INSS JOURNAL Vol . 26 2019 NT‑3

中性子照射ステンレス鋼の硬化機構
Hardening factors of Neutron-Irradiated Austenitic Stainless Steels
藤井克彦（Katsuhiko Fujii）＊1

福谷耕司（Koji Fukuya）＊1

要約
軽水炉の炉内構造物に発生が懸念される照射誘起応力腐食割れのメカニズム解明には，
中性子照射によるステンレス鋼のミクロ組織とミクロ組成の変化を把握することが重要である．
本研究では，日本原子力研究開発機構の新型転換炉原型炉ふげんの管理区域内に設置されたアト
ムプローブを用いて，これまで IASCC 研究に用いてきた国内の PWR で照射されたフラックスシ
ンブルチューブ材（冷間加工 316 ステンレス鋼，最大照射量 74dpa）を分析して溶質原子クラスタの形成に対する照射影響を調べ，TEM 観察による損傷組織と溶質原子クラスタとの関係とその硬化への寄与を検討した．照射量 3dpa から Ni-Si クラスタが高密度に結晶粒内に観察され，クラスタは直径が 6 〜 10nm 程度の比較的大きなものと，直径が 3 〜 4nm の小さなものからなっていた．クラスタの大きさと数密度，平均組成は照射量 11dpa 以上で変化は小さく，11dpa 以上でクラスタの形成が飽和傾向にあることが確認されたが，35dpa 以上の高照射量でのみ Mn が集積した大きな Ni-Si-Mn クラスタが存在した．Ni-Si-Mn クラスタは G 相析出物に類似の組成であった．
これまでに報告済みの TEM 観察による損傷組織と比較し，溶質原子クラスタと欠陥クラスタの関係とその硬化への寄与を検討した結果，大小の Ni-Si クラスタはキャビティやブラックドット等への偏析であるとともに，大きな Ni-Si-Mn クラスタは TEM で観察される析出物もしくはその前駆体であると考えられた．この仮定のもとでは，Ni-Si-Mn クラスタの硬化係数はブラックドット
やキャビティと同じ程度であり，フランクループと同程度の硬化への寄与となる場合がある．
キーワード

照射誘起応力腐食割れ，炉内構造物，ステンレス鋼，アトムプローブ，溶質原子クラスタ，G 相析出物，照射硬化

Abstract
Characterization of the microstructure and microchemistry of stainless steels
irradiated by neutrons is important to understand mechanisms of radiation induced stresscorrosion cracking in core internal materials of light water reactors. In this study, microchemical
observations of 316 stainless steels irradiated to 74 dpa in a pressurized water reactor werecarried out using the atom probe tomography（APT）
established at the radiation control area in
the Fugen Decommissioning Engineering Center of Japan Atomic Energy Agency. The soluteclusters observed by APT were compared to the defect clusters observed by transmission
electron microscope（TEM）in the same materials, then hardening by the formation of soluteand defect clusters was estimated by the simple Orowan's hardening mechanism. APT analysis
conﬁrmed that the clusters mainly enriched in Ni and Si were formed: small clusters withdiameters from 3 to 4 nm and large cluster with diameters from 6 to 10 nm inside the grains of
all specimens. The size, number density and average composition of Ni-Si clusters were similar
above 11 dpa, suggesting that the cluster evolution tended to saturate above 11 dpa while Ni-SiMn clusters were formed above 35 dpa. The composition of the center part in Ni-Si-Mn clusters
was similar to that of G phase（M6Ni16Si7）.The comparison between the solute clusters observedby APT and the defect clusters observed by TEM indicated that the small and large Ni-Si
clusters were Ni and Si segregation to defect clusters such as cavities and black dots and theNi-Si-Mn clusters were precipitates observed by TEM and its precursor. The increase in yieldstrength due to radiation-induced defects was estimated. It was suggested that the estimatedhardening eﬃciency of Ni-Si-Mn clusters is the similar to those of cavities and black dots and theNi-Si-Mn clusters has contribution to radiation hardening of stainless steels as much as that ofFrank loops, cavities and black dots.
Keywords

irradiation assisted stress corrosion cracking, core internals, stainless steel, atom probe
tomography, solute atom cluster, G-phase precipitate, radiation hardening＊ 1 （株）原子力安全システム研究所

技術システム研究所

89

INSS JOURNAL Vol . 26 2019 NT‑390

1. はじめにた．また，これまでに報告済みの TEM 観察による損傷組織（14）〜（16）と比較検討するとともに，溶質原軽水型発電プラントの炉内構造物材料として使用されるオーステナイトステンレス鋼は，中性子照射によりミクロ組織やミクロ組成が変化し，照射 誘 起 応 力 腐 食 割 れ（irradiation assisted stresscorrosion cracking, IASCC）の発生や靱性の低下を引き起こす場合がある．これまで，主として透過型電子顕微鏡（transmission electron microscopy,

子クラスタと欠陥クラスタの関係とその硬化への寄与を検討した．

2. 実験方法
2.1 供試材TEM）による照射ステンレス鋼の観察や分析が行

供試材は中性子照射量の異なるフラックスシンブ

われ，転位ループやブラックドット，キャビティ等

ルチューブ材である．材料は冷間加工 316 ステンレの欠陥クラスタやγ ' 析出物等の析出物が形成するス鋼であり，化学組成（wt.%）は Fe-0.04C-0.62Si-

こと，これらの大きさや数密度は照射温度や損傷速

1.63Mn-0.022P-0.006S-12.6Ni-16.94Cr-2.22Mo である．

度等の照射条件により影響を受けることが知られて照射条件は表１にまとめて示したとおりであり，いる．また，照射誘起偏析による結晶粒界でのニッ

照射量は 3，11，35，53，74dpa の５条件である．なお，

ケル（Ni）の濃化やクロム（Cr）の欠乏等に関し

照射量 3，11，74dpa のデータについては既に報告ても多くの測定がなされ，ステンレス鋼の照射変化,．
済みである（13）（17）に関するデータベースが構築されている（1）〜（3）．
近年，原子レベルの空間分解能を有する質量分析 法 で あ る ３ 次 元 ア ト ム プ ロ ー ブ（atom probe

2.2 分

析

tomography, APT）分析が中性子やイオンで照射

APT 測定には，日本原子力研究開発機構の新されたオーステナイトステンレス鋼に対して試みら型転換炉原型炉ふげんの管理区域内に設置されれ，その結果，溶質原子クラスタの形成や照射誘起

た 高 経 年 分 析 室 に 導 入 さ れ た CAMECA 社 製 の

（4）
〜
（13）

．ただし，多LEAP3000XHR を用いた．測定はレーザーパルス

くで報告される Ni-Si クラスタ等の溶質原子クラス

モードで行い，試料温度は ‑238℃，レーザー出力

タは TEM では観察が難しく，TEM で観察されるは 0.2 0.3nJ，パルス周波数は 200-250kHz とした．

欠陥クラスタとの関係や硬化への寄与度は不明であ

測 定 用 の 針 状 の 試 料 は， 集 束 イ オ ン ビ ー ムり，より詳細な分析が求められている．さらに，照（focused ion beam, FIB）加工装置（HITACHI 製

射ステンレス鋼の APT 測定データの数はまだ少な

NB5000） を 用 い て 作 製 し た．FIB の マ イ ク ロ サ

く，材料と照射条件も限られており，同じ材料で中ンプリング機構を用いて微小サンプル（2 × 2 ×

性子照射量の異なるいわゆる照射量依存性を直接検10µm）を切り出した後，タングステンニードルの討できるデータはない．

先端に固定し，リング状にビームを走査して試験片偏析に関して報告されつつある

そこで，これまで IASCC 研究に用いてきた国内を削り円錐状に加工した．なお，加工の進行に伴いの PWR で照射されたフラックスシンブルチューブ

リングの大きさとイオンビームの強度と加速電圧を材（冷間加工 316 ステンレス鋼）を APT で分析し小さくすることで，加工ビームの影響を極力排除して溶質原子クラスタの形成に対する照射影響を調べ

つつ先端径 0.1μm の針状に加工した．

表１

PWR で照射された冷間加工 316 ステンレス鋼試料の照射条件

Dose / dpa

Neutron ﬂuence /n/m2（E>0.1MeV）

Dose rate / dpa/s

Temperature / ℃

３5.0 × 1025

8.3 × 10‑9

324

11

1.7 × 1026

2.8 × 10‑8323

5.3 × 10

26

‑7

313

53

8.1 × 1026

‑7

1.4 × 10304

74

1.1 × 1027

1.5 × 10‑7

305

35

1.3 × 10

INSS JOURNAL Vol . 26 2019 NT‑391

APT 測定で収集したデータは，質量／電荷比ごとに元素の種類を決定した．なお，APT では元素を決定する際に，イオンの質量／電荷比を用いる．
多くの元素において，質量／電荷比は元素固有の値となるが，いくつかの元素では，異なる元素が同じ
質量／電荷比を持つ．鉄鋼に含まれる元素の場合，質量数 58 の Fe と Ni が同じ質量／電荷比を持つことになり，データからは個々の原子がどちらの元素であるかを決定することは不可能である．バルクの平均組成を調べる場合には，同じ質量／電荷比を持つ元素の濃度を同位体の存在比を基に配分することで値を求めることができるが，個々の元素の局所的な濃度変化を評価する場合にはこの方法は妥当でない．そこで本研究では質量数 58 の元素として仮に取り扱った．
また，APT 測定データから原子マップを作成するデータの再構築については，Evaporation ﬁeld =30.0V/nm，Image compression factor = 1.65 を 使用して，原子マップの Z 方向の最適化を図った．

3. 結

果

3.1 アトムプローブ測定
図１には，測定された原子マップの例を示した．
母相には，Ni と Si がともに集積した箇所が観察され，照射量 3dpa から Ni-Si クラスタが形成していることが分かる．また，測定したすべての試料に同様なクラスタが観察され，Ni-Si クラスタが高密度

図１

PWR で照射された冷間加工 316 ステンレス鋼試
料の原子マップに結晶粒内に形成していることが分かった．なお，が，今回の測定では Si や P に特異な密度分布は観察

クラスタは直径が 6 〜 10nm 程度の比較的大きなもされず，母相の組織が適切に測定されていると考えのと，直径が 3 〜 4nm の小さなものからなっていられる．また，FIB 加工に使用した Ga もほとんどた．また，照射量が 35dpa より低い試料で，大きな検出されず，母相の組織が適切に測定されていると

Ni-Si クラスタの一部に P と C の集積も認められた．

考えられる．

一方，照射量が 35dpa 以上の試料で，大きな Ni-Si
クラスタの一部に Mn と P の集積が認められ，高照
射量では Ni-Si クラスタとは性状の異なる溶質原子3.2 クラスタ解析

クラスタが形成していることが示唆された．今回観測定された原子マップに対して，マキシマム・セ

察された溶質原子クラスタは，これまでに照射ステ

パレーション法に基づいた再帰的検索手法を用いてンレス鋼で形成が報告されている溶質原子クラスタ

クラスタ解析（18）を行った．本手法は，原子炉圧力

（4）
~
（6）
（8）
, （9）
,

と類似のものであった．また，溶質原子

クラスタの大きさは 2nm から 12nm であった．

容器鋼に中性子照射により形成する直径数 nm の溶質原子クラスタの抽出に用いられる方法である．溶レーザーパルスモードによるアトムプローブ測定

質原子クラスタの解析条件は，前報（13）と同じであでは，入射レーザーの熱影響により Si や P 等の軽元

る．Si をクラスタのコア元素と定義し，コア原子素が試料表面を拡散し密度分布を生じる場合があるの抽出に用いるしきい距離は 0.7nm とし，コア原子INSS JOURNAL Vol . 26 2019 NT‑3

92

が 20 個以上のものだけをクラスタとして取り扱っら 11dpa に増加するのに伴い増加したが，照射量がた．また，周辺原子の抽出に用いるしきい距離には

11dpa ではほとんど同じあった．Ni-Si クラスタは0.5nm を用いて周辺原子を含めたクラスタを抽出し11dpa までは形成が進行するが，11dpa 以上では飽た．最後に，周辺原子のうち 0.5nm 以内に Si もしく

和傾向にあることが確認された．この結果は，小さは Ni が３個未満しかないものを取り除いた．

なクラスタは中性子照射により蓄積する照射欠陥と溶質原子クラスタとして抽出された原子を解析す関係があること，大きなクラスタは照射初期（照射ることで，クラスタの大きさ，クラスタ内の元素のにより形成した損傷組織が互いに影響を及ぼしあう

分布，クラスタの数密度を求めた．なお，溶質原子クラスタの大きさとしてはギニエ半径 rg をクラスタ分布状態にまで到達する時間）に形成したものが照半径とした．

あることを示唆する．

射欠陥等との反応で再固溶して消失するプロセスが溶質原子クラスタの大きさは，直径 2 〜 3nm と図４に溶質原子クラスタの平均組成を直径が5nm

6 〜 10nm にピークを持つ明確なバイモーダルなサ

未 満 の も の（Small） と 5nm 以 上 の も の（Large）

イズ分布で，直径 5nm を境にして，小さい Ni-Si クに分けて照射量による比較を示した．小さいクラス

ラスタ（直径が 2 〜 4nm）と大きい Ni-Si クラスタ

タ，大きいクラスタともに照射量による平均組成の（直径 > 5nm）に大別された．抽出された溶質原子違いは小さく，ほぼ同じ組成のクラスタが生成してクラスタは直径 5nm 以下が多く，これ以上の大きいることが分かった．ただし，大きいクラスタの方

さのものは少ない．そこで，以下では溶質原子クラが小さいクラスタに比べて Ni と Si，Mn の濃度が高

スタを大きさで２つのグループに分けて議論する．

い傾向があった．バルクの平均組成と比較すると，

図２と図３には，溶質原子クラスタの平均直径と大きいクラスタでは Ni および Si がバルクの約３倍

数密度の比較を示した．小さいクラスタの平均直径と約８倍に集積していることが分かった．図５には照射量が 3dpa から 74dpa でほとんど同じであっは，溶質原子クラスタへの集積が認められた Ni とたが，大きいクラスタの平均直径は照射量の増加

Mn について，Si との数の関係を示した．Ni の数は，に伴いわずかに増加する傾向を示した．数密度にSi の数が増加するのに伴い照射量によらず一定の割ついては，全クラスタについて比較するとともに，合（Ni/Si = 2）で増加する傾向があった．Mn の数

直 径 が 5nm 未 満 の も の（Small） と 5nm 以 上 の もについても，Si の数が増加するのに伴い増加する傾の（Large）に分けて示した．大きいクラスタの数向があった．ただし，データ点はクラスタの直径が密度は照射量が 3dpa から 11dpa に増加するのに伴5nm 以上に対応する Si 数が 1000 以上の大きな Ni-Si

い減少したが，小さいクラスタの数密度は逆に増加

クラスタについては２つの分布に分かれており，そした．なお，照射量が 11dpa 以上では数密度の変化

れぞれの分布に対して最小二乗法で Mn/Si を求めは小さい．全クラスタの数密度は照射量が 3dpa かると 0.06 と 0.37 であった．Mn/Si = 0.37 のグループ

図２

溶質原子クラスタの平均直径の比較

図３

溶質原子クラスタの数密度の比較

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（1）

93

（2）

図４

溶質原子クラスタの平均組成の比較

（1）

（2）

図５

溶質原子クラスタ中の Ni/Si と Mn/Si の関係

は照射量が 35dpa 以上の試料で観察された溶質原子とから Ni:Si:Mn = 2:1:1 の組成が考えられる．TEM

クラスタのみであった．大きな溶質原子クラスタがで観察される析出物はγ ' 析出物（Ni3Si）とされる

２つのタイプ，Ni-Si クラスタと Ni-Si-Mn クラスタ

が，APT で観察された溶質原子クラスタは熱力学に分けられることが示唆された．

的安定相の一つである G 相（M6Ni16Si7）に近い組成

図６には，53dpa 照射材で観察された大きいクラを示した．Ni-Si-Mn クラスタは G 相もしくはその前

スタの内部の組成変化の例を示す．図６（1）は Mn

駆体であると考えられ，高照射では G 相が形成するを含む Ni-Si-Mn クラスタの例であり，図６（2）はことが示唆される．軽水炉の温度条件での照射ではMn を含まない Ni-Si クラスタの例である．直径はとTEM 観察で G 相の観察が報告されない理由として

もに約 10nm であり，類似の大きさのものである．

は，析出物の数密度とサイズが小さいため電子線回中心部でともに Ni と Si 濃度が高く，Fe と Cr 濃度

折像に明確な回折斑点を観察することができないたは低い．

め，γ ' 析出物（Ni3Si）を想定した暗視野観察によNi-Si-Mn クラスタについては，中心部のもっとり観察されるイメージをγ ' 析出物として評価しても Mn 濃度の高いところでは 25at% であり，Si 濃度

きたことによると考えられる．G 相はγ ' 析出物とと同程度であり，Ni 濃度の 50at% のおよそ 1/2 で近い結晶構造であり，明確に回折斑点が生じない条あった．また，Fe はほとんど含まれない．このこ

件での暗視野観察による両者の識別は非常に困難で

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94

（1）

（2）

図６

53dpa 試料における溶質原子クラスタの中心からの組成変化（1）Ni-Si-Mn クラスタ，（2）Ni-Si クラスタ

ある．
Ni-Si-Mn クラスタの生成機構については，転位
組織変化がほぼ完了する高照射量で生成することから，転位組織の変化に影響されないものが考えられ

4. 考察
4.1 TEM 観察組織との比較

る．Mn は粒界のようなシンクで減少するような元本研究に用いた照射材（シンブルチューブ材）は，素であり，Ni-Si-Mn クラスタは単純なシンクへのTEM 観察による内部欠陥の同定と定量化がなされ偏析で生じるものではないと考えられ，照射誘起偏ており，転位成分としてフランクループとブラック

析以外の機構で照射の進行とともに現れるクラスタ

ドット，キャビティとして He バブル，析出物としと考えられる．そのメカニズムは熱力学的安定相のてγ ' 相（Ni と Si の化合物 Ni3Si）が報告されている照射による変化などが考えられるが，現状では不明

（14）〜
（16）

であり，照射量の異なるデータをさらに得ることにの評価結果と TEM 観察による欠陥クラスタの評価

よりクラスタの発達の知見をさらに蓄積する必要が結果をまとめて示した．

ある．

．表２に APT 観察による溶質原子クラスタ

溶質原子クラスタが主として Ni と Si からなるの

一方，Ni-Si クラスタについては，中心部は Ni とで， γ ' 相（Ni3Si） や G 相（M6Ni16Si7） と の 関 係

Si の み で Fe は 含 ま れ ず， 中 心 に 向 か い Si 濃 度 がが示唆される．溶質原子クラスタの Ni と Si の比率高くなり，中心では Ni と Si の比はほぼ１となっては約２であり，γ ' 析出物の３よりは小さい値であいる．クラスタは Si と Ni の集積が核となって生成る．また，TEM 観察によりγ ' 析出物の回折斑点位していることを示唆する．クラスタ中心部での Ni

置で撮影された暗視野像から測定された析出物は，と Si の 比 率 は， γ ' 析 出 物（Ni3Si） に 比 べ て Si の

3 dpa では観察されず，11 dpa 以上で観察されてい割合が非常に大きい．また，数密度を比較すると，る．ただし，数密度は溶質原子クラスタの数密度のの約100倍である．
Ni-Si クラスタはγ ' 析出物（Ni3Si）

1/100 以下であり大きな違いがある．

このことは，Ni-Si クラスタはγ ' 析出物（Ni3Si）のシンブルチューブ材では硬さデータが得られて前駆体および点欠陥クラスタへの Ni と Si の偏析で

お り，3dpa で は 337，11dpa で は 375，74dpa で はあると考えられる．

373 であり，3dpa から 11dpa では硬化が進行する
が，11dpa 以上ではすでに飽和レベルに達している．この飽和傾向は転位ループの数密度が飽和することが原因と考えられている．Ni-Si クラスタの数密度の変化は硬さの変化と傾向が同じであるので，硬化に対して何らかの寄与をもつと考えられる

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表２

Dose /
dpa
３
11
35
53
74

95

PWR で照射された冷間加工 316 ステンレス鋼試料に観察された溶質原子クラスタと損傷組織および照射硬化の測定結果のまとめ

d / nm

APT
Small
Ni-Si
clusterN/× 1023/m3

Large
Ni-Si
cluster

TEM［13］Large
Ni-Si-Mncluster

Frank
loop

Black dot

Cavityγ'
precipitate

d

3.3

6.6

-

10.7

4.3

0.9

-

N

2.6

3.3

-

0.25

0.25

3.6

-

d

3.4

7.3

-

12.4

4.2

0.9

3.7

N

5.8

1.9

-

0.23

0.21

5.0

0.037

d

3.4

7.3

8.4

12.5

4.8

1.0

4.0

N

4.9

0.68

0.83

0.21

0.25

4.2

0.040

d

3.3

6.9

9.4

11.5

4.3

1.1

4.4

N

5.3

0.80

0.90

0.14

0.57

5.8

0.044

d

3.4

7.7

8.3

12.1

4.9

1.1

4.0

N

6.8

0.71

0.19

0.20

0.46

4.0

0.040

Δσ /
MPa
［13］
382
540
533
544
533

が，転位ループの寄与との相対関係などは不明であ450MPa まで低下し，それ以上の照射量ではほとんる．ただし，転位ループはシンクとして作用するたど低下しない（20）．このような IASCC 特性を理解す

め溶質元素の偏析が起こり “pure” な転位ループはるために，照射ステンレス鋼のミクロ組織変化の把おそらく存在しないと考えられる．これは Ni や Si

握が進められてきた．ただし，APT で観察されるで “decorate” された転位ループがほとんどであるこ

溶質原子クラスタが IASCC 特性や機械的性質などとを示唆する．APT 観察でもリング状の Ni や Si のの巨視的な性質へどの程度影響しているかはまだよ

分布が多く認められている．また，キャビティへのく分かっていない．

内面への Ni や Si の偏析を示唆する結果も APT 観察

照射硬化に対する溶質原子クラスタ形成の影響を（19）．これまでの照射欠陥の調べるために，表２に示した溶質原子クラスタと欠硬化因子の検討では，“decorate” された転位ループ

陥クラスタのデータを用いて硬化量を算出して測定のような複合効果を加味すべき欠陥は議論されておらず，転位ループや溶質原子クラスタの硬化因子を値と比較した．照射により形成する溶質原子クラス
タと欠陥クラスタで増加する耐力 Δσm は，次式で算総合的に再評価する必要がある．ただし，APT で出した．

により認められている

観察される溶質原子クラスタと TEM で観察される損傷組織との対応が必ずしも明確ではないため，同

1/2
Δσm=
（Σ Δσ2k ）じ硬化因子を見ている可能性もある．溶質原子ク
ラスタと欠陥クラスタの対応を明らかにするには，

1/2
Δσk=αk Mμb（Nk dk）

TEM 観察した試料のアトムプローブ分析などの高度な実験によるデータで確認することが望まれる．

4.2 溶質原子クラスタの照射硬化への寄与

Δσk は硬化因子 k により増加する耐力であり，αkと Nk，dk は硬化因子 k のそれぞれ硬化係数と数密度，直径であり，M は Taylor factor（3.06），μ はせん断b はバーガスベクトル（0.255nm）
係数（76,000MPa），
である．

軽水炉で照射されたステンレス鋼の低歪速度引

本研究では，小さな Ni-Si クラスタと大きな Ni-Si

張試験や定荷重試験から IASCC 発生の特徴が調べ

クラスタ，大きな Ni-Si-Mn クラスタの３種類の溶られ，照射量が１〜 5dpa で IASCC 感受性が現れる

質原子クラスタが観察されている．なお，大きな溶ことが明らかにされている．また，IASCC が発生

質原子クラスタに占める大きなNi-Si-Mn クラスタのするしきい応力線図が照射量に対して求められてお割合は，35dpa 照射材，53dpa 照射材および 74dpa

り，約 10dpa では約 900MPa であり，30dpa では約

照 射 材 で そ れ ぞ れ 55%，53% お よ び 21% で あ る．

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96

小さなクラスタやバブル，ループに対しては，硬化係数 0.2 がこれまでよく用いられてきた（21）．硬化
係数 0.2 を３種類の溶質原子クラスタに適用してクラスタ形成による耐力の増加を算出すると，657
20MPa となる．表２に示した硬さの測定データから算出された耐力の増加量に比べて，溶質原子クラスタのみで見積もられた硬化量は大きすぎる．さらに，フランクループ等の硬化への寄与を考慮すると，ミクロ組織変化から見積もられる硬化量は測定結果を大きく上回ることになる．硬化の見積もりを測定結果に合わせるためには，より小さな硬化係数
を溶質原子クラスタに想定するか，APT で観察される溶質原子クラスタと TEM で観察される損傷組織との対応を考慮して硬化因子の重複を除く必要がある．

図７

ミクロ組織から見積もった硬さの増加と測定結果との比較

サイズと数密度の関係から，APT で観察される
溶質原子クラスタと TEM で観察される損傷組織と硬化の主要因はフランクループである．ただし，今の対応について，次のように仮定して硬化量を見積回仮定した APT で観察される溶質原子クラスタともった．

TEM で観察される損傷組織との関係によれば，溶（1）小さな Ni-Si クラスタはキャビティやブラッ

質原子クラスタの一部はフランクループ等の欠陥ククドット等への偏析であり，それ自身は硬化ラスタに近い硬化因子として寄与すると考えられ因子として考慮しない．キャビティやブラッる．しかし，APT で観察される溶質原子クラスタ

クドット等としてカウントする．

と TEM で観察される損傷組織との対応が必ずしも（2）大きな Ni-Si クラスタもブラックドット等への偏析であり，それ自身は硬化因子として考慮しない．ブラックドット等としてカウント
する．
（3）TEM で観察されるγ ' 析出物等の析出物はNi-Si-Mn ク ラ ス タ の 一 部 で あ り，Ni-Si-Mn

明確ではないため，高分解 STEM 観察等による更なる研究が必要である．

5. まとめAPT 観 察 に よ り PWR で 最 大 74dpa 照 射 さ れ た

クラスタの硬化への寄与として扱う．

316 ステンレス鋼の溶質原子クラスタの形成を調べ（4）硬化係数は Ni-Si-Mn クラスタを 0.2，フラン

た．照射量 3dpa から Ni-Si クラスタが高密度に結クループを 0.4，ブラックドットを 0.2，キャ

晶粒内に観察された．クラスタは直径が 6 〜 10nm

ビティを 0.2 とする．

程度の比較的大きなものと，直径が 3 〜 4nm の小

図７に，ミクロ組織変化から見積もった硬化量

さなものからなっていた．クラスタの大きさと数の増加と測定結果との関係を示した．図７には本

密度，平均組成は照射量 11dpa 以上で変化は小さ研究と同じ条件の TEM 観察と APT 分析で取得さく，11dpa 以上でクラスタの形成が飽和傾向にある

れたフランスの PWR 炉内構造物（Chooz A バッフ

ことが確認されたが，35dpa 以上の高照射量でのみ

ル；SA304 ステンレス鋼，照射温度 328℃，照射量

Mn が集積した大きな Ni-Si-Mn クラスタが存在し（22）

38dpa）のデータも合わせて示した．ミクロ組

織変化から見積もった硬化量の増加と測定結果はた．Ni-Si-Mn クラスタは G 相析出物に類似の組成であった．

よい相関を示した．また，照射量 35 dpa 以上のフ

これまでに報告済みの TEM 観察による損傷組織

ラックスシンブルチューブ材における Ni-Si-Mn クと比較し，溶質原子クラスタと欠陥クラスタの関係

ラスタ，フランクループ，ブラックドットおよびとその硬化への寄与を検討した結果，大小の Ni-Si

キャビティの硬化量はそれぞれ 148‑346MPa，301‑

クラスタはキャビティやブラックドット等への偏析384MPa，130‑186MPa および 243‑300MPa であり，

であるとともに，大きな Ni-Si-Mn クラスタは TEM

INSS JOURNAL Vol . 26 2019 NT‑397で観察される析出物もしくはその前駆体であると考Kitsunai, J. Nucl. Sci. Tech., 43, 159（2006）．

えられた．この仮定のもとでは，Ni-Si-Mn クラスタ

（16） H. Nishioka, K. Fukuya, K. Fujii and Y.

の硬化係数はブラックドットやキャビティと同じ程Kitsunai, J. Nucl. Sci. Tech., 45, 274（2008）．

度であり，フランクループと同程度の硬化への寄与（17） 藤 井 克 彦 , 福 谷 耕 司 , INSS Journal, vol.23,となる場合がある．

文

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