静電気学会誌，47, 3（2023）108-113

J. Inst. Electrostat. Jpn.

論

文

誘導帯電による純水スプレー時に発生する液滴中の帯電量制御
鈴木 洋陽 ，森 竜雄 ，一野 祐亮 ，清家 善之＊＊＊＊, ＊＊，1（2022年9月15日受付；2023年2月28日受理）

Control of the Amount of Charge in Droplets Generated during
Deionized Water Spraying by Induction Charging＊＊＊＊,＊＊, 1

Hiroharu SUZUKI , Tatsuo MORI , Yusuke ICHINO and Yoshiyuki SEIKE（Received September 15, 2022; Accepted February 28, 2023）

A two-fluid deionized spray is used to resist stripping and particle removal. Two-fluid spraying of deionized water can cause
electrostatic discharge (ESD). A method of induction charging in the continuous flow area of the two-fluid spray has beendevised to prevent ESD. The induction charging element was designed by considering the continuous flow area of thedeionized water sprayed and the concentric cylindrical capacitors of the induction charging element. Finding the applied
electric field to the continuous flow area of the spray using electric field simulation enables calculating the slope of the applied
voltage characteristic of the current, which is generated by the inductive charging. The prototype induction charging element
was then used to measure the current produced by the two-fluid spray. The results showed that the generated current decreased
between －11.7 and －14.5 nA/kV when a positive voltage in the order of kV was applied to the induction charging element.
Comparing the calculated and experimental slope of the applied voltage characteristic of the generated current, theexperimental value was approximately twice the calculated value. It was found that the induction charging element can beused to control the amount of charge on the droplets during two-fluid spraying of deionized water.

1．はじめにし，二流体スプレーでの洗浄は，純水を噴射すると，噴射近年，半導体デバイスの微細化が進み，台湾 TSMC 社

された純水が帯電し，帯電した液滴がウェハ表面に着弾すはゲート長 3 nm の FinFET 構造の半導体デバイスの量産るために，ウェハ上の素子を電気的に破損してしまう静電を実現した ．この様な半導体デバイスの製造において，気障害（ ESD: Electrostatic Discharge ）が生じるという問題

洗浄工程は製品の歩留まりを決定する重要なプロセスであがあるる時に発生する電流を，試作したファラデーケージを用いて

1）．半導体洗浄には，25 枚単位のウェハをフループに

2-4）．我々のグループでは，純水の二流体スプレー

11-14）

や，

測 定 し， さ ら に SDPA（ Shadow Doppler Particle Analyzer ）レジスト剥離やパーティクル除去にウェハを一枚ずつ処理を用いて飛行液滴の速度とサイズを測定し，発生電流と飛する枚葉式洗浄が使われている．枚葉式洗浄に使われ

行液滴特性の関係を明確にした ．その結果，二流体スプるスプレーツールの一つとして，窒素ガス等の圧縮ガスのレー時に発生する電流は正極性を示し，飛行液滴の速度が流れで純水をミスト化し，液滴をウェハ上に噴射させる二速いほど，液滴の帯電量が増加することを確認している．

流体スプレーが広く使われている

また，飛行液滴の速度が速ければ，洗浄力が高いことはす

セットし，薬液に浸漬させて洗浄するバッチ洗浄

5, 6）

7, 8）

．薬液ではなく純水

9, 10）を用いることで環境負荷を低減させることができる．しか15）でに報告されている．つまり，液滴の速度が速くなり，

10, 16, 17）

洗浄力が高くなれば，ESD も生じやすくなる．従来，二キーワード：静電気障害，二流体スプレー洗浄，純水，半導体，誘導帯電＊
愛知工業大学大学院工学研究科電気電子工学専攻（〒470-0392 愛知県豊田市八草町八千草 1247）
Electrical and Electronics Engineering Course, Graduate
School of Engineering, Aichi Institute of Technology, 1247
Yachigusa, Yakusa-cho, Toyota, Aichi, 470-0392, Japan＊＊la quaLab 合同会社（〒470-0392 愛知県豊田市八草町八千草 1247）
la quaLab LLC., 1247 Yachigusa, Yakusa-cho, Toyota, Aichi,
470-0392, Japan1y_seike@aitech.ac.jp
DOI：https://doi.org/10.34342/iesj.2023.47.3.108

28303455-1静電気学会誌47巻3号.indb

108

流体スプレー洗浄時の ESD を防止するために，純水に炭酸ガスを注入して純水の比抵抗を下げる方法や，純水に微量のアンモニアを溶解させた後，それに水素を溶解させたアンモニア水素水をスプレーするという手法が使われてきた．しかし，純水に炭酸ガスを溶解させた場合，純水

10, 16）は酸性となり，純水にアンモニアを溶解させたアンモニア
水素水はアルカリ性となる．このように，純水に炭酸ガスやアンモニアを溶解させて pH を変化させた場合，半導体
デバイス上の膜種によっては，使用できないプロセスもある．また，炭酸ガスやアンモニアを純水に溶解させるために，多額のランニングコストが生じてしまう課題がある．

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誘導帯電による純水スプレー時に発生する液滴中の帯電量制御（鈴木 洋陽ら）

109（31）

本報告では，炭酸ガスの溶解水やアンモニア水素水などのように純水を改質することなく，かつ低価格で，二流体スプレー洗浄時に発生する ESD を減らすために，純水の噴射直後に誘導帯電素子

18）を設置し，強電界中にスプレーすることによって，純水液滴の帯電量を制御できることを確認したので報告する．

2．誘導帯電による液滴中の帯電量制御理論
2.1 二流体スプレーノズルの構造
試作した二流体スプレーノズルの構造を図 1 に示す．この二流体スプレーノズルはノズルの内部で気液混合する内部混合型で，吐出口の内径は 3 mm である．純水（ DIW：
deionized water ）と圧縮空気は異なった流路でノズル中央部の気液混合部まで搬送される．この気液混合部の内部では，圧縮空気は気液混合部の中心部を流れ，その周りから純水が流れて，純水と圧縮空気が混合し，ノズル先端より

図 1 誘導帯電素子を設置した二流体スプレーノズルの構造
Fig.1 Structure of two-fluid spray nozzle with induction charging
elements.

スプレーされる．また，この二流体スプレーノズルは半導体デバイスの製造工程で用いることを目的としており，純水に含まれる金属イオンを抑えるために，気液混合部の材
質は石英で製作し，それ以外の純水経路の接液部の材質はフッ素樹脂とした．また，スプレーされた純水液滴の帯電量を制御するために，気液混合部から下の範囲で位置が調節できるように誘導帯電素子を設置した．図 2 に空気流量
80 NL/min，純水流量 100 mL/min 時の二流体スプレーの様子を示す．
（ a ）はスプレーされた純水の散乱光を撮影した
画像で，（ b ）は高速度ビデオカメラ（ Photron 製 FASTCAM
Mini ）を用いて，吐出口付近のスプレーされた純水の影を撮影した画像で，フレームレートは 20,000 fps である．二流体スプレーノズルからスプレーされた純水は，水噴流が連続的に存在する連続流領域，液滴が生成される液滴流領

図 2 二流体スプレーの様子
Fig.2 Appearance of two-fluid spraying.

域，それが拡散されて独立した液滴に生成される拡散流領域に分けられる．純水の抵抗値は大気の抵抗値と比べ極めて小さく，純水の電荷緩和時間を求めると 1.2×10－4sであるため，本論においては連続流領域では電荷の移動があるものと考えた．図 2（b）の画像より，連続流領域をノズ
ル噴射孔から 7 mm で，流速の速い半径 1.5 mm の領域とした．誘導帯電素子で生成された強電界による誘導帯電は
連続流領域で起こり，独立した液滴が強電界中を通過しても，液滴内では静電誘導が生じるのみで，液滴内の電荷は保存される．

2.2 静電気の測定システム
二流体スプレー時に発生する電流を測定するためのシス
テムを図 3 に示す．電流測定に用いたファラデーケージの内容器の直径は 300 mm，高さは 300 mm，外容器の直径は360 mm，高さは 360 mm で，ともにステンレス製である．

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図 3 測定システム
Fig.3 Measurement system.

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静電気学会誌 第47巻 第 3 号（2023）

ファラデーケージの内容器と外容器は，高密度ポリエチレ
ンで絶縁されている．外容器は外部からのノイズを妨げる目的で設置されている．ファラデーケージの内容器の中には水撥ねを防止するためスチールウールを入れた．純水は水道水を活性炭フィルタ，イオン交換樹脂，ファイナルフ
ィルタに通して生成している．この純水の比抵抗は比抵抗計（堀場製作所製 HE-480R ）を用いて管理し，175 kΩ・m以上に保っている．このとき，水道水は蛇口，純水は比抵抗計を通して接地されている．実験室内の温度や湿度は特に制御せず，温度は 20℃，湿度は 35％程度であった．二流体スプレーノズルからファラデーケージの内容器に向けて噴霧し，発生する電流をエレクトロメータ（ ADCMT 製

図 4 スプレーされた純水の連続流領域と誘導帯電素子の概略図
Fig.4 Schematic of spray water and induction charging element.

8252）で測定する．このエレクトロメータは微小電流を積分方式で計測している．また，発生電流の測定と同時に純によって，それは 3.2 kΩ・m まで低下したことを確認して水流量をクランプ式流量計（キーエンス製 FD-XA1），純いる．

水圧力を圧力計（ ifm efector 製 PN2094），純水の比抵抗を次に，連続流と空気の界面直近の電界の大きさを算出す

比抵抗計，
水温を熱電対（ K タイプ），
空気流量を流量計（コる．連続流と空気の界面から誘導帯電素子のカバー表面まフロック製 8550MC-0-2-2），空気圧力を圧力計（ SMC 製での電界の大きさを E とすると，E は式 1 で与えられる ．
19）

ISE30A-01-D-M ）で測定した．また，それぞれの測定器の出力をロガー（ NI 製 cDAQ-9208，9210）で収集した．サ（1）

ンプリング時間は 0.5 秒とした．なお，二流体スプレーは
液滴とエアの気液混合流としてスプレーしているため，全ここで，r は円筒形とみなしたスプレーされた純水の連続ての液滴をファラデーケージで捕集できていない．ファラ流の中心からの距離，V は誘導帯電素子の電極に印加する

デーケージでの液滴捕集率は 80％程度であり，それ以外

電圧，
εa は空気の誘電率，εc は電極内カバーの誘電率である．

の液滴は気中に浮遊していると考えている．

式 1 から連続流と空気の界面直近の電界の大きさ Es は式 2

2.3 誘導帯電素子の設計となる．

我々は二流体スプレー時の純水液滴の帯電量を制御するために，誘導帯電素子でノズル近傍に強電界を作り出し，（2）

その強電界中に純水をスプレーすることによって液滴の帯電量を制御できると考え，誘導帯電素子の設計を行った．

ガウスの法則より，スプレーされた純水の連続流領域でのこの設計は，二流体スプレー時の液滴の帯電を考慮せず，

誘導表面電荷密度 ρ s は式 3 で表すことができる．

スプレーされた純水は接地状態とみなし，連続流領域での（3）

誘導帯電による電荷の移動のみを考慮して解析した．誘導帯電による液滴の帯電に関する研究は，農作物に対する静次に，発生電流 Ic は純水の流量 Q を用いて式 4 で表すこ

電農薬散布の分野などで研究されているとができる．

．我々は図 419-21）に示すように，外側に高電圧を印加する電極と内側にスプレーされた純水の連続流領域を円筒形の導電性液体とみな（4）し，これらの電極間に内カバーとなる樹脂と空気の 2 種の誘電体とした同心円筒のキャパシタと見立て，連続流と空ここで，発生電流 Ic は，印加電圧 V に対して逆の極性の気の界面直近の電界の大きさを算出した ．ただし，この電荷が誘導されるためマイナスとした．式 4 より誘導帯電

計算では円筒中心の純水は，スプレーされ空気と触れるこにより発生する電流は，スプレーされた純水の連続流と空とによって，比抵抗が小さくなり，導体となったとみなし

気の界面直近の電界の大きさに比例することが分かる．

19）ている．実際にスプレーされた純水をビーカーに溜め，比次に，試作する誘導帯電素子のサイズを意識して，円筒抵抗を測定したところ，二流体スプレーノズル前の比抵抗と見たてた連続流の半径 rs を 1.5 mm，誘導帯電素子のカ値は 175 kΩ・m 以上あったが，純水をスプレーすること

バーの内径 rc を 19 mm，円筒電極の外径 re を 24 mm，印

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誘導帯電による純水スプレー時に発生する液滴中の帯電量制御（鈴木 洋陽ら）

111（33）加電圧を 10 kV，カバーの比誘電率 εc を 3.7，空気の比誘用いた二流体スプレーノズルはスプレーの噴射形態が円筒

電率 εa を 1.0 と仮定して，式 1 を用いて計算した．図 5 は形であるため，それに合わせて電極を円筒とした．この誘

その計算結果であり，内カバー内部の電界の大きさは 46.2

導帯電素子を吐出口近傍に取り付け，スプレーされた純水

kV/m であるが，空気中では電界の大きさは大きくなり，の連続流領域で誘導帯電させる．このシステムは半導体製

連続流と空気との界面直近の電界の大きさは 2.56 MV/m

造の洗浄プロセスでの使用することを目的としているたとなる．また，式 4 より，誘導帯電素子に 10 kV 印加しため，誘導帯電素子の内側のカバーの役割は，一度電極に付際に，スプレーされた純水に誘導され生じる電流 Ic は－

着した液滴が半導体デバイスに落下し，半導体への金属コ

50.4 nA と算出できる．我々が以前報告した純水を二流体ス

ンタミネーションを防ぐことである．

プレーした際に発生する電流は数十 nA 程度であるので ，

2.4 電界シミュレーションによる解析

誘導帯電素子の大きさや印加電圧はこの程度で大丈夫であ

スプレーされた純水の連続流に掛かる電界がわかれば，ると考え，図 6 に示す誘導帯電素子を試作した．試作した

誘導帯電により発生する電流は式 4 で求めることができ

誘導帯電素子は外径 62 mm，内径 48.5 mm，外径 48 mm，る．そこで，連続流に掛かる電界をより詳細に解析するた

内径 38 mm のポリアセタール製の円筒を組み合わせ，そめに，電界シミュレーションを行い，その結果の一例を図の間に金属電極としてアルミテープをはさみ込んだ．今回

7 に示す．この電界シュレーションには二次元有限要素法

15）

静電場解析ソフト EStat（アドバンスト・サイエンス・ラ
ボラトリー）を使用した．シミュレーションは連続流領域を半径 rs が 1.5 mm，長さがノズル先端から 7 mm の円筒形で，先端が半球状とみなし，連続流は接地状態として行った．誘導帯電素子を二流体スプレーノズルの下 5 mm の位置に設置し，10 kV の電圧を印加させる条件でシミュレーションすると，円筒形とした連続流領域の側面に掛かる
水平方向（連続流領域の側面に垂直な方向）の電界の大きさを調べると，3.42 MV/m となる．この電界の大きさは印
加電圧 1 kV 当たり 0.342 MV/m 変化する．この解析ソフト
では，連続流を一定の形状とみなし，空気中の絶縁破壊電圧を考慮できない．また，図 5 において，誘電帯電素子に10 kV を印加した場合，連続流領域と空気の界面直近の電図 5 スプレーされた純水の連続流領域と電極の間の電界の大きさFig.5 Electric field strength between the spray water and theelectrode.

図 6 試作した誘導帯電素子
Fig.6 Prototype induction charging element.

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111

界の値は 2.56 MV/m であり，電界シミュレーションによる結果の方が 1.3 倍大きい．これは，図 5 では誘導帯電素子

図 7 電界シミュレーション （ 印加電圧 : +10 kV，誘導帯電素子の位置 : ノズル直下 5mm ）Fig.7 Electric field simulation（ Applied voltage: +10 kV, position of
the induction charging element: 5 mm below the nozzle）.

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112（34）

静電気学会誌 第47巻 第 3 号（2023）と連続流領域が同心円筒となっている部分のみを考慮した計算であるのに対し，電界シミュレーションでは誘導帯電素子の長さ全体を考慮した計算であるため差が生じた．
連続流領域に掛かる電界を用いて，式 4 で電流 Ic の傾きを計算する．この時の純水の流量 Q は実測値で 100 mL/minとする．ノズル先端より 5 mm 上に設置した場合の傾きは，－6.73 nA/kV，5 mm 下に設置の場合の傾きは－6.98 nA/kV，
25 mm 下に設置した場合の傾きは－5.63 nA/kV となる．

3．誘導帯電による液滴の帯電量制御の検証実験
3.1 二流体スプレー時に発生する電流測定
二流体スプレー時の純水流量と空気流量に対する発生電流の関係を図 8 に示す．この図は純水流量，純水の圧力，

図 8 純水流量と空気流量に対する発生電流の関係
Fig.8 Correlation of generated current to deionized water flow rate
and airflow rate.

比抵抗，水温，空気流量，空気の圧力，発生電流の 7 因子を測定したうち，純水流量，空気流量に対する発生電流を示している．図中の黒点は 0.5 秒ごとの測定点を示し，近似面は測定値から局所回帰平滑化したものを示している．
ファラデーケージからアースに流れる電流を測定すると，極性は正極性で，空気流量が増加すると発生する電流は大きくなる傾向がある．空気流量が 100 NL/min 以上では純水流量が増えると，発生電流は大きくなり，ばらつきも大きくなる傾向であった．

3.2 誘導帯電素子による純水液滴の帯電量制御効果
図 1 のように誘導帯電素子を二流体スプレーノズルの先端から下へ 5 mm，25 mm および先端より上部へ 5 mm の位置に取り付け，印加電圧と発生電流の関係を調査した．
二流体スプレーの条件は，純水流量 100 mL/min，空気流量 80 NL/min であり，この時の平均飛行液滴速度は 87.8
m/s である．得られた結果を図 9 に示す．エラーバーは
0.5 秒間隔で測定した 120 点分のデータの標準偏差を示す．
いずれの場合も印加電圧が－8 kV 以下では発生電流のばらつきが大きかったが，発生電流は印加電圧に対して負の傾きで比例した．各取り付け位置における発生電流の印加
電圧特性の近似直線の傾きに注目すると，ノズル先端より5 mm 上に設置したときの傾きは－11.7 nA/kV，5 mm 下に

図 9 誘導帯電素子への印加電圧と発生電流の関係
Fig.9 Correlation between the voltage applied to the induction
charging element and the current generated.
表 1 発生電流の印加電圧特性の傾きの計算値と実験値
Table 1 Calculated and experimental slope of the applied voltage
characteristic of the generated current
Position
5 mm above nozzle tip
5 mm below nozzle tip
25 mm below nozzle tip

Calculated value［ nA/kV ］
－6.73
－6.98
－5.63

Expenmental value［ nA/kV ］
－11.7
－12.6
－14.5

設置したときの傾きは－12.6 nA/kV，25 mm 下に設置したときの傾きは－14.5 nA/kV であり，いずれの条件でもマイれた純水の連続流領域には負の電荷が誘導される．逆に負ナス十数 nA/kV の傾きで比例する．この発生電流の印加の電圧を印加するとその電界により，スプレーされた純水

電圧特性の傾きについて，2.4 節での電界シミュレーショ

の連続流領域には正の電荷が誘導される．液滴流領域に達ンで計算した結果と実験値を表 1 で比較すると，実験値はすると，分裂が起こり，誘導電荷が切り離され，液滴はそ

計算値の 1.74 倍から 2.58 倍となった．ここで差異が生じ

れぞれの極性に帯電する．

た原因は，この電界解析ソフトは，連続流領域が流体であることを加味していないためだと考える．

誘導帯電素子に電圧を印加していない時には，数十 nAの電流が発生し，これが半導体素子上で起こる ESD の原

誘導帯電素子に電圧を印加するとその周囲に電界が発生因となる可能性がある．誘導帯電素子を二流体スプレーノ

する．正の電圧を印加するとその電界により，スプレーさズルの先端から下へ 5 mm の位置に設置し，4.7 kV 印加す28303455-1静電気学会誌47巻3号.indb

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9:18:33

誘導帯電による純水スプレー時に発生する液滴中の帯電量制御（鈴木 洋陽ら）

113（35）ると発生電流が零となった．この結果から，誘導帯電素子

5） F. Chen, D. W. Zhang, X. Wei, X. Zhang, F. Liu, S. A. Henry, H.

を用いることで，純水の二流体スプレー時の液滴の帯電量

Hu, L. Yao, W. Chen, X. Shou: Research on Single Wafer RCAを制御することができ，ESD の抑制に誘導帯電素子は有効であることがわかる．

Clean in High Aspect Ratio Trenches. ECS Trans, 108（2022）
1376） W. Kern: The Evolution of Silicon Wafer Cleaning Technology.
Journal of The Electrochemical Society, 137（1990）1887

4．まとめ
本報告では，二流体スプレー洗浄時に発生する ESD を防止するために誘導帯電素子を試作し，飛行液滴の帯電量を誘導帯電により制御できることを確認し，以下の結果が得られた．
（1）スプレーされた純水の連続流領域と誘導帯電素子の同心円筒形のキャパシタとみなし，誘導帯電素子を設計した．

7） 株式会社 SCREEN ホールディングス：https://www.screen.
co.jp，（2022-07-31）．
8） 東京エレクトロン株式会社：https://www.tel.co.jp/ （202207-31）．
9） M. Sato, K. Sotoku, K. Yamaguchi, T. Tanaka, M. Kobayashi, S.
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Spray Cleaning Technology. ECS Transactions, 41（2011）75
10）菅野至，横井直樹，佐藤一直，黒田健：新しい物理洗浄技術 “M ジェットスクラバ ”．三菱電機技報，71（1997）75（2）電界シミュレーションを用いてスプレーされた純水の

11） Y. Hagimoto, H. Ugajin, D. Miyakoshi, H. Iwamoto, Y. Muraki,

連続流に掛かる電界を確認し，誘導帯電により発生すT. Orii：Evaluation of the Plasmaless Gaseous Etching Process.

る電流を計算した．
（3）二流体スプレー時に発生する電流は正極性を示し，空気流量および純水の流量が増加すると発生する電流は大きくなることを確認した．
（4）試作した誘導帯電素子で作り出した強電界中に純水を二流体スプレーすると，発生電流は印加電圧に対して負の傾きで比例して減少した．
（5）発生電流の印加電圧特性の傾きは，連続流に掛かる電界を用いて計算した傾きの 1.74 倍から 2.58 倍となった．
（6）誘導帯電素子を用いることで，純水の二流体スプレー時の液滴の帯電量を制御することができ，ESD の抑制に誘導帯電素子は有効であることがわかった．

UCPSS, 134（2006）7
12）清家善之 ; 電子デバイスのスプレー洗浄工程における静電気対策．静電気学会誌，36（2012）338.
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静電気学会誌，22（1998）204
14）Y. Seike, Y. Fukuoka, T. Mori, T. Segawa, Y. Kobayashi, K.
Miyachi：Clarification and Countermeasures of Electrostatic
Discharge in High-Pressure Spray Cleaning During Flat-Panel
Display Manufacturing. Electrical Overstress / Electrostatic
Discharge Symposium Proceedings, 42（2020）215
15）鈴木洋陽，福岡靖晃，森竜雄，一野祐亮，清家善之 : 純水の二流体スプレー時に発生する静電気と液滴特性の関係
性． 静電気学会誌，46（2022）38
16）Y. Seike, K. Miyachi, T. Shibata, Y. Kobayashi, S. Kurokawa, T.
Doi：Silicon Wafer Cleaning Using New Liquid Aerosol with
Controlled Droplets Velocity and Size by Rotary Atomizer

謝辞

Method. Japanese Journal of Applied Physics, 49（2010）066701

本研究は愛知工業大学プロジェクト共同研究で行ったものであり，ソニーセミコンダクタマニュファクチャリング株
式会社の日永康博様 , 渡邊久倫様，川畑隆広様 , ソニーセミコンダクタソリューションズ株式会社の岩元勇人様，萩本
賢哉様，齋藤卓様には研究支援をして頂き深く感謝する．

17）宮地計二，黒河周平，清家善之，山本浩之，小林義典，土肥俊郎：スプレー式洗浄の粒子解析と洗浄力に関する考察―二流体スプレーと高圧マイクロジェットの洗浄力比較―．精
密工学会誌，75（2009）536
18）清家善之，小林義典，宮地計二，甘利昌彦，愛知工業大学．
旭サナック㈱ : 洗浄装置及び洗浄方法．特許第 6952302 号（2018）

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1132023/05/18

9:18:33