日本放射化学会第66回討論会(2022)

2022年9月15日(木)[1A04] DIPE HCl系と HCl イオン液体系の211At溶媒抽出における線量効果について

A会場*我那覇 功也1、永井 雄太1、西中 一朗2、鷲山 幸信3、殷
開会式 | 開会式

小杰4、南部 明弘4、羽場 宏光4、横山 明彦5 （1. 金沢大学

開会式

自然科学研究科、2. 量子科学技術研究開発機構、3. 福島県

座長:桧垣 正吾 (東大)09:00 〜 09:20 A会場 (小柴ホール)

立医科大学先端臨床研究センター、4. 理化学研究所仁科加速器科学研究センター、5. 金沢大学理工研究域）
10:55 〜

11:10

基調講演 | プレナリートーク

基調講演

特別セッション 核医学の礎を担う放射化学の新展開 | 特別セッション 2
医学の礎である放射化学の新展開

座長: 鷲山 幸信 (福島県立医大)
09:20 〜 10:00 A会場 (小柴ホール)

特別セッション 2

核

核医学の礎である放射化学の新展

開[1S01] 臨床用放射性医薬品製造のための放射化学への座長: 鷲山 幸信 (福島県立医大)
11:20 〜 12:30 A会場 (小柴ホール)

IAEAの貢献*Amirreza Jalilian1、Aruna Korde1、Celina Horak1、Melissa Denecke1 （1. International Atomic Energy[1A05-08-Zoom] セッションのオンライン参加（ Zoom）

Agency）[1A05] 胃癌腹膜播種モデルマウスを用いた 211At標識抗09:20 〜

FGFR4抗体による放射線免疫療法の検討

10:00*久下 恒明1,2、増田 寛喜1,2、杜 婉瑩1、保田 智彦3、杉山特別セッション 核医学の礎を担う放射化学の新展開 | 特別セッション 2
医学の礎である放射化学の新展開

特別セッション 2

核

核医学の礎である放射化学の新展

暁4、羽場 宏光5、巽 俊文6、秋光 信佳4、熊倉 嘉貴7、吉田
寛2、瀬戸 康之1、和田 洋一郎4、野村 幸世1 （1. 東京大学
大学院

開
座長: 池田 隼人 (東北大)
10:00 〜 11:10 A会場 (小柴ホール)[1A01-04-Zoom] セッションのオンライン参加（ Zoom）[1A01] アスタチン標識化合物の設計と応用*上原 知也1 （1. 千葉大学大学院薬学研究院）
10:00 〜

10:25

[1A02] 低免疫原性ストレプトアビジン変異体と改変ビオチンを用いるプレターゲティングシステムの開発*巽 俊文1、山次 健三1、杉山 暁2、趙 松吉3、粟生木 美穂
3、西嶋 剣一3、右近 直之3、下山 彩希3、譚 成博3、城寶

大輝3、織内 昇3、高橋 和弘3、清水 洋平1、高橋 和希1、安藝 翔4、児玉 龍彦4、鷲山 幸信3、金井 求1 （1. 東京大学大学院薬学系研究科、2. 東京大学アイソトープ総合セン
ター、3. 福島県立医科大学先端臨床研究センター、4. 東京
大学先端技術研究センター）
10:25 〜

10:40

[1A03] Rnの液相回収と Atのイオン液体抽出による2
11

Rn/211Atジェネレータシステムの開発*永井 雄太1、我那覇 功也1、西中 一朗5、鷲山 幸信4、殷小杰2、南部 明弘2、羽場 宏光2、横山 明彦3 （1. 金沢大学
大学院自然科学研究科、2. 理化学研究所仁科加速器科学研究センター、3. 金沢大学理工研究域、4. 福島県立医科大学
先端臨床研究センター、5. 量子科学技術研究開発機構）
10:40 〜

10:55

©一般社団法人日本放射化学会

医学系研究科消化管外科学、2. 日本医科大学

化器外科、3. 日本医科大学千葉北総病院
科、4. 東京大学

外科・消化器外アイソトープ総合センター、5. 国立研究開発法人理化学研究所
東京大学大学院

消仁科加速器科学研究センター、6.

薬学系研究科、7. 埼玉医科大学医学部総合医療センター放射線科）
11:20 〜

11:35

[1A06] 電解酸化反応を用いたチロシン上ヨウ素-アスタチン置換反応*中川 創太1,2,3、角永 悠一郎4、大江 一弘5,6、寺本 高啓
6、床井 健運1、永田 光知郎5,6、吉村 崇5,6、羽場 宏光7、王洋7、笠松 良崇1、豊嶋 厚史6、深瀬 浩一1,6、篠原 厚6,8 （1.
阪大院理、2. 名大院医、3. 国がん 先端医療開発セ、4. 阪大院医、5. 阪大RIセ、6. 阪大放射線機構、7. 理研、8. 大阪青山大学）
11:35 〜

11:50

[1A07] アスタチン化学種の薄層クロマトグラフィー*西中 一朗1、橋本 和幸2 （1. 量子科学技術研究開発機構
高崎量子応用研究所、2. 日本原子力研究開発機構

原子力科学研究所）
11:50 〜

12:05

[1A08] ルテチウム-177を用いた核医学治療薬〜病院臨床の実際と日本放射化学会に寄せる期待〜*高野 祥子1 （1. 横浜市大放治）
12:05 〜

12:30

日本放射化学会第66回討論会(2022)
部会 | 部会

15:15 〜

核化学部会

15:30

[1A14] 超重元素原子科学研究に向けた電子ビーム誘起プラ

座長: 豊嶋 厚史 (阪大)
13:10 〜 13:40 A会場 (小柴ホール)

ズマ(EBGP)イオン源の開発*青木 涼太1,3、佐藤 哲也1,3、内馬場 優太1,3、宮地 優太
2,3

特別セッション 核医学の礎を担う放射化学の新展開 | 特別セッション 2
医学の礎である放射化学の新展開

特別セッション 2、Gong Gyeongmin1,3、名取 日菜2,3、伊藤 由太3、浅井核

核医学の礎である放射化学の新展

雅人3、塚田 和明3、永目 輸一郎3 （1. 茨城大院理工、2.
茨城大理、3. 原子力機構先端研）

開

15:30 〜

座長: 石岡 典子 (QST)
13:45 〜 14:25 A会場 (小柴ホール)

基盤セッション

[1A09-10-Zoom] セッションのオンライン参加（ Zoom）[1A09] Cu-64創薬最前線

15:45

核化学 | 基盤セッション A:

基盤セッション A:

核化学

核化学

座長: 後藤 真一 (新潟大)
15:55 〜 17:10 A会場 (小柴ホール)*吉井 幸恵1 （1. 量子科学技術研究開発機構）
13:45 〜

[1A15-19-Zoom] セッションのオンライン参加（ Zoom）

14:10[1A10] 標的α線治療における遊離225Ac除去に関する錯体化[1A15] イオントラップされた不安定核の崩壊分光に向けたベーン電極型ポールトラップの開発

学的検討*品田 光洋1,2、吉本 光喜3、吉井 幸恵2、松本 博樹2、高橋
正2、五十嵐 千佳2、檜原 扶紀子2、立花 知子2、土井 あや*内馬場 優太1,2、伊藤 由太2、青木 涼太1,2、宮地 優太2,3、G
ong Gyeongmin1,2、名取 日菜2,3、佐藤 哲也1,2、浅井 雅人
2、塚田 和明2、永目 諭一郎2 （1. 茨城大学大学院理工学研の3、東 達也2、藤井 博史3、鷲山 幸信4 （1. 東邦大学大学
院 理学研究科 、2. 量子科学技術研究開発機構、3. 国立がん研究センター東病院 機能診断開発分野、4. 福島県立医科研究センター極限重元素核科学研究グループ、3. 茨城大学
理学部）

大学 先端臨床研究センター）
14:10 〜

究科量子線科学専攻、2. 日本原子力研究開発機構先端基礎

15:55 〜

14:25

16:10

[1A16] 多核子移行反応を用いたアクチノイド領域のアイソ
基盤セッション

核化学 | 基盤セッション A:

基盤セッション A:

核化学

核化学

マー核分光
*杉山 晃一1、郷 慎太郎1、富松 太郎1、甲斐 民人1、長江

座長: 豊嶋 厚史 (阪大)
14:35 〜 15:45 A会場 (小柴ホール)

大輔1、石橋 優一1、松永 壮太郎1、永田 優斗1、西畑 洸希[1A11-14-Zoom] セッションのオンライン参加（ Zoom）

Riccardo2、西尾 勝久2、牧井 宏之2、浅井 雅人2、静間[1A11] 阪大 RCNPにおける RI大量製造のための加速器施設

俊行3、井手口 栄治4、Thanh Pham Tung4、庭瀬 暁隆51、鷲山 公平1、坂口 聡志1、森田 浩介1、Orlandiのアップグレード（1. 九州大学、2. 原研 ASRC、3. QST、4. 阪大 RCNP、5.

*福田 光宏1 （1. 大阪大学核物理研究センター）

KEK）

14:35 〜

15:00

[1A12] 精密質量測定による新同位体241Uの同定

16:10 〜

16:25

[1A17] Th-229mのγ線観測に向けた Pa-229のフッ化物結*庭瀬 暁隆1、渡辺 裕1、平山 賀一1、向井 もも2、Schury

晶への導入法及び光子測定装置の開発

Peter1、Andreyev Andrei 3、飯村 俊4、石山 博恒2、鄭*重河 優大1、Wang Yang1、Yin Xiaojie1、南部 明弘1、羽淳讃1、宮武 宇也1、Rosenbusch Marco1、谷口 秋洋5、和場 宏光1 （1. 理化学研究所）

田 道治1 （1. 高エネルギー加速器研究機構、2. 理研仁科センター、3. ヨーク大、4. 立教大、5. 京大複合研）
15:00 〜

15:15

[1A13] 232Th+7Li核反応によって生成する U同位体の ICP-

16:25 〜

16:40

[1A18] クラウンエーテルを用いた102番元素ノーベリウムの硝酸系固液抽出実験*渡邉 瑛介1,2、笠松 良崇1,2、横北 卓也3、中西 諒平1,2、大MSによる定量髙 咲希1,2、板倉 悠大1、益田 遼太郎1,2、王 瑞麟1,2、重河*永井 歩夢1、細川 浩由1、中島 朗久2、坂口 綾2、南部 明弘

優大2、南部 明弘2、殷 小杰2、羽場 宏光2、高宮 幸一4、篠3、重河 優大3、羽場 宏光3、横山 明彦4 （1. 金沢大学大学

原 厚5 （1. 大阪大学、2. 理化学研究所、3. サレジオ工業高院自然科学研究科、2. 筑波大学数理物質系、3. 理化学研究等専門学校、4. 京都大学、5. 大阪青山大学）

所仁科加速器科学研究センター、4. 金沢大学理工研究域）©一般社団法人日本放射化学会

16:40 〜

16:55

日本放射化学会第66回討論会(2022)[1A19] Rfの共沈実験に向けた Zr, Hf, Thのシュウ酸, マロン*高久 侑己1、桧垣 正吾1、廣田 昌大2、鍵 裕之1 （1. 東京大酸系でのフロー式共沈実験*中西 諒平1,2、渡邉 瑛介1,2、大髙 咲希1,2、王 瑞麟1、板倉
1,2

悠大

1

た CsMPsの分析

2

2

学、2. 信州大学）

3、速水 翔 、羽場 宏光 、南部 明弘 、篠原 厚 、笠
1,2

松 良崇

11:05 〜

11:20

（1. 大阪大学、2. 理化学研究所、3. 大阪青山大基盤セッション

学）
16:55 〜

環境放射能 | 基盤セッション C:

基盤セッション C:

17:10

環境放射能

環境放射能

座長: 小池 裕也 (明治大)
11:30 〜 12:30 B会場 (206室)

ポスターフラッシュトーク | ポスターフラッシュトーク

ポスターフラッシュトーク[1B05-08-Zoom] セッションのオンライン参加（ Zoom）

座長: 鈴木 達也 (長岡技科大)、秋山 和彦 (都立大)17:15 〜 17:35 A会場 (小柴ホール)[1B05] 210Pbと XAFS法による皇居お堀の堆積環境の解析*Sun Jing1、Otosaka Shigeyoshi1、Itai Takaaki1、Takahashi Yoshio1 （1. 東京大学 ）企業広報セッション | 企業広報セッション

11:30 〜AD

11:45

[1B06] 北極海－太平洋における129Iの分布

座長: 別所 光太郎 (KEK)
17:35 〜 17:50 A会場 (小柴ホール)*永井 尚生1、山形 武靖1、松崎 浩之2 （1. 日本大学文理学
部自然科学研究所、2. 東京大学総合研究博物館）[1A22-22-Zoom] セッションのオンライン参加（ Zoom）[1A22-22-1add] クリアパルス株式会社
17:35 〜

12:00

[1B07] 水田土壌中ウランの土壌―土壌溶液分配係数に関す

17:42

る考察

[1A22-22-2add] 西進商事株式会社
17:42 〜

11:45 〜

*田上 恵子1、鄭 建1、浜本 貴史2、澁谷 早苗2、内田 滋夫1

17:49（1. 量子科学技術研究開発機構、2. 原子力発電環境整備機
構）

B会場

12:00 〜

基盤セッション

環境放射能 | 基盤セッション C:

基盤セッション C:

12:15[1B08] 食品環境放射能標準物質の開発と普及の10年そして

環境放射能

これから(3)魚肉・魚骨灰

環境放射能*三浦 勉1、薬袋 佳孝2、米沢 仲四郎3、荒川 史博5、岡田座長: 別所 光太郎 (KEK)
10:00 〜 11:20 B会場 (206室)

往子4、岡田 章7、小島 勇夫6、大澤 隆夫6、柿田 和俊6、平[1B01-04-Zoom] セッションのオンライン参加（ Zoom）

井 昭司4 （1. 国立研究開発法人産業技術総合研究所、2.

[1B01] 人工放射性核種の ICP-MS分析に関する話題

武蔵大学、3. 日本国際問題研究所、4. 東京都市大学、5.

*鄭 建1 （1. 量子科学技術研究開発機構）

日本ハム中央研究所、6. （公社）日本分析化学会、7. 元東

10:00 〜芝）

10:25

12:15 〜

[1B02] 加速器質量分析法における環境中の難測定核種の検出技術に関する進展

部会 | 部会

*笹 公和1 （1. 筑波大学）
10:25 〜

12:30

アルファ放射体・環境放射能部会

10:50[1B03] 別府湾の堆積物中ウラン同位体の分析－人新世の時

座長: 小池 裕也 (明治大)
12:30 〜 13:00 B会場 (206室)

代区分定義への取り組み－*高橋 穂高1、坂口 綾2、Hain Karin3、Wiederin
3

4

2

2

Andreas 、加 三千宣 、高久 雄一 、山﨑 信哉 、末木 啓介
2（1. 筑波大学大学院 理工情報生命学術院 数理物質科学研

究群 化学学位プログラム、2. 筑波大学 数理物質系、3.

基盤セッション 原子力化学・アクチノイド化学 | 基盤セッション F:
化学・アクチノイド化学

基盤セッション F:

原子力

原子力化学・アクチノイド化学

座長: 桐島 陽 (東北大学)、鈴木 達也 (長岡技科大)13:40 〜 15:00 B会場 (206室)

ウィーン大学 物理学科 アイソトープ物理学専攻、4. 愛媛大学 沿岸環境科学センター(CMES) 環境動態解析部門）
10:50 〜

11:05

[1B04] 福島第一原発事故直後に東京周辺の広範囲に飛来し©一般社団法人日本放射化学会[1B09-12-Zoom] セッションのオンライン参加（ Zoom）[1B09] 福島第一原子力発電所で採取した試料の分析の現状と課題日本放射化学会第66回討論会(2022)*平井 睦1 （1. 東京電力ホールディングス（株））
13:40 〜

C会場

14:05

[1B10] 福島第一原子力発電所2号機トーラス室滞留水のα核
基盤セッション

種を含有する微粒子の検出と分析*蓬田 匠1、大内 和希1、岡 壽嵩1、北辻 章浩1、駒義和

1、今野 勝弘2 （1. 日本原子力研究開発機構、2. 東京電力

原子核プローブ | 基盤セッション B:

基盤セッション B:

原子核プローブ

原子核プローブ

座長: 中島 覚 (広大)10:00 〜 11:20 C会場 (207室)

ホールディングス）
14:05 〜

[1C01-05-Zoom] セッションのオンライン参加（ Zoom）

14:30[1B11] 樹脂を用いた模擬デブリ溶解液からのウラン回収*IKHWAN FAUZIA HANUM1、鈴木 達也1、風間 裕行2、阿部 千景3、小無 健司3 （1. 長岡技術科学大学、2. 日本原子力研究開発機構、3. 東北大学）
14:30 〜

*稲垣 誠1、久保 謙哉2、二宮 和彦3、浅利 駿介3、吉田
剛4、竹下 聡史4、梅垣 いづみ4、下村 浩一郎4、河村 成肇、ストラッサー パトリック4、三宅 康博4、伊藤 孝5、髭本

亘5、齋藤 努6 （1. 京都大学、2. 国際基督教大学、3. 大阪大学、4. 高エネルギー加速器研究機構、5. 日本原子力研究

た気相反応挙動の予測*風間 裕行1、関尾 佳弘1、前田 宏治1、小山 真一1、鈴木
達也2、小無 健司3、阿部 千景3、永井 康介3 （1. 日本原子力研究開発機構、2. 長岡技術科学大学、3. 東北大学）

開発機構、6. 国立歴史民俗博物館）
10:00 〜

10:15

[1C02] ランタノイド内包フラーレン（ Ln3+@C823-）における HPLC溶出挙動の熱力学的解析

15:00*黒田 拓真1、西村 峻1、秋山 和彦1,2、羽場 宏光2、高宮基盤セッション 原子力化学・アクチノイド化学 | 基盤セッション F:
化学・アクチノイド化学

基盤セッション F:

度分布測定

4

14:45

[1B12] ICP-MS/MSによるアクチノイド核種相互分別に向け

14:45 〜

[1C01] 負ミュオン寿命法による鉄鋼中微量炭素の非破壊深原子力

原子力化学・アクチノイド化学

座長: 桐島 陽 (東北大学)、鈴木 達也 (長岡技科大)15:10 〜 16:20 B会場 (206室)

幸一3、久冨木 志郎1 （1. 都立大院理、2. 理研仁科セ、3.
京大複合研）
10:15 〜

10:30

[1C03] 輝尽発光材料の光照射前後における Eu発光中心の局
所状態観察[1B13-16-Zoom] セッションのオンライン参加（ Zoom）*伊藤 史菜1、小林 義男1、渡辺 裕夫1、落合 隆夫1 （1. 電気[1B13] アクチノイド化合物のための相対論的電子相関プロ

通信大学大学院）

グラムの開発10:30 〜*阿部 穣里1 （1. 広島大学）
15:10 〜

10:45

[1C04] スピンクロスオーバーを示す超分子錯体化合物の615:35

1Niメスバウアー分光[1B14] アモルファス過酸化ウラニルの新しい生成経路の発見*北澤 孝史1、北清 航輔 1、上田 大生1、藤本 大地1、新井駿祐1、小林 康浩2、北尾 真司2、窪田 卓見2、瀬戸 誠2 （1.

1

1

1

*マックグレイディ ジョン 、熊谷 友多 、日下 良二 （1.
JAEA 原子力基礎工学研究センター）
15:35 〜

東邦大学理学部、2. 京都大学複合原子力科学研究所）
10:45 〜

15:50

11:00

[1C05] 高圧下中性子回折実験から地球深部の水素を探る[1B15] メカノケミカル法を用いたセリウムを含む*鍵 裕之1 （1. 東京大学大学院理学系研究科）

Brannerite化合物の合成に関する研究

11:00 〜

11:20

*三島 大輝1、秋山 大輔1、桐島 陽1、岡本 芳浩2 （1. 東北大
基盤セッション

学、2. JAEA）
15:50 〜

原子核プローブ | 基盤セッション B:

基盤セッション B:

16:05[1B16] 次世代核燃料再処理に向けたマイナーアクチノイド

原子核プローブ

原子核プローブ

座長: 久保 謙哉 (ICU)
11:25 〜 12:30 C会場 (207室)

抽出のための新規溶媒探査*中瀬 正彦1、渡邊 真太1、針貝 美樹1、田端 千尋2、山村
3

4

2

1

5

朝雄 、松井 孝太 、小林 徹 、梶谷 孝 、柿木 浩一 、塚本
5

5[1C06-09-Zoom] セッションのオンライン参加（ Zoom）[1C06] 光子時空間相関を用いたイメージング・計測手法の泰介 、島田 隆 （1. 東京工業大学、2. 原子力機構、3.

開拓

京都大学、4. 名古屋大学、5. 三菱重工業）*島添 健次1 （1. 東京大学）

16:05 〜

16:20

©一般社団法人日本放射化学会

11:25 〜

11:45

日本放射化学会第66回討論会(2022)[1C07] 酸化亜鉛中不純物インジウムの状態制御による電気[1C13] 自然界から学ぶ放射性物質の長期固定プロセス*鈴木 庸平1 （1. 東京大学大学院理学系研究科）

伝導度の飛躍的向上*佐藤 渉1、髙田 真宏1、清水 弘通1、小松田 沙也加1、吉田
1

1

1

2

靖雄 、森山 曉栄 、島村 一利 、大久保 嘉高 （1. 金沢大

14:35 〜

[1C14] 樹木中セシウムの化学状態と森林生態系における放射性セシウムの動態の関係

学、2. 京都大学）
11:45 〜

*田中 万也1、金指 努2、竹中 千里3、高橋 嘉夫4 （1. 日本原

12:00[1C08] 摂動角相関法による Cdフェライト中の超微細場測定

子力研究開発機構先端基礎研究センター、2. 福島大学環境― Cd濃度依存性及び温度依存性の観察
12

1

放射能研究所、3. 名古屋大学大学院生命農学研究科、4.
1,2*藤井 光樹 、小中 將彰 、伊東 泰佑 、佐藤 渉
大学大学院
12:00 〜

15:00

自然科学研究科、2. 金沢大学

（1. 金沢東京大学大学院理学系研究科）

理工学域）

15:00 〜

15:25

[1C15] 森林内における放射性セシウム分布ときのこへの移

12:15
111

[1C09] SrTiO3中にドープされたCdの占有サイトと熱安定

行

性の研究

*佐々木 祥人1 （1. 国立研究開発法人日本原子力研究開発機*小松田 沙也加1、佐藤 渉2、谷口 秋洋3、谷垣 実3、大久保構）

3嘉高 （1. 金沢大学人間社会研究域、2. 金沢大学理工研究

15:25 〜

15:50

域、3. 京都大学複合原子力科学研究所）
12:15 〜

基盤セッション

12:30

生物関連放射化学 | 基盤セッション G:

基盤セッション G:

生物関連放射化学

生物関連放射化学

座長: 鈴木 庸平 (東大)16:00 〜 17:05 C会場 (207室)

部会 | 部会

原子核プローブ部会
座長: 久保 謙哉 (ICU)
13:10 〜 13:40 C会場 (207室)[1C16-18-Zoom] セッションのオンライン参加（ Zoom）[1C16] 微生物による燃料デブリの溶解促進*大貫 敏彦1,2,3、Liu Jiang3、土津田 雄馬3、北垣 徹3、中瀬基盤セッション

原子核プローブ | 基盤セッション B:

基盤セッション B:

原子核プローブ

正彦2 （1. 大妻女子大、2. 東京工業大学、3. 日本原子力研

原子核プローブ

究開発機構）

座長: 佐藤 渉 (金沢大)13:40 〜 14:25 C会場 (207室)

16:00 〜

16:25

[1C17] 常在細菌による模擬燃料デブリの溶解[1C10-12-Zoom] セッションのオンライン参加（ Zoom）*劉 江1、土津田 雄馬1、北垣 徹1、高野 公秀1、香西 直文[1C10] Fe(3,4-lutidine)2[Ag(CN)2]2中のγ線由来スピン状態

1、大貫 敏彦1,2 （1. 日本原子力研究開発機構、2. 東京工業

変化の考察

大学）

*北清 航輔1、北澤 孝史1 （1. 東邦大学）
13:40 〜

16:25 〜

13:55

[1C18] In vitroで形成させたヒドロキシアパタイトに吸着し[1C11] YIGの磁性に及ぼす Biドーピングの効果

た Ra-226の局所構造解析*吉田 実生1、渡辺 裕夫1、小林 義男1,2 （1. 電気通信大学大*永田 光知郎1、山口 瑛子2,3、小林 徹2、下条 晃司郎2、横学院、2. 理研仁科センター）
13:55 〜

16:50

山 啓一2、谷田 肇2、矢板 毅2、高橋 嘉夫3、吉村 崇1 （1.

14:10

大阪大学放射線科学基盤機構、2. 日本原子力研究開発機[1C12] Nbをドープした Fe2O3のメスバウアースペクトルと構、3. 東京大学大学院理学系研究科）

可視光触媒への応用

16:50 〜

17:05

Rahman Habibur1、Zhang Bofan2、久冨木 志郎2、*中島
覚1 （1. 広島大学、2. 東京都立大学）
14:10 〜
基盤セッション

336室

14:25

生物関連放射化学 | 基盤セッション G:

基盤セッション G:

生物関連放射化学

生物関連放射化学

特別セッション 核医学の礎を担う放射化学の新展開 | 特別セッション 2
医学の礎である放射化学の新展開

特別セッション 2

核医学の礎である放射化学の新展

座長: 井伊 博行 (和歌山大)
14:35 〜 15:50 C会場 (207室)

開[1C13-15-Zoom] セッションのオンライン参加（ Zoom）[1P01] α線核医学治療用核種 Pb-212の製造に向けた Th-©一般社団法人日本放射化学会

核18:00 〜 19:00 336室

日本放射化学会第66回討論会(2022)

228線源の取扱方法の検討
1

光理学研究センター）

1

1

1

*南部 明弘 、殷 小杰 、重河 優大 、羽場 宏光 、富田
翔2、福森 麻衣2、田沢 周作2 （1. 理研仁科センター、2.

340室(株)アトックス）[1P02] ラドンの気相回収過程に関わる硝酸溶液への溶解について基盤セッション 原子力化学・アクチノイド化学 | 基盤セッション F:
化学・アクチノイド化学

基盤セッション F:
1

1

1

4

*田中 皐 、永井 雄太 、我那覇 功也 、田鶴 久典 、井田
智明2、西中 一朗3、横山 明彦2 （1. 金沢大学大学院

自然科学研究科、2. 金沢大学理工研究域、3. 量子科学技術研究開発機構、4. 金沢大学理工学域）[1P03] 核医学利用に向けた光核反応による Sc-47の大量製
造*菊永 英寿1、豊嶋 厚史2、池田 隼人1,3、本多 佑記1 （1.
東北大学電子光理学研究センター、2. 大阪大学放射線科学
基盤機構、3. 東北大学サイクロトロン・ラジオアイソ
トープセンター）[1P04] 131I内用療法の PHITSによる甲状腺と周辺リスク臓器の平均吸収線量評価
川口（松本） 絵里佳2,1、*阪間 稔1、藤本 憲市3、生島 仁史
1

4[1P19] 厳密2成分相対論法に基づく密度行列繰り込み群の新規プログラム開発*吉田 玲1、波田 雅彦1、中谷 直輝1、阿部 穣里2 （1. 東京都立大学、2. 広島大学）[1P20] 各種の粘土鉱物における Eu吸着状態についての研究*向井 広樹1 （1. 東京大学大学院理学系研究科）[1P21] メスバウアー分光法による福島第一原子力発電所の滞留水に含まれる放射性微粒子の Fe分析
*大内 和希1、中田 正美1、蓬田 匠1、岡 壽崇1、駒 義和
1、北辻 章浩1 （1. 日本原子力研究開発機構）

基盤セッション

環境放射能 | 基盤セッション C:

基盤セッション C:

製作所、3. 香川大学、4. 核融合科学研究所）

18:00 〜 19:00 340室

の検討
1

2,3

*大江 一弘 、渡部 直史
43

4、白神 宜史 、南部 明弘 、羽場

5

宏光 、畑澤 順 （1. 大阪大学放射線科学基盤機構附属ラジ
オアイソトープ総合センター、2. 大阪大学大学院医学系研
究科、3. 大阪大学放射線科学基盤機構、4. 理化学研究所仁科加速器科学研究センター、5. 大阪大学核物理研究セン
ター）
基盤セッション

原子力化学・アクチノイド化学

18:00 〜 19:00 340室

、佐瀬 卓也 （1. 徳島大学大学院医歯薬学研究部、2. 堀場[1P05] 核医学利用に向けた Ce-141の加速器製造と分離精製

原子力

環境放射能

環境放射能

[1P22] 大気中放射性キセノン濃度の水準調査*吉田 森香1、新田 済1、大槻 孝之1、 磯貝 啓介1 （1. 公益財団法人

日本分析センター）[1P23] 能登半島における1950年以降の I-129と Cs137の沈着量変動*松中 哲也1、落合 伸也1、松村 万寿美2、高橋 努2、末木啓介2、笹 公和2 （1. 金沢大学、2. 筑波大学）[1P24] 福島原発事故に由来する不溶性微粒子の模擬生成
核化学 | 基盤セッション A:

基盤セッション A:

核化学

核化学

18:00 〜 19:00 336室

[1P06] Production cross sections of 225Ac and 225Ra in the232

Th(14N,xnyp) reactions(2)*殷 小杰1、南部 明弘1、押切 忍1,2、鈴木 健太郎1,2、日野明弘2、羽場 宏光1 （1. 理研仁科センター、2. PDRファーマ
株式会社）[1P07] Production of 44Ti via the 45Sc(p,2n)44Ti reaction
for 44Ti/44gSc generator development*殷 小杰1、福地 知則2、渡辺 恭良2、羽場 宏光1 （1. 理研仁科センター、2. 理研生命機能科学研究センター）[1P08] 短寿命 RI供給プラットフォームにより東北大から新たに供給可能となった核種*稲垣 誠1、関本 俊1、高宮 幸一1、沖 雄一1、大槻 勤1 （1.
京都大学）[1P25] 大容量エアサンプラを用いた大気浮遊じん中 Pu濃度の経年変化
*鈴木 颯一郎1、佐藤 昭二1、新田 済1、大槻 孝之1、磯貝啓介1 （1. 公益財団法人

日本分析センター）[1P26] 人工および天然放射性核種からみた南インド洋〜南大洋における表層海水循環*光主 隼大1、真下 海成1、井上 睦夫1、松中 哲也1、猪俣
弥生1、林 政彦2、長尾 誠也1 （1. 金沢大学、2. 福岡大学）
基盤セッション 生物関連放射化学/特別セッション 福島第一原発事故関連研究の最前線 | 基盤セッション G: 生物関連放射化学/特別セッション１：福島第一原発事故関連研究の最前線

基盤セッション G:

生物関連放射化学

18:00 〜 19:00 340室*池田 隼人1,2、菊永 英寿2、渡部 浩司1 （1. 東北大学サイクロトロン・ラジオアイソトープセンター、2. 東北大学電子©一般社団法人日本放射化学会[1P27] レーザーによる放射性核種内包フラーレンの生成に

日本放射化学会第66回討論会(2022)

向けた基礎実験*島田 尚樹1 （1. 新潟大学院自然科学研究科数理物質科学専*稲垣 誠1、秋山 和彦2、関本 俊1、大槻 勤1 （1. 京都大攻化学コース

学、2. 東京都立大学）

229m[1P14][1P28] 福島第一原子力発電所周辺の微生物および放射線の核化学研究室）Thのγ線測定に向けた希ガスマトリックス単離装置の開発

微生物への影響*益田 遼太郎1,2、安田 勇輝1、澤村 慶1、重河 優大2、宮本*土津田 雄馬1、北垣 徹1、佐藤 志彦1、大貫 敏彦1,2 （1.

祐樹3、吉村 浩司3、篠原 厚4、笠松 良崇1,2 （1. 国立大学法

日本原子力研究開発機構、2. 東京工業大学）

人大阪大学大学院、2. 理化学研究所仁科加速研究セン[2P20] 燃料デブリ取り出し作業での生成を模擬したウラン
微粒子の分析

学）

1

2

1

3

*豊嶋 厚史 、高宮 幸一 、永田 光知郎 、古谷 浩志 、床井
4

1

4

5,1

2

4

1

健運 、寺本 高啓 、稲垣 誠 、河井 洋輔 、吉村 崇 、豊田岐聡 、篠原 厚

ター、3. 国立大学法人岡山大学、4. 学校法人大阪青山大（1. 大阪大学放射線科学基盤機構、2.

[1P15] ノーベリウムの化学的性質解明にむけた2族元素の水酸化物及び硫酸沈殿実験と化学種分析*大髙 咲希1,2、笠松 良崇1,2、渡邉 瑛介1,2、中西 諒平1,3、速京都大学複合原子力科学研究所、3. 大阪大学科学機器リノ

水 翔1、澤村 慶1、篠原 厚3 （1. 大阪大学、2. 理化学研究

ベーション・工作支援センター、4. 大阪大学大学院理学研所、3. 大阪青山大学）

究科、5. 大阪青山大学）
基盤セッション

基盤セッション B:

341室
基盤セッション

原子核プローブ | 基盤セッション B:

原子核プローブ

原子核プローブ

18:00 〜 19:00 341室
核化学 | 基盤セッション A:

基盤セッション A:

核化学[1P16] Feの導入による La0.7Ca0.3MnO3の磁気特性制御

核化学*内野 葉月1、高梨 恵司2、佐藤 渉2 （1. 金沢大院自然、2.

18:00 〜 19:00 341室

金大理工）[1P09] ガスクロマトグラフィーを用いた Atのハロゲン結合
エネルギーの導出法の開発
1,2*床井 健運

る研究

3

1,2

、青戸 宏樹 、渡邉 瑛介

4,5

、篠原 厚

、王

洋2、羽場 宏光2、笠松 良崇1,2、豊嶋 厚史2,4 （1. 大阪大学
大学院

理学研究科、2. 理化学研究所

究センター、3. 大阪大学

仁科加速器科学研

理学部、4. 大阪大学

放射線科

[1P10] Thターゲット中に生成する Npの単離を目的とした
高除染係数溶媒抽出法の検討
2

3

綾3、羽場 宏光4、横山 明彦2 （1. 金沢大学大学院自然科学
研究科、2. 金沢大学理工学研究域、3. 筑波大学数理物質系、4. 理化学研究所仁科加速器科学センター）[1P11] アスタチン化合物の表面増強ラマン分光*寺本 高啓1、加納 英明2、WANG Yang3、羽場 宏光3、豊嶋
厚史1 （1. 大阪大学放射線科学基盤機構、2. 九州大学大学
院理学研究院、3. 理化学研究所仁科加速器科学研究セン
ター）[1P12] 59Coのミュオン原子核捕獲反応生成物の測定*浅利 駿介1、Chiu I-Huan1、新倉 潤2、佐藤 朗1、Amato
Alex3、Biswas Sayani3、Gerchow Lars3、二宮 和彦1、吉村崇1 （1. 大阪大学、2. 理化学研究所、3. ポールシェラー研
究所）[1P13] 12族元素の気相化学のための HgCl2のオフライン等©一般社団法人日本放射化学会

志郎1 （1. 都立大院理、2. 理研仁科セ、3. 東北大ELPH）[1P18] SrTiO3ペロブスカイトの57Feメスバウアースペクト
ルと永久磁石による影響
2、村 唯花3、小池 裕也

3、名嘉 節4 （1. 東京医科大学RI研究室、2. 京都大学原子炉研究所、3. 明治大学理工学部、4. 物質材料研究機構）
1*細川 浩由 、瀬戸 彩乃 、永井 歩夢 、中島 朗久 、坂口温クロマトグラフィ*秋山 和彦1,2、諏訪 智也1、羽場 宏光2、菊永 英寿3、久冨木*野村 貴美1、高橋 正1、 小林 康浩

学基盤機構、5. 大阪青山大学）

1[1P17] Pmを内包した二金属内包フラーレンの安定性に関す

日本放射化学会第66回討論会(2022)

開会式 | 開会式

開会式
座長:桧垣 正吾 (東大)2022年9月15日(木) 09:00 〜 09:20 A会場 (小柴ホール)
Zoomはこちら©一般社団法人日本放射化学会

日本放射化学会第66回討論会(2022)

基調講演 | プレナリートーク

基調講演
座長: 鷲山 幸信 (福島県立医大)
2022年9月15日(木) 09:20 〜 10:00 A会場 (小柴ホール)
Zoomはこちら[1S01] 臨床用放射性医薬品製造のための放射化学への IAEAの貢献*Amirreza Jalilian1、Aruna Korde1、Celina Horak1、Melissa Denecke1 （1. International Atomic
Energy Agency）
09:20 〜

10:00

©一般社団法人日本放射化学会

1S01

日本放射化学会第66回討論会(2022)

1S01

IAEA contribution to radiochemistry for the production ofradiopharmaceuticals for clinical use

Amirreza Jalilian 1 , Aruna Korde, Celina Horak and Melissa Denecke
Department of Nuclear Sciences and Applications, International Atomic Energy Agency,
Vienna, Austria
Radioisotopes are the critical component of radiopharmaceuticals, produced via
cyclotrons, research reactors, electron beams and waste sources. Without contribution ofchemical sciences esp. radiochemistry, production of high-quality radioisotopes cannot
be achieved, especially in the case of high specific activity products where aradioisotope with the highest chemical and radiochemical purity is required (usuallyusing cyclotrons and reactors). According to IAEA cyclotron database more than 1200
machines are operating worldwide [1], preparing a wide variety of Positron Emission
Tomography (PET) and Single Photon Emission Computed Tomography (SPECT)
radioisotopes in high specific activity as well as carrier free quality. In recent decades
radioisotopes ranging from metals to halides have been prepared through liquid, solidand gas targets [2]. Their accurate production, separation, quality control is critical forthe preparation of final radiopharmaceuticals in right quality and quantity. Metallic
SPECT radioisotopes including In-111, Ga-67, Tl-201, Rb-82m etc. were initially
produced by the cyclotrons, while for PET radioisotopes, historically non-metals such as
F-18, I-123, I-124, N-13, O-15 were initially produced and used in practice [3]. Metallic
PET radioisotopes such as Cu-64, Cu-61, Ga-68, Sc-43,44, etc. are produced and in somecases routinely used in the radiopharmaceutical production [ 4 , 5 , 6 ]. All custom
separation techniques from solid phase chromatography, liquid-liquid extraction,
electrophoresis, electrodeposition, sublimation etc. have been used in theradiochemistry and radiopharmaceutical sciences and improved in many cases for
integration into automated/robotic modules to avoid radiation exposure and keeping
constant production conditions and yields. On the other hand, routine quality control
techniques for radiopharmaceuticals are widely used such as HPLC, RTLC, FPLC, GC
etc. for production of radiopharmaceuticals in high quality [7].
References:
1 Pages - Cyclotrons used for Radionuclide Production (iaea.org)
2 Standardized High Current Solid Targets for Cyclotron Production of Diagnostic and Therapeutic
Radionuclides, Technical Reports Series No. 432, 2004, IAEA
3 IAEA RADIOISOTOPES AND RADIOPHARMACEUTICALS SERIES No. 3 CYCL OTRONPRODUCED RADIONUCL IDES: GUIDANCE ON FACILITY DESI GN AND PRODUCT ION OF 18FDG,
INTERNATIONAL ATOMIC ENERGY AGENCY VIENNA, 2012 I
4 Cyclotron Produced Radionuclides: Emerging Positron Emitters for Medical Applications: 64Cu and124I, IAEA Radioisotopes and Radiopharmaceuticals Reports No. 1, 2016.
5 Gallium-68 Cyclotron Production, IAEA TECDOC No. 1863, English, 2019
6 Q J Nucl Med Mol Imaging, IAEA contribution to the development of 64Cu radiopharmaceuticals fortheranostic applications. 2020 Dec;64(4):338-345.
7 Quality Control in the Production of Radiopharmaceuticals, IAEA TECDOC No. 1856, 2018.

IAEA contribution to radiochemistry for the production of radiopharmaceuticals for clinical use
JALILIAN, A. (IAEA)© 一般社団法人日本放射化学会- 1S01 -日本放射化学会第66回討論会(2022)

特別セッション

核医学の礎を担う放射化学の新展開 | 特別セッション 2

特別セッション 2

核医学の礎である放射化学の新展開

核医学の礎である放射化学の新展開

座長: 池田 隼人 (東北大)
2022年9月15日(木) 10:00 〜 11:10 A会場 (小柴ホール)
Zoomはこちら[1A01-04-Zoom] セッションのオンライン参加（ Zoom）[1A01]
アスタチン標識化合物の設計と応用*上原 知也1 （1. 千葉大学大学院薬学研究院）
10:00 〜

[1A02]

10:25

低免疫原性ストレプトアビジン変異体と改変ビオチンを用いるプレ
ターゲティングシステムの開発*巽 俊文1、山次 健三1、杉山 暁2、趙 松吉3、粟生木 美穂3、西嶋 剣一3、右近 直之3、下山彩希3、譚 成博3、城寶 大輝3、織内 昇3、高橋 和弘3、清水 洋平1、高橋 和希1、安藝 翔4、児玉 龍彦4、鷲山 幸信3、金井 求1 （1. 東京大学大学院薬学系研究科、2. 東京大学アイ
ソトープ総合センター、3. 福島県立医科大学先端臨床研究センター、4. 東京大学先端技術
研究センター）
10:25 〜

[1A03]

10:40

Rnの液相回収と Atのイオン液体抽出による211Rn/211Atジェネレータ
システムの開発*永井 雄太1、我那覇 功也1、西中 一朗5、鷲山 幸信4、殷 小杰2、南部 明弘2、羽場 宏光2、横山 明彦3 （1. 金沢大学大学院自然科学研究科、2. 理化学研究所仁科加速器科学研究センター、3. 金沢大学理工研究域、4. 福島県立医科大学先端臨床研究センター、5. 量子科学技術研究開発機構）
10:40 〜

[1A04]

10:55

DIPE HCl系と HCl イオン液体系の211At溶媒抽出における線量効果について*我那覇 功也1、永井 雄太1、西中 一朗2、鷲山 幸信3、殷 小杰4、南部 明弘4、羽場 宏光4、横山 明彦5 （1. 金沢大学自然科学研究科、2. 量子科学技術研究開発機構、3. 福島県立医科大学先端臨床研究センター、4. 理化学研究所仁科加速器科学研究センター、5. 金沢大学
理工研究域）
10:55 〜

©一般社団法人日本放射化学会

11:10

日本放射化学会第66回討論会(2022)(2022年9月15日(木) 10:00 〜 11:10 A会場)

[1A01-04-Zoom] セッションのオンライン参加（ Zoom）
Zoomはこちら©一般社団法人日本放射化学会

1A01

日本放射化学会第66回討論会(2022)

1A01

アスタチン標識化合物の設計と応用(千葉大院薬)○上原知也

核医学治療とは、細胞傷害性のある放射線を放出する放射性核種を含む薬剤を生体に投与し、体内から患部を放射線照射することにより治療を行う治療法である。従来、
β - 線を放出する放射性核種が多く用いられてきたが、近年、α線を放出する放射性核種が注目されている。α線は短い飛程の中に高いエネルギーを付与できるため、放射性核種を標的へと選択的に集めることができれば、高い治療効果と低い副作用が期待できる。実際、アルカリ土類金属のα線放出核種であるラジウム-223 ( 223 Ra)はカルシ
ウムと同様に骨代謝の盛んな部分に集積することから、骨転移した前立腺がんの治療薬剤として本邦でも認可されており、従来使用されていたβ - 線放出核種であるストロンチウム-89 では得られなかった延命効果を示すなど高い治療効果を示している。また、前立腺がんに高発現する前立腺がん膜特異的膜抗原に結合する薬剤にα線放出核種であるアクチニウム-225 ( 225 Ac)を標識した薬剤では、全身転移したがん患者を寛解に導く症例が報告されるなど、α線放出核種を用いた高い治療効果が示されている。このようなことから、α線放出核種を用いた新たな治療薬剤の開発が期待されているが、223
Ra の場合アルカリ土類金属であるため 223 Ra を安定に化合物に結合させることが困
難なこと、 225 Ac の場合、様々な施設で製造法が検討されているが、その供給量が乏しく汎用性に乏しいという問題がある。一方、半減期 7 時間のα線放出核種であるアス
タチン-211 ( 211 At)は中型サイクロトロンにより産生でき、ハロゲン族であることから、有機化学的に標識可能であるため、治療用のα線放出核種として期待されている放射性核種の一つである。211 At を様々ながんへの応用を行うためには、211 At をターゲティ
ング分子に結合した薬剤の開発が必要であるが、現在汎用されているベンゼン環を母体とした標識薬剤を用いた場合、生体内に投与すると 211 At がベンゼン環から外れてしまうことが問題となっている。特にこのような現象は、低分子の薬剤において顕著に見えられ、半減期の短い 211 At の利用を困難としていた。このような中我々は、有機化学的に安定にハロゲン元素を保持するネオペンチル構造に着目し、 211 At 標識薬剤としての有用性を評価した。放射性ヨウ素を用いた基礎検討の結果、水酸基を２分子導入することで、生体内において放射性ヨウ素を安定に保持できることを見出し（図）、本薬剤を 211 At 標識したところ、 211 At 標識薬剤においても生体内で安定に 211 At を保持できることを見出した。本発表では、ネオペンチル構造を用いた 211 At 標識薬剤の開発とそれを用いた新たな薬剤について概説する。
⾎液
⾎液
OH OH

I

胃
胃

⾸（甲状腺を含む）

OH

I

I

（図）2 分子の水酸基を含むペオペンチル基（赤）は１分子（緑）あるいは水酸基を含まない（青）ネ
オペンチル基標識薬剤に比べ、脱ヨウ素の指標となる胃や首への放射活性の集積が低値を示した。

Chemical design of astatine-211-labeled compounds and their application
UEHARA T.

© 一般社団法人日本放射化学会- 1A01 -1A02

日本放射化学会第66回討論会(2022)

1A02

低免疫原性ストレプトアビジン変異体と改変ビオチンを用いる
プレターゲティングシステムの開発(東大院薬 1 、東大 ISC 2 、福島医大先端研 3 、東大先端研 4 )○巽 俊文 1 、山次 健三 1 、杉山 暁 2 、趙 松吉 3 、粟生木 美穂 3 、
西嶋 剣一 3 、右近 直之 3 、下山 彩希 3 、譚 成博 3 、城寶 大輝 3 、織内 昇 3 、高橋 和弘 3 、清水 洋平 1 、高橋 和希 1 、安藝 翔 4 、
児玉 龍彦 4 、鷲山 幸信 3 、金井 求 1【緒言】 再発や 転移に より体内にひろがった 進行がんに対して 副作 用の少ない治療薬を開発することは、がん研究の最大の課題となっている。近年、抗体に放射性核種を担持した放射線内用療法の研究が行われており 、特にがん細胞殺傷能力が高い α 線を放出する 211-At の使用が注目を集めている。しかし、抗体に直接 211-At を担持させた場合には、高分子である抗体の長い血中滞留時間のためにがん組織以外での内部被曝が深刻な問題となる。そのため、がん抗原を認識するターゲティング分子と 211-At
を別々に投与するプレターゲティング戦略が有効であると考えられている 。
【実験及び結果】 我々は、ストレプトアビジンに各種アミノ酸変異を導入することによって 免疫原 性と 内在 性ビオ チンへ の親 和性 を低減 した改 変型 スト レプト アビジ ン（以下、Cupid）を開発した。そしてさらに Cupid に対して特異的な親和性を示すようにビオチンを改変し、高い親和性（K d = 10 -11 M）を有するビスイミノビオチン（以下、Psyche）を開発することに成功した 1 。次に Psyche を 211-At 標識するため、芳香族スズ化合物を Psyche に結合した標識前駆体を用いて検討を行った。検討の結果、0.5%の酢酸を含むメタノール中、211-At の酸化剤に 0.2 当量の NBS を用いた場合に Psycheを損壊することなく 95%の放射化学収率で標識反応を進行させることに成功し た。
CEA 抗原を高発現する胃がん細胞 MKN45 を移植したゼノグラフトマウスに抗 CEA 一
本鎖抗体-Cupid 結合体を投与し、その 24 時間後に 211-At-Psyche を投与するプレター
ゲティングを試みたところ、211-At-Psyche の投与 6 時間後に 25.8% ID/g、24 時間後に50.0% ID/g の腫瘍集積率を達成した。さらに、治療効果を確認するため、胃がん細胞
MKN45 を移植したゼノグラフトマウスを用いて、腫瘍体積変化の測定を行ったとこ
ろ、抗 CEA 抗体-Cupid 結合体の投与 24 時間後に 211-At-Psyche を 1.11 MBq および 0.37
MBq 投与した治療群において、放射線量依存的な腫瘍増殖抑制効果
が 確 認 さ れ た （ Fig. 1 ）。 本
Cupid-Psyche シ ス テ ム は 、 Cupidに結合させる抗体部分を変更する
ことで、がん種に応じた治療が可能であると考えられ、進行がんの治療に向けた新しいプラットフォームになることが期待される。
1) Sugiyama, A. et. al, Proc. Jpn. Acad., Ser. B, 2019, 99, 602-611.
Development of pre-targeting system using low immunogenic streptavidin mutants and 211-At-labeled
bis-iminobiotin
Tatsumi, T., Yamatsugu, K., Sugiyama, A., Zhao, S., Aoki, M., Nishijima, K., Ukon, N., Shimoyama,S., Gao, F., Joho, T., Oriuchi, N., Takahashi, K., Shimizu, Y., Takahashi, K., Aki, S., Kodama, T.,
Washiyama, K., Kanai, M.

© 一般社団法人日本放射化学会- 1A02 -1A03

日本放射化学会第66回討論会(2022)

1A03

Rn の液相回収と At のイオン液体抽出による 211 Rn/ 211 At ジェネレータシステムの開発(金沢大院自然 1 、量研東海 2 、福島医大先端セ 3 、理研仁科セ 4 、金沢大理工 5 )○永井雄太 1 、我那覇功也 1 、西中一朗 2 、鷲山幸信 3 、殷 小 杰 4 、
南部明弘 4 、羽場宏光 4 、横山明彦 5 )【緒言】 211 At はα線内用療法への応用が期待される核種の一つである。211 At の半減期は7.21 時間と服用には利用しやすい反面、加速器から離れた医療用施設での利用は困難である。この問題を解決するため、当研究グループでは親核種である 211 Rn から 211 Atをミルキングして利用する、 211 Rn/ 211 At ジェネレータシステムの開発を行なっている。
本研究では、迅速かつ簡便に行える湿式分離法を採用し、 211 At の標識を行いやすい水相への回収を目的とした。その中で特に、近年グリーンケミストリーの観点から注目され、種類の豊富さから抽出のコントロールも行いやすいと考えられるイオン液体を用いた 211 At 溶媒抽出を利用することで、211 Rn の分離と水相への 211 At 抽出を検討した。
【実験】 211 At の化学分離法を検討するため、 211 At の製造及び調製について述べる。加速器を用いてa線を照射した Bi 標的を 6M HNO 3 で溶解した後、HNO 3 濃度を 1M に希釈した。1M HNO 3 溶液からドデカンに 211 At を抽出した後、0.1, 1, 3M HCl 溶液にさらに 抽 出 し た 。 HCl 溶 液 か ら イ オ ン 液 体 1-Methyl-3-n-octylimidazoliumBis(trifluoromethanesulfonyl)imide に 211 At を抽出した後、0.1, 1, 3M NaOH 溶液に逆抽出した。抽出前後のドデカン、HCl 溶液、イオン液体について 211 At の放射能を液体シンチ
レーションカウンターで測定した。ドデカンから HCl
20ml バイアルに照射後の Bi 標的を投入
へ溶液の 211 At の逆抽出率、HCl 溶液からイオン液体へ
ドデカン 18mlの抽出率、イオン液体から NaOH 溶液への逆抽出率を
6M HNO3 2ml
Bi 標的を溶解
求めた。
Al
箔を除去
【結果】今回考案した湿式分離スキームを図 1 に示す。
蒸留水 2ml211
Rn か ら 壊 変 し た 211 At を 使 用 す る 前 に 、 209 Bi(a,1 分間振とうし、ドデカン相に 211Rn を抽出
2n) 211 At 反応により製造した 211 At を用いてドデカンから NaOH 溶液に逆抽出するまでの、At 抽出率をそれぞ
15 時間以上静置れ確認した。その結果、ドデカンから 3M HCl 溶液の
3M HCl 5ml
逆抽出率は 97.5±0.5 %、3M HCl 溶液からイオン液体の抽出率は 91.7±0.4 %、イオン液体から 0.1M NaOH
10 分間振とうし、HCl 相に 211At を抽出溶液の逆抽出率は 80.1±1.8 %となり、ドデカンに回収
イオン液体 3ml
した 211 At を標識可能な 0.1M NaOH 溶液に 71.6 %回収
1 分間振とうし、イオン液体相に 211At を抽出
で き る こ と が わ か っ た 。 ま た 、 先 行 研 究 [1]に よ る と209
Bi( 7 Li, 5n) 211 Rn 反応により製造した 211 Rn をドデカ
0.1M NaOH 1.5ml
ンに 82±7 %回収できることがわかっており、このス
1 分間振とうし、NaOH 相に 211At を抽出
キームは有用であると考えられる。実際に 211 Rn を用
図 1 湿式分離スキーム
いて行った実験については、発表で詳細に議論する。
【参考文献】[1]E. Maeda et al., J. Radioanal. Nucl. Chem. 303 (2015) 1465.
Development of 211Rn/211At generator system via liquid phase recovery of Rn and ionic liquid
extraction of At
NAGAI, Y., GANAHA, K., NISHINAKA, I., WASHIYAMA, K., YIN, X., NAMBU, A., HABA, H.,
YOKOYAMA, A.

© 一般社団法人日本放射化学会- 1A03 -1A04

日本放射化学会第66回討論会(2022)

1A04

DIPE/HCl 系と HCl/イオン液体系の 211 At 溶媒抽出における線量効果について(金沢大院自然 1 、量研東海 2 、福島医大先端セ 3 、理研仁科セ 4 、金沢大理工 5 )○我那覇功也 １ 、永井雄太 1 、西中一朗 2 、鷲山幸信 3 、殷小杰 4 、
南部明弘 4 、羽場宏光 4 、横山明彦 5【序論】アイソトープ治療に有用なアスタチン同位体として 211 At が注目されている。
臨床応用のためには数 GBq の放射能を製造することが必要であるが、高線量ではトレーサー溶液中の At が複数の酸化状態を取ることが知られており、その結果、低線量では高い収率で標識できたものが、高線量で標識の収率が低下する事例も報告されている。この原因として、高い放射能強度の At 由来のα線が溶媒の放射線分解を引き起こ
し、放射線分解により発生したラジカルが At 自身の酸化状態に影響を及ぼしていると考えられている。したがって At の化学的性質、α線による溶媒の放射線分解機構と その At に及ぼす影響の解明が急務である。本研究では、高 い放射能強度の 211 At を安定的に得るために、化学状態の変化を想定して、線量が溶媒抽出に及ぼす影響について調査することを目的とした。
【実験】短寿命 RI 供給プラットフォームによる理化学研究所からの供給、または福島
県立医科大学からの供給によるα線を照射した Bi ターゲットから At を塩酸へ回収した。その後、At の放射能濃度が 0.090 kBq/mL ~1.2 MBq/mL である塩酸を用いて DIPE/HCl
系、HCl/イオン液体(本研究では、1-メチル-3-n-オクチルイミダゾリウムビス(トリフルオロメタンスルホニル)イミド、以下[C8 mim][Tf 2 N])
DIPE系の二種の系をそれぞれ 0.5 mL : 0.5 mL の体積で分 解 の 効 果 を 調 査 し た 。 こ の 際 、 初 め に DIPE,[C8 mim][Tf 2 N]へ 抽 出し た時 間 を 開 始 時間 と し 、 Atを溶媒中に存在させる時間を変化させることで、それぞれの溶媒の吸収線量を変化させた。
【 結 果 】 Fig.1 に は そ れ ぞ れ 本 研 究 の DIPE と分配比(相対値)抽出を行い、抽出系による分配比の変化から放射線[C 8 mim][Tf 2 N]

[C8 mim][Tf 2 N]の吸収線量と吸収線量が最も小さいときの分配比を 1 とした分配比の相対値を示した。一次関数でフィットしたところ、どちらも吸収線量が高い場合に分配比が減少するような線量効果が見られた。DIPE のデータにばらつきが大きく、現時点では二つの系を比較することは難しい。
どちらの系に線量効果が大きいかは今後調査してい吸収線量(Gy)
Fig.1 DIPE と[C 8 mim][Tf 2 N]の吸収線量と分配比(相対値)の関係

く。

Dose effects on solvent extraction of 211At in the DIPE/HCl and HCl/Ionic Liquid systems
GANAHA, K., NAGAI, Y., NISHINAKA, I., WASHIYAMA, K., YIN, X., NAMBU, A., HABA, H.,
YOKOYAMA, A.

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特別セッション

核医学の礎を担う放射化学の新展開 | 特別セッション 2

特別セッション 2

核医学の礎である放射化学の新展開

核医学の礎である放射化学の新展開

座長: 鷲山 幸信 (福島県立医大)
2022年9月15日(木) 11:20 〜 12:30 A会場 (小柴ホール)
Zoomはこちら[1A05-08-Zoom] セッションのオンライン参加（ Zoom）[1A05]
胃癌腹膜播種モデルマウスを用いた 211At標識抗 FGFR4抗体による放射線免疫療法の検討*久下 恒明1,2、増田 寛喜1,2、杜 婉瑩1、保田 智彦3、杉山 暁4、羽場 宏光5、巽 俊文6、秋光
信佳4、熊倉 嘉貴7、吉田 寛2、瀬戸 康之1、和田 洋一郎4、野村 幸世1 （1. 東京大学大学院
医学系研究科消化管外科学、2. 日本医科大学
院

外科・消化器外科、4. 東京大学

化学研究所

消化器外科、3. 日本医科大学千葉北総病

アイソトープ総合センター、5. 国立研究開発法人理仁科加速器科学研究センター、6. 東京大学大学院

薬学系研究科、7. 埼玉医科大学医学部総合医療センター放射線科）
11:20 〜

[1A06]

11:35

電解酸化反応を用いたチロシン上ヨウ素-アスタチン置換反応*中川 創太1,2,3、角永 悠一郎4、大江 一弘5,6、寺本 高啓6、床井 健運1、永田 光知郎5,6、吉村 崇5,6、羽場 宏光7、王 洋7、笠松 良崇1、豊嶋 厚史6、深瀬 浩一1,6、篠原 厚6,8 （1. 阪大院理、2. 名大院医、3. 国がん 先端医療開発セ、4. 阪大院医、5. 阪大RIセ、6. 阪大放射線機構、7. 理研、8. 大阪青山大学）
11:35 〜

[1A07]

11:50

アスタチン化学種の薄層クロマトグラフィー*西中 一朗1、橋本 和幸2 （1. 量子科学技術研究開発機構
子力研究開発機構
11:50 〜

[1A08]

高崎量子応用研究所、2. 日本原

原子力科学研究所）

12:05

ルテチウム-177を用いた核医学治療薬〜病院臨床の実際と日本放射化学会に寄せる期待〜*高野 祥子1 （1. 横浜市大放治）
12:05 〜

©一般社団法人日本放射化学会

12:30

日本放射化学会第66回討論会(2022)(2022年9月15日(木) 11:20 〜 12:30 A会場)

[1A05-08-Zoom] セッションのオンライン参加（ Zoom）
Zoomはこちら©一般社団法人日本放射化学会

1A05

日本放射化学会第66回討論会(2022)

1A05

胃癌腹膜播種モデルマウスを用いた腹膜播種に対する211
At 標識抗 FGFR4 抗体による放射線免疫療法の検討(東大医学系研究科消化管外科学 1 、日医大消化器外科 2 、日医大千葉北総病院 3 、東大アイソトープ総合センター 4 、東大薬学系研究科 5 、理研
仁科加速器研究センター 6 、埼玉医大放射線科 7 )○久下恒明 1,2 、杜婉瑩1

、増田寛喜 1,2 、保田智彦 1,3 、杉山暁 4 、巽俊文 5 、羽場宏光 6 、瀬戸康之 1 、吉田寛 2 、秋光信佳 4 、和田洋一郎 4 、野村幸世 1【緒言】 胃癌は世界で最も一般的な癌腫の一つであるが、進行するにつれしばしば腹膜播種をきたす。しかし現時点で腹膜播種に対する効果的な治療法はなく、そのため腹膜播種を伴った胃癌の予後は非常に悪い。最近、腹膜播種に対する新たな治療法として放射線免疫療法が注目されている。これは腫瘍に関連した抗原に対する抗体に放射性同位元素を標識して投与することにより、腫瘍に特異的に到達させるものである。その中でα線は飛程が短く、高 LET の放射線を放出する特性から、特に播種や微小転移などの治療により適していると期待されている。α線を放射する核種のうち 211 At は半減期が約 7.2 時間と短く、安全性も高いと考えられる。
一方、我々は、免疫コンピテントなマウスに移植可能なマウス胃癌細胞 YTN を世界で初めて樹立し、実験に供している。このうち YTN16 は線維芽細胞成長因子受容体 4（FGFR4）を高発現しており、211 At と抗 FGFR4 抗体を Conjugate し腹膜播種モデルマウスに投与することで、胃癌腹膜播種のα線内照射療法の治療実験を免疫コンピテントなマウスを用いて行うことが可能と考えた。これまでも腹膜播種に対する放射線免疫療法の有効性を示す報告はいくつか存在するものの、いずれもヌードマウスを中心に行われており、免疫能を有するマウスでの放射線免疫療法の報告はない。今回 C57BL/6 マウスを用いた胃癌腹膜播種
モデルで放射線免疫療法の有効性を検証する。

【実験】 C57BL/6 マウスに対し、YTN16 1.0×10 7 個を腹腔内投与し胃癌の腹膜播種モデルマ
ウスを作成した。YTN16 投与 3 週間後に 211 At (1.0MBq)を腹腔内、静脈内及び胃内に、抗FGFR4 抗体と結合させた 211 At (1.0MBq)を腹腔内、静脈内にそれぞれ投与した。4.5 時間後、
16 時間後、23 時間後に各臓器への放射能の集積をγカウンターで測定した。
その結果、腹膜への 211 At の集積は、投与経路別では静脈内や胃内投与より腹腔内投与の方が高かった。また、5 つの群のうち抗 FGFR4 抗体結合 211 At を腹腔内投与した群で最も効率的に腹膜へ集積した。
抗 FGFR4 抗体を結合させることで 211 At がより効率的に腹膜播種へ集積させることができ、
抗 FGFR4 抗体結合 211 At による放射線免疫療法は胃癌腹膜播種に対する有効な治療法の選択肢となり得る。

The efficacy of astatine-211-labeled anti-fibroblast growth factor receptor 4(FGFR4) antibody on
dissemination of gastric cancer in immunocompetent mice
Kuge K, Masuda H, Du W, Yasuda T, Sugiyama A, Haba H, Tatsumi T, Akimitsu N, Kumakura Y, Yoshida
H, Seto Y, Wada Y, Nomura S© 一般社団法人日本放射化学会- 1A05 -1A06

日本放射化学会第66回討論会(2022)

1A06

電解酸化反応を用いたチロシン上ヨウ素-アスタチン置換反応(阪大院理 1 、名大院医 2 、国がん先端医療開発セ 3 、阪大院医 4 、阪大

RI セ 5 、阪大放射線機構 6 、理研 7 、大阪青山大 8 ) 〇中川創太 1,2,3 、角永悠一郎 4 、大江
一弘 5,6 、寺本高啓 6 、床井健運 1 、永田光知郎 5,6 、吉村崇 5,6 、羽場宏光 7 、王洋 7 、笠松
良崇 1 、豊嶋厚史 6 、深瀬浩一 1,6 、篠原厚 6,8【緒言】アスタチン-211( 211 At)は核医学治療への利用が期待される放射性同位元素である。
核医学治療の為には分子標的薬に 211 At を標識することが重要であるが、分子標的薬の一つである α-メチル-L-チロシンへの 211 At 標識法には毒性の高い有機金属等を用いる方法しかなく、新たな標識法の開発が望まれる。そこで本研究では電解酸化反応に着目した。Atは複数の酸化数をとり多様な化学種を形成するため、反応には化学種の制御が重要である。
本研究では様々な印加電圧や溶液条件下で 211 At の電解酸化反応を詳細に調べ、反応性の高い 211 At 化学種を生成することでチロシンに 211 At を標識する新たな方法の開発を行った。
【実験】 209 Bi(α,2n) 211 At 反応によって 211 At を製造し、乾式蒸留法による 209 Bi 標的からの分離後、蒸留水に溶解して 211 At ストック溶液を得た。ストック溶液に NaCl、HCl、NaI を添加して 990 mM NaCl/10 mM HCl/100 mM NaI 溶液とした。電解には微量の物質の電解に適したフロー型電解装置を用いた[1]。電解装置に 500-1000 mV(vs Ag/AgCl)の電圧を印加し、990 mM NaCl/10 mM HCl を流速 50 µL/min で流し 211 At ストック溶液を 20 µL 注入して電解酸化を行った。溶出液を α-メチル L-チロシンを模擬した N-アセチル-L-チロシンと混合し、最終溶出液を捕集して HPLC で分析することで 211 At の標識化を評価した。
【結果と考察】図 1(a)(b)に、印加電圧 700 mV および 900 mV での最終溶出液、また図(c)に N-アセチル-3-ヨード-L-チロシンの HPLC
クロマトグラムを示す。有機物のヨウ素化体とアスタチン化体は近い溶離時間を持つため、
図 1(b)のピークの化合物は N-アセチル-3-ア
スタト-L-チロシンだと考えられる。その放射化学純度は 89±8％であった。一方、印加電圧
700 mV で は 該 当 ピ ー ク の 放 射 化 学 純 度 は
22±2％であった。これらの違いから、900 mV付近で 211 At の状態が変化し標識されたことが分かる。さらに反応機構の詳細な検討を行った結果、本反応は中間体として生成した Nア セ チ ル -3- ヨ ー ド -L- チ ロ シ ン 上 の ヨ ウ 素 と211 Atの置換反応により進行することが明らか

図 1. HPLC クロマトグラム(a)700 mV(b)900 mV を印加した際のになった。

溶出液の NaI 放射線検出器による分析【参考文献】[1] A. Toyoshima et al., J. Am. Chem.

(c)N-アセチル-3-ヨード-L-チロシンのSoc. 131, 9180-9181 (2009).

UV-vis 吸光分析Iodine-astatine substitution reaction on tyrosine using electrolytic oxidation reaction
NAKAGAWA S., KADONAGA Y., OOE K., TERAMOTO T., TOKOI K., NAGATA K.,
YOSHIMURA T., HABA H., WANG Y., KASAMATSU Y., TOYOSHIMA A., HUKASE K.,
SHINOHARA A.

© 一般社団法人日本放射化学会- 1A06 -1A07

日本放射化学会第66回討論会(2022)

1A07

アスタチン化学種の薄層クロマトグラフィー(量研東海 1 、原子力機構 2 )○西中一朗 1 、橋本和幸 2【緒言】
α放射性 RI 標識薬剤による標的アイソトープ治療が新しいがん治療として注目されている。このα標的アイソトープ治療での利用が期待されているアスタチンは、同じハロゲン元素のヨウ素と異なる化学特性を示すことが現象的に知られているが、何に起因しているのか分かっていない。アスタチン標識薬剤の合成や体内での安定性の観点からも、アスタチンの化学特性を理解することが重要である。先行研究 1), 2)では、薄層クロマトグラフィーにより、アスタチンの安定な化学種は、At － 、AtO 3 － 、AtO 4 － である
こと、また、これらのアスタチン化学種は、対応するヨウ素化学種に比べて、容易に酸化、還元されることを明らかにした。本研究発表では、展開溶媒や、酸化剤と還元剤によって、At － 、AtO 3 － 、AtO 4 － の存在率が変化することを詳細に調べることで新たに分かったアスタ
チンの化学特性について報告する。
【実験】
原子力機構タンデム加速器で、60 MeV ７ Li 3 ＋ イオンを鉛と錫の薄膜標的に照射して、核反応 nat Pb( 7 Li,xn) 207-211 At、 nat Sn( 7 Li,xn) 119-126 I によって、アスタチンとヨウ素の RI を製造した 3),4)。簡易乾式分離法によって、金属標的からそれぞれの RI を熱分離、精製
し、1.8 ml のエタノールあるいは水を溶媒として、RI トレーサー溶液を調製した 1)-3),5) 。
アスタチン水溶液については、酸化剤 KIO4 、還元剤 Na 2 SO 3 、H 2 H 4 を加えた溶液を調製した。調製した試料溶液 2－5 ml を、12×2 cm のシリカゲルプレート(Merck Silica gel
60 F354 aluminum sheet)の上で、3 種類の溶媒（エタノール/水、エタノール/アンモニア、
メタノール/クロロホルム）で約 8 cm 展開して、薄層クロマトグラフ分析した。分析後乾燥したシリカゲルプレートの放射能分布をイメージングプレートで撮像した。
【結果と考察】ヨウ素とアスタチンの イメージングプレート 画像の一部を図に示す。分離された成分の R f 値と強度を求めた。R f 値から、ヨウ素の化学形は I － (R f=0.75-0.94)であり、アスタチンは At － (R f =0.68-0.87) 、I－
At －AtO 3 － (R f =0.52-0.71) 、AtO 4 － (R f =0)であることを確認した。くわえてアスタチン化学種については、展開溶媒によって化学種の存在率がAtO 3 －
大きく異なるものがあることを観測した。この観測結果からクロロホルムあるいはアンモ ニア との相互作用によ るアスタチンに特有な化学特性を新たに見出した。
【参考文献】AtO 4 －
1) I. Nishinaka et al., J. Radioanal. Nucl. Chem. 318(2018)897-905.
2) I. Nishinaka et al., J. Radioanal. Nucl. Chem. 322(2019)2003-2009.
3) I. Nishinaka et al., J. Radioanal. Nucl. Chem. 304(2015)1077-1083.
4) I. Nishinaka et al., J. Radioanal. Nucl. Chem. 314(2017)1947-1965.
図 画像5) I. Nishinaka et al., J. Radioanal. Nucl. Chem. 327(2021)869-875.
分析試料：エタノール溶液
展開溶媒：メタノール/クロロホルム

Thin layer chromatography for astatine chemical species
NISHINAKA I., HASHIMOTO K.

© 一般社団法人日本放射化学会- 1A07 -1A08

日本放射化学会第66回討論会(2022)

1A08

ルテチウム-177 を用いた核医学治療～病院臨床の実際と日本放射化学会に寄せる期待(横浜市立大学大学院医学研究科放射線治療学 1 )○高野祥子 1【緒言】 近年、核医学治療と呼ばれる医学分野が急速に発展し、臨床応用が拡大している。核医学治療とは、放射性核種を含む腫瘍特異的な薬剤を患者体内に投与することで、放射性核種を腫瘍に集積させ、腫瘍内部から放射線照射を行い、がん細胞などの縮小・消滅を狙う放射線治療の一種である。古くは 1930 年代から放射性元素そのものの生体内での代謝を利用した治療として、甲状腺疾患に対する放射性ヨウ素の内服などが行われてきたが、2000 年代に入り腫瘍特異的な低分子化合物に、キレートと金属核種を付加する薬剤開発手法が多用されるようになり、急激にその研究と臨床応用が進んだ。
この腫瘍特異的な低分子化合物とキレート・金属核種を組み合わせる最大の利点は、金属核種の部分だけを、診断用のγ核種や PET 核種に替えることで、標的の分布を可視化し、治療効果や副作用の予測を可能にすることができることである。
（=Radio-theranostics）Radio-theranostics を指向した薬剤のうち、近年の治療薬の代表格が、Lu-177（ルテチウム 177）を用いた Peptide Receptor Radionuclide Therapy; PRRT（ペプチド受容体核医学治療）である。PRRT の対象疾患である神経内分泌腫瘍は、腫瘍細胞表面にソマトスタチン受容体を過剰発現する性質があり、この受容体特異的なペプチド（ソマトスタチンアナログ）と Lu-177 を、キレートを用いて結合させた標的
薬剤を静脈注射することで、治療が行われる。
【病院における臨床導入までの道のり】PRRT 製剤は、欧州で多くの種類が開発され、1990 年代から臨床応用が開始された。2000 年代には、多くの臨床実績が報告され、欧米ではガイドライン上で治療選択肢の一つと位置付けられるまでの治療法となったが、本邦ではなかなかその導入が進まなかった。原因は放射性物質に対する法規制である。
当時医薬品として承認される前段階の放射性薬剤に対する規制は、ヒトへの投与を行うには適さず、また薬剤投与後の患者さんを安全に管理するための放射線治療病室は建設費や維持費に対する病院負担感が強く、緊迫した不足状態にあった。長年の多くの困難を経たが、PRRT 製剤の一つ Lu-177 DOTATATE は、2021 年 9 月遂に本邦でも薬事承認を得て、現在は一般臨床として多くの患者さんの福音となっている。
本講演では、これまでの経緯と現在の病院臨床の実際、問題点などに触れながら、日本放射化学学会に医療現場から期待することをお伝え出来ればと思う。

Radionuclide therapy using Lutetium-177: Clinical Practice in Hospitals and Expectations for theJapan Society of Nuclear and Radiochemical Sciences
TAKANO S.

© 一般社団法人日本放射化学会- 1A08 -日本放射化学会第66回討論会(2022)

部会 | 部会

核化学部会
座長: 豊嶋 厚史 (阪大)
2022年9月15日(木) 13:10 〜 13:40 A会場 (小柴ホール)
Zoomはこちら©一般社団法人日本放射化学会

日本放射化学会第66回討論会(2022)

特別セッション

核医学の礎を担う放射化学の新展開 | 特別セッション 2

特別セッション 2

核医学の礎である放射化学の新展開

核医学の礎である放射化学の新展開

座長: 石岡 典子 (QST)
2022年9月15日(木) 13:45 〜 14:25 A会場 (小柴ホール)
Zoomはこちら[1A09-10-Zoom] セッションのオンライン参加（ Zoom）[1A09]
Cu-64創薬最前線*吉井 幸恵1 （1. 量子科学技術研究開発機構）
13:45 〜

[1A10]

14:10

標的α線治療における遊離225Ac除去に関する錯体化学的検討*品田 光洋1,2、吉本 光喜3、吉井 幸恵2、松本 博樹2、高橋 正2、五十嵐 千佳2、檜原 扶紀子
2、立花 知子2、土井 あやの3、東 達也2、藤井 博史3、鷲山 幸信4 （1. 東邦大学大学院 理学研究科 、2. 量子科学技術研究開発機構、3. 国立がん研究センター東病院 機能診断開発
分野、4. 福島県立医科大学 先端臨床研究センター）
14:10 〜

©一般社団法人日本放射化学会

14:25

日本放射化学会第66回討論会(2022)(2022年9月15日(木) 13:45 〜 14:25 A会場)

[1A09-10-Zoom] セッションのオンライン参加（ Zoom）
Zoomはこちら©一般社団法人日本放射化学会

1A09

日本放射化学会第66回討論会(2022)

1A09

Cu-64 創薬最前線( 量子科学技術研究開発機構 )○吉井幸恵【緒言】
がんは死因第一位を占める疾患で有効な診断法・治療法の開発が求められている。
我々はこれまでに放射性核種である 64 Cu に注目し、がんの新しい診断・治療法を開発してきた。 64 Cu は PET で検出できる陽電子放出核種であると同時に、がん細胞に障害を与える β － 線・オージェ電子を放出する核種でもあるため、PET イメージングのみならず、内照射治療目的にも使用できる。本講演では我々が現在行っている 64 Cu 標識薬剤の最新研究をご紹介したい。
【日本発放射性薬剤 64 Cu-ATSM による悪性脳腫瘍に対する革新的治療法】
悪性脳腫瘍は現在、再発した場合の有効な治療法が乏しく、新規治療法の開発が望まれる。既存治療法が奏功しない原因として、腫瘍内部が低酸素化し治療抵抗性になることが知られ る。これ に対 し 我 々は、低 酸 素 化 し た腫 瘍 に 高 集 積 し 治 療 効 果 を 発 揮 する放 射 性 薬 剤
64

Cu-ATSM を開発している。これまでに、 64 Cu-ATSM が悪性脳腫瘍に対し高い治療効果を有することを非臨床試験で示してきた。また、非臨床毒性試験を実施し、本薬の治療薬としての安全性を確かめてきた。さらに、PET 臨床研究においては、Cu-ATSM が患者の悪性脳腫瘍に高集積することが示されている。こうした背景から我々は、 64 Cu-ATSM を治療目的で、世界で初めて人へ投与するファースト・イン・ヒューマン試験として、悪性脳腫瘍患者を対象とした第 I相臨床試験を開始した。本講演では、本試験の開発プロセスと概要につき説明したい。
【膵がんの早期診断・早期治療を可能にする 64 Cu 標識放射性抗体の開発】
膵がんは、最も生存率が低い難治がんの一種で、予後改善のために早期診断法の開発が望まれる。特に、1cm 未満の早期膵がんの発見・治療はより高い生存延長効果が得られると報告されており、非常に重要である。近年、血液バイオマーカーによる早期膵がん患者スクリーニ
ング法が世界各国で臨床開発され、実用化しつつある。しかし、現状の画像診断法では 1cm未満の早期膵がんの膵臓内での位置を明らかにできず、適切な治療計画を策定することは困難である。これに対し我々はこれまでに、多くの膵がんに過剰発現する EGFR に対する抗体を64

Cu で標識した放射性抗体を開発し、マウス非臨床試験より本薬を腹腔投与することで、従来の静脈投与に比べ、膵がんに高集積させられることを明らかにすると共に、従来法（FDG-PET
等）では検出できない 3mm～1cm の早期膵がんを明瞭に描出できることを明らかにした。本講
演では、本研究の概略と展望をお話ししたい。

Frontline of development for Cu-64 radiopharmaceuticals
YOSHII Y.

© 一般社団法人日本放射化学会- 1A09 -1A10

日本放射化学会第66回討論会(2022)

1A10

標的 α 線治療における遊離 225 Ac 除去に関する錯体化学的検討(QST 1 、東邦大院理 2 、国立がんセンター東病院 3 、福島医大 4 )○品田
光洋 1,2 、吉本光喜 3 、吉井幸恵 1 、松本博樹 1 、高橋正 1 、五十嵐千佳 1 、檜原扶紀子 1 、立花知子 1 、東達也 1 、 藤井博史 3 、鷲山幸信 4【背景および目的】 225 Ac を用いた標的 α 線治療の in vivo 研究では、薬剤から遊離した
225
Ac が主に肝臓に蓄積され、予期しない毒性を引き起こす可能性があると複数の基礎研究から報告されている。様々な薬剤を使用した 225 Ac TAT の今後の臨床開発を加速させるためには、遊離 225 Ac による予期しない毒性に対処する方法を準備することも必要である。本研究では、遊離した 225 Ac を排出するために様々なキレート剤の in vivo での効果を比較し、実現可能性を評価した。
【実験】9 つの候補キレート剤( D -penicillamine、dimercaprol、Ca-DTPA、Ca-EDTA、CyDTA,
GEDTA、TTHA、Ca-TTHA および DO3A)を in vitro および in vivo で評価した。遊離 225 Acの 生 体 内 分 布 と 線 量 測 定 を in vivo キ レ ー ト 実 験 前 に マ ウ ス で 調 べ た 。 225 Ac(10kBq/mouse)をマウスに静脈内投与し、1 時間後に未処理のコントロールマウスを除いてキレート剤(原則 150 mg/Kg)溶液で処理し、4 時間後の 225 Ac の分布を測定した。
【結果と考察】4 時間後の放射能分布の結果から、特に有意な差が得られた肝臓及び尿の225
Ac 活性の生体内分布の違いの図を示した。Ca-DTPA、Ca-EDTA、GEDTA、TTHA、および Ca-TTHA が 225 Ac の肝臓取り込みにおける減少を示した。また、225 Ac の尿中排
泄 は 、 Ca-DTPA、 TTHA お よ び Ca-TTHA で 有 意 に 促 進 さ れ た 。 こ れ ら の 結 果 か ら
Ca-DTPA および Ca-TTHA が優れていることが分かった。Ca-DTPA および Ca-TTHA の
24 時間後の放射能分布は、マウス生体内で肝臓での遊離 225 Ac の保持をそれぞれ 22%、30%と大幅に減少させた。これらのキレート剤のうち、Ca-TTHA で全身臓器でのより高い 225 Ac 減少傾向が観察され、心臓、肺、腎臓、脾臓等の臓器でも 225 Ac の有意な減少が観察された。さらに、これらのキレート剤の使用により除去された 225 Ac は、尿・糞として排泄されることも明らかになった。これらの結果から 5 つまたは 6 つのカルボキシ基を有するアミノポリカルボン酸キレート剤である Ca-DTPA および Ca-TTHA
が全身クリアランスに効果的であることがわかった。

図 1: 肝臓と尿の% ID / g
Coordination chemical study on free 225Ac removal in targeted alpha therapy
SHINADA, M., YOSHIMOTO, M., YOSHII, Y., MATSUMOTO, H., TAKAHASHI, M., IGARASHI,
C., HIHARA, F., TACHIBANA, T., FUJII, H., and WASHIYAMA, K.

© 一般社団法人日本放射化学会- 1A10 -日本放射化学会第66回討論会(2022)

基盤セッション

核化学 | 基盤セッション A:

基盤セッション A:

核化学

核化学

座長: 豊嶋 厚史 (阪大)
2022年9月15日(木) 14:35 〜 15:45 A会場 (小柴ホール)
Zoomはこちら[1A11-14-Zoom] セッションのオンライン参加（ Zoom）[1A11]
阪大 RCNPにおける RI大量製造のための加速器施設のアップグ
レード*福田 光宏1 （1. 大阪大学核物理研究センター）
14:35 〜

[1A12]

15:00

精密質量測定による新同位体241Uの同定*庭瀬 暁隆1、渡辺 裕1、平山 賀一1、向井 もも2、Schury Peter1、Andreyev Andrei 3、飯村 俊4、石山 博恒2、鄭 淳讃1、宮武 宇也1、Rosenbusch Marco1、谷口 秋洋5、和田 道治1（1. 高エネルギー加速器研究機構、2. 理研仁科センター、3. ヨーク大、4. 立教大、5. 京大複合研）
15:00 〜

[1A13]

232

15:15

7

Th+ Li核反応によって生成する U同位体の ICP-MSによる定量*永井 歩夢1、細川 浩由1、中島 朗久2、坂口 綾2、南部 明弘3、重河 優大3、羽場 宏光3、横山 明彦4 （1. 金沢大学大学院自然科学研究科、2. 筑波大学数理物質系、3. 理化学研究所仁科加速器科学研究センター、4. 金沢大学理工研究域）
15:15 〜

[1A14]

15:30

超重元素原子科学研究に向けた電子ビーム誘起プラズマ(EBGP)イオ
ン源の開発*青木 涼太1,3、佐藤 哲也1,3、内馬場 優太1,3、宮地 優太2,3、Gong Gyeongmin1,3、名取 日
菜2,3、伊藤 由太3、浅井 雅人3、塚田 和明3、永目 輸一郎3 （1. 茨城大院理工、2. 茨城大理、3. 原子力機構先端研）
15:30 〜

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15:45

日本放射化学会第66回討論会(2022)(2022年9月15日(木) 14:35 〜 15:45 A会場)

[1A11-14-Zoom] セッションのオンライン参加（ Zoom）
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1A11

日本放射化学会第66回討論会(2022)

1A11

阪大 RCNP における RI 大量製造のための加速器施設のアップグレード(大阪大核物理研究センター 1 、大阪大学放射線科学基盤機構 2 )○福田光
宏 1 、依田哲彦 1 、神田浩樹 1 、安田裕介 1 、豊嶋厚史 2 、今教禎 2【緒言】 大阪大学核物理研究センターは，1971 年に全国共同利用センターとして発足
し，1973 年に AVF サイクロトロン（K=140MeV）が完成して 1976 年から共同利用実験を開始した。1991 年には後段のリングサイクロトロン（K=400MeV）が完成し，数MeV から 400MeV までの幅広い加速エネルギー範囲の陽子ビームなどを供給できるようになった。2018 年には国際共同利用・共同研究拠点に認定され，国内外に開かれた加速器施設としてより一層他機関との連携を強めながら多様な分野での研究開発にイオンビームを供給している。2005 年に RI 製造専用ビームラインを整備し，核化学研究のビームタイムも定期的に確保されるようになった。さらに 2013 年には At-211 製造専用ビームラインも増設し，2018 年には年間の RI 生成ビームタイムが 600 時間を超えるまでに増加している。2016 年には阪大 RCNP が幹事機関となって理研 RIBF，東北大CYRIC・ELPH，量研量医研・高崎研の加速器施設が連携した短寿命 RI 供給プラット
フォームが立ち上がり，科研費を獲得した基礎研究などへの短寿命 RI の供給も開始した。近年，多様な分野での RI 利用研究の裾野が拡がり，とりわけ At-211 を用いたアルファ線核医学治療に関わる研究開発が急激に発展してきたことから，2019 年度より短
寿命 RI の安定供給と大量製造なども目標の一つとした AVF サイクロトロンのビーム強度増強と RI 取扱設備等の更新を進めている。
【加速器施設のアップグレード】 加速器施設の共用を開始して以来 50 年近く経過し，加速器及び建屋設備の老朽化が著しくなってビームの安定供給が困難になってきたこと，
一方で RI の大量製造や二次粒子（中性子やミューオン）ビームの高強度化などの要求も年々強まってきたことから，2019 年 2 月にサイクロトロンの運転を停止し，加速器施設のアップグレード工事に着手した。イオンビームの高強度化を図るため，イオン源の加速電圧を 50kV 以上まで高めただけでなく，AVF サイクロトロンの本体電磁石以外の構成機器を全て更新し，高強度ビームの入射・加速・引出しの効率を大幅に向上させるためのアップグレードを実施した。建屋においては，ビーム強度増強に対応しうるように遮蔽壁を増設しただけでなく，老朽化した排水・空調設備や本体室・実験室等の内装も更新した。また，核化学・核医学用セミホットラボなども更新し，At-211
をはじめとした短寿命 RI の大量製造に最適な実験環境を整備した。
【ビームコミッショニング】 2022 年 4 月中旬に 65MeV 陽子ビームの取り出しに成功し，5 月上旬に施設検査に合格した後は本格的なビームコミッショニン
グを進めている。これまでに陽子65MeV，4 He 2+ 29MeV の加速を行い，ビームライン機器や実験装置の立ち上げも兼ねた試験的なビーム供給も始めている。
Upgrade of the RCNP accelerator facility for RI mass production
FUKUDA M., YORITA T., KANDA H., YASUDA Y., TOYOSHIMA A., KON Y.

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日本放射化学会第66回討論会(2022)

1A12

精密質量測定による新同位体 241 U の同定(高 エ ネ ル ギ ー 加 速 器 研 究 機 構 1 、 理 研 仁 科 セ ン タ ー 2 、 ヨ ー ク 大 3 、立 教 大 4 、 京 大 複 合 研 5) ○ 庭 瀬 暁 隆 1 、 渡 辺 裕 1 、 平 山 賀 一 1 、
向井 もも 2 、Peter Schury 1 、Andrei Andreyev 3 、飯村俊 4 、石山博恒 2 、
鄭 淳讃 1 、宮武宇也 1 、Marco Rosenbusch 1 、谷口秋洋 5 、和田道治 1

原子核の質量は、その構成物である陽子や中性子の質量の総和から常に 1%程度軽い。
この差は原子核の全結合エネルギーに相当し、核の安定性を決定する指標となるかつ、核子間相互作用を議論する際の重要な鍵となる物理量である。網羅的な質量測定は原子核の構造に関する実験的な理解を深めると同時に、安定の島や天体での元素合成過程といった、極限領域原子核の性質解明へ向けた重要な知見を与える。
これまでに数多くの原子核の質量が測定されてきたが、中性子過剰アクチノイド核は融合反応や核破砕反応といった従来の不安定核合成手法ではアクセスが難しく、未発見・未測定の核種が未だ多く存在する。入射核と標的核間の相互作用によって、入射・標的核の近傍核種を生成する多核子移行反応はこれらの核種を能率的に生成する実現性を持った原子核反応である。
KEK 元素選択型同位体分離装置 KISS[1] は、多核子移行反応によって生成される中性子過剰核を、レーザー共鳴イオン化と分析磁石によって特定の原子番号と質量数の核種を選択し分光測定を行う装置群である。理研リングサイクロトロンによって供給
Two color
される重イオンビームと KISS との組み合
laser ionization( "Z" selection )わせにより、これまでに我々は N=126 近Beam dump
傍 核 種 の β - γ 線 分 光 や レ ー ザ ー 核 分 光 Gas inlet Dournut-shaped
Dipole magnet
gas cell( "A" selection )測定に成功をしてきた。近年、多重反射型
R ~ 900++++
飛 行 時 間 測 定 式 質 量 分 光 器 MRTOF[2] をMultipole
RF ion guides
Laminar flow
KISS 後段へと設置し、多核子移行反応でProjectile-likefragments
生成 さ れる 核 種の 直接 質 量測 定 実験 へ向Rotating
40μm Ti
Accelleration
Pt targets
degraderelectrode (20kV)
U beam
けた準備を進めてきた。
10.75 MeV/nucleon
Ar gas
本研究では 238 U+ 198 Pt 系によって生成さHe gasVacuum
れた 入 射核 様 の多 核子 移 行反 応 生成 物をGas-cell-based
ion coolor buncher
DC
KISS-MRTOF を用いて質量測定を行った。
(GCCB)
fields
RF carpet
実験セットアップを図 1 に示す。実験のMRTOF-MS
QPIG
Ejection
Injection
Analyte
結果、新同位体 241 U を含む総計 12 核種のmirror electrodemirror electrodelinear Paul trap
中性 子 過剰 ア クチ ノイ ド 核の 精 密質 量測Flat trap
定に 成 功し た 。本 講演 で は実 験 の詳 細とReference
Steerers
MagneTOF
結果について報告を行う
linear Paul trap
m

198

238

ion detector

Thermalion source

図 1. KISS-MRTOF の実験装置概略図【参考文献】[1] Y. Hirayama et al., Nucl. Instrum. Meth. B 353, 4-15 (2015).
[2] P. Schury et al., Nucl. Instrum. Methods Phys. B, 335 (2014) 39.

Identification of new isotope 241U from precise mass measurement
NIWASE, T., WATANABE, Y, X., HIRAYAMA, Y., MUKAI, M., SCHURY, P., , ANDREYEV, A. N.,
IIMURA, S., ISHIYAMA, H., JEONG, S. C., MIYATAKE, H., ROSENBUSCH, M., TANIGUCHI, A.
WADA, M.

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日本放射化学会第66回討論会(2022)

232

1A13

Th+ 7 Li 核反応によって生成する U 同位体の ICP-MS による定量(金沢大院自然 1 、筑波大数理 2 、理研仁科セ 3 、金沢大理工 4 )○永井 歩夢 1 、細川 浩由 1 、中島 朗久 2 、坂口 綾 2 、南部 明弘 3 、重河優大 3 、羽場 宏光 3 、横山明彦 4【序論】 核実験等のため環境中に微量に存在する 237 Np(T1/2 =2.1×10 6 y)は、放射能による測定が困難であり、加速器質量分析(AMS)による質量分析にはそのためのトレーサーが必要である。著者らの研究グループでは、トレーサーの候補である 236g Np(T 1/2 =1.5×
10 5 y)の製 造を 232 Th+ 7 Li 核反応に よ って 試み てい る 。こ の核 反 応の 副生 成物 である
236m

Np が壊変し生成する 236 U, 236Pu は 236g Np のトレーサー利用の妨害となる。また、不完全融合反応によっても U 同位体は生成され、妨害核種となりうる。このようなトレーサー核種の同重体は、長寿命核種であり放射線での定量が困難となる。一方、高精度な同位体分析が可能である高分解能 ICP 質量分析計(HR-ICP-MS)によって定量可能と考えた。本研究では Th ターゲット中の U 同位体と核反応によって生成される U 同位体について HR-ICP-MS による定量を行いトレーサーの有用性について検討する。
【実験】 ターゲットとして用いる 2 枚の 232 Th foil の一部(3.64, 2.44 mg)を切り取って溶解し、HR-ICP-MS を用いて照射前のターゲット中に不純物としてある U 同位体の定量を行った。理化学研究所 AVF サイクロトロンにて 232 Th foil を 2 枚(25.46, 27.06 mg)重ねたタ
ーゲットに 43 MeV 7 Li イオンを約 8 時間照射した。照射した Th ターゲットを溶解し、
UTEVA レジンを用いて化学分離を行った U 成分を希釈し HR-ICP-MS を用いて U 同位体の定量を試みた。測定対象として 232 Th, 233 U, 234 U, 235 U, 236 U, 238U を選び、検量線溶液には XSTC-13 (SPEX 社)を用いた。
【結果】 HR-ICP-MS を用いて測定した未照射 Th ターゲット中の 238U 濃度は、各々0.148±0.004, 0.116±0.011 mg/g であった。 235U は天然存在比で存在し、他の U 同位体は検出限界以下であった。Th ターゲット中の 235 U が照射場の中性子を吸収し生成
される
236g

236

U の生成量は目的である

Np 対して約 10-7 倍であった。このことから中性子による妨害核種の影 響は小さいと言える。また、Figure 1 に示した照射後の Th ターゲット中の U 同位体比から 233 U, 234U が天然存在比を大きく超えており、核反応による生成 が確認された。今後、生成反応断面積 を求める方向で進めていく。

Figure 1 照射後の Th ターゲット中の U 同位体比

Determination of U isotopes produced in the nuclear reaction of 232Th+7Li by ICP-MS
NAGAI, A., HOSOKAWA, H., NAKAJIMA, A., SAKAGUCHI, A., NAMBU, A., SHIGEKAWA, Y.,
HABA, H., YOKOYAMA, A.

© 一般社団法人日本放射化学会- 1A13 -1A14

日本放射化学会第66回討論会(2022)

1A14

超重元素原子科学研究に向けた電子ビーム誘起プラズマ(EBGP)イオン源の開発(茨城大院理工 1 、茨城大理 2 、原子力機構先端研 3 )〇青木涼太 1,3 、佐藤哲也 1,3 、内馬場優太 1,3 、宮地優太 2,3 、Gong Gyeongmin 1,3 、名取日菜 2,3 、伊藤由太 3 、浅井雅人 3 、
塚田和明 3 、永目諭一郎 3

原子番号が 100 を超える超重元素は、加速器を用いた重イオン核反応によって合成される。合成される同位体はすべて短寿命･低生成量であり、一度に一個ないし数個の原子しか扱うことができない実験の難しさから、その化学的性質はよくわかっていな
い。我々は、超重元素イオンビームを物理・化学研究に応用するため、短寿命単一原子に適用可能な新しいイオン源の開発をおこなっている。
開発したイオン源には、重アクチノイドなどを主なイオン化対象とした従来の表面電離法よりも、より広い範囲の原子あるいは分子に適用できる電子ビーム誘起プラズ
マ(Electron Beam Generated Plasma, EBGP) 法 1) を採用した。
本研究で構築したガスジェット結合型
EBGP イオン源の模式図を図 1 に示す。本イ
オン源では、グリッド構造を持つ円筒形アノード電極を中央に配置した。アノード電極をカソード電極が覆い、さらに 2 つのフィラメントが取り囲む構造となっている。アノード
電極内には、カソード電極内部表面から発生した熱電子が、カソード-アノード間の電位差によって加速され、円筒軸方向に向かって入射される。核反応によって合成した核反応生
成物は、He/CdI 2 ガスジェット搬送法 2) によってアノード電極内に導入される。アノード電図 1. 本研究で開発したガスジェット
極内部をイオン化室として、電子衝撃によっ結合型 EBGP イオン源概略図て核反応生成物がイオン化される。
実験では、本 EBGP イオン源を、テストベンチおよびオンライン同位体分離器(Isotope
Separator On-Line, ISOL)に装着し、各種貴ガスまたは CdI 2 等を用いて、イオンビーム
生成条件を調べた。その結果、イオン源が安定して動作することを確認するとともに、
イオンビームの生成を確かめた。発表では、EBGP イオン源のイオンビーム発生のための最適動作条件ならびに今後の展望について報告する。
【参考文献】
1) J. M. Nitschke, Nucl. Instrum. Method A 236 (1985) 1-16.
2) T. K. Sato et al. J. Radioanal. Nucl. Chem. 303 (2015) 1253 – 1257.

Development of an Electron-Beam-Generated-Plasma (EBGP) ion source for study of atomic andchemical properties of superheavy elements
AOKI, R., SATO, T.K., UCHIBABA, Y., MIYACHI, Y., GONG, G., NATORI, H., ITO, Y.,
ASAI, M., TSUKADA, K., NAGAME, Y.

© 一般社団法人日本放射化学会- 1A14 -日本放射化学会第66回討論会(2022)

基盤セッション

核化学 | 基盤セッション A:

基盤セッション A:

核化学

核化学

座長: 後藤 真一 (新潟大)
2022年9月15日(木) 15:55 〜 17:10 A会場 (小柴ホール)
Zoomはこちら[1A15-19-Zoom] セッションのオンライン参加（ Zoom）[1A15]
イオントラップされた不安定核の崩壊分光に向けたベーン電極型
ポールトラップの開発*内馬場 優太1,2、伊藤 由太2、青木 涼太1,2、宮地 優太2,3、Gong Gyeongmin1,2、名取 日菜
2,3、佐藤 哲也1,2、浅井 雅人2、塚田 和明2、永目 諭一郎2 （1. 茨城大学大学院理工学研究科量子線科学専攻、2. 日本原子力研究開発機構先端基礎研究センター極限重元素核科学研究グループ、3. 茨城大学理学部）
15:55 〜

[1A16]

16:10

多核子移行反応を用いたアクチノイド領域のアイソマー核分光*杉山 晃一1、郷 慎太郎1、富松 太郎1、甲斐 民人1、長江 大輔1、石橋 優一1、松永 壮太郎1
、永田 優斗1、西畑 洸希1、鷲山 公平1、坂口 聡志1、森田 浩介1、Orlandi Riccardo2、西尾 勝久2、牧井 宏之2、浅井 雅人2、静間 俊行3、井手口 栄治4、Thanh Pham Tung4、庭瀬暁隆5 （1. 九州大学、2. 原研 ASRC、3. QST、4. 阪大 RCNP、5. KEK）
16:10 〜

[1A17]

16:25

Th-229mのγ線観測に向けた Pa-229のフッ化物結晶への導入法及び光子測定装置の開発*重河 優大1、Wang Yang1、Yin Xiaojie1、南部 明弘1、羽場 宏光1 （1. 理化学研究所）
16:25 〜

[1A18]

16:40

クラウンエーテルを用いた102番元素ノーベリウムの硝酸系固液抽出
実験*渡邉 瑛介1,2、笠松 良崇1,2、横北 卓也3、中西 諒平1,2、大髙 咲希1,2、板倉 悠大1、益田 遼
太郎1,2、王 瑞麟1,2、重河 優大2、南部 明弘2、殷 小杰2、羽場 宏光2、高宮 幸一4、篠原 厚5（1. 大阪大学、2. 理化学研究所、3. サレジオ工業高等専門学校、4. 京都大学、5. 大阪青山大学）
16:40 〜

[1A19]

16:55

Rfの共沈実験に向けた Zr, Hf, Thのシュウ酸, マロン酸系でのフロー式
共沈実験*中西 諒平1,2、渡邉 瑛介1,2、大髙 咲希1,2、王 瑞麟1、板倉 悠大1,2、速水 翔1、羽場 宏光2、南部 明弘2、篠原 厚3、笠松 良崇1,2 （1. 大阪大学、2. 理化学研究所、3. 大阪青山大学）
16:55 〜

©一般社団法人日本放射化学会

17:10

日本放射化学会第66回討論会(2022)(2022年9月15日(木) 15:55 〜 17:10 A会場)

[1A15-19-Zoom] セッションのオンライン参加（ Zoom）
Zoomはこちら©一般社団法人日本放射化学会

1A15

日本放射化学会第66回討論会(2022)

1A15

イオントラップされた不安定核の崩壊分光に向けたベーン電極型
ポールトラップの開発(茨城大 1 、原子力機構 2 )○内馬場優太 1,2 、伊藤由太 2 、佐藤哲也 1,2 、青木涼太 1,2 、浅井雅人 2 、Gong Gyeongmin 1,2 、宮地優太 1,2 、永目諭一郎 2 、
名取日菜 1,2 、塚田和明 2不安定核のうち原子番号 100 を超える超重核は、強大なクーロン斥力に反して比較的安定となる場合がある。この要因である核構造などの基本的特性は、第一義には結合エネルギーに依っており、直結する核質量の測定が極めて重要である。そのため我々は、多重反射型飛行時間測定式質量分析器 MRTOF[1]を用いた超重核の精密質量測定計
画を進めている。MRTOF では、測定対象イオンの飛行時間から質量を精密に決定する。
このとき、しばしば僅かな質量差の同重体イオンや不純物分子イオンの混在により、正確な測定が困難になり得る 。この正確性をより高めるためには、混在し得る核種を放射線測定により事前に把握することが有効である。加えて、親核の崩壊と相関した
娘核イオンの測定により、不純物イオンを排除した確度の高い測定が可能となる。
本研究では、前述の崩壊分光による核種の事前同定や崩壊相関した質量測定を目的として、特殊な電極構造を持つ
ポールトラップを開発した。トラップ内で保持された不安
定核イ オン の崩壊 に伴 う放射 線 と 反跳イ オン の相関[2]から、バックグラウンドをほぼ排除した崩壊分光が実現できる。開発したトラップは、トラップ中心から検出器を仰ぐ
立体角を最大化するために、薄い板状のベーン電極(図 1)を用いた。これにより、検出器の構造を最適化することで、一般的な円形電極型と比較して約 3 倍となる 70％程度の
図 1: ベーン電極型イオント
幾何学的効率が実現可能となる。
ラップと崩壊測定の概略図
一方、ベーン電極型では、トラップ電場が理想的な四重極場から逸脱することにより、トラップ特性に影響が出ることが懸念される。従って、実際に円形及びベーン電極型ポールトラッ
プを製作し、Rb + イオンを用いてトラップ容量とトラップ寿命について系統的に評価した。前者では、いずれも大きな差は見られず、一度に約 10 7 個程度のイオンを保持できることが分かった。後者では、円形電極型で数十分程度、ベーン電極型でも数分程度が達成できた(図 2)。この違いは、前述の
図 2: 円 形 及び ベ ー ン 電 極 型 ポ ー ル ト ラ ップによる蓄積イオンの相対電荷量の冷却時
電場の歪みによる影響と考えられるが、ト間依存性。相対電荷量 が 1/e になる時間を
ラップ条件の最適化によって、今後より長トラップ寿命とした。
寿命の実現が期待される。
[1] H. Wollnik, M. Przewloka, Int. J. Mass Spectrom. Ion Process. 96 (1990) 267[2] N.D. Scielzo et al., Nucl. Instrum. Meth. A 681 (2012) 94

Development of a vane-shaped electrode Paul trap for decay spectroscopy of trapped radioactive ions
UCHIBABA, Y., ITO, Y., SATO, T.K., AOKI, R., ASAI, M., GONG, G., MIYACHI, Y., NAGAME, Y.,
NATORI, H., TSUKADA, K.

© 一般社団法人日本放射化学会- 1A15 -1A16

日本放射化学会第66回討論会(2022)

多核子移行反応を用いたアクチノイド領域のアイソマー核分光

1A16(九大理 1 ，原研 ASRC 2，QST 3 ，阪大 RCNP 4 ，KEK 5, 理研 6,
東工大 IIR 7 , 筑波大 CCS 8)○杉山晃一 1 ，郷慎太郎 1,6，富松太郎 1 ，甲斐民人 1，長江大輔 1,7 ，

石橋優一 1 ，松永壮太郎 1 ，永田優斗 1 ，西畑洸希 1 ，鷲山広平 1,8 ,坂口聡志 1，
森田浩介 1 ，Riccardo Orlandi 2，西尾勝久 2 ，牧井宏之 2，廣瀬健太郎 2，
伊藤由太 2，洲嵜ふみ 2 ，佐藤哲也 2 ，塚田和明 2，浅井雅人 1,2，
静間俊行 3 ，井手口栄治 4 ，Tung Thanh Pham 4 ，庭瀬暁隆 5
超重核領域には、人類未踏の原子核領域「安定の島」の存在が予言されている。この領域の原子核は二重魔法数、またはそれに近い核子数を持つ。しかし、安定の島に属する原子核を直接合成することはできないため、その性質は明らかになっていない。その核構造を議論するための方法として、アクチノイド核の核構造を調べることが考えられる。アクチノイド核は系統的に四重極変形が発達していることが知られており、安定の島に現れる
一粒子軌道の一部はアクチノイド核に現れる [1],[2] 。そこで、アクチノイド核を対象とした核分光研究を行なうことにより、超重核の詳細な核構造への指標を得ることを目指している。
本研究では、原子力機構タンデム加速器施設にて、 18 O + 248 Cm の多核子移行反応を用いたインビーム γ 線核分光実験を行なった。アイソマースコープ法 [2] と呼ばれるアイソマーに特化した実験手法を用いることで、バックグラウンドの少ない測定を実現した。
実験セットアップの概略図を図 1 に示す。
標的と検出器の間にタングステン（W）
シールドを設置し、標的からのバックグ
ラウンド γ 線を遮蔽した。Si 検出器アレ
イによりビーム由来の粒子の ΔE-E を測定することで粒子識別をし、核子移行反応の分類を行った。昨年の放射化学会では本手法の原理検証を報告した。本講演
では実験で測定されたアイソマー状態を報告し、核構造について議論する 。

図 1 実験セットアップの概略図[1] T. Ishii et al., Physical Review C 78, 054309 (2008)[2] R.-D. Herzberg et al., nature 442, 896-800 (2006)[3] T. Ishii et al., Nuclear Instruments and Methods in Physics Research A 395, 210-216 (1997)

SUGIYAMA, K.1, GO, S.1, TOMIMATSU, T.1, KAI, T.1, NAGAE, D.1, ISHIBASHI, Y.1,
MATSUNAGA, S.1, NAGATA, Y.1, NISHIBATA, H.1, WASHIYAMA, K.1, SAKAGUCHI, S.1,
MORITA, K.1, ORLANDI, R.2, NISHIO, K.2, MAKII, H.2, HIROSE, K.2, ITO,Y.2, SUZAKI, F.2,
SATO, T. K.2, TSUKADA, K.2, ASAI, M.1,2, SHIZUMA, T.3, IDEGUCHI, E.4, PHAM, T. T.4,
NIWASE, T.5© 一般社団法人日本放射化学会- 1A16 -1A17

日本放射化学会第66回討論会(2022)

1A17

Th-229m の γ 線観測に向けた Pa-229 のフッ化物結晶への導入法及び光子測定装置の開発(理研仁科セ)○重河優大、Wang Yang、Yin Xiaojie、南部明弘、羽場宏光【緒言】 229 Th の第一励起準位( 229m Th)は、8.3 eV 程度[1]という極端に低い励起エネル
ギーを持つ。そのため、化学状態に依存して 229m Th の壊変過程が変化したり、原子核時計を作製できたりすると期待されている。近年 229m Th の内部転換過程が初めて観測されたが[2]、γ 線放出過程は未だ観測されていない。229m Th の γ 線を観測するためには、
229m
Th の軌道殻電子の結合エネルギーを十分に高くして、内部転換を禁制にする必要がある。内部転換禁制を実現する候補の一つが、CaF 2 等のフッ化物結晶にドープされた 229m Th である。我々は、 229m Th を CaF 2 結晶にドープするために、親核の 229 Pa をドープするという手法を考案した。 229 Pa から EC 壊変で生成された 229m Th の反跳エネル
ギーはほぼ 0 であるため、 229 Pa を F - と配位させれば、 229m Th も F -と配位した状態になり、 229m Th の γ 線が放出されると期待される。本研究では、 229 Pa 試料から放出される
229m
Th の γ 線（~150 nm の真空紫外光）を高い S/N で測定するための光子測定装置を開発した。さらに、 229 Pa をイオン化・加速して結晶に打ち込むための手法を開発した。
【実験】 図 1 に示す光子測定装置を開発した。
光電子増倍管(PMT1)を−25 度に冷却することで229m
Th の γ 線を低ノイズで測定できる。さらに、放射線起源のバックグラウンド光子を低減する
ため、バンドパスフィルタ(151±20 nm の光子用)とシンチレーション光を測定するための光電子
図 1. 229m Th 真空紫外光測定装置
増 倍 管 (PMT2) を 設 置 し た 。 装 置 の 性 能 評 価 と
229
Pa 試料から発生するバックグラウンド光子数の評価のため、理化学研究所の AVF サ
イクロトロンにおいて、1 μA の 30 MeV プロトンを 232 Th 金属箔(138 mg/cm 2 )に 10 時間
照射することで 229 Pa を製造した。 229 Pa を陰イオン交換法により分離した後、 229 Pa 溶
液を CaF 2 結晶に滴下・乾固し、光子測定装置で測定した。一方、233 Pa を用いて、表面電離法による Pa のイオン化・結晶への打ち込みの試験を実施した。ここでは、Re フィラメントに Pa 還元用のコロイド状グラファイトを塗布し、1 μL の 233 Pa 溶液 (19.1
kBq)を滴下した。フィラメントに 5.5 A の電流を流して 2000 度まで加熱することで 233 Paをイオン化し、CaF 2 結晶に−15 kV を印加することで 233 Pa イオンを結晶に打ち込んだ。
【結果】
229
Pa 試料( 229 Pa 48 kBq, 232 Pa 2.5 kBq, 230 Pa 6.6 kBq)の光子測定では、測定開始時に 9 s -1程度のバックグラウンド光子が PMT1 で観測された。PMT2 を用いたアンチコインシデ
ンスにより、バックグラウンド信号を 3 分の 1 程度に低減できた。この結果から、100kBq の 229 Pa 試料を用いることで、 229m Th の γ 線を観測でき、半減期を 25%程度の精度で決定できると見積もられた。一方、 233 Pa のイオン化・CaF 2 結晶への打ち込みの効率
は 0.53(1)%であった。従って、19 MBq 以上の 229 Pa を製造すれば、100 kBq の 229 Pa をドープした CaF 2 結晶を作製できると分かった。
[1] B. Seiferle et al., Nature 573, 243 (2019). [2] L. v. d. Wense et al., Nature 533, 47 (2016).
Development of Pa-229 implantation method into fluoride crystals and photon measurement apparatus
toward observation of gamma rays from Th-229m
SHIGEKAWA, Y., WANG, Y., YIN, X., NAMBU, A., HABA, H.

© 一般社団法人日本放射化学会- 1A17 -1A18

日本放射化学会第66回討論会(2022)

1A18

クラウンエーテルを用いた 102 番元素ノーベリウムの硝酸系固液抽出実験(大阪大学 1 , 理化学研究所 2 , サレジオ工業高等専門学校 3 , 京都大学 4 ,大阪青山大学 5 )○渡邉瑛介 1,2 、笠松良崇 1,2 、横北卓也 3 、中西諒平 1,2 、大高咲希 1,2 、板倉悠大 1,2 、益田遼太郎 1,2 、王瑞麟 1 、重河優大 2 、南部明弘 2 、殷小杰 2 、羽場宏光 2 、高宮幸一 4 、篠原厚 5【緒言】ノーベリウム(No)は原子番号 102 番のアクチノイド元素であり、過去に行われたイオン交換等の研究では水溶液中で Ca や Sr と類似した挙動を取ることが報告されている[1]。近年我々の研究グループで行った水酸化サマリウム共沈実験では、No のみ
が NH 3 と錯イオンを形成するというアルカリ土類金属と異なる性質が示唆され[2]、さらなる No の化学研究が求められている。我々はこれまで、クラウンエーテルを担持した Sr レジン系での No の抽出挙動を通じて No の電子状態を調べることを目標に、255 No
実験の条件を探索してきた[3]。本研究では、バッチ型固液抽出装置(AMBER)[4]を用いて 255 No の Sr レジン/3.5 M HNO 3 系の加速器オンライン固液抽出実験を行った。
【 実 験 】 255 No (T 1/2 =3.5 min) は 、 理 化 学 研 究 所 AVF サ イ ク ロ ト ロ ン を 利 用 し 、
248
Cm( 12 C,5n) 255 No 反応にて製造した。同時に、核反応のモニターならびに溶液化効率の算出のために 162 Yb (T 1/2 =18.9 min) を nat Gd( 12 C,xn) 162 Yb 反応にて製造した。He/KCl
ガスジェットにてこれらの核反応生成物を化学実験室に搬送した。AMBER の溶液化部に捕集された核反応生成物を 3.5 M HNO3 にて溶解した後、反応容器中で Sr レジン(50 – 100 µm, Eichrom 社)と 60 秒間振とうし接触させた。空圧により反応容器から溶液のみを取り出し、Ta 皿に捕集した。Ta 皿上の溶液試料を迅速に蒸発乾固した後、自動
α 粒子計測装置を用いて、α 線測定を行った。測定後の試料は Ge 検出器を用いて、γ線測定を行った。溶液の標準放射能を調べるため、樹脂を使用せずに同様の操作を行う比較実験も行った。固相と液相の放射能濃度比から、分配係数（Kd ）を算出した。
【結果】上記の実験を 60 回行い図 1 のような α 線スペクトルが得られた。 255 No の α
イベントは 28 カウント観測された。3.5 M HNO 3 における No の K d 値は約 5 mL g−1 と求まり、分配係数の大きさの序列は Ca ≤ No
< Sr となった。このことから我々は、No 2+
は わ ず か に ク ラ ウ ン エ ー テ ル(DtBuDCH18C6)に包摂され抽出されたと考えている。発表では、包摂状態の電子状態計算についても述べる。
【参考文献】[1] R. Silva et al., Inorg. Chem.
13, 2233-2237 (1974). [2] 二宮秀美,

大阪

大 学 大 学 院 理 学 研 究 科 修 士 論 文 (2019). [3]
渡 邉 ら 、 日 本 放 射 化 学 会 第 65 回 討 論 会(2021),

1P03.

[4]Y.

Kasamatsu

et

al.,

図 1. 得られた 255 No の α 線スペクトル

Radiochim. Acta 103, 513-521 (2015).
Solid-liquid extraction of nobelium with crown ether in HNO3 system
WATANABE, E., KASAMATSU, Y., YOKOKITA, T., NAKANISHI, R., OTAKA, S., ITAKURA, Y.,
MASUDA, R., WANG, R., SHIGEKAWA, Y., NAMBU, A., YIN, X., HABA, H., TAKAMIYA, K.,
and SHINOHARA, A.

© 一般社団法人日本放射化学会- 1A18 -1A19

日本放射化学会第66回討論会(2022)

1A19

Rf の共沈実験に向けた Zr, Hf, Th のシュウ酸, マロン酸系でのフロー式共沈実験(阪大院理 1 、阪大理 2 、理研仁科セ 3 、大阪青山大 4 )○中西諒平 1,3 、渡邉瑛介 1,3 、大髙咲希 1,3 、王瑞麟 1 、板倉悠大 2,3 、速水翔 1 、羽場宏光 3 、
南部明弘 3 、篠原厚 4 、笠松良崇 1,3【緒言】 本研究では 104 番元素ラザホージウム（Rf）とキレート錯体を形成する可能性のある有機酸配位子としてシュウ酸とマロン酸に着目した。シュウ酸イオン（C 2 O4 2-）やマロン酸イオン（C 3 H 2 O4 2-）は、4 族元素イオン Zr 4+ , Hf 4+ や擬同族元素 Th 4+と錯体を形成し[1]、錯イオンや沈殿を形成することから、Rf とも反応し錯体が形成されると考えられる。Rf とシュウ酸塩やマロン酸塩との共沈実験を行 い、Rf の共沈挙動とキレート配位子の大きさ・形状の関係性から、Rf のキレート錯形成に関するイオン
半径や結合性を議論することができると考えている。本研究では、Rf の共沈実験に向けて、シュウ酸トリウム, マロン酸ジルコニウムをそれぞれキャリアとした Zr, Hf, Thの共沈実験を行い、Rf の共沈実験の実験条件を決定した。また、迅速な沈殿反応に必要な反応温度 90℃で連続実験を行うためにフロー式共沈実験装置を作成し、加速器オンラインの共沈実験を行うための実験条件を調べた。
【実験】 88 Zr, 175 Hf, 228 Th トレーサーを用いて Th(C 2 O 4 ) 2 あるいは Zr(C 3 H2 O 4 ) 2 との共沈挙動を調べた。RI トレーサー溶液 10 µL を、キャリア元素（Th 30 µg または Zr 60 µg）
を含む 0.1 M 過塩素酸溶液 50 µL と混合した。そこへシュウ酸（0.010-0.90 M）またはマロン酸（0.010-0.10 M）溶液 500 µL を加え、シュウ酸系では 80℃で 60 秒、マロン酸
系では 90℃で 70 秒間振とうした。吸引ろ過後、沈殿の γ 線測定または α 線測定を行い、共沈収率を求めた。フロー式共沈実験では、90℃湯浴中で加熱した PTFE 製チューブを用いて、キャリア金属溶液と配位子溶液を T 型コネクタで混合し共沈実験を行った。
【結果・考察】 図 1 にバッチ式のマロン酸ジルコニウム共沈実験の結果を示す。Hfと Th の共沈収率は、それぞれのマクロ量でのマロン酸沈殿収率と一致した。このことからマロン酸ジルコニウム共沈挙動から Rfのマロン酸との沈殿（錯形成）挙動を調べることができると考えられる。また、シュウ酸トリウム共沈実験においても、Zr と Hfの共沈挙動はマクロ量のシュウ酸沈殿挙動と一致した。装置を用いたフロー式共沈実験では、バッチ式実験のときと同様にキャ
リア量の沈殿挙動を観測することができた。
今後、より安定して長時間実験できる条件を調べ、261 Rf の加速器オンライン実験に向けた準備を進めていく。

図 1. 175 Hf と 228 Th のマロン酸ジルコニウム 共沈
収率とマクロ量 Hf と Th のマロン酸沈殿収率[1] T. Kobayashi et al., Radiochim. Acta 97, 237-241 (2009).
Coprecipitation experiment of Zr, Hf and Th in oxalic or malonic acid system using flow reactor
toward the experiment of Rf
NAKANISHI, R., WATANABE, E., OTAKA, S., WANG, R., ITAKURA, Y., HAYAMI, S., HABA, H.,
NAMBU, A., SHINOHARA, A., KASAMATSU, Y.

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ポスターフラッシュトーク | ポスターフラッシュトーク

ポスターフラッシュトーク
座長: 鈴木 達也 (長岡技科大)、秋山 和彦 (都立大)2022年9月15日(木) 17:15 〜 17:35 A会場 (小柴ホール)
Zoomはこちら
フラッシュトークの詳細はこちら©一般社団法人日本放射化学会

日本放射化学会第66回討論会(2022)

企業広報セッション | 企業広報セッションAD
座長: 別所 光太郎 (KEK)
2022年9月15日(木) 17:35 〜 17:50 A会場 (小柴ホール)
Zoomはこちら[1A22-22-Zoom] セッションのオンライン参加（ Zoom）[1A22-22-1add] クリアパルス株式会社
17:35 〜

17:42

[1A22-22-2add] 西進商事株式会社
17:42 〜

©一般社団法人日本放射化学会

17:49

日本放射化学会第66回討論会(2022)(2022年9月15日(木) 17:35 〜 17:50 A会場)

[1A22-22-Zoom] セッションのオンライン参加（ Zoom）
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17:35 〜 17:42 (2022年9月15日(木) 17:35 〜 17:50 A会場)

[1A22-22-1add] クリアパルス株式会社

17:42 〜 17:49 (2022年9月15日(木) 17:35 〜 17:50 A会場)

[1A22-22-2add] 西進商事株式会社©一般社団法人日本放射化学会

日本放射化学会第66回討論会(2022)

基盤セッション

環境放射能 | 基盤セッション C:

基盤セッション C:

環境放射能

環境放射能

座長: 別所 光太郎 (KEK)
2022年9月15日(木) 10:00 〜 11:20 B会場 (206室)
Zoomはこちら[1B01-04-Zoom] セッションのオンライン参加（ Zoom）[1B01]
人工放射性核種の ICP-MS分析に関する話題*鄭 建1 （1. 量子科学技術研究開発機構）
10:00 〜

[1B02]

10:25

加速器質量分析法における環境中の難測定核種の検出技術に関する進展*笹 公和1 （1. 筑波大学）
10:25 〜

[1B03]

10:50

別府湾の堆積物中ウラン同位体の分析－人新世の時代区分定義への取り組み－*高橋 穂高1、坂口 綾2、Hain Karin3、Wiederin Andreas3、加 三千宣4、高久 雄一2、山﨑
信哉2、末木 啓介2 （1. 筑波大学大学院 理工情報生命学術院 数理物質科学研究群 化学学位プログラム、2. 筑波大学 数理物質系、3. ウィーン大学 物理学科 アイソトープ物理学専
攻、4. 愛媛大学 沿岸環境科学センター(CMES) 環境動態解析部門）
10:50 〜

[1B04]

11:05

福島第一原発事故直後に東京周辺の広範囲に飛来した CsMPsの分析*高久 侑己1、桧垣 正吾1、廣田 昌大2、鍵 裕之1 （1. 東京大学、2. 信州大学）
11:05 〜

©一般社団法人日本放射化学会

11:20

日本放射化学会第66回討論会(2022)(2022年9月15日(木) 10:00 〜 11:20 B会場)

[1B01-04-Zoom] セッションのオンライン参加（ Zoom）
Zoomはこちら©一般社団法人日本放射化学会

1B01

日本放射化学会第66回討論会(2022)

1B01

人工放射性核種の ICP-MS 分析に関する話題(量子科学技術研究開発機構)○鄭建

Anthropogenic radionuclides (hereinafter referred to as artificial radionuclides) have beenreleased into the environment: from nuclear weapons tests and the manufacturing or handlingfacilities of nuclear weapons; from nuclear facilities such as nuclear power plants and nuclear
fuel reprocessing plants during their normal operation and in accidents; from medical andindustrial uses; and from a failed satellite launch. From the 1950s t o the 1980s, 543
atmospheric nuclear weapons tests were conducted. In those atmospheric nuclear weapons
tests, global fallout containing artificial radionuclides fell onto the earth’s surface and it is themain source of artificial radionuclides in the environment.
Nuclear energy is the inevitable choice for many countries to meet the problems of climatechange, to fulfill carbon emission reduction commitments, and to realize the vision targets ofachieving carbon peaks and carbon neutrality. However, when considering the relationshipbetween nuclear energy usage and the accompanying environment impacts, it is not possible toignore the environmental contamination due to the emission of artificial radionuclides and theeffects of radiation exposure to humans. Therefore, the behavior of vario us artificial
radionuclides in the environment is one of the most important research themes inenvironmental sciences. Especially, depending on conditions at the time of a nuclear accident,
the types and concentrations of radionuclides released to the surr ounding environment differ.
To more accurately predict radiation dose for human exposure in the future, investigation of
the behavior of radionuclides in the environment is an urgent issue. On the other hand,
artificial radionuclides, such as 135 Cs, 137 Cs, 90 Sr, 239 Pu, 240 Pu, 237 Np, 241 Am, 236 U and 129 I, arewidely used geochemical tracers for understanding the various processes of material transport
in the environment.
Due to the desirable analytical characteristics, such as high sensitivity, good accuracy,
rapidness of analysis, wide dynamic range for quantification, and the capability of providing
isotope ratio analysis, ICP-MS techniques have found wide applications in radiation
protection studies regarding radioactive contamination assessment, environmental behavior ofradionuclides, soil-to-plant transfer of radionuclides for radiation dose estimation,
characterization of radioactive waste for geological disposal, and the nuclear forensics. Afterthe Fukushima accident, in response to the strong demand for the determination ofradionuclides in various environmental samples for radioactive contamination assessment, aremarkable number of analytical methods based on ICP-MS were newly developed for the
analysis of actinides and important fission products. These methods further expanded theapplication of ICP-MS for environmental radioactivity studies. This lecture describes therecent progress on ICP-MS analysis of artificial radionuclides in environmental samples inJapan after the nuclear accident and discusses future research prospects for mass
spectrometric techniques in radionuclide analysis.
Recent progress on ICP-MS analysis of artificial radionuclides in the environment
National Institutes for Quantum Science and Technology (QST)○ZHENG, J.

© 一般社団法人日本放射化学会- 1B01 -1B02

日本放射化学会第66回討論会(2022)

1B02

加速器質量分析法における環境中の難測定核種の検出技術に関する進展(筑波大数理物質)○笹 公和

加速器質量分析法（Accelerator Mass Spectrometry: AMS）は，極微量の難測定核種の検出法として，その利用が急速に進展している分析手法である。通常の質量分析法では妨害同重体の影響により検出が困難となる，フェムト同位体レベル(10 -15 )までの難測
定核種の検出を得意としている。AMS の測定対象核種は， 14 C (半減期 T 1/2 = 5,730 yr)が最もよく知られているが，その他にも 10 Be (1.36×10 6 yr)，26 Al (7.17×10 5 yr)，36 Cl (3.01
×10 5 yr)，41 Ca (1.03×10 5 yr)，129 I (1.57×10 7 yr) などが一般的な測定対象核種となっている。AMS では装置の小型化が進展しており，現在は 500 kV 程度のタンデム加速器
や 200 kV 台のシングルステージ型加速器により 14 C を検出する小型 AMS 装置が普及している。また，数 100 kV の加速電圧で 10 Be などの検出が可能な AMS 装置も出始めている。一方で，5 MV 以上のタンデム加速器を用いた多核種測定用 AMS 装置の開発も進展している。2012 年以降には，6 MV の加速電圧を有する加速器質量分析装置が開発され，現在，世界で 5 台が稼働している．筑波大学では，2016 年より 6 MV タン
デム加速器質量分析装置が稼働しており，AMS による一般的な全測定対象核種の高感度検出が可能となっている。また，国内では，筑波大学の他に，東京大学と JAEA 東
濃の 5MV タンデム加速器において，多核種 AMS が実施されている。
筑波大学 6 MV タンデム加速器質量分析装置では，5 枚電極型ガス電離箱を用いて核種検出を実施している。主に長半減期放射性ハロゲンである 36 Cl と 129 I の検出技術の向上を進めている他に，難測定核種である 41 Ca の高感度検出に国内で初めて成功している。 41 Ca-AMS では，CaF 2 試料から負分子イオンの 41 CaF 3  を引き出しており，加速
電圧 6 MV により，41 Ca 5+ を 32.5 MeV まで加速している。41 Ca の検出下限として 41 Ca/Ca~ 3  10 15 を達成しており，測定精度は同位体比 9.76  10 12 の標準試料に対して約 3%となっている。また，90 Sr の AMS では，加速電圧 6 MV により 90 Sr 8+ を 51.8 MeV まで加速して測定を実施している。90 Sr は，ウランやプルトニウムなどの核分裂生成物であり，原子力発電所での事故や 1950 年代に実施された大気圏内核実験により，環境中に供給された放射性核種である．しかし，純β線放出核種である 90 Sr の分析には複雑な化学操作と時間が掛かるため，迅速な定量手法の開発が求められている。現在，
90
SrAMS の検出限界として， 90 Sr/Sr ~ 6  10 13 (~ 3 mBq)を達成している。
世界では AMS の新しい検出技術として，イオンクーラーとレーザー光脱離法（Laser
Photo-Detachment: LPD）を用いて加速器入射前の負イオンについて選択的に電子を剥ぎ取り，妨害同重体を除去する方法が試みられている。LPD を用いた検出法は，東京大学の他にオタワ大学やウィーン大学 VERA などで開発が進められている。特に VERA
では，36 Cl, 90 Sr, 135 Cs の LPD を用いた AMS が実用段階に入りつつあり，90 Sr では検出限界として 90 Sr/Sr ~ 5  10 15 を達成している。LPD を用いた検出法については，検出効率の問題があるが，AMS 検出技術のブレイクスルーをもたらす可能性を有している。
本発表では，最新の AMS による核種検出技術を紹介するとともに，6 MV タンデム
加速器質量分析装置に関する核種検出技術の進展と研究展望について報告する。
Advances in technology for the detection of difficult to measure radionuclides in the environment byaccelerator mass spectrometry
SASA K.

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日本放射化学会第66回討論会(2022)

別府湾の堆積物中ウラン同位体の分析

1B03－人新世の時代区分定義への取り組み－(筑波大 数理物質科学 化学 1 、筑波大 数理 2 、VERA, Univ. of Vienna 3 、
愛 媛 大 CMES 4 )○ 高 橋 穂高 1、 坂 口 綾 2、Karin Hain 3 、 Andreas

Wiederin 3 、加三千宣 4 、高久雄一 2 、山﨑信哉 2 、末木啓介 2【緒言】現在、我々は 1.2 万年前から続く完新世という地質年代区分に存在している。
人類誕生後、特に 1950 年代以降では様々な人間活動による大規模な地球環境変化が引き起こされており、「人新世」が新たな地質年代として提案されている。人新世の設定には、人類が地球システムに影響を与えた事を示す キーマーカーの情報が保持されている GSSP(国際境界模式層)を決める必要がある。別府湾は、堆積速度が早く還元的な環境で層が乱されず堆積しており、豊富なキーマーカーが記録されていることから、
過去の人為活動を高い時間分解能で復元できる GSSP の有力な候補地として国際的に注目を集めている。本研究では、長半減期人工放射性 U が人類の核活動のキーマーカ
ーや地層の年代マーカーになり得るかを検討するため、別府湾から採取された堆積物中のウラン(U)同位体組成( 238 U、 233 U、 236 U)について堆積深度ごとに分析・解析を行った。
【実験】別府湾(33 ° 16 ’40.6”N, 131 ° 32 ’35.2”E; 水深 70.7 m)で採取された直径 8.2 cm,
全長 90 cm の堆積物コアを 1 cm ごとにカットし 210 Pb, 137 Cs 法および層序学的な方法で年代決定したものを分析試料とした。凍結乾燥した各層の堆積物 2 g を 450℃で灰化後、8M HNO 3 で 3 時間煮沸抽出を行った。抽出後の残渣は HNO 3 +HClO 4 +HF 混酸により全分解した。得られた抽出溶液と残渣分解溶液中の元素および 238 U 濃度を誘導結合プラズマ質量分析計(ICP-MS)により定量することで堆積物中のそれぞれの元素濃度を求めた。硝酸抽出フラクションおよび残渣フラクション 中の U をそれぞれ UTEVA
樹脂により分離濃縮後、鉄水酸化物に共沈したものを 800℃で燃焼することで AMS 用の試料を作製した。この試料中の 233 U/ 238 U、 236 U/ 238 U を AMS により定量した。実際の分析は 1944 年から 1995 年の間の 25 試料に対して行った。
【結果と考察】人工ウランの起源情報をもつ 233 U/ 236 U 比は、1957 年頃に(3.04±0.24)
×10 -2 の顕著なピークを示した。これは大気圏内核実験により供給された人工ウランであり、特に Pu 同位体分析結果(Yokoyama et al., 2022)も考慮すると、PPG(太平洋核実験場)で行われた castle 作戦の可能性が示唆された。積算 233 U/ 236 U 比は (1.46±0.07)×10 -2と計算され、欧州で報告されているグローバルフォールアウトの代表的な比(1.40±0.15)×10 -2 (Hain et al.,2020)と同様な値であった。海水(自性)起源の 236 U/ 238 U 比は 1950 年代初頭から増加し、1962 年頃に最大となった。この比の変動は、地域固有のU 汚染を伴わない表層環境へのウランの導入史を表しており、これまで堆積物等で年代マーカーとして用いられてきた 137 Cs 濃度の変動とも整合的であった。このように、本研究により人工 U 同位体比が人新世 GSSP 設定のキーマーカーさらには長期にわた
り年代マーカーとして利用可能であることが示された。
【参考文献】Yokoyama et al., 2022, Sci Rep 12, 10068.; Hain et al., 2020, Nat Commun 11,1275.
Reconstruction of Time Series Changes on Uranium Isotopic Composition in the North West PacificUsing a Beppu Bay Sediment Core
TAKAHASHI H., SAKAGUCHI A., KARIN H., ANDREAS W., KUWAE M., TAKAKU Y., YAMASAKIS., SUEKI K.

© 一般社団法人日本放射化学会- 1B03 -1B04

日本放射化学会第66回討論会(2022)

1B04

福島第一原発事故直後に東京周辺の広範囲に飛来した
CsMPs の分析
(東京大 1 、信州大 2 )○高久侑己 1 、桧垣正吾 1 、廣田昌大 2 、鍵裕之 1【緒言】 東日本大震災に伴い発生した福島第一原発事故により、膨大な量の放射性物質が環境中に拡散された。その中でも放射性セシウムは半減期が約 30 年と長く、福島第一原発から環境中に拡散されたものは土壌中の鉱物の粒子に吸着したものと、ケイ酸塩ガラス微粒子 (CsMP) 中に固溶した 2 種類の形態があることが報告されている。CsMP は 2,3 号機
由来の Type-A と 1 号機由来の Type-B の 2 種類が存在し、Type-A はサイズが小さく球状、
放射能比 ( 134 Cs/ 137 Cs) が 1.05～1.08 をとる特徴を持っており、Type-B はサイズが大きく不定形で、放射能比 ( 134 Cs/137 Cs) が 0.94 をとる特徴を持っていることが報告されている。また、CsMP は福島県のみならず関東地方の広範囲に飛来したことが報告されており、その挙動や特性を調べることは非常に重要である。そこで我々は、2011 年 3 月 15 日から 20 日の間、関東地方の 6 箇所で（茨城県東海村、牛久市、千葉県我孫子市、千葉市、埼玉県川口市、東京都荒川区） スミア法を模した手法で採取した CsMP を分析し、その特性を調べた。
【実験】 ベランダの手すりや車のボンネット等の屋外にある平滑な面をティッシュで優しく拭き取り試料とした。試料から wet 法を用いて CsMP を単離し、以下の実験を行った。
(1) イメージングプレート（IP）によるカウント分布
IP で短時間感光し、その後 IP リーダーにて輝点からカウント分布を解析した。
(2) Ge 半導体検出器によるセシウム ( 134 Cs、 137 Cs) の放射能評価
単離した CsMP をプラスチックケースに入れ、測定時間 600,000 秒で Ge 半導体検出器を用いて放射能測定を行った。得られたスペクトルからて 2011 年 3 月 11 日時点の放射能値を出し、放射能比 ( 134 Cs/ 137 Cs)を求めた。

【結果と考察】IP の結果 (Fig.1) により、茨城県牛久市で発見

牛久で発見されたCsMPs

一般的なType-AのCsMPs

された 2 つの CsMPs に、輝点が不定形かつカウントの平面分布がまばらなものが含まれていることが分かった。また、セシウムの放射能評価を行ったところ 134 Cs/ 137 Cs 値が各々で 1.15 と 1.03 をとったことから、2,3 号機由来の Type-A であることが示唆された。不定形かつ Type-A の CsMPs はFig.1 本研究で発見された CsMPs とType-A の輝点とカウント分布の比較

これまでに報告 1,2) されているが、関東地方に不定形の CsMPs が報告された研究例は未だ無く、本研究で発見された CsMPs の特性を、
SEM 等を用いて今後行う計画である。
【参考文献】
1) Higaki, S (2017), J.Environ. Radioact. 177, 65-70
2) Yamaguchi, N (2018), Geochem. J. 52, 123-126

Analysis of Cesium-bearing microparticles widely spread around Tokyo immediately after the FDNPP
Accident
TAKAKU, Y., HIGAKI, S., HIROTA, M., KAGI, H.

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基盤セッション

環境放射能 | 基盤セッション C:

基盤セッション C:

環境放射能

環境放射能

座長: 小池 裕也 (明治大)2022年9月15日(木) 11:30 〜 12:30 B会場 (206室)
Zoomはこちら[1B05-08-Zoom] セッションのオンライン参加（ Zoom）
210[1B05]
Pbと XAFS法による皇居お堀の堆積環境の解析*Sun Jing1、Otosaka Shigeyoshi1、Itai Takaaki1、Takahashi Yoshio1 （1. 東京大学 ）11:30 〜

[1B06]

11:45

北極海－太平洋における129Iの分布*永井 尚生1、山形 武靖1、松崎 浩之2 （1. 日本大学文理学部自然科学研究所、2. 東京大学
総合研究博物館）
11:45 〜

[1B07]

12:00

水田土壌中ウランの土壌―土壌溶液分配係数に関する考察*田上 恵子1、鄭 建1、浜本 貴史2、澁谷 早苗2、内田 滋夫1 （1. 量子科学技術研究開発機
構、2. 原子力発電環境整備機構）
12:00 〜

[1B08]

12:15

食品環境放射能標準物質の開発と普及の10年そしてこれから(3)魚肉・魚骨灰*三浦 勉1、薬袋 佳孝2、米沢 仲四郎3、荒川 史博5、岡田 往子4、岡田 章7、小島 勇夫6、大澤 隆夫6、柿田 和俊6、平井 昭司4 （1. 国立研究開発法人産業技術総合研究所、2. 武蔵大学、3. 日本国際問題研究所、4. 東京都市大学、5. 日本ハム中央研究所、6. （公社）日本
分析化学会、7. 元東芝）
12:15 〜

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12:30

日本放射化学会第66回討論会(2022)(2022年9月15日(木) 11:30 〜 12:30 B会場)

[1B05-08-Zoom] セッションのオンライン参加（ Zoom）
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1B05

日本放射化学会第66回討論会(2022)

210

Pb-derived ages for molecular geochemical reconstruction ofcontaminant history into Tokyo Palace Moat
○Jing Sun 1, Shigeyoshi Otosaka 1, Takaaki Itai 1, and Yoshio
Takahashi 1,(1Univ. of Tokyo)
Accurate reconstructions of past sedimentary redox conditions are necessary toinvestigate the evolution of the atmosphere's composition and the relationship between
geochemical cycles and climatic changes. In this study, Tokyo Palace Moat mainly
recharged by atmospheric depositions was chosen to elucidate the geochemicalreconstruction of trace elements using X-ray absorption near edge structure and othergeochemical analyses. A 210Pb-derived chronology was employed to reconstruct thehistorical accumulation of major (Fe and Al) and trace (Mn, Pb, Zn, and Cd) elementsin the site during about two centuries (1832-2019). The sediment core was characterized
by lower levels of Mn, Pb, Zn, and Cd during the Edo Period, but concentrations ofthese trace elements abruptly increased after 1870 as contaminants probably due to theindustrial revolution during the Meiji Restoration. Both sedimentological and chemical
data suggested that four major changes occurred during the periods of Edo period, Meiji
Restoration, the Great Kanto Earthquake, and implementation of stricter environment
regulations. Manganese speciation predominantly consisted of manganese carbonate(Mn II) and birnessite (Mn IV) along the sediment core. It suggested that sediments
were not deposited under permanent euxinic conditions, but rather periodically euxinic
or anoxic conditions, in accordance with the results of total sulfur and total organic
matter. In comparison, Fe was primarily hosted by magnetite and hematite in the Edo
period and Meiji Restoration, together with magnetite, hematite, and pyrite from 1889,
supported by XRD results. That is probably attributed that sulfur concentration was not
sufficient to form FeS2 before 1874. Similarly, quantitative analysis of Zn speciation
indicated that Zn was mainly present as ZnCO3 rather than ZnS. A geochemical model
was applied to quantitatively distinguish natural and anthropogenic sources of traceelements. Ratios of Pb, Zn, and Cd from the anthropogenic input reached high up to 90%
after the Meiji Restoration in comparison with the Edo period. Results may be applied
to molecularly estimate the impacts of anthropogenic and natural sources on traceelements in response to the atmospheric input in sedimentary environments.

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日本放射化学会第66回討論会(2022)

210

Pb と XAFS 法による皇居お堀の堆積環境の解析○Jing Sun 1, Shigeyoshi Otosaka 1, Takaaki Itai 1, and Yoshio
Takahashi 1,(1Univ. of Tokyo)
本研究では，元素による皇居お堀の歴史変遷を柱状堆積物の分析から明らかにした。得られた柱状試料の 210Pb 法による堆積期間は 1832 年から-2019 年であった。金属元素濃度の経年変化として，主成分元素の二つである Al と Feの濃度変動は小さく，微量元素（Mn, Pb, Zn, Cd）は 1870 年代から増加傾向を示した。マスバランスモデルを用いて，近年の堆積物中の人為起源の微量元素
は 90％を超えることがわかった。

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日本放射化学会第66回討論会(2022)

北極海－太平洋における 129 I の分布

1B06（日大文理 1 、東大博物館 2 ）〇永井尚生 1 、山形武靖 1 、松崎浩之 2［緒言］現在の環境中に存在する 129 I (1.57×10 7 y)の大部分は人為起源のものであり、その殆どは Sellafield (U.K.) と La Hague (France) の２ヶ所の核燃料再処理工場から放出されたものである。 129 I の一部（1%前後）は大気中に放出されて、残りは全て海洋へ放出されている。
Sellafield ではアイリッシュ海、La Hague ではイギリス海峡から北海を経てノルウェー海へ輸送され、フラム海峡またはバレンツ海を通り北極海へ輸送される。放出源付近の海域の表層の 129 I
濃度は 10 11 atoms L −1 [1]であり北部北太平洋表層の 129 I 濃度 1-2 ×10 7 atoms L −1 [2]の 10 4 倍に達する。このため 129 I は北極海において海水のトレーサーとして用いられ、放出源から最も遠いカナダ海盆においても、 129 I 濃
度の増加が観察されている[3]。本研究では、カナダ海盆南部
における 129 I 濃度の鉛直分布および経年変化を観察した。
［実験］北極海において JAMSTEC みらい MR13-06, 14-05,
15-03, 17-05C, 19-03C, 20-05C (2013-2020)航海により、水深800-3000m までの海水を CTD-CMS を用いて採取した。試料にI 担体 1mg を加え溶媒抽出により精製し、AgI 沈澱を生成させ
東大 MALT において 129 I-AMS 測定を行った。
［結果と考察］2013-2015 年カナダ海盆南部における 129 I 濃
度の鉛直分布（図１）は海水の鉛直構造に従った層構造・値を示した。 129 I 濃度は表層（海氷融解水）0-50m の 15 ×10 7 atoms
L −1 から減少し亜表層(50-200 m)の上部で 4-8 ×10 7 atoms L −1
盆 南 部 における海 水と極小値を示し、ベーリング海峡を通り輸送された低 129 I 濃度 図 １ カナダ海
129の太平洋水の影響が見られ、これ以深では 129 I 濃度は 80× 10 7

中I 濃度の鉛直分布(MR13-15: 2013-2015)

atoms L −1 に増加し大西洋水の存在が認められた。また、各年の平均値は 79, 85, 82
7

年間放出量● 再処理工場
平均濃度● MR13, ◆ MR14,◆ MR15, ◆ MR17,● MR19, ● MR20
+×ユーラシア海盆[3]△▽カナダ海盆[3]−1×10 atoms L とほぼ一定であったが、2017-2020 においては 3 倍以上に急増し、モデル計算によるメンデレエフ海嶺付近の濃モデル計算---メンデレエフ海嶺
付近[4]度変動予測[4]とは約 12 年の time-lag で一致した（図 2）。また、２ヶ所の再処理工
場からの放出は 1990 年台に急増し、1996
年には 2TBq/yr に達した。これに対応する形でカナダ海盆南部において 129 I 濃度の 図 ２ 再処理工場からの 129I 放出量とカナダ海盆南部におけ急 増 が 約 25 年 の time-lag で 観 察 さ れ た 。

る海水中 129 I 濃度(MR13-20: 2013-2020)の経年変動[1] A. Aldahan et al., Appl. Geochem. 22 (2007) 606. [2] H. Nagai et al., Nucl. Instr. Meth. B361 (2015) 680.
[3] J.N. Smith et al., J.Geophys.Res. 116 (2011) C04024. [4] M. Karcher et al., J. Geophys. Res. 117 (2012) C08007.

Distribution of 129I in seawater in the Arctic Ocean and the Pacific Ocean
NAGAI H., YAMAGATA T., MATSUZAKI H.

© 一般社団法人日本放射化学会- 1B06 -1B07

日本放射化学会第66回討論会(2022)

1B07

水田土壌中ウランの土壌-土壌溶液分配係数に関する考察（量研 1 、原環機構 2 ）○田上恵子 1 、鄭建 1 、浜本貴史 2 、澁谷早苗 2 、

内田滋夫 1【緒言】 放射 性廃棄物 処分の長 期安全評 価にお ける生活圏 の環境移 行パラ メータ 値 の確度向上のため、我が国の土壌-土壌溶液分配係数（Kd [L/kg] =土壌中濃度 [Bq/kg または g/kg] /土壌溶液中濃度 [Bq/L または g/L]）の取得が重要である。ウラン（U）は安全評価上の注目核種の一つであり、IAEA-TRS472（2010）は代表値として 200 L/kg を示している。ただし、これまでのデータ取得実験は土壌中の U（数 µg/g-soil）に対し添加量が多く（0.15-1 mg-U/g-soil）、実際に希薄な量の U が環境中で動きやすいのか不明である。そこで U について全国の水田土壌を対象に、脱離法により Kd を取得した。
【材料および方法】分析方法を決めるために、まず水田土壌として代表的な土壌群である低地水田土、グライ低地土、灰色低地土の３種類を用いて 低濃度 U 添加による収着と土壌中に元々含まれる U の溶出の経時変化をバッチ法により調べた。ポリプロピ
レン容器に分取した風乾土壌（φ<2 mm）3 g に対して超純水を 30 mL 添加し（固液比1:10）、24 時間予備振とうを行った後、添加実験では U を含む ICP 用標準液を添加し26 µg/L に調整した（0.26 µg-U/g soil）。脱離実験は標準液無添加（Control）である。添
加・脱離実験とも標準液を添加した時点から 3h, 1d, 3d, 7d, 14d に 3 試料ずつ破壊的に回収し、遠心分離後 0.2 µm フィルターで土壌溶液をろ過し、ICP-MS で U を定量した。
次に、上記で得た実験条件 の下、全国から収集した水田土壌 98 試料について、脱離法により Kd を求めた。すなわち固液比 1:10 において土壌から溶出した U 濃度を測定し、予め測定しておいた土壌中の全量濃度を使って Kd を算出した。

U concentration, µg/L

【結果及び考察】 添加および脱離による土1.2
壌溶液中の U 濃度の経時変化 について、低EP-SD60C
1.0
EP-SD60Add
地水田土の結果を Fig.1 に示す。3 種類の土0.8
壌とも同様の傾向となった。 添加と脱離の差分が実際に添加した標準溶液由来の U 濃
0.6度になる。添加 U 濃度は添加直後から 減少
0.4
し、3 h では 3 種類の土壌とも添加量の 3%0.2未満となった。時間と共に収着が進み７日
0.0
後には脱離した U 濃度と差が無くなったこ
0
5
10
15
Days
とから添加した U はほぼ土壌に収着したとFig. 1 Changes of U concentrations in soil
言える。Kd を求めると 10 4 オーダー以上と評
solutions with time in sorption and
価できた。なお、 脱離実験においても初期はdesorption tests. EP-SD60: Soil code (soiltype: lowland paddy soil), C: control test,
溶液中濃度が高くなったが、その後減少し、3and Add: standard U solution added test.
5日目以降はほぼ 一定となった。脱離 Kd は 10
オーダーであった。
農耕地ではリン酸肥料添加により U が長期間負荷され、土壌中の U のほぼ半分に達すると評価されている（田上、内田、Radioisotopes 55, 71, 2006）。添加された U からのみ土壌溶液中に溶出したと評価しても、98 種類の土壌について、低濃度 U による脱離
Kd は 10 3 -105 のオーダーとなり、添加 Kd 実験と同程度であった 。
Consideration on the Soil-Soil Solution Partitioning Coefficient of Uranium in Paddy Fields
TAGAMI, K., ZHENG, J., HAMAMOTO, T., SHIBUTANI, S., UCHIDA, S.

© 一般社団法人日本放射化学会- 1B07 -1B08

日本放射化学会第66回討論会(2022)

1B08

食品環境放射能標準物質の開発と普及の 10 年そしてこれから(3)魚肉・魚骨灰
(産総研物質計測 1 、武蔵大 2 、国際問題研 3 、都市大 4 、日本ハム中研 5 、分析化学会 6 、元東芝 7 )○三浦勉 1 、薬袋佳孝 2 、米沢仲四郎 3 、荒川史
博 5 、岡田往子 4 、岡田章 7 、小島勇夫 6 、大澤隆夫 6 、柿田和俊 6 、平井昭司 4【緒言】 2011 年 3 月に発生した東京電力福島第一原子力発電所事故に対応するため、
JST「放射能環境標準物質の開発」では、40 K、134 Cs、137 Cs 放射能濃度を認証した玄米、大豆粉末、牛肉、しいたけを電量とする複数の放射能分析用標準物質を開発し 、頒布するとともに、開発した標準物質を試験試料として活用した放射能測定技能試験を継続的に実施してきた。ここでは 40 K、134 Cs、137 Cs 濃度だけでなく、90 Sr 放射能濃度も認証した放射能分析用魚骨灰標準物質の作成と共同実験による値付け結果を総括するとともに、今後の放射能分析用標準物質開発 に向けて、必要とされる品目、値付け対象
核種、放射能濃度レベルに関して望ましい方向性を考え、議論したい。
【原料選定と作成】 放射能分析用魚肉・魚骨灰標準物質は 40 K、134 Cs、137 Cs に加えて 90 Sr
放射能濃度（ 90 Sr 目標値：約 10 Bq/kg）の値付けを目標にした。そのため、原料選定のために複数の海産物を採取し、 134 Cs、 137 Cs、 90 Sr 放射能濃度を予備測定した。予備分
析の結果、90 Sr 放射能濃度の目標値を満たす可能性を示したコモンカスベを標準物質の原料に選定した。東日本太平洋沿岸域で採取した 511 kg のコモンカスベを解体し、頭部・尾部・内臓を除去し肉部 164 kg、骨部 75 kg を得た。肉部・骨部を 105℃で乾燥した。骨部は乾燥後 500℃で 48 時間加熱し灰化した。乾燥後した肉部、灰化した骨部をさらに粉砕し V 型混合器で均質化した。最終的に肉部（魚肉）を 35.5 kg、骨部（魚骨灰）の 6.9 kg を回収した。回収した魚肉・魚骨灰を容器（魚肉：U8 容器・100 mL 容
器・1 L 容器、魚骨灰：U8 容器・100 mL 容器）に瓶詰めし、候補標準物質とした。
【共同分析法による値付け】候補標準物質の均質性は γ 線スペクトロメトリー（ 134 Cs、
137
Cs）、ICP-OES 測定（ 40 K）による測定値から評価した。値付けは国内の複数試験所が参加する共同分析法に基づいて決定した。共同分析法の参加機関数は、魚肉の γ 線
放出核種の測定に 14 機関、魚骨灰の γ 線放出核種測定に 9 機関、魚骨灰の 90 Sr 分析に
16 機関が参加した。共同分析結果から決定した認証値及びその拡張不確かさ（基準時間：2014 年 11 月 1 日 0:00:00）は、魚肉[ 40 K: (349±29) Bq/kg, 134 Cs(62±5) Bq/kg, 137 Cs(196±14) Bq/kg]、魚骨灰[ 40 K: (783±43) Bq/kg, 90 Sr: (11.5±1.2) Bq/kg, 134 Cs: (141±10) Bq/kg,
137
Cs: (445±29) Bq/kg]であった。魚骨灰中の 90 Sr 放射能濃度は目標値とした約 10 Bq/kgを満たした。
【頒布状況・今後の標準物質開発に向けて】現在、魚肉標準物質の在庫数は余裕があるが、魚骨灰は作成数が少なかったため残数が少なく、今後の 90 Sr 分析の精度管理の需要に対応できない可能性がある。また、魚骨灰の安定 Ca・Sr 濃度はそれぞれ 305 g/kg、2.42
g/kg と比較的高い値を示すため、ICP 質量分析法による 90 Sr 測定の妥当性評価に活用することが難しい。これらの点は今後の標準物質開発の重要な指針となる。
Ten years of development and dissemination of environmental radioactivity reference materials forfood and environment analysis (3) Fish meat and fish bone ash
MIURA T., MINAI T., YONEZAWA C., ARAKAWA F., OKADA Y. OKADA A. KOJIMA I., OSAWA
T., KAKITA K., HIRAI S.

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部会 | 部会

アルファ放射体・環境放射能部会
座長: 小池 裕也 (明治大)2022年9月15日(木) 12:30 〜 13:00 B会場 (206室)
Zoomはこちら©一般社団法人日本放射化学会

日本放射化学会第66回討論会(2022)

基盤セッション

原子力化学・アクチノイド化学 | 基盤セッション F:

基盤セッション F:

原子力化学・アクチノイド化学

原子力化学・アクチノイド化学

座長: 桐島 陽 (東北大学)、鈴木 達也 (長岡技科大)2022年9月15日(木) 13:40 〜 15:00 B会場 (206室)
Zoomはこちら[1B09-12-Zoom] セッションのオンライン参加（ Zoom）[1B09]
福島第一原子力発電所で採取した試料の分析の現状と課題*平井 睦1 （1. 東京電力ホールディングス（株））
13:40 〜

[1B10]

14:05

福島第一原子力発電所2号機トーラス室滞留水のα核種を含有する微粒子の検出と分析*蓬田 匠1、大内 和希1、岡 壽嵩1、北辻 章浩1、駒義和1、今野 勝弘2 （1. 日本原子力研

究開発機構、2. 東京電力ホールディングス）14:05 〜

[1B11]

14:30

樹脂を用いた模擬デブリ溶解液からのウラン回収*IKHWAN FAUZIA HANUM1、鈴木 達也1、風間 裕行2、阿部 千景3、小無 健司3 （1. 長岡技術科学大学、2. 日本原子力研究開発機構、3. 東北大学）
14:30 〜

[1B12]

14:45

ICP-MS/MSによるアクチノイド核種相互分別に向けた気相反応挙動の予測*風間 裕行1、関尾 佳弘1、前田 宏治1、小山 真一1、鈴木 達也2、小無 健司3、阿部 千景3、永井 康介3 （1. 日本原子力研究開発機構、2. 長岡技術科学大学、3. 東北大学）
14:45 〜

©一般社団法人日本放射化学会

15:00

日本放射化学会第66回討論会(2022)(2022年9月15日(木) 13:40 〜 15:00 B会場)

[1B09-12-Zoom] セッションのオンライン参加（ Zoom）
Zoomはこちら©一般社団法人日本放射化学会

1B09

日本放射化学会第66回討論会(2022)

1B09

福島第一原子力発電所で採取した試料の分析の現状と課題(東京電力ホールディングス)○平井睦【緒言】 現時点において、福島第一原子力発電所からの燃料デブリ本体 の試料は取得されていないものの、1～3 号機格納容器(PCV)内、及び近傍から汚染物試料が採取されるようになってきている。これらのサンプルには、事故進展由来の汚染が付着している可能性があり、これらを詳細に分析することにより、燃料デブリ分布や核分裂生成物(FP)の化学的特性に関する検討など、廃炉に役立つ知見 が得られると考えられることから、東京電力 HD は、廃炉・汚染水対策事業「燃料デブリの性状把握のための分析・推定技術の開発」等と協働し、サンプル分析を進めてきた。 特に、これらサンプルに付着した微粒子は、粒子形成時の炉内の温度や雰囲気等の状況を反映し た情報を含んでいることが期待されるため、U 含有粒子を中心に組成、組織、結晶構造の分析が進められている。ここでは、特徴的な粒子について微細組織分析結果ならびに粒子形成プロセスの検討結果を中心に紹介する。
【分析結果の概要と形成過程の推定】 採取したサンプル上の U 含有粒子を SEM/EDS により探索し、FIB/STEM/EDS/電子線回折により、粒子の組成、組織、結晶構造を測定した。一例として、 図１に 2 号機シールドプラグ上養生シートから採取した粒子のHAADF(High-Angle Annular Dark Field)像を示
c-(Fe,Cr) 3 O 4c-(U,Zr,Fe,Cr)O 2
す。本粒子は 2μm 程度の微小な粒子で、内部には、立方晶(U,Zr,Fe,Cr)O2 と立方晶(Fe,Cr) 3 O 4が共存し、微細に分布している。この粒子は、
U-Zr-Fe-Cr-O 融体が冷却過程において両相が分離・凝固したものと推定される。析出物サ
イズは冷却過程における物質移動の結果であることから、本粒子は、粒子形成時の温度や雰囲気に関する情報を含んでおり、また、FPやアクチノイドを含む粒子は、その 組成、同位体比が燃焼の特徴を示す可能性がある。このように、粒子に含まれる種々の情報は、事故進展理解に役立つものと期待される。
図 1 2 号機シールドプラグ上養生シートから
今後、炉内状況把握を進めていくためには、採取した試料のHAADF 像
事故進展の流れに沿った forward analysis と実
測情報に基づく backward analysis とを互いに連携しながら進めていくことが肝要であり、そのためにも、目的に応じて分析を適切に実施し、それらを統合することが重要と思われる。
－謝辞－
本研究は、経済産業省「平成２６年度補正予算廃炉・汚染水対策事業費補助金(総合的な炉内状況把握の高度化)」｢平成 28 年度補正予算廃炉・汚染水対策事業費補助金(燃料デブリの性状把握・分析技術の開発)｣｢平成 30 年度補正予算廃炉・汚染水対策事業費
補助金(燃料デブリの性状把握のための分析・推定技術の開発)｣の研究の一部を含む。
Current status and issues of analysis of samples collected at Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant
HIRAI, M.

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日本放射化学会第66回討論会(2022)

1B10

福島第一原子力発電所 2 号機トーラス室滞留水のα核種を含有する微粒子の検出と分析(原子力機構 1 、東京電力 HD 2 )○蓬田匠 1 、大内和希 1 、岡壽崇 1 、
北辻章浩 1 、駒義和 1 、今野勝弘 2

東京電力福島第一原子力発電所(1F)は、2011 年 3 月 11 に発生した地震とそれに伴う津波によって大きな損害を被った。当時、6 基の原子炉のうち 1 から 3 号機は運転中であり、炉心の核燃料が損傷し、その崩壊熱を除去するために淡水や海水が投入された。
投入された水は建屋の地下に留まり、これに核燃料の成分が溶解して高放射性の滞留水を形成した。滞留水には、核分裂生成物やウラン(U)に由来するアクチニドなどの放射性核種が含まれており、これらを除去する化学処理プロセスが構築され、処理された淡水を再利用する循環冷却システムが確立された。滞留水は計画的な処理により減らされてきたが、原子炉建屋の地下の滞留水に高い濃度のα核種が含まれていることが判明している。U の他、プルトニウム(Pu)などのα線を放出する核種を滞留水から効果的に除去する技術を検討するため、滞留水中のα核種の存在形態の把握が喫緊の課題となった。
そこで我々は、1F2 号機トーラス室滞留水に含まれる微粒子に焦点を当て、α核種の存在形態を把握することを目的とし、粒度分布計を用いた粒径分析、ICP-MS やα線ス
ペクトロメータを用いた濃度分析、SEM-EDX などを用いた粒子分析を行い、滞留水中のα核種を含む微粒子の検出と分析を行った。
まず、滞留水中のどの粒径の粒子が最もα核種を多く含むのかを調べるため、滞留
水中の固形分を孔径 10, 1, 0.1, 0.02 µm のフィルタにより段階的にろ過した。ICP-MS
及びα線測定により各分級のα核種を定量分析した。その結果、U、全α核種濃度ともに10 µm 以上の分級にα核種の 99 %以上が分布するという結果となった。
次に、α核種含有粒子の存在形態を把握するため、α核種を含む微粒子の選択的検出を試みた。これまで、1F サイト内外における、1F より飛散した U や Pu を含む放射性微粒子の分析は、微粒子中に共存する Cs 由来のγ線をイメージングプレートや NaI シ
ンチレーション検出器で検出・同定した粒子に対して行われてきた。我々は、SEM-EDX
による自動粒子計測と、アルファトラック法による微粒子検出手法を組み合わせた方法で、α核種そのものを検出することを試みた。検出されたα核種微粒子の組成分析を行った結果、U は最大で数µm 程度の U を主成分とする微粒子が存在する一方、他のα核種(Pu, Am, Cm)は鉄粒子に付着した形態で存在することが明らかとなった。
以上の結果より、滞留水中の固形分では、U と他のα核種で主要な存在形態が異なる場合があることが明らかになり、滞留水処理を進めるための技術開発や滞留水中での核種の挙動推定を行う上で重要な基礎データを得ることができた。

Detection and analysis of particles containing alpha‑emitters in stagnant water at torus room ofFukushima Dai‑ichi Nuclear Power Station’s Unit 2 reactor
Yomogida T., Ouchi K., Oka, T., Kitastuji Y., Koma Y., Konno K.

© 一般社団法人日本放射化学会- 1B10 -1B11

日本放射化学会第66回討論会(2022)

1B11

T BP 樹脂を用いた模擬デブリ溶解液からのウラン回収
Fauzia Hanum Ikhwan 1 , 風間裕行 2 , 阿部千景 3 , 小無健司 3 , 鈴木達也 1
長岡技科大 1 ，JAEA 2 、東北大 3

1. Introduction
Tributylphosphate (TBP) is widely used as extractant in liquid – liquid separation of
uranium and plutonium from spent fuel, this method is well-known as PUREX 1 . Tamura et al 2
and Glatz et al 3 reported chromatographic extraction of uranium from other fission products
by using TBP impregnated resin (TBP resin) in HNO 3 . In the present study, recovery of
uranium from simulated debris solution by column separation was performed by using TBP
resin commercially supplied by TrisKem Int. 3 , in HO 3 and HCl solutions. In addition, we also
investigated the behaviors of other actinides.
2. Experimental
7.75 mL of TBP resin was prepared in the Muromac mini column L. The resin height is 9cm. We prepared the feed solutions with U in 6 mol/L (M) of HNO 3 or HCl solution. 0.5 mL of
the U solution was feed in the above column. 20mL of 6 M HNO 3 or HCl solution was addedin this column for the adsorption of U. After this, U was eluted by 0.1 M HNO 3 or HCl
solution. U and the stable isotopes of other elements were detected by ICP-MS/MS, Agilent
8900.
3．Results and Discussion
We confirmed that extraction of U from the simulant debris solution. In addition, we also
confirmed that extraction of U can be successfully done not only in HNO 3 system but also in
HCl system. Uranium high affinity to TBP resin in the high concentration acid, while washingwith less than 0.1M acid and water can completely recover the uranium from TBP resin. In
addition, Am and Cm as trivalent actinides elements has no absorption on TBP resin andeluted together at the first time when resin was rinsed by 6M of acid. Thorium has similar
behavior with U on TBP resin in high HNO3 media. In contrast, behavior of Th is similar totrivalent actinides on the resin in HCl system.
Acknowledgment
This work is financially supported by the Nuclear Energy Science & Technology and Human
Resource Development Project (through concentrating wisdom) from the Japan Atomic
Energy Agency / Collaborative Laboratories for Advanced Decommissioning Science.
References[1] Kenju Watanabe., (1964). Journal of Nuclear Science and Technology, 1, No 5, p.155-162[2] N. Tamura., C.Yonezawa, (1974) J. Radioanal. Nucl. Chem, Vol. 20, p. 455-462[3] J. P. Glatz., H. Bokelund.,S. Valkiers, (1984) Inorganica Chimica Acta, 94, p.129-130[4] C. Dirks C et al, 2014. 17 th Radiochemistry conference, Marianske lazne (TchequeRepublic)*

Fauzia Hanum Ikhwan1, Hiroyuki Kazama2, Abe Chikage,3, Konashi Kenji3 and Tatsuya Suzuki1
Uranium recovery from simulated debris solution using TBP resin© 一般社団法人日本放射化学会- 1B11 -1B12

日本放射化学会第66回討論会(2022)

1B12

ICP-MS/MS によるアクチノイド核種相互分別に向けた気相反応 挙
動の予測(原子力機構 1 、長岡技科大 2 、東北大 3 )○風間裕行 1 、関尾佳弘 1 、前田
宏治 1 、小山真一 1 、鈴木達也 2 、小無健司 3 、阿部千景 3 、永井康介 3【緒言】 トリプル四重極誘導結合プラズマ質量分析装置 (ICP-MS/MS)は、直列に配置された二つの質量分離部の間に位置するコリジョン・リアクションセル (CRC)に反応ガスを導入することで同重体干渉の低減が可能であることから、高精度かつ迅速性が求められる燃料デブリ分析への応用が期待される。燃料デブリ分析の対象となるアクチノ
イド核種は、 238 U/ 238 Pu や 243 Am/ 243 Cm 等、様々な同重体干渉が予想され、ICP-MS/MS
でこれらを分別するためには、CRC へのガス導入に伴う分子イオン生成挙動を把握することが重要である。近年、アクチノイド気相反応の速度論的研究において、アクチ
ノイド単原子イオン(An + )と酸素ドナーを含むガスとの反応で生成される一酸化物イオン(AnO+ )の生成効率 は 、基底状態の An + から反応活性種(電子配置:[Rn]5f n-2 6d7s 又は[Rn]5f n-2 6d 2 )に励起される際のエネルギー差と相関があることが報告されている[1]。本研究では、この知見を CRC 内での気相反応に応用し、ICP-MS/MS 測定におけるアクチ
ノイド核種の反応挙動を予測するための相関関係を調査した。
【実験】 232 Th、238 U、237 Np、240 Pu、241 Am 又は 244 Cm を 10 3 ng/L 含む 0.8 mol/L 硝酸水溶
液を調製し、CRC に CO 2 を 0.30 mL/min の流量で導入し、ICP-MS/MS(Agilent 8900)による測定を行った。ここで、第 1 質量分離部では An + のみを通し、CRC における CO 2との反応後、第 2 質量分離部で各アクチノイドの生成イオン (An + 、AnO + 及び二酸化物イオン(AnO 2 + )) を検出した。
【結果と考察】 検出された信号より、各元素において An + 、AnO + 及び AnO 2 + が確認された。各分子イオンの信号強度を An ＋ の信号強度で除することにより規格化を行い、An +の基底状態と[Rn]5f n-2 6d 2 の電子配置とのエネルギー差に対してプロットしたところ、相関関係が確認された（図 1）。本結果から、CRC に CO 2 を導入した ICP-MS/MS 測定におけるアクチノイド系列の気相反応挙動を定量的に予測することが可能と考えられる。本発表では、CRC に N2 O を導入した結果及び CRC ガス流量依存性についても報告する。
本件は、令和 3 年度-令和 4
年度文部科学省「英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業」の研究課
題「燃料デブリ分析のための超微量分析技術の開発」の成果を含む。
[1] Gibson, J. K. et al.,n-22+Coord. Chem. Rev. , 2006, 図 1 An の基底状態と [Rn]5f 6d とのエネルギー差 に250 , 776-783.

対する規格化検出強度, (A) AnO + , (B) AnO 2 + .

Prediction of Actinide Molecular Ion Formation in Collision/Reaction Cell of Triple Quadrupole
ICP-MSKAZAMA, H., SEKIO, Y., MAEDA, K., KOYAMA, S., SUZUKI, T., KONASHI, K., ABE, C.,
NAGAI, Y.

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基盤セッション

原子力化学・アクチノイド化学 | 基盤セッション F:

基盤セッション F:

原子力化学・アクチノイド化学

原子力化学・アクチノイド化学

座長: 桐島 陽 (東北大学)、鈴木 達也 (長岡技科大)2022年9月15日(木) 15:10 〜 16:20 B会場 (206室)
Zoomはこちら[1B13-16-Zoom] セッションのオンライン参加（ Zoom）[1B13]
アクチノイド化合物のための相対論的電子相関プログラムの開発*阿部 穣里1 （1. 広島大学）
15:10 〜

[1B14]

15:35

アモルファス過酸化ウラニルの新しい生成経路の発見*マックグレイディ ジョン1、熊谷 友多1、日下 良二1 （1. JAEA 原子力基礎工学研究セン
ター）
15:35 〜

[1B15]

15:50

メカノケミカル法を用いたセリウムを含む Brannerite化合物の合成に関する研究*三島 大輝1、秋山 大輔1、桐島 陽1、岡本 芳浩2 （1. 東北大学、2. JAEA）
15:50 〜

[1B16]

16:05

次世代核燃料再処理に向けたマイナーアクチノイド抽出のための新規
溶媒探査*中瀬 正彦1、渡邊 真太1、針貝 美樹1、田端 千尋2、山村 朝雄3、松井 孝太4、小林 徹2、梶谷 孝1、柿木 浩一5、塚本 泰介5、島田 隆5 （1. 東京工業大学、2. 原子力機構、3. 京都大学、4. 名古屋大学、5. 三菱重工業）
16:05 〜

©一般社団法人日本放射化学会

16:20

日本放射化学会第66回討論会(2022)(2022年9月15日(木) 15:10 〜 16:20 B会場)

[1B13-16-Zoom] セッションのオンライン参加（ Zoom）
Zoomはこちら©一般社団法人日本放射化学会

1B13

日本放射化学会第66回討論会(2022)

1B13

アクチノイド化合物のための相対論的電子相関プログラムの開発(広島大理化)○阿部穣里【緒言】 アクチノイド化合物の研究は放射性廃棄物の処理に関連して重要であるが、実験を遂行するためには、寿命による制限、安全性の確保、許認可の必要性、と様々な障壁を超える必要がある。こうした問題を回避するためにも、理論計算によるアクチ
ノイド化合物の電子状態の解明が期待されるが、顕著な相対論効果や複雑な電子相関効果（擬縮退軌道由来の電子相関効果）を考慮する必要があり、既存の汎用的なソフ
トウェアで定量的な議論をすることは難しい。2006 年に阿部らは、相対論と電子相関を高精度に考慮できる、4 成分相対論法による CASCI/CASPT2 プログラムを、UTChem
プログラムを基盤として開発した [1]。しかし 4 成分法は計算コストが高く、アクチノイド化合物の実用的な計算には適さない。一方、フリーソフトの DIRAC [2]に搭載されている厳密 2 成分相対論法は、4 成分法とほぼ等価の精度を保ちつつ、低い計算コストで実行可能である。そこで本研究では既存の CASCI/CASPT2 プログラムを DIRAC に接続できるよう改変し、さらにアクチノイド化合物が計算可能なプログラムになるよう、さまざまな観点からプログラムの改善を行っている。
【理論】 CASPT2 法は 、複数の電子配置が支配的な寄与を 与える系
（擬縮退状態や結合解離 過程）を記述するのに優れた方法であり、これをアクチノイド系に ついても適応していく。CASCI/CASPT2 法の概略を図に示す。フロンティア
軌道近傍の擬縮退する軌道群を
図 CASCI/CASPT2 法の概要
active 空間に設定し、この空間内で完全配置を生成し配置間相互作用計算を行う(CASCI)。さらに inactive、secondary 軌道
まで拡張した 1、2 電子励起配置の効果を摂動論で取り込むことで動的電子相関を考慮する(CASPT2)。アクチノイド化合物の場合、active 空間に d、 f 軌道が含める必要があ
り、一般の分子より大きな active 空間が必要になる。
【開発の現状】 DIRAC に接続できるような CASCI/CASPT2 プログラムの開発には成功
し 、 CASCI/CASPT2 プ ロ グ ラ ム の 並 列 化 計 算 の 対 応 も 完 了 し て い る 。 し か し な が ら
active 空間のサイズによって計算コストが膨大になるため、active 空間をより大きくとれる方法として、①密度行列繰り込み群（DMRG）を用いた CASPT2 や、②制限付き
CASPT2 法 （ RASCI/RASPT2 ） の 適 応 を 行 っ て い る 。 内 殻 励 起 の 記 述 が 可 能 な
RASCI/RASPT2 法についても検討している。
【参考文献】[1] M. Abe et al, J. Chem. Phys., 125, 234110 (2006)[2] DIRAC, a relativistic ab initio electronic structure program, Release DIRAC 21 (2021),
written by R. Bast, et al.
Development of relativistic electron correlation program for actinide compounds
ABE M.

© 一般社団法人日本放射化学会- 1B13 -1B14

日本放射化学会第66回討論会(2022)

1B14

アモルファス過酸化ウラニルの新しい生成経路の発見(JAEA) ○John McGrady、熊谷友多、日下良二

Uranyl peroxides are found throughout the nuclear fuel cycle in the form of studtite(UO2 O2 ·4H2 O) and its dehydrated form metastudtite (UO 2 O2 ·2H2 O). Recently, the formationof an amorphous phase has been identified upon thermal treatment and irradiation of uranyl
peroxides. The amorphous phase has been shown to be highly reactive with water generating
O2 gas which has important implications for the handling of nuclear materials.
In this study, we found new formation pathways for amorphous uranyl peroxide under ambientconditions without any thermal treatment and irradiation. UO2 powder was immersed in 1 mM
H2 O2 solution and the UO 2 surface oxide was analysed using z-axis Raman spectroscopy. At
the interface, Raman peaks typical of studtite were observed due to oxidation of UO 2 by H 2 O 2 .
Underneath the studtite layer, an amorphous uranyl peroxide peak was observed ~750 cm-1 .
After drying the immersed powder, the amorphous phase Raman signal greatly increased
indicating the mechanism of amorphous phase formation involved dehydration. Reimmersionof the amorphous phase into water showed rapid decomposition of the amorphous phase by thedisappearance of the Raman peak at ~750 cm -1 , and the release of gas was observed via theRaman optical microscope.

Fig 1: Z-axis Raman analysis of UO 2 after immersion in 1 mM H 2 O2 solution showing the generationof amorphous uranyl peroxide within the oxide.

This work has significant implications for the handling of nucl ear materials through the fuelcycle, and is applicable to the storage of debris from the Fukushima Dai-ichi nuclear power
plant where the high levels of radiation are likely to generate substantial amounts of uranyl
peroxide at the fuel surface due to H2 O2 generation via water radiolysis.

Finding New Pathways of Amorphous Uranyl Peroxide Generation
MCGRADY J., KUMAGAI, Y., KUSAKA, R© 一般社団法人日本放射化学会- 1B14 -1B15

日本放射化学会第66回討論会(2022)

1B15

メカノケミカル法を用いたセリウムを含む Brannerite 化合物の合成に関する研究(東北大学 1 、JAEA 2 )○三島大輝 1 、秋山大輔 1 、桐島陽 1 、岡本芳浩 2【緒言】 日本では核燃料サイクルの方針のもとで Pu を再利用する予定であるが、計画が予定通りに進まず Pu の保管量が増え続けている。国際条約上 Pu の平和利用以外の保有は禁じられており日本でも余剰分の処分が検討されているが、具体的な方法は決まっていない。海外での研究ではチタン酸塩である Brannerite (ATi 2 O 6 )が Pu の固化に有望であるとの報告があるが、合成に 1300℃で 24 時間以上の加熱を必要とし管理やコストの観点から大量に取り扱うことが工学的に容易ではない。そこで本研究では Pu の代替元素とした Ce を含む Brannerite 化合物の合成プロセスの低温化と短時間化を検討した。
【実験】 原料となる UO2 、CeO 2 、TiO 2 は、UO 2 と CeO2 を物質量比 U:Ce＝9：1(MOX 燃料を想定)、U:Ce＝5：5 (再処理後 MOX 粉末を想定)、U:Ce＝0.：10(比較のため)となるよう秤量し、さらに TiO 2 を(U+Ce):Ti=1:2 となるよう秤量した。本研究では新たな合成プロセスとして、遊星ボールミルを使った磨砕処理により試料に機械的エネルギーを加えて反応性を向上させる、メカノケミカル法を採用した。ここでは目的のモル比となるよう粉末試料を秤量し、その後遊星ボールミルで磨砕混合を行った。比較として遊星ボールミルを用いない乳鉢による混合による試料の合成も行った。混合をした試料 0.1ｇを Φ7mm のペレットとし、電気炉で大気または Ar 気流下で 900～1300℃の温度で 6 時間加熱を行った。
【結果と考察】U:Ce＝5：5，0：10 のボールミル混合試料では Brannerite 化
合物であ る U0.5 Ce 0.5 Ti 2 O6 、 CeTi 2 O6 、の生成が確認されたが、U:Ce=9:1 のボールミ ル混合試料で は大気雰囲気
下では U が酸化され U 3 O 8 が生成し、Ar 気流化では未反応の UO 2 が確認された(図 1)。そこで U が 5 価を取った
場合に Brannerite 結晶内の電気的中性 を 補 償 す る た め 、 Gd 2 O 3 を
U5+ :Ce 3+ :Gd 3+ ＝9:1:8 となるように追図 1.1300℃加熱後試料の粉末 XRD 解析結果
加した。この結果、大気雰囲気下
1300℃の加熱でボールミル、乳鉢混合共に Brannerite 単相の生成が確認でき、従来の方法に比べ 1/4 以下の時間で合成することができた。本発表では加熱温度の低温化における結果と、合成した Brannerite の固相分析(SEM-EDX、XAFS 分析)についても述べる。

Study on the synthesis of Brannerite compounds containing Cerium using the mechanochemical
methodMISHIMA T., AKIYAMA D., KIRISHIMA A.,OKAMOTO Y.

© 一般社団法人日本放射化学会- 1B15 -1B16

日本放射化学会第66回討論会(2022)

1B16

次世代核燃料再処理に向けたマイナーアクチノイド抽出のための新規溶媒探査(東工大 1 、原子力機構 2 、京大 3 、名大 4 、三菱重工 5 )○中瀬正彦 1 、渡邊真太 1 、針貝美樹 1 、田端千尋 2 、山村朝雄 3 、松井孝太 4 、小林徹 2 、梶谷孝 1 、柿木浩一 5 、塚本泰介 5 、島田隆 5【緒言】 2050 年までのゼロカーボン化に向け、原子力と再生可能エネルギーの協奏的な利活用が重要である。原子力の課題である廃棄物問題解決のため、次世代核燃料再処理へのマイナーアクチノイド(MA)分離導入を目指した研究開発を展開している。
【背景と目的】 六ヶ所再処理工場は軽水炉使用済燃料を想定しているが、使用済燃料の高燃焼度化、MOX 燃料利用により高レベル廃液中の高発熱性の MA が増加し、処分が困難になると懸念される。従って MA 分離が重要だが、3 価同士の MA と希土類元素(RE)の分離は困難な系である。そこで抽出剤開発に加えて溶媒検討から実施している。例
えば難燃性フッ素系溶媒では高い安全性、第三相
形成抑制、溶媒効
果による抽出性能向上も期待される。抽出、新規
溶媒の化工物性
取得、化学計算、機械学習も援用
した効率的な溶媒探査を目指し
図 1 新規溶媒探査の流れている(図 1)。
【実験、計算結果と考察】 炭化水素系、フッ素系溶媒を始めとした多様な有機溶媒を準備し、RE として La、Nd、Eu、MA として Am、Cm の抽出試験を行った。抽出剤は原
子力再処理分野で有名な DGA、NTA アミド、CMPO 等を用いた。その結果、溶媒に応じた抽出性能の変化が見られた。実験や物性推算計算(COSMO、HSP)で得られた溶媒
化工物性、化学計算(DFT、MD)により得られた錯体の生成エンタルピーや結合性、溶媒効果の検証を行い、実験・計算データの重回帰処理等により相関関係が見出された。
【展開】詳細な抽出に及ぼす溶媒効果発現メカニズムを理解するため、溶液中の錯体構造や第三相構造を XAFS 法や溶液散乱法と計算による検証を進めている。ガウス回帰処理による実験計画法、RE の抽出データから MA の抽出データを推察する転移学習
適用スキームを整備し、引き続き MA 抽出データの拡張と工学適用を目指す。
【 謝 辞 】 文 部 科 学 省 原 子 力 シ ス テ ム 研 究 開 発 事 業 JPMXD0222682447 、 東 北 大 金 研
20F0023, 202012-IRKAC-0019, 202112-IRKAC-0026 の助成を受けたものです。
Exploration of novel solvent for Minor Actinide separation for the future reprocessing of nuclear-spent
fuels
NAKASE M., WATANABE S. , HARIGAI M. , TABATA C. , YAMAMURA T. , MATSUI K.,
KOBAYASHI T., KAJITANI T., KAKINOKI K., TSUKAMOTO T., SHIMADA T.

© 一般社団法人日本放射化学会- 1B16 -日本放射化学会第66回討論会(2022)

基盤セッション

原子核プローブ | 基盤セッション B:

基盤セッション B:

原子核プローブ

原子核プローブ

座長: 中島 覚 (広大)2022年9月15日(木) 10:00 〜 11:20 C会場 (207室)
Zoomはこちら[1C01-05-Zoom] セッションのオンライン参加（ Zoom）[1C01]
負ミュオン寿命法による鉄鋼中微量炭素の非破壊深度分布測定*稲垣 誠1、久保 謙哉2、二宮 和彦3、浅利 駿介3、吉田 剛4、竹下 聡史4、梅垣 いづみ4、下村 浩一郎4、河村 成肇4、ストラッサー パトリック4、三宅 康博4、伊藤 孝5、髭本 亘5、齋藤 努6 （1. 京都大学、2. 国際基督教大学、3. 大阪大学、4. 高エネルギー加速器研究機
構、5. 日本原子力研究開発機構、6. 国立歴史民俗博物館）
10:00 〜

[1C02]

10:15

ランタノイド内包フラーレン（ Ln3+@C823-）における HPLC溶出挙
動の熱力学的解析*黒田 拓真1、西村 峻1、秋山 和彦1,2、羽場 宏光2、高宮 幸一3、久冨木 志郎1 （1. 都立大院理、2. 理研仁科セ、3. 京大複合研）
10:15 〜

[1C03]

10:30

輝尽発光材料の光照射前後における Eu発光中心の局所状態観察*伊藤 史菜1、小林 義男1、渡辺 裕夫1、落合 隆夫1 （1. 電気通信大学大学院）
10:30 〜

[1C04]

10:45

スピンクロスオーバーを示す超分子錯体化合物の61Niメスバウ
アー分光*北澤 孝史1、北清 航輔 1、上田 大生1、藤本 大地1、新井 駿祐1、小林 康浩2、北尾 真司2、窪田 卓見2、瀬戸 誠2 （1. 東邦大学理学部、2. 京都大学複合原子力科学研究所）
10:45 〜

[1C05]

11:00

高圧下中性子回折実験から地球深部の水素を探る*鍵 裕之1 （1. 東京大学大学院理学系研究科）
11:00 〜

©一般社団法人日本放射化学会

11:20

日本放射化学会第66回討論会(2022)(2022年9月15日(木) 10:00 〜 11:20 C会場)

[1C01-05-Zoom] セッションのオンライン参加（ Zoom）
Zoomはこちら©一般社団法人日本放射化学会

1C01

日本放射化学会第66回討論会(2022)

負ミュオン寿命法による鉄鋼中微量炭素の非破壊深度分布測定

1C01(京大複合研 1 、国際基督教大学 2 、阪大放射線機構 3 、阪大院理 4 、高エネ機構放射線 5 、高エネ機構ミュオン 6 、原子力機構先端研 7 、国立歴史民俗博物館 8 )○稲垣誠 1 、久保謙哉 2 ，二宮和彦 3 、浅利駿介 4 、吉田剛 5 、
竹下聡史 6 、梅垣いづみ 6 、下村浩一郎 6 、河村成肇 6 、ストラッサー・パ
トリック 6 、三宅康博 6 、伊藤孝 7 、髭本亘 7 、齋藤努 8【緒言】 負電荷を持ったミュオンは、物質に打ち込まれて停止すると物質内の原子に捕獲されてミュオン原子を形成する。その後ミュオンは、電子への崩壊（寿命 2.2 μs）
もしくは原子核への吸収で消滅する。ミュオンの原子核への吸収速度は原子番号とともに大きくなり、崩壊電子の寿命スペクトルをから物質中のどの原子にミュオンが捕獲されたのかを調べることができる。ミュオンの物質への入射エネルギーを調整することで、ミュオンの停止位置を制御できることから、非破壊で深度選択的な元素分析が期待できる。我々はこれにより鋼鉄中の微量な炭素の定量分析ができると考え、分析手法の開発を行ってきた。本発表ではその最新の研究成果について報告する。
【実験】 実験は世界最高強度のパルスミュオン源である J-PARC MLF ミュオン施設において実施した。化学分析により炭素の含有量が分かっている鉄板（表 1 参照、それぞれ 5 x 5 x 0.5 cm 3 ）3 枚を積層した試料に対し、それぞれの層に停止するように入射エネルギーを調整してミュオンを照射した。崩壊電子を大立体角のシンチレーション
検出器システムで測定し、図 1 に示す時間スペクトルを得た。また、別に成分既知の標準試料（炭素含有量 0.002%, 0.42%, 4.46%の鉄板）の分析を行い、炭素の含有率とミュオンで得られた鉄と炭素のシグナル強度の関係を調べた。
【結果と考察】 標準試料の分析から検量線を作成したところ、炭素の含有率と炭素のシグナル強度間で良好な直線関係が得られた。これにより積層した鉄試料の炭素含有量を定量し、表１に示すように化学分析による値と一致した。本研究により、ミュオ
ン寿命解析で深さ数 mm に存在する 1%に満たない炭素の非破壊の定量分析が可能であることを示した。今後はこの手法を貴重な鉄製の文化財などに適用し、その炭素量の分析を進めていく予定である。
表 1: 積 層 鉄 試 料 の 炭 素 濃 度 の 化 学
分析値とミュオンによる分析値
化学分析

ミュオン分析

No. 1

0.51%

0.50(2)%

No. 2

0.20%

0.19(1)%

No. 3

1.03%

1.05(3)%

図 1: 炭素含有量 1.03%の鉄板にミュオンを停止させたときに得られた時間スペクトルNon-destructive and depth-selective quantification of sub-percent carbon in steel by the negative muon
lifetime method
INAGAKI, M., KUBO, K., NINOMIYA, K., ASARI, S., YOSHIDA, G., TAKESHITA, S.,
UMEGAKI, I., SHIMOMURA, K., KAWAMURA, N., STRASSER, P., MIYAKE, Y., ITO, T.,
HIGEMOTO, W., SAITO, T.

© 一般社団法人日本放射化学会- 1C01 -1C02

日本放射化学会第66回討論会(2022)

1C02

ランタノイド内包フラーレン（Ln 3+ @C 82 3- ）における HPLC 溶出挙動の熱力学的解析(都立大院理 1 、理研仁科セ 2 、京大複合研 3 )○黒田拓真 1 、西村峻 1 、
秋山和彦 1,2 、羽場宏光 2 、高宮幸一 3 、久冨木志郎 1【緒言】 金属内包フラーレンの高速液体クロマトグラフィー (HPLC)溶出挙動は炭素ケージの構造及び内包金属からケージへの移動電子数に依存することが知られている。
一 方 で 、 我 々 は こ れ ま で の 研 究 か ら 一 連 の ラ ン タ ノ イ ド 金 属 原 子 (Ln) を 内 包 し た
Ln@C 82 フラーレン では内包金属 の違いにより保持時間に微小な差が生じることを見出している。先行研究では、ラジオクロマトグラフィー法を用い た多元素同時分析により La から Gd までの Ln を内包した Ln@C 82 の精密な保持時間が決定され[1]、4f 軌
道の不対電子数の差が保持時間へ影響を与える可能性が示唆された[2]。本研究では、HPLC 展 開 時 の 温 度 を 変 化 さ せ 、 得 ら れ た 詳 細 な 保 持 時 間 か ら 一 連 の Ln 3+ @C82 3- のHPLC 溶出挙動について熱力学的解析を行うことで、HPLC 溶離挙動の微小な差が内包
ランタノイド金属のどのような性質に由来するか調べた。
【実験】 合成・単離した Ln@C 82 (Ln: La, Ce, Pr, Tb, Dy, Ho, Er)を、京都大学研究用原子炉 KUR の圧気輸送管(Pn-2) (出力 1MW、熱中性子束 5.5×10 3 N/cm 2 /s)にて熱中性子照射
を 4 時間行い、Ln@C 82 を放射化した。短半減期核種である Ln s @C 82 (Ln s : 140 La, 142 Pr,
165
Dy, 166 Ho, 171 Er)と長半減期核種である Ln l @C82 (Ln l : 141 Ce, 160 Tb)を別々に混合し、それぞれ HPLC 展開(カラム: Buckyprep、移動相: トルエン、流速: 3.2 mL/min、測定温度: 室
温, 0℃, -10℃)した。溶出成分は室温については 20 秒ごと、0℃, -10℃では 1 分ごとに分取し、各分画から放出される γ 線を Ge 半導体検出器で測定し、得られたラジオクロ
マトグラムから各 Ln@C 82 の保持時間を決定した。
【結果】 得られた Ln@C 82 の保持時間から保持
比 k を算出し、温度の逆数(1/T)に対する ln k の変化を図に示した。HPLC における吸脱着平衡
定数 K と保持比 k には相関があり、このプロットの傾きから van’t Hoff 式を用いて ΔH および
ΔS を導出した。下表に導出した ΔH を示す。この結果から 4f 軌道の不対電子数と ΔH に有意な関係性は見られなかった。本発表では ΔH の詳
細な解析結果と ΔS についての解析結果も報告 図 Ln 3+ @C 82 3-の van’t Hoff プロットする。
表 van’t Hoff プロットによる ΔH の導出結果

Ln
4f 軌道の不対電子数
ΔH (kJ/mol)

La
0
7.941

Ce
1
8.638

Pr
2
7.983

Tb
6
8.698

Dy
5
8.064

Ho
4
8.022

Er
3
8.051

[1] 秋山和彦他、2009 日本放射化学会年会・第 53 回放射化学討論会 1P28(2009)[2] 雨倉啓他、2019 日本放射化学会年会・第 63 回放射化学討論会 3B09(2019)
Thermodynamic analysis for HPLC elution behavior of lanthanoids metallofullerenes Ln3+@C823KURODA T., NISHIMURA S., AKIYAMA K., HABA H., TAKAMIYA K., KUBUKI, S.

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日本放射化学会第66回討論会(2022)

1C03

輝尽発光材料の光照射前後における Eu 発光中心の局所状態観察(電通大院)○伊藤史菜、渡辺裕夫、落合隆夫、小林義男【緒言】 不完全 4f 電子殻を有する Eu や Dy, Er, Yb などの希土類元素をドープした蛍光体は、様々な光源および液晶ディスプレイ、イメージングプレート（IP）などに用いられている。Eu をドープした輝尽発光材料は、高い発光効率の可視光ルミネッセンスを示し、長時間の残光発光を有する。残光現象を示すことから、光照射で励起された電子が伝導帯に遷移して、近くの空孔にトラップされ、時間をかけて基底状態に戻っているのではないかと示唆されている。しかし、Eu ドープした蛍光材料の発光特性の起源となる Eu の電子状態については、未だ結論に至っていない。本研究は、BaFBr : Eu を試料として、光照射下における Eu の励起状態と準安定状態の電子配置とその生成メカ
ニズムを 151 Eu メスバウアー分光法等により解明することを目的とする。Eu は、BaFBrの Ba サイトを置換し、BaFBr のバンドギャップ間に不純物 Eu の新たなエネルギー準位(バンドギャップ 3.2 eV と 2.1 eV)が導入され、この準位への電子の遷移で発光すると考えられている。
【実験】 Ba 1-x Eu x FBr (x= 0, 0.10, 0.25, 0.5, 0.75, 1)をゾルゲル法で作製した。Eu の出発物
質として EuBr 3 (Ⅲ)、EuBr 2 (Ⅱ)を用いてそれぞれで作製し、X 線回折、発光量子収率、吸収法メスバウアーの測定を行なった。
【結果と考察】 EuBr 3 (Ⅲ)で調製した Ba 1-x Eu x FBr の粉末 X 線回折パターンは、BaFBr とほぼ同じであった。量子収率測定からはバンドギャップ 3.2 eV (390 nm)による発光は見られたが、2.1 eV (590 nm)の発光は見られなかった。 151 Eu メスバウアー吸収スペク
トルからは、Eu(Ⅱ)のピークが見られず、Eu(Ⅲ)のみのピークとなった。
一方、EuBr 2 (Ⅱ)から作製した Ba 1-x Eu x FBr の X 線回折パターンも EuBr 3 (Ⅲ)で調製した試料やと BaFBr と同様の結果を得た。BaF 2 の回折線も見られたが、Eu を含む試料とBaF 2 の 発 光 波 長 は 異 な る の で 、 量 子 収 率 の 測 定 に は 影 響 を 与 え な い と 考 え た 。
Ba 0.5 Eu 0.5 FBr の量子収率測定では、390 nm (3.2 eV) および 590 nm (2.1 eV) の発光が見られ、Eu 導入による新たなエネルギー準位を確認できた (図 1)。これらの結果から、Eu は Ba を置換していると思われるが、
151
Eu メスバウアー吸収スペクトルからはEu(Ⅱ)のピークが見られなかった。
発光現象にともなう Eu の電子状態を観察するには、吸収法 よりも内部転換電
子メスバウアー分光法（CEMS）が最適な測定手段である。Eu の内部転換係数 α(e/γ)=28 という報告もあり、高効率で測定できるので、現在 Ba 1-x Eu x FBr の CEMS
測定を進めている。
図 1 x=0.5 の励起光 290 nm (上)と 390 nm(下)の発光スペクトル.

Observation of local states of Eu atoms of the photo-stimulated luminescent center under light irradiation.
(Univ. Electro-Commun.)ITO M., WATANABE Y., OCHIAI T., KOBAYASHI Y.

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日本放射化学会第66回討論会(2022)

1C04

スピンクロスオーバーを示す超分子錯体の61
Ni メスバウアー分光(東邦大理 1 , 東邦大複合物性センター 2 , 京大複合原子力科学研究所 3 )〇北澤孝史 1,2 ,北清航輔 1 ,上田小林 康浩 3 , 北尾 真司 3 ,窪田

大生 1 , 藤本
卓見 3 瀬戸大地 １ ,新井 駿祐 １

誠3

多様な配位形式をとる Ni 金属錯体化学分野の研究において、61 Ni メスバウアー分光は極めて魅力ある研究手法と考えられる。そこで，今回 Ni 2+ の配位様式が多様なことからまず基礎科学的データを得る目的で，2D Hofmann 型高分子錯体として Fe(Ligand) 2 [M(CN) 4 ] (M= Ni 2+ )を合成し， 61 Ni メスバウアーを測定したので報告する。

京都大学複合原子力科学研究所内のライナックにて， 62 Ni-14at%V 合金を反応
61
で Co を生成し，メスバウアー線源を作成した。すなわち，電子線加速器ライナック
でに加速された電子を X 線コンバータである Pt ターゲットに照射し，そこから発生する制動 X 線を照射し (γ, p) 反応にて合金内で生成する 61 Co をメスバウアー
線源となる。メスバウアー線源は，半減期 100 分なので約３時間の測定を繰り返し行
った。キャリブレーションは Fe 箔の 57 Fe メスバウアー分光測定を行った後 Ni-14at%V
合金の 61 Ni メスバウアー測定を行い， その ピー ク位 置 を速度 ゼロとし た。 メス バウ ア ースペ ク
トルは線源及び試料ともにで測定 を行 った 。直 接 法で得 られた異なる SCO 挙動を示す 2 次
元 Hofmann 型超分子錯体で Fe 2+
イオン が高 スピ ン 状 態 から低 ス
ピン状態へ 100 % SCO 転移するFe(pyridine) 2 Ni(CN) ４ と 高 ス ピ
ン の 50 % が 低 ス ピ ン 転 移 す るFe(3-methylpyridine) 2 Ni(CN) ４ ,同 じ く 50 %SCO 転 移 す るFe(3-Cl-pyridine) 2 Ni(CN) ４ の61
Ni メスバウアースペクトルをFig. １に示す。得られたメスバ
ウアー パラ メタ ー は 、 四極子 相
互作用 の違 いが 関連 し ている 可能性があり、これが SCO 挙動の違いに 関連 して いる 可 能性も あFig.1 61 Ni Mössbauer Spectroscopy for Supramolecular
り、2 次元 Hofmann 型超分子錯Bridging Cyanide Complexes体において、Fe 2 ＋ の SCO 挙動の
2+
違いが Ni の状態に影響を及ぼFe(pyridine) 2 Ni(CN) ４ , Fe(3-methyl-pyridine) 2 Ni(CN) ４ ,
している可 能性を示 唆 している。 Fe(3-Cl-pyridine) 2 Ni(CN) ４61

Ni Mössbauer Spectroscopy for Supramolecular Bridging Cyanide Complexes

KITAZAWA,T., KITASE, K., UEDA,D., FUJIMOTO, D.,
KITAO,S., KUBOTA,T., SETO, M.

© 一般社団法人日本放射化学会- 1C04 -ARAI, S., KOBAYASHI, Y.,1C05

日本放射化学会第66回討論会(2022)

1C05

中性子回折実験から地球深部の水素を探る(東大院理 1 ) ○鍵 裕之 1

水惑星である地球は、その表面の約 7 割が海で覆われている。地球上の水の大部分を占める海水の質量(1.4×10 21 kg)を地球の質量(6.0×10 24 kg)で除することで求めた現在の地球の水濃度は 0.02 wt%となる。一方、地球の原料と考えられる隕石中の水濃度は約 2 wt%で、両者には 2 桁もの開きがある。揮発性の高い水が地球の進化過程で宇宙空間に飛散した可能性だけでなく、地球深部を構成する鉱物に安定な化学形態で水が現在も取り込まれている可能性もある。1990 年代以降に盛んに進められた高温高圧実験により、深さ 410 km 以下のマントル遷移層を構成する主要なケイ酸塩鉱物(たとえば wadsleyite, ringwoodite) に 2-3 wt%の水が OH イオンとして安定に取り込まれることが明らかになった。これらの鉱物以外にも多量の水を OH イオンとして取り込むことができる含水高密度相が複数報告されている。一方、地球核は Fe を主成分とする合金と考えられるが、地震学的な観測によって求められた核の密度は Fe の密度よりも 1 割近く低く、水素、酸素、ケイ素、硫黄などの軽元素が鉄に取り込まれている可能性が高い。原子番号と原子量が最も小さく、宇宙元素存在度も最も高い水素は地球核に含まれる軽元素の有力な候補である。
地球深部を構成する物質にどのように水素が取り込まれているかを明らかにすることは、地球深部での水素の budget を知るためにも、そして地球深部における水素のふ
るまいを知るためにもきわめて重要である。中性子回折は、地球深部の高温高圧条件におかれた結晶構造中のどこにどれだけの水素原子が取り込まれているかを知ることができる唯一の手法である。X 線回折は電磁波(光)である X 線が電子と相互作用する
ため、原子量 1 の水素に対してほぼ無力であるが、中性子は原子核によって散乱されるため水素原子による中性子散乱も強く観察される。また、大型加速器からの陽子を
水銀ターゲットに照射して得られるパルス中性子ビームを利用した TOF(time of flight)
測定による中性子回折実験は、試料からの開口角が強く制限される高圧実験には大変有 利 で あ る 。 我 々 は J-PARC MLF に 建 設 さ れ た 高 圧 ビ ー ム ラ イ ン (BL11, PLANET:
Pressure Leading Apparatus for Neutron Diffraction)に設置された大型 6 軸プレス(圧姫)を用いた高温高圧下中性子回折測定によって、地球深部に存在しうる高圧鉱物や地球核の主成分となる鉄中に水素がどのような構造で取り込まれているかを調べている。
PLANET では 10 GPa 程度までの圧力領域での高温高圧実験は標準的な試料構成を用いることでルーチン的に実行可能である。一方、地球深部、特にマントル遷移層以深の圧力条件（約 13 GPa 以上）を達成するためには新たな技術開発が必要である。我々は高温高圧下中性子回折測定の圧力上限を高めることを目的として、8 個の 2 段目アンビルを用いた MA6-8 加圧方式の開発を進め (Sano-Furukawa et al., 2021) 、14.7 GPa, 800
K での Fe 0.95 Si 0.05 の中性子回折パターンを報告した(Mori et al., 2021)。本講演では、
PLANET ビームラインでの高温高圧下中性子回折測定の現状、地球核の進化に深く関連する金属鉄の水素化挙動の中性子回折測定による高温高圧下その場観察について報告する。特に、鉄の水素化過程に鉄以外の元素、すなわちケイ素、硫黄、ニッケルなどの地球核に存在が推定されている元素が与える影響について述べたい。
Neutron diffraction experiments at high pressure for studying hydrogen in the deep Earth
KAGI, H.

© 一般社団法人日本放射化学会- 1C05 -日本放射化学会第66回討論会(2022)

基盤セッション

原子核プローブ | 基盤セッション B:

基盤セッション B:

原子核プローブ

原子核プローブ

座長: 久保 謙哉 (ICU)
2022年9月15日(木) 11:25 〜 12:30 C会場 (207室)
Zoomはこちら[1C06-09-Zoom] セッションのオンライン参加（ Zoom）[1C06]
光子時空間相関を用いたイメージング・計測手法の開拓*島添 健次1 （1. 東京大学）
11:25 〜

[1C07]

11:45

酸化亜鉛中不純物インジウムの状態制御による電気伝導度の飛躍的向上*佐藤 渉1、髙田 真宏1、清水 弘通1、小松田 沙也加1、吉田 靖雄1、森山 曉栄1、島村 一利1、大久保 嘉高2 （1. 金沢大学、2. 京都大学）
11:45 〜

[1C08]

12:00

摂動角相関法による Cdフェライト中の超微細場測定 ― Cd濃度依存性及び温度依存性の観察*藤井 光樹1、小中 將彰2、伊東 泰佑1、佐藤 渉1,2 （1. 金沢大学大学院科、2. 金沢大学
12:00 〜

[1C09]

自然科学研究

理工学域）

12:15

SrTiO3中にドープされた111Cdの占有サイトと熱安定性の研究*小松田 沙也加1、佐藤 渉2、谷口 秋洋3、谷垣 実3、大久保 嘉高3 （1. 金沢大学人間社会研
究域、2. 金沢大学理工研究域、3. 京都大学複合原子力科学研究所）
12:15 〜

©一般社団法人日本放射化学会

12:30

日本放射化学会第66回討論会(2022)(2022年9月15日(木) 11:25 〜 12:30 C会場)

[1C06-09-Zoom] セッションのオンライン参加（ Zoom）
Zoomはこちら©一般社団法人日本放射化学会

1C06

日本放射化学会第66回討論会(2022)

領光子時

1C06

光子空間相関を用いたイメージング・計測手法の開拓(東京大学 1 )○島添健次 1【緒言】 PET(Positron Emission Tomography)や SPECT(Single Photon Emission Computed
Tomography)等の核医学手法は高感度に病態の検出が可能な非常に強力な医学診断手法である。一方で従来の核医学手法においては放射性トレーサーの集積のみが可視化可能である。我々は核医学計測における局所化学状態の計測や分子間相互作用の計測を目指した光子時空間相関を用いたイメージング・計測手法の検討・開発を行ってきた。本講演ではそのような多光子の時空間相関を計測するシステムの開発と局所環境
計測・イメージングの応用展開について展望する。
【手法】 PET や SPECT ではイメージングの再構成は LOR(Line Of Response)を 360 度方
向から取得することにより行うトモグラフィを 手法用いている。本研究においては 1分子の挙動を観測するため、111 In や 177Lu 等のカスケード崩壊を行い、ガンマ線光子を連続的に放出する 核種に着目した。カスケード核種からの複数の光子を、同時にコイ
ンシデンスを取って観測・入射方向を測定することで 1 つのコインシデンスイベント
に対して 1 点に位置を特定することが可能となる。本手法を Double Photon Emission
Imaging (DPEI)と名付けた。例えば SPECT ですでに臨床的に利用されている 111 In は 171
keV と 245 keV のガンマ線を 85 ns の時定数で放出を行う。入射方向の特定には Compton
散乱から方向推定を行うコンプトンイメージング（電気式コリメーション）方式とコ
リメーターを用いる機械的コリメーション方式があり得るがこれまでどちらを用いた
場合でも従来手法と比較して高い信号バックグラウンド比を実現可能であることを報告してきた[1][2]。基本的には DPEI で得られる情報も RI の集積情報である。
我々は DPEI による分子位置特定手法とカスケード崩壊のときに生じる中間準位と原子核周囲の外場の超微細相互作用を用いて、更に分子周囲の化学的情報の可 視化が可能ではないかと考えた。研究では液体の 111 InCl 3 の pH を変えたサンプルの周囲を 512
チャネルの GAGG ガンマ線検出器で囲んだ 検出体系を構築しガンマ線の放出相関を網羅的に同時計測した。またイメージング検出器と組みあわせた可視化試験を実施した。
【結果と展望】
pH3 から 5 の領域において 1 本目に対する 2 本目のガンマ線放出相関の有為な変化が観測された。また 機械式コリメータを用いた イメージングにより集積と局所化学情報の両方の観測が可能であることが示された[3]。講演では本手法の 他の手法と組み合わせた応用可能性や計測体系の改良について議論することとしたい。
【参考文献】[1] Uenomachi, Mizuki, et al. "Double photon emission coincidence imaging with
GAGG-SiPM Compton camera." NIMA 954 (2020): 161682.
[2] Uenomachi, Mizuki, et al. "Simultaneous multi-nuclide imaging via double-photon
coincidence method with parallel hole collimators." Scientific Reports 11.1 (2021): 1-11.
[3] Shimazoe, Kenji, Mizuki Uenomachi, and Hiroyuki Takahashi. "Imaging and sensing ofpH and chemical state with nuclear-spin-correlated cascade gamma rays via radioactive
tracer." Communications Physics 5.1 (2022): 1-8.
Development of Multi-Photon Time Space Correlation Measurement and Imaging method
SHIMAZOE K.

© 一般社団法人日本放射化学会- 1C06 -1C07

日本放射化学会第66回討論会(2022)

1C07

酸化亜鉛中不純物インジウムの状態制御による電気伝導度の飛躍的向上(金沢大理工 1 、金沢大院自然 2 、金沢大人社 ３ 、金沢大総合技術 ４ 、
京大複合研 ５ )○佐藤 渉 1,2 、髙田真宏 2 、清水弘通 2 、小松田沙也加 ３ 、
吉田靖雄 1,2 、森山曉栄 2 、島村一利 ４ 、大久保嘉高 ５-1Electrical conductivity (S cm )【緒言】 酸化亜鉛（ZnO）は 3.4 eV のバンドギャップをもつため、完全結晶であれば絶縁体となる物質であるが、不純物の導入によってバンドギャップ中にそれらの準位を形成することで、光学特性や電気特性が大きく変化する。従って、不純物の存在状態を把握し制御することは、半導体物性を制御することに通じ、機能性材料としての応用を目指す上で大変重要である。我々はこれまで、ZnO 中でドナーとして機能するイン
ジウ ム （In）を不 純物と して添加し た In-doped ZnO（IZO）を合成し、 111 Cd（← 111 In）
をプローブとするγ線摂動角相関（PAC）法で ZnO 中の不純物 In 周辺の局所構造を調べてきた。しかし、固相反応法によって導入された不純物 In は ZnO 中で ZnIn 2 O 4 を基本骨格とするナノ構造体を形成し、この構造体が電気伝導の妨げとなっていることが判明した。本研究では、原子レベルでの観察によって、このナノ構造体から In 原子を放出させて Zn 位置に置換させる方法を見出し、置換 In 濃度と電気伝導度との相関関係を明らかにし、伝導度を飛躍的に向上させることに成功したので報告する[1]。
【実験】 粉末 ZnO への非放射性 In の導入では、これまでと同様の固相反応法を採用し[1]、0.5 at.% IZO を合成した。その後 111 Cd（← 111 In）の HCl 溶液を滴下し、試料中にプローブを熱拡散させた。ZnO 中に形成された ZnIn 2 O 4 様のナノ構造体から In を放出・拡散させるため、石英管中に真空で封じた試料を 1273 K で加熱し、これを室温に戻して開封して PAC 測定を行った。その後再び別の石英管に真空封入して熱処理をした後に PAC 測定をするという操作を複数回繰り返した。同様の熱処理を行ったプローブを
含 ま な い 試 料 の 電 気 伝 導 度 を 測 定 し 、 Zn 置 換 成 分 比 と 電 気 伝 導 度 と の 相 関 を 調 べ た 。
【結果と考察】 真空中での熱処理によって、Zn 置換成分が熱処理時間とともに増加することが明らかとなった。ナノ構造体からの In の放出は、真空加熱によって構造体から酸素原子が脱離し、電荷バランスが崩れたことが原因であると考えられる。PAC 測定
試料と同様の熱処理を施したプローブを含まない IZO
102101の電気伝導度と In の Zn 置換成分割合の関係を Fig. 1100に示す。両者にはきれいな相関関係が観測され、真空10-1中での熱処理によって、電気伝導度を格段に増加させ10-2ることに成功した。In が実際にドナーとして寄与して10-3いることを、In の挙動を原子レベルで観察することで
10-4
10-5
示すことができた。本法は In のみならず、他のドナー
10-6
元素について、更には他の半導体中の不純物の状態制
0 10 20 30 40 50 60 70
Fraction of In in substitutional Zn sites (%)
御にも応用できる可能性を示すものである。
Fig. 1: Dependence of the electrical【参考文献】
conductivity of IZO on the fractionof In in substitutional Zn sites.
[1] W. Sato et al., Phys. Rev. Mater. 6, 063801 (2022).
Atomic level control of association-dissociation behavior of In impurities in polycrystalline ZnO
SATO, W., TAKATA, M., SHIMIZU, H., KOMATSUDA, S., YOSHIDA, Y., MORIYAMA, A.,
SHIMAMURA, K., OHKUBO, Y.

© 一般社団法人日本放射化学会- 1C07 -1C08

日本放射化学会第66回討論会(2022)

1C08

摂動角相関法による Cd フェライト中の超微細場測定―Cd 濃度依存性及び温度依存性の観察(金沢大院自然 1 、金沢大理工 2 )○藤井光樹 1 、小中將彰 2 、伊東泰佑 1 、佐藤渉 1,2【緒言】スピネル化合物は構成元素の種類や占有サイトにより電気的、磁気的特性が変化する物質である。それらの基礎物性を調べることは機能性材料としての応用に向けて大変重要である。摂動角相関(PAC)法による先行研究において、逆スピネル型構造をもつ Fe 3 O4 に導入された 111m Cd プローブ核は A サイトを占有し、超微細磁場による静的な摂動パターンを示した[1]。フェリ磁性を示す Fe 3 O 4 に Cd を徐々に導入し、正スピ
ネルの CdFe 2 O4 に組成を近づけてゆくと、スピングラスが形成され始め、磁性が変化してゆく過程は非常に興味深い。そこで本研究では Cd x Fe 3-x O4 中の局所的磁気特性の変化を追跡するため、 111 Cd( ← 111 In)プローブを用いた PAC 測定により、各試料中の超微細場の Cd 濃度依存性並びに温度依存性を調べた。
【実験】Fe 3 O 4 , Fe 2 O 3 および CdO 粉末を混合し、錠剤成型後、真空中 1373 K で 45 分間焼成して Cd x Fe 3-x O 4 試料を作成し、粉末 X 線回折法によって二次相が生成していない
ことを確認した。放射性 111 In を試料に滴下し、真空中 1373 K で 3 時間熱拡散を行い
PAC 測定を行った。
【結果】Fig.1 に Cd x Fe 3-x O4 (x=0.25, 0.46)のラーモア周波
x=0.25数（  L ）の温度依存性を示す。次式による解析により、
x=0.25 および x=0.46 の磁気転移温度(T C )はそれぞれ753 K および 658 K であることを特定し、Cd 濃度の増加に伴い T C が低下する傾向が確認された。

x=0.46

𝜔𝐿 (𝑇) = 𝜔𝐿 (0)(1 − 𝑇/𝑇C )𝛽

Fig.1: Cd x Fe 3-x O 4 (x=0.25, 0.46)のラーモア周波数の温度依存性

15 K

220
L (Mrad/s)

ここでβは臨界指数である。また、本測定の最低温度
での  L が x=0.25 より x=0.46 の方がわずかに大きい結果となった。この結果を受け、低温での  L と Cd 濃度依存性の相関を調べるため Cd x Fe 3-x O 4 (x=0.1~0.5)で Cd
濃度を変えながら PAC 測定を行った。Fig.2 に Cd x Fe 3x O 4 (x=0.1~0.5)の 15 K と室温での  L の Cd 濃度依存性を示す。室温では Cd 濃度の上昇と共に  L が低下する
傾向が見られた。一方、15 K では x=0.1~0.4 間で  L がわずかに上昇する傾向が見られ、室温と低温では異なる Cd 濃度依存性が観測された。本発表では、磁気転移点の Cd 濃度依存性と内部磁場の温度依存性について詳細に議論する。
[1] W. Sato et al., J. Appl. Phys. 120, 145104 (2016).

200
180
160

RT

140
0.0

0.1

0.2

0.3
0.4
Cd濃度

0.5

Fig.2: Cd x Fe 3-x O 4 (x=0.1~0.5)のラーモア周波数の Cd 濃度依存性

Observation of Cd concentration dependence and temperature dependence of hyperfine fields in
CdxFe3-xO4 by means of PAC spectroscopy with the 111Cd(←111In) probe
FUJII, M., KONAKA, M., ITO, T., SATO, W.

© 一般社団法人日本放射化学会- 1C08 -

0.6

1C09

日本放射化学会第66回討論会(2022)

1C09

SrTiO 3 中にドープされた 111 Cd の占有サイトと熱安定性の研究（ 1 金大人社, 2 金大理工, 3 京大複合研）〇小松田沙也加 1 ， 佐藤

渉 2 ，谷口秋洋 3 ，谷垣実 3 ，大久保嘉高 3

A22G22 (t)【緒言】 チ タン 酸ス ト ロン チウ ム (SrTiO 3 )は立方 晶で 対 称性 の高 い ペロ ブス カ イト 酸化物である。Ti 4+ サイトに対し価数が低い Fe 3+ ,Ga 3+ ,In 3+ 等の不純物元素が置換すると、ドーパント近傍に電荷補償の酸素欠陥 V o を生じ光触媒機能等の物性が向上すると報告されている。ほかにも Sr 2+ をイオン半径の小さい Cd 2+ 等の元素で置換し結晶格子の歪みを生じることで強誘電体としての性質を示す可能性も示唆されている。このように不純物元素の占有状態が SrTiO 3 の物性を制御する重要な因子となっており、SrTiO 3 の物性を精密に制御・設計するには、微量導入された不純物元素の占有サイトを原子レベルで解明し、物性への影響を調べる必要がある。そこで我々は，γ線摂動角相関(TDPAC)法を採用し SrTiO 3 中にドープされた不純物位置での局所構造を研究している。
TDPAC 法において最も一般的で強力なプローブとして 111 Cd(← 111 In)や 111 Cd(← 111m Cd)がある。先行研究より、 111 Cd(← 111 In)をプローブとした TDPAC 測定は既に行われており、SrTiO 3 中の In の占有サイトについて調べられた。本発表では、111 Cd(← 111m Cd)をプ
ローブとして採用した TDPAC 測定を行い、占有サイトについて調べた結果を報告する。
【実験】化学量論組成比で Sr：Ti＝１：１となるように混合した SrCO 3 、TiO 2 の粉末をメノウ乳鉢中で混合し、得られた粉末試料を錠剤成型して SrTiO 3 の前駆体となるペレットを作成した。 110 CdO 約 3 mg を 110 Cd(n,  ) 111m Cd 反応により中性子放射化させた後、6 M の塩酸 10 L に溶かし、111m Cd 塩酸溶液を作成した。この 111m Cd 塩酸溶液を前駆体のペレットに滴下し、空気中 1473 K で 1.5 時間焼成した。得られた試料を粉砕してセラミックス管に入れ、室温、空気中で TDPAC 測定した。
【結果と考察】Fig.1(a)に先行研究で得られた SrTiO 3 中 111 Cd(← 111 In)の TDPAC スペクトル、
Fig.1(b)に本研究で得られた SrTiO 3 中 111 Cd(← 111m Cd)の TDPAC スペクトルを示す。解析
結果より、Fig.1(a)では分布のない 3 つの電場勾配-0.15
値 17.6(28)×10 21 V/m 2 、16.8(27)×10 21 V/m 2 、0 V/m2 、(a) 111Cd(←111In)-0.1
Fig.1(b) で は 分 布 の 大 き い 2 つ の 電 場 勾 配 値
21
2
21
2
4.89(98)×10 V/m (  =21%)、37(10)×10 V/m ( -0.05=37%)がそれぞれ得られた。以上の結果より、In 3+0
は SrTiO 3 中に均一に分散し、対称性が高く電場勾配ゼロの立方晶 SrTiO 3 中の Sr または Ti サイトと、
0.15
その他に電場勾配のある 2 サイトを占有すること(b) 111Cd(←111mCd)
0.14+が分かった。電場勾配のある 2 サイトは、Ti 位置を置換した In 近傍に酸素空孔が存在する可能0.052+
性が考えられる。一方 Cd は非常に不規則な局所
0構造をとり、特定の占有サイトに存在しない可能性が示唆された。発表では SrTiO 3 中の In 3+ または
-0.05
0
50
100
150
200
2+
Time (ns)
Cd の存在状態についてより詳細に議論し、さらFig.1 TDPAC spectra of (a) 111 Cd(← 111 In)に試料のバルク物性へのドーピング効果についてand (b) 111 Cd(← 111m Cd) in SrTiO 3 at room
調べた結果を報告する。
temperatureStudies on Site Occupation and Thermal Stability at 111Cd Site in SrTiO3
KOMATSUDA, S., SATO, W., TANIGUCHI, A., TANIGAKI, M., OHKUBO, Y.

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部会 | 部会

原子核プローブ部会
座長: 久保 謙哉 (ICU)
2022年9月15日(木) 13:10 〜 13:40 C会場 (207室)
Zoomはこちら©一般社団法人日本放射化学会

日本放射化学会第66回討論会(2022)

基盤セッション

原子核プローブ | 基盤セッション B:

基盤セッション B:

原子核プローブ

原子核プローブ

座長: 佐藤 渉 (金沢大)2022年9月15日(木) 13:40 〜 14:25 C会場 (207室)
Zoomはこちら[1C10-12-Zoom] セッションのオンライン参加（ Zoom）[1C10]
Fe(3,4-lutidine)2[Ag(CN)2]2中のγ線由来スピン状態変化の考察*北清 航輔1、北澤 孝史1 （1. 東邦大学）
13:40 〜

[1C11]

13:55

YIGの磁性に及ぼす Biドーピングの効果*吉田 実生1、渡辺 裕夫1、小林 義男1,2 （1. 電気通信大学大学院、2. 理研仁科センター）
13:55 〜

[1C12]

14:10

Nbをドープした Fe2O3のメスバウアースペクトルと可視光触媒への応用
Rahman Habibur1、Zhang Bofan2、久冨木 志郎2、*中島 覚1 （1. 広島大学、2. 東京都立大学）
14:10 〜

©一般社団法人日本放射化学会

14:25

日本放射化学会第66回討論会(2022)(2022年9月15日(木) 13:40 〜 14:25 C会場)

[1C10-12-Zoom] セッションのオンライン参加（ Zoom）
Zoomはこちら©一般社団法人日本放射化学会

1C10

日本放射化学会第66回討論会(2022)

1C10

Fe(3,4-lutidine) 2 [Ag(CN) 2 ] 2 中のγ線由来スピン状態変化の考察(東邦大理 1 )○北清航輔 1 、北澤孝史 1【緒言】 Hofmann 型構造とは、Fe・Ni・Cd などの中心金属のエ
クアトリアル位に直線二配位[M(CN) 2 ](M = Ag, Au)又は平面四配位[M(CN) 4 ](M = Ni, Pd, Pt)が、アキシャル位にピリジン系配位子が配位した Fig. 1 のような 2 次元層状構造のことである。
次に、スピンクロスオーバー(SCO)現象とは、温度や圧力・光等の要因により中心金属のスピン状態が可逆的に変化する現象
Fig. 1.Hofmann 型構造のことを指し、分子センサーなどへの応用が期待されている。
八面体六配位鉄由来の SCO 現象では S = 0 と S = 2 の間でスピン状態が変化し、このような錯体において、 57 Fe Mössbauer
分光法による研究が多数の研究室で行われている 1)。これは、
57
Fe Mössbauer スペクトルの異性体シフト・四極子分裂の幅・分裂数が鉄の価数、スピン状態、鉄周辺の環境に依存するた
め、SCO 現象による中心鉄の環境変化を分析することが可能であるためである。今回私は、Fe-Ag 系 Hofmann 型錯体 Fe(3,4Fig. 2.錯体の磁気挙動
lutidine) 2 [Ag(CN) 2 ] 2 を合成し、その物性を調べた。
【実 験】 錯 体は直 接法 により合 成した。まず、Fe(II)源である Mohr 塩を容器中で水に溶解し、そこに配 位 子 、K[Ag(CN) 2 ]水 溶 液 の順 に滴下し、生じた沈澱を濾過した。生成物について元素分析により目的の組成であることを確認した後、磁化率測定・結晶構造解析及Fig. 3.Mössbauer スペクトルび 57 Fe Mössbauer 測定を行った。まず、磁化率
測定では、Fig.2 に示すように完全な高スピン状態から低スピン状態への 2 段階のスピン転移を示した。次に、単結晶 X 線構造解析では、この錯体は Hofmann 型二層構造をとっており、Ag – Ag 間の相互作用があり、室温での高スピン状態、155 K での中間状
態、低温側での低スピン状態の 3 つの状態があることが明らかになった。1) また、 57 Fe
Mössbauer 測定では Fig. 3 で示すように通常の Hofmann 型錯体とは異なり室温で二種類以上の Fe サイトが存在することを示唆するスペクトルが得られた。このスペクトルを Doublet と Singlet として Fitting すると Fig. 3 上図のようになり、実際のスペクトルの左右非対称な分布とはずれが見られた。そこで Doublet2 つとして Fitting すると Fig.
3 下図のようになり、実際のスペクトルとよく適合した Fitting となった。この 2 つのDoublet については異性体シフトの大きい方は S = 2 の高スピン状態のピークであると考えられ、異性体シフトの小さい方は S = 0 の低スピン状態のピークと考えられるが四極子分裂が比較的大きいことから S=1 の中間状態のものである可能性も考えられる。
1) J. A. Rodríguez-Velamazán, K. Kitase, E. Palacios, M. Castro, Á. Fernández-Blanco, R.
Burriel, T. Kitazawa, Crystals., 2019, 9, 433..
Disscussion of γ-ray induced spin transition effect on Fe(3,4-lutidine)2[Ag(CN)2]2
KITASE, K., KITAZAWA, T.

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日本放射化学会第66回討論会(2022)

1C11

YIG の磁性に及ぼす Bi ドーピングの効果(電通大院 1 、理研仁科センター 2 )○吉田実生 1 、渡辺裕夫 1 、小林義男 1,2【緒言】
希土類鉄ガーネット RIG（R 3 Fe 5 O 12 , R=Y, Eu, Gd,
Dy）は、特色のある磁気特性を示すため、数多くの研究がされている。RIG の中でも、Bi を添加したイットリウム鉄ガーネット（YIG:Bi）は、優れた磁気光学材料として知られ広く応用されている。応用例の一つである光アイソレータは、ファラデー効果により戻り光を防ぐため、光ファイバ等で利用される。
本研究では、YIG:Bi を試料とし、Bi 添加によるバルクの磁性に及ぼす影響を調べるために、粉末 X 線回折、磁化測定、メスバウアー分光法を行った。
Fig. 1. M-H curve at 300 K and 77【実験】
K of Bi x Y 3-x Fe 5 O 12 (x=0, 0.5, 1).
YIG:Bi は、ゾル・ゲル法により調製した。Y(NO 3 ) 3・
6H 2 O, Fe(NO 3 ) 3 ・9H 2 O, Bi(NO 3 ) 3 ・5H 2 O を化学量論
比でそれぞれ秤量して、純水に溶解し攪拌した。その後、クエン酸とアンモニア水を加えた。これを80℃ 2 h 保持し、さらに 100℃ 48 h で乾燥させた後、900℃ 3 h で焼成した[1]。Bi x Y 3-x Fe 5 O 12 の x=0, 0.5, 1.0,
1.5, 2.0 の 5 種類の試料を作製した。
【結果および考察】
磁化測定の結果から、Bi x Y 3-x Fe 5 O 12 （x=0, 0.5, 1.0）の試料は磁気ヒステリシス曲線を得た(Fig. 1)。77 Kの飽和磁化の値は室温の値より上昇した。77 K の飽
和磁化の値は、Bi 添加量によらず、ほぼ一定の値であった。77 K で測定した x=0, 0.5, 1.0 のメスバウア
ースペクトルは、a サイトと d サイトの 2 成分の Fe 3+の磁気分裂で解析できた (Fig. 2)。スペクトルの面積強度比は、a サイト : d サイト = 2 : 3 となっており、結晶構造中でのサイト数の比と一致した。77 Kの内部磁場の値は、室温の値より増加したが、Bi 添加による内部磁場の増大は認められなかった。a サ
Fig. 2. 57 Fe Mössbauer spectra at 77 K
3+
3+
イトの Fe が Y の c サイトへの再配置を示唆する
of Bi x Y 3-x Fe 5 O 12 (x=0, 0.5, 1).
報告もあったが、本研究ではそのような結果は認められなかった。これらに加えて、粉末 X 線回折の結果について議論する。
【参考文献】[1] M. Niyaifar et al., Physica Status Solidi, 253 (2016) 554.
The effect of Bi doping on the magnetic properties of YIG
Yoshida M., Watanabe Y., Kobayashi, Y.

© 一般社団法人日本放射化学会- 1C11 -1C12

日本放射化学会第66回討論会(2022)

1C12

Nb をドープした Fe 2 O 3 のメスバウアースペクトルと可視光触媒への応用(広島大学 1 、都立大学 2 ) Rahman Habibur 1 、Zhang Bofan 2 、
久冨木 志郎 2 、○中島 覚 1【緒言】 酸化鉄は、Fe 3 O4 、-Fe 2 O3 、-Fe 2 O 3 などとなり、フェリ磁性や反強磁性など多彩な磁性を示す。酸化鉄に様々な金属をドープすることによりその磁性を制御できる。
Nb をドープした-Fe 2 O 3 ではモーリン転移が抑制されることが報告された 1) 。一方、ゾ
ルゲル法によって作成したケイ酸塩ガラスは、バンドギャ ップの小さい-Fe 2 O3 (2.2 eV)の寄与により、可視光応答型の光触媒になることが確認された 2) 。そこで本研究では、
Nb をドープした-Fe 2 O 3 を用いて光触媒活性の評価を行った。

0.99
0.98

298 K

0.97

Relative Transmission【結 果 と考 察 】 700 ℃ で 焼 結 し た 試 料 で は 、 Nb
が 3.8, 5.7, 7.4, 9.1, 20, 40at%と 増 加 す る と 、可視 光 照 射 下 に お け る MB 分 解 速 度 定 数 k の 値
は 、 そ れ ぞ れ 0.0108, 0.0128, 0.0222, 0.0133,
0.0601, 0.0641 min − 1 の よ う に 増 加 傾 向 が み られ た 。 図 1 に 40at%Nb の 試 料 の メ ス バ ウ ア ー
ス ペ ク ト ル を 示 す 。FeNbO 4 の ダ ブ レ ッ ト の 強度が増加するものの、モーリン転移が抑制され た ス ペ ク ト ル を 示 し て い る 。Nb の 割 合 が 増
加すると粒径が小さくなる傾向があるので、表面積が大きくなったために k の値が大きくなったものと考えられる。
600℃ と 700℃ で 焼 結 し た 7.1Nb-Fe 2 O 3 の MB
分 解 速 度 定 数 k の 値 は 、 そ れ ぞ れ 0.0714,
0.0222 min − 1 で あ っ た 。そ れ ら の 試 料 の 室 温 でのメスバウアースペクトルを図 2 に示す。
600 ℃ で 焼 結 し た 試 料 で は ブ ロ ー ド な 成 分 が観測されたことから、粒系の小さな成分が大きな k の値に寄与したものと考えられる。

1.00

0.96
0.95
0.94
1.00
0.98
0.96

78 K

0.94
0.92
0.90
-10

-5

0
5
Velocity/ (mm/s)

40Nb-Fe 2 O 3 .

1.000
0.995
0.990

0.985

Calcined
at 700℃

1.000
0.995
0.990
0.985 Calcinedat 600℃
0.980
0.975
-10

-5
0
5
Velocity/ (mm/s)

文献1) R. Habibur and S. Nakashima, Applied Phys. A, 128, 564 (2022).
2) Y. Takahashi et al., Hyperfine Interact., 226, 747-753 (2014).

Mössbauer spectra of Nb-doped Fe2O3 and its application to visible-light photocatalysis
RAHMAN H., THANG, B., KUBUKI S., NAKASHIMA S.

- 1C12 -10

Fig. 2. RT Mössbauer spectra of
7.4Nb-Fe 2 O 3 .

© 一般社団法人日本放射化学会

10Fig. 1. Mössbauer spectra ofRelative Transmission【実験】 Nb を 様 々 な 割 合 で ド ー プ し た Fe 2 O 3 ナ
ノ 粒 子 を ゾ ル -ゲ ル 法 で 合 成 し た 。試 料 は 様 々な温度で焼結した。メスバウアー測定は通常の方法を用いて行い、光触媒活性の測定では
メ チ レ ン ブ ル ー (MB)分 解 試 験 を 行 っ た 。

日本放射化学会第66回討論会(2022)

基盤セッション

生物関連放射化学 | 基盤セッション G:

基盤セッション G:

生物関連放射化学

生物関連放射化学

座長: 井伊 博行 (和歌山大)
2022年9月15日(木) 14:35 〜 15:50 C会場 (207室)
Zoomはこちら[1C13-15-Zoom] セッションのオンライン参加（ Zoom）[1C13]
自然界から学ぶ放射性物質の長期固定プロセス*鈴木 庸平1 （1. 東京大学大学院理学系研究科）
14:35 〜

[1C14]

15:00

樹木中セシウムの化学状態と森林生態系における放射性セシウムの動態の関係*田中 万也1、金指 努2、竹中 千里3、高橋 嘉夫4 （1. 日本原子力研究開発機構先端基礎研究センター、2. 福島大学環境放射能研究所、3. 名古屋大学大学院生命農学研究科、4. 東京大学大学院理学系研究科）
15:00 〜

[1C15]

15:25

森林内における放射性セシウム分布ときのこへの移行*佐々木 祥人1 （1. 国立研究開発法人日本原子力研究開発機構）
15:25 〜

©一般社団法人日本放射化学会

15:50

日本放射化学会第66回討論会(2022)(2022年9月15日(木) 14:35 〜 15:50 C会場)

[1C13-15-Zoom] セッションのオンライン参加（ Zoom）
Zoomはこちら©一般社団法人日本放射化学会

1C13

日本放射化学会第66回討論会(2022)

1C13

自然界から学ぶ放射性物質の長期固定プロセス(東京大学大学院理学系研究科 1 )○鈴木庸平 1

自然界において放射性物質は、素になる岩石からの溶脱、移動を経て固定される。固定の時空間スケールの程度は、元素の種類や反応場の地球科学的特徴に応じて様々である。長半減期核種は、数 10 万年から数 100 万年スケールでの挙動を扱う必要性から、ナチュラル
アナログを用いた研究が行われている。特にウランは、長半減期核種として研究の重要性が福島第一原発事故後に増している。ウラン鉱床の形成には、元素の長期固定プロセスが関与しており、国内で最大の鉱床がある東濃地域を対象に研究が行われてきた。瑞浪超深地層研究所は、東濃ウラン鉱床の南端部に建設されており、地質・水理・地球化学分野を横断する調査が行われてきた。本研究では、東濃ウラン鉱床におけるウランの長期固定プ
ロセスについて、瑞浪超深地層研究所の地下施設で得られた地下水中の微生物と岩石コア中の二次鉱物からミクロな情報を得ること目的とした。
地下水中に生息する微生物のメタゲノム解析や活性測定により、鉱体を胚胎する堆積岩の基盤である花崗岩中では、メタンや硫黄化合物を代謝する微生物が生息することが明らかになりつつある。硫化水素を含む淡水の地下水中では、ウラン濃度が非常に低く、熱力学計算により結晶質のコフィン石（USiO 2 ）と平衡状態であった。花崗岩亀裂を充填する
炭酸塩脈は、微生物の有機物代謝により形成したことが、炭素安定同位体組成から明らかとなった。深度 200 メートルから採取された炭酸塩脈には、様々な元素が様々な化学形態
で長期固定されており、具体的には、
１） ウランはリンに富むコフィン石のナノ粒子として、炭酸カルシウム内に包埋され、ウ
ラン-鉛年代測定から、100 万年間炭酸カルシウム内に封じ込められていた。
２） アメリシウムのアナログ元素となる希土類元素は、シリカに富むゼノタイム(YPO 4 )構造をして、ウランのナノ粒子と同様に炭酸カルシウム内に包埋されていた。
３） セシウムは炭酸カルシウム内に包埋されている粘土に吸着して、ヨウ素とストロンチ
ウムは炭酸カルシウム結晶内に取り込まれていた。
４） トリウムは+4 価で安定なため、不動態元素として知られるが、炭酸カルシウム内で、シリカを含む固相として取り込まれていた。
花崗岩深部で１）〜４）の長期固定が起きた要因は、植物由来のキレート剤による不動態
元素の易動化、微生物による炭酸カルシウム形成と炭酸カルシウムによる粒子や元素の取り込み、微生物によるケイ酸塩とリン酸塩鉱物形成とリン酸塩鉱物による元素固定が、複合的に地下水流動場に沿って起きたためと考えられる。
これらの過程を自然界で再現するために現在研究を行っている、生物分解性キレート剤
による粘土に吸着した放射性セシウムの易動化、地圏環境における微生物による炭酸カル
シウムとリン酸塩鉱物の形成促進に関する研究についても発表する。

Natural processes involved in long-term immobilization of radionuclides.
SUZUKI, Y.

© 一般社団法人日本放射化学会- 1C13 -1C14

日本放射化学会第66回討論会(2022)

1C14

樹木中セシウムの化学状態と森林生態系における放射性セシウムの動態の関係(原子力機構先端基礎研究セ 1 、福島大環境放射能 2 、名大 3 、東大院理4)○田中万也 1 、金指努 2 、竹中千里 3 、高橋嘉夫 4【緒言】 東京電力福島第一原子力発電所事故により環境中に放出された放射性セシウ
ム(Cs)は、福島県を含む広範囲の陸域に沈着した。特に、森林は福島県の面積の約 70%を占めていることから、放射性 Cs の環境動態の理解のために多くの調査・研究が行われて来た。それらを通じて、樹木中に取り込まれた放射性 Cs が時間とともに転流（樹木中を移動）していることが分かってきた。これは、放射性 Cs が樹木中で動きやすい
化学形態であることを示唆している。しかし、樹木中での Cs の化学状態について直接的に調べた研究はなかった。そこで本研究では、広域 X 線吸収微細構造(EXAFS)法を用いて樹木中での Cs の化学状態を明らかにすることを目的とした。
【実験】 本研究では、福島県における代表的な常緑樹であるスギ・アカマツ及び落葉広葉樹であるコナラ・コシアブラをそれぞれ研究対象とした。福島県川俣町の森林において採取した樹木試料を樹葉、樹皮、心材、辺材の部位ごとに切り分け粉砕した。粉
砕した試料は各々1 M CsCl 水溶液に浸して Cs を吸着させた。参照試料として Cs 吸着
セルロース（樹木の主要成分）試料を調製した。Cs 吸着試料の EXAFS スペクトル測
定は、高エネルギー加速器研究機構の Photon Factory にて行った。
【結果及び考察】 スギ試料の Cs-L III 吸収端 EXAFS スペクトルの解析結果を図１に示す。
樹葉、樹皮、心材、辺材、及びセルロース試料の EXAFS スペクトルは互いに類似し、さらに水和 Cs + イオン（CsCl 水溶液）のスペクトルと類似していた。また、EXAFS ス
ペクトルの解析結果から得られた動径構造関数には、Cs + イオンに配位する水分子の酸素原子に由来するピークのみが見られた（図１）。このことは、Cs が樹木の各部位及びセルロースに外圏錯体として静電的に吸着していることを示している。こうした外圏錯体
による Cs 吸着はスギだけでなく、アカマツ、
コナラ、コシアブラに対しても同様の結果が得られた。樹木組織表面の Cs 吸着サイトとしては、負に帯電したカルボキシル基やヒドロキシ基等が考えられる。しかし、こうした外圏錯体が比較的弱い吸着形態であることや、
樹幹流や樹液中の他の陽イオン(K + や Ca 2+ など)との競合を考えると、実際の樹木組織にはCs はほとんど吸着しないと考えられる。以上のことから、福島の森林においても樹木中に取り込まれた放射性 Cs は、動きやすい化学形態（例えば Cs + イオン）を保ちながら樹体内を転流していると解釈出来る。本研究で得ら
図１．スギの樹皮、辺材、心材及びれた結果やそれらに基づく解釈は、実際に報樹葉の Cs-L III 吸収端 EXAFS スペク
告されている観測事実と整合的である。
トル解析結果．
Speciation of Cs in tree tissues and its implication for dynamics of radiocesium in forest systems
TANAKA, K., KANASASHI, T., TAKENAKA, C., TAKAHASHI, Y.

© 一般社団法人日本放射化学会- 1C14 -1C15

日本放射化学会第66回討論会(2022)

1C15

森林内における放射性セシウム分布ときのこへの移行(日本原子力研究開発機構)○佐々木祥人【緒言】 2011 年 3 月 11 日に発生した東日本大震災による津波が原因で起こった東京
電力福島第一原子力発電所の事故により、放射性物質が放出され、半減期が長い 137 Cs
が現在、環境中に残存している。福島県の県土の約 70％は森林であるものの、そのほ
とんどが未除染のままである。森林からの放射性セシウムの流出は非常に小さく、長期にわたり森林内に放射性セシウムが残るものと考えられる。森林で採取される野生きのこの放射性セシウム濃度は高く、利用が制限されている。森林で生育する落葉広葉樹のコナラは、きのこの原木栽培に利用されてきたが、これらも放射性セシウムを含むため利用が制限されている。本件では、落葉広葉樹林内に生じた野生きのこへの放射性セシウム移行、野生きのこが生育する落葉広葉樹林の林床およびコナラの植物体における放射性セシウムの分布について報告する。
【方法】 2020 年の秋に川俣町山木屋地区のコナラ林にて試料の採取を行った。林床表面の土壌採取は、15×30 ｃｍ 2 の面積で 1-2ｃｍの深さごとに土壌を採取した。コナ
ラの植物体は、コナラを３本切り倒し、枝、葉および幹（外樹皮、内樹皮、辺材、心材に分離）を採取した。植物体の地下部は、切り倒したコナラから 1ｍ離れた位置に深さ 1ｍのトレンチを掘削し、深さごとに植物根を採取した。野生きのこは、樹木の根と共生している菌根性きのこと木や落ち葉を腐らせる腐生性きのこにわけて採取分析を行った。林床から発生している菌根性きのこについては子実体を採取し、粗大なリタ
ーを除き子実体基部の土壌を 100 mL 容量の深さ５ｃｍの土壌サンプラーで採取した。
木や落ち葉から発生している腐生性きのこも同様に子実体を採取し、子実体の基部の有機物を採取した。また、採取した腐生性きのこの子実体周辺の土壌を採取した。採取した土壌から 137 Cs 沈着量を算出し、子実体の濃度を除することで面移行係数(m 2 /kg)を求めた。「子実体の 137 Cs 濃度」を「土壌の 137 Cs 濃度、木および落ち葉の 137 Cs 濃度」
で除することで移行係数(無次元数)を求めた。
【結果および考察】コナラの樹木全体において葉の放射性セシウム濃度が最も高かった。樹幹部の外樹皮は、葉と同程度の濃度であり、内樹皮、辺材、心材の順で 137 Cs 濃
度が低下する傾向があった。林床においては、土壌表面深さ５cm までに放射性セシウ
ムの 9 割程度が留まっていた。一方、地下部の深度１ｍの根においても、地上部の樹
幹部の内樹皮および辺材と同程度の 137 Cs 濃度が検出され、樹木全体に 137 Cs が移動し分 布 し て い る こ と が 示 さ れ た 。 き の こ の 137 Cs 濃 度 は 、 菌 根 性 き の こ で 約 1-1000(kBq/kg-乾燥)、腐生性きのこで約 1-50(kBq/kg-乾燥)の範囲であり、菌根性きのこは137

Cs 濃度の幅が広く、137 Cs 濃度が高いものも多く存在することがわかった。最も 137 Cs

濃度の高い種はクサウラベニタケであった。面移行係数は、菌根性きのこは腐生性きのこに比べ高いものがあった。腐生性きのこの子実体が発生している基部直近の木や落ち葉の濃度および子実体の濃度から求めた移行係数は、菌根性きのこの子実体が発生している基部直近の土の濃度および子実体の濃度から求めた移行係数と近い値となった。発表では、これらの結果に加えて、同地点で採取した材を用いた腐生性きのこの培養試験の結果についても報告する。
Radiocesium distribution in forests and transfer to mushrooms
Yoshito S.

© 一般社団法人日本放射化学会- 1C15 -日本放射化学会第66回討論会(2022)

基盤セッション

生物関連放射化学 | 基盤セッション G:

基盤セッション G:

生物関連放射化学

生物関連放射化学

座長: 鈴木 庸平 (東大)2022年9月15日(木) 16:00 〜 17:05 C会場 (207室)
Zoomはこちら[1C16-18-Zoom] セッションのオンライン参加（ Zoom）[1C16]
微生物による燃料デブリの溶解促進*大貫 敏彦1,2,3、Liu Jiang3、土津田 雄馬3、北垣 徹3、中瀬 正彦2 （1. 大妻女子大、2. 東京
工業大学、3. 日本原子力研究開発機構）
16:00 〜

[1C17]

16:25

常在細菌による模擬燃料デブリの溶解*劉 江1、土津田 雄馬1、北垣 徹1、高野 公秀1、香西 直文1、大貫 敏彦1,2 （1. 日本原子力
研究開発機構、2. 東京工業大学）
16:25 〜

[1C18]

16:50

In vitroで形成させたヒドロキシアパタイトに吸着した Ra-226の局所構造解析*永田 光知郎1、山口 瑛子2,3、小林 徹2、下条 晃司郎2、横山 啓一2、谷田 肇2、矢板 毅2、高橋 嘉夫3、吉村 崇1 （1. 大阪大学放射線科学基盤機構、2. 日本原子力研究開発機
構、3. 東京大学大学院理学系研究科）
16:50 〜

©一般社団法人日本放射化学会

17:05

日本放射化学会第66回討論会(2022)(2022年9月15日(木) 16:00 〜 17:05 C会場)

[1C16-18-Zoom] セッションのオンライン参加（ Zoom）
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1C16

日本放射化学会第66回討論会(2022)

1C16

微生物による燃料デブリの溶解促進(大妻女子大 1、東工大 2、JAEA 3)○大貫敏彦 1,2,3、Liu Jiang 3 、土津田 雄
馬 3 、北垣 徹 3 、中瀬 正彦 2

【緒言】 福島第一原子力発電所の損傷した原子炉格納容器（PCV）からの燃料デブリ回収に必要な信頼できるリスクと安全性を推定するためには、燃料デブリの劣化を理解することが重要である。地下水は PCV の損傷による亀裂を介して冷却水中に流れ込んでいるため、地下水中の微生物が PCV に侵入している。このことは、燃料デブリが解体・取り出しまで地下水中の微生物 と接触していることを示している。従属栄養好気性細菌 Bacillus subtlis の Fe (0) と CeO 2/ZrO 2 から成る模擬燃料デブリとの接触は Fe(0) 相 [1] の優先的溶解と沈殿を示した。自然界には様々な微生物が遍在しており、その一部は不溶性 Fe (III) イオンを溶解するシデロホアを産生する。本研究では、モデル微生物としてシデロフォア産生微生物を用いて、燃料デブリの劣化に及ぼす影響を調べた。
【 実験】 燃料 デブ リ模 擬 ペレ ット 試料 (以 下ペ レッ ト 試料 と呼 ぶ ) を作 製す るた め、CeO 2 と ZrO 2 の固溶体を溶融固化して形成し、金属鉄を加えた後溶融こかせた。微生物としては、Kimura らが発見したシデロホア産出微生物 Pseudomonas 種及び Bacillus 種の 2 種(以下、SB) を用いた。寒天培地上に置いたメンブレンフィルター上で SB を前培養した後、細の上にペレット試料を静かに載せて 50 日間接触させた。接触したペレット試料、フィルタ及び寒天培地上に析出した沈殿を SEM‐EDS,二次イオン質量分析
計 (SIMS)、 Rutherford 後方散乱分光分析 (RBS) 及び弾性反跳検出分光分析 (ERDA)により分析した。
【結果及び考察】SB と接触したペレット試料の SEM-EDS 分析から、Fe を含む沈殿物
が、ペレット試料だけでなく、フィルター上および寒天培地上に検出され た。フィル
ター及び寒天培地中に Fe 含有沈殿物が検出されたことから、ペレット試料中の Fe が溶解して、ペレット試料から 離れたことを示している。 さらに、フィルター上あるいは培地上で沈殿したことは、ペレット試料から離れた Fe イオンは酸化沈殿することを示している。ペレット上では、微生物細胞と Fe を含む沈殿物が検出された。Fe を含む
沈殿物の RBS と ERDA 分析から、分解生成物が Fe 酸化水酸化物であることを示した。
Zr と Ce は SIMS 分析によりフィルタ上に少量検出されたが、 Zr と Ce の溶解は限定的であった。
これらの結果は、SB の存在は、PVC 内に酸素が供給される条件では、燃料デブリのFe 金属領域を優先的に分解し、燃料デブリの劣化を加速する。さらに、SB により溶解した Fe は細胞付近で Fe 酸化水酸化物として沈殿する過程と、デブリから離れて移動する過程があることが明らかとなった。

Enhance of degradation of nuclear fuel debris, (OWU1, TITECH2. JAEA3) TOSHIHIKO OHNUKI1,2,3,
LIU J. 2, DOTSUTA Y. 2, KITAGAKI T. 2, NAKASE M. 3

© 一般社団法人日本放射化学会- 1C16 -1C17

日本放射化学会第66回討論会(2022)

1C17

常在細菌による模擬燃料デブリの溶解(日本原子力研究開発機構 1 、東京工業大学 2 )○劉江 1 、土津田雄馬 １ 、
北垣徹 1 、高野公秀 １ 、香西直文 １ 、大貫敏彦 2

背景及び目的：福島第１原子力発電所事故では、冷却機能の喪失により核燃料が溶融し、高温反応して燃料デブリが生成した。原子炉建屋周囲には地下水が継続的に流入しているため、地下水中に存在する微生物が燃料デブリの一部と接触し、相互作用により放射性核種の溶出が促進される可能性も考えられる。しかし、微生物による燃料デブリに対する影響はこれまで評価されていないため、本研究では微生物が燃料デブリに与える影響について検討した。
方法・結果：福島第１原子力発電所の周辺地域から地下水を採取し、地下水中の微生物叢を特定した。その中から 2 種類の常在細菌を選定した。燃料デブリを模擬するた
め、CeO 2 、ZrO 2 、Fe（0）、SiO 2 の非放射性混合試料、核燃料物質である UO 2 を含む ZrO 2と Fe（0）の混合試料を調製した。細菌と上述の燃料デブリ模擬体を鉄欠乏液体培地に一定期間に静置した。模擬体、細菌の菌数、培地の組成の経時変化を分析した。その結果、細菌は Ce、Zr、Si の溶出にはほとんど影響しないが[1]、U と Fe の酸化溶解を促進することが分かった。また、溶解した Fe がナノ粒子として析出し、溶解した U の一部を吸着することを確認した。
結論：これらの結果は、燃料デブリの物理的・化学的特性が、細菌の影響により変化する可能性を示唆している。また、燃料デブリの一部元素が細菌によって選択的に溶出され、燃料デブリの構造欠損を引き起こす可能性も考えられる。 細菌による U（Ⅳ）
と Fe（0）の酸化溶解と同様に、燃料デブリ中の他の物質（核分裂生成物等）も細菌によって溶解が促進する可能性も考えられるため、燃料デブリの管理においては、微生物の影響を考慮する必要がある。
Reference[1] Liu J, Dotsuta Y, Sumita T, Kitagaki T, Ohnuki T, Kozai N. Potential bacterial alteration of
nuclear fuel debris: a preliminary study using simulants in powder and pellet forms. J Radioanal
Nucl Ch. 2022;331(6):2785-2794.

Dissolution of fuel debris simulants by common bacteria〇Jiang LIU, Yuma DOTSUTA, Toru KITAGAKI, Masahide TAKANO, Naofumi KOZAI, Toshihiko
OHNUKI© 一般社団法人日本放射化学会- 1C17 -1C18

日本放射化学会第66回討論会(2022)

1C18

In vitro で形成させたヒドロキシアパタイトに吸着した Ra-226の局所構造解析(阪大 IRS 1 、JAEA 2 、東大院理 3 )○永田 光知郎 1 、山口 瑛子 2,3 、小林 徹
2、下条 晃司郎 2 、横山 啓一 2 、谷田 肇 2 、矢板 毅 2 、高橋 嘉夫 3 、吉村 崇1【緒言】 ラジウム(Ra)は Ca と同族のアルカリ土類金属元素である。Ca と類似の性質を利用し、細胞分裂を頻繁に起こすがん細胞に取り込ませることで、Ra は去勢抵抗性の
前立腺がんの治療薬として用いられている。そのため、Ra は Sr や Ba と同様、骨の構成成分であるヒドロキシアパタイト(HAp)に吸着すると考えられているが、その化学状態は不明である。生体内の HAp に吸着した Ba や Sr の構造解析の研究では、XRD や
XAFS が行われてきた。その結果、Ba や Sr は HAp の表面への吸着だけではなく、内部の Ca と交換すると推定されている。Ra の骨への吸着については生体内分布の情報に限られており、より詳細な化学状態を知ることは、Ra の治療効果の改善にも繋がると考えられる。そこで、本研究では Ra の骨への吸着状態を解明するために、マクロ量の 226 Ra 試料を用いた XAFS 測定を行い、同族の Sr や Ba との結果を比較した。
【実験】 長期保管されていた 226 Ra は、大量の不純物が混入していたため、過酸化水素/硝酸により不純物を酸化分解した。その後、溶液を強酸性陽イオン交換カラム、続いて Sr レジンに通すことで 226 Ra を分離精製した。この 226 Ra/HNO 3 溶液(pH 3)を用いて2 種類の XAFS 測定用 226 Ra のサンプルを調製した。生体内の HAp と同様に六方晶系を有する合成 HAp と 226 Ra とを常温, 24 h 反応させた試料を Ra-HAp、石灰化させた骨芽細胞に対して 226 Ra を 35℃, 24 h 反応させた試料を Ra-Bone とする。Ra の XAFS 測
定は密封線源化した後に、SPring-8 BL22XU にて行った。また、同族の M = Sr, Ba についても硝酸塩を用いて M-HAp, M-Bone の試料を調製し、SPring-8 BL01B1 にて測定を行った。
【結果と考察】 Ra-HAp と Ra-Bone の EXAFS スペ
クトルの解析によって得られた結果を示す(図 1)。
いずれも Ra−O (ca. 2.8 Å)だけでなく、Ra…P (ca.
3.5 Å)に由来する振動が確認されたことから、骨芽細胞由来の HAp に Ra が吸着したことを直接観測することができた。この結果を同族元素のEXAFS スペクトルの解析結果と比較すると、M−O 距離は Sr (2.57 Å) < Ba (2.84 Å) < Ra(2.87 Å)となり、イオン半径が大きくなるにつれて、M−O 距
離も増加した。Sr-HAp 及び Ba-HAp に吸着した Sr,
Ba の濃度を求めると、それぞれ 1.69、1.58%であった。これらの試料の粉末 XRD 測定を行うと、いずれも未反応の合成 HAp と同じ回折パターンを 図 1. Ra-HAp と Ra-Bone の動径分布関数示したため、反応前後で元の HAp の構造は保持されていることが判った。
Local structural analysis of Ra-226 adsorbed on hydroxyapatite formed by osteoblast culture
NAGATA K., YAMAGUCHI A., TAKAHASHI Y., KOBAYASHI T., SHIMOJO K., YOKOYAMA K.,
TANIDA H., YAITA T., YOSHIMURA T.

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特別セッション

核医学の礎を担う放射化学の新展開 | 特別セッション 2

特別セッション 2

核医学の礎である放射化学の新展開

核医学の礎である放射化学の新展開

2022年9月15日(木) 18:00 〜 19:00 336室

[1P01] α線核医学治療用核種 Pb-212の製造に向けた Th-228線源の取扱方法の検討*南部 明弘1、殷 小杰1、重河 優大1、羽場 宏光1、富田 翔2、福森 麻衣2、田沢 周作2 （1. 理研仁科センター、2. (株)アトックス）[1P02] ラドンの気相回収過程に関わる硝酸溶液への溶解について*田中 皐1、永井 雄太1、我那覇 功也1、田鶴 久典4、井田 智明2、西中 一朗3、横山 明彦2 （1. 金沢大学大学院

自然科学研究科、2. 金沢大学理工研究域、3. 量子科学技術研究開発機構、4. 金沢大学

理工学域）[1P03] 核医学利用に向けた光核反応による Sc-47の大量製造*菊永 英寿1、豊嶋 厚史2、池田 隼人1,3、本多 佑記1 （1. 東北大学電子光理学研究センター、2. 大阪大学
放射線科学基盤機構、3. 東北大学サイクロトロン・ラジオアイソトープセンター）[1P04] 131I内用療法の PHITSによる甲状腺と周辺リスク臓器の平均吸収線量評価
川口（松本） 絵里佳2,1、*阪間 稔1、藤本 憲市3、生島 仁史1、佐瀬 卓也4 （1. 徳島大学大学院医歯薬学
研究部、2. 堀場製作所、3. 香川大学、4. 核融合科学研究所）[1P05] 核医学利用に向けた Ce-141の加速器製造と分離精製の検討*大江 一弘1、渡部 直史2,3、白神 宜史3、南部 明弘4、羽場 宏光4、畑澤 順5 （1. 大阪大学放射線科学基盤機構附属ラジオアイソトープ総合センター、2. 大阪大学大学院医学系研究科、3. 大阪大学放射線科学基盤機構、4. 理化学研究所仁科加速器科学研究センター、5. 大阪大学核物理研究センター）©一般社団法人日本放射化学会

1P01

日本放射化学会第66回討論会(2022)

1P01

α 線核医学治療用核種 Pb-212 の製造に向けた Th-228 線源の取扱方法の検討(理研仁科セ 1 、（株）アトックス 2 )○南部明弘 1 、殷小杰 1 、重河優大 1 、羽場宏光 1 、富田翔 2 、福森麻衣 2 、田沢周作 2【序論】 α 線核医学治療法への応用が期待される 212 Pb（T 1/2 = 10.6 h）は、長寿命の 228 Th
が、228 Th（T 1/2 = 1.9 y）→ 224 Ra（T 1/2 = 3.6 d）→ 220 Rn（T 1/2 = 56 s）→ 216 Po（T 1/2 = 0.15 s）→ 212 Pb と α 壊変して生じる ものを化学分離して得られる。我々の研究グループでは、
224
Ra/ 212 Pb ジェネレーターを開発し、 212 Pb の国内製造・頒布を計画している[1]。しかし、 224 Ra の娘核種である 220 Rn は貴ガス元素であり、その空気中の濃度限度が厳しい（400 Bq/m 3 [2]）。そのため、 228 Th や 224 Ra 線源を取り扱うためには、 220 Rn を封じ込めて安全に作業するための設備が必要である。今回、我々は、理化学研究所ラジオアイ
ソトープ実験棟にグローブボックス（GB）を設置し、100 MBq 程度の 228 Th や 224 Ra 線
源を安全に取り扱う方法を検討したので報告する。
【実験】 図 1 に GB（180W×51/65D×77H cm）の概念図を示す。GB の内部にミニグロ
ーブボックス（Mini-GB、70W×45D×65H cm）を設置し、Mini-GB 内で 228 Th や 224 Ra
線源を取り扱うこととした。作業中、GB の給気・排気バルブを閉じて作業することで、施設の排気系に 220 Rn が混入しないようにした。Mini-GB 内の空気は、Mini-GB 内で発生した水や酸の蒸気を捕集するための冷却トラップ（−50℃）と Rn ガスを捕集するための低温チャコールトラップ（−80℃）を通して循環させた。GB 内と実験室内の 220 Rn
濃度は、常時 Rn モニター（Bertin Instruments, Alpha Guard DF2000）で測定した。 本研究では、Mini-GB 内で最も 220 Rn ガスが発生すると想定される条件として、40 MBq の 228 Thを含む約 2 mL の 9 M 塩酸をホットプレートで蒸発乾固後、37 分間加熱し続けた。

図 1. 開発したグローブボックスの模式図．

図 2. グローブボックスの写真．

【 結果 】
220 Rn の空気中濃度限度 400 Bq/m 3 より十分に低く保つことができた。
GB 中の 220 Rn 濃度は140 kBq/m 3 まで増加したが、施設の排気濃度に変化は見られなかった。以上の結果から、
本システムを用いて 100 MBq 程度の 228 Th や 224 Rn を安全に取り扱えることを確認できた。
今後、本 GB システムを用いて 224 Ra/ 212 Pb ジェネレーター の開発を進める予定である。
【 参考文献 】[1] 芝原裕規他、第 61 回日本核医学会学術総会, 2021 年 11 月 5 日, 名古屋市.
[2] 令和二年三月十八日 原子力規制委員会告示第六号.
今回の作業中の実験室の 220 Rn 濃度はバックグラウンドと同程度で（約 40 Bq/m3 ）、

Investigation of handling method of Th-228 for production of Pb-212 for targeted alpha-particle
therapy
NAMBU, A., YIN, X., SHIGEKAWA, Y., HABA, H., TOMITA, S., FUKUMORI, M., TAZAWA, S.

© 一般社団法人日本放射化学会- 1P01 -1P02

日本放射化学会第66回討論会(2022)

1P02

ラドンの気相回収過程に関わる硝酸溶液への溶解について（金沢大院自然 １ 、金沢大理工 ２ 、量研東海 ３ ）〇田中皐 １ 、永井雄太 １ 、我那覇功也 １ 、田鶴久典 2 、井田朋智 ２ 、西中一朗 ３ 、横山明彦 ２

分配比【緒言】 ラドン-アスタチンジェネレーターシステムの開発は核医学利用が期待される
211
At のミルキングを可能にする。先行研究[1]によると親核種となる 211 Rn (半減期 14.6
時間)をターゲットから回収する際、密閉系において、ターゲット溶解に用いている 6 M
HNO 3 溶液に生成 Rn の 1～2 割ほどが溶存することが確認された。このように Rn が極性溶媒に溶解するメカニズムはまだ明らかになっていない。本研究では、ラドン気相
回収法の最適化を目指し硝酸溶液-気相間での Rn の分配比を調べ、その溶存機構を考察した。
【実験】 タンデム加速器によって Al 箔に蒸着した Bi 金属に 7 Li を照射し、 209 Bi( 7 Li,5n) 211 Rn 反応により 211 Rn を製造した。20mL シリンジに Bi ターゲットを入れ、密封状
態で 6M HNO 3 を用いてターゲットを溶解し 211 Rn を気相回収した。残った硝酸溶液中の Rn の放射能と、回収した Rn ガスの放射能を Ge 半導体検出器で定量した。また、各濃度の HCl 水溶液に Rn ガスを吹き込むことでその分配比の塩酸濃度依存性を調べた。
ここでの分配比は（気体中の Rn 放射能, A gas ） / （溶液中の Rn 放射能, A liq ）比とする。
【結果と考察】 気相回収した Rn ガスを塩酸溶液に吹き込んだ際の分配比の濃度依存性を図の黄色のプロットに示した。緑色のプロットは 0 M の値で H2 O の結果を用いており、点線は水における分配比を表している 。塩酸系では、塩酸濃度が高くなるにつれて分配比が高くなっている。これは、塩酸濃度が上昇することで イオン強度が大きくなり、非極性分子である Rn が溶存しにくくなっているからであると考えられる 。また、水での分配比よりも塩酸系のすべての濃度において分配比が高いことか
10
ら、水素イオンと塩化物イオンの組
8
み合わせは Rn 溶存を阻害している6と考えられる。ターゲット溶解の際
4の硝酸水溶液と Rn ガスとの分配比2を図の青色のプロット で示した。硝酸系における 分配比は 、実際にジェ
0
0
1
2
3
4
5
6
7
ネレータでターゲット溶解に用いている 6M において最も高く、比較的酸溶液濃度(mol/L)
効率的に気相回収を行えている。ま
：塩酸溶液 ：硝酸溶液 ：水
た、硝酸系では各濃度 において 水での分配比よりも値が低くなっている。 図 気相-酸溶液間の分配比濃度依存性
つまり、Rn 溶解度が高くなっており、水よりもイオン強度の大きい硝酸系のほうが溶存しやすいことを示している。ここから、Rn の溶解は H 2 O のみとの相互作用に加えて、硝酸イオンと水素イオンの組み合わせも原因となっていると推測できる。
【参考文献】[1] 川﨑康平, 金沢大学大学院自然科学研究科修士論文(2020)

Dissolution of radon in nitric acid solutions disturbing the gas-phase recovery of radon
TANAKA, K., NAGAI, Y., GANAHA, K., TAZURU, H., IDA, T., NISHINAKA, I.,
YOKOYAMA, A.

© 一般社団法人日本放射化学会- 1P02 -1P03

日本放射化学会第66回討論会(2022)

1P03

核医学利用に向けた光核反応による Sc-47 の大量製造(東北大 ELPH 1 ，大阪大 IRS 2 ，東北大 CYRIC 3 )○菊永英寿 1 , 豊嶋厚史 2 ，池田隼人 1,3 , 本多佑記 1【緒言】 質量数 47 のスカンジウム同位体( 47 Sc)は，適度な半減期（T 1/2 : 3.35 d），比較的低い𝛽 線の最大エネルギー（𝐸 = 440 keV(68%)，600 keV(32%)），および SPECT 撮像に適した𝛾線放出特性（𝐸 = 159 keV(68%)）を持つため，核医学検査や治療に利用できると期待されている。本研究グループはこれまで 1 g 以下の Ti 同位体を用いて光核反応によるテスト製造を行い，化学精製まで含めた Sc 同位体の製造法を確立してきた[1]。今回は，核医学のための基礎研究に向けてターゲット量を 5-10 g まで増やした製造試験を行い，大量の 47 Sc を提供するための検討を行った。また，ターゲット元素の違いによる損傷の違いを比較するため，同程度のターゲット量を用いた nat CaO およびnat
ZnO 照射試験も行ったので報告する。
【実験】 内径 16 mm または 21 mm の石英管に nat TiO 2 粉末をテフロン棒で押し固めたもの，または粉末成形プレスで加圧成形したものを溶融封入して照射試料とした。照射は東北大学電子光理学研究センターの大強度電子線形加速器で行った。30 MeV に加速した約 130 µA の電子ビームを，3 mm 厚の Ta を主とした水冷式コンバータで制動放射線に転換して各試料に水冷しながら 2-6 時間照射した。
照射後の試料は既報[1]の手順をスケールアップして化学分離を行った。試料をフッ化水素酸等に溶解後，一部分取して高純度 Ge 半導体検出器による γ スペクトロメトリ
ーで 47 Sc 量を定量した。また，残りの試料を担体無添加の陽イオン交換法を用いて精製して，これまでの手順が数 g スケールでも適用できるか検討した。照射後の nat CaO
および nat ZnO については目視確認後，塩酸で溶解して一部を分取・γ 測定した。
【結果】 照射後の封入試料の写真を図 1(a)，るつぼに移した nat TiO 2 を図 1(b)に示す。
nat
TiO 2 は均一に充填されていたが，最も強くビームが照射された部分は体積が減少して黒みがかっていた。この部分は白色の nat TiO 2 と比べ非常に硬くなっており，フッ化水素酸にも容易に溶解しない。電気炉を用いて空気中 850-900℃に加熱したところ，白色になり，フッ化水素酸で溶解することができた。おそらく， nat TiO 2 の一部が還元して，難溶性の化合物になってい た と 思 わ れ る 。 nat CaO や
(b)
(a)
nat
ZnO で は こ の よ う な 難 溶
性物質は生じないが，照射前後で性状が変化しており，化学精製の手順を変更する必要がある。発表では現時点での 47 Sc 製造可能量の見積もりや 48 Ca(γ,n) 47 Ca→ 47 Sc での製造との比較等も含めて報図 1. 照射後の封入試料の外観(a); 内部の nat TiO 2 (b)告する。
【参考文献】[1]菊永,日本放射化学会第 64 回討論会(2020)

Mass production of Sc-47 by photonuclear reaction for nuclear medicine application
KIKUNAGA H., TOYOSHIMA, A., IKEDA, H., HONDA, Y.

© 一般社団法人日本放射化学会- 1P03 -1P04

日本放射化学会第66回討論会(2022)

I 内用療法の PHITS による甲状腺と周辺リスク臓器の平均吸収線量
評価

131

1P04

（徳大院医歯薬 1 ，堀場製作所 2 ，香大創造工 3 ，核融合研 4 ）川口（松本）絵里佳 1,2 ，○阪間稔 1 ，藤本憲市 3 ，生島仁史 1 ，佐瀬卓也 4

核医学治療（RI 内用療法）の中に，最も代表的な甲状腺機能亢進症（グレーブス病）や甲状腺癌の治療に用いられる放射性ヨード（ヨウ素-131）内用療法がある。グレーブス病では，標的臓器の甲状腺内で発現したびまん性腺腫に対して Na131I の放射性薬剤を経口することで，血中から無機ヨードを捕獲し，その壊変に伴い放出される比較的高いエネルギーの放射線 𝛽 線と 𝛾 線 の線量付与過程
で，甲状腺腫の細胞にダメージを与えて治療する。この治療で投与される放射性薬剤の投与放射能は，300〜500 MBq 程度（ヨウ素-131 の外来治療の限度レベル）にわたり，核医学診断領域と比べて高い。そのため透過性の高いガンマ線やその二次電子の放射線による線量評価，すなわち線源放
射能（source）となる甲状腺からその標的周辺リスク臓器（target）に亘って，患者及び介助者も含めて線量評価・管理することが重要である。RI 内用療法における放射性薬剤の内部被ばく線量評価
で，内用療法全般にわたり標準基準となる ICRP Pub.53 の「MIRD 法」がある。近年，モンテカルロ(MC) 手法が適用可能となり，様々な放射線輸送解析計算コードの開発と人体臓器を的確に再現する
ICRP ボクセル人体ファントムの普及で，膨大な MC 計算結果をデータベース化したウェブコンテン
ツ OpenDose や IDAC-Dose の新たなインターフェースが臨床現場で普及している。
本発表では，RI 内用療法の中でも代表的な一つである甲状腺機能亢進症（グレーブス病）のヨウ素-131 内用療法における線量評価において，以下の点について考察した。1）線源臓器となる甲状腺とその標的周辺リスク臓器に対する平均吸収線量評価に関して ICRP Pub.53 との違いを，線源臓器と周辺リスク臓器間の放射線輸送を再現する MC 法の観点で考察し，既述のインターフェースに装備されてない MC 法の「PHITS 計算コード」に着眼し，その比較検証と有用性を示している。2）臨床現場で用いられている甲状腺の平均吸収線量に関連する Marinelli-Quimby の式を逆転の発想で活用し
PHITS 計算で得られる線源臓器と周辺リスク臓器との平均吸収線量の比（S-value の比）を融合させることで，改めて MC 計算実行すること無く（MC 計算の欠点である計算時間の消費を抑制し），簡便かつ一斉に周辺リスク臓器（検証対象：脾臓，肝臓，膵臓，胸腺）の平均吸収線量の値を導出する
画期的な簡便法を提案した。これまで RI 内用療法における放射性薬剤の内部被ばく線量評価で先駆的な役割を果たしてきたのが ICRP Pub.53 (1987) の報告であるが，ここで採用されている MIRD 法では，主要な臓器のみへの Biokinetic behavior model に従った放射性薬剤分布割合より，標的及び周辺リ
スク臓器個々の限定的な吸収線量評価に留まり，標的と周辺リスク臓器間での放射線輸送に起因す
る吸収線量を評価していない点や MIRD ファントムを使用している点で，実際の各臓器に対する内部被ばく平均吸収線量を完全に再現しているとはいえない。また近年，高速演算が可能になった計算機技術進歩により，放射線輸送の物理的な現象（原子レベルでの原子衝突・輸送過程）を忠実に再現できるモンテカルロ (MC) 法が適用可能となり，様々な放射線輸送解析計算コード群（Geant4,
MCNP/MCNPX, EGSnrc/EGS++, FLUKA, GATE, PENELOPE）の開発進展と，人体臓器を正確に再現す
る ICRP ボクセル人体ファントムの採用により，それら膨大な MC 計算結果をデータベース化したウェブコンテンツ OpenDose や，データベースソフトウェア IDAC-Dose の新たなユーザーインター
フェース (UI) が拡がっている。その結果，線源臓器及び周辺リスク臓器に対する本論文で提案する
簡便な平均吸収線量評価法の妥当性を，従来基準法での値と他の MC 計算コードの結果，さらには
PHITS 計算から直接的に導出される値と比較検証することで，臨床現場での容易さに秀でる実用性を有した平均吸収線量評価法であることを示した。
Dose Assessment on the Mean Absorbed Estimates by PHITS for thyroid and ambient risk organs for the administered 131 I radiopharmaceutical
KAWAGUCHI-MATSUMOTO E., SAKAMA M., FUJIMOTO K., IKUSHIMA H., SAZE T.

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日本放射化学会第66回討論会(2022)

1P05

核医学利用に向けた Ce-141 の加速器製造と分離精製の検討(阪大 RI セ 1 、阪大院医 2 、阪大放射線機構 3 、理研仁科センター 4 、阪大
核物 5 )○大江一弘 1 、渡部直史 2,3 、白神宜史 3 、南部明弘 4 、羽場宏光 4 、畑澤順 5と α ビームとの核反応により副反応生成物である 38 K (半減期 7.636 分)および 34m Cl(半減期 31.99 分)が大量に生成し、減衰するまで 141 Ce の検出を妨害することがEluted amount of

た 141 Ce の製造では、ターゲット中の Clわかった。一方 BaO をターゲットとした
場合、そのような副反応生成物は観測さ

natBa or 141Ce (%)

【緒言】 現在、核医学治療に用いられている放射性核種はすべて輸入に頼っていることから、国内で稼働している加速器を用いた製造による治療用核種の安定供給が求められている。本研究では、加速器で製造可能な治療用核種の候補として、セリウム
141( 141 Ce)に 着 目 し た 。 141 Ce は 半 減 期 32.5 日 の β⁻放 出 核 で あ り 、 加 速 器 を 用 い て138Ba(α,n) 141 Ce 反応により製造可能と期待される。主に最大エネルギー435.26 keV、580.7
keV の β⁻線と 145.4 keV のγ線を放出することから、β⁻線による腫瘍の治療に加え、γ線による単一光子断層撮影(SPECT)によるイメージングも可能と期待される。しかしながら、 141 Ce はこれまでに核医学分野での利用は行われていないため、本研究では加速器を用いた 141 Ce の製造と、Ba ターゲットからの化学分離について検討した。
【実験】 照射ターゲットとして Ba 化合物の中では比較的潮解性の低い BaCl 2 およびBaO をターゲット物質として選定し、ペレット状に成型(約 130 mg/cm 2 )した。理化学研究所の AVF サイクロトロンを用い、29 MeV の α ビームを照射(約 1 pμA, 10 min)して141
Ce を製造した。その後、Ge 検出器によるγ線測定を行った。 141 Ce の化学分離の検討では、照射後の Ba ターゲットを 1 M HCl に溶解後、蒸発乾固し、0.01 M HCl に再溶
解後、Ln resin (eichrom 社)カラム(Φ5 mm × 50mm)に着点した。0.01 M HCl により Baを溶出後、1 M HCl により 141 Ce を溶離した。各フラクションを Ge 検出器で測定し、
141
Ce の定量を行った。その後、ICP-MS による測定により、各フラクション中の Ba の定量を行った。
0.01 M HCl 1 M HCl
100【結果と考察】 ターゲットに BaCl 2 を用い
141Ce (γ-ray spectrometry)80

natBa (ICP-MS)

60
40
20
0

あったことから、今後ターゲット物質と4 6 8 10 12 14 16 18
Elution volume (mL)
Fig. 1. Ln resin カラムからの 141 Ce および

しては BaO を用いることとした。Fig. 1

Ba の溶離曲線

れず、照射直後から 141 Ce の検出が可能で

0

2に Ln resin カラムからの 141 Ce および Ba の溶離曲線を示す。0.01 M HCl により Ba が溶離し、その後 1 M HCl により 141 Ce が溶離され、分離が可能であることが示された。 141 Ce の回収率は 99%以上であった。また、ICP-MS 測定により 141 Ce フラクションに混入した Baは 3 μg 以下であることが分かり、分離係数として 10 4 以上であることを確認した。今後薬剤標識の検討を進める予定である。
Investigation of accelerator production and chemical separation of Ce-141 for nuclear medicine
application
OOE, K., WATABE, T., SHIRAKAMI Y., NAMBU, A., HABA, H., HATAZAWA, J.

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基盤セッション

核化学 | 基盤セッション A:

基盤セッション A:

核化学

核化学

2022年9月15日(木) 18:00 〜 19:00 336室

[1P06] Production cross sections of 225Ac and 225Ra in the 232Th(14N,xnyp)
reactions(2)*殷 小杰1、南部 明弘1、押切 忍1,2、鈴木 健太郎1,2、日野 明弘2、羽場 宏光1 （1. 理研仁科センター、2.
PDRファーマ株式会社）[1P07] Production of 44Ti via the 45Sc(p,2n)44Ti reaction for 44Ti/44gSc generator
development*殷 小杰1、福地 知則2、渡辺 恭良2、羽場 宏光1 （1. 理研仁科センター、2. 理研生命機能科学研究セン
ター）[1P08] 短寿命 RI供給プラットフォームにより東北大から新たに供給可能となった核種*池田 隼人1,2、菊永 英寿2、渡部 浩司1 （1. 東北大学サイクロトロン・ラジオアイソトープセンター、2.
東北大学電子光理学研究センター）©一般社団法人日本放射化学会

1P06

日本放射化学会第66回討論会(2022)

1P06

Production cross sections
232 Th( 14 N,xnyp) reactions (2)of225 Acand

225 Rainthe(理研仁科セ 1 、PDR フ ァ ー マ 2 )○殷小杰 1 、南部明弘 1 、押切忍 1,2 、
鈴木健太郎 1,2 、日 野 明 弘 2 、羽場宏光 1【 Introduction 】 225 Ac has attracted much attention owing to its potential application intargeted alpha therapy. 225 Ac and its precursor 225 Ra, which is useful as a 225 Ra/ 225 Ac generator,
can be produced via spallation reaction of 232 Th. The cross sections of 225 Ac and 225 Ra in the232
Th( 14 N,xnyp) reactions are essential to evaluate the feasibility of producing 225 Ac at RIKEN
using RIKEN Ring Cyclotron (RRC). In our previous work [1], we investigated the crosssections of the 232 Th( 14 N,xnyp) 225 Ac, 225 Ra reactions at 132 and 116 MeV/u. In this work, wemeasured the cross sections at lower energies of 98, 79 and 56 MeV/u. The cross sections offission products such as 140 Ba, 141 Ce and 143 Ce were also investigated.
【Experimental】 The targets consisted of three assemblies of three metallic 232 Th foils, eachwith a thickness of 69 mg/cm 2 and a size of 15×15 mm 2 . Two aluminum disks, each with athickness of 370 mg/cm 2 and a diameter of 15 mm, were interleaved between the thorium
assemblies as beam energy degraders. The stack targets were irradiated with a 100.1 MeV/u
14
N beam extracted from RRC. After 2 hours of the irradiation with an 18-pnA intensity beam,
the middle 232 Th foils in every assembly were subjected to γ-ray spectrometry to determine theproduction cross sections.
【 Results and Discussion 】 The crosssections of 225 Ac and 225 Ra at 98, 79 and 56
MeV/u were determined by following the440-keV γ-ray intensity of 213 Bi on theirradioactive decay chain for more than 110
days. In Fig. 1, excitation functions for the232
Th( 14 N,xnyp) 225 Ac, 225 Ra reactions areshown together with those calculated by the
PHITS (Particle and Heavy Ion Transport
code System) code [2]. The PHITS code
reproduces the cross sections of 225 Ac above
Fig. 1. Experimental and calculated excitation
98 MeV/u, while it underestimates those atfunctions for the 232 Th( 14 N,xnyp) 225 Ac, 225 Ra
the lower energies. The cross sections
reactions.
225
calculated for Ra by the PHITS code are larger than the experimental ones. The calculated
values increase with an increase of beam energy, while the experimental ones are independentof the beam energy. In the conference, the cross sections of fission products such as 140 Ba,
141
Ce and 143 Ce will be also presented.
References[1] X. Yin et al., RIKEN Accel. Prog. Rep. 54, 162 (2021).
[2] Y. Iwamoto et al., J. Nucl. Sci. Technol. 54, 617 (2017).
Production cross sections of 225Ac and 225Ra in the 232Th(14N,xnyp) reactions (2)YIN X., NAMBU A., OSHIKIRI S., SUZUKI K., HINO A., HABA H.

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1P07

Production of 44 Ti via the 45Sc(p,2n)44 Ti reaction for 44 Ti/ 44g Sc
generator development(理研仁科セ 1 、理 研 生 命 機 能 セ 2 )○殷 小杰 1 、福 地 知 則 2 、渡 辺 恭
良 2 、羽場宏光 1【Introduction】 The medically relevant half-life (T 1/2 = 3.9 h) and high positron branching(94.3%) of 44g Sc make it a promising radionuclide for PET imaging applications. 44g Sc can bedirectly produced via the 44 Ca(p,n) 44m,g Sc and 44 Ca(d,2n) 44m,g Sc reactions. Daily production
close to the site where it will be used is essential for these reactions owing to the shorthalf-life of 44g Sc. An alternative method to produce 44g Sc is using the 44 Ti/ 44g Sc generator [1].
In this work, we investigated the production of 44 Ti (T 1/2 = 59.1 y) via the 45 Sc(p,2n) 44 Ti
reaction to develop the 44 Ti/ 44g Sc generator.
【Experimental】 A metallic 45 Sc (99.99%) disk target (#1) with a 10-mm diameter and a
0.90-g/cm 2 thickness was placed in an irradiation chamber with helium-gas and watercooling [2]. The target was irradiated for 1.25 h with a 30-MeV proton beam from the RIKEN
AVF cyclotron. The beam intensity was 0.25 µA. After cooling, 44 Ti was separated from the45
Sc target by extraction chromatography with the ZR resin (Triskem International, LLC) [3],and further purified with the BDGA resin. Another 45 Sc target (#2) was irradiated for 4.5 days
with the intensity of 10 µA.
【Results and Discussion】 The production
yields of 44 Ti was determined to be 3.6 ±0.2 kBq/µA∙h for the target #1 using the1157-keV gamma line of 44g Sc in radiation
equilibrium with 44 Ti. This yield almost
agrees with the calculated one (3.34
kBq/µA∙h) from the excitation function by
L. Daraban et al. [4]. Figure 1 shows a
gamma-ray spectrum of the purified 44 Ti.
The gamma-lines of 44 Ti and its daughter
nuclide of 44g Sc are clearly seen. The
Fig. 1. Gamma-ray spectrum of 44 Ti after separation .
radionuclidic purity of 44 Ti is >99.9%.
The chemical yield of 44 Ti was 95%. The decontamination factor for the 45 Sc target material
was determined to be >10 3 using the 889-keV gamma-line of 46 Sc (T 1/2 = 83.8 d) which wasco-produced in the secondary-neutron reaction of 45 Sc(n,γ) 46 Sc. In the target #2, 3.6 ± 0.2
MBq of 44 Ti was produced. We are developing the 44 Ti/ 44g Sc generator with long-term stability,
high yield of 44g Sc, and no 44 Ti breakthrough.
References[1] D. Filosofov et al., Radiochim Acta 98, 149 (2010).
[2] S. Yano et al., RIKEN Accel. Prog. Rep. 50, 261 (2017).
[3] V. Radchenko et al., J. Chromatogr. A 1477, 39 (2016).
[4] L. Daraban et al., Nucl. Instrum. Methods Phys. Res. B 267, 755 (2009).
Production of 44Ti via the 45Sc(p,2n)44Ti reaction for 44Ti/44gSc generator development
YIN X., FUKUCHI T., WATANABE Y., HABA H.

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1P08

短寿命 RI 供給プラットフォームにより東北大から新たに供給可能となった核種(東北大 CYRIC 1 , 東北大 ELPH 2 ) ○池田隼人 1,2 , 菊永英寿 2 , 渡部浩司 1

東北大学サイクロトロン・ラジオアイソトープセンター(CYRIC)および電子光理学研究センター(ELPH)は 2016 年より発足した短寿命 RI 供給プラットフォーム(RIPF)に参画している。本プラットフォームでは，基礎開発および研究用の RI を供給し，安全な取り扱いのための技術的な支援を行うことを目的としている。東北大学の CYRIC および ELPH では，そのいずれもが RI 製造を行っている。特に電子加速器を有する ELPH
では光核反応による RI 製造を行っているため，サイクロトロンでは製造が難しい中性子過剰核を製造するのに適している。
RIPF の発足から 6 年が経過し，その間にも新たな RI の供給希望も挙がっていたた
め，新たな RI 供給のための開発も同時に行ってきた。特に東北大学からは植物の研究に利用するための RI の需要が高く，初期から供給していた K-43 や Cd-107 に加えて，
Cs-136 [1] , Rb-86 [1] および As-74 [2] の供給のため開発を行い，2019 年から 2020 年ごろまでに供給できる体制を整えた。
2021 年 か ら 2022 年 に か け て RIPF の 新 規 利 用 者 も 増 加 し て い き ， ご く 最 近 で は
Tc-95m，I-124，I-126 および Sb-124 などの RI が供給希望核種として挙がっていた。今年度に入って，これらの供給体制を整えることができた。本発表では，新たに開発したこれらの核種の製造法を以下に簡単に紹介する。なお，RI 製造は，Tc-95m，I-124
および I-126 は CYRIC にて，Sb-124 は ELPH にて行った。
【Tc-95m】製造は CYRIC にて行った。Nb 板をターゲットとし，30 MeV の α 粒子を照射した。ターゲットを溶液化した後に大部分の Nb を沈殿分離した。上澄み液を陰イオ
ン交換カラムクロマトグラフィーで Tc-95m を精製した。
【I-124】Te-124 濃縮同位体の TeO 2 をターゲットとし，14 MeV の陽子を照射した。ターゲットを照射後に乾式分離を行うことにより，I-124 のみを 0.1 M NaOH の水溶液として得た。
【I-126】Sb 2 O 3 をターゲットとし，30 MeV の α 粒子を照射した。I-126 の分離は I-124
同様に乾式分離によって行い，0.1 M NaOH の水溶液として得た。
【Sb-124】TeO 2 をターゲットとし，55 MeV の電子ビームにより生成した制動放射線を照射した。照射後のターゲットを溶解した後に陽イオン交換カラムクロマトグラフィ
ーで Sb-124 を分離した。
また，これらの核種の他にもこれまでに開発，供給してきた核種についてもまとめ，
当日のポスターにて紹介する。

References[1] 池田隼人，菊永英寿，渡部浩司, 2018 日本放射化学会年会・第 62 回放射化学討論会[2] 池田隼人，菊永英寿，黄田毅，銭照杰，簡梅芳，井上千弘，鈴井伸郎，河地有木，Danni
Ramdhani，渡部浩司，日本放射化学会第 64 回討論会(2020)

Nuclides newly available from Tohoku University through the short-lived RI supply platform
IKEDA H., KIKUNAGA, H. WATABE H.

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基盤セッション

原子力化学・アクチノイド化学 | 基盤セッション F:

基盤セッション F:

原子力化学・アクチノイド化学

原子力化学・アクチノイド化学

2022年9月15日(木) 18:00 〜 19:00 340室

[1P19] 厳密2成分相対論法に基づく密度行列繰り込み群の新規プログラム開発*吉田 玲1、波田 雅彦1、中谷 直輝1、阿部 穣里2 （1. 東京都立大学、2. 広島大学）[1P20] 各種の粘土鉱物における Eu吸着状態についての研究*向井 広樹1 （1. 東京大学大学院理学系研究科）[1P21] メスバウアー分光法による福島第一原子力発電所の滞留水に含まれる放射性微粒子の Fe分析*大内 和希1、中田 正美1、蓬田 匠1、岡 壽崇1、駒 義和1、北辻 章浩1 （1. 日本原子力研究開発機構）©一般社団法人日本放射化学会

1P19

日本放射化学会第66回討論会(2022)

1P19

厳密 2 成分相対論法に基づく密度行列繰り込み群の新規プログラム開発(都立大 1、広島大 2) ○吉田玲 1、波田雅彦 1、中谷直輝 1、阿部穣里 1,2【緒言】福島第一原子力発電所の事故により生じた燃料デブリの処理は、原発の廃炉における重要課題である。しかし燃料デブリには、放射性物質であるアクチノイド化合物が含まれていると予想され、被爆の危険性から直接燃料デブリを採取し分析することは困難である。そこで、安全にアクチノイド化合物の性質を解明するために、量子化学計算に期待が寄せられている。アクチノイド化合物の計算には、顕著な相対論効果と複雑な電子相関効果を考慮する必要があるが、現在使用されている汎用的な量子化学プログラムでは信頼できる精度の計算が難しい。そのため本研究では、アクチノイド化合物の高精度電子状態計算に向けて、厳密 2 成分相対論法に基づく密度行列繰り込み群(DMRG)の開発を行った。
【理論】厳密 2 成分法は 4 成分 Dirac ハミルトニアンからユニタリー変換を行って陽電子
解と電子解を分離して解く手法であり、フリーソフトウェアの DIRAC を用いて考慮する。
𝐻+
𝐻4𝐷𝑖𝑟𝑎𝑐 Ψ4 = 𝐸Ψ4 ⇒ 𝐻2+ Ψ2 = 𝐸Ψ2 , 𝑈† 𝐻𝐷𝑖𝑟𝑎𝑐
𝑈 ≈( 2
4
0

0
)
𝐻−
2

(1)

電子相関に関しては、多項式コストで電子相関エネルギーの精密な計算が可能な DMRG
法を用いる。分子軌道の数を k とすると、配置間相互作用(CI)法では、展開係数𝐶 𝑛1 …𝑛𝑘 の組
が 4k 個になるため計算コストが指数関数的に増大する。一方 DMRG 法では、CI 波動関数の係数を行列(𝐴[𝑖]𝑛1 )の積に分解し、さらに特異値分解を用いて行列の次元を圧縮するため、計算コストの増加を多項式オーダーに抑えられる。中谷が開発した非相対論 DMRG プロ
グラム(MPS++, https://github.com/naokin/mpsxx)を相対論に対応できるよう改変することで、本研究を遂行する。
|ΨCI ⟩ = ∑ 𝐶 𝑛1 …𝑛𝑘 |𝑛1 … 𝑛𝑘 ⟩ ≅ ∑ 𝐴[1]𝑛1 ⋯ 𝐴[𝑘]𝑛𝑘 |𝑛1 … 𝑛𝑘 ⟩𝑛1 …𝑛𝑘(2)

𝑛1 …𝑛𝑘【方法】本研究は、2 つの内容について順次研究を行った。初めに①DIRAC と DMRG プ
ログラムの接続を可能にするために、DIRAC で非相対論計算を行い、得られた分子軌道積
分ファイルを、既存の非相対論 DMRG プログラムに読み込めるように改変した。
次に②非相対論 DMRG プログラムを、スピン対称性を省き、空間軌道からスピノールに対応させることで、相対論版 DMRG プログラムに改変した。
【結果と展望】①非相対論における各分子の DMRG の計算結果を表に示す。DIRAC で行った高精度計算手法の FCI、CCSD(T)の結果と比較したところ、良い一致を示した。そのため、DIRAC と非相対論 DMRG プログラムへの接続は成功したと考えられる。
表

非相対論における各分子の DMRG と FCI、CCSD(T)のエネルギー比較 (単位:a.u.)
H2

LiH

H2 O

CH3OH

NF3

CH3I

CCSD(T)-108.758000 -339.430943 -617.339453
FCI-1.078970-7.139644-73.296043
DMRG-1.078970-7.139644-73.296043-108.758000 -339.430954 -617.339459②相対論計算に関しては、改変した相対論版 DMRG で計算した結果と CCSD(T)の結果は、LiH 分子においては、よい一致を示した。しかし他の分子系ではまだ不具合が生じている
ため、プログラムを修正し、また対称性の導入や演算の効率化を図ることで、アクチノイ
ド化合物の計算が実現できるように改変中である。
Program development of the density matrix renormalization group based on the exact two-component
relativistic approach
YOSHIDA A., HADA M., NAKATANI N., ABE M.

© 一般社団法人日本放射化学会- 1P19 -1P20

日本放射化学会第66回討論会(2022)

1P20

各種の粘土鉱物における Eu 吸着状態についての研究(東大院理 1 )○向井広樹 1【緒言】 地層処分事業において、高レベル放射性廃棄物は多重の人工バリアと天然バリ
アによって覆われる予定だが、数千年以上の時間スケールでは放射性核種が人工バリ
アから天然バリア中の地下水へ溶出していく可能性が考えられる。それゆえ特にAm-241（半減期約 433 年）、Am-243（半減期約 7370 年）、Np-237（半減期約 214 万年）といった 長半減期を持つアクチノイド系列放射性核種の環境中での挙動について理解することは重要となる。一方環境中において、粘土鉱物は優れた吸着能を持ち放射性核種を含む陽イオンの挙動に大きな影響を与えている。フィンランドなどで地層処分が行われる花崗岩には黒雲母が豊富に含まれており、人工バリアにおいてもモンモリロ
ナイトを主成分とするベントナイトが緩衝材として使用されることになっている。ただ陽イオンの吸着・脱離についての性質は、粘土鉱物種によって異なることが知られている。本研究では、アクチノイド系列放射性核種の挙動について理解するため、Amのアナログとして考えられている Eu を用いて種々の粘土鉱物について吸着・脱離実験を行い、さらに Eu を吸着した粘土鉱物について電子顕微鏡を中心とした手法によって直接的に観察・分析を行った。
【実験】 実験試料として黒雲母、ハイドロバイオタイト、カオリナイト、モンモリロナ
イトといった粘土鉱物を用いて、Eu 吸着・脱離実験を行った。吸着実験では、Eu の濃度を塩化ユウロピウムによって 10 -3 -10 -7 M 程度に調整し、pH を 3-9 程度で変化させた。
また Eu を吸着した各粘土試料について NaClO4 (0.1, 1 M)等を用いて脱離実験を行った。
吸着・脱離実験で回収したそれぞれの溶液は 誘導結合プラズマ質量分析法（ICP-MS）によって測定し、Eu の吸着率や脱離率を導出した。 そして Eu を吸着した粘土試料について、電子線プローブマイクロアナライザ（EPMA）や透過型電子顕微鏡（TEM）を用いて観察・分析を行った。
【結果】 吸着実験を Eu: 10 -4 , 10 -6 M, pH: 3 -9 の溶液で行った結果、各粘土鉱物においてpH の上昇とともに Eu 吸着率が上昇する傾向が見られた。特に黒雲母、カオリナイト
では、pH: 5 - 6.5 あたりで大きく変化していた。また Eu が低濃度（10 -6 M)の場合、高濃度（10 -4 M)の時より、高い吸着率を各粘土が示していた。低 pH（3-5 程度）においてはハイドロバイオタイト、モンモリロナイトが比較的高い吸着率を示していたが、高pH（6.5-9）では、Eu: 10 -4 , 10 -6 M でともに、全ての粘土鉱物が高い吸着率を示していた。一方、Eu を吸着した試料（pH: ~5）について行った脱離実験では、黒雲母、ハイドロバイオタイトからはほとんど Eu は脱離しなかったのに対して、カオリナイトからはよく溶出していた。
次に EPMA によって元素マッピングを測定した結果、黒雲母では断面試料の端の方に Eu が濃集しており、ハイドロバイオタイトでは端の方からさらに層間に Eu が侵入している様子が見られた。一方、カオリナイトについて走査型透過電子顕微鏡（STEM）/エネルギー分散型 X 線分光法（EDS）によって観察・分析すると粒子の表層に Eu が分布していることがわかった。
【謝辞】 本研究は、「平成３１年度放射性廃棄物共通技術調査等事業（放射性廃棄物に係る重要な基礎的技術に関する研究調査の支援等に関する業務）」の成果の一部である。
A study of Eu adsorption states in clay minerals
MUKAI, H.

© 一般社団法人日本放射化学会- 1P20 -1P21

日本放射化学会第66回討論会(2022)

1P21

メスバウアー分光法による福島第一原子力発電所の滞留水に含まれる放射性微粒子の Fe 分析(原子力機構)○大内和希、中田正美、 蓬田匠 、 岡壽崇 、 駒義和、北辻章
浩【緒言】 福島第一原子力発電所の原子炉建屋 地下で採取された滞留水からα核種が検出されている 1) 。我々は滞留水に含まれるα核種の存在形態を調べ、その大部分は固形分に含まれ、ウランや鉄を主成分とする粒子として存在していることを明らかにしてきた 2) 。本研究では、α核種が存在する粒子状固形分の主要構成元素である鉄 (Fe)に着目し、メスバウアー分光法により Fe 微粒子の化学種を分析した。
【実験】 2 号機トーラス室から採取した滞留水試料を 10μm フィルタで遠心ろ過し固形分を捕集した。固形分は放射線量を低減するため超純水で洗浄し付着水を除去した。
固形分を風乾後、カーボン粉末を混合して測定試料とし、メスバウアー分光測定した。
【結果と考 察 】 得ら れたメスバウアースペ100

クトルをピークフィ
ット解析したところ、
オ キ シ 水 酸 化 鉄 (III)（β-FeOOH）である
ことが分かった（図水酸化鉄(II)
Relative intensity (%)

Fe の大部分はβ形の9998赤成分）。この化学種

b形オキシ水酸化鉄(III)(微細構造の異なる2成分)

は塩化物やフッ化物
イオン共存下で形成-4する 3)ことから、海水と同程度の塩化物イ

-2

0

2

4

Velocity (mm/s)

図

滞留水に含まれる粒子のメスバウアースペクトル．

オン（20000 ppm）を含む滞留水環境 1)では妥当な結果といえる。また、微量の Fe(II)も検出され（図青成分）、滞留水の液性を考慮すると水酸化鉄(II)の存在が示唆される。通常、鋼材から溶出した Fe(II)は溶存酸素により酸化されるが、炉内を不活性雰囲気下に保っている状況を考慮すると Fe(III)への酸化が抑制されている可能性がある。
【謝辞】 滞留水試料は東京電力 ホールディングス（株） よりご提供いただきました。
【参考文献】
1) 東京電力ホールディングス（株）, α核種除去に向けた検討状況のご報告, 第 86 回廃炉・汚染水対策チーム会合／事務局会議 (2021).
2) T. Yomogida, K. Ouchi et al. Sci. Rep. 2022, 12, 7191.
3) 佐野博敏，片田元己，メスバウアー分光学―基礎と応用，学会出版センター，1996．
Fe analysis of radio-particle in the contaminated water at Fukushima Daiichi NPS with Mössbauer
spectroscopy
OUCHI K., NAKADA M., YOMOGIDA T., OKA T., KOMA Y., KITATSUJI Y.

© 一般社団法人日本放射化学会- 1P21 -日本放射化学会第66回討論会(2022)

基盤セッション

環境放射能 | 基盤セッション C:

基盤セッション C:

環境放射能

環境放射能

2022年9月15日(木) 18:00 〜 19:00 340室

[1P22] 大気中放射性キセノン濃度の水準調査*吉田 森香1、新田 済1、大槻 孝之1、 磯貝 啓介1 （1. 公益財団法人

日本分析センター）[1P23] 能登半島における1950年以降の I-129と Cs-137の沈着量変動*松中 哲也1、落合 伸也1、松村 万寿美2、高橋 努2、末木 啓介2、笹 公和2 （1. 金沢大学、2. 筑波大学）[1P24] 福島原発事故に由来する不溶性微粒子の模擬生成*稲垣 誠1、関本 俊1、高宮 幸一1、沖 雄一1、大槻 勤1 （1. 京都大学）[1P25] 大容量エアサンプラを用いた大気浮遊じん中 Pu濃度の経年変化*鈴木 颯一郎1、佐藤 昭二1、新田 済1、大槻 孝之1、磯貝 啓介1 （1. 公益財団法人

日本分析センター）[1P26] 人工および天然放射性核種からみた南インド洋〜南大洋における表層海水循環*光主 隼大1、真下 海成1、井上 睦夫1、松中 哲也1、猪俣 弥生1、林 政彦2、長尾 誠也1 （1. 金沢大学、2.
福岡大学）©一般社団法人日本放射化学会

1P22

日本放射化学会第66回討論会(2022)

大気中放射性キセノン濃度の水準調査

1P22(日本分析センター) 〇吉田 森香, 新田 済, 大槻 孝之, 磯貝 啓介【緒言】日本分析センターでは 国内における大気中放射性キセノン（Xe）の放射能水準の把握を目的として、2008 年度から大気中 133 Xe 濃度の調査（原子力規制庁
委託事業「環境放射能水準調査」）を開始したが、2016 年頃から不検出が続いていた。そこで 2018 年度に従来の方法に比べて検出下限値が１桁低い SAUNA-II を導入し、大気中
133
Xe、 131m Xe、 133m Xe 及 び 135 Xe 濃度水準の実態を把握し、その経年変化を調査した。
【方法】
1．従来法（活性炭冷却捕集およびガスクロ分離による気体計数法）
日本分析センター（千葉市）において約 10 m3（原則として流量 1 L/分で 1 週間）の大気を連続吸引し、液体窒素で冷却された吸着捕集容器内の活性炭に希ガスを捕集した。吸着捕集容器を加熱（約 300℃）して希ガスを脱着し、アルミ缶に封入したものを分析試料とした。
分析試料を、ガスクロマトグラフにより分離・精製し、閉鎖系のループに導入した。ガスフ
ロー式の比例計数管によりβ線測定を行った後、ガスクロマトグラフにより全 Xe の定量を行い、大気中 133Xe 濃度（mBq/m3）を算出した。
2． SAUNA-Ⅱ（濃度計算以外は全自動で実施）
日本分析センター（千葉市）において約 16 m3 の大気を流量約 20 L/ 分で 12 時間連続吸引
し、モレキュラーシーブカラムよる不純物の除去、活性炭カラムへの希ガスの吸着および加熱（約 300℃）による脱着を繰り返して Xe を分離・精製した。その後、ガスクロマトグラフ
でさらに精製し、全 Xe の定量を行った後、β-γ同時計数法（NaI(Tl)検出器、プラスチック
シンチレーション検出器）で測定し、大気中 131mXe、133Xe、133mXe 及び 135Xe 濃度（mBq/m3）を算出した。
【結果・考察】従来法では大半が不検出であったが、東京電力株式会社福島第一原子力発電所事故後には明らかな濃度の上昇が確認された。また、年に数回程度 133Xe が検出されていたが、医療用 133Xe が国内に輸入されなくなった 2016 年頃から不検出が続いており、従来法では医療用トレーサ加工施設から環境中に放出された 133Xe を観測していたものと考えられた（図 1）。SAUNA-II を用いた 133Xe 濃度の調査結果を図 2 に示す。2018 年 10 月から 2022 年 2
月捕集分（n=2386）の 133Xe 濃度範囲は 0.11～2.62 mBq/m3 であり、夏場に低く冬場に高い傾向が認められた。また、 131mXe、133mXe 及び 135Xe 濃度範囲は 0.04～1.62 mBq/m3、0.04～0.25
mBq/m3 及び 0.54～0.71 mBq/m3 であり、検出頻度は 133Xe（990 回）、131mXe（137 回）、133mXe（35回）、135Xe（4 回）の順に高い傾向があった。
本発表は原子力規制庁委託事業「環境放射能水準調査」の成果の一部である。
10 7

3

133Xe濃度（mBq/m3）(検出下限値)10 5

東 電 福 島第一原発事故北朝鮮地下核実験実施

10 4

10 3

放射線検出器不具合の ため 、 ド イツ大 気 放
射能研究所(BfS)の分 析 結 果 を 採 用

10 2

10 1

133Xe濃度 (mBq/m3)

検出

10 6

2

1

10 0

5/25

2/12

1/6

9/9

0

9/3

10月

10 -1
10月

4月

10月

2008年 2009年

4月

10月

2010年

4月

10月

2011年

4月

10月

2012年

4月

10月

2013年

4月

10月

2014年

4月

10月

2015年

4月

10月

2016年

4月

10月

2017年

4月

10月

2018年

図 1. 133Xe 濃度（従来法）

2018年

1月

7月

10月

1月

4月

2020年

7月

10月

1月

- 1P22 -

4月

2021年

図 2. 133Xe 濃度（SAUNA-II）

Level Survey of Atmospheric Radioactive Xenon Concentration
YOSHIDA, M., NITTA, W., OTSUKI, T., ISOGAI, K.

© 一般社団法人日本放射化学会

4月

2019年

7月

10月

1月

2022年

1P23

日本放射化学会第66回討論会(2022)

1P23

能登半島における 1950 年以降の I-129 と Cs-137 の沈着量変動(金沢大 LLRL 1 、筑波大 AMS 2 )○松中哲也 1 、落合伸也 1 、松村万寿美 2 、
高橋努 2 、末木啓介 2 、笹公和 2【緒言】
過去 50 年間にわたって日本海底層水の水温上昇と溶存酸素減少が観測され、冬季気温上昇によって日本海の深層循環が弱まりつつあることが示唆されている 。日本海において、放射性トレーサーを用いて表層・深層循環の変化を検知することは、 近年の地球温暖化に伴う海洋循環の応答性を明らかにする上で重要である 。熱中性子核分裂によって生成される人為起源の I-129（半減期：1,570 万年）は、日本海において大気、河川、および海流を介して供給され、海水循環トレーサーとしての利用が期待されている。日本海におけるその主な供給プロセスと供給量の実態を把握する必要がある。
本研究は、越境汚染物質の 1 つであり主に 1950 年以降の核燃料再処理や核実験に起因する I-129 について、環日本海域における沈着量変動を明らかにすることを目的と した。
【実験】
能登半島七尾市の貯水池において、2011 年 12 月に採取された B11-1 コア（長さ 63 cm）
について 1 cm 毎に分割した堆積物を分析試料とした。均一化した乾燥堆積物（乾燥重量：1.5 g 程度）をプラスチック容器に密封し、金沢大学 LLRL の Ge 半導体検出器を用いて Pb-210 と Cs-137 を測定した。堆積物中 I-129 の熱加水分解法による抽出と精製は I-129 バックグラウンドが低い金沢大学 LLRL で実施した。堆積物（0.5 g）から生成した燃焼ガスをトラップしたアルカリ溶液に対し、1 mg の I-127 キャリア（Deepwater
iodine, I-129/I-127: ～1×10 –14 ）を加えて同位体希釈を行った後、ヨウ素を溶媒抽出・逆抽出で精製し、硝酸銀を添加してヨウ化銀ターゲットを作製した。筑波大学 の加速器質量分析計でターゲットの I-129/I-127 比を測定し、Purdue 1（ I-129/I-127: 8.38×10 –12 ）を標準として規格化した。ICP-MS を用いて試料の I-127 濃度を測定した後、I-129 濃度を算出した。Cs-137 と Pb-210 に基づく堆積層の形成年代と主に核燃料再処理施設から大気経由で供給される I-129 の沈着量変動を解析した。
【結果と考察】堆積物中の余剰 Pb-210（ 210 Pb ex ）濃度は、表層から深度 29 cm において 84.2–739 Bq/kg（試料採取日に壊変補正済）の範囲にあり、深度 29 cm 以深では未検出であった。質量深度（Mass depth: g/cm 2 ）に対する余剰 Pb-210 の深度分布を基に堆積速度を解析した結果、表層から 0.836 g/cm 2 /yr（深度 0–7.5 cm）、0.0638 g/cm 2 /yr（深度 7.5–15.5 cm）、
0.219 g/cm 2 /yr（深度 15.5–24.5 cm）、及び 0.0332 g/cm 2 /yr（深度 24.5–29.0 cm）と変化した。一方、Cs-137 濃度は表層から深度 29 cm において 8.6–71.2 Bq/kg（試料採取日に壊変補正済）の範囲にあり、深度 26–27 cm に極大を示す深度分布であった。Cs-137 の極
大層は、Pb-210 から算出した堆積速度を基にすると 1962 年に形成されたことが分かった。堆積物中の I-129 は 0.13–93.0 µBq/kg の範囲にあり、沈着量に換算すると 0.004–77.8
nBq/cm 2 /yr であった。I-129 沈着量は 1946 年以前において 0.004–0.025 nBq/cm 2 /yr と低いレベルであったのに対し、1946 年以降増加し、1980 年と 2011 年に極大を示した。
この傾向は 1950 年以降の核燃料再処理、及び 2011 年の福島原発事故伴って、大気放出された I-129 の沈着量増加を示唆していると考えられる。
Anthropogenic I-129 and Cs-137 depositions at the Noto Peninsula since 1950
MATSUNAKA, T., OCHIAI, S., MATSUMURA, M., TAKAHASHI, T., SUEKI, K., SASA, K.

© 一般社団法人日本放射化学会- 1P23 -1P24

日本放射化学会第66回討論会(2022)

1P24

福島原発事故に由来する不溶性微粒子の模擬生成(京大複合研)○稲垣誠、関本俊、高宮幸一、沖雄一、大槻勤【緒言】福島第一原子力発電所（FDNPP）の事故により環境中に放出された放射性物
質 の 一 つ の 形 態 と し て 、 放 射 性 セ シ ウ ム 微 粒 子 （ radiocesium-bearing microparticle;
CsMP）と呼ばれる水に不溶な微粒子が知られている[1]。CsMP は一般的なエアロゾル
粒子等とは異なり水に不溶であることから、放出時の形態を環境中で維持していると考えられる。したがって、CsMP の性状や生成過程を解明することで、事故時の炉内状況の解明につながると考えられる。CsMP の原料や生成過程は元素分析などをもとに様々な推定がなされているが、それらは構成元素などをもとにした推定であり、確定的な見解は得られていない。CsMP の原料や生成過程を明らかにするためには、実物の分析のみではなく、推定される原料をもとに CsMP を模擬的に生成し、実物の観測結果を再現することが必要となる。CsMP は、含有する Cs-134 と Cs-137 との比に特徴付けられる、Type A・Type B の少なくとも 2 つの種類があることが知られている。この
うち、Type A は FDNPP 2 号機及び 3 号機に由来すると考えられており、主に直径数 μmの球形の微粒子である。今回は、Type A の CsMP を模擬する微粒子を実験的に生成し、実際の CsMP と比較することで、その生成過程の解明を目指した。
【実験】SiO 2 を主とする原料を大強度の赤外線レーザーで加熱することで、模擬微粒子の生成を行った（図 1）。原料が入ったるつぼをチャンバー内に置き、そこに上面からレーザーを照射し、加熱されて発生した微粒子を含むフュームをインパクターで吸引して捕集した。用いたレーザーは、出
力 300 W、波長 1080 nm のファイバーレーザーである。捕集した微粒子を、走査型電子顕微鏡／エ
ネルギー分散形 X 線分光器（SEM/EDS）にて分析 図 1. レ ー ザ ー 照 射 に よ り 微 粒 子
し、CsMP との比較検討を行った。
を含むフュームが発生する様子【結果と考察】捕集した模擬微粒子の SEM 像を図2 に示す。SEM 観察により、球状の微粒子が確認された。
すなわち、実際の Type A—CsMP に類似した、直径数 μm の球形の微粒子の生成に成功した。EDS による元素分析の結果、模擬微粒子の元素組成はレーザーを照射した原料の組成と類似しているが、一部の元素の含有量に違いがみられた。これは、元素の揮発性の違いによるものと考えられる。
Type A—CsMP の生成過程の一つの仮説として、本実験と同様に SiO 2 を多く含む物体が原料となり、それが高温の溶融
図 1. 生 成 し た 微 粒 子
燃料に接触するなどして急熱されてフュームが発生し、の SEM 像（ 繊維状のもCsMP が生成したという過程が考えられる。
のは捕集用フィルタ[1] K. Adachi et al., Sci. Rep. 3, 2554 (2013).

ーの一部）

Generation of radiocesium-bearing microparticles derived from the Fukushima nuclear accident
INAGAKI, M., SEKIMOTO, S., TAKAMIYA, K., OKI, Y., OHTSUKI, T.

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日本放射化学会第66回討論会(2022)

大容量エアサンプラを用いた大気浮遊じん中 Pu 濃度の経年変化

1P25(日本分析センター)〇鈴木 颯一郎、佐藤 昭二、新田 済、大槻 孝之、
磯貝 啓介【緒言】 原子力規制庁 委託事業である「環 境 放射能水準調査」の 一 環として、日本分析センターでは 2016 年 3 月より大容量エアサンプラ「Snow White」を用いた大気浮遊じん
中放射性核種の高感度分析を行っている。その中で 238 Pu、239+240 Pu 濃 度及び 137 Cs / 239+24 0 Pu
放射能比にそれぞれ明瞭な季節変化が確認されたため、その要因について検討した 。
【採取及び測定】1．試料採取日本分析センター（千葉市）に設置されている Snow White を用いて、 設置高 1 m、流量 680 m3/h で大気を約 3.5 日間連続吸引し、ガラス繊維ろ紙（570×460 mm）上に大気浮遊じんを捕集した。
（期間：2016 年 2 月 29 日～2022 年 1 月 3 日）
137
2． Cs 測定ろ紙を専用のプレス機で成型してプラスチック製の測定容器（U8）に詰め、放射能測定法シリーズ 7「ゲルマニウム半導体検出器によるγ線スペクトロメトリー」に準じて 137Csを測定した。
（2017 年 4 月 10 日採取分からは 2 枚（1 週間分）のろ紙を重ねて成型）
3. Pu 分析
137
Cs 測定後のろ紙を月毎に粉砕・均質化した後、放射能測定法シリーズ 12「プルトニウム分析法」に準じて、238Pu 及び 239+240Pu を測定した。
【結果及び考察】 2016～2021 年における大気浮遊じん中の 137 Cs、238 Pu 及び 239+240 Pu 濃度の範囲はそれぞれ、1.1×10–3～1.7×10–2 mBq/m3、不検出～3.4×10–6 mBq/m3 及び不検出～2.7×10–5
mBq/m3 であり、137 Cs については 12～2 月、239+240 Pu は 3～5 月にかけて極大となる季節変動が確認された。この変動に対する黄砂の影響を調べるため、NASA の全球再解析データセッ
トである MERRA21)を用いて千葉市における月単位大気中土壌粒子濃度を算出した結果、全期間における土壌粒子濃度と 239+240 Pu 濃度には正の相関(R=0.64)が認められた。
一方、137Cs/239+240Pu 放射能比は 3～5 月にかけて極小（平均 1000）、それ以外の期間で極大2)（平均 4410）となる季節変動が確認された。Rulík ら はチェコにおける 2007 年時点での
137
Cs/239+240Pu 放射能比を 400 と報告しており、千葉市における 137Cs/239+240Pu 放射能比は 3～5月にかけてこの値に近づく傾向があった。以上の事から、これら季節変
動にはユーラシア大陸から飛来する成分が影響していると考えられた。
【参考文献】
1) Gelaro, R., et al. The Modern-Era
Retrospective Analysis for Research andApplications, Version 2(MERRA-2), Journal of Climate, 30(14),5419-5454. Retrieved Jul 22, 2022,
2) Rulík, P., et al. "Low level air
radioactivity measurements in Prague,
Czech Republic." Applied Radiation and
図 1 大気浮遊じん中 137 Cs、 238 Pu 及 び 239+ 24 0 Pu 濃度
Isotopes 67.5 (2009): 969-973.
変動 （ 月単 位 ）The temporal variation of plutonium concentration in atmospheric aerosol by high volume air sampler
SUZUKI, S., SATO, S., NITTA, W., OTSUKI, T., ISOGAI, K.

© 一般社団法人日本放射化学会- 1P25 -1P26

日本放射化学会第66回討論会(2022)

1P26

人工および天然放射性核種からみた南インド洋～南大洋における
表層海水循環（金沢大 1 、福岡大 2 ）〇光主隼大 1 、真下海成 1 、井上睦夫 1 、
松中哲也 1 、猪俣弥生 1 、林政彦 2 、長尾誠也 1【緒言】
海水に溶存性のラジウム同位体、放射性セシウムは、海水循環に有効なトレーサーであるが、南 大 洋 で はそ の 報 告 例 は 著 し く 少 ない 。 本 研 究 で は 、 砕 氷 船「 し ら せ 」 の 航 海 中 (2021-2022年) に採取した南インド洋～南大洋の表層海水に低バックグラウンドγ線測定を適用、ラジウ
ム ( 226 Ra、 228 Ra)、放射性セシウム ( 134 Cs、 137 Cs) の水平分布を求めた。さらには、放射性核種の分布により、本海域における表層海水循環を議論する。

【試料と実験】
図. 1 に示した 15 地点においてしらせ航海中の、2021 年 11 月より 2022 年 3 月にわたり表層海水
試料 (60 L) を採取した。リンモリブデン酸アンモニウム (AMP) 沈殿により放射性セシウムを、さらに上澄み液より BaSO 4 共沈法によりラジウム同位体を回収した。すべての AMP、BaSO 4 試料は
石川県小松市の尾小屋地下測定室に設置されたゲルマニウム半導体検出器を用 いた、極低バッ
クグラウンド γ 線測定を 利用し、 134 Cs、 137 Cs、 228 Ra および 226 Ra 濃度を測定した。

【結果と考察】40°S から 60°S (110-120°E 測線) にかけ、 226 Ra 濃度は上昇、228 Ra および 137 Cs 濃度は減少した。南大洋 (>~60°S 測線) においては 、他の海洋 の表層海 水に 比較し、228 Ra、 137 Cs 濃度は最低値 (それぞれ、< ~0.02 mBq/L、0.03 mBq/L)、 226 Ra 濃度は最大値 (~3 mBq/L) を示した。
古い起源、例えば 中層海水の大きな寄与が推測された。
本年会では、2020～2021 年のインド洋西部で得られたデータ (Inoue et al., 2022) と比較することにより、南大洋表層海水の供給源を議論する。
図. 1

[謝辞]

表層海水採水地点

本研究で使用した海水 試料採取にご協力いただ いた、砕氷船しらせの船 長、乗組員、および同乗研究者の皆様に感謝いたします。

文献
Inoue, M. et al. (2022) Scientific Reports 12, 1781.

Lateral distributions of artificial and natural radionuclides in the Southern Indian Oce an andSouthern Ocean
MITSUNUSHI, H. MASHITA, K. INOUE, M. MATSUNAKA, T. INOMATA, Y.
HAYASHI, M. NAGAO, S.

© 一般社団法人日本放射化学会- 1P26 -日本放射化学会第66回討論会(2022)

基盤セッション 生物関連放射化学/特別セッション 福島第一原発事故関連研究の最前線 | 基盤セッション G:
化学/特別セッション１：福島第一原発事故関連研究の最前線

基盤セッション G:

生物関連放射

生物関連放射化学

2022年9月15日(木) 18:00 〜 19:00 340室

[1P27] レーザーによる放射性核種内包フラーレンの生成に向けた基礎実験*稲垣 誠1、秋山 和彦2、関本 俊1、大槻 勤1 （1. 京都大学、2. 東京都立大学）[1P28] 福島第一原子力発電所周辺の微生物および放射線の微生物への影響*土津田 雄馬1、北垣 徹1、佐藤 志彦1、大貫 敏彦1,2 （1. 日本原子力研究開発機構、2. 東京工業大学）[2P20] 燃料デブリ取り出し作業での生成を模擬したウラン微粒子の分析*豊嶋 厚史1、高宮 幸一2、永田 光知郎1、古谷 浩志3、床井 健運4、寺本 高啓1、稲垣 誠2、河井 洋輔4、吉村 崇1、豊田 岐聡4、篠原 厚5,1 （1. 大阪大学放射線科学基盤機構、2. 京都大学複合原子力科学研究所、3. 大阪大学科学機器リノベーション・工作支援センター、4. 大阪大学大学院理学研究科、5. 大阪青山大学）©一般社団法人日本放射化学会

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日本放射化学会第66回討論会(2022)

1P27

レーザーによる放射性核種内包フラーレンの生成に向けた
基礎実験(京大複合研 1 、都立大理 2 )○稲垣誠 1 、秋山和彦 2 、関本俊 1 、大槻勤 1【緒言】放射性同位体（RI）は医学的診断や治療に広く用いられ、悪性腫瘍などの早期診断や治療に成果を上げている。RI を診断や治療に用いるにあたり、正常組織の被ばく低減などの観点から、体内で RI を運搬し患部に集積させる技術（ドラッグデリバ
リーシステム；DDS）が求められている。RI の DDS を実現するためには、RI を保持し、かつ患部に集積する機能を持つような分子が必要となる。
RI を保持する構造を持つ分子には様々なものがあるが、その一つにフラーレンがある。フラーレンはそのかご状構造内に金属原子などを内包できることが分かっており[1]、また、フラーレンはその外側を化学的に修飾することが可能である[2]。したがって、フラーレンを化学的に修飾し、患部に集積するような機能を持たせることができ
れば、フラーレンは DDS において RI を運搬する分子となり得ることが期待される。
そこで、本研究では、RI の DDS への応用に向けた基礎研究として、RI を内包した
フラーレンの簡便な生成法の開発を目指すこととした。今回は、基礎実験として、レーザーによるフラーレンの生成実験を行ったので報告する。
【実験】グラファイトを原料として、希ガス雰
囲気下でレーザーを照射することによりフラー
レンの生成を試みる実験を行った。実験装置の概略図を図 1 に示す。バルブ付きの石英容器にグラファイトを約 50 mg 入れ、真空に引いたの
ち、アルゴンガスで置換した。石英容器の外側からファイバーレーザー（波長 1080 nm、出力300 W）をグラファイトに照射した。レーザー
照射後のグラファイトから o-ジクロロベンゼン
で可溶成分を抽出し、メンブレンフィルターでろ過したのち、高速液体クロマトグラフィー
図 1. 実験装置概略図（HPLC）による分析を行った。
【結果と考察】HPLC による分析の結果、C60 および C 70 のフラーレンの生成が確認された。本手法は、レーザー蒸発法と呼ばれるフラーレン生成法に類似した手法である。
一般的に、レーザー蒸発法では Nd:YAG レーザー（第二高調波；波長 532 nm）および加熱用の電気炉を組み合わせた装置が用いられるが[3]、本手法のようなファイバーレ
ーザー（波長 1080 nm）のみを用いた装置によっても簡便にフラーレンが生成可能であることが示された。
[1] Y Chai et al., J. Phys. Chem. 95, 7564–7568 (1991).
[2] T. Akasaka et al., Nature 374, 600–601 (1995).
[3] H. Shinohara, Rep. Prog. Phys. 63, 843–892 (2000).

Fundamental experiments toward the production of radionuclide endohedral fullerenes by laser
INAGAKI, M., AKIYAMA, K., SEKIMOTO, S., OHTSUKI, T.

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日本放射化学会第66回討論会(2022)

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福島第一原子力発電所周辺の微生物および放射線の微生物への影響〇土津田 雄馬 1、北垣 徹 1、佐藤 志彦 1、大貫 敏彦 1,2(1. 日本原子力研究開発機構、2. 東京工業大学)

環境中には多くの微生物が存在している。それらは土壌、湖沼・河川、海、さらには人の体表や腸内など、多種多様な環境に適応し、生態系を築いている。高放射線下においても例外ではなく、かつての過酷事故、スリーマイル島原発事故の際はフィルターの目詰まりや配管腐食、大量の微生物の繁茂による視界不良などの問題が報告されている。また、チェルノービル発電所でも石棺・建屋内で微生物の存在が確認されており、ラボスケールで燃料デブリの分解を促進する微生物が採取されたという報告がある。
福島第一原子力発電所(1F)においても事故直後の海水注水や地下水の流入により、周辺環境から微生物が建屋内へ侵入していると考えられる。廃炉には長い期間を要することから、建屋内に侵入した微生物の特性を理解しておくことはリスク管理において重要である。
本報告では、福島県富岡町内(１F から 10 km 圏内)で採取した環境試料(水系試料)の遺伝子解析
および培養試験の結果ならびに微生物への放射線照射による影響について紹介する。
採取した環境試料は水質測定の結果、中性でやや嫌気的かつ溶存態鉄が検出されたことから大気との接触時間の少ない地下水と判断した。地下水中には 113 科 374 属の微生物(細菌・古細菌)が存在し、鉄の酸化還元に関連する微生物が多く検出した。また、培養試験においても鉄の酸化還元反応が確認された。また、地下水を用いた燃料デブリ模擬体との混合培養試験では、①鉄酸化細菌による金属片の持続的な酸化、②硫酸還元菌などによる鉄の溶出が確認された。
放射線照射試験では、γ 線照射下で Bacillus sp.と鉄片の混合培養を行ったところ、それほど大きな損傷は検出できなかった。一方、コントロール(微生物を添加していない系)では空孔状の損傷が観察された。また、照射試験後に遺伝子解析を行ったところ、非照射の菌体と比較して遺伝子の変異(特に欠失)が有意に検出された。
これらの結果から、建屋内・炉内では鉄を中心とした腐食が懸念されるが、条件次第では微生物の存在により劣化が緩やかになる可能性も示唆された。

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日本放射化学会第66回討論会(2022)

1P28

Microorganisms around Fukushima Daiichi Nuclear Power Station andradiation effects on microorganisms〇Yuma Dotsuta1, Toru Kitagaki1, Yukihiko Sato1, Toshihiko Ohnuki1,2(1. Japan Atomic Energy Agency, 2. Tokyo Institute of Technology)

There are many microorganisms in the environment. They adapt to a wide variety of environments, such as
soil, lakes, rivers, the sea, and even the human body surface and intestines, and build ecosystems. Even underhigh radiation, and the presence of microorganisms has been reported after the severe accidents. At the Three
Mile Island Nuclear Power Plant accident, problems such as clogged filters, pipe corrosion, and poor
visibility due to the overgrowth of large amounts of microorganisms have been reported. In addition, thepresence of microorganisms has been confirmed in the sarcophagus and inside the building at the Chernobyl
Power Plant, and there are reports that microorganisms that promote the decomposition of fuel debris on alaboratory scale have been collected.
At the Fukushima Daiichi Nuclear Power Station (1F), injection of seawater immediately after the accident
and inflow of groundwater, and it is thought microorganisms have invaded the building from the surrounding
environment. It is important to understand the characteristics of microorganisms that have invaded thebuilding in risk management since decommissioning takes a long time.
This report introduces the results of gene analysis and culture tests of environmental samples (aqueous
samples) collected in Tomioka Town, Fukushima Prefecture (within 10 km from 1F), and the effects ofirradiation on microorganisms.
As a result of water quality measurement, the collected environmental sample was judged to be groundwaterwith a short contact time with the atmosphere because neutral pH, slightly anaerobic and dissolved iron was
detected. Microorganisms (bacteria and archaea) of 113 families and 374 genera existed in groundwater, andmany microorganisms related to iron redox were detected. The culture tests also confirmed the redox reactionof iron. In a mixed culture test with simulated fuel debris using groundwater, (1) continuous oxidation of
metal fragments by iron-oxidizing bacteria and (2) elution of iron by sulfate-reducing bacteria wereconfirmed.
In the irradiation test, mixed culture of Bacillus sp. and iron fragments under γ irradiation did not detect muchdamage. On the other hand, pore-like damage was observed in the controls (without microorganisms). Afterthe irradiation test gene analysis was performed, gene mutations (especially deletions) were significantly
detected compared with non-irradiated cells.
These results suggest that corrosion mainly of iron in the buildings and reactor might be a concern, but
depending on the conditions, deterioration may be moderated due to the presence of microorganisms.

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日本放射化学会第66回討論会(2022)

2P20

燃料デブリ取り出し作業での生成を模擬したウラン微粒子の分析(阪 大 放 射 線 機 構 1 、 京 大 複 合 研 2 、 阪 大 リ ノ 3 、 阪 大 院 理 4 、 大 阪
青 山 大 5) 〇 豊 嶋 厚 史 1、 高 宮 幸 一 2、 永 田 光 知 郎 1、 古 谷 浩 志 3、
床 井 健 運 4、 寺 本 高 啓 1、 稲 垣 誠 2、 河 井 洋 輔 4、 吉 村 崇 1、 豊 田 岐
聡 4、 篠 原 厚 5,1【緒言】 福島第一原発に残る燃料デブリの取出し作業では、デブリを小さく切断して容器に収納する事が想定されているが、239 Pu などの α 線放出核種を含む放射性微粒子（アルファ微粒子）が生じる事が懸念されている。我々はアルファ微粒子の環境漏洩や作業者の内部被ばくを防ぐため、微粒子を一個ずつ質量分析し、アルファ核種をリアル
タイムで検出する手法の開発を進めている。昨年度報告した模擬微粒子のオンライン
質量分析に続き、本発表では、検出装置開発を進めるうえで必要な模擬アルファ微粒子（ウラン微粒子）の SEM/EDS な ど を 用 い た 化 学 分 析 の 結 果 に つ い て 報 告 す る 。
【実験】 UO 2 顆粒および ZrO2 粉末から合成した U1-x Zr x O2 （x=0.1, 0.5, 0.975, 0）ペレッ
トを模擬デブリとして用いた。照射チェンバーにペレットを配置し、レーザーアブレーションを行って模擬アルファ微粒子を製造した。乾燥空気を流速 1 L/min でチェンバーに導入し、微粒子を導電性シリコンチューブを用いてインパクタに輸送してカーボ
ンテープ上に 1-10 分間捕集した。京大複合研の SEM/EDS を用いてカーボンテープに捕集した微粒子試料の表面状態測定を行った。電子の照射エネルギーは 10 kV あるいは 15 kV であった。それぞれの微粒子試料に対して数個の微粒子を選択し、SEM 像な
らびに X 線スペクトルを得た。
【実験】 いずれの微粒子試料に対しても SEM 像ならびにX 線スペクトルを観測することができた。測定例として
図 1 に ZrO 2 ペレットから製造した微粒子の SEM 像を示している。微粒子の多くは粒径 1 µm 以下の小さな形状
であり、1 µm を超える大きな粒子はわずかであることがわかる。図 1 に十字で示した微粒子を EDS 分析した結果を図 2 に示している。C、O、Y、Zr の特性 X 線が観測されている。ZrO2 に起因する O と Zr 以外に、実験に用いた市販の ZrO ペレットには 8mol% Y 2 O 3 が含まれていFig. 1. SEM image of
るため Y の特性 X 線が観測された。また、C はカーボン
particles from ZrO 2 pellet.
テープ起源である。発表では、他の試料の結果や、走査型モビリティーパーティクルサイザーによる微粒子粒
径分布、ICP-MS 測定結果などを報告する。
【謝辞】 本研究は日本原子力研究開発機構廃炉国際共同研究センターが実施する「英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業」共通基盤型原子力研究プログラム（R1-R2 年度）並びに課題解決型廃炉研究プログラム
Fig. 2. EDS spectrum ofparticle from ZrO 2 pellet.
（R3-R5 年度）の支援を受け実施しました。
Analysis of fine particles containing uranium modeled after production in removal process of fueldebrisT. TOYOSHIMA, A., TAKAMIYA, K., NAGATA, K., FURUTANI, H., TOKOI, K., TERAMOTO, T.,
INAGAKI, M., KAWAI, Y., YOSHIMURA, T., TOYODA, M., SHINOHARA, A.

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基盤セッション

核化学 | 基盤セッション A:

基盤セッション A:

核化学

核化学

2022年9月15日(木) 18:00 〜 19:00 341室

[1P09] ガスクロマトグラフィーを用いた Atのハロゲン結合エネルギーの導出法の開発*床井 健運1,2、青戸 宏樹3、渡邉 瑛介1,2、篠原 厚4,5、王 洋2、羽場 宏光2、笠松 良崇1,2、豊嶋 厚史2,4（1. 大阪大学大学院
部、4. 大阪大学

理学研究科、2. 理化学研究所

仁科加速器科学研究センター、3. 大阪大学

理学

放射線科学基盤機構、5. 大阪青山大学）[1P10] Thターゲット中に生成する Npの単離を目的とした高除染係数溶媒抽出法の検討*細川 浩由1、瀬戸 彩乃2、永井 歩夢1、中島 朗久3、坂口 綾3、羽場 宏光4、横山 明彦2 （1. 金沢大学大学
院自然科学研究科、2. 金沢大学理工学研究域、3. 筑波大学数理物質系、4. 理化学研究所仁科加速器科学センター）[1P11] アスタチン化合物の表面増強ラマン分光*寺本 高啓1、加納 英明2、WANG Yang3、羽場 宏光3、豊嶋 厚史1 （1. 大阪大学放射線科学基盤機構、2.
九州大学大学院理学研究院、3. 理化学研究所仁科加速器科学研究センター）[1P12] 59Coのミュオン原子核捕獲反応生成物の測定*浅利 駿介1、Chiu I-Huan1、新倉 潤2、佐藤 朗1、Amato Alex3、Biswas Sayani3、Gerchow Lars3、二宮 和彦1、吉村 崇1 （1. 大阪大学、2. 理化学研究所、3. ポールシェラー研究所）[1P13] 12族元素の気相化学のための HgCl2のオフライン等温クロマトグラフィ*島田 尚樹1 （1. 新潟大学院自然科学研究科数理物質科学専攻化学コース[1P14]

核化学研究室）229m

Thのγ線測定に向けた希ガスマトリックス単離装置の開発*益田 遼太郎1,2、安田 勇輝1、澤村 慶1、重河 優大2、宮本 祐樹3、吉村 浩司3、篠原 厚4、笠松 良崇1,2（1. 国立大学法人大阪大学大学院、2. 理化学研究所仁科加速研究センター、3. 国立大学法人岡山大学、4. 学校法人大阪青山大学）[1P15] ノーベリウムの化学的性質解明にむけた2族元素の水酸化物及び硫酸沈殿実験と化学種分析*大髙 咲希1,2、笠松 良崇1,2、渡邉 瑛介1,2、中西 諒平1,3、速水 翔1、澤村 慶1、篠原 厚3 （1. 大阪大学、2. 理化学研究所、3. 大阪青山大学）©一般社団法人日本放射化学会

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日本放射化学会第66回討論会(2022)

1P09

ガスクロマトグラフィーを用いた At のハロゲン結合エネルギーの導出法の開発(阪大院理 1 、理研仁科セ 2 、阪大理 3 、阪大放射線機構 4 、大阪青山大 5 )〇床井健運 1,2 、青戸宏樹 3 、渡邉瑛介 1,2 、王洋 2 、羽場宏光 2 、
笠松良崇 1,2 、豊嶋厚史 2,4 、篠原厚 4,5【緒言】ハロゲン結合はハロゲン とルイス塩基間に働く分子間相互作用である。その強さは重ハロゲンほど強くなるため、アスタチン(At)は強固なハロゲン結合を形成することが期待される。ハロゲン結合の強さの指標であるハロゲン結合エネルギー(BE)は、
通常、分光法を使用して測定されるが、 At は微量しか扱えないため、その方法では測定できない。そこで本研究では、ルイス塩基樹脂を用いたガスクロマトグラフにおけるハロゲン化合物の吸着エンタルピー(ΔH a)から BE を評価する方法を考案し 、At の模擬としてヨウ素化合物のルイス塩基樹脂に対する ΔH a と BE の相関関係を調べた。
【実験】ハロゲン化合物としてヨードベンゼン (IB)を、ルイス塩基樹脂として アミン
あるいはチオウレアを担持したシリカゲル を使用した。また、比較として無担持のシリカゲルも使用した。ガスクロマトグラフ装置(島津 GC-2014)は、サンプル気化部、カラム、検出部からなる。また、ガラス管に各樹脂を充填してカラムとして用いた。
実験では、装置に He ガスを 10 mL/min で流し、190 ℃に加熱したサンプル気化部に IB溶液をマイクロシリンジで 2 μL 導入した。カラムから溶出した IB を熱伝導度型検出器を用いて測定した。クロマトグラムを指数関数とガウス関数を組み合わせた関数でフィッティングし、保持時間を決定した。樹脂と流量を固定し、温度を変えたときの保持時間の依存性を柴らの式[1]を用いてフィッティングを行い、ΔH a を算出した。
【計算】ΔH a と BE の相関関係を導出するため、Gaussian16 を用いて BE を計算した。
実験で使用した IB-各ルイス塩基錯体について、

20

シリカゲル
アミン
チオウレア

ベ ル で 構 造 最 適 化 し 、 MP2/ DGDZVP(I 原子)/cc-pVTZ(I 原子以外)でエネルギー計算を行った。エネルギー計算の際生じる 基底関数重なり誤-BE (kJ/mol)ωB97XD/DGDZVP(I 原子)/cc-pVTZ(I 原子以外)レ
15

10

5

差は Counterpoise 法で修正した。
【結果・考察】計算で求めた BE と実験で求めた
ΔH a の相関を図 1 に示す。アミン、チオウレアの順に BE は増加し、ΔH a も共に増加する傾向が観察された。しかし、シリカゲルは BE に比べ ΔH a

0
40

45

50

55

-ΔHa (kJ/mol)

図 1.

IB における-BE と-ΔH a の相関関係が大きな値となった。シリカゲルのシラノール酸素がヨードベンゼンと水素結合する
ため、ΔH a の増大が起きたと考えられる。討論会では、他の化合物や樹脂の結果と量子化学計算の結果を含め詳細な議論を行う。
【参考文献】[1] 柴 是行・半田 宗：粉体および粉末冶金、11 巻 5 号、p 243-251,(1964).
Development of a method for deriving halogen bonding energies of At using gas chromatography
TOKOI, K., AOTO, H., WATANABE, E., WANG,Y., HABA, H., KASAMAYSU, Y., TOYOSHIMA, A.,
SHINOHARA, A .,© 一般社団法人日本放射化学会- 1P09 -1P10

日本放射化学会第66回討論会(2022)

Th ターゲット中に生成する Np の単離を目的とした高除染係数溶媒抽出

1P10

法の検討
(金沢大自然¹、金沢大理工²、筑波大数理³、理研仁科セ⁴)〇細川 浩由¹、瀬戸 彩乃²、永井 歩夢¹、中島 朗久³、坂口 綾³、
羽場 宏光⁴、横山 明彦²【序論】237 Np (T 1/2 =2.1×10 6 y) は長寿命放射性廃棄物の主要核種の一つであり環境モニ
タリングが必要である。定量方法として加速器質量分析法（AMS）が検討されている。
AMS は本研究において同位体比を測定する方法であり、測定には Np の内標準同位体
ト レ ー サ ー が 必 要 と な る 。 そ こ で 、 Np の 同 位 体 の 中 で も 特 に 半 減 期 の 長 い 236g Np(T 1/2 =1.5×10 5 y)がトレーサーとして期待されている。 236g Np の製造法として 232 Th+ 7 Li
反応が検討しているが、生成物はターゲット由来の多量の Th 中に含まれているため化学分離が必要である。本研究ではカラム分離 と比較して、安価で一度に多量の試料を分離可能な溶媒抽出法に注目した。当研究室では、Aliquat336 を用いた溶媒抽出法による Th からの Np 分離を試みている。AMS 利用には Th から Np に対する除染係数 10 8程度必要であり、特に本研究は Th から Np に対する除染係数の向上を目的に、γ 線が容易に測定可能な 239 Np を化学分離トレーサーとして分離スキームの改善を行った。
【実験】多量 Th から Np を分離する溶媒抽出実験を行った。Aliquat336 が 30wt%になるように溶解させたベンゼン用いた。水相には塩酸用い、多量 Th から Np を分離する溶媒抽出実験を行った。243 Am からミルキングで得られた 239 Np 溶液に 232 Th 溶液を加え、アスコルビン酸で Np を 5 価から 4 価に価数を調整した。スキームの改善として水相はTh から Np 分離に高回収率であった 7M～9M の塩酸を用い、溶媒抽出後の精製を同じ濃度の塩酸を用い複数回（1～3 回）行った。抽出相から Np を 0.5M 硝酸で逆抽出し、Ge 半導体検出器で Np のγ線を測定し Np 回収率を求めた。また、逆抽出後のフラクションを ICP-MS 測定することにより Th の原子個数から Th 除去率を求め、Th から
Np に対する除染係数を得た。
【結果と考察】溶媒抽出実験における Np 回収率及び Th から Np に対する除染係数の結果を Table 1 に示す。塩酸濃度 7M～9M の条件では高い Np 回収率が得られた。また、精製回数を増やしても Np 回収率は 80％を超える値が得られ、精製回数による Np 回収率への影響は小さいと考えられる。ICP-MS 測定により求めた除染係数は、精製回数 1
回では 10 3 ～10 4 となり、3 回では 10 6 ～10 7 と大幅に改善された。実際の AMS 利用のためには除染係数が 10 8 は必要であると考えられる。溶媒抽出後に TEVA 樹脂によるカラム分離を併用することで、さらなる除染係数の向上が期待される。
Table 1 溶媒抽出実験における Np 回収率及び Th から Np に対する除染係数7

塩酸濃度(M)

8

9

精製回数

1

3

1

3

1

3

回収率(％)

89.3±3.2

81.3±2.4

91.5±3.3

83.5±2.6

86.7±3.1

82.2±2.7

除染係数(3.82±0.39)×10⁴(2.72±0.15)×10⁶(6.71±0.75)×10⁴(3.6±1.0)×10⁷(7.20±0.27)×10³(1.96±0.08)×10⁶

Development of high decontamination coefficient method of solvent extraction for isolation of Np
produced in Th target.
HOSOKAWA, H., SETO, A., NAGAI, A., NAKAJIMA, A., SAKAGUCHI, A., HABA, H.,
YOKOYAMA, A.

© 一般社団法人日本放射化学会- 1P10 -1P11

日本放射化学会第66回討論会(2022)

1P11

アスタチン化合物の表面増強ラマン分光(阪大放射線機構 1 、九大院理 2 、理研仁科セ 3 )○寺本高啓 1 、加納英明 2 、
王 洋 3 、羽場宏光 3 、豊嶋厚史 1【緒言】
アスタチン（ 211 At）はアルファ線核医学治療で使用される核種の候補として注目されている。これまでのところ、アスタチン原子について、波長可変ナノ秒レーザーを用いた多光子イオン化による電子励起状態の観察およびイオン化ポテンシャル、電子親和力の決定が報告されている。しかしながら、 211 At を含む化合物の分光的な知見は乏しい。
ラ マ ン 分 光 法 の 一 種 で あ る 表 面 増 強 ラ マ ン 分 光 法 (Surface Enhanced Raman
Spectroscopy:SERS)はプラズモン共鳴による信号増大を利用した分光法である。すな
わち、金属表面に付着した分子に対してラマン励起レーザーを照射すると、金などの金属表面がプラズモン共鳴により局所電場強度が増幅される。その結果、ラマン信号
強度が 10 6 ～10 9 倍程度増強する 1) 。そのため微量試料の検出に適している。
本研究では、表面増強ラマン分光法を用いて、短寿命・微量原子である 211 At の化合物の分光計測を行った。
【実験】
209

Bi(α,2n)反応により生成した 211 At を含む金属 Bi をアルミニウム支持板とともに電気炉で 850℃まで加熱蒸発する乾式分離法により単離した。単離された 211 At を蒸留水で抽出し、マイクロバイアルにて採取した。本研究で使用した 211 At の量は、実験開始時において 100µL 水溶液あたり 1MBq(1010 原子)ほどであった。この 211 At 水溶液を金ナ
ノ構造の SERS 基板に滴下し、簡易なラマン分光計を用いて計測を行った。また酸化還元および pH を変えた溶液を用意して、同様に計測を行った。
211

At 化合物の同定のために、相対論効果を取り入れた量子化学計算を行なった。

【結果と考察】精製分離した 211 At 水溶液は薄層クロマトグラフィーを用いて化学種の同定を試みると、3 つのピークが見られるのがわかった。これらは 211 At の酸化物であると考えられ、
211
AtO, 211 AtO + , 211 AtO(OH) などが候補として挙げられる。 211 At 水溶液に対して SERS 測定を試みると、アスコルビン酸ナトリウムを加えて At - が主な化合物であると期待される水溶液ではＳＥＲＳ信号が一切見られなかったが、アスコルビン酸ナトリウムを加えない 211 At 水溶液から 530cm -1 付近に微弱なラマン信号を得ることに成功した。詳細はポスターで発表する。

1).S.Ding et al., Nat.Rev.Mat.,1, 1,(2016).

Surface enhanced Raman spectroscopy of astatine compounds
TERAMOTO T., KANO,H. ,WANG,Y.,HABA,H.,TOYOSHIMA,A.

© 一般社団法人日本放射化学会- 1P11 -1P12

日本放射化学会第66回討論会(2022)

59

1P12

Co のミュオン原子核捕獲反応生成物の測定（阪大 1 、理研 2 、PSI 3 、ETH Zurich 4 、SUT 5 )○浅利駿介 1 、I-Huan
Chiu 1 , 新倉潤 2 , 佐藤朗 1 , Alex Amato 3 , Sayani Biswas 3 , Lars Frieder
Gerchow 3 , Carlos Vigo 3 , Chennan Wang 3 , Charles Hillis Mielke III 3 ,Debarchan Das 3 , Fabian Hotz 3 , Gianluca Janka 4 , Hubertus
Luetkens 3 , Katharina von Schoeler 3 , Narongrit Ritjoho 5 , Thomas Prokscha 3 ,Toni Shiroka 3 , Zaher Salman 3 , Zurab Guguchia 3 , 二宮和彦 1 , 吉村崇 1 、【緒言】ミュオンは、-1 の電荷を持ち電子の 207 倍の質量をもつ素粒子である。ミュオ
ンが物質中で停止すると、ミュオンは原子核のクーロン場による束縛状態を形成し、ミュオン原子を形成する。ミュオン原子からはミュオンの軌道間遷移に伴い X 線の放出が起こり、1s 軌道まで脱励起したミュオンはある確率で原子核に吸収され、ミュオ
ン捕獲原子に対して Z-1 原子を形成する。この反応をミュオン原子核捕獲反応という。
近年、ミュオン原子から放出される X 線を用いた非破壊元素分析法の開発が進んでいる[1]。これにより破壊できない貴重試料の分析も行われているが、我々はこの分析法をさらに発展させ、ミュオン原子核捕獲反応によって生じた励起核からの γ 線を測定することでも元素分析が可能であると考えた。そこで本研究では、様々な金属ターゲットにミュオンを照射し、放出される X 線および γ 線の強度を詳細に調べた。本討論会においてはそのうち 59 Co の結果について報告する。
【実験】 スイス PSI の πE1 ビームラインにおいて、10 台のゲルマニウム半導体検出器からなる測定システムを構築し、 59 Co へのミュオン照射により生じた X 線と γ 線の測定を行った。ミュオンの入射運動量は 33 MeV/c に設定し、1.5 時間照射した。
【結果と考察】図 1 に得られたスペクトルを示す。ミュオン原子からの特性 X 線とミュオン原子核捕獲反応ののちに放出される γ 線を検出した。ミュオン原子核捕獲反応では、励起した Z-1 原子核からいくつか中性子が放出されることが知られており、中性子が 0~4 個放出した生成物である
59, 58, 57, 56
Fe の励起準位に由来するγ線が確認できた。陽子放出による生成物は確認できなかった。講演では、各生成同位体の生成率について、先行研究の結果[2]との比較についても議論する。
【参考文献】[1] Kayoko Shimada-Takeura, et al., J.
Natural Med.
(2021) 75:532-539

図 1 ミュオンを 59 Co に照射したときに得[2] H. J. Evans., Nucl. Phys. A207 (1973),

られたスペクトル

379-400µCo は 59 Co 由来のミュオン特性 X 線

Production measurement of muon nuclear capture reaction for 59Co
ASARI S., CHIU I., NIIKURA M., SATO A., AMATO A., BISWAS S., GERCHOW L. F., VIGO
C., WANG C., MIELKE III C. H., DAS D., HOTZ F., JANKA G., LUETKENS H., SCHOELER K.
V., RITJOHO N., PROKSCHA T., SHIROKA T., SALMAN Z., GUGUCHIA Z., NINOMIYA K.,
YOSHIMURA T.

© 一般社団法人日本放射化学会- 1P12 -1P13

日本放射化学会第66回討論会(2022)

1P13

12 族元素の気相化学のための HgCl 2 オフライン等温
クロマトグラフィ(新潟大院自然 1 )○島田尚樹 1 、後藤真一 1【緒言】 原子番号 104 以降の超重元素では軌道電子に対する相対論的効果の影響が顕著になり、特に 12 族の 112Cn でその影響が最大になることが予想されている[1]。当研究室では，Cn の化学研究に向けた基礎研究として、同族元素である Hg 用いた化学実験を計画している。本研究では、比較的半減期が長くオフライン実験を行うのに適した核種である 203Hg (𝑇1⁄2 = 46.6 d ) を 205Tl(γ, np) 反応により製造し、 203Hg の無担体トレーサを用いて、塩化物の等温ガスクロマトグラフィ実験を行った。
【実験】 203Hg トレーサの塩酸溶液 40 μL を石英ウールに染み込ませて石英ガラス製のカラム内に導入し、電気管状炉で 100 ℃ に加熱することで試料を乾燥・揮発させた。揮発した化学種は、温水を循環させて一定温度に保った等温部を通過した後 、−10 ℃ に冷却した捕集部で捕集された。捕集部に設置した高純度 Ge 半導体検出器による γ 線測定を一定時間ごとに繰り返して、等温部を通過した揮発性 化学種の累積収率を求めた。
等温ガスクロマトグラフィ実験に先立ち、等温部を除いた装置を用い て、203Hg トレーサの塩酸溶液を加熱した際の揮発性化合物の揮発挙動を調査した。

【参考文献】[1] V. Pershina, Radiochim. Acta 99 (2011) 459.
[2] H. Arctowski, Z. Anorg. Allgem. Chem. 12 (1896) 417.

Off-line isothermal chromatography of HgCl2 for gas phase chemistry of group 12 elements
SHIMADA, N., GOTO, S.

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Count rate / cps【結果と考察】揮発挙動を確認する実験において、捕120500
集 部 で 測 定 さ れ た 203Hg の 計 数 率 の 経 過 時 間 に 対 す
100る推移を図 1 に示す。乾燥開始後 3.6 分からわずかな
400
計数率の上昇が観測され、 7.5 分から急激に計数率が80300上昇した。この時間までに導入した試料に含まれてい60
た水分がすべて蒸発したものと考えられる。揮発後約200
40
6 分で計数率が一定となり、 100 ℃で揮発しない成分
100の存在を確認するため 35 分経過後に 350 ℃ に加熱し20ても計数率に変化はなかった。実験後、試料導入部分
00に 203Hg が検出されなかったことから、揮発収率はほ
0
10
20
30
40
50
Elapsed time / min
ぼ 100 % であった。収率の立ち上がり方から揮発速度を求めたところ 1.77 mg h−1 であり、報告されてい図 1. 203Hg トレーサの塩酸溶液からのるマクロ量の HgCl2 に近い[2]ことから、203Hg は塩化
揮発性化合物の揮発挙動物として揮発したものと考えられる。
発表では、等温クロマトグラフィ実験の結果についても議論する。

1P14

日本放射化学会第66回討論会(2022)

1P14

Th-229m のγ線測定に向けた希ガスマトリックス単離装置の開発(阪大院理 1 ,理研 2 ,岡山大 3 ,大阪青山大学 4 )○益田遼太郎 1,2
安田勇輝 1 ,澤村慶 1 ,重河優大 2 ,宮本祐樹 3 ,吉村浩司 3 ,篠原厚 4 ,笠松良崇 1,2【緒言】
Th-229m は励起エネルギーが 8.30±0.92eV と求められており[1]、この値は他の核種と比べて 3~6 桁小さい値である。この特徴故に、Th-229m は化学状態によって壊変経
路が変わるという他の核種には見られない性質をもつ可能性がある。また、原子核時計の唯一の候補でもある。しかし、Th-229m が γ 線を放出すると期待される化学状態を安定に保持することが難しく、直接 Th-229m の γ 線を観測した例はない。我々は、Th-229m の γ 線を直接観測し、その波長からより精度の高い励起エネルギーを求める
ために希ガスマトリックス単離法を用いて Th2 + を安定維持することを目指している。
今回、新たに希ガスマトリックス単離装置を開発し、その性能テストを行った。
【装置】
Th-229m の γ 線観測のための装置開発にあたり、真空紫外光を測定でき、かつ Th-229m
が γ 線遷移する状態を安定に維持することが求められる。周りが不活性原子である希ガスで囲まれ分子間相互作用が無視でき、孤立状態で実験できる希ガスマトリックス
単離法は Th-229m の γ 線観測に適していると考えた。この希ガスマトリックス単離法
を利用し、U-233 から α 壊変に伴って反跳される Th-229m を希ガス固体にトラップ
し、トラップされた Th-229m から放出される γ 線を光電子倍増菅で計測するため

Fig.1 希ガスマトリックス単離法を用いた
Th-229m のγ線観測概略図の装置を作製した(Fig.1)。Th-229m の半減期は 5000s[2]と報告されており、この場合期待される計数率は 100 cps である。
【実験】
希ガスは Ar(純度 99.9999 %)を用いた。GM 冷凍機により約 10 K に冷却された基板に、希ガスを吹き付けて希ガス固体を生成した。希ガスの吹き付け量は、マスフローコ
ントローラーで調整した。Th-229m を用いた実験は、約 10 時間の実験時間を要する予定であるので、長時間希ガス固体を生成維持できる希ガスの吹き付け流量を決定した。
今後、得られた希ガス固体生成条件を利用して、Th-229m のγ線観測に取り組む。
[1] A. Yamaguchi et al., Phys. Rev. Lett. 123, 222501 (2019).
[2] Y. Shigekawa et al., Phys.Rev.C.104. 024306 (2021).

Development of Rare-Gas Matrix-Isolation apparatus for γ-ray measurement of 229mTh
MASUDA, R., YASUDA, Y., SAWAMURA, K., SHIGEKAWA, Y., MIYAMOT, Y., YOSHIMURA, K.,
SHINOHARA, A., KASAMATSU, Y.

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日本放射化学会第66回討論会(2022)

1P15

ノーベリウムの化学的性質解明にむけた 2 族元素の水酸化物及び硫酸沈殿実験と化学種分析(阪大院理 1 、理研仁科セ 2 、大阪青山大³)○大髙咲希 1,2 、笠松良崇 1,2 、
渡邉瑛介 1,2 、中西諒平 1,2 、速水翔 1 、澤村慶 1 、篠原厚³【緒言】原子番号 102 番元素ノーベリウム(No)はアクチノイド元素である。アメリシウム(Am)以 降 の重 ア クチ ノ イド 元 素と 全 ての ラン タノ イ ド元 素 の水 溶液 中で の 安定 酸 化数 が＋3 であるのに対して、No のみ＋2 であり、2 族元素との性質の類似が報告されている。
そのため本研究グループが過去に水酸化サマリウム共沈・水酸化物沈殿法を用い、類似元
素と考えられている 2 族元素と No の共沈・沈殿挙動を比較することで No の化学的性質の解明に取り組んできた。周期表中の同族元素間の共沈・沈殿挙動が一致する中で 2 族元素だけは一致しなかった。No の性質を 2 族元素との比較から議論するためにこの原因を調べる必要がある。本研究ではエレクトロスプレーイオン化質量分析(ESI-MS)や X 線微細吸収分光(XAFS)という手法を用い、各実験条件で生成した沈殿やろ液中の溶存化学種の特定を試みた。また、本研究グループでは新たな No の化学的性質解明のための手法として
硫酸バリウム共沈法にも取り組んでいる。本研究ではこの硫酸バリウム共沈実験を新しく
No に適用するために重元素実験用に開発した半自動吸引ろ過装置の試運転を行った。
【実験】水酸化物沈殿実験は Sr を対象に行った。各濃度の金属溶液(100 μg,1 mg,10 mg/10μl)に 0.01M 塩酸溶液と硝酸溶液を加えたのち、塩基性溶液(希アンモニア水、濃アンモニ
ア水、0.10 M 水酸化ナトリウム、1.0 M 水酸化ナトリウム)を加えて 10 分撹拌した。撹拌
後吸引ろ過を行い沈殿とろ液試料を ESI-MS と XAFS に供した。ESI-MS は大阪大学大学院
理学研究科・理学部分析機器測定室にある Orbitrap XL(ESI-LIT-orbitrap)を、XAFS はあい
ちシンクロトロン光 BL5S1 のビームラインで行った。硫酸バリウム共沈実験のために取得された Ba の沈殿挙動を確認することで半自動吸引ろ過装置の試運転を行った。キャリア溶液である BaCl₂溶液(20 μl/10 μl)に 0.01M 塩酸溶液と¹³³Ba トレーサー溶液を加えたのち、硫酸アンモニウム溶液(0.01 M,0.10 M,1.0 M)を加えて 5 分撹拌した。撹拌後半自動吸引ろ過装置を用いて吸引ろ過し、沈殿とろ液の試料をゲルマニウム半導体検出器でγ線測定することにより放射能を求め、沈殿収率を求めた。
【結果・考察】ESI-MS での測定の結果、金属量の多いろ液試料では Sr の 2 核錯体が観察された。金属と水が多量で塩基性の弱い条件の Be や
Mg で確認されている Be₆(OH)₈⁴⁺や Mg₄(OH)₄⁴⁺のような多核錯形成反応が Sr でも生じていることが考えられる。図１は水酸化物沈殿実験で生成した沈殿と標準物質として測定した水酸化

図 1：水酸化物沈殿の XAFS スペクトルストロンチウム八水和物の XAFS スペクトルであり、XANES 領域のスペクトルに変化が見られた。この結果からも沈殿実験においては多核錯形成反応が生じている可能性が考えられる。硫酸バリウム共沈実験では半自動吸引ろ過装置を使った実験でも過去に行われたバッチ式共沈実験と同様の挙動が得られた。
Precipitation experiments of alkaline earth elements and speciation analysis toward the chemical study ofnobelium
OTAKA, S., KASAMATSU, Y., WATANABE, E., NAKANISHI, R., HAYAMI, S., SAWAMURA, K.,
SHINOHARA, A.

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基盤セッション

原子核プローブ | 基盤セッション B:

基盤セッション B:

原子核プローブ

原子核プローブ

2022年9月15日(木) 18:00 〜 19:00 341室

[1P16] Feの導入による La0.7Ca0.3MnO3の磁気特性制御*内野 葉月1、高梨 恵司2、佐藤 渉2 （1. 金沢大院自然、2. 金大理工）[1P17] Pmを内包した二金属内包フラーレンの安定性に関する研究*秋山 和彦1,2、諏訪 智也1、羽場 宏光2、菊永 英寿3、久冨木 志郎1 （1. 都立大院理、2. 理研仁科セ、3.
東北大ELPH）[1P18] SrTiO3ペロブスカイトの57Feメスバウアースペクトルと永久磁石による影響*野村 貴美1、高橋 正1、 小林 康浩

2、村 唯花3、小池 裕也3、名嘉 節4 （1. 東京医科大学RI研究室、2.

京都大学原子炉研究所、3. 明治大学理工学部、4. 物質材料研究機構）©一般社団法人日本放射化学会

1P16

日本放射化学会第66回討論会(2022)

1P16

Fe の導入による La0.7 Ca 0.3 MnO 3 の磁気特性制御(金大院自然 1 、金大理工 2 )○内野葉月 1 、高梨恵司 2 、佐藤渉 1,2【緒言】 LaMnO 3 は La が A サイト、Mn が B サイトを占有するペロブスカイト構造をとる酸化物であり、その特長よりスピントロニクス分野における応用が期待されている。
先行研究[1]によると、A サイトに Ca を 7 : 3 の割合で導入した La 0.7Ca0.3MnO3 には Mn3+と Mn 4+ 間での電子移動によって二重交換相互作用が働き、磁気転移点 T c～250 K 以下において超巨大磁気抵抗（CMR）効果が発現することが明らかとなっている。この CMR
効果は磁気ヘッドや抵抗変化型メモリなどへの応用が期待されているが、実用化のためには T c が室温付近である方が望ましい。本研究では B サイトへ磁気モーメントの大きな磁性元素である Fe を導入することによって、 T c の上昇を目指している。Fe 位置
での局所情報を得るための手法として 57Fe 透過型メスバウアー分光法を採用し、Fe の濃度を変化させることで、磁性の制御を試みている。
【実験】 Mn の代わりに導入する Fe の量を x として La0.7 Ca 0.3 Mn1-xFex O 3 （x=0.2～0.8）となるよう試料を合成した。合成方法は 473 K で 1 時間熱処理をして結晶水を蒸発させた La2 O 3 に、CaCO 3 、Fe 2 O 3 の各粉末を目的とする試料の組成となるように加えて乳鉢
で 2 時間混合し、1,273 K で 12 時間仮焼成した。その後、仮焼成試料を再び 2 時間混合して錠剤成型を行った後、1,473 K で 96 時間焼成した。焼成試料に対し XRD 測定を行い、目的とする試料の合成を確認した。そして x = 0.2,0.4,0.6,0.8 の試料 に 対 し て 室 温 で 、 更 に x = 0.5(Fig. 1),0.55,0.6の試料に対して 8 K から 300 K までの範囲でメスバウ
アー分光測定を行った。
【結果と考察】室温における 57Fe メスバウアースぺク
トルでは、x = 0.2 および 0.4 の試料においてダブレ
ットの 1 成分が観 測され 、室温 で試 料が常磁 性状態であることが示唆された。しかし x = 0.6 および 0.8の試料で はダブ レット 1 成分に 加え 、セクス テットの成分が観測され、内部磁場の発生が示唆された。上記の結果より、x =0.4～0.6 の試料において T c が室温付 近 に 存 在 す る こ と が 予 想 さ れ る 。 x =0.5(Fig .1),0.55,0.6 において温度を変化させ測定を行い温度依存性を確認したところ、高温から低温への変化に伴い常磁性成分が減少し磁気分裂成分が増大することが明らかとなった。
[1]W.Sato et al., Physical Review B 100,184111(2019).
Magnetic control of La0.7Ca0.3MnO3 by the introduction of Fe
H. UCHINO, K. TAKANASHI, W. SATO

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日本放射化学会第66回討論会(2022)

1P17

Pm を内包した二金属内包フラーレンの安定性に関する研究(都立大理 1 、理研仁科セ 2 、東北大 ELPH 3 )○秋山和彦 1 、諏訪智也 1 、羽場宏光 2 、菊永英寿 3 、久冨木志郎 1【はじめに】 フラーレン内部に金属原子を内包した金属フラーレンは 主にアルカリ土類
元素、希土類元素等の金属原子を内包したものが知られており、特にランタノイド元素を内包したものは非常に良く研究されている。[1] このランタノイド元素の一種であるプロメチウム(Pm)は安定な同位体を持たない人工放射性元素として知られており、ランタノイドを内包したフラーレン種の中で Pm フラーレンについてはこれまで全く研究されてこなかった。我々は東北大学電子光理学研究センター(東北大 ELPH)で製造した 143 Pm を用いて Pm フラーレンを合成し、主生成物である Pm@C 82 はランタン(La)やセリウム(Ce)等と同様に内包金属原子の酸化状態が+3 価であることを明らかにした。
[2] 近年、M 2 @C 80 型のフラーレンに関して、La 等の軽ランタノイドを内包したもの
は大気下で安定に存在するが、Nd 以降のランタノイド M 2 @C 80 型フラーレンは大気下で不安定となる一方、アニオンを形成することで大気下でも安定になることが報告されている。[3] このような背景から Pm を内包した M 2 @C 80 フラーレン種の安定性に興味が持たれる。 昨年度の討論会ではトリエチルアミン/アセトン(TEA/AC)混合溶媒による 還 元 抽 出 と テ ト ラ ブ チ ル ア ン モ ニ ウ ム ヘ キ サ フ ル オ ロ リ ン 酸 /ア セ ト ン (TBAPF6 /AC)溶液を用 いて イオン ペア クロマ トグ ラフィ ー (IPC)を組 み合 わせた 還元 雰囲気 下で の分析 により La をキャリアとして合成した Pm を内包した PmLa@C 80 フラーレンが還元状態で安定であることを報告した。[4] 今回、我々は Pm と対になる金属原子が異なる化学種の安定性を調べるため、Gd をキャリアとして PmGd@C 80 フラーレン合成した。
【実験】東北大 ELPH で製造した 143 Pm を化学分離によって精製し、理研 AVF サイクロ
トロンで製造された 139 Ce と混合してキャリアとなるそれぞれのランタノイド (La、Gd)と共に多孔質炭素棒に含浸し、アーク放電 法により フラーレンを合成した。TEA/AC
混合溶媒により還元抽出した試料を、TBAPF 6 /AC 溶液
を用いて IPC に展開(カラム：Buckyprep、流速：2.25
mL/min)し、溶出成分を 1 分ごとに分取し、Ge 半導体
検出器によって線測定を行った。
【結果・考察】図は Gd をキャリアとした Ce 及び Pm フ
ラーレンの IPC チャートを示している。キャリアのみを用いて溶出成分を MALDI-TOF/MS 測定した結果か
らチャートに確認できるいくつかのピークのうち 40
分前後に溶出するピークが M 2 @C80 に由来するもので
図: Gd をキャリアとして合あったことから、Pm、Ce 共に Gd をキャリアとした場
成 し た Pm フ ラ ー レ ン の合も M 2 @C80 フラーレンを生成し、還元状態で安定に
IPC チャート
存在する事が明らかとなった。
[1] H. Shinohara, Rep. Prog. Phys. 63, 843 (2000). [2] K. Akiyama et al., ELPH Annual Rep. p.13
(2019). [3] A. Velloth et al., J. Phys. Chem. C., 121, 18169 (2017). [4] 諏訪ら, 第 65 回放射化学討論会 3K08.
Stability of dimetallofullerenes encapsulating Pm
AKIYAMA K., SUZUKI, T. AKIYAMA K., SUWA ., HABA H., KIKUNAGA H., KUBUKI S.

© 一般社団法人日本放射化学会- 1P17 -1P18

日本放射化学会第66回討論会(2022)

1P18

SrTiO 3 ペロブスカイトの 57 Fe メスバウアースペクトルと永久磁石による影響(東京医大 1 ,京大複合研 2 ,明治大 3 ,物材研 4 )○野村貴美 1 , 高橋 正 1 ,小林康浩 2 , 𠮷村唯花 3 , 小池裕也 3 , 名嘉 節 4【緒言】 ペロブスカイト酸化物 SrTiO 3 は、多様な物性の制御が元素置換により可能になる有用な機能性物質のひとつである。たとえ鉄が含まなくても 57 Fe を 1%ドープすることにより、メスバウアー分光による状態分析が可能になる。錯体合成・熱分解により
Ti 4+ の一部を Fe 3+ や Sn 4+ に置換した SrTiO 3 ペロブスカイトを合成した。それらのメスバ
ウアースペクトルを永久磁石の磁場下で測定すると，磁気緩和スペクトルが強く現れることが分かった。また、Sn 4+ を数%ドープすると磁気緩和成分がより強く現れることが分かった。
【実験】 0.1M SrCO3 溶液、0.1M Ti(OCH(CH 3 ) 2 ) 4 、0.01M 57 Fe-クエン酸および 0.01M SnCl 4溶液を所定の割合で混合し、クエン酸およびエチレングリコールを加えて調合した。
撹拌・加熱してゲル化した後 500°C で 2 時間仮焼成し、粉砕後 850 o C で 4 時間焼成した。合成した試料の 57 Fe のメスバウアースペクトル(MS)は Sm-Co 永久磁石のもとで測定した。MS の解析には MossWinn を用いた。
【結果】 熱分解した試料は均一な Sr(Ti 0.99-x Fe 0.01 Sn x )O 3 ペロブスカイト酸化物になることを XRD から確かめた。Sn ドープにより格子定数が増加する傾向が見られた。Sn の濃度が 4%のときの MS スペクトルを図 1 に示す。MS スペクトルは 2 組の常磁性 Fe 3+と配向に伴う sextet の強度(3:4:1:1:4:3)の成分からなる。Fe の濃度が少ないとブロードな磁気緩和スペクトルが磁場下で強く現れることが分かった。磁性原子の置換でなくとも、酸素欠陥や結晶構造の歪により,磁気特性の変化が生じると考えている。

(a) without external magnetic field(b) under 0.22 T magnetic field
Fig. 1 Mössbauer spectra of Sr(Ti 0.96-x Fe x Sn 0.04 )O3 with and without external magnetic field.
57

Fe Mössbauer spectra of SrTiO3-d perovskite under permanent magnet
NOMURA, K., TAKAHASHI. M., KOBAYASHI, Y., YOSHIMURA, Y, KOIKE, Y., NAKA, T© 一般社団法人日本放射化学会- 1P18 -