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放射光第 13巻第 3 号

分子定数が求められたことになり，他の希ガス等核ダイマーや異核ダイマーとの比較から，ファンデルワールス分子に関する詳細な物理学的な研究を進めていくことができると考えられる。
なお，本研究の内容は 1999年に The JournalofChemiｭ

calPhysics において発表した 5) 。

(2000年)

Chem.Phys.66 , 5737(1977).
.M.Dehmera
ndS.T.Pratt:J.Chem.Phys. 77 , 48042) P(1982).
3) M.Tsuji , M.TanakaandY.Nishimura:Chem.Phys.Lett.
262 , 349(1996).
.Hausamanna
ndH.Morgner:Mol.Phys.54 , 1085(1985).
4) D.Yoshii , T.Tanaka , Y.Morioka , T.HayaishiandK.Ito:J.
5) H
Chem.Phys.111 , 10595(1999).

参考文献1) C.Y.Ng , P.W.Tiedemann , B.H.Mahana
ndY.T.Lee:].

(受付番号00050)

新博士紹介を採用し，蛍光と散乱の分離の由来を議論した。

1. 氏名井手捌(IBM 東京基礎研究所)
2. 論文提出大学東京大学3. 学位種類博士(理学)4. 取得年月 2000年 3 月

結合軌道に由来)に加え，蛍光成分が再現されていること

5. 題目

図 i に計算結果を示す。自い棒で示したラマン成分(非がわかる。黒い棒は反結合性軌道の寄与で，これは最近観測された RXES の偏光依存性の実験結果2) と一貫している。なお，矢印は弾性散乱線の位置を示す。

Study on NonlocalEffectsin
ResonantX欄Ray EmissionSpectraofStronglyｭCorrelatedSystems

ラマン成分の出現に関しわれわれが提案した機構3) を図Theoretical

2 にまとめる。強い内殻正孔ポテンシャルが存在するにもかかわらず， RXES の中間状態には遍歴的な励起状態が6. 要旨

存在している。このモードを通して，内殻から励起されたUまじめに】強相関電子系の面白さの多くは，局在性と遍電子は，隣接サイトへ散逸しうる。この過程は，歴性の競合がもたらす現象の多様性にあると言ってよい。と類似しており，それゆえスベクトルにおける対応，とり共鳴 X 線発光分光法 (RXES) は高輝度光源の進歩によ

わけ Q 依存性の小ささも理解される。って物性研究におけるその将来が非常に有望視される実験〔高温詔伝導体の Cu4p・・ ・-18 RXES における非局所連蔽効手法である。 RXES には種々の特徴があるが，理論的な果の実証〕上に述べた NXES 的共鳴散乱機構は，理論@NXES

観点からは，そのスベクトル関数が，電子系の並進対称性実験ともわが国で確立された新種の非局所効果である。一と局所点群の対称性の両方を同時に反映する点が興味深

方， X 線光電子スベクトル (XPS) の研究においては，い。上記の通りこの特徴は強相関系の研究に大きな意義を

すでに 1993年に NiO および錦酸化物系に強い非局所遮蔽持つものと思われる。本論文は ， d 電子における遍歴一局効果が見出されている 4) 。とりわけ後者においては，在のこ菌性を， RXES の理論解析を通して表現することプしていない母物質において Zhang-Rice 1 重項 (ZRs)を主題として構成されている。この観点は，従来いわゆる形成に由来するゼークがスペクトルに強く現れるという点不純物問題の枠内で議論されてきた高エネルギー分光理論で興味深い。すなわちある Cu サイトに作られた 2þ 正孔ドーの伝統を乗り越える試みであり，具体的には非局所効果一一不純物模型では記述し得ない効果-ーに新たな知見を付け加えることが主たる目的である。本稿では，論文の中deg.

から 2 点に絞って主要結果を解説する。

20Od〔遷移金属酸化物における「蛍光的」共鳴散乱機構] 1996>。

〉、

年，手塚らは， Ti0 2 の Ti 3d‑2 RXES において， 2 系統0)

込町10~の異なった入射光エネルギー (Q) 依存性を持つスペクトはjcoルの存在を報告した 1) 。ひとつは，わずかに Q にスベクト

キー'

ル形状が依存しつつ ， Q が上がるにつれ，なめらかに非O

ぷ=0.
.
.

共鳴の X 線発光スベクトル (NXES) に移行する成分でOある。これを「蛍光成分 J と名付ける。もうひとつは，--1 0>窓。

Q に比例して射出 X 線のエネルギーが変化してゆく成分a:である。これを「ラマン成分J と名付ける。

iハU

このように Q 依存性において 2 成分に分離したスベクトルが現れるという事実は，不純物模型による議論からは説明できないため，新しい理論模型による研究が必要とされていた。われわれは並進対称性と dーd 相関を正しく取図 1りいれた最小模型として 1 次元の周期アンダーソン模型

2 重縮退の周期アンダーソン模型により計算された Ti0 2d‑2pRXES (左;右は XAS) 。の Ti 3‑54(C) 2000 The Japanese Society for Synchrotron Radiation Research

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265(2000年)

15RXES Cu4pσ-1 s XASCUS016>IO~〉、0)
為問。

Cw
5C0・争do

ぷ=0.
.
.
.

間繭 core.
'10 Q)>

一明 1(b)fluorescence幽 like resonan
temission

申dcd

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henergycontinuum

江ハυ理3Nd2 CU0 4 の Cu 件 (σ)-ls RXES (左;容は Cu ls-XAS) 。

国ヰ

銅酸化物系の Cu 4 1s RXES における非局所遮蔽効果のcore(a)normalX‑rayemission
図 2

蛍光的成分出現に関する NXES-like 共鳴散乱機構。

による斥力ポテンシャルが 3d 正孔をそのサイトから追い鴎 3 に CU s 016 クラスターでの計算例を示す。計算では
約 2eV と 5.7eV に非弾性散乱のピークが見えている。こ〉ω

して，その動態が RXES スペクトルに現れることが予想される。

ヤ×肉刺川

ZRs 形成が期待され，コヒーレントな二次光学過程を通ω

終状態と同様な，強い内殻正孔ポテンシャルの効果による\川l一vm門mCu停 Cn)-ls RXES の中間状態においても， 2p-XPS の的・

wm凶λrw/叫

〆市vxw
日付れい

それは“ potential doping" と呼んでよい。

ァ、百出し，近隣区間で ZRs を形成する。価電子の光電子分光法での photo-doping と対比すれば，内殻光電子分光法のp‑寄与。

れらは不純物アンダーソン模型でも再現されるが，。依存性には明瞭な違いがある。すなわち大きなクラスター模型で計算すると， 5.
7eV ピークは， XAS の主ピークに共鳴した時ほとんど共鳴増大を示さない(図 3 のスベクトル

した初めての研究である。さらに，強相関絶縁体の電荷ギ1 と 2) 。しかし不純物アンダーソン模型では，吸収の主ャップの構造を調べる手段としての RXES の有用性を示

ヒ。ークに共鳴すると 5.7 eV ピークがかなりのスペクトルしたものと言える。

強度を持つ。 Nd2 CU0 4 に対して行われた Cu 4ρ-ls RXES

実験5) は明らかに大きなクラスターの結果を支持している。

この 5.7eV ピークの抑制効果の起源をまとめたものが
図 4 である。図に示すように， RXES スペクトルの Q 依存性は，電荷励起の空間的広がりの大小を直接表現しており， RXES の内包する物理の豊かさの一端を見せてくれる。もしこの結果を逆にたどれば，銅酸化物系の電荷ギ、ヤップ直上の状態が， ZRs バンドと上部ハバードバンドの聞の電子正孔対生成と解釈できることがわかる。以上の結参考文献1) Y.Tezukae
tal.
:J.Phys.Soc.Jpn.65 , 3
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:Phys.Rev.B61 , 1836(2000).
6) T.Kotani:J.P
hys.Soc.Jpn.68 , 3100(1999).
.IdeandA果6) は， XPS の研究で見出された非崩所遮蔽効果が，(受付番号00051)

RXES においても顕著な効果を与えることを定量的に示55‑