レーザー誘起ブレークダウン分光分析装置の立ち上げ
中村信行研究室

横田大地

序論

数が、原子番号 26 以下のデータ数に比べて1.1 重力波明らかに少ない。特に原子番号が 31 以上の1.

重力波とは星の衝突や合体により生じた3 価のデータがないことが指摘されている。

時空間の歪みのことを指す。重力波が生じそのため重元素における発光線の測定は重る原因としては、2 つのブラックホールの要である。

合体、ブラックホールと中性子星の合体、2そこで本研究では、種々の重元素の束縛つの中性子星の合体がある。1916 年にアイ－束縛遷移について、その波長と遷移確率

ンシュタインは重力波の存在を予測していのデータを収集するため、レーザー誘起ブた。しかし、重力波の存在は連星パルサーの

レ ー ク ダ ウ ン 分 光 (Laser Induced

観測により明らかにされていたもののBreakdown Spectroscopy : LIBS)分析装置

2015 年まで実際に観測されたことはなかを立ち上げることを目的とした。LIBS は高った。重力波の観測をすることで重力波天強度レーザーを集光照射することで標的元体の場所や発生源の質量などを知ることが素試料をプラズマ化し、そこからの発光を出来る。

分光計測するものである。プラズマが局所的熱平衡条件を満たすことで、発光強度か1.2 本研究における目的と背景
次世代の重力波検出器は連星系の中性子ら遷移確率を実験的に得ることが可能である。

星の合体による重力波の信号を検出するこ性子星の合体において重元素が作られるこ

2. レーザー誘起ブレークダウン分光法とが知られており、これまで謎とされてい2.1とが期待されている。その理由としては中概要た重元素の起源に迫ることが可能となるか

レーザー誘起ブレークダウン分光法

らである。中性子星の合体で放出される重(Laser Induced Breakdown Spectroscopy :元素の量を測るために、合体において放射LIBS )は、試料にパルスレーザーを照射しされる電磁波を観測することが提唱されて生成されるプラズマの発光を分光することいる[1]。そのためには、その重元素の吸収で、試料の元素構成を分析する方法である。

係数を考慮した輻射輸送計算が必要となる

LIBS の利点としては、試料に前処理をすが、重元素の束縛－束縛遷移のデータが不る必要がないこと、固体や液体、気体といっ足しているため、信頼性の高い計算ができた試料の形態を問わず実験が行えること、ないことが問題となっている[1]。特に、中試料に非接触であり破壊が微量であること、性子星合体において多く放出されるはずで即時に分析が可能であることなどが挙げらある原子番号 26 よりも重い元素のデータれる[2]。

LIBS の測定ではまずパルスレーザーを準位のエネルギーレベルを示す。 gA や E

試料に集光し、照射することでプラズマをが認知である発光線について、(2.1)式の左生成する。生成されたプラズマは高温であ辺を E の関数としてプロットすると一定り、局所的に試料から蒸発した原子やイオの傾きを持った直線となる。この直線を用ンが励起される。この現象をブレークダウいることで、発光強度と上準位のエネルギンと呼ぶ。パルスレーザーの照射が終わるーレベルが分かれば遷移確率が導出可能ととプラズマは膨張していきプラズマ温度はなる。発光強度は標準ランプを用いて較正下がっていく。このとき励起された原子やする必要がある。

イオンはその原子特有の発光を放射しながら基底状態へ戻る。そのようにプラズマは3.

装置

継時変化を示すが、ごく短い時間において3.1

全体の構成は局所熱平衡状態にあると考えることがで本研究におけるレーザー誘起ブレークダ
ウン分光分析装置の概略図を図 3.1 に示す。

きる。
分光分析においては、高分解能であるこその構成は、 Q スイッチ Nd:YAG レーザとや広い波長域が測定可能であることが求ー、標的試料容器、エシェル型分光器、分光められている。そこで LIBS においてはこ器の検出器として CCD、ミラーや集光レンの条件を満たす分光器としてエシェル型分ズなどの光学系、および制御 PC となる。Q

光器がよく用いられている。またエシェルスイッチ Nd:YAG レーザーは試料をプラ型分光器は高次数により分解能をあげるた

ズマ化するために必要な高強度パルスを出め、焦点距離の大きな一般的高分解能分光力することが可能であり、エシェル型分光器と比べ、小型であることも特徴である。

器は高分解能かつ広い波長域での測定ができることが特徴である。Nd:YAG レーザー2.2 観測方法

から出力されたパルス光をミラーと集光レ局所熱平衡状態が成り立つような短時間ンズを用いて容器内試料に照射する。集光測定では、占有密度がボルツマン分布となされたパルス光により試料はプラズマ化さるため、上準位から下準位への発光線の発れ発光線が放射される。試料からの発光線

光強度 𝐼 とプラズマ温度 𝑇 の関係式はは集光レンズによりエシェル型分光器に導(2.1)式で与えられる[3]。

入され、回折格子で分散された後に CCD で検出される。Nd:YAG レーザーのパルス光

ln(𝐼 ×𝜆1ℎ𝑐 𝑁) = − 𝐸 + ln()𝑔×𝐴𝑘𝑇
4𝜋 𝑍を照射するタイミングと(2.1)

御するため、この 2 つの機器を PC と接続する。

ここで、h はプランク定数、c は真空の光速度、𝑔 は統計重率、𝐴 は遷移確率、𝜆 は波長、𝑁 と 𝑍 は原子またはイオンの数密度と分配関数、k はボルツマン定数、𝐸 は上CCD を同期制

求めると5 × 1016 W/cm2 となる。

4.

動作確認

4.1

Q スイッチ Nd:YAG レーザー

これまで研究室にありながら長年使用しておらず発振していなかった Q スイッチ
図 3.1 レーザー誘起ブレークダウン分光

Nd:YAG レーザーの整備を行った。まず冷分析装置の概略図

却水の流量不足によりインターロックがかかった状態であったので、冷却システムの3.2 Q スイッチ Nd:YAG レーザー動作を確認した。冷却水を循環させるポン試料をプラズマ化させるためのレーザープが原因であることが判明した。そこでポとして Spectra-Physics 社製の Q スイッンプとフィルターの交換を行うことで流量

チ Nd:YAG レーザー(GCR-150)を用いた。

を確保することができた。

波長は 1064 nm 、繰り返し周波数は 10

しかしインターロックが解除されてもレHz 、出力エネルギーは 650 mJ 、パルスーザーは発振されなかったため、レーザー幅は 9 ns 、ビーム径は 9 mm である。入を発信させる箇所に問題があると考えられ

射ビーム径を 𝑊1 、レーザーを集光させたた。そのため共振器内の反射鏡とフラッシ部分であるビームウエストにおけるビームュランプの交換を行った。その結果レーザ径を 𝑊2 、集光レンズの焦点距離を 𝑓 、波ーは発振したのでレーザー内部素子のアラ長を 𝜆とすると、ビームウエストにおけるイメントを行い出力を最適化した。その結ビーム径は式(3.1)で与えられる[4]。

果を表 4.1 に示す。
繰り返し周波数は 10 Hzで行った。仕様である出力と比較しても正W2 ≈ 2.44 × 𝜆

𝑓𝑊1

常に機能していることがわかる。
(3.1)
表 4.1

Q スイッチ Nd:YAG レーザーのしたがって焦点距離 150 mm の YAG レー

出力結果
波長 (nm)

ザー用集光レンズを用いることでビームウエストにおけるビーム径を 43 μm にでき出力エネルギー(mJ)る。またパワー密度 𝐹 はレーザーの出力エ1064700

ネルギーを P 、パルス幅を 𝜏 、ビーム径を355190d とすると(3.2)式で表される。
4.2𝐹 =4𝑃
𝜋𝑑 2 𝜏

エシェル型分光器

分光器には液体窒素冷却型 CCD を取り付(3.2)

け、動作確認を行った。スリットの高さ調整を行った結果を図 4.1 と図 4.2 に示す。こ(3.2)式を用いてレーザーのパワー密度をの時に用いた光源は連続光である。横軸は凹面回折格子による分散、縦軸はエシェルめに試料容器の検討を行い、それを元にレ回折格子による分散を示している。

ーザーを集光させる集束光学系と試料からの発光線をエシェル型分光器に集光させる集光分光計を設置する。その後、 Nd:YAGレーザーとエシェル型分光器の同期を PCで行い、実際に試料を用いた分光分析を開始する。

図 4.1 CCD 動作確認
(スリット高さ 4 mm)

参考文献[1]Masaomi

TanakaandKenta

Hotokezaka ApJ, 775:113 (2013)[2] Sergo Musazzi, Umberto Perini「Laserinducedbreakdown

spectroscopy:theory and applications 」 (Berlin :
図 4.2 CCD 動作確認
(スリット高さ 2 mm)

Springer, 2014)[3] 赤岡克昭, 大場正規, 宮部昌文, 音部治幹, JAEA-Research 2015-012 (2015)

図 4.2 に示したように次数ごとに発光線を観測することができた。また、隣接する次数の重なりはスリットの高さを調整することで解消できることを確認し、観測において適したスリット高さが 2 mm であることが判明した。

5.

まとめと展望本研究では新たな分光分析装置としてLIBS を立ち上げ、レーザーや分光器の動作確認と光学素子の検討を行った。レーザーの動作確認では仕様を満たすことを確認した。一方、分光器の動作確認としてはスリットの高さにより結果が変化することを確認し、適切なスリットの高さを決定した。また光学素子については試料をプラズマ化するために必要なパワー密度に耐えるものを用意した。
今後は正確な試料の発光線を測定するた[4] 原田明, 澤田嗣郎 「レーザー分光分析」(丸善, 2009)