レーザセンシング学会誌

特集

第 2 巻第 2 号（2021）

光センシングⅠ

蛍光分光法と地球環境センシング技術としての
蛍光ライダーへの適応事例
齊藤 保典
信州大学学術研究院工学系（〒380‒8553 長野県長野市若里 4‒17‒1）

Fluorescence spectroscopy and its adaptation to fluorescence lidar
as earth environmental sensing technique
Yasunori Saito
Institute of Engineering, Academic Assembly, Shinshu University,
4 17 1 Wakasato, Nagano City 380 8553
（Received July 30, 2021）
Since fluorescence is one of essential spectroscopical characteristics of substance, fluorescence spectroscopy can be a promised manner of obtaining such information. In this paper, we focus on fluorescencelidar as an earth environment sensing technique/system based on fluorescence spectroscopy, and discuss
its usefulness in the measurement. The substances handled here are ubiquitous on the earth formed by
the atmosphere, hydrosphere, geosphere and biosphere which are natural environmental systems and livingsphere which is an artificial one. The fluorescence lidar can help track material transfer between systems. This is a unique ability of the fluorescence lidar and very important for understanding the circulation of materials. The quantity and quality of the measurement data presented here measured in theindividual environmental systems was sufficient to demonstrate the ability of the fluorescence lidar.
Monitoring environmental conditions caused by human activity is one of the most promising applicationsof the fluorescence lidar in the future.
キーワード：蛍光分光，レーザ誘起蛍光，蛍光ライダー，地球環境，センシング技術
Key Words: Fluorescence spectroscopy, Laser-induced fluorescence, Fluorescence lidar, Earth environment,
Sensing technique

1．はじめに地球環境は自然環境としての大気圏，地圏，水圏，生物圏と人工環境としての生活圏から構成されるが 1），もちろん環境圏毎の境界があるわけではない．例えば，花粉の発生は植物自体（生物圏）と生育環境（地圏，水圏，大気圏）に依存し，空気中（大気圏）を伝搬し，私たちの居住空間（生活圏）へと入り込む．
マイクロプラスチックは生活圏からの排出物であり，河川から海（水圏）へと運ばれ，一部は魚類等（生物圏）の体内へ蓄積され私達の食卓に上る（生活圏）こともある．人里から離れたピレネー山脈の大気中 2）や雨水 3）からも見つかっている．地球環境を知るには，発生から伝搬，沈着，影響に至る一連の過程を，空間や時間が連続する情報として取得する必要があり，これにはリモートセンシングの技術が有効である．また，異なる環境圏間の連続した情報を統一して理解するには，出来る限り同じ指標や手法での計測が望まし
い．太陽からの光エネルギーが地球環境の変遷に大きな役割を担ってきたことを考えると，共通指標は「光」で手法は「分光計測」が適当と考えられる．

©2021 Laser Radar Society of Japan53

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リモートセンシングに光の一種であるレーザの利用を考えた場合，レーザはもともと分光学から誕生したものであることを踏まえると，そのシステム開発において（特に受信系に）分光技術や分光情報を取り入れることは至極当然の発想である．分光手法を多波長の発光現象を扱うものとすると，蛍光，ブレークダウ
ン，ラマン散乱が対象となるが，本稿では蛍光のみを扱う．またレーザリモートセンシングは離れた場所にある物質を計測するため，医学分野などで用いられるような蛍光物質で染色する手法の使用は困難である．
そのため自家蛍光を有する物質のみが計測対象となるが，地球を構成する多くの物質が多かれ少なかれ自家蛍光特性を示すため 4），自家蛍光と限定することでレーザリモートセンシングの応用範囲を限定することにはならない．自然界に存在し循環する物質の蛍光をトレーサーにすることで，生活圏―大気圏―水圏―地圏―生物圏の連続した情報が得られると期待される．
本稿では，2 章で蛍光分光法の簡単な説明を行った後，3 章で蛍光ライダーのシステムについて要点を概説する．4 章では蛍光ライダーを中心にしてこれまでの計測事例を紹介する．古くとも（筆者の知る限りでは）最初の報告であったりその領域に大きな進展をもたらした報告を選んだ．さらに最近の報告をなるべく一緒にして紹介するようにした．今後の蛍光ライダーへの展開を期待して，レーザ蛍光分光計測例も取り上
げた．

2．蛍光の利用
2.1 蛍光発生の原理
蛍光の英語表記は Fluorescence であるが，蛍光発光は化学反応・生体反応・太陽光・電界印加などでも起こるため，レーザセンシングでは「レーザを誘起源とする」の意味を強調した LIF（Laser-induced Fluorescence）の表記でそれらと区別することが多い．誘起より励起表記が一般的である場合には励起を優先した．
分子の光吸収や発光等のエネルギー移動過程は，Fig. 1 のヤブロンスキー図（Jablonski Diagram）
で示される．電子エネルギーが最低の一重項基底状態 S 0 にある分子に適当なエネルギーを持つ光が照射されると，Fig. 1

Principle of fluorescence（Jablonski diagram）.

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分子はその光エネルギーを吸収し，10 －15 秒程度の短時間内に上準位の電子項（S 1，S 2・・S n・・）に遷移
し励起状態となる．どの準位に励起されるかは使用する光の波長に依存する．励起状態は非常に不安定なため，内部転換や振動緩和により 10 －12 秒程度の時間で第一電子励起状態（一重項）の最低励起状態 S 1 に遷移する．S 1 から基底状態 S 0 への電子項準位間の遷移によって生じる発光を蛍光と呼ぶ．その寿命は 10 －8秒以下程度である．S 1 から項間交差により三重項の最低励起状態 T 1 を経由して S 0 へ戻る過程でも発光するが（燐光），その寿命は 10 －6 秒～10 秒程度であることから，通常のパルスライダーでは計測対象にならないが，CW ライダーでは対象になる場合もある．なお振動緩和，内部転換，項間交差などは非放射過程である．興味深いのは，蛍光は S 0 内の一連の振動準位間への遷移で発生するため，発光はある幅のスペクト
ルを持つことである．また蛍光遷移間のエネルギーは吸収した光エネルギーよりも低く，蛍光スペクトルは励起波長よりも長い方に現れる（ストークスの法則）．蛍光スペクトルには，発光スペクトル（励起波長を固定したときの発光強度の発光波長依存性）と励起スペクトル（蛍光波長を固定したときの発光強度の励起
波長依存性）があるが（Fig. 2）
，一般には任意の特定の波長で励起された発光スペクトルを蛍光スペクトルと呼ぶことが多い．

Fig. 2

Absorption spectrum and emission spectrum.

2.2 レーザリモートセンシングの計測パラメータとしての蛍光蛍光分光法の特徴は，高感度，選択性に優れる，周囲環境の情報が得られることなどである．蛍光を扱う
レーザリモートセンシングにおいてもその特徴が活かされる．高感度は，吸収法が入射前後の差を計測するのに対し，発光ゼロの状態を基準とできることで得られる．S 1 や S 0 は基本的には分子や物質に固有である
ことから蛍光スペクトル形状より物質の種類同定が可能である（選択性）．蛍光スペクトルは蛍光物質が置かれた周辺環境（物理的，化学的，生理生態学的など）により影響を受けるため，逆にそれらの情報が得られることになる．Fig. 1 では計測対象である分子（Molecule A）の周辺環境として，他の分子の存在，気温，
湿度，pH 等を挙げたが，これらとの相互作用を行った結果として，当該分子の蛍光発光に変化が生じる．
具体的には発光スペクトル，励起スペクトル，量子収率，蛍光寿命，蛍光異方性，蛍光消光など多くのパラメータが計測の対象となるが，現在までにライダー計測で実現されているものは蛍光スペクトルと蛍光寿命に限られるようである．蛍光寿命は蛍光物質が置かれた状況での励起エネルギーの減少時間（時定数）で定義されるが，個々の物質やその置かれた状況で蛍光寿命が異なることから，蛍光寿命計測により物質や周辺環境に関する情報が得られる．

3．蛍光ライダーの構成
3.1 基本事項
蛍光ライダーの製作にあたっては励起波長（送信系）と蛍光波長（受信検出系）の関係を知ることが重要で，そのためには計測対象物質の励起スペクトルと発光スペクトル（Fig. 2）を知る必要がある．S 1 より高エネルギー状態（ΣS 1.... n）へ励起された場合にも S 1 から S 0 の電子項準位間の遷移で生じる同じ蛍光が得られる
ため，レーザの選択については吸収型ライダーと比べると自由度が高い．しかしながら通常は吸収極大の波長で蛍光強度が最大になることから，送信系では吸収極大波長にレーザ波長を設定しその時に得られる蛍光スペクトル全体を検出できるように分光系を組むことが多い．しかしながら吸収極大波長が長波長側にあり過ぎると，蛍光強度は十分でも蛍光スペクトル全体が狭くなることや（ストークスの法則）短波長域の蛍光が意味を持つこともあるので，設計においては両者のバランスを考慮する．この時に役に立つのが EEM（Excitation-Emission-Matrix）
で，Fig. 2 を複数の励起波長で求め三次元的に表現したものである．スギ花粉と55

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ブタクサ花粉の EEM を Fig. 3 に示す 5）．スギ花粉では 460 nm 励起で 510 nm 蛍光検出の組み合わせの時に検出効率が高いが，ブタクサ花粉の場合は 320 nm 励起で 430 nm 蛍光検出が良いことがわかる．ただしスギ花粉の例では 460 nm 以下の蛍光情報が得られないことから，励起波長が最適励起波長よりも短波長側にあって，そこでの蛍光強度は小さくとも広い蛍光スペクトルを得ることが得策の場合もある．EEM 特性は蛍光分光光度計で簡単に得られる．

Fig. 3

Examples of EEM: Cedar pollen（left）and ragweed pollen（right）. Each intensity isnormalized by the max one.

物質の EEM については多くの報告があるが，特に蛍光ライダー計測で役に立つものをいくつか紹介する．大気エアロゾルとしてのバイオエアロゾルを含む有機炭素系エアロゾルの EEM 特性については Hill
ら 6），Pan 7），Pöhlker ら 8）の報告，水溶性エアロゾルに関しては Hudson 9）らや Baker ら 10）の報告，植物生体
分子や細胞に関しては Cerovic ら 11）や Roshchina 12）の報告に詳しい．これらの文献には蛍光断面積も載っており，蛍光ライダーで計測したい物質の設定や設計シミュレーションに役に立つ．

3.2 送信系
上述の通り，蛍光発生には S 1 への遷移に必要な光エネルギーだけがあれば良く，あるいは S n のどの準位への遷移でも良いことから，蛍光ライダーの光源設定においては自由度が高くなる．一般的には吸収量が多いほど蛍光強度も大きくなることから，送信レーザも吸収極大波長を有することが望ましく，その意味からは理想的には最適励起波長を選択可能な波長可変固体レーザが良い．しかしながら Fig. 3 からわかるように，蛍光ライダーで対象となる物質の多くは吸収スペクトルが広いため，Nd:YAG レーザの 355 nm や
266 nm を利用し紫外から可視にわたる全領域の蛍光スペクトルを検出するのが，現時点では最適であろう．
紫外光を使うことでラマン散乱断面積が大きくなるという特長を生かし，大気中の窒素，酸素，水蒸気などの散乱断面積が既知のラマン散乱信号を蛍光と同時に取得できるという利点もある．近年開発が著しい深紫外 LED は菌やカビ，ウイルスの制御に効果があるとされているが，蛍光分光法の有力な励起光源になることが期待される．

3.3 受信系
蛍光ライダーに使用されている検出系は次のように分類できる．1）最も標準なものでは，フィルターやダイクロイックミラーの多段組み合わせあるいは複数枚のフィルターを備えた回転式ホルダーによる分光系と光検出器（光電子増倍管や CCD）
，2）
液晶チューナブルフィルター（1 個で可視域全域にわたり波長選択が印加電圧変化のみにより行える）と光検出器の組み合わせ 13），3）
分光器とゲート機能付きイメージインテ
ンシファイヤー付きの CCD 検出器の組み合わせ 14），4）分光器とマルチチャネル（マルチアノード）光電子
増倍管の組み合わせ 15），5）
ストリークカメラ 16）などがある．1）
は飛び飛びまたは単一蛍光波長の検出になるが，その波長だけに関していえば感度が高い．連続した蛍光スペクトル計測という観点では 2）3）4）5）が良い．5）は特に 10 －9 秒以下程度の高速時間分解で蛍光スペクトル計測が可能で通常は蛍光寿命計測に利用される．またライダー研究者は自身で装置を組み立てることが多いが，自作の容易さと費用の点では 1）
が良い．1）2）では多波長蛍光画像が得られる．

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4．蛍光ライダーによる地球環境計測例
蛍光ライダーの原型は Measures と Bristow が 1971 年に報告した Laser Fluorosensor である 17）．ミーライ
ダーの報告が，レーザ発明の直後の 1963 年だった事と比べると 10 年ほど遅い．これは，蛍光の相互作用断面積が散乱や吸収と比べて 3 桁以上も小さいことや連続したスペクトル形状全体（200 nm 以上）の把握が望ましく，ライダー受信系がやや複雑になることに起因したものと思われる．そのため彼らの実験では，
7 m 程度の近距離で蛍光断面積が大きな油膜，汚染水，水溶性クロロフィル，岩石を対象としたものが計測対象であったが，地球環境要素をほぼ網羅していたことがわかる．
筆者らの蛍光ライダー計測の実際を Fig. 4（写真）に示した．大気エアロゾル蛍光計測では，受光系にダ
イクロイックフィルターとフィルターを組み合わせて蛍光の一部を取り出し光電子増倍管でアナログ検出する．これを基本セットとして波長組み合わせの異なる 4 セットを用意し，断片的ではあるがスペクトル情報としている（3.3 節 1）の構成）
．植生・花粉・プラスチック・土壌・河川水質の計測では，検出系に分光器と CCD 検出器を使用した（3.3 節 3）の構成）．装置全体をストレッチャー上にコンパクトに配置した移動型
かつ小型軽バン車両搭載型となっている．小電力容量（900 VI）発電機を装備しており，インフラ設備のないフィールドでも計測ができる．計測場所を制限しない．
（特殊大型観測車が不要なことから）緊急時等での初期計測にも即座な対応が可能である．

Fig. 4

Photos of the earth environmental sensing by the fluorescence lidar: Atmosphericaerosol（upper left）, vegetation（lower left）, pollen（upper right）, waste-plastic
and soil（middle right）, and river water（lower right）.

4.1 大気圏環境計測例
エアロゾルの計測例が多くある中で，最近は蛍光性エアロゾルへの関心が高まっている．ラマンライダー
観測によりその存在が推論されていたが，大気エアロゾルからの蛍光スペクトルの計測によりその存在を明確に示したのは Sugimoto らの報告 15）が最初と思われる．Nd:YAG レーザー（355 nm）と 32 チャネルマルチ
フォトンカウンティング光電子増倍管を組み合わせた蛍光ライダー（ラマン散乱とミー散乱も同時に計測できることから Raman-Mie-fluorescence lidar と記している）で，低層大気エアロゾルの蛍光スペクトルの高度

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分布について報告した．黄砂，都市域や工業地帯からの汚染物質流入時に強い蛍光強度が得られた．黄砂粒
子や汚染気体エアロゾルなど 5 種類の蛍光後方散乱係数の推定を試み，420 nm～510 nm 間の総蛍光強度は
窒素ラマン信号強度と同じ程度であったとしている．白石らもほぼ同じ構成の蛍光ライダーを用いて，福岡市上空の大気観測を行い同様の結果を得ている．地上サンプリングにより得られた粒子の蛍光スペクトルと蛍光ライダーのスペクトルとを比較し，ケイ酸塩や硫酸カルシウムと思われる粒子が蛍光に寄与していた可能性を示唆した 18）．Reichardt らは雲粒子と蛍光性エアロゾルの共存状況について報告した 19）．蛍光性エア
ロゾル源の一部は，各地で行われる復活祭の焚き火（local Eater bonfires）としており，生活圏との関係を示す
もので興味深い．蛍光スペクトルを緑領域（540‒615 nm）と青領域（455‒530 nm）に分けて解析することで，エアロゾルの種類判別が可能で，今後は 440 nm 以下の蛍光スペクトルが重要だとしている．Li 等は，416‒
720 nm までの信号の積分値を蛍光性エアロゾルの信号とし，地上局で測定された SO 2，NO 2，PM2.5，
PM10 濃度と比較して，蛍光性エアロゾルは排気ガスや化石燃料の燃焼によるものとした 20）．最近の蛍光性
エアロゾル計測は Huffman ら 21）の報告に良くまとめられている．

4.2 水圏環境計測例

降雨による海洋表層へ注入される溶存有機カーボンの量は 90×10 12 gC yr －1 と言われており 22），降雨は大

気圏―水圏の物質循環において重要な要素である．雨に含まれた水溶性有機系カーボンのエアロゾルのEEM 特性が調べられている 23, 24）．チベット高原の氷河からは，微生物性フミン様物質，土壌性フミン様物
質，二種類の蛋白様物質が見つけられた 25）．物質循環過程を蛍光情報で追跡した事例である．
Hoge らは航空機搭載蛍光ライダー（AOL: Airborn Oceanographic Lidar）による海洋沿岸域の広域環境調査を行い，水溶性クロロフィルおよびコロイド状物質からの蛍光を捕えることに成功した 26）．航空機からの蛍
光ライダー観測は初としている．湖沼や河川の水質調査が Saito らにより行われた 14）．軽車両搭載蛍光ライ
ダーが使われた．動作の特徴は，レーザ照射のタイミングに合わせて CCD ゲートの開閉時間を同期させな
がら遅延させることで距離分解能を得たこと，ゲート時間幅を 20 ns 程度に短くすることで太陽背景光雑音の低減化を図り微弱な蛍光の日中観測が可能になったことである．諏訪湖から天竜川水系に流れる（毒素成分を含むこともある）藍藻に含まれるフィコシアニン濃度や溶存有機物及びクロロフィル濃度の変化を 3 年間の長期に渡って調査した．さらに，データを速報値として現場からスマートフォンで実時間配信する新たな水資源利用管理システムを開発した．近年ではドローン搭載型 27），携帯型 28）の蛍光検出センサーが開発され，より身近で個人レベルで使用可能な水質診断システムが開発されつつある．どちらも 412 nm の CW
半導体レーザを使用していることが特徴である．
海洋生態系への展開として，篠野らはサンゴ生態調査のためのイメージング蛍光ライダーを開発した．
UV をサンゴに照射した際に得られる蛍光蛋白からの青～緑の蛍光をイメージインテンシファイヤー付きのCCD カメラで観察した．グラスボートに搭載した装置でのサンゴ礁海域における結果では，水深 12 m 程度までのサンゴの生死判別が可能であった（死んだサンゴは蛍光を発しない）29）．さらに牽引可能なブイ搭載
蛍光センサーを開発し，1 km の距離範囲内で水深 100 m までのサンゴ生育分布図を作成した 30）．サンゴの生育は海洋環境変化を敏感に反映し，その消失は漁業への大きな被害を及ぼすことから生態調査の重要性が再認識されている．インド洋上 Andaman and Nicobar 諸島では UV 蛍光計測によるサンゴの生態調査が始まった 31）．北極海洋中の藻類バイオマス生態の三次元調査用に水中ビークル搭載蛍光ライダーを利用する
ことが提案されている．Rehm らは，ライダーセンサー部が容量最大 30 L と限られたビークル空間内に，
473 nm（8.3 μJ）と 532 nm（26.0 μJ）のマイクロチップパルスレーザと 5 枚の干渉フィルターを配置したフィル
ターホイール型分光器と光電子増倍管の検出系を配置した．水槽実験の段階であるが，有色溶存有機物質と藻のクロロフィル蛍光強度の時間変化が得られている．クロロフィル蛍光 685 nm は水中での減衰が大きく
今後の課題である 32）．

4.3 地圏環境計測
地質学観点から地球表層の鉱物や物質の蛍光特性の研究が行われている 33‒35）．Gaft らは自然界に存在す
るアパタイトやジルコンなどの鉱物の発光スペクトルの時間分解特性を調査し，約 20 種の含有レアアース
成分への帰属を行った 33）．NASA では，このようなデータを火星，木星エウロパ，金星，月などの惑星表

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面探査のレーザリモートセンシングへ適応する計画を進めており，蛍光ライダーとともにラマンや LIBS 手法も取り入れた複合分光計測システムを開発している 36）．
地表面層の生態系においてはバイオフィルムと呼ばれる菌類の凝縮形質が重要な役割を果たしている．バ
イオフィルムの光合成機能や種別調査のためにレーザ誘起蛍光法が使われた．Silva らによると，微生物を含む岩石表面の蛍光スペクトルには珪藻や藍藻など原生植物に関連する情報が含まれていた．地衣類からは
690 nm と 707 nm にピークを持つ蛍光スペクトルが得られた．クロロフィルからの蛍光スペクトルは690 nm と 740 nm 付近に二つのピークを持つことが知られているが，後者に関しては 30 nm 以上もの差があった．窒素欠乏時の向日葵の蛍光スペクトルではそのような短波長化が見られることなどから，周辺の生育環境変化が影響したとしている 37）．菌類，地衣類，藻類などは地球の最も初期に出現した生物といわれ，その生態系の理解は，将来の地球環境の予測にとって大変有効である．
鉱物や動植物の化石の蛍光観察が 1960 年初期に始まっている．例えば Gijzel は，高圧水銀ランプを使った蛍光顕微鏡で花粉や胞子の化石の蛍光波長を観察し，地質学的年代が経過するほどまた炭化が進むにつれて青・緑から赤・褐色へと変化することを示し，蛍光情報より植物繁栄時期の推定が可能とした 38）．現在
では UV レーザが使われることが多いが，レーザ励起は特に軟部組織の蛍光検出に有効であった 39, 40）．
Kaye らは UAV 搭載蛍光ライダーを製作し地表付近の化石検出の実証試験を行っている．特徴は，レーザービーム（450 nm）
を 4 m 長のライン形状にし UAV 移動により地上スキャン画像を得ていること，記録に特別な分光素子を配置しない通常の RGB ビデオカメラを使ったことである．但し RGB ビデオカメラからの蛍光色再現には，事前に取得しておいた化石蛍光スペクトルで更正しておく必要があった．歯の化石や実験地（ワイオミング）で発掘された化石などを対象にした実証実験でその有効性を確かめた．一回の飛行で4500 m 2 の範囲の調査が可能であった 41）．

4.4 生物圏環境計測例
蛍光物質は動植物にも多く含まれ 42）蛍光情報は生態調査に役にたつ．鳥や虫類の蛍光ライダー関連研究
はスウェーデン・ルンド大学の報告が多い．Brydegaard らは鳥観測への蛍光ライダーの適応例を報告した 43）．6 種類の鳥の羽毛について 266 nm 励起の蛍光スペクトルを求めた結果，350 nm～650 nm の蛍光スペクトルを得，蛍光物質としてはフェオメラニン，ユウメラニン，青色羽毛色素，カロテノイドであるとした．フェンスで囲まれた実験領域にスグロムシクイ，ウグイス，ムクドリ，ミヤマガラスを放鳥し，蛍光ライダーで観測を行った．レーザ波長は 266 nm で，蛍光はロングパスフィルターを介してダイクロイックミ
ラーで青領域と黄色領域に分けられた後に光電子増倍管で検出された．両蛍光強度の相対変化および散乱信号との比較を二次元上にプロットすることで，4 種類の判別ができた．他に羽毛に含まれる β カロテンの蛍光を利用する方法 44），欧州のライダーネットワーク EARLINET で使われているラマンライダーの 407 nm に含まれる蛍光信号を使った渡り鳥調査 45）を報告している．昆虫類ではイトトンボ 46），ビワハゴロと蛾 47），
蝶 48）の検出実験が行われた．
植物関連では特に光合成研究の観点からクロロフィル蛍光が注目されてきた 49, 50）．クロロフィル蛍光の，リモートセンシング全般での利用法については大政の解説 51），蛍光ライダーを含めたアクティブセンシ
ング技術研究の推移経過等については Malenovsky らの解説 52）に詳しい．
植物蛍光画像の研究では Omasa の功績が大きい．向日葵葉の SO 2 に暴露された際に起こるクロロフィル
蛍光の過渡変化（Chlorophyll transient induction）のビデオカメラ収録 53），光合成抑制剤注入時のクロロフィル
蛍光強度の三次元構造の時間変化計測 54）などは世界に先駆けた成果である．
蛍 光 ラ イ ダ ー に よ る 植 物 計 測 の 報 告 は 1990 年 頃 か ら 増 加 し た よ う に 思 わ れ る． こ れ は EUREKALASFLEUR という，レーザによる植物計測診断に関する EU プロジェクトによるところが大きい．さらにESA が 2022 年度の打ち上げを予定している FLEX という衛星から植物蛍光観測に向けての大型研究プロ
ジェクト 55）が，その後の研究継続を後押しした．FLEX は太陽誘起植物クロロフィル蛍光を観測するものであるが，蛍光ライダーは検証データの提供などの観点から期待されている．
植物蛍光の画像化は蛍光ライダーでも進められた．Edner らはトレーラー搭載の多波長画像蛍光ライダーを製作した 56）．レーザ波長は YAG レーザ 355 nm を重水素のラマンシフトを用いて 397 nm とした．355 nm
よりもクロロフィル蛍光をより効率的に発生させることができる．分光検出は 4 分割のミラー構造を持つ二59

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つ目の望遠鏡で行われた．4 分割した画像をそれぞれの波長に対応するフィルターで分光し CCD カメラの異なる 4 位置に結像させ同時に検出する．3 波長の蛍光画像と送信波長の散乱画像から，葉内含有クロロ
フィル量の部位の違いによる差を画像化することに成功した．クロロフィル量の計測には通常化学分析法が用いられるが，葉を採取し薬品処理等の作業が必要になる．生育したままの状況で同じ葉を継続的に調査することはできない．蛍光ライダーを用いた方法ではこれら全てを解消する．蛍光ライダーの画像化手法には
この他，Push-broom 法 57），レーザビームスキャン法 58），フィルター交換法 59）がある．Yang らは，蛍光ライ
ダーで植生観測を行う際の蛍光強度の葉のレーザ入射角依存性を求めた．これは FLEX で用いられている蛍光伝搬特性モデル FluorMODleaf model の検証に必要な作業である 60）．
Hoge らは航空機搭載蛍光ライダー（AOL）
で地表面の植生観測を行った．XeCl 励起色素レーザ 422 nm に照射されたクロロフィル蛍光 685 nm を分光器と光電子増倍管の組み合わせの検出系で観測した．また植生
高度を計 532 nm の散乱信号から推測し，高度と植生の関係を報告した 61）．
クロロフィルの蛍光寿命は明反応の Z スキームでの光反応系 II と I の電子移動に係る光合成初期反応に関する情報を含み，光合成における光化学変換効率の推定に利用できることが確かめられており 62），屋外に自然生育している植物への適応が切望されていた．蛍光ライダーで寿命計測を行った事例を紹介する．
Sowinska らは，ピコ秒レーザとストリークカメラの組み合わせによる車載型蛍光ライダーを作成し，40‒80 m 遠方の様々な種類の植物の蛍光寿命計測を行った．蛍光時間波形の指数関数からなる減衰モデル波形とのフィッティング解析を行った結果では，ポプラの例では午前中の蛍光寿命 0.8 ns が日中には 0.4 ns まで急速に減衰し，夜間にかけて 1.21 ns までゆっくりと増加するという結果を得た 16）．Goulas らはパルス幅100 ps 以下のレーザ 355 nm と 3 GHz の高速光電子増倍管および 1 GHz のオシロスコープからなる蛍光ライ
ダーを製作し，トウモロコシの蛍光寿命計測を行った．クロロフィル蛍光と散乱光の畳み込み積分により求めた日中の平均蛍光寿命は 0.32 ns であった 63）．齊藤らもほぼ同じような構成の装置を製作し，プラタナスの日陰葉と日向葉の寿命計測を行い，日向葉の蛍光寿命の変化は，朝は 1.1 ns，12 時付近で 0.8 ns，夕方にかけて 1.2 ns 程度と変化することを報告した 64）．平均蛍光寿命と蛍光量子収率は比例関係にあることが知られており 65），蛍光ライダーで屋外に生育している植物の寿命が計測できたことは大きな意味を持つ．

4.5 生活圏観測への応用例
地球環境が私達の健康や生活に及ぼす影響，また逆に私達の生活や生産活動が与える地球環境への影響について，蛍光ライダーや蛍光分光法が果たす役割を考える．バイオエアロゾル検出技術は，生物兵器としてのテロや紛争への対策として行われた欧州・北米諸国の国防関連プロジェクトによリ大きな進展が得られたことは否めない 66‒68）．
花粉症は国民病と言われるほどにその疾患に悩んでいる人は多い．Saito らは，蛍光ライダーを用いて日Fig. 5

Fluorescence spectra of pollen measured by the fluorescence lidar: Cedar pollen（left）andragweed pollen（right）. Lidar results were compared with fluorescence spectra monitored
using a spectrometer in the laboratory.

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中に大気中に浮遊するスギ花粉の検出を報告した（Fig. 5）69）．諏訪湖の水質計測に使われたものと同じ装置である．解析では 25 種類の花粉の蛍光スペクトルとライダー計測スペクトルの形状フィッティング法で花粉種類を同定したことと，スギ花粉の蛍光断面積（2×10 －14 cm 2 sr －1/particle）
を求め観測時のスギ花粉密度（2.2×10 7 particle/m 3）を推定したことが大きな成果である．ライダーで大気中に浮遊している花粉の蛍光ス
ペクトルを観測したのは初と思われる．秋口の花粉症の原因であるブクサ花粉の検出にも成功している．
Richardson らは，266 nm/355 nm のレーザと分光器と 32 マルチチャネル光電子増倍管の検出系で蛍光スペ
クトルの観測を行った．サンプラーで採集した試料の菌類と花粉の蛍光スペクトルを観測結果に適応して，観測当日の（バイオエアロゾル 12 種）の混合割合を求めた 70）．Veselovskii らは多波長ミー・ラマンライ
ダーのラマンチャネルを花粉検出用チャネル（466 nm）に代えて花粉検出を試みた．ミー散乱の偏光解消度と花粉蛍光強度の比較を行うことで，花粉（偏光解消度強大きい），ダスト，煙粒子，花粉を含むエアロゾ
ルとの分類分けを行った 71）．Rao らは，蛍光ライダー計測結果から，観測時（冬季間）のバイオエアロゾル
量を 3456‒8835 particles m －3 と推定した 72）．大気圏観測で述べた蛍光性エアロゾル観測例も含め，Saito らの観測以外は全て夜間観測であったことを付記しておく．
昨今ウイルスの健康被害が社会問題になっている中で，非接触・遠隔検出が可能なライダーに寄せる期待は大きい．今回の調査した限りでは蛍光ライダーによるウイルス検出の事例は見つからなかったが，Owoicho らはその可能性について最新の報告書で述べている 73）．
船舶からの漏洩やタンカー座礁による石油流出は人間の生産活動の影響が海洋汚染という形で顕在化した最たるものである．油類は強い発光特性を示すことから蛍光分光法の利用が進められてきた．既に 1974 年にはヘリコプタ搭載蛍光ライダーでの油膜実験が行われている 74）．Alaruri は油類の種類判定を行った．
YAG レーザと色素レーザを組み合わせた多波長（266 nm，355 nm，428 nm，532 nm）
励起に分光器と CCD 検
出器からなる受信系の組み合わせで，原油と精製油の 8 種類の油の蛍光スペクトルを観測した．428 nm は
蛍光寿命計測定に用いられた．31 の基礎データから，蛍光スペクトル形状，蛍光強度の励起波長依存性，蛍光強度の経過時間変化（自然環境下での劣化）など，変化の大きい 7 つの固有値を使うことで油種を 5 つのグループに分類できた 75）．
日常生活で使用したプラスチックの環境への影響が広がっている．マイクロプラスチックは海洋に限らず
大気・雨・土壌，魚類との体内からも見つかっている．Ornik らは，プラスチック破片 9 種類，海洋生物（骨や貝殻など）7 種類，砂と木片（非蛍光物質）の計 18 種類の試料を採集し，405 nm の LD で励起した蛍
光スペクトルを求めた．蛍光波長 427 nm，462 nm，552 nm の強度比をそれぞれ比較することで，18 種類の分類が可能なことを報告した 76）．台所プラスチック用品に含まれるメラミン 77），プラスチック容器から飲料水や温水中に溶けだしたビスフィノール A 78）また湾岸海水液中のビスフィノール A 79），淡水や河川水のポリマーとビスフィノール A やフタル酸エステル 80）のレーザ誘起蛍光特性が調べられている．蛍光強度の時間減衰によるプラスチック種別判定の実験が行われている．Monteleone らは蛍光寿命画像顕微鏡を使って 440 nm と 470 nm 励起で 6 種類のプラスチックを調査したところ，ペットボトルでは ABS（acrylonitrile-butadiene-styrene copolymer）
が 3.9 ns，PPE（polyethylene tere-phthalates）
が 8.1 ns，PET（polyphenyleneoxide）が 3.5 ns と蛍光寿命に差が出た 81）．光ブリーチング時間はポリマー薄膜の種類によりその差が生じた 82）．蛍光寿命や減衰時間などはプラスチックリサイクリングでの仕分工程への適応が可能だとしている 83）．
蛍光分光法の農業利用として，抗マラリア薬剤用ハーブ植物の品質判断 84），農地土壌の有機物質の腐食程度の診断法 85），耕作の有無による土壌成分の差異と自然農耕法への適応例 86）がある．
蛍光ライダーによる遺跡や歴史的建造物の蛍光計測が行われた．Rainmondi らは車載搭載蛍光ライダーでパルマ教会と礼拝堂の外壁面の蛍光スペクトルを計測して，その違いから石材種類や産地，浸食部などに関する情報を得た 87）．ルンド大学との合同観測では，ローマ・コロッセオ遺跡の外壁面をレーザ掃引し蛍光スペクトルの画像観測を行った．その違いから微生物による浸食部，改修痕などに関する情報を得た 88）．
Paro パロマ礼拝堂外壁 89），聖アンソニーアボット教会内壁のフラスコ画 90），聖ニコラス教会の内部構造 91）の調査などがそれぞれのグループで実施された．修復や保存に置ける貴重な情報が集まったとしている．

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5．まとめと将来展開
地球環境の知見を得るための蛍光分光法のライダーやレーザセンシングへの適応について，地球環境を構成する大気圏・水圏・試験・生物圏・生活圏毎に計測事例を紹介した．それぞれのみに分類するのは困難な事例が殆どであるが，これは循環であることを意味する．また蛍光ライダーとして紹介したものの中には，
ミー散乱―ラマン散乱―蛍光という形態のものが多い．実は分光器と CCD やマルチチャネル光電子増倍管を組み合わせた検出系では，これらの情報が全て検出できる．LIBS 計測も可能である．発光分光ライダー（Mie-Raman-Fluorescence-LIBS）との表現が適切かもしれない．
これらの情報を全て利用した AI 解析による環境診断などは，すぐにでも始められそうである．紹介した
蛍光ライダーをそのままの構成で他領域への応用展開できるものも多い．例えば，JAXA では国際宇宙ス
テーション搭載ミー散乱ライダーによる植生高度計測（MORI）の計画を進めているが 92），クロロフィル蛍光
チャネル（685 nm と 740 nm）の追加により，植物バイオマスに関連した光合成情報が得られる 93）．
今後は，これまで（特に日本では）ライダー関係者の関りが多くはなかった，人間の活動が環境に及ぼす諸現象の理解と，そこからから始まる安全で安心かつ豊かな社会の設計に役に立つ情報の提供が望まれる．
例えば，原油産出国ナイジェリアではパイプライン（総計 7000 km）からの原油やガス漏れが長年にわたり続いている 94）．飛翔体搭載蛍光ライダーによる油漏れ検出 74, 95）の方法により，パイプラインの補修だけでなく周辺環境保全や日常生活全般にわたる影響への対策に有効な情報が提供できる．人類の存続にかかわるウイルスや病原菌の検出，人間生活基盤を支える農水産品の現場における栽培・検査技術，人類が培ってきた文化財の保存やアーカイブ化など，生活圏で蛍光分光法や蛍光ライダーが活躍できる場は多く残されている．さらに展開を加速させるためには，400 nm 以下の LD 光源開発，スマートフォンを利用した蛍光センサーの利用 96, 97），プラットフォームとしてのドローンの積極的な活用，物質の基礎蛍光データ（EEM など）のデータベース化などが検討項目として挙げられる．
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レーザセンシング学会誌

第 2 巻第 2 号（2021）

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analysis of variance approach, Internal Journal of Energy Economics and Policy, 9（2）, 283‒287, 2019.
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Aug, 28‒32, 2017.
齊藤保典
1980 年東北大学大学院前期課程電子工学専攻修了．1990 年東北大学にて学位取得（工学博士）．
信州大学工学部助手，助教授を経て 2004 年より信州大学学術研究院工学系（電子情報システム工学科）教授．2021 年 3 月定年退職，4 月名誉教授．この間，アメリカ南フロリダ大学，スウェーデンルンド工科大学，フランス LURE，スイス連邦 EPFL の客員研究員．蛍光分光型ライダーの開発と地球環境計測への応用についての研究に従事．2014 年 5 月農業情報学会論文賞（共著），2020 年日本リモートセンシング学会論文賞（共著）．所属学会：米国光学会（OSA），応用物理学会，レーザー学会，農業情報学会．

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