ラクチドとアミノ酸誘導体の開環反応を利用した N-ラクトイル
アミノ酸誘導体の合成法
渡邊 幹夫（東海大学・総合科学技術研究所、理学部化学科）
島 弓子（東海大学・理学部化学科）

The Method for the Preparation of N-lactoyl Amino Acid Ester by Using
Ring-opening Reaction of Lactide with Amino Acid Ester

Mikio WATANABE (Research Institute of Science and Technology, Tokai
University Department of Chemistry, School of Science, Tokai University)
Yumiko SHIMA (Department of Chemistry, School of Science,
Tokai University)
キーワード：ラクチド，アミノ酸エステル誘導体，開環反応
Keywords: Lactide, amino acid ester derivatives, ring-opening reaction
Abstract
Depsipeptides are naturally occurring materials and important as
Antibacterial materials. We have reported that the ring-opening reactionof lacide with amines proceeded smoothly followed by hydrolysis to givecorresponding lactic acid amides in high yields. [4]We described here the method for the preparation of condensation
product of lactic acid with amino acid ester derivatives by utilizing thering-opening reaction followed by hydrolysis.
It was found that when excess amount of amino acid derivatives wereused in this ring-opening reaction, the ring-opening products reacted excess
amino acid to afford N-lactoyl amino acid derivatives without hydrolysis
step.
1. はじめに
乳酸アミド結合を分子内に有するデプシペプチドは自然界にも存在し、抗菌性を有すること[1], [2], [3](a), (b), (c)から、近年、注目を集めている化合物の一つである。

4

ラクチドとアミノ酸誘導体の開環反応を利用したN-ラクトイル
アミノ酸誘導体の合成法

我々は、昨年、D, L- , D-, L-ラクチドとアミンの開環反応、開環生成物を加水分解することにより、簡単に乳酸アミドを合成する方法、さらに、開環反応において、3~6 当量の過剰のアミンを用いることにより、第 1 段階の開環生成物が、未反応のアミンと反応し、加水分解行程を経ることなく目的とする乳酸アミドが合成できることを報告している。

[4]

本報では、その続報としてアミノ酸エステルを用い同様な方法で、デプシペプシドの基本骨格となる N-ラクトイルアミノ酸エステルの合成法について検討し、前報で報告した二つの方法
がいずれもスムーズに進行し、デプシペプチドの基本骨格となる N-ラクトイルアミノ酸骨格を合成する方法を確立したので報告する。

2．結果と考察
まず初めに、立体障害が小さく、最も簡単な構造を持つグリシンエチルエステル誘導体との反応について検討した。グリシンエチルエステルは、通常塩酸塩として市販されているため、反応時、トリエチルアミンを用い遊離の状態とし、ラクチドとの反応を行った。
アセトニトリル溶媒中、グリシンエチルエステル塩酸塩（2a）にトリエチルアミンを加え、30 分撹拌した後、L-(-)-ラクチド（1）を加えて室温で 6 日間撹拌し反応させた
ところ、目的とする開環生成物(S)-(S)-1-((2-エトキシ-2-オキソエチル)アミノ)-1-オキソ
プロパン-2-イル 2-ヒドロキシプロパノエート（3a）を 85%の収率で得ることができた。
さらに、反応条件について種々検討した結果、還流下、14 時間反応させることにより、94％の収率で 3a が得られることを見出した。
次に、得られた開環生成物 3a の加水分解反応について種々検討を行った。前報で報告した 1%の水酸化リチウムを用いて加水分解を行った場合、ラクトイル基のエステル結合だけでなく、アミノ酸エチルエステルの部分も加水分解されることが明らかとなった。そこで、塩基性の弱い炭酸水素ナトリウム水溶液を用いて加水分解反応について検討した。アセトニトリルに飽和炭酸水素ナトリウム水溶液を加え、50℃で、2 時間攪拌
し加水分解を行い、クロロホルムで抽出したところ、65％の収率で(S)-エチル

2-(2-ヒドロキシプロパンアミド)アセテート（4a）が得られることを見出した。 (scheme 1)
次に、比較的立体障害の大きな中性アミノ酸として、L-フェニルアラニンエチルエス
テルを用い同様の反応を検討した。
すなわち、窒素雰囲気下、アセトニトリル溶媒中、L-フェニルアラニンエチルエステ
ル塩酸塩（2b）に対して、塩基として等量のトリエチルアミンを加えて 30 分間攪拌す
ることにより遊離の L-フェニルアラニンエチルエステルとし、その後、L-(-)-ラクチドを加えて、24 時間還流を行ったところ、目的である(S)-エチル 2-((S)-2-(((S)-2-ヒドロ
キシプロパノイル)オキシ)プロパナミド)-3-フェニルプロパノエート（3b）を 93％の収
率で得た。

5

ラクチドとアミノ酸誘導体の開環反応を利用したN-ラクトイル
アミノ酸誘導体の合成法

O

R1

O
+
O

O

OR

ClH3N

refl., 14 h, CH3CN

O

1

OR1

O

Et3N

2

O

HO

2

N
H

O

OR2
O

3
R1

O
HO

sat. NaCO3 aq
CH3CN, 50°C, 2 h

N
H

OR2
O

4
a: R1=H, R2=C2H5
b: R1= Bn, R2=C2H5N
c: R1=N
H

CH2, R2=CH3

scheme 1

次に、得られた 3b の加水分解について検討を行った。
グリシンエステル誘導体の場合と同様に、アセトニトリル溶媒中、50℃で、飽和炭酸
水素ナトリウムを加えて４時間攪拌した後、反応を処理し塩化メチレンで抽出を行った
ところ、(S)-エチル 2-((S)-2-ヒドロキシプロパナミド)-3-フェニルプロパノエート (4b）を、64%の収率で得た。
さらに、イミダゾリル基を持つ L-ヒスチジンエステル誘導体でも、同様に反応が進行するかどうか種々検討を行った。
まず、塩基性アミノ酸である L-ヒスチジンメチルエステル二塩酸塩(2c）を用い、1との開環反応について検討した。
まず、窒素雰囲気下、アセトニトリル溶媒中、2c に塩基として 2 当量のトリエチル
アミンを加えて 30 分間攪拌することにより遊離の L-ヒスチジンメチルエステルとし、その後、1 を加えて室温で 6 日間反応を行い、水を加え反応を処理し塩化メチレンを抽出溶媒として用いたところ、(S)-メチル 2-((S)-2-(((S)-2-ヒドロキシプロパノイル)オキシ)プロパナミド)-3-(1H-イミダゾール-5-イル)プロパノエート（3c）を 34%の低収率ではあるが得た。薄層クロマトグラフィーにより、反応を追跡したところ反応はスムーズに進行しており、反応の処理が問題であると考えた。
そこで、反応温度、反応時間、抽出条件など種々条件を検討した結果、アセトニトリ
ル溶媒中、8 時間還流し反応を行い、副生するトリエチルアミン塩酸塩を酢酸エチル：
メタノール＝5：1 の溶液を溶出溶媒として用、短いシリカゲルカラムを通して除去す

6

ラクチドとアミノ酸誘導体の開環反応を利用したN-ラクトイル
アミノ酸誘導体の合成法

ることにより、97%の収率で 3c が得られることを見出した。次に、3c のラクトイル基のエステル部分を加水分解条件について検討した。炭酸水素ナトリウム水溶液を用い反応条件について種々検討したが、50℃で 1.5 時間撹拌し反応させたときに、わずかに 4％の収率で(S)-メチル 2-((S)-2-ヒドロキシプロパナミド)-3-(1H イミダゾール-5-イル)プロ
パノエート（4c）を得た。3c の加水分解条件、反応の処理、抽出条件について種々検討したが、収率を向上させることは困難であった。

このように、開環反応、加水分解反応と２段階の反応により生成物を得る方法において、開環生成物が分子内に二つのエステル基を有するため、選択的加水分解または、両方のエステル基が加水分解された場合の生成物の抽出が困難であったため、これ以上収率を向上させることは困難であった。
そこで、アミノ酸エステル誘導体の場合も、アミン類の場合[1]と同様に過剰のアミノ誘導体を反応させることにより、開環生成物 3 にさらにグリシンエチルエステルが反応し、加水分解の工程を経ることなく、目的である 4 が得られるのではないかと検討を行
った。

O

R1

O
+
O

O

2

Et3N

R2

ClH3N

refl., CH3CN

O

1

2

R1

O
HO

N
H

OR2
O

4

a: R1=H, R2=Et
b: R1= Bn, R2=Et
N
1

c: R =N
H

CH2, R2=CH3

scheme 27ラクチドとアミノ酸誘導体の開環反応を利用したN-ラクトイル
アミノ酸誘導体の合成法

まず、窒素雰囲気下、アセトニトリル溶媒中、4 当量の 2a に対し、4 当量のトリエ
チルアミンを加えて 30 分間攪拌することによりグリシンエチルエステルを遊離した後、1 当量の L-(-)-ラクチドを加えて 40 時間還流し反応を行った。
反応混合物を減圧濃縮し溶媒を除去した後、シリカゲルカラムクロマトグラフィーにより単離精製したところ、90%の収率で得られることを見出した。(scheme 2)

次に、窒素雰囲気下、アセトニトリル溶媒中、L-(-)-ラクチドに対して 4 当量の 2b に、塩基として 4 当量のトリエチルアミンを加えて 30 分間攪拌することにより L-フェニル
アラニンエチルエステルを遊離した。その後、L-(-)-ラクチドを加えて 70 時間還流し、反応溶液を濃縮して酢酸エチルを溶出溶媒として用いシリカゲルの相を通じ副生成す
る塩類を取り除いたところ、4b を 79%の収率で得た。さらに、L-(-)-ラクチドに対し 6
当量の 2b を用いて同様の反応を行ったところ、4b が 89%の収率で得られることを見出した。 さらに、ヒスチジン誘導体についても同様に検討した。すなわち、先と同様、
2c にトリエチルアミンを加え遊離の状態とし、1 を加え 80 時間還流し反応させ、前述したフェニルアラニンの場合と同様に反応を処理し、抽出溶媒等種々検討したが、4cの収率は 32％で、これ以上収率を向上することは困難であった。

8

ラクチドとアミノ酸誘導体の開環反応を利用したN-ラクトイル
アミノ酸誘導体の合成法

以上、述べたようにグリシン、フェニルアラニンなどの中性アミノ酸場合、L-(-)-ラ
クチドとの開環反応、さらに、開環生成物を炭酸水素ナトリウム水溶液を用いて加水分
解することにより、効率よく N-ラクトイルアミノ酸エステル誘導体を合成する方法を確立した。また、L-(-)-ラクチドに対して 2 当量以上の過剰のアミノ酸エステル誘導体
を用いて反応を行うことにより、開環生成物に対しさらに、もう 1 分子のアミノ酸エス
テル誘導体が末端のラクトイル基のカルボニル基に求核的に反応し、目的物である Nラクトイルアミノ酸誘導体が一気に得られることを見出した。この方法は、側鎖に塩基性基であるイミダゾイル基を持つヒスチジンなどのアミノ酸エステル誘導体においては特に有効で、アミノ酸のＮ-ラクトイル化反応とし利用でき、デプシペプチド合成の基本反応として活用できるものと期待できる。
3. 実験の部(S)-(S)-1-((2-エトキシ-2-オキソエチル)アミノ)-1-オキソプロパン-2-イル 2-ヒドロキシプロパノエート（3a）50mL 二口ナスフラスコにグリシンエチルエステル塩酸塩 0.211 g(1.51mmol)を入れ、簡 易 窒 素 置 換 を し た 後 、 ア セ ト ニ ト リ ル 4mL を 加 え た 。 ト リ エ チ ル ア ミ ン
0.1594g(1.58mmol)の 4mL アセトニトリル溶液を滴下して加えて、室温にて 30 分間攪拌した。その後、L-ラクチド 0.145g(1.01mmol)の 4mL アセトニトリル溶液を滴下して加えて、14 時間還流した。10%の塩酸を加えて pH を 2 程度にし、水 10mL を加え、塩化メ
チレン 30mL で 6 回抽出した。有機層を飽和食塩水で洗い、無水硫酸マグネシウムで一晩乾燥した。ろ過して、ロータリーエバポレーターを用いて減圧濃縮を行ったところ、
NMR 上でラクチドが完全に反応したことが確認され油状物である(S,S)-2-ラクトイル-N-(グリシンエチル)プロパンアミド 3a のみを 0.2346g (収率 94%) で得た。
1

H NMR (500MHz, CDCl3)
 (ppm) = 1.30(3H, t, J =7.1Hz), 1.54(6H, d, J =7.0Hz), 4.02(1H, dd, J =4.7Hz, 12.8Hz),
4.08(1H, dd, J =5.2Hz, 13.4Hz), 4.24(2H, q, J =7.2Hz), 4.39(1H, q, J = 6.9Hz), 5.33(1H, q,
J =6.9Hz), 6.62(1H, s)

13

C NMR (125MHz, CDCl3)
 (ppm) =14.1, 20.9, 40.9, 61.6, 68.4, 170.0, 175.4(S)-エチル2-(2-ヒドロキシプロパンアミド)アセテート（4a）ジムロート冷却器をつけた 100mL 二口ナスフラスコに恒温槽を 50℃にセットして、得られた開環生成物 3a 2.346g(9.49mmol)の 40mL アセトニトリルを入れ、飽和炭酸水素ナトリウム水溶液 30mL を滴下して加えて、2 時間攪拌した。10%の塩酸を加え pH を3 程度にし、クロロホルム 50mL で 3 回抽出した。有機層を飽和食塩水で洗浄し、硫酸
マグネシウムを加え一晩乾燥した。ろ過してロータリーエバポレーターで減圧濃縮を行ったところ、(S)-N-ラクトイルグリシンエチルエステル 4a を 1.144g (収率 65%) で得た。

9

ラクチドとアミノ酸誘導体の開環反応を利用したN-ラクトイル
アミノ酸誘導体の合成法

1

H NMR (500MHz, CDCl3)
 (ppm) = 1.29(3H, t, J =7.2Hz), 1.46(3H, d, J =6.9Hz), 4.03(1H, dd, J =5.4Hz, 10.8Hz),
4.09(1H, dd, J =5.5Hz, 10.8Hz), 4.23(2H, q, J =7.2Hz), 4.31(1H, q, J = 6.9Hz)

13

C NMR (125MHz, CDCl3)
 (ppm) = 14.1, 20.9, 40.9, 61.6, 68.4, 170.0, 175.4

L-(-)-ラクチドと過剰のグリシンエステル誘導体の反応
100mL 二口ナスフラスコにグリシンエチルエステル塩酸塩 5.592g(40.1mmol)を入れ、簡 易 窒 素 置 換 を し た 後 、 ア セ ト ニ ト リ ル 10mL を 加 え た 。 ト リ エ チ ル ア ミ ン
4.069g(40.2mmol)の 20mL アセトニトリル溶液を滴下して加えて、室温にて 30 分間攪拌した。その後、L-ラクチド 1.445g(10.0mmol)の 4mL アセトニトリル溶液を滴下して加えて、40 時間還流した。反応溶液を減圧濃縮して、溶出溶媒として酢酸エチルを用いて10cm 程度のシリカゲルを詰めたカラム管に通し、TLC で目的物が確認されなくなった
ら、溶出を止める。溶出した溶液を収集して、減圧濃縮したところ、油状物である 4a を
2.961g (収率 90%)得た。
(S)-エチル 2-((S)-2-(((S)-2-ヒドロキシプロパノイル)オキシ)プロパナミド)-3-フェニル
プロパノエート（3b）50mL 二 口 ナ ス フ ラ ス コ に L- フ ェ ニ ル ア ラ ニ ン エ チ ル エ ス テ ル 塩 酸 塩
0.231g(1.00mmol)を入れ、簡易窒素置換した後、アセトニトリル 4mL を加えた。トリエ
チルアミン 0.108g(1.1mmol)の 4mL アセトニトリル溶液を滴下して加えて、30 分間攪拌した。その後、L-ラクチド 0.145g(1.0mmol)の 4mL アセトニトリル溶液を滴下して加えて、24 時間還流した。10%の塩酸を加えて pH を 1 程度にし、水 10mL を加え、塩化メ
チレン 30mL で 4 回抽出した。有機層を飽和食塩水で洗い、無水硫酸マグネシウムで一晩乾燥した。ろ過して、ロータリーエバポレーターで減圧濃縮を行ったところ油状物である(S,S)-2-ラクトイル-N-(フェニルアラニンエチル)プロパンアミド 3b が 0.313g 得た。
また、次の加水分解反応では得られた開環生成物 3b を単離することなくそのまま使用した。
1

H NMR (500MHz, CDCl3)
 (ppm) = 1.26(3H, t, J =7.2Hz), 1.38(3H, d, J =7.0Hz), 1.47(3H, d, J =6.9Hz), 3.14(1H, dd,
J =5.5Hz, 13.9Hz), 3.19(1H, dd, J =5.8Hz, 13.9Hz), 4.19(2H, q, J = 7.2Hz), 4.30(1H, q, J
=7.0Hz), 4.84(1H, dt, J =5.7Hz, 7.9Hz), 5.24(1H, q, J =6.9Hz), 6.49(1H, d, 7.4Hz),
7.10-7.31(5H,m)

13

10

C NMR (125MHz, CDCl3)
 (ppm) = 14.1, 17.8, 20.2, 37.8, 52.6, 61.8, 66.8, 71.4, 127.3, 128.6, 129.4, 169.3, 171.2,
174.2

ラクチドとアミノ酸誘導体の開環反応を利用したN-ラクトイル
アミノ酸誘導体の合成法(S)-エチル 2-((S)-2-ヒドロキシプロパナミド)-3-フェニルプロパノエート (4b）ジムロート冷却器をつけた 100mL 二口ナスフラスコに恒温槽を 50℃にセットして、得られた 3b 0.305g (0.90mmol)の 4mL アセトニトリルを入れ、飽和炭酸水素ナトリウム水溶液 3mL を滴下して加えて、2 時間攪拌した。10%の塩酸を加えて pH を 3 程度にし、クロロホルム 50mL で 3 回抽出した。有機層を飽和食塩水で洗い、硫酸マグネシウムを加えて一晩乾燥した。ろ過してロータリーエバポレーターで減圧濃縮を行ったところ、(S)-N-ラクトイルフェニルアラニンエチルエステル 4b を 0.138g (収率 64%) 得た。
1

H NMR (500MHz, CDCl3)
 (ppm) = 1.25(3H, t, J =7.1Hz), 2.71(3H, d, J =6.9Hz), 3.10(1H, dd, J =6.3Hz, 13.9Hz),
3.18(1H, dd, J =5.9Hz, 13.9Hz),4.18(2H, q, J =7.2Hz), 4.21(1H, q, J =6.9Hz), 4.86(1H, dt,
J =6.1Hz, 8.2Hz), 6.88(1H, d, J =7.2Hz), 7.11-7.30(5H, m)

13

C NMR (125MHz, CDCl3)
 (ppm) = 14.1, 21.0, 38.0, 52.7, 61.6, 68.3, 127.1, 128.5, 129.3, 135.7, 171.6, 174.2

L-(-)-ラクチドと過剰のフェニルアラニンエチルエステル塩酸塩の反応
100mL 二口ナスフラスコに L-フェニルアラニンエチルエステル塩酸塩 0.923g(4.02mmol)を入れ、簡易窒素置換をした後、アセトニトリル 4mL を加えた。トリエチ
ルアミン 0.408g (4.0mmol) の 4mL アセトニトリル溶液を滴下して加えて、室温にて 30
分間攪拌した。その後、L-ラクチド 0.145g (1.0mmol)の 4mL アセトニトリル溶液を滴下して加えて、70 時間還流した。反応溶液を減圧濃縮して、溶出溶媒として酢酸エチル
を用いて 10cm 程度のシリカゲルを詰めたカラム管を通しトリエチルアミン塩酸塩を除去し、した後、シリカゲルカラムクロマトグラフィーにより精製し、展開溶媒 酢酸エ
チル：ヘキサン（4：1）溶出部より 4b を 0.200g (収率 79%)得た。
(S)-メチル 2-((S)-2-(((S)-2-ヒドロキシプロパノイル)オキシ)プロパナミド)-3-(1H-イミ
ダゾール-5-イル)プロパノエート（3c）50mL 二口ナスフラスコに L-ヒスチジンメチルエステル二塩酸塩 0.243g(1.0mmol)を入れ、簡易窒素置換した後、アセトニトリル 2mL を加えた。トリエチルアミン
0.202g(2.0mmol)の 4mL アセトニトリル溶液を滴下して加えて、30 分間攪拌した。その後、L-ラクチド 0.145g(1.01mmol)の 4mL アセトニトリル溶液を滴下して加えて、8 時間還流した。反応溶液を減圧濃縮して、溶出溶媒として酢酸エチル：メタノール＝ 5：1の溶液を用いて 10cm 程度のシリカゲルを詰めたカラム管に通し、TLC で目的物が確認されなくなったら、溶出を止めた。溶出した溶液を収集してロータリーエバポレーター
で減圧濃縮したところ、透明な油状物である(S,S)-2-ラクトイル-N-(ヒスチジンメチル)
プロパンアミド 3c を 0.303g（収率 97%)得た。また、次の加水分解反応では得られた開環生成物 3c を精製することなくそのまま使用した。

11

ラクチドとアミノ酸誘導体の開環反応を利用したN-ラクトイル
アミノ酸誘導体の合成法

1

H NMR (500MHz, CDCl3)
 (ppm) = 1.52(3H, d, J =6.9Hz), 1.53(3H, d, J =6.9Hz), 3.10(1H, dd, J =4.5Hz, 5.5Hz),
3.20(1H, dd, J =4.5Hz, 6.8Hz) 3.68(3H, s), 4.44(1H, q, J =7.0Hz), 4.75(1H, dt, J =5.2Hz,
7.2Hz), 5.28(1H, q, J =6.9Hz), 6.85(1H, s), 7.63(1H, s), 8.08(1H, d, J = 7.4Hz)

13

C NMR (125MHz, CDCl3)
 (ppm) = 20.1, 20.4, 20.7, 28.7, 52.4, 67.4, 71.1, 115.7, 135.4, 170.2, 171.3, 174.0(S)-メチル 2-((S)-2-ヒドロキシプロパナミド)-3-(1H イミダゾール-5-イル)プロパノエー
ト（4c）ジムロート冷却器をつけた 50mL 二口ナスフラスコに恒温槽を 50℃にセットして、得られた開環生成物 3c 0.291g (0.93mmol)の 7mL アセトニトリル溶液を入れ、飽和炭酸
水素ナトリウム水溶液 3mL を滴下して加えて、1 時間半攪拌した。水 10mL を加えて、クロロホルム 30mL で 3 回抽出した。有機層に硫酸マグネシウムを加えて一晩乾燥した。
ろ過してロータリーエバポレーターで減圧濃縮を行ったところ、(S)-N-ラクトイルヒス
チジンメチルエステル 4c を 0.008g (収率 4%) 得た。
1

H NMR (500MHz, D2O)
 (ppm) = 1.14(3H, d, J =6.9Hz), 2.98(1H, dd, 8.4Hz, J =14.9Hz), 3.08(1H, dd, J = 5.4Hz,
14.9Hz), 3.64(1H, s), 4.11(1H, q, J =6.9Hz), 4.61(1H, dd, J =5.4Hz, 8.4Hz), 6.86(1H, s),7.59(1H, s)

13

C NMR (125MHz, D2O)
 (ppm) = 19.5, 28.0, 48.8, 53.1, 67.5, 117.0, 133.9, 135.1, 172.8, 177.4

L-(-)-ラクチドと過剰の L-ヒスチジンメチルエステル二塩酸塩の反応
50mL 二口ナスフラスコに L-ヒスチジンメチルエステル二塩酸塩 0.9772g(4.04mmol)を入れ、簡易窒素置換をした後、アセトニトリル 2mL を加えた。トリエチルアミン
0.8140g(8.04mmol) の 4mL アセトニトリル溶液を滴下して加えて、室温にて 30 分間攪
拌した。その後、L-ラクチド 0.1441g(1.00mmol)の 4mL アセトニトリル溶液を滴下して加えて、80 時間還流した。反応溶液を減圧濃縮して、溶出溶媒として酢酸エチル：メ
タノール＝ 5：1 の溶液を用いて 10cm 程度のシリカゲルを詰めたカラム管に通し、トリエチルアミン塩酸塩を除去したのちカラムクロマトグラフィー(展開溶媒 ジエチル
エーテル：メタノール＝1：1）によって単離生成したところ 4c を 0.152g (収率 32%)
得た。

4. 参考文献[1] Fernando Albericio, Klaus Burger, Javier Ruiz-Rodriguez, and Jan Spengler, Org. Lett., 33,
3413-21 (1999).

12

ラクチドとアミノ酸誘導体の開環反応を利用したN-ラクトイル
アミノ酸誘導体の合成法[2] Fernando Albericio, Klaus Burger, Javier Ruiz-Rodriguez, and Jan Spengler.,

Org.Lett., 2005, 7, 4
[3] Brockmann. H; Schmidt-Kastner, G, Chem. Ber., 1955, 88, 57(a)

B. Dietrich, J. M. Lehn, and J. P. Sauvage, J, Chem. Soc., Chem.

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ラングミュア・キャビトンとプラズマ電気二重層様電位構造の形成
谷川隆夫（東海大学・総合科学技術研究所）
Formation of a Double Layer-Like Potential Structure associated with a Langmuir Caviton
Takao TANIKAWA (Research Institute of Science and Technology, Tokai University)
キーワード：プラズマ電気二重層，ラングミュア･キャビトン，共鳴吸収，
マイクロ波－プラズマ系
Keywords: double layers, Langmuir cavitons, resonance absorption, microwave-plasma system
Abstract
A mechanism of generating a double layer-like potential structure at the location of a density cavity
created by an intense localized electron plasma oscillation (caviton) is experimentally investigated in
microwave-plasma interaction systems. Upon the injection of the microwave pulse into an non-uniform
plasma from the lower density side, an intense electron plasma wave (EPW) is resonantly excited at thecritical layer. The ponderomotive force associated with this inherently localized EPW expels electrons out of
the resonance region, raising the potential there almost instantaneously. This results in the acceleration ofions in this region, depleting the ions there. In this way, a negative potential dip is formed near the original
resonance layer in the time scale of ≥1/f pi, where f pi is the ion plasma frequency. It appears that thispotential dip repels background electrons, causing the expansion of the negative potential region. This
process eventually leads to the formation of a double layer-like potential structure. The observed particle
distribution functions are consistent with the observed potential structure. An ion phase-space hole may havebeen generated following the formation of a caviton in our experiments. One-dimensional electrostatic
particle-in-cell computer simulations have been carried out in order to understand our experimental results.

1. はじめに
電子プラズマ波（ラングミュア波）のような高周波の静電プラズマ波動が、変調不安定性などを通して局所的に大振幅波になると、波動電場の強度勾配に比例する非線形力（ポンデロモーティブ力）の効果が顕著になり、プラズマ電子は波動振幅の大きな領域から小さな領域へと排除される。
その結果、大振幅波領域にイオンが取り残される形になるが、充分な時間が経過すると両極性電場の効果によりイオンもこの領域から排除され、大振幅波に付随して周囲よりプラズマ
密度の低い密度キャビティが生じる。この密度キャビティの周辺には排除された粒子により初期密度より若干密度の高い部分が生じるため、密度キャビティは自身を作る原因となった大振幅ラングミュア波にとり文字通りキャビティとして作用し、波はこのキャビティ内に捕捉される。この局在化
ラングミュア波（包絡ソリトン状と言える

14

Figure 1.

Schematic diagram of the Large
Caviton Device (LCD).

ラングミュア・キャビトンとプラズマ電気二重層様電位構造の形成だろう）と低密度キャビティがペアになった非線形波動を“ラングミュア･キャビトン(Langmuircaviton)”と呼ぶ。1970 年代前半に理論[1]、実験[2]、コンピュータ・シミュレーション[3, 4]でその存在が確認された。
プラズマは比較的容易に非線形状態になり易い媒体であり、ラングミュア･キャビトン（以下単にキャビトンと記すことにする）が生じるような状態にまでプラズマを駆動する
ことはそう難しいことではない。キャビトンは局所的に強い密度変調を伴い、キャビトンが多数存在するような状態ではそもそもバッ
クグラウンドのプラズマに対して線形理論が予測するような分散関係を仮定することは不適切であり準線形理論は破綻し、プラズマはFigure 2. Schematic diagram of the Large
Space Simulation Chamber (LSSC).

純粋に非線形な領域に入る。この例として“強いラングミュア乱流”[5 - 9] がある。この乱流状態にあるプラズマ中 では

Table 1.

Typical Experimental Parameters

キャビトンがランダムに次々生

Background Argon Plasma

成･消滅を繰り返す。キャビトン

n ~ 1011 cm−3に付随する強い密度変調故に、同Te ~ 6Ti ~ 1.5 eV

一箇所に多くのプラズマ周波数

λD ~ 3×10−3 cmが混在することになり ω −スペクL ≡ nc (∂n/∂z)−1 = 50 ~ 100 cm = (1.7 ~ 3.5)×104 λD

トルのバンド幅が拡がることに

pn ~ 3×10−4 Torr
νen/ωpe ~ 4×10−4なる。 さらに、空間的局在性故に、k −スペクトルのバンド幅も

cs ~ 1.9×105 cm/s

同時に拡がる。この様に、キャビ

Microwave Pulse

トンの存在自体が自然にプラズ

f 0 = ω0/2π = 2.8 GHz (for LCD)

マを強い乱流状態に導くことに= 3.0 GHz (for LSSC)
80 kW < P0 < 500 kW (for LCD)なる。
0 kw < P0 ≤ 60 kW (for LSSC)
キャビトンはこの様に強い乱∆trf = 0.15 ~ 1.2 µs

流状態にあるプラズマ中で重要な役割を果たすが、それ自体いろいろな面白い性質を有している。キャビトンに付随する密度キャ
ビティはラングミュア波にとって文字通りキャビティ（共鳴箱）として作用する。従って、キャビトンがサポート出来る波束は離散的な固有モードだけである[10]。キャビトンはある条件下で急速に収縮する。この時、密度キャビティに捕捉されている固有モードの振幅はサイズの収縮につれ急激に増大し、密度キャビティの深さも同時にさらに深くなる。これが所謂キャビトンの“崩壊（collapse）”である[1, 11]。キャビトンは崩壊に伴い静電波や電磁波を放射する[12 - 14]。さらに
我々はマイクロ波－プラズマ系の実験で、キャビトンの生成に伴いその近辺のプラズマ空間電位が著しく変化し電気二重層様の電位構造が生じることを見出した[15]。これが本論文の主題である。
本質的に局所的な高周波振動であるキャビトンがプラズマ空間電位に dc 的な影響を与え得るという現象の解明は、強いラングミュア乱流状態にあるプラズマの性質を正しく理解する上でも重要であると考えられる。スペースプラズマ中の加速現象にキャビトンが関わっている可能性も指摘さ15

ラングミュア・キャビトンとプラズマ電気二重層様電位構造の形成れており、電気二重層様電位構造の形成との関連なども興味のあるところである。本研究ではマイクロ波のプラズマによる共鳴吸収を利用してキャビトンを生成し電気二重層様電位構造を発生させているが、これは言い換えればマイクロ波によるプラズマ空間電位の遠隔制御であり、プラズ
マ・プロセシング、制御核融合研究などへの応用も期待できるかもしれない。本報告で紹介する結果は、科学研究費補助金の成果報告書[16]として以前取り纏められたものからであるが、正式な論文として発表されていない部分も多く、現象の重要性に鑑み、この機会にまとめ直したのが本論文である。

2. 実験装置
実験装置
本研究では、単独のキャビトンを明確な位置に生成し、その特性を詳しく調べることが出来るように、密度勾配のある非一様プラズマ中に短いマイクロ波パルスを打ち込む
マイクロ波－プラズマ系の実験を採用している。実験装置としては、
UCLA の Large Caviton Device (LCD)(Fig. 1) 及び JAXA 宇宙科学研究所の Large Space Simulation Chamber(LSSC) (Fig. 2) を用いた。LCD では
プラズマ生成に周波数 ~400 kHz、

Figure 3. Resonance absorption of an electromagnetic (em)wave by a non-uniform plasma.

ピークパワー ~15 kW の高周波放電を用いた。一方、LSSC ではプライマリー電子閉じ込め用の永久磁石が多数並べられた マグネット･
ケージ内に、120 本程のタングステ
ン線をカソードとして 配置した
dc 放電でプラズマ生成を行った。
双方の装置で、放電は 放電長
3 ~ 10 msのパルス放電で あり、実際の実験は 比較的静かな アフ
ターグロー･プラズマ中で実施された。主な実験パラメータを Table 1にまとめる。この表からも分かるよ
うに、キャビトン励起用マイクロ波の周波数が 2 つの装置で若干異なる。
2 つの装置の最も大きな違いは、入射マイクロ波の最大ピーク･パワー
(P0)

16

である。

LCD

では

Figure 4. Axial profiles of the intensity of oscillating electricfields associated with the incident microwave (designatedas EM wave) and the excited electrostatic wave (designatedas ES wave) in the evanescent region of the incident
microwave.

ラングミュア・キャビトンとプラズマ電気二重層様電位構造の形成

80 kW < P0 < 500 kW とピーク･パワーが大変大きいので、生じる非線形効果も非常に大きい。そのため電気二重層様の電位変化が大きく、比較的現象を容易に捉えることが出来る。しかしながら、大出力マイクロ波の影響で測定が難しく、細かい変化の様子を捉えるのが容易でない。一方、LSSC
では P0 ≤ 60 kW であり、電位構造の変化の絶対値は小さいが、変化の生じる詳細を比較的追い易いという利点がある。2 つの装置での実験はこの様に互いに相補的であった。
測定には平面 及び ワイヤ型のラングミュア･プローブを用いた。マイクロ波がプローブに種々の非線形効果を引き起こし、データの正しい解釈を困難にすることはよく知られている[17,18]。強力なマイクロ波の影響を避けるため、プローブ測定はマイクロ波を切った直後に行った。従って、時間発展のデータは入射マイクロ波のパルス幅 ∆trf を変化させて得られたものである。イオン及
び電子の分布関数は、マルチグリッド型静電エネルギーアナライザーを用いて測定した。

3. 実験結果 及び 考察
マイクロ波を密度勾配のある非一様プラズマ中に低密度側から入射す
ると、電子プラズマ周波数 ωpe がマ
イクロ波の周波数 ω0 と一致する共鳴層（本実験では ne ~ 1×1011 cm−3に相当する層）でマイクロ波は共鳴的に吸収され局在化した大振幅静電
電 子 プ ラ ズ マ 波 (large amplitude
electrostatic Electron Plasma Wave
(EPW)) が励起される（Fig. 3 を参照）
[19]。この局在化大振幅 EPW が引き金となりキャビトンが生成される。
波動電 場のプロフィル の測定例 を
Fig. 4 に示す。バックグラウンドのプ
ラズマ密度プロフィルを上のフレー
ムに示してある。波動電場は rf ピッ
クアップ・プローブで測定した。このプローブの静電波 (ES Wave) に対する応答と電磁波 (EM Wave) に対する応答に違いがあるため共鳴層
Figure 5. Profiles of the plasma space potential developedaround the location of a caviton measured at ~0.5 µsは電磁波の最大振幅よりも実際にはafter the termination of the microwave pulse of duration
かなり大きい筈だが図ではほぼ同じ∆trf. Each trace is vertically displaced for clear
presentation. The peak power of the incident microwave
強度になっている。また、プラズマ
pulse was ~160 kW. The plasma space potential wasのサイズが有限であるため、境界か
determined from a full I-V characteristics of a cold
らのマイクロ波の反射の影響があり、
Langmuir probe. The density profile for the case of∆t
rf ≈ 0.75 µs is shown in the upper frame.
マイクロ波は真空容器の形状などに(z ~ 55 cm) における静電波の振幅17ラングミュア・キャビトンとプラズマ電気二重層様電位構造の形成依存する定在波状になっている。従って、電磁波部分のプロフィルは理論から予測されるような綺麗なエアリー関数様にはなっていない。
2 つの装置における実験結果を総合すると、共鳴層付近におけるプラズマ空間電位の時間的・空間的発展の様子は概ね次のようなものである。マイクロ波の共鳴吸収により局在化大振幅 EPW が励起されると、そのポンデロモーティブ力の効果により電子が共鳴層より排斥される。その結果、共鳴層付近の電位は殆ど瞬間的に著しく高電位になる。これはマイクロ波パルス内で起こる現象で、高周波の影響により絶対値は正確に測定出来ないが、周辺プラズマの電位よりも数十ボルト以上高いと推測される。続いて、この高電位により共鳴層に元々存在するイオンが急速に加速される。従って、もとの共鳴層付近に今度はイオン不足の状況が発生する。この様にして負のポテンシャル･
ディップがもとの共鳴層付近に形成される。
この比較的初期の電位構造の形成過程は、密度キャビティの生成と相呼応している。密度キャビティの成長が飽和するにつれ電子についてはほぼボルツマンの関係が成り立っていると考えてよい状態になる。 これは、 密度
キャビティの 位置に負の ポテンシャル･ディップができるという事実と矛盾しない。
この 負のポテンシャル･ディップによりバックグラウンドの電子はキャビティの両側で反射されるようになり、負のポテンシャル
部はさらに深くなる。同時に主に高密度側に拡がって行く。このあたりの様子を入射マイ
クロ波の パルス幅 を変えて調べた結果がFig. 5 である。∆trf が増加するにつれ高密度側

Figure 6. Depth of the negative potential well,∆ φ p versus the duration of the incident
microwave pulse, ∆trf. The peak power of theincident microwave pulse was ~150 kW.

（z 大の方向）に負のポテンシャル領域が拡がり、同時に負のポテンシャルの深さが増加する
様子が見てとれる。負のポテンシャルの深さ∆φp (≡ (低密度側の一定電位) – (最低電位)) が∆trf に対してどう変化するかをプロットしたものが Fig. 6 である。∆φp の値は ∆trf ≈ 0.45 µsでほぼ飽和している。しかしながら、拡がりまで含めた最終的な電位構造が決まるまでには∆trf ≈ 0.7 µs 程度が必要である。
∆trf を固定した時ポテンシャルの深さ ∆φpが入射マイクロ波のピーク･パワーP0 に対してどのように変化するかを示したのが Fig. 7である。∆φp は P0 についてほぼ線形に増加している。

Figure 7. ∆φp versus the peak power of theincident microwave pulse, P0. The
duration of the pulse, ∆trf, was ~1.2 µs.

キャビトンから 3.5 cm 高密度側に設置されたエネルギーアナライザーを用いてイオンの分布関数の時間発展の様子を測定していったところ、マイクロ波の入射時点から 20 µs も経った時点でビーム状の分布関数を観測した (Fig. 8)。この時

18

ラングミュア・キャビトンとプラズマ電気二重層様電位構造の形成のマイクロ波 パルス幅 は 1.2 µs であり、
t = 20 µs までにはマイクロ波の直接の影響は全くないと考えられる。また、バックグラ
ウンドのアフターグロー･プラズマの密度にもかなり変化が生じてきている（密度は減少
している）。さらに、この時点までにはプラズマ空間電位の プロフィルも ほぼ一様になっていた。この様な状況に鑑み、上の結果をイオンビームと解釈することには無理があると考えられる。イオンの位相空間（v-x空間）内の局所的に密度が極めて低い部分である イオン･ホールが キャビトンの 生成に 付随 して キャビトン 位置に 発生し、
v = 3.5 cm / (20 – 1.2) µs = 1.9 ×105 cm/s（~イオン音速）で高密度側に移動し、これがアナライザーを通過した、と 解釈するとデータを比較的自然に理解できそうである。

Figure 8. Possible observation of the generation of
an ion phase-space hole associated with a caviton.
The traces shown here are the I-V characteristic
curves of a retarding-grid ion energy analyzer
measured at t = 4 µs and 20 µs after the
microwave injection (∆trf = 1.2 µs). The energy
analyzer was located at 3.5 cm from the caviton in
the higher density side of the plasma.

Fig. 9 にイオン･ホール発生の様子を模式的に示す。電気二重層形成にイオン･ホールが関与する場合があるという理論[20]もあり興味深い。今後の実験研究などで解明すべき課題であろう。
ところで、理論では電気二重層の駆動源として電流を必要とする。我々のケースでは、
キ ャ ビト ンに 捕捉 され た局 在化 EPW はtransit-time-damping 機構[21]を通してバックグラウンドの電子を主に低密度側に加速する。この様にして発生する電子の高速成分が電気二重層の駆動源である可能性がある。このあたりも今後解明すべき課題であろう。

4. コンピュータ･シミュレーション
電気二重層形成過程は粒子の分布関数の時間･空間発展に直接依存する複雑な非線形過程である。特に我々のケースは非一様プラ
ズマ中におけるものであり、単純化されたモデルで理解することは難しい。そこで、手始
めに 1 次元多粒子モデルによるコンピュータ･シミュレーションを試みた。模擬したい

Figure 9. Generation of an ion phase-space holeassociated with a caviton (model). Due to the rapid
density modification, the population depletionoccurs in the ion phase-space (the 1st and 2ndframes). Eventually, an ion hole is generated (the
3rd frame). It moves upward with the ion acoustic
speed cs (the 4th frame). Because the total numberof ions is conserved, a soliton-like high-density
region associated with the ion hole is also
generated and moves with cs (the 3rd and 4thframes).

19

ラングミュア・キャビトンとプラズマ電気二重層様電位構造の形成

現象の性格から電子･イオン双方共に動くシミュレーションを実施した。
1 次元モデルであるため基本的に静電的であり、マイクロ波のエバネッセント領域（反射層から共鳴層にかけての領域）を模擬しているというイメージである。d = 256 λD のシミュレーション領
域内の非一様プラズマを真空であれば空間的に一様である x 方向の振動電場で揺さぶり共鳴吸収をシミュレートした。
初期の密度プロフィルは n = nc (1 + x / L ) であり、電子とイオンで同一のプロフィルである。ここで、nc は共鳴点における密度、密度勾配のスケール長 L = 500 λD である。初期の速度分布関数としては (初期の電子温度) / (初期のイオン温度) = Te / Ti = 10 であるマクスウェル分布を用いた(Fig. 10)。また、(イオンの質量) / (電子の質量) = M / m = 900 であり、規格化された外部より印加された振動電場の強度は ε0 E02/(2nc Te ) = 0.01 であった。ここで、ε0 は真空の誘電率、E0 は外部振
動電場の振幅である。
シミュレーション領域の境界に達した粒子は反射され、粒子保存が保たれるようになっている。外部振動電場とのエネルギーのやりとりまで考慮した 全エネルギーを計算し、エネル
ギー保存からのズレが 5% に達した時
点で計算を中止した。使用した電子及びイオンの総数はそれぞれ 5,000 であり、本研究で興味のある現象を正しく捉えるためにはまだまだ少なすぎノ
イズレベルが大きすぎる。この問題をできるだけカバーするため、ここで示す図では、振動電場の強度については
外場の一周期にわたっての平均値、空間電位についてはイオンプラズマ周
波数の逆数にわたる平均値、さらに空間的には近接セルにわたって平均しInitial conditions used in our
Figure 10.
one-dimensional (1-D), electrostatic (es),particle-in-cell (PIC) computer simulations.

た値をプロットしてある。但し、位相空間プロットについては、この様な平均操作を施していない（5,000 個全てがプロットされている
わけではないが）。この様な操作の結果、現象の大まかな特徴は捉えられたと思われる。
時刻 ωpe t = 220 におけるプラズマの様子を Fig. 11 に示す。 共鳴点に励起された EPW は‹ε0 E2›/(nc Te ) = 3.3（ここで、‹--›は一周期にわたる時間平均を表す）にまで成長しており、電子が急激に共鳴層より弾き出されるため、共鳴層付近の電位は周囲のプラズマ電位より高くなっている。この時点までにはイオン密度にも強い変調がかかり始めていることが見て取れる。
時刻 ωpe t = 320 (Fig. 12) になると、イオン密度プロフィルもほぼ完全に電子のものに追随している。さらに、プラズマ空間電位は実験で観測されたように共鳴点付近で負のディップを形成するに至っている。イオンの位相空間プロットを見ると Fig. 9 に示した初期の変化の様相を呈しているが、本格的なイオン･ホールの生成を捉えるためには粒子数が不足していると考えられる。

20

ラングミュア・キャビトンとプラズマ電気二重層様電位構造の形成

5. まとめ大型の真空容器を用いたマイク
ロ波－プラズマ系の実験で、キャビトン生成に伴いその近傍のプラズマ空間電位が著しく変化し、電気二重層様の空間電位構造が形成されることが見出された。この電位構造の形成過程を明らかにすべ
く 1 次元多粒子モデルに基づくコンピュータ･シミュレーションも実施した。実験及びコンピュー
タ・シミュレーションの結果から判明したことをまとめると概ね以下のようになる。
マイクロ波の非一様プラズマ中における共鳴吸収の結果として、
大振幅静電電子プラズマ波が共鳴層に励起されると、局在化した波動の非線形効果によりプラズマ電子が直ちに共鳴層より弾き出される。そのため共鳴層の電位がまず著しく高くなる。その反動として今度はイオンが共鳴層より排除されるが（キャビトンの生成）、その結果共鳴層に負のポテンシャル･
ディップが生成される。これがそProfiles of the plasma space potential
Figure 11.
(averaged over the ion plasma period), the oscillating
electric field strength (averaged over the electron
plasma period), the instantaneous electron and ion
densities, and the instantaneous electron and ion
phase-space plots at ωpe t = 220.

の後の電位構造形成を誘発することになる。
キャビトン生成に付随してキャビトン付近にイオン・ホール（位相空間内でイオンが局所的に欠落している部分）が発生したことを示唆するデータが得られている。しかしながら、イオン･ホールの電気二重層形成に対する役割は未だ不明であり今後の課題として残されている。
アンテナ近接場を用いて局在化した電子プラズマ波を励起しプラズマ空間電位を制御する試みが以前になされた[22]。これに対して我々の場合は、マイクロ波入射により遠隔的にプラズマ空間
電位を制御することができ、境界による影響を排除できるという点でユニークであろう。

21

ラングミュア・キャビトンとプラズマ電気二重層様電位構造の形成

謝辞
Large Caviton Device の使用を快諾して下さった UCLA の A. Y. Wong 教授に謝意を表したい。Large Space Simulation
Chamber の使用にあたっては実験当時
JAXA におられた中村良治先生、担当技官だった故相原賢二氏に大変お世話になったのでここに心よりの謝意を表する。

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Lett. 33, 750 (1974).

Figure 12. Profiles of the plasma space potential(averaged over the ion plasma period), theinstantaneous electron and ion densities, and theinstantaneous electron and ion phase-space plotsat ωpe t = 320.

[4] K. G. Estabrook, E. J. Valeo, and W. L.
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22

ラングミュア・キャビトンとプラズマ電気二重層様電位構造の形成[17] K. Takayama, H. Ikegami, and S. Miyazaki, Phys. Rev. Lett. 5, 238 (1960).
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23

デジタル一眼レフカメラによる鋼球の自由落下の瞬間写真撮影― 現象とカメラの同期問題 ―横山直樹（総合科学技術研究所）
Synchronization of Digital Camera and Event in Windows and Linux Environment
Naoki Yokoyama (Research Institute of Science and Technology)
キーワード：デジタル一眼レフカメラ 自由落下 同期
Keywords: Digital Camera, Free fall of steel ball, Synchronization
Abstract
Suitable synchronization between camera and free fall event was discussed. Digital camera and event
trigger were both controlled by PC. Under semi real-time OS such as Linux, it was much better method tosynchronize camera and event.
1. はじめに
比較的あたらしいデジタルカメラ（一眼レフタイプに限らない）では、カメラ本体に USB イン
タフェースを備えるものが多い。その第一の目的は、Windows や MacOS から接続したカメラをス
トレージデバイスとして認識し、カメラ内部に保存された画像を PC 側から読み込むことを簡単に行うためである。さらに USB 経由で制御することができるカメラも多数存在する。カメラを PC
等 か ら 制 御 す る 目 的 で 、 各 社 は 自 前 の ア プ リ ケ ー シ ョ ン を 開 発 す る た め の SDK(Software
Development Kit)を配布している場合がある。具体例としては、Canon 製のカメラ（EOS シリーズ）に対しては、EDSDK という SDK が配布されており、これを用いて PC からカメラに対して多様な制御を行うことが可能である。ただし残念なことに、Canon は日本国内ではこの EDSDK をサポートしておらず、入手等に工夫が必要である。また USB 経由でカメラのシャッタ制御を行い、現象との同期をはかる場合には、そのタイムラグが問題となる。本論文では、対象現象として鋼球の自由落下を取り上げ、EDSDK を使ってカメラのシャッタ制御を行った場合、カメラのレリーズ接点のオン-オフを PC から制御してシャッタ制御を行った場合を Windows あるいは、Linux で実験し、瞬間写真の同期において最適な手法を比較検討した。
Vcc

2. 実験方法
本研究で用いた対象現象は直径 25.5mm の鋼球を白色塗装したものを、直流リレーから取り外した電磁石でつり下げておき、その励磁電流をカットした際の自由落下であった。PC 側からの制御回路を Fig. 1 に示す。ここで電磁石（コイル）と並列に入っているダイオードは誘導逆起電力による回路の損傷を防ぐためのものである。Vcc は Fig. 2 にあるように 28V 程度で十分に鋼球の吸着が可能であるから、Fig.1 のようにディスクリートなトランジスタでドライブするのでなく、オープンコレクタ型の外部 I/F であれば、直接 I/O カードからドライブすることもできる。後半のレリーズコントロールの際は、そのようにした。

Fig. 1 Schematic of solenoid driver circuit

24

デジタル一眼レフカメラによる鋼球の自由落下の瞬間写真撮影― 現象とカメラの同期問題―

Fig.2 において、図右側のスケールは位置の概略を測定するために配置している。また長さの校正のためにも使用した。カメラのシャッター
制御は、EDSDK によるものと、レリーズを I/F を介してオンーオフする二つの方式を用いた。後者は、汎用のDIO ボード（Interface 社 PEX285122）を用いた。このボードは、Windows のみならず、Linux のドライバも供給されているので、Linux からも自由落下とカメラのシャッタ
ー制御を行った。
Fig. 2 Schematics of solenoid driver

3. 実験結果
まず鋼球を自由落下させ、適当なディレイタイムの後にシャッターを EDSDK 経由で切ることで瞬間写真を得た。その結果を Fig. 3-1～2 に示す。この時のディレイタイムはゼロ（ディレイ無し）であった。Fig. 3-1 はシャッタスピードが 1/1600 秒の場合、3-2 は 1/3200 の場合である。レイアウ
ト上紙面では鉛直方向が左右方向になっている。左端付近にソレノイドの端面を見ることができる。
鋼球はソレノイド端面を離れ、右側へ落下していくことになる。

Fig. 3-1 Experimental Result 1 SS=1/1600

Fig. 3-2

SS=1/3200

シャッタスピードが短くなり、わずかに右側の画像が暗くなっているが、対象物体のブレはほぼ無視できる程度になっている。ここで問題なのは、ディレイタイムがゼロなのに、物体がすでに 115mm
程落下していることである。これは EDSDK のオーバーヘッドによるものと考えられ、タイミング
を逆にすることで落下初期の物体を捕らえることは一応可能である。つまり EDSDK 経由でシャッ
ターを切り、その後現象をトリガする。これを便宜上リバーストリガと呼び、通常のトリガをノー
マルトリガと称している。リバーストリガで撮影した結果(ss=1/1600)の一例を Fig. 4 に示す。

25

デジタル一眼レフカメラによる鋼球の自由落下の瞬間写真撮影― 現象とカメラの同期問題―

Fig. 4 Experimental result in case of “Reverse synchronization” ss=1/1600

Drop ZitterEDSDK Takepicture command
Over headFig. 5 Difference of effective delay time
between“Normal“Reverse Trigger”

Drop ZitterEDSDK Takepicture command
Over head

26

Trigger”

andデジタル一眼レフカメラによる鋼球の自由落下の瞬間写真撮影― 現象とカメラの同期問題―

Fig.4 で明白なように、現象の初期が記録できてはいるが、ここからディレイタイムを増加しても、落下位置が上がる（上図では左にずれる）だけである。この関係を図で説明したものが、Fig. 5 である。この図で上側 Normal Trigger の時間軸上の太線部分が CPU による delay time である。Zitterの時間は誇張して描いている。また実際にはこの Zitter 等もばらつきがあることが予想される。
この関係図からわかるように、EDSDK でシャッターを切ることを行う限り、Fig.4 での対象物体と Fig. 3-1 のそれとの中間状態を捕らえることは困難である。もちろんマルチスレッドを利用して、対象物体を落とすことと、EDSDK でシャッターを切ることを別時間軸で並列に行うことができれば、もっと柔軟にデッドタイム（欠落時間）も無く同期が可能となるが、EDSDK のイベント処理の根幹に関わり、これは技術的時間的な点で困難であった。従って、次に前述の Digital I/O ボードを利用して、鋼球の落下およびシャッター制御の両方を行った実験について述べる。EDSDK を経
由する場合は所詮 USB 経由の制御になるので、高速とはいえシリアル制御特有の Zitter やオーバーヘッドが問題となるが、Digital I/O ボードにより直接ドライブする場合は、ソレノイドやカメラ
内部での処理のオーバーヘッド以外は比較的問題になりにくいと思われる。カメラのレリーズ接点
を直接ドライブする回路は、フォトカプラ TLP621 を用いて入出力をアイソレートしたものを採用した。回路は単純なものなので、回路図は省略する。撮影結果の一部を Fig. 6 に示す。

Fig. 6 Experimental Results from left to right delay time was varied
上図に見られるように、現象初期から物体を撮影できている。つまり Fig. 3-2 と Fig. 4 の間を埋めるタイミングでも記録可能であり、瞬間撮影では問題となるデッドタイム（記録不能時間帯）を取り除くことが可能であった。次に、現象初期の一連の撮影から、カメラのレリーズ接点を直接ドライブした場合のカメラの反応時間を検証してみた。一連の撮影結果（一部）を Fig. 7 に示す。Fig. 6 より若干拡大しているのは、位置＝時間計測精度を少しだけ高めるためである。

27

デジタル一眼レフカメラによる鋼球の自由落下の瞬間写真撮影― 現象とカメラの同期問題―

Fig. 7 Experimental Results in case of small delay time
Fig. 7 の撮影結果から、設定遅延時間と鋼球の位置からカメラの応答時間を解析した。カメラの応
答時間は機械系であるから、回路の応答時間のばらつきに比べるとかなり大きいと考えられが、結果を表としてまとめると次ページの Table 1 が得られた。この結果から、初期のデジタル一眼レ
フカメラである、EOS Kiss Digital N は、レリーズ接点をショートしてから約 256ms の遅れでシャッターが切れるということがわかった。カメラには機種固有のレリーズタイムラグ 1)、２）が存在するのであるが、その値の倍の結果になった。正式な公表値や計測方法が定かではないが、値自体を検討するためには、別機種で同様な実験をすることが必要となるであろう。

4. 結論
デジタル一眼レフカメラを PC から制御し、鋼球の自由落下を撮影した。制御は、カメラの USB 端子をカメラ専用の SDK からドライブする方法と、カメラのレリーズ端子を直接電気的にショートする二つの方法を用いた。前者の場合は、瞬間写真としては致命的な現象欠落時間帯が現れてしまった。後者の方法では現象の駆動順序を工夫することで、比較的自由な遅延時間を実現できた。カ
メラの応答時間としては 256ms 程度という結果となった。現象の撮影の場合は、この値を考慮する必要がある。今後は比較的新しいカメラで同様な実験を行い。カメラディレイの比較検討を行い、デジタル一眼レフカメラを PC から制御して瞬間写真撮影を行う場合の同期問題を実験的に検討したい。

28

デジタル一眼レフカメラによる鋼球の自由落下の瞬間写真撮影― 現象とカメラの同期問題―

Table 1 EOS Kiss Digital Experimental Results

EOS Kiss Digital 計測結果
exp #鋼球上縁位置
1
2
3
4
5
6
7
8
9
10
11
12
13
14
15
16
17
18
19
20
21
22
23
24
25
26

432.5
443
465
468
487.5
497.5
502
517
523
532
534
532
538
535
543
545
550
550
553
551.5
552
552.5
552
552

ソレノイド位落下距離 (m) 換算時刻(s)

553
553
553
553
553
553
553
553
553
553
553
553
553
553
553
553
553
553
553
553
553
553
553
553

0.121
0.110
0.088
0.085
0.066
0.056
0.051
0.036
0.030
0.021
0.019
0.021
0.015
0.018
0.010
0.008
0.003
0.003
0.000
0.002
0.001
0.001
0.001
0.001

0.157
0.150
0.134
0.132
0.116
0.106
0.102
0.086
0.078
0.065
0.062
0.065
0.055
0.061
0.045
0.040
0.025
0.025
0.000
0.017
0.014
0.010
0.014
0.014

ディレイ設定 カメラディレイ
時間(ms)
(ms)

100
110
120
130
140
150
160
170
180
190
195
197
199
202
210
220
230
240
250
245
245
247
243
240

256.8
259.8
254.0
261.7
255.6
256.4
262.0
255.7
258.2
255.5
257.3
262.5
254.3
262.6
255.2
260.4
254.7
264.7
250.0
262.5
259.3
257.1
257.3
254.3

参考文献ないし URL[1]

http://www.h5.dion.ne.jp/~p-taro/kizai/kamera/reri-zutimragu.html[2]

http://cweb.canon.jp/pls/webcc/wc_show_contents.EdtDsp?i_cd_pr_catg=%3C%21-+%25PRODUCT_CATG_CODE%25+--%3E&i_cd_pr=%3C%21--+%25PRODUCT_CODE%25+-%3E&i_cd_qasearch=Q000009125&i_cl_form=%3C%21--+%25FORM_CL%25+-%3E&i_tx_search_pr_name=%3C%21--+%25PRODUCT_SEARCH_WORD%25+-%3E&i_tx_contents_dir=%2Fe-support%2Ffaq%2Fanswer%2Feosd&i_tx_contents_file=91251.html&i_tx_keyword=%3C%21--+%25KEY_WORD%25+--%3E&i_tx_qasearch_url=%3C%21-+%25QA_SEARCH_URL%25+--%3E&i_cd_transition=%3C%21-+%25TRANSITION_CODE%25+--%3E&i_fl_edit=%3C%21--+%25EDIT_FLAG%25+--%3E29

一般住宅における青色光生体リズム障害量の測定とその評価
竹下秀（東海大学

総合科学技術研究所）

Measurement and evaluation of melatonin suppression irradiance emitting from different
light sources in a domestic lighting condition
Shu TAKESHITA (Research Institute of Science and Technology, Tokai University)
キーワード：青色光,生体リズム,メラトニン分泌抑制放射量
Keywords: blue light, circadian rhythm, melatonin suppression irradiance
Abstract
Melatonin suppression irradiances emitting from incandescent lamp, fluorescent lamps and LED lamps
in a domestic lighting condition were measured and evaluated. Melatonin suppression irradiance of LED
lamps at a position of eye measured are about 30 % higher than that of fluorescent lamps which correlated
colour temperature as same as LED lamp. This phenomenon is caused by the differences of total flux oflight source. If illuminance at a position of eye produced by LED lamp is as same as by fluorescent lamp,
melatonin suppression irradiance is as same as irradiance produced by fluorescent lamp. Melatonin
suppression irradiance depends on the correlated colour temperature. The high correlated colour
temperature light source produces high melatonin suppression irradiance, clearly.
1. はじめに
日本国内におけるオフィスや一般住宅用の照明光源は、主力光源として使われてきた蛍光ランプ
から固体光源である白色 LED ランプに急速に変わりつつある状況が製品出荷統計に表れている。
一般照明用器具の白色 LED を含む SSL 器具が国内出荷数に占め割合は、2013 年には 43 %、2020
年には 100 %になると予測されている 1)。このように国内で白色 LED 化が進む背景には、白色 LED
が環境負荷に優しい省エネルギー光源であるとの理解が一般に浸透したことと、「エコポイント」という政治的な施策によると考えられる。一方、世界に目を向けると、パリの地下鉄の駅では構内設備の改装工事が 2014 年春から実施され、これに伴って照明は白色 LED 化されている。これは省エネルギーに関する EU 指令に対応するためである。さらに、国際的な施策として、水銀に関する水俣条約が 2012 年 10 月に締結された。この水俣条約が発効すると一般照明用蛍光ランプは水銀の使用量により、その製造・流通・販売が規制される 2)。いまや、脱蛍光ランプ・白色 LED ランプ化は世界的な潮流である。白色 LED の普及とともに注目され始めたのは、白色 LED の白色光に含まれる青色光による障害の懸念である。
なお、青色光による「障害」という用語は、照明分野では「障害」と「傷害」の 2 つに分類し、それぞれ別の意味を持たせている。照明分野では「障害」という用語は、生物の最小単位である細胞は傷ついていないが、十分な機能を果たさないという意味で使用される。この代表例は、青色光による人間の生体リズム障害（概日リズム障害、サーカディアンリズム障害とも呼ばれる）である。
一方、「傷害」という用語は、生物の最小単位である細胞が傷つき、十分な機能を果たさないという意味で使用される。この代表例は、青色光による人間の眼の網膜傷害である。
本研究では、青色光による生体リズム障害に着目し、一般住宅において照明光源を取り換えた際の青色光による生体リズム障害量の違いを分光放射照度測定によって評価した結果を報告する。

30

一般住宅における青色光生体リズム障害量の測定とその評価

2. 実験
験方法
照明
明は、一般住宅宅においてさまざまな作業業で使用されれている。本研研究では、同同一場所での作
作業時
間と照
照明器具までのの距離に着目
目した。同じ場
場所での作業
業時間が長く、、照明器具ままでの距離が近近い場
合、作業業中に目に照照射される光光のエネルギーーは大きくななる。本研究ででは、ダイニニングで食事ををしている場
場面を評価対象に選択したた。これは、 1) 大部分のの住宅では、ダイニングテ
ダ
テーブルの中央央上方にはテテーブルを照照らすペンダント形の照明
明器具
吊り下が取り付けられ、この照明器具
こ
具は天井から吊げられれているため、、目と照明器器具との距離はは必然的に近近いこと、2) 1 回の食事時
時間は 30 分以以上と考えらられるため同同じ体勢でいる時間が長いいためである
る。一般住宅ののダイニング
グにおいて椅子
子に着席状態
態での目の位位置における鉛
鉛直方向の光光の分
光放射
射照度を測定し、生体リズ
ズム障害量を評評価した。評価
価したダイニニングの測定定装置の配置 と照明
FigureF
1 schematic layouut of this resea
arch.
器具を
を図 1 に示す。
。
実験
験に使用した ダイニングののテーブルのの中央
上方にには、E26 口金
金が 2 つ取り付けられたペペンダ
ントがが吊り下げられれている。光
光源は、白熱熱電球、
電球形
形蛍光ランプ、、LED 電球を選択した。
。これ
は、白白熱電球から 電球形蛍光ランプへ、そ
そして
LED 電
電球へ、一般
般消費者が自分自身でペンンダン
トに装装着する光源
源を取り換える場面を想定定している。ペンダントのの 2 つの口金
金に 60W 白熱
熱電球（フロストバルブ））、60 形電球
球形蛍光ランププ（フロストトバルブ：電球
球色、昼白色色、昼光色）、、60W
白熱電
電球相当の明るるさの LED 電球（フロス
ストバ
ルブ：電球色、昼白
白色、昼白色色）を順番に取取り付けた。LED 電球はは広配光タイプの製品を選選択しFig
gure 2 Lighht sources useed for this ressearch
た。また、電球形蛍蛍光ランプはは、同一製造会
会社の同一型型式の光源色がが異なる製品品を選択したた。電球形 LEED 電球は、電球色と昼白
白色は同一製製造会社の同一一型式であり、、昼光色のみみ製造会社が 異なる。評価
価した電球形
形蛍光ランプ と LED 電球
球を図 2
に示す
す。
椅子
子に着席した時時の目の高ささは、経済産業
業省が平成 16 年度から 18
1 年度に実施
施した人間特特性基盤整備事事業（size-JPN
N 2004-2006）の調査結果
果で得られた全全年代（20 歳から歳
80 歳）の男女平均
均値を利
3)
用した
た 。椅子に着着席した時のの目の高さは、、この調査結結果で得られた水平な座面
面から外眼角
角点までの鉛直直距離座位外眼
眼角高と、足底支持面から
足ら膝のすぐ後後にある大腿二頭筋の腱ままでの鉛直距距離である座位
位膝窩高を足し合わせた高高さとなり、 113 cm であある。なお、この時の目かからペンダン
ントまでの距離
離は 89 cm とななる。
目にに入射する光のの分光放射照照度は、分光
光放射照度計（S2440、相馬馬光学）を使使用して測定定した。
計測器
器の受光部は、、椅子に着席席した時の床
床から目の高ささの位置（床
床から 113 cm
m の高さ）にに、床に

31

一般住宅における青色光生体リズム障害量の測定とその評価

対してて鉛直に、照明
明器具の方角角に向けて設置置した。このの分光放射照度計はアメリ
リカ国立標準準技術研
究所（（NIST）トレ
レーサブルの分
分光放射照度
度標準電球にによって校正されている。 テーブル上
上の個人ノルタ）を設の食器器を配膳する位
位置には、照照度計（T10pp、JIS AA 級、コニカミ
級設置し、テー
ーブル上の水平
平面照度も同時時に測定したた。評価した ダイニングととペンダントに取り付けたた光源の写真
真を図 3
に示す
す。
測定
定は、光源の安安定時間を考考慮し、光源
源点灯から 30 分以上経過した後に、ダダイニングテテーブル
上のペペンダント以外
外のすべてのの照明器具はは消灯した条件
件で、夜間にに実施した。

Fig
gure 3

Phottograph of th
he dining evalluated.

測定
定した分光放射照度を生体体リズム障
障害量に変換するための生生体
リズム
ム障害の作用スペクトルにには、
ドイツ
ツ規格協会（D
DIN）によってて規格化さされているメラトニン分泌泌抑
制作用
用スペクトル 4)を使用したた。メ
ラトニ
ニン分泌抑制放射量は、測測定
した分
分光放射照度にこの作用ス
スペ
クトル
ルを波長別に乗じて波長積積分して算算出した。使用したメラトニ
ン分泌泌抑制作用スペクトルを図図 4に示す
す。この方法で算出された
たメ
ラトニ
ニン分泌抑制放射量は、角角膜上のメ ラトニン分泌抑制放射量量とFiggure 4 Mela
atonin suppression spectruum defined byy DIN.
なる。 さらに、明るさの基本単単位である
る角膜上の照度も分光放射
射照度からら計算した。本
本論文では、これを角膜膜照度と定義すする。

32

一般住宅における青色光生体リズム障害量の測定とその評価

3. 結果
果と考察
光源
源色ごとの分光
光放射照度のの測定結果を 図 5 に示す。光源によって分光放射照
照度が異なるることが明らかかになった。測測定結果を用用いて算出しした光源の相関関色温度、光
光源の全光束束（カタログ値値）、水
平面照
照度、角膜照度
度、メラトニニン分泌抑制放放射量を表 1 に示す。表 1 に示す結果
果より、同じじ光源色の蛍光
光ランプと LEED 電球を比較較すると、LLED 電球の方
方がメラトニン分泌抑制放放射量はすべべての光源色でで約 30 %大き
きいことが明らかになった
た。さらに、水平面照度と角膜照度はは、蛍光ラン
ンプよりも LED
D 電球がすべ
べての光源色で約 31 %大大きいこともわわかる。蛍光
光ランプより も LED 電球
球のほうが、メラトニン分泌泌抑制放射量
量、水平面照度
度および角膜
膜照度が大きい理由は、使使用したランンプの全光束ののカタログ値がが、LED ランンプのほうが平平均で約 11 %大きいこととに主に起因因すると考察さされる。
電球かから蛍光ランプ
プに取り換ええたときは部
部屋が暗くなりり、蛍光ランンプから LED
D ランプに取取り換えた際にに、部屋が明るるくなったとと感じたが、 測定値からここの感覚が正正しいことが確確認された。
角膜
膜照度が 500 lx
l あたりのメ
メラトニン分
分泌抑制放射量量を計算し、これと相関色
色温度の関係係を図 6に示すす。図 6 より、LED 電球
球のメラトニンン分泌抑制放放射量は、角膜照度が蛍光光ランプと同同一ならば蛍光光ランプとほぼぼ同一でありり、光源の相
相関色温度が高高くなると増増加すること が明らかにな
なった。
5)
この結
結果は、高橋のの報告 と一一致する。

Figurre 5 Spectra
al irradiance measured at the position of eye in the ddining.

33

一般住宅における青色光生体リズム障害量の測定とその評価

Tablee 1 Correlaated colour teemperature, total flux, ho
orizontal lum
minance, cornnea irradiancce andmelattonin suppression irradiance measured
d at the dininng coursed byy different ligght sources.

光源

相関
色温度 (K
K)

白熱
熱電球
蛍光
光灯電球色
LED
D 電球色
蛍光
光灯昼白色
LED
D 昼白色
蛍光
光灯昼光色
LED
D 昼光色

283
31
286
65
262
29
478
84
4711
649
99
595
56

束
全光束
(lm
m)

1)

810
725
810
780
810
695
810

平面照度
水平
(lx)
238.0
180.0
240.0
191.3
230.0
170.0
239.0

角膜照度
(lx)
190..7150..7
195..0153..3190..1
142..0198..1

メラトニン
分泌抑
抑制
放射量
(W/m
m2)
0.0
05047
0.0
03092
0.0
04343
0.0
06884
0.0
08437
0.0
08243
0.107301) 全全光束はカタログ値

Figure 6 Relationsh
hip between correlated colourctemperature andd melatonin
suppressioon irradiancee measured att the positionn of eye in the dining.
メラ
ラトニン分泌抑
抑制反応の発発生に必要なな光エネルギー
ー量は明らかかにされてい ない。また、日本やアジア
アの国々では、、ヨーロッパ
パや北米の国々々と異なり、相関色温度が高い昼白色
色や昼光色のの蛍光ラ
ンプががこれまで主にに使用されててきた。しか し、これらのの国々で、通常の生活の場場面においててメラト
ニン分分泌抑制反応がが発生した（生体リズム 障害が発生しした）というう報告は認め られない。
さららに、メラト ニン分泌抑制反応を引きき起こす信号号を発する内内因性光感受受性網膜神経経節細胞（ipRGGCs）の網膜
膜内での存在場
場所が特定さされていないい。本研究ではは目の高さににおける分光光放射照34

一般住宅における青色光生体リズム障害量の測定とその評価度を測定し、この測定結果から角膜上のメラトニン分泌抑制放射量を計算した。しかし、人間の目には角膜と水晶体という光学系がある。このため、角膜上のメラトニン分泌抑制放射量で評価するのではなく、網膜上におけるメラトニン分泌抑制放射量を、この光学系を考慮して評価する必要がある。
一般照明器具は、通常、視野に入らないよう設置されているため、長時間直視することはない。
本研究の測定条件でも、照明器具の見込み角は約 59 度となる。つまり、メラトニン分泌抑制反応の発生が光化学の第 1 法則（Grotthus-Draper の法則）に従うと仮定し、目の光学系を考慮すると、
ipRGCs が網膜の中心窩から 59 度離れた場所に存在しない限り、照明によるメラトニン分泌抑制反応は発生しない。以上のべた理由により、メラトニン分泌抑制反応は、作業空間における照明が原因で発生すると断定できない。メラトニン分泌抑制反応の発生原因を明らかにするためには、
ipRGCs の網膜内での存在場所の解明が必須と考察される。
4. 結論
本研究では、一般住宅で実際に行われることが容易に予想される蛍光ランプから LED 電球への光源取り換えによる角膜におけるメラトニン分泌抑制放射量の変化を、分光計測の結果から推定した。この結果、蛍光ランプから同色で、同一の明るさを謳う LED 電球への取り換えによる角膜上のメラトニン分泌抑制放射量は、約 30 %の増加が見込まれた。この原因は、蛍光ランプと LED 電
球の全光束の違いにあることを明らかにした。蛍光ランプを、同色で角膜照度が同一になる LED
電球に取り換えた場合は、LED 電球への取り換えによってメラトニン分泌抑制放射量は決して増えると言えないことが示された。ただし、相関色温度がより高い製品に取り換える場合や、同色でもより明るい、全光束が大きい製品に取り換える場合は、メラトニン分泌抑制放射量が増える可能性があることが示された。
現在のところ、メラトニン分泌抑制反応の発生に必要なエネルギー量は明らかにされていない。
また、メラトニン分泌抑制反応を引き起こす信号を発する ipRGCs の網膜内での存在場所が特定されていない。さらに、人間の目は光学系を有している。以上をまとめると、メラトニン分泌抑制の発生原因が一般照明にあるとは断定できないと考察された。青色光による生体リズム障害に関する研究では、ipRGCs の網膜内での存在場所の特定が優先課題であると考えられる。
最後に、本研究で使用した分光放射照度計を貸与してくださった相馬光学関係者と、ダイニングを利用させて頂いた家主に、この場を借りて謝意を表します。
5. 参考文献[1] （一社）日本照明工業会: 照明成長戦略 2020.
http://www.jlma.or.jp/information/LV2020_web.pdf[2] （一社）日本電球工業会: 水銀に関する条約の制定について.
http://www.jlma.or.jp/information/20130125UNEP_Suigin.pdf[3] 経済産業省: size-JPN 2004-2006 調査結果について
http://warp.da.ndl.go.jp/info:ndljp/pid/1368617/www.meti.go.jp/press/20071001007/20071001007.html[4] DIN V5031-100: 2009, “Strahlungsphysik im optischen Bereich und Lichttechnik - Teil 100: Über das
Auge vermittelte, nichtvisuelle Wirkung des Lichts auf den Menschen - Größen, Formelzeichen und
Wirkungsspektren”.
[5] 高橋良香: 生物時計機構への作用の定量化に関する研究動向，照明学会誌，96(10)，713-716，
2012.

35