修士論文「 マイクロ波フェッシュバッハ共鳴の実現に向けた分子準位の分光」
指導教員

小芦雅斗 教授

平成 28 年 2 月提出

東京大学大学院工学系研究科物理工学専攻
37-146531 岡田彪利

i

目次

第1章

序論

1

研究の背景 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

1

1.1.1

極低温原子気体 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

1

1.1.2

Feshbach 共鳴 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

2

1.1.3

分子分光・冷却分子 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

2

1.2

本研究の概要 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

4

1.3

本論文の構成 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

4

理論

6

1.1

第2章

2.1

2.2

第3章

3.1

3.2

分子の物理の基礎. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

6

2.1.1

分子のシュレディンガー方程式と分子の構造 . . . . . . . . . . . .

6

2.1.2

分子ポテンシャルの一般論 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

8

2.1.3

(adiabatic) Born-Oppenheimer potential とその表記法 . . . . .

9

2.1.4

Born-Oppenheimer potential の長距離部分の表現 . . . . . . . .

10

2.1.5

spin-orbit interaction . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

10

2.1.6

分子回転と Hund’s case . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

12

2.1.7

hyperﬁne interaction (基底状態) . . . . . . . . . . . . . . . . . .

13

2.1.8

核間距離によるポテンシャルの分類. . . . . . . . . . . . . . . .

14

2.1.9

Hund’s case (c) ポテンシャル . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

14

2.1.10 選択則 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

16

Feshbach 共鳴 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

17

2.2.1

magnetic Feshbach 共鳴 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

17

2.2.2

マイクロ波 Feshbach 共鳴

18. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

実験手法

21

実験の背景・研究方針 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

21

3.1.1

原子の選定 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

21

3.1.2

実験的要請 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

21

3.1.3

本研究の方針 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

23

Autler-Townes 分光 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

24

目次

ii

3.3

3.2.1

原理 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

24

3.2.2

分子準位の分光への応用. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

26

3.2.3

先行研究の紹介 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

29

3.2.4

まとめ . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

31

中間準位の選定 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

32

3.3.1

大雑把な議論 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

32

3.3.2

purely long-range potential . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

32

3.3.3

中間準位の決定 : 0−g ポテンシャル . . .
0−g ポテンシャルの振動準位の理論計算 .

. . . . . . . . . . . . . .

33. . . . . . . . . . . . . .

33

MOT を用いた AT 分光＠ E2 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

36

3.4.1

E2 での実験概要 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

36

3.4.2

実験装置 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

38

3.4.3

実験シークエンス . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

40

BEC を用いた AT 分光＠ E1 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

41

3.5.1

E1 での実験概要 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

41

3.5.2

装置の調整 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

44

3.3.4
3.4

3.5

第4章

4.1

4.2

4.3

4.4

実験結果と考察46

K2 0−
g (3/2) ポテンシャルの分光 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

46

4.1.1

イオン化パルスのスイープ結果 . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

46

4.1.2

PA 光 L1 のスイープ結果 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

47

4.1.3

0−
g (3/2) の回転構造 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

49

4.1.4

0−
g (3/2) への PA 遷移の性質. . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

51

4.1.5

pulse sweep 結果の考察 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

51

AT 分光＠ E2 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

55

41

4.2.1

87

Rb2 を用いた AT 分光 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

55

4.2.2

41

K2 を用いた AT 分光 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

61

4.2.3

考察 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

62

E1 装置の復旧作業 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

62

4.3.1

Rb, K 同時 MOT の回復 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

63

4.3.2

磁気トラップ中での蒸発冷却 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

64

4.3.3

LabVIEW の不調 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

66

4.3.4

ODT の調整 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

68

4.3.5

Rb, K ARP . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

68

4.3.6

evaporation in ODT . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

70

AT 分光＠ E1 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

71

4.4.1

PA 光アライメント . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

71

4.4.2

PA によるロス . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

72

iii

第5章

4.4.3

AT 分光 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

74

4.4.4

考察 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

76

まとめと今後の展望

80

5.1

まとめ . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

80

5.2

今後の展望 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

81

謝辞

83

参考文献

86

1

第1章

序論
1.1 研究の背景
1.1.1 極低温原子気体
1995 年にアルカリ原子気体のボース・アインシュタイン凝縮体 (以下 BEC と略記) が生成 [4, 8, 12] されて以来、原子気体の BEC を用いた様々な研究が世界中で行われてきた。BEC は通常の熱的原子気体と比較して粒子密度が非常に大きいため、量子統計性と粒子間相互作用が本質的に重要な役割を演ずることになる。BEC の生成以前は原子一つと光の相互作用の理解を進めることが原子分子物理学の中心的な課題であった。しかし

BEC の生成以後、上記のような BEC の性質を利用して量子多体系の物性探求を行うという新たな潮流が生まれた [5]。その一例が BEC を三次元光格子中にローディングして行われた超流動-モット絶縁体転移の観測である [20]。原子気体というと密度が非常に希薄で相互作用が弱いように思われるが、現在ではモット絶縁体のような強相関粒子系のシ
ミュレーションまで可能になっている。
従来、量子多体系の研究というと固体の電子がその主役であった。それと比較して、極低温原子気体を用いる利点として以下の二つを挙げることができる。まず一つ目は系の操
作性が非常に良いことである。例えば原子数や温度などのパラメーターを自由に変化させることができるだけではなく、本論文中で後述する Feshbach 共鳴という手法を用いることで原子間の相互作用の大きさを引力か斥力かまで含めて −∞ から ∞ まで変化させることができる。二つ目の利点としては光格子を構成するレーザー光の本数を変えることで周期ポテンシャルの次元を一次元から三次元まで変化させることができる点である。さらにレーザー光の強度を変えることで光格子ポテンシャルのトラップ深さも自由に変化させることができる。このように、ほぼ全てのパラメーターを人間が自由に変化させることができるという意味において、原子気体の系は固体よりも純粋な系ということができ、原理実
証型の実験には非常に向いている。BEC の生成に続き、数年後にはアルカリ原子気体のフェルミ縮退気体 (DFG) の生成も実現されている [14]。フェルミオンの系において行われた有名な実験としては BCS-BEC クロスオーバーの観測 [37] などが挙げられる。

第1章

2

序論

1.1.2 Feshbach 共鳴
冷却原子系を魅力的な物理系たらしめているのが、粒子間の相互作用を制御する技術である Feshbach 共鳴 [27, 10] の存在である。通常の固体を用いた実験においては、このような粒子間相互作用の調整機構は存在しないため、Feshbach 共鳴の実験上の重要性は言うまでもないであろう。通常よく用いられる Feshbach 共鳴は比較的大きな静磁場を原子集団に対して印加し、その磁場の大きさを変化させることで散乱長 (≃ 原子間相互作用) を制御する [22]。この方法を magnetic Feshbach 共鳴と呼ぶことにする。magnetic

Feshbach 共鳴は多くの原子種に対して適用され、現在も世界で標準的に用いられている。
しかし、大きな静磁場を用いるという点が実験に制限をもたらしている。例えば、1. 散乱長を素早いタイムスケールで振ろうとしてもコイルのインダクタンスのため磁場の大きさを素早く振ることはできない。2. ゼロ磁場に近い環境下で相互作用を変化させたいという種類の実験 (スピノール BEC の基底状態相図の測定など) はそもそも行うことができない。3. 原子種によってはこの方法を適用できない。例えば使いやすいアルカリ原子の代表格である 87 Rb はこの方法で Feshbach 共鳴を起こすことは非常に難しい、などである。

magnetic Feshbach 共鳴を補完する技術として、マイクロ波を用いて Feshbach 共鳴を起こす方法が理論の方面から提案されている [34]。このタイプの Feshbach 共鳴をマイク
ロ波 Feshbach 共鳴と呼ぶことにする。この方法ではマイクロ波の周波数によって散乱長を制御するため散乱長を速く振ることも可能であり、理論的にはゼロ磁場環境下で散乱長の制御をすることができる。また、マイクロ波の本数を増やすことで他原子種間の散乱長を独立に制御することも可能であると考えられる (図 1.1.1 参照)。magnetic Feshbach 共
鳴とマイクロ波 Feshbach 共鳴について図 1.1.1 にまとめた。
冷却原子の実験はアイディアと工夫次第で様々な物理系のシミュレーションに用いることができる。固体のシミュレーションを超えて、固体では決して到達できないような空間
配置、パラメータ領域の実験も将来的には行われるだろう。そのためには今現在確立されている技術を用いるだけではなく、新たな実験技術を送り出すことも重要な仕事である。
マイクロ波 Feshbach 共鳴についても、この技術が実現すれば冷却原子を用いた実験の幅をさらに広げることができると考えている。

1.1.3 分子分光・冷却分子
Feshbach 共鳴では二つの原子の散乱状態 (|0 > と書くことにする) と分子準位 (|η >と書く) の間の相互作用をうまく利用することで散乱長を変化させている (詳しくは第 2章を参照)。これが本研究の研究名にあるように Feshbach 共鳴と分子準位の分光が結びつく所以である。本研究では理論提案 [34] に基づき、マイクロ波 Feshbach 共鳴に用いられる分子準位 |η > の分光を試みた。|η > 状態は核間距離が非常に大きい分子準位である

1.1 研究の背景

3マイクロ波 Feshbach

Magnetic Feshbach
・DC磁場の大きさで散乱長を制御

・AC磁場の周波数で散乱長を制御

・一つの原子種の相互作用しか制御できない・多原子種間の相互作用を制御可能

・磁場を振るスピードに限界がある

・散乱長を素早く振ることができる

𝜔Rb
𝐵0
Rb

K
Rb

Rb

𝑎Rb

Rb

𝑎Rb

𝑎RbK

𝑎K

K

𝜔K

𝜔RbK
図 1.1.1 magnetic Feshbach 共鳴とマイクロ波 Feshbach 共鳴の比較ので、常温でセル中の分子を分光するような従来の分子分光ではこのような分子準位へはアクセスできない。また、|η > 状態の束縛エネルギーは 100 MHz 程度であるので、常温での分光ではドップラー広がりによってこのような分子準位を分解して見ることはできない。
本研究では冷却原子系を用いることで高分解能の分光を可能にしている。例えば MOTの温度は 100 µK 程度であるので、これは周波数に換算すると kB T /h ≃ 2 MHz 程度に相当する。また、photo association (PA と略すこともある) を利用することで二つの離れた原子を核間距離の大きい励起状態の分子に変換することができる [24]。本研究では核間距離の大きい励起状態の分子準位をうまく利用することで、同じく核間距離の大きい基底状態の分子準位である |η > にアクセスしている。
極低温まで冷却された二つの原子の PA によって作られた分子は (1 光子の吸収に伴う小さな recoil kick を除いて) 同じく極低温まで冷えている。PA 分子の一部は自然放出に
よって基底状態の分子準位に落ちてくるので、PA は基底状態の極低温分子生成の手段としてもよく用いられる。また、PA レートは励起状態分子準位の波動関数と基底状態の散乱波動関数の重なりに大きく依存しているので、PA のスペクトルから散乱波動関数のnodal pattern を推定し、散乱長を求めることも可能である [9]。また、PA によってアクセスすることが可能な励起状態の長距離ポテンシャルは、ポテンシャル短距離部分の化学結合に関する情報を一切用いずに原子のパラメータだけで記述することが可能である (第2 章)。PA によって長距離ポテンシャルの振動準位を分光し、ポテンシャルの形を正確に決定することで C3 , C6 などの原子のパラメータを正確に求めることができる [42]。C3と励起状態原子の寿命 τ はある関係式によって結ばれているので [24]、分子の分光から原子の寿命も知ることができる。

第1章

4

序論

1.2 本研究の概要
本研究では理論提案 [34] に基づいて 41 K のマイクロ波フェッシュバッハ共鳴実現を目指した研究を行った。第 3 章の冒頭で説明するが、ある制限から、本研究の範囲内で実際にマイクロ波を用いた散乱長の制御にまでいたるのは難しい。そこで本研究ではレーザー光を用いて分子準位 |η > の分光を行い、Feshbach 共鳴周波数を実験的に決定することを目標においた。実際これが達成されると、マイクロ波 Feshbach 共鳴の実現も現実味を帯びてくると考えられる。そこで本研究の中心課題は分子分光になる。本研究ではAutler-Townes 分光 (AT 分光と略す) という手法を用いて分子準位 |η > の分光を行った(第 3 章)。これは二つの基底状態原子を PA によって励起状態分子に変換するためのレーザー光 L1 と、励起状態分子と基底状態分子準位 |η > をカップルさせるレーザー L2 の二本を用いる分光法である。本研究ではこの AT 分光を MOT, BEC という密度の大きく異なる二種類の原子集団に対して適用した。MOT と BEC どちらを用いるかによって使用する装置も異なるので、実験の方法も異なる。本研究では AT 分光によって分子準位 |η >を分光することはできなかったが、その過程で 41 K の purely long-range potential という極めて核間距離の大きいポテンシャルを分光によって発見することができた。1.1.3 小
節で説明した通り、このような励起状態の長距離ポテンシャルへの PA は様々な実験に応用できる可能性があるので、本研究のデータが今後の実験に使われることも期待できる。

1.3 本論文の構成
本論文の構成は以下の通りである。
第 1 章 序論
本研究の背景となっている冷却原子系の実験と二種類の Feshbach 共鳴について述べた。
第２章 理論実験を行う上で必要な理論的知識をまとめた。この章の内容は二つに大別することができる。章の前半では分子の物理についてまとめた。本研究は分子の分光が中心的な研究課題であるため、分子の物理に関する知識が不可欠である。章の後半は Feshbach 共鳴について定性的に述べた。マイクロ波 Feshbach 共鳴の理論式も載せた。
第３章 実験手法
まずは章の始めで本研究の実験方針について述べた。その後、本研究で主に用いる分光法である Autler-Townes 分光についての説明を行った。AT 分光の中間準位として適した準位の選定方法も述べた。本研究では中間準位として 0−g と呼ばれるポテンシャルの振動準位を用いることにしたが、その 0−
g の解析的表現やエネルギー準位の計算方法について

1.3 本論文の構成もこの章に書いた。この章の後半では実験系の説明を行う。
第４章 実験結果と考察
実験結果と考察を述べる。本研究では E2 という装置、及び E1 と呼ばれる装置の二種類を用いて実験を行った。E2 装置では AT 分光に必要な分子準位の分光を主に行った。その分光スペクトルとアサインメントについて述べる。E1 装置は筆者が大幅に調整を加えてから実験を開始した。よって、E1 装置を用いた実験結果に関しては装置の調整方法についての記述が大部分である。
第５章 まとめと今後の展望
本研究で得られた結果のまとめと、今後行うべき実験の方針を述べる。

5

6

第2章

理論
この章では本研究で必要になる理論について説明する。

2.1 分子の物理の基礎
本研究で扱う原子は同一のアルカリ原子二つから成る等核二原子分子 (homonuclear

molecule) のみである。以下では議論をアルカリ原子の等核二原子分子に限定する。ア
ルカリ原子の異核二原子分子 (heteronuclear molecule) に関しては [2] などを参照。等核二原子分子と異核二原子分子では励起状態ポテンシャルの長距離部分の形が異なるため、

Hund’s case (a) と (c) のどちらの表記を主に使用するか異なる場合がある。本研究では
主に Hund’s case (c) で表現される分子が主役である。

2.1.1 分子のシュレディンガー方程式と分子の構造
まずは電子の相対論的な効果があらわれない分子を考える。つまり、spin-orbit inter-action と hyperﬁne interaction はしばらくの間無視する。さらに、分子の回転による角運動量が他の角運動量と結合することはないと仮定する。本章ではそのような分子を非相対論的な分子と呼ぶことにする。等核二原子分子のエネルギー固有値を求めるためには以下のシュレディンガー方程式を解けば良い。




∑ ~2
∑ ~2
−
∇2a −
∇2i + U (R, r) Ψ(R, r) = E Ψ(R, r)2M2m
a=1, 2i=1, 2(2.1)

ここで M は原子核の質量、m は電子の質量、R = (R1 , R2 ) は原子核 1,2 の位置をまとめて書いたもの、r = (r1 , r2 ) は電子 1,2 の位置をまとめて書いたものである。

(2.1) 式を直接解くのは不可能なので、ここで近似を入れる。原子核は電子に比べると圧倒的に重いので、電子が動くスピードに比べると原子核は非常にゆっくりと運動しているようにみえるであろう。そこでまずは二つの原子核がベクトル R だけ離れて置かれて2.1 分子の物理の基礎7いると仮定した時に二つの電子が従うシュレディンガー方程式




∑ ~2
−
∇2i + U (R, r) up (R, r) = Vp (R) up (R, r)2mi=1, 2(2.2)

を解く。R をある値に固定した時、ここで求まった固有値 Vp (R) は p でラベルされる離散的なエネルギー準位を持つ。これが原子の離散的なエネルギー準位に対応するものである。ここで R を 0 から ∞ まで動かすと図 2.1.1 のような曲線群を得ることができる。この曲線群は分子ポテンシャルと呼ばれている。ここで注目すべきは (2.2) 式は原子核の質
量を含まないことである。よって、この近似の範囲内では同位体のように原子核の質量は異なるが同じ電子配置をもつ分子 (例えば 39 K2 と 41 K2 など) は同様の分子ポテンシャル
によって記述されることになる。

図 2.1.1 (2.2) 式を解いて得られる分子ポテンシャル

次に原子核のシュレディンガー方程式を解くことになるが、この近似では (2.2) 式を解
いて求まった Vp (R) を二つの核運動に対するポテンシャルエネルギーだと見做してシュ
レディンガー方程式を立てる。核に対するシュレディンガー方程式は

[

]
∑ ~2
−
∇2a + Vp (R) vp (R) = Ep vp (R, r)2M
a=1, 2(2.3)となる。外場が無ければ Vp (R) は |R| のみに依存するので、(2.3) 式は初等的な量子力学で学習する、中心力場中の粒子が従うシュレディンガー方程式と同じ形を持つ。あとは(2.3) 式を動径方向と角度方向に変数分離して解けば良い。角度方向の固有関数は良く知られた球面調和関数である。動径方向の方程式は換算質量 µ = M/2 と |R| = R を用いて[]
~2 ℓ(ℓ + 1)
~2 d2
+ Vp (R) +ψp;v,ℓ (R) = Ep;v,ℓ ψp;v,ℓ (R)−2µ dR2
2µ R2

(2.4)

と書くことができる。ここで v 、ℓ をそれぞれ振動量子数、回転量子数と呼ぶ。(2.4) 式を解いて求まった Ep;v,ℓ は (2.1) を解いて求めた分子の固有エネルギーの良い近似になって

第2章

8

理論

いることが分かっている (詳細は [49] など)。ここで見てきた近似を Born-Oppenheimer
近似と呼ぶ。途中で述べた通り、この近似の範囲内では同位体は同じ分子ポテンシャルによって記述される。本研究ではこの事実を指して Born-Oppenheimer 近似という言葉を使うこともある。
分子のエネルギー固有値は p, v, ℓ という 3 つの量子数によってラベルされる。p はどの分子ポテンシャルに属するかを意味し、v はそのポテンシャルの束縛状態のうち何番目の準位に属するのかを意味している。分子の物理の文脈では Vp (R) の束縛準位を振動回転準位 (もしくは簡単に振動準位) と呼ぶ。そのイメージを図 2.1.2 に描いた。

図 2.1.2(2.3) 式を解いて得られる分子のエネルギー準位の概念図

2.1.2 分子ポテンシャルの一般論
分子のエネルギー準位を求める際には (2.3) 式がその出発点となる。そこで一番大きな
関心は分子ポテンシャル V (R) (以後添え字 p は落として書く) をどのように得るかという点である。V (R) は距離 R だけ離れて置かれた原子間のポテンシャルエネルギーだと見做せるので、分子ポテンシャルの性質は分子を構成する 2 つの原子の性質に大きく依存する。核間距離 R が大きくなるにつれて分子の化学的な性質は薄れていき、分子を構成する原子としての性質が強く現れてくるのは直感に反しないだろう。化学結合の寄与を無視できるほど R の大きい領域では原子間の主要な相互作用は van der Waals 相互作用

(基底状態)、または dipole-dipole 相互作用 (2 S +2 P 状態) である。これら長距離部分の分子ポテンシャルは良く知られた原子のパラメーターのみで解析的な形に書くことができ2.1 分子の物理の基礎9る。よって核間距離の大きい部分では非常に正確な分子ポテンシャルを手に入れることが可能である。
一方、二つの原子間の距離をだんだん近づけていくと原子の波動関数は大きく変形し、分子の波動関数は単純な二つの原子の波動関数の積の形では書けなくなる。この核間距離になると化学結合の効果が明確に現れてくる。分子の波動関数を正確に計算するためには、いくつもの原子軌道からの寄与を考慮する必要があるため、ポテンシャルの短距離部分については近似的な理論モデルしか手に入らないことになる。
本研究において扱う分子はほぼ全て核間距離の非常に大きい分子たちである。よって、以下の節では分子ポテンシャルの長距離部分の記述について中心的に述べる。ポテンシャ
ルの短距離部分についてはその詳細に一切立ち入らず、近似的に長距離部分のポテンシャ
ルに取り入れるだけである。にも関わらず、ポテンシャルの長距離部分の情報のみから計算された分子のエネルギー準位は実験と非常によく一致していることが分かるであろう。

2.1.3 (adiabatic) Born-Oppenheimer potential とその表記法
非相対論的な範囲内では分子ポテンシャルの短距離部分、長距離部分をそれぞれ上に述べた方法で核間距離の関数として計算することができる。このようにして計算された
分子ポテンシャル V (R) を (adiabatic) Born-Oppenheimer ポテンシャルと呼ぶ (呼び方は [24] に倣う)。基底状態の 2 つの Born-Oppenheimer potential と励起状態の 8 つのBorn-Oppenheimer potential の例を [24] から引用して図 2.1.3 に示す。

⬇
⬇

兲

共

兲

共

兲

共

兲

図 2.1.3 Born-Oppenheimer potential の例。[24] より引用。
ⲏ

共

⌺

⌸

兲
共

兲

第2章

10

理論

非相対論的、かつ分子の回転を考えない場合、全電子スピン S = s1 + s2 は保存する。
ここで 1,2 は個々の原子を表すラベルである。二つのアルカリ原子から成る二原子分子の場合、S = 0 (singlet) もしくは S = 1 (triplet) である。一方、電子の全軌道角運動
量 L = l1 + l2 は保存しない。分子軸が存在することによって空間の球対称性が破れているからである。保存するのは L の分子軸への射影成分 Λ = λ1 + λ2 である。ここでλ1,2 は原子 1,2 の電子の軌道角運動量 l1,2 を分子軸へ射影した成分である。基底状態は
l1 = l2 = 0 なので Λ = 0 である。また、2 S +2 P 状態は l1 = 0、l2 = 0 または l2 = 1 なので Λ = 0 または |Λ| = 1 である。
図 2.1.3 中の各ポテンシャルを示す notation は 2S+1 |Λ| を意味している。慣習では

Λ = 0, 1, 2, · · · を Σ, Π, ∆, · · · で表す。右上の ± というラベルは分子軸を含む平面に対する波動関数の鏡映対称性を示している。この対称性を有するのは Σ 状態のみである。
また、右下の g/u というラベルは gerade/ungerade を意味し、分子の中心に対する波動関数の反転対称性を示している。

2.1.4 Born-Oppenheimer potential の長距離部分の表現
2.1.2 小節で述べたように Born-Oppenheimer potential の長距離部分の表現は二つの離れた原子の描像で導くことができる。原子間の主な相互作用はクーロン相互作用である。古典電磁気学の多極子展開によると、ポテンシャルは 1/R に関する級数で表現される。基底状態の二つの原子の間に働く主要な相互作用は van der Waals 相互作用であり、級数展開の leading term は C6 /R6 である。基底状態の二つの Born-Oppenheimer
1 +potential である a 3 Σ+
u と X Σg は同じ係数 C6 を持つため、これら二つのポテンシャ

ルは核間距離の大きいところで縮退している。
一方、片方の原子が 2 P 状態に励起された場合 (2 S +2 P 状態) には原子間の主要な相互作用は dipole-dipole 相互作用となり、leading term は 1/R3 である。図 2.1.3 に描かれた励起状態の 8 つの Born-Oppenheimer potential はその長距離ポテンシャルの形によって 4 つのグループに分けることができる。4 つのグループはそれぞれ 2 つのポテン
シャルから成り、±C3 /R3 、±2C3 /R3 の形の長距離ポテンシャルを持つ。Π 状態は前者のポテンシャルに漸近し、Σ 状態は後者のポテンシャルに漸近する。また、+ は repulsive

potential を、− は attractive potential であることを表す。後に出てくる図 2.1.6 を参照。
励起状態の相互作用が 1/R3 の形で書けるのは等核二原子分子に特有の性質である。異核二原子分子の長距離ポテンシャルは基底状態、励起状態ともに 1/R6 の振舞いを持つ。

2.1.5 spin-orbit interaction
今までは議論を非相対論的な分子に限ってきたが、この説以降では相対論的なスピン軌
道相互作用の効果を取り入れる。なお、分子の回転については引き続き無視する。スピン
軌道相互作用の効果を (2.4) 式中のハミルトニアンに組み込む必要があるが、どのような2.1 分子の物理の基礎

11

形で組み込むべきだろうか。スピン軌道相互作用のエネルギースケールは原子の D1 線とD2 線の分裂の幅程度、つまり数十 cm−1 程度である。図 2.1.3 より、これは短距離部分
1 +の交換相互作用のエネルギースケール (a 3 Σ+u ポテンシャルと X Σg ポテンシャルの分

裂幅程度) と比較すると圧倒的に小さいことが分かる。スピン軌道相互作用の影響が強く現れてくるのは核間距離が大きくなり、個々の原子の個性が強く見え始めるようになってからであろう。よって、個々の原子におけるスピン軌道相互作用の効果を足し集めた

A (l1 · s1 + l2 · s2 )(2.5)という項を分子のハミルトニアンに加えれば良いと考えるのが自然であろう。ここで Aは原子の spin-orbit constant をそのまま用いれば良い。
スピン軌道相互作用を考慮した場合、全角運動量 j = j 1 + j 2 = L + S の分子軸への射影成分 Ω が保存する。スピン軌道相互作用まで考慮して計算された分子ポテンシャルを図 2.1.4 に [42] から引用して載せる。図 2.1.4 は本研究で用いる K2 分子のポテンシャ
ルである。スピン軌道相互作用によるポテンシャル間のエネルギー分裂は核間距離の大きいところで顕著にあらわれるので、図 2.1.4 は R の大きいところを拡大して描いている。

図 2.1.4 スピン軌道相互作用まで考慮して計算された K2 分子のポテンシャル。[42] より引用。

図 2.1.4 の各ポテンシャルを表す notation は |Ω|±g/u を意味している。これら 16 のポテ
ンシャルは図 2.1.3 に描かれた 8 個の Born-Oppenheimer potential に連続的につながっ−ている。そのつながりの様子を図 2.1.6 に示す。例えば 2u 、1u (1/2)、0+u (3/2)、0u (1/2)の 4 つのポテンシャルが短距離部分では 3 Πu ポテンシャルに漸近することが分かる。ここでポテンシャルの後ろにつく (1/2)、(3/2) という数字は、そのポテンシャルが R → ∞でそれぞれ 2 S +2 P1/2 、2 S +2 P3/2 に漸近することを表している。また、ある核間距離でgerade (ungerade) の対称性を持った分子は他の核間距離においても gerade (ungerade)

第2章

12

理論

の対称性を持つという事実も利用している。
しかし、短距離部分で 3 Πu ポテンシャルに漸近するといっても 4 つのポテンシャルはスピン軌道相互作用の分だけ分裂している。ただ、図 2.1.3 の核間距離においては主要な相互作用ではないため、その分裂が見えないということである。分子ポテンシャルを正しく理解するためには核間距離に合わせて主要な相互作用が何であるかに注目することが重要である。このことについては図 2.1.6 を用いて 1.1.8 小節で再度詳しく論じる。

2.1.6 分子回転と Hund’s case
次に分子の回転も考慮することにする。分子の回転は角運動量 ℓ で表され、ハミルトニ
アン中に ~2 ℓ2 /2µR2 の項を付け加えることでその効果を取り入れられる。もし ℓ 以外に他の角運動量が存在しないのであれば ℓ は良い量子数になり、~2 ℓ2 /2µR2 の項を式 (2.4)のような形に書くことができる。しかし、スピン軌道相互作用が存在すると L と S が ℓとカップルするため、ℓ は良い量子数ではなくなってしまう。よって、式 (2.4) のような単純な形には書けない。

Hund’s case はクーロン相互作用、スピン軌道相互作用、回転のエネルギーなどの各相互作用の相対的な大きさによって角運動量の結合の仕方を分類したものである。分子回転のエネルギー準位は角運動量の量子数 X を用いて E = Bv X(X + 1) で与えられる。各 Hund’s case によって角運動量の結合様式が異なるので、X として用いる量子数
も各 Hund’s case によって異なる。実験を行う上で、自分が分光を行っているのはどの

Hund’s case に分類される分子であるかを意識しつつ行うことで適切なアサインメントが可能になる。以下では本研究において重要となる 3 つの Hund’s case について簡単に触れる。

Hund’s case (a)Hund’s case (a) に該当するのはエネルギーの相対的な大きさとして、クーロン相互作
用 ≫ スピン軌道相互作用 ≫ 回転エネルギー、という順序を持つ分子である。これは主に
図 2.1.3 に描かれている短距離ポテンシャルの束縛準位として現れる分子に適用される。
このような原子については Λ、Σ だけではなく Ω も良い量子数となる。X としては全角
運動量 J = ℓ + L + S = ℓ + j の量子数 J を用いれば良い。よって、Hund’ case (a) の分子に対しては回転準位は E = Bv J(J + 1) で与えられる。

Hund’s case (c)Hund’s case (c) に該当するのはエネルギーの相対的な大きさとして、クーロン相互作
用 ≃ スピン軌道相互作用 ≫ 回転エネルギー、という順序を持つ分子である。このような分子は図 2.1.4 に描かれたポテンシャルのように、スピン軌道相互作用の効果があからさまに見え始める長距離ポテンシャルの束縛準位として現れる。良い量子数は Ω である。

Hund’ case (c) の分子に対しても X = J を用いればよい。

2.1 分子の物理の基礎

13

Hund’s case (e)3 +基底状態の二つのポテンシャル X 1 Σ+g と a Σu の束縛準位として現れる分子はスピン軌道相互作用を持たないため、X = ℓ である。しかし、これら基底状態ポテンシャルの
分子準位の束縛エネルギーが原子の hyperﬁne splitting 程度になると、今度は hyperﬁneinteraction による補正を考慮する必要が出てくる。

2.1.7 hyperfine interaction (基底状態)
スピン軌道相互作用の時と同様に、hyperﬁne の効果を取り入れるためには分子のハミルトニアンにahf (i1 · s1 + i2 · s2 )(2.6)という項を付け加えれば良い。i は原子の核スピン、ahf は原子の hyperﬁne constant である。hyperﬁne interaction は異なる g/u の対称性を持つ分子ポテンシャルや、異なる Sを持つ分子ポテンシャルを混ぜてしまう。よって、hyperﬁne interaction を考慮する必要
3 +があるほど核間距離 R が大きい場所では基底状態の二つのポテンシャル X 1 Σ+g と a Σuは混ざってしまっており、Λ、Σ の二つの量子数ではラベルできなくなる。この核間距離において良い量子数となるのは f1,2 である。ここで f = s + i である。本研究で用いる
41

K の場合、f = 1 もしくは f = 2 であるので、基底状態の二つの Born-Oppenheimer

potential は核間距離の大きい部分では (f1 , f2 ) = (1, 1), (1, 2), (2, 2) に応じて三通りのポテンシャルに分かれることになる。その様子を図 2.1.5 に [9] から引用して示した。

図 2.1.5 hyperﬁne interaction を考慮して計算された K2 の基底状態のポテンシャル(図の下方)。あわせて散乱波動関数も描かれている。図の上方に描かれているのは励起状態のポテンシャル。図は [9] より引用。

第2章

14

理論

2.1.8 核間距離によるポテンシャルの分類
今まで述べてきた内容のまとめも兼ねて、分子ポテンシャルを核間距離という観点から整理する。ポテンシャルが核間距離と共に分裂していく様子を図 2.1.6 に [39] から引用した。図 2.1.6 は核間距離 R によって 4 つの領域に分けられている。Born-Oppenheimer

potential という言葉は領域 I と領域 II のポテンシャルに対して使われる。この領域での主要な相互作用は原子間のクーロン相互作用である。領域 I は Born-Oppenheimer

potential の短距離部分であり、ポテンシャルを計算するためには化学結合の効果を考慮しなければいけない。よって近似的なポテンシャルしか得られない。また、singlet・

triplet ポテンシャル間のエネルギー差はいわゆる交換相互作用 ∆VE の二倍にあたる。
一方領域 II は Born-Oppenheimer potential の長距離部分にあたる。この領域では化学結合の効果を無視することができるため、ポテンシャルは原子のパラメータのみで解析的な形で求めることができる。原子間のポテンシャルは核間距離に対して 1/R6 (基底状態)、1/R3 (励起状態) で振る舞う。励起状態の 8 つの Born-Oppenheimer potential は

1/R3 の係数によって 4 つのグループに分けることができる。領域 I と II の境界である
RLR は modiﬁed LeRoy length (通常は RLR−m と書かれることが多いので、本論文ではこちらを用いる) と呼ばれており [23]、クーロン相互作用のエネルギー ∆VC と ∆VE の比が ∆VE /∆VC ≃ 0.1 となる核間距離として定義される。領域 I と II では Σ と Λ が良い
量子数になる。この領域の分子は主に Hund’s case (a) で記述される。

R > RFS となる領域が領域 III である。RFS は ﬁne structure splitting の大きさ ∆EFSとクーロン相互作用の大きさが等しくなる距離として定義され、RFS = (C3 /∆EFS )1/3である。領域 III ではスピン軌道相互作用が主要な相互作用となり、分子は主に Hund’scase (c) で記述できる。スピン軌道相互作用を考慮した Hund’s case (c) のポテンシャル
は簡単なモデルによって領域 I、II の Born-Oppenheimer potential から作ることができる。これについては 2.1.9 小節で説明する。なお、基底状態はスピン軌道相互作用が存在しないため RFS は定義できない。代わりに、hyperﬁne splitting の大きさ ∆EHFS を用いて RHFS = (C6 /∆EHFS )1/6 を定義することができる。R > RHFS では hyperﬁneinteraction の効果を考慮する必要がある。
K2 のこれら特徴的な長さスケールを表 2.1 にまとめた。RLR−m については 39 K における値を [42] から引用した。Born-Oppenheimer 近似の範囲内では 41 K においても同様の値であると考えることができる。RFS , RHFS については [42] で報告されている 39 K の値から 41 K での値に換算した。

2.1.9 Hund’s case (c) ポテンシャル
領域 III で有効な Hund’s case (c) のポテンシャル得るためには、スピン軌道相互作用を表す項 A l · s を加えたハミルトニアンを Hund’s case (a) の基底で行列表示し、それを

2.1 分子の物理の基礎

図 2.1.615

核間距離 R によってポテンシャルが分裂していく様子。ポテンシャルは上に書いてあるものほどエネルギーが大きい。特徴的な長さを表す RLR 等の定義について
は本文を参照。[39] より引用。

表 2.1 K2 のポテンシャルを特徴づける長さスケールのまとめ。a と書かれた数値は39

K の値をそのまま用いた

Atomic asymptote

RLR−m (Å)

RFS (Å)RHFS (Å)

4sσ + 4sσ11.29a···35.7

4sσ + 4pσ

16.24a16.8

493.4a4sσ + 4pπ

11.76a16.8

493.4a対角化すれば良い。スピン軌道相互作用は異なる Hund’s case (a) のポテンシャルを混ぜるため、非対角項に ∆ = ∆EFS に比例する項が現れる。本研究に関係があるのは Ω = 0±の分子ポテンシャルである。Ω = 0 の分子ポテンシャル (0±u 、0g ) を得るためには次の行列を対角化すればよい [42]。


∆
1−
V√
3

2
∆
3

√ 
2
∆
3 

V2

(2.7)

第2章

16

理論

ここで Vi は Hund’s case (a) の長距離ポテンシャルを表しており、以下の形をもつ
Π/Σ

Vi = −f Π/Σ

Π/Σ

Π/Σ

C3
C
C
− 66 − 88
R3
R
R

(2.8)

V1 、V2 としてどの Hund’s case(a) のポテンシャルを用いれば良いかについては [42] を参照。また、f Π/Σ は R の大きいところでは無視できなくなる retardation の効果を表す係数であり、以下の形を持つ [31]。

(
f

Π

= cos

(
)
(
) (
)2
)
2πR
2πR
2πR
2πR
cos
+
sin
−
λ
λ
λ
λ
) (
)
(
)
(
2πR
2πR
2πR
Σ
+
sin
f = cos
λ
λ
λ

2πR
λ

)

(

(2.9)
(2.10)

ここで λ は K の 4S − 4P 間の遷移波長を表している。

(2.7) 式は 2 × 2 の行列なので簡単に対角化できる。二つの固有値は以下のように書
ける。

1
E=−
2

(

∆
− V1 − V2
3

)

1
±
2

√ (
8

∆
3

)2

(
)2
∆
+ V1 − V2 −3

(2.11)±
ここで + の符号は 0±
g/u (3/2) を意味し、− の符号は 0g/u (1/2) を意味する。なお、エネ

ルギーの原点は全て D2 線から ∆/3 下にとってある。

2.1.10 選択則
ここでは電気双極子遷移に関する選択則について簡単にまとめる。まずは free ↔

bound 間の遷移 (PA 遷移) に関して考える。この際フォトンは電子の軌道角運動量にのみ作用するので、光の吸収に際して電子スピン、核スピン、分子回転の角運動量が変化することは無い。また、フォトン一つの吸収・放出に関して原子の全角運動量は最大で 1 しか変化できない。
次に bound ↔ bound 間の遷移について考える。これについては分子の標準的な教科
書にまとめられているので、以下では本研究において特に重要となる Hund’s case (c) の分子を想定して選択則をまとめる。各ポテンシャルは Ω±
g/u の形で書かれているとする。
まず、Ω については ∆Ω = 0, ±1 のみが許容遷移である。また、g/u の対称性に関してはg ↔ u の遷移のみが許容遷移である。g ↔ g の遷移や u ↔ u の遷移は禁じられている。
また、± の対称性については + ↔ + または − ↔ − 間の遷移のみが許容遷移である。
上で見た遷移の選択即は通常の分子分光でも同様に成り立つが、冷却分子を用いた分子分光では photo association によって遷移できる励起状態の回転準位に大きな制約がつく。励起状態のポテンシャルとして本研究で用いる 0−g (3/2) を考える。このポテンシャ
ルの分子準位は Hund’s case (c) に分類され、回転準位は J = ℓ + j で記述される。冷却
原子の衝突では高次の部分波の散乱は無視でき、ℓ = 0, 1, 2 の部分波のみ PA 遷移に寄与する。よって基底状態の分子の回転を表す量子数 ℓ は ℓ ≤ 2 に制限される。上で述べた

2.2 Feshbach 共鳴

17

ように PA 遷移で ℓ は増減しないので、励起状態でも ℓ ≤ 2 である。また、励起状態のj = j 1 + j 2 は (j1 , j2 ) = (1/2, 1/2) または (1/2, 3/2) であることから j ≤ 2 であることが分かる。よって遷移可能な励起状態の回転準位は J ≤ 4 に限られる。後で分かるように、これは本研究の実験結果にも明確に現れている。

2.2 Feshbach 共鳴
2.2.1 magnetic Feshbach 共鳴
Feshbach 共鳴は衝突の過程にある二つの粒子間の s 波散乱長 a を共鳴的に変化させる技術である。低エネルギー散乱においては粒子間の散乱断面積は σ = 4πa2 の形で書ける
ので、s 波散乱長が変化するということは粒子間の相互作用の大きさが変わっていると見ることもできる。Feshbach 共鳴は図 2.2.1 のように入射チャネル |0 >(エネルギー Eth )が分子ポテンシャルのある束縛準位 |η >(エネルギー Eb ) にカップルすることで生じる。
散乱波動関数の nodal pattern はポテンシャルの内側での反射波 (a) と外側での反射波(b) の和として決まっているが、|0 > と |η > の間に相互作用 Ŵ が存在すると図 2.2.1 のように相互作用を介して |0 > から |η > へ遷移し |0 > に戻ってくるという第三のパスが生じる。Feshbach 共鳴は定性的には、この第三のパスの寄与を調整することで散乱波動関数の nodal pattern を変化させ、R → ∞ での散乱波動関数の漸近的な振る舞いを変化させていることに相当する (s 波散乱長は波動関数の無限遠での漸近的な振る舞いを記述するものだった)。|0 >→ |η >→ |0 > という過程は摂動の二次の過程にあたるので、エネルギーの変化分としては g = | < η| Ŵ |0 > | として∝g2
Eb − Eth(2.12)という形を持つ。BEC の平均場のエネルギーと散乱長の間には E ∝ a という関係がある
ので、散乱長の変化も同様の形を持つと考えられる。
通常は都合よく入射チャネルのすぐ近くに Eth ≃ Eb となる分子準位 |η > があるとは限らない。しかしアルカリ原子の場合、基底状態の長距離ポテンシャルは hyperﬁneinteraction によって図 2.1.5 のように 3 つに分裂しており、そのそれぞれに対して束縛準位がいくつも存在する。|0 > 状態と |η > 状態の磁気モーメントに差が有る場合、外部静磁場を印加しエネルギーをゼーマンシフトさせることで Eb を Eth に近づけることが可能である。Eth − Eb ≃ 0 で共鳴が生じ、散乱長が発散する。共鳴点近傍で静磁場の大きさを変化させることで Eth − Eb を変化させ、散乱長を任意の値に制御することも可能である。
外部磁場の大きさ B に対して散乱長 a は以下のように変化することが導ける [27]。

(a = abg 1 −∆B
B − B0)(2.13)

ここで abg は back ground scattering length と呼ばれ、|0 > と |η > の間に相互作用が

第2章

18

理論

無いと仮定した時の散乱長である。B0 が共鳴点を表す。∆B は共鳴の幅を表し、その大きさは |0 >↔ |η > 間のカップリングの強さに依存する。

図 2.2.1 Feshbach 共鳴の定性的説明

2.2.2 マイクロ波 Feshbach 共鳴
上で説明した方法は第三のパスを作る方法として |η > と |0 > 間にもともと自然に存在する相互作用 Ŵ を用いている。この方法では二つの状態のカップリングの強さ

g = | < η| Ŵ |0 > | を変化させることはできない。代わりに Eth − Eb を 0 に近づける
ことで散乱長を大きく変化させている。それに対し、|η > と |0 > の間に (電磁場などを用いて) 外から相互作用を入れることで第三のパスを作ることも可能であろう。例えば
光と原子の相互作用を介して基底状態と励起状態をカップルさせれば、いわゆる optical

Feshbach 共鳴になる [40, 15]。本研究では [34] で提案されているように、基底状態の二つの準位間をマイクロ波の相互作用を介してカップルさせるタイプの Feshbach 共鳴を考える。このタイプの Feshbach 共鳴をマイクロ波 Feshbach 共鳴と呼ぶことにする。以下の説明と理論式は [34] に基づく。
マイクロ波 Feshbach 共鳴の特徴や、どの準位間をカップルさせるのか等の背景知識について説明する。ここでは外部静磁場は存在していないとして話を進める。図 2.2.2 に
41

K2 の基底状態ポテンシャルを描いた。R → ∞ で (f1 , f2 ) = (1, 1), (1, 2), (2, 2) に応じて 3 つの漸近線を持つ。この系を記述するハミルトニアンは以下である。

Ĥ =

P̂ 2
+ Vc (R) + Vhf + ~ ω â† â + Ŵ = Ĥ0 + Ŵ
2µ(2.14)

2.2 Feshbach 共鳴

図 2.2.241

19

K2 基底状態の 3 つの長距離ポテンシャルとマイクロ波 Feshbach 共鳴に用いる二準位

Vc (R) は基底状態の Born-Oppenheimer potential であるが、hyperﬁne interaction に
よって triplet potential VT (R) と singlet potential VS (R) が混ざってしまうので、triplet
状態と singlet 状態への射影演算子をそれぞれ P̂T 、P̂S として VC (R) = VT (R)P̂T +VS (R)P̂S とする。Vhf は式 (2.6) で与えられているものと同様である。â† , â はマイクロ波フォトンの生成消滅演算子である。Ŵ がマイクロ波を介した入射チャネルと分子準位の相互作用を表す項であり、Ŵ = −M · B の形を持つ。ここで M は分子の全磁気モーメントを表すが、基底状態では L = 0 であり核スピンの寄与は無視できるので M ∝ Sと考えて良い。マイクロ波磁場の偏光として σ + 偏光を仮定すると()
Ŵ = W1 Ŝ + â + Ŝ − â†(2.15)と書ける。相互作用 Ŵ は ∆MF = ±1 (MF は全角運動量 F = f 1 + f 2 の z 成分)
であるような状態間をカップルさせるため、そのような二状態を適切に選ぶ必要がある。入射チャネルとしては二つの原子の内部状態が |f = 1, mf = 1 > であるような衝突を考える。つまり入射チャネルの内部状態は R → ∞ で |F = 2, MF = 2 > である。入射チャネルの波動関数としては MF = 2 を持つ Ĥ0 のゼロエネルギー散乱状態(2)|0 >= |Ψk=0 > を想定する。入射チャネルとカップルさせる分子準位の内部状態としては|η1 >= |S = 1, I = 3, F = 3, MF = 3 > を用いる。|η1 > に関しては明示的に S = 1 と書いているが、実は MF = 3 を持つ分子は全て triplet である。なぜなら MF = 3 の部分

第2章

20

理論

空間は 2 次元であり、その基底として |η1 > と |η2 >= |S = 1, I = 3, F = 4, MF = 3 >を用いれば良いからである (同一 bose 粒子間の衝突では対称な内部状態のみが関与する)。よって内部状態として MF = 3 を持つ分子の波動関数は空間部分とスピン部分が完全に分離しており、空間波動関数は全て triplet potential VT (R) の束縛準位 φT である。
(2)

|Ψk=0 > と共鳴させる分子準位 |η > は |η >= |φT > |η1 > と書くことができる。
上述の二準位についてよく知られた two-channel model [27] の計算を行うことで、以下のマイクロ波 Feshbach の理論式を導くことができる。

(
a = abg 1 +∆ωω − ωres)(2.16)

abg はマイクロ波が無い時に内部状態 |f = 1, mf = 1 > を持つ二つの原子間の散乱長である。共鳴周波数 ωres は |0 >↔ |η > 間のエネルギー差にほぼ等しいが、|0 > 状態と|η > 状態の間に相互作用が入ることで微妙にそこからシフトする [27]。正確には以下で与えられる。

~ ωres ≃ ∆EHFS − |ET | + αB02

(2.17)

B0 はマイクロ波磁場の振幅である。右辺第三項が相互作用によるシフトを表しており、
41

K の場合 α = 21 kHz/G2 である。また、共鳴幅 ∆ω は以下で与えられる。
~ ∆ω =1 µ(2)
2(µB B0 ) | < η | Ŝ + |Ψk=0 > |22π abg ~2(2.18)|φT > として VT の一番浅い束縛準位を用いると ∆ω が最大になる。[34] の論文では|φT > をそのように選んで ωres , ∆ω を計算している。結果は表 3.1 にまとめた。
最後に通常の magnetic Feshbach 共鳴と異なる点についてまとめておく。まず (2.16)式から分かるように、共鳴周波数をまたぐようにマイクロ波の周波数を掃引することで散乱長を制御する。マイクロ波 Feshbach 共鳴では |0 > 状態のエネルギーをマイクロ波によってバーチャルに |η > 状態のエネルギーに近づけているという見方をすると、この事
実は極めて自然である。また、(2.17) 式と (2.18) 式から明らかにように ωres , ∆ω はマイ
クロ波の強度に依存して変化する。通常の Feshbach 共鳴では元々自然にある相互作用を利用しているので B0 , ∆B は変化させることはできない。しかし、マイクロ波 Feshbach
共鳴の場合には相互作用の大きさ自体を外から変化させることが可能なので、共鳴幅なども変化させることができる。

21

第3章

実験手法
本章と、これに続く第 4 章が本研究の中心部分である。この章ではまずマイクロ波

Feshbach 共鳴の実現に向けたロードマップについて述べる。本研究は実際に原子にマイクロ波を照射して共鳴を探す前に、光を用いた分光によって共鳴周波数を先に決定するという方針で進められた。そのような方針を取った背景についてもこの章で説明する。また、光を用いた分光実験に関する実験手法について説明する。

3.1 実験の背景・研究方針
3.1.1 原子の選定
第 2 章で述べたように、マイクロ波 Feshbach 共鳴を利用して原子の散乱長を変化させるためには共鳴周波数をまたぐようにマイクロ波の周波数をスイープすれば良い。文献[34] の中ではいくつかの原子種について共鳴周波数の計算が行われている。表 3.1 に文献[34] から引用した値を示す。実験に用いる原子を選定する際の決め手となる指標は共鳴周波数と Feshbach 共鳴の幅 ∆ω である。共鳴周波数が低い方が共鳴にアクセスしやすく、共鳴の幅が大きい方が磁場の揺らぎに対する安定度が良い。また、共鳴幅が大きい方が最初に共鳴を探す際にも有利である。本研究では原子番号 41 のカリウム原子 (以下 41 K と略記する) のマイクロ波 Feshbach 共鳴実現を目指すことにした。その理由としては、1.
41

K の BEC を生成できる装置を所有しているグループは世界的に見ても我々のグループ

を含めて数カ所しかないため激しい競争が避けられること、2. 共鳴周波数が他の原子種と比較して低い (120 MHz 付近なので実際は RF 周波数) ため、電気的な LC 共振回路を用いて比較的容易に高強度の振動磁場が得られること、が挙げられる。また、共鳴幅も他の原子種に比べて大きい。

3.1.2 実験的要請
マイクロ波 Feshbach 共鳴を実現するための実験的要請として以下のことが考えられる。まず、原子の散乱長を充分な精度で制御するためには、ある程度の共鳴幅が必要とな

第 3 章 実験手法

22
表 3.1

各原子種におけるマイクロ波 Feshbach 共鳴の特性 (文献 [34] より引用)。表の上段から順に closed channel の分子準位 (2 章で |η > と書いていた分子準位) の束縛エネルギー、共鳴周波数、共鳴幅を示す。共鳴幅 ∆ω はマイクロ波の磁場振幅 B0 = 1

Gauss の時の値を示しており、B02 に比例して増加する。
7

Li

23

Na

41

K

87

Rb

133

Cs

|ET |/h (MHz)

12000

200

140

25

110

ωres /2π (GHz)

12

1.6

0.12

6.8

9.1

∆ω/2π (Hz)

6

1400

350

60

-4500

るということである。マイクロ波 Feshbach 共鳴の実験はゼロ磁場で行うことを想定されているが、ゼロ磁場環境においても有限の磁場の揺らぎが存在する。例えば B = 1 mGの磁場の揺らぎ (磁気シールドを用いた時の典型的な値) を周波数の揺らぎに換算すると、オーダーにして µ0 B/h ≃ 1 kHz (µ0 = h × 1.4 MHz/Gauss) 程度の揺らぎに相当する。
よって、マイクロ波フェッシュバッハ共鳴の共鳴幅が数 kHz 以下になってしまうと磁場の揺らぎによって共鳴がぼやけてしまうことが考えられる (故に散乱長の「制御」には使えない)。41 K の場合、数 kHz の共鳴幅を実現しようと考えると、表 3.1 よりマイクロ波
磁場の振幅にして B0 =2 から 3 Gauss のマイクロ波出力が必要になる。第２章で説明した通り、ここで言う磁場振幅 B0 はマイクロ波の σ + 偏光成分の磁場振幅である。本研究で用いる装置の都合上、図 3.1.1 のような配置でチャンバーの外から一巻コイルによってマイクロ波を発生させ、原子にあてることになるので、図のようにコイルから 15 mm 離れた位置に最低でも振幅 4 から 6 Gauss 程度の振動磁場を作らなければならない。しかし、我々が考えたコイルのデザインでこのような大きさの振動磁場を作ることはかなり厳しいことが分かった。

図 3.1.1

実験装置とコイルの配置

3.1 実験の背景・研究方針

3.1.3 本研究の方針上で述べたように我々の実験条件では、はっきりとした共鳴を見るために必要な数 kHz
以上の共鳴幅を実現することは厳しい。現実的な共鳴幅は 1 kHz を切るであろう。このように考えると、本研究の範囲内でマイクロ波 Feshbach 共鳴を用いた散乱長の「制御」まで目指すのは不可能である。そこで本研究ではマイクロ波 Feshbach 共鳴の共鳴位置を実験的に決定し、将来の研究のための基礎を築くことを目指す。マイクロ波 Feshbach 共
鳴の共鳴位置 ωres を決定するということは closed channel の分子準位の束縛エネルギー

ET を実験的に決定することとほぼ同義であるので (~ ωres + ET ≃ 254 MHz、254 MHz
は 41 K の hyperﬁne splitting の大きさ、第 2 章図 2.2.2 参照)、本研究では分子に関する物理が中心的な研究課題になる。また、本研究が 41 K2 分子の特性のさらなる理解につながることも期待できる。
では、共鳴の位置を探す方針ついて考えてみる。考えられる一番単純な方針は、実際にコイルから周波数 120MHz 付近のマイクロ波を発生させて BEC にあて、周波数を掃引しつつ原子のロスを見る方法である。原子の三体ロスは散乱長 a に対して ∝ a4 の依存性を持つので [17]、Feshbach 共鳴周波数付近では原子のロスが増えるはずである。しかし、この方法には以下の二つの点で問題がある。まず一つ目は、周波数を掃引する範囲に対して見つけたい共鳴幅が非常に狭いことである。[34] で計算されている共鳴周波数は±

5 MHz 程度の不確かさを伴っていると考えられる。よって、10 MHz の範囲の中から 1
kHz を切る幅の共鳴を探さなければならない。二つ目はより本質的である。上述したよ
うに我々の現在のセットアップでは共鳴が磁場の揺らぎによってぼかされてしまうので、マイクロ波が共鳴にあたっても信号が出ない可能性がある。以上のような困難から、マイクロ波を実際にあてて共鳴を探す方法は現実的ではない。
そこで本研究ではレーザー光を用いた分子準位の分光を行い、マイクロ波 Feshbach 共
鳴の共鳴周波数を実験的に決定することを考えた。光を用いて 120 MHz 程度離れた二つの準位のエネルギー差を求めるためには、図 3.1.2 のように二つの準位 (|0 > と |2 > とする。以後、三準位系の分光に関する文脈ではこの表記を用いる。本研究で行いたいのは |2 >= |η > の分光である。) から光の周波数程度離れた第三の準位 |1 > を利用して、|0 >↔ |1 > 間および |2 >↔ |1 > 間をそれぞれレーザー光でつなげばよい。二つのレー
ザー光の周波数差が |0 >↔ |2 > 間のエネルギー差に対応する。中間準位 |1 > として励起状態の分子準位を利用することで |2 >↔ |1 > 間の遷移強度をかせぐことが可能である。本研究では図 3.1.2 のような三準位系を用いて Autler-Townes 分光 (以下 AT 分光と略記) と呼ばれる分光を行う。以下のセクションで AT 分光について詳しく説明し、この方法が優れていることを見ていくことにする。

23

第 3 章 実験手法

24

図 3.1.2

光を用いた共鳴周波数の決定法の概念図

3.2 Autler-Townes 分光
3.2.1 原理
ここでは dressed state による表現を用いて AT 分光の原理について説明する。図 3.2.1のような三準位系を持つ原子を考え、この原子と |1 >↔ |2 > 間に共鳴する強いレーザー
光が相互作用している状況を考える。以下ではレーザー光の周波数は |0 >↔ |1 > 間の共鳴周波数からは大きく離調されていると仮定する。原子と輻射場を合わせた全体系のエ
ネルギー固有状態を dressed state と呼ぶ [11]。この系のハミルトニアンは以下の形に書ける。

Htotal = Hatom + Hlight + Val(3.1)

Hatom は原子のハミルトニアン、Hlight は輻射場のハミルトニアン、Val は原子と輻射場の相互作用を表す。無摂動状態 (Val = 0) の固有状態は |1, N > の形を持つ。ここでブラケット中の左の数が原子の状態を、右の数が輻射場の光子数を表している。無摂動
状態のエネルギー準位 (の一部) を図 3.2.2 左に記した。この時、二つの状態 |1, N > と|2, N + 1 > のエネルギーは縮退している。
この系に原子と輻射場の相互作用 Val ̸= 0 が入ると、二つの状態 |1, N > と |2, N + 1 >が混ざり、新たな固有状態 |1(N ) > と |2(N ) > を形成する。二つの dressed state|1(N ) > と |2(N ) > は |1 >↔ |2 > 間のラビ周波数 Ω に対応するエネルギー差を持つこ3.2 Autler-Townes 分光とが知られている。dressed state のエネルギー準位を図 3.2.2 右に記した。

図 3.2.1 三準位原子と相互作用する輻射場。問題の定式化

図 3.2.2

無摂動状態 (左) と dressed state (右) の固有状態とエネルギー準位

さて、図 3.2.1 の系を |0 >↔ |1 > 間に近共鳴なレーザー光によって外からプローブ
することを考える (図 3.2.3 左)。|0 >↔ |1 > 間の共鳴付近で周波数を掃引すると、共鳴周波数を中心にして図 3.2.3 右のような doublet 構造のプロファイルが得られる。このdoublet は Autler-Townes doublet と呼ばれている [11]。無摂動状態での共鳴周波数 ω01で信号が減るのは、相互作用の結果そこに状態が無くなってしまったことの帰結である。

25

第 3 章 実験手法

26

図 3.2.3 Autler Townes doublet

3.2.2 分子準位の分光への応用
この小節では上で説明した原理を分子準位の分光に応用する方法について説明する。本
研究では 3.1.3 小節で説明した通り、図 3.1.2 の三準位系に対して分光を行う。本研究では原子集団のサンプルとして磁気光学トラップ (MOT) された原子集団、および量子縮退
気体の二つを用いた。原子の初期状態は二つの離れた原子の散乱状態 |0 > である。この状態は実際には連続的なエネルギースペクトルを持ち、原子集団の温度に対応する分だけ膨らんだスペクトル幅を持っている。CMOT 後の 41 K 原子の温度は 400 µK 程度である[3]。3.1.3 小節の最後に少し触れた通り、中間準位 |1 > は二つの準位 |0 > と |2 > のどちらとも強くカップルするように適切な分子準位を選ぶ必要がある。中間準位の選び方については 3.3 節で詳しく述べるので、以下の議論では |1 > 状態がこのような要請を充たす
分子準位であると仮定して話を進める。
まず図 3.1.2 においてレーザー光 L2 が無く、|0 >↔ |1 > 間の共鳴にするレーザー光

L1 のみが存在する場合を考える (図 3.2.4)。この時、|0 > 状態に用意された二つの原子が photo association (PA) の過程によって励起状態の分子へと変換される (|1 > 状態)。

K (4S) + K (4S) + ~ ω −→ K∗2(3.2)

励起状態に作られた分子のほとんどは自然放出によって基底状態の原子二つに分離する
が、励起状態の分子の一部は基底状態の分子準位に落ちてくる (図 3.2.4 において |η ′ >と書かれた準位)。一般には一つの振動準位に落ちてくるということは無く、いくつかの振動準位にばらけて落ちてくるが、図 3.2.4 では一つの振動準位しか書いていない。振動準位への遷移強度は Franck-Condon factor によって決まる。
では、レーザー光 L1 を |0 >↔ |1 > 間の共鳴に固定し、レーザー光 L2 の周波数を

3.2 Autler-Townes 分光

27

図 3.2.4 レーザー光 L1 による photo association の効果

図 3.2.5

レーザー光 L2 によって |1 > 状態が消される

第 3 章 実験手法

28

|1 >↔ |2 > 間の共鳴付近で掃引するとどうなるだろうか？レーザー光 L2 の周波数が|1 >↔ |2 > 間の共鳴から離れている時には L2 の効果は無視できるので、状況は図 3.2.4の時と変わらない。しかし、L2 が共鳴にあたった時には 3.2.1 小節で説明した通り、|1 >状態と |2 > 状態が混ざって dressed state を形成し、|1 > の位置に状態が無くなってしまう (図 3.2.5)。この時レーザー光 L1 による PA レートが減少するので、基底状態の分子準位 |η ′ > に作られる分子の数も減少する。つまり、レーザー L1 の周波数を PA の共鳴に固定し、|η ′ > 状態に生成される分子の数をモニターしながらレーザー L2 の周波数を掃引すると、共鳴で分子数が減るような振る舞いが見られるであろう。これは後述するように、本研究室で E2 と呼ばれる装置において行われた分光である。また、共鳴位置を求めるために |0 > 状態の原子数をモニターする方法も考えられる。後者の場合、レーザー光 L1 によって |0 > 状態には定常的にロスが作られているが、レーザー光 L2 が共鳴にあたって PA レートが減少すると |0 > 状態の「ロスのロス」が見られる。つまり、共鳴で |0 > 状態の原子数が増えるような振る舞いをすると考えれる。これについても後述するが、本研究室で E1 と呼ばれる装置において行われた分光である
このように、三準位系の量子干渉を利用した分光法を本研究では Autler-Townes 分
光と呼んでいる。これは本研究における呼称であり、同じ分光法が異なる名称で呼ばれている例もある。例えば本研究が参考にした 39 K を用いた実験 [43] では double-

resonance PA spectroscopy と呼ばれている。また、[45] では Resonance stimulated
Raman photoassociation と呼ばれている。 図 3.1.2 のように PA と二本のレーザー光を組み合わせて用いた三準位系の分光の理論は J. L. Bohn と P. S. Julienne によって研究された [6, 7]

AT 分光は本研究と同様に基底状態のゆるく束縛された振動準位を分光するために良く用いられる手法である。初めて実験に適用されたのは [1] であり、7 Li2 の a 3 Σ+u ポテン
シャルの一番浅い振動準位を分光することに成功している。その後 AT 分光は様々な原子種に対して適用されている。アルカリ原子の MOT を用いて行われた実験では、Na [13],K [43], Rb [41], Cs [28] などである。また、MOT よりさらに温度の低い BEC や蒸発冷却後の thermal cloud に対して AT 分光が行われている例もある。例えば、Rb [45, 44],

Yb [26], He [32] などである。
特に、束縛エネルギーの最も小さな振動準位 (last bound level) の分光は重要な意義を持つ。last bound level の波動関数は二つの原子のゼロエネルギー散乱状態の波動関数と非常に良く似通っているため、last bound level の波動関数を外挿することで散乱状態の波動関数を得ることができる。ここから triplet, singlet 状態の散乱長 at , as を得ることができる [24]。原子の散乱長の正負は BEC の stability に関係するので、BEC の勃興期には AT 分光を用いて last bound level の分光が盛んに行われた。

3.2 Autler-Townes 分光

29

3.2.3 先行研究の紹介
AT 分光ではレーザー光 L2 の周波数を掃引し、共鳴構造を探せば良いことが分かった。
この共鳴構造の線幅はどの程度の値になるだろうか？少なくとも 10 MHz 程度の範囲を探す必要があるので、線幅があまりに細いと共鳴を探すのが困難であることはすでに述べた。逆にこの線幅がマイクロ波 Feshbach 共鳴の共鳴周波数の決定精度を決めるため、あまりに線幅が太いと AT 分光をわざわざ行う必要がない。この小節では実際に AT 分光を用いて分子準位の分光を行っている先行研究の例について紹介する。ここで紹介するのはRb 原子を用いて行われた実験 [45] である。この先行研究を参考に、どの程度の線幅で分光を行うことができるのかを見てみる。[45] の実験では図 3.2.6 に示した三準位を用いて行われた。レーザー L1 の周波数を PA の共鳴に固定し、レーザー L2 の周波数を掃引す
る点は本研究と同様であるが、共鳴での L2 と L1 の周波数の差が分子の束縛エネルギーに等しくなっている点が本研究とは異なる。

図 3.2.6[45] で行われた AT 分光。図は筆者が作成

まず MOT 中の原子集団に対して AT 分光を行った結果が図 3.2.7 である。縦軸はMOT の蛍光を表しており、横軸が二つのレーザーの周波数差を表している。共鳴において MOT の蛍光が増えていることがわかる。二つのグラフから 530 MHz、及び 636 MHz
程度の束縛エネルギーを持った基底状態の分子準位が存在することが分かる。図 3.2.7 から二つのことが分かる。一つ目は MOT を用いた分光では MHz オーダーの精度で共鳴周波数を求められると期待できること。二つ目は |2 > 状態の分子準位の種類によって共第 3 章 実験手法

30

鳴でのシグナルの大きさが変わることである。図 3.2.7 では束縛エネルギー 530 MHz の
分子準位の方が共鳴でのシグナルが大きく出ている。なお、図 3.2.7 の二つの準位は基底状態の triplet potential の同じ振動準位 (v = −2) に属するが、回転量子数が J = 2 (上段)、J = 0 (下段) と異なる。

図 3.2.7

MOT を用いて行われた行われた PA 分光。[45] より引用

次に BEC に対して AT 分光を行った結果が図 3.2.8 である。図 3.2.7 上段の束縛エネ
ルギー 530 MHz の分子準位に対して分光を行っている。図 3.2.8 では縦軸は |0 > 状態の原子数を表しており、横軸は図 3.2.7 同様二つのレーザーの周波数差を表している。BECを用いた AT 分光では MOT の場合と比較して共鳴の線幅が細くなっていることが分かる。理論式によってフィッティングを行ったところ、線幅として 84 kHz を得ている。
よって、原子集団のサンプルとして BEC を用いると 100 kHz オーダーの精度で共鳴周波数を決定できることが期待できる。レーザー光の強度を可能な範囲内で下げることにより、さらに線幅を小さくすることも可能である。

3.2 Autler-Townes 分光

図 3.2.8

BEC を用いて行われた行われた PA 分光。[45] より引用

3.2.4 まとめ最後に本節で説明してきた内容をまとめる。本研究ではマイクロ波 Feshbach 共鳴の共鳴周波数を決定するために AT 分光を行うことに決めた。実際にマイクロ波を原子にあてて共鳴を探すより、AT 分光によって共鳴を探すほうが以下の点で優れていると考える。

• 前者の方法では 10 MHz 程度の範囲の中から 1 kHz を切る幅の共鳴を探さなければならなかった。しかし、MOT を用いた AT 分光では数 MHz 程度の共鳴構造が得られると期待できる。よって、まず MOT を用いてレーザー L2 の周波数を理論値付近で大きく掃引することで共鳴周波数を MHz オーダーで比較的容易に決定できると考えられる。その後 BEC を用いて AT 分光を行えば、さらに 100 kHz オー
ダーで共鳴周波数を決定できる。本論文中では詳しく説明しないが、BEC を用いて |0 > 状態と |2 > 状態を誘導ラマン遷移でつなぐことにより、さらに細い分光が可能である [45, 46]。光を用いた分光の利点は、このように順を追って共鳴幅を狭
くしていけることである。最終的には 10 kHz オーダーでの分光が可能であると見込んでいる。

• AT 分光では二つのレーザー L1 と L2 が必要であるが、本研究の場合には異なる二つのレーザーを用意する必要はない。なぜなら、二つのレーザーの周波数差は 120

MHz 程度の RF 周波数でよいので、一本のレーザーを二本に分けて、そのうちの一本を AOM に通して RF 周波数だけずらしてやれば良いからである。本研究では AOM の 1 次光 (または-1 次光) をレーザー L2 として用いる。L2 の周波数を振るためには AOM に入れる RF の周波数を振れば良い。この時 L1 と L2 の周波数差は AOM の RF 周波数でしっかりとロックされる。このように、光の分光をやっているように見えて実は RF 分光を行っているので、非常に高い精度での分光が可31

第 3 章 実験手法

32
能なのである。

3.3 中間準位の選定
本研究の AT 分光を行う上で最も重要となるのは中間準位 |1 > の選び方である。今までの説明では |1 > 状態は励起状態の分子準位としか記してこなかった。しかし、中間準位としては |0 > 状態 (つまり原子の散乱状態、分子準位ではない) と |2 > 状態 (こちらは分子準位) のどちらとも強い遷移強度が得られるような分子準位を選ばなければならない。K2 分子の励起状態の分子ポテンシャルは 16 個 (Hund’s case (c)) もあり、それぞれのポテンシャルに対し振動回転準位が数十から数百個存在するので、その中から一つの振動回転準位をどのように選べば良いだろうか？実は遷移選択則と「散乱状態 |0 >、分子
準位 |2 > と強くカップルする準位」という要請から、候補はごく僅かに絞られてしまう。
本節では中間準位の候補を絞っていく過程について詳しく説明する。

3.3.1 大雑把な議論
分子の遷移強度は Franck-Condon factor (FCF) よって決まり、転回点の位置が近い二つの準位間には強い遷移が起きる [21]。最終的に分光したい分子準位は基底状態の triplet

potential の一番浅い準位 φT であるので、かなり大きな転回点を持つと考えられる。この値を大雑把に見積もってみる。核間距離の大きいところでは、基底状態の二つの原子間に働く相互作用は R−6 に比例するファンデルワールス相互作用である。よって、転回点

R+ は大雑把に以下の式から見積もることが可能である。
Eb =

C6
6
R+

(3.3)

ここで Eb ≃ 140 MHz は分子の束縛エネルギーである。基底状態の C6 として [16] で報告されている値を用いると R+ = 40 Å と求まる。このように |2 > 状態は非常に大きな転回点を持つことが分かった。よって、中間準位 |1 > としても非常に大きい転回点を持つ励起準位を選ばなければならない。なお、|0 > 状態が二つの離れた原子の散乱状態であることからも想像がつく通り、そのような励起準位 |1 > には強い PA 遷移が起きる。
そこで、本研究の関心としては Hund’s case (c) に属するポテンシャルに向かうことになる。

3.3.2 purely long-range potential
非常に大きな核間距離に平衡点を持つポテンシャルとして purely long-range potentialと呼ばれている一群のポテンシャルがある。purely long-range potential は 1978 年にStwalley, Uang, Pichler によって提案された [38]。purely long-range potential とは、そのポテンシャルに属するすべての振動準位が非常に大きな内側転回点、外側転回点を持つ

3.3 中間準位の選定
ようなポテンシャルのことである。よって、このような分子は非常に大きな平衡核間距
離 (ポテンシャルの極小値) を持つことになる。purely long-range potential の大きな特徴は、核間距離の小さいところで支配的な効果を持つ化学結合の効果を無視できる点である。このようなポテンシャルは原子間相互作用の長距離部分を表すパラメータ C3 , C6 ,C8 と原子の ﬁne structure splitting の大きさ ∆HS のみで解析的な形に書くことができる。よって、上記のパラメーターの値が正確に分かっていれば、このポテンシャルから理論計算によって求められた振動準位の位置も同様に正確であると考えられる。これは実際に振動準位を探す際の大きなメリットとなる。
また、平衡核間距離が非常に大きいという性質から、基底状態からの強い PA 遷移が起こることが期待できる。また、基底状態の分子準位 |2 > へのカップリングも同様に大きいであろうと予想できる。

3.3.3 中間準位の決定 : 0−g ポテンシャル第 2 章で述べたように、4 2 S1/2 + 4 2 P1/2 状態と 4 2 S1/2 + 4 2 P3/2 状態に漸近する

Hund’s case (c) のポテンシャルは全部で 16 個存在する。16 個のポテンシャルのうち、−基底状態ポテンシャルの Hund’s case (c) での表現 0+
g 、0u 、1u から双極子遷移が可能な

ポテンシャルは 7 個である。その 7 個のうち、核間距離の大きいところに極小値を持つ

purely long-range potential は 0−
g (3/2) ポテンシャルと 1u (3/2) ポテンシャルの二つである [42]。39 K を用いて行われた図 3.2.6 形の AT 分光の実験 [43] では 0−
g (3/2) ポテン
シャルの振動準位を中間準位 |1 > として用いている。[43] によると 0−
g (3/2) ポテンシャ
ルは基底状態の triplet ポテンシャル a 3 Σ+
u の浅い振動準位への高い遷移確率を持つ。しかし、FCF は a 3 Σ+u ポテンシャルの上から二つの分子準位 (v = 25 : Eb ≃ 3 GHz とv = 26 : Eb ≃ 1 GHz) のみ高い値を持ち、それより深い束縛準位については励起状態との波動関数の重なりを無視できる、と報告されている。41 K は 39 K と比べて a 3 Σ+
u ポ
テンシャルの振動準位の数が一つ多い (v = 27 が存在)[35]。本研究で分光したい準位は

v = 27 であるので、この対応物は 39 K には存在しないが、Eb ≃ 1 GHz の v = 26 よりさらに浅く束縛された準位であるので、0−g ポテンシャルからの遷移確率は大きいと考えてよいであろう。なお、同位体によってポテンシャルが大きく変化することはないという近似 (Born-Oppenheimer 近似) を想定している。そこで本研究においても [43] と同様の中間準位 |1 >= |0−
g , v = 0 > を用いれば良いであろうと結論した。

3.3.4 0−g ポテンシャルの振動準位の理論計算
中間準位としてどの準位を用いれば良いか見当がついたが、41 K2 分子の 0−
g ポテンシャルの振動準位を分光した実験データは筆者が探した範囲内では見つけることができなかった。そこで、まずは 41 K2 分子を用いて 0−
g ポテンシャルの分光を行い、振動準位の位置を実験的に決定しなければならない。もちろん位置が分からないままいきなり実験を行う

33

第 3 章 実験手法

34

ことはできないので、前もって振動準位の位置を理論的に計算した。以下その手順について説明する。
分子の振動準位を計算するために解かなければいけない式は動径方向のシュレディン
ガー方程式 (2.4) である。ポテンシャル V (R) に 0−
g (3/2) ポテンシャルの関数形を代入す
22ることで、その振動準位を求めることができる。0−g (3/2) ポテンシャルは 4 S1/2 +4 P3/2

状態に漸近するので、その関数形は式 (2.11) において + の符号をとったもので与えられる。よって

1
V (R) = −
2

(

√ ( )
)
(
)2
2
∆
1
∆
∆
− V1 (R) − V2 (R) +8+ V1 (R) − V2 (R) −
(3.4)
3
2
3
3

である。V1 (R)、V2 (R) は Hund’s case (a) のポテンシャルの長距離部分を表しているの3だった (2.8 式)。0−g (3/2) ポテンシャルは二つの Hund’s case (a) のポテンシャル Πg(repulsive) と 3 Σ+g (attractive) の aboided crossing によって生じている [42]。よって
V1 (R)、V2 (R) の関数形としては
V1 (R) = f Π

C3Π
C6Π
C8Π
−
−
R3
R6
R8

(3.5)

C3Σ
C6Σ
C8Σ
−
−
R3
R6
R8

(3.6)

V2 (R) = −f Σを代入して用いれば良い。f Σ/Π は (2.9), (2.10) 式であらわされる retardation の効果である。各パラメータ C3 , C6 , C8 は 39 K2 を用いた分光により実験的に求められている[42]。[42] から引用した値を表 3.2 に示す。これらの値を上式に代入することで 0−g (3/2)
ポテンシャルの解析的な表現が求まる。Born-Oppenheimer 近似の範囲内では 39 K2 と41

K2 は同じ分子ポテンシャルで記述できるので、39 K2 の分光によって求まったパラメー

タを使用してよい。
表 3.2

実験的に求められた long-range potential constant(文献 [42] より引用)。但し a は [29, 30] の理論値

C3Π (a.u.)C3Σ (a.u.)C6Π (a.u.)C6Σ (a.u.)C8Π (a.u.)C8Σ (a.u.)

8.436(14)16.872(28)6272(94)9365(141)762300a1975000a

ポテンシャルの概形を図 3.3.1、3.3.2 に示した。二つの図から分かるように、0−g (3/2)は非常に浅いポテンシャルであり、核間距離の大きい分子準位を形成することが分かる。0−g (3/2) の平衡核間距離は Re = 27.64 Å であり、ポテンシャルの井戸の深さは6.495 cm−1 と非常に浅い。内側・外側転回点ともに第 2 章で導入した modiﬁed LeRoy
length RLR−m = 16.2 Å(for K2 ) より大きいため、化学結合の効果は完全に無視できることが分かる。よって、このポテンシャルから求められた振動準位の位置は非常に正確であると期待できる。

3.3 中間準位の選定

35

𝐸 (cm−1 )

150

100

50

42 𝑆1/2 + 42 𝑃3/2

0
10

20

30

40

50

60

70

80

𝑟(Å)
2
2
図 3.3.1 0−
g (3/2) ポテンシャルの概形。エネルギーの原点は 4 S1/2 + 4 P3/2 のエ

ネルギーにとってある。

𝐸 (cm−1 )2

42 𝑆1/2 + 42 𝑃3/2

0
-2
-4
-6
-8
20

40

60

80

100

𝑟(Å)
図 3.3.2 0−
g (3/2) ポテンシャルの概形。図 3.3.1 をエネルギーの原点付近で拡大したもの

第 3 章 実験手法

36

動径方向のシュレディンガー方程式 (2.4) はフリーの計算ソフト LEVEL [36] を用いて計算した。LEVEL は (2.4) の形の微分方程式を解くための fortran プログラムであり、分子ポテンシャルや原子の原子番号などを一つのインプットファイルとして渡すことでエネルギー固有値や固有関数、二つの固有関数間の FCF 等を計算してくれる。ポテンシャ
ルは動径方向に適当な大きさのグリッドに区切ってインプットファイルとする。最初、このグリッドの幅としてどの程度の値をとるのが適切なのか見当がつかなかったため、試しにポテンシャルを 0.5 Å ごとのグリッドに区切ってインプットファイルとした。このイ
ンプットファイルで 39 K2 の振動準位の位置を LEVEL で計算してみて、すでに存在する実験データと比較してみたのが表 3.3 である。v = 0 の振動準位では 3 MHz の精度で計算が再現できている。これがプログラムの計算精度にあたる。3 MHz 程度の誤差であったら、41 K2 で振動準位 v = 0 を探す際に問題になることはないであろう。よってこのグリッド幅で適切であると結論した。同様に 41 K2 で振動準位の位置を計算した。結果は第4 章の表 4.1 に実際の分光データとともに記してある。
表 3.3

39

K2 の 0−g (3/2) ポテンシャル振動準位、計算値と実験値の比較。計算値、実験値はポテンシャルの底からのエネルギーで表記してある。プログラムによる計算誤
差は計算値と実験値の差をとって単位を MHz に直したものである。

振動準位

LEVEL による計算値 (cm−1 )

実験値 (cm−1 )[42]

誤差 (MHz)v=00.23860.23873v=10.69700.69687v=21.13051.130015

3.4 MOT を用いた AT 分光＠ E2
まずは 41 K2 の MOT に対して AT 分光を行うことで共鳴周波数を大雑把に決定することを考えた。これは E2 と呼ばれている装置を用いて行われた。本節では E2 装置の概要
や、この装置を用いてどのような実験を行うかという点について説明する。

3.4.1 E2 での実験概要
E2 装置は MOT を用いて分子準位の分光を高速に行うことができるように作られた装置である。K の MOT と Rb の MOT を同時に作ることができ、KRb 分子の分子準位を精密分光することによって電子陽子質量比の恒常性を検証する実験 [48] にもこの E2 装置が用いられた。ここでは E2 装置に関して本研究に関係のある部分についてのみ述べる。
装置の全体像については井上研の学位論文 [2, 3] などに詳しく記されている。

E2 装置は図 3.4.1 のように基底状態に降ってきた分子をパルスレーザーによってイオン化し、MCP を用いてイオン数をカウントすることができる装置である。パルスレーザー

3.4 MOT を用いた AT 分光＠ E2

図 3.4.1 E2 装置の分子検出方法

図 3.4.2

二光子吸収過程によるイオン化方法。図のように二光子遷移の中間準位が存在する時のみシグナルが有限の値をとる。

37

第 3 章 実験手法

38

は Continuum 社製の色素レーザーを用いている。パルスレーザーのパルス幅は 7 ns、繰り返しレートは 10 Hz、線幅は 0.1 cm−1 である。本研究で用いた色素では 15000 cm−1から 17000 cm−1 の間の任意の波長で使用することができる。分子のイオン化にはイオン化閾値を超えるエネルギーを与える必要があるが、本研究で用いているパルスレーザー波
長では 1 光子の吸収のみでイオン化閾値を超えることはできない。本研究では図 3.4.2 のように基底状態の分子を 2 光子以上の吸収によってイオン化閾値以上に励起している。この時、中間準位として励起状態の分子準位をうった時に二光子吸収が強く起き、イオンカ
ウントが non-zero の値をとる。逆に中間準位をうっていない時には信号は出ない。
本研究では主に二種類の実験を E2 装置で行った。最初に行ったのは 41 K2 の 0−
g (3/2)

purely long-range potential の振動準位の分光である。これによって目的とした中間準位|1 >= |0−g (3/2), v = 0 > を探し出したのち、この中間準位を用いて AT 分光を試みた。
実際の実験では 2.2.2 小節で説明した通り decay product である |η ′ > 状態の分子数をモ
ニターしつつレーザー L2 の周波数をスイープした。実験結果等は次章に載せた。

3.4.2 実験装置
以下ではレーザー光 L1 と L2 を PA 光と呼ぶことにする。E2 装置で使用されている
レーザー光は主に MOT 光、PA 光、イオン化パルスの三つである。その配置は図 3.4.3のようになっている。6 本の MOT 光 (図では重力方向のビームは書いてない) の中心に原子がトラップされ、原子の位置で PA 光とイオン化パルスが重なるようにアライメント
した。二本の PA 光は同じファイバーにカップルされてチャンバーの載った定盤まで運ばれてくるので空間的には完全に重なっている。毎朝実験を行う前にイオンカウントを見ながら、これを最大化するように二つのビームのアライメントを微調する。PA 光とイオン化パルスの原子の位置でのビーム径は 750 µm, 4 mm 程度である。

図 3.4.3

E2 チャンバーと各レーザーの位置関係

3.4 MOT を用いた AT 分光＠ E2
PA 光の光源は Ti:Sa レーザー (Sirah, Spectra-Physics) であり、最大で 1W 以上の出力を得ることができる。図 3.4.4 のように Ti:Sa レーザーの出力は AOM を通ってファイバーによって別の定盤に飛ばされる。この AOM は LabVIEW からのトリガーによって

PA 光をオンオフするために用いられる。別の定盤に飛ばしたビームを PBS によって二本に分け、二本の PA 光 L1 と L2 とする。L1 と L2 の周波数をそれぞれ二つの AOM によって適切な周波数分だけずらすことで、L1 と L2 の周波数差が 120 MHz 付近になるよ
うにする。このとき、実際に周波数をスイープするビーム L2 は、AOM をダブルパスのコンフィギュレーションで用い、周波数を振った時にパスがずれないように適切にアライメントする必要がある。また、MOT を使った AT 分光では周波数を大きく振りたいので、中心周波数が比較的高い AOM (200 MHz) を用いた。AOM を通った二つのビーム

L1 と L2 は再び PBS で重ね合わされ、偏光を直交させた状態でファイバーに入り、チャ
ンバーの乗った定盤まで運ばれ原子にあてられる。ファイバーには偏光保持ファイバーを用いることでファイバーの入射前と出射後で偏光が保たれるようにした。

図 3.4.4 二本の PA 光を作る周波数シフト用のパス。図中の AOM2 で L2 の周波数を振ることで二本のビームの周波数差を変化させることが可能。

39

第 3 章 実験手法

40

3.4.3 実験シークエンス
実験の 1 シークエンスを図 3.4.5 に示した。まず 30 ms 程度かけて MOT に原子をロードする。その後 40 ms の CMOT のシークエンスで原子の温度を下げ (Rb:100µK、

K:450 µK 程度 [3]) 密度を上げる。K の CMOT は cooling 光と repump 光の強度を徐々に下げていく設定になっている ([3] 中の CMOT シークエンスを参照)。CMOT シーク
エンスの終了時に cooling 光の強度をわずかに残しておき、repump 光の強度はほぼ 0 ま
で持って行ってしまうことにより、原子の内部状態を f = 1 に集めている。この間 PA
光は常にオンになっているが、実際に PA の過程が起きているのは CMOT のシークエ
ンスが始まってからであり、CMOT を行わないで PA 光を MOT にあてても分子はほとんど検出できなかった。これは PA レートが原子の密度に強く依存するからであると考えられる。それにも関わらずシークエンス中の大部分で PA 光をオンにしておく理由は、

PA 光をスイッチングする AOM(図 3.4.4 参照) に RF を入れている時間が短いと AOMの回折効率が著しく低下するからである。PA の過程で作られた基底状態の分子は最後パルスレーザーによってイオン化検出され、PC 上にイオンカウントが記録される。全体が100ms 程度のシークエンスであり、約 10 Hz のレートでデータ点が取得できることになる。これは後述する E1 装置と比較すると 1000 倍近く高速にデータが取得できることになる。

図 3.4.5E2 装置の一回の実験シークエンス。このシークエンスが約 10 Hz で繰り返される。

レーザー L2 の周波数掃引は Agilent 社のファンクションジェネレーター (MXG

Analog Signal Generator 以下 FG と略す) で行う。この FG の linear sweep 機能では

3.5 BEC を用いた AT 分光＠ E1
周波数掃引を行う範囲と掃引のステップ数を指定すると、掃引範囲をステップ数で割った周波数間隔で RF を出力してくれる。本研究では LabVIEW 上からトリガー用の TTLを出力し、FG が TTL を受け取ると次のステップに進むような設定で使用した。例えば

100 MHz から 120 MHz までステップ数 1000 で掃引する設定では掃引の周波数間隔は20 kHz となる。100 MHz から始まり、TTL を受け取ると 100.02 MHz の RF を出力、次の TTL を受け取ると 100.04 MHz の RF を出力、…と続き、120MHz まで達すると掃引を終了する。ステップ数を細かくすることで実験の S/N を挙げることができるように思われるが、ステップ数を増やすと掃引にかかる時間も増えるので、そうすると長い時間スケールで起きる変動 (injection や TA などのレーザーの状態の変動が主な原因だと思われる) がノイズとして乗り始める。実際に実験を行っていると、一番 S/N が良くなるス
テップ数というものが存在する。

3.5 BEC を用いた AT 分光＠ E1E1 装置は 87 Rb と 41 K の BEC を同時に生成することができる装置である。[33] と同様に、87 Rb を冷媒とした協同冷却によって 41 K の BEC を生成する。BEC は MOT に比べて原子の密度が 1000 倍近く大きいため、BEC を用いると PA による分子の生成のような二体の物理の効果が大きく見えることが期待される。また、原子の温度は MOT に比べて 1000 倍以上低いので、より精密な分光ができると期待できる。本研究においても最後に BEC を用いて 41 K の AT 分光を行った。ここでは E1 装置の概要についてまとめる。

3.5.1 E1 での実験概要
まずは dual BEC を生成するためのシークエンスについて簡単に触れる。一回の測定のシークエンスを図 3.5.1 にまとめた。E2 での実験と異なり、E1 での実験では 1 回のシークエンスに平均で 90 s 程度かかる。E1 装置の実験では通常の absorption imaging
によって BEC の原子数を知ることができるので、E1 装置を用いて行う AT 分光では図3.1.2 の |0 > 状態の原子数をモニターしつつ L2 の周波数を掃引することになる。共鳴で原子数が増えるよな振舞いをするはずである。
本研究に関係のある範囲内で図 3.5.1 に補足説明する。E1 装置の詳細については [47]などを参照。

MOT loading
本研究室では二段階で MOT を作っている。まずは真空度 1 × 10−8 Torr 程度の 1stcell 内で 1st MOT を作る。1st MOT に捕まった原子を push beam によってより真空度の高い 2nd cell (∼ 10−11 Torr) に送り込み、そこで 2nd MOT を作る。Rb, K ともに

2nd MOT の蛍光を PD でモニターできる作りになっている。コンパレーター回路を用いることで、Rb の蛍光が設定した参照値に達すると LabVIEW のシークエンスが始まる。

41

第 3 章 実験手法

42

図 3.5.1E1 装置の 1 実験シークエンス

ローディングスピードが日によって大きくばらつくので、蛍光の参照値は日によって変化させている。ローディングにかかる時間と最終的に BEC を作ってみた時の原子数の兼ね合いで適切な参照値に設定する。ローディングにかかる時間は早いときで 50 s 程度、遅い時で 70 s 程度である。

CMOT
後述するように本研究では光トラップ (ODT) 中で蒸発冷却を行う際に実験に不必要である Rb を削り切ってしまい、K のみを縮退させるように心がけて実験を行った。この時重要となるのが Rb の原子数 NRb と K の原子数 NK の比である。K は CMOT のパラ
メーターにとても敏感であるので、これを調整することで K の原子数のみを増やしたり減らしたりすることができる。このようにして NRb /NK を調整できる。具体的には K の

repump 光の離調を変化させた。
磁気トラップ中での蒸発冷却

E1 装置では Rb 原子が冷媒になっているので蒸発冷却の効率は NRb で決まる。よって大量の Rb 原子が必要になる。そこで、アライメントや MOT 光のパワーバランス調整

3.5 BEC を用いた AT 分光＠ E1
は Rb を優先して行った。Rb の調整が終わったのちに磁気トラップ中で協同冷却がしっ
かりとかかるように K の調整を行う。K の個数は蒸発冷却の効率に大きくは影響を与えないが、ここでの原子数がそのまま縮退時の原子数に直結するので、できるだけ K の原
子数も増やした方が良い。磁気トラップ中での蒸発冷却が終わった時点での原子数の目安として NRb /NK = 10 程度であることが望ましい。この時、この比が大きすぎると後のODT 中での蒸発冷却の際に Rb が削りきれないで残ってしまう。逆にこの比が小さすぎ
ると ODT 中で蒸発冷却がかからない。

ARP(adiabatic rapid passage)
磁気トラップ中での蒸発冷却が終了した段階で原子の内部状態は Rb, K ともに |f =2, mf = 2 > の状態に偏極している。ARP によって原子の内部状態を |f = 1, mf = 1 >に断熱的に移す。この時 f = 2 の状態の原子が残っていると ODT 中での蒸発冷却の効率が落ちるので、残った f = 2 の Rb 原子を共鳴光によって吹き飛ばしている。

ODT 中での蒸発冷却
E1 装置では 2 本の cross beam のコンフィギュレーションで ODT を行っている (第 4章 図 4.3.7 参照)。2 s かけて ODT の強度を落としていくことで Rb, K の dual BEC を作ることができる。本研究では Rb 原子は必要ないので、ODT の強度を落としていく過程で Rb の原子を削り切ってしまう。主に重力方向の支えとなっているビームの強度を落としていくことで K のみ縮退させることが可能である。しかし、実際には削りきれない

Rb のサーマル成分 (まれに BEC) が残ってしまい、それが K の BEC の原子数ゆらぎに影響を与えているようにも見える。第 4 章 図 4.4.5 参照。

Feshbach 磁場立ち下げ、PA 光照射
ARP 後から TOF までのシークエンスを図 3.5.2 に示した。ODT 中での蒸発冷却においても冷媒は Rb であるので、K の蒸発冷却を行うために Feshbach 共鳴によって Rb とK の間の散乱長を調整している。蒸発冷却が完了した時点では 70 Gauss 程度の磁場が原子に印加されている。AT 分光は分子の Zeeman shift の効果を排した状態で行いたいので、PA 光をあてるまでに Feshbach 用の磁場を 10 ms で 1 Gauss まで落とした。磁場が落ちたことはホールプローブを用いてオシロスコープ上で確認した。その後 ODT 中で二本の PA 光を照射する。PA 光の光源は E2 での実験と同じ Ti:Sa レーザーであるが、そのオンオフは AOM ではなくメカニカルシャッターを用いて行った。PA 光の照射時間はおおよそ 15 ms 程度であり、シャッターの動作速度は数 ms と充分速い。

PA 光の spot size と偏光は図 3.5.2 中の下二つの図の値になっている。原子の内部状態は |f = 1, mf = 1 > に偏極しているので、|0 > 状態は合成角運動量を用いて|F = 2, MF = 2 > と書ける。最終的に分光したい |2 > 状態は |F = 3, MF = 3 > であるので (第 2 章)、MF を一つ回さないといけない。そこで図 3.5.2 のように L1 の偏光をを量子化軸とあわせ、L2 の偏光を量子化軸と直交させることで MF が 1 だけまわるよう43

第 3 章 実験手法

44にしてある。

なお、二本のビーム L1 、L2 の準備には図 3.4.4 と同じパスを用いているが、L2 の周波数の掃引は図 3.4.4 中の AOM2 に FG をつなぎ、一回のシークエンスごとに手動で周波数を設定して実験を行った。

図 3.5.2 E1 装置における PA シークエンス

3.5.2 装置の調整
2nd MOT の蛍光値が装置の調子を判断するための指標となる。季節の変り目など温度や湿度が大きく変化するときには MOT の蛍光値が減ってくる。MOT の蛍光が大きく減ったときには MOT 光のアライメントやパワーバランスの調整を行う。また、一日単
位でも MOT の蛍光はばらつく。そこで毎朝 injection や TA、ファイバーカップルなど
レーザー周りの調整を行う必要がある。メンテナンスについては表 3.4 にまとめた。

3.5 BEC を用いた AT 分光＠ E1

45

表 3.4 装置の調整まとめ

MOT 光レーザー

調整箇所

daily check?

備考・頻度

injectionYes

アライメント調整TA

Yes

アライメント調整

ﬁber coupleYes

アライメント調整No

数週間から一か月

MOT 光以外のレーザー
CMOT

シークエンスNo

K 2nd repump 離調

MOT アライメント

ミラー等

No

ほぼ触らないMOT power balance

波長板

No

MOT 蛍光減ってきたら

磁気トラップシークエンス

No

ほぼ触らないODT

アライメントNo

ほぼ触らないevaporation sequence

Yes

BEC の数をみつつ

ARP

周波数

No

ほぼ触らない蛍光トリガー

トリガー電圧

Yes

46

第4章

実験結果と考察
4.1

41

K2 0−
g (3/2) ポテンシャルの分光

4.1.1 イオン化パルスのスイープ結果
前章で説明した 0−
g (3/2) ポテンシャルの振動準位の計算値を元に分光を行った。前章で説明した E2 装置の分子検出の仕組みから、|0 >↔ |1 > 間の PA 波長とイオン化波長を同時に探さないといけない。PA 波長とイオン化パルスの波長をある程度二次元的にス
イープしなければならないだろう。まずは振動準位の理論計算を信じてレーザー L1 の波長を計算によって求まった 0−g (3/2), v = 0 への遷移波長にあわせ、イオン化パルスの波長を 15000 cm−1 から 17000 cm−1 までスイープした。なお、AT 分光を行う時以外はレーザー L2 は使わない。もし PA によって K2 分子が作られていれば図 3.4.2 のような二光子遷移のシグナルの列が見えるはずである。スイープ結果を図 4.1.1 に示す。なお、
この実験は Rb の MOT と K の MOT を同時に作って行った。
オレンジが Rb+ イオンのカウント、グレーが K+ イオンのカウント、そしてブルーがK+
2 イオンのカウントを表している。各イオンは質量が異なるため、TOF を行った時に電極への到達時間に差がでる。その差を利用して各イオンのカウントを分離しているが、K2 (原子量 82) と Rb (原子量 87) はほぼ等しい質量を持つため、二つの信号を分離できていない。オレンジ色の文字で示した 8D から 15D の信号は K2 の信号としても Rb の信号としてもカウントされているが、非常に大きなイオンカウントを持ち、かつ間隔が次第に狭くなっていく振舞いから、Rb 原子のラインをたたいていると考えられる。実際文献[19] と比較すると、13D から 15D は確かに Rb 原子の Rydberg 状態への二光子遷移であることが分かった。8D から 12D までの信号も同様に Rydberg 状態への遷移であろう。
また、同じような振る舞いをする 6D から 8D の信号は K の Rydberg 状態への遷移であると考えられる。文献 [2] より、8D は確かに K の Rydberg 状態への二光子遷移であることが確認できた。K (原子量 41) と K2 (原子量 82) は質量が 2 倍異なるが、原子ラインへの遷移が非常に強く信号が大きいので、一部 K2 の信号としてもカウントされてしまって
いる。

4.1

41

K2 0−
g (3/2) ポテンシャルの分光

47

390
8D

Rb+

ion counts [arb. unit]

340

K+

K2+

9D

290

10D

240

6D

190
11D 7D

140
12D

90
40

＊

-10
15200

＊

＊ ★

15400

＊

＊

15600

＊
15800

13D

＊ ＊ ＊
16000

14D

8D

＊ ＊ ＊ ＊ 15D
16200

16400

16600

pulse laser wavelength [cm−1 ]図 4.1.1

L1 の波長を計算によって求めた値に固定し、パルスの波長を大きく掃引

残った＊印と★印の信号が K2 分子由来の信号である。一番カウントの大きい★印のついた信号にパルスレーザーの波長を固定し、レーザー L1 を紙で遮ったところ、イオンカウントが 0 になったことから本物の K2 分子の信号であると判断した。これはレーザー L1 によって 0−g (3/2), v = 0 への photo association が起きていることの証拠である。このようにして、たった一回のスイープで分子検出のためのパルスレーザー波長と0−g (3/2), v = 0 への遷移波長が求まってしまった。このように、分子ポテンシャルから計算された振動準位の位置がこれほどまで正確に実験値と合うというのは非常に稀なことである。これは 0−
g ポテンシャルが purely long-range potential であり、分子ポテン
シャルの長距離部分のパラメーターのみで決まってしまうことの帰結であると考えられる。分子ポテンシャルに不確定さを与えている大きな要因は短距離部分の化学結合の寄与である。
以後 K2 分子を検出するためのパルスレーザー波長は図中の★を使う。★の波長は15516.85 cm−1 である。

4.1.2 PA 光 L1 のスイープ結果
次に行ったのはパルスレーザーの波長を固定し、レーザー L1 の周波数を v = 0 から上に向かって掃引していく実験である。その結果、0−g (3/2) ポテンシャルの振動準位と思われるラインが見つかった。掃引結果の一部を図 4.1.2 に示す。

第 4 章 実験結果と考察

48

60

50

ion counts [arb. unit]

実験値
理論値

40

…

30

𝑣=2

𝑣=1

𝑣=0

エラー
20

10

0
766.875766.9

766.925766.95766.975767

767.025767.05767.075

L1 wavelength [nm]図 4.1.2 パルスレーザー波長を上で見つけた 15516.85 cm−1 に固定し、PA 光 L1 の波長を掃引

図中の理論値は右から v = 0, v = 1, v = 2…の振動準位の位置を表している。実験結
果と計算結果は非常によく一致しているように見えるが、振動準位が一つ多く見えてしまっているなど計算結果と合わない部分も見られる。エラーと書かれたピークは明らかなアーチファクトである (レーザーのロックが外れた)。図 4.1.2 の結果は Ti:Sa レーザーの linear scan の機能を用いて掃引したものであり、その掃引が本当に linear に行われているかどうかは疑わしい。また、scan speed が速いとその精度も悪いであろう。そこで、
図 4.1.2 のように Ti:Sa レーザーの周波数を大きく掃引し、大まかな振動準位の位置が理論値と整合的であることを確かめたのち、Ti:Sa レーザーの周波数を手動で動かし、振動準位の正確な位置を一本一本読み取っていった。その結果を表 4.1 にまとめた。波長計によって波長を読み取る際に、大きく見積もって 100 MHz の不確かさが存在する。
実験値と計算値は非常によく一致している。このように見てみると、図 4.1.2 中の一本多く見えた振動準位は何らかのエラーであった可能性が高い。なお、v = 0 の振動準位から下に向かって 767.19 nm 付近まで掃引したが、分子の準位は一つも確認できなかった。以上より、表 4.1 にまとめた振動準位は 0−
g (3/2) ポテンシャルの振動準位であると結論した。これが初めて見つかった 41 K の purely long-range potential の分光データである。原子分子物理学にとっての purely long-range potential の重要性はこれまでの章で触れた通りである。本研究では v = 10 までしか波長を正確に読み取っていないが、Ti:Sa
レーザーの周波数をさらに上に向かって掃引すれば、より高い振動準位まで見ることができると考えられる。そのような方針で高い振動準位まで purely long-range potential の

4.1

41

K2 0−
g (3/2) ポテンシャルの分光49

表 4.1 PA 光 L1 の掃引によって見つかった 41 K 0−
g (3/2) ポテンシャルの振動準位、
実験値と理論値の比較。理論値は 41 K の D2 線の周波数から LEVEL によって計算された振動準位の binding energy を引いたものである。

振動準位

LEVEL による計算値 (THz)

実験値 (THz) (J = 0)

誤差 (MHz)v=0390.82855

390.82875

200

v=1

390.84196

390.84231

350

v=2

390.85467

390.85501

340

v=3

390.86669

390.86702

330

v=4

390.87803

390.87852

490

v=5

390.88873

390.88897

240

v=6

390.89879

390.89902

230

v=7

390.90825

390.90846

210

v=8

390.91712

390.91733

210

v=9

390.92542

390.92563

210

v = 10390.93318

390.93339

210

分光を行い、ポテンシャルを正確に決定するという実験も考えられるだろう。

4.1.3 0−g (3/2) の回転構造
図 4.1.2 の一本一本のピークを拡大すると図 4.1.3 のように三本のピークに分かれていることが分かる。
図 4.1.3 は v = 0 のピークを拡大したものである。これは回転準位間の分裂であることが以下のように確かめられる。

0−g (3/2) ポテンシャルは Hund’s case (c) に分類されるので、分子の回転のエネル
ギーはE(v, J) = Bv J(J + 1)(4.1)

の形で与えられる。J は回転量子数である。ここで Bv は

Bv = < v|

~2
|v >
2µR2

(4.2)

の形で与えられる回転定数であり、一般に振動準位 v に依存している。µ は分子の換
算質量である。図 4.1.3 中の三つのピークの間隔は 3 : 7 になっているので、見えているのは J = 0, 2, 4 のピークに対応すると考えられる。そのように仮定して回転定
数 B0 を求めると 31.8 MHz と求まる。39 K では回転定数が実験的に求まっており、
(39)

B0

= 0.00112cm−1 である [42]。ここから 41 K の回転定数を求めると B0(41)= 31.9

第 4 章 実験結果と考察

50

448 MHz100

189 MHz90
ion counts [arb. unit]

80
70

𝐽=4

𝐽=2

𝐽=0

60

50
40
30
20
10
0
767.0665

767.067

767.0675

767.068

767.0685

767.069

767.0695

L1 [nm]

図 4.1.3 0−
g (3/2), v = 0 の回転構造

MHz と求まる。本研究における実験値と非常によく一致していることが分かる。また、
B0 = < 0|

~2
~2
|0
>
≃
2µR2
2µRe2

(4.3)

と近似してポテンシャルの平衡核間距離 Re を求めると、Re = 29.2 Å と求まる。これは前章で紹介した 0−
g (3/2) ポテンシャルの平衡核間距離 27.64 Å と近い値である。この事
実からもこの振動準位が確かに 0−g (3/2) ポテンシャルに属しているということがダブルチェックできる。
また、励起状態の hyperﬁne の分裂は小さくて見えていないと考えられる。しかし、基底状態の hyperﬁne の分裂は CMOT のシークエンスを一部変更することで明らかにみることができる。前章で説明した通り、E2 装置の CMOT シークエンスでは repump 光のintensity を切り切ってしまい、cooling 光の intensity を最後まで残しているので、原子の内部状態は f = 1 に集まっていると考えられる。これを確かめるため、CMOT シー
クエンスにおいて repump 光の intensity を切り切らずに最後まで残す設定に変更してみた。そのように変更を加えて L1 の周波数を v = 0 の共鳴付近で掃引した結果が図 4.1.4である。
図 4.1.3 と比べて新たに 3 つのピークが現れた。新たに現れた 3 つのピークは元々見えていた 3 つのピークから周波数の低い方向にそれぞれ 260 MHz 程度シフトしている。これは 41 K の基底状態の hyperﬁne splitting 254 MHz に近い値であることから、これら 3つのピークは |f1 = 1, f2 = 2 > から 0−g (3/2), v = 0 への遷移に対応している。以上より、変更前の CMOT シークエンスでは確かに原子の内部状態が f = 1 に集まっていることが分かる。

4.1

41

K2 0−
g (3/2) ポテンシャルの分光51

ion counts [arb. unit]

260 MHz8|𝑓1 = 2, 𝑓2 = 1 >→ |𝑣 = 0, 𝐽 = 0 >64
2
0
767.0670

767.0675

767.0680

767.0685

767.0690

767.0695

L1 [nm]
図 4.1.4 CMOT シークエンスを変更し、repump intensity を最後まで残しておくとピークが新たに 3 つ見える4.1.4 0−g (3/2) への PA 遷移の性質|0−g (3/2), v = 0 > 準位への PA 遷移の性質について簡単にまとめる。図 4.1.5 は
v = 0, J = 0 ピークの共鳴時のイオンカウントと FWHM をレーザーパワーに対してプ
ロットしたグラフである。ピークをローレンチアンA
γ 2 + (f − f0 )2

+C

(4.4)

によってフィッティングすることによって求めた。
レーザー L1 のパワーはチャンバーに入る前の値である。共鳴時にできる分子の数は 10mW 程度で飽和していることが分かる。これは原子の位置での intensity に換算すると2.3 W/cm2 程度になる。

4.1.5 pulse sweep 結果の考察
最後にこのセクションを終えるにあたり、K2 分子検出のための二光子遷移に使っている中間準位を特定しておく。0−g (3/2) ポテンシャルへの PA によって励起状態に作られた分子の一部は基底状態の分子へと変換される。選択則より、この時作られる基底状態分子の Hund’s case (c) での表現は 0−
u もしくは 1u である。この分子を二光子遷移によってイオン化する際、中間準位として使うことができる分子ポテンシャルは 0−
g もしくは 1gの形で表される。ここでは 0−
g の形のポテンシャルを考える。図 4.1.6 に基底状態のポテ−
ンシャル 0−
u と 0g の形で書かれる励起状態のポテンシャルをエネルギーが低い順に (1)第 4 章 実験結果と考察

52

図 4.1.5 (上段) 共鳴時のイオンカウント (下段)FWHM のレーザー L1 パワー依存性−0−g から (5) 0g まで描いた [25]。エネルギーの原点は基底状態分子ポテンシャルの漸近線

にとってある。
前章で述べたように 0−g (3/2) ポテンシャルから自然放出によって落ち得る基底状態の分子準位は束縛エネルギーが 0.1 cm−1 までの準位に限られている。よって、分子検出に使用している波長 15516.85 cm−1 で遷移が起きうるポテンシャルは (3) 0−
g のみである。
再び LEVEL を用いて (3) 0−
g の振動準位の位置を計算した。その計算結果と図 4.1.1 のピークの位置を比較したものが表 4.2 である。
表 4.2 より、振動準位の絶対位置は計算値と実験値で誤差が見られるが、振動準位間隔は計算値とよく一致している。図 4.1.6 から分かるように励起状態の分子準位の位置はポテンシャルの短距離部分の影響を大きく受けるため、絶対位置に関してはこのような誤差が出てしまっていると考えられる。よって、二光子遷移の中間準位としてはこの (3) 0−g
ポテンシャルの振動準位を使用していると見てよいであろう。
最後に、分子検出に使用している図 4.1.1 の★のピークを拡大したものを図 4.1.7 に
示す。

4.1

41

K2 0−
g (3/2) ポテンシャルの分光

53

30000
25000

energy [1/cm]

20000
15000
10000
5000
0
4

6

8

-5000

12

14

16

18

20

internuclear separation [Bohr]0u

図 4.1.6

10

(1)0g

(2)0g

(3)0g

(4)0g

(5)0g

−
基底状態 0−u と励起状態の 0g ポテンシャルを下から 5 つ描いた。[25] のデータを使用。

表 4.2 図 4.1.1 における K2 分子のピーク (＊) の位置を下から 10 個書いた。

(3)0−g の振動準位

LEVEL による計算値 (cm−1 )

実験値 (cm−1 )

誤差 (cm−1 )

v=3

15316

15286

30

v=4

15393

15364

29

v=5

15470

15442

28

v=6

15547

15518

29

v=7

15623

15593

30

v=8

15698

15669

29

v=9

15774

15745

29

v = 10

15848

15819

29

v = 11

15923

15893

30

v = 12

15997

15967

30

図 4.1.7 はレーザー L1 の周波数を |0−g (3/2), v = 0, J = 0 > への遷移に合わせてイオン化パルスを★のピークの周りで掃引した結果である。★のピークはさらに細かい 2 本のピークから構成されていることが分かる。次に、レーザー L1 の周波数を|0−g (3/2), v = 0, J = 2 > への遷移に合わせてイオン化パルスを★のピークの周りで掃引してみると図 4.1.8 のようにピークが 3 本に増えることが分かる。

54

第 4 章 実験結果と考察

図 4.1.7 |0−
g (3/2), v = 0, J = 0 > に PA を行い、イオン化パルスを★のピークの周辺で掃引

図 4.1.8 |0−
g (3/2), v = 0, J = 2 > に PA を行い、イオン化パルスを★のピークの周辺で掃引

ピーク間隔が数十 GHz 程度であることを考慮すると、このピークの正体として考え得るのは、イオン化の中間準位として使っている (3) 0−
g ポテンシャルの回転構造、もしくは基底状態分子の振動準位、の二つに絞られる。J = 0 状態と J = 2 状態のどちらの回転
準位に PA を行うかによってこのピークの本数が変わることを考えると、(3) 0−
g ポテン
シャルの回転構造を見ている可能性が高いであろう。なお、(3) 0−
g ポテンシャルの回転
準位間隔を LEVEL によって見積もったところ、J = 0 と J = 2 の間隔が 10 GHz 程度である (15516.85 cm−1 の振動準位)。そのように考えると、イオン化パルスの掃引信号には基底状態分子の振動準位は一つしか現れていないことになる (パルスレーザーの線幅以下の構造はあるかもしれない)。これは励起状態の分子が基底状態の分子準位に落ちる際に、落ちる先の振動準位にばらつきがないことを表している。前章で説明したように中間

4.2 AT 分光＠ E2
準位 |1 > を上手く選んだことで、多くの原子を基底状態 triplet potential の浅い準位のみに選択的に落とすことができていると考えられる。

4.2 AT 分光＠ E2
分子検出イオン化パルスの波長と |0−g (3/2), v = 0 > への PA 波長が求まったので、実際に MOT を用いた AT 分光を行った。その結果を述べる。

4.2.1

87

Rb2 を用いた AT 分光

まず、E2 装置を用いて本当に AT 分光を行うことができるのかを確認するため、先行研究が存在し共鳴の位置がはっきりと知られている 87 Rb2 を用いて AT 分光を行った。
分光に使用した基底状態の分子準位 |2 > は第 3 章で紹介した図 3.2.7 上段の 530MHz 付
近の準位である。但し、図 3.2.7 の分光では MOT の蛍光 (|0 > 状態) をモニターしているため、本研究と共鳴をプローブするための方法が異なる。E2 装置では基底状態に落ちてきた分子数をモニターするため、このような検出方法の変化によって共鳴における dipの大きさがどのように変化するか等も同時に確認する。なお、L2 の周波数スイープのためのパス 3.4.4 を適当に組み替え、L1 と L2 の周波数差が 530 MHz になるようになるよ
うに AOM1, 2 の周波数を設定する。

Rb2 分子のイオン化検出
K2 分子検出のために適切なパルスレーザーの波長を探したのと同様に、Rb2 に対してもイオン化波長を探して決定しないといけない。しかし、分光データが全く存在しなかった 41 K2 に比べて 87 Rb2 は文献の数も多いので、イオン化波長、PA 波長の決定は比較的スムーズに行われた。
先行研究 [19] によると、パルスレーザーの波長を 602.7 nm 付近にあわせることで87

Rb2 のイオンシグナルを観測することができる。[19] の実験では PA レーザーを用いずに、MOT にイオン化パルスのみを照射することで分子のシグナルを得ている。ここ
で観測された基底状態の分子は MOT 光自身による photo association で作られた分子である。
そこで、本研究においてもまずは PA 光を用いずにイオン化パルスのみを MOT に照射し、その波長を 602.7 nm 付近で掃引した。結果 16591.3 cm−1 = 602.7 nm に比較的大きな信号を見つけることができた。これは上記論文で使われている遷移と同様のものであると考えられる。このように、Rb2 のイオン化波長を簡単に決めることができた。次はPA の波長 (L1 の波長) を決定する作業にうつる。しばらくの間パルスレーザーの波長は上で見つけた 16591.3 cm−1 に固定する。

55

第 4 章 実験結果と考察

56

PA 波長探索
今、行いたいのは図 3.2.7 の実験の再現であるから、中間準位 |1 > も [45] で使われたのと同じ準位を用いる必要がある。[45] で使われている中間準位は 87 Rb2 の 0−
g (3/2) ポテ
ンシャルに属する振動準位 v = 31 である。そこで、本研究でも同じ準位を探すことから始める。PA 遷移に関しても先行研究が存在する [18] ので、これを参考に 0−g (3/2), v = 31を探す。v = 31 への遷移波長付近で L1 レーザーの波長を掃引した。その結果の一部を図4.2.1 に示す。
3

ion counts [arb. unit]

2.5

𝑣 = 36𝑣 = 3712811.6

12811.8𝑣 = 38𝑣 = 39

2
1.5
1
0.5
0
12811.4

12812
L1 [1/cm]

12812.2

12812.4

図 4.2.1 Rb 0−
g (3/2) ポテンシャルの振動準位への PA

本研究では 0−g (3/2) ポテンシャルの v = 39 から v = 31 までの振動準位を分光することができた。振動準位のアサインメントは振動準位間の間隔を [18] で報告されている値(表 4.3) と比較することで行った。本研究で見つかった 9 個の振動準位について表 4.4 にまとめた。

v = 32 の振動準位を図 4.2.2 に示す。K と同様に J = 0, 2, 4 の回転準位が見えている。これは等核二原子分子の 0−
g (3/2) ポテンシャルへの photo association に共通して見られる性質である。
パルス波長変更
イオンカウントがより大きくなるパルスレーザー波長が存在する可能性があるので、見つかった v = 34 への PA 遷移に L1 の波長を固定し、イオン化パルスの波長を大きく掃引した。その結果の一部を図 4.2.3 に示す。図では Rb2 のイオンシグナルを表すピーク(青) がいくつも見えているが、その様子は K2 のイオン化信号のピーク (図 4.1.1) とは全4.2 AT 分光＠ E2

57[18] の実験において見つかった Rb 0−
g (3/2) ポテンシャルの振動準位 (一部)。
各準位のエネルギーは E(v = −1/2, J = 0) から見たエネルギー
表 4.3

振動準位

文献値 (cm−1 )準位間隔 (cm−1 )v = 31

21.4890.359

v = 3221.8480.345

v = 3322.1930.330

v = 3422.5230.316

v = 3522.8390.303

v = 3623.1420.289

v = 3723.431

0.277

v = 3823.7080.264

v = 3923.972

表 4.4 本研究の実験において見つかった Rb 0−
g (3/2) ポテンシャルの振動準位。各準位のエネルギーは L1 の波長をそのまま書いた。

振動準位

実験値 (cm−1 )準位間隔 (cm−1 )v = 31

12809.959

0.360

v = 3212810.319

0.344

v = 3312810.663

0.33

v = 3412810.99

0.32

v = 3512811.31

0.30

v = 36

12811.61

0.29

v = 3712811.90

0.28

v = 3812812.18

0.26

v = 3912812.443

く異なることが分かる。K と同様に Rb でも二光子遷移を用いてイオン化を行っていると考えられる。しかし、K のようにほぼ等間隔で細いシグナルが現れるようには見えず、線幅が非常に大きいピークがいくつも連なって現れるように見える。なお、図中のオレンジ
は Rb+ イオンの信号を表す。オレンジ色の細く大きいシグナルは図 4.1.1 でも見えている Rb の Rydberg 状態への二光子遷移である。パルスは 15350 cm−1 から 16800 cm−1までの範囲を掃引したが、16400 cm−1 以下には Rb2 のイオンシグナルは発見できなかった。今まで使っていた 16591.3 cm−1 から少し低周波側の 16567.4 cm−1 で少しイオンカウントが増えたので、今後はパルスレーザーの波長をそこに固定する。

第 4 章 実験結果と考察

58

5

ion counts [arb. unit]

𝐽=4

𝐽=0

4

𝐽=2

3

2

1

0
12810.3

12810.31

12810.32
12810.33
L1 wavelength [1/cm]

12810.34

12810.35

図 4.2.2 振動準位 v = 32 の回転構造

25
Rb+

Rb2+

ion counts [arb. unit]

20

15

10

5

0
16400
-5

16450

16500

16550

16600

16650

pulse laser wavelength [1/cm]

図 4.2.3 振動準位 v = 34 への遷移に PA 光 L1 の波長を固定、pulse lasre の波長を掃引

4.2 AT 分光＠ E2

59

AT 分光結果
以上で Rb2 を用いて AT 分光を行うための準備が整ったので、実際に L1 、L2 の二本を用いた分光を行った。その結果を図 4.2.4 に示す。

図 4.2.4

Rb の AT 分光結果

図の横軸は二つのレーザーの周波数差 f2 − f1 MHz である。このグラフは 30 MHz の範囲をステップ数 9000 で掃引した結果である。535 MHz 付近で明らかな dip が確認できる。ステップ数はこれより小さくしても大きくしても dip が見えにくくなる。MOT 位
置での二本の PA 光 L1 、L2 の intensity はそれぞれ 12 W/cm2 , 18 W/cm2 である。

535 MHz 付近の共鳴が本物の AT 分光の共鳴であることは以下のように確かめた。まず、共鳴の位置は図 3.2.7 の分光結果と整合的であるように見える。また、レーザー L1の周波数を |0 >↔ |1 > の共鳴から +10 MHz 上にずらして固定し L2 の周波数を掃引したグラフ、及び −10 MHz 下にずらして固定し L2 の周波数を掃引したグラフを図 4.2.5に示す。L1 の周波数に PA の共鳴から離調がついていると、スペクトルが左右非対称になり、離調の正負で形が逆になることが分かる。これも [45] で報告されている結果と整合的である。
以上より本研究のように PA によって作られた分子の decay product を見る方針でも、AT 分光によって共鳴の位置を調べることが可能であると分かった。前章でも述べたが、実際に起きていることは |1 > 状態と |2 > 状態が量子干渉を起こすことで PA レートが下がり、|0 >↔ |1 > 間の遷移が起きなくなっているのである。

第 4 章 実験結果と考察

60

図 4.2.5

L1 の周波数を PA の共鳴から意図的にずらして行った AT 分光の掃引結果

4.2 AT 分光＠ E2

4.2.2

41

61

K2 を用いた AT 分光

Rb2 を用いた実験によって E2 装置でも AT 分光が可能であることが分かった。コツをつかんだので、目的の 41 K2 を用いて AT 分光を行った。しかし、試行錯誤を繰り返したが AT 分光特有の dip を見つけることはできなかった。掃引信号の例を 4.2.6 に示す。

図 4.2.6 K の AT 分光、掃引結果の例

Rb のスイープ信号に比べてイオンカウントの中心値の揺らぎが大きいことが分かる。
115 MHz 付近で信号がへこんで見えるが、繰り返し測定を行った時に再現性が無いので、
これは信号自体の中心値のゆらぎである。Rb に比べて K は CMOT のパラメータに敏感なので、一回の測定ごとに MOT 原子数が大きく揺らいでしまっている可能性がある。K
の掃引信号ではこの揺らぎ以上の dip は見えなかった。
試行錯誤の過程で主に行った実験は以下である。

• |1 > 状態の振動準位を変える。v = 0 だけではなく v = 1 から v = 7 までの振動準位でも AT 分光を行った。式 (3.3) から求まる |2 > 状態の外側転回点 (40 Å) と同じ転回点を持つ 0−
g (3/2) ポテンシャルの振動準位が v = 7 である。

• 初期状態 |0 > を変えてみる。普段は |f1 = 1, f2 = 1 > からの PA によって |1 > 状態に分子を作っているが、CMOT のシークエンスを適当に調整し、|f1 = 2, f2 = 1 > 状態から PA してみる。
• 回転準位を変えてみる J = 0, 2 の二つで試す。後に BEC を用いた実験で判明することだが、PA 遷移は J = 0 より J = 2 への遷移の方が強く起きる。よって、どの回転準位を用いるかで変化がおきてもおかしくなかった。

第 4 章 実験結果と考察

62• L1 , L2 のパワーを変えて実験してみる。

4.2.3 考察
Rb を用いた AT 分光には成功したので、E2 装置の作りや分子検出方法に問題があるという可能性は排除される。Rb の AT 分光では図 4.2.4 のように共鳴ではっきりした dipが見えているので、K を用いた AT 分光で共鳴が見えないのは |1 >↔ |2 > 間の遷移強度が弱いからであると考えられる。実は 39 K2 を用いた AT 分光の先行研究 [43] においても基底状態分子準位の一番浅い準位 (Eb = 1 GHz 程度) は見えていない。しかし 41 K2 では基底状態の振動準位の数が一つ増え、束縛エネルギーが RF 周波数程度であるので分光が簡単である。さらに本研究では [43] と異なる共鳴のプローブ方法を採用しているので、MOT を用いる AT 分光で共鳴が見える可能性もあると考えトライしてみたが、共鳴は見えなかった。|1 >↔ |2 > 間の遷移強度を上げるためには原子集団の密度を上げればよい。同時に |0 >↔ |1 > 間の PA レートも上がる。[43] では基底状態の一番浅い振動準位が見えない理由として原子遷移の寄与について言及している。0−g (3/2) ポテンシャルは非常に浅い位置に束縛準位を形成する (K の D2 線からわずか 180 GHz 下) ため、確かに

D2 線への原子遷移の効果が分子遷移の効果とコンパラになってしまってもおかしくはないであろう。原子集団の密度をあげれば一体の物理 (原子遷移) の効果はそのままで、二体の物理 (分子遷移) はより大きな効果が見えると考えられる。そこで BEC を用いて AT
分光を行うことにした。本来、MOT で AT 分光を行い共鳴位置を大まかに決定し、その後 BEC を用いてより精密な AT 分光を行う計画であった。しかし MOT での AT 分光がうまくいかなった以上、先に進まざるをえない。

4.3 E1 装置の復旧作業
これまで説明してきた経緯から E1 装置で BEC を用いた AT 分光に取り組む必要がでてきた。しかし、いざ装置を使い始めようとした頃から E1 装置の調子が悪くなり始め、

BEC が出ないどころか MOT さえも作れないような状況からスタートしなければならな
かった。これは昨年の 8 月頃の出来事なので、おそらく季節の変り目 (外気温が上がり、湿度も上がる) による装置まわりの環境の変化であると考えられる。8 月頃までも週に一回のペースで MOT 光用のレーザーの調整を行い、BEC まできちんと出ることを確認していたが、この頃を境に Rb 2nd MOT の蛍光値が日に日に減り始め、ついには平常時の 1/10 以下にまで減少してまった。K の 2nd MOT に関しては PD で蛍光が見えないレ
ベルにまで下がってしまった。調子の悪い master/slave LD をいくつか交換し、各レーザーの出力が通常と同じであることを確かめたが 2nd MOT 蛍光値は回復しなかった。

2nd MOT 光のアライメントがずれた可能性が高いと考え、アライメントからやり直すことにした。

4.3 E1 装置の復旧作業

63

4.3.1 Rb, K 同時 MOT の回復
Rb 2nd MOT の回復
MOT の原子数を元に戻すにあたり、まずは原子数がはるかに多く、取扱いやすい Rb
原子の MOT を優先して回復させることを考えた。Rb の MOT がしっかりと出るアラ
イメントを確定させ、Rb の MOT 光に K の MOT 光をぴったり重ねて入れれば、K の

MOT も当然同時に出るだろうと考えたからである。MOT 光のアライメントを確認してみると、対向ビーム同士がしっかり重なっていないことに気が付いた。図 4.3.1 に 2nd

MOT を構成する 3 組の MOT 光のうちの 1 組を取り出してパスを描いた (波長板等は省いて書いてある)。

図 4.3.1 2nd MOT 一組の MOT 光

図の右回り方向のビームと左回り方向のビームをそれぞれ独立にアライメントできるよ
うなミラー配置になっているので、これらを用いて対向ビームがそれぞれぴったり重なるようにアライメントした。対向ビームが重なるだけではなく、二つのビームが各オプティ
クスの中心にあたるようにアライメントした。
上の作業を他の二組についても行う。その後 PD でひろった Rb MOT の蛍光値を見な
がら、これを増やすようにミラーを動かしていく。この作業により、Rb MOT の蛍光値については元の値まで回復した。

K 2nd MOT の回復
Rb の 2nd MOT は元に戻ったが、当初の想定とは異なり K の 2nd MOT の蛍光は PD
では確認できなかった。その後、absorption imaging 用の CCD カメラで MOT の様子を見てみたが、同様に K の MOT の蛍光は確認できなかった。昨年度まで井上研究室に在籍していた加藤宏平氏にアドバイスを頂いたところ、2nd MOT のアライメントは Rb

第 4 章 実験結果と考察

64

より K を優先して行う必要があるようである。理由としては K の方が質量が軽いため、よりアライメントに敏感であること、数が少ないため信号を見つけること自体がまず大変であること、などである。そこで方針を変換して K の MOT を優先して出すことにした。
しかし、非常に弱い K の蛍光信号を見つけるのは大変苦労した。

K の MOT は数が少ないため非常に蛍光が弱い。そこで、蛍光観測には CCD カメラの free run モードを使用した。カメラの中心位置に Rb の MOT が見えるようにカメラへの入射ミラーのアライメントを行った。しかし、Rb MOT の蛍光は CCD カメラで見ると非常に強いので、K の MOT を探す際には Rb の MOT は切っておく。カメラのexposure time も可能な範囲内で高い値に設定しておく。
さらに、K の cooling 光の detuning を普段使用している値よりも共鳴側に近づけた。

detuning は MOT 原子数が最大になるように最適化されているため、この値を変えるとMOT につかまる原子数は減ってしまう。しかし、detuning を共鳴に近づけることで光の散乱レートが上がるため、MOT の蛍光値は増えることがある。
また、K の原子源の温度を普段使用している値より上げることで 1st MOT の原子数を増やした。さらに、push 光は 1st MOT の原子数が最も低くなるようにアライメントを行った。このような準備をした後、CCD カメラの映像を見ながら図 4.3.1 中のミラーをがむしゃらにいじっていたところ、K の蛍光を見つけることができた。
この作業により、一度は元に戻った Rb の蛍光は CCD カメラでようやく見える程度にまで減少してしまった。ここから二つの原子の MOT を同時に最適化する。しばらくは

CCD カメラ上で Rb, K の MOT を見ながら、その両方が大きくなるようにミラーのア
ライメントを行う。ある程度 MOT が大きくなると PD で蛍光を拾えるようになるので、そうしたら蛍光値が Rb, K ともに大きくなるようにミラーのアライメントや対向ビームのパワーバランスを調整すれば良い。

4.3.2 磁気トラップ中での蒸発冷却
上記の Rb, K の MOT 原子数を同時に増やすという作業をしばらく行った。その後、

K の原子源の温度や cooling 光の detuning などを全て元の値に戻した状態で、Rb, K の
MOT の蛍光値をだいたい元の水準に戻すことができた。しかし、ここで新たな問題に気が付いた。Rb, K の MOT をそれぞれ単独で出している時はいいのだが、二つの MOTを同時に出そうとすると K の MOT が出ないことが分かった。また、K の MOT 光を原子に照射して MOT に K の原子を溜めこんだ状態で Rb の MOT 光を入れると、Rb の原子数が増えていくのと同時に K の MOT の原子数が減っていくのが観測された (図 4.3.2
参照)。これは [47] でも言及されている light assisted collision(LAC) の影響である。2nd

MOT の原子数は Rb の方が K に比べて 100 倍ほど多いため、二つの MOT クラウドの空間的重なりが大きいと、少ない原子が多い方の原子から影響を受けてしまう。これは密度の薄い MOT でも観測されている。
それぞれの MOT 原子数自体は元に戻ったが、どうやら MOT の位置関係が良くない4.3 E1 装置の復旧作業

65

図 4.3.2 LAC の様子ようである。MOT の位置関係を変化させるためには対向ビーム間のパワーバランスを調整すればよい。E1 装置では二波長板を用いることで Rb の MOT 光のパワーバランスとK の MOT 光のパワーバランスをそれぞれ独立に動かせるようになっている [47]。LACの問題については Rb と K の MOT の相対位置を変化させれば解決すると考えられるが、Rb の MOT の位置は磁気トラップのトラップ位置に合わせて位置を決める必要があるので、実は自由に動かすことはできない。そこでまずは Rb の MOT 光のパワーバランスを調整し、Rb の MOT が磁気トラップにきちんと入るように位置決めを行った。その後、

K の MOT を Rb の MOT と干渉しない位置に置くことで二原子種の蒸発冷却を効率良く行うことができるように調整した。

MOT の位置を調整する前に試しに 26 秒間磁気トラップ中で evaporation をかけてみた様子が図 4.3.3 の左図である。Rb, K ともにほんの少しだけ磁気トラップ中に入っていることがわかる。蒸発冷却後の原子の信号がわずかにでも見えるので、これを増やすようにパワーバランスを調整すれば正しい位置に近づいていくであろう。このようにしてまず Rb MOT 光のパワーバランス調整を行った。調整は蒸発冷却後の原子数、温度、およびその二つを考慮した指標である PSD (phase space density) を最適化するように行う。

Rb MOT 光のパワーバランス調整前後で CMOT 後の原子の位置が確かに動いていることが分かる (図 4.3.4)。

Rb の最適化が終了したら次は K MOT 光のパワーバランスを調整し、同様の最適化を行う。蒸発冷却後の様子を図 4.3.3 の右図に示す。図 4.3.3 の調整前後の写真は同じ

TOF time (10ms) で撮影したものである。さらに、CMOT 後の原子の位置と蒸発冷却後の原子の位置の比較を図 4.3.5 に載せる。CMOT 後の TOF は 5 ms で evaporation 後の TOF は 10 ms である。磁気トラップの極小値が CMOT のクラウドの内側に入って

第 4 章 実験結果と考察

66
調整前

調整後

K

Rb

𝑵𝐊 = 𝐄𝐫𝐫𝐨𝐫
𝑵𝐑𝐛 = 𝟏. 𝟗 × 𝟏𝟎𝟒

𝑵𝐊 = 𝟏. 𝟖 × 𝟏𝟎𝟓
𝑵𝐑𝐛 = 𝟐. 𝟏 × 𝟏𝟎𝟔

図 4.3.3 パワーバランス調整前後の原子数。26 s の evaporation 後に absorption

imaging で撮影。上段が K 原子、下段が Rb 原子のイメージである。

図 4.3.4

CMOT 後の原子を absorption imaging で撮影。原子のクラウドが MOT

光のパワーバランス調整により上向きに動いていることが分かる。

いるので、MOT は正しい位置に置かれていると見ていいだろう。また、最適化後に 2nd

MOT の蛍光を PD で見てみたところ、Rb の MOT と K の MOT が干渉せずに共存していることも確認できた。

4.3.3 LabVIEW の不調
蒸発冷却まで調整が終了して Rb, K の原子数はだいたい元の水準に戻った。しかし、この頃から CCD カメラの誤作動や、先ほどまで順調に行われていた蒸発冷却が急にかからなくなったりするということが度々見られた。不調の原因は LabVIEW が出力する TTLにノイズが乗っていることであった (図 4.3.6)。CCD カメラは LabVIEW から出力するトリガーを受け取ったタイミングでシャッターを切る設定で用いているが、LabVIEW がノイズを吐いていることでシャッターを切るタイミングがずれてしまっていた。また、蒸4.3 E1 装置の復旧作業

図 4.3.5 CMOT 後の原子のクラウドと、evaporation 後の原子のクラウドの位置を比較。この写真のみ縮小イメージングで撮影。

発冷却がかからなくなるのは光 pumping 用の AOM とシャッターへの TTL にも図のよ
うなノイズが乗り、CMOT 後の pumping がうまくいっていないためだと分かった。原
子の内部状態が適切でないため、磁気トラップに捕まらないのである。
本研究では不調がおきている port を、使用していない別の port に移すことで対処した。それ以後このような不調は見られていない。

図 4.3.6 LabVIEW が吐いているノイズの例。本来ならば正しい 4 つのトリガーのタイミングでシャッターが切られるはずだが、CCD カメラがノイズをトリガーだと認識してしまい、先に 2 回シャッターが切られてしまっている。

67

第 4 章 実験結果と考察

68

4.3.4 ODT の調整
ODT は原子の位置でビーム径を百 µm 程度まで絞っており、そのような細いビームで同じように小さい原子のクラウドを捕まえなければいけないため、アライメントには非常に敏感である。そこで、調整にあたっては ODT 用のミラーのアライメントを主に行った。最初は ODT 立ち上げ後のキープ時間を短くして様子を見る。ODT を 150 ms かけて立ち上げ、その後 50 ms キープし、10 ms の TOF を行って撮った調整前の写真が図4.3.7 である。Rb, K ともにわずかに捕まっているが原子数が少なく縦方向に伸びている。
なお、ODT を立ち上げる際の 150 ms の間は磁気トラップがオンになっているが、その後磁気トラップはオフになっているので、図 4.3.7 は ODT に捕まっている原子のみを見ている。

ODT (P)KODT (A)Rb𝑔

図 4.3.7

調整前の ODT に捕まっている原子の様子。クラウドが縦に伸びている。右

図は写真と方向を合わせて見た時の ODT の配置。

クラウドが縦に伸びていることから、ODT(A) の効果がほとんど見えていないようである。そこでまずは ODT(A) 一本のみで原子をトラップすることを試みた。トラップされている原子数が増えるように ODT(A) のアライメントを行い、ODT(A) のみでトラップの効果がよく見えるようにした。その結果が図 4.3.8 の左図である。同様に ODT(P)
単体でもトラップの効果が見えるように ODT(P) のアライメントを行い、ODT(A), (P)両方のビームを使ってトラップしてみたところ、図 4.3.8 の右図のように多くの原子を磁気トラップから ODT に移すことができた。

4.3.5 Rb, K ARP
磁気トラップ後の段階で原子の状態は |f = 2, mf = 2 > の状態に偏極しているので、ARP によって原子の内部状態を |f = 1, mf = 1 > に断熱的に移す。E1 装置ではマイク4.3 E1 装置の復旧作業

69
ODT(A)＋ODT(P)100ms hold 10ms TOF

ODT(A)のみ
50ms hold 10ms TOF

K𝑵𝐊 = 𝟐. 𝟔 × 𝟏𝟎𝟓
𝑻𝐊 = 𝟏. 𝟏 𝛍𝐊

ODT(P)も入れる

Rb

𝑵𝐑𝐛 = 𝟏. 𝟖 × 𝟏𝟎𝟔
𝑻𝐑𝐛 = 𝟏. 𝟒 𝛍𝐊

図 4.3.8 (左)ODT(A) のみでトラップ。一本でトラップしているので横に伸びてしまっているが、多くの原子を捕まえられてる。(右) 二本でトラップ。TOF 後のクラウドの形が正しい形に戻った。

ロ波の周波数を固定し、磁場の大きさを変化させることで ARP を行っている (図 4.3.9)。
最適化は |f = 1, mf = 1 > に移る原子の割合が最大になるようにマイクロ波の周波数を変化させればよい。

磁場小𝑓 = 2, 𝑚𝑓 = 2

磁場大

マイクロ波

ℏ𝜔0

ℏ𝜔0

ℏ𝜔0

𝑓 = 1, 𝑚𝑓 = 1

spin

図 4.3.9

ARP 原理|f = 1, mf = 1 > に移せている原子数の割合は以下のように調べる。E1 装置で

第 4 章 実験結果と考察

70

absorption imaging を行う際には |f = 2, mf = 2 >−→ |f ′ = 3, m′f = 3 > の共鳴光を
probe 光として用いて |f = 2, mf = 2 > 状態の原子数をカウントしている。probe 光をあてる前に repump 光を入れておけば |f = 1 > 状態の原子と |f = 2 > の原子の総数をカウントすることができる。この repump 光のあり/なしでそれぞれ写真を撮ることで、ARP によって内部状態を移せている原子の割合を調べることができる。K の ARP 後に
repump を入れずに撮った写真と repump を入れた後に撮った写真をそれぞれ図 4.3.10に載せる。この図より、K の ARP の効率は 9 割程度であることが分かる。

ARP 後の各内部状態の原子数。上段は |f = 2, mf = 2 > の原子数を、下段は |f = 1, mf = 1 > の原子と |f = 2, mf = 2 > の原子の和を計測できる

図 4.3.10

4.3.6 evaporation in ODT
最後に ODT 中で蒸発冷却を行い、Rb, K の dual BEC を作ることができれば装置の調整は完了である。最初は K の MOT は切っておき、Rb のみを縮退させる。E1 装置では 2 s かけて ODT のパワーを落としていくことで蒸発冷却を行っているが、調整前はODT のパワーを落とし始めてから 1 s 経たないうちに Rb 原子がいなくなってしまっていた。原因は ODT のアライメントであることが後に分かった。上述したように ODT にトラップされる原子数を最大化するように二本の ODT のアライメントを行ったが、まだ調整が不十分であったと思われる。そこで、evaporation のシークエンスが始まって 700

4.4 AT 分光＠ E1

71

ms 経った時点での原子数を見ながら、これを最大化するように ODT のアライメントを再調整した。この作業によって Rb の大きい BEC を作ることができた。その後 K を入れて同時に蒸発冷却を行った。シークエンスを適切に調整することで K のみ縮退させ、Rb原子の多くを削り切ってしまうことに成功した。図 4.3.11 に写真を載せる。

K BEC
𝑁K = 1.0 × 105

Rb thermal cloud

図 4.3.11 K の大きい BEC とわずかに残った Rb のサーマル成分

4.4 AT 分光＠ E1E1 装置を用いて以前と同じ水準の BEC を作れるようになったので、二本のレーザー光を用いた AT 分光を行った。その結果を以下にまとめる。

4.4.1 PA 光アライメント
まずは PA 光がきちんと原子にあたるように PA 光のアライメントを行う必要がある。
図 4.4.1 にその方法を示す。
まず (A) のファイバーカップラから Rb の共鳴光を入れ、磁気トラップでの蒸発冷却後のクラウドに照射する。もし光がクラウドにあたっていれば Rb 原子が吹き飛んでいなくなるので、原子数をみながら光のアライメントを行う。アライメントがだいたい合ってきたら、共鳴光の強度を落とす、離調をつける、照射時間を短くする、等の操作を行っても原子がいなくなるように更にアライメントを合わせこむ。これでだいたいアライメントはあっているはずである。磁気トラップ後のクラウドは充分小さいので、この時点で原子に光があたっていれば BEC にもあたると考えてよい。また、Rb と K の BEC はほとんど重なってるので Rb を用いてアライメントを行うだけで充分である。
その後ファイバーの根元は抜かずに、AT 分光用のパス (図 3.4.4) のファイバーカップ
ラ (B) の方にファイバーを差し替える。Ti:Sa レーザーで Rb の共鳴周波数を作り原子にあててみると、同様に原子がいなくなるのを確認できた。これで PA 光のアライメントは

第 4 章 実験結果と考察

72
完了である。

図 4.4.1

まずはファイバーをファイバーカップラ (A) の方に挿し、Rb の共鳴光を用いてアライメント。アライメントが完了したら AT 分光用に作ったパスの方のファイバーカップラ (B) にファイバーを挿し変えて実験に使用する。図中の周波数シフト用
パスとは図 3.4.4 のパスのことである。

4.4.2 PA によるロス
まずは PA 光のアライメントを確かめる意味も含めて、レーザー L1 の photo associa-

tion によって原子のロスが見えるかどうかを確かめてみた。ここではレーザー L2 は用いない。レーザー L1 の周波数を |0−g (3/2), v = 0 > への遷移に合わせて K の BEC に照射
し、J = 0 のピークと J = 2 のピークの周りで周波数を掃引してみた様子がそれぞれ図4.4.2 と 4.4.3 である。
共鳴において大きなトラップロスが観測された。これは photo association によって励起状態に作られた分子が二つの原子ペアに戻る際に運動エネルギーを獲得し、光トラップ
から飛び出しているのだと考えられる。39 K の MOT を用いて 0−g (3/2) ポテンシャルの分光を行っている先行研究 [43] では、このポテンシャルの v = 0 への遷移ではトラップロ
スを観測できないと主張している。この過程において獲得する運動エネルギーが非常に小さいため、トラップ障壁を乗り越えられないと説明がなされている。それと比較して本研4.4 AT 分光＠ E1

図 4.4.2|0−g (3/2), v = 0, J = 0 > への photo association の様子。一点は 3 回の測定の平均値であり、エラーバーはその標準偏差を表す。

図 4.4.3|0−g (3/2), v = 0, J = 2 > への photo association の様子。一点は 2 回の測定の平均値である。

究のように光トラップ中の BEC を用いると、図 4.4.3 のようなはっきりとしたトラップ
ロスを見ることができると分かった。原子の位置での intesity は図 4.4.2 が 1.8 W/cm2 、
図 4.4.3 が 0.15 W/cm2 である。ここで注目すべきは J = 0 と J = 2 のどちらの準位
へ photo association を行うかでトラップロスの大きさが全く異なることである。実際図4.4.3 で使用してるレーザーの intensity は図 4.4.2 で使われている intensity の 1/10 以
下であるが、共鳴でのトラップロスの大きさは図 4.4.3 の方が大きい。これは E2 装置で基底状態分子をイオン化検出して得ていた結果 (図 4.1.3) と大きく異なる。
また、PA 光を BEC に照射した際に BEC の形が時間変化していく様子を観察したの73

第 4 章 実験結果と考察

74

が図 4.4.4 である。ここでは L1 の周波数を |0−g (3/2), v = 0, J = 0 > への共鳴にあわせ、レーザー L1 を原子に照射してからトラップを解放するまでの時間 (E1 の PA シーク
エンスを表す図 3.5.2 の τ ) を LabVIEW 上で変化させつつ写真を撮ったものである。
図 4.4.4 では BEC の重心が左右に振動する様子、及び BEC の形自体が上下左右に伸び縮みする様子が見て取れる。なお、PA 光は図の下方向から上方向に向かって原子にあたっているので、BEC の重心の振動方向とは直交している。重心運動については、PA 光の中心位置が原子に対してわずかに右にずれているために BEC が右方向に引っ張られ、PA 光が切れると同時に ODT 中を axial 方向に運動し始めるのだと解釈できる。PA 光
は原子の D2 線から 180 GHz 程度しか離調がついていないため、原子がわずかにポテン
シャルを感じてしまっているのだと考えられる。なお、axial 方向のトラップ周波数は 15

Hz であるので、図の重心運動の振動周期と整合的である。BEC の重心の振動については
L1 の周波数が PA の共鳴から離れていても観測できる。
一方、BEC の形自体の振動については photo association による効果であり、L1 の周波数に離調がつくと観測できなくなる。PA レートは原子の密度に依存するので、PA 光を照射することで BEC の密度が高い部分が削り取られ、BEC の中で原子の移動がおきることでこのような形の振動がおきるのではないかと考えられる。
いずれにしても図 4.4.2、図 4.4.4 のデータから v = 0 準位に分子が作られていることは疑いようがない。PA 光のアライメントが適切に行われていることを意味している。

4.4.3 AT 分光
準備が整ったので E1 装置で BEC を用いた AT 分光を行った。上で説明した事実が分かってからは PA 光 L1 の周波数を v = 0, J = 2 に合わせて L2 の周波数を掃引した。実験を始めたころは K の BEC の原子数揺らぎが大きく、小さいピークを見失ってしまう可能性があった。実際の scan 例を図 4.4.5 に載せる。上段が K の BEC の原子数、下段が削り切れなかった Rb の原子数を表している。図の一点一点が一回の測定における原子数を表している。

4.4.5 を見ると K の原子数と Rb の原子数の間に負の相関があるように見える。本研
究では 2nd MOT 光のパワーバランス調整を繰り返し行うことで K の原子数を可能な限り増やし、さらに蛍光トリガーの位置を極力下げることで Rb 原子の量を可能な限り減らして実験を行った。これによって原子数のゆらぎは多少改善された。改善前と後の比較を図 4.4.6 に示す。改善後に行われた実験の原子数揺らぎはだいたい図 4.4.6 の右のグラフ程度である。K の BEC の原子数は PA レーザー L1 が分子ラインに非共鳴の時に8 ∼ 9 × 104 個程度であるから、AT 分光を行う時は PA レーザー L1 を分子ラインの共鳴に合わせることで約 5〜6 割程度のロスを定常的に作り、L2 の周波数を掃引していることになる。原子のロスに比べると一点一点の原子数の揺らぎは充分小さいはずであるが、AT 分光のピークシグナルは見つけることが出来なかった。本研究において L2 を掃引した範囲は L1 − L2 が 109 MHz から 125.4 MHz である。掃引は主に 100 kHz 間隔で行わ

4.4 AT 分光＠ E1

75

PA光無し

PA後 𝜏 = 5 ms

PA後 𝜏 = 10 ms

PA後 𝜏 = 15 ms

PA後 𝜏 = 20 ms

PA後 𝜏 = 25 ms

PA後 𝜏 = 30 ms

PA後 𝜏 = 35 ms

PA後 𝜏 = 40 ms

PA後 𝜏 = 50 ms

図 4.4.4 PA 共鳴時の BEC の time evolution

第 4 章 実験結果と考察

76

K

Rb

図 4.4.5 最初 AT 分光に臨んだ時のデータ。原子数の揺らぎが大きい。図は L2 の周
波数を 100 kHz 間隔でスイープしている。

れた。本研究では時間の都合上 BEC を用いた AT 分光を何 scan も行うことができていないが、本研究の範囲内では 109 MHz から 125.4 MHz の範囲内に 100 kHz 以上の構造は観測されなかった。

4.4.4 考察本研究ではまず MOT を用いた AT 分光を行ったが、見つけたいシグナルを得ることはできなかった。そこで、より原子密度の高い BEC を用いて AT 分光を行うことを考え、これを実行した。原子の密度を上げることで二体の物理が良く見えるであろうと考えたからである。しかし、本研究で行った 100 kHz 間隔の scan では共鳴を見つけることはできなかった。以下、K 原子を用いた AT 分光では共鳴が見えない理由について考えていく。
文献 [45] では基底状態の分子準位 |2 > からのロス (ロスレートを γ2 と置く) を含めた考察を行っている。図 4.4.7 のように状態 |1 > からのロスレートを γ1 、状態 |1 >↔ |2 >間のラビ周波数を Ω2 とおくと、AT 分光の共鳴が見えるための条件は

γ2 ≪

4Ω22
γ1

(4.5)

4.4 AT 分光＠ E1

図 4.4.6 調整前後の比較。調整前のグラフは図 4.4.5 と同じもの。調整後のグラフは一つの周波数で 3 点取ってから次の周波数に進んでいる。左端から右端までデータを取るのにかかっている時間は二つのデータでだいたい同じ。

で与えられる。これは直感的には、状態 |2 > に作られた分子が光と相互作用するスピー
ドよりも速く壊れてしまうと、Autler-Townes splitting が起こらず、AT 分光の共鳴が見えないということを表している。Rb 原子を用いて行われた実験 [45] では、図 3.2.8 の実
験データを理論式でフィッティングすることによって γ2 = 84.2 kHz, γ1 = 12.0 MHz,Ω2 = 1.37 MHz と求まっている。これらのパラメータは確かに (4.5) 式の関係を充たしている。
ここで注目すべきは状態 |2 > からのロスが無視できない大きさで存在するということである。状態 |2 > は基底状態の分子準位であるので、本来ならばその decay channel は存在せず、状態の寿命は無限大と考えていいはずである。[45] ではこの γ2 の起源として、
原子 − 分子間の衝突によって分子が壊れるレート、及び |2 > 状態にできた分子がレーザー L1 を吸って異なる準位に遷移してしまうレートの寄与を考えている。特に後者の寄与については L1 と L2 の周波数差が小さくなるほど顕著になると考えられるので、K の方が Rb よりも大きなロスレートを持つことも考えられる。

K の γ1 に関しては図 4.4.3 の線幅程度と見て良いので、この値は Rb と同程度と考えられる。一方 Ω2 に関しては K の方が Rb に比べて二桁から三桁程度小さい可能性がある。
ラビ周波数は FCF とレーザー光強度に依存する。Rb, K ともに中間準位を適切に選んでいれば同程度の FCF を持つと考えられるので、そのように仮定すると、ラビ周波数 Ω2の大きさの比は実験に用いているレーザー光 L2 の強度の比になる。Rb の実験 (図 3.2.8)で用いられているレーザー光 L2 の強度に対して本実験 (図 4.4.6) で用いているレーザー
光 L2 の強度は 1/100 以下であるので、ラビ周波数 Ω2 も 1/100 以下であると考えられる。以上より、本実験で用いている実験パラメータでは (4.5) 式の条件を充たすことがで
きず、共鳴を観測することができなかったのだと考えられる。
最初は本研究でも [45] と同程度のレーザー強度を得ることができるように実験系を用意したのだが、実際にその強度のレーザー光を K の BEC に照射してみると、PA の共鳴と77

第 4 章 実験結果と考察

78

図 4.4.7 状態 |2 > からのロスを含めたモデル

は一切関係なく原子が全ていなくなってしまうことが分かった。K の場合には 0−g (3/2)
ポテンシャルがあまりに浅いため原子線 (D2 線) からの寄与が無視できないのだと考えられる。そこでレーザー強度を徐々に増やしていき、BEC の原子数に影響を与えないぎり
ぎりの値として現在の値を採用した。そのような経緯で本研究で用いているレーザー強度
は Rb の実験に比べて 1/100 以下になっている。
以上、K の BEC を用いた AT 分光で共鳴が見えない原因について考察した。次に K の

MOT を用いた AT 分光で共鳴が見えない原因について考える。MOT の場合には Rb, K
ともに使用しているレーザー強度は同じである。しかし、E2 装置を用いた実験では Rb
のみ AT 分光の共鳴を観測でき、K ではできなかった。ここから、ロスレート γ2 は K の方が大きいことが考えられる。上述したように L1 と L2 の周波数差が小さいと、L1 によって |2 > 状態が別の状態に遷移するというロスが増えるからである。その例を図 4.4.8に示した。K の場合は L1 と L2 の周波数差が 120 MHz 程度であるが、これが励起状態の回転準位間隔と同程度のため、L1 が異なる回転準位の裾をうってしまうことを表している。
以上より、K の場合には状態 |2 > からのロス γ2 が大きいと考えられること、また D2線からの離調が 180 GHz と小さいため原子遷移の寄与が大きいことの二つが問題になっていると分かった。

4.4 AT 分光＠ E1

図 4.4.8 レーザー L1 が |2 > 状態を異なる回転準位に励起して分子を壊す例

79

80

第5章

まとめと今後の展望
5.1 まとめ本研究で行ったことのまとめを行う。本研究ではマイクロ波 Feshbach 共鳴の実現にむけて重要となる分子準位の分光を試みた。最終的にこの準位の分光にまでは至らなかったが、その過程でいくつか新しい分光データを得ることができ、それらのアサインメントを行うこともできた。また、不調で使うことができなかった E1 の装置を再整備し、以前と同じ水準で装置を使えるようにした。以下に私自身が携わった研究の成果をまとめる。

• 41 K2 0−
g purely long-range potential の振動準位を計算し、その結果を元に分光を行った。E2 装置を用いて MOT に対し PA レーザーを照射し、その周波数を掃引することで 0−
g (3/2) ポテンシャルの振動準位の列を観測することができた。これらの振動準位は理論計算ともよく一致しており、回転準位の間隔からも本物の

0−g (3/2) ポテンシャルの振動準位であることが確かめられた。また、基底状態に落ちてきた分子をイオン化検出するための波長も決定した。イオン化は二光子遷移によって行われるが、その中間準位に使われているポテンシャルを特定できた。

• Rb を用いた AT 分光の先行研究 [45] を参考に、E2 装置で Rb を用いて基底状態
分子準位の AT 分光を行った。先行研究と同様の位置にはっきりとした共鳴を観測できた。[45] とは分子の観測方法が異なる E2 装置でも同じ水準の AT 分光ができることが分かった。その後 41 K2 を用いて基底状態分子準位の分光を行ったが、はっきりとした共鳴を観測することはできなかった。MOT を用いた AT 分光で共鳴が見えないのはシグナルが弱いからであると考え、原子の密度を上げて AT 分光を行うことを考えた。そこで BEC を作ることができる E1 装置を用いて実験を行う必要が生じた。

• E1 装置がとても使える状態ではなかったので E1 装置の復旧作業を行った。手を付け始めた段階では Rb, K の同時 MOT が出ない状態だったが、BEC を作るまで

5.2 今後の展望の各シークエンスを全て調整し直し、以前と同様の水準で Rb, K の dual BEC を作ることができるようになった。E1 装置を復旧させた後に、E1 装置で AT 分光を行うための準備を行った。蒸発冷却のシークエンスを変えて Rb 原子を削り切り、K のみを縮退させることができた。また PA 光が原子にあたるようにアライメントを行った。

• まずは |0−g (3/2), v = 0 > に近共鳴な光を K の BEC にあて、共鳴付近で周波数を掃引することで原子のロスを観測した。続いて E1 装置を用いて AT 分光を行った。実験当初は K の BEC の原子数揺らぎがひどく実験にならなかったが、Rb とK の原子数のバランスを調整することで原子数の揺らぎを改善した。L1 − L2 が109 MHz から 125.4 MHz まで 100 kHz の間隔でデータをとったが、共鳴構造を見つけることはできなかった。|2 > 状態からのロスレートに対して |1 >↔ |2 >間のカップリング (ラビ周波数) が小さく、共鳴が観測できなかったと考えられる。

5.2 今後の展望
AT 分光を行うのに必要な分光データ収集や実験系の構築は本研究の範囲内で完全に終わっているので、あとは分光を繰り返せば良い。現時点では共鳴は見えていないので、ここでは今後試してみたいものについてまとめる。

• 本研究ではほとんどすべての実験で AT 分光の中間準位として |0−g (3/2), v = 0 >を用いた。これは 39 K で行われた先行研究と同じ準位を使う方が良いと考えたからである。しかし第 3 章の途中で述べた通り、基底状態分子準位の外側転回点 (40Å) に近い転回点を持つ励起状態の振動準位は v = 7 である。中間準位としてこちらを用いた分光を E2 装置でもう少しやり込む必要があるだろう。

• E2 では初期状態 |0 > として |f1 = 1, f2 = 2 > を用いることができる。このようにすると |0 > 状態と |2 > 状態のスピン状態を揃えることができる。結果カップリングが強くなり、共鳴が見えるようになるかもしれない。中間準位として v = 7 を用い、かつ初期状態として |f1 = 1, f2 = 2 > を用いる分光を E2 装置でもう少しやり込む必要がある。

• E1 装置でもまずは先行研究の存在する Rb で AT 分光を行い、図 3.2.8 と同じ共鳴が見えるかどうかを試すべきである。本研究では時間の都合上それができなかっ
たが、Rb で見えなかったら K で見えるはずがないので、確認のため行った方が良い。

81

第 5 章 まとめと今後の展望

82• E1 装置での AT 分光にはあまり時間をかけられていないので、もう少しやり込む必要がある。しかし考察でも述べた通り、K2 の 0−
g (3/2) ポテンシャルは非常に浅く、これがレーザー光強度を上げられない原因になっている。そこで中間準位として、原子ラインから大きく離調のついた異なるポテンシャルの振動準位を用いる方向性も頭に入れておく必要がある。しかし、中間準位を変えると今度は|1 >↔ |2 > 間の FCF が下がってしまうことが考えられるので、FCF と入れられるレーザー光強度の兼ね合いが重要となる。

• Rb の先行研究である図 3.2.7 からも分かるように、基底状態の準位としてどの準位を用いるかで信号の出方が大きく異なる。各種原子を用いた AT 分光の先行研究でも見えるはずの全ての振動準位が見えているわけではない。本研究で分光を試みた準位も励起状態とのカップリングが元々弱ければ、どんなに工夫をしても見えな
いかもしれないということは頭に入れておかなければならない。

83

謝辞
本修士論文は私が東京大学工学系研究科物理工学専攻修士課程の二年間で行った研究の成果をまとめたものです。私は修士課程の一年次から二年次に進級する際に研究室の所属が変更になりましたので、まずはその点について触れたいと思います。
私は修士課程進級とともに、当時物理工学専攻の教員でいらっしゃいました井上慎准教
授の研究室に配属されました。修士課程の一年次は井上先生のご指導の下、研究を進めて参りました。修士二年次に進級する際に井上先生が大阪市立大学の教授に栄転され物理工学専攻を去られましたので、修士過程の二年目は小芦雅斗教授のご指導の下、研究を進めてきました。研究室の配属は途中で変更になりましたが、私は修士一年次に井上研究室で行っていた研究をそのまま続けさせていただきました。二年次も私が井上研究室の装置を使い、自分の研究を続けることができたのも、私の所属である物理工学専攻の先生方のご理解や、光量子科学研究センターの教職員の方々のサポートのおかげです。謝辞を執筆するにあたり、まずはそのことに感謝したいと思います。
本研究は多くの方々のサポートによって成り立っています。井上先生は今年度から大阪市立大学の所属でありながら、頻繁に東京に戻ってきて私たちの研究をサポートしてくださいました。特に E1 装置が不調になった際には頻繁に相談にのっていただきました。実
際に実験室で装置の様子を見ていただき、先生のアドバイスによって問題が解決したことも数多ありました。今年度は一人で実験を進める形になり大変なことも多くありましたが、その分修士課程の二年間で大きく成長できたと感じています。二年間のご指導ありがとうございました。
修士二年目からお世話になった小芦先生は、快く私たちの指導を引き受けてくださいました。途中から小芦研究室の一員となったにも関わらず、他の学生と分け隔てなく接してくださいました。小芦先生とお会いするのは主に研究室セミナーや論文読みが中心でしたが、議論の際にすばやく物理の本質を見抜く明晰さには大変感化されました。私もこれか
ら研究を続けるにあたり、物理の本質を捉える姿勢を鍛えていきたいと思います。
昨年度の 8 月頃まで井上研究室の助教をしていらっしゃいました小林淳氏 (現京都大学特定准教授) にはミーティング等で私の研究に関して色々とアドバイスをいただきました。夕飯等にも誘っていただき、修士から新しく井上研究室に加わった私たちを温かく迎えてくださいました。
昨年度まで井上研究室の博士課程学生でいらっしゃいました加藤宏平氏 (現京都大学

謝辞

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PD) には二年間を通して本当に様々なアドバイスをいただきました。昨年度はご自身の研究や博士論文執筆が忙しい中、当時修士一年だった私のことを常に気にしてくださいました。物理に関する事柄だけではなく、LD の交換の仕方、TA の作り方、E1 装置の動かし方、回路の作り方など実験に関する技術的な事柄を多く学ばせていただきました。また、今年度からは京都大学に研究の場所を移したにも関わらず、E1 装置の調整に関するアドバイスをメールで度々いただきました。一時期はメールのやり取りが毎日のように続き、「京都での研究が忙しいだろうに、申し訳ないなァ」と感じていましたが、そんな中にあっても「いつでも連絡していい」と言っていただけたので救われました。氏の協力無しでは E1 装置は二度と dual BEC を作ることはなかったでしょう。ご協力本当にありがとうございました。
昨年度まで井上研究室の修士課程学生でいらっしゃいました荻野敦氏には E2 での実験に関するアドバイスを多くいただきました。E2 装置の使い方を短期間で一から教えていただき、本修士論文中の一部のデータ取得にも付き合っていただきました。また、E2 装置で行った実験結果についての議論にも付き合っていただきました。話を聞く度に氏の分子に関する知識の広さに驚かされました。
修士課程の二年間を共にした同期の藤本晃吉氏は、氏がメインで使っている E2 装置を私が使うのを快く承諾していただきました。私が装置を使っている間は氏は実験を行うことができなくなってしまうにも関わらず、一切苦言を呈したりはしませんでした。氏の理解が無ければ本研究の大部分の実験は行うことができていません。また、今年度はパルスレーザーのフラッシュランプの交換や master laser の交換など二人で協力して作業をすることも多くありました。
昨年度井上研究室の 4 年生であった上東幹氏、池田浩太氏は卒論生でありながら二人で試行錯誤しながら研究を進めていた姿勢に感銘を受けました。毎日夜遅くまで実験を繰り返し、最終的に DPSS レーザーの安定化に成功しました。先輩でありながら、両氏の研究姿勢には見習うものがあります。今年度からは両氏は別々の研究室に配属されましたが、各々の場所で頑張っているようで何よりです。
今年度からは小芦研究室の皆様にも大変お世話になりました。今年度の研究生活は小芦
研の皆様のサポート無しには成り立ちませんでした。今年度 7 月頃まで小芦研究室の助教でいらっしゃいました丹治はるか氏 (現電気通信大学准教授)、現博士課程二年の鈴木泰成
氏には実験ミーティングで色々なアドバイスをいただきました。また、冷却原子論文読みを企画し、それに誘っていただきました。論文読みは同じ分野の人たちが集まって紹介論
文に関して色々と議論するものであり、研究に対するモチベーション維持には最適な場所となりました。そのような場を設けてくださってありがとうございました。
小芦研特任研究員の佐々木寿彦氏、同 PD の中田芳史氏、同博士課程二年の川上駿氏は小芦研理論グループのメンバーであり、居室を共にしていました。私が居室にいる際には気さくに話しかけてくださいました。実験室では一人でしたが、居室に来るといろいろな人がいるので楽しく過ごすことができました。
現修士課程二年の永松剛氏、修士課程一年の岩田悠平氏、米澤明秀氏、4 年生の青柳弓

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槻氏、福原竜馬氏とも実験ミーティングや論文読みを通して頻繁に顔を合わせました。実験ミーティングでの発表を聞いていると、各々が自分の研究と真剣に向き合っている様子が伝わってきました。来年度からも各々の場所で頑張ってください。また、小芦研の飲み会等にも頻繁に誘っていただき、ありがとうございました。小芦研の皆様とは一年間という短い時間でしたが、楽しく過ごさせていただきました。
光量子科学研究センター助教の堀越宗一氏には冷却原子論文読み、実験ミーティングでお世話になりました。氏は冷却原子の実験に関する知識がとても豊富で、実験ミーティン
グでは様々なアドバイスをいただきました。論文読みでは多角的な視点から議論を深めていく姿勢が印象的でした。また、冷却原子の同分野交流会なるものを企画し、私が自分の研究を発表するための場を作ってくださりました。このように分野内の交流を活発化させることにも積極的で、考えていることのスケールの大きさに敬服いたしました。
今年度は実験室の中では一人で試行錯誤する日々が続きましたが、一歩実験室を出るとこのように本当に多くの方々と触れ合う機会があり、同時に研究のサポートもしていただ
きました。このような多くのサポート無しでは一年間研究をやり通すことはできなかったと思います。最後に井上先生を始め、小芦研究室の皆様、光量子科学研究センターの方々、学外の友人や先輩、そして生活のサポートをしてもらった家族に感謝の意を表します。

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