福岡県保健環境研究所年報第43号，93－98，2016

原著
福岡県における微小粒子状物質（PM2.5）濃度の実態把握
山村由貴・山本重一*・力寿雄・梶原佑介
2013-2015年度太宰府局において、微小粒子状物質(以下PM2.5と略す)濃度及び季節ごとの成分濃度を測定した。2015年度の春季PM2.5濃度は、2013、2014年度に比べて低減していた。また、石炭燃焼と石油燃焼の指標元素の濃度比から、夏季は石油燃焼、春季、秋季、冬季は石炭燃焼の影響を受けていることが示唆された。さらに、2015年度太宰府、八女、柳川局のPM2.5成分濃度を用い、発生源寄与率を推定した。二次生成硫酸塩と石炭燃焼に加え、春季は土壌、夏季は石油燃焼、冬季は二次生成硝酸塩の寄与率が高かった。また、冬季の高濃度日は二次生成硫酸塩、二次生成硝酸塩共に越境汚染の可能性が示唆された。
［キーワード：微小粒子状物質、越境汚染、金属元素成分比、発生源寄与率］
１

はじめに（Thermo 社製 ICS-1100 及び ICS-1600）、炭素成分は炭素PM2.5は、健康影響が懸念されることから、2009年9月に環境基準が設定された。福岡県は2013年2月にPM2.5の常時分析計（Sunset Lab 社製 model4L）、金属元素成分はICP-MS(Agilent 社製 7900)で分析した。

監視、2013年度より季節ごとのPM2.5成分濃度調査を開始した。大石ら1)は、2013年度の測定結果を基に、PM2.5の高濃表１

度日は春季に多く、大陸からの移流の影響が大きいと報告

春季

夏季

秋季

冬季

太宰府局における捕集期間している。また、近年では、PM2.5に対し、統計的手法であ2013年度

5/8-6/8

7/9-8/7

10/23-11/27

1/7-2/7

るPMF法（Positive Matrix Factorization）を用いた発生2014年度

5/8-5/21

7/23-8/5

10/22-11/4

1/21-2/3

2015年度

5/7-5/20

7/22-8/4

10/21-11/3

1/20-2/2

源寄与率の推定が行われている

2)3)。

本研究では、新たにPM2.5の指標成分として重要な低濃度の金属成分の測定を行い、PMF法により、福岡県における表2 PM2.5成分分析項目

PM2.5発生源寄与率の推定を行った。

分析装置

分析項目

イオンクロ

Cl-、NO3-、SO42-、Na+、NH4+、マトグラフ

K+、Mg2+、Ca2+

炭素分析計

有機炭素(OC)

イオン成分２

方法

２・１

大気中PM2.5濃度測定

炭素成分

成分濃度の評価に使用する PM2.5 濃度は、福岡県内の常時監視測定局の 1 時間値データを使用した。

元素状炭素(EC)
金属元素成分

ICP-MS

Al、V、Cr、Mn、Fe、Ni、Cu、Zn、As、Se、Sb、W、Pb

２・２

PM2.5 成分濃度測定

PM2.5 成分濃度測定用試料は、太宰府局において表 1 に示

２・３

PMF法による解析

す 期 間 、 ロ ー ボ リ ウ ム エ ア サ ン プ ラ ー （ Thermo 社 製

得られたPM2.5成分濃度データに対し、PMF法によりPM2.5FRM2025）により石英繊維製もしくは PTFE 製ろ紙上に捕集発生源寄与率の推定を行った。計算には米国環境保護庁のした。捕集した PM2.5 は、環境省の「微小粒子状物質（PM2.5）

EPA PMF5.05）を用いた。PM2.5成分濃度データは、2015年度の成分分析ガイドライン 4)」に基づき、表 2 に示す成分濃より低濃度の金属元素分析が可能となったことから、2015

度測定を行った。イオン成分はイオンクロマトグラフ

年度の太宰府局、八女局、柳川局のPM2.5成分濃度データ168件を使用した。なお、八女局、柳川局については、太宰府

福岡県保健環境研究所 （〒818-0135 太宰府市大字向佐野 39）*福岡県環境部環境政策課（〒812-8577 福岡市博多区東公園 7-7）局と同様に、季節ごとのPM2.5成分濃度測定を実施している。
成分は濃度や指標の観点から、PM2.5濃度に加え、次の23成分とした。

-93-

OC、EC、Cl-、NO3-、SO42-、Na+、NH4+、K+、Ca2+、Mg2+、Al、ことから、冬季に濃度が高くなったと考えられる。
また、アンモニウムイオンについては、主に硫酸イオン、V、Cr、Mn、Fe、Ni、Cu、Zn、As、Se、Sb、W、Pb

硝酸イオンと共に粒子を形成することから、これらのイオ
計算条件については、Factor数、不確実性の検討を行い、精度の高かった結果を用いて以下の検討を行った。計算条

ン濃度とともに濃度が高くなり、PM2.5中の割合が高くなったと考えられる。

件を表3に示す。

一方、有機炭素や元素状炭素については、観測地点周辺
表3 PMF法による計算条件
6

Uncertainty

15%

bootstrap

100

Boot Factor

91-100

けて濃度が上昇したと推察された。
40

各成分濃度 [μg/m3]

３Factorで排出された揮発性有機化合物や燃焼生成物の影響を受

結果及び考察

３・１

PM2.5濃度2013-2015年度の太宰府局におけるPM2.5濃度月平均値の経月変化を図1に示す。

E/O//a²⁺

Mg²⁺

K⁺

NH₄⁺Na⁺

SO₄²⁻

NO₃⁻/l⁻20

102013年度(年平均値 19.7μg/m³)0

2014年度(年平均値 19.9μg/m³)

2013

2015年度(年平均値 18.1μg/m³)

30

2014
春季

2015

2013

2014

2015

2013

夏季

2014

2015

秋季

2013

2014

2015

冬季

図2 2013-2015年度の太宰府局における20

各季節のPM2.5成分濃度
10３・３PM2.5発生源の推定

３・３・１

３月

２月

１月

１２月

１１月

１０月

９月

８月

７月

６月

５月

0４月

PM2.5濃度月平均値 [μg/m3]

4030Others

金属元素成分比による発生源の推定

金属元素成分はPM2.5に占める割合は少ないが、その濃度

図1 2013-2015年度の太宰府局における比は発生源の特徴を示すことが知られている6)。例えば、

PM2.5濃度月平均値

中国の大気汚染は石炭燃焼の影響を強く受けており、石炭燃焼排ガス中のエアロゾルの特徴として、粒径が小さくな

2013年度及び2014年度については、春季、特に5月に高濃度を示したが、2015年度については春季の濃度が低減し3ていた。そのため、2015年度の年平均値（18.1μg/m ）はるほど原料の石炭中の元素組成よりも親銅元素が濃縮され、中でもSe、As、Pbのような揮発性の高い元素ほど顕著になることが報告されている6)。

2013年度（19.7μg/m3）及び2014年度（19.9μg/m3）よりPbについては、エアロゾル中のPb/Znが越境汚染の指標低減していた。しかし、気象要因などの一時的な現象であとして有用であることが報告されており、米持ら7)は、2013る可能性も考えられるため、継続的な監視が必要である。

年1月に深刻な大気汚染が報道された際に、中国・北京市で観測したPM2.5中のPb/Znが0.68であることを報告してい３・２る。丸本ら8)は、島根・松江で採取したエアロゾルのPb/Zn

PM2.5成分濃度

2013-2015年度の太宰府局の各季節におけるPM2.5成分濃が日本国内を経由した気塊では0.29±0.09であったと報度を図2に示す。いずれの年度においても、硫酸イオンの告している。2013-2015年度の太宰府局における季節ごと割合が高かった。大気中に排出された二酸化硫黄が大気中のPb、Zn濃度及びPb/Znを図3に示す。図3より、太宰府でで反応し、硫酸イオンを生成することから、二酸化硫黄のはPb/Znは0.45-0.6程度で推移しており、越境汚染の影響排出量が多い大陸由来の影響を受けていたことが示唆さを受けていることが示唆される。

れる。
硝酸イオンについては、いずれの年度においても夏季に低く冬季に高い傾向を示した。硝酸イオンは気温が高い場合ガス化しやすく、気温の低い場合粒子化する傾向がある-94-

400.80Zn

Pb/Zn300.60200.40100.200Pb/Zn比

各成分濃度 [ng/m3]

Pb0.00

春季

夏季

秋季

冬季

図3 2013-2015年度の太宰府局における各季節の平均Pb、Zn濃度及びPb/Zn
また、Vは石油燃焼の指標となる元素である9)。太宰府局
における季節ごとのAs、Se、V濃度及びAs/V、Se/Vを図4に示す。なお、As、Se、V濃度及びAs/V、Se/Vは、低濃度のAs, Se分析が可能となった2015年度のデータを使用した。図4より、As/V、Se/Vは共に夏季に低く、春季、秋季、

図 5 各 Factor における質量濃度及び相対比冬季に高い傾向を示した。これより、夏季は相対的に石油燃焼の影響が大きく、春季、秋季、冬季は石炭燃焼の影響

図 5 より、各 Factor の特徴は、以下のとおりである。

が大きいことが示唆される。中国では家庭用暖房に石炭が使用されることも、春季、秋季、冬季の高いAs/V、Se/V

Factor1：V、Ni が高いことから、石油燃焼に由来するとへ寄与している可能性がある。

考えられる。

各成分濃度 [ ng/m3 ]

6As
Se
Se/V

Factor2：SO42-、NH4+が高いことから二次生成硫酸塩、また0.80

V
As/V

As, Se も高いことから、石炭燃焼にも由来すると考えられる。

0.60

40.40

20.20

00.00

As/V 及び Se/V 比

8Factor3：OC、EC が高いことから自動車排ガス、また K+も高いことから、バイオマス燃焼にも由来すると考えられる。
Factor4：NO3-が高いことから、二次生成硝酸塩に由来すると考えられる。
Factor5：Na+、Mg2+が高いことから、海塩由来と考えられる。

冬季

Factor6：Al、Ca2+が高いことから、土壌由来と考えられる。

図4 2015年度の太宰府局における

さらに、各 Factor において、V/Ni、SO42-/NH4+、OC/EC、

春季

夏季

秋季

NO3-/ NH4+、Na+/Mg2+、Al/Fe の参考値との比較を行った。

各季節の平均As、Se、V濃度及びAs/V、Se/V

V/Ni は石油燃焼の指標、SO42-/NH4+は硫酸塩の組成比、
OC/EC
３・３・２はバイオマス燃焼の指標、NO3-/ NH4+は硝酸塩の組成比、PMF法による解析

得られたPM2.5成分濃度データに対し、PMF法による解析を行った結果、得られた各成分におけるFactorの相対比を

Na+/Mg2+は海塩比、Al/Fe は土壌成分の指標である。比較結果を表 5 に示す。

図5に示す。
表 5 成分間濃度比と参考値一覧
対応Factor
PMF計算値
参考値

V/Ni
SO42-/NH4+
Factor 1
Factor 2
1.09
2.6010)2.1～3.1
2.7

OC/EC
Factor 32.6010)2～4-95-NO3-/NH4+
Factor 4
2.16
3.6Na+/Mg2+
Factor 5
8.24
8.29

Al/Fe
Factor 60.9811)
1.17～1.75表 5 において、SO42-/NH4+、OC/EC、Na+/Mg2+、Al/Fe につ
濃度 [μg/m3]

いては、計算値が参考値に近い値を示した。しかし、V/Ni、NO3-/ NH4+については、どちらも計算値が参考値より低い値を示している。図 5 より、V/Ni については、Factor1 は
Cr や Mn、Zn も含まれることから、鉄鋼業等、他の金属元素排出源も含んでおり、その影響で Ni 濃度が高くなり、35302520151050春季

V/Ni が小さくなったと推測される。よって、Factor1 は石30外の元素とも二次生成硝酸塩を形成したことが原因と推25

濃度 [μg/m3]

油燃焼＋金属とした。NO3-/ NH4+については、NH4+が NO3-以測される。
PMF 法により算出された各排出源の寄与割合を図 6 に示す。図 6 より二次生成硫酸塩＋石炭燃焼が高い割合を占め

夏季

20151050ていることが分かる。

60自動車排ガス＋バイオマス燃焼
13%

二次生成硝酸塩13%

図6

濃度 [μg/m3]

二次生成硫酸塩＋石炭燃焼
35%

50秋季

403020100

石油燃焼＋金属19%60

濃度 [μg/m3]

土壌12%

海塩
8%

PMF 法による PM2.5 発生源寄与率の解析結果

冬季50403020100

PMF 法により算出された、各排出源の寄与割合の経日変化を図 7 に示す。図 7 より、春期 、夏期及び秋期において二次生成硫酸塩＋石炭燃焼が主要な排出源となってい二次生成硫酸塩＋石炭燃焼

石油燃焼＋金属ることが分かる。一方、春季は土壌、夏季は石油燃焼、冬二次生成硝酸塩

自動車排ガス＋バイオマス燃焼

季は二次生成硝酸塩の寄与割合も大きく、季節ごとの特色

土壌海塩も確認された。
図 7 において、PM2.5 濃度が 35μg/m3 以上となっている

図7

PMF 法による PM2.5 発生源寄与率の経日変化のは、秋季の 10/21-24、冬季の 1/27、1/31（図中矢印）（2015 年度太宰府局）

である。10/21-24 については、いずれも二次生成硫酸塩（図中矢印は PM2.5 濃度 35μg/m3 以上の日）＋石炭燃焼の寄与割合が大きく、1/27、1/31 については、二次生成硝酸塩の寄与割合も大きかった。

1/27、1/31 における後方流跡線を、米国海洋大気庁（NOAA）の HYSPLIT12)を用いて計算した。起点は太宰府局であり、起点高度はすべて 1500m である。PM2.5 捕集期間が各日の 9 時から翌日の 9 時までであるため、計算は捕集日の 9 時から翌日の 9 時まで 6 時間ごとに行った。
1/27、1/31の後方流跡線を図 8、9 に示す。
図 8、9 から、1/27、1/31 はどちらも気塊は中国大陸を経由していることが分かる。

-96-

べて春季濃度が低減した。
PM2.5 成分については、主成分は硫酸イオンであり、Pb/Znが高いことから、越境汚染の影響が大きいと考えられた。
また、As/V、Se/V が夏季に低く、春季、秋季、冬季に高いことから、夏季は相対的に石油燃焼の影響も大きく、春季、秋季、冬季は石炭燃焼の影響が大きいことが示唆された。
PMF 法による PM2.5 発生源寄与率解析からは、二次生成硫酸塩＋石炭燃焼が高い割合を占めることが分かった。一方、
春季は土壌、夏季は石油燃焼、冬季は二次生成硝酸塩の寄図 8 太宰府局における後方流跡線（2016 年 1 月 27 日）与割合も大きく、季節ごとの特色も確認された。また、冬季の高濃度日は、二次生成硫酸塩、二次生成硝酸塩共に越境汚染の影響を受けている可能性が示唆された。
謝辞
PMF解析にあたり、日本環境衛生センター 岩本眞二氏に多大な協力を賜りました。記して深く感謝致します。
文献1) 大石興弘，山本重一，福岡県保健環境研究所年報42，86－92，2015

図 9 太宰府局における後方流跡線（2016 年 1 月 31 日）

2) 齊藤勝美ら，エアロゾル研究,

30（1）, 42–52，2015

3) 山神真紀子ら，名古屋市環境科学調査センター年報1,-2-20-25, 2012

また、冬季の NO3 、SO4 濃度の経日変化を図 10 に示す。
-2-

図 10 から、NO3 は SO4 と類似した挙動を示していること

4) 微小 粒子状物質（ PM2.5）の成分 分析ガイドラ インが分かる。

（ http://www.env.go.jp/air/osen/pm/ca/110729/no_

以上から、冬季の高濃度日における二次生成硝酸塩は、越110729001b.pdf），2016.6.28
5) US Environmental Protection Agency(https://www.

境汚染による影響を受けていることが示唆された。

epa.gov/air-research/positive-matrix-factorization-model-environmental-data-analyses)，2016.6.2815

濃度 [μg/m3]

SO₄²⁻6) Coles, D.G., et al., Environ. Sci. Technol., 13,

NO₃⁻455-459, 1979

107) 米持真一ら，大気環境学会誌，48（3），140-144，20138) 丸本幸治ら，電力中央研究所研究報告，No.T00024，2001

59) 溝畑朗, 真室哲雄, 大気汚染学会誌, 15, 198-206,
1980010) M. Bressi, et a1., Atmos. Chem. Phys., 14, 8813–8839，
2014-2-11) 東京都微小粒子状物質検討会レセプターワーキング報

図 10 冬季の NO3 、SO4 濃度の経日変化

告書，2011（2015 年度太宰府局）

12) National Oceanic and Atmospheric Administration
４(http://ready.arl.noaa.gov/hypub-bin/trajtype.pl) ，まとめ2013-2015 年度の太宰府局において、PM2.5 濃度及び成分測定を実施した。さらに、PMF 法を用いて、PM2.5 成分濃度から発生源寄与率を算出した。
PM2.5 濃度については、2015 年度は 2013、2014 年度に比-97-2016.6.28

（英文要旨）Particulate Matter 2.5 in Fukuoka, Japan
Yuki YAMAMURA, Shigekazu YAMAMOTO*, Hisao CHIKARA, Yusuke KAJIHARA
Fukuoka Institute of Health and Environmental Sciences,
Mukaizano 39, Dazaifu, Fukuoka 818-0135, Japan*Envirommental Policy Division, Fukuoka Prefecture,
Higashikoen 7-7, Hakata-ku, Fukuoka 812-8577

Samples from the city of Dazaifu in Fukuoka, Japan were analyzed for particulate matter (PM) 2.5. We performed source
apportionment of PM2.5 in addition to quantifying components. Averaged concentrations of PM2.5 were lower in 2015 than in2013 and 2014. The ratio of marker elements for burning of oil and coal indicated that oil burning was a dominant contributor toPM2.5 in summer, whereas coal burning was prominent in spring, autumn and winter. Source apportionment of PM2.5 wasperformed using positive matrix factorization. In this analysis, we used the concentrations and compositions of PM2.5 collected inthe cities of Dazaifu, Yame, and Yanagawa, Japan in 2015. The results indicated that secondary sulfate and coal burning was amajor contributor in all seasons. Other major contributors were soil dust in spring, oil burning in summer, and secondary nitrateaerosols in winter. High concentrations of PM2.5 in winter indicated that secondary sulfate and secondary nitrate aerosols werepossibly affected by transboundary pollution.
[Key words ; PM2.5, transboundary pollution, ratio of inorganic elements, source apportionment]-98-