学際大規模情報基盤共同利用・共同研究拠点 2019 年度共同研究 最終報告書

jh190019

全電子混合基底第一原理計算法を活用したネットワーク型エネルギー絶対値
算定マテリアルズ・インフォマティクス
川添 良幸（東北大学）
概要
マテリアルズインフォマティックス（MI）を適用した材料研究が盛んになされる様になった。そこでは、計算量が比較的少なく多数のケースが算定出来る密度汎関数理論（DFT）が適用されることが多い。しかし、本研究では、光発光素子用材料の理論的探索を目的とするため、バンドギャップ値（イオン化ポテンシャル、電子親和力）の絶対値算定が必須である。そのため、計算量は大きくなるが理論的に正しくバンドギャップ値が算定可能な GW 計算をベースとし、その結果と DFT 計算結果を機械学習によって統合化することで、高精度・高効率 MI 技法の確立を図る。

1. 共同研究に関する情報

テリアルズ・インフォマティクス（MI）にお(1) 九州大学情報基盤研究開発センター

いて、密度汎関数理論（DFT）により多数のシミュレーション計算を行い、発光特性の予測(2) 共同研究分野に基づく新材料設計開発を効率化する、とい

超大規模数値計算系応用分野

う方法論には大きな問題がある。DFT は基底状態の理論であり、励起状態の準位エネルギ(3) 参加研究者の役割分担ーは算定出来ない。しかし、発光波長を算定

川添良幸

研究統括

しているのは、最低伝導帯（励起状態）と最水関博志

MI に依る新規材料探索

高荷電子帯のエネルギー差であり、計算技法

大野かおる TOMBO プログラム開発上発生する数値をパラメータを使って実験

佐原亮二

TOMBO プログラム実行に合わせる（交換相関相互作用のパラメータ

本郷研太

MI プログラム作成・実行化）という現象論に基づくものである。多数

南里豪志

システム高度化チューニングのシミュレーション計算を実施しているこ

Abhishek Kumar Singh MI プログラム実行とを理由に正当性を議論すべきレベルの問題ではなく、理論的には明らかに予測能力の2. 研究の目的と意義ない方法である。更に、擬ポテンシャルを使

機械学習技法を用いて、ゲーム、交通制御、うため、エネルギーの絶対値算定が出来ず、

市場予測、医療診断、材料設計等が人間以上

そのため、電子親和力やイオン化ポテンシャの高速・高信頼性を持って実現される兆しがルの絶対値算定は不可能である。本研究では、強くなっている。これらの中で、元々人間が我々独自開発の全電子混合基底第一原理シ

作成・関与する事象は、データ収集や解析にミ ュ レ ー シ ョ ン 計 算 法 （ TOMBO 、 TOhoku

より極めて高効率に望ましい結果を得られ

Mixed-Basisる様になっている。しかし、自然を対象としSimulation Package）の GW 計算を MI 技法とた場合、人間の知り得る範囲は限られており、結合し、これらの問題を抜本的に解決し、信格段に困難となる。特に、最近喧伝されるマ頼性ある MI 技法の確立を目的とする。また、
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OrbitalsAb

initio

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副代表者所属の韓国科学技術研究院（Koreaの材料設計用ソフトウエァである。特に、通Institute of Science and Technology,常の擬ポテンシャルを使う計算法とは異なKIST）計算科学研究センターで開発中の材料り、絶対値でエネルギー準位の算定が可能でシミュレーション・プラットフォームを活用ある。
絶対値でエネルギー算定の可能な GW 近し、本研究成果を世界的に公開することも目似プログラムは世界的に見ても TOMBO のみで的とする。

ある。TOMBO は発光波長＝バンドギャップ値の実験と一致させるために現象論的なパラ3.

当拠点公募型研究として実施した意義

メータを用いている他の方法とは一線を画本研究グループは、物性物理及び計算材料学し、パラメータを一切使わずに絶対値算定がの研究者の共同研究体制であり、独自の第一可能であり、本研究の基盤として活用する。

原理計算法の定式化や MI 技法の材料探索へ信頼性ある材料データベース構築と発信にの適用を行ってはいるが、計算科学の専門家関しては、研究代表者が非平衡系材料データを必要としている。特に、TOMBO は平面波とベース構築に携わって 25 年以上になり、ド原子軌道関数を含むオーバーコンプリート

イツ国 Springer 社の Landolt-Boernsteinな基底系を採用しているため、スーパーコン（LB）シリーズとして出版を継続している。

ピュータでの高効率稼働のためのチューニ（現在までに 6 冊の刊行を済ませ、3 冊が完ングに専門家の支援が必要である。TOMBO は了間近な状態にある。（オンラインでのデー

従来 Power 系のシステム上でチューニングさタ提供は Springer 社から実施中である。
）我れており、広範な研究者の利用を促進するたが国では LB シリーズを使う研究者は多いが、めには Intel 系マシーンでのチューニングがChief-Editor は川添を含め極めて限られて必須である。平成 30 年度の JHPCN-Q プログいる。Springer 社の編集担当者との連携でデラムとして、九州大学南里准教授の努力で、ータの信頼性に関する多くの知見を得ておTOMBO の九州大学情報基盤センターの ITO ス

り、その方策を本研究へ適用する。

ーパーコンピュータ・システムへの移植を完

我々は 15 年前に既に多数の原子の組合せに了し、36 並列および 144 並列での実行時間

対する第一原理シミュレーション計算（DFT）による実効並列化率を 99.8%（並列化効率を実施し、その結果を踏まえて実験グループ81.4%）まで向上させることが出来た。また、が新規有用材料を開発するという体制的研

MI プログラムとの連携における高効率化技究を実施していた（その成果は既に実用化さ法や結果の可視化に関しても、ご支援をいたれている）。世界的に見ても、現在の MI 研究

だき、高度化・公開を試みることが出来た。

者は、この当時の第一原理計算レベル（DFT）

今回はネットワーク経由で、第一原理計算を基礎とした研究に MI 技法を適用するレベ（九大）、MI(北陸先端大)、公開プラットフォ

ルに終始しており、本研究では、我々は独自ーム（KIST）を統合利用する計画を立て、こに開発している信頼性の高い研究方策としの部分へのセンターご支援もお願いした。ての GW 近似を採用することにより、他研究グループとの抜本的な差別化・高度化が実現

4.

できる。しかし、如何にスーパーコンピュー

前年度までに得られた研究成果の概要
全電子混合基底法第一原理シミュレーシ

タ が 高 速 化 し た と 言 っ て も GW 計 算 に はョンプログラム TOMBO は、本研究グループがO(N5)以上、（N=電子数）の計算量がかかるた

25 年以上の歳月を掛け、定式化から独自開発め、電子数が 100 程度の小規模系に限られる。

している我が国では希有の独自定式化・開発

この問題の抜本的改善のため、限られた数の2

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GW 計算に多数実行する DFT 計算結果を機械

III-V 族化合物半導体は III 族元素と V 族元学習を活用して統合する。本研究成果の公開

素の組み合わせにより、その物性値が連続的は、副代表者の水関が所属する KIST のウェに変化することが知られている。発光素子のブベースの材料シミュレーション・プラット

場合、発光波長の制御には、特定のバンドギフォームでの実績がある。

ャップと格子定数を実現できる、最適な組成を見出すことが求められている。しかし、バ

5. 今年度の研究成果の詳細ンドギャップの値を正確に求めるためには計

5.1. 第一原理計算を用いた結晶構造と機械学習用算コストの高い GW 計算を必要とすることかデータの作成

ら、III-V 族化合物半導体を網羅的に探索する

III-V 族化合物半導体の組み合わせとして、IIIことは難しい。それを解決するために本研究

族元素は B, Al, Ga を、V 族元素は N, P, As

では、ニューラルネットワークを用いた物性を計算対象にした。結晶構造は全組成で予測コードを作成している。現在までに十分Zincblende 構造および Wurtzite 構造の単相な数の GW 計算のデータを得られていないたであると仮定して、Zincblende 構造は 2x2x2、め、ｍBJ 汎関数によるバンドギャップ値を教

Wurtzite 構造は 2x2x1 のスーパーセルを計師学習用のデータとして用いた。図 1 は組成算に用いた。両構造ともに III 族、V 族は８個に相当するスーパーセル内の元素毎の原子数ずつの原子を含むため、各元素の組成ををもとにバンドギャップを予測するモデルを12.5%刻みで表現可能である。V 族サイトに適用した結果である。

１種類の元素を置いた組成、例えば、N 原子のみの nitride に限定すると III 族側の組成の組み合わせは Zincblende 構造、Wurtzite 構
造ともに 45 通りである。２元系、すなわち、III 族、V 族ともに１種類の元素の場合には、スーパーセル内の原子配置は１通りしか存在しないが、３元系以上の場合には、同じ組成でも複数の原子配置が可能である。計算量の都合上、Energy convex hull により、エネルギーの最も低い構造を求めることはできない。

図 1

本研究では、V 族サイトに N のみ、P またはWurtzite 構造 III-V 族化合物半導体バンドギ

As を 12.%%刻みの組成の原子配置の各 45 通ャップ予測りの組成の構造を、イオン半径の分布が最も値、縦軸は予測値 赤丸は Training data（400小さくなるように決定した。これらの組成の個）、青丸は Test data（50 個）を示す。

ニューラルネットワーク(NN)を用いた横軸は第一原理計算で得られた原子構造に対して、VASP コードを用いてPBE 汎関数で構造最適化を行い、その構造にWurtzite 構造の BxGa1-xN は B が低濃度の組

対してｍBJ 汎関数によるバンドギャップを成のみ単相の実現が容易であることが知られ求め、機械学習用データを作成した。ている。本研究では最大 4x4x4 のスーパーセル(B1Ga127N128)を用いて B 濃度 0.78%までの5.2. 機械学習モデル構築と適用バンドギャップを求めた。実験グループから電界効果トランジスタ、太陽電池材料、発光報告されている BxGa1-xN が GaN よりもバン素子等の分野において幅広く利用されているドギャップが小さくなる振る舞いは見られず、
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他の理論計算と同様に B 濃度がゼロに向かってバンドギャップの値が GaN に近づく様子が見られた。

図 2 BxGa1-xN のバンドギャップの組成変化
5.3. 種々の機械学習モデル構築と検証
前節に示したニューラルネットワーク(NN)では、物性の予測精度の信頼性は担保されているが、複雑な非線形変換のために、物性チューニングに寄与する記述子を同定することは困難である。目的の物性に対して主要な寄与を与える記述子を同定できれば、物質設計の指針となり得る。本研究では、そのような記述子解析の観点から、NN とは別に、解釈可能性の高い機械学習モデルの構築にも取り組んでいる。本研究では、そのような機械学

図３.（上）Wurtzite、及び（下）Zincblende

習モデルとして、ランダムフォレスト(RF)モのバンドギャップに対するランダムフォレストの予測性能 (Wurtzite では R2= 0.98 及び Zincblende で R2 = 0.96).

デルによるベンチマークを実施した。図３と図４は、それぞれ、RF による Wurtzite のバンドギャップの予測性能と記述子の重要度を示している。図３から、RF の予測性は NN に比べて若干劣るものの、その相関係数は 0.98程度と十分な精度で予測ができており、物性予測モデルとして十分利用可能であると考えられる。更に、NN と RF の大きな違いは、記述子の解釈可能性にある。
すなわち、RF では、図４に示すように、各種記述子の重要度を含めて、学習が可能である。今後の展開として、各種記述子セットを考慮した RF モデルを利用して、物質設計に利用可能な記述子セットを同定する予定である。
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計算の進展、特に共同研究者の大阪大学実験グループとの打合せによる内容的充実には大きなものがあった。現在、まとめと論文化のための議論を継続している（外国との連絡、さらにコロナウィルスの問題で TV 会議を活用）。MI 研究は現在継続中であり、本共同研究で得られた成果を順次公表予定である。

7. 研究業績一覧（発表予定も含む）(1) 学術論文 （査読あり）
1. Y. Kawazoe, H. Mizuseki, K. Hongo,
and

図４. RF モデルにおける（上）Wurtzite、及び（下）Zincblende の各記述子（元素）の重要度

N.

Sarukura,“MIappliedtounderstand deeply the properties in
GaxB1-xN”, in preparation.
(2) 国際会議プロシーディングス （査読あ

図 4 の横軸は今回の記述子の元素であるが、り）

興味深いことは、Wurtzite と Zincblende で、

1. 2019 年 6 月 28 日、Y. Kawazoe, ICMAT -バンドギャップに対するそれらの寄与度が異2019,なる。窒素は一定にしているので除外すると、Informatics based on Reliable Database”

Zinc Blende において明らかにホウ素の寄与(Invited Talk)が目立つ。ガリウムの寄与に大きな違いは見2. 2019 年 7 月 10 日、Y. Kawazoe, MRS-られない。現在、元素以外の記述子として、Thailand,Pattya,電気陰性度等の基本的な化学情報を試し、評Informatics

based価する予定である。

Database”,(Keynote Talk).

Singapore,“Materials“Materialson

Reliable

3. 2020 年 2 月 5 日、Hiroshi Mizuseki, Babu
6. 今年度の進捗状況と今後の展望

Ram, Ryoji Sahara, Yoshiyuki Kawazoe,

平成 31 年度（令和元年度）は、スタート時点

and Kenta Hongo, “Machine Learning on

で外国居住日本人研究者への連絡が遅れ、さBand Gap Prediction of III-V Compound

らに追加インド人研究者の登録に時間が掛

Semiconductors” ACCMS - International

かり、実際の研究は 9 月になってやっと本格Conference on Materials Genome, ACCMS-化出来た。さらに 1 月末までで終了であったICMGため、実質半年以下での研究となり、特に繁Amaravati, India, (Invited Talk).

忙期に重ったため予定していたシミュレー

4. 2019 年 7 月 26 日 、 Kenta Hongo,

ション計算が進まなかった。特に、最初に予“Computational Materials Design from

定した GW 計算は極めて限られた件数の計算

Ab Initio Simulations to Ab Initioにしか実施出来ず、MI への適用は見送らざる

Materials Informatics” ACCMS10, Hongを得なかった。
大量の計算時価を要する GW 計

Kong, China, (Invited Talk).

算は、システムのキュー設定上、処理までの5. 2019 年 9 月 2 日、Kenta Hongo, “Data-待ち時間が長く、ほぼ進まなかった。ただ、Driven52020,SRM

ApproachUniversity,toAP-Computational学際大規模情報基盤共同利用・共同研究拠点 2019 年度共同研究 最終報告書

Materials Design” IUMRS2019, Perth,
Australia, (Invited Talk).

(3)

国際会議発表（査読なし）
なし(4) 国内会議発表（査読なし）
1. 2020 年 3 月 12 日、本郷研太、「計算科学とデータ科学の協働による物質探索の進展」、凝縮系の理論化学、沖縄、（招待講演）.
(5) その他（特許，プレスリリース，著書等）
なし

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