JST未来社会創造事業「レーザー駆動による量子ビーム加速器の開発と実証」－ 電子加速システムの開発 －2022年度第2回シンポジウム日
主時 ： 2023年2月28日（火）13時30分～16時10分（13時00分開場）
催 ：「レーザー駆動による量子ビーム加速器の開発と実証」プロジェクト

高エネルギーX線を用いたコンプトン散乱によるHIP接合界面検査と社会インフラ設備への適用可能性

群馬大学理工学府電子情報部門
櫻井 浩

1

JST未来社会創造事業「レーザー駆動による量子ビーム加速器の開発と実証」－ 電子加速システムの開発 －2022年度第2回シンポジウム日
主時 ： 2023年2月28日（火）13時30分～16時10分（13時00分開場）
催 ：「レーザー駆動による量子ビーム加速器の開発と実証」プロジェクト

高エネルギーX線を用いたコンプトン散乱によるHIP接合界面検査と社会インフラ設備への適用可能性

群馬大学理工学府電子情報部門
櫻井 浩

2コンプトン散乱イメージングによる接合界面の健全性評価

冷却水チャンネルをHIPで製造
原型炉

HIP界面でSiOx酸化物
coreにTaOxshell 化合物が析出1μmの界面HIP界面でUpper shelfenergy 減少

3Kishimoto et al. Fusion Eng. Des. 109-111, 1744-1747 (2016)

H. Kishimoto et al., J. Nucl. Mater. 442 (2013) S546-S551.

HIP 界面評価技術
第一壁部材製作時には品質保証が必要。
HIP 接合界面の配置が三次元的であるため、全接合部において接合欠陥の有無を精査することは困難
接合継手特性に影響を与える酸化物のサイズは，数μm 程度であるため，検出は極めて難しい

HIP接合界面の検査方法は破壊・非破壊的手法とも確立されていない
HIP 界面近傍の組織の学術的理解と評価技術の開発が必要
廣瀬貴規，芹澤久，岸本弘立，荻原寛之，藤井英俊，長坂琢也，笠田竜太，野澤貴史，谷川博康，芝清之, ．低放射化フェライト鋼接合技術の現状と課題, J. Plasma Fusion Res. 87, 172-180 (2011)

拡散接合部の非破壊評価試験法
X 線透過試験，超音波探傷試験，浸透探傷試験，電気抵抗測定，AE 測定等

拡散接合部に残留する微小な欠陥を検出できる可能性の高いのは超音波探傷，X 線透過試験
空間分解能が足りない
超音波探傷（数百μm）・X線透過試験（20μm）
4
大橋修, 入門講座・拡散接合その4―接合部の金属学的・機械的評価，気密性，接合部の非破壊評価―, まてりあ 57, 620-624 (2018).

HIP界面の非破壊検査法

Acoustic emissionをモニターすればUpper shelfenergyがわかる

非破壊で化学的情報を計測できないか？
1μmの界面125MHzでecho強度減少

5コンプトン散乱X線エネルギースペクトル解析でHIP界面の酸化物を評価する
コンプトン散乱X線スペクトル形状は波動関数＝化学結合を反映[105] 2Compton scattering
X-rayscounts/20min.

WK

1
incident
X-rays
115.7keVWK
Ta K

040

6080
energy(keV)

100120

Sパラメータによるスペクトル形状の解析

Intensity

Compton scattering X-ray peak
W=W1+W2
S=H/W
H
W1d1W2d3d2
Energy (or momentum)d4

積分強度は電子密度を反映

M. J. Sharaf, Appl. Radiat. Isot., 54, 801 (2001).

F82H鋼HIP界面の1μmの酸化物を非破壊で評価

6

コンプトン散乱X線のエネルギースペクトルの形の解析（Sパラメータ解析法）

コンプトンプロファイルのラインシェイプを数値化するパラメータを考案（Sパラメータ解析法）
K. Suzuki et al.
25
Li 2.0 Mn 2 O 4

17.5

Li 1.1 Mn 2 O 4

20

Li 0.5 Mn 2 O 4-1151050-10-505

線形関係が成立

17S-parameterJ(p z) (a.u. )J. Appl. Phys., 119, 025103 (2016).

コンプトンプロファイルの模式図

10p z (a.u.)

16.5
16y=0.59x+15.3
Hartree-Fock CALC.
KKR-CPA CALC.
DFT CALC.
EXP.

15.5

HS
W

H = ò J ( pz ) pz
d3d2

15

W = ò J ( pz ) pz + ò J ( pz ) pz
d2

d4

d1

d3

00.5

1

1.5

22.5

33.5

Li composition by ICP

本研究ではd1=d4=5a.u., d2=d3=1a.u.としたSパラメータからリチウム量の定量が可能

7

Sパラメタ解析によるリチウム電池のリチウムイオン分布測定

Fully charged

Discharged

Low speed(5hrs)charge

discharge

high speed(1hr)
chargeAl-Li合金
discharge
K. Suzuki et al. Condens. Matter 3, 27 (2018)

充電速度が速い（1C＞0.2C）時はLiが負極／セパレータ界面に集積接合界面の非破壊検査手法とならないか

測定試料～HIP接合したF82H鋼
F82H-BA12

3

1.
5

１０

１０6

3

1.5
1.5

W, Ta, SiO2に着目
9

SPring-8 BL08Wにおけるコンプトン散乱X線エネルギースペクトルの測定

散乱X線
試料

入射X線
115.56keV

Ge半導体検出器

実験配置
SPring-8 BL08W
入射スリット20μm(h),1000μm(w)

検出器

散乱X線
コリメータ

試料

□1000μm

スリット

散乱X線
入射X線
115.56keV

試料

入射X線
115keV

可動ステージ

観測領域
空間分解能 20×1000×1000μm

zxy10測定した散乱X線エネルギースペクトル
F82H-BA12鋼の蛍光・散乱X
線スペクトルcounts/20min.

countsCompton scattering
X-raysWK

1incident
X-rays
115.7keV

WK
Ta K

0406080energy(keV)

100

6000
5000
4000
3000
2000
1000
040
6 3
[10 ]

120

Ta、Wの定量〇Ta、Wの蛍光X線強度に比例
SiO2の体積比〇コンプトン散乱X線の積分強度⇒電子密度を反映〇レーリー散乱/コンプトン散乱の強度比が物質に依存〇コンプトン散乱X線ピークの幅が物質依存（sparameter解析）

counts[10 ] 25

標準物質の蛍光・散乱X線スペクトル

2SiO 26080

100120Ta2O5×100

10406080
100energy(keV)120

X線強度（コンプトン散乱X線、レーリー散乱線、蛍光X線（Wka, WKb)）とS-parameterのz依存性F82H-BA12[105] 2

Compton scattering
X-rayscounts/20min.

WK1WK

incident
X-rays
115.7keV

Ta K
１０

試料面最上端がz=031.5
1.5

１０0406080energy(keV)

100120yxz

各X線強度のz依存性を測定

X線強度（コンプトン散乱X線、レーリー散乱線、蛍光X線（Wka, WKb)）とS-parameterのz依存性母合金の挙動をモデル計算[105] 2Compton scattering
X-raysWK

counts/20min.

〇散乱・蛍光X線強度の脱出深度依存性 𝐼 = 𝐼0 𝑒𝑥𝑝[−(𝜇 𝐸0 𝑡0 + 𝜇 𝐸1 𝑧]〇S-parameter
S=az+b(a)の破線・実線

1WK

incident
X-rays
115.7keV

Ta K

0406080
energy(keV)

100120

各X線強度のz依存性を測定(b) 母合金の挙動のモデル計算（破線・実線）と実測値（点）の偏差を解析
𝐼

𝛥 = 𝑚𝑒𝑎𝑠 − 1 (2)

界面

𝐼𝐵𝑀

X線強度（コンプトン散乱X線、レーリー散乱線、蛍光X線（Wka, WKb)）とS-parameterのz依存性
Ta・W蛍光強度、コンプトン散乱・レーリー散乱強度、Sパラメターの相関

Ta、Wの定量化〇Ta、Wの蛍光X線強度に単純比例

界面

SiO2の体積比定量化～３つの手法を比較
1. コンプトン散乱X線の積分強度⇒電子密度を反映
2. レーリー散乱/コンプトン散乱の強度比が物質に依存
3. コ ン プ ト ン 散 乱 X 線 ピ ー ク の 幅 が 物 質 依 存 （ sparameter解析）

SiO2体積比の見積り手法～その１〇コンプトン散乱X線の積分強度⇒電子密度に比例

M. J. Sharaf, Appl. Radiat. Isot., 54, 801 (2001).

densityelectron density(g/cm3)(cm-3)

SiO2

2.196

6.603E+23

Fe

7.874

2.208E+24

Normalized Compton
scattering intensity

Relative Compton scattering X-ray Intensity
1.01
1
0.99
0.98

y = -0.7009x + 1

0.97
0.96
0.95

0.94
0.93
0.92
00.02

0.04

0.06

0.08

0.1

0.12

SiO2 volume ratio

母合金からの強度のずれからSiO2体積比が見積もれる
15

SiO2体積比の見積り手法～その2〇レーリー散乱/コンプトン散乱の強度比が物質に依存[105] 2Compton scattering
X-rays1counts

F82H-BA12
incidentX-rays
115.7keV

WKTa K

0406080
energy(keV)100120

SiO 26080
100Energy(keV)

120

Relative ratio of Elastic to Compton
scattering
1.01E+00

Relative Ratio ofElastic to Compton
scattering intensity

counts/20min.

WK

6000
5000
4000
3000
2000
1000
040

1.00E+00

母合金からの強度のずれからSiO2体積比が見積もれる

9.95E-01
9.90E-01
9.85E-01
9.80E-01
y = -0.2512x + 1.0003

9.75E-01
9.70E-01
00.02

0.04

0.06

0.08

SiO2 volume ratio

0.10.1216

SiO2体積比の見積り手法～その3コンプトンプロファイルのラインシェイプを数値化するパラメータを考案（Sパラメータ解析法）[105] 2counts/20min.

コンプトンプロファイルの模式図

Compton scattering
X-raysWKd2

F82H-BA12SiO2

1

W = ò J ( pz ) pz + ò J ( pz ) pz

incident
X-rays
115.56keVWK

H = ò J ( pz ) pz
d3d2d4

d1d3

Ta K

0406080
energy(keV)

100120
本研究ではd1=d4=8a.u., d2=d3=2a.u.とした

Relative S-parameter

Relative S-parameter

HS
W

1.014
1.012

y = 0.1197x + 0.9999

1.01

母合金からの強度のずれからSiO2体積比が見積もれる

1.008
1.006
1.004
1.002
10.998
00.02

0.04

0.06

0.08

SiO2 volume ratio

0.1

0.1217

散乱・蛍光X線強度の母合金の平均からの偏差を解析
蛍光X線強度→元素の量に比例〇TaはHIP接合界面に0.01wt%集積。界面近傍では0.005wt%減少〇WはHIP接合界面近傍に0.01wt%集積。母合金内いたるところで0.01wt%ぐらい組成揺らぎ。

コンプトン散乱X線は電子密度に比例〇SiO2はHIP接合界面で0.5-1vol%（20μm tに対して）⇒HIP界面でのSiO2の平均厚0.1-0.2μm〇HIP界面近傍ではSiが減少〇SiO2の挙動はTaの挙動と対応

非破壊で化学的情報を計測〇HIP界面のSiOxコア、TaOxシェル構造を反映

１０１０T. Nozawa et al., J. Nucl. Mater. 427 (2012) 282-289.
H. Kishimoto et al., J. Nucl. Mater. 442 (2013) S546-S551.
R. Ohsone et at., in: 12th International Symposium on Fusion Nuclear Technology, Jeju
Island, Korea, 2015

3y

1.5
1.5xz
試料面最上端がz=0〇HIP界面近傍のSiとTaが拡散して酸素と反応。
〇HIP界面近傍にWが拡散（SiとTaの欠乏部分？）
18実験から得られた結論
原理的には高エネルギーX線散乱スペク
トル解析・イメージングによる接合界面の健全性評価は可能
非破壊で化学的情報を計測〇HIP界面のSiOxコア、TaOxシェル構造を反映
T. Nozawa et al., J. Nucl. Mater. 427 (2012) 282-289.
H. Kishimoto et al., J. Nucl. Mater. 442 (2013) S546-S551.
R. Ohsone et at., in: 12th International Symposium on Fusion Nuclear Technology, Jeju
Island, Korea, 2015

〇HIP界面近傍のSiとTaが拡散して酸素と反応。
〇HIP界面近傍にWが拡散（SiとTaの欠乏部分？）

１０１０3y1.5
1.5xz
試料面最上端がz=019

PHITSによるシミュレーションによる検証

コンプトン用HPGe

ガラス

鉄円柱

F82H
F82H

鉛スリット

鉛スリット

陽電子用HPGe

コンプトン用HPGe
半径3cm厚さ5cm
鉛スリット
縦5cm横5cm奥行10cm
鉛スリット間0.1cm
陽電子用HPGe
半径3cm厚さ5cm

F82H(ターゲット)
縦0.15cm横1cm奥行1cm
F82Hの間のガラス
縦0.001cm横1cm奥行1cm
ターゲット横の鉄の円柱
半径0.5cm厚さ6cm

PHITSシミュレーションによる検証の結論[10 ] 2(a) measured

0.01

Compton scattering
WK

1WK

0050
4000
(b) simulated
3000

incident
X-rays
115.6keV

100150

2000
1000
00150

高エネルギーX線散乱スペクトル実験を概ね再現(a) measured

WKa
Comptons-parameter-0.01-0.4 -0.2
0.1

00.2

0.4

0-0.1-0.2

50100Energy(keV)

deviation from mother alloy

0Imeas (z)/IBM(z)-1

Intensity(counts)

counts/20min.

5(b) simulated
WKa
Comptons-parameter

trend ofmother alloy-0.3-0.4

HIP interface-0.4 -0.2

0 0.2
z(mm)

0.4

HIP界面でのSパラメーター増加、コンプトン散乱X線強度減少を再現

PHITSシミュレーションによるF82H鋼HIP界面の非破壊検査法の検討が可能

21

JST未来社会創造事業「レーザー駆動による量子ビーム加速器の開発と実証」－ 電子加速システムの開発 －2022年度第2回シンポジウム日
主時 ： 2023年2月28日（火）13時30分～16時10分（13時00分開場）
催 ：「レーザー駆動による量子ビーム加速器の開発と実証」プロジェクト

高エネルギーX線を用いたコンプトン散乱によるHIP接合界面検査と社会インフラ設備への適用可能性

群馬大学理工学府電子情報部門
櫻井 浩

22

高エネルギーX線を用いたコンプトン散乱による社会インフラ設備への適用可能性
核融合原型炉におけるブランケットモデュールのHIP
接合界面の非破壊評価手法

大型構造物の非破壊検査装置

第2回TIA光・量子計測シンポジウム2016/11/10 つくば国際会議場
豊川弘之、藤原健、萬代新一、伊佐英範、瓜谷章, 渡辺賢一、山崎淳, 大橋和也

23

24https://chansato.com/doboku/non-destructive-inspection/X線のprobing depth
Pure FeNIST (http://www.nist.gov)

医療用LINACなど特殊な光源を考える場合

通常のX線源の利用を考える場合

I/I00.6

t=0.5cm
t=1cm
t=3cm

182keV

115keV

0.40.20.8

I/I00.8

t=0.5cm
t=1cm
t=3cm

0.60.4

Ta Ka1(57.532 keV)

0.2
000

X-ray attenuation

1X-ray attenuation

0.1
photon energy (MeV)

0.2

エネルギーが高いほうが有利(SPring-8では182keVまで実績あり）
1cm程度が限界。3cm以上は難しい

10-2

10-1
100
photon energy (MeV)

101

10MeVぐらいが透過率最大検出器が問題？１MeV程度なら可能
25

エネルギー高いとコンプトン散
乱断面積減少02468

入射X線の最適値は1MeV

10Incident X-ray energy(MeV)×penetration depth for incident Xray

4.00
3.00

エネルギー高
いと入射X線
侵入深さ大2.00
1.00
0.00
00.14
0.120.100.08
0.06
0.04
0.02
0.00

2468Probing depth(cm)Penetration depth(cm)×5.00

probing depth by Comptonscattering X-rays

32.52

エネルギー高いとprobing
depthさ大

1.5
10.5
0010

2468

Incident X-ray energy(MeV)

Incident X-ray energy(MeV)

FOM of incident X-ray

FOM of probing depth byCompton scattering X-rays

0.140

10

Intensity ratio of observed X-rays

Mass attenuation
coefficient(cm2/g)

入射X線エネルギーの最適値の検討（Fe）の場合

Compton scattering crosssection

0.14
0.12
0.10
0.08
0.06
0.04
0.02
0.00×Observed intensity ratio for 3cm

0.07
0.06
0.05

エネルギー高いと3cmの深さからの信号
強度大0.04
0.03
0.02
0.01
002468Incident X-ray energy(MeV)

10FOM of observed intensity ratio
2.0E-03for 3cm0.120
1.5E-03

0.100
0.080

1.0E-03

0.060
0.040

1 MeV

0.000
02468Incident X-ray energy(MeV)

10022 MeV

5.0E-04

0.5 MeV

0.020

468Incident X-ray energy(MeV)

10

0.0E+00
02468Incident X-ray energy(MeV)1026

準単色光源の性能
1Atomic model calc.

J(p z)/J(0)keV/auLi atom
Mn atom
O atom0.8210.6000.4

ピンクビームにしてもバンド幅は2-4keV@1MeV

0.20-6200 400 600 800 1000E0(keV)-4-20246p (atomic units)

zpzは、電子のz方向の運動量1-2au の分解能が必要

0.1%⇒10^6 photons/minが必要

27

磁気コンプトン散乱
磁気コンプトン散乱による、ネオジム磁石内部の保磁力分布

 バルク（製品のまま）状態のネオジム商用磁石において表面から内部までの保磁力分布を非破壊で観測することに成功
円偏光182.6keV

反磁場
Beam size (V×H) = 0.01 ×1 mm

縦方向を絞ったビームを用いて試料位置をスキャン

表面劣化
保磁力減少の原因
表面付近：機械研磨等による表面劣化
内部：反磁場の影響

N. Tsuji et. al., Appl. Phys. Lett., 116, (2020) 182402

コンプトン散乱強度・Sparameter解析

円偏光反転による深部磁気探傷
μmスケールの欠陥
HIP界面でSiOx酸化物
coreにTaOx
shell 化合物
が析出1μmの界面の酸化物を非破壊で評価できる

H. Kishimoto et al., J. Nucl. Mater. 442 (2013) S546-S551.

深部の磁化が非破壊で測定できる
29

高エネルギー円偏光X線散乱イメージングのイメージ図

あかさびとくろさびの峻別

高エネルギーX線を用いたコンプトン散乱による社会インフラ設備への適用可能性
核融合原型炉におけるブランケットモデュールのHIP
接合界面の非破壊評価手法

大型構造物の非破壊検査装置

ご清聴ありがとうございました

31