Numerical analysis of fracture and mixing processof fine particle aggregate
under simple shear flow
O. Koike＊, R. Tatsumi†, Y. Yamaguchi＊＊ PIA, † UTokyo

単純剪断場における微粒子凝集体の解砕と混合過程の数値解析
小池 修＊・辰巳 怜†・山口 由岐夫＊
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2020.9.24

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本日の概略• 材料機能の獲得には，前工程である，混練分散プロセスの重要性を認識している• 混練分散を「プロセス-構造-機能」で理解することを念頭に，低粘度系から高粘度系まで意識している．

• 単純剪断場での凝集体の解砕条件を導出，及び混合過程を考察• そのアプローチにはSNAPによるシミュレーションを実施

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本テーマの位置
空間スケールが連携した材料機能の発現Y. Nakayama et al.,
AIChE Journal,
64, 1424 (2018)

分散剤
・輸送過程
・粒子への吸着10-11

解砕・解砕条件
・流動場中の構造

分散（一様混合）・流動パターン，混合度・応力分布

凝集体（粉体）
・製造方法
・結合状態

・過分散

・構造・粘度

10-910-6

10-310-0m

連続体力学
SNAP
分子動力学

（CFD/構造解析）

独自開発のソフト

量子化学
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凝集状態と発現特性-シミュレーションによる推算dispersed

aggregated

粒径 10 nm森田 裕史「フィラー充填系高分子の粗視化分子動力学解析の連携型HPC活用研究」学際大規模情報基盤共同利用・共同研

株式会社JSOL，CAEソリューション，横浜ゴム解析事例究拠点 H26年度共同研究 最終報告書

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粗視化MD；バネビーズモデル

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凝集体の構造- 内的条件 DLA

凝集体構造：

拡散律速凝集製造方法に依存物理/化学結合にも依存
DLAの例：fumed silica
a = 7 nm, df =1.7RLA500 nm

反応律速凝集* S. R. Raghavan & S. A. Khan,
Journal of Colloid and Interface Science, 185 (1997) 57

凝集体半径

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2020.9.24! Rg $1/d f∝
N# &"a%
df フラクタル次元

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凝集体の強度- 内外条件の関係 外場/凝集体の反作用

付着力
Fcoh(micro)

τ (macro)

充填率 φp
接触数 nc
粒径式から推測される検討要素

Rumpfの式

ϕ p nc F
τ=2πd
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dcoh・凝集体構造・付着力・剪断応力
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計算方法と流体領域の解像解像度

直接計算法（SNAP-F）

モデル法（従来法）

流体力・流体トルク→
粒子周辺内部の流体情報をそのまま積分して得る

流体力・流体トルク→1格子中の粒子数と流体・粒子速度の関数で与える充填率の高い領域における粒子に働く力・トルクを高精度に計算できる充填率の高い領域における粒子運動の精度は粗いが大きな領域を計算出来る：流動床など

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運動方程式：流体（連続描像）
質量保存（非圧縮）∇⋅v = 0対流項

熱揺動項

1∂v
2+ v ⋅ ∇v = −∇p + ν∇ v + ∇ ⋅ S + Φα
∂t
ρf

運動方程式

Pep -1= Dp/ud→0

Rep = ud /ν→0

＊高粘度では，粘度一定のStokes方程式（線形）にして解き易く＊非Newton性（剪断率依存，粘弾性・・）は考慮しない

粒子-流体連成項

Φ=1
Φ=0
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2020.9.24→流体力/トルク計算へ

v −v
1α= p+ v ⋅ ∇v − ν∇ 2v − ∇ ⋅ SΔtρfv n+1 - v n v p - v=ΔtΔtn：粒子内部
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運動方程式：粒子（離散描像）
dv
m = F co + F D + F h
dt 接触力 付着力 流体力

並進運動

F h = − ∫ ρ f φ p (x)α (x)dVV

回転運動
接触トルク

流体トルク

T h = − ∫ {rp (x) × ρf φ p (x)α (x)} dV
V

接触相互作用：離散要素法DEMのモデルを採用- 接触力： 粘弾性- 摩擦則： アモントン-クーロン則(Ftco = min Ftco , µ Fnco
Ftco
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Fnco
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準備①：剪断応力を無次元化流体τ f = µγ

粒子F cohA 1
τp = 2 =⋅2d24δ d2
τ f 24µγδ d*τ = =τp
A＊付着力；
van der Waals力型を想定# A−20 &τ p = 4.2 ×10 % 2( [Pa]$ δ−10 d−7 '5

無次元剪断応力τ*を定義：発生させる剪断応力を相対的に捉え，解砕計算をする
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準備②：応力範囲の見積もり
流体τf = (1-10)×105

粒子
[Pa]

τp = 1.1×105 [Pa]A = 1×10-20 [J] （A-20 = 1）
δ = 2×10-10 [m]（δ-10 = 2)
d = 1×10-7 [m]（d-7 = 1）

# A−20 &τ p = 4.2 ×10 % 2( [Pa]$ δ−10 d−7 '5

渡邉，棚橋，武田，高分子論文集，τ*= τf /τp = 1 - 1063, 737 (2006)

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準備③：分散度の評価指標
Nondimensional Boundary Area: NBA定義

幾何学的意味c ：配位数 ( cmax = 12 )n(c)：配位数 c の粒子数
N ：全粒子数

NBA :凝集体の表面積粒子の表面積の和

NBA = 1 : 完全分散
NBA = 0 : 最密充填

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計算条件の設定
計算領域： 11d × 11d × 11d

壁境界

初期粒子配置： 500

体積率： 0.2？ 凝集体径： ~10d：凝集体

周期境界

粒子数

界

周期境

剪断応力 τ*： 0.01 - 5.0

付着力：van der Waals力型.

印加ひずみε ： γt = 100
実際の入力値
剪断応力 τf ： 105.

- 剪断率 γ： 108

107

[s-1]

µ： 10-3

10-2[Pa s]： 100

1000[nm]- 粘度
粒径 d
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2020.9.24[Pa]

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計算結果
0.01

τ*

- 粒子分布 0.1

d = 100

1.0

視線

視線

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2020.9.24＊単純剪断場中の分散は等方的ではない

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計算結果
0.01

τ*

- 体積率分布 0.1

d = 100

1.0

視線xy
視線

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計算結果

d = 100- 解砕過程とNBA・みかけ粘度-

τ*=0.1µa/µNBA

τ*=1.0＊Einstein粘度

τ*=0.01εετw.
みかけ粘度 µa=τw/γ＊壁の応力

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計算結果-粒径の違いとNBAd = 100

d = 1000NBA

τ*=1.0τ*=0.1

τ*=0.01ε
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ε＊傾向はほぼ一致

17 /22無次元剪断応力とNBA

NBAd = 1000

d = 100@ε = 100

τ*・ τ* の対数変化に対して，NBAがS字状に変化・ τ* の導入によって，解砕条件を議論可能
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混合度：粒子・トレーサー軌道- 微視的な混合過程の可視化 -

粒子に色付けして流動場中の混合度を観察

凝集体外部にトレーサー：移流輸送される分散剤とみなす

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混合度：粒子・分散剤
τ*=0.01- 粒子可視 -τ*=1.0粒子 ：緩やかに混合，層状化する
分散剤：解砕すれば速やかに混合
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混合度：分散剤
τ*=0.01- 粒子不可視 -τ*=1.0・粒子サイズ以下のスケールでは不均一・解砕しない場合，分散剤が凝集体内に入りにくい・粒子と共に移動，粒子周辺の分散剤が分散を促すだろう
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まとめ• 各物性値から”無次元剪断応力”を定義すると解砕条件が議論可能• 分散過程は”歪み”と”無次元化剪断応力”で記述可能だと考えられ，分散の実速度は”解砕に必要な歪み”と”実際の剪断率”で展開• 分散過程の考察には，印加する変形モードの特徴が肝要• 例えば，単純せん断場での分散は非等方的• 粒子とトレーサー軌道と可視化は，分散剤輸送吸着の最適化やモデル構築の近道になり得る

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