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磁気センサを用いた PEFC 内の欠陥検出法
Detection Method of Defect in PEFC Using Magnetic Sensor
児嶋直幸＊１、竹谷佑介＊１、泉政明＊２、後藤雄治＊３

Naoyuki Kojima ＊1, Yusuke Taketani ＊1, Masaaki Izumi ＊2, Yuji Gotoh ＊３＊１

北九州市立大学

大学院

国際環境工学研究科

環境工学専攻Graduate Programs in Environmental Engineering, Graduate School of Environmental Engineering, The University of Kitakyushu＊２

北九州市立大学

国際環境工学部

機械システム工学科

Department of Mechanical System Engineering, Faculty of Environmental Engineering, The University of Kitakyushu
＊３

大分大学

理工学部

創生工学科

Department of Innovative Engineering, Faculty of Science and Technology, Oita University
概要：本研究の目的は PEFC の MEA 内部の欠陥を非接触で検出する手法の有効性を確かめることである。本手法は発電中の PEFC の周囲に形成される磁束密度を測定し、この磁束密度を用いて逆問題解析を行い、得られた電極面内の電流分布から欠陥箇所の推定を行うものである。逆問題解析には Tikhonov の正則化法を適用した。本手法の有効性を検証するために、燃料電池内部の電流分布を測定することが可能な模擬燃料電池を用いた。この模擬燃料電池を用いた実験により、磁束密度測定の際の外乱の影響を排除する手法、及び Tikhonov の正則化法を用いる際の正則化パラメータの決定法を検討した。更に、電極の一部（10 mm × 10 mm）を欠損させた MEA 1 層を内蔵した燃料電池実機に本欠陥検出法を適用し、その欠陥箇所を検出することに成功した。
Abstract：The aim of this study is to verify a detection method of defects in a MEA of a PEFC with non-contact.
This method is based on a measurement of a current distribution inside the PEFC, which is estimated from amagnetic flux density around the PEFC by an inverse problem analysis using Tikhonov’s regularization. In order toverify the effectiveness of this method, a pseudo-fuel cell which was able to measure the current distribution insideitself was used. By this experiment, the methods for disturbance removal in measuring magnetic flux density andfor determination of regularization parameter in using Tikhonov’s regularization were discussed. Furthermore, thisdetection method was applied to 1-cell stack with a defect（10 mm × 10 mm）, and consequently detected the defectsuccessfully.

Key Words ：Polymer electrolyte fuel cell, Non-contacting diagnostics, Current distribution, Magnetic sensor,
Magnetic flux density, Tikhonov’s regularization, Disturbance removal

１．緒言の中で一部の MEA に欠陥が存在すると、スタック全体の性能の大きな低下を引き起こす。スタックを組み立ててか比較的低温で作動する固体高分子形燃料電池（PEFC：ら、性能の低い MEA を検出するためには、MEA 各々に

Polymer Electrolyte Fuel Cell）は、燃料電池自動車や家電圧測定端子を接続し電圧の測定を行う必要があるが、多庭用燃料電池等に用いられ、既に一部の企業により商用化

くの手間と時間を要する。

されている。今後、更なる普及拡大のためには、燃料電池燃料電池内の各 MEA の性能を評価する手法に関して、の性能及び寿命に関わる基盤技術や生産技術の向上と同時これまでにも種々の研究がなされてきた。大きく分けて接に、燃料電池の性能を評価する簡易な技術が必要になると触法と非接触法に分類される。接触法には、MEA やセパ予想される。

レータを分割して電極面内の電流分布を求める手法１），２）、PEFC は通常、要求される電気出力を得るために膜電極各 MEA に測定端子を接続し過渡応答を解析する手法３）が接合体（MEA：Membrane Electrode Assembly）を数十ある。また、燃料電池内部にセンサを挿入する手法として層から数百層積層してスタックを構成する。このスタックは、小型のシャント抵抗を内蔵したボード４） や多数の電78

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圧測定部を内蔵したボード５） を燃料電池内部に挿入する

ここで x は xi を要素に持つベクトル、b は測定位置におけ手法、あるいは、磁気センサを燃料電池の内部に挿入するる磁束密度ベクトル、A は電極面の要素と磁束密度の測定手法６），７）などによる電流分布のマッピング法が提案され位置との幾何学的関係により求まる係数行列である。ている。これらの接触法による電流分布の測定は、手間と本解析では測定した磁束密度から MEA の電極面の電流時間を要する以外に、燃料電池の構造変更による発電状態分布の推定を行うため、行列 A 及びベクトル b はともに既への影響などを慎重に配慮する必要がある。一方、非接触知量となり、ベクトル x を求めることになる。測定される法による研究では、燃料電池周囲の磁界を測定し、この磁磁束密度には測定誤差が含まれるため式 （ 1 ） を x につい８）がて解くと解が安定しない。このような線形方程式を悪条件研究されてきた。この手法の主な課題として、燃料電池方程式と呼び、この悪条件方程式に対する解法として Tik-

周囲の磁界から内部の電流分布を推定するための適切なhonov の正則化法を適用した。この方法は、式 （ 2 ） に示す逆問題解析法の選択、測定した磁界に含まれる誤差の影汎関数 F(x) を最小化するときの x を解とする手法である。

界分布から燃料電池内部の電流分布を推定する手法

響、更に磁界が受ける周囲環境（外乱）の影響などが挙げられる。著者らも長年これら課題に対して検討を行ってきた９）～ 11）。

（2）

ここで、λは正則化パラメータである。式 （ 2 ） より、二本研究では磁界から電流分布を求める逆問題解析法として Tikhonov の正則化法

12）を用い、また発電電流により次の汎関数 F(x) は一意の最小値 xλを持つことは明らかであるため、式 （ 3 ） を解くことにより、式 （4 ） が求められる。

形成される磁界が受ける外乱を低減するために測定磁界を（ 3 ）補正した。これら手法の基礎的な可能性を、内部の電流分布を測定できる模擬燃料電池及び１層の MEA で構成した

（4 ）燃料電池実機を用いて検討した。

ここで、添え字の T は行列の転置を示し、I は単位行列を２．計測原理示す。式 （4 ） から、任意の正則化パラメータλを設定することにより、一意な解 xλ を得ることができる。最適な

図1に示すように PEFC の MEA の電極面（50 mm ×λを決めることが本手法の本質的な問題となる。

50 mm）を 25 等分に要素分割し、各要素の中心に電流 xiが集中すると仮定した。なお、添え字 i は MEA 電極面の分割要素番号を示す。磁界と電流の関係は、Biot-Savartの法則を用い、電流は平面に対して垂直方向に無限長の直３．実験方法
３．
１

磁界測定方法及び補正方法

j j は後線上を流れると仮定する。PEFC 周囲の測定位置 （磁束密度測定に Honeywell 製の磁気センサ（HMC 5983）述するセンサ番号に対応する）における磁束密度は各要素を用いた。この磁気センサの寸法は３mm ×３mm × 0 . 9の電流に起因する磁束密度を足し合わせることにより求めmmt であり、測定範囲は± 0 . 88 G、デジタル分解能は 0 . 73

ることができる。これより式 （1） の線形方程式として表す

mG である。図２に示すように、磁気センサは磁気センサことができる。

板に３行×９列の計 27 個搭載されている。図２中の番号

Ax ＝ b（ 1 ）は列番号を示し、今回の実験では中央の行に位置する９個の磁気センサによって測定された磁束密度データを使用し

図１ 解析モデル
Fig. １ Model for analysis.

図２ 磁気センサ板
Fig. ２ Magnetic sensor board.

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Paperた。この４枚の磁気センサ板を燃料電池側壁の周囲４辺に配置した。よって、磁気センサの個数は合計 36 個となる。
１つの磁気センサから x 及び y 方向の磁束密度データが得られるため、合計 72 個の磁束密度データを取得することができる。しかし、磁界方向の関係で、磁束密度が数 mGと非常に小さくなる磁束密度データ４個を取り除き、68個の磁束密度データを用いて逆問題解析を行った。なお、中央の行に位置する磁気センサの中央位置が MEA と同一面上になるように配置した。
燃料電池の発電電流により発生する磁界は周囲の環境にFig. ４影響され易い。たとえば、周囲に強磁性体が存在すると測図４ 模擬燃料電池の模式図
Schematic view of pseud-fuel cell.

定点での磁界が変化する。この影響を完全に取り除くことは実用的には困難であるため、測定した磁束密度を以下の方法で補正した。図３に示すように、本来燃料電池をセットする位置に配置した１本の銅線に電流を流し、そのときの磁束密度を測定し、計算値と測定値の間に存在する関係から補正係数を求め、この補正係数を磁束密度の測定値に乗じて補正を行った。なお，磁束密度測定を行う場所、方向及び周囲環境などが異なると補正係数は異なるため、条件が異なる度に補正係数を求め直した。

図５ 模擬MEA内のカーボン柱と磁気センサ板の位置
Fig. ５ Positions of carbon columns in pseudo-MEA and magnetic sensor boards.

Fig. ３

図３ 磁束密度の補正方法
Compensation method of magnetic flux density.のカーボン柱の両端の電位差を測定することでカーボン柱に流れる電流値（以降、測定電流値と呼ぶ）が得られる。
また、任意のカーボン円柱の両端面に薄い電気絶縁性の３．２

模擬燃料電池を用いた実験

シートを内挿することにより電流が流れない状態、つまり外部電源から燃料電池に直流電流を供給した時に、その欠損状態をつくることができる。本研究では、電極面の角内部の電流分布を測定できる模擬燃料電池を準備した。図に相当する図５中の 21 番、辺に相当する 20 番、及びやや４に示すように、この模擬燃料電池は模擬 MEA を一対の内部に相当する９番に位置するカーボン円柱を欠損箇所とカーボン板（95 mm × 95 mm、厚さ３mm）と、一対の金メッした。現時点ではこれら３ヵ所のみで、その他の位置でのキを施した銅製エンドプレート（95 mm × 95 mm、厚さ検討を行っていない。

10mm）で挟む構造となっている。また、
図５に示すように、正則化パラメータλの検討では、模擬燃料電池に電流を模擬 MEA はアクリル板（厚さ 20 mm）にカーボン円柱（φ流し、各カーボン円柱に流れる測定電流値を用いて磁界測５mm × 20 mm）が 25 本埋め込まれた構造で、これらの定点の磁束密度を順計算により求め、その磁束密度に誤差カーボン柱に電流が流れる。図中の番号はカーボン柱の位として± 3 . 0 mG を乱数で加えた値を磁束密度データとし置の番号である。予め、各々のカーボン柱の抵抗値を測定た。

しておくことで、模擬燃料電池に電流を流したとき、各々80

式 （ 2 ） に示す Tikhonov の正則化法による逆問題解析

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の結果は正則化パラメータλに大きく依存する。
たとえば、48 mm の溝を 35 本平行に設けた。図７に示すように、水λの値が小さすぎる場合、わずかな測定誤差で解が大きく素ガス及び空気を並行流で MEA に供給した。

変動する。また、λの値が大きすぎる場合、式 （ 2 ） の右１セルスタックの発電実験は、21 ℃の蒸留水中でバブ辺第１項がほとんど意味を持たなくなり、適切な解が得らリングすることにより加湿した水素ガス 200 ml/min 及びれない。従って、最適な正則化パラメータを求めるために、

空気 1500 ml/min を MEA に供給し、22 ～ 24 ℃のスタッ逆問題解析により推定した電流値（以降、推定電流値と呼ク 温 度 に お い て 実 施 し た。 発 電 電 流 3 . 0 A 時 にお い てぶ）の合計値Σxi 及び次式に示す変化率 v のλに対する変PEFC 周囲の磁束密度を測定し、補正を行った磁束密度を化から適したλの値を決定する手法を検討した。

用いて Tikhonov の正則化法により逆問題解析を行った。
正則化パラメータλの決定方法については模擬燃料電池で（ 5 ）３．３検討した手法を適用した。

４．実験結果及び考察

１セルスタックを用いた実験50 mm）を内蔵する１セルスタックを用いた。１セルス

逆問題解析における正則化パラメータλの決定法

タックは MEA（電解質厚さ 50μm、電極及び GDL の合図８に推定電流値の合計値Σxi の正則化パラメータλに計厚さ約 0 . 25 mm）を一対のカーボン製セパレータ（厚さ対する変化を示す。20 番、21 番の欠損時共に、λが増加12 mm）と一対の金メッキを施した銅製エンドプレート

するとΣxi 値は減少し、あるλ値以上では合計推定電流値（厚さ 10 mm）で挟む構成となっている。欠陥箇所を故意がほぼ一定になる。この推定電流値の合計がほぼ一定にに作るために、図６に示すように一部の電極を欠損させたなった時の値と模擬燃料電池の電流端子に流した電流値とMEA と、比較のために正常な電極の MEA の２種類を準の差は１% 未満であり、この一定の区間に最適な正則化備した。セパレータには深さ 1 . 0 mm、幅 0 . 75 mm、長さパラメータが存在すると考えられる。

１ 層 の MEA（ 外 寸 95 mm × 95 mm、 電 極 50 mm ×４．１

図８の推定電流値の合計値がほぼ一定になった直後、つまり 21 番欠損の場合λが 5 . 7 のときの電流分布を図９に示す。横軸の Position No. は図５のカーボン柱の埋め込み位置の番号に対応し、比較のために測定電流値も記している。欠損位置の推定電流値はほぼ0A に近い値を示しているが、他の位置の推定電流値は変動が大きく、測定電流値との差が開いている位置が多い。一方、λが極端に大きい 100 のときの電流分布を図 10 に示す。正則化パラメー

Fig. ６

図６ 欠損を有する電極形状
Configuration of electrode with defect.

図７ MEAへのガス供給方法
Fig. ７ Gas supplying method to MEA.

図８ 合計推定電流値Σx i と正則化パラメータλの関係
Fig. ８ Relation between estimated total current Σx i and regularization parameter λ.

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図９ λ = 5.7の時の21番欠損の場合の電流分布
Current distribution at λ = 5.7 in the case of No.21defect.

Fig.11

図11 変化率v とλの関係
Relation between variation v and regularization parameter λ.

図10 λ = 100の時の21番欠損の場合の電流分布
Fig.10 C urrent distribution at λ = 100 in the case of No.21 defect.

Fig.12

図12 電流分布に及ぼすv の影響（21番欠損の場合）
Effect of v on current distribution（in case of No.21 defect）.

タが大きすぎる場合は推定電流値の場所による変動が小さ及び 21 番欠損それぞれにおいて 8 . 0 及び 14 . 1 になる。

Fig. ９くなり、欠損位置の推定電流も比較的大きな値を示す結果

v 値の妥当性について 21 番欠損の場合で検討した。v =となった。このような場合、欠損位置の推定が困難になる

0 . 05 を中心に 0 . 10 と 0 . 01 の場合の比較を図 12 に示す。

ことが分かる。なお、この傾向は 20 番欠損の場合にも発この範囲の v の値であれば、いずれの場合も欠損位置で生する。よって、推定電流値の合計値だけでは、最適な正推定電流値は0A ではないが、最も低い値を示しており、則化パラメータλを決めることが困難であり、また、欠損欠陥箇所の推定がある程度可能であることがわかる。の位置によっても適切なλの値が異なるため、式 （ 5 ） に一方、図 13 に示す 20 番欠損の場合、No.１から 17 まで

示す正則化パラメータλに対する推定電流値の変化率 v をの位置の推定電流は測定電流に近い値を示し、欠損位置で導入した。

も最も低い推定電流値 0 . 10 A を示している。しかし、隣図 11 に変化率 v とλの関係を示す。20 番欠損及び 21 番
欠損とも v 値はλの増加にともない単調に減少する。v 値

接する 25 番位置の電流値も低く出ており、空間分解能が低下するケースがあることが分かった。の最適値については今後検討の余地があるが、推定電流値更に欠損位置が内部に入った９番の場合についても、同と測定電流値の差が小さくなる 0 . 05 を本研究では最適値様に v = 0 . 05 の時のλ値を用いて推定した。図 14 に示すとみなした。図 11 より v = 0 . 05 の時のλ値は 20 番欠損

ように、欠損位置では低い電流値を示さず、隣接する５番82

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Fig.13

図13 20番欠損の場合の電流分布（λ = 8.0）
Current distribution in case of No.20 defect（λ = 8.0）.

図15

Fig.14

図14 ９番欠損の場合の電流分布（λ = 7.5）
Current distribution in case of No.9 defect（λ = 7.5）.

図16 磁
 束密度の補正を行った時の電流分布（21番欠損、λ =23.2）
Fig.16 Current distribution estimated using magnetic flux densities with compensation（No.21 defect, λ = 23.2）.

位置が最も低い電流値を示した。欠損位置が内部に入る場

 束密度の補正を行わなかった時の電流分布（21番欠損、磁λ = 17.8）
Fig.15 Current distribution estimated using magnetic flux densities without compensation（No.21 defect, λ = 17.8）.

用した。

合には、欠陥が存在することは推定できるが、その正確な補 正 を 行 わ な か っ た 場 合（ 図 15）、 欠 損 位 置 で あ る位置を判定することは現時点では困難であることがわかっ

No. 21 の位置の推定電流値は高い値を示し、更に No. 25 のた。

推定電流値も異常に高い値を示すなど、推定電流値と測定以上から空間分解能に課題は残るが、Tikhonov の正則電流値に大きな差がみられた。一方、測定した磁束密度に化法を用いて推定した電流分布から模擬燃料電池内の欠陥補正を行った場合（図 16）、No. 21 の位置の推定電流値はの有無の検出がある程度可能であることが示された。

0A に近く、欠損位置の推定が可能となり、磁束密度の補正の有効性が確認された。

４．２

磁束密度の補正

模擬燃料電池を用いて測定磁束密度の補正の有効性につ

４．
３１セルスタックによる検討いて検討した。21 番欠損の場合において、磁束密度の生模擬燃料電池で検討した正則化パラメータλの決定方法の測定値及び測定値に補正を施した値を用いて逆問題解析及び磁束密度の補正法を１セルスタックに適用した。測定を行った結果を、それぞれ図 15 及び図 16 に示す。なお、した磁束密度を補正した値から逆問題解析で推定した１セ正則化パラメータλの決定法は４．１節で記した方法を適

ルスタック内の MEA の電極面内の電流分布を図 17 に示

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（a）y = 45mm

図17 欠損を有する電極面内の推定電流分布（λ = 11.4）
Fig.17 E stimated current distribution in electrode with a defect（λ = 11.4）.

す。欠損位置に対応する（x, y）=（５mm, ５mm）の位置の電流値が低く表れており、欠陥箇所の可能性が高いことを示している。
しかしながら、（x, y）=（25 mm, 45 mm）の位置の電流値も低く出ている。この位置が低く表れる結果は、
図 18（a）に示すように、欠損を設けていない正常な MEA においても発生しており、何らかの原因による部分的な分極により電流が低く表れたと考えている。一方、図 18 （b） に示す
y = ５mm の位置の電流分布の比較では、欠損位置の電流値が正常な MEA と比較し著しく低い値を示しており、欠陥箇所と判定することが可能になる。このように、正確な（b）y = ５mm
図18 正 常MEAと欠損を有するMEAの電極面内の推定電流分布の比較
Fig.18 Comparison between estimated current distributions inelectrodes of normal MEA and MEA with defect.

欠陥の有無は正常な MEA を用いて推定した電流分布と比値の変化率を導入する手法を提案した。更に、本手法を電較することにより可能であることがわる。
本研究では、電極面の角に欠損が存在する場合にはそ極の一部（10 mm × 10 mm）を除いた欠陥 MEA を内蔵の検出の可能性を示すことができた。しかしながら、他した １セルスタックの発電実験に適用し、欠陥箇所を検の欠損箇所、特に電極の内部に欠損がある場合、あるい出することに成功した。今後、空間分解能の向上及び複数は MEA の個体差についての検討など、実用化のためには層の MEA を有するスタックでの検証試験を進めて欠陥検実施例を積み重ねることが必要であるとともに、複数の出技術を更に高めていく予定である。

MEA を積層したスタックへの拡張など今後検討する必要謝辞があると考えている。

本研究の一部は平成 27 年度 JKA 自転車等機械工業振５．結言

興補助事業の支援を受けて実施されました。関係各位に感謝申し上げます。

本研究では発電中の PEFC 周囲の磁束密度を測定し、この磁束密度から逆問題解析により MEA 電極面の電流分

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