放射能測定法シリーズ 23

液体シンチレーションカウンタによる放射性核種分析法

平成8 年改訂

文 部 科 学 省

放射線審議会測定部会の委員及び専門委員
要員（部会長）岩 島

清社団法人 日本アイソトープ協会

池 田 正 道

岩

崎

民

子

財団法人 放射線影響協会

田 村 浩 一郎

電子技術総合研究所

寺 尾 允 男

国立衛生試験所

中 田
備 後

専 門 委 員株式会社 環境管理センター

啓

動力炉・核燃料開発事業団
日本原子力研究所

義阿 部 史 朗放射線医学総合研究所

岡 野 眞 治財団法人 放射線影響協会

阪 上 正 信金沢大学 名拳教授

戸 田誠

海上保安庁水路部

鹿 瀬 勝 己気象庁気象研究所

深 津 弘 子財団法人 日本分析センター

丸 山 隆 司財団法人 放射線影響協会

大 和 愛 司動力炉・核燃料開発事業団

吉 田 勝 彦水産庁中央水産研究所（敬称略・五十音順）

特定物質の規制等によるオゾン層の保護に関する告示により、試薬等の一部を改訂した。本分析法の一部改訂にあたっては、下記委員の方々に協力を得た。

池 田 長 生社団法人 日本アイソトープ協会

白 石 文 夫

立教大学

杉 山 広 和岡山県環境保健センター

関 根 敬

日本原子力研究所

山 崎 慎

農林水産省農業科学技術研究所

一IJ 本 政 儀

金沢大学

渡 辺

均

動力炉・核燃料開発事業団（敬称略・五十音順）

1

対象核種、測定法と分析目標値
分析対象核種の核データ一覧表■●●●●●● ●● ●●●●●●●●●■● ●●●■●●●●●●●●●■●●●●●●●●●●●●●●●●●■●●●●●●●●●●●●●●●■●●●●●●●●■●●●●●●●

2＝＝…＝＝…＝＝＝＝…＝…＝…………＝＝●■…＝…＝＝●●■●●●●●

3

試薬の調製法4

イオン交換樹脂のコンディショニング

10

略号一覧

11

Ⅰ．チエレンコフ光測定による放射性ストロンチウム及び放射性セリウム分析法

15

第1章 放射性ストロンチウムの分析

1．1 海

水

15

1．1．A イオン交換法

16

1．1．A．1 試薬及び装置

16

1．1．A．2 分析操作

17

1．1．A．3 標準線源の作製

24

1．1．A．4 安定ストロンチウムの定量

251．1．A．5 放射能測定

27

1．1．A．6 計 算
1．1．B シュウ酸塩法……＝…＝＝●●●●●●●●●●●●●●■ ●●●●● ●●●●●●●●●●●●●●●●●●●●●●●●●●●●●●●●●■●●●●●●… ＝…＝… ＝…＝▼●●●◆…＝＝＝＝◆……＝＝＝…＝…＝＝＝●◆●●●

28…＝＝＝＝■＝＝＝＝＝＝● ……＝＝…＝＝…＝＝……＝＝＝● ■●30

1．1．B．1 試薬及び装置

30

1．1．B．2・分析模作

31

1．1．B．3 標準線源の作製

39

1．1．B．4 安定ストロンチウムの定量

39

1．1．B．5 放射能測定●●…＝＝＝○●●●●●…＝……＝◆●●●●●●■●●●●●●●●●●●●●●●●●●●●■●■●●●●●●●●●●●●■

39

1．1．B．6 計 算●●●●●●●●●●●●●●●●●■●●●●●●●●●●■●●●●●●●●●●●●●●●●●●●●●●●●●●●●●●●●●●■●●●●●●●●●●●●●■●●●

1．2 海産生物、穀類、野菜類、．牛乳、ドライミルク …・・…………………………………・
1．2．A イオン交換法………………………………………………………………・∴・・………

1．2．A．1 試薬及び装置
1．2．A．2 分析操作

39

40
■40

1．2．A．3 標準線源の作製

1．2．A．4 安定ストロンチウムの定量
1．2．A．5 放射能測定

1．2．A．6

計算

1．2．B シュウ酸塩法 …

1．2．B．1 試薬及び装置
1．2．B．2 分析操作
1．2．B．3 標準線源の作製
1．2．B．4 安定ストロンチウムの定量●事●……＝＝……●●＝＝暮……＝…………………●−●●暮＝●■●●●●●●

1．2．B．5 放射能測定

1．2．B．6

計算

1．2．C 溶媒抽出法

1．2．C．1試‥…

＝●■●●●●●●●●●●●●●●●●●●●●●●●●●■●■●●●●●●●●●●●●●●●●●●●●●●●●●●●●●●●●●■●●●●●●●■●●●●●●●●●●●●●●●●●●●●●●●●■●●●●●●●●●●●●●■●■●●●●●●●●●●●●●●●■●●●●●●●●●●●●●●●●●●●●●●●●■●●●●●

薬

1．2．C．2 分析操作

50
50
50
57

●●●■■●■●● ●■●●●●●●■●●●●●●●●●●●●●●●●●■●●●●■■●●●●●●●●−●■●■●●●●−●●●●●●●■●●●●■●●●●t■■●57＝…＝＝＝＝＝…＝●■＝＝…＝ll＝＝＝＝●●……＝…＝＝●●●●●●●●

57

1．2．C．3 標準線源の作製

63

1．2．C．4 回収されたイットリウムの定量 ……‥・…………・………‥………………

63

義…●■＝＝＝＝＝■■…＝■…＝●●…＝●■●●＝…＝＝暮＝＝……＝＝●

63

算 ＝＝＝＝ …＝…＝＝…＝…＝＝● ＝＝＝＝●●●●●●●●●●●●●●●●●●●●●●●●●●●

63

1．2．C．5 放射能測定

1．2．C．6 計
1．3 土 壌

65

1．3．A

65

イオン交換法………………………………………………事…‥…………………

1．3．A．1試薬及び装置

65

1．3．A．2 分析操作

65

1．3．A．3 標準線源の作製

73

1．3．A．4 安定ストロンチウムの定量

73

1．3．A．5 放射能測定●●●●■●●●●●●●●●●■●●●●●●●●●●●●●●●●■●●■●●●■●●●●●●●■●●●■■●●●●●●●●●●●●●●●●●●●●●●●●●

74＝…●●●●●…＝＝＝＝＝●＝＝＝＝■●●●●●●●●●●●●●●●●●●■●●■●●●●●●●●●●●●●●●●●

74●■＝■＝＝＝＝＝＝＝＝●■＝＝…＝＝…＝…＝＝＝＝●●●●●●■●●●●●●●●●

75

1．3．A．6 計 算
1．3．B シュウ酸塩法

1．3．B．1試薬及び装置

75

1．3．B．2 分析操作

75

1．3．B．3 標準線源の作製

82

1．3．B．4 安定ストロンチウムの定量

82

1．3．B．5 放射能測定

82

1．3．B．6 計 算

82

第2章 放射性セリウムの分析

83

2．1 海

83

水

2．1．1 試 薬

83

2．1．2 分析操作

84

2．1．3 標準線源の作製

94

2．1．4 放射能測定

942．1．5 計 算

95
962．2 海産生物
2．2．1 試

96

薬 …‥

97

2．2．2 分析操作
2．2∴う 標準綿源の作製 …‥・‥‥‥‥‥‥‥…‥……‥……‥‥‥‥‥‥‥‥‥…‥‥‥……‥…・

105

2．2．4 放射能測定 …………………………………………………………………………

105

2．2．5 計 算
2．3 海底堆積物 ………………………………………………………………………………

106

2．3．1 試 薬
2．3．2 分析操作 ……………………………………………………………………………

107

2．3．3 標準線源の作製
2．3．4 放射能測定

2．3．5 計 算
第3章 チエレンコフ光によるβ線測定法 ……………………………………………………
3．1 チエレンコフ光測定………………

117
117

3．2 測定機器及び測定法の概要 ……………………………………………………………

118

3．3 チエレンコフ光測定用標準線源 ………………………………………………………

118

3．4 β緑測定条件の設定
3．5 チエレンコフ光によるβ線測定 ‥Ⅱ．液体シンチレーション測定（β線）による放射性コバルト及び放射性ヨウ素の分析法

123

第1章 放射性コバルトの分析
水123

1．1．1 試 薬

123

1．1．2 分析操作

124

1．1．3 標準線源の作製

128

1．1．4 放射能測定

128

1．1．5 計 算

129

1．1 海

130

1．2 海産生物 …………………………………………………………………………………

1．2．1 試薬 ………………………………‥・…………………………………………

1．2．2 分析操作

………・

130
131

1．2．3 標準線源の作製 ……………………………………………………………………

136

1．2．4 放射能測定 …………………………………………………………………………

136

1．2．5 計 算
1．3 海底堆積物 ………………………………………………………………………………

137

1．3．1 試 薬
1．3．2 分析操作
1．3．3 標準線源の作製
1．3．4 放射能測定

1．3．5 計 算
第2章 放射性ヨウ素の分析
2．1 原

乳

2．1．1 試 薬
2．1．2 分析操作
2．1．3 標準線源の作製………………‥

148

2．1．4 放射能測定 ……‥t…………………………………………………………………

148

2．1．5 計149

算……………………………

第3章 液体シンチレークによるβ線測定法
3．1 測定機器及び測定法の概要
3．2 液体シンチレーク
3．3 標準線源とバックグラウンド用試料

3．3．1 クエンチング標準線源
3．4 β線測定条件の設定
3．5 クエンテンダ補正法
3．5．1β線クエンテンダ補正曲線の作成
Ⅰ臥 液体シンチレーション測定（α線）によるプルトニウムの分析法

第1章 プルトニウムの分析
1．1 海

水 ‥………・

1．1．1 試薬 ……………………………………………………………………………

161

1．1．2 分析操作 ……………………………………………………………………………

162

l．1∴】 標準線源の作製 ‥‥……‥…‥…‥‥‥‥‥…‥‥……‥‥・…‥‥‥‥…‥………‥…

1TO

1．1．4 放射能測定

171

1．1．5 計 算

171172

1．2 海産生物
1．2．1 試 薬

172

1．乙2 分析操作

172

1．2．3 標準綾瀬の作製 ……………………………………………………………………

178

1．2．4 放射能測定
1．2．5 計算1．3 海底堆積物
1，3．1 試 薬
1．3．2 分析操作
1．3．3 標準線源の作製
1．3．4 放射能測定
1．3．5 計 算

第2章 液体シンテレ一夕によるd線測定法 ………………・・………………・………………

187

2．1測定機器及び測定法の概要 ………………………………………………………・・…・

ユ87

2．2 液体シンチレ一夕

188…………・・・…‥・…………………………‥・・・…・

2．3 標準線靡とバックグラウンド用試料……………………………‥……．・．…・…・

188

2．3．1クエンチング標準線源 ………………………………………………………‥t…．

188

2・4 プルトニウムα線の測定……………………………………………………………‥

188

2．5 α線クエンテンダ捕正曲線の作成 …………………・・・1い・・・……・……………………・

189

2．6 プルトニウム（＝pu十…pu十…Pu）の測定…………………∴…・…‥

191

一般解説

解説1液体シンチレーション測定法（測定樺諾および測定法の概要）……………………・・・

195

解説2 コンピュータによるデータ処理・・……・．‥・・……・・……‥・…・・▲…………・…‥い………・

20i

解説3 計数値の統計処理・……・・…・・・…・……・…‥……・・…・‥・・・…・・・…‥…・…・‥…‥・……‥・

202

解説4 分析旨傍膚の算出・■・・‥・……………………………‥・・…………………………………・2（）3

Ⅰの解説

解説Ⅰ一1

放射性ストロンチウム及び放射性セリウム分析の実例 …‥…・・一ト………………・

207

解説Ⅰ−2

放射性ストロンチウムの分析法の選択・・…………………………………………・

212

解説Ⅰ−3

カルシウムを多量に含む試料に対する8￠sr及び川Srの標準線源 …………

214

解説Ⅰ一4

89sr及び90Sr（…Y）のチエレンコフ光測定におけるカルシウムの影響・・・215

解説Ⅰ−5

放射性セリウムの分析における回収率と除染係数について ……………………

216

解説Ⅰ−6

放射性セリウムの測定について ……………………………・▼……………………・

219

解説Ⅰ一7

連立方程式による複合核種の同時定量法 ………………………………・…・∴…・

222

解説l−8

‖sr及び…srの分析目樟値の算出 …‥・・…・・…・・・・・・…………………………・

225

Ⅱの解説

解説Ⅱ一1放射性コバルト及び放射性ヨウ素分析の実例 ……………………………………

231

解説Ⅱ一2 放射性コバルトの分析における除染係数について ………………………………

235

解説Ⅱ−3 放射性コバルトの測定における反同時計数回路を用いた時と用いない時のFOMの比較・・・、……………………………………・・………・∴…………………・・

237

解説Ⅱ一4 放射性コバルトの分析における酸化剤の種類について
解説Ⅱ−5 放射性コバルトの分析における添加する担休と回収率について ……………

240

解説Ⅱ−−6 放射性コバルトの分析における沈殿生成時のPIlについて …………………

242

解説Ⅱ叫7 放射性コバルトの分析におけるイオン交換分離について ……………………

244

解説Ⅱ−8 ボUcoのクエンテンダ補正曲線
解説Ⅱ−9 放射性コバルトの分析における海底堆積物の処理について …………………

248

角宰説Ⅱ−10 放射性ヨウ素の分析における回収率と除染係数について ……………………

250

解説Ⅱ−11放射性ヨウ素の分析操作について
解説Ⅱ−12131Ⅰのクエンテング補正曲線 …………………………………………………

255

解説Ⅱ−13 β縁故射能絶対測定

Ⅲの解説

解説m−1プルトニウム分析（α線）の実例 ………………………………………………

261

角学説Ⅲ≠2 SCA3点計数法によるaピーク中心とFWHMの算出 ……………………

265

解説Ⅲ−3 α−β線波形弁別法について解説Ⅲ−4 プルトニウムの分析におけるシンチレークについて …………………………

270

解説Ⅲ−5 プルトニウム、2川 po及び2＝Amのエネルギースペクトルとディスクリミネ一夕の設定 ………………………………………………………
解説Ⅲ−6 プルトニウムの分析における平均回収率について ……………………………

271
276

参考文献

放射性ストロンチウムの分析
放射性セリウムの分析
放射性コバルトの分析
放射性ヨウ素の分析

プルトニウムの分析

液体シンチレーション測定法
α∵−β線波形弁別法………………・……………‥

281
282

論

序

近年、原子力施設の拡充に伴い環境放射能モニタリングに関連する多くの放射性核種の測定が必要とされており、多試料を迅速かつ簡便に分析できる方法が望まれている。
この要求に対応できる測定法として、試料の調製が簡便であり、溶液状態での測定が可能で、しかもα線及びβ線に対して計数効率の高い液体シンチレーション測定法が最近注目されている。
本分析法は、環境放射能モニタリングで対象となる放射性核種の中から液体シンチレーション測定に適用できる核種を選択し、その分析法を確立したものである。
分析操作は主として『科学技術庁放射能測定法シリーズ』のゃから液体シンチレーション測定に適合するように改良し、測定操作は測定条件の決定あるいはクエンテンダ補正曲線の作成法なども含めて、実用上十分活用できる内容とした。核種によっては液体シンテレ一夕による測定よりもむ
しろチエレンコフ光を測定した方が遥かに分析操作が簡略化される場合があり、このような核樟についてはチエレンコフ光測定を採用することとした。

本分析法は、分析担当者にできるだけ便利になるよう、測定法を中心に、次のように構成した。
Ⅰ．チエレンコフ光による放射性ストロンチウム及び放射性セリウム分析法
Ⅱ．液体シンチレーション測定（β線）による放射性コバルト及び放射性ヨウ素分析法
Ⅲ．液体シンチレーション測定（α線）によるプルトニウム分析法

この他に、本分析法のⅢ．に基づきプルトニウムを分離し、Ⅱ．に基づきβ線を測定すれば、
241puの測定を行うこともできる。

対象核種、測定と分析目標値については表1−1に、分析対象核種の核データは表1】2に、また、測定及び分析に関する分析結果の解析など、参考となることは、付録及び解説に付記した。

一−−1−

表1−1対象核種、測定法と分析目標値

測定法

対象核灘 対象試料と供試琉 分 析 法

分析目 標値●l（測定試料）

海水

放射性ストロンチウム

2威

イオン交換法

89sr DUSI・

10β

シュウ酸塩法

0．04 0．02Bq／β
02Bq／f

＝s！・

およぴ
…sI・

10g（灰）

イオン交換法
あるいは
チエレンコ

フ光測定
土壌

100g（乾土）

（水溶液）

q／g灰

0．了

0．4
Bq／g乾土…sr 牛乳海水

放射性セリウム 144Ce

溶媒抽出法‡0．0048q／g

10g（灰） 溶媒抽出法
20ゼ

0．001 Bq／ゼ

海産生物 20gく灰）0．001 8q／g 灰
0．6 Bq／kg乾土

海底堆積物50g（乾土）
海水

放射性コバルト …co

10ゼ

イオン交換法

外部標準チ
ヤネル比法

による液体

0．006 Bq／f

0．003 Bq／g 灰

シンテレー
海底堆積物100g（乾土）

ション測定
ぢ8coは水溶

液＋乳化シ
ンテレ一夕

】3】Ⅰ

放射性ヨウ素0．6 Bq／kg乾土

原乳】31‡はT

4ゼ

溶媒抽出法

0．01 Bq／ゼ

iOA−キ
シレンによ
る液体シン
テレ一夕

ピーク定量

100 で

＋

イオン交換法プルトニウム

体シンチレ
溶媒抽出法

ーション測
定

海底堆積物50g（乾土）〔芋蔓…ヲ貫〕

23轡Pu 23gpu ＋ 240pu の合計 海水＊1低バックグラウンド液体シンチレーション測定装置を用い、100分間測定で標準偏差の3倍を基準とした場合。
＊2 平均収率を75％とした場合。

ー2・一−−

0．000了 Bq／g 伏●2

0．3 B q／kg乾土■2

表1−2 分析対象核種の核データー覧表
核 種 半減期 脚試 E：MeV㈲）Eγ：眈Ⅴ Iγ：％ IC：％ 生成反応 α：ノもーン
59cohγ） 17な）

6￠co 已㌘1y β一100％ β−

1．超1（a盛）餌Ni軋p）

83cu払．α）

膏α。6朽8sr（d，p）

88sr 弧5 d β−100％ β1

88sr（n，γ）
佃Yh，p）

1．4お（設郭榔膏！I2zrhα）

fission

川Sr

錮Y血γ）

β

88Y

＋

87Rb（払n）

ま澗馳9）

8PY（d，p）

α張

80sr→

洲Zr（n，p）
a倒d 針1の％ βト

131Ⅰ

鋸Ⅹ防
（a6） 鋸動闇 a砿 13けTe（p，（t4） α割48 81．2 1．9 1311Te（d， α㈱（10）a雅（弧4）＝‖Ⅹeh，p） 800萄8那（a4）
国→131¶態

i44ce
a彷（4．2）…ce−す144pI・

1．4お15
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54渕（71．5）

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fr那238じ238h239pub，γ）

239puh，r）
聯射線データブック（地相斬1982）〕

州3岬−−

試薬の調製法

本分析法に記載された方法に従って分析を行う場合に必要な試薬の調製方法を示す。

本文中の重量及び容量の数字は、単に調製の割合を例示したもので、調製に当たっては必要に応じて適宜増減する。試薬は日本工業標準規格（JIS）試薬を用い、できるだけ純度のよいものを用いる。

1）Ⅰ−第1章放射性ストロンチウムの分析に用いる試薬の調製方法
く1き標準溶液及び担体溶液

ストロンチウム担体溶液（10mgS r2十／撼）：塩化ストロンチウム（S rC12・6t・l20）を正確に30．41gとり1ゼメスフラスコに移し、水を横線まで加える。
標準ストロンチウム溶液（25喝S r2＋／彪）：塩化ストロンチウム溶液（10喝Sr2＋／適）を水で正確に400倍に希釈する。
標準ストロンチウム溶液（50mgS r2＋／P）：塩化ストロンチウム溶液（10mgSr2＋／mC）を水で正確に200倍に希釈する。

塩化物イオン標準溶液（2mgCl￣／粛）：塩化ナトリウム（標準試薬）を500〜6500c
で40〜50分間乾燥し、デシケ一夕ー中で放冷後、正確に3．297gをとり1．ぞメスフラ
スコに移し、水を横線まで加える。

0．1M硝酸銀標準溶液：硝酸銀（AgNO3）17．Ogを水1ゼに溶解し、かっ色瓶に入れて暗所に保存する。
■i

塩化鉄（Ⅲ）溶液（5mgFe3＋／撼）：塩化鉄（Ⅲ）六水和物（FeC13・6Ⅰ・壬20）6gを塩酸（1＋1）5mg及び水に溶解して250粛とする。

■2 塩化イットリウム溶液（1喝Y3＋／粛）：酸化イットリウム（Y203）を正確に1．270gとり塩酸（1＋1）50撼に注意しながら加熱して溶解し、冷却後1ゼメスフラスコに移し、水を標線まで加える。

（＊1）潮解性であるので、新しいものを用いるなど十分注意する。
（＊2）放射性物質を含んでいることがあるので、使用する前にブランクテストをして確かめる必要がある。

一一4 一−

バリウム溶液（10mgBa2＋／適）：水酸化バリウム（Ba（OH）2・8H20）5．7 gを300mgビーカにとり、水200mgを加え、塩酸（1＋1）を少しずっ加えてpH約4として完全に溶解する。水を加えて250遜とする。

カルシウム溶液（50喝Ca2ヰ／適）：無水塩化カルシウム（CaC12）46gを水に溶かして250？適とする。
（2）酸

塩酸（1＋23）：塩酸1容と水23容の割合で混合する。

塩酸（1＋11）：塩酸1容と水11容の都合で混合する。

塩酸（1十3）：塩酸1容と水3容の割合で混合する。

塩酸（1＋1）：塩酸1容と水1容の割合で混合する。

塩酸（2＋1）：塩酸2容と水1容の割合で混合する。

硝酸（1＋＝：硝酸1容と水1容の割合で混合する。

王水：塩酸3容と硝酸1容の割合で混合する。使用時に調製する。
酢酸（7＋13）：酢酸7容と水13容の割合で混合する。
（31塩基

アンモニア水（1＋100）：アンモニア水1答と水100笛の割合で混合する。
アンモエア水（1＋1）；アンモエア水1容と水1容の割合で混合する。

アンモエア水（炭酸イオンを含まないもの）：アンモニア水を蒸留フラスコにとり、水酸化ナ
トリウム1gを加えて溶解し、電熱器で加熱する。発生ガス及び留出液を煮沸して二酸化炭素を除いた水に、氷水で冷やしながら吸収させる。ただし、開栓直後のアンモエア水はそのまま使用できる。
棚塩類

酢酸アンモニウム溶液（0．6w／v％）：酢酸アンモニウム6gを水に溶解して1威とする。
酢酸アンモニウム溶液（15．4wノ／マタ忘）：酢酸アンモニウム15．4gを水に溶解して100避とする。
酢酸アンモニウム溶液（46w／v％）：酢酸アンモニウム46gを水に溶解して100適とする。

ーl−5 …

炭酸アンモニウム溶液（飽和）：炭酸アンモニウム200gに水250mgを加え、十分振り混

ぜて静置する。末溶解の炭酸アンモニウムが沈降したのち上澄み液を使用する。使用後水を補充して振り混ぜておけば、瓶の底に固体の炭酸アンモニウムが残っているかぎり飽和溶液として使用できる。

シュウ酸アンモニウム溶液（飽和）：シュウ酸アンモニウム30gに水250撼を加え、十分振り混ぜて静置する。未溶解のシュウ酸アンモニウムが沈降したのち上澄み液を使用する。
使用後水を補充して振り混ぜておけば、瓶の底に固体のシュウ酸アンモニウムが残っているかぎり飽和溶液として使用できる。

シュウ酸アンモニウム溶液（0．2w／v％）：シュウ酸アンモニウム2gを水に溶解して1ゼとする。
炭酸ナトリウム溶液（飽和）：炭酸ナトリウム110gに水250mgを加え、十分振り混ぜて静置する。未溶解の炭酸ナトリウムが沈降したのち上澄み液を使用する。使用後水を補充して振り混ぜておけば、瓶の底に固体の炭酸ナトリウムが残っているかぎり飽和溶液として使用できる。

クロム酸カリウム溶液（30w／v％）：クロム酸カリウム30gを水に溶解して100mgとする。
（5）指示薬フルオレセインナトリウム溶液（0．8w／v％）：フルオレセインナトリウム0．8gを水に溶解して100mgとする。

デキストリン溶液（8w／v％）：デキストリン8gを水に溶解して100撼とする。
2）Ⅰ一第2章放射性セリウムの分析に用いる試薬の調製方法（1）標準溶液及び担体溶液

セリウム（Ⅲ）担体溶液（lmgCe3＋／mC）：塩化セリウム（Ⅲ）CeCl3・7H20
1．33gを塩酸（1＋99）で500〝諺とする。

硝酸ランタン溶液（10mgLa3＋／mC）：硝酸ランタンLa（NO3）3・6I12031．2gをビーカにとり、塩酸10mgと水を加えて溶かし、1ゼメスフラスコに入れ、水を横線まで加えて振り混ぜる。

塩化鉄（III）溶液（50mgFe3＋／mC）：塩化鉄（Ⅲ）FeCl3・6f・I2030．85gを塩酸10mgと水に溶かし、メスフラスコ100mgに移し入れ水を横線まで加えて振り混ぜる。

−6−−

（2）酸

硝酸（5＋2）：硝酸5容と水2容の割合で混合する。
硝酸（7＋−5）：硝酸7答と水5容の割合で混合する。
塩酸（1＋99）：塩酸1容と水99容の割合で混合する。
塩酸（1＋50）：塩酸1答と水50容の割合で混合する。
（3）塩基

水酸化ナトリウム溶液（5w／v％）：水酸化ナトリウム50gを水に溶かして1ゼとする。
水酸化ナトリウム溶液（10w／v％）：水酸化ナトリウム100gを水に溶かして1ゼとす
る。
（4）塩類

臭素酸ナトリウム溶液（30w／v％）：臭素酸ナトリウム30gを水に溶かして100撼とする。
シュウ酸アンモニウム溶液（0．1w／v％）：シュウ酸アンモニウム0．1gを水100粛に溶かす。
（5）有機試薬HDEHP−nヘブタン溶液（25w／v％）：ビスー（2−エチルヘキシル）リン酸25g
をn−ヘブタンに溶かして100mgとする。
3）Ⅱ一第1章放射性コバルトの分析に用いる試薬の調製方法（1）担体溶液

コバルト担体溶液（10mgCo2＋／mC）：塩化コバルトCoCl2・6H20 20．19gを塩酸（1＋119）に溶解したのち塩酸（1＋119）を加えて500爪βとする。
（2）酸

塩酸（1＋119）：塩酸1容と水119容の割合で混合する。

塩酸（1＋11）：塩酸1容と水11容の割合で混合する。

塩酸（1十3）：塩酸1容と水3容の割合で混合する。

塩酸（1＋2）：塩酸1容と水2容の割合で混合する。

塩酸（1＋1）：塩酸1容と水1容の割合で混合する。

塩酸（2−ト1）：塩酸2容と水1容の割合で混合する。

−7−

（3〉塩基水酸化ナトリウム溶液（10w／v％）：水酸化ナトリウム10gを水に溶かし、100mgにする。
棚塩類

過ヨウ素酸ナトリウム溶液（4．6w／v％）：過ヨウ素酸ナトリウム4．6gを水に溶かし100〝諺にする。
4）Ⅱ岬第2牽放射性ヨウ素の分析に用いる試薬の調製方法（1〉担体溶液

ヨウ素担体溶液（10帽Ⅰ￣、／磁）：ヨウ化ナトリウム（NaI）1．18gを水に溶かし100
mgとする。
（2）塩根

亜硫酸ナ巨ノウム溶液（12．6Ⅵr／v％）：亜硫酸ナトリウム（Na2 SO3・7r王2 0）
2．52gを水に溶かし100mgとする。
次亜塩素酸ナトIjウム溶液（有効塩素5〜6％）：市販の次亜塩酸ナトリウム溶液（有効塩素約10％）1苔と水1容の割合で混合する。
櫛有機試薬

尿素溶液（1w／v％）：尿素（CHィN20）1gを水で100撼とする。

TiOA岬キシレン溶液（1v／v％）：トリ岬イソーオクチルアミンとキシレンを体積比1：99で混合する。
5）Ⅲル第1章プルトニウムの分析に用いる試薬の調製方法（l）担体溶液

鉄（Ⅲ）担体溶液（50mgFe3＋／mC）：塩化鉄（Ⅲ）FeC13・6H2030．85gを塩酸（1＋120）に溶解したのち塩酸（1＋120）を加えて100適とする。
（2消費

硝酸（1＋13）：硝酸1容と水13容の割合で混合する。

硝酸（1＋1）：硝酸1容と水1容の割合で混合する。

酌酸（㌻十2）：硝酸3容と水2容の割合で混合する。

塩酸（1十200）：塩酸1容と水200容の割合で混合する。

塩酸（1十120）：塩酸1容と水120容の割合で混合する。

凰恨（ト仁＝）：塩酸l杏と水1仁容の割合で混合する。
一叫8・鴫

塩酸（5＋1）：塩酸5容と水1容の割合で混合する。

（3）塩基

アンモニア水（1＋150）：アンモエア水1容と水150容の割合で混合する。
棚有機試薬

TiOA−キシレン溶液（1v／v％）：トリーイソ岬オクチルアミンとキシレンを体積1：99で混合する。

TiOA−キシレン溶液（10v／v％）：トリーイソーオクチルアミンとキシレンを体1：9で混合する。使用直前に同量の硝酸（3＋2）と振り混ぜ予備平衡にしたのち、有機層を使用する。
（5汀旨示薬フェノールフクレイン溶液（1w／v％）：フェノールブタレイン1gをエタノールに溶解し100撼とする。

劇−9−イオン交換樹脂のコンディショニング

市販の陽イオン交換樹脂は通常Na−R形であり、陰イオン交換樹脂は通常R−Cl形であるが、樹脂を使用する前に、．ゴミや不純物を除去するため、陽イオン交換樹脂及び陰イオン交換樹脂のコ
ンディショニング操作を次のように行う。

樹脂はあらかじめ約3倍量の水に浸し、よくかきまぜた後に傾斜法によってゴミや細粉を除去する。次に、塩酸（1＋11）で2臥水で2回、水酸化ナトリウム（4w／v％）で2回、水で2回、塩酸（1＋11）で2回の順に洗い、最後にpH2〜3になるまで水で洗浄する。コンディショ
ニングが終ったら水をいれた容器に密栓して保存する。

一10一

略号一覧
本報告書で使われた略号とその英名・和名・正式名は次のとおりである。

略号

英

名

和

ESCR ExternalStandard ChannelRatio
FOM

名

外部標準チャネル比（法）Figure of Meritit

FWHM FullWidth at Half MaximuJn

半 値 幅

HV

High Voltage

高圧（電源）LG

Linear Gate

リニアゲートLLD

Lower LevelDiscriminator

下限ディスクリミネ一夕（レベル）

LSC

Liquid Scintillation Counter

液体シンチレーション測定装置

MA

Main Amplifier

主増幅琴

MCA

Multi−ChannelAmalyzer

マルチチャネル波高分析器

PA

Pre−Amplifier

前置増幅器

PMT

Photo−Multiplier Tube

光電子増倍管

PSD

Pulse Shape Discrimination

波形弁別（法）RAC

Risetime to Amplitude Converter

ライズタイム・波高変換器

SCA

Single ChannelAmalyzer

シングルチャネル波高分析器

TAC

Time toAmplitude Converter

時間・波高変換器

ULD

Upper LevelDiscriDIinator

上限ディスクリミネ一夕（レベル）

略 号

正

式

名

DMPOPOP

ビスー2−（4−メチルー5一フユニルオキサゾリル）−ベンゼン

HDEHP

ビスー（2−エチルヘキシル）リン酸

MIBK

メチルイソプチルケトン

PPO

2、5−ジフェニルオキサゾル

TBP

リン酸トルプチル

TiOA

トリーイソーオクチルアミン−11−

Ⅰ．チエレンコフ光測定による放射性ストロンチウム及び放射性セリウム分析法

第 1 章放射性ストロンチウムの分析

分析対象試料は、海水、灰試料（海産生物、野菜、牛乳等）及び土壌である。
試料中のストロンチウムの分離法には、発煙硝酸法、イオン交換法．、シュウ酸塩法および溶媒＊l

抽出法がある。このうち発煙硝酸法については、実験室における安全性確保の立場から本章では除外した。

液体シンチレーション測定装置を用いた…srおよび！川S rの測定法にはいくつかの方法が考♯2 えられるが、本章ではチエレンコフ光測定を利用した方法を採用した。

＊3 本法は測定試料の調製が簡単なため、分析所要時間を短縮できる。分析目標値は、測定時間を100分とし，バックグラウンド計数の計数誤差の3倍以上を有意とした場合、8Psrでおよそ＊470mBq／試料である。また、…s rの分析目標値は、含まれる8gsrの放射能により変化する♯1 が、89srが含まれていない場合、およそ40mBq／試料である。
1．1海 水・海水中の放射性ストロンチウムは、イオン交換法またはシュウ酸塩法により分離し、チエレ
ンコフ光測定により定量する。また、安定ストロンチウムは原子吸光法、又は塩素量から定量＊5 する。イオン交換法により海水2ゼ を処理したとき、100分間測定ではおよそ40m8q／ゼの（＊1）放射性ストロンチウム分析法（科学技術庁、昭和58年3訂）参照。
（＊2）解説Ⅰ−2参照。

（＊3）本法の供試量の目安はおよそ下記の通りで、それぞれの分析目的に応じて分析法及び供
試量を選ぶ必要がある。

シュウ酸塩法の供試量は、海水で時10ゼ、土壌類（陸士、海底土、河底土）では乾土
100g、農作物、海産生物、牛乳等の灰試料では灰10gである。
イオン交換法では、イオン交換樹脂の交換能力を考慮すれば海水の供試量は2ゼが限度である。その他については、シュウ酸塩法の供試量と同じである。

溶媒抽出法は牛乳などの灰試料に限り適用でき、供試量は灰10gである。
（＊4）解説4参照。

（＊5）シュウ酸塩法の供試量は海水10Bであるので、89sr、！川Srの分析目標値は、それぞれ7mBq／β、4mBq／ゼとなる。

−15−

8gsrが分析できる。90srは、89srを含まない試料の場合およそ20mBq／Aである。測定
試料調製までに要する時間は、イオン交換法で約25時間、シュウ酸塩法で約30時間である。
1．1．A イオン交換法

1．1．A．1試薬及び装置〔1〕試薬（1）標準溶液及び担体溶液

ストロンチウム担体溶液（10mgSr2＋／粛）

イットリウム担体溶液（1mgY8＋／撼）
塩化鉄（Ⅲ）溶液（5喝Fe3＋／適）標準ストロンチウム溶液（25mg Sr2十／ゼ）
標準ストロンチウム溶液（50mg Sr2＋．／ゼ）

塩化物イオン標準溶液（2mg Cl−／粛）
0．1M硝酸銀標準溶液（2）酸

塩酸（1十23）、塩酸（1十11）、塩酸（1＋3）、塩酸（1＋1）
シュウ酸
（3）塩基

水酸化ナトリウム
アンモニア水（炭酸イオンを含まないもの）

アンモニア水（1＋100）、アンモニア水（1＋1）（4）塩類

炭酸ナトリウム
塩化アンモニウム
炭酸ナトリウム溶液（飽和）

炭酸アンモニウム溶液（飽和）

シュウ酸アンモニウム溶液（飽和）、？ユウ酸アンモニウム溶液（0．2w／v％）
溶離液B‥酢酸アンモニウム溶液（15．4w／v％）（5）混合溶液

溶離液A：酢酸アンモニウム溶液（15．4w／v％）とメチルアルコールを容積比1：1で混合する。

ー16■−暮6（6）陽イオン交換樹脂（7）指示薬フルオレセインナトリウム溶液（0．8w／v％）
デキストリン溶液（8 w／v％）（8）その他

BCG試験紙〔2〕装 置
原子吸光分光光度計

1．1．A．2 分析操作

（1）海水試料2月にストロンチウム担体溶液を正確に5粛加え、かき混ぜながら水酸化ナ＊7トリウム（顆粒状）を少しずっ加えて約pHlO程度とする。炭酸ナトリウム20gを加え、かき混ぜながら約80℃で1時間加熱する。放冷し沈澱が、完全に沈降するまで静置する0（2）上澄み液の大部分を傾斜法で除き、残りを速JL、分離する。

（3）沈澱を塩酸（1＋1）に溶解し、1月ビーカに移し、水を加えて約700撼とする。
約800Cに加熱し、シュウ酸10gを少量ずつ加え、アンモニア水（1＋1）でpH4・0〜4・2（BCG試験紙、黄色→緑青色）に調整する。数時間加熱して沈澱を熟成し、放冷し沈＊P

澱が沈降するまで静置する。

（4）沈澱をろ紙（5種C）を用いて吸引ろ別し、シュウ酸アンモニウム溶液（0．2W／V％）50
粛で3回に分けて洗浄する。ろ紙ごとに沈澱を蒸発皿（磁製、直径約10cm）に移し、乾燥したのち6000cで3時間灰化する。

（＊6）樹脂は強酸性陽イオン交換法樹脂Amberlite⑧CG−120（または、これと同等のもの、
例えばDowex⑧50wx8、Diaion⑧SK−1）100〜200メッシュを用いる。
コンディショニング（P．10参照）した陽イオン交換法樹脂を内径2cmのカラムに長さ19cmになるように、気泡が入らないよう注意しながら詰める。カラムに樹脂容積の10倍量の塩酸（1＋3）を通したのち水洗する。樹脂はH型となり、これに試料溶液を通す。なお、分離操作が終わった樹脂カラムに、塩酸（1＋1）500粛、水300粛を順に通すと、樹脂は再生され、繰り返し使用できる。
（＊7）発熱するので十分に注意する。

（＊8）上澄み液に炭酸ナトリウム溶液（脚口）を滴下し、炭酸塩沈澱の白色の濁りが生じないことを確認する。濁りを生じる場合は、炭酸ナトリウムが不足しているので追加して操作を繰り返す。

（＊9）上澄み液にシュウ酸アンモニウム溶液（飽和）を滴下し、シュウ酸塩沈澱の白色の濁りが生じないことを確認する。濁りを生じる場合は、シュウ酸が不足しているので、追加して操作を繰り返す。
−−17−・・＊8

（5）灰を塩酸（1＋3）に溶解し、ろ紙（5種B）を用いてろ過し、200mgビーカに受ける。温水でろ紙を洗浄する。ろ液・洗液を合わせ、ホットプレート上で蒸発乾固した
のち、塩酸（1＋23）100〜150れgを加えて再び溶解する。
（6）試料溶液をイオン交換樹脂カラムに毎分2〜3適の流速で通す。次に水30爪gを適し、流出液を捨てる。
■l【）（7）溶離液A250適を毎分2〜3撼の流速で通し、 流出液を捨てる。
（8）溶離液B200適を毎分2〜3mgの流速で通し、ストロンチウムを溶出する。
（9）溶出液を加熱し、約100爪gに蒸発濃縮する。アンモニア水を加えp打約9とし、次に炭酸アンモニウム溶液（飽和）10適を加え加熱し、炭酸ストロンチウムの沈澱が出始めたら数分間加熱熟成する。
㈹ 沈澱をガラスフィルター（NoG−4）を用いて吸引ろ別し、少量のアンモニア水（1＋100）で洗浄する。沈澱を少量の塩酸（1＋1）に溶解し、ガラスフィルター（NoG−4）を塩酸（1＋23）で洗浄する。ろ液・洗液を合わせ、液量を約40適とする。
丑山 塩化鉄（Ⅲ）溶液5爪g及び塩化アンモニウム1gを加え、加熱して炭酸ガスを追い出す。
アンモニア水（炭酸イオンを含まないもの）を少しずつ加え、pll約8として水酸化鉄（Ⅲ）
を沈澱させる。さらに、約5分間加熱し、沈澱を熟成する。（このときの時刻を記録する、
スカベンジング時刻）㈹ ろ紙（5種A）を用いてすみやかにろ過し、沈澱をアンモニア水（1＋100）で洗浄する。
ろ液・洗液を100mβビーカに受け、沈澱を捨てる。
㈹ 加熱して、アンモニアを追い出す。塩酸5mgを加え、100撼メスフラスコに移し、水を標績まで加える。
このメスフラスコから正確に1撼を分取し、1．1．A．4〔1〕に従ってストロンチウ
ムを定量し、計算の項に従ってストロンチウムの回収率を求める。
■11

メスフラスコ内の全量をポリエチレン（あるいはテフロン）瓶（100粛）に移し、測定試料とする。
（＊10） カルシウムが溶出する。

（＊11） 使用する測定瓶については解説Ⅰ−6参照。

−18−

放射性ストロンチウムの分析（海水）ストロンチウム（イオン交換法）

一海水− 1／5
イオン交換法海 水 2 ゼストロンチウム担休溶液（10mg Sr2＋／戒）5越
水酸化ナトリウム
pH約10

炭酸ナトリウム20g（不足している場合は適量加える）

加 熱 800c、1時間（炭酸塩熟成）

I

放 冷

丁
傾斜法

塩酸（1＋1）
1月ビーカ

下

水

液量700適JT熟

80℃

シュウ酸10g（不足している場合は適量加える）

アンモニア水（1＋1）
pH4．0〜4．2

B．C．G．黄色→緑青色−−19−

ストロンチウム（イオン交換法）

一海水− 2／5＊r

加熱 数時間（シュウ酸塩熟成）

盲甘

l ろ 過 （5種C）

灰

化

ニモ
ろ

6000c3時間
塩酸（1＋3）過 （5種B）−20−

ストロンチウム（イオン交換法）

一海水− 3／5

蒸発乾固

￣下
溶 解

塩酸（1＋23）100〜150mg￠

H

陽イオン交換分離法（カラム2cIllX19cm）

アンモニア水pH約9

炭酸アンモニウム溶液（飽和）10mg

加 熱（炭酸ストロンチウム沈殿熟成）数分間

丁＊−−−21一一−ストロンチウム（イオン交換法）

一海水− 4／5

ろ 過 （ガラスフィルター）アンモニア水（1＋100）

塩酸（トト1）

溶

解水でガラスフィルターを洗浄
ろ液・洗浄を合わせて約40mgとする

塩化鉄（Ⅲ）溶液（5mg Fe3＋／粛）5mβ
塩化アンモニウム1g（炭酸ガスを追い出す）

アンモニア水（炭酸イオンを含まないもの）

pH約8
スカベンジー‥‥‥（時刻を記録）丁￣（水酸化鉄（Ⅲ）沈殿熟成）5分間

ーー22−・−

ストロンチウム（イオン交換法）

一海水− 5／5

ろ 過 （5種A）

沈

殿

100mgビーカ

アンモニア水（1＋100）

洗

洗

液

浄

沈

殿

捨てる

加熱してアンモニアを追い出す
塩酸5戒
100粛メスフラスコへ移す
1適

水を標線まで加える

安定ストロンチウム分析
ポリエチレン（あるいはテフロン）バイアル（100〟）に
移す

−・23

■12

1．1．A．3 標準線源の作製（3．3参照）〔1〕POs r（…Y）標準線源（1）ストロンチウム担体溶液5mg、イットリウム担体溶液10粛及び塩化アンモニウム10＊13

gを2〜3個 の100mゼメスフラスコに取る。

（2）90sr標準溶液（2週間以上放置したもの）から、およそ10Bqを正確に分取して上記
メスフラスコに加え、塩酸（1＋11）で標線に合わせる。
（3）全量をポリエチレン（あるいはテフロン）瓶（100mβ）に移す。
●14（4）（1）、（2）、（3）に準じバックグラウンド用試料 を作製する。

〔2〕8口S r標準線源＊13 （1）ストロンチウム担体溶液5mg及び塩化アンモニウム10gを2〜3個 の100mg
メスフラスコに取る。

（2）鰐9sr標準溶液から、およそ10Bqを正確に分取して上記メスフラスコに加え、塩酸（1＋11）で標線に合わせる。
（3）全量をポリエチレン（あるいはテフロン）瓶（100〝諺）に移す。
〔3〕90s r標準線源＊13 （1）90sr標準溶液のおよそ100Bqを2〜3個 の遠沈管100mCに取り、塩酸（1＋1）
2mg、ストロンチウム担体溶液5mg、イットリウム担体溶液10mgを加え、水で液量を約50mgとする。

（2）塩化アンモニウム10gを加えよく攫はんする。
（3）加熱して炭酸ガスを追い出し、アンモニア水（炭酸イオンを含まないもの）を少しずつ加え、pHを約8として水酸化イットリウムを沈澱させる。さらに約5分間加熱し、沈澱を熟成する。
（4）5分間遠心分離する（3000rpm程度）。
（5）上澄み液をポリエチレン（あ・るいはテフロン）瓶（100mg）に移し、塩酸（1＋11）を加え100mgとする。

（＊12） 解説Ⅰ−3、解説Ⅰ−4参照。
（＊13） 計数効率は数個の平均値を用いる。

（＊14）〔2〕、〔3〕のバックグラウンド用試料として兼用する。

−24−

1．1．A．4 安定ストロンチウムの定量●15〔1〕 回収されたストロンチウムの定量（標準添加法）（1）回収率測定用に分取した1適を50粛メスフラスコに入れ、水を標線まで加える。
♯18（2）この溶液を25適メスフラスコ4個に正確に5粛ずつ分取し、 標準ストロンチウ

ム溶液（25曙 S r2十／ゼ）をそれぞれ正確に0，1，2，3磁ずつ加え、水を横線まで加える。

ほぅ 原子吸光分光光度計を用い、波長460．7nmの吸光度を測定する。
（4）図−1のように、添加ストロンチウム濃度に対して吸光度をプロットする。測定値＊17（4点）を結び、直線がえられることを確かめたのち、外挿して濃度軸の延長との交点を読み、ストロンチウム濃度、P（mg／ゼ）を求める。
●18（5）希釈倍率より、回収されたストロンチウムの量、W2（曙）を求める。

1

0

1

2

3

添加ストロンチウム濃皮tmg／ゼ）

ストロソテクム濃度の求め方

図−1（＊15）検量線法でもよい。
（＊16）ストロンチウム感度が約1．5喝／ゼになるように希釈するのが望ましい。

ここに示す分取量は一例であるので注意する。
（＊17）ストロンチウム濃度5mg／ゼ程度まで直線性がある。

（＊18）例えば、ここの希釈倍率（＊16）ではW2＝Px25×（50／5）×102×（1／103）（mg）と
なる。

ーー25岬

〔2〕海水中の安定ストロンチウムの定量
A法（原子吸光光度法）
■19

■2t）

（1）海水試料 を50〝諺メスフラスコ4個に正確に10mgずっ分取 し，次に標準ス
トロンチウム溶液（50mg S r2＋／ゼ）をそれぞれ正確に0，1，2，3mgずっ加
え、水を標線まで加える。
（2）1．1．A．4〔1〕に準じ、吸光度を測定してストロンチウム濃度、P（mg／P）を求●21

め、希釈倍率より海水試料中のストロンチウム量、W3（mg／ゼ）を求める。

B法（塩素量による方法）（1）塩化物イオン標準溶液（2mgCl￣／適）を正確に20舶とり、フルオレセインナ
トリウム溶液1滴及びデキストリン溶液5〟を加え、静かにかき混ぜながら0．1M

硝酸銀標準溶液で滴定する。黄緑色のけい光が消失して、わずかに赤みを呈する点を終点とする。要した0．1M硝酸銀標準溶液の量、a（撼）から、0．1M硝酸銀標準溶液のファククー、Fを次式により計算する。

10
F＝
a

●22

（2）100mgメスフラスコに海水試料を正確に25mgとり、水を標線まで加える。
この希釈試料水を正確に10mgとり、水を加えて約20mgとし、操作（1）と同様に滴定する。要した0．1M硝酸銀標準溶液の量、X（〟）から、海水試料の塩素量、Cl＊2こi（％。）を次式により計算する。

100

Cゼ＝4×Ⅹ×Fx

1

× −−

25

10

（＊19）浮遊物などかあるときは、ろ紙（5種A）を用いてろ過し、そのろ液を用いる。
その際、海水試料を水で薄めてはいけない。

（＊20）ストロンチウム濃度が約1．5mg／ゼになるように希釈するのが望ましい。ここに示す分取量は一例であるので注意する。
（＊21）例えば、ここの希釈倍率ではW3＝Px50×（1／10）（mg／P）となる。
（＊22）海水試料には通常酸が加えられているが、ここでは酸を加えた海水試料を使用してはいけない。

（＊23）ここで求めるのは厳密には塩素度（海水1ゼ中のハロゲンの量）であっそ、これを
20「 （】の海水の密度で除したものが塩素量である。
…−−−26−−一●24 〈3）海水試料の申のストロンチウム農、W3（mg／ゼ）を次式により計算する。
8×Cl
W3 ＝
19
ここで 8：塩素量19．00‰の海水中のストロンチウムの皇（mg／ゼ）
19：塩素量19．00‰の海水中の塩素量（g／kg）
Cl：海水試料中の塩素量（‰）

1．1．A．5 放射能測定（3．5参照）
シングルチャネルによる2回測定で89s rと生長した90Yのチエレンコフ光を測定、定量する。90s rの計数効率は非常に小さいが89s rとして誤計数される恐れがあるので弁別する。LLDは㈹s r標準線源を用いて計数効率が、1％以下となるよう設＊25 定する。
用 便用機器の型式、名称、試料名などを記録する。
（2）適当な標準線源を用いて計数装置の動作が正常なことを確認する。

〈3）測定試料を鬱OYスカベンジ後できるだけ早い時期に100分間測定する（主に88srを測定）。
測定開始時刻を記録する。
棚 バックグラウンド用試料を100分間測定する。
（5）数日後（2週間以上が望ましい）に再度（3は同じ条件で100分間測定する（89sr及び80Yを測定）。測定開始時刻を記録する。

（6）バックグラウンド用試料を100分間測定する。
く7）試料の計数率からバックグラウンド計数率を差し引き、正味の計数率及び標準偏差を求める。

（＊24）海洋調査等では、海水中のS r量は一般に海水の塩素量から算出する。海水の塩素量は採取場所によって異なるが、塩素量19．00‰の海水中の塩化物イオンは18．980
g／kg、Sr2＋は0．008g／ゼである。従ってS r2＋の塩素量に対する比は8／（19×103）となる。

ただし、海水試料のうち沿岸水は河川水等の流入もあり、塩素量は10〜19％。の幅がある。従って、塩素量と溶存SI・2＋量との比例関係は必ずしも一定であるとは限らないので注意する。

（＊25）2り1Tl（最大β線エネルギー763keV）の計数効率がl％程度となるようにLLDを設定する方法でも良い。
27・

1．1．A．6 計算〔1〕 拷9s r及び…s rの定量

スカベンジ時刻における89s rの計数率をnパ川，壬｝8srと平衡状態にあると仮定した場合の、98Yの計数率をn。。すると、それぞれの計数率及び誤差び89，ぴ…は次式で求められる。
また式を簡略にするため

exp（州入拷9・tl）＝flexp（−スさ鐸・t2）＝f2

トーeXl）トÅp．J・tl）＝g1
1−eXpトス90・t2）＝g2

fl・g2 −f2・gl＝hとおくと、
蟻（nl・g2 岬n2・g重）±〔（ぴi・g2）2」−（ぴ2・g王）2〕
n89±α89＝h昆（n2・fl剛n−・f2）±〔（げ2・f−）2＋（α1・f2）2〕
n…±α…＝h
ここでt t：…Yスカベンジから第1回旧の測定開始までの時間（単位：日）
t2：…Yスカベンジから第2回目の測定開始までの時間（単位：日）●2t；nl，n2：ti，t2 における正味計数率

（cpm）

■2r；

ぴl，げ2：同上誤差Å…，Å…：89s r，ウOYの壌変定数（日￣り（ス拝9ニ0．0137，Å州＝0．260）
したがって、スカベンジ時刻において供試量申に含まれる8ひS r、∬＄拶±△89（8q）および…sr，理！川±△ミ用（的）は次式で求まる。

（＊26）正味計数率n及びその誤差αは次式に従って求める。

Nsn±打＝ （−一叫…
Ts
Ns：試料の全計数値

Nb

Ns
）±（州−

Tb

Nb 昆

＋00）

Ts2 Tb2
Nb：バックグラウンドの計数値

Ts：試料の測定時間（単位：分）Tb：バックグラウンドの測定時間（単位：分）
…28・叩

●27

10G

n…±ロ烏用× −一ガ ±△… ＝

60・亡…・Y99

npu±α8。

106●27

ガ9。±∠竺…＝× −㌦

99

60・e9け・Y●2fl

ここで ど8ひ，ePO：…s r、…Yの計数効率 （％）
Y：ストロンチウムの回収率 （％）

〔2〕ストロンチウムの回収率を次式により計算する。
W2
Wl＋W3×Ⅴ
ここでY：ストロンチウムの回収率（％）
Wl：加えた担休ストロンチウムの量（喝）W2：回収されたストロンチウムの量（昭）
W3：海水試料中のストロンチウム量（mg／g）
Ⅴ：供試量（ゼ）〔3〕海水1月当りの…srを次式により計算する。
1

A…±△…＝（g98±J竺…）×−Ⅴ

ここで A川：1ゼ当りの川Sr（Bq／ゼ）△90：同上誤差

Ⅴ：供試量（ゼ）理…：供試量中に含まれる…s r（8q）Jゴロ0：同上誤差（＊27）ストロンチウムの回収率補正による試料の減量を補正する。
（＊28）計数効率は数個の平均値を用いる。

一−−29一一

〔4〕海水1ゼあたりのR9s rを次式により計算する。
1

A89±△89＝（∬88±△89）×−−Ⅴ

ここでA89：1B当りの89sr（Bq／P）△89：同上誤差
V ：供試量（ゼ）∬89：供試量中に含まれる88sr（Bq）△…：同上誤差〔5〕減衰補正89s rの半減期は、50．5日と比較的短かいので試料採取から分析開始まで長期間経過している場合には減衰補正が必要である。
A89±△…
A89±△89＝exp（−0．0137・tO）
A89：試料採取日に補正した80s r（Bq／P）△89：同上誤差

tO：試料採取暗からスカベンジまでの時間（単位：日）

1．1．B シュウ酸塩法
1．1．B．1試薬及び装置〔1〕試 薬（1）標準溶液及び担体溶液

ストロンチウム担体溶液（10mgS r2＋／撼）
イットリウム担体溶液（1mgY3＋／粛）
水酸化バリウム溶液（10mgBa2＋／mC）

塩化鉄（Ⅲ）溶液（5mg Fe3＋／mC）
標準ストロンチウム溶液（25mgS r2＋／P）
標準ストロンチウム溶液（50mgS r2＋／P）
塩化物イオン標準溶液（2mg Cl￣／撼）
0．1M硝酸銀標準溶液

ーー30一−

（2）酸

塩酸（1＋3）、塩酸（11−1）
シュウ酸

酢酸（7＋13）（3）塩基水酸化ナトリウム

アンモニア水（炭酸イオンを含まないもの）

アンモニア水（1一十100）、アンモニア水（1＋1）（4）塩類

炭酸ナトリウム

塩化アンモニウム
炭酸アンモニウム
炭酸ナトリウム溶液（飽和）

シュウ酸アンモニウム溶液（飽和）、シュウ酸アンモニウム溶液（0．2w／v％）
クロム酸カリウム溶液（30w／v％）

酢酸アンモニウム溶液（46w／v％）、酢酸アンモニウム溶液（0．6w／v％）（5）指示薬BCG試験紙フルオレセインナトリウム溶液（0．8w／v％）
デキストリン溶液（8 w／v％）〔2〕装置

1．1．A．1〔2〕に同じ。

1．1．B．2 分析操作
（1）海水試料10ゼにかき混ぜながら水酸化ナトリウム（顆粒状）を少しずつ加えてplIlO以上＊2けとする。炭酸ナトリウム100gを加え、かき混ぜながら約800cで1時間加熱する。
＊：ilI

放吟し沈澱が完全に沈降するまで静置する。

（＊29）発熱するので十分に注意する。

（＊：う0）上澄み液に炭酸ナトリウム溶液（飽和）を桶￣卜し、炭酸塩沈澱の＝色の濁りが生しないことを碓え銅▲る。濁りを／卜しる場合は、炭酸ナトリウムかイこ足しているので、追加して操作を繰り返す。
−−3l−→

書31（2）上澄み液の大部分を傾斜法で除き、残りを遠心分離する。
（3）沈澱を塩酸に溶解し、2ゼビーカに移し、水を加えて約1．5 ゼとする。約800cに加熱しシュウ酸30gを少量ずつ加え、アンモニア水（1＋1）でpH4．0〜4．2（BCG試験紙、黄色→緑青色）に調整する。数時間加熱して沈澱を熟成し、放冷し沈澱が沈降するまで静置■32する。
（4）沈澱をろ紙（5種C）を用いて吸収ろ過し、シュウ酸アンモニウム溶液50mgで3回に分けて洗浄する。ろ紙ごと沈澱を蒸発皿（磁製、直径約10cm）に移し、乾燥したのち6000c
で3時間灰化する。
（5）灰を塩酸（1＋3）に溶角宰し、ろ紙（5種B）を用いてろ過し、200mgビーカに受ける。
温水でろ紙を洗浄する。ろ液・洗液を合わせ、液量を約150mgとする。
（6）塩化鉄（Ⅲ）溶液2mgを加え、加熱して炭酸ガスを追い出す。アンモニア水（炭酸イオンを含まないもの）を少しずっ加え、pH約8として水酸化鉄（Ⅲ）を沈澱させる。さらに、約5分間加熱し，沈澱を熟成する。
（7）ろ紙（5種A）を用いてすみやかにろ過し、沈澱をアンモニア水（1＋100）で洗浄する。
ろ液・洗液を200〝諺ビーカに受け、沈澱は捨てる。
（8）溶液を加熱し、約150舶に蒸発濃縮する。水酸化バリウム溶液2mβ及び酢酸アンモニウ
ム溶液（46w／v％）2粛を加え、次にアンモニア水（1＋1）及び酢酸（7＋13）を用い
いてpH5．0〜5．5に調製する。
◆3ニー（9）約900cに加熱し、クロム酸カリウム溶液2〟を加え、さらに加熱を続けて沈澱を熟成したのち、約1時間室温で放置する。
（10）黄色のクロム酸バリウムの沈澱（ラジウムを含む）をろ紙（5種C）を用いてろ別し、沈澱を酢酸アンモニウム溶液（0．6w／v％）で洗浄する。ろ液・洗液を1ゼビーカに受け、沈澱は捨てる。水を加えて液量を約800mgとする。

＊34 （11）アンモニア水を加え、PH約9とし 、次に炭酸アンモニウム40gを加えて4、5分間加熱し、白色の炭酸塩を沈澱させる。
（＊31）上澄み液は放射性セシウムの分析に使用できる。
（＊32）上澄み液にシュウ酸アンモニウム溶液（飽和）を滴下し、シュウ酸塩沈澱の白色の濁りが生じないことを確認する。濁りを生じる場合は、シュウ酸が不足しているので、追加して、この操作を繰り返す。
（＊33）沈澱が生じない時は、ガラス棒でビーカ内壁をこするとよい。
（＊34）溶液の色が橙色から黄色になればよい。

欄321−

（1か 沈澱をガラスフィルター（恥G−4）を用いて吸収ろ別し、アンモニア水（1＋100）で洗浄■35する。沈澱をできるだけ少量の塩酸（1十1） に溶解し、ガラスフィルター（NoG−4）を水で洗浄する。ろ液・洗液を200粛ビーカに受ける。
（1詔 塩化鉄（Ⅲ）溶液5粛及び塩化アンモニウム2針を加え、加熱して炭酸ガスを追い出す。
アンモニア水（炭酸イオンを含まないもの）を少しずつ加え、pI酌8として水酸化鉄（Ⅲ）
を沈澱させる。さらに、約5分間加熱し、沈澱を熟成させる。
（このとき時刻を記録する、スカベンジング時亥り）（捕 ろ紙（5種A）を用いてすみやかにろ過し，沈澱をアンモニア水（トト100）で洗浄する。
ろ液・洗液を200mgビーカに受け、沈澱は捨てる。
＊35㈹ 加熱して約70〝諺まで濃縮する。 塩酸5mgを加え、100mgメスフラスコに移し、水を標締まで加える。
このメスフラスコから正確に1粛を分取し、次項に従って安定ストロンチウムを定量し、計算の項に従ってストロンチウムの回収率を求める。
メスフラスコ内の全量をポリエチレン（あるいはテフロン）瓶（100戒）に移す。

（＊35）塩酸臭が過剰になると（15）で塩化アンモニウムが析出する。塩化アンモニウムが析出した場合はろ過する。
ーー33−

ストロンチウム（シュウ酸塩法）

放射性ストロンチウムの分析（海水）一海水− 1／5

シュウ酸塩法加 熱丁丁800c、1時間（炭酸塩熟成）

放 冷

傾斜法

適量1．5ゼT

熱 800c

加

シュウ酸30g（不足している場合は適量くわえる）

アンモニア水（1＋1）
pH4．0〜4．2

8．C．G．黄色→緑青色−34

ストロンチウム（シュウ酸塩法）

州海水− 2／5
＊

加 熱

数時間

（シュウ酸塩熟成）「 放 冷∴＝ 仁 ろ 過（5種C）

シュウ酸アンモニウム溶液（0．2w／v％）
50撼3回に分ける洗 浄

乾 燥 蒸発皿†

灰 化

600℃3時間下塩酸（1＋3）

溶 解

十 ろ 過

ーー35

（5種B）

ストロンチウム（シュウ酸塩法）
疇一一海水− 3／5

液量約150mg（Ⅲ）溶液（5mgFe3＋／粛）2mg￣下化鉄
加 熱 （炭酸ガスを追い出す）

下
加熱

I

アンモニア水（炭酸イオンを含まないもの）
pH約8（（Ⅲ）沈卿）ろ 過 （5種A）

蒸発濃縮 （約150mほで）バリウム溶液（10mgBa2＋／撼）2mg
酢酸アンモニウム溶液（46w／v％）2mg
アンモニア水（1−＋1）

酢酸（7＋13）
prI5，0〜5．5

一−36−ストロンチウム（シュウ酸塩法）−海水− 4／5＊−

加 熱 （約900c）

下クロム酸カリウム溶液（30w／v％）2mg

加 熱

丁（クロム酸バリウム沈殿熟成）

放 置 1時間

Tろ 過 （5種C）

液量約800mg

ンモニア水pH約9

ト

加 熱

ム40g

4〜5分間
（炭酸塩熟成）

37一

ストロンチウム（シュウ酸塩法）＋海水− 5／5＊

ろ 過（ガラスフィルター）アンモニア水（1＋100）

塩酸（1＋1）
溶 解ガラスフィルターを水で洗浄する

塩化鉄（Ⅲ）溶液（5mgFe3＋／粛）5撼
塩化アンモニウム2g
加 熱 （炭酸ガスを追い出す）
アンモニア水（炭酸イオンを含まないもの）
pH約8
スカベンジ・｝−−−…−加熱（時刻を記録）T（水酸化鉄（Ⅲ）沈殿熟成）5分間
ろ 過 （5種A）

州1i・●

…38一一

＊】2

1．1．B．3 標準線源の作製（3．3参照）
1．1．A．3同じ。

1．1．B．4 安定ストロンチウムの定量〔1〕 回収されたストロンチウムの定量
1．1．A．4〔1〕に同じ。
〔2〕 海水中の安定ストロンチウムの定義
A法（原子吸光光度法）

1．1．A．4〔2〕に同じ。
B法（塩素量による方法）

1．1．A．4〔2〕に同じ。

1．1．B．5 放射能測定（3．5 参照）
1．1．A．5に同じ。

1．1．B．6 計算〔1〕 89s r及びu臼S rの定量
1．1．A．6〔1〕に同じ。
〔2〕 ストロンチウムの回収率を次式により計算する。

W2
×100
W3 ×Ⅴ
ここでY ：ストロンチウムの回収率（％）

W2：回収されたストロンチウムの量（mg）
W3：海水試料申のストロンチウム濃度（mg／ゼ）
Ⅴ：供試量（ゼ）〔3〕 海水1ゼ当りの90srを1．1．A．6〔3〕により計算する。
〔4〕海水1ゼ当りの8！】srを1．1．A．6〔4〕により計算する。
〔5〕

減衰補正

1．1．A．6〔5〕に同じ。

ー39−−

1．2海産生物、穀類、野菜類、牛乳、ドライミルク
海産生物、穀類、野菜類、牛乳、ドライミルクなどの灰を塩酸に溶解して、イオン交換法及びシュウ酸塩法により放射性ストロンチウムを分離し、チエレンコフ光測定により定量する。
ただし、牛乳、ドライミルクなどの灰に対してはHDEHPを用いる溶媒抽出法も適用できる。また安定ストロンチウムは原子吸光法で定量する。この方法により、灰試料10gを処理したとき、100分間測定でおよそ7mBq／g灰のR9s rが分析できる。 Os rは、8Ps rを含まない試料の場合およそ4mBq／g灰である。測定試料調製までに要する時間は、イオン交換法で約25時間、シュウ酸塩法で約30時間、溶媒抽出法で約15時間である。

1．2．A イオン交換法

1．2．A．1試薬及び装置〔1〕試薬

1．1．A．1〔1〕に同じ。（ただし、Cl￣用の試薬を除く）〔2〕装置

1．1．A．1〔2〕に同じ。

■3（； 1．2．A．2 分析操作
（1）灰試料10gを300mgビーカにとり、水で湿したのちストロンチウム担体溶液を正確に5mg加え、塩酸（1＋1）50mgを加えてホットプレート上で1時間加熱する。ろ紙（5種B）を用いてろ過し、残留物を温水で十分洗浄する。
（2）灰化が十分でない時は、ろ紙ごと残留物を再び500℃で灰化し、塩酸抽出を繰り返す。
●37（3）操作（1）及び（2）のろ液・洗液を合わせ、水を加えて約700mgとする。
■3宵（4）かき混ぜながら水酸化ナトリウム（顆粒状）を少しずつ加え、pIllO以上とする。
炭酸ナトリウム20gを加え、かき混ぜながら約80℃で1時間加熱する。放冷し沈澱が完全●38に沈降するまで静置する。
（5）1．1．A．2 分析操作（2）〜（13）に同じ。

（＊36）ここに示す方法は、カルシウム含量が1g以下の試料を対象としている。それ以上の試料（例えば、小骨を含む魚類試料など）では、樹脂カラムの直径、長さを増加する必要がある。その際は必ずストロンチウムとカルシウムについて溶出曲線を作成する。
なお、ここに示す方法についても、分析前に溶出曲線を作成するのが望ましい。
（＊37）精米、茶葉などには、カルシウム溶液（50mg Ca2十／撼）5mgを加えた方がよい。
（＊38）発熱するので十分に注意する。

（＊39）上澄み液に炭酸ナトリウム溶液（飽和）を滴下し、炭酸塩沈澱の白色の濁りが生じないことを確認する。濁りを生じる場合は、炭酸ナトリウムが不足しているので、追加して操作を繰り返す。
−40−

ストロンチウム（イオン交換法）−灰一

放射性ストロンチウムの分析（海産生物、穀輯、野菜類、牛乳、ドライミルク）
イオン交換法

灰 試 料10 g
300適ビーカ
水で湿らす

ストロンチウム担体溶液（10mgS r2十／粛）5粛

塩酸（1＋1）50粛
加 熱

1時間ホットプレート上

十 ろ 過 （5種B）

液量700？適水酸化ナトリウムpf壬10以上

炭酸ナトリウム20g（不足している場合は適量加える）

加 熱

80℃、1時間T（炭酸塩熟成）
放 冷

T＊ーー4l−−

1／6

ストロンチウム（イオン交換法）
一灰−塩酸（1＋1）

「＝泉

1ゼピーカ

液量700mg80℃

シュウ酸10g（不足している場合は適量加える）

アンモニア水く1＋1）
pH4．0〜4．2
8．C．G．黄色→緑青色
数時間

丁て
「￣
＊

−42−

（シュウ酸塩熟成）

2／6

ストロンチウム（イオン交換法）

一灰− 3／6

ろ 過 （5柏C）

乾 燥

捨てる
「

灰 化 GOO〔c3時間

下塩酸（11−3）

溶 解

十 ろ 過 （5種Ⅰう）、ゝ一43山ストロンチウム（イオン交換法）−・伏・−・

蒸卜

下塩酸（1＋23）100〜150粛

溶 角牢

T
￠

Il

陽イオン交換分離法（カラム2（：m X19（：nl）

T十⁝丁＊T蒸発濃縮 （約100mgまで）
アンモニア水

prt約9

炭酸アンモニウム溶液（飽和）10mg（炭酸ストロンチウム沈殿熱成）数分問

ー44−・・

4／6

ストロンチウム（イオン交換法）
一一灰−

5／6

ろ 過 （ガラスフィルター）アンモニア水（1−＋−100）

塩酸（1＋・1）

水でガラスフィルターを洗浄
ろ液・洗浄を合わせて約40mgとする

塩化鉄（Ⅲ）溶液（5mgFe3＋／mC）

5 me
塩化アンモニウム1g
加 熱（炭酸ガスを追い出す）

アンモニア水（炭酸イオンを含まないもの）

スカベンジ・−‥

下

【）H約8

−−加 熱

（時刻を記録）T（水酸化鉄ⅧⅠ）沈殿熟成）5分間＊∵−45⊥二二ストロンチウム（イオン交換法）−−灰−−

ろ 過 （5種A）

測 定

軋−46一−・

6／6

＊12

1．2．A．3 標準線源の作製（3．3参照）
1．1．A．3に同じ。
1．2．A．4 安定ストロンチウムの定量〔1〕回収されたストロンチウムの定量
1．1．A．4〔1〕に同じ。〕■′ltI〔2二1灰試料中の安定ストロンチウムの定量（原子吸光法）（1）灰試料を正確に1〜3g、200mβビーカにとり、水で湿したのち塩酸（1＋1）
20〝諺を加えてホットプレート上で1時間加熱する。ろ紙（5種B）を用いてろ過し、残留物を温水で十分洗浄する。
（2）灰化が十分でない時は、ろ紙ごと残留物を再び500℃で灰化し、塩酸抽出を繰り返す。
（3）操作（1）及び（2）のろ液・洗液を合わせ、200mgビーカに移す。約800cに加熱しシュウ酸5gを加え、アンモニア水（1＋1）でpI14．0〜4．2（BCG試験紙、黄色→緑青色）に調整する。数時間加熱して沈澱を熟成し、放冷する。
（4）沈澱をガラスフィルター（NoG−4）を用いて吸引ろ別し、少量のシュウ酸アンモニウム溶液（0．2w／v％）で洗浄する。
（5）沈澱をできるだけ少量の塩酸（1＋1）に溶解し、50mgメスフラスコ内に吸引ろ過する。ガラスフィルター（NoG−4）を水で洗浄し、同じく吸引ろ過する。水を標締まで加える。
■41（6）この溶液を25mgメスフラスコ4個に正確に5mβずっ分取し、次に標準ストロンチウム溶液（25mgS r2＋／ゼ）をそれぞれ正確に0、1、2、3戒ずっ加え、水を標線まで加える。
（＊40）精米、牛乳などは含量が非常に少なく、定量する必要はない。
（＊41）ストロンチウム濃度が約1．5mg／ゼになるように希釈するのが望ましい。ここに示す
分取量は一例であるので注意する。

・−−47−−

（7）1．1．A．4〔1〕に準じ、吸光度を測定してストロンチウム償度、P（曙／ゼ）を求め、＊42 希釈倍率より灰申のストロンチウム羞、W3（灰中％）を求める。
1．2．A．5 放射能測定（3．5 参照）
1．1．A．5に同じ。

1．2．A．6 計算〔1〕 肖9s r及びg8s rの定量
1．しA．6〔1〕に同じ。
〔2〕 ストロンチウムの回収率を次式により計算する。
W2

Wl＋W3×MXlO

×100

ここでY ・ ストロンチウムの回収率（％）
WI

加えた担体ストロンチウムの量（mg）W2

回収されたストロンチウムの量（帽）

W3

灰申のストロンチウム濃度（灰申％）M

供試量（g）＊ヰ3 〔3〕 生重量1kg当たりの90s rを次式により計算する。
A90±△川ニ（ぼ川±∠竺川）×

KXlO
M

ここでA90：1kg当りの90s r（Bq／kg）△go：同上誤差

K ：灰分（％）

M：供試量（g）∬…：供試豊中に含まれる9（−s r（Bq）△90：同上誤差〔4〕 牛乳1妥当たりの98s rを次式により計算する。
K

A…±△90ニ（ガ90±J竺ou）×一棚M
ここでA90：1ゼ当りの90s r（翫／ゼ）△錮：同上誤差（＊42）例えば、ここの希釈では、供試量を2gとして、恥＝Px25（50／5）×（1／10り×（1／2）
×（1／10）（灰中％）となる。
（＊43）牛乳については、それぞれ〔4〕及び〔6〕に従う。
・l…48一−K：1ゼ分の灰の量（g／ゼ）M：供試量（g）
ガ90：供試量中に含まれる9りS r（Bq）△…：同上誤差〔5〕 生重量1kg当たりの…s rを次式により計算する。

KXlO
A…±△8D＝（〝8日±∠竺…）×・−＋

M
ここでA89：1kg当たりの8usr（Bq／kg）△89：同上誤差
K ：灰分（％）
M：供試量（g）
ガ8ひ：供試豊中に含まれるR9sr（8q）△HP：同上誤差〔6〕 牛乳1ゼ当たりの89s rを次式により計算する。
K

A89±△…＝（〝89±△89）×−−M
ここでA…：1ゼ当りの…s r（Bq／ゼ）△89：同上誤差
K：1ゼ分の灰の量（g／／ゼ）

M：供試量（g）
ガ8g：供試量中に含まれる89s r（Bq）△89：同上誤差〔7〕 減衰補正1．1．A．6〔5〕に同じ。

巴49r

1．2．B シュウ酸塩法

1．2．B．1試薬及び装置〔1〕 試薬1．1．B．1〔1〕に同じ。（ただし、Cl￣用試薬を除く）〔1〕 装置1．1．A．1〔2〕に同じ。
1．2．B．2 分析操作
（1）1．2．A．2 （1）〜（4）に同じ。
（2）1．1．B．2 （2）〜仏馴こ同じ。
◆12

1．2．B．3 標準線源の作製（3．3 参照）
1．1．A．3に同じ。
1．2．B．4 安定ストロンチウムの定量〔1〕回収されたストロンチウムの定量
1．1．A．4〔1〕に同じ。

〔2〕灰試料申の安定ストロンチウムの定量
1．2．A．4〔2〕に同じ。

1．2．B．5 放射能測定（3．5 参照）
1．1．A．5に同じ。

1．2．B．6 計算
1．2．A．6に同じ。

−50−

ストロンチウム（シュウ酸塩法）

・伏− 1．．′■6放射性ストロンチウムの分析（海産生物、穀類、野菜類、牛乳、ドライミルク）
シュウ較塩法

灰 試 料10 g
300撼ビーカ
水で湿らす

ストロンチウム担体溶液（10mgS r2＋／粛）5mg

塩酸（1＋1）50mg
加 熱

1時間ホットプレート上

丁訂（5那）

液量700mg「

水酸化ナトリウムpf†10以上

炭酸ナトリウム20g（不足している場合は適量加える）

加 熱 800c、1時間

T（炭酸塩熟成）放 冷「￣＊−▲51−・・

ストロンチウム（シュウ酸塩法）−灰叫 2／6

傾斜法

溶 解
ビーカ
（、

液量1．5ゼT加 熱

800c

シュウ酸30g（不足している場合は適量加える）

アンモニア水（1寸一1）

pH4．0〜4．2
B．C．G舞色→緑青色

加 熱 数時間

「￣
放 冷

丁
＊

鮒52−

（シュウ酸塩熟成）

ストロンチウム（シュウ酸塩法）
一灰−

3／6

ろ 過 （5種C）

シュウ酸アンモニウム溶液（0．2Ⅵr／v％）

5Clme
3回に分ける
洗 浄

乾 燥

蒸発皿
600℃ 3時間て二塩酸（1−ト3）
溶 解＋ ろ 過 （5種B）

53−−・

ストロンチウム（シュウ酸塩法）
・伏−−一

液量約150爪gl鉄（Ⅲ）溶液（5帽Fe3＋／戒）2戒

加 熱 （炭酸ガスを追い出す）

アンモエア水（炭酸イオンを含まないもの）
pH約8分間（水酸化鉄（Ⅲ）沈殿熟成）（約150粛まで）

バリウム溶液（10mgBa2＋／粛）2適
酢酸アンモニウム溶液（46Ⅵr／v％）2粛
アンモニア水（1＋1）
酢酸（7＋13）

pH5．0〜5．5

岬−54鵬

十′・′′6

ストロンチウム（シュウ酸塩法）＊

一成− 5／6−

加 熱 （約900c）

下クロム酸カリウム溶液（30w／v％）2mβ（クロム酸バリウム沈殿熟成）「￣

放 置 1時間「￣

ろ 過 （5種C）

液量約800訊g

ンモ ニア水pH約9（橙色→黄色）

ンモニウム40g

加 熱 4〜5分間（炭酸塩熟成）▼・−−・−55−・

ストロンチウム（シュウ酸塩法）−土壌− 6／6＊

ろ 過（ガラスフィルター）アンモニア水（1＋100）

塩酸（1十一1）溶 解ガラスフィルターを水で洗浄する

塩化鉄（Ⅲ）溶液（5mgF e3＋／／〟）5mg
塩化アンモニウム2g

加 熱 （炭酸ガスを追い出す）
アンモニア水（炭酸イオンを含まないもの）

pH約8
スカベンジーー…‥−一加熱（時刻を記録）T（水酸化鉄（Ⅲ）沈殿熟成）5分間
ろ 過 （5種A）

測 定−−−56一−1．2．C 溶媒抽出法
牛乳、ドライミルクなどの灰試料中の Osrの分析に適用する。この方法により、灰試料10gを処理したとき、100分間測定でおよそ4mBq／gのDOsrが分析できる。

1．2．C．1試薬（1）標準溶液及び担休溶液

ストロンチウム担体溶液（10mgS r2＋／〟）

イットリウム担体溶液（1mgY3†／〟）
（2）酸
シュウ酸
王水

塩酸（1＋11）、塩酸（1＋1）、塩酸（2＋1）
硝酸（1＋1）（3）塩基アンモニア水（1＋100）、アンモニア水（1＋1）（4）塩類

シュウ酸アンモニウム溶液（0．2w／v％）（5）有機溶媒
トルエン

HDEHP一トルエン溶液（2：1容積比）

1．2．C．2 分析操作

（1）灰試料10gを300mgビーカにとり、水で湿したのちイットリウム担体溶液を正確●一14 に10mg及びストロンチウム担体溶液1mgを加える。

王水40粛を加え、時計皿でおおい、ホットプレート上で蒸発乾固する。塩酸（1十1）25mβを加え、短時間加熱して溶解する。ろ紙（5種B）を用いてろ過し、残留物を塩酸（1＋1）10mgと水で洗浄する。ろ液・洗液を合わせ、水を加えて200mgとする。

（＊44）＝7csを同時に分析する場合はセシウムの担体も加える。

−−57−・−←

（2）300遜分液漏斗に、HDEHP一仰トルエン溶液40粛と塩酸（1＋11）200適を取り1
分間振り混ぜた後、10分間静置して水層を除く（予備平衡）。これに調製した試料溶液＊′15＊46を加えて1分間振り混ぜる。10分間静置したのち、水層を除く。（このときの時刻を記録する。ミルキング時刻）（3）新たに塩酸（1＋11）20粛（保持担体Sl｛2＋5mgを含む）を加えて1分間振り混ぜる。10分間静置したのち、水層を除く。分液漏斗の壁面にそって、塩酸（1＋11）
10mgを加え、しばらく放置したのち水層を除く。
棚 塩酸（2＋1）20適を加えて1分間振り混ぜ、静置する。
㈲ 水屑を100戒分液漏斗に移す。
（6）残った有機層に対して、操作（4）を繰り返す。

〈7ラ 水屑を操櫛5きの氷層に合わせ、トルエン20戒を加えて1分間振り混ぜ、静置する。
（8）水層をビーカに移し、アンモニア水（1＋1）でpH約8として水酸化イットリウムを沈澱させる。ろ紙（5種A）を用いてろ過し、沈澱をアンモニア水（11−100）で洗浄する。
（9）沈澱を少量の硝酸（1＋1）に溶解し、ろ紙を温水50粛で洗浄する。
（iO〉 ろ液・洗液を合わせ、ホットプレート上で加温しシュウ酸2gを加える。アンモニ
ア水（1」−1）を加えてPHl．0〜1．5に調整し、シュウ酸イットリウムを沈澱させ、さらにホットプレート上で約10分間加温したのち、室温で約20分間放置する。
椚）沈澱を分離型フィルターとろ紙（5種C）を用いてろ別する。沈澱をシュウ酸アン
モニウム溶液で洗浄する。
■47く12〉 沈澱を塩酸（1＋1）10粛に溶解し、ポリエチレン（あるいはテフロン）瓶（100mg）に吸引ろ過する。ろ紙を水で洗浄し、同じく吸引ろ過する。
（13 ポリエチレン（あるいはテフロン）瓶（100感）に、全量100感になるまで水を加え■17て測定試料とする。

（＊45）水屑は放射性セシウムの分析に使用できる。
（＊46）これよりのちの操作（3ト（13は、すみやかに行わなければならない。
（＊47）あらかじめ測定瓶の風袋を測っておき、測定試料を100g巨；100〝諺）にする。

叫58¶−−

ストロンチウム（溶媒抽出法）
一次−

放射性ストロンチウムの分析（牛乳、ドライミルク）
溶媒抽出法

灰試料10g
300粛ビー

カ

水で湿

らす

イット

リウム担体溶液（1mgY3＋／粛）10粛

ストロ

ンチウム担体溶液（10mgS r2＋／粛）1mg

王水

40乃g

蒸発乾固 ホットプレート上

塩酸（1＋1）25粛￣＿妻￣ 二重；

Tろ 過 （5種B）

液量200撼

丁
＊

ー59−

1／4

ストロンチウム（溶媒抽出法）

一炊−− 2／4

ーーー60−‥

ストロンチウム（溶媒抽出法）
仙灰叫＊

アンモニア水（1＋1）
囲約8（水酸化イットリウム沈殿）

ト

ろ 過 （5種A）

アンモニア水（1十100）

硝酸（卜11）少量
溶 解

下
洗 浄

丁
＊

ー・、6l−一

温水50粛

3／4

ストロンチウム（溶媒抽出法）

一炊− 4／4＊

モト千（ホットプレート上）

シュウ酸2g

アンモニア水（1＋1）

p‡壬1．0〜1．5

10分間ホットプレート上（シュウ酸イットリウム沈殿熟成）

20分間

丁
ろ 過

（5種C）

0．2w／v％シュウ酸アンモニウム
洗 浄

丁竃酸

（1＋1）10撼

溶 解

ポリエチレン（あるいはテフロン）バイアル（100粛）へ水で洗浄
全量100mgまで水を加える

ー62w

♯12 1．2．C．3 標準線源の作製 （3．3参照）
1．1．A．3 に同じ。

1．2．C．4 回収されたイットリウムの定量（1）放射能測定後の試料全量を200撼ビーカに移す。
（2）ホットプレート上で加温し、シュウ酸1gを加える。アンモニア水（1＋1）を加えてpHl．0〜1．5に調整し、シュウ酸イットリウムを沈澱させ、さらにホットプレー
ト上で約10分間加温したのち、室温で約20分間放置する。
（3）沈澱を分離型フィルターとろ紙（5種C）を用いてろ則する。沈澱を水とエタノー
ルで洗浄する。
（4）ろ紙上の沈澱を乾燥後、ろ紙ごと磁製るつぼに入れて800℃で約30分間強熱し、酸■48

化イットリウム（Y20き）として秤量し、イットリウム担体の回収率を求める。
1．2．C．5 放射能測定（3．5 参照）
1．1．A．5 に同じ。

1．2．C．6 計算〔1〕 90s rの定量
＊49

90Yをミルクキングしたtl時間後の正味計数率 をnl±ぴi（cpm）とすると、ミルキング時の90Yの正味計数率n9。土げ9。（cpm）は次式で求められる。

n90±ぴ98＝（nl±ぴ1）× exp（0．0108・tl）
tl：ミルキング時刻から測定開始時亥ほでの時間（単位：時）
したがって供試豊中に含まれる80s r、Ag8±△9、。（Bq）は、次式で求まる。
1×104

ガ80±∬80＝（n9。±ぴ90）×・

60 ×だgⅧ×Y
ここでepo：90Yの計数効率（％）
Y ：イットリウムの回収率（％）（＊48）イットリウムの重量／酸化イットリウムの重量＝0．787。
（＊49）正味計数率n及びその誤差げは次式に従って求める。

Nsn±α＝ （

−−−−

Ts

Nb

Ns

Nb 悠

−−−・−−）七（−−−−」−−−−−−）

Ts2 Tb2

Tb

Ns：試料の全計数値
Ts：試料の測定時間（単位：分）
Nb：ノツクダラウンドの計数値
Tb：ハックグラウンドの測定時間（単位：分）帥63−

〔2〕 牛乳1ゼ当りの…s rを次式により計算する。
K

A…±△9∩＝（∬…±∠竺…）× −−
Ⅸ一【

ここでA〜10：1P当りのgl）sr（Bq／／B）△…：同上誤差

K：1ゼ分の灰の量（g／ゼ）M：供試量（g）〟80：供試量中に含まれるPOsr（Bq）△…：同上誤差〔3〕 生重量1kg当たりの90srを次式により計算する。
Apo±△90＝（理…±△90）×

KXlO
M

ここでA9O：lkg当たりの90sr（Bq／kg）△…：同上誤差
K ：灰分（％）

M：供試量（g）∬90：供試量中に含まれる90sr（Bq）△90：同上誤差〔4〕 減衰補正

長時間測定する場合は、測定時間中の9nYの放射能減衰が無視できないので、計数率n…に次式で与えられる補正定数fをかけた値を真の計数率とする。
0．0108・t

1−eXP（−0．0108・t）
ここでt：測定時間（単位：時）

巴64卿

＊5†】

1．3 土壌

土壌は、500のCで加熱したのち放射性ストロンチウムを酸抽出して、イオン交換法またはシュウ酸塩法により分離し、チエレンコフ光測定により走塁する。また安定ストロンチウム

は原子吸光法で定量する。この方法により乾燥紬土100gを処理したとき、100分間測定でおよそ0．7Bq／kg乾土の糟き∫sitが分析できる。9−，srは、…srを含まない試料の場合およそ0．3Bq／kg乾土である。測定試料調製までに要する時間は、イオン交換法で約25時間、シュウ酸塩法で約30時間である。

1．3．A イオン交換法

1．3．A．1試薬及び装置〔1〕試薬（1き 標準溶液及び担体溶液

カルシウム溶液（50mg Ca2＋／mC）
（2き 酸

硝酸

池は1．1．A．1〔1〕に同じ。（ただし、Cl￣用試薬を除く）〔2〕装置

1．1．A．1〔2〕に同じ。
＊5】

1．3．A．2 分析操作

＊52 （1）乾燥細土100gを蒸発皿（磁製、直径約10（ニ1n）にとり、電気炉に入れ、5000cで約3時間以上加熱し、有機物を十分分解する。

（2）放吟後、2ゼビーカまたは1ゼコニかレビーカに移し、ストロンチウム担体溶液を正■5ニヰ

確に5m拍口え、よくかき混ぜる。

（＊50）海底土、河底土などにも適用できる。

（＊51）ここに示す方法は、かレシウム含量が1g以下の試料を対象としている。それ以上の試料では、樹脂カラムの直径、長さを増加する必要がある。その際は必ずストtlンナ

ウムとかレシウムについて溶出曲線を作成する。なお、ここに示す方はについても、分析前に溶出曲線を作成するのが望ましい。
（＊52）保存の際、試料の吸湿には十分注意する。
（＊5：i）−ニー了Csを同時に分析する場合はセシウヱ、の担体も加える（，

65・・

＊54

硝酸または塩酸500撼を泡立ちに注意しながら少しずつ加え、時計皿でおおい、ホットプレート上で静かに沸騰する程度で3時間加熱する。
（3）ガラス繊維ろ紙（GA・100）を用いて、温かいうちに吸引ろ過し、残留物は温水1ゼで3回に分けて洗浄する。ろ液・洗液を合わせ、液量を水を加えて約2．5ゼとする。
■55（4）カルシウム溶液5mβを加え、かき混ぜながら水酸化ナトリウム（頼粒状）を少しずつ■56 加えてpHlO以上とする。 炭酸ナトリウム50gを加え、かき混ぜながら約800cで1時間●57 加熱する。放冷し沈澱が完全に沈降するまで静置する。
■58 （5）上澄み液の大部分を傾斜法で除き、残りを遠心分離する。
（6き 沈澱を塩酸に溶解し、2ゼビーカに移し、水を加えて約1．5ゼとする。約80℃に加熱しシュウ酸50gを加え、アンモニア水でpH4．0〜4．2（BCG試験紙、黄色→緑青色）に＊58■tjl｝

調整する。数時間加熱して沈澱を熟成し、放冷し沈澱が完全に沈降するまで静置する。
仰1．1．A．2（4トく13）に同しっ（＊54）カルシウム含量の多い試料では泡立ちが激しい。なお、n−オクチルアルコールを数滴加えると、ある程度発泡は抑えられる。
（＊55）一般に海底土には加える必要はない。

（＊56）発熱するので、十分注意する。
（＊57）上澄み液に炭酸ナトリウム溶液（飽和）を滴下し、炭酸塩沈澱の白色の濁りが生じないことを確認する。濁りを生じる場合は、炭酸ナトリウムが不足しているので、追加して操作を繰り返す。
（＊58）上澄み液は放射性セシウムの分析に使用できる。
（＊59）上澄み液にシュウ酸アンモニウム溶液（飽和）を滴下し、シュウ酸塩沈澱の白色の濁りが生じないことを確認する。濁りを生じる場合は、シュウ酸が不足しているので、追加して操作を繰り返す。

（＊60）シュウ酸塩沈澱（白色）が著しく着色（茶色）しているときは、傾斜法で上澄み液の大部分を除いたのち、沈澱を硝酸に溶解し水を加えて約600mgとし、シュウ酸10gを加えて再沈澱を行うのが望ましい。

柵66岬

ストロンチウム（イオン交換法）

一土壌一 1／／6
放射性ストロンチウムの分析（土壌）

イオン交換法乾燥 細 土100g
加 熱

蒸発皿

500りC、3時間以上（有機物分解）ん七i・待下

ビーカまたは1gコニカルビーカ
ストロンチウム担体溶液（10nlgS r2十／粛）5撼
硝酸または塩酸500粛

加 熱 沸騰3時間ホットプレート上

丁

ろ 過 （ガラス繊維ろ紙）（ヵ冤空言三諾警よ讐警護品三宝雲妄是碧い水酸化ナトリウム
pHlO以上炭酸ナトリウム50g（不足している場合は適量加える）

ー・・，・−67岬岬−）

ストロンチウム（イオン交換法）−−土壌− 2／6
＊

加 熱

丁
放 冷
丁

80ロCl時間（炭酸塩熟成）

傾斜法

液量1．5ゼT加 熱

800c
シュウ酸50g（不足している場合は適層加える）

アンモニア水川4．0〜′1．2

下B．C．G黄色−，緑再色

加 熱 数時間

丁：（シ

T

＊

ニー68−−

ユウ酸塩熟成）

ストロンチウム（イオン交換法）

一土壌岬 3／6

ろ 過 （5様C）

T沃 化 600℃3時間

下塩酸（1＋3）溶 解

Tろ 過 （5種Ⅰう）

ーー69▼・−

ストロンチウム（イオン交換法）−一土壌− 4／6
＊

蒸乾固

下

塩酸（1＋23）100〜150粛

宿 角宰

「−

￠

H

陽イオン交換分離法（カラム2cm x19（：m）

Ⅰ（約100粛まで）

蒸発濃縮

アンモエア水pH約9

炭酸アンモニウム溶液（飽和）10粛

トロンチウム沈殿熱或）数分間

酸ス

ー70−

ストロンチウム（イオン交換法）−−⊥頂・− 5／′′6

ろ 過 （ガラスフィルター）アンモニア水（1＋100）

塩酸（1＋1）

水でガラスフィルターを洗浄
ろ液・洗浄を合わせて約40撼とする

塩化鉄（Ⅲ）溶液（5mgFe3＋／適）5mg

塩化アンモニウム1g
加 熱 （炭酸ガスを追い出す）

アンモニア水（炭酸イオンを含まないもの）pH約8

スカベンジ…−下
加 熱（時刻を記録）丁−−−71、（水酸化鉄（Ⅲ）沈殿熟成）5分間

ストロンチウム（イオン交換法）−一土壌− 6／6

ろ 過 （5種A）

測 定

ー72−

＊】2

1．3．A．3 標準緑源の作製（3．3 参照）
1．1．A．3に同じ。
1．3．A．4 安定ストロンチウムの定量〔1〕回収されたストロンチウムの定量
1．1．A．4〔1〕に同じ。
〔2〕土壌中の安定ストロンチウムの定量（原子吸光光度法）（1）車乞燥紳士を正確に10gとり、蒸発皿（磁製、直径約5（：m）に受け、電気炉に入れ、5000cで3時間以上加熱し、有機物を十分分解する。
（2）放冷後、300mgヒ、−カに移し、硝酸または塩酸50mβを少しずっ加える。時計皿でおおい、ホットプレート上で静かに沸騰する程度で3時間加熱する。
（3）ガラス繊維ろ紙（GA−100）を用いて温かいうちに吸引ろ過し、残留物を温水200mgで3回に分けて洗浄する。ろ液・洗液を合わせ、水を加えて約600mgとする。
■（；1（4）カルシウム溶液1〜2粛を加え、 約80nCに加熱しシュウ酸10gを加え、アンモニ
ア水でplI4．0〜4．2（BCG試験紙、黄色→緑青色）に調整する。数時間加熱して沈澱を熟成し、放冷する。
（5）沈澱をガラスフィルター（NoG−4）を用いて吸引ろ別し、少量のシュウ酸アンモニウ
ム溶液で洗浄する。

（6）沈澱をできるだけ少量の塩酸（1＋1）に溶解し、50mgメスフラスコ内に吸引ろ過する。ガラスフィルター（NoG−4）を水で洗浄し、同じく吸引ろ過する。水を横線まで
加える。
＊62

（7）土の溶液を25mβメスフラスコ4個に正確に5mgずっ分取し、 次に標準ストロンチ
ウム溶液（25mg St・2＋／ゼ）をそれぞれ正確に0、1、2、3mgずっ加え、水を標線まで加える。

（8）1．1．A．4に準じ、吸光度を測定してストロンチウム濃度、P（mg／P）を求め、＊（i3

希釈倍率より乾燥紳士中のストロンチウム量、W3（mg／g）を求める。
（＊61）試薬に不純物としてストロンチウムが含まれていることがあるので、その場合試薬ブランクをはかり差し引くか、または、試薬を精製した方がよい。

なお、カルシウム含量の多い試料には加える必要はない。
（＊62）ストロンチウム濃度が約1．5mg／βになるように希釈するのが望ましい。ここに示す
分取量は一一例であるので注意する。

（＊63）例えば、ここの希釈倍率 L＊62］では

WニーニⅠ）×25×（50／／5）×（1／／10）×（1／10ニー）（mg／／g）となるし−

ニー−73一1．3．A．5 放射能測定（3．5 参照）
1．1．A．5に同じ。

1．3．A．6 計算〔1〕 88sr及び90srの定量
1．1．A．6 〔1〕に同じ。
〔2〕ストロンチウムの回収率を次式により計算する。
W2

Wl＋W3×M
ここでY ：ストロンチウムの回収率（％）

Wl：加えた担休ストロンチウムの量（mg）
W2：回収されたストロンチウムの量（mg）
W3：乾燥紳士中のストロンチウム量（喝／g）
M：供試量（g）〔3〕乾燥細土1kg当りの90srを次式により計算する。

103
A90±△9。＝（ガ9け±△…）×−−M

ここでA9O：1kg当りの90sr（Bq／kg）△90：同上誤差

M：供試量（g）
JY90：供試量中に含まれる90sr（Bq）△90：同上誤差〔4〕乾燥細土1kg当たりの89srを次式により計算する。

103
A89±△89＝（ガ89±△89）×−−〜Ⅰ

ここでA89：1kg当りの8gsr（Bq／kg）△89：同上誤差

M：供試量（g）
ガ…：供試量中に含まれるR9sr（8q）△…：同上誤差・一74叫

〔5〕減衰補正1．1．A．6〔5〕に同じ。

1．3．B シュウ酸塩法
1．3．B．1試薬及び装置〔1〕試薬（1）担体溶液

カルシウム溶液（50mg Ca2＋／粛）
（2）酸

硝酸

他は1．1．B．1〔1〕に同じ。（ただし、Cl￣用試薬をのぞく）〔2〕装置

1．1．A．1〔2〕に同じ。

1．3．B．2 分析操作
川1．3．A．2（1）〜（6）に同じ。
（2）1．1．B．2（4）〜q別こ同じ。

−75−

ストロンチウム（シュウ酸塩法）−−一土壌−−− 1／6

放射性ストロンチウムの分析（土鳩）

シュウ酸塩法乾 燥 紬 土100g

蒸発皿

加 熱 500nC、：川寺問以上（有機物分角孝）

斗 放 冷

ビーカまたは1ゼコニカルビーカ

ストロンチウム担体溶液（10nlgS r2寸／戒）5mg

下
加 熱 沸騰3時間ホットプレート上
硝酸または塩酸500mg

守ろ 過 （ガラス繊維ろ紙）

液量2．5ゼ（しない

水酸化ナトリウム
pIilO以上

炭酸ナトリウム50g（不足している場合は適量加える）

1−76℃

）

ストロンチウム（シュウ酸塩法）−一土壌−− 2／6
＊

加

熱

丁
放 冷

800cl時間（験酸塩熟成）「￣
傾斜法

液量1．5ゼ完力

T加 熱 80℃
シュウ酸50g（不足している場合は適量加える）

下

アンモニア水PH4．0〜4．2

B．C．G黄色→緑青色

加 熱

丁ニ（

「−
＊

ニ・77ニ

数時間
シ

ストロンチウム（シュウ酸塩法）

一土壌− 3／6

シュウ酸アンモニウム溶液（0．2w／v％）
50mg3回に分ける

乾 燥
￣＝「∴二

灰 化

下

蒸発皿
6000c3時間
塩酸（1＋3）

溶 解

† ろ 過

ーー78−

（5種B）

ストロンチウム（シュウ酸塩法）

一土壌− 4／6

液量150撼

塩化鉄（Ⅲ）溶液（5mgFe3＋／粛）2mg￣下加 熱 （炭酸ガスを追い出す）

下

アンモニア水（炭酸イオンを含まないもの）

pH約8

加熱5分間
（水酸化鉄（Ⅲ）沈殿熟成）「￣
ろ 過 （5種A）

蒸発濃縮 （約150mgまで）
バリウム溶液（10喝Ba2＋／撼）2震撼

酢酸アンモニウム溶液（46w／v％）2撼
アンモニア水（1＋1）
酢酸（7十13）

PH5．0〜5．5− 79・・・

ストロンチウム（シュウ酸塩法）

一土壌− 5／6＊−

加 熱 （約900c）

下T‑

クロム酸カリウム溶液（30w／v％）2〝諺

加 熱（クロム酸バリウム沈殿熟成）

放 置 1時間

Tろ 過 （5種C）

液量約800mg

アンモニア水pIl約9（橙色→黄色）炭酸アンモニウム40g

加 熱

4〜5分間（炭酸塩熟成）

T

＊

ー80≠

ストロンチウム（シュウ酸塩法）

岬土壌− 6／6＊

ろ 過（ガラスフィルター）アンモニア水（1＋100）

塩酸（1＋1）
溶 解ガラスフィルターを水で洗浄する

塩化鉄（Ⅲ）溶液（5mgFe3＋／粛）5粛
塩化アンモニウム2g
加 熱 （炭酸ガスを追い出す）
アンモニア水（炭酸イオンを含まないもの）
P11約8

スカベンジー…＝・一一触熱（時刻を記録）「￣（水靴鉄（Ⅲ）沈殿熟成）5分間
ろ 過 （5種A）

測 定

疇・81Ⅶ

●12

1．3．B．3 標準線源の作製（3．3 参照）
1．1．A．3に同じ。

1．3．B．4 安定ストロンチウムの定量〔1〕回収された安定ストロンチウムの定量
1．1．A．4 〔1〕に同じ。
〔2〕土壌試料中の安定ストロンチウムの定量
1．3．A．4 〔2〕に同じ。

1．3．B．5 放射能測定（3．4 参照）
1．1．A．5に同じ。
1．3．B．6 計算
1．3．A．6に同じ。

−82−

第2章 放射性セリウムの分析
分析対象試料は海水、海産生物（灰）及び海底堆積物である。セリウムをシュウ酸塩として多＊1

くの妨害元素から分離し、さらに溶媒抽出法によりセリウムを分離しチエレンコフ光測定する。
分析目標値は測定時間を100分とし、バックグラウンド計数の計数誤差の3倍以上を有意とした場合およそ30mBq／試料である。本法では環境試料中の放射性セリウムのうち、144ceだけを対象とする。なお試料中のl′llceと144ceは化学操作で分離できないので放射能測定で弁別する。

2．1 海 水
海水中の放射性セリウムを鉄、ランタン、セリウムにより共沈濃縮したのち硝酸に溶解する。
この溶液からセリウム、ランタンなどをシュウ酸塩として沈澱させ大部分の地元薫から分離し、さちに沈澱を硝酸に溶解した後、溶媒抽出法によりセリウムを分離する。分離したセリウムを液体シンチレーション測定装置により定量する。この方法により海水2針針を処理し、100分間測定

したときおよそ2mBq／ゼの】巧1ceが分析できる。分析操作に要する時間は測定試料調製まで約12時間である。

2．1．1試 薬
棚 担体溶液セリウム担体溶液（1mg Ce3＋／粛）
ランタン溶液（10喝La3＋／プ遜）

塩化鉄（Ⅲ）溶液（10帽Fe3＋／粛）、塩化鉄（Ⅲ）溶液（50mgFe3十／粛）（2）酸

硝酸（7＋5）、硝酸（5＋2）
塩酸（1＋99）、塩酸（1＋50）、塩酸（1＋1）
過塩素酸
シュウ酸

過酸化水素水（30％）
モ3〉 塩基水酸化ナトリウム溶液（5w／v％）、水酸化ナトリウム溶液（1伽／v％）（＊1）本分析法による除染係数は解説Ⅰ−仲5。

ー83−

（4）塩類

臭素酸ナトリウム溶液（30w／v％）
シュウ酸アンモニウム溶液（0．1w／v％）（5）有機試薬HDEHP−nヘブタン溶液（25w／v％）
エタノール
ジエチルエーテル

2．1．2 分析操作

書2 （1）試料は採水時に海水1ゼにつき硝酸10粛を加える。
（2）海水20ゼを大型ホーロータンク、またはポリエチレン製タンクにとり、セリウム担体溶
液10撼、ランタン溶液3戒及び塩化鉄（Ⅲ）溶液（50mg Fe3＋／撼）4粛を加えてよくかき混ぜる。

●3 （3）水酸化ナトリウム溶液（5w／v％）を加えてよくかき混ぜ、pH9に調整し、パイプヒータで約80℃まで加温し、沈澱を熟成する。
（4）放置して沈澱を十分に熟成沈降させ、傾斜法により上澄み液を捨て、スラリーを250適遠心沈澱管を用いて遠心分離する。
（5）沈澱をできる限り少量の硝酸で溶解し、500粛ビーカに移し、300混まで水を加える。
（6）シュウ酸3gを加えよく攫はんする。攫はんしながら水酸化ナトリウム溶液（10w／v％）■3★4を加えてpH約1．0に調節し、加熱してシュウ酸塩を沈澱させる。
（7）加温熟成したのち放冷する。ろ紙（5種C）を敷いたブフナー漏斗で吸引ろ別し、沈澱
はシュウ酸アンモニウム溶液で洗浄したのち、ろ紙とともに磁製皿に入れ乾燥する。
なお、沈澱が容積で30粛以下の場合には操作（19以後に従う。
（8）電気炉に入れ約700℃で1時間加熱し灰化する。
（9）放冷後、灰分を500戒ビーカに移す。磁製皿に付着した灰分は硝酸（7−ト5）10粛で溶解し500粛ビーカに合わせ過酸化水素水2mgを加える。加熱溶解後水を加えて300粛とする。

（＊2）海水q】の放射性セリウムが器壁に吸着するのを防ぐためである。
（＊3）発熱するので十分に注意する。
（＊4）沈澱が生成しないときは、pHを1．5位まで上げると生成する。上澄み液は緑色である。

−84−

（10）塩化鉄（Ⅲ）溶液（10mgFe＝／撼）1mgを加え攫はん後、水酸化ナトリウム溶液（5w／v！）右）を加えてpli9に調整し、沈澱を生成する。
（11き 約80℃まで加温し沈澱を熟成する。十分に沈澱が沈降するまで放置する。
（12）ろ紙（5種A）を用いてろ過し、沈澱を塩酸（1＋1）で溶解、温水で洗浄し、ろ液と洗液を合わせて300mgビーカに入れる。水を加えて200mgとする。
（1讃 シュウ酸3gを加えてよく携はんする。攫はんしながら水酸化ナトリウム溶液（1伽／vタ忘）を加えて紳約1．0に調節し、加熱してシュウ酸塩を沈澱させる。
（1亜 加温熱成したのち放冷する。ろ紙（5種C）でろ過し、沈澱はシュウ酸アンモニウム溶液で洗浄したのち、ろ紙とともに磁製皿に入れ乾燥する。
（19 電気炉に入れ約700℃で1時間加熱して灰化する。
そ16〉 灰化した残留分はビーカに移し、磁製皿に付着した灰分は硝酸（7＋5）10粛を用いて先のビーカに洗い移す。過酸化水素水2mβを加え、溶解するまで加熱し、さらに蒸発乾回する。
（l睾 放冷したのち硝酸10越と過酸化水素水5感を加え、静かに加熱して溶解し、さらに発泡＊5がなくなるまで加熱を続ける。
（摘 放冷後、溶液を分液漏斗に移し入れ、ビーカをできるだけ少量の硝酸（5一卜2）で洗浄し、分液漏斗に合わす。臭素酸ナトリウム溶液1粛、HDEHP−11ヘプタン溶液10撼を分液漏斗に加え、3分間激しく振り混ぜセリウムを摘出し、静置する。
il領 水層は別の分液漏斗に移し入れ、セリウムを抽出した‡1DEHP層は保存する。移し入れた水屑にさらにHDEHP−11ヘプタン溶液5mgを加え抽出を繰り返す。静置後、水層は捨て二有機層は先に保存した有機層に合わせる。

鋤 有機層に硝酸（5＋2）5越と臭素酸ナトリウム溶液2滴を加え1分間振り混ぜ、水屑は捨てる。
餌 有機相に硝酸（5＋2）10mgと過酸化水素水1mgを加え、10分間激しく振り混ぜセリウ＊（；

ムを逆抽出し、静置する。

（＊5）この操作で溶液の硝酸濃度は約10Mになる。

（＊6）HI〕EHPと硝酸の混合物は発火して爆発の恐れがあるので、使用後は多量の水で洗浄して硝酸を除いておく√。

ー 85・

㈹ 水層は100mgビーカに移しとり、過塩素酸2粛を加えホットプレート上で加熱して蒸発車乞固する。
の 蒸発乾固した残留物に、過酸化水素水2滴、塩酸0．5mg及び水25mgを加えて加熱溶角牢する。

伽 シュウ酸0．5gを加え、かき混ぜながら加温してシュウ酸塩を生成、熟成させる。氷水中で冷却する。
e9 分離型フィルターに重量既知のろ紙（5種C）をつけ吸引ろ過する。少量の水とエタノ
ール、ジエチルエーテルで順次洗浄する。

㈹ 沈澱をろ紙ごと真空デシケ一夕中で5分間真空乾燥した後、常圧にもどし、5分間放冷
後重量をはかる。

この操作を恒量値が得られるまでくり返す。
（抑 沈澱をろ紙ごとポリエチレン（あるいはテフロン）瓶（100mg）に移し、塩酸（1一ト1）
4mgを加え加熱溶角牢する。さらに過酸化水素水2満と水20戒を加え再び加熱し、放冷後水を加えて100〟とする。

ー86−−

セリウムー海水− 1／7

放射性セリウムの分析（海水）海 水 20ゼ

ー……‥

採水時海水1ゼにつき硝酸10mgを加える

大型ホ一口

一夕ンクまたはポリエチレン製タンク

セリウ

ム担体溶液（1mgC e3＋／mC）10mC

フンタン溶液（1伽IgL a3＋／撼）3mg

鉄溶液（50mgF e3＋／mC）4mC

水酸化ナトリウム溶液（5w／v％）

pH9

加温800c（水酸化物沈殿熟成）

I
放 置

丁
傾斜法

300〝諺まで水を加える−−87−−−−

セリウムー海水− 2／7＊

シュウ酸3g（不足しているときは適量加える）

卜

水酸化ナトリウム溶液（10w／v％）
0

加 熱 （シュウ酸塩沈殿熟成）

T放 冷

Tろ 過 （5種C）

シュウ酸アンモニウム溶液（0．1w／v％）

乾 燥

沈殿が容積で30mg以上の（場合は3／7、4／7へ）

灰 化 7000c、1時間
ビーカ

硝酸（7＋5）10mg（磁製皿に付着した炊分を溶解）

過酸化水素水2mg

ー88−・

セリウムーー海水− 3／7
☆ −
間

l

0

0
7

′1

レし

灰

ヽ

ビー カ

硝酸（7＋5）10mg（磁製mlに付着した灰分を溶角牢）

過酸化水素水2粛

下水

液量300mg

鉄（Ⅲ）溶液（Feごi＋10mg／粛）1mg「

水酸化ナトリウム溶液（5w／vタノん）州9

加 温

約800c

水酸化物沈殿熟成）（5種A）

塩酸（1＋1）

下
溶 解

温水

洗浄

下0粁￣カ
液量200mg

T

＊ ＊

一叫89−

セリウムー海水− 4／7＊ ＊シュウ酸3g

水酸化ナトリウム溶液（10w／v％）

ト
加 熱

T

pH約1．0

ユウ酸塩沈殿熟成）

放 冷「￣

ろ 過 （5種C）

シュウ酸アンモニウム溶液（0．1w／v％）

ー90−

セリウムー海水− 5／7
＊

加熱溶解

硝酸10避

退酸化水素水5適
発泡がなくなるまで−9トーー

セリウムー海水− 6／／7

過酸化水素水2滴

塩酸0．5爪gモ

水25mg

シュウ酸0．5g「 ユウ酸塩沈殿熟成）
冷

却

丁氷水中
ろ 過

水

エタノール
ジエチルエーテル

伽92仙セリウム ー海水−一一 7／／7

乾 燥 5分間真空デシケ一夕申丁放 冷 ′常任下丁秤 量（恒壷値が得られるまで
乾燥一放冷一軒屋をくり返す）

ポリエチレン（あるいはテフロン）瓶（100mg）

塩酸（1十1）4mg

加熱溶解

過酸化水素水2満

下

水20〝ば

加 熱

7水
「￣
測 定

ーこ93

2．1．3 標準線源の作製（3．3 参照）■7（1）セリウム担体溶液（10mg Ceい／〟）1mgを2〜3個 の100mβのメスフラスコに取る。

（2）】44ce標準溶液から、およそ10Bqを正確に分取してメスフラスコに加え、塩酸（1＋99）で標線に合わせ、栓をする。
（3）全量をポリエチレン（あるいはテフロン）瓶（100戒）に移す。
（4）（1）、（2）、（3）に準じ、バックグラウンド用試料を作製する。

2．1．4 放射能測定（3．5参照）●8…ceの測定は娘核種であるL44prのβ線によるチエレンコフ光を測定する。l ceのβ線（最大β線エネルギー580keV）によるチエレンコフ光の影響は測定装置のディスクリ
リミネ一夕を調整をすることによって除去する。LLDは144Ceによる計数効率が1％以●P下となるよう設定する。
（1）使用械器の型式、名称、試料名などを記録する。
（2）適当な標準線源を用いて計数装置の動作が正常なことを確認する。
（3）バックグラウンド試料を100分間測定する。
（4）試料を100分間測定する。
（5）標準繰源を用いて計数効率を求める。

（6）試料の計数率からバックグラウンド計数率を差し引き、正味の計数率及び標準偏差を求める。

（＊7）計数効率は数個の平均値を用いる。
（＊8）解説Ⅰ一6参照（＊9）2…Tl（最大β線エネルギー763keV）の計数効率が1％程度となるようにLLDを設定する方法でも良い。

−94−一二2．1．5 計 算〔1〕海水中の141ceの濃度

2．1．4で得た放射能の測定結果から次式に従って144ceの濃度を計算する。

Ns
〔（

−−

Nb

Ns

−）±（∵

Ts

Tb

Ts2

Nb シ妄

＋岬）〕
Tb2

1

×102 × 鵬

A′ ±△′ ＝

60 ×E
A′：海水中の144ceの濃度（Bq／ゼ）△′：同上誤差

Ns：試料の全計数値
Ts：試料の測定時間（単位：分）

Nb：バックグラウンドの計数値
1、b：バックグラウンドの測定時間（単位：分）
ど ：計数効率（％）

W：分析供試量（ゼ）〔2〕減衰補正144ceの半減期は284日なので、試料採取から測定まで長期間経過している時には減衰の補正が必要である。

A＋△

A±△＝
exp（−2．44・10鵬3・t）

A：試料採取日に補正した−4司Ce濃度（Bq／ゼ）△：同上誤差t：試料採取時から測定開始時までの時間（単位：日）

一95−−

W

2．2海産生物

海産生物（灰）にランタン及びセリウム担体を加え、＝4ceを硝酸浸出し、シュウ酸塩の沈澱を生成させて大部分の他元素、特にリン酸塩から分離したのち、溶媒抽出し液体シンチレーション
測定装置により定量する。この方法により灰試料20gを処理し、100分間測定したときおよそ2m
Bq／g灰の＝‖ceが分析できる。分析操作に要する時間は測定試料調製まで約12時間である。
2．2．1 書式 薬（1）担体溶液

セリウム担体溶液（1mgCe3＋／舶）
ランタン溶液（10曙La3＋／粛）
塩化鉄（Ⅲ）溶液（10mgFe3十／撼）（2）酸

硝酸（7＋5）、硝酸（5＋2）
塩酸（1＋99）、塩酸（1＋50）
過塩素酸
シュウ酸

過酸化水素水（30％）（3）塩基水酸化ナトリウム溶液（5 w／v％）、水酸化ナトリウム溶液（10w／v％）（4）塩類

臭素酸ナトリウム溶液（30w／v％）
シュウ酸アンモニウム溶液（0．1w／v％）（5）有樺試薬HDEHP−nヘブタン溶液（25w／v％）
オクチルアルコール←96・−

2．2．2 分析操作
（1）灰化した試料20gを500粛ビーカにはかりとり、セリウム担体溶液10爪g、ランタン溶液3適を加えよくかき混ぜる。
（2）硝酸100粛を注意して加える（発泡したらオクテルアルコール2〜3滴加える）。
泡が消えてから過酸化水素水5適を加え煮沸する。30分後再び過酸化7k素水5mgを加えさらに30分間煮沸する。
（3）放冷後、ガラス繊維ろ紙（Gか100）を用いて吸引ろ過し、残留物を水で洗浄し、洗液をろ液に合わせる。

（4）ろ液を1βビーカに移し水を加えて700mgとする。シュウ酸10gを加えて十分に撹はんして溶解する。
（5卜水酸化ナトリウム溶液（10 w／v％）を少しずつ加え、約pHlに調節し沈澱を生成さ＊1∩せる。
（6）2．1．2分析操作（7）〜e利こ同じ。

（＊10）沈澱が生成しにくいときは、水酸化ナトリウム溶液（5 w／v％）を用いて約pHl．5
まで高めると生成する。

ー97 −セリウムー海産生物−1／7
放射性セリウムの分析（海産生物）

灰 試 料 20g
カ

500戚ビ
セリ

ム担体溶液（1喝Ce3■／粛）10適

一 ヽ

フノン溶液（10曙La8＋／戒）3適6

硝酸.oo7ne（発こしたらオクチルアルコール2〜3滴加える）

溶 解

下一
煮 沸

丁

過酸化水素水5適
30分間

放 置

下−

過酸化水素水5椚g

煮 彿 30分間

丁

放 袷

Tろ 過 （ガラス繊維ろ紙）−98−

セリウムー海産生物− 2／7

加 熱 （シュウ酸塩沈殿熟成）「￣
放 冷

Tろ 過 （5種C）

シュウ酸アンモニウム溶液（0．1w／′・／■vpゎ）乾燥

T…＿‥（法警だ警ヲ盲ヲ0苦アキ雲‡

灰 化 700℃、1時間

硝酸（7十5）10mg
磁製皿に付着した灰分を溶解）（

過酸化水素2粛
加熱溶解

丁

蒸発乾固

下
＊

鵬99柵

硝酸】Omg）セリウムーー海産生物− 3／／7

灰 化 7000c、1時間

「￣
放 冷

ビーカ

硝酸（7十5）10感
磁製皿に付着した灰分を溶解）て過酸化水素水2適

下水

液量300粛鉄（Ⅲ）溶液（Fe3＋10mg／〟）1mβ「

加 温

水酸化ナトリウム溶液（5W／V％）pH9
約80℃

丁ろ 過 （5種A）

水酸化物沈殿熟成）

塩酸（1十1）

下
溶 解

温水

洗浄

下0窯ビ￣カ
液量200感「＊＊ーー100−−

セリウムー海産生物− 4／7

シュウ酸3g

水酸化ナトリウム溶液（10w／v％）
pH約1．0加 熱「￣（シュウ酸塩沈殿熟成）

放 冷

「￣

ろ 過 （5種C）

シュウ酸アンモニウム溶液（0．1v／v％）−101−

セリウムー海産生物− 5／7

過酸化水素水5粛
泡がなくなるまで

一102一

セリウムー海産生物− 6／7

蒸発乾固

ホットプレート上
過酸化水素水2滴

塩酸0．5mg

下

水25仇g

加温溶解

下

シュウ酸0．5g

加熱溶角牢「 ユウ酸塩沈殿熟成）
冷 却

丁氷水中
ろ 過

水

エタノール
ジエチルエーテル

ーー103−・一セリウムー海産生物− 7／7

乾 燥 5分間 真空デシケ一夕中

丁

常圧下

丁
（恒量値が得られるまで
乾燥一放冷一秤量をくり返す）
ポリエチレン（あるいはテフロン）瓶（100粛）

塩酸（1＋1）4撼

過酸化水素水2満水20撼

ーー104−−

2．2．3 標準線源の作製＝鳥3 参照）
2．1．3と同じ。

2．2．4 放射能測定（3．5 参照）
2．1．4 と同じ。

2．2．5 計 算
〔1〕海産生物申の…ceの濃度

2．2．4で得た放射能の測定結果から次式に従って＝ceの濃度を計算する。

Ns

Ns

Nb
）±（

I二（、

Ts

l、b

Ts2

A′ 士△′ ＝

GO xど

A′：海産生物小のi4司Ceの濃度（Bq／kg生）△′：同上誤差
Ns：試料の全計数値

Ts：試料の測定時間（単位：分）
Nb：バックダラ「）ンドの計数値
Tb：バックグラウンドの測定時制（単位：分）と ：計数効率（％）

W：分析供試量（戊試刈）（g）
K ：試料の灰分（％）
〔2〕減衰補正2．1．5〔2〕に同じ。

ーーl（）5−

Nし l；く… −−−−I・ ）′1、LI2．！

Ⅰく×10ごi2．3 海底堆積物

海底堆積物にランタン及びセリウム担体を加え14司Ceを硝酸で浸出したのち、水酸化物、炭酸塩さらにシュウ酸塩による沈澱分離により大部分の地元柔から分離し、沈澱を硝酸に溶解し硝酸溶液とする。さらに溶媒抽出法により分離した後液体シンチレーション測定装置により定量する。

この方法により乾燥した海底堆積物50gを処理し、100分間測定したときおよそ0．6Bq／kg
乾土の112．3．1試 薬（1）担体溶液

セリウム担体溶液（1mgCe8＋／撼）
ランタン溶液（10mgLa3＋／撼）
塩化鉄（Ⅲ）溶液（10mgFe3＋／戚）（2）酸

硝酸（7＋5）、硝酸（5＋2）
塩酸（1＋99）、塩酸（1＋50）
過塩素酸

過酸化水素水（30％）
シュウ酸
は）塩基
水酸化ナトリウム

水酸化ナトリウム溶液（10w／v％）（4）塩類
炭酸ナトリウム

臭素酸ナトリウム溶液（30軋／v％）
シュウ酸アンモニウム溶液（0．1w／v％）（5）有機試薬HDEHPT−nヘブタン溶液（25 w／v％）
オクテルアルコール

ー106−−

2．3．2 分析操作

（1）試料50gを平底磁製皿にはかりとり、500℃に調節した電気炉に入れ、3時間加熱する。
（2）放冷したのち、1ゼビーカに移し、セリウム担体溶液10mβ、ランタン溶液3mgを加える。
＊11（3）硝酸300撼を泡立ちに注意して少しずっ加え、 さらに過酸化水素水10撼を加え30分間加熱する。30分後再び過酸化水素水10遜を加え、さらに30分間煮沸する。
（4）ブフナー漏斗にガラス繊維ろ紙（Gか100）をつけ、煮沸した試料を吸引ろ過し、残留物を温水50mgずつで3回洗浄する。
（5き ろ液と洗液を3ゼビーカに移し、水を加えて2．25ゼとする。

＊t2 （6ラ 穫はんしながら、水酸化ナトリウム（顆粒状）を少しずっ加えてpHlO以上とする。
債はんしながら炭酸ナトリウム10gを加えて、加熱煮沸する。一晩放冷する。
（7き 傾斜法により上澄み液を捨て、残りを遠心分離する。
（8き 少量の塩酸で溶解し、1ゼビーカに移し、水を加えて700粛とする。
（9）シュウ酸10gを加えて、十分に攫はんして溶解する。穫はんしながら、水酸化ナトリ＊13

ウム溶液（10 w／v％）を少しずっ加え、pHl．0に調節し沈澱を生成させる。
（18き 2．1．2分析操作（7ト￠やに同じ。

（＊11）泡が吹き出す場合はオクチルアルコールを数滴加える。
（＊12）万能試験紙を用いる。
（＊13）沈澱が生成しにくいときはpi‡を1．5まで上げるとよい。

…107−−

セリウムー海底堆積物− 1／8
放射性セリウムの分析（海底堆積物）

乾燥細土50g
500巾Cで3時間加熱後放冷

1ゼビーカ
セリ ウム担体溶液（1mgCeき十／戒）10撼
フン タン溶液（10mgLa3＋／戒）3撼

硝酸
（発

300mg
泡したらオクテルアルコール2〜3滴加える）

解下

過酸化水素水107戒

煮 沸 30分間

モて‡去

モ

30分間

過酸化水素水10粛

煮 沸 30 分間

Tろ 過 （ガラス繊維ろ紙）

ー・−・108・・−

セリウムー海底堆積物− 2／8

ト

液量2．25ゼ

水酸化ナトリウム（顆粒1犬）pl110以上

炭酸ナトリウム10g（不足しているときは購竜加且る）

￣下
加 熱
＋

放 冷

ガスバーナー

一晩

「 傾斜法

1ゼビーカ
塩酸

溶 解

￣￣F水

液量700mg

シュウ酸10g（不足している場合は適量加える）「巨

水酸化ナトリウム溶液（10w／／vワ6）
pHl．0

加 温 （シュウ酸塩沈殿熟成）

＋

放 冷

守

ろ 過

（5種C）

シュウ酸アンモニウム溶液（0．1w／vチ）（i）

・−−109−−−セリウムー海底堆練物− 3／8＊

乾燥丁‥…儲だ雷撃盲ヲ0誓プ訳
C

O
O
7

レし

イ

灰

O

ヽ

1時間

硝酸（7＋5）10mg（磁製皿に付着した灰分を溶解）

下

過酸化水素2椚g

加熱溶鰭

「￣
蒸発乾固
硝恨10mg

過酸化水素水5避

加 熱 発泡がなくなるまで

T放 冷
分液漏斗へ少量の硝酸（5＋2）で移す
臭素酸ナトリウム溶液（30w／v％）1撼

HDEHP−nへプタン溶液（25v／v％）10溝g

・−110岬）

セリウムー海底堆積物− 4／8

灰 化 7000c、

圭

1時間

ま一今

ビーカ

硝酸（7＋5）10適
磁製皿に付着した灰分を溶解）
過酸化水素水2〝諺

下水

液量300撼

鉄（Ⅲ）溶液（Fe3＋10mg／粛）1mg「

水酸化ナトリウム溶液（5w／v％）pH9

加 温

約800c

酸化物沈殿熟成）「￣

水

ろ 過 （5種A）

塩酸（1＋1）

下
溶 解

温水

洗浄

下0窯ビ￣カ

液量200mgT＊＊ー111−一セリウムー海底堆積物− 5／8

シュウ酸3g

水酸化ナトリウム溶液（10w／v％）
pH約1．0（シュウ酸塩沈殿熟成）

丁
放 冷
「￣

ろ 過 （5種C）

シュウ酸アンモニウム溶液（0．1w／v％）

1112一

セリウムー海底堆積物鵬 6／8＊

ー1】3−一セリウムー海底堆積物− 7／8＊

卜

シュウ酸0．5g

加熱溶解T

ユウ酸塩沈殿熟成）

冷 却 水水中

Tろ 過

水

エタノール
ジエチルエーテル

乾 燥 5分間デシケ一夕中丁
放 冷 常圧下「￣
秤 量（恒量値が得られるまで専乞燥一放冷一秤量をくり返す）

ポリエチレン（あるいはテフロン）
瓶（100mg）

塩酸（1＋1）4mg

加熱溶解

T
＊

ー・−114−一一セリウムー海底堆積物− 8／8＊
トモ酬﹁過酸化水素水2滴

水20mg

町115−−

2．3．3 標準線源の作製（3．3 参照）
2．1．3 と同じ。

2．3．4 放射能測定（3．5 参照）
2．1．4 と同じ。

2．3．5 計 算〔1〕海底堆積物中の144ceの濃度
2．3．4で得た放射能の測定結果から次式に従って144ceの濃度を計算する。

Ns
〔（

Nb

−−−

Ns
）±（＋

Tb

Ts

Ts2

A′ ±△′ ＝

60 ×e

A′：海底堆積物中のl ceの濃度（Bq／kg車乞土）△′：同上誤差

Ns：試料の全計数値
Ts：試料の測定時間（単位：分）
Nb：バックグラウンドの計数値
Tb：バックグラウンドの測定時間（単位：分）と ：計数効率（％）

W：分析供試量（g）〔2〕減衰補正2．1．5 と同じ。

−116℡−

Nb シ妄

＋−）〕
Tb2

第3章 チエレンコフ光によるβ線測定法

3．1 チエレンコフ光測定

荷電粒子が、屈折率rlの媒体中を、蝶体中の光の速度（c／1「）を超える速度Ⅴで通るとき、チ
エレンコフ光が生じる。電子の運動エネルギーEは次式で与えられる。

E＝m。C2 （1−m。C2＝0．511MeV）

ノ1−ノ92β＝Ⅴ／c

チエレンコフ光を出すしきい値エネルギーはⅤ＝C／n、すなわちβ＝1／nとしたEである。
これより、水（m＝1．33）の場合は、E＝0．264MeVとなる。β線によって発生するチエ
レンフ光の光子数は、単位距離当り、1−1／（βn）2に比例する。すなわち、エネルギーが大きくなるはど、また屈折率が大きくなるはど光子数が多くなる。放出される光は指向性をもつが、E＞0．5MeVでは進行方向に対してほぼ300〜400の円錐方向となる。波長はおよそ200〜700rlmの広範囲にわたり、発光量は波長の3乗に逆比例（短波長光が多い）しノている。
チエレンコフ光測定において留意すべき点は次の通りである。

1）蝶休の屈折率は高いはどよい。
2）短波長成分が多く、また指向性があるので、用いるバイアル、光電子増倍管の入射窓、検出部の反射壁などの材質に注意する。
3）化学クエンチングには関係ないが、色クエンチング（とくに短波長成分）の影響を受けるので、黄色や赤色を呈する試料は不適当である。
4）出力パルスはシンチレーションのパルスにくらべてかなり小さく、検出効率は低い。実際にはβ線エネルギーが1MeV以上のものについて有効である（￣F図参照）。
1

O

O−8

0▲U

O
7

O

6S

O︵U

計数効零︵界︶

O■U

▲丁321

O

チャネル

O

トリチウムの液体シンチレーションスペクトルと ＝Yのチエレンコフ光スペクトル0．5

1．0 1．52．0

2．5β綬の長大エネルギー（MeV）

O

チエレンコフ効果とレソテレータ溶液による
β繚の吾†敷効軍の比較

シソチレーク溶液：トルエソ＋PPO＋POPOP
チエレンコフ効果：水（15mg）（文献番号70）
117三

3，2 測定機器及び測定法の概要〔液体シンチレーション測定装置〕

現在市販されている液体シンチレーション測定装置（LSC）の多くは3Hや14cなど、特定核種の測定に重点が置かれている。市販のLSCは基本的な性能に大きく変わるところがなく、クエンテング自動補正機構などの自動化の傾向が一層強まり、便利になっている。また、多くの機種では、手動による調整と計測が可能であり、本分析法の対象とする■l

核種（α核種およびエネルギーが数〔測定法の概要〕●2 90s r＋OOY＋89srのような複合核種の試料については、連立方程式による方法 や
娘核種の時間的関係を用いる方法などがある。また、高エネルギー・β線核種（9nY、R9s
r、14イPr）については、上記の方法の他に水溶液などを直接に測定試料とするチエレ
ンコフ光測定法が有効である。これは、出力信号が微弱（液体シンチレークで3Hを測る程度）で計数効率も液体シンチレーション測定にくらべて低いが、化学クエンチングの影
響がないこと、試料調製が容易なこと、試料の再使用ができること等の長所がある。
3．3 チエレンコフ光測定用標準線源
チエレンコフ光測定の場合は、計数効率は化学クエンチングの影響を受けないので、標準線源とバックグラウンド用試料それぞれ1個作製するのみでよい。
1）測定瓶を2個用意する。

2）放射能標準水溶液より正確に一定量（放射能は100Bq程度）分取し、j個の瓶に入れる。

3）分析試料と同一の媒体（ふつうは蒸留水）を加えて−・定量（100混または20粛）にする。
また、バックグラウンド用試料は同一の媒体を同一容量入れる。
4）密栓し、調製（またほ検定）年月日、放射能などを瓶蓋上部に記載する。

（＊1）核データについては表Ⅰ−2（P．4）参照。
（＊2）解説卜・7参照

ー・−118−

3．4 β線測定条件の設定
環境試料のような微弱放射能を測定する場合には、計数誤差をできるだけ小さくするよう■3な測定条件の設定が望ましい。その設定条件の目安として、FOMがしばしば用いられる。

計数効率をE（％）、バックグラウンド計数率をB（cpm）とすると、FOM＝E2／B（またはE／J￣云￣）を最大にする測定条件を用いる0そのため、試料分析用チャネル（Aチャネルとする）の増幅器ゲイン、下限および上限ディスクリミネ一夕を以下に示す手順で設定する。
1）標準線源およびバックグラウンド用試料の計3試料をサンプルチェンジャに計数開始約

1時間前（室温型測定器の場合はその必要はない）にセットし、標準線源を検出部に入れる。
2）液体シンチレーション測定装置のAチャネルを次のように設定する。

下限ディスクリミネ一夕（LLD）を800、上限ディスクリミネ一夕（ULD）を900に設定する。（ただしフルスケールを1000とした場合）

3）Aチャネルの増幅器ゲインを最小値から順次増加し、そのつど計数率nAを求める。
nAが放射能のおよそ1％ぐらいになるゲインを見い出しそこに固定する。クエンチャ
量0の標準線源を取り出し、もう一方のクエンチング標準線源を検出部に入れる。

4）LLDを50に固定し、ULDを900、850、800……のように順次下げて、そのつど標
準線源の計数効率（E）を求める。
5）バックグラウンド用試料を検出部に入れる。

5）と同様にLLDを50としULDを900、850、800……のように順次下げて、そのつど計数率（B）を求める。

6）リニアグラフ用紙の横軸をULDの目盛り、縦軸をE2／B値としてプロットする。
7）同図よりE2／B値の最大値を与えるULDに設定し直す。

（＊3）分析目標値の算出については解説4参照。

Ml19−−

3．5 チエレンコフ光によるβ線測定

チエレンコフ効果を利用したβ放射能測定法をU8Y（2．28 Me V）、8Os r（1．49
MeV）およびl＝p r（3．00MeV）の分析に適用する。チエレンコフ光測定のように微少パルスを計数する場合、ノイズ等の混入によって誤った計数が得られる危険性がある。これをさ墨ナるため、長時間1回測定をするより、繰り返し多数回測定をして統計処理をする方●4がよい。 以下にその手順を示す。
1）3．3に述べたチエレンコフ光測定用標準線源、同バックグラウンド用試料および測定
試料をサンプルチェンジャにセットする。
2）標準線源を検出部に送り込む。

3）3．4β線測定条件の設定に準じて、FOMが最大になるように増幅器ゲイン、LLDおよびULDを設定する。
4）計数誤差（標準偏差）が1％未満になるように測定時間を設定して、標準線源の計数率n＾（cpm）を求める。

5）標準線源の放射能をNo（Bq）とすると、計数効率は8＝nA／（N。×60）。
6）サンプルチェンジャを動かして測定試料を検出部に送り込む。

7）測定時間をts分としてJs回測定し、そのつど計数率nsi（cpm）を求める。例えば、
ts＝10分、Js＝10回。
8）サンプルチェンジャを動かしてバックグラウンド用試料を検出部に送り込む。

9）測定時間をt8G分としてJB。回測定し、そのつど計数率nB。i（cpm）を求める。
10）解説3に準じて異常データの棄却を行い、正味計数率n（cpm）およびその標準偏差αを計算する。
11）測定試料の放射能Aおよびその誤差△を求める。

（＊4）解説3参照。

−120−

Ⅱ．液体シンチレーション測定（β線）による放射性コバルト及び放射性ヨウ素の分析法

■1

第 1 章

放射性コバルトの分析

分析対象試料は海水、海産生物（灰）および海底堆積物とする。イオン交換法でコバルトを分■2離したのち、乳化シンチレークを加えて測定試料とする。 本法は電着により測定試料を調製する従来法に比べ分析所要時間を短縮できる。

分析目標値は測定時間を100分とし、バックグラウンド計数の計数誤差の3倍以上を有意と●3

した場合、およそ60mBq／試料である。

1．1 海水＊1

海水にコバルト担体と酸化剤を加えて加熱したのち、60coを水酸化物沈澱等に共沈分離する。次いで陰イオン交換法でコバルトを分離し、乳化シンチレークを加え液体シンチレーショ
ン測定装置により定量する。この方法により海水10ゼ処理でき、100分間測定でおよそ6mBq／ゼの…coが分析できる。分析操作に要する時間は測定試料調製まで約25時間である。

1．1．1 試薬
（1）担体溶液

コバルト担体溶液〔10mgCo2＋／mCHCl（1＋119）〕（2）酸

塩酸（1＋119）、塩酸（1＋11）、塩酸（1＋2）、塩酸（1＋1）、塩酸（2＋1）（3）塩基水酸化ナトリウム溶液（10 w／v％）（4）塩類

ペルオキソニ硫酸カリウム K2S208
過ヨウ素酸ナトリウム溶液 NaIO4（4．6 w／v％）（＊1）分析法は科学技術庁放射能測定法シリーズ5「放射性コバルト分析法」（平成2年改訂）をもとに、液体シンチレーション測定法に合うよう一部手直しした。
（＊2）本分析法による除染係数は解説Ⅱ−2参照。
（＊3）…coのような原子核の励起レベルの寿命が検出器の分解時間より短いβ−γ線放出
核種の測定には反同時計数回路の採否に注意を要する。（解説Ⅱ−3参照）（＊4）解説Ⅱ−4参照。
ー123−

（5）有機試薬
アセトフェノン

乳化シンチレーク●5（6）陰イオン交換樹脂●＄

1．1．2 分析操作
（1） 海水10ゼを10ゼビーカにとり、コバルト担体溶液1鳳gを加える。り（2） ガラス棒でよくかき混ぜながら、ペルオキソニ硫酸カリウム1gと過ヨウ素駿ナトリウム●8 溶液50乳gを加える。
（3） 70℃以上で2時間加熱したのち、水酸化ナトリウム溶液を加えてpH約6．5（BTB試験●g 紙など）とし、さらに30分間加熱して沈殿を熟成する。

（4）沈殿が沈降するまで放置し鎧鋲、傾斜法で上澄み液を捨て、沈殿は遠心分離ず岩。
（5） 沈殿は塩酸（1＋1）10〜20舶で溶解し、不溶解物があればろ過する。

（＊5）市販の乳化シンチレ一夕にはInsta−gel，Aquasol−2などがある。3．2参照。

（＊6）DoYeX⑧1×8、Anberlite ⑧CG− 400、Diaion⑧SÅ＃100のような強塩基性陰イオン交換樹脂100〜200メッシュを用いる。
コンディショニング（P．10参照）した陰イオン交換樹脂をイオン交換カラム（内径1cm、高さ20cm、下方コック付ガラスフィルター封じ込みガラス管）に樹脂柱の高さが14cmになるようにつめる。塩酸（2＋1）50感を毎分1彪の流速でカラムに通し飽和させる。
（＊7）全操作を通してのコバルト回収率は95％なので、特別の場合を除いては回収率の補正は必要ない。

解説Ⅱ−5参照。

（＊8）解説Ⅱ−4参照。
（＊9）解説Ⅱ−6参照。
（＊10）一夜放置すれば十分である。
（＊11）ろ紙でろ過し、次に塩酸（1＋1）で溶解する時に塩素ガスが発生してろ紙が破れる恐れがあるので遠心分離する。

ー124−

＊！2

（6）ホットプレート上で蒸発乾回する。

（7き 塩酸（2＋1）20越を加えて溶解する。
（8）あらかじめ準備した陰イオン交換樹脂カラムに毎分1mgの流速で流し、さらに塩酸（2＊13＋1）50越を流す。 流出液は捨てる。
（9）塩酸（1＋2）を流してコバルトを溶離し、溶出液を100撼ビーカに受ける。コバルトの吸着帯（緑色）が流出しきったのち、さらに20撼を流す。
骨 酒と11液はホットプレート上で蒸発乾回する。

m）乾固物を塩酸（1＋11）5mgで溶解しテフロン瓶（100mβ）に移す。
（l詔 ビーカを塩酸（1＋11）5適で洗い、洗液もテフロン瓶（100適）に加える。
（1讃 乳化シンチレーク90撼を加え振り混ぜた後、冷暗所に約1時間放置する。

（＊12）沈澱を塩酸（1＋1）に溶解した時に過ヨウ素酸イオンが多く存在すると黄〜檀色溶
液となり、蒸発乾回すると緑色の塩となることがある。このような時は次のイオン交換分離の時に妨害となるので青色の塩が得られるまで塩酸溶解、蒸発乾固を繰り返す。
解説Ⅱ−6参照。
（＊13）解説Ⅱ】7参照。

−・−125−−

コバルト…海水− 1／2

放射性コバルトの分析（海水）加 熱 700c以上、2時間

下

水酸化ナトリウム溶液（10w／vタ忘）pH約6．5

加 熱 30分間 水酸化物沈殿熟成

丁
丁
放 置

傾斜法

青色の塩がえらないとき

・−126−・＊ ト⁝T−

コバルトー海水岬 2／2

塩酸（2十1）207粛￠

H

陰イオン交換分離法（カラム1cm x14（ニm）

ホットプレート上

塩酸（1・Ill）5撼
テフロン瓶（100粛）に移す

ビーカを塩酸（1＋11）5〝諺で洗い瓶に加える

乳化シンチレーク90mg

測 定

ー127−

1．1．3 標準線源の作製（3．3参照）（1）100瓢ほ−カを5〜7個用意し、各々に80C。標準感妓の一定量（10Bq程度）をとり、ホットプレート上で蒸発乾固する。
（2）乾固物を塩酸（1＋11）5吼gで溶解し、テフロン瓶（100鳳g）に移す。
（3）ビーカを塩酸（1＋11）5乱gで洗い、洗液もテフロン瓶（100舶）に加える。
（4）乳化シンチレ一夕90感を加える。

（5）クエンチャとしてアセトフユノンを0、0．05、0．1…‥1（容積％）のように綱紀、振り混ぜた後密栓する。調製（または検定）年月日、放射能などを瓶主上に記載する。

1．1．4 放射能測定（3．4、3．5．1および解説3参照）（1）使用機器の型式、名称、試料名などを記録する。
（2）適当な標準線源を用いて計数装置の動作が正常なことを確認する。

（3）バックグランド試料を100分間測定する。
（4）試料を100分間測定する。

（5）外部標準線源を用いて試料の外部標準チャネル比（ESCR）を求め、クエンテンダ補正曲録
から計数効率を求める。
（6）試料の計数率からバックグランド計数率を差し引き、正味の計数率および標準偏差を求める。

（＊14）工業技術院電子技術総合研究所で検定された標準溶液が日本アイソトープ協会（〒113

東京都文京区本駒込2−28−45）を通じて頒布されている。
（＊15）1苅ぞのシリンジ（例えばテルモシリンジ）を利用する方法が簡便である。
（＊16）解説Ⅱ−8参照。

ーー128−

1．1．5 計算〔1〕 海水中の…coの濃度
1．1．4で得た放射能の測定結果から次式に従って…coの濃度を計算する。
Ns

Nb

Ts

Tb

〔（−

Ns
Nb シち
）±（−−・十 Ⅶ ）1
1

s2

Tb2

A′ ±△′ ＝

60 ×e
A′：海水中の…co濃度（Bq／P）△′：同上誤差

Ns：試料の全計数値
Ts：試料の測定時間（単位：分）
Nb：バックグラウンドの計数値
Tb：バックグラウンドの測定時間（単位：分）
e ：…coの計数効率（％）

W：分析供試量（ゼ）〔2〕 減衰補正…coの半減期は5．27年で比較的長いが、試料採取から測定まで長時間経過している
時には減衰の補正が必要である。

A′ ± △′A±△＝

exp（−3．6・10￣4・t）
A：試料採取日に補正した6Oco濃度（Bq／P）△ ：同上誤差t ：試料採取暗から測定開始時までの時間（単位：日）129−一一

1．2 海産生物
灰試料から80coを酸抽出し、次いで陰イオン交換およびアセトンを用いる陽イオン交換でコ

バルトを分離したのち、乳化シンテレ一夕を加え、液体シンチレーション測定装置により定量する。この方法により灰20gを使用した場合、100分間測定でおよそ3mBq／g灰の＝coが分析できる。分析操作に要する時間は測定試料調製まで約30時間である。

1．2．1試薬（1）担体溶液

コバルト担体溶液［10喝Co2十／舶HCl（1＋119）〕（2）酸

塩酸（1＋119）、塩酸（1＋11）、塩酸（1＋3）、塩酸（1＋2）、塩酸（1＋1）、塩酸（2＋1）（3）有機試薬

アセトフェノン■17

乳化シンテレ一夕（4）混合溶液

塩酸−アセトン感撼

A〔塩酸（1＋3）20舶とアセトン80舶の割合の混合液〕
B〔塩酸（1＋1）10鳳ほアセトン90取gの割合の混合液〕（5）陰イオン交換樹脂（完≒ムÅ）（＊17）市販の乳化シンチレータにはInsta−gel，Aquasol−2などがある。3．2参照。
（＊18）アセトンは揮発性であるので、使用の都度調製することが望ましい。混合液は密栓できる

褐色ビンに入れて蒸発による濃度変化、紫外線による組成変化を少なくする。アセトンの濃度が低下するとコバルトの吸着帯が広がったり、あるいは溶離の際にコバルトが樹脂に残留する原因となる。

（＊19）Dowex⑧1×8、Amberlite⑧CG−400、Diaion⑧SA♯100のような強塩基性陰イオン交換樹脂1弼〜200メッシュを用いる。コンディショニング（P．10参照）した陰イオン交
換樹脂をイオン交換カラム（内径3cm、高さ30cm、下方コック付ガラスフィルター封じ込
みガラス管）に樹脂柱の高さが20cmになるようにつめる。塩酸（2＋1）200耽ゼを毎分2mぞの流速でカラムに適し飽和させる。

…130一

■2tl （6）陽イオン交換樹脂（カラムB）

1．2．2 分析操作
■21（1）灰試料20g を300粛ビーカに正確にはかりとり、コバルト担体溶液1適 と塩酸●22（2＋1）100mgを加えて時計皿で覆い、ホットプレート上で時々攫はんしながら1時間加
■23

熱する。
（2）冷却後、ガラス繊維ろ紙（GA−100）を敷いたブフナー漏斗を用いて吸引ろ過し、残留物は少量の塩酸（2＋1）で洗浄する。

●2ノl （3）残留物 はろ紙とともに元のビーカにもどし、再度塩酸（2十1）50−100撼を加■23

えてホットプレート上で1時間加熱する。 冷却後ガラス繊維ろ紙（GA−100）を敷いたプフナー漏斗を用いて吸引ろ過し、少量の塩酸（2十1）で洗浄する。．ろ液・洗浄液

事25 は（2）の溶液に合わせ、さらに塩酸（2十1）60爪gを加える。
（4）溶液はあらかじめ準備した陰イオン交換樹脂カラムAに毎分2粛の流速で流してコバル
トを樹脂に吸着させる。流出液は捨てる。

●2（； （5）塩酸（2十1）150戒、次いで塩酸（1＋1）60mgを流して洗浄する。
（＊20）Dowex⑧50W−Ⅹ8、Ameberlite⑧CG−120、Diaion⑧SK−1のような強酸性陽イ
オン交換樹脂100〜200メッシュなどを用いる。コンディショニング（P．10参照）した陽イオン交換カラム（内径1cm、高さ20（：m、下方コック付きガラスフィルター封じ込みガラス管）に樹脂柱の高さが15cmになるようにつめる。塩酸−アセトン混液A20
撼を通して生じた気泡はガラス棒でかき混ぜて除き、さらに10戒を通す。
（＊21）およそ生重量1kgに相当する灰を分析に供する。
（＊22）全操作を通してのコバルトの回収率は95％以上なので、特別の場合を除いては回収率の補正は必要ない。解説Ⅱ−5参照。
（＊23）塩酸の刺激臭が著しいので換気には十分に注意する。
（＊24）ノ残留物に炭素分を多く含み黒色の場合は（コバルトは炭素に吸着されやすい）ろ紙ごと自重皿に入れて硝酸2〜3滴を加え、電気炉（450〜5000c）で灰化する。残留物が少ない時には再抽出を省略してよい。
（＊25）抽出に用いた塩酸（2十1）はコバルトを陰イオン交換樹脂に安定に吸着させるための最低濃度であり、抽出の際に消費された塩酸を補充して溶液の塩酸濃度を8〜10Mにするためである。この際に塩が析出したならば、これはほとんどNaCl、KCl、
CaHPO4などと考えられるので、しばらく放置して塩を完全に析出させてからろ過して除去する。
（＊26）コバルトの吸着帯（緑色）を目安とする。もし緑色の吸着帯が樹脂柱の上部から2／
3より下方に下がったら、洗浄はその時点で打ち切る。解説∬−7参照。

一−131…

■∠l （6）塩酸（1＋2）を流してコバルトを溶離する。はじめの流出液50撼は捨てる。 溶出＊28

液は300粛ビーカに受ける。緑色の吸着帯が溶出しきったのち、さらに20粛を流す。
＊2∬（7）溶出液をホットプレート上で蒸発乾閲する。
（8）乾固物は少量（10〜20適）の塩酸−アセトン混液Aで溶かし、あらかじめ準備した陽イ

オン交換樹脂カラムBに毎分1mβの流速で流してコバルトを吸着させる。ビーカを混液Aで10撼ずつ2回洗い、この溶液もカラムBに流す。
＊311（9）さらに混液A了0粛を流して流出液は捨てる。
●3t（10）塩酸−アセトン混液Bを流し、コバルトを溶離する。 溶出液は200撼ビーカに受ける。

■32 （11）溶出液はホットプレート上で蒸発乾回する。
（l辺1．1．2分析操作（11〉〜（13きに同じ。

（＊27）マンガン等を除去するため緑色の吸着帯が樹脂カラムより流出する限界まで洗浄するのが望ましい。

（＊28）コバルトの溶離には塩酸（1＋2）200〜300撼を必要とする。この時、鉄を多量に含む試料では、コバルトの溶出フラクション申に鉄が混入してくるが、後の陽イオン
樹脂カラム分離操作によって鉄を除去出来るので支障はない。
（＊29）高い温度で行うと乾固少し手前で析出物が飛びはねるおそれがあるので、濃縮してきたらなるべく低温で乾回する。
（＊30）銅が多く含まれる試料では流出液に銅の青色が見られるが、コバルトは樹脂に吸着しているので問題はない。コバルトは赤色の吸着帯となっている。
（＊31）コバルトの溶離には塩酸∵アセトン混液B50〜100撼を必要とする。場合によってはコバルトの溶離が遅いことがある。これはアセトンの濃度の低下、脱離交換速度が遅いことなどが考えられる。この時には下部コックを一旦閉めて（10分程度）その後流出を再開するなどコバルトが完全に溶出するまで混液Bを流す。
（＊：i2）アセトンを多壷に蒸発させるので引火しないようになるべく低温で蒸発させるとともに、換気には十分に注意する。

＝132・

コバルト岬海産生物− 1／3
放射性コバルトの分析（海産生物）

如

熱 1時間 ホットプレートヒ

＋

放 冷

＋ ろ 過

（GA−100）

敦−−133Ⅶ

コバルトーー海産生物・・− 2／／ニi

＊

塩酸60避

L

￠

陰イオン交換分離法（カラム3cln X20i：m）

溶 出 液

蒸発乾固 ホットプレート上

塩酸−アセトン混液A lO〜20撼

溶 液〔塩酸−アセトン混液A〕

丁：塩酸（1十3）20mg十アセトン80〝ば＊

一凡−・134−・lt

コバルト一泡座生物− 3／′∴j￠ll

陽イオン交換分離成（カラム1cm x15cln）

蒸発乾固

ホットプレート上

塩酸（1＋11）5mg
テフロン瓶（100mg）に移す

ビーカを塩酸（1十11）5〝ばで洗い瓶に加える

乳化シンナレーク90〝諺測 定一叩135−−−

1．2．3 標準線源の作製（3．3参照）
1．1．3に同じ。

1．2．4放射能測定（3．4、3．5．1および解説3参照）
1．1．4に同じ。

1．2．5 計算
〔1〕海産生物の…coの濃度
1．2．4で得た放射能の測定結果から次式に従って…coの濃度を計算する。

Ns
〔（

Nb

−−−

Ns
）±（−

Ts

Nb％
＋−）〕

Ts2 Tb2

Tb

A′ ±△′ ＝

60 ×e

A′：海産生物中の60co濃度（Bq／kg生）△′：同上誤差

Ns：試料の全計数値
Ts：試料の測定時間（単位：分）
Nb：バックグラウンドの計数値
Tb：バックグラウンドの測定時間（単位：分）と ：…coの計数効率（％）

W：分析供試量（灰試料）（g）
K：試料の灰分（％）
〔2〕減衰補正1．1．5〔2」に同じ。

ー136−−−KXlO3

1．3 海底堆積物
海底堆積物中の有機物を電気炉で加熱分解したのち60coを酸抽出し、次いで陰イオン交換
およびアセトンを用いる陽イオン交換でコバルトを分離し、乳化シンテレ一夕を加え液体シン
テレーショ・ン測定装置により定量する。この方法により乾燥した海底堆積物100gを使用した場合、100分間測定でおよそ0．6Bq／kg乾土の80coが分析できる。分析操作に要する時
間は測定試料調製まで約35時間である。

1．3．1 試薬
1．2．1に同じ。

1．3．2 分析操作

●33●34

Ⅲ 乾燥紳士約100gを磁製皿 に正確にはかりとり、650℃以下 で3〜4時間加熱
処理後1ゼビーカに移す。
●35 （2）コバルト担体溶液1適 と塩酸（2＋1）200mgを少量ずっ攫はんしながら加えて時計皿で●36

覆い、ホットプレート上で時々攫はんしながら1時間加熱する。

■37 f3）冷却後、ガラス繊椎ろ紙（GA−100） を敷いたブフナー漏斗を用いて吸引ろ過し、残留物を少量の塩酸（2＋1）で洗浄しながらガラス繊維ろ紙上に移す。ろ液は保存する。
＊38 （4）少量の塩酸（2＋1）でガラス織椎ろ紙上の残留物 をろ紙とともに1ゼのビーカにもどす。ガラス棒でその残留物を細かく砕き、塩酸（2＋1）150撼を加えてホットプレ■36 −卜上で1時間加熱する。

（＊33）加熱処理に使用する磁製皿は底の深いものを用いると下部の有機物が焼けずに残ってしまうので、なるべく底が浅く広い磁製皿を使用する。
（＊34）700℃を超えると（2）の操作でコバルトの抽出量が低下するので、650℃以下で処理しなければならない。解説Ⅱ−9参照。

（＊35）全操作を通してのコバルトの回収率は95％以上なので、特別な場合を除いて回収率の補正は必要ない。解説Ⅱ−5参照。

（＊36）塩酸の刺激臭が著しいので換気には十分に注意する。
（＊37）通常のろ紙を用いるとろ紙が破れたり、細かい粒子がもれるおそれがある。
（＊38）残留物に多量の炭化物が認められる場合には再度加熱処理を行う。

ーー137−

㈲＋玲却後、ガラス繊維ろ紙（GA−−−10日）を敷いたブフナー漏斗を用いて吸引ろ過し、残留物を少巌の塩酸（●：iりと合わせ、さらに塩酸（2＋1）60粛を加える。
（6）溶液はあらかじめ準備した陰イオン交換樹脂カラムAに毎分27㌦の流速で流してコバル

トを樹脂に吸着させる。流出液は捨てる。

＊・llI （7）塩酸（2＋1）250適、次いで塩酸（1・一卜1）60粛を流して洗浄する。
（8）1．2．2分析操作（6）〜（12）に同じ。

（＊39）抽出に用いた塩酸（2十1）はコバルトを陰イオン交換樹脂に安定に吸着させるための最低濃度であり、抽出の際に消費された塩酸を補充して溶液の塩酸濃度を8〜10Mにするためである。この際に塩が析出したならば、これはほとんどNaCl、KCl、
CaI−IPO4などと考えられるので、しばらく放置して塩を完全に析出させてからろ過して除去する。

（＊40）コバルトの吸着帯（緑色）を目安とする。もし緑色の吸着帯が樹脂柱の上部から2／3
より下方に下ったら、洗浄はその時点で打ち切る。解説Ⅱ−7参英軍。

一・I138−

コバルトー海底堆積物− 1／3
放射性コバルトの分析（海底堆積物）

加 熱 1時間ホットプレート上斗

放 冷＋ ろ 過 （GA−100）ー139紳コバルトー海底堆積物− 2／3

＊

ト

塩酸60適
￠

H

陰イオン交換分離法（カラム3cm X20cm）

ホットプレート上

塩酸十アセトン混液A lO〜20撼

解溶〔塩酸−アセトン混液A〕：塩酸（1＋3）20粛＋アセトン80mg

丁＊−−】40−−

コバルトー海底堆積物− 3／3￠

陽イオン交換分離法（カラム1㍑m X15cIn）

蒸発乾固 ホットプレート上

塩酸（1＋11）5粛
テフロン瓶（100粛）に移す

ビーカを塩酸（1＋11）5才適で洗いテフロン瓶に加える

乳化シンテレ一夕90粛

測 定−・・l′l】・Ill∴i∴j 標準線源の作製（3∴j参照）

l．1∴う にい廿∴i∴！，i 放射能測定り∴l、且5．1およひ解説：主参賢くり

1．1．1に樟け∴i∴j．5 計算
し11海域唯梢物小の…coの濃度

1．3．4で得た放射能の測定結架から次式に従って…coの濃度を計算する。

Ns
：（−

Ns

Nb
−‥・

Ts

） ナ（

Nb シ妄

鵬＋岬）〕
Ts2 Tb2

Tb

A′ ±△′ ＝

60 ×ど

A′：海産生物中の…co濃度（Bq／kg乾土）△′：同上誤差

Ns：試料の全計数値
Ts：試料の測定時間（単位：分）

Nb：バックグラウンドの計数値
Tb：バックグラウンドの測定時間（単位：分）
ど ：…coの計数効率（？首）W：分折供試量（g）〔2二†減衰補itミ

1．l．5 し2．iに同じ。

ー142

第2輩 放射牲ヨウ素の分析＊1

この章の分析法は、原乳 を対象とする。
本法は、陰イオン交換樹脂に吸着させた放射性ヨr〉素を溶離したのち溶媒抽出を行い、その有■2 機溶液を測定試料とする。
従来のヨウ化パラジウムを測定試料とする方法に比べ、分析所要時間を短縮できる。分析目標
値は、試料量4ゼ、測定時間を100分としたとき、およそ10mBq／ゼである。
2．1原乳

原乳4ゼにヨウ素担体を加えて、陰イオン交換樹脂に、バッチ法によりヨウ素を吸着させる。
次亜塩素酸ナトリウム溶液で樹脂からヨウ素を溶離後、TiO八一キシレン溶液で抽出する。有機層と、液体シンテレ一夕及び亜硫酸ナトリウムをテフロン瓶（100乃g）へ入れ、液体シンチ
レーション測定装置により定量する。分析操作に要する時間は測定試料調製まで約8時間である。

2．1．1試薬
く1）担体溶液

ヨウ素担体溶液（10mgI￣／粛）
（2）酸

塩酸
（3）塩類

亜硫酸ナトリウム溶液 Na2SOJ（12．6w／v％）
次亜塩素酸ナトリウム溶液 NaClO（有効塩素5〜6％）
塩酸ヒドロキシルアミン
亜硝酸ナトリウム（＊1）市販乳にも適用できる。
（＊2）本分析法による回収率と除染係数は解説Ⅱ−10参月‰

一−143・−

（4）有機試薬

アセトフェノン
TiOかキシレン溶液◆3（1v／硝）
乳化シンチレ一夕●4尿素溶液（1w／硝）（5）陰イオン交換樹脂■52．1．2 分析操作
（1）原乳試料は採取直後に、4ゼにつきヨウ素担体溶液2舶及び亜硫酸ナトリウム溶液2〜3滴を加えミ8よくかき混ぜる。

（2）試料4ゼをビーカにとり、スラリ状イオン交換樹脂50爪gを加え、激しく30分間かき混ぜ、30分間静置する。
（3）傾斜法によりイオン交換樹脂が洗出しないように注意して、別のビーカにできるだけ原乳を移し入れる。イオン交換樹脂は保存する。

（4）原乳に再びスラリ状イオン交換樹脂50爪gを加え、（2）、（3）の操作を繰り返すニ8 原乳は捨てる。

（5）樹脂を別の500舶ビーカに水で洗い移し合わす。
（6）馴旨に熱水（60〜70〇c）300舶を加えて、数秒間かき混ぜて静置し、樹脂が沈降後、傾斜法により洗液を捨てる。この操作を洗液が透明になるまで繰り返す。
（7）洗液の終わった樹脂に次亜塩素酸ナトリウム溶液100鳳gを加え、5分間かき混ぜる。
（8）グラスフィルター3Gでろ過する。
（9）ろ液は保存し、イオン交換樹脂は元のビーカにもどし、残った樹脂は少量の水で洗い入れ、次亜塩素酸ナ巨ノウム溶液100孤gを加え、（7）、（8）の操作を繰り返す。ろ液は前のろ液に合わす。イオン交換樹脂は捨てる。

（＊3）解説江柵11参照。

（＊4）市販の乳化シンチレ一夕Insta−gel，Aquaso卜2などがある。3．2参照。
（＊5）Dowex⑧1×8、鼻血berlite⑧CG−4do、Diaion⑧SA磐のような塩基性陰イオン交換樹
脂50〜100メッシュを用いる。

コンディショニングについては（P．10）参照。

（＊6）防腐剤としてのホルマリンの添加は、回収率を低下させる恐れがあるので、できる限り添加しない方がよい。解説Ⅱ−11参照。

＝‖

●T

㈹ 合わせたろ液をかき混ぜながら、塩酸を少量ずっ発泡が終るごと に加え、pllを約1にする。
●8

仙 ホットプレート上で加熱 し、かき混ぜて、発生する気体を十分に追い出した後放冷する。
■さ鱒 分液漏斗に溶液を移す。ビーカは少量の水で洗う。TiOA−キシレン溶液を正確に40訊g、次に塩酸ヒドロキシルアミン2gを加え、2分間振り混ぜ、静置する。水屑は別の分液漏斗に移し入れる。

㈹ 再び水屑にTiOA−キシレン溶液を正確に20mC、次に塩酸ヒドロキシルアミン1gを加え振り混ぜて抽出を繰り返し、有機層は先の有機層に合わせる。
㈹ 有機層に、尿素溶液50粛を加え、2分間振り混ぜ、洗浄する。
㈹ 水屑を捨て、有機層55謎を正確にとりテフロン瓶（100粛）に移し、乳化シンテレ一夕45粛、
亜硫酸ナトリウム溶液0．5凱gを加えて、よく振り混ぜる。

（＊7）塩酸の添加は少量ずつ加え、発泡による損失のないよう注意深くかき混ぜる。
（＊8）解説Ⅱ−11参照。

−145▲剛ヨウ素一原乳− 1／2
放射性ヨウ素の分析（原乳）原 乳 4ゼ
ヨウ素担体溶液2舶（10喝Ⅰ￣／撼）

鱒鱒酸ナトリウム溶液（12．6w／vタ ）2〜3滴
イオン交換分離法

傾斜法 洗液が透明になるまで洗浄

ろ 過 （グラスフィルタ3G）

・一14（；−

ヨウ素−一原乳− 2／2＊

卜

塩酸を少量ずっ発泡か終るごとに加える約pl11

加 熱 （発生気体がなくなるまで）ホットプレート上

丁

溶媒抽出分離法 分液漏斗

測 定

14′7

2．1．3 標準線源の作製 （3．3参照）（1）100耽ぞビーカを5〜7個用意し、各々に13iI棲準溶液のおよそ10Bqを正確に分取し、亜硫酸ナトリウム溶液1徽g加える。
（2）ビーカに水を加えて、溶液体積を50舶とする。
（3）水溶液を分液漏斗に移し、TiOA−キシレン溶液40感、亜硝酸ナトリウム0．5g、塩酸1感を加え、2分間振り混ぜて静置する。水層は別の分液漏斗に移し入れる。
（4）再び水層に、TiOA−キシレン溶液20徽gを加えて抽出し、有機層は先の有機層に合わせる。
（5）有機層に、尿素溶液50れgを加え、2分間振り混ぜて洗浄する。
（6）水層を捨て、有機層55舶を正確にとり、テフロン瓶（100徽g）に移し、乳化シンチレ一夕
45耽ぞを加える。

（6）亜硫酸ナトリウム0．5取gを加え、さらにクエンチャとしてアセトフェノンを0〜1．5Y／v％になるように加えてよく振り混ぜる。

2．1．4 放射能測定（3．4，3．5．1及び解説3参照）（1）使用機器の型式、名称、試料名などを記録する。
（2）適当な標準線源を用いて計数装置の動作が正常なことを確認する。
（3）バックグラウンド用試料を100分間測定する。
（4）試料を100分間測定する。

（5）外部標準線源を用いて試料の外部標準チャネル比（BSCR）を求め、クエンチング補正曲離、ら計数効率を求める。

（6）試料の計数率から、バックグラウンド計数率を差し引き、正味の計数率及び標準偏差を求める。

（＊9）解説Ⅱ−12参照。

椚148一書2．1．5計算〔1〕原乳巾の‖11の濃度

2．1．4で得た放射能の測定結果から次式に従って131Ⅰの凛度を計算する。
Ns

Nb

Ns

Nb シ妄
＋−〉 〕

Ts

Tb

Ts2

Tb2

一一 「 ）±（〔（

A′ ±△′ ＝

●10

102
× −

60 ×ど

60

× −

W

A ：原乳中の‖lI濃度（Bq／ゼ）△′：同上誤差

Ns：試料の全計数値
Ts：試料の測定時間（単位：分）
Nb：バックグラウンドの計数値
Tb：バックグラウンドの測定時間（単位：分）亭 こl

W：分析供試畳（ゼ）〔2〕減衰補正

131Ⅰの半減期は8．04日と比較的短いので試料採取から測定までの減衰の補正が必要である。
A′ ±△′A±△＝

exp（−0．0862・l）

A：試料採取日に補正した…Ⅰ濃度（Bq／ゼ）△：同上誤差t：試料採取時から測定開始時までの時間（単位：日）（＊10）測定に用いた溶媒（TiO八一キシレン溶液）量（55mg）と抽出に用いた量との比（GO〝諺）。

ー149−

55

第3章 液体シンナレークによるβ線測定法
3．1 測定機器及び測定法の概要〔液体シンチレーション測定装置〕

現在、市販されている液体シンチレーション測定装置くLSC）には多くの種類があり、ほとんどのものは3i−Ⅰと14cなど特定の核種に重点を置いている。基本的な性能についてはあまり変りはなく、機能的には一層自動化の傾向にあってクエンチング自動補正機構など便利にはなっているが、反面、応用性・拡張性に欠けるものもある。しかし、多くの機●1 種においては手動による機器の調整および計測が可能であり、本分折法の対象とする核種（α核種およびエネルギーが数100keV以上のβ核種）に十分適用できる。
〔測定法の概要〕

液体シンチレーション測定法においては、クエンチング効果の補正が最も重要な問題で■2ある。クエンテング効果の補正を含めて、効率を求めるためのいくつかの方法 があるが、多試料の測定、微弱な放射能、操作の自動化などの点を考慮すると、環境試料の分析には
外部標準チャネル比法（ESCR法）が最も適した方法であり、市販の多くの機種はこの方法を採月＝ノている。

外部標準チャネル比法については、∬．3．4、址．3．5．1、Ⅲ．2．4、及びⅡ．3．5を参照されたい。

（＊1）核データについては表卜2（P．4）参照。

（＊2）∬．3．5 参照。

ー15し）−

3．2 液体シンテレ一夕
液体シンナレークは有機溶媒と蛍光体を⊥成分とし、それらを混合したカクテルには目的に応じて多くの種類がある。分析試料は最終的には水溶液ないし溶媒抽出による有機溶液を
シンテレ一夕に混合して測定されるので、現在最も…一般に用いられている液体シンチレークを用いることとする。すなわち、水溶液は市販の乳化シンナレークに混合するか、あるいは、抽出用シンチレークによって対象核種を抽出した有機溶液を測定試料とする。また、有機溶
液の試料はキシレン（またはトルエン）ベースシンテレ一夕に混合して測定試料とする。以下にそれらシンチレークについて述べる。
1 キシレン（またはトルエン）ベースシンテレ一夕

これは最も一般的に用いられる液体シンテレ一夕で、他のカクテルの基本となるもので■ごiある。溶媒としてはキシレン（凝固点岬20℃、ス‡np ＝284nnl）またはトルエン（凝固点■一1

岬95Oc、スInP＝284nm）を、蛍光体としては最も肘一般的にPPO （スmp＝336nm）を、●5

そして波長シフタとしてDMPOPOP （ÅIllP＝419nIll）を用いる。
その基本となる組成は次のものである。

キシレン（またはトルエン）1ゼ＋PPO5g十DMPOPOl−0．3g
なお、DMPOPOPは、用いる光電子増倍管の感度レスポンスがPI）0の発光スペク
トルを充分カバーしていれば用いる必要はないが、色クエンチングが生じる可能性のある
ときは加えた方がよい。

（＊3）発光量か最大値を示す波長。
（＊4）PPO：2．5 −−dipllenyloxazole（＊5）DMf）0Ⅰ）OP：l．4−−bis−2−（4111Cthy15−phellyloxazolyl）he11ZCne

一15l−−−

PPOの農は、5g／ゼぐらいで最大の発光息を示すが、3〜8g／ゼの範囲では発光量にあまり変化はない。

混合する有機溶液紙料の量を考慮してほぼ上記の濃度になるように鋼製する。また、多めに入れる方が試料によっては、クエンテンダ効果を弱めることもある。
2 乳化シンテレ一夕
液体シンテレ一夕に界面活性剤を加えたもので水溶液をシンテレ一夕に均質に分散することができる。乳化シンテレ一夕は水溶液との混合比によって試料の状態が変わるので注意する必要がある。市販の乳化シンテレ一夕のほとんどは、温度により多少異なるが、乳化シンテレ一夕に対する水の混合率がほぼ10％未満では透明、ほぼ10〜20％の問で二相に分離、ほぼ20〜50％ではゲル状コロイドとなる。一般的にはゲル状で用いることが多い。
市販の乳化シンテレ一夕としては次のようなものがあり、特性については大きく異なる
ところはない。
InstaNgel

Packard社（アムコ㈱取扱）

A（川aSO卜2

New Ellgia【ld NucleaI・祉（第一化学薬品㈱取扱）

ACSⅡÅmeI・Silalれ 社（アマシャム・ジャパン㈱取扱）

ScilltisoIEX−1i 同仁化学研究所
3 抽出用シンナレーダ
キシレン（またはトルエン）ベースシンチレークに抽出試薬を混ぜたもので、その混合比は抽出試薬のクエンナング効果を考慮し、蛍光体の塵は1に述べた濃度になるように調製する。抽出試薬はできるだけクエンテング効果の小さいものか望ましく、次のようなものが用いられる。

‖t）E‖P his−州（2…eLllylhexyl）pllOSPllUric acid′riOA L【・iisooclylamine′Ⅰ、l−ミl）trib両yl油ospllate

3義3 標準綿源とバックグラウンド用試料

本分机法の液体シンチレーション測定に用られる標準線源は、クエンテンダ浦迂曲線を作成するためのクエンテンダ標準線源5〜7個で1セットとなる。対象核種に応じ、化学う〉折￠）巌終段階に得られる溶液に準じて調製する。それらに要求される条件としては、以下のとおりである。

岬152−・一、1・

1）測定の対象となる核種と同一の単一核種を含むこと 2）放射能はその不確かさが5％以下の精度であること 3）1セットの全ての線源は同一放射能である方が使い良い 4）ク
エンチャの種類および量が適切で、想定される測定試料のクエンチング範囲をカバーすること
5）測定試料と同一の測定瓶中にほぼ同一真のシンチレ一夕を含むこと。

3．3．1 クエンチング標準線源

1）およそ10Bq／nLの放射能標準水溶韻で約10れC、あるいは同水溶液を抽出試薬（HDEH
P、TiOAなど）で100％抽出したものを用意する。
2）この一定量（1爪ゼ程度）を正確に分取して、5〜7個の瓶に入れる。
3）シンテレ一夕（水溶液線源に乳化シンチレーク、有機溶媒線源にはキシレンあるいはトルエ

ンベースシンチレ一事）の一定量（99mほたは19㌶）を上記の各瓶に加える。
4）クエンチャとしてアセトフェノンを0．05、0．1、0．15（容積％）・・・のように添加する。
なお、その量は正確である必要はない。
5）密栓した後、可能ならばさらに接着剤などでシールする。調製（または検定）年月日、放射能などを瓶蓋上部に記載する。

6）バックグラウンド用試料は上記の3）、4）、5）に準じて調製する。

（＊6）放射能が不確かな場合は、解説Ⅱ−13に述べる効率トレーサー法などによっ放射能を決定することができる。
（＊7）窒素ガス等で充分バブリングして脱酸素したものを用いるはうが望ましい。
（＊8）測定瓶の容積が100如か20徽gの場合。
（＊9）クエンチャの種類としては他のもので良く、化学分析の最終段階において得られる溶液（
及びその添加量を変える）を用いてもよい。

ーl！）3−

3．4 β線測定条件の設定
環境試料のような微弱放射能を測定する場合には、計数誤差をできるだけ小さくするよう■IIIな測定条件の設定が望ましい。その設定条件の目安として、FOMがしばしば用いられる。

計数効率をE（タ6）、バックグラウンド計数率をB（cpm）とすると、FOMニE2／BくまたはE／／J￣巧一）を最大にする測定条件を用いる。そのため、試料分析用 チャネル（Aチャネルとする）の増幅器ゲイン、下限および上限ディスクリミネ一夕を以下に示す手順で設定する。

1）3．3．1で作製したクエンテンダ標準線源のうち、クエンチャ量0の標準線源、通常の分析操
作より得られる試料とほぼ同程度のクエンナングを示す標準線源およびバックグラウンド用試料の計3試料をサンプルチェ．ンジャに計数開始約1時間前（室温型測定器の場合はその必要はない）にセットする。

クエンチャ竜0の標準線源を検出部に入れる。
2）液体シンチレーション測定装置のAチャネルを次のように設定する。
下限ディスクリミネ一夕（LI．【））を800、上関ディスクリミネ一夕（ULD）を900に設定する。（ただしフルスケールを1000とした場合）
3）Aチャネルの増幅器ゲインを最′j、低から順次増加し、そのつど計数率11▲を求める。

−−Aが放射能のおよそ1％ぐらいになるゲインを見い出しそこに固定する。クエンチャ
皇0の標準線源を取り出し、もう−・・・方のクエンナング標準線源を検出部に入れる。

4）Ll・Dを50に固定し、ULDを900、850、800…・・・のように順次下げて、そのつど標
準線源の計数効率（E）を求める。
5）バックグラウンド用試料を検出部に入れる。
4）と同様にLLDを50としUI．Dを900、850、800…・・・のように順次下げて、そのつど計数率（R）を求める。

6）リニアグラフ用紙の横軸をUl．1）の目盛り、縦軸をⅠミ2／B値としてプロットする。

7）同問よりlミ2／／B値の熊大値を与えるUl−Dに設定し直す。

（＊川）分机lほ別真のて那加二ついては解説4参照∩−154−

3．5 クエンナング補正法

測定試料のクエンナング補正はには次のような方法がある。

1内部標準法：測定試射を一一度測定した後、標準放射能溶液をそれに加えて再び測定する方法である。これは微弱放射能測定にも適しているが、手間がかかり試料の再測定ができない等の欠点があり、現在ではあまり汚才いられない。
2 試料チャネル比法：異なる波高領域に設定した2チャネルにおける計数値の比よりクエンテ
ンダを補正する方法であるが、微弱放射能測定には計数誤差の点で不利である。

3 外部標準計数法：試料の外部より7線を順射して1チャネルにおける計数率よりクエンテン
ダを補正する方法であるが、試料の塵に依存し、外部γ線源による照射位置の再規性の影響を受ける欠ノ貴がある。
4 夕ほ言様準チャネル比法（王てSCR法）：2）と3）の長所を排せたもので、2チャネルにおける外部7線掛こよる計数値の比によってクエンチング補正を行うものである。
以下にESCR法の概要を述べる。

試料にクエンテンダ効架が生じると、β線スペクトルは低波高側へシフトしてシングルチャ
ネルAにおける計数率（すなわち計数効率）が減少する（区‡1）。そしてl棚卸紆に外部より7線を照射して得られるコンプトン電子のスペクトルも同様に低波高側へシフトするため、2偶のシングルチャネル（B、C）の計数値は異なった値を示す。すなわちCチャネルの計数値11。
とBチャネルの計数値11Bの比1↑。／nβはクエンナング効果によって変る効率の情報をもつことになる。この方法において、チャネルA、B、Cの選び方はかなり任意であるか、次の点を考慮して決めねばならない。

−15h−1）Aチャネルは、ほぼβ線スペクトルのほとんどを含めるようにするのが一般的であるが、微弱放射能測定の場合は、同チャネルに含まれるバックグラウンド計数率を考慮する必要がある。
計数効率をE（％）、
バックグラウンド
計数率をB（cpm）とすると、E2／Bができるだけ大きくなるようにチャネルAを決めることが望ましい（3．4参照）。

トー C −−−−−−−−1−

チャネノレ領域
図12）BとCチャネルは、予想されるクエンテンダ範囲をカバーできるように、しかも後述するク
エンテング補正曲線ができるだけ理想的な形になるように、数回の試行錯誤によって決める方がよい。

クエンナング標準繰源セットを用いて、Ⅱ．3．5．1に述べる手順によってクエンテンダ補正曲線（図2）を作成する。ESCR方を用いる場合の注意事項としては、
1）化学クエンテングと色クエンテンダはやや異なる曲線を示すので注意しなければならない。
2）チャネル比の液量依存性は少ないとはいえ、多重散乱などは液量に依存し、コンプトンス
ペクトルが変わることがあるので、液量はできるだけ一定にする方がよい。
3）クエンチング補正曲線は機器の安定性に影響されるので、定期的に測定し直すか、あるいは、試料の測定に先だって標準線源を測定して、同補正曲線が正しいことを確認しておく。もし、曲線から離れた値が得られたときは、増幅器の微調整ゲインを変えて、効率が曲線に一一致する

1 2 3 ・l S 6

ようにする。

E S C R
図2

疇156−

3．5．1 β綿クエンナング補正曲線の作成
クエンチング捕正法としては、微弱放射能のルーチン分析に適している外部傾準チャネル比法（ESCR法） を用いる。前述のクエンチング標準繰源セットを用い、次のような手●ll

順でクエンチング補正曲線を作成する。
1）クエンチング標準線源セットおよぴバックグラウンド用試料をサンプルチェンジャに計数開始1時間前にセットする。クエンチャ旦0の線源を検山部に入れる。
（＊11）低バックグラウンド液体シンチレーション測定装置のクエンチング補正曲線の作成
方法① 液体シンチレーション測定装置のAチャネル（増幅器ゲイン、Ⅰ，LD、ULD）を3．4
β線測定条件の設定により得た条件に設定する。

② クエンテング標準根源セットをサンプルチェンジャに計数開始1時間前にセットする。
各クエンチング標準線源について計数率IIAを求める。
③ 各線源の放射能をN。とすると、計数効率はe＝nA／N。である。

④ クエンチャ量0の標準線源を検出部に入れ、外部γ線源（137c暮）をセットする。
（9 液体シンチレーション測定装置のESCR用チャネルのLIJDを100、ULL）を1000に設定する。

って捕正【11】線の感度が変る。

⑧ 各クエンナング標準線源について計数値IIB、‖。よりチャネル比R＝11B／Il。を求める。（このときIIcを10k（1く＝3、4……）にプリセットカウントすればE

SCIミが求め易い。）
なお、クエンナング標準線源の放射能がIIBおよび1l。に対して無視できないときは次のようにする。

上記設定条件にてクエンナング標準線源のみ（夕ほ；γ繰を照射せず）を測定し、11占、11こを求める。その時のチャネル比は

Ⅰミ＝（1ノIB 一一Ⅰ一1昌）／（nc 一一Ilニ）である。

⑨ 直線グラフ川紙の縦軸にとを、横軸にⅠミをとり全データをプロットし、滑らかな曲線でトレースする。
餉なお、精度および便し、舅さのノたで、同曲線は直線に近いほどよく、また、その見かけのこう配はあまり大きくないカがよい（Ⅰミの誤差／＼1くに伴う￡の誤差／＼とはこう配に比例するため）。各チャネルのLLD、しJI．Dおよびゲインを変えて同様の測定を行い、最適の効率曲線を求めることが望ましい。

・−一一157√一一︼ ︑■′
Ⅰしぐ

して川しを川いて計算すうノノ力、ブイ、ソナイングレ湘丹二かよい。

は伸︑

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姐！ソニカ 柑コ〔によ畑敗値ぺ
実測値そ〃）もぴ）を植ゎデ・−一夕と︵帥・Rを変数として効率曲線

3次j一〔に仮定し、最小二乗法または川である（雛説2参照）。そのさい
トレ…スし′二曲線上で読みとった他

ニ⑦ UIJUを300に設定し直す。これで測定条件の設定は終7。なおUl，Dの大小によ

0

3、4……）にプリセットカウントすればlミSCRが求め易い。）

るnUk

が0

一定値を示していた1ミSCR＝（11B／IIc） が変化（コンプトン端′マルス
を越えはしめるノた）するところを見い出して固定する。（このとき1つcを1

めL︵
求Uk

⑥lミSCR川増幅器ゲインを最小値から順次増！）I］し、そのつど計数率11B、Il。を

2）液体シンチレーション測定装置に内蔵の3チャネル波高分析器（A、B、Cチャネルとする）のAチャネル（分析用チャネル）を3．4β線測定条件の設定に準じて設定する。
3）DチャネルのLLDを100、ULt）を∞に、CチャネルのLLt）を10O O、ULD
を∝ペニし、夕ほ…7綾瀬を検出部に送り出す。
4）DおよびCチャネルの増幅器ゲインを共に最小値から順次増加し、そのつど各計数率IIBと王1cを求める。nCがf18のおよそ仁％くJらいになるゲイン（コンプトン端パルスがULDニ」000を越えはじめる点）を見い山して、そこに固定する。
5）Cチャネルの1．lJDを300に設定し直す。これで測定条件の設定は終了。なお、CチャネルのLLI〕の大小によって補正曲線の感度が変る。

6）クエンナング標準線源についてl−A、Ⅰ一−8、11。を求め、次に外部7線を鰍して王一、Ⅰ、Iぎを求める。 また、バックグラウンド用試料を用いてAチャネルの計数率N8Gを求める。

7）各線源の放射能をN臼とすると、計数効率はとニ（nA−1つ8。）／No、チャネル比は

R＝（1一−。。）／（Ⅰ一。8）である。
8）直線グラフ用紙の縦軸にとを、横軸にRをとり全データをプロットL．、滑らかな曲線でトレースする。
9）なお、精度および使い易さの点で、同曲線は直線に近いはどよく、また、その見かけの●12

こう配はあまり大きくない方がよい。 各チャネルのLLD、ULDおよびゲインを変えてl責一様の測定を行い、最適の効率曲線を求めることが望ましい。

10）Rを変数として効率曲線￡（R）を2次式または3次式に仮定し、最小二乗法または連◆13立方程式により数値式として表示しておくと便利である。 そのさい、実測値そのもの
を適合データとして用いるより、トレースした曲線上で読みとった値を用いて計算する方がブイソテングの精度がよい。

（＊12）Ⅰその誤差∧1iに伴うどの誤差△どは勾配に比例するため。
（＊13）鮮は包まそ参軋）≠−！58−

Ⅱ．液体シンチレーション測定（α線）による
プルトニウムの分析法

節1章

プルトニウムの分析

分析対象試柑ま海水、海産生物（炊）放び海底粧横拘であろr イオン′二・‥神あるいはTiOA・−キシ

レン溶媒抽L如こよりプルトニウムを精製したのち、シンナレーク㈲絃を加え、測定試料とする。
液体シンチレーション測定装置は半導体検出器に比べてエネルギー分媚能が憩ぃので、本法では■1

23拷Pul−、＝用Pu一十2…puの合計が得られる（，針た、回収率補償瀾卜しトー・サー（23puまたは212pu）も添加髄釆ない。それ放、正確な分折結果を得るためには悌作ヰ∵鳶深く行い、r亘川又率を高める必要がある。本はの長所は、電常により試料を調製すム従来法に比べ、分析所費
時間を短縮出来る点である。分析目標値は平均回収率を75タ定、測定時間を10む分、バックグラウ

ンド計数の計数誤差の3倍以上を有意とした場合、およそ10mBq／試料である。また、バックグ

ラウンド計数を減少させ、分析目標値を低くする方法として有用であるα−β線波形弁別法は幾●2 つかの特殊な装置を必要ととするので 解説 とした。それを用いた場合の分析目標値はおよそ
4m8q／試料である。

1．1 海水
試料に塩化鉄（Ⅲ）溶液を加え、プルトニウムを水酸化鉄（Ⅲ）に共沈させたのち、陰イ
オン交換またはTi冒AⅣ−キシレン溶媒摘出によりプルトニウムを分離する。精製されたプルトニウ

ムを塩酸に溶解したのち、抽出シンチレークを加え、液休シンチレーション測定装置により定巌する。この方法により海水100ゼが処理でき、100分間測定でおよそ0．1mBq／ゼのプルトニ
ウムが分析出来る。
1．1．1 試薬
（1）担体溶液

塩化鉄（Ⅲ）溶液［50mgFe＝／粛、HCl（トト120）］（2）酸

硝酸（1十13）、硝酸（3＋2）

塩酸（1十200）、塩酸（1十−120）、塩酸（卜＝1）、塩酸（5十1）
過塩素酸
過酸化水素水（＊1j21！‡）ljほとど締約〜宴う率が祇く、またβ線の最大エネルギーーが2】k（−Ⅴと低いので影響しない。

1Gl−・

（3）塩基アンモニア水（1＋150）（4）有機試薬

TiOÅ−キシレン溶液（1v／v％）、TiOÅ−キシレン溶液（10v／v％）
フェノールフタレイン（1腎／v％）

抽出シンチレp夕（キシレン2O O汲9にPPOlgとDMPOPOP60喝を加え携はん、振り混ぜ、溶解する。さらにHDEHP20孤βを加え、振り混ぜる。）
アセトフェノン（5）混合溶液

溶離液または逆抽出液

ヨウ化アンモニウム溶韻（A液一塩臥B液−ヨウ化アンモニウム10．2gを水に溶解し200粛とする。使用直前にA液とB液を71：29の割合で混合する。）（6）陰イオン交換樹脂

1．1．2 分析操作

分析操作は〔1〕、〔2〕、〔3〕あるいは〔1〕、〔2 〕、〔3〕の順に行う。
〔1〕濃縮・溶解（1）あらかじめ硝酸で酸性とした海水100ゼをポリエチレン容器に移す。

（2）塩化鉄（Ⅲ）溶液20舶をかき混ぜながら加える。
（3）フェノールフタレイン2乱βを加え、十分かき混ぜたのち、アンモニア水を試料水が赤色を呈するまで加える。

（3）沈殿が沈降するまで放置する。上澄み液を捨て、沈殿を残液と共に5ゼビーカに移し、加温し、放置する。沈殿を移しかえる際、共沈容器をアンモニア水で洗浄する。洗液はビーカに合わせる。

（＊3）ヨウ化水素酸を用いる場合には、ヨウ化水素酸136舶と塩酸708れβを使用直前に混合し、水で正確に1ゼとする。
（＊4）Dowex⑧1×8、Amberlite⑧CG−4O8、Diaion⑧SA霹100のような強塩基性陰イ
オン交換樹脂100〜200メッシュを用いる。
コンディショニングした樹脂をイオン交換カラム（内径1〜1．5cm、高さ15〜20cm、下方コック付きガラえフィルター封じ込みガラス管）に樹脂柱の高さが5cmとなるようにつめる。硝酸（3†2）1り伽βを毎分2耽βの流速でカラムを通し飽和させる。コンディショニングについては（P．用）参照。

一川2−−

（5）上澄み液を捨て、沈澱を残液とともに1βまたは2ゼビーカに移し、数時間放置する。
（6）上澄み液を捨て、沈澱を残液とともに遠沈管に移し、遠心分離を行い、上澄み液を捨てる。この操作を繰り返し沈澱を集める。遠心分離は2500rpmで5分間行う。
（7）沈澱にアンモニア水100mβを加え、よく混ぜあわせたのち、遠心分離し、上澄み液を捨てる。

（8）沈澱を温硝酸（3＋2）約100mgで溶解する。
■5（9）ガラス繊椎ろ紙（GA−100） でろ過し、ろ液をビーカ500mgに受ける。ろ紙
上の残留物は少量の温硝酸（3＋2）で洗ったのち捨てる。
（10）ろ液、洗液は合わせ、加温して溶液がシロップ状になるまで濃縮する。

（11）蒸発濃縮した溶液に硝酸（3十2）100両と過酸化水素水1mgを加えて、析出した■G

塩を加温溶解する。そのさい過酸化水素の発泡が無くなるまで十分加熱し分解する。
●7（12）不溶物があればガラス繊椎ろ紙（GA−100）で吸引ろ別し、ろ液は200〝諺ビーカに受ける。ろ紙を少量の硝酸（3十2）で洗浄し、洗液はろ液に合わせる。
（13）ろ液、洗液は〔二2〕または〔2′〕に従って操作する。
〔2」分離・精製−−イオン交換分離法（1）試料溶液をあらかじめ調製してある陰イオン交換樹脂カラムに毎分2mg以￣Fの流速で流す。流出液は捨てる。
＊H（2）つぎに1回当たり硝酸（3十2）30mgを用いて3回、つづけて1回当り塩酸（5十1）50mgを川いて∠・l回順次カラムを洗浄する（〕■9（3）潜離液∠iOmβを毎分1mg以下の流速で流し、溶出液を100mgヒ、−カに集める。
（4）溶出液を蒸発乾回したのち、硝酸5〟と過塩素酸数滴を加え、再び加熱し、過塩素酸の白煙が発生しなくなるまで蒸発乾固する。以￣F〔二3」にしたがって操作する。
〔2′〕分離・精製‥−ノriO八一一キシレン溶媒抽出分離法（1）試料溶液をその愚に応じて200〜500mg分液漏斗に移す。
あらかじめ硝酸（3十2）で▲㌢偏平衡にしておいた1（）0（汀iOA一−キシレン柄液50mエを加え2〜：う分間振り混1j＼プルトニウムを有機層に摘出する。水層を別の分液漏ごl・に移す。

（＊5）丁・に入らない場合は試料消滅を卜分放i′合したのち、ろ紙（ト沌ノ＼）を用いてもよい。
（＊6）分節が不十月であると分離媒作が不完全となり、桓川てく率カミ悪くなる、〕過酸化水素でプ
ルトニウムく1V〉にそろえる。

（■＊7）丁・に入らない場合は試＝惰潤を＝刃融合したのち、7，紙（5仰いを川いてもよい．‥，（＊8）硝酸（：i12）によろ洗沖まてけ連続して子Jうこと（＊9）流速の諏凧jかてきない場r‡は溶離液訓〟を流出させてか∴流山与廿．め、ノ川附）プルト
ニウムか仁力に：＝帖こ還ノlて：（三り￣lるよう日用刷刑したこし7汗，、賊りの浴離職20粛を流すりl（irミく2）再び水屑に10チ㍍一汗清一−キシレン30越を加え2〜3分間振り混ぜる。水屑を捨て有機層を（1）の有機層に合わせる。

（3）有機層に硝酸（3＋2）100mgを加え、2〜3分間振り混ぜ、有機層を洗浄する。さらに硝酸（3＋2）1Ⅸト適で1臥塩酸（51−1）100感で2回洗浄し、洗液は捨てる。
（4）有機層に逆批1i液40粛を加え、2〜3分間振り混ぜ、プルトニウムを水屑に逆抽出する。水屑は別の分液漏斗に移す。この操作をもう叫一度くり返し、水層を合わせる。
（5き 水屑にキシレン3（）遜を加え、2〜3分間振り混ぜ洗浄する。
（6）水屑をtOO〜200mβビーカにとり、ホットプレート上で蒸発乾固する。冷却した後、硝酸5適と過塩素酸数滴を加え再び加熱し、過塩素酸の白煙が生じなくなるまで蒸発乾回する。以下 し3〕にしたがって操作する。
〔3〕測定試料の調製●1tI 棚 乾園物を塩酸（1＋‖）5適で加温溶解する。もし褐色残留物がある場合には㈲似下に従って操作する。
＊重】ほ）加温溶角召した溶液はガラス瓶 （20mg）に移す。

ビーカを勤酸（1＝刃で洗浄し、洗液もガラス瓶（20粛）に加える。
（3）ホットプレートヒで試料溶液を蒸発乾回する。
（4）塩酸（卜＝】）5粛を加え、試料を加温溶離する。
＊12（5き 放冷後、抽損シンナレーク 15適を加え、十分に振り混ぜる。
−→− 褐色の残御物がある場合 一一一㈲ ホットプレート上で蒸発乾関する。

（7）乾聞物を硝酸（ト＝3）5粛で加温溶解する。
＊】i（8）加温溶解した溶液はガラス瓶 （20mg）に移す。
ビーカを硝汚受（1寸1：i）で洗浄七、洗液もガラス瓶（20越）に加える。
（9）ホ、ソトプレート上で試料溶瀾を蒸発紀聞する。

㈹ 硝酸（l寸lこり 5粛を加え、試料を加温溶附するっ＊Iこ1

附き 毒射令祷、抽灼シンナレーク15越を加え、十分に振り混ぜる。
（＊10）淘薙生朝（伏）試料を溶媒柚出分離法で処押した場合にみられることがあるし，（＊け）測定触のキャップの内ぶたの素材か酸に浸されないもの、例えば尿恕樹脂などで作られているものを使用する−，（＊12）．1ご，質の良い‖Ⅰ〕fC‖Ⅰ）が得られない喝′r†は乳化シンナレ｝タを用いる。解説山一4参
照㌧乳化シンナレー∵㌢を用いた時は、開℃前後の湯に浸しながら液が透明に凝るまで振り混ぜ王様、冷‡l冊iに日揮潤滑湖潤する（，（＊1：j）洲）王∴昭二トプ）悍存明問ほ塩離（1†1J）鮎夜の場r†より多少短くなる（〕試料溶滅の着色
ほ牒帖打に巨け㌣押しイい、」用4

プルトニウムーー・海水柵 1／5
プルトニウムの分析（海水）海 水100 g
共沈用容器

塩化鉄（u）溶液（501喝ITe31／撼）20mg
フェノールブタレイン（lw／／v㌔）2粛
アンモエア水し試料水が赤くなるまで）
水酸化鉄（lJl）共沈法（沈殿が沈降するまで放置）

傾斜法（共沈容器をアンモニア水（1十150）で洗浄）

5ゼビーカ

加温
丁（沈殿が沈降するまで放置）
傾斜法

遠心分離 （2500r壬〕†115分）

遠心分離（25001−Pn15分）

ー＝持−プルトニウムー海水− 2／5＊

卜温硝酸（3十2）100戒

溶 解

ろi；三

（（；∧ −1（）0）

500mgビーカ

加温濃縮（シロップ状になるまで）

硝酸（3一十2）100mg

下

過酸化水素水1mg

加熱溶解 （発泡が無くなるまで）

ろ 過 （GA−100）不溶物があるとき

200適ピーカ

一往6〜

プルトニウムーー海水−− 3／5

200〜500mg
分液漏斗

陰イオン交換カラム分離法

溶媒抽出分離法

流速2mg／分以F
陰イオン交換樹脂カラム

硝酸（3−ト2）：うOmg

3回くりかえす塩酸（5−1−1）

50mg
4匝一くりかえす
溶離液

4omee
流速1mβ／分以下
流山液100〝諺ビーカ

溶離液または逆抽出液の調製
A液−−一塩酸

I用トヨウ化アンモニウム
10．2gを水200mgに溶解∧液と1日針を便川する直「榊こ7l：2（）て混r†する＝汗プルトニウムー海水−− 4／5

蒸発乾園 ホットプレート上

丁
冷

却

下

硝酸5撼
過塩素酸数滴蒸発乾周 （白煙がなくなるまで）

塩酸（トト1ト）5粛

下

加温溶解

T
・一−ルーー

褐色残留物がある場合は次ページ（5／5）へ

ガラス瓶（20粛）（ビーカを塩酸（1＋11）で洗浄し洗液を瓶に
加える）

蒸発乾閣

下
丁

ホットプレート上

塩酸（1十11）5〝諺

加温溶解

放 冷

測 定三

一＝うR−

プルトニウムー海水− 5／5

褐色残留物がある場合前ページ（4／5）より

蒸発乾固 ホットプレート上

下

硝酸（1十13）5粛

加温溶解

ガラス瓶（20適）（ビーカを塩酸（1＋13）で洗浄し洗液を瓶に加える）

乾闇 ホットプレート上

下

塩酸（1＋13）5mg

加温溶解

丁￣
放 冷

測 定

一1（拍一一l

1．1．3 標準線源の作製（2．3及び2．4参照）
標準線源は？■Opbあるいは＝lA皿標準溶液から作製する。
（1〕2‖pb標準線源の作製

210pb標準溶液からミルキングした210poを用いて標準線源を作製する。
ミルキング法にはイオン交換樹脂による方法あるいは溶媒抽出による方法があるが、ここでは短時間で試料調製が可能である溶媒抽出法を用いる。●14（1）…pb棲準溶液（i占るBq／舶程度）のおよそ2舶を昌占最分液漏斗に分取する。
（2）1％TiOA−キシレンを20〟加え、5分間振り混ぜる。
（3）有機層と水屑が分離したら、水層をビーカに移し、有税層に塩酸20舶を加え5分間振り混ぜる。（洗浄操作）（4）有機層と水屑が分離したら、水屑を（3）のビーカに移し、再び有機層に塩酸20舶を加え5分間振り混ぜる。（洗浄操作）（5）有機層と水屑が分離したら、水屑を（4）のビーカと合わせ保存する。●▲−
有機層を30瓢gビーカた移しホットプレート上で10爪g程度まで濃縮する。

（6）ガラス兢l（20〟）を5〜7本用意し、各々に塩酸（1＋11）5鳳g、抽出シンチレ一
夕14舶及び操作（1）〜（5）で得られた210po溶液1舶を入れる。
さらにクエンチャとしてアセトフェノンを0〜0．5v／硝となるように添加し、振り混ぜた後密栓する。調製（または検定）年月日、放射能などを測定瓶の蓋上に記載する。
〔2〕箸＝Am標準線源の作製（1）ガラス兢1（20鳳g）を5〜7本用意し、…Am標準溶液の一定量（10Bq程度う○を入れ、ホットプレート上で蒸発乾固する。
（2）乾田物を塩酸（1十200）5孤gで溶解する。
（3）抽出シンテレ一夕15取gを加え、十分に振り混ぜる。
（4）クエンチャとしてアセトフェノンを0〜0．5v／硝となるように添加し、振り混ぜた後密栓する。調製（または検定）年月日、放射能などを測定瓶の蓋上に記載する。

（＊14）回収率は60〜80％程度である。

（＊15）仙L】本アイソトープ協会（〒113 東京都文京区本駒込2−28−45）から頒布されている＝pb標準溶液の組成（例）
化学形 Bi（NO。）30．11日g／g，Pb（NO。）20．1mg／gin2M一郡0。
（＊16）放射能はil二様に分かっている必要はない。
（＊17）水層は保〟し、．＝poの性成を待ち、再利用する。

・170・

1．1．4 放射能測定（2．4参照）（1）使用機器の型式、名称、試料名などを記録する。
（2）適当な標準線源を用いて計数装置の動作が正常なことを確認する。
（3）外部標準線源を用いて試料の外部標準チャネル比（ESCR）を求め、ディスクリミ

●18

ネ一夕のLLD及びULDを設定する。

輔 バックグラウンド言式料を100分間蘭屈する。

（5）試料を100分間測定する。
（6）試料の計数率からバックグラウンド計数率を差し引き、正味の計数率及び標準偏差を求める。
1．1．5 計 算
〔1〕海水中のプルトニウムの虐度

1．1．4で得た放射能の測定結果から次式に従ってプルトニウムの濃度を計算する。

Ns

Ns

Nb

r（−・−・−‥・‥−−−）十（一・＝†・−−
′rs

Nb シち
）〕

■19

Ts2 Tb2てb1WA′：海水中のプルトニウム濃度（輌／ゼ）△′：同上誤差
Ns：試刹の全計数磯

Ts：試料の測定時間（単位：分）
Nb：バックグラウンドの計数値
Tb：バックグラウンドの測定時間（単位：分）
W：分析供試量（威）〔2〕 減衰補正…l）ll− L】−「−一一−−■−■−−

1× 一−‥−一−− × サーー

A′ ±△′ ニ，、＝Ul）u、24Ul・）u♂）半減期は長いので減衰補正の必要はない。

−−−−r＋一一い一一 −−−−一一一−−−一一一−▼一−■一一㌣−・・・■−・一一−・−一（＊j8）締説11卜5参照。
（＊けト中軸伸‡昭雄澤満としたj浸ろ合り解説Itlij奉軋−17l−

一−†■■￣■￣■−−「 「O．751．2 海産生物

海産生物の沃化試料を硝酸に溶かし、プルトニウムを陰イオン交換分離またはTiOA−キシレン溶媒抽出により分離する。分離されたプルトニウムに抽出シンテレ一夕を加え液体シンチレーション
測定装置により定立する。
この方法により灰20gを使用した場合、100分間測定でおよそ0．7戚q／g次のプルトニウムが分析できる。
1．2．1 試薬（1）酸

硝酸（1＋13）、硝酸（1＋1）、硝酸（3＋2）
塩酸（1＋200）、塩酸（1十11）、塩酸（5十1）フッ化水素酸
過酸化水素水
過塩素酸（2）有機試薬

TiOA−キシレン溶液（1v／v％）、TiOA−キシレン溶液（10Y／v％）
抽出シンチレータ（キシレン200mLにPPOlgとDMPOPOP60喝を加えて損はん振り混

ぜ、溶解する。さらにHDEHP20舶を加え振り混ぜる。）
アセトフェノン（3）混合溶液

溶離液または逆抽出液

ヨウ化アンモニウム感緩（Å液一塩酸、B液−ヨウ化アンモニウム10．2gを水に溶解し200舶とする。使用直前にA液とB液を71：29の割合で混合する。）（4）陰イオン交換樹眉畠1

1．2．2 分析操作
〔1〕溶解・濃縮（1）灰化試料20gを500磁ビーカに正確にはかりとる。

硝酸（1＋1）50札gを加えてホットプレート上で蒸発乾固する。
（2）乾固物に過酸化水素水50舶を少量ずつ加えて有機物を分解する。

（＊20）ヨウ化水素酸を用いる場合には、ヨウ化水素酸136乱ゼと塩酸708舶を使用直前に混合し、．
水で正確に1ゼとする。

（＊21）Dowex⑧1×8、細berlite⑧CG−400、Diaion⑧SA♯100のような薄塩基性陰イオ
ン交換樹脂100〜200メッシュを用いる。
コンディショニングした樹脂をイオン交換カラム（内径1〜1．5cm、高さ15〜28cn、下方
コック付ガラスフィルター封じ込みガラス管）に樹脂柱の高さが5cmとなるようにつめる。

硝酸（3＋2）100舶を毎分2耽gの流速でカラムを通し飽和させる。 コンディショニングについては（P．10）参照。

【172鵬

試料が白く、なるまでこの操作をくり返す：22（3）蒸発残分に硝酸（3−I−2）15q〝諺を加え、加温溶解する。放冷後イこ溶物があれば遠心分離またはろ紙（5種A）を川いてろ別し、上澄み液またはろ液は300mgヒ、−カに受け、保存する。
（4）ろ紙及び不溶物については念のためさらに次の操作を行う。遠心分離の場合は不溶物をそのまま100mgテフロンビーカに少量の硝酸で移す（）ろ別した場合はろ紙と不溶物を蒸発皿12（：‖￠に入れ、電気炉で5000c以下で伏化したのち、1007乃gテフロンビー●2ニー カに移す。フッ化水素酸5仇gを加えて蒸発乾回する。
事21 （5）蒸発残留物に硝酸（3十2）50mgを加えて加温溶椚し、ガラス繊維ろ紙（〔；ノし100）で吸引ろ過する。ろ紙を少量の硝酸（3十2）で洗い、ろ液、洗液を（3）の300〝ばビー
カに合わせる。

（6）以下1．1．2分析操作〔2〕あるいは〔2′〕のいずれかに従って操作する。

0

は
1

′卜U．

壷丁爪﹁／−

く以

1﹂ま

︑

が90

て︑適

llU▼一

つしムU

こ卜

い少わ

料滴く
試畠な

で素埋

なを行
き酸は

素

化塩処

よし水るぬ

く︑0場

で入

︑l司化きら

て乾

く発フがに
多蒸のとr
かで物こが
分上潜るれ
灰卜不すこ

ツ

硝酸10

mgを加えてホットプレー

な るまでくり返す。
＿1二のプルトニウムを溶液と合は試料溶液を十分放冷したのち、ろ紙（5種C）を川いてもよい。

−−17：！一プルトニウムー海産生物− 1／4
プルトニウムの分析（海産生物）

試料が白くなるでこの操作をく返す

過酸化水素水50mg少土ずつ加える

硝酸（3十2）150撼

300撼ビーカ

ー174−

プルトニウムー海産生物→ 2／4

200〜500爪g
分液漏斗
陰イオン交換カラム分離法

溶媒抽出分離法

流速2戒／分以下
陰イオン交換樹脂カラム

硝酸（3＋2）30粛

3回くりかえす塩酸（5＋1）50mg
4固くりかえす溶離液40mg

流速1粛／分以下

溶離液または逆抽出液の調製
A液−・塩酸B液−−ヨウ化アンモニウム】0．2gを水200適に溶解

A液とB液を使用する直前に
7l：29で混合する

一＝175

プルトニウムー海産生物− 3／4＊

Ⅰ 蒸発乾固 ホットプレート上

丁

冷 却

下

硝酸5mg
過塩素酸数滴蒸発乾固 （白煙がなくなるまで）塩酸（1＋11）5mg

吉T☆…一…・ 褐色残留物がある場合は次ページ（4／4）へ
ガラス瓶（20mg）（ビーカを塩酸（1＋11）で洗浄し洗液を瓶に
加える）

蒸発乾固

ホットプレート上

塩酸（1＋11）5mg
二三ニモニ

T

放 冷

測 定

ーー176一一

プルトニウムー海産生物− 4／4

褐色残留物かある場合前ページ（3／4）より

乾閲 ホットプレート上
硝酸（1−1−13）5mβ

ガラス瓶（20粛）（ビーカを塩酸（1十13）で洗浄し洗液を版に加え
る）

蒸発乾固

下

ホットプレ岬一卜上

塩酸（1一十13）5mg

加温溶解

「￣
放 冷

測 定

−177−

1．2．3 標準線源の作製（2．3 および2．4参照）
1．1．3に同じ。

1．2．4 放射能測定（2．4参照）
1．1．4 に同じ。
1．2．5 計算
〔1〕海産生物中のプルトニウムの濃度
1．2．4で得た放射能の測定結果から次式に従ってプルトニウムの濃度を計算する。

Ns〔（−−
A′ ±△′ ＝TsNb

Ns Nb 昆Tb

Ts2 Tb2−）±（00＋−）〕60A′：海産生物申のプルトニウム濃度（的／kg生）△′：同上誤差

Ns：試料の全計数値
Ts：試料の測定時間（単位：分）
Nb：バックグラウンドの計数値
Tb：バックダラr〉ンドの測定時間（単位：分）

W：分析供試量（g）
K：試料の伏分（％）
〔2〕 減衰補正1．1．51二2〕に同じ。

（＊25）平均回収率を75％とした場合。解説Ⅲ−6参吼

一−−178−●25

KXlO l×＋

W O．75

1．3 海底堆積痛苦＄
海底堆積物申のプルトニウムを硝酸で煮沸浸出し、陰イオン交換分離またはTiOÅ−キシレン溶媒抽出により分離する。分離されたプルトニウムを抽出シンテレ一夕と混合して液体シンチレーショ

ン測定装置により定量する。
この方法により土壌50gを使用した場合、100分間測定でおよそ0．3Bq／kg乾土のプルトニウムが分析できる。

1．3．1 試薬（1）敢

硝酸（1＋13）、硝酸（3＋2）
塩酸（1十200）、塩酸（1＋11）、塩酸（5＋1）
過塩素酸
過軟化水素水（2）有機試薬

オクチルアルコール

TiOA−キシレン溶液（1v／v％）、TiOA−キシレン溶液（10v／v％）
抽出シンチレ一夕（キシレン200れCにPPOlgとDMPOPOP60mgを加えて概はん振り混ぜる。さらにHDEHP20舶を加え振り混ぜる。）
アセトフェノン（3）混合溶液

溶解液または逆抽出液

ヨウ化アンモニウム惑巌〔A液一塩臥B液−ヨウ化アンモニウム10．2gを水に溶解し200れg揉）陰イオン交換鵡

とする。（使用直前にA液とB液を71：29の割合で混合する。）〕（＊26）本分析法は焼結プルトニウムを含まない試料を対象としている。焼結プルトニウムを含む分析法については科学技術庁放射能測定法シリーズ12「プルトニウム分析法」（平成2年改訂）に準じて行う。

（＊27）ヨウ化水素酸を用いる場合には、ヨウ化水素酸136舶と塩酸708舶を使用直前に混合し、水で正確に1ゼとする。

（＊28）Dowex 食1×8、Amberlite ⑧CG−4OO、Diaion③SA♯1OOのような強塩基性陰イオ
ン交換樹脂100〜200メッシュを用いる。

コンディショニングした樹脂をイオン交換カラム（内径1〜1．5cm、高さ15〜20cm、下方
コック付ガラスフィルター封じ込みガラス管）に樹脂柱の高さが5cmとなるようにつめる。
硝酸（3＋2）100徽gを毎分2級gの流速でカラムを通し飽和させる。 コンディショニングについては（P．10）参照。

‑‑‑179999

1．3．2 分析操作
〔1〕溶解・濃縮●2g（1）乾燥細土試料 約50g（0．1gまで秤量）を1ゼコニカルビーカにとる。
（2）試料に硝酸（3＋2）300適を徐々に加える。発泡が激しく、コニカルビーカからあふれ出る危険性があるときは、オクチルアルコールまたは写真用界面活性剤一滴を加える。
（3ラ 時計皿でコニカルビーカの口をおおって、ホットプレート上で加熱する。コニカルビーカの内容物を時々ガラス棒でかき混ぜ、30分間煮沸する。

棚 冷えないうちに、ブフナー漏斗付吸引びんを用い、ガラス繊維ろ紙（GA−100）でろ過し、ろ液を1ゼビーカに受ける。

（5ラ 残留物を加温した硝酸（31・−2）で3回以上洗浄し、洗液とろ液を合わせる。洗液は●3nl回の洗浄に付き約25適程度とする。ろ液、洗液をシロップ状になるまで濃縮する。

（6）蒸発濃縮した溶液に硝酸（3＋2）100〜200粛と過酸化水素水1撼を加えて、析出した塩を加温溶解する。
●：†1（7）過酸化水素の発泡が無くなるまで十分加熱し、有機物を分解する。 不溶物があれば＊32、ガラス繊維ろ紙（GA−100） で吸引ろ別し、ろ液は300〜500適ビーカに受ける。ろ紙を少量の硝酸（3＋2）で洗浄し、洗液はろ液に合わせる。
（8）以下、1．1．2分析操作〔2〕あるいは〔2′〕のいずれかに従って操作する。

（＊29）有機物が多い試料は電気炉に入れ5000cを超えないように加熱して有機物を分解しておく。

（＊30）後の分離撲作を容易にする目的で鉄、アルミニウム、ウランを除去する場合は次のよ
うな操作を行う。濃縮物を温水に溶かし、アンモエア水を加えアルカリ性として水酸化鉄（111）を沈澱させ、次いで炭酸アンモニウムと水酸化ナトリウムを加え、ウ
ランとアルミニウノ、を溶網したのち水酸化鉄（Ⅲ）の沈澱を遠心分離する。この
沈澱を塩酸に縮かし、MInKで鉄を抽出する。
（＊：う1）分解が不十分であると、伸！叉率が悪くなるt）（＊：i2）これが手に入らぬ場合は試射瀾牒を十分放冷したのち、ろ紙（5種C）を用いてもよいく）ー←180プルトニウムー海底土岬 1／5
プルトニウムの分析（海底−t二）有機物が多いときは500℃以下で

乾 燥 細 土 50g

3時間加熱
1エ コニカルビーカ

硝酸（3＋2）300撼徐々に加える
発泡がはげしいときはオクチルアルコールまたは写真用界面活性剤を一滴加える

時計皿でr＿］をおおって、ホットプレート
上で30分間時々攫はん1

ろ 過 （GA−−・100）熱いまま

1βビーカ

シロップ扶になるまで

・⁚

T
☆

＝∨

ンヘ

硝酸（3＋2）100〜200mg

去
除
の

ラ︶

．／

ウ5

ム2

ニジ

r

／

㌧ノ′し

ミー
ルペ
ア次

鉄・

過酸化水素水1mg

ヒ
加熱溶媚 発泡がなくなるまで
ろ 過 （GA−100）不溶物があるとき＊ （2ページ橡（3／5）へ）

一・】β1プルトニウムー海底土− 2／5☆

鉄・アルミニウム・ウランの除去

前ページ（1／5）より

アンモエア水（アルカリ性になるまで）

鉄
水酸化

殿

MIBK

有 機 層

水

捨てる
（鉄）

ー・1R2

屑

プルトニウムー▲海底上鵬 3／5＊ （2ページ荊（し／5）より）
200〜500適分液漏斗

溶媒抽出分離法

陰イオン交換カラム分離法
流速2狩諺／分以下

陰イオン交換樹脂カラム

硝酸（3−卜2）：iOmg
3回くりかえす
塩酸（5十1）50mg
4回くりかえす溶離液∫1（）mg流速1撼／分以下
流出液
100粛トカ

溶離液または逆抽出液の調製
A沼仁」矧酸B液一・ヨウ化アンモニウム

1（）．2gを水200mgに溶解

A液と汁液を樽肝す一る直前に

71：29で混合する】8：うプルトニウムー海底土− 4／5

蒸発乾固 ホットプレート上

丁

袷 去け

下

硝酸5mg
過塩素酸数滴蒸発乾固 （白煙がなくなるまで）塩酸（1＋11）5mg

下

加温溶解

…・…・

褐色残留物がある場合は次ページ（5／5）へ

ガラス瓶（20mg）（ビーカを塩酸（1＋11）で洗浄し洗液を瓶に加える）

蒸発乾固 ホットプレート上

下
丁

塩酸（1＋11）5粛

加温溶解

放 冷

測 定

一−18′1−

プルトニウムー海底土− 5／5

褐色残留物がある場合前ページ（4／5）より

ホットプレート上

硝酸（1＋13）5適

ガラス瓶（20適）（ビーカを塩酸（1−「13）で洗浄し洗液を瓶に加える）

ホットプレート上

塩酸（1＋13）5粛

測 定

一一一185

1．3．3 標準線源の作製（2．3および2．4参照）
1．1．3に同じ。

1．3．4 放射能測定（2．4参照）
1．1．4 に同じ。
1．3．5 計算〔1〕海底堆積物中のプルトニウムの濃度
1．3．4で得た放射能の測定結果から次式に従ってプルトニウムの濃度を計算する。

〔（

Ns
Nb
−−
鵬
）±（

Ns

Ts

Ts2 Tb2

Tb

A′ ±△′ ＝−＋−）〕60
A′：海底堆積物中のプルトニウム濃度（Bq／kg乾土）△′：同上誤差

Ns：試料の全計数値

Ts：試料の測定時間（単位：分）
Nb：バックグラウンドの計数値
Tb ‥バックグラウンドの測定時間（単位：分）

W：分析供試虞（g）〔2〕 減衰補正1．1．5〔2〕に同じ。

（＊33）平均恒川又率を75％とした場合。解説Ⅲ−6参照。

ー186−−

Nb シち

●38
10‥−

W

1

O．75

第2章 液体ンンチレークによるα線測定法

2．1 測定機器及び測定法の概要〔液体シンチレーション測定装置〕

現在、市販されている液体シンチレーション測定装置（LSC）には多くの種類があり、ほとんどのものはご−fIと卜1cなど特定の核種に重点を置いている。基本的な性能についてはあまり変りはなく、機能的には一層自動化の傾向にあってクエンチング自動補正機構など便利にはなっているが、反面、応用性・拡張性に欠けるものもある。しかし、多くの機種においては手動による機器の調整および計測が可能であり、本分析法の対象とする核■l 種 （α核種およびエネルギーが数100keV以上のβ核種）に十分適用できる。
〔測定法の概要〕

液体シンチレーション測定法においては、クエンチング効果の補正が最も重要な問題で＊2ある。クエンチング効果の補正を含めて、効率を求めるためのいくつかの方法 があるが、多試料の測定、微弱な放射能、操作の自動化などの点を考慮すると、環境試料の分析に外部標準チャネル比法（ESCR法）が最も適した方法であり、市販の多くの機種はこの方法を適用している。
外部標準チャネル比法については、Ⅱ．3．4、Ⅱ．3．5．1、Ⅲ．2．4、およびⅡ．3．5を参照されたい。

またプルトニウムなどのα核種の測定において、クエンチング効果は計数効率（ほぼ100％）はとんど影響しないが、αピーク・シフトを生じる。バックグラウンド計数を減少させるためピーク領域をSCA（またはMCA）にて設定して測定するが、そのさいクエンテング効果によるピーク・シフトが問題となる。そのため外部標準チャネル比法を適用してピーク領域の設定を行う。

（＊1）柁データについては夫12（ド∴i）参照（（＊2）】Ⅰ∴i．5 奉メ！蛋く、

187

2．2 液体シンテレ一夕
Ⅱ．3．2に同じ。

2，3 標準線源とバックグラウンド用試料
Ⅱ．3．3に同じ。
2．3．1 クエンテンダ標準線源
Ⅱ．3．3．1に同じ。
2．4 プルトニウムα線の測定

液体シンチレーション測定装置を用いたα線測定では、測定のFOMを高めるためピーク領域を設定しなければならないが、試料ごとのクエンチング効果によるピーク・シフトが問題となる。しかも、環境試料のような微弱放射能の場合には、スペクトル（試料及びバックグラウンドとも）をみてαピーク領域を設定することは大変困難である。そこで以下に述べるようにESCR法を応用してピーク中心とFWHMよりピーク領域を決める方法を用いる■3

ことにする。この方法の概略は次のとおりである。
1）クエンチング補正曲線（外部γ線源によるチャネル比とピーク中心及びFWHMとの関係）を標準α緑源を用いて作成する。

2）試料及びバックグラウンド試料に対して外部γ線をあててチャネル比を求め、上記のク
エンテンダ補正曲線よりピーク中心とFWHMを決定する。
3）ピーク領域を設定して、試料とバックグラウンド試料の計数率を求める。

なお、以下にはSCAを用いる場合について述べるが、MCAの場合もこれに準じて行うことができる。

（＊：i）解説m−−2参照。

−18日

2．5 α線クエンチング補正曲線の作成■4 1）α線標準繰源 をLSC検出郡に入れる。
2）測定装置の分析用チャネル（チャネルAとする）の下限ディスクリミネ一夕（LLD）
を500、上限ディスクリミネ一夕 くUIJD）を550に合わせる。
ただし、ULDとLLDはフルスケール1000日盛とし、リニアで、かつ、両者は1対1の対応関係にあるものとする。
3）増幅器ゲイン（あるいはHV）を加減して、チャネルAの計数率がほぼ最大の値を示すように調節する。

4）改めて、LLDを450、ULD（＝LLD十W）を500に正確に設定し、計数値＊5Nlを求める。

5）LLI〕を500、ULDを550に正確に設定し、計数値N2 を求める。
6）LI．1〕を550、ULDを600に正確に設定し、計数値N3を求める。
7）α繰ピーク中心P及び半値幅FWI−‡Mは、ピーク形状をガウス関数と仮定して、次式＊i；により計算される。
Pこ＝U十

W

N王

N…

〔1−」ll（一−一嶋）／′′ノIn（…り−−一、一山・d＝1，・−・・−）〕

2

N‡Nこ−

N：‡

N萎

） l〜

ド＼＼ ⅠⅠ＼トー＼＼ ミ1．55′・′ノIn（‥−‥

NIN・−

ただし、DはN2を求めるとき設定したLLD（上記の場合はD＝500）■5

W＝＝UIJD〜LLD（上記の場合はW＝50）
8）外部標準γ線源を検出部に送り込み、チャネルB及びCを下記のように設定する。
チャネルB：LLD＝＝20
チャネルC：LLD＝Ⅹ

ULD＝＝ⅩULD＝ニ＝∞

上記の設定において、チャネルCの計数値N。とチャネルBの計数値NBの比
R＝N。／ノNBがほぼ1になるようにⅩを決める。

（＊4）標準根源としては2＝，‡）0、プルトニウム、2＝Anlなどを用いることができるt，

なお、ここでいう標準線源ほビータ小心とFWfiMを決めるために用いるものであり、その放射能が正確に分っている必要は烏いし｝（＊5）Wの研けαドー岬ウのドW汀Mのほぼ、‡くも1i、そして、N− ′ Nニノ、㌧N3 なる関係で投にするとよいぐ，（＊㌫＝畔謹＝ ？｛ ニー！くγミ、−−−1糾ト9）改めて、Rの値を正確に求める。そのさい、標準線源の放射能が数10Bq以上のときはαピークの寄与を差し引く必要がある。
■710）クエンテンダ標準線源の1つを検出器に入れる。

11）上記の4）、5）、6）、7）に準じて、及びFWHMを求める。
そのさい、NlくN2＞N3の関係が成立しないときは、LLDおよびULD（LLD＋W）を変えて行う。
12）外部標準γ線源を検出部に送り込み、Rを求める。
13）すべてのクエンテンダ標準線源について、上記の10）、11）、12）を行い、図1のようにPvs．RおよびFWHMvs．Rの関係を因または数式で表わす。

苫
きh

0．5

R（Nc／NB）
図一・1

E S C R法によるR値とど一ク中心P及び半値帽
F WH Mとの関係（例）（＊7）クエンチング線煎を用いる代りに、1個の線源を用いて、増幅器のゲインやHVを変えて行ってもよい。

190一2．6 プルトニウム（2こ川Pu 十2…Ⅰ）u 十210f）u）の測定
環境試料中のプルトニウムとして、238pu、2 l）u、2′1りPuを測定の対象とする。しかし、
液体シンチレーション測定法のエネルギー分角鞘巨はあまりよくないため、これら3核樺を個別に定量することは不可能であり、本分析法では3核種の合計を測定する。

1）測定試料をLSC検出部に入れる。
2）外部標準γ線源を検出部に送り込む。

3）チャネルBおよびCのLLDとUL工）を前項（2．5の8）で決めた値に設定する。
4）チャネルBおよびCの計数値（NB、Nc）よりR＝Nc／NBを求め、前項で作成したクエンテング校正曲線よりPおよびFWHMを決定する。
5）外部標準γ線源をとり除き、チャネルAのLLDとULDを後述のLl，DとULDの設定の仕方 に準じて設定する。

6）t s分間測定し、チャネルAにおける計数率ns（cpm）を求める。
7）試料と同程度のクエンチング効果（Rの値がはぼ等しい）をもつバックグラウンド用●8

試料をtB。分間測定し、チャネルAにおける計数値nB。（cpm）を求める。

8）ピーク領域を3FWHMとすると、α線計数効率はほぼ100％である。したがって、
放射能A（bq）およびその誤差△Aは次のとおりである。
A土△A＝（。s−−nB。）／60±（ns／ts．nB。／tB。）60（＊R）低レベル放射能闇順引こおいて試料とバ・ソクグラウンドを交如こ測定する場合、言†紅

誤差を最小にする条件は†s ＝一二t。√；である．1
分析＝梓抑ハ帯出についてけ郎識トト㌢町

・−−一191−−

LLDとULDの設定の仕方 −α線ピーク波高値Pとα線エネルギーE（MeV）の関係は比例関係にはないので、5MeVから7MeVの範囲において次のように近似する。
R（E）＝P．37E・−1．04

ここで、R（E）はEニ＝5．5MeVにおいて規準化された相対波高値である。
それゆえ、Esなるエネルギーのα線標準線源のピーク波高値をPs、Exなるエネルギ
ーのα線に対する波高値をP
R（Ex）
Px＝−−−−−−−一−・Ps

R（E s）

今、プルトニウムのα線エネルギーのうち最低のものを5．1恥Ⅴ、最高のものを5．5MeVとする。FWHMによるピークの拡がり及び低波高側へのテーリングを考慮してSCAのLLDとULDを次のように決める。

LLD＝R（5．1）・Ps／R（Es）′−1．6 FWHM
ULI〕＝R（5．5）・Ps／R（Es）＋1．4 FWHM

・−−192・一・解説1 液体シンチレーション測定法（測定機器および測定法の概要）

ここでは、主として環境放射能分析で対象となる核種のうちで液体シンチレーション測定■！

法（チエレンコフ光測定法を含む）に適用できる核種 のルーチン測定法について述べる。
液体シンチレーション測定に関する−▲一−一般的な事項及び機器の操作などについては後に記す参考文献や機器に付属する操作マニュアルを参照されたい。

〔液体シンチレーション測定装置〕

現在市販されている液体シンチレーション測定装置（LSC）の多くは3Hや−4cなど、特定核種の測定に重点が置かれている。市販のⅠ．SCは基本的な性能に大きく変わるところがなく、クエンチング自動補正機構などの自動化の傾向が一層強まり、便利になっている。また、多くの機種では、手動による調整と計測が可能であり、本分析法で対象とする核種（α核種及びエネルギーが数100keV以上のβ核種）に十分適用できる。
解図…1に紙パックグラウンド液体シンチレーション測定装置の構成の概略図を例示し、その装置の機能と特徴について述べる。
1 サンプルチェンジャ及び恒温槽

低放射能測定の場創ま必ずしもサンプルチェンジャや恒温槽を必要としないが、多試料の自動測定においては便利である。しかし、機械的な動作を伴うので故障の原因となる部分でもある。

検出部は室温型と恒温槽内に置かれた冷却型（およそ旧℃以下）がある。
試料を−−一定温度にして安定な測定を行うことが主な目的である〔，

2 光電子増倍管（Photo multiplier tube；PMT）
高い亀子効率（光子・光電子変換効率）を得るため、バイアルカリ（例えばSb−RトCsなど）光電而をもつものが多い。入射光窓材質としてはホウケイ醸ガラスや石英ガラスが用いられ、後者は短波長光に対して透過度がよいのでチエレンコフ光測定の場合には（＊】） 移データについては蓑卜2（P3）参照−−

1q5

解図一1低バックグラウンド液体シンチレーション測定装置の回路構成（例）・196 −

有効である。通常の液休シンチレーション測定装置では試料とPMTが離れているので、入射光の全反射を少くするため乱反射面の表面で、かつ、光電子の走行距離を一定にするため曲面となっているものが使われる。PMTは速い出力信号を必要とするため、10数段のダイノードをもつ高ゲインで、かつアノード出力パルスのライズタイムが短く（10ns以下）、微弱光測定のため暗電流の′トさいものが望ましい。その他、安定な動作を必要とするので、温度特性や出力ドリフト（電流依存性など）が小さく、光電面の感度の均一性などが要求される。
3 同時計数回路およびサム回路

微弱光を検出するために2本のPMTを対向させて速い同時計数（高速同時計数回路；分解時間はおよそ20ns）によってPMT固有の熱雑音を除去している。2本のPMTの信号パルスはサム回路にてパルス波高が加算され、さらに高速同時計数回路からのゲート信号によって試料からの信号のみが増幅器に送られる。

4 しゃへい、反同時計数検出器
低放射能測定の場合にはバックグラウンド計数率の大小が最も重要な要素の一つである。
検出器のしゃへいとしては、鉛しゃへいが主に使われる。角牢図−1の装置では、宇番線成分（高エネルギー荷電粒子）を除去するため試料の周囲にプラスチックシンナレー●2

夕よりなる反同時計数検出器をもっているが、市販の液体シンチレーション測定装置
はこれをもたないものが多い。

Figure of merit（FOM）として、（効率）2／バックグラウンド計数率なる関係が用いられるが、本分析法ではエネルギーの高いβ線核種が多く、効率は機種にはほとんど依存しないので、バックグラウンド計数率がFOMを決める主な要因となる。

5 波高分析
検出器からの信号は、複数の波高分析系（増幅器、シングルチャネルアナライザーS

CA及びスケーラ）に入力される。解図−1の例では3チャネル波高分析器に相当し、（＊2）このような装置で、原子核の励起レベルの寿命が検出器の分角卵寺問（数10rlSe（：）より短いβ−一γ線放出核種（例えば…co）を測定する際は、β崩壊に続くγ線がプラスチックシンナレークによって検出されると、反同時計数回路によりその信号は除去されて計数効率が減少する。
計数効率の減少がバックグラウンド計数値の減少に比べ大きい場合には反同時計数回路を用いない方が良い（解説Ⅱ−3参照）。

一一197

各チャネルの増幅器ゲイン、SCAの下限ディスクリミネ一夕（LLD）と上限ディスクリミネ一夕（ULl））あるいはウインドウ（△E）は任意に独立に設定することができる。増幅器としては対数増幅器（波高値が対数変換される）のものもあるが、ここでは直線増幅器を用い、ゲインの可変範囲が広い（数100倍）ものとする。また、l．Ⅰ＿．
D、ULDあるいは△Eは10回転ヘリポット（1000目盛）で調節でき、各ヘリポットの電圧レベルは相互に1対1の対応があるものとする。チャネル数は外部標準チャネル比用として2チャネル、試料分析用として1チャネル、計3チャネル以上必要である。

PMTのアノード出力パルスまたは増幅器出力パルスを外部にとり出すアウトプット
コネクタがあると便利なことが多い。最近の液体シンチレーション測定装置は高度に自動化されたものが多いので、本測定法のように多種類の核種および多種類の測定法に適用する場合、誤った使い方をしないとも限らない。これを避ける最良の方法は、パルスの波高分布をみることである。そのためにアナログパルスのアウトプットをマルチチャ
ネル波高分析器（MCA）につなげて波高分布を確言思することが必要となる。とくにα核種の分析においては、MCAを用いた液体シンチレーションα線スぺクトロメトリが有効である。
6 外部標準γ線源

市販の多くの機種はクエンチング補正のための密封γ線源を内蔵している。核種とし、1：＝13aのうち1種類で、数100KBqのものである。γ線ては、137cs、22（iRa

測定のときには、十分なしゃへい能力をもつ格納容器から試料の近くの一定位置に送られ、試料測定のときは再び格納呑器に戻される。
7 データ出力、他
各チャネルごとの計数値を表示する他、プリンタに試料番一号、測定時間、チャネル番号と計数値などを打ち出す。新しい機種ではマイクロコンピュータを内蔵して内部で各種の演算処理や自動計測のコントロールを行うものもある。
また、バックグラウンド自動減算機能、サンプル割込機構、マルチチャネル分析器などを内戚したものもある。
外部の小型コンピュータと連結してデータをオンラインで処理するには、入出力イン
ターフェイス（RS一−2：32C、GP−−−IBなど）を必要とする。しかし、液休シンチレー
ション測定ではデータ数はあまり多くないので、プリンタに打ち出されたデータを用いて角抑子する方法で卜分である。

ーーー198 −一

〔試料容器〕

一般の液休シンチレーション測定では容積が約20mgの容器が多く使われるが、5〝諺の容器や環境トリチウム測定用の100〝諺の容器もある。測定試料の屋は、最終の化学処理において得られる溶液の種頬や藍によって決まるが、バックグラ「）ンド計数率および測定試料の廃棄処分（または保存）の点からみると少ない方がよい。材質は他力リガラス、石英ガ
ラス、ポリエチレン、テフロンなどで、光（とくに短波長）の透過性とその1ご卜・性、測定試料の長期間にわたる保存性、バックグラウンド計数率、機械的強度、耐薬品性などを考慮する必要がある。例えば、ポリエチレン製容器はバックグラウンド計数率は小さいがシンチレーク溶媒に侵されやすく、また容器壁や蓋の隙間を通して溶媒が挿発することがあるので長期間の保存には適当ではない。

〔測定法の概要〕

液体シンチレーション測定法においては、クエンチング効果の補正が最も重要な問題で●ニ†ある。クエンチング効果の補正を含めて、効率を求めるためのいくっかの方法 があるが、多試料の測定、微弱な放射能、操作の自動化などの点を考慮すると、環境試料の分析には
外部標準チャネル比法（ESCR法）がもっとも適した方法であり、市販の多くの機樺は
この方法を採用している。，

外部標準チャネル比法については、Ⅱ．3．4、Ⅱ．3．5．1、1皿．2．4および1Ⅰ．3．5を参押されたい。
●1

また…sl・ト州Yト…sl■のような複合核種の試料については、連立方程式による方法や、

娘核種の／王城の時間的関係を用いる方法などがある。
高エネルギーβ線核種（…Y、…s r、…pr）については、上記の方法の他に水溶液などを直接に測定試料とするチエレンコフ光測定法が有効である。これは出力信号が微弱（液体シンチレークで3ⅠⅠを測る程度）で計数効率も液休シンチレーション測定にくらべて低いか、化学クエンナングの影響がないこと、試料調製が容易なこと、試料の再使用ができること等の長所がある。チエレンコフ光測定についてはⅠ．3．5およびI．3．1を参照されたい。

（＊：∃）1L3．5 参軋1（＊4）解説Ⅰ7 参吼，ーーー199 一−

プルトニウムなどのα核種の測定において、クエンチング効果は計数効率（ほぼ100％）にはほとんど影響しないが、αピーク・シフトを生じる。バックグラウンド計数を減少させるためピーク領域をSCA（またはMCA）にて設定して測定するが、そのさい、クエ
ンチング効果によるピーク・シフトが問題となる。そのため外部標準チャネル比法を適用してピーク領域の設定を行う。

一−200

解説2 コンピュータによるデータ処理

ルーチン測定には、データの信頼性や迅速処理の点からコンピュータの使用が望まれる。自動測定のためには、測定装置とコンピュータが直結（オンライン）したものがよい。そのためには測定装置等を改造しなければならない。ここでは、従来のデータ出力方式（プリンタ等）で得られたデータをコンピュータのキーボードから入力し、演算処理する方法を用いる。

データ処理について、BASICインタープリンタによるプログラムの一例を示す。このプログラムは、NEC社製PC−9800シリーズ用に善かれたものであり、Ⅰ／0機器としてはカラーCRTおよびプリンタ（漢字は用いていない）が必要である。

プログラムの概要を述べる。

鵬内ーーファイル名−L S C．BAS

容一

自動スタートにより、起動と同時に以下のプログラム・メニューが示される。
ACT．BAS…co，

Osr−一！）

l：＝l，

Y、…srと…sI・（チエレンコフ測定）、リ5Nr−！）5Nb…ceJ41 pl・およびPuの放射能の算出を行う。なお、計数率

としては、1回測定または多数回測定のどちらかのデータを用いることができる。

E S CR．BAS

ESCR曲線（4次以下の多項式）の作成および作成したESCR曲線
より計数効率の算出を行う。

AB S．BAS

ディスクリミネ一夕・レベルを0に補外する方法、あるいは効率トレーサー法によるβ線放射能の絶対値を求める。

ALPHA．BAS

α線スペクトルのピーク中心チャネルおよび半値幅を3点計数法により求める。

ピーク中心チャネルおよびFWHMに対するESCR曲線の作成。
LIMIT．BAS
LSF．BAS

検出限界放射能の算出プログラム。
一般的な多のデータを多碩式（5次以下）にフィッティングするプログラム

なお、このプログラムは（財旧本分析センターにおいて8インチあるいは5インチ（2DD、2日り）ディスクで入手することができる＝
一−・20l一−

解説3 計数値の統計処理

測定装置の安定性や稚苗パルスの混入を考慮して、微弱放射能の長時間測定には次のように計
数値の統計処理を行うことが望ましい。すなわち、試料の予想される放射能に応じて測定時間を設定するさい、長時間一回測定よりも繰り返し多数回測定（t分×J回）の方が良い。
1）サンプルチェンジャを動かして測定試料を検出部に送り込む。t S分測定してAチャネル

における計数率n＄i（cpm）をi＝Js回求める。
2）サンプルチェンジャを動かしてバックグラウンド用試料を検出部に入れ、tB分測定してAチャネルにおける計数率nBGi（cpm）をi＝JB回求める。
3）以上の計数データが全て得られたならば次のようなデータ処理を行う。

1

平均計数率

1

ns ＝−∑nsi

打B。＝−∑nBGi

Js i

JB i

s／ts

同上標準偏差 げs ＝ロBG＝

￣打BG／tBG

異常値の棄却 nsi＞五s ＋3ロs またはrl8iく五s −3ロ8
nBCi＞7TB。十30B。またはnBCi＜五B。−30BC
上記のnsi、rlB。iは異常値として以降の計算より除き、改めて青もおよび￣首B。を計算する。
4）正味計数率11（cpl11）およびその標準偏差αは次のようにして計算される。

Il ＝

n s

￣

n BG

ただし、ks、IくBGは棄却検定後の試料およびバックグラウンド測定データ数で
ある「，

202

解説4 分析目標値の算出

分析目標値は分析供試量、測定時間、バックグラウンド計数率などによって決まる。

検出しうる限界の計数率n，L（cpm）は、正味計数率に対する計数誤差0のK倍であるとする。
すなわち、11DLニKα（1〉

正味計数率は全計数率ns よりバックグラウンド計数率nもを引いた値であるから、nDL及びげは次のように表わされる。

nDL＝ns・榊nb、 02 ＝（n．／t嘗）＋（nb／tb）（2）

上式を書き直すと、

lュDL

l

げ2 ＝

⊥Ⅰュb （−−−−−＋・・

t8

t＄

t b

これを（1）式に代入すると次の2次方程式が得られる。

K21lL）lご11−，l．− K21lb（

t s

1

1

−＋ −
t．

）＝0

（3）

t b

これをflDLについて解くと次のようになる。

ト十1

IIDLニニ＝t s

1）2 ＋4nb（…＋−）
t s

）

（4）

t b

ただし、tS、tbはそれぞれ試料とバックグラウンドの測定時間（分）である。
従って分析目標値ADL（勒）は次式で求められる。
nDL
A。L＝一一−…

×104 Bq

60だY
ただし、とは計数効率（タ ）、Yは回収率（タ忘）である。

−−203−−−

（5）

Ⅰ

の

解説Ⅰ−1放射性ストロンチウム及び放射性セリウム分析の実例

本分析法を用いて海水、海産生物、海底堆積物等の環境試料を各分析機関で分析した。
なお、すべての試料に分析対象放射性核種の標準溶液を添加し、分析した。

1．試料の調製

用いた試料は次のとおりである。

1．1 海 水：千葉県勝浦海岸より採水。

1．2 灰試料
1．2．1 海産生物
（1）シロサケ：シロサケ（全体）を1050cで乾燥後、450℃で灰化し、生じた灰を粉砕後、42メッシュのふるいでふるい分け均一に混合した。

（2）サワラ：サワラ（筋肉）を1050cで乾燥後、450℃で灰化し、生じた灰を粉砕後、42メッシュのふるいでふるい分け均一に混合した。

（3）海 藻：ワカメ、ホンダワラ等の海藻を105℃で乾燥、灰化後
1＿00メッシュのふるいでふるい分け均一に混合した。

1．2．2 野 菜

（1）ホウレン草 ：1050cで乾燥後、450℃で灰化し、生じた灰を粉砕後、42
メッシュのふるいでふるい分け均一に混合した。

1．2．3 ドライミルク：4500cで灰化し、生じた灰を粉砕後、42メッシュのふる
ふるい分けした。

1．3 海底堆積物：4500（二に加熱して有機物を分解したのち、42メッシュのふるいでふるい分け均一に混合した。

上記の試料から分析供試量を分取し、対象とする放射能標準溶液を添加した。

ーーーー207 −ま 実施機関
動力炉・核燃料開発事業団（A）

茨城県公害技術センター（B）㈲日本分析センター

（C）

3．結 果
結果を解義Ⅰ−1に示す。
〔参考〕

本報告書の分析法作成過程においては幾っかの検討が行われたが、解義Ⅰ岬2は第1次分析
法原案についての分析結果とそれに対する改良点を示したものである。

ー・−208・−一−解義Ⅰ−1 分 析 結 果

1／2

i

腰種試

分 析 結 果 （Bq）

備

考 分析機関

⊥
主
…sr

海

水

2．89
2．89

Sr−

2．89

n H ヒぴ

2．20
2．20
2．89
2．89
2．89

Sr
已NO？ト

海産生物（灰）言

2．0 2．0

90sr

89sr

90sr

1了．4

4．30 ± 0．43
3．63 ± 0．38
2．10 ± 0．54

19．0 ±0．2
16．7 ±0．2
18．1±0．3
4．37±0．1l
4．37 ±0．09

17．4
17．4
5．00
5．00
17．4
17．4
17．4
5．00
5．00

2．49 士 0．11

2．15 ± 0．09
2．26 ± 0．13
3．14 ± 0．15
3．03 ± 0．16
2．42 ± 0．09
2．45 ± 0．09

シュウ酸塩法AA

シュウ酸塩法A

イオン交換法C
C

シュウ酸塩法

イオン交換法16．7■ ±0．1

シュウ酸塩法

16．3 ±0．1

シュウ酸塩法17．6 ± 0．1

シュウ酸塩法4．48 ±0．09
4．33 ±0．09

イオン交換法
イオン交換法A
A
ACC

解表Ⅰ−1 分 析 結 果

対象核種 試添 加 放 射 能 （Bq）

料

17．8
17．8
17．8

ホウレン草
9〔sr

および

海底堆積物

89sr

1N−〇−・

90sr

3．58
3．58
3．58
2．20

17．3
17．3
17．3

2．20

5．00

5．00

分 析 結 果 （Bq）
23．5 ± 0．1

144ce

水

備

考

分析機関

A
A

22．2 ± 0．1

89sr無添加 シュウ酸塩法
8gsr無添加 シュウ酸塩法
8gsr無添加 シュウ酸塩法

3．57 ± 0．09

16．4 ± 0．1

シュウ酸塩法3．78 ± 0．08
3．52 ± 0．09
1．88 ± 0．10
2．25 ± 0．11

17．0 ± 0．1
16．8 ± 0．1
3．85 ± 0．10
4．26 ± 0．10

シュウ酸塩法A
A
A

21．3 ± 0．1
I

シュウ酸塩法
イオン交換法
イオン交換法

A

C
C

17．8

18．2

± 0．1

A

17．8

18．3

± 0．1

A

6．68

7．08 ± 0．1

C

6．68

6．67 ± 0．1

C

6．68

6．50 ± 0．1

C

ドライ ミルク

海

2／2

l

l

解表Ⅰ−2 第1次分析法原案の分析結果とその改良点

可1N・1

解説Ⅰ−2放射性ストロンチウムの分析法の選択

低バックグラウンド液体シンチレーション測定装置を用いた…s r及び…S rの測定には、シンチレーション測定とチエレンコフ光測定を組み合わせることにより次表に示すいくつかの方法が考えられる。また、単チャネル測定ばかりでなく、多チャネル測定を行うことにより、さらに多くのバリエーションが考えられる。本分析法は、このうちチエレンコフ光測定を利用したA法
及びE法（いずれも単チャネル測定）を採用した。

A法：89sl・、9（）s r（90Y）が混在する試料について、9UYをスカベンジした直後にチェ
フレンコフ光を測定（主として89s rが測定さ・れる）する。さらにt日後（2週間以上が望ましい）に再びチエレンコフ光を測定（…s rと90Yが測定される）する。両者の計数率から笥gs r及び…s rの放射能を求める。

E法：平衡状態にある90s r（90Y）を含む牛乳等の灰試料から溶媒抽出法により90Yをミルキングし、チエレンコフ光を測定する。得られた計数率から放射能を求める。

チエレンコフ光は、おもに液体シンチレーション測定における 3H測定領域で測定され、その発光に要する荷電粒子のエネルギーはしきい値が存在する。たとえば、水（屈折率＝1．33）が媒体の場合、0．2引ⅥeV以下のβ線では発光しない。

したがって、β線の最大エネルギーが0．55MeV（平均エネルギー約0．2MeV）のUOs rの計数効率は非常に小さく、…sI・を弁別した測定チャネルで8日s r（β線最大エネルギー1．46
MeV）及び川Y（β線最大エネルギー2．27MeV）を測定することにより放射性ストロンチウ
ムを定量することができる。

ー212−−

解義Ⅰ− 3

液体シンチレーション測定装置を用いた放射性ストロンチウムの分析■ ￣−￣■■■■■■−サ

対象

特

方法
貴様

長

n

n ．A H所

・S9Sr：チエレンコフ

・Sr水溶液のまま測定するの生成90Y十89sr：チエレンコフ 9U・再測定可能短で、操作手数省ける

srフ裾ン→90Y

．

Sl一

徴

定

測

→Sk凌液（03〜0￣MHC（srをカット）

シンチレ

・クエンナングの影響少ない‡

再測定できない

1・計数効率が若干高い

‡完ヨン

Sr

い
二90Y）

M

・90Yの生成を待たなくてもよ

迅速に測定する必要あり

ーN一︺−・3核種の計数効率必要

n 圭イオン交換法「混

巨…sr十90 sr：シンチレーション
n シュウ酸塩法∴サSr水溶液→シンチレーク 9usl・十90Y（SrをDNP十シンナレタで抽出：シンチレーション

・計数効率高い…

・計算誤差大きい
H H

雷H

l

事

H

H

イオン交換法「

i

をD星

Aに同じ

・Aに同じ

u

l

Sr

イオン交換法rSrフラクション→（但し90Yミルキング
●Aに同じ

E
りい●＼

●Dに同じ

溶媒抽出法⊥出〕→Y水溶液（0．3へ′0．5MHCg）†′「ヽ
イれ交換法rSrフラクション→9りYミルキング
み

F

・Bに同じ

シニ巾酸塩法〔∵二Y（OH）3又はHDEHP抽

溶媒抽出法⊥出〕→シンテレ一夕も適用できる重換法r
トSrプラク；ヨン→州Gー

シこ傾塩法⊥一→シンチレーク

1rスカベンジミ州sr：
シンチレーション・90Yの生成を持たなくてもよ ・迅速に測定する必要あり
言 い

・再測定できない所解説Ⅰ−3カルシウムを多量に含む試料に対する

89S r及び90S rの標準線源
海底堆積物や海産生物などには多量のカルシウムが含まれている。…s r及びf70s r（gOY）のチエレンコフ光測定において、カルシウムが及ぼす影響について検討した結果を解説Ⅰ−4に示すが、ほとんど影響しないことがわかる。
本分桁法では、以上の結果から測定試料に含まれるカルシウムの影響を無視したが、骨試料のように特に多量のカルシウムを含む試料に対する標準緑源を作成する場合には、次に示す手順に従うとよい。

〔1〕90s r（90Y）標準線源の作製（1）ストロンチウム担体溶液（10喝S r2＋／撼）5撼とイットリウム担体溶液（1喝Y3＋／撼）10撼を2〜3偶の100適メスフラスコに取る。
を2）測定用試料に含まれるカルシウムに見あう量の炭酸カルシウムを500適コニカルビー
カに取る。

椅）炭酸カルシウムと当量の塩酸を加えて溶解した後、加熱して炭酸ガスを追い出す。全量を（1）のメスフラスコに合わせる。

カルシウム量 くg）
6
8

10
12

炭酸カルシウム塵（g）

15
20
2 5
30

塩

酸

6M塩酸 50mg
8M塩酸 50感
10M塩酸 50椚g
12M塩酸 50粛（4）90sr標準溶液（2週間以上放置したもの）から、およそ10Bqを正確に分取してメ
スフラスコに加え、塩酸（1十11）で標線に合わせる。
（5）全量をポIjエチレン（またはテフロン）瓶（100粛）に移す。
㈲ バックグラウンド測定用試料を上記の（iト（5）に準じて作製する。
〔2〕斡9s r標準線源の作製（1）〔1〕の（1）〜ほ）に同じ。

（2）…s r標準溶液から、およそ10Bqを正確に分取してメスフラスコに加え、塩酸（1＋11）で標線に合わせる。

l：ミ1 −1■ 伸5l、骨に回し−‑2f4‑‑‑‑‑

＝S r及び90S r（90Y）のチエレンコフ光測定における解説I−4

カルシウムの影響（1）

解表Ⅰ−4 …s rと90s r（川Y）の計数効率（％）
ディスクリミネ一夕：100〜∞（2）カルシウム量

No．

溶媒

8Dsr

OOsr

（g）

ディスクリミネ一夕：150〜∞

23．2

（4）

（3）

（4）

（3）

9Osr
45．4

…sr

16．8

0．0

53．1

1．0

52．0

2．0

53．0

23．8

45．4

17．3

4．0

51．3

23．9

43．5

17．1

5

6．0

51．8

6

8．0

51．5

2

44．7

44．0
23．7

43．4

16．7

（1）使用機器：アロカ社製LSC−LBl
測定条件：Hチャネル ゲイン0．3、ディスクリミネ一夕 L−∞
テフロンバイアル（100mg）（2）液性（全量100mg）

No．1：（Sr50mg＋YlOmg）＋0．1M
HC111
No．2：（Sr50mg＋YlOmg）＋（CaCO32．5g）＋1M HC150mC ＋1M HC1

No．3：（Sr50mg＋YlOmg）十（CaCO35．Og）＋2M HC150mC ＋1M HCl
No．4：（Sr50mg＋YlOmg）＋（CaCO3 10．Og）＋4M HC150mC ＋1M HCl
No．5：（Sr50mg＋YlOmg）＋（CaCO3 15．Og）＋6M HC150mC ＋lM HC1
No．6：（Sr50mg＋YlOmg）＋（CaCO3

20．Og）＋8M HC150mC ＋1M HCl（3）00s r（…Y）：10700dpm（4）…s r：68600dpm−215−

解説Ⅰ−5 放射性セリウムの分析における回収率と除染係数について

1．シュウ酸塩沈殿操作（解図Ⅰ−1）及び溶媒抽出柵逆抽出操作（解図Ⅰ−2）における144ceの回収率及び除染係数を求めた。
1…Ru、137cs、
使用したトレーサーは、144ce、5DFe、…co、54Mn、65zn、

85s rである。

Ce3＋溶液（10咽Ce銅、HNO3溶液）
トレーサー溶液乾固

HNO3、H202
シュウ酸

NH4 0H 叫pHl
加熱

溶 液

沈殿〔＃1〕

解図Ⅰ岬1 シュウ酸塩沈殿操作（実験1）Ce＝溶液（10mgCe3十、HNO3溶液）
トレーサー溶液
乾固

IINO3、r‡202
加熱

Na B rO4

HDEHP−rlへブタン
振り混ぜ
層

HNO‡

I川EHトnへ

Na B rO4

振り混ぜ

振り混ぜ
氷層〔＃2〕

有機層

水層〔＃3〕

有機層

HNO3
‡‡202

水屑〔牒4〕 有機層解図‡鵬2 溶媒抽出−−−逆抽出操作（実験2）ー・・叩Lり・216−−

結果：結果を解義Ⅰ−5に示す。表中の番号（＃）は図に対応している。
実験l及び2の操作を通して測定試料を調製することにより、5VFe、68co、65zn、川6Ru、137csの除染係数は満足出来る値を得られるものと思われる。54Mnの除染係数は小さいが、144ce測定条件下における54Mnの計数効率は低いので測定結果には影響しない。

解義Ⅰ−5 回 収 率 と 除 染 係 数＃1
沈殿中のトレーサー（％）＄叩e …co＄4Mn 蒋＄zn 川蒋Ru 137cs 弔＄sr

0．2

0．4

0．6

1．2

0．5

0．3

97

95

97

16

144ce
100

＃2
水層申のトレーサー（％）

0

97

0

3

8

＃3
水層申のルーサー（％）

3

0．4

0

0．1

3

＃4逆抽出された100

水溶液中の王44ce（％）と除染係数（1E3は1×103を表す）

ー・一217仰2．セリウムの分析法の作成過程において、セリウムを精製する手段としてイオン交換樹脂カ

ラム分離による方法が検討された（解図Ⅰ−3）。この方法により得られた回収率と除染係数を解義Ⅰ−6に示す。

Ce3＋溶液（10mgCeき＋、HNO3溶液）
トレーサー溶液乾固

HNO3、H202
陽イオン交

樹脂 Amberlite⑧CG−120￠

H

3cm x15cm 2適／min
流出液〔＃1〕

HCl（1＋6）300mg

流出液〔＃2〕200占 NH．1C．C 500mg
溶離液：5％クエン酸アンモニウム溶液（pH3．5）
液〔＃3，3▼〕

解図Ⅰ−3 イオン交換樹脂カラム操作

解義Ⅰ柵6 回収率と除染係数
59Fe60co 5Ⅷn ￠5zn

85sr

川6Ru 13Tcs

141ce

＃1
塩酸（1＋6）で溶

0

0

0

13

57

0

0

0

100

100

87

42

100

100

0

0

0

0

0

0

100

離されたルーサー（％）＃2塩化アンモニ
ウム溶液で溶離されたルーサー（％）＃3クエン酸アン
モニウム溶液で溶離0されたトレ「サー（％）＃3 ▼40−140mg

100のフラクション中の114ceの回収率（％）と除染係数（iE4は1×104 を表す）
蜘218ぷ

解説Ⅰ−6放射性セリウムの測定について

1．測定瓶の選択
測定瓶は一般に、市販されているポ！jエチレン製あるいはテフロン製の100威容器が利用される。そのような市販の容器を測定瓶に転用する場合、チエレンコフ光が微弱光である
ことから、容器間の肉厚等のばらつきが計数効率のばらつきとなって表れる。
解図Ⅰ−4はポリエチレン製及びテフロン製版のロットを揃えた場合と揃えない場合の計数効率である。ロットを揃えない場合のばらつき（変動係数CV）は大きいが、ロットを揃えた場合のばらつきは小さい。このように、使用する容器のロットは統一する必要がある。また、業者から納入された容器は重量を測定するなどして同一ロットであることをさらに確認した後に使用する方が望ましい。

（ロットを揃えた場合）（ロットを掃えかい場合）

テフロ ソ製
6S

X＝59．1％65

Ⅹ＝58．0界♂＝＝0．7 5富飴煮鼻畠↓㈲■＝＝1．7CV＝2．9界萱 萱

バイ 丁ノレCV＝1．3界

要

さ萱萱

き

パイ丁ノレ

ポリエチレソ製
6

X＝ゴ59．0％

X＝＝59．4％

すヨ0．7 2．

♂；＝1．96

雷繚反益㌫

CVヨl．2％CV＝3．2界

萱 萱

㌦う
至

〔選択〕

萱 萱 萱

5

パイ 丁ノレ

測定装置：アロカ社製LSC−LBl

パイ 丁ノレ

軋定条件：Hチャネル ゲイン0．3 ディスクリミネータ100−的

解図t−4 計数効率
ぜ219貯

2．液性と計数効率
測定試料の液性は塩酸溶液であるが、参考として、解図Ⅰ−5にクエン酸アンモニウム溶液、塩化アンモニウム溶液の各濃度における計数効率を示した。

○

5g鐘蚕怒十栂

▲

0．01M

塩

0．1M

酸

クエ凋丁ンモニタム蒔蔽

則定芸道：アロカ社製 LSC−LBl
解図Ⅰ−5 液性と計数効率
3．波長シフタの添加

チエレンコフ光測定の計数効率を高める方法に、波長シフタを添加する方法がある。報告されている波長シフタは幾つかあるが、ここでは、α−−ナフナルアミンを用いて検討した。
α−ナフテルアミン20mgを試料に添加し、その前後における計数効率を測定した。結果を

解義Ⅰ鵬7に示す。蓑のように、添加する前後で計数効率の変化はみられなかったため、本分析操作では波長シフタを加えないこととした。

解表Ⅰ−7 波長シフタの添加前後の計数効率

添加前の計数効率（％）A 添加後の計数効率（％）B A／BXlOO（％）
テ フ ロ ン 製

58．4±0．3

5了．1±0．3

98±二1

ポリエチレン製

59．3±0．3

58．5士0．399±1

測定装置：アロカ社製‥ LSC−1JBl

仰22（）−一4．試料高さと計数効率
解図Ⅰ…6に試料の高さと計数効率との関係を示した。測定試料の液量は100諺であるが、図から判断するとその前後10撼程度の誤差は計数効率に殆ど影響しないことが判る。
なお、高さ4く：m（液量約60適）のところが高い計数効率を示しているようにみえる。

章

60撼

l。誉ぷ蔓

8

I10粛

測定裳正：アロカ社製 LsC−LBl
3

4

S

6

高さ（⊂m）

挿図Ⅰ鵬6 試料高さと計数効率

ー・22ト

了

連立方程式による複合核種の同時定量法

解説Ⅰ−7

分析対象核種のうち、89sr＋90sr（＋90Y）のように化学分離が不可能な場合、あるいは娘■ 核種が生成する場合には、β線波高分布の遠いを利用して、異なるチャネルにおける効率よりそれぞれ個別に放射能を決める方法が用いられる。ここでは、上記3核種の組み合わせを想定して3連立方程式による3核種の同時定量法について述べる。そのさい、測定試料および標準試料のすべてに対するクエンチング効果は等しいことを前提とするが、そうでないときは、外部γ線照射によってチャネル比がすべての試料において等しくなるように増幅器ゲインを微調整する必要ある。
−測定条件の設定−

1）88sr、00sr、…Yをそれぞれ単独に含む標準線演（およそ10 Bq）及びバックグラウ
ンド用試料をサンプルチェンジャにセットする。

2）A、B、Cの各チャネルのLLDを950、ULDを1000（または△Eを50）に設定する。
3）98Y標準線源を検出部に入れる。
4）A、B、Cの各チャネルについて、増幅器ゲインを最小値から順次増やし、そのつど計数率を求める。計数率が…Y標準線源の放射能のおよそ1％を示す増幅器ゲインを見い出し、そこに固定する。＝

5）A、B、Cの各チャネルのLLDとULDを次のように設定する。事■
A

B

C

L LD

20

250

500

ULD

250

600

1000

6）バックグラウンド用試料を測定し、A、B、C各チャネルにおける計数率を求める。

7）ひ（！s r標準繰源を測定し、A、B、C各チャネルにおける正味計数率ntl．n2‡．n3t（c鍾）を求める。それらを9Ⅵsr放射能N（60×的）で除して計数効率と11．と21．ど31を求める。

8）89sr標準線源を測定し、同様にA、B、C各チャネルにおける計数効率e12，e22，e32を求める。
9）き川Y標準緑源を測定し、同様にÅ、B、C各チャネルにおける計数効率e＝．だ23．と33を求める。

r−222−

10）iチャネルにおけるj核種に対する計数効率eijの逆マトリックス要素eij−1を計算する。
…sI・は…Y（半減期64時間）を生成するので、化学分離後数時間が経過した場合には、州YによるAおよびBチャネルにおける計数率の寄与が無視できない。それ故、‡11，としては測定時に生成されたびlきYの放射能に￡ijを乗じた植を各々niから差し
・jlく．
＊‡

A、B、C各チャネルの増幅器ゲインが相互に1対1の対応にあるならば、1つのチ
ャネルについてのみ増幅器ゲインを求め、他のチャネルについ■てはl百卜▲のゲインを設定してらよい。

＊＊＊

基本的には、iチャネルにおけるj核種に対する計数効率どijにおいて、主領域（iニj）の効率ei烹iができるだけ大きく、しかも副領域（i≠j）の効率どi≠jができるだけ小さくなるように決めることが望ましい。

要川Sr、緯ぎ妻Sr、
帥Yのβ緑エネ数

ルギーおよび平等

均エネルギーぐ衷卜岬2（l）∴i）

参摂り をらとに
右図のように設定する。

トA十 B −−」
トー C −−−」
LしDi．、上びULDのタ●イ丁ル日成

解図トー7 …sr，…sr，

OYにおけるⅠ．JLr）及びULDの設定

試 料 の 測 定 柵仙1）測定試射及びバックグラウンド言式料をサンプルチェンジャにセットする。

2）バックグラウンド試料を検出部に入れ、t8分測定してA、B、Cの各チャネルにおける計数率rltR、n2日、Il川（（ニ囲）を求める。

3）測定試料を検出部に入れ、tS分測定してA、B、Cの各チャネルにおける計数率nts、112S、
11ごjS（（t囲l）を求めるぐ，4）．il三昧計数率および計数誤差はそれぞれ次のようになる。
㌢−ゴ223−−

nl＝nlS−nlB，Ul＝／nlS／ts＋n用／t8

n2 ＝n2S￣n2B，U2 ＝

Jn2S／ts＋n2B／tB

n3 ＝n3S．n3B，03 ＝／n，S／ts＋n：甘／tB5）90sr、稽gsr、90Yの各放射能N（dpm）およびその誤差△は次のようになる。

…sr：N）＝e‖・nl−トETi・n2 ＋eii・n3
88sr：N2 ＝㍉e如・nl＋ど最・n2 ＋￡最・n3
9OY ：N3 ＝e首1・nl十e百透・n2 十e首i・n3△i＝（ど‖・（ト）2 ＋（￡すいぴ2）2＋（￡；いび3）2

ただし，i＝1、2、3。

ーー224岬Sr 及び90Sr の分析目標値の算出

解説Ⅰ−8

検出しうる限界計数率は、試料とバックグラウンドの測定時間を等しく（t．＝＝tb＝t）すると、解説4．（4）式から
K K
lヽDLニー−（−
2

＋

t

となる。

〔1〕 RgsI・の分析目標値

8ひSrは、…Yをスカベンジした直後に測定する。しかし測定するまでの時間、あるいは測定時間が長い場合は成長してくるpOYの影響が無視できなくなる。そこで、第1回目の測定（主に…srを測定する）でのバックグラウンド計数値を

Ilb．ニnb160JTDOe…Y（1−eXp（−l。．，t一）〉／104とすると、88srの分析目標値、a8p（翫）は次式によって求めることができる。

K／2「K／い（K／t）2＋8〔nb＋60理9。e90Yil−eXp（−Å…t】）〉／104〕／りa…二＝60 ど8用／100

ここでa…：構9srの分析目標値（8q）ガ9｛l：測定試料に含まれる…sr（Bq）

ど8用：89srの計数効率（％）
e9Ⅷ：…Yの計数効率（％）Åり．，：冊Yの壌変定数（＝0．260日￣l）
t ：試料の測定時間（＝バックグラウンドの測定時間）（単位：分）

tl：9日Yスカベンジから第1回目の測定開始までの時間（単位：日）Y ：ストロンチウムの回収率（％）

ー→225−

〔2〕iきiラSrの分析目標値

拶臼Yをスカベンジした数日後に、新たに成長してくる響用Yを測定してウ封Srを定生す

るが、この場合、言式料に含まれる絹狩Srもバックグラウンド計数となる。そこで、この時のバックグラウンド計数値を

nbi＝nb†60斉…g…Y exp卜Å椚）t2）．／104とすると、ジりSi・の分析目標億、狛紺（翫）は次式で求めることができる。

K／2〔K／t＋斥六手丁首てこて盲㌫二言吉元（−Å車2）川0−1〕／＝aリi）＝＝

60 EりⅧ／100

ここでa㈹：錮Srの分析目標値（Bq）
晋錮：測定試都電含まれる豹！きSr（8q）い拍：錮Srの計数効率（％）
か用：錮Yの計数静、率（吾妻盲；）ス…：＝sI・の壊変定潮∵∴0．013T LI￣l）
t ：試料の測定時間（＝バックグラウンドの測定時間）（単位：分）
t2：！川Yスカベンジから第引回目の測定開始までの時間（単位：口）Y ：ストロンチウムの回収率（至）㍍）〔3〕 計 算 例
次に示す条件で封！事Sr、！川Sf■の分析目標値を計算する。
K＝：i

王Ib 二5．0（cpm）
t

二100（分）t− ＝1〜6（時）t2＝5、10、14（日）

八 …，パ 伸‥ 0〜lり0【）Ci

Y ＝100％と… ・lTりい
だぎ川＝45（〉1iー←一226−−

解義Ⅰ−8 …sI・の分析目標値（Bq／試料）

1時間

2時間 ．3時間

3．7 Bq0．11

0．‖1．9 Bq0．10

0．74 Bq

4時間

5時間

6時間

0．12

0．13

0．14

0．14

0．11

0．11

0．11

0．12

0．12

0．10

0．10

0．10

0．10

0．11

0．11

0．037Bq

0．096

0．096

0．096

0．10

0．10

0．10

0

0．096

解義Ⅰ−9 錮S蔓・の分析目標値（Bq／試料）
、−、
＼

5 日

10 日

14 日

1．9 Bq

0．078

0．0了4

0．074

0．74 8q

0．056

0．056

0．056

0．37 Bq

0．048

0．048

0．048

0．037Bq

0．037

0．037

0．037

0

0．03了

−−−227一−

Ⅱの説

解説Ⅱ−1 放射性コバルト及び放射性ヨウ素分析の実例
本分析法を用いて海水、海産生物、海底堆積物等の環境試料を各分析機関で分析した。
なお、環境試料の放射能レベルは非常に低いのですべての試料に分析対象放射性核種の標準溶液を添加し、分析した。
1．試料の調製

用いた試料は次のとおりである。

1．1 海 水：千葉県勝浦海岸より採水。

1．2 灰試料

1．2．1 海産生物
（1）シロサケ：シロサケ（全体）を105℃で乾燥後、450℃で灰化し、生じた灰を粉砕後、42メッシュのふるいでふるい分け均一に混合し
た。

ほ）サワラ

：サワラ（筋肉）を105℃で乾燥後、450℃で沃化し、生じた灰を粉砕後、42メッシュのふるいでふるい分け均一に混合した。

（3）海 藻：ワカメ、ホンダワラ等の海藻を105℃で乾燥、灰化後100メ
ッシュのふるいでふるい分け均一に混合した。

1．2．2 野 菜（i）ホウレン草 ：105℃で乾燥後、4500cで灰化し、生じた灰を粉砕後、42
メッシュのふるいでふるい分け均一に混合した。

1．3 原 乳：千葉県および福井県の牧場から購入。

1．4 海底堆積物：450℃に加熱して有機物を分解したのち、42メッシュのふるいでふるい分け均一に混合した。

上記の試料から分析供拭豊を分取し、対象とする放射能標準溶液を添加した。

ー・231−−

2．実施機関福井県衛生研究所（A）

茨城県公害技術センター（B）（肘）［］本分折センター

（C）

3．結 果
結果を解表Ⅱ鵬−1に示す。
【二参考〕

本報告雷の分析法作成過程においては幾つかの検討が行われたか、衷2は第1次分析法原案
についての分析結果とそれに対する改良点を示したものである。

叫232㌧・こ■・■

解義Ⅱ−1 分 析 結 果
圭

‖

料

H

添加放射能（Bq）

備

n

分析機関

考

言

18．0
18．0
海

水

17．8
17．8
17．8
17．2
18．0
18．0
18．0

海産生物（灰）＄￠co

1了．0±0．05

C

16．7±0．05
16．6±0．05
17．3±0．05
17．3±0．05

C
C

l C
C

16．0±0．08

A

17．て±0．05

CCC

17．6±0．05
17．8±0．05︐蕾Nぴ∽⁝l

海底堆積物
131王 原

1了．2

15．9±0．08

A

17．2

15．4士0．08A

1丁．8

17．6±0．05

17．8

17．8士0．05

C
C

17．8

17．3±0．05

C

24．4

22．8

± 0．2

24．4

22．2

± 0．2

乳

u A

解衰Ⅱ−2 第1次分析法原案の分析結果とその改良点

婁N⁚⁝

解説Ⅱ−2 放射性コバルトの分析における除染係数について

実験：解図Ⅱ一一1に示した分析操作に従い、コバルトの回収率放び除染係数を求めた。

使用したトレーサーは…Co，5UFe，5−Mn，…zn，1りRu，l：一7cs及び141c eで、いずれも塩化物である。
Co溶液（10mgCo2＋＋トレーサー溶液）

エ≡

Dowex ⑧1×8100−200mesh

陰樹脂

￠

H

3un X20cm 2mC／min（2＋1）

樹脂に吸着〔＃1〕（1−ト1）

HCl（1十−2）
溶 離 液〔＃2〕

乾

﹁≡∵

l≡液や

溶離液

￠

A
液

3
＃

陽イオン交換樹脂 Dowex⑧50w X8100−20Omeshrll（：fn X15（：1n lmβ／miIl

B

液

液〔＃4〕

解図Ⅱ−−1 コバルトの分析操作

結果：結果を解表∬−・3に示す。表中の番号（＃）は解図Ⅱ一一1に対応している。
…coの剛又率は100％であった。除染係数ははぼ1000程度得られ、満足‡．11来る
佃であった（） なお、陰イオン交換樹脂Dowex㊥リ ×8（100〜2O OIlle S h）と〈川1）廿Iite㈲C（；…4n O（100〜200111e Sll）を比較した場合、血Il）el・1it（？⑨U）ほうかコバルト吸肴滞を岬蜘こ視認てきるのてイ津汗糾′「‡がしやすい‖235

解表Ⅱ−3 コバルトの回収率および除染係数…co 5叩e 54Mn 85zn l…Ru 137cs 1＝ce
＃1樹脂に吸着しているトレサー（％）

100 100＃2塩酸で溶離されるトレーサー（％）

1000＃3混液Aで溶離されるトレーサー（％）

0

0

0

4 100

80

0

0

0

2

0

0

0

2

0

0

＃4混液B中のコ／りい（％）および除染係数 100 〉1E3 〉7E3 〉8E2 〉7E2 〉8E2 〉8E2

（1E3は1×103 を表す）

一一236−−−

解説Ⅱ−3 放射性コバルトの測定における反同時計数回路を用いた時と用いない時のF OMの比較

宇宙線等によるバックグラウンド計数を低減させるために、低バックグラウンド液体シンチレーション測定装置には鉛の遮蔽に加えてプラスチックシンナレークを用いた反同時計数回路が組み込まれている。
…coのような原子核の励起レベルの寿命が検出器の分角卵寺問より短いβ−−−γ線放出核種を測定する場合には、反同時計数回路の採用によりFOM〔（効率）2／バックグラウンド計数率〕
が反同時計数回路を用いない場合に比べて小さくなる恐れがあるので、測定条件の設定の際には注意をしなければならない。

師表Ⅱ−一4は反同時計数回路を用いた時と用いない時のFOMの比較である。表中、 囲い型とはプラスチックシンチレークが測定試料を囲んでいるもの、 上部型とはプラスチックシン

テレ一夕が測定試料の上にある装置を表す（解図皿−2）。このように、低バックグラウンド液
体シンチレーション測定装置には新旧の型によりプラスチックシンチレークの形状の異なる2機種があり、 上部型 は旧型の測定装置に見られ、開い型 は最近市販されている測定装置に見られる（J

角牢表Ⅱ−−4 ITOMの比較測定装置：アロカ社製Ⅰ．SC−一LBl

測定条什：Cチャネル ゲイン0．3 ディスクりミネ一夕30う00

237

プラスチック
シンチレーク囲い型

上部型

解図Ⅱ−2 プラスチックシンチレークの形状

ー238・■

解説Ⅱ−4 放射性コバルトの分析における酸化剤の種類について

昭和▲19年版のマニュアルではコバルトを水酸化物として共沈分離したのち、ペルオキソニ硫酸カリウム（K2S20R）と過ヨウ素酸ナトリウム （NaIO．1）溶液を加えてルテニウムを水に可溶な化学形にして分離している。本分析操作では海水中の有機物を酸化分角草するとともに、ルテニウムを可溶な化学形に変えるためにペルオキソニ硫酸カリウムと過ヨウ素酸ナトリウムを加えたのち、コバルトを水酸化物に共沈させた。この方法ではルテニウムの除去とコバルトの捕集が同時に行えるので分析時間が短絡できる。またこの方法ではpIi4付近よりかさ高の白色沈殿が生成しはじめ、pH6．5付近では沈殿生成が明瞭に分かる。上記の酸化剤の代りに次亜塩素酸ナトリ
ウムを用いるとルテニウムの共沈率が高く、かつ沈殿の量が非常に少なくてコバルトの損失が多くなる。

海水中に存在するコバルトは化学形ははっきしていないが、多くの部分が有機形であるとする報告がある。有機形コバルトの一例として化学構造のはっきりしているどタミンB．2（シアノコ
バラミン）を用いて次の1）〜3）の実験を行った。

57coで標識したどタミンB12を海水（塩酸酸性、pHl．5）1ゼに添加して
1）コバルト1mg、ペルオキソニ硫酸カリr〉ム0．1g、過ヨウ素酸ナトリウム溶液（4．6w／v％）

5mβを加え、水酸化ナトリウム溶液（10％）でpI16．5としたのち、水浴上で700c以上、30分間加熱

2）水浴上で700c以上、2時間加熱したのちコバルト1mg、ペルオキソニ硫酸カリウム0．1g、過ヨウ素酸ナトリウム溶液5mgを加え、水酸化ナトリ「ラム酒液でPt16．5とし、さらに700c以
上で30分間加熱
3）コバルト1mg、ペルオキソニ硫酸カリウム0．1g、過ヨウ素酸ナトリウム溶液5〟を加えた

のち水浴上で700c以上、2時間加熱してから水酸化ナトリウム溶液でPt16．5とし、さらに70（−じ以上で30分間加熱。

−−・夜放置したのち生成した沈殿を遠心分離したところ、1）30タ′左、2）62％、3）91％の57c（）か共沈した。

また銅垂のアミノ酸によって有機錯休にしたGIIcoでは、ペルオキソニ硫酸カリウムを加1えて70 し以上に加熱すると90％以上が分解したという報告もある。
以上のことから海水に酸化剤を加え、加熱して有機物を酸化分雛してから州をG．5にすることにした（，−2391・・h一−

解説Ⅱ−5 放射性コバルトの分析における添加する担体と回収率について1 海

水

昭和49年版のマニュアルではランタン及びコバルト担体を加え、コバルトを水酸化物として共沈させたのち、ルテニウムを加えて放射性ルテニウムを除去した。本分析法ではコバルト担体だけを加えてPH6．5で共沈分離した。コバルトの沈殿率は約100％、ルテニウムの共沈
率は約4％であった。またこの条件で担体としてルテニウムを添加するとルテニウムの共沈率はかえって高くなった。またランタンを添加すると沈殿の量が増加して取扱いにくくなる。
そして解説Ⅱ…6に示したようにランタンを添加しなくともコバルトは定量的に沈殿する。
以上のことから本報告書では担体としてコバルト10咽だけを添加することにした。また全操作を通してコバルトの回収率は95％以上なので回収率の補正は必要ない。

2 海産生物

安定コバルトの濃度は海産生物の種類や部位によってかなり異なるが、多くても数百〃g／
転生程度である（解義Ⅱ−−5）。したがって担体として加えたコバルト10喝に比べて、試料から入るコバルトの垂は少ないのでクエンチング効果にはほとんど影響がない。しかし分折供
試料を多くしたり、特にコバルトの濃縮係数の大きい試料、また、銅を多量に含む試料についてはクエンチングの補正をしなければならない。また全操作を通してコバルトの回収率は95％以上なので、回収率の補正は必要ない。

3 海底堆積物

海底堆積物に含まれる安定コバルトの濃度は数多く報告されており、通常は数mg／kg以下であるが、まれに数十mg／kgを超える堆積物もある。
本報告書の塩酸抽出による処理では堆積物の表面に付着していると考えられる放射性コバル

トははとんど抽出されるが（角牢説Ⅱ−9）、堆積物中の安定コバルトの全量が抽出されることはなく、一一部が抽出される。担体として加えたコバルト10mgに比べて試料から抽出されるコバ
ルトの東が多くなるような試料についてはクエンチングの補正をしなければならない。

また全操作を通してコバルトの回収率は95％以上なので回i‡又率の補正は必要ない。

・・−・t・・24しト亡解義Ⅱ−5 安定コバルトの濃度料

試

コ バ ル ト 濃 度

0．03〜0．05〃g／β

水海
海

10〜 40〟g／kg生

産50〜400がg／転生

生50〜500／Jg／kg生物

藻10〜150〝g／kg生類

海 底 堆 積 物

1〜100mg／短ーー241−

解説Ⅱ−6 放射性コバルトの分析における沈殿生成時のP＝について

昭和49年版マニュアルではpHlO．5でコバルトを水酸化物沈殿に共沈分離していた。

この方法では海水中のマグネシウムやカルシウムが大量に沈殿し、その後の操作が煩雑になる。
そこでマグネシウムやカルシウムの沈殿生成をなるべく抑えて、コバルトが定量的に沈殿する条件を求めた。
実験1．コバルト、マグネシウム、カルシウムの沈殿量

海水10ゼにランタン50mgとコバルト担体10mgを、酸化剤としてペルオキソニ硫酸カリ

ウム1g、過ヨウ素酸ナトリウム溶液（4．6w／v％）50mgを加えたのち、水酸化ナトリウム溶液を加えて沈殿を生或させてコバルト、マグネシウムおよびカルシウムの沈殿量を調べた。
その結果は解表Ⅱ−6に示すとおり、pH5〜8の間ではコバルトは定量的に沈殿し、マグネシ
ウム、カルシウムの沈殿量はpHが低いほど少なかった。しかしp‡15〜6付近では一夜放置しても微量の沈殿が浮遊して完全に沈降しないために、傾斜法による上澄み液の除去ではかなり注意して操作しないとコバルトを損失する。またランタンを添加しないときも同様の結果が得られた。PH8を超えると解表Ⅱ−7に示すように過ヨウ素酸ナトリウムの影響でコバルトが陰イ
オン交換樹脂に残り、完全に溶離できなかった。

解義Ⅱ脚6 溶液のpHとコバルト、マグネシウム、かレシウムの沈殿量pH

酸 化剤添加量コバルト

マグネシウム カルシウム

回収率（ヲ首） 沈殿量（mg） 沈殿量（mg）

5．1 K2S2081g
NaIO450mg

99

6

5．5

99

7

K2S20ボ1g

NaIO450mg
6．0 K2S2081g

993

6．5 K2S20Hlg

99

I O

120

7．0

K2S20持1g
NaIO．150粛

99

45

4 50

8．0

K2S20汚1g

99

60

500

99

20

100

NaIO450閏g

NaI（㍉50磁

NalO450粛

8．0 K2S2081g
NaI（）∫−10mg1▼■J・・242劇

26

角琴表∬−7 陰イオン交換分離におよぼす過ヨウ素酸ナトリウムの影響

沈 殿 量 （mg）

コバルト

イわ交換後のコバルト（mg）

添加量
（喝）

添加量（喝）

コバルト マグネシウム

10

Mg

10

Mg l，000

8．0

9．88

10

Ca

500

8．0

9．98

10

Ca l，000

8．0

9．76

500 8．0 9．76

かレシウム 溶 出 液 樹脂に残留

290

9．39

0．35

408

9．18

0．49

480

9．80

0．18

679

8．37

1．16

実験条件：水1gにコバルト、マグネシウム、カルシウムおよび過ヨウ素酸ナトリウム溶液（4．6w／v％）50適を加えたのち、pH8として本分析法に従った操作を行った。

以上の結果からコバルトの沈殿分離の最適pHは6．5とした。このpHでは過ヨウ素酸イオンが陰イオン交換樹脂に影響をおよぽすことはないはずであるが、沈殿を塩酸に溶解して黄〜橙色溶液が得られたときは本文の脚注に従い加熱して過ヨウ素酸イオンを分解したのちに次の操作に移る必要がある。

−『243−・一

解説Ⅱ−7 放射性コバルトの分析におけるイオン交換分離について

昭和49年版のマニュアルでは海水、海産生物については陰イオン交換樹脂だけで、海底堆積物は陰イオン交換樹脂と陽イオン交換樹脂を用いてコバルトを分離していた。
本分析法では分析供試量を多くした関係でイオン交換樹脂カラムを大きくし、さらに海産生物についても陰イオン交換樹脂と陽イオン交換樹脂分離の2段処理を行うこととした。なお海水にについては、溶存する妨害元素が微量なためにコバルトの分離は陰イオン交換樹脂だけで十分である。

1陰イオン交換樹脂
ここでは主に試料溶液中に溶存する大量の鉄からコバルトを分離することを目的としている。

塩酸（2＋1）では多くの元素が樹脂に吸着されるが、塩酸（1＋1）で洗浄したのちに塩酸（1＋2）で溶離されるのは主にコバルトと多少の銅などである。またここで多少の鉄が溶出しても、次の陽イオン交換樹脂によって分離されるので支障はない。
Jl）海水

試料溶液を樹脂に流すとコバルトは緑色の吸着帯としてはっきり視認することができる。

カラムの形状が1（ニm￠×14H cmと小さいために流速は毎分1mCと遅くした方が吸着帯の広がりを小さくすることができる。
（2）海産生物、海底堆積物
試料溶液を樹脂に流すとコバルトは緑色の吸着帯としてはっきり視認することができる。
試料溶液を流したあと塩酸（2＋1）および塩酸（1＋1）の洗浄でコバルトの吸着帯は少しずつ広がってくるが、本文の脚注に示したように樹脂柱に広がりが認められるようならば洗浄は適当な所で打ち切らなければならない。

コバルトの溶出曲線を解図Ⅱ−3に示す。塩酸（1＋2）を流すとコバルトの吸着帯は徐々に下がり、約100mgでコ′（ルトが溶出しはじめ、180mg程度でほぼ100％溶出しきっている。

しかし実際の試料では吸着帯の広がりなどを考慮して、最初の流出液50粛程度を捨ててからコバルトの吸着葦を見ながら溶出液を捕集すればよい。また洗浄段階で吸着滞が大きく広がった時には、もっと早くから溶出液の捕集をはじめなければならない。

ーー244一−・陰イオン交換樹脂：Amberlite CG−400￠
3cm×20cm

H

解図Ⅱ−3 コバルト溶出曲線

2 陽イオン交換樹脂
陽イオン交換樹脂を用いてコバルトと共存する鉄や銅などを分離するには塩酸−アセトン、
塩酸−−テトラヒドロフランなどを用いる方法がある。これらを比較検討した結果、本分析法では分離がよい塩酸−−アセトンの混合溶液を用いることとした。
（1）海産生物、海底堆積物
コバルトを含む塩酸−アセトン混液Aを樹脂に流すとコバルトは赤色の吸着帯としてはっ

きり視認することができる。次に10％塩酸（1十1）−90％アセトン混液Bを流すとコバルトが溶離される。溶出曲線を解図Ⅱ−4に示す。ただちにコバルトを含んだ青色溶液が流出してくるために、混液Bを流すと同時に溶出液を捕集しなければならない。また、この溶離はテーリングするので、溶出液は50mg以上捕集しなければならないが、溶出液の着色がなくなるのを目安とする。

ーー245一

コ
′ヽ

2．0

ノレ

ト

1．5

（mg）

溶 出 体 棟（撼）陽イオン交換樹脂：Dowex 50W−X8
1cm￠×10cmH

角牢図Ⅱ−4 コバルト溶出曲線−246一一−解説Ⅱ−8＝c oのクエンチング補正曲線

60・Coのクエンチング補正曲線の一例を解図Ⅱ−5に示す。本分析操作では、コバルトと銅は完全に分離することは出来ないので、分析試料中のコバルト及び鋼は、分析の際、添加するコバルト担体による色クエンチングの影事に加えて、さらに計数効率を低くする要因となる。しかし、コバ
ルト及び鋼の色のクエンチングの影響は、図のように四塩化炭素をクエンチャとした補正曲線により補正することが出来る。なお、図ではクエンチャとして四塩化炭素を用いたが、オゾン層保護のため同様の結果が得られるアセトフユノンを用いること。

○：CC∠一 0−1界▲：co5−1Smg

X：Cu

5−15mg︵求︶繚蚕姦十晰

測定装置：アロカ社製LSトLBl（上部型：解説Ⅱ−3参照）

測定条件：Cチャネル（ANTION）
ゲイン

0．3

ディスクリミネ一夕 30−500
EXTチャネル
3

4

S

6

7

ゲイン

10，0．3

ESC R

ディスクリミネ一夕 50〜150

解図Ⅱ−5クエンチング補正曲線（例）−24′7一一−

解説Ⅱ−9 放射性コバルトの分析における海底堆積物の処理について
1海底堆棟物の加熱処理

沿岸域の海底堆積物の多くは多重の有機物を含み、放射性コバルトはこれらの有機物にとり込まれたり、有機緒体として存在している場合がある。これらの有機物質は放射化学分析の前に分角牢する必要がある。
昭和49年版のマニュアルでは試料（10g）に含まれる有機物を次亜塩素酸ナトリウムで分解したのち塩酸抽出を行っていた。本分析法では試料を100gとしたので、次亜塩素酸ナ
トリウムを用いると多量の塩化ナトリウムが生成する。それゆえ試料を電気炉で加熱処理して有機物を分解することとした。

試料の加熱温度とコバルトの塩酸抽出量の関係を解図Ⅱ−6に示したが、700℃以上になるとコバルトの抽出慶は急激に低￣Fする。この結果から本分析法では650℃以下で加熱して有機物を分解することにした。

なお他の放射性核種の分析も同一試料で行う時には、それぞれの元素の性質を充分に理解した上で加熱温度を決めなければならない。
52︵車ぜ如＼u札︶鴫ヨ真ふミり︑n500

加 熱 温 度（℃）

解剛卜6 加熱温度とコバルト抽出舅の変化

248

2 海底堆積物の塩酸抽出

海底堆積物を加熱して有機物を分解したあと塩酸（2＋1）でコバルトを抽出するが、この抽出時間は1時間の加熱を2回繰り返せば十分に抽出される（師表Ⅱ−8）。

解義Ⅱ−8 塩酸による海底堆積物中の…co抽出率
供試料

試料番号 性状

…co
（Bq）

（g）

（Bq）

（％）

泥質 74．5

1．44± 0．093

2

泥質 98．8

26．7 ± 0．2

0．16土 0．03

99．4

3

泥質 98．8

25．9 ± 0．48

0．11± 0．026

99．6

29．2 ± 0．37

0．41± 0．04

98．6

31．7 ± 0．37

0．44± 0．04

98．6

8

砂質 99．6
5

砂質 99．88＜ 0．093 ＞ 93．6

・Ge（Li）半導休検出器にて測定
・試料番号1は施設稼動後10年以上経過した堆積物

2〜5は6カ月以上経過した堆積物

また抽出液はガラス繊維ろ紙を用いてろ過したのち、微細な粒子や遊離したケイ酸なとがろ
液中に混在していると、次のイオン交換樹脂カラムに流すときに樹脂柱の上部に詰って流速が遅くなる。液に濁りや沈殿が認められる場合には目の細かいろ紙でろ過したのち、次の操作に移るのがよい。

−249‥・

解説∬00岬10 放射性ヨウ素の分析における回収率と除染係数について

実験：僚乳及び牛乳4ゼに回収率及び除染係数検討周トレーサーを加え、解図Ⅱ−7に示した分析操作に従い実験した。
使用したトレーサーほ131Ⅰ、

60c（〕、5＄lFe、54Mn、65zn、川ぢRu、13了Cs

及び14′lc eである。

原乳（牛乳） （Ⅰ鵬20mg）「丁こ完一溶慧 陰イオン交換樹脂（Dowe史￣1×850−100mesh）（バッチ法2回）

熱水洗浄

次亜塩素酸ナトリウム（溶離2回）

ろ 過

pH 1
加熱

TiOA−キシレン（抽出2回）

塩酸ヒドロキシルアミン

水 屑

有機層
一三

二1＝ご二

〔＃3〕

鰐図∬−一7 ヨ ウ 素 の 分 析 操 作

結緊：結果を解義lトー9に示す。表中の番号（＃）は解図Ⅱ−7に対応している（つ…Ⅰの帥悍率は原乳で91f）も、牛乳で96％であった。また、川Ⅰのい川中科甘数回（ノ）′親和こおいても9（）％以上得られ満足出凍るものであった。本蓉折法は−t一石い回収率を・1i三に寺l妄Lられるので、回収率の補正をする必要はない，〕

粧紺青凝は、いすれい核種に対して♭満足出来る憤であったり−25（）

解義Ⅱ「9 回 収 率 と 除 染 係 数
80Fe

＝co

84Mn ＝zn

＃1

75

100

60

樹脂に吸着している
トレーサー（％）

60

100

15

100
100

＃2次亜塩素酸ナ

1…Ru

137cs

65

0

96

20

60

0

100

30

0

10

0

0

94

5

0

10

0

0

97

144ce 131Ⅰ

トリウムで溶離されたトレーサー（％）

40＃3有機層中の除染係数および13

91

の回収率

96

（％）

（上欄は原乳、下欄は牛乳拭料に対する値である。また、3E4は×104を表す）

ー251．1こごご解説Ⅱ−11 放射性ヨウ素の分析操作について

1．試料調製について

昭和52年に制定された放射性ヨウ素分析法（科学技術庁）では、原乳（牛乳）試料は採取直後に防腐剤としてホルマリンを添加することとなっている。しかし、最近の文献ではホ
リマリンは原乳（牛乳）中に存在するⅠ￣とタンパク質との結合を促進させ、その結果、ヨウ素の陰イオン交換樹脂への吸着率を減少させ、回収率を低下させる原因となることが報告されている。（文献番号31Kar−Chun To，Anal，Chem・，堅，1490（1985）など）
本分析法における分析法作成の際にもそのような現象が確認されたので、本法ではホルマリンを添加せずに行うこととした。以下は、ホルマリン添加後の経過時間によるヨウ素の樹
脂への吸着率の変化を調べた実験である。

実験：分析操作を解図Ⅱ−8に、またその結果を解図Ⅱ−9に示す。
ホルマリンを添加して1日以上経過すると、回収率はホルマリン無添加に比べ10〜30％程度減少し、しかも、ばらつきがみられた。ホルマリンを添加しない場合及びホルマリン添
加後、直ちに分析した場合はいずれも90％以上の回収率が得られた。

原乳（1β）

131Ⅰトレーサー、Ⅰ5mg、Na2SO：，1滴、（ホルマリン20mC）
0〜

日経過〔50c恒温〕

Dowex嘩）1×850−100mesh15m2〔バッチ法2回〕
攫はん30分ろ 過ぎ ・；・‥
j

原 乳

−1
樹 脂
J

NaI（Tl）計測

解図Ⅱ−8 分 析 操 作

ー→252−−−

︵於︶ 韓柳留○ホルマリン添加
×ホルマリン無添加

O

1

2

3

4

5

6

7

試料甥裂から分析開始せでの時間（日）解図Ⅱ−9 樹脂への吸着率の変化

2．陰イオン交換樹脂のバッチ操作回数について
1回のバッチ操作により原乳及び牛乳4ゼに添加した131Ⅰの回収率はおよそ85％であった。バッチ操作を2回繰り返すことにより回収率はほぼ100％となった。本法ではバッ
チ操作回数を2回とした。

3．加熱する操作
次亜塩素酸ナトリウムを分解する際、塩酸を用いるが、その際多量の塩素ガスが発生する。
溶液を攫はんし、さらに加熱して塩素ガスを十分に取り除く操作を行う必要がある。その操作が十分でないと、次の溶媒抽出操作、また測定試料が黄色となり定量に支障をきたす。

4．溶媒抽出に用いる溶質の選択

溶質にTiOA及びTOAを用いた場合について比較した。結果を解表Ⅷ−10に示す。
ヨウ素の抽出率及びクエンチングの程度を示すESCRに変化はなかったが、Ti（）Aに比べTOAの方がバックグラウンド計数値が高い結果が得られた。そこで、本はではTiOA
を用いることとした。

…253▲血解義It−10 バックグラウンド計数率

1％TiOA・−キシレン60mg−ト

仁％TOA−キシレン60mβ＋Aquasol−2 40粛

Aquaso卜2 40mC
ゝ＿、

し＿

A 杜 ＊
BKG（cpm）

A 杜 ■ESCR BKG（cp汀l）

24．6±0．4

14．5

A 祉
ESCR 8KG（cpm）

24．3±0．3

13．7

B 祉

ESCR

ESCR BKG（cpm）
30．2±0．4

14．2Åquasoト2100mg

キシレン60〝諺＋Åquaso卜240mg
8KG（cpm）

ESCR BKG（cpm）

25，7±0．5

15．2

ESCR

25．3±0．5

14．8．

＊異なるロット（測定装置：アロカ社製LSC仙LBI Cチャネル ゲイン 0．5

ディスクリミネ一夕 50鰍∞）5．溶媒抽出に用いる溶媒塵

溶媒塵を摘出の1回目に10粛、2匝旧に5mgの計15mgを用いて実験を行った結果、多くは回収率が85（‰以上得られたものの、時には60％あるいはそれ以下を示す事もあり、ばらつきがみられた。そこで、溶媒愚を1回目40粛、2回目20〝諺に増加させて繰り返し実験したところ、回収率は90タ忘以上で安定した櫨が得られた。

一・−25／卜▲＝30．6±0．4

14．

解説Ⅱ−12181Ⅰのクエンチング補正曲線

131Ⅰのクエンチング補正曲線の一例を解図Ⅱ−10に示す。なお、図ではクエンチャとして四塩化炭素を用いたが、オゾン■保護のため同様の結果が得られるアセトフェノンを用いること。

●：CC

0−2多

︵甘︶

測定装置：アロカ社製L5C−LBl
一b0

ダイソ 0．550

各項銀恵

測定条件：Cチャネル（ANTI ON）
ディスクリミネータ 50−的EXTチャネル
ダイソ10，0．3
ディスクリミネータ 50−150

2

3

4

5

6

7

B8 C R解図Ⅱ一10クエンチング補正曲線（例）

−255−

8

9

解説Ⅱ−13 β線放射能絶対測定

液休シンチレーション測定法では試料はシンチレーク中に均一に分散しているため、自己吸収がなく、はぼ4方の幾何学的条件を実現しうる。そのため、次のような方法でβ線放射能の絶対測定が可能となる。
1）積分バイアス曲線補外法：β線波高分布（スペクトル）の低波高領域において、下限ディス

クリミネ一夕レベル（LLD）から最大波高値までの積算計数値は、LLDの低い領域においてLLDに対してはぼ直線関係を示す。それ故、LLDのゼロがエネルギーのゼロに一致していると仮定して、LLDのゼロへ補外した計数率はβ放射能を与える。この方法は、それはど高い精度（誤差1％以下）を必要としないならば、β線エネルギーが数100keV以上の核種に対して簡便な絶対測定法となる。次に述べる効率トレーサー法の手順4）において計数率をLL
Dに対してプロットし、LLD＝0に補外すると積分バイアス曲線補外法による放射能を求め●ることができる（解図皿−11参照）。あるいは、最小二乗法によって放射能を求めることができる。
●●

2）効率トレーサー法：同じ測定条件の下で、トレーサーとなる標準線源 の計数効率が100％であるならば、測定試料の計数効率も100％になる、というのがこの方法の原理である。
実際には標準線源の効率が100％にはならないので、同一測定条件の下で標準線源と測定試料を計り、標準線源に対する効率と測定試料の計数率の関係を求める。そして、標準線源の効率が100％になる点へ補外した測定試料の計数率がその放射能となる（解図Ⅱ−12参照）。
以下にその手順を示す。

1）チャネルAのLLDを500、ULDを∞に設定する。
＊■

2）標準線源 を検出部に送り込み、増幅器ゲインを順次上げる。大まかに計数効率をしらべ、50％を超えた値に固定する。

3）1．LDを500、450、400、……のように順次下げて、そのつど標準線源の計数効
書＊書率を求める。

4）測定試料を検出部に送り込み、3）と同様にLLDを500、450、400、……のように順次下げて、そのつど測定試料の計数率を求める。

5）リニアグラフ用紙の横軸を標準線源の効率、縦軸を測定試料の計数率としてプロットし、各点を直線と仮定して、標準線源の効率100％へ捕外した値が測定試料の放射能である。
■

あるいは、最′卜二乗法によって放射能を求める。
一−256−

一一放射能（Bq）

科
1

0

0

の100
舌†

9

0

試料の針∵敬二畢

試110

赦

0

8

︵㌻︶

90

率

㌻180
ヽ＿′

SO

O

lOO

60

70 80 90 100

凛単線源の効率（％）

下限ディスクリミネークレベル

解図Ⅱ−12 効率トレーサー法の原理

解図Ⅱ−11棟分バイアス曲横補外法

例えば、解説2のプログラムABS．BASを用いるかあるいはLSF．BASで、■order
Of Polynomial に1（一次式）または2（二次式）をインプットする。積分バイアス曲線補外法の場合はⅩにLLDを、Yに計数率をインプットすると、得られる式のAo値が放射能となる。
‡‡

標準線源の核種は測定試料と同一のものである必要はない。補外の精度を考えてプロットができるだけ直線に近いこと、β線エネルギーが測定試料のβ線エネルギーにくらべてあ

まり高くないこと、という条件を満たす核種が望ましい。6Osr（E＝0．318MeV、100％）は本報告書の対象核種に対して標準線源として使いやすい核種である。測定試料のエネルギーが標準線源のエネルギーよりかなり高いときは、標準線源に適当な光学フィルタ（半透明の紙など）をかけて用いることもできる。また標準線源と測定試料には必ずしも同じシンテレ一夕を用いる必要はない。
‡‡‡

LLDを変える代りに、増幅器ゲインを変える方式でもよい。また、一つの条件で、標準線源と測定試料を図り、次に条件を変えて……というように交互に行ってもよい。いずれにしても、補外の精度を高めるためには効率ができるだけ100％に近い点で測定することが大切である。

一257−−

Ⅱの解説Ⅲ−1 プルトニウム分析（α線）の実例
本分析法を用いて海水、海産生物、海底堆積物等の環境試料を各分析機関で分析した。
なお、環境試料の放射能レベルは非常に低いので土壌試料を除き、すべての試料に分析対象放射性核種の標準溶液を添加し、分析した。
1．試料の調製

用いた試料は次のとおりである。

1．1 海 水：千葉県勝浦海岸より採水。

1．2 灰試料

1．2．1 海産生物
（1）シロサケ：シロサケ（全体）を1050cで乾燥後、4500cで灰化し、生じた灰を粉砕後、42メッシュのふるいでふるい分け均一に混合した。

（2）サワラ：サワラ（筋肉）を1050cで乾燥後、4500cで灰化し、生じた灰を粉砕後、42メッシュのふるいでふるい分け均一に混合した。

（3）海 藻：ワカメ、ホンダワラ等の海藻を1050cで乾燥、灰化後100メ
ッシュのふるいでふるい分け均一に混合した。

1．3 土 壌：福井県冠山から採取。1050cで串乞燥後、4500cに加熱して有機物を分解したのち、42メッシュのふるいでふるい分け均一に混合した。

上記の試料から分析供試土を分取し、対象とする放射能標準溶液を添加した。

−261−−

2．実施機関
動力炉・核燃料開発事業団
茨城県公害技術センター（㈱日本分析センター

3．結 果
結果を解表Ⅲ−1に示す。

ー 262−−−

解表Ⅲ−1 分 析 結 果

対象核種皇試

料

吾

f

き
†

■

238＋239十蒼海

水

汗pu

添加放射能

分 析 結 果

（Bq）

（Bq）

0．258
0．258

0．282 ± 0．010■40．278 ± 0．010

イオン交換法0．258

0．253 ± 0．010

イオン交換法

0．258
0．258

0．280 ± 0．005
0．265 ± 0．005
0．270 ± 0．005
0．258 士 0．004
0．253 ± 0．004

0．258
0．258

‡

雲

H

塁

H

0．258

0．271■l要・Nm∽jl

0．271
0．271

1

0．271
0．271

‡

…海産生物（灰）

0．271
0．272

t

璽

I

…

238す239＋0．262 ± 0．010事4
0．193 ± 0．008
0．208 ± 0．008
0．304 ± 0．005
0．2T8 士 0．005

考

イオン交換法

分析機関

A
A
A

イオン交換法

B

イオン交換法

B

イオン交換法

B

イオン交換法

CC

溶媒抽出法
イオン交換法
イオン交換法
イオン交換法
イオン交換法
イオン交換法

A
A
A
B
B

0．271 ± 0．005

イオン交換法

B

イオン交換法

0．271
0．271

0．264 ± 0．004
0．273 ± 0．004
0．282 ± 0．004
0．255 ± 0．004

溶媒抽出法

C
C
C
C

0．258 ■2

0．213 ± 0．010■4

イオン交換法C

0．258

0．225 ± 0．010

イオン交換法C

0．237 ■30．238 ± 0．009■40．244 ± 0．009
0．232 ± 0．009
0．205 ± 0．004
0．195 ± 0．004
0．219 ± 0．005
0．231 ± 0．004
0．242 ± 0．004

土壌約10gを正確に分取し分析した イオン交換法
土壌約10gを正確に分取し分析した イオン交換法
土壌約10gを正確に分取し分析した イオン交換法
土壌約10gを正確に分取し分析した イオン交換法

AA

土壌約10gを正確に分取し分析した イオン交換法
土壌約10gを正確に分取し分析した イオン交換法

B

土壌約10gを正確に分取し分析した イオン交換法
土壌約10gを正確に分乗し分析した 溶媒抽出法

C
C

0．272

童

備

イオン交換法
溶媒抽出法

サワラ

2＝pu≡
弓
i

を
雪

重土
雪
】
蓼
‡l

壌

0．246
0．236
0．232
0．232
0．229
0．237
0．235

Å

B
B

‡1標準溶液を添加する前の海産生物をα線スペクトロメトリーにより分析した結果、0．644±0．073Bq／kg灰であった。
＊2 標準溶液を添加する前のサワラをα線スベタトロメトリーにより分析した結果、分析目標値以下であった。

‡3 α線スぺクトロメトリーにより分析した結果、0．0235±0．0010Bq／gであった。
‡4 平均回収率を75％とした。

ーNのA−・

解説Ⅲ−2 S C A3点計数法によるαピーク中心とFWHMの算出
αピークの中心およびFWHMはMCAを用いる場合はスペクトルより容易に求められるが、SCAを用いる場合はウインドウ幅を狭くして多くの測定を行なわなければならない。そこで、より簡便な方法として以下に述べる方法が代用できる。
αピークの形状は次のようなガウス関数で表わされると仮定する。
2

B（X−P）

F（Ⅹ）＝Ae、B＝−2．773／FWIIM2〈1きただし、Aはピーク中心pにおける高さ、FWHMはピークの半値幅である。
右図のように、ピーク中心付近を一定のウインドウ

幅Wをもった3領域に分け、2番目の領域の下限レベ
ルをDとする。計算を容易にするため、W

X＝D＋−一−−P2とすると、3領域における計数値（Nl、N2、N3）は次のように表わされる。
2

BX

B（X・−W）

Nl＝Ae

B（Ⅹ＋W）、N2 ＝Ae 、N3 ＝Ae

Nl）＝−2BW2

これより、1Il（㈹）＝叩4BWX、1n（

N3

〈2）

（3）

NIN3

W

Nl

従って、 P＝D十岬〔1仙1n（岬）／1n（柵
2

N3

）〕

（4）

NIN3

すなわち、SCAの下関ディスクリミネ一夕のレベル（LLD）および上限ディスクリミネ一夕のレベル（ULD＝LLD十W）を上図のように設定して、得られる3偶の計数値を棚式に代入することによりピーク中心が求められる。

一方、（3）式より計算されるFWHM。b＄はαピークの真の広がりFWHMとウインドウ幅Wとの合成と考え、次の式を仮定する。すなわち、
蟻

FWHM＝（（FWHM。b8）2MW2‡

（5）

2
1

日ニ 2．了了：う．／（FWIlれt。b，）2＝−−−・＝…−＝

2W2
叫265一一N2
lIl（‥ −・−−−

NIN，

）

2

N2
従って、FWrIM＝W（5．55／ln（‥・・−
NIN3

） l〉

（6）

1

この方法では、DおよびWの設定値が結果の良否に影響する。設定値としては、W≒−FWHM
2とし、N− ＜N2 ＞N3 とすることが望ましい。Wが上記の関係より大きすぎると（5〉式の近似が成り立たなくなる。

−−266

解説Ⅱ−3 α−β線波形弁別法について

放射線の種類（比電離能の遠い）により液体シンテレ一夕の発光波形が異なることを利用した波形弁別法（Pulse Shape Discrimination Method）は、もともと、中性子とγ線を区別して測定する方法として開発されたものであるが、ここでは、目的とするα線とバックグラウンド計数の原因となるγ線を区別し、バックグラウンド計数を低減させる方法（α−βPSD法）として利用する。

1．測定システム

測定システムとしては、時間一波高変換回路を用いる方法（TACシステム）、ライズタイム波高変換回路＊を用いる方法（RACシステム）、あるいはフォールタイム波高変換回路を用いる方法などがある。ここでは、回路調整が容易であるRACシステムによる方法を取り上げる。回路構成を解図
Ⅲ脚1に示す。
低バックグラウンド液体シンチレー
ション測定装置の裏面にある光電子増倍管からの出力信号（2本のうちどち

らか山方）をプリアンプ（PA）を通し主増幅器に加え、PSDに適するよ
うに波形整形する。このとき、主増幅

解図Ⅲ岬1回路構成
器（MA）はRACへの最適な入力パルスを得るため、立ち上り及び立ち下がり時間を調整できるものを用意する。RACにてピ
ックオフレベルが10【90％程度のライズタイムを分析し、その出力信号をシングルチャ
ネルアナライザー（SCA）によりaパルスのゲート信号としてリニアゲート（LG）に加える。一方、MAからの信号を遅延回路（Delay〉を通してLGに加え、その出力信号である
α′マルスをMCAに入力してα線のみのエネルギースペクトルを得る。なお、図申の破線は−267

時間スペクトルを得るための接続方法である。

＊市販品としては応用光研製723−−1Cがある。

2．PSD用シンチレークの調製

すでに調製されたPSD用シンナレークが市販されている＝が、自作する場合には、
PPO5g、DMPOPOP O．3g、ナフクレン100gをキシレン1Bに溶解する。
また、プルトニウム分析用シンチレークの調製は、上記シンチレークにHDEHPを濃度が10％となるように添加する。

＊＊NEN社製 NE−213等がある。

3．プルトニウム測定試料の調製

Ⅲ．第1章1．1．2〔3〕測定試料の調製に従い操作する。そのとき用いるシンチレークは上記2．のように調製したプルトニウム分析用シンチレークとする。
クエンチャとなる溶存酸素を除去するため、窒素ガスにて4〜5分間バブリングした後、密封し、接着剤でシールする。さらに、振りまぜてプルトニウムをHDEHPを含むシンチレーク層に抽出し、測定試料とする。
PSD法を用いた場合と用いない場合のエネルギースペクトルを解図Ⅲ−2に示す。

0

50

1SO

＝）0

チ▼」トル

師岡11卜2 エネルギースペクトル

268

200

250

4．バックグラウンド計数率と分析目標値
PSD法を用いた場合のバックグラウンド計数率は0．1cpm、用いない場合はl．4cpmであった。PSD法を用いた場合のプルトニウムの分析目標値は平均回収率を75％、測定時間を100分、バックグラウンド計数の計数誤差の3倍以上を有意とした場合、およそ4mBq／試料（海水0．04mBq／B、海産生物（灰）0．2mBq／g灰、海底堆積物70mBq／kg乾土）
である。

ー269−

解説Ⅲ−一4 プルトニウムの分析におけるシンナレ一夕について

シンチレークは原則として抽出シンテレ一夕を用いるが、抽出シンチレークに使用するHDE
HP試薬の品質の良いものが得られない場合は乳化シンチレ一夕を用いる。両シンテレ一夕の比較を解表Ⅲ−2に示す。

解義Ⅲ−2 シンチレークの比較

乳化シンチレーク

抽出シンチレーク

シンチレークの調製

市 販 品

自製：HDEHPの品質に注意

測定試料調製法

加温し良く振りまぜる

良く振りまぜる

調製一測定までの時間

ゲルが安定するまで（1hr） 二層分離まで（10min）

測定試料の保存性（推定期間） 1年程度

1年程度

出力波高値

低 い

高 い

クエンチャによる影響

比較的受けやすい

受けにくい

廃

困難（出来ない）

逆抽出して排水基準以下に130円／20mg

50円／20mg

棄

シンテレ一夕の価格

そ の 他

PSD法へ応用出来る

ー270−一

解説Ⅲ−5

プルトニウム、218p o及び241Amのエネルギースペクトルとディスクリ ミネ一夕の設定

アロカ社製LSC−LBlにより得られたプルトニウム、＝po及び望＝Amのエネルギース
ペクトルの例を解図Ⅱ−3に示す。
スペクトルほいずれの核種もピーク中心より低エネルギー側にテーリングがみられた言 このようにαピークの形状がガウス分析を示さない場合には、ガウス分布を仮定したSCA3点計疲誌により計算されたディスクリミネ一夕レベルよりLLDをより小さめに設定する必要がある。
クエンチャとして四塩化炭素を添加した場合の2ヰIAmのαピークの変位は解図Ⅱ−4のようになる。（なお、オゾン層保護のため同様の結果が得られるアセトフェノンを用いること。）

また、210po及び…Am標準線源を用い、アロカ社製LSC−LBlより得られたPv＄．R（ESCR）及びFWHMvs．R（ESCR）の関係を解図Ⅲ−5及び解図Ⅱ−6に示す。

＊

2＝Amの場合は崩壊形式による影響もある。

＊＊ 解説Ⅲ−2参照−271−

5．40MeV 28％
5．49MeV 72％〔2】さPu＋239pu＋＝Opu〕

5．10MeVlO％︵噂皿 開 世 ︶ 世 銀 ㌫

5．13MeV17％

α眉エネ′レギー

5．15MもV 73％
5．12MeV 24％（

5．17MeV 76％

SCA3点計故法化上る計算結果
ビータ中心＝537
FWHM ＝121（設昏条件 Pチャネル ゲイン0．8）

1000︵噂皿開世︶坦超十如

＝

1000

︵嘲皿関世︶煙毒㌫
500

1000

日盛

解図Ⅲ川−3 エネルギースペクトル（例）（測定装置：アロカ社製lノSC←LBl）
一t−272−−

CC且l添加丑 100〟J（0．5v／v％）∝ゑ 添加丑 5如J（0．25y／Y％）

SCA3点！†数法K上る計算た果∝貞一添加丑 ビータ中心 FWHM

ぜ毒競

一1望器∵

CC戚4琉加丑0

0

430

50JJA

218

65

100ノJt13262

測定法位：アロカ社製LSC−い＝（設定条件 アナヤネル ゲインl．0）

500
日 盛

解図Ⅲ−4 241Amのエネルギースペクトル（例）

量32

5

6

7

9

8

10

＝∵E8CR∵解図Ⅲ−5 ESCR値とどーク中心P及び半値幅FWHMとの関係（…po）−−−274・一−

11

12

P

h

0
3

0

l事
・：・N﹂∽⁚

解説Ⅲ−6 プルトニウムの分析における平均回収率について

3分析機関において、海水、海産生物および土壌の各標準試料（解説Ⅲ−1）申のプルトニウ
ムを分析した結果、回収率の平均値は解義Ⅲ鵬3のとおりであった。この結果から判断してプル
トニウム濃度の算出には回収率として75％値を用いることとした。

解義Ⅲ【3 回収率の測定結果

海

A

B

C

81．9

81．2

74．8

77．0

73．7

水

平均値

77．7

73．7 178・3
72．4

84．2

72．7

53．4

76．8

75．4

57．7

75．1

78．0

海産生物（灰）

71．6

70．6
75．5
土

壌

74．0

66．1

73．1

62．9

77．2

71．9

71．7
〔回収率（％）〕−−一27G一一

文

考

参

献

参考文献リスト

放射性ストロンチウムの分析

1．K．Buchtela and軋 Tschurlovits，Int．J．Appl．Radiat．Isotopes，26，333

Eine Methode zur8estimmung von Sr−89，Sr−90and Y−90（in鵬SSeriger L8sungmittcIs Flussigszinti11ation）P2．）．E．Hardcastle，軋H．Fuller and R．J．Hannaple，J．Radioanal．Chem‥

1ssay of…srin Plant and SoilSamples bylJiqLJid Scintillation Counting
3．J．G．T．Rcgan andJ．F．C．Tyler，Analyst，10l，32（1976）
一

Thc Dptermination of Strontium90and Strontium−−89in Water without

Separation of Strontium from Calcium

4．三橋俊彦、阪上正信、Radioisotopes，26，673（1977）
牛乳中98s rの9￠Y溶媒抽出による定量

5．G．S．Uyesugiand A．E．G‡・eenbel・g，lnt．J．A伸l．Radiat．Isotopes，
simultaneous Assay of Strontium・−90and YttI・iu肝90by Liquid Scinti＝ation
Spectrometry※6．R B．Randoiph，‡nLJ．Appi．Radiat．is山ipes，26，9（1975）
Determination of Strontium−−90and Strontium−89by Cerenkov andLiquid−Scintillation Counting
7．軋 Carmon，IllLJ．Appl．Radiat．Isotopes，30，97（1979）

The Use of Cere油ov Radiation for the Assay of Radiostrontiumin Aqueous
Solutions

8．B．Carmon and U．German，Health Phys‥ 42，529（1982）

lR；ldioassay of LowMsr Activities by Early Counting of thc Cerenkov Radia＝on
7nduced by theIngrowing Daughter Nuclide90Y

9・清水武彦、林直美、坪 寛、野村保、大和愛司、岩井誠、保健物理、嬰，139（1985）
チエレンコフ光測定と液体シンチレーション測定による89s rと9帝S rの迅速分析法の検討

一−279−

10．電力中央研究所報告、研究所報告283053（昭和59年）
海水中の放射性ストロンチウムの迅速分離法の開発ならびにチエレンコフ測定法の適用性の検討

1l．B．Carmon and Y．Eliah，5．Congress of theinternationalradiation protection
SOCiety on radiation protection．JERUSALEM，ISRAEL（1980）
A Relatively Fast Assay of Sr−90by Measuring the Cherenkov E∬ect行om the
IngrowiIlg￥−9012．G．H．Kramer andJ．軋 Davies，Ånal．Chem．，弘1428（1982）
Isolation of Strontium−90，Yttrium−90，Promethium−147，and Cerium−144 from Wet

Ashed Urine by Calcium Oxalate Copl・eCipitation and SequentialSolvent Extraction
13．S．泉．Reynolds andJ．S．巨Idridge，CONト790859−1（1979）‡nvestigation of Cerenkov Counting of EnvironmentalStrontium−90

放射性セリウムの分析

14．木村健二郎、南英一、本田雅健、横山祐之、池田長生、不破敬一郎、夏目晴夫、石森連二郎、佐々木行美、酒井均、水町邦彦、浅田正子、阿部修治、馬淵久夫、鈴木康雄、小松一弘、申凹賢次、分析科学、と335（1954）
節五福能丸に降った放射性物質について

15．G．は Kf−a汀‡e王・andJ．軋 Davies，如al．C重l弧，54，1428（1982）
王solatiol10r Sい・Ontiu肝90，￥ttriu汀卜90，P壬一Omeもhium−147，and Cerium｝144行om Wet

Ashed Urine by Calcium Oxafate Coprecipitation and SequentialSoIvent Extraction

放射性コバルトの分析※16．N．1keda，S．Abe and R．Seki，Radioisotopes，24，857（1975）i＾Rapid RadiochemicalMethod for Detcrmination of f＝）coin Environment Samples

17・佐藤兼章、虻川成司、樋【］英雄、坂東昭次、浜口博、Radioisotopes，旦285（1979）
海産生物申放射性および安定コバルトの定量

18．H．C．Claasscn，Ana量，Cilim．Acta，52，229（1970）

The Dctcrmina＝on oflノOW Lcvelof Cobal卜60in EnvironrnentalWaters by Liquid
S（：ilttillati（）rlC（川11Li嘱【・−・一280−

19．N．王keda and R．Seki，ICRR（19了9）Application of the Liquid Scint＝1ation Counting Technique to the Environmental

RadiochemicalAnalysis

20．M．Yamamoto，M．鮎tsui，S．1garashi，M；Yoshioka，H．11ayakawa and T
Radiat．Res‥20，264（1979）
Distribution aIld Behavio，・Of23g pu，＝7cs and60
coin the Sedimellt at Urazoko
8ay

放射性ヨウ素の分析

21．S．Palagyiand T．Szabov畠，J．Radioanal，Chem．，45，285（1978）
Determination of131Iin Soilusing a LiquidÅnion Exchallger and Liquid
Scintillation Technique※22．J．M．Matuszek and C．）．Paperie＝0，Nucl．Technol．，27，514（1975）

TheInfluence of NonstatisticalVariations on Low−LevelMeasurements of131I
in Milk※23．S．Paほgyi，J．Radioanal．Chem‥ 29，271（1976）

Rapid DeLeI・mination of13tlin EnvironmcllLalWaters Using a Liquid Anion
Exchangel・

24．軋軋 Flyn恥 Anal．Chim．Acta，76，113（1975）
A Rapid SoIvent ExLraction Method for thc Determination of Radio一重odinein Sea
Water※25．J．J．Gabay，C．J．Paperielio，S．Goodyear，J．G．Daly andJ．M．
Phys‥ 26，89（1974）

A Method for DeterminingIodine−129in Milk and Water※26．S．Palagyiand R．Markusov畠，Radiochem．Radioanal．Lett．，32，301（1978
Determination ofl：ilIin Milk Using a Liquid Anion Exchange and a Liquid
ScintillatiollTcchnique※27．桐酬専史、本多哲太郎、木村敏正、浜口博、保健物理、週，191（1977）
陰イオン交換樹脂カラム吸着−γ線スペグトロメトリーによる原乳中＝lIの簡易分析
i．Jさ▼▼l128l・

28．D．L．HoH・OCks，J．Radioanal．Cheln．，65，307（1981）

Qualtative and Quantitative Measurements of Radioiodines
29．S．Palagyiand R．Markusov畠，Radiochem．Radioanal．Lett．，26，269（1976）
Measurement of13Ilby a Liquid Scintillation Method
30．S．Palagyi，INIS−MF＝3074（1975）

Radioactivity Measurement of131Iby Liquid Scintillation Detector
31．Kar−Chun To，Anal．Chem．，57，1490（1985）

Determination ofIodine−131at Low Concentrationin Formaldehyde−Preserved
Milk

プルトニウムの分析※32．Y．Baba，J．Radioanal．Chem．，79，83（1983）
Detet・mination of Plutonium by SoIvent Extraction−Liquid Scint●illation Method
33．G．C．Hands and B．0．B．Conway，Analyst，102，934（1977）
Simultaneous Determination of Plutonium AIpha−and Beta−aCtivityin Liquid
Effluents and EnvironmentalSamples※34．D．L．Bokowski，Amer．Ind．Hyg．Ass．J．，35，333（1974）
Liquid Scintillation Counting for Plutolliumin EnvironmentalSamples※35．W．J．McDowell，D．T．Faf・rar and M．R．Billings，Talanta，21，1231（1974）

Plutonium and Uranium Determinationin EnvironmentalSanples：Combined SoIvent
Extraction一IJiquid Scintillation Method
36．M．Hakanen，Helina Korpela，T．Jaakkola and Elina Kiirikki，COO−p301l−10，79（1978）

Determination of 21．puin EnvironmentalSamples by Liquid Scintillation
Counting

37．N．Haidvogel，G．Reitsamer and F．Grass，Atomkel・nenergie，22，117（1973）
Sorp＝onsuntersu（：hungen von Plutonium，ATnericium und Curium an Lonen−auStauSChern
in GcmischtLWasserig−A】koholischenI，C）Sungen
38．R．［liebcr．t，軋Ide and11．Boyd，Health Phys．，32，311（1977）

I，OW−Background PlutoIlium＾ssaying Using a Modified CommercialLiquid
Scinti】laLion Detector and Sample ChallgCr→岬282−−

弧岡林弘之、日本原子力学会誌、些，776（1983）
環境中の超ウラン元素

40．山県糸登、阪上正信、原子力工業、23（7），73（1977）
放射化学分析

41．金沢大学 低レベル放射能実験施設研究概要・年次報告 LLRL−AR−6，p8（1981．4〜1982．3）

pu，Amの分離、定量一日DEHP摘出または．DBDEC（M）P抽出とLEPS測定の通好

42．L．R．Anspaugh，J．H．Sflinn，P．L．Phelps and C．Kennedy，Health Phys‥
29，571（1975）

Resuspension and Redistl■ibution of Plutoniumin Soils
43．T．E．Hako！lSOn，i‡ealth Phys‥ 29，583（1975）

EnvironmentalPathways of Plutoniuminto TerrestrialPlants and Animals
44．乳R．Schelland R．L．鞄tters，Ii開Ith Phys‥ 29，589（1975）
plutoniumin Aqueous Systemsけ※45．C．軋 Si‖，HeaHh PllyS．，29，619（1975）
sotnc tltlot】1日nSin Measutling t）lutolliumillthe En＼・il・Onment

46．A．Yamato，Radioisotopes，30，104（1981）．1Fallout＝＝pu．＝＝t）u and …srillSurface−・Airinlbaraki−Pl・efectul・e，Japan

47．A．Yamato，Radioisotopes，31，235（1982）
Deposition of2司一Am and239ヰ2…pu at Tokai，lbarakiPrefecture

48．A．Yamato，Radioisotopes，室，60（1984）

plutonium and Radiocerium Contentsin Sha1low Sca Sediment Collected atofr・ShoteIbarakiI）rerecture，Japan

49．M．Yamamoto，M．Matsui，S．Igaras軋 M．Yoshioka，H．Hayakawa and T．Ki
Radiat．Res．，20，264（1979）

Disけibllti臼！land鮎havior of 2ご用P11，1：j7cs and†川 Coin the Sediment at
UI−aZOko Bay

50．M．￥alⅥamOtt），S．￥a耶1！110ri，K．Ko血uI、a alld M．Sakan（）ue，J．Radiat．Res‥ 21，204（19B（血vior（）ー！）iuLoIlium鋸Id Ame量・iciumillSo＝s

叫283押51．T．Matunamiand T．Mamuro，J．Radiat．Res．，22，154（1981）
1−lcti＼・ity Ratios or 21！I−u／2…⊥2川 t−u andヱ、一8pu／23＝4りPuin Fall−Out Samples

Collectedin the Period of196ト1968
52．E．Mathew，V．ト†．11atl（ar and K．C．Pill；1i，J．Radioanal．Chem‥ 62．267（1981）
Determination of Plutonium，Americium and Curiumin EnvironmentalMaterials
53．＾．Yamato，J．Radioanal．Chem‥ 了5，2G5（1982）

An Anion Exchange Method for the Determination of241Am and Plutoniumin
En＼・ironnlerltaland Bio】ogicalSamplesI

54．R．P．8ernabee，Health Phys‥ 44，688（1983）＾Ral）id Method for thp Det（、rmination of A7nericium−Curium，Plutonium and Thorium
in Biologicaland EnviornmentalSamples
誉三55．J．C．＼

pselskl1．Int．J．ApI）l．Radiat．Isotopes，27，499（1976）

The Determination of Plutoniumin EnvironmentalSalmples by Extraction with
Tridodecylamine※56．S．A．Reynolds and T．G．Scott，Radiochem．Radioanal．Letters，23，269（1975）−【）pt（汀mination of Plutoniumin En＼・ironmentalSalmples PartI．Development of

Met量10d

キ・57．T．（；．S〔、Ott and S．1．R叩101ds．Hadiochem．Radioanal．Leuers，23，275（1975）
Determi、nation of Plutoniumin EnvironmentalSamples PartII．Procedures

58．1．P．Si（lぢh，C．J．Zimlnerman，l．．l．．Lewis and M．E．Wrenn，Radiochimica Ac
35，219（1984）
Radiocllen）icall）（一termin；ltion of Ul・anium．ThoI・ium and Plutoniumin Soft Tissues※59．M．B．Lovett and D．M．NcIson，PanelProceedings Series（92−0−02108ト3），27（1981）l）【）termi11ation（汗S（）me Oxidation Statps of Plutoniunin Sea Watcr and AssociatedParticulate Matter
60．A．D．Site and V．Marchionni，CI汀OmatOg壬一aPhy Biochemist叩恥dicine gnvil・On．Res‥i，69（1983）

S叩Ilratiu（101、t）luto（lium and Americiuln211in Environmelltalsamplcs Extr；lCtion
Chromatographyーー284−

※61．N．P．Singh，C．｝．Zimmerman，L．L．Lewis alld M．E．断enn，Nucl．I
223，558（1984）
QuaJltitilti＼・P恥h？川Ii11ati（川（）fl：n＼・iruTlけ‖tilll．e＼els ofい−anium，Thorium andPlutoniumin Bone by SoIvent Extraction．and＾1pha Spectrometry※62．P．B．Hal肛 E．軋 Bre一拍auer，P．B．Altringer and N．F．Math印S，EP良一600／7鵬77−078（1977）

Fusion Method for the Measurcment of Plutoniumin Soils：Single−Laboratory
E＼aIua＝0【IandInt（IrZahoratutll・Co‖ahoratil・e Tcst −63・上島久正、鹿島正俊、松岡理、保健物理、追，97（1976）
液体シンチレーションカウタン一による生物試料中プルトニウムの測定
64．H．Ghafourian，I．Bayat and軋 Rahimi，Radiochem．Radioanal，Letters，

53，121（1982）l）et（・＝両Ililtion ofI−lutoniu‖1．．：：● …pui＝‖f−u′・／in Various SoilSamplesin Tehran
65．M．Yamamoto，J．Radioanal．Nucl．Chem‥ 90，401（1985）
一一R岬i（＝）iss（〕1uti（）IIOfI−1ut（）Iliu川in SoillけIJusiollWitll加ImOniumITydrogen Sulfate

Followed by Plutonium Determination byIon Exchange and Alpha Spectronetry
66．E．A．恥ndietti，J．Radioanal．Nucl．Che∬l‥ 91，221（1985）
0Ⅹidaとioi‡Staとes or 23！曇，2′川

Puin G】oba】Fai！ouと67．R．Hiebcrt，li．Idc and H．Boyd，Hcalt Phys‥ 32，311（1977）． l，nWIl；1晶甘川un（1l，lutolliuTnls叩、ing Usi昭u Mりdiri（一d CommerciallJiquid
Scintillation Detcctor and Sample Changcr

液体シンチレ岬ション測定法
68．液体シンチレーション計数技術（講座）Ⅰ〜XI‡
Radioisotopes，24（1）〜（12）（i975）

69．Liquid Scintillation Counting，Reccnt＾pplications and Development Vol．

ed．C．Pe略 D．L．‡王0汀OCks and E．L一 兎Ipen

AcademicI）ress1980
70．液体シンチレーション測定法 そi河買昭 南山堂1981

・−285・−

α∴−β線波形弁別法

71．J．H．Thorngate，W．J．McDowe11and D．J．ChI・istian，rIealth Phys．，27，123（197An Application of Pulse Shape Discrimination to Liquid Scintillation AIpha
Spectroscopy
72．J．W．McKIveen and W．J．McDowell，Nucl．Technol．，28，159（1976）

Some Studies of Rcflector Construction and Electronics Configurations for
Optimizing Pulse一rIeight and PulseLShape Resolutionin Alpha Liquid−Scintillation
SI）eCtrOmetry

73．D．L．rlorroks，Appl．Spectrosc．，24，397（1970）
Pulse Shape Discrimination with Organic Liquid Scintillator・SoIutions

74・野口正安、佐藤兼章、樋口英雄、Radioisotopes，旦835（1984）
αβ波形弁別法による微弱α放射能測定

75・佐藤兼章、野口正安、樋口英雄、北村清司、Radioisotopes，旦841（1984）
αβ波形弁別法による微弱α放射能測定

76．R．Hiebert，H．Idc aIldlI．Boyd，Health Phys．，32，311（1977）
Low−Background Plutonium Assaying Using a Modified CommercialLiquid
Scinti11ation Detector・and Sample Chang（汀−286−−一本書の作成経過、委員会名簿
及び会議開催経過1．本書の作成経過
本書は放射能測定調査委託費（放射能調査対策研究委託に係るもの）で、財団法人 日本分析センターに委託した成果を、放射線審議会測定部会に諮問して作成したものである。

2．放射能調査対策研究委託時の「液体シンチレーションカウンタを用いた環境試料中の放射性核種分析法検討委員会」の委員会名簿五十嵐 修…一福井県衛生研究所放射能課 研究員

池田 長生

社団法人 日本アイソトープ協会 常務理事

河村 正一

神奈川大学理学部 教授

関 挙紀

筑波大学化学系 講師

野口 正安

日本原子力研究所ラジオアイソトープ原子炉研修所 主任研究員

野村 保
林 直美

動力炉・核燃料開発事業団束海事業所放射線管理部第二課 課長

平井 保夫

茨城県公害技術センター放射能部 部長

望月 勉

ビームオペレーション株式会社 取締役社長

動力炉・核燃料開発事業団東海事業所安全管理部環境安全課

事務局 財団法人日本分析センター

樋口 英雄、佐藤 兼葦、北村 清司
3．放射線審議会測定部会イ）放射線審議会測定部会の委員会名簿

行新

二生寛雄雄

連

00

田曽木沢村

0

（部会長）

浜地相滝谷

委員

社団法人 日本アイソトープ協会 常務理事
社団法人 日本アイソトープ協会 常務理事
電子技術総合研究所 所長
秋田大学医学部 教授
国立衛生試験所 所長

朗治夫雄

0
0

信誠己子司彦0

部野野山上田瀬津和田
阿岡押小阪戸広深大吉

専門委員

放射線医学総合研究所 特別研究官
理化学研究所宇宙研究室 嘱託
日本原子力研究所東海研究所保健物理部 部長
農業環境技術研究所環境管理部計測情報課分析研究室 室長
金沢大学 名誉教授
海上保安庁水路部海洋調査課海洋汚染調査室 室長
気象庁気象研究所地球化学研究部第二室 室長

財団法人 日本分析センター 分析部調査役

史東員雄正

動力炉・核燃料開発事業団環境技術開発推進本部 次長
水産庁中央水産研究所海洋生産部海洋放射能研究室 室長○印はワーキンググループⅡの方

事務局 原子力安全局原子力安全課防災環境対策室（敬称略・五十音順）

勝弘愛勝ロ）放射線審議会測定部会の開催日

測定部会及び測定部会の委員、専門委貞の一郎の方から構成したワーキンググループⅡで審議を行った。
測定部全開催日

第15回
第16回

平成2年 3月26日
平成2年11月19日

ワーキンググループⅡ

第1回
第 2 回
第 3 回
第 4 回

平成2年 4月24日
平成2年 6月 4日
平成2年 7月13日
平成2年 9月12日

特定物質の規制等によるオゾン層の保護に関する告示により、試薬等の一部を改訂した。本分析法の一部改訂にあたっては、下記委員の方々に協力を得た。
他日1長生社団法人 日本アイソトープ協会

白石 文夫

立教大学

杉山 広和

岡山県環境保健センター

関根 敬一

日本原子力研究所

山崎 慎一

農林水産省農業科学技術研究所

山本 政義

金沢大学

渡辺 均

動力炉・核燃料開発事業団（敬称略・五十音順）

文部科学省放射能測定法シリーズ
1．全ベータ放射能測定法

昭和51年9月（2訂）2．放射性ストロンチウム分析法

昭和58年12月（3訂）3．放射性セシウム分析法

昭和51年9月（1訂）4．放射性ヨウ素分析法

平成 8年3月（2訂）5．放射性コバルト分析法

平成 2年2月（1訂）6．NaI（Tl）シンチレーションスペクトロメータ機器分析法

昭和49年1月

7．ゲルマニウム半導体検出器によるガンマ線スぺクトロメトリー

平成 4年8月（3訂）8．放射性ジルコニウム分析法

昭和51年9月

9．トリチウム分析法

平成 8年3月（1訂）10．放射性ルテニウム分析法

平成 8年3月（1訂）11．放射性セリウム分析法

昭和52年10月

12．プルトニウム分析法

平成 2年11月（1訂）13．ゲルマニウム半導体検出器等を用いる機器分析のための試料の前処理法

昭和57年7月

14．ウラン分析法

平成 8年3月（1訂）15．緊急時における放射性ヨウ素測定法

昭和52年10月

16．環境試料採取法

昭和58年12月

17．連続モニタによる環境γ線測定法

平成 8年3月（1訂）18．熱ルミネセンス線量計を用いた環境γ線量測定法

平成 2年2月（1訂）19．ラジウム分析法

平成 2年2月

20．空間γ線スペクトル測定法

平成 2年2月

21．アメリシウム分析法

平成 2年11月

22．プルトニウム・アメリシウム逐次分析法

平成 2年11月

23．液体シンチレーションカウンタによる放射性核種分析法

平成 8年3月（1訂）24．緊急時におけるガンマ線スペクトロメトリーのための試料前処理法

平成 4年8月

25．放射性炭素分析法

平成 5年9月

26．ヨウ素−129分析法

平成 8年3月

液体シンチレーションカウンタによる放射性核種分析法（1打）

平成9年1月31日 第1刷 発行

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