新しい組織制御技術(α′プロセッシング)による超微細粒組織を有する航空機用チタン合金の圧延加工技術の確立
香川大学工学部

材料創造工学科

准教授 松本洋明(平成 24 年度一般研究開発助成 AF-2012014)

キーワード：チタン合金，マルテンサイト組織，結晶粒微細化，強度-延性

1. 研究の目的と背景
Ti-6Al-4V 合金は優れた比強度特性を有し，各種特性のバランスに優れるため，Ti 合金において最も使用されている合金系である．本合金においても結晶粒微細化と高機能化に関する成果が世界的に多く報告されており，主に熱間での動的再結晶(連続型)や強加工プロセスにより超微細粒の組織形成が実現されている 1-4)．結晶粒微細化プロセ
スは多くの強化手法の中でも，組成変化無しで靱性を損なう事無く強度が増加するため，工業的にも優位な強化手法である．これまで著者らは′マルテンサイト組織を利用した超微細粒組織を形成するプロセスを開発した 5,6)．本組織の特徴として，平均径 0.4m の微細粒組織を有し，また準安定な単相の組織形態を有する点にある．一方でこの研究は小試験片を用いた体系的な恒温鍛造試験の結果であり，実際の製造・応用を考慮した場合，例えば大型な板材製造の可能性や最適な熱間圧延加工条件の選定が必要不可欠となる．
本研究では， Ti-6Al-4V 合金について′マルテンサイ
トを出発組織とした熱間圧延による超微細粒組織形成の可能性，またそれを実現する圧延加工条件の最適化を行った．更に，様々な条件下で製造した圧延材の引張特性(強度，延性)を評価し，更に時効熱処理を施し，組織を調整し，室温での強度特性について，粒径依存性および準安定単相および相析出の影響を評価し，超微細粒組織を有する Ti-6Al-4V 合金の機械的特性の優位性を評価するとともに，強化因子について議論した．

2．′を出発組織とした熱間加工での微細粒形成過程
初めに，′を出発組織とした熱間加工での微細粒形成過程について述べる．Ti 合金は積層欠陥エネルギーが鉄鋼材料などに比べ高く，平衡な(+)組織を出発組織とした合金の熱間での変形過程においては動的回復や連続動的再結晶(CDRX)が支配的となり，サブグレインを主体とする組織が形成される 7)．そのため高角粒で構成する組織形成には主に多軸鍛造等で多量のひずみを導入する強加工プロセスが採用されている．一方で′を出発組織とした
熱間加工においては，出発組織は針状の微細形態を有し，内部には多量の転位および{10-11}双晶が自己調整機構で既に導入されており，それらをサイトとして核形成・成長型の不連続動的再結晶(DDRX)が活発に発現するようになる 6)．そのため，低ひずみ量でも均質な高角粒組織が得られるのが特徴である．これを示した模式図を Fig.1 に示
す．

Fig.1

熱間加工過程の組織変化機構

一方で，準安定相を出発組織とするために，高速変形下で迅速な条件で加工を行う必要がある．小さな試験片を利用した体系的な評価から，超微細粒組織が得られる加工条
件は具体的に加工温度が 700℃～900℃，加工速度(ひずみ速度)が 1s-1 以上，また導入されるひずみ量が 0.8 以上である．

3．供試材および実験方法
厚さ 5mm，幅 12cm の(+) Ti-6Al-4V 合金板を準備し，1125℃-1 h の条件で溶体化焼入れ処理を施し, ′マルテンサイト単相組織を得て, これを出発材とし 700℃～800℃の温度まで加熱し, 1pass で 2 mm まで熱間圧延を行った(これまでの基礎的評価の結果を踏まえ最適化した加工条件(ロール周速、加工度等)を選定)．以後，この加工した素材を′-UFG 材と呼ぶ．適当な粒径制御と相の析出を目的として，′-UFG 材を 700℃および 800℃で保持時間を変化させて，熱処理を施した．得られた組織は EBSD及び TEM で評価し, 室温での強度特性等は引張試験により評価した(初期ひずみ速度 1.5×10-4 s-1)．
以上の試験は，超微細粒組織を創製するため，不連続動的再結晶を活性化させる目的で 1pass にて圧延加工を行っているが，実際の工業的な加工を考慮した際，多パス加工を検討する必要がある．そのため，本研究では加工温度が700℃～800℃となりように多パスでの圧延加工も試み，微細粒組織形成の可能性も併せて評価している．
また，この微細粒組織形成の可能性および圧延加工性の評価については，汎用な有限要素解析コード DEFORM-3D(v.10.2)で加工条件(加工温度，ひずみ速度，ひずみ量)の評価を行うとともに，恒温鍛造試験の結果 5)6)をベースとして簡易的な組織予測モデルを構築し，それをDEFORM-3D に組込み，微細粒組織形成の可能性を評価した．

4．結果および考察
4.1 ′-Ti-6Al-4V 合金の熱間圧延による板材製造
圧延加工は幅 120 mm, 長さ 200 mm, 厚さ 5 mm のマ
ルテンサイト組織を有する Ti-6Al-4V 合金を，750℃に加熱させて，1 pass で厚さ 2 mm となるように行う．使用した圧延機のロール径は 460 mm であり，ロール周速は 43m/min である．Fig. 2 は汎用コード DEFORM-3D を用いて解析した圧延過程における(a)有効ひずみと(b)温度分布である．これより，圧延過程において均質に 1 以上のひずFig.2 有限要素解析(DEFORM-3D)で得られた特性の分

Fig.4 Ti-6Al-4V 合金

マルテンサイトを出発組織とした熱間圧延材

外観(a) 温度，(b) 相当ひずみ，(c) 動的再結晶粒径

布d of DRX grain (m)

みが導入されることが観察され，また加工温度も 850℃以内で加工が行われている事が理解できる．Fig.3 は恒温鍛造試験より得られた Zener-Hollomon(Z)因子と鍛造材の結晶粒径(動的再結晶粒径)の関係を示している．Fig.3 には等軸な(+)8)およびラメラ形態な(+)9)組織を出発組織とした鍛造材の結果も併せて示している．これより，′組織を出発組織とした加工過程では，低温・高速加工において，より微細な結晶粒が形成される事が分かる．これは先述した通り，不連続動的再結晶がより活性化されたためであり，Fig.3 からも明らかなように超微細粒組織を形成するにはある程度制限された条件下で加工する必要がある事が分かる．この Z 因子と粒径の関係を表した関係式をFig.3 の下に示しており，これを DEFORM-3D に導入して，圧延後の結晶粒径を予測した結果を Fig.2(c)に示している．
これより，多少のばらつきは観察されるものの(加工温度，ひずみ量，ひずみ速度の不均質性に起因)，粒径 0.1m～0.5m の超微細粒形成が可能である事が理解できる．
Fig. 4 は圧延加工後の板材外観であり，耳割れや表面クラックの発生は確認されず，圧延加工が可能であった事が理解できる．

10
Equiaxed (+)starting Microstructure (1)8)

Lamellar (+)
9)starting microstructure (2)’ starting microstructure

1(High Temp. or Low SR)

’ starting microstructure(Low Temp. or High SR)

0.1
1010

1012

1014

1016

1018

1020

1022

Z parameter ( Z   exp(Q / RT ))d(in m)=94.1Z-0.079 (equiaxed(+) starting microstructure)(8)d(in m)=1406.4Z-0.139 (lamellar(+) starting microstructure)(9)d(in m)=271.5Z-0.124 (’ starting microstructure, High Temp. or Low SR)d(in m)=20.4Z-0.084 (’ starting microstructure, Low Temp. or High SR)

Fig.3 恒温鍛造試験より得られた動的再結晶粒径と Z 因子の関係

4.2 圧延後および時効熱処理後の組織形態
Fig. 5(a)は圧延前の組織形態を示しているが，アシキュラー状の HCP 単相の′マルテンサイト組織を呈している事が確認できる．Fig.5(b)(c)は圧延後(1pass)の組織形態((b)EBSD-粒界マップ，(c)TEM 明視野像)を示している．これより，圧延した′-UFG 材は準安定単相の組織で，平均粒径は 0.4 m で，超微細粒形態を有している事が観察される．この組織は板材全面に渡り観察され，均質に微細組織を有する板材が製造された事が分かる．また，TEM 像から強いひずみコントラストが観察され，圧延過程にて多量の転位が集積された事が示唆される．
Fig.6 はこの′-UFG 材に対して 700℃，800℃で保持時間を変えて熱処理を施した組織形態(EBSD 粒界マップ)である．この熱処理過程においては，ほぼ単相であった組織は 700℃の熱処理で約 6%の相が析出し，また 800℃の熱処理では 10%の相が析出している．Fig.6 より等軸粒は等方的に粒成長を起こし，低角粒界の頻度が増加している様子が観察出来る．この低角粒界の頻度の増加については，圧延で多量に導入された転位のサブグレイン化(連続再結晶)に起因した事が考えられる．この粒成長挙動についてより詳細にまとめた結果を Fig.7 に示す．700℃では緩やかに粒成長しているのに対し，800℃では著しく粒成長が進行する事が理解できる．この粒成長過程において，修正Lifshitz-Slyosov-Wagner モデル(d3-d03=Kd t, d:粒径，d0:初期粒径, t：保持時間)で粒成長速度を見積もると，粒成長速度 Kd (m3/h)は 39.4 (at 800℃), 2.5 (at 700℃)であり，これまで報告されている Ti-6Al-4V 合金の粒成長速度よりも 1桁高い異常に速い粒成長を示す．これは′-UFG 材が単相であり，転位密度も高く，そのため時効過程で異常に高速な粒成長を示したと考えられる．
Fig. 8 ′-UFG 材, 時効熱処理材の応力-ひずみ曲線化因子について下記の Hall-Petch 強化(式(2))と転位集積(Bailey-Hirsch の式)および小角粒界による強化分(式(3))を考慮した式(1)より議論する．Fig.9 には式(1)で得られた計算値も併せて示している．
 y   0 (760 MPa)   H  P   P 
H-P=kd-1/2 (k=0.25MPa・m1/2) (2) P  MGb

Fig.5(a) 圧延前の組織 マルテンサイト組織,(b)(c) 圧延後組織((b)EBSD 粒界マップ，(c)TEM明視野像)

1.5S v LAB
b(3)(k:Hall-Petch 係数，d:結晶粒径，M:Taylor 因子，:材料定数(=0.01)，G：剛性率，b:バーガースベクトル，SV：小角粒界密度(m-1)，LAB: 小角粒界平均角, : 転位密度)
計算値は TD の降伏応力(実験値)に非常に近い値を示し，強化(Fig.5、実験値)が Hall-Petch 強化および転位集積や小4.3 室温強度特性
次に′-UFG 材の室温強度特性および時効熱処理過程の組織変化が強度特性に及ぼす影響を評価する．
Fig.8 は圧延後(′-UFG 材)および時効熱処理後の合金の引張試験より得られた応力-ひずみ曲線を示している．引張方向は熱間圧延時の RD および TD の 2 方向で評価している．これより，圧延後で最も高強度で良好な延性を示す事が分かる．引張強度も 1200MPa 以上の非常に高い強度特性を示す．時効熱処理後，強度および延性は低下する．
この結果は，強度は粒径の影響を受け，一方で延性は析出の影響を受ける事を示唆している．
Fig. 9 は粒径と降伏強度(0.2%耐力)の関係(′-UFG 材の製造時の熱間での圧延方向を RD，その垂直方向を TDと表記)を示している．これより微細化により線形的に強度が増加し，特に TD で高い強度を示すことが分かる．強Fig. 6 ′-UFG 材の静的熱処理後の組織形態(EBSD 粒界マップ)

Fig.9 0.2% 耐力の粒径依存性

Fig.7

保持時間と粒成長の関係

角粒界の影響を加味した強化により良く説明出来る．計算値において RD に比べ幾分か TD で高い強度を示すが，これは両者で Taylor 因子が異なるためで，活動する転位すべりの異方性が強く影響したためである．一方，実験値ではRD の降伏応力は TD のそれに比べ，100MPa 以上低く，′-UFG 材でわずかに残存する RD に伸長した粒(未再結晶粒)の影響が考えられる．また σ0 の値について結晶配向の影響を考慮する必要がある．これまでの多数の報告と併せて，強化因子を検討すると，超微細粒組織を有する
Ti-6Al-4V 合金において，強化は相量の影響はわずかで，粒径の大きさに強く影響を受ける事が分かった．
4.4 多パス圧延加工による微細粒組織形成の可能性評価
以上より，Ti 合金にてマルテンサイト組織を出発組織として，適切な条件下で熱間圧延を施す事により超微細粒組織を有する幅広な圧延材の製造が可能である事が示された．一方でこの加工は不連続動的再結晶の活性化および粒成長の抑制を目的として，1 パスで圧延加工を行っている．
そのため，圧延荷重が大きくなり，圧延ロールに対する負荷が大きく，実際の工業的製造を考慮した場合，多パスでの加工を検討する必要がある．本節では，多パス加工と組織形成の関係を評価している．
ここで多パス圧延加工は上記と同様に 750℃に試料が加熱されて，目的の厚さに圧延し，再度，750℃となるよう加熱し，圧延を行い，これを繰り返す事で目的の厚さまで圧延を行っている．Fig.10 はマルテンサイトを出発組織として，各厚みまでパス数を変え，圧延した Ti-6Al-4V 合
金の組織形態(SEM 反射電子像)を示している．(a)が 3 パスで 1.3mm に，(c)が 5 パスで 1.3mm までに圧延した結果であり，いずれも粒径 1m 以下の等軸状の微細粒組織が形成されている事が分かる．一方で，2.5mm までに 3 パスで圧延した結果(Fig.10(c))では，マルテンサイトの針状形態が残存しており，4mm から 2.5mm の 37.5%の圧下率では未動的再結晶部が多く，均質な微細粒形態を呈していない事に気付く．そのため，均質な微細組織形成には 67％以上の圧下量で加工を施す必要がある事が分かる．
いずれにせよ，3 パス材および 5 パス材ともに均質な等軸状微細組織を呈す事が確認され，多パス加工でも微細化が可能である事が示された．力学特性については Fig.10(a)，(c)いずれの組織を有する合金についても 1100 MPa 以上の高強度特性を示す事が確認されている．

Fig.10多パスで圧延加工を行った Ti-6Al-4V合金の組織形態(SEM 反射電子像)

5．結言
本研究では， Ti-6Al-4V 合金について′マルテンサイ
トを出発組織とした熱間圧延による超微細粒組織形成の可能性，またそれを実現する圧延加工条件の最適化を行った．
これまで得られた小テストピースでの鍛造試験と組織変化の結果を FEM に組込み，圧延加工条件の最適化ならびに微細粒組織形成の可能性評価を初めに行い，0.5mm以下の等軸微細粒組織形成が可能である事を評価し，更に最適な加工条件を選定した．この条件(750℃～850℃，1pass)で圧延した素材(′-UFG 材)は，粒径 0.4m 以下の等軸微細粒組織を呈し，1100MPa 以上の著しい室温強度特性を示す事が分かった．
この′-UFG 材は時効熱処理過程で異常に速い粒成長を示す．これは圧延後の組織が準安定単相の組織であり，によるピニング効果の影響が小さいためである．時効により強度特性が変化するが，強度(実験値)は Hall-Petch 式と小角粒界の影響を加味した構成式で良く説明出来る事が分かった．
更に，多パス圧延加工による微細粒組織形成の可能性を評価した結果，１pass 材に比べ, 熱的に平衡な析出が顕著に現れるが，1m 以下の微細粒組織が形成されており，更に 1100MPa を超える高強度特性を維持できる事が明らかとなり，工業的にも製造可能である事が示された．

謝辞
本研究は公益財団法人天田財団からの一般研究開発助成の交付(AF-2012014)により実施されたものであり，関係各位に厚く感謝の意を表します．

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