第35回CCSEワークショップ

機械学習分子動力学による新機能材料展開への期待
2024/2/2
AGC株式会社 先端基盤研究所
RX推進室 室長浦田 新吾

アジェンダ⚫ 弊社の紹介⚫ 分子シミュレーションによるガラス材料設計の課題⚫ リチウムホウ珪酸ガラスのモデリングを例に⚫
⚫
⚫

古典分子動力学法の限界
量子分子動力学法の課題
機械学習ポテンシャルの精度検証⚫ まとめ⚫ 今後への期待©AGC Inc.

2

会社紹介⚫ 様々なガラス製品を提供⚫ クロールアルカリを出発点とする
高機能フッ素化学品⚫ CDMOを中心とするバイオ事業
Glass products

AGC Inc. HPよりFluorine chemicals

CDMO biologics©AGC Inc.

3

シミュレーション技術
先端基盤研究所：シミュレーション開発チーム

Fluid Dynamics

Solid Mechanics

Atomistic

Quantum Computation©AGC Inc.

4分子シミュレーションによるガラスの材料設計©AGC Inc.

5ガラスとは？
あなたはマテリアルサイエンスの専門家です。物理学の知識も豊富です。
ガラスについて説明してください。

⚫ ガラスは非晶質固体であり、主にシリカを主成分とします。

⚫ 高温で溶融した酸化物を急冷することで作られます。
そのため原子の配置が乱れ、結晶構造が形成されずに非晶質な状態となります。
⚫ ガラスは固体でありながら結晶のような周期的な構造を持ちません。
⚫ ガラスの特性はその組成によっても大きく異なります。
特定の酸化物を添加することで、色や特殊な性質を与えることも可能です。

©AGC Inc.

6ガラスモデリングの難しさ
急冷することで作られます⚫ 製造プロセスでは、半日程度をかけてゆっくりと冷却する⚫ 分子シミュレーションではナノ～マイクロ秒のオーダーしか到達できない➡ 計算速度が速く、より長時間計算できる技術が好ましい
周期的な構造を持ちません⚫ 短距離では特定の配位数を持つ⚫ 中距離構造も存在する ー JAEA・小林先生：シリカのリング構造➡ ある程度大きなモデルを用いないと表現できない色や特殊な性質を与えることも可能⚫ 多種多様な添加物が用いられる：窓ガラスでも10種類程度含まれている➡ 様々な元素を解析できる計算手法が必要©AGC Inc.

7

分子シミュレーション手法

量子計算

機械学習力場

古典分子動力学法

Pro⚫ 非経験的・正確⚫ 電子状態⚫ 比較的正確⚫ 比較的速い⚫ 計算負荷小・速い⚫ 大規模計算可能

Con⚫ 計算負荷大⚫ サイズ・計算時間に限界⚫ 多くの教師データが必要⚫ 外挿領域不安定⚫ 経験的力場が必要©AGC Inc.

8古典分子動力学法の課題⚫ 一般に、2体・3体の相互作用（力場）を解析的な関数で表現する

ガラス中の多様な構造を表現することができない

Si：４面体構造が常に安定

B：3配位・4配位が共存
3員環を形成P：Q2の鎖構造を形成©AGC Inc.

9

リチウムホウ珪酸ガラスを例に(Li2O)x(B2O3)y(SiO2)z：LBSガラス

Urata et al. J. Phys. Chem. C, (2022)
Urata et al. Phys. Rev. Mater. submitted©AGC Inc.

10

LBSガラス⚫ ホウ珪酸ガラスは、硫化物と比較するとLi伝導度がかなり低い⚫ しかし、ガラスはフレキシブルに形状を変えられ、また、薄膜化もしやすいため、電解質と電極をつなぐ材料として用いられる⚫ さらに、添加物を加えると伝導率をあげることができると期待されている

Berkemeier et al., Appl. Phys. Lett. (2007)©AGC Inc.

11

構造と伝導率⚫ ガラス化する範囲で4配位ホウ素の比率、伝導率は組成に対して非線形に変化する
4Bの比率

導電率

Tsuda, et al., AGC Research Report (2018).
©AGC Inc.

12

古典分子動力学法⚫ 力場のパラメータに組成依存のパラメータを追加することで、非線形なホウ酸配位すの振る舞いを再現した

経験的で拡張性がない
Urata et al., Int. J. Appl. Glass Sci. (2022).
©AGC Inc.

13

3員環2体の古典力場では、３員環はほとんど形成されない©AGC Inc.

14

量子MD
⚫ 千葉大学・大窪准教授との共同研究⚫ 3種類のLBSガラスをモデリングし、Liイオン伝導パスを解析⚫
⚫

AIMDソフト：産総研・土田博士開発 FEMTECK原子モデル：300 原子、冷却速度：8 K/ps

(Li2O)40(SiO2)30(B2O3)30

Ohkubo et al., J. Phys. Chem. C, (2021).
©AGC Inc.

15

量子MD・計算結果⚫ 若干過小評価するものの、3B・4B比、及び３員環の比率を概ね再現できている⚫ されに冷却速度を下げれば精度が上がると期待される４配位ホウ素

実験

量子MD

古典力場

40L30B30S

57.5

39.3

33.4

30L50B10S

52.2

40.0

45.6

60L25B15S

25.5

8.9

7.9

3員環中のB

実験

量子MD

古典力場

40L30B30S

32.710.4< 0.130L50B10S

40.9

17.4

0.2

60L25B15S

41.88.3< 0.1©AGC Inc.

16機械学習ポテンシャル⚫ Web of ScienceTM 調べ⚫ 2015年頃から論文数が増え始め、近年急激に増加⚫ 日本での研究も活発であり、中国・アメリカ・ドイツに次いで論文数４位©AGC Inc.

17機械学習MD - DeePMD ⚫ 機械学習ポテンシャルには、2018年にWang、Zhangらによって提案された
DeePMDを利用⚫ 構造記述子 D を embedding networkを通して学習⚫ 多層のニューラルネットワークでエネルギーと力を算出する⚫ DeePMD-kit：ツールが充実
W. Jia, IEEE (2020)©AGC Inc.

18

教師データ（DFTデータ）
結晶構造3

B2O3 ( B)

ガラス構造

B2O3 (4B)

SiO2-Li2O glasses
Li2O

Li2SiO3

AIMD計算673K, 10 ps••••

B2O3-Li2O glasses

SiO2-B2O3-Li2O glasses

古典力場で比較的大きなモデルを計算(~700原子)300 ~ 3000 Kの広い範囲で構造を抽出し、DFTでエネルギー・力を計算
圧縮・引っ張り変形も考慮
約10000データを準備©AGC Inc.

19

LB・LBSガラスのモデリング⚫ モデルサイズ： 300 ~ 3000原子⚫ 冷却速度： 2 ~ 10 K/ps⚫
構造：ホウ酸配位数、非架橋酸素比率、中性子・X線構造解析⚫
物性：ガラス転移温度、イオン伝導度、機械強度
古典力場
機械学習力場(B2O3)80(Li2O)20(B2O3)67(Li2O)33©AGC Inc.

20

(Li2O)x(B2O3)y ：LBガラス⚫ 非線形なホウ酸の配位数の変化を再現：冷却速度が遅いほど実験値に近づく⚫ 非架橋酸素の©AGC Inc.

21

(Li2O)33(B2O3)67ガラス・構造因子⚫ 中距離構造も概ね再現⚫ 特に、B-O-Bが形成する骨格構造は精度良く再現できている

実験値©AGC Inc.

22

(Li2O)x(B2O3)y(SiO2)z：LBSガラス⚫ モデルサイズ⚫ 冷却速度： 300 ~ 3000原子モデルを作成し評価： 2 ~ 10 K/ps

©AGC Inc.

23

3軸圧縮変形⚫ 圧縮に対する耐久性は、いずれの用途でも重要⚫ 機械学習ポテンシャルでは、３員環を適切に表現できるため、圧縮場で生じるミクロ構造の変化を予測することができる©AGC Inc.

24

まとめ
機械学習ポテンシャルの利点⚫ 古典力場では表現しきれない多様な構造のエネルギー曲面を量子計算同等の精度で再現することができる⚫ 量子計算よりも高速なため、より大きなモデルリングが可能⚫ また、より長い計算（ゆっくりとした冷却）ができる
周期性がなく、構造・物性がプロセスに依存する非晶質材料のモデリングには大きな利点

課題：ハンドメイド（データの質と量に依存する）©AGC Inc.

25

今後の期待マテリアルズ・インフォマティクスは計算が先行する時代

1000万を超える量子計算データを用いて、220万個の新たな安定結晶を見出した

そのためには、
1. ユニバーサルな機械学習ポテンシャル
MatlantisTM（PFCC Inc.）、MACE、etc.
2. 構築したモデル・利用したDFTデータが共有できるプラットフォーム©AGC Inc.

26