原子力システム研究開発事業（安全基盤技術研究開発）
成果報告会 （令和5年3月16日）

革新炉材料開発のための次世代ナノスケール解析法の開発と照射後実験研究の国際ハブの構築

研究代表者： 永井康介（東北大金研）

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背景（なぜ本研究が今必要か？なぜ我々か？）
東北大金研大洗センター•

1969年の設立当初から、原子力材料研究の共同利用施設として運営•

中性子照射後実験が出来る、我が国でほぼ唯一の学術研究開発施設• JOYO, JMTRの停止（廃炉）以降は、海外炉と個別に学術協定を結び、代替照射• 世界のPIE（照射後実験）センターを目指した
研究の活性化と、共同利用環境の整備

国際的な施設共用と共同研究により、限られた資源（予算・施設）で最大限の成果の創出へ→ 国際的な照射後実験研究の拠点施設へ
本課題採択後、金研が「国際共同利用・共同研究拠点」に採択！

本研究開発の着想に至った経緯
原子力システム：H24年～27年 「原子炉容器鋼の微視的損傷機構の解明と新しい脆化予測モデルの構築」

事後評価：S

予想を超える延性脆性遷移温度の上昇

実機監視試験片
シミュレーション
機械試験

3次元アトムプローブ（APT）
陽電子消滅法
透過電子顕微鏡

従来不明だったマトリックス欠陥の実態とその脆化への寄与を明らかにした！

今後の研究開発の鍵は、従来法ではKUR高強度陽電子ビーム困難だった微細な照射欠陥集合体の解析を可能にし、材料劣化のメカニズムを解明すること。
この研究開発を通じて、WB-STEM法の着想と開発

WB‐STEM（ウィークビーム走査透過電子顕微鏡）法とは従来のTEM法

回折波選択器ｇ

特定の散乱電子

僅かなたわみで強度変化
実用材料観察が困難

WB-STEM法

回折波選択器を通る電子の強度が一定

転位ループ

WB-STEM

粒界炭化物や格子整合析出物、転位ループ、ナノ4空隙を内包する原子力構造材料に有効な手法

本研究開発の目的• 世界的に注目されているWB‐STEM法：従来は高価な収差補
正電子顕微鏡のみで可能 → 安価で汎用の電子顕微鏡で可能にして、多くの革新炉材料研究者に使えるようにする。
• 高価な顕微鏡では実質的に困難だった高温その場観察を可能にし、照射組織の安定性を明らかにできるようにする。
• 機械学習を活用した顕微鏡画像の自動解析のためのソフトウェア開発を行う。
• 微細組織から機械的特性につなげるシミュレーション→機械的特性との関係→材料の観点から安全性の向上。
• これらの新規開発した手法に、我々のもっている手法（3次元アトムプローブ、陽電子、ナノインデンターなど）を組み合わせて、国際的なPIE研究拠点にする

研究開発体制

「汎用電子顕微鏡による照射試料中微小欠陥の広領域高分解能観察手法の開発」
WB-STEMの特徴
・広い観察領域 （5μm× 5μm ）・精細な欠陥イメージング （1nm/pixel ）・長いフォーカス深度 （DOF 484nm ）収差補正TEM ⇒ 汎用WB-STEM（製品化）
コンデンサーレンズ× （特注品）×開発事項(1) 偏向コイルの出力20%アップ

ナノプローブ試料(2) 特注コンデンサー
レンズ絞りの作製(3) 特殊対物レンズ絞りの設計開発

K. Yoshida et al., Microsc. 66 (2017) 120
T. Toyama et al., ATOMOΣ 60 (2018) 231

カメラ長調整用
中間レンズ

××××

投影レンズ
偏向コイル（x,y）

蛍光板（像面）検出器

汎用電子顕微鏡用に新たなコイル制御基盤、絞りなどをインストール(2)変則穴径コンデンサーレンズ絞り(3)特殊対物レンズ絞り(1)偏向コイル制御基板

変則穴径コンデンサーレンズ絞り

12.8μm
150μm

New control board was installed. Applied voltages for
CL deflector coils were 1.6 times increased.

32.0μm
68.4μmNew HCA with irregular holes

大洗センター既設の汎用電子顕微鏡でWB-STEMを実現するために、（１）従来より約1.6倍照射系非点補正電流を多く流せる電源基板の導入した。（２）特注で変則穴径コンデンサーレンズ絞りと（３）特殊対物レンズ絞りを設計し、開発した。

「汎用電子顕微鏡による照射試料中微小欠陥の広領域高分解能観察手法の開発」の応用例

PWR炉監視試験片の汎用WB-STEM像

F82H

STEM

開発成果の市販化

F82H鋼（イオン照射材）のWB-STEM像

WB-STEM
パッケージ

50 nm

EM-Z16081TSBFAP
EM-Z03270TCLSUP
EM-Z181951CLAPD
EM-Z181952HCOAF

導入済み機関：九州大学・東北大学・名古屋工業大日本核燃料開発・古川電工など（JAEAなどからも問い合わせ多数）

精密な転位組織分析を実現するWB-STEMパッケージを市販化、国内では5件の販売実績。
海外機関からのニーズに対応するため、WB-STEM（エンベデッドシステム）も協議を開始。

膜厚や結晶方位解析ソフトウェアも開発
WB‐STEM観察

機械学習のためのデータベースの構築

画像解析・定量
出力Ａ：
転位ループのサイズ分布と数密度 etc

バッチ
処理

収束電子線回折図形の自動解析による局所膜厚と結晶方位の計測

出力Ｂ：

膜厚
結晶方位
観察視野の膜厚計測ソフト：FeT
観察視野の結晶方位解析ソフト:Quint2

多量のWB-STEM画像をバッチ処理するための膜厚・結晶方位解析ソフトを開発した。
国際ハブとして利用者に公開し、微小欠陥計測の精度と利便性が飛躍的に向上した。

「放射化試料の電子顕微鏡内高温その場観察手法の開発」
500℃の試料温度制御下で、転位観察に必要とされる試料傾斜（±15°）と2Åの空間分解能を有し、かつ故障時にオンサイト修理可能な新しい試料加熱2軸傾斜ホルダーを開発。

放射化試料のための汚染防止機能を有する着脱式試料加熱カートリッジを開発した。
2020年度より試作品を使ってF82H鋼など次世代炉材のその場観察実験が始めた。
2021年には、製品版が完成し、日本電子から販売が開始している。

「放射化試料の電子顕微鏡内高温その場観察手法の開発」の成果
予備実験チャンバー作製
・電子顕微鏡内部の環境を模擬して、のぞき窓から加熱状況を確認可能な機構を有する加熱ホルダーの性能評価、放射化試料の汚染対策および安全性確認に活用している。
新規（海外）研究者には、実験チャンバーでの事前レクチャーを施すことで、電子顕微鏡12の故障を防ぐ効果もある。

自動解析アルゴリズムの開発（島根大学）
機械学習を用いた転位ループ分離

F82H鋼から測定されたWB-STEM像(a)-(c)と転位ループサイズ分布(d)スポットノイズ

ループ候補
ノイズ

転位ループ

スポット分類処理

重心輝度値・輝度比を測定により転位ループとノイズを分離する。

ナノボイドなどの大きな構造（矢印）と測定領域（破線）を与えれば、全自動で転位ループのサイズ分布と数密度を計測することができるようになった。

照射試料の微細組織分析（分析事例） with カリフォルニア大学
F82H鋼イオン照射材(53 dpa)転位ループとナノボイドの同時計測a) BF; b) HAADF; and, c) WB-STEM images and d) dislocations (green solid lines) and cavities (red dotted lines) schematics in F82H IEA irradiatedto average 53 dpa and 710 appm He; and e) intensity profile of HAADF-STEM.

Small Nanovoids (d < 4nm): db = 2.7 nm, Nb = 9.4×1022/m3
Nanovoids (d > 4nm):ナノボイド dv = 7.0 nm, Nv = 3.6×1022/m3 , void swelling (fv) 2.2%

WB-STEM観察によって、従来TEM法では見えなかった小さなナノボイド(2.7nm)が高密度（9.4×1022/m3）に形成していることが初めて確認された。
500℃の高線量照射では空孔-格子間原子の再結合の影響は小さいことが見出された。
T. Yamamoto et al., J. Nucl. Mater. (2022) https://doi.org/10.1016/j.jnucmat.2022.154201.

照射試料の微細組織分析（分析事例） with SCK‐CEN（海外炉照射）
B=[111]F82H鋼中性子照射材（0.14dpa）中の転位ループ分布の照射量依存性
Vickers hardness test

𝑔=110H4H3H2H1: 1.91×1022 n/m2

H1Total count: 135
Average size: 6.4±0.2 nm
Number density: 4.9×1021 m-3

F82H鋼では中性子照射による硬化の初期段階で、転位ループなどの照射欠陥集合体が形成することが分かった。

高温その場加熱試験による照射欠陥集合体の安定性評価（その場WB-STEM試験が可能な機関は世界でも東北大学のみ）
照射欠陥集合体の熱緩和メカニズム
400℃

F82H鋼(0.14dpa)：
530℃での安定性評価
g=1-10Y. Shimada et al, Microsc. 68 (2019) 271

MD計算500℃

Y. Du et al., Materialia 12 (2020) 100778½<111>型ループの合成や刃状転位による吸収など、動的計測のみが可視化できる照射欠陥集合体の熱緩和機構が明らかになってきた。安定性評価にはMD計算結果を活用した。

中性子照射されたFe-Cr合金の微細組織と機械的特性との関連純FeおよびFe-12wt.%Cr合金を中性子照射（JMTR、5×1024 n/m2、300 ℃）し、照射硬化および微細組織を調べた。
照射硬化（引張試験）

照射材中の転位ループ（WB-STEM）

照射材中のCr分布（3D-AP）

中性子照射されたFe-Cr合金の微細組織と機械的特性との関連
STEMとAPTによって実測された中性子照射されたFe-12Cr合金の微細組織を模擬した分子動力学シミュレーションを行い、硬化因子（Cr相分離と本研究によって初めて定量された転位ループ）による硬化量を評価した。
転位

転位→→

Orowanモデル：
Δσy = MαGb(Nd)1/2
Δσy：硬化量、M：テイラー因子、α：硬化因子、G：剛性率、b：バーガースベクトル、
N：転位ループ数密度、d：転位ループ直径

Cr相分離

転位ループ

降伏応力増加量

実験値

Cr相分離による硬化量

転位ループによる硬化量

純Fe25045Fe-12Cr

35029033[MPa]

Cr相分離量と硬化との相関実験値とCr相分離による硬化量との比較から、転位ループも硬化に一定量寄与する。
転位ループによる硬化量は、分子動力学シミュレーションによる評価量よりも大きいことも示唆された。その原因として、Cr以外の元素（不純物元素C, N, Oなど）の転位ループへの偏析などが考えられ、今後、検討を深めていく。

T. Takeuchi et al.,J. Nucl. Mater.,
449 (2014) 273.

Cr相分離進行国際ハブとしてのプラットフォーム構築
国際共同利用・共同研究申請件数
2018年：4件、 2019年：10件、 2020年：8件、 2021年：21件
2022年：23件
国際会議などで成果例を宣伝し、新たな共同利用・共同研究の申請につなげたい。
本課題で開発した手法を含めて、金研大洗センターのPIE施設群＋研究人材は世界的にもユニーク。一方、我が国には当面、照射炉がない状態が続く。今後は、PIEを売りにしつつ、原子炉中性子照射も包含した国際共同研究に発展させたい。

金属材料研究所「材料科学国際共同利用・共同研究拠点」の評価において、大洗センターが名前を挙げて貢献を評価されている。
中間評価：S

成果の公表状況
論文発表（英文、査読あり）：27件
学会発表：67件 （内、招待講演：5件）

期末評価：S