中性子散乱（回折手法）による金属材料研究
ハルヨ・ステファヌス
日本原子力研究開発機構 J-PARCセンター

1

中性子ってなに？
原子q 中性子の大きさ：0.000000000000001(1000兆分の1) m
q 地球の断面をたとえにすると、中性子は髪の毛の断面くらいの大きさで、とても小さい粒子なのです。
q このくらい小さい物は、粒子でありながらも波のように振る舞う、という不思議な性質を持っています。

2

中性子の性質
物を通りぬける能力

電荷をもたない中性粒子なので、物質を通り抜けやすく、壊さずに物質の中の様子を見ることができます。

軽元素や同位体も見分ける能力

原子の並び方を見る

原子の動きを見る

原子核と相互作用するので、軽元素の検出や同位体の区別ができます。
中性子は最小の磁石最小の磁石なので、磁気を持つ物質による回折を観測することで結晶構造のみならず磁気構造も判ります。

元素の分析ができる

中性子は波の性質も持つので、入射波が原子により散乱されて波紋を作ります。この波紋を観察することで原子の配列が判ります。
原子の運動エネルギーと同程度のエネルギーを持つ中性子を使用するので、原子の動きを見ることができます。

物質に中性子を照射すると、その物質に固有の放射線が放出されます。この放射線(γ線)を測定することで、元素分析を行うことができます。

3

中性子の性質を活かしたイメージング

通常ラジオグラフィ
透過率

X線ラジオグラフィo コントラスト: X線は電子と、中性子は原子核と相互作用
o X線断面積は原子番号に依存して増加し、中性子断面積は予測しにくく、同位体に依存する。
原子の並び方イメージング
格子定数

中性子ラジオグラフィ
4

中性子を用いた研究例 –材料科学・物理・化学−

柔らかくて硬い!? 生体骨に近い特性の金属材料- ボーンプレートや人工関節への応用に期待 -環境に優しい高効率冷却システム- 巨大圧力熱量効果による熱制御の実証 -希土類を含まない世界最高クラスの酸素イオン伝導体- 燃料電池・センサー・電子材料等の開発を加速 -- 高出力・大容量で次世代蓄電デバイスの最有力候補に -- 燃料電池のさらなる高性能化車載用燃料電池セル内部の水の可視化
5中性子を用いた研究例 –生命科学−

生体膜における金属イオンと水の関係を探る
どうして生物の24時間リズムは安定なのか？
- 水素原子の運動から迫る時計タンパク質の温度補償制御 6

中性子の発生方法
核分裂反応：原子炉
連続

核破砕反応：加速器
パルス

Mercury

ウラン235は、中性子を吸収し不安定となり核分裂することによって熱エネルギーと中性子を出す。
発生された中性子は別のウラン235に吸収され連鎖反応を引き起こす。

加速した陽子が標的原子核にあたったとき複数の破砕片に崩壊し、中性子、中間子等を出す。

7

J-PARC: Japan Protron Accellerator Research Complex
大強度陽子加速器施設
North

Power Reactor
Tokai #2
JRR-3 Reactor
Materials and Life
Science Facility (MLF)8工学材料研究用中性子回折High penetration ability

角度分散型 (AD)
単色ビーム、散乱角2θのスキャン
detector9See the atom arrangement
monochromatic
neutronsample2d sin q = l
Δd ~ Δtheta
9連続多色角度分散型中性子回折による残留応力測定

中性子

フェライト鋼の溶接材
単色
子性
中(MPa)

2000
1500

Thermal phase stress, sij

phα-γ Fe-Cr-Ni 二相合⾦の熱相応⼒

1000

Austenite (g)measured by neutron
measured by X-ray
predicted

500
0-500
Ferrite (a)measured by neutron
measured by X-ray
predicted

-1000
-1500
-2000
0.3

0.35

0.4

0.45

0.5

0.55

0.6

Ferrite volume fraction, fa

S. Harjo, Y. Tomota, M. Ono, Acta Materialia 47 (1998), 353-362

0.65

0.7Characterization and Testing of Materials for
Nuclear Reactors, Proceedings of a technicalmeeting held in Vienna, May 29–June 2, 200610

角度分散型中性子回折によるその場測定
q チェコ共和国NPIの原⼦炉LWR-15におけるひずみスキャナ
q 室温での引張 / 圧縮変形

α-γ Fe-Cr-Ni 二相合⾦の引張変形下における中性⼦回折
その場観察
S. Harjo, Y. Tomota, P. Lukáš, D. Neov,
M. Vrana, P. Mikula, M. Ono, Acta
Materialia 49 (2001), 2471-247911角度分散型中性子回折によるその場測定 –その２–ＩＦ鋼および超低炭素鋼の引張変形時の中性⼦回折その場観察

その場中性⼦回折によるα-γ⼆相合⾦のバウシンガー効果に関する研究

Y. Tomota, P.
Lukas, S. Harjo, J-H.
Park, N. Tsuchida,
D. Neov: Acta
Materialia 51(2003), 819-830

S. Harjo, Y. Tomota, D. Neov, P. Lukáš,
M. Vrana, P. Mikula: ISIJ International
42 (2002), 551-557

フェライト・セメンタイト鋼の引張変形中の中性⼦回折その場観察

Y. Tomota, P. Lukáš, D. Neov, S. Harjo,
Y.R. Abe: Acta Materialia 51 (2003),805-817
12原子核・素粒子実験施設
物質・生命科学実験施設
MLF

核変換実験施設(第II期計画）（ハドロン実験施設）

500 m

ニュートリノ実験施設（神岡検出器へ)

リニアック(330m)

3GeVシンクロトロン（25Hz,1MW）

50GeVシンクロトロン

13飛行時間型 (TOF)
多色ビーム、散乱角2θを固定
detectorsamplewhite neutron

2d sin q = l
Δd ~ Δλ14

collimatorslit

220sample

neutron

A2q
P2

ひずみ・応力評価
detector 2200111

BP1incident311

射入

2つの直交方向のひずみ成分が同時に測定する

detector 1

回折

TAKUMIで行われている中性子回折による金属内部観察法

試料に Ø 方位対する Ø 位置

TOF装置は複数の(hkl)ピークを同時に測定する
ピークシフトà 力の存在ピーク幅・形状
à 結晶欠陥等の存在パターン変化
à 結晶相の変化

220

ピーク積分強度à 結晶向きの状態、構成結晶相割合15飛行時間方法でも残留応力測定も行われた
コンクリートに埋め込まれた鉄筋

Residual stress(MPa)Residual stress(MPa)S. Nishida et al.,Materials
Transaction 62(2021), 667-674

D50D10400
200
0-200-400-600600-5-4-3 -2 -1 0 1 2 3Distance from the center(mm)45400(a) Axial(b) Lateral

2000350-200

300-400

250-600-5③Rolling

D10600-4600600
400-3 -2 -1 0 1 2 3Distance from the center(mm)452000-200

Axial stress σA, MPa②Spinnerstraightening

Lateral strain

高精度ロッド鋼

Residual stress(MPa)①Drawing +straightening

③②

①D50

Axial strain

Air-cured 250MPa
Oven-dried 250MPa
Strain gauge (Oven-dried 210MPa)

200q コンクリートの状態

150

100
500-50-100-400-600-5-4-3 -2 -1 0 1 2 3Distance from the center(mm)45-150-100q 鉄筋の付着応力

0100200
Position along rebar x, mm

300

H. Suzuki et al., Measurement
Science & Technology 25(2014), 025602
H. Suzuki et al., Materials
Research Proceedings 2(2016), 25-3016

複数 𝒉𝒌𝒍 結晶方位の応力解析

collimator
slit

フェライト

311

鋳鉄
220

sampleneutron

球状黒鉛

111

B

P1

incident

パーライト(フェライト+セメンタイト)

2つの直交方向のひずみ成分が同時に測定する

detector 1

球状⿊鉛鋳鉄A

2q
P2

ひずみ・応力評価
detector 2

試料に Ø 方位対する Ø 位置

相応力や粒間のひずみ・応力はマクロ応力（負荷応力）との振る舞いは異なる

TOF装置は複数の(hkl)ピークを同時に測定する

マグネシウムステンレス

特に六方晶(HCP)構
造：Ti、Mg17ピーク幅・形状の解析
0.20

ステンレス

FWHM (1/nm)

0.15(b)(a)

Before deformation
0.6% deformed
3.0% deformed
4.7% deformed

Before deformation
0.6% deformed
3.0% deformed
4.7% deformed

0.10

0.05

conventionalmodified

q = 1.70.00
681012ピーク幅解析

-> ウィリアムソン・ホール法：転位密度、結晶子サイズ-> 直接フィッティング法 (高木ら)：
転位密度、結晶子サイズ

14162

34KC

51/2

67(1/nm)

CMWP analysis

K (1/nm)-> CMWP法：転位密度、結晶子サイ
ズ、転位の種類、アレンジメント
18

ピーク積分強度の解析


φχ

111

Retained austenite

0.2%C SteelAxial

001

111
111

(d)
AxialAxial
Steel B

101

001
001

101
101

19

ピーク積分強度の解析



χ

111

Retained austenite

0.2%C SteelAxial

001

111
111

Comp(d)Axial
AxialSteel B

101

001
001

φ

SCM440

101
101

20

工学材料回折装置TAKUMI ＆ その場測定
材料工学における実用材料等の内部応力、組織などに関わる様々な課題を解決する
鉄鋼、非鉄金属、軽金属、セラミックス
slits-90 deg scat.
detector

匠

室温変形+90 deg scat.
detectorcollimators

sample table
低温変形

v 室温、低温及び高温変形機構、機能発現機構等の解明
v 組織制御プロセスの解明
v 機能発現機構の解明

高温変形
加工熱処理プロセス

電場＋温度21

22

2.5

CRYSTALLITE SIZE

3000

Texture index (mrd)
結晶向きの度合い結晶子サイズ（Å）
Crystallite size (Å)

４種類の名刀の断面における組織分布

2500
2000
1500
1000

KUNIMITSUTADASHIGE
TADAHIRO
MASAMITSU

500
0510152025• 結晶子サイズ（サブ粒径）が小さくなる1.51.0• 転位密度が大きくなる
530

1015202530

Distance from back side (mm)R.M.S. MICROSTRAIN
0.006

國光

54.1

KUNIMITSUTADASHIGE
TADAHIRO
MASAMITSU

37.60.004

24.10.003

13.50.002

6.00.001

1.5510152025

棟部からの距離(mm)Distance from back side(mm)-2
14 14 mDislocation
density
転位密度(10(10m-2))

Rootsquare of microstrain
マイクロひずみKUNIMITSUTADASHIGE
TADAHIRO
MASAMITSU

2.00.5Distance from back side (mm)0.005

棟部から刃先部まで2mm幅でマッピング

TEXTURE INDEX→ 刃先部ではマルテンサイト
組織

忠廣
忠重
政光

30

刃部の修復歴があり？

• 芯金がある日
本刀の棟部での集合組織が強い
23

0.15

1.2

Pos-1

200
00.6

0.05

-400

0.2

CEMENTITE
AUSTENITE

0.00

-200

0.4

POSITION 1-600
0.0

1.2

0.15

POSITION 2600

CEMENTITE
AUSTENITE

0.15

0.10

0.05

0.4
0.2
0.0
1.2

POSITION 3

1.00.80.60.4POSITION 3-400-600600

Ø 湾曲形状POSITION 3400

Ø 切るときの強度2000-200-600

POSITION 460000.6-2000.4

POSITION 410150.02025-400

Width dir.
Thickness dir.
Longitudinal dir.

0.2

CEMENTITE
AUSTENITE

1 MPa:
1m 1mの面積に約100tが乗る

2000.80.05

POSITION 4

400

1.00.105-200

0.01.200-400

0.150.00

刃部では長手方向に大きな圧縮の残留応力

2000.2

CEMENTITE
AUSTENITE

0.00

0.6

残留応力 (MPa)

POSITION 2

Residual macroscopic stress, !""# (MPa)0.80.05

POSITION 2

400

1.00.100.00

POSITION 1

4000.8炭素濃度(mass%)
Carbon content(mass%)

Pos-4セメンタイト相又はオーステナイト相の相分率(mass%)
Phase fraction of cementite or austenite (mass%)

Pos-3

600

1.00.10

Pos-2POSITION 1051015

Width dir. (11)Thickness dir. (22)Longitudinal dir. (33)

-600
2025

Distance from ridge side (mm)
棟部からの距離 (mm)0510152025

Distance from ridge side (mm)
棟部からの距離(mm)24ラスマルテンサイト鋼の（室温）変形機構
強度は高いが、弾性限がなぜ低いのか

0.5 μmDislocation density, ρHO
Total average
SO14(d)15-2

Dislocation density (10 m )(c)

12Axial

低弾性限界：SCでの可動転位による加工硬化： HCでの転位密度の増加、ランダム配列からタングル化

1086S. Harjo et al.: Metallurgical andMaterials Transactions A 48(2017), 4080-4092

4200123
Macroscopic true strain (%)

4S. Harjo et al.: ISIJ Int., 62 (2022),
1990-199925相/構造変化

塑性変形

TRIP鋼

破断伸び (%)

TRansformation Induced Plasticity

衝突エネル
ギーを吸収

負荷応力 (MPa)Ø フェライト相+準安定オーステナイト相の複合組織鋼Ø 塑性変形中に準安定オーステナイト相がマルテンサイト相に変態し、高強度化オーステナイト相の相対量

強度 (MPa)

負荷ひずみ

オーステナイト相の量が変形が進むと少なくなりマルテンサ
イトに変態
26

応力 (MPa)

応力 (MPa)

TRIP鋼の変形機構

負荷応力(外力) (MPa)Ø 変形中の相変化(マルテンサイト変態)でできたマルテンサイト相は非常に大きな力を負担

負荷ひずみそれぞれの相分率を考慮すると、
Ø マルテンサイト相の強度への寄与は、割合が多くなるため大きくなり
Ø TRIP鋼の強度を高めた
27

繰り返し引張圧縮：制振ダンパー合金
Fe-30Mn-4Si-2Al (mass%) 合金：繰り返し引張時の変形誘起マルテンサイト変態と圧縮時の逆変態を応用-3Total strain (10 )
-2035

-100

1020

LD"hcp!FCC101γ

001γ

Unloading &beginning of compression!FCC "hcp!FCCC420T4C315

T3

Unloading &beginning of tension!FCC_1011εElapsed time (ks)!FCC

_1011ε25

Tension

200γ

111γ

200γ

111γ

30TDC2

10T2!FCC"hcp

5C1T1Compression

028

303234q (1/nm)!FCC!FCC"hcp

Loading direction

36-400-200

0200

True stress (MPa)4002830323436

q (1/nm)Transverse direction

T. Sawaguchi, F. Yoshinaka, Y. Tomota and S. Harjo: Acta Materialia, in press

28

CoCrFeMnNi⾼エントロピー合⾦の極低温変形
CoCrFeMnNi alloy

共晶型AlCoCrFeNi⾼エントロピー合⾦の⾼温変形 (973K)

At ultralow temperature, high entropy alloy shows increases in
極低温では、高エントロピー合金は、超低温でのその場
the strength and duc=lity à in situ loading at ultralow temp
負荷により、強度と延性が増加することがわかった。

At極低温では、転位すべultralow temperature,dislocation
glides andりと積層欠陥が相互にstacking
faults mutually発生する。
occur
At ultralow temperature,
超低温では、積層欠陥
theincrease in the numberofの発生により、負荷方grains with (111)向に配向する（111）orientation to the loading
結晶粒の数の増加が緩dir.
becomes slower due to
やかになる。
theoccurrence of stacking
faultsM. Naeem et al., ScienceAdvances 6 (2020) eaax4002

相間の応力分配は室温や低温の場合のと逆転し、L1相がより強い相となった。B2相の変形機構は低温の場合と比べて変化している。
N.R. Jaladurgam et al., Materialia 22 (2022) 101392

29

加工熱処理プロセス：市販の炭素鋼
SCM440 of the JIS-standard (0.40 C, 1.07 Cr, 0.80 Mn, 0.21 Si, 0.21 Mo, bal. Fe in mass%)

beforeprocess

without
ausforming

withausformingØ 2秒間のタイムスライスでのデータ抽出（BCTマルテンサイトの正方晶度（c/a比）、体積率、格子定数、FWHMのモニターが可能）。
Ø フレッシュマルテンサイトのc/a = 1.009、成長中は1.000になる（温度履歴に依存、わずか）。
Ø 973KでのAUSFORMINGは変態中のオーステナイト格子定数を増加させ（格子欠陥の導入を示唆）、マルテンサイト変態を加速させた。
Real time observation of martensite
transformation for a 0.4 C low alloyed steel byneutron diffraction
Yanxu Wang et al., Acta Materialia 184 ( 2020) 30-4030ピエゾセラミックスを用いたその場測定

Time-varying waste heat regeneration using pyroelectric effectPower generation cycle of combinationof temperature and electric field

Polar density (C/cm2 )Efficiency depends on timingof temp change and charging
of electric fieldptemC1Hi

B

tem

p

Input energy

LoDaihatsu, Nagaoka Tech U,Osaka U, Kwansei U, JAEA

A
Generatedenergy

DElec field kV/cm)

Use pyroelectric effect to turnwaste heat into electricity

Ø ドメイン配向の変化：発電の起源
T. Kawasaki et al., J. App. Phys. 131 (2022), 134103

Ø 配向性が高いほど高性能31

取り組んでいる新しい試み
ハイブリッド測定（DIC、サーモグラフィー、アコースティックエミッションの同時測定）
アコースティック
エミッション; AE

Next trials

極低温変形でのセレーション挙動の把握
極低温変形での画像相関法

高エントロピー合金

TRIP鋼
32

J-PARC TAKUMIでの2021年度の実験と論文
実験統計

学術誌論文の統計 (23本)

33

まとめ
使ってみていただければ幸いです（ご相談等は心待ちしています）
ただ、苦手のことはあります：

ü 吸収断面積の大きい元素（: B, Gd, Dy等）を含んだもの
ü コヒレント散乱長が小さい元素（: V）が多く含んだもの
ü コヒレント散乱長が負の元素（: Ti, Mn）を含んだもの（化学組成の組み合わせで絶対値がゼロ）
ü 薄い領域、薄い試料
ü 秒以下の不可逆現象の時分割測定

https://mlfinfo.jp/ja/
orstefanus.harjo@j-parc.jp34