原子力システム研究開発事業（放射性廃棄物減容・有害度低減技術研究開発 タイプB）

核変換システム開発のための長寿命MA核種の高速中性子捕獲反応データの精度向上に関する研究研究代表者

片渕 竜也 （東京工業大学）

岩本修、木村敦、岩本信之、中村詔司、 Gerard Rovira、遠藤駿典（JAEA）、堀順一、芝原雄司 （京都大学）
令和4年2月2日

目次
1. 研究の背景
2. 研究目標と全体研究計画
3. 研究成果–

項目① 中性子フィルター装置の開発–

項目② NaI検出器を用いた中性子捕獲断面積測定–

項目③ MA試料中のPu分析技術の開発–

項目④ MA核データファイルの整備

4. まとめ2

研究の背景核変換処理システムによる放射性廃棄物の減容・有害度低減• 加速器駆動型システム（ADS）、高速炉 etc.
ADS設計において核データ誤差が炉物理パラメータの不確かさに影響
 現状のMA核データはADS 設計の要求精度を未達成（SG26 報告書）
 MAの捕獲断面積の影響が大きい
Am-243 捕獲断面積• 中性子エネルギー：
0.5 keV〜500 keV– 測定値が少ない– 測定値の間に食い違い• 現状の評価誤差>10%• 評価断面積の誤差に反映

過去の測定の問題点• 試料からの強いガンマ線• 試料の物質量の定量• 本研究：目標精度 5%
現状誤差を半減するという観点から
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研究の目標、計画
目標
世界最高強度のJ-PARCパルス中性子ビームを活用し、核変換システム開発に必要とされる高速中性子エネルギー領域におけるMA核種の中性子捕獲断面積の精度向上を目指す。

全体計画

研究項目
① 中性子フィルター装置の開発② NaI検出器を用いた中性子捕獲断面積測定③ MA試料中のPu分析技術の開発④ MA核データファイルの整備

2017年度

2018年度

中性子フィルター装置の設計・製作
信号処理法の開発

データ収集系の試験

2019年度

2020年度中性子スペクトルの測定
J-PARCでの断面積測定

試料回転装置の製作

MA試料分析手法の開発
スペクトル導出法の開発

分析標準試料の整備

MA試料の分析

核反応理論解析

核データの評価4

項目① 中性子フィルター装置の開発陽子パルスの時間構造
J-PARCは中性子ビーム量を増やすためにダブル
600 nsバンチモードという特殊な運転を行っている。
100 ns2つの異なる中性子発生時間が存在し、異なるエネルギーの中性子が同時刻に試料に到達する。断面積測定の障害となる。
中性子フィルターにより特定のエネルギーのみ選び出し（単色化）、ダブルパルスによる中性子エネルギーの混在を解決する。

次のサイクル

40 ms

時間

発生中性子
7.0μs = 84keV
6.4μs = 100keV

パルス幅 100 ns
繰り返し 25 Hz
1周期
40 ms

時間
中性子発生時間

中性子フィルターによる単色化

連続スペクトル
中性子ビーム

フィルター

単色ビーム
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中性子フィルター装置の設計・製作
中性子フィルター装置を設計・製作し、性能評価のため、J-PARC及び東工大ペレトロン加速器において透過中性子の測定を行った。性能評価の 製 作 し た 中 性 子 フ ィ ル
結果、透過率が高く、バックグラウンドの小さい ターをANNRIの可変コリFe、Si、Crフィルターを実試料の測定に選定した。 メータ内に設置

FeSi
Cr

En (keV)24
54, 146
47, 137

設置場所

厚さ (cm)203030

NaI検出器

中性子ビーム6

中性子フィルター装置の評価試験
測定した中性子スペクトルとモンテカルロシミュレーションを比較し、設計通りのフィルター性能を持つことを確認した。
Liガラス検出器による中性子飛行時間スペクトル測定
146keVFeフィルター

Siフィルター
24keV中性子製作したフィルター装置を用いて、Au 試料の捕獲断面積測定を行い、得られた断面積が評価値とよく一致した。装置が断面積測定において十分機能することを実証した。

54keV中性子導出した金の断面積と評価値との比較

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② NaI検出器を用いた中性子捕獲断面積測定• J-PARC の高強度中性子ビーム及びMA試料からの崩壊ガンマ線による高計数率環境下でも計測が行えるようNaI 検出器の信号を処理する高速データ収集技術を開発した。

NaI検出器と実験セットアップ• 中性子フィルター装置を用いて237Np 及び243Amの測定を行った。得られた実験データを解析して中性子捕獲断面積を導出した。
波高スペクトルとバックグラウンドMA測定データ
不感時間 補正
Constant BG 除去
ケース BG 除去

散乱 BG 除去
波高重み法
断面積規格化

断面積8得られたMAの中性子捕獲断面積• 中性子フィルター装置を用いて237Np 及び243Amの測定を行い、得られた実験データを解析して中性子捕獲断面積を導出した。

237Np• 過去の測定値よりも高い精度で断面積を決定した。
•243Amの過去の測定値との比較からWisshakらの測定値が今回の測定値よりも17%程度低い値であることが分かった。Wisshakらの報告では試料の物質量の決定方法の詳細を述べておらず、物質量の誤差を過小評価している可能性がある。

243Am

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③ MA試料中のPu分析技術の開発

断面積精度への影響

断面積精度への影響

表面電離型質量分析装置（TIMS）を中心にMA 試料のPu 不純物の分析を行った。定量誤差の断面積精度に対する影響を1%以下とすることができた 。
目標精度

目標精度

237Np断面積へのPu不純物定量誤差の影響

243Am断面積へのPu不純物定量誤差の影響

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④ MA核データファイルの整備
捕獲ガンマ線スペクトルに特に着目し、核データ評価を行う（スペクトル導出法の開発）• 核反応モデルから計算したガンマ線スペクトルから検出器波高スペクトルの導出法を開発
検出器模擬体系
核反応モデル計算によるガンマ線スペクトル

検出器応答関数

MS計算

スペクトル導出

波高スペクトル11

核データ評価結果• 開発したスペクトル導出法により実験値と比較することで最適な理論計算パラメータを決定した。これらの結果を基に、高速中性子エネルギー領域における捕獲断面積の評価を行い、PH ガンマ線スペクトルと整合する捕獲断面積を導出した。
• 本研究で得られた237Np及び243Amの中性子捕獲断面積の測定結果を含め、KALMAN コードで行った共分散評価により中性子捕獲断面積の評価精度を概ね5%以下もしくは従来不確かさの半分以下とすることができた。

237Np

243Am

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まとめ• 中性子フィルター法を核破砕中性子源へ世界で初めて適用した。これによりJ-PARC 陽子ビームのダブルバンチ運転による問題を解決し、高精度な断面積測定を可能とした。
• 本研究で得られた中性子捕獲断面積は、過去の測定値よりも高い精度で決定された。特に243Amについては36 年ぶりに高精度化が達成された。
• 本研究で行った試料の不純物の定量は一般的に行われている方法に比べ5桁以上感度が高い。そのため、本研究で得られた断面積は過去の測定に比べ試料起因の不確かさが格段に小さい。
研究効果• 本研究開発により高精度化されたMAの中性子捕獲断面積データは、核廃棄物の減容・有害度低減のための核変換システムの研究開発に活かされることが期待される。
• 開発された高精度核データ測定・評価技術は、原子力分野で求められる核データの高精度化だけでなく、宇宙核物理などの他分野への波及効果も期待される。
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