放射光第巻第号

()実験技術 ●●●●●●●●●●●●●●●●●●●●●●●●●●●●●●●●●●●●●●●●●●●●●●

X 線屈折レンズを用いた高圧実験用集光光学系
大石泰生

高輝度光科学研究センター

利用促進部門Refractive X-ray Lens for High Pressure Diffraction
Yasuo OHISHI
Material Science Division, JASRI/SPring-8

A stacked compound refractive x-ray lens was designed to produce a efficiently focused (q＜0.1 mm)beam for high-pressure experiments at beamline BL10XU/SPring-8. High-pressure x-ray diffraction requires an intense, high-energy and monochromatic x-ray beam in order to penetrate the absorptive windowof a diamond anvil cell (DAC). Our lens, producing a focal spot of 120×275 mm2 and a peak gain of 12, iswell matched to these requirements. It is composed of many plastic chips made by molding, which is allowing many identical chips to be made precisely. Other advantages of this lens include high throughput, simple
energy tunability and easy installation.

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はじめに

高圧 X 線回折実験を行う際，よく知られているようにダイヤモンドアンヴィルセル（ DAC ）を用いた高圧 X

DAC 内に装填される試料の大きさは，超高圧力発生の技

線回折実験用として，我々は X 線屈折レンズを用いた集術的都合上（最大200 GPa≒200万気圧），q10～100 mm×

光光学系を BL10XU / SPring-8 に導入した1)。この集光光

厚さ 5 ～ 50 mm のサイズである。また，入射及び回折 X学系によって，高輝度アンジュレータ光のさらに十倍に及線がダイヤモンドを透過する必要があるため，実験で使用ぶ集光ビームの使用が可能となった。既に本学会誌でも香する X 線のエネルギーは15 keV 以上が一般的である。さ村が解説したように2)，X 線屈折レンズとは複数の凹面型らに，粉末 X 線回折実験を行うためには，高フラックスレンズを多段的に直線配列させて機能させる光学素子であであっても発散して回折線をボケさせることのない，コリる。レンズ材料の持つ X 線屈折率が非常に小さいため，メートされたビームが必要である。我々はこのような要求

使用段数が数十から数百段にも及ぶことがあり，それがこを満たす集光光学系を探す一環として X 線屈折レンズのの光学素子の大きな形態上の特徴になっている。 X 線屈開発を進めていたが，以下のように，このレンズが非常に折レンズの歴史は，1991年に概念的な発表があった後3)，都合の良い光学素子であることがわかってきた。

1996 年 Snigirev 等によって金属ブロックにドリル穴を直線配列させた 1 次元集光の X 線屈折レンズによって実証された4) 。 SPring-8 においても Baron 等によってそれが優れたコリメータとして機能することを確認され5)，香村

1)

X 線エネルギーに対するチューニングが容易である。我々はレンズをチップ型の積層型にする形式を採用して，使用する段数を自由に増減できるようにした。

2)

レンズの形状を適切にすれば，透過効率は高い。

らによるバブルレンズは， X 線顕微鏡用レンズとしての我々はその点を第一に設計を行った。従来の開発され性能も示された6)。さらに最近，我々のレンズ開発と平行てきたものは X 線光学的には優秀であっても，例えして行われていたのだが， Lengeler 等によって積層型でば Lengeler 等のものは非常に高精度なアルミニウム

球面収差がない放物面形状のレンズが開発されたことによ加工が施されたが，その透過率は 1 に満たないとって7)，X 線レンズ光学系のスタンダードが確立されるに考えられる。

3)

至った。

X 線ミラーに比べ，レンズの製作精度への要求が5198 兵庫県佐用郡三日月町光都 1
11
高輝度光科学研究センター 放射光研究所 利用促進部門 〒679
58
0832 FAX: 0791
58
0830 E-mail: ohishi＠spring8.or.jp
TEL: 0791

――(C) 2001 The Japanese Society for Synchrotron Radiation Research

放射光第巻第号()

少なく，さらにメンテナンスが圧倒的に簡便である。

4)

X 線屈折レンズの集光光学系は光源と実験装置の間に直線的に配置できる。ミラー光学系のように光軸を屈曲させる必要がなく，例えば BL10XU のような既存のビームラインに導入する場合，ビームラインの再構築不要で大きなメリットがある。

5)

上記 4 )から派生して，焦点距離の長い光学系を作ることが容易である。すなわち，ビームの発散を抑えることができて， SPring-8 の光源が持つ高分解能なFigure 1. A single lens chip. The size is 15 mm square and 1 mmthickness. The chip is cut off one of corners for alignment, and has apit structure for injection process. The chips are molded with asmall, spherically shaped indentation on each side.

特性を消すことがない。
その他，本当はもっと絞れると考えていたものが，集光ビームのサイズが丁度 100 mm 弱にしか到達しなかった。
しかしながら現実に粉末 X 線回折実験を行う際，ミクロン以下の小さすぎるビームでは，照射する試料粒が少なくなり， homogeneous な回折線が測定できなくなるので，これは好都合であった。我々の作ったレンズは，結果的に大強度の入射 X 線を得られれば目的が達成されるのであり，レンズへの要求仕様としては甘く，完璧とは言えないものかもしれない。今回紹介するレンズは，従来の顕微鏡やコリメータとしての性能や，マイクロビームを作り出す技術とは若干着目点を異にしている。

積層型プラスチックレンズ
X 線屈折レンズには材料にはその屈折率と X 線吸収の関係から，軽元素で構成される素材を使用することが必須

Figure 2. Lenses are stacked and assembled on a straight guiderail. To focus x-ray beam, the number of chips is tuned from 50 to
300 according to the x-ray energy. For alignment with beam direction, the lens unit is placed on the top of XZ and RxRy goniometer.

である。材料の化学的安定性から金属 Be が最適と考えられるが，硬くて脆い金属であるためミクロンレベルでの加工が難しい上，チップ状のレンズを多数作製する要求にはビームラインでは，光源と実験装置の距離関係が固定さ困難な材料である判断した。そこで我々は精度良く簡便なれているので，その使用エネルギーに応じてレンズの使用量産性を考えて，アクリル樹脂（ PMMA:

poly-methyl

枚数 N を変更し，実験装置上で焦点を結ぶようにする。

methacrylate，密度1.19 g/cc）を材料とし，金型生産によ

なお，レンズの屈折率はレンズの素材と透過する X 線のる製作を思いついた。

エネルギーによって変化する。我々のレンズは球面である

X 線屈折レンズの形状は， Fig. 1 に示すような 15 mmので，光軸上での焦点距離Fは，角の正方形の一頂点が欠けた，厚さ1.0 mm の形状をして

F＝R/(2Nd), 1/F＝1/f1＋1/f2いる。中央部に両サイドから対向させた球面の凹みが設け(1 )てあり，それがレンズ面である。融解アクリルの射出成形を行うための金型には，レンズ部位のオス面にはベアリンと記述することができる。R はレンズ球面の半径で，1 s

グのボールを使用して高質で鏡面な球面を実現させた。なは屈折率である。 f1 と f2 はそれぞれ光源からレンズまお，一辺に四角い窪みを付けてあるが，これはアクリルので，レンズから焦点までの距離である。 s は X 線エネル

射出成形に必要な部位で，融解したアクリルの流路を短くギーの 2 乗に反比例するのでレンズの使用枚数は，する目的（これが無いと，歪が生じてレンズ面中央が三日N＝AE2R/F月状にひび割れた）で設けられたものである。レンズの対(2 )向するギャップの厚さ d は，単に X 線を吸収して減衰させる悪影響しかない。今回の金型成型では，切削加工ではと記述することができる。 A はレンズ材料によって決ま到達困難な d＜50 mm の条件をクリアできた。また使用する係数であり，アクリル樹脂の場合 A ＝1876 ，Be では Aる多段のレンズは，Fig. 2（写真）のように，レール上に＝1469(keV－2) となる。

2 面を当ててその対角の欠けた面を押さえつけ，レンズ同我々が作製したレンズは直径 3 mm の球面として設計さ士は密着させて，直線配列に固定してユニットとされる。

れており，チップ表面のレンズ部の直径2.3 mm 内でアンレンズは外形を含めて，10 mm 以下の要求精度で製作した。

ジュレータ光をほぼ全部受けるように設計した。レンズが――放射光第巻第号

()Figure 3. Schematic view of BL10XU/SPring-8 beamline with a stacked refractive X-ray lens. The lenses were alignedin the transport section after the double Si-crystal monochromator. The focal point is fixed to the DAC position. The distance from the x-ray source to the lens and from the lens to DAC is 42 m and 16 m, so that the required focal length is
11.2 m.

Table 1.

The parameters of refractive x-ray lensDensity Energy
Material Radius(mm ) (g/cc) (keV)
Be

1.0

1.85

NRp
Ra
(mm) (mm) Transimission

2073.5 0.42

0.863

30

165.5 0.38

0.764

Be

1.5

1.85

2030

110.3 0.52
248.2 0.47

1.63
1.21

0.801
0.667

PMMA

1.5

1.19

2030

140.7 0.52
316.6 0.47

1.121.010.6230.559

Al

1.52.6920

69.3 0.52

0.430.04430

156.3 0.47

0.50

0.096

F＝8.0 m, d＝0.05 mm

受光できるビームサイズは，レンズ径以下であることは当然であるが，その他に有効径が規定される。有効半径 Ra
は，レンズの外縁部は厚くなって大きな X 線吸収が発生

Figure 4. The contour maps of optimally focused and direct beamat the DAC position, which were measured by scanning a 50×50mm2 slit. The x-ray energy was 16.8 keV and 76 chips were used tomake an 11.2 m focal length.

するもので，有効半径 Rp は，レンズ面形状の理想である放物面から球面に近似したことによるものである9) 。以上，レンズパラメータの幾つかの例を Table 1 にまとめ集光結果
Figure 4 にレンズを用いて集光した結果を示す。 X 線た。

X 線レンズは設置される BL10XU には，水冷式の二結エネルギーは16.8 keV （波長0.07 nm ）で，アンジュレー晶モノクロメータやスリット系を収めた光学ハッチがあターの磁石列の間隔は 50 mm で，第 3 次高調波を使用しり，タンデム式に実験ハッチ 1 では XAFS 実験，実験ハた。また，レンズの使用枚数は 75 枚である。 X 線回折装

ッチ 2 では DAC を用いた高圧下での X 線回折実験が行置の試料部にある 50 × 50 mm のスリットを 2 次元的にスわれる。 Figure 3 に BL10XU の概略図を示す。光源はキャンして，イオンチャンバーを用いて測定した結果を，SPring-8 標準型真空封止アンジュレータで，光源から 423 次元表示と等高線図によって表示したものである。ビーm の位置にインクラインド型 2 結晶モノクロメータ（結ムサイズが，レンズ未使用の FWHM としては， 550 (垂晶面は Si111）が設置されている。X 線屈折レンズユニッ直V)×830(水平H) mm2 から，レンズの使用によってトは，このモノクロメータと DSS （下流シャッター）の120 ( V )× 275 ( H ) mm2 に集光された。そのとき中心部で直下流に，Be 窓で区切られた大気下の条件で設置されては 12 倍の強度の増大が見られ，ビームのフラックス密度いる。この部分にはバイパス式の真空配管を採用して，実は 0.8 × 1010 photon / sec / mm2 / 100 mA となっていた。こ験ハッチ 1 で行われる XAFS 実験の際に退避できる機構の時のアンジュレータ磁石列の間隔が広く，別の間隔を縮を設けてある。レンズ位置は光源から 52 m となり，そこめて出力を上げた測定では， 20 keV に関しては 1012 pho-から実験ハッチ 2 の DAC 回折形までの距離は 16 m であton / sec / mm2 / 100 mA レベルにあった。なお，これは一る。レンズは上記のレールに配列させて， X Z 及び Rx 連の測定を行った時点での， SPring-8 蓄積リングのアンRy のゴニオメータで位置制御する。

ジュレータ位置での電子ビームサイズは，s として8.3(V)
――




放射光第巻第号()

Figure 5. Horizontal and vertical beam profiles at DAC position as a function of chips (N). When the number of chips
was 75, the intensity maximum and beam size minimum were observed coincidentally.

程度多い。これは，レンズの球面収差，製作精度や並び精度（配列の直線性にばらつきが増える），あるいはモノクロメータ結晶によるビームの発散効果に影響されていると考えられる。なお，集光効率にはエネルギー依存性があって，高エネルギーである程減少する傾向にある（ 30 keV
では 5 倍程度）ことがわかっている。これはコンプトン散乱による透過 X 線量の減衰も無視できなくなったためと推測している。

Figure 6. (a) FWHM and peak intensity vs. the number of chips(N). (b) Horizontal beam divergence (FWHM) vs. N.

実験に使用してBL10XU / SPring-8 では，クライオスタットに DAC を投入しての低温下での高圧 X 線回折実験（100 GPa, 10 K）
や，DAC 内の試料にレーザーを直接照射して行われる高×384(H) mm2，その発散は2.2(V)×16(H) mrad2（0.45×

温高圧 X 線回折実験（ 100 GPa, 2000 K 以上）が実施さ

3.3 arcsec2）である8)。したがって，光源サイズに比べるれている。また，軽元素系の実験や，Rietveld 解析やマキと，レンズによる集光が完全でなく焦点がボケている印象

シマムエントロピー法による精密構造解析等，高い統計精がある。

度を求めた測定が行われている。高圧 X 線回折実験を行

Figure 5 はレンズ枚数を変化させて，集光状態の変化うにあたって，今回紹介したような大強度の入射 X 線を観察したものである。またその時のピークトップ強度とは，直接的な意味で新しい実験手法や研究領域を生み出す

プロファイルの垂直及び水平方向の半値幅を縦軸に，横軸と言うほどではないが， in-situ 実験の可能性が大きく拡にはレンズ枚数で示す。この時点では 75 枚がもっとも効がったことや，微弱回折線の検出しての精密測定，あるい率の良い状態であることがわかる。 Figure 6 には，水平は限られたビームタイムで高精度な測定を行う上で非常に方向の発散角について，直感的には最適枚数のときに最大大きな現実的メリットがあった。

X 線屈折レンズ集光光学系を使用して初めて得られた値をとると考えられるが，実際には単調に減少する結果を得た。これは，水平方向の発散が大きくビームサイズが大成果の一例を示す。 Figure 7 は，川村等によって得られきいため（光源自体だけでなくモノクロ結晶で発散されたた D2 （固体重水素 hcp 構造）の低温高圧下（ 94 GPa,可能性もある）に，レンズがピンホールコリメーターのよ83 K）での粉末 X 線回折像である10)。測定では20 keV のうに働いていたためと考えられる。装置の関係上測定は出X 線集光ビームをさらに26 mm のピンホールで切り出し，来ていないが，垂直方向に関しては異なった結果であるとイメージングプレート検出器を使用しての露光時間には想像している。前述の 75 枚という数字は設計値より 10 30 分を要した。実験では c / a 軸比の圧力変化を精密に求――放射光第巻第号

()の約 2 年前は，ビームタイム中 2, 3 週間程度の周期的交換で快調に使用できていた。しかしながら電子ビームオプティックスやモノクロメータ結晶の完全結晶性が向上して放射光の光子密度が格段に増強された現在，もはやレンズは数時間で破壊されるので，この光学系は実験での定常的使用に耐えがたくなった。我々は当面，シリンダー形式のBe 製レンズに置き換え，縦集光のみを行って 3 倍程度の強度増加で実験を行っている。積層型 X 線屈折レンズを実用化させた我々としては，今一度立ち戻って，困難ではあるが今後 1 年を目標に Be 製レンズの開発を急いでいる。
謝辞
本レンズは， A. Q. Baron 氏（ SPring-8 / JASRI 利用促
進部門）と石川哲也氏（ SPring-8 /理研播磨研）との共Figure 7. Two-dimensional diffraction image from solid deuterium at 94 GPa and 83 K9). Three Debye-Scherrer rings from hcpstructure of D2 are clearly observed.

同 によ って 開発 され た。 BL10XU への 導入 にあ たっ ては，石井昌史氏（ SPring-8 / JASRI 利用促進部門），後藤俊治氏（ SPring 8 /JASRI ビームライン部門），及び下村理氏（原研放射光科学研究センター）のご協力に感謝いたします。

めることが出来た。このような測定は弱いビームでも長時間の露出で可能と考えられるが，実際には S /N 比の中に参考文献埋まって検出できなかったであろうし， SPring-8 での時

1)間的に限られたビームタイムの中で温度圧力の系統的な実験が行えたことは大変な意義がある。

2)
3)

最後に照射線損傷の問題に言及する必要がある。アクリ
ル樹脂であるが故，長時間の放射光の照射によって，発熱によると思われる融解が発生する。我々は，まさに使い捨てプラスチック製コンタクトレンズのように（我々のレンズの制作費はチップ当り 200 円程度である）， X 線照射による損傷が生じても，直ちに新品に取り代えることで乗り切ろうと考えていた。実際， BL10XU では 2000 年度の 1
年間では約 2000 枚を製作して消費し尽くした。開発当初

4)
5)
6)
7)
8)
9)
10)

――

Y. Ohishi, A. Q. Baron, M. Ishii, T. Ishikawa and O.
Shimomura: SRI2000 Proceedings, to be published.
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A. Snigirev, et al.: NATURE 384, 49 (1996).
A. Q. R. Baron, Y. Kohmura, Y. Ohishi and T. Ishikawa: Applied Physics Letters 74(10), 1492 (1999).
Y. Kohmura, M. Awaji, Y, Suzuki and T. Ishikawa: Proc. ofSPIE 3449, 185 (1998).
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