超広帯域液晶空間変調器を用いたアト秒パルスレーザーの開発
米田研究室 鈴木 知基
はじめに超短パルスレーザーを希ガス中で集光させ、非線形光学効果により容易に発生させられる超広帯域光は、紫外から近赤外までの比較的位相変化がゆっくりとした光となるため、原理的にはサブフェムト秒パルスを発生させることができる。この超広帯域光のスペクトル位相制御には、4-f 光学系の中心に空間光位相変調器(Spatial Light Modulator: SLM) を設置して補償することが行われてきた。[1] しかしながら、従来の液晶を使うものは、その位相制御性に優れているものの透過帯域が 450 nm 程度以上に制限されて、これが生成できる周波数帯域及びパルス幅を制限してきた。
本研究では、液晶材料を見直し、新しく京都の企業連合と共同開発された SLM[2]を用いて、従来よりも150 %広帯域化したスペクトル位相制御システムを構築し、パルス圧縮を実証することを行った。この研究では、合わせて高感度にスペクトル位相を測定できる
変形スパイダー(Modified Spectral Phase Interferometryfor Direct Electric-field Reconstruction:M-SPIDER)[3] を広帯域化したものの開発、それからのスペクトル位相情報を SLM にフィードバックするシステムも開発している。
1.

2.

S(𝜔) = I(ω) + I(ω − Ω)+2√I(ω)I(ω − Ω) cos[ ϕ(𝜔) − ϕ(𝜔 − Ω) + 𝜔𝜏]スペクトル干渉の cos 内の位相にスペクトル位相が存在していることがわかる。そのため、この位相項を抽出することでスペクトル位相の測定が可能となる。
超広帯域光のパルス圧縮実験構成
本研究における実験構成を図 2 に示す。Ti:sapphire
レーザー増幅器(パルス幅: ~25fs, 中心波長: 800 nm,繰り返し周波数 500 Hz)から出射された光はビームス
プリッタ BS1 で 2 つのパスに分けられる。1 つは Kr
ガスチャンバー中で集光され、非線形光学効果により超広帯域光を発生させる。その後、4-f と呼ばれる波長分散光学系によってスペクトル位相を SLM で制3.

SPIDER の原理

SPIDER は 2 光束干渉を利用して、スペクトル位相を測定できる光学系である。
2 光束として、光波E1 (𝜔)とE2 (𝜔)を考える。
このとき、干渉スペクトルS(𝜔)は次式のように表される。

S(𝜔) = |E1(𝜔) + E2 (𝜔)|図 2 実験構成図

図 1 遅延τとスペクトルシアーΩをもったパルス
E1 (𝜔) = E(𝜔) = √I(𝜔) exp[𝑖ϕ(𝜔)]とし、それに遅延 τ、周波数シフト Ω をもたせた光波をE2 (𝜔)とす
ると、E2 (𝜔) = E(𝜔 − Ω) exp(𝑖𝜔𝜏)となり、式は次のようになる。
S(𝜔) = |E(𝜔) + E(𝜔 − Ω) exp(𝑖𝜔𝜏)|2御される。M-SPIDER では、位相制御された 4-f 系からの被測定光をマイケルソン干渉計を用いて、二つのレプリカパルスからなる遅延光対にし(以下、この時の遅延時間をτとしている。)、それらと BS1 からの参照チャープ
光とを BBO 結晶中(タイプⅡ、結晶角 45 °)で交差するように集光し、遅延時間 τ、スペクトルシアーΩ/2π を伴う二つの和周波光を発生させる。それらの干渉スペクトルを分光器で取得し、そこから得られるスペクトル位相を SLM にフィードバックすることで、最短パルスへの圧縮を目指している。

超広帯域光のパルス圧縮実験
4-f 系のアウトプットの超広帯域光のスペクトルを
図 3 に示す。380~860nm(半値で 680~835 nm)にかけて十分に広がる超広帯域光が観測できた。
4.

10300

400

500
600
700
Wavelength [nm]

800

900

Intensity [a.u.]

Intensity [a.u.]

100

Replica 1
Replica 2340 350 360 370 380 390 400 410

Wavelength [nm]図 3 超広帯域光のスペクトル

図 7 レプリカパルスの和周波スペクトル

100500300 400 500 600 700 800 900 1000

Wavelength [nm]図 4 SLM の透過特性
この SLM の波長領域と波長分散を合わせ、384916nm の光が制御できるよう 4-f 系の回折格子、シリンドリカルミラーを選択した。波長分解能Δλ =0.83nm/pxとなった。

SPIDER シグナルは次式に従うことが明らかになっている。
S(𝜔) = I(𝜔) + I(𝜔 − Ω)+√I(𝜔)I(𝜔 − Ω) cos[ϕ(𝜔) − ϕ(𝜔 − Ω) + 𝜔τ]
このシグナルの位相 π ごと（山と谷）の波長を測定することで位相を抽出できる。これをθ(𝜔)とすると次のようになる。
θ(𝜔) = ϕ(𝜔) − ϕ(𝜔 − Ω) + 𝜔τ
ここに、遅延時間 τ、スペクトルシアーΩ を代入し計算することで、スペクトル位相ϕ(𝜔)を得ることができる。その結果を図 8 に示す。
Phase [rad]Transmittance [%]4-f 系では、京都光技術研究会、大日本科研、システムロード、大興製作所との共同研究により開発した超広帯域空間位相変調器（UV-NIR SLM）を利用した。
この透過特性を図 4 に示した。300-1050nm にかけて60％以上の透過率を持つことがわかる。

300Initial
1 FB

2001000550600650700750800

Wavelength [nm]850900

図 8 超広帯域光のスペクトル位相

10.80.60.40.20340

320350340360

380

400420

Wavelength [nm]図 5 M-SPIDER シグナル

Intensity [a.u.]τ と Ω/2π はそれぞれ 554 fs、4.39 THz とマイケルソン干渉計の出力のスペクトル（図 6）とレプリカパル
スのそれぞれ和周波スペクトル（図 7）の解析により求められた。

ここで赤線、青線はそれぞれ SLM による調整前と、スペクトル位相をフィードバックした場合(ψ(𝜔) =−ϕinitial (𝜔))を表す。
スペクトル位相及び図 8 で測定したスペクトル強度から計算された実時間パルス波形を図 9 に示す。赤線、青線は図 4 と同様であり、緑線はフーリエ限界スペクトル（スペクトル位相ϕ(ω) = 0）として計算をした結果である。

Intensity [a.u.]

Intensity [a.u.]

測定した SPIDER シグナルを図 5 に示す。これは遅延時間 τ、スペクトルシアーΩ/2π を伴う二つの和周波のスペクトル干渉である。

10.8Initial
1 FB
TL pulse

0.60.40.20-300-200-1000

Time [fs]100200300

図 9 超広帯域光の実時間パルス波形

570 575 580 585 590 595 600 605 610

Wavelength [nm]図 6 遅延 τ によるスペクトル干渉

図 9 の FWHM は位相制御前(赤線)が 73 fs、位相制御後(青線)が 34 fs となった。補償前から補償後にかけてパルス幅が減少しているが、フーリエ限界パルスよりもはるかに長いパルス幅を持つ結果となっている。この原因は、システムにおいて広帯域光のスペクトル位相を安定に保てる時間が、測定から制御する

5.

SPIDER 解析プログラムの構築

SPIDER シグナルの位相情報の取得を手作業で行うとフィードバックまでに数時間を要し、レーザーの安定な時間を超える問題があった。そこで、高速なフィードバックに向けて位相情報を FFT を用いて抽出するプログラムの構築を行った。また、シミュレーション用のスペクトルを用意し、結果が正しいことの確認を行った。
図 10 にシミュレーション用スペクトルとして中心波長λc = 800 𝑛𝑚、スペクトル幅Δν = 17.64 THzとし、
ωc = 2𝜋𝑐/𝜆𝑐 、σ2 = (2πΔν)2 /8 ln 2を仮定したガウシアンスペクトルを示す。波長域は700 − 900nm、分解能は0.2 THzとした。800nm において群遅延分散(GDD)は1000fs 2 とした。
0.860
Intensity

Phase50400.6300.4200.2

Phase [rad]Intensity [a.u.]

11000700750

800850900

Wavelength [nm]図 10 シミュレーション用スペクトル

Intensity [a.u.]

1
Replica 1
Replica 20.8
0.60.40.20380385390395370

380390400

410

Wavelength [nm]図 11 SPIDER シグナル

420

Intensity [a.u.]

410

415420SPIDER シグナルを窓関数としてハン窓をかけた
後 IFFT を行った。
IFFT されたスペクトルは次のように表される。
S(t) = ℱ −1 [S(𝜔 + 𝜔𝑐 )]= Sdc (𝑡) + 𝑆𝑎𝑐− (𝑡) + 𝑆𝑎𝑐+ (𝑡)ここで、Sdc (𝑡)、Sac+ (𝑡)、Sac− (𝑡)はそれぞれt = 0、τ、− τにピークを持ち、Sac+ (𝑡)次式で表される。
Sac+ (𝑡) = ℱ−1 [2√I(𝜔)I(𝜔 − Ω) exp 𝑖[ϕ(𝜔)− ϕ(𝜔 − Ω) + 𝜔𝜏]]|t − τ| < τ/2を満たすS(t)をハン窓を用いて抽出し、Sac+ (𝑡)とし、その他の成分は 0 とした。
ここで、偏角を取り、位相成分ψ(ω − ωc )を求めると、
ψ(ω + ωc ) = arg[Sac+ (𝜔 − 𝜔𝑐 )]= ϕ(𝜔) − ϕ(𝜔 − Ω) + 𝜔𝜏となる。
0.05
before filtering
after filtering

0.04
0.03
0.02
0.01
0-400-2000200400600

Time [fs]ここで、SPIDER シグナルは次式のように表される。

43.532.521.5
10.50405

図 12 レプリカパルスの和周波スペクトル-600S(𝜔 + 𝜔𝑐 ) = |E(𝜔) + E(𝜔 − Ω) exp(𝑖𝜔𝜏)|2
遅延 τ=300fs、スペクトルシアーΩ/2π = 3 THzと仮定
し、SPIDER シグナルを算出すると図 11 のようになった。

400

Wavelength [nm]Intensity [a.u.]

フィードバック時間より短いためであると考えられる。実際、この計測では 3 時間を超えるフィードバック時間を要している。
そこで、高速、高精度に測定できるよう M-SPIDERの改良を行った。測定にはスペクトル分解能 0.1 nm以下で 180-500 nm のスペクトル域を測定する必要がある。このため、SPIDER シグナルの測定では50cm 分光器の回折格子を回転させながら 7、8 個のスペクトル範囲で測定している。そこで、新たに 12bit の 1 inch の大面積、高精度な CCD2 次元検出器を導入し、広帯域を高ダイナミックレンジで少ないスキャン回数で測定できるようにした。

図 13 IFFT された SPIDER シグナル
導出したψ(ω + ωc )の両辺から𝜔τを引き、左辺をθ(𝜔 + 𝜔𝑐 )とすると次のようになる。
θ(𝜔 + 𝜔𝑐 ) ≡ ψ(𝜔 + 𝜔𝑐 ) − 𝜔τ = ϕ(𝜔) − ϕ(𝜔 − Ω)
ここでθ(ω + ωc )はスペクトル位相の差分方程式となっていることがわかる。
階差方程式は次のように解くことができる。
この階差方程式をϕ(𝜔) = 0を満たすωをω0 として、

430⋮

ϕ(𝜔0 − 2Ω) = −θ(𝜔0 − Ω)− θ(𝜔0 )ϕ(𝜔0 − Ω) = −θ(𝜔0 )ϕ(𝜔0 )=0ϕ(𝜔0 + Ω) = θ(𝜔0 )ϕ(𝜔0 + 2Ω) = θ(𝜔0 − Ω) + θ(𝜔0 )⋮Calculated
TL pulse
InitialElectric field [a.u.]

10.50-0.5

故に、内挿を用いてθ(𝜔 + 𝜔𝑐 )からϕ(𝜔)を求めた。
1Initial phase
Calculated phase

Intensity

50400.6300.4
200.2

800

850

100200次に、実時間パルス強度を示す。
1900

Wavelength [nm]図 14 スペクトル強度とスペクトル位相

Intensity [a.u.]07500

図 15 実時間パルス

100-100Time [fs]Phase [rad]Intensity [a.u.]-200600.8700-1

Calculated
TL pulse
Initial0.80.60.40.20

スペクトルE(ω)は次式で与えられる。
E(ω) = √I(ω) exp[𝑖𝜙(𝜔)]

計算した実時間パルスRe[E(𝑡)]を図 15 に示す。

-1000100200Time [fs]図 16 実時間パルス強度
仮定したスペクトル位相の場合と計算によって求めたスペクトル位相には多少のずれが発生した。パルス幅は仮定したスペクトル位相では114fs、算出したスペクトル位相では156fsとなった。

次にGDD = 100fs2 としたときのスペクトルを同様に計算した。
16Initial phase
Culculated phase

Intensity
0.8540.6
30.420.2

10700

0750800850900

Wavelength [nm]図 17 スペクトル強度とスペクトル位相

Phase [rad]I(𝜔)には仮定したものを用い、ϕ(𝜔)には導出したものとフーリエ限界パルスを計算するためにϕ(𝜔) =0の 2 種類を用いることとした。
スペクトルE(𝜔)と実時間パルスE(𝑡)の関係は次式で与えられる。
E(𝑡) = ℱ −1 [E(𝜔)]故に IFFT を用いてスペクトルから実時間パルスの計算を行った。
強度I(𝑡)は次式で与えられる。
I(t) = |E(t)|2 = |ℱ −1 [𝐸(𝜔)]|2
よって実時間パルス強度を算出し、パルス幅を求めた。

-200

Intensity [a.u.]

仮定したスペクトル位相と SPIDER シグナルの分
析によって算出されたスペクトル位相は図 14 に示したとおり、一致している。仮定した GDD は1000fs2であるのに対して、SPIDER シグナルの分析により算出された GDD は1033fs2 となった。

Intensity [a.u.]

10.80.6

Caluculated
TL pulse
Initial0.40.20-100-50050100Time [fs]図 18 実時間パルス強度

図 20 改良後の 4-f 系のデザイン

GDD = 100fs2 の場合には、パルス幅が共に24.5fsとなり、スペクトル位相の誤差が実時間パルス幅に影響を与えないレベルまで低下したのがわかる。

定盤と垂直に設置された回折格子に対し、定盤と平行にビームを入射する。分光されたビームは次のミラーによって若干打ち上げられ、回折格子の上を通過し、シリンドリカルミラーに垂直に入射する。シリンドリカルミラーでは再び定盤と平行になるように反射させ、SLM と向かう。ここまでと逆の手順により 1 つのビームへと再構成される。
打ち上げ角はできるだけ短くすることで、上下方向でのシリンドリカルミラーの距離がでないように設計を行った。これに伴い、市販の回折格子ホルダーでは上部が干渉し打ち上げ角が大きくなるため、あまり上部が干渉しない治具の製作を行った。

4-f 光学系デザインの変更
4-f 系の初期デザインは図 19 のように設計を行っていた。
6.

図 19 初期の 4-f 系のデザイン

図 21 作製した回折格子ホルダー改良した M-SPIDER によるパルス圧縮実験
この改良型 M-SPIDER システムの動作を調べるた
めに、Kr ガスチャンバー中を真空にし、広帯域化を抑えた被測定光を利用した。図 22 にその時のスペクトルを示している。
7.

Intensity [a.u.]

以前の系ではシリンドリカルミラーに対して斜めに入射していた。しかしながら、この状態では、フーリエ面が SLM に対して斜めになってしまう。また、形が点対称でなく、線対称であることから、波長に応じてシリンドリカルミラー間の距離が異なるということがわかった。これまで、アライメントにおいてHe-Ne レーザーや超広帯域光を用いていたため、気づかなかったが、波長 633nm の He-Ne レーザーと532nm のグリーンレーザーの 2 色でアライメントした際に He-Ne レーザーでは 4-f 系から出射されるレーザーが円形であるのに対し、グリーンレーザーでは楕円形となっており、コリメートに失敗していることがわかった。
そこで、4-f 系のデザインを改良し、以下のようなセットアップにした。

10.80.60.40.20740760780800

Wavelength [nm]820840

図 22 被測定光のスペクトル
このときの SPIDER シグナルは図のようになった。
388-404nm にかけて広がるシグナルが得られた。

同一条件下で複数回の測定を繰り返した際のスペクトル位相の測定データを図 26 に示す。

0.40.20380385

390 395 400
Wavelength [nm]405410Phase [rad]Intensity [a.u.]

10.80.6

1050-5-10-15740

760

780

800

820840

Wavelength [nm]図 23 SPIDER シグナル

図 27 同一条件下のスペクトル位相τ と Ω/2π はそれぞれ 610fs、5.21 THz とマイケルソン干渉計の出力のスペクトル（図 24）とレプリカパルスのそれぞれ和周波スペクトル（図 25）の解析により求められた。

Intensity [a.u.]

10.80.6

まとめ
超広帯域光発生装置および位相補償光学系の構築を行った。新しい SLM は 300 nm から 1050 nm までの広い光を利用できる。 新たに開発した MSPIDER を用いて 550 nm から 850 nm までのスペクトル位相を測定し 34 fs の超広帯域光を得ることができた。フーリエ限界パルス幅 2.6fs まで圧縮が行かない理由は、広帯域発生部において光の位相を安定に保てていないことが原因だと考えられた。位相検出の高速化を目指した結果、770-830nm の光に対しては、92fs→24fs のパルスの圧縮を行うことができた。この測定においても、スペクトル位相の揺らぎがまだ数rad あることが明らかになった。
8.

0.40.20740760780800820840

Wavelength [nm]図 24 遅延 τ によるスペクトル干渉
1Intensity [a.u.]

これから、同一条件下であっても例えば波長780nm では数 rad の位相ゆらぎがあることが分かり、この大きさは、実時間パルスでパルス幅を数 fs 変化させることがわかった。これは、空気伝搬部による分散変化の影響が考えられ、今後パージもしくは真空化などの対策が必要である。

0.8Rep. 1
Rep 2

0.6
0.4
0.20390395400405410

Wavelength [nm]図 25 レプリカパルスの和周波スペクトル
FWHM は赤線で示された位相制御前のパルスで92fs に対し、青、緑、黒線で示された 1、2、3 回フィードバックしたパルスでは 24-29fs となった。

参考文献[1] A. M. Weiner, et. al., Opt.Lett. 16(6), 326-328(1990).
[2] T. Tanigawa, et. al, Opt.Lett. 34(11), 1696-1698(2009).
[3] M. Hirasawa, et. al. , Appl. Phys. B 74 [Supp1], S255S299 (2002).
[4] E. Matsubara, et al., Optical Society of America B,Intensity [a.u.]

24 , 985-989 (2007)
10.8
0.6
0.4
0.2
0-150

Initial
1 FB
2FB
3 FB
TL pulse-100-500Time [fs]50

図 26 実時間パルス波形

100150[5] C. Rullére, “Femtosecond Laser Pulses Principles andExperiments Second Edition”, Springer[6] K. Yamane et al., , Optics Letter 28, 2258-2260 (2003)