実時間・実空間法による固体ダイナミクスの第一原理シミュレーション
篠原康 1、矢花一浩 1,2、川下洋輔 1、岩田潤一 2、乙部智仁 3
筑波大 数理物質科学研究科 1、筑波大 計算科学センター2、JAEA3
shinohara@nucl.ph.tsukuba.ac.jp
概要：光を用いて物質を「操る」為には電子の励起状態の理解が不可欠である。我々は電子の励起状態を記述する上で強力な時間依存密度汎関数理論を実時間法、実空間法と呼ばれる大規模並列計算に適した手法で解くことによりシミュレーションを行っている。本ポスターでは絶縁体におけるコヒーレントフォノン生成のシミュレーションを例として紹介し、第一原理シミュレーションが拓く、光による物質コントロールについて議論する。

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はじめに間依存密度汎関数理論(TDDFT)[1]が大きな成果を電磁波の一種である光は科学の中でいつも重上げている。

要な役割を果たしてきた。しかし、二十年程前ま我々は、実時間法(RT)を用いて TDDFT を解く

で光の利用法は対象に反射された光、対象が放射枠組み RT-TDDFT[2]の開発を周期系[3],[4]及び孤立する光をただ「観る」という受動的なものでしか系 [2]に対して行ってきた。実時間法は線形から非なかった。これに対し、昨今の急激なレーザー発線形の現象を連続的に記述できる手法である。現

振技術の発展及び種々の物質の探索により、光で在は電子ダイナミクスの記述に加え、イオンダイ物質を「操る」事が可能になりつつある。物質のナミクスを古典的に取り入れ、物質の光応答の機性質を「操る」事は電子の状態を「操る」事を意構を解明するべく研究を行っている。シミュレー

味する。電子状態を光により「操る」技術は生物ションに用いるソースコードは MPI により並列が長い年月をかけて培ってきた技術であり、意の化を行っており大規模並列計算において効率の高ままに電子状態を「操る」事は光科学における究い計算を行えるような開発を行っている。

極の目標の一つである。

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実空間法による RT-TDDFT の計算効率

通常、物質の性質の大部分を担っているのは電我 々 は TDDFT を 取 り 扱 う 際 に 時 間 依 存子である。物質の電子状態は古典的な記述では不Kohn-Sham 方程式 [1]と呼ばれる空間の連続関数十分で量子論的な記述が不可欠である。量子的なに対する連立偏微分方程式を扱う。我々は連続関電子の自由度が本質的な系を記述する第一原理的数を空間の離散点で評価する実空間法という手法な理論として密度汎関数理論(DFT)がある。DFTでこの方程式を取り扱っている。系に周期があるは物質科学において多大な成功を収め、最も標準場合、この方程式は以下の様になる。

的な手法の一つとなっている。DFT は計算精度が高いにも拘らず計算コストが小さい。次世代スーパーコンピュータープロジェクトのターゲットアプリケーションである RSDFT では数千～数万電子系の量子論的な記述が可能である。
DFT は物質の性質を記述する理論として大きな成功を収めており、更なる応用が期待されている。しかし、その記述は基底状態に限られる。物
質を光で「操る」、固体の光誘起構造相転移や光誘起電流、分子結晶のフォトクロミズムという現象において、いずれも電子の励起状態が本質的である。これらの現象を理解する為には電子の励起状態を理解することが必要である。この様な電子の励起状態を記述可能な第一原理的な理論として時iℏ∂∂tψn,𝐤 𝐫 = −ℏ22m∇ + i𝐤 2 + V ψn,𝐤 𝐫

𝐤点の数であるNk は計算の精度を決定する要であり、計算結果は常にNk に関する収束性の確認を必要とする。テスト計算では、電子系の実励起が起こる過程において計算の収束を見るためにはNk が数万点程度必要である事を示唆しており、大規模並列計算が必要不可欠である。
先の方程式群は異なる𝐤に対して殆ど独立である為、𝐤に関する並列化を行うことで効率の良い並列化が実現できる。これに対し DFT を解く際によく用いられる関数を平面波展開で記述する手法では、先の方程式とは異なり、異なる𝐤同士が互いに結合した方程式群を解く必要があり、加えて FFTを要するため、大きな通信・計算コストが発生する。通信・計算コストは表 1 のようになり、大規模並列を行う際には実空間法が優れていることが分かる。テスト計算においては総計算時間に占める通信時間の割合は 2.44%程度であり、大規模並列計算向きの手法であると言える。
表 1:実空間法と平面波展開を用いた計算法との通信・計算コスト
手法

通信回数

通信量

通信コスト

計算コスト

実空間法

Const.

N𝐤N𝐤

平面波

N𝐤2Const.

N𝐤2

N𝐤
Nk ln Nk

図 1:ダイヤモンドに偏光面[110]のレーザーを照射した際のフォノンの振動の計算結果

先の方程式の時間依存性を扱う際、軌道関数のこのシミュレーションでは電子状態とイオン、変化を線形な範囲に限定して対角化する手法がよ

電磁場のダイナミクスを互いに結合させながら時く採られる。この手法を用いると、軌道関数群の間発展させる事により、電子の励起状態における直交化が必要であり、(電子数)3 に比例した計算コ非断熱イオンダイナミクスを扱うことができる。

ストが生じる。我々が系の時間発展に用いている

この手法を用いることで、イオンのダイナミクス

実時間法は軌道関数群の直交化を必要としない為、を取り入れた電子の励起状態に対して微視的な理計算コストは(電子数)2 に比例した量に抑えられる。

解を得ることができる。また、電子の励起過程にしたがって大規模な系を扱うほど実時間法におけ対しN𝐤 に対する収束を見るには、電子励起が起こる計算コストが相対的に減少する。

らないケースに比べ桁はずれのN𝐤 が必要となり、実空間法は次世代スーパーコンピュータープロジェクトのターゲットアプリケーションである大規模並列計算の威力が発揮される。

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まとめRSDFT と共通のプラットフォームであり、我々光で電子を「操る」ためには電子の励起状態のの開発したソースコードは RSDFT と非常に親和理解が不可欠である。電子の励起状態を第一原理性が高い。例えば RSDFT により求められた基底的に記述する現実的な手法として RT-TDDFT は状態の情報をインプットに実時間法を用いて励起非常に強力である。TDDFT を実時間・実空間法状態の記述を行う事が可能である。

を用いて解く手法は大規模並列計算において高い

3 コヒーレントフォノン生成過程の第一原理シミュレーション並列化効率を得ることができる。今回はダイヤモンドを例として取り上げたが、ペタフロップス級昨今のレーザー発振技術の急速な進展により、の大規模並列計算を行うことで、分子結晶におけ短パルスレーザー発振が実現し、物質内のイオンる電子励起とそれに伴うイオン配置の構造変化をダイナミクスの実時間測定が実現した。短パルス精緻に記述する事が可能になるだろう。

レーザーを固体に照射するとコヒーレントなフォノンが生成されることが 20 年程前に確認され、電子状態とイオンダイナミクスの相互作用を解明するべく、精力的な実験が行われている。
この実験技術の発展に比して理論的な記述は現象論的なもの、DFT で求めた基底状態に摂動論を適用したものしかない。従ってコヒーレントフォノン生成過程を第一原理計算でシミュレートする事は基礎科学的に、また工学的な応用の面からも重要である。図 1 に RT-TDDFT による電子状態の記述に加えてイオンダイナミクスを古典的に取り入れたコヒーレントフォノン生成のシミュレーションの結果を示した。

参考文献[1] E. Runge, E. Gross, Density-Functional
Theory for Time-Dependent Systems、Phys.
Rev. Lett. 52, 997, 1984
[2] K. Yabana, G.F. Bertsch, Time-dependent
local-density approximation in real time,Phys. Rev. B 54, 4484, 1996
[3] G.F. Bertsch et al., Real-space, real-time
method for the dielectric function, Phys. Rev.
B 62, 7998, 2000
[4] T. Otobe et al., First-principles electron
dynamics simulation of optical breakdown ofdielectrics under an intense laser field, Phys.
Rev. B 77, 165104, 2008