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アルファ線による局所領域の腐食環境評価
端 邦樹1、佐藤 智徳2、加藤 千明2、佐藤 修彰3
1: JAEA 安全研究センター
2: JAEA 原子力基礎工学研究センター
3: 東北大 原子炉廃止措置基盤研究センター
令和6年3月15日
水化学部会 第47回 定例研究会
本研究は、英知を結集した原子力科学技術・人材育成事業
JPJA20P20333127の助成を受けたものです。

目次
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背景、研究の全体像
パート①：核種の状態・ラジオリシス影響評価
パート②：α線による腐食影響評価
まとめ2

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本研究の全体像
腐食加速に及ぼす放射線分解水質の影響について、これまでγ線照射による外部線源を用いた溶液全体の吸収線量の平均値として評価してきた。しかし、α線やβ線の様な空間的に密なエネルギーを与える溶存核種が及ぼす放射線分解水質も考えると、局所的に放射線分解による腐食が加速する可能性が考えられる。
パート①：核種の状態・ラジオリシス影響評価
PCV内部からの湿潤気体（相対湿度≈100％）

ドライウェル•酸化物デブリ、合金デブリ等の推定•

デブリ性状と核種の評価•放射線量の推定•

局所的なラジオリシス影響の評価

圧力容器

温度変化等による結露、濡れ酸化物デブリ
合金デブリ

α、β放出核種（微粒子）MCCIデブリサプレッション
チャンバー

二次デブリ

,  線放出
核 種(微粒子)

拡大図

H2O2, O2生成量を評価

微粒子かしたデブリの移行の可能性

パート②：α線による腐食影響評価
α線源（、β線源）を用いた電気化学試験セルを作成し、各放射線の影響(腐食電位、腐食抵抗等)を評価する。
セル底部に線源を配置し、腐食評価に用いる電極(炭素鋼等)と線源からの距離を変更させることでα線（、β線）の飛程に及ぼす、電極電位、腐食抵抗を測定* β線の結果は既報であり、本発表の対象外とする

燃料デブリ近傍でのα線、β線による腐食加速効果の有無の評価

4

本研究で着目する範囲
ラジオリシス
生成物の水質への影響

ラジオリシス
材料への影響
材料への影響昨年度報告

これまでの検討範囲• バルク水中でのラジオリシス影響• 溶解する不純物の影響

今回の検討範囲• 線、β線によるデブリ近傍のラジオリシス影響

① 核種の状態、ラジオリシス影響評価• 燃料デブリの分類

1Fで想定されるデブリと放射線ホウ化物(Fe3B. ZrB2)

酸化物デブリ(UO2-ZrO2)•材料• 燃料（UO2）• 被覆管（Zr合金）• 炉内構造物（ステンレス）• コンクリート（CaO、SiO2）•考えられる燃料デブリ• 酸化物デブリ（UO2-ZrO2）• 合金デブリ（Fe-Zr）• MCCIデブリ* （(U, Zr)O2-CaO-SiO2）• その他（粉体デブリ、溶出イオン、ホウ化物等）

MCCIデブリ(UO2-CaO-SiO2)

合金デブリ(Fe-Zr)

未溶融燃料
ペレット(UO2)

溶出イオン(UO22+, Am3+)

粉体デブリ(U酸化物)

堆積物
沈殿物(酸化物デブリ等)(MA含有水酸化物等)

燃料デブリ表面からのα線照射環境

PuやMA含有沈殿物からのα線照射環境

酸化物粒子間における高放射線量環境

構造材* MCCI: Molten Core
Concrete Interaction

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燃料デブリの組成と核種の配分•6燃料デブリの形成 1)– 酸化物デブリ• ZrO2: 水-ジルコニウム反応• ZrO2 + UO2  UO2 固溶体 (ZryU1-yO2+x)– 合金デブリ• 燃料（酸化物デブリ含む）と炉内構造物（ステンレス鋼など）の溶解• Fe-Zr合金が形成していると考え、UO2とFe-Zr合金の混合物と仮定– MCCIデブリ• コンクリートをケイ酸カルシウム（3CaO・SiO2、2CaO・SiO2）、MCCIデブリをUO2-ZrO2とコンクリートの混合物と仮定

熱力学計算ソフト（HSC Chemistry ver.10）による解析により、FPやMAの酸化物は還元性の元素により金属にまでは還元されない（酸化物として酸化物デブリに残存する）ものと評価•元素の配分 1)
Oxide phase

Ca, Ba, Al, rare eatthes, Si, Zr, Nb, U, Th, Pu,
MA(Np, Am, Cm,…), etc

Metal phase

Fe, Co, Ni, Zr, Pt-group, P, Bb, Bi, etc

Concrete phase

Si, Ca, etc
1) N. Sato, Radioisotopes, 67 (2018). (Jpn)7

核種の放射能量の推定について– ORIGEN2.2と核データライブラリJENDL-3.2、3.3に基づく10年後の評価結果1)を使用– α、β核種として以下の6核種を選択。燃料1 g中の放射能量を評価

NuclideHalf-lifetimeTypes ofradiation(EnergyMeV)

Massin the core 1)(g/core)Mass in1 g of fuel*(g/g[fuel])

Activity(GBq/core)

Activityin 1 g of fuel*(Bq/g[fuel])

238Pu

87.7y

α (5.5)7.44x103

7.44x10-5

4.72x106

4.72x107

239Pu

2.41x104yα (5.157)

3.08x105

3.08x10-3

7.08x105

7.08x106

240Pu

6561y

α (5.168)

1.05x105

1.05x10-3

8.88x105

8.88x106241Am

432.6yα (5.638)

2.65x104

2.65x10-4

3.37x106

3.37x107

244Cm

18.11yα (5.902)

6.17x1026.17x10-6

1.85x106

1.85x107

239Np

2.356dβ (0.218)

2.93x10-3

2.93x10-11

2.52x104

2.52x105* Mass of UO2 in 1 core was assumed to be 100 t.

1) K. Nihihara, JAEA-Data/Code 2012-018 (2012).

線量計算のための燃料デブリのモデル化
燃料成分
(UO2)

合金成分
(Fe-Zr)or
コンクリート成分
非均質モデル（core-shell）

均質モデル

3D image
Water

円柱線源として、平面から放出される放射線を検出

Source (debris)
Water

Water
Detection area

Iron base

Source (debris)
Iron base•

Source (debris)
Iron base

計算コード– 放射線挙動のモンテカルロ計算コード（PHITS 3.14） 均質デブリの解析結果を例として次頁で説明(https://phits.jaea.go.jp/index.html)

89

線量率計算結果（均質デブリの例）•

酸化物デブリと合金デブリについて– 酸化物デブリの組成: 100% UO2 (10.96 (g/cm3))– 合金デブリの組成: 50% Fe and 50% Zr (density: 7.16 (g/cm3)– 酸化物（燃料）と合金の比率: 100 / 0 (酸化物デブリ), 70 / 30, 50 / 50, 30 / 70

0.08
0.06

UO2 (100%): Oxide debris

0.04
0.02
00.0E+00•

8.0E-06

 Ray from 238Pu
Homogeneous
Alloy debris

Dose rate (Gy/s)

Dose rate (Gy/s)

0.1

UO2 (70%)
UO2 (50%)
UO2 (30%)
2.0E-05

4.0E-05

x from surface of the debris (m)MCCIデブリ

Alloy debris

 Ray from 239NpHomogeneous
Alloy debris

6.0E-06

UO2 (100%)

4.0E-06

UO2 (70%)

2.0E-06

UO2 (50%)
UO2 (30%)

6.0E-05

0.0E+00
0.0E+00

1.0E-04

2.0E-04

3.0E-04

x from surface of the debris (m)4.0E-04

水中で単調減少（デブリ内部からの放射線の重なりにより、必ずしも指数関数的減衰にはならない）– 酸化物デブリの組成: 100% UO2 (10.96 (g/cm3))– コンクリートの組成: CaSiO3 (density: 2.4 (g/cm3)– 酸化物（燃料）とコンクリートの比率: 70 / 30, 50 / 50, 30 / 70

合金デブリと同様の傾向が見られた

 RayHomogeneous
Alloy debris

238Pu
241Am
244Cm

240Pu
239Pu
02468

Density of debris (g/cm3)

1.0E-01
9.0E-028.0E-02
7.0E-02
6.0E-02
5.0E-02
4.0E-02
3.0E-022.0E-02
1.0E-02
0.0E+00

1012

5.0E-06
4.0E-06
2.0E-06

2468

Density of debris (g/cm3)

1012

UO2(100%)

UO2(30%)1.0E-06
2468

Density of debris (g/cm3)

7.0E-06

10

Oxide debris

5.0E-06
4.0E-06

UO2(100%)

UO2(30%)3.0E-06

 Ray
Homogeneous
MCCI debris

2.0E-06
1.0E-06
0246810Density of debris (g/cm3)

デブリ密度依存性（高密度ほどUO2の比率が大）– 遮蔽効果大 < 放射能増  デブリ密度の増加に伴い、α線の最大線量率（燃料デブリ最表面での線量率）は直線的に増加（β線の場合も単調に増加）•126.0E-06

0.0E+00
0239Np3.0E-06

0Oxide debris

 RayHomogeneous
MCCI debris

 Ray
Homogeneous
Alloy debris

6.0E-06

0.0E+00

Max. Dose rate @ x = 0 mm (Gy/s)

Max. Dose rate @ x = 0 mm (Gy/s)

Oxide debris

7.0E-06

Max. Dose rate @ x = 0 mm (Gy/s)

Max. Dose rate @ x = 0 mm (Gy/s)

核種毎の最大線量率の評価
Oxide debris

1.0E-01
9.0E-028.0E-02
7.0E-02
6.0E-02
5.0E-02
4.0E-02
3.0E-022.0E-02
1.0E-02
0.0E+00•10

酸化物デブリ（100% UO2）中の238Pu由来のα線が線量率最大12微粒子化した際の線量評価

11– 微粒子化した線源が近接して存在するケースを想定するため、“直径 = 高さ”の円柱状線源モデルを作成し、最近接した場合の中央部分を評価空間として線量率を推定– 線量が比較的均一な中央の60%部分（黄色部分）の平均線量率をPHITSにより計算– 直径（= 高さ）を変化させ、粒子サイズと線量率の関係を評価– 放射線影響が最大となる酸化物デブリ（UO2）を想定

z
Z方向から見たイメージ

aay

線源高さ領域（0~a）

Dose rate (Gy/s)

デブリ粒子

平均線量率の導出範囲(0.2~0.8×a)x0

解析対象の概要図24 6 8 10z (m)
線量率計算結果例：高さ方向分布（a=10 mの粒子）

最大線量率の評価•

12238Puのα線を対象としたPHITS計算結果– 粒径が大きいと評価空間の中心部分にまで放射線影響が及ばない。
– 粒径50 m（α線の飛程相当）で吸収線量率が最大：0.45 kGy/h• 単独線源の最大線量率（0.34 kGy/h）の約1.3倍• 格納容器内の空間線量率(7～8Gy/h)1)の約60倍• 空間内でほぼ均一な線量率– 粒径100 m以下では、各線源粒子からのアルファ線の重畳効果により、線量率が増大– デブリ粒子がさらに小さくなると放射能の総量が小さくなるため、10 µmでは50 µmより線量率が減少（さらに周辺に複数の線源が存在する場合は、50 µmの計算結果と同程度になるものと推察（右図中の破線））

東京電力ホールディングスHP（https://www.tepco.co.jp/decommission/common/images/progress/retrieval/unit2_meeting_20190228.pdf）

酸化剤（H2O2）生成収率の評価（水素発生量が飽和濃度を超えたため、6時間で解析を終了）•純水のラジオリシス解析

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H2O2生成収率のDO、γ線線量率に対する変化
DO (%)

γ線の線量率（Gy/h）

H2O2生成収率※（/100 eV）

– 他のα核種及び239Np（β線）についても同様に評価したうえで、全放射線を考慮し071.04たラジオリシス解析を実施（α線：1.09
371.04kGy/h、β線：0.0717 Gy/h、γ線*： 7 Gy/h
571.04（* 1F内の空間線量測定結果に基づく）
1071.04– α線の寄与が支配的。γ線の線量率を100～1000倍まで変化させるとH2O2生
2071.04
成収率は大幅に減少（ラジカルによる0700.93H2O2分解反応の促進）
0700
0.50– DOの寄与は小さい（二次反応の影響を070000.16受けにくい）※ 全放射線の影響で生成したH O 濃度をα線の線量率で除して算出
2214② α線による腐食影響評価• α線源（Pu）を用いた炭素鋼およびステンレス鋼の電気化学試験体系
試験セル外観PuO2 : 0.2g
沈殿厚さ 0.5mm (充填率50%)

燃料デブリを用いた解析は困難のため、PuO2の非密封線源を使用

Pu添加後の試験液内の様子
GBにて実施。

Pu
質量数

重量比(%)

半減期(y)

放射能(Bq)238

0.042787.7

4.76x107239

85.592824100

3.46x108240

13.71146540

2.03x1082410.3659

14.4

2.46x109242

0.28733760007.38x104

α線照射下電気化学試験の実験方法•

実験条件––––––

•

15

温度：常温
浸漬溶液：200倍希釈海水(Cl-：100ppm) 10mL
参照電極：Ag/AgCl/飽和KCl
作用極：316Lステンレス鋼、炭素鋼 (PEEK被覆電極)
電極面積：0.0314 cm2
測定パラメータ：ステンレス鋼：腐食電位（貴になると局部腐食発生）
炭素鋼：分極抵抗（逆数が腐食速度に比例）

供試材の化学成分
ステンレス鋼(SUS316L) (%)
C
Si
0.009 0.62

Mn
1.17PSNi
CrMo
0.033 0.005 12.13 17.18 2.05

Co0.23

Fe
Base.

Mo
0.02

Nb
Ti
VFe
0.006 0.010 0.010 Base

炭素鋼 (%)
C0.16

Si0.27

Mn
1.02

PS
AlCr0.010 0.008 0.015 0.09

Cu0.10Ni0.10• 分極抵抗からの腐食速度の導出
Icorr=B/Rp
CR = 1.16x10-2 x I

corr / S

Icorr:腐食電流(μA)、B=0.026V、Rp:分極抵抗測定値(ohm)
CR:腐食速度(mm/y)、 S:電極面積(0.0314cm2)

16実験結果•実験結果

ステンレス鋼の腐食電位

炭素鋼の腐食速度– ステンレス鋼の腐食電位が顕著に貴化。→ステンレス鋼の局部腐食発生可能性が増加– 炭素鋼の腐食速度が約2倍に加速•

本実験体系でのラジオリシス解析結果
線種(線源)

線量率(最大値)*

H2O2濃度(300h)

アルファ線(Pu)34.8kGy/h

1.53 mol/m3 (52ppm)* 表面近傍での値。指数関数的に減衰し、飛程は約40 m

実験結果からの燃料デブリ近傍腐食影響検討

デブリ近傍でのH2O2濃度解析値•デブリ近傍でのH2O2濃度解析値

燃料デブリ近傍のラジオリシス影響評価（①）の結果を用いた腐食環境の暫定的な推定– 燃料デブリ近傍のH2O2濃度を、ラジオリシス解析で得られた6 h後のH2O2濃度で代用– 燃料デブリ近傍の腐食速度はデブリがない条件（cold）より、約1.7倍の増加– デブリが堆積すると、ステンレス鋼の表面電位が0.2 VvsSSEまで貴化されることが示唆

より正確な評価には、燃料デブリ微粒子を覆うバルク水の量や放射線分解生成物の拡散を考慮した詳細な解析、放射能の異なるα核種を用いた実験データの拡充等が必要* 佐藤 他、日本原子力学会2022年春の年会、1J15、(2022)

17

まとめ18• 事故から10年後の核種の放射能に基づき、燃料デブリ近傍のα線の線量率を評価。粒子径50 m程度（= α線の飛程）の微粒子状の線源で囲まれた局所領域において、線量率が最大となった。（全α核種を考慮した線量率：1.09 kGy/h）• β線、γ線の影響も考慮した結果、ラジオリシスによるH2O2発生挙動はα線の寄与が支配的となった。γ線の線量率が空間線量率の報告値（~ 7 Gy/h）より100倍～1000倍程度大きくなると、ラジカルによるH2O2分解反応が促進し、H2O2発生量は小さくなった。
• PuO2の非密封線源を用いて、線源近傍での電気化学測定を実施し、腐食電位や腐食速度に対するα線の寄与を評価したところ、α線のラジオリシスによると思われる腐食速度の増加（炭素鋼）及び腐食電位の貴化（ステンレス）を確認した。

今後の課題• 電気化学試験データの拡充による定量的評価• 分極曲線の取得によるアルファ線影響のメカニズム解明• 現実的な燃料デブリ周辺状況の推定とバルク水も考慮したラジオリシス影響評価