静電気学会誌，41, 1（2017）51-56

J. Inst. Electrostat. Jpn.

論文

水平電極式動電法（FEM-EK法）を用いた汚染土壌の修復
岸田 拓也 ，カビール ムハムドゥル ，鈴木 雅史 ，中島 春介
＊＊, 1

＊

＊＊

（2016年9月29日受付；2016年12月16日受理）

Electrokinetic Remediation of Cesium from Contaminated Soil by Using
FEM-EK Process＊＊, 1

Takuya KISHIDA , Mahmudul KABIR ,＊＊＊Masafumi SUZUKI and Shyunsuke NAKAJIMA（Received September 29, 2016; Accepted December 16, 2016）
Severe soil pollution was occurred due to the Fukushima Atomic Power Plant accident after the earthquake in 2011. Amongthe radioactive materials, Cesium（ Cs ）was scattered on the vast area near Fukushima, Japan. The removal of radioactive
materials from the soil is highly needed though the remediation process is not easy. Electrokinetic method is a well-known
process in order to purify the contaminated soil. We have developed a new process of electrokinetic method where we propose
a flat electrode as a cathode and which will be set up on the surface of the soil. The anode is installed in a certain depth of thesoil and when the electric field is applied in between the electrodes, the pollutant will be gathered near to the cathode; thesurface of the soil. We name this new method as FEM-EK（ Flat Electrode Method- Electrokinetic ）process. The FEM-EKprocess was applied to the laboratory level experiment on two types of black soil. The results has shown that this new FEMEK process has a good potential and it can be applicable to the vast area of polluted soil.

1．はじめにや作業が危険であることから適用しづらい．こうした現2011 年 3 月 11 日に発生した東日本大震災に起因する状の中，汚染土壌に対する原位置処理技術の研究が行わ福島第一原子力発電所の事故により，放射性物質が拡散れてきた．原位置処理の利点には，掘削除去と比較してし，広い範囲で環境が汚染された．福島第一原子力発電処理にかかるコストが低い，環境破壊が少ない，現場従所の事故では，主に I， Cs および Cs が拡散し問題事者が被曝する危険性が低い等が挙げられる．中でも，となっている． Cs は半減期（30.07 年）が長く，土壌粘土やシルト等の，粒形が小さく，透水性の低い土壌かへ吸着され易いため，長い間環境中に残存してしまう．

ら汚染物質を除去するために，界面動電現象を利用した

そのため， Cs や原位置処理技術の開発が進められてきた

131

134

137

137

134

Cs の土壌への吸着が主な問題とな137っており ，長期にわたる放射能汚染が引き起こされる
1）

ため，対策は急務である．

．

2-4）

動電学的手法とは，土壌中に設置した電極に直流電流を流すことで，水の電気分解，電気泳動及び電気浸透と居住地や畑などでは，放射性物質によって汚染された

いった界面動電現象を起こし，汚染物質を電界方向に移土壌は，掘削除去によって浄化されていた．しかし，土動させることで取り除く方法である．電気分解により，壌汚染の大部分を占める中山間地では，汚染物質の拡散陽極付近では水素イオンが生成される．水素イオンにより，土粒子表面の陽イオンが脱着され易くなる．電気泳キーワード：水平電極式動電法（ FEM-EK 法），セシウム，動電処理，汚染土壌，除染＊
秋田大学大学院工学資源学研究科（〒010-8502 秋田県秋田市手形学園町 1-1）
Graduate School of Engineering and Resource Science,
Akita University, 1-1 Tegatagakuen-machi, Akita City,
Akita 010-8502, Japan＊＊
三和テッキ株式会社（〒140-0004 東京都品川区南品川 6-4-6)
Sanwa Tekki Corporation, 6-4-6 Minami-Shinagawa,Shinagawa-Ku Tokyo 140-0004, Japan1kabir@gipc.akita-u.ac.jp

動は荷電粒子や分子が電荷と反対方向の電極に移動する現象である．正電荷を持つ陽イオンは陰極方向へ，負電荷を持つ陰イオンは陽極方向へ移動する．電気浸透は土壌中の水分が電圧の印加により移動する現象である．大部分の土粒子表面は負に帯電しており，クーロン力によって陽イオンの吸着が起こる．電界の印加によって陽イオンや水分は，陰極方向へ移動する．本手法は，電気浸透が起こるため，土壌に適用可能である．また，電界により，汚染物質の移動が制御可能なため，汚染物質の拡散が起こりにくく，他の浄化修復技術と容易に組み合わ静電気学会誌 第41巻 第 1 号（2017）

52せができる等の利点がある．

土壌中の放射性物質の鉛直分布について，チェルノブ
イリの事例を参考にする．1986 年の原発事故では，主に Cs と Sr による土壌の放射能汚染が問題とされた．
13790

土壌表面から地下へのセシウムの移動性を調べた結果，約 20 年経過した段階で全体量の約 90％のセシウムが地表から 5 cm 以内に存在し，地中約 20-30 cm の深さまで移行していることがわかっている ．チェルノブイリと1）

福島県内とでは土壌分布は異なるが，福島第一原子力発電所の事故による汚染土壌についての環境モニタリング
でもほぼ同じ結果を得ている．また，福島県内の市街地

図 2 FEM-EK 法の概略図
Fig.2 Schematic diagram of FEM-EK process.

や水田において深度方向の土壌調査を行った結果，放射その概略図を図 2 に示す．地中に陽極として針電極のよ性セシウムのほとんどが表層 1 cm までの範囲に存在すうな小さい電極を埋め込み，地表に陰極を敷いて動電処ることが確認された ．土壌中のセシウム鉛直分布を考理を行うことで，汚染物質を地表付近に集め，土壌汚染慮すると，原位置処理の際，セシウムを土壌中から土表の原因となっている金属を回収することを想定した新手面に集中させ，セシウム吸着材などにより採集し，保管法である．

1）

本研究では，水平電極式動電法による原位置処理を目した方が，効率が良いと思われる．
図 1 に，福島県内で採取された汚染土壌の土粒子径別的として先ず，大きな陽極を用いるなど比較的好条件下放射性セシウム含有割合を示す ．同図より，放射性セで非放射性セシウム汚染土壌の浄化が可能であるかを検シウムは，粘土部分以上 300 µm 以下の粒径において多討した．その結果，FEM-EK 法による汚染土壌の浄化がく吸着していることがわかる．

有効であることを確認した．

5）

これまで秋田大学大学院工学資源学研究科電気電子工学専攻鈴木研究室では，原位置処理の技術として，傾斜2．実験方法

面の土壌に対する動電処理の研究が行われており，研究2.1 人工汚染土壌室レベルでその効果が確認されている．しかし，こ動電処理実験の土壌には，市販の園芸用黒土を使用すの手法では，陰極槽においてセシウムによる二次被害のる．実験に使う土壌の粒径を均一にするため，黒土を定恐れがあることや，広範囲を一度で処理する際，鉛直方温乾燥機（ STAC-P50K，島津理化製）で 72 時間，100℃向の土壌の処理には適用しにくい手法であった．また，で乾燥させた後，ミキサーにより粉砕し，粒径 40 µm 以

前述のように，鉛直方面へのセシウムの浸透が 5 cm 程下および 40-212 µm の大きさに篩い分ける．実験にはセ度であることを考えると，土壌表面に陰極を設置し，陽シウム含有割合が高いと思われる粒径 40-212 µm および極を土壌中の 5 cm 程度の深さまでに設置することで，粘土質の 40 µm 以下（図 1 を参照）の土壌を利用した．

効率良くセシウムの除染ができると考えられる．

これらの粒径の土壌のそれぞれ 1000 g を非汚染土壌と4, 6）

これらの要素を検討し，陰極を土壌表面に広げ，陽極して用いる．

を土壌中に設置することを考案し，その手法による動電

また，篩い分けたそれぞれの粒径の黒土 660 g に，イ現象の影響を調べることにした．この方法を水平電極式

オン交換水 80 ml と濃度 1000 mg/l の非放射性セシウム

動 電 法（ Flat Electrode Method FEM-EK 法 ） と 命 名 し，（ Cs ）標準液 33 ml（ Cs 量 33 mg ）を混合し，回転攪133

拌機を用いて 6 時間撹拌する．
ここで用いた非放射性セシウム標準液は塩化セシウム（ CsCl ）水溶液である．水溶液中においてセシウムはCs として存在しており，動電学的手法により，陰極側+へ引き寄せられると考え使用した．
その後，100℃の乾燥機に入れて 72 時間乾燥させ，セ
図 1 福島県内の汚染土壌に含まれる放射性セシウム
Fig.1 Radioactive Cesium found in the soil of Fukushima5）
prefecture, Japan ．

シウム汚染濃度 50 ppm の汚染土壌とする．

2.2 実験装置
図 3 に動電処理実験装置の構成を示す．陽極にはステ水平電極式動電法（FEM-EK法）を用いた汚染土壌の修復（岸田 拓也ら）

図 3 実験装置
Fig.3 Experimental apparatus.

53

図 4 FEM-EK 法実験における土壌区分
Fig.4 Soil chamber used in FEM-EK experiment.

ンレスメッシュ100 × 200 mm（ニラコ製），陰極にはス
テンレス板 120 × 190 mm（光製）をそれぞれ使用する．
非汚染土壌及び汚染土壌をそれぞれ含水比 60％となるように水道水を足す（非汚染土壌は 1600 g，汚染土壌は1056 g となる）
．含水比 60％の非汚染土壌を処理容器の底から 6 cm の高さとなるように盛り，その上に陽極としてステンレスメッシュを敷く．さらにその上に含水比60％の汚染土壌を陽極から 4 cm の高さとなるように盛り，その上に陰極としてステンレス板を敷く．土壌の乾燥を防ぐため，処理容器に蓋をする．導線を通すために，蓋上部に小さい穴を 2 つ開けてある．

2.3 動電処理実験
汎用コンパクト電源（ PMC500-0.1A，菊水電子工業製）

図 5 Cs 濃度の検量線
Fig.5 Calibration curve of Cs concentration.

を用いて，電極間に直流電界 200 V/m を印加する．同時に，動電処理による Cs 除去効果を確認するために，コppm に調整した汚染土壌を前述の実験方法を基に作製

ントロールとして直流電界を印加しない土壌も 7 日間放し，前述の蛍光 X 線分析装置を用いてその Cs 濃度を計置する．24 時間ごとに，パーソナル電子天秤（ EW-12ki，測した．Cs 濃度の計測結果の NET 強度と既知濃度値をエー・アンド・デイ製）を用いて処理容器，導線及び電基に図 5 の検量線を作成した．以降の実験の Cs 濃度を極の質量を除いた土壌の質量を測定する．また，直流電この検量線を基に算出した．

界を印加する実験では，電極間に流れる電流の経時変化今回用いた蛍光 X 線分析装置では粉体中の重元素のをデータロガー（ midi LOGGER GL800，GRAPHTEC 製）

検出限界が 5 ppm 程度とされており，低濃度の測定にはにより記録する．なお，実験は一定の温度下で行う．

誤差やばらつきが生じることが予想される．また，検量7 日間の動電処理終了後，図 4 に示すように，非汚染線の決定係数は R = 0.9776 と算出された．このことから，土壌及び汚染土壌をそれぞれ半分の高さで分け（簡単の検量線により多少の誤差が生じる可能性がある．また，ため，上から①，②，③，④とする），① - ④の土壌を，測定時のサンプル量が実際の実験に用いるサンプルと比前述の定温乾燥機を用い，100℃で 72 時間乾燥させる．

較し非常に少量であることからばらつきが生じることが乾燥後，島津シーケンシャル形蛍光 X 線分析装置（ XRF-予想される．本実験では，ばらつきを減らすため，計測1700，島津製作所製）により Cs 濃度を測定する．

時に用いるサンプルは土壌作成時と同様の手順で乾燥2後，撹拌した．

3．実験結果3.2 FEM-EK法（粒径40-212 µmの土壌の場合）

3.1 Cs濃度評価方法の検討

先ず，セシウム含有量が高いとされる粒径 40-212 µm

Cs 標準液を用いて，Cs 濃度を 10 ppm，50 ppm，100の細砂～シルト質の土壌に対して FEM-EK 法の効果を静電気学会誌 第41巻 第 1 号（2017）

54は処理開始時から 7 日後，6 g 減少しており，処理を行わなかった土壌では質量の低下は見られなかった．動電処理を行った土壌で質量が減少したのは，土壌表面への水分の移動や，電流を流すことによるジュール熱の発生などによるものであると考える．しかし，質量の減少量はわずかなため，土壌に流れる電流値にはほとんど影響していないと考える．
図（6 c）に① - ④の Cs 濃度を示す．動電処理を行った
土壌では①で 68.7 ppm, ②で 54.8 ppm，③で 5.76 ppm, ④で 0 ppm となった．動電処理を行っていない土壌では，①で 49.8 ppm，②で 28.1 ppm，③で 9.83 ppm，④で 18.5ppm となった．
動電処理を行った土壌では Cs の③，④への移動はほぼ見られない．動電処理を行わなかった土壌では Cs が③，④へ移動している．また，①，②の Cs 濃度は，Csの③，④への移動がほとんどないため，ともに高くなっている．また，①の土壌に Cs が偏っている．動電処理を行わなかった土壌では③，④へ Cs が移動したために，①，②ともに動電処理を行った土壌に比べ Cs 濃度が低くなっている．
次に Cs 濃度と① - ④の土壌を乾燥させた後の質量から，① - ④の Cs 量を算出した．乾燥後の土壌の質量および算出した Cs 量を表 1 に示す．
動電処理を行った土壌での各層の Cs 量は①で 22.5mg，②で 17.9 mg，③で 2.87 mg，④で 0 mg となった．
また，動電処理を行っていない土壌では①で 16.5 mg，②で 9.13 mg，③で 4.93 mg，④で 9.18 mg となった．どちらの土壌でも添加した Cs 量である 33 mg を① - ④の合計で上回っているが，これは検出限界を下回る濃度の測定や測定サンプル量による誤差・ばらつきによるものであると考える．
以上の誤差を考慮に入れても濃度分布から，粒形 40212 µm の汚染土壌に対して 200 V/m の電界を印加した
場合，土壌下層への Cs 流出がほとんどなく，陰極方向への Cs の移動が確認されたため，わずか 7 日間の処理

図 6 粒径 40～212 µm の土壌に対する FEM-EK 法による Cs除染の結果
Fig.6 Results of Cs remediation by using FEM-EK process for
40-212 μm of soil.

調べた．
図（6 a）に実験期間中の電流の経時変化を，図 （6 b）に土壌質量の経時変化を示す．動電処理を行った土壌質量

表 1 粒径 40～212 µm の土壌に対する実験後の土壌の乾燥
質量と Cs 量
Table 1 Amount of dried soil and Cs quantity for 40-212µm of soil.
Weight of dried soil［ g ］

Cs quantity［ mg ］

Soil
layer

Control

Electrokinetic
treatment

Control

Electrokinetic
treatment

①331

328

16.5

22.5

②325

327

9.13

17.9③502

498

4.93

2.87

④496

500

9.180水平電極式動電法（FEM-EK法）を用いた汚染土壌の修復（岸田 拓也ら）

55

でも水平電極式動電法による処理効果は有為であると考える．

3.3

FEM-EK法（粒径40 µm以下の土壌の場合）

土壌の粘土質の部分にもセシウムは付着することが分かっている．粘土質の土壌にも処理効果が得られるか調べるため，前述の実験より粒径の細かい，40 µm 以下の黒土で同様の動電処理実験を行った．
図（7 a）に電流の経時変化を，図 （7 b）に土壌質量の経時変化を示す．動電処理を行った土壌質量は処理開始時から 7 日後，4 g 減少しており，処理を行わなかった土壌は質量の低下は見られなかった．これは前述の実験同様，土壌表面への水分の移動や，電流を流すことによるジュール熱の発生ものであると考える．質量の減少量が前述の実験より減っているが，これは透水性が下がったことで土表面へ水分が移動しにくくなったためだと考える．こちらも質量の減少量はわずかなため，土壌に流れる電流値にはほとんど影響していないと考える．
図（7 c）に① - ④の Cs 濃度を示す．動電処理を行った
土壌では①で 64.8 ppm，②で 32.0 ppm，③で 7.79 ppm，
④で 17.8 ppm となった．動電処理を行っていない土壌では，①で 57.0 ppm，②で 43.5 ppm，③で 13.0 ppm，④で 14.6 ppm となった．
動電処理を行った土壌でも，処理を行わなかった土壌と同程度，Cs が③，④へ移動している．これは，動電処理を行った土壌において，測定開始から 3 日目までの間，電流値が 2 mA 程度と低く，処理効果が弱かったためだと考える．また，②の土壌では処理を行ったほうが，濃度が薄くなっている．過去の研究より，低透水性の土壌に対しての動電処理では逆浸透流が起こる可能性があることがわかっており ，これにより②の土壌から③，6）④の土壌へ Cs の移動が促進されたのではないかと考える．①，②の土壌中の Cs 濃度を比較すると，動電処理を行った土壌のほうが①に Cs が偏っており，多少の効果が見られる．これは，3 日目を過ぎたあたりから電流値が 5 mA 付近まで上昇し，動電処理の効果が強まり，3 日目までに①，②に残っていた Cs が陰極方向へ移動したためだと考える．ここで電流値の上昇について考察する．動電処理を行った土壌は動電処理を行う前と比較し気孔率が下がっているという報告7）がある．このことから，電流値の上昇は電気浸透によって土壌中の空隙に水が浸透し，電流が流れやすくなったことが原因だと考図 7 粒径 40 µm 以下の土壌に対する FEM-EK 法による Cs
除染の結果
Fig.7 Results of Cs remediation by using FEM-EK process for< 40 μm of soil.

える．
前述と同様にして，これらの値と① - ④の土壌を乾燥

動電処理を行った土壌の各層の Cs 量は①で 21.1 mg，させた後の質量から，① - ④の Cs 量を算出した．乾燥②で 10.4 mg，③で 3.91 mg，④で 8.86 mg となった．また，後の土壌の質量及び算出した Cs 量を表 2 に示す．

動電処理を行っていない土壌では①で 18.8 mg，②で静電気学会誌 第41巻 第 1 号（2017）56

表 2 粒径 40 µm 以下の土壌に対する実験後の土壌の乾燥質量と Cs 量
Table 2 Amount of dried soil and Cs quantity for < 40 μm of soil.
Weight of dried soil［ g ］
Soil
layer

Control

Electrokinetic
treatment

Cs quantity［ mg ］
Control

Electrokinetic
treatment

認された事例がある ．本手法でも放射性セシウムに対8）して効果があるか検討するため，今後は実地試験も行う予定である．
謝辞

①329

325

18.821.1②

本研究は JSPS 科研費 JP26420265 の助成を受けて実施

32732514.2

10.4③501502

6.51

3.91

された．本研究を進めるにあたり，数々の技術的御指導④497498

7.26

8.86

および御助言を頂きました秋田大学国際資源学研究科高崎 康志准教授および秋田県産業技術センターの上席研究員遠田 幸生氏に深く感謝致します．

14.2 mg，③で 6.51 mg，④で 7.26 mg となった．前述の実験同様どちらの土壌でも添加した Cs 量である 33 mg

参考文献を① - ④の合計で上回っているが，これも検出限界や測1） 齋藤勝裕：東日本大震災後の放射性物質汚染対策 , NTS

定サンプル量による誤差・ばらつきによるものであると考える．

（2012）
2） 鈴木雅史，昌子智由，吉村昇：動電現象を用いた重金以上の結果から，粒形 40 µm 以下の汚染土壌に対して属回収に関する研究．IEEJ Trans. FM, 125［4］（2005）

200 V/m の電界を印加した場合，多少の動電処理効果は

3） Ana Nieto Castillo a, Rafael A. Garcia-Delgadob, Victoria

見られたものの，前述の実験ほど効果が顕著ではなかっCala Riveroc, Electrokinetic Treatment of Soils Contaminated

た．しかし，電流値の向上が見られたため，処理期間をby Tannery Waste, Electrochimica Acta 86（2012）

延ばすことで処理効果の向上が期待できると考える．

4） 三浦智彰 , カビール ムハムドゥル，中島春介，森 茂久，
鈴木雅史：中山間地の斜面を想定した動電学的手法によ4．まとめる汚染土壌からのセシウム除去．IEEJ Trans. FM, 135［11］

本研究では，実際の土壌を想定し，FEM-EK 法による（2015）非放射性セシウムの除去効果を検討した．透水性が高く，Cs 含有量が高い，粒形 40-212 µm の汚染土壌に対しては動電処理効果が得られたが，粒径 40 µm 以下の粘土質

5） 日本原子力研究開発機構：原子力機構の研究開発成果
2013, ISSN. 2188-1464（2013）6） 三浦智彰 , カビール ムハムドゥル，鈴木雅史 , 中島春介，に分類される土壌に対しては前者ほど効果が顕著ではな

森

かった．

40［1］
除去に及ぼす有機酸の影響 , 静電気学会誌，（2016）

茂久：汚染土壌からの動電学的手法によるセシウム

しかし，今回の実験では特別錯化剤を使用しておらず，

7） I. Robles, M.J. Lozano, S. Solís, G. Hernández, M.V. Paz,

また処理期間もわずか 7 日間でありながら，効果が見ら

M.G. Olvera, E. Bustos, Electrokinetic Treatment Of Mercury-れたため，今後は主に処理期間の延長などにより処理効

Polluted Soil Facilitated By Ethylenediaminetetraacetic Acid

果が向上するか調査する．また，将来的に FEM-EK 法

Coupled With A Reactor With A Permeable Reactive Barrier Of

は陰極にはイオン吸着性を持った電極を用いることで，Iron To Recover Mercury（ II ）From Water, Electrochimica

土壌表面に汚染物質を引き上げるだけではなく，電極にActa 181（2015）

汚染物質を吸着させて回収することを目標としている．

8） Gye-Nam Kim, Seung-Soo Kim, Uk-Rang Park, Jei-Kwon

陽極には容易に地中に埋め込むことが可能な針電極など

Moon, Decontamination of Soil Contaminated with Cesiumを用いることも目標としている．今後これらの条件に近using Electrokinetic-electrodialytic Method, Electrochimica

い条件で実験を行い，処理効果を確認する．

Acta 181（2015）

既に放射性セシウムに対して動電現象を用い効果が確