1.3 パラメータの充実
1.3.1 放射性物質の形態間移行
1.3.1.1 放射性物質の海水中における形態間移行と植物性プランクトンへの移行
Transfer Rate of Radionuclides between Chemical Species in Sea Water, and Incorporation
into Phytoplankton
高久 雄一, 中尾 淳, 久松 俊一
環境動態研究部

Yuichi TAKAKU, Atsushi NAKAO, and Shun’ichi HISAMATSU
Department of Radioecology
Abstract
Radionuclides, which are released from nuclear industry facilities and deposited on the surface of water
expanses such as lakes and oceans, are considered to be initially in ionic forms, and then the radionuclides
are removed from the water system as particulates after various chemical and biological reactions. This study
aims to clarify the transformation rate of ionic radionuclides to various chemical forms and the effects ofenvironmental parameters, such as salinity and microorganism activities, on the rate. The effect ofphytoplankton on the transformation was investigated by adding target elements in ionic forms to f/2 culture
seawater medium of a phytoplankton, Skeletonema costatum or Nitzschia sp., which are predominant speciesof brackish Lake Obuchi and the Rokkasho seacoast.
An aliquot of solution containing ionic lanthanoids and Th was added to the medium sample. After
standing for a predetermined period from 1 to 7d, the medium samples were separated into the particulate
fraction, which was collected with a filter which had a pore size of 0.22μm, and the dissolved fraction. Mostof the added light lanthanoids and Th were found in the particulate fraction less than 1 d after their addition.
An aliquot of 125I solution in the form of I- or IO3- was added to the medium sample of thephytoplanktons, and incubated for 12 d. The plankton cells sorbed 125I in an amount up to about 10% of theadded 125I-, while they did not apparently sorb 125I added in the form of IO3-. In the medium samples of
Skeletonema costatum, valences of both added 125I- and 125IO3- did not change significantly. However, theconcentration of 125I- added to the medium samples of Nitzschia sp. was gradually decreased, suggesting that125 -I was oxidized to 125IO3- or bound to organic compounds, while some of the 125IO3- was reduced to 125I-

during the incubation. Since the cell numbers of the phytoplanktons varied during the experiments, the effectof the growth stage of the phytoplanktons should be examined further.
The chemical forms of iodine of both phytoplanktons incubated in the medium with 500 mg I L-1 addedin the form of I- or IO3- were examined by using K-XANES in the large synchrotron radiation facility,SPring-8. The incubated phytoplankton cells were separated from the medium by filtration, and then driedby lyophilization. The iodine sorbed to both phytoplanktons grown in the media with added I- remained as Iwith no valence change of iodine. Both I- and IO3- were detected for both phytoplanktons grown in themedium with added IO3-, and it showed that the added IO3- was reduced to I- on/in the planktons and/or in
the medium. The percentage of I- to the total iodine of the phytoplankton cells of Nitzschia sp. was 61% andlarger than the 28% of Skeletonema costatum.
1. 目的

125

IO3-を、800 Bq mL-1となるように添加した。所定

湖沼及び海洋に降下した放射性核種は、イオン態、の時間培養後、培地試料 2 mLを 0.45 μmフィルター

高分子有機物に収着した形態等の様々な化学形態をユニットを用いてろ過し、溶液から植物プランクト経て粒子態となり、最後には沈降して系から除去さンを含む粒子（以下、粒子態）を分離した。粒子態、れると考えられる。そこで本調査では、大型再処理ろ液及び無ろ過の粒子態を含む培地試料の一部を測施設に隣接する尾駮沼及び周辺環境中の水試料（淡定用試験管に分取し、ガンマカウンターで 30 分間計

水、汽水、海水）に安定元素等を添加し、経時的な測し125Iを定量した。更に、平成 20 年度に確立した形態変化を求めるとともに、それに対する環境要因

陰イオン交換ディスクを用いた手法により、培地試（有機物、プランクトン等）の影響の解明を目的と料のろ液中でI-の化学形態で存在する125I量を求めた。

する。平成 22 年度においては、以下に示す 2 項目に加えて、プランクトン中に存在するIの化学形態をついて研究を実施した。

調べる目的で、IのK殻X線吸収端近傍構造

1)平成 21 年度に培養法を確立した植物性プランク（K-XANES）を用いたXANESスペクトル解析を行

トンを含む、汽水・海水試料中におけるランタノイった。安定I（I-又はIO3-）を、濃度が 500 mg L-1とな

ド及び Th のイオン態から粒子態への形態変化につるように添加した培地 500 mLを用い、Skeletonema

いての調査を行った。

costatumおよびNitzschia sp.を定常期に至るまで培養

2)平成 21 年度に培養法を確立した植物性プランクした。その後、ろ過、洗浄及び凍結乾燥処理を経てトンを含む、海水試料中におけるヨウ素のイオン態乾燥試料を作成し、ポリエステルフィルムに封入しから粒子態への形態変化及び海水中の価数変化につたものを、大型放射光施設(SPring-8)のXAFS専用ビいての調査を行った。

ームライン（BL01B1）を用いて解析した。

2. 方法

3. 成果の概要

2.1 植物性プランクトンを含む汽水・海水試料中へ

ここでは、3-2 のヨウ素の結果を中心に報告する。のランタノイド、及び Th の添加実験

3.1 植物性プランクトンを含む汽水・海水試料中へ添加培養実験には、ろ過後オートクレーブ処理をのランタノイド及び Th の添加実験行った六ヶ所沿岸海水に栄養塩類を加えた試料水をSkeletonema costatum 及び Nitzschia sp.にランタノ用いた。六ヶ所村汽水湖及び沿岸海水に生息する代イド及び、Th を添加した結果、ランタノイド、特に表的な植物プランクトンである珪藻類（Skeletonema

軽希土類元素は、非常に良く粒子態に収着すること

costatum 又は Nitzschia sp.）の単離株を試料水中に加が分かった。特に、La、Ce 及び Th の収着は顕著でえ、定常期まで培養した後にランタノイド及び Thあり、添加後 1 日後の時点で、添加量のほぼ 90%以をそれぞれ添加した。元素添加以降の試料水を所定上が粒子態となった。の時間培養後、0.22 μm のメンブランフィルタ－を3.2 植物性プランクトンを含む海水試料でのヨウ素用いたろ過により、溶存態（<0.22 μm）とプランクの形態分析トンを含む粒子態（>0.22 μm）に分離し試料を作成125した。の形態を調べた結果、125I-添加培養試験では、培養2.2 植物性プランクトンを含む海水試料でのヨウ素期間中で時間の経過とともに粒子態への収着割合がの形態分析約 10％まで増加した。一方、125IO3-添加培養試験でI（I-又はIO3-）を添加後、経時的に培地試料中の125I2.1 に 示 し た 条 件 で Skeletonema costatum 又 はは125Iの粒子態への収着量は、全添加量に対して 1％

Nitzschia sp.を定常期まで培養し、その後 125I- 又は

以 下 と 僅 か で あ っ た 。 こ の 傾 向 は Skeletonemacostatumを用いた試験でも、Nitzschia sp.を用いた試0.1 MのKI溶液のXANESスペクトルと最も良く一致

験でも同様であった（Fig. 1）。

したため、収着した安定Iは全てI-の化学形態で存在

培養期間中の培養液中の 125Iの化学形態の変化はしていることが分かった（Fig. 2 (a), (c)）
。一方、IO3-

Skeletonema costatumを用いた試験では明確には確認

添加培地で培養した場合はKIとKIO3 溶液のスペク

125 -ト ル に 分 解 で き 、 KI 溶 液 の 寄 与 は Skeletonema

添加培養試験では、培地試料中の I は添加直後かcostatumとNitzschia sp.について、それぞれ 28％とら減少し始め、粒子態への収着量が最大となった時61％であった（Fig. 2 (b), (d)）。IO3-を添加した培地で期（125I添加後 7 日目）に最小値を示したが、11 日生育したにもかかわらず、収着した安定Iの一部がI-後には再びやや増加した（Fig. 1(c)）。また、125IO3-の化学形態を取っていることから、プランクトン表されなかった。一方、Nitzschia sp.を用いた場合、 I
125 -125 -添加培養試験では添加直後から I の増加が認めら面あるいは培養液内でIO3- からI- へ還元されているれた（Fig. 1(d)）。このことから、Nitzschia sp.が共存と考えられ、上記のFig. 1(d)で示した結果と整合する。

する海水中ではヨウ素の化学形態変化が活発に行わ

以上のように、海水中の植物プランクトンはI-を取れることが示唆されたが、細胞数の増減との関連をり込み易いこと、海水中のIO3-をI-に還元するプラン精査する必要がある。

クトン種があることが判明した。

プランクトン乾燥試料を用いて得られたXANESスペクトルをFig. 2 に示した。I-添加培養で得られた両プランクトン乾燥試料のXANESスペクトルは、

(a) I-(b) IO3

I concentration
in medium (Bq/mL)/
培地試料1 mlあたりの各形態の-1cell number 125
in I量medium(Bq mL (cell/mL))

I concentration
in medium (Bq/mL)/
培地試料1 mlあたりの各形態の-1cell number125
inI量medium(Bq mL (cell/mL))

Skeletonema costatum

1000-800600400(c) I00246),

12508 10 12246-

800600400200008 10 122

Incubation period (d)Fig. 1

TotalI(468 10 12 14 02468 10 12 14

Incubation
period (d)培養期間（日）培養期間（日）125(d) IO3-

1000

125125200

Nitzschia sp.

1200

-

I in the form of I (), and125) in medium. (a) 125I-

I accumulated by phytoplankton cells (was added to the medium of Skeletonema costatum, (b) 125IO3- was added to the medium of Skeletonema
costatum, (c) 125I- was added to the medium of Nitzschia sp, (d) 125IO3- was added to the medium of Nitzschia sp.

Skeletonema costatum

33100

33150

33200

33250

X-ray energy (eV)Fig. 2

33300

33100

0.1M KIO3(72%)
0.1M KI (28%)

33150

33200

33250

X-ray energy (eV)

33300

I-

33100

0.1M KI (100%)

33150

33200

33250

33300

Relative absorbance

0.1M KI (100%)

(d)

(c)
Relative absorbance

I(b)

-

Relative absorbance

Relative absorbance(a)

Nitzschia sp.
IO3-3 3100

X-ray energy (eV)0.1M KI (61%)

0.1M KIO3(39%)
331 5033200

3325 03 3300

X-ray energy (eV)K-XANES spectra of I sorbed by phytoplanktons (red solid line) in f/2 medium containing 500 mg I L-1.
Short-dashed lines represent the K-XANES spectra of standard I- (0.1 M KI solution), and long-dashed lines
represent those of standard IO3- (0.1 M KIO3 solution). Percentages shown in the parentheses were obtained byspectrum resolving. (a) Skeletonema costatum grown in the medium with added I in the form of I-. (b)Skeletonema costatum grown in the medium with added I in the form of IO3-. (c) Nitzschia sp. grown in themedium with I added as I-. (d) Nitzschia sp. grown in the medium with I added as IO3-.