令和４年度 公益財団法人 琵琶湖・淀川水質保全機構 水質保全研究助成

琵琶湖・淀川水系における超親水性溶存有機物の強酸性官能基の存在実態
京都大学大学院地球環境学堂

多田悠人，越後信哉

1．背景と目的
水道水源中に存在する溶存有機物（DOM）は，発がんリスクなど人体に悪影響を及ぼす消毒副生成物の前駆体となり得る 1) 。安全で安心な水を生成するためには，DOM の動態を十分に把握し，消毒副生成物生成の制御に努める必要がある。しかし，その複雑な組成やそれに伴う多種多様な物理化学的特性は十分に理解されておらず，依然として消毒副生成物の制御は喫緊の課題である。
DOM の研究において，その極性（親水性-疎水性）をもとに分画が行われることが多い。
海外の水道水源は疎水性画分の割合が高く，またその分離・濃縮の容易さから，疎水性画分の研究が中心に行われてきた 1) 。しかし，琵琶湖・淀川水系に代表される我が国の水道水源のように DOM が比較的低濃度である場合，親水性画分も重要な画分となってくる 2) 。
私たち研究グループが行った先行研究において，通常の逆相クロマトグラフィーカラムでは保持されず親水性相互作用クロマトグラフィー（HILIC）カラムで十分に保持される極めて親水性の高い DOM（超親水性 DOM）が，琵琶湖・淀川水系の複数地点において代表的な消毒副生成物であるハロ酢酸（HAA）の主要な前駆体の 1 つであることを示し，それらの存在量が炭素ベースで 20％程度であることを明らかにした 3, 4) 。たった 20%しか存在しない超親水性 DOM が HAA 前駆体の大多数を占めることが明らかにされ，超親水性 DOM の水道工学上の重要性が説かれた。しかし，先行研究の対象は琵琶湖・淀川水系に限られており，超親水性の存在が普遍的なものであるかは不明であった。
また，超親水性 DOM のある浄水場内での挙動と HAA 生成能（HAAFP）の関係について調べたところ，超親水性 DOM 物は総 DOM に比べ除去されにくく，処理が進むにつれ超親水性 DOM の HAAFP 寄与率は上昇し，処理水（塩素添加前）中の HAA 前駆体はほぼ全て超親水性 DOM であることが判明した 5) 。超親水性 DOM は既存の処理施設では処理されにくく，その処理方法の確立が消毒副生成物の抑制には必須であることが示された。
さらに超親水性 DOM の化学的描像について研究を行ったところ，70–80%は 1 kDa 以下の物質であること，60–90％が強酸性物質であることが示され，超親水性 DOM の主要な構成物質はリンや硫黄原子を含む低分子物質ではないかと推察された 5) 。このような強酸性官能基を持つ低分子物質を消毒副生成物の前駆体として取り扱った例はなく，これら物質のさらなる特性把握が超親水性 DOM の制御手法の開発につながると考えられた。
以上の背景を踏まえ，本研究では，まず琵琶湖・淀川水系を含む日本全国の環境水および水道原水中に含まれる超親水性 DOM の存在量と HAAFP の把握を試みた。次に，琵
琶湖・淀川水系における超親水性画分内の強酸性低分子化合物に着目し，精密質量分析計による網羅的解析により，リンや硫黄原子を含む超親水性 DOM の存在を確認した。
2. 実験方法
2.1 概要本研究は,（1）国内の複数地点で採取した環境水および水道原水中に存在する超親水性 DOM の存在量の把握と HAAFP に関する調査と（2）超親水性 DOM を構成する強酸性1/10令和４年度 公益財団法人 琵琶湖・淀川水質保全機構 水質保全研究助成

物質の精密質量分析計による網羅的解析の 2 点により構成される。以下にそれぞれの実験方法について述べる。
2.2 試料
琵琶湖・淀川水系内の 3 地点（琵琶湖・南湖，桂川・A 下水処理場放流口直下，淀川・枚方大橋）で採取した環境水（以後，琵琶湖水，桂川水，淀川水と表記）と関東地方（2地点），関西地方（1 地点），九州・沖縄地方（1 地点）で採取した水道原水（以後，関東 A 水道原水，関東 B 水道原水，関西水道原水，九州・沖縄水道原水と表記）を用いた。
各試料の採水日，pH，DOC 濃度を表 1 に示す。pH および DOC は pH メーター（LAQUAD210P, HORIBA），全有機炭素計（TOC VCSH , Shimadzu）により測定した。採水は高水温期（9–10 月）と低水温期（1 月）の 2 回に分けて行った。これら試料は採水後，研究室内に持ち帰り，ガラス繊維ろ紙 GF/F（Whatman, 孔径 0.7 µm）により吸引ろ過を行い，使用まで冷蔵庫内で保管した。
表 1 試料の採水日，pH，DOC 濃度
採水日
pH
琵琶湖水
2022/9/7
7.82023/1/10
7.6
淀川水2022/9/7
7.92023/1/10
7.9
桂川水
2022/9/7
7.42023/1/10
7.5
関東 A 水道原水
2022/10/5
7.92023/1/127.6
関東 B 水道原水
2022/10/3
7.92023/1/5
7.7
関西水道原水2022/10/13
7.82023/1/4
7.8
九州・沖縄水道原水
2022/10/5
7.42023/1/11
7.7

DOC (mg C/L)
1.5
1.6
1.6
1.6
2.1
3.2
4.1
3.1
1.1
0.9
1.9
1.2
3.5
1.4

2.3 HILIC 分画による超親水性 DOM の抽出と定量
超親水性 DOM は，HILIC カラムを用いた高速液体クロマトグラフィー（HPLC）分画により抽出した。まず，400 mL の試料をロータリーエバポレーター（N-1300, EYELA）と窒素吹き付け式試験管濃縮装置（MGS-3100E, EYELA）により 4 mL にまで濃縮した。
その際，濃縮液中に沈殿が見られたため，濃縮液を親水性ポリテトラフルオロエチレン（HPTFE）タイプメンブレンフィルター（孔径 0.2 µm, アドバンテック）により再度ろ過し，HILIC 分画操作に供した。
HILIC 分画の条件を表 2 に示す。カラムには HILIC カラム（HILIC-OH5，4.6×150 mm,
Agilent Technologies）を用い，移動相はアセトニトリルと 1.5 mM リン酸水溶液を用いた。
HILIC 分画と並行し波長 254 nm における UV 吸光度を測定した。また，保持時間 28–32分において分取した画分を超親水性画分とした。先行研究 4, 5) では 22–28 分が超親水性画分であったが，本研究では使用した HPLC システムが異なるため保持時間のずれが生じていることには留意されたい。分取後，超親水性画分 10 mL を濃縮用ガラス管に移し，窒素2/10

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吹き付け式試験管濃縮装置により乾固させることで画分内に含まれるアセトニトリルを除去した。その後，20 mL の超純水に再溶解し，DOC 濃度を測定した。また，低水温期に採取した試料については HAAFP の測定も行った。コントロールとして，超純水に対し同等の操作を行った。
表 2 HILIC 分画の測定条件
項目LC システム
UV 検出器
フラクションコレクター
カラム
移動相
グラディエント条件 (%)
温度 (°C)
1 回あたりの注入量 (µL)
注入回数 (回)フラクションの保持時間 (分)流量 (mL/分)

Prominence 20AD (Shimadzu)
SPD-20A (Shimadzu)
FRC-10A (Shimadzu)
HILIC-OH5, 4.6 × 150 mm (Agilent Technologies)
A: 1.5 mM リン酸水溶液, B: アセトニトリル
B 液 : 95 (0–15 分) → 5 (25–42 分) → 95 (45–62 分)
3050828–32
0.52.4 HAAFP 試験
10 mL 褐色のガラス容器に試料 2 mL と撹拌子を入れ，リン酸緩衝液を加え pH 7.0（最終濃度 5 mM）とした。これに塩素濃度が DOC 濃度の 10 倍となるように少量の次亜塩素酸ナトリウム溶液を加え，20 秒間撹拌し，20 °C の暗所で 24 時間反応させた。その後，残留塩素濃度を N,N-ジエチルパラフェニレンジアミン（DPD）法により測定し，塩素が十分量残存することを確認したのち，塩化アンモニウム溶液を 50 mg N/L になるように少量加え，反応を停止した。この試料をバイアル瓶に移し，HAA 測定に供した。HAA は，液体クロマトグラフ–タンデム質量分析計（LC-MS/MS）（4000 QTRAP, AB sciex）を用
い て 測 定 し た 。 分 析 条 件 を 表 3 に 示 す 。 モ ノ ク ロ ロ 酢 酸 （ MCAA ） ， ジ ク ロ ロ 酢 酸（DCAA）, TCAA の定量下限値は 10, 3, 3 µg/L であった。
2.5 精密質量分析計を用いた超親水性 DOM の強酸性官能基の解析
超親水性 DOM の構成原子や官能基などの部分構造を解明するため，Orbitrap 型イオントラップ質量分析計（Orbitrap/MS）を用いた網羅的分析を行った。
前処理として固相抽出法を採用し，夾雑物を排除した。固相は Oasis MCX カートリッジ（容量 6 cc, 固相重量 500 mg, Waters）を用いた。Oasis MCX カートリッジの固定相は，逆相-強陽イオン交換ポリマーであり，疎水性物質や塩基性化合物を選択的に保持する 6 ） 。
コンディショニングとして，Oasis MCX カートリッジにメタノール 20 mL，2%ギ酸水溶液 20mL，超純水 20 mL を通液した。その後，試料 100 mL をカートリッジに通過させ，通過液を回収した。回収した通過液はロータリーエバポレーターと窒素吹き付け式試験管
濃縮装置により 100 倍濃縮し，HPTFE メンブレンフィルターによりろ過したのち LCOrbitrap/MS（Q executive focus, Thermo fisher scientific）による網羅的分析に供した。全ての試料は 3 回測定を行い，再現性の確認を行った。分析条件を表 4 に示す。LC 部の条件は移動相に 0.1%酢酸水溶液を用いたことを除き HILIC 分画と同じ条件に統一した。

3/10

令和４年度 公益財団法人 琵琶湖・淀川水質保全機構 水質保全研究助成得られたマススペクトルデータは Compound discoverer 3.0 （Thermo Fisher Scientific）
を用いて差異解析を行った。保持時間 22–28 分，検出強度 500,000 以上のピークの内，コントロール（超純水を同様に前処理した試料）に対しピークエリア値の比が 10 以上であり，優位な差（p < 0.05）が確認されたものを対象のピークとした。推定分子式の構成要素として，原子数や比について以下の条件を設定した: C (3 ≥), H (H/C ≤ 3.5), O (O/C ≤ 2),
N (N/C ≤ 1), P (0–3), S (0–3)。また，推定分子式の理論 m/z と測定値の差が 5 ppm 以上のものは除外した。
表 3 LC-MS/MS による HAAs 分析条件
項目
Prominence 20A
LC 部
LC システム(SHIMADZU)ZORBAX SB-Aq, 4.6 × 150 mm
カラム(Agilent Technologies)
移動相
A 液: 0.3% ギ酸水溶液，B 液: メタノール
B:1 (0–0.5 分) → 50 (5 分) → 99 (21–31 分)
グラディエント条件 (%)→ 1% (32 分)
温度 (°C)
50流量 (mL/分)
0.4 mL/分
MS 部
機種4000 QTRAP (AB Sciex)
イオン化法
ESI−
イオンスプレー電圧 (V)–3000
ターボイオンスプレー温度 (°C)
300
カーテンガス (psi)50
ネブライザーガス (psi)80
ターボガス (psi)50
コリジョンガス (psi)
6MCAA
92.889→35.000, -35, -4, -16, -3
MRM 条件DCAA
126.779→82.880, -30, -4, -14, -3(Q1→Q3, DP (V), EP(V), CE (V), CXP (V))
TCAA
160.819→116.700, -25, -4, -10, -3

装置
スキャン
パラメータ

イオン化パラメータ

表 4 LC-Orbitrap/MS による分析条件
Q EXACTIVE Focus
Orbitrap/MS 部(Thermo Fisher Scientific)
LC 部
UltiMate™ 3000 SD (Thermo Fisher Scientific)
Scan Type
Full MS
Scan range (m/z)
100 to 1500
Resolution
70,000
Polarity
NegativeMicroscans1AGC target
1.0×106
Maximum inject time
100
Sheath gas flow rate
50
Aux gas flow rate
14
Sweep gas flow rate3
Spray voltage (|kV|)
2.5
Capillary temp. (ºC)
270
S-lens RF level50
Aux gas heater temp (ºC)
440

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3. 結果と考察
3.1 日本国内の環境水および水道原水中に存在する超親水性 DOM の存在量と HAAFP
図 1 に 7 地点で採取した試料の DOC と超親水性画分の DOC を示す。また，図 2 にそれぞれの試料中の総 DOC に対し超親水性由来 DOC が占める割合を示す。琵琶湖・淀川水系の 3 地点に着目すると，高水温期の超親水性 DOM は琵琶湖水，淀川水，桂川水でそれぞれ 0.42, 0.51, 0.79 mg C/L であり，存在比は 29–38%であった。琵琶湖水，淀川水については，低水温期に超親水性由来 DOC の減少が見られ，それぞれ 0.17, 0.30 mgC/L であり，存在比も 10, 18%と減少した。一方，下水処理水放流口直下で採取した桂川水に関しては，低水温期に総 DOC，超親水性 DOC の双方とも増加が見られ，超親水性 DOC の存在比は大きな変化はなかった。つまり，下水処理放流水中に含まれる超親水性 DOC の存在比は季節変動が少ないことが明らかになった。淀川水は桂川水の下流に位置し，琵琶湖水より下水処理水の影響を受けると考えらえるため，琵琶湖水より低水温期に超親水性 DOC および存在比の減少量が少なくなったと推察された。
他水系の水道原水に着目すると，どの水道原水中にも超親水性 DOM の存在は確認されたが，超親水性 DOC および総 DOC に対し超親水性 DOC が占める割合は大きく異なっていた。最も存在量および存在割合が少なかった関東 B の水道原水では，高水温期，低水温期に存在量はそれぞれ 0.07, 0.07 mg C/L であり，存在比は 6.2, 8.1%であった。最も超親水性 DOM の存在量が高かったのは関東 A の水道原水であり，高水温期に 1.46 mg C/L であった。存在量比に関しては冬季にもかかわらず，藻類増殖の影響を受けたと見られる関西地方の水道原水が 62%と最も高くなった。季節間の変動について，関西地方の水道原水を除けば，琵琶湖・淀川水と同様に冬季に減少の傾向が見られた。
5総DOC
超親⽔性DOCDOC (mgC/L)

432
10⾼低

琵琶湖

⾼低

⾼

淀川低

桂川

⾼低

関東A

琵琶湖・淀川⽔系

⾼低

関東B

⾼低

関⻄⾼低

九州・沖縄

他⽔系の⽔道原⽔図 1 琵琶湖・淀川水系と他水系の親水性 DOM の存在量
（高: 高水温期採取試料，低: 低水温期採取試料）
図 3 に琵琶湖・淀川水系 3 試料の波長 254 nm における UV 吸光度のクロマトグラムを示す。3 試料とも高水温期は非常に類似したクロマトグラムであった。保持時間 29.7 分と31 分あたりに大きな 2 本のピークが確認された。波長 254 nm における UV 吸光度は芳香族化合物の存在を示す指標として使われ，複数の芳香族化合物の存在が示された。一方で低水温期では，全体的に検出強度の低下が見られ，ピーク形状も変化が見られた。超親水

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100%

超親⽔性DOM以外

DOC (mgC/L)

80%
60%
40%
20%

超親⽔性DOM

0%
⾼低

⾼

琵琶湖

低⾼

淀川

低

⾼

桂川

低

関東A

琵琶湖・淀川⽔系

⾼低

関東B

⾼低

関⻄⾼低

九州・沖縄

他⽔系の⽔道原⽔強度 (104 mAU) / 総DOC (mgC/L)

図 2 琵琶湖・淀川水系と他水系の親水性 DOM の炭素量あたり存在量比（高: 高水温期採取試料，低: 低水温期採取試料）
121210108866442202628303234

保持時間（分）

Biwa
琵琶湖⽔
Yodo
淀川⽔

Katsura桂川⽔02628303234

保持時間（分）図 3 琵琶湖・淀川水系環境水中の超親水性画分（保持時間 28–32 分）における
UV 254 nm 吸光度（左: 高水温期，右:低水温期）
性 DOM の存在割合の減少が確認されなかった桂川水においてもピークの減少が見られた。
このことから，季節により超親水性 DOM の構成要素が変化していることが示唆された。
図 4 に他水系 4 試料の 254 nm における UV 吸光度のクロマトグラムを示す。図 3 に示した琵琶湖・淀川水系 3 試料と異なるピークを複数持つことが示された。また，水道原水によって大きくクロマトグラムの形状が異なっていた。特に関東 A および B の水道原水は保持時間 29 分や 30.8 分あたりに大きなピークが確認されていた。季節間の変動に着目
すると，藻類の影響を受け大きく受け低水温期に超親水性 DOM の存在量および存在比の増加が見られた関西の水道原水は，この傾向と同様に UV クロマトグラムのピークエリアも低水温期に増加が見られた。また，低水温期に超親水性 DOM の存在量および存在比の減少が見られた関東 A の水道原水は，同様に低水温期に UV クロマトグラムのピークエリアも小さくなることが確認された。一方で，九州・沖縄地方の水道原水は超親水性 DOMの量と存在比ともに低水温期に減少するにもかかわらず，UV 吸光度は増加した。これは，
波長 254 nm において高い吸光度をもつ物質が低水温期にのみ存在することを示唆してい6/10

令和４年度 公益財団法人 琵琶湖・淀川水質保全機構 水質保全研究助成る。以上より，水道原水によって超親水性 DOM は存在量のみならず質的にも大きく異なることが示唆された。
12強度 (104 mAU) / 総DOC (mgC/L)

1012関東・⾼⽔温期
関東B
KitachibaKasumi
関東A

812

関⻄・⾼⽔温期

1088664442220062628303234

1210026283032

34

12関東・低⽔温期

12

関⻄・低⽔温期

1026

88666444222002830

323426283032

34283032343234

九州・沖縄・低⽔温期10826

九州・沖縄・⾼⽔温期

100262830

保持時間(分)図 4 他水系水道原水中の超親水性画分（保持時間 28–32 分）における UV 254 nm 吸光度（上: 高水温期，下:低水温期，左: 関東，中: 関西，右: 九州・沖縄地方水道原水）図 5 に低水温期採水試料の HAAFP を示す。MCAA はどの試料においても検出下限値以下であったことから，ここでは TCAAFP と DCAAFP の結果のみを示す。琵琶湖水のDCAAFP を除き，全ての試料で超親水性 DOM が HAAFP を持つことが分かった。超親水性 DOM の HAAFP への寄与率は TCAA, DCAA それぞれ 21–31, 30–61%であった。TCAAFP
では琵琶湖・淀川水系と他水系との間に大きな変化は見られなかったが，DCAAFP は大きな違いが見られた。淀川水，桂川水中の超親水性 DOM の DCAAFP への寄与率が 26,32%であるのに対し，関東 B および関西地方の水道原水による寄与率は 58, 61%と 2 倍程度の違いが見られた。また，DOC あたりの HAAFP に着目すると（図 6），多くの試料において超親水性画分の HAAFP が原水の HAAFP より高いことが分かった。このことより，超親水性 DOM がより他の DOM よりも HAAFP の高い HAA 前駆物質であることが示唆された。
8050

総TCAAFP
超親⽔性DOM由来TCAAFP

総DCAAFP
超親⽔性DOM由来DCAAFP40

DCAAFP (µg/L)

605040302030201010

琵琶湖・淀川⽔系

他⽔系の⽔道原⽔

他⽔系の⽔道原⽔図 5 低水温期試料の (a) TCAAFP, (b) DCAAFP（琵琶湖水の DCAAFP は検出下限値以下）

7/10

九州・沖縄

関⻄

関東B

関東A

桂川

淀川

九州・沖縄

関⻄

関東B

関東A

桂川

淀川

琵琶湖・淀川⽔系

琵琶湖

00

琵琶湖

TCAAFP (µg/L)

70令和４年度 公益財団法人 琵琶湖・淀川水質保全機構 水質保全研究助成

超親⽔性DOM由来DCAAFP

403020

琵琶湖・淀川⽔系

琵琶湖九州・沖縄

関⻄関東B0
関東A

0桂川

10淀川

10

琵琶湖・淀川⽔系

他⽔系の⽔道原⽔

九州・沖縄

2050

関⻄30

総DCAAFP

関東B

4060

関東A50

超親⽔性DOM由来TCAAFP

桂川

総TCAAFP

淀川

60

DCAAFP (µg/mgC)

70

琵琶湖

TCAAFP (µg/mgC)70

他⽔系の⽔道原⽔図 6 低水温期試料の炭素量あたりの(a) TCAAFP, (b) DCAAFP（琵琶湖水の DCAAFP は検出下限値以下）
3.2 琵琶湖・淀川水系の環境水中に存在する強酸性超親水性 DOM の精密質量分析
図７に LC-Orbitrap/MS の Full MS スキャンにより得られた TIC クロマトグラムを示す。
高水温期の琵琶湖水のみしか示していないが，他試料においても同様の傾向が見られた。
Oasis MCX カートリッジの通水により，23–24 分に大きなピークが減少した。先行研究によると Oasis MCX カートリッジの通水により超親水性画 DOM 由来の DOC は 10–20%ほどしか減少しないことが示されており 5) ，このピークは酸性超親水性 DOM に由来するものではなく，夾雑物の除去によるものと考えられた。また，保持時間 22－28 分内に全てのピークが確認されたことから解析対象範囲も 22－28 分と設定した。
図 8 に LC-Orbitrap/MS による網羅的解析により検出された超親水性画分中に含まれる硫黄，リン原子を含む物質の検出数を示す。硫黄，リン原子ともに，総検出数の 50–70%を占め，多数の硫黄，リン原子含有物質の存在が示唆された。最も検出数が多いものは
DOC 濃度が最も高い低水温期の桂川水であり，122 物質が検出され，そのうち硫黄，リン含有物質数は 68, 59 物質であり，どちらも含まない物質は 33 物質であった。低水温期の桂川水を除き，他試料は全て硫黄よりもリン原子を含有する物質の検出数が高い結果となった。
2.5
琵琶湖⽔

強度（×109）

2カートリッジ通過液

1.510.502022242628

保持時間(分)図 7 LC-Orbitrap/MS による測定により得られた TIC クロマトグラム

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140

総検出数
硫⻩含有物質数
リン含有物質数

120

検出物質数

100806040200

⾼⽔温期

低⽔温期

⾼⽔温期

琵琶湖⽔

低⽔温期

⾼⽔温期

淀川⽔

低⽔温期

桂川⽔

図 8 硫黄，リン原子を含む物質の検出数
図 9 に硫黄，リン原子を含む超親水性 DOM の硫黄・リン原子の含有数を示す。1 原子のみならず，2 原子および 3 原子含む物質も数多く見られた。DOM が超親水性となるには，複数の親水性に寄与する官能基が必要である可能性が考えられた。また，硫黄に比べ，リンを複数含む物質の割合が高いことが示された。生体由来のアデノシン三リン酸（ATP）やアデノシン二リン酸（ADP）に代表されるような複数のリンを構成要素として持つ物
質が強酸性親水性 DOM の主要な起源の可能性が考えられた。
80
1原⼦含有

70

2原⼦含有

3原⼦含有

P

P

含有原⼦数

6050403020100S

P

⾼⽔温期

S低⽔温期

琵琶湖⽔

図9PS

⾼⽔温期

S低⽔温期

淀川⽔

SP

⾼⽔温期

S

P

低⽔温期

桂川⽔

硫黄，リン原子を含む超親水性 DOM の硫黄・リン原子の含有数

4. まとめ本研究で得られた知見は以下の 2 点に整理できる。
●●

琵琶湖・淀川水系以外の他水系においても超親水性 DOM の存在が確認され，超親水性 DOM の量・割合・構成要素は地域間によって異なることが示された。
精密質量分析計より超親水性 DOM は硫黄原子やリン原子を有する化合物により構成されることが示され，複数個有する物質の存在が示された。

9/10

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謝辞: 試料を提供していただいた水道事業体各位に感謝を申し上げる。
参考文献
1) 伊藤禎彦, 越後信哉: 水の消毒副生成物, 技報堂出版, 2008.
2) Imai,A., Matsushige, K. and Nagai, T. :Trihalomethane formation potential of dissolved
organic matter in a shallow eutrophic lake, Water Research, Vol. 37, No. 17, pp. 4284–4294,
2003.
3) 奥田恵理香 : 浄水処理過程におけるハロ酢酸の主要生成機構とその前駆体の推定, 京都大学大学院工学研究科修士論文, 2019.
4) 越後信哉, 消毒副生成物前駆体としての琵琶湖・淀川水系における超親水性溶存有機物の存在実態, 平成 31 年度水質保全研究助成成果報告書,
5) 越後信哉, 琵琶湖・淀川水系における超親水性溶存有機物の化学的描像, 令和 3 年度水質保全研究助成成果報告書
6) Waters: Oasis サンプル前処理製品.
https://www.waters.com/waters/library.htm?locale=ja_JP&lid=1529729 (2023 年 3 月閲覧).

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