FeCrAl-ODS被覆管を用いたBWR事故耐性燃料の開発

日本核燃料株式会社
坂本 寛*本発表資料はNuMat2020において発表した資料を翻訳したものです

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日本原子力学会「水化学部会」第39回定例研究会
2021/3/12@Web会議

1

講演内容
⚫ 背景
⚫ FeCrAl-ODSの概念⚫ 開発状況
⚫ 通常運転時のふるまい⚫ 事故時のふるまい⚫ 今後の展望NIPPON NUCLEAR FUEL DEVELOPMENT CO., LTD.

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2背景 (1)

Zr + 2H2O= ZrO2 + 2H2 + 586 kJ/mol

Reference: https://www.tepco.co.jp/en/wp-content/uploads/hd03-02-02-000-outline01.pdf

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3背景 (2)⚫ 軽水炉の事故耐性燃料（ATF*1）への要求性能➢ #1: 高温酸化耐性*1: Accident tolerant fuel

ジルコニウム（Zr）の酸化が加速することによる壊滅的な温度上昇
Zr + 2H2O = ZrO2 + 2H2 + 586 kJ/mol
水素爆発
温度上昇

福島第一原子力発電所1号機の過酷事故解析の例（SAMPSONコード）
Reference: M. Naito, et al. , Proc. Int. Mtg. on SA Assessment and Management, Paper 6005, San Diego, USA, November 11-15, 2012NIPPON NUCLEAR FUEL DEVELOPMENT CO., LTD.

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4背景 (3)⚫ 軽水炉のATFへの要求性能➢ #2: 現行軽水炉への適合性
ATFは現行の燃料サイクルシステムに適合する必要がある
 製造
 通常運転時, AOO*1, DBA*2
 貯蔵
 再処理
 廃棄
*1: Anticipated Operational Occurrence*2: Design Based Accident
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6

FeCrAl-ODSの概念(1)⚫ 水蒸気酸化の抑制

10-1

10-2
Kp (g cm-2 s-0.5)

高温水蒸気
FeCrAl-ODS

高温水蒸気

アルミナ (Al2O3)

FeCrAl-ODS

10-3

Zircaloy-4

10-4

1/100 – 1/1000 !

10-5

FeCrAl-ODS
ODS-FeCrAl

10-6

アルミナ保護膜が水蒸気酸化を1/100 1/1000に抑制→ 発熱 と 水素発生 の抑制

10-7
0.5

0.6

0.7

0.8

0.9

1000/T (K-1)

Zry-4とFeCrAl-ODSの酸化速度の比較

Reference: K. Sakamoto, et al. , Proc. Top Fuel 2018, 30 Sep. – 04 Oct. 2018, Prague, Czech Republic

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7

FeCrAl-ODSの概念(2)⚫ 反応度ペナルティの解消(1)Thermal neutron crosssections (barn)

6

Zircaloy:5

Zr >98 mass%

4

FeCrAl-ODS:

Fe-12Cr-6Al-0.5Ti-0.4Zr-0.5Y2O3

3
2
1

0
Zr

Fe

Cr

Al

Ti

Y

Mo Ni

Ce

軽水炉で使用するためには被覆管の肉厚を減じる必要がある

熱中性子断面積の比較
Reference: K. Kimura , Hoshasen data book (in Japanese), Chijin Syokan, 1958.

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8FeCrAl-ODSの概念(3)Strength (MPa)⚫ 反応度ペナルティの解消(2)

酸化物粒子

1000
900
800
700
600
500
400
300
200
100
0

FeCrAl-ODS*1

Zircaloy-2 (再結晶熱処理材)*2

200

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400

500

600

700

Temperature (K)酸化物粒子のTEM観察結果
Reference: J. Gao et al., J. Nucl. Mater, 524 (2019) 1-8

300

強度の比較

Reference:*1: K. Sakamoto, et al. , Proc. Top Fuel 2018, 30 Sep. – 04 Oct. 2018, Prague, Czech Republic*2: Onchi et al., J. Nucl. Mater., 88 (1980) 226-235

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10開発状況(1)⚫ 日本における軽水炉ATF用FeCrAl-ODSの開発状況
TRL*1

開発段階

事業

9
8

実用開発段階7
6

5

技術実証段階4

国主導による実用化研究(METI委託事業)

3
2

産業界主導による実用化研究(METI補助事業)

原理実証段階1

合金開発、基礎的材料特性評価(MEXT原子力システム事業)*1: Technical Readiness LevelNIPPON NUCLEAR FUEL DEVELOPMENT CO., LTD.

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11開発状況(2)⚫ FeCrAl-ODS燃料被覆管の導入による影響評価➢ 炉心解析
➢ 燃料ふるまい解析➢ 過酷事故（Severe accident: SA）解析⚫ 材料特性の取得および蓄積
➢
➢
➢
➢
➢
➢

製造性
機械的特性
通常運転時におけるふるまい
事故時におけるふるまい
再処理におけるふるまい
溶接性

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⚫ 通常運転時のふるまい⚫ 事故時のふるまい⚫ 今後の展望NIPPON NUCLEAR FUEL DEVELOPMENT CO., LTD.

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13通常運転時のふるまい(1):
炉心解析(1)
現行

ATF

Zircaloy(肉厚: ~0.6 mm)

FeCrAl-ODS(肉厚: 0.30 mm)

ウォーターロッド

Zircaloy

SiC/SiC

チャンネルボックス

Zircaloy

SiC/SiC

部材

燃料被覆管* Reference: https://nuclear.gepower.com/fuel-a-plant/products/gnf2-advantage

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14通常運転時のふるまい(2):炉心解析(2)⚫ 解析条件

燃料タイプ
コード

熱出力

3926 MW

集合体数

872

運的期間

13 ヵ月

10 x 10TGBLA – LOGOS

3.0

k-excess (%Δk)

炉心(ABWR)⚫ 反応度2.5

Zircaloy

2.0

FeCrAl-ODS

1.5
1.0
0.5
0.0

-0.5
-1.0

0

1

• Fe、Crによる反応度ペナルティを解消• 炉心特性に悪影響無し

2

3

4 5 6 7 8 9 10 11 12 13
Operation month* Reference: K. Kusagaya et al., Proceeding of AESJ2019 fall meeting, 11-13 Sep. 2019, Toyama, JapanNIPPON NUCLEAR FUEL DEVELOPMENT CO., LTD.

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15通常運転時のふるまい(3):
製造性 (1)⚫ 化学成分 (in mass %)Material
FeCrAl-ODS 被覆管

Cr
12

Al
6

Ti
0.5

Zr
0.4

Y2O3
0.5

⚫ 製造プロセス (被覆管製造の場合)
メカニカルアロイ

高温押出(1373 K もしくは1423 K)
鍛造(1323 K)

粉末化した合金
Y2O3, Fe2O3 粉末

焼鈍(1373 K or 1423 K)

冷間圧延 & 焼鈍

アトライター
Reference: K. Sakamoto, et al. , Proc. Top Fuel 2018, 30 Sep. – 04 Oct. 2018, Prague, Czech Republic• ジルカロイと比較して、メカニカルアロイと高温押出が追加で必要• 現行の冷間圧延、焼鈍プロセスが適用可能
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16通常運転時のふるまい(4):
製造性(2)⚫ 10 x 10 型 (f10.3 mm)
肉厚
(mm)
0.30
0.40

長さ
(m)
4.8 – 5.2
4.2

員数
2
1

t0.30
t0.40
Reference: K. Sakamoto, et al. , Proc. Top Fuel 2018, 30 Sep. – 04 Oct. 2018, Prague, Czech Republic• 長尺被覆管の製造に成功
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17通常運転時のふるまい(5):機械的特性⚫ 単軸引張試験(再結晶熱処理板材)
1400

1400

1200

1200

1000

1000
Yield stress (MPa)Strength (MPa)➢ SS-J2 型試験片➢ ORNL HFIRにおいて 573 Kで3.9 dpaまでの中性子照射

800
600

400

0 dpa
2.6 dpa
3.9 dpa

200
0

200

300

400

500

600

700

Temperature (K)

0.5

16
5
1.2

800

4

600

400

0 dpa
2.6 dpa
3.9 dpa

200
0

200

300

400

Reference: K. Sakamoto, et al. , Proc. Top Fuel 2018,
30 Sep. – 04 Oct. 2018, Prague, Czech Republic

500

600

700

Temperature (K)• 照射硬化あり(0 →2.6 → 3.9 dpa)
• 照射硬化はジルカロイと比較して緩やか
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18通常運転時のふるまい(6):腐食特性(1)⚫ 循環型オートクレーブにおいて長期間腐食（純水、563 K, ~ 8MPa、6 ppmDO (563 K)）

Weight gain (mg dm-2)

10

SEM image

0

-10

-20

FeCrAl-ODS（Tube）
FeCrAl-ODS（Sheet）
Wrought FeCrAl (Bar)SS316L

0

100

200
Time (d)300

EDS (O-K)

EDS (Fe-K)

EDS (Cr-K)

EDS (Al-K)

EDS (Ni-K)

600 nm

溶出による減肉 ~ 0.3 mm
400• 安定した腐食耐性• 炉水への溶出は限定的

Reference: K. Sakamoto, et al. , Proc. Top Fuel 2018, 30 Sep. – 04 Oct. 2018, Prague, Czech Republic

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19通常運転時のふるまい(7):腐食特性(2)⚫ 循環型オートクレーブを用いてGlobal Research Centerにて長期間腐食
BWR NWC, BWR HWC, PWR NWC 条件*

Weight gain (mg dm-2)

PWR, 330C, 9×9
BWR HWC, 288C, 9x9
BWR NWC, 288C, 9x9

PWR, 330C, 10×10
BWR HWC, 288C, 10x10
BWR NWC, 288C, 10x100

PWR: 330 °C water with 3.75 ppm hydrogen
BWR HWC: 288 °C water with 0.3 pm hydrogen
BWR NWC: 288 °C water with 1 ppm oxygen-50• 溶存酸素により溶出は抑制される• 腐食は安定していて、溶出も限定的 (6ヵ月後でも肉厚の1 %未満)

-100
-150
-200

1 % thickness reduction

-250
-300

0

100

200
Time (d)300

400* Reference: R. B. Rebak, K. Sakamoto, Proceeding of TopFuel2019, TopFuel2019, 22-26 Sep. 2019, Seattle, WA

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20通常運転時のふるまい(8):トリチウム透過⚫ トリチウムガスを用いたトリチウム透過特性の評価⚫ 表面酸化膜による透過への影響に注目

573 K

T
T

T
T

T

T

燃料
ペレット 冷却水/水蒸気

燃料
被覆管

Non-Corroded

T

Corrosion layer
with steamT

Alumina layer

T

Steam

腐食により形成された酸化膜 (< 1 mm)

Tritium Pearmeability(mol m-1 s-1 Pa-0.5)

1.E-11

高温水蒸気酸化で形成されたアルミナ(Al2O3) 被膜 (~ 2 mm)

Non-Corroded
Corroded with steam
Alumina

1.E-12
1.E-13
1.E-14
1.E-15
1.E-16

1.5

2.0
2.5
1000/T (K-1)

3.0• 酸化膜によりトリチウム透過は抑制可能 (1/10 – 1/1000)• アルミナ被膜はトリチウム透過抑制として有望 (~ 1/1000)* Reference: K. Sakamoto et al., Proceeding of AESJ2020 fall meeting, 16-18 Sep. 2020, Web, JapanNIPPON NUCLEAR FUEL DEVELOPMENT CO., LTD.

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講演内容
⚫ 背景
⚫ FeCrAl-ODSの概念⚫ 開発状況
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22事故時のふるまい(1):ATFのSA進展抑制効果(1)⚫ アクシデントマネジメント（AM）を考慮したATFによるSA進展抑制効果

Reference: T. Ikegawa, et al. , Proc. Top Fuel 2018, 30 Sep. – 04 Oct. 2018, Prague, Czech Republic

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23事故時のふるまい(2):ATFのSA進展抑制効果(2)⚫ 長期TB（全電源喪失） シナリオ
⚫ 燃料破損を防止するために、低圧給水を行う 場合の“減圧までの時間”と“給水速度”を指標として使用

PCT (燃料被覆管最高温度)• ATF は“Grace time”（措置に必要な時間）の拡大とAM施設性能の低減が可能
Reference: T. Ikegawa, et al. , Proc. Top Fuel 2018, 30 Sep. – 04 Oct. 2018, Prague, Czech Republic

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事故時のふるまい(3):LOCA時の脆化(1)⚫ 1200 ºC水蒸気酸化

Pushing rod→ Off-gas①
A

Pt wireAluminainsulator

Ring specimen

A

Thermocouple⚫ 室温においてリング圧縮試験②

Electric furnace

Flow
meter

• 電気炉の予加熱 (位置 ①)• 電気炉加熱部へリング試料を降下 (位置 ②)• 水中へ落下 (位置 ③)

Data recorder

Ring specimen

Water
Water
bath

③

Ar

Hot stirrer

Push rod
Reference: K. Sakamoto et al. , Proc. ICAPP2017, 24-28 April, 2017, Fukui and Kyoto, JapanNIPPON NUCLEAR FUEL DEVELOPMENT CO., LTD.

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事故時のふるまい(4):LOCA時の脆化(2)⚫ リング試験片を1473 K水蒸気に 4 – 24時間曝露後、 343 Kの水で急冷⚫ リング圧縮試験により急冷後の機械的特性を評価
60
Normalized Load (N/mm)

0h

4h

8h

16 h

24 h

50
40
30

Compression direction

20
10
5 mm

0
0

10

20
30
Displacement (mm)40
Reference: K. Sakamoto et al. , Proc. ICAPP2017, 24-28 April, 2017, Fukui and Kyoto, Japan

高温酸化＋水クエンチに対する高い耐性
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事故時のふるまい(5):LOCA時の脆化(3)⚫ 日米CNWGによる共同研究で実施⚫ ORNLのSevere Accident Test Station に設置されている
Integral LOCA試験装置を利用⚫ 標準的な温度履歴を適用
Temperature (K)2000
5 min at 1473 K

1500

573 - 1473 K
at 300 K/min

1000

5 min at 573 K

500
0

0

200

400

1473 - 873 K
at -300 K/min

600
Time (s)800

Water quench

1000

1200

Reference: K. Sakamoto, et al. , Proc. Top Fuel 2018, 30 Sep. – 04 Oct. 2018, Prague, Czech Republic

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事故時のふるまい(6):LOCA時の脆化(4)⚫ 9x9燃料被覆管形状として、非ODSのFeCrAlやZircaloyと比較➢➢

FeCrAl(-ODS): 11.3 mmOD, 0.35mmt
Zircaloy: 11.3 mmOD, 0.7mmt• 200 – 300 K の破裂温度の上昇（ODSの効果）• 脆化はみられず

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1600

Burst temperature (K)⚫ 初期内圧を変えて試験を実施⚫ 全ての試験片が破裂したものの脆化や極度の変形はなかった

No or limited steam flow

1400
1200
1000
800

FeCrAl-ODS

Zircaloy
Wrought FeCrAl(C26M)

0 1 2 3 4 5 6 7 8Internal pressure at burst (MPa)

Reference• Zircaloy: M. Ishikawa and S. Shiozawa, J. Nucl. Mater., 95, 1-2, 1 (1980)• Wrought FeCrAl(C26M): B. A. Pint, ORNL/LTR-2018/530, August 2018

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28

事故時のふるまい(6):燃料との共存性⚫ FeCrAl-ODS板材とUO2 の反応試験を1723 Kで25 hまで実施（不活性ガス雰囲気）25 h
UO2 ペレット
光学顕微鏡

Zr箔
アルミナ
ボート FeCrAl-ODS 板材

アルミナ
被膜

BSE 像

Fe (EDS)

O (EDS)Cr (EDS)

Al (EDS)

U (EDS)

5 mm

Reference: K. Sakamoto, et al. , Proc. Top Fuel 2018, 30 Sep.
– 04 Oct. 2018, Prague, Czech Republic

燃料との反応は進まない
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29

事故時のふるまい(6):事故時の被覆管減耗予測

水蒸気

被覆管

UO2 ペレット

FeCrAl-ODS: 1200℃
FeCrAl-ODS: 1400℃
Zry: 1200℃
Zry: 1400℃

600
500
400

(mm)

FeCrAl-ODS: 0.35 mm
Zry: 0.7 mm

Thickness of remaining sound layer

700

300
200
100
0
0

10

5

15

20

25

Time (h)評価した減耗速度

減耗速度は数桁小さく抑えることが可能
Reference: K. Sakamoto et al. , Proc. ICAPP2017, 24-28 April, 2017, Fukui and Kyoto, JapanNIPPON NUCLEAR FUEL DEVELOPMENT CO., LTD.

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⚫ FeCrAl-ODSの概念⚫ 開発状況
⚫ 通常運転時のふるまい⚫ 事故時のふるまい⚫ 今後の展望NIPPON NUCLEAR FUEL DEVELOPMENT CO., LTD.

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今後の展望(1):⚫ 現在のR&D 開発レベルはTRL 3-4相当⚫ 短期目標: 重要実施項目は “模擬燃料棒照射試験” を試
験炉で実施して、燃料ふるまい解析コードの検証と燃料健全性の確認を実施⚫ 中期目標: 重要実施項目は“lead test rod (LTR)” と“leaduse assembly (LUA)” を国内商用炉で実施すること

Reference: https://www.world-nuclear-news.org/Articles/GNF-accident-tolerant-fuel-loaded-into-US-reactor

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今後の展望(2):⚫ 現行軽水炉へ導入するための鍵➢ 概念の早期証明•

現行炉の寿命を迎える前に導入が必要➢ 国際協力••ハルデン炉（Halden boiling water reactor (HBWR)）の廃炉により、特に試験炉照射試験の国際協力が必要国内だけでなく海外との協力を加速し、より効率的な開発が必要➢ “安全（Safety）” と “効率（Efficiency）”のバランス•

ATFは安全向上だけでなく効率向上への寄与も必要

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今後の展望(3):⚫ 他の原子炉燃料への適用➢ FeCrAl-ODSは水冷却の次世代炉の安全性向上が可能➢ 硬スペクトルの軽水炉は反応度ペナルティの点からより好ましい

Resource-renewable BWR (RBWR)

Super Critical-Water-cooled Reactor (SCWR)

Reference: T. Mitsuyasu. Sakamoto et al. , Proc. ICAPP2017, 24-28 April, 2017, Fukui and Kyoto, JapanNIPPON NUCLEAR FUEL DEVELOPMENT CO., LTD.

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Reference: T. Schulenberg et al. , IAEA-CN-164-5S06, 200934

謝辞
• 本研究発表の一部は、経済産業省資源エネルギー庁の原子力の安全性向上に資する共通基盤整備のための技術開発事業（安全性向上に資する新型燃料の既存軽水炉への導入に向けた技術基盤整備）の成果である• 本研究開発はJAEA、GNF-J、日立GEニュークリア・エナジー、北海道大学、京都大学、早稲田大学と共同で実施したものです• Integral LOCA 試験は日米CNWGの枠組みを利用してORNL SATSで実施しました。特に Dr. K. Terrani, K. Linton, M. Howellに感謝いたします

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