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㻌
㻌

P01

Calix[4]arene-bis(benzocrown-6)を(仁

セ 1) ○

子1

場

いた Fr と Cs の

媒抽出

光1

緒言 フランシウム(Fr)は も いアルカリ元 である Fr には
同位体が存
223
在せず
も半
の い
Fr でも半が 22 分と いため その化についてのは他の天 元 に べてに ない々のグループでは Fr の化
や 子
に 元
域で
に出 する
効 の
についての
を るため これまでに の大きさや基の なるクラウンエーテルを いてFr とその同 元 である Cs Na K の 媒 出 動をに べてきた[1] これらのクラウンエーテルを いた 媒 出では イオン半 がに い Fr と Cs の分
は 同で あ っ た一
Haverlock ら は
カ リ ッ ク ス ア レ ー ン
Calix[4]arene-bis(benzocrown-6)を いて NaNO 3から Fr と Cs の 媒 出を いNaNO 3が[NaNO 3 ] ≤ 0.1 M では Fr の分
が Cs よりも 1いことを報告している[2] Fr と Cs の分にこのような大きな が じることは Fr の 子
や化
221
137
合を
する上で
に 味 い 今回
Fr と Cs トレーサーを い Haverlock
らの Calix[4]arene-bis(benzocrown-6)による Fr Cs の 媒 出
を
したところ
先
とは なる
が られたので報告する
実験 LN レジン Eichrom Technologies, 100 150 μm を い 225 Ac/ 221 Fr ジェネレー
タカラム φ5.0 mm × 10 mm を作 した 4 MBq の 225 Ac を 0.01 M HNO 3 に
し
221
カラムに
させた カラム内で Fr をさせた
0.01 M HNO 3 を 500 μL して
221
137
Fr を
させた これに 500 Bq の Cs を含んだを 5 μL 加えて乾固し 10 4 3
M NaNO 3
1400 μL にした この
700 μL をポリプロピレン チューブに3
し 1.5 × 10 M Calix[4]arene-bis(benzocrown-6)-1,2-ジクロロエタン
を 700 μL 加
え 5分
とうした
分
と
を 500 μL ずつ分取し Ge 半 体
出器を いた γ スペクトロメトリーを ったとのから 221 Frと 137 Cs の分を めた 同 のを Haverlock らと同じ
件 すなわち44
4にマクロ の Cs 10 M を含んだ 10 3 M NaNO 3 /10 M CsNO 3と 1.5 × 10 3
M Calix[4]arene-bis(benzocrown-6)-1,2-ジクロロエタンの 出 でも った444
結果 考察 10 3 M NaNO 3 と 10 3 M NaNO 3 /10 M CsNO 3 の両
において
221
137
137
221
Fr と Cs の分は同
Cs の分が Fr よりわずかに大きい であった
4
4
しかし 10 3 M NaNO 3 /10 M CsNO 3 では 10 4 3 M NaNO 3 に べて Fr Cs の分
がともに 2 14 倍 さい値であった これは 221 Fr + と 137 Cs + の 出 に共存する
マクロ の Cs + Calix[4]arene-bis(benzocrown-6)-1,2 に して 0.07 倍によってFr と Cs の 出 が低下したためと えられる Haverlock らは トレーサー の 221 Frと 10 4 M の Cs を いて Fr と Cs の 出を別々に ったため Fr と Cs の分に大きな を 出したと えられるでは 今回のカリックスアレーンによるを報[1]のクラウンエーテルを いて られた Fr, Cs の分としてする[1] Y. Komori et al., RIKEN Accel. Prog. Rep. 52, 185 (2019).
[2] T.J. Haverlock et al., J. Am. Chem. Soc. 125, 1126 (2003).
Solvent extraction of Fr and Cs with calix[4]arene-bis(benzocrown-6)
KOMORI, Y., HABA, H.

P02

nat

(

Lu(p,xn)および nat Lu(d,xn)反
仁

セ 1

場宏光 1

北大

合川

医

幸 2,3

工 2

による 175 Hf の
北大
2

3

の

ATOMKI4 ) ○小Sándor Takács 4

定

希子 1

Ferenc Ditrói 4

緒言 175 Hf (T 1/2 = 70 d)は 104 元 ラザホージウム(Rf)の同 元 である Hf の 寿
命トレーサーとして Rf の実
件のや基 データの取得に いられている 175 Hf
は nat Lu
に対する 子および子 射ですることができるが nat Lu(p,xn)
および nat Lu(d,xn)反応による 175 Hf のはほとんど報告されていない[1]
175
では
Hf を効
く定
に
するため これらの反応の励を 層と γ
スペクトロメトリーによって 定した またを めていたところ
173の 1 つである Hf の半がの データベース[2]の値よりわずかに い173
ことが 唆された そこでではHf の半の 密 定も った
実験 実 はの AVF サイクロトロンとハンガリー 学アカデミー原子(ATOMKI)の MGC-20E サイクロトロンを いて ったには天 同位体の Lu
2( 度 99% 厚さ 20.7, 27.1, 27.6 mg/cm ) Ta ( 度 99.95% 厚さ 17.0, 17.1 mg/cm 2 )Ti ( 度≥ 99.6%, 厚さ 4.4, 5.7 mg/cm 2 ) を いた
では Lu Ta Ti から る
2の 層に 14 MeV の 子ビーム と 24 MeV の子 ビームを 射した
ATOMKI では Lu Ta Ti から る 層と Lu, Ti から る 層に それぞれ 18 MeV の 子ビームと 10 MeV の子ビームを 射した
射は2
ビーム
は 180 240 nA であった
射後層を 体し 各について
Ge 半導体 出器を いた γ スペクトロメトリーを い Hf と Lu 同位体のを めた さらに Lu ( 度 99%, 厚さ 27.1 mg/cm 2 ) 3 に 191 nA の
子ビーム
137
173
を 10 分射しCs を いた参[3]により Hf の半を めた
nat
173,175
結 果
考 察
で はLu(p,xn)
Hf 反 応 と nat Lu(d,x) 173,175 Hf,
173,174m,174g,176m,177m,177g
Lu 反応の励を取得できたと ATOMKI で 定した
nat
175
は互いに く一 したLu(p,xn) Hf の励
は 先
[1]の
に一 し
nat
た 他の励
は
で初めて 定することができた
Lu(p,xn) お よ びnat175
Lu(d,xn)反応の励からった Hf の Thick-target yield は 17.2 MeV の 子
で 0.47 MBq/µA·h 24.0 MeV の子で 2.0 MBq/µA·h であった また 173 Hf の半は 24.176 ± 0.012 h であった これはの データベースでされている 23.6 ± 0.1
h [2]として 0.58 ± 0.10 h い
では 得られた励を TALYS コードによる TENDL-2019 データライブラリ[4]ともしてする[1] Bennet et al., Nucl. Instrum. Methods Phys. Res. B 276, 62 (2012).
[2] Nudat 2.8, Nat. Nucl. Data Center, Brookhaven National Laboratory.
<http://www.nndc.bnl.gov/nudat2/>[3] M.A.L. da Silva et al., J. Radioanal. Nucl. Chem. 264, 571 (2005).
[4] TENDL-2019: TALYS-based Evaluated Nuclear Data Library, 2019.
<https://tendl.web.psi.ch/tendl_2019/tendl2019.html>
Production cross sections of 175Hf in the natLu(p,xn) and natLu(d,xn) reactions
KOMORI, Y., HABA, H., AIKAWA, M., SAITO, M., TAKÁCS, S., DITRÓI, F.

P03

Rf の化学研究に向けた 89m Zr の硝酸系でのオンライン陰イオン
交換実験
(阪大

理 1 、理研仁科セ 2 、阪大理 3 )○渡邉瑛介 1 、笠松良崇 1 、横北卓也 2 、速水翔 1 、東内克

3

、重河優大 2 、羽場宏光 2 、篠原厚 1【緒言】 104 Rf の溶液化学研究はこれまで主に F - や Cl - との錯形成挙動に注目しており、
未だ錯形成の傾向について系統的な理解は得られていない。さらなる無機配位子との錯形成を調べるため、我々は、Rf と硝酸イオンとの錯形成挙動に着目している。硝酸中において同族元素の Zr や Hf は イオン錯体を形成しないのに対して、擬同族元素の Th は大きな配位数を持つアニオン錯体[Th(NO 3 ) 6 ] 2-を形成するという明確な違いがあるため、硝酸系 イオン交換実 における イオン錯体の形成挙動から Rf のもつ子状態の知見が得られると考えている。我々はこれまで、バッチ型固液抽出装置(AMBER) 1 による Rf の加速器オンライン実 を目指し、 イオン交換樹脂 Adogen 464
樹脂を用いる実 条件を決定した 2 。本研究では実 の Rf 実 を模して、短寿命の 89m Zr(T 1/2 =4.18 min)を対象に加速器オンラインでの硝酸系 イオン交換実 を行った。
【実験】 理化学研究所 AVF サイクロトロンにおいて 89 Y(d,2n) 89mZr 反応で 89m Zr を製造し、He/KCl ガスジェット搬送システムにて AMBER の溶液化部に捕 した。 89m Zr
は 8.1 M HNO 3 に溶解させ、30 mg の Adogen 464 樹脂を含む反応容器に導入した。10 –120 s 振とう後に、空圧により反応容器から液相のみを溶出し、Ge 検出器による γ 線
測定で 89mZr の放射能 A s を測定した。樹脂に残った 89mZr は 0.1 M HCl にて 4 回洗浄することで 去した。 261 Rf 実 を模し、この操作を 30 回連続で行った。また樹脂を使用せずに同様の操作を行い、溶液の標準放射能 A STD を求めた。樹脂量を w (g)、液相の体積を V (mL)として、分配係数 K d を K d = (A STD – αA s )V / αA s w の式により求めた。
なお α は、一部の 89m Zr の反応容器内への吸着を考慮するための補正係数である。
【結果と考察】 振とう時間 30 秒の連続実 における、各サイクルで取得された Kd
値を図 1 に示す。バッチ実と一致する K d 値が、連続実

は以前、樹脂量を 3 mg とすると、Th の中安定して取得された。我々

い K d 値はバッチ実と一致するが Zr は過2大に算出されることを報告した 。本研究から、樹脂量の適切な設定により硝酸系
イ オ ン 交 換 に お け る 幅 広 い Kd 値 がAMBER で取得可能であることが分かった。そして Rf 実
回の連続実に求められる多数

を加速器オンラインの条

件下でも実行可能であることが示された。
【参考文献】
1. Y. Kasamatsu et al., Radiochim. Acta,
103, 513-521 (2015).
2. 渡 邉 瑛 介

他、日本放射化学会第63 回討論会, 1A07 (2019).

図 1. 連続実における Zr の K d の推移

Online anion-exchange experiment of 89mZr in HNO3 for chemical study of Rf
WATANABE E., KASAMATSU Y., YOKOKITA T., HAYAMI S., TONAI K., SHIGEKAWA Y.,
HABA H., and SHINOHARA A.

P04

106 ␒ඖ⣲ Sg ࡢỈ㓟໬ࢧ࣐࣒ࣜ࢘ඹỿᐇ㦂ᡭἲࡢ㛤Ⓨࡢࡓࡵࡢᇶ♏ᐇ㦂(㜰኱㝔⌮ 1 ࠊி኱」ྜ◊ 2 )‫➟ۑ‬ᯇⰋᓫ 1 ࠊᮾෆඞ㤿 1 ࠊ㏿Ỉ⩧ 1 ࠊΏ㑓⍛
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ỿἲ[1]ࢆ㛤Ⓨࡋ࡚ࡁࡓࠋࡇࡢᡭἲࡣᚤ㔞ࡢ㔠ᒓඖ⣲ࢆỈ㓟໬ࢧ࣐࣒ࣜ࢘࡜ඹỿࡉࡏࡿ
ࡇ࡜࡟ࡼࡗ࡚ࠊࡑࡢỈ㓟໬≀㘒యࡸ࢔࣑ࣥࣥ㘒యࡢᙧᡂᣲືࢆㄪ࡭ࡿᡭἲ࡛࠶ࡾࠊ㐣ཤ࡟ࡣ 104 ␒ඖ⣲ Rf ࡬ࡢ㐺⏝ࡶᡂຌࡋ࡚࠸ࡿࠋ6 ᪘ඖ⣲࡟ࡣỈ㓟໬≀ỿẊࢆᙧᡂࡋ࡞
࠸࡜࠸࠺ d ࣈࣟࢵࢡඖ⣲ࡢ୰࡛ࡣ≉ᚩⓗ࡞ᛶ㉁ࡀ࠶ࡾࠊSg ࡢᛶ㉁ࢆㄪ࡭ࡿࡇ࡜ࡣ኱ኚ⯆࿡῝࠸ࠋᐇ㝿࡟࣐ࣝࢳࢺ࣮ࣞࢧ࣮ࢆ⏝࠸࡚⾜ࡗࡓỈ㓟໬ࢧ࣐࣒ࣜ࢘ඹỿᐇ㦂[2]࡛ࡣࠊ
6 ᪘ඖ⣲ࡢ Mo ࡣሷᇶᛶ⁐ᾮ୰࡛ඹỿࡏࡎࠊࡇࢀࡣ࣐ࢡࣟ㔞࡛ࡣ⁐ゎࡍࡿᣲື࡜୍⮴ࡋࡓࠋࡲࡓࠊ཯ᛂ᫬㛫ࢆ▷ࡃタᐃࡍࡿ࡜ỿẊࡀ⏕ࡌࠊ⁐ゎࡢ཯ᛂ㏿ᗘ࡟ࡘ࠸࡚ぢ㆑ࢆᚓࡽࢀࡿྍ⬟ᛶࡀ♧၀ࡉࢀࡓࠋ༙ῶᮇࡀ⣙ 9 ⛊࡜㠀ᖖ࡟▷࠸ 265 Sg ࡢᐇ㦂ࢆ⾜࠺ࡓࡵ࡟ࡣ
㎿㏿ࡉࠊ⡆౽ࡉ࡟≉໬ࡋࡓᡭἲࡢ㛤Ⓨࡀᚲせ࡛࠶ࡿࠋᮏ◊✲࡛ࡣࠊ㐃⥆⁐ᾮ໬⿦⨨࡜ᾮయࢩࣥࢳ࣮ࣞࢩ᳨ࣙࣥฟჾࡢ㛫࡟ỿẊᤕ㞟⿦⨨ࢆᣳࢇࡔ᪂つ⿦⨨ࡢ㛤Ⓨࢆ┠ᣦࡋࠊ
99
Mo ࢆ⏝࠸ࡓỿẊᐇ㦂࡜⿦⨨㛤Ⓨࡢࡓࡵࡢࢸࢫࢺᐇ㦂ࢆ⾜ࡗࡓࠋ䛆ᐇ㦂䛇 ࣐ࢡࣟ㔞 99 Mo ࢆ⏝࠸ࡓỈ㓟໬≀ỿẊᐇ㦂࡜ࠊࢺ࣮ࣞࢧ࣮㔞 99 Mo ࡜ࢧ࣐࣒ࣜ࢘
ᶆ‽ᾮࢆ⏝࠸ࡓඹỿᐇ㦂ࢆ⾜ࡗࡓࠋࡑࢀࡒࢀሷᇶᛶ⁐ᾮࢆຍ࠼ᨩᢾࡋࡓᚋࠊࢁ㐣㚝࡟࡚ࢁ㐣ࡋࡓࠋሷᇶᛶ⁐ᾮ࡟ࡣࠊdil. NH 3 , conc. NH3 , 0.1 M NaOH, 1 M NaOH, 6 M NaOH
ࡢ 5 ✀㢮ࢆ⏝࠸ࠊᨩᢾ᫬㛫ࡣ 10 ⛊ࠊ30 ⛊ࠊ10 ศࡢ 3 ㏻ࡾ࡛⾜ࡗࡓࠋࢁᾮࡸỿẊࡢ Ț⥺ィᩘ⋡࠿ࡽỿẊ㸦ඹỿ㸧཰⋡ࢆ⟬ฟࡋࡓࠋࡲࡓࠊSg ᐇ㦂⏝࡟㛤ⓎࡋࡓỿẊᤕ㞟⿦⨨ࢆ⏝࠸࡚ࢁ㐣ࡍࡿඹỿᐇ㦂ࢆࠊdil. NH 3 ࡢᨩᢾ᫬㛫 10 ⛊ࠊ30 ⛊ࠊ10 ศ࡜ࠊconc. NH3
ࡢᨩᢾ᫬㛫 30 ⛊ࡢィ 4 ㏻ࡾ࡛⾜࠸ࠊỿẊᤕ㞟㒊ࡢࢸࢫࢺࢆ⾜ࡗࡓࠋ࠙⤖ᯝ࡜⪃ᐹࠚ ᖹ⾮≧ែୗ࡛࣐ࢡࣟ㔞 99 Mo ࡜ࢺ࣮ࣞࢧ࣮㔞 99 Mo ࡢ཰⋡ࡀ⣙ 0%୍࡛⮴ࡋࠊỈ㓟໬ࢧ࣐࣒ࣜ࢘ඹỿᐇ㦂࡟ࡼࡗ࡚ỿẊᣲື࡟ࡘ࠸࡚ㄪ࡭ࡽࢀࡿࡇ࡜ࡀศ࠿ࡗ
ࡓࠋࡲࡓࠊ▷࠸཯ᛂ᫬㛫࡛ࡣඛ⾜◊✲࡜ྠᵝ࡟ỿẊࡀⓎ⏕ࡋ࡚࠾ࡾࠊMo ࡀ㝧࢖࢜ࣥ㘒య࠿ࡽ㝜࢖࢜ࣥ㘒య[MoO 4 ] 2- ࡟ኚ໬ࡋ࡚⁐ゎࡍࡿࡲ࡛࡟ࠊ㏵୰⤒⏤ࡍࡿ୰ᛶ㘒యࡢඹỿࡀほᐹࡉࢀࡓྍ⬟ᛶࡀ♧ࡉࢀࡓࠋSg ࡟ࡘ࠸࡚ࡶ▷࠸཯ᛂ᫬㛫࡟࠾ࡅࡿ᫬㛫౫Ꮡᛶࢆほᐹࡍࡿࡇ࡜࡛ࠊྠ᪘ඖ⣲㛫࡛཯ᛂࡢ㏿ࡉࢆẚ㍑࡛ࡁࠊࡑࡇ࠿ࡽ Sg ࡢᛶ㉁ࢆㄪ࡭ࡽࢀࡿ
ྍ⬟ᛶࡀ♧၀ࡉࢀࡓࠋỿẊᤕ㞟⿦⨨ࢆ⏝࠸࡚ᚓࡽࢀࡓඹỿ཰⋡ࡣࠊྠ᮲௳ୗ࡛ࡢࢁ㐣㚝࡛ࢁ㐣ࡋ࡚ᚓࡓඹỿ཰⋡࡜୍⮴ࡋࡓࠋࡇࡢࡇ࡜࠿ࡽᮏ⿦⨨ࢆ⏝࠸ࡓᐇ㦂࡟ࡼࡗ࡚ࠊ
ಙ㢗࡛ࡁࡿඹỿ཰⋡ࡀ Sg ࡟ᑐࡋ࡚ࡶᚓࡽࢀࡿ࡜⪃࠼ࡽࢀࡿࠋ
[1] H. Kikunaga et al., Appl. Radiat. Isot. 67, 539 (2009).
[2] Y. Kasamatsu et al., Appl. Radiat. Isot. 118, 105 (2016).
Coprecipitation experiment of 99Mo with samarium hydroxide for chemical experiment of Sg
KASAMASTU, Y., TONAI, K., HAYAMI, S., WATANABE, E., TAKAMIYA, K., SHINOHARA, A.

P05

放射性微粒子データライブラリーの開発(原子力機構 1 、京大複合原子力研 2 、英ブリストル大 3 )○佐藤志彦 1 、
五十嵐康人 2 、Peter G. Martin 3 、Omran Alhaddad3 、Thomas B. Scott3【緒言】 放射性微粒子は福島第一原発事故の実態解明において重要な役割を果たすことが期待される物質の１つであり、国内外の機関で盛んに研究が行われている。しかしながら放射性微粒子は１つの粒子を系統的に分析すればさまざまな情報を得られる
が、多くの場合、それぞれ個別の粒子について離散的な分析がされることが多い。また喫緊の課題として、放射性微粒子を精力的に研究してきた研究者がまもなく定年退職を迎えようとしている。その後、これらの試料をどのように保管・管理していくか
早急に検討を進めなければ、放射性物質故、将来的に湧き出し事象のようなトラブルにつながる恐れもある。そこで採取から分析までの履歴と分析結果を記録するデータライブラリーを開発した。
【構築内容】 本件は放射性微粒子を物理的に保管する倉庫に当たる設備と、そこに保管されている放射性微粒子を俯瞰的に管理するデータライブラリーにより構成されている。データライブラリーを構築する上で特に問題となるのが試料の帰属と機関ごとに定めた統一性のない試料名である。本システムでは各研究機関が独自に採取した放射性粒子に付与されている試料名に対し、システムから機械的に付与される ID を紐付けして管理することとした。また試料採取地点を地図上に表示させる機能も含めた。履
歴については所有者はもちろんのこと途中の作業を実施した者も全て記録し、さらに貸出にも対応できるよう、移動履歴も残すようにしている。実験記録は非破壊分析であるγ線放出核種の定量結果、
SEM-EDS 観察結果、放射光実験（XRF、XRT、XRD 等）について
データを集積する。破壊分析も 90 Sr、
Pu 定量、SIMS、TEM などに対応するが、必要に応じてさらなる拡張も可能である。これらのデータを一括管理することで、対象放射性微粒子を破壊分析してしまっても初期状態まで遡れるように設計した。
【今後の展開】 未公開データの国境を超えた共有は輸出管理の対象となるため、当面は日英独立してそれぞれの保有するサーバー上でデータ蓄積を行っているが、最終的には世界的に共有可能なデータベースとして公開する計画である。また放射性微粒子を長期的に安定して物理的に保管する方法の検討も進めて計画である。

Development of sample data library for radioactive particles
SATOU, Y., IGARASHI, Y., MARTIN P.G., ALHADDAD, O., SCOTT, T.B.

乳児における母乳摂取による内部被ばく線

P06

評価

バックグラウンドデータの把握(日本分析センター 、東京大学 2 、帝京平成大学 3 、国立保健医療科学
院 4 、秋田大学 5 、広島国際大学 6 )○太田智子 1 、松崎浩之 2 、児玉浩子 3 、
寺田宙 4 、野村恭子 5 、太田裕二 1 、王暁水 1 、飯田素代 1 、日比野有希 1 、
岡山和代 6 、戸谷美和子 2 、渡邉美保 1【緒言】 東京電力福島第一原子力発電所事故直後、国民の間に放射性物質への不安が広がった。特に放射性ヨウ素は体内に取り込まれると甲状腺に濃縮するため、甲状腺がんとの因果関係が心配されている。本研究では、放射性ヨウ素への感受性が高い乳児について、その主たる栄養源である母乳中のヨウ素 129 を測定し、母乳摂取による乳児の預託実効線量を算出し内部被ばく評価を 行った。
【方法】
(1)検体の採取
母乳育児をおこなっている健康な母親から母乳 (5mL 20mL)と尿(10mL)を採取した。
検体の採取は 2018 年 3 月 2018 年 12 月の期間で行い、106 名分の検体(出産日からの経過日数 40 日 592 日、採取場所 神奈川県 他)を採取した。検体を採取した際に、食物摂取頻度調査(FFQ)による栄養調査も実施した。
(2)分析方法
母乳の分析において重要なのは脂肪分をいかに除去するかということである。脂肪分の除去については、燃焼法(管状型電気炉で 1000℃で燃焼)を用い検討を行い、本研究における母乳の前処理方法として「吸収材を使用し液体の検体を燃焼する方法」と「凍結乾燥した母乳を燃焼する方法」を採用 した。
【結果】採取した母乳検体（106 検体）のヨウ素 129 及びヨウ素 127 の分析を実施し、母乳摂取によるヨウ素 129 による内部被ばく線量評価を行った。乳児の母乳摂取によるヨウ素 129 の預託実効線量は次により算出した。母乳中ヨウ素 129、ヨウ素 127 及び預託実効線量の平均値、標準偏差、中央値等を表 1 に示す。
預 託 実 効線 量 (mSv/年 ) 母 乳 中ヨ ウ 素 129 放 射 能 濃度 (mBq/kg)×乳 児 の 母乳 摂 取 量(kg/年)×線量換算係数(mSv/mBq)
表 1 母乳中ヨウ素分析結果
I-129 (mBq/kg)

I-127 (mg/kg)

預託実効線量 (mSv/年)

平均値

2.21

10 -3

0.375

8.45

10 -8

標準偏差

3.87

10 -3

0.633

1.48

10 -7

最小値

2.09

10 -5

0.0246

7.97

10 -10

最大値

3.42

10 -2

4.19

1.31

10 -6

中央値

1.31

10 -3

0.190

5.01

10 -8

25 パーセンタイル

8.76

10 -4

0.109

3.35

10 -8

75 パーセンタイル

2.39

10 -3

0.329

9.11

10 -8

本研究は科研費（17H03527）の助成を受け、帝京平成大学の倫理委員会の承認(29-073)を得て実施。

The evaluation of 129I internal exposure of infants due to intake of breast milk
OTA T., MATSUZAKI H., KODAMA H., TERADA H., NOMURA K., OTA Y., Wang X., IIDA M.,
HIBINO Y., OKAYAMA K., TOYA M., WATANABE M

P07

IAEA

ALMERA におけ(分センター)○太千、保、Proficiency test の
子、太

二、佐

二、

勝

、

啓介

【緒言】 IAEA は 1995 に、に信 できるな分 を うための共 をとしたネットワークとして、ALMERA Analytical Laboratories for the Measurement ofEnvironmental Radioactivityをした。ALMERA には 20205
で 89 カ国187がされており、
分 センター 以下、「 センター」と す。 は 2008から参 している。ALMERA の主な 動として、
Proficiency test 、分の、の、ワークショップ・ 修 の実があり、また、 に 1 回
会 を 催し、 報交 がに われている。 射 分 ・ 定のの化が められる中、 センターは外として IAEA が主催する ALMERAに参加している。
は
実 され、プログラムの内容は 回 なっている。今回、2019 に実 されたを中 に、IAEA ALMERA におけるの動向について 介する。
【内容】2019 に IAEA が主催した ALMERA
IAEA-TEL-2019-04 ALMERAのプログラムを 1 に す。
IAEA-TEL-2019-04 ALMERA号
対Sample01

Spikedwater

Sample02

Spikedwater

Sample03
Sample04

Quality control
Shrimp

γ
出
全α,全β
γ
出
全α,全β

,Sr-90,Ra-224,Ra-226,Ra-228,,Sr-90,Ra-224,Ra-226,Ra-228,γ
出, Pb-210, Po-210, Ra-224, Ra-226,
Ra-228,U-234,U-235,U-238,全α,全βSample05
Simulated aerosol filter γ
出, 全β
Sample06
Simulated aerosol filter γ
出, 全β
Sample07
Simulated aerosol filter γ
出, 全β
報報告 Sample01, 04,05,06,07 のγ
出
については
受
5営
で報告 ⇒
を 定したプログラム
報告
受 から報告までのはヶ 半
報告の には、「 射」「不 かさ(k=1)」及び「 出下 値」を報告する
が、2019よりγ出の 出下 値の 出として ISO11929 にしていることが 奨された。また、 品 取による内ばくの寄与が大きいことからポロニウム 210 をすべき 射と位 付けているのか、2018 プログラムには 中のポロニウム 210 を、2019 には(shrimp)中のポロニウム 210 を対 としたプログラムがされている。
は原子力 制 委
境 射事 のの一 である。
Trends in Proficiency Tests Provided by IAEA ALMERAOTA T., OTA Y., SATO S., SUZUKI K., NISHIMORI C., WATANABE M., ISOGAI K

P08



  ĄÓµ³Ì`¡sÌ¿ÕÛ_|Îdª-;> 90 Sr .©tĄ/© Cs -·3>*&#Sr /č2.ĉØ >*<Č Bf # 90 Sr <.ì0äĄBôn
(*ăî)>¹ÉÉÂb.© ÂüÀ/Àåo«ĐCRēÉÂbÀ
 [Bq/kg FM]Ē¹bÀ [Bq/L]đ-;=¹b.À<¨!>*)>¤¼û!>¹ÉÉÂ.Ą/¶Þø;=9×ċ9ù)>*<)>$õâ-Q^NB~ĉ]¬Ç!>*ÆÏ,äĄôn-Ú'*æ<?>  ?5)ĈÏ-ĉà?#¹ÉÉÂQ^N/×v.óþ,©
 Cs -'(/Õ|Îdª-.Q^N~ĉêA?í«.¹ÉÉÂ!> CR éØ?#  Sr -'(/Q^NÁ#8¯ÓÙ)/­Ã
ö±-;=aÍb<¹ÉÉÂ2. CR Q^NB~ĉ ñ°Bê&#ĈÏ,ÖêUYX^NĉĐm0 IAEA Technical Report Series
No. 422 : No.472 Üđ<ā&(Q^N~ĉBê**9-÷­²áKFRBË(Ðÿ5).÷­Bö± #<-|yðw.È©äQ^NW^L
https://search.kankyo-hoshano.go.jp/servlet/search.top } 1 È  Ò .  ¹ É É Â 
http://www.env.go.jp/jishin/monitoring/results_r-pw.html#ao <¹ÉÉÂb. 90 Sr ÀQ^N*".§®.x 1 Āągs.¹bÀQ^NMORBl£ #»¹b 90 SrÀ/®¯r)À.ã¾ëq_è (#*<VEOPE\I;=ÉÂ§®->ÀBt ( CR Bº8#¯ö±-;=à   .  Q^NĐ½¹ÉÂ »ÊÉÂ đ
B×v-~ĉ)#Ăi.uċ/ČĂrkčÜ)>xt.
Ü.Q^90N)/ik* Sr .Q^N5*8(ñ°?#e/I[^TZVH^ZDGR 90 Sr :ikÜ.{v)>;-Q^NMORBl£ #m* (½¹ÉÂ.%Q^N«&#JFĐCyprinus carpiođ}1VSĐCarassius sp.đ-'( 90 Sr-CR .ãzB Fig.1 -Ô #c¢?#;-ÝçĂ.6;=9čB7rý-!>CR Ď&#rý2. CR -'(JF)/Æ5)4*C+z/ï<?,
VS)/ 2011 gć. CR "?
gx.p;=Ď8)&#")¹b.Ċ¸hÅB¥´- CR Q^NB¬Ç
#*@?5)?#;-ú.
ÑĆï<?#ĐR=-0.74. p<0.001đ&(
Fig. 1. Changes of concentration ratio of Sr
2011 gć-ï<?#Ď8. CR p/Ċwith time for crucian carp and common carp
¸hÅ.j¹ß)ď¦Ä?#(muscle and whole body). Data in the circle
after 2011 were mainly obtained in Fukushima.
*î)&#*ò>
Consideration on the Concentration Ratio of Strontium from Ambient Water to Aquatic Biota
TAGAMI, K., UCHIDA, S.

Ge 半導体検出器における測定容器（U-8 容器）内の放射性核種の分布に起因する不確かさの検討

P09

(

分

センター)○

勝

、

、太

二、

啓介

【緒言】 Ge
出器によるγ スペクトロメトリーでは、中にが一に分 していることを前 としてのが われる。しかし、 器に充填した内でが均一に分 しているとは らず、不均一であった場合はにする不 かさ 因となる。 器内の分 に 因するの不 かさをもる には、の分 を るがあるが、で め ることは困 である。そこで、EGS5
によるモンテカルロシミュレーションを いてし、これに 因する不 かさをJCGM 101:2008 (ISO/IEC Guide 98-3/Supplement 1:2008)のみに い 価した。
【検討方法】 EGS5 において、同 型 p タイプ Ge 半 体 出器及び体の器
4.2cm×4.2cm の、5cmφ円 型 器 U-8
器 と
が同
を
した。
器内に充填された
アルミナ を 1
2 ㎜の体に区切り、
その全体から 10 をランダムに 出しγ をさせ、効
count/光を 出した。これを り し うことで られた
分 から不 かさを 価した。なお、 り し回 は 10,000 回とし、の充填 は 1.0cm 5.0cm の 5 り及びγ エネルギーは 88.03keV、661.7keV、1836.1keV の 3 りの 15 りの 件でした。また、光については、充填 に じて 1,000,000 2,000,000 個とした。
【結果及 考察】 全ての 件で効 の分 は図 1 のように
分 とよく一した。また、
1 からは、の 件では、
器内の
の分 の不
かさを
の充填 及びγ エネルギーによらず一 で 価する場合は、 2.5%と価することができた。
なお、
は令和元
シリーズ
事
の
の一 である。
【参考文献】
1) Octavian Sima, Marie Christine Lépy, Application of GUM Supplement 1 to uncertainty ofMonte Carlo computed efficiency in gamma-ray spectrometry, Applied Radiation and Isotopes,
109, 2016, 493-499.
2) 今井, ( ).
における不 かさののガイド[GUM]ハンドブック,協会, 2018
1 それぞれの

図1
充填

効

の

1.0cm、γ

分

件での

不

かさ

充填

γ

エネルギー(keV)

(cm)

88.03

661.66

1836.06

1.0

1.68%

1.48%

1.59%

3.0

2.15%

1.84%

1.73%

5.0

2.41%

2.03%

2.00%

エネルギー661.7keV

Evaluation of uncertainty in gamma-ray spectrometry due to non-uniform distribution of radionuclides
in sample container
SUZUKI, K., MIYATA, S., OHTA, Y., ISOGAI, K..

P10

事

により

された不

のプルトニウム位(阪大院理 1 、量研 2 、原子力機構 3 、北京大物理 4 、筑波大院数理物質科
学 5 )○五十嵐淳哉 1 、鄭建 2 、張子見 1 、二宮和彦 1 、佐藤志彦 3 、福田美
保 2 、倪有意 2,4 、野辰雄 2 、末木啓介 5 、篠原厚 1

緒言 Pu は化学的毒性が強く原子力施設等事故において最も注目される放射性核種の一つであり、2011 年に起こった福島原発事故後にも Pu の汚染調査が行われている。環境中には本事故前から大気核実によるグローバルフォールアウト

GF

由来の Puが存在している。本事故での Pu の放出量は極めて少ないために[1]、GF 由来の Pu の影が大きく、本事故による汚染の正確な評価は困を明らかにするために、これまで核実な状況にある 。本事故のみの寄与

や原発事故ごとに異なる値を取る Pu 同位体比に注目した分析が行われてきたが、実際にその多くは GF による影を受けて同位体比が大きくばらついていることが報告されている[2]。一方で本事故では SiO 2 の母材に放射性 Cs が濃集した水に不溶な粒子不溶性粒子が放出されたことが知られている[3]。不溶性粒子は放出時の物理化学状態を保持しており、原子炉から放出後に環境からの汚染を受けないと考えられる。したがって不溶性粒子の Pu を分析することにより、GF の影を受けていない本事故由来の Pu 同位体比を得ることが期待される。

実験 微量な Pu 分析のために、不溶性粒子から Pu を放射化学的手法により分離濃縮
し、ICP-MS 質量分析により定量した。具体的には、福島県双葉町で採取した不溶性粒
子をアルカリ溶融により溶液化し[4]、TEVA,UTEVA,DGA レジンを用いたクロマトグラ
フィーにより、Pu の分離を行った[5]。分離溶液について、SF-ICP-MS により質量数が239,240,241 の 域を測定することにより、Pu 同位体 239 Pu, 240 Pu, 241 Pu を定量した[6]。
結果 考察 134 Cs/ 137 Cs から 1 号機から放出されたと推測された、合計 6 個の不溶性粒子について Pu 同位体が定量できた。同位体比の平均値を求めると、240 Pu/ 239 Pu で 0.383±0.019 、 241 Pu/ 239 Pu で 0.171 ± 0.012 と な り 、 各 々 の 炉 内 イ ン ベ ン ト リ ー 計 算 値 は0.320~0.356 および 0.183~0.192 [7]で、少しずれる傾向が見られた。福島原発付近の環
境試料の Pu 同位体と比較を行うと、土壌は GF の値 0.180 および 0.00194 [8]に近い同位体比を持つ試料が多く存在し、GF の影 を強く受けていることがわかった。 い
物質や植物では、粒子の平均値と良く一致した同位体比を持つものが 存在した。落ち葉の同位体比は粒子の平均値よりも低く GF の値よりも大きかったため、粒子が放出された 1 号機とは別の原子炉からの Pu 汚染の影 を受けている可能性が示唆された。
【参考文献[1] J. Zheng et al, Sci. Rep. (2012) 2, 0304. [2] J. Zheng et al., Environ. Sci.
Technol. (2013) 47, 9584-9595. [3] K. Adachi et al., Sci. Rep. (2013) 3, 2554. [4] Z. Zhang etal., Environ. Sci. Technol. (2019) 53, 10, 5868. [5] Z. Wang et al., Anal. Chem. (2017) 89,
2221. [6] J. Igarashi et al., Sci. Rep. (2019) 9, 11807. [7] K. Nishihara et al., JAEA-Data/code.
(2012) 2012-018, 65-117. [8] J. Kelly et al. Sci. Total. Environ. (1999) 237/238 483-500.
Isotopic ratios of plutonium in the radioactive particles released by the accident of Fukushima Daiichi
Nuclear Power Plant.
IGARASHI, J., ZHENG, J., ZHANG, Z., NINOMIYA, K., SATOU, Y., FUKUDA, M., NI, Y., AONO,
T., SUEKI, K., SHINOHARA, A.

P11

測定容器壁への放射性核種の吸着防止効果に関する検討
日本分析センター 1 , 日本原子力研究開発機構 2○今野裕太 1

1.

前山健司 1

三枝純 2

篠原宏文 1太田博 1

磯貝啓介 1

はじめに
河川水、水道水等の環境試料において、放射性ヨウ素及び放射性セシウムが測定容器等の壁面に吸着することはよく知られており、吸着を防止するために添加剤が用いられている。放射能測定法シリーズ No.24「緊急時におけるγ線スペクトロメトリーのための試料前処理法」の改訂作業にあたり、添加剤による吸着防止効果を確認するため、測定容器壁への放射性核種の吸着に関する実験的検討を行った。
2.

方法
放射能測定法シリーズや厚生労働省のマニュアル、海外の事例などを踏まえ、 添加剤として塩化ナトリウム、硝酸、チオ硫酸ナトリウムを 検討した。2 L マリネリ容器内に塩化ビニル製の内袋を装着し、水道水 2 L を入れた後、塩化ナトリウム、チオ硫酸ナトリウム、または硝酸のいずれかを添加し、比較対照としていずれも添加していないもの を含めた 4
個のマリネリ容器を用意した。I-131 及び Cs-137 標準溶液(担体含む)を一定量添加し、測定試料とした。これらを添加直後、1、2、5、10 及び 15 日後に Ge 半導体検出器を用いて測定した。測定終了後、内容物を取り出し、イオン交換水で洗浄した内袋を測定して、内袋壁面に放射性核種が存在するか確認した。ポリエチレン製の内袋及びポリプロピレン製
小型容器(U-8 容器)についても、吸着状況を確認した。また、放射性核種が測定容器壁面に吸着した幾何条件に対する Ge 半導体検出器のピーク計数効率を評価するため、計算シミュレーションを行った。
3.

結果
各種添加剤について、洗浄した内袋を測定したところ、チオ硫酸ナトリウムを添加した

試料以外で I-131 が検出された。塩化ビニル製内袋への吸着があることが判明したため、計算シミュレーションで得られたピーク効率を用いて、内袋への吸着割合を算出した。 一
方、Cs-137 については、添加剤の違いに関わらず、塩化ビニル製内袋への吸着は認められなかった。また、ポリエチレン製内袋、ポリプロピレン製小型容器についても、添加剤としてチオ硫酸ナトリウムを用いた場合、I-131、Cs-137 の吸着は認められなかった。
4.

結論
チオ硫酸ナトリウムの添加が I-131 に対する測定容器壁への吸着防止に有効であることを確認した。改訂した放射能測定法シリーズ No.24 では、測定容器壁への吸着防止のための添加剤として、放射性ヨウ素に対してはチオ硫酸ナトリウムを、放射性セシウムに対しては汎用されている硝酸または塩酸を採用した。
※本研究成果は平成 30 年度放射線対策委託費 放射能測定法シリーズ改訂 事業の成果の一部である。

Study on prevention effect of radionuclides adsorbed on the surface ofmeasurement containers
KONNO.Y, MAEYAMA.T, SAEGUSA.J, SHINOHARA.H, OTA.H, ISOGAI.K

環境放射線モニタリングにおける

P12(日本分析センター)○
岡 慎介、

【緒言】

東京

の保

剛、太田 博、川村

夫、今

裕太、

木 勝行、佐藤 昭二、太田智子

力福島第一原子力発より厳しい目が向けられ、信性の所事故後、放射能にする分析データに対して、

いデータを提供することが求められている。全国規模で実施している環境放射線モニタリングとしては原子力規制庁が実施している環境放射能水準査があるが、同

査はデータのの保を行う仕組みも併せ持っている。公益団法人日本分析センター 以下、「分析センター」という。 は原子力規制庁の委託を受け、性を確保するために全国 47

日本における放射線モニタリングの信に ISO/IEC17043 に準じた相互比

を対

【方法】
料)を

分析を行っている。今回、γ線スペクトロメトリ

として 2019 年度に実施した相互比ーを対分析センタ ーは分析機

布し、分析機

与値と比

し

は分析比

価する。

府県の分析機分析について報告する。

に分析比料(分析センターが 付与値を確定した料を分析、測定する。分析機の分析、測定結果を付価方法は Z スコアで行い、ロバスト法により算出した。分析比料を表 1 に示す。
表1

分析比

料一覧

料名
寒天
模擬土壌
模擬牛乳
海水
海産生物

形状
数種のγ線放出核種を添加し さの異なる複数 料(U-8容器)
数種のγ線放出核種を添加したアルミナ(U-8容器)【結果】

価結果を表 2

131

I,137Cs及びK(40K)を添加したイオン交換水
数種のγ線放出核種を添加した海水
数種のγ線放出核種を添加した 肉 すり

表2に示す。また、結果をロバ

料

ス ト 変 動 係 数 (RobustCV%NIQR / 中 央 値 × 100) を用いて考察すると、寒天は5%以内、模擬土壌は 3%以
内、模擬牛 乳は 3%以 内、

寒天
模擬土壌
模擬牛乳
海水
海産生物

確
目
測定器の効率
測定操作全般マリネリ容器の効率
対 核種捕 操作
灰化処理操作価結果

機 の割合(%) の範囲| |≦2.0
2.0 < | | < 3.0
3.0 ≦ | |満疑わしい不満
80 1000 14
0 8.0
84 1000 10
0 6.0
92 95.9
0 4.0
4.0 6.0
81 95.2
0 14.3
4.8 9.5
76.2 90.5
4.8 194.8 9.5

RobustCV %0.9～4.4
2.0～2.8
2.6～2.9
3.7～5.4
3.4～4.5

海水は 6%以内、海産生物は 5%以内であった。
【結言】

価結果より、相互比であった結果もそれぞれ原因をが分析では精度のい分析ができていた。なお、不満

究し、再分析、再解析等で満となる

価 が得られ改善められた。

本研究は平成 31 年度原子力規制庁委託

環境放射能水準査事業の成果の一である。
Quality assurance in environmental radioactivity monitoring.
ABE, G., OHTA, H., KAWAMURA, T., KONNO, Y., TOYOOKA, S., SUZUKI, K., SATO, S., OTA,
T.

P13

で

する
1

セシウム
2

3

(京大複合原研 、気象研 、茨大理 、
6)ーバイオエアロゾル
4

川大工 、農研機構 5 、筑波大

○五十嵐康人 1 、木名瀬健 2 、北和之 3 、林菜穂 3 、石塚正秀 4 、足立

光司 2 、小板橋基夫 5 、関山剛 2 、恩田裕一 6【緒言】 福島第一原発事故によって大気へ放出され、地表面を広く汚染した放射性 Csの大気への再浮遊の影響と主な要因を明らかにするため 、避難区域内の典型的な山村
地域で観測を行ってきた。特に森林での Cs 再浮遊の発生源や放出メカニズムを明らかにするため、降水の有無によるサンプリングを実施した結果、降水時には落葉広葉樹
林内では、大気中の 137 Cs 濃度が非降水時の約 2.4 倍に増加したことを見出した。
【観測・実験】 福島県内の帰還困難区域にて大気エアロゾルを HV サンプラーにより捕集、 137 Cs をγ線スペクトロメトリで計測した。大気エアロゾル捕集には石英製フィルターを使用し、サイズカットは適用しなかった。2 台の HV サンプラをクリマテック社
製の降雨検出器で結び、0.5 mmϕ 以上の雨滴を検知すると、 時間の試料捕集を行うシステムを構築した。このシステムを用いて、広葉樹林、針葉樹林など でのサンプリングを実施した。光学顕微鏡 Karl Zeiss 社製 Axio Imager M2m でフィルター試料観察を行い、有色粒子の粒径分布解析にフリー ウェアである ImageJ を用いた。
【結果および考察】 2014 年夏季の観測で、降雨時には森林内大気中 137 Cs 濃度が非降
雨時よりも上昇する傾向が認められ、針葉樹林で平均で約 1.4 倍 統計的有意度 75% 、広葉樹林ではこの傾向は特に顕著なことがわかった 平均約 2.4 倍 有意度 99%以上 。
光学顕微鏡観察によるフィルターのさらなる調査で、 捕集された有色のエアロゾルは
バイオエアロゾルで、とりわけ真菌 胞子は放射性 Cs を含むため、有色の粒子を真菌胞子と仮定して解析を行い、その個数濃度と大気中 137 Cs 濃度とは相関があること
Fig. 1 、137 Cs 再浮遊担体である真菌胞子の発生源が、降雨時と非降雨時で異なることを見いだした Fig. 2 。

Fig. 1 Relationship between the coloured fungal particle number
concentration and 137 Cs activity concentration in the air (inside theforest (F) and the bare ground (G)) during 2016. Sampling dates
are expressed as mm/dd.

Fig. 2 Typical examples of fungal spores taken during
2016 summer, which are plotted along 4 projection size
b
e e
e a
c a f ed. The ba e g h 20.
Fungal spores are sorted according to the projection
2
area. Bed 15
range conidia was significant.

Ecological cesium resuspension generated by precipitation-Coarse bioaerosol
IGARASHI,Y., KINASE, T., KITA, K., HAYASHI, N., ISHIZUKA, M., ADACHI, K., SEKIYAMA,
T.-T., KOITABASHI, M. & ONDA, Y.

島 一原発事故により生じた放射性微る模擬生成実P14(京大

工 1 、京大

一 2 、大

合

2

1

)○佐

、 垣

子のレーザー照射によ2、

俊 2 、 宮幸一 2 、勤2【】 島 一原子力の事 により、大 の 射が 境中に 出された。 出された 射の・化学は原子 内や 境中でのやにを及ぼし、かつそれらの動 は 射の・ 出 の初と密 にびついていると えられているため、その 報のが不可 である。 射はガス、エアロゾル、固体 子といっ た 々な で 出されたと えられるが、その一例としてm からm の大きさの、 や に不 な子の で 出されたものが 境中からされている[1]。エアロゾルが や によって変化を こすことに対し、この 射子 は変化を こさないことから 出 のをある 度したまま 境中にしていると えられ、この 射
子は 射
の 出
の
やそれが
した事
の 内 境を るうえで めてな がかりとなる 。
在、この子についての分 はいくつか われており、含まれる 射にする 報や、
子 体の元に する 報などが報告され ている[2–4]。しかし、このような子の分 のみでは られる 報は られており、 内でのや出のを らかにするには不十分である。 そこで 々は、
実 による事
実の再 、すなわち、(1)実 の 射子の分 、(2)事の原子 内を 定した々な 件による
子のとその分 、(4)実 の子と子とのを うことにより、
子の
や 出
の
の
を
すことと
した。今回はレーザー加 による子の実 を ったので報告する。
【実 】
を 出力のレーザーで加 することにより、
子を
させる実
を
ー

った。

土などのシリカのLDD、1080 nm、300 Wをした子をインパクターにより吸引してフィルタ

ー上に
り、

した。その
られた

子の

、

型

子

察を

った。

を

として

射しヒュームSEMい、そこに Nd:YAG レーザにによ【 果と 察】SEM 察により、フィルター上に
1
20 µm の子が多されていることが
され、
実
にて
の
子が
できることが分かった。この他、 射子のの候 となるを いて実 を い、実 の 射子とのを ったので、はにて報告する。

Fig.1

した子の SEM 像[1] K. Adachi et al., Sci. Rep., vol. 3, p. 2554, 2013.
[2] Y. Abe et al., Anal. Chem., vol. 86, p. 8521, 2014.
[3] T. Ono et al., Bunseki Kagaku, vol. 66, p. 251, 2017.
[4] Y. Igarashi et al., J. Environ. Radioact., vol. 205–206, p. 101, 2019.
Simulated generation experiment by laser irradiation for radioactive particles emitted from the
Fukushima nuclear accident
SATO, R., INAGAKI, M., SEKIMOTO, S., TAKAMIYA, K., OKI, Y., OHTSUKI, T.

におけるストロンチウム-90 とセシウム-137 の

P15

とその
(

の
1

大

原厚 1 、

、

大

口喜

射

属 RI セ 2 )○原啓 1 、二宮和1、22011 年 3 月 福島原発事故
大
放射性核種 環境中
放出
中
90
Cs
Sr 大
炉内
半減期
環境
影
点 原
137
子力事故
最 注目
核種
Cs
線
破壊定 分析
簡
90
便
多
研究 行
対
Sr 純 線放出核
定
化学分
137
137
90
Cs 比 研究 圧倒的 少
Cs
Sr
化学的性
90
炉内 揮発
温度特性 異炉内温度 時 変化 応
Sr 137 Cs 比
90
変化
炉内
放出時
時
時 炉内温度 反映
Sr/ 137 Cs 持
各放出時
向放射性核種 沈着
場所 異
90
137
原発周 各地Sr/ Cs地域 汚染源特定
放出 程 放出時 炉内温度 知
期待
本研究
原発周 土
90
137
90
137
壌中
Sr 濃度 測定
Cs
比 算出
各地点
Sr/ Cs90
137
Sr/ Cs
地域
汚染 分
汚染源
特定
実
2016 年 福島県 21 所 採取5cm
層土壌[1] 137 Cs 放射能90
測定
Sr 分析 行土壌 乾燥 有機物分 後 Sr
使
固相抽出
90
90
法
Sr 分
液体
Sr
放射能 測定収率
ICP-MS
Sr
回収率
決定
137
結果 考察 分析 結果
Cs 濃度 4.8~294 Bq/g
90
Sr 濃度 0.41~34 mBq/g
図 1 本実90
137
Sr/ Cs 地図上示
福島第一原子力発 所
方
90
137
応
Sr/ Cs 異
北 北
-4
方向
10
方向
-5
-4
10 南方向
10 程度
緒

137

放射性物
少

放出

90

3
意味

北

Sr/ 137 Cs
分
例
3 月 15考方向
日 2 号機
放出
他 地域
報告
汚染
付
考察 行
炉内温度
行
[1] K. Ninomiya et al. Proc. of the

18 th workshop on Environmental

図 1

Radioactivity. (2017) 31-34

90 Sr/ 137 Cs

でのサンプリングポイントと地

地図を加Distribution of 90Sr, 137Cs, and direction dependency of 90Sr/137Cs around the FDNPP
KAJIWARA T., NINOMIYA K., SHINOHARA A., YAMAGUCHI Y.

られた

P16

射性エアロゾル 成
1における FP の化学 性 の影
2

(京大 工 、京大複合研 )○竹内佑 1、竹内裕弥 1、 宮幸一 2、稲垣

2

、 本俊 2、

沖 一 2、大槻勤 2【緒 】 東日本大 災に伴う東京 力福島第一原子力発 所の事故により、原子炉内の核分裂生成物(Fission Product; FP)などの放射性物 が環境中に大 に放出された。中でも大気中に放射性エア
ロゾルとして放出された放射性物 は、広範囲に拡散し広域にわたって放射能汚染をもたらした。
この事故において溶融した炉心付 で生成された放射性エアロゾルの性状及びその生成メカニズムを知ることは、それらが環境中に放出された後の移行を推測する上で 要な情報となる。
そのため、我々の研究室では FP を含んだ放射性エアロゾルを模擬的に生成する装置を 発し、生成させた放射性エアロゾルの性 を べることで、その生成メカニズムを 明することを目指している。これまでの研究では、自発核分裂性核種である 252Cf や、研究用原子炉 KUR で中性子を照射したウラン 料から FP を放出させ、溶液状エアロゾルに付着して放射性エアロゾル粒子が生成する 程について考察を行ってきた。本研究では放射性エアロゾル生成 程における FP の化学的な効果をより 細に検 することを目的として、従来よりもウラン 料への中性子の照射時 を短縮し、短寿命の核種も対 とすること、また照射後に 期保管した 料を用いて 寿命の核種も対とすることで、対 とする FP の種 を拡張し、FP の化学的性 の影 をより多 的に検 することを みた。
【実 】 短寿命及び 寿命の FP を用いて溶液状エアロゾル粒子への付着挙動を 察するために、次の 2 りの条件において FP の放出率及び付着率を測定した。短寿命 FP に しては natUO2 料に中性子照射を 5 分行い、30 分後に 料の一 を石英管に封入して実 に用いた。 寿命 FP に しては、中性子照射を 30 分行い、120 日後に 料の一 を石英管内に封入して実 に用いた。中性子照射により 235U(nth,f)で生成した FP は、natUO2 粉末内 に存在しており、石英管を管状 気炉で1000℃に加熱することで FP を放出させた。放出した FP はアトマイザーで発生させた溶液エアロゾ
ルとチェンバー内で混合し、エアロゾル粒子に付着した FP をフィルターで捕 した。Ge 半導体検出器を用いて、加熱前のウラン 料、捕 後のフィルター、加熱後のウラン 料のγ線スペクトルを測定し、FitzPeaks を用いてスペクトル 析を行った。それぞれの光 ピークに対して得られた数率から、照射したウラン 料からの FP の放出率、及びそれらのエアロゾル粒子への付着率を積もった。
【結果】 以前の実 条件では 15 種の FP の放出率が得られ、これらのうち 8 種 の FP について付着率が得られていたが、本研究では 13 種の FP の放出率、及び 3 種の FP の付着率を新たに 積
もることができた。特に 92Sr については約 35%の放出率が得られ、事故時における大きな影 が懸念される 90Sr を含んだ放射性エアロゾルの生成 程の考察が可能になると考えられる。また、Ruや Te、I については複数の同位体に する放出率が得られ、Ru と Te については放出率が一致し、実 の再現性を確 することができた。一方で、I の同位体については放出率に有意な差異があり、FP か否かなどの生成条件の いによりウラン 料中での化学的な存在状態に差異が生じる可能性が示された。溶液エアロゾル粒子への FP の付着率については、先行研究と同様に FP の いによる付着率の差異が られたことから、FP の付着 程における化学的性 の影 の存在が確 できた。
Effect of chemical characteristics of fission products on generation process of radioactive aerosols
Takeuchi T., Takeuchi Y., Takamiya K., Inagaki M., Sekimoto S., Oki Y., Ohtsuki T.

P17|À«ç÷" 90Sr "ùöÄØ"'"¢ĕēÐ 90Sr "ÄØ
(1 èĀsĖodUï`z2 øàÊ3 áÿÊ4 Đo)○¡~DE­ 1 £· 1, 2¸ăª 1, 2ąĜOÉ 2ãslÁ 1àr_ 1 ăĄy 3Kě¯ 1IÕqE 3MÌā 3, gL 3ėăõò 3
³®ĔH 3ºċñĘ 3¡l 3ăjE 3^ ü 3øĀX 3, 4
Þě 3ÿÅÚ{ 1C÷Z¬ 1

 )#À«ç!´Ç" 90Sr ",&ďę0aĚ-Qî° -|À«ç" 90Sr "ùöÄØ"¦ēĕ / -ÂØ.-'ýîÄØ"nMtÍLOD Ê - mì.-\ß ICP-MS þ0Ċ.$*,¢ ēĕ"|À«0ù¹- Qî - ÄØ"[¤0Fb<:?968r¿)äÇ" e óČ -ÄØ[¤r¿" e!#Sr resin !*-NXùđ) ICP-MS"¿?167>A Ćw- Î+.-Āïô#.+"þ0À&/0.10 g "|À«Ð 90Sr " ICP-MS !*-ÄØ0&%ICP-MS þ"Æâ°0Ă
+ !-'!ýîÄØþ"ðW0   ÄØē37"#2012 ë!øàpçøàËEsï
+ 5 km ¶! ú!*,hEN0.10 g (# 1.0 g "#<
26@34;ùR!*ĉGNĉGNē#©ïYuv10 mL " 8 M ¥!ÑµICP-MS ÄØĊ"NXùđ#Ñµv"ĉG0 Sr resin !åé8 M ¥!
*-»¨vÒ®!* Sr 0ĉđ"ĉđG0¿?167>A§k!Ñ²ICP-MS " 90Sr ÄØ!ĊýîÄØĊ"ēĉG!#1 mg Ãâ" Sr 5=?10ÜPÜPv"ĉG0 Sr resin !ÖGICP-MS þäĈ!NXùđ0æ+.
ĉđG# 90Y "±Ó0È' 2 ]ýÏ±Ó 90Y #®NÛfÔ"ÔÝ0ÄØ!ĊýîÄØ# 6 ]ÄØ0 5 è]i,û90Y ćč"B¼"&0ÄØ-0Vê.."NXùđxÙ! - Sr SĒ#NXùđ½v"ĉ
Gíß*,
 ICP-MS " 90Sr ÄØ![¤-<:?968r¿)äÇ#NXùđ
¿?167>A!*, eICP-MS þ" LOD # 3.8 Bq L-1 ,0.10 g "|À«"ÄØ"¦ 19 Bq kg-1 !Ãâ-Íô!* !ØĕÍ"$+#ÊRSD10-40 % 37"Ð" 90Sr 0ØĕICP-MS þýîÄØ"ØĕÍ.  90Sr  !0ðW-äÙß"ÍICPMS þ" LOD #ēĕ 1.0 g "ý"îÄØþ" LOD !c$

 
ICP-MS 
ICP-MS 
0.10 g "ēĕ"ù¹!t-ICP ! / g
0.10 g0.10 g 1.0 g
0.10 g0.10 g 0.10 g
MS þ#ýîÄØþ*,( LOD ×670
270
90Sr  / Bq kg-1
¢ĕ"|À«ù¹!#ĆĎ
800±42 710±12250±23 200±7(RSD 40 %)(RSD 10 %)vØĕÍ"$+)n\ß / %
82±6
87
94
81±4
91
90
0T¾-´Ç" 90Sr ,
LOD / Bq kg-1
19
91
8.4
19
87
8.9
&ďę"Ñ!JĊ-} +.
-
ICP-MS % 
#"%n = 6%n = 4$  % Sr ±
90Strontium-90 measurement in trace amount of hard tissues for distribution analysis
KOARAI, K., MATSUEDA, M., AOKI, J., YANAGISAWA K., TERASHIMA, M., FUJIWARA, K., KINO,
Y., OKA, T., OKUTSU, K., YAMASHITA, T., TAKAHASHI, A., SUZUKI, T., SHIMIZU, Y., CHIBA, M.,
OSAKA, K., SASAKI, K., SEKINE, T., FUKUMOTO, M., SHINODA, H., KITAMURA, A. and ABE, H.

P18

生動物の歯を(原子力機構
歯

5

1

東北大

東北大

科学大薬

9

○岡 壽崇 1

いた ESR
医

6

理

測のための
7

料前処理法の検

東北大

教機構 4
8

福島県立医大総合科学

東北大災害研光安優典 2

3

東北大病

弘前大保健
10

新潟大

2

11

理研

12

橋 温3

小荒井一真 1

弘前大
木

康志 2

奥津

一2

山下琢磨 4,2

清水良央 5千葉美木敏彦 5

小坂 健 5

佐々木啓一 5嶋洋平 6

漆原佑介 6

木正敏 11

福本 学 12

有吉健太
三浦富智 138

中田章史 9北海

ばく研 13 )根 勉 4,2

Valerie Swee Ting Goh 7

東北大5

山城秀昭 10

篠田 壽 5

緒言 東京 力 福島 第一原発事故で環境中に放出された放射性物 によって 生動
物は 期的な低線
ばくを受ける。 生動物の外ばく線 は常 捕獲した地点の線 率を元に 算で推定するが 生息域の履歴がわからないため推定した ば
く線 には不確定 素が大き い。そこで 環境からの放射線によって歯のエナメルにされる炭 ラジカルの強度から ばく線 を推定することを みている ESR
線
測法 。動物の歯には ESR 測定を 害する 属成分が含まれていることがありその場合 炭 ラジカル の定 ができない。動物のエナメル から妨害元素を 去する前処理法を検 し 捕獲した個体の ばく線 の推定を ったので報告する。
実験 福島県浪江町 で捕獲した 生アライグマの歯からエナメル を抽出して 料とした。 属成分の 去は TiTriplex III 水溶液 NaOH 水溶液を用いて った。337 mT付 に現れる炭 ラジカルと有機ラジカルの ESR スペクトルを EPR Dosimetry プログ
ラム [1] でデコンボリューションして炭 ラジカル強度を求めた。さらにこの 料の60
Co ガンマ線照射と ESR 測定を繰り し 当 個体の外ばく線 の推定を った。
結果 考察 アライグマのエナメル の ESR スペクトルには ニホンザルのエナメルの方 ESR スペクトルと同様属由来のブロードなピークが存在した。しかし 化
学処理を うとブロードなピークが 去でき ESR Dosimetry プログラムで炭 ラジカ
ル強度を求めることが可能になった。また 炭 ラジカル強度と吸収線 の 係が直線であったことから アライグマの歯にも ESR 線
測法が 用可能とわかった。この直線 係を利用して外ばく線 を推定したところ 68.8 mGy ±~55 mGy のばくを受けていることがわかった。推定線 のばらつきが大きいのは ESR スペクト
ルのデコンボリューションのばらつきが大きいことが原因である。このばらつきを抑えるためには アライグマのエナメル の元素分析を い アライグマのエナメルに特化した 属成分の 去法を検 する必 がある。
[1] Koshta et al., Appl. Radiat. Isot. 52, 1287-1290 (2000).
Sample preparation procedure for ESR dosimetry using teeth of wild animal
OKA, T., MITSUYASU, Y., TAKAHASHI, A., KOARAI, K., KINO, Y., SEKINE, T., OKUTSU, K.,
YAMASHITA, T., SHIMIZU, Y., CHIBA, M., SUZUKI, T., OSAKA, K., SASAKI, K., FUJISHIMA,
Y., URUSHIHARA, Y., GOH, V., ARIYOSHI, K., NAKATA, A., YAMASHIRO, H., SUZUKI, M.,
FUKUMOTO, M., MIURA, T., SHINODA, H.

Ra-228/Ra-226 比と Cs-134 濃度からみた日本海南 域表層の物 動態

P19(金沢大 LLRL1、長崎大水産環境 2、島根大臨海 3、島根県水産技術セ 4、水産資源研究所 5) ○花木祥太朗 1、井上睦夫 1、竹原亮成 1、諸角季生 1、城谷勇陛
1、滝川哲太郎 2、吉田真明 3、沖野晃 4、三木志津帆 5、長尾誠也 1【緒言】
ラジウム同位体 (226

半減期 1600 年, 228

半減期 5.75 年) は海洋環境において溶存性核種であり、海水と共に循環している。主な供給源は沿岸堆積物や浅層大 棚で、228
い半減期を反映して、沿岸域の表層海水では 228
228

プの先の研究では、

226

/

/226

の短

放射能比が くなる。我々のグルー比を利用し、日本海対 暖流の循環を探った。その一方で対第二分枝を含む日本海南西域表層の海水循環は明らかではない。本研究では 228

/226

比の

分解能時空間変動を求め、さらに福島第一原発由来の放射性セシウムの循環とも比較する
ことにより、日本海南西域表層の物質動態を議論する。
OK

HM11
HM12

HM13
HM14

3

228

/226

2

1

0

2015

.1

2016

2017

2018

201

.2 Ra228/Ra226【試料・実 】
2015 201 年に季節変動の観測点として、島根県浜田沿岸から沖合で 4 地点 (2 3 ヶ月、 岐島沿岸 (11-14)で) で一ヶ月に一度、表層海水を (20 ) を採取した (図.1)。

共沈法により、海水から 228

および 226

4を分 ・回収した。以上の試料に尾小屋地下測定室に設置したゲルマニウム半導体検出器を用いた低バックグラウンド 線測定法を適用した。
【結果・考察】228/226

比の季節変動は、夏から秋にかけ、228が くなる (図 2)。さらに
は濃度の い東シナ海浅層海水の混合比

試料と比較して 228

試料では

/226

比が くなる。これ地点への浅層海水の寄与が大きいと考えられる対 第二分枝の影 によると推測され
潮とともに日本海にもたらされる放射性セシウム (特に 134る。本年会では、) の分布とも比較しながら、日本海南西域表層の溶存成分の循環を議論する。
S

ac

a

c c a

a

a

C -134 cc

S a

Ja a : I

ca

Ra-228/Ra-226

a

HANAKI S., INOUE M., TAKEHARA R., MOROKADO T., SHIROTANI Y., TAKIKAWA T.,
YOSHIDA M., OKINO A., MIKI S., NAGAO S.

Method development for simultaneous determination of 237Np
and Pu isotopes in sea ater b SF-ICP-MS ith a single column
chromatographic separation

P20(QST1, 南京大学 2) ○張 帥 1, 2、楊国勝 1、

建 1、

少明 2、

1

】Pl toni m in sea ater is a ell-kno n tracer in biogeochemical processes ith its particle-【緒reacti e properties. Recent st dies e idenced that another trans ranic isotope, 237Np (t1/2=2.14 106) has a similar beha ior of 137Cs, th s sho s great potential to act as a tracer forcirc lation for decadal and longer time scales. Ho e er, information on237

especiall in open ocean is er scarce, the distrib tion and in entor oflargelnkno n d e to its loater mass

Np presented in sea ater,

237

Np in the ocean remains

concentration in sea ater and great anal tical challenge for its

meas rement. Most methods for anal sis of 237Np need a large ol me sea ater, tedio s chemical
separations, and long co nting times in the radiometric methods of alpha spectrometr , and thee pensi e AMS de ices. In this st d ,237

e present a nemethod for sim ltaneo s determination of

Np and P isotopes in sea ater b SF-ICP-MS. 242P

as emplo ed as a non-isotopes ield tracer

for

237

Np and P isotopes. A single col mn anion-e change (AG MP-1M) chromatographfor chemical separation of237

as sedNp and P isotopes from sea ater matri .

【実】10-15L of pre-filtered sea ater is transferred into a plastic container. To concentrate 237Np

and P

isotopes, TiCl3 is

sed to adj st P

to P ( ) and Np to Np(), and a Fe(OH)2 co-

precipitation ith pH=8.8-9.1 as cond cted. Then, a CaF2/LaF3 co-precipitation

as introd ced tof rther remo e the sea ater matri . After dissol ing the CaF 2/LaF3 precipitate in 7.2 M HNO 3, asingle col mn anion-e change (AG MP-1M) chromatographp rification of

237

as

sed for separation andNp and P isotopes from the samples after P ( ) is o idi ed to P (addition of NaNO2. Finall ,237) ia theNp and P isotopes in the collected samples ere meas red b APEX-

Q/SF-ICP-MS.
【結果】In this st d , almost 100% 237Np and P isotopes

ere concentrated based on the Fe(OH) 2

co-precipitation in small ol me sea ater (15L), and the chemical reco er of 242P
ranged from 71%-91%. A high U decontamination of

107

as achie ed,

ield tracer

hich made the U

interference negligible for the determination of ltra-trace le el 237Np and P isotopes in sea ater.
This method as applied to determine the sea ater samples collected from the Pacific Ocean for the
first time. In the fo r sea ater samples meas red, 237Np acti it concentrations ranged from 0.037
to 0.062 Bq/L and the 237Np/239P atom ratio ranged from 2.5 to 8.9; 239+240P acti it concentrations
ranged from 0.98 to 2.44 Bq/L and 240P /239P atom ratios ranged from 0.21 to 0.25, indicating theinfl ence of the Pacific Pro ing Gro nd (PPG) deri ed P .
This

ork

as s pported b En ironmental Radioacti it Research Net ork Center (I-20-24),

and partl s pported b the Grant of F k shima Prefect re related to Research and De elopment inRadiological Sciences.
Method de elopment for sim ltaneo s determination of 237Np and P isotopes in sea ater b SF-ICPMS ith a single col mn chromatographic separation.
Zhang S., Yang G., Zheng J., Pan S., Aono T.

P21

性 Cs 放射性

不

1

〇唐

、畑中恒太

瀬
(1

城大

健 4 、足子の大再1之 1 、佐藤志彦 2 、二宮、

光司 ４ 、五十彦 3 、篠原厚 3 、康人 5、 2 原研 CLADS、 3 阪大

、 4 気象研、 5 京大総合原子)東電 島第一原子 発電所事故によって、性の 射性 Cs 微 子が生成され環境中に 出された。このような 子は 島第一原子 発電所での廃 作業におけるリスク因と考えられる。 研究では、このリスク 価のため、環境中に 出された性
射性 Cs 微 子が大気中に再飛散する可能性、および再飛散した 子の特徴について検討した。 島県の 1F から 25 km の帰宅困難地区で、2015、2016、2018、2019 年に 集された計 186 の大気 子サンプルの中から、20 個の 射性 Cs 微 子が検出された。うち 15 個について SEM-EDS 析を行い、全て 径が 1-2 μm のいわゆる type-A子であった。このような 射性 Cs 微 子が 度は少ないものの大気再飛散しうることが らかになった。

Re-suspension of insoluble Cs radioactive particles to the atmosphere
TANG, P., HATANAKA, K., KITA, K., SATOU, Y., NINOMIYA, K., SHINOHARA, A, andIGARASHI, Y.

P22࣐࢖ࢡࣟࣅ࣮࣒ X ⥺྾཰ศගἲ࡟ࡼࡿ࢘ࣛࣥᚤ⢏Ꮚࡢ໬Ꮫ✀ศᯒ(ᮾ኱㝔⌮ 1 ࠊJAEA 2 )‫⏣ⶇۑ‬໶ 1,2 ࠊ኱ෆ࿴ᕼ 2 ࠊ໭㎷❶ᾈ 2 ࠊ㧗ᶫ჆ኵ 1

Normalized intensity / a.u.

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1.5
1
Bulk(standard)
P1
P2

0.5
0
17140

17160

17180

17200

17220

Photon energy / eV

ᅗ 1. X ⥺࣐ࢵࣆࣥࢢ࡟ࡼࡿ UO 2 ⢏Ꮚࡢ᳨ฟ

ᅗ 2.UO 2 ࡢ XANES ࢫ࣌ࢡࢺࣝ

Speciation of uranium particles using P-X-ray absorption near edge structure spectra
YOMOGIDA, T., OUCHI, K., KITATSUJI, Y., TAKAHASHI, Y.

ᐃ⤖ᯝ

P23

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᥼ࢆཷࡅᐇ᪋ࡋ࡚࠸ࡲࡍࠋ
Feasibility study on the on-line monitoring of tiny particles containing alpha-emitters generated in thefuel-debris retrieval from the reactors of Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant
TOYOSHIMA, A., FURUTANI, H., TERAMOTO, T., MUTA, H., TOKOI, K., YOSHIMURA, T.,
TOYODA, M., SHINOHARA, A.

P24

二次元シリコン検出器を用いた負ミュオン X 線測定実験(阪大理 1、Kavli IPMU2、JAXA3)○邱 奕寰 1、梶野 芽都 1、篠原 厚 1、二宮 和彦 1、武田伸一郎 2、 桂川 美穂 2、都丸 亮太 2、藪 悟郎 2、長澤 俊作 2、高橋 忠幸 2、渡辺 伸 3【緒言】 ミュオンビームを用いることで、物質内部の元素を非破壊で分析することが可能である。ミュオンは物質に入射すると、ミュオン原子を形成しミュオンの原子軌道間遷移に伴いミュオン特性 X 線を放射する。ミュオン特性 X 線をエネルギー分解能が優れる検出器で測定することで、物質内部の元素を非破壊で分析することが可能になる。さらに、高い位置分解能のシリコン両面ストリップ型検出器（以下 Si 検出器）を用いれば、ミュオン特性 X 線によるイメージの再構成が可能である。本講演は Si 検出器の開発と性能の詳細を紹介する。そして、開発した Si 検出器を用いた、J-PARC でのミュオン特性 X 線実験の詳細を報告する。
【実験】 世界最高強度の負ミュオンビームが利用可

能な、J-PARC 加速器において負ミュオンビームの照射実験を行い、放出されるミュオン特性 X 線を Si
検出器で用いて測定した。実験セットアップは図１で示す。本実験では Si 検出器に加えて、CdTe 検出器を用いた実験も同時に行った[1]。ポリプロピレン製のイメージング用模擬試料をビーム中心に合わせて置

図１：２０２０年３月に J-PARC

き、これを 30 分ごとに 22.5 度を回転させながらミュで実施した実験全体像。

オンの照射とミュオン特性 X 線測定によるイメージ像を取得した。
X 線は、Si 検出器では 14 keV の低いエネルギー領域検出される。ストリップ検出器において検出された場所を特定するためには、p サイド、および n サイド

y

10
9

10

n サイド

【結果と考察】 試料に由来する炭素のミュオン特性

カウント
15

8
7

5
6
0

5
4

-5
3

の電極において同じシグナルが検出された場合を特

2

-10

1

定する必要がある。またイメージの再構成にあたり、多くのバックグラウンドシグナルとノイズの除去が必要である。本研究では、ノイズレベルなどの解析におけ

-15
-15

-10

-5

0

5

p サイド

10

15
x

0

図 2：炭素の特性 X 線のイメージ

像と、模擬試料の写真（左下）る条件付けについて詳細な検討を行い、イメージ像の再構成を行った。得られたイメージ像を図２に示す。
[1] 邱 奕寰 他、日本放射化学会第 64 回討論会(2020) ２B06
Non-destructive image experiment using Muonic X-ray with Si Double-sided Strip Detector.
Chiu I., Kajino M., Shinohara A., Ninomiya K., Takeda S., Katsuragawa M., Tomaru R., Yabu G.,
Nagasawa S., Takahashi T., Watanabe S.

担持木質バイオマス炭化反応における化状態のメスバウアー分光法による

P25

秋田県立大 1、成蹊大 2、大同大 3
木暎 1、

山努 3、酒井○山内繁 1、山㟁崇之 2、栗本康司 1、一3

磁気分裂を示す複数種の 酸化物 灰色 の生成が示唆された。また、α-F は検出されたが、γF 及び F 3C は確認できず、急冷とは の化学状態が大きく異なった。さらに、他の炭化温度でも急冷と徐冷ではメスバウアースペクトルに有意の違いが認められ、炭化反応全体について重要な情報が得られた。発表では、炭化反応におけるの化学状態について考察した結果を報告する。

M

C

I

O

S

Relative intensity (a. u.)【緒言】 世界的な統計は、木材の主な用途は暖房用燃料、建築材料そして製紙原料であり、生産される原木のほとんどがこの 3 つの用途に充てられることを示している。しかしながら、化石資源枯渇や気候変動の懸念から、木質バイオマスを炭素原料として有効利用しようとする研究が多方 で行われている。一方、 い 気伝導性を示す結晶性炭素は、様々な視点から機能性材料としての研究が進められている。低コストで導 性フィラー用炭素を製造する方法の 発もその 1 つであり、 属塩を含有させた木質バイオマスを原料とする炭化法の実用化が進められており、なかでも 塩が注目されている。われわれは、この反応機構解明のため、炭化条件による木質炭化物中 の化学状態、特に酸化状態の変化を
メスバウアー分光法で検討している。
本報では、炭化温度と冷却速度を変えて 担持木質炭化物を合成して、木炭中 の酸化状態をメスバウアー分光法で 酸化状態を調べ、 が 与する炭化反応のメカニズムについて考察した結果を発表する。
【実験】
担持木質炭化物は、硝酸 (III)を含浸させたスギ木粉 F : 3% を原料として、
窒素気流中で合成した。炭化温度は 600℃から 850℃で、昇温速度 10℃/分で炭化温度まで昇温した後 1 時 保持し、急冷
50℃/分 または徐冷 2℃/分 して木質炭化物を得た。
57
Fe メスバウアースペクトル測定 (線源: 57Co(Rh)、基準: -Fe)には Topologic Systems MD222B M
spectrometer を用い、室温で測定を行った。ラマンスペクトルの測定にはRenishaw 社製 inVia Raman Microscope を使用し、励起光源には固体半導体レーザー 532
nm を用いた。
850℃ 急冷【結果】 図 1 に 850℃で炭化し、急冷及び徐冷によaって得た 担持スギ炭化物の 298K におけるメス
バウアースペクトルを示す。急冷では大部分のは還元され、α-F、γ-F 紫 または F 3C
α-F
紫 γ-F
緑 になっており、常磁性 F 3+ 橙色 の相対
緑 F 3C
橙色 F 3+はわずかであった。
灰色 Fb
一方、徐冷では木質炭化物中に、かなりの の850℃ 徐冷

1086

4 2 0 2 4 6Doppler velocity (mm/s)

図 1
担持スギ炭化物のメスバウ
アースペクトル 298K の冷却速度
依存性

C

I

-L

B
AMA CHI, S., AMAGISHI, T., K RIMOTO, ., S

8

KI, H., TAKA AMA, T., SAKAI, .

10

57

Fe メスバウアー分光法を用いた CdFe 2 O 4 中における核スピン
現 の原因 明に向けた 微 場測定

P26

(

1

大

、

大

工 2 )○伊佑 1 、小中將彰 2 、佐

和
、2

【序 】
スピネル化合 はをもつアニオンの四 体位 である A サイトと八体位 である B サイトにカチオンが占 するを ち、 にその、についてが われているである。
室ではスピネル化合 に対して
動
(PAC)に よ る
場のを っ て き た [1,2]。 先で は 、 111 Cd(←
111mCd)プローブを いた Fe 3 O 4 と CdFe 2 O 4 の PAC 定を い、A サイトを占 するプ
ローブ について Fe 3 O 4 では
動、CdFe 2 O 4 では スピン 和によると われるカス
ケードγ のが 少する 動パターンをそれぞれした。こののは予 外の 味 いであり、その原因は だに 定できていない。そこで
では、この スピン 和の原因に向け、Fe 3 O 4 と CdFe 2 O 4 の中なを
57
つと予 される Cd x Fe 3-x O 4 x 0.25、0.5、0.75、1.0 に対し、 Fe メスバウアー分光による Fe 位 の場の 定を った。
【実 】
先

作

し、乳

上で 1

【

合した。そのスペクトルをB サイト 3した。XRD によってす。x=0.25 では A サイト 1
4分のB サイトの常
ては、1

分の存在を

2

の

を

った。

分と

唆する

分のみ

した。x=1.0 におい

分でされ、B サイトの常分に帰属された。A サイトの度の増加とともに
イトのみを占と強度は Cd の

少し、この

することを

スペクトルに

和と定では、両サ
われるがれていないため、CdFe 2 O 4 の PACされたであることがスピン

は Cd が A サ

唆しており、先合する。また今回のイトの Fe ともに
定で

定を

の

しては

定したメスバウアー

られた。x=0.75 のスペクトルは、A サイトとのい、CdFe 2 O 4 に型を察】

Fig. 1 に x=0.25、0.75 でが剤に対し 57 Fe メスバウアー分光、各ととなるように Fe 3 O 4 、Fe 2 O3 、 CdO の各の

中 1100℃で 45 分

中、その他はしたにならい、Transmission (%)

をの和は、Cd イオンにの唆された。その他のパラメーターについてはポスターにてする。

Fig. 1x=0.25 および 0.75 における 57 Fe メスバウア ースペクトル室[1] W. Sato et al., J. Appl. Phys, 120, 145104 (2016).
[2] W. Sato et al., J. Radioanal. Nucl. Chem. 316, 1289 (2018).
Hyperfine field measurements for the investigation of nuclear spin relaxation of the A site probes in
CdFe2O4 by means of Fe Mössbauer spectroscopy

村ヶ崎海岸のP27(のメスバウアースペクトル工 1 、元大基大 2 )○吉

和

1

実

、

2、

和

1

小

緒言
は、 化 や 化 として、あるいはケイ 塩中の 属イオンをした形
で地 中に広く分布する。これらの の存在を ることは、地学や 境 学[1]
にとって めてである 。メスバウアー分光 は、 原子の 化 態や 位 境、性などのミクロス コピックなを与えるため、 の分のとして 力な手のひとつである。
奈川
倉市周 には、多くの
が存在す
るが、

ヶ崎

岸の

をなしている。

全域のみ、

では、

として 57 Fe メスバウアー分光
折をい、Fe の存在

ヶ崎とX態 について の

の
岸の

ノ ←

を
回

1
2
3

を得た

ので報告する。

実験ヶ崎 岸の を 7 地 12取した。 取したを 乾させた後、室 および
57
77 K、15 K で Fe メスバウアー スペク
トルを 定した。メノウ乳 でをして、X
回折 定をした。これらのから、Fe の存在 態に して
した。
結果
考察
ヶ 崎 岸の ある
地 (#4)での を室 、77 K、15 K で定した。得られたスペクトルは、それぞれ doublet(D)と singlet(S)の 2 成分でができた。15 K での I.S.と Q.S.の値は、D 成分で δ = 1.31(1) mm/s 、
Δ EQ = 2.35(2) mm/s 、S 成分は、δ =0.29(4) mm/s を得た。これらの値から、
D は Fe 2+ (H.S.)、S は、Fe 3+ (H.S.)と えられる。スペクトルには、な分 が られなかったことから、常性であると判 できる。
強度の2+
度依存性から、Fe がに存在していることが らかとなった。 57 Fe メス
ヶ崎
バウアースペクトルと X 回折からを、 図 1.
トル(#4)
Fe の存在 態とその帰属について

岸の

4
5
6

7

8
9

→鎌
10

11
12

のメスバウアースペク

する[1] 尾基之 ; メスバウアースペクトロメトリーの地 化学・ 境化学への応 -堆
中の の化学 態をとした堆
境の 定-,RADIOISOTOPE, 63, 215-225 (2014)
57Fe Mössbauer spectra of sand samples of Inamuragasaki in Kamakura
Yoshida, M., Endo, K, Kobayashi, YP28

 Sb-121

»lÈ ËÇizq 5 ¼S"1I;EI(v)X^#K N¾ÉTBPÊº0-"¹Ë ¾ÉSPÊº0\-U#Á+. -(_ U# Ph 5 Sb  -Ë.R
k# 6J:!r-" U#Ë½­Qv¼Sm -3=7J
G¼S- -SP º# Berry e· TBP "ªT¼°j/-"O
À~(£+. -.'!( 5 ¼S"1I;EIX^! Ë
}¡
TBP º + SP º%"jx! ËX ¯ºµ0(!¤©³/.
SP g!²c0Ë3=7JG¬¼Sm0(X^"D:?21J:C5>G0n"hb- 3=7JGÉcatÊ *$ 2,3,4,5-=>F5HH3=7JGÉCl 4 catÊX^ SbR 3 L
ÉR = Ph, o-Tol, p-Tol, o-Xyl, MesÌL = cat, Cl 4 catÊ#Ë" 0Y±!^121
Sb D:?21J:C5>G#ËCa 121m SnO 3 É18.5 MBqÊ0¯Ë¯a[TÉ15 mgSb cm  2 Ê( 20 K !nX ¯ºµ# APEX IIÉBrukerÊ0
 120 K nË SHELXT  SHELX-L 0 Wºn«oX0³   .'! 6 ¨Æ"X^!  X ¯ºµ0 
ËAvnir " continous symmetry measure1)ÉSÊµ 0 SHAPE ver. 2.1 0 ³ "®
0 Figure 1 !¥S(TBP) S(SP)#..}¡TBP*$ SP º +"."l0´Ë
A H < >  # s L ! - &  SP ¡  ] M ! - & 
TBP ¡  º -  µ    X ^  " O  # oTol 3 Sb(Cl 4 cat)( SP ¡ËPh 3 Sb(Cl 4 cat)( TBP !
¸ º  f 2 !¥* !Ë |T9@> δ # 4.323.90 mm
Fig. 1. TBP-SP deformation analysiss –1 Ëd®^n e 2 qQ #–8.6  –12.2 mm s –1 ËÃp¦n# 0.24  0.66  TBP g" Ph 3 Sb(OTf) 2" δ = 2.90, e 2 qQ = –20.6 mm s –1 #+ !
,Ë2! e qQ  * 1/2 "V -SP º " V zz 1
491G `0`  -Ée 2 qQ > 0Ê(P}.
Ëe 2 qQ < 0  ,BJ8GÄ!t³Ë3=7JG"`0`  -*  -.#3=7JGÂmaw¡ -yÅ -{/.-f 2 !¥*
!3=7JG¿T*,(=>F5HH3=7JG¿T" e 2 qQ #¶!l  -) e 2 qQ  SP º
Fig. 2. Relation between δ and e 2 qQ"§u0"+ Z - ! #ËÂm¡of SP complexes.
yÅ" lËSP º"§u# -§u#Z -¢ª#
Antimony-121 Mössbauer spectra of square pyramidal organoantimony compounds with catechol
ligands
TAKAHASHI, M., Iitsuka, T.

P29

V-48 トレーサーを用いた VRFB 用イオン交換膜透過試験(東北大学金属材料研究所)○白崎

謙次

48

V activity /Bq48

V activity /Bq【緒言】 近年、太陽光発電に代表される再生可能エネルギーの普及に伴い過剰電力の貯蔵媒体としての二次電池に高い関心が寄せられている。バナジウム・レドックスフロー電池（VRFB、図 1）[1]は電力貯蔵用二次電池の有力候補として国内外にて広く研究・実用化されている。VRFB は正極及び負極の活物質に
図 1. VRFB の概略図
単一元素のバナジウムを用いるため、多くの利点と共に、隔膜を介したバナジウムイオンの膜透過による電流効率の低下、自己放電という課題を有する。近年、課題解決のためのイオン交換膜研究が世界中で盛んに行われているが、両極同一元素であるため膜透過の原因（拡散、 電気泳動、電気浸透）解明に一般的な元素定量法（ICP—AES を用いた濃度測定など）を適用することが困難である。そこで我々は、放射性バナジウム 48 V を元素プローブとすることにより VRFBの膜透過を直接観察する手法を確立した[2]。本研究では、この手法を用いて、陽イオン交換膜（Nafion 117）、陰イオン交換膜（Selemion APS）及びイオン交換能を有さないセパレータにおけるバナジウムイオンの膜透過を評価した。
【実験】 東北 大 学電 子 光理 学 研究 セ ンタ ー の 直線
100
加速器を用いた制動 γ 線照射により 48 V を製造し、LN レジンを用いたカラムクロマトグラフィーに80
よる精製を行った。精製後の 48 V を含む硫酸バナ
60
ジウム溶液を用い、VRFB における膜透過 を Ge
半導体検出器による 48 V の定量により評価した。
40
価数不安定性を配慮して、II 価及び V 価の溶液の20
ハンドリングは窒素ガスを流したグローブボック
ス内で行った。
0
0
5
10
15
20
25
【結果】 イオン交換 機能を 有さな いセパ レー タにTime /h
おける膜透過を測定（図 3 及び 4）することによ
図 2. V(III)→V(IV)の膜透過
り、隔膜を介した V(III)及び V(IV)の挙動が膜構造
により大きく異なることが推測される。さらに、
120
イオン交換膜では価数による膜透過挙動の変化が100観察された[2]。これらの結果から膜構造がバナジ
80
ウムイオンの膜透過に及ぼす影響を考察する。
60（参考文献）
40[1] E. Sum, M. Skjllas-Kazacos, J. Power Sources, 15(1985) 179.
20[2] K. Shirasaki, T. Yamamura, J. Membr. Sci., 592
0
0
5
10
15
20
25
(2019) 117367.
Time /h
VRFB membrane permeability tests using radiotracer 48V
SHIRASAKI, K.

図 3. V(IV)→V(III)の膜透過

反応を

P30

いた 211 At 標

化の

(阪大院理 1 ,阪大放射線機構 2 ,阪大 RI セ 3 ,阪大院医 4 )〇中川創太 1 ,角永悠一郎 2 ,豊嶋厚史 2 ,大江一弘 2,4 ,神田晃充 3 ,永田光知郎 2,3 ,寺本
2

緒言
へ

211

211

1

,床井健運 ,吉村崇

2,3

,篠原厚

啓

1,2

At(半減期 7.2h)は α 線核医学治療法への利用を期待されている。分子標的薬

At を標識する方法には様々なものがあるが、有機スズや水銀等の金属を用いた置

換反応が一般的であり、実用化の際に はその有害性が問る。そこで本研究では、になることが懸念されてい気分解を用い、酸化剤や金属脱離基の含まれないクリーンな反応系での標識法の開発を目指している。具体的な化合物としては、以前 LAT1 への親和性がいと報告され注目された、 現在水銀を用いて標識が行われているアスタト-α-メ チ ル- L -チ ロ シ ン ( 211 At-AAMT)を 選 択 し た 。 本 発 表 で は 、 ま ず
211

At の酸化状態の変化について検討し、次に

実験

209

解酸化による

解標識反応を試みたので報告する。

Bi(α,2n) 211 At 反応によって 211 At を製造し、これを乾式分離法によって分離して 211 At ストック水溶液を得た。そのストック溶液から 10 mM 硫酸酸性(pH2.3)ならびに中性(pH7.2,

解質として 100 mM NaCl を添加)の 211 At 水溶液試料を調製し、それらの試料に対して様々な印加ム装置[1]を用いた。

圧をかけて解酸化を行った。

解にはフロー

解カラ

解後の試料を少量分取し、展開溶媒(CHCl 3 :MeOH=1:1)を用いて薄層クロマトグラフィー(TLC)を展開し 211 At 化学種の極性の違いによる分離を行った。
その後イメージングプレートを用いて 211 At の分布を観測した。また、pH や印加
を変えて

解酸化した

211

At を用いて α-メチル-L -チロシンへの標識を行った。

【結果と考察】複数の pH、印加
酸性条件、印加圧

圧において実圧 250 mV(vs Ag/AgCl)での後の TLC 展開の結果を示す。

図 1(a)

解前を行ったが、その一例として図 1 に

気分解前には、R f

値 0 以外のスポットはブロードになっているが、R f 値
0.50-0.58 には At スポットは存在しなかった。一方、
解後

図 1(b)には、R f 値 0.50-0.58 に明確な At スポットが存在した。先行研究[2]で示された
すると、この実―

位-pH 図と比較+

条件では At が At に酸化されていると考えられる。他の実条件においても、それぞれ異なる R f 値の At スポットの分布変化が観察されており、解酸化された可能性が考えられる。 211 At-AAMT の標識実

解の詳細は討論会で発表する。

【参考文献】[1] Toyoshima et al., J. Am. Chem. Soc. 131,9180-9181 (2009).
[2] Sergentu et al., Chem. Eur. J. 22, 2964-2971 (2016).

図 1. (a)解前ならびに(b)

解後の TLC 展開の結果(硫 酸 酸 性 、 印 加

圧 250

mV).

Development of 211At labeling method by electrolysis.
NAKAGAWA, S., KADONAGA, Y., TOYOSHIMA, A., OOE K., KANDA, A., NAGATA, K.,
TERAMOTO, T., TOKOI, K., YOSHIMURA, T., SHINOHARA, A.

P31

分析を

いたアスタチンの化学形同定
1

大
一

、 大
2
、寺

射
啓 2、

2

〇床井健

の
1

、

嶋厚史 2 、

原厚 1,2緒言
年、 寿命の α
出を いた α医学のがを211びている。 At は、 度な半
7.2 h や α の 出が実 100%である
から、α
医学
に した
である。しかし、At は 寿命しかない 射元 であるため、At の化学は不 な が多い[1]。たとえば、At 化学 を211
づけて 定された報告はない。 At の医によってが まっているというからも、これまで以上に At がどのような化合 をするかといった 報などのAt の基 化学 な 報のは まっているといえる。
化学 を
める
として、
分
があげられる。 々はの At の分のため、イオン化を促すマトリクスを 加し、分 を う マトリクス
レーザー
イオン化 (MALDI-MS)をしている。この 、マトリクスとして ナノ 子をしており、この 子は、MALDI-MS で使 されるレーザーに吸収を ち[2]、のイオン化の促 ができる。また、少ないの分 にはサンプルのがである。 ナノ 子は定に At と 合することが報告され[3]、At のサン
プル
に
できる可
がある。
では、 At の分 するためののと、At の同 元 である I を いた、MALDI-MS のを報告する。
サンプル

間型（TOFMS)

プレート
装置 発 At 化合 のイオンガイド器
定は図 1 のようなをvえている。全体は At をすレーザー
るサンプルプレート、イオン
をするイオンガイド、
図1
分 の れ
型
分
(TOFMS)からなる。サンプルプレートにレーザーを 射し、をイオン化する。イオン化されたをイオンガイドを いて、 効 で TOFMS に導入し、スペクトルとして出する。

実
At のための MALDI-MS
として、 初に ナノ 子とヨウ との反 効を べる。 ナノ 子は 子 により、対との反 効 が変化することが られている。
として、ヨウ(Sigma-Aldrich)と 々なの ナノ 子を ぜ、 ナノ 子を取り き、中のヨウ を ICP-MS で分 することにより、
反 効 を べた。 ナノ 子の 子とヨウ との反 効 を べたあと、実 に ヨ
ウ と ナノ 子のサンプルの MALDI-MS 分 を う。この実 では、ヨウ の原子を変化させたときのスペクトルの 度を べる。
については会で報告する。
文献1.
嶋厚史、 原 厚、Radioisotopes, 67、461、2018
2. 川崎 也、J.Mass Spectrom. Soc. Jpn. 61、1、2013
3.
ら、
射化学会 63 回
会 3A02、2019
Development of identification method for chemical form of astatine using mass spectrometry
TOKOI, K., TOYOSHIMA, A., KADONAGA,Y., TERAMOTO, T., SHINOHARA, A.

㔜㝧Ꮚ↷ᑕ࡛Ⓨ⏕ࡍࡿຍ㏿ჾ୰ᛶᏊ࡟ࡼࡿࡀࢇ἞⒪⏝ 47Sc ࡢ〇㐀࡟㛵ࡍࡿ᳨ウP32(㔞◊ᮾᾏ㔞Ꮚࣅ࣮࣒ 1 ࠊཎᏊຊᶵᵓ 2 ࠊ༓௦⏣ࢸࢡࣀࣝ 3 )‫ۑ‬ᶫᮏ࿴ᖾ 1 ࠊሯ⏣࿴᫂ 1,2 ࠊబ఑⚽ஓ 1,3 ࠊᕝ➃᪉Ꮚ 1,3 ࠊኴ⏣ᮁ⏕ 1,3
䛆⥴ゝ䛇

47

Sc 㸦༙ῶᮇ 3.35 ᪥㸧 ࡣࠊࡀࢇ἞⒪࡟㐺ࡋࡓș⥺㸦ᖹᆒ࢚ࢿࣝࢠ࣮ 162 keV㸧࡜⏬ീ໬࡟㐺ࡋࡓȚ⥺㸦159 keV㸧ࢆྠ᫬࡟ᨺฟࡍࡿࡓࡵࠊࡑࡢ⮫ᗋᛂ⏝ࡀᮇᚅࡉࢀ࡚
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mm×0.15 mm ཌࠊ4 ᯛ㔜ࡡ㸧࡟ 12 ᫬㛫↷ᑕࡋ࡚ᨺᑕᛶ Sc ࢆ⏕ᡂࡋࡓࠋศ㞳ᐇ㦂ࡣࠊJAEA
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㸦eichrom ♫〇, 2 ml ࣮࢝ࢺࣜࢵࢪ㸧ࢆ⏝࠸࡚⾜࠸ࠊ6 M HNO 3 , 6 M HCl ࡛Ὑίᚋࠊ0.1 M
HCl ࡛ Sc ࢆ⁐ฟࡉࡏࡓࠋTi ࡢ⁐ฟᣲືࡣࠊ㐣㓟໬Ỉ⣲ࢆ⏝࠸ࡓẚⰍᐃ㔞ἲ㸦400 nm㸧
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╔ࡉࢀࡎࠊ⁐ゎᾮཬࡧ 6 M
HNO 3 ࡟࡚⁐ฟࡋࡓࠋᨺᑕ
ᛶ Sc ࡣࠊ0.1 M HCl ࡟ࡼࡗ࡚⁐ฟࡋࠊࡑࡢᅇ཰⋡ࡣ ࠊ 98㸣 ௨ ୖ ࡛ ࠶ ࡗ ࡓ ࠋ௨ୖࡢ⤖ᯝࠊDGA ࣀ࣮࣐ࣝࣞࢪࣥࢆ⏝࠸ࡓศ㞳ἲ
࡟ࡼࡾࠊTi ࡜ Sc ࡢⰋዲ࡞ศ㞳ᣲືࢆ♧ࡋࡓࠋ࡞࠾ࠊ
ᮏᡂᯝࡣࠊ⛉◊㈝ᇶ┙◊✲㸦C㸧㸦19K08163㸧ཬࡧ▷ᑑ࿨ RI ౪⤥ࣉࣛࢵࢺࣇᅗ ↷ᑕ῭ࡳࢳࢱࣥ⁐ゎᾮࡢ࣐࢞ࣥ⥺ࢫ࣌ࢡࢺࣝ
࢛࣮࣒ࡢຓᡂࢆཷࡅ࡚ᚓ
㸦↷ᑕᚋ 134.7 ᫬㛫ᚋ,ᐃ᫬㛫 3600 ⛊㸧ࡽࢀࡓࡶࡢ࡛࠶ࡿࠋ
47

Production of 47Sc for cancer therapy with accelerator neutrons by deuterons
HASHIMOTO, K., TSUKADA, K., SAEKI, H. , KAWABATA, M., OHTA, A.

P33⁐፹ᢳฟἲ࡜࣒࢝ࣛࢡ࣐ࣟࢺࢢࣛࣇ࢕࣮ࢆ⏝࠸ࡓ $V ࡢ໬Ꮫศ㞳ᮾ໭኱ࢧ࢖ࢡࣟ  㸪ᮾ໭኱㟁Ꮚගࢭ  㸪ᮾ໭኱㝔⎔ቃ  㸪㔞◊㧗ᓮ◊  ‫ۑ‬ụ⏣㞙ே  㸪⳥Ọⱥᑑ  㸪㯤⏣Ẏ  㸪રলᐤ  㸪⡆ᱵⰾ  㸪஭ୖ༓ᘯ  㸪㕥஭ఙ㑻  㸪Ἑᆅ᭷ᮌ  㸪'DQQL5DPGKDQL  㸪Ώ㒊ᾈྖ  

⁐፹

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IKEDA, H., KIKUNAGA, H., KOHDA, T., QIAN, Z. J., CHIEN, M. F., INOUE, C., SUZUI, N.,
KAWACHI, N., RAMDHANI, D., WATABE, H.

P34

原子価

族アスタチン化合物の合成経

検(阪大院理 1 、阪大放射線機構 RI セ 2 、阪大放射線機構 3 )○神田晃充 1 、
永田光知郎 2 、豊嶋厚史 3 、篠原厚 1,3 、吉村崇 2【序論】α線核医学治療に利用可能なα核種として At-211 (T 1/2 = 7.2 h)が注目されている。At-211 は、加速器を用いて国内で大量製造が可能であるが、長半減期の同位体が存在しないために化学的な性質が詳しく分かっていない。特に、腫瘍集積性薬剤に Atを化学的に安定に標識する手法が求められている。既存の At 標識手法では一般に+1価芳香族 At 化合物として At が薬剤に標識されるが、+3 価(超原子価)芳香族 At 化合物
では At が平面 3 配位構造をとるため環状構造に組み込むことでより安定に At を化学結合すると期待される[1]。一方、意外にも+3 価芳香族 At 化合物の化学的性質は調べられた例が無く、配位子による電子的効果や立体効果が At 標識化合物に与える影響を調べることで、より安定な At 標識薬剤の開発や、芳香族 At 化合物の化学的挙動の詳細な理解に繋がると期待される。本研究では、超原子価芳香族 At 化合物の化学研究に向けて、アスタトベンゼン(Scheme 1, 1)に 2 分子の酢酸イオンが配位した+3 価
芳香族化合物であ る (ジアセトキシ アスタト)ベンゼン(Scheme 1, 2)の合成
Scheme 1. (ジアセトキシアスタト)ベンゼンの合成経路検討を行った。
【実験】大阪大学の研究グループで開発した手法[2]により、Scheme 1 の通りアスタト
ベンゼンを合成、精製した。(ジアセトキシアスタト)ベンゼンの合成は、(ジアセトキシヨード)ベンゼンの合成法[3]を参考に、酸化剤として次亜塩素酸ナトリウムを用いて酢酸存在下でアスタトベンゼンを酸化する手法を用いて合成を試みた。反応後の溶液を radio-HPLC (オンライン NaI 検出器)で分析した。
【結果と考察】酸化反応後の溶液の radio-HPLC では、保持時間 8.5 分に強くテーリン
グするピークが生じた(Fig. 1, ①)。(ジアセトキシヨード)ベンゼンは同じ分析条件で保持時間 4.2 分にピークをもつため、生じた化合物の構造が目的 化合物と異なっていることが示唆された。この溶液に還元剤である亜硫酸ナトリウムを含む水溶液を添加した
ところ、保持時間 8.5 分のピークが消失し、アスタトベンゼンに対応する保持時間 12.5
分にピークが生じた (Fig. 1、②)。このことから、アスタトベンゼンを酸化した 溶液中には、還元剤の存在下でアスタトベンゼンが再生する超原子価 At 化合物が生成していることがわかった。At と I の化合物でのHPLC の保持時間の違いについて考察する
ため、放射性ヨウ素を用いた実験や、電子求引性または電子供与性置換基をもつ酢酸
Figure 1. 各溶液の HPLC クロマトグラム
イオンを導入する実験を計画している。
[1] JF. Gestin, et al., US20130004420 A1 (2011) [2] Y. Shirakami, et al., BER2018 (2018)[3] A. Watanabe, et al., J. Org. Chem., 83, 14262-14268 (2018)
Development of a synthetic method for an aromatic hypervalent astatine compound
KANDA A., NAGATA K., TOYOSHIMA A., SHINOHARA A., YOSHIMURA T.

ホスホン酸ピリジンアームを持つ新規大環状配位子が配位した
放射性 属 体の合成

P35

(1

大

, 2

2

島

,

大 RI セ, 3
3

, 吉

大化学

命工) ○

場 一彰 1 ,光崇2【緒 言 】放 射 性 属 体 を が んににさせることで、がんを 択 に 壊する 医学が 年されている。 医学に 切とされている
放出
225
属元 は
Ac などが挙げられる。この 剤
においては、 位子は 和な 件で 形成し、 属と安定な 合形
成をすることがめ ら れ る 。 2009 年 に 報 告 さ れ た
N,N -Bis[(6-carboxy-2-pyridil)methyl]-4,13-diaza-18-crown-6(macropa)は Ln
列において 大のイオン半径を持つ Laに対する 択性が く、Ac と 和な 件かつで体 成 す る こ と が ら か と な っ た [1][2]。 し か し 、 La( )
図 1.
での
位子
体の安定度定数の値は小さく、実 には っていない。
今回、 安定度の向上を図って macropa のカルボン をホスホン に変えた新位
子 macropp (図 1)を合成し、その Ac( ) 体の合成を みた。
【 実 験 結 果 】 macropp Et は 4,13-Diaza-18-crown 6-Ether と 2 当の Diethyl(6-(Chloromethyl)pyridin-2-yl)phosphonate を反応させて合成された。macropp は macropp Et
を塩 中で加 し、エチルエステル 位を加 分 することで得 られた。これらの位子と安定同位体の La を反応させて 体を合成し、TLC での挙動を べた。0.01 M の位子のと 0.01 M の LaCl 3
を室 で 合し、0.1 M HEPES で展 した。
アルミナの TLC は UV で、セルロース TLC は BCG で呈 し、スポットをした(図2)。 位子のみの場合と 位子と LaCl 3 を 合した場合のをすると R f 値がなることから、室 で容 に La
体が 成していることをした。macropp Et および macropp の Ac 体合成については、当 報告する。

macropp Et

R f = 1.0

R f = 0.89

macropp Et + La

R f = 0.95

R f = 0.12

Rf = 0R f = 0.85

R f = 0.10

R f = 0.28

macropp
macropp + La

図 2. TLC 上での各の挙動(左アルミナ、右

セルロース)[1] Adrián Roca-Sabio et al., J. Am. Chem. Soc., 2009, 131, 3331-3341[2] Nikki A. Thiele et al., Angew. Chem., 2017, 56, 14712-14717

Synthesis of Radiometal Complexes Coordinated with New Macrocyclic Ligand Bearing Phosphonate
Pyridine Arms
Baba, K., Nagata, K., Yajima, T., Yoshimura, T.

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Effect of Sodium Nitrate Concentration and pH on Adsorption
Behavior of Trivalent Actinides and Lanthanides on Pyridine
Resin in Aqueous Solution(

岡技大 1 、東北大 2 ) 〇Fauzia Hanum Ikhwan 1 、

小無 健司 2 、、

千景 2 、

木 達也 1

Concentration / arb. units[Introduction] Since trivalent actinides (An (III)) and lanthanides (Ln(III)) have similar ionicradii, the chemical behaviors in aqueous solution is similar. Thus, the separation of theseelemental group is difficult. We have been studying the adsorption behaviors of theseelemental groups on pyridine resin. In our previous studies, we found that the groupseparation is available in HCl system [1], whereas in HNO 3 system, the group separation
phenomenon does not occur as the adsorption is due to the ionic radii [2]. The reason why thisdifference appears is that the adsorption mechanism of An(III) in HCl system is complex
formation with pyridine group and the adsorption of An(III) and Ln(III) in HNO 3 system is ion
exchange [3,4]. In the present study, we investigated the absorption behaviors of An(III) andLn(III) in NaNO 3 aqueous solution.
[Experimental] 241 Am was used as An(III). Stable Eu with 152 Eu, and stable Nd were used as
Ln(III). Adsorption experiments were conducted by chromatography using short column of 10
cm height, of 8.5 cm 3 volume. The pH was adjusted from 7 to 11, NaNO 3 concentration wasfrom 4 and 11 mol/L. The flow rate was about 50 mL/h. 241 Am and 151 Eu were detected by
J-ray spectrometry. Stable isotopes were detected by ICP-MS.
[Results and Discussion] We found that both An(III) and Ln(III) strongly adsorb on pyridine
resin with increasing concentration of
Eu Nd AmNaNO 3 . This effect means that the complex
1
formation An(III) and Ln(III) with NO3 isimport role on the adsorption of pyridine
resin. We confirmed that the separation
phenomena of these groups occur in only
0.5
high
pH
condition.
The
examplechromatogram is shown in Fig. 1. In thisfigure, adsorption order, Am > Nd > Eu, is
not due to the ionic radii; Nd > Am > Eu.
This result show that the pyridine works the0510
soft donor ligand by suppressing theEffluent volume / mL
protonation. In conclusion, we found theFig. 1 Chromatogram of An(III) and Ln(III)feasibility of group separation of An(III) andin 4 M NaNO 3 aqueous solution with pH 11.
Ln(III) in HNO 3 system.
1.T. Suzuki, M. Aida, Y. Ban, Y. Fujii, M. Hara, T. Mitsugashira, J. Radioanal. Nucl.
Chem.255(2003)581 .
2.T. Suzuki, K. Otake, M. Sato, A. Ikeda, M. Aida, Y. Fujii, M. Hara, T. Mitsugashira, M. Ozawa,J. Radioanal. Nucl. Chem., 272(2007)257 .
3.T. Suzuki, M. Tanaka, Y. Ikeda, S. Koyama, J. Radioanal. Nucl. Chem., 296(2013)289 .
4.T. Suzuki, Y. Fujii, T. Mitsugashira, J. Ion Exchange, 29(2018)67.
Effect of Sodium Nitrate Concentration and pH on Adsorption Behavior of Trivalent Actinides andLanthanides on Pyridine Resin in Aqueous Solution
FAUZIA H. I., ABE, C., KONASHI, K., SUZUKI, T.

C2-POPhen をP38

いたマイナーアクチノイド分、2_広島大優人 2、中島】原子力

により工、3_広島大 N-BARD)○中島智哉 1、

先

レベル放射性廃(Ln)がこれを 害するため化学 性には 媒抽出分

構の明がいマイナーアクチノイされている。MA は半 期の い

レベル放射性廃に含まれるランタノイドととなる。この 択

を いた

められている。
である MA は、N, S などのソフト

なドナー原子を持つ抽出剤と、期のが 似した MA と Ln の分 がが有 であり、実Ln よりもソフトな
最には半の保存期 の 期化が問へ核変換することが提案されているが、

分

指し

2,3

じる

ド(MA)が含まれており、廃
核

明を

た DFT
(1_広島大【構の性がいとされている。

い安定性を持つ N, O ドナ

や放射 へのー抽出剤として C2-POPhen (tetraethyl (1,10-phenanthrolin-2,9-diyl)phosphonate)が合成され、抽出実 におい
て

と MA

い分
を

【実

)を

数

は ORCA3.0.0 をいて C2-POPhen の Eu

いて実

えた。

構

を切り出し、構果】 合

最化とエネルギー

数のった。

成は 属 :をった。エネルギー
析を

の

位

在している

果から、

の
合

った。

析により、 属と 位子の体の方が Am

体より強いということが分かった。また Fig.2 にうに、 位 N 原子と 属の f
され、その大きさは Am
よりも大きいことがしたよとの 互作 が体の方が Eu

体された。さらに MOOP

析において 属の fと 位 N 原子のなりを 価し、Am-N

合の Eu-N

合よりもこれらの 果から C2-POPhen の MA

択性に

は、

体の

を

については ML(NO3)3 と ML23+が、MOOP (Molecular Orbital Overlap Population)のO 原子との 合は Eu

強い体の似 体である Cu(C2-POPhen)2PF6Cl6 と Y(CyMe4-BTPhen)(NO3)(CN)3 からと【としている。

体と Am[1]により抽出した。先子 = 2 : 3 であることが されたため、抽出数、分子Fig.1 C2-POPhen

では、

いてこの C2-POPhen の抽出 構を明らかにすることを】DFT(密度DFT

択性を した[1]。本の合性が された。
属fと N 原子の互作 の[1] L. Xu et al., Inorg. Chem. 2019, 58,

20

Fig.2

いが影

属f

と N 原子のしていることが明らかになった。

0

DFT calculation for elucidation of MA separation mechanism using C2-POPhen
NAKASHIMA, T., FUKASAWA, Y., NAKASHIMA, S.

の

なり

大学 理
室のマネジメント
ラボラトリーマネジメントの 3 つのP39

(中京経営 1

近年

名大 2 )○谷口勇仁 1

大学の環境は近年大きく変化している

小田寛貴 2

制度

2000 年度に旧帝大におではいて全部局の重点化が行なわれ 2004 年に国立大学は独立行政法人に変わった 他方
教育

では留学生や外部進学者が増加しる必要がある多方

このように安全教育やハラスメント

研究室を運営するスタッフには研究で活躍することが求められている

しかし止にも注力す教育

行政という理系研究室の研究統括者

PI;

Principal Investigator は ヒト・モノ・カネについて管理上の注意を受けるのみでありマネジャーとしてのスキルを獲得する機会はほとんどないには多くの教授が苦慮しており

試行

そのため

研究室の運営

誤しながら対応しているという現状が存在する(Kwok,2018)
そこで本研究の目的は日本の化学実リーマネジメントに内在する課
系の大学

理系研究室に内在する問に基づきその問
まず学を明らかにしPI・スタッフ・学生に対し具体的にはの検討を行い

問

として

第2に

学生が民

その後

化学実

経営学の理論に対す る対応策の提示を試みる
構造化インタビューにより

化学実

以下の 3 つの現象が明らかになった

学生が PI やスタッフの第 3 にいことである

その対応策を提示することであるを明らかにし学生が互いの研究進捗状況をチェックしながら象である

理系研究室におけるラボラト

構造化インタビューを実施し現象

PI・スタッフ・学生に対する理系研究室における問

系の大学

研究に

系の大
第 1に

して手抜きをしてしまう現

色をうかがい自発的に研究を実施しな

企業の内定を得たことにより現在の研究に対す

るモチベーションを失うことである
次に

この 3 つの問をマネジメント理論の観点から検討し第 1 の現象は「組織的怠業」と呼ばれておりのまりによっての対策とし張った学生に対する教員の評価基準

他の学生が相対的に低評価になってしまうことが原因であるこ

PI は学生の状況を詳細に把握した上で評価基準を構築する必要がある

第 2 の現象は 「ヒラメパラドクス」と呼ばれておりが幅広い自由裁

第 3 の現象は認識が原因である

経のない未成熟の学生に PIを与えることが原因である この対策として PI が SL 理論に基づき学生の成熟度に応じたリーダーシップ
必要がある

対応策を提 示する

指示型

コーチ型

援助型

委任型

をとる

研究の目的が修士号を取得することであるという学生のこの対策としてPI は就職後の学生の仕事の詳細を把握し現在の研究によって獲得するスキルが将来の仕事に役立つことを 学生に認識させる必要がある

An Investigation on the Laboratory Management from the Viewpoint of the Management Theory
TANIGUCHI, E., ODA, H.

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TetGenĮhttp://wias-berlin.de/software/index.jsp?id=TetGen&lang=1į&)¶Íİ×ÏeqČÀº~ ANSYS FLUENT  meshing Çþ&)¶ÍĮNASTRAN GV4BZ=Ü¨įÄĎ+Ć   TetGen &) FFHR  TBR ITY
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Tetrahedral Mesh Structure Modeling of New Generation Helical Fusion Reactor FFHR at NIFS for
the Neutron Transport Simulation using PHITS code
Sakama, M., Kobayashi, M., Saze, T., Goto, T., Miyazawa, J., Hamabe, D., Kamiya, K., Yokota, K.,
Otani, R., Matsumoto-Kawaguchi, E.