修士論文

銅酸化物高温超伝導体 La1.90Sr0.10CuO4 におけるスピン揺らぎの温度依存性

東北大学大学院 理学研究科
物理学専攻
佐藤研太朗
平成 24 年

目次
1

序論
1.1 銅酸化物高温超伝導体の特徴 . . . . . . . . . . . . . . . .
1.1.1 結晶構造 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
1.1.2 電子相図 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
1.1.3 銅酸化物における超伝導ギャップ、擬ギャップ . . .
1.2 磁気相関 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
1.3 銅酸化物における磁気励起 . . . . . . . . . . . . . . . . . .
1.4 砂時計型磁気励起の起源 . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
1.4.1 局在スピンに基づいたモデル . . . . . . . . . . . .
1.4.2 遍歴スピンに基づいたモデル . . . . . . . . . . . .
1.4.3 磁気励起のホール濃度依存性 . . . . . . . . . . . .
1.5 研究目的 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
1.5.1 温度変化測定によるモデルの峻別 . . . . . . . . . .
1.5.2 銅酸化物における χ00 (Q,~ω) の絶対値導出 . . . . .

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中性子非弾性散乱実験原理
2.1 中性子散乱の特徴 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
2.2 中性子散乱断面積と S(Q,ω) . . . . . . . . . . . . . . . . .
2.3 TOF 法、4SEASON 概要 . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
2.3.1 擬二次元物質における磁気励起測定と光学配置 . .
2.3.2 四季におけるエネルギー、空間分解能 . . . . . . .
2.4 磁気励起解析手法 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
2.4.1 磁気形状因子 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
2.4.2 シグナル形状考察、Q 積分 . . . . . . . . . . . . . .
2.5 試料作成、評価 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
2.5.1 FZ 法原理 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
2.5.2 粉末結晶作成 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
2.5.3 単結晶育成 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
2.5.4 x 線粉末結晶回折 . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
2.5.5 磁化率測定 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
2.5.6 x 線、高エネルギー γ 線を用いたアゼンブル . . . .
2.5.7 中性子核散乱 Bragg ピークによるモザイクネス . .

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中性子非弾性散乱実験結果
3.1 実験条件詳細 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
3.2 シグナルの温度変化 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
3.3 分散関係の温度変化 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
3.4 局所動的磁化率の温度変化 . . . . . . . . . . . . . . . . . .

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4

考察
4.1 局在的立場からのアプローチ . . . . . . . . . . . . . . . .
4.1.1 最近接交換相互作用 Jeﬀ の見積もり . . . . . . . . .
4.1.2 ストライプモデル . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
4.2 総和則 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
4.3 遍歴的立場からのアプローチ . . . . . . . . . . . . . . . .
4.4 磁気励起から見える擬ギャップ現象 . . . . . . . . . . . . .

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5

まとめ、今後の展望
61
5.1 課題 1；磁気励起分散形状相図の検証 . . . . . . . . . . . . 62
5.2 課題 2；高エネルギー領域の χ00 (Q, ~ω) の減少の原因 . . . 62

6

APPENDIX
6.1 シグナル規格化の方法 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
6.1.1 LSCO の incoherent scattering を用いた規格化 . . .
6.1.2 Vanadium incoherent scattering で規格化したときとの比較 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
6.1.3 規格化因子の差の原因考察 . . . . . . . . . . . . . .
6.2 エネルギーに依存した中性子透過率 . . . . . . . . . . . . .
6.3 S(Q,~ω) の Q 積分の検討、関数依存性 . . . . . . . . . . .

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1

序論

1986 年に J. G. Bednorz, K. A. Müller らによって超伝導転移温度 Tc ∼30K の銅酸化物高温超伝導体 La2−x Bax CuO4 が発見されて以来 [1]、それまでの BCS 超伝導体の最高転移温度 (Tc ∼ 23K) をはるかに上回る Tc を持った銅酸化物が次々と発見された。その超伝導発現機構は BCS 理論 [2]から説明しうるものではなく、様々な手法で実験、理論の両面から約 30年の長きに渡って研究されてきたのである。
銅酸化物高温超伝導体の母物質は反強磁性を示す Mott 絶縁体である。
ホールや電子といったキャリアをドープしていくことで３次元的な反強磁性秩序は失われ、その後あるキャリア濃度下で Tc の高い超伝導が発現する。しかし反強磁性相関は超伝導相においても依然として強く、反強磁性的なスピン揺らぎとして残っていることが多くの実験から示されており、超伝導発現に対してスピン揺らぎは重要な役割を持つと言われている [3]。
中性子非弾性散乱実験は大きなエネルギースケールのスピン揺らぎを直接的に観測する強力な手法であり、銅酸化物のような 1000K にも及ぶ
大きな超交換相互作用 J を持つ物質の磁気励起を見るのに適切である。
その実験技術は進歩し続けており、近年我が国においても茨城県東海村、J-PARC の核破砕型中性子源による世界トップレベルの高い中性子線量、Material and Life Science Facility に設置されているチョッパー型分光器「四季」の開発により効率的に低エネルギーから高エネルギーまでの磁気励起全体像の観測が可能となった。
銅酸化物の母物質では２次元的な反強磁性スピン波が観測され [4]、超伝導相に入ると「砂時計型」と呼ばれる特徴的な磁気励起を示すことが多くのホールドープ型銅酸化物に共通している [5][6]。さらに砂時計型磁気励起を記述する様々なパラメーターと超伝導ギャップの大きさには相関が見られ [7]、磁気励起の原理を明らかにすることは銅酸化物における超伝導の理解を進めるものと思われる。砂時計型磁気励起の理解の仕方は大別して二つあり、一つは局在した電子による磁性から出発し超伝導相においても近似的に局在描像で考えるもの、もう一つは遍歴した電子が磁性を担うというものである。超伝導相においてどちらの電子モデルがより妥当であるかが問題であり、決着が着いていないのが現状である。
銅酸化物の中で最も盛んに中性子非弾性散乱実験が行われてきた系がLa2−x Srx CuO4 (L214 系) であり、広いホール濃度範囲でその磁気励起の詳細が明らかにされてきた。近年 Vignolle らは LSCO の磁気励起には起源
3

の異なる２成分から構成されていると主張した [10]。エネルギー階層構造があり、低エネルギー部分を遍歴的なもの、高エネルギー部分を局在的なものと考えたのである。ホール濃度の違いから出てくる磁気励起の変化は、２成分の存在を支持すると考えられる。我々は熱的な環境の違い
でスピン揺らぎがどう変わるかを探ることで、砂時計型磁気励起に対して新しい知見を得られると考えた。
「四季」を用いて LSCO の磁気励起像
全体の温度変化を詳細に追った。

1.1

銅酸化物高温超伝導体の特徴

本章では La2−x Srx CuO4 (LSCO 系) を中心に銅酸化物について知られている特徴について述べる。

1.1.1

結晶構造

銅酸化物の結晶構造は、電子伝導の起こる CuO2 面とそこに電荷を供給する電荷供給層 (ブロック層) によって構成されている。最も単純な結晶構造をもつ銅酸化物高温超伝導体である LSCO 系では、K2 NiF4 型のペロスブスカイト構造の CuO2 面と電荷供給層である LaO 絶縁層が c 軸方向に交互に積層している。LSCO の高温正方晶相の結晶構造を図 1 に示す。電荷供給層に挟まれた CuO2 面が 1 枚であることからこの系は一枚層の銅酸化物高温超伝導体と分類される。このような結晶構造を持った系
は 214 系と呼ばれている。214 系は結晶構造が最も単純な系であり、結晶育成の容易さから最も良く研究されている銅酸化物の一つである。また
CuO2 面内のホール濃度を Sr ドープ量でコントロールできるという利点
がある。

1.1.2

電子相図

銅酸化物高温超伝導体では CuO2 面の磁気的、電気的性質が物性に重要な役割を果たす。母物質中での CuO2 面は、閉殻構造を持つ O2− と不対電子を 1 つ持ち、最外殻の電子配置が 3d9 となっている Cu2+ によって構成されている。この時、結晶の対称性によって Cu の 3d 軌道の縮退は解けた状態にあるため、最もエネルギーの高い dx2 −y2 軌道のバンドには4

図 1: 銅酸化物高温超伝導体 La2−x Srx CuO4 (LSCO) の結晶構造

電子が半分だけ入った状態になる。この場合、母物質は金属的な性質を示すはずだが実際には絶縁体となっている。これは、dx2 −y2 軌道のバンドが強い電子相関のために、空の上部 Hubbard バンドと電子が完全に詰まった下部 Hubbard バンドに分裂し、結果として Cu 原子上に電子が局在した電荷移動型の Mott 絶縁体となるからである。このとき Cu 原子はサイト上に局在した電子によって S=1/2 のスピンをもち、Cu サイト間に存在する酸素原子を介して超交換相互作用が働くことで Cu 間に反強磁性相関が生じる。この相互作用は二次元反強磁性的であるが、現実的に完全な二次元的相関などはあり得ないので、室温以下では CuO2 面間でのスピン相関のため三次元反強磁性秩序が生じる。
超伝導は CuO2 面にホールや電子といったキャリアをドープすることで発現する。キャリアのドープには化学的な方法が一般的に多く用いられている。LSCO では、La3+ イオンを Sr2+ や Ba2+ といった+2 価のイオン5図 2: La2−x Srx CuO4 (LSCO) の電子相図となる元素との置換、あるいは過剰酸素を導入することによって、CuO2
面にホールをドープする。LSCO の電子相図を図 2 に示す。LSCO では約2% のホールをドープすることにより反強磁性秩序相が消失し、スピングラス相が現れる。さらにホールをドープしていくと約 5.5% から超伝導相が発現する。超伝導相は、最初はホールドープ量の増加に伴い Tc も上昇
するが、約 16% で最大値 (∼ 37K) をとり、次第に減少していき約 30%で超伝導が消失する、といったドーム型の形状をとる。最大の Tc をとる
ホール濃度組成を最適ドープ (OP) と呼び、それより低いホール濃度組成をアンダードープ (UD)、高いホール濃度組成をオーバードープ (OD) と呼ぶ。ほとんどの銅酸化物において、反強磁性相が消失することでドーム型の超伝導相が現れるといった同様のキャリア濃度依存性を示すことから、超伝導発現機構を解明する上でキャリアドープに伴う物性の変化を理解することは重要だと考えられている。

1.1.3

銅酸化物における超伝導ギャップ、擬ギャップ

銅酸化物高温超伝導体が有する現象のなかで大きな問題の一つとなっているのが「擬ギャップ」である。様々なプローブからこの擬ギャップが確認されているが、ここでは角度分解光電子分光 (ARPES) から明らかにされた擬ギャップ現象について触れておく。

6

図 3: 銅酸化物における異方的な超伝導ギャップと擬ギャップを示す。[15]

図 3 に示すように、銅酸化物において超伝導相では d 波対称性の超伝導ギャップが形成される。(π, π) 方向 (ノード方向) にはギャップがなく、(0, π)または (π, 0) 方向 (アンチノード方向) でギャップは最大となる。アンダー
ドープ組成の銅酸化物では超伝導転移温度より遥かに高温からアンチノー
ド方向にギャップが張り出す。これを擬ギャップという。擬ギャップの正体は何なのか、解釈の仕方として２つの立場がある。一つは coherent 性のない電子対が高温より形成され、ギャップができるという立場である。
この立場では擬ギャップ現象を超伝導の前駆現象だと捉えている。もう一つの立場は超伝導と競合する何か別な相だと捉える立場である。未だに
擬ギャップの起源は決着が着いていない。

1.2

磁気相関

ここでは、主に中性子散乱実験で観測されたホール濃度に対する磁気相関の変化について述べる。静的な磁気秩序、また極めて低エネルギーの磁気揺らぎに関して記述する。
代表的な一枚層の銅酸化物高温超伝導体である LSCO では、これまでに多くのホール濃度組成において磁気相関の系統的な研究が行われてきた。各ホール濃度組成での中性子散乱実験から得られたシグナルの特徴を図 4 に示す。母物質の La2 CuO4 から x <0.02 の領域では、反強磁性の7(a) 0≤ x <0.02 (三次元反強(b) 0.02≤ x <0.055 (スピン(c) 0.055≤ x <0.3 (超伝導
磁性相)
グラス相)
相)

図 4: LSCO の各ホール濃度における磁気シグナルの特徴

磁気秩序に対応する (1/2, 1/2, 0) の位置に格子整合な磁気秩序ピークが観測された [13]。さらにホールドープを進めていくと、0.02≤ x <0.055のスピングラス相と呼ばれる領域においては、母物質で反強磁性磁気秩
序ピークの生じる位置 (1/2, 1/2, 0) から逆格子空間でダイアゴナル ([1̄ 10]) 方向にスプリットした格子非整合な磁気秩序ピークが観測された [14]。
ホール濃度が 0.055≤ x <0.3 の超伝導相の領域では、パラレル ([1 0 0],[01 0]) 方向にスプリットした格子非整合な 磁気ゆらぎシグナル の出現が観測されている [7]。注意しておきたいのは、0.055≤ x <0.15 の領域では、逆格子空間でパラレル方向にスプリットした格子非整合な磁気秩序ピー
クが確認されており [14][8]、これは静的な秩序の存在を示す。しかしこのホール濃度領域においての「秩序」とは 3 次元的なものではなく、c 軸方向の相関長は２層程度と極めて短い、擬二次元的な磁気秩序と言える。
YBCO などにおいては超伝導相でスピンギャップが確認されており、このような磁気秩序は存在しない。
スピングラス相からアンダードープ領域の超伝導相において、低温で観測された磁気秩序の転移温度は図 2 に示したように連続的に変化しており、超伝導組成での磁気秩序の転移温度はホール濃度 p =1/8 で顕著になっている。さらに、p ∼1/8 では転移温度以外にも、ピーク強度の増大、相関の長距離化等が生じ、磁気秩序が安定化することがわかってる。また p ∼1/8 では Tc が周りのホール濃度よりも低くなるという異常が見られている。これらは 1/8 異常と呼ばれている [16]。
格子非整合な磁気秩序ピークや 1/8 異常の存在の解釈として、図 5(a)に示すようなホールが Cu-O ボンドに対してパラレルな 1 次元方向に整列

8

(a) パラレルストライプ (超伝導相)(b) ダイアゴナルストライ
プ (スピングラス相)

図 5: CuO2 面におけるストライプ秩序の描像。↑ ととホール

はそれぞれスピン

したストライプ秩序の存在が提唱されている。x =1/8 付近の組成や Cu
サイトに不純物置換をした組成での実験により、ホールのストライプ化に伴う格子の歪みによる長周期ピークが観測され、ストライプ秩序の解釈を裏付ける結果が得られている [17],[18]。この場合、格子非整合な磁気秩序ピークはホールのストライプによって反強磁性スピンドメインが区切られて長周期化したことに対応して観測されると考えられる。
スピングラス相で観測されている格子非整合な磁気秩序ピークについても、図 5(b) に示すような Cu-O ボンドに対してダイアゴナル方向に整列したストライプの導入によって解釈できるが、存在は確認されていない。

9

1.3

銅酸化物における磁気励起

本章では中性子非弾性散乱実験 (INS) から明らかにされた高エネルギーまでの銅酸化物高温超伝導体の磁気励起に関して記述する。図 6 にLa0.875 Ba0.125 CuO4 (LBCO) の磁気励起概略図をしめす。Orthogonal（斜方晶）で空間群を定義し直すと反強磁性ピークは (1 0 0) に現れる。(1+q,q,0)にそってに cut したとき得られる分散関係を図 6(g) に示す。横軸は波数q(r.l.u.) で縦軸はエネルギートランスファー ~ω(meV) である。カラー強度マップはいくつかエネルギーを固定して得られた S(Q, ~ω) の定エネル
ギースライスである。分散関係の特徴を述べると、低エネルギーで二次元反強磁性位置 QAFM = (1, 0) から Cu-O-Cu 方向にスプリットした４つのピーク (1 ± δ, δ), (1 ± δ, −δ) があり、どれくらい離れているかを示す量δ を格子非整合度 (incommensurability) という。エネルギーを上げるにつれ 4 つのピークは QAFM に近づく、Q 平面内の広がりが最も狭まるエネ
ルギーを Ecross とし、そこからさらにエネルギーを上げるとシグナルは
QAFM を中心に低エネルギー部分から 45◦ 回転した正方形（または輪）を作り広がっていく [19]。分散関係を見るとくびれ (Ecross ) があり、砂時計
型励起と言われる所以である。
砂時計型励起は LBCO のみならず、LSCO、YBa2 Cu3 O6+δ (YBCO)、
Bi2 Sr2 CaCu2 O8+δ (Bi2212) など多くの銅酸化物高温超伝導体に共通して見られる現象であり [5][6]、磁気励起と超伝導との密接な関係が示唆される。1990 年代に発見されたこの励起は中性子非弾性散乱を用いて盛んに研究され多くの事柄が明らかになった。
アンダードープ領域 (x <0.16) の LSCO では、incommensurability とホー
ル濃度はスケールし、さらに Tc の大きさともスケールするのである [7]。
また、LSCO、YBCO における Ecross と Tc にもスケール関係がある [8][9]。

1.4砂時計型磁気励起の起源

銅酸化物における磁性の捉え方は大きく分けて二つある。一つは反強磁性 Mott 絶縁体である母物質の局在電子が磁性を担う描像から出発し、超伝導相においても局在スピンに基づいて考えるものである。もう一つは遍歴した電子が磁性を担うとするものである。母物質では２次元的なスピン波が観測されており [4]、これは局在的な立場から導かれるもので10

図 6: La1.875 Ba0.125 CuO4 (LBCO) で観測されている分散関係 (g) といくつかの定エネルギースライスを示す (a)-(f)。[19]あるが、CuO2 面にホールがドープされていくとハーフフィリングからずれていくことで徐々に局在していた電子は遍歴性を得て低温では超伝導状態が基底状態となる。そしてオーバードープ領域、それ以上のドープ
量では金属相となりフェルミ液体的に考えられるのである。超伝導ドー
ムは局在と遍歴の間にあり、この領域の磁性はどちらかのモデルで記述することは難しく、磁性に対する根本的な理解には至っていない。

1.4.1

局在スピンに基づいたモデル

砂時計型励起の起源としていくつかの仮説が立てられるが、本節ではストライプを基にして考えられた局在的な描像について述べる。
CuO2 面にドープされたホールが Cu-O-Cu 方向に列を作り、列が一定間隔で並びストライプが形成されているとする [20]。例として Cu-Cu の距
離 a の４倍、4a の周期で電荷が秩序していると考える (図 7(a))。
ホールリバーで区切られたスピンドメインの中での交換相互作用定数をJ とし、ホールリバーを挟んだ弱い相関を Js とする。ストライプ方向には J による singlet - triplet 励起に対応する分散が高エネルギーに存在する。リバーと垂直な方向へも相関 Js が有るために Ecross 以下がストライ11プ周期に対応して変調がある。LSCO は低温、高温においても正方晶と見て差し支えなく（実際には高温から、高温正方晶 → 低温斜方晶 → 低
温正方晶と構造変化があるが a∼b と見ても良い）、単結晶の中に a 軸方
向へのホールリバーを持った領域と b 軸方向に持ったものがほぼ等比に存在していると見なせる。よって先ほどの分散関係を 90◦ 回転させたもの
を重ね合わせ、砂時計型磁気励起が再現される（図 7）。

図 7: ストライプモデルから導かれる分散関係 (a) ストライプの概念図 (b)導出される分散関係 (c) 定エネルギースライス

1.4.2

遍歴スピンに基づいたモデル

電子相関によってフェルミ面下にホールをフェルミ面上に電子を作ることでスピンの動的な秩序が誘起される。乱雑位相近似 (RPA) 計算によって導かれた動的磁化率 χ00 (Q, ~ω) を図 8 に示す [25]。有効的な電子相関やホッピングの大きさ等計算に必要とされるパラメータは ARPES の実験から得られている [24]。異方的な超伝導ギャップ、擬ギャップの影響によって Ecross 以下の構造が形作られる。図 8(a) の赤いところは共鳴ピークを示しており、ちょうど Ecross のあたりになっている。LSCO はネスティン

12グ条件の良いために高エネルギーまで強い強度を持った励起が続いている。遍歴的に考える立場は主に YBCO 系で取られており、共鳴ピークの振る舞いなどが良く記述される [23]。このモデルでは特にストライプのよ
うな電荷の変調を仮定しておらず、フェルミ面の形状、バンド構造を反映している。

図 8: RPA 計算から導かれる χ00 (Q, ~ω) のスペクトルを示す。種々のパラメーターはアンダードープの LSCO のバンド構造に合うように調整されている。(a) は分散関係であり砂時計型を表している。赤いところが共鳴ピークである。 (b), (c), (d), (e) はそれぞれ 10meV, 30meV, 50meV,
100meV の定エネルギースライスを示す。

1.4.3

磁気励起のホール濃度依存性

前述のように LSCO 系は最も盛んに INS 実験がなされてきた系であり磁気励起の組成依存性が系統的に調べられている。図 9 に x=0[4]、0.05[8]、0.085[12]、0.16[10]、0.22[11] の磁気励起を示す。ノンドープでは二次元的なスピン波で記述される磁気励起であるが、ホール濃度が増えてくるに従って低エネルギー部分に「足」のように出てくることで砂時計型となる。さらに x=0.22 のオーバードープ領域ではくびれがなく途中から分散が見える。よってホール濃度によって顕著に変化してくるのは Ecross 以下の低エネルギー部分であると言える。また、スピン揺らぎの状態密度で13ある局所動的磁化率 χ00 (~ω) に着目すると、x=0 でスピン波的であったのがだんだんと Ecross を挟んだダブルピーク構造に変化していることが分かる。近年 B. Vignolle は Ecross を境にして磁気励起に起源の異なる２成分があると主張した [10]。彼らは低エネルギー部分が遍歴電子から来る磁性であり、高エネルギー領域はスピン波の変化したようなものだと推測している。

図 9: LSCO における分散関係及び局所動的磁化率 χ00 (~ω) のホール濃度依
存性 左から順に x=0[4]、0.05[8]、0.085[12]、0.16[10]、0.22[11] のものである。x=0.05 までは反強磁性絶縁体、及びスピングラス相であり、x=0.085から超伝導相である。

1.5

研究目的

1.5.1

温度変化測定によるモデルの峻別

ドープ量に対して磁気励起がどのように変わるかが研究されてきたのであるが、温度による磁気励起の変化を調べることはより深いレベルの理解を促進すると考えられる。
D. Reznik らは最適組成の YBCO の磁気励起の温度変化を測定した [26]。

14超伝導転移温度以下の低温では RPA の計算から遍歴的な磁性を仮定する
ことで磁気励起の全体像を再現出来た。転移温度以上の高温では、図 10に示すように Ecross 以上の励起のみがしっかりと残っており、これは遍歴の立場からは導けない結果であった。よって彼らは高エネルギー部分は局在的な磁性の性格が色濃くでていると主張している。
熱的状況を変化させることで、磁性の起源に関する情報が与えられる。本研究における目的は、低温ではっきりとした砂時計型が確認されている
アンダードープ組成のものを高温まで上げ磁気励起全体の変化を詳細に探ることで砂時計型磁気励起の起源を明らかにすることである。

図 10: RPA から導かれる磁気励起の計算結果と実験との比較 (a)、(b) は実験結果である。分かりやすいように低温のスペクトルから高温のものを引いている。(a) は転移温度以下の低温で (b) は高温のものである。(c)、(d) が計算結果であり、(c) は低温で (d) が高温を示す。

1.5.2

銅酸化物における χ00 (Q,~ω) の絶対値導出

分散関係とともに重要な情報が動的磁化率 χ00 (Q, ~ω) である。中性子
非弾性散乱実験ではこれを直接的に観測することが出来る。後述するように、近年の中性子分光技術の発展によって我が国でも絶対値 (４次元空間上での相対値ではなく [µ2B sr−1 eV −1 Cu−1 ] の単位) を良い精度で導けるようになった。この情報からより踏み込んだ物理を議論出来る。例え15

ば遍歴磁性の立場からは χ00 (~ω) の Ecross 付近に強烈な共鳴ピークがみられる。局在的描像におけるスピン波では χ00 (~ω) は一定となる。砂時計型の分散関係は様々なモデルから再現され得るが、絶対値の情報によってより妥当なモデルを推定できる可能性がある。

16

中性子非弾性散乱実験原理

2

ここでは、本研究でスピン · 電荷相関の測定に用いた中性子散乱実験の原理について説明する。まず中性子散乱の特徴について述べ、中性子散乱実験から得られる情報について説明する。そして、中性子散乱実験における実験手法について原理を詳しく述べる。

2.1

中性子散乱の特徴

中性子散乱実験は以下に示すような利点を持っており、特に物質中のスピン構造を調べるのに適している。

• 中性子は電荷 0 で電気的に中性なので電子雲によって散乱されず、原子核の核力によって散乱される。核散乱長は原子番号に比例している訳ではなく、原子番号の小さい原子も観測することが出来る。
• 中性子はスピン S = 1/2 を持っており、物質中の磁気モーメントと双極子-双極子相互作用して散乱する。したがって物質中のスピンの情報が得られ、物質の磁気的な性質を調べることが出来る。
• 熱中性子の波長は数 Å 程度、エネルギーは ∼ 数百 meV であり、物質の格子の長さや、格子振動やスピン波の励起のエネルギーと同程度であるので、それらを精度良く測定することが出来る。
中性子散乱に限ったことではないが、散乱強度と微分散乱断面積との関係は次式のように与えられる。

I = A × f lux × N × p ×

d2 σ
dEdΩ

(1)

A は適当な規格化因子であり、f lux は中性子線量、N は標的数、p は
中性子透過率、σ は全散乱断面積である。中性子の散乱確率は X 線などと比べて小さく、ほとんどは散乱を起こさずに素通りしてしまう。それゆえに bulk の性質は良く調べられる。さらに磁気的相互作用による非弾性散乱ともなると、散乱を捉えるのは非常に難しい。式 1 の左辺を大きくして統計を上げる方法は２つある。一つは中性子線量 f lux を増やすことである。そしてもう一つは標的数 N を増やすことである。そのために巨大な単結晶試料を準備する必要がある。

17

2.2

中性子散乱断面積と S(Q,ω)

中性子散乱実験では、試料に入射した中性子に対して、あるエネルギー· 運動量を持って散乱されてくる中性子の数をカウントすることによって
微分散乱断面積を求める。散乱の前後において中性子が物質とやりとするエネルギーと運動量はそれぞれ保存則から

Q = ki − kf~ω =~2
(k 2 − kf2 )
2mn i

(2)

(3)

が成り立つ。ここで mn は中性子の質量で約 940[MeV/c2 ] である。
中性子はスピンを持つために、試料内部に磁気相関が発達しているとそ
2
れが原因で散乱される。微分散乱断面積 dEd σdΩ とスピン相関関数 S(Q, ~ω)との関係は次式で与えられる。

d2 σ2(γre )2 kf=
S(Q, ~ω)|F (Q)|2dΩdE
πg 2 µ2B ki
1
S(Q, ~ω) = χ00 (Q, ~ω)− ~ω
1 − e kB T

(4)
(5)

(γre )2 = 0.2905[barn]、g = 2 であり、µB はボーア磁子である。ki , kf
はそれぞれ入射波数、散乱波数である。F (Q) は磁気形状因子と呼ばれるもので、モーメントを担う不対電子の空間密度分布をフーリエ変換したものに相当する。F (Q) は一般に遠い |Q| で小さくなっていく。式 5 はス
ピン相関関数と動的磁化率を結びつける。ある物質の磁気励起を理論から導く時には χ00 (Q, ~ω) を持ち出すことが多い。

2.3

TOF 法、4SEASON 概要

茨城県東海村 Japan Proton Accelerator Research Complex (J-PARC)、
Material and Life Science Facility (MLF) に設置されているチョッパー型
中性子分光器「四季」を用いて実験を行った。四季は運動量-エネルギー
４次元空間上のスピン、格子励起現象を効率よく観測する４次元空間中性子探査装置である。図 11 に四季の概略図を示す。J-PARC にある３台

18

の大型加速器で陽子を 50GeV まで加速させ水銀ターゲットに衝突させる
ことで核破砕によりパルス中性子線を発生させる。出てきたパルスは速度を一気に落とすためモデレーターを通り、図 11 手前ガイド管を通って試料に向かう。散乱を起こした中性子は後方の広範囲 detector で検出される。

図 11: チョッパー型分光器「四季」の概略図 [27]

四季などのチョッパー型分光器と呼ばれる装置を用いた中性子飛行時間
法 (TOF 法) について説明する。中性子の波長は、粒子の速度が早ければ短くなり、粒子の速度が遅ければ長くなる。チョッパー型分光器は機械的な方法で特定の速度の粒子を選び出すことで入射中性子のエネルギーを設定する方法である。チョッパー型分光器の概略図を 12 に示す。チョッパー型分光器では、フェルミチョッパーと呼ばれる中性子を通過させるス
リットを開けたディスク型の中性子遮蔽体の回転速度を制御することで、狙ったエネルギーに入射中性子を単色化する。その後、試料に照射されて散乱した中性子をディテクターで検出する。ディテクターはメッシュ状にたくさん配置されており一度に大量のデータを取得できる。ここで、散乱せれてディテクターに到達する中性子には大きく分けて 2 種類存在す

19

る。一つは弾性散乱をしてディテクターに到達する中性子で、もう一つは非弾性衝突をしてディテクターに到達する中性子である。弾性散乱をしたものと非弾性散乱をしたものとでディテクターへの到達時刻は異なる。これを利用して中性子のエネルギー遷移を求めることが出来る。ここでは非相対論的な扱いで十分で、中性子源とフェルミチョッパーまでの距離を L1 、フェルミチョッパーから試料までの距離を L3 、試料からディテクターまでの距離を L2 、中性子がディテクターでカウントされる時刻
を td とすると、以下のような式で遷移エネルギーを求めることが出来る。

mn L2
mn 2
~ω = Ei − Ef =(vi − vf2 ) =
2
2

{(

1
te − ts)2(−

1
td − ts)2 }(6)

図 12: チョッパー型分光器の概略図 [29]2.3.1

擬二次元物質における磁気励起測定と光学配置

四季は４次元探査装置と謳っている通り、試料を回転させながら測定することで逆格子空間点 h、k 、l、そしてエネルギートランスファー ~ω
の４次元を測定することが出来る。しかし、本試料 LSCO のようにある方向の磁気相関が極端に弱いときにはより効率的に測定が可能である。
c 軸方向の磁気相関が非常に弱いとき、逆格子空間では磁気シグナルは c
軸方向に一様に伸びている。これを磁気ロッドという。これを利用し、図20

13 のようにセッティングすることで c 軸への射影成分をエネルギートラ
ンスファーに変換させる。こうすることで試料を回転させることなく測定が可能となる。ある砂時計型分散関係を仮定したとき、それと detect
面が交わったところで非弾性シグナルを detect する（図 14）。

図 13: 試料の軸方向と中性子ビームの配置図

2.3.2

四季におけるエネルギー、空間分解能

TOF 測定においてエネルギー分解能は核破砕後に出てくる中性子パルスの分布、フェルミチョッパーの回転数から決まる。エネルギー分解能は
1
dE = Ei α2(7)で与えられる。Ei は入射エネルギーであり、α は前述のパルス幅やチョッパーの回転数から求まるもので図 15 に示す。
これを用いて空間分解能を考える。
散乱ベクトル Q の ab 面射影成分を Q2D とする。幾何学的な関係から|Q2D | = kf sin 2θ(8)が成り立つ。ここで kf は散乱後の波数であり、2θ は入射波数と散乱波数の間の角度である。入射エネルギーと散乱エネルギー、エネルギートラ

21

図 14: 分散関係と detect 面

ンスファー ~ω の関係式から√
Q2D = sin 2θ

2m(Ei − ~ω)~2

(9)となり、エネルギー分解能 dE を考慮すると
[√
]
√
2m
2m
1
dQ =
sin 2θ
(Ei − ~ω + dE) −(Ei − ~ω − dE) (10)
2
~2
~2
[√
]
√
1
Ei − ~ω + dE
Ei − ~ω − dE
=
Q2D
−
(11)
2
Ei − ~ω
Ei − ~ω

dE と dQ の trajectory 上での関係を図 16 に示す。
このようにして計算したときの (0.5,0.5) での空間分解能をいくつかのエネルギーで示しておく (表 1)。

22

図 15: α 値

図 16: 一つの detector が検出する運動量-エネルギー平面上での trajectory

表 1: 空間分解能
Ei [meV] ~ω[meV] dQ [r.l.u.]
15
2
0.0077545
100.00909112
80
0.0123

208

150

23

0.01392.4

磁気励起解析手法

2.4.1

磁気形状因子式 4 にあるように、微分散乱断面積から磁気相関を求めるにあたって、不対電子密度分布のフーリエ変換である磁気形状因子 F (Q) が効いてくる。一般に F (Q) は |Q| の増加にともなって小さくなる。本実験においては Q の c 軸への射影である l 成分をエネルギートランスファーに変換しているため、高エネルギーでは遠い Q を使っていることになり、磁気形状因子が非常に強く効いてくる。Cu2+ にある d(x2 −y2 )/r2 上の電子の空間分布を等方的だと仮定すると間違った結果を導いてしまう。
我々は S. Shamoto らが YBCO で用いた異方性のある磁気形状因子を考える [30]。
磁気形状因子は次のようなベッセル関数の線形結合で表現される。

5935F (Q) = < j0 > − (1 − 3 cos2 β) < j2 > + (1 − 10 cos2 β +cos4 β) < j4 >756
3cos β は測定している Q ベクトルの大きさと、l 成分である Qz の比である。
cos β = Qz /|Q|各ベッセル関数の具体的標識は以下。

< j0 > = 0.0232e−34.969s + 0.4023e−11.564s + 0.5882e−3.843s − 0.0137
22

2< j2 > = s2 (1.5189e−10.478s + 1.1512e−3.813s + 0.2918e−1.398s + 0.0017)
22

2< j4 > = s2 (−0.3914e−14.74s + 0.1275e−3.384s + 0.2548e−1.255s + 0.0103)
|Q|
s =
4π
2

2

2

この関数においては c 軸方向のみ特別になっており、a-b 軸面内においては等方的である。

2.4.2

シグナル形状考察、Q 積分

スピン２体相関 S(Q, ~ω) においてエネルギーを固定することで Q 分布が得られ、ピークをフィッティングすることでピークの幅、ピーク間距離24

の情報を引き出す。
我々はピーク形状を精密に捉えるため、擬似的に 2 次元的な ﬁtting を行った。詳しくは APPENDIX に示す。二次元的なフィッティングを行った理由は、統計が充分でないために等価であるはずの h、k 方向 cut のピーク
プロファイルが微妙に異なるため、それを平均化して見た方が良いからである。もし h、k がもともと等価でなければ適用できないのだが、本試料で a, b 軸の異方性は出てこないと考えている。
得られた磁気シグナルを適宜シグナルの形状に合う関数でフィットし、各パラメータを得た。関数の概形を図 17 に示す。

図 17: 関数の概形• ４つの格子非整合ピーク
S(Q, ω) = χδ (ω)κ2 {1(h − 0.5 − δ)2 + (k − 0.5)2 + κ2
1+

(h − 0.5 + δ)2 + (k − 0.5)2 + κ2+

(h − 0.5)2 + (k − 0.5 − δ)2 + κ2+

1

1
(h − 0.5)2 + (k − 0.5 + δ)2 + κ2
25

}

(12)

• (0.5,0.5) を中心としたシングルピーク
S(Q, ω) = χδ (ω)κ21(h − 0.5)2 + (k − 0.5)2 + κ2

(13)

• (0.5,0.5) を中心としたリング
1
S(Q, ω) = χδ (ω)κ2 [ √( (h − 0.5)2 + (k − 0.5)2 − δ)2 + κ2
1
+ √
]
2
( (h − 0.5) + (k − 0.5)2 + δ)2 + κ2(14)χδ (ω) はシグナルのピークの高さであり、κ はピークの半値半幅、δ はピー
ク位置の (0.5,0.5) からのずれを表す。砂時計型磁気励起において、低エネルギーでは４つの格子非整合ピーク、高エネルギーではリング状の関数を適用している。Vignolle らは Sato-Maki function [31] という複雑なLorentzian の関数を使ってシグナル形状を表現している。使う関数によってピーク形状の捉え方は変わってくるので比べる際には注意が必要である。実際に Sato-Maki function でフィッティングした所、積分値に大きな差ができてしまった。これについても詳しくは APPENDIX で検討する。

26

2.5

試料作成、評価

中性子散乱実験、とりわけ非弾性実験を行うためには巨大な単結晶が必要である。Travering Solvent Floating Zone(FZ) 法という手法で大量の単結晶育成を行った。

2.5.1

FZ 法原理FZ 法とは、原料となる多結晶体を赤外線の熱で融かし、再結晶化する
ことで単結晶試料を育成する方法の事である。図 18 に双楕円型 FZ 炉の概略図と育成過程の概念図を示す。結晶育成に当たり下部には種となる結晶を置き、上部には多結晶体の原料棒を配置する。ランプから発生する赤外線を楕円鏡で中心部分に集光することで、種結晶と原料棒を溶融させて接続する。溶けた融帯部分は原料棒と種結晶の間の表面張力により、ある程度の粘性があれば垂れ落ちずに保たれる。原料棒と種結晶をゆっくりとした速度で下方向に送ることで、種結晶の情報 (結晶性、軸方向等) を引き継いだ原料棒組成の結晶が析出する。こうして結晶育成を進めていくことで大型の単結晶を得ることが出来る。融帯部分は種結晶と原料棒に支えられており、容器が必要ないので不純物の混入が少ない点、
ゆっくりと一定速度で育成できるので品質が安定する点が利点として挙げられる。また育成環境を石英管で囲むことで、育成中に飛散してしまう元素などが楕円鏡を汚すことを防ぎ、管内に酸素やアルゴンといったガスを流すことで育成雰囲気を変えることが出来る。

2.5.2

粉末結晶作成FZ 法で結晶育成を行う際に使用する原料棒を作製するために、まずは粉末多結晶試料の合成を固相反応法で行った。表 2 に示した粉末状の酸化物を目的とした試料の化学組成に合わせて秤量した。原料粉の中で La2 O3は水との反応性が高く空気中の水分を吸収し易いため、900◦ C で 12 時間の仮焼きをして水分を飛ばした直後に素早く秤量を行った。秤量後は擂潰機を用いてよく攪拌した後で、坩堝に入れて 12 時間焼成して取り出し、再度攪拌するという作業を 2 回繰り返した。
次に原料棒作製の手順について説明する。まずは、ラテックススリーブ(ラテックス製のチューブ) を内径 10mmφ のプラスチック製の筒に通して片方の口を結び、チューブの中に原料粉を十分密に詰める。その後、3027

(a) 双楕円型 FZ 炉の概略図(b) 双楕円型 FZ 炉の概略図

図 18: FZ 炉の概略図と育成過程の概念図

表 2: 試料合成に使用した原料粉の純度と製造元
原料
純度
製造元
La2 O3 99.9% 日本イットリウム (株)SrCO3 99.99% (株) レアメタリック
CuO 99.99% (株) レアメタリック

分程真空引きをしてもう片方の口を結び、静水圧により 20-30MPa の圧をかけて押し固めてから取り出すことで、棒状に成形する。成形後 900◦ C
で 12 時間仮焼きを行い、ドリルで原料棒の一端に穴を空けて Pt 線を通した後に 1250◦ C で 24 時間吊るし焼き (本焼き) を行った。ここで Pt 線を用いて吊るし焼きをすることにより、試料の坩堝への付着や不純物の混入を防ぐことが出来る。以上の過程を経て FZ 法による単結晶育成に用いる原料棒が完成する。

2.5.3

単結晶育成

作製した原料棒を用いて La1.90 Sr0.10 CuO4 の単結晶育成を FZ 法で行う。
その際粉末結晶の LSCO と CuO2 を 8.5 : 1.5 の mol 比で混合したものを

28

Solvent として育成することで目的の組成を得た。原料棒、種結晶の送り速度は 1[mm/hour] である。育成した結晶の写真が図 19(b) である。合計５本で 71.89g(10.21cc) 育成した (図 19(a))。その後酸素欠陥を補うために酸素雰囲気下で 900◦ C で 24 時間アニールを行った。

2.5.4

x 線粉末結晶回折育成した試料を評価するため x 線粉末結晶回折を行った。作製した単結晶試料について、一部を切り出して乳鉢で粉末状にすりつぶし、粉末
X 線回折実験によりピークの確認および格子定数の評価を行った。試料は X 線回折装置専用のガラス板の溝に押し固めて測定を行った。実験に用いた装置は Rigaku 製の RINNT2500/PG で、入射 X 線には CuKα 線を用い、X 線の出力は 40kV/200mA とした。La1.90 Sr0.10 CuO4 の X 線回折
スペクトルを図 20 に示す。結晶構造は測定を行った室温において正方晶の I4/mmm で、全てのピークを指数付けすることができ、単相であることを確認した。続いて格子定数を決定のため CeO 粉末を標準試料として混合させ RIETAN-FP[32] を用いて Reatvelt 解析を行った。混合物の回折パターンと、計算結果、その差を図 21 に示す。
格子定数は正方晶で、a = b = 3.7868(3) [Å]、c = 13.205(2 [Å] となった。
c 軸長と Sr 濃度との関係 (図 22) が過去の文献 [7] から分かっており、本試料の Sr 濃度が 0.10 となっていることが確かめられる。

2.5.5

磁化率測定

SQUID 磁束計による磁化率測定で磁化率の温度依存性を調べた。実験は、FZ 法で作製した (単) 結晶試料を切り出して、ストロー内に固定した状態で行った。測定はゼロ磁場で 5K まで冷却後、100Oe の外部磁場を印加して昇温しながら 1K 刻みで 60K まで計測 (ZFC) していき、その後降温しながら 1K 刻みで 5K まで計測 (FC) を行った。試料は、重さ約 300mgのものを使用した。測定には Quantum Design 社の SQUID 型磁化率計を用いた。磁化測定によりマイスナーシグナルが確認され Tc は onset で28.2K、転移幅は 2.6K 程度であることが分かる (図 23(a))。Tc からも本試料が x=0.10 の組成であることが確かめられる (図 23(b))[7]。

29図 19: (a) 育成した単結晶５本をアゼンブルしたもの (b) 単結晶一本の図30

1200020110927

10000

int[counts/sec]

8000

6000

4000

2000

0
10

20

30

40

50
θ[degree]

60

70

80

90

図 20: LSCO(x=0.10) の x 線回折パターン、全てのピークで指数付けされる。

31

20000raw data
calucurated
diff
15000

intensity[counts]

10000

5000

0

-5000

-10000
10

20

30

40

50
θ[degree]

60

70

80

90

図 21: CeO を混合させパターンを取ったもの、RIETAN-FP による計算
結果 (calc) 及び生データとの差 (diﬀ) を示す。

32

図 22: c 軸長と Sr 濃度との関係を示す。c=13.2 より x=0.10 の組成であると確認出来る。

(a) 磁化曲線(b) La2−x Srx CuO4 超伝導相図

図 23: マイスナーシグナルと超伝導相図

33

2.5.6x 線、高エネルギー γ 線を用いたアゼンブル

中性子散乱実験をするため、５本全ての結晶軸を合わせる必要が有る。
まず研究室のラウエ写真から軸方向を同定し、さらに東京大学物性研究
所の γ 線ラウエ写真を利用して最終的なアゼンブルを行った。γ 線を用いたのは、高エネルギーのために試料をよく透過しドメインの有無が確かめられるからである。図 24、図 25、は x 線ラウエパターンであり、図 26
は γ 線で得られる写真である。試料が単一ドメインで軸方向とビーム方向が良く一致しているとパターンは中心に集中する。5 本をすべてアゼン
ブルしたものが図 19(a) である。

図 24: c 軸にほぼ平行に x 線を当てたときのラウエパターン

図 25: a 軸にほぼ平行に x 線を当てたときのラウエパターン34

図 26: c 軸とビームを極めて平行にしたときの γ 線で取ったラウエパターン

35

2.5.7

中性子核散乱 Bragg ピークによるモザイクネス

核ブラッグ散乱ピークの幅から試料の collective mosaicness を見積もる。
白色中性子を試料に当て、回折パターンをとり、ある一つの Bragg ピー
クの幅をもって collective mosaicness とする。図 27 にラウエパターン図を示す。これは c 軸に平行にビームを当てており、水平方向が tetragonal
で (1,1,0) であり、鉛直方向が (1,-1,0) である。この図できれいな 4 回対称が現れていることが分かる。ある一つの Bragg ピークを水平方向、垂直

図 27: 白色中性子ビームを c 軸と平行に当てたときのラウエパターン図。
水平方向が tetragonal で (1,1,0) であり、垂直方向が (-1,1,0) である。

方向に cut したものが図 28 である。これより、水平方向のモザイクネス
は 1.042◦ 、垂直方向には 2.039◦ である。

36

(a) 水平方向の Bragg ピーク(b) 垂直方向の Bragg ピーク

図 28: あるひとつの核 Bragg ピーク幅37

3

中性子非弾性散乱実験結果

3.1

実験条件詳細四季では RRM 法 [28] という特殊な中性子分光方法を採用している。２枚のディスクチョッパー、フェルミチョッパーの速度、及び位相を調整することで以下にまとめるような入射エネルギー (Ei ) を一斉に得ることが出来る (表 3)。通常は一回の測定で一つの入射エネルギーしか使えないのに対してこの方法は複数のエネルギースケールの励起を一気に捉えられる。

表 3: フェルミチョッパーの振動数と得られる Ei
振動数 [Hz]Ei [meV]A
250
15.4, 24.6, 45.8, 112.6
B
300
24.2, 39.8, 76.9, 208.9
C
250
21.8, 39.0, 88.1, 356.6

アルミ治具の上にアゼンブルされた試料はビーム口径 (4×4[cm2 ]) の中
心に来るようにセットされた。アルミからの incoherent scattering を防ぐため試料台は厚さ約 1[mm] の Cd 板で覆った。測定温度は 5K と 50K から
350K まで 50K 刻みで測定した。He 冷凍機によって温度調整され、温度を上げる際には試料台の底につけた熱電対を通してヒーターで暖めており、アルミを通して温度を制御していることになる。Lake share 社製の温度計を試料台の底につけており、その値が試料の温度と一致していると考えている。5∼300K のときには試料を裸にしているが、350K のみ、放射熱を防ぎ温度を良く保つため試料全体をアルミホイルで覆っている。
5K 300K までの測定時、ビームパワーは 100kW で、350K を測定したときは 200kW であった。追加実験で 350K の高エネルギーまで測定したときは 275kW であった。時間の都合により、50∼300K の間では 200meV までの高エネルギー測定はしていない。

38

3.2

シグナルの温度変化

2.2 に示したように中性子で得られる微分散乱断面積とスピン２体相関関数は次のような関係がある。
（なお、微分散乱断面積の強度は LSCO 自
身の incoherent scattering を用いて規格化されている。規格化の方法は
APPENDIX に示す。）
d2 σ2(γre )2 kf=
S(Q, ~ω)|F (Q)|222dΩdEπg µB ki
1
S(Q, ~ω) = χ00 (Q, ~ω)− ~ω
1 − e kB T

(15)
(16)

図 29 は S(Q,~ω) のいくつかの温度での定エネルギースライスである。
我々は正方晶表記を採用しており、a*=b*=1.660Å−1 、c*=0.475Å−1 である。今後この値を単位として波数を reciprocical lattice unit (r.l.u.) で表す。h は Cu-O-Cu 方向であり、k は CuO2 面内でそれに垂直な方向、l は積層方向である。カラーは強度に対応しており、強度の単位は [mbarn sr−1
meV−1 Cu−1 ] である。各エネルギーごとにカラースケールは同一にしており比較が可能である。またこの値は磁気形状因子及びボーズ因子の補正は行っていないので正確には S(Q, ~ω) ではないことを断っておく。
最低温度 5K において、4meV で (0.5,0.5) の周りに 4 つのピーク (0.5 ±δ,0.5), (0.5, 0.5 ± δ) があったものが、エネルギーを上げるにつれだんだんと QAF =(0.5,0.5) に集まって行き、40meV あたりで最も Q 平面での広がりが狭まる、このエネルギーが Ecross であり、そしてさらなるエネルギー上昇により輪をつくりながら広がって行く。典型的な砂時計型励起が低温で確認された [19](1.3)。図の右の方へ、温度変化に着目すると、4meV では温度を上げるにつれ 4 つに分かれていたピークは QAF に近づいていき、かつ幅が広がる、350K では QAF を中心とした１つのブロードなピークとなる。同じ Ecross 以下である 10meV、18meV、40meV でも温度変化によりシグナルがぼかされていることが分かる。一方で、Ecross 以上である
80meV ではピークの形状はあまり温度変化しないように見える。150meVでも 80meV と同様な傾向である。

S(Q,~ω) の定エネルギースライスにおいて、QAF を通り h 方向に cut して得たピークプロファイルを図 30 に示す。先にカラープロットから述べたピークの温度変化の特徴がよく分かる。そして 2.4.2 に述べたような方39

図 29: いろいろなエネルギー、温度での S(Q,~ω) の定エネルギースラ
イスを示す。強度の単位は [mbarn sr−1 meV−1 Cu−1 ] である。(a)-(f) は
5K のシグナルであり砂時計型励起が観測されたことが分かる。(g)-(k) は100K、(l)-(q) は 200K、(s)-(y) は 350K である。

40

法でピークのフィッティングを行いピークの半値半幅 κ とピーク位置の反強磁性位置からのずれ (格子非整合度)δ を求め、その温度依存性を図 31に示す。ここで、δ > κ のときはスプリットしたピーク形状で、δ < κ となるときは見かけ上ひとつのピークとなることに注意しておく。
ここでフィティング関数について少し触れておく。我々はピークの形状に合うように最もふさわしいと考えられる関数をエネルギー、温度ごとに使い分けて適用させた。低温、低エネルギーでは QAF の周りの 4 つの Lorentzian ピークの重ね合わせ (0.5±δ,0.5)、(0.5,0.5±δ) を仮定しているのだが、B. Vignolle やO. J. Lipscombe らが使っている Sato-Maki function[31] のように 4 つのピーク間をつなぐ尾根までは表現できていない。Sato-Maki function は４つのピーク、シングルピーク、リング状ピークまで一つの関数で表現出来る非常に強力な関数である。我々がシングルピーク、またリング状のピークを仮定したときには彼らの関数とほとんど同じような振る舞いであると考えて良い。また、彼らは高エネルギーで低エネルギーから π/4 だけ回転したようなシグナルを考えているが、我々は高エネルギー領域ではすべてリング状の関数を適用した。比較するためには我々も Sato-Maki function を使ってフィッティングを行うのが良いのであるが、ピークの高さ、幅、位置、形状を特徴付けるパラメータ、全てをフリーにしてフィッティングしたところ Sato-Maki function では収束しなかった。形状パラメーター、及びピーク位置 δ になんらかの仮定をして固定したとしても、フィット結果から出てくるピークの幅は直感的な半値半幅よりもはるかに大きくなってしまったので関数をケースバイケースで使い分ける他に方法がなかった。
また background に関してであるが、Q2 に比例するようなものを仮定し、さらに phonon のブランチに当たったときはそれをマスクしている。Q2 に比例する

background は磁気シグナルにあたらない Magnetic Brillouin Zone の境界ぎりぎりでもそれが一致することを確認しており、その妥当性を補償している。

4meV において、温度を上昇させることでそのピーク位置は近づいて、
かつピーク幅が広がっている (図 31(b))。200K までは２つのピークが確
認出来るが、300K ではもはやダブルピーク構造は見られない。低エネル
ギーにおける、このような温度変化の特徴は LBCO(x = 1/8) においても確認されている [22]。後述するようなストライプモデルに立ったときには、温度上昇によりストライプが乱れることでこの結果がシミュレーションされる。
kB T のスケールで温度ゆらぎが S(Q, ~ω) の撹乱として著しく効いてくる

41

ものと予想出来るが、4[meV]/kB ∼46[K] であり、そこを境としてピーク形状が変化しているとは思えない (図 30 上段 (a),(e),(i),(m) 及び図 31(b))。
さらにエネルギーが異なるにも関わらず、2meV、10meV でも 4meV とほぼ同様に、200∼300K 付近でピーク形状の変化が確認されるからも熱揺らぎの効果のみでピーク形状の変化を説明するのは難しいと考えられる。
対して 80meV における温度変化を見ると、ピークの大きさ、ピーク位
置、そして幅にいたるまでわずかな変化であることが分かる (図 30 下段(a),(c) 及び 31(e))。そして、kB T のスケールの撹乱をほとんど受けないであろう 150meV のシグナルであるが、ピークの形状はほとんど変化していないのだが、ピークの高さは 5K にくらべ 350K の方は半分程度に小さくなっている (図 30)。高エネルギーのピークの温度変化は近傍組成である x=0.085 ではとても小さく [12]、350K という高温において初めて見出された変化だと捉えられる。

3.3

分散関係の温度変化

フィッティング結果より得られた分散関係が図 32 である。シンボルは
格子非整合度を表し、水平方向のエラーバーは半値半幅である κ、垂直
方向のエラーバーは積分したエネルギーの幅である。5K においてはっきりとした砂時計型を示していることが分かる。100K でも同様であるが、300K では低エネルギー領域が変調を受け、QAF へと集まる低エネルギー部分の分散がなくなってしまい、もはや Ecross を定義出来ない。一方でEcross 以上の分散はほとんど変化がなくため、温度を上昇させるにつれ分
散関係の形状が砂時計型から「Y」型へと変化したことがわかる。Ecorssを境にして分散の変化が異なることから、磁気励起２成分の存在が伺える。この温度変化が起こったのは図 31 より 300K 付近であることが分かる。
角度分解光電子分光 (ARPES) などから、銅酸化物では転移温度よりはるか高温で波数空間で (π,0)、(0,π) 方向において状態密度が抑制される擬
ギャップ現象が知られている。擬ギャップが成長しだす温度を擬ギャップ
温度 T*という。本組成 (x = 0.10) における擬ギャップ温度は ARPES から調べられており、おおよそ 270K である [42]。分散関係の形状と擬ギャップとの関係を伺わせる結果となった。

42

(a) Ecross 以下の cut 図(b) Ecross 以上の cut 図

図 30: 上段は Ecross 以下の低エネルギー部分の cut 図であり、下段は Ecross以上の高エネルギー部分の cut 図である。Ecross 以下では温度上昇とともにダブルピーク同士が近づいて行き、なおかつピーク幅がブロードになっていることが分かる。特に 4meV では分かりやすい。Ecross 以上の 80meV ではピークの高さ、幅、格子非整合度のどれも温度変化が乏しい。150meV
では幅、格子非整合度に大きな変化はないものの、ピークの高さが著しく下がっている。

43

図 31: 低エネルギー領域で４つのピーク (0.5±δ,0.5), (0.5,0.5±δ) を仮定したおり (a)-(d)、高エネルギー領域では ring 状のものを仮定している (e)。
ピークの半値半幅 κ と格子非整合度 δ の温度依存性を示す。κ > δ となったときは見かけ上１つのピークとなる。低エネルギー領域では、温度上昇に伴い４つピークが近づきながらピーク幅が広がっていき、高温では１つのピークに見えることを示している。

44

図 32: 分散関係の温度変化を示す。(a) は 5K の dispersion である。破線は格子非整合度を滑らかに結んだ線で分散関係を示す。実線は母物質である La2 CuO4 の分散関係を示す。(b) は 100K、(c) は 200K、(d) は 300K、(e) は 350K での分散関係である。比較のため 5K の分散関係を他の温度の分散に重ねている。

3.4

局所動的磁化率の温度変化

次に局所動的磁化率 χ00 (~ω) を図 33 に示す。それぞれ最低温度 5K と最高温度 350K のものである。局所動的磁化率は S(Q, ~ω) を Magnetic
Brillouin zone 全域にわたって積分し、さらに Bose 因子を考慮することで得られる。(次式)00∫
dQS(Q, ~ω)(1 − exp(−~ω/(kB T )))χ (~ω) =

(17)

M BZ

5K では 0meV 近傍、20meV 付近に鋭いピーク、そして 50meV あたりになだらかなピークがある、70meV から 160meV までは強度がエネルギー
依存していないように見える。0meV 近傍のピークからは、この組成で非常にゆっくりとしたほとんど静的な磁気秩序が存在することを示している [8]。
我々が得た χ00 (~ω) に関する結果は近傍組成である x = 0.085 や x = 0.16
より２倍弱程度大きくなっている。この結果の違いはフィッティング関
数の差から出ていると考えられる。詳しくは APPENDIX に記述するが、我々は低エネルギーで単純な 4 つの Lorentzian ピークの重ね合わせで表現しており、彼らはより複雑な関数でその形状を表現している。ピークの幅は χ00 (~ω) に対して２乗で効くため、フィッティングの微妙な差が案45

外大きく効いてくるのである。よって彼らのデータと χ00 (ω) が低エネル
ギーで大きくずれていることは本質的ではない。しかし絶対値としてどちらが正しいのかは問題であるが APPENDIX に書いてあるように、我々はフィッティングに依存しない方法でシグナル積分値を求めている。その方法で得た値と図 33 で与えられるような値は大まかに一致している。また我々のデータ内で温度変化を比べる分には問題はないと思われる。
温度を上昇させることで χ00 (~ω) は低エネルギー領域で大きく減っていることがわかる。350K においては 0meV 付近の χ00 (ω) はほとんどなくなっており、20meV 付近、そして 50meV 付近にピークを持っていることが分かる。O. J. Lipscombe らのデータ (x = 0.085) と大きく異なるのは
20meV 付近のピーク構造が擬ギャップ温度 T*より高い温度領域においても未だに残っていることである。彼らは低温で擬ギャップが成長することで 2∆∗(∆∗ は擬ギャップの大きさ) 以下のエネルギー領域におけるマグノ
ン準粒子と電子系とのやり取りがなくなり、磁気励起の寿命が伸びることで低エネルギー領域の χ00 (~ω) より構造的になると推測している。低エネルギー領域のピークのあるなしが重要だとしている。我々の結果はそうはならなかった。注意しておくべきなのは、この領域は高温で非常にフォノンが発達しており、background を推定するのが難しい。350K において我々が偽ピークを測定している可能性は完全に排除しきれない。で高温における 20meV 付近のピークが本物かどうかは磁気的情報のみを引き出す偏極中性子を用いて実験する必要が有ると思われる。
各温度の χ00 (~ω) から 350K の χ00 (~ω) を引いたものが図 34 である。この図によって低温において Ecross ∼40(meV) 以下の χ00 (ω) が顕著に発達することが分かる、一方 Ecross 以上の温度変化のエネルギー依存は小さく一様に成長しているように見える。分散関係の温度変化と同様、Ecross を境として χ00 (~ω) の温度変化は異なっており、２成分の存在が示唆される。

slowing down としてこの現象は説明し得ない。slowing down であれば高温で高エネルギーにあった χ00 (~ω) の重心が低温で低エネルギーにシフトしてくる。しかし、本実験で示されたのは全エネルギー領域での χ00 (~ω)
の変化である。
実は (a)5K と (b)50K の違いを見ると slowing down 現象が見て取れる。
∼10meV 以下の低エネルギー領域において 50K までは χ00 (~ω) はなかった

46

のであるが、5K で成長している。

(a) 5K の χ00 (~ω)(b) 350K の χ00 (~ω)

図 33: χ00 (~ω) の温度変化を示す。5K においては 0, 20meV に鋭いピークがあり、50meV あたりにわずかにブロードなピークがある。350K では低エネルギー部分は大きく抑制される、20meV 付近のピークと 50meV 付近のブロードなピークは依然として残っている。

47

図 34: 各温度での χ00 (~ω) から 350K における χ00 (~ω) を引いたものである。

48

考察

4

得られた磁気励起、その温度変化に関して考察を行う。

4.1

局在的立場からのアプローチ

本章では局在モデルから出発した考察を行う。

4.1.1

最近接交換相互作用 Jeﬀ の見積もり

高エネルギー領域の分散を半古典的なスピン波的に解釈することで有効最近接交換相互作用 Jeﬀ を見積もる。スピン波の式は次式で与えられる [4]。
√~ω = Zc × 2Jeﬀ ×

1 − sin4 (π(h − 1/2))(18)

ここで Zc は量子繰り込み因子であり、S = 1/2 の２次元 Heisenberg モデ
ルでは 1.18 とする。このフィッティングから、本組成 (x = 0.10) における Jeﬀ を見積もると、最低温 5K で 96(1)[meV]、350K では 108(3)[meV]である。両者とも ~ω > 40[meV] でフィッティングを行った。これから温度変化により高エネルギー領域の分散関係にはほとんど変化が生まれないことが分かった。
中性子非弾性散乱実験から母物質である L214 において 300K で Jeﬀ が数%減少したことが確認されている [4]。また共鳴非弾性 X 線散乱実験 (RIXS)の実験からも母物質で 500K で zone 境界エネルギーの下がりが見られている [33]。本実験では高温においてソフト化による Jeﬀ の減少が見出されなかった。大きな反強磁性相関 Jeﬀ のために高エネルギー領域の温度変化がほとんどない。これは局在描像から磁気励起を考えることが妥当だということを意味する。
他の近傍組成との比較を図 35 に示す。この図中のものに関しては全く同
じピークフィッティング、及び 18 式を使っているので正確に比較が可能である。本組成 x = 0.10 において Jeﬀ が急激に抑制されている。これが超伝導相に入るとともに起こっているのが大変興味深い。ラマン散乱からも zone 境界エネルギーの減少としてこの現象は確認されており [34]、中性子非弾性散乱実験においてもそれが確認されたことになる。超伝導相に入り基底状態が変化していることに付随して Jeﬀ が変化したものと考
えられる。

49

同図に Ecross の温度依存性も合わせて示す。反強磁性領域からアンダードープ領域までは Ecross はホール濃度とともに上昇して行くのが分かる。
そして本組成付近で飽和するのである。

図 35: 有効最近接交換相互作用定数 Js 及び Ecross の組成依存性

4.1.2

ストライプモデル

以下、Matthias Vojita らが主張しているようなストライプモデルにたって議論を進めて行く [21]。
LBCO(x = 1/8) や La1.48 Nd0.40 Sr0.12 CuO4 では低温において静的なスト
ライプ状の電荷、スピン秩序が確認されている [22][38]。電荷秩序の決め手となるのは核の長周期ブラッグピークの存在であるが、LSCO 系では確認されていない。しかし LSCO の分散関係や χ00 (~ω) の全体像が LBCOのそれと良く似ていること、また Bi2 Sr2 CaCu2 O8+δ や Ca2−x Nax CuO2 Cl2などの銅酸化物において局所的な電子のギャップ構造に Cu-O-Cu 間距離の４倍の長周期が STM によって観測されていることから [39]LSCO でも
ホールストライプを形成していることが予想される。

50

図 36: (a) 低温で電荷の変調が規則正しいときの CuO2 面上のストライプ(b) 高温でホールリバーが大きく乱れたときのストライプ

ホールストライプの概念図を図 36(a) に示す。ホールがある方向に並び、それが一定間隔で並ぶことで長周期構造を作っている。今ドープされたホールが酸素の 2p 軌道に入り、電荷が格子の４倍周期で、スピンが 8 倍周期のものを考えている (bond centered stripe)。この秩序は x = 1/8 のときに強くなることは前に述べた (1.2)。
ホールリバーで区切られたスピンドメインの集まりと考えると、２本鎖の ladder（梯子）モデルだと考えられる。ストライプと垂直方向（rung方向）の交換相互作用定数を J とし、ストライプと平行方向（ladder 方向）を J 0 とする。そしてホールを挟んだ相関を Js とする。Js ∼ J, J 0 のときは基底状態は反強磁性的 (AFM) であり、Js << J, J 0 のときは純粋な ladder モデルであり、基底状態は rung 方向に singlet を組んだものだとされる。実際の基底状態は AFM と singlet の中間のようなものであると考えられる。singlet の生成演算子を s† 、triplet の生成演算子を t†z として、基底状態 |φ0 > は以下のように表せられる。
∏ †|φ0 >=(si + λeiQRi t†iz )|0 >
(19)
i

√
λ=

2J 0 − Js − J
2J 0 − Js + J(20)となる。ここで i は rung 毎につけられた番号である。λ は磁気秩序の程度を表すもので λ = 0 は singlet に、λ = 1 は AFM に対応する。ここか51

ら磁気励起は次式で表せられる。

H =

∑

†
ωq,α τq,α
τq,α

(21)

Aq,α 2 − Bq,α 2

(22)

q,α

√
ωq,α =2λ2
Js
101 − λ+K+Jcos(qy ) − cos(qx )(23)
2
2
2
2
1+λ
(1 + λ )1+λ2
2
Js 1 − λ= J 0 cos(qy ) −cos(qx )(24)
2 1 + λ2
1 − λ22λ2= J+K+ Bq,z(25)
1 + λ2(1 + λ2 )2()
Js(1 − λ2 )20=J cos(qy ) − cos(qx )(26)
2(1 + λ2 )2Aq,x = J
Bq,x
Aq,z
Bq,z

†
ここで K = 4J − 2Js である。Aq,y = Aq,x 、Bq,y = Bq,x である。τq,α,
τq,α は対角化された磁気励起準粒子の生成、消滅演算子である。
J = J 0 = 100meV、Js = −0.06J とする。そして準粒子同士の相互作用を J に繰り込み、Jren = 1.77J として J の代わりに使う [40]。このとき
λ=0.27 となる。もとめた分散関係を図 37 に示す。(a) は横軸を ladder 方向に取っており、この方向に高エネルギーまでの分散がある。(b) は rung
方向を横にとっており、低エネルギー部分が Js のために変調していることが分かる。その変調周期はスピンが格子の８倍周期であることに対応している。実際にはストライプ方向が a 方向と b 方向に等価で存在しているので 90◦ 回転させて分散が重なることによって 1.4.1 の図 7(c) のような砂時計型励起が再現される。
このモデルで我々が 5K で得たデータをフィッティングする。分散関係とフィッティングした結果をあわせて図 38 に示す。J =105.92(1) meV、Js =-2.3298(4) meV、λ=0.338 となる。

それでは次にこのモデルのもとで分散関係形状の温度変化について考える。低温ではきれいに変調していたストライプであるが (図 36(a))、高温ではストライプが乱れることが予想される (図 36(b))。ストライプが乱れるということはホールを挟んだ相関 Js が熱ゆらぎと comparable になったことを意味する。ストライプの乱れの程度と低エネルギー部分のピー
ク構造との関係は図 39 のようにシミュレーションされている [22]。左端の図は十分低温でストライプがきれいな時のピーク構造に対応し、右端52

図 37: (a) 横軸を ladder 方向にとったときの分散関係 (b) 横軸を rung 方向にとったときの分散関係。J = 1.17×100meV、J 0 = 100meV、Js = 6meVとしている。λ=0.27 である。

はストライプが乱れていることに対応する。この結果は我々が得た Ecross
以下のピーク構造の温度変化に良く似ている。
さらに高温でホールリバーを挟んだ相関が断ち切られることから長周期の波が立ちにくくなり、低エネルギー領域の χ00 (~ω) が強く抑制されることが予想される。
上述の通り、低温で決めた Js =-2.3meV であり、温度に換算すると 27K程度である。普通に考えるならばこの温度以上で Ecross 以下の変調構造がなくなるはずである。しかし実験結果はそうはなっておらず、200K 程度
までは Ecross 以下の変調構造は確かに存在している (図 31)。ストライプ
モデルから分散関係の概形が再現され、さらにストライプの乱れという観点から Ecross 以下低エネルギー領域の分散関係、χ00 (~ω) の温度変化の定性的な解釈が可能だとしても、定量的な説明ができていないということである。
このモデルの妥当性を検証するため、いくつかの Js を使って、低エネル
ギー領域がどのように変わるか考えてみる。図 40 は Js =-2.3, -6, -12meVと変えていったときの Ecross 以下の分散の構造変化を示す。Js が大きくなると Ecross も大きくなっていることが分かる。図 35 に示すように、ホール濃度が大きくなる程 Ecross も大きくなることが確かめられているが、上述の Js と Ecross の関係が正しいとすれば、ホール濃度が大きくなるほどに
Js も大きくなっている事になる。これは感覚的には理解しがたい。ホー
ル濃度が大きくなるとホールリバーが濃くなっていき、リバーを挟んだ
相関 Js は小さくなると予想するのが普通だと思われる。このストライプ

53

モデルは x = 1/8 近傍での分散関係を良く再現するが、異なるホール濃度での妥当性は保証されておらずモデルの拡張が必要だと思われる。

図 38: ストライプモデルにたった分散関係式を用いてフィッティングを行った。open circle は実験で得られた値で実線がフィッティング結果である。J = J 0 = 106meV, Js = −2.33meV である。なお J は Jren で置き換えており、λ =0.338 となった。

54

図 39: ストライプの乱れと低エネルギー部分の Q 構造との関係を示す。
ストライプがきれいなときには左はしのようであり、ストライプが乱れてくると右端のようなピーク構造となる。

図 40: ホールリバーを挟んだ相関 Js を変えたときの低エネルギー領域の分散構造の変化を示す。Js が大きくなる程 Ecross も大きくなることが分
かる。

55

4.2

総和則

図 41 に、あるエネルギー範囲で S(~ω) を積分した値の温度変化を示す。
open circle は 0-40meV の積分、open square は 40-100meV、closed circle
は 0-100meV、open diamond は 0-160meV までの積分値である。積分した値は次式で表現されるような量である。
∫ ∞2S(~ω) = g 2 S(S + 1)
(27)
3
~ω=0
全エネルギー領域で積分した値によって Cu2+ 一つあたりのモーメントが分かる。この値は通常温度によらず保存すべきものである、スピンの総和則である。しかし 0-160meV までの積分値に着目すると 5K とくらべて350K では 15%程度積分値が減少していることが分かる。0-40meV 範囲の積分値は保存しており、高エネルギー範囲における積分値が高温で減少していることが示される。なぜこのようなことが起こるのかというと、一つは高温で S(~ω) の重みが 160meV 以上のさらに高エネルギーへとシフトして行ったことが考えられる。もう一つは高温でシグナルがエネルギー方向にブロードになり background にシグナルがまぎれてしまいピークとして detect できなくなってしまった可能性である。しかし background の
変化分を確認した所、低温、高温でエラーバーの範囲内で違いはなかった。どこに S(~ω) が逃げたのかは明らかにすることは今後の重要な課題である。
次に S(~ω) 積分値の組成依存性を図 42 に示す。積分範囲は 0-150meVである。本組成の結果を赤の closed square で示す。ホール濃度上昇とともに積分値は減少する傾向が分かる。本実験の結果もその傾向に則っている。ホール濃度の上昇により積分値が下がる原因は２つ考えられる。一つは CuO2 面にホールをドープしたことにより、酸素 2p 軌道にホールが入り、近傍の Cu2+ イオン状の 3d 軌道の電子と Zhang-Rice Singlet を形成する [35] 事によってスピンが減ったためである。もう一つは Cu サイト
における２重占有が増えたこと [36] による。つまりこの結果はホール濃度依存性としては定性的に正しい。
総和則から実際に Cu あたりのモーメントを見積もってみると 0.108[µB ] となる。これは spin1/2 ならば 1[µB ] に対応することを考えると実に 10%程度になっているのである。理論計算によるとここまでの減少は予期されていない [36]。実は母物質においてすら総和則はみたされておらず、モーメントは 36%程度失われているのである [37]。銅酸化物においてはわれ

56

図 41: S(~ω) の積分値の温度変化

われが想定しているようなスピン波よりはるかに高エネルギー領域の励起の存在が示唆される。

4.3

遍歴的立場からのアプローチ

遍歴的な立場から考えたとき、実験結果が再現できるか検討する。
動的ネスティングから考えている場合、Ecross 以下の磁気励起の変調構
造は異方的な超伝導ギャップ、擬ギャップから決定される。RPA 計算か
らは超伝導相で共鳴ピークが Ecross 近傍に存在することが予想されており、YBCO では実際に観測されている [45]。本実験で得られた 5K, 100K,
350K における χ00 (Q, ~ω) を図 43(a), (b), (c) に示す。それぞれ超伝導相、
擬ギャップ相、通常相に対応する。超伝導相と擬ギャップ相との差を分かりやすくするため 5K のスペクトルから 100K のスペクトルを引いたのが
図 43(d) である。同様に擬ギャップ相と通常相の差を分かりやすくするために 100K から 350K のスペクトルを引いた (図 43(e))。
図 43(f), (g), (h) にそれぞれ超伝導相、擬ギャップ相、通常相に対応する
RPA から計算されたスペクトルを示す [25]。実験結果と比べると、興味深いことに分散形状の概形がそれぞれ対応出来ている。擬ギャップ相における Ecross 以下の構造も異方的な擬ギャップの存在から出てくる。計算値と大きく異なるところが二点ある。一つは計算から導かれる Ecross 直上の57

図 42: S(~ω) を 0-150meV まで積分した値の組成依存性を示す。closed
circle が他の組成で [4][8][12][10][11]、本研究の結果 (x = 0.10) が closed
square で示される。

共鳴ピークが実験では見出されなかったことである。もう一つは通常相における Ecross 以上の高エネルギー領域の分散形状が計算ではブロードで形を保っていないのに対し、実験では低温とほとんど変わらずはっきりとした分散が残っている点である。
Ecross 以下の分散形状がどの温度で変化するか、という点に着目すると、前章のストライプモデルより遍歴的な立場で考える方がより妥当であると思われる。一方で、高エネルギー領域は遍歴モデルからの再現が悪く、
特に通常相との不一致が顕著である。

4.4

磁気励起から見える擬ギャップ現象

分散関係の温度変化であるが、これを組成と温度の相図としてプロットすると興味深い。図 44 に示す。
組成を x = 0.10 に固定し、温度を上昇させると ARPES などから確認されている擬ギャップが成長し始める温度 T*[42] 近傍で分散形状が変化する。低温において低エネルギーにおける変調構造を持つ砂時計型である
が、高温では低エネルギー領域の足が閉じ、Ecross 以下の変調構造がない
Y 型になるのである。今度は温度を 5K に固定し、ホール濃度を増やして58

図 43: (a), (b), (c) はそれぞれ 5K(< Tc ), 100K(< Tc ), 350K における
χ00 (Q, ~ω) スペクトルである。(d)5K のスペクトルから 100K を引いたもの (e)100K のスペクトルから 350K のスペクトルを引いたもの (f)RPA から導かれる超伝導状態のスペクトル (g) 擬ギャップ相 (h) 通常相 [25]59

いくと、アンダードープ領域から最適組成までは砂時計型励起が確認される。x = 0.22 のオーバードープ領域では Ecross 以下の分散の傾きがな
くなり、やはり砂時計型ではなくなるのである。図 44 に示してあるように赤色の領域と青色の領域に大別できる。これは分散形状が砂時計型であるか、そうでないかで分けたものである。

図 44: 分散関係の概形を温度-組成の相図状で表したもの。ARPES で調べられているような T*のライン付近で分散関係形状が変化していることが分かる。

このような違いが T*近傍を境界として起こることをどのように考えれば良いだろうか。
O. J. Lipscombe らは T*を挟んだ磁気励起の変化を以下のように解釈している [12]。彼らはアンダードープ組成の LSCO(x = 0.085) において、60

T*以下で ARPES から見積もられる擬ギャップの２倍 2∆∗ 以下の局所動的磁化率 χ00 (~ω) がより構造的になることを見出した。図 45 に示すように、T*以上の 300K では 2∆∗ ∼70meV 以下にピークが見られないのに対して、T*以下では 20meV と 60meV 付近のダブルピーク構造になっている。彼らは擬ギャップ相に入ることで電子の散乱確率が抑制され、それに伴い磁気励起の dumping が抑制されることで 2∆∗ 以下の χ00 (~ω) が変化したのだと推測している。
我々の結果もその主張に沿うものだと考えられる。擬ギャップ相に入ることで、異方的なギャップの影響で Ecross 以下の変調構造が出現するのである。x = 0.22 の 5K では低エネルギーで４つにスプリットしたピーク構造がはっきりと確認されているが、これは異方的な超伝導ギャップの存在の為である。そして ∼60meV までの分散がエネルギー依存せず、突っ立っているのはこの組成で異方的な擬ギャップが定義されないからだとす
ると、良く解釈出来る。
つまり、低エネルギー領域の磁気励起は遍歴的に捉えた方が無理なく理解出来るということである。

図 45: LSCO(x = 0.085) における χ00 (~ω) の温度変化を示す。この組成における擬ギャップ温度 T*は 300K 程度であり、300K では 2∆∗ ∼70meV
以下にピーク構造が見られないのに対して、低温では 2∆∗ 以下にダブルピーク構造が見られる。

以上の議論をまとめる。
ストライプモデルをはじめ、局在的な描像に立ったとき高エネルギー領域の磁気励起はその温度変化まで良く解釈出来る。しかし、Ecross 以下の変調構造の温度変化を定量的に記述出来ない。

61

遍歴的な描像に立つならば、低エネルギー領域の温度変化、及び組成変化を総合的に良く理解することが出来る。対して実験から得られる高エネルギー領域のはっきりとした分散は遍歴スピンモデルからは得られず、
特に通常相を良く再現出来ない。
これから私は次のように提案する。高エネルギー領域の磁気励起は局在的なもので、低エネルギー領域は遍歴的なものである。そしてその二つの成分は Ecross 付近でクロスオーバー的に推移する。超伝導相における磁気励起というのは、局在磁性、遍歴磁性、双方の性格を併せ持ち、それがエネルギー的な階層構造を有していると推測できる。

5

まとめ、今後の展望

我々はアンダードープ領域の La1.90 Sr0.10 CuO4 の磁気励起全体の高温までの温度変化を明らかにした。低温においてはっきりとした砂時計型磁気励起分散を示していたが、高温では Ecross 以下が変調して”Y”型となった。また、χ00 (~ω) の温度変化も Ecross を境として変わっていた。
CuO2 面上のホールストライプを仮定することから全体の磁気励起分散形状が再現され、高温でストライプが乱れることを考えれば、この温度変化を定性的には説明し得ることが分かった。しかしストライプモデルからは分散形状が変わる温度を適切に説明出来ていない。
分散関係形状の変化を組成、温度に対する相図として考えたとき、砂時計型励起と Y 型励起という分け方で、T*のラインを形作っている。これから推測されるのは低エネルギー領域の磁気励起に遍歴電子の寄与が大きく出ているということである。高エネルギー領域の分散関係の温度変化は遍歴磁性からは説明しがたいものである。
以上より、B. Vignolle や D. Reznik が他の系、組成において主張しているように、LSCO(x = 0.10) における磁気励起には、低エネルギー領域
で遍歴スピン由来のもの、高エネルギー領域には局在スピン由来のものが強く出現していることが示唆され、起源の異なる２成分がエネルギー的な階層構造を持って存在していると考えられる。

62

5.1

課題 1；磁気励起分散形状相図の検証

磁気励起２成分の階層構造を主張する上で、分散形状の相図の正当性を確保することが大変に重要だと思われる。分解能の良い分光器を用いて、いくつかの組成で温度変化を系統的に調べることが必要だと考えられる (図 46)。
本論では低エネルギー領域の分散形状が擬ギャップや超伝導ギャップの影響を受けて変調していると論じているが、擬ギャップそのものの正体には言及していない（異方性ギャップが「原因」で、分散形状の変化は「結果」だと言っている）。異方的なギャップを超伝導転移温度よりはるかに高い温度から生じさせる原因とは何であるのか、他の手法の実験結果も含め包括的に考えなければならない。

図 46: いろいろな組成で系統的に温度変化を測定すれば分散形状の相図の妥当性が確かめられる。

5.2

課題 2；高エネルギー領域の χ00 (Q, ~ω) の減少の原因

本論において、20meV 近傍を中心として Ecross 以下の低エネルギー領域の局所動的磁化率 χ00 (~ω) が低温において顕著に成長していると述べている。20meV がピークとなる原因は LSCO に特殊な理由であると考えている（例として磁気励起とフォノンの結合）。低エネルギー領域の磁気励
起が動的ネスティングによって支配されているとすると、高温で Ecross 以63

下のネスティング条件が悪くなっていると考えられる。高温でバンド形状が変化したということである。
それでは高エネルギー領域の χ00 (~ω) の変化をどう考えるべきであるか、いくつか可能性を挙げる。前提として、高エネルギー領域は局在磁性が支配的であるとしている。
まず、遍歴由来の磁気励起が非常に高エネルギーまで伸びていて、それが高温で抑制されたという考え方である。高温でバンド構造（M. R. Norman
は全エネルギー領域をネスティングから計算しており、node 方向の深い部分のネスティングが良く効いてくるためにアンダードープの LSCO では高エネルギーまではっきりした分散が期待できると主張している [25]）に広いエネルギー範囲で変化をうけるとするとあり得る。
次に、シグナルのブローディングである。高エネルギー領域におけるピークの半値半幅、バックグラウンドともに、わずかに変化していて、それがピーク高さ減少を補っていると考えられる。
最後に、磁気形状因子の温度変化である。
高エネルギー領域での強度減少に対しても納得のできる説明をする必
要がある。

64

(a) 5K と 350K における局所動的磁化率(b) 総和則の破れ

図 47: (a)5K, 350K における局所動的磁化率を示す。高エネルギー領域でも大きく差があることが分かる。(b) 有限エネルギー範囲で S(Q, ~ω) を積分したものの温度依存性。オレンジは 0-160meV までの積分値である。
5K と 350K で 15%程度異なっており、このエネルギー範囲で総和則が満たされていない。

65

6

APPENDIX

6.1

シグナル規格化の方法

6.1.1

LSCO の incoherent scattering を用いた規格化

それぞれの incident energy において核散乱及び磁気散乱のない純粋なback ground 部分を transfer energy∼0 を横切って energy 方向に scan する(図 48 で何もシグナルがない所を探す)。得られた cut を図 49 に示す。な
お強度は proton current であらかじめ規格化されているとする。energy
0 中心に現れるピークは含まれる全ての原子、La、Sr、Cu、O からの
incoherent scattering が作るピークである。得られるシグナル強度と微分
散乱断面積に関して次の関係がある。

I = A×N ×p×d2 σLSCO
dEdΩ

(28)

ここで σLSCO は本試料からの incoherent scattering cross section である。La の incoherent scattering cross section σinc =1.13[barn]、Sr では
σinc =0.06[barn]、Cu では σinc =0.55[barn]、O では σinc =0.0008[barn] である。よって 1 formula unit cell あたりの全 incoherent scattering cross section σLSCO は 2.7[barn] である。La サイトに Sr が置換されていると、それが原因で incoherent scattering が発生するが、それは本組成では微々たるものなので無視した。A は規格化因子であり、magnetic scattering の絶対値を求めるのに必要となる。この A には中性子線量や機械的な因子を全て含めている。N は本試料に含まれる標的数であり、N=NLSCO =NCu である。今 LSCO の質量は 71.2g であり、原子量は 403.4 [g mol−1 ] なので、

71.2
× 6.02 × 1023
403.4
= 1.063 × 1023 [個]N =また本サンプルの密度は

ρ = 7.04[g/cm3 ]= 1.7467 × 10−2 [mol/cm3 ]= 1.7467 × 10−2 × 6.022 × 1023 [個/cm3 ]= 1.05 × 1022 [個/cm3 ]
66

(29)
(30)

である。pabs は本試料における中性子の透過率である。ビーム透過厚 d、試料密度 ρ、LSCO の吸収散乱断面積 σabs の関数として

pabs = exp(−σabs ρx)(31)で与えられる。さらに σabs は中性子の速度 v の関数である。

2.2σabs (v = 2.2)
(32)v
今 v の単位は km/s で、σabs (v = 2.2) = 20.95[barn] である。また、入射
中性子のエネルギー Ei と速度は次の関係で与えられる。
σabs (v) =

√
v=

2Ei
m

(33)

m は中性子の質量であり m=940[Mev c−2 ] = 10.44 [meV (km/s)−2 ] である。例として Ei =25[meV] とすると中性子速度は 2.2[km/s] である。ビー
ム透過厚は 1.2[cm] とした。
式 (28) の両辺を立体角、及びエネルギーで積分し、式変形することでA が得られる。
∫
4π dE IA=
N p σLSCO(34)

磁気散乱による微分散乱断面積を得るにはシグナル Iobs を A を使って規格化する。

Iobs = A × N × p

d2 σ
dEdΩ

Iobs
d2 σ
=
dEdΩ
AN p
d2 σ
Iobs
∫
=
dEdΩ
4π dE I/σLSCO

(35)
(36)
(37)

このようにして得られた微分散乱断面積は [barn eV−1 Cu−1 ] の単位である。式 (37) より、単純な透過率の仮定のもとでは p はキャンセルされて規格化に効いてこないことが分かる。また標的数 N もキャンセルされる。
これはビームに還浴している実質的な試料体積を評価するのが難しいので都合がよい。

67

図 48: 5K における 0.7-1.4[meV] の定
エネルギースライス図である。画面
図 49: incoherent scattering からでは 4SEASONS 解析環境「空蝉」のもてくるピーク。入射エネルギーごとのである。(0.5,0.5) 付近の 4 つのピーにその高さ、幅は異なる。一応温度
クは AF 相関由来である。この図のが異なるもの全ての incohent のデー
余計なシグナルのない所を探しエネタを取ったが、温度変化はほとんど
ルギー方向にカットする。
なかった。

6.1.2

Vanadium incoherent scattering で規格化したときとの比較

TOF の実験においてシグナルの規格化には通常 Vanadium を薄く板状にしたものを用いるのであるが、我々の実験時には諸事情により Vanadiumの incoherent scattering の scan をすることが出来なかった。M. Fujita とT. Sasaki らが 6 月に同装置の実験で試料 (Pr1.4 La0.6 CuO4 ) の測定後すぐに入射エネルギーを等しくして Vanadium の incoherent scattering を測定しているので、彼らのデータから試料自身のと Vanadium の双方を用いた規格化を定量的に比較した。incoherent のシグナルの採取の方法は 6.1.1 にある通りである。Vanadium の質量は 7.5[g]、原子量は 50.94[g/mol]、物質量は 0.147[mol] であり、Vanadium 原子の数である NV は 0.147 × 6.02 × 1023となる。Vanadium は中性子吸収が起きないように極めて薄くされている。式 (28) と同様に、
I = B × NV anadium × p0 ×

d2 σV anadium
dEdΩ

(38)

上式で、σV anadium は Vanadium の incoherent scattering で 5.08[barn] である。p’ は Vanadium の透過率である。よってこの方法で求まる規格化

68

因子は

B=

4π

∫

dE I
NV anadium p0 σV anadium(39)

今度はシグナルの規格化に B を使う。

Iobs = B × NP LCO × p ×

d2 σ
dEdΩ

d2 σ
Iobs
=
dEdΩ
B × NP LCO × p
2
dσ
Iobs
= 4π R I dEVdEdΩ
× 0 p×NP LCO
σV anadium

(40)
(41)
(42)

p ×NV anadium

Vanadium の吸収率 p’∼1 と仮定する。NP LCO は測定試料の標的数であり、p は試料の透過率である。式 (42) より、ビーム還浴している実質的な試料標的数を正確に知る必要がある。
各々の方法で規格化した PLCO の磁気散乱を図 50 に示す。Vanadium で規格化した方が 20%強シグナルを大きく評価している。
6.1.3

規格化因子の差の原因考察

Vanadium を用いたときと試料自身の incoherent scattering を用いた
ときの規格化因子の 20%程度のずれの原因を考える。試料の incoherent
scattering、図 49 のピークに試料由来でないシグナルが含まれているからだと考えられる。それはおそらく試料周りの Cd や Al が考えられる。試料周りからの影響をある仮定から考える。
中性子ビームの入射方向に対して垂直な面への試料の射影面積を 14.4[cm2 ]とする、その 10%、1.44[cm2 ] を試料以外の射影面積とし、仮にそれを厚さ 1mm の Cd 板だと仮定する。これから出る incoherent scattering がどれくらい効いてくるか考える。
まず LSCO 自身の純粋な incoherent scattering cross section による寄与
として式 (28) から考える。

d2 σLSCO
I = A×N ×p×dEdΩ∫
IIntegral = 4π
dE I = A × N × p × σLSCO
69

(43)
(44)

図 50: 黒い丸は PLCO 自身の incoherent を用いて規格化した磁気散乱のシグナル、赤い菱形は Vanadium を用いた規格化のものである。
71.2
A は真の規格化因子である。N は標的数であり、N= 403.4
× 6.02 × 1023 =1.063 × 1023 個 である。p は中性子透過率であり、いくつかの入射エネル
ギーに対してまとめておくと表 4 となる。
σLSCO は LSCO からの incoherent scattering cross section であり 2.7[barn]である。

IIntegral = A × p × 1.06 × 1023 × 2.7 × 10−24= A × p × 0.286

(45)
(46)

では次に試料周りの Cd からの寄与を考える。

I 0 = A × N 0 × p0 ×

d2 σCddEdΩ(47)

今、面積 1.44[cm2 ]、厚さ 0.1[cm] の Cd 板を考えているのでその体積は0.144[cm3 ] である。Cd の原子量は 112.411[g mol−1 ] で、密度を考えると

ρV anadium = 8.65[g cm−3 ]8.65=
× 6.02 × 1023 [個 cm−3 ]112.41= 4.63 × 1022 [個 cm−3 ]
70

(48)
(49)
(50)

表 4: LSCO(x=0.10) の透過率まとめ
入射エネルギー [meV]

中性子速度 [km/s]

透過率 p

15
25
45
112
208
350

1.7
2.2
2.9
4.6
6.3
8.2

0.71
0.76
0.82
0.88
0.91
0.93

質量は 1.2456[g] なので N’ は

1.2456× 6.02 × 1023
112.411= 6.67 × 1021

(51)

N =

(52)

σCd は Cd の incoherent scattering cross section であり 3.46[barn] である。
p’ は Cd の中性子透過率であり表 5 にまとめる。よって Cd からの inco表 5: Cd 板の透過率まとめ
入射エネルギー [meV]

中性子速度 [km/s]

透過率 p’

15
25
45
112
208
350

1.7
2.2
2.9
4.6
6.3
8.2

2.8 × 10−7
8.6 × 10−6
1.4 × 10−4
3.8 × 10−3
1.7 × 10−2
4.4 × 10−2

herent scattering の寄与は0
= A × p0 × 6.67 × 1021 × 3.46 × 10−24
IIntegral= A × p0 × 2.3 × 10−2

(53)
(54)

式 (46)、(??) 式を比べ、表 4、5 を考慮すると Cd 板からの incoherent
scattering に対する寄与は非常に小さいことが分かる。

71

他に考えられる汚染の原因は Al である。また中性子を吸収した Cd が γ線を放出することで incoherent に影響を与える可能性は充分にある。
図 51 は実際に試料をセットしたときと、試料だけを外したときの incoherent peak の観測である。試料を外しても依然として incoherent 成分があることが分かる。その強度は 14%程度であるが、本来ならばこの分を引いて試料だけの真の incoherent 分を求めて規格化するのが望ましい。

図 51: sample をセットしたときと空のときの incoherent scattering の違い

6.2

エネルギーに依存した中性子透過率

前回まで入射エネルギーにのみ依存した透過率を考えていたが、本項でエネルギートランスファーにも依存した透過率を考える。
ビーム透過厚さを d=1.2[cm] とし、0→xd[cm] までを入射エネルギー Ei
で中性子は進んだとし、そこで散乱が起こり、残りの xd→d までの (1 −x)d[cm] を最終エネルギー Ef で進んだとする。
（散乱の方向は考えず、全て入射方向に進んだとする。）
このような状況では透過率 p は Ei と Ef 、そして x の関数として表せられ

72

る。

p = exp(−ρ{xdσabs + (1 − x)dσabs0 })(55)

ここで σabs は速度の関数であり、すなわち中性子エネルギーの関数である。

2.2 × σabs (v = 2.2)v
2.2 × σabs (v = 2.2)√=

σabs =

(56)
(57)

2Ei
m

2.2 × σabs (v = 2.2)v0
2.2 × σabs (v = 2.2)√=

σabs0 =

(58)
(59)

2Ef
m

ここで速度 v の単位は [km s−1 ] である。m は中性子質量で 940[MeV c−2 ]である。(4) 式を書き直して

√
m x
1−x
p = exp(−ρd × 2.2 × σabs (v = 2.2)
{ √ + √ })
2
Ei
Ef
√
とまとめておいて
ここで A = ρd × 2.2 × σabs (v = 2.2) m
2

(60)

x
1−x
p = exp[−A( √ + √ )]
(61)
Ei
Ef
∫ 1
1−x
x
p̄ =
(62)
dx exp[−A( √ + √ )]
Ei
Ef
x=0
∫ 1
1
1
1
= exp[−A √ ]dx exp[−A( √ − √ )x](63)
Ei
Ef x=0
Ef
(−1)
1
1
1
= exp[−A √ ](exp[−A( √ − √ )] − 1)(64)1
1
Ei
Ef A( √Ei − √E )Effp̄ は x に関して同じ重みで平均したものである。さらに Ef = Ei − ~ω で
あるので、
73

[
p̄ = exp −A √
(

]
1
(−1)
×
1
Ei − ~ω A( √Ei − √Ei1−~ω )

[
]
)
1
1
exp −A( √ − √) −1
Ei
Ei − ~ω

(65)

A を具体的に計算する。m=940[MeV c−2 ]=10.44[meV (km/s)−2 ] であり、
σabs (v = 2.2)=20.95×10−24 [cm2 ] である。
√
m
A = ρd × 2.2 × σabs (v = 2.2)
2
1/2
= 1.327 [meV ]

(66)
(67)

この A を (14) 式に代入し、Ei を設定すれば透過率を ~ω の関数として得られる。様々な Ei での計算結果を図に示す。

74

1
Ei 25meVEi 50meVEi 100meVEi 200meV

absorption rate

0.8

0.6

0.4

0.2

0
0

50

100
transfer energy (meV)

150

200

図 52: 様々な入射エネルギーでの透過率のエネルギートランスファー依存性を示す。

75

6.3

S(Q,~ω) の Q 積分の検討、関数依存性

本分中でも触れたように我々が得た S(Q,~ω) の Q 積分したものと Lipscombe et al らのもの (x=0.085) とでは値が 2 倍弱異なっている。この原
因は ﬁtting する関数の差からくるものであると述べているが、本項ではその誤差と ﬁtting の妥当性に関して考察する。
我々は peak の形状をより精密に捉えるため、擬似的に 2 次元的な ﬁttingを行った。Figure 53 (a) の内に示すように (0.5,0.5) 周りのシグナルを k
方向に幅を持った短冊のように切り、それを並べ h と k の２変数関数で kをそれぞれの短冊に対して固定しての ﬁtting を行った。(0.5,0.5) 周りの４つの Lorentzian peak の重ね合わせの関数と、Sato-Maki function で同一のデータで ﬁtting を行い、比較を行う。

• ４つの inccomensulate peakS(Q, ω) = χδ (ω)κ2 {1(h − 0.5 − δ)2 + (k − 0.5)2 + κ2
1+

(h − 0.5 + δ)2 + (k − 0.5)2 + κ2+

(h − 0.5)2 + (k − 0.5 − δ)2 + κ2+

1

1
(h − 0.5)2 + (k − 0.5 + δ)2 + κ2

}

(68)

• sato-maki function
κ4 (ω)
κ2 (ω) + R(Q)[(h − 0.5)2 + (k − 0.5)2 − δ 2 ]2 + λ(h − 0.5)2 (k − 0.5)2
R(Q) =4δ 2

S(Q, ω) = χδFigure 53 (b), (c) はそれぞれの ﬁtting から得られたパラメータから、それぞれの関数を再現したものである。これより、我々が用いた関数では
Sato-Maki function に比べて peak がよりシャープであり、そして peak76

の裾野が広がっている。それぞれを積分すると 4 つの Lorentzian が積分値 0.0089041(arb. unit) に対して、Sato-Maki function は積分値 0.004741(arb.unit.) である、実に 2 倍の差がついてしまった。ﬁtting の信頼度を表す χ2 は 4 Lorentzian peak ﬁtting で 886、Sato-Maki function で 784 であり、ほとんど変わらないのにも関わらずである。他のエネルギーでも χ2はほとんど変わらないが積分値は大きく差がついてしまった。低エネル
ギー部分 (<15meV) での 2 つの ﬁtting で評価した積分値の違いを Figure
54 に示す。系統的に Sato-Maki function による積分値の見積もりは小さくなっていることが示される。本組成より若干 underdope で、Sato-Makifunction で ﬁtting を行っている Lipscombe et al らのデータも示すが、これは我々の Sato-Maki function ﬁtting のデータとほぼ一致する。結局、
Figure ??に示すような低エネルギーの χ00 (~ω) のデータが Lipscombe らのものと大きくずれているのは Fitting 関数に起因しているということが分かり、我々の低エネルギー部分の見積もりと彼らのものとを比較するのには注意が必要である。本文中にも強調しているように、同じ方法で解析した異なる温度のデータを比べる分には問題はない。
どちらの関数の積分が妥当であるのかを確かめるため、関数 ﬁtting によらない方法で積分値を求めた。まずシグナルから遠いところで Q2 に比例する background を決めてその分を引き、Brillouin Zone 全体でシグナルの値を積算した。得られた結果と我々の関数 ﬁt からの積分との比較を表6 示す。

表 6: 積分値比較; 積分 1 は我々の関数で ﬁtt して積分した結果であり、積分 2 は Sato-Maki 関数での結果、そして積分 3 は関数によらずシグナルを積分したものである。

~ω [meV]

積分 1[µ2B eV −1 Cu−1 ]積分 2[µ2B eV −1 Cu−1 ]積分 3[µ2B eV −1 Cu−1 ]

4
18
90
140

5.2
5.1
1.4
1.4

2.8
2.6
0.88
0.93

3.1
4.4
1.4
1.4

77

図 53: (Color online) 入射エネルギー 15.4meV で 5K のときの S(Q,~ω) のﬁtting 結果を示す。(a)k=0.35 から k=0.65 までを 7 分割し (∆k=0.043)、kの小さいものから左から順に並べたものである。よって、横軸は h (r.l.u)としているが、h=0 から h=7 まで cut している訳ではなくて、全て h=0 から h=1 までの window である。縦軸の強度は規格化はしておらず、生デー
タのままなので Intensity (arb. unit.) である。solid line は four Lorentzianpeak ﬁtting であり、dash line は Sato-Maki function による ﬁtting 結果である。 (b) ﬁtting 結果から得られたパラメータで four Lorentzian peak、Sato-Maki function を表したものである。(c) 上記 2 つの関数を横から見たものである。

78

図 54: (Color online) La1.90 Sr0.10 CuO4 から出てきた χ00 (~ω) の低エネル
ギー部分である。open circle は four Lorentzian peak ﬁtting による結果であり、open square は Sato-Maki function による ﬁtting である。比較のために Lipscombe et al らの結果ものせている。

79

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[22] M. Fujita et al., Phys. Rev. B 70, 104517 (2004).
[23] Masafumi Ito et al., J. Phys. Soc. Jpn. 71, 1 (2002).
[24] X. J. Zhou et al., Phys. Rev. Lett. 92, 187001 (2004).
[25] M. R. Norman, Phys. Rev. B 75, 184514 (2007).
[26] D. Reznik et al., Phys. Rev. B 78, 132503 (2008).
[27] J-PARC、MLF 内のサイトより
http://j-parc.jp/researcher/MatLife/ja/instrumentation/ns spec.html[28] M. Nakamura et al., J. Phys. Soc. Jpn. 78, 093002 (2009).
[29] 藤田全基: 博士論文 (平成 9 年度)[30] S. Shamoto et al., Phys. Rev. B 48, 13817 (1993).
[31] Sato, H. and Maki, K. Int. J. Magn. 6, 183 (1974).
[32] Fujio Izumi et al., Solid State Phenomena 130, 15 (2007).
[33] D. S. Ellis et al., Phys. Rev. B 81, 085124 (2010).
[34] S. Sugai et al., Phys. Rev. B 68, 184504 (2003).
[35] 立木昌, 藤田敏三 編, 高温超伝導の科学, 裳華房 (1999).
[36] J. Lorenzana, G. Seibold and R. Coldea, Phys. Rev. B 72, 224511(2005).
[37] N. S. Headings et al., Phys. Rev. Lett. 105, 247001 (2010).
[38] Masafumi Ito et al., J. Phys. Soc. Jpn. 72, 1627 (2003).
[39] Y. Kohsaka et al., Nat. Phys. (2012)81

[40] R. Eder, Phys. Rev. B 57, 12832 (1998).
[41] Pengcheng Dai et al., Science 284, 1344, (1999).
[42] T. Yoshida et al., Phys. Rev. Lett. 103, 037004 (2009).
[43] 斯波弘行, 固体の電子論, 和光システム研究所 (2010).
[44] J. Chang et al., Nat. Phys. 8 (2012).
[45] Pengcheng Dai et al., Phys. Rev. B 63, 054525 (2001).

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謝辞
学部 4 年から始まり修士 2 年に至るまで、計 3 年間の感謝の想いをこの場で申し上げます。
藤田全基准教授には日々の研究活動の中で多くのことをご指導賜りました。研究を進める上で分からないことに次々とぶつかったとき丁寧に時間をかけて導いてくださり、本当に感謝しております。実験の技術や物理の知識以外にも、研究者として大切なことは何か、ということをた
くさん教えて頂きました。藤田先生のおっしゃる言葉の中で「肝心なことが分かるかどうがが大事」というものが最も印象に残っております。頻繁に大切なものを見失い、その度に慌てておりましたが、これから博士後期課程でも先生に師事していくなかで力を付け、「肝心」が分かる人間になりたいと思います。宜しくお願い致します。松浦直人助教にはこの３年間で最も長い時間を共に過ごし、隅々までご指導していただきました。初めての結晶育成、実験、そして議論に至るまで膨大な作業にじっ
くりと付き合って頂きました。研究の核心にかかる質問から、一般的な物理の質問まで丁寧に対応して頂きました。物理のお話をする中で、ときに私が妙な事を言うときにも真剣に付き合っていただきました。ありがとうございました。山田和芳教授には私をこの研究室に迎えていただ
き、本当に感謝しております。学部 3 年当時、中性子散乱というものについて全く知識のない私でしたが、先生が名付けられた「スピン構造物性」という魅力的な講座名のおかげで中性子散乱に出会うことが出来ました。セミナー時に山田先生から投げかけられた質問は「本当にあなたは分かっているのか」というメッセージに溢れていて、その度に猛省し頭の中で練り直しを何度も何度も繰り返しました。山田先生のおっしゃる
ように、直感的に説明することを意識するようになってから物理がグンと面白くなりました。大山研司准教授にはコンピュータを使った作業で頻繁にお世話になりました。特に RIETAN を使ったリートベルト解析をやっているとき独力ではエラーばかりで煮詰まっていましたが、優しく助けて頂きました。研究室に入ったばかりのころ、中性子散乱のイメー
ジを初めて与えてくださったのは大山先生でした。平賀晴弘助教には研究を進める上での質問にいつも快く答えてくださりました。２年間同室でしたが和やかな雰囲気を作ってくださり、楽しく作業を進められました。山口泰男先生も質問にとても丁寧に付き合って頂きました。物理の83基本的なことにも良く答えてくださりました。佐藤豊人助教には構造解
析を具体的に教えて頂きました。セミナーの後などにしつこくお聞きしたことがありましたが快く答えてくださり、ありがたく思っております。
村上直樹実験助手には金属加工をはじめとした諸々の作業で特にお世話になりました。また我々の健康を気遣ってくださり心温まりました。大
河原学技官には原子炉実験の際にお世話になりました。実験室に入る際にズボンを貸していただいたことは本当に感謝しております。本間基子
秘書には様々な事務手続きでお世話になりました。自分で処理しきれない書類をやっていただくこともしばしばあり、滞りなく実験を進められたのは本当に本間さんのご助力のおかげだと思っております。おいしい
お菓子をいただくこともありました。
私にとって修士２年間の研究の目玉である「四季」での実験をする上でも多くの方に助けていただきました。CROSS の梶本亮一さん、池内和彦
さん、Sungdae Ji さん、J-PARC センターの中村充孝さん、稲村泰弘さん、物質生命科学ディビジョン長の新井正敏教授、６名の方には特にお世話になりました。梶本さんには TOF 実験をする際の具体的な方法から、様々な解析方法まで教えて頂きました。幾度となくメールで質問させて頂きましたが、丁寧に何度も何度も対応してくださりました。中島健次
さんには高温実験をする際に器具を提供していただきました。J-PARC の方にはこの２年間で様々な機会でお世話になりました。私は核破砕型の中性子散乱実験をするということで物々しい印象を抱いておりましたが、皆様のお気遣いで楽しく実験をすることができました。
研究室の生活の中で多くの先輩、同輩、後輩と楽しく過ごさせて頂きました。鴫谷幸祐さん、阿井雄貴さんとは私が 4 年のときの１年間だけでしたがいつも面白くお話をさせていただきました。堤健之さんとはともに物理の勉強をさせていただきました。あの日々が私の物理的感覚を大いに刺激したと思います。今里拓朗さん、三浦智弘さん、崔純彰さんは私の一つ上の先輩としていろいろな相談をさせていただきました。崔さんには特に飲みの場でお世話になりました。後輩の川村奨くんはいつもにぎやかで周りは笑いが絶えませんでした。今は遠く九州にいらっしゃる榎木勝徳さんには３年間あらゆる面でお世話になりました。研究室に入ったばかりのとき何も分からない私にいろいろな事を教えてくださりました。寮までの帰り道などに榎木さんと何気なくお話したことで博士後期課程進学を決めました。同輩の佐々木隆了、奈良壮とは冗談を言い合いながら、楽しいとき、辛いとき、多くのすばらしい時間を共有でき84ました。どうもありがとう。金研点検評価室の石本賢一さんには様々な場面で応援していただきました。本当に感謝しております。
佐々木孝彦教授、佐藤卓教授には論文審査委員を、佐藤宇史准教授には最終試験委員をお引き受けいただきました。ありがとうございました。先生方のご質問に適切に答えられなかった場面が多々ありましたが、今後精進致します。結果として修士発表は満足の行くものではありませんでした。この想いをいつまでも忘れず励みにしたいと思います。
ここには挙げていませんが、そのほかにも多くの方に支えられて研究生活を進めることができました。ありがとうございました。最後に、自分の好きなことを存分にやらせてくれた両親に感謝をしまして、謝辞を締
めくくります。

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