フィッション・トラック

ニュースレター

第22号

76-81

2009年

特別講演
重粒子線検出のための原子間力顕微鏡によるトラック観察
横山明彦*

Observation of etched tracks with atomic force microscopefor heavy-particle detection
Akihiko Yokoyama** 金沢大学（教授，理工研究域），Kanazawa University.
はじめにを求められれば，阻止能を推定できることにな

固体飛跡検出器は様々の分野で，放射線計測にる．

利用されてきており，特徴を生かした使われ方がエッチピットの観測方法は，光学顕微鏡が一般されてきた．しかし核反応機構に関する研究には的に用いられている．これは光の屈折を利用し形比較的利用例は少ない．個人的には学生時代に雲状を観測するが，分解能は１μm程度であり，深母片を用いて停止負パイオンによる 209 Bi核の核さ方向の観測が難しい．一方，最近では原子間力分裂断面積測定［1］に関わったことがあり，残顕微鏡(AFM)を利用する方法も可能となり，nm

留放射能測定等の結果と併せて，負パイオン吸収オーダーの形状がわかるので，短時間のエッチンによる原子核の励起エネルギーを見積もることグで3次元情報の観測が容易になった．これによに成功した．この経験が私にとって核反応研究にり，事象の位置間隔が狭い，高密度のエッチピッおける固体飛跡検出器利用に関わる重要な契機

トでも測定できるだけでなく，長時間のエッチンとなった．

グでは情報が失われてしまうような飛程が小さい

固体飛跡検出器とは，雲母，石英，ポリカーボ事象の情報の取得が可能になった．しかし現在のネートなど絶縁性固体を使用し，そこにアルファ

ところこの手法が核反応生成物の観察に利用され線などの放射線が入射して残った放射線損傷（飛た報告例は多くない．

跡）を利用する手法である．この手法は一般に

図1は，金ターゲットにXe-129重イオンを照射

エネルギー分解や粒子弁別にはあまり適さないしたときに生成する核反応生成物について，放射が， 最近では比較的エネルギー分解能の良い化法とよばれる手法，つまり照射後の残留放射能

CR-39検出器（アリル・ジグリコール・カーボを測定することで生成物の定量をする手法によっネート重合体）が利用できるようになった．いずて生成物収率（生成断面積）を測定した例[2]でれにしろ化学処理によるエッチングによって飛跡ある．この図でわかることの一つは質量域40以を観測できるようにすること，生成した穴下のプロット点が少ないことであり，これは軽い（エッチピット）を観測する事で荷電粒子の情報生成物に測定可能な程度に長い半減期をもった生を得ることが基本となる．

成物が少ないことを反映している．これらの反応

一般に荷電粒子の物質中の阻止能は，荷電粒子生成物はフラグメンテーションによると考えられの運動エネルギー (E)，核電荷 (Z)，質量数 (A)の関数として知られる．よって原理的には飛跡部分の阻止能（＝局所的に粒子が落としたエネルギー）が固体飛跡検出器の飛跡部分の観測から得られれば，検出器に入射した荷電粒子の情報が得られることになり，粒子弁別への応用が期待される．また，エッチピットの形状（深さおよび開口面積など）は飛跡部分と検出器部分のエッチング速度比の関数である．この速度比は損
図１ターゲットとキセノンイオンによるフラグメンテーション生成物の質量分布[2]傷度（阻止能）と直接的な関係にあるので，必要とするエネルギー領域でCR-39についてこの関係

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核破 砕反 応 の特 徴

図２

核破砕反応の特徴と照射の模式図

るが，簡易に測定することが難しく，現在このよ待できる最大の結果であろう．しかし，このよううな反応を利用する不安定核利用が盛んになりな分解能が悪い分布であっても，様々な反応系につつあるが，その見積もりのために必要なデータついてデータを蓄積できれば重要なデータとなるが不足している．と期待している．

本研究の目的は核反応によって生成する，核子当たり数MeVから数十MeVの領域（これは先に光学顕微鏡による飛跡検出（重イオン核破砕反応述べたフラグメンテーション生成物のエネルギー実験）領域に相当する）での，固体飛跡検出器を用い放射線医学総合研究所の重粒子照射施設においた重粒子の弁別法の確立にある．放射壊変を前て，高エネルギー重イオン粒子を真空下で金箔な提としないこの測定法は，生成物の半減期によどの標的に照射し，核破砕反応生成物による損傷らず，放射化法の測定に対して相補的な役割を果をCR-39に残す実験を行った．図２（左）は核破たしうると期待できる．ただし，ここで注意して砕反応（フラグメンテーション）による生成物の置きたいことは，固体飛跡検出では阻止能を見質量分布と散乱角度分布の模式図を示し，図２積もることしかできないため，質量，電荷，エネ（右）は照射の様子を示した．フラグメンテー

ルギーをそれぞれ独立に決定できるわけではな

ションは入射粒子が壊れて生成するものと標的核い．そのため，例えばフラグメンテーションのよが壊れて生成するものがある．それぞれで分布がうに質量と電荷，エネルギーがある程度相関す異なる．表1は同研究所にて行った照射の一覧

ることが分かっている反応について，例えばあるで，Au,Nb,Cuの3種類の標的核に対してArイオ領域の質量の平均値のような値を求めることが期

ンまたはCイオンの照射を行った．

図３．光学顕微鏡を用いて測定した，エッチング速度比と散乱角度の相関（650A MeV 40Ar＋197Au反応の場合）

図４77

Arイオンによる各反応系の生成物電荷分布

表１

実験に用いた反応系

標的照射イオン

Au
Nb
Cu
Au

40Ar
40Ar
40Ar
12C

エネルギー
Elab(A MeV)
650
650
650400

総入射粒子数／1010
6.6
6.6
134.7

図３は，光学顕微鏡を用いて測定した，エッチング速度比と散乱角度の相関を示したもので，何本かのラインが左下から右上に伸びて見える．角度の小さな領域で明らかに速度比が小さい，つまりエネルギーが大きくなる傾向を示しており，この傾向から，観測しているものの主体が入射粒子由来と考えられる．
図４はArイオン照射で観測された事象の電荷分布の推定結果を以前の放射化法によるAr+Au

図５

C＋Au反応系の生成物電荷分布の実験結果の外挿値と比較したものである．これを見ると飛跡検出器では電荷の大きい成分は方針が確立されてない．そこで，次のステップと検出効率が悪いことがわかる．これは飛程が短して，エッチングが少なくても観測可能な原子間いためにエッチングによってエッチピットが失わ力顕微鏡（AFM)を利用することとし，エッチンれたと思われる．図５はC+Auの系の場合である

グ条件の最適化を図りながら，較正実験と照射試が，同様に電荷が大きくなると観測できなくな料の測定を試みた．

る様子がわかる．
以上の結果をまとめると，光学顕微鏡を用いた

原子間力顕微鏡による飛跡観察

測定において，エッチング速度比と散乱角度の相既知の核電荷，質量数，エネルギーを持つ粒子関が確認され，入射粒子由来生成物を測定できをCR-39に打ち込み，そのエッチピット形状をた．しかし，核電荷が大きい成分は，飛程が短AFMで観測する実験によって，標準データを取くなるので，エッチングで消えている可能性があ得する．また，同じくAFMで測定した核破砕反る．つまり，エネルギーの低い成分，質量（あ応生成物の事象について観測し，標準データを利るいは核電荷)が大きい成分が測定されていな用した同定を試みた．

い．もう一つの問題はさしあたりいくつかの指標

若狭湾エネルギー研究センターのタンデム加速に基づいて同定を行ったが，再現性のある同定の器による12C粒子を真空下でAl箔に照射し，弾性

図６

若狭湾エネルギー研究センターのタンデム加速器による照射実験の模式図

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深さ

レーザー光
半径

光検出器
探針
図８

原子間力顕微鏡による観測画像

力が働く．ここで光検出器が検出している光量は
図７

電圧として変換され，印加電圧によって伸縮する

原子間力顕微鏡の測定原理という特徴を持つピアゾ素子に送られている．探散乱された12C粒子をCR-39に打ち込んだ．散乱

針が原子間力の働く力を一定に保つことによってされた粒子は散乱角度によって決まったエネル

試料との距離を維持しようとするのに対し，カンギーを持つので，既知の核電荷，質量数，エネルチレバーは固定されているため，試料表面に凹凸ギーの損傷をCR-39に残し，損傷度合いとエッチがあるとカンチレバーは上下に反る．これによっピットの大きさの関係を得ることができる.(図６て光検出器への反射量が変化し，試料台への印加参照)電圧も変化する．すると電圧に応じてピアゾ素子

この実験に先立って粒子の運動エネルギーの違が伸縮して反ったカンチレバーが元に戻るようにいによるエッチピット形状の変化を予測するた設定されている．このようにして試料表面を走査め，予めSRIMコード[3]によって阻止能の見積もし，印加電圧の変化量から試料表面の凹凸についりを行った．この手法では表面だけをエッチングての画像が得られる．

するので，表面部分の阻止能が重要になる．エッ

図８はAFMで観測した画像の例を示した．

チング条件の最適化を図りながら，この損傷度合

CR-39の表面画像が左の図で，典型的なエッチいの違いとエッチピット形状を比較し，校正の方ピットを拡大した３次元画像(反転し，深さ方向法を確立することが必要となる． 計算結果からを強調)が右の図である．

エネルギーの増加に伴い，阻止能の減少が期待粒子較正実験のいくつかのエネルギー(11−された．

24MeV)でエッチング条件 を6N-NaOH (45℃)に

原子間力顕微鏡の原理について，図７に示ししてAFMで半径と深さを測定したところ，エッた．カンチレバーと呼ばれるシリコン製のチップチピット形状にばらつきが大きいことがわかっの先端にレーザー光が当たっており，光検出器がた．一方，エッチピット半径の平均値と損傷量の反射光量を検出する．カンチレバーには非常に鋭相関では比較的良い結果を得た．これは核破砕反利な先端を持つ探針が付いており，探針を試料に応生成物の同定に利用できる可能性を示唆した．

近付けると両者の間に原子間力による引力や斥またエッチピット形状のばらつきについては，短図９6N-NaOH (70℃)の場合のエッチピット形状分布とエッチング時間に対する形状変化79

エッチング条件の厳密な規定が必要であることが示された．
粒子較正実験において，深さから算出したエッチング速度比のエッチング時間依存性を見ると，時間と共に減少する傾向が見られた.(図10参照)
放射線医学総合研究所において290 MeV/u 12C+ 197Auの実験系でAFMによる観測を行った．図11に示した結果では，28 で飛び出してきた生成物は，100nm以下の半径，深さを持つエッチピットが多く存在し，角度と生成核種の相関が観
図10

エッチング速度比のエッチング時間依存性測されているように見えるが，予想した角度との相関とは一致しなかった．

時間のごく浅いエッチングではエッチング条件が核破砕反応の系統性から生成物と損傷度合いの大きく影響することが考えられる．そこで粒子較相関を算出し，12Cの較正実験の結果から核破砕正実験においてエッチング条件を 6N-NaOH反応生成物の粒子同定を行い，その結果を図12(70℃)に変え，またエッチング時間を変えてみた.に示した．この結果は狭い範囲の質量分布を示(図9参照) エッチング温度を上げると形状のばらし，核破砕反応の生成分布に正確に対応しているつきは小さくなった．また深さ，半径とエッチンとは考えにくいので，12C以外の他の核種についグ時間に明確な比例関係が得られた．これは前ても較正実験を行って，較正の精密化を図る必要の条件に対して向上した結果である．この実験にがあると考えている．

よって， 精 度 の 高 い 核 反 応 生 成 物 の 同 定 に は

図11

290 MeV/u 12C + 197Au反応の生成核種のエッチピット形状の相関

図12

較正実験結果をもとに推定した観測した核反応生成物損傷度合いと質量分布

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まとめ

文献

今回の一連の実験で，原子間力顕微鏡によっ[1] A. Shinohara, A. Yokoyama, S. Moriyasu,て，エッチング時間の短い10nmオーダーの深T. Saito, and H. Baba, Fission andさ，半径を持つエッチピットが観測出来ることがParticle Evaporation Following Stopped-わかったが，これらのエッチピットでは，これまNegative-Pion Absorption in 209Bi, Nucl.

で用いられてきた半径とエッチング速度比の関係

Phys., A456, 701-716 (1986).

式が成り立たないかもしれない．なぜなら深さ方[2] A. Yokoyama, W. Loveland, J. O. Liljenzin,

向の損傷度合いは一定であると予想されるが，K. Aleklett, D. J. Morrissey, and G. T.

時間と共にエッチング速度比が小さくなっていく

Seaborg, Fragmentation of 197Au by 21

傾向が見られた．また，12Cを用いた較正実験に

MeV/nucleon 129Xe, Phys. Rev. C, 46(2),よってエッチピット半径と損傷量との関係が得ら

647-654 (1992).

れたが，一般の核反応生成物への適用性にはま[3] J. F. Ziegler, J. P. Biersack and U.

だ問題がある．核電荷，質量数，エネルギーがLittmark, The Stopping and Range of Ions

同じ荷電粒子でも，深さ，半径にばらつきがあin Solids, Pergamon Press, New York,り，これはエッチング条件に依存するようであ(1996).

る．

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