加速器を用いた水化学研究施設の提案
東京大学工学系研究科
勝村庸介

発表内容
1. 水化学ロードマップと放射線効果
2. 放射線場腐食実験の一例
3. 加速器を用いた照射実験施設提案
・原子炉実験と加速器実験
・電子線とガンマ線・施設概要
・設計の問題点
4. 今後の展望

水化学ロードマップと放射線効果

水化学ロードマップ

5 章 1-2

５.１共通基盤技術に係わるロードマップ(2)戦略的シナリオ
原子炉冷却水における特殊環境である放射線の直接あるいは間接照射が腐食環境に与える影響を定量化し、実験室での再現実験を可能とする技術の確立を急務とする。腐食環境の定量化
は理論的な評価、すなわち、ラジオリシスモデルによる評価と、高温水化学センサを用いた実験的な評価、を両輪として、展開する。腐食環境が材料に及ぼす影響評価は、材料と水の境界に位置する酸化皮膜の挙動、特性評価を通して、主に水側からアプローチする。また、相互作用の結果生成する腐食生成物の材料表面への析出過程を解明すると共に、析出物に腐食の及ぼす、主として間接的な影響を評価する。上記、技術を確立し、材料と水化学の相互作用の再現実験、加速実験技術を確立して、線量低減、構成材料及び燃料健全性の維持･向上ならびに放射性廃棄物発生量の低減のための技術開発に資する。

放射線場腐食実験の一例

革新的原子力システム技術開発事業

放射線環境下の超臨界圧水化学に関する技術開発
平成14年 - 18年 (5年間)
総括代表者氏名

勝村庸介(東京大学大学院)
超臨界水の放射線分解解明

連携機関代表者

木内清(日本原子力研究所)
材料−水界面現象に及ぼす放射線効果

堂前雅史(電力中央研究所)
腐食環境モニタリングと腐食挙動モデル化

唐澤英年(日立製作所)
材料−水界面現象に及ぼす放射線効果

四柳端(東芝)
腐食環境モニタリングと腐食挙動モデル化

RR&&D
D iitteem
mss ooff SSCCW
W cchheem
miissttrryy
uunnddeerr rraaddiiaattiioonn ffiieelldd
Radiation- Gamma rays
- Fast neutrons

Radiolysis
WaterO2,H2O2Corrosion

H-O-H

H, OH. e-,H2

CP
Kinetics

Interface
MaterialDeposition(Zeta Potential, Solubility)

Monitoring Tools

Radiation
Damageガンマ線照射下腐食実験
ガンマ線照射下腐食実験
Pressure
Measuring Regulator
SystemClean-up
SystemClean-up
SystemMeasuring
SystemChiller
Make-up
Tank
Ar, O2, H2|{pump}Heatexchanger

Non-irradiation
Autoclave (control)

HeaterHeater
4.5E5R/h
7.6E5R/hPreheater
1.2E6R/h
Co-60
-ray
SourceHP pump4 L/hShielding Wall

SCW; 673-823 K, 25 MPa

Irradiation
Autoclave

SpecimenUniform
Uniform corrosioncorrosion inin SCWSCW under
under VV- irradiation
irradiationTR(Ni-18Cr-9Mo-4Nb)(Ni-15Cr-15Mo-4W)\]YUPjjc\_YUjjc\_YTPPjjc(Ni-15Cr7Fe-2.5Ti)(Ni-16Cr-9Fe)

V400, 24.7MPa
1000h Immersion
-Ray Irradiation
3.0X104Gy/h Nearly Hundred
Times Lower
Than It in BWRHitachi SCW Loop

P

afKZ
ggil

afbN
WU
P
[RWV

VR
U

VP
P

NR

SQ
P`

(mg/dm2)

X

SP
T
SQ
V

WeightBC Change
LheOdhRM

QP(Fe-25Cr-20Ni)

QR(Fe-19Cr-10Ni)

QT(Fe-17Cr-12Ni-2Mo)

DH and DO Have Not Important Roles in Uniform Corrosion In SCW, Because of High
Temperature Oxidation Control. Metal Loss In Hastelloy Is Interpretted to Be
Evaporation of Mo by Forming Volatile Oxides (MoO3 ) X on Surfaces .

\_YTPPjjc\_YUjjc\]YUPjjc

DoseDose Dependence
Dependence(after(after 1,000h1,000h exposure)
exposure)
Irradiation effect on weight loss ; increase with dose and independence on
temperature, but increase rapidly with dose for 25Cr35Ni0.2Ti at 550o.

Weight loss (mg/dm2)

108625Cr at 500C
25Cr at 550C
HWI at 500C
HWI at 550C
Alloy625 at 550C

Possible mechanism;- formation of strongoxidizer such as O
atoms by radiolysisof adsorbed wateron the surface ofspecimens- dissolution of Cr2O3
by the reaction of theoxidizer

420
0.0E+00

5.0E+05

1.0E+06

Dose (R/h)

1.5E+06

RamanRaman Spectroscopy
Spectroscopy(55550o,(550o, afterafter 1,000h)
1,000h)-Fe O +Fe O
2 3(reference)

0.6
0.4
0.2
0100
1Relative intensity (-)

3 4304SS
316SS
310SSSUS304L
SUS316L
SUS310S

0.8
0.60.4

300

500
700-1
Wave number (cm )0.8with irradiation
without irradiation

0.6
0.4
0.20100900

25Cr35Ni0.2Ti

Cr2O3+NiFe2O4(reference)

300

Fe3O4(reference)

0.2

0.8

500

500
700-1
Wave number (cm )

900

900

Wave number (cm )

HWI

0.6
0.4
0.2

with irradiation
without irradiation

300700-11

without irradiation

0100

1
Relative intensity (-)

0.8

with irradiation

Cr2O3 formation

Relative intensit (-)

Relative intensity (-)

1-Fe2O3 formation

0100300

NiFe2O4 +Cr2O3(reference)

500
700-1
Wave number (cm )900

Effect
Effect ofof oxidationoxidation potential
potential by
by irradiation
irradiation

CrReleased from Oxide
A& Mo4qx[kv^ir#(Hastelloy-C276
n-Ray Irradiation
NiOxygen
MoCrFeSPUTTERING TIME (DEPTH).sec

RELATIVE RATIO OF MAJOR ELEMENT, at%

RELATIVE RATIO OF MAJOR ELEMENT, at%

Immersion Tests of Hastelloy-C-276 in SCW Loop
Temperature;400o, 24.7MPa, 1000hr
DO;5ppb, DH;0ppb
n-Ray Irradiation; 3.0m104Gy/hr¥qCr6b>\Cr Enriched in Oxide
Hastelloy-C276
Non Irradiation
NiOxygen

CrMoFeSPUTTERING TIME (DEPTH).sec

超臨界圧水腐食への放射線誘起界面反応の影響£}®ga§Y?¨hzp/x®gw?XiD2)

A;5,&/6%

Cr
J$A *CrO3 , MoO30u+

Ni
A1'=
@A
9
{~?

CrG)

4

Ni

:A1+
-&,Htzy
>F+pp1nm!8H
-Au

4E<+*.7?
Au
3I?

>F :
F s&u :
H/t
C2twyF+F "加速器を用いた照射実験施設提案

炉内模擬放射線場実験原子炉実験 - 炉内照射ループ
長所: 実原子炉内の模擬、ガンマ線+中性子照射
短所: 実験用原子炉、建設手続き (設置工事認可申請)
放射化、スペースや実験条件の制約、

コバルト60ガンマ線照射実験
線量率が低い (10kGy/h) 、on-off 遅い

電子線加速器実験
線量率が高い (10kGy/s, min)、on-off 簡単
複数ループ設置可能、 加速器が必要

ガンマ線照射と電子線照射の等価性
ガンマ線と物質の相互作用・光電効果
・コンプトン効果
60Co

二次電子の生成エネルギー増ガンマ線 (1.17, 1.33MeV)・電子対生成 >1.02MeV
ガンマ線は物質との相互作用で高エネルギー電子を生成し、この生成電子が放射線分解に寄与する事になる。
従って、ガンマ線照射は電子線照射と等価と考えられる。

放射線滅菌用ライナック (10 MeV)
スキャンフォン
偏向磁石利用

電子線による放射化・10MeV 以上で放射化が著しい
・10MeV 電子線 <- WHO 推奨値

工業利用では放射化回避のため10MeVが上限商業用照射システム
10 MeV150 kW
Rhodotronrx¬sj(c)X線変換による照射

炭疽菌の放射線殺菌効果

4+1 4+<e«¤6~¡^© !+<ª¢>u8F9kGd>vk

郵便物のビーム処理%()"'* x}¦kOTKJ, )$%'& # %, %$# &&" ) %$( ' &%')

10MeV   inch トラブルª¢?¯\.Z@A-7=E-7:;7-ª¢?[¡>CD1 23_?LQNR5D4+3`}0d¦kG|y?9B

電子線加速器による材料照射試験

電子線加速器の線量率
電子線加速器の線量率
10 MeV, 35 kW の装置を対象
35 kW -> 35kJ/s
10 cc の水に照射を仮定
3.5x104 J/s /10 ml -> 3.5x106 J/kg/s
3.5x106 Gy/s -> 3.5x103 kGy/s
スキャンで線量低下 〜10 kGy/s は可能？

原子炉炉心での線量率〜Mrad/s = 〜10 kGy/s

電子線照射システム
{ml構造材料
熱交換器

MSHU
サンプリングライン
{\l10MeV
電子線' IJ
サンプリングライン

{

水質調整計\lECP

ECP]f{mlmPUOtWPUO«fn°o[ <320°C,W­ 15 MPa間接効果と直接効果

間接効果

放射線生物分野 - DNA 損傷
間接効果 - OHラジカル <- 水分解由来
直接効果 - DNA 自身の放射線分解

水化学分野での放射線効果
間接効果 <- 水分解由来の化学環境変化
直接効果 <- 水と材料自身への照射効果
界面効果、界面反応

直接効果複数ループの設置
スキャンホン

磁場による掃引 200 Hz

複数ループの利用
系統的、効率的
材料の種類
温度
流量複数の測定実験実施項目
放射線分解と環境変化
・放射線線量と[H2], [O2], ([H2O2]) 変化
・放射線線量率と ECP 変化
・実験データとシミュレーション

放射線場下での材料腐食実験
・放射線による腐食挙動変化
重量変化、SEM, Auger, SIMS,...
生成酸化物の種類、形成量変化、形態変化

・in situ measurement
溶解度、Raman 分析等、腐食計

・直接効果と間接効果 / 界面反応

実験パラメーター
・温度、(圧力)、線量率、流量照射容器の強度設計
ハニカム構造honeycom structure

円筒くり抜き構造

内圧

内圧

H2O

H2O

内圧に耐え、電子エネルギーの損失を最小限に金属壁を透過した電子の飛跡
H2 O
10 MeV
electron
2 mm 

1 cm

1 cm

Fe: 2 mm
 = 8.0

EGS5 計算
比重 = 1.0金属壁を透過した電子の飛跡
壁厚依存性
1.5 mm

2.5 mm

2.0 mm

5 cm

5 cm

5 cm

温度

280°C

300°C

320°C

340°C

飽和蒸気圧力6.42 MPa8.59 MPa11.3 MPa14.6 MPa

水比重0.75

0.71

0.67

0.61

まとめと今後の展望放射線場での系統的実験が重要
・放射線効果の評価が不可欠
・照射効果実験のための技術の確立

電子線加速器を用いた照射システムの提案
・10MeV 照射装置、高線量率・複数ループでの効率的な実施
・in situ 測定・ラジオリシス実験 ・ECP測定
・腐食実験

確証実験の実施
・照射チェンバー設計