いまさら聞けないガラス講座

ガラス製造における耐火物
AGC セラミックス㈱開発センター寺 牛唯 夫

Refractories for Glass Production
Tadao Teraushi
AGC CERAMICS CO．，
LTD．
Development Center１．はじめにする最近の技術的改善が実施され，多くの成果が得られている。

ガラスは建築用・自動車用の板ガラス，表示

本報告では，ガラス窯に関連する耐火物の材

デバイス用ガラス基板，ディスプレイ用特殊ガ

質及び特性，ガラスによる耐火物の侵食，ガラ

ラス，ソーラーガラス，飲料用容器としての壜

ス素地汚染性，最適な壜ガラス溶解槽の設計にガラス，繊維ガラス，琺瑯，理化学・医薬用ガ伴うシミュレーション結果の一例などを紹介す

ラス，照明用ガラス，さらには装飾用ガラス等る。と，民生用から産業用に多く使用されている。
ガラスは溶解―成形―徐冷の諸工程を経て製２．ガラス窯及び耐火物の発展経緯造される。この溶解を行わせる装置がガラス溶

日本で生産されるガラス量は，年間約４００万解槽で，ガラスの種類により異なるが約１４００ト ン で あ り，板 ガ ラ ス と 壜 ガ ラ ス で 全 体 の〜１６００℃ の高温で操作される。また，ガラス８０％ を占める。CRT バルブは急激な生産減少の組成はソーダライムガラス，ホウケイ酸ガラとなり，替わって液晶・プラズマ用基板ガラス

ス，無アルカリガラス，鉛ガラスなど多岐に渡が急成長し大量の基板ガラスが生産されている。したがって，ガラス窯に用いられる耐火物る。

は，溶解するガラスに対する高温での耐食性，ガラス窯と耐火物の発展経緯を表１に示す１）。

ガラス素地汚染性，構造的安定性等が重要であ

正にガラス窯の進歩は，耐火物技術の発展と共る。適切な耐火物を選定することがガラス品に有る。１９２６年にアルミナ・シリカ系の電鋳質，コスト，窯寿命等に大きく影響するため，れんがが米国で開発され，ガラス溶解技術に革重要な技術的課題であるとともに耐火物に対す命をもたらしたのが始まりである。１９３０年代

る継続的な技術改善要求があると考えている。

後半には，アルミナ・ジルコニア・シリカ系

一方，昨今の地球レベルでの環境保全及びエ（AZS）の電鋳れんがが米国，フランスで開発

ネルギー価格問題等を踏まえて，ガラス窯に関され，ガラス窯の長寿命化とガラス品質の向上に貢献した。更に電鋳れんがの製造における溶〒６７６―８６５５ 兵庫県高砂市梅井５―６―１
TEL ０７９―４４７―７３０３
FAX ０７９―４４７―２５９０
E―mail : tadao―teraushi@agc．
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融工程で酸化法が導入され，３３−４１％ AZS が開発された。１９８０年代には，ZrO２含有量が９０％ 以上の高ジルコニア質電鋳れんががわが３９NEW GLASS Vol．
２８ No．
１０８ ２０１３
表１ ガラス窯及び耐火物の発展経緯ᖺ௦⪏ⅆ≀㻝㻥㻞㻜㻟㻜㻝㻥㻞㻢㻝㻥㻟㻜㼟㻠㻜㻡㻜㻢㻜㻝㻥㻡㻞㻝㻥㻢㻡㻣㻜㻤㻜⢓ᅵ䚷㟁㗪㻭㻿㻌㟁㗪㻭㼆㻿䚷䚷 㻟㻟㻑㻭㼆㻿 㻠㻝㻑㻭㼆㻿䡲䢚䢓䡹᥋ゐ㒊㻥㻜㻞㻜㻜㻜㻝㻥㻤㻜㼟㟁㗪㧗㼆㼞㻻㻞㻔㼆㻲㻯㻕⁐ゎᵴ䜈㟁㗪㻭㼘㻞㻻㻟⵳⇕ᐊ䡽䡦䡫䡲䡬 ⢓ᅵ䚷䡸䢔䡲䢋䡴䢚䡴䢗㻭㼆㻿䡴䢗䢍䢈䢔䡬ᯈ䡲䢚䢓䡹䚷᧯ᴗⓎ⏕⅔䡲䢚䢓䡹㻙㻙㻙㻙㻙㻙㻙㻙㻙㻙㻙㻙㻙㻙㻙㻙㻙㻙㻙㻙㻙㻙䚷㔜Ἔᆶ┤䚸Ỉᖹᘬ䛝ୖ䛢

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表２ 代表的電鋳れんがの品質例
ｱﾙﾐﾅ・ｼﾞﾙｺﾆｱ・ｼﾘｶ AZS
33%AZS
35%AZS
41%AZS

SiO2
化学成分 Al2O3/wt%
ZrO2Na2O
ｶﾞﾗｽ相 /vol%ｶﾞﾗｽ滲み出し量/vol% 1500℃*16h後
適用部位

従来品 新商品 従来品 新商品

従来品

13.5
5233
1.3
2010.555.4
331.0
151250.8
351.9
1812.550361.35181245.8
411.017高ｼﾞﾙｺﾆｱ
ZFC
ZFCR
高電気比抵抗品490.8
1.594.5
880.40.026111.81.32.01.65

1.450

上部構造/種瓦/ペーブ

種瓦/ペーブ

国で開発され，耐食性，耐ガラス素地汚染性に優れることから，高品質ガラスの製造に広く用いられている。
ガラス窯は，るつぼ窯といわれる数トン／日程度から，タンク窯（槽窯）といわれる数百ト

0

種瓦/スロート/
ペーブ/ 電極瓦
激食部
スロート

高ｱﾙﾐﾅ
αββ--

0.895－
3.5
10.293－
6.5
<100

作業槽/
フォア
上部構造
ハース

高級な耐火物が使用される場合がある。

３．電鋳れんがと高ジルコニアれんが質
電鋳の特性
３．
１ 電鋳れんがン／日の生産を持つ連続窯がある。燃焼方式に現在，一般的にガラス窯に使用されている代よりエンドポート窯，サイドポート窯に分類さ表的な電鋳れんがは，アルミナ質，アルミナ・れる。

ジルコニア・シリカ質，ジルコニア質に分類さ今日の環境保全を目的に，酸素燃焼窯の導入れる。代表的な化学成分，ガラス相量，ガラスが増加している。酸素燃焼窯は省エネルギー，滲 み 出 し 量 及 び 適 用 部 位 に つ い て 表２に 示

更に CO２，NOx やパティキュレートの排出削

す２、３）。また，各種電鋳れんがのソーダライムガ減を目的として導入が盛んである。
一方，燃焼ガス量が約１／４となり，排ガス中の蒸発成分の濃度が激増することで，耐火物ラスに対する温度と侵食量の関係を図１に示す４）。
アルミナ質は α/β―アルミナ質と β―アルミナへの著しい侵食が発生する。従来，大迫に珪石質の２種類の製品がある。α/β―アルミナ質はれんがが使用されていたが，酸素燃焼窯の大迫両者の結晶が交錯した緻密な組織を有し，耐アには電鋳れんがが使用されている。最近では，ルカリ性に優れる。約１３５０℃ 以上の高温では上部構造に特殊結合れんがも使用される例が出AZS に比べ耐食性が劣るが，それ以下の温度てきている。また酸素燃焼の煙道においても侵では耐食性が同等程度となる。またガラスと接食性の排ガスが通過するため，電鋳れんが等の触しても泡や異物の発生が少なくガラス素地汚

４０NEW GLASS Vol．
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１０８ ２０１３に，３５％ AZS は種瓦に，４１％ AZS はスロート

㻟㻡

等の激食部に使用されている。しかしながら，㟼ⓗ౵㣗ヨ㦂 䠐䠔䡄ᚋ౵㣗㔞 /䡉䡉㻟㻜AZS 耐火物は１４００℃ 以上に加熱されると，マ䃐䃑䡭䢕䢌䢁㻞㻡

トリックスガラス相がれんがの外に押し出され㻞㻜るガラス滲み出しという現象が生じる。この滲㻟㻟㻑㻭㼆㻿㻝㻡

み出したガラス相がガラス素地を汚染して泡，筋やコード等のガラス欠点の原因となる場合が㻝㻜㻟㻡㻑㻭㼆㻿ある。この現象を踏まえて溶解槽の設計や操業㻡㻠㻝㻑㻭㼆㻿㻜

図１13001400

1500

対応する必要がある。最近，このガラス滲み出1600

ᗘ /䉝

し量を低減させることや高温下クリープ特性を改善するため，マトリックスガラス相の高 SiO２

各種電鋳れんがのソーダライムガラスに対する温度と侵食量の関係／Na２O 化，或いは減量化した新商品が開発され拡大使用されている。

染性に優れている。そのため α/β―アルミナ質

９０％ 以上のバデライト結晶とそれらを取りは作業槽やフォアハースに使用されている。β

囲む少量のマトリックスガラス相から構成され―アルミナ質は柱状結晶が交錯した組織で，耐た高ジルコニア質電鋳れんが（ZFC，ZFCR）

熱スポーリング性，耐アルカリ性に優れておがある。耐食性に優れた ZrO２ を多く含有し，り，上部構造に使用されている。

マトリックスガラス相が少ない為，耐食性や泡アルミナ・ジルコニア・シリカ質は，３３−特性に優れている。

４１％ のジルコニア量により大きく３つに区分される。図１に示されているように，ジルコニ

３．
２ 高ジルコニア質電鋳れんがの特性

ア含有量が多くなるほど耐食性が高くなる。一

前述のように高ジルコニア質電鋳れんがには

般 的 に は３３％ AZS は 上 部 構 造 や ペ ー ブZFC（約９５％ ZrO２ 含有品）と高電気抵抗特性

表３（１） 侵食試験用各種ガラスの化学成分/Wt%

GRC-ファイバーガラス
63

アルミノ珪酸ガラス
53

ガラスセラミックス

SiO2ホウ珪酸ガラス
80

Al2O3

2.5

0.5

11.1

18.2

R 2O

415-

8.9RO-

524.3

9.2

B2O313.5-

11.77.8

ZrO2-16--53

表３（２） 各種ガラスに対する２種類の電煉瓦の侵食試験結果

䜺䝷䝇✀ᗘ䡔᫬㛫䠄㼔㻚䠅౵㣗ἲ䝩䜴⌛㓟䜺䝷䝇㻝㻢㻜㻜䉝㼤㻝㻞㻜㼔ᚋ㻳㻾㻯㻙䝣䜯䜲䝞䞊䜺䝷䝇䜰䝹䝭䝜⌛㓟䜺䝷䝇䜺䝷䝇䝉䝷䝭䝑䜽䝇౵㣗㔞䠄䡉䡉䠅䠐䠍䠂䠝䠶䠯䠶䠢䠟㟼ⓗ㻝㻚㻟㻜㻚㻝㻟㻝㻡㻜㻜䉝㼤㻞㻠㼔ᚋ㟼ⓗ㻜㻚㻡㻜㻚㻞㻝㻡㻜㻜䉝㼤㻞㻠㼔ᚋືⓗ㻡㻚㻤㻝㻝㻚㻜㻞㻝㻡㻜㻜䉝㼤㻞㻠㼔ᚋ㟼ⓗ㻜㻚㻟㻤㻜㻚㻝㻢㻝㻡㻜㻜䉝㼤㻞㻠㼔ᚋືⓗ㻞㻚㻢㻣

㻜㻚㻢㻣

４１

NEW GLASS Vol．
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１０８ ２０１３ZFC

41%AZSをもった ZFCR がある。高ジルコニア質電鋳れんがで多く使用されている ZFC と AZS で最も耐食性に優れた４１％ AZS 電鋳れんがとの特性比較を紹介する。
まず各種ガラスに対する耐食性（ガラスに対（１）する侵食の抵抗性）について報告する。表３に侵食試験に用いたガラス組成を示す。表３（２）に侵食試験の結果を示す。ZFC はホウ珪酸ガラスやアルミノ珪酸ガラスに対して極めて侵食量が少なく，耐食性に優れていることが判㻣᪥ᚋ䛾ἻⓎ⏕ 㻛㼚㼡㼙㼎㼑㼞䞉㼏㼙㻙㻞㼐㼍㼥㻙㻝

図２ ホウ珪酸ガラスでの侵食試験後の界面部のミクロ組織写真（左：ZFC−高ジルコニア質電鋳煉瓦 ZFC、右：４１％ AZS−アルミナジルコニ
アシリカ質電鋳煉瓦）
300
275

41%AZS

250ZFC50250130014001500ᗘ 㻛䉝

図３ TV 用 ガ ラ ス に 対 す る４１％ AZS と ZFC の 泡発生速度の温度依存性

る。ホウ珪酸ガラスでの侵食試験後の界面部のミクロ観察結果を図２に示す。ZFC の界面に学用ガラス・耐熱ガラス用溶解槽にも使用されは反応層が見られず，ZrO２ が溶解・拡散してている。

いく侵食であり平滑な損傷であり，ガラスにはZFCR は高温での電気比抵抗値が高い高ジル砂利発が発生しにくいことが推定できる。一方コニア質れんがである。図４６）に示すように，

４１％ AZS は様子が全く異なり反応層があり，ZFCR の電気比抵抗値は各種ガラス素地の電気ガラス近傍界面では ZrO２ 粒子が分離脱落する様子が観察される。この ZrO２ 粒子が溶解・拡1.E+04

散しきれない場合は砂利欠点となる可能性があく，ガラス素地汚染性に優れている。泡特性について４１％ AZS と ZFC の高温における炉材からの泡発生速度の結果を図３に示す３）。

㟁Ẽẚ᢬ᢠࠉȐFPる。このように ZFC は砂利欠点を発生しにく

ZFCR
1.E+03ZFC
1.E+02

41%AZS↓䡭䢕䡲䢔䡲䢚䢓䡹䢊䡯䡵䡮㓟䡲䢚䢓䡹

1.E+01

ZFC は耐食性やガラス素地汚染性に優れていることからディスプレイガラス等の高品質ガラス溶解槽の種瓦，スロート，ペーブに多く使用され，優れた成果を上げている。また，ホウ珪酸ガラスに対して耐食性に優れており，理化４２䡻䡬䡼䢚䢓䡮䢍䡲䢚䢓䡹

1.E+00
1000

1100

1200

1300

1400

1500

1600

ᗘ䚷㻛䉝

図４ 各種電鋳れんがとガラスの高温における電気比抵抗値

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表４ ガラス窯用不定形耐火物の品質例ジ ルコ ン 質
モ ルタ ル1, 70036～186521130. 2
1ﾒﾙﾀｰ
ﾍﾟ ｰﾌﾞ 用
ﾓﾙﾀﾙ

品種
最高使用温度 /℃-3

施工所要量 /Tm
添加水量 /wt ％Al2O3ZrO2
化学成分/％
SiO 2
Fe2O3
圧縮強さ/MPa
収縮率/％

110℃×3h後
1, 300℃×3h後
1, 500℃×3h後
100℃×3h後
1, 300℃×3h後
1, 500℃×3h後
主な用途

高ア ルミ ナ質 高ア ルミ ナ質モ ルタ ル
タ ンプ材
1, 7001, 700
2. 4
2. 6
23～28
3～596
95
30. 1
20
1035400. 4311. 5
ﾜｰｷﾝｸﾞ ｴﾝﾄﾞ ・ ﾌｫｱﾊｰｽ
ﾍﾟ ｰﾌﾞ 用
ﾀﾝﾌﾟ 材ﾓﾙﾀﾙ

ジ ルコ ン 質
タ ンプ材
1, 6503. 50. 365320. 1111000. 05
珪酸ｶﾞ ﾗｽﾒﾙﾀｰ
ﾍﾟ ｰﾌﾞ 用
ﾀﾝﾌﾟ 材

ｱﾙﾐﾅｼﾞ ﾙｺﾝ質
タ ンプ材
1, 7003. 26027132880
13000. 05
1ｿｰﾀﾞ 石灰ﾒﾙﾀｰ
ペープ 用
タ ンプ材

表５ 蓄熱室用れんがの品質例
98％ﾏｸﾞﾈｼｱ

材質
適用部位
化学成分 /%
SiO2
ZrO2
Al2O3
Fe2O3
Cr2O3MgO
物性
見掛気孔率 /%
嵩比重
圧縮強度 /Mpa
熱膨張率 /% at1000℃－１ －１
熱伝導率 /Wm k
at1000℃
ｸﾘｰﾌﾟ量 /%under0.5MPa 1400℃
高温曲げ強度 /Mpa
at1500℃

天井迫/上段壁

上段ﾁｪｯｶｰ

95%ﾏｸﾞﾈｼｱ

ﾏｸﾞ･ｽﾋﾟﾈﾙ

ﾏｸﾞ・ｸﾛﾏｸﾞﾈｼｱ･ｼﾞﾙｺﾝ

緻密ｼｬﾓｯﾄ

中段ﾁｪｯｶｰ/ ボウ硝固化液 中段域ﾁｪｯｶｰ 上段ﾁｪｯｶｰ/ ボウ硝固化液
下段域ﾁｪｯｶｰ
壁化領域ﾁｪｯｶｰ/壁
壁化領域ﾁｪｯｶｰ

0.2

0.2

1.2

0.4

2

0.1
0.1

0.1
0.1

0.2
0.9

15

98.5

98.5

95

84

9
4.6
9.1
72

14.5
3.00
70
1.3

16
2.93
60
1.3

18
2.90
100
1.3

17.5
2.90
40
1.0

16
3.07
60
1.2

7.1
13
0.2
0.3

6.7
12
0.2
0.5

52.4

78

78

13
3.22
90
1.2

16
3.08
70
1.2

13
2.33
65
0.6

42.2
1.2

6

6

6

2.4

2.9

4.6

4.6

1.4

0.8

1.3

3.3

2.0

3.7

0.9

2.3

－

8

3

12

5

9

6－

比抵抗値より高いため，電気ブースティング用ウジングの天井迫や上部壁については，高温ア電極瓦など電気溶融窯に多く使用されている。

ルカリ蒸気及び飛散バッチに対する耐食性が高４．結合れんがと不定形耐火物
４．
１ 蓄熱室用れんが

く，耐クリープ性に優れている高純度マグネシ
アれんが９８％ クラスが使用されている。尚，
天井迫には珪石れんがが使用される場合もある。

ガラス窯のガラス接触部には，主に電鋳れんチェッカーは蓄熱室の性能を左右する重要ながが使用されている。ガラスに接触しない上部部位である。最上段域にはアルカリ，飛散バッ構造，バックアップ材，蓄熱室等には結合れんチに対する耐食性に優れた９８％ マグネシアれがや不定形耐火物が使用されている。不定形耐んがが使用される。上段から中段域に掛けて火物（モルタル，タンプ材）の品質例を表４には，温度が徐々に低下するので９５％ クラスの示す。ここでは結合れんがについて説明する。

マグネシアれんがが最適である。

蓄熱室は高温燃焼排ガスの熱を一旦チェッ

ボウ硝固化液化域には，従来マグクロれんがカーに蓄え，その熱で燃焼用二次空気を予熱す使用されていたが，環境対策としてマグネシる熱回収装置である。天井迫，壁，炉床のハウ

ア・スピネルれんがが代替使用され，優れた実ジング部分と，熱回収用のチェッカー及びライ績が出ている。ヨーロッパでは，この領域にマダーアーチ部分に大別される。一般的に使用さグネシア・ジルコンれんがが拡大使用されていれているれんがの品質例を表５に示す２，３）。ハる。
４３

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表６ ガラス窯用特殊結合れんがの品質例
材質

純ｽﾋﾟﾈﾙ

ﾑﾗｲﾄ

ｼﾞﾙｺﾝ

ｱﾙﾐﾅｼﾞﾙｺﾝ

ｼﾘﾏﾅｲﾄﾃﾞﾝｽｼﾞﾙｺﾝ

適用部位

酸素燃焼窯
上部構造

酸素燃焼窯
上部構造

溶解槽

溶解槽

ﾌｲｰﾀﾞｰ

電極周囲/ｶﾞﾗｽ接触部

0.325730.1

1021680.2

39710.3
27.533650.60.3581.032.5
66.1
0.20.06

163.001000.9>1730

172.60550.5>1730

23.5
3.48
1000.41650

173.101150.61660

202.30700.471520

0.74.345000.46>1700

化学成分 /%
SiO2ZrO2Al2O3Fe2O3MgO
物性
見掛気孔率 /%
嵩比重
圧縮強度 /Mpa
熱膨張率 /% at1000℃
荷重軟化温度４．
２ 特殊れんががが使用されるが，ガラス種類・部位・操業条

代表的な特殊れんがとして，ジルコン質，ア

件によっては純スピネル質，ムライト質れんが

ルミナ・ジルコン質，シリマナイト質，純スピが使用されている７）。デンスジルコン質れんが

ネル質，ムライト質れんがおよびデンスジルコ

は気孔率が１％ 以下と超緻密なジルコン質れんンれんががある。表６に品質例を紹介する。

がで，高温下の電気比抵抗値が高いので電気溶

ジルコン質れんがは，高温まで安定な酸性れんがである。ホウケイ酸ガラス窯に多用されている。ジルコンの分解は１５４０℃ 前後から徐々融炉用炉材として使用されている。

５．壜ガラス溶解槽の設計例に始まり，体積膨張による剥離が起こるので，ガラス窯は１０年以上長期連続運転されるこ取り扱いについて注意する必要がある。アルミとは珍しくない。そこで溶解窯に使用される耐ナ・ジルコン質れんがは，耐アルカリ性，耐熱火物の選定及び構造設計は，窯寿命，ガラス品スポーリング性に優れ，溶解槽の前壁，後ろ壁質の観点から重要な技術である。

等の上部構造及びサブペーブに多用されていガラス素地流れや燃焼に関するシミュレーシる。高純度原料を用い製造されたシリマナイト

ョン技術が著しく進歩し，設計技術の適用によ質れんがは，ガラス素地に対する耐食性，耐汚り多くの成果が得られている。また溶融技術に染性に優れているので，ガラス接触部の成形部関しても，バブリング技術，強制冷却付き構造材，フォアハース上部構造に多用されている。のダム炉材の導入等により，ガラス品質の向上

酸素燃焼窯上部構造には基本的には電鋳れんが図られている。図５に，壜ガラス窯における䡵䡬䡹 1 䝎䝮䡡䢆䢚䢈䢚䢓䡬↓䡵䡬䡹 2 䝎䝮䞉䢆䢚䢈䢚䢓䡬᭷䝇䝖䝸䞊䝮䝷䜲䞁䝇䝖䝸䞊䝮䝷䜲䞁70 䉝 㧗ᗘ図５４４໬
ᗘ

２ 次元モデルによるバブリングおよびダムによるガラス素地流れと温度分布への影響

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素地流れのシミュレーション結果を示す８）。溶使用技術に関して継続的開発が実施され，新商解槽にバブリングとダムを設置することによ品・新技術が創出されていくものと考えていり，ガラス素地の均一化，高温域のパスによるる。

ガラス素地品質の向上を図ることができる。

６．おわりにガラス窯に使用される耐火物，ガラスとの侵食・汚染性及び設計例について紹介した。
ガラスは今後も人類にとって貴重な基盤材料であり，ガラス材料の開発，操業変化，環境変化に伴う耐火物に対するニーズも多岐に渡り，高度化していくであろう。ガラス産業は高温産業でエネルギー多消費産業である。省エネの観点で技術的課題があり，最近では RCF（リフラクトリーセラミックスファイバー）を用いない環境に優しい超断熱材の開発が進み実用化さ

参考文献
１）近 藤 敬，他：UNITERCRʼ９５ p６７―８３ （京 都１９９５）
２）旭硝子セラミックス㈱カタログ
３）旭硝子セラミックス㈱ホームページ http : //www．
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