1.3 パラメータの充実
1.3.1 放射性物質の形態間移行
1.3.1.1 放射性物質の海水中における形態間移行と植物性プランクトンへの移行
Transfer Rate of Radionuclides between Chemical Species in Sea Water,and Their Incorporation into Phytoplankton
高久 雄一, 中尾 淳, 久松 俊一
環境動態研究部

Yuichi TAKAKU, Atsushi NAKAO, and Shun’ichi HISAMATSU
Department of Radioecology
Abstract
Radionuclides, which are released from nuclear industry facilities and deposited on the surface of water
expanses such as lakes and oceans, are considered to be initially in ionic forms, and then they are removed
from the water system as particulates after various chemical and biological reactions. This study aims toclarify the transformation rate of ionic radionuclides to various chemical forms and the effects ofenvironmental parameters, such as salinity and microorganism activities, etc., on this rate, by adding thestable elements, Th and U to water samples. We have already reported results for fresh water and brackish
water samples. Results for a seawater sample are presented here.
A seawater sample was collected from the coast at Rokkasho. An aliquot of a solution of lanthanoidsand Th as ionic forms was added to the sample. After being allowed to stand for a predetermined period
from 10 min up to 2 weeks, the particulate fraction in the sample was collected through a filter which had apore size of 0.22 μm. The molecular size of organic materials binding the elements in the filtrate wasanalyzed with an ultra-filter with a cut-off size of 10 kDa. The target element concentrations in theparticulate and filtrates fractions were analyzed by ICP-MS. Most of the added lanthanoids were found in<10 kDa fractions. The proportion of the particulate fraction of lanthanoids was less than 1 % in all time
periods. Initial proportions of Th in particulate and >10 kDa fraction were 6% and 40%, respectively. The
particulate fraction then increased to 17% at 1 d after the addition, and then decreased to 6% at 14 d.
Since microorganism activity is considered as one of the parameters affecting transformation ofchemical form, the effect of phytoplankton on the transformation was investigated by adding target elements
in ionic forms to aliquots of the incubation medium for Anabaena curva, which is the predominant speciesof the fresh water lake Ichiyanagi. An aliquot of a solution of ionic lanthanoids, Th and U or inorganic iodine
as I- or IO3- was added to the medium sample. After allowing this to stand for a predetermined period from 1
to 9 d, the medium samples were separated into three fractions using the method described above. Most ofthe added light lanthanoids and Th were changed to a particulate fraction less than 1 d after the addition. On
the other hand, almost all of the added I- and IO3- was retained in the <10 kDa fraction throughout theexperimental period. Although the chemical form of iodine added as IO3- was retained as IO3- in the <10 kDa
fraction, the added I- was gradually oxidized to IO3-, and after 9 days, this reached 15% of the amount ofadded I.

- 14 -

The same experiment will be carried out for phytoplanktons in brackish water and seawater in the next
financial year. To decide species to be used for the experiment, the species composition of phytoplanktons
was surveyed in the brackish lake, Obuchi, and along the seacoast at Rokkasho. Dominant species in each ofthese water expanses were separated and their cultivation methods were established.
1. 目的

した。その後、キレート樹脂を用いて試料中のラン湖沼及び海洋に降下した放射性核種は、イオン態、 タノイド及びThを 5 倍に分離濃縮した後、ICP-MS高分子有機物に収着した形態等の様々な化学形態をを用いて定量した。

経て粒子態となり、最後には沈降して系から除去さ2.2 植物性プランクトンを含む淡水試料中へのランれると考えられる。そこで本調査では、大型再処理

タノイド、Th、U 及びヨウ素の添加実験施設に隣接する尾駮沼及び周辺環境中の水試料（淡添加培養実験には、内容量 100 mLのポリエチレン水、汽水、海水）に安定元素等を添加し、経時的な容器を用い、ろ過後オートクレーブ処理を行った市

形態変化を求めるとともに、それに対する環境要因柳沼湖水に栄養塩類を加えた試料水を用いた。試料（有機物、プランクトン等）の影響の解明を目的と水 100 mLを秤量した後、市柳沼に生息する代表的なする。

植物プランクトンである、Anabaena curva.の単離株

平成 21 年度においては、以下に示す 3 項目につを溶液中に加え、定常期（細胞密度；1.6～2.0×105
cells mL-1）まで培養した後にランタノイド及びTh、いて研究を実施した。
六ヶ所村沿岸海水試料に、イオン態でランタノU をそれぞれ 100 ng添加し、試料水中の各元素の濃イド(La-Lu)及び Th を添加し、各元素のイオン態か度を 1 ng g-1とした。ヨウ素については、I-またはIO3-

ら高分子態及び粒子態への変化を明らかにする実験を、ヨウ素として 10 μg添加し、試料水中のヨウ素濃を行った。

度を 100 ng g-1とした。元素添加以降の試料水の培養

1)

平成 20 年度に培養法を確立した植物性プラン

時間を、1、2、5、9 日とし、それぞれの時間についクトンを用いて、植物性プランクトンを含む淡水試て反復を 3 つずつ用意した。所定の時間経過後、0.22

料中におけるランタノイド、Th、U 及びヨウ素のイμmのメンブランフィルタ－を用いたろ過により、溶オン態から高分子態及び粒子態への形態変化につい存態とプランクトンを含む粒子態に分離し、フィルての調査を行った。

ターを通過した溶存態を排除限界 10 kDaの限外ろ過

2)3)尾駮沼及び海水中に生息する植物性プランクト

フィルターを用いて限外ろ過し、<0.22 μm、<10 kDa、の 2 試料を作成した。試料中のI-とIO3-それぞれの濃ンを採取・単離し、培養法を確立した。

度をイオンクロマトグラフィー（IC）-ICP-MSを用

2. 方法

いて定量した。

2.1 六ヶ所村沿岸海水試料を用いたランタノイド及2.3 植物性プランクトン単離・培養法の確立
尾駮沼（湖央）及び六ヶ所村沿岸（沖合 4 km）にび Th の添加実験
添加実験には、内容量 250 mlのポリエチレン容器

おいて 6 月に採水した表層水から、試料水中の粒子を用い、試料量は 250 mlとした。試料溶液を秤量し態を低速の遠心分離（RP3000）によって濃縮する手た後、溶液中に各元素を 250 ng添加し、溶液中濃度法を用いてプランクトンを採取し、顕微鏡下で単離-1が、1 ng g となるようにした。試料の保持時間は、1、後、容量が 50 ml の培養フラスコに入れて培地量 25

6 時間と、1、2、7、14 日とし、各時間毎に 3 試料ずml で培養した。

つ作成した。所定の時間経過後、直ちに、0.22 μmのメンブランフィルタ－を用いてろ過し、溶存態と粒3. 成果の概要子態に分離した。フィルターを通過した溶存態を排3.1 六ヶ所村沿岸海水試料を用いたランタノイド及除限界 10 kDaの限外ろ過フィルターを用いて限外ろび Th の添加実験

過し、溶存態試料(溶存態)、<10 kDaの 2 試料を作成- 15 -

Fig.1 に示す様に、添加後 1 時間では、各ランタノ

イドとも、粒子態及び高分子態への形態変化はほとれていることが判った。プランクトンが存在しないんど見られず、大部分が形態変化せず<10 kDa のま培地試料ではこの酸化は見られないことから、植物ま存在した。全期間を通してランタノイドの粒子態プランクトンの光合成により酸素が生成され、それへの形態変化はほとんど見られず、全て 1%以下でによってI- が酸化されIO3- に変化したものと考えらあった。一方、Th は添加後 1 時間でおよそ 6%が粒れる。
100%

子態に変化する。その後、1 日で 17%まで粒子態が9 days増大した後、その後は、6%まで減少した。また、添

Relative distribution

80%

加後 1 時間で約 40%が高分子態に変化した。
100%

Relative distribution

1 hour
80%

60%

40%

20%

Particle>10 kDa<10 kDa

60%
0%
La40%

CePr

NdSmEuGdTb

Dy

HoErTmYbLuThUElements

Fig. 2Particle>10k<10k20%

9 days after adding to the incubation medium0%
LaCePrNdSmEu

GdTb

DyHoErTm

Yb

Relative speciation of lanthanoids and Th, Uof Anabaena curva

Lu

Elements

Relative speciation of lanthanoids added to120

the sea water sample collected from the100

IConcentration (ng g -1 )Fig. 1coast at Rokkasho
3.2 植物性プランクトンを含む淡水試料中へのランタノイド、Th、U 及びヨウ素の添加実験
ランタノイド及び、Th、Uを市柳沼の優勢種であるAnabaena curva.の培養培地に添加した結果、Fig.2806040IO3I200Controlに示すようにランタノイド、特に軽希土類元素は、1d2d5d9dTime非常に良く粒子態に収着することが分かった。特に、Fig. 3La及びCeの収着は顕著であり、添加後 1 日後の時点

incubation medium of Anabaena curva

で、添加量のほぼ 90%以上が粒子態となった。しかwith added I-

し、ランタノイドの収着には元素依存性があり、軽希土類元素から重希土類元素に向かって収着量は減
少し、Luの収着は、9 日間で 5%以下であった。また、
Thでは、La、Ceと同様に、添加量の大部分が粒子態に変化する。しかしUの粒子態への形態変化は、Thに比べて小さく、5 日間でおよそ 50%である。この値は、EuやGdとほぼ同じ値である。それに対してヨウ素は、I-及びIO3-共、ほとんど粒子態にはならず、イオン態のままで存在していることが判った。また、Fig.3 に示すように添加されたIO3-は、IO3-のまま存在しているが、添加されたIの一部が時間の経過に伴Concentration of iodine and iodate in the

3.3 植物性プランクトン単離・培養法の確立
尾駮沼の優勢種は、Chaetoceros sp.（cf. C. muelleri）であり、第 2 位は、Prorocentrum minimum であった。
これら両者を合わせると約 94%となる。一方、沿岸
海水では、いずれも珪藻網である、Nitzschia sp. 、
Leptocylindrus danicus 、Chaetoceros socialis 、

Chaetoceros radicans、が優勢であり、この 4 種で約80% を 占 め て い た 。 こ の う ち Chaetoceros sp. 、Nitzschia sp を単離し培養法を確立した。って酸化され、9 日間で全体の約 15%がIO3-に酸化さ- 16 -