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1

Journal of Atomic Collision Research

Vol.18 Issue1
2021

原⼦衝突学会｜www.atomiccollision.jp

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2

第 18 巻 第 1 号

目

次

解説
回転状態選別による分子配向制御とイオン画像法を組み合わせた光解離反応ダイナミクスの研究
中村雅明 … 4
原子衝突学会第 45 回年会報告

行事委員会委員長 … 17

原子衝突学会第 45 回年会 優秀ポスター賞の選考結果

顕彰委員会委員長 … 18

原子衝突学会第 45 回年会 ホットトピック講演の学生会員発表者

顕彰委員会委員長 … 19

2020 年度第 5 回運営委員会報告

庶務委員会委員長 … 19

2020 年度第 6 回運営委員会報告

庶務委員会委員長 … 19

2020 年度第 8 回運営委員会報告

庶務委員会委員長 … 19

第 47 回定期総会報告

庶務委員会委員長 … 20

2020 年度 原子衝突学会 運営委員選挙について2020 年度選挙管理委員会委員長 … 20
編集委員会事務局 … 20

「しょうとつ」原稿募集… 21

ユーザー名とパスワード

3

解

説

回転状態選別による分子配向制御とイオン画像法を組み合わせた光解離反応ダイナミクスの研究
中村雅明 1∗1

東京工業大学理学院化学系〒 152-8550 東京都目黒区大岡山 2-12-1-W4-9

nakamura.m.bq@m.titech.ac.jp
令和 2 年 11 月 7 日原稿受付

六極電場による分子配向制御と二次元検出器を使ったイオン画像観測を組み合わせて, 空間配向した 2 −ブロモブタンの光解離生成物 Br の散乱分布を測定した. 観測されたイオン画像には分子配向に由来する非対称なパターンが現れており, その角度分布から解離過程の反応動力学的な情報を得ることができる. さらに理論的な研究から, 分子が鏡像異性体を持つとき異性体が互いに異なる散乱分布を示しうることが暗示されている. これについて実験と理論の両面から検証した.
応性衝突に置き換えれば, エネルギー状態の非1. 光解離と親分子の空間配向
光解離はもっとも単純かつ普遍的な化学反応

常によく規定された反応中間体を生成することのひとつである. 光により励起された分子は, 励に相当しており, 全体の過程が単純であるとい起状態のポテンシャル平面に沿って構造を変え,う以上に光解離が反応のモデルケースとして優場合によっては結合の解離を伴う. この時放出れている理由の一つといえる.

される光解離生成物は多くの場合ラジカルのよ

光解離の反応動力学を理解するためにはエネ

うな反応性の高い化学種である上に, 余剰エネ

ルギー収支はもちろんだが, 散乱分布の方向成分

ルギーによっては高い運動エネルギーを持った,

すなわち角度分布もまた重要な情報である. 分あるいは内部励起された「ホットな」状態であ子の光子吸収確率は光の電場方向ベクトルと遷るため 2 分子衝突のような過程を経て新たな反移双極子の間の角度に依存するために, 光解離

応を引き起こす. 特に大気中や光の届く星間空

生成物の散乱分布は分子座標系における遷移双間においては, 分子同士の衝突機会が凝縮相に極子の空間配置を反映したものとなる. 1 光子

比べて少ないために光解離自体が重要な反応サ

励起で解離を誘起した場合, その散乱分布は 2 次

イクルの要素となる.

のルジャンドル多項式 P2 を用いて次のような式で書ける [3].

光によって励起された分子が解離に向かう過程は, 2 分子衝突から反応中間体を経て最終生

I(θ) =

成物に向かう典型的な反応性衝突過程の後半にσ[1 + βP2 (cos θ)]
4π(1)相当すると考えられる. このような類似性から

θ は実験室系における光の偏光方向ベクトルと光解離は「半衝突」ともよばれ, 反応動力学的見

光解離生成物反跳方向の間の角度であり, 式 1

地から化学反応を詳細に調べるためのよいモデが方位角に依存しないことから, 図 1 に見られルケースと見做されている.[1, 2] 特に分子線をるように散乱分布が光の偏光方向ベクトルに対使った実験においては親分子の内部エネルギーし軸対称であることが読み取れる. さらに重要が無視できるほどに冷却されるために, 制御しなのが, 散乱分布が一つのパラメータ β によっやすい光子のエネルギーが反応を支配する. 反て特徴づけられている点である. これは異方性

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4

のために式 1 は単純でわかりやすいものとなっているが, 分子の形状などといった情報はごく
ごく部分的にしか反映されない. そこでもし配向の平均化を取り払い, 分子の配向をパラメーターとして加えることができれば, これまで隠されていた情報を得ることができるのではないか, と考えるのは自然な発想であろう. 本稿では
図 1: 等方的な空間配向の親分子から放出された
光解離生成物の散乱分布. ε が偏光方向を,v が角度 θ の反跳ベクトルを例示している.

一軸配向した非対称コマ分子,2-ブロモブタンからの光解離生成物 Br の散乱分布とその解離過程に関して論ずる. より対称性の高い二原子分

パラメータと呼ばれる値で −1 から 2 の間の値子や対称コマ分子に比べて, 非対称コマ分子のをとり, 瞬間的な結合解離を仮定すると次のよ

遷移双極子モーメントや反跳ベクトルの空間配

うに光解離生成物の反跳ベクトルと遷移双極子

置は単純ではない. 非対称コマ分子を空間配向

モーメントの間の角度 χ によって説明される.

させることによってその複雑な解離座標系を明β(χ) = 2P2 (cos χ)

らかにすること, またこの手法の応用が議論の(2)焦点となる.

図 1 は異方性パラメータが正の場合を表しており, 偏光と平行な方向に解離生成物が強く分布実験においては分子配向制御に六極不均一静している. 式 1,2 は実験室系での観測結果と分

電場と均一静電場の組み合わせを利用した. 分子座標系におけるベクトル相関を紐づける関係

子が六極不均一電場の内部を通過する際に, シュ

式で, 誘起された光学遷移を推定する上で非常タルク効果によって電気永久双極子モーメントに重要となる. ここで注意を要するのが光解離と回転状態に応じた力を受ける. このため, 電生成物の反跳ベクトルの分子座標系における向場強度に対して一定の応答を示す回転状態の分きは必ずしも自明ではない点である. そのため子のみが観測地点に集束される. この分子集団

式 2 のように分子座標系におけるベクトル相関の回転状態分布は熱的な分布とは異なっており,を議論する上ではよく, 解離生成物は解離する

均一静電場の中でその状態に応じた分子配向を結合軸に沿って反跳した, と考える. これは軸性示すこととなる. このような手法は交差分子線

反跳近似などと呼ばれている. この仮定のもと装置を用いた衝突散乱, あるいは反応性衝突実では, 二原子分子や対称コマ分子の遷移双極子

験によく用いられてきたが [4, 5, 6], 本稿では光モーメントの向きは励起の選択則より結合軸に解離の研究においても有用なツールとなりうる

平行あるいは垂直の場合のみ可能となり, 問題

ことが示される.

を単純化することができる. この仮定は結合解

六極電場を利用した分子配向制御に関しては,離が分子の回転周期に対して十分早く進行する

配向させる分子として対称コマ分子などのよう場合にはよい近似として働くが, 前期解離などな対称性の高い分子が主に使われてきたが, 対のように励起状態の寿命が長くなりうる場合や照的に非対称コマ分子に関しては限られた研究分子が高い回転励起状態にある場合にはその限しかなかった [7, 8, 9]. 今回, 非対称コマ分子をりではない.

六極電場によって回転状態選別しその空間配向

さらに, 式 1 は暗黙的に解離前の親分子が全方を初めて実験的に観測した. 対称性の高い, 対称

向に一様な確率密度分布を持つこと, すなわち

コマ分子や開殻二原子分子のように単一の回転

空間等方的な配向を仮定している. すなわち, す

状態を選別する [10, 11] には至らなかったが, 複

べての分子配向に関して取りうる散乱分布を平数の状態が混成した集団として等方的でない空均化した式と考えることができる. この平均化

間配向を呈することを実験的に確かめられた結Copyright© 2021 The Atomic Collision Society of Japan, All rights reserved.

5多項式を基底としてその線形結合で表すことが果が後の章で示される.

できる.

光解離生成物の検出には光でイオン化して観測する, という手法がよくとられる. イオンは電OP DF (cos θdO ) =場によって加速できるため検出感度がよく, ま2J∑

ck Pk (cos θdO )

(3)

k=0

たイオン化自体は分子の運動エネルギーにほと

ここで J は考慮に入れる最大の全角運動量量子んど影響を及ぼさないため, 共鳴イオン化など数である. ck は k 次のルジャンドル多項式 Pkの手法を組み合わせることで光解離生成物の運の重みを表す係数であり, 正規化のため c0 は常動エネルギーおよび内部エネルギーの両方の情に 1/2 となる. 次数 k に関して, ルジャンドル

報を得ることができる. 特筆すべきは Chandler

多項式が偶数次の場合は偶関数, 奇数次の場合と Houston が発明したイオン画像観測法 [12]は奇関数となることから ck の偶数項は分子配で, それまで難しかった全立体角への散乱解離

列 (alignment), 奇数項は分子配向 (orientation)

生成物の捕集を可能にし, 光解離生成物の散乱を表す. ここで分子配列とは方向の前後を問わ分布に関して非常に直感的なデータを提供する.

ずある一軸に沿って整列している状態を, 分子

これまでに開放型のイオン電極による画像の鮮配向とは方向の前後の区別も含めて一つの方向

明化 [13] や, 3 次元空間に球状に伝搬する光解離を向いている状態を指す [20].

生成物の散乱分布断面（スライス画像）の撮影

光解離生成物の散乱分布は親分子の配向分布[14, 15, 16] など多くの改良が加えられ今日では関数と光子の吸収確率の積を, フラグメントを欠かせないツールとなっている. 本研究でもイ生じうるすべての空間配向について積分するこオン画像観測法を用いて光解離生成物の散乱分とで得られる. 図 2 にあるように, 分子座標系

布を観測した. 得られた画像は通常みられる特徴に加えて, 分子配向に起因する特徴的な非対z称性を呈する. 加えて, この非対称性には分子のキラリティと興味深い関係があることも後の章で紹介する.

y2. 理論的背景

x

配向した親分子の光解離生成物の散乱分布についてはいくつかの理論的な研究があり [17, 18],
近年のものでは Rakitzis らの行った定式化が装置をパラメーターとして取り込んでいるという点で実用的である [19]. そのため, 本研究ではRakitzis らの式を出発点とした.
まず, 分子はある一軸に対して軸対称に配向するとし, その配向を確率密度関数で表す. これは慣習的に配向分布関数 (orientational probabil-

ity distribution function, OPDF) と呼ばれている. 六極電場を使った配向制御においては分子
図 2: 分子座標系および実験室座標系の定義と関連するベクトル. 括弧の中の要素はそれぞれ(極角, 方位角) を表している. 許諾を得て参考文献 [26] より一部改変して引用. Copyright 2016 American Chemical Society.

の永久双極子モーメント d が配向電場ベクトル
O に対して軸対称に配向するので, OPDF は dと O の間の角度 θdO の関数であり, Legendre

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6xyz を反跳方向ベクトル v が z 軸に平行, また

sin φOε = {cos Ω sin Γ sin ∆ sin Φ

光の偏光方向ベクトル ε が常に zx 平面内に存− sin Ω[sin ∆ cos Γ sin(Φ − Θ)

在するように定義する. すると光の偏光方向ベ(5d)クトル ε と 配向電場ベクトル O の空間配向は+ sin Γ cos ∆ sin Θ]}/(sin γ sin δ)(極角, 方位角) の組み合わせによってそれぞれ

ここで, 実験室系 XYZ は図 2 のように TOF 軸(γ, 0), (δ, φOε ) と書ける. 分子配向は永久双極

を Z 軸に平行とし, レーザーが Y 軸に平行に伝子モーメント d と配向電場ベクトル O の関係搬すると規定する. すなわち光の偏光方向ベク性を表し, 光子の吸収確率は遷移双極子モーメ

トルは常に ZX 平面の中にある. 偏光方向ベク

ント µ と光の偏光方向ベクトル ε に依存する.

トルの極角を Γ, 配向電場の方向ベクトルおよび

よって, 同様に永久双極子モーメント d と遷移

光解離生成物の反跳ベクトルをそれぞれ (∆, Φ),

双極子モーメント µ の方向をそれぞれ (α, φdε ),(Ω, Θ) で表す. 最終的に得られる ILF は装置パ

(χ, φµd + φdε ) と定義すると, 分子座標系におけラメーター Γ, ∆, Φ, 分子パラメーター α, χ,る光解離生成物の散乱分布 IM F は次のような

ϕµd , 配向パラメーター ck に依存する Ω と Φ の式で表せる.

関数である. なお本稿では配向電場ベクトル O
を高電圧側から低電圧側へ向く方向に, 分子のIM F = [1 + 2P2 (cos χ)P2 (cos γ)]
[
]
N
∑
× 1+2
ck C0k (α)C0k (δ)

永久双極子モーメント d を分子の電気陰性側か
ら陽性側へ向く方向に定義し, O と d が同じ方

k=1

向を向くときに ck の奇数項が正になるように+ 12 sin γ cos γ sin χ× cos χ cos (φOε + φµd )N∑

分子配向を定義する.

Rakitzis らは式 4 に基づいて, 振動励起 OCS

ck C1k (α)C1k (δ)

k=1

分子が光解離に際して非軸性反跳していること+ 3 sin2 γ sin2 χ cos 2(φOε + φµd )×N∑を明らかにした [21, 22]. これは一連の理論的な取り扱いの有効性を示し, 軸性反跳近似の成り

ck C2k (α)C2k (δ)

立たないような複雑なダイナミクスを明らかに

k=1

(4)

したよい例である. 本稿の焦点はこの理論的な

ここで,Cqk は ϕ = 0 の場合の修正球面調和関数

取り扱いの適用可能範囲の拡大とその実証, さ(modiﬁed spherical harmonics) [3] である. 最らにはその応用にある. OCS 分子は直線三原子

後に以下の関係式を用いた角度の変換により, 実分子であるが, 式 4 はとくに分子の対称性につ験室系における光解離生成物の散乱分布 ILF がいて制限を課していない. つまり, 非対称コマに得られる.

分類されるようなより対称性の低い分子にも同様に適用が可能と考えられる. このような分子(5a)cos γ = cos Ω cos Γ + sin Ω sin Γ cos Θ

は解離における永久双極子モーメント d, 遷移

cos δ = cos Ω cos ∆双極子モーメント µ そして反跳ベクトル v な+ sin Ω sin ∆ cos (Θ − Φ)(5b)

どのベクトル相関が分子骨格の非対称性に影響される可能性があり, 例えば α ̸= nπ , あるいは

cos φOε = {sin Ω cos Γ cos ∆ + sin Γ sin ∆ cos Φ2χ ̸= nπ/2 (n = 0, 1, 2...) といった単純でない配− sin Ω cos Ω[sin ∆ cos Γ cos(Φ − Θ)

置を考慮に入れる必要がある. 式 4 はまさにこ+ sin Γ cos ∆ cos Θ] − sin Ω sin Γ sin ∆れらの機能を備えており, 複雑な分子を扱う上2× cos(Φ − Θ) cos Θ}/(sin γ sin δ)

での便利な道具になりうる.

(5c)

特に興味深い対象は鏡像異性体を持つ分子である. このような分子の光解離においては d, µ,Copyright© 2021 The Atomic Collision Society of Japan, All rights reserved.

7

式 3 の次数 k を 2 までとして打ち切ると I(Θ)
は以下のように書ける [25].
I(Θ) = 1 + β10 P10 (cos Θ) + β20 P20 (cos Θ)+ β11 P11 (cos Θ) + β21 P21 (cos Θ)(6)

ここで Plm はルジャンドル陪多項式であり, 各0
係数 βlm は以下の bm
l /b0 によって求められる.

()
1b00 = (1 − c2 P2 (cos α)) 1 − P2 (cos χ)2
3(7a)+ c2 sin2 α sin2 χ cos 2φµd
16b01 = 3c1 sin α sin χ cos χ cos φµd(7b)
図 3: 鏡像異性体の永久双極子モーメント, 遷移
双極子モーメント, 反跳ベクトルの相対配置の模式図.

b02 = (1 − c2 P2 (cos α))P2 (cos χ)3+ c2 sin2 α sin2 χ cos 2φµd89b11 = − c2 sin2 α sin2 χ sin 2φµd8b12 = −c1 sin α sin χ cos χ sin φµdv の 3 つのベクトルが同一平面内に収まらない場合が存在しうる. このような場合, 図 3 にのよ

(7c)
(7d)
(7e)

うに鏡像異性体の関係にある R,S 体それぞれの式 6 の注目すべき点は P10 および P20 が Θ に

d − µ − v の位置関係もまた鏡合わせの像のよう対して偶関数であるのに対し, P11 および P21 がに重ね合わせることのできないものになる [23].

奇関数である点である. 通常, 無配向の親分子かもし分子が配向していなければ観測しうる情報ら得られるイオン画像は式 1 のように偶関数には µ と v の位置関係のみでキラリティに関して

よってその角度分布を記述される. しかし, 式 6

言えることはないが, 六極電場を用いた配向制御

が示すように親分子の空間配向が等方的でないを組み合わせると観測結果は d−µ−v のベクト

場合はその限りではない. さらに対象が鏡像異ル相関を反映するようになり, その解離座標の非性体を持つ場合, その分子パラメーターを用いた対称性に関して議論が可能になる. このような表現は α および χ を同一とし φµd の符号のみが情報を得るための装置の例として, 偏光を TOF

反対の分子, と考えることができる. すなわち,R軸に対し 45°傾け配向電場を TOF 軸と平行に体が (α, χ, ϕµd ) である時,S 体は (α, χ, −ϕµd ) と

◦

◦

◦

なる. 式 7a-7e を見ると b11 および b12 のみがが考えられる. これは OCS の実験に使われた

ϕµd に対して奇関数であるため, それらが非負のセットアップと同じであり, フラグメントイオ

ときエナンチオマーは異なる散乱分布を示しう

ンの加速電場がそのまま配向電場としても働くる. 図 4 はシミュレーションによって求められために非常に簡便かつ安定に動作する. このよた仮想の鏡像異性体の断層画像である. a, b はうなセットアップでは 3 次元での光解離生成物

それぞれエナンチオマーに相当し, その分子パラ散乱分布が画像平面に平行な軸に対して軸対称メーターを (α, χ, φµd ) = (45◦ , 45◦ , ±150◦ ) としてではなく, p-BASEX [24] に代表される逆アーベいる. 図 4 下部のグラフは a, b の角度分布であル変換に基づいた 2 次元画像からの 3 次元分布

り, それぞれ画像の中心線 (Θ = 0) からずれたの再構築が有効でない点は注意を要する.

場所で極大をとり, そのずれ方が逆方向となる

とった場合, すなわち Γ = 45 , ∆ = 0 , Φ = 0

式 4, 5a-5d に上記の装置パラメーターを代入ことが示されている.

◦

し, さらに Ω = 0 の条件を課すことで断層画像の角度分布の式 I(Θ) が得られる. 簡単のため,

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Angular distribution

(a)

(b)

1.5

1.0

(a)

0.5
-180

-90

図 5: 装置略図. 省略はそれぞれ, AT: オートト
ラッカー, PV: パルスバルブ, HP: 六極子,
MCP&PS: マイクロチャンネルプレートフォスファー蛍光スクリーン検出器, CCD:
CCD カメラ, PMT: 光電子増倍管, DG:
ディジタル遅延パルス発生器, GP: パルス
電圧発生器, OS: オシロスコープを指す. 許諾を得て参考文献 [26] より引用. Copyright2016 American Chemical Society.

(b)

0

90

180

(degree)
図 4: シミュレーションによるキラル識別の概念
実証. (a) および (b) はそれぞれ鏡像異性体から得られる断層画像の例であり, 角度分布に横軸方向のずれを生じている. 許諾を得て参考文献 [25] より一部改変して引用. Copyright 2019 The PCCP Owner Societies

あり分子線の発生が容易であること, 加えてそれ自体がキラルな分子であることを理由に選定された.
図 5 は実験に用いられた装置の略図である[26]. 分子線発生及びイオンの検出器などは 3 つに仕切られた真空チャンバーの中におさめられ

3. 非対称コマ分子の状態選別ている. 2-ブロモブタンは凍結・融解脱気してほ以降の章では実際の実験から得られたデータ

かに特筆すべき処理は施さずに使用された. 2-ブを見ながらその意味するところについて論ずる.

ロモブタン蒸気はパルス動作式のノズル (Gen-

まずは, 非対称コマ分子の回転状態選別の結果

eral Valve Co.) を通して真空チャンバーに導を示す. 鏡像異性体を持つ分子は分子内に対称入され, バルブから 50 mm の位置にある直径 2軸をもたないという性質上, ほとんどすべてこのmm のスキマーによって分子線として切り出さ

非対称コマ分子に分類される. このような分子れた. 分子は全長 700 mm , 内接円半径 4 mmの回転状態構造は対称性の高い分子に比べて非の六本の棒状電極 (六極子, hexapole) 内部の不常に密, すなわち回転状態どうしがエネルギー

均一電場を通過するときに, あるものは中心軸的に近接しており, 一般的に言って回転状態選方向へ, 他のものは外縁部方向へ力を受ける. こ

別は難しくなる. しかし, キラルな分子の研究のれは分子の回転状態に依存するシュタルク効果

ためにはこれらの分子の回転状態選別ひいてはによって, 外部電場が強くなるほどポテンシャ

配向制御が可能であることを示さなければなら

ルエネルギーが増加する状態と減少する状態がない.

あり, 六極子内部の不均一電場のなかで電場勾最初のターゲット分子としては 2-ブロモブタ

配に沿って力を受けるためである. 結果的に分ン (CH3 CHBrC2 H5 ) を選んだ. これは入手が容子の軌道は曲げられ, レーザー光との交差領域に易であること, 対称コマ分子に近い構造である

集束された分子が検出される. 電場が強くなる

こと, 室温である程度の蒸気圧 (約 65 Torr) がほどポテンシャルが減少する成分を High ﬁeld

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seeker (HFS), 逆に電場が弱くなるほどポテン

して分子線を形成するものとした [29]. 橙色のシャルが減少する成分を Low ﬁeld seeker (LFS)

点は三つのシミュレーションの和である. 一般と称するが, これに従うならば六極子は LFS 成

的には, シュタルク相互作用が十分に大きけれ分を集束する装置といえる. 六極不均一電場をば分子線から逸らされる成分よりも集束される

通過した分子は 234.0 nm の紫外光で光解離を成分の方が多くなり, 図 6 のように信号強度が誘起され, 光解離生成物である Br( P1/2 ) は同じ増大する様子が観測される. このような図を集光によって (2+1) 光子の共鳴多光子イオン化束曲線と呼ぶ. 本研究の実験装置には分子線の(Resonance-enhanced multiphoton ionization,

非集束成分を物理的に排除するビームストップ

REMPI) される [27]. 励起・イオン化に使われを入れていないため, 実験ではこの成分もベーる光は XeCl エキシマーレーザー励起色素レー

スラインとして観測される. 図 6 の縦軸はこのザー (Lambda Physik LPX 200, PD 3000) を

成分を引いて印加電圧が 0 V の時を 0 として使って発振した可視波長の光を,BBO 結晶に入信号強度の増大成分のみを示している. 非集束射させて第二次高調波発生によって得た. 分子

成分に対しては 5 kV 印加の際に 2 倍から 3 倍

線はレーザーの発振と同期しており, 測定を通程度の明瞭な増加が確認されている. 実験とシして 10 Hz で作動している. REMPI により生

ミュレーションの比較により集束された成分はじた光解離生成物イオンは, 交差地点に設置さ単一の回転状態ではなく多くの状態の混成であれた均一静電場によって加速され, 二次元の位ることが予想されるが [26, 27], 状態間で程度は置敏感検出器によって観測される.

違えど LFS は同じ分子配向の極性をもつので,2

なお, 当該波長の励起では別の電子励起状態の十分な相互作用を持って集束されたという観測

Br フラグメント Br( P3/2 ) も生成しており, 実際

結果が非等方的な空間配向の可能性を示唆してに Br( P1/2 ) とは個別に観測が可能である. しか

いる.

2

2

し,Br( P1/2 ) を生じる解離経路では単一の励起
24. 非対称コマ分子の配向制御状態を経た解離経路が支配的であり, いくらか議論が容易となるため本稿ではこちらに集中す

続いて 2 −ブロモブタンの空間配向を確認す

る. Br( P3/2 ) を生じる解離経路に関しては少な2

くとも 2 つの解離経路の混合であることが実験の結果から示唆されており, こちらについては参考文献を参照されたい [26, 27].
図 6 に六極子への印加電圧に対する REMPI
信号強度の変化を示す [26]. 黒点が実験値とその実験誤差を表し, 赤・緑・青の点はそれぞれ主要な回転配座異性体 [28, 26] T, G+, G- の寄与
をシミュレーション [8, 9] で計算した結果である. これらの回転配座異性体は Br-C2-C3-C4 のC2-C3 結合まわりの二面角の違いによって生じており, 分子の振動温度に応じた相対存在比を持つと考えられる. ここで C は 2-ブロモブタン
図 6: 2 −ブロモブタンの集束曲線. Exp. が実験値を表す. T, G+, G-はそれぞれ分子線の冷却が急速に起こったと考えた場合の主要な三つの配座異性体の寄与を表しており,
Tv=300 がそれらの和を表している.

の炭素原子を指し, 添字は IUPAC 命名法に基づく炭素番号である. 図示された配座異性体の寄与はそれぞれの存在比を反映しており, その存
在比は急速な冷却のため常温での相対数を維持

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10

る実験を行った. この測定ではレーザーの偏光
方向を TOF 軸と平行として (Γ = 0◦ ), Br( 2P1/2 )(a)フラグメントの TOF スペクトル測定を行った.
事前実験によって 2 −ブロモブタンの 234.0 nmの光による解離では異方性パラメータ−は正, す
なわち Br( 2P1/2 ) フラグメントは偏光方向の軸に沿った二方向に強く分布することがわかっている [26]. よって,TOF スペクトル上では検出器に向かって順方向に反跳し先んじて検出される集団と, 逆方向に反跳して遅れて検出される集(b)団に相当する二つのピークが観測されると予想される. C-Br 結合の 200 〜 300 nm の吸収, い
わゆる A 帯と呼ばれる吸収を介して到達する励起状態はいずれも反発的ポテンシャルを形成しており速やかに解離が進行する [30, 31, 32, 33].
そのため二つのピークの強度比は解離の瞬間の分子配向を反映していると考えてよい.
図 7a の灰色の実線は六極子に電圧を印加せ

図 7: 2 −ブロモブタンの光解離により放出された Br( 2P1/2 ) フラグメントの TOF スペク
トル. (a) は六極子に電圧を印加していない状態, (b) は 4 kV の電圧を印加した状態で測定された. 許諾を得て参考文献 [26] より一部改変して引用. Copyright 2016 American
Chemical Society.

ずに測定を行った場合の TOF スペクトルである. 本実験ではビームストップを設置していな
いため電圧を印加せずとも弱く信号が観測される. 3 つのピークが観測されているように見えるが, これは Br の同位体 ( 79Br, 81Br) のそれぞれから 2 つずつ, 計 4 つのピークを生じ, 内 2 つが重なっているためである. 79Br と 81Br の自
然存在比は 50.7:49.3 と非常に近接しておりほ向したことが結果から読み取れる. シミュレー

とんど同じ強度で観測されている. 赤の破線, 青ションでは Br フラグメントの運動エネルギーの点線, 緑の実線はそれぞれシミュレーション

分布と異方性パラメーターとして, 予備実験でによって得られたBr の TOF スペクト

得られた値を用いている [26]. さらに分子配向

ルおよびそれらの和である. 六極子に電圧を印

は式 3 の式で表現した. 2 −ブロモブタン分子

加していない状態では分子は等方的に配向しては真空への断熱膨張のために冷却されるが, そおり, 順・逆のそれぞれの方向を向いた分子の数の蒸気圧は低いため回転温度にして数十度, 全はおよそ等しいため, 2 つのピークの高さがそれ

角運動量量子数 J にして 25 程度まで無視できぞれの同位体についてほぼ等しい.

ない分布を持つと集束曲線のシミュレーション

79

Br,

81

図 7b は六極子に 4 kV の電圧を印加した場合から見積もっている. そのため式 3 の次数 k にの TOF スペクトルである. 緑の実線に示されついては 3 以上の高次項が含まれてもおかしくるシミュレーションの結果は実験をよく再現しはない. しかし, 図 7b に見られる結果からはそており, それぞれの同位体のピークについて早の影響は明らかではなかったので, 今回は k は期に検出される成分の強度が増強されているこ

2 までで打ち切った. シミュレーションと実験とがわかる. すなわち, 集束され状態選別された

結果のフィッティングにより, 配向分布関数の成分は分子の Br を検出器側（低電場側）へ配各係数は c1 = −0.35, c2 = 0.5 と見積もられた.

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11

(a)

R

(b)

S

図 9: 空間配向した 2 −ブロモブタンから放出された 79Br( 2P1/2 ) フラグメントの断層イオ
ン画像. それぞれ R 体および S 体の鏡像体過剰率の高い試料を用いている. 分子の配向および光の偏光方向は図 8 と同様である.
許諾を得て参考文献 [25] より一部改変して引用. Copyright 2019 The PCCP OwnerSocieties

図 8: (a) 空間配向した 2 −ブロモブタンから放出された Br( 2P1/2 ) フラグメントの投影イオ
ン画像. (b) シミュレーションによって得られた画像. 許諾を得て参考文献 [26] より一部改変して引用. Copyright 2016 American
Chemical Society.

Angular distribution (a. u.)

5. イオン画像観測
2 −ブロモブタン分子が配向していることが確認できたので, 配向している親分子からの光解離
生成物の散乱分布の測定に移る. まずはラセミ体の 2 −ブロモブタン試料を使い Br( 2P1/2 ) フラグ
メントのイオン画像観測を行った. 図 8a に実験で観測された Br( 2P1/2 ) のイオン画像を示す, 分
子配向の効果を確認するために断層画像ではな

1.5

S-formR-form
1.0

0.5

0.0
0

く全フラグメントの投影を記録した. 光の偏光ベ

90

180

270

360

Angle (degree)

クトルは実験室系において鉛直方向から 45◦ 傾

図 10: 空間配向した 2 −ブロモブタンから放出された 79Br( 2P1/2 ) フラグメント (図 9)の角度分布の比較. 許諾を得て参考文献[25] より引用. Copyright 2019 The PCCP
Owner Societies

いており (2), 図 8 に対しては, 偏光ベクトルは紙面縦軸を通り紙面に垂直な面内に存在している.
また, 分子は Br 基を紙面に垂直かつ表から裏へ向かう方向に配向している. 図 8a には特徴的な
上下の非対称なパターンが見られる. 分子の運トの異方性パラメーターは平行遷移極限である

動に比べて光の電場の振動が早いため, 光の電場

2 に近い (β = 1.85 ± 0.07) ことが分かっている

ベクトルは双方向のベクトルのように考えるこ[26]. よって遷移双極子モーメントは光解離生とができる. よって分子配向を考えなければ, 偏成物の反跳方向にたいして平行に近く, φµd の光軸周りの散乱分布は 180◦ の周期をもち, これ

依存性は小さいと考えられる. ここでは簡単のを回転させても上下の信号強度は変わらないはため φµd = 0◦ とした. シミュレーションの結果ずである. すなわち, この非対称なパターンは分は実験結果を定性的に再現しており, 式 4 の非子配向を反映している. 図 8b は図 8a を再現す

対称コマ分子に対する有効性を示している.

るように求めたシミュレーションの結果である.
◦◦

続いて 2 −ブロモブタンの鏡像異性体,R 体お◦

よび S 体について異なる散乱分布を呈するか調を, 配向パラメーターには TOF スペクトル測定

べた. 光解離生成物の散乱分布を見たとき, 最もから得られた結果を使用した. また, 予備実験に分子のキラリティに鋭敏となるのが Ω = 0 とな

よってこの波長における Br( P1/2 ) フラグメン

る成分の角度 Θ に対する角度分布である. これ

装置パラメーターには Γ = 45 , ∆ = 0 , Φ = 0

2

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12

は実験的には一般的な断層画像観測によって得られる. 図 9 はそれぞれ R および S 体のエナンチオマー試料を使って実験で測定された散乱分布の断層画像である. 2 −ブロモブタンのエ
ナンチオマー試料は 2 −ブタノールを前駆体として合成し, そのエナンチオマー濃度はキラル
敏感なカラム (Macherey-Nagel LIPODEX C)

図 11: 反跳ベクトル v , 遷移双極子モーメント µ, および永久双極子モーメント d の相対配向に生じるキラリティ. 許諾を得て参考
文献 [25] より引用. Copyright 2019 The
PCCP Owner Societiesを使ったガスクロマトグラフィーによって確認した. 使用した試料の R 体および S 体のエナン
チオマー濃度はそれぞれ 85 % および 92 % である. 偏光や分子配向は図 8 と同様である。観
測のタイミングを m/z = 79 に設定したところ,に 0 となる. 六極電場を使った方法では分子配上下に強度の集中した単一の円弧が観測された.

列は永久双極子モーメント d の配列と言い換え

これがBr( P1/2 ) の信号と思われる. また画像ることができる. すなわち, この条件は 3 次元空

中央にも弱く信号が出ているが, これは遅れて間において 1 つの単方向ベクトル v と 2 つの両到達する同位体 Br( P1/2 ) のニュートン球の赤方向ベクトル (µ, d) がキラリティを失う条件を道帯付近の信号が混入しているものと考えられ,自然に含んでいる.

79

2

81

2

外縁の信号には影響を及ぼさないと考えてよい.

図 10 の角度分布を式 6 を使ってフィッティ

図 10 は図 9 に示したそれぞれの断層画像の角ングしたところ, α = 163◦ ± 8◦ , χ = 164◦ ± 1◦ で度分布である. ここでは各エナンチオマーの結実験結果をよく再現した. ただし α と χ の両方

果に関して顕著な差は見られなかった.

が 180◦ に近く b11 , b12 の絶対値が小さかったため

2 −ブロモブタンの R および S 体のそれぞれに, φµd の決定には至らなかった. 図 11a にみのエナンチオマーを用いた結果に違いがみられられるように d − µ − v が同一の平面内にない

なかったことに関して考察する. 本質的に光解場合はこれを識別することができるが, 図 11b離生成物の散乱分布によるキラル識別は 3 つののように φµd ∼ nπ の場合, または図 11c のよベクトル, d − µ − v , 相互の空間的配向のキラリ

うに d あるいは µ が v と平行に近い場合は原ティに由来している. すなわち 3 つのベクトル

理的に鏡像異性体識別できない. 2 −ブロモブが同一平面内に位置せず ±φµd の二つの「鏡像」

タンの結果は特に図 11c の状態に近いものと考が重なり合わないときに識別可能な解離座標とえられる.

なる [23, 25]. 2 章で示されたように, 分子のキ

また、図 9 には図 8 とは異なり, いずれの画

ラリティに対応する画像上の違いは式 7d, 7e に

像にも上下の非対称性は露わに見られなかった.

説明される. 式 7e 右辺は c1 に依存しており,これは図 8 に見られた非対称性が主に Ω ̸= 0 の分子配向による効果を表している. また, 分子成分に由来することを暗示している. 図 9 のパラメーターに関して考えると b12

は α = nπ ,ような断層画像が上下非対称性を呈する条件は

χ = nπ/2, あるいは φµd = nπ (n は整数) の時に式 6 から考えることができ, 0◦ ≤ Θ ≤ 180◦ の0 となる. この条件は 3 次元空間において 2 つ

区間で Θ = 90◦ の軸に対して非対称な項の寄与の単方向ベクトル (v , d) と 1 つの両方向ベクトが非ゼロ, すなわち P10 (cos Θ) および P21 (cos Θ)ル µ がキラリティを失う条件を自然に含んでいの係数 β10 (cos Θ) および β21 (cos Θ) が非ゼロの値

る. 同様に, 式 7d 右辺は c2 に依存しており, 分をとること, となる. 2-ブロモブタンについていb11 は α = nπ ,えば, 図 10 の角度分布のフィッティングからもχ = nπ , あるいは φµd = nπ/2 (n は整数) の時示唆されたように分子由来のパラメーター α お

子配列による効果を表している.

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13

よび χ の両方が 180◦ に近いと考えると, 式 7bに対しより鋭敏であると考えられる. あるいは,

および式 7e より断層画像に上下非対称性が露式 7d は分子配向ではなく分子配列のみによっ

わに見られなかったことが説明される.

ても識別が可能であると示している. b11 は b12に比べてその絶対値は小さくなる傾向にあるが,6. まとめ

例えば非共鳴なパルス光源による強い光電場に六極電場とイオン画像観測法を組み合わせたより高い配列度を達成するような研究もなされ装置を使い, 非対称コマ分子である 2 −ブロモブている [35, 36]. このような方法も突破口たりう

タンの回転状態選別, 配向制御およびそのイメーるかもしれない.

ジング実験の結果を紹介した. TOF スペクトル

図 4 などのシミュレーションに使用されたプの測定 (図 7) あるいはイオン画像観測 (図 8) のログラムはオンラインにて公開されている. 興

結果のそれぞれが非対称コマ分子であっても六味のある方には試していただきたい. バグ報告は

極電場による分子配向制御が可能であることを

いかなる形であれ歓迎する. https://gitlab.

示している. さらに等方的でない親分子の分子

com/mnkmr/IonimageSimulations.jl

配向を実現することで, 光解離生成物イオンの

作図当時のバージョンのコミットハッシュは投影画像やその断層画像の角度分布から光解離

08f6dd7c79c219cd54be37d2f816756e719b6ea5における反跳方向や永久双極子モーメント, おであるが, 今後細かな修正がなされる可能性がよび遷移双極子モーメントの相対配向などの情ある.

報を得ることが可能となった. 配向分子線は交

本稿での議論の対象となった 2 −ブロモブタ

差分子線実験などのように反応性衝突によく使ンのような非対称コマ分子の場合, 二原子分子

われてきた技術であったが, 本稿で紹介されたや対称コマ分子に比べてその解離のメカニズム

ように光解離の研究においてもその有用性が示は複雑になりうる. 通常は慣例的に軸性反跳近された.

似をはじめいくつかの仮定の導入により, モデ

加えて興味深いのは式 4 の解釈の結果, 鏡像

ルを単純化して解析が行われるが, このような異性体がお互いに異なる光解離生成物の散乱分手法では分子の非対称性や立体障害に起因する布を示しうることが示された, という点である.

興味深い現象を見逃す恐れがある. 今回紹介さこのような散乱分布について, 観測されうる角れた手法は空間配向を含めたベクトル相関を通度分布を鏡像異性体間の相違と分子配向に着目して, よりよく分子の状態を規定し, これまで隠した形で式 6 にまとめた. また, 実際に 2 −ブ

されていた情報を系から引き出すことを目的とロモブタンの R および S 体を用いて実際に光解している. すなわちモデルの単純化を避けて反離生成物散乱分布の相違の観測も試みられたが,応動力学の研究を行うという, 先述の問題への今回は顕著な違いは見られなかった. これは光一つの回答となっている. 非対称な分子の配向

解離に際しての 2 −ブロモブタンの反跳ベクトやその光解離に関しては, 理論的な扱いに関するル, 電気永久双極子モーメント, および遷移双極報告は散見されるものの具体的な実験結果はあ子モーメントの相対配置が鏡像異性体間の相違

まり多くなかった. 本研究の提供する実験デー

を小さくするものになっており, 識別できなかっタが, これからの複雑系での光解離反応動力学たものと考えられる. より感度の高い測定のた研究を促すことを期待する.

めには例えば配向電場ベクトルを TOF 軸に対

7. 謝辞

して直角とする (∆ = 90◦ ) ことなどが考えられ
る [34]. このような装置セットアップは制御の

本研究は主に台湾・國立臺灣大学で King-

難易度が高いが, 理論的には鏡像異性体間の相違

Chuen Lin 教授の指導の下, 行われた. さらに

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14

國立臺灣大学の笠井俊夫教授, イタリア・ペ

Phys., 87, 1445 (1987).

ルージャ大学の Federico Palazzetti 博士,An-[13] A. T. J. B. Eppink and D. H. Parker, Rev.

drea Lombardi 博士,Vincenzo Aquilanti 教授,

Sci. Instrum., 68, 3477, (1997).

大阪大学の蔡徳七講師, 台湾・國立中興大学の[14] C. R. Gebhardt, T. P. Rakitzis, P. C.

Po-Yu Tsai 教授には多大な支援をいただいた. 実

Samartzis, V. Ladopoulos and T. N. Kit-

際の測定に際しては國立臺灣大学の学生であっsopoulos, Rev. Sci. Instrum., 72, 3848,

た Shiun-Jr Yang 氏,Hsiu-Pu Chang 氏の協力

(2001).

があった. 諸氏の支援に深く感謝の意を表する.

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16

2020 年度 役員・委員会
会長
長嶋泰之（東京理科大学）幹事
星野正光（上智大学）〔副会長〕

中野祐司（立教大学）

鳥居寛之（東京大学）

石井邦和（奈良女子大学）

永田祐吾（東京理科大学）
運営委員
石井邦和（奈良女子大学）

大橋隼人（富山大学）

金安達夫（九州シンクロトロン光研） 歸家令果（東京都立大学）
木野康志（東北大学）

中井陽一（理化学研究所）

北島昌史（東京工業大学）

鳥居寛之（東京大学）

中野祐司（立教大学）

永田祐吾（東京理科大学）

渡部直樹（北海道大学）

久間晋（理化学研究所）

城丸春夫（東京都立大学）
樋山みやび（群馬大学）

星野正光（上智大学）

常置委員会
編集委員会

委員長：中野祐司（立教大学）

行事委員会

委員長：石井邦和（奈良女子大学）

広報渉外委員会
顕彰委員会

委員長：鳥居寛之（東京大学）
委員長：星野正光（上智大学）

庶務委員会

委員長：永田祐吾（東京理科大学）

編集委員

石川顕一，岩山洋士，大橋隼人，岡田信二，椎名陽子，
土田秀次，冨田成夫，中野祐司，山崎優一

原子衝突学会誌しょうとつ第 18 巻 第 1 号（通巻 98 号）
Journal of Atomic Collision Researchⓒ原子衝突学会 2021
http://www.atomiccollision.jp/
発行: 2021 年 1 月 15 日
配信: 原子衝突学会事務局 <acr-post@bunken.co.jp>