三次元磁気位相顕微技法
所属 理化学研究所
創発物性研究センター 電子状態マイクロスコピー研究チーム
氏名 于秀珍2024年6月20日
1

技法開発の研究背景
スキルミオントロニクス

モアレ構造由来創発物性Wang, Y., et al. Nat. Phys. 18, 48 (2022)
M. Mochizuki, et al. 特願2013-045860

2024年6月20日
2

技法開発の研究背景
イメージ＠FEI, Japan

R. Ishikawa, eta l., ACS Nano 2021, 15, 5, 9186 (2021)

原子レベル高空間分解能を有する電子線トモグラフィー：
3次元結晶構造の決定

2024年6月20日
3

技法開発の研究背景
スキルミオン

トポロジカルスピンチャージ  δn δn 1
 δxδyn・
Ns =×4π ∫δxδyM(r )Skn= Si SjM(r )3次元トポロジカル構造
スキルミオン・ストリング

アンチスキルミオン
N. Nagaosa and Y. Tokura, Nat. Nanotech. (2013)

ヘッジホッグ

アンチスキルミオン・ストリング

アンチヘッジホッグ

Y. Fehmi, X. Z. Yu, et al., Advanced Materials 36, 2311737 (2024)

3次元磁気構造の決定は未解決の課題として残っている

2024年6月20日
4技法開発の研究背景
X線 トモグラフィー (室温)

Donnelly, C. et al. Nature 547, 328 (2017)

Seki, S. et al. Nat. Mater. 21, 181 (2022)―空間分解能10 nm以上
ー室温に限定2024年6月20日
5技法開発の研究背景
電子線トモグラフィー(95 K)

Wolf, D. et al. Nat. Nanotechnol. 17, 250 (2022)― 高空間分解能ー 長記録時間（数時間～数日）、データ処理複雑
2024年6月20日ー オブジェ―の動的挙動不向き

6

従来技術とその問題点

既に実用化されている3次元磁気構造顕微技法には、Ｘ線や電子線によるトモグラフィー法等があるが、データ記録とその解析に長時間（数日もしくは数週間）がかかることにより対象オブジェ―の動的挙動の追跡はできない
Ｘ線を利用する際、ビームタイムが限られること、電子線利用する際、試料を回転時（右図に示す）、磁気レンズから生じる漏れ磁場が磁気構造を破壊すること、または既存の電子線ホログラフィー法は、データ解析に煩雑等の問題があり、3次元磁気構造顕微技法は広く利用されるまでには至っていない。

ー75°

0°

＋75°

7

従来技術の問題点の改善①

ローレンツ電顕トモグラフィー
Incident e beam
原理図

aLorentz TEM tomographyb

A series of 2D Lorentz TEM images tilt
around x (−50° ≤ β ≤ 50°)

Skyrmionstring-Reconstruction of 3D vector field

Image selection, alignment,noise filtering

SamplePyLorentz ⇒ transport-of-intensity analyses
A series of 2DLorentz TEM images tilt
around y (−50° ≤ α ≤ 50°)

Intensity

Image selection, alignment, noise filtering

イメージ

PyLorentz ⇒ transport-of-intensity analyses
Bx(x,y), By(x,y) in 2D volume, tilt series
TomoPy𝐼𝐼 (𝑟𝑟, 𝑑𝑑𝑑𝑑) = 1 −

∆𝜆𝜆

2𝜋𝜋𝑒𝑒

∇2⊥ [𝜑𝜑(𝑟𝑟)] = 1 − 𝑑𝑑𝑑𝑑

ϕ (x, y)= − ℏ ∫ 𝐴𝐴 𝑥𝑥, 𝑦𝑦, 𝑧𝑧 𝑑𝑑𝑑𝑑

∇𝜙𝜙𝐵𝐵 =𝑒𝑒
ℏ𝑑𝑑𝑑𝑑𝑒𝑒𝜇𝜇 0𝜆𝜆𝜆𝜆ℎ� 𝑀𝑀𝑦𝑦 𝑟𝑟 𝑑𝑑𝑑𝑑, − � 𝑀𝑀𝑥𝑥 𝑟𝑟 𝑑𝑑𝑑𝑑0(∇ × 𝑀𝑀(𝑟𝑟)) ∙ 𝑧𝑧̂Skyrmion
stringBx(x,y,z), By(x,y,z) in 3D volume𝑑𝑑𝐵𝐵

𝑑𝑑𝐵𝐵𝑦𝑦 𝑑𝑑𝐵𝐵

obtain Bz by assuming 𝑑𝑑𝑑𝑑𝑥𝑥 + 𝑑𝑑𝑑𝑑 + 𝑑𝑑𝑑𝑑𝑧𝑧 = 0
3D vector field B map

0― 高空間分解能観察下(5nm以下)
ー 記録時間は40分まで短縮、オブジェ―の追跡可2024年6月20日
8従来技術の問題点の改善②500

FMB (mT)

400
C

300

100 K

SkL

200
1000

磁場中急冷

H0100T(K)

200

300

磁場を撤去

X.Z. Yu, et al., Nature Physics 14, 832 (2018)

零磁場のスキルミオン結晶を顕微鏡中に生成2024年6月20日
93次元磁化構造のローレンツ顕微観察 (100 K)
メロン

アンチメロン

Bx

By

Bz

xxy

渦度+1
トポロジカ
−1/2
ルチャージ+1
1/2

X.Z.Yu, et al. Advanced Materials 36, 2306441(2023)

zxx
z

y+1Bz

coloring Bx and By−1coloring Bz
10

3次元スキルミオンの観察と問題点

3次元磁化構造

X.Z. Yu, et al. Nano Lett. 22, 9358 (2022)

問題点：試料の傾斜角度レンジ <±50°、情報欠落

2024年6月20日
11新技術の特徴
位相差微分顕微法

intensity (a.u.)

Dx = I6-I8

Dy = I5-I7

phase gradient𝛻𝛻xy 𝜑𝜑 𝑥𝑥𝑥𝑥𝑥𝑥 =→𝑒𝑒 →− 𝐵𝐵 × 𝑛𝑛 𝑡𝑡ℏ

試料の傾斜角度レンジ ±70°
シグナル／ノイズ：著しく改善

intensity (a.u.)

3次元空間分解能 < 5 nm
データ取得時間 <10 min
温度レンジ：95K-室温
0100

200300position (pixel)

4005002024年6月20日

12新技術で得られた成果
M3Pの結晶構造
M3M1P

楕円状スキルミオン

200 nmM2f)

Z=0

トップビュー

2次元位相像楕円状スキルミオンの3次元磁場分
布が3次元顕微観察により得られた。

yx

Z = 130 nmyx

サイドビュー

磁気渦のペアがスキルミオン・ストリン
グの両端（試料の表面付近）において、世界で初めて観察された。
この二つの渦は試料の厚さ方向に繋がっていないが、渦コアの方向は一致している。
13

新技術で得られた成果
Fe500

B (mT)

400
300

180 K, 0 mT(160-mT-FC)

Gez xyCAd)

AFMB
B

SkX

200 metastable
100 skyrmions
00100 nm

95 K, 0 mT(130-mT-FC)

130 mT-FC

100

A
B
160 mT-FC
T(K)

200

H300

準安定なスキルミオン・ストリング

低温（９５K）において、準安定なスキルミオン・ストリングは試料表面付近に歪んていることが観察された14

新技術で得られた成果a)

yb)

c)

95 Kxyz𝑥𝑥
200 K

200 nm220 Kd) g)z
100 nm y 𝑥𝑥e) h)

f) i)

j)

k)

spin
hedgehog“H”-shape
anti-hedgehogl)

Stripes with surface
modulation

80-nmスキルミオン・ストリングの融解プロセスを明らかにした
15

新技術で得られた成果
M. Birtch et al., Communications. Physics
4:175 (2021)



X.Z.Yu, J. Masell. et al., Nano Letters, 20, 7313 (2020)

3次元磁気構造の理論は存在したが、今回、広い温度範囲で3次元顕微観察することに成功した。
16

新技術の特徴・従来技術との比較
従来技術と比較しての強み• 従来技術の問題点であった、長時間のデータ取得を改良することに成功した。
• 従来はデータの解析が煩雑である点で3次元磁化構造の顕微観察は限られていたが、新技術は高精度且つ汎用性が向上できたため、高効率で3次元磁化構造を含むの顕微観察することが可能となった。
• 従来技術は静止したオブジェクトの情報しか得られないのに対して、新技術は広い温度幅（95K-室温）で磁化構造を含む3次元構造の動的挙動を追跡することが可能となった。

17

企業への期待• 未解決の複雑な3次元磁化構造を含む、3次元デバイスの微細構造の可視化及びその動的挙動の追跡については、新たに開発された3次元顕微技術(3次元解像度~5nm、測定時間~10min、測定温度～室温)により克服できると考えている。
• 磁気メモリデバイスや磁気データストレージ、磁気センサーを開発中の企業、顕微観察分野への展開を考えている企業には、本技術の導入が有効と思われる。
18

本技術に関する知的財産権• 発明の名称：データ処理装置、透過型電子顕微鏡装置、およびプログラム• 出願番号 ：特願2024-063194• 出願人：理化学研究所• 発明者：于 秀珍、十倉 好紀、田口 康二郎、チュ イリン

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お問い合わせ先
株式会社理研鼎業（りけんていぎょう）

新技術説明会事務局
Email:senryaku@innovation-riken.jp20