■第25回日本放射光学会奨励賞受賞研究報告
X 線自由電子レーザー先端利用のための新しい X 線光学系の開発
大坂泰斗（理化学研究所放射光科学研究センター）

1. はじめににおける開発の経緯や応用例を紹介する。

2009 年に米国のスタンフォード国立加速器研究所において ，世 界で 初め て自 己増 幅自 然放 射（ Self-Ampliˆed

2. Plasma Chemical Vaporization Machining

Spontaneous Emission, SASE）の原理によって X 線自由電子レーザー（X-ray Free-Electron Laser, XFEL）の発振開発した光学系の前に，本研究を遂行する上で重要な役が達成され1)，X 線計測技術に数々のブレークスルーがも割を果たした高精度加工技術を紹介したい。本研究では，たらされた。例えば，室温におけるタンパク質の無損傷構筆者が所属していた大阪大学山内研究室で独自開発された造解析2)や，光学レーザー照射等の外場印加をトリガーと

Plasma Chemical Vaporization Machining (PCVM)6)といするダイナミクスのフェムト秒分解計測3)，非線形光学効う加工技術を利用して，各種結晶素子の開発を試みた。本果を利用した高感度化学状態計測4)等が挙げられる。

手法は大気圧雰囲気下で発生させたプラズマを利用したエXFEL の秘めたる性能を引き出し， XFEL 計測技術をッチング手法であり，プラズマ中の中性ラジカルと被加工より一層発展させるため，新しい X 線光学系の開発を進

物表面原子との結合気化によって材料除去が進行するためている。数ある X 線光学素子の中でも，筆者は古くかめダメージフリーな加工法であり，大気圧であるためラジら利用されている“結晶素子”に注目してきた。結晶素子

カル密度が高く，高い加工能率が得られる，またプラズマとは，構造の 3 次元的な周期性に由来するブラッグ反射発生領域を局在化でき，高い加工空間分解能が得られ，3を利用する光学素子を指す。X 線の波長を l，結晶格子面次元的に複雑な形状の素子にも適用可能である。そして反間距離を d とおくと，応性の高いフッ素ラジカルを利用することで結晶格子面に関わらず等方的な加工が可能である等の特徴を有する。更
2d sin uB＝lに，理由は定かではないが，シリコンに対して高精度研磨面並の表面粗さを達成できる（これまで 0.13 nm RMS のを満たす時に強い反射が生じる。なお， uB は格子面に対表面粗さを達成している7) ）。これらの特徴は結晶素子作する X 線の斜入射角であり，ブラッグ角と呼ばれる。こ製において最適であり，本研究を遂行する上で重要な加工

れはブラッグの式としてよく知られており，結晶以外でも技術である。

多層膜ミラー等，構造的な周期性をもった素子に対しても利用される。結晶素子の特徴はこのブラッグの式によく表

3. X 線分割遅延光学系

 X 線の単色化が可能（ブラッグ条件を満されており，
 X 線の軌道を大きく変たす波長成分しか反射しない），

X 線 SDO は 1 つの XFEL パルスから 2 つの時間差を有えることが可能（ d と l がほぼ同等なため， uB は一般的するパルスを作り出す光学系である。概要を Fig. 1 に示す。に数度から数十度となる）などが挙げられる。また，本稿

SDO へ入射した XFEL パルスをビームスプリッタによっで取り上げる内容とは直接関係しないが，結晶表面と格子て 2 つのブランチへと分岐させ，それぞれ異なる光路を面とが非平行な場合でもブラッグ反射は生じる。これは非通して再びビームマージャで同一光軸（もしくは試料点）

 X 線の発散角やサイズの制御が可対称反射と呼ばれ，上へ結合させる。各ブランチ間の光路長差を可変とするこ能である。以上のように，結晶素子は X 線を自在に操作とで，分割パルス間の時間差を高精度に制御可能である。

可能な素子であり， X 線計測技術の発展に大きく寄与し本光学系を大きく X 線光路を変えることのできる結晶素てきた。

子で構築することで，比較的小さなスペースでナノ秒に迫

本稿では，結晶素子，特に半導体技術の発展に伴い極める大きな時間差を生成できる。従って，他手法では困難なて高い完全性をもった結晶インゴットが容易に入手可能なフェムト秒からピコ秒オーダーの自発的な揺らぎ計測を実シリコン（ Si ）素子を利用した，分割遅延光学系（ Split-現しうる光学系として，世界中の XFEL 施設で開発が進

and-Delay Optics, SDO ）やマイクロチャネルカット分光められてきた。

器 （ m-channel-cut monochromator, mCCM ） の SACLA5)

マイケルソン型 X 線干渉計8) など， X 線 SDO と呼べる

100 ● 放射光 Mar. 2021 Vol.34 No.2
(C) 2021 The Japanese Society for Synchrotron Radiation Research放射光ニュース ■ 第25回日本放射光学会奨励賞受賞研究報告

1 つは薄い結晶を利用した振幅分割素子14)（Fig. 1b），もう一方は結晶のエッジ部を利用した波面分割素子11)（Fig. 1c）である。前者は，原理的には X 線波面を乱すことなく 2つの等価なビームに分岐できるため，X 線 SDO 開発当初から盛んに開発が進められた。しかし，ブラッグ反射の消衰距離以下の厚み（典型的に10 mm 以下）まで結晶を薄くする必要があり，そのような結晶素子を格子面の歪みなく作製することが極めて困難であることは想像に難くない。
筆者らは局在化プラズマを発生可能な PCVM 装置を開発し， Si 平板結晶の中央部のみにプラズマ滞在時間制御による決定論的薄化加工を施した。これにより厚いサポート領域の中央部のみが厚み10 mm 以下である高品質かつ構造的にも堅牢な X 線ビームスプリッタの作製に成功しFig. 1(Color online) Pictures of an x-ray split-delay optical systemdeveloped at SACLA (a), a thin crystal x-ray splitter (b),and an edge-polished wavefront splitter (c). Lines indicate
the x-ray beam paths.

た14) 。本素子は Roseker 氏らの光学系にも利用されており， X 線 SDO の XFEL による世界初のデモ実験達成9)に貢献している。しかしながら，残存した PV 値0.5 mrad 程度の格子歪み（諸説あるが，表面に付着した酸化膜等による膜応力が原因だと考えている）によって反射 X 線の波

光学系は古くから報告されているものの，ピコ秒からナノ面が有意に乱されるという問題に直面した15) 。これは分秒と いう大 きな 遅延時 間生 成に主 眼を置 いた 光学 系は

割 X 線を集光する際に顕著な影響を及ぼし，各ビームのDESY の Roseker 氏 ら に よ っ て 初 め て 提 案 ， 試 験 さ れ集光位置が一致しなくなる。この問題解決には，より高精た9)。彼らの光学系は大きな遅延時間を生成するため 8 つ度な薄化加工やクリーン環境での素子利用が必要であり，もの結晶素子を利用しており，多大な調整時間を要する。

研究開発の途上である。

また，光路長調整機構の簡略化や装置面積の縮小を目的と波面分割素子は薄結晶スプリッタの開発状況を鑑み，よして90°反射のみで構成されており，利用可能な X 線波長り実現可能性の高い（ある意味妥協した） X 線ビームスが制限される等の問題もあり，実用化には至っていない。

プリッタとして提案，開発されたものである。本素子で筆者らの開発した X 線 SDO10,11) （ Fig. 1a ）は， 2010 年

は，結晶エッジ部を X 線光軸上に挿入し，結晶に照射しに理化学研究所の矢橋氏によって提案された光学配置に基反射された X 線と，単に通過する X 線とに分岐する。エづいている。本光学系の特徴は，一方を光路長可変，他方ッジ部の加工という技術的困難さはあるものの，厚い結晶を光路長固定とした完全に独立した 2 つのブランチへ分であるため一般的な高精度研磨技術が適用でき，構造的な岐させる点にある（Roseker 氏らの光学系では，両ブラン安定性や入手性といった面で薄結晶スプリッタに対して利チの光路長が変わる構成となっていた）。さらに光路長固点がある。本研究でも波面分割素子の有効性を確認してお定ブランチをチャネルカット結晶により構築している。チり11)，SACLA の X 線 SDO をはじめとし，現在 XFEL 施ャネルカット結晶とは，1 つの結晶ブロックに溝を切り，設において稼働中のほぼ全ての X 線 SDO で利用されていその内面で X 線を複数回反射させる素子である。制御軸る。

数の削減のみならず，各反射の基準面である結晶格子面の平行性が担保されているため，ナノラジアンレベルの出射3.2

チャネルカット結晶角度安定性が容易に達成されるといった利点がある。これ

チャネルカット結晶の利便性は古くから認識されておらの特徴により安定性の劇的な向上とアライメントの簡略り，あらゆる X 線測定装置や放射光施設において利用さ化，それによる X 線波長（反射角）の自由度の付与を達れている。しかし，結晶に掘られた溝の内面を利用すると成でき，現在稼働中の X 線 SDO の多くに踏襲されていいう構造上，高精度研磨技術の適用が難しく，一般的に平る12,13)。

板結晶と比べ多くの研磨痕や有意な表面粗さを有する。こさて，本光学系実現に向け鍵となる素子は， X 線ビーのような表面の不完全性により反射 X 線の波面が大きく

ムス プリッ タと チャネ ルカ ット結 晶であ り， それ ぞれ乱されるため，空間コヒーレンスが重要となる測定には利XFEL の整った波面を乱さないという厳しい要求が課せ用されてこなかった。

られる。以下で各素子の開発状況を紹介する。

筆者らは回転円柱電極を利用した専用の PCVM 装置を開発し，チャネルカット結晶の溝内面の処理を実現した。

3.1

X 線ビームスプリッタ

本研究では，2 種の X 線ビームスプリッタを開発した。

その結果，前加工段階で生じたダメージが全て除去され，波面の乱れのない X 線反射光を得ることに成功した16) 。

放射光 Mar. 2021 Vol.34 No.2 ● 101ここで注意したいが， PCVM は加工基準面を持たないエ観察された。この結果から，X 線 SDO を通った XFEL のッチング手法であるため，積極的な表面平滑化作用はな

コヒーレンス時間は半値半幅で 5.9 fs であると評価出来い。そのため PCVM 前加工での最終表面処理を溶液エッた。これは X 線 SDO で利用されている Si 220反射のバンチングではなく機械研磨とすることで，ダメージフリーかド幅（ 0.56 eV ）から予想されるコヒーレンス時間とほぼつ平滑な内面形成を実現している。本技術は SACLA で同等である。言い換えれば当たり前の結果が得られただけ利用されている他のチャネルカット結晶にも適用されておではあるものの，本結果は時間差をパラメータとして得らり，ポンププローブ計測の高度化に貢献している17)。

れた初めての結果であり，X 線 SDO 利用研究の実現可能性を示した重要な成果と言える。また，本測定により時間3.3

XFEL のコヒーレンス時間測定

X 線 SDO の利用研究の 1 つとして， SACLA で実施した XFEL のコヒーレンス時間測定18) について紹介する。

差ゼロをフェムト秒精度で決定することができるという実用上の利点も大きく，X 線 SDO の利用実験では毎回実施されている。

これは X 線 SDO を干渉計として利用するものである。波面分割素子によって空間的に分かれた X 線間にわずかに4. マイクロチャネルカット結晶分光器

角度差を設けることで，各分割 X 線を部分的に重複させる。このとき，両ブランチの光路長差（時間差）が縦コヒー

本 章 で は mCCM19) に 関 し て 紹 介 す る 。 後 述 す る よ う

レンス長（コヒーレンス時間）よりも短い場合，重複領域に，この素子はギャップ幅がわずか 100 mm 程度の超小型に干渉縞が形成される。従って干渉縞ビジビリティの時間

チャネルカット結晶であり，SACLA における反射型セル差依存性を測定することで，コヒーレンス時間を評価できフシード法の実現を目指し開発したものである。

る。
X 線干渉法，特に光路長差可変の場合は，測定時間内4.1

セルフシード法

で光路長差を X 線波長（～1 Å）以下で安定化させる必要

SASE 型 XFEL の問題点として，バンド幅が広く（数があり，技術的に極めて困難である。本研究では，XFEL

十 eV ），多モード発振している点が挙げられる20) 。これの超短パルス特性を利用することでこの課題を克服した。

により測定データの解釈が煩雑になるだけでなく，分光測XFEL の場合，シングルショットでの干渉縞観察が十分定のようにバンド幅の狭い XFEL が要求される場合，分可能なほどのフォトン数（＞ 108）が 1 つのパルス内に含光器で単色化する必要が生じ，多くのフォトンを犠牲にしまれている。従って光路長差を安定化させる必要のある時てしまう。多モード発振の原因は， SASE 型 XFEL の種間は最大でも100 ps 程度であり，容易に達成可能である。

光が多モードな放射光であることである。従って単色な光

Fig. 2 に 10 keV の XFEL を利用して測定したビジビリを種光としてレーザー増幅することが出来れば，増幅後のティ曲線を示す。時間差ゼロを中心として明瞭なピークがXFEL も単色になることは容易に想像できる。

種光として機能するだけの高強度な単色 X 線を得るために考案された手法がセルフシード法21) である。本手法
では，アンジュレータを 2 セクションに分割し，セクシ
ョン間に X 線分光器を設置する。前段のアンジュレータで XFEL を発生させた後，電磁石シケインによって電子バンチと XFEL とを分離し， XFEL を分光器に通すことで単色な XFEL を生成する。電子バンチと単色光とを時空間的に重複させた後に後段のアンジュレータへ通すことで，単色光を種光としたレーザー増幅が達成される。本手法の最大の障壁は，いかにして単色光と電子バンチとを時空間的に重複させるか，というものである。分光器で X線を単色化する際， X 線を必ず迂回させる必要がある。
一般的な二結晶分光器では迂回による遅延時間は数 ps となる。一方で， 8 GeV クラスの電子バンチを大きく迂回
Fig. 2(Color online) (a) Measured visibilities of interference
fringes as a function of the time delay. The error bars denotethe standard deviations. The black dashed line indicates thecalculated curve using the theoretical spectrum of fourfold Si
220 diŠractions. (b) Single-shot interference fringe with amaximum visibility of 0.55. (c) Superimposed proˆle measured at a delay far from zero for which the visibility is calculated to be 0.043. Each scale bar represents 100 mm.

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させることは容易ではなく，SACLA の有する高出力電磁石シケインでも最大で約300 fs にとどまる。
この課題を解決したものが， Geloni 氏らによって提案された“ wake 場”を利用した透過型の分光器22)である。
素子として厚さ 100 mm 程度のダイヤモンド結晶が利用される。この素子を利用した際，ごく僅かなスペクトル領域

放射光ニュース ■ 第25回日本放射光学会奨励賞受賞研究報告のみ反射され，残りの大部分は透過する。この時，透過光

ここで反射型セルフシード法に適用可能な分光器の条件には数十 fs の間隔で周期的なピークが現れる（wake 場）。

を見積もる。二結晶分光器により生じる遅延時間 Dt は以

この wake 場は前方ブラッグ反射23)と呼ばれる現象により下の式で表される。

生じており，単色性が高いことが理論的に予測されている。つまり，数十 fs 遅れた wake 場のピークと電子バンチとを重ねることで，セルフシード増幅の実現が期待さ

D t＝hgdhklEれ，実際に LCLS において実証された24)。この“透過型”

ここで h はプランク定数， g は二結晶間のギャップ幅，セルフシード法は SACLA を除く世界中の XFEL 施設でdhkl は（ hkl ）面の格子面間距離， E は X 線の光子エネル採用されている。

ギーである。 Si ( 111 )結晶（ d111 ＝ 3.14 Å ）を利用して 10keV において Dt ＜ 300 fs を満たすためには， g ＜ 227 mm

4.2

反射型セルフシード法

本章の冒頭で述べたように， SACLA では wake 分光器である必要がある。これは一般的な二結晶分光器やチャネルカット結晶の 1/10以下の値である。

を利用した透過型ではなく，mCCM を利用した“反射型”筆者らはこの厳しい条件を満たし，かつ調整の容易なギセルフシード法を採用している。世界的に見ればイレギュャップ幅 90 mm の mCCM を設計，試作した（ Fig. 3 ）。こラーな手法を採用した背景には，透過型セルフシード法にの mCCM により生じる遅延時間は10 keV で約 120 fs であよるスペクトル強度の増大が達成できなかったことがある。

り，SACLA の電磁石シケインによって十分にカバーできSACLA の電子バンチには強く圧縮されたメインピークとる。本素子を利用することで，反射型セルフシード法によ圧縮の弱いテールとの 2 成分があることが確認されているバンド幅 3 eV の XFEL の発生に成功し，スペクトル強る25) 。このテールからもメインピークから 2 ～ 3 桁弱い

度を SASE と比較して約 6 倍にまで向上した26)。

（が wake 場よりも強い）X 線が発生しており，wake 場が現 在 では ， 大 阪 大 学山 内 研 究 室 と の 共 同 研 究 に よ り種光として機能しなかった可能性がある。二結晶分光器のmCCM に対しても PCVM 加工を実現し，素子の高品質化ような反射型の分光器であれば，結晶素子を反射した単色を達成している。これにより単色性の高い種光を生成可能

X 線のみを取り出すことができるため前述の問題は解決

な高次結晶面の mCCM も利用可能となり，Si(220)mCCMされる。また，得られる単色 X 線強度は一般的に利用さを利用して平均バンド幅約 0.6 eV の XFEL 発生を達成しれる wake 場の第 1，第 2 ピークよりも数倍以上強く，高ている27) （ Fig. 4a ）。 Fig. 4b に示すように，ショット毎の効率な増幅も可能となる。

バンド幅を確認すると 0.3～ 0.4 eV というショットも多く

Fig. 3(Color online) (a) Drawing of a Si(111) mCCM. (b) Picture of the mCCM mounted on a special holder, which
equips a beam stopper made of tungsten to block the residual transmission XFEL beams. (c) Magniˆed imagearound the working area in the mCCM. The bold line represents the beam trajectory. The scale bar in (c)denotes 100 mm.

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Fig. 4(Color online) (a) Average (black) and single-shot (red) spectra of self-seeded XFEL pulses. Each spectrum isnormalized by the peak value. (b) Histogram of the FWHM bandwidth of single-shot spectra.

含まれていた。 SACLA のパルス幅は 6 ～ 8 fs と言われて素子開発や SPring 8 ， SACLA での実験においてもご協

お り20,25) ， フ ー リ エ 限 界 に 近 い シ ン グ ル モ ー ド の X 線力頂きました。理化学研究所の矢橋牧名グループディレクレーザーであることが示唆された。

ター，玉作賢治チームリーダーには研究の進め方から実験本研究で達成した反射型セルフシード法により，単色のイロハに至るまでご指導頂きました。 JASRI の登野健

XFEL でも1019 W/cm2 に迫る X 線強度を達成でき，X 線介グループリーダー，犬伏雄一主幹研究員には SPring 8

非線形光学効果のより詳細な評価や，可視光領域では一般や SACLA での実験にご協力頂きました。理化学研究所

的 な ビー ム 整 形 への 応 用28) の 扉が 開 か れ る と期 待 さ れの井上伊知郎研究員とは多くの実験をともに行い，様々なる。また，X 線 SDO のような結晶光学系との相性も非常ことを学ばせて頂きました。ここには書ききれませんが，によく，X 線 SDO により得られる分割 XFEL の強度を約SPring8，SACLA の関係者の皆様のご協力があって，こ10 倍にま で高めることができている。詳細は割愛する

こで紹介した成果につながっています。この場をお借りが，これにより純水の原子スケールの揺らぎ評価29) や，し，御礼申し上げます。

直接二光子吸収を利用した強度自己相関法によるパルス幅参考文献評価30)が達成されている。

5. おわりに
本稿では， XFEL 計測技術のさらなる発展を目指して開発した， X 線 SDO や mCCM による反射型セルフシード法について紹介した。結晶素子の役割は，従来の光源性能を最大限発揮することに加え，光源性能そのものを向上させることも担う時代となっている。顕著な例として共振器型 XFEL31,32) が挙げられ，高品質な結晶素子により X線共振器を組み上げることが出来れば，フーリエ限界かつ安定な X 線レーザーが実現する。冒頭でも述べた通り，結晶素子は X 線を自在に制御することのできる数少ない光学素子である。その応用性は光源性能の向上に伴って広がり，近い将来，可視光レーザーのように X 線レーザーを扱うことも可能となるだろう。今後もより高精度な，または斬新な結晶素子の開発を進め， X 線計測技術の発展に貢献していきたい。
謝辞
本研究は数多くの方々との共同研究のもと行われたものです。特に大阪大学の山内和人教授，佐野泰久准教授には学生時代から今に至るまで数多くのご助言を頂きました。
大阪大学（現 日立製作所）の平野嵩博士とはともに結晶

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5)
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18)
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27)
28)
29)
30)
31)

● 著者紹介 ●大坂泰斗
理化学研究所放射光科学研究センター研究員
E-mail: osaka＠spring8.or.jp
専門X 線光学，精密工学［略歴］
2016 年 3 月大阪大学大学院工学研究科博士後期課程修了。博士（工学）。 2013年 4 月から 2016 年 3 月日本学術振興会
特 別 研 究 員 （ DC1 ）， 2016 年 4 月 か ら2019 年 3 月理化学研究所放射光科学研究センター基礎科学特別研究員， 2019
年 4 月より現職。

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