Proceedings of the 20th Annual Meeting of Particle Accelerator Society of Japan
August 29 - September 1, 2023, Funabashi

PASJ2023 TUP48

核医学用 RI 製造に用いる大強度４K ニオブスズ超伝導電子線形加速器の検討
INVESTIGATION OF HIGH-POWER 4 K Nb3Sn SUPERCONDUCTING RF ELECTRON
LINAC FOR PRODUCTION OF MEDICAL RADIOISOTOPES柏木茂#, A), 梅森健成 B), 菊池章弘 C)
Shigeru Kashiwagi#, A), Kensei UmemoriB), Akihiro KikuchiC)A)
Research Center for Electron Photon Science (ELPH), Tohoku University
B)
High Energy Accelerator Research Organization (KEK)C)
National Institute for Materials Science (NIMS)

Abstract

Currently, various types of radioisotopes (RIs) are used in the field of nuclear medicine for diagnosis, such as PET andSPECT. In recent years, RIs are applied to therapy of cancer and the Ac-225 has been confirmed to be effective in thetreatment of advanced cancer. One of the promising RI production methods for medical application is the use of highintensity beam in accelerators. In the case of an electron accelerator, a photonuclear reaction is used in the RI production
process. We have started research and development of a 4 K niobium-tin (Nb3Sn) superconducting electron accelerator
system for RI production, which can be operated with a compact conduction cooling system and does not require a largescale cooling system. As a first step, we plan to develop a single-cell Nb3Sn superconducting cavity and a cryomodule tocool it, and to demonstrate its performance by beam acceleration experiments. In this presentation, we report the basic
design and R&D schedule of the 35 MeV superconducting linac for the RI production.
から、ニオブスズ超伝導空洞の場合、伝導冷却で到達可能な 4 K まで空洞を冷却することで、バルクのニオブ
現 在 、 核 医 学 に お い て 放 射 性 同 位 元 素 超伝導空洞を 2 K まで冷却したときと、ほぼ同等の空洞（Radioisotope: RI）は、PET や SPECT など核医学検査 性能（Q0 値）が得られることが分かっている[2]。ニオブスで幅広く利用されている。近年、RI を用いた内用療法 ズ超伝導空洞では、大規模な冷却システムを必要としな（核医学療法）の進行がんへの有効性が確認されるなど、 いため、大学などの小規模施設でも超伝導加速器の建
医療用 RI の利用は「検査から治療へ」と新たな展開をみ 設が可能である。本研究では、最初のステップとして、単せている。中でも、アルファ線放射体 RI であるアクチニ 一セルのニオブスズ超伝導空洞およびそれを冷却するウム 225（225Ac）を用いた核医学療法が、進行がんへの 伝導冷却クライオモジュールを製作し、ビーム加速実験治療法として世界で注目されている[1]。しかし現在、 によりその性能を実証することを計画している。本発表で225
Ac はドイツ、米国、ロシアの研究機関で、トリウム 229 は、RI 製造に用いる 35 MeV 超伝導リニアックの基本設からの放射壊変により年間 100 GBq 以下しか製造するこ 計やニオブスズ超伝導空洞を用いたビーム加速計画にと が で き な い 。 1 人 の 患 者 の 治 療 （ 3 回 投 与 ） に 約 ついて報告する。
20 MBq 必要であるため、現在の生産量では世界で本格電子加速器を用いた医療用 RI 製造的な治療を展開することは困難である。医療用 RI 製造 2.
電子加速器を用いた RI 製造では、光核反応を利用の方法には、放射壊変の他に、原子炉を用いた方法や粒子加速器を用いた方法がある。特に、加速器を用いた する。電子ビームを白金（Pt）やタンタル（Ta）などの重金RI 製造は、必要な時に必要な量を生産することが可能 属に入射し、制動放射線を発生させターゲットの原子核で あ る と い っ た 特 長 を も つ 。 陽 子 ビ ー ム を 使 っ た へと照射する。巨大共鳴付近の 10~20 MeV の光子を原
226
Ra(p, 2n)225Ac 反応による 225Ac 製造の場合には、陽 子核が吸収すると、核子の結合エネルギー（~7 MeV）を子ビームはターゲット中での飛程が短く、ビーム量やター 超えるため中性子や陽子を放出する核子放出反応が起ゲット量（厚さ）を増やすことで製造量を増やすことができ こる[3]。
ない。一方、電子ビームを使った光核反応（γ, n）による電子ビームを使った光核反応による 225Ac 製造では、
225
Ac 製造では、制動放射（γ線）を発生させる電子ビームの電流量やターゲット量を増やすことで RI の製造量を増やすことができ、また不純物（不必要な同位体）が少ないといった特長をもつ（Fig. 1）。
我々は、電子加速器による核医学用 RI の大量生産を実現するため、大電流ビーム加速が可能な 4 K ニオブス
ズ超伝導電子線形加速器の開発研究をスタートさせた。
米国・日本における、これまでの超伝導 RF 空洞の開発
Figure 1: Actinium-225 production process.

1.

はじめに___________________________________________# kashiwagi@lns.tohoku.ac.jp- 429 -Proceedings of the 20th Annual Meeting of Particle Accelerator Society of Japan
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3.

1000

Reaction cross section [mb]Ra 226(γ, n)Ra 225
100

1010.10510152025303540

Photon Energy [MeV]

Figure 2: Cross section
226
Ra(γ, n)225Ra [4].

ofphotonuclear

reaction

2101N (k, E0) [arb.]

10010Giant Resonance-110-2

10-31020MeV30MeV40MeV50MeV-410010203040Photon Energy (k) [MeV]50

Figure 3: Bremsstrahlung spectrum with different electronbeam energy [5].
ラジウム 226（226Ra）に制動放射線を照射し、光核反応によりラジウム 225（225Ra）を製造した後、そのベータ崩壊により 225Ac が生成される。 226Ra の光核反応断面積をFig. 2 [4]に示すが、効率良く RI 製造を行うためには10~20 MeV 付近（巨大共鳴）の制動放射線を電子ビームにより大量に生成する必要がある。Figure 3 に異なるエネルギーの電子ビームによる制動放射線スペクトルを示す。電子ビームのエネルギーが高い方が、巨大共鳴付近の制動放射をより多く生成することができるが、高エネルギーの制動放射線により、主反応ではない不要な反応が生じるため、35～40 MeV の電子ビームが光核反応による RI 製造には適している。
電 子 加 速 器 に よ り 約 100 kW の 電 子 ビ ー ム（35 MeV, 3 mA）を 226Ra(4.33 g)に 20 時間照射した
場合、1 回で約 230 GBq（約 1 万人分）の 225Ac を製造することが可能であり、医療用 RI の多量生産・安定供給へと繋がる。

ニオブスズ超伝導電子リニアック

3.1 超伝導電子リニアック
大電力の電子ビームを作り出すためには、平均電流の高いビームを必要なエネルギーまで加速する必要がある。常伝導の電子線形加速器（リニアック）では、ビーム加速に用いる高周波源や加速空洞での電力損失によりパルス運転となるため、ビームおよび加速管に供給される RF のヂューティサイクルは 0.1％程度に制限される。
そのため、常伝導電子リニアックで加速できる平均ビーム 電 流は 1 mA 程度 が限 界で あ り 、ビ ーム パ ワー も35 MeV, 1 mA で 35 kW 程度が最大出力と考えられる。
一方、超伝導電子リニックの場合は、加速空洞の電力損失の指標である Q0 値が約 1010 であるため、高周波損失による空洞の温度上昇がなく、連続して高周波を空洞に供給する連続波(CW)運転が可能であり、比較的容易に平均電流を 10 mA 以上まで増やすことができる。また、超伝導空洞に供給する高周波電力は数 10 kW で十分であるため、クライストロンなどの大型高周波源で生成する必要はなく、小型の半導体アンプで十分である。
3.2 ニオブスズ超伝導空洞
現在、米国を中心に世界で広く使用されているニオブ（Nb）の超伝導空洞は、ヘリウムを減圧し 2 K まで冷却してビーム加速に使用される。そのため、ヘリウムを減圧するための大型冷却システムや高圧ガス保安法の許認可が必要となり、大学などの小規模加速器施設では 2 K 運
転の Nb 超伝導空洞の導入は困難である。我々は東北大学電子光理学研究センターにおいて、超伝導電子リニアックを用いた医療用 RI 製造を実現するため、大規模冷却システムが必要ない、ニオブスズ超伝導空洞の開発を KEK と NIMS と連携し実施している。米国を中心とするニオブスズ超伝導空洞に関するこれまでの先行研究から、ニオブスズ超伝導空洞を 4 K まで冷却した時に、ニオブ超伝導空洞を 2 K まで冷却した時と同じ Q 値（=1010）が得られることが分かっている[2]。4 K ならば GM冷凍機などの小型冷凍機で到達でき、また大量のヘリウムも必要ないことから、超伝導空洞の冷却のハードルが一気に下がる。この大きな利点をもつニオブスズ超伝導空洞の製作方法には、蒸発拡散法[2,6]やニオブにブロンズを直接メッキする方法[7]やニオブ表面に銅、スズ、銅を三層メッキするブロンズ法[8]などがある。本研究では KEK の蒸着設備を利用し、蒸発拡散法によりビーム実験で用いる S バンド（2856 MHz）ニオブスズ超伝導空洞を製作する。
3.3 35 MeV ニオブスズ超伝導電子リニアック
RI 製造に用いるビームパワーが 100 kW を超える電子加速器（𝐸𝐸 = 35 MeV）の概念設計を行った。本加速器の全体構成を Fig. 4 に示す。
電子銃は、堅牢性や信頼性を重視しグリッド付き熱陰極電子銃を採用する。電子銃のカソード－アノード間には直流（DC）100 kV を印可し、高速パルサーでグリッドを駆動する方式をとる。電子バンチの繰り返しは、主加速部の RF 周 波数 1300 MHz の 64 分周に あ たる20.3 MHz とし、バンチ電荷量は 500 pC、ビーム平均電流は約 10 mA である。35 MeV まで加速した時のビーム- 430 -Proceedings of the 20th Annual Meeting of Particle Accelerator Society of Japan
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Figure 4: 35 MeV Superconducting RF linac for RI production.
パワーは 350 kW となる。また、電子銃から出力される初期バンチ長は 150~180 ps(rms)とする、この短バンチ・高繰り返しビーム生成用のグリッドパルサーが課題であり、現在、高速 RF スイッチとステップリカバリーダイオードを用いた回路や高繰り返しパルス生成が可能な FET を使用した回路を開発中である。電子銃に続く、バンチ圧縮系の構成は、現段階では構成を確定できていないが、常伝導高周波空洞（216 MHz）とローベータの単セル超伝導空洞を使用することを検討中である。
主加速部では、3 セル空洞を 3 台格納するクライオモジュールを使用する。クライオモジュールの設計において、超伝導加速空洞の加速勾配、熱負荷、空洞の入力RF カプラーのピーク電力を指標に、RF とビームのパラメータを決定することが重要である。今回は、1 セルあたりの加速電圧を 1 MV としてシステム設計を行った。
1.3 GHz 空洞 1 セルの加速長は RF の半波長に相当す
る 115 mm であるので、加速勾配（𝐸𝐸𝑎𝑎𝑎𝑎𝑎𝑎 ）は8.7 MV/mである。
次に、3 セル 1 空洞あたりの熱負荷（dynamic loss）を以下の計算式より求める。
𝑃𝑃𝐶𝐶 =𝑉𝑉𝑐𝑐 2(𝑅𝑅 ⁄𝑄𝑄) ∙ 𝑄𝑄0(1)ここで、加速電圧𝑉𝑉𝑐𝑐 は 3 セルで 3 MV、R/Q は空洞長に比例するとして 9 セルの TESLA 空洞の値（＝1000）から𝑅𝑅/𝑄𝑄 = 333、𝑄𝑄0 = 1010 とした時、3 セル空洞 1 台あたりの熱負荷は𝑃𝑃𝐶𝐶 = (3 × 106 )2 ⁄(333 ∙ 1010 ) ≈ 2.7 [W]となる。例えば、この 2.7 W の熱を住友重機械工業（株）のRDE-418D4 (4.2 K, 1.8 W)を使い冷却する場合、1 空洞あたり 2 台の冷凍機が必要となる。3 空洞が格納される 1つのクライオモジュールでは、全部で 6 台の GM 冷凍機を取付ける（Fig. 4）。冷凍機の 1 段ステージ(50 K, 42 W)
は、50 K 熱シールドやカプラーの冷却に利用される。
GM 冷凍機 1 台あたりの消費電力は約 7.5 kW であるため、1 台のクライオモジュールの冷却に必要な電力は7.5 kW × 6 = 45 kW、主加速部の 4 台のクライオモジュールでは 180 kW となる。入射器部のローベータ単セル空洞と 3 セル 1 空洞の冷却に必要な電力は、約22.5 kW であるため、加速器全体のニオブスズ超伝導空洞の冷却には、約 200 kW の電力が必要となる。
また、大電流の超伝導 RF 加速器を検討する際にはRF 入力カプラーの入力電力、つまり空洞に供給する電力レベルも重要なパラメータの 1 つである。1 セルあたりのビーム加速電圧が 1 MV（𝐸𝐸𝑎𝑎𝑎𝑎𝑎𝑎 = 8.7 MV/m）程度であっても、例えばビーム電流が 100 mA の場合には、100 kW の入力電力に耐える入力カプラーが必要になる。
検討中のシステムでは、3 セル 1 空洞で 10 mA のビームを 3 MV 加速するため、空洞への入力 RF パワーは約30 kW であり、既存の入力カプラーで対応可能である。
入力電力が 50 kW を超える場合には、パワーを分割して空洞に電力を供給する必要があるのでシステムが複雑になる。
ここで、加速器システム全体の消費電力を考える。先に述べた様に空洞冷却には約 200 kW が必要である。
RF 源については、半導体アンプの電力効率が 30%とした場合、最終的なビームパワーが 350 kW であるので、RF 源の電力は 1170 kW となる。その他、電子源、真空計、電磁石系、冷却水系などで 100 kW 程度の電力を消費すると仮定すると、全体で約 1.5 MW の電力が必要となる。
3.4 ニオブスズ超伝導空洞ビーム加速試験
東北大学電子光理学研究センターの試験加速器(tACTS)において、ニオブスズ超伝導空洞のビーム加速試験を計画している。t-ACTS の RF 周波数が S バンドであるので、共振周波数が 2856 MHz の単セル・ニオブス

Figure 5: Cryomodule of Nb3Sn superconducting RFcavities for beam experiment at t-ACTS, ELPH, Tohoku
University.

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ズ超伝導空洞を製作する。冷却には、住友重機械製のGM 冷凍機：RDK-408D2, 1.0 W@4 K を用いる。空洞の伝導冷却試験では、冷凍機の振動によるマイクロフォニックについて詳しく調査する予定である。また、RF 源には最大出力 2 kW、パルス幅 3 ms の半導体アンプを使用する。加速勾配（𝐸𝐸𝑎𝑎𝑎𝑎𝑎𝑎 ）は10 MV/m、1 セル当たりの加速長（半波長）52 mm から、試験空洞 1 セルの加速電圧はVC = 0.52 MVとなる。ビーム試験では、約 20 MeVの電 子ビー ム をニ オ ブ スズ 超伝 導空 洞に よ って 、約
0.5 MeV（∆𝐸𝐸 ⁄𝐸𝐸 : 2.5%）追加速する。また、この時の空洞 の dynamic loss を 空 洞 パ ラ メ ー タ𝑄𝑄0 = 1 × 1010 、
R⁄Q ~50 か ら 求 め る と 、 PC = 0.55 [W] と な り 、 上 記 のGM 冷凍機で十分冷却することができる。Fig. 5 に現在検討中のクライオモジュールを示す。空洞と冷凍機の第2 ステージ(4 K)の間のヒートリンクは、空洞の赤道部を固定する形をとる。RF カプラーについては、熱の流入やRF による加熱が空洞冷却の妨げにならない設計とし、セミリジットの同軸ケーブルも候補として検討している。

まとめ
医療用 RI の大量生産を可能にする、超伝導大強度電子加速器(35 MeV, 10 mA, 350 kW)の検討を開始した。
常伝導電子リニアックでは平均電流：1 mA 程度が限界であるため、ビーム出力は 50 ｋW 程度までに制限される。
検討中のニオブスズ超伝導加速器は、電子源をグリッド付き熱陰極電子銃とし、加速空洞は大型冷却設備を必要としないニオブスズ超伝導 RF 空洞を伝導冷却により使用する。主加速部は、3 セル空洞を 3 台格納するクライオモジュール 4 台で構成され、ビームを 35 MeV まで加速する。また、令和 7 年度末までに S バンド（2856 MHz）のニオブスズ超伝導空洞（1 セル）を製作し、伝導冷却クライオモジュールに格納したのち、東北大学
電子光理学研究センターの t-ACTS においてビーム加速実証実験を実施する。

謝辞
本研究におけるニオブスズ超伝導空洞に関する研究は、TIA 連携プログラム探索推進事業「かけはし」の支援のもと、2020 年度より KEK,NIMS,東北大学の 3 機関で研究連携を開始しました。現在、本研究は JSPS 科研費・基盤研究(A) 23H00101 の助成を受けて実施しています。

参考文献[1] Kratochwil, C. et al., J Nucl. Med., 2016, 57:1941-1944.
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[7] Ming Lu et al., Chinese Physics Letters 39 (2022) 115201.
[8] H. Ito et al., Proc. of the 17th Annual Meeting of Particle
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