KEK理論センター研究会 「熱場の量子論とその応用」

内因性量子熱力学に基づく量子ナノ系の散逸緩和ダイナミクス

山梨大学大学院医工農学総合教育部
博士1年 森下 天平
共著者：石川 陽，小林 潔

2020.8.26

アウトライン
1. 背景と目的
1-1. 量子散逸緩和理論の体系
1-2. Steepest Entropy Ascent Quantum Thermodynamics
1-3. SEAQTの問題点

2. SEAQTにおける新しい近似手法の提案
・相互作用の取り扱い
・Coherent-Mixed-State近似

3. 具体的な量子ナノ系への適用
・励起子－フォノン結合系における励起移動への適用
・CM近似の妥当性の評価

4. まとめと展望1-1. 量子散逸緩和理論の体系

𝜌ො = ෍ 𝑝𝑘 ȁ𝜓𝑘 ۧ‫ 𝑘𝜓ۦ‬ȁ𝑘

1. 背景と目的𝑝𝑘 = 1

Liouville-von Neumann方程式𝑑 𝜌ො𝑖෡ 𝜌ො= − 𝐻,𝑑𝑡ℏ◆ 一般に，不可逆性は密度演算子の混合状態が記述

𝑑𝑝𝑘=0𝑑𝑡
𝑑𝑝𝑘≠0𝑑𝑡
unknown𝑑𝜌ො𝑖෡ 𝜌ො= − 𝐻,𝑑𝑡ℏ𝑑 𝜌ො𝑖෡ 𝜌ො + 𝐷෡= − 𝐻,𝑑𝑡ℏ

外因，内因どう決めるか1-1. 量子散逸緩和理論の体系

1. 背景と目的

外因𝑑 𝜌ොall𝑖෡all , 𝜌ොall=− 𝐻𝑑𝑡ℏ𝜌ොall

外的環境(熱浴)との相関・相互作用による不可逆性

TrHB𝑑 𝜌ො𝑖𝑖෡ 𝜌ො − TrHB 𝐻
෡int , 𝜌ොall= − 𝐻,𝑑𝑡ℏℏ

量子マスター方程式(Born-Markov近似)※

1 †𝑑 𝜌ො𝑖†መመ෡= − 𝐻, 𝜌ො + ෍ 𝛾𝑖 𝐴𝑖 𝜌ො𝐴𝑖 − 𝐴መ 𝑖 𝐴መ 𝑖 , 𝜌ො2𝑑𝑡ℏ𝑖

1-1. 量子散逸緩和理論の体系

1. 背景と目的

内因内的要因(非自明)の影響による不可逆性「ミクロの熱」？

孤立系に不可逆性が内在する
G. N. Hatsopoulos, et.al., Found. Phys. 6. 15 (1976).

内因性量子熱力学(Intrinsic Quantum Thermodynamics : IQT[1]𝑑 𝜌ො𝑖෡ 𝜌ො= − 𝐻,𝑑𝑡
ℏ෡+𝐷)

自発散逸
[1] G. P. Beretta, Phys. Rev. E 90, 042113 (2014).

1-1. 量子散逸緩和理論の体系

1. 背景と目的

内因内因性量子熱力学(IQT)◆ 外因・内因で区別した散逸理論の体系
𝑑𝑝𝑘
≠0𝑑𝑡

運動方程式
𝑑𝜌ො𝑖෡ 𝜌ො + 𝐷෡= − 𝐻,𝑑𝑡ℏ状態𝜌ො = ෍ 𝑝𝑘 ȁ𝜓𝑘 ۧ‫ 𝑘𝜓ۦ‬ȁ𝑘𝑑𝑝𝑘=0𝑑𝑡外因量子マスター方程式(Born-Markov近似)

Liouville von Neumann
方程式(非散逸)

1. 背景と目的

1-2. Steepest Entropy Ascent Quantum Thermodynamics

Steepest Entropy Ascent QT(SEAQT)

直感的な解釈体系化されたIQT理論◆ Steepest-Entropy-Ascent 仮説 [2](SEA仮説)

量子孤立系が自発散逸する(IQT)．その際，孤立系全体のエントロピー生成は孤立系内の構造のみに依存し最大化される
𝑑 𝜌ො𝑖෡ 𝜌ො + 𝐷෡= − 𝐻,𝑑𝑡ℏ

isolated

渦の消失速度は最大だろう

熱力学の第二法則を満たす(エントロピー非減少)[2] G. P. Beretta, J. Phys. 237, 012004 (2010).

1. 背景と目的

1-2. Steepest Entropy Ascent Quantum Thermodynamics

基本的定式化𝑑 𝜌ො𝑖෡ 𝜌ො + 𝐷
෡= − 𝐻,𝑑𝑡ℏ

どう決めるかSEA
エントロピー生成が最大von Neumann エントロピー𝑑𝑠መ
= 𝐸෠𝐷 𝑆መ 𝛾ො = max.
𝑠=Tr
𝜌
ො
𝑆𝑑𝑡
𝜌ො𝑆መ = −𝑘𝐵 𝜌lnො 𝜌ොconstraint• 最大値を持つ↑• 確率

内因不可逆性(非自明)

保存• エネルギー 保存

𝐸෠𝐷 𝐸෠𝐷 = const.
𝑑 𝐼መ Τ𝑑𝑡 = 𝐸෠𝐷 𝐼መ𝛾ො = 0

෡ Τ𝑑𝑡 = 𝐸෠𝐷 𝐻
෡ 𝛾ො = 0𝑑𝐻

1. 背景と目的

1-2. Steepest Entropy Ascent Quantum Thermodynamics

𝜌ො = 𝜌ො † , 𝑝𝑘 ≧ 0𝜌ො = 𝛾ො 𝛾ො †𝑑 𝜌ො 𝑑 𝛾ො †𝑑 𝛾ො †=𝛾ො + 𝛾ො𝑑𝑡𝑑𝑡𝑑𝑡𝑑 𝛾ො𝑖෡ 𝛾ො + 𝐸෠𝐷: = − Δ𝐻
𝑑𝑡
ℏ𝑑 𝜌ො
𝑖
෡ 𝜌ො
= − 𝐻,𝑑𝑡ℏ+ 𝐸෠𝐷 𝛾ො † + 𝛾ො 𝐸෠𝐷†

内積𝑋෠ 𝑌෠ =1
෠Tr[𝑋෠ † 𝑌෠ + 𝑌෠ † 𝑋]
2ある瞬間 t[1] G. P. Beretta, Phys. Rev. E 90, 042113 (2014).

1. 背景と目的

1-2. Steepest Entropy Ascent Quantum Thermodynamics

SEAQT

導出された基本運動方程式𝑑 𝜌ො𝑖𝛽෡ 𝜌ො −෠ 𝜌ො= − 𝐻,Δ𝐹,𝑑𝑡ℏ
2𝜏
ユニタリーな時間発展
相互作用ダイナミクス

መ 𝛥𝐻෡
1 𝛥𝑆,𝛽=෡ 𝐻
෡𝑘𝐵 2 𝛥𝐻𝛥
非平衡逆温度関数

自発散逸項

1
෡−𝐹෠ = 𝐻𝑆መ𝑘𝐵 𝛽ヘルムホルツの自由エネルギーと同形መ
(∆𝐹෠ = 𝐹෠ − 𝐹෠ 𝐼)

𝜏 : 緩和時間

1. 背景と目的

1-3. SEAQTの問題点

SEAQT導出された基本運動方程式𝑑 𝜌ො𝑖𝛽෡ 𝜌ො −෠ 𝜌ො= − 𝐻,Δ𝐹,𝑑𝑡ℏ2𝜏መ 𝛥𝐻෡
1 𝛥𝑆,𝛽=෡ 𝐻
෡𝑘𝐵 2 𝛥𝐻𝛥

1
෡−𝐹෠ = 𝐻𝑆መ𝑘𝐵 𝛽wln𝜌ො = ෍ ln𝑝𝑘 ȁ𝜓𝑘 ۧ‫ 𝑘𝜓ۦ‬ȁ𝑘=1von Neumann エントロピー𝑠 = Tr 𝜌ො𝑆መ𝜌ො𝑆መ = −𝑘𝐵 𝜌lnො 𝜌ො: 固有値展開 (𝑝𝑘 ≠ 0)

1. 背景と目的

1-3. SEAQTの問題点

w : 状態数 → ∞

原理上，計算できない• 解析において，全体系のエントロピーを計算全体の状態情報が全て必要

 問題点 :ボソン(フォトン)(フォノン)

無限状態数系の厳密解析が，原理的に不可能

1. 背景と目的

1-3. SEAQTの問題点

無限状態数系の計算 : 直交直和分解に基づく近似系の状態を有限個の部分状態に分ける

SEAQTで𝜌ො = 𝜌ො𝑥 ⊕ 𝜌ො𝑦ln𝜌ො = ln𝜌ො𝑥 ⊕ ln𝜌ො𝑦𝜌ො𝑥 𝜌ො𝑦 = Tr 𝜌ො𝑥 𝜌ො𝑦 = 0𝜌ො𝑥 𝜌ො𝑦 = 𝜌ො𝑦 𝜌ො𝑥 = 0

計算可能な形の 𝜌ො𝑥 , 𝜌ො𝑦 が有限個の変数で記述される

𝜌ො𝑥 , 𝜌ො𝑦

 ln𝜌ො𝑥 , ln𝜌ො𝑦 演算子をlogの外へ出せる𝜌ො𝑥 𝜌ො𝑦 = 𝜌ො𝑦 𝜌ො𝑥 = 0を与える

有限個の展開で書ける1. 背景と目的

1-3. SEAQTの問題点

Hypo-equilibrium state 近似 [3](HE近似)

𝜌ො = 𝜌ො𝑥 ⊕ 𝜌ො𝑦HE状態𝑥𝜌𝑘 →𝑒ℋ(𝑥)−𝛽𝑥 𝜖𝑘𝑥𝑤(𝑥)σ𝑘∈ℋ𝑥 𝑒 −𝛽𝑥 𝜖𝑘

直交直和分解した 𝜌ො𝑥 , 𝜌ො𝑦 にHE状態を課す∞𝑥ln𝜌ො𝑥 = ෍ (ln𝜌𝑘 )ȁ𝜖𝑘 ۧ‫ 𝑘𝜖ۦ‬ȁ𝑘∈ℋ𝑥

有限個の異なる熱平衡状態のブロックに分割ℋ𝑥 ⨁ℋ𝑦𝛽𝑥𝛽𝑦𝑤𝑥

𝑤𝑦

SEAQTによる無限状態数系の近似計算が可能
ただし…
[3] G. Li, et al., Phys. Rev. E. 98.4, 042113 (2018).

1. 背景と目的

1-3. SEAQTの問題点

Hypo-equilibrium state 近似の問題点
HE近似の前提(HE状態)෡ 𝜌ො = 𝐻,෡ 𝜌ො𝑥 ⊕ 𝜌ො𝑦 = 0𝐻,

HE近似

相互作用の効果を扱えない相互作用ダイナミクスを含む新しい近似？
∞

෡ = ෍ 𝜖𝑘 ȁ𝜖𝑘 ۧ‫ 𝑘𝜖ۦ‬ȁ𝐻𝑘∞𝑥𝜌ො𝑥 = ෍ 𝜌𝑘 ȁ𝜖𝑘 ۧ‫ 𝑘𝜖ۦ‬ȁ෡ 𝜌ො = 𝐻,෡ 𝜌ො𝑥 ⊕ 𝜌ො𝑦 ≠ 0
 𝐻,𝑘∈ℋ𝑥

 何らかの物理的意味

1. 背景と目的

目的➢ SEAQTによる無限状態数系の近似計算手法を構築
直交直和分解に基づく新しい近似手法

Hypo-equilibrium state 近似◆ 無限状態数系を扱える◆ 相互作用ダイナミクスを記述できる◆ 具体的系に適用し，有効性を確認

相互作用を記述できない

手法

Coherent Mixed state 近似

2. SEAQTにおける新しい近似手法の提案

コヒーレント状態𝜌ො = ȁ𝛼 ۧ‫ 𝛼ۦ‬ȁ∞𝑛1 2𝛼ȁ𝛼 ۧ = 𝑒 −2 𝛼 ෍ȁ𝑛ۧ𝑛=0無限個の情報を1つの複素変数で表示

ただし…

𝑠 = Tr 𝜌ො𝑆መ = 0𝑛!

◆2つの異なるコヒーレント状態

1𝜌ො = ȁ𝛼0 ۧ‫𝛼ۦ‬0 ȁ + ȁ𝛼1 ۧ‫𝛼ۦ‬1 ȁ2
コヒーレント混合状態
Coherent Mixed (CM) stateȁ𝛼0 ۧ, ȁ𝛼1 ۧ [4]ℋℋ0 + ℋ1𝛼0𝛼1[4] 加野 泰, 物性研究 18, B2-B6 (1972).

Coherent Mixed state 近似

2. SEAQTにおける新しい近似手法の提案

直交直和分解 𝜌ො = 𝜌ො𝑥 ⊕ 𝜌ො𝑦1𝜌ො = ȁ𝛼0 ۧ‫𝛼ۦ‬0 ȁ + ȁ𝛼1 ۧ‫𝛼ۦ‬1 ȁ2𝑐𝑘 𝑐𝑘 ′ = 𝛿𝑘𝑘 ′1𝛼0 𝛼1ȁ𝛼1 ۧ ±ȁ 𝛼0 ۧห𝑐± ൿ =2 𝑐±𝛼0 𝛼1
1 ± 𝛼0 𝛼1𝑐± =2= 𝑐+ ȁ𝑐+ ۧ‫𝑐ۦ‬+ ȁ ⊕ 𝑐− ȁ𝑐− ۧ‫𝑐ۦ‬− ȁℋ0 + ℋ1𝛼0ℋ+ ⨁ℋ−𝛼1ln𝜌ො = ln𝑐+ ȁ𝑐+ ۧ‫𝑐ۦ‬+ ȁ⊕ ln𝑐− ȁ𝑐− ۧ‫𝑐ۦ‬− ȁCoherent Mixed state 近似

2. SEAQTにおける新しい近似手法の提案

CM状態の下，一般に非可換(CM状態)෡ 𝜌ො = 𝐻,෡ 𝜌ො𝑥 ⊕ 𝜌ො𝑦 ≠ 0✓ 𝐻,相互作用ダイナミクスを含む

𝑘

相互作用を考慮した無限状態数系の計算が可能∞

෡ = ෍ 𝜖𝑘 ȁ𝜖𝑘 ۧ‫ 𝑘𝜖ۦ‬ȁ𝐻◆SEAQTによる，

𝜌ො𝑥 = 𝑐+ ȁ𝑐+ ۧ‫𝑐ۦ‬+ ȁ

無限状態数系を含む相互作用モデル

3. 具体的な量子ナノ系への適用

෡=𝐻෡AB ⨂𝐼መp + 𝐻
෡p ⨂𝐼መAB + 𝐻
෡int
𝐻
二準位系
෡AB =𝐻෍ℏ𝜔ℓ 𝑎ොℓ† 𝑎ොℓ ⨂𝐼መℓ′ + ℏ𝑉 𝑎ොℓ† ⨂𝑎ොℓ′ℓ,ℓ′ =A,Bℓ≠ℓ′

励起子－フォノン結合系

フォノン系
෡p = ෍ ℏ𝜔p 𝑏෠ℓ† 𝑏෠ℓ ⨂𝐼መ𝑝ℓ′
𝐻ℓℓ,ℓ′ =A,Bℓ≠ℓ′◆ 無限状態数系 : 動的フォノン
෡int =𝐻෍ ℏ𝑔ℓ 𝑎ොℓ† 𝑎ොℓ ⨂ 𝑏෠ℓ + 𝑏෠ℓ† ⨂𝐼መℓ′ ⨂𝐼መpℓ′ℓ,ℓ′ =A,Bℓ≠ℓ′

平均場近似

3. 具体的な量子ナノ系への適用◆ 相互作用ダイナミクス𝑎ො † 𝑎ො
動的フォノンによる非共鳴励起移動支援[5]𝑏෠◆励起子ーフォノン間相互作用に注目
CM近似により，コヒーレントフォノン支援による非共鳴二準位系間の励起移動が記述されるか[5] A. Ishikawa, et al., J. Phys. Soc. Jpn. 87, 054001 (2018); K. Kobayashi, et al., Prog. Quantum Electron. 59, 19 (2018).

初期値・パラメータ

3. 具体的な量子ナノ系への適用

エネルギーパラメータ二準位系ℏ𝜔A= 1.5Δ𝜖ℏ𝜔B= 0.50Δ𝜖pフォノン系 ℏ𝜔ℓ = Δ𝜖 2 + (2ℏ𝑉)2(コヒーレントフォノン支援)

二準位系
𝑎ොA† 𝑎ොA

初期値= 0.80𝑎ොB† 𝑎ොB = 0.20𝑎ොA = 0.35𝑎ොB = 0.30

フォノン系
𝑏෠ℓ† 𝑏෠ℓ = 1.0ℏ𝑉 ℏ𝑔ℓ== 0.20(int)Δ𝜖Δ𝜖𝑏෠ℓ = −0.16(緩和時間) 𝜏𝐽 = 10

無限状態数系を含む相互作用モデル

3. 具体的な量子ナノ系への適用

෡=𝐻෡AB ⨂𝐼መp + 𝐻
෡p ⨂𝐼መAB + 𝐻
෡int𝐻
二準位系
෡AB =𝐻෍ℏ𝜔ℓ 𝑎ොℓ† 𝑎ොℓ ⨂𝐼መℓ′ + ℏ𝑉 𝑎ොℓ† ⨂𝑎ොℓ′ℓ,ℓ′ =A,Bℓ≠ℓ′

励起子－フォノン結合系

フォノン系
෡p = ෍ ℏ𝜔p 𝑏෠ℓ† 𝑏෠ℓ ⨂𝐼መ𝑝ℓ′𝐻ℓℓ,ℓ′ =A,Bℓ≠ℓ′◆ 無限状態数系 : 動的フォノン
෡int =𝐻෍ ℏ𝑔ℓ 𝑎ොℓ† 𝑎ොℓ ⨂ 𝑏෠ℓ + 𝑏෠ℓ† ⨂𝐼መℓ′ ⨂𝐼መpℓ′ℓ,ℓ′ =A,Bℓ≠ℓ′

平均場近似

3. 具体的な量子ナノ系への適用

CM近似・HE近似の比較
CM近似

HE近似

ポピュレーション(二準位系)𝑎ො † 𝑎ො

コヒーレントフォノン(CP)𝑏෠◆励起移動とCPが互いに誘起し合う，モデル系の励起移動ダイナミクスが記述できている

励起移動の自発散逸ダイナミクス

3. 具体的な量子ナノ系への適用

CM近似
励起移動(二準位系)𝑎ො † 𝑎ො

フォノン系
個数𝑏෠ † 𝑏෠

フォノン数の上昇◆フォノン系が二準位系エネルギーを吸収まとめ

4. まとめと展望✓ IQT理論 : SEAQTの定式化✓ SEAQTにより，無限状態数系の相互作用過程を記述できる近似計算手法を構築→ CM近似✓ 具体的モデル(励起子－フォノン結合系)において有効性を確認

4. まとめと展望

展望 SEA仮説(現象論)の検証

直感的説明だけでなく，理論的保証・物理的，微視的意味付けが必要◆ 研究の方針SEA仮説はそれ自体の構造・物理的意味に言及しない非自明な内在不可逆性の構造・物理的意味を追求する
内因不可逆性(非自明)

IQTにおける「熱」，ミクロにおける熱とは？

捕捉◆ 孤立系量子系の熱平衡化[6] Trotzky et al, Nature Phys. 8, 325 (2012).

• レーザートラップ : λx=1530nm ＆ 765nm (λy,z=844nm)• 45×10³ ⁸⁷Rb
• 各サイト 1個以下孤立系と見なせる実験系• Nmax～43，Nmean～31(超高真空・冷却原子)における，1次元ボソン気体の緩和(→熱平衡)

◆ SEAQT : 解析結果例①1TLS

初期値𝑎ො † 𝑎ො = 0.60𝑎ො = 0.45
パラメータℏ𝜔 = 1(緩和時間 𝜏 = 10)

◆ SEAQT : 解析結果例②2TLSA

初期値

B

パラメータ𝑎ො𝐴† 𝑎ො𝐴 = 0.80𝑎ො𝐴 = 0.35𝑎ො𝐵† 𝑎ො 𝐵 = 0.20𝑎ො𝐵 = 0.35

ℏ𝜔𝐴 = ℏ𝜔𝐵 = ℏ𝜔ℏ𝑉= 0.20ℏ𝜔(緩和時間 𝜏 = 10)◆ ポピュレーションは振動し続ける，定常状態◆ 孤立系全体のエントロピーは上昇し，飽和◆ CM状態の実験的再現例
1
𝜌ොp = ȁ𝛼0 ۧ‫𝛼ۦ‬0 ȁ + ȁ𝛼1 ۧ‫𝛼ۦ‬1 ȁ2
例 : photonキャビティ_TLS [7,8]𝑐0 ȁ0ۧ + 𝑐1 ȁ1ۧ ⨂ȁ𝛼ۧ𝑐0′ ȁ0ۧ⨂ห𝛼𝑒 −𝑖𝜃 ൿ + 𝑐1′ ȁ1ۧ⨂ห𝛼𝑒 +𝑖𝜃 ൿ𝛼1𝛼0[7] B. Peaudecerf, et al., Phys. Rev. A 87.4, 042320 (2013). [8] S. Cano-Andrade et al., Phys. Rev. A 91, 013848 (2015).

◆ 動的フォノンによる励起移動支援 [5]pℏ𝜔ℓ = Δ𝜖pℏ𝜔ℓ = ℏ𝛺

TLS𝑎ො † 𝑎ොPH 𝑏෠[5] A. Ishikawa, et al., J. Phys. Soc. Jpn. 87, 054001 (2018); K. Kobayashi, et al., Prog. Quantum Electron. 59, 19 (2018).

◆ 複合孤立系に対するSEAQT基本運動方程式

𝜌ො = 𝜌ො † , 𝑝𝑘 ≧ 0SEAQT複合孤立系(M体)𝑑 𝜌ො 𝑑 𝛾ො †𝑑 𝛾ො ††𝜌ො = 𝛾ො 𝛾ො

𝑑𝑡=𝑑𝑡𝛾ො + 𝛾ො

𝑑𝑡M𝑑𝜌ො𝑖෡ 𝜌ො + ෍ 𝐷෡𝐽 , 𝜌ො𝐽 ⨂𝜌ො𝐽 ҧ𝑑 𝛾=
ො − 𝑖 𝐻,𝑑𝑡𝑑𝑡 : = −ℏℏ Δ𝐻෡ 𝛾ො + 𝐸෠𝐷
𝐽=11(𝐽)(𝐽)𝑑 𝜌ො 𝐷𝑖=−መ෡෡∆෠𝐷 𝛾ො †𝑆+ 𝛾ො 𝐸෠ †+ 𝛽𝐽 𝐻෡ 𝜌ො + 𝐸= − 𝐽 𝐻,𝐷2𝜏𝐽𝑑𝑡ℏ𝐹෠𝐽= Tr𝐽 ҧ 𝐼መ𝐽 ⨂𝜌ො𝐽 ҧ𝐹෠

SEA仮説に追加
M𝐸෠𝐷 𝛾ො † = ෍ 𝐸෠𝐷𝐽 𝛾ො𝐽† ⨂𝜌ො𝐽 ҧ
𝐽=1

因果律(孤立系内の部分系)

孤立系

孤立系

IQT

無相関のとき

自発散逸

自発散逸

自発散逸

自発散逸

自発散逸
孤立系

孤立系

自発散逸自発散逸

孤立系
無関係
自発散逸

自発散逸

◆ 励起子－フォノン結合系 : ハミルトニアンの平均場近似
෩AB =
𝐻平均場近似෡int =
𝐻ℏ𝜔ℓ′ 𝑎ො ℓ† 𝑎ොℓ ⨂𝐼መℓ′ + ℏ𝑉𝑎ො ℓ† ⨂𝑎ො ℓ′ℓ,ℓ′ =A,Bℓ≠ℓ′෍ ℏ𝑔ℓ 𝑎ොℓ† 𝑎ො ℓ ⨂ 𝑏෠ℓ + 𝑏෠ℓ† ⨂𝐼መℓ′ ⨂𝐼መpℓ′ℓ,ℓ′ =A,Bℓ≠ℓ′

෍

෩p =
𝐻

𝜔ℓ′ = 𝜔ℓ + 𝑔ℓp
෍ ℏ 𝜔ℓ 𝑏෠ℓ† 𝑏෠ℓ + 𝑔ℓ 𝑎ො ℓ† 𝑎ොℓ𝑏෠ℓ + 𝑏෠ℓ†𝑏෠ℓ + 𝑏෠ℓ†

⨂𝐼መpℓ′ℓ,ℓ′ =A,Bℓ≠ℓ′෩int =
𝐻෍ ℏ𝑔ℓ ൜ 𝑎ොℓ† 𝑎ොℓℓ,ℓ′ =A,Bℓ≠ℓ′

初期無相関+𝑎ො ℓ† 𝑎ොℓ𝑏෠ℓ + 𝑏෠ℓ† ⨂𝐼መAB ⨂𝐼መpℓ′𝑏෠ℓ†⨂𝐼መℓ′ ⨂𝐼መp𝑏෠ℓ + 𝑏෠ℓ†⨂𝐼መൠ𝑏෠ℓ +− 𝑎ො ℓ† 𝑎ොℓ𝜌ො 0 = 𝜌ොA ⨂𝜌ොB ⨂𝜌ොpA ⨂𝜌ොpB

𝜌ො 𝑡 = 𝜌ොAB ⨂𝜌ොpA ⨂𝜌ොpB

෡=𝐻
෡AB + 𝐻෡p + 𝐻෡int
𝐻

෩=𝐻෩AB + 𝐻෩p
𝐻

見かけ上，非相互作用 (TLS-phonon)

見かけ上，無相関(TLS-phonon)ln𝜌ො = ln𝜌ොAB ⨂𝐼መp +෍ ln𝜌ොpℓ ⨂𝐼መpℓ′ ⨂𝐼መABℓ=A,B◆ 励起子－フォノン結合系 : 運動方程式
TLS𝑑 𝜌ොAB𝑖
෩AB , 𝜌ොAB + ෍ 𝐷෡𝐽 , 𝜌ො𝐽 ⊗ 𝜌ො𝐽 ҧ=− 𝐻𝑑𝑡ℏ𝐽=A,BPH𝑑 𝜌ොpℓ𝑖
෩pℓ , 𝜌ොpℓ + 𝐷෡pℓ , 𝜌ොpℓ=− 𝐻𝑑𝑡ℏ𝑑 𝑏෠ℓp= −𝑖 𝜔ℓ 𝑏෠ℓ + 𝑔ℓ 𝑎ොℓ† 𝑎ො ℓ𝑑𝑡
PH𝑑 𝑏෠ℓ† 𝑏෠ℓ𝑑𝑡= 𝑖𝑔ℓ 𝑎ොℓ† 𝑎ො ℓ𝑏෠ℓ − 𝑏෠ℓ†4ln𝜌ොAB = ෍ ln𝑝𝑖AB ห𝑝𝑖AB ൿൻ𝑝𝑖AB ห𝑖෡𝐽 = −... 𝐷

1Δ2𝜏𝐽෡pℓ = −... 𝐷෩ABln𝜌ොAB (𝐽) + 𝛽𝐽 𝐻(𝐽)1෩pℓ
Δ ln𝜌ොpℓ + 𝛽pℓ 𝐻2𝜏pℓ

𝜌ොpℓ ln𝜌ොpℓ = ෍ 𝑐𝑘 ln𝑐𝑘 ȁ𝑐𝑘 ۧ‫ 𝑘𝑐ۦ‬ȁ
𝑘=+,−+𝐷𝑏−1p𝐷𝑏 =−𝜔ℓ 𝑏෠ℓ + 𝑔ℓ 𝑎ොℓ† 𝑎ොℓ + 2𝑔ℓ 𝑎ොℓ† 𝑎ොℓ2𝜏pℓ𝑔ℓp𝜔ℓ

𝐷 𝑏 + 𝐷 ∗𝑏Δ𝑏෠ℓ Δ𝑏෠ℓ + Δ𝑏෠ℓ† Δ𝑏෠ℓ

※ 今, ȁ𝛼0 ۧ, ȁ𝛼1 ۧ は𝛼0 = 𝑟𝑒 𝑖𝜃0𝛼1 = 𝑟𝑒 𝑖𝜃1としている

◆ 励起子－フォノン結合系: 解析結果二準位系状態ベクトル r₁,r₂

全体エントロピー

コヒーレントフォノン <b>各エネルギー期待値