渓流水のNO3- 濃度と森林の窒素飽和
楊宗興*・木平 英一**・武重 祐史*
杉山 浩史*・三宅 義則*（*東京農工大学・**名古屋大学）

摘
要
大気沈着による窒素の過剰化が、現在わが国の森林にも進行しつつある。この現象
は森林の環境にとって、森林の窒素富栄養化、酸性化、下流域への窒素付加、温室効
果ガスN2Oの放出促進などの面から重要であり、今後さらに注意深く監視していく必要がある。窒素飽和は生態系の窒素循環に全体的な影響を与えながら、渓流水のNO3−濃度の上昇をもたらしている。NO3− 濃度を特異的に変動させる二つの例外的要因（丘陵地集水域における脱窒、特定の堆積岩に由来する地質期限の窒素）がある。しかし、このような限定条件を除けば、渓流水のNO3− 濃度は、その森林流域における窒素循環の実態を直接に表現する本質的指標となっている。
キーワード：渓流水、C/N比、森林、脱窒、窒素飽和

１．はじめに窒素は陸上の生物生産にとってもっとも欠乏しやすい必須元素の一つであり、そのため農耕地にも多量の窒素肥料が施用される。窒素が制限栄養素となるのは、他の必須元素とは異なって窒素の起源が大気N 2 にあり、窒素固定生物の営力による大気から生態系への 持ち込み に依存せざるを得ないこと、土壌中の窒素が大部分、生物に利用できない不可給態として存在し、利用可能な形態の窒素はわずか 0 . 1 %程度にしか過ぎないこと、
乏しい供給に対して生命活動にとって多量に必要とするという需給のアンバランスが著しいこと、など本来的な理由によるものである。施肥効果の実験的研究などから、森林にとっても窒素がその生育をコントロールする最も重要な生態学的因子であることは広く受け入れられている。
しかし、生態系におけるこうした窒素の要求性に関し、これまでの通念に反する現象が、最近明らかになってきた。森林の環境変化として注目されている窒素飽和１）と呼ばれる現象である。降水などに含まれる窒素によって生態系において窒素が過剰化し、多量の窒素が流出するような変化が森林環境に生じつつあるのである。この現象は、欧米のみならず、わが国でもその実態が判明しつつある。たとえば国内では関東西部でもっとも顕著な窒素飽和が生じているらしい。
本稿では、森林渓流水のNO 3− 濃度の意義に焦点を当てつつ、この注目すべき森林環境変化である窒素飽和の実際の分布、森林生態系内部でどのような変化が生じているのかといった機構的問題などの知見について報告する。

２．渓流水のNO3- 濃度と窒素飽和
２.１ 渓流水のNO3- 濃度の地理的分布
森林生態系の養分動態を明らかにするための重要な研究手法として、外部環境との間での物
質的な出入りがしばしば調べられる。生態系へのインプット、そこからのアウトプット、生態系
内部での湧き出し（または蓄積）の３つの要素から成る物質収支と呼ばれるアプローチである。森林
生態系におけるこのような物質収支において、ア
ウトプットの主体をなすのは水に溶解して流亡するリーチングである。森林が窒素欠乏状態にあることを反映して、そこから流れ出す渓流水には、
ごく低濃度の窒素（大部分の形態はNO 3− ）しか含まれないのが普通である。世界および日本の河川の平均水質を図１に示すが、窒素成分がそこに含まれていないのもこのためである。しかし窒素が過剰化すると、典型的現象として、森林物質循環系からの窒素のリーチングがはじまる。したがって、森林の窒素飽和状況を示す指標として森林渓
流水のNO3− 濃度が重要である。
関東周辺域の広範囲にわたって実施した森林
渓流水のNO3− 濃度調査結果を図２に示す２）。９都
県にまたがる本調査は、いずれもその地点より上流に人家や畑がなく、直接的な人為的汚濁源がな
いと判断できる自然の渓流水だけを対象としている。

29楊ほか：渓流水のNO3- 濃度と森林の窒素飽和

図１

図２

世界および日本の河川の平均水質.

関東広域圏における渓流水中のNO3- 濃度の分布２）.

100 m，200 mおよび1,000 mの等高線を図に引いてある．いずれも上流に
人為的汚濁源がない森林渓流水について測定．

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東京西部に多く分布しているデータは、詳しい通年調査が行われた多摩川水系の結果である。都
心に近い東部の丘陵地で高く、西方の山岳地に向かって濃度の低下する地理分布が認められる。これは、等濃度線で地域を区分できるような一貫した濃度勾配を描く。最も濃度の高い地点では200μM近くに達する。最低は西方の地点で測定された2μMで、NO3− 濃度はほぼ二桁もの劇的な
地域変化を示す。
多摩川水系中流部に位置する源流水における1970年代のNO3− 濃度を小倉３）のデータから再現す
ると図３のようである。この地点は図１の高濃度域に相当する。NO 3− 濃度は 1970 年代にしてすでに 100 μMに達しており、これは現在の同地域で見られる濃度と同レベルにある。
このような100μMものNO3− 濃度は、湖沼や海洋の深層で一般にみられるNO 3− 濃度の数倍にも相当する。水環境の面で、きわめて窒素に富んでいるといえるレベルであり、水が停滞したりすることがあればプランクトンの増殖を可能とし、かなり富栄養な状態を作り出し得るほどの窒素濃度である。そのような水質の水が、森林からの清澄な渓流によって供給されているという実態にあるわけである。森林は、人間活動からの流域への窒素負荷を軽減する役割を果たしていると考えられてきたが、今や必ずしもそうではなくなってきた。森林も、下流域への無視できない窒素負荷源になろうとしている。
２.２ 濃度の安定性
ところで、少し話を戻して、水質の時間的な変動性について触れる。多摩川流域において通年にわたり調査したこれら渓流のNO 3− 濃度は、全

図３体として冬期に低く、夏期に高いおおまかな傾向が認められる ４）。すなわち、年平均を下回る値
が低水温時に、上回る値が高水温時に出現し、
NO3− /Cl− 比も同様の温度依存性を示す。米国など
では夏に低下する季節変化が見られることが多く、そのような季節性が窒素飽和の程度に関係づけられている５）。窒素飽和状況では植物が吸収しきれないほど窒素が余剰となるので季節変化を示さなくなるが、そうなる前の状況では植物が吸収するので夏に低下するという議論であるが、これらの地点での季節変化のパターンはむしろ逆であり、NO 3− 濃度レベルに応じたパターンのちがいもとくに見られない。わが国の場合、おそらく夏期に多雨となる影響を受けて、夏に濃度が上昇する例が多く観察されている６）。
しかしいずれにしても、NO 3− 濃度の変動は大部分100±50％の範囲に収まる程度である。通年
データの変動係数（CV）は各地点の平均で 26 . 7 ％（14.0〜50.0％の範囲）と小さいものであった２）。
これらの調査は降雨後の増水時を避け、可能な限り平水時を選んで実施している。したがって、平水時に関しては、渓流水のNO 3− 濃度の年間の変化はさほど大きなものではなく、比較的安定したものと見てよさそうである。図３の長期のモニタ
リングデータを見ても、NO 3− 濃度の季節変化は
わずかである。
これらの事例から、例え一回だけの調査でも、その場を代表する水質データがほぼ取得可能であるといえる。
２.３ 要因のスケール
ここで調査した渓流は流域植生や地質など多様な条件の集水域を含み、渓流の規模も小さな沢か

1970年代における自然渓流水のNO3- 濃度（東京都八王子市）.
小倉３）のデータから作成．

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楊ほか：渓流水のNO3- 濃度と森林の窒素飽和

ら本流レベルまでさまざまである。にもかかわらず、地域により濃度レベルが分類可能であった事
実は、樹種、林齢、地形、斜面方位、地質などのローカルな要因よりも、マクロなスケールの要因
が森林からのNO 3− の流出にとってより重要であることを暗示している。支流内の複数の渓流の間で比較すると、各水質成分のレベルや季節変化は類似しており、また、集水域の渓流とそれへ流れ込む小流の水質には、混合モデル的な単純な関係が見られる４）。渓流水の水質はこの調査地域に関する限り、集水域の規模にはほとんど左右されないと言える。もっとも重要なのは、その地理的位置に関わる要因である。
２.４ 関東周辺域における濃度分布の特徴
高濃度の地点は、関東地方の他地域でも見られる（図２）。とくに、100 〜 200 m付近に位置する
平地に近い渓流でNO 3− 濃度が高い傾向にあり、70μM以上のNO3− を含む渓流は複数の地域に分布していることがわかる。なおこれらは、これまでに高濃度のNO 3− の流出などから、わが国での窒素飽和の状況が報告されている数地域７）,８）を含んでいる。
平地から離れた渓流ほど濃度の低下する傾向がいずれの地域でも見られ、とくに2,000 m以上の
高標高の渓流では10μM以下の非常に低い濃度となる。多摩川水系でNO 3− 濃度の地理的変動を示した東西方向は、標高の変化にも対応する。そこ

図４

でこれらについて、NO 3− 濃度を標高に対してプ
ロットしたものが図４である。低高度ほど濃度が高く、高高度ほど濃度が低下するという明瞭な逆相関関係が両者の間に見られる（この図の▲マークについては後述）。こうした標高への依存性からも、NO 3− 濃度の変動を主としてもたらしているのは、それと対応するスケールを持ったパラメータであることが明らかである（そのような要因としての大気沈着物と気候要因の影響を、以下で議論する）。
ところで、図２の地理分布を詳しく見ると、東関東で相対的に低く、西関東で高い傾向がある。
とくに碓氷峠に近い妙義山付近と、足尾付近で高濃度である。鶴田 ９）および高橋･梨本 10）はいずれ
も、光化学オキシダントの高い地域が関東平野西部から碓氷峠にかけて分布することを明らかにしている。鶴田９）によれば、昼過ぎに中部山岳地帯に熱的な低圧部が形成されるため、それに向かって関東平野の汚染大気が軽井沢方面へと輸送されるという。渓流水のNO 3− 濃度はこのような汚染
大気の移流の道筋に一致して高い傾向を示す。一方、伊豆半島では同じ標高でも濃度は相対的に低く、中伊豆以南ではいずれも30μM以下を示す。
周囲が海に囲まれ、大気汚染物質ないし大気沈着物の輸送から免れやすい地理条件にあるこの地では、渓流水中のNO 3− 濃度が相対的に低いことになる。これら汚染大気の分布との対応性は、NO3−

標高に対する渓流水のNO3- 濃度の変化.

図の▲は丘陵地の渓流を表す．（詳細は本文参照）

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濃度の上昇に大気沈着物が寄与していることを傍証するものである。
２.５ 窒素飽和状況の立証
大気からの窒素沈着物によって森林生態系の利用可能な窒素が生物の必要量を上回り、余剰の窒素が系外に流出するようになるというのが窒素飽和の状態である。この状況では、大気から付け加わる窒素は生態系に取り込まれることが無くな
り、入ってくるのと同じ量が出ていくことになることが予想される。したがって、このような物質的バランスの関係が、その森林の窒素循環についての状況を知る上で有益である。
窒素流亡の面積当たりのフラックス（kgN ha−1 yr−1）
は、［リーチングする水（渓流水）におけるN濃度
mgN l−1 ］×［浸透水量 mm yr−1 ］から簡易に推定することができる。浸透水量は降水量から蒸発散により失われた水分が差し引かれた量である。
蒸発散はわが国では600 mm前後であるので、降水量が 1 , 600 mmとすれば浸透水量はおおまかに1,000 mmとなる（これはたとえば、1 m2当たり
1 m3の水が浸透するという意味である）。これから、もし渓流水のNO3− 濃度が100μMならば、窒素の流亡フラックスは14 kgN ha−1 yr−1 と算定できる。これはNO 3− 濃度の高い地域で測定されている窒素沈着フラックスにほぼ匹敵した量に相当する。すなわち、窒素のインプットとアウトプットとが均衡していることになり、まさに窒素飽和に相当する量的バランス関係にあることになる。こ

図５の窒素流出量は、欧米で報告されている窒素飽和の森林からの流出量にも近い。欧米とは土壌、気候条件の異なる日本の森林でも同様の窒素飽和現象が生じていることが、このことからも結論できる。
次に、渓流水のNO 3− の起源である土壌の状況がどのようであるかについて紹介する。土壌を深くまで掘削し、含有されるNO 3− 濃度の分布を測定した。その結果を図５に示す。集水域渓流水のNO 3− 濃度が高い森林（東京都八王子市）と、低い森林（多摩川源流部の山梨県一ノ瀬高原）における結果を比較している。渓流NO 3− 濃度の低い森林（左）では、NO 3− は無機化の行われる地表付近で高いものの40 cmより深部では根による吸収のために急減している。これに対しNO 3− 濃度の高い
森林（右）では、深部でも減少せず、この例ではむしろ増加している。最高濃度は 1 , 000 μM以上にも達する高濃度である。吸収根の分布する深さはせいぜい１m程度でしかない。土壌へ吸着保持されにくいNO 3− が根による吸収の行われない深さに到達してしまえば、渓流へと流出するばかりとなろう。図４左のプロファイルは、そのような根の吸収をくぐり抜け、深層にまで高濃度のNO3−が至っていることを示している。したがって、この土壌分布も、高NO 3− 濃度の森林集水域がまさに窒素飽和に相当する状況にあることを明確に証拠立てている。なお、この結果は針葉樹より大気
沈着捕捉量が小さいとされる落葉広葉樹林（コナ

森林土壌深部の土壌溶液中NO3- 濃度の分布.

左は集水域渓流のNO3- 濃度が低い地域（山梨県一ノ瀬高原），右は高い地域（東京都八王子市）．

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楊ほか：渓流水のNO3- 濃度と森林の窒素飽和ラを主体とする）の土壌について測定されたものである。

３．生態系との相互作用
３.１ 森林の窒素循環の特徴
以上から、大気沈着窒素が渓流のNO 3− 濃度を高める原因となっていることはほとんど疑いがない。しかし、大気沈着によりもたらされた窒素がそのまま直接に流亡するのかというと、決してそうではない。
たとえば、森林生態系において窒素は、リター
フォール→無機化および硝化→植物による再吸収、という内部循環を行っているが、そのようにして年間に循環する窒素はたいてい100 kgN/ha近
くにものぼる。このフラックスは、大気からもたらされる窒素よりもはるかに大きく、大気沈着により外部から付け加わる窒素量は相対的にわずかでしかない。また、森林土壌中にはこのフラック
スの数百〜数千倍に達する大量の有機態窒素が存在し、無機態窒素との間で想像以上に活発な相互変換が行われていることがわかってきている11）。
土壌に有機態として存在する莫大な窒素も、窒素サイクルの活動的な部分に大いにかかわりうる要
素と見る必要があることになる。
森林における窒素循環の特徴は、無機化によって放出される無機態窒素の生物的取り込みが効率的に行われ、閉鎖的な循環系が形成されていることである。たとえば森林を伐採し、その後植生が回復してこないよう除草剤を散布するという有名な実験的研究がある12）。このようにして循環系の一部を遮断すると、流出水中のNO 3− 濃度がきわめて大きく上昇することが知られている。このことからも、実際、森林生態系で無機態窒素はかな
り速い速度で回転していることがわかる。循環量が他の元素に比べて多いのに、それを再び効率的に取り込む仕組みが機能しているので、河川水質の主要成分にもなっていない（図１）わけである。
このことからすれば、渓流水のNO 3− は、これら生態系における各要素との十分な相互作用を経た上で流出してくることが推定されよう。従って、そのような生態系内部での物質的な相互作用、そして窒素流亡が引き起こされるようになった機構上の変化について知ることが、大気沈着の影響を理解するためには欠かせない問題である。
３.２ C/N比の重要性
土壌中のNO 3− は有機態窒素の無機化とその後の硝化（NH4+ のNO3− への酸化）によって生成される。NO 3− 作り出されるまでのこの一連の微生物

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学的プロセスは、炭素含量と窒素含量の比率、C/N比に強い影響を受けることが土壌分野でよく知られている。C/N比の高い状況では、有機物質分解を担う従属栄養微生物自身の生育にとって窒素不足となり、硝化菌の利用できる無機態窒素の放出が制限される。C/N比が一定のレベルまで低下したときにはじめて、無機窒素の放出が行われる。
Yoh13）は、図１で示したような地域ごとに大きく異なるNO 3− 流出の問題にも、それぞれの森林
集水域の土壌C/N比が重要な関わりを持つ可能性を明らかにしている。この研究では、渓流水のNO 3− 濃度の違いが見られる東京から西方山岳域に向かうトランゼクトに沿って、各涵養域森林土
壌の化学的、生化学的特性を検討するというアプ
ローチをとっている。
まず、それらの森林表層土（A 0 層直下〜深度５cm）について行った培養実験の結果、C/N比とNO 3− /CO 2 生成比とのきわめて密接な関係が示された。すなわち、土壌のC/N比が高いと分解が生じていてもNO3− はほとんど生成されないが、C/N比が下がるにつれてNO3− /CO2生成比が急増するという顕著な変化を示す。つまり、C/N比は微生物
代謝のC/Nバランスを強く左右しながら、渓流水のNO 3− の起源となる土壌のNO 3− 生成を制御する
強い要因となっているようである。そして、渓流水に含まれるNO 3− の起源である実際の森林土壌
中のNO3− 含有量も、高C/N比の土壌ではわずかであるのに対し、低C/N比の土壌ほど多い傾向が見出される（図６）。微生物学的な窒素の形態変化過程における正味のNO3− 生成がC/N比に依存して行われ、その結果、NO 3− 含有量の上昇がもたらさ

図６

関東圏における表層土壌C/N比と土壌のNO3- 含有量の関係.

地球環境 Vol.９ No.１ 29−40（2004）

れたものと見ることができる。窒素流出にかかわる同様のC/N比の重要性については、ヨーロッパ14）−17）や北米18）における異なる地点を対象とした研究からも多く報告されている（ただし、いずれも土壌上部の有機質層についての結果であり、ここでの結果が鉱質土層についてであるのとは多少異なる）。
３.３ 窒素循環の制御要因としての温度環境
ならば、このような土壌のC/N比は何故異なっているのかという疑問が、次の問題として登場することになろう。
このことについて述べる前に、まずC/N比というパラメータのもつ基本的意味を考えてみたい。
土壌の有機態炭素、有機態窒素の起源はいうまでもなく植物遺体である。このような陸上の一次生
産で作り出される有機物は、セルロースやリグニンなど窒素に乏しい構造性有機物を多く含み、そのため非常に高いC/N比をもつことが特徴的である。具体的に言えば、水域でプランクトンにより作り出される有機物は、レッドフィールド比として知られるように5.7ほどの低いC/N比をもつ。これに対し、陸上のバイオマスは平均160もの高い
C/N比を有する19）。陸上一次生産物の当初高いC/N比は、分解にともなって炭素がCO2 として放出されることにより、低下していく。そして、やがては土壌有機物のC/N比に近づく。すなわち、林床に供給されたリターフォールなど有機物の分解がどれほど完全に進行するかによって土壌有機物のC/N比が変わり得ることになる。

図７

ところで、土壌有機物の分解程度を左右する
重要な要因として温度がある。低温では分解自体が低下するだけでなく、生態系全体としてみたときの生産量が分解量を上回ることが知られている（図７）20）。温暖な気候では従属栄養生物による分解活動が加速度的に活発化するが、寒冷な気候では一次生産よりも従属栄養生物による分解活動がより強く抑制され、生産が分解に卓越する傾向を示す。このため冷涼な気候下の土壌有機物
はより未分解の状態でとどまる結果となり、土壌に蓄積する有機物が高いC/N比をもつことが考えられる。
標高の異なる４つの森林集水域の土壌に、温度
記録ロガーを埋設して実測した年平均地温と土壌C/N比の関係を図８に示す。両者には、良好な逆相関関係が見られた。上で予想したように温暖地
でC/N比は低く、寒冷なほどC/N比は高まっている。図の回帰直線は、温度が１℃低下する毎に土壌C/N比がおよそ0.5上昇する関係にあることを意味する。土壌のC/N比と年平均気温との逆相関関係はこれまでにも示されており21）、土壌のC/N比は確かに温度環境に影響を受けて変動し得るようである。集水域ごとのこのような気候要因の違い
が、以上で問題としてきたC/N比の違いをもたらした重要な一因子と考えられる。
渓流水のNO 3− 濃度の高低が標高への依存性を示した図３の結果は、このような生態学的な要因が関わっていた可能性が高い。すなわち、渓流のNO 3− 濃度の違いは、土壌においてNO 3− の正味

温度環境に伴う生産と分解のバランスの変化.
Senstius20）による概念図．

35

楊ほか：渓流水のNO3- 濃度と森林の窒素飽和

図９
図８

渓流水のNO3- 濃度とそのδ15Nの関係（多摩川水系）.

年平均地温と土壌C/N比の関係.
土壌C/N比はA0 層直下〜鉱質土層5 cmについて測定（各流域についてn=3〜12）．

の生成を支配するC/N比が気候レベルに応じて異なっていたことによるものと考えられる。
３.４ 大気沈着か、温度か以上の議論は、濃度変動を引き起こすメカニズ
ムが本来自然界に存在することを意味する。これは、前述したNO 3− 濃度が大気沈着フラックスに影響を受けているとした話と一見矛盾するようである。しかし、次のように考えればこれら２つのロジックは合理的に融和しうる。
すなわち、すでに述べたように土壌では、見た目の変化よりもはるかに活発に、有機化･無機化の間で窒素の物質変換が営まれている。したがって、一年間に無機化される窒素よりずっと少ない
大気沈着由来の窒素は、生態系内での窒素循環に速やかに組み入れられるはずである。
例えば図９は、多摩川水系の複数の渓流水についてNO 3− の窒素安定同位体比を測定した結果である。NO 3− 濃度が大きく異なっているにもかかわらず、δ 15Ｎは 0 〜 1 . 5 ‰のほぼ一定値を示している。他の研究グループも、多摩川上流部渓流
水のNO3− について、この範囲に一致したδ 15Ｎ測定結果を報告している 22）。大気沈着窒素は一般に０‰以下の低いδ 15 Ｎを持つとされているので23）、そのような大気沈着窒素の直接的な流入によって渓流水中濃度の上昇が引き起こされているとすれば、δ 15N値に何らかの変化として反映されるはずである。にもかかわらず、このようにわずかにプラスの範囲でごく安定した値を示したことは、森林生態系にもともと存在する大きな窒素
プールと大気沈着窒素との間でおそらく十分な物
質的相互作用が行われたためである。
このような相互作用が行われる際、土壌C/N比

36の高い環境であると有機化が卓越し、（大気沈着由来を含む）窒素はその場にとどめられやすい。
そしてこの結果として、その分だけC/N比は低下することになるであろう。このようにして、大気沈着窒素はC/N比を変化させることを通じてNO3−の動態にかかわり得る。したがって、C/N比に影響する因子として、気候と大気沈着窒素とがともに機能していると理解できる。C/N比の関与する
窒素の有機化・無機化のバランスという土壌自体の論理がやはり土壌NO 3− 含有量、ひいてはその流亡を制御する重要な直接的作動機構となっていると考えられる。
３.５ 渓流水NO3- 濃度の大きな地理的変動の原因としての生態系窒素保持能の違い
多摩川水系の渓流水のNO3− 濃度に100倍近い差があることを初めの部分で述べたが、大気沈着窒
素量の地域的勾配はそれよりはるかに小さなものでしかない。乾性、湿性沈着物を２年にわたり調査した古明地24）の結果によると、ほぼ同等の地域間における窒素沈着物フラックスの差異はせいぜ
い 1 / 3 程度にすぎない。大気沈着物量の多寡のみならず、おそらく寒冷な山岳域における高いC/N比のもとでの窒素保持能の高さために、多摩川水系渓流水で見られたNO 3− 濃度の大きな地域間差が生じたものと考えられる。
以上の論理に従えば、温度環境は大気沈着窒素に対する容量因子として評価できる可能性がある。例えば、本来低い土壌C/N比をもつ平地近くの温暖な地域は、外部から負荷される窒素を有機化によって保持する能力に乏しいと推定される。
すなわち大気沈着窒素に対する緩衝容量は、もともと大きなものではなかったことになる。 1970
年代からすでに、NO 3− 濃度が高かったことを示す図３の結果は、このことも関係しているのかも地球環境 Vol.９ No.１ 29−40（2004）

図10

森林からの年間N2O発生量と流域渓流水のNO3濃度の関係.

しれない。
いずれにしても、以上のことを考慮すると、大気降下物の影響によって渓流のNO 3− 濃度の上昇が引き起こされている場合、それは単に渓流水の水質のみの局面にとどまらず、流域の窒素循環の総体的改変を伴っている可能性が高い。集水域の窒素レベルが高いほど樹木の葉の窒素含量が増大する明らかな傾向も見出されており、この問題には植物の窒素吸収の問題もかかわる。これを逆に言えば、渓流のNO 3− 濃度はその集水域の窒素循環特性に関する情報を包含する有用なパラメー
ターということになる。実際、森林からの温室効
果ガスN2Oの放出フラックスと渓流水のNO3− 濃度との間に比例関係が見出されているが（図10）25）、
これも、このような各現象の密接な結びつきを反映したものと理解される。

４．渓流NO 3- 濃度の特異な変動：以上に当てはまらない例外的現象
ところで、以上で述べてきた渓流水のNO 3− 濃度と流域の窒素循環（窒素飽和の程度）との密接な結びつきは、必ずしもあらゆるケースで整合的なわけではない。渓流のNO 3− 濃度に関し、例外的な現象もあることがこれまでに判明しつつある。
渓流NO 3− 濃度が流域窒素循環の指標として、どれほど有用かということを明らかにする上でも、その限定条件・適用範囲を明確にすることが重要である。以下では、これまでに論じてきた機構とは別の、NO 3− 濃度の特異な変動をもたらし得ることが判明している２つの例外的要因について紹介する。
４.１ 脱窒ゾーンの存在
渓流源頭部の森林土壌内部において、NO 3− を除去する脱窒が生じていることが一部の森林集水域で明らかにされている。東京西郊の丘陵地に位置する流域がそれである。一般に渓流水のNO 3−
は、水流量に正相関しながら濃度が変動する特徴を持つ水質成分であるが 26）、この流域では二桁に至る激しい濃度変動が見られ、これは森林谷底部で脱窒が生じていることが関係している27）−29）。脱窒は森林谷底部の深度１m付近に位置する地下水面直下でもっとも活発に進行しており、このため降雨イベント時を除き飽和帯中のNO 3− 濃度は大きく低減している。渓流水はこのような地下水面付近の土壌水によって供給されるため、平水時にはNO3− 濃度の低下した渓流水が流出してきていることになる。流出直前にNO3− 除去の役割を果たしているこのような脱窒の存在は、渓流水のNO 3− 濃度とその森林集水域の窒素のレベルとの対応性を損う要因として重要である。
そこで、この地と同様の丘陵部に注目しつつ、空間的に細かく渓流水質分布を調査した結果が
図 11 である。渓流水のNO 3− 濃度は都心に近いほど増加する一般的傾向を示すが（図１）、海塩由来のCl− も東方ほど高いため、渓流水中のNO3− 濃度とCl− 濃度の比はほぼ一定の1.5前後の値を示すことが経験的に知られている 30）。この図のNo. 40 までの地点はその結果と同様に 1 . 5 を中心とした値をとった。しかし、この調査でわかった興味深い事実は、No.41以降の渓流がそれよりはるかに
低い 0 . 5 以下の値を示したことである（図 11 ）。こ
れらの渓流は都心により近いにもかかわらず、NO 3 −濃度がその西部より減少し、多くは 50 μM
以下となる。図において下線で示したNo.41〜47
は、平地と山地の間の丘陵地に集水域があるという点で共通しており、脱窒の存在が判明している
上述の地点（No.45）もその一部に含まれている。
すなわち、NO 3 − /Cl − 比が大きく低下しているのは、これらの地点に共通して、上述と同様の脱窒によるNO3−の選択的除去が生じていることを示している。No.41〜地点群ではMn2+ 、NH4+ も渓流水中に検出され、またSO 42− がその西方の渓流より低下する傾向も見出され（図省略）、還元条件の発達を裏付けることができる。
これらの丘陵地では河川源頭部が緩勾配となる
共通した地形的特徴があり、このため、水の滞留した飽和帯が比較的地表近くに形成される。この
結果、土壌内で溶存O 2 の消費が卓越し、嫌気的条件が形成されると考えられる。したがって、脱窒の存在は地形的理由に基づく丘陵地一般の現象と理解できる（同じ理由から、丘陵グループ以外
では脱窒はそれほど重要ではないと考えて良さそ37楊ほか：渓流水のNO3- 濃度と森林の窒素飽和

図11

多摩川水系の渓流水におけるNO3- /Cl- 比の分布.

横軸の番号は地点No.，若い番号ほど西部，大きな番号ほど都心に近い東部に位置する．下線を施した
No.41〜47は丘陵の渓流水に対応する．

うである）。このようにして丘陵地は、NO3− 除去の進行する地理的な脱窒ゾーンとなっているものと結論することができる。
したがって、丘陵地の渓流水においてはNO 3−
濃度をもってその窒素レベルの指標とすることはできない。渓流水NO 3− 濃度と標高との関係をプロットした図４において▲マークで示したのが丘陵グループである。これらのみが一定の関係から逸脱しているのは、ここで述べた理由のためである。プロットは、このようにNO 3− 濃度の制御にかかわる２つの機構に分離することによって、さらに理解が容易になる。この図に見られる関係か
ら、丘陵地ではNO 3− 濃度から判断されるよりもはるかに、集水域森林の窒素レベルは高いと予想される。いずれにしても、渓流水のNO 3− 濃度をもって流域窒素レベルの指標とする際の例外条件の一つとして、このような丘陵地域の特徴を挙げることができる。
４.２ 地質起源の窒素
岩石中に含まれる窒素が渓流水のNO 3 − の重要なノンポイントソースになり得ることを指摘した論文が 1998 年のNatu re誌に発表されている 31 ）。調査が行われたのは米国カリフォルニ
ア州東部、中央シエラネバダのMokemumne川集
水域で、このうちNO3− 濃度が高い下流側の変性堆積岩地域では、降水（バルク）による窒素インプットが2 kgN ha−1 yr−1 しかないのに20 kgN ha−1 yr−1 もの窒素流出があるという。窒素の起源として重要

38

なのは千枚岩phylliteや粘板岩slateなどの変性堆積岩である。もともと火成岩に比べて、堆積岩の一部には有機態窒素や無機態窒素が高濃度で含まれているが、風化とともにそれらが放出され、NO3−に変化して非人為的な窒素の起源になり得るというのである。また、その後同じ著者らによって行われた模擬的な風化実験によって、風化に伴う窒素の溶出が実際の窒素流出フラックスに見合う速度を持ち得ることが実証されている32）。
これまで地表の窒素サイクルにおいて、岩石は窒素プールとしての重要性は認識されているものの、それにかかわる窒素のフローは考慮されてきていない。しかし、地球表面に存在する窒素のう
ち20%は堆積岩として存在するほどの大きさを持つこと33）、地表の岩石の75%は堆積岩起源である
こと34）からすれば、決してローカルな現象ではな
いかもしれず、今後この問題についての研究の発展が注目されよう。
わが国でも、國松が地質起源窒素について広範
囲な調査を進めており、渓流水のNO 3− 濃度に対する堆積岩堆積環境の重要性を指摘している35）。
また、石灰岩地質をもった渓流のNO 3− 濃度が高いことが、複数の地域について示されている36）。
このような地質に由来する窒素の放出が行われる場合、森林集水域の窒素循環と必ずしもリンク
したものではないため、森林集水域の実際の窒素循環に対応する以上のNO 3− 濃度を渓流水は示すことになる。

地球環境 Vol.９ No.１ 29−40（2004）

５．まとめと結論
窒素は他の元素のような風化による供給がな
いのに生物的需要が大きいという、制限的とならざるを得ない本来的な理由がある。そのため陸上生態系においては節約的な、閉鎖性の強い循環を行っており、結果として渓流河川水中の窒素成分は通常ごく僅かである。しかし、継続的な大気
沈着窒素の負荷にために、森林渓流水を通じて多量のNO 3− が流亡する「窒素飽和」が、わが国の森林において生じ始めている現状にある。土壌のNO 3− が根の吸収を越えて深部にまで到達している事実からも、窒素が過剰化していることは明白であり、それによる養分バランスの変化、土壌酸性化への影響が懸念される。本稿で明らかにしたNO 3− 濃度の広域分布は、現在のところ汚染大気の輸送経路に沿って、その状況が顕著であることを示している。
ただし渓流のNO 3− 濃度の上昇は、森林へもたらされた窒素がそのまま流達することにより生じたというような単純なものではない。生態系との濃密な相互作用がそこにはおそらく介在しており、そのことにこそ問題の本質がある。森林土壌について測定された窒素の無機化、NO 3− 生成がそのC/N比の高低に強く依存していたこと、C/N比において明瞭な地域間差が認められたことは、窒素サイクルにおけるC/N比の重要性がこの問題にも当てはまることを示す。そして、年平均地温が１℃低下するごとに土壌C/N比が0.5ずつ低下す
る直線形関係が存在していたことから、気候により制御された生態系生態学的な特性も、この問題に関与する要因としておそらく重要である。渓流
NO 3− 濃度が増大している流域の森林では、植物体の窒素含量の増加や温室効果ガスであるN2O放出フラックスの増加など、他の窒素プロセスの運動性が見出される。NO 3− 濃度の上昇に表象される「窒素飽和」は、その生態系の窒素循環の全体的改変として生起しているものと理解する必要がある。
一方、丘陵地帯では、NO 3− 除去の働きをもつ脱窒がその地形的特性によって一般に生じ、平水時の渓流NO 3− 濃度の低下に大きく寄与している事実がある。また、ある特定の地質をもつ地域では、その地質に由来する窒素がNO 3− 濃度が上昇させている可能性がある。このような二つのケー
スでは、NO 3− 濃度の例外的な増減が生じ得ることになる。
現在わが国に生じつつある窒素飽和現象は今後の拡大、深化が大いに予想される森林の注目すべ

き環境変化である。これら特異的ケースを限定条
件として留意すれば、流域におけるそのような窒素循環の全体的状況を、渓流水のNO 3− 濃度という簡易なパラメータにより把握可能と理解することができる。

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（受付2004年１月５日、受理2004年２月３日）