Proceedings of the 19th Annual Meeting of Particle Accelerator Society of Japan
October 18 - 21, 2022, Online (Kyushu University)

PASJ2022 TUP026

6 MV タンデム加速器を用いた長半減期放射性セシウム 135 の加速器質量分析法の開発
DEVELOPMENT OF ACCELERATOR MASS SPECTROMETRY FOR LONG HALFLIFE RADIOACTIVE CESIUM-135 USING THE 6 MV TANDEM ACCELERATOR
笹 公和#, A), 椎根大輔 A), 高橋 努 A), 松村万寿美 A), 坂口 綾 A)
Kimikazu Sasa
, Daisuke Shiine A), Tsutomu Takahashi A), Masumi Matsumura A), Aya Sakaguchi A)
A)
AMS, University of Tsukuba#, A)

Abstract
In recent years, development of a highly sensitive detection method for a long half-life radioactive cesium-135 (135Cs:
half-life: 2.3 million years) is required as one of the anthropogenic nuclides in the nuclear age. However, the Cs sputtering
negative ion source limits the analysis of cesium isotopes in AMS techniques with a tandem accelerator. In this study, we
have developed the modified sputtering negative ion source using rubidium (Rb), which is the same alkali metal element,
instead of Cs for the 6 MV tandem accelerator at the University of Tsukuba. 133Cs19F2− beam of 0.2 μA was obtained fromthe cathode sample of Cs2SO4 mixed with PbF2 sputtered with Rb. CsF2− was accelerated at the terminal voltage of 5 MV,
and passed through an Ar gas stripper. Cs9+ (58.7 MeV) and isobars were analyzed by the rare particle detection line todetect particles with a mass number of 135 in a gas ionization chamber. In this presentation, we report on the current
status of accelerator mass spectrometry for 135Cs.

1.

はじめににおいて、Cs の代わりに同じアルカリ金属元素であるルビジウム（Rb）を使用した Rb スパッタ負イオン源の開発をおこなった。環境中における 135Cs の高感度測定法を開発し，環境試料中の 135Cs 定量分析法の確立を目指す。

近年、核時代の人為起源核種の一つとして，長半減期放射性核種であるセシウム 135 (135Cs:半減期 230 万年)の高感度検出法の開発が求められている。1950－60
6MV タンデム加速器質量分析装置
年代の核実験，チェルノブイリや福島第一原子力発電 2.
所などの事故や，核関連施設の稼働に伴う漏洩の結果として，人工放射性核種が環境中に放出されている。環境中に拡散された人工放射性核種は，生物・環境影響の観点からそのモニタリングは必須である。特に，セシウ
ム 137（137Cs: 半減期 約 30 年）は核分裂収率も大きく，これまでに多くの研究がおこなわれてきた。しかし，核実
験起源の 137Cs は，環境に放出されてから既に数半減期経過しており，自然環境中では極微量となりつつある。
135Cs は，この代替トレーサーとして機能すると考えられており，核鑑識トレーサーとしても優れている。135Cs の高感度かつ高精度の測定は，環境影響評価だけでなく，地球環境問題を扱う上で非常に重要な手掛かりとなる。しかし，135Cs はβ線放出の長半減期放射性核種であり，通常の放射線計測による定量が困難であり，迅速な高感度検出の実施が困難となっている。また，通常の質量 Figure 1: Schematic layout of the Tsukuba 6 MV AMS
分析法では， 135Cs の娘核種でもある同重体の 135Ba な system.
どが妨害核種となり，検出が難しくなっている。最新の本研究では，Fig. 1 に示した筑波大学 6 MV タンデム
ICP-MS/MS において，検出感度として 135Cs 同位体比(135Cs/133Cs)で 10−9 という報告があり，福島第一原発事故 加 速 器 質 量 分 析 装 置 を 用 い る [2] 。 加 速 器 は ， 米 国
後の土壌や植物の 135Cs 同位体比が測定されている[1]。 National Electrostatics Corp. [3]により製作された 18SDH本研究では，135Cs 同位体比として 10-10 以下の検出を 2 (加速電圧 6 MV)であり，2016 年より稼働を開始してい目標として，加速器質量分析(AMS: Accelerator Mass る。6 MV タンデム加速器質量分析装置には，2 台の CsSpectrometry)を用いた 135Cs 検出法の開発を進めている。 スパッタ負イオン源(MC-SNICS)が備わっており，1 台のタンデム加速器を用いた AMS では、Cs スパッタ負イオ イオン源には最大で 40 試料が装填可能となっている。
ン源の使用から，セシウム同位体の分析が制限されるこ 逐次入射法により，加速器へは測定対象核種とその安とになる。本研究では，筑波大学 6 MV タンデム加速器 定同位体の負イオンを交互に入射可能となっている。加___________________________________________
速器に入射した負イオンは，加速器ターミナルに設置さ# ksasa@tac.tsukuba.ac.jp- 356 -

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れた荷電変換機構（炭素フォイルか Ar ガス）により，正イオンに変換されて 2 段加速がおこなわれる。同重体となる負分子イオンなどは，荷電変換の過程で除去される。
高エネルギー輸送側の 105°分析電磁石の下流に 3 台のオフセット F.C.が設置されており，安定同位体のイオン電流値を測定する。測定対象核種は，90°分析電磁石の下流の極微量核種検出ラインに導入されて，22.５°
球面型静電エネルギー分析器で分析後に粒子検出器で検出される。

3.

Rb スパッタ負イオン源での負イオン生成

3.1

Rb スパッタ負イオン源

本研究では，135Cs の AMS による高感度検出法の開発を進めるために，6 MV タンデム加速器質量分析装置に設置されている米国 National Electrostatics Corp.製のMulti-Cathode Source of Negative Ions by Cesium
Sputtering (MC-SNICS)について改良を実施した。固体試料を Cs でスパッタリングする形式の負イオン源であるため，135Cs の同位体分析において Cs の混入（コンタミネーション）が発生する。そのため，MC-SNICS の内部クリーニングを実施した後で，Cs の代わりに Table 1 に示す同じアルカリ金属元素であるルビジウム(Rb)を新規のオーブンに封入して，負イオンビームの生成試験を実施した。本研究では，2 台ある MC-SNICS のうち，Fig. 2 に示す S5 を使用した。

3.2

Rb スパッタリングによる負イオン生成

Rb スパッタリングによる負イオン生成について，MCSNICS 内部の電極構造と電位の最適設定を SIMION[5]により計算した(Fig. 3)。

Figure 3: Potential inside MC-SNICS in Rb sputtering
calculated by SIMION.
Rb スパッタ負イオン源からの負イオン生成試験の結果を Table 2 に示す。TiH2 カソード試料を用いた負水素イオンでは，10 μA 以上の引き出しに成功した。また，一般的なタンデム加速器で使用するイオン種について，Rbスパッタリングでも供給可能であることを確認した。
Table 2: Beam Current of Negative Ions from the Rb
Sputtering Negative Ion Source
NegativeIon
H−

Material

TiH2
AlO3+Ag
218O−(18O エンリッチ 94%）27Al −Al (99.99%）
228Si−
Si (99.999%)＋Ag
56Fe−
Fe (99.99%）
79Br−
AgBr
181Ta−Ta (99.95%）
133Cs19F −Cs2SO4+PbF2
2Figure 2: Layout of negative ion sources on the 6 MV
tandem accelerator.
Table 1: Chemical Properties of Rb and Cs [4]元素

Rb (85Rb: 72.2%,第一イオン化
エネルギー(kJ/mol)

電子親和力 [eV]

融点403.00.486

39.3375.70.47228.4(℃)

87Rb: 27.8%)

Cs (133Cs: 100%)

Maximum Beam Current(μA)~ 10~1~2~3~ 0.5~ 10~ 0.02~ 0.2

アルカリ金属元素である Cs は，電子親和力が低く，単体での負イオンの生成では大電流が得難い。そのため，カソード試料から高電流の Cs 負イオンビームの引き出しについて検討するために，Cs2SO4，CsNO3，Cs2CO3 の試薬を準備し，フッ化物の負分子イオンとして取り出すことを検討した。引き出される負イオンビーム増強のために，添加物として PbF2 を混合して Rb でスパッタした Cs の負分子イオンの質量スペクトルを測定した。カソード試料のRb スパッタリングから得られた負イオンでは，Fig. 4 に示すように PbF2 を混合していない試料からの Cs のフッ化物の負分子イオンのスペクトルは見られなかった。一方で ， PbF2 を 混 合 し た 試 料 で は 133Cs32S− ， 133Cs16O2− ，133
Cs19F2− と同定されるスペクトルが見られ， 133Cs19F2− では，最大で 0.2 μA の負分子イオンが安定的に得られた。
この結果から，135Cs の AMS では，Cs2SO4 に PbF2 を混合した試料から，CsF2−を引き出して加速することにした。

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す。ガス電離箱のガス中でのエネルギー損失を利用して，第 1, 2 電極と第 4, 5 電極での検出信号より 2 次元スペクトルを作成した。質量数 135 と推定される付近に粒子スペクトルを得たが，今回の測定では 135Cs と同重体となる
135
Ba との分離識別までは確認できなかった。

Figure 4: Mass spectra of negative molecular ions of Csfrom the Rb sputtering negative ion source.

4.

1354.1

加速電圧 5 MV による CsF2−の加速

Cs の加速器質量分析

Cs2SO4 に PbF2 を混合した試料から， 133Cs19F2− (110nA)を引き出して，6 MV タンデム加速器により 5 MV で加速をおこなった。荷電変換は Ar ガスストリッパーでおこない，Fig. 1 の 105°分析電磁石下流のオフセット F.C.
により電荷数分布の違いによる電流値を測定した。測定結果を Fig. 5 に示す。Figure 5 において，電荷数 q = 7+と q = 14+は粒子エネルギーと質量電荷比の関係から，フッ素イオンが混入していることが分かっている。本研究では，他の核種との混入が少ない電荷数として，q = 9+を用いることとした。加速電圧 5 MV で加速された Cs9+の粒子エネルギーは，58.7 MeV となる。

Figure 6: Configuration of a five-electrode gas ionization
detector.

Figure 7: Two-dimensional particle spectrum assuming amass number of 135 (charge number of 9).
Figure 5: Charge state distribution of 133Csq+ accelerated at
the terminal voltage of 5 MV for 133Cs19F2− (110 nA).
4.2

ガス電離箱による質量数 135 の粒子検出

5 MV で CsF2−を加速して，Ar ガスストリッパーによりCs9+ (58.7 MeV) に荷電変換した。測定対象核種となる質量数 135 の粒子について極微量核種検出ラインに導入して，5 枚電極ガス電離箱(Fig. 6)での検出を試みた。
事前のシミュレーション結果より，ガス電離箱の入射窓は75 nm 厚の窒化ケイ素(Si3N4)膜を用いて，検出ガスとしては高純度イソブタンを 12 Torr 封入した。ガス電離箱を用いた粒子検出は，36Cl [6]や 41Ca [7]の AMS 測定と同じ方法である。
135
Cs/133Cs ~ 10−8 程度と推定される Cs2SO4 試料を用いて質量数 135 の粒子検出を試みた結果を Fig. 7 に示

5.

まとめと展望135

Cs の高感度分析を目指して，筑波大学 6 MV タン
デム加速器質量分析装置において 135Cs-AMS の研究開発を開始した。Cs の代わりに Rb スパッタリングを用いた負イオンの引き出しでは，固体試料 Cs2SO4 (PbF2 混合 ) か ら ， Cs 負 分 子 イ オ ン と し て 133Cs19F2− を 最 大 で~ 0.2 μA 引き出すことに成功した。加速電圧 5 MV により，Cs9+を 58.7 MeV まで加速して，極微量核種検出ラインで測定をおこなった。5 枚電極ガス電離箱において，質量数 135(135Ba 等)の核種由来の粒子スペクトルを確認できた。
今後の予定として，135Cs 標準試料 (135Cs 同位体比 >10−8)の準備とそれを用いた試験測定を計画している。また，検出器等について 135Cs 検出のための最適な測定条件の探査を引き続きおこなう予定である。

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謝辞
本研究は，筑波大学研究基盤総合センター応用加速器部門の協力を受けて実施された。また， JSPS 科研費（挑戦的研究（萌芽）21K18622）の支援を受けて実施している。

参考文献[1] J. Zheng et al., “Determination of 135Cs and 135Cs/137Cs
Atomic Ratio in Environmental Samples by Combining
Ammonium Molybdophosphate (AMP)-Selective Cs
Adsorption and Ion-Exchange Chromatographic Separation
to Triple-Quadrupole Inductively Coupled Plasma−Mass
Spectrometry”, Analytical chemistry, 86, 2014, pp.
7103−7110.
[2] K. Sasa et al., “The 6 MV multi-nuclide AMS system at theUniversity of Tsukuba, Japan: First performance report”,
Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B,
437, 2018, pp. 98-102.
[3] National Electrostatics Corp.;
https://www.pelletron.com/[4] R. Middleton, A Negative Ion Cookbook, October 1989,
University of Pennsylvania.
[5] SIMION;
https://simion.com/[6] S. Hosoya et al., “Isobar suppression for 36Cl accelerator
mass spectrometry at the University of Tsukuba”, Nuclear
Instruments and Methods in Physics Research B, 438, 2019,
pp. 131-135.
[7] S. Hosoya et al., “Optimization of a ΔE − E detector for 41CaAMS”, Nuclear Instruments and Methods in Physics
Research B, 406, 2017, pp. 268-271.

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