とする。

厚生科学研究費補助金（厚生科学特別研究事業）分担研究報告書

本研究では、モニタリングは前期と後期の 2 区分に定義して、とくに後期において原子力施設の事故等緊急時における食品中の放射能の測定とは、「国民栄養の現状」にある食品群を可能

安全性評価に関する研究

な限り網羅する各種食品の測定を目標として、その結果をもとにしてより正確性の高

緊急時における食品中の放射能の測定に関する研究い施設周辺住民の経口摂取による被ばく線
量評価を行う。

分担研究者

樋口英雄（財団法人

日本分析センター）、

平井保夫（茨城県公害技術センター放射能部）
村山三徳（国立医薬品食品衛生研究所食品部）
出雲義朗（国立公衆衛生院放射線衛生部）
杉山英男（国立公衆衛生院放射線衛生部）

研究要旨

原子力施設等に放射性物質や放射線の異常な放出やそのおそれがある場合における、食品の安全性を確保するための研究の 一 環として、本研究では、「原子力施設等の防災対策について」（平成 12 年 5 月 一 部改訂）、「緊急時環境放射線モニタリング指針」（平成 12 年 8 月 一 部改訂）、科学技術庁、放射能測定法シリーズ等を基にしながら、原子力施設等の事故発生後の初期、後期に対応し、それぞれの時期に必要な食品に特化した放射能測定法・分析法の研究を行った。

その結果として、初期対応用の Nal(Tl) シンチレーション式サーベイメータにより、牛乳で lOOBq/L、葉菜で lOOOBq/kg の I-131 が測定できることが判った。これはスクリーニングレベルに相当する放射能濃度（牛乳では 300Bq/L、葉菜では、 2000Bq/kg) 以下である。 ー 方、マリネリ容器 (2L)に牛乳・乳製品、野菜、海草、魚、穀類、肉類、卵等の食品試料を入れ、相対効率 15% のゲルマニウム半導体検出器により 10 分間測定した場合、 I-131 の定 量 可能レベは、 18 、 36 、 18 、 18
80 、 40 、 40

(Bq/kg, L)

(
B
q
/
k
g
, L) で、 Cs-137 では、 40 、であった。

事故の後期の放射能測定では I-131 、 Cs-137 だけでなく、 Sr-90 、ウラン、プルト二
ウムの迅速分析も要求される。このため、 Sr-90 の分析には、発煙硝酸法に加え、 Sr-90の壊変生成核種である Y-90 の溶媒抽出、チェレンコフ光測定による迅速分析法も採用した。ウラン、プルトニウムの分析では最近、迅速・極微量分析に用いられている ICP-MSを用いた分析法を検討した。特に、プルトニウムでは、試料の分解にマイクロウェーブ分解装置を用いた迅速分析法を検討した 。

これにより分析時間は大幅に低減でき、従来の a線スペクトロメトリによる定量では結果が得られるまで一週間程度要したのに比べ 24 時間程度であった。

‑16‑

‑17‑

A. 研究目的

防災対策について」、「緊急時環境放射線の範囲は「原子力施設等の防災対策につい限に関する指標」に示された濃度を越す

モニタリング指針」、科学技術庁マニュて」に記載されている、「防災対策を重点

恐れのある試料を選別するスクリーニン

原子力施設等で異常事態が発生し、放アルである放射能測定法シリーズ等を基的に充実すべき地域の範囲」(E P Z) 内

グにある。事故の後期における食品中の射性ヨウ素等の放射性物質の異常な放出にして、食品中の放射能の安全性評価にの、影響があった地点の試料を対象とす

放射能濃度測定の目的は飲食物の放射能

あるいはその恐れがある場合に、「原子必要なデータを、より迅速かつ正確に収る。

汚染の有無の確認だけでなく放射能濃度

カ施設等の防災対策について」（原子力集するための測定法について検討した。

安全委員会、平成 12 年 5 月一部改訂）

では飲食物の摂取制限措置を講ずるか否

C. 結果

を迅速に、できるだけ正確に求め、飲食

元生産地の特徴である、特産品、季節、物の摂取による内部被ばく線量を推定す

摂取量等を考慮して選定する。特に、摂ることにある。

取量については、旧厚生省が実施していかの検討を開始する目安として「飲食物事故の初期では「飲食物摂取制限に関

緊急時における食品中の放射能の測定

る平成 10 年度国民栄養調査成績の結果する指標」に示された、放射性ヨウ素、法を最適化した結果は以下の通りである。

をまとめた「国民栄養の現状」（健康・放射性セシウム、ウラン、プルトニウム

栄養情報研究会編）を参考にして国民および超ウラン元素のアルファ核種が測

摂取制限に関する指標」を示している。
事故発生の初期の時期には、この飲食

次に、食品の選定には、施設周辺の地物摂取制限値の放射能濃度を確認できる
迅速な放射線測定が要求される。また、

1. 調査対象の摂取量の多い食品の内、葉菜類では、定の対象になる。

放射性物質の放出が停止し、その周辺環1.
1 調査対象地域と食品の選定

ほうれん草、は＜さい、キャベツ、果実①放射性ヨウ素については、

ICRP

境への影響がある程度予測される事故後

原子力施設等で異常事態が発生し、放類では、柑橘類、りんご、牛乳を測定の

P
u
b
l
i
c
a
t
i
o
n63 等の国際的な動向を踏ま期の放射能測定では正確な測定が要求さ

射性ヨウ素等の放射性物質が大量に放出対象とする。また、出穂時期が事故時とえ、甲状腺線量 50mSv/ 年を基礎として、れる。

される事故発生の初期に放射能汚染を受重なる場合には玄米も対象とする。

牛乳・乳製品、野菜類（根菜、芋類を除これらのことを踏まえ、本研究では、ける飲食物は、既に流通している食品でー方、事故の後期には、前記の農畜産く）の 2 食品カテゴリーに分けられてお「原子力施設等の防災対策について」、はなく、「緊急時環境放射線モニタリン

物の他、地表面に沈着した放射性物質のり、放射能濃度としては牛乳・乳製品は「緊急時環境放射線モニタリング指針」

グ指針」によれば、以下に示す最大汚染

地中での浸透拡散を考慮して、根菜であ300 Bq/kg 以上、野菜類（根菜、芋類（平成 12 年 8 月一部改訂）、科学技術庁

地域および汚染防護対策地域から生産さる芋類、じゃがいも、大根、玉ねぎ、にを除く）は 2000Bq/kg 以上である。こマニュアルである放射能測定法シリーズ

れた主として牛乳、ほうれん草等の葉菜んじん、等、精米、小麦類、魚介類、肉

こでは、これらの放射能濃度が測定でき等を基に、食品に特化するための、事故類、果実類及び生鮮魚介類、等である。

類、卵、等を測定の対象とする。なお、

るサーベイメータ及びゲルマニウム半導の初期には主としてサーベイメータによ①最大空間放射線量率の出現予測地点とその他少量摂取（消費）の食品であって体検出器による方法を検討する。

る飲食物の簡易測定を中心に、後期ではその近傍も「きのこ類」のように放射性核種を濃②放射性セシウムについては、実効線量

ゲルマニウム半導体検出器を用いたガン②大気中の放射性物質の最大濃度の出現

縮する食品にも留意する必要がある。

5mSv/ 年を基礎に、全食品を牛乳・乳製

マ線放出核種の分析および放射化学分析

予測地点とその近傍によるウラン、プルトニウム分析に係わ試料の採取に当たっては、採取者、日品、野菜類、穀類および肉・卵・魚• そ③風下軸約 60 ゜セクター内における大時、場所、試料名、採取方法、量、サーの他の 4 食品カテゴリーに分け、さらにる測定機器、測定手順、測定結果の評価

気中の放射性物質の最大濃度の出現予測

べイメータによる線量率等、可能な限り

我が国におけるこれらの食品の摂取量、等を検討した。

地点を中心とした風下軸の地表面直交線

詳細な情報を記録しておく必要がある。

事故時の環境への放出を考慮して指標値上が算出されている。放射能濃度として、
ただし、この範囲は当初の予想であり、

B. 方法

わずかな時間経過で風向は変化するので、本研究においては、「原子力施設等の限定することはできない。調査対象地域

‑18‑

1
.
2 調査対象放射性核種
事故の初期における食品中の放射能濃度測定の目的は食品の放射能汚染の有無を迅速に確認することと「飲食物摂取制

牛乳・乳製品は 200Bq/kg 以上、野菜類、穀類および肉・卵・魚•その他の食品は500Bq/kg 以上である。事故の初期には

放射性ヨウ素と放射性セシウムが混在す‑19‑

る。従がつて、放射性セシウムの測定は、サーベイメータは検出器により感度、おり、事故の初期の段階で予想される

事故初期に実施されるサーベイメータに測定範囲、エネルギー特性等が異なるの

I-131 の測定には、ことに留意すべき

よる放射性ヨウ素測定のみで十分スクリで、使用目的や測定しようとする放射性である。

ーニングできるため、ここでは検討はし

核種、放射線強度に応じた測定器を選ぶない。

ことが必要である。

「緊急時環境放射線モニタリング指針」

ー方、本研究では、緊急事態が発生す(
3) Nal(Tl) シンチレーション式サー

和 52 年制定）および現在改訂中のマニ

べイメータ

ュアを参照されたい。

ガンマ線に対する感度は高いが、エによるとネルギー依存性は電離箱式、 GM 計数

質が 1 ヶ月以上も環境中に放出し続ける(1) 電離箱式サーベイメータ

管式に比べて劣る。最近ではエネルギ

ことは想定しない。その後の測定には、ガンマ線にエネルギー特性 (30keV

ー補償型サーベイメータが市販されて公衆の線量限度（年間 lmSv) に達する"-'3MeV で土 10%) および方向特性いる。計数率表示、線量率表示のもの

飲食物の放射能濃度を十分検出し得る測は良いが、測定下限が 111Sv/h 程度

および両目盛りを備えたものもある。

定目標値（定量下限）を設定することにであるため「飲食物摂取制限に関する① エネルギー補償型 (DBM 方式）

した。

指標」で示された放射性ヨウ素、放射性セシウムの濃度の測定はできない。

(
2) GM 計数管式サーベイメータ

による内部被ばく線量を平常時における使用機器類、校正方法、等の詳細は「緊急時における放射性ヨウ素測定法」（昭るとしても、それにより大量の放射性物

事故後 1 ヶ月以降の 1 年間、食物摂取

イメータによる放射性ヨウ素の測定

2.
2.
1 機器および器具·NaI(Tl) 検出器の大きさが 25mmcJ>x25mm(l インチが Xl インチ）程度、 lcps
まで読み取れる計数率表示型サーベイメ
ータ・チェック用比較線源または I-131 模Nal(Tl) シンチレーション式サー

擬線源：市販の Cs-137 密封線源またはべイメータ

Ba-133 、 Cs-137 を適当な割合で混合し、現在，国内で市販されているものの大部分はこの形式のサーベイメータ

スクリーニングレベルの 5 倍程度 (1000,..__,3000Bq)にした模擬線源。

施設周辺の住民の健康・安全を確保する

ガンマ線に対するエネルギー特性はことの担保として用いられる、周辺監視

50keV"'3MeV で十 200"-'-50 %程度の

低エネルギーのガンマ線に対する

区域外線量限度の lmSv/ 年を基準にすものが多い。計数率表示、線量率表示

感度を落としていることから、計数

容器、 0.5..-.....lL 程度のタッパ容器る。この実効線量を放射性ヨウ素を除いのものおよび両目盛りを備えたものが率表示型に比べて放射性ヨウ素に対・時計、記録用紙、ポリ工チレン袋、ペたセシウムについて、牛乳・乳製品、野あるが、注意すべき事は長い分解時間

する感度は数倍悪くなっている。線

ーバータオル等

菜類、穀類および肉・卵・魚•その他の

(
1
0
0
"
‑
'
3
0
0f
ls) のために起こる高線

4 食品群にそれぞれ O.lmSv/年を割り当量率での窒息現象がある。計数率は 1てて、これを測定可能なゲルマニウム半

"
‑
'
1
0
0
0s ― 1 、線量率範囲は 0.111Sv/h

導体検出器をもちいたガンマ線スペク卜,...__,30011Sv/h 程度のものが一般的でロメトリによる方法を検討する。

ある。

なお、「飲食物摂取制限に関する指GM 計数管式サーベイメータにより、標」には、牛乳・乳製品、野菜類、穀類

食品の放射能汚染の有無を迅速に確認

および肉・卵・魚•その他の 4 食品群にすることは可能である。しかし、ガン

ついて、ウラン、プルトニウムおよび超マ線に対する感度が低いので、「飲食ウラン元素のアルファ核種の指標値も示

物摂取制限に関する指標」に相当するされており、これらの分析方法について

濃度の試料を選別することは困難であも検討した。

り、サーベイメータの計数率一線量換
算校正は過大評価となる。また、他の

2. サーベイメータによる測定

短寿命核種が混在する場合にも過大評

2.
1 測定器と測定対象価となる通常 Cs-137 線源で行われて

—20-

である。

·2L ポリエチレンびん、 2L マリネリ

量率範囲は 0.0111Sv/h,__,3011Sv/h程度のものが一般的である。この型

2.
2.
2 校正用 I-131 標準溶液線源の調のサーベイメータには，空気吸収線量

製

率 Gy/h 表示のものと 1cm 線量当(1) 担体溶液を水酸化リチウム 20mg 、亜量率 Sv/h 表示のものがる。

硫酸ナトリウム 20mg 、ヨウ化ナトリウ② 非 DBM 型 Nal(Tl) シンチレーシ

ム 50mg を水 lL に溶解して作成する。

ョンサーベイメータ(2) 牛乳、葉菜類他の食品類の測定に用い

Nal(Tl) シンチレーションサーべる容器（例えば、牛乳の場合は 2L ポリ

イメータの T 線に対する計数効率はェチレンびんまたは 2L マリネリ容器、約 30% で，測定線量率範囲は 0.01,.__,

葉菜類および他の食品類は 0.5 から lL

10011Sv/h 程度である。比較的古程度のタッパ容器または 2L マリネリ容

い機種にはこの型のものがあり，現器）に、測定試料と同容積となるように

在でも使用されている。

担体溶液を入れる。
(3) ピペットを用いて、 I-131 標準溶液の

2.
2 NaI(Tl) シンチレーション式サーベ—21-

一定量を測定容器に加え、牛乳の放射能

濃度は 1500Bq/L、葉菜類、他の食品類

擬線源の測定値からバックグラウンドは 5000Bq/L 程度にする。

値を差し引き、正味の値を計算し、記3. 各種食品のサーベイメータによる測ドより 20%程度高い値を示せば試料中(4) よ＜攪拌後、蓋をし、ビニールテープ

録する。

定

に放射能があると判定し、ゲルマニウ

等で密封する。

⑥機器作動および感度確認測定を年 1

3
.
1 牛乳

ム半導体検出器を用いたガンマ線スペ

場合、試料の測定値がバックグラウン

回以上定期的に行う。線源の減衰補正

原乳と殺菌・均質化等の加工処理をし

2.
2.
3 機器校正を行った後、当初の測定値と比較して、た市販乳を 2L ポリ工チレンびんまたは(1) チェック用比較線源 (I-131 模擬線

差が 10% 以内であることを確認する。

2L マリネリ容器に入れ、 2L ポリエチレ源）による機器作動状態の確認

なお、 10% 以上の違いがある場合には、ンびんの場合は Nal(TI) シンチレーショ

故障等の恐れがあるため、業者に修ン式サーベイメータの検出器を牛乳中に野菜の測定前の処理方法は測定結果の理・校正を依頼する。

挿入し、測定する。 2L マリネリ容器の評価に非常に重要である。このためその場合は容器中央部の凹んだ所に検出器を前処理は主として、食品衛生法の食品、サーベイメータの使用に先立ち、メーカーの取扱説明書に従がって操作すること。また、現場での測定では、牛乳等、

クトロメトリによる精密核種分析を行う。

3.
2 葉菜等の野菜

液体試料中の放射性ヨウ素の検出感度を(2) 牛乳、葉菜用 I-131 標準溶液による密着させ、測定する。測定操作を以下に

添加物等の規格基準（平成 11 年 11 月 26

上げるため検出器を試料溶液中に挿入す

校正

示す。

日厚生省告示第 239 号）の表 4 の第 1る。このため検出器をポリエチレン袋で①ヨウ素ー 131 標準溶液の入ったタッ(1) 採取または購入地点名、採取時刻欄の各食品については、それぞれ各第 2

二重に包み、汚染を防止する。以下に測

パ容器では検出器を容器上面の中央部等を記録する。

欄の試料の調製に従う。ただし、キャベ定手順を示す。

に密着させる。 2L マリネリ容器では(2) 測定試料 2L を 2L ポリ工チレンびツ（芽キャベツを除く）及び「は＜さい」①サーベイメータの電源スイッチを入

容器中央部の凹んだ所に検出器を密着んまたは 2L マリネリ容器に入れ、蓋については、外側変質葉及びしんを除去

れ、バッテリーの有無および高圧させる。 2L ポリ工チレンびんでは検をする。外側の汚れ等をペーバータオ

したものに、また、「ごぼう及びサルシ出器を標準溶液中に 5cm 以上挿入す

ルでふき取る。容器に地点名、採取時フィー」については、葉部を除去し、泥②単位表示を計数率 (s ― 1) に切り替る。

刻等を記入する。

を水で軽く洗い落とし細切するにする。

え、測定レンジを適切に選択し、時定②定数を 10 秒に設定し、検出器を試(3) 時定数を 30 秒に設定し、検出器をその他の食品については、科学技術庁

数 10 秒に設定する。

料に密着させる。 30 秒後から読み取り

試料に密着させる。 90 秒後から読み制定、測定法シリーズ 24 「緊急時にお③チェック用比較線源または I-131 模を開始する。時計を見ながら、

10 秒間取りを開始する。時計を見ながら、 30

けるガンマ線スペクトロメトリーのた擬線源を検出器の先端に密着させ、時隔で指示値を 3 回読み取り、その値を秒間隔で指示値を 3 回読み取り、そのめの試料前処理法」（平成 4 年制定）

計を見ながら、 30 秒以上経過後、記録し、平均値を計算する。

値を記録し、平均値を計算する。水のに準じて行う。

秒間隔で指示値を 3 回読み取り、その③標準試料の平均値からバックグラウ

入った測定容器について試料と同じ条

試料は、予めハサミ、カッター、包丁

値を記録し、平均値を計算する。

ンド値を差し引き、スクリーニングレ

件で測定し、バックグラウンドの平均等で細切し、 2.2.3④バックグラウンドの測定のため、地ベルに相当する放射能濃度（牛乳では値を計算する。

た同じ 0.5......,lL 程度のタッパ容器また

上 lm の高さに固定し、時定数を 30

300Bq/L 、葉菜では、(4) 試料の測定値からバックグラン値

は 2L マリネリ容器に入れて測定する。

秒に設定する。 90 秒後に読み取りをにおける正味の読み取り値または換算を差し引き、正味の値を計算し、記録測定操作を以下に示す。

開始する。時計を見ながら 30 秒間隔

係数 (Bq/L,kg I
cps)する。正味の値 (cps) と換算係数(1) 採取または購入地点名、採取時刻

で指示値を 3 回読み取り、その値を記する。

(Ba/L/cps) から I-131 濃度を求める。

等を記録する。

なお、 I-131 濃度を求めるための機器(2) 予め 0 ふ ......,lL 程度のタッパ容器ま校正が行われていない NaI(TI) シンチ

たは 2L マリネリ容器の風袋重量をはレーション式サーベイメータを用いたかる。

(H.V.) の指示値を確認する。

10

録し、バックグラウンドの平均値を計

2000Bq/kg)を計算し、記録

上記方法による I-131 の検出限界濃算する。

度は、牛乳で⑤チェック用比較線源または I-131 模lOOOBq/kg である。

—22-

lOOBq/L 、葉菜で—23-

機器校正で用い(3) 採取または購入した葉菜はその大・ゲルマニウム半導体検出器を用いたガトリー」（平成 4 年制定）に記載されてきさに応じ、必要ならハサミ、カッタ

4. ゲルマニウム半導体検出器を用いた

ンマ線スペクトロメーター式、ただし、いるので参照のこと。

ー、包丁等で細切する。

ガンマ線スペクトロメトリによる核種分

検出器の相対効率は 15%以上とする。検(1) エネルギー校正(4) 容器にできるだけ空隙を作らない

析

出器外部からの放射線を低減するために、

原子力発電所等で異常事態が発生し、ように詰め (lL の容器に約 0.5kg がガンマ線のエネルギー (E) とピー

検出器周辺を 10-15cm 厚の鉛遮蔽体でク中心チャネル (p) の関係、 E=f(p) 、入る）、

放射性ヨウ素等の放射性物質が大量に放囲む。

を求めることを言い、予め測定する工蓋をし、外側の汚れ等をペーパータオ

出される初期から事故状態の予測が確実·I-131 、 Cs-137 容積線源：市販の I-131 、

ネルギー範囲を決め、それに応じて T

ルでふき取る。

になり、環境への放射性物質または放射Cs-137 標準溶液をピペットを用いて一線のエネルギーが正確に知れているい(5) 容器重量をはかり、先の風袋重量

線の放出が減少する事故の後期では、食定量を測定容器に加え、それぞれ

くつかの核種 (K-40 、 Co-60、 Cs-137、を差し引き、測定試料重量を求め、記品中の放射能測定は迅速性よりも食品中

200Bq/L 、

Ba-133 、等）を測定して E=f(p) を求録する。

に存在する放射性核種の同定およびそのとする。なお、作製方法の詳細は「ゲルめる。

これらの情報を容器に記入する。

放射能濃度をできるだけ正確に求め、飲マニウム半導体検出器によるガンマ線ス(2) ピーク効率の校正 (I-131 、 Cs-137(6)

食物摂取からの内部被ばく線量を推定す

ペクガンマ線スペクトロメトリー」（平標準線源による比較法）

成 4 年制定）を参照のこと。

ピーク効率（と）は、ガンマ線スペ

ビニールテープ等で蓋を固定し、ポリ工チレン袋に入れて測定試料とすることにある。

放射性核種の測定には通常、ガンマ線る。

500Bq/L 程度の放射能濃度・小型容器 (50mm</) X50mm:例としクトル中の I-131 、 Cs-137 等着目す(7) 時定数を 30 秒に設定し、検出器をのエネルギー分解能の優れたゲルマニウて U-8 容器）、 2L マリネリ容器、 0.5-

るピークの計数率から測定試料のァ線

試料に密着させる。 90 秒後から読み

ム半導体検出器を用いたガンマ線スペク

lL 程度のタッパ容器

強度（放射能 Xy 線放出比： 1 壊変あ取りを開始する。時計を見ながら、 30

トロメトリが用いられており、「緊急時・時計、記録用紙、ポリエチレン袋、ペたり放出されるガンマ線の割合）を決

秒間隔で指示値を 3 回読み取り、そのにおけるガンマ線スペクトロメトリーのーバータオル等定するために用いられ、次のように定値を記録し、平均値を計算する。放射ための試料前処理法」が緊急時の放射性能汚染の無い葉菜を入れた試料容器を核種分析法の参考になる。

義される。

4
.
2 機器校正法

E

(
E
,
X
,,,
,
) =ピークの計数率

用い、試料と同じ条件で測定したバッ

分析目標レベルの考え方として、事故

ゲルマニウム半導体検出器を用いたガ

クグラウンド値を差し引き、正味の値

後 1 ヶ月以降 1 年間での食物摂取による

ンマ線スペクトロメーターは検出器、高を計算し、記録する。正味の値 (cps)

被ばくを実効線量で lmSv/ 年とする。

圧電源、線形増幅器、多重波高分析器、正で示した、牛乳用 I-131 標準溶液線と換算係数 (Bq/kg/cps) から I-131

これを放射性セシウムについて、牛乳・データ解析用計算機、遮蔽体、等から構源または Ba-133 、 Cs-137 を適当な濃度を求める。

乳製品、野菜類、穀類および肉・卵・魚・成している。このため食品試料中の極低割合で混合した模擬線源を使用する。

なお、 I-131 濃度を求めるための機その他の 4 食品群にそれぞれ 0.1 mSv/

濃度のガンマ線放出核種を定量する場合

測定容器は、 2.2 「 Nal(Tl) シンチレ

器校正が行われていない Nal(Tl) シン

年を割り当てると、各食品群の Cs-137には、遮蔽体を除く、各スペクトロメー

ーション式サーベイメータによる放射

チレーション式サーベイメータを用い

濃度はそれぞれ 20 、50

ターのコンポーネントの電気的な安定性性ヨウ素の測定」に用いた 2L ポリ工

た場合、試料の測定値がバックグラウ(Bq/kg,L) 以上となる。これを測定可が重要となる。また、最適条件で測定すチレンびん、 2L マリネリ容器、 0.5,..,_.,

ンドより 20%程度高い値を示せば試料能なゲルマニウム半導体検出器をもちいるためには、検出器の計数効率の決定、

lL 程度のタッパ容器または容積 100に放射能があると判定し、ゲルマニ

たガンマ線スペクトロメトリによる方法

測定機器の調整、取り扱いも重要であり、

mL (50mm<t>X50mm) 小型容器を高度な測定技術が要求される。これらの使用する。

を検討する。

ウム半導体検出器を用いたガンマ線ス
ペクトロメトリによる精密核種分析を
ノー

ィ丁つ。

4
.
1 機器および器具

—24-

50 、

50 、

/y 線強度
ピーク効率の校正は 2.2.3

機器校

詳細は「ゲルマニウム半導体検出器によ放射能標準溶液の入った上記測定容

るガンマ線スペクガンマ線スペクトロメ器をゲルマニウム半導体検出器の工ン—25-

ドキャップに載せ、 I-131 、 Cs-137 のぼう及びサルシフィー」については、葉部

再度、重量をはかり、風袋重量を差し引

衰補正項を fd とする。

ピーク面積（計数値）が 10,000 カウを除去し、泥を水で軽く洗い落とし細切す

いて測定供試料量とする。

即ち、ント以上になるまで測定する。ピーク

るにする。

①測定試料を検出器エンドキャップに載A= (N/t) / (E•せ、約 2000 秒間測定する。また、原則

oA= (a/N). A

として l 週間毎に検出器に何も載せず、

C=A 士 oA/ (
k
g
,
L
)

試料は、予めハサミ、カッター、包丁

計数率と I-131 、 Cs-137 の放射能からピーク効率 (E.)

等で細切し、 2.2.3を求める。なお、

機器校正で用いた

放射能の測定およびピーク面積の計算同じ 2L ポリ工チレンびん、 2L マリネリ

方法は放射能測定法シリーズ 7「ゲル容器、 0.5,...._,lL 程度のタッパ容器またはマニウム半導体検出器によるガンマ線

容積 100 mL (50mm｢X50mm) 小

スペクトロメトリー」（平成 4 年改訂）

型容器に入れて測定する。測定操作を以に準じている、メーカー供給の解析プ

下に示す。

4
.
4 ゲルマニウム半導体検出器による測定4.
3 測定試料の調製

放射能の測定およびピーク面積の計算

野菜の測定前の処理方法は測定結果の評価に非常に重要である。食品中の I-131 、

方法は放射能測定法シリーズ 7「ゲルマ

Cs-137 放射能測定のための前処理法は二ウム半導体検出器によるガンマ線スペ

基本的には「緊急時におけるガンマ線ス

クトロメトリー」（平成 4 年改訂）に準

ペクトロメトリーのための試料前処理

じて行う。

fc
t

2 日以上測定し、バックグラウンドとする。

4.
5 測定時間と定量可能レベル②測定スペクトル中から適当なピーク 3本以上を選択し、これらを用いて r 線工
ネルギーとピーク位置の関係を表すエネ

ログラムを使用できる。

a)•

ゲルマニウム半導体検出器を用いて I131 、 Cs-137 のを定量する場合、定量可能レベルは、検出器の相対効率、測定容

ルギー校正曲線 (2 次式）を作成し、計器（試料量）、検出目標値、高エネルギ

算で 1-131 、 Cs-137 のピーク領域を求めーガンマ線放出核種の存在、等に依存する。

る。特に、緊急時には I-131 、 Cs-137 の③ I-131 、 Cs-137 のピーク領域内の計数

ピークと同じまたは近接するピークを放値を積算してピーク面積（カウント数）

出する放射性核種ならびにコンプトンバとその計数誤差、 N 土 0 を計算する。

ックグラウンドレベルを高める高エネル④バックグラウンドの測定結果において、ギーガンマ線放出核種等多くの放射性核法」に準じて行う。このマニュアルでは、測定時間は、ゲルマニウム半導体検出

ピーク探査によって I-131 、 Cs-137 のピ種の存在が予想されるため、事故の種類①牛乳、②乳製品、③葉菜類、④海草類、器の相対効率、使用する測定容器（試料一クが認められピーク面積が計数誤差のまたは食品の汚染状況により定量可能レ⑤魚類、⑥穀類、⑦豆類、⑧肉類、⑨卵、量）、検出目標値および I-131 、 Cs-137

2 倍を超えた場合は、試料のピーク面積

ベルは変動する。「緊急時におけるガンが分析対象となっている。また、これら以外の高エネルギーガンマ線放出核種のから引算する。計算には、試料の前後に

マ線スペクトロメトリーのための試料前の食品の分析に必要な、機器、試薬等、存在（コンプトンバックグラウンドレベ

測定したバックグラウンドの平均値を用処理法」に記載された定量可能レベルを

試料搬入時の注意点、試料の前処理方法

ルに影響）等に依存する。ここでは Cs-いる。

表 l 、 2 に示す。なお、表 1 の緊急時と（葉菜類については試料相互間の汚染を

137 の分析目標レベルを、先に示したよ⑤測定試料当りの放射能 (A) は④の処

は 1986 年 4 月 26 日に旧ソ連のチェルノ防止するため水洗いはしない）、試料のうに、牛乳・乳製品、野菜類、穀類およ理を施したピーク面積 (N) を測定時間

ブイル原子力発電所爆発事故により汚染

保存方法、等が記載されているので参照

び肉・卵・魚・その他の 4 食品群についされたい。

てそれぞれ 20 、 50 、 50 、 50

なお、食品衛生法の食品、添加物等の規

L)

(
B
q
/
k
g
,

とし、測定には相対効率 15%程度の格基準（平成 11 年 11 月 26 日厚生省告示

検出器を、測定容器に 2L マリネリ容器

第 239 号）の表 4 の第 1 欄の各食品につを使用した場合の測定操作の概略を以下

いては、それぞれ各第 2 欄の試料の調製にに示す。

従う。ただし、キャベッ（芽キャベツを除

予め 2L マリネリ容器の風袋重量をはく）及び「は＜さい」については、外側変かり、これに食品試料をマリネリ容器内

質葉及びしんを除去したものに、また、「ごに空隙が生じないよう均等に充填する。

—26-

機器校正

した環境試料の測定に基づ＜ものである。

(2) ピーク効率の校正で求めたピー

表 1 より、緊急時（多核種検出時）に(t) で除し、これを更に 4.2法、

ク効率 (E)と I-131 、 Cs-137 の Y 線放出比 (a) で除して求める。食品中の放射能濃度 (C) およびその誤差 (o C) は測定試料当りの放射能 (A) を測定供試
量 (kg,L) で除して求める。但し、測定から試料採取または購入時への放射能減—27-

おいて、マリネリ容器 (2L) を用い、

1

時間測定した時の定量可能レベルは、食物摂取による被ばくを実効線量で lmSv/
年とし、これを牛乳・乳製品、野菜類、穀類および肉・卵・魚•その他の 4 食品
群にそれぞれ O.lmSv/ 年を割り当てた
場合の各食品群の Cs-137 濃度であるそれぞれ 20 、 50 、 50 、 50 (Bu/kg, L)

ン交換法、シュウ酸塩法、溶媒抽出法がを十分クリアできることが判る。

あるが、ここでは一般的に用いられてい装置：

低バックグラウンド 2 冗ガスフ
ロ一型 GM 計数装置

体 10mg を加え、加熱する。更に、クロム酸カリウム溶液を加え、クロム酸

また、表 2 より、平常時のように放射る発煙硝酸法に準じて行う。本分析法は性核種が少ない場合には、食物摂取によSr-90 からの生成する Y-90 の成長時間をる実効線量が 10 /J,S
V/年までの極低濃度

入れ、分離・精製時間に約 1 ヶ月を要す(1) 灰化した灰試料、の食品の放射能分析が可能である。このるため、緊急時用の分析方法は相当）にストロンチウム担体 50mg を

緊急時のための迅速分析法」に記載した。

(10) ろ液にアンモニア水と炭酸アンモ

値は発電所用軽水炉の通常運転における加える。

二ウム溶液を加え、加熱し、炭酸スト(2) 王水及び硝酸、各 SOmL を加え、ロンチウム沈殿を生成させる。これを加熱し、乾固させる。灰を分解するた

ガラスフィルター (1G4) でろ別する。

め、硝酸を 50mL 加え、加熱し、蒸発(11) 沈殿を塩酸に溶解し、 Fe(III) 担体

乾固させる。この操作を 3,-._,5 回繰り

5mg、塩化アンモニウム lg を加え、加返す。

熱、沸騰させる。これに、炭酸イオン(3) 残留物に塩酸 (l+l)lOOmL を加え加を含まないアンモニア水を加え、水酸

熱、溶解し、これをろ別 (SC) する。

化鉄沈殿を生成させる。沈殿に Y-90

(4) ろ液に Ca 担体 2.50mg を加え、水も共沈する。

ただし、キャベッ（芽キャベツを除く）及

酸化ナトリウム溶液にて液性を >pHlO(12) 沈殿をろ紙(5A) を用いてろ別する。

び「は＜さい」については、外側変質葉及とし、これに炭酸ナトリウムを加え、ろ液に炭酸アンモニウム溶液を加え、びしんを除去したものに、また、「ごぼう

加熱し、炭酸塩を生成させる。

加熱し、炭酸ストロンチウム沈殿を生及びサルシフィー」については、葉部を除(5) 炭酸塩を遠心分離後、沈殿に塩酸成させる。これを予め秤量済みのガラ

去し、泥を水で軽く洗い落とし細切するにを加え、溶解する。

スろ過棒 (1G4) でろ別する。

する。

(6)

(13) ガラスろ過棒 (1G4)「 6.

環境への放射性物質から施設周辺の公衆の受ける線量目標値の年間 50 /J,SV を十5.
1 分析用試料の調製分下回った数字である。

放射性ストロンチウムの分析用試料は食品を 105℃で乾燥後、電気炉等により 450℃

5. 放射性ストロンチウム分析

で 24 時間灰化したものを分析に供する。

原子力発電所等の事故の後期では、食

なお、食品衛生法の食品、添加物等の規格品中に存在する放射性核種の同定およびその放射能濃度をできるだけ正確に求め、飲食物摂取からの内部被ばく線量を推定することにある。事故後期の測定対象核
種には、核分裂生成物である放射性セシ

ウムやストロンチウムが挙げられる。特に、原子力施設から環境へ放出され、食品の放射能汚染を引き起こす恐れのある放射性ス
トロンチウムは Sr-89 (半減期： 50.5 日）、基準（平成 11 年 11 月 26 日厚生省告示第239 号）の表 4 の第 1 欄の各食品について
は、それぞれ各第 2 欄の試料の調製に従う。

Sr‑
90 (半減期： 28.8 年）であり、これらはベータ線放出核種なので、ベータ線測定

5.2 試薬・装置

用試料の調製にあたって、放射能測定の妨害となるラジウム等の放射性核種や自己吸収に強く影響を及ぼすカルシウムの除去の発煙硝酸法に用いられる主な試薬・装置を以下に示す。

試薬

ための化学的分離や精製を行う必要がある。

担体：塩化ストロンチウム溶液、塩化

放射性ストロンチウムの濃度レベルと調カルシウム溶液、塩化バリウム溶査時期にもよるが、食品の安全宣言のため

液、塩化鉄 (III) 溶液、の根拠データとしての分析は主として、平

薬品：塩酸、硝酸、発煙硝酸、シュウ

常時のモニタリングに用いられている科学

酸、アンモニア水、水酸化ナトリ

技術庁放射能測定法シリーズ 2 「放射性ウム溶液、炭酸ナトリウム、塩化

ストロンチウム分析法」（昭和 58 年 3アンモニウム、コロジオン、エチ訂）に記載されている発煙硝酸法、イオ

ルアルコール、等—28-

バリウム沈殿を生成させる。これをろ5.
3 発煙硝酸法

紙 (5C) を用いてろ別する。この操作に10g (野菜類 1kg

シュウ酸とアンモニア水で pH4.2

より Ra-226 等を共沈除去する。

を 105 ℃でにし、シュウ酸塩沈殿を生成させる。

乾燥し、デシケータ中で放冷後、秤量

(7) デカンテーションにより沈殿を分し、ストロンチウムの化学回収率を求離後、これに発煙硝酸（比重： 1.
52)める。沈殿を塩酸で溶解し、これにを加え、硝酸塩を生成させる。水冷しFe(III) 担体 5mg を加え、 2 週間放置し、しばらく放置後、沈殿をガラスろ過棒

Y-90 を十分に成長させる。

(1G4) でろ別する。

(
14) Y-90 が含まれる塩酸溶液に塩化ア(8) 沈殿を水で溶解し、再び発煙硝酸

ンモニウム lg を加え、加熱、沸騰さを加え、硝酸塩を生成させる。カルシせる。これに、炭酸イオンを含まない

ウムがなくなるまで、この操作を数回アンモニア水を加え、水酸化鉄沈殿を繰り返す。

生成させ、 Y-90 を共沈させる（ミルキ(9) 硝酸塩を水で溶解し、これに酢酸、ング時刻の記入）。

酢酸アンモニウム溶液を加え、 Ba 担(15) 水酸化鉄沈殿をろ紙(5A) を用いて

—29-

ろ別する。ろ液は、再ミルキング用に場合、 0.037Bq である。なお、印加電圧、保存する。

Q ガス流速の調整、等装置の取り扱いはメ(16) 水酸化鉄沈殿を塩酸に溶解し、こーカーの取り扱い説明書に従がって行うこ

れに塩化アンモニウム lg を加え、沸騰させる。これに炭酸イオンを含まないアンモニア水を加え、水酸化鉄沈殿を生成させる。ストロンチウムを除去する。

(17) 水酸化鉄沈殿をろ紙(SA) を用いてろ別する。この操作で Y-90 からスト
ロンチウムが除去できる。
(18) 水酸化鉄沈殿を塩酸に溶解し、これに塩化アンモニウム lg を加え、沸騰させる。これに炭酸イオンを含まな動作が正常であることを確認する。

段階のモニタリングにおいては、農畜産

ロンチウムをクラウンエーテル系の試薬(2) バックグラウンドを 60 分間測定する。

物、魚介類中の放射性ヨウ素、放射性セ（例：固相抽出デイスク）により他の妨害(3) 測定用試料を 60 分間測定する。

シウムに加え、放射性ストロンチウム、

核種、元素から抽出分離し、水溶液の状態(4) 再び、バックグラウンドを 60 分間測ウラン、プルトニウム等の濃度測定も要で Sr-89、 Sr-90 、 Y-90 の 3 核種をチェレ定し、最初のバックグラウンド計数率と求されている。

ンコフ光測定により 2 回測定し、 Sr-89、平常時の環境放射線モニタリングにおSr-90 の放射能を決定することができる。

(5) 測定試料の全計数率からバックグラ

いて、放射性ストロンチウムは「放射性牛乳、葉菜類等ジュース状の試料からスト

ウンド計数率を差し引き、正味の計数率

ストロンチウム分析法」（昭和 58 年 3

ロンチウムを固相抽出ディスクに抽出する

n (cpm) および計数誤差 on を求める。

訂）、ウラン分析は「ウラン分析法」（平方法については、今後の検討課題の一つで(Ns/Ts‑Nb/To)
士 (Ns/Ts2 +N
b/To2) 1
1
2

成 8 年 3 月、 1 訂）、プルトニウムは「プある。

の平均値を計算する。

n 士 on=ルトニウム分析法」（平成 2 年 11 月、 1

ここで、 Ns は測定試料の全計数値、 Ts訂）に準じて行うが、これらの方法は試

は測定試料の測定時間（分）、 Nb はバッ料の前処理、分解・抽出、分離・精製おでろ過する。ガラス管の内壁をアンモ

ラウンドの測定時間（分）である。

ニア水 (1+100) 、エチルアルコールでよび測定の各工程に 1 週間,..._, I か月程度を要する。放射性ストロンチウムは液体
シンチレーションカウンタを用いた Sr―

5.
5 Y-90 の計数効率の決定(20) ろ紙を取り外し、測定用試料皿にSr-90 標準溶液の一定量をビーカーに糊付けし、赤外線ランプで乾燥する。

とり、 4.3

沈殿にコロジオンを滴下し、再び赤外

ング操作に準じて測定用試料を調製し、線ランプで乾燥し、沈殿を固定する。

測定する。 Y-90 の計数率を Sr-90 の放発煙硝酸法の Y-90 のミルキ

射能 (dps) で除して計数効率 E を求める。

90 迅速分析法、ウラン、プルトニウム

分析は ICP-MS (誘導結合プラズマ質量分析計）を用いた方法を検討した。

本法により、測定可能な放射能レベルは、試料中の Sr-90 濃度の計算は次式により求める。

ストロンチウムの分離のための第ーのを含む）を 30% 、バックグラウンド計数率

A土 oA=(n。土 6 叫・ 100/E·Y

を lcpm 、測定時間を 60 分とし、有意な

ここで、恥士釦恥しまミルキング時におけ放射能検出レベルを計数誤差の 3 倍とした

る Y-90 の計数率、 E は計数効率、 Y はー 30 ー

料調製の容易な液体シンチレーションカ
ウンタによる測定が迅速分析には適している。この方法は牛乳、(1) 灰試料 lg をビーカーにとり、イッ

卜リウム担体 10mg 、ストロンチウム
担体 10mg を加え、王水で分解する。

蒸発乾固後、塩酸を加え残留物を溶解する。

(2) ろ紙 (5B) を用いてろ過し、ろ液を分液ロートに移し、ビスー (2- エチルートル工ン溶液 (2:1 容積比）と塩酸(1 +
11) を

6
.
1 緊急時のための Sr-90 迅速分析法

溶媒抽出法が挙げられる。また、測定試

5.
6 試料中の Sr-90 濃度

6.
1.
1 分析操作ヘキシル）リン酸 (HDEHP)候補として、化学分離時間が短くてすむ

測定は原則として低バックグラウンド 2

測定装置の計数効率（後方散乱、自己吸収

90 (半減期： 28.8 年）が放出された場合
50.5 日）の放射能が強い。このため、スト

u3 切チェック用線源を用い、装置のクグラウンドの計数値、 Th はバックグ

冗ガスフロ一型 GM 計数装置を使用する。

6. 緊急時のための迅速分析法（平成 12 年 8 月一部改訂）による第 l(1)

24mm ゆ）を載せた分離型フィルター

5.
4 ベータ線測定

なお、原子力発電所等の事故により Sr-には、 Sr-90 よりむしろ Sr-89 (半減期：を生成させる。

逐次洗浄する。

きる。以下に分析操作を示す。

緊急時環境放射線モニタリング指針と。以下に手順を示す。

いアンモニア水を加え、水酸化鉄沈殿(19) 水酸化鉄沈殿を予め、ろ紙 (SC 、ストロンチウムの化学回収率（％）である。

ドライミルク等の灰試料 lg を処理した時、 100 分間測

定でおよそ 40mBq/g の Sr-90 が測定でー 31-

加え、 1 分間振とうする。 10 分間静置した後、水層を除く（ミルキング時刻記
入）。

(3) 新たに塩酸 (1 +11) を加え、 1 分間

振とうする。 10 分間静置した後、水層を除く。

(4) 塩酸 (2十 1) を加え、 1 分間振とうする。 10 分間静置し、水層を別の分液ロートに移す。

6.
1.
3 チェレンコフ光測定(5) 残った有機層に対し、残った有機

Y‑90(2.28Me
V) のチェレンコフ光測定

層に対し、操作 (4) を繰り返す。
(6) 水層を操作 (5) の水層に合わせ、トでの計数効率は化学クエンチングの影響

ルエンを加えて 1 分間振とう後、静置を受けない特徴がある。

(11) 試料中の Sr-90 濃度の計算は次式

またはタリウム (1 /J.
,g/mL)lmL を加え、により求める。

硝酸 (1+13) を標線まで加え、よく振A 士 oA=(恥土 6 叫・ 100/E

り混ぜ測定溶液とする。

ここで、 n。士 on。はミルキング時に(5) 上記手順でバックグラウンド用測定

おける Y-90 の計数率、 E は計数効率で(7) 水層をビーカーに移し、アンモ二試料を作製する。

ある。

ア水 (1+1) を加え、水酸化イットリウ(1) 標準線源、バックグラウンド用試料

ムを沈殿させ、これをろ別する。

および測定試料をサンプ）レチェンジャ

する。

6
.
2
.
2 ICP-MS 測定
測定機器に関する注意、測定操作（装置の起動、測定条件の最適化、等）はメ
ーカーの取り扱い説明書に従がつて行う

6.
2 ウラン分析法

こと。

食品試料の試料処理法は、科学技術庁(8) 塩酸に溶解し、これにシュウ酸 2gにセットする。

を加え、アンモニア水で pHl.0,....., 1.5(2) 標準線源を検出部に送り込む。

放射能測定法シリーズ 14 「ウラン分析に調整し、シュウ酸イットリウムを沈

(
3
)F
i
g
u
r
e of Merit (FOM) が最大法」（平成 8 年 3 月、 1 訂）に準じて行う。

殿させ、これをろ別する。

になるよう。増幅器ゲイン、下限ディ以下に ICP-MS を使用する迅速分析法を(9) 沈殿を塩酸 (1 +1) に溶解し、 lOOmL

スクリミネータ (LLD) 、上限ディスクリ

示した。なお、 ICP-MS はウランを高感

ポリ工チレン（あるいはテフロン）び

ミネータ (ULD) を設定する。

ウムのイオン強度比を求める。再現性度で測定できるが、分析供試料が少ない(4) 計数誤差が 1%未満になるように測を確保するため、データの取り込み時んに移し、 lOOmL になるまで水を加場合には、試料の不均一性によるデータ

え測定試料とする。

定時間を設定し、標準線源の計数率 DAのばらっきを生じる恐れがあるため、(cpm)を N。 (Bq)6.
1.
2 Y-90 標準線源の作製(1)を求める。標準線源の放射能とすると、計数効率 E=nA/(N。 X60) 。

ストロンチウム担体 (50mg) 、イッ

卜リウム担体 (10mg) および塩化アンモ(5) サンプルチェンジャを動かして測定

二ウム 10g を加えた lOOmL 遠沈管に、試料を検出部に送り込む。

Y-90 と Sr-90 が放射平衡にある Sr-90(6) 測定時間を t s 分として Js 回測定し、標準溶液の約 100Bq を正確に分取してその都度、計数率 ns i (cpm) を求め

加える。

る。

(2) 塩化アンモニウム 10g 、アンモニア(7) サンプルチェンジャを動かしてバッ

水で pH8 にし、水酸化イットリウム沈

クグラウンド用試料を検出部に送り込

間（積分時間＝滞在時間 x 掃引回数）は返す。

する。本法による食品の検出感度は灰 5g(2) 別に、検量線用標準溶液として、ウ（約 500g 生）を用い、測定時間を 10 秒、

ラン標準溶液 (0.1 flg/mL) の 0 、 2 、 4、バックグラウンド計数率を 5cps とした場

6 、 8 、 lOmL をそれぞれ lOOmL メスフ

合のバックグラウンド計数率の標準偏差

ラスコにとり、内部標準としてビスマの 3 倍とした場合、 0.00811 g ウラン /kgスまたはタリウムを (1 /1g/mL)lmL を加生である。

え、硝酸 (1+13) を標線まで加え、よく振り混ぜ測定溶液とする。

6.
2.
1 前処理・測定試料の調製(3) 検量線用標準溶液を内部標準測定モードで測定し、検量線を作成する。但定し、その都度、計数率 nBc i (cpm)色）し、これを硝酸(3+11) に溶解し、吸ポリ工チレン（あるいはテフロン）びを求める。

引ろ過する。

んに移し、 lOOmL になるまで水を加え(9) 異常データの棄却を行い、正味計数(2) ろ液を 50mL メスフラスコに移し、測定試料とする。

率n

標線まで水を加え、よく振り混ぜ測定(cpm) およびその計数誤差 0 を(5) 上記手順でバックグラウンド用測定計算する。

用原液とする。

試料を作製する。

(10) 測定試料の放射能 A および計数誤(3) 測定用原液 lmL を lOOmL メスフラ

差 oA を求める。

スコに移し、内部標準としてビスマス

ー 32-

測定し、ウランとビスマスまたはタリ

最低 l 秒以上とする。測定を 5 回繰り(8) 測定時間を t BG 分として HE 回測(4) 沈殿を塩酸 (1+1) に溶解し、 lOOmL

mlz209 またはタリウムのイオン強度を500℃で灰化した灰 5g を分析することと過酸化水素で分解する。溶液を乾固（白(3) 5 分間遠心分離する。

ランの m/z238 と同時にビスマスの(1) 試料をビーカーに移し入れ、硝酸、む。

殿を生成させる。

(1) 測定溶液をプラズマ中に噴霧し、ウし、データの取り込み時間（積分時間＝滞在時間 x 掃引回数）は試料溶液と同じにする。

(4) 検量線を用い、試料のイオン強度比に相当するウラン量を求め、測定試料中のウラン濃度(flg/mL) を求める。

(5) 試料中のウラン濃度を次式に従がつー 33-ICP-MS 測定における妨害元素の除去を

6.
3.
2 葉菜の前処理法

倍感度の良い超音波ネブライザーが推奨行わなかったが、プルトニウムの場合に(1) 生試料 100g を磁性皿にはかり取る。

できる。 ICP-MS によるプルトニウムの

但し、 n は測定試料中のウラン濃度(flは、溶液中に lOOpg/mL 程度ウランが存(2) 電子レンジに入れ、 25 分間乾燥する。

測定はウラン分析法と同様である。なお、

g/mL) 、 F は希釈容量(mL) 、 W は供試料(g)

在してもウランの水素化物 (2 ssuH+)(3) 乾燥物をマイクロウェーブ高温灰化

Pu-239、 Pu-240 の定量は m/z239 および 240

本法は試料の不均一性、即ち代表性をが m/z239 (Pu-239) に影響を及ぼす。

装置で完全に灰化する。

の強度と Pu ‑242 の強度比から行う。

て求める。

A(flg/g)=nXF/w

このため、硝酸系陰イオン交換樹脂を考慮したことで、 500g 生相当（灰 5g)(4) 灰化物をテフロン製高圧分解容器にの食品試料を使用したが、 ICP-MS はウ

用いたウランの分離操作を行う。但し、移し、硝酸および Pu ‑242 標準溶液をランに対して非常に高感度であることか

試料中にウランが 1011g 以上含まれる場

加え、分解する。

ら、極少量の試料で分析が可能である。

合は、酢酸系陰イオン交換樹脂を用いた(5) 分解液を 200mL テフロンビーカー

最近の文献では高周波加熱分解装置によウランの分離操作を行う。

に移し、亜硝酸ナトリウムで Pu4 十の化

対象食品として、牛乳および葉菜を選

り数百 mg 程度の試料での分析が行われ

D. 考察
1. サーベイメータによる測定におけるデータの評価について(1) バックグラウンドの違い

学形にする。

バックグラウンドの線量率は測定するる。食品の分解操作を以下に示す。

定した。牛乳 O.lL、葉菜 100g 生試料を

(1) 灰試料約 0.5g を高周波加熱分解装置用いた場合の Pu-239、 Pu-240 の検出感度

6.
3.
3 ウラン分離除去法の分解容器にはかり取る。

は、それぞれ 50 、 200mBq/L、 kg である。

(1) 分解液を予め硝酸(3+2) でコンディシ(2) 硝酸 6mL 、過酸化水素 lmL を加え、

但し、放射化学分析操作でのプルトニウ

ョニングして置いた硝酸系陰イオン交高周波加熱分解装置により分解する。

ムの回収率を 70%、 ICP-MS で 1 分間 3

換樹脂に流し、その後、硝酸(3+2) でウ分解に要する時間はほぼ l 時間である。

回繰り返し測定した時のバックグラウン

ランを洗浄除去する。

(3) ホットプレート上で蒸発乾固する。

ド計数値の変動（標準偏差）の 3 倍とし(2) 塩酸(5+1) でカラムを洗浄し、トリウ(4) 乾固物を硝酸(3+11) に溶解し、吸引た。

ムを除去する。

ろ過する。

6
.
3
.
1 牛乳の前処理法(3) ヨウ化アンモニウム塩酸混合溶液をの地表からの高さが異なる場合は注意す(5) ろ液を 50mL メスフラスコに移し、(1) 牛乳 O.lL を磁性皿に入れ、ガスコン

流し、樹脂に吸着したプルトニウムをる必要がある。

標線まで水を加え、よく振り混ぜ測定

口上で加熱し、蒸発乾固一炭化する。

溶離する。

用原液とする。

(2) 炭化物をマイクロウェーブ高温灰化(4) 溶離液に硝酸を加え、蒸発乾固する。

装置で完全に灰化する。

乾固物に硝酸(1+11) に溶解して ICP-MS(3) 灰化物をテフロン製高圧分解容器に測定試料溶液とする。

6.
3 迅速プルトニウム分析

場所によりそれぞれ違いが生じるので、対象とするものを測定する場とバックグ
ラウンドを測定する場を同じになるよう気を付ける必要がある。これは屋内外による差、裸土の上とコンクリート路面の上の差、木製と石製の台上の差等により違った線量率を示すことがある。特に、バックグラウンド測定と食品試料測定時(2) 測定方法による測定精度

サーベイメータの指示は、検出器に入射するァ線光子数のランダムな変動などで常時変化しており、任意の時刻

従来の「プルトニウム分析法」（平成 2

移し、硝酸を加える。もし、 Pu を a 線

年 11 月、 1 訂）は試料の前処理、分解・スペクトロメトリで測定する場合、化抽出、分離・精製および測定の各工程に学回収率を正確に決定したい場合には定

l 週間程度を要する。このため、ここで

Pu‑242 標準溶液を加え、分解する。

ICP-MS への試料溶液の導入方法はい

は試料の分解にマイクロウェーブ分解装(4) 分解液を 200mL テフロンビーカー

くつか報告されており、分析感度、試料表される。このように誤差を減らすに置を用い、 24 時間程度で分析結果が得らに移し、亜硝酸ナトリウムで Pu4 十の化溶液導入効率に影響を及ぼす。一般的には、時定数を大きくすることが良いこ

れる四重極型 ICP-MS を用いた迅速分析

学形にする。

は、同軸型ネブライザーが用いられていとが判る。また、誤差を減らすには、

6.
3.
4 ICP-MS によるプルトニウムの測偏差 aるが、より検出感度を高めるために 50

法を検討した。なお、ウランの場合にはにおける 1 回の読み取り値の相対標準(L'.1n/n) は、 n を計数率 (s-1) 、ては時定数 (s) とすると a=(2 冗て）ー1/2 で多数回測定を繰り返し、その結果を平均する。多数回測定における標準偏差

ー 34-

ー 35-

対象となる放射性核種の内、ガンマ線放法に加え、 Sr-90 の壊変生成核種である

出核種にはゲルマニウム半導体検出器を

Y-90 の溶媒抽出、チェレンコフ光測定

用いたガンマ線スペクトロメトリ一を、による迅速分析法も採用した。ウラン、測定者の被ばく防護とは別に、測定

純ベータ線放出核種である Srー89, Sr-90 、

プルトニウムの分析では最近、迅速・極器本体も汚染される可能性があるので、ウラン、プルトニウム、超ウラン元素等

微量分析に用いられている ICP-MS を用

測定者の手指や測定器の汚染防護措置のアルファ核種の分析は放射化学分析でいた分析法を検討した。特に、プルト二行われる。

ウムでは、試料の分解にマイクロウェー

可能である。

は、読み取りの回数と間隔に依存する。
時定数に等しい間隔で 10 回読み取った(4) 測定器等の汚染結果の平均値の標準偏差は、 1 回読み取
りのおよそ 1/2 となる。

(3) スクリーニングレベル（飲食物の摂取（手袋，ポリエチレン袋の使用）に気を制限に関わる指標）の測定付ける必要がある。

最近、エネルギー補償をした Nal(Tl)ゲルマニウム半導体検出器を用いたガブ分解装置を用いた迅速分析法を検討しシンチレーションサーベイメータが市

原子力施設より放出された放射性物

ンマ線スペクトロメトリー、放射化学分た。これにより分析時間は大幅に低減で販されている。このサーベイメータは、質が到達した地点では，当然周囲の放射析は分析・測定に必要な装置、器具等のき、従来の a 線スペクトロメトリによる低エネルギーの T 線に対する感度（実線量は高くなっており、測定対象物の施設設備ならびに習熟した分析・測定技

定量では結果が得られるまで一週間程度

質的な測定時間を少なくする）を低く

放射能測定値に影響を及ぼすので、正術が必要となるとため、これらの実施が要したのに比べ 24 時間程度であった。

することでエネルギー補償をしている。

しい結果を得ることはできない。正し可能な分析・測定機関で実施されること

このため、 I-131

い結果を得るには汚染されていない場が適当である。

(364keV)に対するける食品中の放射能の測定法は、食品中の放射能の安全性評価に必要なデータを、所に搬出して行うことが適切である。

感度は、エネルギー補償を行っていな

E. 結論

より迅速かつ正確に収集するための測定

い計数率表示型サーベイメータに比べ試料の採取・運搬にあたって測定器、て低くなっている。このようなエネル

運搬する車内、採取運搬者、搬入場所

ギー補償をしたサーベイメータを用い等が汚染されないよう、その都度機材

初期対応用の Nal(Tl) シンチレーショて測定する場合、「飲食物摂取制限に関の汚染の有無を確認し、汚染されたもン式サーベイメータにより、牛乳でする指標」に示された濃度（牛乳：のは取り替え、決まった場所に保管す

lOOBq/L、葉菜で 1000Bq/kg の 1-131

300Bq/L、葉菜： 2000Bq/kg) を越するよう定めておく。

が測定できることが判った。これはスク難なことが予想される。これを解決す
る一つの方法として、測定試料を 3mm法として有用である。

リーニングレベルに相当する放射能濃度恐れのある試料のスクリーニングに困

2. 放射性核種精密分析のための指定測定機関（牛乳では 300Bq/L 、葉菜では、ネリ容器 (2L)

参考文献
1) 「原子力施設等の防災対策について」（原子力安全委員会、平成 12 年 5 月
一部改訂）
2) 「緊急時における放射性ヨウ素測定

2000Bq/kg) 以下である。ー方、マリに牛乳・乳製品、野菜、厚程度の鉛の遮蔽中で時定数 30 秒で 3

原子力発電所等の事故等による放射性回以上測定 (1 試料当たり 6 分以上を物質の放出が減少または停止し、原子力

海草、魚、穀類、肉類、卵等の食品試料要す）する必要がある。しかし従来の、緊急事態解除宣言が出された後、第 2 段

を入れ、相対効率 15% のゲルマニウム半

計数率表示型サーベイメータを用いる

階のモニタリングが実施される。第 2 段

導体検出器により 10 分間測定した場合、と、鉛の遮蔽なしに時定数 10 秒で回測階のモニタリングでは広範な地域につき、

I-131 の定量可能レベは、

定 (1 試料当たり 1.5 分）で飲食物摂取

放射性物質および放射線の周辺環境に対

1
8(
B
q
/
k
g
, L) で、 Cs-137 では、 40 、制限の指標の 1/2,...._, 1/3 の濃度まで判する全般的影響を評価し、確認すること

80 、 40 、 40

別できる。エネルギー補償のない従来にある。当然、食物摂取により被る被ば事故の後期の放射能測定では I-131 、のタイプのサーベイメータでは牛乳、

く線量を詳細に検討することになる。被

Cs-137 だけでなく、 Sr-90 、ウラン、

葉菜について正味線量率がおおよそ

ばく線量推定の基礎データである食品中

プルトニウムの迅速分析も要求される。

0.025‑0.051
1Sv/h で指標値の測定がの放射性核種の精密分析が必要となるが、このため、 Sr-90 の分析には、発煙硝酸

ー 36-

本研究により確立された、緊急時にお法」（科学技術庁、昭和 52 年制定）

3) 緊急時環境放射線モニタリング指針

18 、 36 、 18 、

（原子力安全委員会、平成 12 年 8 月
一部改訂）

4) 「緊急時におけるガンマ線スペクト口
メトリーのための試料前処理法」（科学技術庁、平成 4 年制定）

(
B
q
/
k
g
, L) であった。

5) 「ゲルマニウム半導体検出器によるガンマ線スペクガンマ線スペクトロメ
卜リー」（科学技術庁、平成 4 年制定）

ー 37-

6
) 「放射性ストロンチウム分析法」（科学技術庁、昭和 58 年 3 訂）表 1

緊急時（多核種検出時）においてマリネリ容器 (2L) を用いた時の測定時間と定量

7) 「ウラン分析法」（科学技術庁、平成可能レベルの関係

8 年 3 月、 1 訂）

8
)Y.I
g
a
r
a
s
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,K.S
h
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,Y.T
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k
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,K.
試料名

Masuda, R. S
eki, M. Yamamoto;

供試料

牛乳

S
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s by I
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野菜

S
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.S
c
i
.
,8
(
4
)
,4
7
5
‑
4
7
9

（葉菜）

1a1c s 定量可能レベル（計測時間）（計測時間）

単位

10 分

30 分

間

間

8

40

24

16

Bq/L

20

1
6

80

48

32

Bq/kg 生

18

10

8

40

24

16

Bq/kg 生

18

10

8

40

24

16

Bq/kg 生

10 分

30 分

間

間

2L

18

10

1kg

36

2kg

2kg

A
p
p
l
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fThorium i
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i
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l
o
g
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c
a
l

1
3
1 I 定量可能レベル

1 時間

1 時間

(
1
9
9
2
)
海草

9) 「プルトニウム分析法」（科学技術庁、魚

平成 2 年 11 月、 1 訂）

穀類10)真田哲也；環境試料中プルトニウム迅

肉類

速分析法について、日本分析センター

卵

広報 No.38 、 23-30 (
2
0
0
1
)

ゲルマニウム半導体検出器の相対効率： 15%11) 「液体シンチレーションカウンタによる放射性核種分析法」（科学技術庁、

表2

平常においてマリネリ容器 (2L) を用いた時の測定時間と定量可能レベルの関係

平成 8 年改訂）
1
3
1 I 定量可能レベル

試料名

牛乳
野菜
（葉菜）
海草

魚

供試料

10 時間

0
.
2

0
.
8

0
.
3

Bq/L

0
.
8

0
.
4

1
.
6

0
.
5

Bq/kg 生

2kg

0
.
4

0
.
2

0
.
8

0
.
3

Bq/kg 生

2kg

0
.
4

0
.
2

0
.
8

0
.
3

Bq/kg 生

10 時間

2L

0
.
4

1kg

計測

単位

1 時間

1 時間

計測

1
3
1c s 定量可能レベル

穀類
肉類
卵

ゲルマニウム半導体検出器の相対効率： 15%

ー 38-

ー 39-