微小高強度インコヒーレント白色光源の開発
米田研究室

山口祐太
2 原理
2.1 レーザープラズマ発光
レーザー光を物質に照射すると、バンド間遷移、ジュール加熱による吸収が起こる。さらにプラズマ化すると自由電子密度が増大し，逆制動輻射過程による吸収も起きる。
一方，レーザーで加熱された高温部では電子による熱伝導が起きる．この運ばれた熱によりターゲットからはアブレーションによる噴出が起きる。同時に高温化されたプラズマからは輻射によるエネルギー輸送が始まり，それらはプラズマ中を輸送されながら再吸収，放出過程を経て，外部に放射される。その輸送はプラズマを構成する各種原子の光の吸収・放出の特性に依存する。 このプラズマによる光の吸収・放出スペクトルをオパシティと呼ぶ[1]。
オパシティには、自由−自由遷移、自由−束縛遷移、束縛−束縛遷移の３つが考えられる。

1

はじめに大気圧プラズマを用いた加工は、低コスト、高速処理、処理高度化、精密処理、効果の持続、などの面で従来の真空プラズマ加工技術よりも優れている。そのため、フィルム、金属、粉黛表面改質、ディスプレイ・半導体洗浄、エッチング、有機・無機薄膜、バイオ処理などの分野に現在急速に広まってきている。
その研究・開発を行ううえで、酸素分子（180nm）、窒素分子（170nm）の透過率測定を行うために、真空紫外領域（VUV）の光源が必要である。本研究は VUV の分光光度計に用いるための光源の開発を目的として行った。
透過率測定には、Fig.1 のような分光光度計が用いられる。この光源には、小型であること、広い帯域幅のスペクトルが得られることなどから、通年 D2 ランプが用いられる。

D2 ランプは重水素分子が封入された放電管内でアーク

2.2 材料選びレーザーを照射してプラズマ発光をさせる場合、ターゲットは通常状態（常温、常圧）で固体、液体、気体など種々の状態のものが考えられる。
固体のターゲットの場合には、利用できる部分は少なく、デブリの問題もあるため光源としては寿命が短い。
気体のターゲットの場合には、循環させることができるので試料の利用効率はいいが、密度が低いために光の吸収率が低く、エネルギー効率が悪い。
液体の場合には、循環させることができる。また、固体と同じ程度の密度にもできる。また、デブリの問題についても、液体の方がデブリが少ないということは知られている[2]。
以上のことから、本研究では、液体をターゲットとすることとした。
ターゲットに液体を用いる場合の課題として、装置を真空中に置かなければならないために、蒸気圧の低い液体が必要であった。
必要な液体の条件を以下に示す。
3・蒸気圧が低い（ 10 torr 以下）
・粘性が小さい（ノズルから噴射するため）
まず、蒸気圧の低い材料として考えられたのは、拡散ポンプ用のオイルである。しかし、構造の中に炭素を多く含んでいると、プラズマ化させたときに炭素同士が結合し、煤汚れが発生してしまうという問題が考えられた。そのため、できるだけ炭素が少ないものの方が良く、拡散ポンプ用オイルの中でも特にシリコンオイル（メチルフェニルシリコンオイル）の方がよいと考えた。しかし、調べていく中で、スタンダードなシリコンオイル（ジメチルシリコンオイル）でも十分低い蒸気圧であることがわかった。炭素の量もより少ないこと、粘性の選択の幅が広く、ノズルで噴射する場合にも都合が良いことなどから、スタンダードなシリコンオイルを用いることとした。
今回使用したオイルは信越シリコーン製の、KF96‑100cs とKF96‑10cs である。

放電を起こし、プラズマ発光させるランプである。
このランプはスペクトルが特異的であり、160nm に強いピークがある。また、170nm のところが弱いという特徴がある。
窒素の吸収帯域が 170nm のところのにあるため、大気圧プラズマの測定には適していない。
ところで、光学的に利用できる光というのは、レンズやミラーで集光および反射を行うために、空間的なコヒーレンスが高くなければならない。そのため光源は、平面波の出る光源もしくは、点光源であることが望ましい。
D2 ランプを用いる場合、スリットを通して、擬似的に点光源とみなせるようにする。それは、空間的なコヒーレンスが測定の精度に影響してしまうためである。スリットを通すため、その分のエネルギーロスが存在する。
発光体が大きくなればなるほど実質的に利用できる量は少なくなってしまう。点光源ならば、より小さいエネルギーで高効率の光源を作ることができる。
本研究では D2 ランプよりも優れた VUV 光源の開発を目的として行った。
平坦なスペクトルが得られ、また、スリットを通さなくてもような点光源を目指した。スリットの幅は、数μm〜数百 nm だから大きくても数μm の点光源が必要である。その方法として、本研究ではレーザーを用いた。光源をより小さくすることを考えた場合、アーク放電の変わりに、レーザーを用いる方法が考えられる。スポットサイズは波長程度まで小さくすることができるため、光源の大きさを直径数μm まで小さくすることが可能である。
本研究では直径 10μm のサイズの点光源を目標とした。
D2 ランプslitgrating

構造

sampledetector

100170wave length [nm]gratingFig.1 VUV の分光光度計
1

蒸気圧（室温）[torr] 粘性 [mm 2 s]

拡散ポンプ用オイル(炭化水素）

10 1030〜100

拡散ポンプ用シリコンオイル

10 1037

スタンダードなシリコンオイル

10 5

4〜1000000

Table.1

材料の選択2.3 黒体輻射と輸送
黒体輻射と輻射によるエネルギー輸送について説明しておく。
プランクの熱輻射の式[3]より、ある温度で平衡状態の時加熱される領域を 10μm×10μm×10μm の立方体と仮定すると、エネルギーは、８μJ となる。
加熱中に体積が時間とともに膨張してしまう。その体積膨張する量が加熱する体積に比べて十分小さくなければならないとする。
オイル中の音速をおよそ 1000m/s と考えて、体積が膨張する時間を計算すると、の輻射の強度 I p は以下のようになる。

cU( )
4Ip

2h 3
1c 2 e h kT 110 m

それぞれの温度の曲線は交わることはなく温度が高いほうがどの周波数においても強度が強くなる。そのため、明るい点光源を得ようとした場合には、とにかくスポットの温度を高い温度にすることが重要である。
ここで輻射によるエネルギー輸送について説明する。
輻 射 に よ る 輸 送 は 次 に 示 す radiation transport
equation[3]によって記述される。

1c
1 e

IthcΩ

IIpであり、kTIはオパシティである。

3 装置の作成
3.1 装置の概略
ノズルから液膜を噴射し、そこにレーザーを照射する。
液体は回収され、ポンプで循環され、またノズルから噴射される。
この装置を作る上で、クリアすべき課題として以下の様なことが考えられる。

に対し、輻射による熱輸送は温度 T の４乗に比例するのである。つまり、温度を上げれば上げるほど、輻射が支配的になることを示している。
レーザーのレイリー長が約１〜10μm であることから考えて、ターゲットの形状は厚さ 10μm の膜状のものがよいと考えられた。
Radiation transport equation をシート状の媒質に適用す る 。 上 の 微分 方 程 式に おい て 平 衡 状 態を 仮 定 して 、・ss0I ( )sI 0 exp・dcos0s

I p exps

ノズルについては、次節にて述べる。
レーザーを照射したときに炭素によるごみが発生してしまう。その炭素のごみや、その他のほこりなどのごみを除去するために、MILLIPORE のメンブレンフィルターを用いた。フィルターの孔径は 10μm のものを使用した。
また、フィルタのコンダクタンスの変化によって、ポンプの圧力が変わり、液膜のパラメータが変化するのを避けるため、ノズル用のポンプと、フィルタ用のポンプを分けることとした。
ポンプはチューブポンプを用いることとした。チューブポンプは､弾性のあるチューブの一点をローラーで押し潰し､ローラーをそのまま移動させてチューブ内部の液体を押し出すことで駆動する｡これならば、原理的に真空中でも液体を循環させることが可能である。
使用後のフィルタを見ると、黒くなっていることが確認された。これは、炭素の汚れが除去できていることを示している。

d s dsdxcosxI p e cos
dI p 1 e cos
ここで、I ( )Ip

d1 とすると

2hc215ehckT1となり、黒体輻射に近似できる。
オパシティが十分大きい場合、つまり光学的に十分厚いとみなせる場合には、その部分の輻射は熱平衡状態であるとみなせるため、黒体輻射に近似して考えることができる。
ＶＵＶの領域でピークを取るために必要な温度は15000K〜20000K である。
この温度を得るために必要なレーザースペックを見積もってみる。
まず、プラズマの密度は固体と同じ程度もしくはそれ以下の値しか取らないので、 n 5 10 22 cm 3 とする。
すると、約２００００K でのエネルギー密度は、

1nkT
2ノズルの目詰まりを防ぐため、ダストフリーな循環系の構築が必要

dss0

光学的に滑らかで時間的に安定な液膜を生成できるノズルが必要

0 とする。

I (s)10ns以上のことから、パルス幅が 10ns で、パルスのエネルギーが 8μJ、のレーザーならば可能であると見積られる。
この程度のレーザースペックならば、十分実現可能である。また、マイクロチップレーザーでも可能なため、十分小型化が見込まれる。
本来ならば、オパシティ的な見積もりも必要である。しかし、シリコンオイルに関しては、まだ、十分なデータが存在しない。まずは、スペクトルのデータをそろえる必要がある。

真空中で行うと輻射による熱伝導が支配的になるため、加熱に対する発光強度の効率が上がる。
ところで、シュテファンボルツマンの法則より、 IT4である。つまり、熱伝導( qT )は温度 T に比例するのI
t1000 m sノズル

MILLIPORE
メンブレンフィルター
孔径10μm

浄化用ポンプ

ノズル用ポンプ
真空チャンバー

15 10 28 2 1.6 10 192
8 109 J / m 3

Fig.22装置の概略

HR mirror

3.2 ノズルの試作
表面反射による損失、および時間的な揺らぎをなくすた
めに、生成される液膜が薄くて、表面が光学的に滑らかで、時間的にも安定であるようなノズルを作ることを目標として、ノズルの試作を行った。
方法は、まず、ガラスの板を 2 枚用意し、間に 22μm の Tiのホイルを挟む。このとき、ホイルを複数枚ずらしながら挟むことで、テーパ状の構造を作る。これは、ノズル先端での抵抗を減らし、流量を増やすためである。次に、側面を接着剤で固める。その後、ホイルを引き抜く。これを銅管に接着剤でくっつけることでノズルを作った。上記の作業に加えて、ノズルの先端を研磨して平らにすると、よりきれいなノズルを作ることができる。(Fig.3)
液膜の評価を行うために、干渉計を用いた。
実際に必要なのは、レーザーのスポットサイズ程度、つまり大きく見積っても 100μm 程度あればよい、Fig.4 を見ると干渉縞が確認できるので、その程度の範囲は光学的に滑らかであると考えることができる。次に時間的な安定性についても、1 分間ほど連続的に撮影してみたところ干渉縞の変化が全く見られなかった。そのため十分安定であると考えらる。Fig.4
現在はノズルの先端の幅は 50μm が限界である。今後改善する余地はあると思われるが、今後は市販のジェットノズルを用いることも考える必要がある。

laser使用したレーザー
lens
CCD

Fig.5

20秒 後

30秒 後

温度の測定

3.3.1 スポットサイズ
撮影した画像から、発光する点の大きさを見積もってみた。
斜めから映像を撮っているため横方向についてはスポットが歪んでしまっている。そのため、縦方向の大きさについてスポットサイズの見積もった。(Fig.6)
発光点の大きさを見積もると、およそ直径 20μm であることがわかった。スポットサイズは 10μm 以下を目標としていたが、それよりも大きくなってしまった。
それは、液膜の厚さが 50μm と最初の予定 10μm よりも厚いせいである。

使用したレンズの焦点距離は 7.32mm、ビーム幅を6mm とすると、液膜の表面でのスポットのサイズは20μm 程度となる。よって上のスポットサイズは妥当であるといえる。
発光点の大きさを小さくするためには液膜を薄くする必要があることが、実験から確かめられた。

ノズルのパラメータ

10秒 後

Ti:Sapphire 745nm
4μJ,100fs

3.3 温度の測定
Fig.5 のような光学系を作り、実際にレーザーを照射したとき、どれくらいの温度になるのかを調べた。
まず、レーザーが誘電体多層膜ミラーで反射されて、対物レンズで液膜に集光し、液膜を発光させる。発光点から出た光はまた同じ対物レンズを通って平行光線になり、誘電体多層膜ミラーを透過して、分光器に入るようになっている。
レーザーのスポットの様子は斜めからＣＣＤカメラで撮影した。
以下に示す 2 種類のレーザーで実験を行った。
YAG レーザー、パルス幅 100ns,10mJ
Ti:Sapphire レーザー,パルス幅 100fs,10mJ
スペクトルのピークの波長を調べるために波長校正のされた分光器を用いたが、スペクトルの形を観測するためには、同時に広い帯域を見る必要があったため、分光器に代えてプリズムを使用しての観測も行った。

1mm

0秒

YAG 1064nm
10mJ,100ns

ＣＣＤ

20mm
Fig.3

分光器
dielectricmirror

作ったノズルを用いて、シリコンオイルの粘性の影響についてテストを行った。
粘性が大きくなると、ノズルでの抵抗が大きくなるため、オイルが流れるかどうか、十分な勢いが保てるかどうか液膜が発生できるかどうか確かめる必要があるからである。
信越シリコーン製のジメチルシリコンオイル KF96‑10csと KF96‑100cs についてテストしてみた。
KF96‑
100cs では 50μm のノズルで液膜を形成することができなかった。KF96‑10cs では、50μm の場合でも、きれいに液膜を発生させることができた。Table.2 にまとめておく。
ポンプの圧力は約 6atm、ノズルの 500μ以下の幅になっている部分の長さは約 7mm、ノズルの横幅は 4.5mm

50〜500μm

objectivelens

250

40秒 後

Fig.4

50秒 後

液膜の評価

動粘度 [mm 2 s]
KF96-100cs

100

KF96-10cs

10Table.2

Intensity A.U.

200

蒸気圧(室温）10 5 torr 以下
10 5 torr 以下

15020μm

100500-50ノズルの先端の幅500μm 100μm50μm○○×○○○

0.90.95

1position [mm]

Fig.6

粘性の影響
3

スポットサイズの見積もり

1.051.1

3.3.2

9%8%

スペクトル

得られたスペクトルをレーザーごとに比較してみる。
減衰率 [%]YAG レーザー100ns の場合非常に弱くではあるが、発光を確認した。しかし、狭い帯域でしか得られず、黒体輻射のスペクトルであるとは、見なせないものであった。黒体輻射ならば、もっと広いスペクトル幅となるはずである。そのため、温度を見積ることはできなかった。
発光点の色は肉眼ではオレンジ色に見えた。
スペクトルのデータを Fig.７に示す。
899nm にピークのあるスペクトルがあるのが確認された。
Ti:Sapphire レーザー100fs の場合
Ti:Sapphire の場合には YAG の場合よりも明るく、白い発光を確認できた。
黒体輻射とのマッチングを行うと、8500K と見積られた。
(Fig.8)

Fig.9

Intensity A.U.

2000904908912

wave length [nm]Fig.7

発光点のスペクトル（YAG の場合）

3E+14
Intensity A.U.

3E+142E+146 7 8

9 10 11 12 13 14

YAG の吸収率

4.2 今後の展望
YAG の場合、吸収率は 2.5％程度と非常に低い値である。
それは、シリコンオイルが透明な媒質であるためである。
そこで、混ぜものをすることで、吸収率を上げることが考えられる。
パルスエネルギーが数十 mJ のレーザーで 20000K の目標を達成しようと思った場合、吸収率を上げることはなんとしても必要である。
他にはノズルを変えることが考えられる。現在は、液膜の厚さは 50μm である。これを 10μm まで薄くすれば、加熱される体積が小さくなるため、より強度が上がることが考えられる。
また、別の可能性として、ターゲットの形を液滴にすることが考えられる。液滴界面で屈折が起こり、ちょうどレンズのようなことが起こって、より集光強度を高められる可能性がある。
簡単にではあるが、試しに液滴を出すノズルを作り、レーザーを照射してみた。その結果、YAG レーザーの場合でも白い発光を確認できた。液滴の大きさは直径 2mm くらいである。このままでは液滴の大きさが大きすぎて、点光源としては使えない。もっと小さい液滴を作ることができれば、うまくいく可能性は大いにある。

4009004 54 まとめ
4.1 本研究の成果
厚さ 50μm で表面が滑らかで時間的にも安定な液膜を出すことができるノズルを作った。
フィルタを用いることで、安定的に液膜を生成できるノズルシステムを作ることができた。
100fs の Ti:Sapphire レーザーの場合には、白い発光を確認できた。しかし、100ns の YAG レーザーの場合には、黒体輻射の発光を確認できなかった。発光が得られなかった理由として、まず、吸収率が 2.5％と低いこと、また、パルス幅が長いため、加熱中に体積が膨張してしまい結果的に温度が低くなってしまっていることなどが考えられる。
装置の小型化のためには、超短パルスレーザー使うわけにはいかない。マイクロチップレーザーで可能な程度のスペックと考えると数十μJ で、10ns くらいのスペックで発光させなければならない。そのためは、今回用いたパルス
幅 100ns の YAG レーザーのようなパルス幅の長いレーザーで発光強度を上げることが課題である。

600896

2 3

パルスエネルギー [mJ]

800

892

3%
2%

0 1

液膜と空気の界面は 2 つあるので 2 倍して、約 5.5%
よって吸収量は 2.5％程度と見積もられる。
パルスエネルギーは 10mJ だから、吸収量は、250μJ、この量は一見最初に見積ったレーザースペック 8μJ よりも大きいように見える。しかし、パルス幅が 100ns であるため、体積は約 1000 倍に膨張すると考えられるので、エネルギー密度は 2.5 10 8 J m 3 となり全然足りてない。

8885%
4%

1%
0%

そもそも、パルス幅が 100ns の場合と 100fs の場合では、はじめに起こる吸収の仕方が違う。
100ns の場合には、1 光子によるバンド間遷移が起こる。
超短パルスレーザーの場合には、はじめに、多光子での吸収が起こるため、はじめに起こる吸収の確率そのものが違う。
原子がイオン化されると、今度は逆制動輻射過程による吸収が起こる。これは自由電子密度に比例するため、相乗的に超短パルスの方が吸収率が高くなる。
YAG の場合に白い発光が得られなかった原因が、吸収率にあると考え、液膜を透過したレーザーのパワーを調べて吸収率を求めてみた(Fig.9)。
シリコンオイル KF96‑100cs の屈折率は n=1.399、パワーの反射率は、 R 2 0.0277-2008847%
6%

黒体輻射 8500K

2E+141E+145E+13Fig.10

測定したスペクトル

0200400600800

wqve length [nm]Fig.8 発光点のスペクトル（Ti:Sapphire の場合）
4

液滴の発光

参考文献
[1] 米田 仁紀, プラズマ・核融合学会誌 Vol. 79, p.226 (2003)[2] 遠藤 彰, プラズマ・核融合学会誌 Vol. 79, p.240 (2003)[3] Yu. P. Raizer、Ya B. Zeldovich、Physics of shock waves
and High‑Temperature Hydrodynamic Phenomena (1966)