界面ナノ塑性流動による低エネルギー接合法の開発
茨城大学工学部教授

マテリアル工学科
岩本 知広（平成 26 年度一般研究開発助成 AF-2014016）
キーワード：超音波接合、透過型電子顕微鏡、マグネシウム合金

１．緒言

接合界面に集合組織の影響を緩和するためのインサート

現在、軽量化が強く求められている航空機・車両等輸送材を挟みこみ、その接合性の変化についても検討した。

機器分野では Mg 合金の活用が期待されている。特に本研
究で取り扱う Mg-Zn-Y 合金は、ジュラルミンなどを凌駕す２．実験方法る高比強度を持ち、それらに取って代わるものとして精力供試材としては、Mg96Zn2Y2 合金の円柱押出材を用い、そ的に研究されている。ところでこれらを実際の産業に応用の押出材から押出方向に平行及び垂直に試験片を切り出する場合、組立加工において接合技術の確立が必要不可欠した。試験片のサイズは長さ 50mm、幅 20mm、板厚 0.8mmである。

である。インサート材は厚さ 70μm、純度 99.9%の Mg 箔をMg-Zn-Y 合金は Mg 母相と Zn と Y が偏析した長周期積層用いた。

構造相（以下 LPSO 相）の 2 相からなる Mg 合金である。

超音波接合の実験では、超音波接合装置（東芝三菱電機

LPSO 相は、Zn と Y の偏析した局所的に fcc 構造を持った産業システム（株））および発信器（ソノマックジャパン

構造ユニットが、六方晶の底面に対して垂直に特定の周期（株））を用いた。図 1 は、装置の模式図である。チップ性を持って並んだ構造をしている。この LPSO 相による強とアンビルの間に接合に供する 2 枚の板を挟みこんだ。定化機構などにより、Mg-Zn-Y 合金は軽量で優れた機械的特格出力、発信周波数および加圧力は、それぞれ 1200W、性を有している。我々はこの合金に対して、輸送機器の製20kHz および 1100N とし、接合エネルギーを 1300～3500J造工程で最も広く利用されている抵抗スポット溶接法をの範囲で変化させ接合を行った。

初めて応用した。この結果、通常の Mg 合金より低い溶接

Mg96Zn2Y2 合金は、後に示すように押出方向に LPSO 相が伸1)電流で接合が可能な事が明らかになった 。しかしながら長している。微細組織観察を行うための試料については、接合時の高いエネルギーにより広範囲で Mg 合金が溶融し界面の位置を同定しやすいように、接合時に押出方向が互鋳造組織が生成してしまった結果、最終的に得られた接合いに交差するように配置して接合させた。試料は、接合し体全体の機械特性が低下する傾向があった。
これに対して超音波接合法は基本的に固相接合であり、これを Mg-Zn-Y 合金に応用することで、母材の組織を大きく損なわず、高強度の接合体が得られると考えられる。そこで本研究では実際に Mg-Zn-Y 合金に超音波接合し、その接合界面の詳細な微細組織を明らかにした 2, 3)。また、超音波接合では、塑性流動により接合阻害因子である表面凹凸や汚染物質などが除去され接合が達成されるが、固相接合のためその塑性流動性は、もともとの板の微細組織に大きく影響を受けると考えられる。そこで、Mg-Zn-Y 合金板がもともと有している集合組織の方位を変化させ接合を行うことで、超音波接合に対する影響を評価した。また、

図 1 超音波接合の模式図

た板の接合界面に対して垂直にロースピードソーで切り出した。表面を機械研磨をした後、電界放出型走査型電子顕微鏡（JEOL JSM-7600F）を用いて観察した。またこの断面から薄片を切り出し、機械研磨、Ar+イオンによるイオン研磨により薄膜化した後、透過型電子顕微鏡（JEOL JEM2800、FEI TECNAI G2 F20）を用いてより詳細に観察した。

３．実験結果および考察
3.1 Mg96Zn2Y2 合金板の超音波接合体接合界面の微細組織観察
図 2 は超音波接合された接合体のうち、接合強度が高い試料を微細組織観察した結果である。白いコントラストが図 3 接合界面の微細結晶粒領域

LPSO 相を示しており、下板は図の横方向に LPSO 相が伸び相間の幅で飽和しており、同様に LPSO 相による粒界移動ているのに対して、上板は図の手前方向に LPSO 相が伸びのせき止めが起こっていると考えられた。これらよりている。接合後も LPSO 相の分布や形態に大きな変化がなLPSO 型マグネシウム合金の超音波接合では、LPSO 相が接く、また接合界面も未接合部や欠陥がなく良好な接合状態合組織形成に大きな影響を及ぼすことが明らかになった。

であった。この接合界面をさらに透過型電子顕微鏡で詳細

図 4 は、このバンド状領域の STEM による像である。こに観察した像が図 3 である。接合界面に平行に約 1μm 程の像では、Mg に対して Zn と Y が存在している場所が白い度の結晶粒を有する幅 5μm のバンド状の領域が形成してコントラストで観察される。これより、バンド状領域の微いることが分かった。またこの領域の外側では、3～6μm細結晶粒の粒界に Zn と Y が偏析していることが分かった。

程の大きさに結晶粒が成長していた。一般に超音波接合でまた図 5 は、この結晶粒界周辺の拡大像である。結晶粒界は、接合界面に塑性加工が入るのと同時に 2 枚の板の摩擦では丸い白いコントラストが並んでいるのに対し、結晶粒熱により温度が上昇するため、動的再結晶により微細粒が内では特定の方向に伸び様々な長さを持った細い平行な生成すると考えられている。本 Mg96Zn2Y2 合金の接合の場線状コントラストが多数観察されている。結晶粒界に並ん合も、接合時の動的再結晶により Mg 微細粒が生成するが、でいる丸い物質は EDS による分析の結果、Mg-Zn-Y の化合本合金内に存在する LPSO 相により転位の伝達が妨げられ物である w 相であることが分かった。また、結晶粒内をさるため、接合界面近傍に特に転位密度が高い領域が生成し、らに拡大したものが図 6 である。これらの線上のコントラバンド状の微細粒領域ができたと考えられた。またバンド外側では結晶粒成長が起こっているが、その粒径は LPSO

図 2 接合体断面の微細組織

図 4 微細結晶粒領域の STEM 像

図 5 接合界面結晶粒の粒界と粒内の STEM 像

図 7 偏析コントラストの STEM 像

ストは原子 2 相分の幅を持っているが、それぞれは、異なところで、18R の LPSO 相は熱処理などを行うことによった間隔で並んでいることが分かった。図 7 は、この中でり、14H の LPSO 相と w 相になると言われている 4)。また、

3 本平行に並んでいる線状のコントラストの領域を高分安定な 14H の LPSO 相が生成する際に多数の fcc の構造ユ解能で観察した STEM 像である。像の横方向はマグネシウニットが徐々に集積するような挙動をとると考えられてムの底面に相当し、底面に対して平行に 2 原子層の白いいる 5)。本研究において微細粒内部で観察された LPSO 相Zn と Y の偏析コントラストが観察されている。この白いの構造ユニットは、超音波接合中に接合界面で高い塑性変コントラストの領域は fcc の構造ユニットになっている形が起こるのと同時に温度が上昇したことで LPSO 相が分ことから、これらは LPSO 相の構造ユニットであると考え解し、さらに安定な集積した LPSO 相を形成する前に接合られた。これらの観察から、バンド状の微細結晶粒領域でが終了したことで形成されたと考えられた。

は母材で観察されたようなブロック状の LPSO 相は観察されず、結晶粒内に Zn と Y が偏析した LPSO 相の構造ユニットが多数存在していることが分かった。

3.2 インサート材を挟んだ Mg96Zn2Y2 合金板の接合
図 8 は、LPSO 相が接合界面に対して平行に入っている板同士と垂直に入っている板同士を超音波接合した試料に対し、せん断引張試験を行った結果である。接合界面に対して LSPO 相が水平になっている場合安定に接合できるのに対し、垂直に入っている場合は同じ条件で接合したにも関わらず接合強度は大きくばらつき、ほとんど接合しない場合もみられた。これに対し接合界面にインサート材を挿入して超音波接合した試料について、その接合強度を評価した結果が図 9 である。接合強度の向上はみられないものの、強度のばらつきは収まり、安定に接合できることが分かった。これらの結果により、超音波接合ではもともとの材料の組織影響を大きく受けるが、インサート材を用いることによりその塑性流動促進の役割をある程度もたせることが可能となり、接合性を向上させることができることが分かった。

図 6 微細結晶粒内の偏析コントラスト

４．結言
本研究では LPSO 相を有する Mg-Zn-Y 合金に超音波接合を応用しその接合微細組織を明らかにするとともに、界面塑性流動に関わる合金板の集合組織、インサート材と接合性の関係を検討した結果以下のことが分かった。
1) 接合界面では微細結晶粒からなるバンド状の領域が観察され、LPSO 相が接合組織形成に大きな影響を及ぼすことが明らかなった。
2) 接合界面では超音波接合特有の接合過程に起因した結晶粒界の Mg 化合物相、結晶粒内の LPSO 相の構造ユニットに相当する偏析層が多数観察された。
3) 接合前の Mg-Zn-Y 合金板の LPSO 相方向が、その接合図 8 LPSO 相の方向と接合強度の関係性に大きな影響を与えることが明らかになった。またインサート材により、接合性を改善できることも分かった。

謝辞
本研究の一部は、公益財団法人天田財団の一般研究開発助成によるものであり、ここに付記して深く謝意を表します。

参考文献
1) C. Iwamoto, S. Satonaka, Y. Kawamura, Mater. Sci.
Forum. 706-709 (2012) 1187-1192.
2) Y. Higashi, C. Iwamoto, Y. Kawamura, Journal of theJapan Institute of Metals 79 (2015) 176-182.
3) Y. Higashi, C. Iwamoto, Y. Kawamura, Materials図 9 インサート材と接合強度の関係

Science and Engineering: A 651 (2016) 925-934.
4) H. Liu, J. Bai, K. Yan, J. Yan, A. Ma, J. Jiang,Materials & Design 93 (2016) 9-18.
5) J.-K. Kim, W.-S. Ko, S. Sandlöbes, M. Heidelmann, B.
Grabowski, D. Raabe, Acta Materialia 112 (2016) 171183.