研究紹介
セラミックス材料の照射損傷評価
秋吉 優史

中性子照射による影響
巨視的物性変化Neutron Irradiation

電子的欠陥の導入
弾き出し損傷の導入
核変換

導入した欠陥の再結合
転位ループやボイドなどへの集合・成長

微構造変化
照射欠陥構造点欠陥(格子間原子，空孔)
クラスター，転位ループ，積層欠陥，ボイド，バブル，粒界クラック

・スエリング・熱伝導率
・機械的強度・絶縁性・耐酸化性
etc・・・

発現

セラミックスの照射損傷評価
スエリング

XRD

熱拡散率

点欠陥，ボイド，バブル，転位ループ，粒界クラックなどの複合的発現

点欠陥，転位ループなどによる格子歪み（異方性の検出可）

フォノン伝導が主のセラミックスでは点欠陥，特に空孔濃度を選択的に反映

透過電顕観察ある程度の空間的広がりを持つ構造か，規則的な周期構造として配列した格子を観察可能（点欠陥は見ることが出来ない）

相補的な測定による欠陥導入状態評価

様々な照射条件（照射量、照射温度、照射粒子、エネルギー）の違いによる、照射直後(As-irradiated)の測定

陽電子消滅寿命
主に空孔やその集合体の導入状態を評価可能。

照射後試料のアニール（等時アニール、等温アニール）に伴う回復挙動評価

特に熱拡散率に注目
熱伝導率（熱拡散率） は核融合炉第一壁， ブランケット， ダイバーダーや高温ガス炉の燃料被覆材など原子力分野でセラミ ック スを用い る上で， 最も 重要な パラメータ ーの一つであ るが、 照射に より欠陥が導入されるとフ ォノ ン-格子散乱の増加に よりフ ォノ ン伝導が阻害され， 著し い熱拡散率の低下が報告されてい る。

未照射 SiC: 230 W/m・K

ダイバーター表面温度予測

930℃

10MW/m2

ガス冷却
500℃
厚さ1cm

15000℃～到底耐えられない!

中性子照射後 SiC:

7 W/m・K

セラミックスの熱拡散率
・金属と異なり，フォノンによる熱伝導が支配的（金属であるタングステンでも、数割程度がフォノン伝導）

熱拡散率 α = 1/3・μ・λThermal Diffusivity / 10-4 m2 s-1

材料によりほぼ一定で照射により変化しない

μ: フォノンの平均速度 [m/s]λ: フォノンの平均自由行程 [m]照射前の熱拡散率は粒径等のマクロな組織に左右されるが、照射試料ではフォノンの平均自由行程が極端に短くなるためほとんど影響しない

0.3

フォノン-フォノン散乱
温度上昇と共に k / T n に

0.20.1
400
600
800
1000
Measurement Temperature / K

従って低下していく

フォノン-格子散乱
照射欠陥，特に空孔の導入密度に従って増加する

未照射β-Si 3N4

様々な散乱機構（フォノン-フォノン散乱，粒界などによる散乱，照射により導入された点欠陥や転位による散乱など）に対するそれぞれの散乱の自由行程をλa ，λb ，λc ・・・ とすると，それらの機構全てが寄与する全体としてのフォノンの平均自由行程λは1/λ = 1/λa + 1/λb + 1/λc ・・・ と表される。

照射条件の違いにより、欠陥導入密度が変化する

照射時熱拡散率評価
前提条件

2

照射温度以下では欠陥導入密度は変化しない

3

照射直後の試料は照射中と同じ欠陥濃度を保つ

照射温度での各試料の照射温度での照射後熱拡散率は照射時の照射時の熱拡散率に等しい

Thermal Diffusivity / 10 -4 m2 s-1

1

照射量の増加に伴う熱拡散率の低下は3×1026n/m2 程度で飽和して一定である

0.025

4

照射温度は一定である

・ 熱拡散率の測定温度依存性を測定する。
・ 得られた熱拡散率測定データをα=k/Tn
式でフィッティングを行う。

・ それぞれの試料に対するフィッティング
パラメーター k, n を用いて照射温度Tirrにおける熱拡散率を求める。

T52 (5.3×1026n/m2, 775K) α-Al 2O3T54 (7.3×1026n/m2, 835K) α-Al 2O3
T58 (6.9×1026n/m2, 1039K) α-Al 2O3

0.020.015

0.01
400
600
800
1000
Measurement Temperature / K
中性子照射後試料の高温での熱拡散率変化

3 照射直後の試料は照射中と同じ欠陥濃度を保つ
本来の目的

不可能

中性子照射時熱拡散率測定照射時に極短時間存在するTransient な欠陥の影響は本当に無いのか?

実際の測定

可能

イオンビーム照射時
陽電子消滅測定

中性子照射

イオンビーム照射

異なる点: バルク全体への欠陥分布 →× 熱拡散率測定

似ている点: 局所的な欠陥導入形態 →○ 陽電子消滅測

熱拡散率測定陽電子消滅測定

熱拡散率測定と陽電子消滅法による測定が評価する事の出来る欠陥構造 → 主に空孔と、その集合体で共通する部分が多い

これまでその相関はほとんど研究されていない

4

照射温度は一定である

照射実験環境

照射温度は一定の温度にコントロールされている

核融合炉
ダイバーター

照射欠陥量によって決まる熱伝導率と、入射する熱流量によって左右される

欠陥密度

LowHigh熱伝導率HighLow

試料温度LowHigh

欠陥密度HighLow

様々な欠陥が温度変化に伴いどのような挙動を示すのか解析する必要がある

NotFixed中性子照射透過力の高い E>0.1MeV の高速中性子により試料全体に均質に欠陥が導入される。
Primary Knock-on Atom (PKA) をはじき出した後は狭い領域に欠陥が集中し、カスケードを形成する。

イオンビーム照射
電子励起によりエネルギーを失っていき、ブラッグピーク付近に集中的に欠陥が導入される。
PKAをはじき出した後の挙動は中性子照射と似ていて、カスケードを形成する。

電子線照射
30MeV の電子線は、セラミックス中でおよそ 10cm 程度の飛程を持つが、平均 PKA エネルギーは 225eVにとどまるため損傷関数は 3.75個となり、フレンケル対などの点欠陥のみが導入されると考えられる。

熱拡散率－陽電子寿命の相関を把握するために均一に空孔を導入できる。

電子線照射による欠陥導入
原子炉実験所
KURRI-LINAC

尖頭電流～500mA, パルス幅0.1～4μs,
繰り返し周波数～100Hz での照射により、平均電流200μA以上での照射が可能

・ほぼ点欠陥のみを導入
・5cm程度の飛程があり均一に欠陥導入が可能
・照射量は ～0.02dpa 程度（一週間で）・30MeV運転では中性子が発生して試料が放射化する・半径数cmに ～7kW が投入されビーム加熱が激しい
・照射ホルダーの工夫で様々な照射温度で照射が可能

照射ホルダーの開発

t = 0.7mm
Cu Specimen Holder

5kW以上の高熱流束□15mm Al
Square tube

30

Cooling Water

30MeV
ElectronBeam

Beam

30

φ10x0.5mm
Specimen

0.4mm Cu Heat Spreader

Ti screw and nut

Vertical orientatedGraphite seat( 90 W/m・K )□15mm Al
Square tube
Cooling Water

Al water pipe
BN spray coatingAperture

AlN

0.81750.7

1700.6165
Unirradiated PAL

1600→
Thermal diffusivity←Average PAL
Electron irradiated AlN KURL-0708

180

Unirradiated
KURL-0708 Electron irradiated1701600.40.5500
1000
Annealing Temperature / ℃
Tokuyama AlN SH-30

Average PAL <τ> / ps

PAL: 400℃から直線的に回復し、1100℃でほぼ未照射での値まで回復した。
熱拡散率: 400℃から直線的に回復し、1100℃でほぼ未照射での値まで回復した。
相関: 非常に良い直線的な相関を示した。

-4
Unirradiated TD

0.5
0.6
0.7
-42
Thermal Diffusivity / 10 m /s

0.8

Thermal Diffusivity / 10 -4 m2 s-1

Average PAL <τ> / ps2180

Thermal Diffusivity / 10 m /s

電子線照射試料における熱拡散率/陽電子寿命の相関0.3AlN

0.2

H6T51 (2.8×1026n/m 2 , 502℃)
H6T53 (3.9×1026n/m 2 , 591℃)
L9T54 (7.3×1026n/m 2, 562℃)
H6T57 (3.7×1026n/m 2 , 738℃)
L9T58 (6.9×1026n/m 2, 766℃)
H6T71 (0.5×1026n/m 2 , 373℃)
H6T72 (1.4×1026n/m 2 , 395℃)
H6T73 (0.4×1026n/m 2 , 580℃)

1100℃からアニー
ル温度の二乗に従って回復

0.1

0500
1000
Annealing Temperature / ℃

1500

Neutron
Irradiated主な測定装置

イオン照射時陽電子寿命測定系

レーザーフラッシュ熱定数測定装置
アルバック TC-7000 H/L 特型

微小試験片
陽電子寿命測定系
高純度Ge半導体検出器
キャンベラ GC4019S

主な試料調整装置

ディンプルグラインダー（自作）オーリー ダイヤモンドバンドソー

AtomTech イオンシニング装置
精密旋盤 コンパクト7
Technoorg Linda MicroSaw
レクソン
小型ボール盤
DP2250R

マルトー ドクターラップ
MK-180

Ryobi
卓上バンドソー
TBS-50

ダイヤモンドディスクカッター（自作） Gatan 超音波ディスクカッター