Journal of Fisheries Technology，11（1），31 − 36，2019

資

水産技術，11（1），31 − 36，2019

料

広島県で採取された雨水中の栄養塩濃度について
阿部和雄＊

Nutrient concentrations in precipitation collected in Hiroshima Prefecture
Kazuo ABE

Nutrition supply to the sea surface may affect the productivity of the sea area. Precipitation is considered one of the
supply mechanisms; however, the appropriate evaluation of nutrient concentrations of precipitation has not been undertaken
to date. Focusing on the nutrients of the precipitation origin, rainwater samples were collected every 1 mm of rainfall bycompact, lightweight, and non-powered equipment for approximately a year. Nitrate, nitrite, ammonia, phosphate, andsilicic acid concentrations were measured in the obtained samples. Concentrations of nitrate and ammonia were generallyhigh in the early falling rain (water) and showed a decreasing trend in the subsequent precipitation. This was caused by theconcentration of nitrogen compounds in the atmosphere melting down as the raindrops fall. Although regional fluctuations
must be considered, it was estimated that an inorganic nitrogen concentration of approximately 2 μM would increase up to
50 cm beneath the sea surface assuming a precipitation of 50 mm.
キーワード：雨水，栄養塩，広島県，瀬戸内海
2017 年 3 月 8 日受付

2018 年 9 月 4 日受理

瀬戸内海は我が国西部に位置し，ノリ等の養殖漁業が材料と方法盛んに行われている海域の一つであるが，海洋環境保全対策が施された結果，貧栄養化が進行して食物連鎖構造

雨水の採取は広島県廿日市市内の水産研究・教育機構が変化し，養殖ノリの色落ちや漁獲量の減少を引き起こ

瀬戸内海区水産研究所敷地内（図 1）に，2015 年 11 月かしていると考えられている。養殖ノリの色落ち対策としら 2016 年 12 月までの約一年間，堀場製作所製酸性雨分て，施肥等による漁場環境改善実証試験が行われている取器「レインゴーランド」（永井 1992）（写真 1）を設置

ものの，雨水からの供給も考慮され得る要因と考えられして行った。本器は雨水の pH 測定用試料を採取するたる。一般に沿岸海域では，降雨後に栄養塩濃度が一時的めに堀場製作所が開発した機器で，回転板にカップを装に上昇することがある。これは主に河川水流量の増加に着し分取した雨水の重さで板が観覧車のように回転し伴い，沿岸海域へ流れ込む陸起源の栄養塩が増加するこて，無動力で各カップに一定量の試水を溜めることがでとにより生じると考えられている（例えば原田・反田きる構造となっている。雨が降り始めると取水口が自動2011）。しかし，沿岸域での栄養塩濃度の上昇への雨水的に開口し，降水量 1 mm（本器では 5 mL）毎の雨水をの寄与について十分に評価されているとは言い難い。そ連続して自動的に 7 mm まで採取できる。この自動開口

こで瀬戸内海沿岸において，降水量 1 mm 毎に採取可能装置により，雨を介さず大気中から直接混入する物質のな分取器を試用して長期間にわたり雨水を採取した。得

影響を排除できる。一方，降水量が 8 mm 以上に達したられた試料を分析した結果から，雨水中の栄養塩濃度の場合には，別置きの水受けカップ（100 mL）にオーバー特徴に関して若干の知見を得たので報告する。

フローする（最大降水量 20 mm）。なお本器は連続して＊

国立研究開発法人〒 739-0452

水産研究・教育機構瀬戸内海区水産研究所

広島県廿日市市丸石 2 丁目 17 番 5 号

National Research Institute of Fisheries and Environment of Inland Sea
2-17-5 Maruishi, Hatsukaichi, Hiroshima 739-0452, Japanabek@fra.affrc.go.jp– 31 –

置 TRAACS2000（ブランルーベ社）により行い，分析精度はそれぞれ 2.27 μM，0.48 μM，1.69 μM，0.42 μM，6.40 μM
レベルで 1.9％，1.6％，2.5％，2.5％，2.4％程度である。
Zang et al.（2013）は海水中での NO3，NO2，NH4，PO4および Si(OH)4 の分析精度を，1.4％，2.5％，3.2％，2.2％，1.4％と報告している。さらに Vittor et al.（2012）や Muet al.（2017）は，各々総じて 3％，2 〜 10％程度と報告しており，本報における分析値は十分な精度を有していると考えられる。また 2016 年 6 月から 12 月には，コンパクト pH メーター LAQUAtwin B−712（堀場製作所）を用いて雨水を採取した直後に pH を測定した。なお栄養塩試料は採取直後に分析が不可能な場合，一時的に−

図 1． 雨水試料採取点20°C で冷凍保存し解凍後に定量した。

結果と考察降り始めから降水量 7 mm までの各分取試料中の NO3と NH4 濃度の推移を，2016 年 1 月より 12 月まで各月一例ずつで示した（図 2）。分取試料中の栄養塩濃度は観測毎に大きく異なるものの，NO3 及び NH4 濃度は 1 月の例を除いて概ね降り始め（降水量 0 〜 1 mm）が高く，その後減少する傾向であった。なお，図には示していないが他の成分は全般的に低濃度であり，明瞭な傾向は認められなかった。次に，高濃度となることが多い降り始め（降水量 0 〜 1 mm）での濃度の時間変化を見るために，NO3と NH4 濃度の時系列を図 3 に示した。NO3 及び NH4 濃度
は NO3 が 14 〜 328 μM，NH4 が 17 〜 254 μM の濃度範囲で変動した。両成分共に特に季節的な変動特性は認められず，これらの濃度変動は人為的な要因が大きく影響している可能性が考えられる。
雨水中の NO3 及び NH4 は，大気中へ放出された窒素化合物等の溶解に起因し，降雨と降雨の間隔が長いほど放出される窒素化合物等の濃度は増加する可能性が高く，降り始めの雨水へはより高濃度の NO3 及び NH4 が溶解するものと考えられる。さらに，大気中の窒素化合物等の濃度は，1 回当たりの放出量や放出頻度等にも左右されるものと考えられ，これらの変動も降り始め濃度に影響を与えるものと思われる。降り始めから降り終わりまでの降水中の栄養塩濃度変化を概観するために，全観測
写真 1． 酸性雨分取器「レインゴーランド」（a）閉口時，（b）
開口時

データをもとに分取間隔毎での栄養塩濃度の平均値を算出し，降り始めから降水量 50 mm までの推移を図 4 に示し た。NO3 と NH4 の 濃 度 は， 降 水 量 3 mm ま で の 間 に7 mm までの雨水を分取可能であるが，これを超えた場

80 μM から 25 μM，50 μM から 20 μM 程度へと急激に減少

合には，溜まった雨水を降水途中に回収した後，素早くした。その後も徐々に減少し，それぞれ 6 μM 程度に収再設置を行うことにより試料を連続採取した。従って雨束した。NO2，PO4，Si(OH)4 は NO3 や NH4 と比較すると水採取にやむを得ず不連続が生じるものの短時間である

かなり低濃度ながら，降り始めには高濃度で，その後はことから，本研究では連続試料として解析を行った。得

濃 度 減 少 す る と い う 同 様 の 傾 向 が 認 め ら れ，NO2 はられた試料（未ろ過）中の硝酸塩（NO3），亜硝酸塩（NO2），0.1 μM，PO4 は 0.1 μM，および Si(OH)4 は 0.2 μM 程度に収

ア ン モ ニ ア（NH4）， リ ン 酸 塩（PO4） お よ び ケ イ 酸

束する傾向を示した。pH は降雨量の増加に伴い高い値（Si(OH)4）を定量した。栄養塩分析は栄養塩自動分析装へ推移する傾向を示し，4.2 から 5.0 以上まで上昇した。

– 32 –

雨水中の栄養塩

図 2． 降水量 1 mm 毎に分取した試料中の NO3 及び NH4 濃度– 33 –

次に一降雨における降水量と栄養塩濃度ならびに pHの全降水を 1 つの採水瓶に集めて栄養塩濃度及び pH をとの関係を調べるために，一降雨毎に降り始めから終了測定した値に相当する。その結果，降水量が増すに伴っまでの全試料の栄養塩濃度及び pH の平均値を降水量にて栄養塩濃度の平均値は減少し収束する傾向が認められ対してプロットした（図 5）。ここでの値は，一降雨毎た。収束した値はNO3が10 μM，NH4が10 μM，NO2が0.1 μM，
PO4 が0.1 μM，及びSi(OH)4 が0.2 μM程度の濃度であった。
降水量の増加に伴う栄養塩濃度の減少は，概ね田渕（1985） や 玉 置 ら（1985） の 記 述 と 一 致 す る。 例 え ば
NO3 と NH4 に関しては，雨水が降下時に大気中の窒素化合物等を溶かし込んで落下するため大気中での濃度が下がり，降り始めに高濃度となり，その後徐々に濃度が減少するものと考えられる。大気中の窒素化合物の起源は，化石燃料の燃焼，農業で使われる肥料，酪農等の家畜の糞尿，下水や生活排水等の人為的活動や雷による生成が考えられ，ガス状，エアロゾル態，水溶性イオンとして存在している（例えば野口・山口 2010，佐竹 2010）。なお瀬戸内海近辺で一降雨毎に採取した降水中の栄養塩濃度としては，徳島市で NO3 が 33 μM，NH4 が 50 μM 程度（池田ら 1991），神戸市で NO3 が 19 μM，NH4 が 17 μM 程度（玉置ら 1991a），香川県三木町で NO3 と NO2 の合計で 23 μM，
NH4 が 36 μM，PO4 が 0.25 μM 程度（多田 1998）と報告されている。また広島県大竹市における NO3 濃度の 1992年から 1998 年までの平均値として 28 μM と報告されている（松浦ら 1999）。近年の例としては，中国山地中央部

図 3． 降り始め（降水量 0 〜 1 mm）に採取した試料中の NO3 とNH4 濃度の時系列

で 2010 年から 2012 年に月 1 回のサンプリング（数回の降雨の積算）を行い，全溶存態窒素で 28 〜 42 μM，全溶

図 4． 栄養塩濃度及び pH の各分取区分での平均値（全観測データを使用）– 34 –

雨水中の栄養塩存態リンで 0.1 μM 程度と報告している（遠藤ら 2013）。

では合計で 2 μM の上昇となる。一方，NO2 はその低濃

これらの値は本報告の収束値よりも高いが，試料採取場度のために濃度変化に関しては無視できるものと思われ所，採取時期の違いや排気処理対策の影響等を反映してる。ノリの色落ちは溶存態無機窒素が 7 μM を下回るといるものと考えられる。

注意，5 μM を下回ると警戒，3 μM で危険（1 週間以内に一方，酸性雨が問題となって以降，雨水の pH への関色落ちが始まる）と言われているが，3 μM になってか心が高まっており，玉置ら（1991b）は 14 都道府県の 29

ら窒素を添加しても手遅れの場合もあり，早めに窒素添地点で 1986 年から 1988 年にかけて得られた測定値をと加を行う必要がある。さらにコスト面や手続き面を考慮りまとめ，年平均値を 4.5 〜 5.2 と報告した。神戸市ではすれば，ノリ養殖場での施肥や河川等の陸水放流による1984 年から 1990 年にかけて年平均値 4.27 〜 4.50（玉置

窒素添加に加え，雨水を活用することも考慮すべき選択ら 1991a）， 香 川 県 三 木 町 で は 1993 年 か ら 1996 年 に肢の一つである。なお，上記のノリの色落ちと窒素濃度3.29 〜 6.80（多田ら 1999）の値が報告されている。またとの関係は流速の低い漁場での基準であり，瀬戸内海の降水量が概ね 30 mm を超える場合には，4.5 〜 5.0 程度にように比較的流れの速いノリ漁場においては窒素濃度が収束する傾向が示された（玉置ら 1991a，多田ら 1999）。

上記の数値よりも低くても色落ちが遅い場合がある。そ本報告中の pH（4.2 〜 5.0）は弱酸性を示し，概ね過去ののため，瀬戸内海のノリ漁場においては窒素濃度が 3 μM報告値と一致した。

以下の場合でも，雨水の漁場の上流側からの添加によりこのように本報告における雨中の栄養塩は降り始めにノリの色落の防止や改善につながる可能性がある。雨水

高濃度を示すが，沿岸海域，例えばノリの垂下養殖場へを養殖場表面に滞留させることができれば，一時的ではの影響を，特に窒素について考察すると概ね以下のようあれ雨水中の栄養塩を養殖ノリの色落ち対策等に利用すに考えられる。多田（1998）は橋本ら（1996）のデータることも可能である。このように降水による NO3 と NH4を用いて瀬戸内海表面水中の NO3，NH4 の年間平均値を濃度の一時的な 2 μM 程度の上昇は，ノリの色落ちを回概ね 2.85 μM，1.08 μM と見積もった。本調査では 50 mm

復させるために有効である可能性があると考えられる。の降雨が観測された場合には一降雨中での濃度は NO3，そのためには雨水を一時的にでも効率良く滞留させられNH4 とも 10 μM 程度であった（図 5）。表面から 50 cm まる装置（施設）及び保守・運転等の技術開発が必要であで雨水が海水と混合した場合，雨水によるそれぞれの成ると思われる。また，本調査では，酸性雨分取器「レイ分の濃度上昇分は 1 μM 程度となる。つまり NO3 と NH4ンゴーランド」を用いて雨水を降水量 1 mm 毎に分取し，図 5． 栄養塩濃度及び pH と降雨毎の降水量との関係– 35 –

雨水中の窒素系栄養塩が降り始めに高濃度となることを松浦孝易・調枝勝幸・瀬戸信也・大原真由美（1999）広島県におけ詳細に示すことができた。1 カップ当たりの採水量は約

る降水中の非海塩由来硫酸イオン及び硝酸イオン濃度変動につ5 mL と少量ではあるが，直接定量が可能な成分に関してはノリ養殖場への栄養塩の補給の指標以外に例えば，

いて . 広島技研保健環境セ研報 , 7, 27−31.
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藻場等沿岸域に生息する生物（生産）への大気汚染物質

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小型かつ軽量であることから設置場所への移動も容易で永井あり，また無動力で稼働することから電気設備の有無などによる設置場所の制限がなく，比較的安価であることから複数台を用いてノリ養殖場などの生産現場への設置

出会術情報誌）, 5, 堀場製作所 , 京都 . pp. 85−89.
野口も可能である。このように，さまざまな現場条件に大きく左右されることなく，降雨による栄養塩の補給をモニ

博（1992）酸性雨分取器「レインゴーランド」誕生記

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きる試水量（約 5 mL）や連続サンプルは降水量 7 mm ま多田邦尚（1998）降水中の窒素・リン濃度と内湾への栄養塩負荷 .

でという制限があり，これ以降のサンプリングには工夫が必要であり，今後調査目的に応じた同タイプの雨水採

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