強相関電子材料における光誘起相転移の超高速ダイナミクス
東工大院理工沖本洋一
Collaborators●1CERC-AIST, 2Univ. of Tokyo
松原正和１、松崎弘幸1,2、富岡泰秀1 、 I. Kezsmarki2 、小笠原剛1 、 岡本博1,2 、十倉好紀1,2●東工大院理工遠藤将人、腰原伸也●東北大多元研
有馬孝尚
ERL研究会「コンパクトERLが拓く世界」

Outline
1. Introduction…
ペロブスカイト型Mn酸化物の電荷整列絶縁体ー強磁性
金属相転移とPhoto-induced phase transition (PIPT)
2. フェムト秒レーザを用いた電荷整列絶縁体Gd0.55Sr0.45MnO3 結晶の超高速ポンププローブ分光
電荷の応答① 反射率変化 ΔR/R
Y.Okimoto et al., JPSJ 76, 043702 (2007).

② カー回転 Δθ

スピンの応答M. Matsubara、Y.O. et al., submitted.

・「光誘起強磁性金属状態」はどのように光で見えるのか？
・その生成・緩和の時間スケールはどうなっているのか？
3. 光誘起強磁性金属相の緩和状態は？？？

Introduction
マンガン酸化物 ⇒ 全く異なる二つの基底状態(electric/magnetic field)
photoirradiation
Mn3+Mn3+Mn 4+

電荷整列絶縁体外場による電子相制御が可能！

強磁性金属
9109
10

光誘起相転移….
Miyano et al., PRL (1998)
in Pr0.7Ca0.3MnO3Resistance (Ω)

10830K710 71010Pr0.7Ca0.3MnO36510 510104310 310レーザパルス電気抵抗率の急激な落下

102⇒強磁性金属相発生の示唆

1011
100↑
Laser pulse

10-20040202040Time (μs)

60Motivation
Miyano et al., PRL (1998): current infection isessential to keep the photo-induced FM domains.
⇒ 光照射によって発生したドメインはそのままでは維持できず、始状態へ緩和して行く

Questions:･光誘起状態の発生・緩和のダイナミクス
生成・緩和の時間スケール？

･光誘起相はどのような電子状態なのか？（強磁性金属相?）「光誘起強磁性金属状態」はどのように光で見えるのか？

フェムト秒レーザパルスを用いた時間分解反射分光

時間分解ポンププローブ反射分光
Variabledelay stage

Regenerated Ti :sapphire laser system(100 fs, 800nm, 1kHz)

Opticalchopperpumpτdsample

OPA

Trigger

SHG : β-BaB2O4
DFG : AgGaS2

DFG
ＳＨＧ

probe
Detector(signal)

Detector(reference)

Trigger

BoxcarIntegrator

A/D

時間分解能 ~ 150 fsPump光（電荷整列を壊す励起光）: 800 nm
Probe光（電子状態を見る光）: 0.5 ~ 9μm

PCTarget： Gd0.55Sr0.45MnO3強磁性金属相に近い (短距離相関) 電荷整列絶縁体
PrLa

106300(short range)
CO200FM

1000ρ(Ωcm)

Tc and TSG (K)R=GdEuSmNd

1.32

1.36

7T

100

101.4

large

…... Gd, Eu, Sm, Nd, Pr, La

insulator
Bandwidth102

R=Gd-4<r> (Å)
Ionic radius small

0T

10-2

R0.55Sr0.45MnO3

SGI

104

Ferromagnetic metal

0100

200300T (K)
R=Gd: Magnetic field-induced
CO-FM transition in 7 T

① Gd0.55Sr0.45MnO3の時間分解測光： 反射率変化
1Gd0.55Sr0.45MnO3pump: 800 nm, 5 K～9 mJ/cm2

0.5 0.5 eV

ΔR/R

0.6 eV
0.7 eV
0.8 eV
0.9 eV
1.0 eV
1.1 eV
1.2 eV

02.1 eV
2.0 eV
1.9 eV

1.8 eV
1.7 eV-0.2 1.6 eV
1.5 eV
1.4 eV
1.3 eV-0.4-2

VIS
024t (ps)★すべての波長においてに緩和す
る高速成分 と その後変化しない
フラット成分

0NIR-2ΔR/R

0.12 eV
0.14 eV
0.26eV0.3 eV
0.4 eV

MIR

0.202t (ps)4

★ΔR/R の符号は～0.7eV と～1.9eVで変化する

Spectra of ΔR/R

R

1(c)

Gd0.55Sr0.45MnO3
10K
photo excitation

0.5★ レーザパルス照射により 0.7 eV以下の中赤外部が増大し、それより高エネルギー側が減少する⇒ 光誘起金属化の示唆

1〜0 ps
1 ps
5 ps
20ps

ΔR/R

0.5

0
[R300K-R10K]/R10K-0.5
01
Photon Energy (eV)

★ 1 ps後の反射率変化は少ない⇒ 高速成分＋フラット成分2★得られた光誘起状態のスペクト
ルは、測定温度と室温との差分ス
ペクトル[R(300K)－R(10K)]/R(10K)とは全く異なる⇒ 光誘起された相は高温相とは異なるAnalysis of time-profile
・Response:

高速成分

Flat成分

・Spectral function: 畳み込み （★） with pump & probe pulse (gaussian-type)

1ΔR/R

0.8
0.60.4★ The two components weredivided by the convolution fitting.

0.12 eV

0.2

ΔR/R

0

★高速成分の緩和のタイムスケー
ル…..τ１～280 fs @ 0.12 eV-0.1⇒ Ultrafast!

-0.2
1.3 eV-0.3

01t (ps)2

3

Power dependence in ΔR/R
Pr0.7Ca0.3MnO3系の閾値

ΔR/R around 0 ps

10.8

pump: 1.55 eVprobe: 0.12 eV★ ΔR/Rは、照射したレーザ光の強度にほぼ比例して増大（入れた光分だけ変化）

total

0.6

★ 変化は～9mJ/cm2で飽和
fast component

0.4
flat component

0.20024682Power density (mJ/cm )10★damage threshold が高い（PCMO系では3-4 mJ/cm2）

光誘起状態の考察
The pumping light is exponentiallydiminished with z.

1[ the penetration length d～530Å]

The photo-induced domain also decays
with the power of the pump light.
crystalLinear combination of the initial and final states:

pump

εCO: dielectric constant of GdSrMnO3 (known)
εPIPT: dielectric constant of the photo-induced phase (unknown!)

ΔR/R は εPIPT（ =(nPIPT –i kPIPT)2)の関数として計算される。
（多層膜の複素フレネル係数の計算）

光誘起状態の誘電関数εPIPTの算出
Step1: Rexp=R(1+ΔR/R)
Step2: Kramers-Kronig analysis: Rexp⇒ Θexp
Step3: Solves Maxwell’s equation:
R=R(nPIPT,kPIPT), Θ=Θ(nPIPT,kPIPT)

Rexp =R(n,k)Θexp=Θ(n,k)
Nonlinear equation

kReflectivity: RPIPT=@ 0.26 eV

108 R(n,k)=
0.5
6(nPIPT-1)2+ kPIPT2

4(nPIPT+1)2+ kPIPT2

2

Optical conductivity : σPIPT =ωImεPIPT/4π

Θ

Numerical solution: (nPIPT, kPIPT)
only one solution!

(n,k)
=0.1

Contour plot of R(n,k)/Θ(n,k)=const.

Solution

0024n6810光誘起相の電子状態…….光学伝導度スペクトル⇒光学伝導度（光吸収）スペクトル : σPIPT =ωImεPIPT/4π

photo-excitation
around 0 pslinear σ(ω)
at 10 K

210K
50K
100K
105K
110K
130K

–1–1

Optical Conductivity (10 Ω cm )

1000

σ（0）

00

130K
10K

3

Optical Conductivity (Ω-1cm-1)

2000

E//ab
1290K

Gd0.55Sr0.45MnO3E//c01
Photon Energy (eV)2

Photo-induced Ultrafast FM phase2Energy (eV)

4T. Ishikawa et al., PRB

Summary
電荷整列絶縁体マンガン酸化物 Gd0.55Sr0.45MnO3 に対して超高速分光を行った。

★反射分光の結果：
・反射率スペクトルの瞬間的（パルス幅以内）変化・スペクトルの形状の変化：絶縁体的⇒強磁性金属的・緩和の時間スケール ～240 fs, at 0.12 eV★カー回転測定の結果：
・光照射により正のカー回転角⇒強磁性ドメインの生成・ ΔΘは～１psかけて増大し、 ～10psかけて減衰
マンガン系の光誘起相転移⇒
光誘起強磁性ドメインの緩和 と ドメインが回転し磁場方向にそろう効果の二つの要因で説明可能