Yb3+添加希土類酸化物セラミックモード同期レーザー
量子･物質工学専攻

戸倉川 正樹

まえがき
Yb 添加希土類酸化物セラミックの特徴を活かした LD 励起モード同期発振の実現、及3＋び単結晶に匹敵する超短パルスセラミックレーザーの実証を目指した。Yb:Y2O3 セラミックを用いて中心波長 1038nm､パルス幅 188fs 、Yb:Lu2O3 セラミックを用いて中心波長1033nm、ハルス幅 357fs 、Yb:Sc2O3 セラミック中心波長 1040nm、 Yb:YAG 中心波長1050nm においてモード同期発振を得る事に成功した。
1.背景が知られており、その事からセラミックスのそれ

近年 Ti3+:Al2O3 レーザーの登場によりサブ 10fsは単結晶の場合と異なるのではないかと考えらを発生する超短パルスレーザーは実験室レベルれた。しかし我々のナノサイズ微結晶作成技術とでは比較的簡単に得られるようになった。フェム

真空焼結法を用いて造られたセラミックス 10μトセカンドレーザー(以下 fs レーザーと記す)は加程度の grain と厚さ数Åの grain boundary から工や医療、多光子顕微鏡、周波数標準などヘの応なっている為、それが与える影響はマクロなもの用が考えられているが、産業界で実装するためにとは大きく異なり、常温において熱伝導率や屈折はコンパクトで高効率な fs レーザーの開発が必率などが測定されたがその値は単結晶の値と変要である。Yb は広い吸収スペクトル幅を持ち市わらないものであった。極低温における熱伝送率

販の InGaAs 系の Laser Diode(LD)で直接励起がにおいて単結晶との差異が出たとの報告がある

可能であり 1μm 付近に広い蛍光スペクトルを持が、フォノンの平均自由行程がグレインサイズをっている。また励起状態吸収が存在せず、量子欠超えたためと考えられる。散乱係数測定や破壊強3+損も少ない。上記理由から Ti :Al2O3 レーザーに度測定では単結晶よりも優れているという結果

代わる Yb 添加材料による LD 励起が可能で高出が出ている。また微量の焼結補助材の SiO2 や添力、高効率かつコンパクトな fs レーザーの研究が加活性化イオンが粒界に偏析しているか調べる世界各地で行われている。

ために蛍光分析をした結果、添加活性化イオンに2.セラミックスの特徴

ついては粒界部における偏析は見られていない。

セラミックスと単結晶の性質の違いとしてセ

3.希土類酸化物の特徴

ラミックスは多結晶体であり、結晶軸がランダム希土類酸化物(Re2O3,Re=Y,Lu,Sc)は代表的レで、粒界を有しているという事がある。セラミッ

ー ザ ー 媒 質 で あ る YAG と 比 べ 高 い 熱 伝 導 率

クスは単結晶と同じ組成比を持ちミクロな構造(10~15W/mK)を有しているが、非常に高い融点は同じであり、蛍光スペクトルや吸収スペクトル(>2400℃)を持つ為に既存の単結晶作製技術ではは単結晶とほぼ同じである。しかしマクロにみる作製が困難であった。我々はナノサイズ微結晶作と多結晶体では、粒界の厚さが熱特性、電気特性、製技術と真空焼結技術により高品質な希土類酸

機械的特性などの物性に大きな影響を及ぼす事化物セラミックスを作製する事に成功している。

希土類酸化物は YAG と比べカチオン密度が高く、E(cm-1)

結晶場の影響が出やすく蛍光スペクトル幅が広11000

が り や す い。 蛍 光 ス ペク ト ル の 半値 全 幅 か ら
Sech2 型の変換限界パルスを計算すると Yb:YAG10500

ではパルス幅 150fs 程度であるのに対し希土類酸

10000

F5/2500がり、カーレンズ効果が起きやすくなっている。

0

またサブ 100fs が得られるような他の Yb 添加材

Sc2O3
9.79

Latticeconstant(Å)

料と比べて熱伝導率が 2〜3 倍高く高出力化が可

Lu2O310.39

ギー準位図4.Yb イオンの特徴
Yb3＋のエネルギー準位と Nd3＋のエネルギー準5.分光結果
Yb イオンの分光結果から下記式を用いて吸収位を図 1 に示す。図から分かるように Nd は多数の準位を持ち基底状態 I9/2 からの吸収だけではなく、励起状態 F3/2 の状態でも吸収を持つ、このよう な 吸 収 を 励 起 状 態 吸 収 (excited stateabsorption 以下 ESA と示す)と呼ぶ。ESA により 励 起 さ れ た 電 子 が 放 射 緩 和 す る と (upconversion)可視域の光が放出される 一方 Yb3＋
は準位が二つしか存在しなく、ESA が存在しない
為に LD 励起時には高い吸収量子効率が得られる。
またシュタルク効果により分裂した準位間を利用しレーザー発振が行われる為、励起波長と発振波長が近く量子欠損(quantum defect)が非常に小さい。

Yb のスペクトルは結晶場の影響を受けやすい、

G 11/2断面積、放出断面積を求めた。
吸収係数 α (ν ) と吸収断面積 σ a (ν ) は単位体積あたりの添加イオン数を N としてσ a (ν ) =α (ν )N

これより吸収係数から吸収断面積を求めた。
放出断面積

1τ

= ∑ A( I , K )K

上準位寿命の逆数は上準位からの緩和確率の和である。ただし非放射過程による緩和は無いと仮定している。

β ( I , K ) = τA( I , K ) β : branching ratio

格子定数の影響を比べる為にイオン半径を示す

D 5/2

G 7/2
F 5/2
F 3/2

F 5/2

I1 5 / 2
I1 3 / 2
I1 1 / 2I9 / 2

図 1Y2 O 310.60

図 2 希土類酸化物中での Yb イオンのエネル能である。

G 9/2

F7/2

ΔE=9381000

べ 2 倍程度高く自己位相変調によるスペクトル広ΔE=977発生可能である。また非線形屈折率も YAG と比ΔE=1107

化物、特に Yb:Y2O3 ではパルス幅 74fs 程度まで

F 7/2
N d 3+Nd、Yb イオンエネルギー準位図

Y b 3+

Y b 3+

10absortion crosssection(10 ‑20cm2)

βは緩和する準位の比であり、Yb では 2 準位しか無い為 1 とできる。
放出断面積σは以下式で表せる。

λ2A( I , K ) g (ν )8πcn 2σ ( I , K ;ν ) =g (ν ) =I (ν )∫ I (ν )dν･･ラインシェイプ関数以上からσ ( I , K ;ν ) =6420850λ β ( I , K ) I (ν )
τ8πcn 2∫ I (ν )dν2900

図 3 吸収断面積

9501000
wavelength(nm)1050が確認できる。976nm の断面積は 950nm の断面λ空間に直すと

λ 4 β ( I , K ) I (λ )τ8πcn 2∫ I ( λ ) dλ3emission cross section (10 ‑20cm2)

σ (I , K ; λ ) =Y2O3Lu2O3
Sc2O38

上式より蛍光スペクトルと上準位寿命から断面積を導出した。
Yb は Re2O3 中では発光に寄与しない可能性のある C2 対象性を持つものと発光に寄与すると言われている C3i 対象性を持つ二つの置換サイトを有しており、置換の割合が分かっていない。そのため吸収断面積を決めるにあたっては 30%近くの誤差を含んでしまう。放出断面積においては上2.5

Y2O3
Lu2O3
Sc2O321.5
10.50900

図 495010001050
wavelength(nm)11001150

放出断面積

準位寿命より導き出している為に、それほどの誤差はないと考えられる。

積の 3~5 倍ある。

得られた吸収断面積を図 3 に、放出断面積を図 4

放出断面積は 976nm と 1030nm と 1080nm 付近に示す。図 2 で見たように結晶場の影響から各希にピークを持つ事が分かる。976nm のピークは吸土類酸化物で僅かにピークの位置がずれている収線と重なりを持つ為通常は発振が抑制される。

事が分かる。

1030nm のピークも僅かながら再吸収を持つ為に、試料の濃度や共振器 Q 値によって発振波長

吸収断面積では 976nm と 950nm に鋭いピーク
表 1 希土類酸化物特性一覧
M aterial

A b s.

FW HM

C ro sssection(1 0- 20 cm 2 )E m i.

FW HM

C ro ss
se ction(10 - 20 cm 2 )Y b:Lu 2 O 39762 .93 .1

1 0 31111 .1 5ce ram ic949

1 .0

1 0 78140 .3 6

Y b:S c 2 O 3975

ce ram ic

940

Y b:Y 2 O 3977

ce ram ic

950

1 .7

3 .18 .5

1 0 41

10

1 .2

1 .3

1 0 95140 .2 53 .5

1 0 31150 .9 5

1 .2

1 0 76160 .3 6

T h erm a lcon du ctivity(W m - 1 K - 1 )1 2 .5(crystal)nn2
1 0 -13e su

1.9 3

3 .9 6 ±16 .5

2.0 1(crystal)
171 .7 75 .3 3 ±1 .3 3
1.9 25 .7 9 ±1 .4 5

1030nm 付近か 1080nm 付近か決まる。

償にはブリュースターカット SF10 プリズム対

再 吸 収 の 影 響 を 見 積 も る 為 に 、 8at.% 1.5mm(48cm tip-to-tip length) とチャープ鏡(M4 中心波Yb:Y2O3 を用いた小信号利得の励起光強度依存性

長 1030nm -900fs2),の数値計算結果を図 5 に示す。

吸収体ミラー(SESAM 中心波長 1045nm 変調深放出スペクトルピークさ 2%)を用いており、曲率半径 400mm のミラー5(M3)で集光した。出力鏡には裏面反射の影響を防100kW/cm2450ぐ為に 30 分のウエッジをつけた。8at.%Yb:Y2O330

モード同期実験時はナイフエッジを使用して波2長選択を行った。以下に結果を示していく。
1018at% 1.5mm Yb:Y2O35Gth01.2

T=2%31kWｰ1102011060
1040
wavelength(nm)1080

output power(W)gain dB3

変調素子には半導体過飽和

1100

図 5 小信号利得帯域の変動

図から分かるように再吸収の影 響から利得のピークが放出断面積のピークよりも長波長側ヘシフトしている事わかる。

Cw multimode

0.8

Cw ~TEM00 mode

0.6

Mode-locked

0.4
0.2

5.実験内容0実験図を図 6 に示す。Z 型共振器を用いており、0に設計している。試料は 8at.% 1.5mm Yb:Y2O3 、1×100μm）、波長は 8at.%Y2O3 では 950nm、そ透過率 2%出力鏡を用い励起パワー3Ｗ時、sech2190mmPHRSESAM

M1M3M2LD1×100μm
PM43.5鏡を用い最大励起パワー3W 時にマルチモードでOC2f=753

次にモード同期実験を行った。

いて試料上で約 30×100μm に集光した。分散補f=8 f=-6.4 f=130

2.51.15W、TEM00 モードで 830mW を得た。の他の試料では 976nm を用い、4 枚のレンズを用

knifeedge2で示された共振器で cw 発振を行った。T=5 出力した。励起光源はブロードストライプ LD（4W、

図 6 モード同期発振実験図

1.5

始めにプリズム対、SESAM を用いずに図 6 点線ミックスを用いておりブリュースター角で配置

OC11lunched pump power(W)
図 7 8at.%Y2O3 出 力 特 性 multimode,TEM00mode は実験図点線で示された cw 発振時のデータ

ミ ラーと試料の斜入射で収差が補正されるよう

1.8at.% 1mm Yb:Y2O3 3at.% 1mm Yb:Lu2O3 セラ

0.5101mm

0.80.80.6291fs
0.40.20‑1‑0.5

00.5
delay time (ps)

553fs

3.2nm

1030
1040
wavelength(nm)0.40.20‑1.5

1‑1 ‑0.5

00.5 1delay time(ps)1.522.5

図 11 3at% 1mm Lu2O3 強度自己相関波形
inset 発振スペクトル (T=5%)

図 8 強度自己相関波形
1

SHG signal intensity(a.u.)

0.66.5nm

0.4
0.200
1025

1030

1035
1040
wavelength(nm)1045intensity(a.u.)

1

0.8intensity(a.u)

0.6intensity(a.u.)

1SHG signal power(a.u.)

SHG signal power(a.u.)

10.80.61039 1041 1043
wavelength(nm)0.40.201050‑202
delay time(ps)46

図 12 2.5at% 1mm Sc2O3 強度自己相関波形
inset 発振スペクトル (T=5%)

図 9 発振スペクトル型パルスを仮定しパルス幅 188fs スペクトル幅6.5nm､出力 220ｍＷ､97MHz､中心波長 1038nm

以上データの詳細、透過率の異なる出力鏡を用いを得た。以下に他希土類酸化物の結果を列挙する。

た時の結果も併せて次ページ表 2 でまとめる。そのまえに実験中にパルスの分裂により（利得がな0.80.6533fs

いから分裂する）パルス幅が制限された事に対す

intensity(a.u.)

SHG signal power(a.u.)

1る、考察を載せる。

3.5nm

ソリトンの条件式は下記式で表される。

10301040
wavelength(nm)0.41.76λAeff ,L D2πn2 L E pλ：発振波長0.20‑1τ soliton =‑0.500.5
1
delay time (ps)1.5

図 10 4at% 1mm Y2O3 強度自己相関波形
inset 発振スペクトル (T=2%)

2Ａ：非線型媒質内ビーム面積Ｄ２：共振器内負分散

n2：非線型屈折率

Ep：パルスエネルギー

L：結晶長式から分かるように D2 小さくするかパルスエネルギーを大きくする事によってソリトン条件を満たすパルス幅は狭くなる。しかし狭いパルスをを得る為にはそれに対応する広いスペクトルがない。Cw 発振からモード同期発振への移行時出必要となってくる。しかしスペクトルが広がると力の 5〜10mW 増加が確認できたが、ダブルパル利得媒質の利得のすその部分まで必要となってス移行時にも同様に 5〜10mW 増加が確認できた。

くる。すその部分は利得が小さい為に利得の中心6.まとめと考察、今後の展望部分で発振する場合に比べて全体の利得が低下表 2 に示すような結果を得る事ができた。出力はする。パルスが分裂し１パルスあたりのエネルギもっとも短いシングルパルスの時の値を示してーを下がりパルス幅が広がる事により、利得の中いる。

心部分だけで発振する事が可能となる為、全体のYb:Y2O3 において高濃度試料のパルスの方が短く利得が上がる。その為パルスの分裂後の方が利得なっている事について考察すると。再吸収によるが高くなる可能性を考えている。本研究では分裂損失から発振波長が利得の放出スペクトルのピしたパルスが SESAM の緩和時間内存在していたークからシフトした事により実効的半値全幅が為 SESAM による損失も１パルス時と変わってい増加した為と考えている。
Yb 添加希土類酸化物及びセラミックレーザーにおいて最短のパルス発生に成功した。この結果に

利得

1 pulse2 pulsesよりセラミックレーザーでも十分に短い超短パルスの発生が可能である事が証明できたと思っている。この結果から複数種の Yb 添加希土類酸化物セラミックを組み合わせた(例えば Y と Sc)

Frequency

複合セラミックモード同期レーザーがいっそう現実的なものとなったと考える。またカーレンズ
モード同期によるよりいっそうの単パルスかも早急に進めるべきテーマと考えている。
以上内容についてより詳しく知りたい 場合はレーザー研に所蔵の修士論文を参考されたし。電気通信大学図書館所蔵品はできれば差し替えた

Time

図 13 ダブルパパルスと利得帯域の関係い代物なので参考にしない方が賢明と考える。

表 2 Yb 添加希土類酸化物セラミックスモード同期レーザー発振 結果一覧

Δt(fs)

OutputWavelength Slope
power (mW ) (nm)efficiency

Rep. Rate
(MHz)

188

220 (T=2%) 1038

14%

971.8at.% 1.5mm 344
390
Yb:Y2O3
450

77 (T=2%)30(T=1%)
154(T=5%)

1031

16%

973at.% 1mm
Yb:Lu2O3357357 (T=5%) 103.5

35%972.5at% 1mm
Yb:Sc2O3

1.2ps 80 (T=5%)

8at.% 1.5mm
Yb:Y2O3104197