Phase-field 法による自己形成量子ドット形態におよぼす
界面エネルギーの影響評価
Phase-Field Study of Interface Energy Eﬀects on Morphology of Self-Formation Quantum Dots

○正高木知弘(神戸大・院)

正冨田 佳宏(神戸大・院)

Tomohiro TAKAKI, Graduate School of Maritime Sciences, Kobe University, Kobe
Yoshihiro TOMITA, Graduate School of Engineering, Kobe University, Kobe
The most promissing approach for creating small and dense dots needed for device application is via thespontaneous self-assembly of islands which occurs during Stranski-Krasnatow (SK) growth. In SK growth, theisland shape is determined by the competition among surface energy of thin ﬁlm, surface energy of substrate,interface energy between thin ﬁlm and substrate, and elastic strain energy due to lattice misﬁt. In this study, inorder to investigate the eﬀects of interface energy on the island shape and island growth kinetics, we construct
Multi-Phase-Field method taking into account the deposition of thin ﬁlm material.

Key Words : Quantum Dot, Self-Formation, Interface Energy, Phase-Field Method

1

緒言

薄膜と基板の格子不整合を利用し，自発的に島形態を生成する自己組織化成長は，デバイスへの応用を可能とする微細かつ高密度の量子ドットを作成する最も将来性のある方法として多くの研究が行われている(1)(2)(3) ．多くの半導体材料の自己組織化島は SK 成長モードを取り，その平衡形は薄膜表面エネルギー，基板表面エネルギー，薄膜と基板間の界面エネルギー，薄膜と基板の格子不整合による弾性ひずみエネルギーのバランスによって決定される．また，島成長カイネティクスは，薄膜材の蒸着速度と基板温度に依存する表面拡散にも影響を受ける．
著者らのグループでは，影響が顕著であるといわれている表面エネルギーと格子不整合ひずみエネルギーに注目し，量子ドットの成長過程に生じる島形態変化(4) およびそれにより生じるサイズの bimodal 分布(5) を Phase-ﬁeld法を用いることで再現することを可能とした．本研究では，基板と薄膜の界面エネルギーの影響と薄膜材の蒸着速度を考慮可能な Multi-phase-feild モデルを構築し，シミュレーションを行うことで薄膜形態およびカイネティクスにおよぼす影響を検討する．

2

図 1 に示すような気相，薄膜，基板より構成されるエピタキシャル成長モデルを考え，それぞれの相の体積分率を 3 つの秩序変数，φ1 ，φ2 ，φ3 を用いて表す．つまり，φ1 ，φ2 ，φ3 は，それぞれ気相，薄膜，基板中で 1，それ以外の相中で 0 となり，界面 (表面) 領域で滑らかに変化する．これら 3 つの秩序変数を用いた次の自由エネルギー汎関数を考える(6) ．
 3 a2ij−Vi=1 j>i2

∇φi · ∇φj + Wij φ2i φ2j+ fe dV

ここで，M は表面拡散を表すモビリティー，Vd は蒸着速度，ny は ny = −∂ (φ2 + φ3 )/∂y で表される表面法線，
χ は [1 − χ̄, 1 + χ̄] の乱数である．薄膜の表面エネルギーの異方性を a12 = a12 (θ) として考慮すると，2 次元問題
における汎関数微分 δF/δφ2 は次のように算出することができる．
δFδφ2 =−∇ · a212 ∇φ222+ 12 −∇ · a212 ∇φ
3 + ∇ · a23 ∇φ3 −∇ · a31 ∇φ3∂a12 ∂φ2∂a12 ∂φ2∂∂+ ∂x a12 ∂θ ∂y − ∂y a12 ∂θ ∂x∂θ∂12a12 ∂a∇φ·
∇φ− ∂x32∂θ ∂φ2,x∂θ∂12− ∂ya12 ∂a∂θ ∂φ2,y ∇φ3 · ∇φ2(3)∂fe+2W12 φ1 φ2 (φ1 − φ2 ) + 2W23 φ2 φ23 − 2W31 φ23 φ1 + ∂φ2

Multi-Phase-Field モデル

F =基板の表面形態は時間と伴に変化しないと仮定すると，
φ1 = 1 − φ2 − φ3 と表されるので，独立変数は φ2 のみとなる．φ2 は薄膜の体積分率であり保存量であるので，Cahn-Hilliard の式に従うと，薄膜成長のための蒸着項を考慮した φ2 の時間発展式は次のように表される．
∂φ2δF= ∇ · M∇
+ Vd ny χ · · · · · · · · · · · · · (2)∂tδφ2

ここで，下付の (), x，(), y はそれぞれ x，y による微分を表している．θ は x 軸から反時計回りにとった薄膜表

12Film : φ2 = 1(1)

ここで，条件 φ1 + φ2 + φ3 = 1 が絶えず成り立つと仮定している．aij と Wij はそれぞれ i 相と j 相間の勾配エネ
ルギー係数とエネルギー障壁の高さである．また，fe は薄膜と基板の格子不整合により生じる弾性ひずみエネルギーである．

energyσ12 surface
between φ and φVapor : φ1 = 1yenergy
σ31 surface
between φ and φ3x1energy
σ23 interface
between φ and φ23Substrate : φ3 = 1Fig. 1 Schematic illustration of an epitaxial growth model

面の法線方向の角度である．
異方性を考慮した勾配エネルギー係数 a12 (θ) には次式を用いる．
ā12{1 + γ cos (kθ)} · · · (4)a12 (θ) = a112 (θ) =1+γ
ここで，ā12 は定数，γ は異方性強度，k は異方性モードである．また，自己形成法により生成される量子ドッ
トはファセット面を有する島形態を呈することが知られている(1)(2)(3) ．このファセット島形態を再現するために，高い異方性強度を導入する．この場合，異方性強度が γ > 1/ k 2 − 1 となると平衡形に現れない角度領域が現れる．平衡形に現れない角度領域 (2πi/k − θm ) < θ <(2πi/k + θm ) では，次式に示す修正した勾配係数を用いることで，ファセット形態に現れるシャープなコーナーを表現する．
a1 (θm )a12 (θ) = a212 (θ) = 12
cos θ · · · · · · · · · · · (5)cos θm
ここで，θm は平衡形に含まれない領域の最大角度である．
式 (1) 中の定数 aij と Wij は，相 i と j の 2 相状態の 1次元平衡問題を考えることで，
3δσij
6σij b, Wij =· · · · · · · · · · · · · · · · · (6)aij =bδと決定される．ここで，δ は界面幅，σij は 相 i と j 間の界面（表面）エネルギー，b は定数である．また，φ3 は一次元平衡プロファイル φ3 = 12 tanh δb (ysubst − y) + 1としている．ここで，ysubst は基板表面の y 座標である．
式 (1) 中の弾性ひずみエネルギー fe は次式により定義する．
1fe (φ2 , εij ) = Dijkl (φ2 + φ3 ) εij − ε0ij εkl − ε0kl (7)2ε0ij は基板と薄膜の格子不整合により生じる薄膜内の初期ひずみである．Dijkl (φ2 + φ3 ) は気相中で零，固相中0の値を持つ滑らかに変化する弾性係数でで弾性率 Dijklあり，(a) t = 375 sec(b) t = 750 sec(c) t = 1125 sec(d) t = 1500 sec(a) σ23 = 0.1 [J/m2 ](a) t = 375 sec(b) t = 750 sec(c) t = 1125 sec(d) t = 1500 sec(b) σ23 = 1.0 [J/m2 ]Fig. 2 Time slices of surface morphology(a) t = 7.5 sec(b) t = 375 sec(a) t = 585 sec(b) t = 600 sec(c) t = 750 sec(d) t = 1125 sec(a) σ23 = 0.1 [J/m2 ](c) t = 615 sec(d) t = 630 sec(b) σ23 = 1.0 [J/m2 ]Fig. 3 Close-up views0Dijkl (φ2 + φ3 ) = ρ (φ2 + φ3 ) Dijkl· · · · · · · · · · (8)によって表される．ここで，
12 (φ2 + φ3 ) − 1+ 1 · · · · (9)ρ (φ2 + φ3 ) =tanh
22τ
また，表面拡散によって発展する薄膜表面の移動に対して応力場は瞬間的に追従するとして，常に応力平衡σij,j = 0 が満足されると仮定している．

3

シミュレーション結果

Si0.25 Ge0.75 /Si を想定し，以下のパラメータを用いたシミュレーションを行う．解析領域 ∆X × ∆Y = 4.995×0.175 µm，差分格子間隔 ∆x = ∆y = 0.005µm，基板厚さ ts = 0.50 µm，薄膜初期表面位置 y = 0.51 µm，表面エネルギー σ12 = 1.0 J/m2 ，σ31 = 1.5 J/m2 ，表面幅
δ = 4 ∆x，易動度 M = 1×10−23 m5 /Js，ヤング率 E =107 GPa，ポアソン比 ν = 0.27，時間増分 ∆t = 100 µs，
χ = [0.9, 1.1]，λ = 0.1，τ =0.1，格子不整合ひずみ εmis= 0.03，蒸着速度 Vd = 1×10−11 m/s，異方性強度 γ =0.1，異方性モード k = 16．
図 2(a) は σ23 = 0.1 [J/m2 ]，図 2(b) は σ23 = 1.0 [J/m2 ]とした場合の表面形態 (φ1 = 0.5) と φ2 の分布の時間変化を示している．図 3(a)(b) は図 2(a)(b) の中央付近の島の拡大図である．σ23 = 0.1 [J/m2 ] の場合，早い段階で薄膜表面にピラミッド形態が核生成し，濡層→ピラミッド→ドームの形態変化を伴った島の成長が確認できる．
一方，σ23 = 1.0 [J/m2 ] の場合，薄膜はしばらく濡層のまま成長し，あるところでピラミッド島の核生成が生じ，その後，島が周囲の薄膜材を取込み急速に成長している．
この場合，σ23 = 0.1 [J/m2 ] の場合に比べて核生成サイ
ト数が少ないため，島数が少なく島サイズのばらつきが大きくなっていることが確認できる．

参考文献
(1)

(2)
(3)
(4)
(5)
(6)

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