フッッ化物光ファイバ
バを用いいた中赤外フェム
ムト秒レレーザの開開発
京都大大学 化学研研究所
助
助教 時田茂樹（平成成 20 年度一般般研究開発助
助成 AF–20088210）
レーザ，ファイイバレーザ，レレーザ微細加工工キーワード：超短パルスレ力連
連続波ファイバ
バレーザについいて述べる．

１．研究の目目的と背景
100 fs 前後後のパルス時間間幅をもつ超短短パルスレー ザが広く用いられれるようになりり，その超高速速性，高強度性性，広２．Er 添加フッ化化物ファイバ レーザの特徴帯域性を利用用した様々な応応用が行なわれれている．超精
精密加

フッ化物ガラスフ
スファイバはフフォノンエネルギーが小さ工，超高速時時間分解計測，分子制御，光コヒーレンス トモ

く，およそ 4 μm までの透過帯帯域を持つため，中赤外レーーグラフィーななど，ナノテクノロジー，バイイオテクノロジ
ジー，

ザやや可視から近赤赤外域の高発光光効率レーザの増幅媒質と医療，産業分分野に渡り幅広広い応用例があある．これらの 応用してて有用である．およそ 2 μm 以上の波長でで実用的な透過過に必要なマイイクロジュール
ル以上のパルス
スエネルギー を実率をを持たない一般
般的な石英ガラ
ラスファイバとと比べ，フッ化化用的な効率とと装置規模で得得られる超短パ
パルスレーザ とし物フファイバは著ししく広い透過帯帯域を持つ．一方でフッ化物
一物ては，0.8 μm 帯の Ti レーザ
ザ，1 μm 帯の Yb
Y レーザ，1.55 μm

ガラ
ラスは，潮解性，低融点，低機機械強度いったた特性を持ち，帯の Er レーザ
ザ，2 μm 帯のの Ho レーザと Tm レーザが 挙げ

光学学特性以外の面面で石英ファイイバ等の酸化物ガラスファられ，これららの波長の 2～～4 倍高調波もしばしば用い られイバ
バに大きく劣るる．しかし，こ れらの欠点はは被覆や放熱ののる．したがっって 0.2～2 μm の波長域ではは，離散的では ある技術術により補うこことが可能でああろう．

が多用途へ応応用可能な実用用的光源が揃っっている（図 11）．

，AlF3 系，InF3 系などいく
フッ化物ガラスフ
スには ZrF4 系，一方，2 μmm を超える波長域においては，現状では ，極つかかの種類がある
るが，一般的ににはこれらのフッ化物を主成成めて大型の自自由電子レーザザ，又は，効率が著しく低く 高出分ととし，副成分としてアルカリ 土類金属のフッ化物を添加
加力化が困難なな波長変換レーーザのみでありり，実用的な光 源がしてて合成される．それらの中でで光ファイバとして標準的なな存在しない．しかし，中赤外コヒーレント光に対する ニー

もののは，ZBLAN（ZrF4–BaF2–LLaF3–AlF3–NaFF）と呼ばれる

ズは医療，環環境計測の分野
野で特に大きく，その高い有有用性

ZrF4 系のガラス材材料である．石石英ガラスの最最大フォノンエ
エが既に広く認認識されている
る．また産業分分野において も，

ネル
ルギーがおよそ
そ 1000 cm–1 でであるのに対しし，ZBLAN ガ

OH 基への高い吸収性を利用した潜在的応用が多数存存在す

ラス
スではおよそ 500
5 cm–1 と 1/22 になる．こののため，Er などどる．中赤外域域の実用的光源源の不在は，このような広範範にわの希希土類を添加しした際，石英ででは多フォノンン緩和により非非たる潜在的応応用技術の発展展の障壁となっっている．

輻射
射損失となる多多くの遷移が， ZBLAN ではは発光（又は誘誘導放放出）を示すよようになる．

図１

超短短パルスレーザ
ザの波長と光フファイバ損失特特性

筆者らは，中赤外域の超短パルス・高平平均出力・高効効率・全固体レーザザの具体化に着着手するべく，中赤外 2.8 μm 帯でレーザ利得得が得られる Er
E 添加フッ化物ガラスファ イバ

図２に着目し，同波波長帯の高ピーク出力レーザパルス発生
生に関

Er:ZZBLAN ガラス
スのエネルギーー準位図する基礎研究究を行った．本論文では，
本筆者らが開発し た波ZBLAN
Z
ガラスに添加されたた Er3+イオンのの遷移図を図 2

イバレーザ，高出長可変ファイイバレーザ，モード同期ファモに示示す．4I9/2 の蛍蛍光寿命は 6.9 ms と長いためめ，975 nm の－ 198 －励起光によりり 4I9/2–4I13/2 間に容易に反転分布を得るこ とが設計したファイ
設イバは実際に試試作を行ったがが，測定器が未未でき，2.8 μm のレーザ発振
振が得られる．励起波長が励
97 5 nm開発発であるため実実際の郡遅延分分散の測定は行行えておらず，であるため，高出力 Yb ファイバレーザ励起用として 高性

今後後の課題である
る．中赤外波長長域のファイバ
バ導波路分散のの能・低価格化が進んでいる半導体レーザをそのまま用 いる

測定定技術は確立ししていないため
め開発を要するる．

44ことができる
る．しかし， I13/2は上準位（（ I9/2）より長い
い 9.0
1ms の蛍光寿命命を有するため
め，4I9/2←4I13/2 間の励起状態態吸収が生じ，レーーザ効率を低下下させる要因となる．これを 回避するため，Er を高濃度添加加することにより Er–Er 間の エネ
ルギー移動アアップコンバーージョン（ETUU）を促進し，4I13/2の占有率を下下げる方法が用用いられる．ErF
F3 の添加量を およそ 2～10 moll%とすることにより，最も高い効率が得得られることが示さされている[1]．図 3 に 4I9/2→4I13/2 の蛍光ス ペク
トルおよび 4I9/2←4I13/2 の吸吸収スペクトル
ルを示す．蛍光光・吸収スペクトル
ルともにおよそそ 2600 nm から
ら 2950 nm にわ たって広がっておおり，波長可変レーザや超短パルスレーザ に適した特性を有有している．放出断面積は最大で約 5×10–2 1 cm2と Yb 添加石
石英ファイバと同等の値でああるが，上寿命 が長

図４ Er:ZBLAN
E
ファ
ァイバの分散特特性

いため高い利利得が得られるる．

図３

図５５ 波長可変フ ァイバレーザ

Err:ZBLAN ガラスの蛍光・吸吸収スペクトルル（参考文献
献[2]より引用））

４．広帯域波長可可変ファイバレレーザの開発
ファイバの波長
フ長同調特性は超超短パルス発生
生・増幅を調べ
べ３．低分散フフッ化物ファイイバの開発
超短パルス
ス光がパルス波波形を大きく崩崩さずにファ イバるう
うえで重要な基基礎特性である
る．また，2.8μμm 帯の波長可可導波路中を伝伝播するには，導波路の群遅延分散が十分分に小変レレーザは環境計計測等に有用でである．図 5 に示すような波に波さい必要があある．このため超超短パルスファイバレーザ では，長可可変ファイバレレーザを開発しし，Er:ZBLAN ファイバの利利システムを構構成する光ファァイバの群遅延延分散の制御 が不得特特性を調べた．ファイバは，コア径 6.9μmm，コア開口数数可欠である．ファイバ導波路内の群遅延分散補償技術
術を確

NA = 0.20，Er 濃度度 4 mol%，長長さ約 6 m であある．樹脂製のの立するため，ファイバの設設計・試作を行行った．フッ化化物ガ

第二二クラッドによよるダブルクララッド構造とななっており，第ラスは石英とと比べて屈折率率分散が小さい
いという特徴 を持一ク
クラッド径は 123 μm であある．励起光源源として波長長つため，ファイイバのコア径およびコア／クラッドの屈 折率975nnm のファイバ
バ結合型半導体体レーザを用いい，レンズを用用比により変化化する導波路分分散により材料料分散を打ち 消す

いてて第一クラッドドへ励起光を入入射した．励起起光出力は最大大ことで，幅広い波長域においてゼロ分散を実現し得る ことで 5.45 W である．ファイバの片片方の端面と回回折格子との間間が計算によりり示唆される．理論計算に基理
づき 2.7μm 付付近のでリリトロー型共振振器を構成し，回折格子を用いて発振波長
長群遅延分散 110ps/km/nm 以下となるよう，導波路の設設計をを変変化させた．波長同調特性を波を図６に示す．励起入力の増増に設計した Err:ZBLAN ファイバの群遅延 分散行った．図 4 に加ととともに発振波
波長域は長波長長側へシフトしした．注目すべべの計算値を示示す．コア径はは 6.9μm，コア
ア NA は 0.200，Er

きはは，励起入力 4 W 以上の場合
合に 2.86 μm の長波長の発振
振濃度は 4mol%%である．波長長 2～2.8μm の広い範囲にお いてが得得られたことでである．この結結果はこれまででに他のグルーー10ps/km/nm 以以下の低分散特特性が得られるる．

プでで得られた最大大波長 2.82 μm
m よりも大幅にに広く[3–7]，全－ 199 －体 の 波 長 同 調 域 は 150 nm ま で 拡 大 し た ． こ れ は2 μmm 帯よりも長波長の連続発発振モード同期期ファイバレーー

Er:ZBLAN フ
ファイバレーザ
ザの高いポテン
ンシャルを新 たにザのの報告はなく，本実験によりり 2.8 μm 帯のモード同期発発示す成果であある．

振にに初めて成功しした．しかしなながら，モードド同期は不安定定でああり，実用化にには改良が必要要である．

1000

Output power (mW)

100

0.2W
0.4W
1.1W
2.5W
4.0W
5.4W

1010.1
2700

2750

2800

22850

図８８ モード同期 パルス列波形
形

2900
0

Waveelength (nm)６．高出力化技術
術の開発
図６ 波長同調特性波

前述のモードド同期レーザのの平均パワーはは 10 mW 程度
度でああり，パルス当当たりの熱量はは 1 nJ 程度と小さいため応
応用範
範囲が狭い．広く利用できる 光源とするにには増幅が不可
可欠でである．低出力力の超短パルススを，ファイババレーザ増幅器器によより高平均出力力・高ピーク出出力パルスへと増幅するためめの基基礎技術を確立立するため Er::ZBLAN ファイバの高出力力
連続続レーザ発振にに関する技術開開発を行った．
Er:ZBLANE
ガラ
ラスは石英ガララスと比べ融点点が低く，レーーザ発発振の際には励励起光の数十パパーセントが非輻射損失にによりり熱となる．Y
Yb 添加石英フ ァイバレーザザの非輻射損失失が 10%以下である
1ることと比較すすると数倍の発発熱量ある．このたため，Er:ZBLA
AN ファイバレレーザは石英ファイバレーザ
ザと比比べて高出力化化が難しい．実
実際，2007 年の段階でシン年
ン

図７ モモード同期リングファイバーレーザー

グルルモード Yb ファイバレーザザ（波長約 1.1 μm）の最大出μ出力はは数キロワット
トに達しているるが，Er:ZBLA
AN ファイバレレ

５．モード同同期ファイバレ
レーザの開発
試作した低低分散ファイバ
バを用いてリンング型モード 同期ーザ
ザの出力は 10 W に満たない
い[8,9]．このことはフッ化物物発振器の開発発を試みた．図 7 に装置の概概略図を示す．モーファァイバレーザががまだ発展途上上であることにも起因しててド同期方法はは，レーザ波長やファイバ材料に関係なく 適用

おりり，放熱技術のの開発により高高出力化が期待待できる．

できる非線形形偏波回転法をを採用した．リング型共振器
器の発我々はフッ素系
我系液体を利用しした流体冷却によるフッ化化

振方向を右回回りのみとする
るため YIG 結晶と永久磁石石を用物フファイバの高効
効率放熱技術をを開発し，24 W の CW レーー

いた 45°ファァラデー回転子子を開発し，共共振器内で用いいた．

ザ出出力を実現した
た．この出力はは 2007 年に米国
国の X. Zhu ら

また，共振器内の偏光を制御御するため 3 枚の波長板を 用い[8]がが報告した 9W
W よりも大幅幅に大きく，報報告されている

た．ファイバ
バは，コア径 6.9μm，コア開6
開口数 NA = 0. 20，出力力不安定性（時時間的揺らぎ）の問題も解決決した．以下ににEr 濃度 4 mool%，長さ約 300 m である．励起光源とし て波概要
要を示す．

長 975nm のファイバ結合型型半導体レーザを用い，レ ンズ装置の概略図を
装を図 9 に示す． Er ドープ濃度
度 6 mol%，コを用いて第一一クラッドへ励励起光を入射しした．励起入力
力 3.2

ア径
径 25 μm，第一クラッド径径 350 μm（D シェイプ）ののW のとき 43 mW の CW 出力が得られた
出た．励起パワー と偏ダブ
ブルクラッド ZBLAN
Z
ファイイバを 2 台のファイバ結合型型

光状態を最適適化することににより，モード同期発振によ るパ

半導導体レーザー（975 nm）を用用いて両端面よより励起した．

ルス列の観測測に成功した．図 8 にパルスス列の波形を示示す．

フッッ素系液体を循循環させた容器
器内にファイババ全体を浸し，繰り返し周波波数は約 6.7 MHz
M であり，光速を共振器長 で割ファ
ァイバ両端部にに配置した CaFF2 窓を通してて励起光の入力力った値とおよよそ一致する．したがって，単一のパルス が共およよび放出光の入入出力を行った
た．図 10 に，励起入力に対対振器内を周回回するモード同同期の状態でああることがわかかる．

する
るレーザ出力のの関係を示す． 総励起入力 166
1 W のとき－ 200 －24 W の出力が 14.5%の光－光変換効率で得られた．5 分間

ピーク出力レーザパルス発生に関する基礎研究を行った．の出力変化を図 11 に示す．顕著な変動は見られず，安定波長帯域が 150 nm に及ぶ広帯域波長可変ファイバレーザした出力が得られた．

を開発し，超短パルス発生へ向けた重要な基礎データを得た．また，リング型ファイバ共振器によるモード同期の観測に成功し，中赤外ファイバレーザによる超短パルス発生

LD2

L1DM

L2 W

CoolantFlowの可能性を示した．さらに，世界最高出力の 2.8 μm 帯連続波ファイバレーザの開発に成功し，これまで飛躍的な高出力化が困難と考えられてきたフッ化物ガラスファイバ

LD1

L1DMレーザが高平均出力レーザとして高い能力を持つことをL2実証した．

Fiber
WPM

謝辞
本研究をご支援いただいた公益財団法人天田財団に感謝申し上げます．また本研究の遂行を支えてくれた京都大図９学大学院生の廣兼麻友君，共同研究者である京都大学の阪高出力連続波ファイバレーザ

部周二教授，橋田昌樹准教授に感謝いたします．
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500123Time [min]図１１

出力の時間変化45７．まとめ
中赤外域の超短パルス・高平均出力・高効率・全固体レーザの実現を目指し，中赤外 2.8 μm 帯でレーザ利得が得られる Er 添加フッ化物ファイバに着目し，同波長帯の高－ 201 －