CDC4-2018-900281 Rev.0
PSNN-2018-0735

日本原子力学会 水化学部会 第34回定例研究会

BWRプラントにおける線量低減への取組み

東芝エネルギーシステムズ株式会社
洞⼭ 祐介
2018年 10⽉ 5⽇© Toshiba Energy Systems & Solutions Corporation 2018

⽬次
1. 国内プラントの被ばく線量の推移
2. BWRプラントにおける被ばくメカニズムの概要
3. BWRプラントにおける線量低減への取組み
3.1 ⽔質制御の変遷
3.2 Ni/Fe⽐制御
3.3 極低鉄⾼Ni制御
3.4 炉⽔Ni制御
4. 微量鉄注⼊装置の開発
4.1 薬剤選定ラボ試験
4.2 注⼊システム
4.2 実機適⽤⼯程
5. まとめ⽇本原⼦⼒学会 ⽔化学部会 第34回定例研究会（2018/10/5, 仙台）
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１．国内プラントの被ばく線量の推移
国別のBWR⼀炉当たり平均線量（2010年）※

定検時被ばく線量(⼈･Sv)

フ ンランドデンスペイン

ドイツ

スウ

⽇本

スイス

国内導⼊当初はBWRの被ばく線量がPWRを上回っていたが、80年代後半から同等以下まで低減

⽶国

商業運転開始年

メキシコ

平均年間集団線量(⼈･Sv/炉)

BWR/PWRにおける定検時被ばく線量の推移※出典︓ISOEプログラム第20回年次報告書（2010年）

⽇本のBWR被ばく線量は世界で4番⽬に⾼いプラント再稼働後は、被ばく低減対策への再注⼒が必要
⽬標:0.5⼈･Sv/炉⽇本原⼦⼒学会 ⽔化学部会 第34回定例研究会（2018/10/5, 仙台）
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２．BWRプラントにおける被ばくメカニズムの概要
主蒸気原⼦炉①給⽔
腐⾷⽣成物持込み

①給⽔

③再循環系
配管

④定検作業n中性⼦

②燃料

②燃料
放射化
③再循環系配管など
放射能蓄積←→再循環系ポンプ

再循環系ポンプ

ガンマ線

④定検作業

︓腐⾷⽣成物（Corrosion Product : CP）
︓放射性腐⾷⽣成物（Activated Corrosion Product : ACP）

作業環境線量率

炉⼼部で放射化した腐⾷⽣成物が再循環系配管などで酸化⽪膜に取込まれて被ばく線源となる
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３. BWRプラントにおける線量低減への取組み
復⽔上流耐⾷材
給⽔系酸素注⼊

クラッド発⽣抑制および除去

復⽔浄化系⼆重化
保管対策
給⽔加熱器加熱管

被ばく
低減
対策

放射性腐⾷⽣成物の低減

低コバルト材の採⽤

燃料⽀持ばね
材料表⾯処理放射性腐⾷⽣成物の除去
しゃへいの最適化
機器の配置改良

炉⼼材料
⼤気酸化処理電解研磨
Ni/Fe⽐制御

⽔質制御
発表項⽬

極低鉄⾼Ni制御
炉⽔Ni制御亜鉛注⼊

被ばく低減対策として、⽔質制御（とくに鉄濃度制御）に着⽬してご紹介
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3.1 ⽔質制御の変遷
年代

1970

1980

1990

復⽔浄化⼆重化

2000

2010

性能改善

プリコートフィルタ＋復⽔脱塩塔

中空⽷膜フィルタ＋復⽔脱塩塔

燃料仕様変更プラント仕様RJタイプ→BJタイプ
装置開発
微量鉄注⼊装置

炉⽔60Co濃度低減

⽔質制御Ni/Fe⽐制御
配管付着抑制極低鉄⾼Ni制御

炉⽔60Co濃度低減/配管付着抑制

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3.1 ⽔質制御の変遷 －８０年代前半－
想定された要因

PLR配管線量率（mSv/h）

32.5

復⽔浄化系⼆重化未実施

実施

21.5
10.5
0
Aプラント

Bプラント

Cプラント

Dプラント

復⽔浄化系⼆重化前⇒鉄が炉内に多量に持込まれる⇒厚い燃料クラッドへ60Coが閉込められる⇒炉⽔60Co濃度の低濃度維持が可能

復⽔浄化系⼆重化後⇒燃料クラッドへ60Coが閉込め効果が低減⇒炉⽔60Co濃度が上昇⇒PLR配管線量率が上昇

復⽔浄化系⼆重化対策実施前後での定検時PLR配管線量率の⽐較

復⽔浄化系⼆重化等のクラッド持込み対策を講じたプラントで炉⽔60Co濃度が上昇し、配管線量率が⾼くなった
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3.2 Ni/Fe⽐制御 －コンセプト－●Ni/Fe⽐制御のコンセプト︓⇒給⽔から鉄を注⼊し、燃料被覆管表⾯に多量のNiFe2O4を付着させ、燃料クラッドへ60Coを閉込め、炉⽔60Co濃度を低下⇒PLR配管表⾯は疎なヘマタイトの⽪膜が形成され、60Coが付着しやすい点は許容【燃料被覆管表⾯】
Fe≧2×Ni【PLR配管表⾯】

フェライト化[Ni(Co)Fe2O4］
Fe,Ni,Co
炉⽔60CoCUW

疎なFe2O3Fe3O4
NiFe2O4

60Co

配管

低い炉⽔放射能濃度

⾼い配管付着係数

燃料被覆管表⾯での60Co挙動に着⽬し、炉⽔60Co濃度を低下
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3.2 Ni/Fe⽐制御 －効果－
3.0

燃料被覆管
表⾯処理⽅法変更PLR配管線量率（mSv/h）

2.52.01.5

Ni/Fe⽐制御の効果

1.00.5
0.0
80/04

85/04

90/04

95/04

00/04

05/04

Ni/Fe⽐制御の効果は得られたが、燃料被覆管の表⾯処理変更により、再度PLR線量率が上昇
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3.2 Ni/Fe⽐制御 －課題－
RJタイプ燃料（80年代まで）
酸化⽪膜処理
燃料クラッド…放射能溶出⼩60Co

イオン

RJ︓旧型の燃料被覆管
BJ︓⾼耐⾷性燃料被覆管

BJ被覆管 燃料クラッド 炉 ⽔
ジルカロイ酸化⽪膜

燃料クラッド 炉 ⽔ジルカロイ

ジルカロイ酸化⽪膜

ジルカロイ

RJ被覆管

BJタイプ燃料（90年代以降）
機械研磨処理
燃料クラッド…放射能溶出⼤60Coイオン

60Co溶出プロセス①Cr酸化物析出(加⼯痕部)②Cr酸化物溶解(Cr2O3→CrO42-)→pH低下③周囲のNi(Co)Fe2O4を溶解→60Co溶出①②③60Coイオン

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3.3 極低鉄⾼Ni制御 －コンセプト－●極低鉄⾼Ni制御のコンセプト︓⇒ 60Coを燃料クラッドに閉込められないなら、60Coの配管への取り込みを抑制する⇒ 鉄持込を最⼩化し、配管⽪膜を厚い鉄酸化物から緻密なNiFe2O4へ変更⇒ CUWの浄化率を出来るだけ上げて炉⽔の60Coを除去

Fe＜2×Ni【PLR配管表⾯】【燃料被覆管表⾯】
モノオキサイド化[Ni(Co)O］

60Co

Fe,Ni,Co

ﾆｯｹﾙ
ﾌｪﾗｲﾄ

Cr2O3

炉⽔60CoCUW

緻密なNiFe2O4
ステンレス鋼配管

⾼い炉⽔放射能濃度

低い配管付着係数

燃料表⾯処理は変更できないため、復⽔浄化系の仕様向上を反映し鉄を極⼒抑制し、ニッケル過剰状態を維持
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3.3 極低鉄⾼Ni制御 －効果と課題－

出典:Saito et al,”Experiences and Optimization of Feedwater Iron Control in Tohoku Electric Power BWRs”,
NPC'08 - International Conference on Water Chemistry of Nuclear Reactor Systems,2008

第4サイクルまで極低鉄⾼Ni制御でPLR配管線量率低減が可能
⻑期的な極低鉄⾼Ni制御によるPLR配管線量率低減は⾼度化が必要
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3.3 極低鉄⾼Ni制御 －線量率上昇原因調査（１／３）－●燃料付着クラッドかきとり調査の結果
1.E+03

金属量（ｍｇ／ｒｏｄ／サイクル）

NiFe2O4

O-2 Z2X034
O-1 Z1E235
O-1 Z1F601
O-1 Z1F228

1.E+02SEM

1.E+01

1.E+00

1.E-01

1.E-02

ＦｅＮｉ

ＣrＣｏ

ソフトクラッド

ＣｕＺｎ

NiO

EPMA

1.E+03O-2 Z2X034
O-1 Z1E235
O-1 Z1F601
O-1 Z1F228

金属量（ｍｇ／ｒｏｄ／サイクル）

1.E+02Fe1.E+01

1.E+00EPMA

1.E-01

1.E-02

1.E-03

ＦｅＮｉ

ＣrＣｏＣｕＺｎ

ハードクラッド
出典︓Y. Goto, et al., “ Ultra Low Crud Control in Onagawa-2”, Proc. of Water Chemistryʼ98, p249, Kashiwazaki, Japan, 1998

N
i

5μｍ

燃料クラッド上にニッケル酸化物（NiO）の⽣成を確認
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3.3 極低鉄⾼Ni制御 －線量率上昇原因調査（２／３）－●配管表⾯酸化⽪膜調査の結果

Intensityx10e340

採取部位

PLR
PLRﾟ

Test
Specimens
were obtained fromthis pipe

39%54%ハードクラッド

FeNiCr

EDXによる酸化⽪膜組成分析結果

Fex2000

Crx2000

Nix2000

Znx2000

Ox200035
Ni 2P3/2(NiFe O )230

4

Ni 2P3/2(NiO)

Ni 2P1/2

257%

reflec tedelectron

20
900

880

860

840

820

800

Bonding energy (eV)XPSによる酸化⽪膜定性分析結果

EDXによる酸化⽪膜マッピング結果

出典:Saito et al,”Experiences and Optimization of Feedwater Iron Control in Tohoku Electric PowerBWRs”, International Conference on Water Chemistry of Nuclear Reactor Systems,2008

酸化⽪膜のNiリッチ層にはNiOの⽣成を確認
酸化⽪膜の⼀部にCrリッチな段差が⾒られ外層の割れによる内層⾯と推定
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3.3 極低鉄⾼Ni制御 －線量率上昇原因調査（３／３）－●極低鉄⾼Ni制御の課題まとめ︓⇒ 燃料被覆管表⾯にNiOが多量に析出、60Co溶出が増⼤し炉⽔放射能濃度が上昇⇒ 配管表⾯にNiOが⽣成し 60Co付着が加速。NiFe2O4 の酸化⽪膜に割れが発⽣し、露出したCr2O3に60Coが付着【PLR配管表⾯】【燃料被覆管表⾯】
モノオキサイド化[Ni(Co)O］

60Co

Fe,Ni,Co

ﾆｯｹﾙ
ﾌｪﾗｲﾄ

Cr2O3

炉⽔60CoCUW

NiFe2O4に割れが発⽣

NiO

ステンレス鋼配管

⾼い炉⽔放射能濃度

⾼い配管付着係数

燃料／配管の両⾯から要因を抽出
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3.3 極低鉄⾼Ni制御 －まとめ－
炉⽔放射能濃度

配管
付着係数

配管
線量率

炉⽔放射能濃度

配管
付着係数

配管
線量率

Ni/Fe⽐制御◎△○－Ni/Fe⽐制御(燃料仕様変更)△△△

燃料被覆管製造⽅法の変更

極低鉄⾼Ni制御

△

◎

○

－

極低鉄⾼Ni制御
(⻑期)

×

○

△

燃料︓NiO多量析出
配管︓酸化⽪膜の成⻑、NiO析出

○

◎

－

配管線量率の考え⽅

再稼働後の⽔質制御⽬標

上昇

上昇

○増加

備考

年代

「炉⽔放射能濃度」低減と「配管付着係数」低減のバランスが重要
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炉⽔60Coイオン濃度（Bq/cm3）

3.4 炉⽔Ni制御 －コンセプト－

⽔質コントロール⾼度化

PLR配管60Coイオン付着係数（cm/h）

極低鉄⾼Ni制御による60Co付着抑制効果を維持しつつ炉⽔60Co濃度低減を⽬指す
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3.4 炉⽔Ni制御 －制御⽅法－
濃度(ppb)
給⽔

0.01

0.1

110Fe濃度
Ni/Fe⽐制御
極低鉄⾼Ni制御
炉⽔Ni制御炉⽔Ni濃度炉⽔Ni制御のためには微量Fe濃度制御が必要

Ni/Fe⽐制御
極低鉄⾼Ni制御
炉⽔Ni制御炉⽔Ni制御は炉⽔Niを過剰にさせないために、給⽔から微量鉄を注⼊して制御
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４．微量鉄注⼊装置の開発 －背景－⽬的
 最適な炉水Ni濃度範囲を維持し、「炉水60Co濃度低減」と「配管付着係数低減」を同時に達成したい 炉水Niを過剰にさせないために、給水から微量の鉄を注入して制御したい

課題
 沈積性線源の上昇を起こさず、燃料表面から剥離しにくい鉄の選定が必要

濃度(相対値)

 最適な給水鉄濃度範囲は狭く、鉄濃度制御の精度向上が必要

配管付着係数

炉⽔60Co濃度

 CFバイパスや従来型鉄注入装置では達成困難

⾼Ni

2

炉⽔Ni濃度Fe/Ni⽐付着係数(相対値)

︓最適濃度範囲

⾼Fe

ＣＦ︓復⽔ろ過装置

新しい鉄注⼊装置の開発が必要
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4.1 薬剤選定ラボ試験
注⼊鉄の⽬標性能①対象候補選定（Fe, H, O, Cから構成）

１．燃料／材料に悪影響を与えないこと⇒Fe, H, C, Oのみから構成される鉄化合物を選定（①）

２．薬液タンク内で安定的に溶解または分散すること⇒溶解性・分散安定性確認試験（②）

３．Ni/Coと反応し、フェライトを⽣成しやすいこと⇒Ni/Co反応性試験（③）

４．燃料表⾯への付着性が⾼いこと②溶解／分散安定性試験③Ni/Co反応性試験④燃料付着試験⑤給⽔系
付着ロス試験⇒BWR燃料被覆管（ジルカロイ）への付着試験（④）⑥総合評価

５．炉内に到達するまでの付着ロスが⼩さいこと

薬剤決定⇒給⽔加熱器伝熱管での付着ロス確認試験（⑤）

薬剤選定フロー

運転員への負担が少なく、制御性が⾼い
鉄化合物選定のためラボ試験を実施
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4.1 薬剤選定ラボ試験 ①対象候補選定
 鉄以外の含有物がH, C, Oの試薬を選定
 溶解特性により３つのカテゴリーに分類
No.

グループ

溶解特性

名称

化学式

1

ゲータイト

αFeOOH2レピドクロサイト

γFeOOH

オキシ⽔酸化鉄FeO(OH)

4マグネタイト

Fe3O４

5

シュウ酸鉄

FeC2O4・2H2O

フマル酸鉄

FeC4H2O47

酢酸鉄

Fe(OH)(CH3COO)28

乳酸鉄

Fe(CH3CHOHCOO)2・3H2O

クエン酸鉄

FeC6H5O7・nH2O

369ABC

不溶解性

低溶解性

⾼溶解性

9種類の鉄化合物候補を選定
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4.1 薬剤選定ラボ試験 ②溶解／分散安定性試験
試験フローGr.A120120

放置 17h @ R.T.
ろ過(0.1umフィルタ)

クラッド残存率 / %100

超⾳波攪拌 10分8060
αFeOOHγFeOOHFeO(OH)
Fe3O440200

Ｘ線回折05ml 採取500
1000
静置時間 / min.

Gr.B
ｼｭｳ酸鉄
ﾌﾏﾙ酸鉄
酢酸鉄

100

クラッド残存率 / %Fe濃度150ppmに調整( 500ml )

試験結果

8060
402000500
1000
静置時間 / min.

出典︓S. Yamamoto, et al., Symposium on Chemistry and Corrosion inNuclear Power Plants in Asia, Japan(2009)

分散安定性が⾼いのはα-FeOOH,γ-FeOOH, FeO(OH) > シュウ酸鉄 > フマル酸鉄、酢酸鉄
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4.1 薬剤選定ラボ試験 ③Ni/Co反応性試験
試験フロー
⽔15mlに鉄化合物2.5mg(as Fe)とNiSO4 1.25mg(as Ni)を混合

100%

攪拌後超⾳波で10分間分散

60%

Fe2O3
NiFe2O480%

割合285℃で17時間保持

原料40%20%

フィルタ(孔径0.1μｍ)でろ過しX線回折、蛍光X線分析

0%

出典︓S. Yamamoto, et al., Symposium on Chemistry and Corrosion inNuclear Power Plants in Asia, Japan(2009)

Niとの反応性が⾼いのはフマル酸鉄,クエン酸鉄,シュウ酸鉄 > α-FeOOH,γ-FeOOH,乳酸鉄 > 酢酸鉄
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4.1 薬剤選定ラボ試験 ④燃料付着試験
TC 285℃

試験フロー模擬燃料棒試験体に⽔250ml/min.
Fe,Niを2.5ml/min.で注⼊

⽔の流れ
Fe/Ni=100/10ppb

250ml/min.
ジルカロイ (220mmL)

96時間の通⽔

シースヒータ (2kW)

試験後燃料棒表⾯のクラッドをフィルタ(孔径0.1μｍ)でろ過しX線回折、蛍光X線分析

⽔の流れ

Fe/Ni注⼊(2.5ml/min.)
TC 250℃

燃料被覆管への付着挙動を模擬
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4.1 薬剤選定ラボ試験 ④燃料付着試験
X線回折

代表性を考慮し各グループから１種類計３種類の鉄化合物を評価

NiFe2O4の⽣成を確認

Gr. A︓α-FeOOH
Gr. B︓シュウ酸鉄

NiFe2O4

緻密で均⼀なNiFe2O4で覆われている100

燃料付着率 / %SEM観察

Gr. C︓乳酸鉄

80
60
40
200
α-FeOOH

シュウ酸鉄の試験結果

シュウ酸鉄

乳酸鉄

試験結果まとめ
出典︓⼭本 他、⽇本原⼦⼒学会2009年秋の⼤会（2009）

燃料付着性に優れるのは シュウ酸鉄
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4.1 薬剤選定ラボ試験 ⑤給⽔系付着ロス試験⑤給⽔系付着ロス試験

リザーバータンク
容量︓10L
本体︓ステンレス製
蓋板︓アクリル性
撹拌機能付き試験フロー

Fe化合物溶液(150ppm)を調整する

超⾳波バス

注⼊速度2.5ml/min.で連続的に恒温槽に液を送る

・1/8インチ配管1m分が浸漬可能
・ON-OFFタイマー付

恒温槽温度は室温 ~216℃に設定し３時間の通⽔を⾏う
配管を取り出し、内⾯に付着した鉄をフィルタ(孔径0.1μｍ)でろ過し蛍光X線分析

⾼圧ポンプ
逆⽌弁

・最⾼圧⼒︓10MPa
・最⼤流量︓5ml/min
恒温槽

⾼温⽤バルブ・1/8インチ配管最⻑3m分が装脱着可
・保持温度︓〜220℃

給⽔加熱器伝熱管への付着挙動を模擬
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4.1 薬剤選定ラボ試験 ⑤給⽔系付着ロス試験
 代表性を考慮し各グループから１種類、計３種類の鉄化合物を評価
Gr. A︓α-FeOOH

100

Gr. C︓乳酸鉄

給⽔付着率 / %Gr. B︓シュウ酸鉄

806040200α-FeOOH

シュウ酸鉄

乳酸鉄

出典︓S. Yamamoto, et al., Symposium on Chemistry and Corrosion in
Nuclear Power Plants in Asia, Japan(2009)

給⽔系での付着ロスが少ないのは α-FeOOH、シュウ酸鉄
⽇本原⼦⼒学会 ⽔化学部会 第34回定例研究会（2018/10/5, 仙台）
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4.1 薬剤選定ラボ試験 ⑥総合評価
No.

Gr.

名称

溶解/分散
安定性

Ni/Co反応性

燃料付着率

給⽔付着ロス

総合評価○○◎○○○※21α-FeOOH

2γ-FeOOH◎◎FeO(OH)○△○◎◎◎4Fe3O４※1×－－－－5シュウ酸鉄○○△◎フマル酸鉄×◎◎○△△7酢酸鉄△×○△×8乳酸鉄◎◎○○×○◎◎×○

3

69AB

C

クエン酸鉄

○※1︓Fe3O4はGr.A内で分散安定性が⼤幅に悪く、以降の選定から除外した※2︓α-FeOOHとγ-FeOOHの選定結果はほぼ同等だが、①熱⼒学的安定性、②調達性、③過去注⼊実績、等の観点から最終的にα-FeOOHを選定した

注⼊鉄としてα-FeOOHとシュウ酸鉄を選定
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4.2 注⼊システム
純⽔
撹拌機×2 Ｍ
（モータ付き）定量注⼊ポンプ

注⼊槽×２

鉄注⼊装置
制御盤

電源

新鉄注⼊装置従来鉄注⼊装置
候補1

候補2

注⼊鉄

α-FeOOH

シュウ酸鉄

注⼊箇所

CD出⼝

CUW F/D出⼝

従来の鉄注⼊技術に対して、操作性が優れ（運転員への負担⼩）、制御性が⾼い鉄注⼊システムを開発
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4.3 実機適⽤⼯程（単位︓年）▽初号機再稼働

1
1サイクル

初号機

▽次号機再稼働

23▽次々号機再稼働

42サイクル

53サイクル

64サイクル

装置製作
⽔質確認

CFバイパス

微量鉄注⼊
1サイクル

次号機

2サイクル

3サイクル

装置製作
⽔質確認

微量鉄注⼊
1サイクル

次々号機

2サイクル

装置製作
⽔質確認

微量鉄注⼊

初号機はCFバイパスで効果を確認、その後微量鉄注入へ移行
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５．まとめ 国内BWRプラントの被ばく線量は、国内導⼊当初から2000年代にかけて減少を続けてきた。しかしながら、2010年時点では世界的には4番⽬に⾼く、プラント再稼働後には被ばく低減対策への再注⼒が必要である。
 BWRプラントでは、炉⼼部で放射化した腐⾷⽣成物が再循環系配管などで酸化⽪膜に取り込まれて被ばく線源となり、作業者が被ばくする。⽔質制御を⾏う上で、この被ばくメカニズムが重要となる。
 BWRプラントにおける被ばく低減対策として、特に⽔質制御に着⽬し、「Ni/Fe⽐制御」、「極低鉄⾼Ni制御」、「炉⽔Ni制御」の考え⽅と成果を紹介した。
 「炉⽔Ni制御」を達成するための⼿段として、微量鉄注⼊装置の開発成果を紹介した。
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