.

は じ

めに

著者の学生時代に金属組織学の講義をしていただいていた
西澤泰二先生から，「君たちは素材と材料の違いはわかりま
すか」と聞かれたことがある．先生によると「材料には機能があり，特に金属材料では組織を制御することによってその機能が生み出されている」との説明であった．その後，本間基文先生の研究室の門をたたき，永久磁石材料の研究を長年行ってきたが，まさに永久磁石は単相ではなく，二相からなる複合組織を制御して磁気特性を生み出す材料であるといえる．本稿では，永久磁石におけるその複合組織の制御に用いられるプロセスと磁気特性との関係をまとめてみたいと思う．

.

永久磁石の歴史と高性能化への条件

図(1)に近年における永久磁石の強さの変遷を示した．本図1

永久磁石の強さの変遷(1) (文献( 1 )を元にアップデー
ト， IOP Publishing. Reproduced with permission. All
rights reserved)．

会の関係者ならご存じの通り，本多光太郎先生による KS 鋼の発明が人類初の人工的磁石の発端となっている．それから100年余りが経過するが，その間十数種の磁石材料が開発されてきており，永久磁石の歴史はまさに新しい材料の開発とJs の高い物質を利用しなければならない．

(BH)max＝

Js Js
J 2s
Br Br B 2r
･ ＝
＝ ･ ＝
2 2m 0 4m 02 2m 0 4m 0

(

)

(1)

磁気特性の向上の歴史であったといえる．永久磁石の高性能

一方，図 2 のような理想的な状況が成り立つのも，永久磁化を図(2) で示すような飽和磁気分極 Js と残留磁束密度 Br石に外部磁界によって磁化反転が生じないよう高い HcJ があ(または残留磁気分極 Jr)の差はなく保磁力 HcJ において磁化ってこそである．結晶磁気異方性で考えると HcJ の理想値で反転が起きるような減磁曲線で規定される理想的な場合で考ある異方性磁界 HA は式( 2 )で表され，この値が高いほどえ る と ， そ の 強 さ で あ る 最 大 エ ネ ル ギ ー 積( BH )max は 式

HcJ は高くなる．なお，式( 2 )中の Ku は一軸結晶磁気異方( 1 )で示すように Js または Br の値によって規定されるため，性定数である．

2022年 3 月15日，オンラインにおける日本金属学会第170回春期講演大会にて講演．
東北大学大学院工学研究科知能デバイス材料学専攻教授(〒9808579 仙台市青葉区荒巻字青葉 6602)
DualPhase Microstructure Control for Improving the Magnetic Properties of Permanent Magnets; Satoshi Sugimoto(Department ofMaterials Science, Graduate School of Engineering, Tohoku University, Sendai)
Keywords: Saturation magnetic polarization, coercivity, maximum energy product, magnetic single domain, magnetic decoupling, twophasedecomposition, HDDR(hydrogenation, disproportionation, desorption, recombination), Ndrich
2021年11月 5 日受理[doi:10.2320/materia.61.275]

ま て り あ 第61巻 第 5 号(2022)
Materia Japan




表1

図2

代表的な元素，化合物における磁気特性と単磁区粒子
サイズ(4)．

理想的な減磁曲線と(BH)max の関係(2)．

た．結晶粒を微細にしていくと磁壁が入らず一つの磁区である単磁区粒子となったほうがエネルギー的に安定となるが，
H A＝

2 Ku
Js

(2)

まず，この磁化反転によって保磁力が決まる場合を考えてみよう．単磁区粒子の大きさは材料の持っている磁気異方性にしかし，この式( 2 )を見ると分母に Js があり，( BH )max を

よって異なり，表(4)のように各種材料の単磁区粒径は異な高めるため Js が高い物質を選ぶと，逆に HA と HcJ が低くなっている．これを見ると希土類元素を含む希土類磁石化合物ってしまうことがわかる．

の方が大きく，Fe，Co などの遷移金属元素の方が小さいこ

すなわち，永久磁石は Js (または Br )と HcJ という相反すとがわかる．また，磁気異方性も希土類元素を含む材料の磁る磁気特性を両立させるために複合組織を制御している材料

気異方性が化合物の結晶磁気異方性に起因する一方， Fe な

であり，それを実現させるための製造プロセスは近年においどの遷移金属元素の場合には形状によって生じる反磁界を利て目覚ましい発展を見せた． KS 鋼の約 60 倍の強さを有し用した形状磁気異方性によるものであるため，その異方性磁

佐川眞人博士によって開発された NdFeB 系磁石(3)は，こ界 HA は結晶磁気異方性を利用した希土類磁石化合物の方がの複合組織を制御して今や究極の磁石材料となり，電子・電大きいことがわかる．

気製品，電気自動車，さらには次世代航空機や風力発電など

単磁区粒子の場合，単磁区粒子の自発磁化(飽和磁気分極に利用され，政府が掲げるカーボンニュートラルの実現に欠Js )は磁化容易軸方向に向いている．その方向と反対向きのかすことのできない材料となっている．

外部磁界をかけた際，自発磁化が徐々に回転して磁化容易軸方向から外れ，磁気分極の値がゼロになった時の外部磁界の.


磁気特性と複合組織との関係

大きさが保磁力に相当する．結晶磁気異方性を利用した
Nd FeB 系磁石などの希土類磁石では，保磁力の理論値は残留磁束密度と角形性

先に述べたように式( 2 )で示される HA であり，Js が低く一

それでは永久磁石において，飽和磁気分極 Js や残留磁束

軸結晶磁気異方性定数 Ku の大きな化合物ほど保磁力が高く

密度 Br と保磁力 HcJ の両立をどのように実現するのか考えなる可能性がある．一方，形状磁気異方性の場合には高い飽てみる．Br と Js には式( 3 )の関係がある．

和磁気分極をもつ材料の単磁区粒子の形状を細長くすること

Br＝Js cos u(3)によって磁化反転しづらい粒子となる．このような単磁区粒

ここで u は，最も磁化されやすい方向である磁化容易軸方向子を形成させることが磁石の性能を上げることには重要であと永久磁石を機能させる際の外部磁界方向となす角度である．ただし，この磁石特性を生み出す単磁区粒子の相よりもり，これらを一致させることによって図 2 で示したような低い外部磁界で磁化反転してしまうような相が出現してしま

角形性の高い減磁曲線が得られる．永久磁石において磁化容うと保磁力は劣化するので，その出現を抑えて均一性の高い

易軸方向を揃えて図 2 のような高い( BH )max を目指すのが組織形態とすることも重要となる．

異方性磁石であり，磁化容易軸方向がランダムなのが等方性

ただ，以上の単磁区粒子に基づく保磁力機構は磁気的に孤磁石である．同時に保磁力より低い印加磁界で磁化反転が起立した単磁区粒子に成り立つ理論であることから，永久磁石

きるような箇所があると角形性が低くなり磁気特性も低いもの保磁力を発現させるためには，単磁区粒子が孤立するようのとなる．

な組織形態を作り上げる必要がある．すなわち，この組織が




保磁力




単磁区粒子の場合

一方で保磁力の発現に関しては様々な機構が唱えられてき

まさに本稿で述べる複合組織であり，マトリックスを非強磁性相，孤立した単磁区粒子を強磁性相とする複合組織が相当する．
一方で非強磁性相であるマトリックス相の体積分率が高く

本多記念講演なると保磁力は高くなるものの，永久磁石全体の飽和磁気分極が低下するため，式( 1 )で示す最大エネルギー積(BH)max
も低下してしまう．その意味で単磁区粒径が小さい遷移金属化合物で保磁力を発現させようとすると，相対的にマトリックス相の体積分率を高くせざるを得ないというデメリットが出る．また，単磁区粒子の磁化容易軸が一方向に揃っていな
いと異方性磁石にならず，これも( BH )max が低くなる．すなわち永久磁石は上述した複合組織を如何に制御して上述し

図3

初磁化曲線と減磁曲線．( a )核生成型，( b )ピンニング型(2)．

た残留磁束密度 Br と保磁力 HcJ を両立させて高い最大エネ
ルギー積を得るかを絶えず求めている材料である．


多磁区粒子の場合

い．これが上述した HA と Hex の関係である．一方で磁壁の次にこの強磁性の単磁区粒子が非強磁性相に分断されず孤ピンニング型の初磁化曲線は磁界を印加しても磁気分極は急立されていない組織の場合を考えてみよう．例えば単磁区粒には立ち上がらず高くならないが，保磁力はある程度発現す

子がつながって連続体になってしまった場合などがこれに相る．

当する．この場合では磁気異方性が小さい材料ほど強磁性相

最近まで，核発生機構と磁壁のピンニング機構の違いを明が連続体となって磁壁が入りやすくなり，その磁化反転も単確に説明することができなかったが，後述の元素戦略磁性材

磁区粒子の回転による磁化反転ではなく磁壁移動による磁化料拠点( ESICMM )における物質・材料研究機構( NIMS )を反転となって低保磁力となる．一方，磁壁が入るサイズにな中心とした解析により，上述の複合組織におけるマトリックっても，一旦高い磁界を印加して(着磁磁界Hex)粒内の磁ス(粒界相)の磁性によって変わることが明確になった．この

壁を掃き出してしまえば，単磁区粒径よりも大きな粒子径で意味で永久磁石の理論が大きく進歩したといえる．

も単磁区粒子と同じ状況を作り出すことができる．逆向きの以上をまとめると磁気異方性を生み出す相を単磁区粒子と外部磁界が印加されても，もし，この状態を維持できるならして磁化容易軸を揃え，さらにその体積分率を高くしながらば高い保磁力を得ることができる．この場合の保磁力は磁壁

非強磁性相中に分散させる組織からなる複合組織を自然界にが粒内に入ってしまうときに印加されている逆向きの外部磁即して形成させるのが永久磁石材料の作製プロセスとなる．

界の値で決まり，その磁界が Kronm äuller の式(式( 4 ))で表

以下では著者らの研究を中心にその複合組織を実現させていされる核生成磁界 Hn である．同時にこの保磁力機構が核生る事例について紹介する．

成機構である．なお， a は HA の低下を示す係数であり，

. FeCrCo 系磁石

Neff は局所的反磁界係数である．
H n ＝ a H A－

Neff Jsm0(4)1971 年に金子秀夫教授，本間基文教授ら(5) によって開発

この機構において高保磁力を得るには，外部磁界を印加してされた FeCrCo 系磁石は，スピノーダル分解によって非強磁壁を掃きだし，単磁区粒子となった粒子の周りを非強磁性磁性の Crrich 相(a2)内に単磁区粒子サイズの強磁性 FeCo

相で取り囲んで，再び磁壁が入らないようにした複合組織形

rich 相(a1)を出現させた複合組織を形成させて磁気硬化させ態を作ることが重要であることは単磁区粒子の場合と同じでる材料である．高温の a 単相領域で溶体化処理した後，二ある．式( 4 )からすると異方性磁界 HA が大きな希土類磁石

相分離面以下の温度で磁界を印加させながら熱処理すると化合物が有利であることがわかるが，注意しなければならな

FeCo 粒子は静磁エネルギーを下げようとして磁界方向に伸いのが磁壁を完全に掃くための着磁磁界 Hex と異方性磁界

長することから，その保磁力機構は形状磁気異方性と位置付

HA の関係である．すなわち， HA が大きすぎると Hex の大けられる．さらに多段時効処理，続く連続冷却処理を施すときさが十分でない場合には，磁壁が粒内から完全に掃きださ

a1 粒子は形状を保ちながら成長し， a1 相はより FeCo rich

れずに逆磁区として残存して，高い保磁力が得られなくなに a2 相はより Cr rich と両相の組成差が拡大する．それぞる．この意味でどのような永久磁石をどのくらいの着磁磁界

れの相のキュリー温度( Tc )を見てみると二相分離面直下でで利用するかは用途によって検討しなければならない．
一方，磁壁が入っても析出物などによってその磁壁移動をは a1 相， a2 相とも室温以上の Tc を持ち強磁性であるが，連続冷却処理後では a1 相の Tc はさらに高温に上がってより妨げることができれば高保磁力を得ることができ，この保磁強磁性，逆に a2 相の Tc は室温以下となり非強磁性となる．

力機構は磁壁のピンニング機構と呼ばれている．図に(a)この現象は，初磁化曲線をアナログ式装置で計測し，本系ま核生成機構，(b)磁壁のピンニング機構の永久磁石におけるたはアルニコ磁石の研究に携わった経験者であれば気づいて

初磁化曲線と減磁曲線を示した．核生成型の初磁化曲線は磁いるように，高温での磁界中時効処理後に急冷した試料の初界印加すると急に磁化が立ち上がるが，十分な磁界を印加し磁化曲線が核発生型であるのに対し，連続冷却処理後では磁ないと高い角形性と高い保磁力からなる減磁曲線は得られな

壁のピンニング型の初磁化曲線を示すことでもわかる．すな

ま て り あ 第61巻 第 5 号(2022)
Materia Japanわち連続冷却処理で組成差が拡大することによって強磁性ある粒界に存在する a2 相が増え， a1 相の磁気的孤立化が進

FeCorich(a1)相の単磁区粒子が非強磁性の Crrich(a2)相にんで保磁力を増加させることができる．著者ら(8)は，磁界中囲まれる複合組織形態をとり磁気的に孤立化が図られている

時効処理ならびに連続冷却処理を工夫することにより図のことになる．さらに FeCrCo 系合金の二相分離面は磁気変ように FeCrCo 系磁石の保磁力が Cr 量とともに単調に増態の影響により分離曲線が非対称となって FeCo 側に移行し加することを明らかにしている．

て尾根，すなわち Nishizawa Horn(6) を形成しているため，また，本系合金への Mo 添加は a1 相と a2 相の格子定数の二相分離面直下の高温での熱処理では副相であった a1 相がミスマッチを広げるため，スピノーダル分解における a1 粒連続冷却処理後の低温では体積分率の高い主相へと変化す

子の〈100〉への異方的分解を促進され，a1 粒子の軸比も増る．すなわち a1/a2 の量比が逆転し，a1 相が単磁区粒子サイ

加して高保磁力が得られる．従って Mo を添加した〈100〉ズで非強磁性の a2 相によって囲まれながらも主相として存

単結晶および柱状晶を用いると高い磁気特性が得られる．著

在する複合組織を得ることができる(7)．

者ら(9)(11)は，これに加えて本系磁石合金が現有の永久磁石

本系磁石合金における Cr 組成を増加させると非強磁性での中で唯一冷間加工できる材料であることを利用し，電磁鋼板と同じように再結晶組織を形成させて高性能化を図っている．この方法は本系合金の二相分離面以上の温度で出現する

a，a＋g，a＋g＋s 相間の相変態と冷間圧延を組み合わせることによって，図のように最近の鉄鋼材料でも注目されている数 mm 以上の異常粒成長からなる〈100〉再結晶組織が形成できることを示した方法であり，その磁気特性も単純な鋳造したままの合金の場合よりも格段に高い．
以上， Fe Cr Co 系磁石は Fe 系合金で知られている相変態をうまく利用して必要な複合組織を形成させ磁気特性を発現させている永久磁石といえる．

.

二相分離型 SmCo(Sm2Co17)系磁石

二相分離型 Sm Co ( Sm2Co17 )系磁石は， 1968 年 Nesbitt
図4

Fe Cr Co 系磁石における Cr 量(非強磁性相量)による
保磁力依存性(8)．

図5




ら(12) ， Tawara と Senno(13) により， RCo5 化合物( R 希土類元素)の Co の一部を Cu で置換した組成合金において，イFeCrCo 系磁石における異常粒成長過程(9)(11)．

本多記念講演ンゴット状態でも熱処理によって高保磁力が得られると報告の飽和磁気分極が低下して異方性磁界が増加した，もしくはされたことに端を発する．その後， Co を Fe で置換し， R

キュリー温度が低下して非強磁性となったことが関係してい量を低下させ， Zr ， Hf ， Ti の添加によって Fe の含有量をると考えられる．結果，その SmCo5 相によって単磁区粒子増加させて特性の向上を図ってきた(14) ．さらに最近ではサイズの Sm2Co17 相がとり囲まれて磁気的孤立化が進み，

NdFeB 系磁石で培われてきた作製プロセスを応用し，そ連続冷却処理した試料では高保磁力を示して，その初磁化曲の磁気特性は再び向上してきている(15)．

線も磁壁のピンニング型となるものと推察される．今後，連本系永久磁石の製法上の特徴は熱処理にある(16) ．すなわ

続冷却処理前後におけるこのセル界面に存在する SmCo5 相ち 1200 °C 近傍で焼結させ，そのまま 1130 ～ 1170°
C の溶体化

の磁性は研究の対象となるであろう．一方で溶体化処理がし処理，さらに750～850°
Cで等温時効処理した後400°
C以下まっかりできずに液相が三重点などに残ると，三重点は液相ので連続冷却処理する熱処理である．焼結では Sm rich の液

最終凝固箇所となるため，そこに酸化物が形成されたり，そ相が出現するために磁性相の充填率が上がる．一方，その温の近傍の結晶粒内ではセル状組織が形成されなかったりす

度から数十°
C下げた温度で行う溶体化処理は，液相を消し，る．このため，三重点近傍の結晶粒内では Sm2Co17 相が磁その後の等温時効処理ならびに連続冷却処理で後述の均一な気的に孤立化した単磁区粒子となるようなセル状組織形態がセル状の二相分離組織を形成させるために必要な処理で，得られず，強磁性の連続体となってしまって結晶粒界や三重Cu ， Fe が 固 溶 し た Sm2Co17 相 ( Th2Zn17 型 構 造 ま た は

点が逆磁区の核生成サイトのように観察される．まさに二相TbCu7 型構造)単相からなる過飽和固溶体を形成させる熱処

分離型 Sm Co ( Sm2Co17 )系磁石は， Fe Cr Co 系磁石と同理である．また， Zr などの添加元素は溶体化処理時に形成

様，溶体化処理とその後の時効処理，連続冷却処理におけるさせる過飽和固溶体の固溶領域を広げるために重要な添加元

組成差拡大によって理想的な複合組織を形成させて保磁力を素 で あ り ， こ れ に よ っ て Fe 量 を 増 加 さ せ る こ と が で き発現させている永久磁石材料といえる．

る(17)．等温時効処理はセル構造の組織の大きさを決めるものであり，その後の連続冷却処理は二相間の組成差の拡大に

.

Nd
Fe
B 系 HDDR 磁石

重要な役目を担っている．図に著者ら(18)が学生時代に観察した等温時効処理後と連続冷却処理後の TEM 組織を示し

NdFeB 系磁石において単磁区粒子の形成で保磁力を発た．その形態は数百 nm の Sm2Co17 相を数 nm の SmCo5 相

現させる方法として，液体急冷法にてアモルファスを形成さが取り囲むセル状の二相分離組織を示すが，等温時効処理後せ，その後の熱処理によって微結晶化(19) させる方法があと連続冷却処理後の両者には組織形態の差はないものの，保る．一方で HDDR 法(20)と呼ばれ水素との反応を用いて結晶磁力の値には差が見られる．これは等温時効処理時にセル状粒を単磁区粒子サイズまで微細化し，高保磁力粉末を得る方

組 織 は 形 成 さ れ る が ， 連 続 冷 却 処 理 中 に Fe と Co は Sm2法が報告されている． Nd Fe B 系磁石の主相 Nd2Fe14B 化

Co17 相中へ， Cu は SmCo5 相中へと拡散が進み， SmCo5 相合物は 650 ～ 1000 °C の水素中熱処理( Hydrogenation )によりNdH2 ， Fe2B ， Fe の 三 相 に 分 解 す る 不 均 化 反 応 を 生 じ る( Disproportionation )．この分解温度域において熱処理雰囲
気を水素から真空に切り換え強制的に脱水素すると， NdH2
から水素が放出(Desorption)され，それと同時に再結合反応( Recombination )を起こしてサブミクロンオーダーの Nd2
Fe14B 化合物相が形成する．また， HDDR 中に原料粉末中に存在していた過剰の Nd rich 相が液相となって結晶粒界に浸透し，再結合した Nd2Fe14B 化合物相が磁気的に孤立化して保磁力が高くなる． HDDR 法は液体急冷法とは異なり，水素との反応の制御によって磁化容易軸方向を一方向にそろえることが可能であるため，高性能 NdFeB 系ボンド
磁石用粉末の作製方法として知られている．
著者らは図(21)のような HDDR 現象が生じる水素圧と温度の関係を熱力学的に求め，これに基づいて水素圧を制御しながら(減圧水素下で) HDDR 処理をすることによって異方性粉末が作製できることを見出した．この水素圧を制御した処理(d HDDR と呼ばれている)では，水素の吸収，放出反応で生じる発熱反応や吸熱反応が抑制され，結果， HDDR
図6

二相分離型 SmCo 系磁石合金における熱処理過程による 磁 気 特 性 と セ ル 状 組 織 変 化 ( 文 献 ( 16 ) を 参 考 に 作成)(16)(18)．

ま て り あ 第61巻 第 5 号(2022)
Materia Japan

過程で出現する Fe ， NdH2 ， Nd2Fe14B 間の結晶学的方位関係も維持されており，著者らはこの維持が粉末内の結晶方位が揃った異方性粉末の作製メカニズムには重要であると考え

た(22) ．また，不均化組織が Fe と NdH2 相が成すラメラ状

く Nd2Fe14B 相の単結晶からなる粉末を得るプロセスを考案の組織であると結晶方位関係が維持され，NdH2 粒が球状化した．この原料粉末を用いて d HDDR 処理を施したとこ

すると結晶方位関係が失われることも見出し，両組織の制御

ろ，現在までにおいて最高の磁気特性を示す Nd Fe B 系

が異方性発現の鍵であることも指摘した(22)．さらに原料粉

HDDR 粉末の作製に成功している(23)．これらの組織変化を

末内のマイクロクラックならびに粒界近傍では，不均化反応

まとめて図に示した．現在，この磁石粉末を用いたボンド

後に NdH2 が球状化した組織が多く存在することも明らかに

磁石は，後述の焼結磁石を用いた場合と異なり，渦電流損失

した．

によって生じるジュール熱の発生を少なくできるため，次世これらの知見に基づき， HDDR 用の Nd Fe B 系原料粉代電動アクスル用モータの磁石として期待されている．

末の作製では，インゴットを 700 °C 近傍で熱処理して Nd rich 相を粒界に這わせ，さらに水素解砕を500°
C 近傍の高温

.

Nd
Fe
B 系焼結磁石で行って粒界破壊のみを生じさせ，マイクロクラックが少な
液体急冷法や HDDR 法を用いない希土類磁石では，結晶粒径が単磁区粒子サイズよりも大きくなるため，磁壁が結晶粒内に入り磁化反転が起こりやすくなる．このような代表例
として NdFeB 系焼結磁石があるが，単磁区粒子から構成
されていない材料の場合には，式( 4 )に示したように如何に逆磁区を結晶粒内に入れないようにするかがポイントとな 異方性磁る．これを決定するのが結晶粒を構成する主相の◯ 着磁磁界 Hex ，◯
 結晶粒サイ
界 HA ，磁石を利用する際の◯ 存在形態とその◯ 磁性である．◯
ズ D ，そして粒界相の◯HA が大きい磁石では，利用する前に施す主相結晶粒から磁 着磁磁界 Hex が大きくす
壁を掃いて単磁区化させるための◯る必要があるので，Hex に十分な大きさがないと逆磁区が残存してしまう． Nd Fe B 系磁石では主相の Nd2Fe14B 相の図7

Nd Fe B 系磁石の HDDR 処理における水素圧と温度の関係図(21)．

図8




異方性磁界 HA が 6.1 MAm－1(4) と現在利用されている着磁器で達成できる磁界なので利用できるが， Sm Fe N ( Sm2

NdFeB 系磁石の HDDR 処理における組織変化の模式図(23)．

本多記念講演Fe17N )系磁石や SmCo5 磁石の HA は Nd2Fe14B 相より一桁大きいことから，これらの磁石を利用する場合には，Hex の
大きさは検討すべきものとなっている．

じるためと考えられている．
一方，このように結晶粒を微細化されても，最終的には結存晶粒の周りに粒界相がどのように存在しているか，その◯ 結晶粒サイズ D が小さくなれば単磁区になって一方，◯

 の着磁プロセ
在形態によって保磁力の発生状況が変わる．◯

いる確率が増えるため，逆磁区の存在確率が減り高保磁力にスにおいて単磁区としても，この単磁区粒子が磁気的に孤立つながる．これが，著者らが経産省， NEDO の希少金属代した状態でないと高保磁力は得られない．すなわち，上述し替材料開発プロジェクトにおいて NdFeB 系磁石の開発者

た Fe Cr Co 系磁石と同じようにマトリックスが非強磁性である佐川博士(3)と取り組んだ

He ジェットミルなどで粉末で，強磁性の磁石相を取り囲むような組織形態を形成させる

粒径を細かくし，焼結磁石における結晶粒を微細化した研究必要がある． Nd FeB 系磁石において，この役割を果たすの指導原理である．結果，1 mm 程度の粉末粒径にすれば Dyのが Ndrich 相である．したがって，Ndrich 相を如何に均

フリーでも当時の磁石レベルで高保磁力を得て省 Dy が可能

一にかつ Nd2Fe14B 相との結晶粒界にいきわたらせるかがポとなる技術につながった(24)(25)．ただ，焼結磁石においては

イントとなる．これが図 9 において説明した我々が作製しこの粉末粒度が均一でないと磁壁の入り方が粉末粒径によった単磁区粒子サイズの粉末を利用した焼結磁石において高保て異なってしまうため，保磁力の値に分散ができてしまうと磁力が得られなかった理由の一つと言える．

いう問題があった．著者ら(26)(27) は，先述した HDDR 法とまた，Ndrich 相は酸化しやすく三重点で酸化物などの欠本粉砕法を組み合わせることにより，図のように Nd2Fe14

陥を形成したり， Nd2Fe14B 相との界面に Fe などのソフト

B 相の単磁区粒径サイズで粒度分布のよい粉末を作製するこ

磁性相を出現させやすくしたりするため，その酸化は防がねとに成功している．しかし，逆に粒界相である Nd rich 相ばならない．最近の研究で，粒界相の Nd rich 相には酸素 存在形態を制御するまの量や分布形態，すなわち粒界相の◯含 有 量 に よ っ て 異 な る dhcp Nd ， fcc の Nd O ， hcp のでには至れず，高保磁力は得られてはいない．

Nd2O3 などがあること， Ga などの添加によって粒界相が変この結晶粒微細化を進めて改善したものに NdFeB 系熱化することなどがわかってきている(32) ．さらに本系焼結磁

間加工磁石がある(28)．これは液体急冷法で作製した急冷薄石における Dy 削減方法として知られる粒界拡散法(33) を応

帯を熱処理した後にホットプレス，熱間押し出しなどの熱間用して Nd で行う浸透拡散法(34)(35)によって Nd rich 粒界相加工によって， Nd2Fe14B 相の磁化容易軸方向である c 軸方の幅が広くなり， Nd2Fe14B 主相の磁気的な孤立化が進ん

向を一方向に揃えた異方性磁石であり， Hioki ら(29)(30) によ

で，さらに高保磁力になることが報告されている．しかし，って重希土類フリーの NdFeB 系熱間加工磁石がハイブリ

Nd rich 相は主相の Nd2Fe14B 相よりも飽和磁気分極の値がッド自動車の駆動モータに利用されたことが報告されてい低いことから，多く出現させると磁石全体の飽和磁気分極がる．また， La, Ce の利用によって低コスト化が図られた報下がり，結果的には( BH )max も低下してしまうので，その告も最近ではなされている(31)．なお，この異方化のメカニ

体積分率，すなわち磁石組成の検討は必要となる．

ズムは熱間加工中に粒界相の Nd rich が液相になり， Nd2

 磁性が保磁力に影響を
最近，この粒界相について，その◯Fe14B 結晶粒が回転，さらには Nd2Fe14B 相の結晶粒成長が及ぼ すこ とが NIMS を 中心 とした 元素 戦略 磁性材 料拠 点

c 軸よりも a 軸方向の方が速いため優先的な結晶粒成長が生(ESICMM)の研究で明らかにされている(36)．そのひとつに放射光を利用して粒界相である Ndrich 相が Fe を多く含む
ため強磁性であり，その組成における Fe 量を下げることが保磁力増加の指針であることを示したことが挙げられる．さらに浸透拡散法などで，その磁性を非強磁性に近づけることによって，初磁化曲線や磁化反転挙動が磁壁のピンニングタ
イプ型から核生成型に変化すること，さらにそれをマルチス
ケール組織観察，保磁力の角度依存性，計算機シミュレーシ
ョン，保磁力の温度係数，などの解析技術から明確にした報告もある．これらの結果は長年，永久磁石材料で難しいとされていた保磁力機構に対し，統一見解を明解に示した重要な研究と考えられる．すなわち，いずれの永久磁石でも単磁区粒子が磁気的に孤立している複合組織形態を作り上げ，それを如何に保持するか，ここに高保磁力化の指針があることを明確にしたものであると言える．

.
図9

NdFeB 系磁石における単磁区粒子サイズの粉末作製法(26)(27)．

ま て り あ 第61巻 第 5 号(2022)
Materia Japan

ま

と

め

本稿では，永久磁石の磁気特性を向上させるための複合組

織の形成について示した．今，振り返るとその製造プロセスの改善の歴史は，無意識ながらもこれに基づいてなされてきたものと言える．今後も本分野が新たな材料の開発も含めて発展していくことを期待したい．

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★★★★★★★★★★★★★★★★★★★★★
1984 年

東北大学大学院金属材料工学専攻博士課程
前期 2 年の課程修了
1984年 4 月 東北大学 工学部 助手
1992年 3 月 東北大学 工学部 助教授
2006年 4 月―現職
専門分野磁性材料学◎永久磁石，高周波磁性材料の開発と応用に従事．

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杉本




諭

本多記念講演