名古屋大学加速器質量分析計業績報告書， XXII.
2011.03名古屋大学タンデトロン AMS 14C システムの現状と利用(2010)

StatusandApplicationsofaTandetronAMSSystematNagoyaUniversityin2010
中村俊夫同・南 雅代 1 ・小田寛貴 1 ・池田晃子 1 ・宮田佳樹 1 .太田友子 1 .西田真砂美人
大森貴之 2 ・西本 寛 2 ・本庄浩司 2 ・松本佳納入城森由佳 2 •近藤宏樹 2 ・吉光貴裕 2 ・坂田

健 2 ・森健太 3 ・オヨンパザル

エンブツオルモン 2

ToshioNakamura 1, M剖 ayo Minami 1, HirotakaOda 1, AkikoIkeda 1, YoshikiMiyata 1,TomokoOhta I, MasamiNishida I, TakayukiOmori 2, HiroshiNishimot0 2, KojiHonjy02,
KanaMatsumot0 2, YukaJyomore, HirokiKond0 2, TakahiroYoshimitsu2, KenSakata2,KentaMore , OyunbazarEnkhtsol田on 2
1

名古屋大学年代測定総合研究センター

名古屋大学大学院環境学研究科
名古屋大学理学部地球惑星科学科

231CenterforC
hronologicalResearch, NagoyaUniversity, Chikusa, Nagoya464‑8602Japan
2GraduateSchoolofEnvironmentalStudies, NagoyaUniversity, Chikusa, Nagoya464‑8602
Japan
3D
epartmentofEart
handPlanetaryScience, Facult
yofScience, NagoyaUniversity, Chikusa,Nagoya464‑8602Japan*Correspondingauthor.E・ mail:nakamura@nendai.nagoya-u.ac.jp

Abstract
4C measurements , bAn AMS system (Model 4130‑AMS) dedicatedto1ui1tby HighVo1
tage Engineering Europe (HVEE), B.V., The Netherlands, was deliv
eredto Nagoya
Univ
er
sit
yi
n1
996/97.Acceptancet
est
sofi
t
sperformanceoncarbonisotope 皿 easurements
were completed in January of1999 , and routine measurements began in mid‑2000. Sincecompletionoftheacceptanc
etest
si
near
ly1999 , wehaveencounteredal
otoft
r
ou
ble
swiththemachine, par
t
i
cu
l
ar
1yin2002.S
in
c
et
h
eendof2002, themachineh
asworkedr
el
at
i
v
el
ywel1,
expectforminorproblems.Thest
andar
ddev
iat
ion(onesigma)oft
he14C/
12C r
atioi
saround
主 0.3% to 主 0 .4% (abitlar
gert
hant
heuncertaintyofabout 主 0.3% calculate
dfrom1
4C count
ingstatistics)andt
hatofthecorresponding13C/12Cratiois", 0.03% to", 0.07% , asar
etestedfor
HOxIItargets.Thenumbero
ftar
getsmeasuredwas330, 1430, 2077 , 1003 , 1,979 , 1679 , 1771 ,1115 , 1339, 866, 1300, 1701 i
neachyearfrom1999to2010, respectively, andtotalnumberoftargetmeasuredbytheendof2010i
s16 ,59 1.
The Tandetron AMS system worked wel
1i
n 2010 , without serioustroubles. Fromt
hoMarch17ペ 2010 ， t
heAMSoperatin
gsystemwasr
eplacedfromtheonebased
February24 t
onWindows3.
11tothemodifiedonebasedonWindowsXP.Thenewo
per
ati
n
gsystemh
assev
eralimprovementst
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enefitthe14
Cmeasuremento
perationeasierthantheolds
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m.In
addition , wehavebeent
roubleal
otbyhighv
oltagesparksofthea
ccelerators
ince2006.To
overcomethiswehaveinstal1edawatera
bsor
pt
io
nsystemt
oremovewatervaporfromhighince 2008 , immediately aftert
her
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for
cement work oft
hevoltagei
nsulation gas, SF 6 , s
FurukawaMemorialHal
1.Wehaveo
peratedt
heSF6dryin
gsystemaslongaspossibl
et
okeep
thea
cceleratori
ngoodcondition. Owingtot
hiswork , wehaveexperiencedonlyonehigh37名古屋大学加速器質量分析計業績報告書， XXII.
2011.0
3v
olt
ages
par
konFebruary22 nd , infu112010.Thet
otalnumberofg
raphitetar
getsmeasuredwas
1701in2010.

erosol particle , fossi
1 fuel ,Keywords: acceler
ator mass spectrometry , radiocarbon , aenvironmentaltr
acer
キーワード:加速器質量分析，放射性炭素，エアロゾル粒子，化石燃料，環境トレーサー
1 目はじめに名古屋大学年代測定総合研究センターに、 1997 年 3 月に完納して設置された High V
oltageEngineering(HVEE) 社製 Tandetron (ModeI4130-AMS) は，放射性炭素測定専用のシステムである。 Cs スバッタ負イオン源 (Model 864B) 、リコンビネーター、 3MV ベースのタンデム加速器、 110 度および 90 度曲げ角度の質量分析電磁石 2 台、 33 度曲げ角度の静電デフレク
夕、およびイソブタンガスを用いる電離箱型重イオン検出器からなる。リコンビネーターシ
ステムにより、まず 12 C ' ， 13 C ' , 14C' ビームを分離させ、このときに Chopper を用いて 12C' ビーム強度を約百分のーに減表させ、その後に再集合して加速器に入射する。こうして炭素 l 旬、13 C 、 12C の同時測定を行い、炭素の同位体比を高精度に測定できる。 1999 年 1 月に 14C/12C 、13C/12C 比測定の性能検収を終了し、 2000 年度から学内共同利用を開始した (N akamuraeta1.

2000;2004)。
2010 年には、念願の制御パソコンシステムの更新を行うことができたロ 2009 年度の学内補正予算で手当をして頂いたおかげである。本システムを設置した 1997 年当時は、 High

VoltageEngineering(HVEE) 杜の制御システムは windows 3.11 をベースに組まれていたロパソコンは、既に windows 95 が動いていたが、当社の対応が間に合わず windows 3.11 で組まれた制御システムが使われていた。このパソコンシステムの代替え品は既に無く、万一壊れた場合には、新システムの導入しか無く、多大な費用と長期間の停止が予想されていた。この取り替え作業が 2010 年 2 月 24 日から 3 月 16 日にかけて、すなわち l 年の始めの段階で行われたため、新たに導入された制御システムの利便性、また大きな故障が発生しなかったことも重なって、 2010 年には、ターゲット総数で 1701 個を測定することができた。
本稿では、 2010 年 1 月から 2010 年 12 月末までの 1 年間の故障例など、運転の状況をまとめる。また、この期間に行われた 14 C 測定研究の一部を紹介する。共同利用研究の成呆については本報告書に寄稿されている報告を参照されたい。

2. 2010 年の一年聞の運転状況の概要
AMS 施設建物の耐震工事が 2007 年 11 月 1 !:l -2008 年 4 月初日の聞に行われたが、その工事完了後に、 SF 6 循環脱水システムの導入を行った。この脱水システムの導入は大成功であった。それまでの 1 年間で 31 回も発生した加速器高電圧の放電回数は、このシステムの導入 (2008 年 5 月 19 日一 6 月 9 日)から 2010 年 12 月 31 日までには計 3 固と激減している。
2010 年 2 月 24 日から 3 月16 日にかけてパソコンの制御システムの更新が行われた。

Windows3.11 から windows XP への基本 OS の更新である。ハードウエアの更新もあり、 CPUの処理速度は 3.4GHz に、ハードディスクは 2GB から 80GB に増加した。 AMS 装置の制御は 3 台のディスプレイを用いて行い、 AMS システム全体図による装置の監視ができるようになった。また、装置を構成する電源の電圧や電流、真空モニターなどについて、同時に 5 つのパラメータを設定して装置の監視ができるようになった。これまでに比べて装置の運転操作がずっとやりやすくなったといえる。

38名古屋大学加速器質量分析計業績報告書， XXII , 2011.03

このような制御システムの更新により測定は比較的順調に進行し，12 月末までの 1 年間に1701 個のターゲットを測定することができた.また，これまでに測定したターゲットの総数は 16 ， 591 個である14C 測定を開始した 1999 年からこれまでにおける 14C 測定の経緯を表 lに示す。
表 1

年間のターゲット測定数と測定時間(1 999 年の測定開始から 2010112/31 まで)

コ\ご1

測定ターゲット(個)年間

19992000
2001
2002
2003
2004
2005
2006

330
1,430
2 , 077
1, 003
1, 9791,679
1, 771
1, 115
1.
33
9866
1, 3001, 701

2007 ・2008 ・2009
2010

月平均

281
191
7384
165
1
40
148
1
59
1
34
144
186
155

積算数

測定時間(時間)
年間

330
1, 7603, 837
4, 8406, 8198, 498
10 , 269
11 , 384
12.
72413 , 590
14 , 890
16 , 591

352
2 ,2343 , 161
1,545
3 ,2192 ,837
3 ,4561,584
2.
1361,488
2 ,4703 , 027

月平均

29186263
129268
239
288
264
2
14"
248"
350"
2794'

1)耐震工事(実質的には 200711111 ・2008/06/20) の聞は，年代測定装置は停止した.

2) 有効使用月: 6 ヶ月
2)

有効使用月 :7 ヶ月

4) 有効使用月: 11 ヶ月

2500
2000
講話

.L
ぁ

1500を、

震 10002500。

255555555555
年
図 11999 年から 2010 年末までの年ごとのターゲット測定数

3. HVEE タンデトロン加速器質量分析計の故障の詳細
表 2 に、 2010 年における各月あたりのターゲット測定数及びタンデトロン 2 号機の不具合

39名古屋大学加速器質量分析計業績報告書， XXII.
2011.03の状況を示す。

表 22010 年における月あたりのターゲット測定数
測定番号

月(14796‑115009215147

測定数 batch数
213138::
I

メン

ト

15
9 2/
22 高電圧スパーク

2
124‑
31
16 制御パソコンシステムの更新作業
315147。

41516720515352185。

3/7 SF6 脱水蒸気(1 6Hr.)

3/1
6 制御パソコンシステム更新の作業完了
3 4/
18SF6脱水蒸気(1 0Hr.)
412
2 クライオポンプ再生
4/2
3SF6 をボンベ(1本)からタンクへ充填( +0.5bar)
4/
28‑
51
1 電磁石電源冷却水パイプの目詰まりを洗浄
13 51
2 14 C 測定のテストフンを再開
5/
5 実資料の測定再開
5 月末頃

14C 計数の数え落とし(最終的にメインアンプを交換)

615609257

17715843

234

1781593794

7 8/5 検出器のメインアンプを交換

91600871B 9/
10‑91
1
2 SF6 脱水蒸気 (30Hr.)

9/
1
3 油回転ポンプのオイル交換 (2006/10 以来)
1
7 10
120 冷却水チフー突然停止(冷却水不足)

1016245273

1116322

77

8 1
1
12
1 停電・断水
111
2
4 クライオポンプの再生と圧縮機のアドソーパー

1216497175

14 12/
5 SF6 脱水蒸気 (20Hr.)
121
10 イオン源試料交換メカの不良，圧縮空気の制御交換不良
合計

1701

SF 6 循環脱水システムを導入し作動させ始めてから 3 回目の加速器放電が 2010 年 2 月 22日に発生した。

2 月 24 日から 3 月 16 日にかけて制御ノ号ソコンシステムの更新を実施した。

5 月末頃に原因不明の 14 C 計数における数え落としが発生したロ最終的には、 14 C を識別し計数する重イオン検出器の信号系のメインアンプを交換すると、数え落としの症状は無くなった。 9 月13日に、油回転ポンプ 4 台につきオイル交換を行った。このオイル交換は、 2006

年 10 月に行って以来のものであるが、交換したオイルの汚れはそれほどひどくはなかったロ
11 月に予定されていた停電・断水の際に、クライオポンプの再生とクライオポンプ圧縮機のアドソーパー交換を行った。 2010 年には、 SF 6 の脱水を心がけ、年間に 4 回を時間をかけてSF 6 循環脱水システムを作動させた。現在の問題点は、イオン源試料交換における電磁バルブの動作不良である。電磁バルブが老朽化して、圧縮空気が抜けてしまうため試料交換がで40

名古屋大学加速器質量分析計業績報告書， X
XII.
2011.
03

きなくなりエラーを表示して停止する。エアコンプレッサーにも負担がかかるため、早めに新品の電磁バルブ、と交換する必要がある。さいわいにも、日本原子力機構むつからお借りすることができ、近々交換する予定である。

4. SF 6 ガスの露点の監視
名古屋大学では 2008 年 5 月 19 日から 6 月 9 日にかけて、SF 6 循環脱水システムの導入を行っており、この脱水システムの導入が大成功であったことを述べた。 2010 年には、4 回SF 6 循環脱水システムを稼働させ、脱水を行った。このようなこまめな努力が功を奏しているようである。図 2 に示すように、 SF 6 用の脱水装置を取り付けたあとに発生した高電圧放電の回数は 3 回のみである

qdqd

EJ nJnU

勺〆』

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FO 軍自=ぃ卜?」噌

引|||罫謝+主震耐UEヤーのu司l(盤3EOF叶山O田ON) 誠艇川町脚話出脚恒関烈ロ司

2010/2/22501 0月

4月

日付 (2006図 2(2008/6/24 、 2008 /1 2/8 、 2010/02 /2 2) 。

1 0月

2007

4月

10 月

4月

1 0月

4月

2008 2009 2010)

加速器高電圧用の絶縁ガス SF 6 の露点(水分含有率を示す)の経年変動
加速器高電圧の放電は、 2008 年に発生した 2 回、 2010 年に 1 回発生した。

5. 14C 測定の応用研究
名古屋大学タンデトロン加速器年代測定システムによる 14C 年代測定では、約 5 千年前よりも若い試料について、ほぼ定常的に:t 20 ー:t 30 年の誤差( 1 標準偏差)で年代測定が可能である (Nakamura etal.2004;2007) ため、文化財科学や考古学関連のさまざまな資料の年代測定についての利用が期待されている。また、年代測定に限らず、環境研究などにも幅広く利用されている(名古屋大学加速器質量分析計業績報告書 1988-2010) 。これらの応用研究は、今回のシンポジウムでも報告された。

今回のシンポジウムで、本庄氏や池森氏から報告された、大気中エアロゾル粒子中に含まれる炭素成分の 14C 濃度は、粒径を区分しない全エアロゾルについて、 2009 年 7 月から 2010
年 6 月までの 1 年間の平均で 50 .4::t: 8.1pMC と得られた。エアロゾル粒子中に含まれる炭素成分を単純に現生生物起源の炭素と化石燃料燃焼による煤煙や自動車の排気ガスからもたらされたものの 2 成分に区分できるとすると、化石燃料起源の炭素が約 50% 寄与していることになる。また粒径が 2.5μm 以下の粒子からなる PM2.5 と称されるエアロゾル粒子については、

2005 年 4 月から 2006 年 3 月までの 1 年間の平均で 37 .
1::t:9.2pMC と得られた。この結果は、‑ 41‑

名古屋大学加速器質量分析計業績報告書， X
XII.
2011.03

粒径の小さいエアロゾル粒子の方が化石起源燃料の炭素の割合が 15% 程度大きいことを意味する。 PM2.5 については、環境の濃度基準が設けられているが名古屋市はまだこの基準を達成できていない。大気中エアロゾル粒子を極力減らすためには、粒子の起源を調べておく必要があり、 14C 測定の利用が大いに役立っている。
これに合わせて大気中の炭素のガス成分である二酸化炭素の 14 C 濃度の研究も進められている(中村・太田、 2010) 。ここでは、大気中の二酸化炭素が植物に固定されたものを 14C測定試料として用いるロ 2008 年に名古屋市の東部丘陵地帯にある名古屋大学東山キャンパス内、及び周辺の道路沿いに生育する松の木の葉を採取してその 14C 濃度を測定した。交通量の多い交差点に生育している松の葉の 14C 濃度は 98.0 ，， 0.3pMC 、それ以外の東山キャンパス内にて生育した松の葉の 14 C 濃度の平均値は 10 1. 6 ，， 0.5 pMC と得られている。一方、人里離れた、人工汚染が少ないと思われる地域に生えた松の葉を 2008 年に採取した試料では 14C 濃度は、表 3 に示すように、平均すると 104. bO.9pMC と得られているロこのように、名古屋市内の東山キャンパス内では、約 2.5% の化石燃料起源の三酸化炭素の寄与があり、交差点では約 6.1 %の寄与が見られることになる。
大気中の三酸化炭素では、元々多量に存在する三酸化炭素に化石燃料起源の三酸化炭素が加わることになるが、大気中エアロゾル粒子はそのものが大気中で形成されるため 14C 濃度の変化は大きい。 1970 ・ 80 年代の大気汚染が酷かった時期に比べて現在は、ずっときれいになっているが、大気汚染の研究は、世界市民にとって重要な健康問題であり、 14C は環境トレーサーとして役立っている。

表 3

人里離れた地域に生えた松の葉の 14C 濃度 (2007 年に形成されたもの)

試料採取場所高知市桂浜
両知県室戸岬
薩摩硫黄島
両知県黒潮町

屋久島ー l
屋久島 -2
屋久島 -313c(%o)
‑
27.
1‑
27.
9‑
30.
2‑
31.8‑
29.
2‑
28.
9‑
31.0

14C 濃度 (pMC)
103.6 土 0.3

105.hO.3
104.8 土 0.3
104.3 主 0 .4

106.6 ,. 0.3
105.0 主 0.3.
3
104.3:0

Lab.Code#
13866
13865
13863
13862
13721
13860
13861

謝辞

タンデトロン加速器質量分析計の改造や保守、さらに運転のための消耗品類の開発などで、名古屋大学全学技術支援センターの教育・研究技術支援窒の皆様には大変お世話になっています。特に、鈴木和司、鳥居龍晴、松下幸司の 3 氏には、当センターを担当し様々に支援して頂いています。また、ガラス工作室の野田敏昭、夏目秀子、岡本久和の 3 氏には、試料調製用のガラス真空装置の修理など、日本原子力研究開発機構むつ事務所の関武雄・甲昭二・田中孝幸の三氏には、同事業所で準備されている保守用の部品類をお貸し頂くなど、便宜を図って頂いています。さらに、装置の故障の際には、放射線医学総合研究所基盤技術センター研究基盤技術部の酢屋徳啓、株式会社エリコンのシステム部所属の関野達也の両氏には多大なご支援を頂いています。ここに、記して関係者の皆様に深く感謝致します。

42

名古屋大学加速器質量分析計業績報告書， X
XII.
2011.03

参考文献
名古屋大学加速器質量分析計業績報告書(1 988-2010) 名古屋大学年代測定総合センター.

(1‑ XXI).
Nakamura , T. , E.Niu , H. Oda , A.Ikeda , M. Minami , H. Takahashi , M. Adachi , L.Pals , A.
Gottdang , andN.Suya(2000)TheHVEETandetronAMSsystematNagoyaUniversity.
Nucl.Instru.andMeth.inPhys.Res. , B172 , 52 ・ 57.
Nakamura , Toshio , EtsukoNiu , HirotakaOda , AkikoIkeda , MasayoMinami , TomokoOhtaand
TakefumiOda(2004)Highprecision14C measurementwitht
heHVEETandetronAMSsystematNagoyaUniversity.Nucl.Instru.andMeth.inPhys.Res.B223-224 , 124 ・ 129.
Nakamura , T., Miyahara , H. , Masuda , K. , Menjo , H. , Kuwana , K. , Kimura , K. , Okuno , M. ,Minami , M. , Oda , H. , Rakowski , A. , Ohta , T. , Ikeda , A. , andNiu , E.(2007)Highprecision
14C measurements and wiggle‑match dating oftreeringsat Nagoya University , Nucl.
nPhys.Res. , B259 , 408‑413.
Instru.andMeth.i中村俊夫・太田友子 (2010) 環境試料の 14C 濃度変動
する松の葉の 14C 濃度の経年変動と生育場所依存性
報告書，

XXI , 126‑13543

名古屋大学東山キャンパスに生育名古屋大学加速器質量分析計業績