世界化学年 2011 企画
特別セッション講演要旨
9 月 20 日（火）1T01〜1T12：一般講演

A 会場（ホール）

9 月 21 日（水）2T01〜2T02：一般講演

S 会場（ホール）

1T01

福島第一原子力発電所事故直後のガンマ線測定によって得られた
福島県とその近隣県における放射性核種の分布の特徴（高エネ研放射線セ 1，理研安全管理部 2，理研仁科セ 3）○松村 宏 1，
斎藤 究 1，石岡 純 2，上蓑 義朋 3

【はじめに】東日本大震災による福島第一原発事故直後の 3 月 15，16，17 日と 4 月 8 日に，
福島県とその近隣県において福島第一原子力発電所からの放射性物質の飛散状況の調査を行った[1]。本調査では線量測定とγ線スペクトルが取得できる LaBr3 シンチレーションγ線ス
ペクトロメータ（以下 LaBr3 検出器と呼ぶ）を使って，(1) 短時間で広範囲を移動でき，(2) 場所の特定が容易で，(3) 測定環境がほぼ同じにできる，高速道路上を中心に広範囲な線量率の分布と放射性核種の分布を得た。本発表では放射性物質の飛散状況の概要から放射性核種間の相関と分布の特徴までを議論する。
【測定方法】放射線の測定器として 1.5 インチ LaBr3
検出器（キャンベラ社製，IN1KL-1）を用いた。調査範囲は図 1 に示した様に，福島第一原子力発電所から 30 km 圏外の福島県とその近隣県の広範囲に及んだ。高速道路上では距離標を目印に基本的に1km おきの線量率を走行しながら測定した。サービ
スエリア，パーキングエリア，インターチェンジでは停車し，線量率とγ線スペクトルの測定を行った。
【結果と考察】郡山東インターチェンジで 3 月 15
日 15 時ごろ気体放射性核種 133Xe を含む放射性プルームを観測した。また，福島県中通りの放射性物質の汚染は 3 月 15 日 15 時ごろから 20 時半ごろまでに降雨で起こったことがわかった。γ線スペクトルからは放射性核種 132Te，132I，131I，133Xe，137Cs，136Cs，
134
Cs が検出された。132Te，132I，137Cs，136Cs，134Csの放射能間には相関関係があり（例として図 2）
，線
132
132
量の主原因が事故直後の沈着時には Te と I だったものが，4 月 8 日には 137Cs と 134Cs に変わったにもかかわらず，線量分布の形は変化していなかった。
一方，131I の分布は他の放射性核種と大きく異なる
ことがわかった。福島県中通りでは 131I 沈着率が低い場所が存在すると考えられる。
【参考文献】松村宏，斎藤究，石岡純，上蓑義朋，
日本原子力学会和文論文誌, 10, 152-162 (2011).

Cs-134,136ガンマ線ピーク計数率 (cps)

図 1 放射線測定した道路地図

60

セシウム134
セシウム136 (8.5倍)

40

20

0
0

ガンマ線エネルギー
テルル132：228keV
セシウム134：605keV
セシウム136：1048keV

200

400

600

Te-132ガンマ線ピーク計数率 (cps)

図 2 3 月 17 日の東北自動車道の 132Teと 134Cs，136Cs の計数率の相関関係

Characteristics of distribution of radionuclides from Fukushima Daiichi Nuclear Power Station in Fukushima
prefecture and neighbor prefectures obtained by a γ-ray measurement immediately after the accident

MATSUMURA, H., SAITO, K., ISHIOKA, J., UWAMINO, Y.

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Survey of the radiation by a car borne survey method and J ray spectrometry by NaI detector in
Fukushima Prefecture
SUGIHARA, S., ICHIKAWA, R., MAEKAWA, A., MATSUZAKI, T., KAWAMURA, H.,
MOMOSHIMA, N.

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Fig.1 Effective dose rate measured at the monitoring post

Fig.2 Time variations of the radioactivity concentrations

at RIC, Univ. Tsukuba.

of 131I, 137Cs, and 134Cs.

Radioactivities from the accident of Fukushima 1 Nuclear Power Plant - Observation at Radioisotope
Center, University of Tsukuba.

SUEKI, K., SUZUKI, M., SAKAMOTO, K., ITO, T., FURUKAWA, J., OSHIO, H., MATSUMOTO,
H.

1T04
1T04

八王子，日野，ならびに加須で採取した大気浮遊粒子中の放射能濃度（首都大院理工 1，明星大理工 2，埼玉県環境科学 3，気象研 4）○大浦泰嗣 1，松田和秀 2，米持真一 3，五十嵐康人 4，海老原充 1[はじめに] 3 月 11 日に起きた東日本大震災により，東京電力福島第一原子力発電所において原子炉の冷却機能の損失が生じ，原子炉内の大量の放射性物質が環境中に放出された．これを機に多くの機関で放射性物質のモニタリングが開始されたが，東京都八王子市の首都大学東京南大沢キャンパスにおいては，3 月 22 日より大気中の放射能濃度の観測を開始した．
東京都日野市の明星大学ならびに埼玉県加須市の埼玉県環境科学国際センターでは，平時より PM2.5 浮遊粒子(空気力学径 2.5μm 以下の粒子)の観測を続けており，後日に震災発生後の試料のガンマ線測定を行った．
[方法] 八王子では，3 月 22 日より流速 33.4 L/min にて大気を吸引し，石英ろ紙に全浮遊粒子(TSP)を，石英フィルタをぬけた気体状物質を活性炭繊維ろ紙に 24 時間から 1 週間捕集した．また，同時に，インパクターを用いて，流速 16.7 L/min にて PM2.5 粒子のみを石英ろ紙上に捕集した．日野では，インパクターを用いて，PM2.5 粒子をテフロンコーティングされたガラス繊維フィルタに 1 週間捕集した．加須でも，インパクターを用いて PM2.5 粒子を PTFE フ
ィルタ上に 24 時間捕集した．八王子と日野で採取した粒子はフィルタをそのまま，加須ではフィルタの 1/2 をガンマ線測定に供した．
[結果] 八王子と加須で観測された
PM2.5 粒子中の 1311 と 137Cs の濃度を図に示す．加須では，3 月 15 日 0 時から採取したフィルタで最初に 131I が検出され，
3
月 15 日と 3 月 20〜21 日に濃度のピークが観測された。日野では，八王子よりも若干低い濃度が観測された．つくば市，千葉市，和光市での観測においても類似した経時変化が報告されており，放射性物質は塊として一日以内で通り抜けていったことがわかる．
八王子での PM2.5 と TSP を比較すると，ほとんどの試料で，PM2.5/TSP > 0.5 であ 図 八王子と加須で採取した PM2.5 粒子の放射能濃度
り，放射性物質の多くは，細粒に存在した．しかし，1 を超えることも多く，検討が必要である．ヨウ素は，気体状でも存在することが知られている．活性炭繊維ろ紙(AC)と TSP の石英ろ紙(QZ)で捕集された 131I 量を比較す
ると， AC の併用を始めた 4/23 以降で AC/QZ = 2〜9 であった(AC の 131I 捕集効率を 50%とした)．131I の多くは気体状化学種として存在していたことがわかった。
PM2.5 粒子は肺の奥深くまで吸い込まれるといわれているが，呼吸量を 10 L/ min として単純に見積もると，首都大周辺の住民は，3 月 15 日から 131I を 35kBq，134+137Cs を 5.4kBq 程度
吸い込んでいることになる．
Radioactivity in atmospheric particulates collected at Hachioji, Hino, and Kazo.

OURA, Y., MATSUDA, K., YONEMOCHI, S., IGARASHI, Y., EBIHARA, M.

1T05
1T05

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Atmospheric radionuclides detected at Fukuoka, Japan released from the Fukushima Daiichi nuclear
power complex following the nuclear accident
MOMOSHIMA, N., SUGIHARA, S., ICHIKAWA, R., YOKOYAMA, H.

1T06
1T06

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Radiochemical Analysis of Fission and Neutron Activation Products released by Fukushima Nuclear
Power Plant Accident
KOJIMA, S., ARINOBU, T., KOSUDA, C., KATO, M, FURUKAWA, M..

1T07
1T07

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Title is given here in English Spatial distribution of Iodine-129 in surface soil around the Fukushima
Daiichi nuclear power plant
Y. Miyake, K. Tagi (Faculty of Eng., Univ. Tokyo), H. Matsuzaki, T. Fujiwara. T. Saito, T. Yamagata
Y. Tsutiya, C. Nakano (School of Eng., Univ. Tokyo), M. Honda (College of humanity and Sci.,
Nihon Univ)1T08

福島県および関東地方東部における福島原発事故の放射能調査（清水建設技術研究所 1、筑波大数理物質 2、筑波大生命環境 3、筑波大理
工 4、筑波大研究基盤総合セ 5、日大文理 6）○木下哲一 1、末木啓介 2、北川潤一 2、五十嵐訓 2、西村朋紘 3、黄穎斯 3、佐藤志彦 3、半田晃士 4、高橋
努 5、笹公和 5、佐藤正教 6、山形武靖 62011 年 3 月 11 日に起こった東北地方太平洋沖地震による被害により、福島第一原発の原子
炉の冷却システムが損なわれた。格納容器内の圧力を下げるため排気が行われ、その結果として、おびただしい量の揮発性の高いセシウムやヨウ素などの核分裂生成物が環境中にばらまかれることになった。それらの生成物は大気の流れにのって拡散し、降雨により地表に大量に降下する。我々のグループは広域にわたる分布を明らかにするために、3 月下旬から 5
月上旬にかけて福島県、茨城県、栃木県東部、埼玉県東部、千葉県北部にて表面土壌を採取し、ガンマ線測定により定量可能な核種の分布を明らかにした。
2011 年 3 月 29 日に放射能を補正した 131I と 137Cs の分布を図 1 に示す。131I と 137Cs 共に福島県飯舘村や浪江町、中通りで降下量が多い。一方、関東地方東部では 131I と 137Cs は共に異なる分布が見られ、地形の影響を受けていると考えられる。アメダスによると 3 月 15－16 日に福島県で、3 月 21－24 日に茨城県・栃木県・千葉県・埼玉県で降雨があった。気象モデル
を用いた空気塊の輸送計算基づくと 3 月 15 日には福島第一原発からの空気塊は福島県および関東地方に広く分布し、3 月 21 日は茨城県に分布していた。福島県と関東地方東部への汚染は、まさに空気塊が漂っていたところに降雨があったことにより説明できた。

ヨウ素-131

セシウム-137

図 1 2011 年 3 月 29 日に壊変補正したヨウ素-131 とセシウム-137 の降下量の分布。点は土壌試料採取地点を示す。
Radioactivity survey on the Fukushima nuclear accident in Fukushima and Western Kanto
KINOSHITA, N., SUEKI, K., KITAGAWA, J., IKARASHI, S., NISHIMURA, T., WONG, Y.S.,
SATOU, Y., HANDA, K., TAKAHASHI, T., SASA, K., SATO, M., YAMAGATA, T.

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1T09

放射性セシウムの果実への移行に関する調査・研究：
成長段階における濃度変化
1（ 学習院大、2 福島県農業総合センター、3 東北大学）○村松康行 1、大野剛 1、佐藤守 2、織田和優 1、安部充 2、阿部和博 2、大槻勤 3

はじめに： 福島第１原子力発電所の事故により、環境中に大量の放射性物質が放出され、土壌を始め様々な農作物が汚染された。初期には、放射性ヨウ素の野菜に対する暫定規制値（2000Bq/kg）を大きく超える値がホウレンソウなど葉もの野菜を中心に測定された。しかし、放射性ヨウ素の半減期は短いため時間経過に伴い、濃度は減少した。一方、土壌が放射性セシウム（137Cs 及び 134Cs）により汚染されたため、現在は、土壌から農作物への移行が懸念されている。果物に関しては、事故時には実っていなかったので、直接沈着は問題ないと考えられ、当初は土壌からの移行がどのくらいになるか注目した。文献によると土壌から果物への移行係数は 0.001 程度と低い値である。そして、果樹の根は深いところに張っているので、
表層 5cm 程度が汚染されている現状では果実の放射性セシウム濃度はそれほど高くはならないと考えた。しかし、ウメの実などを測定してみると、予想よりも高い値が得られ、中には放射性セシウムの暫定規制値（500Bq/kg）を超える値が検出された。このことは、移行係数から予測した値では説明できない。
本研究では、果樹への汚染に注目し、生育段階での放射性セシウムの濃度変化、幹や葉に沈着したセシウムの転流等を調べ、果実への移行メカニズムについて考察した。
サンプル及び分析法： ウメ、サクランボ、モモ、リンゴ、ブドウ、ビワなどの試料は主として福島県果樹試験所で採取した。また、千葉県などでも採取した。果物ではないが、タケノコや新茶なども採取し、それらにおける転流についても調べた。試料は可食部だけでなく、葉なども分析に供した。測定は、学習院大学の Ge 半導体検出器で行った。
結果及び考察： 果物で放射性セシウムの暫定規制値を超えるかそれに近い値が見られた
ものは、筆者等が測定した試料では、ウメとビワであった。ウメについては、事故時に葉は出ていなかったものの開花期を迎えており、子房に付着した放射性セシウムがそこに残っていたため高い値が出たと考えられる。特に小梅では高く、規制値を超える値が検出されたものもあった。ビワについては事故時に葉が出ており、そこに付着した放射性セシウムが果実部に転流したと考える。事故時に葉が出ていなかった果実については、樹皮に付着した放射性セシウムが実の部分に転流する経路が考えられる。そこで、成長段階を追って、果実だけ
でなく葉もサンプリングし、放射性セシウムの濃度を測定した。その結果、モモやリンゴの葉に関しては、初期の段階で、137Cs 及び 134Cs を合計すると 500Bq/kg を超える値が検出された。一方、果実については、葉に比べて低い値であり、規制値を下回っていたものの、十分に検出される量であった。これらは主に、樹皮に沈着した放射性セシウムが、転流して果実に移行したと考える。しかし、果実中の濃度は、時間とともに減少し、実が大きくなること
による希釈効果が認められた。
果実ではないが、新茶やタケノコを調べた結果も、土壌からの経路ではなく、古い葉に着いたものが転流して、新芽やタケノコに移行したと考える。
Studies on the transfer of radiocesium into fruits during their growth○Y. Muramatsu1, T. Ohno1, M. Sato2, K. Oda1, M.Abe2, K.Abe2, T.Ohtsuki2 (1Gakushuin Univ.,
2

Fukushima Agri. Tech. Ctr., 3Tohoku University)ú°ÿa¢ òĤÃ"AÅ~(D.ÅªÀOMGY9[GĂ6 fä¸´3Ětë:6ûĐĭ¤ćĢ¡ 1įú°ô· 2įú°

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Depth profiles of radioactive cesium and iodine released from the Fukushima Daiichi nuclear power
plant and their transfer to the agricultural crops
OHNO, T., MURAMATSU, Y., MIURA, Y., ODA, K., INAGAWA, N., OGAWA, H., YAMAZAKI,A., KOBAYASHI, T., NIKAIDO, H., SATO, M., KATO, Y.

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Depth profile of 129I concentration in soil at Abukuma, Fukushima
Honda, M., Matuzaki, H., Yamagata, T., Tuchiya, Y., Nakano, C., Matushi, Y., Nagai, N.

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Removal of cesium from radioactive contaminated sea water using ferrocyanide-containing adsorbent
SUZUKI, T., KANESHIKI, T., NOMURA, T.

研究発表要旨
9 月 20 日（火）1A01〜1A04：口頭発表
1B01〜1B16：口頭発表

A 会場（ホール）
B 会場（会議室 2, 3）

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Surface-ionization of lanthanides for the measurement of the first ionization potential of Lr
SATO, N., ASAI, M., TSUAKDA, K., SATO, T. K., TOYOSHIMA, A., LI, Z. J., OOE, K., KIKUCHI,
T, KANEYA, Y., SCHÄDEL, M., NAGAME, Y., ICHIKAWA, S.

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[1] A. Toyoshima et al., Radiochim. Acta 96, 323-326 (2008).
[2] A. Toyoshima et al., J. Am. Chem. Soc. 131, 9180-9181 (2009).
[3] ㇏ᔱࡽࠊ➨ 53 ᅇᨺᑕ໬Ꮫウㄽ఍ࠊ1B08 (2009).
Determination of redox potential of mendelevium (Md)
TOYOSHIMA, A., LI. Z. J., ASAI, M., SATO, N., SATO, T. K., OOE, K., KIKUCHI, T., KANEYA,
Y., KITATSUJI, Y., TSUKADA, K., NAGAME, Y., SCHÄDEL, M., KASAMATSU, Y., KOGAMA,Y., SHINOHARA, A., HABA, H., EVEN, J.

1A03

シーボーギウムの溶液化学実験に向けた液体シンチレーション検出シス
テムの開発（阪大院理 1，東北大・電子光セ 2）○小森有希子 1，菊谷有希 1，横北卓也 1，木野愛子 1，菊永英寿 2，笠松良崇 1，吉村崇 1，高橋成人 1，篠原厚1

【はじめに】本研究の目的は、106 番元素シーボーギウム(265Sg, T1/2 = 9 s/16 s)の溶液化学実験に向け、化学分析後の溶液試料を迅速かつ高効率に測定する装置を開発することである。これまでに、我々は α/β 弁別能を持つオンライン液体シンチレーション検出システムを開発してきた[1]。本研究ではこれらの装置を改良し、テストとして 213Fr (T1/2 = 34.6 s)のオンライン
自動連続測定を行ったので報告する。
【実験】これまでに作製した装置[1]では，水溶液試料と乳化シンチレータを合流させてセルに送液しながらセル内で溶液を混合していたが、今回、送液に要する時間を短縮してより迅速に測定を開始するために、セルに予め一定量の乳化シンチレータを入れ、水溶液試料をセルに直接送液しながらセル内で混合出来るようにセルおよびチェンバーを変更した。そのため最初にシステムの性能評価を行った。乳化シンチレータは Ultima Gold AB® (PerkinElmer,
Inc)を用いた。Ultima Gold AB®と 226Ra または 241Am を含んだ 0.1 M HNO3/5 × 10-3 M HF の混合溶液をセルに導入し、測定を行った。α/β 弁別のために各イベントのエネルギー情報と蛍光寿命情報を記録した。得られたスペクトルから α 線測定のエネルギー分解能および検出効率を求めた。265Sg の長寿命核異性体は主に α 壊変の後に自発核分裂というパターンで壊変する
ため、252Cf を用いて同様の測定を行い、自発核分裂イベントの観測も試みた。次に、送液停止から何秒後に溶液が均一に混合されているかを調べた。撹拌子の入ったセルに 4 mL のUltima Gold AB®を導入し、電磁スターラーでセル内の溶液を撹拌しながら 224Ra の 0.1 M HNO3
溶液を 1 mL/min で 12 秒間セルに送液した。一定時間撹拌を続けた後に測定を開始し，スペクトルを確認した。
オンライン測定のテストとして、209Bi(16O,4n)221Pa 反応で生成した 213Fr のオンライン自動連続測定を行った。213Fr は大阪大学核物理研究センターAVF サイクロトロン K コースで製造した。He/KCl ガスジェットシステムで化学実験室に搬送された核反応生成物を 1 分間捕集後、0.1 M HNO3/5 × 10-3 M HF 溶液を 1 mL/min で 12 秒間流して溶液化した。
これをセル内で 4 mL®の Ultima Gold AB と混合した後、測定を開始した。125 秒間測定した後、セル内の溶液を排
出した。
214
【結果】
エネルギー分解能は 226Ra (Eα = 4784 keV)で FWHM 300 keV 程度、
Po (Eα = 7687 keV)241
で FWHM 500 keV 程度であった。 Am の検出効率はほぼ 100%であった。252Cf の自発核分裂イベントは α 線エネルギーで 15 ~ 28 MeV の範囲に観測された。セル内の Ultima Gold AB®
を撹拌しながら 224Ra の水溶液試料を 1 mL/min で 12 秒間セルに送液したとき、送液停止から
約 3 秒後には溶液は均一に混合され、測定を開始できることが判った。213Fr のオンライン測定では、ガスジェット搬送物の捕集終了から約 15 秒後に測定を開始し、約 2 時間にわたる連続測定で 213Fr の α イベントを β イベントから弁別された状態で安定に測定することができた。
[1] 小森他，第 54 回放射化学討論会 1P04 (2010).
Development of a liquid scintillation detection system for aqueous chemistry of seaborgium
KOMORI, Y., KIKUTANI, Y., YOKOKITA, T., KINO, A., KIKUNAGA, H., KASAMATSU, Y.,
YOSHIMURA, T., TAKAHASHI, N., SHINOHARA, A.

1A04

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ASAI, M., HABA, H., SATO, N., KASAMATSU, Y., KAJI, D., MORIMOTO, K., MORITA, K.,
SHIMA, Y., SHIBATA, M., TSUKADA, K., SATO, T.K., TOYOSHIMA, A., ISHII, T., NAGAME, Y.

1B01

鉄イオンを含むケイ酸塩ガラスの水質浄化作用と構造の相関（首都大学東京分子物質化学専攻 1 ，近畿大学産業理工学部 2）○岩沼 準 1，久冨木志郎 1，秋山和彦 1，西田哲明 2【はじめに】 湖沼などの水の流出入が乏しい閉鎖系水域では、汚濁物質が蓄積しやすく、
水質汚濁の指標となる化学的酸素要求量(COD)の達成率が極めて低い現状がある。河川や海域などの開放系水域の生物学的酸素要求量(BOD)達成率は 80%以上であるのに対し、閉鎖系
水域の COD 達成率は 50 %程度に留まっている 1) 。既存の水質浄化方法では、薬品による二次汚染などの様々な問題を抱えている。これらの問題を解決する手段の一つとして鉄を利用した水の浄化方法が注目されている。本研究では、鉄イオンを含むソーダライムシリケート
ガラス(以後 xNCFS と略す。) を用いて水の浄化を行い、浄化作用とガラスの構造の相関について調査した。
【実験方法】 xNCFS は Na2CO3、CaCO3、SiO2、
Fe2O3 を合計 1 g あるいは 2 g バッチになるよう秤
量し、めのう乳鉢で混合したものを白金るつぼに入れ電気炉で 1400 oC、1 時間溶融後、急冷し作成した。人工排水はスキムミルク、 (NH4)2SO4 、
KH2PO4、NaHCO3、Na2CO3 を蒸留水に溶かし、COD の初期値が 250 mg/L になるように調製した。
三角フラスコに人工排水 200 mL と xNCFS 0.8 g
を加え、1、2、3、4、5、7 日後に COD 測定を行った。COD の値は JIS K 0102 17 にしたがい
KMnO4 を用いた酸化還元滴定で評価した。浄化試
10NCFS (○)、30NCFS (△)、
験前後の xNCFS の 57Fe メスバウアースペクトルの Fig. 1
50NCFS (□)、ブランク(●)の57
測定では線源として Co(Rh)を、基準物質として
COD 相対濃度
D-Fe を用いた。
【結果と考察】 Fig. 1 に、xNCFS を人工排水に浸漬した時の COD の相対濃度を示す。50NCFSの COD 相対濃度(□)はブランク(●)のものと比べて 2~3 日目にかけて大きく減少していることが分かった。また、10NCFS と 30NCFS の COD 相
対濃度についても 5~7 日目に大きく減少することが分かった。Fig. 2 には、50NCFS の浸漬前後のメスバウアースペクトルを示す。浸漬前後で異性体シフトの値は 0.23 mm s-1 と一定であったことから、50NCFS 中の鉄は四面体型 Fe3+として存在し、浸漬前後でその化学状態は変化しないこと
Fig. 2
50NCFS の浸漬前後のメスバウアースペクトルが分かった。
1) 環境省、平成 22 年版 環境・循環型社会・生物多様性白書、p.183(2010)
A Relationship between Water Purifying Effect and Structure of Iron Containing
Soda-lime Silicate GlassIWANUMA, Jun ; KUBUKI, Shiro ; AKIYAMA, Kazuhiko ; NISHIDA, Tetsuaki

1B02
1B02

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Electrical Conductivity and Local Structure of Chemically-modified Barium Iron Vanadate Glass
Masuda, H., Kubuki, S., Akiyama, K., Nishida, T.

1B03
1B03

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1) 㓇஭ࡽ㸹➨ 12 ᅇ࣓ࢫࣂ࢘࢔࣮ศග◊✲఍ࢩ࣏ࣥࢪ࣒࢘ࠊ(2011.3ࠊᮾி).
2) Y. Sakai et al.; ICAME 2011㸦࣓ࢫࣂ࢘࢔࣮ຠᯝᛂ⏝ᅜ㝿఍㆟ 2011㸧 (2011.9, Kobe).
Mössbauer spectroscopic study of incorporations of organic molecules into intermolecular voids in themixed-valence trinuclear iron(III, III, II) pentafluorobenzoate complex
SAKAI, Y.1, ONAKA, S.1, TAKAHASHI, M.2, NAKAMOTO, T.3, OGISO, R.1, TAKAYAMA, T.1
1. Daido University, 2. Toho University, 3. Toray Research Center࣊ࢸࣟ㔠ᒓ࢖࢜ࣥࢆࡶࡘΰྜཎᏊ౯-㸱᰾࣌ࣥࢱࣇࣝ࢜ࣟᏳᜥ㤶㓟㕲㘒యࡢཎᏊ౯ࢹࢺࣛࢵࣉ⌧㇟ࡢ࣓ࢫࣂ࢘࢔࣮ศගἲ࡟ࡼࡿ◊✲㸦኱ྠ኱ 1ࠊ ᮾ㑥኱ 2ࠊ ᮾࣞࣜࢧ࣮ࢳࢭࣥࢱ࣮3㸧‫ۑ‬ᑠᮌ᭮ ஢ 1ࠊᑿ୰ ド 1ࠊ㓇஭㝧୍ 1ࠊ㧗ᒣ ດ 1ࠊ㧗ᶫ ṇ 2ࠊ୰ᮏᛅᏹ 3                    
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300 K
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Relative intensity /a.u.

1B04
1B04

Syntheses and Mössbauer spectroscopic study of mixed-valence hetero-trimetallic pentafluorobenzoate
complexes containing iron ions
OGISO, Ryo1, ONAKA, Satoru1, SAKAI, Yoichi1, TAKAYAMA, Tsutomu1, TAKAHASHI, Masashi2,
NAKAMOTO, Tadahiro3

1. Daido University, 2. Toho University, 3. Toray Research Center

1B05
1B05

固体における高エネルギーイオンのホットアトム化学的過程に関する研究(XXVI) ～炭素・酸素含有ボロン膜における水素同位体滞留挙動の不純物
濃度依存性～(静岡大理放射研 1、核融合研 2）○三浦 遼 1、押尾純也 1、濱田明公子 1、川﨑淨貴 1、藤島徹生１、芦川直子２、相良明男 2、大矢恭久 1、奥野健二 1【緒言】核融合炉において真空容器内の不純物(炭素や酸素等)の除去およびプラズマへの混入を低減するため、ホウ素(ボロン)を第一壁上に蒸着するボロニゼーションが検討されている。
このためボロン膜には炭素や酸素等の不純物が混入することが予測される。このボロン膜にプラズマから漏洩したトリチウムを含む高エネルギー水素同位体が打ち込まれ、ボロンのみ
ならず不純物によっても水素同位体が捕捉されると考えられる。そのため炉内トリチウムイ
ンベントリ低減の観点から不純物を含むボロン膜中での水素同位体滞留挙動を明らかにすることが重要である。これまでに炭素単独含有、酸素単独含有ボロン膜における水素同位体滞留について明らかにしたが、実機を想定した場合には炭素と酸素が同時に混入した際の影響について明らかにする必要がある。そこで本研究では種々の不純物濃度のボロン膜を調整し、これらの膜中における重水素滞留挙動について検討した。

18-2

Desorption rate / 10 D2 m s-1【実験】プラズマ化学気相蒸着法を用いて、表に示した元表 各サンプルの元素組成比(％)
素組成のボロン膜(Samples 1‐5)をシリコン基板上に成膜BCOした。残留水素除去後に室温にて重水素イオン(D2+)照射を、 Sample
22
+ -2
1
59.3
2.7
38.6
イオンフルエンスを 1.0 × 10 D m で行った。重水素イオ
2
58.1
10.7
28.8
ン照射前後にて XPS 測定を行うことで各サンプルにおけ
3
54.5
21.2
23.8
る化学状態を評価した。さらに重水素の滞留挙動を明らか
4
54.2
31.4
12.7
にするために、各サンプルに対し、昇温速度を 0.5 K s-1、昇
5
58
40.7
1.2
温領域を室温から 1173 K において TDS 測定を行った。
【結果・考察】図に各サンプルの D2 TDS スペクトルを示す。重水素の脱離は３つのピークから成っており、550 K 付近が B-D-B 結合、750K 付近が B-D
1.5
Sample 1
結合、900 K 付近が B-O-D 結合および B-C-D 結合からのSample 2
1.3[1][2]
Sample 3
D2 脱離であると帰属した 。炭素濃度が増加し酸素濃度
Sample 4
1.0
Sample 5が減少するに従い、B-C-D 結合および B-O-D 結合による重0.7
水素滞留量が共に増加するとともに、全重水素滞留量も増0.5加した。XPS 測定より、炭素濃度が増加すると C-B 結合が0.2増加するが、酸素濃度が増加しても O-B 結合が増加せずに
0.0
300
500
700
900
1100
遊離酸素が増加することが示された。また C-O 結合を形成
Temperature / K
図 各サンプルにおけるしている割合は少ないことも示された。炭素濃度 20%以下
TDS スペクトル
において炭素単独含有ボロン膜では C-B 結合の増加は確認されなかったことから酸素の共存により化学状態が変化したと考えられた。これらのことから、炭素と酸素が共存する場合、炭素 10-20%混入時においても B-C-D 結合が形成され重水素が捕捉されることが示唆された。
[1] S. SUZUKI et al., J. Nucl. Mater., 390, 200 (2009)[2] A. YOSHIKAWA et al., J. Nucl. Mater., 367, 1527 (2007)
Studies on hot atom chemical behavior of energetic ions in solids(XXVI) ~ Dependence of impurity
concentration on hydrogen isotope retention in carbon and oxygen containing boron films
R. MIURA, J. OSUO, A. HAMADA, K. KAWASAKI, T. FUJISHIMA, N. ASHIKAWA,
A. SAGARA, Y. OYA, K. OKUNO

1B06
1B06

固体における高エネルギーイオンのホットアトム化学的過程に関する研究(XXVII) – 重水素イオンを単独照射したタングステンにおける重水素滞留
挙動の解明(静岡大理放射研 1、核融合研 2、九州大応力研 3）○内村大道 1、小林真 1、
鈴木優斗 1、川崎浄貴 1、宮原祐人 1、芦川直子 2、相良明男 2、吉田直亮 3、
大矢恭久 1、奥野健二 1

Desorption rate / 10172

D m-2 s-1

【緒言】タングステンは、D-T 核融合炉においてプラズマ対向壁への利用が検討されている。
タングステンには、プラズマから漏洩した水素同位体、ヘリウム、炭素等の高エネルギーの粒子により欠陥が形成するとともに、水素同位体はタングステン中でホットアトム的挙動を示しながら様々な反応を起こし、エネルギーを失って最終的に欠陥に捕捉され滞留することが考えられる。トリチウムを含む水素同位体の滞留挙動の解明は、核融合炉におけるトリチ
ウムインベントリーを評価する上で必要である。本研究では、タングステン中の欠陥形成が重水素の滞留に及ぼす影響を解明するため、D2+の照射フルエンスを変化させて照射し、各フルエンスにおける欠陥形成と重水素滞留の相関を明らかにした。
【実験】試料はアライドマテリアル社製の歪取り加工済みタングステン (10 mmφ×0.5 mmt) を用いた。不純物除去後に、イオンエネルギーを 3.0 keV、フラックスを 1.0×1018 D+ m-2 s-1 として、フルエンスを(0.3-1.8)×1022 D+ m-2 と変化させて D2+照射を行った。各フルエンスにおける重水素滞留挙動評価のため昇温脱離法(TDS)を、室温から 1173 K まで昇温速度を 0.5 K s-1 として行った。また、グロー放電発光分光分析(GD-OES)により重水素の深さ方向分布の測定を行うとともに、透過型電子顕微鏡(TEM)観察により重水素照射した試料表面の欠陥状態評価を行った。
【結果・考察】図に、種々のフルエンスにおいて D2+照射したタングステンの D2 TDS スペクトルを示す。400 K 付近のピーク 1 は表面吸着及び転位ルー
fluence / 1022 D2 m-2
3.5 peak1 peak2
1.8[1]プ、550 K 付近のピーク 2 は原子空孔 、650 K 付近のピ
1.5
3.0
1.0
0.7
2.5
ーク 3 はバルクからの重水素脱離であると考えられた。フ
0.3
2.0
ルエンスに対する各ピークの重水素滞留量変化から、ピー
peak3
1.5
ク 1 における捕捉が 1.0×1022 D+ m-2 で飽和し、その後ピー
1.0
ク 3 による捕捉が増加していることがわかった。この結0.5果から、試料表面付近での重水素滞留が飽和した後、重
0.0
400
600
800
1000
水素がバルクへ拡散し、タングステン中における重水素
Temperature / +K
図各フルエンスでD
照射した
2
滞留量が増加することが示唆された。また、D2+照射したタ
タングステンの D2 TDS スペクトル
ングステンの TEM 画像からフルエンス増加に伴い転位ループ密度が増加しており、原子空孔の形成が示唆された。さらに GD-OES の結果から、フル
エンス増加に伴いバルクにおける重水素滞留量が増加することがわかった。これらのことか
ら、重水素は放出時に原子空孔による捕捉、脱捕捉を繰り返すためにバルクからの放出ピー
クが高温側にシフトすることが示唆された。そのシフトはフルエンス増加による欠陥量の増加と相関関係にあり、タングステン中における重水素の滞留量もまた、欠陥量の増加と相関があることが明らかとなった。
[1] H. Eleveld et al., J. Nucl. Mater, 191 (1992) 433.
Studies on hot atom chemical behavior of energetic ions in solids(XXVII)-Elucidation of deuterium
retention behaviors in only D2+irradiated tungsten.
UCHIMURA,H. ,KOBAYASHI,M. ,SUZUKI,M. ,KAWASAKI,K. ,MIYAHARA,Y. ,ASHIKAWA,N.,
SAGARA,A. ,YOSHIDA,N. ,OYA,Y. ,OKUNO,K.

1B07
1B07

固体における高エネルギーイオンのホットアトム化学的過程に関する研究(XXVIII) – 熱中性子照射したチタン酸リチウムにおけるトリチウムの化学的放出過程の解明 –(静岡大理放射研 1，京大原子炉 2) ○戸田 健介 1，小林 真 1，
濱田 明公子 1，松岡 和志 1，藤島 徹夫 1，藤井 俊行 2，山名 元 2，
大矢 恭久 1，奥野 健二 1

Normarized count number / arb. unit

【諸言】D-T 核融合において燃料となるトリチウムは 6Li(n,α)T または 7Li(n,n’α)T の核反応により生成する。そのため、固体ブランケットにはリチウムセラミックスの導入が検討されている。その中でも Li2TiO3 は反応性が低くトリチウム回収効率も良いことから、国際熱核融合
実験炉におけるテストブランケットモジュールへの使用が検討されている。実機開発に向けた効率的なトリチウム燃料サイクルを確立するため、トリチウム増殖材からのトリチウム放出挙動を明らかにすることが必要である。本研究では Li2TiO3 に対して熱中性子照射を行い、生成したトリチウムの放出挙動を速度論的に考察した。
【実験】試料として Li2TiO3 粉末を用い、京都大学原子炉実験所(KURRI)の研究用実験炉においてフルエンス 3.3×1015 n cm-2 まで熱中性子照射を行い、静岡大学にて TDS 実験により試料からトリチウムを放出させた。He パージガスで回収し、比例計数管にてトリチウム量を測定した。トリチウムの放出化学形及び放出量を計測するために、2 つのバブラーを用いて HT とHTO を分離回収した。トリチウム放出過程を速度論的に解明するために、加熱温度を一定とした等温加熱実験と、昇温速度を変化させた昇温速度依存性実験を行った。
【結果・考察】図にフルエンス 3.3×1015 n cm-2 まで熱中性子照射した Li2TiO3 における各昇温速度についてのトリチウム TDS スペクトルを示す。放出された生成トリチウムの化学形は約98 %が水形(HTO)であり、他はガス形(HT)であった。昇温速度の増加に伴い、トリチウム放出速度の増加やピーク温度の高温へのシフトが見られたが、全体の放出量はほぼ一定であった。主要な放出ピークの活性化エネルギーは 0.68 eV1.0と算出された。この値は照射欠陥である E'-center と0.5 K / min
5 K / min0.8
酸素正孔中心の再結合の活性化エネルギー、0.68 eV
10 K / minと一致しており、照射欠陥に捕捉されたトリチウム
0.6が消滅過程に伴って放出される過程に由来すると0.4考えられた[1]。一方、等温加熱実験では、加熱温度0.2の上昇に伴いトリチウムの放出速度が増加した。このスペクトルは、球体中における拡散方程式でフィ
0.0
300
500
700
900
1100
1300
ットできることから、照射欠陥から脱離したトリチ
Temperature / K
ウムの試料内部から表面への拡散が照射欠陥に捕 図 熱中性子照射した Li2TiO3 の捉されたトリチウムの放出過程の律速段階である 各昇温速度における TDS スペクトルことが示唆された。
[1]Y. Inagaki et al., Fusion Sci. Technol., 56, 821 (2009).

Studies on hot atom chemical behavior of energetic ions in solids (XXVIII) - Elucidation of chemical
release process for tritium produced in thermal neutron-irradiated Lithium titanate TODA, K., KOBAYASHI, M., HAMADA, A., MATSUOKA, K., FUJISHIMA, T.,
FUJII, T., YAMANA, H., OYA, Y., OKUNO, K.

1B08
1B08

固体における高エネルギーイオンのホットアトム化学的過程に関する研究(XXIX) ～ステンレス酸化膜の化学状態が水素同位体滞留挙動に及ぼす影響の解明～（静岡大理放射研 1，富山大水素セ 2，原子力機構 3，核融合研 4）○田口僚久 1，押尾純也 1，鈴木優斗 1，松岡和志 1，宮原祐人 1，
松山政夫 2，林巧 3，山西敏彦 3，朝倉大和 4，大矢恭久 1，奥野健二 1

16-2

Desorption rate of D2O / 10 D2O m s

-1

17

-2

Desorption rate of D2 / 10 D2 m s-1【諸言】ステンレス(SS316)は重水素(D)とトリチウム(T)を燃料とする D-T 核融合炉において真空容器や冷却管などへの幅広い利用が検討されている。ステンレス表面には酸化膜が形成し、トリチウムを含む水素同位体の滞留要因となることが知られている。酸化膜の化学状態
は形成温度により変化することが分かっており、酸化膜化学状態とトリチウム滞留挙動との相関の解明はトリチウム滞留抑制・制御の観点から重要である。そこで本研究では、酸化膜
化学状態が水素同位体滞留挙動に及ぼす影響について検討した。
【実験】試料は SS316 板(10×10 mm2, 1.0 mmt, ニラコ社製)を用い、表面不純物を除去した後に、酸素分圧 0.2 kPa の Ar/O2 ガスを用い、室温、473 K、673 K にて酸素曝露を 1 時間行い、酸化膜を形成させた。その後、573 K にて曝露圧力 0.2 MPa で重水素ガスを 1 時間曝露した。
酸化膜の化学状態を評価するために、D2 曝露前後に X 線光電子分光(XPS)測定を行い、その後、室温から 1173 K まで 100 K ごとに加熱と XPS 測定を繰り返し、各温度での酸化膜の化
学状態変化を評価した。また、重水素の放出挙動を解明するため昇温速度を 30 K min-1 として室温から 1173 K まで昇温脱離(TDS)測定を行った。
【結果・考察】図に室温、473 K、673 K で酸化膜を形成した試料に対する D2 と D2O の TDS
スペクトルを示す。D2 の全放出量は酸化膜形成温度が高くなるにつれ増加したが、D2O の全放出量は 473 K で増加した後 673 K で減少することが明らかになった。D2 と D2O の TDS ス
ペクトルは 600 K、700 K、800 K 付近の 3 つの脱離ピークに分離することができ、それぞれ
表面吸着[1]、酸化膜による捕捉[2]、バルク[3]での滞留と帰属した。D2 と D2O の TDS スペクト
ルから各放出量を比較すると、酸化膜からの重水素の放出は主に D2 であるということが分かった。また、D2O TDS スペクトルより、700 K 付近の重水放出
673 K
8.0
(a)D2
473 K
は酸化膜形成温度上昇とともに放出量が増加していた。XPS 測
R.T.
6.0
定より、酸化膜表面の主な酸化物は鉄の酸化物であり、形成温
4.0
度上昇とともに Fe2O3 の割合が増加した。鉄酸化物の分解温度
2.0は 700 K 付近で、酸化膜の捕捉による重水素の放出温度領域と
0.0
2.0
673 K
一致した。
一方、
クロム酸化物の分解温度は 900 K 付近であり、(b)D2O
473 K
R.T.
1.5
重水素滞留挙動はクロム酸化物に関係しておらず、鉄酸化物に1.0
のみ影響されることが考えられ、表面での形成温度上昇に伴う
0.5
Fe2O3 の割合の増加は、滞留していた重水素を酸化するため
0.0
400
600
800
1000
D2O の放出量を増加させたと示唆された。
Temperature / K

図 各温度で酸化膜を形成した試料における[1] T. Hirabayashi et al., J. Nucle. Mater., 126, (1984) 28-43[2] K. Okuno et al., Fusion Sci. Technol., 56 (2009) 799(a)D2,(b)D2O TDS スペクトル[3] C.R.Cole et al., Appl. Surf. Sci., 253 (2007) 3789

Studies on hot atom chemical behavior of energetic ions in solids(XXIX) –Clarification for influences ofchemical states of stainless steel oxide layer on retention behaviors of hydrogen isotopesTAGUCHI,T.1,OSUO,J.1,SUZUKI,M.1,MATSUOKA,K.1,MIYAHARA,Y.1,MATSUYAMA,M.2,
HAYASHI,T.3,YAMANISHI,T.3,ASAKURA,Y.4,OYA,Y.1,OKUNO,K.1

1B09
1B09

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Mössbauer spectra of 57Mn/57Fe in LiH.
In-beam Mossbauer spectroscopy of 57Mn implanted into lithium hydride
NAGATOMO, T., KOBAYASHI, Y., KUBO, M.K., YAMADA, Y., MIHARA, M., SATO, W.,
MIYAZAKI, J., MAE, K., SATO, S., KITAGAWA, A.

Fe, Co 䜢ඹ䝗䞊䝥䛧䛯 ZrO2 䛾☢ᛶ䛸䝯䝇䝞䜴䜰䞊䝇䝨䜽䝖䝹㸦ᮾ኱⌮㸪ᮾ኱ᕤ㸪ᮾ⌮኱㸧‫ۑ‬ᒸᯘ₶㸪㔝ᮧ㈗⨾㸪Ἑ㔝ఙ㸪ᒣ⏣ᗣὒ

1B10
1B10

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[3] C. Lin et al, J. Phys. Chem. C 111, 3300 (2007).
1.00

0.2

1000䉝
900䉝
800䉝
700䉝

0.0

-0.2
-0.4
-4000

-2000

0

2000

Magnetic Field (Oe)

4000

1000䉝

S1

0.96

Relative Transmission

PB / Fe or Co

0.4 (Fe, Co) Co-doped ZrO2

1.00

900䉝
0.96
0.99

800䉝

0.96
0.93
1.00
0.98

ᅗ:
ຍ⇕ ᗘ࡟౫Ꮡࡋࡓᐊ ࡟࠾ࡅࡿ VSM
࡟ࡼࡿ☢໬≉ᛶ(ᕥ), ࣓ࢫࣂ࢘࢔࣮ࢫ࣌ࢡࢺ
ࣝ(ྑ).

D2

0.96
0.94

(Fe, Co) co-doped ZrO2

-10

Dilute magnetism and Mössbauer spectra in Fe and Co co-doped ZrO2
OKABAYASHI, J., NOMURA, K., KONO, S., YAMADA, Y.

700䉝
D1

-5
0
5
Velocity (mm/s)

10       1,3-F
F > (4-G
G N = O )I
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1B11
1B11

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Zn, Co $Tºæ$Ú§ NCS Ý]%åÈ½ X Ãq.0ÔÈÂ%X¢`·YÓaÖÔÈ$¿­$Â~u1d2SåÈÂ%ZÜ$*^2Ý] o $½ X ÃqE@RQ5¸ÔÈÂ%Wc% Fe()è>GQº $#åÈÂ% Fe()è>GQº%Î©2¨,78ï,\>GQ

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Fig 1.

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FexZnyCo(1-x-y)(NCBH3)2bpp2.

­#xj1

57

Fe Mössbauer spectra ofz´"1Syntheses of Mixed Crystals of Assembled Iron Complexes Bridged by 1,3-Bis(4-pyridyl)propane andTheir Spin States ()DOTE, Haruka1, NAKASHIMA, Satoru2.

1B12
1B12

ZnO 中にドープされた極微量の Al と In の高い親和性（金沢大院自然 1，金沢大理工 2，福岡大理 3,京大原子炉 4）○小松田沙也加 1，佐藤 渉 2，川田 知 3，大久保嘉高 4【はじめに】
酸化亜鉛(ZnO)は，近年半導体としての利用が注目されている。半導体の電気伝導性は不純物の濃度や導入法によって変化するため，これを制御するにはドープされた不純物が占める
サイトや果たす機能を明らかにする必要がある。我々の先行研究において 111Cd(←111In)をプ
ローブとするγ線摂動角相関(PAC)法により，希薄不純物としてプローブのみをドープした試料(undoped ZnO)と，プローブに加え非 RI の In，Al をそれぞれ巨視量ドープした粉末 ZnO の局所場が観察された[1,2]。その結果，不純物を巨視量ドープした ZnO については不純物元素とプローブの相互作用による局所構造の変化が観測された。特に Al をドープした試料(Al-dopedZnO)の場合，その相互作用は低い Al 濃度 500 ppm においても顕著に観測された[2]。そこで本研究では Al と 111Cd(←111In)プローブの親和性の高さとその要因について明らかにするため，
Al を更に希薄な濃度(0.1, 1, 10 ppm)でそれぞれドープした ZnO の PAC 測定を行い，Al とプローブとの相互作用について希薄濃度限界を調べた[3]。
【実験】
Al の濃度が Zn に対し 0.1, 1, 10 ppm となるように Al(NO3)3・9H2O のエタノール溶液に ZnO粉末を加え，各々調製した。エタノールが完全に蒸発するまで加熱・撹拌して粉末試料を得た。これらの粉末試料を錠剤成形し，空気中 1273 K で 3 時間焼成した。焼成後，111In 塩酸溶
液を滴下し，空気中 1373 K で 2 時間焼成した。得られた試料を粉砕し，石英管に真空封入して室温で PAC 測定を行った。
-0.2
【結果】
-0.15
10 ppm(a)
Fig.1 は異なる濃度(0.1, 1, 10 ppm)で Al をドープした ZnO[1] W. Sato, Y. Itsuki, S. Morimoto, H. Susuki, S. Nasu, A. Shinohara,
and Y. Ohkubo: Phys. Rev. B, 78 (2008) 045319[2] W. Sato, Y. Komeno, M. Tanigaki, A. Taniguchi, S. Kawata, and Y.
Okubo: J. Phys. Soc. Jpn., 77 (2008) 105001[3] S. Komatsuda, W. Sato, S. Kawata, and Y. Okubo: J. Phys. Soc. Jpn.,
80 (2011) 095001

Strong affinity between dilute Al and In impurities doped in ZnO
KOMATSUDA, S., SATO, W., KAWATA, S., OHKUBO, Y.

-0.1
-0.05
0
-0.2
-0.15

A22G22(t)の室温の PAC スペクトルである。スペクトルは Al の濃度
10 ppm までは先行研究で得られた 500 ppm Al-doped ZnO のスペクトルを再現しているが，1 ppm の濃度を境に undoped
ZnO に見られる成分(t = 200 ns 周辺の小さなピーク)が増加
し始め，0.1 ppm の濃度ではこのピークがより顕著に表れている。これは Al の濃度を 0.1 ppm にまで希薄にすることで，ようやく Al とプローブの相互作用が消失し始めたことを示唆している。これらの結果に加え，本発表では 111Cd(←111mCd)
プローブを用いて得られた PAC スペクトルなどを示し，111Inと Al の高い親和性について詳しく議論する。
【参考文献】

1 ppm(b)

0.1 ppm

(c)

-0.1
-0.05
0
-0.2
-0.15
-0.1
-0.05
0
0.05

0

50

100

150

200

250

300

Time (ns)Fig.1 TDPAC spectra of 111Cd(←111In)
in 0.1, 1, and 10 ppm Al-doped ZnO atroom temperarture.

In 6 7 C - 6 C <   ā e K ą ! Ċ » O  Õ 

1B13
1B13

čĄ}Ð 1, Ą}ĉåÈ 2, ü}ĉÒ·ê 3, ü}ÒÐ 4, L}g~Ç 5ĎSè À 1, ³Ô¼Jc 2, i° b 3, íÔp« 3,4, }IWqČ 5

"&  āeKąčZnOĎ"þ«O-'[t! n wfT +°²!O c ď
ZnO "FßÌ!¿c )Ċ»O}|e+&ďFßÌ!Y±N(FßÌQâ!x-£+"ďfTÌ-_+}|ăî +",%!ÚÜ
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111
111
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Qâ!OĊ~RE+Ïø-ðÃ +[1]°²67C + In -YykďOĊ~!{c®,+ď¤dñÙĈÃ"ý!à´-G !OĊ~!Õ"¸ÿ|e ùt+ã *,+ďfTÌ-ö+ "ď!ðÃà´×'!!ďï× Ï,+Ïø!õ$+î +°ÚÜ
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!à´ºúBÊ+-Ø×ċ-éċ In(NO3)3B3H2O !048C?Ä¾ ZnO Þ¯-c ď048C?Z çÖ+%cË¥¡Þ¯ô©-In Æ" Zn g~§º,, 0.05% )# 0.5%+)õìčMEďô©m-,, 0.05-IZO )# 0.5-IZO +Ď,*!Þ¯ô© In -6C< ZnO Þ¯čundoped ZnOĎ-Ćaď1,273 K  3 ¬ćÉďÃÓô©-,,!ô©  ÂĊ» Î-Ã* l¹!½kô© ¦ 111In !zāÄ¾-ÅEď1,373 K  2 ¬ćÉ¤dñÙĈÃÓ!ô©Ã "²! 4 ¶\r½-¢ÓďÂ* 1000 K !ÂÝuď¤dñÙĈ3=15?!ÂU-õ$à´
 Table 1 Ċ» Î!Ãà´-Ûundoped ZnO º$ 0.05-IZO "Ċ»O{
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Table 1.

Room-temperature resistivity of In-doped and undoped ZnO.
undoped ZnOResistivity (Ω cm)

5.81100.05 at.% In-doped ZnO

3

3.60102hã¨Í
[1] W. Sato et al., Phys. Rev. B. 78, 045319 (2008).
Anomalous electric conductivity observed for In-doped ZnOSATO, W., KOMATSUDA, S., FURUMOTO, I., NISHIDA, T., OHKUBO, Y.

0.5 at.% In-doped ZnO
1.81107

1B14
1B14

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IKEDA, H., YOSHIMURA, T., ITO, A., SAKUDA, E., KITAMURA, N., TAKAYAMA, T.,
SEKINE, T., SHINOHARA, A.

1B15
1B15

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Formation of colloidal 7Be species in the cooling water for magnetic horns at the J-PARC
Neutrino Facility.
BESSHO, K., MATSUMURA, H., TAKAHASHI, A., TAKAHASHI, K., HAGIWARA, M.,
TOYODA, A., MASUMOTO, K., MONJUSHIRO, H., OYAMA, Y., YAMADA, Y.

1B16

Mineral analysis of some commercially available Japanese tea leaves and tea
infusions by neutron-induced prompt and delayed gamma-ray analysis(1Grad. School of Sci. & Eng., Tokyo Metropolitan Univ., 2Quantum Beam Sci.
Directorate, JAEA）◯Islam, M.A.1, Ebihara, M.1, Motohashi, J.2

Tea is one of the most consumed beverages in the world. In Japan, the consumption of green tea is very
high as compared with oolong and red teas. Many studies have concluded that tea has numerous bene cialeffects on health, including the prevention of many diseases. However, few studies have determined
mineral contents in tea leaves and tea infusion residue, which is very important to elucidate the amounts ofthe minerals intake during tea consumption. The mineral content present in tea leaves depends on several
factors such as geographical area where the plant is cultivated, type of soil, water and fertilizers,
industrialization process, and storage conditions. Furthermore, the mineral availability in tea infusion also
depends on their solubility as well as on the conditions under which the tea infusion is prepared and drunk.
In this study, we aimed to determine mineral contents before and after infusion of some commerciallyavailable green teas and to determine percentage released of the elements during infusion with boilingwater.
Six brands of commercially available tea packs were purchased from local markets for analysis.
These six brands cover the different tea producing regions of Japan. Two sets of samples were preparedone before infusion and another after infusion. For before-infusion-samples, tea leaves were dried at 50°C
for overnight and ground into powder. Powder samples were used for prompt gamma-ray analysis (PGA)
and instrumental neutron activation analysis (INAA). For PGA, about 200 mg of each power sample wasmade into pellet (10 mm Φ) and packed into FEP (fluorinated ethylene propylene) film bag. For INAA,
about 50 mg of each sample was packed into polyethylene film bag. For another set of samples, 2 gm ofeach tea sample was poured into 200 mL of boiling deionized water for 6 minutes. Leached tea samples
were separated from hot water, dried in an oven and ground for preparing powder samples for PGA and
INAA. PGA and INAA were performed by the use of JRR-3 of JAEA. Elemental contents of K, Ca, Mg, Al,
S, Na, Mn, Fe, Zn, Cl, Br, B, La, Sm, Sc and Co were determined in tea leaves before and after infusion.
Boron and S were determined by PGA. Among the determined elements the major elements are K, Ca, Mg,
Al, S and Mn (concentrations ranged from 2.50 % to 500 µg/g). The elemental contents vary in tea leaves
from region to region where tea is cultivated. The average extraction rates into infusion of some highly
soluble elements like Cl, Br, K, Co, Na, S, Zn, B, Mg and Mn are 93, 80, 71, 60, 49, 39, 36, 16, 14 and 5%
in 6 minutes extraction, respectively. Among these elements Cl, Br and K are the most soluble elements in
the infusion. The high solubility of Cl, Br and K in tea infusion can be explained by the fact that theseelements are present in plants in soluble forms1. The present study suggests that tea infusion contain a highamount of micronutrients like K, Ca, Na, Mg and Mn which are essential minerals to human health.
1) R. Giulian, C.E.I. Santos, S.M. Shubeita, L.M. Silva, J.F. Dias and M.L. Yonema, J. Agric. Food Chem.
55 (2007) 741-746.
Mineral analysis of some commercially available Japanese tea leaves and tea infusions byneutron-induced prompt and delayed gamma-ray analysis, Islam, M.A., Ebihara, M.,
Motohashi, J.

世界化学年 2011 企画
特別セッション講演要旨
9 月 20 日（火）1P01〜1P12：ポスター発表

1F ホワイエ1P01

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Correlation between Asian Dust (yellow dust) and specific radioactivities of fission products including
in aerosol in Tokushima, Shikoku Island, due to the Fukushima nuclear accident
SAKAMA, M., SAZE, T., SAKAGUCHI, Y., FUSHIMI, K., NAKAYAMA, S.

1P02

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Note on the dependence of radioactivity ratios of some nuclides on the sampling places
TOMITSUKA, T., GOTO, S., KODAKA, K., KUDO, H.

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1P03

福島第一原子力発電所事故後の金沢大学角間キャンパスにおける環境放射能測定について（金沢大・理工 1，金沢大・学際セ 2，金沢大・院自然 3）○中井 美希 1，○木村 元 1，長村 雄一郎 2，中西 孝 2，上杉 正樹 3，横山 明彦 1

【はじめに】今年３月に発生した福島第一原子力発電所事故によって、原発近隣地域を中心に全国的な放射能汚染が生じ、地震・津波災害に加えて、社会に大きな影響を与えている。
放出放射能の影響は、空間線量の増加、土壌や飲食物の放射能の増加など多岐にわたり、人体影響については外部被ばくから内部被ばくへと関心が移り始め、問題解決までの道のりは険しい。本研究の発表者らが所属する金沢大学では、福島原発からは山岳地帯を介して直線
距離で約 400km 離れた日本海側であるにもかかわらず、留学生の一部が帰国するなどの騒ぎが起こった。このような状況を受けて、放射能・放射線測定の施設・設備がある金沢大角間
キャンパスにおいて環境放射能測定を開始した。その結果、放射性核種の増加が微量ながら検出された。得られたデータは地域の安全確認上も大学の放射線取扱施設の安全管理上も重要なものである。また、各地で測定されたデータと比較することで、どのように放射性物質が福島から広がったかも推定することができ、地球環境での物質動態を探る上でも重要な情報となりうる。本発表では角間キャンパスのデータに加えて、他の地域のデータとの比較検討も行って、福島原発から放出された放射性物質の大気中動態等について考察を試みた。

大気浮遊塵の放射能 /(Bq/m3）

1E-06
1E-07
10

降雨量 /（mm/day）

60

1

40

0.1

20

0.01

降水量(mm/day)

雨水の放射能 /(Bq/m2）

降水による放射能(Bq/m2)【結果と考察】I-131，Cs-137, Cs-134 の測定結果を図１．に示す。3 月 15 日頃の領域は放射能が大量放出した時期を示し、矢印は福島近辺を通過した空気塊が金沢に到達した時期を示す（地球環境研究センターの METEX プ
ログラムを利用して計算）。放射能値のピーク
は流跡線解析の結果と良く一致している。この傾向は他の地域の大気浮遊塵データでも確認された。I-131 については Cs-137, -134 より早く別の経路で到達した成分があった。

大気中浮遊塵の放射能(Bq/m3-air)【試料採取と測定】大気浮遊塵はハイボリューム・エアサンプラー（SIBATA，HV-1000）で専用ろ紙に捕集後、折り畳んだろ紙をプラスチックケース（TOP，No.13）に入れ、雨水は屋上
でプラスチック容器に受けた後、別のプラスチック容器 （TGK，丸型サンプル容器浅型 95‐2）に一定量を移し換え、ともに Ge 半導体検1E-01
出器により測定した。Eu-152 標準溶液を用い
1E-02て試料と同形の計数効率測定用線源を調製し、 1E-03
計数率を放射能(Bq)に換算した。なお、試料
1E-04
採取直後に放射能測定を行い、減衰補正は行1E-05っていない。

0
3/1

4/1

5/1

6/1

試料採集月日図１．環境放射能の測定結果（
Cs-137,：I-131,：：Cs-134, 棒グラフは降水量）

Environmental Radioactivity Monitoring at Kakuma Campus of Kanazawa University after the
Accident of Fukushima Nuclear Power Plant
NAKAI, M., KIMURA, H., NAGAMURA, Y., NAKANISHI, T., UESUGI, M., YOKOYAMA, A.

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植物試料のイメージングプレート画像による
原子力発電所事故由来の放射性降下物の調査（慈恵医大・アイソトープ）○箕輪はるか【概要】 2011 年 5 月~8 月に福島および首都圏で採取した植物試料のイメージングプレート
画像を測定し、福島第一原子力発電所事故由来の放射性降下物の調査を行なった。
【方法】植物試料をイメージングプレート BASIII 2040（Fujifilm, Japan）に一晩～1 週間曝写
し、Typhoon FLA7000 (GE Healthcare Japan, Corp.)を用いて読み取った。
福島県内で 2011 年 6 月に採取されたタケノコ（長さ約 25cm）を中心で縦に切断し、また横に 2cm 間隔で切断した後、断面をイメージングプレートに約一週間曝写した。このタケノ
コ試料を横に約 1mm 幅に切断し、各断片より Auto Well Gamma System ARC-380CL (ALOKA
Co., Ltd., Tokyo, Japan) を用いて放射性核種を同定し、134Cs, 795.9kev のピークを用いて定量を行なった。また、福島県内および東京都内などで採取したマツ・カラマツなどの植物試料より、イメージングプレート画像を得た。
【結果および考察】
タケノコ断面のイメージングプレート画像より、放射性物質の分布は一様ではなく、可食部 (a)の先端部分および薄皮に濃集していることがわかった。これらの放射性核種は、ガンマ線スペ
クトル分析により 137Cs, 134Cs, 40K と同定された。
このうち 40K は天然放射性核種であるが、137Cs (b)０
20 40
60 80 100 120 140 160 180 200 220 240 mm
および 134Cs は福島第一原子力発電所事故由来でFig.1. 福島県内で採取されたタケノコの写真あろう。
a. 表面、b. 縦断面
134
タケノコ試料の横断切片より Cs を定量した
結果を Fig. 3 に示す。根元からの距離 150mm 付
近で高い 134Cs 濃度を示した。定量結果はイメー
ジングプレート画像の結果と整合性があった。 (a)横断切片の 134Cs 定量値より、このタケノコ１本の可食部約 400ｇ（湿潤重量）中には約 1kBq の (b)134
Cs が含まれていたと算出した。
Fig.2. タケノコのイメージングプレート画像
a. 縦断面、b. 横断面（2cm 間隔）
放射性セシウムが生長点に濃集していること、また外側の皮の部分の含有量が内部に比べ相対的に低いことから、この放射性セシウムは外部から付着したものではなく根から吸収されたものであることが示唆される。竹は地下茎を伸長し広範囲から水分を吸収するため、土壌中の放射性物質濃度が低い場合でも降雨に含まれる放射性物質を吸収しタケノコ内に高濃度に濃集すると考えられる。
Fig.3. タケノコ中の 134Cs 濃度（湿潤重量換算）

Study on radioactive fallout from Fukushima nuclear accident by plant samples using an Imaging
Plate System
MINOWA, H.

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1P05
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Ehime
NaganoAomoriTokyo
2006/*/*
2011/4/19
2011/5/25
2011/7/19
0.00E+00

5.00E+07

1.00E+08

1.50E+08

129I concentration[atoms/L]
Fig.1 The concentration of 129I in each water.
Behavior in water system of iodine-129 from Fukushima Daiichi nuclear disaster
TOKUYAMA, H., MATSUZAKI, H., YAMAGATA, T., HONDA, M., NAKANO, C., TSUCHIYA,
Y., ITO, S., MORITA, A.

       
1P06
1P06

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C§ÓÔ+¤iFz 129I14C ¼¤iJ()  sÝÇV  0,3¤iÂ 137Cs 
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Á!Z*%(SÎ\ÌÔO+P«&Ü¾Àk¨ÌÛOtÈKÉ!+ÃMeasurements of the Fukushima nuclear power plants accident origin 137Cs and 134Cs in soil
at remote place.
Hiroyuki MATSUZAKI, Takeyasu YAMAGATA, Maki HONDA, Hironori TOKUYAMA,
Yasuto MIYAKE, Nariaki SUNADA

+ þ ¬ N  137Cs ¸   û K ô

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1P07
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137

Cs (T1/2 = 30.07y),

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Fig. 1 The atmospheric concentration of 137Cs,134

Cs and 131I in the atmosphere.

Deposition flux of 137Cs at Tokyo
Yamagata, T., Tsujita, K., Hirano, Y., Harada, N., Hasegawa, A., Honda M., Inoue, K., Nagai, H.

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Fig. Concentration of 131I, 134Cs, 137Cs and 136Cs in airdust in Osaka and Aichi.

The secular change of radioactivity´s concentration in airdust from Fukushima Daiichi Plant at Osaka,
Nagoya and Ibaraki.
Cho, S., Nakamura, K., Shiohara, N., Yashuda, Y., Shinohara, A., Takahashi, N., Saito, T., Oda, H.,
Ikeda, A., Kita, K., Kasahara, R.

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Activity measurement of airborne dust in Osaka Sennan area
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ࠆ‫ޕ‬Fig. 1. Radioactivity concentration of 137Cs.

Environmental radioactivity measurements at Mikamine, Sendai.
KIKUNAGA, H., OHTSUKI, T., ISHIKAWA, T., KASHIWAGI, S., SHIBASAKI, Y., SUZUKI, K.,
SUGAWARA, Y., TAKAHASHI, K., TAKAHASHI, S., NAGASAWA, I., NANBU, K., HIRAGA, M.,
FUJIMURA, H., MATSUDA, K., MUTO, T., MIYAHARA, F., MIYABE, M., YAMAZAKI, H.

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Pollution by radioactive iodine and radioactive cesium in fruit fields
Ohtsuki, T., Kikunaga, K., Izumi, Y., Kirishima, A., Satou, N., Muramatsu, Y., Ohno, T., Sato, M.,
Abe, M., Abe, K.

1P12

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Fukushima I nuclear power plant
MURAMATSU, H., KAWASUMI, K., KONDO, T.

研究発表要旨
9 月 20 日（火）1P13〜1P29：ポスター発表 プロムナードギャラリー

9 月 22 日（木）3P01〜3P23：ポスター発表 プロムナードギャラリー 1P13

超重核の α(e)-γ 核分光研究を目的とした Si-CdTe 検出器アレイの開発②
山形大院理 ，理研仁科セ ，東京理大  ○武山美麗 ，加治大哉 ，森本幸司 ，
住田貴之 ，羽場宏光 ，門叶冬樹 

研究背景
超重核の核物理研究における課題の一つとして、超重核の殻構造解明を目的とした核分光研
究がある。我々は、理研 *$5,6 あるいは *$5,6,, の焦点面に Į H Ȗ 検出器を設置し、核分光研究の立上げを検討している。超重核の 'HFD\ VSHFWURVFRS\ における従来実験手法は、6L および *H 検出器を組合せた 6L*H 検出器アレイを用いるのが一般的である。しかしながら、理研
リニアック棟大照射室内の中性子や Ȗ ; 線に起因する高い放射線バックグランド環境を考慮す
ると、大容量 *H 検出器の適用には壁がある。そこで、*H 検出器に代わる Ȗ ; 線検出器として、&G7H 検出器に注目してみた。昨年の討論会において、超重核の核分光研究用としての 6L&G7H
検出器アレイの可能性を調べるため、原理実証用試作機を製作し、その性能評価を行った>@。
本研究では、次段階として &G7H 検出器使用の最適化を目的とした単体性能評価試験ならびに
6L&G7H 検出器アレイの大面積化に取り組んだので、その成果について報告する。
実験および結果

):+0>NH9@

本実験で使用した &G7H 検出器は、全てアクロ
GJ
ラド製の PPîPPîPPW を使用した。

[1] CdTe 検出器の冷却効果(単体試験)&G7H 検出器を冷却  − ℃ し、$P
標準線源を用いてエネルギー分解能ならびに波
高安定性を評価した。結果の一例として、 ℃
GJおよび − ℃冷却時における ):+0 の時間変化を図  に示す。&G7H 検出器特有のポーラライゼー



ション効果により時間経過とともにエネルギー
7LPH>VHF@
分解能の劣化が進行するが、&G7H 結晶の冷却によ
図  9 印加したときの ):+0 の変化
り劣化の進行を遅らせることが可能になる。
[2] 理研リニアック大照射室内の放射線バックグランド環境測定(単体試験)
化&G7H 検出器ならびに将来使用を検討している大容量クローバー型 *H 検出器 257(&*0;
&/29(56&U\VWDOGLDPHWHU PP&U\VWDOOHQJWK PP(QGFDS PPW$O を大照射室 *$5,6
焦点面近傍に設置し、ビーム照射時における放射線バックグランド環境を測定した。
高エネルギーγ線に対して感度のある大容量 *H 検出器は約 FSV の高係数率となるのに対し、結晶サイズの小さい &G7H 検出器は約 FSV と低バックグラウンド環境が実現する事がわかった。この事は、Į H Ȗ 同時計測をする際の偶然事象の確率を大幅に軽減できる事を意味する。
[3] 大面積 Si-CdTe アレイ検出器の製作ならびその性能評価'66' 'RXEOH6LGH6LOLFRQ'HWHFWRU0LFURQ 製 : 有効面積 PP×PP と  台の &G7H
検出器 有効面積 ××PP を組み合わせた 6L&G7H 検出器アレイを製作し、$P 線源を用いて Į H Ȗ 同時計測を行った。さらに、6L*H 検出器アレイも製作し、Į H Ȗ 同時計測における 61 の比較を行った。
参考文献>@ 武山 加治ほか 第  回放射化学討論会 3  
'HYHORSPHQWRI6L&G7HGHWHFWRUDUUD\IRU1XFOHDUVSHFWURVFRS\RIVXSHUKHDY\QXFOLGHV ②
7DNH\DPD0.DML'0RULPRWR.6XPLWD7+DED+7RNDQDL)

99

Mo ならびに 181W トレーサーの調製と陰イオン交換研究での利用（首都大院理工 1，理研仁科セ 2）○和田彩佳 1，大浦泰嗣 1，羽場宏光 2，
金谷淳平 2【はじめに】原子番号 104 以上の超アクチノイド元素（超重元素）は、大きな原子核電荷が引き起こす強い相対論効果によって周期性から逸脱した化学的性質を示す可能性が指摘されている。しかし、超重元素は非常に短い半減期と極めて低い生成率のため、化学実験が容易ではなく、その性質はほとんど分かっていない。こうした超重元素の化学実験を効率良く行うためには、前もって同族元素の放射性トレーサーを用いた実験を行い、実験条件を決めておくことが重要である。
本研究では、106 番元素 Sg の化学実験を目指し、同族元素 Mo と W のトレーサー実験で使用する 99Mo (T1/2＝2.74d)と 181W (T1/2＝121.2d) トレーサーを調製した。また、181W の製 に必
要な 181Ta(p, n)181W 反応の励起関数と、調製したトレーサーを利用し Mo と W の陰イオン交換挙動についても調べた。
【実験と結果】 99Mo は 252Cf 線源から反跳した自発核分裂生成物を Al 箔に捕獲して製 した。日本原子力研究開発機構 JRR-4 において 98Mo (n, γ) 反応によって製 した 99Mo を用いて、まず Al 箔からの Mo の分離条件を検討した。6M HCl 系で Mo を陰イオン交換樹脂に吸着させ、5M HNO3 / 1M HF 溶液を用いて溶離することとした。本手法における Mo の化学収率は93%であった。
181
W は理研 AVF サイクロトロンによって加 した 14MeV 陽子ビームを用いて 181Ta (p, n)181
W 反応により製 した。図に本研究で取得した 181Ta (p, n) 181W 反応の断面積を文献値[1]と TALYS コード[2]による理論計算値と共に示した。約 10MeV で最大の反応断面積が得られ、このピークエネルギーは文献値と良く一致している。本研究で得た断面積は、8MeV 以下では文献値と良い一致を示したが、ピークエネルギー付近で約 30%低い。また、文献値に見られる、12～13MeV での最小値を示す傾向は観測されなかった。一方、TALYS による理論計算
は、9MeV 以上で実験値を過少評価しており、ピークエネルギーも約 1MeV 低い。
Ta 金属標的からの 181W の分離は、JRR-4 で 181Ta (n, γ) 182Ta 反応により製 した 182Ta (T1/2＝114.4d) を利用し、Liang ら [3] による化学分離法を参考にして行った。W の化学収率は
182
93.6%であり、Ta の除染係数は 1000
0.16以上であった。
0.14
文献値
発表では 99Mo と 181W トレーサー
0.12
本研究を用いて行った HCl 系陰イオン交換
0.10
TALYS
実験についても報告する。
0.08
反応断面積 (b)1P14[1] The Evaluated Nuclear Data File
0.06
(ENDF) http://www.nndc.bnl.gov
0.04
0.02
[2] A.J. Koning, et al., in Proceedings
0.00
of the International Conference on
4
6
8
10
12
14
Nuclear Data for Science and陽子エネルギー (MeV)
図. 181Ta (p, n) 181W 反応の励起関数
Technology, (O.Bersillon et al,ed.) EDP
Sciences, p. 211 (2008)[3] X. Liang. et al., 第 54 回放射化学討論会 1P05 (2010)

Preparation of 99Mo and 181W radiotracers and their application for anion-exchange studies
WADA, A., OURA, Y., HABA, H., KANAYA, J.

16

1P15
1P15

H2SO4 水溶液系を用いた 104Rf の同族元素 Zr、Hf の陽イオン交換の速度論的研究(筑波大院数理物質科学 1、原子力機構先端基礎研究セ 2）○五十嵐

訓 1、末木啓介 1、李 子杰 2、塚田和明 2、永目諭一郎 2【はじめに】
104 番元素 Rf の同族元素 Zr、Hf の H2SO4 水溶液系陽イオン交換樹脂系においてクロマト
グラフ溶離挙動がバッチ法で得られた分配係数から期待される溶出位置と一致しないことが報告されている。本研究では速度論的立場からクロマトグラフ実験の定量的な議論を進めることを目的に、H2SO4 水溶液系での Zr、Hf の陽イオン交換樹脂への拡散過程をバッチ法を用いて明らかにした。
【実験】
実験は強陽イオン交換樹脂(MCI GEL CK シリーズ, H+型)と 88Zr、175Hf 無担体トレーサー溶液を用いてバッチ法で行った。バイアルとろ紙が一体化したシリンジレスフィルターに陽イ
オン交換樹脂を 2 mg 入れ、希 H2SO4 水溶液 590 µL とトレーサー溶液 10 µL を加え、恒温槽
内で 300 秒以内の様々な時間で振とうした。その後ろ過することにより樹脂を溶液から分離し、溶液を分取して、γ線測定することによりイオン交換平衡到達度(U(t))の時間変化を求めた。この方法で U(t)の温度依存性、硫酸濃度依存性、樹脂の粒径依存性について検討した。
【結果及び考察】
強陽イオン交換樹脂への 0.10 M H2SO4 中における 88Zr と 175Hf の U(t)は 15－45℃の温度でほとんど変化しなかった。次に、硫酸水溶液、硫酸/硝酸混合水溶液の濃度をそれぞれ[HSO4-]＝0.10－0.19 M、[HSO4-]＝0.018－0.10 M([H+]eq=1.0 M)で変化させたところ、濃度が上がるにつれ、吸着速度が遅くなることが分かった。また、樹脂の平均粒径を 11－125 µm で変化させたところ、粒径が大きくなるにつれて吸着速度が遅くなることが分かった。図 1 にイオン交
換平衡到達速度の時間変化の例を示す。この結果から、このイオン交換反応は薄膜内拡散が拡散の律速段階であることも分かった。
○粒子内拡散(particle diffusion)

Aresin(t )Aresin(f)1
DS 2・ 2r

U (t )
k1{1  exp(kt )}1/2
(1)

0.8

0.6

○薄膜内拡散(film diffusion)

Aresin(t )U (t )
Aresin(f)
3DC 1
k
・
GC r

0.4

1  exp(kt )(2)(k：速度定数, D：薄膜内拡散の拡散係数, D ：粒

Zr

0.2

Hf
0

0

50

100

150

200

250

300

Contact time / sec

子内拡散の拡散係数, C：溶質の溶液内濃度, C ：図 1. イオン交換平衡到達度(U(t))の時間変化

溶質の樹脂内濃度, r：樹脂の粒径, G ：薄膜の厚さ)（[HSO4-]＝0.10M、粒径 105-125µm）

Study on cation-exchange kinetics of Zr and Hf as homologues of 104Rf with H2SO4 solutions .
IKARASHI, S., SUEKI, K., Li, Z. J., TSUKADA, K., NAGAME, Y.

¸ Å AVF 3 + 1 P < P Q ( »

1P16
1P16

1

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 ¸ÅXË6Q9RÿfëxÚ(êÉ[å´(À¾ÿ2007 

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109'ö@RIý20 µAþ(»Ag(p,n)109Cd, 88Sr(p,n)88Y n#Þì'ÿ'' 65Cu(p,n)65Zn,&ĀRI Þì:KQ>R¥y( Fig. 1ÈĀ¡ÜÖÿóu RI Þìqÿ054-;<®(» Äu RI ÞìoØ&Ā
ÿnæº 'Äu RI CM,I05Uµ 'ÿKCl .*P8NsÃÿ054-;<#'' 10 mÿ45 m ø' 2 E;<LFè'&Ā054-;<:KQ>R 6 Ìú§¾(îÖoØÿß£Ì(r)
GN:<OR3R!Þì &Ā65Zn m 109Cd Þìÿ''±q\]Òò¢ýÑ 99.99üÿk

220 mg cm–2þñ¢ýÑ 99.99üÿk

260 mg cm–2þ(»

88&Ā Y Þì»§¾ÿ°ï5<PQ:,IýÑ 99.99üþ( 1000ïh5<PQ:,Iÿb¿³f{ýk 200 mg cm–2þÿ '(*NH=,IÎýÑ 99.999üÿ
k 10 µmþg)!(»  &. §¾9Q9NÞ@RI5<;?RTz'ÿ¹¬¹CM,I05#cj'&Ā²ÿ 65Zn ~ïÐõ+/QW®

ýDowex 1X8ÿ550 mmÿ100–200 meshþÿ109Cd ~hñ­ª®~ïÐõ+/QW®
ýDowex 1X8ÿ550 mm, 100–200 meshþÿ88Y ÆïÐéÁ1PG<2LA®ýEichrom Ln
O4Qÿ550 mmÿ100–150 µmþ
#ÏÞ

'&Ā£ÌÑÿGe ¤dx(»  γ Ô5D1
<PJ<MRÿÿh¾Ñm«ØÿICP-MS (»
65

â

109

^ &Ā Zn  Cd º¶ÿ'' 0.24 MBq µA–1 h–1ÿ0.080 MBq µA–1 h–1ÿ«Øÿ
≥242.8 MBq µg–1ÿ≥94.3 MBq µg–1 &Āáã[ÿç 85Rb(p,n)85Srn(»Þì®(ÇÍ 85Sr

Fig. 1. ¸Å RI Þì:KQ>R¥yĀ

!|t&Ā

Production of radioisotopes for commercial distribution
KANAYA, J., KAMBARA, T., HABA, H., TAKAHASHI, K., YAMADA, T., WAKITANI, Y.,
YAMAMOTO, S.

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1P17

  

Aliquat 336 を用いた 5 価および 6 価の Mo、W の溶媒抽出（大阪大院理 、原子力機構先端基礎研 ）○横北 卓也 、大江

一弘 、

D

小森 有希子 、菊谷 有希 、木野 愛子 、笠松 良崇 、吉村 崇 、
高橋 成人 、篠原 厚 【はじめに】第  族元素であるクロム &U 、モリブデン 0R 、タングステン : は様々な酸化数をとることが知られている。このため、 番元素 6J シーボーギウム も多様な酸化数をとると予想されており、第  族元素について原子軌道の理論計算も行なわれている>@。ここでは 6J 9, は相対論効果により G と V 軌道のエネルギー準位の逆転が起こるという結果が示されており、6J 9, を還元すると G 軌道ではなく、V 軌道に電子が入り同族元素とは異なった挙動を示す可能性がある。本研究では 6J の酸化還元挙動を溶媒抽出挙動の変化から調べることを目標にしている。6J の挙動を調べる前に比較のために同族元素である 0R、: の各
種酸化状態の化学挙動を調べる必要がある。そこで、今回は抽出剤に $OLTXDW を用いて塩酸系での 0R 9, 、0R 9 、: 9, の溶媒抽出挙動について調べたので報告する。
【実験】0R 9, 、0R 9 溶液として、それぞれ 1D>0R2@ā+2、>0R&O@を塩酸に溶解させたものを用いた。また、0R 9, の溶液を印加電圧  P9 vs. $J$J&O で 0R 9 に還元した溶液も用いた。: 9, の溶液は大阪大学核物理センター 5&13 の $9) サイクロトロンにおいて
7D pQ 反応によって製造した : を 7D から分離して塩酸に溶かした物を用いた。
溶媒抽出実験では上述の各溶液と同体積の有機相 $OLTXDW クロロホルム を加えて温度一定で振とうし、遠心分離により  相を分離した。0R 9, はチオシアネート法>@により発色させたものを、0R 9 はそのまま紫外可視分光光度計を用いて定量し、: 9, はゲルマニウム
半導体検出器を用いて定量した。
【 結 果 と 考 察 】 )LJ  に  0$OLTXDWクロロホルム溶液による: 9, の抽出結果を示す。: 9, の分配比は  0 塩酸付近で最大となり、
塩酸濃度が薄くなるにつれて抽出量
が下がることがわかった。これらの結果から、 0 で : は中性あるい







はカチオン種として存在し、塩酸濃度>+&O@0が高くなるにつれて陰イオン性の塩
化物錯イオンが形成されることが示)LJ 'LVWULEXWLRQ UDWLRV D  RI : 9,  ZLWK  0
唆された。また、抽出化学種の電荷を$OLTXDW  LQ FKORURIRUP DV D IXQFWLRQ RI +&O
調べるために抽出剤の濃度を変化さ FRQFHQWUDWLRQ
せながら : 9, を濃塩酸系から抽出したところ、主な抽出化学種の電荷は であることがわかった。発表では 0R 9, 、0R 9 の溶媒抽出挙動も含めて報告を行う。
>@93HUVKLQDHWDO-3K\V&KHP$103  >@(%6DQGHOO&RORULPHWULFGHWHUPLQDWLRQRIWUDFHVRIPHWDOVUG(G,QWHUVFLHQFH1<  ([WUDFWLRQRI0RDQG:LQR[LGDWLRQVWDWHVDQGZLWK$OLTXDW
<2.2.,7$ 7 22( . .2025, < .,.87$1, < .,12 $ .$6$0$768 <
<26+,085$77$.$+$6+,16+,12+$5$$

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1P18

変形度の大きい Lu-175 の核融合反応励起関数(金沢大院自然 1，阪大院理 2，原子力機構 3，金沢大理工 4)○戸田光祐 1，
貝谷英樹 1，高橋成人 2，笠松良祟 2，大江一弘 3，横山明彦 4【序論】本研究室では、ランタノイド元素をターゲットとして、変形核-球形核系の核融合反応における変形度の影響について研究を行ってきた。この研究の結果、ターゲットに変形核を用いる
ことで、球形核に比べて励起関数がやや低エネルギーから始まることが分かった。これは理論的な計算によって得られた結果とも一致した。しかし、以前までの研究で用いられた変形核は 169Tm，
159

Tb であり、これらは比較的変形度が小さく、回転楕円体近似で回転軸方向の長さを a、回転軸に垂直方向の長さを b とすると、a/b = 0.96，1.07 であり、変形度に関するデータとしては限られた範囲にとどまっている。
そこで本研究では、核融合における変形度の影響が大きいと期待される 175Lu (a/b = 1.14)を含む
天然同位体組成(175Lu：97.4 %，176Lu：2.6 %)のルテチウムを用いて、175Lu+16O 系について実験を行った。本研究の結果は、これまでのデータ理論計算値との比較、対照により励起関数を系統的に評価した。また、本実験系で検出された反応生成物について不完全核融合反応の可能性が考えられたので、その影響についても検討した。
【実験】まず、天然同位体組成の Lu 標準溶液を高純度金属箔（Al または Ti）に電着し、電着ターゲットとした。長寿命反応生成物測定のため、この電着ターゲットを数枚重ねスタックとし、大阪大学核物理研究センターにて 16O イオンを照射した。照射後、各ターゲットに分けたものを
ポリエチレンシートに封入し、Ge 半導体検出器を用いて測定した。また、短寿命反応生成物測定にはガスジェット法を用いた。これは反跳で飛び出した反応生成物をガスジェットで実験室まで輸送し、これをフィルターで捕集し、スタック法と同じく Ge 半導体検出器で測定した。両者の測定結果から、反応断面積を求めた。
【結果・考察】測定結果から反応生成物として、ガスジェット法では 186-188Au，186Pt，スタック法
では 186-188Pt，184-187Ir が検出された。ここで、Pt と Ir の反応生成物は、反応によって直接できる
可能性は少ないので、Au 同位体からの壊変による流れ込みであると考えられる。この測定結果と、Au 同位体の理論的な励起関数と、これらの反応生成物の反応断面積について比較・検討した。図1 にその一例を示した。プロットが実験値、実線，破線はそれぞれ計算コード ALICE，HIVAP を用いた 175Lu+16O 系の理論値である。図から、低エネルギー側へ励起関数の広がりが見られるが、これは Lu の天然同位体組成に含まれ1000た、励起関数の絶対値の増大については、不完全核融合の寄与が考えられるが、これは主に Ir 生成物に寄与する。図から、Pt と Ir で励起関数の絶対値に大差はないので、この寄与は少ないものと考えられる。今後、この理論値とのズレについて注目してさらに実験を進め、考察を深めていきたい。

cross section (mb)る Lu-176 の寄与が考えられる。まIr-186100

Pt-186

10

1
50

70

90

110

130

E lab (MeV)
図 1. Lu(16O, 5n)186Au 反応の励起関数

Excitation function for fusion reaction of a very deformed nucleus of lutetium-175
TODA, K. KAIYA, H. TAKAHASHI, N. KASAMATSU, Y. OOE, K. YOKOYAMA, A.

150

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1P19

ラザホージウム化学種解明のための逆相抽出クロマトグラフ用樹脂調整法の再検討（金沢大院理 1，金沢大理工 2，原子力機構 3）○武田勇樹 1，重吉祐生 2，横山明彦 2，豊嶋厚史 3(液液抽出実験）（樹脂バッチ実験） D / (mL/g)

D【はじめに】
本研究では、キレート抽出剤 TTA を保持した樹脂を用いる逆相クロマトグラフィーを行い、興味がある超重元素 Rf の溶液中の陽イオン化学種を解明することを目的としている[1]。これまでに、陽イオン交換樹脂などを用いた Rf 実験が行われたが、吸着している化学種は特定できていない。4 価の金属イオンを選択的に抽出する TTA を抽出剤として用いることで、化学種を特定した Rf の錯形成定数の決定が期待できる。今までに我々金沢大学を中心としたグループでは、TTA 樹脂の保持担体として kel-F を用いカラム実験を行ってきた。しかし、使用していた kel-F は直径（0.5 mm 程度）が大きく、マイクロカラム（1.6 mmφ×7 mm）への充填に不向きであった。また、従来の樹脂調整法では、アセトン中で撹拌しながら TTA 溶液を滴下するため、撹拌後に 55 ℃で 6 時間乾燥しアセトンを蒸発させる必要があった。そのため、TTA が損なわれる可能性があり、再現性の良い樹脂の調製が困難だった。そこで、保持担体として CHP20Y を用い、アセトンを使わない調製方法を再検討した。また、その樹脂の抽出能を確認するためにバッチ実験を行った。
【実験】①樹脂調整法：CHP20Y をメタノール、アセトンで 3 回ずつ洗浄し、120 ℃で真空乾燥した。
乾燥後、10 ％の TTA-ドデカン溶液を滴下し、金属スパーテルで 10 分間撹拌した。デシケー
ター内で一晩静置し、TTA 樹脂とした。
②バッチ実験：調製した樹脂を容量 5 mL のラウンドチューブに 50 mg 量り取った。フッ酸/
硝酸（[F－]=2.1×10-7～8.5×10-6 M）の混酸を 2.95 mL、Zr、Hf トレーサー溶液を 50 μL 加え、
200 rpm で 30 分間撹拌した。その後、溶液をろ過し、ろ液の放射能を測定することで抽出能
を調べた。
103
【結果】
50
図 1 にバッチ実験の結果を示し、液液実
験と比較した。フッ化物イオンが増える
102
につれて Zr、Hf が錯形成するため、抽出される 4 価の Zr、Hf が減少し分配係数が小さくなっている。また、[F－]＝3×10-6 M
10Hf(液液)
付近で分離能が上昇している。これらは、
Zr(液液)
101
通常の液液抽出実験と同じ抽出傾向であHf(樹脂)
5
Zr(樹脂)
る。今回の調整法で、目的の抽出能を持
つ樹脂が調製できることが分かった。
10-7
10-6
10-5
－
[F ] / M
図 1 樹脂バッチ実験と液液抽出実験における参考文献 [1]武田他，第 54 回放射化学討
Zr、Hf の分配係数のフッ化物イオン濃度依存性論会 1P02 (2010)
Reexamination of the procedure preparing for reversed-phase extraction chromatography resin for
speciation of rutherfordium
TAKEDA, Y., SHIGEYOSHI, Y., YOKOYAMA, A., TOYOSHIMA, A.

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1P20

Lr の第一イオン化電位測定を目的としたガスジェット結合型表面電離
イオン源の開発（原子力機構 1，茨城大学 2，理研 3）○佐藤哲也 1，佐藤望 1, 浅井雅人 1,
塚田和明 1, 豊嶋厚史 1, 金谷佑亮 2, 市川進一 3, 永目諭一郎 1, Matthias
Schädel1

イオン化電位は、対象原子の価電子の束縛エネルギーを直接反映する。そのため、超重元
素領域におけるイオン化電位測定には、相対論効果が価電子のエネルギー準位に与える影響
を実験的に見積もる意義がある。しかしながら、単一原子レベルでしか得られない原子番号101 以上の元素では、従来法による測定が非常に困難なため、実際に測定された例はない。
我々のグループでは、相対論効果が大きく影響すると期待されるローレンシウム(Lr, Z=103)の第一イオン化電位を測定するため、表面電離比較法を用いたイオン化電位測定法の確立を目指している。原子力機構タンデム加速器施設に設置されているオンライン同位体分離装置(ISOL)において、ガスジェット結合型表面電離イオン源を構築し、オフラインおよびオンラ
イン実験を通じて、装置の性能評価と改良ならびに測定法の検証を行ってきた。本装置では、核反応により生成した核反応生成物を、ガスジェット搬送法により速やかに表面電離イオン源へと搬送しイオン化する。対象核種のイオンは ISOL にて質量分離し、D線あるいはJ線測定により同定・定量される(図 1)。
これまでに、核反応で生成した短寿命希土類元素のイオン化・分離に成功している。しかし、イオン源の昇温が 2300℃温度で頭打ちになること、アイオナイザーの入り口近傍に低温部がある恐れがあること等の問題があることがわかった。これらの問題を克服し、かつ測定精度を向上するために実験可能な温度領域を広げ、また、長時間の Lr 実験に必要な装置の安定性の向上を目指して、次のような装置改良を進めている。1)フィラメント増設によるイオン源の高温化とアイオナイザー温度の均一性の向上、2)熱量の損失低減のためのヒート
シールドの再配置および 3)イオン源構造の再設計による安定性・メンテナンス性の向上、ならびに 4)測定効率向上のための回転円盤型α線測定装置の新設である。討論会では、構築したシステムの現状および上記の改良ならびに今後の予定について報告する。
アイオナイザー
標的

核反応生成物

引き出し電極

スキマー

ビーム

ISOL

核反応槽
He/CdI2

キャピラリー
チューブ

検出器
フィラメント0

表面電離イオン源

3 cm

回転円盤型
α 線測定装置

図 1. 実験装置概略図

Development of Gas-jet coupled Surface Ion Source of ISOL for Measurement of First Ionization
Potential of Lr
SATO, T. K., SATO, N., ASAI, M., TSUKADA, K., TOYOSHIMA, A., KANEYA, Y., ICHIKAWA, S.,
NAGAME, Y., SCHÄDEL, M.

1P21
1P21

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T m) ࡟ࡼࡾࣅ࣮࣒⢏Ꮚࡸ๪⏕ᡂ≀࠿ࡽศ㞳ࡋ gas-jet ࢳ࢙ࣥࣂ࣮࡬ᑟࡁࠊHe Ẽὶ୰࡛┤ὶࣃࣝࢫᨺ㟁࡟ࡼࡾ⏕ᡂࡋࡓ࣮࢝࣎ࣥࢡࣛࢫࢱ࡟௜╔ࡉࡏẼ┦໬Ꮫศ㞳⿦⨨ࡲ࡛ᦙ㏦ࡋࡓࠋ཯ᛂ
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[1] B. Kadkhodayan et al., Radiochim. Acta., 72, 169 (1996).
[2] A. Türler. et al., J. Alloys. Comp., 271-273, 287 (1998).
[3] H. Haba et al., Phys. Rev. C 83, 034602 (2011).
Basic study of gas-phase chemistry using RIKEN GARIS/gas-jet system
KOJIMA, T., MURAYAMA, H., MURAKAMI, M., GOTO, S., HABA, H., KAJI, D., MORIMOTO, K.,
KUDOU, Y., MORITA, K., KIKUNAGA, H., SATO, T. K., TSUKADA, K., KUDO, H.

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Rf のオンライン抽出実験に向けた TIOA/HCl 系でのZr、Hf の樹脂を用いた抽出実験(阪大院理)○木野愛子，小森有希子，菊谷有希，横北卓也，笠松良崇，
高橋成人，吉村崇，篠原厚

Kd / mLg-1【はじめに】
Rf の錯形成反応については過去にも実験がなされているが、化学平衡について議論されたものはない。そこで我々は、化学平衡の様子を調べ、また Rf の平衡到達後のデータを取得することによって、より信頼性のある結果を得たいと考えている。本研究では、Rf の Cl-との錯形
成反応を調べることを目的としている。そして、Rf の新たな化学実験として迅 バッチ法で樹脂を用いた化学分離実験を行うために、基礎実験と装置開発を進めている。これまでに Rfの同族元素である Zr、Hf の HCl から TIOA への抽出挙動を液液抽出法及び樹脂を用いた抽出法によって調べた。分配比や分配係数を求め、HCl 濃度依存性、TIOA 濃度依存性と各条件での平衡到達時間を調べた。
【実験】
大阪大学核物理研究センターの AVF サイクロトロンにて 89Y(p, 2n)88Zr 、175Lu(p, n)175Hf 反応
でそれぞれ 88Zr (T1/2 = 83.4 d) 、175Hf (70.0 d)を製 した。溶媒抽出実験では、有機相として0.1–0.99 M の TIOA/ベンゼン溶液を、水相として 88Zr と 175Hf トレーサーを含んだ 5.7–10 M 塩
酸を、それぞれ 5 mL ずつ用いた。抽出の後、遠心分離により両相を分離し、各相 4 mL のγ線測定を行って分配比（D）を求めた。樹脂を用いた固液抽出実験では、充填剤 MCI GELCHP20Y（粒径 30 μm）にメタノールとの攪拌で TIOA を吸着させたものを使用した。充填剤 10–70 mg とトレーサーを含んだ 5.7–11 M の塩酸 2 mL を振盪させた後、フィルター付き遠心管を用いて遠心分離により塩酸と充填剤の分離をし、γ線測定を行い分配係数（Kd）を求めた。両実験では抽出後の塩酸濃度を 1 M NaOH による中和滴定で決定した。
【結果】溶媒抽出、固液抽出共に平衡到達
時間は く、固液抽出においては 57wt%
105
TIOA の充填剤を用いるとおよそ 2 分以内の104振盪で抽出平衡に達していることが分かっ103た。また、TIOA 濃度、塩酸濃度が高くなる
175
102と、D 値、Kd 値共に増加した。Kd 値の塩酸
Hf
88
Zr
1
濃度依存性について調べた結果を Fig. 1 に10示す。このグラフより、塩酸濃度が高くな
100
ると Zr、Hf の陰イオン塩化物錯体は多く生
10-1
6
8
10
12
成すること、またすべての塩酸濃度においHCl concentration / Mて Zr の Kd 値は Hf に比べ大きいことから、
Fig. 1. Variation of the distribution coefficients
塩化物錯体は Zr の方が安定であることが分かった。溶媒抽出、固液抽出におけるこれらの結果から、Rf 実験に適した実験条件の検討を行った。

of 88Zr and 175Hf as a function of the HClconcentration at the constant TIOA concentrationof 0.10 M.

Extraction of Zr and Hf in TIOA/HCl system for online batch extraction of Rf with the resin
A. Kino, Y. Komori, Y. Kikutani, T. Yokokita, Y. Kasamatsu, N. Takahashi, T. Yoshimura, and A.
Shinohara

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1P23

Mössbauer absorption anomaly of gamma radiation via nuclear level
anticrossing in FePSe3 single crystal and powder sample
(1Fac. of Edu., Shinshu Univ., 2Grad. School of Edu., Shinshu Univ.)‫ ޚ‬H.Muramatsu1, S.Nakajo2, S.Mochizuki1, S.Horinouchi1, H.Suzuki1,
K.Nagata2, and K.Nakagami22
4

Absorption (%)

62
4

Absorption (%)

00Introduction We have already reported the first steps towards a proof-of-principle experiment,
demonstrating electromagnetically induced transparency (EIT) with gamma radiation for the
Mössbauer effect in the mineral siderite FeCO3 using the level-crossing technique[1]. We have tried
to seek other candidates for absorbers possible to use in the same type of experiment. Recently, we
have successfully synthesized small flakes of single crystal of FePSe3. In this report, our attention will
be focused on the problem whether FePSe3 can be an appropriate absorber for EIT experiments or not.
Experimental FePSe3 was synthesized by solid phase reaction in the vacuum-shielded tube (Vycol
glass tube) including the mixture of stoichiometric amounts of high-purity elements, for 1 month.
The single crystal of FePSe3 was obtained with a dimension of 3mm × 3mm. The experiments were
performed by using a conventional Mössbauer setup, including a source of gamma radiation (57CoRh),an absorber of FePSe3. The absorber FePSe3 is antiferromagnetic below Néel temperature(TN=123K),
which means that the hyperfine field can be varied by changing the temperature. The Mössbauer
spectra were recorded in the temperature range from 16K to 300K, extensively.
Results and discussion A strong temperature-dependent internal magnetic field parallel to the
EFG-axis in the single crystal
allows for crossings in the
nuclear level structure of 57Fe.
Besidesthemagnetic
hyperfine field, the Fe2+
nucleus in the crystal issubjected to a large axially
FIG.1. Mössbauer spectra taken with FePSe3 powder absorbersymmetric EFG, which results
at room temperature (left) and 16.7K (right).
in a well-resolved quadrupole
doublet. (See FIG.1,left) At the level-crossing temperature (TLC), around 30K in the present case, twostates of |I=3/2, m=-3/2² and |I=3/2, m=1/2² closely approach each other, and cross and are mixed.
Then, two lines, (mg=-1/2ļme=-3/2) and (mg=-1/2ļme=1/2), merge into one single line in the
Mössbauer spectrum. A typical spectrum around this level-crossing region is depicted in FIG.1 (right).
It should be noted that when the gamma photon is incident along the crystal axis of a single crystal,
only four lines among six lines expected from Zeeman interaction could be observed. The obvious
deficit in absorption at colliding peaks might be explained as an interference of the two transition
amplitudes corresponding to the two lines having the same energy and fulfilling the EIT regime.
For the powder sample of FePSe3, the observed spectra below Néel temperature showed a fullmagnetic hyperfine pattern with 6 absorption lines. Below TLC, the absorption line that corresponds
to mg=1/2ļme=1/2 transition was observed to be not a singlet but a doublet, though not a doublet atenough higher temperatures than TLC. So we conclusively considered that when two nuclear levels
cross and are mixed, two newly generated eigenstates repelling each other could be observed
experimentally under a certain situation.
-6

-4

-2

0

v (mm/s)

2

4

6

-6

-4

-2

0

2

4

6

v (mm/s)Ref.[1] R. Coussement, Y. Rostovtsev, J. Odeurs, G. Neyens, H. Muramatsu, S. Gheysen, R. Callens, K. Vyvey, G.
Kozyreff, P. Mandel, R. Shakhmuratov, and O. Kocharovskaya, Phys. Rev. Lett. 89, No.10, 107601-1~4 (2002).

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Analysis of properties of hydrothermal synthesized kimzeyite by Mössbauer spectroscopy.
KAMIJYO, R., SAITO, T., KAWASE, M., YAMAKAWA, J.

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Fig. 2 57Fe Mössbauer spectra offrozen solution state.
1. Ikezaki, A.; Takahashi, M.; Nakamura, M., Dalton Trans., in press (DOI: 10.1039/cldt10561b).

Iron-57 Mössbauer spectra of iron-porphyrin complexes in frozen solution state.
TAKAHASHI, M.; IKEZAKI, A.; NAKAMURA, M.

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メスバウアー分光法を用いたペロブスカイト型マンガン酸化物
La0.7Ca0.3Mn1-xFexO3(0.2≦x≦1)の超微細場測定(金沢大院自然 1、金沢大理 2、金沢大理工 3) ○南 大地 1、鈴木 卓也 1、
小松田 沙也加 1、窪田 瞳子 2、佐藤 渉 3transmission(%)

【はじめに】
ペロブスカイト型マンガン酸化物(AMnO3)は超巨大磁気抵抗効果(CMR)を示し、機能性材料としての応用の観点から大いに注目されている物質である。そこで、我々の先行研究では、
この酸化物の一つである La0.7Ca0.3MnO3 の各構成原子位置での超微細場の情報を得るために、
摂動角相関法を用いて A サイトにおける内部磁場を測定した[1]。本研究では、外部磁場を作用させずにこの酸化物本来の Mn サイトにおける情報を得るために、Fe を様々な割合でドープした La0.7Ca0.3Mn1-xFexO3(0.2≦x≦1)を合成し、メスバウアー分光法を用いて Mn サイトにおける超微細場を測定した。
【実験】
試料の La0.7Ca0.3Mn1-xFexO3(0.2≦x≦1)は以下の固相反応で合成した。原料の La2O3、CaCO3、MnO2、Fe2O3 を当該量秤量して十分に混合し、1273 K で仮焼結した。その後、仮焼結試料を再び混合し、錠剤成型して 1473 K で焼結した。合成した試料は粉末 X 線回折法によって目的の結晶構造になっていることを確認した。メスバウアー分光測定では比例計数管による従来の透過法を採用し、室温でのそれぞれのメスバウアースペクトルにおける Fe の濃度依存性を
調べた。
【結果】
Fig. 1 に室温における La0.7Ca0.3Mn0.8Fe0.2O3 のメスバウアースペクトルを示す。このスペク
トルについては磁気分裂成分を考慮せずに一つのダブレットを仮定してフィッティングを行った(FWHM=0.387(13) mm/s、IS=0.355(4) mm/s、QS=0.300(8) mm/s)。Fe を 40%ドープした試料についても Fig. 1 とほぼ同様なス
ペクトルを得たが、Fe を 60%、80%、
100.0
100%ドープした試料については Fig.
99.5
1 と異なり、スペクトルにダブレット
99.0
だけではなく磁気分裂成分と思われるピークが見られた。これは試料に98.5
対する Fe のドープ量を変化させたこ
98.0とによって、試料の結晶構造を保っ
-8
-6
-4
-2
0
2
4
6
8
velocity(mm/s)
たまま磁性が変化したことを示唆しFig. 1. Mössbauer spectrum of La0.7Ca0.3Mn0.8Fe0.2O3ている。ポスター発表では、これら
measured at room temperature.
のスペクトルの Fe の濃度依存性について議論する。
【参考文献】[1]W. Sato, N. Ochi, A. Taniguchi, T. Terai, T. Kakeshita, A. Shinohara, and Y. Ohkubo, J. Nucl.
Radiochem. Sci. 8, 89 (2007).
Hyperfine fields of perovskite manganite La0.7Ca0.3Mn1-xFexO3(0.2≦x≦1) measured by Mössbauer
spectroscopy
MINAMI, D., SUZUKI, T., KOMATSUDA, S., KUBOTA, T., SATO, W.

1P27
1P27

ZnO の局所場に対する放射線照射の影響（金沢大院自然 1，東北大電子光セ 2，金沢大理工 3）○硎光 貴 1，
小松田沙也加 1，廣瀬健太郎 2，大槻 勤 2，佐藤 渉 3【はじめに】酸化亜鉛(ZnO)は、近年半導体としての利用が期待されている物質である。不純物がドープされた半導体の電気伝導性は、不純物の種類や濃度および導入法によって変化するので、その制御のためには不純物が占めるサイトや果たす役割を明らかにする必要がある。
先行研究において 111Cd(←111In)をプローブとする γ 線摂動角相関(PAC)法により、希薄不純物としてプローブのみをドープした粉末 ZnO 試料と、プローブに加え更にマクロ量の In(非 RI)をドープした試料の局所場を観察した[1]。そこでは、2 試料間でプローブ核位置における電場
勾配の大きさなどに違いが存在した。本研究では、この局所場の変化と不純物ドープに伴い形成されることが一般的に予想される格子欠陥との関連の有無を調べることを目的とした。
そのために、粉末 ZnO 試料に放射線を照射して格子欠陥を意図的に形成させ、その影響を
111
Cd(←111In)プローブを用いた PAC 測定で調べた。
【実験】ZnO 粉末(undoped ZnO)および、Zn に対し原子数比 0.5%の In(非 RI)を ZnO 粉末に加えた試料(0.5 at.% In-doped ZnO)をそれぞれ錠剤成型し、1273 K で 3 時間加熱した。それぞれの試料に 111Cd(←111In)の塩酸溶液を滴下した後、1373 K で焼鈍しプローブを拡散させた。これらのペレットを粉砕して石英管に真空封入し、東北大学電子光理学研究センターの線形加器において電子線と制動放射線を約 8 時間照射した(22 MeV、20 MeV)。これらの試料を 4検出法により、室温と次いで 1000 K で測定し、その後再び室温に戻して測定した。

【参考文献】[1] W. Sato, Y. Itsuki, S. Morimoto, H. Susuki, S. Nasu,
A. Shinohara, and Y. Ohkubo: Phys. Rev. B 78, 045319 (2008).

-0.2

(a)

-0.15
-0.1
-0.05
0

22

A G (t)-0.2

22【結果】Fig. 1 に放射線照射前(a)と照射後(b)の undoped
ZnO 試料を室温で測定した PAC スペクトルを示す。照射後の試料については、照射前と同様の電気四重極周波数を持つ成分しか見られず、In-doped ZnO に特有の高周波数成分は見られなかった。照射による影響としては強度の減衰が見られた。この減衰は高温測定中に回復したので、周波数の分布の広がりをもたらす結晶構 の乱れとして説明できる。0.5 at.% In-doped ZnO についても同様に、非照射の場合と比べて周波数の変化は見られず、強度の減衰のみが観察された。
以上の結果から、In のドープによる ZnO の局所場の変化は電子線や制動放射線の照射で生成するような格子欠陥との関連性が小さいことが分かった。

(b)

-0.15
-0.1
-0.05
0
0.05

0

50

100

150

200

Time (ns)

250

300

Fig. 1. PAC spectra of 111Cd(← 111In)
embedded in undoped ZnO at room
temperature. The samples were
measured (a) before and (b) afterradiation irradiation.

Effect of radiation irradiation on local fields in ZnO
TOGIMITSU, T., KOMATSUDA, S., HIROSE, K., OHTSUKI, T., SATO, W.

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ZnO 中 Fe 不純物位置での超微細場測定（金大院自然 1，東北大電子光セ 2，阪大院理 3，金大理工 4）○鈴木卓也 1，大槻勤 2，笠松良崇 3，高橋成人 3，佐藤渉 4【はじめに】 室温強磁性半導体は電子の電荷とスピンの両方を利用した高機能材料を作り出すスピントロニクスの分野で注目されている。半導体である ZnO においても微量の磁性金属を添加した場合、室温強磁性半導体になる可能性があるとの報告がなされているが、室温強磁性が発現する条件や起源は明確には分かっていない。ZnO の室温強磁性を扱った論文に
ZnO に 57Mn のビームを打ち込み発光メスバウアー分光法で測定した報告がある[1]。そこでは室温強磁性の起源としてビーム照射によって生成する格子欠陥が挙げられているが、その真偽について見解は一致していない。そこで本研究では Fe を添加した ZnO に放射線を照射して意図的に格子欠陥を作り、照射の前後で試料をメスバウアー分光法で測定し、格子欠陥の生成による室温強磁性発現の有無を調べた。
【実験】 エタノール中に ZnO 粉末と Fe(NO3)3・9H2O を加え攪拌しつつ加熱することで乾固し、錠剤成型の後 1000℃で焼成した。これを粉末にして、57Co 線源を用いたメスバウアー
分光法で測定した。その後、この試料を石英管に真空封入し、東北大学電子光理学研究セン
ターの線形加 器により 20MeV に加 した電子とそれを白金板に当てて発生させた制動放射線を照射した後、同様にメスバウアー分光測定を行った。
また、上記と同様の方法で合成したペレット状の試料に、大阪大学核物理研究センターに
おいて 16O ビームを照射した後、メスバウアー分光法で測定した。
試料中の Fe の化学系は粉末Ｘ線回折測定を行うことで確認した。
【結果】 粉末Ｘ線回折測定の結果から試料中の Fe は ZnFe2O4 の構 をとっていることが示唆された。Zn と Fe の原子数比を 98:2 とした試料の制動放射線の照射前後のメスバウアー
スペクトルを図 1 に示した。制動放射線を照射した後にも磁気分裂成分を確認できなかったため、ここではダブレット 1 つだけがある
ものとしてフィットした。制動放射線の照射前後を比較すると、Zn と Fe の原子数比を90:10 とした試料では、制動放射線を照射する
前の QS は 0.42(1) mm/s、照射後は 0.40(1) mm/s
でありその変化が誤差範囲内だった。これに対して、Zn と Fe の原子数比が 98:2 の試料では、QS が照射前は 0.47(3) mm/s、照射後は0.37(2) mm/s と照射による変化が見られた。本
発表では Fe の含有量と放射線照射の影響に
図 1. Fe 添加 ZnO (Zn:Fe=98:2)のついて議論する。
制動放射線照射前(a)と照射後(b)[1] G. Weyer et al., J. Appl. Phys. 102, 113915 (2007).
のメスバウアースペクトル
Observation of hyperfine fields at impurity Fe sites in ZnOSUZUKI, T., OHTSUKI, T., KASAMATSU, Y., TAKAHASHI, N., SATO, W.

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1P29

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Fig.1 C6H12êCCl4 = 2ê1 X Áæá,ÐÎ.È

Fig.2 X Á¤¤Õ(C6H12:CCl4=2:1 / C6H12)

Molecular effects of the muon transfer process in the mixture solution of cyclohexane and carbon
tetrachloride.
FUJIHARA, K., NINOMIYA, K., KUBO, K., KASAMATU, Y., KAWAMURA, N., NAGATOMO,
T., MIYAKE, Y., MIURA, T., SHINOHARA, A.