福岡県保健環境研究所年報第32号，69-74，2005

原著論文
渓流水のトリハロメタン生成能
永淵義孝＊1，松尾宏＊1，佐々木重行＊2

福岡県内の県営林内から流出する渓流水のトリハロメタン生成能について検討した．調査流域の W ‐1，W ‐4 及び E ‐4 におけるトリハロメタン生成能の平均値は，それぞれ 0.019，0.022，0.023 mg/Lであった．トリハロメタン生成能は季節変動がみられた．トリハロメタン生成能と不飽和結合を有する有機物の指標となる紫外線吸光度（E260）との間には正の相関があった．W ‐1 及び E ‐4 におけるトリハロメタン生成能の年間流出負荷量は，220‐340 g/ha であった．
〔キーワード：渓流水，トリハロメタン生成能，トリハロメタン生成能流出負荷〕
１

はじめに塩素処理したときに生成する THM 濃度のことである．

ト リ ハロメ タ ン（ THM） の 生成 に関 与 する有 機物
は，点源とされる家庭
３）１）

や工場・事業場

以後は THMFP と略する ．）の規制が行われることと１ ）， ２ ），下水なった．

及びし尿処理場 １ ），４）あるいは面源とされる森林 １ ），１）

田畑 ，路面堆積物の藻類

５ ），６）

３）

面源では発生源が明確でなかったり，その把握に困等の流出水さらに水中のある種難さを伴うことが多い．特に森林に係るデータの収集に由来している．

・蓄積が十分ではなく， THMFP 負荷量等の見積もり

水道の水質基準項目において THM の基準値は0.1が立てにくいのが現状である．このため， THMFP のmg/L となっており，水道水源域ではこの水質基準をバックグラウンドと考えられる森林域からのデータを超過しないような水道原水水質保全対策が求められて収集・蓄積することは，水質保全対策を考慮するうえいる．点源ではその発生源が明確に把握できるため，で重要と考えられる．

平成 6 年 3 月に「特定水道利水障害防止のための水

ここでは，福岡県内のスギ・ヒノキを主とする人工道水源水域の水質保全に関する特別措置法」が公布さ林から流出する渓流水を対象に約 3 年間にわたってれ，指定地域内では一定規模以上の事業場については，水質調査を行い，森林域由来の有機物に起因する排出水のトリハロメタン生成能（試水をある条件下でTHMFP のレベルや流出負荷量を検討した．
２

調査方法

２・１

調査流域とその概要

福岡県内の県営林内にある W ‐1， W ‐4 及び E‐4 を調査流域とした（図 1 ）．その流域の概要を表1 に示す．
表1

流域名 流域面積(ha）
W-115.3
図1

調査流域と試料採取地点

調査流域の概要

複層林面積
（ha）
7.2

採水地点標高（m）
420

W-423.3

11.9

460

E-421.80380●：試料採取地点，▲：降水採取地点＊1

福岡県保健環境研究所（〒818‐0135

福岡県太宰府市大字向佐野39）＊2福岡県森林林業技術センター（〒839‐0827福岡県久留米市山本町豊田1438‐2）- 69 -

９)

調査流域はスギとヒノキを主とした人工林からなり ，に準拠した．紫外線吸光度は，試水を0.45 µm のメ

W ‐1 では，複層林（下木の林齢は 15 年，上木はンブランフィルターでろ過したろ液について，5 cm45‐60 年）が流域面積のほぼ半分である 7.2 ha を ，セルを用いて吸光度（波長 260 nm）を測定した．

また， W ‐4 では，複層林（下木の林齢は 15 年，２・５流量及び流出負荷量等の算定方法

上木は 35‐45 年）が流域面積の半分である 11.9 ha

流量については自記水位計の水位から計算により求を占めている．一方， E ‐4 は， W ‐1 及び W ‐4めた .ま た，年間ヘクタール（ ha）あたりの THMFPとは異なり，単層林（林齢は 20‐30 年）である．まの流出負荷量の計算は次のようにして行った．すなわ

７）た，調査流域の基岩は全て結晶片岩である ．

ち，採水日毎の THMFP（ C g/m3 ）と流量（ Q m3/日）２・２とを乗じて THMFP 負荷量（ L g/日）を算出した．次

調査期間

1998 年 4 月‐2000 年 12 月
２・３に， L と Q との関係の散布図を作成し，この散布図

採水方法

から L ‐ Q の回帰式を求めた．この L ‐ Q 回帰式に

図 1 に示す各流域の流末にある量水ダム（水位計日毎の流量を代入して日毎の THMFP 負荷量を算出しが設置されている）のSt. 1 ，St. 2 及び St. 3 にた．日毎の負荷量を合計して月の負荷量とし，さらに，おいて，原則として毎月末の 降雨時を除く流況が安定月毎の値を合計して年間の総流出負荷量とした．年間したときに 渓流水を採水した．月末に採水できない場

総負荷量を流域面積で除して年間 ha あたりの値を算合には，翌月のできるだけ早い時期に行った．降水に出した．

ついては，図 1 に示す樹冠の影響がない地点 R において，デポジット法により 30 cm ロートを用いて 20３L のポリタンクに貯留した．

３・１

２・４

調査水質項目の測定方法

２・４・１

結果及び考察渓流水の水質1998 年 4 月‐2000 年 3 月の W ‐1， W ‐4 及THMFP

び E ‐4 において調査した水質項目の平均値及び標THMFP の測定方法は ，「 THM に関する対策について」の総 THMFP 試験方法

８）

準偏差を表 2 に，また，有機物の指標とされる TOCに準じた．すなわち，試及び E260 の推移を図 2 に示す．

水に適当量の次亜塩素酸ナトリウム溶液を添加して塩表 2 から明らかなように， BOD の平均値は，河川素処理（pH 7.0，20 ℃，24 時間）し，その結果，残の環境基準 AA 類型（1 mg/L）をいずれも下回ってお留塩素量が 1‐2 mg/L となるものについて， THM をり，その水質は非常に良好であった． 次に，有機物のヘッドスペース‐GC/MS法で測定した．

指標とされる TOC 及び E260 をみると，前者について

２・４・２

その他の水質項目の測定方法

は流域間で差はみられなかった．一方，後者では平均pH，電気伝導率（ EC），浮遊物質（ SS），生物化学0.050‐0.077 であり，流域間で差がみられた．さら的 酸 素 消 費 量 （ BOD）， 化学的 酸 素消 費量（ COD），に， TOC 及び E 260 の推移（図 2）をみると夏季に高全有機炭素（ TOC）の測定については工場排水試験法

く，冬季に低くなる傾向にあった．

表2

各水質項目の平均値，標準偏差，最大値及び最小値

W-1

平均値
標準偏差
最大値
最小値7.50.2
7.8
7.1

EC(mS/m）
7.2
1.3
8.7
4.8

W-4

平均値
標準偏差
最大値
最小値

7.5
0.1
7.7
7.1

5.9
0.9
7.6
4.3

6
732
＜1＜0.5
＜0.5
0.7
＜0.5

2.0
1.0
4.6
0.7

0.9
0.2
1.3
0.6

0.056
0.019
0.098
0.034

E-4

平均値
標準偏差
最大値
最小値

7.4
0.1
7.7
7.2

7.2
1.0
8.7
5.2

32
8
＜1

0.7
＜0.5
1.7
＜0.5

1.6
0.7
3.0
0.7

1.0
2.0
1.3
0.7

0.077
0.026
0.141
0.048

流域名

pHSS
(mg/L）
2
15＜1BOD(mg/L）
0.5＜0.5
0.9＜0.5COD(mg/L）
1.1＜0.5
1.9＜0.5TOC(mg/L）
1.00.1
1.2
0.8

0.050
0.016
0.093
0.027

E260

注）pH，EC，SS，TOC，E260，T-NおよびT-Pはn=23，BODおよびCODはn=12，E260は5cmのセルを使用- 70 -

象としており，調査対象地域の違いが数値に大きく反

1.4
TOC

1.2

映しているものと推察される．

1.0３・２・２

mg/L

0.8

渓流水のTHMFP

W ‐1， W ‐4及び E ‐4の THMFP を表 3 に示す ．

0.6
W-1
W-4
E-4

0.40.2

表30.046810120.160

24681012１９９９１９９８2 月
２０００E2600.140

各流域の THMFP

W-1W-4E-40.120
0.100
0.080

W-1W-4E-4

平均値（n=23） 0.019

0.022

0.023

標準偏差

0.005

0.008

0.009

最大値

0.026

0.036

0.036

最小値

0.011

0.008

0.010

0.060
0.040
0.020

注）単位：mg/L

0.000
468101246810122 月
２０００

１９９９１９９８

図22TOC 及び E260の推移

W ‐1， W ‐4 及び E ‐4 における THMFP の平均値は，それぞれ 0.019，0.022 及び 0.023 mg /L で３・２THMFP

３・２・１あり，単層林と複層林との違いによる差はみられなか

降水のTHMFPった．また，3 流域の THMFP は 0.019‐0.023 mg/L，1999 年 4 月‐2000 年 3 月における降水の平均値 0.021 mg /L であった．過去の調査事例ではTHMFP の推移を図 3 に示す．降水の THMFP は河川最上 流域の人為活動の影響が全くない河川水の0.005‐0.013 mg/L で推移しており，後述する（3・2THMFP は 0.003‐0.006 mg/Lと報告されている １ ）．

・2 項における）渓流水の推移（同時期）と比較する

報告値と今回の数値を比べると，今回の調査では一桁と低値であった．なお，季節変動等については 1 年高い数値が得られた．
今回の調査結果は 2 年間にわたる継続調査に基づ間だけのデータのため明らかでなく,これについてはいて得られたもであり，人為活動の影響がほとんどな今後の課題である．

いスギ・ヒノキの人工林域からの自然由来の有機物に

THMFP（mg/L）

0.020

起因する THMFP の平均的なレベルを表しているものと推測される．また，この値は，人為活動等に由来す

0.015

る有機物に起因する THMFP を評価するうえでのバッ

0.010

クグラウンド値として利用できると考えられる ．
次に， 流域別における THMFP の推移（図 4）をみ0.005

ると，各流域とも， THMFP は夏季に高く，冬季に低0.000

4 5
1999

678910 11 12

1 22000

図3

降水の THMFP の推移

3月くなっており，季節変動のあることが分かった．

0.040
0.035
THMFP（mg/L）

次に，これらのデータを用いて降水の THMFP 降水重み付け平均値を求めた．すなわち，その時の降水量と濃度を乗じて降水量中に存在する物質量を出し，その総和を総降水量で除して値を算出したところ，

0.030
0.025
0.020
0.015

W-1W-4E-40.010
0.005

0.007 mg/L が得られた．この値は，浦野ら ３ ） が報告0.000した値（0.022 mg/L） と比較する と三分の一程度で4あり，かなり低かった．この数値の違いについては，681012246810１９９８１９９９

図4

渓流水の THMFP の推移

浦野らの調査が横浜市という都市域の降水を対象としていたのに対して，当該調査では，山間部の降水を対- 71 -122 月
２０００一方， 生物では分解されにくくそして不飽和結合を後が流出することが分かった．なお，1999 年の E ‐有する THMFP に関与する有機物（生物難分解性有機

4 と 1999 年及び 2000 年の W ‐4 については，水物）の指標と な る E260の季節変動は，前述したよう に位計の不具合で流出量に欠測等が生じたため，流出率

THMFP と同様に夏季に高く冬季に低くなる傾向にあは算出できなかった．

った（図2 ）． E260の季節変動については，金子 １０） も同

３・４

渓流水の流出負荷量

様に夏季に高く冬季に低くなる傾向にあることを指摘

1999 年 1 月‐2000 年 3 月の THMFP と日流量のし，その理由として，夏季に渓流水中における粗大有データから 2・5 項に示す方法により， W ‐1 及び E機物（森林流域から流出するもので落葉や落枝が大半‐4 における日流量（ Q）と THMFP 負荷量(L)との関を占める）の分解が進行するためと考えられると報告

係を示す回帰式（ L = aQ ）を求めた．その結果を表している．

6 に示す．

b

次に， THMFP とその他の項目（水温， E260， TOC）
表6との関係を検討したところ，表 4 に示す結果が得ら

THMFP の回帰式の定数と相関係数

れ， THMFP とその他の項目との 間にはいずれも １%の危険率で有意な相関があることが分かった．

流域名nW-1E-4

これらのことから， 流域に存在している有機物の分解が夏季に盛んに行われ，その結果，夏季にはTHMFP に関与する生物難分解性有機物が冬季に比べTHMFP

E260

水温

水温
E260
TOC

0.743
0.603

＊0.711＊0.450＊0.630＊W-10.540＊E-4

120.0046

1.25690.989の危険率で有意に相関のあるこ

THMFP 流出負荷量の変化を図 5 に示す．

1.000

降水量
(mm）
2609
2016
2172
1846

流出量
(mm）
1625
1119
―1069

THMFP負荷量（g/ha）

150

降水量，流出量及び流出率

1999
2000
1999
2000

0.964の日流量を代入して月別の負荷量を算出した．月別の1.000

流出量及び流出率を表 5 に示す．

年

1.0827

この L ‐ Q 式に 1999 年 1 月から 2000 年 12 月

1.000

W ‐1 及び E ‐4 における1999‐2000 年の降水量，流域名0.0112とが分かった．

降水量，流出量及び流出率

表514定の結果から，1 %TOC注）n=69（1998年4月-2000年3月のデータ）＊は1%で有意３・３r

W ‐1 及び E ‐4 における L と Q との間には t 検

1.000＊b注）n：データ数，L：g/日，Q：m /日，r：相関係数

THMFP と他の項目との関係
THMFP

a

３て多量に渓流水中に存在していると推察される．
表4L=a×Qb

W-1E-4100

5001

流出率（%）
62.355.5―57.935791999

図5111357911 月

2000

月別の THMFP 流出負荷量の変化図 5 から明らかなように，渓流水の月別 THMFP
流出負荷量は，1999 年及び 2000 年とも 6 月が最大となった．
11）

当該流域の平均降水量は，約 2350 mm である ．

次に，月別の負荷量を合計して年間の総流出負荷量平均降水量と比較して，1999 年の降水量は， W ‐1とし，年間の総負荷量を流域面積で除して年間 ha あで多雨傾向にあり，また，2000 年の降水量は，両流たりの流出負荷量を試算した．年間 ha あたりの流出域とも少雨傾向にあった．次に， W ‐1 及び E ‐4負荷量を表 7 に示す．の流出率を求めた．表 5 から明らかなように両流域

なお，1999 年の E ‐4 と 1999 年及び 2000 年ののそれは55.5‐62.3 %W ‐4 については，水位計の不具合で流出量に欠測にあり，降水量の約 6 割前- 72 -等が生じたため，流出負荷量は算出できなかった．

文献表 7 から明らかなように， THMFP の年間流出量は，1999 年の W ‐1 で 340 g/ha，また，2000 年の W ‐1) 合田健ら：昭和 57 年度環境保全研究成果集（Ⅰ）12‐1 ‐ 12‐18，1983．

1 及び E ‐4 でそれぞれ 220 及び 290 g/ha であり ，

2) 永淵義孝ら：用水と廃水，31（6），524-530，ほぼ近似した数値が得られた．しかし，これらの数値

1989．の精度を高めるには，更なるデータの収集・蓄積が必

3) 浦野紘平ら：水道協会雑誌，56（8 ），37 -47，要であると考えられる．

1983．
4) 相沢貴子ら：水質汚濁研究，5（5），277-285，

表7THMFP の流出負荷量（ g/ha・年）

1982．
5) 福島博ら：水質汚濁研究，4（5），229-235，

THMFP（g/ha・年）
流域名

1999年

2000年

W-1

340

220E-4―2901981．
6) 稲森悠平ら：水環境学会誌，19（11 ），885 -890，1996．
7) 佐々木重行ら：福岡県林業試験場時報，第38号，
1991．
8) 厚生省環境衛生局：水道環境部長通知（環水第46号 ），1981．

４まとめ9) 日本規格協会： JIS K 0102 工場排水試験方法，東スギ・ヒノキの人工林を主とする森林域から流出す

京，1993．

る渓流水を対象に約 3 年間にわたって THMFP 等に

10)金子真司：湖沼での有機物の動態解析手法の開発

係る水質調査を行ったところ，以下のことが明らかとに関する研究，農林水産省農林水産技術会事務局 ，なった．

2000．

1） W ‐1， W ‐4 及び E ‐4 における渓流水の

11)竹下敬司ら：福岡県林業試験場時報，第18号，

THMFP 平均値は，それぞれ0.019，0.022 及び1966．

0.023 mg /L であり，調査流域間での差はみられな
かった．
2）渓流水の THMFP は，最大で 0.036 mg/L を示した．
3）調査流域における降水の THMFP 平均値（降水重み付け）は，0.007 mg/L であった．
4）渓流水の THMFP は夏季に高く，冬季に低くなっており，季節変動がみられた．
5）渓流水のトリハロメタン生成能と不飽和結合を有する有機物の指標となる紫外線吸光度（ E260 ）との間には正の相関があった．
6）渓流水の月別 THMFP 流出負荷量は，1999 年及び2000 年とも 6 月が最大となった．
7）調査年（1999 年及び 2000 年）での W ‐1 及びび E ‐4 における THMFP の年間流出負荷量は，
220‐ 340 g/ha であった．

- 73 -

Trihalomethane formation potentials in stream waters from forested mountains
Yoshitaka NAGAFUCHI ＊1, Hiroshi MATSUO ＊1 and Shigeyuki SASAKI ＊2＊1 Fukuoka Institute Health and Environmental Sciences
Mukaizano 39, Dazaifu, Fukuoka 818‐0135, Japan＊2 Fukuoka Forest Research and Technology Center
Yamamoto ‐ machi 1438‐2, Kurume, Fukuoka 839‐0827, JapanAn investigation on water quality was conducted using stream waters from three basins (W ‐ 1, W ‐ 4 and E ‐ 4) on aforested mountain. Water quality and runoff loads of trihalomethane formation potential (THMFP) were estimated. THMFP in W
‐ 1, W ‐ 4 and E ‐ 4 were 0.019, 0.022 and 0.023 mg/L, respectively. It was observed that THMFP in stream waters from 3basins varied with the seasons. There was a positive correlation between THMFP and ultraviolet absorbance at 260 nm (E260) as
an indicator of organic matter containing an unsaturated bond. The annual runoff loads of THMFP were estimated in the range of
220 ‐ 340 g/ha in two basins (W ‐ 1 and E ‐ 4).
［Key words : Stream waters, Trihalomethane formation potential, Runoff loads]- 74 -