（様式 20）成果報告書

TSUBAME 共同利用 平成 25 年度 学術利用 成果報告書

利用課題名 福島原発事故由来の硫黄放射性同位体モデルを用いた硫酸塩エアロゾルの動態の解明
英文：A study of sulfate aerosol dynamics by using a global transport model including the radioactive 35S
emitted from the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant
利用課題責任者 吉川 知里
First name Surname Chisato Yoshikawa
Affiliation

所属 独立行政法人海洋研究開発機構

Japan Agency for Marine-Earth Science and Technology
URL

http://www.jamstec.go.jp/rigc/j/ebcrp/

邦文抄録
本研究では、福島原発事故により放出された硫黄放射性同位体（35S）の循環を導入した、全球 3 次元大気輸送モデルを開発し、35S のモデルと観測との比較から、福島原発事故により放出された 35S の放出量の見積もりと硫酸塩エアロゾルの動態についての考察を行った。本研究のモデルでは、2011 年 3 月 23 日から 4 月 1 日の期間の福島原発からの 35S の放出量は約 1000×1013atoms s-1 であり、4 月下旬には数 1/1000 まで減少したと見積もられた。また、福島県内の観測値とモデルの大気中濃度、沈着量との比較から、福島県内に沈着した 35S の約半数が再飛散していた可能性が示唆された。
英文抄録
A global transport model including the radioactive 35S emitted from the Fukushima Daiichi Nuclear
Power Plant was developed. By comparison between model sensitivity experiments and observed 35Sconcentrations, the 35S emission fluxes were estimated and the sulfate aerosol dynamics was analyzed.
The estimated 35S emission flux is approximately 1000 x 1013 atoms s-1 in March, 2011 and decreases
by 1000 by the end of April, 2011. The relationship between 35S observed concentrations in Fukushima
and simulated 35S concentrations and deposition fluxes suggested that the amount of re-entrainmentof 35S is a half of 35S deposition flux.

Keywords: 福島原発事故、硫黄放射性同位体、硫酸塩エアロゾル、SPRINTARS、CCSR/NIES AGCM
atoms m-3 である。このため、La Jolla で観測された高濃背景と目的
2011 年 3 月 11 日にマグニチュード 9.0 の東北地方

度の 35S は、福島原発に海水を注入した際に、海水中太平洋沖地震が発生し、東京電力福島第一原子力発の 35Cl が中性子を捕獲したことによって生成したもので電所が緊急停止した。すぐに非常用ディーゼル発電機あると考えられている（下式)。

が起動したが、この地震で発生した津波によって非常用ディーゼル発電機は海水に浸かって故障し、電気設

35

Cl + (n, p )→ 35 S16 → 35 Cl17 + β

備、ポンプ、燃料タンク、非常用バッテリーなどの設備

そしてこの生成した 35S は、大気化学反応により数秒も損傷・流出してしまったため、原子炉内部が十分冷却で二酸化硫黄(35SO2)に酸化され、その後、硫酸塩エアされず、中性子や核分裂生成物が大気中に放出されロゾル(35SO42-)への酸化や、乾性・湿性沈着、放射性崩た（原子力災害対策本部, 2011）。

壊(半減期：87 日) を起こしながら La Jolla まで輸送されPriyadarshi et al. (2011)は、東日本大震災から 8 日後たと考えられている（Priyadarshi et al., 2011)。にカリフォルニア大学スクリプス海洋研究所

Danielache et al. (2012)は、Takemura et al. (2000,（117.25°W、32.87°N、La Jolla）で高濃度の硫黄放射2002, 2005)が開発した SPRINTARS に硫黄放射性同位性同位体(35S)からなる硫酸塩エアロゾル(1501 atoms体の崩壊過程を組み込むことによって、35S はの輸送過m-3)および二酸化硫黄(120 atoms m-3)を観測した。大程及び福島原発からの 35S と中性子の放出量を見積も気中の硫酸塩エアロゾルと二酸化硫黄の自然起源のった。本研究では、Danielache et al. (2012)以降、新た35に観測結果が公開されたことを受け（Priyadarshi et al.

-3

S 存在量は、それぞれ 180～475 atoms m 、30～40

（様式 20）成果報告書2013）、計算期間を、2011 年 3 月 11 日から 7 月 22 日

約 100×1014neutrons m-2 s-1 から、4 月下旬の約 1×まで延長して行い、①福島原発からの 35S と中性子の1013atoms s-1 と約 0.1×1014neutrons m-2 s-1 へ、数放出量の見積もり、②福島原発事故由来の 35S の濃度1/1000 まで減少していたと見積もられた。の収束過程、③福島県内の二次飛散量について考察を行った。
概要
本課題では、平成 25-26 年度(2013-2014 年度) 新学術領域研究(研究領域提案型)公募研究の研究課題「福島原発事故由来の硫黄放射性同位体モデルを用いた硫酸塩エアロゾルの動態の解明」の一環として、TSUBAME を用いて、硫黄放射性同位体（35S）の循環を導入した全球・領域 3 次元大気輸送モデルを開発し、福島原発事故により放出された放射性セシウムの輸送媒体としての硫酸塩エアロゾルの動態の解明を行った。
結果および考察本研究では、Danielache et al. (2012)のモデルを用いて以下の 2 種類の実験を行った。

図１：東工大（35.52°N, 139.48°E）、東大大気海洋研（35.90°N, 139.94°E）、国環研（36.05°N, 140.12°E）、
農 工 大 （ 35.68°N, 139.48°E ） 、 札 総 研 （ 43.08°N,141.34°E）における硫酸塩エアロゾルの 35S 濃度の観測値（Priyadarshi et al., 2013)。

感度実験 A： 福島原発が存在する 56 km×56 km の大きさのグリッドから 35S を 1.43×1010、1.43×1013、1.43×1015、1.43×1020 atoms s-1 の 4 種類の一定量で、2011 年 3 月 14 日 12 時から 2011 年 7 月 22 日まで放出させた実験
感度実験 B： 1.43×1015 atoms s-1 の一定量で 2011年 3 月 14 日 12 時から 2011 年 3 月 31 日まで放出させた後放出を停止させて 2011 年 7 月 22 日まで計算した実験①福島原発からの 35S と中性子の放出量の見積もり
図１に、日本国内で観測された硫酸塩エアロゾルの35S 濃度を示した。2011 年 3 月下旬から 4 月上旬にかけて関東地方で観測された 35S の濃度は最大で 61,402atoms m-3 であり、自然起源（数 100 atoms m-3）と比較して有意に高い濃度を示した。また、2011 年 7 月から 8月にかけて福島県内で観測された 35S の濃度は最大で100,000 atoms m-3 であり、非常に高い濃度を示した。
本研究では、関東地方の観測値と感度実験 A の結果を比較することにより、2011 年 3 月下旬から 4 月下旬の福島原発からの 35S 放出量と中性子放出量を見積もった（図２）。この結果から、福島原発からの 35S 放出量と中性子放出量は、3 月下旬の約 1000×1013atoms s-1 と図２：モデルによる 2011 年 3 月下旬から 4 月下旬の（a）
福島原発からの 35S 放出量と(b)中性子放出量の見積もり。

（様式 20）成果報告書②福島原発事故由来の 35S の濃度の収束過程
35

3 月の関東地方の観測値よりもさらに高い値を示した

図２から、2011 年 4 月以降の S の放出量は非常に(Priyadarshi et al.,2013)。これらのことから、福島県内で小さいことと本研究で行った実験の中でもっとも現実に観測された高濃度な硫酸エアロゾルの 35S は、地表面近いケースが 1.43×1015 atoms s-1 であるから、本研究に一度沈着した硫酸塩エアロゾルが二次飛散しているでは感度実験 B を行い、2011 年 3 月に放出された福島可能性が示唆された。

原発事故由来の35

S の濃度の収束過程について考察を行った。その結果、3 月 16 日ころ福島原発事故由来の 35S を含む気塊が La Jolla に到達し、3 月下旬には北半球全域へ広がり、５月下旬には自然起源の 35S 濃度以下までその濃度が減少していたことが示唆された。

図４： 福島県 内杉 林、 山木 屋小 学校 、畑（ 37.40°N,140.36°E）における硫酸塩エアロゾルの 35S 濃度の観測値（Priyadarshi et al., 2013)。
そこで、本研究では、感度実験 B の結果を用いて、福島県内への 35S の総沈着量を計算して、沈着後から観測日までの放射崩壊量を引いた量と観測値との比較から、沈着量に対する二次飛散の割合を推定した。
この結果、35S を含む硫酸塩エアロゾル が一度地表面へ沈着した後、再度飛散して大気中に存在していた割合は、2011 年 7 月において杉林では 47%、小学校では41%、畑 では 43%であると見積もられた。
表１：2011 年 7 月の福島県内の 35S を含む硫酸塩エアロゾルの沈着量に対する二次飛散の割合。

図３：感度実験Ｂによる(a)2011 年 3 月 16 日、(b) 2011年 3 月 21 日、(b) 2011 年 5 月 24 日における硫酸エアロゾルの 35S の鉛直積算濃度。
③福島県内の 35S を含む硫酸塩エアロゾルの二次飛散
図４に 2011 年 7 月から 9 月にかけて行われた福島県内における 35S 濃度の観測結果を示した。本研究の見積もりや、東工大の 2011 年 3 月から 6 月の観測結果
からは、福島原発からの 35S の放出量は、2011 年 4 月以降は非常に小さいことが示唆されている。しかし、福島県内における硫酸エアロゾルの 35S 濃度は、2011 年まとめ、今後の課題
本研究では、2011 年 3 月 23 日から 4 月 1 日の期間の福島原発からの 35S の放出量は約 1000×1013atoms
s-1 と大きく、4 月下旬には数 1/1000 まで減少したと見積もられた。35S は中性子と Cl が存在する環境下で生（様式 20）成果報告書成するため、中性子の生成量も 35S の放出量と同様の推移を示したと推測される。
また、本モデルは一次飛散のみが考慮されたモデルであるが、福島県内の観測値との比較から、一度沈着した量の約半分が再飛散している可能性が示唆されたことから、今後二次飛散のプロセスを含めたモデルの開発が必要であると考えられる。
引用文献
Danielache et al. (2012) Geochemical Journal 46.4
(2012): 335
Priyadarshi et al. (2011) Proceedings of the National
Academy of Sciences 108.35 (2011): 14422-14425
Priyadarshi et al. (2013) Journal of GeophysicalResearch: Atmospheres (2013).
Takemura et al. (2000) Journal of GeophysicalResearch 105.D14 (2000): 17853-17
Takemura et al. (2002) Journal of Climate 15.4 (2002):
333-352
Takemura et al. (2005) Journal of GeophysicalResearch: Atmospheres (1984–2012) 110.D2 (2005).
Watanabe et al. (2010) J. Climate 23, 6312–6335.
Kanai et al. (2012) Journal of environmental
radioactivity 111 (2012): 33-37.
原子力災害対策本部 （2011）原子力安全に関するＩ
ＡＥＡ閣僚会議に対する日本国政府の報告書 －東京
電力福島原子力発電所の事故について－