放射性Csの添加による土壌への固定状態の経時変化
東京大学大学院農学生命科学研究科
生物環境工学専攻 農地環境工学研究室
塩沢 昌、光岡伸子
放射性同位元素施設設
二瓶直登、田野井慶太朗
1研究の背景放射性セシウムは土壌に固定されやすい• 土壌水とともに移動しにくい• 植物に吸収されにくい土
壌
溶液

植物根土
壌
固相

土壌固相に固定されたCs
水溶性Cs

2

セシウムの土壌への固定
１．弱い固定：土粒子の電荷による一般的な陽イオン固定。
負電荷をもつ土粒子や有機物は陽イオンを引きつけている：交換性陽イオン（Ca2+、Na+、NH4+、K+、 Cs+）

２．強い固定特定の粘土鉱物(2：1型層状珪酸ケイ酸塩)の表面へのCsの特異的な固定分配係数（K d ）=土壌に固定されたCs量（mg/kg土） 土壌
固相
土壌水中のCs量（mg/L水）

IAEA handbook: Kd= １200 (平均 ）土壌水( Sr： Kd =57 )日本の水田土壌での実験室での測定によれば、
Kd= 200～20000（数千）（石川、内田、田上, Radioisotopes, 56, (2007)）

3

浸透水とセシウム（Cs）の移動速度（理論）
吸着
土壌
固相

水の浸透量 = 降水量（1600mm/y）-蒸発散量=1000 mm/y

土壌水土壌
気相

土粒子
有機物

水分子の速度=浸透量 ／体積含水率（θ）≒ 1000 ／ 0.5= 2000 mm/y = 2 m/yρ
Csの移動速度 土壌水中のCs量=≈ b
水の移動速度土壌のCs量K dθ密度）Θ≒0.5（ ρb：乾燥

文献のKdによれば= １／1000 程度

1-5 mm/y 程度

4根のイオン吸収

土壌
固相

土壌
水

根は水に溶解したCsイオンを土壌水とともに（選択的に）吸収する。

根
根による吸収されやすさ（移行係数）もCsの移動速度 土壌水中のCs量=水の移動速度
土壌のCs量を反映する。

5放射性セシウムの当初の鉛直分布と移動速度（不耕起水田、2011年）

Depth from soil surface [cm]0

Cs-134 + Cs-137
5郡山市 灰色低地土水田2011年5月24日

平均移動距離（重心）： 1.7 cm
降水量 ： 148 mm( 水移動距離 ： 約20 cm )10

現場の長期測定や実験室での吸着平衡実験からの予想では、水分子の速度の1/1000

15010000

20000

30000

６月上旬までの２～３ヶ月間は、予想外に速く移動した：
水分子の速度の1/10

40000

Cs concentration [Bq/kg]（塩沢・田野井・根本ら：RADIOISOTOPES,60, 2011）6土中ガンマ線源量測定システム
断面図

塩ビ管

土鉛8.5cm

影響圏2cmNaIシンチレーション管

鉛コリメータ

平面図9.0 cm

シンチレーションサーベイメータにコリメータを付け、土中の塩ビパイプ内で、水平方向に入射するガンマ線量を測定する：
２時点の分布を比較して、放射性Csの平均移動距離を求める。

土中ガンマ線源量モニタリングパイプと測定

8土中放射線分布の２時点の比較：裸地

00

深さ [cm]

10106月14日 重心=7.05cm
9月27日 重心=7.61cm
20

6月14日までのCsの移動距離（重心）： 21.6 mm
降水量： 189 mm

20

6月14日～9月27日のCsの移動距離： 5.6 mm
降水量： 616 mm

30302011年

2011年
郡山市 花木裸地 （現場測定）
灰色低地土40（採土試料=真の分布）

50
0510

相対線量 [%]

15６月1４日 郡山市 花木裸地

40205001020304050607080

相対線量 [%]

9

Csの地表面からの平均移動距離 mm東北農研センター（福島市）

土中のCs移動量モ
ニタリング結果

福島県農業総合センター
花木園裸地

大森城山公園（福島市）

60402000200

400

600

800

1000

1200

1400

Cs降下（2011/3/15）からの経過日数

Csの地表面からの平均移動距離 mm

東北農業センター（福島市）

6050
40302010001000

福島県農業総合センター
花木園裸地

大森城山公園（福島市）

2000

4000

3000

Cs降下（2011/3/15）からの積算降水量

5000

ファールアウトから2-3か月間は、水分子の速度の1/10~1/20であったが、その後は、1/500～1/1000（数mm/y）に低下：土壌への強い固定が進行土壌表面Cs濃度の水平分布
表面濃度の測定原理：コリメータ

高さh
表面濃度が均一ならば測定値は高さによらない；均一でなければ高さによるh
鉛で視野外を遮蔽して、測定対象範囲に視野を狭める：コリメータ

2.52010Cs濃度の平均値との比2.001.5-101.0-20

地盤の高低差 [cm]

透水性の低い土壌表面の水平方向のCs濃度分布-300.5-400.0-50-5050150250350450550
Cs相対濃度, 2012年11月
水平距離 [cm]Cs相対濃度, 2013年11月
地盤の高低差 [cm]Fig.5 花木園（農業総合センター）の畝に直交する測線上のCs相対濃度（測線上の平均値に対する比）分布と地盤高分布。測定高さ4 cm（影響圏直径10cm）.Cs濃度の測線平均値は431 kBq/m2(2012年)と316 kBq/m2(2013年)である.

畝の山で濃度が低く、谷で高い
2011年4-5月の３回の降雨（2030mm/d）によって、水溶性の形態で地表面を流れたと考えられる。2012年と2013年の分布はほぼ同じ：
フォールアウトから２ヶ月程度は水溶性Csがあって、水とともに移動しやすかった。

日降水量 mm/d302520

郡山の2011年3月のセシウム降下からの日降水量

フォールアウト

1510502.520102.0
Cs濃度の平均値との比

3501.5-101.0-20-300.5-400.0-50

1 4 7 1013161922252831343740434649525558616467707376798285889194

2011年3月15日からの経過日数

50150

水平距離 [cm]250-50350
550
450
Cs相対濃度, 2012年11月
Cs相対濃度, 2013年11月
地盤の高低差 [cm]

地盤の高低差 [cm]

フォールアウトから１～２ヶ月後の降雨浸透で水平移動した：
水溶性Csがかなりあった。

作物への移行係数
セシウムの土壌への固定
弱い固定

強い固定・交換性陽イオン

・一度固定されたら・植物に吸収されうる

離れない

移行係数＝

強い固定
弱い固定

・植物にほとんど吸収されない

作物中の放射性セシウム濃度(Bq/kg生重）土壌中の放射性セシウム濃度(Bq/kg乾土）↓土中のセシウムの固定状況を示す↓
事故後数ヶ月の間の短期間の推移は分かっていない

14

方法：移行係数の算出
移行係数＝作物中の放射性セシウム濃度(Bq/kg生重）農地土壌中の放射性セシウム濃度(Bq/kg乾土)福島県農林水産物
モニタリングデータ

農林水産技術会議の農地モニタリングデータ
・2247地点
・59市町村ごとに算出・ホウレンソウを用いる
・2011年だけで300サンプル以上→サンプル数が多い！
・収穫時期と吸収時期が近い→生育期間が１～１．５ヶ月と短い

光岡伸子卒業論文（2014）15

結果：移行係数の推移
移行係数（Bq・kg-1 /Bq・kg-1 )100.00102

すべてのサンプルでＮＤ（検出限界の半分として算出）

101
10.00
1.000
100.10-1
100.01-2
100.00-3
103/9

4/8

超高濃度移行→葉への直接のフォールアウト

5/86/77/78/6

9/5 10/5 11/4 12/4

日付（2011年） 減少速度を検出可能

ND

求める期間
→検出可能サンプル多数

16光岡卒論（2014）：

Csの土壌への強い固定速度の推定
移行係数＝
作物中の放射性セシウム濃度(Bq/kg_湿重）＝
土壌中の放射性セシウム濃度(Bq/kg_乾土）

移行係数TF110.0010

ホウレンソウの放射性Cs濃度
農地土壌の放射性Cs濃度
モニタリングデータ使用(福島県＆農林水産省)

TF = 1.29exp(-t/21)

0101.00

移行係数の半減期：＝約１5日-1100.10

放射性セシウムの強い固定-2100.01

弱い固定の進行 ＝強い固定の進行-3100.00

050

フォールアウト（2011/3/20）からの経過日数 t(d)1005弱い固定
弱い固定
一般的な交換性陽イオン
溶存態が相対的に多い
土壌水とともに移動しやすい植物に吸収されやすい

液

1～2数ヶ月間は速く、その後はゆっくり進む

土固相に固定 壌
されたCs
溶存態Cs

弱い固定、強い固定の割合

粘土粒子への特異的吸着
溶存態が極めて少ない
土壌水とともに移動しにくい
植物に吸収されにくい

固相

土
壌
溶液

植物根

固相

植物根

土壌土壌
溶

強い固定
強い固定

1強い固定

弱い固定

018

研究の目的および概要
目的：放射性Csを土壌に添加する室内実験によりCsの土壌への固定状態の経時変化を詳しく調べる
実験①：137-Csを添加した土壌の1M酢酸アンモニウ
ム抽出Cs割合の経時変化を求める

実験②：137-Csを添加した土壌でのホウレンソウ栽培実験による移行係数の経時変化の測定

抽出Cs濃度土壌Cs濃度＝植物Cs濃度
土壌Cs濃度＝何日？？
移行係数

抽出割合何日？？

時間(山口ら 2012)

栽培実験

時間
19

実験①
1M酢酸アンモニウム (酢アン)抽出Cs割合の経時変化

20実験①目的①137-Csの添加による土壌への強い固定への進行速度を弱い固定の減少速度から求める

1M酢アン抽出Cs割合の減少速度
1M
酢
アン
抽出Cs
割合土
壌
中のCsの固定割合

強い固定

弱い固定

②土壌の種類による強い固定の進行速度の違いを求める
21

土壌試料：３種類の水田土壌汚染米非検出
郡山市
福島県農業総合センターの水田土壌
 福島県の典型的な土壌汚染米検出（2011年）
伊達市
水田土壌
 暫定基準500 Bq/kg超過米汚染米検出（2013年）
南相馬市太田川流域
水田土壌
Cs吸収抑制剤としてカリウム、ゼオライト施用 現行基準100 Bq/kg 超過米

22

セシウム散布・保管方法
100(kBq/kg _乾土)作成

Cs原液

137-Cs
0.5kBq/g水
200ml

0.5～10(kBq/kg_乾土)
各1kg
1M酢アンCs抽出測定（2,7,14,28,42,56,70,107,161,242日後）

大型人工気象室
容器のフタを開けて保管
昼１２ｈ 25℃
夜１２ｈ 20℃
含水比30%⇔3%

2週間に1度蒸発分の水を加える

RI管理区域内で実験

23

1M酢アンによるCs抽出方法・測定方法
1M酢酸アンモニウム溶液にてCsを抽出＝土壌に弱く固定されたCs

全量ろ過

振とう器で60分間振とう

１M酢アン100ｇ

土壌試料10ｇ

抽出液、残った土壌をそれぞれ容器に入れる

0.2μm孔
ろ紙

残った
土壌

全Cs濃度

抽出液
1M酢アン抽出Cs濃度
𝟏𝟏𝟏𝟏酢アン抽出𝐂𝐂𝐂𝐂濃度
抽出割合＝
土壌中の全𝐂𝐂𝐂𝐂濃度
NaIシンチレーションカウンターにて放射性Cs濃度を測定
RI管理区域内で実験

24

1M酢アン抽出割合の経時変化

1M酢アン抽出Cs割合(%)

80
減少速度大70
60

時間の経過とともに減少速度が大幅に低下

50

減少速度小40

抽出割合が最も高い
南相馬(2013汚染米)3020

伊達（2012汚染米）

10郡山（汚染米非検出）

0050

100

150

200

Cs添加後経過日数（日）250251M酢アン抽出割合の経時変化
1M酢アン抽出割合（％）（対数表示）

100

減少速度はCs添加後1～２ヶ月まで速く、固定速度が著しく遅い
その後1/5～1/35まで低下→汚染米検出の原因
y = 63×exp(-x/48)
y = 37×exp(-x/1667)
半減期 35日
半減期 1200日
南相馬(2013汚染米)
伊達(2011汚染米)y = 54×exp(-x/59)
半減期 43日

10

y = 30×exp(-x/333)
半減期 250日

y = 48×exp(-x/25)
半減期 18日 郡山（汚染米非検出）

ホウレンソウのモニタリング分析による移行係数の半減期15日と一致

1050

100150

Cs添加後経過日数（日）y = 6×exp(-x/167)
半減期 120日

200

25026

試料の土壌理化学性

有機物含量(%)
CEC(cmol/kg)
粒度分布 砂 (0.02mm-2.0mm)(%)
粘土(0.002以下）

汚染米
非検出
郡山
（半減期120日）
1.0750.47
61.59
20.45

2011年
汚染米検出
伊達(半減期250日)
1.51
38.46
62.18
19.68

2013年
汚染米検出
南相馬
(半減期1200日)
1.80
46.52
80.14
12.44

RIP(mmol/kg)

1990

15201160

土壌（Cs添加後1-2ヶ月経過後の半減期）※RIP：RIP（Radiocesium Interception Potential）土壌中のCs特異吸着サイト（FES）の量を表す指標。
高RIP＝Csを強く固定する土壌 (Cremers 1988)

土壌の理化学性、RIPではCsの固定の進行速度の土壌による著しい違いを説明できない27

実験②
植物への移行係数の経時変化

28実験②目的137-Csの添加による土壌への強い固定への進行速度を弱い固定の減少速度から求める

移行係数の減少速度
移行係数

ホウレンソウのポット栽培

土壌中のCsの固定割合

強い固定

弱い固定29ホウレンソウの栽培方法・Csの測定方法
10 (kBq/kg_乾土)作成
郡山市および南相馬土壌

Cs添加後経過日数（日）67日目収穫

60日間栽培

81日目収穫

60日間栽培137-Cs0.05 kBq/g水2000 g0.5～3 (kBq/kg_乾土)10 kg
NaIシンチレーションカウンターにて放射性Cs濃度測定

60日間栽培

95、109、214、242日目
収穫

移行係数＝
ホウレンソウ中の放射性Cs濃度（Bq/kg_湿重）

地上部
土壌中の放射性Cs濃度（Bq/kg_乾土）
ポット内土壌

RI管理区域内にて実験

30

Cs添加後2.5ヶ月
101-1

y = 2.00×exp(-x/12)
半減期 9日100-2

減少速度が1/9まで低下
y = 0.07×exp(-x/111)

半減期 82日
郡山（汚染米非検出）y = 0.50×exp(-x/26) 南相馬（2013年汚染米）
半減期 19日

100-3郡山：
モニタリングデータ分
析 (15日)100-450100150200
250 実験① (18日)と一致
100 0 実験①結果
南相馬（2013年汚染米）
Cs添加後経過日数(ホウレンソウ収穫日)

1M酢アン抽出割合（％）

移行係数（対数表示）

ホウレンソウへの移行係数の経時変化

半減期 18日

10郡山（汚染米非検出）1050

100150200250

Cs添加後経過日数（ホウレンソウ収穫日）

31

１M酢酸アンモニウム抽出Cs割合と移行係数の関係
0.12
67日目収穫
（速い固定）

移行係数0.10移行係数と１M酢アン抽出Cs割合がほぼ比例関係（）↓植物への可給性の指標として有効

南相馬土壌

0.08
0.06

y = 2.08×10-3 x - 0.06
R² = 0.96

0.04

81日目収穫以降（遅い固定）

0.02
0.00
0102030
1M酢アン抽出Cs割合(%)（実験①より算出）4032

まとめ
作物へのCs移行は土壌への強い固定の進行によって時間とともに著しく減少する①その進行速度は、Cs添加後1～2.5ヶ月は速く(半減期9～43日)
それ以降は1/5～1/35の速度まで低下（半減期18～1200日）②その進行速度は土壌によって異なり、汚染米検出土壌では著しく遅かった（南相馬土壌で半減期3.5年（1200日））③移行係数と１M酢アン抽出割合には高い相関があり、植物への可給性の指標として有効

33ありがとうございました34大気圏核実験以降の放射性Cs降下量

玄米と白米のCs濃度の経年推移

1963年から３年間で1/10
その後1990までに1/10000（駒村美佐子ら： 農技研報 24 (2007) より）

1963年から3年で1/10
その後、1990年までに1/100

移行係数の半減期：約9年

セシウムの特徴
半減期
セシウム134：2.065年、セシウム137：30.167年
水に溶解し一価の陽イオンとなる Cs＋
６００℃で気体
原発事故 気体として大気に放出し、降雨により地上に降下

36

対象とする福島県内の土壌
伊達市 :2012年に汚染米が検出

南相馬市旧太田村
太田川流域•2013年に汚染米検出•セシウム吸収抑制
対策として•塩化カリ：50kg/10a•ゼオライト:200kg/10a
福島第一原発郡山市 :
福島県農業試験場

福島県

37

事故後数ヶ月の間の農作物中の放射性Cs• 多くの農作物においては、事故後数ヶ月の間に作物中の放射性Csの検出濃度は大きく減少

ND

2011
例：事故後のホウレンソウの放射性セシウム濃度の推移(2011年、福島、Nihei 2013 改）

高濃度汚染
サンプル割合が数ヶ月で大きく減少
数ヶ月の間にCsの強い固定が進み、作物に吸収され難くなった38

農作物の汚染状況• 基準値超過割合の推移（％）
品目

2011年度

2012年度

2013年度

2014年度米

2.2

0.00080.00030.00002

麦4.8

000

豆類

2.3

1.1

0.40.1野菜類

3.00.0300

果実類

7.70.300（農林水産省 2015改）
農業生産現場における取り組み（対策剤施用、除染）放射性セシウムの土壌への固定の進行により基準値超過割合は年々減少傾向にある

39