原子衝突学会誌「しょうとつ」 2018 年第 15 巻第 3 号
Journal of atomic collision research, vol. 15, issue 3, 2018.

原子衝突学会誌

しょう とつ解説

極短紫外域の光渦を用いた原子分子の研究

第 15 巻
第3号
2018 年

金安達夫

原子衝突学会 2018 年 5 月 15 日発行
http://www.atomiccollision.jp/

原子衝突学会賛助会員（五十音順）

アイオーピー・パブリッシング・リミテッド（IOP 英国物理学会出版局）
http://journals.iop.org/
アドキャップバキュームテクノロジー株式会社
http://www.adcap-vacuum.com
有限会社イーオーアール

Electronics Optics Research Ltd.

http://www.eor.jp/

イノベーションサイエンス株式会社
http://www.innovation-science.co.jp/
株式会社オプティマ
http://www.optimacorp.co.jp/
クリムゾン インタラクティブ プライベート リミテッド
http://www.enago.jp/
http://ulatus.jp/
http://www.voxtab.jp/
株式会社サイエンス ラボラトリーズ
http://www.scilab.co.jp/
真空光学株式会社

http://www.shinku-kogaku.co.jp/
スペクトラ・フィジックス株式会社
http://www.spectra-physics.jp/43

ソーラボジャパン株式会社
http://www.thorlabs.jp/
ツジ電子株式会社
http://www.tsujicon.jp/
株式会社東京インスツルメンツ

http://www.tokyoinst.co.jp/
株式会社ナバテック
http://www.navatec.co.jp/

仁木工芸株式会社

http://www.nikiglass.co.jp/
伯東株式会社

http://www.g5-hakuto.jp/
株式会社ラボラトリ・イクイップメント・コーポレーション
http://www.labo-eq.co.jp/44原子衝突学会誌

しょう とつ
第 15 巻 第 3 号

目次

巻頭言 会長挨拶

城丸春夫

… 46

解説

金安達夫

… 47

原子衝突若手の会第 38 回秋の学校開催報告

松山嗣史

… 57

第 25 回原子衝突セミナー報告

前行事委員会委員長… 58

第 25 回原子衝突セミナー参加報告

立花佑一

… 59

第 25 回原子衝突セミナー参加報告

飯田健介

… 60

第 19 回若手奨励賞受賞者決定のお知らせ

前顕彰委員会委員長… 61

第 43 回原子衝突学会年会のお知らせ

行事委員会委員長… 61

第 43 回原子衝突学会年会優秀ポスター賞実施のお知らせ

顕彰委員会委員長… 622018 年度第 1 回運営委員会（文書持回）報告

庶務委員会委員長… 622018 年度第 2 回運営委員会（新旧合同）報告

庶務委員会委員長… 63

庶務委員会からのお知らせ

庶務委員会委員長… 63

編集委員会からのお知らせ

編集委員会委員長… 63「しょうとつ」原稿募集

編集委員会事務局… 64

極短紫外域の光渦を用いた原子分子の研究

ユーザー名とパスワード

… 64

45

巻 頭 言会長挨拶
原子衝突学会会長
城丸春夫
shiromaru-haruo@tmu.ac.jp

原子衝突学会の新会長として，会員の皆様にことが可能です．一方，本学会は長い歴史を持

ごあいさつ申し上げますとともに，はなはだ雑駁っており，その伝統は尊重されるべきものです．

ですが，今後の運営に対する抱負をお伝えいた

この，変わるもの，変わらないものの程よいバランします．

スをどのあたりに持ってくるか，悩ましいところで

原子衝突学会は前身の原子衝突研究協会

す．一般に，教育システムに変更を加えたとき，（1976-2011）の時代から数えて 40 年以上の歴史

その効果を判断するには相当の時間がかかりまを有し，小規模ながらユニークな学会として，他

す．本学会は 3 年前に若手研究者に対する支援，学会からも高く評価されてきました。会員の皆様表彰事業を「広く浅く」から「競争による集中」へとには，本学会が開催する年会やセミナー，また大きく転換しました．これには当時の高橋会長，「しょうとつ」の内容について，今のところ概ねポ

鵜飼顕彰委員長の「学会として次世代研究者のジティブな評価を頂いております．まずは，この育成に関与していく」というメッセージが込められ評価を落とすことの無いよう，これからも関連分ています．学生会員の方々は申請書を書くのが野の研究の活性化や若手研究者の育成に貢献

大変だと思いますが，この方針はしばらく継続しができるよう，職務に当たる所存です．

ます．書類書きの経験は必ず役に立ちますので，頑張ってください．

多くの会員にとって，特に正会員にとって，本学会は所属する唯一の学術団体ではありません．

最期に，個人的にこれはやりたいと思っている

おそらく本学会のような「分野に特化した中小規

２つのことを書きます．年会には本学会に所属し模の学会」と，物理学会，応用物理学会，化学会ていない関連領域の研究者を積極的に招待してのような「一万人以上の会員を擁し従来の学問

います．このような試みを年会で終わらせるので領域を大きく網羅するような学会」の両方に所属はなく，新しい研究グループの立ち上げに結びして活動しておられるでしょう．それぞれの学会つくように，学会としても何かできないものでしょうには研究領域の歴史を反映した独自の文化がか．新しい研究ネットワークの構築は新しい研究あり，年会の雰囲気も多種多様です．本学会のを生みます．皆様，ぜひアイディアをお寄せ下さ

年会によく参加している方は，その雰囲気も気にい．もう一つ，これは長年の課題でもありますが，入って下さっているのだと思います．私自身も小原子衝突研究協会時代の様々な資料や記録が規模学会ならではのインフォーマルな手作り感

散逸しないように整理すること，少なくともその道が好きです．一方で，学会活動が内輪の会にな筋をつけることをやっていきたいと思います．
それではこれから 2 年間，よろしくお願いいたってしまわないように，メンバーを固定化しないこ

します．

と，近隣領域に目を向けることを意識していきた
いと思います．

2018 年 4 月

サイズが小さいということは組織としての inertia
が小さく，変化を求めればどんどん変わっていく

Copyrigh t© 2018 The Atom ic Colli sion Soci ety of Japan, All ri gh ts reserv ed.

46

解

説

極端紫外域の光渦を用いた原子分子の研究
金安達夫
九州シンクロトロン光研究センター〒 841-0005 鳥栖市弥生が丘 8-7

kaneyasu@saga-ls.jp
平成 29 年 11 月 30 日原稿受付

螺旋状の波面を持つ電磁波「光渦」は軌道角運動量を運ぶ光とも呼ばれる．従来，光渦の持つ軌道角運動量やドーナツ状の特異な強度分布を生かした様々な研究が可視から近赤外の波長域で行われてきたが，近年の短波長域における光渦生成技術の急速な発展に伴い，原子分子物理の分野でも光渦への関心が高まりつつある．本稿では光渦について簡単に解説するとともに，著者らが進めてきた研究を中心に，ヘリカルアンジュレータを利用した極短紫外域での光渦生成と原子分子実験への応用を紹介する．
の持つ軌道角運動量を利用した情報通信への応

1. はじめに自由空間を伝搬する光ビームを表す波動方程

用 [6] などがあげられるだろう．また 2014 年の式であるヘルムホルツ方程式の近軸解を求める

ノーベル化学賞である超高解像度の蛍光顕微鏡と，その固有モードは直交座標系ではエルミー(STED) [7] では，光渦の持つドーナツ状の強度

ト・ガウスモード，円筒座標系ではラゲール・分布を巧みに利用することで，回折限界を超え

ガウスモードで記述される．1 次以上のラゲー

る空間分解能での顕微観察が実現された．この

ル・ガウスモードは光ビームの進行方向に沿っように光渦の応用は多岐の分野に渡るが，これた中心軸の周りに螺旋状の波面（等位相面）をらの研究で用いられる光渦は主に可視から近赤持ち，「光渦」と呼ばれる．光渦の中心軸上では外の波長域のレーザーを利用したものであった．

全ての位相が重なり合って強度がゼロとなり，近年，光渦の生成技術が急速に短波長領域へ

そして中心軸は位相の定まらない位相特異点とと拡大している．一般に真空紫外より短い波長なる．光渦はビームの進行方向から見ると真ん域では光学素子による波面整形が困難となるた

中に穴の開いたドーナツ型の強度分布を持つ．

め光渦を得ることが難しい．そのため短波長域

光渦は螺旋状の波面とドーナツ型の強度分布にの光渦の利用は未開拓の分野であったが，このよって特徴づけられる光ビームである．

技術的な困難さを克服して短波長域で光渦を生光は円偏光に対応したスピン角運動量を持つ

成・利用する試みが始まりつつある．本稿ではことは古くから知られているが，光渦はスピン

短波長域の光渦発生に関する研究の状況を述べ

角運動量に加えて軌道角運動量に相当する物理

たのち，筆者らが進めてきた極端紫外域の光渦量を運ぶ性質を有することが 1992 年に Allen 等の生成とそれを用いた原子分子実験の試みを紹によって見いだされた [1]．この Allen 等の研介する．

究を契機として光渦への関心が急速に高まり，
今日では様々な研究分野で光渦が利用されて

2. 光渦

いる [2, 3]．たとえば光ピンセットによる微粒

2.1 特徴と生成方法

子の操作 [4]，金属表面への微細加工 [5]，光渦

光渦の特徴を簡単に眺めておこう．図 1 に通c 2018 The Atomic Collision Society of Japan, All rights reserved.
Copyright⃝

47

(a) l=0(b) l=+1

射する電磁波は螺旋波面となる．ただしこの方(c) l=+2

法では光ビームと光学素子の軸合わせや工作精度などの困難もある．そこで実際には多くの場
合，ホログラム回折格子やシリンドリカルレン

2

1.580

2.558

ズを用いてガウスモードのレーザー光を光渦へ

3.536

4.514

と変換する方法がとられるようだ．その他にも

5.492

6.471

7.449

多様な方法が知られており，可視から近赤外域

7.840

0

の光渦を生成する手法は充分に確立されている

1

0.1355と言ってよいだろう．

0.08469

2.2 短波長域の光渦

0.000

0

光の波長が短くなれば光学素子による波面操図 1: 通常の光ビーム（ガウスビーム）と光渦の波面，断面位相，強度分布の比較．(a) ガウ
スビーム (l = 0), (b) 光渦 (l = +1)，(c) 光
渦 (l = +2)．

作は困難となることは想像に難くない．そのた
め短波長域では光渦の生成そのものが研究対象であり，光渦の利用は未開拓の分野であった．
短波長域での光渦生成への挑戦は精密な光学素

常の光ビーム（ガウスビーム）と螺旋波面を持子の研究開発から始まり，2002 年に米国の放射

つ光渦の波面，光進行方向に垂直な断面での位

光施設 APS で X 線渦の発生に成功した [8]．こ

相分布と光強度の分布の比較を示す．光渦の螺の実験では放射光源（アンジュレータ放射）で得旋波面は exp(ilϕ) という光進行方向の中心軸周た X 線ビームを，Spiral phase plate で波面整形りの方位角 ϕ に依存した項（l はトポロジカルする手法が用いられた．また軟 X 線領域でもアチャージと呼ばれる整数）で表される．通常のンジュレータ放射と螺旋状のゾーンプレートを光ビームでは断面位相は一定であるのに対し，

組み合わせた光渦の生成が報告されている [9]．

光渦では位相が方位角に依存して変化すること

ただしこれらの方法では特定の波長域を狙ってが分かるだろう．たとえば l = 1 のケースでは精密な光学素子を開発する必要があり，光渦を得

断面内で電磁波の位相が方位角方向に一周で 2πるための技術的な困難は相当大きいと言えよう．

変化する．また中心は位相が定義できない強度

近年，短波長の光渦を光学素子を使わずに発ゼロの特異点であり，この特異点を中心とした生させる方法が急速に発展している．ひとつはドーナツ状の強度分布も光渦の大きな特徴であ超短パルスレーザーによる高次高調波発生 [10-る．さらに電磁波の運ぶ軌道角運動量を中心軸13]，もうひとつは放射光源の利用 [14-20] であに対して定義すれば，光渦は光子あたり lℏ の軌る．ここでは我々の研究で採用した放射光源（ヘ

道角運動量を持つことが導かれる [1]．

リカルアンジュレータ）による光渦発生法を紹

光渦はどのように生成できるのだろうか？単介する [14-18]．

純に考えると，何らかの方法で通常の螺旋波面

ヘリカルアンジュレータとは挿入光源と呼ばを持たない光ビームの波面を整形すれば良い．

れる装置の一種である（図 2 参照）．その多くは

とくに可視から近赤外の波長域では，様々な光放射光源用の電子蓄積リングの直線部に設置さ学素子を利用して光ビームの波面を螺旋状へ整れており，永久磁石（電磁石も稀に使われる）を形することができる [2]．なかでも直感的に理組み合わせて作った周期磁場を用いて相対論的解しやすいのは，厚みが螺旋状に変化する光学

速度の電子に螺旋運動をさせて，電子ビームの素子 (Spiral phase plate) による波面整形であろ

進行方向に円偏光の準単色光を放射させる．ヘう．Spiral phase plate に対してガウスビームをリカルアンジュレータ放射の波長は，電子ビー入射すれば，螺旋状に変化する光路長のため出c 2018 The Atomic Collision Society of Japan, All rights reserved.
Copyright⃝

48

面の電磁波が放出される源は，電子の円運動にHelical undulator

ある．円運動する電子が放射する電磁波が螺旋

Circularly
polarized radiation

Electronbeam

波面を持つこと，さらにそれが軌道角運動量を運ぶことは奇妙に思えるが，このことは古典電磁気学に基づいて Katoh 等 [17, 18, 21] によっ

図 2:て理論的に示された．この円運動する電子の電ヘリカルアンジュレータの概念図．

磁放射をローレンツ変換すれば，相対論的電子
ムのエネルギーと磁場の強さおよび周期長で決によるヘリカルアンジュレータ放射に対応する

まるが，一般的に真空紫外から X 線領域で波長ことは直感的にも理解できるだろう．

可変の準単色光を得ることが出来る．

3. 光渦と原子分子の相互作用

ヘリカルアンジュレータ放射は軸上では基本
波のみが観測されるが，軸から外れた領域に高前節で述べたように短波長の光渦の生成法は調波が放射される．この高調波が光渦の性質を急速に発展しつつある．この光渦を用いてどの有する．その主な性質はようなことが出来るのだろうか？これまで，光• n 次の高調波は |l| = n − 1 の光渦．

渦を用いた X 線吸収分光の提案 [22] や物質との• 電子の回転運動の向きと螺旋波面の回転の向相互作用における特異な現象の発現に関する理

きは一致する．つまり光のスピン角運動量と論研究 [23-25] が進められてきたが，実験研究

軌道角運動量の符号は一致．

はこれから始まると言ってよいだろう．とくにである．これは 2008 年に Sasaki 等 [14] によっ

近年，物質との相互作用が大きい極端紫外域にて提唱され，その後，2013 年にドイツの放射光施

ついて光渦と原子分子の相互作用に関する理論

設 BESSY-II において極端紫外域（光子エネル

研究 [23-29] が進展しつつあるが，実験研究のギー 99 eV）の光渦の実証実験に成功した [15]．

報告はごく最近まで皆無であった．そこで著者

さらに分子科学研究所の放射光施設 UVSOR でらはヘリカルアンジュレータで得られる光渦の紫外域の光渦に対する精密な検証実験が進めら利用を切り拓くことを目指し，まずは単純な原れ，高調波の次数が高まるにつれて光渦の軌道

子分子をサンプルとして，光渦と物質の相互作

角運動量が大きくなることが確かめられた [16-用の解明を目的とした実験研究を進めている．

18]．
このヘリカルアンジュレータを用いる方法の(a) On-axis(b) Off-axis

Multipole transition

Dipole transition

利点は，既存の装置を用いて真空紫外から X 線
領域で光渦ビームを簡便に得られることにある．
ただし高調波が持つ光渦の性質（螺旋波面）を検証するには，光の空間コヒーレンスを高くする
図 3:必要がある．少なくとも光ビームの空間広がり

光渦と原子の相互作用の概念図．

と同程度のコヒーレンス長がないと螺旋波面を検証することは困難だ．そのためには電子ビー

光渦と原子系との相互作用を理論予測に基づムのエミッタンスが充分小さいことが重要であいて眺めてみよう．前提条件として通常は双極るが，これは短波長になるほど厳しい条件であ子遷移が支配的な極端紫外の波長域，さらに多る．そのためこれまでのところ，ヘリカルアン

光子遷移の寄与は無視できるものとする．光渦

ジュレータによる光渦の生成が確認されたのはと原子の相互作用の特徴は位置に対する依存性

極端紫外領域までに限られている．

にあると考えられている．そこで二つの極端なところで，ヘリカルアンジュレータから螺旋波

ケースを考えてみる（図 3）．まず位相特異点上c 2018 The Atomic Collision Society of Japan, All rights reserved.
Copyright⃝49

に原子が位置する場合，原子の近傍では光電場

いように思えるかもしれないが，これは光渦との位相が急激に空間変化する．したがって円偏電子系で角運動量を定義する中心軸が一致しな

光ならば原子の周囲で光電場の向きが変化する

いためである．つまり光渦の運ぶ軌道角運動量ことになり，直線偏光ならば光電場の強度が空を原子の中心に対して改めて定義すれば，原子間変化する．そのため光の進行方向に対する電周辺で光の運ぶ軌道角運動量はゼロとなる．

磁波の位相変化を無視しても，光進行方向に垂電子遷移に対して渦の効果が顕在化するのは直な面内での光電場は一定とみなせず，何か特位相特異点近傍の狭い空間領域に限られる．平

異な効果が生じるだろう．そこでラゲール・ガ

面波と光渦の差異が生じるのは，せいぜい波長程ウスモードのベクトルポテンシャルを用いて，度の空間スケールと予測されている [24, 26, 29]．

水素様原子の遷移行列要素を求めてみると，したがって電子遷移に対する渦の効果を検証す√⟨⟩T = Ψf |( 2ρ/w0 )|l| eilϕ eikz ε · ∇|Ψi ,(1)

るには，出来る限り集光した光渦を用いること，と書き表せる．ここで w0 は光渦のビームサイ

さらに極めて狭い空間領域を選択的に観測する

ズ，ρ, ϕ, z は円筒座標系で定義した電子座標， ε

実験手法が必要だろう．実際にごく最近，このは偏光ベクトル，l は光渦の軌道角運動量であ

特異な相互作用は，イオントラップで捕捉した

る．電磁波を単一波数ベクトルの平面波と見な

単一の Ca+ イオンと赤外のレーザー光渦を用いした扱いと比べると，相互作用の項に光電場のた巧妙な実験によって，位相特異点付近での四螺旋位相と動径方向の強度分布が加わっている．

重極遷移の強調として観測された [30]．

単純化のため光のスピンと軌道角運動量の符号≃ 1) した上で式を整理すると，遷4. 極端紫外光渦による希ガス原子の光イ
オン化

移行列要素がゼロにならない条件，つまり電子理論研究やレーザー光渦の実験結果をみる限は等しいとして，電磁波の進行方向の位相変化を無視 (eikz

遷移の選択則として，⟨⟩l+sΨf |r|l|+1 Y|l|+1|Ψi ̸= 0,り，電子遷移に対する渦の効果を短波長域で実証するのは非常に困難であろう．ただし実際に

(2)

から，

このような描像が成り立つのかどうかの検証は|∆L| ≦ |l| + 1 ≦ Li + Lf ,(3)

ごく最近まで皆無であった．またヘリカルアン|∆M | = l + s,

(4)

ジュレータで生成できる短波長域の光渦がどの|∆L| + l is odd,(5)

ような応用と結び付くのか現時点では未知数でが得られる [23, 27]．ここで s は光のスピン角

あるが，まずは単純な原子分子を用いて，光渦

運動量，L, M は電子系の軌道角運動量量子数とと物質の相互作用の理解を短波長域へと拡大す磁気量子数である．式 (3)〜(5) の関係は電気多ることは重要であろう．そこで我々はヘリカル

重極遷移が許容になることを示している．これ

アンジュレータを利用した極端紫外域の光渦生を角運動量保存の観点から眺めれば，光の軌道成を検証し [31]，それを用いて希ガス原子の光角運動量が電子系へ移行したとも解釈できよう．

イオン化に関する実験研究を行った [32]．

なおこの選択則は，任意の光のスピンと軌道角4.1 極端紫外光渦の検証実験

運動量について成り立つ．

実験は分子科学研究所の放射光施設 UVSOR

一方，渦の中心から充分に離れた領域ならば，のビームライン BL1U で進めてきた．まず干原子周辺の光電場の位相の空間変化は無視でき

渉法を用いて極端紫外域の光渦の生成を検証しる．したがって原子と相互作用する電磁波を平た [31]．干渉実験の概要を図 4 に示す．光源は面波とみなすことは充分良い近似となり，このAPPLE-II 型のヘリカルアンジュレータを二台空間領域では電気双極子遷移が支配的となる．

用いた．この二台は UVSOR 蓄積リングの直線

この場合，光渦と電子系の角運動量が保存しな

c 2018 The Atomic Collision Society of Japan, All rights reserved.
Copyright⃝

50

Undulator #1

Undulator #2

MCP

L-shaped slit

M1pinholeGrating
M0

1.6 m
8m
Y

r
φ

X
Z

図 4: ヘリカルアンジュレータ放射による極短紫外光渦の生成 [31]．干渉法による螺旋波面の検証実験．

(a)

うち上流側のアンジュレータ U#1 では光子エY [mm]

ネルギー 20.6 eV の基本波（通常光）を発生させ，下流側のアンジュレータ U#2 は基本波を光子エネルギー 10.3 eV へ設定し，20.6 eV の二次

3

3

2

2

1

1
Y [mm]部にタンデム配置されているものである．この

0

0

-1

-1

-2

-2

-3

-3

高調波（光渦）を発生させる．上下流のアンジュ

-3

-2

-1

0

1

2

-3

3

-2

-1

0

1

2

3

1

2

3

1

2

3

X [mm]

X [mm]

レータ放射の偏光は，左回りまたは右回り円偏光へ揃える．二台のアンジュレータからの光ビー

Y [mm]

ムを空間的に重ね合わせ，瀬谷・波岡型分光器を用いて単色化（1/300 程度）して 20.6 eV の光強度を測定する．通常光と光渦の干渉パターン
は分光器の上流に取り付けたピンホールを二次

3

3

2

2

1

1
Y [mm]

(b)

0

0

-1

-1

-2

-2

-3

-3
-3

-2

-1

0

1

2

3

-3

-2

-1

X [mm]

0X [mm]

元スキャンして測定した．ここで何故，分光器(c)

Y [mm]

おられよう．これは干渉パターンを得るために必須だ．元々，二台のアンジュレータからの放射パルス（エネルギー幅 10%程度の準単色光）には時間的な重なりが無い．ところが分光器を

3

3

2

2

1

1
Y [mm]

で単色化する必要があるのか，疑問に思う方も

0

-1

-2

-2

-3

-3
-3

通して単色化することで放射パルスは時間方向

-2

-1

0
X [mm]に伸長され，光進行方向にも重なることになる．

0

-1

1

2

3

-3

-2

-1

0
X [mm]

図 5: 通常光と光渦の干渉パターン [31]．左列は左回り円偏光，右列は右回り円偏光．(a) 測定結果，(b) 測定結果と点光源モデルによる明線パターンの比較，(c) シミュレーショ
ン結果．

干渉パターンの測定結果を図 5 に示す．上段
が測定結果である．螺旋状の干渉パターンが観測されたこと，螺旋の向きは左右円偏光で逆転することがわかる．このパターンは螺旋波面を持つ光が渦ではない基本波と干渉した結果であ

ここで n は高調波次数，ϕ は方位角，r は動径方

り，明線の構造は点光源モデルでよく説明でき

向の距離，γ は電子ビームのローレンツ因子，λる．点光源モデルでは，螺旋状の明線は以下のは光の波長，d は二台のアンジュレータの中心間式で表される．

隔，L は下流アンジュレータ中心から観測点ま

[ πd
]
πd
(n − 1)ϕ = ± 2 −r2 + 2mπ,γ λ L(L + d)
m = 0, ±1, ±2....
(6)での距離，符号は左右円偏光に対応する．簡単なモデルであるが，図 5 中段に示したように測定結果の特徴を良く再現する．さらに実験条件

c 2018 The Atomic Collision Society of Japan, All rights reserved.
Copyright⃝51

の詳細（アンジュレータの長さ，アンジュレー

相互作用領域の直前には直径 1 mm のピンホー

タ周期磁場の端部構造，電子ビームエミッタン

ルが取り付けられており，光ビームの中心付近

ス）を考慮した電磁放射シミュレーションにおを切り出して使用した．試料ガスの供給方法はいても実験との一致は良好であった．以上の結漏れ出し分子線であるため，相互作用領域では希果から，UVSOR のヘリカルアンジュレータを

ガス原子は光ビームの断面内にほぼ均一に分布用いて極端紫外域の光渦が確かに得られると結していると見なせる．光電子の角度分布測定に論づけた．

は Velocity map imaging (VMI) spectrometer4.2 光イオン化実験を用いた．

極端紫外域で光渦を実際に生成できるとわか

アンジュレータ放射で得られる光ビームのプ

れば，次のステップは原子分子との相互作用研

ロファイルを把握するため，計算コード SPEC-究である．そこで光渦と原子の相互作用を検証

TRA [33] を用いたシミュレーションを行った．

することを目的として，希ガス原子の光イオン

図 7 は相互作用位置（発光点から 11 m）におけ化実験を行った [32]．図 6 に光イオン化実験

る基本波，二次，三次高調波の空間分布（光子の概要を示す．ヘリカルアンジュレータを用いエネルギー 30 eV）のシミュレーション結果でて極端紫外域の基本波および光渦である高調波

ある．基本波は螺旋波面を持たない通常の光でを生成し，光電子イメージング法を用いて希ガあり強度分布はガウス分布に近い．一方，高調ス (He, Ne) の光電子角度分布を測定した．ア波は光渦であるためドーナツ状の強度分布となンジュレータ放射のピーク光子エネルギーはる．ただし理想的な光渦とは異なり中心の強度

基本波および各高調波について He ではおよそはゼロではない．これは電子ビームのエミッタ

30 eV，Ne ではおよそ 26 eV である．偏光状態

ンスの効果である．つまり単一の電子は中央がは左回り円偏光 (s = +1)，したがって光渦の持

位相特異点となる渦放射を発するが，個々の電つ軌道角運動量の符号も正である．

子の運動にはバラつきがあるため，電子集団の放射が重畳されたことで強度分布がぼやけたと理解できる．
ヘリカルアンジュレータ放射の基本波と光渦である二次，三次高調波を用いて測定した He 原子の光電子角度分布を図 8 に示す．実線は双極子近似による曲線フィット，点線は光渦で許容となる多重極遷移の光電子角度分布を示している．円偏光の場合，双極子遷移による光電子の図 6: 極他紫外光渦による希ガス原子の光イオン化．ヘリカルアンジュレータで生成した光渦ビームの中央部をピンホール（直径 1 mm）
で切り出して気相試料へ照射する．光渦の波面の乱れを防ぐため光ビームの輸送路に光学素子はない．

角度分布は
]
dσ
σ [
1
=
1 − βP2 (cos θ) ,
dΩ
4π
2

(7)

と表される．ここで σ はイオン化断面積，β は光イオン化の異方性パラメータ， P2 (cos θ) は二

実験では準単色のアンジュレータ放射をその次のルジャンドル関数，θ は光の進行方向に対す

まま気相試料へ照射する形式を採用した．これる光電子の放出角度である．光渦によるイオン

はアンジュレータで生成した光渦の螺旋波面が化でも光電子の角度分布は双極子近似で良く再光学素子によって乱れる可能性を取り除くため現された．式 (7) による曲線フィットの結果，異である．すなわち高調波に付与された軌道角運

方性パラメータは基本波，二次，三次高調波につ動量の性質は相互作用領域まで保持されている．

いてそれぞれ，1.96 ± 0.09, 1.92 ± 0.09, 1.99 ± 0.09

c 2018 The Atomic Collision Society of Japan, All rights reserved.
Copyright⃝52

4E+12-4

5E+12

0 4x1012
4x1012
0

-4

-2

0

2

3E+11

-2

4E+11

-4

5E+11

0 3x1011
3x1011
0

4

-4

0

2

1x1010
10

20

30

40

Photon energy [eV]

3E+10

-4

3E+10

-4

50

-2

0

2

2

2

0

4

4

Horizontal [mm]5x107Flux [ph/s/0.1% bw]

2x1010

0

2E+10

-2
0 2x1010
2x1010

2x109

3x1010

0

-2

9E+09

0

Horizontal [mm]Flux [ph/s/0.1% bw]

Flux [ph/s/0.1% bw]

Horizontal [mm]2

Flux density [ph/s/0.1% b.w./mm ]

3E+12

-2

2E+11

0

0

4
Vertical [mm]

0

1E+11

2

Flux density [ph/s/0.1% b.w./mm ]2E+12

Vertical [mm]Vertical [mm]

1E+12

2

(c)
0

4

2

0E+00

4

Flux density [ph/s/0.1% b.w./mm ]

(b)

(a)

1x109
5x108
0

0

10

20

30

40

Photon energy [eV]

50

4x107
3x107
2x107
1x107
0

0

10

20

30

40

50

Photon energy [eV]

図 7: ヘリカルアンジュレータ放射のシミュレーション．電子ビームのエネルギーは 750 MeV，ビーム電流
は 1 mA．(a) 基本波 (l = 0)，(b) 二次高調波 (l = +1)，(c) 三次高調波 (l = +2)．上段は相互作用位置（発光点から 11 m）における 30 eV の光強度分布．点線は直径 1 mm のピンホールで切り出される範囲を示している．二次元の強度分布とともに中心点を通る軸上の強度も示した．下段はピンホール透過
後のスペクトル．

と求まった．基本波と光渦で光電子の角度分布

相特異点近傍では多重極遷移が許容になると予に有意な差異は見られず，光電子角度分布の異測されるが，測定結果にはそのような効果は見方性パラメータは双方とも理論値 (β = 2) と誤出されなかった．これは光渦と原子の相互作用差の範囲で一致した．一方，光渦による多重極の空間特性を反映していると考えられる．つま遷移では l = 1, 2 の渦に対して光電子の角度分

りこの実験では光渦ビームの断面内に非局在化

布は球面調和関数 Y22 , Y33 の二乗に比例する形と46した原子をサンプルとして使用しているため，なる．したがって，それぞれ sin θ, sin θ に比例検出された光電子の大多数は，位相特異点からすることになるが，実験結果にその寄与は見い離れた領域で光と相互作用した原子から放出さだせなかった．

れたと解釈できる（図 3(b) に対応）．今回の測図 9 に Ne 2p 光電子の角度分布の測定結果を定結果には理論との矛盾は見られず，光渦によ示す．いずれも異方性パラメータがほぼ 0 の等る特異な効果を見出すには，光ビームの集光や方的な分布が得られた．この傾向は双極子近似

狭い空間領域の観測を実現する高度な実験手法

で良く再現されることが知られており [34]，Neの導入が必須とわかった．

の場合も光渦による多重極遷移の寄与は無視でまた電子ビームの持つエミッタンスによって，

きるとわかった．なお曲線フィットで得た異方光渦ビームの位相特異点がぼやけることも問題

性パラメータは基本波，二次，三次高調波につと分かった．発光源である電子の運動方向にばいてそれぞれ，0.15 ± 0.09, 0.0 ± 0.09, −0.05 ± 0.09

らつきがあるため，アンジュレータで得られるである．異方性パラメータのばらつきが誤差よ光渦ビームの中心は強度ゼロではなく強度極小

り大きいが，これは測定ごとの光子エネルギーとなる（図 7 参照）．したがって現状では，イオの設定のずれが要因である．

ントラップなど，何らかの手段で単一原子を光本実験の条件下では光渦との相互作用におい渦ビームの強度極小の点においたとしても，そても双極子遷移が支配的とわかった．光渦の位こから放出された光電子は必ずしも特異点で相c 2018 The Atomic Collision Society of Japan, All rights reserved.
Copyright⃝

53

(a)

330

0

(b)

330

30

300

90

240

120
210

180

(c)

30

300

60

270

0

330

60

270

120
210

150

180

30

300

90

240

0

60

270

90

240

150

120
210

180

150

図 8: 基本波（通常光）と高調波（光渦）による He 光電子角度分布の測定結果．(a) 基本波 (l = 0)，(b) 二次
高調波 (l = +1)，(c) 三次高調波 (l = +2)．光子エネルギーはおよそ 30 eV．実線は双極子遷移による角度分布の曲線フィット，破線は光渦による多重極遷移で期待される角度分布．

(a)

330

0

(b)

30

300

330
60

270

120
210

180

150

(c)

30

300

90

240

0

330
60

270

120
210

180

150

30

300

90

240

0

60

270

90

240

120
210

180

150

図 9: 基本波（通常光）と高調波（光渦）による Ne 2p 光電子角度分布の測定結果．(a) 基本波 (l = 0)，(b)二次高調波 (l = +1)，(c) 三次高調波 (l = +2)．光子エネルギーはおよそ 26 eV．実線は双極子遷移による角度分布の曲線フィット．

互作用したものではない．なぜならば，ある電作用の空間特性を反映していると考えられる．

子の放射では特異点だったとしても，それとはそこで現在，光渦と物質との相互作用の理解を別の運動方向が多少異なる電子による放射もそ

より短い波長域へと拡張することを目指し，新の点へ寄与するからである．特異点付近での相たな実験を計画している．ポイントとなるのは互作用を検証するには電子ビームのエミッタン

電子ビームのエミッタンスを下げることと，平スを充分に小さくし，単一電子による渦放射と面波禁制の電子遷移の高感度検出を可能とする同等の空間分布を持つ光渦ビームを得ることが測定手法の導入である．

重要である．

低エミッタンスビームを得るには電子ビームのエネルギーを下げればよく，単純に UVSOR

5. まとめと展望

リングを低エネルギー運転 (400 MeV) するだ

近年急速に発展しつつある真空紫外より短い

けでも本稿で紹介した実験の波長域ならばほぼ波長域での光渦生成を紹介し，著者らが行った

理想的な光渦ビームを生成できる．また最新のヘリカルアンジュレータ放射による極端紫外光

極低エミッタンスリング [35] を活用すれば軟 X

渦の生成とその原子分子実験への応用を述べた．

線領域でもアンジュレータ放射で理想的な光渦電子遷移に対する渦の効果を検証することを目ビームが得られるだろう．一方，光渦による平的として，光渦による希ガス原子の光電子角度

面波禁制遷移の検証ではレーザーの併用を検討

分布を測定したが，実験結果に特異な効果は見している．具体的には平面波禁制遷移による励いだされなかった．これは光渦と原子系の相互起状態をさらにレーザーで選択的に励起して蛍光を観測する．実験の技術的な困難はあるもの

c 2018 The Atomic Collision Society of Japan, All rights reserved.
Copyright⃝

54

の，レーザー誘起蛍光は充分な信号強度で検出

tonics 5, 343 (2011).

できると見積もっている．

[5] T. Omatsu et al., Optics Express 18,

他方で高次高調波レーザーでも光渦の生成方

17967 (2010).

法の研究のみならず，物質との相互作用の研究[6] J. Wang et al., Nature Photonics 6, 488

も始まりつつある．たとえば極端紫外域のアト(2012).

秒光渦パルスによる希ガス原子のイオン化では，[7] S. Hell, Nat. Biotechnol. 21, 053901

波面が螺旋状の光電子が放出されるなど興味深(2006).

い現象 [11] が報告されている．アンジュレータ[8] A. Peele et al., Optics Letters 27, 1752

放射と高次高調波レーザーそれぞれの特徴を生(2002)

かし，今後の実験研究の進展が待たれる．

[9] A. Sakdinawat and Y. Liu, Optics Letters

本研究で用いたヘリカルアンジュレータ放射32, 2635 (2007).

による光渦発生の源が電子の円運動であるこ[10] G. Gariepy et al., Phys. Rev. Lett. 113,とを最後に強調しておこう．つまり電子によ153901 (2014).

る光渦放射は自然界で普遍的な現象と考えられ[11] R. Geneaux et al., Nat. Commun. 7,

る [17]．今後は光渦を実験室にのみ存在する特12583 (2017).

殊な光と見なすのではなく，自然界にありふれ[12] D. Gauthier et al., Nature Communica-た存在と捉えなおすことで新たな研究が発展す

tions 8, 14971 (2017).

る可能性もあるだろう．

[13] C. Hernandez-Garcia et al., Photonics 4,
28 (2017).

謝辞[14] S. Sasaki and I. McNulty, Phys. Rev.

本稿で紹介した極端紫外光渦の生成と光イ

Lett. 100, 124801 (2008).

オン化実験は富山大の彦坂泰正教授，分子研[15] J. Bahrdt et al., Phys. Rev. Lett. 111,UVSOR の繁政英治准教授，岩山洋士助教，加034801 (2013).

藤政博教授，許斐太郎助教（現 KEK）
，藤本将

[16] 佐々木茂美，加速器 11, 221 (2014)

輝助教，名古屋大の保坂将人准教授との共同研[17] M. Katoh et al., Scientiﬁc Reports 7, 6130

究による成果である．また光渦によるイオン化(2017).

については上智大の小池文博教授から貴重な助[18] 加藤政博，加速器 14, 104 (2017).

言を得た．皆様に感謝の意を表する．本研究は[19] E. Hemsing et al., Phys. Rev. Lett. 106,

分子科学研究所共同利用研究（協力研究）の助

164803 (2011).

成を受けて行われた．また本研究の一部は松尾[20] P. R. Ribič et al., Phys. Rev. X 7, 031036

学術振興財団および光科学技術研究振興財団よ(2017).

り助成を受けて行われた．

[21] M. Katoh et al., Phys. Rev. Lett. 118,094801 (2017).

参考文献[22] M. van Veenendaal and Ian McNulty,
Phys. Rev. Lett. 98, 157401 (2007).

[1] L. Allen et al., Phys. Rev. A 45, 8185

[23] A. Picón et al., New J. Phys. 12, 083053(1992).

(2010).

[2] A. M. Yao and M. J Padgett, Adv. Opt.

[24] A. Afanasev, C. E. Carlson, and A.

Photonics 3, 161 (2011).
[3] 尾松孝茂，光学 42, 586 (2013).

Mukherjee, Phys. Rev. A 88, 033841[4] M. Padgett and R. Bowman, Nature Pho-(2013).
[25] J. Wätzel et al., Carbon 99, 439 (2016).

c 2018 The Atomic Collision Society of Japan, All rights reserved.
Copyright⃝55

[26] O. Matula et al., J. Phys. B: At. Mol. Opt.
Phys. 46, 205002 (2013).
[27] J. D. Rodrigues, L.G. Marcassa, and J.T.
Mendona, J. Phys. B: At. Mol. Opt. Phys.
49, 074007 (2016).
[28] R. A. Müller et al., Phys. Rev. A 94,
041402R (2016).
[29] A. Afanasev et al., J. Opt. 18, 074013(2016).
[30] C. T. Schmiegelow et al., Nat. Commun.
7, 12998 (2016).
[31] T. Kaneyasu et al., Journal of Synchrotron Radiation 24, 934 (2017)[32] T. Kaneyasu et al., Phys. Rev. A 95,
023413 (2017).
[33] T. Tanaka and H. Kitamura, Journal of
Synchrotron Radiation 8, 1221 (2001).
[34] Lynch et al., Phys. Lett. 40A, 349 (1972).
[35] M. Eriksson, J. Synchrotron Radiation
21, 837 (2014).

c 2018 The Atomic Collision Society of Japan, All rights reserved.
Copyright⃝

56

2018 年度 役員・委員会
会長
城丸春夫（首都大学東京）幹事
平山孝人（立教大学）〔副会長〕

土田秀次（京都大学）

彦坂泰正（富山大学）

松本淳（首都大学東京）

吉井裕（放射線医学総合研究所）
運営委員
岡田邦宏（上智大学）

小田切丈（上智大学）

佐甲徳栄（日本大学）

中村信行（電気通信大学）

星野正光（上智大学）

本橋健次（東洋大学）

東俊行（理化学研究所）

鵜飼正敏（東京農工大学）

加藤大治（核融合科学研究所）

田沼肇（首都大学東京）

土田秀次（京都大学）

彦坂泰正（富山大学）

平山孝人（立教大学）

間嶋拓也（京都大学）

松本淳（首都大学東京）

吉井裕（放射線医学総合研究所）

常置委員会
編集委員会

委員長：彦坂泰正（富山大学）

行事委員会

委員長：土田秀次（京都大学）

広報渉外委員会

委員長：吉井裕（放射線医学総合研究所）

顕彰委員会

委員長：平山孝人（立教大学）

庶務委員会

委員長：松本淳（首都大学東京）

編集委員

大橋隼人，岡田邦宏，金安達夫，北島昌史，
中井陽一，彦坂泰正，松田晃孝，森下亨

しょうとつ

第 15 巻 第 3 号（通巻 82 号）

Journal of Atomic Collision Researchⓒ原子衝突学会 2018
http://www.atomiccollision.jp/
発行: 2018 年 5 月 15 日
配信: 原子衝突学会事務局 <acr-post@bunken.co.jp>