原子力と環境のかかわり

プルトニウムの起源を推定する
プルトニウムは、ウラン 238 が中性子を吸収と報告されています [1]。日本の土壌の ²⁴⁰Pu/することで生成されます。アフリカのガボン共²³⁹Pu 同位体比も、これに近い値が報告されてい和国のオクロ鉱山で 1972 年に発見された天然ます [2]。世界の土壌中に広く存在する Pu は、原子炉でも、ウラン鉱石中に僅かにプルトニウ

1960 年代に盛んに行われた大気圏核実験によりムができていましたが、プルトニウムの殆どは、地球規模で大気中に放出された Pu（フォールア発電用や研究用の原子炉内で人工的に作られまウト Pu）が地表に沈着したものです。分析したす。プルトニウム（元素記号 Pu）には、約 20試料の ²⁴⁰Pu/²³⁹Pu 同位体比が 0.18 付近の値での同位体が確認されています。同位体は、同じある場合には、その Pu の起源は大気圏核実験で元素で原子の質量数が違っているもののことであると推定できます。

す。その中で主なものとして、質量数が 238、それ以外の値としては、長崎県の西山地区で239、240、241 そして 242 が挙げられます。

0.03 と小さな値が報告されていますが、これはこれらの全てがα線やβ線を放出します。

長崎に投下された Pu 爆弾の同位体比組成を反現在、環境中に存在する Pu 同位体の中で濃映しているものと考えられています [3]。また、度が高いのは ²³⁹Pu（半減期 2 万 4110 年）とイギリスのセラフィールド再処理施設周辺のア²⁴⁰Pu（半減期 6563 年）であり、原子力施設のイリッシュ海の堆積物や魚では、フォールアウモニタリング等で対象とされているのも ²³⁹Pu とト Pu の同位体比よりも少し大きな値（約 0.21）²⁴⁰Pu です。この 2 つの Pu 同位体は、通常の分が報告されており、再処理施設で処理された使析ではα線検出器で測定されますが、両者が放用済核燃料の ²⁴⁰Pu/²³⁹Pu 同位体比を反映して出するα線のエネルギーの差が小さいため、こいるものと推測されています [4]。旧ソ連（現ウの 2 つの核種を区別して測定することが出来まクライナ）のチェルノブイリ原子力発電所の周せん。そこで、これらの核種が測定された場合

辺土壌では、約 0.4 と大きな Pu 同位体比が報には、両者を合計した値ということで「²³⁹ ²⁴⁰Pu」

告されています [5]。これは、燃焼度の高い核と記述されます。モニタリングでは、α線検出燃料中の Pu（注 2） が事故により周辺環境に放出器でも十分対応出来ますが、質量分析装置を使されたことを意味しています。チェルノブイリうと、この ²³⁹Pu と ²⁴⁰Pu を区別して測定するこ原子力発電所は黒鉛炉というタイプの原子炉でとが可能であり、²⁴⁰Pu と ²³⁹Pu の比（²⁴⁰Pu/²³⁹Pu

したが、他のタイプの原子炉とは、核燃料中の同位体比注 1）を求めることが出来ます。

²⁴⁰Pu/²³⁹Pu 同位体比が異なることが知られてい+世界 60 地点の表層土壌試料中の ²⁴⁰Pu/²³⁹Puます [6]。

同位体比を調査した結果、その平均値は 0.176

図1

様々な試料中の ²⁴⁰Pu/²³⁹Pu 同位体比
平成19年度No.2このように ²⁴⁰Pu/²³⁹Pu 同位体比は、放出源によって異なります。従って、プルトニウムができる条件（原子炉のタイプ、核燃料の組成や燃焼度など）の違いによる ²⁴⁰Pu/²³⁹Pu 同位体比のデータを調べておけば、環境試料中の ²⁴⁰Pu/²³⁹Pu 同位体比を正確に求めることで、Pu の起源推定に役立つのです。国内外において様々な環境試料について ²⁴⁰Pu/²³⁹Pu 同位体比が測定され、データの蓄積及び公表が進められています。
注 1 「²⁴⁰Pu/²³⁹Pu 同位体比」には、両者の放射能の比を指す場合と原子数の比を指す場合がありますが、ここで示す値は全て原子数の比です。
注 2 原子炉内では、核燃料中の ²³⁵U（ウラン-235）が核分裂する際に放出する中性子が、別の ²³⁵U に衝突して核分裂を引き起こすという連鎖反応が起きています。この中性子が核燃料中の ²³⁸U に吸収されると ²³⁹U（ 半 減 期 23.5 分 ） に な り、 こ れがβ崩壊を起こして、²³⁹Np（ネプツニウ
ム -239、 半 減 期 2.4 日 ） に な り、 更 にβ崩壊して ²³⁹Pu になります。生成した²³⁹Pu が、もう一度中性子を吸収することで ²⁴⁰Pu になります（図 2）。従って、同一組成の核燃料を同じタイプの原子炉に装填しても、核燃料中の ²³⁵U が核分裂することにより放出した熱量の総量（燃焼度）が大きいほどたくさんの ²⁴⁰Pu が生成され、²⁴⁰Pu/²³⁹Pu 同位体比は大きくなります。

図2

参考文献
[1] P. W. Krey ら（1976） Mass isotopic
composition of global fall-out plutonium in soil,
Proceedings of symposium on transuranium
nuclides in the environment, IAEA-SM-199-39, pp.
671-678.
[2] Y. Muramatsu ら（2001）ICP-MS analysisof environmental plutonium, Plutonium in theenvironment, Ed., A. Kudo, Elsevier Science Ltd.,
pp. 63-77.
[3] Saito-Kokubo ら（2007）Plutonium isotopes
derived from Nagasaki atomic bomb in thesediment of Nishiyama reservoir at Nagasaki,
Japan, Appl. Radiat. Isotopes, 65, pp. 465-468.
[4] Y. Muramatsu ら（1999）Determination ofplutonium concentration and its isotopic ratio
in environmental materials by ICP-MS after
separation using ion-exchange and extraction
chromatography, J. Anal. At. Spectrom., 14, pp.
859-865.
[5] Y. Muramatsu ら（2000）Concentrationsof ²³⁹Pu and ²⁴⁰Pu and their isotopic ratios
determined by ICP-MS in soils collected from the
Chernobyl 30-km zone, Environ. Sci. Technol, 34,pp. 2913-2917.
[6] B. L. Cohen（1977）Hazards from plutonium
toxicity, Health Physc., 32, pp. 359-379.
（大塚良仁）

原子炉内での Pu の生成

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平成19年12月27日 発行

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