公益社団法人 化学工学会 https://www.scej.org/

特集

化学工学における流体シミュレーションの実践～2030 年に向けた化学工学系流体シミュレーション：part 2～

特からみ合い高分子溶融体の流動解析手法の進展－マルチスケールシミュレーション法と機械学習の融合－集

宮本 奏汰・MOLINA John J.・谷口 貴志
そこでは例えば，超高分子量成分を添加した時の流動挙動

1．MSS 法を用いた流動解析の概況の変化や，溶融高分子鎖上に存在するからみ合い数の線密度といった流体を構成する分子の状態と流動挙動との関係

高分子材料は現代社会を支えるための最も重要な材料のを明らかにした。一方で，MSS 法による解析には膨大な1 つである。その高分子材料を，溶融し鋳型や金型に流し計算資源が必要であり，最新の計算機に並列計算の技術を込み所望の形状に成形する工程では，高分子流体の流動予組み合わせても，3 次元空間のシミュレーションを実行す測と制御が不可欠である。現在ではカーボンニュートラルるには数ヶ月を超える期間を要する。この時間的制約かの観点から，高分子材料を無駄なく効率的に製品へと変換

ら，工業的な問題への適用は未だ進んでいない。

する必要があり，その基盤となる知見の蓄積が喫緊の課題

近年，機械学習の方法が MSS 法における計算精度の向である。
しかし，高分子流体は粘性だけでなく弾性も示し，上および計算資源の節約に有効であることが示唆された。

その内部構造により流動予測が困難な複雑流体に属する。

Zhao らの先行研究では 8），計算コストの高い分子シミュ

その流動挙動は分子構造や分子運動と強く相関する。よっレータを直接取り扱うのではなく，機械学習モデルによりて流動予測に当たり，分子量や分岐構造といった分子鎖の流動解析に必要な構成関係（応力 - ひずみ関係）を抽出して用特徴から統一的に流動特性を解釈することが望ましい。だいることで，必要となる計算資源を大幅に節約する方法をが現状では，典型的な条件下の実験や現象論的なモデルに提案した。しかし，この方法は，高分子流体の持つ粘弾性よる解析に基づく間接的な理解に留まっている。のうち，粘性のみを表現する回帰モデルであった。
そこで，このような状況から，ミクロスケールの分子情報とマク

我々は弾性も表現できるように回帰モデルを拡張した。こロスケールの流動現象の関係を統一的に理解し，予測するれを用いて粘弾性を持つ高分子流体の簡単な系に対して流ことを目的として，我々の研究グループでは，マルチスケー動予測を試験した。その結果から，流動予測に含まれる統ルシミュレーション法（MSS 法）と呼ばれる方法論の研究を計的誤差を大きく抑えつつ，計算を大幅に高速化できるこ進めている。我々の手法では，ミクロな分子シミュレーとを報告した 9）。

1-7）

タをマクロスケールの流体要素に割り当て，階層の異なる

現在，我々のグループでは MSS 法の適用系を拡大しつダイナミクスを同時に解く。この MSS 法を用いて，流動つ，機械学習を用いた計算技術を発展させており，工業的下での流体内部の構造を直接観察する。これまでに，からに重要な流路への応用を目指している。次節では，当グルー

み合い高分子溶融体の流動解析を，平行な二平板間 ，円
1）John J. MOLINA（正会員）
2011 年 パリ第 6 大学物理化学専攻博士課程
修了 Ph.D.
現 在 京都大学大学院工学研究科 助教
連絡先；〒 615-8510 京都市西京区京都大学
桂E-mail john@cheme.kyoto-u.ac.jp

柱周り 2），溶融紡糸工程内のモデル流路 3, 4），急縮小急拡大
流路 5, 6），および非等温な二重円筒 7）の系へと広げてきた。

2022 年 11 月 11 日受理

第 87 巻Development of the Analytical Methods for
Entangled Polymer Melts Under Flows:
Combination Between Multi-Scale Simulationand Machine Learning
Souta MIYAMOTO（学生会員）
2022 年 京都大学大学院工学研究科化学工学専攻修士課程修了
現 在 京都大学大学院工学研究科 D1
連絡先；〒 615-8510 京都市西京区京都大学
桂E-mail s.miyamoto@cheme.kyoto-u.ac.jp

第 3 号（2023）

Takashi TANIGUCHI（正会員）
1994 年 九州大学大学院理学研究科物理学専
攻修了 博士（理学）
現 在 京都大学大学院工学研究科 准教授
連絡先；〒 615-8510 京都市西京区京都大学
桂E-mail taniguch@cheme.kyoto-u.ac.jp（3）

著作権法により無断での転載等は禁止されています

111公益社団法人 化学工学会 https://www.scej.org/

プで取り組んできた従来型の MSS 法を用いる方法および機械学習を用いる方法による流動解析をそれぞれ紹介する。

特2．MSS 法によるからみ合い高分子溶融体の流動解析

集2.1

急縮小急拡大流路の解析

MSS 法を用いた解析事例のうち，急縮小急拡大部を持つ流路におけるからみ合い高分子溶融体の流動に対する研究について紹介する 5, 6）。これまで MSS 法が適用された流路は主に，変形様式が単一のずり変形や伸長変形のみで表すことのできる単純な流路であった。ここで解析した急縮小急拡大流路は，ずり変形と伸長変形の両方が流体要素へと印加される典型的な例であると言える。からみ合い高分子溶融体のように長い緩和時間を持つ流体は流動下で，その流動履歴に依存した非線形な粘弾性応答を示す。単分散

図1の分子量分布を持つ直鎖状高分子系の解析，およびその系に高分子量成分を添加した二峰性の分子量分布を持つ系の流動解析をおこなった。
マクロスケールの計算にはSmoothed Particle Hydrodynamics（SPH）法と呼ばれる Lagrange 描像に基づいた数値解法を用

急縮小急拡大流路内の有効ひずみ速度分布（左上図：青色の濃淡）と各位置での高分子鎖の配向状態（黒：短鎖，赤：長鎖）。
上図のr x とr y は左上図の水平，鉛直方向に対応する向きの位置ベクトルである。（a）～（f）にある流体粒子中の各高分子の分子配置を，重心を原点に固定して下図に重ねて書いている。θはモデル高分子の配向テンソルを楕円体として扱う時の水平方向からの射角である。また，a はからみ合い点間の熱的平衡長である（文献 6 の図 8 より転載）いる。そこで離散化された流体要素のそれぞれに，Sliplink モデルと呼ばれるからみ合い高分子モデルのシミュが現れる。この結果では特に，壁面付近の高分子鎖で，短レータを割り当てる。シミュレーションでは，マクロスケー鎖と長鎖が共に配向しており，シアシニングによって粘度ルの計算から流体要素に印加される速度勾配を求め，ミクが著しく低下していることが予想される。MSS 法を用いロスケールの高分子モデルのシミュレータに与えるひずみれば，このように分子状態を直接確認しつつ，その流動物速度テンソルを算出する。そして，シミュレータでは統計性を定量的に予測できることが大きな利点である。だが現力学的手法に基づいて分子配置から応力を求める。このよ

在，膨大な計算量を必要とするという課題を抱えている。

うに求めた応力には人為的な仮定が無く，印加されたひず

2.2

機械学習を用いた MSS 法の高速化

み速度の履歴を自然に反映する。計算された応力テンソル

前節で述べた MSS 法の実施には，計算量の問題があっをマクロスケールの流体要素に渡して時間発展させることた。この問題を解決するために，機械学習を用いた MSSで，ミクロスケールとマクロスケールの計算を連結する。

法の高速化に取り組んでいる。我々は，あるミクロな分子

図 1 は xy 平面内の急縮小急拡大流路における二峰性分子からなる流体の流動予測をおこなうために，粘弾性を表す量分布を持つからみ合い直鎖高分子系について，有効ひず構成関係をミクロモデルから学習し，それを用いる方法をみ速度の分布と，各位置における高分子モデルの配向を表提案している。具体的には，応力の時間微分値が応力と速している。流路には圧力勾配が外力として印加され，左か度勾配から決まると考えて，その応力の時間微分値がガウら右に流体が流れている。図から，中央付近の壁面から離ス過程に従うと見なしてガウス過程回帰法を用いる。このれた高分子鎖は，縮小部への流入時には x 軸方向に配向し提案手法を検証するため，ダンベルモデルと呼ばれるミクており，また，縮小部出口では無配向状態であったものが，ロモデルを用いて流動解析をおこなった 9）。ダンベルモデ

そのすぐ右位置では y 軸方向に配向していることが分か

ルから統計的に算出される応力の時間発展ダイナミクスる。壁面に近い場所では，せん断変形によって対応する向は，統計的な極限においてマクスウェル構成方程式のものきに大きく配向している。これらの挙動は高分子鎖が異なと解析的に一致する。よって構成方程式を用いた場合の結る方向および異なる様式の変形，すなわち，せん断変形と果と比較検証できる。

平面伸長変形のそれぞれを受けた結果である。このような2 次元平面内での流動解析をおこなうため，ダンベルモ

流動変形を受けた時，高分子鎖の緩和が十分でない場合にデルの構成関係を再現する機械学習モデルを作成した。静は，シアシニングやひずみ硬化などの非線形な粘弾性応答止状態にあるダンベルの系に，一定のひずみ速度でせん断

112

（4）

著作権法により無断での転載等は禁止されています

化学 工学公益社団法人 化学工学会 https://www.scej.org/

特 械学習を用いた構成関係の学習方法の模式図 σ：応力機テンソル，κ：速度勾配テンソル，σ：応力テンソルの時：ガウス過程，Θ：ハイパーパラメータ（文献間微分，f（x ）9 の図 2 より転載）

集

図24

図3変形および平面伸長変形を印加し，応力の時系列データから訓練データを作成した（図 2 左）。続いて，その訓練データに対して機械学習モデルのパラメータを最適化した（図 2中央）。この機械学習モデルを，MSS 法で用いるミクロスケールのシミュレータに代えて，各時刻における応力と速 下の平行な二平板に挟まれたモデル流体の速度分布。こ上こで t は時刻，λはモデル高分子鎖の緩和時間であり，無次元数 Wo はウオマスリー数であり，マクロスケールの時間単位t 0 を基準とした上部振動平板の周波数を表す。また De はデボラ数で，λ/t 0 の値である。（灰色の実線：構成方程式による結果，赤色の点線：従来の MSS 法の結果，青色の破線：
ガウス過程（GP）回帰法を用いた MSS 法の結果）

度勾配から，応力の時間変化を予測し（図 2 右），流動解析予測のための技術的基盤の開発を進めた。また，機械学習に用いた。
図 3 は，ある時刻における平行な二平板に挟まれた流体を用いた高速化手法を提案し，その検証をおこなった。現の速度分布である。上部平板は周期的に振動している。機

在も，高分子成形工程の諸問題に対する分子論的知見の創械学習を用いた場合の速度分布と，構成方程式を用いた結出を目指して，提案手法の適用範囲の拡大に取り組んでいる。

果は良好に一致する。ダンベルモデルを直接用いて MSS

今後，物理的知見に機械学習の方法を組み合わせたアプ法を実施する場合と比べ，機械学習を用いた場合，1/100ローチがその重要性を増していくだろう。からみ合い高分程度の極めて短い時間で予測結果を得ることができる。現子溶融体の流動予測に限っても，本稿で紹介した手法のほ

在，非線形な粘弾性を持つからみ合い高分子系へと本方法

か，構成方程式モデルの選択 11），レオロジー的なモデルとの適用系を拡張し，精度と速度の両方の観点で良好な結果

ニューラルネットワークを組み合わせる方法 12）などが提案を得ている。この内容は既に本学会で発表 10）しており，詳されている。新しい流動予測手法としての更なる進展を期

しくは，そちらを参照頂きたい。これまでの報告では考慮待したい。

していないものの，ガウス過程回帰法を用いれば，予測の信頼度を評価してデータを逐次的に継ぎ足す方法（デマン

参考文献
1）Murashima, T. and T. Taniguchi：J. Polym. Sci., Part B, 48（8）, 886-893（2010）
2）Murashima, T. and T. Taniguchi：Euro-phys. Lett., 96（1）, 18002（2011）
3）Sato, T. et al.：Nihon Reoroji Gakkaishi, 44（5）, 265-280（2016）
4）Sato, T. and T. Taniguchi：J. Non-Newtonian Fluid Mech., 241, 34-42（2017）5）Sato, T. et al.：Macromolecules., 52（10）, 3951-3964（2019）
6）Sato, T. and T. Taniguchi：Nihon Reoroji Gakkaishi, 49（2）, 87-95（2021）
7）Hamada, Y. et al.：Mathematics in Engineering, 3（6）, 1-23
（2020）
8）Zhao, L. et al.：J. Comput. Phys., 363（15）, 116-127（2018）9）Seryo, N. et al.：Phys. Rev. Research, 2（3）, 033107（2020）
10）Miyamoto, S. et al.：SCEJ 52nd Autumn Meeting, SY52（2021）
11）Seryo, N. et al.：Nihon Reoroji Gakkaishi, 49（2）, 97-113（2021）
12）Mahmoudabadbozchelou, M. and S. Jamali：Sci. Rep., 11, 12015（2021）

ド・ドリブン法）が原理的に可能である 。これにより信頼性8）を担保した予測がおこなえる。

3．おわりに
我々はマルチスケールシミュレーション法をからみ合い
高分子溶融体の流動解析に応用し，分子構造に基づく流動第 87 巻

第 3 号（2023）（5）

著作権法により無断での転載等は禁止されています

113