SPring-8 利用研究成果集
2013A1827
2013A1108

SectionSection
B B

BL14B2BL14B2BL14B2低温における遠隔XAFS 測定自動化システムの開発
XAFS システムの構築 (2)Application
Developmentof Automaticof Remote-XAFS
System forSystem
Low Temperature
at BL14B2 (2)XAFSMeasurement

高垣 昌史, 井上 大輔, 古川 行人, 本間 徹生
Masafumi
Takagaki,
Yukito高垣Furukawa,
大渕 博宣,
谷口Daisuke
陽介, Inoue,
平山 明香,昌史, Tetsuo
本間 Honma
徹生
Hironori Ofuchi, Yosuke Taniguchi, Sayaka Hirayama, Masafumi Takagaki, Tetsuo Honma(公財)高輝度光科学研究センター
JASRI(公財)高輝度光科学研究センター
JASRI
BL14B2 において開発を進めている遠隔 XAFS システムの基盤技術である Quick XAFS 測定、および試料搬送ロボット制御プログラムの開発を行った。
従来のローカル版 Quick XAFS
低温雰囲気下における XAFS 測定の高効率化及び利便性の向上を目的に、低温XAFS測定プログ測定を自ラムと同等のパフォーマンスが得られ、測定データはウェブブラウザ経由でダウンロード可能と動化するプログラムを開発した。これにより、異なる測定温度が最大で 10 点、試料数が最大でなった。
15 個の低温雰囲気下での XAFS 測定を自動で行うことが可能となった。
キーワード：XAFS、低温、自動化
キーワード： 遠隔実験、XAFS
背景と目的：
背景と研究目的：
産業利用推進室では、制御・情報部門との協力体制のもと、BL14B2の XAFS 自動化技術を基盤
大型放射光施設(SPring-8)の産業利用Ⅱビームライン
BL14B2 は、放射光の産業利用の促進を目として、インターネット経由でXAFS測定を可能にする「遠隔XAFSシステム」の開発を進めて的としたビームラインである。この実験ハッチでは、産業界ユーザーの多いXAFS 測定のためのいる。産業利用分野においては、人的、資金的、時間的資源上の制約から、ユーザー実験は少数の試験装置が設置されており、広範な利用者の要求に応えることが要請されている。その中で、低熟達した測定担当者が行い、実験結果を真に求めている試料提供者が実験に参加できず、その意
温冷凍機は低温雰囲気下での XAFS 測定を行うために導入されている。低温雰囲気下で XAFS 測見が実験進行にフィードバックされづらいケースが少なくない。遠隔XAFS システムが完成すれ定を行うことで Debye-Waller 因子を減衰させることができ、EXAFS 振動の減衰が抑えられる。
こば、ネット接続が可能な環境にいる限りどこからでも実験に参加することが可能となるため、試れにより、室温で測定したデータに比べてEXAFS 振動の S/N が向上する、フーリエ変換後の動料提供者の意見のリアルタイムなフィードバックが可能となり、より商品開発に密着した高品質
径構造関数において高結合長側までのピークが観測できる、といった利点が生じる。の実験結果の創出が期待される。
現在、複数試料の低温温度可変測定の自動化を目指し装置改良を行っている。以前我々は、
課題番号2013A1180 において開発した Quick XAFS 測定プログラムの個別機能の評価結果と、BL14B2
では従来よりも冷却性能の高い低温冷凍機(岩谷瓦斯社製、型式：HE05)を導入し、試料汎用一軸スキャンプログラム「singlescan」の完成を受け、本課題では透過配置型
Quick XAFS 測定
ホルダーに一度に取り付けられる試料数を 5 個から 15 個に増やすことで、試料交換に伴う測定時[1]プログラム「QXAFS」、および試料搬送ロボット制御プログラム「SampleCatcher」、自動光学調整間のロスを減らせるように改善した。しかしながら、試料ホルダーに取り付ける試料数を従来プログラム「Auto-Optics」の開発を行った。これらは、今後開発予定の全自動XAFS
測定プログラよりも増やした場合、試料毎の位置及び測定温度の調整が煩雑になり、XAFS 測定初心者の多いム「Auto-XAFS」の中核となるプログラム群である。
産業利用分野のユーザーにとっては扱いづらいものとなる。そこで本実験では、測定試料の位置調整、温度調整、測定条件の設定を自動化するシステムを開発し、動作試験を行うことを目的と方法と結果：する。低温
XAFS 測定の自動化システムを構築することで、試料交換や測定温度切り替えの手間QXAFS は、課題番号 2013A1180 において評価した (1) 測定パラメータの入力と入力値の正当を簡略化することができ、測定の利便性の向上、及び測定に必要な時間の短縮に繋がる。これに性評価、(2)暗電流測定を含む
Quick XAFS 測定、(3) 関連機器からのデータ収集と整形、(4) デー
より、低温 XAFS測定を利用するユーザーの拡大が期待できる。
タ変換サーバとの連携、(5) データリポジトリへのアップロード、の各機能を統合し、完結した測定プログラムとして実装した。図1 に QXAFS のサーバ構成を示す。(2)の項目を司る測定エンジ
実験：
ンサーバは、他のすべてのサーバプロセス(測定機器、データ変換、アップロード)を統括する。従
本実験では、図 1 のような低温 XAFS 測定自動化プログラムとそれに連携する温度コントロー
来のローカル版
Quick XAFS 測定プログラムとの比較を行い、特に (2) の項目に関して、同等のラ制御プログラム、試料位置を調整するために低温冷凍機支持ステージの制御プログラムを用いパフォーマンスが実現できたことを確認した。測定データは自動的にデータリポジトリサーバにて、低温雰囲気下での自動 XAFS 測定を行った。このプログラムでは試料ホルダーに取付けた 15アップロードされる。ウェブブラウザでデータリポジトリにアクセスし、基本データファイルお個の試料に対し、異なる温度(最大 10 点)、試料名、ファイル名、測定範囲・間隔、積算時間、繰よびスペクトル処理プログラム(Athenaおよび REX2000)用に変換された
2 種類のファイル、合計り返し回数、ゲイン調整条件を設定し、自動でQuick XAFS 測定を行うことが可能である。低温
3冷凍機はビームライン常設のものを使用し、試料ホルダーは図種類のファイルがダウンロードできるようになった。
2 のように 3 行×5 列の計 15 個の
図2にSampleCatcherのテスト用ウェブクライアントを示す。80試料を設置可能な試料カセッ
試料が取付け可能なものを低温冷凍機に取付けた。試料ホルダー温度の計測にはシリコンダイオ
トからの試料取り出し、カメラによる試料重心位置の特定、重心位置へのX 線照射等、一連の動ードセンサー(Lake Shore 社製、DT-670-CU(校正付))を用いた。温度センサーは試料ホルダーの下作試験には成功したものの、機能の中核となる
singlescanに動作停止を伴う不具合が見出され、本部側面に取付け、温度コントローラ(Lake Shore 社製、335 型)を用いて試料ホルダーの温度を PIDビームタイム中での解決には至らなかった。これは、その後の調査で、BL機器との通信に起因す制御した。測定試料は、Cu 箔、Fe 箔、Fe3O4、-Fe2O3、FeO、NiFe2O4、Co
箔、Co3O4、CoO を[2]る問題であると確認され、解決された。
本件に関連し、同じく singlescan
Auto-Optics の用いた。データ解析には
XAFS
解析プログラム
Athena、Artemis、及びを使用する
FEFF8.4[3]を用いた。温動作試験を計画していたが、これは中止となった。
度コントローラ制御プログラムでは、1 秒毎に温度センサーから温度を読み取り、近接 15 秒間の温度の平均が温度コントローラ設定温度の±0.3 K、近接 15 秒間の温度の分散が 0.001 K2 となった時点で XAFS 測定を開始するように設定を行った。

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今後の予定：
2013A1108
BL14B2
従来のローカル版 Quick XAFS 測定プログラムは入力パラメータが多く、ユーザーによる入力ミスを誘発しやすい点が問題視されてきた。特に遠隔実験においては、如何にユーザー入力そのも低温 XAFS 測定自動化システムの開発のを削減することができるかが非常に重要な課題となる。現在、QXAFS への最小限の入力情報をApplication of Automatic System for Low Temperature XAFS
もとに、測定パラメータを自動的に計算するプログラムを設計しており、ウェブクライアントとMeasurement
ともに簡便なインターフェースを実装する予定である。また、現在の QXAFS は動作の最適化がなされていない状態であるため、動作の遅延等で測定時間が圧迫される点を、今後解決しなければ大渕 博宣, 谷口 陽介, 平山 明香, 高垣 昌史, 本間 徹生
ならない。
Hironori Ofuchi, Yosuke Taniguchi, Sayaka Hirayama, Masafumi Takagaki, Tetsuo Honma(公財)高輝度光科学研究センター
JASRI
低温雰囲気下における XAFS 測定の高効率化及び利便性の向上を目的に、低温 XAFS 測定を自動化するプログラムを開発した。これにより、異なる測定温度が最大で 10 点、試料数が最大で15 個の低温雰囲気下での XAFS 測定を自動で行うことが可能となった。
キーワード： XAFS、低温、自動化
背景と研究目的：
大型放射光施設(SPring-8)の産業利用Ⅱビームライン
BL14B2 は、放射光の産業利用の促進を目
図 1. QXAFS のサーバ構成的としたビームラインである。この実験ハッチでは、産業界ユーザーの多い XAFS 測定のための試験装置が設置されており、広範な利用者の要求に応えることが要請されている。その中で、低温冷凍機は低温雰囲気下での XAFS 測定を行うために導入されている。低温雰囲気下で XAFS 測定を行うことで Debye-Waller 因子を減衰させることができ、EXAFS 振動の減衰が抑えられる。これにより、室温で測定したデータに比べて EXAFS 振動の S/N が向上する、フーリエ変換後の動径構造関数において高結合長側までのピークが観測できる、といった利点が生じる。
現在、複数試料の低温温度可変測定の自動化を目指し装置改良を行っている。以前我々は、
BL14B2 では従来よりも冷却性能の高い低温冷凍機(岩谷瓦斯社製、型式：HE05)を導入し、試料ホルダーに一度に取り付けられる試料数を 5 個から 15 個に増やすことで、試料交換に伴う測定時間のロスを減らせるように改善した[1]。しかしながら、試料ホルダーに取り付ける試料数を従来よりも増やした場合、試料毎の位置及び測定温度の調整が煩雑になり、XAFS 測定初心者の多い産業利用分野のユーザーにとっては扱いづらいものとなる。そこで本実験では、測定試料の位置調整、温度調整、測定条件の設定を自動化するシステムを開発し、動作試験を行うことを目的とする。低温 XAFS 測定の自動化システムを構築することで、試料交換や測定温度切り替えの手間を簡略化することができ、測定の利便性の向上、及び測定に必要な時間の短縮に繋がる。これにより、低温 XAFS 測定を利用するユーザーの拡大が期待できる。
実験：
本実験では、図 1 のような低温 XAFS 測定自動化プログラムとそれに連携する温度コントロー
ラ制御プログラム、試料位置を調整するために低温冷凍機支持ステージの制御プログラムを用いて、低温雰囲気下での自動 XAFS 測定を行った。このプログラムでは試料ホルダーに取付けた 15個の試料に対し、異なる温度(最大 10 点)、試料名、ファイル名、測定範囲・間隔、積算時間、繰り返し回数、ゲイン調整条件を設定し、自動で Quick XAFS 測定を行うことが可能である。低温
図 2. Sample Catcher のテスト用ウェブクライアント
冷凍機はビームライン常設のものを使用し、試料ホルダーは図2 のように 3 行×5 列の計 15 個の試料が取付け可能なものを低温冷凍機に取付けた。試料ホルダー温度の計測にはシリコンダイオ©JASRIードセンサー(Lake Shore 社製、DT-670-CU(校正付))を用いた。温度センサーは試料ホルダーの下部側面に取付け、温度コントローラ(Lake Shore 社製、335 型)を用いて試料ホルダーの温度を PID制御した。測定試料は、Cu 箔、Fe 箔、Fe3O4、-Fe2O3、FeO、NiFe2O4、Co 箔、Co3O4、CoO を(Received: September 7, 2016; Early edition: February 24, 2017;用いた。データ解析には XAFS 解析プログラム Athena、Artemis[2]、及び FEFF8.4[3]を用いた。温Accepted: July 18, 2017; Published: August 17, 2017)度コントローラ制御プログラムでは、1 秒毎に温度センサーから温度を読み取り、近接 15 秒間の温度の平均が温度コントローラ設定温度の±0.3 K、近接 15 秒間の温度の分散が 0.001 K2 となった時点で XAFS 測定を開始するように設定を行った。

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