第32回日本情報地質学会講演会 講演要旨集 037-038頁 2021年

地下水流動を考慮した地球統計学的手法による汚染物質濃度分布の推定
高井静霞*・島田太郎*・武田聖司*・小池克明**

Estimation of contaminated materials concentration by a geostatisticalmethod with groundwater flow
Shizuka Takai*, Taro Shimada*, Seiji Takeda* and Katsuaki Koike*** 日本原子力研究開発機構, Japan Atomic Energy Agency, 2-4 Shirakata, Tokai, Naka, Ibaraki 319-1195** 京都大学大学院工学研究科, Graduate School of Engineering , Kyoto University. Kyoto University
Katsura, Nishikyo-ku, Kyoto 615-8540

キーワード： 汚染物質, 地球統計学, 地下水流動, ギブスサンプリング
Key words : Contaminated materials, Geostatistics, Groundwater flow, Gibbs sampling

1𝓗(𝑠𝑖 ) = { 1⁄20

１．はじめに3.2 計算結果
各時刻の放出量の推定結果を第 1 図に示す．非負の制限により推定精度が向上し，不確かさが 10-5 まで低減した．
1.2

真値
推定値
95%
95%信頼区間幅

1.00.80.6

0.4
0.2
0.0-0.2

050 100 150 200 250 300
時間（日）

1.6
1.4
1.2
1.0
0.8
0.6
0.4
0.20.0(b)

1.2

真値
推定値
95%
95%信頼区間幅

1.00.82E-50.6
0.4

1E-5

0.2
0.0

0E+0050 100 150 200 250 300
時間（日）第 1 図 放出量の真値および推定値 ((a)非負の制限無, (b)有)濃度分布の推定結果を第 2 図に示す．測定値の内挿のみ（トレンド付きクリギング）では再現性が低いが，本手法では絶対誤差平均 2.8×10-9 と高精度で測定値を再現できた．
真の濃度分布

(a)

(b)

測定点

2.2 ギブスサンプリングによる非負の制限
ギブスサンプリングでは，2.1 で求まる推定放出量を初期値とし，時刻ごとに式(5)・(6)の切断正規分布からサンプリングを繰り返すことで，非負の制限を設けた条件付き事後確率分布を求める（Michalak, 2008）．
𝒑(𝑠𝑖 |𝒛∗ ) ∝ 𝒑(𝒛∗ |𝑠𝑖 )𝒑(𝑠𝑖 )𝓗(𝑠𝑖 )
(5)

3E-5

95%信頼区間の幅

(a)

放出量

2.1 地下水流動を考慮した地球統計学的な汚染分布推定
本手法では汚染源が既知かつ定常な流れを前提条件に用い，限られた測定濃度𝒛∗ から未知の放出量𝒔を逆解析し，これを用いて領域全体の濃度分布を推定する．
𝒛∗ = 𝐻 ∗ 𝒔 + 𝒗,𝒗~𝑁(𝟎, 𝑅)(1)
𝒔 = 𝑋𝑠 𝜷𝑠 + 𝜺,𝜺~𝑁(𝟎, 𝑄𝑠 (𝜃𝑠 ))(2)
ここで𝐻 ∗ は感度行列，𝒗は誤差を表す．上式のように各変数が平均 0 の正規分布 N に従うと仮定すると，放出量は事後確率分布𝒑(𝒔|𝒛∗ ) ∝ 𝒑(𝒛∗ |𝒔)𝒑(𝒔)(3)を最大とする𝒔として求められる．以下では，𝑅 = 𝜎𝑅2 𝐼（𝜎𝑅2 は測定誤差分散，𝐼は単位行列），ドリフト𝑋𝑠・共分散𝑄𝑠 は時間𝑡（𝑚は時間方向の分割数）に対し(4)式のように設定した．
31 ⋯1 𝑇
(4)
𝑋𝑠 = [] , 𝑄𝑠 (𝑡𝑖 , 𝑡𝑗 |𝜃𝑠 ) = 𝜃𝑠 |𝑡𝑖 − 𝑡𝑗 |𝑡1 ⋯ 𝑡𝑚

3.1 評価条件
3H（半減期 12.33 y）を対象に，2 次元均質媒体中（300×60 m2）の一様な流れ（1 m/day）による汚染を仮定した．
3H は 300 日間に複数のピークをもって原点から放出されるとし，330 日後に 3H 濃度を等間隔に 18 点で測定するとした．分散長は縦 1 m, 横 0.1 m，遅延係数は 1 と設定した．

95%信頼区間の幅

２．手法

(6)

３．核種移行（仮想モデル）に対する適用性検討

放出量

放射性核種や化学物質による汚染が地下で発生した場合，適切かつ効率的な環境修復のため，汚染濃度分布の解明が必要となる．しかし汚染が帯水層に移行していると，限られた測定データの単なる内外挿では適切に濃度を推定できない可能性がある．さらに，汚染の放出時刻歴は明らかでない場合も多い．このような場合に対し，これまで地下水流動を考慮した地球統計学的手法による汚染分布推定が提案されている（Shlomi and Michalak, 2007）．
本研究ではこれよりも物理的に適切で高精度な解を求めるために，地下水流動を考慮した地球統計学的手法にギブスサンプリングによる非負の制限を設け，適用可能性を仮想的なモデルおよび実際の地下汚染事例に対して検証した．

𝑠𝑖 > 𝟎𝑠𝑖 = 𝟎𝑠𝑖 < 𝟎汚染源

第 2 図 濃度分布(330 日後)の真値および推定値(左図：真の濃度分布, (a)トレンド付きクリギング，(b)本手法 (非負の制限有))

38

汚染源

鉛直断面
(井戸―汚染源,粘土層上部)

106
105
104

井戸からの距離 (m)

103

水平断面
(深度20m)

102

井戸

101

DPAA濃度 (μg-As/L)

4.1 評価条件
水理地質構造は，環境省（2007）でのボーリング調査と揚水試験に基づく検討に基づき，第 3 図および第 1 表のように設定した．境界条件は，上面は降雨浸透量 0.92 mm/y
（1993～2009 年の有効雨量の平均値（浸透率 50%）），側方
境界は平均的な地下水位（2005 年 6 月）
，砂利採取場は周囲より 9 cm 低い水位，底面は不透水とした（環境省, 2013）．
揚水量は 1993～2003 年の平均値 5.3 m3/day と設定した．
浸透流・物質移行解析には Dtransu-3D を用い，1993～2004 年までの非定常解析を行った．DPAA の比重は 3200
ppm で 1.012 とし，既往評価と同様収着は考慮しなかった．

4.3 計算結果と考察
汚染源から井戸までの範囲（110×60×40 m3）における濃度分布の推定結果を第 5 図に示す．感度行列は初期濃度を 105 mg-As/L として計算した．濃度分布の推定結果は，汚染源直下および井戸周辺での高い測定値の傾向を再現していることがわかるとともに，評価に用いた 32 点の測定値に対する絶対誤差平均は 3.0 mg-As/L に抑えられた．

標高 (m)

実際のケースとして，茨城県神栖市における地下汚染事例を対象に選んだ．汚染物質は有機ヒ素（As）化合物のジフェニルアルシン酸（DPPA）であり，1993 年以降に深度数m に投棄されたコンクリート塊が汚染源であると推測されているが，放出量の時間変化は明らかでない．本研究では汚染源から周辺の揚水井までの範囲を対象に，初期調査時（2004 年）の濃度分布および汚染放出総量の推定を行った．

y (m)４．実際の汚染事例に対する適用性検討

100

汚染源
井戸 (ストレーナ区間 深度10-15 m)x (m)第 5 図 濃度分布の推定結果

砂利採取場

第 3 図 地質構造モデル
第 1 表 水理特性および移流分散特性
分散長（m）

分子拡散係数地層

透水係数（cm/s）

比貯留係数
（1/m）

有効間隙率（-）

縦横Dc

洪積粘土層

1.00E-06

2.00E-03

0.2

10.01（m2/s）
1.00E-09

Dg2

洪積砂礫2層

1.00E-01

5.00E-05

0.2

10.01

1.00E-09

Ds

洪積砂層

3.00E-03

4.00E-03

0.2

10.01

1.00E-09

Dg1

洪積砂礫1層5.00E-03

1.00E-04

0.2

10.01

1.00E-09

Ag

沖積砂礫層

7.00E-03

1.00E-04

0.2

10.01

1.00E-09

As

沖積砂層

5.00E-03

2.00E-03

0.3

10.01

1.00E-09

B2埋土2層

1.00E-03

2.00E-03

0.4

10.01

1.00E-09

B1

埋土1層

5.00E-04

2.00E-03

0.4

10.01

1.00E-09

4.2 測定データ
2004 年初期に測定された地下水中 DPPA 濃度を第 4 図に示す．地下水中 DPPA 濃度は，電気伝導度と pH が安定した段階で深度約 10m ごとに採水した約 10mL に対し，液体クロマトグラフ-誘導結合プラズマ質量分析法により四半期ごとに測定されている．DPAA 濃度は汚染源および井戸周辺で高く，その中間で低い傾向が見られる．ただし，深度10m では採水時の濃度が安定しない（環境省, 2003）．
また，測定濃度には隣接する位置・測定時期であっても数桁以上のばらつきがみられる．そこで本検討では，汚染源が除去される 2004 年冬季までの変動が 2 桁以内（20m 以深）の測定値（計 32 点）に限定して，計算を実行した．
井戸
汚染源

標高 (m)

第 4 図 地下水中の DPAA 濃度（μg-As/L）

また環境省（2007）では地下水中の総ヒ素量を，測定濃度（≧1 μg-As/L）と地下水体積の積として，2004 年初期で40.89 kg と推定している．本評価では地下水に放出した汚染総量は 2.9 kg と推定された．推定結果のずれは，隣接する位置であっても測定濃度にばらつきが生じたことに加え，季節変動に伴う経時変化を地下水流動解析の境界条件では考慮していないこと，および収着特性の不確かさなどに起因すると考えられる．

５．まとめ
本研究では，地下水流動を考慮した地球統計学的手法により，地下の 3 次元汚染分布推定を行った．仮想的な汚染分布での評価から，測定値の不確かさが小さく水理地質構造が適切に把握されていれば，少ないデータから精度良く濃度分布が推定できることを確認した．
一方，実際の汚染事例では測定された濃度分布の傾向を定性的に再現したが，総量の推定結果は測定値との乖離が見られた．今後の課題は，水理地質構造の不確かさを計算で考慮することである．
なお本研究は，原子力規制庁「令和 2 年度廃止措置・クリアランスに関する検討」の成果の一部を含んでいる．

文

献Shlomi, S. and Michalak, M. A. (2007) A geostatisticalframework for incorporating transport information inestimating the distribution of a groundwatercontaminant plume, Water Resources Research, vol. 43,
pp. 1-12.
Michalak, M. A. (2008) A Gibbs sampler for inequalityconstrained geostatistical interpolation and inversemodeling, Water Resources Research, vol. 44, pp. 1-14.
環境省 (2003) (2007) (2013) 国内における毒ガス弾等に関する総合調査検討会, 茨城県神栖町における汚染メカ
ニズム解明のための調査. (2003) 中間報告書, (2007)
地下水汚染シミュレーション等報告書, (2013) 高濃度汚染対策等報告書.