九州シンクロトロン光研究センター
県有ビームライン利用報告書
課 題 番 号 ： 1212137R

Ｂ Ｌ 番 号 ： 09A（様式第 5 号）

X 線トポグラフィによる化合物半導体発光素子の結晶欠陥評価
X-ray topography study of defects in compound semiconductor light emitting devices
加 藤 浩 高 1、 原 田 俊 太 2、 坂 貴 3、 市 田 卓 1、 宇 治 原 徹 2

H.Kato, S.Harada, T.Saka, T.Ichida, T.Ujihara
1

大同特殊鋼株式会社、2 名古屋大学大学院工学研究科、3 大同大学

Daido Steel Co., Ltd., Nagoya University Graduate School of Engineering, DaidoUniversity※１※２

先 端 創 生 利 用（ 長 期 タ イ プ 、長 期 ト ラ イ ア ル ユ ー ス ）課 題 は 、実 施 課 題 名 の 末 尾 に 期 を 表 す（ Ⅰ ）、（ Ⅱ ）、（ Ⅲ ） を 追 記 し て 下 さ い 。
利 用 情 報 の 開 示 が 必 要 な 課 題 は 、本 利 用 報 告 書 と は 別 に 利 用 年 度 終 了 後 二 年 以 内 に 研 究 成 果 公
開 ｛ 論 文 （ 査 読 付 ） の 発 表 又 は 研 究 セ ン タ ー の 研 究 成 果 公 報 で 公 表 ｝ が 必 要 で す 。 (ト ラ イ アルユースを除く)

１．概要（注：結論を含めて下さい）
転 位 の 通 電 に よ る 挙 動 を 非 破 壊 で 調 べ る た め に 、予 め 転 位 線 の 存 在 が 確 認 で き て い る
発 光 素 子 用 エ ピ タ キ シ ャ ル ウ ェ ハ を LED に 加 工 し 、 一 定 時 間 通 電 を 行 っ た 後 に X 線 ト
ポグラフィにより観察した。
通 電 前 に 見 ら れ て い た LED の 発 光 部 の 転 位 が 増 殖 し て い る こ と が 確 認 で き た 。 ま た 、この転位と重なる位置に暗部が存在していることも確認した。
（ English ）We observed the epitaxial wafers which were processed into LEDs driving current for adefinite period of time by X-ray topography in order to investigate behavior of dislocations bydriving current.
It has observed that transposition of the luminescence part of LED currently seen before
turning on electricity was increasing.
Moreover, existence of dark area was observed on this dislocation.

２．背景と目的
発光ダイオード(LED)は、有機金属気相成長(MOCVD)によって基板上にエピタキシャル成長される製法が液相(LPE)法からとって代わり主流になった。MOCVD による結晶成長は、薄膜の制御性が良く、ナノ構造を作りこむことに長けているが、一方で原料基板の転位を引継ぎ、かつ結晶成長中に導入される欠陥をエピタキシャル層に含むため、成長層への結晶欠陥導入を完全に回避することは困難である。
GaAs 系 LED では、活性層中の転位などの結晶欠陥が非発光再結合サイトとなり、欠陥部分が通電中に暗くなる、いわゆる暗部となることが知られている。我々は、基板の欠陥の存在する位置に対応し、その上に成長した LED に暗部が出現することを実験的に確認している 4)。これらの結晶欠陥はLED の動作中に増殖し暗部が広がることによって LED の光出力低下(degradation)をもたらし、LEDの素子寿命を決める要素となっている。
我々は、InGaAs/AlGaAs 歪量子井戸構造を持つ LED の挙動を調査し、GaAs を活性層とする LEDに比べ、degradation が小さいことを発見した 5)。その原因として、転位の増殖が抑制される、あるいは欠陥部位への電流注入が抑制されるなどの仮説を立てて説明してきた。しかし、この歪量子井戸構

造における欠陥の増殖過程や光出力への影響について詳細は未だ明らかになっていない。
そこで我々はその増殖過程を明らかにするために、Ｘ線トポグラフィを用いて非破壊で調査する方法を検討している。
2011 年度には暗部の発生した LED を X 線トポグラフィにより観察し、暗部の位置に転位の存在を確認、同方法で非破壊的に転位の観察ができることを確認した。本年度は LED の暗部の通電変化をトポグラフィで経時的に観察し、それらと光出力との関係を対比することにより、結晶欠陥の増殖過程と degradation との関係を明らかにする。
昨年 7 月に発光素子用エピタキシャルウェハの X 線トポグラフィによる観察を行い多数の転位の存在を確認した。そのウェハをプロセス加工し、同年 10 月の観察にて発光部に転位の存在する LEDチップを特定した。今回、特定した LED チップの通電を行い、発光像、発光特性とトポグラフィを比較した。
３．実験内容（試料、実験方法、解析方法の説明）
X 線トポグラフィで多数の転位の存在を確認したエピタキシャルウェハを LED に加工した。試料を再び X 線トポグラフィで観察し、発光部に転位の存在する LED チップを特定した。この LED チップを 100℃の温度下において 150mA で 572 時間通電し、再度 X 線トポグラフィで観察した。
九州シンクロトロン光研究センターの BL09A を利用し、シンクロトロン放射光を用いた X 線トポグラフィを観察。観察条件は(115)面回折、入射 X 線波長：1.5Å、X 線入射角 θ：26~27 度。CCD カメラによりトポグラフィを確認した後に原子核乾板で撮影した。
表 1．LED 構造【CONFIDENTIAL】#LayerMaterialthickness(μm)

1cap layer

GaAs

6.02

clad layer

AlGaAs

0.53Active layer

AlGaAs/InGaAs

0.5

4

clad layer

AlGaAs

2.05

DBR

AlGaAs/AlAs

4.06

buffer layer

GaAs

0.2

GaAs 基板

RemarkMQW

DBR(30pair)４．実験結果と考察
図 1 は通電前後の LED の X 線トポグラフィである。
通電前には水平方向に転位が存在していたが、通電後には新たに垂直方向に増殖した転位が確認できた。図 2 は通電前後の LED の発光パターン写真である。通電前には暗部は存在していなかったが、通電後は暗部が 2 箇所確認された。この暗部は転位線上に存在していた。暗部と転位には何らかの関係があると思われる。

図 1．シンクロトロン放射光による LED の通電前後の観察結果（左図：通電前，右図：通電後）

図 2．LED の通電前後の発光パターン写真（左図：通電開始直前，右図：572 時間通電後）

５．今後の課題
暗部が発生し、かつ通電変化が観察された転位の平面 TEM 像と断面 TEM 像の観察を行い、転位の広がりと断面構造を観察する。LED の発光特性に影響する転位の増殖過程を調査する。特に、非発光再結合サイトとなる転位の生成・増殖メカニズムを解明する。
６．参考文献1) GaAs/GaAlAs surface emitting IR LED with Bragg reflector grown by MOCVD: T.Kato et al., J. Cryst.
Growth, 107(1991)345.
2) Bragg reflector of GaAlAs/AlAs layers with wide band width applicable to light emitting diodes: T.Saka etal., J. Appl. Phys., 73(1993) 380.
3) TEM studies of AlGaAs/AlAs multilayers: K.Kuroda et.al., ICEM 13-Paris,(1994)145.
4) Evidence of correlation between dark spots and dislocations from substrate in light emitting diodes:K.Hobo et al., Jpn. J. Appl. Phys., 44(2005) 1004.
5) Development of highly reliable point source infrared light emitting diodes and analysis using a newparameter of dark area ratio: T.Kato et al., Jpn J. Appl. Phys., 48(2009) 102102.
6) X-ray topography study of defects in compound semiconductor light emitting devices: H.Kato et al.,Institute of Multidisciplinary Research for Advanced Materials Tohoku University and Kyushu
Synchrotron Light Reserch Center joint symposium, (2012)

７．論文発表・特許（注：本課題に関連するこれまでの代表的な成果）
現在のところ該当なし。
８．キーワード（注：試料及び実験方法を特定する用語を２～３）
・Ｘ線トポグラフィ・エピタキシャル層・結晶欠陥
９．研究成果公開について（注：※２に記載した研究成果の公開について①と②のうち該当しない方を消して下さい。また、論文（査読付）発表と研究センターへの報告、または研究成果公報への原稿提出時期を記入して下さい（2012 年度実施課題は 2014 年度末が期限となります。
）① 論文（査読付）発表の報告② 研究成果公報の原稿提出（報告時期：年月）（提出時期：２０１５年 ３月）