■第23回日本放射光学会奨励賞受賞研究報告
XFEL の新奇特性の開拓とその利用
井上伊知郎
1.

（理化学研究所）

はじめに起きることで原子のイオン化が進行する。このような「電SelfAmpliˆed Spontaneous Emission (SASE）方式に子系への X 線ダメージ」の後に，イオン化した原子間の基づく XFEL の登場によって，超高速化学や物質科学，クーロン反発力やイオン化による原子間のポテンシャルの生命科学， X 線非線形光学等の幅広い分野において顕著変化によっておこる原子位置の変位，すなわち「構造へのな成果が創出されている。一方で，レーザー光源の開発のX 線ダメージ」が生じる。電子系および構造への X 線ダ歴史を鑑みると，レーザーの発明直後から短パルスブメージは，フェムト秒の時間スケールで進行する。しかし，

ロードバンドマルチパルスなどの多機能かつ高度な特性

XFEL のパルス幅をダメージの時間スケールよりも短くを持つレーザー光源が開発され，新しいサイエンスが切りすることで，ダメージの影響を低減させて測定を行うこと

拓 か れ た こと は 周 知 の 事 実 で あ る 。 X 線 領 域 に お い てが出来る8)。

も，高度なレーザー光源の実現は，未踏のサイエンスを切

これまでに，高強度の XFEL が物質に及ぼすダメージについての理論的な研究が精力的に行われてきた9)。例えり開く駆動力となることが期待されている。
著者は， SACLA 大学院生研究支援プログラム1) やそのば， X 線ダメージを定量的に評価するための物理モデル

後の研究活動を通じて XFEL とその周辺技術に関する研の開発や，それに基づく蛋白質 1 分子構造解析法の提案究を行ってきた。特に興味を持って研究を推し進めてきたや可能性の検証などである。より実験的な観点からの研究のが， XFEL のコヒーレンス計測などの光診断技術の開として，電子系や構造への X 線ダメージが存在する条件

発2,3) や，ダブルパルス XFEL4,5) ，シード化 XFEL6) ，高で散乱実験を行った場合の構造解析法の研究も発展しつつ

調波 XFEL7)といった高度な運転モードとその利用技術のある10)。

開拓である。本稿では，この中から（ i ）ダブルパルス

ところが実験に目を向けてみると，フェムト秒の時間ス

XFEL を利用した X 線ポンプX 線プローブ法と（ii）反ケールでどのように X 線ダメージ過程が進行していくの

射型セルフシードによる XFEL の狭帯域化，の 2 つの研かを直接測定したという例は報告されていない。そのた究について紹介する。

め，実際の試料への X 線ダメージは既存の物理モデルで十分に説明されているのか，という XFEL を利用する計2.

ダブルパルス XFEL を利用した X 線ポンプ X 線プローブ法

測のデザインや妥当性に関わる根本的な疑問が検証されていないのが現状である。実験によって X 線のダメージ過XFEL が 試 料 に 照 射 さ れ る と ， フ ェ ム ト 秒 の 時 間 ス

程を定量的に測定し，XFEL による物質の「破壊の物理」

ケールで様々な試料の変化が生じる（Fig. 1）。まず，光電を明らかにすることは X 線科学を進展させるために極め吸収によって光電子が（主に内殻から）放出されて原子のて重要な研究課題である。

イオン化が起こる。この励起状態を緩和するために外殻のそこで，著者らは SACLA の BL3 においてダブルパル電子が内殻に移動し，その際に蛍光 X 線や Auger 電子がス発振技術を利用した X 線ポンプ X 線プローブ法を開放出される。これらの光電子や Auger 電子がきっかけと発した。このダブルパルス発振技術では，全部で 21 台あなって，電子雪崩と呼ばれる急激な自由電子の放出現象がる SACLA BL3 のアンジュレータを前半（ 1 台目から 8台目）後半（ 9 台目から 21台目）の 2 つの部分に分け，それぞれで XFEL を発振させる4)（Fig. 2）。前後半それぞれのアンジュレータギャップを異なる値にすることで，波長を離したダブルパルスを発振させる。さらに，8 台目と9 台目のアンジュレータの間にある磁場シケインによって，電子ビームを迂回させることで，前半からの XFELに対する後半の XFEL の時間遅れを制御することができる。ダブルパルスの時間間隔の精度は，シケインにおける磁場の不安定性や電子ビームエネルギーの揺らぎによってFig. 1(Color online) Ultrafast damage processes of matter irradiated by intense Xray beam.

決まっており，サブフェムト秒程度と XFEL のパルス幅と比較して無視できるほど小さな値に収まっている。

放射光 March 2019 Vol.32 No.2 ●99(C) 2019 The Japanese Society for Synchrotron Radiation Research発振したダブルパルスをそれぞれ試料にダメージを与え度の減衰が観測された。この結果は，フェムト秒の時間スるポンプ光，ダメージの度合いを調べるポンプ光として用ケールでダイヤモンドの電子密度の空間分布が大きく変化いるのが X 線ポンプ X 線プローブ法である。この方法していることを意味している。

を用いてダイヤモンドを試料として行った実験結果についダブルパルスの時間間隔が 0.3 fs の場合と 80 fs の場合とでプローブ光の 111反射や 220 反射を比較すると， 80 fsて以下で紹介する。
光子エネルギー 6.1 keV のポンプ光， 5.9 keV のプローの場合は0.3 fs の場合よりも10以上反射強度が減衰してブ光を発振させ，さらに X 線集光ミラー11) によって 130いる。これだけ大きな変化は構造へのダメージ，すなわちnm（水平）×200 nm（垂直）のサイズに集光した。集光

原子の格子点からの変位が大きくなっていることを意味し点にダイヤモンドの薄膜（15 mm 厚）を設置して，ポンプている。各原子の原子変位が各格子点の位置を中心にして光とプローブ光の時間間隔を 0.3 fs から 80 fs まで変えなランダムになっていると仮定して，ポンプ光照射後の原子がらダイヤモンドからの111反射と220反射を測定した5)。

変位の大きさの時間変化をプロットしたものを Fig. 4 に示

その結果，Fig. 3 で示すような明瞭なプローブ光の散乱強す。この図からわかるように，ポンプ光照射後 20 fs を境

Fig. 2(Color online) Schematic illustration of twocolor double
pulse mode at SACLA.

Fig. 3(Color online) Xray pump―X
ray probe experiment of diamond.

100 ● 放射光 March 2019 Vol.32 No.2

放射光ニュース ■ 第23回日本放射光学会奨励賞受賞研究報告た。この結果の解釈やシミュレーションに関して，現在上記の DESY のグループと共同研究を進めており，近日中に学術雑誌に投稿を予定している13)。

3.

反射型セルフシードによる XFEL の狭帯域化

SASE 型 XFEL では，アンジュレータ入り口において発生する波長広がりが大きな自発放射光を種としてレーザー発振が起こるため，得られる XFEL のエネルギー幅（⊿E/E）は0.11程度と比較的大きい。そのため，広角 X 線散乱や各種の分光実験などでは光を単色化することが必要になる。当然ながら，単色化によって XFEL はFig. 4(Color online) Atomic displacements of carbon atoms perpendicular to the (111) and (220) planes in diamond after
irradiation of the pump pulse.

強 度 の 大 部 分 を 失 っ て し ま う こ と に な る 。 例 え ば ， Si(111) 2 結晶分光器を使って XFEL を単色化すると，分光器後の XFEL のフラックスは分光器前と比較してわずか数程度になる。
パルスあたりの光子数をできる限り保ったまま XFELに原子変位が大きくなっていく。逆に言えば， XFEL をを狭帯域する方法として，ダイヤモンド結晶を使ったセル照射してから 20 fs 後までは構造へのダメージはほとんど

フシード技術が約10年前に提案され14)，LCLS において実起こっていないということが実験によって明らかになっ証実験が行われた15) 。この方法ではアンジュレータを前た。ここで強調すべき点は，この実験におけるポンプ光は後半 2 つのセクションに分け，その間に厚さが数 100 mm

およそ1019 W/cm2 と現在の XFEL と集光光学素子とを組のダイヤモンドの薄い結晶を設置する。そして，前半のアみ合わせて実現できる世界最高レベルの高強度であること

ンジュレータから放射された XFEL をこの結晶に透過さである。現在の XFEL 施設においては，多くの場合パルせる。このときダイヤモンドの方位を適切に調整すると，

ス 幅 が 10 fs 以 下 の XFEL が 利 用 さ れ て い る （ 例 え ば

前方 ブラ ッグ 回折と 呼ば れる現 象によ って ，透過 した

SACLA では 6 fs 程度）。この時間幅は，今回の実験によXFEL に対して数 10 fs 程度遅れて狭帯域の X 線ビームがって分かった構造へのダメージが顕在化する時間スケール

wake pulse と し て 生 じ る 。 磁 場 シ ケ イ ン を 用 い て 電 子よりも短い。すなわち，現在の XFEL を用いた多くの実ビームを迂回させ，後半部分のアンジュレータ中で wake験では，構造へのダメージを無視できることが推測された。

pulse と電子ビームを時空間で重ね合わせることで通常の最後に，この実験を端緒とした最近の展開を 2 つ紹介

SASE XFEL よりも狭帯域の XFEL を発振させることがしたい。1 つは，我々のダイヤモンドを試料としたポンプできる。これは，後半のアンジュレータにおいて，単色の プ ロ ー ブ 実 験 を も と に ， 最 近 DESY の グ ル ー プ がwake pulse からレーザー発振がスタートするためである。

XFEL と物質との相互作用のモデリングを行ったことでこ の 「 透 過 型 セ ル フ シ ー ド 」 は ， SACLA や PAL ある12) 。彼女たちは， tight binding 近似と分子動力学シXFEL に お い て も 実 現 し て い る16) 。 し か し ， シ ー ドミュレーションを組み合わせた，半古典的な XFEL と物XFEL を実験に応用したという報告はこれまでの所ほと質の相互作用モデルを考案した。著者らが SACLA で行んど無い（著者の知る限り出版された論文は 1 報のみでった実験の XFEL 強度のもとで，ダイヤモンドの破壊過ある17)）。その理由として，第一に挙げられるのはシード程をシミュレーションした結果，構造へのダメージが顕在調整の難しさである。透過型セルフシードでは， wake化する時間スケールに関して定量的によい一致が得られてpulse だけではなくダイヤモンド結晶を透過してきた前半いる。すなわち，もっともらしい相互作用の物理モデルがのアンジュレータからの SASE XFEL も後半のアンジュできていることが確認されている。

レータに入射する。この SASE XFEL の“コンタミ”の2 つ目の展開は， X 線ポンプ X 線プローブ法を用いために， wake pulse の強度や方向，ビームの形状などのた電子へのダメージの過程の観測である。最近，著者らのビームパラメータを測定することが難しい。マシンの調整グループが，プローブ光をより高光子エネルギーのが手探りにならざるを得ず，非常に長い調整時間が必要にXFEL にすることでダイヤモンドの様々な面からの回折なるという問題点があった。

線の測定を行った。これによって，ポンプ光照射後の電子著者らはよりシンプルなアプローチとして， Si のチャ密度分布の時間変化を詳細に捉えることに成功した。そしンネルカット結晶を用いた「反射型セルフシード」を検討て，ポンプ光照射後 20 fs 以下の構造へのダメージが起きした（Fig. 5）。この方法では，ダイヤモンドの薄結晶の代ていないような時間スケールであっても価電子の電子密度わりにチャンネルカット結晶におけるブラッグ反射によっ分布がダイナミックに変化していくことが明らかになって前半のアンジュレータから放射された XFEL を単色化

放射光 March 2019 Vol.32 No.2 ● 101Fig. 5(Color online) Schematic illustration of re‰ection selfseeding using micro channel
cut crystal monochromator.

Fig. 6(Color online) Group photo taken after we ˆrstly observed narrowband XFELs generated by re‰ection self
seeding.

する。そして，生成された単色光を種（シード光）として後半のアンジュレータにおいてレーザーを増幅させる。
反射型セルフシードでは，単色のシード光のみが後半のチ ャ ン ネ ルカ ッ ト 分 光器 を 制 作 し18) ， 光 学 遅 延 を電 子
ビームの遅延時間の最大値よりも十分に短い，100 fs 程度に抑えることを実現した。

アンジュレータに入射する。このことによって，アンジュ

このマイクロチャンネルカット結晶と名付けたユニーク

レータや電子加速器の調整が透過型セルフシードと比較しな分光器を SACLA の磁場シケイン部分に設置し， 2018て格段に簡単になる。さらに，透過型セルフシードと比較

年の 1 月から反射型セルフシードのコミッショニングをして 高効率 にシ ード光 を作 り出す ことが でき る（ 入射開始した。当初の思惑通り，反射型セルフシードの調整はSASE XFEL の強度に対する生成されるシード光の強度

非常に簡単で一回目のコミッショニングであっさりと狭帯の比は，同程度のバンド幅のもとで，透過型セルフシード

域 の XFEL の 発 振 に 成 功 し た 。 Fig. 6 は ， こ の と き にと比較して数倍から数10倍）。これによって前半のアンジ

seededXFEL 発振を記念して撮影した写真である。そのュレータ部で大強度の XFEL を放射させずとも十分な強後，様々な調整法の改良を重ね，現在では 8 時間程度と度のシード光が生成できる。すなわち，前段アンジュレー非常に短い時間で seededXFEL を発振できるようになっタ部での XFEL 放射に伴う電子ビームの質を抑えることた。

が可能になり，透過型セルフシードの場合よりも高強度の狭帯域レーザーを実現できる。

Fig. 7 は，通常の SASEXFEL と seededXFEL の平均スペクトルを比較したものである。セルフシードによって反射型セルフシードを実現するためには，チャンネルカ

通常 の SASE XFEL と比 較し て 10 分 の 1 以 下のエ ネルット結晶による光学的な遅延時間と磁場シケインを使ってギー幅を実現できている（半値全幅で 3 eV 程度）。現在実現できる電子ビームの遅延時間とを同じにする必要があの SACLA のパルス幅は 6 fs 程度であるので3)，ほぼフーる。SACLA の場合，実現できる最大の電子ビームの遅延リエ限界のパルスが実現されている。 Fig. 7 のグラフの時間は約300 fs である（8 GeV の電子ビームを使う場合）。

ピーク値を見ると seeded XFEL は SASE XFEL の約 6一方で，ギャップが 10 mm 程度の通常のチャンネルカッ倍 に な っ て い る が ， こ れ は SASE XFEL と 比 較 し てト結晶を用いると光学的な遅延時間は10 ps 程度になり，seededXFEL の輝度やスペクトル密度が約 6 倍になって電子ビームの遅延時間の最大量を大きく超えてしまう。こいることを意味している。の課 題を解 決す るため に， 理研の 大坂ら を中 心と した

興味深いことに， seeded XFEL のスペクトル幅はシー

SACLA のチームは，ギャップがわずか 90 mm の Si ( 111 )ド光のスペクトル幅（1.3 eV）よりも若干広い。このエネ

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放射光ニュース ■ 第23回日本放射光学会奨励賞受賞研究報告

う大変得難い機会をアレンジしていただきました。理化学研究所の矢橋牧名グループディレクターには，博士課程在学中は受け入れ研究者として，現在は直接の上司として温かく指導して頂いています。高輝度光科学研究センターの登野健介グループリーダーと犬伏雄一主幹研究員には，XFEL 実験の基礎を教えて頂きました。理化学研究所の原徹チームリーダーには加速器やアンジュレータの調整に関して様々なアドバイスを頂きました。理化学研究所の田中均部門長からは，数多くの熱い励ましを頂きました。理
化学研究所の大坂泰斗基礎科学特別研究員とは，これまで多くの実験をともに行い，データ解析や装置開発などの様々な面で協力していただきました。名前を挙げた方以外にFig. 7(Color online) Average spectra of the SASEand seeded
XFEL beams.

も，多くの研究者や SACLA のエンジニアの皆様の協力があって，ここで紹介した研究成果に結びつきました。この場をお借りしてお礼を申し上げます。

ルギー広がりは電子ビームのエネルギーチャープが大きい

参考文献

ことに起因していると考えている6)。すなわち，よりエネルギーチャープが少ない電子ビームを使用することで，seededXFEL のスペクトル密度を今後さらに上げることができる可能性がある。
今 回 開 発 さ れ た seeded XFEL は ， 2019 年 3 月 か ら
SACLA のユーザー実験に供用される予定である。今後，様々な実験に応用され，興味深い研究成果をもたらす手助けとなることを期待している。

4.

おわりに

本稿では，著者らが SACLA で行った光源技術やその利用技術に関して 2 つの研究を紹介した。現在は XFELが実現してから 10 年が経とうとしており，タンパク質の無損傷構造解析や光学レーザーポンプ X 線プローブといった一部の実験手法は，手法開発が一段落して徐々に汎用的な手法になりつつある。では， XFEL の光源技術や実験技術も定常運転に入りつつあるのだろうか。おそらく

1)
2)
3)
4)
5)
6)
7)
8)
9)
10)
11)
12)
13)
14)
15)
16)
17)
18)

http://xfel.riken.jp/topics/saclaintern_2019.html
I. Inoue et al.: IUCrJ 2, 620 (2015).
I. Inoue et al.: Phys. Rev. Accel. Beams 21, 080704 (2018).
T. Hara et al.: Nature Commun. 4, 2919 (2013).
I. Inoue et al.: Proc. Natl. Acad. Sci. USA 113, 1492 (2016).
I. Inoue et al.: Nature Photon. (in press).
I. Inoue et al.: J. Synchrotron Rad. 25, 346 (2018).
R. Neutze et al.: Nature 406, 752 (2000).
S. P. HauRiege: HighIntensity XRaysInteraction withMatter, WileyVCH, Weinheim (2011).
H. M. Quiney and K. A. Nugent: Nature Phys. 7, 142(2011).
H. Mimura et al.: Nature Commun. 5, 3539 (2014).
N. Medvedev and B. Ziaja: Sci. Rep. 8, 5284 (2018).
I. Inoue et al.: in preparation.
G. Geloni, V. Kocharyan and E. Saldin: J. Mod. Opt. 58,
1391 (2011).
J. Amann et al.: Nature Photon. 6, 693 (2012).
T. Inagaki et al.: Proc. FEL2014, 603 (2014).
L. B. Fletcher et al.: Nature Photon. 9, 274 (2015).
T. Osaka et al.: arXiv:1811.01860 (2018).

そうではないだろう。例えば，アト秒ゼプト秒のパルス幅の XFEL やシングルモードの XFEL を目指した研究は現在盛んに行われている。今後 10 年程度は，間違いなくXFEL 光源は性能向上や多機能化に向けて様々な進歩をし続けるであろう。また，放射光源に目を向けてみると低エミッタンスの電子ビームを利用した第 4 世代放射光源が登場間近である。
このように X 線科学が弛みなく発展していくなかで，今後も光学技術光源技術開発を通じて X 線光源やその利用法の進化に貢献できるようチャレンジし続けたいと考えている。
謝辞
ここで紹介した研究は多くの方々との共同研究によるも● 著者紹介 ●井上伊知郎
理化学研究所 放射光科学研究センター
XFEL 研究開発部門 ビームライン研究開発グループ ビームライン開発チーム
基礎科学特別研究員
Email: inoue＠spring8.or.jp
専門非晶質の X 線散乱， X 線自由電子レーザーの光診断や実験技術開拓［略歴］
2011 年 3 月東京大学工学部物理工学科卒業。 2016 年 3 月東京大学大学院新領域創成科学研究科物質系専攻博士課程修了。博士（科学）。同年 4 月より現職。のです。学生時代の指導教官である雨宮慶幸教授（東京大学）には，博士課程において SACLA で研究をするとい放射光 March 2019 Vol.32 No.2 ● 103