低温型と高温型 SOFC を直列配置したマルチステージ SOFCの発電効率計算（２）○大庭 貴弘 ※ １荒木 拓人 ※ １恩田※１豊橋技術科学大学 電気電子工学系※２中部電力株式会社 電力技術研究所

和夫 ※ １榊嘉範 ※ ２System analysis of multi-stage SOFC power generation
by series connection of low and high temperature SOFCs○Takahiro Ohba ※ １ ,Takuto Araki※ １ ,Kazuo Onda ※ １ ,Yoshinori Sakaki※ ２※１Dept. Electrical & Electronic Engi., Toyohashi University of Technology※２Electric Power Research & Dvelopment Center, Chubu Electric Power Co. Inc.
System analysis of the multi-stage SOFC power generation was performed connecting inseries the low-temperature SOFC of lanthanum gallate with the high-temperature SOFC ofY 2 O 3 stabilized ZrO2 . Physical properties of low-temperature SOFC were based on recent data
which have been published. The power generation efficiency for the series connected SOFCs
was calculated changing average cell temperature, average current density, cell pressure,
total fuel utilization ratio, total air utilization ratio, fuel recirculation and air recirculationr atio.
1. 序論
固体酸化物燃料電池（SOFC）は電池全体を固体で構成することができ、発電と同時に得られる高温排熱を燃料改質や燃料や空気の再生過熱等に利用することができ、サイクル全体として高い総合発電効率が得られる。最近、600℃程度から運転できる低温型 SOFC が優れた発電特性を示しており、SOFC の温度範囲が拡大している。ボトミング発電に使われるガスタービンより燃料電池の発電効率は高いので、SOFC 運転温度範囲が拡大すると、システム発電効率がより一層増加すると期待される。最近、米国 DOE より燃料電池を直列配置したマルチステージ FC 発電システ
ムが提案されている （ １ ）。そこで、我々は、低温型と高温型の SOFC を直列配置したマルチステー
ジ SOFC を考え、現在手に入るデータを基に 2 段システムの発電効率計算をした。今回、前 報 （ ２ ）に引き続き、システムとして空気や燃 料の再循環を行い、システム発電効率を更に詳細に求めた。
2. マルチステージ SOFC 解析方法
2. 1セル構成

本解析では、前報 （ ２ ） と同じセルの大きさを持った平板型 SOFC 単セルを考え、低温型の物性値や過電圧はランタンガレート系電解質を用いた SOFC の論文 （ ３ ） , （ ４ ） , （ ５ ） , （ ６ ） を参照し、高温型は既報 （ ７ ） の物性値や過電圧を用いた。低温型と高温型の反応過電圧式を表１に示す。今回、計算を単純化するために、燃料は外部改質器で 10 0％改質されるとした。また、シフト反応は早いので 外部改質器、セル内で熱平衡 を仮定した。
Ta ble.1 Activation overvoltage equation
SOFC type
Activation overvoltage
Low te mper ature
2.5 * 10 −5* Ie
Vact =typew * dx−2FVact
2FVactHigh t emper aturei e = i 0 {exp() − exp()}
typeRTRT
ここで、w はセル幅、dx は CV 長さ、i e は電解質電流、R は気体定数、T は温度、F はファラデー定数である。
2. 2 システム構成
図１に検討したマルチステージ SOFC のシステム構成を示す。一段目に低温型 SOFC、二段目に高温型 SOFC を配置した。燃料のメタンは外部改質器で 100％改質され、SOFC に供給され、一 段目 SOFC の出口ガスがそのまま供給ガスとして二段目 SOFC に供給される。

E xh au st

B lo w e r
C H ４Combustor

High temperature SOFC

Low temperature SOFC

A irReformer

A C①Pre-heater

M C②Pre-heater

G T

B lo w e r

Fig.1 Multi-stage SOFC system
2.2 基準運転条件及び計算方法
基本的な運転条件は、低温型 SOFC セル平均温度 750℃、総合燃料利用率 85％、総合空気利用率 30％、平均電流密度 0.3A/cm 2 、セル運転圧力 1.0MPa、燃料再循環率 30％、空気再循環率 10％とした。計算は、まず、低温型と高温型の燃料利用率をそれぞれ 42.5％（全体で 85％）、空気利用率をそれぞれ 15％（全体で 30％）と設定し、低温型 SOFC の入口ガス温度、電解質平均温度は適当な初期値を与える。総合燃料利用率より燃料であるメタンの流量を決定し、外部改質器に供給する。外部改質器では 100％改質として水素流量を決定した。低温型 SOFC の計算終了後、低温型
SOFC の出口ガス組成、ガス温度を高温型 SOFC の入力として二段目 SOFC の計算を行い、その後システム全体の計算を行った。
3. 計算結果
図 2 に低温型 SOFC の基準条件におけるガス流れ方向のセル電圧・電流分布、図 3 に高温型 SOFCの基準条件におけるガス流れ方向のセル電圧・電流分布を示す。図から高温型 SOFC より低温型SOFC の方がセル電圧が高く、発電特性に優れることが分かる。
3.1 低温型 SOFC 温度による効率変化
図 4 に低温型 SOFC 平均温度による発電効率の変化を示す。低温型 SOFC 平均温度を増加させていくと、電解質抵抗が減少していくので、発電効率は増加していく。しかし、低温型 SOFC 平均温度を余り高くし過ぎると、低温型 SOFC の出口温度が約 880℃程度と上昇し、材料の耐熱性に問題が生じると考えられる。また、低温型 SOFC セル平均温度を増加させる程 SOFC 出力が増加する
ため、ガスタービン入口温度が低下し、ガスタービン出力は減少する。
3.2 電流密度による効率変化
図 5 に電流密度による発電効率の変化を示す。電流密度を高くする程ジュール熱により SOFC の内部損失が増え、発電効率は直線的に減少する。また、電流密度を高くするほど SOFC の出力は減少するため、ガスタービン入口温度が増加し、ガスタービン出力は増加した。しかし、SOFC の発電効率の減少が大きいため、総合効率は減少する。
3.3 セル運転圧力による効率変化
図 6 にセル運転圧力による発電効率の変化を示す。セル運転圧力を高くすると、Nernst 起電力が圧力の対数に比例して増加し、更に、高温型 SOFC では酸素分圧が増加することにより分極導電率が増加し、活性化過電圧が減少するので、発電効率が増加する。また、運転圧力が増加するとセル出口温度は多少減少するが、圧縮機出口温度が増加するため、余熱器交換熱量が減りガスタービン入口温度が増加し、ガスタービン出力は増加する。やがて空気圧縮器動力の増大のため総合効率は飽和する。
3.4 総合燃料利用率による効率変化
図 7 に総合燃料利用率による発電効率の変化を示す。総合燃料利用率を高くすると、セル電圧は減少したが、供給燃料が減るため発電効率は増加する。また、燃料利用率を増加させると SOFC で使用されるエネルギーが増加するため、ガスタービン入口温度は低下し、ガスタービン出力は減少する。しかし、SOFC の発電効率増加が大きいため総合効率は増加する。
3.5 空気利用率による効率変化
図 8 に総合空気利用率による発電効率の変化を示す。空気利用率を高くすると、低温型ではセル電圧が僅かに減少するため発電効率は減少するが、高温型では供給空気が少なくなりセル平均温度が増加し、電解質抵抗や活性化過電圧が大きく減少するため、セル電圧が増加し、発電効率は増加した。空気利用率 0.1 では、空気圧縮器動力が大きくなるため、サイクル発電効率が大きく低下した。また、空気利用率を増加させると供給空気量が減少し、その予熱量が減るので、ガスタービン入口温度は増加し、ガスタービン出力は増加した。
3.6 燃料再循環率による効率変化
図 9 に燃料再循環率による発電効率の変化を示す。燃料再循環率は改質ために必要な水流量や、システム構成上の律則条件により可変範囲が限定された。燃料再循環率を増加させると、燃料濃度が減少するため、SOFC 発電効率は若干減少し、SOFC 出力が減少する分、ガスタービン出力は若干増加するが、総合効率は減少した。
3.7 空気再循環率による効率変化
図 10 に空気再循環率による発電効率の変化を示す。空気再循環率を増加させると、低温型 SOFC
では温度分布が一様になり、若干効率は増加したが、高温型 SOFC はセル平均温度が低下し、過電圧が大きくなり発電効率は減少する。また、空気再循環率を増加させると、SOFC 出口温度が低下

0.90
0.85
0.80
0.700.60
0.00

45
Combined efficiency
Low+High SOFC efficiency
Low temperature SOFC efficiency
High temperature SOFC efficiency

2520800

850

Average temperature of low temperature SOFC[℃]

Fig.4 Effect of average temperature oflow temperature SOFC on efficiency

Efficiency[%]

Efficiency[%]

507500.25

Electrolyte resistive overvoltage
Electrode resistive overvoltage

0.20

2Cell voltage

0.02

0.040.06
ガス流れ[m]0.08

0.150.10(High temperature SOFC)

55

700

0.30

Fig.3 Voltage distribution

60

15650

0.35

Activation
overvoltage(Fuel)0.65(Low temperature SOFC)

30

0.40

0.75

Fig.2 Voltage distribution

35

0.45Activationovervoltage(Air)Current density[A/cm ]Voltage[V]Voltage[V]0.95

Gas flow[m]

40

0.50

1.05 Nernst potential
1.00

20.45
1.20
Nernst potential
1.15
0.40
1.10
Activation
overvoltage(Air)
1.05
0.35
Activation
1.00
overvoltage(Fuel)
0.95
0.30
0.90
Electrolyte resistive overvoltage
0.85
0.25
Electrode resistive overvoltage
0.80
Cell voltage
0.75
0.20
0.00
0.02
0.04
0.06
0.08
0.10

Current density[A/cm ]するため、ガスタービン入口温度が減少し、ガスタービン出力は減少した。

6560555045
4035302520

Combined efficiency
Low + High SOFC efficiency
Low temperature SOFC efficiency
High temperature SOFC efficiency

0.1

0.2

0.3

0.4

0.5

2

Current dencity[A/cm ]Fig.5 Effect of average current density
on efficiency

6055
45403530

Efficiency[%]

Efficiency[%]

50
Combined efficiency
Low + High SOFC efficiency
Low temperature SOFC efficiency
High temperature SOFC efficiency

2520
15
0.0

0.5

1.0

1.5

6560
55
50
454035302520

2.00.80

Cell pressure[MPa]

55

5050
Combined efficiency
Low + High SOFC efficiency
Low temperature SOFC efficiency
High temperature SOFC efficiency

25Efficiency[%]

Efficiency[%]

60553045

Combined efficiency
Low + High SOFC efficiency
Low temperature SOFC efficiency
High temperature SOFC efficiency

4035302520150.1

0.95

on efficiency

60350.90

Fig.7 Effect of total fuel utilization ratio

on efficiency

400.85

Total fuel utilization ratio[-]Fig.6 Effect of operating pressure

45

Combined efficiency
Low + High SOFC efficiency
Low temperature SOFC efficiency
High temperature SOFC efficiency

200.20.3

0.40.30

Total air utilization ratio[-]Fig.8 Effect of total air utilization ratio
on efficiency

0.35

Fig.9 Effect of fuel recirculation ratio
on efficiency
604. まとめ55

低温型 SOFC は高温型 SOFC より性能が良く、基準とができた。また、マルチステージ SOFC を、高温型
SOFC だけのサイクルと比較すると総合効率は若干低かった。これは、低温型 SOFC の動作温度が低いため、高温型 SOFC 入口ガス温度が低く高温型 SOFC の平均温度が低くなってしまうためである。しかし、低温型と高温型の SOFC を直列配置したマルチステージ SOFC

50

Efficiency[%]

条件でシステム発電効率が約 56％という結果を得るこは SOFC の動作温度範囲を拡大できる利点がある 。

0.40

Fuel recirculation ratio[-]

45

Combined efficiency
Low + High SOFC efficiency
Low temperature SOFC efficiency
High temperature SOFC efficiency

4035302520
0.0

0.1

0.2

0.3

0.4

0.5

0.60.7

Air recircullation ratio[-]

F ig.10 Effect of air recirculation
ratio on efficiency

参考文献（1）Tom J.George,K.Kavid Lyons,Robert JamesⅢ, Fuel Cell Seminar(1998)（2）大庭貴弘、砂川大輔、恩田和夫、榊嘉範、第 12 回 SOFC 研究発表会、112B、50-53（2004）（3）門馬昭彦、嘉藤徹、野崎健、他 11 名、第 11 回 SOFC 研究発表会、104A、13-16（2002）（4）Tohru Kato,Ken Nozaki,et al.,Journal of Electrochemical Society（5）Kiyoshi Kuroda,Ikiko Hashimoto,et al.,Solid State Ionics,132,199-208(2000)（6）A.Momma、T.Kato,et al.,Electrochemical Society Proceedings,Vol7,1186-1199(2003)（7）岩成亨、恩田和夫、榊嘉範、他 5 名、第 10 回 SOFC 研究発表会、206B、97-100（2001）