（様式 20）成果報告書

TSUBAME 共同利用 平成 27 年度 学術利用 成果報告書

利用課題名 ナノ構造界面における熱輸送の分子シミュレーション
英文：Characterization of thermal transport at nanostructure interface
利用課題責任者 塩見淳一郎
Junichiro Shiomi
所属 東京大学 工学系研究科 機械工学専攻
Affiliation Department of Mechanical Engineering, The University of Tokyo
URL www.phonon.t.u-tokyo.ac.jp
界面におけるエネルギー散逸はデバイス特性を決定するため，界面熱輸送解析は重要な研究トピックである．
特にナノ構造界面における熱輸送は界面を構成する材料のバルク物性に加えて，界面および近傍における原子間の結合状態などの界面状態に強く支配される．本研究ではナノ構造界面において，界面状態が熱輸送に与える影響と，界面応力が系全体の熱伝導特性に与える影響を検証した．
Since the energy dissipation at interface determines device performance, interfacial thermaltransport holds its importance. In particular, thermal transport at nanostructure interface stronglydepends on not only bulk properties of materials consisting the interface, but also local atomic
configuration and bonding. In this work, we have evaluated the influence of interface state at
nanostructure on heat conduction in overall material, and investigated the effect of externalmechanical force field to modulation of heat conduction by atomistic Green’s function method.

Keywords: Phonon transport, interface, local strain, heat conduction modulation, Green’s function

背景と目的変調がある．特に弾性ひずみは可逆的性質を担保した界面におけるエネルギー散逸はデバイス特性を決定プロセスであることに加え，マクロスケール材料とは異するため，界面熱輸送解析は重要な研究トピックであなり，ナノ材料では大きな弾性ひずみを印加できる．候る．界面熱輸送制御では，放熱や断熱デバイスのため

補ナノ材料としてはグラフェンや二硫化モリブレンの低(または高)界面熱抵抗に加えて，界面熱抵抗の値(MoS2)などの二次元材料やナノチューブなどの一次元を外力によってフレキシブルに変えることが可能な熱ス材料があり，グラフェンを対象とした理論・数値計算でイッチ機能も近年の熱マネージメントにおいて求められは 15-20%程度の弾性ひずみを印加可能とされており，る要求機能である．熱流束のスイッチングを実現するア

対応する熱伝導率変化も 10-70%と極めて大きい[1,2]．

プローチとして接触・非接触による熱流制御や構造相また熱伝導だけではなく，MoS2 に関する理論研究では転移現象の利用が一般的に考えられている．ただし接局所ひずみによって材料全体の電気的特性を大幅に触・非接触では，これを実現する機械的な機構のスケ変えられることが示唆されている[3]．

ール限界や，メンテナンスの必要性が課題であり，構MoS2 材料の局所ひずみと電気的特性の変調のア造相転移現象を利用した熱スイッチ機構では，温度領ナロジーを熱伝導に適用すれば，局所ひずみが印加さ域が限定されることと，熱流のオンオフ比が比較的小された微小領域の熱(フォノン)物性を変化させることで，いことが課題である．以上のように，熱スイッチの工学系全体の熱伝導を変調することも理論的には可能であ的ニーズはあるものの，現状では高スケーラビリティーる．そこで本研究ではグラフェン・ナノリボンを対象とし，性・高オンオフ比を有し，幅広い温度領域で稼働する熱局所ひずみがフォノン輸送に与える影響を分子シミュレスイッチ機構の候補材料はほとんどないといえる．

ーションを用いて，ひずみ印加がフォノン輸送特性に与これら熱スイッチ機構に加えて近年注目されているアプローチの一つにひずみ印加による空間的な熱物性える影響を検証し，局所ひずみによる熱伝導変調材料の設計指針を得ることを目的とする．

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概要

Fig. 1 局所ひずみが保持されるグラフェン・ナノリボ
ン．(a)矩形型切り込み構造，(b)傾斜型切り込み構造．
ずみをマッピングしたコンター図を Figs. 2(a)および2(b)に示す．図の通り，切り込みを入れた部分で局所歪みが保持されていることが分かる．さらに熱流が流れる方向(x 軸：図では紙面右方向)上のひずみ分布をプロットすると，局所ひずみは切り込み方に応じた空間34分布を有することが分かる．

(a)

(c)

結果および考察
局所ひずみがグラフェン全体の熱伝導に与える影響を調べる前に，一次元炭素原子鎖を対象とし，ひずみ(b)10x−axis Strain (%)

本 研究では固体-固体間と固体-液体間を含む系の熱輸送特性に関する数値計算を多角的に行うことを目的としている．特に，熱電変換や沸騰・凍結など界面の微視的な熱輸送物性が系全体の伝熱に大きく影響する現象を対象に，第一原理計算，分子動力学計算，格子動力学計算，モンテカルロ計算，連続体計算を適材適所に組み合わせながら，マルチスケール熱・物質輸送解析を実施する．
固体-固体間界面では，近年熱電変換の分野で成功を収めているナノ構造体が母材に埋め込まれた系に対して，密度汎関数法と格子動力学法，分子動力学法を用いて，界面フォノンモード解析を行う．これにより得られる界面フォノン透過関数を入力としたモンテカルロ計算を実施し，ナノ構造化バルク熱電変換材料の熱伝導特性を評価する．次に固体-液体間界面では，沸騰初期における気泡核生成メカニズムの解明に向けて，表面粗さや濡れ性などの表面物性が気泡核生成に与える影響を分子動力学法を用いて評価する．さらに，分子動力学計算結果をフェーズ・フィールド法に組み込み，沸騰のシミュレーションを行うことで，ナノ構造界面における熱輸送特性がマクロな沸騰現象に与える影響を検証する．

rectangle
gradient00

印加が材料内部のフォノン伝導に与える影響をグリー

204060

Number of layer(d)ン関数法を用いて検証した．その結果，系全体に均一Fig. 2 (a,b)切り込みを入れたグラフェン・ナノリボンにひずみを印加するよりも，局所的にひずみを印加しPristine
310の両端を引っ張った後の空間ひずみ分布[(a)矩形た方が界面熱抵抗の逆数である熱コンダクタンスが大型，(b)勾配型] (c)熱流方向の空間ひずみ分布．黒幅に減少することが明らかになった．これはひずみが実線が矩形型，赤実線が勾配型．
300

Temperature

印加された原子と非印加の原子の層が超格的になるこ

Rectangle
Gradientとにより，超格子材料特有のフォノン伝播が不可能な

このように断面積を空間的に変えることで局所ひずみ禁制周波数領域が発生するためである．以上の知見を発生また保持することが分かったが，切り込んだことに基づいて局所ひずみによるグラフェン材料の熱伝導によってフォノンが透過できる面積も小さくなるため，こFig. 5.2(a)(b)(c)

変調発現に取り組んだ．

x(d)れが界面熱抵抗の要因にもなる．つまり本計算系では，2900204060number of layer

グラフェンの両端に引っ張り応力を加えても一般的

局所ひずみと切り込み，これら二つの効果がフォノン輸にはひずみは系全体で均一化されてしまい，局所的な送に影響を与えることが予想される．各要因が界面熱ひずみが保たれない．そこで局所ひずみが保たれるよ

コンダクタンスに与える影響を分離して考えるため，以うにグラフェンの一部を切り取った構造を対象とした．

下３つのパターンに対してグリーン関数計算を行い，フ本研究では局所ひずみの空間分布が異なる二種類のォノン透過率およびそれを積分することで熱コンダクタ切り取りを考えた．(Fig. 1)

ンスを計算した．(1) 形状+ひずみ非印加，(2) 非切り

これらの系で局所ひずみが実際に保持されるかどう込み(pristine)+ひずみ印加，(3) 形状+ひずみ印加．

かを有限温度のもとで分子動力学シミュレーションを実はじめに(1)と(2)の系について計算したフォノン透過施した．計算により得られた原子座標を解析し，局所ひ関数の周波数依存性を Fig. 3 に示す．黒線が pristine，（様式 20）成果報告書
青・赤実線がそれぞれ矩形・傾斜切り込み，緑・橙実線

まとめ、今後の課題

が矩形・勾配のひずみを pristine 形状に印加したモデ

本研究ではグラフェン・ナノリボン材料を対象とし，局ルである．図より切り込みとひずみともに，矩形型・傾所ひずみが系全体の熱伝導変調に与える影響をグリ

斜型などの切り込み形状による影響がほぼないことがーン関数法を用いて検証した．局所ひずみが熱伝導変確認できるが，切り込み形状の後に局所ひずみを印加調に与える影響を調べるために，一次元炭素原子鎖をしても，熱コンダクタンスに最も寄与する低周波数領域対象とし，ひずみの局所性とひずみ量がフォノン透過にのフォノン透過関数にあまり変化が見られなかった．

与える影響を調べたところ，ひずみ印加・非印加間隔を計算した系(a)-(c)の熱コンダクタンス値(Tab. 1)をみ調整することで，効率的に熱コンダクタンスを低減する

れば，切り込みを入れることによる熱コンダクタンスのことが分かった．ここで得られた知見をグラフェン・ナノ低減は切り込み方によらず 50%以上と大きい．しかし，リボンに適用した結果，局所ひずみを導入するための切り込み後にひずみを印加しても，熱コンダクタンスの構造制御が熱輸送のボトルネックになってしまい，一次低減率は 24%程度に留まっており，局所ひずみが系全元原子鎖で見られたような局所ひずみによる熱伝導変体の熱伝導に与える影響は大きくないことが分かる．

調が抑えられてしまった．熱スイッチという観点ではオンオフ比が 1.3 程度の性能に留まっているが，今後は形状と局所ひずみが影響する周波数帯を変えて，局所ひずみの効果がより顕著になる界面構造を探索していく予定である．

参考文献[1] Z. Guo, et al., Appl. Phys. Lett. 95, 163103(2009).
[2] N. Wei, et al., Nanotechnology, 22, 105705(2011).
[3] J. Feng, et al., Nature Photonics 6, 866(2012).
Fig. 3 形状によるフォノン透過関数の変化．黒実線がpristine，青実線が矩形型切り込み形状，赤実線が傾斜型切り込み形状，緑実線が矩形型ひずみ，橙実線が勾配型ひずみ．
Tab.1 各モデルの熱コンダクタンス(単位:GW/m2K)とPristine ひずみ非印加からの低減率 (%)．全て室温における計算結果である．