第章

4

乾式再処理技術

第４章

乾式再処理技術 ● 目次

原燃サイクル部

主任研究員

小山

正史

原燃サイクル部

主任研究員

飯塚

政利

狛江研究所

上席研究員

研究参事

常磐井守泰

４−１

電解精製技術………………………………………………………………………………………………………………28

４−２

陰極回収物処理技術

４−３

電解精製使用済み塩からの超ウラン元素の還元抽出工程技術

４−４

燃料製造技術………………………………………………………………………………………………………………33

４−５

プロセスフロー……………………………………………………………………………………………………………36………………………………………………………………………………………………………31

小山 正史（1988年入所）
乾式再処理の要素技術およびプロセス技術の開発に従事。特に電解精製と塩廃棄物の固化について重点的に研究し、基礎試験から計算コードや装置開発までを実施することにより新しい知見の獲得と技術の確立に努めた。
1998年11月より２年間の予定でEU超ウラン
元素研究所に派遣され、乾式リサイクルプロ
セス実証試験の立ち上げを進めている。

飯塚 政利（1990年入所）
主に金属燃料を対象とした乾式再処理プロ
セスの要素技術、特に液体金属陰極の開発、
溶融塩溶媒中の元素濃度オンライン測定、溶
融塩中における拡散挙動の測定、燃料合金要素であるジルコニウムの電気化学挙動の測定など電解精製工程に関る技術開発に従事。

26………………………………………………………32

常磐井守泰（1975年入所）
応力腐食割れなど軽水炉水環境中の材料の劣化対策などの研究に９年間従事後、高レベ
ルガラス固化体の浸出性評価に関する３国共同研究（日本、スイス、スエーデン）におけるスイスとの共同試験に従事（ポールシェラー
研究所滞在、１年間）、85年より金属燃料サ
イクルの研究の立ち上げに参画し、現在に到る。93年より３年間米国アルゴンヌ国立研究所に滞在し、IFR計画に関する共同研究に従事した。現在も金属燃料サイクルの実用化に向け、研究開発に取り組んでいる。

第４章

乾式再処理技術

乾式再処理技術は、金属の精錬技術を原子燃料に応用

し、固体陰極あるいは液体カドミウム（Cd）陰極でアクしたもので、後に述べるようにその工程がシンプルなこ

チニド元素を核分裂生成物から分離して回収する。こことから高い経済性が期待されている。なお、現在青森県で回収したアクチニド元素には溶融塩や液体カドミウム

六ヶ所村で建設が進められている再処理工場は、大量のといった溶媒が付着している。このため「陰極回収物処

硝酸溶液や有機溶媒を用いる湿式再処理技術を採用して理工程」においてこれらの付着物を高温で蒸留分離する。

いるのに対し、本技術は水を一切使用しないことが特徴

こうして得られたアクチニド金属は、目的の濃度になるである。高速炉では中性子のエネルギーが高く燃料を高ようにジルコニウム（Zr）やウランを加えて、高温の「射純度に精製する必要がないため、回収物の純度が低い乾出成型工程」で棒状の燃料合金に溶融・鋳造する。この式再処理が適用しやすい。

燃料棒は「燃料要素封入工程」でステンレス製の被覆管

現在考えられている乾式再処理プロセスは、図4-0-1に封入することにより、新燃料ピンとなり、さらに「集のようになっている。まず、高速炉から取り出した燃料

合体組立工程」で集合体に束ねて高速炉に再装荷する。

集合体（燃料ピンの束）を「集合体解体工程」でバラバラ

一方、電解精製工程の使用済み溶融塩は多くの核分裂にし、続いてこれらの燃料ピンを「燃料要素せん断工程」

生成物を含むため、定期的に「還元・抽出工程」で残留で数cm程度の長さに短くせん断する。こうして得られする超ウラン元素を回収した後、粒状のゼオライトを詰た使用済燃料のチップは次の「電解精製工程」において、めた「ゼオライトカラム」に通してゼオライト中に核分

塩化リチウム−塩化カリウム（LiCl-KCl）溶融塩中で溶解

裂生成物を吸着させて再生する。

Xe、Kr
FPガス処理工程Xe、Kr

モールド廃棄物
使用済炉心
燃料集合体

U、Zr

Pu-U-TYRU-Cd
集合体解体工程

燃料要素せん斷工程U METAL

電解精製工程Pu-TRU

Cd、sat

使用済ブランケット
燃料集合体

リサイクル塩（TRU、U）

ハル
貴金属廃棄物

射出成型工程

陰極回収物処理工程
U

ブランケット
燃料スラグ

炉心燃料
スラグ

Li
燃料要素封入工程

Cd-Ac
還元・抽出工程

再酸化工程
Cd
SALT

SALT

集合体組立工程
ゼオライトカラム（CS、SR）

集合体部材容器
封入工程

ハル、貴金属廃
棄物封入工程TO
HIGH-LEVEL
WASTE

TO
HIGH-LEVEL
WASTE

図4-0-1NaAlO2
SiO2

ソーダライト
個化処理工程

炉心燃料集合体

ブランケット
燃料集合体

TO
HIGH-LEVEL
WASTE

乾式再処理プロセスのフローシート

電中研レビュー No.37● 27

以下に「電解精製工程」「陰極回収物処理工程」「還元

しては高レベル廃液からの超ウラン元素の分離技術（第抽出工程」「射出成型工程」の主要プロセスについて、６章）と共通の技術であるため、まとめて第７章で説明それぞれの原理と研究開発成果を説明し、続いてプロセする。なお、軽水炉などの使用済酸化物燃料を乾式再処ス全体としての物質収支を評価した結果を示す。なお、理するための還元技術については第５章で紹介する。

図4-0-1に示した各工程のうち、廃棄物固化処理工程に関

４−１

電解精製工程は、使用済燃料中のアクチニド元素を核

電解精製技術オンとして溶解する。

分裂生成物（FP）から分離して回収する、乾式再処理プ
ロセスで最も中心となる工程である。電解精製は図4-1-

U → U3+ + 3e-1のように電気分解の原理に基づき陽極で使用済燃料をPu → Pu3+ + 3e-（ e-：電子）

溶解して陰極にアクチニド元素を回収するもので⑴、回収される元素の種類が陽極と陰極の間にかける電圧や陰金属燃料は電気を良く通すため、直流電源に直接接続⑵

極の種類によって変化するという特性 を利用し、以下してそれを陽極とすることにより、塩化リチウム−塩化のような手順により再処理を実施する。

カリウム溶融塩中に塩化物イオンとして溶解することができる。この時、燃料中のアクチニド元素をほぼ完全に

4-1-1

使用済燃料の陽極溶解

溶解することが、陰極での高い回収率を実現するために不可欠である。しかし、多くの核分裂生成物（FP）が混

金属製のバスケットに細かくせん断した使用済燃料を在する使用済燃料では、核分裂生成物とアクチニド元素

装荷し、溶融塩中に浸す。これを陽極として電流を流すとの合金化などにより溶解性が低下する可能性があるたと、次の反応により使用済燃料中の金属が溶融塩中にイめ、使用済燃料からのアクチニドの溶解試験を行った。

FPガス(Xe, Kr)

直流電源

Ar雰囲気
析出した
金属U

U, Pu, MA

個
体
陰
極
︵
鉄
︶

U

陰極
るつぼ

陽極
液体Cd陰極FP(AL, ALE, RE)
貴金属元素FP, Zr
溶融塩 LiCl-KCl

AL ：アルカリ金属
ALE：アルカリ土類金属

図4-1-128

RE ：希土類元素
MA：マイナーアクチノイド

乾式再処理の電解精製

FP：核分裂生成物
運転温度500℃

高速増殖炉実験炉EBR-IIの使用済燃料ピンを被覆管ごと1cm程度の長さにせん断したものを陽極として溶解試験を行い、主な元素の溶け残り量を測定した。その結果、陽極溶解終了後の被覆管への溶け残り率はウランについて0.1%以下、プルトニウムについては0.01%以下であり、アクチニドのほぼ全量が陽極溶解により被覆管から分離されることが確認された⑶。この試験ではごく少量の使用済燃料片を用いたが、実際には一度に数十kgの燃料片を処理するため、これらの燃料片と外部電源との間の電気的接触を保つことのできる導電性の容器が必要である。そこでステンレス製の網状の容器を４つ十字型に組み合わせたものを用いた試験により、実用レベルの早い速度（24時間で約10kg）でウランを溶解することに成功した⑷。

4-1-2

固体陰極へのウランの回収

図4-1-2

個体陰極に析出したウラン（約10kg）（ANL/電中研共同研究）

以下のような反応が起ってプルトニウムやマイナーアク
チニドがウランとほぼ同じ電位で陰極に析出する。

陰極として鉄などの固体物質を使用し、電圧を制御することにより以下の反応が優先され、ウランが陰極上にPu3+ + 3e- + 6Cd → PuCd6

析出する。
小規模の電解槽で液体カドミウム陰極への析出試験を
U3+ + 3e- → U

行なったところ、共存するウランの濃度が低い場合には、
ほぼ100%の電流効率でプルトニウムがウランとともに回

図4-1-2は固体陰極に回収されたウラン析出物の写真収できた。ところが、再処理条件に合わせて、ウランがで、デンドライトと呼ばれる樹枝状の形態で、約10kg

プルトニウムと同程度以上共存する状態で試験を行うと、のウランが棒状の陰極から放射状に成長していることが溶融塩と陰極カドミウムの界面にデンドライト状のウラ分かる⑸。この析出物は、被覆管付きのウラン−ジルコ

ンが発生して電解が阻害されることが分かった。そこで、ニウム（U-Zr）合金を陽極にし、固体陰極をゆっくり回

液体カドミウムを撹拌することにより、デンドライトの転して伸びすぎた析出物を削り落としながら電解して得発生を抑制する効果について検討した⑴⑹。その結果、撹られたものであり、実用レベルに近い速度（24時間で約拌の強さとデンドライト状ウランが発生するまでに回収10kg）で回収したものである。また、精製性能についてすることができるウラン量との間には正の相関があり、も高い純度でウランが回収できたことから、固体陰極に陰極を撹拌することで、固体陰極と同程度の電流密度でよるウランの回収については原理的・技術的にほぼ問題

液体カドミウム陰極中にウランを10wt%程度の濃度までないものと考えている。

デンドライトを発生させずに回収できることが分かった。

今後は、実用化に向けて、さらに速い速度で処理できる陰極構造の開発を進めていくことを予定している。

一方、核分裂生成物（FP）からの分離性能を調べるため、模擬FPとして希土類元素を加えて、ウランの液体カドミ
ウム陰極への析出試験を行った。その結果、図4-1-3のよ

4-1-3

液体カドミウム陰極へのプルトニウ
ム回収

うに通電量の増加にともなってウランの析出量が増加しても、液体カドミウム陰極中の希土類元素濃度はあまり変化しないことがわかった。従って、ウランが多く析出

陰極を固体陰極から液体カドミウム陰極に交換すると、するほど回収物中の不純物の割合（FP/U）
を小さくできる。

電中研レビュー No.37● 29

電解精製における各元素の挙動を予測することは、そAnalysis of Deposit(wt%)4(wt%)の実用性を評価するのみならず、必要な製品組成に応じた電解運転条件（例えば、固体陰極から液体カドミウム陰3極への切り替えのタイミングなど）を設定する上でも大変

Solubility Limit of
Uranium

Gd
と
Nd
の
析
出
濃
度

析
2.3 wt% at 773 K
出
U 2
濃
U
度
1

Gd
Nd

0
0

5

10

予測する全く新しい解析コード「TRAIL」を開発した⑻。
「TRAIL」は、溶融塩中のイオンの拡散と電極表面での0.03

酸化還元反応をそれぞれモデル化して結合したもので、

0.02

これにより、各元素の初期量と通電電流を入力すれば濃

0.01
15

通電量(Ah)

図4-1-3

重要である。そこで電解精製工程における元素の挙動を

液体Cd陰極への析出U,Gd,Nd濃度の経時変化

度および電極電位の経時変化を計算することが可能となった。このプログラムはプルトニウム試験を含む多くの実験データと比較することにより、電解精製時の各元素の挙動が、かなり正確に推測できることが確認された。

今後は、この攪拌方法を用いてプルトニウムとウラン、希土類が共存する系での析出挙動を調べて液体カドミウ⑵

スケールアップ技術の開発

ム陰極によるプルトニウム回収を確認するとともに、ス

図4-1-4はアルゴンヌ国立研究所との共同研究によりケールアップした時においても有効な攪拌方法を確立す

設計・製作されたもので、直径１ｍ、高さ３ｍの実用規る予定である。

模の電解精製試験装置である。本装置の基本設計は実験室規模の装置をほぼそのままスケールアップしたもので4-1-4

溶融塩からの残留アクチニド元素の抽出電解ある。劣化ウランを用いた固体陰極への析出試験では、初期に析出物の脱落による電流効率の低下などがあった
ものの、運転条件の最適化等により実験室規模と同等の電解を繰り返していくと次第に溶融塩中に核分裂生成物が蓄積するため、崩壊熱あるいは回収物中の不純物濃電流効率（60％〜70％）で運転できることが分かり、スケールアップ可能であることが確認された⑼。

度が上昇し、電解槽の運転が困難になる。このため、定期的に溶融塩を更新し、核分裂生成物の蓄積した使用済
溶融塩を処理する必要がある。抽出電解は、溶融塩の更新前に塩中に残留しているアクチニド元素を回収するために行うもので、陽極にカドミウム−リチウム（Cd-Li）
合金
を使用して、陰極でアクチニドイオンを還元して析出・回収する。ウランと希土類元素を含む溶融塩中で抽出電解試験を行ったところ、ウランが優先的に析出する⑺が、溶融塩中のウラン濃度が減少するにつれて、陰極析出物の陰極表面への固着性が悪化することも明らかとなった。
このため、今後は陰極から落ちた析出物を回収する機構を持った固体陰極を開発し、ウラン、超ウラン元素を用いた抽出電解試験を実施して、その実用性を確立する。

4-1-5
⑴

30

実用化技術の検討

電解精製挙動解析プログラムの開発

図4-1-4実用規模の電解精製試験装置

４−２

陰極回収物処理技術

前述のように電解精製プロセスの回収物は、塩が付着

ドミウムの蒸気圧の低下を見積もるために、ウラン−カ

したデンドライト状のウラン（固体陰極回収物）
あるいはU-

ドミウム合金、およびプルトニウム−カドミウム合金をPu-MA-Cdの合金（液体カドミウム陰極回収物）という形態模擬するネオジム−カドミウム合金について、600〜を取っている。従って、これらの回収物から金属燃料を製

900℃でのカドミウムの蒸発速度を測定した。ウラン−

造するためには、余分な塩とカドミウムを除去する必要がカドミウム合金ではカドミウムの蒸発速度の低下はほとある。陰極回収物処理のプロセスは、図4-2-1に示すようんど見られなかったが、ネオジム−カドミウム合金ではに、塩とカドミウムの蒸気圧が金属ウランや金属プルトニ

カドミウムの蒸発速度が1000分の１程度にまで低下した。

ウムの蒸気圧に比べてかなり大きいこと⑽に着眼し、電解カドミウムの蒸発分離では、蒸気圧が高いアメリシウム

精製の回収物をルツボに入れて加熱し、塩やカドミウムをの蒸発によるロスを考慮する必要がある。上記の結果よ蒸発させ、ルツボに残ったウランやプルトニウムを回収す

り、カドミウムの蒸発速度が単体の場合より低下するこるというものである。その成立性を確認し装置を設計するとが予想されるが、アメリシウムも活量が低下することためには、析出物からの塩やカドミウムの蒸発速度の温度によって、蒸気圧が低下すると考えられるので、アメリ依存性データと、高温で使用できるルツボ容器の開発が必

シウムの蒸発によるロスはそれ程大きくないと想定して要である。以下に、液体カドミウム陰極回収物からのカドいる。これについては、今後より詳細に検討する必要がミウムの蒸発分離と固体陰極回収物からの塩の蒸発分離のある。一方、カドミウムが蒸発したあとに残るウラン−

それぞれについて検討した結果を示す。

プルトニウム合金は融点が800℃前後であり、1000℃で蒸留する場合には溶融したウラン−プルトニウム合金と4-2-1

液体カドミウム陰極回収物からのカ
ドミウムの蒸発分離

反応しない容器材料が必要である。ANLではイットリア（Y2O3）をコーティングした黒鉛ルツボをU-Pu-Zr燃料合金を溶融製造する際のルツボとして用いており、この蒸カドミウム陰極析出物中には約10wt%程度のウランと発分離工程での容器材料の候補と考えられる。

プルトニウムが含まれる。これらの成分の影響によるカ

4-2-2

固体陰極析出物からの塩の蒸発分離

1.0E＋８1.0E＋６（１気圧）

固体陰極析出物からの塩の蒸発分離では、塩とウラCdンは反応しないため、カドミウムの蒸発の場合のよう

1.0E＋４Am
LiCI

蒸気圧（Pa）

1.0E＋２
1.0E＋０

KCI
UCI3

図4-2-1に示したように塩自身の蒸気圧はカドミウムほど大きくないので、1000〜1300℃での蒸留が必要とな

1.0E−２ PuCI3
Pu

1.0E−４
1.0E−６U

1.0E−８る。この場合、このような高温で塩化物とも金属ウランとも反応しない容器材料が必要となる。ANLとの共同研究で開発した実証規模の試験装置（図4-2-2）では、

1.0E−10ウランのデンドライト状析出物を1300℃程度で処理し1.0E−12たところ、黒鉛ルツボのイットリアコーティング材の1.0E−14600

図4-2-1に蒸気圧の低下はほとんどないと考えられる。しかし、1000 1100 1200 1300 1400 1500
温度（℃）

剥離が見られ、さらに安定した材料の開発が必要であ

陰極回収物処理工程に関わる各成分の蒸気圧

ベリリアセラミックが繰り返しての使用に耐えうるこ（燃料成分を太線で、蒸留される成分を細線で示している）とが分かったが、ベリリアは化学的毒性が高く近年あ

700

800

900

ることが分かった⑾。この結果をふまえて検討した結果、

電中研レビュー No.37● 31

まり用いられていないため、今後はさらに広い範囲の材料の検討が必要である。

図4-2-2実用規模の陰極回収物処理試験装置

４−３

電解精製使用済み塩からの超ウラン元素の還元抽出技術

廃棄物処理工程の前に、電解精製後の使用済み塩から残1000留するアクチニド元素をさらに回収する必要がある。使用
Ce Nd

済み塩に還元剤を含んだ液体金属を接触させることにより、アクチニド元素を金属に還元して液体金属中に移行させて

Cm
Am

100

Np
Pu

回収するもので、使用する液体金属としてはカドミウム、還元剤としてはウランあるいはリチウムが候補である。

U

還元抽出法は図4-3-1に示す分配係数の差を利用した

10率と分離を両立させるためには、複数の抽出槽を組み合わせて、抽出を多段で行う必要がある。図4-3-2はその一案として、水溶液系で用いられる遠心抽出器をもとに、Ｍの分配係数分離法である⒀。この分配係数の差を利用して高い回収

1.0

500℃の高温融体に適用した装置の構造を模式的に示したものである。溶融塩と液体金属は、容器と内部ロータ

0.1

ーとの間の円筒状部分で混合され、十分に酸化還元反応が進んだ後にローター内部で遠心力により分離される。
本装置を用いて行った模擬試験（アクチニド元素をセリ

0.01
0.01

ウムで模擬し還元剤としてリチウムを使用）の結果、ロ

0.1

1.0

分離係数

SF

U
Pu
Np
Am
Cm
Nd
Ce

1.00
1.88
2.12
3.08
3.52
44
49

10

100

Uの分配係数ーターの回転速度を1000rpm程度に増加させることにより抽出効率が100%に近づくこと、すなわちほぼ平衡計
算通りに還元反応が進むことが分かった。

32

図4-3-1ウランの分配係数に対するアクチノイド元素と希土類元素の分配係数

金属相出口
塩相出口

金属入口
塩入口

円筒状混合部

遠心分離部

容器

図4-3-2

ローター

容器高さ
容器直径

：13cm
：8cm

ローター高さローター直径：7cm：4cm

ローター回転速度：1800〜2700rpm

流量
塩
カドミウム

：50〜600ml/min：50〜600ml/min

乾式再処理の溶融塩/液体金属用
遠心抽出装置の概念図

４−４

燃料製造技術

当所では、金属燃料の製造技術に関して、ANLでのに優れる射出成型法を適用した燃料製造技術が開発さこれまでの開発状況の調査を実施した。また、ANLがれた。1962年のEBR-2の初装荷燃料から始まり、1994開発した射出成型法で金属燃料を製造すると仮定し、国年に運転中止となるまでの約30年間に合計５台の射出内で模擬物質を用いた実験を実施するとともに、射出か成型装置が作られ、累計で約17万本のウラン合金燃料、ら凝固までをシミュレーションする解析コードの開発を

約1000本のプルトニウム入り３元合金燃料が製造され行なった。これにより、物性値を入力することにより、た⒁, ⒂, ⒃。

ウラン−プルトニウム−ジルコニウム（U-Pu-Zr）合金の射出特性を予測することが可能になった。

図4-4-1に射出成型法の原理の模式図と実際の射出後のモールド群を写真で示す。この方法は、組成の均一性を確保するための高周波誘導加熱、真空のモールド

4-4-1

ANLにおける金属燃料製造技術の開発中への加圧鋳造成型などからなり、融点が1100℃程度である金属燃料に通用可能な装置構成となっている。
同図の写真から、溶湯に浸っていたモールド下部には金属燃料製造の技術開発プロジェクトは、ANLで燃料合金が付着していることがわかる。

1940年代にスタートした。その目的は高速実験炉EBR-1

IFR燃料は、ブランケット燃料にU-Zr合金、ドライバ（1951年運転開始）用の燃料の製造方法を決めることで、ー燃料にU-Pu-Zr３元系の合金を用い、被覆管にフェラ

遠心鋳造技術が適用された。次いで、後継のEBR-2イト系ステンレス鋼のHT-9を用いるレファレンス燃料（1962年運転開始）とFCF（Fuel Cycle Facility、1964〜（Mark-Ⅴ）、およびオーステナイト系ステンレス鋼のD-9

1968年まで運転）では、アルゴンセル中での遠隔運転性（改良316に相当）を用いるバックアップ燃料（Mark-VA）

電中研レビュー No.37● 33

燃料合金溶解冷却管

モールド降下加圧・射出

凝固・モールド上昇

冷却ガス

モールド
（石英管）
燃料合金

真空ポンプへ真空ポンプへ

写真入る

加圧ガス

誘導加熱
コイル

図4-4-1

射出成型法の原理（左）と射出後のモールドの写真（右）表4-4-1がある。初期の照射試験用に作成したU-Pu-Zr３元系燃IFRリード燃料の化学分析結果の一例（上）とMK-V燃料組成（下）
単位

料の分析結果と燃料仕様を表4-4-1に示す。燃料成分元素の組成は、燃料全体にわたって仕様を満足し、酸化物
ペレット並みの均一性が得られている。

組成

サンプル
の場所

Uranium：

アメリシウム（Am）、ネプツニウム（Np）を含む変換処理用の試験燃料も本装置で製造された。この燃料製

Plutonium：

造試験において、約40％程度のアメリシウムがロスした⒅が、主要な原因は原料アメリシウムの純度とチャー

Zirconium：

ジ法に問題があったことがわかっている。さらに、
EBR-2の燃料の長さは実用炉燃料の約１/３（約32cm）であり、長尺の燃料の照射データを取ることが必要とされた。現行の短尺燃料スラグを３本使用してFFTF（高速中性子束炉）の燃料の長さに調整して照射した結果では破損なく18％の燃焼度を達成し、長尺炉心に対しても射出成型技術で燃料を供給できることを実証⒅し密度（g/cc）：
マスバランス：

上端
中央
下端
全体
上端
中央
下端
全体
上端
中央
下端
全体

重量

％

U-10Zr

U-8Pu-10Zr

U-19Pu-10Zr

89.80
89.60
89.80
89.70
0.00
0.00
0.00
0.00
10.10
10.10
10.20
10.10
15.763699.99+/-0.49

82.10
82.10
82.40
82.20
7.84
7.93
7.68
7.82
10.10
10.00
9.90
10.00
15.7736
100.01+/-0.43

71.60
71.30
71.30
71.40
18.92
19.13
18.90
18.99
10.00
9.90
10.20
10.10
15.7469
100.44+/-0.38

U,Pu,Zr組成
元素

元素比（wt％）U
Pu
Zr
U+Pu+Zr

70.0+1.0/-1.5（avg.）；±1.5（上部、中央、下部）
20.0±1.0（avg.）；±1.5（上部、中央、下部）
10.0±1.0（avg.）；±1.5（上部、中央、下部）
100.0+1.0/-1.5（avg.）た。
当研究所ではこれに着眼し、射出成型シミュレーション

4-4-2

射出成型シミュレーションコードの開発

コードICAST⒅、⒆を開発した。これは、ICAST-FLOWとICAST-HEATの２つのモジュールから構成される。
ICAST-FLOWは、炉内加圧速度、円管内を流動する溶射出成型法は車のホイールなどの製造方法として産業

融燃料（溶湯）の壁面せん断応力、および慣性力から溶湯化されており、その運転支援ツールとして、凝固現象をのモールド内上昇速度を求めるものである。また、シミュレーションできる解析コードが用いられている。

ICAST-HEATは、軸対称r-z２次元の有限要素法により、

34

燃料合金とモールドの伝熱凝固解析を行うものである。
ICASTの妥当性を確認するため、Fe−3.7wt.％C合金

4-4-3

成立性評価のまとめを用いた射出成型模擬実験を行った。その結果の一例として、軸方向２点でのモールド表面温度の測定結果を図

ウラン合金燃料は、製造総本数17万本以上の実績があ

4-4-2に示す。図中の実線はICASTによる計算結果である。また、本格的なプルトニウム入りのIFR燃料（U-Pu-

るが、測定結果とほぼ一致しており、解析の妥当性が確

Zr合金）の製造実績は約1000本程度（内800本を照射）で、認された。図には模擬燃料の中心温度の計算結果も示し

実用燃料で必要な長尺燃料の照射健全性も確認された。

た。この実験ではモールド下端から30cmのところで凝固していたが、計算においてもB-B断面では溶湯が到達した時には、合金の温度はすでに凝固温度（1200℃）に達しており、この辺りでモールドへの充填が止まること

モールド

空洞

が予想できる。図4-4-3に成型不良の例をイラストで示すが、この模擬実験の結果はこのうちのショートキャス

凝個した
燃料合金

ティングであるといえる。

溶融燃料
合金

以上の例にならって、ある長さの燃料ピンを得るために必 要 な 加 圧 速 度を計算した結果を 図 4 - 4 - 4 に示す。
40cmの燃料ピンを得るためには、0.4Kgf/cm２/sec以上の加圧速度が必要であることがわかった。

ショート
キャスティング プラッキング（長さ不足） （凝固栓形成）

図4-4-3（℃）

ひけ巣（内部空洞）

モールド割れ射出成型法における成型不良の例

射出速度：16.8mm／sec
単位：mm
B

1400

B

400

185

A-A断面の燃料中心温度

1200

凝個開始温度（1200℃）

A
110

A

1000
温

鋳型表面温度
（A−A)

10.5φ

B-B断面の燃料中心温度
度

800

600
ICASTによる解析
鋳型表面温度
（B−B)

測定値
400

200

0
0

100

200

300

400

（秒）

鋳型を溶融燃料に浸潰して後の経過時間

図4-4-2

模擬燃料合金（Fe-3.7C）
射出成型実験におけるモールド表面温度の測定結果とICASTによる解析結果

電中研レビュー No.37● 35

（mm）
400
溶
融
燃
時 料 300の先
モ端ーがル 凝 200
ド固下開端始
か 温 100
ら度
のに
距な
離る 0

たので、大きな問題はないものと判断される。機器は必要とされる射出高さ

それぞれ独立しており、配管等で結合していないこと

Fe-3.7C（T0=1400℃）
Fe-3.7C（T0=1300℃）（模擬合金の場合）

U-15Pu-10Zr（T0=1400℃）から、装置の増設や改良も容易である。システムがシンプルであり、しかも高級な材料が不要であることか

長さ不足の 必要な長さ
燃料ピンが の燃料ピン成型される が得られる

ら、装置の製作コストは安く、必要な床面積も小さくなり、経済性に優れるものと考えられる。
一方、プロセス全体で回収できないプルトニウムのロ
スを１％以下に押さえることがリサイクル技術としての

0.1

0.2
0.3
加圧速度（kgl/cm2/S）

0.4

0.5

基本条件と考えると、現行のモールド廃棄物やドロスへのプルトニウムのロスは大きすぎる。

図4-4-4ある長さの燃料ピンを得るために必要な
加圧速度の解析結果（ICAST）

実用化に向けて残る課題としては、⑴

坩堝の耐久性の向上⑵

新モールド材料の開発

U-Pu-Zr合金燃料の実績はウラン燃料ほどではないが、⑶ドロスの低減製造上、特に困難な問題はなかったので、ウラン合金燃⑷

モールド廃棄物およびドロスからのPu回収技術の開発

料の実績と合わせ、実用性は十分あると見て良い。
実用施設に不可欠な保守･補修性については、完全遠
隔運転が行われ機器の補修性と高い稼働率が実証され⑸システムの自動化

等があげられる。

４−５

乾式再処理プロセスフローは、⑴

高い経済性の確保（プロセス数をできるだけ少なく
すること）

⑵

廃棄物へ移行する超ウラン元素量および二次廃棄物の低減⑶

優れた核拡散抵抗性の保持（即ちプルトニウムを単体では扱わない）

プロセスフロー

処理すると仮定し、各プロセスを実験結果に基づくモデルで計算した結果を稼働率200日/年として平均したものである ⒇、(21)。この結果、超ウラン元素全体の回収率を99.9％とし、核分裂生成物のうちで最も分離が困難な希土類についても除染係数10以上の再処理を達成できるものと考えられる。なお、使用済燃料と比べて再処理後に得られる炉心燃料は増え（43.68kg/日→50.82kg/日）、一の３つを基本方針として、前記のような各要素技術の進方ブランケット燃料は減っている計算となっているが、捗に合わせて改良・検討を進めてきた。

これは回収されたプルトニウム全量を炉心燃料とすると乾式再処理プロセスの物質収支を図4-5-1に示す。同
図の物質収支は年間10トン（重金属換算）の使用済燃料を36仮定しているためであり、プルトニウムの増殖を表しているものである。

炉心燃料
成分 kg/日U
20.12
Pu 5.13
MA 0.182
RE 0.707
AM 1.126
AEM 0.560
NM 0.857
Zr
3.403
KrXe 0.036
被覆管 11.56
計

使用済炉心
燃料集合体

Xe、Kr
FPガス処理工程

Xe、Kr

インゴット（Cd陰極）
成分 kg/日
U
7.221
Pu
6.934
0.180
MA
0.089
RE
計 14.425

酸化剤・追加塩
成分 kg/日
CdCl2 7.372
KCHiCl 2.25

43.68

インゴット（Cd陰極）
成分 kg/日
U
Pu
MA
RE
計

成分調整用添加成分 kg/日
U
11.15
6.368
Zr
計 17.517

39.267‥‥‥
39.27

Pu-U-TRU-Cd
集合体解体工程

燃料要素せん斷工程U METAL

電解精製工程Pu-TRU

ブランケット燃料
成分 kg/日
U
22.53
Pu
1.806
MA 0.002
RE 0.376
AM 0.708
AEM 0.311
NM 0.433
Zr
3.005
KiXe 0.018
被覆管 5.859
計 35.05ハル
貴金属廃棄物

ハル、金属廃棄物
成分 kg/日
0.021
UPu 0.001
MA 0.000
RE 0.004
0AM
0AEM
NM 1.290
6.480
Zr
被覆管 35.20
計
43.00

融塩

成分

kg/日

UCl3 0.502
PuCl3 1.427
MACl3 0.149
RECl3 1.916
AMCl 1.807
AEMCl2 1.392
LiCl-KCl 22.25

集合体部材容器
封入工程

ハル、貴金属廃
棄物封入工程TO
HIGH-LEVEL
WASTE

TO
HIGH-LEVEL
WASTE

図4-5-1

使用済

計

リサイクル塩（TRU、U）
Li
Cd-Ac
還元・抽出工程

再酸化工程

射出成型工程

陰極回収物処理工程

Cd、sat

使用済ブランケット
燃料集合体

モールド廃棄物
成分 kg/日
0.125
U
0.014
Pu
…
MA
…
RE
0.014
Zr
SiO2 8
8.152
計U

リサイクル塩
成分 kg/日
UCl3 4.583
PuCl3 1.465
MACl3 0.121
RECl3 0.127
LiCl-KCl 20.00
計
29.48

炉心燃料
スラグ

ブランケット
燃料スラグ

燃料要素封入工程

Cd

29.48

SALT

SALT

集合体組立工程
ゼオライトカラム（CS、SR）

NaAlO2
SiO2

ソーダライト
個化処理工程TO
HIGH-LEVEL
WASTE

炉心燃料
集合体

ブランケット燃料集合体

炉心燃料
成分 kg/日
U
26.44
Pu
6.920
MA 0.180
RE 0.089
AM
−
AEM
−
NM
−
Zr
3.737
被覆管 13.45
計
50.82

ブランケット燃料
成分 kg/日
U
25.50
Pu
−
MA
−
RE
−
AM
−
AEM
−
NM
−
Zr
2.833
被覆管 5.687
計
34.02

乾式再処理プロセスのフローシートとマスバランス（年間10トンHMの使用済金属燃料を処理するときの一日あたりの平均マスバランス）

電中研レビュー No.37● 37