垂直磁化膜の磁気コンプトンプロファイルの異方性
櫻井
要

旨

浩

群馬大学工学研究科生産システム工学専攻〒3768515 群馬県桐生市天神町 151垂直磁化膜の磁気コンプトン散乱を測定し，スピンに依存した運動量分布の異方性の観測に成功した。これ

らの実験から，貴金属/3d 遷移金属で構成される金属人工格子の垂直磁気異方性は 3d 遷移金属の 3d 電子の異方性の寄与に起因することがわかった。しかしながら，TbFeCo アモルファス合金は等方的な電子構造を示しており，TbFeCo ア
モルファス合金の垂直磁気異方性は磁気構造を間接的に反映することがわかった。

1. はじめに象であるが，その散乱断面積の導出は相対論的量子電磁学の計算になり，その計算過程からは現象の物理的内容が理

これまで多くの磁気記録に利用されてきた水平磁気記録

解しにくい。 X 線のエネルギーが電子の静止質量エネル

方式は100 Gbit/inch2 程度が限界とされている。そのため，

ギーに比べて小さい場合は，非相対論的なハミルトニアン

2004 年から 2005 年にかけて垂直磁気記録方式の製品が次に相対論的補正項を追加して摂動計算によって散乱断面積々と発表された。今後磁気記録の主流になると予想され，を求めるほうがなじみやすい。そこで，電磁場のもとにあ世界の市場規模は 2010 年に 3 兆円から 6 兆円程度と予想る電子のハミルトニアンを m－2 の項まで考慮してかいてされている（日本のシェアーは30程度)1)。

みると15)

これまで貴金属/遷移金属人工格子薄膜（ Pd / Co, Pt /Co, Pt / Fe など)28) ， TbFeCo アモルファス薄膜910) をはじめ，多くの磁性薄膜が垂直磁気記録材料として報告されている。しかし，実用的視点からの材料開発の研究が先行する一方，垂直磁気異方性の起源については今だ明確でな

2(p － ec A(r )) ＋∑V(r )－mce∑s ･;ee
×A(r )－∑s ･E(r )×(p － c A(r ))
2(mc)

1
H＝∑
j 2m

j

j

ij

j

j

j

2

j

j

j

j

(1 )

j

j

いことが多い。そこで，本研究では，波動関数の異方性に着目し，磁気異方性との関連を調べることを目的とした。

と表される。ここで，m, e は電子の質量と電荷，p はその運動量，s は電子スピン，E は電磁場の電気ベクトル，V,

2. 磁気コンプトンプロファイル

A は電磁場のスカラーポテンシャルとベクトルポテンシ
ャル，c は光速である。第 3 項，第 4 項がディラック方程コンプトン散乱は光の粒子性を示す実験として，多くの式に基づく補正項である。第 3 項，第 4 項からスピンに量子力学の教科書に説明されている11) 。さらに，固体物依存する散乱があることがわかる。インパルス近似を考慮

理学の教科書には，コンプトン散乱の実験は電子運動量分して散乱断面積を計算する。この過程は複雑であるので結布またはフェルミ面の測定手法として紹介されてい果だけ記述すると14,16)，

る12) 。一方，円偏光した g 線を用いて強磁性体のコンプ
ト ン 散 乱 を 測 定 す る と 磁 気 的 な 効 果 が あ る こ と を N.
が 1976 年に実験的に報告し13)，スピンにSakai と K. OnoÂ
依存した運動量分布（ majority spin と minority spin の運動量分布の差）を測定している。スピンに依存したコンプ

d2s
v2
＝r20
d Q d v2
v1

( r ＋r )dp dp((eâ ･eâ ) ff
v
＋2
(Im [(eâ ･eâ )B ]) ( r －r )dp dp
)
f
f
mc
1

1
2

2

2

min

maj

1

2

z

x

maj

y

min

x

y

(2 )

トン効果を磁気コンプトン効果とよび，磁気コンプトン効果の測定から得られるスピンに依存した運動量分布を磁気
コンプトンプロファイル(magnetic Compton proˆle: MCP)となる。ただし，とよぶ。 1980 年代になって放射光施設が発展して高強度の円偏光 X 線が得られるようになり，金属，合金の磁気コンプトンプロファイルの測定の報告が増えている14)。

B＝(eâ 2×eâ 1)＋( Âk2×eâ 2)(kÂ 2･eâ 1)－( Âk1×eâ 1)(kÂ 1･eâ 2)－( Âk2×eâ 2)×(kÂ 1×eâ 1)(3)

磁気コンプトン効果は上述のようなスピンに依存した現

放射光 Sept. 2007 Vol.20 No.5 ● 297(C) 2007 The Japanese Society for Synchrotron Radiation Researchである。ここで，v1, Âk1, eâ 1 はそれぞれ入射 X 線のエネ

ブル19)が作成されている。

ルギー，入射 X 線方向の単位ベクトル，入射 X 線の電場

以上から磁気コンプトンプロファイルは磁性薄膜の波動

ベ ク ト ル を 表 し ， v2, kÂ 2, eâ 2 は 散 乱 X 線 の そ れ ら を 表

関数の異方性の観測や元素選択的なスピン磁気モーメント

す。また， r0 は古典的電子半径を表す。ここで， rmaj ( p )の観測に有効であることがわかるであろう。しかし，これ（ rmin ( p ））は majority spin ( minority spin ) の運動量密度まで磁気コンプトン散乱の実験では 60 keV から 180 keVである。(2)式の第 2 項にあらわれるの高エネルギー X 線を利用するため，薄膜の測定は困難とみなされてきた。しかし，最近我々は，わずか 1 mm のff

Jmag( pz)＝

( rmaj－rmin)dpxdpy(4)厚さである Pd /Co 人工格子（実際には 4 回折りたたんで有効厚さを16 mm とした）の磁気コンプトンプロファイルの異方性測定が可能であることを実証した20,21)。そこで，

が磁気コンプトンプロファイルである。(2)式の第 2 項の以下いくつかの垂直磁気異方性を有する磁性薄膜の磁気コ

電場ベクトルに虚数を含んでいれば，すなわち円偏光であンプトンプロファイルの測定例を報告したい。

れば磁気コンプトンプロファイルが測定できることがわかる。さらに系が一電子状態の波動関数 Csi ( r ）（ s ＝ maj

3. 磁気コンプトンプロファイルの測定(min) は majority spin (minority spin) を表す。）で記述される独立粒子で構成されていると考えると，majority spin

磁気コンプトンプロファイルの測定システムは，レイアの（minority spin ）運動量密度 rmaj(p）（rmin (p ））は次のウトが簡単であるということが大きな特徴である。基本的ように表すことができる14,16,17)。

には磁場発生装置とコンプトン散乱 X 線スペクトルを測定できる検出器があればよい。回折線を測定するわけでは

occ

rs(p)＝∑|xsi(p)|2(5)

ixsi(p)＝

1 3
csi(r) exp
2p

( )f

( )

ipr
－
dr


(6)

ないので，試料，散乱ベクトル，磁場の 3 者の関係は大事であるが，厳密にあわせる必要はない。結晶試料でもアモルファス試料でも測定可能である。高エネルギー X 線
を利用するので表面の寄与は無視することができる。ただし，前述したように，入射 X 線は単色でかつ円偏光であ以上から，(5)式の運動量密度は一電子状態の和としてる必要がある。そのため，放射光施設の利用が必要であ表すことができ，したがって，その 2 重積分である(4 )式る。そこで，実験は SPring-8 BL08W および KEK PF の磁気コンプトンプロファイルも一電子状態の和として表ARNE1A1 で行った。施設としての性能はどちらのビー

すことができる。詳細は解説を参照されたい14,18)。

ムラインでも十分測定可能である。ユーザーインターフ以上から磁気コンプトンプロファイルの測定は 2 つの特徴を有する。
◯◯

ェースを考慮したユーティリティー，ビームラインのスペックなどで比較すると，例えば SPring-8 BL08W では 3(4)式で表されるように，磁気コンプトンプロファ

days 程度で行っている実験を KEK PF ARNE1A1 では

イルは 2 重積分であるため，ある pz におけるスピン

10 days 程度で行っている。今後のユーザーの広がりを前に依存した運動量密度の「断面積」を観測する。 pz

提に SPring-8BL08W のスペック22)を中心に説明する。

方向を変えて測定すれば，医学における tomography

実験配置の概略を Fig. 1 に示す。モノクロメーター Siと同様，スピンに依存した運動量密度の「形状」が観( 620 )で 174 keV に単色化された入射 X 線（入射 X 線の測できる。これは(5), (6)式で表されるように運動量

円偏光度 0.76 ）はスリットで整形され，入射 X 線強度を

空間の波動関数の形状を反映している。

測定する I0 モニターを通り， 10 素子の Ge 半導体検出器

磁気コンプトンプロファイルは一電子状態の和であでコンプの中心の穴を通り試料で散乱する。散乱角 178 °る。したがって，後で述べるように，一軸性結晶場にトン散乱した X 線は 10 素子の Ge 半導体検出器によっておける 3d 電子の各状態のように特徴的な運動量分布

検出され，エネルギースペクトルが測定される。分解能はを有する場合は，あらかじめモデル計算によって理論的運動量分布を求めておけば，ˆtting による解析から各電子状態を分離することができる。同様に希土類金属における 4f 電子と 3d 遷移金属における 3d 電子の運動量分布のように高運動量成分の形状が異なっている場合も，あらかじめモデル計算によって理論的運動量分布を求めておけば ˆtting による解析から元素選
択的なスピン磁気モーメントを求めることができる。
原子状態の各元素，各軌道のモデル計算はデータテー

298 ● 放射光 Sept. 2007 Vol.20 No.5

Fig. 1

Schematic diagrams of the experimental set-up.

トピックス ■ 垂直磁化膜の磁気コンプトンプロファイルの異方性

Ge 半導体検出器で決まり 0.43 a.u. 程度である。試料は超伝導磁石中にあり，＋ 2.5 T あるいは－ 2.5 T の磁場がかけられている。また，散乱ベクトル（ pz 方向）と磁場の方向は平行である。
＋ 2.5 T の場合と－2.5 T の場合のコンプトン散乱 X 線のスペクトルを測定し，差を求めれば磁気コンプトン散乱に起因する散乱 X 線のスペクトルが得られる。このスペクトルを半導体検出器の検出効率のエネルギー依存性，試料の吸収補正，（磁気）コンプトン散乱の散乱断面積補正，エネルギースペクトルの電子の運動量への換算などのデー
タ補正を行うと(4)式で表される磁気コンプトンプロファ
イルが得られる。
散乱ベクトル（ pz 方向）と人工格子の積層方向が平行
すなわち膜面垂直な方向である場合を「 out-of-plane 」の測定と名づける。一方，散乱ベクトル（ pz 方向）が膜面内の方向である場合を「 in-plane 」の測定と名づける。
「 out-of-plane 」の測定と「 in-plane 」の測定の磁気コンプトンプロファイルの差から異方性を求める。測定温度はす

Fig. 2(a) an energy spectrum of Compton scattered X-rays froman Fe 1 mm ˆlm on a polyethylene terephthalate substrate.
(b) an energy spectrum of magnetic Compton scattered Xrays from the Fe 1 mm ˆlm.

べて室温であった。
薄膜のコンプトンプロファイル測定の場合，基板からののみが抽出される。基板は非磁性であるので，基板からの散乱のため S / N が悪くなると予想される。そこで，十分

コンプトン散乱 X 線も差し引きされる。 Fe 1 mm 薄膜かな機械的強度があり，電子濃度が小さい軽元素中心ででき

らの磁気コンプトン散乱 X 線のスペクトルを Fig. 2 ( b )にるだけ薄くかつ入手しやすい基板を検討した。その結果 4示す。

mm 程度の厚さの PET フィルム（ポリエチレンテレフタ

Fig. 2(b)に示した磁気コンプトン散乱 X 線のスペクトルレート(OCH2CH2OCOC6H4CO )n ）が基板として適当のデータを前述したようにデータ処理すると磁気コンプトであると考えた。また，後述するように， 12 mm の Al フ

ンプロファイルが得られる。 Fig. 3 に 10 mm の Fe フォイ

ォイル基板でも測定が可能であることがわかった。

ル（ bulk Fe ）の磁気コンプトンプロファイルと PET 基

薄膜の成膜には高周波スパッタ法を用いた。人工格子は板上に成膜した 1 mm の Fe 薄膜の磁気コンプトンプロフ

厚さ 4 mm の PET フィルム上に作製した。 TbFeCo アモァイルを示す。両者は統計精度範囲内で一致しており，基ルファス薄膜は厚さ12 mm Al フォイル基板上に作製した。

板上の厚さ 1 mm 薄膜でも十分測定できることがわかった。

X 線回折によって人工格子の構造および人工周期を確認

Table I は SPring-8 BL08W で測定した場合のコンプトした。人工周期は中角散乱のサテライトピークを利用してンピークエネルギー vc における計数率 C(vc），マグネテ求めた。

ィックエフェクト Me(vc), Signal to Noise Ratio (S/N)＝

磁気コンプトン散乱の測定に際しては，散乱体の体積を20に必要な測定時間 t(hr) を示す。ただし，稼ぐために薄膜を 4 回折りたたんだ。その結果， 1 mm の薄膜の有効厚さは 16 mm となり， 4 mm の PET 基板の有効厚さは64 mm となった。

4. 薄膜の測定法の検討20)

C(vc)＝(I＋(vc)＋I－(vc))/t
Me(vc)＝
S/ N ＝

I＋(vc)－I－(vc)I＋(vc)＋I－(vc)(I＋(vc)－I－(vc))(I＋(vc)＋I－(vc))1/2(7 )Fig. 2 ( a )は PET フィルム基板上に成膜した厚さ 1 mmの Fe 薄膜のコンプトンプロファイルを示す。 103 keV 付である。ここで， I＋ ( I－ ) は散乱ベクトルと磁場が平行

近のピークがコンプトン散乱した X 線のスペクトルであ（反平行）な場合のコンプトン散乱 X 線強度を表す。厚さる。電子の運動量分布を反映して広がりをもっている。

10 mm の Fe フ ォ イ ル ， PET 基 板 上 に 成 膜 し た 1 mm の

103 keV は静止した電子からのコンプトン散乱 X 線に相Fe 薄膜および Pd /Co 人工格子薄膜について，C(vc ), Me

当するエネルギーである。 Fe の磁気コンプトン効果は通( vc ) , t を検討した。 Pd / Co 人工格子薄膜については in-

常のコンプトン効果に対して 2 程度とわずかである。

plane 測定および out-of-plane 測定で検討した。3d 遷移金

しかし，スピンを反転させながらコンプトン散乱 X 線の属合金の場合， Fig. 3 に示すように，運動量 pz ＝ 0 付近にスペクトルを測定し，差し引きすれば磁気コンプトン効果

くぼみがある。このくぼみは 3d 4s, p 軌道混成に起因し放射光 Sept. 2007 Vol.20 No.5 ● 299

Table I

EŠective thickness, count rates (C(vc)), estimated measuring hours (t) for S/N＝20, magnetic eŠects (Me(vc)) at the Compton
peak energy (103 keV as shown Fig. 2(a)). Film samples are folded to 4 times to increase the eŠective thickness

SampleeŠctivethickness/mm

applied ˆeld

Count rate,
C(vc)/(count/hr)

Magnetic eŠect,Me(vc) ()Estimated measuring
hours, t/hr

Fe plate
10 mm

Fe 10 mmin-plane

5.7×105

2.2

1.5

Fe ˆlm
1 mm

Fe 16 mm
PET 64 mm

in-plane

1.0×107

0.65

1.0

Co/Pd
1 mm

Co/Pd 16 mm
PET 64 mm

in-plane

1.1×107

0.26

5.4

Co/Pd
1 mm

Co/Pd 16 mm
PET 64 mmout of plane

5.5×105

0.23

Fig. 3137

A magnetic Compton proˆles of an Fe 1 mm ˆlm and on apolyethylene terephthalate substrate and that of Fe 10 mm
foil.

ており， 3d 電子のスピンと 4s, p 電子のスピンが反並行に結合していることを示す23,24)。この構造は磁気コンプト
ンプロファイルのピークに対して 10 程度であるので，
少なくとも 5 よりよい統計精度が必要であろう。したFig. 4がって， S / N は 20 以上が好ましい。 Table I をみると人工格子の場合でも最大で 5 日測定すれば S /N が 20 以上とな

Schematic diagram of electron densities with |m |＝0, |m |＝1 and |m |＝2 states (m : magnetic quantum numbers) of 3d
states.

り，運動量密度の異方性の測定が可能であることがわかる。その他の系を測定する場合には，薄膜の磁化の大きさ，基板と薄膜の厚さの比でも測定にかかる時間は変わる

動関数の形を示す。|m |＝0 では原点付近に構造がある。

し，観測したい内容によっては S /N は 20以上である必要|m|＝1 では原点付近に波動関数の節が存在し，波動関数はない。最近の我々の実験では，多くても 2 日程度で結が 0 となる。|m |＝2 では「赤血球」のような形をしてい果がでることが多い。

る。
今，実空間における原子の 1 電子波動関数 C ( r )，( 6 )5. 原子の 3d 電子の波動関数を用いた異方性のモデル計算磁気コンプトンプロファイルの異方性の検討に当たり，式から求められる運動量空間の波動関数を x(r) とすれば

c(r)＝fnl(r)Ylm(u, f)(8 )x(r)＝unl(p)Ylm(up, fp)(9 )モデル計算を検討した。人工格子は積層方向（膜面垂直（out-of-plane ）方向）を z 軸とする一軸性結晶場（円筒対と表される14)。ここで，fnl(r) は実空間における波動関数称）にあると考えられる。この場合 3d 電子の状態は m をの動径部分，unl(p) は運動量空間における波動関数の動径

磁気量子数とすると | m |＝ 0, 1, 2 の 3 つの状態に分裂す部分，Ylm は球面調和関数で実空間および運動量空間におる2528)。 Fig. 4 は一軸性結晶場によって | m |＝ 0, 1, 2 の 3

ける波動関数の角度部分を表す。( 8 )，( 9 )から実空間のつの状態に分裂した各場合の電子の軌道の形，すなわち波波動関数と運動量空間の波動関数の角度部分は同一である

300 ● 放射光 Sept. 2007 Vol.20 No.5

トピックス ■ 垂直磁化膜の磁気コンプトンプロファイルの異方性ので，波動関数の「形」（対称性）は実空間と運動量空間で変わらないことがわかる。したがって，Fig. 4 に描かれている 3d 電子の各磁気量子数 |m|＝0, 1, 2 に対応する波動関数の「形」は，実空間においても運動量空間においても同様であると考えられる。コンプトンプロファイルは(4 )式で表されるように，運動量密度（運動量空間の波動関数の絶対値の自乗）の二重積分である。したがって，

3d 電子の各磁気量子数 |m |＝0, 1, 2 に対応するコンプト
ンプロファイルは，直感的には Fig. 4 の波動関数の「形」の断面積と考えてよい。
例えば pz 軸を Fig. 4 の z 軸にとってみる（out-of-plane）。
波動関数の z 軸方向の広がりは | m |＝ 0, 1, 2 の順に大きくなるので，コンプトンプロファイルの幅も |m|＝0, 1, 2の順に大きいであろう。また，| m |＝ 0 の場合， pz ＝ 0 付
近にコンプトンプロファイル構造があると期待される。また，| m |＝ 1 の場合， pz ＝ 0 で波動関数の節があるため，コンプトンプロファイルは 0 となる。一方，|m|＝2 の場

Fig. 5Model Compton proˆles with the magnetic quantum numbers of |m|＝0, 1, and 2.

合，pz＝0 をピークとするドームのようになるであろう。

Fig. 4 の x 軸 （ ま た は y 軸 ） を pz 軸 に と っ て み る （ inplane）。この場合，形状の特徴を直感的に予測するのは難6. Pd / Co 人工格子の磁気コンプトンプロフ
ァイル21)

しいが，波動関数の x 軸（または y 軸）方向の広がりは|m|＝2, 1, 0 の順に大きくなるので，コンプトンプロファ
イルの幅も |m|＝2, 1, 0 の順に大きいであろう。
上述のような特徴を確かめてみるために，Hatree-Fock

Pd / Co 人工格子は Co が数原子層以下の場合， Pd 層が厚くなるにつれて垂直磁気異方性を示すことが知られている6,7)。例えば本研究で用いた Pd(x nm )/Co(0.8 nm) 人工

近似による atomic な状態を仮定して，3d 電子の |m |＝0,

格子（x＝0.8, 1.6, 4.0）の垂直磁気異方性エネルギーを測

1, 2 の各磁気量子数に対応する運動量密度を求め，数値計

定すると x ＝ 0.8 の時－ 1.30 Merg / cm3 ， x ＝ 1.6 の時 1.45

算で二重積分を行い，コンプトンプロファイルを計算しMerg / cm3， x ＝4.0 の時 2.89 Merg /cm3 となる。垂直磁気た19,20) 。結果を Fig. 5 に示す。ここで， out-of-plane は一

異方性エネルギーが正の時垂直磁化膜であるので，x＝1.6軸結晶場の軸方向（ z 軸）を pz 軸とした場合であり， in-と4.0の場合が垂直磁化膜になる。Fig. 6 にこれらの人工格

plane は一軸結晶場の軸方向と垂直方向（x 軸または y 軸）子の磁気コンプトンプロファイルとその異方性を示す。

を pz 軸とした場合である。out-of-plane の場合はコンプト

Pd 層の厚さに依存して，磁気コンプトンプロファイルのンプ ロファ イル の幅も | m |＝ 0, 1, 2 の 順に 大きい 。ま形 状 が 変 わ る 。 Pd 厚 さ 依 存 性 は in-plane よ り out-of-

た，| m |＝ 0 の場合， pz ＝ 0 付近にコンプトンプロファイ

plane のほうが顕著である。また，異方性も Pd 層の厚さ

ル構造がある。| m |＝ 1 の場合， pz ＝ 0 で波動関数の節がに依存している。

あるため，コンプトンプロファイルは 0 となる。一方，

Pd /Co 人工格子は Co のみならず Pd4d 電子も磁気モー| m |＝ 2 の場合， pz ＝ 0 をピークとするドームのようになメントを有することが知られている29) 。したがって，異る。in-plane 場合，コンプトンプロファイルの幅は |m|＝

方性の起源は Co3d 電子または Pd4d 電子と考えられる。

2, 1, 0 の順に大きい 。 Fig. 5 に out-of-plane と in-plane の

そこで Fig. 5 と同様なモデル計算を行い， Pd4d の異方性場合の差（異方性）を示す。磁気量子数 |m | によって，の寄与を検討した結果，Pd4d の異方性の寄与は無視でき

コンプトンプロファイルの異方性に特徴があることがわかることがわかった21)。

る。

以上から， Co3d の異方性の寄与のみを考慮して磁気コ以上から，磁気量子数 | m | に依存した特徴的な波動関

ンプトンプロファイルの異方性を再現するように Fig. 5 に数の形状がコンプトンプロファイルの形状および異方性に示したモデル計算のプロファイルを ˆtting 関数として磁反映していることがわかる。さらに，コンプトンプロファ

気量子数 | m |＝ 0, 1, 2 の寄与を分離した。結果を Table II

イルの測定を行う場合， out-of-plane の場合のほうが in-に示す。垂直磁気異方性エネルギーが負である x ＝ 0.8 のplane の場合より磁気量子数 |m| に依存した波動関数の形

場合は磁気量子数 |m|＝0, 1, 2 の分布が20, 40 , 40

状を観測しやすいことがわかる。

に近く，波動関数は球対称に近い。一方，弱い垂直磁気異方性を有する x＝1.6の場合は磁気量子数 |m|＝1 の割合が多い。強い磁気異方性を示す x ＝ 4.0 の場合は磁気量子数

放射光 Sept. 2007 Vol.20 No.5 ● 301

Table II

Population of the each magnetic quantum number |m|＝0, 1, and 2 in Pd/Co multilayers
|m|＝0

|m|＝1

|m |＝2

19
10

40
60

41
30

29

21

50

Pd(0.8 nm)/Co(0.8 nm)
Pd(1.6 nm)/Co(0.8 nm)
Pd(4.0 nm)/Co(0.8 nm)

Fig. 7

Magnetic Compton proˆles of Pd/Fe multilayers and theseanisotropies. Dots denote the experimental data and solidlines denote ˆtling results.

に垂直磁気異方性が消失することから，垂直磁気異方性に
は 3d 電子の寄与が重要であることがわかる。また，磁気異方性が小さい（磁歪が小さい）材料が高透磁率をしめす
Fig. 6

Magnetic Compton proˆles of Pd/Co multilayers and theseanisotropies. Dots denote the experimental data and solidlines denote ˆtling results.

ことから， Pd / Fe 人工格子の場合は，波動関数の異方性が小さいため磁気異方性も小さく，そのため高透磁率示すことがわかった。 Kyuno らによるバンド計算2628) によると， Pd / Co 人工格子， Pd / Fe 人工格子いずれの場合もmajority スピンは Fermi レベル以下であるが， Pd / Co 人
|m|＝2 の割合が多い。これまで，X 線磁気円二色性の実

工 格 子 の 場 合は minority スピ ン の 状 態 密 度の ピ ー ク が験から， Pd / Co 人工格子の垂直磁気異方性の起源は，

Fermi レベルにあるため磁気異方性が大きく， Pd / Fe 人

Co3d 電子の軌道磁気モーメントに異方性に起因すること

工格子の場合は minority スピンの状態密度の裾に Fermiが指摘されている30) 。さらに，軌道磁気モーメントの異レベルにあるため磁気異方性が小さくなることが指摘され方性の起源は Co3d 電子の磁気量子数 |m|＝2 に寄与であている。

ることが理論的に指摘されていた2628) 。強い磁気異方性を示す x ＝4.0の場合はこれまでの報告と同様，|m|＝2 に寄与が大きい。一方，弱い垂直磁気異方性を有する x ＝

1.6の場合は，|m|＝1 の寄与が大きいことがわかった。以8. Fe 層の寄与と Pt 層の寄与の分離― Fe / Pt
人工格子の磁気コンプトンプロファイ
ル35)

上から垂直磁気異方性では |m|＝2 のみならず |m|＝1 の寄与もあることがわかった。

Pt / Fe 人工格子は Fe が数原子層以下で fcc 構造を有し
垂直磁気異方性を発現する8)。さらに，低温では垂直磁気

7. Pd / Fe 人工格子の磁気コンプトンプロフ
ァイル31)

異方性から面内磁気異方性になることが知られている8)。

Pd / Fe 人工格子は Fe 層の厚さ 2 nm 以下で fcc 相を示

プトンプロファイルの形状とその異方性は Fe 層の厚さにし， Fe の磁気モーメントが 2.7 mB に増大することが知ら依存して変わる。さらに，飽和磁化と Fe 層の体積比が線れている32) 。また，垂直磁気異方性は有さず，磁気異方形であることから，磁気コンプトンプロファイルの面積をPt (2.0 nm )/Fe(x nm ）（x＝0.9, 2.3）における磁気コンプトンプロファイルとその異方性を Fig. 8 に示す。磁気コン性 の 小 さ い FePd 合 金 は 高 磁 率 材 料 と し て 知 ら れ て い

磁化測定の値で規格化し，Fe100または Pt100の場合

る33,34) 。 Fig. 7 に Pd ( 1.6 nm ) / Fe ( x nm ) 人 工 格 子 （ x ＝に外そうして Fe 層の磁気コンプトンプロファイルの寄与

0.8, 1.6, 4.0 ）の磁気コンプトンプロファイルおよびそのと Pt 層の磁気コンプトンプロファイルの寄与を分離した。

異方性を示す。 Pd / Co 人工格子に比べて異方性が 20 以

Pt 層の磁気コンプトンプロファイルと Fe 層の磁気コンプ下であり，波動関数の異方性が小さい。3d 遷移金属の Co

トンプロファイルを Fig. 9 に示す。異方性は Pt 層より Fe

を Fe で入れ替えると波動関数に異方性がなくなり，同時層で顕著である。Fe 層のプロファイルの異方性は，垂直302 ● 放射光 Sept. 2007 Vol.20 No.5

トピックス ■ 垂直磁化膜の磁気コンプトンプロファイルの異方性

Fig. 10Magnetic Compton proˆles of Pt/Fe multilayers and theseanisotropies.

Fig. 8Magnetic Compton proˆles of TbFeCo ˆlms with perpendicular magnetic anisotropy (PMA) and isotropic magnetization (IM), and these anisotropies.

方性を有し，組成は Tb27Fe65Co8 であった。 Ar 30 mTorr
でスパッタリングすると等方的磁化を有し，組成は Tb28

Fe61Co11 であった。しかし，ほぼ同じ組成なのに磁気異方性が異なるのはなぜか，そもそも均一なアモルファスのはずなのになぜ垂直磁気異方性を有するのかなど研究が進められている3941)。Fig. 10 は前述のほぼ同じ組成で異なる
スパッタリングガス圧で製膜した試料の磁気コンプトンプ
ロファイルとその異方性である（磁気コンプトンプロファ
イル測定は室温）。垂直磁化膜と等方的磁化膜ではプロフ
ァイルの形状が著しく異なっていることがわかる。しかし，垂直磁化膜と等方的磁化膜の磁気コンプトンプロファ
イル の異方性 はどちらも 小さい。これ らのことか ら，

TbFeCo アモルファス合金では垂直磁気異方性に対する波Fig. 9Magnetic Compton proˆles of fcc Pt and fcc Fe in Pt/Fe
multilayers. Solid lines denote a band calculation of fcc Fe.

動関数の異方性の寄与が小さく，垂直磁気異方性の起源は
直接的には電子構造ではないことがわかった。数程度の原子の規則配列が垂直磁気異方性に寄与するとの報告42)もあり，わずかな結晶場の異方性を観測できなかった可能磁気異方性を有する Pd (4.0 nm )/Co( 0.8 nm ) 人工格子の性もある。今後検討を続ける必要がある。

特徴と類似しており， Fe3d 電子の磁気量子数 | m |＝2 のさらに，磁気コンプトンプロファイルと磁化測定を組み寄与に起因すると考えられる。以上から，Fe/Pt 人工格子

合わせて， Fe の磁気モーメントと Tb の磁気モーメントの磁気異方性は Fe 層の磁気異方性に起因することがわかの寄与を分離した。TbFeCo アモルファス合金はスペリ磁った。

性3941,43) を有するとする報告があるので， Tb4f が 4f8 の電子配置にあるとして磁気モーメントを 9 mB41) ， Fe Co

9. TbFeCo アモルファス合金の磁気コンプト
ンプロファイル36,37)の平均磁気モーメントを TbFe2 中の Fe 磁気モーメント（－ 1.8 mB ）程度39,40) と考えて磁気モーメントの角度を見積もった。結果を Table III に示す。垂直磁気異方性を有す

TbFeCo アモルファス合金は既に光磁気記録媒体としてる場合は Tb の磁気モーメントと Fe Co の平均磁気モー広く普及しているが，近年熱アシスト型次世代垂直磁気記

メントはほぼ平行で，磁化は Tb 磁気モーメントが支配的

録メディアとしての研究が進められている9,10)。一方，同である。これは Tb4f 電子のランダム磁気異方性より Tb

じ組成でも製膜時のスパッタリングガス圧力を制御するこの 4f 電子と 3d 遷移金属の 3d 電子の交換相互作用（Tb4fとで垂直磁気異方性と面内磁気異方性を制御できる38) 。

TM3d 交換相互作用）が支配的であることを示す。一

本研究では Ar 5 mTorr スパッタリングすると垂直磁気異方，等方的磁気特性の場合は Tb の磁気モーメントが比較

放射光 Sept. 2007 Vol.20 No.5 ● 303

Table III

Tb 4f magnetic moments, mTb4f, and average magnetic moments of Fe and Co, m3d, are estimated in TbFeCo amorphous ˆlms with perpendicular magnetic anisotropy(PMA) and isotropic magnetization (IM). Cant angles ofmTb4f and m3d with respect to applied magnetic ˆeld areshown as uTb4f and u3d, respectively
magnetic momentmTb4f/mB

m3d/mB

uTb4f/degree u3d/degree

79±1
－85±1

1)
2)
3)

cant angle

PMA ˆlm.
1.7 ±0.17 －0.47±0.05
0.95±0.10
IM ˆlm －0.76±0.08

参考文献

－75±2

58±4

4)
5)
6)
7)
8)

的ランダムに分布し，磁化は Fe Co の磁気モーメントが支 配 的 と な る 。 こ れ は Tb4f TM3d 交 換 相 互 作 用 よ り

9)Tb4f 電子のランダム磁気異方性が支配的であることを示10)す。この傾向は X 線磁気円二色性による測定結果3941) と一致する。 これらのこ とから，ラ ンダム磁気 異方性とTb4fTM3d 交換相互作用の関係が TbFeCo アモルファス
合金の垂直磁気異方性の起源の重要な因子の 1 つである
ことがわかる。

10. まとめ 磁気薄膜のスピンに依存した運動
以上をまとめると，◯

11)
12)
13)
14)

15)
16)
17)

 金属人工格子の垂直磁量密度の異方性の観測に成功した◯

気異方性は 3d 遷移金属の 3d 電子の異方性の寄与に起因
 TbFeCo アモルファス合金の垂直磁気異方性は電する◯子構造の直接的異方性よりも磁気構造が間接的に寄与する，ことがわかった。
本稿で述べた方法のほかに斜入射配置で厚い基板に成膜した200 nm 程度の薄膜の磁気コンプトンプロファイルの測定にも成功している44) 。このように，磁性薄膜の磁気コンプトンプロファイル測定技術はほぼ確立したと考えて

18)
19)
20)
21)
22)
23)
24)

いる。これは10年前には想像していなかったことであり，

KEK PF AR ， SPring-8 などの放射光施設の高度化に負うところが大きい。

25)
26)
27)

謝辞
本稿で紹介した結果は伊藤文武名誉教授，尾池弘美技術
職員，高野勝昌博士，大田実氏，村山栄司氏（群馬大学工学研究科），劉小晰准教授，森迫昭光教授（信州大学工学部），櫻井吉晴博士，伊藤真義博士（ JASRI / SPring-8 ），小泉昭久博士，永尾俊博氏（兵庫県立大学理学部），河田洋教授，安達弘通博士（高エネルギー加速器研究機構物質構造科学研究所）との共同研究です。
本 研究 は高 エネ ルギ ー加 速器 研究 機構 共同 利用 課題（ 2003G163 ， 2005G116 ）， SPring-8 パワーユーザー課題（2003B2980PU, 2004A3890PU, 2005A5890PU and

2005B7003 PU ）， 群 馬 大 学 ATEC 研 究 プ ロ ジ ェ ク ト（Project 2003Project2006）によるものです。

304 ● 放射光 Sept. 2007 Vol.20 No.5

28)
29)
30)
31)
32)
33)
34)
35)

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トピックス ■ 垂直磁化膜の磁気コンプトンプロファイルの異方性

36)
37)

38)
39)

40)
41)

42)
43)
44)

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H. Sakurai, F. Itoh, M. Ota, K. Takano, X. Liu, H. Oike and
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群馬大学大学院工学研究科
生産システム工学専攻准教授
E-mail: sakuraih＠el.gunma-u.ac.jp
専門磁気工学［略歴］
1988 年東北大学工学部材料物性学科卒
業。 1993 年群馬大学工学研究科電子情報工学専攻博士後期課程修了，博士（工学）。群馬大学工学部電気電子工学科助手，群馬大学工学部電気電子工学科助教
授を経て，2007年 4 月から現職。

Anisotropy of magnetic Compton proˆles inperpendicular magnetic anisotropy ˆlms
Hiroshi SAKURAI

Department of Production Science and Technology, Gunma University
151 Tenjin-cho, Kiryu, Gunma 3768515, Japan

We have succeeded to observe anisotropy of spin dependent momentum distribution of perpenAbstract
dicular magnetic anisotropy (PMA) thin ˆlms by means of magnetic Compton scattering. These experimentssuggest that PMA of metallic multilayers constituted by noble metals and 3d transition metals come fromanisotropy of 3d electrons of the 3d transition metals. However, a TbFeCo amorphous alloy shows an isotropic electronic structure and the PMA of the TbFeCo amorphous alloy re‰ects the magnetic structure indirectly.

放射光 Sept. 2007 Vol.20 No.5 ● 305