大洗研究開発センター燃料研究棟の汚染に係る破裂要因の分析による事象発生の原因推定及び対策の検討について
平成 29 年 9 月 20 日
日本原子力研究開発機構
樹脂製の袋の破裂要因分析のため、フォルトツリー解析を行った。まず、「貯蔵容器内容物及び破裂時の状況調査結果」をベースとして、原因を特定すべき事象（トップ事象）を最外層のバウンダリである「二重目樹脂製の袋の破裂」として、その要因となる事象をこれ以上分解できない基本事象にまで順
次分解することにより、フォルトツリー図を構築した。次に、抽出された基本となる要因（基本事象）
各々の影響度評価を行って原因を推定し、対策を検討した。
(1)

樹脂製の袋の破裂事象要因分析のためのフォルトツリー図構築

図 7.1.1 に、構築したフォルトツリー図を示す。トップ事象である「二重目樹脂製の袋の破裂」は、「二重目樹脂製の袋の内圧上昇」及び「二重目樹脂製の袋の破損条件到達（条件変化含む。）」の 2 つの事象が重畳した場合に発生するとした。
「二重目樹脂製の袋の内圧上昇」については、内圧上昇による一重目樹脂製の袋の破裂あるいは破損、又は一重目樹脂製の袋の膨張により発生するとした。前者の「一重目樹脂製の袋の破裂あるいは破損」
は、「二重目樹脂製の袋の破裂」と同様に、「一重目樹脂製の袋の内圧上昇」及び「一重目樹脂製の袋の破損条件到達（条件変化含む。）」の 2 つの事象の重畳により生じる。
一重目樹脂製の袋の破裂あるいは破損要因のうち、「一重目樹脂製の袋の内圧上昇」について、「内部でのガス発生」及び「内部温度上昇」を挙げた。
「内部でのガス発生」については、内蔵する Pu 等の有機物との相互作用や化学反応を要因として考え、基本事象として図 7.1.1 に示す①～⑧の 8 つの要因を考えた。一方、「内部温度上昇」をもたらす事象としては、化学反応熱の発生等による温度上昇を考え、基本事象として図 7.1.1 に示す⑤～⑩の 6
つの要因を考えた。
「一重目樹脂製の袋の破損条件到達（条件変化を含む。）」をもたらす事象としては、樹脂製の袋の品
質劣化によるものと傷等によるものを考え、基本事象として図 7.l.1 に示す⑪～㉑の計 11 の要因を考えた。
以上のとおり、トップ事象「二重目樹脂製の袋の破裂」をもたらす要因として計 21 個の基本事象を抽出してフォルトツリー図を構築した。
(2)

各基本事象の影響度評価結果

構築したフォルトツリー図を構成する基本事象 21 個それぞれについて、「貯蔵容器内容物及び破裂時の状況調査結果」から得られた情報に加えて、作業員への聞き取り調査、帳票類・作業記録等の確認、現地調査、概略評価・文献調査及び検証試験により得られる情報に基づき、各基本事象がトップ事象である二重目樹脂製の袋の破裂に与える影響度（重要度）を評価した。評価に際し、以下の値を用いた。
・ガス発生による内圧上昇を計算するための基準となる体積は、貯蔵容器の容積 3.9 L から内容物としてポリ容器及び樹脂固化物の体積相当である 0.4 L を減じた 3.5 L とした（添付 7.1.1 ①「α崩壊による He ガス」参照）。

1

・樹脂製の袋に対するγ線の挙動を粒子・重イオン輸送計算コード PHITS によりシミュレーションした結果より、樹脂製の袋へのγ線照射試験における 21 年間の貯蔵期間相当の照射量（吸収線量）を、一重目と二重目の樹脂製の袋に対してそれぞれ 227 kGy 及び 108 kGy とした（添付 7.1.2 参照）。
・貯蔵容器を模擬した金属容器及び蓋による外部からの拘束下において、未照射及び照射した樹脂製の袋を破裂又は破損するまで加圧する試験を行った結果から、貯蔵容器開封時に類似した樹脂製の袋の破裂又は破損状況をもたらす内圧は 2.5 気圧程度以上とした（添付 7.1.3 参照）。
「二重目樹脂製の袋の破裂」に与える影響評価結果の一覧を表 7.1.1 に示す。また、評価の詳細を添付 7.1.1 に示す。「内部でのガス発生」のうち、樹脂製の袋の内圧増加に有意な影響を与え得る基本事
象は、②「混入有機物」、③「ポリ容器」及び④「混入水分」の 3 つであり、21 年間の貯蔵期間中のガス発生量は、それぞれ 48 L、0.18 L 及び 0.09 L と評価された。このことから、樹脂製の袋の破裂の主な要因は、発生ガスの評価量がほかの 2 つより圧倒的に多い②「混入有機物」であることを特定した。
なお、④「混入水分」によるガス発生量の評価については、吸着水分の全量が分解する等過度に保守的な仮定をしていることから、実際にはその影響は無視できると考えられる。
(3)

樹脂製の袋が破裂に至った原因の特定

フォルトツリー解析により、樹脂製の袋の破裂は、主に②「混入有機物」の基本事象により発生したことを特定した。樹脂製の袋が破裂に至った原因を時系列で表した推定シナリオは以下のとおりである（図 7.1.2 参照）。
・平成 3 年に Pu 等の核燃料物質を含む樹脂固化物をポリ容器に入れ、ポリ容器を樹脂製の袋によって二重に封入し、貯蔵容器内に入れて貯蔵した。
・貯蔵期間中、主に Pu からのα線によりエポキシ樹脂が分解して水素やメタン等のガスが発生し、樹脂製の袋が膨張した。
・5 年後の平成 8 年に貯蔵容器内容物の点検を行った。その結果、ポリ容器の破損、樹脂製の袋の膨張等が確認されたため、梱包更新を行った。
・その後 21 年間の貯蔵期間中、放射線の影響により樹脂製の袋が劣化するとともに、ガス発生による内圧が貯蔵容器開封時に類似した樹脂製の袋の破裂又は破損状況をもたらす内圧を超過した。しかしながら、樹脂製の袋は、貯蔵容器による拘束で破裂せずに留まっていた。
・フードで貯蔵容器内部を点検するため貯蔵容器の蓋を開封した。その結果、貯蔵容器による拘束を失って樹脂製の袋内外の圧力均衡が崩れ、樹脂製の袋の容器や蓋等で拘束されていない部分が、放射線照射によりもたらされた樹脂製の袋の引張強度や破断伸び低下の影響もあり、線状に裂ける形
で破裂開口した。
以上の推定シナリオに基づき、発生ガス（水素及びメタン）の樹脂製の袋や貯蔵容器の O-リングを通した漏えいを考慮して、貯蔵期間中の樹脂製の袋の内圧上昇を計算した。計算の詳細は添付 7.1.4 に示す。エポキシ樹脂に含まれる核燃料物質の平均粒径、Am の精製有無及び O-リングからのガス透過割合には不確かさがある。このためこれらの不確かさを考慮して、エポキシ樹脂からのガス発生量及び Oリングを通したガスの漏えい量が異なる 3 つのケースについて 21 年間の内圧上昇を計算した。図 7.1.3に樹脂製の袋の内圧計算結果を示す。樹脂製の袋の内圧計算結果には大きな幅があるが、いずれのケー
スも、21 年後の貯蔵容器開封時においては、貯蔵容器開封時に類似した樹脂製の袋の破裂又は破損状況をもたらす内圧である 2.5 気圧を超えた。

2

(4)

樹脂製の袋が破裂に至った事象への対策

事象の影響度評価や推定シナリオにおいて示したように、樹脂製の袋の内圧上昇及び劣化を避けることが樹脂製の袋の破裂防止に必要であることから、その具体的な対策を検討した。以下に樹脂製の袋の破裂を防止するための対策を示す。
・Pu、Am 等α比放射能が高い核種を含む試料は、収納前に熱処理等を行うことにより、多量のガスを発生させるエポキシ樹脂等を除去すること。
この熱処理は、内圧上昇をもたらす可能性が否定できない吸着水分の放射線分解ガス発生の防止にも有効であると考えられる。
・Pu、Am 等α比放射能が高い核種を含む粉末状の試料は、ポリ容器等の有機物への密着を避けるために金属容器へ収納すること。
金属容器への収納は、Pu 等から発生する低エネルギーのγ線の遮蔽にもある程度の効果が望まれ、下述する樹脂製の袋の放射線劣化への防止策としても一定の効果を発揮することが期待される。
・Pu、Am 等α比放射能が高い核種を微量含む各種標準試料等をポリ容器に収納しているものについて
は、膨張や変色等が発生する時間を事前に見積もり、適切な周期でこれらの目視による点検と交換を行う等の対策を取ること。
ポリ容器は、α線による照射を受けた場合、劣化や変色がγ線による照射を受けた場合と比べてより短い期間で生じる可能性が考えられる。このため、適切な期間での点検や梱包更新を行うことにより、発生ガスによる内圧上昇と樹脂製の袋等の破損を防止することが重要である。

3

4

ＯＲゲート

ＩＮ

制約ゲート

基本事象

二重目樹脂製の袋

貯蔵容器開封時の傷等b㉑

ポリ容器内突起物混入による損傷

ポリ容器破片による損傷

⑳

⑱

ポリ容器
放射線劣化

樹脂製の袋のβ線による劣化⑰
樹脂製の袋の経年劣化

当時の樹脂製の袋の品質

樹脂製の袋のγ線による劣化⑯

樹脂製の袋のα線によ
る劣化

⑲

⑮

⑭

⑬

ポリ容器破損

ポリ容器破損

夏期の高温

⑩

⑨
崩壊熱

内部温度上昇⑧臨界発生（熱）⑧臨界発生（ガス）⑦

可燃性ガスの燃焼・
爆発（熱）

⑦

⑥

爆発性物質の爆発（熱）

可燃性ガスの燃焼・爆発（ガス）⑤

容器内物質間の化学
反応（熱）

⑥

④

混入水分

爆発性物質の爆発
（ガス）

③

②

ポリ容器

混入有機物

⑤

①

容器内物質間の化学反応（ガス）

水分の放射線分解ガス

有機物の放射線分解ガス

α崩壊によるHeガス

樹脂製の袋の熱劣化

樹脂製の袋の放射線劣化⑫

封入時の傷等

一重目樹脂製の袋の内圧上
昇・膨張
a

⑪

b

内部でのガス発生

不適切な溶着a

一重目樹脂製の袋の破損条件到達（条件変化含む。）

一重目樹脂製の袋の内圧上
昇

一重目樹脂製の袋

図7.1.1 樹脂製の袋の破裂要因に係るフォルトツリー図

二重目樹脂製の袋の破損条件到達（条件変化含む。）

二重目樹脂製の袋の内圧上
昇

ＯＵＴ

ＡＮＤゲート事象

二重目樹脂製の袋の破裂

凡例

U/Pu 化合物の X 線回折測定済試料
ポリ容器＋樹脂製の袋（二重）→ 鋼製貯蔵容器に封入【平成 3 年】
内容物の状況を開封点検、詰め替え【平成 8 年】
貯蔵庫で保管【平成 8 年～平成 29 年】

樹脂製の袋の強度劣化（放射線の影響）

樹脂製の袋の内圧上昇（内部でのガス発生）

フードへ持ち出しての点検

貯蔵容器を開封

樹脂製の袋の破裂

図 7.1.2

樹脂製の袋の破裂に至る推定シナリオ5

図 7.1.3

樹脂製の袋の内圧の経時変化の計算結果

6

7

*1
*2
*3

×

×

可燃性ガスの燃焼・爆発（ガス、熱）臨界発生（ガス、
熱）

崩壊熱

⑦

⑧

⑨

－

混入水分の量（核物質の物理形態を確認した上で評価）●

水素等の燃焼範囲への到達可能性、爆発発生等の有無

崩壊熱量と熱バランス

●

－

●

爆発性物質生成の検索、有無（量、爆発可能性など）、衝撃・影響等の有無の調査

臨界可能性

●

化学反応による熱及び発生ガス
種・量の推定－－ポリ容器の放射線分解による発
生ガス量、内容物形状（塊、分布等）及びポリ容器への接触状
況を確認

混入水分の放射線分解によるガ
ス発生量

－

●

聞き取り調査等により混入有機物の種類及び量を推定する

混入有機物の放射線分解による
ガス発生量

－

5種Pu同位体組成の中で、最も厳しい条件でHe発生量を評価

確認・調査事項

●

●

－

－

●

－

●

－

－

●

●

－

－

－

－

－

－

－

●

－

●

－

現地
調査
(*2)

●

－

●

●

●

●

●

●

●

－

●

概略評
価・文
献情報
(*2)

－

－

－

－

－

－

－

●

●

－

－

検証
試験
(*2)
各種調査の実施内容、調査・評価結果等

核物質防護上の観点から■の箇所は非開示としています。

崩壊熱はα崩壊による寄与が大きいことから、貯蔵容器内にあるPuの同位体組成を用いた計算を行った結果、崩壊熱は最大で0.5 Wである。これによる容器内温度上昇は2 ℃以下であり、内圧上昇（*3）は0.01気圧以下である。このことから、崩壊熱による内部温度上昇への影響は小さいと考えられる。
また、作業者証言（「ゴム手袋越しであるが、貯蔵容器側面を手で触ってみて、温度上昇はなかった」）からも、発熱は小さい。

最小臨界量は220 g（湿式条件で二重装荷を考慮して安全係数を見込んだ値）であり、実態はこれより大幅に小さい核分裂性物質重量（■ g）であったことから、臨界発生可能性は無い。

作業者への確認の結果、樹脂製の袋破裂時の爆発による異臭や火炎等無し。
量研 高崎研におけるエポキシ樹脂へのHe照射試験においては、発生ガスの大半は水素であった。静電気等により着火源が発生して爆発したとしても、二重目樹脂製の袋は健全であったことを考えると、想定しがたい。

作業者への確認の結果、破裂時の爆発による異臭等無し。
平衡条件では爆発性物質である硝酸アンモニウムは生成せず、また爆発温度である260℃以上にも達していない
ため、爆発性物質の生成並びにその爆発によるガス及び熱発生の可能性は低い。

炭化物及び窒化物が加水分解を起こした場合、それぞれメタン及びアンモニアの生成が考えられる。
樹脂固化物の分析結果から、炭化物又は窒化物（あるいはその双方）がエポキシ樹脂に含まれていることが分かった。特に炭化物については水分との反応性が高く水分と接触した場合即座に加水分解を生じることから、
この結果は貯蔵期間中に炭化物又は窒化物（あるいはその双方）の加水分解がほとんど起こらなかったことを示している。これらより、本事象の影響は小さいと考えられる。

上記吸着水分量を基に評価した放射線分解によるガス発生量は0.09 L（標準状態換算）である。吸着水分の全量が分解する等、過度に保守的な仮定をしていることから、実際にはその影響は無視できると考えられる。

粉末■ g全量を核燃料物質粉末と仮定し、文献調査結果を基に吸着水分量を■ wt%として計算を行った結果、吸着水分量は0.05 gである。

ポリエチレンのα線分解によるガス発生
貯蔵容器内の粉末■ gを全てUとPuの混合化合物粉末と仮定し、それらがポリ容器底部に存在するとした場合の評価を行った結果、21年間のガス発生量は0.18 L（標準状態換算）であり、②「混入有機物」に比べて寄与は小さいものの、一定程度の寄与があると考えられる。

エポキシ樹脂のα線分解によるガス発生
Cm-244のα線照射による圧力上昇試験や量研 高崎研におけるエポキシ樹脂へのHeイオン照射試験の結果か
ら、ガス発生率は積算照射量とともに低下することが分かった。これらを考慮して、G値を0.22と見積もった。
その結果、21年間のガス発生量は、Pu粉末粒径を20 μmとした場合、48 L（標準状態換算）である。

主たる混入有機物はエポキシ樹脂である。エポキシ樹脂はX線回折用試料作成時に使用され、エポキシ樹脂固化
物は■ g、粉末様の物は■ gであった。

貯蔵容器内にあるPuの中で、α崩壊が最大となるPu同位体組成を用いて、21年間のHe発生量を計算した。その結果、発生量は12.6 mL（標準状態換算）であり、影響は小さい。

○：影響大、△：影響あり、×：小（無視できる）○：実施予定、▲：一部実施済み、●：実施済み、－：実施しない
一重目の樹脂製の袋の容積3.9 Lに対して、内容物0.4 Lを減じた値として、3.5 Lを考慮し、これに対する内圧上昇を計算

×

×

×

爆発性物質の爆発（ガス、熱）

混入水分

④

△

⑥

ポリ容器

③

○

×

混入有機物

②

×

⑤

α崩壊によるHeガス①

影響度 (*1)

容器内物質間の化学反応（ガス、熱）

基本事象名

基本事
象No.

樹脂製の袋の破裂に係る基本事象の影響度評価

作業者 帳票等への 類、作
聞き取 業記録
り調査 等確認(*2)(*2)

表7.1.1

8

×

×

△

×

封入時の傷等

樹脂製の袋のα線による劣化

樹脂製の袋のγ線による劣化

樹脂製の袋のβ線に
よる劣化

⑫

⑬

⑭

⑮

×

×

×

×

×

樹脂製の袋の経年劣化

当時の樹脂製の袋の品質

ポリ容器放射線劣化

ポリ容器内突起物混入による損傷貯蔵容器開封時の傷
等

⑰

⑱

⑲

⑳

㉑

－

樹脂製の袋のβ線照射による劣
化度合い

●

－

ポリ容器現品の放射線による劣化度合い

現物調査による開封時の傷付与の有無－

数十年前の樹脂製の袋の品質調査（強度等）－●

樹脂製の袋の経年による劣化度
合い

突起物等混入有無－

樹脂製の袋の熱解析結果と過去の基準値との比較●●

樹脂製の袋のγ線照射による劣化度合い

樹脂製の袋の熱による劣化度合
い－－

樹脂製の袋のα線照射による劣化度合い

ポリ容器現物確認による劣化有
無（樹脂製の袋が直接α線源に接していたか）を確認

－

－

●

現物確認により傷等の有無

現物の破損個所（溶着性）

夏期の室内温度確認・調査事項

－

－

－

－

－

－

－

－

－

－

－

－

－

－

作業者 帳票等への 類、作
聞き取 業記録
り調査 等確認
(*2)
(*2)

●

●

●

－

－

－

－

－

●

●

●

●

●

－

現地
調査
(*2)

－

－

－

●

●

●

●

●

●

－

－

－

－

－

概略評
価・文
献情報
(*2)

－

－

●

－

－

－

－

－

●

－

－

－

－

－

検証
試験
(*2)
各種調査の実施内容、調査・評価結果等

作業者聞き取りの結果、傷付与に係る証言なし。また、貯蔵容器内容物の観察結果、傷等は認められなかった。これらより、本事象の影響は小さいと考えられる。

貯蔵容器内容物の観察結果、突起物等の混入は認められなかった。これより、本事象の影響は小さいと考えらえる。

ポリ容器のγ線照射試験による劣化度合い評価を実施した結果、360 kGy（21年間の貯蔵期間相当）まで照射してもやや変色する程度で、柔軟性もほとんど変化なく、劣化は認められなかった。また、ポリ容器を実際に触れてみた感触からは、α線によると思われるポリ容器脆化の傾向が認められたが、破損は無かった。このことから、本事象の影響は小さいと考えられる。

樹脂製の袋製造メーカーへの聞き取り調査により、購入当時より原材料等の変更がないことを確認。品質に変更がないことから影響度合いは小さいと考えられる

文献調査の結果、貯蔵期間中に樹脂製の袋の破断に至る強度や伸びの低下はほとんど生じないことがわかった。樹脂製の袋製造メーカーへの聞き取り調査の結果、経年劣化は主に紫外線の影響によるが、放射線の影響の方が大きいため、本項目は放射線による劣化（⑬及び⑭）に包含される。

温度上昇として考えられる事象（⑤～⑩）のいずれも貯蔵期間中に有意な劣化をもたらすほどの温度ではな
い。

文献による高温での樹脂製の袋の伸びデータからの外挿を正しいとすると、室温付近においては樹脂製の袋の伸びが有意に低下する時間は、貯蔵期間に比べて長い。また、作業者への聞き取り調査や内部温度上昇に係る評価の結果、貯蔵容器の温度上昇は小さいことがわかったことから、本事象が樹脂製の袋の破損条件変化に影響する度合いは小さいと考えられる。

Pu-241のβ壊変に伴い放出されるβ線エネルギーは0.0208 MeVとα線のものに比べて大幅に小さいことから、⑬「樹脂製の袋のα線による劣化」における評価に包含される。

樹脂製の袋のγ線照射試験（量研 高崎研）により劣化度合いを評価。樹脂製の袋のγ線照射試験後、引張試験を実施した結果、照射に伴い引張強度及び破断伸びは線形的に低下し、240 kGy（21年間の貯蔵期間相当）では、未照射のものに比べてそれぞれ約25%及び約21%低下することが分かった。

樹脂製の袋にα線による劣化をもたらすためには、ポリ容器の破損により内部の核燃料物質が放出して樹脂製の袋に接触することが必要であるため、ポリ容器の観察を行った。その結果、ポリ容器の破損は認められなかった。また、樹脂製の袋の劣化も認められなかったことから、本事象の影響は小さいと考えらえる。

貯蔵容器内容物の観察結果からは、傷等は観察されなかった。これより、本事象の影響は小さいと考えらえる。

作業記録の調査結果等によると、封入は夏に実施された。このため夏期の温度上昇ほとんど無く、内圧上昇へ及ぼす影響は小さいと考えられる。
貯蔵容器内容物の観察結果からは、溶着部の不良個所は観察されなかった。これより、本事象の影響は小さいと考えらえる。

*1 ○：影響大、△：影響あり、×：小（無視できる）*2 ○：実施予定、▲：一部実施済み、●：実施済み、－：実施しない*3 一重目の樹脂製の袋の容積3.9 Lに対して、内容物0.4 Lを減じた値として、3.5 Lを考慮し、これに対する内圧上昇を計算

×

樹脂製の袋の熱劣化⑯

×

不適切な溶着⑪

×

影響度 (*1)

夏期の高温

基本事象名

⑩

基本事
象No.


ǜß 7.1.1

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17




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発生ガス分圧(Pa)

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2 x 10-6

1.5 x 10-6

1 x 10-6

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質量数ĹW  ÂÈŚĳɘƝǰşq 4 ÌǮšƦȀǺ¡­ɡɰ­À¤´É





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添付 7.1.2
γ線照射による樹脂製の袋の吸収線量評価
1. 確認・調査事項
貯蔵期間（平成 8 年 10 月～平成 29 年 6 月）中における貯蔵容器内に存在する核燃料物質（Pu（Pu の崩壊による U 及び Am 含む。））の崩壊で放出されるγ線による樹脂製の袋の劣化を検討するために、樹脂製の袋の吸収線量を評価する。
2. 確認調査方法・内容公表されているポリ容器、樹脂製の袋（2 層）、貯蔵容器の形状、寸法及び材質に基づき、図 7.1.2-1に示す計算体系を設定した。2 層の樹脂製の袋は、内側はポリ容器の外面に、外側は貯蔵容器の内面に密着しているとした。
平成 3 年 10 月の時点で表 7.1.2-1 の組成の核燃料物質（Pu（Pu の崩壊による U 及び Am 含む。））の混合物が、ポリ容器下部に充填されていたとし、その崩壊で放出されるγ線の挙動を粒子・重イオン輸送計算
コード PHITS[1]を用いてシミュレーションし樹脂製の袋の吸収線量を計算した。γ線のエネルギー分布は、
表 7.1.2-1 の組成に基づき DECDC2[2]のデータを用いて求め、崩壊による核燃料物質（Pu（Pu の崩壊による U 及び Am 含む。））組成の時間変化に伴うγ線のエネルギー分布の変化も考慮した。
3. 確認・調査結果
図 7.1.2-2 に、平成 3 年 10 月を起点とし、内側と外側の樹脂製の袋における吸収線量率の経過年数に対する変化を示す。線源となる核燃料物質（Pu（Pu の崩壊による U 及び Am 含む。））の混合物により近い
内側の樹脂製の袋が外側に比べて、より高い吸収線量率になる。平成 8 年 7 月に貯蔵容器の点検・更新作業が実施され樹脂製の袋が交換された記録が確認されたことから、内側と外側、それぞれの吸収線量率の経過年数変化を 5 年目以降でフィッティングし、その積分から 21 年間の積算の吸収線量を算出し、内側樹脂製の袋：227 kGy、外側樹脂製の袋：108 kGy との結果を得た。
4. 評価結果
貯蔵容器の内容物の形状や材質、核燃料物質（Pu（Pu の崩壊による U 及び Am 含む。））混合物の組成の経過年数変化を考慮し、γ線による樹脂製の袋の吸収線量を計算シミュレーションにより評価した。得られた吸収線量を再現するγ線の照射実験により、貯蔵期間中の樹脂製の袋の照射劣化を評価することができると考えられる。
5. 参考文献[1] Particle and Heavy Ion Transport Code System PHITS, Version 2.52, J. Nucl. Sci. Technol. 50:9,
913-923 (2013)[2] Nuclear decay data for dosimetry calculation: Revised data of ICRP Publication 38, JAERI 1347
(2005)

30

収納されている可能性のある核燃料物質（Pu（Pu の崩壊による U 及び Am 含む。））の放射能（平成 3 年 10 月時点）
核種

放射能(GBq)

核種

放射能(GBq)

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Pu-238*********

U-235*********

Pu-239*********

U-236*********

Pu-240*********

U-238*********

Pu-241*********

Am-241*********

Pu-242*********

樹脂製の袋（外層）樹脂製の袋（内層）ポリ容器

核燃料物質（U、Pu（Pu の崩壊による Am 含む））混合物は
核燃料物質（U、Pu（Pu の崩壊による U 及び Am 含む。
））
ポリ容器底面から2cm の範囲に分布
混合物はポリ容器表面から2cm の範囲に分布

図 7.1.2-1

計算に用いたポリ容器、樹脂製の袋、貯蔵容器の寸法と核燃料物質（Pu（Pu の崩壊による U 及び Am 含む。））混合物の配置

袋交換

4.5E-04
4.0E-04
3.5E-04

吸収線量率(Gy/s)

表 7.1.2-1

3.0E-04
2.5E-04

ここから積算2.0E-04
1.5E-04

外側袋1.0E-04

内側袋5.0E-05
0.0E+000
図 7.1.2-2

5

10

15
経過年数

20

25

30

経過年数に対する吸収線量率の変化
核物質防護上の観点から■の箇所は非開示としています。

31

添付 7.1.3
樹脂製の袋の強度評価
1. 確認・調査事項
1.1

γ線照射後の樹脂製の袋（二重梱包）を用いた破裂挙動評価
本報告では、既報（法令報告第 2 報）にて実施した「樹脂製の袋の強度評価」（本報告に後述する「参考資料：樹脂製の袋の強度評価（法令報告再 2 報）を参照」）に引き続き、事故後の調査において得られた当該樹脂製の袋の寸法等の情報を基に試験体系を見直して試験を実施した。また、既報では未照射の樹脂製の袋を用いて破裂事象の基本的な挙動を中心に評価を行ったが、本試験では当該破裂事象の樹
脂製の袋の寸法等の情報を反映し、また、量研 高崎研にて一重目及び二重目の樹脂製の袋にそれぞれ
当該樹脂製の袋が貯蔵容器内で 21 年間照射された分に相当するγ線照射を行うことによって、より事象発生時の状態に近い体系での試験を実施した。
2. 確認調査方法・内容
2.1

γ線照射後の樹脂製の袋（二重梱包）を用いた破裂挙動評価(1) [検証試験]
1) 試料準備
事故後の調査結果として、当該樹脂製の袋の寸法（溶着部の内寸、一重目：縦 450 mm × 横 160mm、二重目：縦 370 mm ×横 205 mm）が得られており、また、準備した試験用の金属製容器の寸法（φ 133 mm×h 250 mm）が実際の貯蔵容器の寸法（入口径φ 120 mm×h 302 mm）と若干異なる
ことから、試験用の樹脂製の袋の縮尺（溶着部の内寸）はこれらの比を合わせて以下のとおりとした。（図 7.1.3-1）

試験時に二重梱包の袋をステンレス缶に装荷する際は袋を図 7.1.3-2 のようにした。
・一重目の縦：450 mm×（250 mm / 302 mm）≒370 mm
・一重目の横：160 mm×（133 mm / 120 mm）≒175 mm
・二重目の縦：370 mm×（250 mm / 302 mm）≒310 mm
・二重目の横：205 mm×（133 mm / 122 mm）≒230 mm

図 7.1.3-1

試験用樹脂製の袋の概略図（左図：一重目，右図：二重目）

32

ステンレス缶

二重目 樹脂製の袋

一重目 樹脂製の袋

図 7.1.3-2

二重梱包の概略図

本試験で使用した照射済の樹脂製の袋は、上記の寸法で作製した袋を量研 高崎研の食品照射棟
第 2 セルにて照射した。一重目及び二重目の袋についてそれぞれ 6 kGy/h で 40 時間及び 20 時間の照射とし、一重目は 240 kGy、二重目は 120 kGy とした。（それぞれの 21 年間分の照射量に相当）
2) 破裂試験① 試験①：二重梱包、蓋なし試験
試験①では二重梱包とした照射済樹脂製の袋をステンレス缶に収納し、蓋がない体系での破裂試験を実施した（図 7.1.3-3）。

樹脂製の袋
二重梱包

ステンレス缶図 7.1.3-3

試験①の概略図と試験時の写真

33

② 試験②：二重梱包、蓋あり試験（チェーンで蓋を拘束）
試験②では二重梱包とした照射済樹脂製の袋をステンレス缶に収納し、蓋をチェーンで拘束し、樹脂製の袋が膨らむことより蓋が僅かに開く体系での破裂試験を実施した（図 7.1.3-4）。

樹脂製の袋
二重梱包

ステンレス缶図 7.1.3-4

試験②の概略図と試験時の写真③ 試験③：二重梱包、蓋あり試験（クランプリングで蓋を拘束）
試験③では二重梱包とした照射済樹脂製の袋をステンレス缶に収納し、蓋をクランプリングで拘束した。樹脂製の袋の膨らみでは蓋は開かず、クランプリング固定用の蝶ねじに取り付けたワ
イヤーを引っ張ることで、クランプリングが外れ、樹脂製の袋が急激に膨らむことにより蓋が外れる体系での破裂試験とした（図 7.1.3-5）。

樹脂製の袋
二重梱包

ステンレス缶図 7.1.3-5

試験③の概略図と試験時の写真

34

3. 確認・調査結果
3.1

γ線照射後の樹脂製の袋（二重梱包）を用いた破裂挙動評価(1) [検証試験]
1) 試験①：二重梱包、蓋なし試験
試験結果を表 7.1.3-1 に示す。
表 7.1.3-1

試験①の結果【二重梱包、蓋なし試験】
試験結果

破損位置

試験
No.

破裂までの

破裂箇所

破裂時配管内
破裂箇所
※2

の形状

破裂箇所の
大きさ (mm)

時間（秒）

絶対圧 (気圧)

1

510

290

1.4

1.8

A

A

直線

直線

110

100

2

300

260

1.5

1.8

A

A

直線

直線

90

120

A

樹脂製の袋
ステンレス缶側面
溶着部※1

破線の左は一重目、右は二重目の結果※2測定した圧力は大気圧との差（圧力計のゲージ圧）であり、ゲージ圧=(絶対圧-1 [気圧])/10 [MPa]である

本条件では蓋がない上部から樹脂製の袋が大きくはみ出して膨らみ、二重目が破裂、その後、一重目が破裂した（図 7.1.3-6）。

二重目、一重目ともに上部の中央部で破裂し、破裂箇所の形状は直線状であった。また、一重目と二重目の破裂により大きな破裂音が 2 回聞こえた。試験 No.2の破裂後の写真を図 7.1.3-7 に示す。蓋の拘束が無い条件では二重目、一重目がそれぞれ大気圧+0.08 MPa（1.8 気圧）、大気圧+0.04～0.05 MPa（1.4～1.5 気圧）で破裂する結果を得た。
二重目が破裂する際は一重目も耐圧に寄与していることから、二重目の破裂する際の圧力が一重目のそれよりも高いと考えられる。これより、蓋の拘束が無い条件では樹脂製の袋の破裂には約1.5 気圧以上の圧力が必要であると推測される。

図 7.1.3-6

試験①-No.2 の破裂直前の写真

35

図 7.1.3-7

試験①-No.2 の試験後の写真（左図：二重目，右図：一重目）

2) 試験②：二重梱包、蓋あり試験（チェーンで蓋を拘束）
試験結果を表 7.1.3-2 に示す。
表 7.1.3-2

試験②の結果【二重梱包、蓋あり試験（チェーンで蓋を拘束）】
試験結果

破損位置

試験
破裂までの

破裂時配管内

No.

破裂箇所

破裂箇所の

の形状

大きさ(mm)

破裂箇所
※2

時間（秒）

絶対圧 (気圧)

1

981

980

3.6

3.8

A

A

直線

直線

40

100

2

595

590

2.6

2.8

A

A

直線

直線

32

105

3

780

780

4.2

4.2

A

A

直線

直線

70

80

樹脂製の袋

A

ステンレス缶※1

破線の左は一重目、右は二重目の結果※2測定した圧力は大気圧との差（圧力計のゲージ圧）であり、ゲージ圧= (絶対圧-1 [気圧])/10 [MPa]である

本条件では、二重目が破裂し、その後一重目が破裂するか、同時に破裂する結果となった（図7.1.3-8）。試験 No.1 の破裂後の写真を図 7.1.3-9 に示す。本試験では二重目、一重目ともにステンレス缶の蓋の隙間で膨らみが大きくなり、頂部の生地部分で破裂した。破裂箇所の形状は直線状になり、破裂時は一重目、二重目ともに大きな破裂音が聞こえた。二重目の破裂穴と一重目の破裂
穴はほぼ重なっており、二重目の破裂穴から一重目が僅かに外に出ていた。本試験での破裂時の圧力は 2.6 気圧（ゲージ圧：0.16 MPa）から 4.2 気圧（ゲージ圧：0.32 MPa）と比較的に高い圧力が必要であること、破裂時の容器と蓋の隙間が小さいと破裂時のゲージ圧は大きくなる傾向があること、破裂時の圧力に大きな幅があることが分かった。
図 7.1.3-10 に試験②-No.2 の破裂時に観測された煙の写真を示す（写真の右上部）。本試験において破裂時にこのような“煙”が観察されており、試験時の樹脂製の袋の内圧が高い場合には比較的明確に観察され、内圧が低い場合は観察しにくい傾向にあった。また、この煙は約 1 秒以内で拡散し見えなくなった。これは樹脂製の袋内の空気中の水蒸気が破裂する際の断熱膨張により急激に冷却されて水滴になり、その後、周囲の温度により再度水蒸気に戻り消えるためと考えられる。
上記、本試験における“煙”の発生については、「添付 6.4.7

貯蔵容器の蓋開封時の状況に関する作業員への聞き取り調査概要」の「（4）破裂後の状況や処置について」において「破裂した時に『モヤモヤした煙のようなもの』が見えたことに関して、煙草の煙のような白っぽい感じがした。

36

ごく短い間だけパッと飛んで、すぐに拡散して見えなくなった。粉末という感じではなかった。」との証言と一致する。

図 7.1.3-8

図 7.1.3-9

試験②-No.3 の破裂直前の写真

試験②-No.1 の試験後の写真（左図：二重目，右図：一重目）

図 7.1.3-10

試験②-No.2 の破裂時に観測された煙の写真

3) 試験③：二重梱包、蓋あり試験（クランプリングで蓋を拘束）

37

試験結果を表 7.1.3-3 に示す。
表 7.1.3-3

試験③の結果【二重梱包、蓋あり試験（クランプリングで蓋を拘束）】
試験結果

破損位置

試験
破裂までの

破裂時配管内

No.

破裂箇所

破裂箇所の

の形状

大きさ (mm)

破裂箇所

A

※2

樹脂製の袋

時間 (秒)

絶対圧 (気圧)

1

1

0

2.5

2.5

B

A

直線

直線

20

110

ステンレス缶

2

無

0

無

2.6

無

A

無

放射

無

90

側面
溶着部

3

無

0

無

2.8

無

A

無

放射

無

80

4

0

0

4.0

4.0

B

A

直線

放射

200

90

5

0

0

4.0

4.0

B

A

直線

放射

180

80

B

※1

破線の左は一重目、右は二重目の結果※2測定した圧力は大気圧との差（圧力計のゲージ圧）であり、ゲージ圧= (絶対圧-1 [気圧])/10 [MPa]である

本試験ではクランプリング解除後、開放部で樹脂製の袋全体が大きくはみ出して膨らみ、二重目
は上部中央付近で破損した。試験 No.4 及び No.5 では一重目が二重目とほぼ同時に破裂し、破裂音
は 1 回であった。また、一重目の樹脂製の袋が縦方向の溶着部で大きく裂け、破裂事象発生時の状況と類似した袋の破損状態となったことを確認した。この際の圧力は 4 気圧（ゲージ圧：0.3 MPa）であった。破裂状況の例として試験 No.4 の試験後の樹脂製の袋の写真を図 7.1.3-11 に、事象発生時の当該樹脂製の袋の観察結果を図 7.1.3-12 に示す。試験 No.1 では 2.5 気圧（ゲージ圧：0.15 MPa）
で一重目が溶着部から 2 cm 程度の幅で破損し、試験 No.2 及び No.3 では 2.6、2.8 気圧でも破裂しないという結果になった。
上記の結果から、事象発生時の破裂状況に近い模擬試験において、破裂時の圧力としては 2.5
気圧付近の圧力を超えると破裂事象発生時の状況と類似した事象が発生し始めると推測され、また、4 気圧付近では事象発生時の当該樹脂製の袋の破損状態を再現するような状態を確認できた。

図 7.1.3-11

試験③-No.4 の試験後の写真（左図：二重目，右図：一重目）

38

図 7.1.3-12

事象発生時の当該樹脂製の袋の観察結果（左図：二重目，右図：一重目）

4. 評価結果
4.1

γ線照射後の樹脂製の袋（二重）を用いた破裂挙動評価
本試験は、事象発生後の調査結果として、当該樹脂製の袋の寸法が得られたことから、これらの情報（一重目、二重目の当該樹脂製の袋の寸法等）を反映した試験を実施した。
本試験は量研 高崎研にて照射量が一重目は 240 kGy、二重目は 120 kGy（それぞれ、6 kGy/h×40、
20 時間）の照射を行った樹脂製の袋を用いて実施した。機械的強度については「添付 7.1.1 ⑭樹脂製の袋のγ線による劣化」において評価されており、照射済樹脂製の袋の引張強さについては、240 kGy
照射された袋（一重目）が約 25 %の低下、120 kGy 照射された袋（二重目）が約 15 %の低下としている。また、破断伸びについては、240 kGy 照射された袋（一重目）が約 21 %の低下、120 kGy 照射された袋（二重目）が約 9 %の低下としている。これらは「添付 7.1.1 ⑭樹脂製の袋のγ線による劣化」に記載されている 360 kGy で照射された樹脂製の袋の引張強さや破断伸びも含めて比較するとそれぞれが照射量にほぼ比例して物性値が低下していることがわかる。
「試験①：二重梱包、蓋なし試験」では、蓋がない上部から樹脂製の袋が大きくはみ出して膨らみ、二重目が破裂、その後 10 秒程度の間をおいて一重目が破裂した。二重目、一重目ともに上部の中央部で破裂し、破裂箇所の形状は直線状であった。また、一重目と二重目の破裂により大きな破裂音が 2回聞こえた。蓋の拘束が無い条件では二重目、一重目がそれぞれ大気圧+0.08 MPa（1.8 気圧）、大気圧+0.04～0.05 MPa（1.4～1.5 気圧）で破裂する結果を得た。二重目が破裂する際は一重目も耐圧に寄与していることから、二重目の破裂する際の圧力が一重目のそれよりも高いと考えられる。
「試験②：二重梱包、蓋あり試験（チェーンで蓋を拘束）」では、二重目が破裂し、その後一重目が破裂する、もしくは同時に破裂する結果となった。破裂時は二重目、一重目ともにステンレス缶の蓋の隙間で膨らみが大きくなり、頂部の生地部分で破裂した。破裂箇所の形状は直線状になり、一重目と二重目の破裂により大きな破裂音が 2 回聞こえた。破裂時の圧力は 2.6 気圧（ゲージ圧：0.16 MPa）から
4.2 気圧（ゲージ圧：0.32 MPa）と比較的に高い圧力が必要であること、破裂時の容器と蓋の隙間が小さいと破裂時のゲージ圧は大きくなる傾向があること、破裂時の圧力に大きな幅があることが分かった。
また、今回の試験において破裂後約 1 秒内において“煙”が観察されており、試験時の樹脂製の袋の内圧が高い場合には比較的明確に観察され、内圧が低い場合は観察しにくい傾向にあった。これは樹脂製の袋内の空気中の水蒸気が破裂する際の断熱膨張により急激に冷却されて水滴になり、その後、周囲の39

温度により再度水蒸気に戻り消えるためと考えられる。
「試験③：二重梱包、蓋あり試験（クランプリングで蓋を拘束）」では、クランプリング解除後、開放部で樹脂製の袋全体が大きくはみ出して膨らみ、二重目は上部中央付近で破裂した。ゲージ圧が比較的に高かった試験（絶対圧：4 気圧、ゲージ圧：0.3 MPa）では一重目が二重目とほぼ同時に破裂し、破裂音は一回であった。また、一重目の樹脂製の袋が縦方向の溶着部で大きく裂け、破裂事象発生時の状況と類似した袋の破損状態となったことを確認した。同様な試験結果は絶対圧：2.5 気圧（ゲージ圧：
0.15 MPa）でも観察されたが、一重目が溶着部から 2 cm 程度の幅で破損しており、事象発生時の当該樹脂製の袋（一重目）の破損の大きさに比べて小さい。また、これよりもゲージ圧が若干高い試験（絶対圧：2.6、2.8 気圧）では一重目の樹脂製の袋が膨らむだけで破裂しないという結果になった。これ
らより、2.5 気圧付近の圧力を超えると破裂事象発生時の状況と類似した事象が発生し始めると推測され、4 気圧付近では事象発生時の当該樹脂製の袋の破損状態を再現するような状態を確認できた。

40

添付 7.1.4
樹脂製の袋の内圧の計算
1. 確認・調査事項
樹脂製の袋の内圧上昇による破裂の主な原因は、エポキシ樹脂のα線による分解ガスであることを特定し、推定シナリオを構築した。本文に記載した推定シナリオに沿った樹脂製の袋の内圧上昇の経時変化を計算した。

2. 確認調査方法・内容
2.1 内圧計算手順
本文に記載の推定シナリオに沿って、樹脂製の袋及び貯蔵容器の O-リングを通した発生ガスの漏えいを考慮して、数値解析により樹脂製の袋の内圧経時変化を計算した。計算モデル及び手順をそれぞれ図7.1.4-1 及び図 7.1.4-2 に示す。エポキシ樹脂等からのガス発生（①）、発生ガスによる樹脂製の袋の内圧上昇と樹脂製の袋を通した貯蔵容器内部への漏えい（②）、貯蔵容器内部の内圧上昇と貯蔵容器 O-リン
グを通した貯蔵容器外へのガスの漏えい（③）、その結果生じる樹脂製の袋の内圧変化と容積（発生気体
滞留可能体積）変化、及び袋-貯蔵容器間領域の内圧変化と容積（発生気体滞留可能体積）変化（④）を1 日間の時間幅で行い、21 年間分の計算を繰り返した。
なお、1 日間の時間幅による数値解析手法は、ガスの発生と樹脂製の袋の透過からなる体系に対して行った数値解析の結果と解析解が一致することから、妥当であると考えられる。以下に①～④の各手順における計算内容を示す。

① α線によりエポキシ樹脂及びポリ容器が分解することによる日ごとのガス発生量を(1)式により計算した。

si =Vgas,i
t

(1)

ここで、

si：日ごとのガス発生量（cm3）Vgas,i：ガス種 i の貯蔵開始から貯蔵容器開封までの全発生ガス量（cm3）
t：貯蔵開始から貯蔵容器開封までの期間（21 年間）② 樹脂製の袋内部におけるガス種 i の t 日後のガス分圧 Ppvc,i_t を(2)式により計算した。右辺第一項は前日のガス分圧、第二項は発生したガスと樹脂製の袋を通して袋-貯蔵容器間に漏えいしたガスの分圧を示す。
なお、ガスはポリ容器から漏えいするものとし、圧力計算においてポリ容器の影響は考慮しなかった。

Ppvc ,i _ t = Ppvc ,i _ t −1 +si − GTR pvc ,i (Ppvc ,i _ t −1 − Pcont ,i _ t −1 )V pvc _ t −1

41

P0

(2)

ここで、

Ppvc,i_t：樹脂製の袋内部におけるガス種 i の t 日後の分圧（atm）
Vpvc_t：樹脂製の袋内部における t 日後の発生気体滞留可能体積（cm3）
GTRpvc,i：樹脂製の袋に対するガス種 i の 1 日当たりの透過係数（cm3/atm）
Pcont,i_t：袋-貯蔵容器間における t 日後のガス種 i の分圧（atm）
P0：大気圧（atm）③ 袋-貯蔵容器間におけるガス種 i の t 日後のガス分圧 Pcont,i_t を(3)式により計算した。右辺第一項は前日のガス分圧、第二項は樹脂製の袋を通して袋-貯蔵容器間に漏えいしたガスと貯蔵
容器 O-リングを通して貯蔵容器外に漏えいしたガスの分圧を示す。

Pcont ,i _ t = Pcont ,i _ t −1 +GTR pvc ,i (Ppvc ,i _ t −1 − Pcont ,i _ t −1 ) − (GTROring ,i Pcont ,i _ t −1 )Vcont _ t −1

P0

(3)

ここで、

Vcont_t：袋-貯蔵容器間における t 日後の発生気体滞留可能体積（cm3）
GTROring,i：貯蔵容器 O-リングに対するガス種 i の 1 日当たりの透過係数（cm3/atm）④ ②及び③のガス物質収支（内圧変化）に応じた樹脂製の袋の容積（発生気体滞留可能体積）を(4)式、袋-貯蔵容器間の容積（発生気体滞留可能体積）を(5)式により計算した。

V pvc _ t =(P

Ppvc _ tV pvc _ t −1

pvc _ t(4)

+ Pcont _ t ) 2

Vcont _ t = V 0 − V pvc _ t

(5)

ここで、

V0：貯蔵容器内の発生気体滞留可能体積（cm3）⑤ ①～④を 1 日間の時間幅で 21 年間分の計算を繰り返し、貯蔵開始後約 21 年間の樹脂製の袋の内圧を(6)式により計算した。

Ppvc = ∑∑ Ppvc ,i _ t
i

(6)式

t

ここで、

Ppvc：貯蔵開始後約 21 年後の樹脂製の袋の内圧（atm）
2.2 内圧計算条件(1) ガス発生量計算条件(1)式で用いるガス発生量の計算条件を表 7.1.4-1 に示す。ガスの発生量は、内圧上昇への影響度が大きいエポキシ樹脂のα線分解によるガス発生量（添付 7.1.1 ②）とポリ容器のα線分解によるガス発生量（添付 7.1.1 ③）から求めた。また、添付 7.1.1 ②及び③におけるガス発生量は、

42

標準状態（0℃、1 気圧）において算出された値であるため、内圧計算では 25℃における換算値を用いた。Pu 粒子径及び貯蔵前の Am-241 の除去の有無をガス発生量計算のパラメータとし、内圧が最大となるケース A（21 年間で 87.0 L）、標準となるケース B（21 年間で 52.8 L）、内圧が最小となるケース C（21 年間で 24.6 L）を設定した。

(2) 圧力計算条件(2)～(5)式で用いる圧力計算（発生気体滞留可能体積）条件を表 7.1.4-2 に示す。樹脂製の袋は発生したガスにより内部の圧力が高くなり、図 7.1.4-1 に示すように膨張し、袋が伸長することでほぼ貯蔵容器内容積一杯（3387 cm3）まで膨張するものとした。
なお、現地調査の結果より、一重目の樹脂製の袋の縦寸法が二重目の袋のものよりも長いことが分かり、二重目の樹脂製の袋の頂部を一重目の樹脂製の袋が突き破っていたが、二重目の樹脂製の袋の破裂時期については特定困難であるため、ここでは貯蔵容器開封時まで一重目と二重目の樹脂製の袋が一緒に膨張・伸長するものと仮定した。

(3) 透過量計算条件(2)、(3)式で用いる透過量計算条件を表 7.1.4-3 に示す。樹脂製の袋及び貯蔵容器 O-リングを通したガスの透過量は、水素ガス及びメタンガスの透過係数[1-4]をそれぞれ用いて計算した。ケース A においては、O-リングが高圧により貯蔵容器蓋-容器間の隙間（1 mm 幅）に入った場合を想定し、漏えい面積を小さく設定した。ケース C においては、O-リングの透過係数が最大となる文献
値を使用した。
なお、貯蔵容器内外において分圧が変わらない空気（窒素及び酸素）の漏えいは考慮しなかった。

3. 確認・調査結果
図 7.1.4-3 及び表 7.1.4-2 にそれぞれ貯蔵期間中における樹脂製の袋の内圧経時変化（絶対圧）の計算結果及び貯蔵開始後約 21 年の時点における内圧計算結果を示す。内圧が最大となるケース A で 24.6
気圧、最小となるケース C で 4.6 気圧となった。この内圧は、添付 7.1.3 に示す貯蔵容器開封時に類似した樹脂製の袋の破裂又は破損状況をもたらす内圧である 2.5 気圧を超えた。
なお、本計算で考慮したパラメータ以外にも、長時間のα線照射により G 値が変化すること、エポキ
シ樹脂に含有される核燃料物質粉末自身の遮蔽効果、高圧下でのエポキシ樹脂内における発生ガスの保持、O-リングのシール性能劣化等、不確かさが大きく内圧上昇を低下させる因子がいくつかあるが、これらを定量的に評価することは困難であるため、本計算においては考慮しなかった。

4. 評価結果
計算条件により評価値には大きな幅があるものの、エポキシ樹脂及びポリ容器のα線分解により発生したガスに起因する内圧は、貯蔵容器開封時に、貯蔵容器開封時に類似した樹脂製の袋の破裂又は破損状況をもたらす内圧である 2.5 気圧を超えた。

【参考文献】[1] 住友化学株式会社ホームページ, http://www.sumitomo-chem.co.jp/acryl/03tech/b3_gas.html

43

[2] T.D. Stark, et al., Geosynthetics International, 2005, 12, No. 1[3] 桜シール株式会社ホームページ, http://www.sakura-seal.co.jp/category/1981184.html[4] 株式会社パッキンランドホームページ, https://www.packing.co.jp/GOMU/kitaitoukasei1.htm

表 7.1.4-1

ガス発生量の計算条件と計算結果

ケース

A

B

Pu 同位体組成

平均同位体組成α線によるガス発生

0.22

のG値

エポキシ樹脂のα線分解にC

ガス組成*1

水素 83%、メタン 17%

よるガス発生（添付 7.1.1 ②）

平均粒子径

10 µm

20 µm

35 µm

Am-241 除去

無無有

86.8 L

52.6 L24.4 L(79.5 L)（48.2 L）

（22.4 L）

21 年間のガス発生量*2

ポリ容器のα線分解によるガス発生

0.20 L

21 年間のガス発生量*2（0.18 L）

（添付 7.1.1 ③）
21 年間のガス発生量合計

87.0 L52.8 L

24.6 L*1： 水素以外のガスとしては、検証試験（添付 7.1.1 ②及び③）の結果から得られたガス種のうち、Oリングの透過係数の低いメタンを設定[3]*2： 25℃、1 気圧におけるガス発生量（括弧内は標準状態 0℃、1 気圧における値）44表 7.1.4-2

圧力計算条件

ケース

A

B

C

貯蔵開始時の発生気体
1156 cm3

滞留可能体積（初期値）*1

樹脂製の袋

最大の発生気体滞留
可能体積*23386 cm3

貯蔵開始時の発生気体
滞留可能体積*3

袋-貯蔵容器間

2332 cm3

（初期値）

貯蔵容器

発生気体滞留可能体積

3486 cm3*1：一重目の樹脂製の袋がポリ容器に密着しているとして、ポリ容器の内容積（(9.2/2)2×π×22.8 =1516 cm3）からエポキシ樹脂（360 cm3：添付 7.1.1 ①）の体積を差し引いた体積*2： 貯蔵容器内における発生気体滞留可能体積（3486 cm3：添付 7.1.1 ①）に対して袋-貯蔵容器間に 100
cm3 の空間領域が残ると設定*3： 貯蔵容器内容積（3927 cm3）からポリ容器外容積（(9.4/2)2×π×23.0 = 1595 cm3）を差し引いた
体積45

表 7.1.4-3

透過量計算条件

ケース

樹脂製の袋

A

B

C

ガス透過

2.7×10-10（水素 [1]）係数*1

3.0×10-12(メタン [2])

漏えい面積*2

1620 cm2

厚さ*3

0.6 mm
3.9×10-9

ガス透過1.4×10-9（水素 [3]）（水素 [4]）係数*43.3×10-10（メタン[3]）3.3×10-10（メタン[3]）

貯蔵容器（O-リング）
漏えい面積*5

3.8 cm2

18.9 cm2（1 mm 幅）（5 mm 幅）

厚さ*65.1 mm*1：単位は cc cm/cm2 s 10mmHg*2： 一重目の樹脂製の袋の表面積（18×45×2 = 1620 cm2）を設定*3： 一重目と二重目の樹脂製の袋は膨張して一体となるため、樹脂製の袋の厚さの 2 倍（0.3 mm×2 = 0.6mm）を設定*4： 単位は cc cm/cm2 s 10mmHg（参考文献では単位が異なるため、この単位に換算）*5： 貯蔵容器の寸法から O-リング装着時の幅を設定
最大ケースにおいては、高圧により蓋-容器間の溝（1mm 幅）に O-リングがはみ出した場合を想定*6： 圧縮時の O-リングに対して線径（φ5.7 mm）の断面積と等価になるように設定（(5.7/2)2×π÷5）

表 7.1.4-4

貯蔵開始後約 21 年における樹脂製の袋の内圧計算結果

ケース

内圧：絶対圧(気圧)

樹脂製の袋の
状態*1

A

24.6

破裂

B

12.4

破裂

C

4.6

破裂

*1：検証試験において得られた貯蔵容器開封時に類似した樹脂製の袋の破裂又は破損状況をもたらす内圧は 2.5 気圧以上

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図 7.1.4-1

樹脂製の袋及び貯蔵容器の内圧計算モデル

図 7.1.4-2

樹脂製の袋及び貯蔵容器の内圧計算手順47図 7.1.4-3

貯蔵開始後約 21 年間の樹脂製の袋の内圧経時変化の計算結果*：破裂試験において、貯蔵容器開封時に類似した樹脂製の袋の破裂又は破損状況をもたらす内圧は、2.5 気圧程度以上であった。類似状況等に起因する誤差があると考えられ、
およそ 2.5 気圧以上で破裂すると考えている。

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【参考】樹脂製の袋内圧の増減要因について
樹脂製の袋の内圧計算においては、現状で分かっている範囲の定量的条件を前提とした結果を示したが、不確かさが大きく影響度合いを定量的に示すことが困難な以下の条件は、圧力計算では考慮しなかった。
1) G 値の経時変化
2) 核燃料物質自身の遮蔽効果
3)発生ガスによる樹脂固化物内での気泡形成（樹脂固化物内での保持）
4) O-リングのシール性能劣化
上記は、何れも樹脂製の袋内部の圧力を下げる方向にあると考えられる。各々についての概説を以下に記載する。

1) G 値の経時変化
今回の評価では、エポキシ樹脂への He 照射試験から G 値として 0.22（添付 7.1.1 ②）を使用しており、この G 値は貯蔵容器への貯蔵から樹脂製の袋の破裂に至る約 21 年間一定であると仮定している。
実際は、粒子径の周囲 40μm（エポキシ樹脂中におけるα線の飛程）の範囲で分解できる樹脂が減少し、G 値は緩やかに減少していくものと考えられる。

2) 核燃料物質自身の遮蔽効果
α線のエポキシ樹脂における飛程を考慮すると粒子が密にある場合には、放出されたα線はほかの粒子に衝突しエネルギーを吸収される割合が多くなり、ガスの発生量は低くなる。実際は、多少なり
ともこの効果があると考えられるが、エポキシ樹脂中の核燃料物質の分布（ミクロ的な分布）を正確に評価することは困難である。

3)発生ガスの樹脂固化物内での気泡形成
添付 7.1.1「②混入有機物」において、Cm-244 を含有した酸化物粉末とエポキシ樹脂を混合し、α線分解による樹脂の重量減少と密閉状態でのガス発生による圧力上昇を直接的に観察している。得られた結果から「密閉の加圧下では、樹脂内で発生したガス分子が外部に放出されにくく、樹脂内でミクロな気泡を形成していることが示唆される。」と考察している。実際は、多少なりともこの効果があったと考えられるが、高圧における樹脂中のガス保持量を正確に評価することは困難である。

4) O-リングのシール性能劣化
O-リングが物理的に破損するとそのシール性能は劣化する。O-リングの物理的破損要因としては、
経時劣化、放射線照射による劣化、はみ出し現象*1 等が考えられる。実際に発生時期は不明であるが現地調査（添付 6.4.5）において貯蔵容器 O-リングに亀裂が観察されている。これらの劣化により比較的緩やかに（徐々に）シール性能劣化に影響を及ぼすものと考えられる。しかし、発生程度や時期などは環境条件等によって大きく異なり、その効果も不明である。
*1) シール対象からの圧力で O-リングが溝の隙間に噛み込んでしまう現象で、この現象が進行すると O-リングがむしれて破損する。

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