1

原子力システム研究開発事業・成果報告会

次世代原子力システム用事故耐性被覆管の照射特性評価技術の開発
令和6年3月11日(月)日本原子力研究開発機構
九州大学
北海道大学
東北大学

大塚 智史（研究代表）
矢野 康英
中島 英治（再委託機関研究責任者）
光原 昌寿
大沼 正人（再委託機関研究責任者）
外山 健 （再委託機関研究責任者）

対象とする革新的原子力システムおよびその技術範囲

2対象とするシステム：ナトリウム冷却高速炉(SFR）
研究対象とする技術：酸化物分散強化型(ODS)鋼の照射特性評価手法

酸化物分散強化型(ODS)鋼被覆管
優れた耐スエリング性と高温強度

 次世代炉の経済性向上のため開発された被覆管材料であるが、その優れた高温強度から、燃料安全性の向上にも有効.
 ナノスケール酸化物粒子⇒ 高温～超高温、長時間環境下での優れた安定性• 組織と強度の相関把握が比較的容易である可能性

20nm

 通常の耐熱鋼の組織：転位組織、MX（X=C,N）,…
⇒ 高温保持による組織変化が大きく組織と高温強度の相関把握が難しい.

本研究では、ODS鋼被覆管の実機適用に必須となる照射特性の把握、及び材料強度基準の整備を加速するため、ODS鋼の組織構造と機械的特性(高温～超高温)を繋げる相関式を整備することを目的とする。

3

本研究の概要＜研究項目① ＞• 中性子照射材の微細組織定量評価• 非照射高温～超高温強度データ取得• 強度式策定※• 事故模擬超高温加熱試験• 強度とマルチスケール組織の相関解析• マルチスケール
組織解析＜研究項目③＞＜研究項目③ ＞• 中性子照射下での高温強度予測• 定量的相関式の策定※ラーソン・ミラー・パラメータ(LMP)を用いたクリープ強度式を策定。加
えて、LMPと寿命分数和（）を用いて、異なる変形モードを統一評価する強度式[1]（LMP－Life fraction式）を策定。

使用限界マップ（温度-時間）

温度＜研究項目②＞

マルチスケール
組織
引張強度

硬さ50nm

組織不安定化

組織が安定→強度維持

クリープ強度50nm[1] J.L. Straalsund, R.L. Fish, and G.D. Johnson, Nucl. Technol. 25 (1975) 531.

時間4

研究項目と分担
R1年度

R２年度

R３年度

R４年度

(1) ⾮照射⾼温〜超⾼温強度試験及び組織構造解析
強度試験、事故模擬高温加熱試験① 強度試験（原⼦⼒機構）② 事故模擬⾼温加熱試験（原⼦⼒機構）連携③ マルチスケール・マルチディメンジョン
電⼦顕微鏡解析（九州⼤学）

強度試験、超高温加熱試験材（応力負荷有・無）の組織評価④ SAXS及びSANSによるナノ組織の定量化（北海道⼤学）製造まま材の組織評価➄ アトムプローブによる3次元ナノスケール
組成分布解析（東北⼤学）(2) 照射材⾼温〜超⾼温強度試験及び組織構造解析① 強度試験、組織評価（原⼦⼒機構）② 事故模擬超⾼温加熱試験（原⼦⼒機構）③ アトムプローブによる3次元ナノスケール
組成分布解析（東北⼤学）(3) 総合評価

強度試験、超高温加熱試験

連携
照射材輸送
JAEA→東北大

照射材、試験材の組織評価

総合評価

5

超高温まで適用可能な強度式の策定
9Cr-ODS鋼

1000

1000

クリープ強度式 [3]LMP-Life fraction式[4]相当応⼒, σe (MPa)相当応⼒, σe (MPa)

9Cr-ODS鋼受入れ材のクリープ強度式[3]

100

10

炉心材料用オーステナイトPNC316(600-750 oC)[1]
温度(℃)
700-850
900-950975-1000

11820

9Cr-ODS
内圧リング
○●
△
▲
□■

222426

耐熱用オーステナイト
AH4 (900oC, 1000oC) [2]2830LMP = (T+273.15)(19.521+logtr)

32

700℃

100
800℃
900℃
1000℃
1100℃

1200℃

10110100

1,000 10,000 100,000

破断時間 (h)(×1000)[3] (T+273.15)(log10tr+19.521) = 45,017 - 10,751 log10σe[4] (T+273.15)(log10tr+19.647) = 44,475 - 10,443 log10σe[1] S. Ukai, S. Mizuta, T. Kaito et al., J. Nucl. Mater. 278 (2000) 320-327.
[2] S. Yamamoto, Y. Nishiyama, Y. Fukumura, Nippon Steel & Sumitomo
Metal Technical Report No.106, 96-102 (2014) .
 クリープ強度式（≦1000℃）に加えて、引張 800～1000℃でのSFR用9Cr-ODS鋼のクリープ強度データを拡充し、その優れた高温強度特性を明らかにした。

データ、急速加熱バースト試験データ(＞1000℃)も取り込んだLMP-Life fraction式を策定した。

6

温度が大きく経時変化する超高温内圧試験試験の模式図② 事故時を想定した
急速加熱バースト外部加圧＋通連加熱
時間

CDF=0.548予負荷(0.1℃/sec)
CDF=0.243予負荷(0.1℃/sec)
熱時効材(0.1℃/sec)

クリープ強度式
クリープ強度式

1400

CDF=0.1
CDF=1.0
CDF=101200
1000
800
800

時間
②急速加熱バースト

1

CDF=0.243(700℃、相当応⼒113MPa, 2,000h)

相当応⼒ 87 MPa
昇温速度 0.1 ℃/sec

2

CDF=0.548(700℃、相当応⼒121MPa、2,000h)

相当応⼒ 87 MPa
昇温速度 0.1 ℃/sec

無し

相当応⼒ 43〜173 MPa
昇温速度 0.05〜5 ℃/sec

1000

1200

1400

1600

予測破裂温度 (℃)

1600①クリープ損傷導⼊31600

実測破裂温度 (℃)

Heガスを封⼊後、昇温保持温度、応力温度、応力① 通常運転時を想定した
クリープ損傷導入

受入れ材(0.05℃/sec)
受入れ材(0.1℃/sec)
受入れ材(1℃/sec)
受入れ材(5℃/sec)

実測破裂温度 (℃)

 ⾼温強度式と寿命分数和(CDF)を⽤いて、温度が⼤きく変化する事象における9Cr-ODS鋼被覆管の破断温度を1200℃近傍まで評価可能であることを⽰した。
 クリープ強度式よりも、LMP-Life fraction式の⽅が実測値との整合性が⾼かった。

LMP Life-Fraction式
1400

CDF=0.1
CDF=1.0
CDF=101200
1000
800
800

1000

1200

1400

予測破裂温度 (℃)

1600高温強度式策定の意義
対象
通常運転時（400～700℃における破損寿命評価
異常な過渡変化時(700～850℃)・事故時（＞850℃）の破損寿命評価

燃料許容設計限界の設定（被覆管温度）

従来の評価• 想定される温度・応力履歴に対して、CDF、クリープ強度式、引張強度式を用いて評価。

• 想定される異常な過渡変化事象に対して、保守的な昇温速度での急速加熱バースト試験(照射材)を実施し、限界温度を評価。

7

新たな高温強度式の適用で可能となる事項
 同左（但し、850℃を超える温度での強度式の信頼性が向上）。
 LMP-Life fraction式を用いる場合、事象に応じて、クリープ強度式、引張強度式を使い分ける必要がなくなる。
 必要な昇温速度での急速加熱バースト試験データの取得(照射材)が難しい場合、照射後クリープもしくは照射後引張試験データを取得することで、限界温度を評価可能。

① 照射後クリープもしくは照射後引張データ用いて、LMP-Life fraction式に対する照射による強度補正係数を算出。
② 想定される温度・応力履歴に対して、
LMP-Life fraction式(照射による強度補正後)とCDFを用いて限界温度を評価。

上記のLMP-Life fraction式による統一評価手法の妥当性は、「定量的相関式策定」において検証した。

内圧クリープ試験後（750℃、74MPa、45,550h）の組織

3D-AP像⾼分解能SEM像

酸化物粒子50nm
小角散乱(SAXS)解析 大体積(直接観察の10万倍以上)の平均サイズ評価
注) SAXS (Small angle X-ray scattering)：X線小角散乱、3D-AP(Three-Dimensional AtomProbe)：3次元アトムプローブ、 SEM（Scanning Electron Microscope）：走査型電子顕微鏡、TEM （Transmission Electron Microscope） ：透過型電子顕微鏡

粒子体積分率 粒子中心間 粒子数密度
距離 l (nm) N (＃/m3)
V (vol.%) 高温長時間環境における9Cr-ODS鋼被覆管ナノスケール組織の優れた安定性を確認。
 手法により評価結果（粒子平均径、数密度）の絶対値が異なる。強度評価の支配因子となる粒子数密度と粒子間距離は、SAXSと3D-APがよく一致。

平均粒子径d (nm)

高温～超高温試験材のナノスケール組織解析結果
10864209Cr-ODS

高分解能SEMSAXS

3D-APTEM102310221005002.01.003D-AP：粒子-母相界面の同定誤差を反映

89照射材のナノスケール組織安定性評価
14Cr-ODS鋼(MA957)の照射前後の3D-AP像受入れ材

502℃, 130dpa

10nm

702℃, 158dpa

YOTiO

 仏・高速原型炉Phenixでの13Cr-ODS鋼被覆管(開発機関：SCK/CEN Mol)の燃料ピン照射試験(約80dpa)で酸化物分散粒子の溶解が報告されている[1]。本研究では、従来の報告(約110dpa)[2]を超える高照射量(158dpa)環境下において、9Cr-ODS鋼中の分散粒子と同じY-Ti-O分散粒子の優れた安定性を確認
 中性子照射試験[1]、イオン照射試験[3]による既往研究から照射量によっては組織変化が生じる可能性⇒
新たな照射特性評価手法（ナノスケール組織から高温強度特性を評価する方法）の開発[1] P. Dubuisson et al, J. Nucl. Mater. 428 (2012) 6–12. [2] N. A. Bailey et al, J. Nucl. Mater. 459 (2015) 225–234. [3] T.R. Allen et al, J. Nucl. Mater. 375 (2008) 26–37.

10ODS鋼の高温変形メカニズム
1.2×10-8クリープ材(F14)

クリープ材(F14)

ひずみ速度

/ s-1

700℃ 155.9MPa

700℃ 94.4MPa

500 nm

転位が孤⽴して存在

8.0×10-94.0×10-90

500 nm

02.0×10-15

4.0×10-15 6.0×10-15 8.0×10-15

転位密度 ρ × 応⼒ σ /転位下部組織の発達は認められない

m-2 ・MPa

変形速度は転位密度と応⼒の積に依存

一般的な分散強化機構(Orowan機構)ではない。
F1412Cr-ODSフェライト鋼

初期材

平均粒子径 / nm6.4

平均粒子表面間距離 / nm

7594.4 MPa
6.812522160
227.2×10142
221.1×10155.9 MPa
6.1
91

222.7×10750℃
64.1 MPa69.3 MPa
6.26.4117

221.8×10134
221.3×101000℃
29.5 MPa
5.1
108

222.5×1022

粒子数密度 / m

3.9×10Orowan機構によるしきい応力 / MPa

326

199163174270211

182211

Climbing機構によるしきい応力 / MPa

131

80

6570

10884

7384-31.4×10700℃
108.3 MPa 112.6 MPa
7.86.6転位が酸化物を通過する機構としてClimbing機構※が作用。
※転位が原子空孔の吸収し、酸化物粒子周辺で上昇運動することにより酸化物粒子を通過するメカニズム.

定量的相関式策定の基本的考え方
 室温強度（引張強度、硬さ）

 ⾼温強度（クリープ、引張強度）＝ (微細粒強化) + (分散強化量) ＋(転位強化)

σy = σg + σp2 + σd2て、分散強化量に応じた応⼒補正を⾏うことを提案。

本事業での成⽴性確認

材料組織ビッカース硬さ• 析出組織（酸化物粒⼦、炭化物等）• 転位密度• 結晶粒径本事業で⾼温〜超⾼温試験材を対象にデータ取得• ⾼温クリープと引張強度の統⼀評価を提案。
• 定常ひずみ速度 :古典的なクリープ構成⽅程式[1]についεs ：2次クリープ変形速度、σ：応力、σp': 酸化物分散に依存する応力補正パラメータ、dg : 結晶粒径、G : 剛性率、T : 温度、D :自己拡散係数

Monkman-Grant則
εs∝1/tr 基準材(受⼊れまま材)の強度式(T + 273.15) (C + logtr) = F(σ)
 照射材の強度式(T + 273.15) (C +logtr) = F(σ-σp')ここで、σp'は、酸化物分散状態に依存する応⼒補正係数

 破断寿命（⾼温クリープ、⾼温引張）[1] J.Weertman, Dislocation climb theory of steady-state creep, Trans.ASME 61 (1968) 681-694.

11ナノスケール組織と2次クリープ変形速度の相関性
1.E+18

 ナノスケール組織に依存した応⼒補正量

1300oC,1350℃加熱
で結晶粒粗大化

100

s×T / (G・D)

1.E+16
1.E+15
1.E+141250℃-5h加熱材の1000℃リングク
リープデータST-1

1.E+13
1.E+12

γ母相

1.E+11
1.E+10
1.E+09
1.E+08
1.E-01α母相

1.E+00Hi-O 粒子粗分散
Hi-OST-1700℃試験 9Cr-ODS鋼
M-Ti
モデル合金
M-Ti(H)
M-Ti(H)(700℃試験)
M-Ti 緻密分散
MP23高温加熱材(700℃試験)
MP23高温加熱材※（700℃試験）
MP23高温加熱材(800℃試験)
MP23高温加熱材※（800℃試験）
MP23高温加熱材(1000℃試験)※（1000℃試験）
MP23高温加熱材

1.E+01

1.E+02（σ-Δσp')/G (-)

応力補正パラメータ,σp' (MPa)1.E+1712500y = 7.3632E-06x - 2.3855E+02

基準材（A）

Δσp'y = 2.722E-06x - 8.932E+01-50

基準材に対してナノスケール組織が劣化-10002N x d x10-94( x107 m-1 )※1200～1350℃で予加熱（ナノスケール組織の劣化を模擬：4～13nm、0.1～2×1023 #/m3）。

 2次クリープ変形速度の構成方程式

粒子間隔に逆比例するパラメータ（N: 粒子数密度、d : 粒子平均径)構成方程式の応力をパラメータ△σp'で補正することで、ナノスケール組織の異なる9Cr-ODS鋼のクリープ変形速度を予測できることを明らかにした。

6

9Cr-ODS鋼強度式のΔσp'による応力補正の有効性
クリープデータ(リング)〇1200℃加熱材 （10-300min）□1250℃加熱材 （10-300min）＋1300℃加熱材 （10-300min）
×1350℃加熱材 （10-120min）●1200℃加熱材 (60,300min) ×1300℃加熱材 (300min)■1250℃加熱材 (60,300min) ×1350℃加熱材 (300min)＋1300℃加熱材 (60min)※1200～1350加熱：ナノスケール組織劣化模擬 （ 4～13nm、0.1～2×1023 #/m3）

1000

1000(a)10tr (700oC)

100
10tr (1000oC)
9Cr-ODS鋼受入材の強度式:(T+273.15)(19.647 + log tr)=44,475 - 10,443×log(σe)

1/10tr (700oC)

補正応力 σe- σpp' (MPa)

Equivalentstress,σσee (MPa)
（MPa）
相当応力

引張データ

1/10tr (1000oC)

1015

202530LMP = (T+273.15)(19.647+logtr)

 ナノスケール組織と破断寿命の相関評価式

(b)

100
結晶粒粗大化
1000℃クリープ試験材
（γ母相）

1015

202530LMP = (T+273.15)(19.647+logtr)(T+273.15)(19.647 + log tR) =44,475 - 10,443×log(σe - σp')13

まとめ （1/2）
1) 非照射高温～超高温強度試験および組織構造解析• 定量的相関式の基準となる9Cr-ODS鋼被覆管受入れ材の強度式について検討を進め、当初想定していた1000℃を大きく超える最高約1200℃までの温度範囲でクリープ、引張、急速加熱破裂のいずれのモードにも適用可能な単一の強度式を定めた。
⇒ 燃料健全性評価の信頼性向上に寄与。照射後試験において、クリープ試験、引張試
験、急速加熱バースト試験いずれかの試験データを取得することで、照射による各モード共通の強度補正係数を定めることが可能。
• 4つの手法によるナノスケール組織解析結果を強度との相関性等の観点で比較し、SAXSデータ取得(バルク材の平均データ)および各手法の相補的な活用の重要性を明らかにした。
⇒ 定量的相関式における重要なインプット情報であるナノスケール組織について、信頼性の高いデータを取得する方法を明らかにした。
2) 照射影響評価• 3D-APおよびTEMを用いて相補的なナノスケール組織解析を進め、従来の報告(約110dpa)を超える高照射量(158dpa)環境下において、9Cr-ODS鋼中の分散粒子と同じY-Ti-O粒子が優れた安定性を有することを明らかにした。

14

まとめ （2/2）3) 相関式策定• マルチスケール・マルチディメンジョン組織解析により、ODS鋼において、結晶粒界近傍などの応力が集中しやすい領域を除き、転位が酸化物を通過する機構として、Orowan機構ではなくClimbing機構が支配的であることを示唆する結果を得た。
• ODS鋼の高温変形メカニズムに関する知見、9Cr-ODS鋼の高温強度とナノスケール組織の相関解析に基づいて、9Cr-ODS鋼のナノスケール組織と強度をつなぐ定量的相関式を整備した。
⇒ 中性子照射によりODS鋼被覆管のナノスケール組織が変化した場合、「SAXS/SANS等によるナノスケール組織定量解析に基づき照射による強度変化を評価する」という従来にない照射特性評価手法の見通しを得た。
以上の成果は、事故時の破損抵抗性に優れたODS鋼被覆管の次世代原子力システム適用に向けた重要課題となっている材料強度基準等整備の加速に寄与するものである。
今後の課題（新たな照射特性評価手法）• 実際の照射材への適用経験の蓄積• 組織と強度の相関に関する機構論研究な研究の継続(理論的に導き出すための計算科学的なアプローチ等）

15

16

参考資料

成果発信の状況17 国内学会発表
9件（日本金属学会2021年春期大会/2022年春期大会/2022年秋期大会）

 論文投稿（国際/国内学術誌）【受理】① S. Ohtsuka, Y. Shizukawa, T. Tanno et al, "High-temperature creep properties of 9Cr-ODS tempered
martensitic steel and quantitative correlation with its nanometer-scale structure",
J.Nucl.Sci.Technol. 60(3) (2023) 288–298. https://doi.org/10.1080/00223131.2022.2096147② 光原、栗野、矢野 他、「9Crまたは12Cr系酸化物分散強化鋼の 高温力学特性と微細組織」、鉄と鋼 Tetsu
to-Hagané、Vol.109(No.3) (2023)189-200. https://doi.org/10.2355/tetsutohagane.TETSU-2022-080③ Y. Imagawa, R. Hashidate, T. Miyazawa et al, " Creep deformation and rupture behavior of 9Cr-ODS steel cladding
tube at high temperatures from 700°C to 1000°C ", J.Nucl.Sci.Technol. in press.
https://doi.org/10.1080/00223131.2023.2269178【査読中】① T. Miyazawa, T. Tanno, Y. Imagawa et al, "Formulation of high-temperature strength equation of 9Cr-ODS tempere
martensitic steels using the Larson–Miller parameter and life-fraction rule for rupture life assessment in steady-stattransient, and accident conditions of fast reactor fuel", submitted to J.Nucl.Mater.
【国際学術誌投稿用に3件の原稿準備中】① T.Toyama et al, "Oxide particles in oxide dispersion strengthened steel neutron-irradiated up to 158 dpa at Joyo"（東北大学）② ODS鋼高温クリープ試験材、事故模擬超高温加熱材のSAXSによるナノ組織解析（北海道大学）③ ODS鋼の高温強度とナノスケール組織の相関解析（JAEA）

18

安全性向上の観点での意義
燃料被覆管：高温、高速中性子照射が重畳した環境下で核分裂生成物を燃料ピン内に閉じ込めるとともに、燃料集合体の冷却能力(流路)を維持する重要な安全機能を担う。

【ODS鋼被覆管の特性】
事故時に想定される超高温環境下での優れた破損抵抗性
耐照射変形(スエリング、照射クリープ)だけでなく、破断歪みの点でも優れた形状安定性
 ODS鋼被覆管適用によるプラント安全性の向上① 事故時に燃料破損に至るまでの時間を遅延（炉の静定のための受動型安全システムの作動や運転員による手動操作に要する時間的裕度を確保）② 流路閉塞から炉心溶融等の過酷事故に至るリスクを低減
100

201000 oC

9Cr-ODS鋼

200

109Cr-ODS鋼
改良SUS316
耐熱オーステナイト鋼AH4フェライト鋼

800

ひずみ (%)

400

0600

650℃, 100MPa

破断部(9Cr-ODS)

改良SUS316

応力 (MPa)

引張強さ（MPa)

600

1000
1200
温度（℃)

1400

1101001,000

破断時間 (h)10フェライト鋼

9Cr-ODS鋼
10,000002,000
時間 (h)

4,000
1819

高温～超高温強度特性評価
ODS鋼は強度異方性(加工集合組織)を有する場合があり、周方向強度試験が不可欠。

 リングクリープ試験

 内圧クリープ試験
Heガスを予封入するこで高温内圧負荷する。
破断はHeリークディテクターで検知。

リング試験片周方向への単軸応力負荷を行う
簡易的試験手法（JAEAオリジナルの試験技術）。
加熱炉試験部

加熱炉

Arガス封⼊チャンバー

試験片

治具

6.9mm

加圧抵抗溶接(PRW: Pressurized Resistance Welding)He gas pressure
約60mm

レーザー封入5mm

プルロッド変位(クリープひずみに換算)のオンライン測定※両試験機ともに最⾼試験温度は1,000℃（試験雰囲気：アルゴンガス）

20

ナノスケール組織解析
 複数の組織解析手法を用いてODS鋼の組織を評価
 定量的相関式(組織-強度)の策定に必要な組織解析手法の比較
 解析対象試料
非照射材

9Cr,12Cr-ODS高温長時間クリープ、事故模擬超高温加熱

照射材

14Cr-ODS(MA957)最大約158dpa、9Cr-ODS最大約30dpa

3次元アトムプローブ(3D-AP)法
最高レベルの原子分解能元素分析
局所不均質性の可視化

評価体積～10-5μm3

マルテンサイトフェライト
Y O Ti

10 nm* K. Nogiwa et al, J. Nucl. Mater. 417 (2011) 201–204.

高分解能走査型電子顕微鏡(SEM)、透過型電子顕微鏡(TEM)
評価体積≒10-3～10-2μm3

小角散乱(SAXS, SANS)解析
大体積(直接観察の10万倍以上)の平均サイズ評価

評価体積≒107～1011μm3
0.11Ex.O,
0.46Ti
0.11Ex.O,
0.46Ti
0.08Ex.O,
0.35Ti
0.08Ex.O,
0.35Ti
0.08Ex.O,
0.2Ti
0.08Ex.O,
0.2Ti
0.15Ex.O,
0.2Ti
0.15Ex.O,
0.2Ti

数密度

3次元可視化

粒子サイズ

21

Larson-Miller Parameter(LMP) を用いたクリープ強度式の策定に加えて、LMP-Life fraction法による統一的強度式の策定も行った。
内圧クリープ試験結果の解析
LMP：温度と時間を統一的に示す指標

LMP  Ttest (log10 t R  Const.)(1)• Ｔtest ： 試験温度
• t R ： 破断時間
高温引張試験結果の解析
以下のパラメータを用いて、内圧クリープと同様な評価を実施。
• 破断時間＝全伸び/歪み速度• 破断応力=UTS
急速加熱バースト試験結果の解析（一定応力下での昇温破損試験）
Life fraction rule (寿命分数和)L(t )  dt
10 t ( , T)
Rtest
t*

(2)

・t*：急加バ試験での破損時間

Modified stress,σ x E*/Etest

LMP-life fraction法の概要
TensileTransient burst
Creep

高温強度評価カーブ(模式図)

LMP=T (Const.+ logtR)(1)(2)より、 L(t )  10

const .

 2.3LMP 
0 exp  Ttest dt  1
t*Ttest  T  t  T1昇温速度 初期温度

(3)(4)および破損温度からLMPを評価* J.L. Straalsund, R.L. Fish, and G.D. Johnson, “Correlation of transient-test data with conventional mechanical properties data”, Nucl. Technol. Vol.25 (1975) 531.

(4)(3)