解 説
磁気コンプトン散乱を用いた垂直磁化膜の磁化過程の研究
安居院あかね国立研究開発法人量子科学技術研究開発機構

量子ビーム科学研究部門

放射光科学研究センター〒6795148 兵庫県佐用郡佐用町光都 111

櫻井浩

群馬大学大学院理工学府

要 旨

電子情報部門〒3768515 群馬県桐生市天神町 151磁性体の特性の評価と言えば全磁化曲線の測定を挙げることができる。では，その全磁化の振る舞いは何が担っているのだろうか。磁気コンプトン散乱プロファイルからスピン磁気モーメントが算出できることを利用して，近年，我々は磁化過程を量子力学的なミクロスコピックな観点から調べる方法を提案している。本稿では磁石材料の評価や磁気記録材料の開発への応用が期待される磁気コンプトン散乱を利用した磁化曲線測定法を解説する。また，我々の最近の研究から希土類遷移金属系合金薄膜に適用した結果について紹介する。

と言われていた。

1. はじめに約十年前，記録材料である磁化膜に面方向に対して垂直

高度情報化社会などと改めて言うまでもなく，情報技術方向に磁気異方性を持たせ，磁化の向きを面に対し垂直方

は現在の社会に必要不可欠である。電気，磁気のもたらす向に配列して記録する垂直磁化方式が一般向け商品に搭載

物理現象は，磁気工学を介し情報を保存，伝送する技術にされ，磁気記録の分野に大きな変化をもたらした1)。垂直

応用される。（分野によって磁気記憶もしく磁気記録と呼磁気記録では減磁現象の影響を軽減させ，記録構造が安定

ばれるが技術的にはほぼ区別がないのでここでは磁気記録化し高密度磁気記録に適していると言われている。垂直磁を使う。）磁気記録は情報を磁性体の磁化の配列に対応さ

気記録材料としては Co/Pd 人工格子多層膜や希土類遷移せ保存する技術であり，その材料である磁気材料もまたよ

金属（RETM）合金などが挙げられる。 RETM 合金はり特性の良いものを求めて日々研究が進められている。

熱揺らぎ耐性にも優れていることから，とくに TbFeCo

磁気を利用した記録技術の実用化が始まった当初は磁性系合金は 1980 年代から 90 年代にかけて光磁気ディスクの体の残留磁化の強弱を利用するアナログ方式が用いられて材料として用いられた2)。RETM 合金は比較的均一かついた。コンピュータの一般化に伴いフロッピーデスクや大面積の成膜が可能であり，また組成の制御が容易である

ハードディスクデバイスが普及していくとともに，記録方など材料設計の点でも有利な特色をもつ。また，近年は磁式は磁化の安定した飽和磁化の向きが揃った最小単位の領気トンネル接合に垂直磁気異方性をもつ RE TM 層を加域を 1 ビットとして情報の記録に利用するデジタル方式

え磁気スイッチングを制御する研究が盛んである。一方，に変わっていった。 20 世紀半ばから 21 世紀初頭までの磁角型比の高い垂直磁化膜は保磁力が高いスイッチング磁場

気記録は磁性体でできた磁化膜に面内方向に磁気異方性をの低減が課題である。これに対しては熱アシスト磁気スイ

もたせ磁化を記録するのが主流であった。当初の記録する

ッチング，マイクロ波アシスト磁気スイッチング等の研究

データは数字，アルファベットなどからなるテキスト程度が進められている。

ものだったが時代が下るに連れ，画像，動画へとデータセ

RETM 膜は構成元素の RE ，TM がともに磁性元素でットのデータ量が増大し，同時に記録密度の向上また，書ある。 RE が重希土類の場合は， RE に由来する磁化とき込み書き出しの高速化が大きな課題となっていった。記TM に由来する磁化は全体としてフェリ磁性的配列を形成

録密度を高めるには 1 ビットに必要な領域を小さくしなしている。また，TM の磁気モーメントに対し重希土類のければならない。しかし，この領域を小さくし過ぎると熱磁気モーメントは円錐状に分布している。このような磁気揺らぎの効果で磁化の反転が起き記録が破壊されてしま構造はスペリ磁性と呼ばれる35)。Fig. 1 にマクロスコピッ

う。また，面内で磁化の方向が向かい合えば，ビット境界

ク磁性とミクロスコピックな磁性の模式図を示す。

の近傍ではエネルギー的にも磁化反転が顕著になってしま

全磁化の磁場に対するマクロスコピックな振る舞いの起う。この現象により面内磁気記録の限界は 200 Gbit/inch2

源を考えれば，磁性体の構成元素に由来するスピン磁気64 ● 放射光 March 2016 Vol.29 No.2
(C) 2016 The Japanese Society for Synchrotron Radiation Research解説 ■ 磁気コンプトン散乱を用いた垂直磁化膜の磁化過程の研究

モーメントや軌道磁気モーメントのミクロスコピックな磁性の総合的な応答と考えられる。磁気スイッチングは磁性

2. コンプトン散乱

体の磁化の磁場への応答であり，本質的なスイッチング磁

20 世紀前半の量子力学黎明期に， X 線が物質中の電子場低減のためには磁気スイッチングプロセスの基礎的知見と衝突すると入射 X 線よりエネルギーの低い X 線が観測が必要である。磁気特性は磁化曲線の測定によって評価さされることをアーサーコンプトンが実験により確かめ，れ る 。 一 般 的 な 磁 化 曲 線 は 振 動 試 料 型 磁 力 計 （ VSM:

光量子仮説を実証された10,11) 。この電子による X 線の非

Vibrating Sample Magnetometer）や超伝導量子干渉計

弾性散乱は後にコンプトン効果と呼ばれその散乱はコンプ（SQUID: Superconducting Quantum Interference Device）

トン散乱と呼ばれるようになった。このことから高校物理で測定される全磁化の磁場変化への応答である。

の教科書にもコンプトン散乱は光の粒子性を示す実験とし

放射光は多くの研究分野で利用されている。磁性体の研て紹介されている。しかしながら，物性測定に使われてい究分野においては，磁性のミクロスコピックな状態を観察ることはあまり知られていない。キッテルの固体物理入門

するのに，偏光を積極的に利用した磁気円二色性吸収分では， 1976 年に出版された原著第 5 版12) からフェルミ表

光，磁気 EXAFS，スピン分解光電子分光，磁気イメージ

面の観測方法の一つとしてコンプトン散乱が挙げられておングと言った磁気分光の他，共鳴，非共鳴の磁気散乱核共り，人知れず（）40年近い歴史をもっている。この例だ

鳴散乱などによって実験室では得難い情報を得ることがでけでなく，コンプトン散乱実験は電子の運動量分布，波動

きる6,7) 。とくに磁気円二色性吸収分光は総和則を使って関数の形状，さらに円偏光を利用した磁気コンプトン散乱

磁気 モーメ ント の算出 がで き，こ れを利 用し た研 究結

ではスピンに依存した電子の状態についての情報を得るこ果6,7) も多く報告されいるが，電子数の見積もりや吸収端とができる1318) 。 1980 年代以降，放射光施設でコンプトの分離など，解析に経験が必要な部分がややある。また軟ン散乱，磁気コンプトン散乱測定が測定できるようにな

X 線を利用する場合は侵入長が短いことから，表面の効り，さまざまな物質でコンプトン散乱を利用した物性研究

果が寄与しやすくバルクの測定は不得手とされる。コンプが報告されるようになった19)。

トン散乱は利用する X 線のエネルギーが高いので表面の効果が問題になることはほぼない。

現在コンプトン散乱実験が可能な主な放射光施設として
SPring-8 と ESRF が 挙 げ ら れ る 。 Fig. 2 に SPring-8 

放射光をプローブとしたコンプトン散乱測定については

BL08W の 磁 気 コ ン プ ト ン 散 乱 装 置 の 模 式 図 を 示 す 。

既に本誌でも何度か取り上げられている8,9) 。本稿では，

BL08W では磁場の発生に超伝導マグネットを利用してお磁気コンプトン散乱の印加磁場依存性を利用したスピン磁り，－ 2.5 T ～ 2.5 T の磁場を試料に印加できる20,21) 。 Fig.

気モーメント選択磁化曲線の測定の方法を紹介し，さらに2 右上に試料ホルダーを示している。試料取り付け板は16

これを利用して垂直磁気異方性をもつ RE TM 膜ミクロ

mm×16 mm，試料を見込む穴は直径 3 mm 程度である。

スコピックな磁化過程を観測した最近の研究結果についてこれに試料を挟み測定装置内に取り付ける。

紹介する。

Fig. 2

Fig. 1

Schematic illustration of macroscopic and microscopic
magnetism of TbCo alloy. The magnetic moment of Tb randomly is distributed in conical. The net magnetic moment of
Tb arranges to anti parallel to that of Co. The magnetic
structure is called speri-magnetic structure.

(Color online) Layout drawing of the magnetic Compton
scattering measurement apparatus at BL08W, SPring-8,Japan. The emitted circularly polarized x-ray from Wiggler
monochromatized to be energy of E1 and irradiates on a sample. The spot size us typically 1×0.8 mm2. Sample sits in asuperconducting magnet. Temperature can be changed. The
scattered x-ray, which has energy E2, is detected by solidstate device (SSD). SSD is installed at 1 m from the sample
at scattering angle of u＝178 deg. The momentum resolution
is about 0.43 pz(au).

放射光 March 2016 Vol.29 No.2 ●65

散乱実験の多くの場合，X 線の散乱は横軸をエネル
ギー（もしくは波長，振動数）として表示され，その形状
はスペクトルとして表示される。これに対しコンプトン散
乱では横軸を運動量として表示され，その形状はプロファ
イルと呼ばれる。この呼び方に馴染みが感じられないのが，コンプトン散乱が一般的な物性測定方法として認識されていない理由の一因かもしれない。
高校物理の教科書などの弾性散乱的な単純な記述では，
エネルギー E1 をもつ X 線が電子と衝突し散乱角 u にエネ
ルギー E2 をもつ X 線が観測されるときの，エネルギー保存則と運動量保存則から X 線が光子であることを説明している。ここには電子は静止しているという暗黙の仮定がある。これでは，観測されるのは線スペクトルであり電子の運動に関する情報は得られない。しかし実際には電子は運動しており，その運動はドップラー効果により散乱 X
線のエネルギーに幅を与える。この幅は物質中の電子の運動量分布を反映する。言い換えれば， X 線が電子から受けるドップラー効果は，散乱方向の電子の運動量成分に比例する。
コンプトン散乱を厳密に記述するには相対論的量子電磁気学の計算が必要となる。物性測定にコンプトン散乱を利Fig. 3(a) Energy spectrum of Compton scattering of Fe foil. The
low energy peaks are ‰uorescence lines from Pb which installed on the measurement system as x-ray absorbers. (b)Compton proˆle of Fe. The pz(au) axis is converted fromthe energy axis of (a).

用 す る 場 合に は ， X 線 エ ネ ル ギ ーが 電 子 の 静 止 エ ネ ル
ギーに比べて十分小さいとし摂動計算を利用することが多い。入射 X 線が円偏光している場合， X 線と電子の散乱

pzには電子の電荷に依存した散乱振幅のほかに電子のスピンmc

E2－E1＋(E2E1/mc2)(1－cos u)
E21＋E22－2E1E2 cos u( 2)に依存した散乱振幅がある。これから得られるコンプトン
プ ロ フ ァ イ ル は 磁 気 コ ン プ ト ン プ ロ フ ァ イ ル （ MCP:

ここで m は電子の質量，c は光速である。原子単位

Magnetic Compton Proˆle）と呼ばれる。また，入射 X 線（atomic unit: au）m＝1,のエネルギーが原子内の電子の束縛エネルギーより十分大乱エ ネル ギー から電 子の 運動量 を計算 する ことが できc137を使えば簡潔な形で，散きく，衝突時間が非常に短いという近似，インパルス近似

る19 Chap. 5.2)。Fig. 3(a)の横軸を式(1), (2)を使って pz(au）が成り立つ時，軌道の寄与は無視され，磁気的に活性な電として表示したのが Fig. 3(b)である。本稿では，吸収の効

子のスピン磁気モーメントの寄与だけが観測されることに果や測定のバックグラウンドは適宜補正（もしくは無視）なる。

して，この縦軸のコンプトン散乱の強度 I を散乱断面積補正19 Chap. 5.4)をしたものをコンプトン散乱プロファイル J とする。また，コンプトンプロファイルは pz＝0 を中心左右3. 計算方法，測定方法

対称になるので図中に四角で囲んだ片側の範囲だけで表示

Fig. 3(a)に Fe 箔に E1＝183 keV の X 線を入射し，散乱することが多い。

角 u＝178度で測定したエネルギースペクトルを示す。110

E2 の散乱 X 線を観測する確率は電子が散乱方向に運動

keV 付近に現れている大きなピークがコンプトン効果に

量 pz を持つ確率に比例する。 J ( pz ）は x, y 方向の運動量よるものである。 70～ 90 keV に現れている複数のピーク

px, py で電子の運動量密度 r ( px, py, pz ）を二重積分した量

は，ビームラインや試料まわりに置かれた遮蔽体の Pb かとして定義される19 Chap. 1)。

らの蛍光線である。実際の測定の際はこれら余分な散乱をJ( pz)＝∬r( px, py, pz)dpxdpy

できるだけ減らすように調整する。コンプトン散乱では( 3)

X 線と電子のエネルギー保存則と運動量保存則を考えると，散乱 X 線のエネルギー E2 と電子の運動量 pz はそれぞれ(1), (2)のように書ける。

前述したように，コンプトン散乱には電子の電荷に依存した散乱振幅と電子のスピンに依存した散乱振幅がある。
スピンに依存したコンプトンプロファイルを Jmag ( pz ）と

E 2＝

E1

,

1＋(E1/mc2)(1－cos u)

66 ● 放射光 March 2016 Vol.29 No.2

(1)

すると，

解説 ■ 磁気コンプトン散乱を用いた垂直磁化膜の磁化過程の研究

Jmag( pz)＝∬{rmaj( px, py, pz)－rmin( px, py, pz)}dpxdpy

(4)

RFe＝

Fe
A＋
spinn magFe
Anorn total( 6)と書ける17) 。ここで， rmaj ( px, py, pz ) , rmin ( px, py, pz ）はそれぞれマジョリティスピン，マイノリティスピンの運動量がわかれば，未知の試料について密度である。コンプトン散乱の散乱断面積を厳密に記述する の は教 科 書19) に あ る よ う に ある 程 度 煩 雑 な式 に な る

nmag＝が，大まかに言えば全散乱断面積は電荷に依存したコンプ

R ntotal Fe
nmag
RFe nFe
total

( 7)

トンプロファイルと Jmag ( pz ）をそれぞれ散乱断面積の補正をしたものの和になる。 Jmag ( pz ）の項は，コンプトンとなる。1 電子スピンの磁気モーメントはボーア磁子に対散乱断面積を表す式では入射光の虚数部に含まれ，入射光応するので，磁気コンプトン散乱測定からスピン電子数がが円偏光のときこの散乱が観測される。

求められれば，スピン磁気モーメントを得ることができ実験で測定できるのは散乱強度である。以下，やや煩雑る19 Chap. 5, 10)。

になるが，マジョリティスピン，マイノリティスピンのコ

様々な磁場下で MCP を測定すれば，式( 7 )からそれぞン プ ト ン プ ロ フ ァ イ ル を そ れ ぞ れ Jmaj ( nmaj, pz ） と Jmin

れの磁場でのスピン磁気モーメントを得ることができる。

( nmin, pz ），と書く。ここで nmaj と nmin ，はマジョリティ

これを印加磁場依存性としてプロットすればスピン磁気

スピン，マイノリティスピンの電子数である。さらに，磁モーメントについて磁化曲線を得る。我々はこれをスピン－化の方向に依存した散乱断面積をそれぞれ A＋
spin ， Aspin ，

選択磁化曲線（SSMH: Spin Selective magnetic curve）とと書く。磁化を反転した場合は同じ円偏光の入射線に対し呼んでいる22,23)。

て上付きの符号が逆になる。また，電荷の散乱断面積はパ

全磁気モーメント（ mT）がスピン磁気モーメント（ mS）

リティは依存しないので Anor と書くことにする。入射 Xと軌道磁気モーメント（ mL）で構成されているとすると，線のパリティ方向対して試料をプラス向きに磁化した場合

測定方向への射影成分の大きさで考えればのコンプトン散乱エネルギースペクトル I＋(E2）とマイナ
ス向きに磁化した場合の I－(E2）はm T ＝ m S＋ m L－
I＋(E2)＝(Anor＋A＋
spin)Jmaj(nmaj, pz)＋(Anor＋Aspin)( 8)とかける。全磁化曲線と SSMH がわかれば， mL ＝ mT－ mS

×Jmin(nmin, pz)＝(Anor＋A＋
spin)Jmaj(nmaj, pz)から，軌道選択磁化曲線（OSMH: Orbital Selective mag-＋(Anor－A＋
spin)Jmin(nmin, pz),

netic curve）を得ることができる24)。

＋
I－(E2)＝(Anor＋A－
spin)Jmaj(nmaj, pz)＋(Anor＋Aspin)

BL08W の場合は，同じ円偏光で同じエネルギーを持つ

×Jmin(nmin, pz)＝(Anor－A＋spin)Jmaj(nmaj, pz)

X 線を入射してコンプトン散乱強度を測定し，磁場反転＋(Anor＋A＋
spin)Jmin(nmin, pz)

で MCP を測定している。様々な磁場下で MCP を測定するといっても，磁化曲線としてプロットできるデータを揃えるには測定の順番に注意する必要がある22) 。 Fig. 4 にと書ける。この結果から

SSMH を測定するためにコンプトン散乱を測定するとき
I＋(E2)－I－(E2)＝2A＋spin{Jmaj(nmaj, pz)－Jmin(nmin, pz)},の手順を模式的に示した。 Fig. 4 上段の太線のような磁化I＋(E2)＋I－(E2)＝2Anor{Jmaj(nmaj, pz)＋Jmin(nmin, pz)}曲線を持つ試料を測定する場合を考える。ある大きさの磁場を A, B, C としたとき，大きさが同じで符号が反対の磁を得る。ここで磁気効果の比率 R は場を a, b, c と書いている。磁場を A → B → C→ a→ b → c と変えながらコンプトン散乱強度を IA → IB → IC → Ia → Ib → Icと測定する。 IA Ia, IB Ib, IC Ic ，，からスピンモーメント∫{I＋(E2)－I－(E2)}dE2
R＝ ＋∫{I (E2)＋I－(E2)}dE2
＝

B
C
mA
S , mS ，mS ，を算出し磁場の関数としてプロットし SSMHとしている。

A＋
spin∫{Jmaj(nmaj, pz)－Jmin(nmin, pz)}dpz
Anor∫{Jmaj(nmaj, pz)＋Jmin(nmin, pz)}dpz

A＋
spinnmag＝Anorntotal

また試料が化合物である場合，印加磁場依存性 mS は各(5)構成元素のもつスピン磁気モーメントの和になる。コンプ
トン散乱プロファイルは各構成元素の寄与するプロファイ
ルの重ね合わせと考えることができるので，MCP を構成で表される。ここで， ntotal, nmag はそれぞれ全電子数，ス

元素の寄与別に分離しその印加磁場依存性をプロットすれ

ピン電子数を表す。例えば， Fe を標準試料として磁気効

ば元素別の SSMH を得ることができる24)。

果Fig. 4 下段にプラス磁場（ I A ），マイナス磁場（ I a ），で測定したコンプトン散乱とその強度の差分（I A－I a）を示

放射光 March 2016 Vol.29 No.2 ●67

Fig. 5

MCP of amorphous Tb43Co57 ˆlm at H＝2.5 T at room temperature in perpendicular direction to sample surface: closed
circles, measured proˆle; solid line: the result of least-squareˆtting; inverse triangles: Tb 4f component29); and triangles:
Co component20).

トとして RF スパッタリング法で蒸着成膜した25)。多層膜
試料はレイヤー層と交互に蒸着し成膜した。
本稿で紹介する試料は成膜した後， X 線回折法（XRD:
Fig. 4Illustration of the procedure for measurement of the appliedmagnetic ˆeld dependence of magnetic Compton scattering
to obtain spin selective magnetization curve.

X-Ray DiŠraction）で測定し，ターゲットチップの金属の構造に起因するピークが観測されないことから，アモルフ
ァス状に成膜できていることを確認した。組成比の確認は
電子線マイクロアナライザー（EPMA:

Electron

Probe

す。（Fig. 4 では TbCo 試料，H＝2.5 T で測定したもの。）

Micro-Analysis ） で 行 っ た26) 。 ま た ， 全 磁 化 測 定 はRETM のようにフェリ的な磁性を持つものではコンプト

SQUID 磁力計で測定した。

ン散 乱自体 のカ ウント 数が 多くて も磁気 効果 は小 さく

SQUID 磁力計による全磁化測定においては RETM 膜

MCP としてのカウント数は小さくなり十分な統計を得る

1 枚で測定したが， MCP 測定の際は，散乱体の体積を実ためには測定時間がかかることがある。 mS を求める計算

効的に稼ぐため，基板ごと薄膜を重ねて測定試料とした。

ではプロファイル積分を取るので注意が必要である。ま

これを試料ホルダ（ Fig. 2 右上）にずれないように挟み，た，シグナルとノイズの比（S/N）を上げるためには基板測定装置に取り付けた。

からの寄与を少なくするなど工夫が必要である。我々がて磁場の掃引をループを一周（IA→IB→IC→Ia→Ib→Ic）に

Tb43Co5724)
Fig. 5 に厚さ12 mm の Al 箔上に，厚さ2.34 mm で成膜さするのでなく，各磁場での測定時間を適宜短くし IA→IB→

れた Tb43Co57 の膜の面直方向の MCP を示す。●で示し

SSMH を測定するときは，各磁場での測定時間を長くし4.2

IC→Ia→Ib→Ic→IA→IB→IC→Ia→Ib→Ic→…と磁場の掃引をているのが室温で印加磁場 H ＝ 2.5 T での測定結果であ

ループを数周し，同じ磁場同士で計算結果を積算するようる。一般に 2 pz ( au )～ 10 pz ( au ）に RE 4f 成分， TM 3dにしている。

成分が広がっている。 2 pz ( au ）以下には遍歴成分が広がっている。測定から得られた MCP から全体として磁化を4. 希土類遷移金属膜の磁気コンプトン散乱
4.1

試料

基板からの散乱のため S/ N が落ちると予想される薄膜もっていることがわかる。
また， Fig. 6 に実線でこの試料の面直方向の全磁化曲線を示す。この試料では磁化の垂直成分に常磁性成分が残っていて，この測定範囲では磁化は飽和していない。

のコンプトン散乱測定の場合，基板には電子密度が小さい

MCP 測定をいくつかの磁場下で行った。これらの結果

軽元素で構成されるできるだけ薄いものを選ぶ。MCP 測について，事前に標準試料とした Fe で得られた結果から，定の場合特に非磁性体を選ぶ。我々は薄膜試料の基板には3 章で述べたような計算で本試料のスピン磁気モーメント

アルミ箔（Al, 12 mm）もしくはポリイミドフィルム，（カを算出し，SSMH としてプロットしたのが Fig. 6 の●であプトン膜（東レデュポン社），5 mm もしくは7.5 mm）を使る。全磁化曲線と SSMH を比較すると磁場に対する振るっている。この基板上に Tb, Co, Fe のチップをターゲッ

舞いの全体の傾向は似ているが大きさは SSMH の方が小68 ● 放射光 March 2016 Vol.29 No.2

解説 ■ 磁気コンプトン散乱を用いた垂直磁化膜の磁化過程の研究

Fig. 7

Fig. 6

Magnetization curves of amorphous Tb43Co57 ˆlm. Solidline: total magnetization curve; closed circles: spin-speciˆcmagnetization curve; open circles: orbital-speciˆc magnetization curve.

Magnetic ˆeld dependence of the ratios of the Tb 4f spincomponent to the Co 3d spin component (closed circle) andthe itinerant spin component to the Co 3d spin component(open circle) of Tb43Co57 amorphous ˆlm.

による影響を受けにくくなること19 Fig. 1.9)が理由である。
Tb 成分と Co 成分は反対を向いている。このことから，

スペリ磁性体に知られているように， Tb 成分と Co 成分
さいことがわかる。軌道成分がこの差を担っていると考えはフェリ的になっていることが分かる。フィッティング範

られる。全磁化曲線と SSMH の差分として求めた OSMH囲外とした 2.5 pz ( au ）以下の領域の●と実線の差異は主を〇で示す。これらから，全磁化曲線， SSMH, OSMHに遍歴電子の寄与である。

が全磁場範囲で同じ向きを向いている。詳細に見れば全磁フィッティングより得られた Tb 成分と Co 成分のスピ

化 曲 線 の 開 口 が 閉 じ る 磁 場 の H ＝ 1 T 付 近 で SSMH とン成分の大きさの比をプロットしたのが Fig. 7 の●であOSMH の傾斜が変わっている。

る。値が負になっているのは Tb 成分と Co 成分のモーメ

Tb と Co がスピン成分をどのように担っているかを考

ントの向きが逆になっていることによる。また，遍歴成分

える。 Tb の磁化の発現に関わる電子は 4f と 5d とであるの寄与を表すフィッティングの差異の大きさと Co 成分のが，5d の寄与は小さいと考えると 4f だけ考えればよい。

大きさの比を〇でプロットしている。遍歴成分と Co 成分

Co からの寄与は 3d, 4s4p からの寄与が考えられる。
Zukowski ら27,28) は， RE と TM の化合物の先行研究との比があまり変化しないのに比べ， Tb 成分と Co 成分の比は H ＝ 0～ 1 T で大きくなりその後ほぼ一定になっていなる HoFe2 の MCP 測定を報告している。Ho 4f はアトミ

ることがわかる。 Fig. 6 でみた SSMH と OSMH の傾きのックな描像がよく成り立っており HoFe2 の MCP の Ho 4f

違いとも一致する振る舞いである。これは高い磁場領域で成分は，Biggs ら29)によって与えられている自由原子の 4f

Tb のモーメントの円錐状の分布が磁場方向に揃うことに軌道のコンプトンプロファイルの理論計算を用いて記述で起因すると考えている30) 。全磁化曲線が開口している領きることを指摘している。また， Fe についても， Biggs

域ではスピンと軌道は磁場に対して別々の振る舞いをしてらによって与えられている自由原子の 3d 軌道のコンプト

いるが，閉じたあとは磁場の変化に同じように追随していンプロファイルの理論計算を用いて解析を行っている。

ると考えられる。

我々も Tb43Co57 の MCP の解析において，Tb については， Zukowski らと同様に Biggs らによって与えられてい4.3

Tb32Fe55O1331)

る Tb 4f のコンプトンプロファイルの理論計算を解析に

次 に Tb Fe に 酸 素 ド ー プ し た Tb32Fe55O13 （ 膜 厚 1.7用いた。一方， Co については Kakutani らにより実験結mm，基板12 mm Al 箔）の結果を紹介する。先に結論を紹果が報告されている20) 。そこで，我々は Co については介することになるが RE TM の成膜時に非磁性軽元素のKakutani らの MCP の実験結果を解析に用いた。

酸素や窒素をドープすると系の長距離秩序が失われること

Fig. 5 に， Biggs らによる理論計算27) の Tb 4f のコンプが報告されている32)。 Fig. 8 に●で示しているのが室温でトンプロファイル（△）と Kakutani ら20) による Co のコ

印加磁場 H ＝ 2.5 T での面直方向の MCP の測定結果であンプトンプロファイル（▽）でフィッティングした結果をる 。 ま た ， 点 線 と 破 線 は そ れ ぞ れ Tb 成 分29) と Fe 成

実線で示す。フィッティング範囲は2.5 pz(au)～10 pz(au）分20)，実線はそれらを用いて pz(au)＞2 の範囲でフィッテとした。これは，Zukowski らの研究においても遍歴電子ィングした結果である。 Tb 成分と Fe 成分は反対向きにの寄与は pz(au)＜2 の領域に現れることが知られているこ

な っ て い る 。 Fig. 9 に 実 線 で 全 磁 化 曲 線 ， ● と ○ でと27,28)，pz(au)＞2 では 3d, 4f 電子運動量分布が化学結合

SSMH, OSMH を示す33) 。全磁化とスピン成分の向きが放射光 March 2016 Vol.29 No.2 ●69

Fig. 8Fig. 9Fig. 10The magnetic ˆeld dependence of the ratios of the magnetically active components of Tb32Fe55O13 at room temperature. Solid circles: The ratio of the Tb 4f contribution to the
Fe 3d contribution for MCP; open circles: the ratio of the
conduction electrons to Fe 3d electrons; diamonds: the ratioof the orbital and spin moments.

Fig. 11

MCP of the [Tb23Co77(200 nm)/Ti(5 nm)]10 at H＝2.5 T
ˆlm at room temperature.in perpendicular direction to sample surface. Closed circles: experimental results; dotted line:
experimental Compton proˆle of Co reported by Kakutani
et al.20); dashed line: theoretical Compton proˆle of the Tb
4f by Biggs et al.29); thick line: the result of least-square ˆtting.

Magnetic Compton proˆle of the Tb32Fe55O13 ˆlm at room
temperature where H＝2.5 T in perpendicular direction to
sample surface. Closed circles: experimental results; dotted
line: experimental Compton proˆle of Fe reported by
Kakutani et al.20); dashed line: theoretical Compton proˆleof the Tb 4f by Biggs et al.29); thick line: the result of leastsquare ˆtting.

Magnetization curves of the Tb32Fe55O13 ˆlm at room temperature. Solid line: total magnetization curve; closed circle:
spin-speciˆc magnetization curve; open circle: orbitalspeciˆc magnetization curve.

ドープにより寸断され，各元素ごとの磁場への応答があらわに表れやすくなったことによると考えられ， Bordel ら同じになっているのに対し， OSMH の向きが逆なっていの報告32)と一致する。

る。前述の試料と異なる，この振る舞いは酸素のドープ効果ではなく，RE がややリッチになった組成比の違いによるものと考えている。

4.4

Tb23Co7734)

Fig. 11 にカプトン膜上に成膜した［ Tb23Co77 ( 200 nm )/Fig. 10 に軌道成分とスピン成分の比（◇），スピン成分

Ti ( 5 nm )]10 の面直方向，室温での MCP （●）を示す。

の Tb 4f 成分と Fe 3d 成分の比（●），スピン成分の遍歴

また，点線と破線はそれぞれ Tb 成分29)と Co 成分20)，実

成分と Fe 3d 成分の比（○）を示す。pz(au)＜0.25では◇線はそれらを用いて pz(au)＞2 の範囲でフィッティングしと●が磁場の増加に伴い変化している。これはスペリ磁性た結果である。 Tb 成分と Co 成分は反対向きになっていに基づく元素別の振る舞いを示していると考えられる。こる。この試料について前述の二つの試料と同様の解析を行

れに対し○は磁場に対して特徴的な変化を示していない。

い，SSMH と OSMH をプロットしたのが Fig. 12である。

これは Fe では磁場への応答が一様であることを示してい全磁化， SSMH, OSMH で保磁力が一致している様子がる。pz(au)＞0.25ではどの比も磁場に対して似たような振よく分かる。（特に述べなかったが，前述の 2 つの試料でる舞いをしている。これは長距離の磁気的な結合が酸素のも全磁化と SSMH, OSMH で保磁力は一致している。）ま70 ● 放射光 March 2016 Vol.29 No.2

解説 ■ 磁気コンプトン散乱を用いた垂直磁化膜の磁化過程の研究ることを紹介し，我々が近年進めている，磁気コンプトン
散乱を利用したスピン選択，元素別，軌道選択のミクロス
コピックな磁化測定の方法を 3 種類の RE TM 膜について行った研究例を紹介した。MCP 形状のフィッティング
による成分分離から，構成元素のスピンモーメントの向きを観測した。ここでも RE と TM のそれぞれのスピン磁気モーメントがフェリ的になっている例のみであったが，もちろんフェロ的なものも観測できる。
1 つ目の常磁性成分を持つ試料では，スピン成分と軌道成分は磁化曲線が閉じたあとはよく追随して振る舞うことが観測された。また， 2 つ目の試料では，非磁性元素をドープすると長距離の磁気的結合が阻害される事も観測さFig. 12The magnetization curves of of the [Tb23Co77(200 nm)/Ti(5 nm)]10 ˆlm at room temperature. Solid line: total magnetization curve; closed diamond: spin-speciˆc magnetization curve; open diamond: orbital-speciˆc magnetization
curve.

れた。3 つ目の試料ではスピン成分と軌道成分がよく追随して変化することが観測された。
RETM 膜は磁気記録材料の母物質である。磁気記録は磁化の反転を利用していることから磁化反転機構を成分別に観測できるコンプトン散乱は，磁気記録材料の開発における新しい実験手段となりえると期待している。

た，全磁化曲線の角型比の高い様子が SSMH と OSMH

ここでは磁性体薄膜についてコンプトン散乱を用いた磁でもよく表われている。SSMH と OSMH の比をとると全化過程の観測例を紹介した。コンプトン散乱は他にもフェ磁場領域で一定であった。またフィッティングから Tb 成

ルミ面の観測，化学結合状態の観測，など他の測定手法と分と Co 成分の振る舞いについても比も全磁場領域で一定は異なる視点から観測できる手法である。多くの人に使っであることがわかった。これは全磁場領域でスピン成分，てみて欲しい。

軌道成分， Tb 成分， Co 成分の振る舞いがよく結合していることを示していると考えられる。
RETM 膜はスペリ磁性による RE のモーメントの分布

謝辞
本稿で紹介した実験は SPring-8BL08W で，高輝度光だけでなく，TM のモーメントの全てが面垂直成分ではな

科学研究センター

く，面内に倒れたランダムネスがある26) 。面直方向の印

櫻井吉晴博士，伊藤真義博士のユー

ザ ー 支 援 の も と 行 い ま し た （ 2007A1360,

加磁場が大きくなるのに伴い，膜中の磁気モーメントは磁2010B1152, 2013B1132, 2014B1121）。また，本研究の先2008B1643,

場方向に揃っていき全磁化が大きくなっていくが，このと駆けとなった実験は KEKARNE1 で行いました。有用

き全領域でスピン成分，軌道成分の変化が同時に起こるとな助言を頂きました高エネルギー加速器研究機構 河田洋

き比が一定になると考えられる。磁化の反転機構は，系の教授に感謝します。試料は信州大学劉小晰教授に作製し中で印加磁場の変化にともない磁化反転の核のようものがて頂だきました。感謝申し上げます。他，本稿執筆にあた

でき，ただちに系全体に広がり磁化が一斉に反転する，とり協力いただいた群馬大学 鈴木宏輔博士をはじめ，松本する核発生モデルがある。この場合でもスピン成分，軌道

紗也加氏，海野友哉氏，田久保翔太氏の皆様に感謝いたし

成分の変化が同時に起こると考えられるので，この系の磁ます。また，本研究の一部は科研費補助金（ 15K04658）

化反転は核発生モデルで説明できると考えている。詳細なの助成を受けて行われました。

議論は今後進めていきたい。

参考文献

5. まとめ1)

磁気コンプトン散乱は利用する X 線のエネルギーが高2)

いため表面効果を気にせず系全体の磁性を測定できる。ま

3)

た，MCP の積分強度からスピン磁気モーメントを計算することができ，未知の化合物でもスピン磁気モーメントを直接求めることができる。また，アトミック描像がよく成り立つためプロファイル解析から元素別のスピンの寄与を分離できる。
本稿では，コンプトン散乱が物性測定の有効な方法であ

4)
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著者紹介
安居院あかね櫻井

量子科学技術研究開発機構 上席研究員
E-mail:agui＠spring8.or.jp
専門X 線分光物性［略歴］
1991 年お茶の水女子大学理学部物理学科卒業。 1996 年東京大学大学院工学系研究科物理工学専攻博士課程修了。博士（工学）。ウプサラ大学ポスドク，日本原子力研究所研究員，日本原子力研究開発機構研究主幹を経て，2016年 4 月から現職。

群馬大学大学院理工学府 教授
E-mail: sakuraih＠gunma-u.ac.jp
専門磁気工学［略歴］
1988年東北大学工学部材料物性学科卒業。
1993 年群馬大学工学研究科電子情報工学
専攻博士後期課程修了。博士（工学）。群
馬大学工学部電気電子工学科助手，助教
授，教授を経て，2014年 4 月から現職。

72 ● 放射光 March 2016 Vol.29 No.2

浩

解説 ■ 磁気コンプトン散乱を用いた垂直磁化膜の磁化過程の研究

Magnetization process of perpendicular magnetic
ˆlms studied by magnetic Compton proˆlemeasurements
Akane AGUI

Synchrotron Radiation Research Center, National Institutes for Quantum andRadiological Science and Technology
111, Kouto, Sayo-cho, Sayo-gun, Hyogo 6795648 Japan

Hiroshi SAKURAI

Faculty of Science and Technology, Division of Electronics and Informatics, Gunma
University
151, Tenjin-cho, Kiryu, Gunma, 3768515 Japan

Abstract

Most popular method to evaluate magnetic property of magnetic material is total magnetization
curve measurement. Here, it is a question, what dominates the behavior of a total magnetization
curve. Recently, we have proposed a method to investigate microscopic magnetization processusing magnetic Compton scattering which provides spin magnetic moment. In this commentary,
we show that applications of magnetic Compton scattering to use microscopic magnetization
curve measurement on magnetic material. Some examples will be shown from our recent resultson rare earth-transition metal alloy ˆles which are a potential candidate for magnetic recording
media.

放射光 March 2016 Vol.29 No.2 ●73