ステンレス鋼の IASCC 感受性と磁気特性の相関性に関する研究
A Study of Correlativity between IASCC Susceptibility and Magnetic Property of Stainless Steel
原子力機構
住金テクノ
東北大
原子力機構
原子力機構

根本
欅田
内一
高屋
塚田

義之
理
哲哉
茂
隆

Yoshiyuki NEMOTO
Satoshi KEYAKIDA
Tetsuya UCHIMOTO
Shigeru TAKAYA
Takashi TSUKADA

MemberMemberMemberAuthors previously reported leakage magnetic flux density measured by flux gate (FG) sensor seems todepend on irradiation assisted stress corrosion cracking (IASCC) susceptibility of neutron irradiatedaustenitic stainless steels. This study aimed to evaluate possibility to develop diagnostic method to detect
symptom of IASCC by more practical methods such as Eddy current method and AC magnetization method.
Magnetic properties of neutron irradiated specimens and mockup specimens were studied and dependence
on IASCC susceptibility was revealed. Microstructure observation using transmission electron microscope(TEM) was conducted to study magnetic phase formation by radiation induced segregation (RIS). It was
shown that measurement of magnetic signal changed by magnetic phase formation along grain boundaries
caused by RIS would be a mechanism of the diagnostic method to detect symptom of IASCC.
Keywords: IASCC, Austenitic Stainless Steel, Eddy Current Method, AC Magnetization Method, TEM

１．緒言

本研究においては、FGセンサーによる漏えい磁束密度測定よりも実機への適用性が高いと考えられる、渦従来の軽水炉においてこれまで経験されてきたトラ

電流法測定、交流磁化法測定等によるIASCC予兆診断のブルの多くは構造材料の損傷に起因するものであり、可能性を検討した。またIASCC感受性と磁気特性の相関

設計段階で予測できなかった損傷事例としては応力腐関係が現れた原因について解明することを目的として

食割れ（SCC）、照射誘起応力腐食割れ（IASCC）など研究を行った。

が挙げられる。これらの事象は現行炉の高経年化、次世代型原子炉における構造材料の高速中性子による過酷な照射環境及び高温環境での使用により、さらに重要な問題となることが予測される。そのため原子炉シ

２．実験方法２.１ 材料

ステムの安全かつ安定的な運転のためには、これらのTable 1 に本研究で用いた材料の化学組成を示す

材料損傷につながる材料劣化を予兆段階で検知し、損[1-8]。いずれも合金作成後に固溶化熱処理を施し、平傷発生を未然に回避するための技術開発が重要である。 均の結晶粒径を数 10μm 程度としている。
これまでに導入されている原子炉構造材料の劣化診

HP304、HP316、HP304/C、HP304/Si、HP304/P、HP304/S

断技術は、いずれもすでに構造材料に微細き裂などのは前述した研究でも用いた高純度モデルオーステナイ

損傷が発生した後に検知可能な診断法である。一方こト系ステンレス合金である[1,2]。これらの合金は、れまでに著者らが行った研究において、組成が異なる

SUS304 の不純物元素濃度が極力少なくなるように作成

高純度モデルオーステナイト系ステンレス合金の照射した HP304 を基に、それぞれ Mo、C、Si、P、S 等の元

損傷量約1dpa及び約5dpaまで中性子照射した試験片に素を個別に添加して作成している。これまでの研究において、IASCC感受性とフラックスゲート(FG)センサー

おいて、これらの合金を、原子力機構の研究用原子炉で測定した漏えい磁束密度の間に相関関係が示されて3 号機(JRR-3)において、それぞれ約 513K で約 1dpa まいる[1,2]。

で、また約 543K で約 5dpa まで中性子照射した。

連絡先:根本義之、〒319-1195 茨城県那珂郡東海村白方
白根 2-4、（独）日本原子力研究開発機構、電話:
029-282-5349、e-mail: yoshiyuki.nemoto@oecd.org

Table 1 Chemical compositions (mass%)
ID

C

Si

Mn

P

S

Cr

Ni

Mo

Ti

Al

N

Fe

HP304

0.003

0.01

1.36

0.001

0.0014

18.17

12.27

-

0.01

0.16

0.0014

Bal.

HP316

0.004

0.02

1.40

<0.001

0.001

17.21

13.50

2.50

0.01

0.10

0.0020Bal.

HP304/C

0.098

0.03

1.39

0.001

0.0020

18.30

12.50

-

<0.01

0.11

0.0016

Bal.

HP304/Si

0.003

0.69

1.36

0.001

0.0014

18.01

12.24

-

<0.01

0.10

0.0014

Bal.

HP304/P

0.006

0.03

1.40

0.017

0.0011

18.60

12.56

-

0.01

0.11

0.0016

Bal.

HP304/S

0.002

0.03

1.41

0.001

0.0318

18.32

12.47

-

0.01

0.07

0.0012Bal.

SUS316L

0.008

0.51

0.95

0.018

0.006

16.49

12.58

2.16

-

-

0.032

Bal.

SUS304

0.04

0.54

0.77

0.021

0.002

18.4

9.0

0.10

0.01

<0.01

0.04

Bal.

RIS04

0.034

3.02

1.02

-

-

10.3

30.0

-

-

-

0.003

Bal.

その後、軽水炉条件の高温水中での低歪み速度引張り場合のような、粒界での Ni 濃度の上昇は模擬されてい（SSRT）試験を行い、破断した試験片の破断面観察結ないので、評価には注意が必要である。

果から、IASCC 感受性を表す指標である粒界破面率の

また RIS04 は SUS304 オーステナイト系ステンレス鋼

データを取得している[3-5]。また、同じ試験片のつかが照射を受けた場合の、照射誘起偏析による結晶粒界

み部において、FG センサーによる漏えい磁束密度測定

での組成の変化を、母材全体の組成で模擬した材料でを行い、IASCC 感受性との間に相関関係があることをある[2,7,8]。照射誘起偏析により結晶粒界で欠乏する示している[1,2]。

Cr 濃度が約 10%、結晶粒界で富化する Ni 濃度、Si 濃

SUS316L は現行の軽水炉等の構造材料として用いら

度はそれぞれ約 30%及び約 3%となっている。この材料

れている材料である。これまでの研究において、このの固溶化熱処理材と、923K で 45 分間保持した鋭敏化

SUS316L について原子力機構の材料試験炉(JMTR)で、熱処理材を用いて研究を行った。

いずれも約 561K で約 0.12dpa、0.91dpa、3.24dpa まで
中性子照射を行い、その後、軽水炉条件の高温水中での SSRT 試験を実施し、IASCC 感受性を評価している[9,10]。

２.２ 試験片加工
SUS304 から作成した照射誘起偏析模擬材 A 材、
B 材、
C 材について、SSRT 試験を行い、SCC 感受性を評価す

SUS304 を用いて、これまでの研究において熱処理にるために、Fig.1 に示す形状の、丸棒の引張り試験片

よる照射誘起偏析模擬材の作成を行った[1,11,12]。固を作成した。この試験片形状は、これまでに HP304 等

溶化熱処理後に 923K で 25 時間の鋭敏化熱処理を行い、の高純度モデルオーステナイト系ステンレス合金照射

さらにヒーリング熱処理として 1173K で 25 時間の保持

材の SSRT 試験を行う際に用いられてきた試験片と同を行った。その後、時効熱処理として、773K での熱処形状である[3-6]。SSRT 試験による SCC 感受性、IASCC

理を 5 時間行った試験片を A 材、10 時間行った試験片

感受性の評価試験結果は試験片形状の影響を受けやす

を B 材、20 時間行った試験片を C 材とした。以上によいが、試験片形状を同じにすることによって、それぞりこれらの試験片では、照射誘起偏析の場合と類似の、れの結果をほぼ等価に比較することが可能となる。

粒界に沿った幅数 nm の領域での Cr 欠乏層が生成していることが、透過型電子顕微鏡(TEM)におけるエネルギ
ー分散型 X 線分析(EDS)により確認されている[1]。また固溶化熱処理材で見られたδフェライト相は、熱処理の課程で消滅し、照射誘起偏析模擬材の A 材、B 材、C 材では見られなかった。本研究ではこれらの照射誘起偏析模擬材を用いた。ただし実際の照射誘起偏析のFig.1 The specimen for SSRT test (1) [3-6].

また、磁気測定を SSRT 試験片の平行部において行った場合には、SSRT 試験での負荷応力によるマルテンサ

片は 1cm x 1cm 程度の平面を持つ板材に加工し、表面を鏡面にまで研磨した後に観察に用いた。

イト相生成等に起因した、磁気測定結果への影響が予さらに RIS04 の鋭敏化熱処理材を用いて TEM 観察を測される。実機構造材においては、部位によって溶接行った。TEM 観察用の試験片は直径 3mmφ、厚さ 0.2mm

残留応力等が発生するが、SSRT 試験における負荷応力程度の試験片を作成し、表面を鏡面にまで研磨した後はそれらに比較して非常に大きな値となる等、実機構に電解研磨による薄膜化を行い、観察に用いた。

造材における応力の模擬としては適していないと考えられる。そのため、本研究においては SSRT 試験中の応力負荷の影響の無視できる、試験片つかみ部での磁気２.３ 試験条件
交流磁化法及び渦電流法による磁気測定はいずれも、測定を行うことによって、合金の磁気特性に対する照直径 3mmφのフェライト・コアを芯として、導線を巻射の影響のみを評価することとした。

きつけて製作した I 型コイルセンサーを用いて行った。

本研究では主に交流磁化法、渦電流法による磁気測I 型コイルセンサーのセンサープローブの概念図を定を行ったが、これらの手法によって得られるデータ

Fig.3 に示す。測定条件はいずれも励磁周波数 10kHz、は試験片の縁辺等からの、形状の影響を受けやすい。

アンプ感度 6dB、検出電圧±9V で、リフトオフ 0mm、

そのため、結果の比較のためには同じ形状の試験片をつまり試験片表面にセンサープローブを密着させた状用いる必要がある。HP304 等の高純度モデルオーステ

態で測定を行った。また極力試験片縁辺の磁気データ

ナイト系ステンレス合金照射材はいずれも Fig.1 に示への影響を小さくするため、円柱形をした試験片の底した形状をしているが、そのつかみ部を切断・採取し、面の中心部で測定を行った。交流磁化法測定において磁気測定用の試験片として加工した。つかみ部は直径

は、第 3 高調波強度の評価を行った。その際、ピーク11mmφの円柱形をしているが、磁気測定はその底面で強度は一定時間あたり 20 回の自動測定を行い、その平行うこととし、底面を鏡面にまで研磨した後に磁気測均値を取得することを 5 回実施した。5 つのデータか定を行った。これらの結果との比較を行うために、ら最大と最小を省いた 3 つのデータの平均値を、そのSUS304 から作成した照射誘起偏析模擬材 A 材、B 材、C試験片の第 3 高調波強度のデータとして評価した。

材と、RIS04 についても同様に直径 11mmφの円柱形のSUS304 から作成した照射誘起偏析模擬材 A 材、B 材、試験片を作成し、その底面を鏡面にまで研磨した後にC 材について、軽水炉条件の高温水中での SSRT 試験を

磁気測定を行った。

行った。高温水に関するパラメータ及び SSRT 試験の歪

一方、SUS316L の照射材については、試験片形状がみ速度を Table 2 に示す。この条件は、これまでの研異なっており、Fig.2 の形状となっている[9,10]。こ究において HP304 等の高純度モデルオーステナイト系の試験片について、磁気測定は直径 6mmφの円柱形のPick-up coil

底面を同じく鏡面にまで研磨した後に磁気測定を行っ

Excitation coilPick-up coil
3mmφ

つかみ部を用いて行った。切断・採取の後、円柱形のFerrite core

た。ただし、測定結果については、試験片形状が異なっているため、直径 11mmφの試験片で得られた結果とは直接的には比較できないと考えられるため、評価に

Pick-up coil

Excitation coilPick-up coilFig.3 The sensor probe for Eddy current method and AC

は注意を要する。

magnetization method.

SUS304 から作成した照射誘起偏析模擬材 A 材を用いて磁気力顕微鏡(MFM)観察を行った。MFM 観察用の試験

Fig.2 The specimen for SSRT test (2) [9,10].

Table 2 SSRT test condition
Temperature

561 K

Dissolved oxygen

8 ppm

Conductivity

0.1 μS/cm

Flow rate

3.0 x 10-2 m2/h

Strain rate

3.6 x 10-7 /sステンレス合金照射材の SSRT 試験を行ったのとほぼ各試験片の原点からのベクトル成分を評価して得られ同じ条件である[3-6]。SSRT 試験によって破断した試

た、プローブ電圧の振幅値を、IASCC 感受性に対して験片の破断面観察を走査型電子顕微鏡(SEM)によってプロットしたグラフを Fig.6 に示す[3-6]。交流磁化法

行い、SCC 感受性を表す粒界破面率の評価を行った。

による結果に比較してばらつきが大きくなったが、合SUS304 から作成した照射誘起偏析模擬材 A 材の MFM 観

金の組成、照射損傷量の変化に関わらず、IASCC 感受

察は試験片を永久磁石で着磁した後に、室温、大気中性の上昇に対応してプローブ電圧の振幅値が上昇する、で実施した。観察の際の試験片表面とカンチレバー先正の相関関係が得られた。

端との距離は 10～20nm 程度とした。
また RIS04 の鋭敏化熱処理材の TEM 観察は 200kV の加速電圧で行った。
2
HP304
HP316
HP304/C
HP304/Si
HP304/P
HP304/S

３. 結果及び考察
３.１

照射材の IASCC 感受性と磁気特性の相関
性評価

1dpa

Vy

Fig.4 に HP304 等の高純度モデルオーステナイト系
ステンレス合金照射材の、本研究で取得した交流磁化

0

5dpa
1dpa

1dpa

法による第 3 高調波強度測定結果を、これまでの研究

1dpa

1dpa 5dpa

5dpa

5dpa

5dpa

で得られた IASCC 感受性の評価結果に対してプロットしたグラフを示す[3-6]。合金の組成、照射損傷量の変5dpa化に関わらず、IASCC 感受性の上昇に対応して第 3 高-2-2

調波強度が上昇する、正の相関関係が得られた。

0
Vx

また、Fig.5 に同じ照射材の渦電流法による位相平面上での評価結果を示す。ここでは、これまでの研究

Fig.5

2

Probe voltage distribution on phase plane obtainedにおいて IASCC 感受性が 0 となった HP316 の 1dpa 照射

by Eddy current measurement on neutron irradiated材を基準として測定を行った[3]。この位相平面上でのhigh purity stainless steels.
1

HP304
HP316
HP304/C
HP304/Si
HP304/P
HP304/S

-23
-23.2

0.8
5dpa

1dpa

5dpa
5dpa

-23.4
1dpa

-23.6

1dpa

1dpa
5dpa

-23.8

5dpa

HP304
HP316
HP304/C
HP304/Si
HP304/P
HP304/S

5dpa

Probe Voltage [a.u.]

3rd Harmonics Voltage [dB]

-22.8

0.6

1dpa

5dpa

1dpa

1dpa 5dpa

0.4
5dpa

0.2

1dpa

5dpa

1dpa

1dpa

0

Fig.4

1dpa

0

-24
20
40
60
80
IASCC Susceptibility [%]0100

Correlation between IASCC susceptibility and 3rd

Fig.6

20
40
60
80
IASCC Susceptibility [%]100

Correlation between IASCC susceptibility andharmonics voltage on neutron irradiated high purity

probe voltage obtained on neutron irradiated highstainless steels [3-6].

purity stainless steels [3-6].

交流磁化法による第 3 高調波強度の測定結果におい分解能を持つセンサープローブを用いて、適切な位置て、HP304/P の 5dpa 照射材に対する値が、-20.6dB 程合わせ等を行った上で測定することにより、交流磁化度となった。そのためこの試験片のデータは Fig.4 に法、渦電流法による IASCC 予兆診断を行うことが可能

はプロットされていない。Fig.5 に示した渦電流法にであると考えられる。本研究においては直径 3mmφのよる位相平面上での評価結果においても、この試験片

センサープローブを用いて測定を行ったが、交流磁化のデータは他の試験片から離れた領域にプロットされ法、渦電流法測定に用いるセンサープローブは構造がた。またこれまでの研究で測定した漏えい磁束密度の単純であり、さらに小型化し、測定の位置分解能を向値も比較的高くなっていた[2]。そのため、詳細につい上させることが出来る。

ては検討を要するが、HP304/P の 5dpa 照射材は、何ら

Fig.4 に示した、交流磁化法によって取得した第 3かの理由で特殊な磁気的性質を持っていたと考えられ

高調波強度の IASCC 感受性への依存性は、これまでのる。このことから、P の濃度の高い構造材の IASCC 予

研究において得られた、漏えい磁束密度の IASCC 感受

兆診断に磁気的手法を適用する際には注意を要すると性への依存性の場合と比較して、データのばらつきは考えられる。

同程度である。漏えい磁束密度測定は測定対象物の消また HP304/Si の 1dpa 照射材に対する、交流磁化法

磁、着磁等を行った後に測定を行う必要があり、そのによる第 3 高調波強度の測定結果は、-24.5dB と比較ための着磁装置が必要である。一方、交流磁化法、渦的低くなった。そのため、この試験片のデータも Fig.4

電流法測定には、測定前の着磁等の手順は不要であり、にはプロットされていない。一方、渦電流法による位より簡便に測定を行うことができる。さらに励磁周波相平面上でのこの試験片のデータは他の試験片のデー数の調整によって、材料中の測定領域を深さ方向に変タの分布した領域から大きく離れてはいない。また、化させることが可能である。そのため、交流磁化法及Fig.6 の IASCC 感受性との相関性のグラフにおいてもび渦電流法では、試験片表面に生成した酸化層や表面他の試験片の傾向と大きく変わらない領域にプロット粗さの影響を分離して評価できる可能性がある。以上された。さらに、これまでの研究で測定した漏えい磁のように交流磁化法及び渦電流法は実機への適用の可束密度の値も、IASCC 感受性との相関性において、他能性が高いため、今後これらを利用した IASCC 感受性の試験片の傾向と大きく変わらない領域にプロットさ評価について、詳細に検討を進めていく必要があるとれていた[2]。本研究では直径 11mmφの円柱形の試験考えられる。

片の底面で測定を行った。その際に用いた I 型コイルセンサーのコア径は直径 3mmφであるため、測定デー

次に、本研究で取得した SUS316L 照射材の交流磁化

タは試験片の縁辺の効果を受けやすいと考えられる。

法による第 3 高調波強度測定結果を、これまでの研究

そのため、測定の際には試験片とセンサープローブので得られた IASCC 感受性の評価結果に対してプロット

位置関係が常に同じとなるよう注意を払ったが、したグラフを Fig.7 に示す[10]。IASCC 感受性の上昇

HP304/Si の 1dpa 照射材の交流磁化法測定の際には、に伴い、第 3 高調波強度が上昇する、正の相関関係が若干の位置関係のずれが生じ、それがデータの誤差と得られた。
SUS316L 照射材における第 3 高調波強度は、して現れた可能性が考えられる。

Fig.4 に示した HP304 等の高純度モデルオーステナイ

以上の交流磁化法と渦電流法による評価は、同じセト系ステンレス合金照射材における値に比較して全体

ンサープローブ、同じ測定装置を用いて行うことが出的に高い値を示したが、SUS316L の試験片寸法は直径来る。実機への適用の際には、構造材の同じ測定箇所

6mmφであり、HP304 等の試験片寸法の直径 11mmφに比に対して、交流磁化法と渦電流法の評価を並行して行較して小さいために、試験片縁辺の影響がより大きくい、その結果を比較検討することによって、適切な現れ、第 3 高調波強度の値が大きくなった可能性が考IASCC 予兆診断を行うことが出来る可能性が考えられえられる。そのため、両者のデータは直接的には比較る。また本研究では直径 11mmφの試験片について評価できないと考えられる。

を行い、IASCC 感受性と相関性のある磁気データを取次に、Fig.8 に同じ照射材の渦電流法による位相平得することに成功した。このことから、実機構造材の面上での評価結果を示す。ここでは、これまでの研究

比較的複雑な形状をした部位についても、十分な位置において IASCC 感受性が 0 となった 0.12dpa 照射材を

-17.7

1
SUS316L-17.75

Probe voltage [a.u.]

3rd Harmonics Voltage [dB]

SUS316L

3.24dpa-17.8
0.12dpa-17.850.8
0.91dpa

0.6
0.4
0.2

0.91dpa
0.12dpa

0

-17.9
0

Fig.7

3.24dpa

20
40
60
80
IASCC Susceptibility [%]0100

Correlation between IASCC susceptibility and 3rd

Fig.9

20
40
60
80
IASCC Susceptibility [%]100

Correlation between IASCC susceptibility andharmonics voltage on neutron irradiated type316L

probe voltage obtained on neutron irradiatedstainless steels [10].

type316L stainless steels [10].
したことは重要である。また、これまでの研究から、

1
SUS316LIASCC は約 1dpa 程度の照射量をしきい値として発生し始めると考えられているため、1dpa 以下での IASCC 感
受性の上昇を評価可能とすることが、実機での IASCC
予兆診断を行うために必要であると考えられる[13]。

Vy

0.91dpa

そのため、本研究において SUS316L の 1dpa 以下の照射

00.12dpa

3.24dpa材において、IASCC 感受性の上昇に依存した磁気的性質の変化が捉えられたことは、実機における IASCC 予
兆診断の可能性を示したものであり、重要なデータであると考えられる。

-1
-1

Fig.8

また、0.12dpa 照射材と 0.91dpa 照射材の磁気的性0Vx1

質について、交流磁化法においては第 3 高調波強度に明らかな差が認められなかったが、渦電流法においてProbe voltage distribution on phase plane obtainedはプローブ電圧の振幅値に明らかな差が認められた。

by Eddy current measurement on neutron irradiated

この違いは、交流磁化法における第 3 高調波強度の評

type316L stainless steels.

価が試験片の磁化過程におけるヒステリシスループの変化に関する評価であるのに対し、渦電流法における基準として測定を行った[10]。この位相平面上での各プローブ電圧の振幅値の評価は試験片の導電率と初透試験片の原点からのベクトル成分を評価して得られた、 磁率の双方の変化を含めた評価である事に関係していプローブ電圧の振幅値を、IASCC 感受性に対してプロる可能性が考えられる。しかしながら詳細についてはットしたグラフを Fig.9 に示す。IASCC 感受性の上昇

今後照射材の微細組織発達との関連等も含めて、更なに伴い、プローブ電圧の振幅値が上昇する、正の相関る検討を行う事が必要であると考えられる。

関係が得られた。
等で広く構造材として使用されている、SUS316L の照射誘起偏析模擬材の SCC 感受性と磁気特性の相関性評価

IASCC 感受性と磁気特性に相関関係があることを確認

これまでの研究から、ステンレス鋼の IASCC は照射実機での IASCC 予兆診断を考える上で、軽水炉実機

３.２

誘起偏析による結晶粒界での Cr 欠乏による局所的耐また、照射誘起偏析模擬材の磁気発現の要因につい

食性劣化を一因として発生する可能性が考えられていて検討するため、照射誘起偏析模擬材の A 材についてる[11,12]。そのため、本研究においては、SUS304 にMFM 観察を行った。その結果、Fig.13 に示すように一ついて、照射誘起偏析による結晶粒界に沿った幅数 nm

部の結晶粒界における磁区構造の変化が観察された。

の Cr 欠乏を熱処理によって模擬した、照射誘起偏析模

これまでの研究における SUS304 ステンレス鋼の通常擬材の A 材、B 材、
C 材を用いて研究を行った[1,11,12]。

の鋭敏化熱処理材の場合においても MFM 観察によってこれまでの研究において、これらの試験片では粒界の結晶粒界に沿った磁区構造の変化が観察されており、耐食性劣化が確認されており、その程度は A 材、B 材、それらは Cr 欠乏に依存したマルテンサイト相生成にC 材の順に大きくなっている[1]。これらの試験片を用よるものであったと考えられている[14]。そのため、いた実験によって、照射誘起偏析による結晶粒界でのCr 欠乏の、IASCC 感受性と磁気特性の相関への寄与に1ついて検討を行った。

SUS304

Fig.10 に SUS304 から作成した照射誘起偏析模擬材の A 材、B 材、C 材について、軽水炉条件の高温水中で行った SSRT 試験によって取得した SCC 感受性と、交流係を示す。正の相関関係が得られ、SCC 感受性の上昇

A

0

Vy

磁化法測定によって取得した第 3 高調波強度の相関関CBにしたがって、第 3 高調波強度が上昇する傾向が見られた。
次に Fig.11 に渦電流法による位相平面上での評価結果を示す。ここでは、SCC 感受性が最小となった A-1-1材を基準として測定を行った。この位相平面上での各0
Vx

試験片の原点からのベクトル成分を評価して得られた、プローブ電圧の振幅値を、SCC 感受性に対してプロッFig.11

1

Probe voltage distribution on phase plane obtained

トしたグラフを Fig.12 に示す。SCC 感受性の上昇に伴by Eddy current measurement on type304 stainless

い、プローブ電圧の振幅値が上昇する、正の相関関係

steels with mock RIS.

が得られた。
-23

SUS304

Probe voltage [a.u.]

3rd Harmonics Voltage [dB]1C

SUS304

-23.5
B

-24

-24.5

B

0.8
0.6
0.4
0.2

A
A

0

-25
0

Fig.10

C

20
40
60
80
SCC Susceptibility [%]0100

Correlation between SCC susceptibility and 3rd

Fig.1220406080
SCC Susceptibility [%]100

Correlation between SCC susceptibility and probe

harmonics voltage on type304 stainless steel with

voltage obtained on type304 stainless steels withmock radiation induced segregation (RIS).

mock RIS.

特性が互いに相関関係を示していた可能性が考えられ(a)る。
本節での照射誘起偏析模擬材における検討結果から、

GB照射材における IASCC 感受性と磁気特性の相関も、結GB晶粒界での照射誘起偏析による組成変化に依存した、類似の機構によるものである可能性が考えられる。しかしながら、本節で用いた照射誘起偏析模擬材は結晶
粒界での幅数 nm の Cr 欠乏層生成のみを模擬しているのに対し、実際の照射誘起偏析では、結晶粒界におい
5 mて Cr 欠乏の他に、Ni や Si の富化が起きる。
そのため、結晶粒界における組成が、より実際の照射誘起偏析が(b)起きた場合の組成に近い組成となった条件においても研究を行い、磁性相生成の可能性について検討を行う
必要があると考えられる。そのため次節の研究を実施

GB

GB

した。

３.３

照射誘起偏析による結晶粒界での磁性相生成の可能性検討

本節では、オーステナイト系ステンレス鋼照射材の5 m

結晶粒界において、Cr 欠乏、Ni 富化及び Si 富化等の照射誘起偏析が起きた場合の組成を、母材全体の組成

Fig.13(a) MFM image on a type304 stainless steel with

で模擬して作製した合金、RIS04 を用いて研究を行っmock RIS. (GB: grain boundary). (b) Illustration to

た。それによって、照射誘起偏析による、実際の照射

show GB on the same area of MFM image.

材の結晶粒界における磁性相生成の可能性について、検討を行った。これまでの研究において、RIS04 の固本研究で用いた照射誘起偏析模擬材の結晶粒界におけ

溶化熱処理材では有意な磁性は測定されていない

る磁区構造の変化もマルテンサイト相生成によるもの[2,8]。このことから照射誘起偏析によって結晶粒界でであった可能性が考えられる。また、これまでの研究の組成が、RIS04 で模擬している、Cr:10%、Ni:30%、

から Cr 欠乏などの元素偏析は、結晶格子の歪みの程度

Si:3%程度となった場合では、磁性相生成は起きないとがより大きい、ランダム粒界において優先的であるこ考えられる。しかし一方で、この RIS04 に鋭敏化熱処とが示されている。そのため、磁区構造の変化が見ら理を施した場合に、漏えい磁束密度が上昇することがれた結晶粒界はランダム粒界であった可能性が高いと示されている[2,8]。そのため本研究においては、RIS04

考えられる。このような結晶粒界に沿った Cr 欠乏領域の鋭敏化熱処理前後の試験片について、交流磁化法及での磁性相の生成が、以上の実験結果で見られた磁気び渦電流法による磁気測定を行なった。交流磁化法に発現の要因であったと考えられる。

よる結果では、鋭敏化熱処理によって第３高調波強度以上の結果から、照射誘起偏析模擬材における磁気が約 0.14dB 上昇しているのが測定された。渦電流法に

特性データは、Cr 欠乏に依存した、結晶粒界での磁性よる位相平面上での評価結果を Fig.14 に示す。渦電流

相生成に依存して上昇していたと考えられる。一方、法によっても鋭敏化熱処理の前後で有意な磁気特性のこれまでの研究から、ステンレス鋼の SCC 感受性は、変化が測定された。

結晶粒界での Cr 欠乏に依存して上昇すると考えられ

著者らのこれまでの研究において、RIS04 の鋭敏化ており、本節の結果においても A 材に比較して B 材、C

熱処理材について MFM 観察を行い、結晶粒界に沿った材の SCC 感受性が高くなった[11,12]。以上のことから、 磁区構造変化を確認している[8]。この磁区構造変化が、結晶粒界での Cr 欠乏を要因として、SCC 感受性と磁気磁気特性変化の原因であると考えられる。またこの磁区構造変化の原因は、磁性相の生成によるものである

TEM 観察結果の一例を Fig.15 に示す。通常の SUS304と考えられる。通常のオーステナイト系ステンレス鋼等の鋭敏化熱処理材の場合と同様に、結晶粒界に沿っに鋭敏化熱処理を施した場合、Cr 炭化物の析出によりて塊状の、Cr 炭化物と考えられる析出物が観察された結晶粒界での Cr 欠乏が起きる[17]。従来の知見等から、 [17]。その周辺領域においては Cr 濃度が減少しており、RIS04 の結晶粒界に沿った領域での Cr 濃度が、鋭敏化

これまでの著者らの研究において示された結晶粒界で熱処理によって母材よりもさらに減少し、組成が Cr:5%、 の耐食性劣化の原因となっていたと考えられる[8]。次Ni:30%、Si:3%程度となった場合に、結晶粒界で磁性相に同じ RIS04 の鋭敏化熱処理材の試験片の、別の視野が生成する可能性が考えられる [8,15,16]。そのため、における TEM 観察の結果を Fig.16 に示す。(a)の明視本研究においては、RIS04 の鋭敏化熱処理材について

野像に示した結晶粒界においては、結晶粒界に沿った結晶粒界近傍での TEM 観察を実施し、結晶粒界に生成

塊状の Cr 炭化物は見られないが、これは試験片の薄膜したと考えられる磁性相の観察及び同定を行った。

化の際に抜け落ちたものと考えられる。一方、結晶粒界に沿った幅 100nm 程度の領域に帯状の析出物のコン
トラストが見られた。

1(b)は(a)中に①と記した、視野左側の結晶粒からのRIS04

電子線回折像である。Fig.16 の写真は、いずれも TEMの電子線入射方向に対して、①の結晶粒の(0 1 1)面がほぼ垂直になるように試験片の角度を合わせた状態で0

Vy

撮影している。そのため、(b)には①の結晶粒の母相でBeforeあるオーステナイト相の(0 1 1)面からの電子線回折図
形が写っている。また、(c)には(a)中で②と示した視After

野右側の結晶粒の、オーステナイト相の(1 3 3)面からの電子線回折図形が写っている。
また、(d)は結晶粒①②と結晶粒界を含む領域からの-1-1

Fig.140Vx1

電子線回折図形である。結晶粒①②からの電子線回折図形が重なった状態で写っているが、そのほかに結晶

Probe voltage distribution on phase plane obtained

粒界に生成していた帯状の析出物からと考えられる電by Eddy current measurement on RIS04 specimens

子線回折図形も重なって写っている。(d)の電子線回折

before and after sensitization.

図形を模式図にしたものを(e)に示した。・が結晶粒①GBからの回折斑点、◆が結晶粒②からの回折斑点、○が結晶粒界に生成した帯状の析出物からと考えられる回
折斑点を示す。次に、(d)及び(e)中に矢印で示した回
折斑点によって得られた暗視野像を(f)に示す。結晶粒界に沿った帯状の析出物が白く光って写っており、○で示した回折斑点が結晶粒界に生成した帯状の析出物からのものであることが明らかになった。
さらに空間群、格子定数等の情報から結晶格子モデ
ルを作成して解析を行い、その結果、Fig.16(e)に○で示した回折斑点によって構成された電子線回折図形は、強磁性体であるパーマロイ（FeNi3）の(0 1 1)面から100nmのものと一致しており、結晶粒界に生成した帯状の析
出物はパーマロイ（FeNi3）であることが明らかになっ

Fig.15Bright field TEM image on a thermally sensitized
RIS04 specimen.

た[18]。
また、IASCC 感受性と磁気特性に相関関係が見られ

た、HP304 等の高純度モデルオーステナイト系ステン
レス合金照射材について、
これまでの研究において TEM

３.４

IASCC 感受性と磁気特性の相関性の原因に関する検討による微細組織観察を行っている[6]。著者らはそのう

3.3 節で得られた結果から、オーステナイト系ステち HP304/S の 1dpa 照射材の TEM 観察データについて、

ンレス鋼が照射された場合、照射誘起偏析による組成

電子線回折のデータを解析し、パーマロイ（FeNi3）の変化によって、結晶粒界で強磁性体のパーマロイ生成を確認している[8]。

（FeNi3）が生成することが示された。結晶粒界でのパ以上の実験結果と従来の相図などの知見から、オーステナイト系ステンレス鋼が照射を受け照射誘起偏析ーマロイの生成は磁区構造の変化をもたらし、材料全体の磁気特性を変化させると考えられる。

によって結晶粒界での組成が Cr:5%、Ni:30%、Si:3%程

また一方で、これまでの研究から、照射誘起偏析に度となった場合には、結晶粒界で強磁性体のパーマロ

よる結晶粒界での組成変化、特に Cr 欠乏は IASCC 発生

イ（FeNi3）が生成する可能性が明らかになった[15,16]。 の主要因の一つと考えられている[11-13]。3.2 節にお

GB

(a)

(b)

(c)

(e)

(f)

②
①

100nm

(d)

100nm
Fig.16

TEM observation results on thermally sensitized RIS04, including grain boundary (GB) region. (a) Brightfield image, (b) Diffraction pattern from the grain①（B=[0 1 1]）, (c) Diffraction pattern from the grain②(B=[1 3 3]), (d) Diffraction pattern from the region including grain①, ② and GB. (e) An illustration of (d)（・: diffraction spots from grain①, ◆: grain②, ○: precipitates along GB (FeNi3, B=[0 1 1])）, (f) Dark
field image obtained from the diffraction spot indicated by an arrow in (d) & (e).

いては、結晶粒界での照射誘起偏析による幅数 nm 程度の生成によって材料の磁気的性質が変化することが報での Cr 欠乏を模擬した試験片を用いた研究を行い、結告されている[19-21]。これらの研究で用いた試験片は、晶粒界での磁性相生成に基づいて、SCC 感受性と磁気本研究で用いた試験片等に比較して、Cr 当量が高く、特性の相関が現れることを確認した。

Ni 当量が低い、フェライト相が生成しやすい組成の材以上の結果から、照射誘起偏析による結晶粒界での料であったことが、照射材におけるフェライト相生成

組成の変化に基づく磁性相の生成が、本研究の 3.1 節の一因であったと考えられる。本研究で用いた材料に及び著者らのこれまでの研究で示された、IASCC 感受

おいては、照射によるフェライト相の生成は見られな性と磁気特性の相関性をもたらす原因であったことがかったが、実機構造材において磁気測定による IASCC

明らかになった[1,2]。

感受性評価を行う際には、構造材の組成等からフェラ

一方、照射誘起偏析模擬材の場合（Fig.10）に比較

イト相の生成の可能性を検討し、注意深く評価を行う

して、高純度モデルオーステナイト系ステンレス合金必要があると考えられる。また D.L. Porter らの研究

照射材における第 3 高調波強度（Fig.4）の値は高くなにおいては、結晶粒内でのフェライト相は、照射前かった。この原因としては、結晶粒界に生成する磁性相

ら材料中に存在していた加工転位等の欠陥組織上に生が照射誘起偏析模擬材ではマルテンサイト相であるの成していたことが指摘されている[20]。本研究で用いに対し、照射材においてはパーマロイであり、その磁た試験片のように、照射前に固溶化熱処理を施してい気的性質に違いがある事、またその生成量が異なる事

る場合、材料中の欠陥組織は十分に少なくなっている等が考えられる。また、著者らのこれまでの研究では、が、一方、実機構造材における表面の加工硬化層等にHP304/S の 1dpa 照射材の TEM 観察結果において、結晶

おいては、欠陥組織が多く存在する場合がある。その粒内で生成したと考えられるパーマロイからの電子線ため、今後その影響等について研究を進めていく必要

回折斑点が観察されている[8]。そのため、結晶粒内でがあると考えられる。

生成したパーマロイが、照射材における第 3 高調波強度を上昇させていた可能性が考えられる。しかしながら TEM 観察における明視野像では、結晶粒内における４．結言

パーマロイの像は明確には観察されていない。これは

1) 実機軽水炉等への適用性が高いと考えられる、交流生成したパーマロイが非常に微細であったためと考え

磁化法、渦電流法によって、オーステナイト系ステられる。これら照射による結晶粒内での微細な磁性相

ンレス鋼照射材の磁気測定を行なった。その結果得の生成は、結晶粒界と同様に元素偏析のシンクとなる、られた磁気パラメータは、IASCC 感受性と正の相関

ボイドや転位ループ等の照射欠陥組織上で起きた可能関係を示した。

性が考えられる。しかし、比較的高密度の照射欠陥組

2) 照射誘起偏析による、結晶粒界での幅数 nm の Cr 欠織が生成した場合でも、その表面積の総和は結晶粒界乏を模擬した試験片を用いて、交流磁化法、渦電流の表面積の総和に比較して十分小さいと考えられるた法による磁気測定を行なった。また SCC 感受性の評

め、結晶粒内の照射欠陥組織上に生成する磁性相の量価試験を行った。その結果得られた磁気パラメータは、結晶粒界上に生成する磁性相の量に比較して小さと SCC 感受性は、正の相関関係を示した。

いと予測される。そのため、結晶粒内で生成したパー

3) 微細組織解析の結果、照射誘起偏析による Cr 欠乏

マロイが IASCC 感受性と磁気特性の相関性に関与して及び Ni 富化によって、結晶粒界に強磁性体のパーいる可能性は大きくないと考えられるが、材料全体でマロイ（FeNi3）が生成することが示された。

のマクロな磁気パラメータを変化させ、誤差の原因と4) 照射材における IASCC 感受性と磁気特性の相関性なっている可能性が考えられることから、その影響にの原因は、照射誘起偏析による組成変化によって、ついて今後注意深く議論していく必要があると考えら

結晶粒界での耐食性が劣化するのと同時に、結晶粒れる。

界において磁性相が生成することであった可能性

また、これまでの研究でオーステナイト系ステンレ
ス鋼の照射材の結晶粒内において、体心立方格子(BCC)
構造を持つフェライト相の生成が報告されており、そが明らかになった。

内一哲哉、欅田理、「IASCC 感受性の非破壊評価
手法に関する研究」第 1 回検査・評価・保全に関する連携講演会講演論文集、(2008) 76-79.
本報告の内容は、特別会計に関する法律（エネ[9] Y. Kaji, Y. Miwa, T. Tsukada, M. Kikuchi, S. Kita, M.
Yonekawa, J. Nakano, H. Tsuji, H. Nakajima,
ルギー対策特別会計）に基づく文部科学省からの“Evaluation of in-pile and out-of-pile stress relaxation
受託事業として、（独）日本原子力研究開発機構
in 316L stainless steel under uniaxial loading”, Journalが実施した平成 19 年度「超臨界圧水冷却高速炉
of Nuclear Materials, 307-311 (2002) 331-334.
の炉内構造材劣化予兆診断技術の開発」の成果で[10] Y. Miwa, Y. Kaji, T. Tsukada, T. Yamamoto, Y. Kato, M.
Yonekawa, Y. Matsui, “Effect of radiation-induced
す。
stress relaxation on radiation hardening and IASCC
照射材の磁気測定装置の開発にご協力いただ
susceptibility in type 316L stainless steel in BWRいた、北斗電子工業株式会社の田中直登氏に感謝
condition”, Proceedings of ICONE15: 15th International
Conference on Nuclear Engineering, ICONE-15-10709.
いたします。また、照射材の磁気測定試験にご協[11]
S.M. Bruemmer, B.W. Arey and L.A. Charlot,
力いただいた、株式会社アトックスの富施正治氏、“Influence of chromium depletion on intergranular
原子力機構大洗ホットラボ管理課の相沢静男氏
stress corrosion cracking of 304 stainless steel”,に感謝いたします。
Corrosion vol.48, No.1, (1992) 42-49.
[12] 島貫静、仲田清智、「304 ステンレス鋼の応力腐食
割れ感受性に及ぼす粒界 Cr 濃度プロファイルの影響」、鉄と鋼、vol.83, No.10, (1997), 49-64.
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星屋泰二、塚田隆、青砥紀身、石井敏満、近江正
susceptibility of austenitic stainless steels irradiated to
男、清水道雄、阿部康弘、吉武庸光、中村保雄、
high neutron fluence”, Proceedings of the Sixth
山下卓哉、「原研-サイクル機構 融合研究報告書
International
SymposiumonEnvironmental
照射環境における原子炉構造材料の劣化現象に関Degradation of Materials in Nuclear Power Systems
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