Proceedings of the 15th Annual Meeting of Particle Accelerator Society of Japan
August 7-10, 2018, Nagaoka, Japan

PASJ2018 THP122(γ,n)光核反応の励起関数の検証
VERIFICATION OF EXCITATION FUNCTIONS OF THE (γ, n) REACTIONS
野田秀作#, A), 井田博之 A), 井村亮太 A), 菊永英寿 B), 塚田 暁 B), 柏木 茂 B), 高橋 健 B), 南部健一 B),
大浦泰嗣 C)
Shusaku Noda#, A), Hiroyuki IdaA), Ryota ImuraA), Hidetoshi KikunagaB), Kyo TsukadaB), Shigeru KashiwagiB), KenTakahashiB), Kenichi NanbuB), Yasuji OuraC)A)B)

JFE Engineering Corporation
Research Center for Electron Photon Science (ELPH), Tohoku UniversityC)
Tokyo Metropolitan University

Abstract
We measured the activities of 99Mo that were generated by bombarding 15-50 MeV electron bremsstrahlung photons.
The experiment was carried out at Research Center for Electron Photon Science (ELPH), Tohoku University. The
generated activities in the irradiated natMo target were determined from the gamma-ray measurement using the High Purity
Germanium (HPGe) detector. In order to verify the excitation function of 100Mo(γ,n)99Mo reaction, the experimental setup
was simulated with the Particle and Heavy-Ion Transport code System (PHITS) to determine the flux of bremsstrahlung
photons. Then, the estimated activities were deduced from literature data of the 100Mo(γ,n)99Mo excitation function
multiplied by the bremsstrahlung photon spectrum. The experimental result shows that the literature data of (γ,n)
excitation function for 100Mo can be used to estimate the activities generated by the bremsstrahlung photons.

1.

はじめに99mTc(テクネチウム)は、核医学検査に最も広く利用されている放射性核種である[1]。日本では年間約 400
TBq が日本アイソトープ協会を通じて国内の医療機関などに供給されており、SPECT 検査として年間 100 万件が実施され、その市場規模は年間 200 億円と言われている。一般に 99mTc は 99Mo の β-崩壊の娘核種として得られる。99mTc の半減期が 6 時間である一方、親核種である99Mo の半減期は 66 時間であるため、過渡平衡を利用したミルキング法から 99mTc 取得し、放射性薬剤として診断などへ利用される。親核種である 99Mo は海外の研究用原子炉において、高濃縮ウラン(235U)の核分裂生成物として得られている。しかし、製造用研究炉の老朽化、火山の噴火などによる航空輸送の遅延や、高濃縮ウランを使用することによる安全保障上のテロの問題があり[2]、最も広く利用されている放射性核種であるにもかかわらず 99Mo の供給は安定していない。このような問題から、高濃縮ウランを使用しない 99Mo の国内製造方法が世界中で検討されてきた[3]。
本研究では、電子線加速器によって発生した制動放射線による 100Mo(γ,n)99Mo 反応を利用する製造方法に着目し、過去の 100Mo(γ,n)99Mo 励起関数(反応断面積)の文献値を検証するための基礎実験を行った。ただし、単色の光子エネルギーに依存する光核反応の励起関数を取得するためには、Tagged photon ビームなどが必要となり、その実験は容易ではない。そこで、ここでは電子線加速器を利用した 99Mo 製造方法を検討するため、より実用的な基礎データとして、電子線エネルギーに依___________________________________________# noda-shusaku@jfe-eng.co.jp

存した 99Mo 生成量を系統的に取得した。
先行研究による測定値として、100Mo(γ,n)99Mo 反応の励 起 関 数 が EXFOR (Experimental Nuclear ReactionData)[4]に収録されている。粒子・重イオン輸送計算コー
ド PHITS (Particle and Heavy-Ion Transport codeSystem)[5]によるシミュレーション計算から得られる、電子線により発生した制動放射線スペクトル分布と、文献値として入手できる 100Mo(γ,n)99Mo 反応の励起関数の掛け合わせにより、ある電子線エネルギーに対する制動放射線に起因した光核反応によって作られた 99Mo 量を導出した。
本実験で得られた 99Mo 生成量とこれらのシミュレーション計算によって推定した 99Mo 生成量を比較することによって、文献値である励起関数の検証を行った。

2.

実験

実験は東北大学電子光理学研究センターの大強度電子線形加速器にて行った。電子線エネルギーが 15、20、25、30、40 および 50 MeV の 6 点に対し実験を行った。電子線エネルギーごとの 100Mo(γ,n)99Mo 生成量は、高純度 Ge 半導体検出器によるガンマ線計測による放射化法で決定することとした。
Figure 1 に照射ターゲットのセットアップ写真を示す。
加速された電子は厚さ 50 μm のチタン窓を通して真空から空気中へ取り出される。本実験で使用した電子線は楕円形であり、その大きさは照射実験前に酸化ベリリウム板によって計測した。電子線ビームの詳細を Table 1 に示す。制動放射線発生用ターゲットとして 2.06 mm タングステン板を採用した。チタン窓から 107.6 mm 後方にタングステン板と照射ターゲットとして天然存在比の Mo 箔 100- 1202 -Proceedings of the 15th Annual Meeting of Particle Accelerator Society of Japan
August 7-10, 2018, Nagaoka, JapanPASJ2018 THP122mm × 100 mm ×厚さ 9.72 μm を 1 枚設置した。

3.

解析

3.1 本実験における 99Mo 生成量の導出
Figure 2 に 30 MeV 電子線照射終了約 1 時間 30 分後の natMo 箔から検出したガンマ線スペクトルを示す。
99
Mo の β-崩壊に伴う 739.5、181.1 および 777.9 MeV のピークおよび 99mTc ガンマ崩壊による 140.5 keV のガンマ線が確認できた。これ以外に本計測により確認できたガンマ線のピークは、92Mo(γ,2n)90Mo による 257.3 および122.4 keV 、 98Mo(γ,p)97Nb に よ る 657.9 keV 、97Mo(γ,p)96Nb に よ る 778.2 お よ び 568.9 keV 、92Mo(γ,pn)90Nb による 1129.2 および 2319.0 keV、対消滅による 511 keV である。Ge 検出器を用いた測定を開始するまでに経過した時間および測定中の壊変補正を行い、99Mo の反応収率を導出した。

Figure 1: Irradiation target setup.
Table 1: Specification of Electron Beam
Ellipse Size
(X × Y mm)

Std. Dev. ofEnergy (%)

153.4 × 3.3

1.020

1.9 × 1.7

1.025

2.3 × 2.4

1.030

2.2 × 1.9

1.040

2.0 × 1.9

1.050

2.8 × 2.2

1.8Energy (MeV)

Figure 2: ADC spectrum of natMo target irradiated by 30
MeV electron bremsstrahlung photons.

電子線の照射時間は、エネルギーによらず 10 分間とした。詳細な照射条件を Table 2 に示す。
照射後、同センターの加速器施設に併設されている化学実験室にて、高純度 Ge 半導体検出器を用いたガンマ線スペクトロスコピーによって 100Mo(γ,n)反応により生成した 99Mo 量を測定した。

3.2 シミュレーションによる 99Mo 生成量の導出
電子線に起因する制動放射線によって作られる 99Mo放射能は以下の式で表すことができる。

Table 2: Irradiation Status

この式では、本実験に使用した照射ターゲットは十分に薄いため、ターゲット中では制動放射線は減衰しないと仮定している。ここで、AEOB は照射後の 99Mo 生成放射能、n は照射ターゲット量(natMo 中の 100Mo 数密度×放射ターゲット厚さ×電子ビーム面積)、f は電流量；入射電子数、E0 は加速電子エネルギー；制動放射線の最大エ
ネルギー、P(E) は電子 1 個当たりの制動放射線スペク
トル、σ(E)は光子エネルギーE に対する光核反応の励起関数、λ は 99Mo の壊変定数、ｔは照射時間、Y(E0)は電子 1 個当たりの 99Mo 平均生成収率である。
P(E)は、電子 1 個当たりに制動放射ターゲットから放出される X 線スペクトルであり、PHITS を用いたシミュレーションにより導出した。Figure 3 に 10、20、30、40 お
よび 50 MeV 電子をタングステンに入射した場合の制動放射線スペクトルを示す。PHITS により導出した制動放射線スペクトルは、入射電子線エネルギーによらず実際

Beam energy

Average Current

Irradiation time

(MeV)

(μA)

(sec)

1594.5 ± 1.16002014.4 ± 0.46002513.8 ± 0.76003014.7 ± 0.66004019.1 ± 0.86005021.4 ± 0.4600(1)- 1203 -Proceedings of the 15th Annual Meeting of Particle Accelerator Society of Japan
August 7-10, 2018, Nagaoka, JapanPASJ2018 THP122の値をよく再現することが確かめられている[6]。
光核反応により生成される 99Mo 量を推定するためには、制動放射線スペクトルに加えて、100Mo(γ,n)99Mo 反応の励起関数が必要となる。Beil ら[7]、Crasta ら[8]および Utsunomiya ら[9]などによって、実験的に励起関数が測定されている。これらの値を Fig. 4 に示す。この測定
値を励起関数 σ(E)とし、PHITS による制動放射線スペクトルを掛け合わせることにより Y(E0)を導出した。このような一連のシミュレーションにより得られた Y(E0)と、本実験で得た AEOB から求めた Y(E0)との比較を行った。

Figure 5: Electron-energy dependent yields of 99Mo
production.

5.

Figure 3: PHITS calculation results of bremsstrahlung Xray spectra generated by electron-bombarding onto W
converter.

考察

Figure 5 は、本実験値は過去の文献値である Beil らの励起関数を用いた計算結果を支持している。Beil らの測定による励起関数は、巨大共鳴反応が支配的である
光 子 エ ネ ル ギ ー が 30 MeV ま で の 領 域 に お い て 、100Mo(γ,n)99Mo 反応を精度よく測定されていると考えることができる。今後、99Mo 製造用照射ターゲットの設計などのシミュレーション計算への応用が考えられる。

6.

まとめ

文献値である 100Mo(γ,n)99Mo 励起関数の検証を行うことを目的とし、電子線入射による制動放射線照射による99Mo 生成収率の測定を行った。電子線入射により発生する制動放射線を PHITS により導出した。制動放射線エネルギースペクトルと文献値の励起関数を掛け合わせることで、入射電子線エネルギーに対する 99Mo 生成収率を推定した。実験値とシミュレーション結果はよい一致を示した。Beil らによる過去の測定値は妥当であると考えられる。

参考文献[1] アイソトープ等流通統計２０１７;
https://www.jrias.or.jp/report/pdf/ryutsutoukei2017.pdf

Figure 4: Literature data of 100Mo(γ,n)99Mo excitationfunction.

4.

結果

本研究によって得られた、99Mo 生成量を実験値およびシミュレーション結果を Fig. 5 に示す。実験値と文献値による推定値は、測定を実施した電子線エネルギー領域に渡って、よく一致している。

[2] T. Inoue., “国産化 99Mo/99mTc の医療運用に向けての議論―我が国における 99Mo の国産安定供給の方向性と議題―”, RADIOISOTOPES, vol. 62, pp. 667-678, 2013.
[3] The Supply of Medical Radioisotopes: Review of Potential
Molybdenum-99/Technetium-99m Production Technologies,
https://www.oecd-nea.org/med-radio/reports/Med-Radio99Mo-Prod-Tech.pdf[4] N. Otuka et al., “Towards a More Complete and Accurate
Experimental Nuclear Reaction Data Library (EXFOR):International Collaboration between Nuclear Reaction Data
Centres (NRDC)”, Nucl. Data Sheets, vol. 120, pp. 272-276,
2014.
[5] T. Sato et al., “Features of Particle and Heavy Ion Transport
code System (PHITS) version 3.02”, J. Nucl. Sci. Technol.,vol. 55, pp. 684-690, 2018.

- 1204 -Proceedings of the 15th Annual Meeting of Particle Accelerator Society of Japan
August 7-10, 2018, Nagaoka, JapanPASJ2018 THP122[6] Y. Iwamoto et al., “Benchmark study of the recent version ofthe PHITS code”, J. Nucl. Sci. Technol., vol. 54, pp. 617-635,
2017.
[7] H. Beil et al., “A study of the photoneutron contribution tothe giant dipole resonance in doubly even Mo isotopes”, Nucl.
Phys. A, vol. 227, pp. 427-449, 1974.
[8] R. Crasta et al., “Photo-neutron cross-section of 100Mo”, J.
Radioanal. Nucl. Chem., vol. 290, pp. 367-373, 2011.
[9] H. Utsunomiya et al., “Photoneutron cross sections for Mo
isotopes: A step toward a unified understanding of (γ,n) and(n,γ) reactions”, Phys. Rev. C, vol. 88, p. 051805, 2013.

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