振動発電用の FeGa 合金
単結晶の逆磁歪効果
藤枝俊

枦修一郎1)

川又石 山 和 志2 鈴 木) 福 田 承 生透

志 村 玲 子

茂


ここで， N はコイルの巻き数を表す．一方，図 1 右に示す

.

は じめにように，逆磁歪効果を利用した振動発電では，コイルの中に磁性体を設置し，バイアス磁場を印加して磁化させる．磁性無磁場中において，強磁性体は磁区と呼ばれる磁化方向が体が振動により圧縮されたり引張られたりすると，逆磁歪効揃った複数の領域を作り，外に漏れる磁束を低減した磁区構果によりコイルを貫く磁束が変化するため，磁性体の移動無造を形成する．また，各磁区の内部では電子スピンと軌道のしでも電磁誘導による誘導起電力が得られる．従って，優れ相互作用(スピン軌道相互作用)に起因して，磁歪と呼ばれるた振動発電デバイスを実現するには，逆磁歪効果により大き磁化方向に依存した結晶格子歪みが生じる．そのため，強磁な磁束変化を示す磁性体，すなわち“逆磁歪材料”が要求さ性体に磁場を印加すると外形が歪む．これが磁歪効果れる．

(≡Juole 効果)である．この逆効果として，強磁性体へ応力を印加すると磁気的性質が変化する．この現象は，逆磁歪効果(≡Villari 効果)と呼ばれる．
2011 年に上野らにより逆磁歪効果を利用して身辺で発生する振動を電気エネルギーに変換する画期的な振動発電デバイスが開発され(1)(2)，IoT(Internet of Things)デバイス用の小型電源として注目されている(3)．その振動発電の原理を，電磁誘導の原理と比較して図に示す．導電性のコイルに磁石を近づけて，磁束がコイルを貫くと電磁誘導により誘導起電力が生じる(図 1 左参照)．この時に発生する電圧 V は，次式に示す Faraday の法則で表され，コイルを貫く磁束の時間変化 dF/dt に比例する．
V＝－NdFdt(1)

図1

電磁誘導(左)および逆磁歪効果を利用した振動発電(右)の原理の比較．(オンラインカラー)

大阪大学大学院工学研究科准教授(〒5650871 吹田市山田丘 21)
東北大学 電気通信研究所1)准教授 2)教授
東北大学 金属材料研究所助教
東北大学 多元物質科学研究所准教授
福田結晶技術研究所社長
東北大学 マイクロシステム融合研究開発センター教授
Inverse Magnetostrictive Effect in FeGa Alloy Single Crystals for Application to Vibration Power Generation; Shun Fujieda,Shuichiro Hashi, Toru Kawamata, Rayko Simura, Kazushi Ishiyama, Tsuguo Fukuda, Shigeru Suzuki
(Department of Management of Industry and Technology, Graduate School of Engineering, Osaka University, Osaka. Reserch
Institute of Electrical Communication, Tohoku University, Sendai. Institute for Materials Research, Tohoku University, Sendai.
Institute of Multidisciplinary Research for Advanced Materials, Tohoku University, Sendai. 
Fukuda Crystal Laboratory,Sendai. Micro System Integration Center, Tohoku University, Sendai)
Keywords: inverse magnetostrictive effect, Villari effect, magnetostriction, magnetic domain, energy harvesting
2019年 9 月25日受理[doi:10.2320/materia.59.10]

特集本稿では，振動発電用の逆磁歪材料として bcc 構造の Fe
Ga 合金単結晶に着目して取り組んだ著者らの最近の研究成果を示す．まず，次節では FeGa 合金単結晶の振動発電への応用により優れた発電特性が得られることを概説する．3
節では，FeGa 合金単結晶の初期磁区構造(無印加磁場および無印加応力状態)および磁場印加の影響について述べる．
4 節では，応力印加による磁区構造の変化および機械的性質との関係を明らかにする．それらの結果を踏まえ，5 節ではFe Ga 合金単結晶の優れた発電特性の発現機構について磁区構造の観点から説明する．最後に 6 節でまとめを行う．

図2

Fe Ga 合金単結晶の( 001 )面の初期磁区像(無印加磁場および無印加応力)(左)と模式図(右)(18)．
右図において，矢印は各磁区の磁化方向を表し，灰色の磁区は補助磁区を表す．(オンラインカラー)

. FeGa 合金単結晶の振動発電への応用
bcc 構造の Fe Ga 合金は 2000 年に Clark らにより見出さ状態を基準とし，その差分により磁区画像を得た．観察面がれた磁歪材料であり， 17 at 程度の Ga 濃度で Ni ， Fe Al程度傾いているため補助磁区も含むが，コントラストの異2°合金および FeCo 合金よりも大きな約 311 ppm の磁歪効果なる 4 種類の磁区( B, W, G1 および G2 )が観察された．観を示す(4)(5) ．この値は超巨大磁歪材料と呼ばれる Tb Dy 

察光の入射方向とコントラストの関係を解析した結果，B 磁Fe 化合物の磁歪効果より小さい(6)．しかし， FeGa 合金は区および W 磁区の磁化方向は[ 010 ]および[ 01̃0 ]であり，比較的良好な機械的性質を有し，脆い Tb Dy Fe 化合物でG1 磁区および G2 磁区の磁化方向は[1̃00]および[100]であは困難な機械加工も可能である(7)(9) ．さらに，前者の飽和った．隣り合う B 磁区と W 磁区および G1 磁区と G2 磁区

磁束密度は 1.5 T 程度で，後者(1 T 程度)よりも大きい．つで，磁区を隔てる磁壁に着目するとの磁化方向はほぼ 180 °まり， Fe Ga 合金は比較的大きな磁歪と飽和磁束密度およ階段状である．一方，隣接する B 磁区と G1 磁区および Wび良好な機械的性質を併せ持っている．

磁区と G2 磁区の磁化方向はほぼ 90°で，その磁壁は直線的Fe Ga 合金の磁歪定数は結晶方位に強く依存する(4)(5) ．

である．すなわち，FeGa 合金単結晶の{100}面の初期磁区

例えば，Ga 濃度 13 atの FeGa 合金の磁歪定数は〈100〉方構造は，主に面内の 4 つの〈100〉磁化容易軸方向を磁化方向向で最大であり，その値(約 140 ppm)は〈111〉方向の磁歪定磁壁と階段状とする磁区で構成され，それらは直線的な 90°数よりも約 9 倍も大きい(5) ．そこで，著者らは結晶方位のの 180°磁壁で隔てられる．

揃った単結晶に着目した(10)(11) ． Czochralski ( CZ )法により

図(a)(d)に[010]方向への磁場印加による磁区構造の変Fe Ga 合 金 単 結 晶 を 作 製 し(12)(13) ， 切 り 出 し た 試 験 片 の化を示す(18)．300 Oe の磁場印加により，観察領域の左下外〈100〉方向と振動による応力の発生方向が平行になるように側から 180°磁壁が現れる．また，右上の 180°磁壁は，さらデバイス(上野らが開発した旧型の平行梁型デバイス(14))にに右上に移動する．印加磁場を 560 Oe まで増加させると，搭載して振動発電試験を行った(12) ．その結果， 4 V 程度の左下の 2 つの 180°磁壁は衝突して消滅し，右上の 180°磁壁振動発電に成功し，それが飽和磁束密度の 53 に相当するは観察領域の右上外側へ移動する．上述のように階段状の0.8 T 程度の磁束変化に起因することを突き止めた．つまり，磁壁が移動・消滅している間，直線的な 90°磁壁は殆ど
180°Fe Ga 合金単結晶は，逆磁歪効果による大きな磁束変化に移動しない．その結果， 980 Oe の印加磁場では，直線的な起因して優れた発電特性を実現できるため，逆磁歪材料とし磁壁のみで構成された縞状磁区となる．さらに強い磁場90°て有望である．なお， Fe Ga 合金単結晶の CZ 法による作を印加すると， 90 °磁壁が移動し始め， 1960 Oe で磁場印加製(15)(16) および振動発電デバイス(17) の詳細は解説記事を参方向を磁化方向とする単磁区状態に達する．このように，磁照されたい．

場印加による磁区構造変化の特徴が明らかになった．
図に磁区観察と同一単結晶の[010]方向の磁化 M[010] お.

FeGa 合金単結晶の初期磁区構造および磁場印加の影響

よび歪み DL / L[010] の磁場依存性を示す(18) ．これらの測定において，磁場は磁区観察と同様に[010]方向に印加した．
磁場印加により，磁化方向が磁場方向の磁区(→方向)の割合

Fe Ga 合金単結晶を搭載した振動発電デバイスの発電特が増加するため(図 3 参照)，磁化は増加する．一方， 300性を向上させるには，逆磁歪効果による大きな磁束変化の発Oe 以 下 の 印 加 磁 場 で は ， DL / L[010] 曲 線 は 殆 ど 変 化 し な生機構の解明が大切である．そこで， Kerr 効果顕微鏡を用い．また， 560 Oe 程度の印加磁場でも DL /L[010] は 30 ppm

いて逆磁歪効果と密接に関連する磁区構造の詳細な観察を行程度である．その後，さらに強い磁場を印加すると DL /った．Ga 濃度 16.1 atの FeGa 合金単結晶の(001)面の初L[010] は急激に増大し，磁化と同程度の印加磁場で飽和する．

期磁区構造を図に示す(18)．観察には直径 10 mm で厚さ 2FeGa 合金の〈100〉方向の磁歪定数は正であり(4)(5)，各磁区mm の円盤状試料を用いた．磁場印加により磁化飽和させたにおいて結晶格子は磁化方向の〈100〉磁化容易軸方向に伸び

ま て り あ 第59巻 第 1 号(2020)
Materia Japan図4Fe Ga 合金単結晶の[ 010 ]方向の磁化 M[010] (上)お よ び 歪 み DL / L[010] ( 下 ) の 磁 場 依 存 性(18) ．
[ 010 ]方向に磁場を印加した．また，図 3 の( A )～(E)に対応する状態を矢印で示す．

. 応力印加による磁区構造の変化とヤング率との関係引張り応力を印加した Ga 濃度 12.8 at の Fe Ga 合金単結晶の[ 010 ]方向の歪み DL / L[010] の磁場依存性を図に示す(19)．測定には，縦 5.51 mm，横 4.67 mm で厚さ 0.54 mmの板状試料を用いた．引張り応力および磁場は，[010]方向と平行に印加した．無印加応力状態において，DL/L[010] 曲線は 160 ppm 程度に飽和する．ここで，飽和磁場が図 4 の値よりも低いのは，主に試料の形状が異なることに起因する．引張り応力の印加により，DL/L[010] 曲線の飽和値は減少する．前節で述べたように，DL/L[010] 曲線は磁区構造と図3[010]方向に磁場を印加して観察した FeGa 合金単結晶の(001)面の磁区像(左)と模式図(右)(18)．
右図の矢印は各磁区の磁化方向を表す．

密接に関わる．従って，引張り応力の印加による磁区構造の変化が強く示唆される．
同一単結晶の[010]方向と平行に引張り応力を印加して観察した磁区構造の変化を図に示す(19)(20)．5.7 MPa 程度の引張り応力を印加すると，初期磁区を構成する直線的な磁壁および階段状の 180°磁壁は同時に動き出す．さらに90°ている．つまり，比較的低磁場で生じる 180 °
磁壁の移動で応力を印加すると，引張り方向に対して磁化方向が垂直の磁は，格子が[ 010 ]方向と平行方向に伸びている磁区(→方向区(↑方向および↓方向)の割合が減少し，磁化方向が平行のおよび←方向)の割合は増加しないため， DL / L[010] 曲線は磁区(→方向および←方向)の割合が増加する．さらに，11.4

磁壁の移動によ殆ど変化しない．比較的高磁場で生じる 90°

MPa の引張り応力を印加すると，引張り方向に対して磁化り，格子が[010]方向と平行方向に伸びている磁区の割合は方向が垂直の磁区(→方向および←方向)は消滅し，磁化方向増 加 す る の で DL / L[010] は 増 加 す る ． つ ま り ， 図 4 下 のが平行の磁区(→方向および←方向)で構成された縞状構造とDL/L[010] 曲線の振舞いは，図 3 に示した磁区観察の結果となる．一方，圧縮応力を印加すると，圧縮方向と磁化方向が対応する． Kerr 効果顕微鏡で観察できるのは表面近傍のみ垂直の磁区で構成された縞状構造が観察された(21) ．つまであるが， Fe Ga 合金単結晶の内部においても，図 3 で述り，磁歪による結晶格子の歪みで印加応力を緩和するためにべた特徴と同様の磁区構造変化が生じると推察される．

磁壁は移動・消滅し，その際に磁束が外に漏れないよう90°磁壁は階段状から直線的になると説明される．図 3に 180 °


特集

図5

引 張 り 応 力 を 印 加 し た Fe Ga 合 金 単 結 晶 の[010]方向の歪み DL/L[010] の磁場依存性(19)．引
張り応力および磁場は，[010]方向と平行に印加した．

図7

Fe Ga 合 金 単 結 晶 の 張 り 応 力 s ― 歪 み e 曲線(19) ．[ 010 ]方向と平行に引張り応力を印加した．図 5 の(a)～(d)に対応する状態を矢印で示す．

で述べた磁場印加とは異なる，応力印加による磁区構造変化磁壁が消滅する 11.4の特色が明らかになった．また， 90 °MPa 以上の引張り応力において図 5 の DL /L 曲線の飽和値はほぼゼロであり，磁区観察結果と対応することから，FeGa 合金単結晶の内部においても同様の特徴の磁区構造変化が生じていると推察される．
上述の磁区構造の変化は，機械的特性にも大きな影響を及ぼす．図に同一単結晶の引張り応力―歪み曲線を示す(19) ．応力―歪み曲線は，図 6 で 90 °
磁壁がほぼ消滅する
11.4 MPa 近傍の印加応力で大きく折れ曲がる． 11.4 MPa以上の印加応力における応力―歪み曲線の傾きから求めたヤング率は 74 GPa であり，既報と同程度の値を示す(22) ．一方， 11.4 MPa 以下のデータから求めたヤング率は 32 GPaである．つまり， 90°磁壁の移動・消滅による応力緩和により，ヤング率は 59も低下する．ここで注意しなければならないことは， 11.4 MPa 近傍の印加応力における歪みが300 ppm 程 度 も あ り ， 図 5 で 示 し た 無 印 加 応 力 に お け る

DL / L[100] 曲線の飽和値よりも 2 倍程度も大きいことである．このことは，応力印加による磁区構造の変化は弾性変形も伴うことを意味する． Fe Ga 合金単結晶では，印加応力の半分は弾性変形に費やされ，残りの半分程度しか磁区構造の変化には寄与しない．従って，逆磁歪効果を利用して優れた発電特性を得るには，磁性体に磁歪よりも大きな歪みを印加する必要がある．

.
図6[010]方向と平行に引張り応力を印加して観察した Fe Ga 合金単結晶の( 001 )面の磁区像(左)と模式図(右)(19) ．右図において，矢印は各磁区の磁化方向を表し，磁化方向が引張り方向と垂直の磁区を灰色で示す．

ま て り あ 第59巻 第 1 号(2020)
Materia Japan

逆磁歪効果による磁束変化の発生機構

図 1 で述べたように，優れた発電特性を得るには逆磁歪効果による大きな磁束変化が求められる．3 および 4 節で述
べた磁区観察結果より予想される Fe Ga 合金単結晶の逆磁歪効果による磁束変化の発生機構を図に示す(23)．無印加



図8

磁区観察結果より予想される FeGa 合金単結晶の応力印加による磁束変化の発生機構の模式図(23)．矢印は磁区の磁化方向を表す．また，各磁区における磁歪による結晶格子歪みを長方形で示す．

磁場および無印加応力の初期磁区は，直線的な 90°磁壁と階段状の 180°磁壁で形成される．この状態で FeGa 合金単結晶に引張りおよび圧縮応力を印加すると，印加応力を緩和するように 90°磁壁は移動・消滅する．すなわち，引張り応力および圧縮応力と平行および垂直な 180 °磁壁で構成された縞状磁区となる．従って，磁束変化は生じない．一方，無印加応力で適切な強さの磁場(バイアス磁場)を印加すると磁壁が移動・消滅して，直線的な 90°磁壁で構成された180°縞状磁区となる(図 8(b )参照)．この状態で応力を印加して磁壁を移動・消滅させると，今度は引張り応力および圧90°
縮応力と平行および垂直な磁化方向の単磁区に近い状態が生じ，大きな磁束変化が生じる．従って，初期磁区構造およびバイアス磁場の強さが Fe Ga 合金単結晶を利用して優れた発電特性を実現する鍵となる．
最近，我々は振動発電デバイスに搭載した状態の Fe Ga合金単結晶の磁区観察に成功した(24) ．図( a )に示すように，上野らが開発した新型のユニモルフ振動発電デバイスでは， U 字型フレームに FeGa 合金単結晶を貼り付けた状態

図9( a )ユニモルフ型振動発電デバイスおよび( b )磁区観察方法の模式図．(c)デバイスに搭載した状態の FeGa 合金単結晶の(001)面の磁区像(24)．

でコイルを巻き付けて，永久磁石でバイアス磁場を印加する構造になっている．磁区観察は，図 9 (b)に示すように，自を繋ぎ合わせて Fe Ga 合金単結晶の全面の磁区像を得た．

由端を振動させた際の応力の発生方向と[010]方向が平行で単結晶の自由端側では，微細で複雑な磁区構造であるが，支観察面が( 001 )面となるように Ga 濃度 14.3 at の Fe Ga

点側では引張り応力方向とほぼ平行の直線的な 180 °
磁壁で合金単結晶をデバイスに貼り付け，コイルと永久磁石を取り構成された縞状磁区が観察された．つまり，応力が支点側に外した状態で行った．例として，無印加応力では 3.5 mm の集中するため不均一であるが，図 8 で述べた磁区構造変化

U 字型フレームの開口部(D)を 2.0 mm に押し縮めて観察しがデバイスに搭載した状態で確認された．

た結果を図 9( c )に示す．デバイスに搭載した状態では磁化飽和状態の参照像を得ることが出来ず Kerr 効果顕微鏡での.

おわりに観察が困難であったため，この観察では参照像無しで明瞭な磁区像が得られる Faraday 効果磁場センサーを利用した．

人工知能およびロボットの技術の目覚ましい進展が期待さ

観察視野が限られているため，領域を分割して観察した結果れており，それらの技術で利用される様々な情報を収集およ

特集

び集約する IoT デバイスは基盤技術としての重要性が高まっている．しかし，従来の IoT デバイスは電池で駆動するため，その数が増えると電池の管理および維持の手間が膨大となり，普及の障害となる．本稿で述べた Fe Ga 合金単結晶を搭載した振動発電デバイスは，身の回りで頻発する振動で数 mW の電力を作りだすことが出来る．また，従来の圧電式および静電式の振動発電技術と比較して耐久性に優れており，1 億回の振動発電後でも劣化は殆どない．従って，上述の問題を克服して IoT デバイスの普及を促進するメンテナンスフリーの小型電源として有望である．
Fe Ga 合金単結晶を搭載した最新のユニモルフ振動発電デバイス(図 9(a)参照)では，1.3 T 程度の磁束変化が実現され(25)(26)，指でフレームを弾く振動による発電で簡単な情報の無線送信にも成功している(27) ．また，現在では直径約 4インチの大型単結晶インゴットの作製も可能となり，CZ 法による Fe Ga 基合金単結晶の量産技術が確立されつつある(11)．したがって，材料とデバイスが両輪となって開発が進められており，近い将来の実用化が期待される．
本研究は，上野敏幸 金沢大学准教授，小貫祐介 茨城大学助教および梅津理恵 東北大学准教授の協力を受けて行われた ． ま た ， 科 研 費 基 盤 研 究 ( B ) ( 17H03374 お よ び
17H03422)，東電記念財団および科学技術振興機構 CRESTの助成を受けた．ここに深く感謝の意を表す．

文献( 1 ) T. Ueno and S. Yamada: IEEE Trans. Magn., 47(2011), 2407.
( 2 ) 上野敏幸，山田外史日本 AEM 学会誌，20(2012), 168.
( 3 ) Z. Deng and M. J. Dapino: Smart Mater. Struct., 26(2017),103001.
( 4 ) A. E. Clark, J. B. Restorff, M. WunFogle, T. A. Lograsso andD. L. Schlagel: IEEE Trans. Magn., 36(2000), 3238.
( 5 ) A. E. Clark, K. B. Hathaway, M. WunFogle, J. B. Restorff, T.
A. Lograsso, V. M. Keppens, G. Petculescu and R. T. Taylor:J. Appl. Phys., 93(2003), 8621.
( 6 ) A. E. Clark: Ferromagnetic Materials, ed. by E. P. Wohlfarth,NorthHolland, 1(1980), 531.
( 7 ) S. Guruswamy, N. Srisukhumbowornchai, A. E. Clark, J. B.
Restorff and M. WunFogle: Scri. Mater., 43(2000), 239.
( 8 ) T. Ueno, E. Summers and T. Higuchi: Sen. Actuators A, 137(2007), 134.
( 9 ) 上野敏幸日本磁気学会誌 まぐね，5(2010), 379.
( 10 ) 鈴 木 茂 ， 藤 枝 俊 ， 福 田 承 生  日 本 AEM 学 会 誌 ， 24(2016), 22.
(11) S. Suzuki, T. Kawamata, R. Simura, S. Asano, S. Fujieda, R.
Umetsu, M. Fujita, M. Imafuku, T. Kumagai and T. Fukuda:
Mater. Trans., 60(2019), 2235.
(12) S. Fujieda, S. Suzuki, A. Minato, T. Fukuda and T. Ueno:

ま て り あ 第59巻 第 1 号(2020)
Materia JapanIEEE Trans. Magn., 50(2014), 2505204.
(13) S. Fujieda, R. Ukai, Y. Onuki, S. Suzuki and T. Fukuda: AIP
Conf. Proc., 1649(2015), 27.
(14) S. Kita, T. Ueno and S. Yamada: J. Appl. Phys., 117(2015),
17B508.
( 15 ) 南都十輝，安藤宏孝，渡邊清和，高橋和也，福田承生，上野敏幸，川又 透，藤枝 俊，鈴木 茂まてりあ，56(2017),
27.
(16) 鈴木 茂，志村玲子，福田承生金属，88(2018), 57.
(17) 上野敏幸日本磁気学会誌 まぐね，6(2011), 140.
(18) S. Asano, S. Fujieda, S. Hashi, K. Ishiyama, T. Fukuda and S.
Suzuki: IEEE Magn. Lett., 8(2017), 6101004.
(19) S. Fujieda, S. Asano, S. Hashi, K. Ishiyama, T. Fukuda and S.
Suzuki: J. Appl. Phys., 124(2018), 233901.
(20) S. Fujieda, S. Asano, S. Hashi, K. Ishiyama, T. Fukuda and S.
Suzuki: Mater. Sci. Forum, 941(2018), 914.
( 21 ) 藤枝 俊，浅野晨平，川又 透，鈴木 茂，梅津理恵，枦修一郎，石山和志，福田承生日本金属学会春期講演大会概要
集，(2018)，267.
(22) R. A. Kellogg, A. M. Russell, T. A. Lograsso, A. B. Flatau,A. E. Clark and M. WunFogle: Acta Mater., 52(2004), 5043.
(23) S. Fujieda, S. Asano, S. Hashi, K. Ishiyama, T. Fukuda and S.
Suzuki: to be submitted.
(24) T. Takahashi, R. Simura, S. Fujieda, T. Kawamata, S. Suzuki
and T. Fukuda: Jpn. J. Appl. Phys., 58(2019), 106508.
(25) 上野敏幸日本 AEM 学会誌，26(2018), 185.
(26) T. Ueno: AIP Advance, 9(2019), 035018.
(27) 金沢大学振動発電研究室ホームページ
http://vibpower.w3.kanazawau.ac.jp/demonstration.html★★★★★★★★★★★★★★★★★★★★★★★★★★★★★★
藤枝 俊
2004年 3 月 東北大学大学院工学研究科博士課程修了 博士(工学)2004年 4 月 日本学術振興会特別研究員(PD)2008年 4 月 東北大学 産学官連携研究員
2009年 4 月 東北大学 多元物質科学研究所 助教
2016年11月 Paris Diderot University (Paris 7) 客員研究員
2018年10月 現職
専門分野磁性材料学◎バルクおよび微粒子の磁性材料のエネルギー変換応用に関する研究に従事．

★★★★★★★★★★★★★★★★★★★★★★★★★★★★★★

藤枝俊枦 修一郎

川又透

石山和志福田承生

鈴木茂

志村玲子

