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展望・総説・総論
粉体成膜プロセス研究のハイスループット化のためのデ ー タ 駆動 型粉 体プ ロ セ ス・ イン フォ マ テ ィク ス
長藤 圭介 *・井上 元 †・荒木 拓人 ‡・黒田 義之 §・辻口 拓也 ⁑・長 隆之 ⸸
1. は じ め に

タ駆動型の材料開発という意味で，日本は米国に後日本のものづくり産業は，高度成長期後も競争力せで中国にも追い越されつつあり，その猛追は，粉を増してきた．しかし，そのうち，大規模集積回路体プロセスにも及びつつある．とはいえ，計算科学(LSI) をはじめとするデジタルエレクトロニクス産

では表現できない開発現場での勘コツ・すり合わせ業は，2000 年を境に，国産製造装置と共に他のアジの必要性はなくならず，材料開発と粉体プロセスのア各国へ技術が流れ，今では一部を除いて当時の産一貫開発が必要な製品にはまだ競争力があるが，勘業競争力はない．一方で，蓄電池や燃料電池など，コツ・すり合わせの技術にデータ科学を融合させた材料・粉体プロセスからなる 「アナログ産業」 は，そ日本流の手法が今こそ必要と考える．

れをとっているだけでなく，絨毯爆撃と AI の組合の複雑現象から技術流出がされにくく，今でも世界そこで，この競争力を維持・加速するために，「粉をけん引する産業が残っている．材料開発は，所望体プロセス・インフォマティクス」 というコンセプの電気特性，化学特性，磁気特性，熱特性，機械特トを提案した．日本の勘コツ・すり合わせに，間性などを満足する元素の組合せパターンが膨大で，接センシングによる中間データ取得および機械学複雑メカニズムのため，論理的設計が困難で，試行習という武器を持たせることで，プロセス開発の錯誤で新材料を見つけ出しているのが現状である．

スループットを大幅に向上し開発期間を短縮，ささらに，それらの材料を微細構造にし，適切な性能らにこれまでにない性能の膜の開発，材料探索へを発揮させる粉体成膜プロセスも，その現象メカニのフィードバックに貢献する．このコンセプトは，ズムは複雑で，プロセス設計者と現場作業者の勘コ著者らが科学技術振興機構未来社会創造事業 「共ツ・すり合わせに依存している．これらのアナログ通基盤」 領域令和元年度に採択された課題である

産業は，日本人の勘コツ・すり合わせの文化が助け「粉体成膜プロセス研究のハイスループット化のたて，いまだに競争力がある ．しかし，米国の 2011

めのデータ駆動型粉体プロセス・インフォマティ

年のマテリアルズ・ゲノム・イニシアティブ (MGI)クス」 として推進している 4)．図 1 に燃料電池を例2)とした概要を示す．出発材料 (カーボン粒子，触媒1)に始まり，マテリアルズ・インフォマティクス (MI)1),3)の流れで，材料科学と計算科学を融合させた手粒子) を微構造化 (燃料電池電極) し，量産 (燃料法で，世界の材料開発スピードが加速している．
デー電池スタック) する間には，粉体成膜プロセスレシ* 東京大学 大学院工学系研究科 機械工学専攻(Keisuke Nagato)† 九州大学 大学院工学研究院 化学工学部門(Gen Inoue)‡ 横浜国立大学 大学院工学研究院 システムの創生部門(Takuto Araki)§ 横浜国立大学 大学院工学研究院 機能の創生部門(Yoshiyuki Kuroda)⁑ 金沢大学 理工研究域機械工学系(Takuya Tsujiguchi)
⸸ 九州工業大学 生命体工学研究科人間知能システム工学専攻(Takayuki Osa)

ピ作成とそのサンプルの評価，さらにフィードバッ
ク・レシピ改善を繰り返す工程がある．燃料電池
は，材料自体の性能だけでなく，粉体成膜プロセスに基づく微構造のつくり込みが欠かせない．本プロジェクトの特徴は，プロセス中の物理現象をなるべく象徴する 「中間データ」 を取得し，プロセスパラメータと性能 (評価データ) を紐づける機械学習システムのための試行実験の組合せを最小限にするところにある．材料開発と量産の間のプロ
0368-5713/20/\500/1 論文/JCOPY

512

機 械 の 研 究ﾌｨｰﾄﾞﾊﾞｯｸ, ﾚｼﾋﾟ改善ﾌｨｰﾄﾞﾊﾞｯｸ, 材料改善

塗布混練分散第 72 巻 第 7 号 (2020)

性能評価

乾燥・焼結

粉体成膜プロセス

材料微構造分析評価スタックレベル

最終製品

量産

現状課題：勘コツ・すり合わせに依存，作業者に属人化，低再現性
本研究

プロセスパラメータ

実験計画

情報管理
評価データ
結果考察

中間データ

“データ駆動型プロセス・インフォマティクス”
による粉体成膜プロセス研究のハイスループット化

図 1 データ駆動型粉体プロセス・インフォマティクスの概要

セスと評価の部分を，プロセスパラメータ・評価率の理論は 18 世紀に端を発するものであり長いデータ・中間データを機械学習システムで紐づけ歴史をもつものだが，近年の流行は深層学習の発をし，実験計画・情報管理・結果考察をオンライ展によるところが大きい．そもそも研究においてンでおこなうシステムにすることで，粉体成膜プは，背景・目的・仮説・実験・結果・考察・結論ロセス研究のハイスループット化する．のストーリで論文を書いて査読し，シェアすると2. データ駆動型研究とはいうのが学術界の常套手段である．すなわち，実験前に仮説を立てない研究はないとされてきた (仮に実験後に気づいたとしても，論文中ではそのように記述せねばならない)．しかし，計算機の性能きているので，その変遷と今回のプロジェクトとの向上，機械学習による自律的な最適化技術の発の関係を説明する．近代の機械学習の研究そのも展により，データ解析の結果から前もって仮説すのは 1950 年代からあり，その礎となる統計や確ることができない理論がうまれるという研究が続々

仮説
駆動型
研究

𝑦

「質量に関わらず，「データ取ろう等加速度で落下するはず(物理現象はｼﾝﾌﾟﾙのはず)」 (二次関数のはず)」
実験

𝑦

データ駆動型
研究時間 𝑡「やっぱり二次関数 (等加速度)」「軽いほど遅い」「遅くなるのは空気抵抗のせいではないか？」

結果

考察「真空中で実験すれば…」
展望(次の仮説)

𝑦 = 𝑎𝑡 + 𝐶1 + 𝐶2 exp(−𝑏𝑡)

位置 𝑦

仮説

位置 𝑦

ここでは，2012 年頃に流行が始まった 「機械学習」 5) をきっかけに研究のやり方自体が変わって

時間 𝑡「時間と落下位置の関係を知りたい」

𝑦=𝑓 𝑡

実験

データ解析

「𝑡 に関する 3 つの項で表せそうだ」「等加速度に加えて速度に比例する減速がありそう」
結果「加速度，抵抗係数「真空中での概念で実験すれば…」
物理現象を説明できる」
展望
考察(次の仮説)

図 2 仮説駆動型研究とデータ駆動型研究513

長 藤 ほか：データ駆動型粉体プロセス・インフォマティクスと現れている．

ことになるが，データ駆動型の有用性が増してき

図 2 に，自由落下の物理現象を仮想例として，ている中で，それを受け入れなければならない時

従来の 「仮説駆動型研究」 と近年の 「データ駆動型代になっている．今回のプロセス・インフォマティ研究」 の進め方の違いを示す．仮説駆動型研究の論

クスでは，仮説駆動で，原理に則った 「中間デー

じ方は，実験の前にその仮説を述べる必要がある．

タ」 をセンシング，取得し，データ駆動で 「機械高さと時間が 2 次関数の関係にあるはずだからそ学習」 をする．複雑現象を理解したいという思いれを証明しようとする．実験の結果を仮説と照らは捨てず，可能な限りそれを象徴するデータを取し合わせ，そのズレを考察し，たとえば空気抵抗得し，最後の最後で相関解析を実行するというもといった次の仮説に展開し，結論づける．一方，のである．ここで，暗黙知で仮説駆動型研究をお

データ駆動型研究では，目的を単純に 「高さと時間こなえる日本人の勘コツ・すり合わせ能力の出番の関係を知りたい」 と設定し，粛々と実験をし，得というわけである．

られたデータで相関関係を解析し，考察する．デー

3. 粉体プロセスの現状タの量にもよるし，解析する際のパラメータの設定に依存するが，重力の概念と空気抵抗の概念を粉体プロセスは，複雑現象からなると前述した同時に見出す可能性がある．実際の研究では，「まが，その内容を説明する 6)．図 3 に示すように，ずやってみよう」 という要素は少なからずあるため，大きく，分散・混錬・塗布・乾燥の 4 工程からな結果的に仮説駆動型研究論文に仕上げたとしても，る．(a) 分散工程では，粒子と粒子が表面自由エ

実験プロセスではデータ駆動型要素はあるはずでネルギーで集合している二次粒子が，溶媒によっある．逆に，データ駆動型研究論文だとしても，て崩壊し一次粒子になる現象，(b) 混錬工程では，あらかじめ仮説をしていないと，設定するパラメー

粉表面に分散剤 (いわゆる界面活性剤) がコー

タ (図 2 の例の場合，大きさや落下高さ) や実験回ティングされ，粒子同士の相互作用が変化したり，数を設計できないはずである．

粒子と溶媒との相互作用が増粘剤で変化したりす

近年の相関解析技術すなわち，機械学習の技術るなどがある．(c) 塗布工程では，たとえばスキーを全面に利用すると，多くの研究は 「やってみたジで成膜する方法では，工具と粉との相互作用，らこうなった」 というデータ駆動型研究論文になっ粒子と基板との相互作用がある．(d) 乾燥焼結工てしまい，歴史の長い仮説駆動型研究を否定する

程では，溶媒自体が蒸発する現象，それにともなっプロセス

分散混錬

塗布

乾燥/焼結工程イメージ

二次粒子崩壊

増粘剤

分散剤

物理現象
イメージ

流れ

支配的物理量蒸発ｽｷｰｼﾞ基板

体積収縮

重合/脱水
配位数

表面自由エネルギ

粒度，
形状

表面自由エネルギ

ｸｰﾛﾝ力
VdW力

空隙率
反応熱
粘弾性

親撥水

VdW力

プロセスパラメータ

粒度，形状溶媒種，比率
温度，時間分散剤，増粘剤
混錬機周速
温度，時間

基板種類，表面粗さ
ｽｷｰｼﾞｱﾀｯｸ角，速度回数，膜厚乾燥方法(熱伝導/熱風/放射)
温度，時間

間接センシング
中間データ例

波打ち具合

トルク

工具反力

光沢

図 3 粉体プロセスの物理現象

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機 械 の 研 究

第 72 巻 第 7 号 (2020)て粒子間相互作用の変化や再配列，粒子同士の界媒の条件だけでなく，分散〜乾燥・焼結に至るま面の結晶が移動し融合する拡散現象などがある．

での各工程における温度や工具などの条件 (これこれらの現象について，大量の粒子の，形，数，らをプロセスパラメータという) の組合せを最適配置などを正確にモデルする解析方法は困難であにする必要があるが，細かい物理現象が解明される．もちろん，個々の粒子に着目したモデルに対ていないにも関わらず，実際に実用化している．

しては解析する手法はある．外力が加わり粒子自その大きな理由は，物理現象を勘とコツで把握し体が変形する材料力学モデル，ぶつかった粒子がながら，工程をまたいですり合わせ，プロセスパ運動する機械力学モデル，溶媒が流れるが流体力ラメータを見つけ出す現場主義のエンジニアの成学モデル，粒子の隙間の溶媒が蒸発する熱力学モ果である．言い換えると，日本人は暗黙知に則っデル，これらのモデルを機械系四力学とよぶが，た効率的な仮説駆動型研究が得意である．対照的概念が異なる物理モデルを連成させること (マルに欧米は，エンジニアとテクニシャンの分業文化チフィジックス) だけでも難しく，さらに，多くが強く，前述した計算科学を駆使したデータ駆動の粒子を大量に同時に解くこと (マルチスケール)型研究が先行しており，中国をはじめとする国は，はさらに大規模解析となる．ゆえに，ボトムアッ多くの試行錯誤に則った絨毯爆撃実験が文化的でプ型の物理現象解明は困難である．

あるが，最近のデータ駆動型研究手法も取り入れ一方で，粉体プロセスで作られている製品は多く，日本の主要な製品とその粒子種を例に挙げるつつあり，日本の勘コツに頼ったプロセス開発には限界がある．と，リチウムイオン電池・固体高分子形燃料電池

ここで，粉体プロセスを料理に例えてみる．図 4のカーボン粒子，酸素センサ・ディーゼルパーティ

は固体高分子形燃料電池とお好み焼きの生産プロ

キュレートフィルタ・プリンタヘッドのセラミクセスを比較したものである．固体高分子形燃料電

ス粒子，セラミクスコンデンサの電極層のニッケ

池では，出発材料としてのカーボン粉体材料に分ル粒子，レーザプリンタのトナー，インクジェッ散・混錬・塗布・乾燥焼結を施して微細構造を形トプリンタのインクなどがある．今後成長余地の成し，インピーダンス測定 (電池の電極の性能) なある分野としては，ウェアラブルデバイス用のフどで電池特性が評価される．それに対してお好み

レキシブル電極の金属インク，熱電素子のセラミ焼きでは，出発材料としての小麦粉を生地化・他クス粒子，金属 3D プリンタの金属粒子などがあの材料と混錬・鉄板に塗布・加熱により調理され，る．これらは，複雑現象からなる粉体プロセスで試食・おいしさの分析をおこなう．ほとんどの日あるが，所望の微構造を得るためには，粒子や溶本人はお好み焼きを自作したことがあると思われﾌｨｰﾄﾞﾊﾞｯｸ, ﾚｼﾋﾟ改善

ﾌｨｰﾄﾞﾊﾞｯｸ, 材料改善

分散混練

材料

塗布

性能評価

生地微構造分析
評価

ﾌｨｰﾄﾞﾊﾞｯｸ, 材料改善

材料

乾燥・焼結プロセス
ﾌｨｰﾄﾞﾊﾞｯｸ, ﾚｼﾋﾟ改善

混ぜる塗布

焼く

試食・評点

プロセス

図 4 工業製品の粉体プロセスと料理の粉体プロセス

分析
評価

515

長 藤 ほか：データ駆動型粉体プロセス・インフォマティクス

るが，「よい小麦粉」 が出発材料だったとしても，づける数値データと性能データを紐づけられれば，適切なプロセスパラメータ (レシピ) を適用しな再現性を高めるだけでなく，より高性能な膜を作い限り，「おいしいお好み焼き」 にならないのと同り出すプロセスパラメータ探索のハイスループッ

じで，燃料電池においても 「よい特性の材料」 がト化の可能性がある．中間データを 「粉体プロセ開発されたとしても，その能力を存分に発揮するス・インフォマティクス」 の中で，どのように利プロセスパラメータを開発する必要がある．お好用するかは次節で説明する．

み焼きのレシピを数値化するのが難しいのはいう

4. 中間データ取得と機械学習システムまでもない．たとえば，加熱温度・加熱時間は，微妙な生地の材料条件に依存するし，用いる鉄板プロセス・インフォマティクスのコンセプトは，の種類によって設定温度と，生地が感じる温度が化学工学の分野で，化学プラントにおける複数の一対一対応するとは限らない．ここで重要になる

外部センシングデータから，温度や濃度，反応状のが，本プロジェクトの特徴の 1 つである 「中間態をソフトウェア的に予測し (ソフトセンサとよデータ」 である．図 3 の下段に示したように，たぶ)，化学精製の歩留まりや動的な運転制御を最適とえば，乾燥工程時の溶媒の乾燥状態や粒子の配にする相関解析の手法に類する 7)．それに対して置を，画像から光沢を間接的にセンシングするこ

本プロジェクトでは，材料合成という意味での化とが考えられる．溶媒の乾燥状態や粒子の配置を学プロセスよりもさらに下流で，より多様な粉体

直接センシングするのは難しいし，仮にナノスケープロセスに着目している．図 5 (a) に，実験室でルの分解能の X 線 CT で観察可能だったとしても，のセンシングイメージを示す．分散工程でのビー実工程に実装するのは難しい．光沢の変化を特徴

カ処理，混錬工程での三本ロール，塗布工程の粘情報管理

実験計画

結果考察

中間データ

波打ち具合

ビーカ処理

トルク

工具反力

分極抵抗

光沢

古い加工機
デジタル出力あり装置

混錬塗布
粉体成膜プロセス

分散

微構造画像

手作業

分極抵抗 微構造画像
評価

乾燥/焼結(a) 粉体プロセス・インフォマティクス
ﾊﾟﾗﾒｰﾀ/取得ﾃﾞｰﾀの提案

モデルによる予測…

光沢…

(b) 実験の試行手順

性能/
特徴量
分極抵抗

…

実験ﾃﾞｰﾀ
追加

溶媒比率
加熱温度
加熱時間

…

モデル更新

中間ﾃﾞｰﾀﾌﾟﾛｾｽ
ﾊﾟﾗﾒｰﾀ(c) 機械学習システム

図 5 プロセス・インフォマティクスにおける機械学習システムのイメージ

微構造
耐久性

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機 械 の 研 究

第 72 巻 第 7 号 (2020)

度計，乾燥・焼結工程での手作業など，使用する取得される中間データが，物理現象を象徴してい装置もさまざまである．それぞれの工程から出てるほど，効率的な機械学習が実現できる．「よい」

くる波打ち具合，トルク，工具反力，光沢などの中間データを取得するためには，日本人の勘コツ・計測値 (インライン計測値) を中間データとしてすり合わせ能力が欠かせない．

取得する．そのプロセスで作製されたサンプルのこのように，本プロジェクトの 「粉体プロセス・評価データ，すなわち分極抵抗や微構造画像を，インフォマティクス」 では，なるべくプロセスのプロセスパラメータと共に管理，その結果の考察，物理現象を象徴する中間データの取得方法の開発

次の実験計画をオンラインでおこなうことを目指と，それを利用した機械学習システムの開発が 2 つす．センシングデータを無線で集めるモジュール，の開発ポイントである．

データ処理を効率的におこなうクラウドウェブサー

5. お わ り にビスなどは，最近の製品やサービスで安価におこなうことができる．図 5 (b, c) にそれぞれ，実験

本報告では，日本の強みである粉体成膜プロセの試行手順と機械学習システムのイメージを示す．

ス開発のさらなるハイスループット化のために，人またはロボットが実験をし，そのデータを追加

プロセス中の複雑物理現象を象徴する 「中間デーすることで機械学習モデルを更新，そのモデルにタ」 を間接センシングし，それを中間層に用いる

よってベイズ最適化 8) などを用いて検証すべきプことで，効率的な機械学習システムを作り上げる

ロセスパラメータを予測，次の試行実験プロセス

コンセプト，データ駆動型 「粉体プロセス・インを提案する，この繰り返しによって，プロセスパフォマティクス」 を紹介した．これまで，粉体プラメータの最適化をおこなう．

ロセス開発をけん引してきた日本人の勘コツ・すこのコンセプトは，一般に能動学習とよぶ．機り合わせの能力を最大限に活用して取得された中械学習システムでは，インプットにプロセスパラ間データで，実験回数すなわち取得すべきデータメータを，アウトプットに性能や特徴量を，その数を最小限にする日本流インフォマティクスが期紐づけをニューラルネットワークなどでおこなう待される．

が，前述したようにプロセスパラメータは膨大にあるため，試行プロセス数が膨大になる可能性がある．また，装置依存性によるバラツキなどを相殺するためにも，試行プロセス数が多くなる．学
習効率を高めるため，または律速条件を効率的に探索するために，「中間データ」 を用いる．「中間データ」 は，プロセス中であるという意味のほかに，機械学習のインプットとアウトプットの中間層に用いるという意味がある．プロセスパラメー
タから性能や特徴量を推定する過程で中間データは，製造過程で得られる観測を最大限活用するとともに，研究者やユーザが理解しやすいモデルにすることを目指している．人間の知見をモデルの構造に盛り込み，学習を効率化させる，というアプローチは inductive bias などとよばれ，機械学習の分野でも近年取り組まれている．2 節で複雑な物理現象のモデリングが困難であると述べたが，プロセス設計者と現場作業者はその物理現象を「想像しながら」 条件出しをしているわけで，その想像を数値化する間接センシングおよびそこから

参考文献
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https://www.nedo.go.jp/content/100762561.pdf
2）National Science and Technology Council, “Materials
Genome Initiative for Global Competitiveness” June 2011；https://www.mgi.gov/sites/default/files/documents/materia
ls_genome_initiative-final.pdf (https://www.mgi.gov/)．
3）R. Potyrailo, K. Rajan, K. Stoewe, I. Takeuchi, B. Chrisholmand H. Lam：“Combinatorial and High-Throughput Screeningof Materials Libraries: Review of State of the Art”, ACS
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4）国立研究開発法人 科学技術振興機構 未来社会創造事業 「共通基盤」 領域；
https://www.jst.go.jp/mirai/jp/program/core/index.html
5）T.J. Sejnowski：“The Deep Learning Revolution”, 桐谷賢治, 藤崎百合訳 「ディープラーニング革命 (日本語)」,
Newton Press (2019)．
6）粉体工学会 編：粉体工学ハンドブック, 朝倉書店 (2014)．
7）船津公人：「特集 「マテリアルズ・インフォマティクス」の企画にあたって」, 日本化学会情報化学部会誌, 34, 4(2016) p.95．
8）Y, Chen et al.：Bayesian Optimization in AlphaGo, arXiv (2018)．