キタエフ磁性体における非線形光学応答とフロッケ・エンジニアリング―スピン液体と光物性の境界領域―
佐藤
1

I.

正寛 1 and 金賀穂1

千葉大学大学院理学研究院 ∗(Dated: March 10, 2023)

はじめにの程度の間に、THz レーザーや THz 波を用いた物性研究により、様々な新しい非平衡・非線形磁気ダイナミクスが

本解説記事では、我々の理論研究成果「キタエフ磁性体

明らかにされている [10–19]。理論的観点からも、高周波にレーザーを照射した際の光学応答」 [1, 2] について解説

数レーザーによる複雑な光学過程を解析して定量的な予言する。多くの方は、光学応答というと赤外・可視光・紫外を与えることは一般に容易ではなく、それと比較すると、領域の電磁波 [3–5] を物質に照射した際の物質の応答を想

THz レーザーによって磁気励起を直接たたいて生じるダ像するかもしれないが、ここでは、より低周波数のテラヘ

イナミクス [1, 2, 20–32] は定量的に解析できる可能性がルツ (1 THz = 1012 Hz) 帯の電磁波をキタエフ磁性体に照高い。

射する状況を考える。赤外や可視光領域のレーザー科学・技術に比べると、THz 帯レーザー (ここでは 0.1-10 THz の周波数帯のレーザーを指している) [5–7] の生成・制御は難易度が高く、それゆえ、高周波数帯レーザー装置を備えている研究室に比べると、THz レーザー技術を持つ研究室は少ない。にもかかわらず、THz レーザーを磁性体に照射する状況を考えたい理由は、磁性体の (特に反強磁性体や高エネルギー領域の) 磁気励起エネルギーがちょうど THz
帯にあり、THz レーザーを使えば、それらを直接励起してその特性を検出できるからである。もちろん、赤外や可視光領域レーザーを使った磁気光学 [8, 9] には長年の歴史があり、ファラデー効果、カー効果、コットン・ムートン
効果をはじめとする多彩な磁気光学現象が現在も盛んに研究されている。しかし、高周波数レーザーを固体結晶に照射した際に生じる素過程 (フェムト秒オーダー) は光子による電子遷移であり、その遷移の後に複雑なプロセス (ピコ秒以上) や熱化を経て磁性が顔を出すことになる。従って、磁性体の基礎物性解明を目的として光学応答に焦点を

THz レーザーの照射対象であるキタエフ磁性体 [33–38]
は、本特集号の主題である。ハニカム格子上のキタエフ模
型は、2006 年に Kitaev 氏 [33] が数理科学的な動機から提案したスピン模型である。その基底状態は磁気秩序を持たない量子スピン液体状態であり、その上にスピンが「分数化された」励起を持つ。多くの物性研究者は、このような人工的な模型が固体結晶中で実現するとは考えていなかったが、2009 年に Jackeli 氏と Khaliullin 氏 [39, 40] が、ス
ピン軌道相互作用が強いあるクラスのモット絶縁体において、その低エネルギー有効理論がキタエフ模型と等価になり得ることを理論的に指摘し、その後爆発的にキタエフ磁性体の探索と実験・理論研究が行われ、現在に至る。特に、

α-RuCl3 [41–48] は、最も精力的に研究されているキタエ
フ候補物質である。一般にキタエフ候補物質の磁性を定量的に記述するには、キタエフ模型に幾つかの摂動項を加えた模型が必要となる。キタエフ模型周辺を含めた系全般を指して「キタエフ磁性体」と呼ぶことが多い。

当てるとき、高周波数レーザーによる応答を見るよりも、

我々の理論研究は、THz レーザーという横串を使って、圧倒的に明瞭な磁気励起の特徴を炙り出すことができるのこれまであまり接点のなかった光物性科学と量子スピン液

が THz レーザーの大きな利点といえる。実際、ここ 10 年

体 [49–53] (より広くはフラストレート磁性) の 2 分野に架け橋を構築することを目指している。通常、2-3 次元系の量子スピン液体相を理論的に取り扱うとき、その基底状態∗ sato.phys@chiba-u.jpの記述でさえ難問であるが、キタエフ模型は、例外的に可解で、かつ、現実性のある模型である為、レーザー照射下の非平衡スピン液体状態を扱う上で格好の題材となる。

呼ぶ際のレーザーの振動電場強度の基準値として

1 MV/cm = 106 V/cm = 10−1 V/nm

(1)

まず、II 章で、THz レーザーと磁性体の励起構造について解説する。磁性体の応答を見る上で、どの周波数で、という値が挙げられる。真空中では、対応する振動磁場

どの程度の強度のレーザー (または電磁波) が最適である

強度はおよそ 0.3 T(テスラ) となる。可視光領域では 1-

かを説明する。III 章でキタエフ模型の基本的な事項につ10 MV/cm のレーザーを生成できる研究室は多数存在する

いてまとめる。IV 章と V 章が本解説記事の中心である。

が、THz 帯で 1 MV/cm の高強度レーザーパルスを保有すIV 章では、高強度 THz レーザーをキタエフ磁性体に照射る研究室は限られている。

し、照射レーザー周波数の整数倍の周波数の放射光が発生

ここで、1 MV/cm という強度の理解を深めてみよう。

する非線形光学現象である高次高調波発生 (high harmonic

原子分子や固体結晶中の典型的な長さスケールはボーア

generation: HHG) [1] の研究成果について解説する。HHG

半径や結晶格子間隔であり、0.1-1 nm である。この領域でスペクトルから、キタエフ磁性体のフェルミオン励起構造

電子が上記の振動電場を感じれば、電子のエネルギーはや対称性に関する多くの情報が引き出せることを予言す

0.01-0.1 eV だけ変化する。一方、原子分子や固体中の電子る。V 章は、高強度 THz レーザーを照射してキタエフ磁の束縛エネルギーは 1-10 eV 程度であることから、高強度性体の静的物性を制御するフロッケ・エンジニアリング [2]レーザーは物質中の電子に束縛エネルギーの 0.1-10 ％にについて解説する。磁歪型の電気磁気結合をもつキタエフ

達するエネルギーの変化をもたらす。対応する磁場強度の磁性体に円偏光 THz レーザーを照射することで、カイラ

0.3 T についても考えよう。0.3 T の磁場による電子のゼー

ルエッジ流を持つトポロジカルスピン液体相を高速生成でマンエネルギーは温度換算すると 0.1 K(ケルビン) 程度できることを示す。最後に、VI 章で解説全体についてまとある。一方、磁性体の電子スピン間の交換相互作用の大きめる。

さは典型的に 1-100 K 程度である。従って、電場と同じよ
うに、0.3 T の振動磁場は電子スピン間相互作用の 0.1-10 ％II.

程度のエネルギーを電子スピンに与えることになる。以上

THZ レーザーと磁気励起の粗い見積もりから、詳細な計算をせずとも、1 MV/cm
光物性科学や光学で頻繁に用いられるレーザーの周波数帯は、赤外・可視光・紫外領域である。より高周波数ののレーザーを固体結晶に照射すれば線形応答を超えた非線形現象が起こると期待できる。

高輝度 X 線レーザーも大規模施設で利用可能である。一

一方、理論研究では、しばしばレーザー強度の見積もり

方、エレクトロニクスやスピントロニクスで考えるダイ

を怠り、無謀なレーザー強度の設定で光学応答を解析して6

ナミクスの時間スケールはメガヘルツ (MHz=10 Hz) やいる場合がある。10-100 MV/cm のレーザーを照射して非ギガヘルツ (GHz=109 Hz) 周辺、またはそれ以下の低周線形光学現象を理論予言しても、実際にはそのような光源

波数領域である。この中間域に位置するのがテラヘルツは準備できず、かつ、その高強度波を物質に照射すると物(THz) 帯である。THz 帯のレーザーで長時間持続する連質が燃焼してしまう。光物性の理論研究成果はレーザー強続波 (continuous wave: CW) を生成するのは容易ではな

度に注意して読むことがお勧めである。

く、通常、半周期、1 周期、数周期程度の長さのレーザー

続いて、磁気励起について簡単に解説する。スピントロ

パルスが光物性の研究では利用される。レーザーを圧縮しニクスや強磁性共鳴で登場する強磁性体のスピン波 (マグ

パルス化して強度を上昇させることは THz 帯に限らず他ノン) 励起は 1-10 GHz 周辺に存在する。一方で、反強磁性の周波数帯でも行われており、特に高強度レーザーによる体 [18, 54] やマルチフェロイクス (強誘電磁性体) [55–57]

非線形光学現象に興味がある場合、レーザーパルスが良くや量子スピン液体 [38, 50, 52] の磁気励起は 10 GHz 程度利用される。THz レーザーに限らず、高強度レーザーとから 10 THz まで存在する。0.1-10 THz 帯のレーザーは現

2

は以下で定義される。

量子スピン液体のスピノンやトポロジカル励起
スパイラル磁気相の
フェーゾン
モード

次元量子磁性体のソリトンやブリーザー

強磁性体スピン波
モード

反強磁性体のスピン波 マグノン

マルチフェロイクス 強誘電磁性体 のエレクトロマグノン

半導体やモット
絶縁体の電子励起

磁気励起
ラジオ波

フラストレート磁性体のマグノンやマグノンペア

赤外

マイクロ波

可視光

紫外
レーザー周波数

光子のエネルギーµ∑ĤK = −

Jα σrα σrα′(2)α,⟨r,r ′ ⟩α

ここで、σrα (α = x, y, z) はサイト r = (x̃, ỹ) に住む電子
スピン (正確には各サイト内の強いスピン軌道相互作用の結果生じた擬スピンの自由度) Srα = 12 σrα を表すパウリ行列である。ここで ℏ = 1 の単位系を採用している。図 2(a)FIG. 1. THz 帯周辺のレーザー周波数と典型的な磁気励起。文
献 [5, 58, 59] も見よ。

のように、ハニカム格子上の 3 種類の x・y ・z ボンドに異なるイジング相互作用が配置されている。各ボンドの相互作用の強さが Jx,y,z である。この異種のイジング相互作

在の THz レーザー技術で生成・制御が可能であり、多く用が磁気的フラストレーションを生み、基底状態が磁気秩の磁性体の磁気ダイナミクスを THz レーザーにより生成序を持たない量子スピン液体となる。本解説記事では、主することができる。図 1 にレーザーの周波数と対応する典に最も対称性の高い点 J = Jx,y,z に着目する。キタエフ

型的な磁気励起を示している。

候補物質の多くは (キタエフ相互作用以外の項を持つものの) J = Jx,y,z 周辺にいると考えられている。
図 2(b) は、(Jx , Jy , Jz ) 空間におけるキタエフ模型の基

III.

キタエフ模型

底状態相図である。J = Jx,y,z 点を中心とするオレンジ
領域が gapless スピン液体相であり、空間異方性の強い青本記事では、レーザー照射下のキタエフ模型を考える。

の領域が gapped スピン液体相である。以下で説明するよ

キタエフ模型の基本物性を解説した優れたレビューが存

うに、キタエフ模型は「フェルミオン化」することでそ在する [34–38]。本章ではのちに必要となるキタエフ模型のエネルギー固有状態 (励起スペクトル) を正確に求めるの基本事項をまとめる。キタエフ模型を理解している読者

ことができる。このフェルミオンの言葉を使うと、キタは、本章を読み飛ばして頂きたい。

エフ模型の励起は、遍歴フェルミオンと局在フェルミオ

ハニカム格子上のキタエフ模型 [33] のハミルトニアン

ンの組み合わせで記述できる。gapless 相は、局在フェルミオンが gap を持ち、遍歴フェルミオンが gapless のバン

(a)

(b)

ド構造を持つ相である。一方、gapped 相は、遍歴および局在フェルミオンの両方が有限の励起 gap を持つ相であり、この gapped 相は、toric code 模型の Z2 トポロジカ
ル秩序相 [33, 52, 60] と定性的に等価である。図 2(b) は

Jx,y,z > 0 の強磁性領域の相図であるが、Jx,y,z < 0 の反強磁性領域の相図は、|Jx,y,z | を強磁性模型の Jx,y,z に置換した相図と同形である。
FIG. 2. (a) ハニカム格子上のキタエフ模型。青・緑・赤の線はそれぞれ x・y・z ボンドに対応し、各 α ボンドにイジング相互作用 σrα σrα′ が存在する。2 サイトを含むオレンジ色のひし形がunitcell(単位胞) である。白と黒のサイトは 2 つの副格子を表している。(b) キタエフ模型における (Jx , Jy , Jz ) 空間の基底状態
相図。オレンジ・青の領域はそれぞれ gapless・gapped 励起を持つ量子スピン液体相である。J = Jx,y,z 点は gapless 相の中心に位置する。

キタエフ模型のフェルミオン化を数式を使って説明しよう。フェルミオン化模型は、主題であるレーザー中のキタ
エフ模型を解析する際の出発点となる。代表的なキタエフ
模型のフェルミオン化の方法として、(i) 元のヒルベルト空間を拡張してフェルミオン自由度を導入し拘束条件を課す
3

方法 [33] と (ii)1 次元スピン系で良く知られているジョルによるゼーマン相互作用

ダン・ウィグナー (JW) 変換を応用する方法 [61] がある。

ĤZeeman = − gµB B ·以下ではフェルミオン化 (ii) を説明する。最終的には、(i)と (ii) で等価なフェルミオン模型にたどり着く。

∑1
r

2

σr

(4)

の効果を考える。g と µB はそれぞれ系の g 因子とボーア

JW 変換 [61] をすると、各サイトのスピン 1/2 の自由度磁子である。B = (Bx , By , Bz ) は外部静磁場であり、以は複素フェルミオン 1 つの自由度で表される。この A と B

下では h = gµB B を静磁場と呼ぶことにする。今考えて副格子の複素フェルミオン car と cbr は以下のように 2 つのいるキタエフ模型が、Jackeli 氏と Khaliullin 氏 [39, 40] のa,b
マヨラナフェルミオン (実フェルミオン)χa,b
r と ξr の線形()
結合に分解できる：car = 12 (χar + iξra ) と cbr = 12 ξrb + iχbr 。

提案するメカニズムで生じているならば、図 2(a) のハニ

これをキタエフハミルトニアンに代入すると、ハミルトニア

する。

カム格子に垂直方向に印加した静磁場が hx,y,z ̸= 0 に対応

ンの中の χa,br で記述される部分が局所的な保存量であり、キタエフ模型はスピン空間の対称性が低いため、ゼー分散を持たない局在フェルミオン励起に対応することが分マン相互作用の理論的取り扱いは容易ではない。しかし、

かる。その局所保存量をすべて固有値 ±1 で数値に置き換

ゼーマン相互作用を摂動論的に取り扱うことで、その本質

えれば、ハミルトニアンは遍歴フェルミオン ξra,b のみで記( b)
ξr + iξra で的効果を抽出できる [33]。キタエフ模型の gapless スピン

述される。新しい複素フェルミオンを dr = 12

液体相を考えよう。ここでは局在フェルミオンが有限の励定義すると、これはひし形の単位胞あたりに 1 つ存在する

起ギャップを持つ。そこで、この局在フェルミオンがいな

フェルミオンと解釈される。基底状態では、全ての局所保い部分空間に注目した縮退摂動論を用いてゼーマン相互作

存量が一様に +1 をとることが知られており [33, 61, 62]、

用を解析しよう。ゼーマン相互作用項の 1 次摂動はスピン

このときの有効ハミルトニアンは演算子の期待値で、これはゼロである。2 次摂動項は 2 ス

ĤK,eﬀ =

∑[
k
kx >0

−i∆0k

ϵ0k

(

(

d˜†k d˜k − d˜−k d˜†−k

d˜†k d˜†−k − d˜−k d˜kピンのテンソル積を部分空間の射影演算子で挟んだ項であ)るが、これは時間反転対称な項であり、もともとのゼーマ
ン相互作用がもつ時間反転対称性を破る効果が 2 次摂動か)]
(3)らは生じない。3 次摂動は時間反転 odd な項であり、この中で最も重要な項が以下の隣接 3 スピン相互作用である。

となる。ここで、d˜k = N∑−1/2

r dr e−ik·r

は dr のフーリエ変換 (N は単位胞の総数) であり、波数ベクトル k =∑Ĥκ = − κσrx σry′ σrz ′′(5)⟨⟨r,r ′ ,r ′′ ⟩⟩(kx , ky )⊤ の各成分 kx と ky はそれぞれ図 2(a) の x̃ と ỹ 方向

3 次摂動から生じる相互作用なので、結合定数 κ は hx hy hzの波数を表している。等方的な (Jx,y,z = J) 場合、パラメーに比例する。右辺の和は、ハニカム格子の各プラケット当

タ ϵ0k と ∆0k は、ϵ0k = −2J(1 + cos(k · ê1 ) + cos(k · ê2 ))たり 6 種類の隣接 3 サイトについての和である。どのよう= 2J(sin(k · ê1 ) + sin(k · ê2 )) と計算される。

にスピンの各成分を 3 サイトで配置するかについては、図と ∆0kê1,2 はひし形単位胞の 2 辺を表す基本ベクトル、ê1 =√ ( √ )√ (√ )3ê2 = 23 −1, 3 である (x, y, z ボンドの2 1, 3 ,3(a) を見ていただきたい。

長さを 1 としている)。ハミルトニアン (3) の右辺の和がと、純虚数の振幅を持つ隣接副格子間の遍歴フェルミオン

図 3(b) のように、この 3 スピン項をフェルミオン化する

kx > 0 の領域に限られているのは、右辺を d˜k と d˜−k の両∑方が存在する形式で表現している為である。以降
k
kx >0
∑′
を k と略記する。

液体相に追加されると、遍歴フェルミオンバンドに有限の続いて、磁性体における最も基本的な摂動である静磁場

励起ギャップが生じる量子相転移が起きる。この gapped

4のホッピング項に書き換えられる。虚数振幅が時間反転対称性の破れを表しており、このホッピングが gapless スピン

(a)

(
)⊤
で与えられ、列ベクトル Dk は d˜k d˜†−kである。行列(b)

中のパラメータ ∆k は ∆k = −i∆0k + ∆κk で定義した。これはまさにスピンレスの BCS ハミルトニアン [63] に等しい。超伝導体の場合と異なり、平均場近似で BCS 模型が登場したわけではなく、近似なしの厳密な計算で、キタエ
フ模型が BCS 模型に書き換えられたのである。このハミ

FIG. 3. (a) キタエフ模型の 6 角形プラケット。3 スピン相互作
用項 (5) の和は、1 つのプラケット当たり 6 種類の隣接 3 サイトのスピンの積 {1, 2, 3}・{2, 3, 4}・{3, 4, 5}・{4, 5, 6}・{5, 6, 1}・{6, 1, 2} を含む。隣接 3 サイト上の σ x 、σ y 、σ z の配置の仕方は以下の通り：3 サイトの中の中心サイト r 、2 つの隣接サイトを
r ′ と r ′′ とすると、ボンド ⟨r, r ′ ⟩ が α ボンドであれば、r ′ にス
ピン σrα′ を配置し、ボンド ⟨r, r ′′ ⟩ が β ボンドであれば、r ′′ に
スピン σrβ′′ を配置する。最後に残りの r サイトに σrγ (γ ̸= α, β)を配置する。例えば、{1, 2, 3} の 3 サイトには σ1x σ2z σ3y が配置される。(b) 各プラケットの 3 スピン相互作用 (5) をすべてフェルミオン化して生じる次近接ホッピング項 (黄色のライン)。各
3 スピン項は純虚数のファクターを持ったマヨラナフェルミオン
の次近接ホッピングにマップされる。純虚数が時間反転対称性の破れを示唆している。

ルトニアンは、適当なユニタリー変換 Uk により定義され()⊤†
る新しいフェルミオン fk f−k= Uk† Dk を介して対角化され、

ĤK,eﬀ + Ĥκ,eﬀ =∑′†Ek (fk† fk − f−k f−k
)

(9)

k

√
を得る。エネルギー分散は Ek =22

(ϵ0k ) + |∆k | である。

図 4 に、この遍歴フェルミオンのバンド構造を示した。図4(a) は等方的な強磁性キタエフ模型の gapless スピン液体相のバンド図であり (反強磁性でも同じバンドを得る)、波数空間の K と K ′ 点にディラックコーン型の gapless 点を

相は、2 次元スピンレス・カイラル超伝導体 [63] と同じク持つ。図 4(b) は静磁場による 3 スピン相互作用を反強磁ラスの相であり、系の端に gapless のカイラルエッジ流が性キタエフ模型に印加した際のバンド図で、gapless ディ

流れている。キタエフ磁性体には保存する粒子は存在しな

ラックコーンが消失し gapped 相が生じている。この状態

いので、端に流れているのは粒子流ではなくエネルギー流が既に述べたカイラルエッジ流を持つトポロジカル相に対である。高磁場中のキタエフ候補物質 α-RuCl3 の熱ホー応している。本解説記事の本丸である IV と V 章では、こル伝導度測定では、このエッジ流の存在を示唆する熱ホーのフェルミオン化されたハミルトニアン ĤK,eﬀ や Ĥκ,eﬀ

ル伝導度が観測されている [44, 45]。このフェルミオン化

を出発点として解析を進める。
ゼーマン相互作用の非摂動論的な解析から、強磁性キタされた 3 スピン項を d˜k を用いて表すとĤκ,eﬀ =∑′()∆κk d˜†k d˜†−k + d˜−k d˜kエフ模型では小さな静磁場がスピン液体相を壊し強磁性相(6)へ相転移してしまい、一方、反強磁性キタエフ模型はあるkと 書 け る 。こ こ で 右 辺 の パ ラ メ ー タ は ∆κk程度の磁場の大きさまでスピン液体相が持続することが知=4κ[sin(k · (ê1 − ê2 )) − sin(k · ê1 ) + sin(k · ê2 )] である。
以上より、磁場中 (または磁場なし) のキタエフ模型における遍歴フェルミオンの有効ハミルトニアン ĤK,eﬀ + Ĥκ,eﬀ

られている [64–66]。それゆえ、以下では、基本的には強磁性キタエフ模型に焦点を当てた解析を行うが、静磁場依存性を議論する際は、反強磁性キタエフ模型を考える。

は、以下のように行列表示できる。

ĤK,eﬀ + Ĥκ,eﬀ =

∑′

IV.

Dk† Mk Dk

キタエフ磁性体における高次高調波発生(7)準備が長くなったが、1 つ目のテーマであるキタエフk

ここで、2 × 2 行列 Mk は、パウリ行列 τ x,y,z を用いて、模型における高次高調波発生 (high harmonic generation:( 0)
ϵ k ∆kMk == ∆κk τ x + ∆0k τ y + ϵ0k τ z∆∗k −ϵ0k

HHG) の研究について解説する。HHG とは、周波数 Ω の(8)

レーザーを物質に照射し、物質と光子の非線形な相互作用5を照射する対象として等方的な点 (Jx,y,z = J) 近傍のキタ
エフ・スピン液体を考え、低次の HHG スペクトルから、
キタエフ・スピン液体のどのような特徴が観測されるかについて理論的に考察する。

A.

レーザーパルスと磁歪型相互作用

本節では、レーザーによって付け加わる時間依存した相互作用の設定について解説する。
第 II 章で述べたように、THz 帯の高強度レーザーは通常パルス波である。HHG 実験でも通常パルスが使われる
FIG. 4. (a) Jx,y,z = J の強磁性キタエフ模型におけるギャッ
プレスな遍歴フェルミオンバンド Ek 。(c) は対応するフェルミ
オンの状態密度である。J の符号を変えた反強磁性キタエフ模型
も同じバンド構造と状態密度を持つ。(b) 磁場中 (3 スピン項の結合定数 κ = 0.2|J|) の反強磁性 Jx,y,z = J < 0 キタエフ模型
におけるギャップのある遍歴フェルミオンバンド Ek 。(d) が対応する遍歴フェルミオンの状態密度である。

ため、本理論研究でも THz レーザーパルスをモデル化する。一般に、磁気励起が追随できる程度の振動電磁場 (つまり THz レーザー) とスピン系の最も基本的な相互作用は、磁場とスピンの間のゼーマン相互作用である。しかし、既に III 章で述べたように、キタエフ模型では磁場の効果を正確に扱うことは数値計算を使っても難しい問題である。

の結果、レーザー周波数 Ω の整数倍の周波数 nΩ から成る

特に、THz レーザー (振動電磁場) の効果の解析が本研究

合成波が生成される現象を指す。この実験は、高強度電磁の主役である為、静磁場の場合のように振動磁場に対して波を注目する物質に印加し、その応答をやはり電磁波とし摂動論を使うことは避けたい。そこで我々は、キタエフ模て観測するものであり、最も単純な非線形光学効果の実験

型が電気磁気結合をもち、磁場だけでなく電場にも応答すの 1 つといえる。

る状況を考える。磁性絶縁体における電気磁気結合とは、

電磁波と物質の相互作用の中で最も強いものは電場と電磁性体の電子スピン自由度と同系に内在する局所的な電気荷の間の結合であり、それゆえ、原子分子ガスや金属・半分極自由度との間の結合を指しており、一連のマルチフェ

導体系において電子の電荷とレーザー電場の相互作用を介ロイクス (強誘電磁性体) [55–57] の研究で精査され、現在して生じる HHG がこれまで広く研究されている [67–72]。

では多彩なタイプの結合が知られている。ここでは、その強い電場-電荷結合を介して n = 10 や 20 を超える高次の中で結合定数が強くなり易い磁歪型の電気磁気結合を考え高調波が観測されている。特に、第 2 高調波 (n = 2) は、る。磁歪型相互作用 [56, 57] とは、局所的スピン間相互作

光物性分野に限らす広い物性科学領域で利用されている。

用 (エネルギー) が主にフォノン自由度を介して電気分極

一方、電子スピンと電磁波の結合は上記の電荷-電場の結と結合する場合を指す。我々は、x̃ 方向の電気分極 P̂ が以合に比べて圧倒的に弱いため、磁気的な HHG は困難と推下のようにキタエフ模型の x と y ボンド上のイジング相測できる。しかし、既に述べたように、磁気励起を直接た互作用の交替成分 (ボンドの伸び縮み) に比例する状況をたくことができる THz 帯の高強度レーザーが近年普及し、考える：

レーザー駆動磁気励起による HHG が測定可能となりつつある。まだ実証例は少ないが、数例の磁気的 HHG が観測されている [16, 17, 73]。但し、結合の弱さから、電子系

P̂ = ηms −∑⟨r,r ′ ⟩xσrx σrx′ +∑
σry σry′ (10)⟨r,r ′ ⟩yとは違い、2、3 次程度の低次高調波のみがなんとか観測ηms は電気磁気結合定数である。この電気分極のイメージ可能であることに注意すべきである。ここでは、レーザーを図 5(a) で与えている。このようなフォノンを介した磁6歪型電気分極はマルチフェロイクスをはじめとする様々な磁性体で確認されている。x̃ 方向に静電場 Edc を印加すれば、ハミルトニアンにはĤms = −Edc P̂

(11)が加わる。ここで有効的な静電場 Edc = Edc ηms を定義しておく。等方的な (Jx,y,z = J) キタエフ模型を出発点とす
るとき、このボンド交替項はフェルミオン化されたキタエ
フ模型の空間反転対称性を破る効果を持つ。すなわち、この項は系を相図 2(b) の中心点から左右にずらす作用を持つ。電気分極をフェルミオン化すると、キタエフ模型の有効ハミルトニアン ĤK,eﬀ と同様の 2 次形式の表式を得る：∑′∑′

Dk† pk Dk(13)

FIG. 5.
(a) 磁歪型電気磁気結合のイメージ図。x̃ 方向の静電場 Edc によって生じたキタエフ模型の x と y ボンドのダイ
マーを表した模式図。(b) キタエフ模型 ĤK + Ĥms の基底状態
エネルギー EGS の Edc 依存性。(c) 静電場 Edc = 0.1|J| を印加
したキタエフ模型の遍歴フェルミオンバンド。kx 方向の非対称性 Ekx ,ky ̸= E−kx ,ky が分かる。(d) バンド (c) に対応する遍歴
フェルミオン状態密度。静電場 (ボンド交替) により、状態密度のピークが 3 つに分裂している。

で、その行列要素は ϵpk = −2ηms (cos(k · ê1 ) − cos(k · ê2 ))、ている。精密に解析をするのであれば、「振動電場と電気∆pk = 2ηms (sin(k · ê1 ) − sin(k · ê2 )) で与えられる。フェ分極の相互作用」と「振動磁場とスピンの AC ゼーマン相

ルミオン化された静電場によるボンド交替項は Ĥms,eﬀ =∑′−Edc
P̂k である。この項は、静電場を印加しなくと互作用」を両方考慮に入れるべきだが、上記のように AC
ゼーマン相互作用の理論的取り扱いは容易ではない。そこも、結晶が空間反転対称を破っていれば発生し得ることもで、ゼーマン項に比べて電気磁気結合の方が大きいと仮定注意したい。実際、キタエフ候補物質 α-RuCl3 では、あして、THz レーザーの効果として、その主要項となる電る温度-磁場領域で、ダイマー化が起きている可能性が指気磁気結合のみを以下考える。さらに簡単のために、THz

摘されている [48]。図 5(c) に静電場中のキタエフ模型のレーザーパルスの振動電場は x̃ 方向に平行な場合のみに注

フェルミオンバンドを載せている。ボンド交替による反転

目する。角周波数 Ω の THz レーザーパルスの振動電場は対称性の破れを反映して、波数 kx 方向についてバンド構

ガウシアン型

P̂ =

P̂k =

k

(12)

k

ここで、P̂k = Dk† pk Dk は波数分解した分極であり、pk
は 2 × 2 行列

(
pk =

ϵpk
∆pk
p ∗
(∆k ) −ϵpk)k

造が反転非対称になっていることが分かる。図 5(d) は対応する状態密度であり、ボンド交替 (ダイマー化) によりEac (t) = Eac cos(Ωt)f (t)(14)

この静電場項を加えたキタエフ模型の基底状態エネルと す る 。こ こ で 、包 絡 線 関 数 f (t) は f (t)
=
[
]
2 2
2
exp −2(ln 2)t /tFWHMと し 、tFWHM は Eac (t) のギーを電場 Edc の関数として表示したのが図 5(b) である。

半値全幅 (full width at half-maximum) である。有効図から、静電場の関数として基底エネルギーが減少してい的な AC 電場強度を Eac = Eac ηms で定義し、以下ではることが分かる。従って、エネルギー論的視点からも、こtFWHM /T = 5 の 5 サイクルパルスを考える。T = 2π/Ωのような電場依存の項が存在し得ることが支持される。

はレーザーの周期である。包絡線関数により、このレー

さて、THz レーザーパルスの時間依存電場について解説

ザーパルスは、角周波数 Ω まわりの周波数成分を含んでする。いま我々は電気磁気結合をもつキタエフ模型を考えいることを注意したい。この振動電場により、ハミルト

状態密度のピークが分裂している。

7

ニアンには時間依存項 Ĥms (t) = −Eac (t)P̂ が追加されB.

量子マスター方程式と散逸の効果る。よって全系のハミルトニアンは
上記 IV A 節より、HHG スペクトル I(ω) を知るには、Ĥtot (t) = ĤK + Ĥκ + Ĥms + Ĥms (t)(15)

電気分極 P̂ の期待値の時間依存性を計算すればよいことが分かった。今考えているレーザー照射下のキタエフ模型である。マルチフェロイクスの研究から、強い電気磁気結が孤立量子系とみなせるならば、時間依存ハミルトニアン合をもつ磁性体における振動電場とスピンの結合エネル

に対するシュレディンガー方程式を解いて分極の時間依存

ギースケールは、対応する振動磁場とスピンのゼーマンエ性を求めればよい。しかし、通常の実験系では、周りの環

ネルギーに匹敵する程度であることが知られている [11–

境の効果を無視できない。特に今注目しているような外場

13, 20, 22, 56, 57, 74, 75]。また、II 章で述べたように、によりエネルギーが注入されている非平衡系のダイナミク

高強度 THz レーザーの電場と磁場強度の基準値はそれぞスを考えるとき、実際の実験系に近い物理量の時間発展をれ 1 MV/cm と 0.3 T 程度である。0.3 T の磁場による電再現するには、環境による散逸の効果を取りむことは非常

子スピンのゼーマンエネルギーは、温度換算すると、0.1-に重要である。今考えているキタエフ模型であれば、モデ1 K(ケルビン) 程度であり、一方、キタエフ模型を含む磁ルに取り込まれていないフォノン散乱、長距離の双極子相性体の交換相互作用の典型的な大きさは 10-100 K 程度で互作用、多様なスピン軌道相互作用などの影響でレーザーある。よって、今考えているキタエフ模型の電気磁気結合

駆動スピンダイナミクスには緩和が生じるはずである。実エネルギーに相当する有効 AC 電場 Eac を 10−2 |Jx,y,z | か

際、孤立系のシュレディンガー方程式を解いて HHG スペ

ら 100 |Jx,y,z | 程度に設定することが強い電気磁気結合をもクトルを計算する際は、電気分極を計算した後に「窓関数」

つキタエフ模型に 1-10 MV/cm 強度の THz レーザーパルと呼ばれる人工的な関数を作用させる処理を施さないと、スを印加していることに対応する。

非現実的なスペクトルを得てしまうことが知られている。

最後に、最も大事な HHG 実験の観測量を説明する。THz
レーザーパルスを照射することで系の電気分極が振動し、その振動が放射光を生成する。古典電磁気学に従えば、電気分極の振動によって生じる角周波数 ω の放射光の放射
強度 I(ω) は

これは、孤立系では、レーザーによりエネルギーが時々刻々系に注入されて、系の状態がどんどん高エネルギー状態に遷移してしまうためである。何らかの方法で現実的な散逸の効果を取り込めれば、非現実的な時間発展を避ける
ことができる。
以上の考察から、本研究では、マルコフ過程の現象論的緩I(ω) = |ω 2 P̃ (ω)|2(16)

和を取り込んだ密度行列の運動方程式である量子マスター
方程式 (Lindblad 方程式、または、GKSL 方程式) [77–81]⟨ ⟩で与えられる [76]。P̃ (ω) は電気分極の期待値 P (t) = P̂を活用して電気分極の時間発展を計算する。
tのフーリエ変換である。レーザーを印加する前の初期時刻

まず、レーザー中のキタエフ模型を表す時間依存ハミルt = tini で電気分極を持つ状況もあるため、正確には、I(ω)

トニアン Ĥtot (t) から出発する。局在フェルミオン励起をの右辺の P̃ (ω) を計算する際、P (t) の代わりに ∆P (t) =P (t) − P (tini ) を用いる。Ω が入射 THz レーザーパルス

固有値で置き換えた低エネルギーハミルトニアンを 2 × 2∑′行列形式で Ĥtot,eﬀ (t) =Dk† hk (t)Dk と書いたとき、の角周波数であり、ω が観測する HHG スペクトルの角

行列 hk (t) は以下のように静的部分とレーザーによる時間

周波数である。以降、しばしば角周波数を周波数と略す。

依存部分の和に分離できる：k

ω の関数としての I(ω) を HHG スペクトルと呼ぶ。I(Ω)、I(2Ω)、I(3Ω)、、、を基本波、2 次高調波、3 次高調波と呼ぶ。
8hk (t) = Mk − Eac (t)pk(17)

行列 Mk は(Mk =ϵ k ∆k∆∗k −ϵkの瞬間が直前の情報だけで決まり、履歴に依らない)、な)(18)であり、各行列要素は ϵk = ϵ0k − Edc ϵpk 、∆k = −i∆0k +どの解析する上で有難い性質を備えた運動方程式である。
量子マスター方程式の詳しい解説は [79–81] などを見ていただきたい。密度行列が分かれば、電気分極の時間発展は

iEdc ∆pk + ∆κk で与えられる。式 (8) に比べて、式 (18) の

⟨ ⟩
]
∑′ [
P (t) = P̂ =Tr ρ̂(k, t)P̂k

Mk は、静電場項も加えた一般形で定義していることを注t

意したい。この時間依存非平衡系には、解析する上で重要な性質が 2 つある。第 1 点目は、レーザーによる振動項−Eac (t)P̂ も含めて、有効ハミルトニアンの全ての項が遍

(20)

k

と計算出来て、HHG スペクトル I(ω) = |ω 2 P̃ (ω)|2 を求められる。

歴フェルミオンのみで構成されていることである。この性

量子マスター方程式の第 2 項の微視的な導出法は確立し質より、局在フェルミオン励起がいない基底状態から出発ているが、基本的にこの項は現象論レベルで系と環境の弱する場合、レーザー駆動をしたとしても、やはり局在フェい相互作用による散逸の効果を表していると考えるのがよ

ルミオンは励起されない為、我々は常に遍歴フェルミオ

い。パラメータ γ と Lindblad 演算子 L̂k の選択の仕方でン励起のみを含む部分空間を考えれば任意の物理量の時

この散逸項に物理的な意味を持たせることができる。

間発展を捉えられる (むしろ、そうなるように、単純かつまずは、L̂k について考えよう。例えば、密度行列が熱現実的な磁歪型電気磁気結合を採用したのである)。第 2

平衡分布 (カノニカル分布) に緩和するように L̂k を調整に、THz レーザーが空間一様であることを仮定しているする方法がしばしば採用される。本研究では、レーザー印

為 (THz レーザーの空間的広がりは通常その波長以上であ加前のキタエフ模型の初期状態を基底状態に選択し、レー

り、それは結晶格子間隔に比べて圧倒的に大きい)、レー

ザー印加後の緩和先も基底状態にとろう。これは、極低温

ザー項も含めて有効ハミルトニアンが波数空間で対角的で中のキタエフ磁性体に THz レーザーを照射する実験に近あることが挙げられる。すなわち、波数ベクトル k で指定

い状況と考えられる。この絶対零度への緩和を実現するにされる小さな部分空間での波動関数 (または物理量) の時

は、L̂k を

間発展を kx > 0 の全領域について足し合わせることで、全系の時間発展が表現できる訳である。

Lk = |gk ⟩ ⟨ek |(21)

これらの性質に則り、各波数ベクトルで指定される部分とすればよい。ここで、|gk ⟩ と |ek ⟩ は波数ベクトル k の

空間ごとの時間発展方程式を考えよう。波数ベクトル k 空

部分空間におけるレーザー印加前の基底状態と励起状態間の密度行列 ρ̂(k, t) の時間発展を表す運動方程式として、に対応する。既に述べているように、レーザー印加前の以下の量子マスター方程式を考える：[]dρ̂(k, t)= − i Ĥk (t), ρ̂(k, t)
dt
(
})
1{ †
†
+ γ L̂k ρ̂(k, t)L̂k −L̂ L̂k , ρ̂(k, t)
2 k
(19)

キタエフ模型の低エネルギーハミルトニアンは BCS 型であった。これを反映して、2 状態 |gk ⟩ と |ek ⟩ は |gk ⟩ =()
uk − vk d˜†k d˜†−k |0k ⟩、|ek ⟩ = (vk∗ + uk d˜†k d˜†−k ) |0k ⟩ と表

ここで、Ĥk (t) = Dk† h(k, t)Dk である。右辺第 1 項はハミ現できる。ここで、|0k ⟩ はフェルミオンがゼロ個の真空√状態であり、右辺の係数は uk = (1 + ϵk /Ek )/2、vk =√∆k(1 − ϵk /Ek )/2 である。有効ハミルトニアン Ĥk (t)|∆k |ルトニアンによる系のユニタリ時間発展を表し、第 2 項がのありがたい性質として、レーザーによる摂動項が印加されジャンプ演算子 (または Lindblad 演算子)L̂k を介した散ても、上の |gk ⟩ と |ek ⟩ で張られる空間から波動関数がはみ逸の効果によるノンユニタリな時間発展を表している。こ

出ないことに注意したい。これは、今考えるレーザー項のの量子マスター方程式は、(i) 密度行列のトレース (すなわ

波数がゼロ (k = 0) でレーザーが系に運動量を付与しないち確率) が保存する、(ii) 時間発展がマルコフ的である (次ことと関係している。実際、ハミルトニアンの各項を |gk ⟩9

と |ek ⟩ に作用しても、|0k ⟩ と d˜†k d˜†−k |0k ⟩ 以外の状態は生成されない。この性質から、密度行列 ρ̂(k, t) は |gk ⟩ と |ek ⟩で張られる空間で表現可能であり、2 × 2 行列で表されることになる。初期時刻での密度行列は ρ̂(k, tini ) = |gk ⟩ ⟨gk |である。
続いて、緩和項の係数 γ について考える。次元解析から、ℏ/γ が典型的な緩和過程の時間スケールである。これまでの膨大な磁気光学・磁気共鳴・スピントロニクスなFIG. 6. キタエフ模型における入射・放射 THz 光と量子マス
ター方程式による光励起状態の緩和のイメージ。

どの研究から、電子スピンの典型的な緩和時間はピコ秒(10−12 秒) からナノ秒 (10−9 秒) 程度であることが知られている [9, 82–89]。一方、交換相互作用 J の典型的な値は温度換算で 10-100 K 程度であり、この交換相互作用による時間発展の典型的スピード ℏ/|J| はピコ秒 (10−12 秒) 程

キタエフ模型における典型的な HHG スペクトル I(ω) の数値計算結果である。静電場がない系では、偶数次高調
波 I(2nΩ) (n = 0, 1, 2, . . .) が消失しており、一方、静電場が印加されボンド交替が現れると、偶数次奇数次すべ度となる。これらの実験事実と、量子マスター方程式のユての次数の高調波が生じていることが分かる。図 7(b) とニタリ時間発展が主にキタエフ模型のイジング交換相互作(c) はそれぞれ第 2 高調波 (second harmonic generation:

用で引き起こされていることを考えれば、ℏ/γ を ℏ/|Jx,y,z |SHG) と第 4 高調波 (fourth harmonic generation: FHG)

より 1 桁以上大きな値に設定すると妥当であると予想できの (Eac , Edc ) 依存性をカラープロットで示している。このる。以上の考察から、以降は γ = 0.1|J| に固定する。図

図からも、やはり、Edc ̸= 0 によりダイマー化が強まると

6 に、量子マスター方程式におけるレーザーによる励起とジャンプ演算子による緩和のイメージを示している。
実際の固体結晶における電子スピンの緩和過程は当然

徐々にスペクトル強度が高まっていることが読み取れる。
以上の結果から、偶数次高調波は静電場 Edc によるダイマー化でコントロールできると言える。

より複雑で、フォノンや電子や他のスピンとの散乱を介しこのような特定の n 次高調波の消失の背後には、動的て、異なる波数の準粒子が相互作用をしながら進んでいく

対称性 (dynamical symmetry)[90, 91] が潜んでいることだろう。しかし、波数分解した量子マスター方程式によるが多い。理想化された無限の過去から未来まで続く周期解析の範囲内で、スピンの緩和時間を現実的な値に設定し外場が印加され (つまり tFWHM → ∞)、ハミルトニアンておけば、レーザーで誘導されるマクロな物理量の時間発が Ĥ(t + T ) = Ĥ(t) (T = 2π/Ω は外場の周期) の周期

展の本質的な部分は十分記述できると考えられる。

性を持つ周期駆動量子系において、適当な時間並進操作

以下の節では、波数分解された量子マスター方程式 (19)t → t + t0 (t0 < T とする) と適当な対称操作 Û を組み合わ

を数値的に解いて得られた電気分極および HHG スペクト

せて、U † Ĥ(t + t0 )U = Ĥ(t) が成り立つとき、この周期駆ルの特徴について解説してゆく。

動系は動的対称性を持つという。動的対称な系では、しばしばある物理量の異なる時刻での期待値が等式関係で結ば

C.

HHG の偶奇性と動的対称性れる。「ある物理量」が電気分極であれば、動的対称性が特定の次数の高調波の有無についての情報を提供する訳でここからの 3 節で、数値解析で得られたキタエフ模型のある。この動的対称性について 1 つ注意点がある。上の議HHG スペクトルの特徴について解説してゆく。本節では、論では、照射レーザーが連続波 (tFWHM → ∞) であるとい

静磁場なしの系 (κ = 0) の HHG の静電場依存性に焦点をう理想化を行っている。しかし、実験で使われるレーザー当てる。

パルスは高々数サイクルしか含んでいないことが多い。例

図 7(a) は Edc = 0 および Edc = 0.1J の強磁性 (J > 0)
10

えば、1 サイクルしか含まない極短パルスによる HHG 実

10dc = 0.1J

dc/J

dc = 0×10−2(b) SHG

反転操作

2

1

0.05

−3

0.00
0.10

10−5

dc/J

I(ω) (規格化している)

10−1

(a)

0.10

10−7

×10−5

(c) FHG

0
2

1

0.05

FIG. 8. レーザー中の等方的キタエフ模型の動的対称性で登場する対称操作。ỹ 軸周りの反転操作と S z 軸周りのスピンの 90 度
回転。

∫ T /2
10−9

0

1

2

3

4

5

0.00
0.00

ω/Ω

0.05

ac/J

0.10

0

=

dt
P (t + T /2)einΩ(t+T /2) = −einπ P̃ (nΩ)−T /2 Tを満たし、ここから P̃ (2mΩ) = 0(m ∈ Z) が結論できる。

FIG. 7.
周波数 Ω = 2.0J の THz レーザーで生じる等方的(Jx,y,z = J) な強磁性キタエフ模型の HHG スペクトル I(ω)。
静磁場なし (κ = 0) の状況で、静電場 Edc (つまりボンド交替)
あり・なしの系を比較している。(a) レーザー強度 Eac = 0.1Jの THz レーザーパルスに対する I(ω)：静電場なし (Edc = 0) とあり (Edc = 0.1J) の結果を同時プロットしている。I(ω) は自身の最大値で規格化されている。(b) 2 次高調波 I(2Ω)(second
harmonic generation: SHG) の (Eac , Edc ) 依存性。(c) 4 次高調
波 I(4Ω)(fourth harmonic generation: FHG) の (Eac , Edc ) 依
存性。パネル (b) と (c) のスペクトル強度は Eac = Edc = 0.05Jのときの I(Ω) の値で規格化されている。

験では、動的対称性の予言からずれたスペクトルが生じる

すなわち、等方的キタエフ模型では、偶数次高調波が消滅することが予言され、それは図 7 の数値計算結果と合致している。
以下では、キタエフ模型の動的対称性と式 (23) を証明する。上記のように、照射レーザーは連続波であるとを仮定して話を進める。静電場・静磁場のない等方的 (Jx,y,z = J) な
キタエフ模型のハミルトニアンには対称性 Û ĤK Û † = ĤKzがある。ユニタリ演算子 Û = ÛI Ûπ/2
はÛI σrα ÛI† = σrα′

可能性がある。
さて、本研究では、レーザーが印加された等方的な(Jx,y,z = J) キタエフ模型は動的対称性を持ち、それがHHG スペクトルの選択則を決定することを明らかにしている。先にこの動的対称性についてまとめておこう。ダイ
マー化していない (Edc = 0) 等方的な場合、ハミルトニア
ン ĤK + Ĥms (t) は、ユニタリー変換

(25)

 y
σr (α = x)




z
z
Ûπ/2
σrα (Ûπ/2)† = − σrx (α = y)


 z

σr (α = z)(26)を満たす。ここで r = (x̃, ỹ)⊤ 、r ′ = (−x̃, ỹ)⊤ である。遍歴フェルミオンの言葉を使えば、この対称操作はÛ dr Û † = dr′ および Û d˜k Û † = d˜k′ と等価と言える。
(22)

波数は k = (kx , ky )⊤ 、k′ = (−kx , ky )⊤ で定義されてと半周期の時間並進 t → t + T /2 の組み合わせ (図 8 を見いる。したがって、フェルミオン化したハミルトニアン∑′
ĤK,eﬀ =Ĥ(k) の各波数成分 Ĥk = Dk† Mk Dk は変zÛ = ÛI × Ûπ/2よ) に対して不変である。ここで、ÛI は ỹ 軸回りの空間z
反転操作、Ûπ/2
はスピン空間における S z 周りの大域的なπ/2 回転操作である。分極 P̂ はこの操作 Û に対して oddk

換則 Û Ĥk Û † = Ĥk′ を満たす。同じような議論により、電∑′気分極 P̂ =P̂k の各波数成分 P̂k は Û P̂k Û † = −P̂k′kに従う。よって、THz レーザー照射されたキタエフ模型∑′の有効ハミルトニアン ĤK,eﬀ − Eac (t)P̂ =Ĥk (t) がであることから、P (t + T /2) = −P (t)(23)

を導くことができる。これより、P (t) の n 次高調波成分は∫ T
dtP̃ (nΩ) =P (t)einΩt
(24)
0 T

k

Û Ĥk (t)Û † = Ĥk′ (t + T /2)(27)を満たすことが分かる。これで、等方的キタエフ模型の動的対称性 Û Ĥtot,eﬀ (t)Û † = Ĥtot,eﬀ (t + T /2) が証明された。
11

次に、この動的対称性に由来する電気分極の期待値の規に動的対称性を与え、偶数次高調波が消失する。また電子則性 (つまり HHG スペクトルの選択則) を見る為に、密度系では、静電場で電流を流し、反転対称性を破ることがで行列の運動方程式の対称操作に対する変換性を考えよう。

きる。実際、電流印加下の電子系で偶数次高調波を観測す

リウヴィルの超演算子 Lk (t) を用いて量子マスター方程式る実験が実現している [93, 95–98, 101]。スピン系では動(19) を的対称性があまり議論されてこなかったが、我々は数年前dρ̂(k, t) = Lk (t)ρ̂(k, t)
dtに 1 次元量子スピン系 [29] における動的対称性を発見し(28)ている。図 7 の結果は、2 次元量子スピン系における最初と表現しよう。本キタエフ磁性体のリンドブラッド演算子の動的対称性による HHG スぺクトルの選択則の例と言えが Û L̂k Û † = eiθk L̂k′ (θk ∈ R) を満たすことと式 (27) よる。静電場をキタエフ模型に印加すると、電子系と異なり

dり、dtρ̂(k′ , t+T /2) = Lk′ ρ̂(k′ , t+T /2) = U Lk U † ρ̂(k′ , t+

電流は流れないものの、電気磁気結合を介して反転対称性

T /2) を得る。これより、が破れ、電子系と類似の動的対称性から HHG スペクトル

]
[
]
d [ †
Û ρ̂(k′ , t + T /2)Û = Lk Û † ρ̂(k′ , t + T /2)Û (29)dtの選択則が導かれる訳である。

が成立する。よって、式 (28) と (29) を比較すれば、Û ρ̂(k, t)Û † = ρ̂(k′ , t + T /2)

(30)

D.

レーザー周波数と強度依存性

本節では、HHG スぺクトルの照射 THz レーザー周波数
依存性および強度依存性を議論する。レーザーの周波数とを得る。この関係から、電気分極の波数成分の期待値が

[

]

[

p(k, t) = Tr ρ̂(k, t)P̂k = − Tr ρ̂(k′ , t + T /2)P̂k′= −p(k′ , t + T /2)](31)

強度は、光物性実験で最も調整しやすい外部パラメータと言える。奇数次高調波に加えて、偶数次高調波—特に観測にかかりやすい 2 次や 4 次高調波—も調べる為に、静電場を印加して偶数次高調波が発生する状況に焦点を当てる。

を満たす。よって、全系の電気分極について P (t) =∑′Pk (t) = −P (t + T /2) が示される。これより、HHG

10−3 J) と強いパルス (Eac = 0.1J, 0.15J, 0.2J) を照射した

スペクトルの選択則 P̃ (2mΩ) = 0 が結論される。

際の基本波スペクトル I(Ω) のレーザー周波数 Ω 依存性をk

図 9(a) と (b) は、それぞれ、弱い THz パルス (Eac =系に静電場 Edc を印加すると、ハミルトニアンは Ĥ(t) =描いている。点で表した量子マスター方程式の数値計算結HK − Edc P̂ − Eac (t)P̂ と変更される。第 2 項の発生によ果に加えて、線形応答理論 (久保公式) の結果 (詳細は [1]り、Û Ĥ(t)Û † ̸= Ĥ(t + T /2) となり、動的対称性は破れてを参照) に基づく解析結果もプロットしている。同図の (c)しまう。したがって、ダイマー化した (異方的な) キタエフと (d) には、遍歴フェルミオン状態密度 D(Ω/2) を描いて模型では、偶数次の電気分極 P̃ (2mΩ) は一般に禁止されいる。まず、図 9(a) から、レーザー強度が弱いときは量ない。図 7(a) の Edc ̸= 0 の青色のスペクトルは静電場の子マスター方程式の結果が線形応答理論と合致すること

印加によって P̃ (2mΩ) が有限に生じることを示している。

が分かる。これは、量子マスター方程式の数値計算が信頼一方、静磁場を印加して 3 スピン相互作用項 (κ ̸= 0) をできる (バグがない) ことも示唆している。続いて、パネ

加えた等方的キタエフ模型では、対称操作 Û に時間反転

ル (a)[(b)] と状態密度 (c)[(d)] を比較すると、ちょうど状

操作 V̂ を追加することで、動的対称性が実現し、偶数次

態密度 D(Ω/2) が有限に存在する領域で基本波スペクトル高調波の消失が証明される (詳しくは論文 [1] を見よ)。

I(Ω) も有限の値を持つことが分かる。このことから、基以上のような動的対称性による偶数次高調波の消失は、本波を生成している主要なプロセスは遍歴フェルミオン 2固体結晶中の電子系 [92–103] において良く議論されてき粒子生成であることが読み取れる。これは AC 電場と結合た。電子系では、反転対称性と時間並進の組み合わせが系

する電気分極がフェルミオンの 2 次形式で表現できること

12

0.8
0.6
0.4
0.2

久保公式
Lindblad0.0(Ω/2)

(b)

1.0

0.4
0.0

I(Ω)/2ac (規格化している)I(Ω) (規格化している)(a) ac = 10−3J

1.0

ac = 0.15J

0.8

ac = 0.2J

フェルミオン励起の状態密度のピーク構造が推測できると0.2言える。高周波数側により大きなピーク構造が現れている

0.0

が、これは、スペクトル公式 I(Ω) = |Ω2 P̃ (Ω)|2 の右辺の

(d)
4

8

12

Ω4 因子により、I(Ω) が高周波数側で大きくなり易い傾向

0

4

1.5

0.05

1.0

0.10

0.5

12

0.15
0.4

0.0

×10−1

(f) THGがある為と考えられる。
2

0.0

(g)
2

4

Ω/J

6

8

図 9(e) と (f) は、それぞれ、2 次高調波 I(2Ω) と 3 次高
調波 I(3Ω) のレーザー周波数 Ω および強度 Eac 依存性で

1(3Ω/2)

ac/J
(Ω)

8

Ω/J

(e) SHGのピークの位置がちょうど状態密度 D(Ω/2) のピーク位置

I(Ω) の Ω 依存性を観測すれば、キタエフ・スピン液体の

0.4

(c)
0

は数値解析をしてはじめて明らかにされた結果であり、そと一致している。このことから、高強度レーザーを用いて

0.6

Ω/J
0.00

久保公式

ac = 0.1Jある。対応する遍歴フェルミオン状態密度を (g) と (h) に載せている。基本波の場合ほど明瞭ではないが、やはり 2

0.4
0.0

(h)
2

4

6

0

8

Ω/J

FIG. 9. Jx,y,z = J かつ Edc = 0.1J のキタエフ模型において(a) 低強度 Eac /J = 10−3 と (b) 高強度 Eac /J = 0.1、0.15、0.2
レーザーを照射した際の基本波 (第 1 高調波)I(Ω) のレーザー周
波数 Ω 依存性。青い線と赤い点はそれぞれ線形応答理論 (久保公式) と量子マスター方程式の数値解の結果を表している。I(Ω) は
久保公式の結果の最大値で規格化されている。パネル (c) と (d)はそれぞれパネル (a) と (b) に対応する遍歴フェルミオンの状態密度である。(e) と (f) は、それぞれ上記と同じキタエフ模型における 2 次高調波 (SHG)I(2Ω) と 3 次高調波 (third harmonic
generation: THG)I(3Ω) スペクトルの (Eac , Ω) 依存性。強度は(Eac , Ω) = (0.05J, 2J) における I(Ω) の強度で規格化されている。(g) と (h) はそれぞれパネル (e) と (f) に対応する状態密度。

次 3 次高調波が大きな値を持つ周波数帯とフェルミオン状
態密度の存在領域 (さらにはピーク位置) がある程度対応
していることが分かる。I(2Ω) と I(3Ω) の大きな位置が若干対応する状態密度のピーク位置より高周波数側にずれているのも、HHG スペクトル I(ω) の Ω4 因子が原因であると推察される。
以上の結果から、低次の HHG スペクトルのレーザー周
波数および強度依存性を観測することで、キタエフ・スピ
ン液体の特徴である「連続スペクトル」と「フェルミオン
状態密度のピーク構造」という微視的な情報を抽出できることが予言された。

E.

静磁場依存性からも納得できる。また、レーザー周波数 Ω の関数として I(Ω) が「連続」スペクトルを示すことは、キタエフ・ス

キタエフ磁性体の HHG 研究の最後の節である本節で、ピン液体の大きな特徴といえる。通常の磁気秩序を持つ磁HHG スペクトルの静磁場依存性について簡潔に解説する。

性体ではマグノンが基本的な低エネルギー励起であり、磁既に III 章で述べたように、強磁性模型より反強磁性キタ

気秩序相では THz 波により単一マグノンによるデルタ関

エフ模型のスピン液体相の方が静磁場に対して安定であり数的なピークが観測されることは磁気共鳴実験でよく知ら[64–66]、キタエフ模型がスピン液体相にある限り、静磁場れている。図 9(b) の高強度レーザーの結果は、レーザー

を摂動論的に扱い、その効果を 3 スピン相互作用で近似す

強度が増加するとともに線形応答理論からのずれが大きくることが正当化される。したがって、本節では反強磁性キなり、さらにレーザーが十分高強度になると、Ω0 ∼ 4J ま

タエフ模型 (Jx,y,z = J < 0) に注目する。

わりに I(Ω) の新しいブロードピークが生じることが分か既に述べているように、3 スピン相互作用は遍歴フェルる。高強度レーザーにおいて、系の光学応答が線形応答かミオンにギャップをもたらす。有効静磁場 κ を増加させてらずれることは予想通りと言える。一方、ブロードピーク

ゆき、ちょうど κ = 0.2|J| になると、ゼロ磁場キタエフ模
13

/|J|

12 (a) Fundamental

×101 49×10 1 2(b) SHG

タエフ・スピン液体の極めて特徴的な結果といえる。

1

2

6

V.

3
0.0

より磁場の 1 次に比例することから、Ω0 ∼ |hx hy hz | はキ

0.2

/|J|

0.4

0

0.0

0.2

/|J|

0.4

キタエフ磁性体におけるフロッケ・エンジ
ニアリング

0

FIG. 10. 強 THz レーザーパルス (Eac = 0.1|J|) を印加した等方的反強磁性キタエフ模型の (a) 基本波スペクトル I(Ω) と (b)2
次高調波 I(2Ω) スペクトルの (κ, Ω) 依存性。静電場 Edc = 0.1|J|を印加することで SHG を発生させている。パネル (a) と (b) のスペクトル強度は (κ, Ω) = (0.05|J|, 2|J|) における I(Ω) で規格化している。

前章では、キタエフ磁性体における HHG の理論研究について解説した。HHG の実験では、照射する高強度電磁波の周波数を系の素励起 (準粒子) を直接たたくように調整することが重要である。典型的には照射電磁波の周波数を共鳴が起こる周波数に調整する。一方、本章で議論する
フロッケ・エンジニアリング (Floquet engineering：FE)型の状態密度のピーク位置と κ によって生じるギャップのでは、むしろ共鳴条件からやや離れた周波数のレーザーを大きさが等しくなる (図 4(b)(d) を見よ)。このとき、状態注目する系に印加し、直接的な励起は起こさずに、系の静密度のピーク位置での値は非常に大きくなる。κ > 0.2|J|的な (レーザー周期に比べて遅い) 物性を制御することをの強磁場領域では、磁場増加と共に状態密度のピーク位置目指す。非共鳴なレーザーの効果を考える為、当然、あるはさらに高周波数側に移動する。この状態密度の κ 依存程度高強度のレーザーが必要となる。HHG では高次高調性から、HHG スペクトル特に基本波 I(Ω) のピーク位置

波 (非線形応答) を観測する為に高強度レーザーが必要でが κ と共に高周波数側に移動することが予想される。図あったが、対照的な理由により FE でもやはり高強度レー10(a) と (b) は、それぞれ、基本波と 2 次高調波スペクト

ザーが好ましい訳である。

ルの (κ, Ω) 依存性を示している。予想通り、基本波スペク

FE [5, 27, 58, 59, 104–110] とは、時間方向の周期外場

トル I(Ω) のピーク位置 Ω0 がほぼ κ に線形で単調増加しを物理系に印加して、その周期外場の周期よりも十分長いていることが確認できる。高周波数側のピークほど強度が時間スケールでの系の物性を巧く制御する、または変化さ

大きいのは、スペクトル公式 I(Ω) = |Ω2 P̃ (Ω)|2 の中の因せる方法を指している。次節で説明する周期駆動系に対す

4子 Ω のためだと考えられる。図 10(b) では、2 次高調波

る静的な有効ハミルトニアン (フロッケ・ハミルトニアン)のピーク位置が基本波のピーク位置の半分の周波数の位置を構成することで、周期外場により静的物性がどう変化すにあることが分かる。これは、2 光子吸収で生じるフェルるのかが明らかとなる。この FE は、周期的な線形微分方

ミオン励起が 2 次高調波発生の主要プロセスであることを程式に対するフロッケ理論 (フロッケの定理) に基づいて示唆している。図 10(b) には、うっすらと基本波のピーク

おり、この理論自体は非常に古い数学の成果である。そのと同じ周波数あたりにもピークが見えているが、これは多ため、フロッケ理論を物理系に応用する研究は長い歴史を

光子による非線形光学効果の現れと考えられる。

もつが、2009-2010 年ころに理論的に提案されたフロッケ・

κ の増加と共に I(Ω) のピーク位置も線形に高周波数側

トポロジカル絶縁体 [111–113] が 1 つのきっかけとなり、にシフトすることが、最も特徴的な HHG スペクトルの量子多体系における FE の研究（特に理論研究）が爆発的

磁場依存性といえる。摂動論から、κ ともともとの静磁場に実行され、現在、多くの物性研究者に FE が認識される

hx,y,z が κ ∼ |hx hy hz | の関係で結ばれていたことを思い状況に至っている。

出すと、高磁場領域 (κ > 0.2|J|) で、I(Ω) のピーク周波

フロッケ・トポロジカル絶縁体とは、2 次元格子上のディ

数 Ω0 が静磁場の 3 乗のに比例するということである。通ラック電子系 (典型的にはグラフェン) に高周波数・高強常の磁気秩序相では磁気共鳴周波数 Ω はゼーマン効果に度の円偏光レーザーを印加することで生じる、系の端にカ

14

イラルエッジ電流が流れる量子ホール相 (チャーン絶縁体)

はレーザー角周波数である。この系のシュレディンガー方を指している。円偏光レーザーにより有効的に時間反転対∂程式は i ∂tΨ(t) = Ĥ(t)Ψ(t) である。ℏ = 1 としており、称性が破れて、ディラックコーン型の gapless 分散に励起

Ψ(t) が波動関数である。Ĥ(t) の周期性から、この方程式

ギャップが生じ、量子ホール状態が実現している。2 次元は周期的な線形微分方程式とみなして良く、フロッケの定電子系としてグラフェンを採用すれば、円偏光レーザー下理が適用できる。フロッケの定理は、この方程式の解がのグラフェンの有効フロッケ・ハミルトニアンはいわゆる

Ψ(t) = e−iϵt Φϵ (t)ハニカム格子上のハルデン模型 [114] と等価になる。

(32)

本章で我々は、適当な電気磁気結合をもつキタエフ模型と書けることを主張する。ここで、ϵ は擬エネルギーと呼に円偏光 (または楕円偏光) レーザーを印加して時間反転

ばれる mod 2π の実数であり、Φϵ (t) は周期関数である：

対称性を破ると、フロッケ・トポロジカル絶縁体のスピン

Φϵ (t) = Φϵ (t + T )。すなわち、周期駆動孤立系の波動関版に当たる「フロッケ・トポロジカルスピン液体」と呼ん

数は常に (時間方向の平面波) × (周期関数) で記述できるでよい状態が生成出来ることを紹介する [2]。このフロッことがフロッケの定理の結論である。時間方向を空間方向

ケ・トポロジカルスピン液体は既に登場しているキタエフに置き換えれば、この結論は物性分野でよく知られた結晶模型に 3 スピン相互作用項を加えて現れるカイラルエッジ

格子系のブロッホの定理 [115, 116] と同じである。ただ流が流れるトポロジカル相と等価である。3 スピン相互作

し、フロッケの定理の方が歴史的に古く、フロッケの定理

用項を持つキタエフ模型は、キタエフ磁性体に静磁場を印を (波数) 空間版がブロッホの定理である、が正しい。

加すれば実現できるので、わざわざ FE をする必要がない

平衡系の固体電子系では、ブロッホの定理に基づき実空のでは？という自然な疑問が湧いてくる。これに対する 1間から波数空間に乗り移ることで、エネルギーバンドをはつの回答として以下のようなことが言える：レーザーのスじめとするミクロな情報を得ることができた。同様のこと

イッチオン・オフによりフロッケ・トポロジカル相を超高を周期駆動量子系で実行してみよう。すなわち、フロッケ

速 (典型的にはピコ秒オーダー) で生成・制御することは、の定理に基づき、時間方向のフーリエ変換を介して周波数平衡系のトポロジカル相では不可能なことであり、かつ、

空間で系を捉えなおしてみる。まず、ハミルトニアン Ĥ(t)FE 特有の性能である。以下では、フロッケ・トポロジカと関数 Φϵ (t) は周期関数なので、これらのフーリエ変換を

ルスピン液体が生じるメカニズムについて解説する。

以下のように定義できる：∫ T∫ T
dt imΩt
dt imΩtĤm =e
Ĥ(t), Φm =eΦϵ (t) (33)
T
0
0 T

A.

フロッケ・ハミルトニアン

m は任意の整数である。これらと式 (32) をシュレディン
本節では、フロッケ・エンジニアリングの肝であるフロッケの定理とフロッケ・ハミルトニアンについて簡潔に解説す

ガー方程式に代入し整理すれば、フーリエ成分 {Ĥm } と{Φm } が満たす一般化固有値方程式

る。既に FE の優れたレビューや文献 [5, 27, 58, 59, 106–∑110] は存在する為、ここでは式変形などは省いて本質的なn∈Z要点だけを抽出する。

(Ĥm+n − mΩδm,n )Φn = ϵΦm(34)を得る。m と n は任意の整数である。ハミルトニアン

FE の出発点は、無限の過去から未来にかけて理想的な周{Ĥm } が与えられていれば、この方程式 (34) は、関数列

期外場 (レーザ−であれば連続波) を印加された周期駆動孤{Φm } と擬エネルギー ϵ を決定する固有値方程式といえる。

立量子系である (外場を印加されている意味では孤立して実数 ϵ は、結晶運動量と同じように、「ブリルアン」ゾー

いない)。この系のハミルトニアン Ĥ(t) が、時間方向の周ℏΩπ
ン − Tπ = − ℏΩ
2 ≤ ϵ < 2 = T の中でのみ有意である。こ期性 Ĥ(t + T ) = Ĥ(t) をもつとしよう。ここで T = 2π/Ωの方程式は時刻 t をあらわに含まない「静的」な方程式では周期外場の周期であり、周期外場がレーザーであれば Ωある。
15この固有値問題の物理的意味をより深く理解する為に、



方程式 (34) を行列形式で表現すると



 . 
 . 
.
.
.
..
..
 .



· · · Ĥ − 2ℏΩ


Ĥ
Ĥ
Ĥ
·
·
·
0
1
2
3

  Φ2  Φ2 





Ĥ−1
Ĥ0 − ℏΩ Ĥ1
Ĥ2
Ĥ3· · ·   Φ1  Φ1 
· · ·· · ·
Ĥ−2
Ĥ−1
Ĥ0
Ĥ1
Ĥ2
· · ·   Φ0  = ϵ  Φ 0  Φ Φ 
· · ·
 −1 
Ĥ−3
Ĥ−2
Ĥ−1 Ĥ0 + ℏΩĤ1
· · ·  −1  Φ Φ   −2  −2 
·
·
·
Ĥ
Ĥ
Ĥ
Ĥ
+
2ℏΩ
·
·
·
−3
−2
−1
0


..
..
..
..
..
..
.
.
.
.
.
.
..

..

..

..

変換後の“静的”量子系

周期外場中の量子系

フロケの定理により、周期外場中の非平衡系の問題はあ

∧

∧

( + )

ℏΩ

∧

ℏΩ
ℏΩ

±1

∧

ℏΩ

±2

∧
∧

∧

±2

∧

±1

±1

±1

∧

∧
∧

∧

フォトン数：

らわな時刻 t 依存性が消えた固有値問題 (34) または (35)

フォトン数：に置換出来た。静的な固有値問題は平衡統計力学の多彩な

フォトン数：

方法を用いて解析可能であり、この意味で問題が簡単化さ

フォトン数：れたと言える。しかし、その代償として、フォトン数 n とフォトン数：

いう新しい指標が導入され、これを新しい空間方向の添え

0

0
0

0
0

周波数軸

=

離散フーリエ変換∧

周期外場
レーザーなど(35)

FIG. 11. 周期駆動孤立量子系のシュレディンガー方程式と時間方向の離散フーリエ変換 (フロッケ変換) を施した変換先の方程式 (35) の関係を表すイメージ図。フロッケ変換により周期駆動
非平衡系の問題が次元が 1 つ増えた平衡系の問題に変換される。

字と考えると、対象とする問題の空間次元が 1 次元分増加してしまったことになる。すなわち、時間の問題から解放される代わりに、空間次元が増えた平衡系を解かねばならなくなった訳である。
ここまでがフロッケの定理から導かれる近似なしの厳密を得る。あえて ℏ を復活させてある。固有値問題の各行な結果である。我々は静的な問題にたどり着いたものの、

Φn は、元の時間依存する量子系と同じ大きさのヒルベル

それが今の目標ではなく、元々の非平衡系における周期外

ト空間に住むベクトルである。この行列表示のイメージを場より遅い時間スケールの時間発展や物性 (つまり FE) の図 11 に与えている。この図に示したように、周期外場を理解を深めたい。その為には、元々のヒルベルト空間でのエネルギー ℏΩ の 光子 (フォトン) から成るレーザーとみ遅いダイナミクスを記述する理論を構築したい。そこで、なすと行列表示の固有値問題のイメージがつかみやすい。

周期外場の周波数が速い極限からの近似を行う。すなわ

固有値方程式 (35) の行列の対角成分に注目すれば、1 行 1ち、ℏΩ が今考えている系のエネルギースケールより十分

列ずれる毎にエネルギーが ℏΩ ずつ減少または増加してい大きい場合を考えよう。これは ℏΩ が {Ĥm } の固有値よりることが分かる。従って . . . , Φ−2 , Φ−1 , Φ0 , Φ1 , Φ2 , . . . はも十分大きい場合に相当する。このとき、図 11 の静的量

各々フォトン数 . . . , 2, 1, 0, −1, −2, . . . 個の部分空間の波子系における各フォトン数が固定された部分空間 (各シー動関数と解釈することができる。フォトン数 n の部分空

トに対応) の間の「距離」ℏΩ が非常に大きいことになる。

間の対角成分ハミルトニアンは時間平均化されたハミルト∫T
ニアン Ĥ0 = T −1 0 dtĤ(t) と n 個のフォトンエネルギー

そこで、式 (35) の行列の対角成分にあるフォトンエネルnℏΩ の和で与えられる。一方、行列の非対角要素に注目す

列要素の中の Ĥm を摂動項と考えて、フォトン数が固定れば、フォトン数が n 個だけ離れた 2 つの部分空間はハミされた空間 (つまり元のヒルベルト空間) における有効ハ

ルトニアンのフーリエ成分 Ĥ±n で結合している。以上のミルトニアンを縮退摂動論に基づいて計算することを考え描像を表しているのが図 11 である。

る。これは実質 1/(ℏΩ) の冪展開 (正確には ({Ĥm } のエネ

16

ギー nℏΩ を無摂動ハミルトニアンとし、対角と非対角行

ルギースケール)/(ℏΩ) が無次元パラメータである) になっ

楕 円偏光
レーザー

ており、高周波数展開 [106–109] と呼ぶことも多い。1 次
摂動は対角成分の時間平均ハミルトニアン Ĥ0 そのものであり、2 次摂動からより非自明な項が現れる。2 次までの摂動計算での有効ハミルトニアン (フロッケ・ハミルトニ

カイラル
エッジ流

アンと呼ぶ) はĤeﬀ = Ĥ0 −∞∑[Ĥ+m , Ĥ−m ]
m=1

mℏΩ

+ O((ℏΩ)−2 )(36)

キタエフ磁性体で与えられる。自明なフォトンエネルギーは既に取り除いている。より高次の項も原理的には計算可能である [106–109, 117, 118]。また、同様のフロッケ・ハミルトニアンは別の展開方法でも求められる [109]。Ĥeﬀ は周期外場を印FIG. 12. 磁歪型電気磁気結合をもつキタエフ模型に (楕) 円偏
光 THz レーザーを照射して生じるフロッケ・トポロジカルスピ
ン液体のイメージ図。(楕) 円偏光により、カイラルエッジ流 (エネルギー流) が発生する。

加する前の系のハミルトニアンからは一般にずれており、逆に外場の種類・強度・周波数や外場印加前のハミルトニする必要がある。

アンを巧く選択することで非自明な有効ハミルトニアンを生成することが FE の醍醐味と言える。この有効ハミルト

B.

フロッケ・トポロジカルスピン液体

ニアンに基づいて、次節でフロッケ・トポロジカルスピン
液体の生成方法を解説する。
このフロッケ・ハミルトニアンに関して注意すべき事項がある [58, 59]。周期外場を十分長く印加すれば、Ĥeﬀ の熱平衡状態が実現することを想像したくなるが、現実はそこまで単純ではない。周期外場を孤立量子系に印加し続けると、系の量子状態は一般に (可積分系などの保存量が多数あるトイ模型でない限り) 温度無限大の無秩序状態に漸近すると考えられている [119, 120]。有効ハミルトニアンĤeﬀ は、レーザーなどの周期外場を注目する系に印加し前節で FE の基本的事項を解説した。本節では、これをTHz レーザー中のキタエフ模型に応用し、V 章の本丸であるフロッケ・トポロジカルスピン液体を解説する [2]。
本章でも IV 章の HHG の研究と同様に、THz レーザー
電磁場とキタエフ模型の相互作用として、磁歪型の電気磁気相互作用を考える。ただし IV 章の相互作用とはやや異なり、x、y 、z の各ボンドのイジング相互作用が局所的な電気分極と結合している状況を考えよう。各ボンド (r, r ′ )αで定義される電気分極をP(r,r′ )α = πα σrα σrα′ ,た際の短時間 (レーザー周期よりは十分長時間) の時間発展演算子とみなして良い [121, 122]。その短時間内では、Ĥeﬀ による時間発展で、波動関数が Ĥeﬀ の平衡状態に近づく (熱化) と予想される。この意味で、Ĥeﬀ をどんな FEが起こるのかを表す指標と考えて良いだろう。レーザー周で定義する。πα は α ボンドの電気磁気結合定数ベクトルである。πα に空間依存性を持たせることは可能だが、ここでは最も簡単な空間一様な結合定数を考える。系全体の電気分極は波数についても注意すべき点がある。ℏΩ が非常に大きく、一方で、レーザーと系の結合定数が小さい場合、Ĥeﬀ に現Ptot =∑αれる 1/Ω 項やさらに高次の項はほぼ無視できて、FE された系は元のレーザー印加前の系とほとんど変わらないことになる。したがって、効果的に FE を行うには、高周波数展開の収束性を犠牲にしても、ℏΩ をある程度低めに設定(37)

Ptot,α =∑ ∑P(r,r′ )α(38)

α ⟨r,r ′ ⟩αと書ける。x-y 面内に置かれたキタエフ磁性体に z 方向から楕円偏光 THz レーザーが入射するとき、レーザー電場はE(t) = Eac (cos(Ωt + δ), sin(Ωt), 0)

(39)
17

と書ける。Eac が電場強度、Ω がレーザー角周波数である。

z と x ボンドの相互作用から生じる項である。サイト番号

δ が偏光の楕円度を表しており、δ = 0 と π/2 がそれぞれ

r1,2,3,4,5,6 は図 3(a) のプラケットの 1,2,3,4,5,6 サイトと対

円偏光と直線偏光である。Ω → −Ω の変換で右 (左) 円偏応している。したがって、この 3 スピン相互作用は静磁場

光から左 (右) 円偏光に乗り移ることができる。この電場が誘導する 3 スピン κ 項 (5) と基本的に等価といえる。直と電気分極 (38) の相互作用は当然

線偏光 δ = π/2 のとき、または結合定数ベクトル πx,y,z がĤme (t) = −E(t) · Ptot .

(40)

すべて平行 (反平行) のときは、このレーザーが誘導する

1/Ω 項は消失してしまう。それ以外では、時間依存ハミルで与えられる。したがって、静的なキタエフ模型のハミトニアンの中で印加レーザーを時間反転すること、つまりルトニアンも加えた全系のハミルトニアンは Ĥtot (t) =円偏光の分極 (スピン) を逆にすることは、Ω → −Ω で実

ĤK + Ĥme (t) である。この周期駆動量子系に対して高周波現できる。Ĥ−Ω = −ĤΩ より、この項はスピン 3 つの積数展開を実行し、フロッケ・ハミルトニアン (36) を求めよう。

から成る時間反転 odd の項であることを強調したい。

ハミルトニアンの時間方向のフーリエ成分は Ĥ0 = ĤK 、

イジング相互作用ではなく、ハイゼンベルグ相互作用をĤ±1 = − E2ac (e∓iδ , ±i, 0) · Ptot と計算される。Ĥ|n|≥2 は持つ磁性体において、上記キタエフ模型と同様の磁歪型電全てゼロである。フロッケ・ハミルトニアンの初項はキタ

気磁気結合がある場合にも簡単に触れておく。この場合、

エフ模型 ĤK そのものである。これに続く Ω

−1

に比例す

る第 2 項 ĤΩ = −[Ĥ+1 , Ĥ−1 ]/Ω で生き残る交換子を考えよう。Ĥ±1 は各ボンドの電気分極、つまりイジング相互高周波数展開から[Sr1 · Sr2 , Sr2 · Sr3 ] = −iSr1 · (Sr2 × Sr3 )(42)

作用の和で構成されている。局所的イジング相互作用項のが生じる。右辺のスピン 3 重積はスカラースピンカイラリ

交換子の中で生き残るのは、異なるボンド上の項 σrα1 σrα2

ティと呼ばれる量であり、時間反転と空間反転の破れを検と σrβ3 σrβ4 (α ̸= β) の交換子で、2 つのボンド ⟨r1 , r2 ⟩α と出するオーダーパラメータである。すなわち、ハイゼンベ⟨r3 , r4 ⟩β で 1 つのサイトを共有している場合である。例

ルグ相互作用を持つ系においても磁歪型結合と円偏光の組

えば、x と y ボンド上のイジング相互作用が 1 つのサイト

み合わせにより、時間反転 odd 項が発生する。

を共有し r2 = r3 のとき、これらの交換子は以上のことから、磁歪型電気磁気結合 (37) をもつキタ[σrx1 σrx2 , σry3 σry4 ] = σrx1 [σrx2 , σry2 ]σry4 = 2iσrx1 σrz2 σry4と計算できる。すなわち、ĤΩ の交換子は 3 つの異なる成分のスピン演算子の積を産み出す。生き残る項をすべて拾
い上げれば

[
( ∑
)
∑
1 2
ĤΩ = Eaccos δ G12
σrx4 σrz5 σry6 +σrx1 σrz2 σry3
Ω
r5 ∈A
r2 ∈B
( ∑
)
∑
y x z
y x z
+G23
σr 2 σr 3 σr 4 +σr 5 σr 6 σr 1
r3 ∈A

+G31

( ∑

r1 ∈A

r6 ∈B

σrz6 σry1 σrx2 +∑σrz3 σry4 σrx5

)]
(41)

r4 ∈B

エフ模型の gapless スピン液体に楕円偏光 THz レーザーを印加すると、(結合定数が消失しない限り) ピコ秒オーダー
でカイラルエッジエネルギー流が流れるトポロジカルスピ
ン液体相が生じることが予言される。この THz レーザー
駆動フロッケ・トポロジカルスピン液体のイメージを図 12に描いている。
簡単な状況である G12 = G23 = G31 = G のとき、フェルミオン化された 1/Ω 項は式 (6) において係数 κ を2− Ω1 Eac
G cos δ で置換したものと等しい。THz レーザーを印加すると、この次近接ホッピングがレーザー周期より遅を得る。ここで、パラメータ Gαβ は Gαβ = ẑ · (πα × πβ )いダイナミクスを記述する有効ハミルトニアン Ĥeﬀ に加で定義され、ẑ = (0, 0, 1) はレーザーの伝搬方向の単位ベ∑
クトル、記号 × は外積を意味している。 r∈A(B) は A(B)わり、カイラルエッジ流が流れ、バルクのフェルミオン励

副格子すべてのサイトについての和を表している。1 行目と期待される。キタエフ模型が Jz ̸= Jx = Jy = J の空が x と y ボンドから、2 行目が y と z ボンドから、3 行目が間異方性を持つ場合のレーザー駆動非平衡相図を図 13 に18

起にギャップを持つスピン液体状態に近い状態が実現する

/

ペクトルとフロッケ・トポロジカルスピン液体—について

キタエフ・スピン液体相
トポロジカル秩序相

フロッケ・
トポロジカルスピン液体

=

=

=

キタエフ・スピン液体の理論研究の内容を解説した。II 章と III 章が THz レー=

ザーとキタエフ模型の基本事項の解説であり、IV 章と V章が研究内容の解説である。

IV 章では、磁歪型電気磁気結合をもつキタエフ模型に
高強度 THz レーザーパルスを印加して発生する基本波お/(ℏ )よび高次高調波の特徴を量子マスター方程式に基づく大規模数値計算で解析した結果について紹介した [1]。レー
ザー強度と周波数・静電場・静磁場を制御することで、キタエフ磁性体のフェルミオン励起の微視的な情報 (バンド構造、状態密度、対称性など) が得られることを説明した。

FIG. 13. 周波数 Ω の (楕) 円偏光 THz レーザー照射下の磁
歪型電気磁気結合をもつキタエフ模型の非平衡相図。レーザー
印加前にキタエフ模型は基底状態にあり、磁歪型結合は G12 =G23 = G31 = G を満たす場合を考える。キタエフ模型に空間異方性 Jz ̸= Jx = Jy = J を導入している。縦軸は Jz /J 、横軸が2レーザーによって発生するパラメータ Eac
G cos δ/(ℏΩ) である。
レーザーを印加して十分短時間のうちにフロッケ・ハミルトニア
ンの基底状態に近い量子状態が実現することを仮定している。

特に、動的対称性に基づく HHG スペクトルの選択則について詳しい解説を与えた。

V 章では、前章とはやや異なり、方向依存性のある磁歪型結合をもつキタエフ模型における FE を解説した [2]。楕円偏光 THz レーザーを印加することで、キタエフ模型に静磁場を印加したときに生じるチャーン絶縁体と等価なト描いた。gapless スピン液体相に楕円偏光レーザー印加した場合は、上記のフロッケ・トポロジカルスピン液体状態が実現すると期待される。一方、空間異方性を強めていくと、等方的な場合に K と K ′ 点にあった 2 つのディラッ
クコーンが徐々に移動して近づいてゆき、やがて Jz = 2Jとなると、2 つのディラックコーンが 1 つに融合して量子相転移が生じる。Jz > 2J となると再びフェルミオン励起にギャップが生じ、この相はレーザー印加前の gapped ス
ピン液体相と断熱的につながっていると考えられる。
実際の実験では、レーザーによる加熱の効果で様々な励起が生じ、期待通りの FE が (部分的に) 進まない可能性が考えられる。そのような効果はフロッケ・ハミルトニアン
だけでは捉えきれない。周りの環境の効果を取り込んだ解

ポロジカルスピン液体状態が実現できることを予言した。
静磁場を印加する場合と異なり、このフロッケ・スピン液
体相は、レーザーのオン・オフにより超高速で生成・制御できる。
本解説で述べた HHG と FE は、典型的な非線形光学現象であり、高強度 THz レーザーが必須の物理現象と言える。はじめに述べたように近年 THz レーザー技術は非常に進歩しており、徐々に、そして確実に、新しい THz 波
駆動の磁気現象が実現し観測されている [10–19]。今後もTHz レーザーを用いて、これまで観測が困難であった固体中の THz 帯の励起 (磁気励起、フォノン、分子振動、超伝導体のヒッグスモードなど) による新現象の物理が発展していくことを期待する。

析 [123–126] やレーザー照射中の多体系の時間発展の直接的な計算などを通じて、より現実的な設定下の FE の理論研究が進展中である。

謝辞
本記事前半の非線形光学応答は池田達彦氏 (東大物性研)VI.

まとめと展望との共同研究、後半のフロッケ・エンジニアリングは佐々木勇輝氏 (当時青山学院大院生) および岡隆史氏 (東大物性

本解説記事では、キタエフ模型に高強度 THz レーザー研) との共同研究に基づいている。これらの方に感謝したを印加した際に期待される非線形光学現象 2 つ—HHG ス

い。また、本記事作成及び関連する研究は、新学術研究領域
19

「量子液晶の理論構築」(19H05825) と科研費 (15H02117、イノベーション創出に向けた大学フェローシップ創設事業

17K05513、17H05174、20H01830)、および JST 科学技術

(JPMJFS2107) の支援の下で行われた。

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