エレクトロニクス

高出力・高効率純緑色レーザエピの光物性評価

1[1210]

積分強度（arb. unit）

2µm

0.3

[1014]

京野孝

史・塩＊谷陽平・西塚幸司

上野昌

紀・中村孝

夫・川上

養一

Optical Characteristics of InGaN Quantum Wells for Green Laser Diodes on Semi-Polar {2021} GaN Substrates ─by Takashi Kyono, Yohei Enya, Koji Nishizuka, Masaki Ueno, Takao Nakamura and Yoichi Kawakami ─ Opticalcharacteristics of InGaN quantum wells (QWs) for green laser diodes on semi-polar {2021} GaN substrates wereassessed using time-resolved photoluminescence (TRPL) and scanning near-field optical microscopy (SNOM). TheInGaN QWs exhibited a remarkably shorter PL lifetime of 3.1 ns compared with that of conventional c-plane InGaN
QWs, indicating that the piezoelectric fields are well reduced on {2021} planes. Furthermore, the characteristicenergy E0 was estimated to be as small as 15.1 meV, which is less than one third of the reported value for c-plane
InGaN QWs. Since E0 represents the localization depth in InGaN QWs, this result proves the high homogeneity of theIn composition on {2021} planes. This conclusion was also verified by the spatially uniform distribution of the PL
intensity and wavelength obtained by SNOM. These features are essential for the highly efficient emission in thegreen spectral region, consequently suggesting that the semi-polar {2021} plane is suitable for fabricating green
laser diodes.
Keywords: GaN, green laser, time-resolved photoluminescence, scanning near-field optical microscopy

1.

緒言

2.

緑色レーザ向け InGaN の課題

光の三原色（赤・緑・青）のレーザ光源は、レーザプロ

緑色レーザ向けエピタキシャル層の発光層には GaN とジェクタなど映像表示デバイスの高性能化につながるもの

InN の混晶である InGaN が用いられる。波長 525 〜 535nmと期待されている。赤色、青色に比べて緑色の半導体レーの緑色発光を得るためには、In 組成を約 30 ％程度にまでザの実現は難しく実用化が渇望されていた中、当社では高める必要がある。この時、GaN と InN の格子定数が大き2009 年に世界に先駆けて InGaN 系純緑色レーザの開発にく異なることに起因して、2 つの問題が生じる。1 つ目は、成功した（1）〜（4）。また、前稿「高出力・高効率純緑色レー発光層内部に発生するピエゾ電界が大きくなることであザの開発」で述べたように、高出力化と信頼性確保の点でる。ピエゾ電界とは、InGaN が成長面内方向に圧縮歪みを、。一連の開発において鍵となったのが、も進展している（5）（6）

受ける時に、正の電荷を持つ Ga 及び In と負の電荷を持つ{2021}面という新しい面方位を有する GaN 基板の適用でN の分極のバランスが崩れることに由来して、c 軸方向にある。この面方位は、従来の c 面上で InGaN 緑色レーザの生じる電界のことである。図 1（a）に示すように、これに実現を阻んでいた 2 つの課題、すなわち 1）ピエゾ電界と 2）より InGaN 発光層のバンドが曲がり、電子と正孔の波動In 組成揺らぎの克服に結び付いた。これまで、新規 GaN関数の重なり度合いが小さくなるために、発光再結合の確基板がもたらす上記効果を主にデバイス試作とその特性評（8）。
率が低下する（7）、価を通じて明らかにしてきた。本稿では、京都大学と共同

2 つ目の問題は、In 組成の不均一性、いわゆる In 組成揺で 時 間 分 解 フ ォ ト ル ミ ネ セ ン ス （ time-resolvedらぎが増大することである。GaN と InN は、前出の大きなphotoluminescence: TRPL）と走査型近接場光学顕微分格子定数差に起因して非混和性を示し（9）、InGaN 発光層内光（scanning near-field optical microscopy: SNOM）の In 組成は自発的に不均一になりやすい。この時、InGaNという光物性評価を行い、ピエゾ電界や In 組成揺らぎが密発光層のエネルギー準位には図 2 のように局所的に In 組成

接に関連するキャリアダイナミクスを観測した結果についの高い領域が形成される。この領域は局在準位と呼ばれ、て紹介する。これらを通じて、{2021}面上 InGaN が有す発光層に注入されたキャリア（電子と正孔）の一部はエネる c 面上にはない特徴を明らかにするとともに、その光物ルギーの低い局在準位へと拡散する。発光層内の In 組成が性とデバイス特性との関連について述べる。

比較的低い青色 InGaN 発光ダイオード（LED ※ 1）の場合
は、この拡散現象がキャリアの非発光再結合中心への捕獲−（ 114 ）− 高出力・高効率純緑色レーザエピの光物性評価

光スペクトル幅を示し、ピエゾ電界のみならず In 組成揺ら(a) ピエゾ電界が大きいとき
InGaN発光層
エピタキ
シャル層

GaN

InGaN

GaN

今回、このような{2021}面特有の現象の背景にある発光機

伝導帯

構を明らかにするために、TRPL と SNOM を用いて局在準GaN位の定量的評価を行った。

価電子帯

GaN基板

波動関数の重なりが小さい(b) ピエゾ電界が小さいとき（0001）c面{2021}面c軸、。
ぎの低減にも優位性を発揮しているものと考えられる（1）（3）

伝導帯

3.

実

験

3−1

試料構造

評価用試料として、{2021}面自立GaN 基 板 上 に 波 長 525nm 帯 の InGaN 単 一 量 子 井 戸（SQW ※ 2）発光層を有するエピタキシャル層構造を作製しNた。GaN 基板はハイドライド気相成長（HVPE ※ 3）法に価電子帯波動関数の重なりが大きいGa

図1ピエゾ電界が及ぼす影響よって作製した（14）。GaN 基板は n 型導電性を有し、その転位密度は 1 ×106cm-2 以下である。エピタキシャル層の成長は有機金属気相成長（OMVPE ※ 4）法によって行った。
GaN 基板上に膜厚 2µm の n 型 GaN を成長した後、膜厚100nm の InGaN バッファ層、膜厚 15nm の GaN バリア層、膜厚 3nm の InGaN 井戸層、膜厚 10nm の GaN キャップ層

電子①In凝集
欠陥

正孔伝導帯

非発光

高エネルギーな発光

局所的にIn組成が高い領域

図2②エネルギーが不均一低エネルギーな発光
価電子帯

In 組成揺らぎが及ぼす影響を順に成長した。
3−2

本稿で用いた評価手

TRPL と SNOM 評価手法

法のうち、まず TRPL について説明する。TRPL は、試料へのパルス光照射によって発生する PL が時間とともに減衰する過渡現象を観測する手法である。励起光源にはチタンサファイアレーザの第 2 高調波を用い、繰り返し周波数は 4MHz、パルス幅は 1.5ps とした。また、InGaN 発光層を選択的に励起するために、励起波長は 400nm とした。
試料温度はクライオスタット内で 6K 〜室温（300K）の範囲で制御し、励起エネルギー密度を 8.6 〜 29,000nJ/cm2の範囲で変化させた。試料からの PL はストリークカメラで検出した。

（ 11）を抑制し、発光効率の向上に寄与した（10）、。しかし、高い In 組成が必要となる緑色 InGaN 発光層では、局所的に本手法による InGaN 発光層の局在準位評価の概念を
図 3（a）に示す。In 組成揺らぎが存在する系でエネルギーIn リッチな局在準位において In が凝集し、欠陥発生を招の高い PL とエネルギーの低い PL の減衰時間τPL を比較す

（12）
。つまり、緑色 LEDくことが報告されている（図 2 ①）

ると、前者の方が短くなる。なぜなら、局在効果がある場り、発光効率を低下させる要因となるのである。さらに、ネルギー準位から低いエネルギー準位へのキャリアの拡散にとっては局在準位へのキャリア拡散はむしろ逆効果とな

合、キャリアの再結合時間（図 3 ①）だけでなく、高いエレーザの場合は In 組成揺らぎに起因する不均一な発光エネルギーが増幅作用の妨げになるため、しきい値電流やスロープ効率に悪影響を及ぼすという LED にはない問題も生（ 13）。従って、緑色レーザ向けの高 In 組成じる（図 2 ②）

InGaN 発光層には、In 組成揺らぎの低減が極めて重要に(a)電子(b)②拡散伝導帯

前者のピエゾ電界は c 軸方向に発生するため、c 面から傾いた方向にエピタキシャル層を作製することでその影響をエネルギーなる。
①再結合低減することができる（図 1（b））。これまで、m 面、a 面、価電子帯（1122）面などが精力的に検討され、その効果が実証されて正孔きたが、後者の In 組成揺らぎにまつわる課題は依然克服さエネルギーの低い
エネルギーの高い＞
PLの減衰時間
PLの減衰時間れずにいた。対して、{2021}面上に作製したレーザ構造は非常に均一性の高いフォトルミネセンス（PL）像や狭い発図3Eme：移動度端E0：局在準位の深さ
状態密度

局在準位のモデル化

2 0 1 3 年 7 月・ S E I テ クニ カ ル レ ビ ュ ー ・ 第 1 8 3 号 −（ 115 ）−時間（図 3 ②）も関与するためである。このプロセスは、ことが分かる。そこで、減衰の速い成分（τfast）と遅い成。

算出した。なお、6K という低温では非発光再結合は無視

τ rad
E - Eme1 + exp
E0

い。速い成分の発光寿命は 3.1ns となり、報告されている

図 3（b）に示す局在準位の深さ E0 と移動度端 Eme を用いて、次式で表すことができる（15）

τ PL(E) =(分（τslow）の 2 つが存在すると仮定し、それぞれの寿命をできるため、観測しているのは発光再結合寿命と考えて良)c 面上の値（85ns（18））に比べて非常に短いことが分かった。

ここで、τrad は発光再結合寿命である。TRPL によって得られるτPL のエネルギー依存性を、上式を用いてフィッ発光寿命は、図 1 で述べた電子と正孔の波動関数の重なりの 2 乗に反比例する。よって、ここで得られた短い発光寿
命は、{2021}面上では c 面上と比較して波動関数の重なりティングすることで、InGaN 発光層の均一性の指標となる度合いが大きい、すなわちピエゾ電界が大きく抑制されて局在準位の深さ E0 を見積もることができる。E0 が小さいいることを意味している。

ほど、In 組成揺らぎが小さく、高い均一性を備えた InGaN

次に、{2021}面上の In 組成揺らぎを評価するために、PL 寿命の光子エネルギー依存性の解析を行った。結果を発光層と言え、緑色レーザにとって有利となる。
次に、SNOM について説明する。SNOM-PL は、微小開口に光を入射することで得られる近接場光をプローブに用図 5 に示す。まず、（a）の温度 6K における測定結果を見ると、PL 寿命が光子エネルギーの増加に伴い減少しているこいることにより、光の波長以下の空間分解能で PL 特性をとが分かる。これは、前節で述べた局在準位系に特徴的な。ここでは、振る舞いである。前節の式を用いて局在準位の深さを見積

試料の励起と PL の検出に開口径 150nm のファイバープもったところ、E0 ＝ 15.1meV が得られた。これは、c 面上ローブを用いており、ほぼ同じオーダーの空間分解能が実の緑色 InGaN 発光層の報告値（51meV（19））の 3 分の 1 以現できていると考えて良い。試料温度は室温とし、励起光下、In 組成が 20 ％と低い青紫色 InGaN 発光層の報告値観察することができる走査型の顕微鏡である（16）

源には選択励起となる波長 405nm の半導体レーザを用いた。励起エネルギー密度は 7kW/cm2 であり、これは励起結果と考察
4−1

図 4 に、温度 6K

TRPL による局在準位の評価で測定した{2021}面上 InGaN-SQW の PL 減衰曲線を示す。
ここで、InGaN 発光層のピエゾ電界が励起キャリアによって遮蔽されないように、励起エネルギー密度 2.6µJ/cm2（励起キャリア密度 5 ×1016cm-3 に相当）という弱励起条件で測定を行った

時間積分 発光強度（a.u.）

4.

3500

6（a）6K

3000

52500

42000
1500
1000

3フィッティング
結果

21500。これより、{2021}面上の PL 減衰曲線

発光寿命（ns）

キャリア密度 1 ×1018cm-3 に相当する。

（17）02.1は、従来の c 面上と同じく単一の指数関数的減衰ではない

2.22.32.42.50

光子エネルギー（eV）

6001000τslow = 13.4 ns

10（c面上：τfast = 85 ns）

（18）

010

図42030時間（ns）

500

54004300

320021001040

温度 6K における PL 強度の減衰曲線−（ 116 ）− 高出力・高効率純緑色レーザエピの光物性評価

50

2.1

2.22.32.42.5発光寿命（ns）

100

時間積分 発光強度（a.u.）

発光強度（a.u.）τfast = 3.1 ns

16（b）300K{2021}面上

0光子エネルギー（eV）

図 5 （a）温度 6K および（b）300K における PL スペクトルと寿命の光子エネルギー依存性

（33.3meV（20））の約 2 分の 1 に当たり、{2021}面上では局（a）1在準位が浅いことを意味している。さらに、E0 は測定温度2µm

す 300K においては PL 寿命の光子エネルギー依存性はほぼ消失していた。これは、{2021}面上では局在準位が浅いために、温度上昇に伴う熱エネルギー（150K は 13meV に相当）によってキャリアが非局在化した結果と解釈できる。
また、このように室温近傍でキャリア局在の挙動が認めら[1210]

積分強度（arb. unit）

を 150K 以上に上昇させた付近から減少し始め、（b）に示0.3

れなかったことは、レーザ向けのエピタキシャル構造にお[1014]いて室温で観察した PL 像が極めて均質であったこととも整（b）、3）。以上より、{2021}面の適用は InGaN 発光層の合する（1）（527In 組成揺らぎの低減に極めて有効であることが分かった。

2µm波 長（nm）

これを別の観点から裏付けるために、PL ピークエネル
ギーの励起キャリア密度依存性を評価した。図 6 に温度 6Kにおける測定結果を示す。{2021}面上のピークエネルギー[1210]

ほぼ一定であり、高エネルギー側に大きくピークシフトする c 面上（19）とは異なる振る舞いを示した。ピークシフトの起源としては、励起キャリアによる 1）ピエゾ電界の遮蔽と5222）局在準位のフィリングの 2 点が考えられる。ここで用い[1014]

た励起キャリア密度（1.7 ×1014 〜 5.7 ×1017cm-3）は十分

図7低く、1）のピエゾ電界遮蔽の影響は無視できる範囲であ

SNOM-PL による（a）積分強度と（b）波長の分布

る（17）。従って、ここで見ているピークシフトには、2）の局在準位のフィリングが支配的に寄与しているものと考えられる。これより、{2021}面上の小さいピークシフトは局な領域におけるキャリアの挙動が深く関与するため、局所在準位の状態密度が低いことを意味していると言え、前出的な発光特性の解明も合わせて重要である。そこで、の In 組成揺らぎが小さいとする PL 寿命の解析結果と一致

SNOM によってミクロな範囲における PL 特性を評価した。

する。

図 7 に、{2021}面上 InGaN-SQW の SNOM-PL マッピングの結果を示す。まず、（a）の積分強度に注目すると、数百nm 径の島状の発光分布が認められ、最大値と最小値の比は 4 以下であった。c 面上 SQW では約 200 という比が報告2.46されており（21）、これと比較すると{2021}面上の強度分布はピークエネルギー（eV）2.44極めて小さいことが分かる。次に、（b）の波長を見ると、c面上（19）分布の幅は約 5nm と、こちらも c 面上の報告値（15nm 以2.42上（21））に比べて非常に小さい値となった。なお、この波長分布において[1210]方向に沿うストライプ模様が見受けら2.40れるが、これは原子間力顕微鏡像との対応から試料表面に2.38存在する筋状のモフォロジーに由来することが分かってい{2021}面上る（22）。以上の結果は、{2021}面上 InGaN-SQW の発光特2.362.34
1E+14性は局所的な観点でも非常に均一性が高いことを示してお1E+15

1E+161E+171E+18

励起キャリア密度（cm -3）

図6り、前出のマクロな PL 特性とも整合する。このような高い均一性を有する InGaN 発光層は、In 偏析を起点とした非発光性欠陥の発生抑制に加えて、光の増幅に有利な発光PL ピークエネルギーの励起キャリア密度依存性エネルギーの均一化と、それに伴うしきい値電流やスロープ効率の改善に寄与するものと考えられる。

4−2

SNOM-PL による発光均一性の評価

TRPL で5.

結言モニターしているのは、言わばマクロな領域の発光特性で半導体緑色レーザの実現につながった{2021}面上 InGaNある。図 2 に示したように、InGaN の発光機構にはミクロ発光層の性質を、TRPL 及び SNOM を用いた光物性評価か

2 0 1 3 年 7 月・ S E I テ クニ カ ル レ ビ ュ ー ・ 第 1 8 3 号 −（ 117 ）−ら明らかにした内容について紹介した。{2021}面上の PL寿命は c 面上に比べて大幅に短く、InGaN 発光層におけるピエゾ電界が低減されていることを確認した。合わせて、局在準位の深さが浅い、弱励起化での PL ピークシフトが小さい、さらには SNOM-PL による強度と波長の分布が小さいなど、{2021}面上 InGaN の In 組成揺らぎが小さいことを裏付ける結果を得た。これらの特徴を活かして得られる高品質な InGaN 発光層が、緑色レーザの実現とその後の高出力化、長寿命化に大きな役割を果たしたと言える。
以上のように、基礎物性の観点からも{2021}面上 InGaN発光層の優位性が確認され、{2021}面 GaN 基板が緑色レーザに最適であることが実証された。こういった発光機構の解明は材料開発を加速する上で極めて有用であり、今後の応用拡大を見据えた{2021}面上緑色レーザのさらなる特性向上に結び付くものと期待できる。

6.

謝

辞

本研究における測定およびその解釈に関して多大なご協力と貴重なご助言をいただいた京都大学
子工学専攻工学研究科

電船戸充准教授、金田昭男助教、金潤碩氏に感謝いたします。

用 語 集ーーーーーーーーーーーーーーーーーーーーーーーーーーーー※1LEDLight Emitting Diode ：電流を注入し電子の持つエネルギーを光に変換する半導体素子。
※2

SQWSingle Quantum Well ：膜厚が数 nm オーダーの材料（井戸層）を井戸層よりもバンドギャップが大きい材料（障壁層）で挟んだ構造。多周期の場合は Multiple QuantumWell（MQW）と呼ぶ。
※3

HVPE

Hydride Vapor Phase Epitaxy ： V 族原料に水素化物ガスを用いる気相成長方法。
※4

OMVPE

Organometallic Vapor Phase Epitaxy ：構成元素の原料に有機金属化合物蒸気を用いる気相成長方法。

参考文献（1） 京野孝史、塩谷陽平、秋田勝史、上野昌紀、足立真寛、住友隆道、徳山慎司、池上隆俊、片山浩二、中村孝夫、｢世界初の新規 GaN 基
板上純緑色レーザ開発Ⅰ｣、SEI テクニカルレビュー 176 号、pp.8892（2010）（2） 足立真寛、京野孝史、塩谷陽平、秋田勝史、上野昌紀、住友隆道、徳山慎司、池上隆俊、片山浩二、中村孝夫、｢世界初の新規 GaN 基
板上純緑色レーザ開発Ⅱ｣、SEI テクニカルレビュー 176 号、pp.9396（2010）（3） Y. Enya, Y. Yoshizumi, T. Kyono, K. Akita, M. Ueno, M. Adachi,
T. Sumitomo, S. Tokuyama, T. Ikegami, K. Katayama andT. Nakamura,“531 nm Green Lasing of InGaN Based Laser Diodes
on Semi-Polar {2021} Free-Standing GaN Substrates”, Appl. Phys.
Express 2（2009）082101（4） Y. Yoshizumi, M. Adachi, Y. Enya, T. Kyono, S. Tokuyama, T. Sumitomo,
K. Akita, T. Ikegami, M. Ueno, K. Katayama and T. Nakamura,“Continuous-Wave Operation of 520 nm Green InGaN-Based
Laser Diodes on Semi-Polar {2021} GaN Substrates”, Appl. Phys.
Express 2（2009）092101（5） S. Takagi, Y. Enya, T. Kyono, M. Adachi, Y. Yoshizumi, T. Sumitomo,Y. Yamanaka, T. Kumano, S. Tokuyama, K. Sumiyoshi, N. Saga,
M. Ueno, K. Katayama, T. Ikegami, T. Nakamura, K. Yanashima,
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Laser Diodes on Semipolar {2021} GaN Substrates Operating at
Wavelengths beyond 530nm”, Appl. Phys. Express 5（2012）
082102（6） K. Yanashima, H. Nakajima, K. Tasai, K. Naganuma, N. Fuutagawa,Y. Takiguchi, T. Hamaguchi, M. Ikeda, Y. Enya, S. Takagi, M. Adachi,
T. Kyono, Y. Yoshizumi, T. Sumitomo, Y. Yamanaka, T. Kumano,
S. Tokuyama, K. Sumiyoshi, N. Saga, M. Ueno, K. Katayama,T. Ikegami and T. Nakamura,“Long-Lifetime True Green Laser
Diodes with Output Power over 50 mW above 525 nm Grown on
Semipolar {2021} GaN Substrates”, Appl. Phys. Express 5（2012）
082103（7） S. Chichibu, T. Azuhata, T. Sota and S. Nakamura,“Spontaneousemission of localized excitons in InGaN single and multiquantum
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Y. Narukawa and T. Mukai,“Discrimination of local radiative and−（ 118 ）− 高出力・高効率純緑色レーザエピの光物性評価

nonradiative recombination processes in an InGaN/GaN singlequantum-well structure by a time-resolved multimode scanningnear-field optical microscopy”,Appl. Phys. Lett. 83（2003）3462

執筆者 ----------------------------------------------------------------------------------------------------------------京野孝 史＊：半導体技術研究所

塩谷陽 平 ：半導体技術研究所

西塚

主査

博士（工学）

幸 司 ：半導体技術研究所主査

博士（工学）

上野昌 紀 ：半導体技術研究所
博士（理学）

グループ長

中村孝 夫 ：半導体技術研究所部長

川上養 一 ：京都大学 工学研究科
教授 工学博士（17） M. Funato and Y. Kawakami,“Excitonic properties of polar,semipolar, and nonpolar InGaN/GaN strained quantum wells withpotential fluctuations”,J. Appl. Phys. 103（2008）093501（18） K. Nishizuka, M. Funato, Y. Kawakami, Y. Narukawa and T. Mukai,“Efficient rainbow color luminescence from In x Ga 1 - x N single
quantum wells fabricated on {1122} microfacets”,Appl. Phys. Lett.
87（2005）231901（19） 西塚幸司、「半極性および無極性面 InGaN 量子井戸における発光遷移過程の解明」、京都大学博士論文（2006）（20） Y. Narukawa, Y. Kawakami, Sz. Fujita, Sg. Fujita and S. Nakamura,“Recombination dynamics of localized excitons in In 0.20 Ga 0.80 NIn 0.05 Ga 0.95 N multiple quantum wells”, Phys. Rev. B 55（1997）
R1938（21） A. Kaneta, M. Funato and Y. Kawakami,“Nanoscopic recombination
processes in InGaN/GaN quantum wells emitting violet, blue, andgreen spectra”,Phys. Rev. B 78（2008）125317（22） A. Kaneta, Y. -S. Kim, M. Funato, Y. Kawakami, Y. Enya, T. Kyono,
M. Ueno and T. Nakamura,“Nanoscopic Photoluminescence
Properties of a Green-Emitting InGaN Single Quantum Well on a{2021} GaN Substrate Probed by Scanning Near-Field OpticalMicroscopy”,Appl. Phys. Express 5（2012）102104

博士（工学）

電子工学専攻------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------＊主執筆者

2 0 1 3 年 7 月・ S E I テ クニ カ ル レ ビ ュ ー ・ 第 1 8 3 号 −（ 119 ）−