2007年度核データ研究会
３．核データチュートリアル（１）中性子断面積測定
ー生データ取得から断面積導出までー

日本原子力研究開発機構
原田 秀郎
2007年11月29日 テクノ交流館リコッティー

1目次① 中性子断面積測定に関する最近の話題② 核データの誤差とは？
③ 生データの取得から断面積導出まで（具体例を用いて）
a) 放射化法による中性子捕獲断面積の測定b) 飛行時間測定法による中性子捕獲断面積の測定④ 核データの精度向上は可能か？

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2① 中性子断面積測定に関する最近の話題 その１
重要核種の精度向上
例：U-235の核分裂断面積

LANL at ND2007
Isomerの寄与まで
測定
Isomer 25 min
at 77 eV½+

JENDL3.3より

7/2-235U

7×108
years
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3① 中性子断面積測定に関する最近の話題 その２
MA核種の精度向上：核変換研究、革新的原子力システム研究
Two Major Projects on Nuclear Data in Japan
2002 2003

2004

2005

2006

Fundamental R&D on Neutron Cross Sections forInnovative Reactors Using
Advanced Radiation Measurement Technology
Project Leader: M. Igashira2005

各大学・機関の取り組み

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2006

2007

2008

2009

Study on Nuclear Data by usinga High Intensity Pulsed Neutron Source forAdvanced Nuclear System
Project Leader: Y. Kiyanagi

4① 中性子断面積測定に関する最近の話題 その３
世界の動向
Major Projects on Nuclear Data in the World
欧州共同体n-TOFプロジェクト
米国LANLでのプロジェクト
DANCE： 熱中性子から500keVの中性子を供給するLujanセンターのビームラインに設置された中性子捕獲及び核分裂断面積を測定するための全立体角型BaF2検出器である。

Karlsruher,
IRMM等各機関の取り組み

GEANIE、FIGARO ：GEANIE及びFIGAROは、100keVから800MeVの中性子を供給するWNR(Weapons Neutron Research)高速中性子源に設置された装置であり、核分裂断面積及び(n,2n)断面積測定に利用されている。

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5① 中性子断面積測定に関する最近の話題 その４
間接的な測定方法 （サンプルが利用できない場合）⇒逆反応の利用
励起状態

統計モデル計算n(n, γ)反応過程(γ, n)反応過程

光核反応実験

γ79Se

半減期48万年の放射性核種
80Se

安定核種

精度よく決定した光核反応データより統計モデル計算のパラメータを決定し、これにより中性子捕獲断面積の統計モデルによる計算精度向上を行う。
本手法は、特に中性子エネルギーの高い領域（MeV）の核データ整備に効果を発揮する。

⇒代理反応の利用
トランスファー反応を用いて核分裂断面積などを決定する方法、ローレンス・リバモア研究所等（ND2007での１セッション）
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6

② 核データの誤差とは？
核データ測定値の誤差
測定誤差

報告書、論文に示されている誤差

統計的な誤差系統的な誤差（測定者が認識した誤差）

系統的な誤差（測定者が認識しない誤差）

評価値の誤差は？
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7③ 生データの取得から断面積導出まで放射化法による熱中性子捕獲断面積の測定の場合を例に測定の統計誤差、系統誤差を考えてみよう。
ln 2 136
dN (136 Cs )= N (135 Cs ) ⋅ σ n ,γ ⋅ φ −N ( Cs )dt
T1 / 2

135Cs試料を原子炉中性子で照射して放射化させると、生成される136Cs核が短い半減期(13日)で崩壊し、ガンマ線を放出して安定な136Ba核になる。
①出典；

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http://nscience.tokai-sc.jaea.go.jp/

8Ypと断面積の関係

λN1:136 Csσ n ,γ ⋅ φ (1 − e − λT )irr

N 0 :135 Cs

λ=N1:136 Csln 2T1/ 2dN1= σ n ,γ ⋅ φ ⋅ N 0 − λ N 1dtσ ⋅φ
N1 = n ,γ (1 − e −λ ⋅t ) t < Tirr

λσ n ,γ ⋅ φ
N1 =(1 − e −λT )e −λ ⋅tλirr

Tirr
t2

Y p = ε p ⋅ I γ ⋅ ∫ λN1dt ,t1t

I γ :γ線放出確率,t > Tirr

ε p :ピーク検出効率

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9a) 放射化法による中性子捕獲断面積の測定
測定装置例

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10a) 放射化法による中性子捕獲断面積の測定
放射線検出器の例：半導体検出器
高電圧電圧

V
時間

Q ≈ eN ph ≈ eE /(bandgap)
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11a) 放射化法による中性子捕獲断面積の測定
計測回路
高電圧電源

検出器

前置増幅器
電圧増幅器
電圧

アナログ
デジタル変換機
アナログのパルス波高をデジタルの数値に変換

時間
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12136Csが崩壊する際、放出するガンマ線のスペクトルを図に示す。

測定されるガンマ線のピークのカウント数から、生成された136Csを定量することができる。

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13Counts Number

Counts Numbera) 放射化法による中性子捕獲断面積の測定
バックグラウンドの決定

Channel Number

Channel Number
2-=Yp== δYt + δYb2Yt

2007年11月29日 テクノ交流館リコッティー-2⎛ ∂Y ⎞⎛ ∂Yp ⎞⎟⎟ δYt 2 + ⎜⎜ p ⎟⎟ δYb 2⎝ ∂Yb ⎠⎝ ∂Yt ⎠

δYp 2 = ⎜⎜Yb

=2( Y ) + ( Y ) = Y +Y2t2btb14a) 放射化法による中性子捕獲断面積の測定
統計誤差はどこまで小さくし得るか？

Y p = Yt − Yb

δYp = Yt + Yb

δYp/Yp のケーススタディ

Yp : Yb

Yp=102

Yp=104

Yp=106

Yp=108100:1

10.1 %

1.01 %

0.10 % 0.010 %

1:1

17.3 %

1.73 %

0.17 % 0.017 %

1:100

142 %

14.2 %

1.42 %

0.14 %

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15

Ypは、いくらでも大きくし得るのか？
δYp/Yp のケーススタディ

Ge検出器の計数率: 5kcps

Yp : YbYp=106

Yp=108

測定時間： 10日

1:1

0.17 %

0.017 %

1:100

1.42 %

0.14 %

スペクトル全体のカウント数と解析するピーク領域のカウント数Ntの比： 100:1

核種依存性が強いY p ≈ 5000 × (10 × 24 × 3600) × (1 / 100) × (Y p / Yt )Yp=2.1×107

δYp/Yp : 0.03 %Yp:Yb=1:100の場合、Yp=0.43×106

δYp/Yp : 1.5 %Yp:Yb=1:1の場合、改善策：繰り返し測定、検出器の台数増加、S/N比改善、等
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16

Pb shield

S/N比改善例

BGO

アンチコンプトン
シールドの適用

サンプルBGO

1000000

Acryliccylinder

Counts / Channel

Pb shield
237Np
93100000

238Np
10000

1000200400600

80010001200

1400

1600

1800

2000

2200

Channel Number
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17

Yp計測上の注意点
・デッドタイム、パルスパイルアップの補正
Signallevel

Time
処理時間
Signallevel

Time

計数率が高くなると計測システムの表示される
dead time, live timeと実際の計数に差が生じる場
合が、測定システムによってある。
2線源法などによりdeadtimeと数え落としの関係を校正しておく。

処理時間

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18

Yp計測上の注意点
・サムコインシデンスの補正
Signal
level

n

即発 γ

99Tc

半減期１５秒
100Tc

０＋

βγ１
γ２

Time２＋

ε t : 全検出効率０＋の大きさに応じてカスケードサムコインシデンスによる数え落しが生じる。これが大きい場合は、詳細な崩壊特性（カスケード関係にあるガンマ線の強度及び角相関）を考慮した補正が必要。

Ge
100Tc

この補正は、検出効率の校正でも考慮する必要がある。
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19

Ypと断面積の関係導出に必要な他の物理量
N 0 :135 Cs , N1:136 Cs , λ =ln 2,
T1/ 2t2

Y p = ε p ⋅ I γ ⋅ ∫ λN1dt ,
t1

N1 =

σ n ,γ ⋅ φ(1 − e −λT )e −λ ⋅t
λI γ :γ線放出確率,

irr

t > Tirr

ε p :ピーク検出効率

ピーク検出効率：ガンマ線標準線源との相対測定
ガンマ線標準線源の絶対強度には、1～3 %の誤差があり、系統的誤差の一因
ガンマ線放出率確率：
多くの場合文献値を利用するが、しばしば大きな系統的誤差の一因となる。
改善策：独自の測定 （名大の高精度測定実績例）
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20ガンマ線放出率測定例

σ０α4.873 MeV

100 %～4πβγ→α,γ組み合わせ+n237Np
93

4.514 MeV

238Np
93

T1/2= 2.144×106 yrβ−

T1/2= 2.117 d(MeV)
1.070
1.029

β−β−

233Pa
91

T1/2= 26.967 d

0.0866
0.341

β−(MeV)
0.341
0.312

0.300

1.026

Iγ

1.029

Iγ

0.984

0.312
0.040
0233U92

α238Pu94

5.456 MeV 29.0%

T1/2= 1.592×105 yr

0.044
05.499 MeV 70.9%

T1/2= 87.74 yr
T1/2= 2.455×105 yr
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21238Np のI 測定
γ237Np のσ 測定eff

3000237Np

Counts per Channel

2500

α ray

2000

238Np
93

238Np

1500

α ray

β−

T1/2= 2.117 d(MeV)
1.070
1.029

β−

1000
500

1.026
0600

700

800

900

1.029

1000

Channel Number

0.984Counts per Channel

500000400000238Np 984 keV

300000γ ray

α5.499 MeV 70.9%
5.456 MeV 29.0%

200000

238Pu
94

0.044
0T1/2= 87.74 yr

100000
00500

1000

1500

Channel Number

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2000

2500

234U
92

T1/2= 2.455×105 yr
22核データの誤差原因の例：γ線放出率（237Npの場合）

Authors

Harada et al.

(2006)

Table of Isotopes 8ed. (1996)
Yongfu et al.

(1990)

Table of Isotopes 7ed. (1978)
Schuman et al.

γ-rayenergy(keV)

γ-rayintensity(%)

Methods

238Np

984

25.2±0.5

α and γ

238Np

984

27.8±0.8

Evaluation

238Np

984

25.19±0.21

4πβγ

238Np

984

27.8±0.8

Evaluation

238Np

984

24.5

α and γIsotopes(year)(1969)

核データの導出には、既存の報告値を利用する場合があるが、その誤差にも測定者が認識していない誤差が存在する可能性がある。
①出典；②参考文献；・

http://wwwsoc.nii.ac.jp/aesj/publication/
JNST2006/No.11/43_1289-1297.pdf

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23

ガンマ線放出率を補正すると（237Npの例）(year)σ0 (b)

Methods

Harada et al. (2006)

169±4Activation, γ141.7±5.4

Activation, γKobayashi et al. (1994)

158±3Activation, γJurova et al.

(1984)

158±4

Activation, γ

Schuman et al. (1969)

185±12Activation, αAuthors
Katoh et al.

(2003)

Tattersall et al. (1960)

169±3

Pile Oscillation

Smith et al.

(1957)

170±22σTOT - σSCA(CAL)

Brown et al.

(1956)

172±7

Activation, α

CEA 180±5

JAEA 169±4

最新の測定値

2007年11月29日 テクノ交流館リコッティー①出典；②参考文献；・

http://wwwsoc.nii.ac.jp/aesj/publication/
JNST2006/No.11/43_1289-1297.pdf

24熱中性子炉での中性子束φの測定

中性子束≒
マックスウェル
分布＋1/E

Gi : サンプル中での中性子自己吸収補正因子

g:微分データ情報が必要
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25

熱中性子炉での中性子束φの測定
AuやCoなど標準モニターの放射化量を測定し、フラックスを決定する。
g=1の場合Gi : サンプル中での中性子自己吸収補正因子
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26Gi : サンプル中での中性子自己吸収補正因子の計算
Resonance self-shielding factor for Gold (absolute value)
Self-shielding factor

1.0

φ

0.80.6Brose, exp.a)
0.4

Brose, calc. (56 res.)c)
Brose, calc. (56 res.)d)Brose, calc. (56 res.)b)

0.2

Present. calc. (56 res.)e)
Present, calc. (262 res.)f)

μ0.010-610-510-410-310-2

10-1

Sampl e t hi c kness ( cm)+∞

1t− Naσ0ψ(θ ,x)

Pa (t) = ∫ μ ⋅ dμ ⋅ ∫(1−e μ−∞0ψ (θ , x ) =μ - cosine of incidence angle)dx+∞θ1− θ 2 ( x − y )24e2⋅ π ∫ 1+ y2

σ 0 - peak cross section

N a - number of nuclei in unit volume

dy Δ =−∞

4E0 kT
ADoppler width

Doppler broadening function

θΓΔ=

①出典；

x=2 ⋅ (E −E 0)Γ

http://wwwsoc.nii.ac.jp/aesj/publication/
JNST2002/No.5/39_548-553.pdf②参考文献；・2007年11月29日 テクノ交流館リコッティー

27

共鳴ピークが0.5eV以下に存在する場合の注意点
10000

Capture cross section (barn)

JENDL-3.3, T = 3000K
ENDF/B-VI, T = 3000K

237Np

1000
180.97 b

100 161.73 b

10

Cd cut-off
1
0.01

0.0253 eV

0.1

1

10

Neutron Energy (eV)2007年11月29日 テクノ交流館リコッティー

28

共鳴ピークが0.5eV以下に存在する場合の注意点

2007年11月29日 テクノ交流館リコッティー

29b) 飛行時間測定法による中性子捕獲断面積の測定
加速器で得られるパルスビームを中性子源に照射すると、そこからパルス状の中性子が飛び出してくる。この中性子源から一定距離離れた位置にある試料に到達する中性子の飛行時間は、中性子のエネルギーに依存する。中性子が試料に捕獲されると、瞬時にガンマ線を放出する（即発ガンマ線）ので、加速器のビー
ム照射からガンマ線が検出される時間の差で、どのエネルギーの中性子が捕獲されたかを求めることができる。
飛行時間法（ Time-Of-Flight (TOF)）は、加速器のパルスビーム照射時刻とガンマ線の検出される時刻の差を測定し、中性子のエネルギーを決定すると共に、中性子のエネルギー変化による中性子反応断面積変化を測定する方法である。
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30

京大炉Linac施設24.2m flight pathにおける測定配置
中性子源

En = 12 mV 2
V = L/t①出典；

http://wwwsoc.nii.ac.jp/aesj/publication/
JNST2005/No.2/42_135-144.pdf②参考文献；・2007年11月29日 テクノ交流館リコッティー

31

京大炉Linac施設中性子源と エネルギー分布
H2O moderator-1

Relative neutron flux(/MeV)

10e--Ta reaction-310-510-710> 1 eV-910-1010-810-610-410-210100210

Neutron Energy (MeV)2007年11月29日 テクノ交流館リコッティー

32

飛行時間と中性子エネルギーの関係

En = 12 mV 2 L ①
V = L / t L②

En = 12 m( L / t ) 2∴t = L∴t =m2 En

L mc 2c 2 Enmc 2 = 939.55[ MeV ]mV

c = 2.997925 × 108 [m / s ]72.3 × L[m]∴ t[ μs ] =En [eV ]2007年11月29日 テクノ交流館リコッティー

33

検出器例：4πBGO検出器

4π型検出器としては、現在
BGO (Bi4Ge3O12)シンチレータの他にBaF2シンチレータなどが利用されている。
さらに性能の高い検出器が開発されつつある。
②参考文献；NIM2004/A517_269-284

2007年11月29日 テクノ交流館リコッティー

34

1gの237Npターゲットを用いて、TOF法にて測定した237Npの中性子捕獲断面積の結果+n237Np93

T1/2= 2.144×106 yr

238Np
93

β−

T1/2= 2.117 dβ−①出典；②参考文献；・

http://wwwsoc.nii.ac.jp/aesj/publication/
JNST2005/No.2/42_135-144.pdf

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35

測定システム例①出典；②参考文献；・2007年11月29日 テクノ交流館リコッティー

http://wwwsoc.nii.ac.jp/aesj/publication/
JNST2005/No.2/42_135-144.pdf

36

中性子捕獲事象の測定例①出典；②参考文献；・

http://wwwsoc.nii.ac.jp/aesj/publication/
JNST2005/No.2/42_135-144.pdf

2007年11月29日 テクノ交流館リコッティー37

中性子束の測定例：B-10を標準断面積とした相対測定

ブラックレゾナンスフィルターによりバックグラウンドを決定①出典；②参考文献；・2007年11月29日 テクノ交流館リコッティー

http://wwwsoc.nii.ac.jp/aesj/publication/
JNST2005/No.2/42_135-144.pdf

38

サンプル中自己吸収と多重散乱の補正①出典；②参考文献；・

http://wwwsoc.nii.ac.jp/aesj/publication/
JNST2005/No.2/42_135-144.pdf

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39

この他の誤差要因①サンプル量の精度②サンプル中不純物の影響③サンプルの大きさ、位置の再現精度（標準サンプルと測定対象サンプルの大きさ）④サンプル密度の一様性⑤データ収集系の不感時間補正精度⑥検出効率の中性子エネルギー依存性⑦検出器の応答関数の精度

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④ 核データの精度向上は可能か？
独立な測定手法で一致するか否かで確認
例：放射化法と微分データ比較
個々の測定精度を高める
統計精度を高める 例：J-PARC, 高効率検出器,良質サンプルの製作, バックグラウンド低減
系統誤差の評価精度を高める
例：シミュレーション評価の精度認識されていない系統誤差要因の発見例： F-ADC
間接的な測定方法と理論計算の融合による未測定データの予測精度向上
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