新規熱伝導性フィラーの開発と電界整列による放熱シートの機能付加

九州大学

大学院システム情報科学研究院
助教 稲葉 優文
2023年10月12日
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発明概要• 特願2023-067264– 機能性シートの製造方法および機能性シートの製造装置• 重力によるフィラー沈降の影響を抑止• 電界整列などの整列性が向上• 熱伝導率が向上• 特願2022-170278– 伝熱シートおよび伝熱シートの製造方法• 多結晶ダイヤモンドフレークを新たに作製• これが電界整列可能であることを例証• ダイヤモンドフレークを用いた伝熱シートで熱伝導性向上
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従来技術（放熱シート）• 放熱シート– Thermal Interface Material（TIM）の1種– 熱伝導シート、伝熱シートなどの呼称もある– 車載半導体・パワー半導体素子などの放熱に利用– 熱伝導性フィラー+ポリマー樹脂で構成必要とされる性能

 高い熱伝導性
 高い柔軟性、密着性
 絶縁性（パワー用途）

ヒートシンク

発熱体
放熱シートなし

空隙(熱伝導率0.0157 W/mK)

発熱体
放熱シートあり3

従来技術（放熱シートの高度化）
フィラー低充填 フィラー高充填
柔軟性・密着性〇△
熱伝導率×〇• 柔軟性・密着性と熱伝導率の両立が必要• 解決策：フィラーの整列技術
高熱伝導率

低熱伝導率
ヒートシンク

熱源

ヒートシンク

電界整列
鎖状フィラー

熱源

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従来技術（フィラーの整列）
手法
電界整列
磁界整列
せん断力整列フィラー成長に関する整列

メリット
様々なフィラーに対応

デメリット
電圧印加の系が必要
フィラーに制限・前処理が必要
整列性
磁場印加の系が必要
面内方向は高い配向性
面直方向は薄くしづらい
汎用性が少ない
論文レベルでは高配向プロセスコストが高い場合が多い

電界整列：
粒子の分極を利用するため、材料選択性が小さい
様々なプロセスに組み込み可能
5粒子の電界整列++++++++ Coulombic force++-Particle• 電界印加 → 微粒子が分極• クーロン力により回転トルク発生• 微粒子が長軸方向に配向
6パールチェーンの形成
Attractive force++++++++--++-++ --++++-+--+ --++ --++ ++++ -Repulsive force

Pearl chain• 電界印加 → 微粒子が分極• クーロン力により回転トルク・微粒子間の引力・斥力が発生• 微粒子が長軸方向に配向・整列
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樹脂

アクリル樹脂層

ダイヤモンドg

断面図

Thermal conductivity (W/mK)

従来技術（電界整列）の問題点
1510501098765
Number of diamond filler particles

フィラーが沈降→低熱伝導率樹脂層の存在沈降の影響をシミュレーションと比較し検討→不完全な整列によって熱伝導率が大きく低下
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発明概要• 特願2023-067264– 機能性シートの製造方法および機能性シートの製造装置• 重力によるフィラー沈降の影響を抑止• 電界整列などの整列性が向上• 熱伝導率が向上• 特願2022-170278– 伝熱シートおよび伝熱シートの製造方法• 多結晶ダイヤモンドフレークを新たに作製• これが電界整列可能であることを例証• ダイヤモンドフレークを用いた伝熱シートで熱伝導性向上
9新技術の特徴・従来技術との比較• 従来技術の問題点であった、重力の影響を抑止し、整列性を向上する装置を開発。
• 従来はフィラーに対する重力の影響により整列法の効果が十分に発揮されなかった• 本技術の適用により、整列法の効果がより顕在化
し、電界整列しない場合と比較して2倍程度の熱伝導率が得られた• 柔軟・高熱伝導性の両立が容易になる

10回転機構を備えた平行平板電極系
電界整列：
沈降抑制：

平行平板電極＋ヒーター
PETフィルム
電極回転 ←New!

シリコーンシート
300 μm溶液
10 cm4 cm

4 cm

10cm

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放熱シートサンプルの作製
10cm

Rotation

光学顕微鏡

4cm

Voltage

4cm

HeaterRT
080℃→
31810cm

観察方向スライドガラス

53 min

柔軟性あり

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放熱シート（断面）
w/oR

周波数

-

電圧

0w/oR
500 Hz3 kVpp

5 kVppw/R
60 Hz

500 Hz

60 Hz

5 kVpp

5 kVpp

5 kVpp40 wt%○60 wt%20 μm

20 wt%

回転○

粒径

フィラー充填率

Scale bar: 100 μm• フィラー径、充填率、電圧、周波数、回転の有無で比較
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電極を回転する効果
電極回転なし（沈降）

電極回転あり（沈降なし）

GravitySheet
100 μmGravitySheet 電極回転あり・なしで比較（電界印加なし）
 電極回転によりフィラー沈降が抑制
14熱伝導率の変化
電圧あり

電圧なし

沈降回転ありThermal conductivity (W/mK)

回転なし

PDMS

100 μmシート

重力の影響の抑制

電極間に繋がる
パールチェーン形成

0.4w/oRw/R

0.14
0.20.020
Filler content (wt%)

熱伝導率の向上15

Thermal conductivity (W m-1 K-1)

伝熱シートの熱伝導率
1.2

500 Hz
20 μm 50 μm

1.060Hz20 μm 50 μm

w/oR

回転あり

w/R
20 μm, no bias

0.8

回転なし

0.6
0.4
0.2
0.00

10 20 30 40 50 60
Particle content (wt%)• 定常熱流法で測定• 高電圧でも電極回転により~30%熱伝導率向上• 60 wt%(~30 vol%)のとき、1.05 W m-1 K-1 (PDMSの~5倍)16電界整列法の付加価値
500 Hzμμμ60Hz

μ回転あり

w/R
μm, no bias

回転なし

• 同じ熱伝導率を低充填で実現• 柔軟性・密着性向上に効果• 高充填時にも熱伝導率向上• フィラー同士の密着性を高める効果

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発明概要
• 特願2023-067264– 機能性シートの製造方法および機能性シートの製造装置• 重力によるフィラー沈降の影響を抑止• 電界整列などの整列性が向上• 熱伝導率が向上• 特願2022-170278– 伝熱シートおよび伝熱シートの製造方法• 多結晶ダイヤモンドフレークを新たに作製• これが電界整列可能であることを例証• ダイヤモンドフレークを用いた伝熱シートで熱伝導性向上
18従来技術（球形フィラーと異形フィラー）
AlNウィスカー

球形でない異形フィラーによる放熱シートの性能向上
アルミナ

1D

https://nagoya.portals.inpart.com/vmy7Q5aV7pDz?utm_source=technol
ogies&utm_medium=portal&utm_term=latesth-BN
https://www.nscm.nipponsteel.com/silica-alumina/index.html

球形2D

https://doi.org/10.1038/s41598-017-18149-5

19新技術（多結晶ダイヤモンドフレーク）

https://spie.org/news/2884diamondnanotechnology?SSO=1

1D ナノロッド

球形（市販品）

2D フレーク（開発品）

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多結晶ダイヤモンドフレークの作製方法(a)

Nanodiamond(b)

W filamentdiamond
Si wafer(c)(d)
剥離後のダイヤモンド膜

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ダイヤモンドフレークの諸元

上面

サイズ分布 Average (≒1100 µm2)
N = 451

40Count

厚さ：1~2 μm
直径：~35 μm

断面200110100 2 1000
Area (µm )

10000

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フレークの電界整列性

球形ダイヤよりフレークの方が電界整列性が高い
ダイヤモンドフレークのフィラー応用が有望
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Thermal Conductivity (W/mK)

フレークによる電界整列放熱シート
0.50.4

ダイヤモンドフレーク＋電界整列→高熱伝導率化に有望

0.3
0.20.10.0A

FlakeSample PCD
(wt%)
AB
C
D
E

0002020

B

C

DE

Granular
Diamond(wt%)

Electricalalignment

Thermalconductivity(W m−1 K−1)

020
2000No
Yes
No
Yes

0.19
0.22
0.37
0.25
0.47

Thermalconductivity
Enhancement
to PDMS (%)
01695
3214724

想定される用途• 重力抑制– 放熱シート・高誘電材料などの機能性コンポジット
材料開発• ダイヤモンドフレーク– 放熱シートのフィラー材料– 塗料などの添加物

25実用化に向けた課題• 重力抑制– 現在、ラボスケールから製造スケールへのスケールアップ技術– 今後、ロールtoロールの装置実証を実施予定• ダイヤモンドフレーク– 量産技術– サイズ制御技術– 熱伝導率などの物性制御

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企業への期待• 重力抑制– 樹脂系コンポジット材料の構造最適化に有効– 樹脂・フィラーに関する知見をお持ちの企業様との共同研究を希望– 製造への導入検討を目指した研究連携• 溶媒中で粒子を並べることが高機能化につながりそうな場合は、お声かけください• ダイヤモンドフレーク– 量産・販売等を請け負う企業様との連携（ライセンス生産）を希望– 放熱シートのフィラー以外の用途開拓における相談・共同研究を希望• こんなこと試しにやってほしいなどあれば、お声かけください

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本技術に関する知的財産権
発明の名称
発明者
出願人

機能性シートの製造方法および機能性シートの製造装置
稲葉 優文、 清家 清弥、 陳 映晨、 末廣 純也、 中野 道彦
九州大学

出願形態

単独出願

出願番号

特願２０２３－０６７２６４

発明の名称

伝熱シートおよび伝熱シートの製造方法
大曲 新矢、 稲葉 優文、 清家 清弥、 陳 映晨、 末廣 純也、
中野 道彦
九州大学、産業技術総合研究所
共同出願
特願２０２２－１７０２７８

発明者
出願人
出願形態
出願番号

28

お問い合わせ先
九州大学
オープンイノベーションプラットフォーム（OIP）
サイエンスドリブンチーム
TEL:
FAX:
e-mail:092-400-0494
092-400-0527
transfer@airimaq.kyushu-u.ac.jp
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