学際大規模情報基盤共同利用・共同研究拠点 平成 29 年度共同研究 最終報告書 2018 年 5 月

jh170018

分子動力学法とフェーズフィールド法の融合による粒成長の高精度解析法の構築
高木知弘（京都工芸繊維大学）
金属材料は多結晶組織を有しており，この組織を如何に微細化し高強度化を達成するかが，金属材料の軽量化や新材料開発において鍵となる．このため，多結晶組織を形作る
粒成長過程を高精度に予測することが重要である．昨年度の研究において，分子動力学法による自発的凝固核生成から粒成長までを連続して評価可能な計算に成功した．一方で，粒成長は粒界移動の駆動力が小さく，特に粒サイズが大きくなると組織発展が極端に遅くなり，分子動力学法のみによる計算は困難となる．そこで本研究では，分子動力学法とフェーズフィールド法計算を連続して行うことで，凝固核生成から粒成長後期までを連続して表現可能な，新しい高精度粒成長解析法の構築を目指す．本年度は，分子動力学法による 1 億原子系に対する長時間の粒成長計算を行った．また，分子動力学計算から得られる多結晶構造を初期構造とするマルチフェーズフィールド法による粒成長計算を可能とした．

1. 共同研究に関する情報

タ処理＆可視化サポート(1) 共同研究を実施した拠点名

坂根 慎治（京都工芸繊維大学・工芸科学研究

東京工業大学科）
GPU 並列コーディング，データ処理用コード(2) 共同研究分野■

超大規模数値計算系応用分野の作成□

超大規模データ処理系応用分野

三好 英輔（京都工芸繊維大学・工芸科学研究□

超大容量ネットワーク技術分野

科）□

超大規模情報システム関連研究分野

大規模フェーズフィールド計算実行，フェー(3) 参加研究者の役割分担

ズフィールド計算データ処理＆考察，論文執高木 知弘（京都工芸繊維大学・機械工学系）

筆

研究全体の総轄，GPU 並列コーディング，大大喜多 慎（東京大学・大学院工学系研究科）

規模フェーズフィールド計算実行，データ処

大規模分子動力学計算の実行，分子動力学計

理＆考察，論文執筆

算データ処理＆考察，論文執筆

青木 尊之（東京工業大学・学術国際情報セン2. 研究の目的と意義

ター）
大規模 GPU 計算の総轄，並列 GPU コードの通常の金属材料は多結晶組織を有しておチューニングり，この組織を如何に微細化し高強度化を達大野 宗一（北海道大学・大学院工学研究院）

成するかが，金属材料の軽量化や新材料開発

定量的フェーズフィールドモデル構築，デーにおいて鍵となる．多結晶組織を形作る粒成

タ整理＆考察，論文執筆

長（grain growth）は高温の材料内部で生じる

澁田現象であり，実験による観察は不可能である．

靖（東京大学・大学院工学系研究科）

大規模分子動力学計算の実行，大規模分子動

そのため，コンピュータシミュレーションに

力学計算データ整理＆考察，論文執筆よる再現が不可欠となる．

下川辺 隆史（東京大学・情報基盤センター）

昨年度の研究において，分子動力学

並列 GPU コードのチューニング，大規模デー（molecular dynamics : MD）法による自発的1

学際大規模情報基盤共同利用・共同研究拠点 平成 29 年度共同研究 最終報告書 2018 年 5 月

3. 当拠点公募型共同研究として実施した意義

凝固核生成から粒成長までを連続して評価可能な計算に世界で初めて成功した．これは，申請者らのこれまでの研究成果より，GPU演 算 性 能 の 高 い Graphics Processing Unitの利用によって PF 計算と MD 計算の極めて(GPU)による計算の高速化と，複数 GPU 並列

良好な高速化を達成可能であることが示さ化による計算の大規模化によって達成されれた．また，両手法の複数 GPU 並列計算にた．しかしながら粒成長は粒界駆動力が小さ

よって，世界的にまだどのグループも達成でく，特に粒サイズが大きくなる粒成長後期はきない時空間スケールにおける材料組織形

MD による計算は極めて困難となる．そこで成シミュレーションが可能であることを示

本研究では，凝固核生成から粒成長後期までした．本一連の研究は，国内外で極めて高くを連続して表現可能な，MD とフェーズフィ

評価されており，本研究を発展させることはールド（phase-field : PF）計算を連続して行う，

計算材料学の更なる発展に大きく寄与し，ま新しい高精度粒成長解析法の構築を目的とた日本の研究力を世界に示すことができる．

する．

この研究は複数 GPU を用いた大規模計算に材料開発を加速させるための新しい潮流

よって初めて達成できるため，GPU スパコンであるマテリアルズ・インフォマティクス戦

TSUBAME の利用が不可欠である．加えて，

略が世界各国で立ち上がり，競争が激化して本研究グループは，PF 法（高木・大野），MD

いる．構造材料開発においては，メゾスケー

法（澁田），材料学（高木・大野・澁田），大ルにおける材料組織を精度良く表現可能な規模計算（青木・下川辺）の各分野の研究をPF 法の利用が不可欠である．しかしながら実牽引する研究者によって構成され，本共同研

材料の挙動を表現するには，①モデルの精度究を行うことで日本発の世界一の研究が可が不十分であること，②界面物性値の情報が能となる．以上のことから，本研究を当拠点

不足していること，③計算コストが高いこと

公募型共同研究として実施する必要性は極の 3 つの未解決問題が残っており，マテリア

めて高い．また，当該分野において最先端の

ルズ・インフォマティクスで用いる準備が整研究を行うという点で意義深い研究である．

ったとはいえない状況である．このため，PF

4. 前年度までに得られた研究成果の概要

計算における上記問題の解決が喫緊の課題である．本研究はこれらの問題解決に取り組

粒成長に関する研究は，平成 27 年度から

むものであり，マテリアルズ・インフォマテ行っている．以下，27 年度と 28 年度の過去

ィクスを成功させ新材料開発を加速させる

２年間の成果を示す．

ために極めて重要かつ意義深い研究である．

4.1 MD コードの GPU 化と単一 GPU 計算

また，異なるスケールを扱う MD 法と PF 法

純鉄に対する Finnis-Sinclair (FS)ポテンシ

を連続して用いる計算法は殆ど例がなく，特ャルを用いた単一 GPU 用コードを作成し，に大規模シミュレーションを適用したもの

MD 計算の高速化に対しても GPU 計算は効は皆無である．このように，新しい手法の提果的であることを確認した．

案という点において極めて独創性が高く，当

図 1 は，単一 GPU を用いた MD 計算によ

該分野に与えるインパクトの大きい研究でる，純 Fe 過冷却融液からの自発的均質核生ある．

成 と そ の 後 の 凝 固 過 程 の 結 果 で あ る [ActaMater. 105 (2016) 328-337]．詳細な考察の結果，核生成速度は，融液内の 20 面体クラスターの密度と自己拡散の大きさのバランスによ2

学際大規模情報基盤共同利用・共同研究拠点 平成 29 年度共同研究 最終報告書 2018 年 5 月って決定され，それによってある温度におい先に核生成した核周辺に不均質な核生成がて核生成速度が最大となることを明らかに生じやすいことなど，新しい発見を得た．

した．

Fig. 2 Snapshots during very-large-scale MD
simulations with spontaneous homogeneous
nucleationandsolidification.
[NatureCommunications, 8 (2017) 10]

Fig. 1 Effects of system thickness on MD
simulations during nucleation and solidificationfrom undercooled pure Fe. [Acta Mater. 105(2016) 328-337]

4.3 大規模粒成長 MD シミュレーション
図 2 に示した MD 計算を更に長時間行うと4.2 超大規模 MD シミュレーション
MD 計算を大規模かつ高速化するため，複粒成長を見ることができる．しかしながら，

数 GPU 並列コーディングを行い，良好な並

図 2 の計算で用いた領域は超大規模であり，列演算性能を確認した．次いで，10 億原子のこれを長時間続けることは現実的ではない．

超大規模シミュレーションに成功した．この

このため，約 1/10 の 1 億原子（正確には規模の計算になると可視化およびデータ処

113,246,208 原子），110 × 110 × 110 nm3 の初期理が困難になる．このため，原子情報を規則

領域サイズを対象として粒成長シミュレー

格子情報に落とし込む粗視化と，粒方位や隣ションを行った．温度 T は，図 6 と同じ 0.58Tm

接粒との方位差などを決定するデータ処理と 0.67Tm を対象とし，128 GPU を用いて並列を TSUBAME 上で行うコードも作成した．

計算を行った．図 3 は，T = 0.58Tm における

上記 10 億原子系超大規模 MD シミュレー

組織変化のスナップショットである．粒が粗ションのデータを整理し，詳細な考察を行う

大化し粒数が減少していることがわかる．

ことで論文を執筆し，Nature Communicationsに 掲 載 さ れ た [Nature Communications, 8(2017) 10]．図 2 に計算より得られたスナップ
ショットを示す．系の初期サイズは 236.8 ×
236.8 × 236.8 nm3，鉄原子数は 1.024×109 個である．ポテンシャルには bcc Fe に対する FS
ポテンシャルを用い，温度は融点 Tm に対して 0.58Tm と 0.67Tm を対象とし，2,000 ps の計
算を 512 GPU を用いて行った．この結果より，凝固終了直後の方位分布は完全にランダ
Fig. 3 Snapshots during
simulation of grain growth.

ムであり統計的に十分な領域サイズである
こと，均質核生成は完全にランダムではなく
3large-scaleMD学際大規模情報基盤共同利用・共同研究拠点 平成 29 年度共同研究 最終報告書 2018 年 5 月

4.3 MPF モデルの並列 GPU コーディング

きた理論を覆す成果を得た．また，本成果にPF 法によって図 3 のような粒成長を表現

基づき，理想粒成長に関する幾つかの新しいする場合，図 4 に示すように粒毎に PF 変数

理論式を提案した．

i を 用 い る マ ル チ フ ェ ー ズ フ ィ ー ル ド(multi-phase-field : MPF)モデルを用いる．つまり，例えば 100 万個の結晶粒を取り扱う場合，100 万個のi を各格子点に保存する必要がある．しかしながら，これは膨大なメモリを必要とする．このため，active parameter tracking(APT)と呼ばれる手法を用いることでメモリを節約し，MPF モデルの GPU 並列化を行った．

Fig. 5 Snapshots during very-large-scale MPF
grain growth simulation.

Fig. 4 Multi-phase-fieldpolycrystalline system.

variablesfor

4.4 超大規模 PF 粒成長シミュレーション
図 5 に，構築した GPU 並列 MPF コードを用いた超大規模理想粒成長シミュレーショ
ンの結果を示す[npj Computational Materials 3(2017) 25]．格子点数は 2,5603，初期粒数はFig. 6 Grain size distribution at steady state
growth condition (75,000th step).

3,125,000 個，使用した GPU 数は 800 である．

5.

本シミュレーションは，これまで行われた粒

今年度の研究成果の詳細

成長シミュレーションのサイズを圧倒する

第 4 章で示したように，過去２年間の MD

世界最大の理想粒成長シミュレーションでと MPF を用いた本粒成長研究は極めて良好あり，35,000 ステップから 75,000 ステップ間に進行している．今年度は，昨年度までの成において定常成長状態を達成することがで果によって Nature 系のジャーナルに 2 編のきた．図 6 は，定常成長時（75,000 ステップ）

論文を掲載するに至った．いずれも超大規模における粒サイズ分布を示している．実線は計算によってのみ達成できた成果であり，本これまで正しいと信じられてきた Hillert 理論

共同研究が極めて効果的に行われているこである．図 6 からわかるように，本計算で得とを示している．本年度は，図 3 に示した大られた実際の粒サイズ分布は Hillert 理論とは規模 MD 粒成長計算を継続して行い，結果を異なる分布を示し，これまで広く認められて考察することで論文を執筆し掲載された．ま4

学際大規模情報基盤共同利用・共同研究拠点 平成 29 年度共同研究 最終報告書 2018 年 5 月

た，MD 計算結果を MPF 計算の初期構造とする MD と MPF の連続計算を可能とする手法を構築し，論文を投稿した．以下，各成果を説明する．
5.1 大規模 MD 粒成長シミュレーション
図 3 に示す MD 粒成長シミュレーション
を，初期原子位置を変えて 2 通り，30,000 psまで行い，結果に対する詳細な考察を行った．

Fig. 7 Snapshots of simulation cells for (a) initial
nucleation, solidification and (b) subsequent grain
growth for two independent calculations of 30000
ps.

図 7 に多結晶形態の時間変化を示す．図(a)は液相からの固相核生成とその後の凝固，図(b)は粒成長過程である．t = 500 ps において約1500 個の粒が，t = 30000 ps において 150 個まで単調に減少し，2 つのシミュレーション
においてほぼ同じ粒サイズで変化している
ことがわかる．このため，粒成長を表現するには十分な空間を確保できていることがわ
かる．図 8 は，2 乗平均粒半径<r(t)>2 の時間変化を示している．等方性粒界特性におけるFig. 8 Squared average grain size as a function oftime.

理想粒成長においては，

 r (t )  2   r (t0 )  2  KM  (t  t0 )(1)

5.2 MD 粒構造を用いた MPF 計算法の開発で表される放物線成長則が成り立つことがMD と MPF により粒成長計算を連続的に知られており，図 8 中の実線で示すように粒行うために，MD 計算で得られる多結晶構造

成長初期は式(1)に従った変化が確認される．

を MPF データに変換する方法を構築した．

しかしながら，t = 5000 ps 以降では変化が直図 9 に擬 2 次元計算の結果を示す．MD 計算

線からずれていることがわかる．なお，式(1)は，[Scientific Reports 5 (2015) 13534]の結果をにおいて，K は粒構造の幾何学的な情報を反用いた．図 9 は MD 粒成長計算結果（左図）

映したカイネティック係数，M は粒界モビリから，MPF 計算用初期データ（右図）を作成

ティ， は粒界エネルギーであり，理想粒成する流れを示したものである．まず，MD 計

長問題ではいずれも定数である．t = 5000 ps

算結果に対して，方位差 3º 以下の隣接原子をにおける理想粒成長からのずれは，KM が一つの単結晶と判断するクラスタ判定を行変化したことにより生じる．これを詳細に考う（左図）．次いで，原子配置に対して MPF察した結果，
K は粒成長の過程でほぼ一定で，計算で用いる差分格子を重ね，格子点の方位

reduced mobility と呼ばれる Mが時間とともを決定する．この際，格子点の方位情報は完に単調に減少することに起因することを明全にステップ状であるため，曲率効果を排除らかにした．

した MPF 緩和計算を行い，MPF 計算用初期

上記の成果は，冶金学の分野で最も権威の構造（右図）を得る．

あるジャーナルの一つである Acta Materialia(IF = 5.301)に投稿し採択された．
5

学際大規模情報基盤共同利用・共同研究拠点 平成 29 年度共同研究 最終報告書 2018 年 5 月

上記の成果は論文を執筆し，現在ジャーナルに投稿中である．

Fig. 9 Procedure to develop an initialpolycrystalline structure for MPF simulation fromMD simulation result.
Fig. 11 Computational procedure to initiate MPF
polycrystalline structure from three-dimensional
MD simulation result.
5.3 3D 組織とその 2D 断面組織の関連付け
図 5 に示す超大規模理想粒成長マルチフェーズフィールドシミュレーションのデータを用いて，3 次元多結晶組織とその 2 次元断面組織の関係付けを可能とする理論式の導出に成功した．実際の組織観察は，今日でも2 次元断面組織観察が主流であり，2 次元断面組織から 3 次元組織を予測する技術の確立
は材料開発の分野において大変重要である．
上記の成果は論文を執筆し，現在ジャーナルに投稿中である．

6. 今年度の進捗状況と今後の展望
Fig.10 MD and MPF grain growth simulations

今年度は，研究成果が Nature 系ジャーナル

from the same initial polycrystalline structure.

である Nature Communications (IF = 13.092)とnpj Computational Materials の 2 編のジャーナ

図 10 は，図 9 の多結晶構造からの MD（左ルに出版され，いずれに対してもプレスリリ

図）と MPF（右図）による粒成長計算結果でースを行うに至った．また，これらの継続研

ある．粒界を 3º 以上としているため，MD と究の成果が Acta Materialia (IF = 5.301)に掲載

MPF 間において初期構造から少しの違いがされ，確実に研究が進んでいることを証明しあり，時間発展とともに多結晶構造の違いがている．1 年間に渡って継続的に TSUBAME

大きくなっている．本 MPF 計算は，粒界特による計算を行うことができ，ポイントを計性を等方性としているため，MD 計算結果と画的に消費することができた．さらに，MD か一致しないのは仕方ないが，全体的な粒成長

ら PF への連続した粒成長シミュレーションの傾向は予想していたよりもよく一致してを可能とし，新しいマルチスケール解析法のおり，極めて興味深い結果である．また，図構築に至った．今後，本手法の高精度化を図11 に示すように，3 次元問題でも同様の作業

るべく研究を継続する．

とシミュレーションを可能とし，5.1 節の MD
粒成長シミュレーション結果の考察において用いられた．
6

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7.

研究成果リスト(1) 学術論文(2) 国際会議プロシーディングス

E. Miyoshi, T. Takaki, M. Ohno, Y. Shibuta,

無し

Bridging molecular dynamics and phase-field
methods for grain growth prediction, (2018).

(3) 国際会議発表(submitted)

Y. Shibuta, S. Sakane, E. Miyoshi, S. Okita, T.
Takaki, M. Ohno, Molecular dynamics approach toE. Miyoshi, T. Takaki, M. Ohno, Y. Shibuta, S.

solidification microstructure [invited], TMS 2018

Sakane, T. Shimokawabe, T. Aoki, Correlation

Annual Meeting & Exhibition (TMS2018), Marchbetween three-dimensional and cross-sectional

11-15, 2018, Phoenix Convention Center, Phoenix,

characteristics of ideal grain growth: Large-scale

Arizona, USA

phase-field simulation study, (2018). (submitted)
E. Miyoshi, T. Takaki, M. Ohno, Y. Shibuta, S.
S. Okita, E. Miyoshi, S. Sakane, T. Takaki, M.

Sakane, T. Shimokawabe, T. Aoki, StatisticalOhno, Y. Shibuta, Grain growth kinetics inbehavior of ideal grain growth: an ultra-large-scale

submicrometer-scale

phase-field simulation study, TMS 2018 Annual

molecular

dynamics

simulation, Acta Materialia (2018). (in press)

Meeting & Exhibition (TMS2018), March 11-15,
2018, Phoenix Convention Center, Phoenix,

Y. Shibuta, S. Sakane, E. Miyoshi, S. Okita, T.

Arizona, USA

Takaki, M. Ohno. Heterogeneity in homogeneous
nucleation from billion-atom molecular dynamics

E. Miyoshi, T. Takaki, M. Ohno, Y. Shibuta, S.

simulation of solidification of pure metal, Nature

Sakane, T. Shimokawabe, T. Aoki, Phase-field

Communications 8 (2017) 10.

study on the comparison of grain growth
microstructures from three-dimensional and cross-

S. Okita, W. Verestek, S. Sakane, T. Takaki, M.

sectional

Ohno, Y. Shibuta. Molecular dynamics simulations

International Conference on Modeling of Casting

investigating

nucleation,and Solidification Processes (MCSP2017), Aug.

solidification and grain growth in a twelve-21-23, 2017, Macrolink Legend Hotel, Beijing,

million-atom Fe-system, Journal of Crystal

China.

consecutive

observations,

10thPacific

Rim

Growth 474 (2017) 140-145.
Y. Shibuta, S. Sakane, E. Miyoshi, S. Okita, T.
E. Miyoshi, T. Takaki, M. Ohno, Y. Shibuta, S.

Takaki, M. Ohno, Molecular dynamics approach to

Sakane, T. Shimokawabe, T. Aoki. Ultra-large-

nucleation and solidification [Invited], 10th Pacificscale phase-field simulation study of ideal grain

Rim International Conference on Modeling ofgrowth, npj Computational Materials 3 (2017) 25.

Casting and Solidification Processes (MCSP2017),
Aug. 21-23, 2017, Macrolink Legend Hotel,

E. Miyoshi, T. Takaki. Multi-phase-field study oftheeffectsofanisotropic

Beijing, China.

grain-boundary

properties on polycrystalline grain growth, Journal

S. Okita, S. Sakane, E. Miyoshi, T. Takaki, M.

of Crystal Growth 474 (2017) 160-165.

Ohno, Y. Shibuta, Grain growth in large-scale7

学際大規模情報基盤共同利用・共同研究拠点 平成 29 年度共同研究 最終報告書 2018 年 5 月

molecular dynamics simulation, 10th Pacific Rimュレーションにより解明（京都工芸繊維大学

International Conference on Modeling of Casting

https://www.kit.ac.jp/2017/07/nature-partner-

and Solidification Processes (MCSP2017), Aug.

journal/）, E. Miyoshi, T. Takaki, M. Ohno, Y.

21-23, 2017, Macrolink Legend Hotel, Beijing,

Shibuta, S. Sakane, T. Shimokawabe, T. Aoki.

China.

Ultra-large-scale phase-field simulation study ofideal grain growth, npj Computational Materials 3(2017) 25.

Y. Shibuta, S. Sakane, E. Miyoshi, S. Okita, T.
Takaki, M. Ohno, Very large scale molecular
dynamics simulation of solidification [Invited

完全な均質核生成は起こりえるのか？ －ス

Lecture], 6th Decennial International Conference

パコンを用いた超大規模分子動力学シミュレ

on Solidification Processing (SP17), 25th-28th

ーションで実証－ (東京大学，京都工芸繊維

July 2017, Beaumont Estate, Old Windsor, UK.

大学，北海道大学 http://www.t.u-tokyo.ac.jp/foe/press/setnws_20170406154030766965468182.h(4) 国内会議発表tml), Y. Shibuta, S. Sakane, E. Miyoshi, S. O

○三好英輔, 高木知弘, 澁田靖, 大野宗一, 分

kita, T. Takaki, M. Ohno. Heterogeneity in ho

子動力学計算による生成組織を初期構造としmogeneous nucleation from billion-atom molec

た Multi-Phase-Field 粒成長計算, 日本機械学

ular dynamics simulation of solidification of p

会 第 30 回計算力学講演会, 2017/9/16-18. (近ure metal, Nature Communications 8 (2017) 1

畿大学 東大阪キャンパス)0.

○三好英輔, 高木知弘, 大野宗一, 澁田靖, 坂根慎治, 青木尊之, 断面観察からの立体的結晶粒組織の推定に関する Phase-Field 法による研究, 日本鉄鋼協会第 174 回秋期講演大会,
2017/9/6-8. (北海道大学

札幌キャンパス)○大喜多慎, 澁田靖, 坂根慎治, 高木知弘, 大野宗一, 粒成長停滞機構解明に向けた超大規
模分子動力学法シミュレーション, 日本鉄鋼協会第 174 回秋期講演大会, 2017/9/6-8. (北海道大学

札幌キャンパス)○三好英輔, 高木知弘, 大野宗一, 澁田靖, 坂根慎治, 下川辺隆史 , 青木尊之 , 大規模 3D
multi-phase-field 計算に基づく 2D 断面上の粒成 長 挙 動 評 価 , 第 22 回 計 算 工 学 講 演 会 ,2017/5/31-6/2. (ソニックシティー)(5) その他（特許，プレス発表，著書等）
理想粒成長の統計的ふるまいを超大規模シミ
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