資料１－５

廃炉基盤研究プラットフォーム

第6回運営委員会「放射性物質による汚染機構の原理的解明」
分科会の検討状況

2017年8⽉10⽇(株)太平洋コンサルタント[事務局]0「汚染機構の原理的解明」分科会の運営概要
委員メンバー＜シーズ側＞

丸⼭主査［システムインテグレータ］／名古屋⼤学教授（建築）
⼭⽥委員／国環研（セメント化学、コンクリート⼯学）
佐藤委員／北海道⼤学教授（地球科学ベントナイト）
前⽥委員／JAEA ⼤洗研究開発センター
駒 委員／JAEA CLADS
紺⾕委員／⿅島建設（原⼦⼒部 原⼦⼒設計室）＜ニーズ側＞

傳⽥委員、林委員、齋藤委員、⼩林委員／東京電⼒HD
⼩代委員／IRID
宮本委員／JAEA CLADS
中島委員、遠藤委員、堀内委員、佐川様／NDF＜事務局＞

芳賀、渋⾕、富⽥（太平洋コンサルタント）
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「汚染機構の原理的解明」分科会の運営概要
開催実績 / 主な議論の内容
第１回

4/12（⽔） 重要研究開発課題の選定経緯
分科会主旨説明
現状課題の確認・情報の共有化

第２回

6/2（⾦）

第３回

6/28（⽔） 研究開発戦略⾻⼦案の提⽰と議論

第１回で挙げられた現状課題に関する議論

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検討課題の整理（具体的な中核的研究テーマの構成）「汚染機構の原理的解明」研究の⽬的 / 位置付けの整理＜研究の意義＞ 将来判断する際の基盤材料に資することを⽬的に、原理解明に関する検討、データ、資料等の知⾒を残す＜位置付け＞
除染実施判断、実施内容検討のためにコンクリートの汚染メカニズムを解明＜着⽬する範囲＞
事故時のコンクリートの汚染状況

廃棄物管理も含めた、廃炉に向けた中⻑期的なアプローチにおける視点

事故後から廃炉の過程における汚染状況の変化

3サイト外のコンクリートの汚染状況の調査とCs溶出試験
固化体からCsの溶出曲線

サイト外コンクリートのβ線とγ線の関係

ポゾランセメントコンクリート

⾼アルミナセメント

ブロックおよび⼤⾕⽯はγ線が⾼い側にプロット→Cs がより深部まで浸透したことを⽰す（β線よりも⾶程の⻑いγ線の情報が、深部側のCsについても検出されたものと考察）

セメントの組成によって溶出挙動が異なる
silica-adjusted（SiO2を添加した配合)の⽅が溶出速度は⼩さい。
→⾮晶質シリカはポルトランダイト（⽔酸化カルシウ
ム）と反応してシリカリッチなC-S-Hを⽣成し、また場合によってはシリカゲルも⽣成するため、溶出を抑制するものと考察

材料、化学組成の違いがCsの浸透挙動、溶出挙動に影響を及ぼす
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コンクリートの状態がCsの浸透挙動に及ぼす影響
浸漬実験⽤モルタルの配合

炭酸化、溶脱といった経年的な状態変化を模擬したコンクリートを作製し、Csの浸透試験を実施
⽔溶液浸漬後の放射線強度

NaI︓γ線を検出しており、Csの全浸透量に対応
GM︓減衰率の⾼いβ線を検出しており、表⾯付近のCsの情報を反映
GM/Nal︓Csの全吸着量に対する表⾯付近の吸着量の指標値（ 表層への濃集がある場合には⾼い。内部まで浸透すると⼩さくなる。）• 真砂⼟の混合によりNaI、GMともに放射線強度は増⼤しており、真砂⼟を混合しないモルタルよりもCsの浸透量が多い• 炭酸化したモルタルではGMの測定値より表⾯付近の吸着量が倍増しているが、溶脱したモルタルでは逆に半減 →表層の炭酸化部分に濃集、溶脱に伴う空隙の増加で内部まで浸透→

コンクリートの状態によってCsの浸透挙動は異なる

5コンクリートの汚染機構の推定・相平衡計算と物質移⾏計算を練成させたモデルを⽤いて、コンクリート中のCsの浸透を評価元素の総量の分布と測定結果(EPMA)の⽐較の⼀例(⾼濃度CsCl ⽔溶液)
OPC モルタル

計算結果は実験結果を⽐較的再現（右図）
計算における重要因⼦

C-S-Hの化学組成
競合イオンの存在
構造因⼦

FAC モルタル

これらの因⼦をコンクリートへのCsの浸透挙動に対する重要な因⼦と判断

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汚染機構の原理的解明に向けた取り組みの提案
汚染機構の原理的解明に向けては、統⼀的かつトレーサブルな試験⽅法により基礎データを取得する必要がある
調査の結果から得られた、核種の浸透、収着、溶出挙動に関する以下の影響要因について、今後、試験研究を進めることとした。

核種の浸透・収着・溶出挙動にかかわる重要因⼦
コンクリートの化学組成
核種の化学形態・使⽤材料（セメント種類、⾻材）・⽔和物の組成
・表層塗装有無 ・ひび割れ有無
・構造因⼦（空隙径分布、屈曲度）

環境条件・使⽤状況（事故時の履歴）

・溶脱/炭酸化（海⽔影響）
・核種との接触状態（飽⽔、乾燥、蒸気）7検討課題の整理（具体的な中核的研究テーマの構成）
⽂献調査および分科会での議論より挙げられた検討課題(a) 現場コンクリートの状態推定＜収着/吸着/吸収の模式図＞（事故発⽣時におけるコンクリートの状態推定）

固相表面に濃縮吸着(b) 現場コンクリートの核種の汚染/吸着形態の把握

収着

 建屋より採取したサンプルの追加分析

吸収（コンクリート⼯学の観点で）固相内部に浸入(c) コンクリートの状態/化学組成が核種の収着・浸透・溶出に及ぼす影響の評価
 事故時の履歴、環境条件を模擬したサンプルの分析
 セメント種類、境界条件（核種との接触状態）の影響評価＜分配係数（Kd）の定義＞
液相物質A(d) 汚染状況、浸透挙動の評価/予測に向けた評価⼿法検討

平衡状態

固相物質A

(e) 廃炉までに想定される経年変化の事象整理

濃度:CL

濃度:CS

CS/CL= Kd(f) 経年変化に伴う汚染状態の変化

Kdは分配先の相の組成、状態、環境温度等に依存（核種の残存汚染の挙動、経年変化）

⻘字下線の項⽬が研究開発戦略で対象とする中核的研究テーマ
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研究計画 （研究テーマのアプローチ方法）(a) 現場コンクリートの状態推定① 現場コンクリートの履歴調査••

建屋コンクリートに使⽤された材料、環境条件の変化を、建屋別、部位別に調査する。
α核種も含めた核種の汚染状況等に関する情報を収集し、整理する。

＜想定される事故発生時の状態＞
表層は炭酸化乾燥収縮による微細ひび割れ
津波による海水浸漬
爆発による大きなひび割れ発生(c) コンクリートの状態/化学組成が及ぼす核種の 汚染水(塩水)浸漬
収着・浸透・溶出への影響評価② 模擬変質試料を⽤いた浸漬試験

水蒸気によるCs、Srの付着

洗浄水、雨水による洗い流し溶脱および炭酸化を意図的に進⾏させた試料を作製し、浸透に及ぼす影響を評価する。

③ セメント種類の影響評価

セメント種類、配合が異なる試料を作製し、核種の収着・浸透に及ぼす影響を評価する。

④ 核種の接触形態の影響評価

コンクリートと核種の接触界⾯（状態）の相違の影響を評価するための⼿法検討。

⑤ 核種の溶出挙動の評価
既存の汚染（RI）試料を浸漬試験に供し、溶出試験を実施する。
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研究計画 （研究テーマのアプローチ方法）(d) 汚染状況、浸透挙動の評価/予測に向けた⼿法検討⑥ モデルによる核種の浸透シミュレーション

乾湿繰り返しによる核種の物質移⾏に関する評価⼿法を検討する。

⑦ ⽔分移動に関する評価

核種の浸透挙動に影響する⽔分の形態のうち、⽔没した状態（液⽔移動）について、NMR等を⽤いた実験的アプローチや計算による評価⼿法を検討する。

(e) 廃炉までに想定される経年変化の事象整理⑧ 経年変化の事象整理
コンクリートの経年変化、塗装材料の状態変化等、廃炉までに想定される事象を整理する。

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成果の反映先（中長期ロードマップ及び技術戦略プランとニーズから逆算される実施時期と達成目標）＜Ⅰ.事故時のコンクリートの汚染状況＞
事故前の環境事故後～現在の環境(a) 現場コンクリートの状態推定
状態設定の情報として引用(b) 現場コンクリートの核種の汚染/吸着形態の把握
現場サンプルの分析について情報交換＜Ⅲ.事故後～廃炉における汚染状況の変化＞
現在～廃炉の過程における将来の環境(e) 廃炉までに想定される経年変化の事象整理（シナリオ作成）(f) 経年劣化に伴う汚染状態の変化（核種の残存汚染の挙動、経年変化）＜Ⅱ.基礎データの取得＞(c) コンクリートの状態/化学組成が及ぼす核種の収着・浸透・溶出への影響評価(d) 汚染状況・浸透挙動の評価/予測手法の検討

・現場建屋サンプルの分析
・室内試験/計算結果との比較

・汚染機構解明
・評価/予測モデル

将来シナリオ

環境条件、経年変化を考慮した汚染状況、浸透挙動の現状把握/将来予測
・分析結果の代表性の補足
・汚染分布の把握、廃棄物区分けの合理化（除染およびサンプリング計画）
11成果の反映先（中長期ロードマップ及び技術戦略プランとニーズから逆算される実施時期と達成目標）

中核的研究テーマの実施の結果、期待される成果（〜H31年度）⇒ 浸透挙動の評価⽅法/予測⼿法に資する知⾒、基礎データの集積•同⼀試験系における、条件が異なる試料に対するCs、Srの浸透挙動の⽐較評価⇒ 抽出された課題（統⼀的かつトレーサブルな試験）に対応•

モデルによる核種浸透挙動評価に向けた課題の抽出/整理•

乾湿繰り返し、⽔分移動を想定した評価⼿法の検討⇒ 次ステージに資する知⾒、基礎データの蓄積

これらの成果は、廃炉の各ステップにおいて必要となるコンクリート除染や、将来の廃棄物管理に役⽴つと考える

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