フッ化物ファイバーを用いた Sr 光格子時計トラップ光源の開発
武者研究室

梶川	
  詠司

1. 背景と目的
1967 年の国際度量衡委員会にて Cs 原子時計の共鳴周波数である約 9GHz が世界周波数標準に採択され [1]、原子時計の精度は年々向上してきた。原子時計の不確かさはΔf / f に比例する
ので、Cs 原子時計などのマイクロ波時計より光周波数（数百 THz）の共鳴周波数を基準とする
光時計の方が不確かさを向上できる。しかし、光周波数のような早い周波数を直接計測できる
カウンターが無いため光時計の開発は困難であった。そして 2005 年にノーベル賞を受賞した光
周波数コムが光周波数カウンターの役割を果た
し光時計の開発が加速され、世界中で光時計の開発が行われている。2003 年には東京大学の香取准教授（当時）が光格子時計を提案し [2]、同グループによって最初に実証された [3]。それまでの光時計は、単一イオン時計と中性原子時計の２種類であった。単一イオン時計は単一原子をトラップするため原子間相互作用が無いという利点があるが、一方で S/N 比が弱く短期安定度が良くないという欠点がある。一方で中性原
子時計は原子間相互作用やトラップレーザーによる遷移周波数シフトが存在し、精度が低いがSN 比が良いという利点がある。光格子時計は両者の利点を兼ね備えた時計である。光格子時計
は原子集団をマジック波長でトラップする。マジック波長とはトラップレーザーによって生じる時計共鳴遷移の上準位と下準位のシフト量が同じになる波長であり、マジック波長でトラッ
プするとシュタルクシフトが相殺され、中性原
子時計の欠点を克服できる。Sr 光格子時計のト
ラップレーザーの要求値は、波長 813 nm（マジック波長）、出力 1 W 以上、周波数線幅 1 MHz
以下である。現在は、Ti:Sapphire レーザーが用いられているが、Ti:Sapphire レーザーは水冷装置などによって振動が生じ長期安定動作を困難にする原因の１つである。半導体増幅器(Tapered Amplifier : TA)を用いた方法もある。
TA を用いると２W 近い出力が得られるがビーム品質が悪く光ファイバーへ入射できるパワーが著しく低下するため実際にトラップに使用できるパワーが低くなってしまう。そのため、現在では Ti:Sapphire レーザーがトラップに用いられている。Sr 光格子時計に限らず、様々な光学実験において光源の性能向上が研究開発にとって大きな役割を果たす。Sr 光格子時計のトラップレーザーにおいても、小型、可搬、高出力、高ビーム品質、単一偏光、さらには長期安定動作可能といったことが求められる。そこで、我々はファイバーMOPA（Master Oscillator Power
1

Amplifier）という手法で次世代の Sr 光格子時計用トラップレーザー開発を行った。安定で単一周波数発振するマスターレーザーを光ファイバー増幅器で増幅する事で、マスターレーザーの安定度を維持したまま高出力な光を出力する事ができる。さらに、光学系をレンズやミラーの無いオールファイバーシステムにする事で長期安定動作可能な光源となり、次世代のトラッ
プレーザーの要求を満たす事が出来る。ファイバーMOPA のマスターレーザーには安定な外部共 振 器 型 半 導 体 レ ー ザ ー (External Cavity
Laser Diode : ECLD) を作成し、光ファイバー
増幅器には希土類添加（Tm3+添加）フッ化物ファイバーを用いた。
2. Tm 3+添加フッ化物ファイバー
希土類元素の中で Tm3+が唯一 813 nm に蛍光を持ち、813 nm の光を増幅できる。Tm を 810
nm 帯で遷移させるために 1064 nm で Tm3+を励起した。790 nm でも励起できるが 810 nm 帯に強い再吸収を持つため高輝度な光源で励起する必要がある。その点、790 nm には高輝度な光源が無いためコア励起が困難である。そのため、1064 nm の Yb3+：ファイバーレーザーでコア励起を行った。

図 1	
  810 nm 帯 の 遷 移 図
近年、数µm 帯のファイバーレーザーの研究が盛んに行われており赤外域においてシリカファ
イバーより損失の少ないフッ化物ガラスファイ
バーによって高い出力が得られている [4]。フッ化物ガラスファイバーはフッ化アルミニウム。
フッ化インジウム、そしてフッ化ジルコニウムを主材としたファイバーが一般的であり、フッ化 ジ ル コ ニ ウ ム を 主 材 と し た ZBLAN(ZrF4:57 %,BaF2:34 %, LaF3: 5 %, AlF3: 4 %[mole%])[5] ファイバーが一般的に広く用いられている。また、フッ化物ガラスファイバーによって広帯域の Supercontinuum(SC)光の発生も報告されている[6]。
しかし、不純物を取り除く事が難しく品質の良いフッ化物ガラスファイバーの作成は難しい。
そのため機械的強度が弱いという欠点がある。
ファイバー増幅器としてもフッ化物ガラスファ
イバーは良い特性を持つ。一般的な Tm3+添加シ
リカガラスのフォノンエネルギーは最大で1100 cm-1 なのに対して、ZBLAN ガラスは約565 cm-1 である[4]。そのため、シリカガラスは原子間の結合力が強く機械的強度も強い。母材がシリカガラスの場合、励起された原子の多くのエネルギーが非輻射遷移で消費されてしまう
ため蛍光できる波長に限界がある。一方、
ZBLAN ガラスはフォノンエネルギーが小さく、添加された希土類元素の広い波長域で蛍光を示
す [4]。フォノンエネルギーが小さいと輻射遷移確率が高くなるので上準位寿命が大きくなる。
810 nm 帯で遷移する準位の上準位寿命は、シリ
カガラスファイバーでは 14.2 µs、ZBLAN ファ
イバーでは 1350 µs であり[7]、ZBLAN ファイバーにすると十分 810 nm 帯を増幅できる。一方でシリカファイバーを母材とすると十分に増幅できない。以上の事から Tm3+添加フッ化物ファ
イバーを増幅器とした。
3. 空 間 系 フ ァ イ バ ー M OPA
Tm3+添加 ZBLAN ファイバーをファイバー増
幅器に、ECLD をマスターレーザーとして空間系でファイバーMOPA を構築し、後方励起によって増幅実験を行った。後方励起は、前方励起と 比 較 し て ASE(Amplified spontaneousemission)が多く雑音指数が高くなるが、出力パワーが高い。十分な出力を得るために後方励起で実験を行った。ファイバー増幅器に用いたフッ化物ファイバーは、Le Verre Fluoré 社製、コ
ア径 5.1 µm、MFD=5.6 µm @970 nm、クラッド径 125 µm、添加濃度 10000 ppm、ファイバ
ー長さ 1.5 m、NA=0.15、カットオフ波長 970
nm、の物を用いた。

に端面付近をペルチェ素子によって冷却しヒー
トシンクの自重によって固定した。

図 3	
  空 間 系 フ ァ イ バ ー M OPA 増 幅 結 果

図 4	
  端 面 付 近 冷 却 図
冷却した結果、以下のように約 6 時間増幅状態を維持できた。

図 5	
  増 幅 光 の 変 動
短期的なパワー揺らぎは励起光のパワー揺らぎによるものであった。そのため短期的なパワ
ー揺らぎは励起光を改善する事で対処できる。
長期的には 6 時間の動作は達成できたがファイバー端面の熱揺らぎを十分抑える事が出来ていない。そのため数ヶ月の動作は大変困難であり根本的な解決が必要であった。
また、Tm3+の発熱も考えノンドープフッ化物
ファイバーを融着しノンドープフッ化物ファイ
バー側から励起し、時間変動を測定した(図 6)。

図 2	
  空 間 系 フ ァ イ バ ー M OPA 実 験 図
この系で増幅実験を行い励起パワー13.5 W
にて 810 nm 帯におけるファイバー出射では世界最高出力の 1.68 W を出力する事ができた(図3)。
次に、長期動作について評価した。増幅した状態で出力の揺らぎを測定すると数分で出力が落ちた。これを熱による物だと考え図 3 のよう
2

V 溝のついたステージにカプトンテープで固定し、ペルチェによる冷却は行わなかった。

フッ化物ガラスファイバーとシリカガラスファ
イバーを低損失で結合しなければならない。そこで３つの方法で結合を行った。融着機を用いた直接接合(融着)、接着剤による結合、そしてFC コネクタによる結合である。
一般的なシリカファイバー同士の接合は融着機を用いてファイバーの端面同士を溶け合わせる事で融着が可能である。融着は低損失で容易な接合が可能であり、機械的強度も高い。しかし低融点ガラスファイバーとシリカガラスファ
イバーの場合は融点が大きく異なるため一般的な融着ができない。フッ化物ガラスファイバーとシリカガラスファイバーの融着は加熱と加圧による溶け合わない融着であり、近年報告された例 [8,9,10] を参考にフッ化物ファイバーとシリカファイバーの融着を試みた。
シリカガラスの融点は 1500℃、フッ化物ガラ
スは 260℃である[9]。そのため一般的な融着は不可能であり、報告例ではフッ化物ファイバーの端面が膨らみながらシリカファイバーに押し込
まれ加熱を加圧によって融着されている。
融 着 条 件 の 最 適 化 を 行 う た め に Le Verre
Fluoré 社製と FiberLabs 社製のフッ化物ファイバーを用いた。融着機についてはアーク放電によって加熱する融着機(FSM-40F)と、フィラメ
ントによって加熱する融着機(GPX-3000)を用いた。フッ化物ファイバーのクリーブにはPhoton Kinetics 社製 FK-11 もしくは FK-12 を用いた。フッ化物ファイバーとシリカファイバ
ーの直接接合は難しいが、以下のようにすると成功できる。それは加熱点をシリカファイバー側にシフトし、加熱されたシリカファイバーにフッ化物ファイバーが押し込まれる事によって十分な加圧を行うことである (図 8)。もし一般的な融着同様にファイバー中央を加熱点としてしまうと、フッ化物ファイバーの先端付近が膨
らんでしまい加圧不十分でフッ化物ファイバーが押し込まれないため接合がさらに困難である(図 9)。接合が成功した一例を表 1 に記す。

図 6	
  ノ ン ド ー プ フ ッ 化 物 フ ァ イ バ ー 端 面 か ら励起した時の増幅光変動
ノンドープのフッ化物ファイバーと Tm3+添
加フッ化物ファイバーの融着は GPX-3000 で行
い、表１のような条件で融着が可能であった。
表 1	
  フ ッ 化 物 フ ァ イ バ ー 同 士 の 融 着
Le Verre Fluoré 社製フッ化物ファイバー
Tm3+-doped 5.1/125 µm NA=0.15 vs Non-doped 5.1/100 µm NA=0.23

Power

2.1 W

On duration

0.2 sec

Pre gap

5 µm

Pre push

3 µm

Hot push

8 µm

Hot push delay

0.2 sec

Hot Push velocity

50 µm/sec

Distance
損失0.12 dB (2.7 %)6830 µm
図7

図 7	
  フ ッ 化 物 フ ァ イ バ ー 同 士 の 融 着
図 6 のようにノンドープフッ化物ファイバー側から励起しても顕著な改善は見られなかった。
固定方法やアライメントなどによって動作時間を伸ばす事が可能であるが、著しい改善は困難である。そのためオールファイバーMOPA 光源の開発が必要となる。
4. オ ー ル フ ァ イ バ ー M OPA
端面の熱揺らぎが長期動作の問題となったた
め、オールファイバーにすることで改善を目指した。オールファイバーMOPA 構築のためには
3

図 8	
  加 圧 が 十 分 な 時 の 接 合 図

図 9	
  加 圧 が 不 十 分 な 時 の 接 合 図

表 2	
  接 合 成 功 時 の パ ラ メ ー タ ー
SMF-28 vs FiberLabs 社製 Non-doped ZBLAN 6/125 µm
アーク放電(FSM-40F)

フィラメント(GPX-3000)

10 µm
右-870 µm

端面間隔
アーク点

Power

2.1W

On duration

0.5 sec
4 µm

押し込み量

25 µm

Pre gap

前放電-42 bit

Pre push

2 µm

on/off 時間

10/35 ms

Hot push

17 µm

放電時間

300 ms

Hot push delay

0.4 sec

放電 1

Off

Hot Push velocity

100 µm/sec

放電 2-60 bitDistance

6510 µm

on/off 時間

5/150 ms

放電時間

1 sec
約 1.5 dB

損失
図 10

図 12	
  接 合 成 功 時 の ZBLAN フ ァ イ バ ー 端 面

約 0.6 dB

損失
図 11

図 13	
  接 合 失 敗 時 の ZBLAN フ ァ イ バ ー 端 面

図 10	
  ア ー ク 放 電 に よ っ て 加 熱 し た 時 の 融 着 画

図 14	
  フ ッ 化 物 フ ァ イ バ ー の 曲 が り

像

図 11	
  フィラメントによって加熱した時の融着画像

次に空間系ファイバーMOPA で 1.68 W 出力
できた Le Verre Fluoré 社製 Tm3+添加コア径
5.1 µm、添加濃度 10000 ppm のフッ化物ファイ
バーとシリカファイバー（Nufern 社 1060-XP）の融着を試みた。しかしこれまでのような接合を再現する事が困難であり、接合を成功するた
めには融着機のパラメータ最適化だけでは不十分である事がわかった。まず端面角度が非常に重要になる。十分に押し込むためにはフッ化物
ファイバーとシリカファイバーの端面角度が互
いに 0°に近くなければならない。少なくとも1°以上の角度が付いている時に接合は成功しない。図 12 は接合成功した時の ZBLAN ファイ
バー端面画像であるが、押し込まれた ZBLAN
ファイバーが均一に膨らんでいるのがわかる。
一方、接合失敗時は ZBLAN ファイバーのふくらみが不均一になっている。
4

フッ化物ファイバーは曲がり癖がつきやすく接合の妨げになる。曲がり癖が付いた状態で融着機にセットすると、端面が傾いてしまい接合
失敗を招く。そのためフッ化物ファイバーの曲がり癖を直す必要がある。そこでファイバー先
端に重りを付けテンションがかかった状態で、温風機(ヒートガン)によってファイバーを加熱すると図 14 のように曲がり癖を直す事が出来た。フィラメントによって加熱を行う
GPX-3000 では融着点を不活性ガス(アルゴンガス)雰囲気にする。この不活性ガスの流量が不十分である時はフッ化物ファイバー端面に気泡のようなものが生じた(図 15)。GPX-3000 を用いて接合を成功するためには十分な不活性ガス雰囲気にする必要がある。

図 15	
  不 活 性 ガ ス が 不 十 分 な 時 の 端 面以上の事に注意して融着実験を行っても成功率は低く、接合に成功してもすぐに接合が外れてしまったり損失が大きかったりと良質な接合を得られなかった。そのため他の方法も試みた。
接着剤による接合を行った。GPX-3000 を用
いてシリカファイバーと ZBLAN ファイバーを突き合わせた状態で光を伝搬し、十分結合する
ようにファイバーの位置を調整した。GPX-3000
はファイバーの位置を 1 µm ずつ微調整可能でありエポキシ樹脂の硬化を待ちながら随時ファ
イバーの位置ずれを調整した。エポキシ樹脂は
EPOXY TECHNOLOGY 社の 353ND という比較的熱耐性が高く 1060 nm の光の透過率が98.263 %と透明性に優れたエポキシを使用した。
エポキシ樹脂を上手く硬化させると図 16 のよ
うになり、1064 nm の光を伝搬させると Tm3+の蛍光が確認できる事からコアに十分光が結合していることがわかる。これを上下からペルチ
ェ素子で十分冷却しながら Tm3+を励起した。約2W で励起したところでエポキシ樹脂が焦げてしまい、光が接合点を伝搬しなくなった。この時の励起強度は約 14 MW/cm2 である。我々の光学系では励起強度が高くなってしまうためこの
接合は不向きであるが、励起強度が低い場合であれば有効な結合方法である。

図 16	
  接 着 接 合 の 接 合 点
次に FC コネクタを用いた機械的結合を試みた。図 17 のように増幅部分を 2 段階に分けた。

結合させる必要がある。そこで Corning 社のHI1060(MFD 5.9 ±0.3 µm@980 nm)のパッチ
ケ ー ブ ル を 用 い た 。 カ プ ラ は OPNETI
Communications 社の分岐比 50/50、パワー耐性 7 W のものを使用した。WDM(Wavelength
Division Multiplexing) に つ い て はGooch&Housego 社 製 で 使 用 フ ァ イ バ ー は
HI1060FLEX である。HI1060FLEX の MFD
は 4.0 ±0.3 µm@980 nm である。コネクタについては FC/PC コネクタを使用した。FC/APC コ
ネクタにすると端面反射が抑えられ寄生発振が生じないが、FC/PC コネクタに比べて調整が難
しく結合効率が低くなる特徴がある。また、端面反射した光が熱となりエポキシ樹脂を溶かし、コネクタを壊してします恐れがあるため、
FC/PC コネクタのファイバーを用いた。光学系を構築したが WDM において信号光(813 nm)が
約 34 %損失してしまった。813 nm の光は
HI1060FLEX のシングルモード条件でない事が大きな損失を生んだ原因だと考えられる。
WDM で生じる信号光の損失が大きいため十分に増幅しなければ 1 W を安定して出力する事は難しい。
高い励起強度によって接合点の熱破壊が生じてしまう事を避けるために、2 段目の増幅器のコネクタをペルチェ素子によって冷却した。
WDM もペルチェ素子によって冷却を行った。
この FC コネクによるファイバーMOPA で 700mW ほどは出力できたが 1 W は熱破壊の危険があるため控えた。このとき結合点を通過するパワーの強度は少なくとも約 28 MW/cm2 であった。
1 段目増幅後のスペクトルを測定すると寄生発振が生じた。

図 17	
  FC コ ネ ク タ に よ る フ ァ イ バ ー M OPA
一般的な FC コネクタはファイバーがセラミ
ックフェルールにエポキシ樹脂で固定されており、ハイパワー使用時にはエポキシ樹脂が溶けて端面に流れてしまう。そのためハイパワー使
用時には注意が必要であるため増幅部分を 2 段に分けて双方向励起にする事で励起パワーを分散させた。また、Le Verre Fluoré 社のフッ化物
ファイバーは約 1.2 µm の偏心があり、結合効率を見積もったが 1 dB 以上の損失は出ない計算結果となったため光学系を構築した。Tm3+添加
フ ッ 化 物 フ ァ イ バ ー (Le Verre Fluoré 社 ) のMFD が 5.6 µm@970 nm なので、損失を減らすために同様な MFD を持つシリカファイバーと図 18	
  1 段 目 増 幅 後 の ス ペ ク ト ル
フッ化物ファイバー(Le Verre Fluoré 社)の屈
折率は 1.519 であるのに対して HI1060 の屈折率は 1.464 であり、結合点で生じるフレネル反5射率は 0.03 %(-34.69 dB)である。寄生発振を抑えるために戻り光の抑制が必要である。FC/APC
コネクタを用いた場合の戻り光は-60 dB であり
FC/APC コネクタによる機械的結合であれば寄生発振が抑制できると考えられる。
この結果から、フッ化物ファイバーとシリカ
ファイバーを低損失に直接接合できてもフレネ
ル反射が生じてしまうため直接接合によるオールファイバー化も難しいと考えられる。
5. ま と め と 今 後
次世代周波数標準の候補である Sr 光格子時計用トラップ光源開発を行った。Tm3+添加フッ化物ファイバーを用いた空間ファイバーMOPA
によって光学的要求は達成出来たが 1064 nm の
Yb3+:ファイバーレーザーによる励起強度が高く、ファイバー端面の熱揺らぎを生じてしまい
長期動作が困難であった。ファイバー端面の熱揺らぎを克服するため端面付近をペルチェによって冷却したが数時間の動作しか達成出来なかったためフッ化物ファイバーとシリカファイバ
ーの接合を試みた。接合方法は融着、接着剤による接合そして FC コネクタを用いた機械的結合を行った。融着ではアーク放電による融着樹とフィラメントによる融着機を用いて融着でき、融着機のパラメータ最適化が行えた。しかし、再現性や機械的強度が大変乏しく品質の良い融着が困難であった。接着剤による接着は低い強度の光が伝搬する場合(14 MW/cm2 以下)では有効であるが、我々のような高い強度の場合には不向きであった。FC コネクタによる機械的結合
では FC/PC コネクタを用いたため寄生発振が生じてしまった。そのため、融着によって低損失に接合できても寄生発振が生じてしまうため融着によるオールファイバー化も難しいと考えられる。これらの事から我々のファイバー
MOPA では FC/APC コネクタによる機械的結合
でフッ化物ファイバーとシリカフィアバーを結合する事が最も良いと考えられる。
フッ化物ファイバーとシリカファイバーの結合は実用的な光源開発において重要である。フ
ッ化物ファイバーの欠点は機械的強度が低く光源開発が難しい点にある。その欠点が克服されればフッ化物ファイバーは大変有用なファイバーである。光ファイバーを用いた光源開発では高い強度の光が結合点を伝搬すると熱による破壊が生じてしまう。フッ化物ファイバーのように低融点ガラスファイバーであればその影響が大きいため工夫が必要である。融着は大変有用な手法であるが再現性が乏しく注意するべき点がいくつかある事がわかった。再現性を上げるために、今回は融着のときに行わなかったが端面を超音波洗浄する事も必要であろう。超音波
洗浄によってクリーブした時に端面に付着したゴミが除去されるためである。強度が高い場合
は融着点の冷却も必要であろう。強度が低い場
6

合ではエポキシ樹脂による接着で結合する事も１つの手法である。FC コネクタによる機械的結合も、ある程度の強度に耐える事ができたため
シリカファイバーとの結合において大変有効な結合方法であるとわかった。今後は FC/APC コ
ネクタによる結合でオールファイバー化を目指す。安定に 1 W を出力する事は難しいかもしれないので、熱破壊を避けるために励起強度を下げる事や効率の良い励起方法を考える必要がある。
今後、フッ化物ファイバーを用いた光源開発が盛んに行われ関連製品の多様性が増し、ファ
イバーを用いた光源開発が発達されればと思う。
6. 参 考 文 献[1]“The International system of units (SI)” SI

Brochure. BIPM. 8th edition, 2006
[2]

M. Takamoto and H. Katori, “Ultrastable

Optical Clock with Neutral Atoms in an Engineered
Light Shift Trap”, Phys. Rev. Lett. 91, 053001（2003）[3]

M. Takamoto et al., “An optical lattice clock”,

Nature. 435, 321 (2005).
[4]

Stuart D. Jackson et al., “Towards high-power

mid-infrared emission from a fibre laser”, nature
photonics. 28, 423 (2012)[5]	
 www.hanamuraoptics.com/opticalfiber/leverre/leverr
e_fluoride_glass_fiber.html（ハナムラオプティクスHP）
[6]

Xin

Jiang

et

al.,

“Deep-ultraviolettomid-infrared supercontinuum generated in solid-core
ABLAN photonic crystal fiber”, nature photonics. 9,133 (2015)[7]

Pavel Peterka et al., “Theoretical modeling offiber laser at 810 nm based on thulium-doped silica
fibers with enhanced!

𝐻! level lifetime”, OPTICS

EXPRESS. 19, 2773 (2011)[8]

Hideyuki Okamoto et al., “Efficient 521 nm

all-fiber laser: splicing Pr3+ -doped ZBLAN fiber to
end-coated silica fiber”, OPTICS LETTERS, 36, 1470
(2011)[9]

Rawaa Al-Mahrous et al., “A Thermal Splicing

Method to Join Silica and Fluoride Fibers”, Journalof Lightwave Technology, 32, 303 (2014)[10] Vincent Fortin et al., “30 W fluoride glass
all-fiber laser at 2.94 µm”, OPTICS LETTERS, 40,
2882 (2015)