微小粒子状物質(PM2.5 )環境基準設定後10年のまとめ－日本環境衛生センタークロニクル－
A look back at the 10 years since the establishment of the air quality standard
for fine particulate matter (PM 2.5)
- Chronicle of PM 2.5 measurement methods with JESC 高橋克行 *TAKAHASHI Katsuyuki【要約】微小粒子状物質は環境基準が設定される以前から調査研究が行われており、筆者は20年以上にわたり観測に携わってきた。本稿では2009年の環境基準設定の前後に微小粒子状物質の観測に関連した出来事を振り返るとともに、今後必要な観測についても述べる。PM2.5の環境基準が設定されることに伴い、その測定・分析方法の確立が必要となり、日本環境衛生センターは自動測定機の等価性評価や測定マニュアルの作成を行うことでPM2.5観測に貢献してきた。この10年の間に国内のモニタリング体制は強化され、観測地点は増加しPM2.5の実態把握が進んでいる。また環境基準の達成率も向上している。さらに大気環境の改善にむけた対策を効果的に行うためにも、測定精度の向上と一元的に管理する機関の設立が望まれる。

キーワード：自動測定機, 等価性評価, 成分測定マニュアル, 1時間値, 発生源測定
１．はじめに機会を得た。図１には1997年から2003年におけるPM2.1 とその成分濃度の年平均値の推移を示す(高わが国で微小粒子状物質(PM2.5)の環境基準が設橋ら, 2008 1)。経年的に低下傾向を示した元素状定されたのは2009年のことで、すでに10年の歳月炭素(EC)と塩化物イオン(Cl-)はそれぞれディーが流れた。今でこそPM2.5 という言葉は市民の間にゼル自動車の運行規制及びダイオキシン対策によも浸透しているが、環境基準が設定されるまでは、る廃棄物焼却炉規制により排出量が低下し、その存在していた。山火事でもPM2.5が発生することを考えれば、太古の昔から存在するといっても過言ではない。

-Cl36241200825NO36-20154102500654321015+NH410504201510Conc.
Content205052041531021SO42-5000.42+K

0.30.210.10.0

Content (%)-3OC6Content (%)

88Content (%)

4Content (%)

0Conc.（μg m ）0-35Content (%)

2Conc.（μg m ）10-34Content (%)

15Conc.（μg m ）-320050-3

ぶ粒のうち2.5 µmよりも小さい粒ははるか昔から

EC6Content (%)

当然のことながらPM2.5 、すなわち大気中に浮か-3「倍返し」が大賞に選ばれている)。

-3「じぇじぇじぇ！」、「お・も・て・な・し」、Conc.（μg m ）(ちなみに2013年は非常に豊作で、「今でしょ！」、Conc.（μg m ）-3

新語流行語大賞のトップ10にも選ばれたのである

8Conc.（μg m ）を発する「騒動」のおかげで広く世間に認知され、Conc.（μg m ）った。それが後述するように中国のPM2.5 問題に端Conc.（μg m ）大気環境を調査・研究している者の専門用語であ

PM2.1

40
30
20
100

97 98 99 00 01 02 03 04

97 98 99 00 01 02 03 04

Fiscal Year

Fiscal Year

したがって調査研究は環境基準の設定の前にも行われており、筆者はいまから約15年前の1994年に東京都心のビル屋上でアンダーセンサンプラを使った微小粒子状物質(当時はPM2.1)の観測をする*

環境事業第二部

図1 東京都心のビル屋上で観測した微小粒子状物質(PM2.1)の質量濃度と成分濃度の1997年から2003年における年平均値の推移(高橋ら,2008)

Environmental Sciences Department

効果でPM2.1が低下したと考えられる。これは定点気汚染裁判の和解条項に、国がPM2.5 のモニタリンでのPM2.5の成分組成モニタリングが重要であるこグを開始することが盛り込まれた。つまり、このとを示す先行事例である。その後、観測技術は進ころすでにPM2.5の関心が高まっていたといえる。

歩し、質量濃度の連続測定だけではなく、現在ではPM2.5を構成する成分の連続測定も行われている。

３．環境基準設定後

本稿ではこれまでの観測にまつわる出来事を振り返りつつ、今後の大気環境にとってあるべき観測PM2.5 の標準測定法はろ過捕集法(フィルタによる測定法)とすることが、環境省の測定法専門委員について述べてみたい。

会により定められ、自動測定機はそれと等価であることが求められた。等価性を評価する方法とし

２．環境基準設定前て品質管理による手法が確立され、標準測定法と筆者が微小粒子状物質の観測を始めたころは、
PM2.5 を測定する装置はなく、アンダーセンサンプ自動測定機で同時に並行してPM2.5を測定して試験することとなった。

ラによるPM2.1 (粒子の大きさが2.1 µm以下を対象筆者は等価性評価の手法の検討にかかわったのとしていた)観測が主流であった。また、PM2.5質量で、ここで概要を述べておく。異なる2種類の装置

濃 度 の 連 続 測 定 機 も TEOM (Tapered Elementを使って同時に測定したとき、その測定値が一致

Oscillating Microbalance:振 動 素 子 式 マ イ ク ロ

しているかどうかを調べるには、両者の相関を調天秤, Thermo Scientific社)など海外のメーカーべる方法がよく用いられる。このとき傾きが1で切の機種がほとんどであった。その後、2001年に国片が0、相関係数がなるべく1に近い方がよい。(図立環境研究所でPM2.5・DEPプロジェクトが開始さ3(左)のようにy = xの直線となる。) 米国でもこれ、測定法の検討も開始された(国立環境研究所,の手法を使って等価性評価を行っている。しかし20062)。図2は標準測定法(FRM)と自動測定機(TEOM、 わ が 国 で は品 質 管 理 の手 法 を 採 用し た 。 ま ず図
ベータ線吸収法(BAM)-1～4及びハイブリッド式)

3(左)のy = xの直線の周りに、標準測定法と自動の関係を示したものである。多くの自動測定機が測定機の誤差を加味した管理限界線を引く。管理

FRMに比べて高めの値となる傾向を示すのに対し限界線の詳細については環境省「抜取検査法に基て、実験対象の装置の中で唯一除湿機能を装着しづく評価方法の詳細について 3」を参照されたい。ていたハイブリッド式の装置はFRMとの一致性が次に標準測定法と自動測定機の測定値をプロット良好である。除湿機能が自動測定機に求められるする。このプロットが図3(中)のようにほとんど管基本的条件として明記されたのは、この実験の3理限界線に入っていれば合格、図3(右)のように多年後の2009年である。また、1990年代におきた大くが外れていれば不合格とするものである。この

4020060336040200020406080

32040608003406080

3806060

4020080

20FRM(μg/m ）

80
3320

FRM(μg/m ）例えて説明する。箱の中のミカンがすべて傷んで0Hybrid（μg/m ）BAM-4（μg/m ）3BAM-3（μg/m ）

4060

20

FRM(μg/m ）60

40

自宅用にミカンをひと箱買ってきたときのことに40

3FRM(μg/m ）

2060

0080

0

外れたプロットの数の許容範囲がわかりづらいが、80
BAM-2（μg/m ）80
BAM-1（μg/m ）3TEOM（μg/m ）80

者にとってはやや厳しめの条件となる。だからと言って傷んだミカンが入っていてもいいことを許4020容すると、消費者にとって不利益になる。このバ

002040603FRM(μg/m ）80

いないことが消費者にとっては望ましいが、生産

0204060803FRM(μg/m ）図2 微小粒子状物質の標準測定法(FRM, 横軸)と各種自動測定機(縦軸)の測定値の関係(国立環境研究所, 2006)

ランスを考えて、傷んだミカンが何個以内ならその箱のミカンを消費者が受け入れるかということを、数学的に決めるのが品質管理の考え方である。

自動測定機の等価性評価試験は2009年から行われ、現在では5社9機種が標準測定法と等価性を有断)が用いられている。しかし、これが後述する「1時間値問題」に波及することとなる。

すると認定されている。この装置が全国の常時監

環境省は観測体制を強化するために全国の測定視測定局で運用されており、2011年の全国の測定局数を増加させることとし、その目標を1,300地点

地点は一般局が105地点、自排局が51地点であった。 とした。そのため測定地点は急速に増加し、2014
また年平均濃度は一般局が15.4 µg/m3 、自排局が年には一般局が672地点、自排局が198地点となっ16.1 µg/m3 で、長期基準及び短期基準の両方を満た 6。

たした環境基準達成率はそれぞれ27.6％と29.4％であった 4。

５．1時間値の評価

20

誤差を考慮

外れ数が許容範囲内

2040

自動測定機による測定値（μg/m3）40

自動測定機による測定値（μg/m3）

自動測定機による測定値（μg/m3）40

前節で述べた通り、注意喚起の判断のため1時間外れ数が許容範囲越え20値の重要性が高まることになった。また、機種に00002040
標準測定法による測定値（μg/m 3）02040
標準測定法による測定値（μg/m 3）02040
標準測定法による測定値（μg/m3）

管理限界線のイメージ

等価性ありの例

等価性なしの例

図3 微小粒子状物質の標準測定法と自動測定機の等価性評価の考え方

よりマイナスの1時間値の出現頻度や、ばらつきが異なることが2013年の大気環境学会等で指摘されるようになった 7。ところで、もともと1時間値は2009年の環境基準設定時には参考値とすることが明示されている。というのも1時間値は標準測定法４．モニタリング体制の強化と自動測定機の等価性が評価できないためである。
2013年に中国北京市でPM2.5 高濃度が出現し、そそのため、3節で述べた等価性評価試験では日平均れがわが国へも移流していることが報道されると、 値を対象としており、1時間値は詳細な解析を行わ一般社会にもPM2.5が認知され、健康影響への不安なかった。しかし、注意喚起は市民の健康影響をが広がった。このことを受けて、国はPM2.5の濃度低減するための行動の指針である。その判断は慎が高くなったときに市民へ注意を喚起する判断の重に精度良く行う必要があることから、必然的に1指針値(表1)を制定した 5。それは1日の平均濃度が時間値の精度も求められることになった。

370 µg/m を超えた場合である。市民の行動の目安のためにはその日の濃度の「予報」が必要となる
3

PM2.5 測定値の正確性を検証するのが難しいのは、目盛り調節用の標準がないことである。例えば天ため、判断には5時から7時の平均が85 µg/m 超(午秤であれば、100 gの分銅を乗せたときに、表示が前中早めの時間帯での判断の場合)、5時から12時100 gになるように調節することができる。大気汚

3の平均が80 µg/m 超(午後からの活動に備えた判染の測定機でもNOx計であれば濃度がわかってい表1

るNOガスを導入して、測定機の指示がそのとおり

PM2.5高濃度時の注意喚起の暫定的な指針
注意喚起の判断に用いる値※3
午前中早めの時 午後からの活動間帯での判断 に備えた判断

暫定的な指針となる値
レベル

行動の目安

5時～7時

5時～12時

1 時間値3（μg/m ）1 時間値
3（μg/m ）不要不急の外出や屋外での長時間の激しい運動をできるだけ減らす。（高感受性者 ※2 においては、体調に応じて、より慎重に行動することが望まれる。）

85 超

80 超

特に行動を制約する必要はな
いが、高感受性者では健康への影響がみられる可能性があるた
め、体調の変化に注意する。

85 以下

日平均値（μg/m3）

Ⅱ

70 超

Ⅰ

70 以下

(環境基準)

35 以下 ※1のようにボンベに既知濃度の空気を詰めておくことができない。そのため等価性評価は標準測定法との並行試験によって日平均値を検証したが、1時間値を評価するには標準測定法のフィルタに180 以下※１ 環境基準は環境基本法第16 条第1 項に基づく人の健康を保護する上で維持されることが望ましい基準。PM 2.5 に係る環境基準の短期基準は日平均値35 µg/m 3 であり、日平均値の年間98 パーセンタイル値で評価。
※２ 高感受性者は、呼吸器系や循環器系疾患のある者、小児、高齢者等。
※３ 暫定的な指針となる値である日平均値を一日の早めの時間帯に判断するための値。になることを確認･調整できる。しかしPM2.5はガス時間で捕集されたPM2.5はあまりに少なすぎる。
では、1時間値の評価をどのようにすればよいだ
ろうか？そのひとつの方法として1時間値の誤差要因を排除した装置との比較評価試験が考えられる。PM2.5の自動測定機は標準測定法と測定値を一

表 2 市販の PM2.5 自動測定機の評価結果(環境省(2019)を基に作成)
機種名

PM-712（紀本電子工業製）

測定原理

β線吸収法（線源;14C，強度;10 MBq以下）

除湿機構
フィルタ材質と送り時間

温度湿度監視による測定値のソフトウエアによる補正（スマートカルク）
PTFE、１時間毎15～35 μg/m3付近のばらつき 最大で23 %FPM-377C（東亜ディーケーケー製）

FH62C14（Thermo Fisher製）

SHARP 5030
（Thermo Fisher製）

β線吸収法 （線源;14C，強度;3.7 MBq以下）と光散
乱のハイブリッド加熱方式、周囲湿度に応じ 加熱 方式、ヒ ータ の 温 度 を 加熱方式、捕集部の相対湿捕集部温度を制御
45℃に設定して試料大気ガ 度を一定（40％）に維持する（上限45℃）
スを常に加熱する
ように加熱する
PTFE、１時間毎
ガラス繊維、１日毎
ガラス繊維、１日毎
β線吸収法（線源;14C，強度;3.7 MBq以下）

β線吸収法（線源;14C，強度;3.7 MBq以下）

最大で28 %

最大で66 %

最大で56 %

外気湿度が高く、濃度が高 外気湿度が高く、濃度が高いほどNIES-PM25より濃度 いほどNIES-PM25より濃度 外気湿度が高く、濃度が高 外気湿度が高く、濃度が高NIES-PM25に対する偏り
いほどNIES-PM25より濃度 いほどNIES-PM25より濃度が低くなるが、その影響は小 が低くなるがその影響は小さ が低くなるが低くなる
冬季
さいいNO3- や NH4+ は 期 間 全 体 を Cl-、NO3-及びNH4+は外気湿 Cl-、NO3-及びNH4+は外気湿
イオン成分の分析結果からの イ オ ン 成 分 濃 度 は 、 NIES- 通してNIES-PM25より濃度 度が高いほどNIES-PM25よ 度が高いほどNIES-PM25よ知見
PM25と同程度であったが低く、加熱による損失がみ り濃度が低く、加熱による損 り濃度が低く、加熱による損られた失がみられた
失がみられた15～35 μg/m3付近のばらつき 最大で13 %NIES-PM25に対する偏り
夏季

最大で13 %

最大で42 %

最大で31%

外気湿度が高く、低濃度のと 外 気 湿 度 に よ ら ず 、 NIES- 外 気 湿 度 に よ ら ず 、 NIES- 外 気 湿 度 が 高 い ほ ど 、NIES-PM25より濃度が低く
きNIES-PM25より濃度が低 PM25より濃度が高くなるがPM25より濃度が高くなる
なる
くなるが、その影響は小さい その影響は小さい

テープフィルタへのHNO3 の テープフィルタへのHNO3 のイオン成分の分析結果からの イ オ ン 成 分 濃 度 は 、 NIES- イオン成分の 合計はNIES- 吸着や、粗大粒子の混入が吸着や、粗大粒子の混入が知見
PM25より若干低かった
PM25と同程度であった
みられ、イオン成分の合計は みられ、イオン成分の合計はNIES-PM25より高かった
NIES-PM25より高かった
運用上の注意点

海塩粒子の影響が大きい場合には補正が不足し、質量濃度が過大評価となる－注意喚起の判断に使用する際には、近隣の測定局におけるPM2.5の測定値を考慮したほうがよい致させるために除湿装置を備えている。多くの機域におけるPM2.5 の主要な発生源寄与を精度よく推種はヒーターにより加熱して試料空気の湿度をコ定する必要がある。また、観測値を使った健康影

ントロールしている。しかし標準測定法の測定条

響調査やシミュレーションモデルの精緻化のため件は実験室で管理するので、両者は必ずしも一致にも、観測精度の向上が求められる。そのため、しないため測定値の誤差となる可能性がある。そ国では地方自治体にPM2.5 の成分測定を大気汚染防こで、国立環境研究所が開発した加熱によらない止法に基づく常時監視として課している。2011年

除湿方式の自動測定機 8 との比較試験を2017年かには成分分析ガイドラインにより、測定地点、測ら2018年にかけて行った。さらに自動測定機に捕定項目、測定期間の考え方が示された。

集されたPM2.5 の成分の一部を化学分析することにPM2.5 の成分はイオン成分、炭素成分、無機元素より、機種ごとの特徴を評価した。その結果、夏のほか、有機物等があり多岐にわたる。NOやNO2の季の高湿度時期にはヒーターの除湿不足が起こっ窒素酸化物、二酸化硫黄などのほかの大気汚染物ていることがわかった。さらに化学分析の結果か質のようにひとつに決まらない。またPM2.5を構成らは、冬季にPM2.5成分の一部がヒーターの加熱にする成分はそれぞれに発生源の特徴を表している

9より損失していることがわかった 。この結果は環ため、多くの成分を分析する必要がある。例えば

境省から自治体向けの事務連絡として発出された幹線道路の近くでは自動車の走行に伴う成分が多10(表1 )。自動測定機のデータにはこのような特性く含まれ、工業地帯では重油や石炭に含まれる微があることを理解したうえで状況を判断すべきで量元素が検出される。そのため、それぞれの物質あり、そのためには近隣の測定値と平均化するなに応じた分析手法が必要となり、イオン成分はイど誤差を低減する工夫が求められる。

オンクロマトグラフ法、無機元素はICP-MS法などが必要となる。

６．成分測定の必要性

これらの分析法は、同じ分析法だからと言っても、異なる分析機関が同じ検体を分析したときにPM2.5 対策を効果的に推進するためには、その地同じ測定値が得られるとは限らない。機器の設定

条件や分析の処理手順により分析結果は影響を受る。その主成分である有機物は、これまで詳細にける。そのため、統一的な手法による観測を行う把握されていなかった。加えて、凝縮して生成しことを目的に2012年に成分測定マニュアル 11 が作

た粒子は大気中で再び揮発して気体となり、二次成され、順次改訂が行われている。その手法によ生成有機粒子の前駆体ともなる。そこで2015年かる成分分析地点数は、2018年には一般環境が130ら2017年にかけて国立環境研究所では燃焼発生源地点、沿道環境が33地点、バックグラウンド環境の凝縮性ダストの測定法を確立 14するとともに、二が16地点となった 12。さらに精度管理のために2017

次生成有機粒子の生成モデルの情報として重要と年に目標検出下限値が設定され、2019年には分析なる揮発性分布の導出の研究を行った。この研究

値を管理する際の注意事項をまとめた「精度管理には日本環境衛生センターも参加し、フィルタを解説」が作成された。また2017年には成分自動測使った汎用的な測定手法を確立した。

定機による観測も全国の10地点で開始され、PM2.5

しかし現在までに行われた凝縮性ダストの測定

成分の時空間分布を把握する強力なツールとなっは一部の業種や施設などに限られており、凝縮性ている 13。

ダストの排出実態を把握するためのデータの蓄積は十分とはいえない。またレセプターモデルによ７．発生源調査の現状る発生源推定の精度を向上させるには発生源の成分組成の調査研究も引き続き進めていく必要があ

このように成分分析データが蓄積される中、レる。

セプターモデルによる発生源寄与割合の推計も広く行われるようになった。先に述べたように発生

８．今後のPM2.5観測のありかた

源寄与割合の推計はPM2.5 対策を効果的に推進するために重要である。その手法でよく用いられるのPM2.5 の環境基準が設定されて10年が経過した現は発生源(例えば煙突の煙)の成分組成データ(発在では、全国の観測網も充実してきており、2018生源プロファイルという)と観測値との組み合わ

年度の質量濃度測定地点は1,050地点となった。

せで推計するCMB(Chemical Mass Balance)法と、PM2.5 の年平均値は一般局が11.2 µg/m3 、自排局が

観 測 値 の み を 用 い る PMF(Positive Matrix

12.0 µg/m3 で、環境基準達成率はそれぞれ93.5％

Factorization)法の2つがある。現在多くの研究でと93.1％である。ただし年平均値はWHOの指針値では、PMF法が用いられるが、計算された結果と発生ある10 µg/m3 を超過しているため、さらなる改善源の関係を解釈するには、発生源の成分組成の情が必要である。PM2.5観測に求められることとして、報を必要とすることから、発生源調査が重要であ今後は発生源対策を意識して、全体の観測体制をることは間違いない。発生源の成分組成の調査は議論していく必要があろう。また、海外では低価1980年代に盛んに行われていたが、その後は報告格測定機による測定も行われるようになってきて数が減少し、発生源プロファイルの更新が求めらおり、わが国でも測定精度と適用範囲を評価したれていた。2008年に東京都環境局が発生源調査を上で、測定手法の一つとして普及が進むことが期行い、さらに2011年に排ガス中のPM2.5 の測定法と待される。

してバーチャルインパクタがJIS Z 7152に制定さ観測手法の確立や開発、観測精度の向上、観測れると、地方自治体の間にも固定発生源の成分測データの解析･評価等が行われてきたが、今後の課定が広まってきた。また凝縮性ダストにも関心が題を列記する。データの管理に関してはPM2.5の総集まっている。凝縮性ダストとは高温の排ガス中合的な解析に必要な成分組成データのほかに、基では気体であった成分が、煙突から排出された直本的な大気汚染物質のデータや揮発性有機化合物後に冷却されることで固体となる粒子のことであの連続測定値等のデータを系統的にまとめる必要があるだろう。測定の品質管理、品質保証の面では体系的な精度管理体制の構築が必要なこと、観測技術においては継続的な技術開発やマニュアルの見直しに加えて教育訓練が望まれる。これらは互いに密接に関係しているので、一元的に管理する機関を設立するのもひとつの案である。このことにより現状の課題を効果的に解決していくことが可能になるであろう。

本稿は第60回大気環境学会年会講演要旨集に掲載された「PM2.5観測クロニクル」に加筆修正を加えたものである。

Summary
Fine particulate matter has been studied before
the establishment of air quality standards, andI have been involved in such observations formore than 20 years. This paper reviewed theevents related to the observation of fineparticulate matter before and after air quality
standards

wereintroducedin2009,

andsuggested the required future observations.
Once the environmental standard for PM2.5 wasestablished, the development of measurement
and analysis methods became necessary. The
Japan Environmental Sanitation Center (JESC)
hascontributed

evaluating

tothePM2.5

observations

equivalencyofbycontinuous

measuring instruments and developing methods
for analyzing the chemical composition of PM2.5.
Duringthepasttenyears,

thedomestic

monitoring network has been strengthened andthe number of monitoring stations has increased.
The actual situation of PM2.5 is now understood,
andtheachievement

rateofstandards

hasimproved.

improvetheatmosphericairquality

Furthermore,

toenvironment,

improvement of the measurement accuracy of theexisting

methods

centralized
required.

andmanagement

establishment
organization

ofais

引用文献
1

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7_h26.pdf (2020.5.16 閲覧)
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11
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13
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http://www.env.go.jp/air/%20osen/pm_resultmo
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14
環境研究総合推進費, 【5-1506】燃焼発生源における希釈法による凝縮性一次粒子揮発特性の評価法の確立(H27～H29)研究代表者 藤谷雄二