《講義ノート》

物性研究・電子版 Vol.3、No.1, 031207（2013年11月・2014年2月合併号）

電子正孔系の物理
大阪大学大学院理学研究科 浅野建一

概要

緩和の時間スケールはナノ秒オーダーである．一方，キャリアは格子振動によって散乱され，キャ

本稿では同数の電子と正孔が共存しつつ熱平衡

リア同士でも散乱が起こる．これらの散乱によっ状態に達した系（電子正孔系）を扱う．このようて，電子と正孔はバンド内でも緩和し，その時な系は強く光励起した半導体上で実現される．そ間スケールはピコ秒オーダーである．つまり，バの特徴は，電子間と正孔間に働く斥力と，電子正ンド内緩和はバンド間緩和に比べて格段に速い．

孔間の引力が共存したフェルミオン系ということ

従って，両者の中間の時間スケールでは，多数のである．たったそれだけのことが「物性物理学の電子と正孔が共存しつつ共通の温度に達した（擬縮図」と言える程の多様性をこの系に与える．本似的な）熱平衡状態が実現する (図 1(b))．これが稿では，そのエッセンスを学部レベルの量子力学以降で議論する電子正孔系である．この系の特徴と統計力学を使って解説する．

は，電子間および正孔間の Coulomb 斥力と，電子

1 はじめに正孔間の Coulomb 引力が同時に働いているフェルミオン系であるという点にある．

不純物や格子欠陥がない半導体では，伝導バン

強い光を当ててしまうと系の温度を下げるのはドと価電子バンドがバンドギャップによって隔困難だと思うかもしれない．しかし，間接型半導

てられており，Fermi 準位はバンドギャップの中体（伝導バンドが最小値を取る k 点と価電子バン心に位置している．バンドギャップに比べて十分

ドが最大値を取る k 点が一致しない半導体）や電に低い温度では，価電子バンドは電子によって完

子正孔二層系（電子と正孔を空間的に離れた二次全に占有され，伝導バンドには電子がいない．こ元面に閉じ込めた構造）を使うと，バンド間緩和

こにバンドギャップよりも大きなエネルギーを持の時間スケールを非常に長くすることができる．

つ光を当てると，価電子バンドから伝導バンドへ

つまり，電子と正孔が冷えるまでじっくり待つ

電子が励起される．このとき価電子バンドには電ことができる訳で，かなりの低温が実現可能であ子の空席ができ，この空席は正電荷を持ったフェる．また，Fermi 準位が二つのバンドを同時によ

ルミオンとして振る舞う．半導体物理学の分野でぎっているセミメタル（例えば二価金属）では，は，伝導バンドに励起された電子を単に電子，価電子と正孔が多数共存しつつ真の熱平衡状態に達電子バンドの空席を正孔と呼ぶ．また，電子と正した系がはじめから実現していて，その温度を自孔は電荷の運び手なので，電子と正孔を合わせて在に調節可能である．ただし，光励起された半導キャリアと総称する．

体では励起光強度によって電子と正孔の密度を比励起光の強度を強くすれば作られる電子と正較的自由に変化させることができるのに対し，セ孔の数は増大する (図 1(a))．ただし，電子と正孔

ミメタルで電子と正孔の密度を大きく変えるのはの数は厳密に等しい．光励起された電子と正孔は難しい．

自発的に対消滅して光を放出し，最終的には光励電子正孔系の理論的研究は約半世紀前にまで遡起前の状態へ戻っていく (図 1(c))．このバンド間る．膨大な研究結果の蓄積の末に明らかにされた

《講義ノート》

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ことは，電子正孔系が「物性物理学の縮図」と言(a)

バンド内緩和強い光で励起〜 ps

える程の多様性を示すという事実である．実際にこの系を研究すると，Mott 転移（相互作用起因

(b)

(c)

バンド間緩和

擬似的熱平衡状態

真の熱平衡状態〜 ns

伝導帯

キャリア間散乱
格子振動による散乱の金属絶縁体転移），Bose-Einstein 凝縮，BCS 状

再結合

態等，現代の物性論の中核を成す様々なキーワーhν

ドに遭遇する．これは決して偶然ではない．あら

hν

価電子帯

ゆる物質は負電荷を持つ電子と，それをちょうど

電子正孔密度 , n
温度 , T

打ち消すだけの正電荷を持つ原子核イオンの集合体であるが，電子正孔系はこれを究極的に簡約

図 1 光で強励起した半導体における電子正孔化したモデルとみなせる．この意味において，電系の実現．(a) 光励起直後の状態，(b) 擬似的な子正孔系は究極の基礎物性理論の舞台と言うべ

熱平衡状態，(c) 真の熱平衡状態．

き系なのだ．必然的に，電子正孔系は様々な他の研究分野と密接な関係を持っている．本稿を読み

点近傍で），電子と正孔は，それぞれ有効質量 me ，終えたら，後述する電子正孔系の相図を，液体金

mh を持つ自由粒子として振る舞う．

属，プラズマ，金属水素，高温超伝導体，冷却原

電子と正孔は，有効質量だけでなく電荷 −e，+e

子系，クォーク・グルーオン系の相図と見比べてを持っている（e は素電荷）．二つのキャリア間にみてほしい．現れる長さやエネルギーのスケール

働く相互作用を表すポテンシャルは，キャリア間はまったく異なるものの，相図の特徴に極めて高距離を r，ϵb を背景誘電率として，±e2 /4πϵb r であい類似性があることに気づくだろう．物理現象のる．ただし，電子間および正孔間に働く斥力相互

universality には本当に驚かされる [1]．

作用の場合は符号は正，電子正孔間の引力相互作

電子正孔系の研究は半導体光デバイスへの応用という見地からも重要である．例えば，半導体レーザーでは，高密度の電子正孔プラズマが形成する反転分布が，負の光吸収つまり光学利得（プラズマ利得）を生み出すことを利用する．これまで，半導体光デバイスの物理において，しばしば用の場合は符号は負である．
以上まとめると，電子正孔系のハミルトニアン
は，シンプルに∑  Eg p2a,i  1 ∑

 +

H=
+

2
2m  2a(a.i)

za za′ e2(a,i),(a′ ,i′ ) 4πϵb ra,i −ra ,i

′ ′

(1)

相互作用効果は二の次のテーマとされてきた経緯がある．しかし実際には，後で見るように，電子と書き下せる．第一項がキャリアの運動エネル

正孔系において相互作用効果は大変重要な役割を

ギー，第二項がキャリア間の相互作用エネルギー

果たしており，その解明は半導体光デバイスの設を表す．ここで，a = e, h でキャリアの種類を区別計に対して新たな指針を与えることに繋がる．

し，種類 a の i 番目のキャリアの座標と運動量を2電子正孔系のハミルトニアン

本稿では話を簡単にするために，特に断らない限り直接半導体を考える．つまり，伝導バンドの表す演算子を ra,i ，pa,i と書いた．また，ze = −1，

zh = +1 はキャリアの電荷の符号を表す．
第二量子化したハミルトニアンも書いておこう．

最小点と価電子バンドの最大点は共に波数空間の原点（Γ 点）に位置し，それらはバンドギャップ

Eg で隔てられている．さらに，Γ 点近傍で伝導バ
ンドと価電子バンドが共に等方的であることも仮定しよう．このとき，有効質量近似の範囲で（ΓH=)ℏ2 k2 †c c
2
2ma akσ akσ
a,k,σ
(
)(
)
1∑
+
Vq : ρe,q − ρh,q ρe,−q − ρh,−q : (2)2 q,0∑ ( Eg+《講義ノート》

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ここで，c†a,k,σ ，ca,k,σ は波数 k，スピン σ の状態

典型的な半導体では，電子の静止質量を m0にある種類 a のキャリアを一個消滅・消滅させるとして，m/m0 ∼ 0.1，真空の誘電率を ϵ0 として演算子，二つのコロンは挟まれた生成・消滅演算

ϵb /ϵ0 ∼ 10 である．水素原子の束縛エネルギーは子を正規順序に並べ直す操作を表す．また，

13.6eV，Bohr 半径は 0.529 Å であるから，励起子

ρa,q =∑

c†a,k−q,σ ca,k,σの束縛エネルギーは 10meV ∼ 100K 程度，励起子

(3)

k,σ

Bohr 半径は 10nm 弱である．励起子はフェルミオンである電子と正孔の複合粒子であるから，質量は波数表示した電子あるいは正孔の密度演算子，∫
1e2 −iq·r 3
1 e2
Vq =
e
d r= ·(4)V
4πϵb rV ϵb q 2

う．EX はこのボゾンを破壊して電子と正孔へ乖は波数表示した相互作用ポテンシャルを表す．たす．ここで定義した励起子 Bohr 半径 aX と励起子

だし，V は系の体積である．

の束縛エネルギー EX は，電子正孔系を考察するM を持ち，電気的に中性なボゾンとして振る舞離させるのに必要な「イオン化エネルギー」を表際の長さおよびエネルギーの単位として用いられ

3 励起子

る．この単位系は，電子気体の研究で用いられる多数の電子と正孔が共存した系について考える

Rydberg 単位系に相当している．

前に，一対の電子と正孔だけが存在する場合を考

水素原子の類似物があるのだとすると，水素分察しておこう．この場合のハミルトニアンは，子の類似物もありそうである．この予想は正し

p2
p2
e2
H = Eg + e + h −2me 2mh 4πϵb |re − rh |く，特殊事情がなければ，反平行スピンを持つ二(5)となり，水素原子のハミルトニアンと同形である．水素原子の結果をそのまま流用すれば，電子と正孔が束縛状態（励起子）を形成し，そのエネルギーが，個の電子と反平行スピンを持つ二個の正孔は束縛状態（励起子分子）を形成する．これら４つの粒子は異種粒子として扱えるので Pauli 排他律が働かない．そのため，波動関数の軌道部分は節をまったく持たない形状をとることができる．これが，励起子二個でいるよりも低いエネルギーを実

EK,n = Eg +

ℏ K
1− EX 2
2M
n
2

2

(6)

現できる最大の理由である．励起子分子を二つの励起子へ乖離させるのに必要なエネルギーを励起と書けることがわかる．第二項は励起子の並進運

子分子の束縛エネルギーと定義すると，励起子分動による運動エネルギー，第三項は電子と正孔の子の束縛エネルギーは，励起子の束縛エネルギー

相対運動が量子化されたことによって生じた離散に比べて大体一桁小さな値をとる．従って，励起準位を表しており，M = me + mh は重心質量，ℏK

子分子の存在は kB T ≪ 0.1EX の温度領域，つまりは重心運動量，n = 1, 2, · · · は主量子数である．また，EX は励起子の束縛エネルギーであって，

EX =

1
e2
1 ℏ2
me2
=
·
=
·
2(4πϵb )2 ℏ2 2 4πϵb aX 2 ma2X

そこで以下ではしばらく，励起子分子形成の効果を無視して議論を進める．

(7)

4 相図の定性的理解と書け，m = me mh /M は換算質量である．aX は励起子 Bohr 半径（励起子の大きさを表す長さ）で
あって，

aX =
と定義される．

4πϵb ℏ
me2

数 K より低い温度にならないと重要にならない．

2(8)

約半世紀に渡る長い研究の歴史があるにも関わらず，未だに電子正孔系の相図の全貌が完全に明らかになったとは言い難い．しかし，過去の研究
結果をつなぎあわせて整理すると，密度 n と温度 T の平面上に描いた相図の特徴は図 2 のよう《講義ノート》

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弱結合

強結合

と表せる．右辺に現れる rs = d/aX は rs パラメーb

ターと呼ばれている．つまり，低温極限では低密

古典的な電子正孔プラズマ(金属的))度ほど相互作用が強く，高密度ほど相互作用が

度

ー
バ
ー
オ
ス
クロ
典

t密

10

0.1

ot

化

子
量

励起子気体
(絶縁体的)

逆に，高温極限を考えると，電子正孔一対当

ン

古

子

的

量

オ

古

イ

1

弱い．

(M

化
オン

イ
典的

量子的な
電子正孔プラズマ(金属的)たりの運動エネルギーは，いわゆる等分配則に従って，3ϵkin ∼ 2 · kB T ∼ kB T
2

共存相 ?
電子正孔対
凝縮相

励起子の
Bose-Einstein凝縮

0.01

0.1

1

電子正孔Cooper対の
BCS状態

10

強結合

(12)

となる．一方，電子正孔一対当たりの相互作用エ
ネルギーは低温の場合と同じ評価で良い．従って，相互作用の強さは，

弱結合
b

ϵint
e2
=
ϵkin 4πϵb dkB T

図 2 電子正孔系の概念的相図．EX と aX は励
起子の束縛エネルギーと励起子 Bohr 半径．

(13)と表せる．右辺に現れる Γ = e2 /4πϵb kB T は不完になると予想できる．ただしここでは，電子数と全性パラメーターと呼ばれている．つまり，高温

正孔数が同じである場合を考えているので，両者極限では低密度ほど相互作用が弱く，高密度ほど共通の密度を単に密度と呼んでいる．また，励起相互作用が強い．

子 Bohr 半径 aX と励起子の束縛エネルギー EX を

こうして低温領域と高温領域では，相互作用のそれぞれ長さとエネルギーの単位にとり，密度を強さの密度依存性が逆転することが分かった．そna3X ，温度を kB T/EX と無次元化した．

れでは，これら二つの領域の境目はどこにある

この概念的な相図を読み解く上で，相互作用ののだろうか．上記の考察を見直すと，両領域の強さを表すパラメーターが何かを理解する必要が違いは運動エネルギーの評価の違いとして現れある．まず，絶対零度を考えて，電子正孔一対当ている．即ち，電子と正孔が量子統計に従ってたりの運動エネルギー (Eg を原点として測る) を，いる（Fermi 縮退している）場合が式 (11) で，古相互作用を無視して見積もると，数係数は除いて，

典統計に従っている場合が式 (13) である．両領) 3 ℏ2 kF2
3(ℏ2
ϵkin =ϵe,F + ϵh,F − Eg = ·
∼
5
5 2m
md2

域の移り変わりは，一種の量子古典クロスオー(9)を得る．ここで ϵe,F と ϵh,F は電子と正孔の Fermi()1/3
エネルギー，kF = 3π2 nは Fermi 波数である

バーと理解することができ，両領域の境目は，()
kB T/ ϵFe + ϵFh = 定数 という条件式で表せる．この式は，熱的 de Broglie 波長（Fermi 波数は電子と正孔で共通であることに注意）．また，d = (3/4πn)

1/3= (9π/4)1/3 kF−1 は平均

キャリア間距離を表す．一方，電子正孔一対当た

e2
4πϵb d

(10)

(14)

を使えば，

(15)

と書くこともできる．熱的 de Broglie 波長は，二つの同種粒子がどのくらい近づいたら量子統計性を考慮しなければならないかを表す長さである．

程度である．従って，相互作用の強さは，

ϵint(e2 /4πϵb d)
d
=
∼
ϵkin
aX
ℏ2 /md2h2πmkB Tnλ3T = 定数

りの相互作用エネルギーは，

ϵint ∼

λT = √

以上の考察から，相互作用が最も強い領域（強(11)結合領域）が低密度かつ低温の領域にあることが《講義ノート》

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明らかになった．ここから，先程述べた量子古典
クロスオーバーを表す線に沿って（つまり相図の右上方向に），相互作用が比較的強い領域が伸びていく．逆に言えば，この線から大きくはずれた領域では相互作用が弱い．つまり，弱結合領域は低密度かつ高温の領域と，高密度かつ低温の領域に広がっている．
まず，低密度かつ低温の強結合領域で何が起こるか考えよう．既に 3 節で述べたように，電子とnΛ3T =

gΛ3T
(2π)3

∫

d3 K
eβℏ2 K 2 /2M − 1= gζ(3/2)(16)が満たされる温度で Bose-Einstein 凝縮（BEC）を起こすと予想される．ここで ζ(x) はゼータ関数，

g はスピン自由度やバンドの谷縮重度に起因した励起子の内部自由度で，ここでは電子と正孔のス
ピン自由度をかけあわせて g = 2 × 2 = 4 である．
また，励起子に対する熱的 de Broglie 波長

正孔が一対だけある系（低密度極限）の基底状態hΛT = √=
2πMkB T

（低温極限）は励起子が形成された状態である．
そこから推理すれば，ほとんどの電子と正孔が励

√

m
λT
M

(17)

起子を作り，これが気体を形成していると予想でを導入した．つまり，転移温度は n2/3 に比例する．

きる．励起子は電気的に中性で電荷を運べないか

一方，高密度かつ低温の（量子的な弱結合領域

ら，この励起子気体は絶縁体的な性格を持つ．一にある）電子正孔プラズマを冷やしていくと，通旦励起子ができてしまうと励起子間には弱い相互常の超伝導と全く同じメカニズムで，電子と正孔作用しか働かない．励起子間相互作用は低密度にの Cooper 対が凝縮し，BCS 状態を形成する．たすればするほど弱まるので，系は理想 Bose 気体

だし，超伝導の場合とは違い，この Cooper 対は電へ近づいていく．

気的に中性であるので電流を運べない．従って，一方，低密度かつ高温の古典的な弱結合領域，

この転移に伴って，系は金属から絶縁体に変化すおよび低温かつ高密度の量子的な弱結合領域でる．この意味で，電子正孔 Cooper 対の BCS 状態

は，電子と正孔の間に，もはや励起子を形成する

は励起子絶縁体と呼ばれることもある．高密度領だけの引力が働かない．従って，電子と正孔はバ域においては転移温度は BCS 理論に従うので，密ラバラに運動し，電子正孔プラズマが形成される．

度の増大とともに指数関数的に減少するものと考

そこでは，電子と正孔が電流を運ぶので，系は金えられる．

属的である．低密度領域で温度を上げたり，温度

現在のところ，低密度領域における励起子のを固定して密度を下げていくと，励起子気体がイ

Bose-Einstein 凝縮 (BEC) と電子正孔 Cooper 対のオン化し，古典的プラズマへのクロスオーバーがBCS 状態は連続的に繋がっていると信じられてい見られる．また，低温において密度を増やすと，る．この BEC-BCS クロスオーバーの描像では，励起子気体から量子的電子正孔プラズマへの相転密度の増加と共に，電子正孔対が励起子 Bohr 半

移やクロスオーバーが起こる．この相転移やクロ径程度のサイズを持つ励起子的なものから，空間

スオーバーは，実際に様々な半導体系で実際に観的に広がった Cooper 対へ変化する．以下では，測されている．

電子正孔対が凝縮した相を総称して，対凝縮相と理論的には，極低温においてさらに面白いこと呼ぶ．

が予想される．まず，低密度の励起子気体は近似

以上のように概観すると，熱平衡状態における的に理想 Bose 気体とみなせるから，励起子の化

電子正孔系の相図を考える際の鍵は，絶縁体的な学ポテンシャルが，重心運動量ゼロの励起子のエ

励起子気体から金属的な電子正孔プラズマへのク

ネルギーに一致する温度，つまりロスオーバーや相転移，および極低温における対凝縮相への転移にあることがわかる．以下ではこれらの物理をもう少し深く考察しよう．

《講義ノート》

物性研究・電子版 Vol.3、No.1, 031207（2013年11月・2014年2月合併号）と，温度を上げるか，密度を下げるとイオン化が5 古典的な励起子のイオン化

進む（α が増大する）ことが分かる．

まず，励起子気体が古典的な電子正孔プラズマ

この結果を定性的に理解するには，Le Chatelier

へクロスオーバーする現象について考えるため，の原理を思い出せば良い．これは「温度や圧力を系を励起子と電子正孔プラズマの混合体とみな変化させると，その変化を相殺する向きに化学平し，これを古典統計力学で扱ってみよう [2, 3]．

衡が移動する．」というものである．励起子が電もう少し具体的に言うと，励起子 (X) と乖離した子と正孔にイオン化する「化学反応」は，励起子の電子 (e) と正孔 (h) の間を行き来する過程

束縛エネルギー分のエネルギーの吸収を伴う「吸熱反応」である．従って，温度を上げると温度上

X↔e+h

(18)

昇を妨げる吸熱反応が進行してイオン化率が増大を「化学反応」とみなし，励起子，バラバラになっする．一方，密度を下げて系の圧力を減少させる

た電子，正孔の間に働く相互作用効果は全て無視と，全粒子数を増やして圧力を増加させる向きにして考える．プラズマになっている電子と正孔の反応が進み，やはりイオン化率が増大する．

密度は共通だから，これを np とおくと，電子と正孔の化学ポテンシャルをそれぞれ µe ，µh として，

∫
2λ3T
2 2
np λ3T =e−β(ℏ k /2ma +Eg /2−µa ) d3 k(2π)3( m )3/2ae−β(Eg /2−µa )
(19)
=2
m
が成り立つ．同様に，励起子の密度を nX = n − np ，
化学ポテンシャルを µX とすれば，最後に，本節で述べた議論には，励起束縛状態の存在が無視されているという問題点があることを指摘しておく．それらの存在は kB T ≫ EX の領域で重要となる．そこでは Saha-Langmuir 方程式
をいわゆる Planck-Larkin の分配関数 [4] を用いたものへ修正する必要がある．

6

量子的な励起子のイオン化

次に，励起子気体が量子的な（Fermi 縮退した）

∫
4λ3T
2
2
e−β(ℏ K /2M+ϵg −EX −µX ) d3 K
3(2π)
( M )3/2=4e−β(Eg −EX −µX )(20)m電子正孔プラズマへクロスオーバーする現象につとなる．化学平衡が成り立つ条件は，質量作用のである [5, 6, 7, 8, 9, 10, 11, 12, 13]．その際，(1) 電法則

子正孔プラズマによる遮蔽，(2) バンドギャップ

nX λ3T =µX = µe + µh

(21)

np
nX
=1−
n
n

埋め込まれた励起子の安定性を調べるというもののくりこみ (3) Pauli ブロッキングの 3 つの効果をれらの要素について一つづつ考えていこう．
以下で述べるのは，光物性物理学の分野で半導(22)

体 Bloch 方程式 [6, 7, 8, 9, 10, 11, 12, 13] と呼ばれている手法である．ここでは，通常の教科書とはと定義すると，Saha-Langmuir 方程式

n2pα2e−EX /kB T==
1 − α nnX
nλ3T

ら用いられてきたやり方は，電子正孔プラズマにバランスよく考慮する必要がある．以下では，こで与えられるから，励起子のイオン化率をα=

いて考察しよう．この問題に取り組む際に古くか若干異なる形で（初等的に）解説する．Green 関(23)を得る．左辺の α /(1 − α) が 0 ≤ α < 1 において
2α の増加関数であり，右辺が温度について増加関数，密度について減少関数であることに注意する

数や運動方程式の方法に習熟している人には，かえってまどろっこしいだろう．その場合は直接参
考文献を読んでほしい．

《講義ノート》

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6.1 電子正孔プラズマによる静電遮蔽と書ける（δ3 (r) は三次元空間版のデルタ関数）．

密度 n の電子正孔プラズマ中に電荷 Q の点電上方程式を Fourier 変換し，波数表示に直すと，荷を置いたとしよう．この点電荷は座標原点に−q 2 ϕ(q) = −置く．もし電子と正孔の空間分布が一様のまま変化しなければ，この点電荷が作るスカラーポテン
シャルは，

Q
ϕ0 (r) =4πϵb r(24)と書ける．
しかし実際には，点電荷と逆符号の電荷を持つキャリアは座標原点の近傍に集まり，同符号の電荷を持つキャリアが座標原点から遠ざかって，新しい電荷分布を生じ，スカラーポテンシャル ϕ(r)は ϕ0 (r) よりも弱まる．これが遮蔽効果である．

ϕ(r) が空間的にゆっくりと変化していたとすると，位置 r において，電子や正孔のバンドがそれ
ぞれ za eϕ(r) だけシフトしたとみなせるから，電)(Q
1ϕ(q) =, ϵ(q) = ϵb 1 + 2 2
ϵ(q)q2q ℓを得る．再び実空間表示に戻せば，∫
Q −r/ℓ1ϕ(q)eiq·r d3 q =eϕ(r) =
4πϵb r
(2π)3

Eg /2

(32)

程度の長さで減衰する形（湯川型）に変形される．

ℓ は遮閉長と呼ばれる．古典的な電子正孔プ
ラ ズ マ に 対 し て は ， f (ϵ − µa ) ∼ e−β(ϵ−µa ) , n =∫2 Da (ϵ) f (ϵ − µa )dϵ であるので，√ℓ = ℓDH ≡ϵb kB T
2ne2

(33)となる．これを Debye-Hückel の遮閉長と呼ぶ．

Da (ϵ) ( f (ϵ − µa + za eϕ(r))− f (ϵ − µa )) dϵ∫ +∞=2za eϕ(r)Da (ϵ) f ′ (ϵ − µa ) dϵ(31)が導かれる．つまり，スカラーポテンシャルは ℓて一次近似で，∫(30)となり，これを解いて，子および正孔密度の n からのずれは，ϕ(r) に関し

δna (r) =2

Q+ ℓ−2 ϕ(q)ϵb一方，量子的な（Fermi 縮退した）電子正孔プラ(25)

ズマに対しては，ϵa,F を Fermi エネルギーとして，(26)− f ′ (ϵ − µa ) ∼ δ(ϵ − ϵa,F ) と近似できるので，√ℓ = ℓTF ≡と評価できる．ここで，)∫ (Eg ℏ2 k2 3
1
δ
ϵ
−
−
d k
2
2ma
(2π)3
(
)3/2√
(
)
Eg
Eg
1 2ma
= 2
ϵ−
θ ϵ−
(27)
2
2
4π
ℏ2
(
)−1
は一スピン当たりの状態密度， f (ϵ) = eβϵ + 1
Da (ϵ) =ϵb=∑
2e2 a Da (ϵa,F )√π2 ℏ2 ϵbe2 kF M

(34)となる．これを Thomas-Fermi の遮閉長と呼ぶ．

Mott は，遮閉長 ℓ が励起子 Bohr 半径 aX よりも十分小さくなると，励起子束縛状態が不安定になると考えた（Mott の判定法）[5]．数値的に調べると，は Fermi 分布関数，θ(x) は x > 0 で 1， x < 0 で 0

aX /ℓ = 1.19

(35)となる階段関数である．
において湯川型ポテンシャルは束縛状態を持た

従って，ϕ(r) を決める Poisson 方程式はなくなる [14]．この結果に Debye-Hückel の遮閉



∑

1  3
2∇ ϕ(r) = − Qδ (r) + e
za δna (r)
ϵbaQ= − δ3 (r) + ℓ−2 ϕ(r)
ϵb
∫
2e2 ∑
−2
ℓ =−
Da (ϵ) f ′ (ϵ − µa ) dϵϵb a=e,h

長を代入すると [15]，励起子が不安定になる密度（Mott 密度）として，

(28)
(29)

na3X =
を得る．

kB T
1.192 kB T
×
= 0.028 ×
16π
EX
EX

(36)

《講義ノート》

物性研究・電子版 Vol.3、No.1, 031207（2013年11月・2014年2月合併号）

6.2 バンドギャップのくりこみ

次に自己エネルギーに対する量子効果を考えよ

次に，電子正孔プラズマ中の一電子（あるいはう．量子効果の中で最も重要なのは，Pauli 排他律

一正孔）に着目しよう．周囲にいる他の電子や正である．一つの電子（正孔）に着目すると，その孔と相互作用することにより，一電子（一正孔）

位置には同じスピンを持つ電子（正孔）が近寄れ

エネルギーは有効的なものへ繰り込まれる．元のない領域（交換孔）ができる．そのため，交換孔

一電子（一正孔）エネルギー ℏ k /2ma + Eg /2 からがなかったときには存在していた斥力相互作用がの補正は自己エネルギーと呼ばれる．以下ではこなくなり，有効的に一電子（一正孔）エネルギー

れを遮蔽された Hartree-Fock 近似 [8, 9, 10, 11, 12]が減少する．

2 2

この効果を考えるにあたっては，第二量子化さの範囲で議論しよう．
まず，自己エネルギーを古典的に見積もろう．

れたハミルトニアン (2) を使うのが便利である．

電子正孔プラズマ中の一電子（一正孔）に着目す

ハミルトニアン第二項を U とし，その熱力学的ると，それは電子正孔プラズマに埋め込まれた電平均値を相互作用がないときのハミルトニアン

荷であるから，前項で行なった議論が適用できる．

を使って計算すれば，一次摂動で相互作用効果を着目した電子（正孔）の周りでは，他の電子（正評価したことになる．Bloch-de Dominics の定理

孔）が遠ざかり，正孔（電子）が近づいて，一様分（有限温度版の Wick の定理）を適用すれば，ただ布からずれた新しい電荷分布が形成される．つまちに，り，各電子（正孔）は常に遮蔽効果によって生じた電荷分布（Coulomb 孔と呼ばれる）を身に纏っ⟨U⟩0 = −()
Vk−k′ fe,k fe,k′ + fh,k fh,k′を得る．ここで，⟨· · · ⟩0 は相互作用を無視したハ(37)

ミルトニアンを使って熱力学的な平均値を計算することを意味し，一電子（一正孔）エネルギーを(38)

ϵa,k として，⟨⟩()
fa,k = c†a,k,σ ca,k,σ = f ϵa,k − µa

(39)

0

である．ここで，U の表式に 1/2 の因子を付けてキャリア間相互作用を二度重複して数えるのを防Σ(ex)a (k) =

身が作るスカラーポテンシャルの寄与を除いている．U を実際に計算すると，上で求めた交換自己エネルギーには遮蔽効果が考慮されていない．これを取り込むには，相互(40)作用ポテンシャル Vq = V −1 e2 /4πϵb q2 を遮閉された形となる．この結果から導かれる自己エネルギー
は，

(41)

であり，これを Coulomb 孔自己エネルギーと呼ぶ．

∑
1 δ⟨U⟩0=−
Vk−k′ fa,k′
2 δ fa,kk′ (,k)が交換自己エネルギーに他ならない．

U=

1
e2
Σ(CH)
=− ·
a
2 4πϵb ℓ(43)である．式 (42) から導かれる自己エネルギーぎ，ϕ から ϕ0 を引いて，着目した電子（正孔）自

( 2
)
1∑
e
e2
lim
e−r/ℓ −
2 a,i r→0 4πϵb r
4πϵb r
(
)
∑ 1
e2
=
− ·
2 4πϵb ℓ
a,i

(42)

k,k′

ている．この効果から生じる静電エネルギーは，

(
)
1∑
U=
za e ϕ(ra,i ) − ϕ0 (ra,i )
2 a,i
za e
ϕ(r) =
e−|r−ra,i |/ℓ
4πϵb |r − ra,i |za e
ϕ0 (r) =4πϵb |r − ra,i |

∑

Wq =

e2
1
·
V ϵ(q)q2(44)に置き換えればよい．その結果，次式が得られる．

Σ(sc-ex)(k) = −a∑k′

Wk−k′ fa,k′(45)

《講義ノート》

物性研究・電子版 Vol.3、No.1, 031207（2013年11月・2014年2月合併号）

実際には式 (31) の ϵ(q) をそのまま使わず，大き励起子を不安定化する点を適切に考慮する必要がな q における関数形に修正を加えた（静的極限をある．

とった）プラズモンポール近似の結果，そのためには電子正孔間散乱の T 行列を考え

(
)
ω2p
1
= 1 − 2 , ω2q = ω2p 1 + q 2 ℓ2 + Cq4 (46)ϵ(q)ωqを用いることが多い．ここで，ωp =√ne2 /mϵb はプラズマ振動数，C は半経験的な定数である．
以上の考察から，一電子（一正孔）エネルギーるのが良い [16]．散乱前の電子と正孔の波数を(ki , −ki )，電子正孔対のエネルギーを E とする．電子正孔対の重心運動量はゼロであり，散乱によって変化しないことに注意しよう．電子と正孔が何回か散乱した後，それぞれの波数が (kf , −kf ) になったとし，その遷移振幅（T 行列の行列要素）をT kf ,ki (E) と書こう．補足しておくと，(ki , −ki ) のの評価として，Eg ℏk2ϵa,k =++ Σ(CH)+ Σ(sc-ex)
(k)
a
a
2
2ma

状態が他の状態へ散乱されるレート τ−1 を Fermi(47)が導かれた．右辺に現れる ϵ(q) と fa,k が ϵa,k に依存しているので（遮蔽長 ℓ は，式 (29) の状態密∫度を Da (ϵ) = (2π)−3 δ(ϵ − ϵa,k )d3 k に置換して再計算するものとする），上式は ϵa,k に関する自己の黄金律と同じ形に書いたとき，遷移振幅は)
1 2π ∑
2 (T kf ,ki (E) δ E − ϵe,kf − ϵh,−kf
=
τ
ℏ k
f
(
)(
)
× 1 − fe,kf 1 − fh,−kf(50)という形で現れる．

無撞着方程式になっている．実際に数値計算を行

以下では，n 回電子と正孔が散乱される過程のうと，自己エネルギーが主に電子や正孔のバンド

寄与（n 次の寄与）を T k(n)f ,ki (E) とする．一次の寄のシフトに効き，有効質量に対する補正は小さい
ことがわかる．つまり，リジッドバンドシフトの与は，遮蔽された電子正孔間相互作用 −Wq として，単に次式で表される．

近似，

Eg∗

ℏk
ϵa,k ∼+
22m∑a∑Eg∗ = Eg +Σ(CH)+Σ(sc-ex)(0)aa

T k(1)f ,ki (E) = −Wkf −ki

2

a

(48)
(49)

a

(51)

二次の寄与はさらに T k(2a)(E) と T k(2b)(E) に分f ,ki
f ,ki
かれる．T k(2a)(E) は，(ki , −ki ) の状態が (k, −k) のi ,kf
状態へ散乱され，さらに (kf , −kf ) へ散乱される過が良く成り立つ．結局，一電子（一正孔）エネル

程に対応する．状態 (k, −k) が占有されていない

ギーの議論では，くりこまれたバンドギャップ Eg∗

場合にだけこの過程が可能であることに注意し，が最も重要な量となる．

二次摂動の公式を使って計算すると，

6.3

電子正孔散乱の T 行列

準備が整ったので，電子正孔プラズマ中に埋めT k(2a)
(E) =
f ,ki

∑ (1 − fe,k ) (1 − fh,−k ) Wk−k Wk −kif

E − ϵe,k − ϵh,−kk

込まれた励起子のエネルギーを考えよう．一電子(52)（一正孔）エネルギーとして，前項で求めた ϵa,k をを 得 る ．一 方 ，T k(2b)(E) は ，(k, −k) の 状 態 が
f ,ki

使い，電子正孔間相互作用に遮閉された相互作用(kf , −kf ) の状態へ散乱され，(ki , −ki ) の状態が−Wq を使って計算すれば良いと思うかも知れな

空席になった (k, −k) の状態へ散乱される過程にいが，それでは不足である．電子正孔プラズマを対応する．この過程は (k, −k) の状態が占有され構成する電子や正孔によってあらかじめ占有されている場合にのみ許されるので，ている状態は，Pauli 排他律のために励起子を作る
際には使えない．この Pauli ブロッキング効果が(E) =T k(2b)f ,ki∑ fe,k fh,−k Wk −k Wk−kfkϵe,k + ϵh,−k − E

i

(53)

《講義ノート》

物性研究・電子版 Vol.3、No.1, 031207（2013年11月・2014年2月合併号）と書けることに注意しよう．ここで，である．これら二つの寄与を足し上げると，

T k(2)i ,kf (E) =∑ (1 − fe,k − fh,−k ) Wk −k Wk−kif

E − ϵe,k − ϵh,−kkgeh,k =

(54)

た Bose 分布関数であり，キング効果を表す．そこでこれを Pauli ブロッキ

µ = µe + µh

ング因子と呼ぶ．

(65)

は電子正孔化学ポテンシャルと呼ばれる．

ここで，行列要素が

k,k

(64)

は，波数が (k, −k) の電子正孔対に対して定義しが得られる．ここで，1− fe,k − fh,−k が Pauli ブロッ[ ]Ŵ= Wk−k′
k,k′
[ ]
(
)
F̂
= 1 − fe,k − fh,−k δk,k′
k,k′
[ ]
(
)
Ĥ0
= ϵe,k + ϵh,−k δkk′′

1eβ(ϵe,k +ϵh,−k −µ) − 1

温度を固定して密度の関数として考えたとき，(55)

一般に Eg∗ は減少関数で，µ は増加関数である．

(56)

従って，

Eg∗ = µ

(57)

(66)

を満たす密度 n = ngain より低密度側では，ϵe,k +で与えられる行列 Ŵ, F̂, Ĥ0 を導入すると便利で

ϵh,−k − µ ≥ Eg∗ − µ > 0 が成り立ち，geh,k > 0 がある．これらを用いると，T 行列に対する一次お保証されるから，任意の k に対して Pauli ブロッ

よび二次の寄与を，キング因子が正となり，F̂ は正値行列となる．逆T̂ (1) (E) = −Ŵ()−1T̂ (2) (E) = Ŵ E − Ĥ0 F̂ Ŵ

(58)
(59)

と表せる．n 次の過程では同様の散乱が繰り返されると考えると，

)n−1
( (
)−1
T̂ (n) (E) = −Ŵ − E − Ĥ0 F̂ Ŵ

に，ngain より高密度では F̂ は正値ではない．
この密度 ngain は，レーザー発振の源である光
学利得を考える上で重要である．このことを確認するために，吸収利得スペクトルを計算しよう．
ここでは電子正孔プラズマによる寄与だけを考慮することにして，相互作用効果として自己エネル(60)

ギー補正だけを考え，励起子効果（T 行列による補正）を無視して，Fermi の黄金律で計算する．

となり，すべての次数の寄与を足しあげることに光を吸収して波数が (k, −k) の電子と正孔が作ら

よって，多重散乱を表す T 行列がれる過程は，(k, −k) の状態が占有されていないと

T̂ (E) =+∞∑きに可能だから，光吸収スペクトルは，T̂ (n) (E)

n=1
+∞
∑

=−

Pabs (ω) =

( (
)n−1
)−1
Ŵ − E − Ĥ0 F̂ Ŵ

n=1

(
)−1
= −Ŵ + Ŵ E − Ĥeﬀ F̂ Ŵ
Ĥeﬀ = Ĥ0 − F̂ Ŵ

(61)

)(
)
2π 2 ∑ (1 − fe,k 1 − fh,−k
|d|
ℏ
k
(
)
× δ ℏω − ϵe,k − ϵh,−k(67)と表せる．ここで ω は光の振動数で，d はバンド間遷移に対応する双極子モーメントの行列要素で(62)ある．一方，波数が (k, −k) の電子と正孔が対消と求まる．二次までの寄与を考慮した表式におい滅して光を放出する過程は，(k, −k) の状態が占有て，Ĥ0 を Ĥeﬀ に置き換えた形をしている．

されていないときに可能だから，誘導放出スペク
トルは，

6.4

プラズマ利得開始密度と Mott 密度

Pauli ブロッキング因子（対角行列 F̂ の要素）が，
1 − fe,k − fh,−k = fe,k fh,k /geh,k(63)Pemi (ω) =2π 2 ∑|d|fe,k fh,−kℏk()× δ ℏω − ϵe,k − ϵh,−k(68)

《講義ノート》

物性研究・電子版 Vol.3、No.1, 031207（2013年11月・2014年2月合併号）

でどれだけの光吸収があるかを考えたのが吸収利
得スペクトルであり，これは，励起子-1Pabs−gain (ω) =Pabs (ω) − Pemi (ω)∑()
2π
1 − fe,k − fh,−k= |d|2ℏk()× δ ℏω − ϵe,k − ϵh,−k

バ 繰り
ン 込
ド ま
ギ れ
ャ た
ッ
プ

Mott 密度-2
プラズマ利得開始密度(69)と書ける．右辺に Pauli ブロッキング因子が現れていることに注意しよう．n < ngain（Eg∗ > µ）ではPabs−gain (ω) は常に正だが，n > ngain （Eg∗ < µ）では，ℏω < µ において Pabs−gain (ω) が負となる（光

ル

0

電子
化学ポ 正孔テンシ
ャとなる．光放出を「負の光吸収」と見なし，全体

10 4

10 2

100

図 3 電子正孔プラズマに埋め込まれた 1s 励起
子準位の密度依存性（破線）．くりこまれたバン学利得が生じる）．この意味で n = ngain をプラズ

ドギャップ（実線）と電子正孔化学ポテンシャル

マ利得開始密度と呼ぶことにしよう（透明キャリ（一点鎖線）の密度依存性もあわせて示す．温度

ア密度と呼ぶこともある）．
上では励起子効果を完全に無視したが，電子正孔散乱の T 行列による補正を考慮すると，系がほとんど完全な電子正孔プラズマになっている場
合でも，ℏω ∼ µ において吸収利得スペクトルの構造が増強される．この傾向は特に低温において顕著で，励起子的増強と呼ばれている．しかし，n = ngain において電子正孔プラズマが光学利得に寄与し始めるという物理は，励起子効果を考慮しても変わらない．
リジッドバンドの近似が良く成り立つ場合，密度と電子や正孔の化学ポテンシャルとの対応は，

∫

2
d k
d3 k β(ϵ −µ )(2π)2e a,k a + 1( )3/2()
2 m= 3
I1/2 β(µa − ϵa,k=0 )nλT ma(70)

Iν (x) =1
Γ(ν + 1)0電子正孔プラズマが Fermi 縮退した領域へ突入することを意味する．そのため，プラズマ利得開始密度を与える条件が古典-量子クロスオーバーの形 (nλ3T = 一定) になったのである．プラズマ利得
開始密度が相互作用によらないことにも注意しよう．教科書で見かける，相互作用効果を無視した議論を使っても，幸運なことにプラズマ利得開始密度については正しい結果が得られる．
さて，プラズマ利得開始密度より低密度側をより詳しく調べよう．この密度領域では F̂ が正値′
Ĥeﬀ= F̂ −1/2 Ĥeﬀ F̂ 1/2 = Ĥ0 − F̂ 1/2 Ŵ F̂ 1/2(73)を定義できる（F̂ −1/2 Ĥ0 = Ĥ0 F̂ −1/2 に注意）．一般となる．ただし，∫ +∞を得る．雑に言えば，プラズマ利得のはじまりは，であるので，F̂ 1/2 を定義でき，

3n=は kB T/EX = 1．

に F̂ Ŵ , Ŵ F̂ であるため，Ĥeﬀ は非エルミートだ
ν

y dy
y−x
e +1

(71)

は完全 Fermi-Dirac 積分である．電子と正孔の有′が，Ĥeﬀ
は Ĥeﬀ と同じ固有値を持ち，しかもエル′ミートなので取り扱いやすい．Ĥeﬀの基底エネル∗∗ギー E1sが Eg∗ よりも低ければ，E = E1sにおいて効質量の差が小さいとして，式 (70) の右辺におい()て I1/2 β(µa − ϵa,k=0 ) ∼ I1/2 (0) と近似すれば，プラ

散乱レートが発散する散乱チャンネルがあること

ズマ利得開始密度を与える方程式として，くりこまれた 1s 励起子準位という意味を獲得すngain λ3T = 2( M )3/4
m

I1/2 (0) ∼ 1.530 ×( M )3/4
m∗になる．これは束縛状態の形成を意味し，E1sはる．密度を上げると，遮蔽効果と Pauli ブロッキ

(72)

ング効果によって，有効相互作用 F 1/2 Ŵ F̂ 1/2 は弱《講義ノート》

少する．有効束縛エネルギーがゼロとなる密度がMott 密度を与える．
なお，対凝縮が起こらない温度領域では必ず∗
nMott ≤ ngain である．低密度極限では，E1s，Eg∗ ，µ∗の大小関係は µ < E1s< Eg∗ の順であるから，もし∗ngain < nMott ，つまり Eg∗ が E1sと交わる密度より

(a)

(b)

T= 一定

系の一様性を仮定

イオン化率

∗
∗
められ，有効束縛エネルギー EX= Eg∗ − E1sは減電子正孔化学ポテンシャル

物性研究・電子版 Vol.3、No.1, 031207（2013年11月・2014年2月合併号）

T= 一定

ヒステリシス
とび

共存相
密度

密度

図 4 一次相転移の概念図．
（a）気液相転移におも低密度で µ と交わるなら，ngain よりもさらに低ける電子正孔化学ポテンシャルの密度依存性の∗密度で µ は E1sと交差しているはずである．しか消失．
（b）純粋な Mott 転移においてイオン化率∗
し，E1s= µ は励起子の Bose-Einstein 凝縮を意味の密度依存性に現れる不連続なとび．

するから，この可能性は排除される．
最後に Mott 密度を求める方法として，半導体

Bloch 方程式（T 行列）を用いた方法と，6.1 節でと µ が交差するプラズマ利得開始密度はかなり大きい．

述べた Mott の判定法を比較しておこう．リジッ

7 一次相転移ドバンドの近似がよく成り立つ場合には，自己エネルギーを考慮したとしても電子と正孔の質

現在，「励起子 Mott 転移」という用語は，励起子量は me と mh のままであるので，Mott 密度に関

気体と電子正孔プラズマ間のクロスオーバー・相して言えば，Mott の判定法と 半導体 Bloch 方程転移一般を漠然と指して使われている．しかし，式の方法の違いは，有効引力相互作用が Ŵ か，

本稿では以下の三つの概念を区別して扱いたい．

F̂ 1/2 Ŵ F̂ 1/2 かという一点に集約される．三次元電子正孔系では，遮蔽効果が Pauli ブロッキング効
果よりも重要であり，式 (36) でも大雑把に Mott
密度を評価できる．一方，低次元系では，電子正孔間引力がどんなに弱くても必ず束縛状態ができるため [17]，n ≤ ngain において常に束縛状態が存在し，nMott = ngain となる．低次元系では遮蔽効果よりも Pauli ブロッキング効果の方が重要であり，

Mott の判定法は役に立たない．
図 3 に本節で述べた方法で計算した，くりこ∗
まれた 1s 励起子準位 E1s，くりこまれたバンド

ギャップ Eg∗ ，電子正孔化学ポテンシャル µ を示
す．温度は kB T/EX = 1 に固定している．Eg∗ は密度の関数としてすみやかに減少する関数である∗のに対し，EXの密度依存性は極めて小さい．励起子は電気的に中性な複合粒子であるため，背景に存在する電子正孔プラズマの影響を受けにくい(1) 励起子 Mott クロスオーバー：前節で述べた
量子的な励起子のイオン化．背景にある電子
正孔プラズマの影響を受け，励起子の有効束
縛エネルギーが減少し，Mott 密度で消失する．このときバンド間光吸収スペクトルにおける励起子ピークも消える．

(2) 気液相転移：励起子気体と電子正孔プラズマの間で起こる気液相転移．両者の二相共存を伴う一次相転移であり，共存相の中では，電子正孔化学ポテンシャル（電子と正孔の化学
ポテンシャルの和）に密度依存性がない（図4(a)）．
(3) 純粋な Mott 転移：励起子気体相と電子正孔プラズマ相の間で起こる，励起子のイオン化率が不連続に変化する一次相転移．通常はヒステリシスを伴う（図 4(b)）．

ことがその原因だと考えられる．この事実を反映

前節で述べた (1) は相転移ではなく，あくまでも∗して，有効励起子束縛エネルギー Eg∗ − EXはすみ∗
やかに減少し，Mott 密度で EX の曲線が Eg∗ の曲
線にマージする．この Mott 密度と比べると，Eg∗

クロスオーバーである．従って，ここではあえて「励起子 Mott クロスオーバー」と呼ぶ．以下では，真の相転移である，(2) および (3) の可能性を議論

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物性研究・電子版 Vol.3、No.1, 031207（2013年11月・2014年2月合併号）

高電子正孔密度（弱結合）
1

一電子正孔対毎のエネルギー EX02低電子正孔密度（強結合）
3ただし，低密度極限で ϵ(rs ) → −0 という結果
は，電子正孔プラズマを仮定して得られた結果であることに注意しなければならない．実際に

谷縮重無視（直接半導体）-0.5は，低密度極限では励起子効果を取り入れた計

B.R.

算を行うと，rs → +∞（低密度極限）において

C.N.

-1.0

ϵ(rs ) → −EX という結果を得るはずである．従っB.R.

て，最小値 ϵmin が −EX （励起子の 1s 準位）を下

-1.5

C.N.

回るかどうかが問題である．もし下回れば，大き

-2.0

谷縮重考慮
（間接半導体）な rs （低密度）の領域で励起子効果を取り入れたGeとしても ϵ(rs ) が最小点を持つことになる．これ-2.5

図 5 Ge の物質パラメータを使って計算されは，n < nmin では，空間的に一様な状態でいるよ

た ，電 子 正 孔 一 対 当 た り の 基 底 エ ネ ル ギ ー ．

り，一様性を壊して密度が nmin の塊（電子正孔液

Brinkman-Rice[19], Combescot-Nozières[20] の結果をそれぞれ B.R.，C.N. で示す．

滴）を形成し，相分離（密度の異なる二相の共存）を生じた方が全系のエネルギーとして得をすることを意味する．

する．

相分離の可能性を最初に指摘したのは Keldish
気液相転移である [18]．図 5 に示した Brinkman と Rice[19]，

相転移を議論する場合には熱力学関数を議論しおよび Combescot と Nozières[20] の局所場補正をなければならない．簡単のために，系が対凝縮し考慮した乱雑位相近似の計算によると，直接半導ないまま電子正孔プラズマを形成しているという体では ϵmin が −EX を下回るかどうかかなり微妙仮定の下で絶対零度を考え，摂動論を使って一電な線であるが，間接半導体では明確に下回ってい

子正孔対当たりの系のエネルギーを計算しよう．

る．この違いは谷縮退の効果によって運動エネル

4 節で行った定性的な議論を思い出し，一電子正ギーの損が減少することによっている．実際に実孔対当たりに換算した基底エネルギーを評価する

験においても，バルクの間接半導体において，励と，A > 0, B > 0 を数係数として起子気体中に電子正孔の液滴が形成され，相分離7.1が起こることが確認されている [21]．

ℏ
e
−B
2
4πϵb dmd()
A B= 2EX 2 −rs rs

ϵ(rs ) ∼ A

22

有限温度を考える場合には [22, 23, 24]，密度と電子正孔化学ポテンシャルの平面上に等温曲線(74)を描くと良い．系の一様性を仮定して計算した等温曲線が，図 4(a) の点線のように，密度の非単を得る．ここで，エネルギーの原点を裸の（繰り調な関数になる場合，即ち，等温圧縮率が発散し込まれていない）バンドギャップ Eg に選んだ．

たり負になる場合は，相分離の前兆を見ている可つまり，ϵ(rs ) は rs → +0（高密度極限）で rs−2 に能性がある．実際に相分離が起こる密度の範囲は比例して正の無限大へ発散し，rs → +∞（低密度Maxwell の等面積則によって定まり，そこでは電極限）では −rs−1 に比例して負からゼロへ漸近す

子正孔化学ポテンシャルの密度依存性がない．

る．そして，ある rs の値（ある密度 nmin ）で最小
値 ϵmin をとる．対凝縮していない電子正孔プラズ

7.2

純粋な Mott 転移の可能性

マを仮定する限り，より精密な近似を行なったともう一つの一次相転移の可能性として，図 4(b)しても，最小値が現れるという結果自体は変わらのように，低密度側と高密度側のイオン化率（全ない．

密度に対する電子正孔プラズマの割合）が滑らか

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物性研究・電子版 Vol.3、No.1, 031207（2013年11月・2014年2月合併号）に繋がらないタイプが考えられる．これは純粋ながもし起こるのだとすれば，励起子の形成が遮蔽

Mott 転移というべきもので，通常はヒステリシを抑制する効果が重要な役割を果たすという点はスを伴う．これは Hubbard 模型で議論されている正しいだろう．

Mott-Hubbard 転移の類似物であり，イオン化率の8 対凝縮相跳びは，Mott-Hubbard モデルにおける金属絶縁体
転移で議論される二重占有率の跳びに相当する．

低密度・低温領域では，励起子はほぼ「ボゾン」

純粋な Mott 転移に対する Snoke の定性的な説として振る舞うので，冷却された励起子気体が明 [25, 26] を紹介しよう．6.1 節で議論した Mott

Bose-Einstein 凝縮（BEC）を起こす可能性がある

密度 (36) は，完全にイオン化した電子正孔プラ[27]．一方，高密度領域でも，極低温では超伝導ズマ中に埋め込まれた励起子の安定性から導かれと類似の機構により電子正孔 Copper 対が凝縮した．今度はこれとは逆に，ほとんど励起子気体にた Bardeen-Cooper-Schrieﬀer (BCS) 的状態が現れなっている状況を想定して，励起子の安定性を調ると予想されている [28, 29]．そうなると，これべよう．イオン化率が α ≪ 1 であること仮定し，ら二つの量子状態の関連性が問題となる．現在の

Saha-Langmuir 方程式 (23) を用いると，電子正孔

ところ，両者はクロスオーバー（BES-BCS クロス

プラズマの密度 np = nα を，オーバー）で繋がっていると理解されている．そ()1/2
np a3X ∼ na3X

(

kB T
4πEX

)3/4

の根拠は，BCS 変分波動関数が，高密度（弱結合）e−EX /2kB T(75)と評価できる．電気的に中性な励起子は遮蔽に参与できず，電子正孔プラズマの成分だけが遮蔽長ℓDH を決めると考えると，式 (36) において n を np
を置き換えた条件が導かれ，そこから励起子が不安定になる密度 nion として，(
nion a3X ∼ (4π)3/2

)
2 2

1.19
16π

= 2.8 × 10−5 ×

(

(
×

kB T
EX

kB T
EX

)1/2

)1/2

領域における BCS 的状態から，低密度（強結合）領域の励起子 BEC までを統一的に記述できることにある [30, 31, 32]．もう少し具体的に言うと，凝縮する電子正孔対の空間的な広がりが Cooper
対的なものから励起子的なものへ連続的に変化する．
絶対零度における BEC-BCS クロスオーバーの描像を認めると，今度は対凝縮の転移温度がど

eEX /kB T

eEX /kB Tのようにクロスオーバーするのかが問題となる．

(76)

Fermi 面近傍にある電子と正孔が Copper 対を形成することによって得するエネルギーを Cooper
対の束縛エネルギーと呼ぼう．ここで，Cooper 対が得られる．
1/2の因子の違いの束縛エネルギーと励起子の有効束縛エネルギーが効いて nion < nMott が満たされる．遮蔽効果にの違いに注意しよう．電子正孔対のエネルギー

よる励起子の不安定化を，励起子気体側（低密度が，電位正孔化学ポテンシャルよりどれだけ低い側）から調べたのが nion ，電子正孔プラズマ側（高かを測ったのが Cooper 対の束縛エネルギー，く密度側）から調べたのが nMott なのだからこの結果りこまれたバンドギャップエネルギーよりどれだ

は納得しやすい．しかし低温では，式 (76) 中の指

け低いかを測ったのが有効励起子束縛エネルギー

高温では kB T/EX と (kB T/EX )EX /kB T

が効いて nMott < nion という異常なである．弱結合（高密度）領域で，高温の電子正結果になる．この場合，励起子の不安定化の機構

孔古典プラズマを冷やすと，まず古典的な電子正にヒステリシスがあることになり，イオン化のと孔プラズマから量子的な電子正孔プラズマへのクびを伴う一次相転移が起こる可能性が出てくる．

ロスオーバー（Fermi 縮退）がおき，さらに電子

上述の議論はかなり乱暴なものなので，そのまま

正孔 Cooper 対の束縛エネルギーより温度が低く鵜呑みにはできない．しかし，純粋な Mott 転移

なったところで，Cooper 対形成と対凝縮を同時に数関数 e

《講義ノート》

物性研究・電子版 Vol.3、No.1, 031207（2013年11月・2014年2月合併号）

起して BCS 相に入る．他方，強結合（低密度）領

電子正孔対が励起子を作れるかどうかの境目を表域において，高温の電子正孔古典プラズマを冷やしており，大雑把に言って Mott 密度に対応する．

すと，まず，Saha-Langmuir 方程式に従って，古1/kF as が負である領域が弱結合（高密度）領域，

典的な励起子気体が形成され，さらに温度を下げ正である領域が強結合（低密度）領域である．

ると古典的な励起子気体から量子的な励起子気体

対凝縮相が実現していることを実験的に確認すへの転移，つまり Bose-Einstein 凝縮が起こる．結るのは極めて難しい．その主な理由は，(1) 電子正局，転移温度は，弱結合極限で BCS 理論で示さ孔が再結合するまでの時間内に系を極低温まで冷れる増大を示し，強結合極限で，式 (16) で決まる

やすことが極めて難しいこと，(2) 対凝縮を検知

BEC の転移温度へ漸近する．

する有効な手段が必ずしも確立していないことの両極限での転移温度の振る舞いを内挿したのが二つである．低密度の励起子気体は Bose-EinsteinNozières と Schmitt-Rink の理論である [33]．この凝縮を実現する舞台として古くから期待されて理論では，対凝縮の転移温度において「対感受率」[]
1∑1
χpair = −F̂(77)
V kk′ µ − Ĥeﬀ kk′

いたが，こうした事情で，実証段階において冷却が発散することを利用する（Thouless の判定法）．
ここで，µe と µh を単純に

2∑
n=
fa,k
V k

(78)

は BCS 理論による結果に一致する．Nozières とSchmitt-Rink の理論では，T 行列の寄与を考慮した熱力学ポテンシャル Ω(T, V, µ) を求めておいて，

n=−

1 ∂Ω
V ∂µ

まった（既に対凝縮は実現しており，その存在を実験的に証明できなかっただけかもしれない）．
しかし最近，電子正孔二層系で対凝縮相（厳密に言えば Berezinskii-Kosterlitz-Thouless 転移であろから決めて µ = µe + µh とすれば，求まる転移温度

熱力学関係式

原子系や励起子ポラリトン系に先を越されてし(79)う）を実現したという報告 [35, 36] や，亜酸化銅
で励起子 Bose-Einstein 凝縮の前駆現象を観測したという報告 [37] があり，(1) の問題点は遂に解決されつつある．

9 擬一次元電子正孔系のグローバル相図
初等的な量子力学と統計力学だけを使って議論をしたかったので，「classic な」理論ばかりを解説から µ を決定する．この手続きで µ を決めると，することになった．ここから先では相補的な意味

強結合極限における転移温度が正しく BEC 転移

で，最新の研究結果である擬一次元電子正孔系の温度に漸近するように BCS 理論の結果が修正さグローバル相図について取り上げる．細かい導出

れる．

等は省略するので，内容についてもっと詳しく知Nozières と Schmitt-Rink の理論では，問題の簡単化のために，同じ質量を持つ二種類のフェル

りたい方は，我々の原論文 [16, 38] を直接参照して欲しい．

ミオンが，短距離型の引力で相互作用する模型が実は現在に至っても，電子正孔系の熱平衡状態考察された．そこで計算された転移温度のデータ

に関する理論的な理解，特に励起子 Mott 転移・を，散乱長 as と Fermi 波数 kF を組み合わせた無クロスオーバーに関する理解は「classic な」もの

次元量 1/kF as を使って整理し直したのが図 6 であからあまり大きく前進していない．同じく相互作

る [34]．実際には，短距離相互作用は遮蔽された用起因の金属絶縁体転移・クロスオーバーである

電子正孔間相互作用を表すので，as 自身が密度依Hubbard 系の Mott-Hubbard 転移・クロスオーバー存性を持つと考えねばならない．正の散乱長は励に対する理解の進展と比べると，大きく立ち遅れ起子 Bohr 半径の意味を持つから，1/kF as = 0 は，ている．Hubbard 系の理論研究における，ここ数《講義ノート》

物性研究・電子版 Vol.3、No.1, 031207（2013年11月・2014年2月合併号）

励起子気体

0.218

量子統計

量子的
電子正孔
プラズマ

0
弱結合

BCS

-1

クロス
オーバー

BEC

0

(⇔ 高密度)1強結合(⇔ 低密度)

図 6 対凝縮転移温度に現れる BCS-BEC クロス
オーバー．仮想的に電子正孔間引力を短距離相互作用へ置き換え，その散乱長を as とした．電子と正孔の有効質量は同じであるとし，電子および正孔のスピン自由度，および電子間・正孔

自己無撞着解を得るまで繰り返す

Mott 密度

対破

壊温

古典的電子正孔プラズマ(1)（電子，正孔の）一粒子グリーン関数=+

Σ(2) 遮蔽された相互作用
=

⇒

古典統計

度

(0)（電子，正孔の）自己エネルギーの候補+

準粒子の寄与のみを考慮したプラズモンポール近似(3)（電子間，正孔間，電子正孔間の）T 行列
T

=

+

T

(4) 新しい（電子，正孔の）自己エネルギーの候補

Σ

=

+

+

T

+

T

図 7 Feynman ダイヤグラムで表した計算のフローチャート．細い実線は自由粒子に対する一粒子グリーン関数，太い実線は真の一粒子グリーン関数，細い波線は元々の Coulomb 相互作用ポ
テンシャル，太い波線は遮蔽された Coulomb 相
互作用を表す．

間の斥力相互作用は無視されている．EF は電子（正孔）の Fermi エネルギー，kF は Fermi 波数である [34]．

こうした比較は応用学的にも価値がある．ここでは，秋山グループの実験 [40, 41] に用いられた T型量子細線を念頭に置き，観測された（一次元）

十年間のブレークスルーは，動的平均場近似 [39]

励起子の束縛エネルギー E1D = 14meV（励起子√
Bohr 半径は a1D = ℏ/ 2mE1D = 8.09nm）を再現

をはじめとして，弱相関から強相関領域までを統するように，閉じ込め方向の形状を定めた細線モ

一的に扱える手法が開発されたことにあった．電デルを用いる．

子正孔系においても，弱相関から強相関領域まで我々が用いた計算手法は，励起子形成による遮をカバーし，図 2 に示したような「グローバル相

蔽効果の抑制を考慮に入れた，遮蔽された自己無図」を，概念図を超えて実際に描いてみせる理論撞着はしご近似である．そのフローチャートを図を構築できれば大きな前進となるだろう．そのた

7 に示した．詳細は割愛するが，ポイントは三つめには，古典的なパラメータ領域に適用範囲が限ある．第一のポイントは，電子間，正孔間，電子定される Saha-Langmuir 方程式や，完全な電子正正孔間散乱の T 行列を，電子や正孔の自己エネル

孔プラズマの不安定性しか調べない半導体 Bloch

ギーに反映させ，両者を自己無撞着に決定した点

方程式の方法では役不足になってくる．

である．このとき，電子正孔間散乱の T 行列を通以下では，擬一次元電子正孔系に着目する．そじて電子と正孔の自己エネルギーや一粒子グリーの理由の一つはもちろん，理論的な扱いが単純にン関数に励起子束縛状態の情報が入る．第二のポなって，少々面倒な計算手法でも適用可能になる

イントは系の「プラズマ度」を評価するイオン化

ことにある．しかし，もっと大きな動機づけは，率を導入した点である．具体的には，電子と正孔

最近になって非常に高品位な電子正孔系が実現さの一粒子グリーン関数から，相互作用がくりこまれたことにある．これにより，理論と実験を定量れた自由に動ける電子（正孔）のエネルギー分散

的に比較することに意味がでてきた．次節でよりを計算し，それらが Fermi 分布に従うとして密度詳しく述べるように，この系にはレーザーデバイ

np を決め，これを真の電子（正孔）の密度 n でスへの応用に対する強い期待が寄せられており，割ってイオン化率と定めている．第三のポイント

《講義ノート》

物性研究・電子版 Vol.3、No.1, 031207（2013年11月・2014年2月合併号）

弱結合

強結合

b

プラズマ利得
開始密度(Mott 密度)

古典的
プラズマ

10

0

温度

0.9

Sa

h

a方

程

S

式

とった平面上に図示したのが図 8 である．イオ
ン化率という新たな尺度を導入したことで，励起1.0

子 Mott クロスオーバーの全貌が可視化されていイオン化率が
最小になる
密度

方
aha

ることが分かる．ここでは量子細線系で計算された励起子の Bohr 半径 a1D と束縛エネルギー E1D

程式を使って，密度と温度を無次元化している．相図

0.5
Saha方

0.1
10 -1

純粋なMott
転移

程式

励起子気体

量子的
プラズマ

不安定

10 -2

10 -1

10 0

密度
強結合

b

弱結合

図 8 電子正孔密度-温度平面上に強度プロット
したイオン化率．電子正孔密度の単位は一次元1.0の左上（低密度・高温）と右下（高密度・低温）

0.5にはイオン化率はほぼ１の領域があり，それらは0.0

それぞれ古典的および量子的な電子正孔プラズ
マを表している．一方，イオン化率が非常に低い領域は，相図の左下（低温・低密度）の範囲に留まり，そこではほぼ純粋な励起子気体が実現している．また，イオン化率の等高線が低密度極限で6−1
励起子 Bohr 半径の逆数で a−1
1D = 1.24 × 10 cm ，

Saha-Langmuir 方程式の結果に漸近すること（古温度の単位は E1D /kB = 162K である．細い実線

典極限の結果が正しく再現されること）を確認でと破線はそれぞれ，イオン化率の値が 0.1, 0.5,

0.9 の等高線を，我々の手法と Saha-Langmuir 方
程式を用いて計算した結果．太い実線は固定された温度でイオン化率が最小になる点を結んだ線で，低温を除き nλT = 0.2 が表す太い点線に一致する．太い鎖線は，式 (81) で表されるプラズ
マ利得開始密度を表す．灰色の部分は空間的に一様な熱力学的状態が不安定になる領域．ばつ
印は純粋な Mott 転移が起こる点．

きる．
上記の結果は 4 節と同様の考察により理解できる．ただし空間次元が 3 次元から 1 次元へ変わったので d = 1/n となることに注意しなければならない．量子統計性が効く領域では，相互作用の強さは rs パラメーター rs = d/a1D = 1/na1D で表され，密度を上げると相互作用効果は弱まる．一方，
古典統計力学が適用できる領域では，相互作用の強さは不完全性パラメーター Γ = e2 /4πϵb dkB T =はイオン化率の情報を遮蔽効果に反映させ，励起

e2 n/4πϵb kB T で表され，密度を上げると相互作用効

子形成による遮蔽効果の抑制を考慮したことであ果が強まる．従って，相互作用が最も強い領域はる．具体的には np の密度だけが遮蔽に寄与する

低密度かつ低温の領域にあり，そこから nλT = 一として，静的なプラズモンポール近似を使って遮定 で表される古典-量子クロスオーバーの先に蔽関数を計算した．

沿って相互作用が強い領域が伸びていくはずであ

実は，この定式化の原型はすでに 1980 年代にる．実際に，固定された温度でイオン化率が最低

Stoltz と Zimmermann により提案されていたのだとなる点（相互作用が最も強い点）を相図上で結が [7, 42]，当時の計算機では現実的な系への適用

ぶと，この線は低温を除いてが難しかった．そのような計算が可能になったのはつい最近のことである [43]．有効相互作用をイ
オン化率で特徴付け，これを自己無撞着に決める

nλT ∼ 0.2(80)という条件で良く近似できる．

発想は，強相関電子系で用いられる守谷-川畑の既に 6.4 節で指摘したように，低次元電子正孔

SCR 理論 [44] や二粒子自己無撞着近似 [45] のそ

系では励起子の不安定化を考える際に，遮蔽よりれに近い．

も Pauli ブロッキング効果が重要であり，Mott 密計算の結果得られたイオン化率を，密度（電子度はプラズマ利得開始密度に一致する．さらにプあるいは正孔の線密度）を横軸，温度を縦軸にラズマ利得開始密度は，三次元電子正孔系に対し

《講義ノート》

物性研究・電子版 Vol.3、No.1, 031207（2013年11月・2014年2月合併号）て式 (72) を導いたのと同様の考察により，

kBT/E1D=0.25

ngain λT = nMott λT ∼ 2 (M/m)1/4 I−1/2 (0)
-1

励起子
ピーク
シフトなし

と（鎖線）
，これが α = 1 の線に隣接しながら，ほぼ平行に走り，ngain が Mott 密度としての意味を持つことを確認できる．
低温でイオン化率が小さい領域では，励起子形
成による遮蔽効果の抑制により励起子がより安定

連続状態の
始まり

2

と評価できる．実際にこの条件を相図に書き込む

10

na1D

0

2.0×10 3
5.0×10 3
1.0×10 2
2.0×10 22
5.0×10
0.1
0.2
0.5
1.0

化する傾向があり，密度を上げてもイオン化率が長い裾

すぐには上がらずギリギリまで「粘る」．その結-2果，上述のイオン化率の急激な上昇がより狭い密度の範囲内で起こり（変化がより急激になり），最半導体 Bloch 方程式
γ = E1D/14

(b)

レッド
シフト

-1

(81)

光学感受率の虚部 ( d a1D E1D )∼ 1.21 × (M/m)1/4

20

(a)

レッド
シフト

シフトなし

γ 程度の幅-1

0-2
光子エネルギー (E1D)-10

図 9 温度 kB T = 0.25E1D におけるバンド間光
吸収・利得スペクトル（単位長さあたりのバンド

終的にばつ印で示した点において不連続な跳びを間光学感受率の虚部）．(a) 遮閉された自己無撞

示して純粋な Mott 転移となる．

着 T 行列近似による結果．(b) 半導体 Bloch 方程

共存相を伴う一次相転移の可能性も示唆されている．実際，低温領域にある灰色の領域の境界で式による結果．後者にのみ γ = E1D /14 = 1meVの半値幅を持つ Lorentz 分布を畳み込んである．
光子エネルギーは裸のバンドギャップを原点に，は等温圧縮率が発散しており，（少なくとも）そ

一次元励起子の束縛エネルギー E1D = 14meV をの内部では，空間的に一様な熱力学状態が不安定単位にして測る．d は双極子モーメントの行列である．この計算では励起子分子相関（4 体相関）

要素の絶対値．

が無視されているため，こうした一次相転移の可能性に関してはまだ検討の余地があるが，我々の次元および 2 次元電子正孔系では全密度領域で有手法が，励起子 Mott クロスオーバーと，二種類

限温度の対凝縮は起こらないと予想される（ただの一次相転移の全てを同一の枠組みの中で扱えてし二次元の場合は，Berezinskii-Kosterlitz-Thouless

いることは特筆すべき点である．

転移は起きて良い）．我々の結果はこの予想を裏

なお（少なくとも計算を行ったパラメータの範付けるものである．

囲内では）対凝縮は起こらないという結果が得られた．これは低次元性によって量子ゆらぎが増大
し，対凝縮が抑制されたためだと考えられる．短10

擬一次元電子正孔系のバンド間光学応答

距離相互作用する 1 次元系および 2 次元系では，

古くから，擬一次元電子正孔系は低閾値，高微Mermin-Wagner の定理 [46] により，対凝縮が起こ

分利得のレーザーデバイスの候補として期待されらないことが保証されている．電子正孔系では長てきた [47, 48]．一次元系ではバンド端での状態

距離 Coulomb 相互作用があるので，この定理を密度が発散し，プラズマ利得の低エネルギー端に直接適用することはできないが，少なくとも高密おける増強につながると考えられていたからであ

度極限では遮蔽により有効相互作用が短距離化さる．しかし，これはあくまで相互作用を無視したれるため対凝縮は起こらない．一方，理想的な 1

場合の話 [49, 50] であって，相互作用効果を考慮

次元および 2 次元ボーズ気体は Bose-Einstein 凝した場合には，一次元性がかえって不利な材料に縮しないので，低密度極限でも対凝縮はない．結なりうる．実際，一般に低次元電子正孔系では，局，BEC-BCS クロスオーバーを信じる限り，擬 1

閉じ込め効果と遮蔽効果の抑制によって励起子が《講義ノート》

物性研究・電子版 Vol.3、No.1, 031207（2013年11月・2014年2月合併号）

著しく安定化するので [51, 52]，プラズマ利得のに顕著に現れる．実際，実験で観測される，機構に不利に働く可能性がある．また，一次元で光学利得スペクトルの長く低エネルギー側にはたとえ低温かつ Fermi 準位近傍であってもキャ

伸びた裾を再現できない．

リア間散乱時間が短くなり（非 Fermi 液体の特性）
，利得スペクトルの線幅が著しく増大し，光学
利得スペクトルのピークの高さが抑えられる恐れがある．こうした理由から，擬一次元電子正孔系
における相互作用効果については，実験的にも理論的にも深い関心が寄せられている．そこで，前節の計算で得られた電子正孔間 T 行列と，電子と正孔の一粒子グリーン関数から，周波数 ω の光を吸収・放出するバンド間遷移に対する感受率 χ(ω)
を計算した．その虚部は光吸収利得スペクトルを与える．
まず，擬一次元電子正孔系の光吸収利得スペク
トルについての先行研究について簡単に触れておこう．図 9(b) に，半導体 Bloch 方程式で計算された光吸収利得スペクトル [53, 54] を示した．この方法でも，電子正孔密度を上げていくと Mott 密度近傍で励起子ピークが消失し，プラズマ利得開始密度を超えたところから光学利得が成長する様子は記述できている．しかし，以下の三点において，実験での観測結果 [40, 41, 55] を再現できていない．

特にキャリア間散乱効果の無視は大きな問題である．既述のように，これが一次元系の重要な特徴の一つであるからである．Wang と Das Sarma
は Schmitt-Rink らの手法を用いて問題の打開を図った [56]．この方法では，電子と正孔の自己エ
ネルギーのエネルギー依存性，つまりキャリア間散乱による線幅の効果が考慮される．彼らの計算は，不動の励起子ピークを再現し (1) の問題点を解決しているが，(2) の問題は解決できておらず，(3) については，キャリアー間散乱が異常に増大しすぎて，非常に高い電子正孔密度でも光学利得が現れないという非物理的な結果になっている．
その原因は T 行列を求める際に二粒子 Green 関数の周波数依存性を近似的に扱った [57] ためと考えられる．まさに痛し痒しの状況である．
図 9(a) に示すように，我々の計算は上の全ての問題を一気に解決する．即ち (1) 不動の励起子
ピーク，(2) 低電子正孔密度におけるバンドギャッ
プ繰り込みの抑制，(3) スペクトルの長い低エネ
ルギー側への裾の三点をうまく再現している．ス
ペクトルの線幅が若干大きく見積もられる傾向に(1) 励起子ピークが電子正孔密度の上昇とともにあるが，最新の実験データとの定量的な比較にも低エネルギー側へシフトしている．実験では十分耐える．実験データのあらゆる側面を，人工励起子ピークの位置は Mott 密度ぎりぎりま的なフィッテイングパラメーターなしに再現してでほとんど動かない．

いるという事実は，我々の計算手法の正当性を示(2) 連続準位への遷移が始まるエネルギー端，即していると言って良いだろう．ちなみに，低密度

ち，繰り込まれたバンドギャップが，非常に電子正孔密度において，励起子ピークの位置と繰低い電子正孔密度から大きく低エネルギー側り込まれたバンドギャップの両者がほとんどシフへシフトしている．実験で観測されるエネル

トしないという結果は，我々が以前に開発した，

ギー端は，低電子正孔密度ではほとんど動か

励起子気体描像を出発点とする自己無撞着理論のず，電子正孔密度の上昇と共に線幅の増大に結果とも合致する [58]．

よりスペクトルからは読み取れなくなる．

(3) キャリア間散乱によってつく線幅が完全に

11

おわりに

無 視 さ れ て い る ．現 象 論 的 に 半 値 幅 γ の以上駆け足で，電子正孔系の理論研究の半世紀

Lorentz 分布をたたみ込んでごまかすのだが，に渡る歴史を振り返り，我々の最新の研究のハイ

そのつけが高密度領域の光学利得スペクトル

ライトを紹介した．テラヘルツ光を用いて励起子

《講義ノート》

物性研究・電子版 Vol.3、No.1, 031207（2013年11月・2014年2月合併号）の内部遷移を観測することにより，イオン化率を直接観測することが可能になってきたこと [59] などを考えると，イオン化率を考えることは今後ますます重要になるだろう．一次相転移の議論については，励起子分子相関 [60] が入っていないな
ど，我々の手法にはまだ荒削りな部分が多く，今後の改善が必要である．実験的な証拠もないが，最近の光ルミネッセンススペクトルで観測された
２ピーク構造 [40] が，相分離の前駆現象である
可能性がある．こうした相転移を本当に実験で観測するには，電子正孔対の対消滅の寿命を相当長くしなければならないが，高品位なタイプ II 型の半導体ヘテロ構造を使えば，この問題もクリアされ，近い将来に実験的研究が大きく前進することが見込まれる．
電子正孔系は古い研究テーマではあるが，現在，試料の質の向上，新たな光学手法（特にテラヘルツ光）の開発等により，実験的研究が大きく進展しつつある．理論的にも，新たな手法の開発，数値計算機の性能の向上など土壌が整ってきており，研究を推進する新たな好機が訪れていると言えるだろう．そこで得られる知見は物理学の他の分野にも大きなインパクトを与えるものとなる．

参考文献[1] R. Redmer, B. Holst, and F. Hensel, eds., Metal-toNonmetal Transtions (Springer, Berlin, 2010).
[2] M. N. Saha, Proc. Roy. Soc. A 99, 135 (1921).
[3] K. H. Kingdon and I. Langmuir, Phys. Rev. 22, 148(1923).
[4] A. I. Larkin, ZhETF, 38, 1896 (1960) [Sov. Phys. JETP
11, 1363 (1960)].
[5] N. F. Mott, Phil. Mag. 6, 287 (1961).
[6] R. Zimmermann, K. Kilimann, W. D. Kraeft,
D. Kremp, and G. Röpke, phys. stat. sol.(b) 90, 175(1978).
[7] R. Zimmermann, Many-Particle Theory of Highly
Ecited Smiconductors (TEUBNER-TEXTE zur Physik
Band 18) (Teubner Verlagsgesellschaft, Leipzig,1988).
[8] S. Schmitt-Rink, J. Löwenau, and H. Haug, Z. Phys. B
47, 13 (1982).
[9] J. P. Löwenau, S. Schmitt-Rink and H. Haug, Phys.

Rev. Lett. 49, 1511 (1982).
[10] H. Haug. and S. Schmitt-Rink, Prog. Quant. Electr., 9,
3 (1984).
[11] M. Lindberg and S. W. Koch, Phys. Rev. B 38, 3342
(1988) .
[12] H. Haug and S. W. Koch, Quanum Theory of the Optical and Electronic Properties of Semiconductors, 5thed. (World Scientific, Singapore, 2009).
[13] D. Kremp, M. Schlanges and W.-D. Kraeft, Quantum Statistics of Nonideal Plasmas (Springer, Berlin,2005).
[14] F. J. Rogers, H. C. Graboske, Jr. and D. J. Harmood,
Phys. Rev. A 1, 1577 (1970).
[15] ℓDH と ℓTF のどちらが良い近似になるかの境は，
Fermi 縮退がはじまるプラズマ利得開始密度（6.4
節参照）の近くにある．Mott 密度はこの密度よりも低いので，ここでは ℓ ∼ ℓDH とするのが良い．
[16] T. Yoshioka and K. Asano, Phys. Rev. B 86, 115314(2012).
[17] L. D. Landau and E. M. Lifshitz, Quantum Mechanics (Nonrelativistic Theory), 3rd ed. (ButterworthHeinemann, Oxford, 1958), Sec. 45, Problems 1 and
2.
[18] L. V. Keldish, Proc. IX ICPS (Moscow, 1968) p. 1303.
[19] W. F. Brinkman and T. M. Rice, Phys. Rev. B 7, 1508
(1973).
[20] M. Combescot and P. Nozières, J. Phys. C 5, 2369
(1972).
[21] J. C. Hensel, T. G. Phillips, and G. A. Thomas, Solid
State Physics 32, 88 (1977).
[22] R. N. Silver, Phys. Rev. B 8, 2403 (1973).
[23] G. Mahler, Phys. Rev. B 11, 4050 (1975).
[24] H. Haug, Z. Phys. B 24, 351 (1976).
[25] D. W. Snoke and J. D. Crawford, Phys. Rev. E 52,
5796 (1995).
[26] S. A. Moskalenko and D. W. Snoke, Bose-Einstein
Condensation of Excitons and Biexcitons (Cambridge
University Press, U.K., 2000).
[27] L. V. Keldish and A. N. Kozlov, Zh. Eksp. Teor.
Pis’ma 5, 238 (1967); Zh. Eksp. Teor. Fiz. 54, 978(1968). [Sov. Phys. JETP 27, 521 (1968).][28] J. des Cloizeaux, J. Phys. Chem. Solids 26, 259(1965).
[29] L. V. Keldish and Yu. V. Kopaev, Fiz. Tverd. Tela 6,2791(1964). [Sov. Phys. Solid State 6, 2219 (1965).][30] D. M. Eagles, Phys. Rev. 186, 456 (1969).
[31] C. Comte and P. Nozières, J. Physique 43 1069
(1982); ibid 43 1083 (1982).
[32] A. J. Leggett, J. Physique, Colloq. C 7, 19 (1980).

《講義ノート》[33] P. Nozières and S. Schmitt-Rink, Low. Temp. Phys.,
59, 195 (1985).
[34] C. A. R. Sá de Melo, M. Randeria, and J. R. Engelbrecht, Phys. Rev. Lett. 71, 3202 (1993).
[35] L. V. Butov, A. C. Gossard, and D. S. Chemla, Nature
418, 751 (2002).
[36] S. Yang, A. Hammack, M. M. Fogler, L. V. Butov,
A. C. Gossard, Phys. Rev. Lett. 97, 187402 (2006).
[37] K. Yoshioka, E. Chae, and M. Kuwata-Gonokami,Nat. Commun. 2, 328 (2011).
[38] T. Yoshioka and K. Asano, Phys. Rev. Lett. 107,
256403 (2011).
[39] A. George, G. Kotliar, W. Krauth and M. J. Rozenberg, Rev. Mod. Phys. 68, 13 (1996).
[40] Y. Hayamizu, M. Yoshita, Y. Takahashi, H. Akiyama,
C. Z. Ning, L. N. Pfeiﬀer, and K. W. West,
Phys. Rev. Lett. 99, 167403 (2007).
[41] M. Yoshita, M. Okano, P. Huai, H. Akiyama,
L. N. Pfeiﬀer, K. W. West, K. Kamide, K. Asano, andT. Ogawa, J. Phys. Soc.Jpn 80, 114716 (2011).
[42] R. Zimmermann and H. Stoltz, Phys. Stat. Sol. B 131,
151 (1985); H. Stoltz and R. Zimmermann, ibid, 94,
135 (1979).
[43] N. H. Kwong, G. Rupper, and R. Binder, Phys. Rev. B
79, 155205 (2009).
[44] T. Moriya and A. Kawabata, J. Phys. Soc. Jpn. 34 639(1973); ibid 35 669 (1973).
[45] Y. M. Vilk and A.-M. S. Tremblay, J. Phys. I France
7, 1309 (1997).
[46] N. D. Mermin and H. Wagner, Phys. Rev. Lett. 17,1133 (1966); ibid 17, 1307 (1966).
[47] E. Kapon, D. M. Hwang, and R. Bhat, Phys. Rev. Lett.
63, 430 (1989).
[48] W. Wegscheider, L. N. Pfeiﬀer, M. M. Dignam,
A. Pinczuk, K. W. West, S. L. McCall, and R. Hull,
Phys. Rev. Lett. 71, 4071 (1993).
[49] Y. Arakawa and H. Sakaki, Appl. Phys. Lett. 40, 939(1982).
[50] M. Asada, Y. Miyamoto, and Y. Suematsu,
Jpn. J. Appl. Phys. 24, L95 (1985).
[51] R. Loudon, Am. J. Phys. 27, 649 (1959).
[52] T. Ogawa and T. Takagahara, Phys. Rev. B 43, 14325(1991).
[53] S. Benner and H. Haug, Europhys. Lett. 16, 579(1991).
[54] P. Huai, H. Akiyama, Y. Tomio, and T. Ogawa,
Jpn. J. App. Phys. 46, L1071 (2007).
[55] R. Ambigapathy, I. Bar-Joseph, D. Y. Oberli,
S. Haacke, M. J. Brasil, F. Reinhardt, E. Kapon, and

物性研究・電子版 Vol.3、No.1, 031207（2013年11月・2014年2月合併号）

B. Deveaud, Phys. Rev. Lett. 78, 3579 (1997).
[56] D. W. Wang and S. Das Sarma, Phys. Rev. B 64,
195313 (2001).
[57] K. Shindo, J. Phys. Soc. Jpn. 29, 278 (1970).
[58] T. Hanamiya, K. Asano and T. Ogawa, Physica E 40,
1401 (2008).
[59] 例えば，T. Suzuki and R. Shimano, Phys. Rev. Lett.
109, 046402 (2012).
[60] K. Asano and T. Ogawa, J. Lumin. 112, 200 (2005).