フィッション・トラック

ニュースレター第 20 号 63-67 2007 年

特別講演

アルファ反跳現象・原子炉中性子反応・FT・
ルミネセンス研究の 40 年をふり返って
橋本*

哲夫*

新潟大学（名誉教授、元理学部），Niigata University．

は じめ に

私の地震体験も今では思い出に残るだけである．

平成 19 年 3 月末で 41 年間の大学での研究・教

定年により私の研究生活は黄昏の時期を迎えた．

育の期間を終えた現在，その間の色んなことが走他の人からは順調そのものの研究の歩みであった

馬灯のように蘇ってくる．と見えるかも知れないが，私にとってはこれらのごく最近の出来事として，本年（平成１９年）7

研究の途中には困難状況にも多く出会い，やっと

月 16 日柏崎地方を襲った中越沖地震は，東電の柏世間に問えるような幾ばくかの成果を残せたかな

崎・刈羽原子力発電所施設にも大被害をもたらしあと安堵の中に現在ある状態である．私自身よりたため，放射化学を専門としてきた私は，二日後はむしろ私を支えてくれた研究室の学生や院生たにはテレビ局からの依頼，更に五日後には新潟県ちのほうが，若い頭脳や体力を駆使して茨の道をからの被害調査員として現地に入った．従って，切り開いてくれた．彼らの協力の賜物が，まさに都合二回に亘って柏崎・刈羽地区訪れることとな

自信を持って開陳できる研究成果であったと言えり，倒壊した家屋やひび割れし凹凸の激しい道路

る．自然災害時と同じ様に特に若い方々の前向きなどの他，原子力発電所施設に関連した被害状況の人間力や DNA 情報が，困難な研究の道筋を全てをつぶさに見させて頂いた．自然科学を専門とし切り開いてくれたと今考えている（橋本，2003；てきたが，自然には人力ではどうしょうもない災

橋本，2005）．

害が存在することを再度実感した．実は私自身小京 大原 子 炉 実 験 所時 代

学一年生のときに福井地震（昭和 23 年）に遭遇しており，200 軒余りの私の村落の家屋や小学校の全

昭和 30 年後半ころは原子力の分野が華々しい未壊を経験している．

来科学と喧伝されており，その渦中で研究生活をひと一人の人生を全うする時には全て無事な時始めたことになる．環境放射能の分野で多大な業ばかりでなく，地震のような自然災害のみならず績を残された阪上正信教授に卒業課題研究の御指最近では人為的な被害を受けることも多くなりつ導を受けたことがこの道にはいるきっかけとなっつある．しかしながら，長年に亘って人間の DNAた．1960 年代の初期に黒鉛（電子顕微鏡）や白雲にはそれらの対処法も組み込まれているようであ母への核分裂片の損傷部位の化学腐食処理から光り，その結果として被害や悲惨さからの立ち直り学顕微鏡観察可能なフィショントラック（核分裂も次第に速くなってきているような気がしている

片飛跡，以下 FT と略記）が見出され，その後自然（忘れるのも速くなってきているのかも知れない

科学の多方面に FT 法が展開していったのは周知が）．事実，被災者の方々の御努力により柏崎地区のとおりである．大学院のゼミで論文を紹介しよや原子力発電所も訪れるたびに復旧しつつあるし，うとして阪上先生に Geochimica Cosmochimica

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Acta の論文青焼き（その頃はアンモニア臭の青焼

学問分野からのプライオリティはアメリカなどにきコピーであった）をお見せしたところ，大変興奪われてしまったのは残念であった．

味を持たれた．その後，阪上教授が FT の分野で日そんな研究室の歴史的背景もあり，一般的な放本での第一人者となられたきっかけであったこと

射線測定器は赴任当時揃っていたが，先端なものを今では懐かしく思い出す．

ではなかった．KUR との繋がりもあり，FT やα反1966 年に金沢大学理学部の修士課程を修了し，跳粒子由来のトラック（飛跡）の研究を新潟大学

京都大学原子炉実験所（KUR）に職を得た．そので開始した．特に，α反跳トラック観察実験は，前後に研究指導して頂いた先生方と研究課題につ自然界での放射壊変系列の放射非平衡をもたらす

いては表１にまとめた．天然α放射性核種の分離大きな原因ともなっており，私どもの特異的な研分析とその地球化学的応用が私の卒業研究テーマ究成果の一つとなった（Hashimoto，1994；橋本，であり，修士研究では立教大学原子炉を使用した1975）．

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人工放射性核種（U）の製造であった．そんな関α 反跳 ト ラ ッ ク と F T の研 究係から KUR での中性子利用の放射化学研究へ違和感なく移ることができ，原子炉中性子を用いた反気水圏では天然壊変系列の核種間は殆んどが放応断面積測定や FT 法を用いて微量ウランの定量射非平衡状態になって存在している．その典型的や原子炉化学の研究などを行った．

なものが，大気中のラドン（222Rn）の存在であり，ミュンヘン工科大学の放射化学研究所（郊外の人類発生以来空気中のラドンを否応なく呼吸で取ガルヒンクにある）への研究留学から帰国して直り込んでいる．ラドン自身は希ガス元素（周期律

ぐに新潟大学教員の公募にアプライし，幸運にもの 18 族）であり，不活性ガス元素としての化学的助教授に採用されたので研究教育の二足の草鞋を挙動が親核種のラジウム（226Ra）からの分離の主履くこととなった．

たる原因となっている．壊変系列核種間の化学的な挙動の違いが非平衡の原因となっていることは，

新 潟大 学 へ 赴 任 して か ら

海水などの天然水中にウラン（238 U）が存在してい新潟大学理学部化学科の無機化学講座（教授とるのにも拘らず，直接の子孫核種であるトリウム助教授の二人講座）は，アメリカ・ロシア・中国（234 Th，230 Th）が平衡量よりごく少ないことが普などが大気圏内核実験を行っていた 1960 年代に，遍的であり，水中で加水分解して沈殿しやすい。

金沢大学や静岡大学などとともに核実験後の放射

この Th の放射非平衡特性を用いて，海底や湖底堆性降下塵の研究を行っていたことで知られていた．

積物や化石の年代測定が行われている．

特に，強放射性粒子状物質の世界に先駆けた発見

しかしながら，放射非平衡をもたらす原因とし（ジャイアントパーティクルと小山教授が命名）てα壊変の際の物理的作用であるα反跳原子がいは特筆すべき成果であったが，学会誌よりもむしま一つ重要な役割を果たしている（Hashimoto，ろ新聞や週刊誌などマスメディアに発表したため1994；橋本，1975）．表２に見られるように，α表１．FT・α反跳トラックなど 1970 年代前後の研究課題
1966 年 3 月 金沢大学大学院理学研究科化学専攻 修士課程修了（指導教官：阪上正信教授）
α放射体分析，壊変系列内の非平衡，ホットアトム化学（立教大学原研，横須賀市，松浦辰男教授）
1966 年 4 月 京都大学原子炉実験所助手
フィション（α反跳）トラック・α反跳現象・原子炉化学（岩田志郎教授：核整列核分裂実験）
1974 年 3 月 理学博士の学位を取得（九州大学，大橋，高島教授）
1974 年 3 月〜1975 年 3 月 ドイツ・ミュンヘン工科大学放射化学研究所客員研究員
ウランの４価と６価の溶媒抽出（Dr. J.I. Kim，RI の自然界でのマイグレーション研究，ミュンヘン工科大学＆カールスルーエ大学元教授）
1975 年 10 月 新潟大学理学部助教授．同大学院理学研究科兼担
α-反跳現象の実験的基礎研究（飛程見積もり，放出率，α反跳トラック観察等），フィション（α反跳）トラッ
ク応用（ホット粒子の星状 F.T）
，環境トリチウム挙動64

子（キュリウム：248Cm）の飛程を実験的に求める

表２．雲母中のウラン系列子孫核種のα反跳飛程の見積もり（LSS 飛程計算）ことに成功した（Hashimoto，1994；橋本，1975）．
天然鉱物でのα反跳トラック密度は FT に比べて百万倍以上多いと見積もることができる．このα反跳トラック関連の研究は地味ではあるものの，基礎的研究なので今後再度光の当たる研究分野のような気がしているし，今なお粒子トラック関係者にとって手付かずの課題の多い領域であるように思える．

壊変に伴うα反跳原子は数十 keV 以上の運動エネ

FT 関係の仕事としては，よく知られた阪上正信

ルギーを有する重イオン粒子と見なすことができ，

著「粒子トラックとその応用」（南江堂）の表紙のそれらの雲母中の飛程は 25-40 nm，鉛の安定核種

右上に掲載されたトンボ状の FT トラックパターまでの総計では約 90 nm と見積もられる．これら

ンは，ウランを微量含む溶液に浸した白雲母を原の飛跡は雲母表面ではフッ化水素酸エッチング処

子炉中性子で照射後エッチングした際に，偶然雲理により位相差顕微鏡観察可能となる大きさまで母の端のほうに浸みたウランの核分裂で生成した

拡張されα反跳トラックと呼ばれる．図１に白雲ものであり，真ん中にウラン（235 U）が存在し，180母上で観察されたα反跳トラックの例を示す．

方向に確かに核分裂片が飛んでいるのが観測でき238ウラン（U）やカリフォルニウム（

252Cf）電着た最初のトラック写真である．この結果を踏まえ線源を使用して，グラファイトや金薄膜を蒸着して，ラジウム（226Ra）の核分裂研究を試みたが，て，捕集板と対置させた状態で真空中で集めたαウランの妨害が大きいため不成功に終わった．ま反跳原子の放射線測定とか，白雲母捕集板上のαた，ウラン電着線源からα反跳原子が線源表面上反跳トラックの観察から，蒸着物質中のα反跳原でウランのスパッタリング現象を起こしているこ

図１．位相差顕微鏡による天然白雲母表面上のα反跳トラック観察（HF 処理済み）

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とを FT 法で見出した．この結果は，Fleischer がプルトニウム（239

用した飛跡の生成で あり，ルミネ センスは低 いPu）線源を使用して，α反跳原子としてのウラン（235LET の放射線からの鉱物への極微量の蓄積エネルU）の検出実験を FT 法を用ギーをルミネセンス（発光）に換えて測定していいておこなっているが（Fleischer, 1980），実際にることになる．ルミネセンス強度から年代測定をはスパッタリングで放出されたプルトニウム行える点も FT 法に類似しているが，適用年代範囲239（Pu）を測定している可能性が大であり，再実がルミネセンス法は 20〜30 万年より若いところ験が必要であることを再度指摘しておきたいが FT 法と違っている．

（Hashimoto，1994；橋本，1975）．

私どものルミネセンス研究の推移については表３にまとめておいた（橋本，2005）．これらルミネ

ル ミネ セ ン ス 研 究

センス研究での特筆すべき成果は，①熱ルミネセ

ミュンヘン工科大学に滞在中にボスであるキムンス（TL）への簡便な高感度写真観察の適用，②教授（滞在していた当時は講師）から，帰国後はカラー写真観測からの赤色熱ルミネセンス（RTL）

今流行っていない研究を地道に行うよう忠告され石英粒子の最初の発見，③微弱光観測用スペクトたことが，常に頭から離れなかった．新潟大学へ

ロメータの製作と RTL の分光測定，④高感度 RTLの転任から数年経った頃，佐渡の見える新潟砂丘測定器の製作と石英粒子を用いた最初の RTL 年代を歩いていたとき，足元の砂の放射線誘起現象で測定（橋本，2007），⑤小型Ｘ線発生器を搭載したあるルミネッセンスの研究を行うことを思いつい

各種波長領域での自動 TL と光励起ルミネセンスた（橋本，1993；橋本，1997）．

（OSL）測定システムの製作と単分画再現法（SAR）

ルミネセンス現象は FT 現象とも固体の放射線法適用の実現（Hashimoto et al., 2005），⑥焼成損傷由来の現象という面では類似しており，FT は考古遺物から抽出した石英粒子の SAR 法を用いた放射線の高い LET（線エネルギー付与）効果を利RTL，BTL，OSL 年代測定結果の相互比較（橋本，2005；Hashimoto et al., 2005），⑦各種二次元ル表３．放射線誘起ルミネセンス研究の進展

ミネセンス観測法の開発，⑧迅速パルスデータ記

1980 年頃 ルミネセンス研究開始，パソコンの進展（one-board マイコンの出現，杉山君），パルス時間間隔解析（TIA）法を考案（U，Th 系列の相関事
象の選択計測，放射線計測器からの出力パルス計数からのラドンとトロンの弁別測定）1983 年 3 月〜4 月 オーストリア・ウイーン IAEA 研究所（サイベルスドルフ），文部省在外研究員として共同研究：ウランの蛍光分析，標準物質
1980 年代初頭 TL のカラー写真観察，赤色 TL（RTL）
石英粒子発見（世界初），TL 装置の自作，TL スペクトル（微弱光分光器製作）観測，RTL 年代測定法
適用（火山灰層・焼成考古遺物など）
1987 年 4 月 新潟大学理学部教授，同大学院理学研究科・大学院自然科学研究科兼担（博士指導，課程
10 名，論文 3 名）
1900 年代以降 2-3 次元ルミネセンス観測法（TLCI，AGCI，OSL，IRSL 等），時間間隔解析法（TIA）
法の理論式・検出限界の見積もり，原子力・核燃料取扱い施設へのモニター利用
2000 年以降 RTL・OSL 測定ルミネッセンス自動測定器の開発（小型 X 線発生器搭載）
2006〜現在○迅速データ記録・処理・表示システム開発（１マイクロ秒分解能）○パルス OSL 測定への利用○空気塵埃中のウラン系列測定—α放射体漏洩のオンラインモニターへの利用

録・処理・表示システムによる新しい OSL 測定（八幡，2006），⑨石英粒子からの RTL の原因究明，⑩その他，である．

今 後へ の 展 望
表４に私どもが近年全力を注いできたルミネセ
ンス方面の研究を中心にした今後の展望をまとめて示す．
前節⑧で記した測定システムは私の退職の半年前に（株）Z-COSMOS の伊藤成樹社長が開発したものであり，OSL 測定以外に利用範囲は広く空気中に塵埃に付着するラドンとその子孫核種のα・β測定およびβ−α相関事象の連続測定を，1 マイクロ秒の時間分解能で行える（Hashimoto et al.,2005）
．従来から報告してきたパルス時間間隔解析（TIA）法からの相関事象率を用いた壊変系列の簡便測定はもとより，164 マイクロ秒のビスマス（214Bi，β）とポロニウム（214 Po，α）の短時間

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表４．今後への展望ことも重要であろう．レーザーアブレション①ルミネセンス関連
簡便測定法の開発（その場測定を含む）
安価な測定器開発
実験誤差の少ないルミネセンス（年代）測定法
簡便な年間線量評価（TIA 法・低温側 TL 発光利用・異なるルミネセンス利用等）
RTL の発光メカニズム解明
VTL（紫色 TL）の BTL 発光センター解明
P-OSL（パルス OSL）の利用
その他

ICP-MS による二次元ウラン分布測定や FT 計数の自動測定も欧米に大分遅れて採用してきたように聞いている．科学的研究はオリジナリティが一番重要なので，是非とも新しいことに挑戦することを一つのモットーにして頂けたらとお願いしたい．

謝辞
私自身は放射化学の分野で先端的な研究を目指②オンラインデータ解析システム関連
TIA 法でのラドン同位体間で TIA 法で U と Th 系列測定の可能性
長石を含む石英粒子成分で P-OSL の適用で２つの方法からの線量測定
鉱物分離無しでの線量測定（デンマーク，リソ研究所）
ラドン放出率測定
その他して精一杯努めてきたつもりであるが，不思議なことに放射化学分野からの評価はないか，あるいは無視されている．翻って，国内外のルミネセン
ス分野や FT 研究者・保健物理とか文化財・原子力方面の方々の私どもの研究への暖かな眼差しを近年強く感ずる．これらの分野の方々からのご注目

壊変由来の相関事象も測定可能なことを確認できとご支持・ご援助に対してこの場を借りて深く感た．そこで，空気塵埃に付着した放射壊変系列に謝したい．最後に当たって，私の 30 数年間の教育ついての正確な連続測定に基づき，原子力施設や研究期間中に，献身的に協力して下さった学生・

放射性物質取り扱い施設からの人工放射性核種，院生・ポスドク生・研究生や周辺関係者の方々に，特にプルトニウム核種の連続モニタリング利用に深甚の感謝をする次第である．みなさま本当に有向けて基礎実験を退職後も自宅で行っている．

難うございました．

FT 専門論文誌として Nuclear Tracks 誌が 30
年ほど前に Dr. Durrani により英国から刊行され，文献

そ の 後 Nuclear Tracks and Radiation Meas-

橋本哲夫，2003，日本原子力学会誌，45，497-501．

urements と雑誌名を長くした頃，私どものルミネ橋本哲夫，2005，“ルミネッセンス（発光）で探る古代情センス研究は始まった．ただ今は，ご承知のよう報”，新潟大学ブックレット．新潟日報事業社．に Radiation Measurements 誌として，固体の放Hashimoto，1994，Radioisotopes, 43, 212-223．

射線損傷や放射線誘起ルミネセンスの分野の論文

橋本哲夫，1975，化学，27，616-619．

が増加している．なんとなく，私どもの研究はこFleischer, R. L., 1980, Science, 207, 970-981.の雑誌に歩調を合わせて変化してきたように考え

橋本哲夫，1993，応用物理，62（No.6），584-588．

ることがある．

橋本哲夫，1997，ぶんせき，147-152．

その結果として，FT 研究からはしばらく距離を橋本哲夫，2007，考古学と自然科学，55，31-44．

置いていたので，FT 分野での正確な展望は語るこ

Hashimoto, T., Yawata, T. and Takano, M., 2005,とが出来ないことをお許し願いたい．FT 法のより

Geochemical J., 39, 201-212.

信頼性を高めたり，より幅広い温度情報を正確に

八幡崇，坂上央存，伊藤茂樹，橋本哲夫，2006，日本原

求める努力以外に，他の分野で開発されている方子力学会誌，5，221-228．

法を今後とも積極的に取り入れたり交流を深める

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