27［原著論文］

Fe 粒子分散複合材料の透磁率・誘電率スペクトル
笠置映寛１），蔦岡孝則２），山本真一郎３）

１）山陽小野田市立山口東京理科大学共通教育センター
２）広島大学大学院教育学研究科
３）兵庫県立大学大学院工学研究科

Complex Permeability and Permittivity Spectra of Fe GranularComposite Materials
Teruhiro KASAGI１）, Takanori TSUTAOKA２） and Shinichiro YAMAMOTO３）
１）Center for Liberal Arts and Sciences, Sanyo-Onoda City University２）Graduate School of Education, Hiroshima University３）Graduate School of Engineering, University of Hyogo

Abstract
Complex permeability and permittivity spectra of Fe granular composite materials have been studied
in the RF to microwave frequency range. The Fe composites were prepared by embedding the spherical Fe
particle in an appropriate resin. The composites with particle content of above 63 vol.% shows the metallic
properties; the conductivity value of these composites was more than 10－1 S/cm. The negative permittivity
spectrum caused by the low-frequency plasma oscillation of conduction electron in percolated Fe particle
chains was observed in 68 vol.% composite; this complex permittivity spectrum can be described by theDrude model. Meanwhile, the negative permeability due to the magnetic resonances was also observed in68 vol.% composite. Hence, in 68 vol.% composite, the double negative characteristic was obtained in theRF to microwave frequency range. The permeability spectrum of 62 vol.% composite was evaluated by thenumerical fitting of actual measurement data to a resonance formula; the domain wall contribution was larger
than the spin contribution.

KEY WORDS：Negative permeability, Negative permittivity, Fe composite, Magnetic resonance,Low-frequency plasma
キーワード：負の透磁率，負の誘電率，Fe 複合材料，磁気共鳴，低周波プラズマ

28

笠置１．はじめに映寛他

状 Fe 粒子を含む Fe 粒子分散複合材料を合成し，マイクロ波領域における複素誘電率，複素透磁率，及び近 年， 透 磁 率 と 誘 電 率 が 同 時 に 負 の 値（DNG：電気抵抗率の測定をもとに，その電磁気特性についてDouble negative）を示す媒質として，左手系材料に検討を行った。近年，高周波材料への応用を目的に注目が集まっている。左手系材料は，負の屈折や逆Fe 粒子複合材料の研究が行われている16，17）。その中ドップラー効果等，自然界では生じ得ない特異な電磁で S. Hussain は，偏平状 Fe 粒子複合材料により，10気現象を引き起こす 。このような左手系材料としてGHz 以上で MNG 特性が得られることを報告していは，負の透磁率（MNG：Mu negative）を発現するる17）。ここで検討されている Fe 粒子複合材料は，電スプリットリング共振器２） と，負の誘電率（ENG：気的結合が生じるパーコレーション濃度よりも低い，１）とで構成さすなわち渦電流による影響を受けない複合材料についれる周期配列構造体が提案され，マイクロ波に対してである。本研究では，球状 Fe 粒子複合材料による。一方で，MNG 特性の実現可能性に加え，パーコレーション濃ENG，MNG， 及 び DNG 特 性 を， 磁 性 体 や 誘 電 体，度を超える高濃度複合材料の ENG 特性についても検金属粒子を絶縁体中に分散させることで得られる粒子討したので報告する。

Epsilon negative）をもたらす金属細線ては実際に負の屈折が観測されている

３）

４，５）

分散複合材料により実現する研究が行われている。

６－13）

例えば，S. T. Chui らは，金属磁性ナノ粒子複合材料により実現される左手系特性（DNG 特性）について，理論的な検討を行っている７）。また，磁性粒子の磁気

２．実験
2.1

Fe 粒子分散複合材料の作製

共鳴により MNG 特性を実現する金属磁性粒子複合材

Fe 粒子分散複合材料（以下，Fe 複合材料）は，図，金属粒子鎖を用いて ENG 特性を実現する金１（a）に示す8 μm 以下に調整された市販の球状 Feが開発され，報告されている。粒粒子（（株）レアメタリック，－8 μm）を，母材であ料8，9，12）

属粒子複合材料

11，13）子分散複合材料は，周期配列構造体とは異なり，サイる PPS（Polyphenylene Sulfide）樹脂に分散させるこズや形状の制約を受けず，また等方的な特性の実現がとにより作製した。まず，渦電流による影響を低減す期待できることから，高周波材料としての活用に高いるために，Fe 粒子を空気中で加熱処理（300 ℃，5時関心が寄せられている。

間）し，粒子表面を酸化させた。図２に，酸化処理前我々はこれまで，電波吸収体や電磁遮へい材料への後の Fe 粒子の磁化曲線を示す。磁化測定は，試料振応用，左手系材料の実現を目的に，粒子分散複合材料動型磁力計（徳永らにより製作18））を用いて行った。のマイクロ波領域における電磁気特性について検討を直流磁界17 kOe における Fe 粒子の磁化は，処理前行ってきた。その中で，粒子表面を酸化処理した金属が202 emu/g，処理後が159 emu/g であった。Fe 複磁性粒子を高濃度に含む複合材料において，磁気共鳴合材料は，酸化処理した Fe 粒子と PPS 樹脂の混合物，また，樹枝状を金型に入れ，約30分間300 ℃で加熱溶融した後，プCu 粒子を含む複合材料において，Cu 粒子同士の電気レス器で加圧（約600 MPa）し，室温まで冷却する的結合（パーコレート）により低周波プラズマ状態がことにより作製した。得られた複合材料は，複素透による MNG 特性が得られること

８，12）実現し，ENG 特性がマイクロ波領域で実現されるこ

磁率・誘電率測定用試料（35, 41, 52, 58, 62, 68 vol.%）とを報告してきた11）。さらに，磁性粒子による MNGとして厚さ約1 mm のトロイダル状（外形7.00 mm，特性と Cu 粒子による ENG 特性を複合材料中で組み内径3.00 mm）に，そして，電気抵抗率用試料（42,合わせたハイブリッド複合材料により，DNG 特性が54, 59, 63, 71 vol.%）として板状に整形した。図１（b）。に，Fe 複合材料（27, 47, 63, 71 vol.%）の SEM 写真

高周波領域で利用する磁性材料には，高透磁率，高を示す。27 vol.% 複合材料では，樹脂中に，孤立した共鳴周波数が必要とされる。一方で，金属粒子を含む球状 Fe 粒子と，図１（a）でも見られる球状 Fe 粒子複合材料では，その導電性の高さから渦電流によるがクラスター状に結合した粒子が，ともに分散してい影響を無視することができない。こうしたことから，る様子が見られる。粒子濃度が増加するにつれ，孤立

我々は，粒子表面を酸化処理した高透磁率を示す Fe-粒子と結合粒子がさらに大きなクラスターを形成しNi，Fe-Co 合金を中心に，これらを含む複合材料につ（47 vol.%），63，及び71 vol.% 複合材料では，Fe 粒子いて検討を行ってきた。今回，ミクロンオーダーの球同士が SEM 写真内全域にわたって接触している様子得られることを見出した14，15）Fe 粒子分散複合材料の透磁率・誘電率スペクトル33

いては，磁壁共鳴による負の透磁率（MNG 特性）ス

９）C. Mitsumata, S. Tomita: Negative permeability

ペクトルが2.38 GHz 以上で観測され，それにより，of magnetic nanocomposite films for designing

2.38～2.86 GHz の 周 波 数 領 域 で DNG（εr’<0，μr’<0）

lefthanded metamaterials, Appl. Phys. Lett., 91,特性が得られた。62 vol.% 複合材料の複素透磁率スペ223104-1 - 223104-3（2007）.

クトルは，磁壁共鳴，及びスピン共鳴をもとにした透10）Z. C. Shi, R. H. Fan, K. L. Yan, K. Sun, M.

磁率分散式により記述でき，スピンより磁壁の寄与のZhang, C. G. Wang, X. F. Liu and X. H. Zhang:方が大きいことが分かった。

Preparation of iron networks hosted in porousalumina with tunable negative permittivity

謝辞

本研究の一部は，JSPS 科研費 JP16K06758，JP17H00820の助成を受けて行われた。

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34

笠置

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映寛他