放射光第巻第号

()放射光ニュース
新博士紹介
.

氏名

今園孝志（東北大多元研）

.

論文提出大学

.

学位種類

東北大学

博士（工学）

2003年 3 月24日

.

取得年月日

.

題目

.

使用施設 （ビームライン）KEKPF BL16B, 3B

.

要旨

軟 X 線発光分光による磁性多層膜界面の研究

巨大磁気抵抗効果の発見以来，磁性多層膜における磁気的層間結合の研究が活発化するとともに，それらの磁気デバイスとしての応用も進展している。それらの中で Fe/Si多層膜は強い層間結合が現れることから注目を集め，様々な研究グループにより精力的な研究がなされてきた。しかし，その層間結合を媒介する物質及び発現のメカニズムについて統一した見解は得られていない。なぜなら，Fe とSi は相互拡散しやすい上に，各研究グループの成膜条件等の違いによって Fe / Si 多層膜に形成される界面層がそれぞれ異なるからである。また，層間結合は熱に対して弱いことが知られているが，結合を破壊する要因に関して明確に述べた報告はない。今後，層間結合を磁気デバイスとして応用する際，結合の耐熱性が問題となることが予想さ

Figure 1. Si L2, 3 emission spectra measured for Fe (3.0 nm)/Si(t)multilayers and an a-Si single-layer sample.

れる。したがって，加熱前後の Fe / Si 多層膜界面に関する知見を得ることは重要である。そこで，多層膜界面の化学結合状態を非破壊的に観測することが出来る軟 X 線発光分光により，Fe/Si 多層膜の界面層を構成する物質及びその膜厚を特定し，結合発現のメカニズムを明らかにすること，及び層間結合の熱破壊の要因について明らかにすることを本研究の目的とした。
軟 X 線発光分光測定は KEK PF BL16B（アンジュレータ）で主に行った。本研究で用いた分光器と平面結像型軟X 線発光分光計のエネルギー分解幅は 100 eV でそれぞれ約0.5 eV と0.4 eV であった。

Fig. 1 に dc マグネトロンスパッタにより作製された22周期 Fe(3.0 nm)/Si(t) 多層膜（t＝0.5, 1.0, 1.3, 1.5, 1.7,2.0, 3.0 nm）及びアモルファス Si（a-Si）単層膜の Si L2, 3
軟 X 線発光（ SXE ）スペクトルを示す。励起エネルギー
では120 eV ，入射角は Fe/Si 多層膜の法線から計って60°ある。図中左の F ，AF 及び NC はそれぞれ強磁性結合，反強磁性結合及び非結合状態を表わす。この SXE スペク

Figure 2.

トルの Si 層厚 t 依存性から Fe / Si 多層膜界面に Fe Si 化

The interdiŠusion model used in this study.

合物が形成されていることが分かる。

FeSi 系状態相図によると，室温で安定な化学量論的化積もった。ただし，これらの組成比に一致する Fe1－xSix合物として Fe3Si，FeSi 及び FeSi2 が存在するので，Fig.

合金を用意することが出来なかったので，a-Fe1－xSix 合金

2 のような界面層モデルを仮定した。そして，アモルファ（x ＝ 0.19 ～0.73）の Si L2, 3 発光スペクトルから Si 組成比

ス Fe1－xSix（a-Fe1－xSix）合金（x＝0.25, 0.50, 0.67），a-Six に関して補間して得たスペクトルを用いた。解析の結（ x ＝ 1.00 ）及び SiO2 の Si L2, 3 発光スペクトルを用いて果，最も強く AF 結合した Fe/Si（1.3 nm）多層膜の界面Fe/Si 多層膜のそれを表わすことにより，各界面層厚を見に は a-Si 層 は 存 在 せ ず ， 約 0.5 nm 厚 の 金 属 的 強 磁 性――(C) 2003 The Japanese Society for Synchrotron Radiation Research

放射光第巻第号()このことが見かけ上 Fe3Si 層厚を半減させる要因であると考えられる。以上のことから，励起光の全反射臨界角を利用した解析法が有用であること，及び本研究で仮定した界面層モデルは妥当である結果を得た。

AF 結合した 50 周期 Fe ( 0.85 nm )/ Si ( 1.35 nm ) 多層膜（ as-deposited ）を用意し，これを 300 °C 及び 600 °Cで 5 時間アニールした。磁化測定から，300 °C 以上の加熱によって層間結合は破壊されることが分かった。また，300 °Cア
ニール Fe/Si 多層膜の多層構造は維持されるが，600 °Cア
ニ ー ル Fe / Si 多 層 膜で はほ ぼ 破壊 され た こと が 分か った。そこで， Si L2, 3 SXE スペクトルの温度依存性を測定
Figure 3. Si L2, 3 emission spectra measured for an Fe (3.0 nm)/Si(1.0 nm) multilayer for angles of incidence of 60°(solid) and 76°(dotted). Dashed line shows that of SiO2 for comparison.

し，上で述べた解析法を用いて界面層を評価した。その結果， as-deposited Fe / Si 多層膜の場合，全ての Fe 層及びSi 層が強磁性 Fe3Si 層と非磁性 FeSi2 層に変化していたことから AF 結合を媒介する物質は FeSi2 であことが分かっa-Fe3Si 層及び約0.7 nm 厚の絶縁体的非磁性 a-FeSi2 層がた。これは上の結果と一致する。次に，300°Cアニール Fe存在することが分かった。そして，絶縁体的 FeSi2 をス/ Si 多層膜の界面層は Fe3Si 層及び FeSi 層が支配的であペーサとする量子波干渉モデルから得た層間結合定数と実り， FeSi2 層は存在しないことが分かった。このことか

験値はほぼ一致した。このことから層間結合を媒介する物

ら，加熱により FeSi2 は FeSi に変化したために結合が破質は絶縁体的 FeSi2 層であり，結合発現のメカニズムは量壊されたと考えられる。最後に，600 °Cアニール Fe /Si 多層膜の場合，膜全体が結晶性 FeSi 層に変化したことが分子波干渉モデルで説明出来ることが分かった。
全反射臨界角付近では屈折波は媒質内部に侵入せず，表かった。以上のことから，AF 結合した Fe/Si 多層膜の磁面から波長程度浸透するだけである。これを利用すると表性の変化は，界面層を構成する物質が結合の媒介物質であ面付近の界面層の情報を引き出すことが期待できる。Fig.

る FeSi2 か ら FeSi に 変 化 し た た め で あ るこ と が 分 か っ

3 に励起光の入射角を二通り選んだ時の Fe ( 3.0 nm )/ Siた。

( 1.0 nm ) 多層膜及び SiO2 の Si L2, 3 発光スペクトルを示

軟 X 線発光分光により非破壊的に Fe / Si 多層膜界面をす。励起エネルギーは 155 eV である。この時，最上層で評価した結果，複数の界面層が存在することが分かった。

である。94.5 eV 付近に発光スペクある Fe の臨界角は76°

そして，強い層間結合を媒介する物質は約 0.7 nm 厚の絶トルの入射角依存性が現れているのが分かる。解析の結縁体的 FeSi2 であること，及び結合発現のメカニズムは量果，このピークは Fe / Si 多層膜の表面付近のみに分布す子波干渉モデルで説明出来ることを明らかにした。また，る SiO2 層からの発光であることが分かった。また，入射Fe / Si 多層膜表面付近のみに SiO2 が存在すること，及び入射角によって界面層厚は変化しないはずであるが，76 °

本研究で仮定した界面層モデルが妥当であることを示し入射の時のそれに比べほぼ半減すの時の Fe3Si 層厚は 60 °

た。更に，加熱による Fe / Si 多層膜の磁性の変化は，結ることが分かった。この原因を Fig. 2 の界面層モデルで合を媒介する FeSi2 が FeSi に変化したためであることを入射では励起光は Fe /Si 多層膜の数周期分説明する。60 °明らかにした。本研究の成果は実用的な反強磁性結合 Fe/まで浸入することが出来るので，上下 2 層分の Fe3Si 層のSi 多層膜素子の開発に重要な指針を与えるであろう。

入射では励起光の浸発光を観測することが出来るが，76 °入深さは 4 nm 程度（ Fe の場合）であるため FeSi2 層の下にあるもう一つの Fe3Si 層からの発光を観測できない。

――（受付番号）