地球環境 Vol.24 No.1

63─74
（2019）

大気エアロゾル粒子の光学特性の計測
Measurement of optical property of atmospheric aerosol
中山 智喜
Tomoki NAKAYAMA
長崎大学大学院水産・環境科学総合研究科
Graduate School of Fisheries and Environmental Sciences, Nagasaki University

摘要エアロゾル粒子が放射との相互作用により，気候や大気環境へ及ぼす影響の仕組みを理解し，正確な将来予測を行うためには，光を散乱したり吸収したりする効率といったエアロゾル粒子の光学特性を測定することが不可欠である。エアロゾル粒子には，様々な発生源や大気中での生成・変質過程が存在する。そのため，様々な色（光
吸収の波長依存性）を持つ粒子が存在するなど，光学特性も多種多様で，時空間的にも複雑に変化する。本稿では，粒子の光学特性パラメータの関係や光学特性の計測手法について解説するとともに，光吸収性を有するブラックカーボンやブラウンカーボ
ン粒子などの光学特性研究の現状について紹介する。

キーワード：エアロゾル・放射相互作用，鉱物ダスト，酸化鉄粒子，
ブラウンカーボン，ブラックカーボン

Key words：Aerosol Radiation Interaction, Mineral Dust, Iron Oxide Particle,
Brown Carbon, Black Carbon

1．はじめになどの気体成分が大気中での酸化反応を経て，低蒸
気圧成分に変化することで，粒子化し，生成するも大気中に存在する液体や固体のエアロゾル粒子の（二次粒子と呼ばれる）もある（図 1（a））。大気中
は，「エアロゾル・放射相互作用」及び「エアロゾに粒子として直接放出される有機物粒子（Organic
ル・雲相互作用」により，気候変動に影響を及ぼし
Aerosol：OA）は 一 次 有 機 エ ア ロ ゾ ル（Primaryている（IPCC, 2013）。前者は，エアロゾル粒子が，Organic Aerosol：POA），大気中で VOC から生成
太陽光を散乱もしくは吸収することで，放射収支をする粒子は二次有機エアロゾル（Secondary Organic
直接変化させるものである。後者は，雲凝結核や氷Aerosol：SOA）と呼ばれる。大気エアロゾルは，大晶核として，雲粒や氷晶の生成に関与することで，気中で粒子同士が凝集したり，気体成分が粒子表面や寿命を変化させ，結果とし雲の反射率（アルベド）に凝縮したり，表面反応や液相反応が進むなどして，放射収支に影響を及ぼすものである。エアロゾて，その化学成分や形状，混合状態が複雑に変化す
ル粒子による光吸収や光散乱が放射収支に及ぼす影る。
響は，粒子の存在量や空間分布に加えて，光学的な
例えば，BC 粒子は大気中を輸送される際に，無特性に依存する。例えば，硫酸塩や硝酸塩などから機塩や有機成分により被覆され，被覆物がレンズと構成される非光吸収粒子は大気を冷却する一方，光して働くことで，光吸収量が増加する可能性がある
吸 収 性 を 有 す る 黒 色 の ブ ラ ッ ク カ ー ボ ン（Black（図 1（b））。また，主要なエアロゾルである有機エ
Carbon：BC）（ススや元素状炭素とも呼ばれる
アロゾルは，含有する化学成分が数千から数万種類（Bond and Bergstrom, 2006 ; Bond et al., 2013；中山， にも及ぶと考えられており，その光学特性について
2014））
粒子は，太陽光を効率よく吸収し，正味の効は，未解明な点が多い。近年，波長 350─400 nm 付
近の近紫外から短波長可視領域に有意な光吸収性を果として，大気を加熱する。
有する黄色や茶色の有機化合物「ブラウンカーボン
エアロゾル粒子には，自動車や船舶，工場の排気（Brown Carbon：BrC）」が存在し，放射収支へのガスや森林火災，農業残渣物燃焼などの様々な直接影響に加えて，二酸化窒素の光分解を介した対流圏的な放出源に加え，硫黄酸化物や窒素酸化物，揮発性有機化合物（Volatile Organic Compound：VOC） オゾンの生成や，オゾンの光分解を介した OH ラ
受付：2019 年 2 月 16 日，受理：2019 年 5 月 9 日＊〒 852-8521 長崎県長崎市文教町 1-14，E-mail：t-nakayama@nagasaki-u.ac.jp
2019 AIRIES63

中山：エアロゾルの光学特性計測

図 1 （a）
大気エアロゾルの生成及び変質過程，（b）BC 及び BrC の光吸収の波長依存性の概念図．

ジカルの生成など，近紫外光により駆動される大気
化学反応に重要な影響を及ぼしている可能性が指摘されている（Andreae and Gelencsér, 2006 ; Laskin etal., 2015）。BrC による光吸収は，短波長可視（波長400 nm 程度）よりも短波長側で急激に増加するのが特徴的である
（図 1（b））。さらに，鉱物ダストや酸化鉄粒子による光吸収も，大気における放射収支の決定に重要な寄与を及ぼしている可能性がある。
以上のことから，エアロゾルが放射との相互作用を介して，気候変動や大気化学反応過程に及ぼす影響を理解し，将来の影響を予測するためには，様々な環境における実大気観測により大気中に存在するエアロゾル全体としての光学特性やエアロゾルの種
類ごとの寄与を明らかにするとともに，室内実験に
よりエアロゾルの生成過程や化学的な特徴と光学特性の関係の理解を深めることが必要である。本稿では，エアロゾル粒子の放射影響を決定する上で重要となるエアロゾルの光学特性パラメータ及び光学特性の計測手法について解説するとともに，光吸収性を有する粒子の光学特性研究の現状を紹介する。

から 0.3 程度である（Bond and Bergstrom, 2006 な
ど）。
消散・散乱・吸収の各係数は，波長のべき乗に反比例することが多いことから，このべき指数をオン
グストローム指数とし，光学特性の波長依存性を表すパラメータとして用いられている。散乱や消散のオングストローム指数は，微小粒子の割合が大きければ大きく，粗大粒子の割合が大きければ小さくなることから，粒子サイズの指標として用いられる。
一方，光吸収のオングストローム指数は，被覆のない BC では 1 程度であるが，BrC では 1 よりも大きく， こ れ ら の 粒 子 を 区 別 す る た め に 用 い ら れ る（Bond and Bergstrom, 2006 ; Laskin et al., 2015）。
これらの光学特性を決定する物質固有のパラメー
タとして複素屈折率（m＝n＋ki）がある。実部 n は，
主に物質の誘電率に依存し，非光吸収性の物質の場
合，物質中の光速に対する真空中の光速に相当し，
主に，エアロゾル粒子による光散乱を決定づける。
また，物質の共鳴波長が測定波長に比べて十分短い
場合，n 値は，波長が短くなるにつれて徐々に増加する。一方，虚部 k は，主に物質の電気伝導率に依
2．光学特性パラメータ
存し，光吸収の大きさに対応する。物質の共鳴波長が測定波長に比べ短い場合には，k 値は，共鳴波長
大気の放射伝達を決定づけるエアロゾルの光学特の近傍で急激に増加する。各大気層における粒径分性として，消散係数の鉛直積分量（エアロゾル光学
布及び粒子形状が既知（もしくは仮定可能）であれ
的厚さ），全消散中の光散乱の割合（単一散乱アルベば，電磁方程式を用いて，各波長における複素屈折ド），光散乱の角度依存性（散乱位相関数）及びそれ率から，各波長における消散・散乱・吸収の各係数
らの波長依存性がある（図 2）。ここで，消散係数や光学的厚さ，位相関数を計算することができる
は，吸収係数と散乱係数の和である。エアロゾル光 （図 2）。均質な球形粒子や球形のコア成分を他の成学的厚さは，主に粒子の量に依存するパラメータで分が同じ被覆厚さで被覆した粒子（コア・シェル型ある。一方，単一散乱アルベドや散乱位相関数は， 粒子）の場合には，Mie 散乱理論が用いられる。非粒子の質に依存するパラメータである（工藤 2014）。
球形粒子の場合には，離散双極子近似や T─マトリクス法などを用いて光学特性パラメータを計算する
単一散乱アルベドは，単位距離当たりの消散・散ことが可能であるが，多数の粒子に適用する場合に乱・吸収のそれぞれによる光の減衰を表す消散・散は，計算負荷の低減が必要である。
乱・吸収の各係数（いずれも単位は距離の逆数）
のうエアロゾル粒子の重量濃度と消散・散乱・吸収の
ち，二つを測定することで得られる。非光吸収性粒各係数を結びつけるパラメータとして，消散・散子の単一散乱アルベドは 1 であり，被覆のない BC
粒子の可視領域における単一散乱アルベドは，0.1
乱・吸収の各質量断面積が用いられる。消散・散64

地球環境 Vol.24 No.1

図2

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 アロゾル粒子の放射影響を決定づける各光学パラメータの関エ
係（実線及び破線の両矢印はそれぞれ，粒径分布・形状及び重量濃度の情報を用いて関係づけられることを表している）．

乱・吸収の各係数は，「粒径ごとの粒子数密度」，「消散・散乱・吸収の各効率」，及び「粒子の幾何学
的な断面積（粒径の 2 乗に比例）」の積を，粒径に対して積分したものである。そのため，消散・散乱・吸収の各効率が粒径の 1 乗に比例する領域では，各係数は，粒子の体積（粒径の 3 乗），つまり粒子の重量に比例する。この場合，消散・散乱・吸収の各質
量断面積を用いて，粒子の重量濃度から各係数を推定することが可能である（図 2）。
光学特性のその場計測では，主に，太陽放射フラックスが最大となる可視光及び周辺波長における消散・散乱・吸収の各係数が測定されており，一部では，光散乱の角度依存性に関する情報の測定も行われている。また，室内実験により，発生源や生成過程ごとの複素屈折率や質量断面積を決定する試みも精力的に行われている。
3．エアロゾル光学特性の計測法
3.1 リモートセンシングによる計測
本稿では，主に光学特性のその場計測について解説するが，リモートセンシングを利用した計測も広く行われているため，簡単に紹介する。リモートセンシングによる計測としては，直達日射を分光測定
し，エアロゾルの光学的厚さを得るサンフォトメー
タや，直達日射及び散乱日射の輝度分布から，エア
ロゾルの光学的厚さや粒径分布，単一散乱アルベ
ド，非等方因子（前方散乱の割合が増えると 1 に近づく）を推定できるスカイラジオメータによる観測が世界各地で行われている（Nakajima et al., 2007 など）。また，レーザー光を大気に照射して，後方散乱を測定することで，高度ごとの後方散乱係数や消散係数，偏光解消度（非球形性の指標）を得るライダーや，複数の仰角で散乱日射を分光測定し，O4 の光吸収から光路長を決定することで，高度区分ごとの消散係数を得る多角度 ─差分吸収法による観測も行われている（Irie et al., 2015 など）。これらの計測
装置は，比較的長期間にわたり，安定して測定が可能であることに加え，空間代表性のあるデータが取得できる利点がある。一方で，雲の影響を受ける点
や，ライダー以外は通常，昼間にしか測定できない
課題がある。
3.2 光吸収のその場計測
従来，エアロゾル粒子の光吸収の計測には，主にフィルター光吸収法が用いられてきた。フィルター
光吸収法では，エアロゾルをフィルターに捕集しつつ，ランプや LED からの光を照射し，その透過光や反射光強度の時間変化を測定する（図 3（a））。比較的安価で簡便に使用できることから，長期間の大気 モ ニ タリ ン グ 観 測 な ど に 広く 用 い ら れて いる（Backman et al., 2017 など）。フィルター光吸収法
では，フィルターに堆積した非光吸収性粒子やフィルター繊維による多重散乱の影響を考慮する必要があるのに加えて，特に液体状の粒子など，粒子の種類によっては，フィルター繊維上での粒子の変質や形状変化が測定値に影響を及ぼす可能性がある。
一方，粒子が浮遊した状態でその光吸収を直接計
測 で き る 手 法 と し て 光 音 響 分 光（Photo-Acoustic
Spectroscopy；PAS）法 が あ る。PAS 法 で は， 強 度
変調したレーザー光（もしくはパルスレーザー光）を
エアロゾルに照射し，光吸収により生じた熱で周りの空気が膨張することで発生した音波を，高感度のマイクで検出することで光吸収量を得る（図 3（b））。
近年，レーザー分光技術の進歩などにより検出感度が向上したことで，実大気環境下での測定が可能になってきた（Nakayama et al., 2015a など）。PAS 法
では，粒子の形状や混合状態の変化の影響を受けずに確度の高い測定が可能であることから，被覆された BC や BrC の光吸収特性の測定への応用が進みつつある。
3.3 光散乱及び消散のその場計測
エアロゾル粒子の散乱係数は，主に積分型ネフェ
ロメータを用いて測定されている。本装置では，ランプや LED，レーザーからの光をエアロゾル粒子に照射し，散乱光を検出することで光散乱係数を得。通常，入射光の伝搬方向やその逆方る（図 3（c））
65

中山：エアロゾルの光学特性計測

図3 大 気エアロゾルの光学特性のその場計測装置の概念図．（a）フィルター光吸収法，（b）
光音響分光法，（c）
積分型ネフェロメータ，（d）キャビティリングダウン分光法．

向に極めて近い角度（10°程度以内），つまり極前方や極後方への散乱光を検出できないことから，特に極前方への光散乱の割合が大きな粗大粒子の測定時には，誤差が大きくなる課題がある。
近年，キャビティリングダウン分光（Cavity RingDown Spectroscopy：CRDS）法を用いて，消散係数を計測する装置が開発されている（Nakayama et al.,2010a など）
。一般的な CRDS 法では，2 枚の非常に高い反射率（99.9％ 以上）のミラーで構成した光学
キャビティ内にレーザー光を導入する（図 3（d））。
キャビティ内に入った光は一往復ごとにわずかずつ
漏れ出しながら，キャビティ内を数千から数万回往復する。このとき，漏れ出した光は時間と共に指数関数的に減衰する。キャビティ内にエアロゾル粒子が存在すると，粒子による光吸収や散乱により減衰の時定数が短くなることから，粒子の有無で減衰の時定数を計測することで消散係数を得ることができる。CRDS 法には，粒子が浮遊した状態で高感度な測定が可能で系統誤差の要因が少ない利点がある。
3.4 散乱角度分布のその場計測
粒子による光散乱の角度依存性（散乱位相関数）の測定には，ポーラーネフェロメータが用いられる。
ポーラーネフェロメータには，散乱点を中心とした円弧上で検出器を動かしつつ散乱光を順番に検出す
るもの，散乱点の周りに配置した多数の光検出器で散乱光を一度に検出するもの，散乱光を楕円ミラー
で集光し，アレー型の検出器で光散乱の角度依存性を計測するものなど，様々なタイプがある（Barkey;
et al., 2012 Nakagawa et al., 2016）。また，シャッタ
ーを用いて，一部の散乱角の散乱光を遮ることにより，後方散乱の割合を得る方法（図 3（c））や，遮る
散乱光の散乱角度範囲を変化させて，光散乱の角度。
依存性の情報を得る装置もある（Müller et al., 2011）664．光吸収性を有する大気エアロゾルの光学特性の研究
4.1 ブラックカーボン粒子
前述のように，BC 粒子は無機塩や有機成分により被覆されると，被覆物がレンズとして働く「レンズ効果」により，光吸収量が増加する可能性がある（図 1（b））。レンズ効果による個々の BC 含有粒子の光吸収の増加率は，BC に対する被覆物の量（被覆厚）の違いに加えて，BC と被覆物の位置関係によ り変 化 す る と 考 えら れ る（ 図 4（a））（Scarnato etal., 2013）。そこで，「BC 以外の成分のうち BC の被覆に使われる割合（BC と他の成分が同じ粒子内に存在する内部混合と別々の粒子として存在する外部混合の割合）」，「被覆の程度（被覆物と BC の体積比や被覆の厚さ）」，「BC と被覆物の位置関係（粒子内の構造）」，といった粒子の混合状態や混合形態
が，粒子全体の光吸収特性に及ぼす影響に関する研究が精力的に進められている。
被覆による光吸収の増大率の決定には，主に以下の二つの方法が用いられている。一つ目の方法は，
一定時間ごとにサンプル空気の流路を切り替え，200℃ から 400℃ 程度に加熱したサーモデニューダ
を通過させ，被覆成分の大部分を蒸発させて除去した後，光吸収係数を測定するものである。サーモデ
ニューダを通過させた場合に対する，通過させない場合の光吸収係数の変化率から，被覆による光吸収の増加率を決定する。二つ目の方法は，被覆によるBC の質量吸収断面積の変化を利用するものである。
被覆のない時の質量吸収断面積の推定方法として，
文献値を用いる方法や，BC 含有粒子の BC 以外の成分の割合に対して質量吸収断面積をプロットし，そのデータの外挿（つまり Y 切片）から被覆のない
BC の質量吸収断面積を得る方法などが用いられて地球環境 Vol.24 No.1

いる。いずれの方法においても，BC 以外の光吸収の影響が小さい波長 530 nm 以上での吸収係数の測定値を用いる場合が多い。
従来用いられているフィルター光吸収法は，捕集に伴い BC 含有粒子の被覆状態が変化する可能性があったことから，2010 年前後から，粒子が浮遊した状態で光吸収を直接計測できる PAS 法を用いた観測が実施されるようになってきた。表 1 に，PAS法を用いた被覆による BC の光吸収の増加率の測定例を示した。これまでの観測により，観測地点や季節により，被覆による光吸収の増加率が大きく異なることがわかってきている。
著者らは，名古屋市内においてに BC の光吸収及び混合状態の観測を実施し，BC は主に他の成分と別々の粒子として存在し，被覆による光吸収の増大
は， 夏 季・ 冬 季 と も に 小 さ い こ と を 報 告 し た（Nakayama et al., 2014）。また，能登半島の珠洲で春季に観測を行い，中国大陸から越境輸送された気63─74（2019）

塊を観測した際に，被覆された BC の割合が大きくなり，BC の光吸収が被覆により最大で 50％ 程度（平均で 22％）増加することを見出した（Ueda et al.,2016）。これらの国内での観測条件においては，発生源の近傍では，BC 含有粒子が他の成分と主に外部混合しているか，被覆に関わる二次粒子成分は主に前駆気体として存在しており，レンズ効果による光吸収の増加は小さい一方で，大気中での滞留時間が増加すると，二次粒子生成や変質に伴って他の成分による被覆が進み，BC の単位重量濃度当たりの光吸収量が増加することが示唆される。一方，都市域で観測が行われた場合でも，中国・西安やインド・カーンプルなど，揮発性有機化合物や窒素酸化物などの前駆気体が高濃度で存在する地域においては，光化学反応等により粒子状物質が効率よく二次生成し，より短時間に BC を被覆することで，平均80％ 程度の大きな増加率を示すことが報告されている（Wang et al., 2014 ; Thamban et al., 2017）（表 1）。
これまでの観測においては，BC の光吸収の増加
率は比較的大きく，コア・シェル型粒子（図 4（a））
を仮定した Mie 理論により予測される増加率と整合的であるとする報告例（Wang et al., 2014 ; Liu, S. etal., 2015）がある一方で，BC 含有粒子中の BC 以外の成分の割合（質量比）が最大で 10 から 12 程度以上と大きいにも関わらず，Mie 理論から予測される結果に比べて 1/3 程度以下のわずかな増加率しか見られない事例も報告されている（Cappa et al., 2012 ;Lan et al., 2013 ; Healy et al., 2015 ; Cappa et al.,2019）。近年，それぞれの観測における BC の混合
形態の違い（図 4（a））に加えて，個々の粒子の被覆（図 4（b））の違いが，厚のバラつきの大きさ（多様性）
これらの一見相反する観測結果をもたらしている可能性が指摘されている（Fierce et al., 2016 ; Liu D. T.
et al., 2017 ; Cappa et al., 2019）。ディーゼル排ガス
中の BC は，レンズ効果による光吸収の増加はほとんどないことが報告されている（Guo et al., 2014）のに対し，バイオマス燃焼起源の BC は燃焼条件によ

図4

レンズ効果による光吸収増加率の大小関係．
（a）BC と他成分の混合形態及び（b）混合形態の多様性がレンズ効果による光吸収増加率の大小関係に及ぼす影響の概念図．

表1

PAS 装置を用いた観測にもとづく被覆による BC 粒子の光吸収の増加率の報告例．
観測地点

地域

米国・カリフォルニア
中国・深圳
日本・名古屋c）

中国・西安
英国・ロンドン
カナダ・トロント
日本・能登半島
インド・カーンプル
米国・フレズノ
米国・フォンタナ

都市近郊
都市
都市

期間

2010/5─6
2011/8─9
2011/8
2012/1
都市
2012/12─2013/1
郊外
2012/2
都市
2013/6
農村
2013/4─5
都市
2015/1─2
郊外
2014/12─2015/1
都市近郊 2015/7

方法a）
TD
MAC
TD
TD
MAC
MAC，
TD
TD
TD
MAC
MAC
MAC

波長（nm） 光吸収増加率b）
532
532
781
781
870
781
781
781
781
870
532

6％
7％
10％
ND
80％
40％
ND
22％
80％
10％
7％

文献
Cappa et al., 2012
Lan et al., 2013
Nakayama et al., 2014
Nakayama et al., 2014
Wang et al., 2014
Liu S. et al., 2015
Healy et al. 2015
Ueda et al., 2016
Tamban et al., 2017
Cappa et al., 2019
Cappa et al., 2019

光吸収の増加率の決定方法（TD：サーモデニューダを用いる方法，MAC：質量吸収断面積の変化を用いる方法）
被覆による光吸収の増加率の平均値もしくは中央値（ND：光吸収の増加は不検出）c）
カリフォルニア州沿岸（主にロサンゼルス周辺）及びサクラメント
a）

b）

67

中山：エアロゾルの光学特性計測っては厚く被覆され，排出直後から大きなレンズ効
果を持つ場合がある（McMeeking et al., 2014）。また，輸送中の変質過程により，BC 粒子のサイズや形状が変化するだけでなく，被覆厚の多様性が減少する可能性がある。そのため，地域や季節による
BC の発生源や輸送中の変質過程の違いが，BC の混合状態や混合形態，被覆厚の多様性の変化を介して，各地で観測された光吸収の増加率の違いに寄与している可能性がある。
今後，各発生源の寄与や変質の程度が異なる様々な環境下での観測研究を実施することで，実大気における BC 粒子の光吸収特性と，その決定要因を明らかにすることが期待される。
4.2 ブラウンカーボン粒子
BrC の光吸収特性を観測的に調べる方法として，
フィルターに捕集した粒子を水や有機溶媒で抽出したり，粒子液化捕集装置を用いて水溶性有機成分を液相に導入したりすることで得た抽出液の吸収スペ
クトルを吸光光度計で測定する方法が広く用いられている。また，主に，多波長型のフィルター光吸収装置により光吸収係数の波長依存性を測定し，BCと BrC の光吸収を分離することで，BrC の寄与や発生源を推定する研究も多く実施されてきた（Laskin et al., 2015）。2010 年頃からは，多波長 PAS装置を用いて，粒子が浮遊した状態で直接 BrC の
光吸収特性を調べる研究も盛んに行われている。
これまでの観測研究では，森林火災や農業残渣
物・バイオ燃料の燃焼など，バイオマス燃焼の寄与が大きな時に，OA の光吸収や光吸収オングストローム指数が大きくなることを報告している例が多い（Laskin et al., 2015）。著者らは，多波長 PAS 装置を用いた観測を名古屋市内で行い，夏季には BrC の寄与は無視できるのに対し，バイオマス燃焼の寄与の大きいと考えられる冬季には，BrC による光吸収

図568が波長 405 nm の全光吸収の 20％ 程度の寄与を持つことを明らかにした（Nakayama et al. 2014）。一方で，米国や中国の都市域での観測においては，人為起源の SOA による光吸収が重要となる例も報告されている。Zhang ら（2011, 2012）は，水溶性有機
成分の光吸収測定を行い，植物起源 SOA の寄与の大きなアトランタに比べて，人為起源 SOA の寄与の大きなロサンゼルスでは，BrC の質量吸収断面積が 4─6 倍大きいことを示した。また，Yan ら（2017）
は，炭素同位体（13C 及び 14C）と，水溶性及び非水
溶性有機物の吸収スペクトル測定を行うことで，冬季の北京においては，石炭などの化石燃料燃焼が，
BrC のソースとして重要であることを報告している。
これらの一般大気での観測研究に加えて，室内実験や発生源の近傍での観測により，OA の放出源や生成過程ごとの光学特性（複素屈折率や質量吸収断面積）を決定するとともに，粒子に光吸収性を生じさせる化学種（発色団）を明らかにする試みが進められてきた。図 5 に，光吸収の大きさに対応する複素屈折率の虚部の波長依存性を，放出源や生成過程
ごとに色を変えてプロットした。また，図 6 に，
光吸収性を有する有機エアロゾルの放出源・二次生成過程と発色団の関係の概念図を示した。
バイオマス燃焼起源の POA や SOA は，波長 400
nm 付近で 0.01 から 0.1 程度の大きな k 値を持ち，波長 500 nm 以上においても無視できない有意な光吸収性を有することが報告されている（Hoffer et al.,2006 ; Kirchetetter et al., 2004 ; Chakrabarty et al.,2010 ; Lack et al., 2012 ; Saleh et al., 2013 ; 2014）。
Alexander ら（2008）は，電子顕微鏡とエネルギー損
失分光法を組み合わせた手法により，黄海で採取されたバイオマス燃焼起源だと考えられる球状の炭素質粒子（タールボール）の複素屈折率を決定し，波長様々な有機エアロゾルの複素屈折率の虚部の波長依存性．

地球環境 Vol.24 No.1

550 nm において 0.27 という BC の 3 分の 1 程度の
非常に大きな k 値を報告している。Saleh ら（2014,
2018）は，木材や草，稲わらなどを様々な条件下で燃焼させ，光吸収特性を測定することで，バイオマ
ス燃焼起源の POA の k 値は，燃焼条件により大きく変化し，燻っている場合には，BC に対して OAの割合が大きく，k 値が小さいのに対し，炎を伴って燃焼した場合には，OA の割合が小さく，k 値が大きいことを見出した。また，k 値の増加は，分子量の増加及び揮発性の低下を伴って生じ，BrC からBC への光学特性の変化は連続的であると報告している。一方，Lin ら（2016, 2017）は，木材や草，泥炭を燃焼させた際に発生させた OA について，液体クロマトグラフィで分離した化学種ごとの吸収スペ
クトルを測定することで，BrC の全光吸収の 50％程度が，ニトロ芳香族類や多環芳香族の誘導体，ポリフェノールなどの強い光吸収性を有する限られた化学種により生じていることを明らかにした。また，イスラエルでの祭りで発生した木材燃焼起源
OA の可視域の光吸収の 50％─80％ がニトロフェノール類などのニトロ芳香族化合物によるものであると報告している。
ディーゼル排ガス起源の OA の k 値については，
Adler ら（2010）がディーゼルエンジンの排気中のPOA を，水もしくは有機溶媒で抽出後，再粒子化
して，光学特性を測定し，波長 355 nm において 0.1程度の大きな k 値を有することを報告している。一方で，Saleh ら（2014）は，ディーゼル発電機の排気中の POA が Adler らの報告値に比べて 1 桁程度小さな k 値を持ち，光照射による変質及び SOA 生成
により，OA 全体の k 値が減少すると報告している。
また，著者らは，PAS 法によりディーゼル車排ガ

図6

63─74
（2019）

スの光吸収特性をリアルタイムに計測し，高速走行時に光吸収性を有する POA が排出されることを示した（Guo et al., 2014）。しかしながら，車両の種類
や後処理システム，運転条件，排出後の Aging 過
程や共存気体の違いがディーゼル車やガソリン車，船舶などの排ガス起源の OA の光学特性に及ぼす影響については，未解明である。
これらの発生源に加えて，大気中に放出された
個々の VOC から生成する SOA の複素屈折率を決定する研究や，SOA に含まれる発色団を特定する試みも進められている（図 5 及び図 6）。著者らは，
光化学チャンバーを用いた室内実験により，光吸収性を有する SOA の複素屈折率を初めて決定し，トルエンが窒素酸化物存在下で OH により酸化され生成する SOA が有意な虚部を有するのに対し，α─
ピネンのオゾン酸化により生成する SOA は有意な
虚 部 を 持 た な い こ と を 示 し た（Nakayama et al.,2010b）。その後，多くのグループにより様々なタ
イプの VOC や反応条件下で SOA の複素屈折率が決定されてきた。その結果，一般に，α─ピネンやリモネンなどの植物起源 VOC から生成する SOAの k 値 に 比 べ て（Zhong and Jang, 2011 ; Liu P. F. etal., 2013）， ト ル エ ン や キ シ レ ン な ど の 人 為 起 源
VOC が窒素酸化物存在下で OH により酸化され生
成 す る SOA の k 値 は 大 き く（Nakayama et al.,2010b ; 2013, Zhong and Jang, 2011 ; Liu, P. F. et al.,2015），ニトロフェノール類が，その主要な発色団であることが明らかになった（Lin et al., 2015a）。
これらの SOA に加えて，グリオキサールやメチ
ルグリオキサールなどのカルボニル化合物とアンモ
ニアやアンモニウムイオンとの不均一反応や水溶液
相反応で生成する SOA が有意な k 値を有し（Trainic

 吸収性を有する有機エアロゾルの放出源・二次生成過程と光発色団の関係の概念図（BVOC：植物起源揮発性有機化合物，
HULIS：フミン様物質，PAH：多環芳香族炭化水素）．

69

中山：エアロゾルの光学特性計測

et al., 2011 ; Flores et al., 2014），イミダゾール類などが，その光吸収の要因となっていることが報告されている（Kampf et al., 2012 ; Lin et al., 2015b）。 また，様々な VOC から生成した SOA に高濃度の OHを曝露することで，共役カルボニル化合部が生成
し，k 値が増加するという報告もある（Lambe et al.,2013）
。さらに著者らは，酸性粒子存在下で放出量が最大の植物起源 VOC であるイソプレンを硫黄酸化物存在下で OH 酸化させた際に生成する SOA も有意な k 値を持つことを明らかにし，酸性粒子表面での不均一反応により生成した不飽和度の高いオリ
ゴマー
（多量体）
が光吸収を引き起こしている可能性を指摘した（Nakayama et al., 2015b ; 2018）。
以上のように，放出源及び生成過程ごとの光学特性や発色団についての知見が蓄積されてきている。
今後，それぞれの放出源や生成過程，発色団が，様々な大気環境下どの程度の寄与を持つかや，各発
色団が大気中での Aging（老化・変質）により，どの程度の時間で生成もしくは消滅するかを定量的に明らかにしていくことが重要である。
4.3 鉱物ダスト及び人為起源酸化鉄粒子
鉱物ダストによる太陽光（短波放射）や地球放射（長波放射）の光吸収や光散乱は，放射収支に大きな影響を及ぼしていると考えられている。鉱物ダストの光学特性は，ダスト粒子を構成する各鉱物の種類と含有率によって大きく異なることがわかってきており（Moosmüller et al., 2012 ; Utr y et al., 2015 ;Engelbrecht et al., 2016 ; Biagio et al., 2017），酸化鉄の含有率が高いほど，可視及び周辺波長域で，大きな光吸収性を有することが報告されている（Alfaro
et al., 2004 ; Moosmüller et al., 2012 ; Engelbrecht etal., 2016）。しかしながら，ダスト粒子を構成する鉱物の種類や含有量の多様性に加えて，様々な形状
や混合形態の粒子が存在することから，放射影響の推定値には大きな不確定性が存在するのが現状である。
ヘマタイト（赤鉄鋼，Fe2O3）やマグネタイト（磁鉄鉱，Fe3O4）などの酸化鉄鉱物は，自然起源の鉱物ダストだけでなく，鉄鋼生産や溶接，自動車（排気ガスやブレーキ粉塵），石炭や重油の燃焼などの人源活動によっても放出されると考えられている。
最近では，レーザー誘起白熱法による BC 及び酸化鉄粒子の粒径及び個数濃度のリアルタイム測定が実施されており，人為起源の酸化鉄粒子による光吸収が，BC に比べて無視できない寄与を持ちうることが指摘されている（Moteki et al., 2017 ; Yoshida et al.,;2018 Ohata et al., 2018）。
今後，様々な実大気環境下における自然起源の鉱物ダストや人為起源の酸化鉄粒子の寄与を推定するとともに，発生源の違いや大気中での変質過程が，これらの粒子の光学特性に及ぼす影響を解明することが期待される。
70

5．おわりにエアロゾル粒子には，多種多様な化学組成や形
状，混合形態を有するものがあり，光吸収性粒子については様々な色（光吸収の波長依存性）を持つものがある。近年，分光学的な手法を用いることで，エアロゾル粒子が浮遊した状態で，その光学特性を直接計測することが可能となったことから，特に，他の成分により被覆された BC の光学特性や，BrC の
光学特性の理解が進みつつある。一方，大気中でのAging 過程が，エアロゾル粒子の混合状態や混合形
態，相状態，化学成分などの物理化学特性の変化を介して光学特性に及ぼす影響など，未解明の問題も多く残されていることから，今後の更なる研究の進展が望まれる。
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中山智喜／Tomoki NAKAYAMA

長崎大学大学院水産・環境科学総合研究科（環境科学領域）准教授。兵庫県出身。
2001 年に神戸大学理学部化学科を卒業
後，2006 年に名古屋大学大学院理学研
究科博士課程を修了，博士（理学）。京都大学大学院工学研究科助手・助教，名古屋大学太陽地球環境研究所（宇宙地球環境研究所）助教・講師を経て，2018 年より現職。専門は，大気化学，エアロゾ
ル科学，大気環境科学。大気微量気体やエアロゾル粒子（PM2.5 等）の計測装置の開発及び，室内実験・観測研究を行っている。小学校・中学校・高校で大気環境に関する出前授業を行うなど，アウトリーチ活動にも積極的に参画している。