修士論文

極低温極性分子の超微細構造に関する研究
指導教員

井上

慎 准教授

平成 23 年 2 月提出
東京大学大学院 工学系研究科
物理工学専攻37-096539 大麻浩平

i

目次
第 1 章 序論

3

1.1

研究の歴史的背景 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

3

1.2

本研究の意義 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

4

1.3

本論文の構成 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

5

第 2 章 理論的背景

2.1

2.2

7
. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

7

2.1.1

エネルギースケール . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

7

2.1.2

分子の振動状態 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 10

2.1.3分子の回転状態 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 12

2.1.4分子の超微細構造 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 15

振動と回転誘導ラマン断熱遷移 (STIRAP) の理論的背景 . . . . . . . . . . . . . . . . . 21

第 3 章 実験装置

3.1

3.2

真空系 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 27

3.1.1

実験の全体像 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 27

3.1.2

真空系の全体像 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 28

光源の準備

3.2.1
3.3

27

. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 29

光会合 (PA:Photo Association) 光源の用意 . . . . . . . . . . . . . . 29

イオン化検出 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 31

3.3.1

イオン化信号 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 31

3.3.2

Resonance-enhanced multi-photon ionizatin(REMPI) . . . . . . . . 32

第 4 章 誘導ラマン断熱遷移にむけた ULE Cavity の準備

33

4.1

光源に求められる性能 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 33

4.2

Cavity を利用した光源作成 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 34

4.3

Finesse の測定 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 39

4.4

Zero-expansion Temperature 測定の原理 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 43

4.5

ULE Cavity 用の真空装置 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 46

4.6

Zero-expansion Temperature の測定に利用した光学系 . . . . . . . . . . . . 50

ii

4.7

Zero-expansion Temperature の測定 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 55

第 5 章 極低温振動 · 回転基底分子への61

誘導ラマン断熱遷移

5.1

典型的な実験のタイムチャート . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 62

5.2２光子共鳴の観測 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 64

5.3

イオン化波長の特定

5.4

振動 · 回転基底状態の確認 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 74

5.5

信号の改善

5.6

STIRAP による遷移であることの確認 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 79

5.7

遷移双極子モーメント (TDM) の測定 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 82

5.8

コヒーレンスの確認

5.9

STIRAP を用いた高精度分光 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 90

. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 71

. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 76

. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 87

5.10 状態の分離 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 92
5.11 Rb の核スピンの影響 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 95
5.12 さらなる分光 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 96
第 6 章 マイクロ波による超微細構造の分光

97

6.1

マイクロ波分光の原理 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 97

6.2

マイクロ波分光にむけた装置の改造 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 99

6.3

マイクロ波分光 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 102

第 7 章 まとめと今後の展望

105

謝辞

107

参考文献

111

iii

図目次
2.1

２つの核の運動 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

72.2２原子分子のモデル

2.3

41. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 12

2.4

回転と電場勾配 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 17

2.5

定性的な超微細構造の理解 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 18

2.6

41

2.7

STIRAP を考える３準位系 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 21

2.8

遷移時間を変化させた時の STIRAP の効率 . . . . . . . . . . . . . . . . . . 26

3.1

実験の全体像 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 27

3.2

真空槽と光のパス . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 28

3.3

PA 用光源の概念図 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 29

3.4

PA 用光源の PLL 回路 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 30

3.5

Offset lock を行った際の Beat 信号 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 31

3.6

イオンの TOF 信号 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 32

4.1

Cavity を利用した STIRAP 光源： . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 33

4.2

Cavity の性質 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 34

4.3

ULE ガラスの熱膨張係数とその温度変化 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 37

4.4

Finesse 測定のための光学系の略図 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 40

4.5

Finesse 測定の信号 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 41

4.6

添付されてきたミラーの coating データ . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 42

4.7

Zero-expansion Temperature 測定の概念図 . . . . . . . . . . . . . . . . . . 44

4.8

Zero-expansion Temperature 測定系の略図 . . . . . . . . . . . . . . . . . . 45

4.9真空装置の概観 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 46

87

K Rb の振動基底状態 (N=0,1) おける分裂 ([1] より転載) . . . . . . . . . 16

K87 Rb の振動 · 回転基底状態おける分裂 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 19

4.10 ULE Cavity 用スペーサーの仕様 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 48
4.11 ULE Cavity 周辺の光学系と防音箱 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 49
4.12 インバー製の台上で Airy point で支えられた”notched” ULE Cavity . . . . 49
4.13 Zero-expansion Temperature 測定用の光学系 . . . . . . . . . . . . . . . . . 50
4.14 PDH 法による Cavity の微分信号 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 52

iv

4.15 PDH 法による飽和吸収信号とその微分信号 . . . . . . . . . . . . . . . . . 53
4.16 飽和吸収分光の微分信号:EOM の周波数依存性を取り入れた場合 . . . . . . 53
4.17 EOM の温調 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 54
4.18 EOM の内部 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 54
4.19 参照用光源の温調:前から . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 54
4.20 参照用光源の温調:後ろから . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 54
4.21 Zero-expansion Temperature をまたいだドリフトの様子 . . . . . . . . . . . 55
4.22 Zero-expansion Temperature 測定の概念図 . . . . . . . . . . . . . . . . . . 56
4.23 典型的な Zero-expansion Temperature 測定の結果 . . . . . . . . . . . . . . 57
4.24 Zero-expansion Temperature 測定の結果と Tzero の決定 . . . . . . . . . . . 58
4.25 ULE Cavity の長期安定度測定 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 59
4.26 SpIDR による線幅の細い遷移の分光から得られた ULE のドリフト。

. . . 60

5.1

分光の状況

. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 61

5.2

典型的な実験の様子

5.3

Depletion 分光による信号 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 65

5.4

SpIDR の概念図 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 66

5.5

SpIDR に用いるイオン化波長 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 67

5.6

Depletion 及び SpIDR による中間状態の分光の比較 . . . . . . . . . . . . . 68

5.7

SpIDR による中間状態の詳細な分光 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 68

5.8

SpIDR による２光子共鳴の分光手法 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 69

5.9

SpIDR による Dark-resonance の観測 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 70

. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 62

5.10 SpIDR による EIT の観測 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 70
5.11 KRb 分子のポテンシャル (抜粋) . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 71
5.12 15500cm−1 付近での光会合分子に対するイオン化スペクトル . . . . . . . . 72
5.13 振動基底状態をイオン化する波長の決定 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 73
5.14 振動基底 · 回転第２励起状態への遷移 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 75
5.15 励起状態の構造と１光子離調をつけた際の振動 · 回転基底状態の分子数 . . 76
5.16 PA と STIRAP のタイムチャート . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 76
5.17 RF 漏れを改善するために挿入した RF Switch . . . . . . . . . . . . . . . . 77
5.18 STIRAP の一光子離調依存性 (RF Switch 挿入後) . . . . . . . . . . . . . . 77
5.19 改善された信号 (下段) と改善前の信号の比較 (上段) . . . . . . . . . . . . . 78
5.20 STIRAP で実際に用いる 3 準位系 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 79
5.21 STIRAP における光強度の変化 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 80
5.22 STIRAP における占有比の変化 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 80
5.23 光強度を変化させたときの振動 · 回転基底状態の信号 . . . . . . . . . . . . 81

v

5.24 遷移双極子モーメント (dt21 ) の測定 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 85
5.25 遷移 L1 の Dark-resonance の幅と光強度の関係 . . . . . . . . . . . . . . . . 86
5.26 遷移 L1 の Dark-resonance の幅と光強度の関係 . . . . . . . . . . . . . . . . 86
5.27 遷移時間を変化させたときの信号強度. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 88

5.28 光強度と遷移時間を変化させたときの信号強度 . . . . . . . . . . . . . . . . 88
5.29 ラビ周波数とデコヒーレンス. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 89

5.30 サイドバンドを落とした光源での STIRAP の信号 . . . . . . . . . . . . . . 90
5.31 STIRAP による始状態の転写 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 91
5.32 振動基底 · 回転第２励起状態の構造 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 92
5.33 基底状態 Σ+ , N = 2 の超微細構造 (核 4 重極モーメントが支配的な場合) . . 93
5.34 観測された N”=2 の分裂と計算値との比較 . . . . . . . . . . . . . . . . . . 94
5.35 中間状態による選択則 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 94
5.36 励起状態 Σ+ , N = 1 の超微細構造 (核 4 重極モーメントが支配的な場合) . . 95
6.1

マイクロ波分光の手順 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 97

6.2

マイクロ波分光によって得られる信号

6.3

熱による分子の拡散

6.4

チャンバーの改造 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 99

6.5

改造後の真空槽の側面図 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 100

6.6

改造後の真空槽の図 (上から見た図) . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 101

6.7マイクロ波分光による信号 (１) . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 102

6.8マイクロ波分光による信号 (２) . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 103

6.9マイクロ波分光による信号 (３) . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 104. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 98

. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 98

1

表目次
2.1

41

K87 Rb における核の性質及び結合定数 [2] . . . . . . . . . . . . . . . . . . 16

4.1

650nm での Finesse の測定 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 40

4.2

900nm での Finesse の測定 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 42

5.1

v=91,N=0,X 1 Σ+ 状態の精密分光と理論値の比較 (F=0 を基準としている)

91

3

第 1 章 序論
1.1

研究の歴史的背景

２０世紀の初頭には古典力学と電磁気学にだけにより自然を捉えようという試みには綻びが生じ始めていた。そのような状況の中でミクロな世界を記述する量子力学は産声を上げ、瞬く間に我々の自然への理解を深めた。同時に、我々がマクロなスケールに囲まれた日常生活の中で自̇然̇に̇形成する自然観は訂正なくしてミクロな世界では通用しないことも分かった1 。
しかし、抽象的な波動関数を軸にすえた量子力学でなければ理解されない現象も多数存在する。定性的に考えるならば、波動関数の広がりが重なってくると粒子の統計性が姿を現し始める。その端的な例が、ボースの着想 [3] を受けアインシュタインによる予言がなされた Bose-Einstein 凝縮である [4, 5]。この Bose-Einstein 凝縮の実現は、予言がなされてから約 70 年後の 1995 年に希薄な中性原子気体においてなされた [6, 7]。これは、ただちにノーベル賞を与えられたことからも大きなインパクトを世にもたらしたことが知られる2 。
また、他の物理分野で理論的に予言されていながら [9]、冷却原子系で発見された現象
として Feshbach 共鳴 [10] や Efimov 状態などが挙げられるように, 冷却原子系は理論的予言の検証と整合性いう点に非常に秀でている。
この背景として忘れてはならないのが、レーザーによる原子の操作性の高さである。冷
却原子の研究は、そのほとんどがレーザー冷却 [11] と磁気光学トラップ (MOT)[12] を用いている。レーザーによって原子の外部状態 (並進)、内部状態を制御することが可能とな
り Bose-Einstein 凝縮の実現へとつながっていったのである。
現在では、系の次元 [13]、相互作用の強さまでも制御可能 [14, 15] となり、更にこれらのパラメータは連続的に変化可能である。これらの高い操作性が、超流動 Mott 絶縁体転移 [16]、BEC-BCS クロスオーバー [17]、ユニタリー極限 [18] に代表されるような冷却原子系の急速な発展を生み出した。そして、このような操作性の高さは他の物理系に類を見ない。
レーザーで自在に原子を操れることからも分かるように、原子とレーザーの相性の良1とは言っても、量子力学から得られる結果を古典力学に対応させて理解しようと試ることも多々ある。
これは、我々がイメージし易い事が日常生活で体験できることであるからであろう。
2
もうひとつの粒子であるフェルミオンにおいても 1999 年にフェルミ縮退が達成された [8]。

4

第 1 章 序論

さは非常に素晴らしい。量子力学誕生の大きなきっかけとなったスペクトルという概念か
らも分かるように、原子のエネルギーは離散的である。そこで、理想的な単色光源であるレーザーを用いることにより特定の構造だけが”狙い撃ち”可能となったのである。
この発想は原子の構造を理解するのにレーザーが非常に有用であることも意味し、レーザーの誕生は分光の分野にも大きな発展をもたらした。特に冷却することにより熱運動によるドップラーシフトを抑制することが可能であり、精密な分光が可能となる。このような精密分光への応用のひとつの集大成として光格子時計が挙げられる [19, 20]。
これまでに述べてきたように冷却原子系は非常に多くの成果を生み出しており、これからもさらなる発展が期待される。しかし、我々の研究室では分子に着目してきた。これは、極性分子の示す異方的な相互作用と分子の豊富な自由度がもたらす新たな物理系に期待してのことである [21]。分子の豊富な自由度は時に構造の複雑さとして牙をむきレー
ザー冷却による直接冷却を困難にする ([22] のような提案もあるが実現されてはいない) が、

Feschbach 共鳴と STIRAP を組み合わせた間接的な手法 [23] により、2008 年に JILA のグ
ループが量子縮退近くまで冷却された振動 · 回転基底状態のフェルミオン分子 (40 K87 Rb)を生成した [24]。また、STIRAP の過程でレーザーにより分子の内部状態を操る技術が必要なので、この手法によって冷却分子が生成された際には、分子の内部状態を操る技術が確立しているとも言える。本研究室においても、この手法を用いて振動 · 回転基底状態のボゾン分子 (41 K87 Rb) を生成しようと試みている [25, 26]。
分子を用いた実験には様々な提案がなされており [21]、固体のシュミレーションや超固体相の確認などの実験を行うには縮退領域の分子が必要になる場合もあるが、精密分光を行うには必ずしも必要ない。むしろ、分光を行うには解き明かしたい状態まで早く到達す
ることが重要となる場面が多い。そこで、非常に早いレートで振動 · 回転基底状態の分子を生成できる手法を確立し、さらにこの構造を精密に測定しようというのが本研究の目的
である。

1.2

本研究の意義先ほど述べたように、本研究は２つのことを狙っている。１つは、高いレートで振動 ·回転基底状態の分子を生成できる手法の確立であり、もう１つが分子の精密分光の実現である。
手法の確立としては、光会合と STIRAP を組み合わせることとした。光会合を用いた
理由としては、Feschbach 共鳴によって分子を生成するのにかかる時間を省略できる利点が挙げられる。光会合により生成された浅く束縛された分子を振動 · 回転基底状態まで遷移させる手法として用いたのが STIRAP であり、これは高効率でありながら短時間 (us 程度) で状態を変えられるという特徴がある。また、第 5 章で述べるように STIRAP は分光の手法としても用いることが可能である。さらに、本研究で確立した STIRAP の技術は、

1.3. 本論文の構成

5

Feshbach 分子を振動 · 回転基底状態へと遷移させる際にも利用できる。
また、もう一方の狙いである分子の精密分光の実現は、eEDM 測定 [27]、対称性の破れ[28, 29] や物理定数の時間変化 [30, 31] の検出といった用途への応用へと繋がることも期待される。
本研究において具体的に行ったことは、

1. STRIAP に用いる光源を作成する際に用いた ULE Cavity の準備
2. 光会合された分子を STIRAP により振動 · 回転基底状態へと遷移
3. STIRAP を用いた高精度な分光4. マイクロ波分光による分子の超微細構造の観測である。このうち、１、４については井上研究室助教の小林淳氏との共同実験であり。２、３、４については井上研究室博士課程３年の相川清隆氏との共同研究である。また、２を達成する過程で励起状態の分光を高精度に行う必要があり• 分子の励起状態を高精度で分光する手法の開発
も本研究の一環として挙げられる。

1.3

本論文の構成本論文は以下のように構成される。

第 1 章「序論」
本研究の歴史的背景と、意義についてまとめ論文の構成について述べる。

第 2 章「分子の構造」
本研究の対象となる分子のエネルギー構造についてまとめる。２原子分子は原子が２つ合わさっただけであるが、原子と比較して非常に複雑な構造を有する。第 2 章では、２原子分子に重点を置いて解説を行う。また、本研究で利用する実験手法の 1 つである誘導ラマン断熱遷移 (STIRAP) についても、基本となる考えやモデルから導出できる定量的結果をまとめる。

6

第 1 章 序論

第 3 章「実験装置」
本研究を行った実験系について述べる。本研究の第 5,6 章のデータは全てイオン化検出を用いて得ており、この装置の特徴を中心にまとめておく。装置の改造をまたいで実験を行ったっために多少の変更があるが、第 3 章では本論文の第 5 章のデータを得た際の実験系について述べることとする。改造後の装置については第 6 章で触れたい。

第 4 章「誘導ラマン断熱遷移にむけた ULE Cavity の準備」
光会合された浅く束縛された分子を振動 · 回転基底状態にまで STIRAP を用いて遷移させる際には、光源を準備する必要がある。光源には、短期安定度と長期安定度がどちらも求められる。そこで、第 4 章では特に長期安定度に着目してどのような準備を行ったのか述べたい。

第 5 章「極低温分子の振動・回転基底分子への誘導ラマン断熱遷移」
第 4 章で準備した ULE Cavity を利用して安定化した光源を用いて行った実験について述べる。本研究の意義で述べた光会合と STIRAP を組み合わせた手法により、磁気光学トラップ中 (MOT) の原子から全光学的に極低温振動・回転基底分子を選択的に生成すること目指し、これに成功した [32]。第 5 章では、いかにして振動・回転基底状態の分子に遷移した信号を得たのか述べた後に、STRIAP を特徴付けるパラメータの分光を行ったのでこれらの結果について紹介する。また、STIRAP の線幅を細くすることで分子の超微細構造が観測され、用いる中間状態によって出現する構造が変化するという結果についても述べる。

第 6 章「マイクロ波による超微細構造の分光」
第 5 章では STIRAP によって超微細構造の分光を行ったが、より細かな構造を分光す
るには他の分光手法が必要となる。そこで、我々はマイクロ波による分光を計画し実行した。第 6 章では、マイクロ波分光の原理、分光を行うための真空系の改造、そして得られた結果について述べる。

第 7 章「まとめと今後の展望」
本研究で得られた成果のまとめと、今後の展望について述べる。

7

第 2 章 理論的背景
2.1

振動と回転

本節では、２原子分子の構造について解説する。２原子分子は、原子が２つ合わさっただけであるが、原子と比較して非常に複雑な構造を有する。これは、分子のスペクトルが複雑になることを意味しており、分子の構造を把握することは得られるスペクトルを正確に理解する上でも重要となる。分子一般の解説としては、[33, 34, 35, 36] を挙げておく。
分子が原子と最も異なるのは核が複数あることである。本章で扱う２原子分子においても核が２つある。まず、この２つの核によって、どのような構造が出現するのかを考えた
い。２つの核の運動は、図 2.1 のように振動と回転の二つの自由度に分離される。分子の構造は、原子にも存在した電子状態に加えて、この新たな二つの自由度に由来する状態が出現するために複雑となるのである。

図 2.1: ２つの核の運動：回転と振動の自由度に分離される

2.1.1

エネルギースケール

ここでは、大雑把にエネルギーのスケールを見積もってみることとする。電子状態については、電子を核間距離 a 程度に閉じ込めるから、不確定性原理により運動量は、p ∼ ~aで与えられ、エネルギーは~2 p 22me~2∼
2me a2Ee =程度と見積もれる。(ただし、me は電子質量)

(2.1)

8

第 2 章 理論的背景

次に、振動については調和振動子を仮定して進める1 。調和振動の角振動数を ωN 、核の質量を MN とする。電子状態を変化させる手法として核を引き離すことを考えると、電子の広がり程度まで分子間距離を平衡位置から引き離せばよいと考えられる。このときの
2 2

調和ポテンシャルの増加は MN ω2N a と与えられ、これは電子状態の変化と同程度のエネ
ルギー変化を与えると考えられるので、

1
~2
1
2
2 2
kN a ∼ MN ωN a ∼22
2me a2(2.2)

が得られる。
よって、振動によるエネルギー Ev はr
Ev ∼ ~ωN ∼

me
Ee
MN

(2.3)

で与えられ、me と MN の比を考慮すれば、エネルギースケールとして振動遷移 ¿ 電子遷移であることが分かる2 。
また、回転のエネルギー Erot についても古典的な長さ a の物体の回転と考えれば、Erot =¡

L2
2I

L ≡ Iω, I = MN a2

(2.4)
¢

となり、角運動量 L の大きさを ~ 程度であると考えれば、回転のエネルギー Erot について

Erot ∼r
Erot ∼

me
~2
∼
Ee
2
2MN a
MN

me
Ev
MN

¡

式 (2.5) を用いた

(2.5)
¢

(2.6)

が得られる3 。式 (2.5,2.6) を用いると、MN は me の 1800 × A(A：質量数) 倍程度なので、各状態間のエネルギースケールの比は回転状態 ¿ 振動状態 ¿ 電子状態であることが分かる。よって、分子ポテンシャルは電子の状態ごとに大きく分裂しており、このそれぞれの中に振動状態があり、さらに細かな回転状態が存在するのである。
q
1
me
∼ 300
を用いれば、電子遷移は光学遷移の領域なので ∆Ee 〜
典型的な比として MN

h·300THz として、∆Ev 〜h·THz、∆Erot 〜h·GHz であることが見積もられる。温度 T では
これらの状態をどのように占有するのかを考えると、1mk は周波数に換算すると約 21MHz1

実際の分子ポテンシャルにおいても、振動状態が低いときには、平衡位置からの変位が小さいため非調
和項の影響が少なくこの仮定が良く成立する
2
これは、重い核の反応は電子よりも遅いという Born-Oppenheimer 近似を正当化する結果でもある
3
式 (2.1) と同様に重さ MN の物体が a 程度に閉じ込められたと考えても同様の結果が得られる。この視点にたてば、核の回転は質量が重い分量子効果が小さいとも言える。

2.1. 振動と回転9だから室温 (〜300K) は、周波数に直すと h·6THz 程度となり、いくつかの振動状態状態と多数の回転状態励起状態にまで分布していることが分かる。
また、エネルギースケールの違いの他にも、回転には角運動量 (N ) が付随するが、振動には角運動量が存在しないことが挙げられる。
以下では、エネルギースケールの大きな方から順に個別に見ていくこととする。

10

2.1.2

第 2 章 理論的背景

分子の振動状態

ポテンシャルのどこに振動によるエネルギー固有状態 (振動状態) が現れるのかは、当然のことながらポテンシャルの形に依存する。１番単純なのは、調和ポテンシャルである。
しかし、現実の分子ポテンシャルは原子間距離 (R) が近くなるとクーロン反発によりポテ
ンシャルは急激に立ち上がり、R → ∞ の原子に乖離した極限では一定のエネルギーに漸近していくので非対称である。さらに、R → ∞ の原子に乖離した極限では一定のエネル
ギーに漸近していくことは、R À aeq のところでは次第にポテンシャルの傾きが緩くなっていくことを示している。(ただし、aeq は平衡状態での核間距離である。)
これらの事実は非調和項の重要性を示唆しているが、調和ポテンシャルの意義を否定しているわけではない。
例えば、分子ポテンシャル中の高いエネルギー状態 (いわゆる”浅く”束縛された状態)
で振動準位の間隔が小さくなるのは、高いエネルギー状態では非調和性によりポテンシャ
ルの傾きが緩やかになり実効的に”ばね定数”が小さくなったものとして理解される。
sk∆Ev = ~
(2.7)µ

1
V (R) ∼ k(R)R2
2(非調和項により R À aeq では k(R) が大きくなる)
ここでは、µ を有効質量として定義している。
また、調和ポテンシャルでの近似は R ∼ aeq の周辺 (つまり、低い振動状態) 特に、今回のような振動 · 回転基底状態では、良く成立していると考えられる。
しかし、励起状態について考えると調和ポテンシャルには励起状態 (分子ポテンシャル
においては振動励起状態) の上限が無いという調和ポテンシャルでの近似が破綻する決定的な事実がある。そこで、分子のポテンシャルとして¡ R−R0
R−R0 ¢
U = U0 e−2 a − 2e a

(2.8)という経験的な Morse ポテンシャルが用いられることがある。このポテンシャルが R = R0
で極小値をもち、R → ∞ で 0 に漸近するのは直ちに確認される。Morse ポテンシャルには、U0 , R0 , a を実験に合うように決めることで、非調和性を取り入れながら解析的にも扱えるという特性がある。
この Morse ポテンシャルを断熱ポテンシャルとするとき、ポテンシャルには球対称性があるので処方箋にしたがって解いていく。波動関数は２原子核間の相対距離 R の関数として、球面調和関数 YM (N ) (θ, ϕ) を用いて¢
¡ ~2
+ U (R) uN (R)YM (N ) (θ, ϕ) = EuN (R)YM (N ) (θ, ϕ)
−
2µ

(2.9)

2.1. 振動と回転

11を満たすから、uN (R) =1
χN (R)
R(2.10)

とおいて変形すると~2 d2 χN
~2 N (N + 1)+
χN + (U − E)χN = 0(2.11)
2µ dR22µR2となる。ここで、実効的なポテンシャルは~2 N (N + 1)
(2.12)
W =U+2µR2である。この U に Morse ポテンシャルを代入し、調和近似を用いて解く事を考えて W を−

最小点の周りで展開するとW = W0 +µω 2(R − R1 )2 + · · ·2(2.13)

a2 ~2 N (N + 1)
2U0
µR0 3

(2.14)となる。ただし、最小点の R1 は

R1 = R0 +である。つまり、N が大きい (これは、次節で見るように回転が速いことを意味する) ほ
ど R1 がポテンシャルの最小値 R0 から回転による実効的なポテンシャルを受けて大きくなることを意味している。また、W0 , µω 2 については~2 N (N + 1) ~4 N 2 (N + 1)2 a2−(2.15)
2µR0 24µ2 R0 6 U0
2U0 3~2 N (N + 1) 3~2 N (N + 1)2µω = 2 −+(2.16)aµR0 3 aµR0 4となるので、回転が速くなると N(N+1) に比例する回転エネルギーに補正が必要になる
W0 = −U0 +ことも分かる。

χn について解くべき方程式は、W を式 (2.13) のように展開したことで¡ ~2 d2
¢
µω 2
2
−
+
(R
−
R
)
+
W
χN = EχN
102µ dR22という調和振動子型になっているので、エネルギー固有値は¡1¢Eν = W0 + ~ω ν +2となる。また、固有関数 χN,ν (R − R1 ) は Hν をエルミート多項式として~
2
χN,ν (R − R1 ) = Nν Hν (R − R1 )e− 2µω (R−R1 ) χN spin

(2.17)(2.18)(2.19)と表される。ここでは、Nν は規格化定数であり、χN spin は原子核のスピンの波動関数を示している。この χN,ν (R − R1 ) を用いれば、全体の波動関数は電子の波動関数 ϕe (R, r1 , r2 )との積として、

φ = ϕe (R, r1 , r2 )χN,ν (R − R1 )YM (N ) (θ, ϕ)となる。

(2.20)

12

2.1.3

第 2 章 理論的背景

分子の回転状態

回転のエネルギー
先ほどの Morse ポテンシャルの部分で回転のエネルギーは導入してしまったが、本節では回転する分子の模型を考えることにより改めて２原子分子の回転運動について見ていきたい。
古典的な回転により２原子分子を表現することを考えよう。ここでは、分子のモデルとして図 2.2(a) のように長さが r の棒の両端に質量の異なる原子が固定されているような分子を考える。

(a)(b)

図 2.2: ２原子分子のモデル：重心周りの半径 r の回転 (a) は、換算質量を用いれば (b) のように簡単に記述される。
m2
図 2.2(a) のような回転は、数学的に図 2.2(b) のような換算質量 µ = mm11+mのひとつの2

物体の回転と等価である。このような回転運動は角速度で記述すると便利で、

ω=

dφ
1 ds
v
=
=
dt
r dt
r

(2.21)と書ける。ここで、物体の回転は一定の速度であることを仮定している。よって、運動エ
ネルギー 21 mv 2 は一定でありこれを角速度で書き換えれば

1Erot = µr2 ω 2
2(2.22)となる。µr2 は慣性モーメント I として知られており、回転運動においてこの慣性モーメ
ント I と角速度 ω は、それぞれ直線運動の質量 m と速度 v に対応する。
2pのアナロジーとして得
そこで、回転運動のエネルギーが直線運動の運動エネルギー 2mられることを見据えて運動量 p に対応する角運動量 L を下のように定義しよう。

L = Iω

(2.23)

ただし、ここでも速度が一般にベクトルなのに対応して、角速度もベクトルにした。

2.1. 振動と回転

13

2

p
すると、先ほどの運動エネルギー 2mとのアナロジーから回転のエネルギーはErot =

L2
2I(2.24)となる。
量子力学に移行するためには、式 (2.24) で角運動量 L と位置 r を演算子に修正して、

Hrot =

N̂ 2
2µr̂2(2.25)のエネルギー固有状態を求めればよい。(ただし、ここでは慣例にしたがって角運動量 Lを回̇転̇の角運動量 N と修正した。)
このハミルトニアンの固有状態は、回転の角運動量 N̂ の固有状態 | N, mn > であり、回転のエネルギーはErot = Bv N (N + 1) N = 0, 1, 2, 3, · · ·(2.26)

2

Bv =< ψ(r) |~| ψ(r) >2µr̂2(2.27)

として与えられる。ここで定義された Bv は回転定数と呼ばれており定義から分かるように分子の大きさを反映した量となる。また、各回転エネルギー状態 N には (2N+1) 重の縮重度があることも分かる。
先ほど、室温では多数の回転エネルギー状態を占有すると述べたが、熱分布としてボ
ルツマン分布を仮定し、角運動量 N の回転状態には 2N + 1 の状態が縮退しているとすれ
ば、熱平衡状態では¡ Bv N (N + 1) ¢(2N + 1) exp −kB T(2.28)のような分布が形成され、これは

r
N=

kb T
1
−
2Bv 2

(2.29)にピークを持っている。
実際には、式 (2.15) から分かるように式 (2.25) には高次の項も存在しHrot = Bv N 2 − Dv N 2 N 2 + · · ·(2.30)と与えられる。第１項は導入したモデルで類推される回転のエネルギーを表し、第２項が回転による”歪み”を表している。

Dv は式 (2.15) からも分かるように~4| ψ(r) >Dv =< ψ(r) |2kµ2 r̂6(2.31)

14

第 2 章 理論的背景

で与えられる。ここで、式 (2.16) より得られる近似的な関係

k = µω 2 ∼
を用いた。

2U0
a2

(2.32)

2.1. 振動と回転

2.1.4

15

分子の超微細構造

本章の始めに述べたように、分子には電子状態、振動状態、回転状態が存在する。特定の電子状態のある振動状態に話を限定すれば、回転状態によるエネルギーが残る。ここからは、この回転状態とさらに細かな構造に注目していきたい。回転よりも細かな構造として分子の超微細構造が存在し、本論文の目的は冷却分子の特長を活かした高精度分光によりこのような構造を明らかにしていくことである。そこで、本節では分子の超微細構造について解説する。
核スピンを有する分子には超微細構造が存在し、既に [37] では振動 · 回転基底状態の超微細構造間の RF 遷移を行っている。また、このような分子の超微細構造に関する理論計算も行われており、アルカリ２原子からなる分子では、等核分子については [38] が異核分子については [39, 2, 1] が参考になる。特に [2, 1] は我々が用いている 41 K87 Rb についても計算している。
分子のハミルトニアン
通常分子には多数の角運動量が存在し、これらの合成を相互作用の大きさを考慮しながら行わなければならない (フントの結合規則)。しかし、軌道角運動量 L = 0 かつスピン角運動量 S = 0 である 1 Σ 状態の２原子分子においては、前節で述べた回転の角運動量

N と核スピン I1 , I2 という３つの異なる角運動量のみを考慮すればよい。そこで、1 Σ 状
態の特定の振動状態にある分子が、外場のもとにあるときのハミルトニアンはH = Hrot + Hhf + HS + HZ

(2.33)と記述される。ここで、Hrot , Hhf , Hs , HZ はそれぞれ回転、hyperfine、Stark、Zeeman による効果を示しており、それぞれHrot = Bv N 2 − Dv N 2 N 2
Hhf =

2
X

Vi · Q i +

i=1

2
X

ci Ni · Ii + c3 I1 · T · I2 + c4 I1 · I2

(2.34)(2.35)

i=1

HS = −µ · E
HZ = −gr µN N · B −2
X

gi Ii · B(1 − σi )(2.36)(2.37)

i=1と与えられる。ただし、ここで用いた Vi , Qi , E, B はそれぞれ、核の位置での電場勾配、
核電気 4 重極モーメント、電場、磁場を表し、テンソル T は、スピン同士の直接の相互作用の角度依存性と間接的な相互作用の異方性を表している [40]。[2] によれば、各パラメータの値は表 2.1 のようになる。

16

第 2 章 理論的背景

IRb

3
2
3
2

gK

0.143

gRb

1.834

Bv (GHz)

1.096(eQq)K (MHz)-0.298(eQq)Rb (MHz)-1.520σK (ppm)1321

σRb (ppm)

3469

cK (Hz)10.4

cRb (Hz)413.1

c3 (Hz)21.3

c4 (Hz)896.2

gr

0.0138

µ (D)

0.76

IK

表 2.1: 41 K87 Rb における核の性質及び結合定数 [2]分子の超微細構造
本研究で注目するのは、式 (2.33) の第２項である Hhf で表される超微細構造である。
この項は、Stark 効果や Zeeman 効果が小さな時には支配的な項となる。実際にこの項を
41

K87 Rb の振動基底状態分子において計算したものが、図 2.3 のようになることが [1] より分かる。

図 2.3: 41 K87 Rb の振動基底状態 (N=0,1) おける分裂 ([1] より転載)

2.1. 振動と回転

17

超微細構造の理解：電気 4 重極相互作用が存在する場合 (N 6= 0)
表 2.1 から Hhf のうちで最も大きな寄与をするのは、式 (2.35) の第１項で表される核の電気 4 重極モーメントと電子に起因する電場勾配との電気 4 重極相互作用である事が分かる。この核電気 4 重極モーメントによる分裂が存在するのは、電場勾配と核電気 4 重極モーメントが共に存在する時である。電子による電場勾配は電子の配置に異方性が生じる
ために生じるので、N 6= 0 の時に電場勾配が生じる (図 2.4)。

(a)

(b)

図 2.4: 分子が回転すると回転により電子の分布が偏平し電場に偏りが生じる。
また、核電気 4 重極モーメントについても I = 0 の時には無くなることが直ちに分かる。さらに、I = 1/2 においても核電気 4 重極モーメントがなくなることが知られている[41]。よって、N 6= 0、かつ I 6= 0, 1/2 の時に電気 4 重極相互作用が存在し支配的である
ことが分かる。
さて、このように電気 4 重極相互作用が支配的な場合の超微細構造をどのように理解すればよいのか考えてみたい。表 2.1 から Rb の核電気 4 重極モーメントの大きさは、K の
核電気 4 重極モーメントの大きさの約 5 倍であることが分かる。そこで、超微細構造がまず Rb の核電気 4 重極モーメントによって分裂を起こして、その後 K の核電気 4 重極モーメントによって細かく分裂すると理解できないか考えたい。もしこのように理解できれば、全角運動量 F 以外にも良い量子数 FRb = IRb + N があることを示唆しており構造の理解の助けとなることが期待される。
図 2.3 は、Hhf を全てまじめに計算した場合の結果である。よって、この N=1 の構造が上で述べたような分裂の様子によって説明可能かどうか調べてみることとする。１つの18

第 2 章 理論的背景

核による分裂のみを考慮すればよい時、電気 4 重極相互作用のハミルトニアンは3(I · N )2 + 32 I · N − I 2 N 2
HEQ = (eQq)
2I(2I − 1)(2N − 1)(2N + 3)

(2.38)

で与えられる [42]。ただし、(eQq) は電気４重極子結合定数である。ここでは、(eQq)Rb のみを考慮するとすればよいので

HEQ = (eQq)Rb

3(IRb · N )2 + 32 IRb · N − IRb 2 N 2
2IRb (2IRb − 1)(2N − 1)(2N + 3)

(2.39)となり、この Rb の核スピンのみを考慮した簡単な構造はこの式を用いて計算可能である4 。

図 2.5: 定性的な超微細構造の理解：Rb の核スピンによって FRb に分裂をした後に K の核スピンで F に分裂する。この構造は図 2.3 を再現するので、FRb も良い量子数であると考えられる。
4

K の核による電気 4 重極相互作用を取り込むには (eQq)K を用い、N を IRb + N を合成したものに変更した上でもう一度式 (2.39) を用いれば良いように思われるが、実際にはそうではないことに注意が必要である。このようにして求めた結果は定量的にずれるだけでなく、定性的にも出現する F の順序が誤った結果となる。

2.1. 振動と回転

19

実際に、式 (2.39) を用いて Rb による分裂を計算すると、図 2.5 のように FRb = IRb + N
ごとに大きく 3 つに分裂すること、その時の FRb の順序が分かる。各 FRb = IRb +N は更にK の核スピンにより分裂しているので、各 FRb の値から出現する全角運動量 F = FRb + IKの値も定性的に求められる。
図 2.3 と図 2.5 を比較すると、Rb の核スピンによる大きな分裂があってそれぞれに Kの核スピンによる分裂が存在するという様子、さらにそれぞれの分裂に現れる全角運動量

F の値が定性的に一致することが分かる。これより FRb が良い量子数であることが示唆され、本論文では電気 4 重極相互作用が存在する場合 (N 6= 0) には、全角運動量 F の他に FRb を用いて状態を指定することとする。
超微細構造の理解：電気 4 重極相互作用が存在しない場合 (N=0)
これまでは電気 4 重極相互作用が存在する場合 (N 6= 0) についての超微細構造を考えてきたが、回転基底状態 (N = 0) の分子の電子軌道は球対称なので電場勾配が存在せず、
電気 4 重極相互作用は起こらない。
そこで例えば本論文で扱う振動・回転基底状態 (v = 0, N = 0) においては、式 (2.35) の第４項で表される核スピン同士の磁気双極子相互作用が支配的となる。よって、外場が無い時の回転基底状態の分裂は結合定数 c4 を用いて

< N = 0(IK IRb )IMI |c4 IK · IRb |N = 0(IK IRb )IMI >1= c4 [I(I + 1) − IRb (IRb + 1) − IK (IK + 1)]
2(2.40)(2.41)のように表されるので、実験的に N=0 の分裂を測ることで定数 c4 が求められる。この分裂の大きさは、表 2.1 の値を用いると図 2.6 のように数 kHz 程度なる。これは、電気 4 重極相互作用による分裂と比較して約 1/100 程度とはるかに小さな大きさである。

図 2.6: 41 K87 Rb の振動 · 回転基底状態おける分裂

20

第 2 章 理論的背景

振動・回転基底状態の分子の核スピン同士の磁気双極子相互作用によって生じる超微細構造のスケールは 1kHz 程度と、基底状態の原子の超微細構造の数 GH ｚ (典型値) と比較
して６桁も小さい。一つの要因は、原子の超微細構造が電子スピンと核スピンによって生じるのに対して、ここで考えている分子の超微細構造が核スピン同士によって生じていることである。これで、おおよそ 3 桁分の差異が説明可能である。しかし、さらに 3 桁程度
小さな理由が存在するはずであり、これは相互作用の仕方によっていると考えられる。原子のように電子と核の相互作用の場合には電子の軌道が核の位置にも存在する。一方で、
核スピン同士の磁気双極子相互作用においては２つの核同士は離れた位置に存在している為に相互作用が小さくなっていると考えられる。
このように、核スピン同士の磁気双極子相互作用という非常に弱い相互作用に起因する
細かな構造を分光することも本論文の目的である。

2.2. 誘導ラマン断熱遷移 (STIRAP) の理論的背景

2.2

21

誘導ラマン断熱遷移 (STIRAP) の理論的背景

この節では、誘導ラマン断熱遷移 (STIRAP: STImulated Raman Adiabatic Passage) の理論的背景について述べたい。まず、３準位系のハミルトニアンを導出し励起状態を含まない Dark-state がその固有状態として存在することを確かめる。さらに、Dark-state を巧みに利用することで STIRAP による遷移が可能であることを確認し、３準位モデルから得られる定量的結果をまとめる。
３準位系のハミルトニアン

図 2.7: STIRAP を考える３準位系

STIRAP を考えるにあたって、図 2.7 のような３準位原子と２本のレーザーからなる系を考える5 。以下の議論はさらに多くの準位にも容易に拡張可能である。この３準位系の時間に依存した Schrödinger 方程式

i~

d~
~
~
Ψ(t) = (Hatom − d~E(t))Ψ(t)
dt(2.42)

を解きたい。Ψ(t) は３次元のベクトルで、その成分が３つの準位を表しており、Hatom は３ × ３の行列である。Hatom は原子系の情報を含んでおり、時間に依存しない Schrödinger
方程式 Hatom,nn | n >= En | n >(n=1,2,3) を満たす。ここで、En はレーザー光の無い場
5

実際には原子である必要は無いが仮にそのようにしておく。

22

第 2 章 理論的背景~ はレー合の原子のエネルギーである。また、式 (2.42) で d~ は遷移双極子モーメント、E(t)ザーによる全電場を表している。
基底は | n > のまま議論を進めるが、式の表記が簡便になるので次のように時間に依存する項を２つの部分に分ける。この時間発展の項 e−iφn (t) を任意に取れることが最大の利
点である。

~
Ψ(t)
=

X

Cn (t)e−iφn (t) | n >(2.43)n

また、２本のレーザー光はそれぞれ始状態と中間状態、中間状態と終状態のみを結合していると仮定する (つまり、d~12 と d~23 は non-zero で d~13 = 0 である)。この仮定の下で、式(2.43) を式 (2.42) に代入して | n > ごとに整理すれば¢¡ E1¢
i ~ ¡~
d12 C2 (t)e−iφ21 (t)Ċ1 (t) = −i− φ̇1 (t) C1 (t) + E(t)
~
~
¡ E2
¢
¢
i ~ ¡~
Ċ2 (t) = −i− φ̇2 (t) C2 (t) + E(t)d21 C1 (t)eiφ21 (t) + d~23 C3 (t)e−iφ23 (t)
~
~
¢
¡ E3
¢
i ~ ¡~
d32 C2 (t)e−iφ23 (t)(2.44)
Ċ3 (t) = −i− φ̇3 (t) C3 (t) + E(t)~~~ は E(t)~となる。ただし、φij (t) = φi (t)−φj (t) とした。また、全電場 E(t)= 21 (~ε1 E1 e−iω1 t +~ε2 E2 e−iω2 t + c.c.) である。図 2.7 のようにレーザー 1 は始状態と中間状態を結び、レーザー
2 は中間状態と終状態を結ぶ。よって、先ほど導入した時間発展の項として
φ1 (t) = 0
φ2 (t) = ω1 (t)φ3 (t) = (ω1 − ω3 )t(2.45)を選び、エネルギーの基準として始状態を選べば

E1 = 0E2 = ~(ω1 + ∆1 )E3 = ~{(ω1 + ∆1 ) − (ω2 + ∆2 )} = ~(ω1 − ω2 + δ)

(2.46)となる。これらを式 (2.44) に代入すれば

i ~d12 C2 (t)(~ε1 E1 e−i2ω1 t + ~ε2 E2 e−iω1 +ω2 t ~ε∗1 E1 ∗ + ~ε2 E2 eiω21 t )2~i ~≈d12 C2 (t)~ε∗1 E1 ∗2~iĊ2 (t) ≈ −i∆1 C2 (t) + {d~21 C1 (t)~ε1 E1 + d~23 C3 (t)~ε2 E2 }2~i ~Ċ1 (t) ≈ −iδC3 (t) + d32 C2 (t)~ε∗2 E2 ∗
2~Ċ1 (t) =(2.47)

2.2. 誘導ラマン断熱遷移 (STIRAP) の理論的背景23となる。ここで、e±2iω1 t , e±2iω2 t , e±i(ω1 ±ω2 )t の項を無視する回転波近似を用いた。特に、e±i(ω1 −ω2 )t の項も十分早いスケールで平均化されるとしており近似の精度を上げるならば、
e±i(ω1 −ω2 )t の項も含めて考えればよいが、始状態と終状態のエネルギー差が十分に大きければ無視できる。

~ を用いて式 (2.47) は行列 V , Ω(t) とベクトル C(t)d ~~C(t) = −i(V − Ω(t))C(t)
dt


0 0 0


V ≡ 0 ∆1 0


0

0
0


Ω(t) ≡  Ω12(t)0(2.48)

δΩ1 ∗ (t)20Ω2 (t)2

0Ω2 ∗ (t) 
2 

0

~

と整理される。ただし、Ω1 (t) = d21 ·~~ε1 E1 などとした。この系のハミルトニアンを導出するために、再び式 (2.42) の形式で書き直す。符号をそろえるために、離調のとる方向を逆にして

1
H3−leveli~
H3−level= −i(V − Ω(t))= ~(V − Ω(t))
0Ω1 ∗ (t)0~= Ω1 (t) 2∆1 Ω2 ∗ (t)20
Ω2 (t)
2δ

(2.49)を得る。ここで、d~21 · ~ε1 = d~12 · ~ε∗1 , d~23 · ~ε2 = d~32 · ~ε∗2 を用いれば


H3−level ≡

0

Ω1

0



~

Ω1 (t) 2∆1 Ω2 (t)20
Ω2 (t) 2δ

(2.50)を得る。
さらに、現象論的に自然幅 γ を導入しよう。自然幅 γ は寿命 τ と γ = τ −1 の関係にあt2

り、寿命の定義から N (t) = e− τ N (t = 0) に従う。考えている C(t) とは N (t) ∝ C(t) のγtt関係にあるので C(t) = e− 2τ C(t = 0) = e− 2 C(t = 0) という項を導入すればよい。時間に依存する Schrödinger 方程式の形式解Ψ(t) = e

Hdecay~itΨ(t = 0)(2.51)

24

第 2 章 理論的背景と比較すれば、C(t) ∝ e

Hdecayti~= e− 2 t なので、Hdecay = − i~2γ なる項を式 (2.50) のハミ
γ

ルトニアンに加えることになる。今考えている３準位では励起状態 | 2 > の寿命が短いので、< 2 | H3−level | 2 > に新たな項を加えた
H3−level ≡

0

Ω1

0



~

Ω1 (t) 2∆1 − iγ Ω2 (t)20
Ω2 (t)
2δ

(2.52)が求められた励起状態の自然幅 γ を含んだ３準位系のハミルトニアンである。これは、対角に 2 つの２準位系のハミルトニアンが並んだものとしても理解される。
３準位系の固有解と Dark-state
式 (2.52) の固有状態を求めてみよう。ただし、議論を簡単にするために自然幅 γ と二光子離調 δ はゼロとする。この時の、固有値はλ0 = 0p¢1¡λ± = ∆ ± ∆ 2 + Ω1 2 + Ω2 2
2であり、それぞれに対応する固有ベクトルは³´
1~v0 = p−Ω2 (t), 0, Ω1 (t)Ω1 2 + Ω2 2¡¢
1~v± = p
Ω1 , 2λ± , Ω22 λ± (2λ± − ∆)(2.53)(2.54)(2.55)(2.56)と求められる。この３つの固有ベクトルのうち式 (2.55) に注目すると、励起状態 | 2 > を含まないことが分かる。

tan Θ =

Ω1
Ω2

(2.57)

を導入して、整理すれば| v0 >= cos Θ | 1 > − sin Θ | 3 >(2.58)となる。ただし、位相を 180 °変化させた。
この励起状態 | 2 > を含まない固有状態を Dark-state と呼び、この状態にある | 1 >, | 3 >に励起状態 | 2 > と結合させるような光を入射しても励起が起こらないことが分かる [43]6。たとえば、図 2.7 において光 L2 のみを入射した場合を考える。この場合には、式 (2.57,2.58) より状態 | 1 > が Dark-state となり L1 を入射しても励起が起こらないのである。
STIRAP とその性質
6| v± > は励起状態を含むので、Dark-state にない | 1 >, | 3 > は光を感じて励起が起こる。

2.2. 誘導ラマン断熱遷移 (STIRAP) の理論的背景

25

式 (2.58) において、Dark-state の位相 Θ を Θ : 0 → π2 と変化させれば、状態を | 1 >→|3 > へと励起状態 | 2 > を経由せずに遷移させることが可能である。これが、STIRAPの原理である。実際に Θ を変化させるには、式 (2.57) から分かるように 2 本のレーザー
光強度を変化させればよい。始め Ω1 を有限、Ω2 を 0 にしておいて、徐々に Ω1 を小さくしながら Ω2 を強めていけばよい。そして、Ω1 が 0 になった時に Θ = π2 となり、状態を| 1 >→| 3 > と移すことが可能となる。
実際には、あまりにも早く状態を移そうとすると断熱条件が崩れてしまう。また、STI-RAP とは Dark-state にと̇ど̇め̇た̇ま̇ま̇、始状態から終状態にまで遷移させる手法であり、Dark-state のコヒーレンスが状態遷移の最中で保たれる必要があることが定性的に理解される。
よって、これらの競合により STIRAP には最適な遷移時間が存在するはずであることが分かる。これは、断熱条件が崩れるよりは”ゆっくり”で、デコヒーレンスが起こるよりは早くということになる。

３準位モデルの解析解 (効率)時間に対する STIRAP の応答について定量的に議論するために、先ほどの３準位モデルの解析的な解を示す。この解析解は cos 型のパルスを仮定しているが、Ω1 + Ω2 ∼ Ω0 な
らば近似的に成り立つとしてよい。導出は [44] に譲るとして、解を書くと³ Γπ 2´δ 2 Γτ
P = exp − 2 −
−
(D
+
D
)τ
s
p
Ω0 τ
2Ω0 2

(2.59)となる。ただし、Γ, τ, δ, Ds , Dp はそれぞれ、励起状態の自然幅、遷移時間、二光子離調、

Stokes 光の線幅、pump 光の線幅を表す。
この第一項が断熱条件を表しており、十分にラビ周波数がとれていないと”ゆっくり”しか遷移を起こせないことがわかる。第三項がコヒーレンスの条件を表し、レーザーや磁場などによりコヒーレンスが崩れるまえに遷移を完了させなければならないことがわかる。
典型的な式 (5.15) の振る舞いを見てみると図 2.8 のようになる。図から、ラビ周波数が短時間での”立ち上がり”を決めていて、長時間での”減衰”をデコヒーレンスの項が決めていることが分かる。
我々の場合、分子の大きさを変えたいので中間状態を適切に選んでも用いる遷移の遷移
双極子モーメントが小さい可能性がある。これは、同じ光強度を入射してもラビ周波数が十分に取れないことを意味する。よって、図 2.8 での紫の線のように立ち上がりが遅くても、減衰がゆっくりである為に高効率を達成することを目指した。
例えば、用意できる光強度ではラビ周波数が数 100kHz しかとれず Γ も同程度であるとすれば断熱条件よりπΓ⇒ τ À 10−6 s(2.60)Ω2となる。ラビ周波数が予想よりも取れないことも考慮して、レーザーの相対線幅としては
τÀ1kHz 以下であれば十分であることが分かる。

26

第 2 章 理論的背景

図 2.8: 遷移時間を変化させた時の STIRAP の効率：短時間での立ち上がりを決めているのがラビ周波数であり、長時間での減衰を決めているのがデコヒーレンスであることが分かる。特にラビ周波数が小さい時には、デコヒーレンスによって効率が大きく変化する。

第二項は２光子共鳴の条件を表しているが、これは 2 乗で効いてくる為に長期間安定な周波数差を保ったレーザー光源が必要となることがわかる。この目標を達成するために第4 章で述べるように ULE 製の Cavity を用意した。また、この第二項から STIRAP の一方のレーザーを 1 光子共鳴においておき、もう一方の周波数を２光子共鳴の周辺で掃引した
ときの信号の線幅 δF W HM が、sδF W HM = 4π ×

2Ω0 2
ln 2
γτ

Hz

(2.61)となることも分かる。この式から STIRAP の信号を細くしたければ、遷移時間 τ を長くするか、ラビ周波数 Ω0 2 を落とせばよいことが理解される。

27

第 3 章 実験装置
この章では、今回の実験に用いる実験系について説明する。全てを書くと煩雑な為に逆に分からなくなる可能性があるので、特に光源の細かな配置については、適宜省略したい。
ここでは、それぞれの光が真空槽にどのように入射しているのかを紹介した後で PA 用の光源の準備の仕方について述べたい。

3.1

真空系

3.1.1

実験の全体像図 3.1: 実験の全体像:[25] より一部改変の上転載

今回の実験で用いる光源は大きく分けて、MOT(Magneto Optical Trap) 用、PA(Photo

Association) 用、STIRAP(STImulated Raman Adiabatic Passage) 用、イオン化検出用に分類される。このうち MOT 用、PA 用、STIRAP 用の光は、別の光学定盤で周波数を安定化されたのちに光ファイバーを用いてメインチャンバーまで運ばれてくる。メインの定盤では、ビームの整形を行い原子 (分子) に図 3.1 のように照射される。イオン化検出用の28

第 3 章 実験装置

パルスレーザーは、メインチャンバーと同じ定盤上に置かれており、実験が同期している

Clock からの信号を外部トリガーとして作動するようになっている。全ての実験を 9Hz で繰り返すことが可能な非常に高速にデータを得られる装置である。

3.1.2

真空系の全体像

真空槽は様々な光を入射できるよう図 3.2 のように水平面上に MOT 用の 2 軸の他に 2軸ある。このうち 1 軸を PA、イオン化パルス用の軸として用いておりこれらは PA 用の光を斜めに入射することにより空間的に分離している。また、STIRAP 用の光源は dichroic

Mirror を用いて空間的に重ね合わせている。

図 3.2: 真空槽と光のパス

装置は、光源を用意する場所と実際に原子 (分子) に光を当てて実験を行う部分からなる。MOT 光源は飽和吸収分光で周波数の安定化を行い Slave Laser で増幅した後に、TA を用いてさらに増幅している。また、PA 用の光源も同様に増幅を行っているが周波数の安定化を原子の共鳴からはなれたところで行わなければならないので、後述のように Transfer

cavity を用いて用意している。
実験を行う時の典型的なパラメータは、真空度が 4 × 10−10 Torr であり、典型的な MOTの原子数、密度、温度は、K において 1 × 108 , 2 × 1011 cm−3 , 400µk で、Rb において 2 ×

108 , 4 × 1011 cm−3 , 100µk である。この MOT の原子雲の中心部分を PA によって分子に変3.2. 光源の準備

29

換し、分光に用いたり、内部状態を STIRAP によって変換したりしている。全て過程を光学的に行っているので実験を 9Hz という繰り返しで行うことが可能となっている。

3.2

光源の準備

3.2.1

光会合 (PA:Photo Association) 光源の用意

PA とは衝突する原子に分子の電子的励起状態に共鳴する光を照射することで、分子の電子的励起状態へと遷移させることである [45]。電子的励起状態にある分子は自然放出して落ちるので、電子的基底状態の分子を原子に光を照射するだけで得る事が出来る。このように、電子的基底状態の分子を作る過程では励起→自然放出という２つのプロセスを経ることになる。浅く束縛された状態の分子を生成しようと思えば、まず電子的励起状態へと原子を励起しなければならない。この励起状態はどのようなものを選べばよいだろう
か？一般に遷移レートが高い遷移は波動関数の重なり (FCF) によって大雑把に評価される。電子的励起状態の分子の波動関数が古典的転回点にたまっていることを考えれば、浅く束縛された分子を生成するためには励起状態の”大きな”状態の分子へと遷移させたい。
これならば、衝突する２つの原子の波動関数とも重なりがよさそうである。そして、大きな分子の極限は原子２つに漸近していくことを考えれば、一方の原子の励起状態よりも少し赤方離調した波長で光会合を行うことで、期待する大きさの励起状態への励起が起こると定性的に理解される [46]。

図 3.3: PA 用光源の概念図

実際に我々が実験で用いている電子的励起状態 (J = 1, Ω = 0+ ) は、K42 S 1 +Rb52 P 1 に
2

2

漸近していく。これに対応する原子の共鳴は Rb の D1 線であるから、Rb の D1 線から赤

30

第 3 章 実験装置

方離調した光を用意すればよい。Rb の D1 線に対する飽和吸収分光を行っても良いが、原子の共鳴から周波数を離調しなければならないのでこれを行っても得をしない。そこで、

MOT に用いている Rb の D2 線に対する飽和吸収分光に対して安定化された光から目的の PA 用の周波数を作成する図 3.3 のような光学系で PA 用の光源を用意した。
図 3.3 で重要なのは、Transfer Cavity の長さを安定化していることである。Rb の D2 線に対する飽和吸収分光に対して安定化された光に対して Transfer Cavity の長さを安定化してしまうと Cavity 長が固定されてしまい、PA 光源の波長が FSR 間隔でしか用意できなくなる。そこで、Offset lock を用いることとした。Offset Lock を用いれば 2 つのレー
ザーの周波数差を、新号発生器からの任意の周波数に安定化できる。例えば Offset lockの周波数を変化させることで、飽和吸収分光による長期安定性を保ったまま、レーザーの周波数掃引出来るようになる。よって、飽和吸収分光によって安定化されたレーザーに対して Phase Lock したレーザーに対して Transfer Cavity の長さを安定化することにした。
このシステムだと、 21 ×FSR の範囲で Offset lock が可能であれば任意の波長が用意できることになる1 。
このうちの Offset lock に用いる optical PLL(Phase Lock Loop) の回路を作成したので
図 3.4 に掲載しておく。ポイントとしては、電流に対する feedback 回路でゲインを低周波数で上げながら一定のところで止めたところにある。こうすることで、ピエゾ素子が追いつかない kHz 程度の部分でゲインを稼ぎつつ、電流 feedback でも追いつかない高周波数の部分ではゲインが上がり過ぎないようにしている。また、実際に Lock した時の PD 信

図 3.4: PA 用光源の PLL 回路

号は図 3.5 のようになった。帯域は 1.5MHz 程度であり、安定性にも問題がないことを確
1

STIRAP 用の光源を用意したときも同様の手法を用いて任意の周波数のレーザーを用意した。

3.3. イオン化検出31

認している。

図 3.5: PA 用光源の Offset lock を行った際の Beat 信号:帯域は 1.5MHz であり、中心周波数以外の成分は相対的に 30dBm 以下のレベルまで抑制されている。

3.3

イオン化検出3.3.1

イオン化信号

我々の装置で得られる信号はイオン化検出によって得られる。分子 (原子) をパルスレー
ザーによってイオン化する。イオンは、負の高電圧をかけられた MCP に引き寄せられて、MCP 内で二次電子放出を繰り返すことにより増幅される。MCP の感度は非常に高く少数のイオンでも MCP まで到達すれば信号が得られる。

r

2ml
s
(3.1)
eE
さらに、イオンの種類は MCP に到達するまでの時間 τ が式 (3.1) のように質量の平方根τ=に比例するので図 3.6 のようにピーク位置の違いとして識別される。
そこで、この信号を一定区間だけ積分すれば、K,Rb 原子と KRb 分子の信号を個別に得られる [47]。ただし、イオン化の効率や MCP での検出効率が原子種、あるいは状態に32

第 3 章 実験装置

図 3.6: イオンの TOF 信号：軽いものから K+ , Rb+ , KRb+ の順に検出される。

よって異なるのでイオン信号の大きさと原子数がそのまま比例しているわけではないことに注意が必要である。

3.3.2

Resonance-enhanced multi-photon ionizatin(REMPI)

我々が用いるイオン化は、Resonance-enhanced multi-photon ionizatin(REMPI) である。これは、多光子過程のうち３次ではイオン化されず、２次でイオン化が起こるように
パルス強度を設定しておくことにより初段の遷移が共鳴になった時のみ選択的にイオン化されることを利用している。これにより、観測したい状態の分子のみを観測できる。しかし、逆に言えば REMPI によるイオン化検出のためには適切な初段の遷移を見つけなければならない (第 5 を参照のこと)。
イオン化用のパルスレーザーは色素を入れ替えることにより幅広い波長で用いることが可能であり、特定の色素でも〜50nm の範囲で用いることが出来る。よって、１台のパルスレーザーの波長を変化させることにより様々な準位の分子が観測可能となる。今回の実験では、色素として kiton red と DCM を混ぜたものを利用した。DCM はちょうど振動 ·回転基底状態の分子を検出するのに適当な範囲 (図 5.11) をカバーしており、kiton red は

SpIDR による分光を行う際の波長を出すのに適している。

33

第 4 章 誘導ラマン断熱遷移にむけた

ULE Cavity の準備
本章では、浅く束縛された光会合分子を誘導ラマン断熱遷移 (STIRAP) により、振動 · 回転基底状態にまで遷移させる実験の準備について述べる。

STIRAP において重要となることは大きく分けて２つある。
１、用いる中間状態の分光と決定
２、STIRAP で利用するレーザーの相対線幅の狭窄化
ここでは、２つめのポイントとなる光源の作成を中心に述べたい。

4.1

光源に求められる性能

STIRAP に用いる光源に求められるのは、どのような条件だろうか？本節では、再びこの疑問から考え始めたい。詳しい議論については、第 2 章を参照して欲しい。

図 4.1: Cavity を利用した STIRAP 光源：第 2 章で述べたように STIRAP とは、３準位系と２本のレーザー光を利用し、原子 (または、分子) を共鳴光が入射しても励起されないような”Dark-state” にと̇ど̇め̇た̇ま̇ま̇、始状態から終状態にまで遷移させる手法である。そして、この Dark-state を作り出すには
周波数差 (２光子離調 δ) が長期間一定であり、Dark-state が遷移時間中に崩れないために

34

第 4 章 誘導ラマン断熱遷移にむけた ULE Cavity の準備

はコヒーレンスの良い光源が必要である1 。
我々がこの２つの要請を満たす光源を作成するのに選択した手法は、図 4.1 のように１つの Cavity に２本のレーザーを同時に安定化することである。１つの Cavity に同時に安定化したのは Cavity が振動した際に各くしがコモンモードで動くので、独立なCavity にそれぞれ安定化するよりも相̇対̇線幅の狭窄化が容易となるからである。このことは、振動に対する敏感さは何本目の くし であるか依存することから理解される。今900−650
回の 650nm と 900nm の場合、 900+650∼ 16 程度の得をすると考えられる。近い周波数のレーザーほどこの効果は大きい。

4.2

Cavity を利用した光源作成

図 4.2: Cavity の性質

Cavity とは、ミラーの反射面を一定の間隔 (L) をあけて対向させ配置したものである。
入射した光が Cavity 内を一周して戻ったときに強めあうという条件 (mλm = 2nL) から、
特定の周波数で共鳴が起こることが期待される (図 4.2)。共鳴条件を周波数に変換すると、

mλm = 2nL ⇐⇒ νm = m

c
2nL

(4.1)

c
となる。式 (4.1) から、実際に間隔 ∆ν = 2L
ごとに共鳴が起こる事が分かる2 。
1

実際には、レーザー光以外の要因でもデコヒーレンスは起こり、STIRAP を難しくする。我々も残留磁場の影響により、磁場に敏感な triplet 状態を始状態とする STIRAP には成功していない。
2
この間隔を FSR( : Free Spectral Range) と呼ぶ。周波数軸上での Cavity の共鳴構造は”くし”と呼ばれている。まさしく Frequency Comb と等価であるが、Cavity で実際に利用できる範囲は以下で見るように Finesse が高い部分 (つまり、ミラーの反射率が高いところ) に制限される。コーティングの性質から十分な反射率を確保できる範囲は限られており、あらかじめどの波長付近で利用するかを決めなければいけ4.2. Cavity を利用した光源作成

35

今回の用途で重要となる Cavity の性質が、周波数軸上で”等間隔=FSR”のスペクトル点を持つ点である。つまり、Cavity を用いれば、図 4.1 のように２つの離れた”くし (=共鳴構造)”に光を安定化することが可能となり、FSR が変化しなければ周波数差が常にn × F SR = const. である２つの光を用意できることになる。
しかし、実際には Cavity 長が変化するので FSR も変化してしまうだけでなく、図 4.2のようにそれぞれの”くし”も有限の幅を持っており、レーザー光を安定化しても十分な線
幅まで狭窄化が不可能である場合が考えられる。これから述べるように Cavity の線幅を決めるのはミラーの反射率 (R) とロス (L) である。よって、先ほど述べた STIRAP の光源として必要な短期的安定度 (線幅) と長期的安定度 (２光子離調) をともに満たす光源作
成には、線幅の狭窄化に十分な性能をもつミラーを、可能な限り長さが変化しないようなスペーサーを用いて固定した Cavity を用意することが重要な仕事となる。
線幅の狭窄化
ここではまず、有限な”くしの幅”から考察したい。有限の幅は Cavity からの光の損失(ミラーの反射率 R1 , R2 または、Cavity を一周する際のロス L) に起因する。光強度 Ii の光が、長さ l の Cavity に入射したとすれば、透過光強度 It は、√(1 − R1 )(1 − R2 ) 1 − L
p
It =
Ii
(4.2)
1 + R1 R2 (1 − L) − 2 R1 R2 (1 − L) cos φ³´
nl
φ ≡ 2π: 光の位相λと表される。式 (4.2) によれば、周波数を変化させると分子の cos φ の項が周期的に振動する。この振動により透過光強度 It は、間隔 FSR ごと3 に共鳴構造をとり、その共鳴構造の幅を評価するのに FWHM を用いれば、©
F SR(1 − Z)2 ª
F W HM =arccos 1 −
³ πp
´ 2Z
Z ≡ R1 R2 (1 − L)

(4.3)

となる事が分かる。ここで、Cavity の Q 値に対応する Finesse という値を導入する。

F SR
(4.4)
F W HM
定義から分かるように、Finesse が高いほど周波数の分解能が高い事が分かる。この、FiF inesse ≡nesse は式 (4.3) から、
F inesse =π©
2ªarccos 1 − (1−Z)
2Z

(4.5)

ない。一方の Frequency Comb は、広い範囲で”くし”が利用できるが、”くし”を形成しているのが長短パルスの繰り返しであるために単体での線幅の狭窄化は難しい (繰り返し周波数を安定化するのに、安定なCavity に安定化すれば可能)。また、”くし”一本あたりのエネルギーが〜µW と小さくコムに対する安定化が難しい可能性がある。そこで我々は、STIRAP 光の波長がある程度決定していた事と単体での性能を考えて Cavity のみでの光源作成を目指した。
3
φ = Fω
SR とも表される。

36

第 4 章 誘導ラマン断熱遷移にむけた ULE Cavity の準備と反射率、ロスを用いて表される。我々が考えるのは、Z ' 1 のとき4 であり、この条件下で式 (4.5) は、
1

π{R1 R2 (1 − L)} 4p
F inesse '1 − R1 R2 (1 − L)(4.6)

と近似される。
つまり、レーザーの線幅狭窄化の為の基準としては、周波数分解能が高い Cavity を利用するのが好ましく5 、そのためには高反射率かつ低損失のコーティングが施されたミラーを用意すればよい事が理解される6 。
周波数差の長期安定化
次に、長期安定度を得る為の条件について考察する。考えなければいないことは、Cavity
長が ∆L だけ変化したときの２本のレーザーの周波数差の変化 ∆ν である。まず、式 (4.1)
より、FSR の変化はcc−2n(L + ∆L) 2nLc ¡∆L ¢−1
c
=
1+
−
2nL
L
2nL
∆L
' −F SR ×
L∆F SR =

(4.7)

となることが分かる。周波数差に対応する”くしの本数”だけ拡̇大̇されたものが、∆ν であ
るから7

¡
¢
∆ν = くしの本数 × ∆F SR∆L
光の周波数差× F SR ×
F SR
L
¡
¢ ∆L
= − 光の周波数差 ×
L
=−

(4.8)

となる。式 (4.8) に典型的な光学遷移の値として ∼100THz を代入すると∆ν = −∆L× 1014
L

Hz

(4.9)

となる。

4

つまり、高反射率 R ' 1、低損失 L ' 0
本研究室における先行実験 [48, 49] から、Finesse∼ 5000 で STIRAP に十分な相対線幅 ≤ 10Hz を得られることが分かっていた。
6
いたずらに Finesse が高ければ良いものではない。Finesse が高すぎると、ECDL から直接の安定化が不可能になってしまう。このような場合には、ECDL をあらかじめ Finesse の低い Cavity に安定化しなけ
ればならない。
7
ここに、離れた周波数差をつけた２本の光を用意する難しさがある。
5

4.2. Cavity を利用した光源作成

37

式 (4.9) 中の ∆Lは、熱により単位長さあたりどの程度の伸縮をするかという、物質にL
依存する熱膨張係数 αK−1 である8 。Cavity の温度調節が ∆T の精度で可能だとすれば、
式 (4.9) から∆ν = −α∆T × 1014

Hz

(4.10)

が得られる。
一方、典型的な STIRAP の２光子共鳴線幅は、∼100kHz 程度であると見積もられるので、求められる熱膨張係数 α

K −1 の大きさは| α || ∆T | ×1014 ¿ 105|α|¿10−9 −1K| ∆T |となる。温度調節の精度は ∆T ≤ 0.1 K だとして、| α |¿ 10−8 K−1 の条件が求められる。
ここで、実際の系の数値を代入してみて、熱膨張による Cavity 長の変化の大きさについて見てみたい。我々が用いる Cavity は L=10cm であるので、| α |= 10−10 K−1 , ∆T = 0.1

K とした時、Cavity 長の変化は∆L = 10−10 × 10−2 × 0.1= 10−13 m(4.11)であり、いかに熱膨張のない素材が必要となるかが分かる。また、式 (4.11) よりこの時の周波数変化は ∼1kHz である。

図 4.3: ULE ガラスの熱膨張係数とその温度変化要求される熱膨張係数を満たす素材として、ULE(Ultra Low Expansion) ガラスが挙げられる。このガラスは、その名のとおり図 4.3 のように、非常に熱膨張係数が小さく (典型
的には、５℃〜３５℃の平均値で α = 0 ± 30 × 10−9 K−1 [50])、さらに室温付近で熱膨張
8

例えば、一般に熱膨張係数が小さいとされるスーパーインバーでは、α ∼ 10−7 K−1 である。

38

第 4 章 誘導ラマン断熱遷移にむけた ULE Cavity の準備

係数 α が正から負に変化する9 。この α = 0K−1 となる温度付近で温度調節をすれば、実効的に | α |≤ 10−9 [K −1 ] が満たされると期待される。以下では、α = 0K−1 となるこの温度を Zero-expansion Temperature(Tzero ) と呼ぶこととする。
以上をまとめると、Finesse が ∼ 5000 の ULE 製 Cavity を Tzero 付近に温調して用いることにより、STIRAP に必要な条件を満たす光源を作成するのが我々が選んだ手法である。

9

よって、どこかに α = 0K−1 となる温度があるはずである！

4.3. Finesse の測定

4.3

39

Finesse の測定

Finesse は Cavity の性能を表す上で非常に重要な量であり、STIRAP レーザーの線幅狭窄化には、〜5000 程度の Finesse が最適であるのが我々の研究室での先行研究による結論であった。Finesse は、式 (4.6) から分かるようにミラーの性能 (Ｒ, Ｌ) によって決まる。
よって、ミラーのコーティングが要求したとおりに出来ているかを測定することがここでの目的であるとも言える。

Finesse 測定の原理
Finesse の測定で一番手軽なのは、定義式 (4.4) から分かるように Cavity の FSR と線幅を測定することである。しかし、Finesse が高い Cavity では精確に Cavity の線幅を評価するのが難しい。例えば、レーザーの線幅 >Cavity の線幅の場合には、レーザーの周波数を掃引しながら透過光強度を測定してもレーザーの線幅の評価にしかならない。つまり、線幅の細いレーザーをあらかじめ用意しておかなければいけないが、我々は Cavity を用
いて線幅を狭窄化しようとしているのだからこの手法は用いれない。
そこで、高い Finesse の測定としては、Cavity ring down 法を行うことが多い。この手法は、Finesse が高い Cavity では光子が何往復もしてから出てくるのことを利用している。
光の入射を突然止めた場合を考えれば、この瞬間に Cavity 中にいた光子は何往復もしな
がら少しずつ漏れ出してくることになるので、単位時間あたりに漏れ出してくる光子の量は徐々に減衰していく。この漏れ出してくる光子量の減衰を見ることで、Finesse を測定する手法が Cavity ring down 法である。
今回我々が用いた方法は、この Cavity ring down 法と似た手法である [51]。この手法の優れた点は、図 4.4 のように Cavity に対する安定化に用いる光学系をそのまま使用できる上に、実際に Cavity に光を安定化しなくても測定が可能な点である。
この手法は、Cavity に光を入射した場合に Cavity 中へ光が吸い込まれるのが共鳴周辺の周波数に限られることを利用している。Cavity の共鳴をまたぐ様に ECDL の周波数に変調を加えると、共鳴時にのみ光が Cavity 中に入射する。共鳴以外の周波数では、レーザーは Cavity の入射側ミラーにおいて反射されるので、周波数に変調を加えるだけでパルス的に光を Cavity 中に入射させられる事が分かる。あとは、Cavity ring down 法と同様にして、この入射光が少しずつ漏れ出してくるのを PD で観測すればよい。実際の PDの信号は、Cavity から漏れ出してきた光と、反射光との干渉により振動しており、振動の周期は反射光の周波数変化とともに変化している。
また、Fitting から求められる減衰の時定数 τ と Finesse の関係は

F inesse =で与えられる。

πcτ
2l(4.12)

40

第 4 章 誘導ラマン断熱遷移にむけた ULE Cavity の準備

図 4.4: Finesse 測定のための光学系の略図:光ファイバーはピエゾで ECDL の周波数を掃引しても Cavity へのアライメントがずれないようにするために用いている。Cavity に対する安定化の際には、ここで用いている PD の信号を利用すればよい。

Finesse 測定の結果
STIRAP で用いる波長である、650nm と 900nm のそれぞれにおいて測定を行った結果をまとめる。得られる典型的な PD の信号と Fitting の結果が図 4.5 である。見てとれる
ように、綺麗に fitting がかかっており求められた τ と式 (4.12) から Finesse が得られる。

τ [µs]

Finessemeasurement 1

2.12 ± 0.03 9990±150

measurement 2

2.09 ± 0.03 9840±150

measurement 3

1.97 ± 0.06 9280±280

表 4.1: 650nm での Finesse の測定
この測定を 650nm と 900nm のそれぞれにおいて複数回行った結果が、表 4.1,4.2 にまとめてある。以上の測定から、650nm で Finesse∼9700、900nm で Finesse∼6500 であることが分かった。これは、線幅の狭窄化には十分な Finesse であることが先行研究により分かっている10 。また、この結果から計算されるミラーの反射率は、ミラーに添付されてきたミラーの coating データ (図 4.6) と一致した 11 。
10むしろ高すぎて ECDL から直接安定化が可能かどうかのほうが心配された。しかし、実際には問題な
く安定化できることが分かった。
11
実は、何度か ULE Cavity を真空中から出す必要に迫られ、その際にミラーのコーティングに損傷を与え Finesse が下がってしまっていないかと危惧していた。(他の研究室で真空作業をした後に ULE Cavityの Finesse が下がってしまったという情報があり、高い Finesse(例えば〜150,000) の Cavity を真空からゆっ
くりと大気圧にする為に専用の道具 (ニードルバルブ) を用いていることも分かった。) 我々は、専用の道

4.3. Finesse の測定

412Beat Intensity(a.u.)

1

0

-1

-2
1

2

3

4

5

Time(us)
図 4.5: Finesse 測定において得られた PD のシグナル: V = V0 exp(−τ −1 t) sin(ω0 t+ωt2 +φ)で fitting を行い τ = 1.3 ± 0.02[us] という結果を得た。

具を用いずアングルバルブを少しずつ開けて 20 分程度で大気圧まで戻すことにしたが十分な Finesse は保たれていた。よって、今回くらいの Finesse では専用の道具を用いなくても大丈夫であることが分かったと
も言える。

42

第 4 章 誘導ラマン断熱遷移にむけた ULE Cavity の準備τ [µs]

Finessemeasurement 1

1.34 ± 0.05 6290±220measurement 2

1.50 ± 0.02

7030±70

measurement 3

1.28 ± 0.02

6050±70

表 4.2: 900nm での Finesse の測定

図 4.6: 添付されてきたミラーの coating データ

4.4. Zero-expansion Temperature 測定の原理

4.4

43

Zero-expansion Temperature 測定の原理

ここでは、Zero-expansion Temperature(Tzero ) の測定原理を述べたい。Cavity の長さが変化していくと、Cavity の共鳴周波数はドリフトしていく。また、我々が知りたい Tzero
においては熱膨張係数の符号が反転するので、Cavity 長の変化する方向も変化する。
つまり、温度を変化させながら、Cavity のあ̇る̇共鳴を追いかけ続ければ Tzero を超す時にドリフトする方向が変化する。この特徴的な振る舞いを観測することで、Tzero を測定できる。これが、Tzero 測定の原理である。
同じことを、もう少し定量的に考えよう。式 (4.10) では、熱膨張係数 α は定数であるとしたが、実際には図 (4.3) から分かるように、温度 T に依存する量 α(T ) である。α(T )は、T の冪乗で1α(T ) = α1 (T − Tzero ) + α2 (T − Tzero )2 + · · ·2と展開される。特に、注目している Tzero 付近では、線形近似でα(T ) ' α1 (T − Tzero )(4.13)(4.14)と表されるだろう。よって、Tzero からの温度変化を ∆T とすれば、式 (4.1,4.10) より

1∆νm = − α1 ∆T 2 × 1014 Hz
2(4.15)となることが分かる12 。図 4.3 より室温付近において α1 > 0 であるから、式 (4.15) は上に凸の二次曲線である。このことから、Tzero の測定のためには式 (4.15) で表される共鳴周波数の温度に対する二次関数的な振る舞いを見ればよい事が分かった。
よって、Cavity のある共鳴にレーザーの周波数を安定化した状態で温度を変化させ、その時のレーザーの周波数を計測して二次関数的振る舞いを測定すれば Tzero が求められることになる。以下ではどのようにして Cavity に安定化したレーザーの周波数変化を計測すればよいか考えたい。
まず、どの程度の精度で共鳴周波数の変化を知りたいのかを考えてみる。我々が温調可能な精度である ∼0.1K 程度に相当する精度で Tzero を測定するためには、式 (4.15) に

αK−1 の典型的な値を代入して∆ν ∼ 10−9 × (0.1)2 × 1014 Hz∼ 103 Hz(4.16)というを得るので、Cavity に安定化した光の周波数の 1kHz 程度のドリフトを測れなければいけない。そこで我々は、原子の共鳴線に安定化したレーザーの周波数と Cavity の共
12

前節では、相対周波数について考えていたが、ここでは絶対周波数について考えている。しかし、浅く束縛された状態から振動 · 回転基底状態への STIRAP では、取り除くべき束縛エネルギーが非常に大きい
ので２つの周波数スケールは同程度となる。

44

第 4 章 誘導ラマン断熱遷移にむけた ULE Cavity の準備

図 4.7: Zero-expansion Temperature 測定の概念図:Cavity の温度を変化させながら、原子の共鳴線に安定化した参照用レーザーと Cavity に安定化した測定用レーザーのビート周波数を測定し、二次的振る舞いを観測する。

鳴周波数を比較するという手法を用いた。この手法のポイントは、Cavity に安定化した光の周波数 (∼100THz) を直接測定するのではなく、安定な光源との周波数差 (∼100MHz)を測定することにより、求められる周波数測定の精度を 6 桁小さく出来ることである。
実際に Cavity 長 10cm を考慮すれば、FSR=1.5GHz となるので原子の共鳴線と一番近い”くし”との周波数差が 100MHz 程度であることが期待される。この程度の周波数域ならば、市販の周波数カウンターにより 1kHz の精度で周波数の変化が測定可能である13 。
この手法を用いる際に注意しなければならないのは周波数差の変化を測定するので、参照用として用いる原子の共鳴線に安定化したレーザーの周波数が変化しないようにすることである。しかし、4.6 節で述べるように原子の共鳴線に安定化したレーザーの周波数は技術的な問題から変化するので、Tzero 測定用の参照光源は細い原子共鳴線 (典型的には
自然幅が 100kHz 以下) に対して安定化するのが一般的である。ところが、我々の研究室においては細い共鳴線が利用できる状況に無かった。そこで我々がとった手法は、分光セルを用いて簡単に分光可能な Cs の D2 線 (自然幅が約 2π × 6MHz) を用いるが、安定化す
る際に工夫することで周波数変化を可能な限り抑制することである。実際に行った対策は

4.6 節で述べるが、参照用光源の周波数変化を 10kHz 以下まで抑制することに成功した。
安定な参照用光源が用意できれば、図 4.7 のように原子の共鳴線に安定化した参照用レーザーと Cavity に安定化した測定用レーザーを用意した上で、Cavity を熱膨張させて２つの光のビートの周波数を高精度に測定すれば、十分な精度で Tzero を決定できることになる。
しかし、この手法だと２台のレーザーを用意しなければならないので、図 4.8 のように
13

一方、光の周波数を波長計で 1kHz の精度で測定することは困難である。

4.4. Zero-expansion Temperature 測定の原理

45

図 4.8: Zero-expansion Temperature 測定系の略図:AOM を用いることで、1 台のレーザー
だけで Tzero を測定可能となる。

AOM(音響光学素子) を用いて参照用レーザーの周波数と Cavity の共鳴周波数を”埋め合わせる”ことにより、１台のレーザーのみで測定が可能となるようにした。

46

第 4 章 誘導ラマン断熱遷移にむけた ULE Cavity の準備

4.5

ULE Cavity 用の真空装置

Zero-expansion Temperature(Tzero ) の測定のためには Cavity の温度を変化させる必要がある。しかし、Tzero を測定した後は、一定の温度を保持して熱膨張を防ぐ必要がある。
また、今までは振動の影響は考えてこなかったが、Cavity が揺れると微妙に長さが変化し、”くし”が振動するので線幅の狭窄化に悪影響を及ぼす。
そこで、ULE Cavity を配置する場所として• Cavity が振動しないような安定な場所• 長期的に温度が安定な場所の２つが満たされる必要がある。
真空装置

図 4.9: 真空装置の概観

ULE Cavity を配置したのは真空中である。これは、真空にすることで断熱を良くし、Cavity の温度変化の時定数を大きくする狙いがある。時定数が大きいと熱外乱に対して
Low-pass filter の役割を果たすので、時定数で決まる振動数 ν = τ −1 よりも十分早い振動には Cavity が反応しない。これは、エアコン等により絶えず室温が変化している実際の環境を考えると非常に好都合である。

4.5. ULE Cavity 用の真空装置

47

用いた真空装置の概観は図 4.9 のようである。この真空装置の設計は、現東京大学久我研究室助教の竹内誠氏の設計を元に、いくつかの変更を加えたものである。
熱対策
熱対策として、Cavity をアルミ製の２槽構造の箱で囲い、外側の箱を２段の Peltier 素子で温度調節 (温調) する方式をとった。温調する箱と ULE の間にもう１つ箱を挿入する
ことで、時定数を長くし Low pass filter としての効果を高めた。各箱の間にはバイトンのゴム球を挟んで断熱性を保ちつつ振動対策も行った。このような構造をとることにより、

ULE Cavity と温調を行う箱との熱交換が伝導よりも輻射主体となる。
ところで、温調の時定数が長いということは、温度調節したいもの (ULE Cavity) とそ
れに熱を与えるもの (外側の箱) との間でやりとりする熱流の流量が小さいということである。このことは、外側の箱以外に ULE Cavity に熱を与えるものが無ければ理想的であるが、想定している外側の箱からの熱のやりとりの影響を受け易いことを意味する。
このような視点で図 4.9 を見ると、Cavity を囲う箱は完全には囲われておらず、入射す
る光を通すための穴が開いている。よって、Cavity はその穴を通して室温の変化を直接感じてしまう。
そこで、図 4.9 に示したように温調している外側の箱に AR Coat されたガラス板を貼り付けることで対処した。このようにすれば、光のパスは残したまま Cavity は完全に箱に囲まれた状況に出来る。これは、文献 [52] などにも見られる構造である。
実際にこの効果は劇的だった、ガラス板を張る前は温調で外側の箱を 0 ℃以下まで冷やしても Cavity の温度が Tzero まで到達しなかったのに対し、ガラス板を張ったあとは温調〜5 ℃で Cavity が Tzero に達した。これは、外側の箱に AR Coat されたガラス板を貼り付
け無い状況にあると Cavity が室温 (〜25 ℃) の window からの輻射の影響を大きく受けていたからであると考えられる。Cavity から見ると光軸用の穴から window が立体角的に大きく見え、さらにガラス同士は輻射による熱のやりとりをし易いために、window からの輻射の影響を大きく受けていたと想定される。また、貼り付けたガラス板は Cavity を組
まないように傾けている。これは、後述するように Cavity のような周波数依存性のあるものを安定化用の光のパス中おくと、安定化した光の周波数の長期安定度がさがってしまうからである。
振動対策
振動対策としては、装置全体を安定な光学定盤の上に配置することが挙げられる。我々は固有振動数が非常に低く除震性能に優れる Minus-K(Model:250BM-1) という定盤を用いた。しかし、先ほど述べたように今回用いた真空槽は温度の安定化のために２槽構造をとったため、光が通る位置が ∼118mm と高くなってしまう欠点があった。光が高い位置を通ると光学機器の足が長くなり、振動の影響が現れやすくなる。そこで、図 4.10 のようなジュラルミン製の厚さ 50mm の台を作成し、重りと足を短くする用途のスペーサーを兼ねさせた。

48

第 4 章 誘導ラマン断熱遷移にむけた ULE Cavity の準備

図 4.10: ULE Cavity 用スペーサーの仕様

各真空槽の間には排出ガスが少なく高真空中でも用いれるバイトン製のゴムを挟んだ。
また、ULE を配置する台はアルミに比べ比重が大きく熱伝導率も小さな SUS304 を用いることで除震性能を高めると共に、伝導による熱の移動を抑制した。
さらに、外部の音によって真空槽が直接揺れるのを防ぐために防音性能が高い鉛板の入った板で周囲を囲い、内部をウレタン性の素材で覆った。実際に真空槽の周囲に光学系を組んで、板で囲った様子が図 4.11 である。しかし、以上の工夫をしても全ての振動を除けるわけではない。これまでに述べたことは、Cavity に振動が伝わらないことを目的としていたが、同じ振動が Cavity に加わったとしてもミラーの振動する様子は異なる。
我々が今回用いるのは Cavity を水平に配置する手法であり、このような場合には図 4.12のように円柱の側面をくり抜いたような形14 にしたうえで、振動に対して二枚のミラーの動きがキャンセルするような点15 で支える手法が知られている [53, 54]。この手法により、振動に対する感度は１桁以上鈍くなることが期待される。
14
15”notched(=刻み目のある)” cavity と呼ばれる
Airy point と呼ばれる

4.5. ULE Cavity 用の真空装置

図 4.11: ULE Cavity 周辺の光学系と防音箱

図 4.12: インバー製の台上で Airy point で支えられた”notched” ULE Cavity

49

50

4.6

第 4 章 誘導ラマン断熱遷移にむけた ULE Cavity の準備

Zero-expansion Temperature の測定に利用した光学系

ここでは、実際に Zero-expansion Temperature の測定に利用した光学系について述べたい。光学系の目的は、ULE Cavity の共鳴線のドリフトを追従することであるから、ECDLの発振周波数が常に原子の共鳴線の中心に安定化されることに注意した。

図 4.13: Zero-expansion Temperature 測定用の光学系

光学系の概念図は図 4.8 のようであるが、詳細に書くと図 4.13 のようになる。AOM の手前までで、原子共鳴線の周波数に安定化された一定の周波数の参照光を用意し、ULE Cavityの共鳴線との周波数差を埋め合わせるために AOM を通している。よって、ULE Cavity の共
鳴線のドリフトは AOM の周波数のドリフトとして測定される。自作の Reference Cavity(線
幅約 4MHz) は、ECDL に対する早い feedback(電流に対して行う) と遅い feedback(ピエゾに対して行う) により線幅の狭窄化に利用している。そして、この Reference Cavity の長4.6. Zero-expansion Temperature の測定に利用した光学系

51

さを原子の共鳴線に対して安定化することで、参照用レーザーの周波数の長期安定化を行った。このように Reference Cavity と飽和吸収分光を併用することによって、周波数の長期安定化と線幅を狭窄化を行った参照用光源を用意した。
原子の共鳴にレーザーを安定化するためには、微分信号と呼ばれる信号を用いる。式(4.17) で表される微分信号は、共鳴構造の中心で０となりその前後で正負が逆転する16 。
よって、回路により常に微分信号が 0 となるように feedback を行えば、原子の共鳴中心にレーザーの周波数が安定化される。しかし、以下に述べるように微分信号の形は変化する。この変化により回路が安定化を行う微分信号が 0 となる点に対応する周波数も変化するために、原子の共鳴が動かないのに安定化したレーザーの周波数が変化してしまうことになる。特に、今回用いる Cs 原子の D2 線は自然幅が 2π × 6MHz と目指す測定精度

10kHz と比較してはるかに大きいので、この効果が Tzero 測定精度に大いに影響するため
微分信号の形の変化を取り除く必要がある。
ここで、PDH(Pound-Drever-Hall) 法を用いて安定化する際の EOM の重要性について述べておきたい。原理や式の導出については、[55] などを参考にして欲しい。安定化の際には、EOM を通した光を用いて微分信号を作り出す。この信号 VError は Cavity の場合には

VError ∝ Im[F (ω0 )F ∗ (ω0 + ω1 ) − F ∗ (ω0 )F (ω0 − ω1 )]p
ωlp
T1 (1 − L)R2 e−2i c
F (ω) ≡ R1 −pωl
1 − (1 − L)R1 R2 e−2i c(4.17)(4.18)
2|となるかのように表される。式 (4.17) より、ω ≈ ω0 の近似のもとで、VError ≈ ω1 d|Fdω

ら微̇分̇信号と呼ばれる。
これをプロットしたものが図 4.14 であり、共鳴の位置で 0 を横切る様子が分かる。
式 (4.17) から分かるように、微分信号の周波数依存性は式 (4.18) で表される F (ω) で記述される。一方、EOM は結晶に光を通すことで位相変調をかけるが、この結晶が端面反射により Cavity を構成してしまう。一般に Cavity には周波数依存性があるので、EOM で作られた２本の side-band の光の透過率がわずかに異なる効果が考えられる。この EOMの結晶自体が持つ”Cavity の効果”がどのような影響を及ぼすのか見て行きたい。
飽和吸収分光では、図 4.15 のようにドップラー広がりの大きな吸収スペクトル中に、細かな超微細構造がピークとして現れる。このような場合に、Cavity の効果を考えてみると図 4.16 のようになる。図から明らかなように飽和吸収の微分信号は Cavity の効果を大1程度の精度で安定化したいので、この様な微分信号きく受ける。我々は共鳴の中心に 500の変化は極力なくさなければいけない。
これまで見てきた EOM の Cavity としての効果を除くために、EOM 周辺で実際に行っ16

この正負が逆̇転̇ということが重要である。つまり微分信号にはどちらの方向に共鳴からずれているかの情報が含まれている。

52

第 4 章 誘導ラマン断熱遷移にむけた ULE Cavity の準備

Error Signal
1
0.5
Φ2Π
0.9

0.95

1.05

1.1

-0.5
-1
図 4.14: PDH 法による Cavity の微分信号たこととしては、
１、EOM の結晶温度が変化しないように温度調節を行う
２、EOM の前後に λ2 板を配置
３、EOM と λ2 板を傾ける
ことが挙げられる。１は Cavity 長が変化しない用にするためで、２及び３は Cavity を組
まないようにしさらに偏光を結晶の軸と合わせるためである。

EOM の温調は図 4.17 のように抵抗を取り付けて行ない、断熱の為に周囲を発泡スチ
ロールで覆った。写真 (図 4.18) から分かるように EOM の結晶は土台部分についているので、温調用のサーミスタは結晶の近くに取り付けた。
以上の準備のもと、用意した光を ULE Cavity の対して安定化した上で Cavity の温度を変化させて Zero-expansion Temperature の測定を行った。
また、測定中にレーザーの調子が悪くなると Lock が外れてしまいドリフトを追従できなくなるので光源の半導体レーザーそのものの安定度も重要となる。そこで、図 4.19 のように通常の台全体を温調する Peltier 素子の他に、半導体レーザーの近くに別の Peltier
素子を取り付けて長期間の安定発振を達成した。実際に 5 日間以上安定化が外れないこともあった。

4.6. Zero-expansion Temperature の測定に利用した光学系

53

10



5


0

 
-5





Error signal[arb.units]

SAS signal[arb.units]



-3

-10x10

-1000

-500

0

500

1000

Frequency[MHz]図 4.15: PDH 法による飽和吸収信号とその微分信号


10

5


0

 



-5



Error signal[arb.units]

SAS signal[arb.units]



-3

-10x10

-1000

-500

0

500

1000

Frequency[MHz]図 4.16: PDH 法による飽和吸収分光の微分信号:EOM の周波数依存性を取り入れた場合には大きく形が変化することがわかる。ここでは、左右の sideband の透過率の比が 1,0.95,0.9の場合を書いている。

54

第 4 章 誘導ラマン断熱遷移にむけた ULE Cavity の準備

図 4.17: EOM の温調:土台に抵抗を直列に４つ並べた。サーミスタは結晶の近くにとりつ
けて、周囲を発泡スチロールで覆うことにより断熱した。

図 4.19: 参照用光源の温調:前から

図 4.18: EOM の内部

図 4.20: 参照用光源の温調:後ろから

4.7. Zero-expansion Temperature の測定

4.7

55

Zero-expansion Temperature の測定

Zero-expansion Temperature(Tzero ) の測定のためには, 式 (4.15) で表されるような、共鳴周波数の温度に対する二次関数的な振る舞いを見ればよい。ここでは、実際に真空装置
中に ULE Cavity を挿入して行った実験についてまとめる。
大きなスキャン
前節で述べたように、原子の共鳴の中心から動かないようにレーザーの周波数を安定化し、最も近い周波数の くし との間隔を AOM で埋め合わせる系は用意できた。そこで、まずは実際に Tzero まで到達できるのか調べた。室温付近から、温調の設定を-15 ℃としてなるべく早く ULE Cavity の温度を変化させ、AOM の周波数を測定した結果が図4.21 である。

6

Frequency of AOM[x10 Hz]

88

86

84

82

80
0

2

4

6

Temperature of the chamber (inside) [ ]図 4.21: Zero-expansion Temperature をまたいだドリフトの様子
図 4.21 から、たしかに AOM 周波数の二次関数的な振る舞いが分かる。ただし、AOMの-1 次光を用いたので下に凸の形となっている。よって、Tzero が実際に到達できる範囲にあることが分かったと言える。しかし、この際に注意しなければならないのは、この測定では内側のチャンバーの温度が〜2.1 ℃の時に ULE Cavity が Tzero という結果を得たが、これは系の温度が刻々と変化している過渡状態での話であるという点である。つまり、内側のチャンバーの温度が 2.1 ℃となるように温調をしても ULE Cavity は Tzero とはならない。また、我々にできるのは外側のチャンバーの温度がある温度になるように制御することである。よって、熱平衡となった時に Cavity の温度が Tzero となるような外側のチャンバーの温度をどうすれば精確に測定できるのか考えていきたい。
測定方法の考察

56

第 4 章 誘導ラマン断熱遷移にむけた ULE Cavity の準備

図 4.21 は、全体としては二次曲線に乗っているものの細かな揺らぎが存在する17 。この揺らぎは Cavity の温度揺らぎに由来するのではなく、安定化したレーザーの周波数が揺らい為だと考えられる。ところで、Cs の D2 線の自然幅は〜6MHz である。よって、目1
標とする〜10kHz の安定度を得るためには共鳴線の幅の 500程度の揺らぎまでしか許されない。

4.6 節のようにエラー信号の offset がずれることを阻止するように細心の注意を払っても、Cs の D2 線に安定化すると長期的に見て数十 kHz 程度のドリフトは残ってしまう可能性は十分にある。そして、この参照用レーザーの周波数揺らぎが最終的な Tzero 測定の精度を決めてしまう。そこで、比較的短時間ならばレーザー周波数の安定度が良いことを最大限に活かすために次のような手法を用いることとした。
まず、一回の測定によって得られる情報は Tzero との距離を示す

周波数差 と、ゼロ点のどちらにいるかの情報である。そして、実験時間を決めるのはどれだけ Tzero に近い
温度から温度変化を始めるのかである。Tzero については、先ほどの結果から大体の温度は分かっている。よって、Tzero に近い温度から同様の測定を行えば短時間で終了できる状況にある18 。そこで、Tzero 近辺から Cavity の温度を一気に変化させることにより、長期間の安定度に影響される前に測定を完了させることを目指した。

図 4.22: Zero-expansion Temperature 測定の概念図
実際には、温調の温度を変化させてから Cavity の温度が平衡状態になるのを 1 週間程
度待ち、その後温調の温度を一気に変化させることで Cavity の温度も変化させた。そし17

このスケールでは気にならないが、〜10kHz くらいの揺らぎが存在する。
より短時間で終了できるように周波数の低い方から温度を一気に 上げる 測定を 下げる 測定より多く行った。これは、Tzero が室温から遠いこととペルチェ自身の発熱によると考えている。
18

4.7. Zero-expansion Temperature の測定

57て、一回の測定から分かる熱平衡状態での周波数と Tzero の時の周波数との周波数差を縦軸に、熱平衡状態での温調の温度を横軸にして概念図 4.22 にあるような点を数点とった。

Tzero を決める際には、Tzero の範囲の束縛条件のもと19 図 4.21 に対する fitting から得られる曲率を用いて最適な Tzero を求めることとした。
ゼロ点の決定平衡状態になるのを待つのに時間がかかるため、測定は 4 回行うにとどめたがこれらの測定について述べたい。典型的な測定の結果が図 4.23 である。これは、温調の温度を約80.2501000

6Frequency of AOM[x10 Hz]

500

80.24080.235080.230-50080.225Frequency difference between points[Hz]80.245-1000
80.220
0

20

40

60

80

100

Measurememt time[min]図 4.23: 典型的な Zero-expansion Temperature 測定の結果:緑の点が AOM の周波数を示しており、青線は周波数変化の差分を示している。

5.0 ℃とした時の時のデータであるが、同様の測定を開始温度 4.2 ℃,4.8 ℃,6.4 ℃においても行った。これらの測定の結果をまとめたものが図 4.24 である。先ほど述べたように、図4.24 に対して 5.0 ℃ < Tzero <6.4 ℃の拘束条件と図 4.21 から得られた曲率を与えた上でfitting を行った。この結果から温調の温度が 5.1 ℃である時 ULE Cavity の温度が Tzero であると結論付けた。この時の ULE の温度は Tzero 〜6.1 ℃であると見積もっている。
長期安定度
ゼロ点に温度を安定化した後に AOM の周波数をモニターした結果が図 4.25 である。長期間の安定度は数 10kHz であり、STIRAP の線幅である〜100kHz 以下に収まっている。
このことから、長期安定度も STIRAP の実験を行うにあたって十分な性能を持っていると結論付けた。
19

始めの温度が Tzero より高いか低いかは測定で分かる。

58

第 4 章 誘導ラマン断熱遷移にむけた ULE Cavity の準備

図 4.24: Zero-expansion Temperature 測定の結果と Tzero の決定

また、この測定では ULE と参照用光源が一様に動いている可能性があるが、第 5 章で見るように中間状態の細い遷移を用いると精度の高い分光が可能となり、Cavity のドリ
フトは Offset Lock に利用する RF 周波数の変化として観測される。間隔をあけて複数回の分光を行ったところ図 4.26 のように一様なドリフトが観測された。これは、ULE が結晶化しているために Cavity 長が変化する効果であり現在のところこの一様なドリフト以外の例えば温度に依存するようなドリフトは観測されていない。[56] によればこの結晶化によるドリフトは 60mHz/s であり、我々の結果 65(1)mHz/s はこれと同程度である。
よって、我々は Cs の D2 線という自然幅が特別に細くない遷移を用いて、長期的に 100kHz
以下に温度ドリフトを抑えた性能をもつ ULE Cavity を用意できたと言える。

4.7. Zero-expansion Temperature の測定

59

79.79

6

Frequency of AOM [x10 Hz]

79.80

79.78

79.77

79.76

79.75
0

100

200

300

400

500

600

700

800

900

Operating time [minute]

図 4.25: ULE Cavity の長期安定度測定：ドリフトは STIRAP の線幅である〜100kHz 以
下に収まっている様子が分かる

60

第 4 章 誘導ラマン断熱遷移にむけた ULE Cavity の準備-1234.8

Offset frequency (MHz)-1235.0-1235.2
65(1) mHz/s-1235.4-1235.6-1235.8-1236.0
0

50

100
Date

150

200

図 4.26: SpIDR による線幅の細い遷移の分光から得られた ULE のドリフト。

61

第 5 章 極低温振動 · 回転基底分子への誘導ラマン断熱遷移
はじめに
本章に書かれている実験結果は [32] にまとめられている。ここで得られた成果
は、井上研究室博士課程３年相川清隆氏との共同研究の結果であり実験は相川氏主導の下で行われた。投稿論文としてまとめられてはいないが、実験装置を準備し極低温振動 · 回転基底分子への誘導ラマン断熱遷移に不可欠な基礎技術を確立した過去に井上研究室で行われた研究 [47, 48, 57] 無くして、このような成果は決して得られなかったこともあわせて述べておく。
現状の確認

4 章で述べたように、我々は長期安定度の高い ULE Cavity を利用した。また、このCavtiy を利用して STIRAP 用の光源を作成した。中間状態として用いる励起状態の選定も先行研究 [49] により済んでいる。そこで、中間状態として (3)1 Σ+ , v 0 = 41, J 0 = 1 を利用した、始状態 (X)1 Σ+ , v” = 41, J” = 0 の振動・回転基底状態 (X)1 Σ+ , v” = 0, J” = 0
への STIRAP を行うことを目指し、実際に遷移を示す信号を観測しようという状況が本章の出発点である。

図 5.1: これまで分光によって明らかになっていること: STIRAP に用いる遷移の情報は不足しており、精度も不十分である。イオン化については全く未知である。

62

第 5 章 極低温振動 · 回転基底分子への誘導ラマン断熱遷移

実際の実験に入る前に、これまで分光によって明らかになっている状況について確認したい。現在の分光の状態は、図 5.1 のようである。

STIRAP に用いる 上げる 方の遷移 (以下では、遷移 L1 と呼ぶ) については、Depletion
分光によって 10MHz 程度の精度で分かっている。しかし、中間状態は１ MHz 以下の分裂をしていることが予測されており、より精度の良い分光が求められた。また、 下げる 方の遷移 (以下では、遷移 L2 と呼ぶ) については、先行研究 [58] の実験値からの計算によってある程度は分かるが波長計の精度 (60MHz) により不確定さが生じる。３準位モデルから想定される STIRAP の線幅は 100kHz 程度なので、この数十 MHz の精度では不十分である。そして、最終的に遷移した信号を観測する際のイオン化波長も分かっておらず、イオン化可能であるかさえ分かっていない。
イオン化波長を分光する際には、遷移先の振動回転基底状態の分子がいなければならない。そこで、STIRAP による遷移信号を観測する手順が

STIRAP により分子の遷移が行われている状況をつくりだす⇓
遷移先のイオン化波長を決定するの順序に決定される。

5.1

典型的な実験のタイムチャート

図 5.2: 典型的な実験の様子：MOT → CMOT → PA →分光や STIRAP → ionization のように行われる。イオン化検出は実験中の任意のタイミングで行うことが可能である。(例
えば STIRAP の最中でも)5.1. 典型的な実験のタイムチャート

63

本節では、本章で行った実験の典型的なタイムチャートについて述べておく。図 5.2 のように、MOT で捕獲しておいた分子を CMOT により圧縮し密度を上げておくことで光会合のレートを上げている。また、光会合のレーザー光は CMOT 中から照射し続けることで分子数を増やしている。ここまでは、全ての実験に共通である。光会合分子の生成
後、分光や STRIAP による遷移を行ってからイオン化検出によって信号を得ている。この一連の工程が約 100ms で行われており、9Hz の繰り返し周波数で繰り返される。

64

第 5 章 極低温振動 · 回転基底分子への5.2

誘導ラマン断熱遷移

２光子共鳴の観測先ほど述べたように、STIRAP の信号観測のためには 何かしらの手法 によって STI-RAP により分子の遷移が行われている状況の元でイオン化波長を分光する必要がある。
そこで、このためにはどのような手法を採用すればよいのか考えてみたい。
第 2 章で述べたように、STIRAP とは状態を Dark-state に保ったまま断熱的に変化させることである。そこで、この Dark-state の出現を確認することは、STIRAP が成功する状態にあることを示唆していると言える [48] 1 。また、Dark-state の出現は同時に２光子共鳴の観測をも意味しており [59]、この手法による２光子共鳴の観測→ STIRAP の成功というのが先行研究が開拓してきた道筋である [24, 23]。よって、我々もまずこの Dark-stateの出現による２光子共鳴の観測という段階を目指した。
しかし、この２光子共鳴の観測には困難があり、困難回避のためにどのような工夫をしたのか本節で述べる。

Depletion 分光では出来ないこと
２光子共鳴の観測のためには、例えば EIT(電磁誘起透明化) を観測すればよい。しかし、最も精度の良い分光であった Depleion 分光を用いても EIT の観測は不可能だった。
本節ではまず、この理由について述べたい。

Depletion 分光では、ある状態からの遷移を信号の減少という手法で観測するために、実際に励起を起こして観測している状態からの遷移を引き起こす必要がある。そのため、十分な S/N を稼ぐためには沢山の状態を励起する必要があり Power Broadening が起こってしまうという問題があった。この様子の説明のために、Depletion 分光による信号を図5.3 に載せる。
この図の範囲には始状態の超微細分裂により、数十 MHz 程度の間隔で複数の構造がある
ことが ERATO 研究員の P.Naidon 氏の理論計算により分かっていた。図 5.3 から Depletionに用いる励起光の強度を落とすことで Power Broadening を軽減すると、始状態の超微細構造がおぼろげながら見えてくることが分かる。STIRAP の始状態として用いるのは、この超微細構造のうちひとつだけであり、我々は Dark-state の出現によりこの 1 つの超微細構造からの励起が抑制されたことを観測したい。しかし、図からわかるように超微細構造を観測するためには Power Broadening を防ぐために光強度を落とさなければならず、信号の大きさが減少するので S/N が悪くなってしまう。つまり、Depletion 分光では十分な

S/N を稼ぐ為にはある程度の光強度が必要であり、この時 Power Broadening が起こって
1[48] では、v”=91 の分子に関しては Dark-state の出現を確認していないが STIRAP を成功させている。
この場合には、v”=90 のイオン化波長が分かっていたので、レーザーのコヒーレンスが十分であれば (これは、原子に対する Dark-state の出現により確認している)、実際に v”=91 の信号を観測しながら Sokes 光の周波数を掃引すれば良かった。今回の実験でも、振動回転基底状態のイオン化波長が分かっていれば、計算された周波数の周辺において Sokes 光の周波数を掃引すれば強引に STIRAP の信号を観測できていた可能性はあったと思われる。しかし、結果は透明化だと分かっていても Dark-state の出現を確認するのは非常に素晴らしい経験であったことは強調しておきたい。

5.2. ２光子共鳴の観測65しまうために精度の高い分光が出来ないという問題がある。

図 5.3: Depletion 分光による信号：光強度を弱くすると信号の線幅は細くなるが、同時にS/N も悪くなっていく様子が分かる。横軸は ULE Cavity に安定化した Master Laser とSlave Laser との Offset Lock の周波数である。Offset Lock の周波数を変化させることに
より実験に用いる Slave Laser の周波数を掃引している。

そして、おぼろげながら見えている始状態の構造の中には、さらに細かく分裂している
中間状態の構造が含まれており、この構造を Depletion 分光で観測するのは困難であることが分かる。さらに、Power Broadening が起こると EIT の透明度は落ちる。
よって、Power Broadening が起こってしまう Depletion 分光では Dark-state の出現による２光子共鳴の観測が困難であることが結論付けられる。
新たな分光法 SpIDREIT の観測を目指すにあたり、Power Broadening の回避は必要不可欠な要求である。
よって、Depletion 分光に代わる新たな分光法に求められるのは、 弱い光での励起を感度良く観測可能であるということである。

ところで、Depletion 分光を行う際にはイオン化信号を用いているが、REMPI によるイ
オン化は状態の細かな構造に関係なく起こる (振動状態しか識別しない)。つまり、図 5.3の (Depletion レーザーの周波数が共鳴でなく) 励起が起こっていない領域での一定値の信号には、光会合で生成された多数の回転状態、超微細構造全ての信号が含まれていることになる。我々が STIRAP の始状態として注目しているのは１つの状態であるから、 一定
値の信号 には始状態以外の余分な状態によって生ずる信号が多数含まれており、S/N を低下させていると考えられる。

66

第 5 章 極低温振動 · 回転基底分子への誘導ラマン断熱遷移

例えば、１つの分子の励起を検出することを考える。Depletion 分光の状況のようにもともと多数の分子による offset がある状況で、１つの分子が励起され信号強度が減少されたことを検出するのは難しい。そこで、我々が開発した SpIDR(図 5.4) では励起されて新たに生じる状態の分子を観測することで、back ground level がゼロになることに着目した。

図 5.4: SpIDR の概念図：励起→自然放出された分子を観測するので back ground level がゼロである

SpIDR のように PA では生成されない状態へと励起された分子が自然放出によって落ちてその分子の信号が観測されれば、それは励起→自然放出された分子であることが分かるので Depletion 分光と比較して高感度な信号を得られる可能性がある。
この手法の場合に感度を決めるのは、ある程度集中的に自然放出により遷移するような状態があるかということである。例えば、励起された分子のうちごく僅かしか観測している状態に到達しないとすれば、十分な信号を得るのに多数の分子を励起する必要が生じ結果的に Depletion 分光と同様に Power Broadening が起こってしまう。相川氏の計算によれば、今回用いる励起状態から集中的に自然放出が起こるような状態が存在することが示唆された [49]。そこで、励起光の有無によってイオン化スペクトルに違いが現れないか調べた。励起光が無い場合に見えるスペクトルは PA で生成された状態の分子を示している
ので、励起光を入射した場合のみに存在するスペクトルがあれば、それが励起→自然放出
された分子を示していると期待される。この分光結果が図 5.5 である。

5.2. ２光子共鳴の観測

67

図 5.5: SpIDR に用いるイオン化波長の分光 (励起光の有無による違い)：励起光を入射した場合 (青線) のみに存在するスペクトルが励起→自然放出された分子を示していると期待される。

図 5.5 から励起光を入れたときにのみ出現するスペクトルが確かにあることが分かる。
これまでの議論から、励起光を入れたときにのみ出現するスペクトルをもたらすイオン
化波長によって観測しているのが、励起→自然放出を経て新たに生じた分子である。よって、この波長で信号を観測すれば Power Broadening が生じないような高感度での分光が可能になることが期待される。

SpIDR による分光
ここでは、新たな分光法である SpIDR によるスペクトルを示したい。まずは、Depletion
でおぼろげながら分裂が見えていた中間状態 (図 5.3) の分光を行った結果が図 5.6 である(参考のために Depletion 分光の結果も載せてある)。励起光の照射時間と、照射強度の典型的な条件を比較すると Depletion：10ms,100uW、SpIDR：400us,5uW であることからも Power Broadening を回避しようとしていることが分かる。

68

第 5 章 極低温振動 · 回転基底分子への誘導ラマン断熱遷移

図 5.6: Depletion 及び SpIDR による中間状態の分光の比較 [32]：SpIDR を用いると De-

pletion 分光よりも精度の良い分光が可能となり始状態の分裂 (F”=0,1,2,3) がはっきりと観測できていることが分かる。

図 5.6 から、SpIDR を用いると Depletion 分光よりも精度の良い分光が可能となり分裂(F”=0,1,2,3) がはっきりと観測できていることが分かる。そこで、始状態よりもさらに細かな構造を持つ中間状態について調べるために、最も信号が大きい F”=2 について詳細なスペクトルを取ったのが図 5.7 である。

図 5.7: SpIDR による中間状態の詳細な分光：SpIDR による分光では予想された自然幅(約 2π×300kHz) に近い分光が可能であり、中間状態の超微細分裂も観測されている。

5.2. ２光子共鳴の観測

69

図 5.7 から分かるように、確かに SpIDR による分光では予想された自然幅 (約 2π×300kHz)に近い分光が可能であることが明らかになり、中間状態の細かな超微細分裂も観測されている。よって、Power Broadening がほとんど起こっていないと考えられる SpIDR を用い
れば、EIT による２光子共鳴が観測可能なのではないかと考えられる。
２光子共鳴の観測

SpIDR を用いて２光子共鳴の観測を目指し、図 5.8 のような分光を行った。

図 5.8: SpIDR による 2 光子共鳴の分光手法

図 5.7 において励起が最大となるように L1(pump 光) を F”=2 の共鳴に固定したまま、
図 5.8 のように L2(stokes 光) の周波数を想定される２光子共鳴周辺で掃引した。また、光を照射する時間は 400us で固定した。
すると、図 5.9 のように L2 が特定の周波数の近辺で入射している場合のみ Dark-stateが出現し、L1 による励起が抑制されていることが観測された。この結果から、SpIDR を用いれば 2 光子共鳴が観測可能であることが分かったと言える。
より直感的に Dark-state の出現を観測するには、図 5.9 の２光子共鳴からわかる L2 の共鳴に周波数を固定しておき、L1 の周波数を掃引すればよい。すると、図 5.10 のように、本来励起が最大となる L1 の１光子共鳴において、L2 があるときにのみ励起が抑制される(L1 からみた始状態の透明化が起こる) 様子がわかり典型的な形の EIT 信号が観測できる事も分かる。
以上の結果をまとめると、SpIDR を用いることで高感度な測定が可能となり Power

Broadening を抑制した高精度分光を行い、さらに Dark-state の出現を確認し２光子共鳴の観測にも成功したと言える。

70

第 5 章 極低温振動 · 回転基底分子への誘導ラマン断熱遷移

図 5.9: SpIDR による Dark-resonance の観測 [32]：掃引した L2 の周波数が２光子共鳴となる周辺で L1 による励起が抑制され信号強度が減少する。

図 5.10: SpIDR による EIT の観測 [32]：励起が最大となる L1 の１光子共鳴において、L2があるときにのみ励起が抑制される。また、励起が抑制されるのは L2 が共鳴している中間状態のみである。

5.3. イオン化波長の特定

5.3

71

イオン化波長の特定

前節で述べたように SpIDR を用いることで、２光子共鳴の観測が可能となり、L1、L2の周波数を決定できた。本節では、実際に STIRAP を行い振動 · 回転基底状態へと分子を遷移させて生成し、出来た分子に対するイオン化スペクトルを観測することにより振動基底状態を選択的にイオン化する波長を特定した実験について紹介する。
イオン化波長の候補

STIRAP の信号観測には、振動基底状態へと遷移した分子をイオン化する波長を特定する必要がある。しかし、その波長には光会合された分子をイオン化しないという制限が加わる。もし、光会合された分子をイオン化してしまう波長であると STIRAP によって遷移が起きた先の分子をイオン化しているのか、もともと存在している光会合分子をイオン化しているのかの区別がつかないのである2 。
そこで、我々は光会合分子に対するイオン化スペクトルの 隙間 を探すことから始めた。光会合分子では分子の電子的励起状態から、電子的基底状態の様々な振動・回転状態に自然放出が行われ、始状態が多数存在するのでイオン化スペクトルは複雑なものとなるので隙間は見つけにくい。しかし、計算された KRb 分子のポテンシャルには図 5.11 に赤線で示したように 15500cm−1 付近にポテンシャルの隙間があることが分かる。

図 5.11: KRb 分子のポテンシャル (抜粋)2

実際には、さらに MOT 中の Rb,K 原子のイオン化スペクトルも加わる

72

第 5 章 極低温振動 · 回転基底分子への誘導ラマン断熱遷移

実際にイオン化波長をこの近辺で掃引すると、図 5.12 のようなイオン化スペクトルが得られた。

図 5.12: 15500cm−1 付近での光会合分子に対するイオン化スペクトル

たしかに、図中の矢印で示した 15200cm−1 〜15600cm−1 の範囲で確かに光会合分子に対するイオン化スペクトルがない事が分かる。よって、振動回転状態の信号を観測する際には、この範囲でイオン化が出来ることが望ましいことが分かる。

STIRAP を行ってからのイオン化スペクトル
図 5.12 から分かった 15200cm−1 〜15600cm−1 の範囲で STIRAP による遷移を確認でき
るイオン化波長が存在するか分光するために、２本の光を STIRAP に特徴的な直感に反する 順序で入射した後に現れる新しいスペクトルを探した。STIRAP を行うために２本の光源を強度を変化させながら順次入射し、その後にイオン化を行ったのが図 5.13 の赤線である。
小さいながらも、再現性よく矢印で示したところにスペクトルが現れたので、この

15358cm−1 を振動基底状態を選択的にイオン化する波長として採用することに決めた。

5.3. イオン化波長の特定73

図 5.13: 振動基底状態をイオン化する波長の決定 (赤色は始めて観測した際のデータ)

74

第 5 章 極低温振動 · 回転基底分子への5.4

誘導ラマン断熱遷移

振動 · 回転基底状態の確認

図 5.13 から分かるように２本の光を入射することで、新たな状態へと遷移が起きていることは確認された。本節では、これが目的としていた振動 · 回転基底状態への遷移であることを確認したい。
回転定数
第 2 章で説明したように分子には振動、回転という状態が存在する。ここでは、このう
ち回転状態に着目したい。あらためて回転定数の定義と回転によるエネルギーを書くと、Erot = Bv N (N + 1) N = 0, 1, 2, 3, · · ·

(5.1)

2

Bv =< ψ(r) |~| ψ(r) >2µr̂2である。式 (5.2) から分かるように回転定数とは分子の

大きさ

(5.2)
を示している。

分子の回転状態は、ポテンシャル中に離散的に存在する振動状態ごとに存在する。よって、この分子の 大きさ を示す回転定数とは振動状態ごとに異なることがわかる。つまり、回転定数は分子固有のポテンシャルの形を反映したものであり、逆に実験的にその大きさを測定してやればポテンシャルのどこにいるのかが分かる。
そこで、これから行うことは異なる回転状態のエネルギー差から回転定数を算出⇓
求めた回転定数が電子的基底状態 (singlet) の振動基底状態のものであることの確認である。
振動基底 · 回転第２励起状態への遷移
回転定数を求めるには異なる回転状態へと遷移を行えば良い。回転状態が１つ異なるとパリティーが逆になるので、同じ中間状態による遷移では１つおきの回転状態にしか到達できない。よって、回転基底状態 (N=0) の上に観測されるのは回転第２励起状態 (N=2)
であり、式 (5.1) よりこの二つの準位のエネルギー差は 6B であることが分かる。
また、先行研究 [24] の 40 K87 Rb に対する結果と式 (5.2) から期待される回転定数は

B41 K87 Rb calc =µ40 K87 Rb
B40 K87 Rb expµ41 K87 Rb= 1095.362(5)MHz × h(5.3)

であることが分かる。よって、6B'6.6GHz だけ離れたところに振動基底 · 回転第２励起状態への遷移があることを確認できれば良い。

L2 の周波数を変化させながら STIRAP を行った結果が図 5.14 である。図から、たしか5.4. 振動 · 回転基底状態の確認

75

図 5.14: 振動 · 回転基底状態 (左) と振動基底 · 回転第２励起状態 (右) への遷移 (下段) 及び

Dark-resonance(上段)に二つの状態が存在していることが分かる3 。
観測された二つの状態のエネルギー差より回転定数を算出すると次のようになる。

B41 K87 Rb exp = 1095.4(1)MHz × h(5.4)

この結果は式 (5.3) と良く一致しており、たしかに目的とする振動 · 回転基底状態への遷移を観測したことが確認されたと言える。

3

ここには示していないが、この間の周波数には何も存在しないことも確認している。

76

第 5 章 極低温振動 · 回転基底分子への5.5

誘導ラマン断熱遷移

信号の改善

信号の奇妙な振る舞い

L1,L2 のレーザーの周波数を 2 光子共鳴を保ちながらともに変化させていくと図 5.15 のような奇妙な振る舞いが見られた。

図 5.15: 励起状態の構造と１光子離調をつけた際の振動 · 回転基底状態の分子数

これは、先ほどの考察とは全く異なっている。この振る舞いの原因を調べていくと、

STIRAP 用のパルスを切り出す AOM からの弱い漏れ光 (数 uW) が問題であることが分かった。図 5.15 の振る舞いは、L1 が共鳴時に最も始状態を効率的に励起してしまうため

STIRAP を始める前に分子数が減少しているとして理解される (図 5.16)。

図 5.16: PA と STIRAP のタイムチャート:STIRAP 光 (L1) が漏れていると生成された PA分子が励起されて別の状態に遷移してしまう。

そこで、漏れ光の原因となっている AOM へ入射する RF 漏れを減らすために RF switch(mini-

curcuit model) を図 5.17 のように二段追加することとした。

5.5. 信号の改善

77

図 5.17: RF 漏れを改善するために挿入した RF Switch：TTL 信号が off のときには繋がれた 50 Ω抵抗に RF が逃がされるので AOM に行く RF は弱くなるため AOM からの漏れ光が弱くなる。

すると、図 5.18 のように、たしかに 1 光子共鳴において最大の効率で遷移が起こり信号が改善された。

Ion Counts[arb.units]

4

3

2

1

-1245

-1240

-1235
-1230
Offset frequency of L1[MHz]-1225

図 5.18: STIRAP の一光子離調依存性 (RF Switch 挿入後)改善された信号RF 漏れを改善して１光子共鳴において最大の効率で遷移が起こる様になったので、改めて図 5.14 と同様のデータを取り直したところ図 5.19 のように信号強度が増加した。

78

第 5 章 極低温振動 · 回転基底分子への誘導ラマン断熱遷移

図 5.19: 改善された信号 (下段) と改善前の信号の比較 (上段)

これは振動 · 回転基底状態の分子数が増えたことを意味しており、振動 · 回転基底状態に対する分光等の実験で信号強度が増加するだけでなく、STIRAP の線幅を細くする際に有利となる。

5.6. STIRAP による遷移であることの確認

5.6

79

STIRAP による遷移であることの確認

これまでの結果から、2 本のレーザー光を入射することにより目的とする振動 · 回転基
底状態へと状態を遷移させることには成功していることが明らかになった。ここでは、この遷移が STIRAP によるものであることを確認したい。

STIRAP 特有の振る舞いとその観測観測していた遷移が STIRAP による遷移であることを裏付けるためには、STIRAP に特有な振る舞いを確認すればよい。そのために、ここでも Dark-state に注目したい。図5.20 の様な 3 準位系を考えるとき、Dark-state は| Dark-state > = cos θ | 1 > − sin θ | 3 >ΩL1tan θ =
ΩL2

(5.5)
(5.6)

のように表されることを第 2 章で見た。２本の光強度を変化させることで Dark-state の位相を θ = 0 → π2 と変化させることが STIRAP なのであった。
式 (5.5),(5.6) より、光強度を図 5.21 のように変化させたとき、振動 · 回転基底状態の占有数比が図 5.22 のように変化するという関係がある事が分かる。この図 5.22 のような光強度に依存した状態変化の振る舞いは、ラマン遷移等の他の遷移では再現されない。そこ
で、我々はこの光強度に依存した状態変化の観測を行うことで STIRAP による遷移であ

図 5.20: STIRAP で実際に用いる 3 準位系

80

第 5 章 極低温振動 · 回転基底分子への誘導ラマン断熱遷移

ることを確認することとした。

図 5.21: STIRAP における光強度の変化

図 5.22: 図 5.21 のようにラビ周波数を変化させたときの振動 · 回転基底状態の占有数比

光強度に依存した状態変化を確認するために、2 本の光を入射し遷移を起こして振動 ·回転基底状態の信号強度をイオン化するタイミングを変化させながら測定した。この時のパラメータは遷移時間は 7us、光強度は最大で L1=6.9mW、L2 ＝ 32mW である。イオン
化する時間を変化させながら各時間 500 点以上のデータを取り、その平均と標準偏差をプロットしたものが図 5.23 である。図から、たしかに STIRAP に特有な光強度に依存した状態変化が見て取れる。よって、我々は STIRAP により振動 · 回転基底状態へと分子を遷移させることに成功したと結論付けられる。
また、図 5.23 のように光強度を変化させることにより複数回の STIRAP を行った。この測定から、２度の STIRAP 後に分子数の 53 ％が回復したので 1 回の STIRAP の効率は73 ％程度であることも分かった。

5.6. STIRAP による遷移であることの確認

81

3.5
1.0
3.0

2.0

0.6

1.5
0.4
1.0

Intensity[arb.units]

Ion Counts[arb.units]

0.8
2.5

0.2
0.5
0.0

0.0
0

10

20

30

-6

40

50

60

Pulse timing[x10 s]

図 5.23: 光強度を変化させたときの振動 · 回転基底状態の信号強度:光強度を変化させることにより複数回の STIRAP を行っている。

82

第 5 章 極低温振動 · 回転基底分子への5.7

遷移双極子モーメント (TDM) の測定

誘導ラマン断熱遷移

遷移双極子モーメントを測定することは、光が原子に対してどの程度の影響を与えるのかを知る上で非常に有効である。ここでは、TDM の性質、その測定法について述べた後に実際に測定した結果についてまとめる。
遷移双極子モーメント~ として
ラビ周波数 (Ω) の定義は、電場を E~
d~t · E~
dt =< ψf inal | −e~r | ψinitial >
Ω=

(5.7)
(5.8)

である。この dt が遷移双極子モーメント (TDM) である。また、光がある状態に与えるエネルギーシフトは∆E = ~Ω(5.9)とラビ周波数を用いて表される。この式 (5.9) より、ラビ周波数は光が状態にどれだけのエネルギーシフトを与えるかの指標であるといえる。
同じラビ周波数を持てば同じだけのエネルギーシフトを与える。しかし、同じ強度の光を照射しても同じだけのエネルギーシフトを与えるわけではない。これは、式 (5.7) のようにラビ周波数が二つの部分に分かれているからである。TDM が大きければ弱い光強度でも状態に大きなシフトを与えられるが、TDM が小さければ強い光強度でも状態にシフトを与えることが出来ない。
式 (5.8) より、TDM とは遷移させたい状態の結合の強さを示しているとも言える。よって、用意できる光強度の元でラビ周波数を可能な限り大きくとりたい場合には、TDM の大きな遷移を用いることが重要で、そのように STIRAP の中間状態を選定するのである。
本節で TDM を測定することで選定した中間状態が期待通りの役割をしているか確認できるとも言える。
遷移双極子モーメントの測定法
式 (2.57,2.58) より、Dark-state が出現するのは強い Control 光のラビ周波数 (Ω2 ) が弱い Probe 光のラビ周波数 (Ω1 ) よりも十分に強い時であることがわかる。よって、Dark-

resonance の幅は Control 光のラビ周波数 (Ω2 ) に依存した量になることが定性的に分かる。
実際に、Ω2 À Ω1 の仮定を用いて解析的に求めた Dark-resonance の周波数依存性を示
す式はFDark (δ) ∝

δ2 +

δ2
¡ Ω2 2 ¢2(5.10)

2Γ

のように 2 光子離調 δ に依存し、期待通り Dark-resonance の幅から Ω2 についての情報が得られる。また、式 (5.7) より異なる光強度でのラビ周波数が求めると TDM は求められ

5.7. 遷移双極子モーメント (TDM) の測定

83る。よって、光強度を変えながら Dark-resonance の幅を測定し、式 (5.10) からラビ周波数を算出すれば TDM が求まることが分かる。
この測定は一方の遷移 (Control 光) にしか利用できないので、STIRAP に用いる 2 つの遷移 L1 と L2 の遷移双極子モーメントを両方とも求めるには、それぞれ Dark-resonanceを観測する初期状態を変えながら行う必要がある。たとえば、遷移 L2 の遷移双極子モーメント (dt32 ) は、5.2 節で行った 2 光子共鳴の観測を Control 光の強度を変化させながら行えばよい。
遷移 L1 の遷移双極子モーメント (dt21 )遷移双極子モーメント (dt21 ) を求めるためには、振動 · 回転基底状態の分子に対して

Dark-resonance を行う必要がある。そこで、STIRAP により振動 · 回転基底状態に分子を遷移させた後に、レーザー L1 は高強度のまま固定しておきレーザー L2 は強度を弱くする必要がある。また、STIRAP は常に共鳴で行いながらも Dark-resonance の幅を観測するためにはどちらかのレーザーの周波数を STIRAP の後で変化させる必要がある。そこ
で、レーザー L2 の光強度と周波数をすばやく切り替えるために、RF-switch を用いて２台の RF 源からの信号を切り替えた。
光強度を変化させながら Dark-resonance の幅を測定した結果が図 5.24 であり、確かに光強度とともに Dark-resonance の幅が広がっていることが理解される。
そして、TDM を求めるために光強度と Dark-resonance の幅をグラフにしたものが図5.25 である。
図 5.25 における測定点は直線上に乗っているが、切片が 0 ではない。これは以下で見る
ように、分子が有限の温度を持つので速度を持って動いており、異なる波長の光が受ける

Doppler shift が異なるため Doppler shift の差̇が生じることが原因である。Doppler shiftの差̇は∆ωDoppler = ∆k · v ⇔ ∆νDoppler = v

1∆λ(5.11)のように表される。また、温度 T と速度 v は1
1
mvz 2 = kB T ⇔ v =22で関係付けられるから、式 (5.11,5.12) よりr∆νDoppler =

r

kB T
m

(5.12)

1¢
kB T ¡ 1−
m λ2 λ1(5.13)となる。これに STIRAP に用いたレーザー波長 (641nm,875nm) と分子の温度 (約 130uk)
を代入すれば、∆νDoppler ≈ 38kHz となる。
式 (5.10) から Dark-resonance の幅はローレンチアンであることがわかり、Doppler shift
によるスペクトルの広がり (Doppler 広がり) として Maxwell-Boltzman 分布を仮定すればガウシアンになることが知られている。実際に得られるスペクトルはこれらの畳み込みで

84

第 5 章 極低温振動 · 回転基底分子への誘導ラマン断熱遷移あり、ホークト (Voigt) プロファイルになっているので、図 5.24 はホークトプロファイル
を用いて fitting を行うべきである。しかし、ホークトプロファイルは解析的な関数ではないので fitting が難しいため、本節では図 5.24 に対して式 (5.10) で記述されるローレン
チアンを用いて fitting を行った4 。そして Doppler 広がりの効果は、Voigt プロファイルの半値全幅 (fv ) が近似的に

qfv = 0.5346fL + 0.2166fL 2 + fG 2

(5.14)とガウシアンとローレンチアンの半値線幅 (それぞれ fG ,L ) を用いて表せることを利用して、図 5.24 に対して fitting を再度行った5 。
すると、図 5.26 のようにきれいに fitting がかかっていることが分かり、fitting で求めた傾きから遷移双極子モーメント (dt21 ) が 0.035(2)ea0 であることも求まる。ただし、励起状態の自然幅を 2π × 300kHz と仮定した。

4

ここでは求めたい情報が、半値全幅のみなので Voigt 関数、ローレンチアンのいずれを用いても得られる結果がほとんど変わらないと想定した。
5
直接 Voigt 関数で fitting を行うには、温度を仮定して fitting を行う事になるのでこれは、温度を仮定
しないで行う方法であるとも言える。

5.7. 遷移双極子モーメント (TDM) の測定

85

2.6

Ion counts [arb.units]

Ion counts [arb.units]

2.6

2.4

2.2

2.0

1.8

2.4

2.2

2.0

1.8
0.5

1.0

1.5

0.5

Offset frequency [MHz]

(a)

1.5

(b)

2.6

Ion counts [arb.units]

2.6

Ion counts [arb.units]

1.0

Offset frequency [MHz]

2.4

2.2

2.0

1.8

2.4

2.2

2.0

1.8
0.5

1.0

1.5

0.5

Offset frequency [MHz]

1.0

1.5

Offset frequency [MHz]

(c)

(d)

Ion counts [arb.units]

2.6

2.4

2.2

2.0

1.8
0.5

1.0

1.5

Offset frequency [MHz](e)図 5.24:遷 移 双 極 子 モ ー メ ン ト (dt21 ) の 測 定：Control 光 の 強 度 は (a) か ら 順に 40mW/cm2 , 93mW/cm2 , 132mW/cm2 , 18mW/cm2 , 301mW/cm2 である。fitting は式(5.10) を用いて行った。

86

第 5 章 極低温振動 · 回転基底分子への誘導ラマン断熱遷移

図 5.25: 遷移 L1 の Dark-resonance の幅と光強度の関係：線形で fitting を行ったとき切片が 0 でないのは、本文中で述べているようにドップラーシフトによる影響であると考えられる。

図 5.26: 遷移 L1 の Dark-resonance の幅と光強度の関係：傾きから遷移双極子モーメントが求まる。fitting は本文中で述べた Voigt 関数の近似的な式によって行った。

5.8. コヒーレンスの確認

5.8

87

コヒーレンスの確認

3 準位モデルによれば、遷移時間を変化させながら STIRAP の効率を測定することでコ
ヒーレンスの情報が得られる。本節では、これまでも多数の場面で利用してきた STIRAPの 3 準位モデルがここでも実験結果をを非常に良く説明することを確認し、得られるコヒーレンスの情報を元に我々が開発したレーザーの性能について議論する。

3 準位モデルの妥当性
STIRAP の 3 準位モデルによれば、遷移時間を変化させながら遷移を行うと³ Γπ 2´δ 2 Γτ
P = exp − 2 −
−
(D
+
D
)τ
s
p
Ω0 τ
2Ω0 2

(5.15)のような振る舞いを示すことが予測されることを第 2 章で述べた。
また、先ほど我々の気体の温度 130uk ではドップラーシフトの影響が無視できないことを示した。そこで、常に有限の δ がドップラーシフトにより生じている事を考慮すると、
式 (5.15) は

r
P =

´
³ Γπ 2
1
exp − 2 − Dτ
1 + Aτ
Ω0 τ
2Γ∆k kB TA=Ω0 2 mKRb(5.16)(5.17)となる。ただし、式 (5.15) の第三項でデコヒーレンスの効果を表す項は一般化して D とした。この式 (5.16) が、実験結果を再現するのか調べたのが図 5.27 である。図 5.27 に対する式 (5.16) によるフィッティングのかかり具合から３準位モデルは STIRAP の定性的理解だけでなく定量的理解にも有効であることが示されたと言える。よって、以下ではT=130uk と固定し式 (5.16) を用いて解析を行うこととする。
図 5.27 の測定からは、フィッティングの結果 Ω =625(35)kHz,D=1.9(1)kHz という結果を得た。この D=1.9(1)kHz という値は、400us で透明度の高い EIT が観測されたことか
ら予測されるレーザーのコヒーレンスよりもはるかに悪い。D にはレーザー以外のデコヒーレンスの影響も含まれるが、我々は全て singlet 状態の分子を用いているので基本的に磁場の揺らぎによるデコヒーレンスは考えられない6 。
光強度とコヒーレンス時間
磁場による影響が考えにくいとすれば、光によるデコヒーレンスが最も疑われる。そこ
で、光強度を変化させながら図 5.27 と同様の測定を行うと図 5.28 のような結果を得た。

6始状態の v”=91 には triplet の成分が少し混じっているので多少の磁場による影響はある。しかし、ほぼ pure-singlet である v”=90 で測定を行ってもコヒーレンスの問題は改善されなかった。つまり、現在のところは磁場による影響が見える前に他の要因によってコヒーレンスが崩れていると考えられる。

88

第 5 章 極低温振動 · 回転基底分子への誘導ラマン断熱遷移

図 5.27: 遷移時間を変化させたときの信号強度：長時間部分での振る舞いからコヒーレンスの情報が得られる。

図 5.28: 光強度と遷移時間を変化させたときの信号強度

5.8. コヒーレンスの確認

89

図 5.28 と同様の測定をより多くの場合に対して行ない、横軸をラビ周波数、縦軸を fittingにより得た D としてグラフにしたものが、図 5.29 である。

図 5.29: ラビ周波数とデコヒーレンス

この図 5.29 から光強度に依存する何かしらの要因でデコヒーレンスが起きていることが疑われる。この原因ははっきりとは分かっていないが、安定化の際に光に生ずるサイ
ドバンドによるものと考えている。実際に、図 5.19 では STIRAP の信号がある周辺にも構造が存在するように見え、この構造らしきものの範囲はサイドバンドの範囲と一致している。これは、サイドバンドは共鳴に近いところに存在するために強度が弱い (ピークの-30dB 程度) 場合でもでも散乱を引き起こしコヒーレンスを悪くしているものと考えている。このサイドバンドによる影響を示唆する結果として、図 5.19 の信号の周辺にある構造のようなものは、サイドバンドの高さを低くすると図 5.30 のようになくなることが挙げられる。

90

第 5 章 極低温振動 · 回転基底分子への誘導ラマン断熱遷移

図 5.30: サイドバンドを落とした光源での STIRAP の信号。図 5.19 と比較すると信号周辺の構造のようなものが無くなっていることが分かる。

上に述べたように、光や磁場などの要因によって様々なデコヒーレンスが起こり得るが、図 5.29 での光強度を落とした測定結果から、我々の光源の相対線幅は 100Hz 以下であることが分かる。強度を弱めるとまだコヒーレンス時間は伸びると予想されるが、十分な信号が取れなくなってしまうので現状ではここまでしか分からない。しかし、相対線幅としては十分な性能を持った光源は準備できていることが結論付けられる。

5.9

STIRAP を用いた高精度分光

STIRAP の二光子離調に対する線幅が約 200kHz であることが、3 準位系のモデル式から得られた式 (2.61) にラビ周波数 2π × 400kHz、励起状態の自然幅 2π × 300kHz、遷移時
間 10us を代入すると得られる。この細い線幅を活かす手段として、浅く束縛された状態の光会合分子の精密分光が挙げられる。

SpIDR による分光では図 5.6 のように、より細かな励起状態の構造が見えてしまう。そこで、単純な構造を持つ振動 · 回転基底状態に浅く束縛された始状態を 転写 すること
で中間状態の構造に影響されない分光が可能となることを確認した。
実際にこの STIRAP による 転写 を行った信号が図 5.31 であり、確かに中間状態に影響されない分光が可能となった。P.Naidon 氏による理論計算との比較でも、表 5.1 のよ
うに良い一致を得られていることが分かる。

5.9. STIRAP を用いた高精度分光91

図 5.31: STIRAP による始状態の転写 [32]：始状態の構造を単純な構造を持つ終状態に転写することで中間状態に影響されない信号が得られ高精度な分光が可能となった。状態は左から順に F=0,1,2,3 である。

表 5.1: v=91,N=0,X 1 Σ+ 状態の精密分光と理論値の比較 (F=0 を基準としている)

state

Exp.

Calc.

F=1

h×8.852(7)MHz

h×8.870MHz

F=2h×27.089(7)MHz

h×27.176MHz

F=3h×55.960(9)MHz

h×56.180MHz

92

5.10

第 5 章 極低温振動 · 回転基底分子への誘導ラマン断熱遷移状態の分離改善された信号を見ると、振動基底 · 回転第２励起状態は明らかに非対称である事が分かる。これは、第 2 章で説明したした核４重極モーメントによる分裂である。ここでは、この構造について明らかにしていきたい。以下では、励起状態には（’）を添え、基底状
態には (”) を添えることにより区別する。

STIRAP の線幅
状態を分離するには、STIRAP の信号の線幅を細くしていく必要がある。式 (2.61) によれば、STIRAP の線幅は

Ω0
δF W HM ≈ 2.4 × √γτ

(5.18)である。よって、STIRAP の線幅を細くしていくには光強度を落とすか遷移時間を長くとればよい。
遷移時間〜130us、光強度〜2mW(L1),〜8mW(L2) として信号を細くしたところ N”=2の非対称な構造が 2 つに分裂することが確認された (図 5.32)。

図 5.32: 振動基底 · 回転第２励起状態の構造:STIRAP の線幅を細くすることで状態が分離された。

第 2 章で述べたように分子にも核スピンに由来する超微細構造が存在し、この構造はN”=2 においては核４重極モーメントによる分裂が支配的である。このとき KRb 分子の超微細構造は、図 5.33 のように、まず IRb によって分裂した後に IK により分裂するのであった。

5.10. 状態の分離

93

図 5.33: 基底状態 Σ+ , N = 2 の超微細構造 (核 4 重極モーメントが支配的な場合)：IRb によって分裂した後に IK により分裂する。F”によるラベリングはエネルギーの高い順にされている。

図 5.32 で観測された分裂に、計算された分子の超微細構造を重ねてみると図 5.34 のよ
うになり、明らかに観測されていない構造が存在することが分かる。
図 5.33,5.34 より、状態の出現の有無には選択則が関係していることが示唆される。この選択則は、始状態として F”=2 という単一状態を用いていることを考慮すれば中間状態がもたらすと考えるべきであろう。この推論が正しいとすれば、中間状態を変えることによって出現する終状態を変化させられるのではないだろうか？
そして、ちょうど都合の良いことに中間状態は図 5.35(左図) ように３つの構造に分裂しており、２本のラマンレーザーの周波数を 1MHz 程度だけずらすだけで 中間状態を変えた STIRAP が可能である。
そこで、中間状態を図 5.35(左図) のように変化させながら STIRAP を行うと、図 5.35(右図) のように出てくる状態が変化した。この結果から、Rb の核 4 重極モーメントによる大きな分裂 (数 100kHz 程度) が 4 つ全て観測されたと言える。また、計算と実験の比較により Rb の核 4 重極モーメントの大きさを [2] における理論計算では大きく見積もり過ぎている事も分かる。

94

第 5 章 極低温振動 · 回転基底分子への誘導ラマン断熱遷移

図 5.34: 観測された N”=2 の分裂と計算値との比較：明らかに左端の構造が現れていない
ことが分かる。

図 5.35: 中間状態 (3)1 Σ+ , v 0 = 41 の構造 (左図) と出現する状態 (右図)

5.11. Rb の核スピンの影響

5.11

95

Rb の核スピンの影響

前節で確認したように、Rb の核 4 重極モーメントによる超微細構造が存在し、その分離に成功した。また、中間状態を変化させることで出現する終状態が変化することも示した (選択則)。そこで、この選択則はどのように理解できるのか本節では考察してみたい。
まず、注目すべきは中間状態も Σ+ であるので、終状態と同じような構造を持つ点である。ただし、N”=1 なので図 5.36 のように大きな分裂が 3 つになるという違いがある。

図 5.36: 励起状態 Σ+ , N = 1 の超微細構造 (核 4 重極モーメントが支配的な場合)：IRb によって分裂した後に IK により分裂する。図 5.33 と比較すると、IRb による分裂が３つであるという違いがあるが、これは図 5.35(左図) の構造と良く一致する。

Rb の核 4 重極モーメントによる分裂が支配的であるとすれば、中間状態も終状態もFRb = IRb + N が良い量子数と考えられる。そこで、この FRb に基づいたラベリングと選択則 ∆FRb = 0, ±1 を適応してみることにする。すると、なぜ図 5.35 のように中間状態によって現れる状態が変化するのかが理解できる。
たとえば選択則 ∆FRb = 0, ±1 により出現したり、しなかったりする状態が存在する時、その状態の量子数は 端 であるはずである。一方、図 5.33,5.36 と図 5.35 の右図を比較すれば、中間状態によって出現したり出現しなかったりするのは FRb ” = 1/2, 7/2 である
ことが確認される。つまり、選択則 ∆FRb = 0, ±1 によって、中間状態が F 0 = 1/2 の時には FRb ” = 7/2 が出現しなくて、中間状態が F 0 = 5/2 の時には FRb ” = 1/2 が出現しない
ことが説明可能である。
よって、この選択則 ∆FRb = 0, ±1 は正しいようであるが、１つ説明できないことがあ0
ることを付け加えなければならない。FRb= 3/2 → FRb ” = 1/2 の遷移が見えないのである。これは、FRb 以外にも良い量子数が存在しそれに対する選択則がある、あるいはクレ

96

第 5 章 極低温振動 · 回転基底分子への誘導ラマン断熱遷移

0ブシュ・ゴルダン係数が F ” = 2 → FRb= 3/2 → FRb ” = 1/2 の遷移においては打ち消し

あうようになっており遷移強度が弱いかのどちらかであろう。

5.12

さらなる分光これまで見てきたように、STIRAP によって約 100kHz の線幅を達成し、Rb の核 4 重
極モーメントによる分裂を観測することに成功している。このような狭線幅の STIRAP
は、レーザーの光強度を落とし遷移時間を長くすることで実現したわけであるが、このような条件のもとで STIRAP を成功させ信号を得るのは難しいということをここで強調しておきたい。
つまり、光強度を落とすわけであるから断熱条件が厳しくなり、さらに遷移時間を長くとるのでデコヒーレンスによっても STIRAP の効率が下がってしまうので、レーザーのコヒーレンスによっては信号が見えなくなってしまうのである。表現を変えれば、我々が用意した STIRAP 用のレーザーは、光強度を落としたために遷移時間を長くとらざるを得ない状況においてもコヒーレンスが十分に保たれていたために、約 100kHz の線幅の

STIRAP が実現できたとも言える。
しかし、一方で STIRAP によって分離できたのは超微細構造の中で最も大きな Rb の核

4 重極モーメントによる分裂である。よって、さらに小さな構造を見るためには STIRAP
以外の分光法が必要であることが示唆される。そこで、我々はさらに精度の良い分光を行うためにマイクロ波による分光を計画した。

97

第 6 章 マイクロ波による超微細構造の分光
本章では STIRAP では分離しきれなかった振動基底状態にある KRb 分子の超微細構造を分光することを目指して行ったマイクロ波分光について述べる。マイクロ波分光では、フーリエ限界により制限される 1kHz の線幅の信号が得られた。さらに、この細い線幅の信号を用いることで、核スピン同士の相互作用による超微細構造を観測することにも成功
した。

6.1

マイクロ波分光の原理

ここでは、どのようにマイクロ波分光を行ったのかについて簡単に紹介したい。マイク
ロ波分光を行うには、図 6.1 のような手順に従って実験を行う。

図 6.1: マイクロ波分光の手順：STIRAP 後にマイクロ波を 1ms 程度照射して励起光を当てた後にイオン化する。

図 6.1 のように STIRAP を行った後でマイクロ波を照射し、その後で励起光を照射してからイオン化検出を行うことでどのような信号が得られるのかを考えたい。ここで励起光とは、遷移 L2 の共鳴光の事を示しており始状態の分子を励起させて取り除く役割をする。
まず、図 6.2(左図) のようにマイクロ波が共鳴していないときには励起光によって始状態の分子が全ていなくなってしまうので、イオン化信号には何のシグナルも現れない。
一方、図 6.2(右図) のようにマイクロ波が別の状態に共鳴していると、始状態の分子が一部遷移を起こす。よって、励起光によって始状態の分子がいなくなったあとでもイオン化信号には遷移先の分子がシグナルとして検出される。これは、イオン化検出が回転状態

98

第 6 章 マイクロ波による超微細構造の分光を区別しないためである。
まとめると、始状態から他の状態に共鳴するようなマイクロ波が照射された場合のみ信号が現れることが期待される。

図 6.2: マイクロ波分光によって得られる信号：マイクロ波が他の準位に共鳴していない場合 (左図) と共鳴している場合 (右図)。マイクロ波が別の回転状態に共鳴して分子が遷

Ion Counts[arb.units]

移する時のみ信号が現れることが期待される。

30
25
20
15
10
5
0

2000

4000
6000
Time after PA [us]8000

図 6.3: 熱による分子の拡散：イオン化パルスの領域外に分子が熱拡散するとイオン化検出できなくなる為に実験時間がおおよそ 1ms 程度に制限される。

励起光によって完全に始状態の分子が励起される時間は、連続して STIRAP を行った際

6.2. マイクロ波分光にむけた装置の改造

99に調べており、10mW 程度の強度を入射すれば 20us 程度で励起され検出されなくなることが分かっていた。また、マイクロ波が照射できる時間はイオン化検出を行うパルスレー
ザーのビーム半径 (〜300um) 内に分子がいる時間から 1ms 程度であることが図 6.3 より分かる。よって、熱拡散によって制限されるマイクロ波との相互作用時間により得られる信号の線幅は 1kHz 程度となることが予想される1 。
また、マイクロ波の周波数域では第 5 章で問題となっていた Doppler shift が無視できるほど小さいので、Doppler 広がりに影響されること無く分光が可能であることも重要なポイントである。

6.2

マイクロ波分光にむけた装置の改造

本節では、マイクロ波分光に向けて行った装置の改造について紹介する。実際にマイク
ロ波分光を行うにあたって改造すべき点は、アンテナを取り付けて分子にマイクロ波を照射できるようにする点だけである。しかし、我々のチャンバーは金属製でありチャンバー
外に取り付けたアンテナからマイクロ波を照射するのは難しい。そこで、チャンバー内にアンテナを取り付けるために真空を破ることにした。
せっかく真空を破るので、今後の実験も見越して可能な改善は同時に行ってしまうのが賢明である。というわけで図 6.4 のように、マイクロ波アンテナを取り付けるだけでなく振動基底状態分子の選択的捕獲に向けた準備を行った。

図 6.4: チャンバーの改造：マイクロ波アンテナを取り付けるだけでなく将来の実験を見越して捕獲の準備も行った。原子源 (Dispenser) と検出器 (MCP) も新調した。

1

もしも、外場によるデコヒーレンスがひどく 1ms 以下のコヒーレンス時間しかとれない場合には線幅
は 1kHz 以上になってしまう。しかし、現在用いているのは singlet 分子であるから最も心配される磁場によるデコヒーレンスの影響は小さいと考えられ実際に 1ms 以上であった。

100

第 6 章 マイクロ波による超微細構造の分光

図 6.5: 改造後の真空槽の側面図：垂直方向に光を傾けて入射するための台 (下段) と、イ
メージング用の台 (上段) がある

6.2. マイクロ波分光にむけた装置の改造

101

図 6.6: 改造後の真空槽の図 (上から見た図)：光共振器増幅トラップのためのブリュース
ター角ウィンドウをとりつけた。それにともない MOT のパスも改めた。

振動基底状態分子の選択的捕獲を行うことで、多数の準位に存在する PA 分子や MOT
中の原子に煩わされることの無いイオン化信号が得られると考えられる。この実験のためには、MOT 中の原子を光共振器増幅トラップ中に捕獲したのちに、光双極子トラップ
で再捕獲して光会合を行う必要がある2 。そこで、光双極子トラップのための光が入射できるように図 6.5 に示したような台を設計し、光共振器増幅トラップを実現出来るように
2

光共振器増幅トラップは同じ光強度でも実効的なトラップポテンシャルを増強できる点で魅力的だが、定在波中に捕獲されるので改めて他のトラップで捕獲し直す。

102

第 6 章 マイクロ波による超微細構造の分光

チャンバーにはブリュースター角ウィンドウを取り付けた (図 6.6)。また、MOT 中の原子を捕獲し密度を上げることにより PA の効率 (∝ nK · nRb ) を上昇させることが可能とな
り分子数が増加することも期待される。ただし時間の関係上、本論文におけるマイクロ波
分光は従来通り MOT 中で PA を行うことで生成した分子に対して実験を行った。

6.3

マイクロ波分光

本節では、実際にマイクロ波を照射して得られた信号について紹介する。装置の改造後に新たに MOT から組みなおして、STIRAP の信号が得られることを確認した後にマイク
ロ波を実際に照射する実験を行った。
まず、狙ったのは N”=0 から N”=1 への遷移を確認することである。照射すべきマイク
ロ波の周波数は、回転定数 (1095.4MHz) の２倍の周波数近辺である。また、信号を観測できるまではマイクロ波の強度を上げ Power broadening させて信号を見逃さないようにすることとした。マイクロ波の照射時間も 100us 程度と短く取った。このような条件の元で得られた信号は図 6.7 のようになり確かにマイクロ波が特定の周波数の時にのみ信号が得られていることが分かった。

図 6.7: マイクロ波分光による信号：マイクロ波が特定の周波数の時にのみ信号が得られていることが分かると同時に数 100kHz 程度にまで信号が Power broadening している様子が分かる。

図 6.7 の信号の線幅を確認すると数 100kHz 程度であり、broadening している事が分かる。これは、マイクロ波の強度を上げていたことによる Power broadening であると考え6.3. マイクロ波分光

103られるのでマイクロ波の強度を落として、さらに照射時間も 1ms まで伸ばしたところ図

6.8 のように線幅が改善された。

図 6.8: マイクロ波分光による信号：マイクロ波の強度を落とし、さらに照射時間も 1ms程度にまで伸ばすと信号の線幅が細くなった。また、F”=2,3 への遷移が強く出ていることが分かる。

図 6.8 を見ると、N”=1 の F”=2,3 への遷移が強く出ていることが分かる。これは、N”=0の F”=0,1,2,3 に対してそれぞれ (2F”+1) 重の縮退が存在し、各状態に均等に分子数が配分されると F”が大きい状態により多くの分子が存在しているためであると考えている。
また、信号の線幅を評価してみると予想通り 1kHz 程度であることが分かったので、1kHz程度の分裂を見てみることでマイクロ波分光の精度を示すという目的のもと、第 2 章で述べたように N”=0 の構造を調べることとした。N”=0 の構造は回転の角運動量をもたないので非常に単純で、F”=0,1,2,3 の 4 つの状態があるのみである (図 2.6)。これは、単一のF”間の遷移を見ようとしているマイクロ波分光においては非常に好都合である。(始状態が単一の F”になるために、STIRAP で出来た分子数より目減りしてしまうので信号強度が小さくなる。)
そこで、N”=1 における信号が F”=2,3 において強いことと構造の端にいることを考慮

104

第 6 章 マイクロ波による超微細構造の分光

して、N”=1,FRb ”=3/2,F”=2 への遷移を見ることで、N”=0 の構造を明らかにすることを目指した。

図 6.9: N”=0 の構造：N”=1,FRb ”=5/2,F”=2 への遷移を見ることで、N”=0,F”=1,2,3 が観測された。

図 6.9 から明らかなように N”=0,F”=1,2,3 が観測された。また、その分裂の大きさはほぼ理論値通りであることが分かった。
以上の結果から、予想された通りにマイクロ波分光によって 1kHz 程度の線幅の信号を得ることに成功した事が分かる。また、この成果により N”=0,1 の超微細構造を全角運動
量 F”ごとに分離することにも成功した。

105

第 7 章 まとめと今後の展望
本研究で得られた主な成果としては、• 共鳴線幅が数 MHz の原子遷移を用いて、原子共鳴線への安定化を慎重に行った長期間中心周波数が安定な参照用光源を用意した。この参照用光源を用いて ULE の熱
膨張が 0 になる温度を決定し、STIRAP の遷移には十分な長期安定度をもった ULE

Cavity を用意できることを示した。これは、研究室内に自然幅の細い遷移が無いよ
うな場合でも ULE の性能を引き出すことが可能であることを示す結果であると言える。

• 浅く束縛された光会合分子を STIRAP により振動 · 回転基底状態にまで遷移させることに成功した。また、この過程で新たな分光の手法として SpIDR を開発した。
光会合分子と STIRAP を組み合わせた手法により、個数 103 、密度 106 cm−3 、温度

130uk の振動 · 回転基底の分子を 104 /s という高い生成レートで作り出すことに成功した。高速に実験を繰り返すことが可能なので、高精度分光の実現に向いている手法であると考えられる。この成果により、Feshbach 共鳴が存在しない原子も会合して振動・回転基底状態に選択的に生成する道が拓けたと言える。

• STIRAP により単純な構造の振動 · 回転基底状態に始状態の構造を転写すること
により、STRIAP を他の準位の分光手法としても利用できることを示した。また、

STIRAP の線幅を細くすることで振動基底 · 回転第 2 励起状態の構造を分離することに初めて成功した。さらに、STIRAP の中間状態を変えることにより遷移する状
態が変化することを確認した。

• STIRAP では分光出来ない超微細構造をマイクロ波によって分光することに成功した。この成果により、分子の超微細構造を全角運動量 F ごとに分離することに成功した。また、このマイクロ波分光によって得られる細い線幅の信号によって核スピン同士の磁気双極子相互作用に起因する細かな構造を分離できた。
ことが挙げられる。
今後の展望として、まずは振動基底状態の超微細構造の決定が挙げられる。式 (2.35) から分かるように超微細構造を決めるには 6 つのパラメータが必要となる。そこで、現在までに行った N”=0 から N”=1 への遷移の観測だけでなく N”=2 から N”=1 への遷移の観測

106

第 7 章 まとめと今後の展望も行う必要がある。しかし、現段階では N”=2 からの遷移は観測できていない。これは本文中で述べたように、N”=2 では状態数が増えるので単一の F にある分子数が N”=0 よりも少ないことに起因していると考えている。そこで、この信号の観測のためには信号強度を上げる必要がある。

N”=2 からの信号も観測されたら、実験的に超微細構造を決めるパラメータを決定できる。現在は計算値のパラメータを用いて実験の信号と比較を行っているが、すでに有意な差が見えている。そこで、fitting に十分な信号が得られたら実験的に超微細構造を決めることも重要な仕事となるだろう。
また、更に実験を進めるにあたっては振動基底状態分子の選択的捕獲が必要になってくると考えている。PA 分子による信号を無くすことでより良いイオン化波長が見つかる可能性がある。また、何かしらのダイナミクスを観測する際に振動基底状態だけの効果による信号であることを確認する必要が出てくるだろう。この選択的捕獲にあたっては、異重交換遷移の分光が有効な手法として挙げられ、この際にはマイクロ波分光によって感度のいい分光が出来ることが期待される。
視点を変えれば、井上研究室内で Feshbach 分子が光格子中で生成された際には、本研究で確立された技術を用いて STIRAP を行うことも展望として挙げられる。

107

謝辞
本論文は、東京大学大学院工学系研究科物理工学専攻における修士課程の研究をまとめたものです。この研究にあたり、多くの方々にご指導、ご協力をいただきましたことに感謝致します。
指導教員である井上慎准教授には、研究のみならず数多くのことを学ばせていただきました。Bose-Einstein 凝縮体という非常に興味深い対象を自分も扱ってみたいという漠然とした思いから、修士課程で井上研究室への進学を決め、始めて研究室に行った日に目の前で装置が動いてパソコン上に Bose-Einstein 凝縮体のイメージが映し出されたときの感動は今でも忘れられません。ミーティングやセミナーにおいても先生の物理の本質を浮かび上がらせるような話を聞け議論できたことは、分野は代われど今後の研究者としての人生に大きな財産となることと思います。先生のように 1 つの事柄を多面的に理解することが私の目標とするところです。また、研究環境においては自由に研究をさせて頂きました。始めのうちは、何から手をつけてよいのか分からず戸惑うこともありましたが、自主的に考え主体的に行動することを学ばせていただきました。研究室内のミーティング
等で議論についていけず、自信を失いかけていた私にとって始めのテーマであった ULE

Cavity の準備は、自信をつける良いきっかけとなりました。修士課程の２年間が本当に濃密な時間となったことに心から御礼申し上げます。

ERATO 上田マクロ量子制御プロジェクトの研究総括である東京大学大学院理学系研究科の上田正仁教授には、ERATO ミーティングや学会の発表練習を通して多くの意見をいただきました。自分の考えを相手に伝える技術の習得に ERATO ミーティングは格好の場でありました。要点を簡潔にまとめ、短時間で伝える力は今後ますます重要となることと思います。質問への的確な返答法につきましても非常に参考になりました。
井上研究室の小林淳助教には、修士課程での研究をはじめた時からお世話になり続けました。右も左も分からない私に根気強く指導していただきました。特に ULE Cavity の準
備においては作業が深夜に及ぶことも多く、自然と共にいる時間も長くなり様々な話を聞かせていただきました。小林氏は非常に直感的に物理を教えて下さり、研究に行き詰まった時や論文等で分からないことを尋ねるといつも分かりやすい説明が帰ってきました。氏が説明する時に頻繁に用いる「○○じゃんか〜」というフレーズは私のお気に入りでした。大量の実験を残したまま E2 の装置を引き継ぎ、最後まで迷惑をかけ続けてしまいま
すが、無理をしすぎて体を壊される事の無いように注意して下さい。

108

謝辞

電気通信大学の岸本哲夫特任准教授には、主にミーティングの際にお世話になりました。豊富な経験からテクニカルな問題を巧みに解決していく存在として非常に心強かったです。研究室のあちこちに氏のつくられた便利グッズがあり、重宝させていただきました。ガラスセルに付着した原子を剥せないかと紫外 LED を大量にハンダ付けしたことも良い思い出です。また、一見些細な問題と思われることにも興味を示してミーティングを盛り上げて下さいました。
博士課程３年の相川清隆氏には、修士 1 年の秋頃から E2 グループのメンバーとしてご指導いただきました。氏の研究に対する妥協のない姿勢は、いつも安易な道にそれようとする私にとって衝撃的でさえあり、短い期間ながらも共同研究できたことは、自分にとって大きな刺激となりました。自分に厳しく、他人に優しい氏の姿勢は圧倒的な実力があるからだと身を持って体感いたしました。STIRAP の信号が出ずに何度もあきらめかけていた私の横で、決してぶれることなく信号を検出しようと試み続けた氏の努力と精密な分光結果があったからこそ STIRAP は成功いたしました。素晴らしい経験をさせていただ
いたことに、改めて感謝いたします。
博士課程 1 年の藤掛陽輔氏には、研究グループは違えど研究生活全般でお世話になりました。非常に物理に対する理解が深く、説明も上手でおられ輪講等を通じて冷却原子系について沢山のことを教えていただきました。お互い社会人になっても Atom の会等でお会いできることを願っています。
修士課程２年の加藤宏平氏とは、同期として切磋琢磨し合いました。加藤氏は非常に研究熱心で、いつも研究室にいた記憶があります。氏からは、人と議論する楽しみを教えていただきました。始めは分からないことが次々と拡大し議論が収束しないことばかりでしたが、少しずつ議論らしくなって理解が深まるようになると自分の成長を実感すると共に議論の楽しみを覚えました。軽井沢のセミナーで夜にちょっとした話から延々と議論した
ことは非常に良い思い出です。居室の隣の机でこのように作業するのもあと僅かであると思うと寂しい気持ちが込み上げて来ますが、氏が博士課程でさらなる活躍をなされ、誰も見たことの無い物理に出会えることを祈っております。そして、研究に疲れた際にはいつでも呼んでください、中華を食べに行きましょう！
修士課程１年の齋藤祐介氏には、２年間お世話になりました。他愛も無い話から、ちょっとまじめな話まで良き話し相手でした。また、氏が定期的に供給してくださる週刊誌は研究の息抜きとして非常にありがたかったです。電場の実験をまとめて加藤氏と共に E1 グ
ループの研究を進めていく氏の姿は日に日に頼もしくなり今後の研究の進展が楽しみであります。
留学生の Amulya Bhagat 氏は、常に熱心に勉強しておられその向学心に刺激を受けました。難解な本も自在に読みこなす頭脳は噂通りでした。
卒業研究生の大久保拓哉氏には、上級生でありながら沢山のことを学ばせていただきました。卒業研究においても非常にパワフルに研究を進められ、光源や回路を多数自作され109

るその熱心な研究姿勢と向上心に刺激を受けました。
卒業研究生の松田太一氏には、冗談を言える相手として研究生活を楽しませていただ
きました。一度は失敗したゼーマンスローワを根性で巻き終えたガッツには感服いたしま
した。

2010 年の 5 月まで井上研究室に所属しておられた福原武博士 (現Max-Planck-Institutfür Quantenoptik) には、光格子や京都大学での ULE Cavity の経験を教えていただきました。井上研究室に移られてすぐに Feshbach 共鳴を観測されるなど、非常に優秀な研究者として舞台を移されても活躍される姿に刺激されました。腰を悪くされておりましたが、藤掛氏のビデオに元気な姿が納められており安心いたしました。
昨年度修士課程に所属しておられた山陸芳之氏は、気さくな人柄で何でも話せる貴重な相手でした。こつこつと努力される姿を見て自分も頑張らなければと奮い立たされました。グループは違えど帰宅方面が同じで、たまに夜食を食べに行ったことが思い出されます。これからは川崎近辺で藤掛氏と共に集いましょう。
昨年度卒業研究生でおられた福岡健太氏には、氏が齋藤氏と共に卒業研究で作られた

DPSS レーザーを通じてお世話になりました。氏が残していった分かりやすい卒業論文のおかげで調整もすんなりいきました。

ERATO 上田マクロ量子制御プロジェクト強相関量子制御グループのグループリーダー
である電気通信大学向山敬特任准教授には、Cavity Trap の経験や 1.5um 光源の貸与などでお世話になりました。Cavity の Lock が上手くいかない時に快く実演して下さり非常に参考になりました。また、軽井沢でのセミナーをまとめていただき貴重な経験ができたことに感謝いたします。
同グループの堀越宗一博士からは、研究に徹底的に取り組む姿勢を学ばせていただきました。また、千歳烏山のローカルトークが出来る貴重な存在でもありました。新しい研究室を立ち上げるにあたり、忙しいながらも充実した毎日を送られている姿をとても羨まし
く感じております。これからも物理の奥深さと美しさを追求され続けてください。
同グループに所属しておられる上田研究室博士課程３年の中島秀太氏は、質問に懇切丁寧に答えてくださる存在でした。丁寧に答えていただきすぎるあまり終電を逃しかけたこ
とも、今となっては良い思い出です。また、とても面倒見が良くクリスマスケーキの差し入れなどもして下さりました。

ERATO 上田マクロ量子制御プロジェクト不確定性制御グループのグループリーダーである東京工業大学上妻幹旺准教授には、ERATO ミーティングの際に積極的に質問していただきました。非常に行動力があり、バイタリティーあふれる姿は輝いておられました。
また、ERATO ミーティングで教えていただいた Offset Lock の原理は非常に明快で参考になりました。どんなことにも熱心に耳を傾けてくださるので、物理のことだけでなくテ
クニカルなことも議論できました。
同グループに 2010 年 9 月まで所属しておられた衛藤雄二郎博士 (現

情報通信研究機

110

謝辞構) の Cavity QED を心から楽しんでおられる姿は、とても印象的でした。時折、居室の向かいの部屋から聞こえてくる絶叫が聞こえなくなり氏の不在が感じられます。新たな活躍の場でも、素敵な物理系と出会えていることを信じております。
同グループに所属しておられる上妻研究室修士課程２年の野口篤史氏は、同学年とは思えないほど物理に対する造詣が深く沢山のことを学ばせていただきました。Atom の会でも中心的な役割を果たしておられ、とても頼りになる存在でした。

Pascal Naidon 博士、Peng Zhang 博士には理論家の立場から貴重な意見をいただきました。特に Naidon 氏には分子の FCF など実験に欠かせない計算をしていただきました。

ERATO 上田マクロ量子制御プロジェクトの技術参事である榎本陽一博士には、ERATO
ミーティングの際に沢山の質問をいただきました。また、真空作業の際にガスボンベを慣れない手つきで転がしていた私に見かねて、手伝っていただきました。実験の経過や購入した物品の用途などを興味を持って尋ねていただき感謝しております。事務参事の佐藤敏彦氏には、実験機器の発注及び伝表の整理など数多くの事務作業をしていただきました。
自分で発注や伝表処理を行うことがあり、改めて研究に専念できる環境を整えてくださったことを実感いたしました。また、忘年会でおいしい焼酎を飲ませていただいたことも貴
重な思い出です。事務局の国府田愛氏には、忘年会や歓送迎会の企画などをしていただきました。
物理工学科工作室の川端氏、鈴木氏には工作好きの私が自分で作業したがるのを許していただきました。これからは、フライスや旋盤を扱うことが無いかもしれないと思うと切ない気持ちになります。
最後に、これまでいつも見守ってくれた両親に感謝いたします。父からは自分で手を動かすことの素晴らしさを、母からは自活するすべを学びました。
本研究は、ここでは挙げきれない数多くの方の御指導、御支援なくして成り立ちませんでした。ここに改めて皆様への感謝の思いを記して本論文を結びたいと思います。

111

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