トピックス
Tender X 線 RIXS によるルテニウム酸化物
反強磁性体のマグノン分散の観測
鈴木博人
Max-Planck-Institut f äur Festk äorperforschungHeisenbergstraße 1, D70569 Stuttgart, Germany

Hlynur Gretarsson
Deutsches Elektronen-Synchrotron DESY

Notkestraße 85, D22607 Hamburg, Germany

Hasan Yava ºs
Deutsches Elektronen-Synchrotron DESY

Notkestraße 85, D22607 Hamburg, Germany

現所属SLAC National Accelerator Laboratory 2575 Sand Hill Rd, Menlo Park, CA 94025, USA

Bernhard Keimer
Max-Planck-Institut f äur Festk äorperforschung

要 旨

Heisenbergstraße 1, D70569 Stuttgart, Germany

近年の装置分解能の飛躍的な向上に伴い，共鳴非弾性 X 線散乱（RIXS）を利用した量子物質における素励起の研究が重要性を増している。 3d 遷移金属の L 吸収端に対応する軟 X 線領域や 5d 遷移金属の L 端に対応する硬 X 線
領域ではエネルギー分解能の向上が実現し，銅酸化物高温超伝導体やイリジウム酸化物における磁気励起分散が観測されている。一方で，その間の Tender xray 領域（2 keV5 keV）においては RIXS 装置が存在せず，4d 遷移金属化合物の L 端における RIXS を用いた物性研究が不可能であった。本稿では，著者らが開発した Tender x 
ray 領域における新規 RIXS 装置を紹介する。特に Ru L3 端（～2.84 keV）において装置分解能140 meV を達成し，反強磁性体 SrRu2O6 におけるマグノン分散の観測に成功した。理論計算との比較から，Ru 化合物における多様な機能性の起源であるフント結合，交換相互作用，スピン軌道相互作用等の拮抗した物理パラメーターを精密に決定した。

体のはずである。粒子の散乱強度を運動量とエネルギーの1. 共鳴非弾性 X 線散乱（RIXS）

変化の関数としてプロットしてみると，そこから逆に固体

固体物理学においては，原子核が構成する格子上に配置された電荷軌道スピンの自由度を持つ電子系が多様な内でどのような素励起が生成されているのかを知ることができる。

相を実現する。相の理解には格子系と電子が形成する多様この散乱実験を，我々は放射光から生み出される高強度な基底状態と，その上での素励起を理解することが重要での光子を使って行うことができる。ここで，放射光のエネある。素励起は構成要素の集団的な運動によって構成されルギースペクトルは数 eV から数十 keV まで 4 桁にもわるものでありながら，素粒子物理学における“素粒子”とたり，どのエネルギーを入射光として使うかの自由度があ同等の数学的性質を持ち，系の低エネルギーにおける物性る。入射エネルギーを特に，試料中の化学元素の（ X 線）

は創発された“素粒子”たちの集団の振る舞いとして理解

吸収端に合わせた場合の実験手法が本稿で紹介する共鳴非することができる。従って量子物質の物性の理解のために

弾性 X 線散乱（ RIXS ）である13) 。以下著者の専門であは，素励起の分散関係（エネルギーと結晶運動量の関係）

る強相関遷移金属化合物群を例に，近年の進展を紹介する。

と，その間の相互作用を理解することが肝要である。

Fig. 1 に L 端 RIXS 過程の概念図を示す。 L 端とは吸収小さな固体試料を舞台とする素励起の分散関係をどのよの初状態が 2p 軌道の場合である。まず入射 X 線によってうに実験的に測定できるであろうか。自然界ではエネル

内殻 2p 準位の電子が価電子帯の非占有側（本研究ではギーと運動量の保存則が成り立つ。光子や中性子などを固Ru 4d 準位）に励起される。次に内殻準位に生じた空孔が体試料に照射して，いろいろな立体角方向で，粒子が飛ん

占有側の電子によって埋められ，その際 X 線を発する。

でくるか，さらにその粒子のエネルギーは元々のエネル

結果として，入射光と出射光の差によって与えられる移行

ギーと同じかどうかを調べる。エネルギー運動量保存則

エネルギー運動量を持つ素励起が価電子帯に形成されから，散乱粒子のエネルギーと運動量の入射時からの変化

る。出射光のエネルギーが入射光のエネルギーよりも小さはどこかへ受け渡されているはずなので，それは対象の固くなるので，光の“色”が波長の長い方向に変わって出て

344 ● 放射光 Sept. 2020 Vol.33 No.5
(C) 2020 The Japanese Society for Synchrotron Radiation Research

トピックス ■ Tender X 線 RIXS によるルテニウム酸化物反強磁性体のマグノン分散の観測2015 年以降の新規大型分光器群の建設ラッシュに伴い著しい分解能向上が実現された（ESRF ID32 ERIXS6), DLS
I217), NSLSII SIX8), TPS AGMAGS9)など）。本稿執筆
2020年 6 月現在 Cu L3 端35 meV 以下の装置分解能が実現されており，銅酸化物における電荷密度波とフォノンの相互作用10) ，詳細なマグノン分散11) ，プラズモン励起12) ，超伝導ギャップ励起13) など，高温超伝導の本質に迫る結果が続々報告されている。一方，硬 X 線領域の RIXS 装
置は主に 3d 遷移金属の K 端 RIXS の進展とともに発展してきたが，近年 5d 遷移金属 L 端に適用され成功を収めている。とりわけイリジウム酸化物 Sr2IrO4 における擬スピ
Fig. 1(Color online) Schematic of the resonant inelastic xray
scattering (RIXS) process. Xray photons tuned to a chemical absorption edge (2p4d transition for the Ru L3 edge) excite core electrons to the valence state. The excited systemthen undergoes radiative decay, thereby ˆlling the core holes
and emitting xray photons. As a result, the energy andmomentum diŠerence between the incoming and outgoing
photons is transferred to the valence state, which creates
elementary excitations.

ン 1 / 2 が構成する磁気励起分散の Ir L 端 RIXS による観測14) は，スピン軌道相互作用が重要な役割を果たす強相
関電子系の物理15)の発展に大きな貢献をもたらした。

2. Tender-Xray 領域 IRIXS 装置
このように強相関量子物質研究における L 端 RIXS の重要性が増す中，存在する装置が軟 X 線領域および硬 X
線領域に限られていたため，適用範囲は主に 3d 及び 5d

くるとイメージすればよい。運動量移行を変化させるには遷移金属化合物に限られていた。この間の 4d 遷移金属化

試料と入射出射光の配置を変化させればよい。光は系の合物には Ru, Rh 酸化物等の高機能触媒材料16)のみならず，

電荷と相互作用するため自然に電荷の励起を捉え得るが，Sr2RuO4 の非従来型超伝導17) やハニカム物質 a RuCl3 に中間状態 2p 正孔における強いスピン軌道相互作用の結)おける Kitaev スピン液体18（トポロジカル量子コンピュー果，磁気励起をも捉え得るのが最大の特長である。磁気励

ティング実現の候補）など，凝縮系物理学における重要な起の測定は歴史的に中性子散乱が用いられてきたが，中性問題が多く存在する。しかし， 4d 遷移金属の L 吸収端子と電子原子核の磁気結合定数は非常に小さいため，多（ Ru L3: 2.84 keV, Rh L3: 3.00 keV ） が Tender X 線 領域

量の測定試料（数グラム）を必要とする難点がある。一方（25 keV）に存在し，RIXS を用いた物性研究が不可能で

RIXS は量子電磁力学における共鳴散乱過程であるため散あった。

乱断面積が格段に大きく，薄膜試料のような少量の試料にこの状況を打開するため著者らはドイツ電子シンクロト

対しても十分なシグナルが得られる長所がある。さらに，

ロン DESY における 6 GeV 蓄積リング PETRA III,

元素ごとに共鳴エネルギーが異なり元素選択的に測定可能

namics Beamline P0119) において， Tender X 線領域をカであること， X 線からの大きな移行運動量のため逆格子バーする新規 RIXS 装置“ Intermediate-energy Resonant

空間の比較的広い部分を測定できることなどから，既存の（IRIXS）の建設を行った20)。
Inelastic Xray Scattering”

手法（中性子非弾性散乱や可視光ラマン散乱）を相補う特Fig. 2 ( a )に IRIXS 装置に関連するコンポーネントを示

長を持っている。今までに RIXS で観測されている固体中したビームライン P01の光学系を示す。大まかな流れは以における素励起としては数10 meV 程度のフォノン（格子下の通りである。1) 2 本のアンジュレーターで Tender X

Dy-振動），数 10 100 meV のマグノン（磁気励起）， 1 4 eV線を生成する 2) 2 結晶分光器（DCM）と高分解能分光器

程度の結晶場（dd）励起，および数 eV の電荷移動励起等（ HRM ）でバンド幅を絞った（～ 60 meV ）入射光を得るがある。2000年以前にはエネルギー分解能が 1 eV 以上で3 ) Kirkpatrick-Baez （ KB ）ミラーでサンプルに集光するあったため低エネルギーの集団励起の観測には不十分であ4) 散乱光のエネルギーをアナライザーで分光し，CCD デったが，近年の放射光輝度の増加により，著しいエネルィテクターで観測する。以下個別に詳細を述べる。

ギー分解能向上が可能になった。

Dynamics Beamline P01 はもともと核共鳴散乱と非弾

RIXS 装置は大きく分けて，グレーティングを用いる軟性 X 線散乱に特化した硬 X 線ビームラインとして構成さX 線領域（＜ 2 keV ）と結晶光学を利用する硬 X 線領域

れ，最小光子エネルギーは 6 keV であったが， 2017 年の（＞ 5 keV ）において独立に発展してきた。前者の軟 X 線

本プロジェクトの開始に合わせ 2 本の新規アンジュレー

領 域 に お い て は ， 2009 年 銅 酸 化 物 超 伝 導 体 母 物 質 La2ターを導入し，光エネルギーの下限を Tender X 線領域を

CuO4 に お け る マ グ ノ ン 分 散 の 観 測4) 以 降 （ SLS

含む 2.5 keV まで拡大した。これらのエネルギー領域で，研究分野が世界的に急成長している。さらに，
SAXES5)）は，大気および光学窓による X 線の吸収が大きくなるた

放射光 Sept. 2020 Vol.33 No.5 ● 345

Fig. 3

(Color online) (a) Crystal structure and G
type antiferromagnetic order of SrRu2O6. The RuO6 clusters are shownas grey octahedra. The local magnetic moments of Ru ionspoint along the caxis. (b) Photograph of a SrRu2O6 single
crystal. It has a clear hexagonal shape with a diameter of～50 mm.

（KB Mirror 側）からサンプルに到達し，Analyzer 側に散Fig. 2(Color online) (a) Optical layout of the IRIXS instrument
at the P01 Beamline. The positions of the beamline components with respect to the center of the undulators are indicated. (b) Drawing of a section of the IRIXS instrument, including the KB mirror, sample chamber and spectrometer.
(c) Schematic of the spectrometer specifying the position of
the sample, analyzer, and detector.

乱 さ れ る （ 水 平 散 乱 ）。 ス ペ ク ト ロ メ ー タ ー 部 分 が～100°のHUBER ステージに乗っており，散乱角 2u＝80°範囲で動く。試料は真空中の 5 次元マニピュレーター（u＝[0°], x＝[5°], x, y, z＝±6 mm）の上にマウン
, 90°
, 35°
トされる。試料は銅製ブレードを介して熱的に He クライ
オスタットと接触しており， T ＝ 20 K まで冷却できる。
試料チャンバーとアナライザーの間，およびアナライザーと CCD の間はベローズによって接続されており，運動量

め，IRIXS 装置の光学系はすべて真空下に置かれている。

移行と測定するエネルギーレンジを真空を保ったまま変更

Si ( 111 ) Pseudo Channel Cut で構成される 2 結晶分光器できる。サンプルの交換は，試料チャンバーの上部にある（ DCM ） は ， IRIXS 装 置 と 高 分 解 能 モ ノ ク ロ メ ー タ ー

窓から行う。図には示されていないが，試料チャンバー内（HRM）の差動排気の上流にある。DCM によってアンジにはフォトダイオードが設置されており，散乱角度 0 °～ュレーター光の単色化を行い，Ru L3 端2.84 keV で約600の範囲で動く。これを用いて測定前に試料の Bragg
100 °meV のバンド幅がまず得られる。 DCM の後に配置されピークのアライメントを行うことにより試料の角度オフセ

たスリットシステムによって水平，鉛直方向のビーム系をットを見積もることができる。また散乱角 2u ＝ 135 °の位定義する。低エネルギー励起（＜100 meV）の観測のため置にエネルギー分解蛍光ディテクターが配置されており，にはさらに絞られたバンド幅が必要であるため，これを新試料に入射光が当たっていることを元素別の蛍光をモニ規に開発された HRM で更なる単色化を行う。HRM の構

ターすることで確認することができる。

成はプロジェクト開始以降段階的に改良向上させてきた

Fig. 3(c)にスペクトロメーター部分の概念図を示す。発が，本稿投稿時の HRM は 4 つの非対称切断面 Si(111)で光点から同心円上に進行する出射光を一定の立体角範囲で構成されており，系のバンド幅は600 meV から60 meV ま

積分し，異なるエネルギーを異なる CCD ピクセル上に集で向上する。一方でビームの divergence は 20 mrad から光させることで RIXS スペクトルを得る。試料アナライ

150 mrad に増加する。 Si 結晶あたりの反射率は 2.84 keV

ザー CCD が半径 0.5 m の Rowland Circle 上に置かれてでおおよそ65であり，HRM の後のビーム強度は HRMいる21) 。アナライザーは SiO2 ( 102̃ ）ウエハーが 1.51.5

前の 13 に低下してしまうため，最終的なビームの強度mm の格子形状に切断され，それらが 0.2 mm の間隔で並と測定に必要な分解能をバランスすることが重要である。

んでいる Diced Spherical Analyzer である22)。この格子か単色化されたビームは KB ミラーによって集光され，サンら成る表面が曲率半径 1 m（Rowland Circle の 2 倍）の球

プル 位置へ と導 かれる 。サ ンプル 位置で のビ ーム 径は面を成すよう湾曲されており，球面波をエネルギーに応じ

HRM の ス キ ー ム に も 大 き く 依 存 す る が ， 現 状 の 4 て別の点に集光させる。結晶光学を利用する本スキーム自bounce HRM の場合40 mm（水平）150 mm（鉛直）程度

体は硬 X 線 RIXS でスタンダードなものであり，我々のである。

アプローチは硬 X 線技術の Tender 領域への拡張と言え試料に集光された X 線は系の電荷によって散乱され，る が ， 光 学 結 晶 と し て 通 常 の Si 結 晶 で は な く SiO2

エネルギーが変化する。このスペクトルを測定する(Quartz）を用いている点で新規性が高い23)。試料とアナIRIXS 装置の CAD 図を Fig. 2 ( b )に示す。 X 線は図奥側

ライザーの間には長方形のマスク（図示せず）が配置され，346 ● 放射光 Sept. 2020 Vol.33 No.5

トピックス ■ Tender X 線 RIXS によるルテニウム酸化物反強磁性体のマグノン分散の観測

アナライザーの垂直方向の露光範囲をおよそ 40 mm に制たり 1.4 mB のモーメントしか持たないことを示唆してお限している。このマスク形状を変化させることで運動量分り，この不一致の原因も不明であった。

解能をコントロールしたり，アナライザーの湾曲具合のエ

SrRu2O6 の高い転移温度とモーメントの減少を説明する

ラーからくる分解能低下を抑えたりすることができる。格

ために提案された理論をテストするためには，基底状態と子状の SiO2 結晶表面は有限の面積を持つため，サンプル

励起スペクトルを実験的に測定し，理論の予言との整合性から散乱した X 線は 1 つの SiO2 格子内に異なる角度で入を見るのが常套手段だが，本系においては困難が伴う。

射する。この結果 , 一定のアナライザー CCD 配置で DE

Fig. 3(b)に測定に用いた単結晶の写真を示す。本結晶は水＝ 1.3 eV の有限のエネルギー幅を分光器をスキャンせず

熱法によって合成されており，巨大な単結晶を得ることがに測定することになる。エネルギー分解された発光はピク困難である。典型的な単結晶は（非常に美しい 6 角形をセルサイズが13.513.5 mm の Andor iKon L CCD カメラ

とるのだが）直径が約50 mm にしかならず，これは肉眼で（ 20482048 pixels ）によって計測される。ビームは CCD

は確認できないレベルの小ささである。したがって，既存の鉛直方向にピクセルあたり5.8 meV で分散し，検出器のの多くの分光手法，特に中性子非弾性散乱は強度の観点か

3 mm をカバーする。実際に数 eV 範囲での RIXS スペク

ら本系に適用不可能である。従って磁気励起分散を観測す

ト ル を 得 る た め に は ， ア ナ ラ イ ザ ー の 角 度 と CCD の

るには RIXS 測定が必要である。この状況は他の多くのル

Rowland Circle 上の位置を変化させ，異なるエネルギー

テニウム化合物や薄膜試料でも共通しており， IRIXS 装を測定する。

置の開発の動機の一つともなっていた。以下に示す SrRu2
O6 の RIXS 測定の成功によって，幅広い磁性体に対する3. 反強磁性体 SrRu2O6 におけるマグノン
分散の観測

磁気励起スペクトルの測定可能性が示され，量子磁性体の分光研究が大きく広がったと言える。
（2837.5 eV），
RIXS 測定は Ru L3 吸収端の leading edge

2 年ほどの装置開発分解能向上の努力の結果，第一段に固定して行った。この散乱配置
p 偏光，散乱角 2u は90°階として装置分解能 140 meV を達成し（この時点では 2

では入射光と出射光の偏光ベクトル同士が必ず直行するた

bounce の HRM であった），集団励起の観測の準備が整っ

め，Thomson Scattering からくる弾性散乱（偏光ベクトた。装置性能の明瞭なデモンストレーションにはマグノン

ル同士の内積に比例する）を大幅に抑制し，低エネルギー

分散の観測が試金石となる。我々は蜂の巣格子ルテニウムの磁気励起（偏光ベクトル同士の外積に比例する）の選択

酸化物反強磁性体 SrRu2O624) を対象物質として選び，マ的な測定を可能にする。Ru2O6 蜂の巣格子層は化学的に不グ ノ ン 分 散 の 観 測 を 試 み た25) 。 SrRu2O6 は 極 め て 高 い

活性な Sr 層で挟まれているため［Fig. 3(a）］，面間磁気相N áeel 温度 TN＝565 K を持つ。高い転移温度は大きな磁気互作用は弱いと仮定できるため（解析の結果実際それが正交換相互作用および大きなマグノンのバンド幅を（ナイー

しいとわかる），移行運動量は試料角度 ui を回転させてス

ブには）予想させるので，測定上都合が良いと期待して本キャンした面内成分 q で表す（面外成分は無視する）。

系を選んだ。物性物理的な興味としては，この高い転移温

Fig. 4(a), (b)に q＝(－H, 0）および（－H, －H）方向

度の微視的なメカニズムについて異なる理論的描像が提示に 沿 っ た SrRu2O6 の RIXS ス ペ ク ト ル を 示 す 。 軟 X 線

されており，そのミクロな理解にはスピンハミルトニアン

RIXS とは異なり，Ru L3 端の大きな光子運動量のため，を決定する必要があった。層状物質における擬 2 次元ス

第一ブリルアンゾーン全体の分散関係をマッピングするこ

ピン系での高い温度での磁気秩序は，2 次元以下で連続対とができる。低エネルギーの正弦波的に分散したピーク

称性の自発的な破れが生じないことを示す Mermin-Wag-［Fig. 4(a), (b)の丸印］がマグノン励起である。q＝(－H,ner の定理と一見矛盾しているように見える。 RIXS によ0 ）方向ではピークは反強磁性秩序ベクトル q ＝(－ 1,0 ）るマグノン励起スペクトルの測定からスピンハミルトニアから発生し，（－0.5, 0）で最大エネルギーを取り，（0, 0）

ンを決定し，スピン軌道相互作用が本系の統一的な理解にで強度が最も弱くなる。これは反強磁性体におけるスピン

極めて重要であることを示した流れを以下で概説する。

動的構造因子の振る舞いと一致している。q＝(－H, －H）

Fig. 3 ( a ) に SrRu2O6 の 結 晶 構 造 と 磁 気 秩 序 を 示 す 。

方向では（－0.33, －0.33）でエネルギー最大値を取り，SrRu2O6 は空間群 P3̃1m に属し，格子定数 a ＝ 5.200( 2)Å

（－0.5, －0.5）でエネルギーが少し低下する。さらに，Eおよび c ＝ 5.225 ( 2 ) Å を持つ。 Ru イオンは酸素イオンに～0.65 eV にに運動量分散のない顕著なピークが観測されよって八面体的に配位され，2 次元面内で蜂の巣格子を形る（三角形）。これは S＝1/2 を持つ第一励起多重項 2Eg，成する。 SrRu2O6 は絶縁体であり， TN 以下で G タイプ

2T

1g への dd 励起である。

の反強磁性秩序を示す。この際局在スピンは c 軸方向を向得られたスペクトルを複数の Voigt 関数にフィットしてく。Oh 結晶場下で Ru 原子は形式価数 5＋を取り，4d t2g3

得られたマグノン分散関係を Fig. 4(c)に示す。まず，大き原子配置を持つ。高スピン状態での S＝3/2 の局所モーメ

なマグノン励起ギャップが q＝(0, 0）および（－1, 0）でントが予想されるが，中性子磁気回折の結果は Ru 原子あ

36 meV あり， c 軸異方性を持った反強磁性基底状態の高放射光 Sept. 2020 Vol.33 No.5 ● 347

は z 軸周りのスピンの回転に対する不変性に落ちており，観測されている c 軸（// z 軸）容易 G 型反強磁性秩序はMermin-Wagner の定理と矛盾しない。このスピンハミル

トニアンに線形スピン波近似を適用し，理論のマグノン分散を得た。二つのフィッティングパラメータの最適化値 J･S＝65 meV および K /J＝0.028に対する分散関係を Fig. 4(c)点線で示す。実験との一致は極めてよく，最近接ハイゼンベルグ相互作用に小さな異方性項 K ･ S ＝ 1.8 meV を導入した 2 次元ハミルトニアンで実験を再現できることがわかる。異方性項 K が小さくとも，マグノンのギャッ
プはおおよそ J･ K に比例するので，大きな交換相互作用
J ･ S ＝ 65 meV のおかげで大きな励起ギャップが実現されている。文献 25 ）では決定されたスピンハミルトニアンに小さな面間相互作用を入れた模型に対し古典モンテカル
ロ計算を行い，実験の転移温度 TN＝ 565 K をよく再現することも示した。
次に運動量分散を示さない E＝0.65 eV 多重項 2Eg, 2T1g
への dd 励起（三角形）について考察する。d3 イオン模型
においては，これらの多重項はフント結合 JH をもちいてエネルギー～3JH の位置にある。これからフント結合の直接的な見積もり JH ～ 0.25 eV を得る。これは Ru5＋ 孤立イ
オンの値（～ 1 eV ）よりも大幅に小さい。これは Ru t2g
Fig. 4(Color online) (a), (b) Ru L3 IRIXS spectra of SrRu2O6
along the (－H, 0) and (－H, －H) directions (in reciprocallattice units) taken at 10 K, well below the N áeel temperature.
The magnon peak positions determinied by spectral ˆtting
are shown as blue circles. The green triangles indicate thepeak positions of ionic spin-state transitions. (c) Magnon
dispersion as a function of in-plane momentum. The dottedline shows the results of a ˆt of the magnon dispersion to thespin-wave theory deˆned in eq. (1).

軌道と O 2p 軌道の間の強い混成により，孤立した S ＝
3/2 イオンに期待される値から磁気モーメントが減少する

ことを示す。軌道間の強い混成は，Ru イオン間の大きな交換相互作用と定性的に整合的である。
さらにこの dd 励起の観測によるフント結合の見積もりはマグノン分散のフィッテイングで現象論的に導入した異方性項の由来についても示唆を与える。t2g3 電子配置の基底状態はスピン角運動量 S＝3/2 およびクエンチした軌道

い安定性を反映していることがわかる。36 meV は温度に

角運動量 L＝0 を持つため，この多重項内でのスピン軌道換算すると約420 K であり，熱的に素励起を生成して長距相互作用の期待値は 0 である。しかし励起状態を介する

離秩序を破壊しようとすると系をこの程度の温度にしなけ

スピン軌道相互作用の 2 次摂動を考えると， S ＝ 3/ 2 の状ればならないと予想されるが，これは実際の転移温度 TN

態のうち Sz＝±3/2 が Sz＝±1/2 よりもエネルギーが下が＝565 K と定性的に良く一致している。さらに，マグノン

ることがわかる。見積もられた多重項のエネルギーを用い

分散は q＝(－0.5, －0.5）と（－0.33, －0.33）の両方で最てこのエネルギー差を求めると，これはマグノンのフィッ

大 183 meV まで到達しており，大きな磁気交換相互作用

テイングで現象論的に導入した磁気異方性項 K の値と極の存在を示す。

めてよく一致し，全体として統一した理解が得られる。こ得られたマグノン分散を理論的にフィットするために，
以下の 2 次元 S＝3/2 スピンハミルトニアンを用いた

れにより高い転移温度の主要な原因はスピン軌道相互作用と大きな交換相互作用からくる大きなマグノン励起ギャップであると結論付けることができる。

H＝J∑ SiSj－K∑S 2iz
〈i,j〉

(1)

i

このように RIXS スペクトルから得られる励起分散を理論的な模型と精密に比較することにより，量子磁性体の低エネルギー模型の決定ができることを示した。今回の研究

ここで Si＝(Six, Siy, Siz）はサイト i のスピン 3/2 演算子，では主にマグノン分散関係と dd 励起のエネルギーレベル

J は等方的な最近接ハイゼンベルグ相互作用， K ＞ 0 は一を緻密に解析したが，今後は RIXS の強度についても理論

イオン異方性項で c 軸異方性を生み出す。面間磁気相互作と精密に比較することにより，複雑な RIXS の微分散乱断用は小さいとして無視されているのでハミルトニアンは 2

面積に対する知見も得られていくことを期待している。

次元であるが，K＞0 の場合このハミルトニアンの対称性

348 ● 放射光 Sept. 2020 Vol.33 No.5

トピックス ■ Tender X 線 RIXS によるルテニウム酸化物反強磁性体のマグノン分散の観測

4. 今後の展望

9)

今回の Tender X 線領域 IRIXS 装置の開発により， X

10)線の幅広いエネルギー領域において RIXS 実験が可能になった。今後もさらなる分解能向上のため， Montel mirror

11)を用いた collimating optics26) による新スキームに進む予

12)定であり，理論上は Ru L3 端にて数十 meV の分解能が達成可能と見込んでいる。X 線領域における photon-in, pho-13)

ton-out プ ロ セ ス で あ る RIXS は バ ル ク 敏 感 な 測 定 で あ

14)り，清浄試料表面を準備するための結晶の劈開可能性および超高真空が不要である。従って磁場電場一軸圧力等の外場下における実験が比較的容易に実現可能である。固体系に限っても，RIXS の幅広い適用可能性を用いた量子物質のダイナミクス測定や，デバイスの外場に対する応答の元素別直接観測など，応用例は多岐に渡る。RIXS 技術

15)
16)
17)
18)
19 )

が今後の物性科学の重要な一翼を担うことは疑いようがな
20)

いと言えよう。

21)

謝辞
本研究は European Research Council Advanced Grant

22)``Com4Com''，日本学術振興会，独フンボルト財団の支援23)を受けました。本研究の遂行に協力頂いた文献 25 ）の共
著者の方々，とりわけ純良単結晶試料を提供してくださっ24)

た石川孟博士，高木英典教授，理論解析を共同で行ってく25)ださった Giniyat Khaliullin 博士に感謝を申し上げます。
26)

参考文献
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著者紹介
鈴木博人
Max-Planck-Institut f äur Festk äorperforschung
博士研究員
Email: H.Suzuki＠fkf.mpg.de
専門物性物理学，強相関電子系，放射光
分光［略歴］
2016 年 3 月東京大学大学院理学系研究科
博士課程修了，博士（理学）。 2016 年 4 月
日本学術振興会海外特別研究員，2018年 4
月 Alexander von Humboldt 財団博士研究員，2020年 4 月より現職。

放射光 Sept. 2020 Vol.33 No.5 ● 349

Spin waves in a ruthenate high-temperature
antiferromagnet revealed by resonant inelastic
x-ray scattering in the tender x-ray regime
Hakuto SUZUKI

Max-Planck-Institut f äur Festk äorperforschung, Heisenbergstraße 1, D70569
Stuttgart, Germany

Hlynur GRETARSSON

Deutsches Elektronen-Synchrotron DESY, Notkestraße 85, D22607
Hamburg, Germany

Hasan YAVASºDeutsches Elektronen-Synchrotron DESY, Notkestraße 85, D22607
Hamburg, Germany
Present address: SLAC National Accelerator Laboratory, 2575 Sand Hill Rd,
Menlo Park, CA 94025, USA

Bernhard KEIMER

Max-Planck-Institut f äur Festk äorperforschung, Heisenbergstraße 1, D70569
Stuttgart, Germany

Abstract

Recent progress in the development of Resonant inelastic xray scattering (RIXS) instrumentation in the soft and hard xray regimes has enabled comprehensive studies of magnetic compounds with 3d and 5d valence electrons, respectively. However, a RIXS instrument withcoverage of the L absorption edges of 4d transition metal compounds was not available, sincethese edges lie in the tender xray regime (25 keV), where suitable xray optics had not been developed. We have recently constructed the ``intermediate-energy'' RIXS (IRIXS) spectrometer atthe dynamics Beamline P01 at PETRA III, which is equipped with a speciˆcally designed xrayenergy analyzer. By using the IRIXS instrument, we have successfully observed the single magnon dispersion of a high-temperature ruthenate antiferromagnet SrRu2O6. The experiment demonstrates the power of the IRIXS method as a novel probe of elementary excitations in a large classof magnetic materials.

350 ● 放射光 Sept. 2020 Vol.33 No.5