第33回日本放射光学会年会
放射光科学合同シンポジウム(JSR2020)学生発表賞審査結果について
第33回日本放射光学会年会放射光科学合同シンポジウム（JSR2020）
組織委員長

組頭広志（東北大学

多元物質科学研究所/KEK 物質構造科学研究所）

日本放射光学会年会放射光科学合同シンポジウム（年会合同シンポ）学生発表賞では，将来性独創性のある優れた発表を行った学生を顕彰し，賞状を贈呈してまいりました。年会合同シンポジウムの精神に則り「学生による全ての発表」を対象としています。第 33回年会合同シンポ（ JSR2020）では，組織委員長，実行委員長，副実行委員長，プ
ログラム委員長，副プログラム委員長の 6 名で学生発表賞選考委員会を組織し，59名の審査員によるのべ408件（発表件
数102件，発表あたり 4 人の審査員で審査）の審査結果に基づき選考が行われました。審査にご協力いただいた先生方には，この場をお借りして厚く御礼申し上げます。
第33回年会合同シンポ（JSR2020）では学生発表賞対象講演の申込数が102件ありましたが，3 件の発表キャンセルがあり，最終的な対象講演数は99件となりました。分野別の内訳は以下の通りです。
第 1 分野X 線領域の回折散乱分光など

口頭発表4 件，ポスター発表32件
第 2 分野VSX 領域の固体原子分子など

口頭発表13件，ポスター発表19件
第 3 分野加速器装置イメージングなど

口頭発表8 件，ポスター発表26件
合計件数

JSR2020 99件（JSR2019108件，JSR2018123件，JSR2017126件，JSR2016109件，JSR2015113

件，JSR14124件，JSR13104件，JSR12111件，JSR11124件，JSR1096件）
学生発表賞選考委員会では上記発表を対象に，審査員による採点の結果を評点および T スコアにより評価し，以下の7 名の方々に学生発表賞を授与することに決定しました。受賞者の皆様が，これを契機に今後も放射光分野において益々ご活躍されることを期待しております。
【JSR2020学生発表賞受賞者（各分野，五十音順）】
第 1 分野X 線領域の回折散乱分光など

発表番号11P052
氏名（所属）石田達拡（京大人環）
演題BaIr2Ge7 の角度分解光電子分光
発表番号12P082
氏名（所属）山田寛太（山口大学大学院創成科学研究科）
演題オペランド XAFS/IR 測定による Co 触媒上の吸着アニオン種と触媒活性との相関解明
第 2 分野VSX 領域の固体原子分子など

発表番号6E004
氏名（所属）中村拓人（阪大理）
演題擬一次元巨大 Rashba 系 Bi/GaSb(110)(2×1)表面へのフラーレン吸着
発表番号12P037
氏名（所属）西尾直（東理大院基礎工）

演題試料合成物性計測情報統計を用いた磁気相転移現象のハイスループット解析

放射光 March 2020 Vol.33 No.2 ● 129(C) 2020 The Japanese Society for Synchrotron Radiation Research発表番号12P031
氏名（所属）西本幸平（阪大基礎工）
演題磁場中共鳴非弾性 X 線散乱によるホイスラー合金 Co2FeSi のスピン偏極電子構造
第 3 分野加速器装置イメージングなど

発表番号11P016
氏名（所属）井上陽登（大阪大学工学研究科）
演題X 線自由電子レーザー用 sub10 nm 集光システムの開発―高反射率多層膜ミラーの作製―
発表番号1E005
氏名（所属）広瀬真（阪大院工）演題マルチビーム X 線タイコグラフィによる広視野ナノイメージング
なお，次ページ以降に各受賞者の研究要旨が本人の紹介と受賞コメントと合わせて掲載されております。ぜひご覧ください。

130 ● 放射光 March 2020 Vol.33 No.2

放射光ニュース ■ 年会・合同シンポ学生発表賞審査結果

JSR2020学生発表賞

第 1 分野2.

受賞者石田達拡（発表番号11P052）
題

された単結晶 BaIr2Ge7 を用いて4) ， Photon Factory BL 

目BaIr2Ge7 の角度分解光電子分光

講演者石田達拡，大槻太毅，高須賀幸恵，菱川愛佑子，
北村未歩1，堀場弘司1，組頭広志1,2，保井晃3 ，池永英司3 ，石田茂之4 ，伊豫洋4 ，

川島健司4,5，柳所

彰4 ，永崎実験

本実験では self-‰ux 法および arc-melting 法により作成

陽介4,5，吉田鉄平

属1京大人環，KEK 物構研，2東北大多元研，
3JASRI/SPring
8，4産総研，5イムラ材研

1. 緒言b パイロクロア酸化物1)やクラスレート化合物2)，スク

28A において ARPES を行った。また，バンド構造の 3次元性を調べるために，入射光のエネルギーを hn＝ 40～
120 eV の範囲で変化させて測定を行った。エネルギー分

解能は23 meV で，試料温度 T＝22.7 K で測定した。真空
度 9× 10－8 Pa の超高真空中で劈開を行うことで清浄表面を得た。また，得られた実験結果と WIEN2K による第一原理計算結果との比較を行った。

3.

結果および考察ッテルダイト化合物3)では従来とは異なる超伝導機構を有Fig. 2 に入射エネルギーを変化させることで得た ky kz

すると考えられている。これらの化合物はホスト原子によ平面のフェルミ面マッピングの結果を示す。ブリルアン

り構成された籠状構造に十分小さなゲスト原子が内包されゾーン中心付近（ky～0 Å －1）のスペクトル強度は hn＝55た結晶構造を持っている4,5) 。籠状構造の形成する平坦な

eV と hn＝88 eV で強められており，BaIr2Ge7 の電子状態

ポテンシャルによりゲスト原子は非調和振動を行い，伝導が 3 次元的であることを示している。観測された kz 方向

電子との強い電子格子相互作用を引き起こす可能性が指の周期性は約 1 Å －1 であり，この結果は c 軸の格子定数

摘されている。

から予想される周期性（ 2p / c ～ 0.17 Å －1）と異なる結果

本研究で扱う BaIr2Ge7 はゲスト原子 Ba が内包された 2が得られた。一方，2 種類のケージ間距離 dcage に対する波種類の籠（[ Ir2Ge16 ］および［ Ir8Ge16 ]）が積層された結数は 2p / dcage ～ 1.11 Å －1 であることから，観測された周晶構造を有しており（Fig. 1），Tc＝2.5 K で超伝導を示す。

期性はケージの周期性を反映していると考えられる。

比熱測定では内包された Ba 原子によるラットリングが観Fig. 3 に G 点を含む kx ky 平面のフェルミ面マッピング

測されている5) 。一方， X 線構造解析によって，クラスを示す。G 点から伸びた強度分布から 2 回対称を構成してレート化合物および充填スクッテルダイト化合物に比べ，いることが分かる。 BaIr2Ge7 と類似した結晶構造をもつ

BaIr2Ge7 のゲスト原子の変位が小さいことが報告されて

Ba3Ir4Ge16 では第一原理計算で 4 回対称に近いフェルミ面いる4)。しかし，BaIr2Ge7 に関する実験報告は少なく，非が予想されており4)，これと対照的な結果になった。両物

調和振動による電子格子相互作用の有無も明らかになっていない。今回，我々は BaIr2Ge7 の電子構造を明らかにするために，角度分解光電子分光（ ARPES）を行い，観測された 3 次元的なフェルミ面と第一原理計算との比較を行った。

Fig. 1

BaIr2Ge7 の結晶構造および 2 種類の籠状構造

Fig. 2

BaIr2Ge7 の kykz 平面

放射光 March 2020 Vol.33 No.2 ● 131

Fig. 3

BaIr2Ge7 の kxky 平面の Fermi mapping
Fig. 4質の結晶構造を比較すると籠の積層構造が異なり， BaIr2

GY 方向における band structure。（a)ARPES 測定結果および SOC を考慮した計算結果。（ b )第一原理計算結果。
実線（点線）は SOC を考慮した（考慮してない）計算結果。

Ge7 は籠間で面の共有をしてない Ge 原子をもっている。

このことから，籠間の Ge 4p と Ir 5d との異方性がフェルミ面の対称性を下げていると考えられる。
また， G Y 方向の ARPES スペクトルとバンド計算結果を比較したものを Fig. 4(a), (b)に示す。Fig. 4(a)の白線
はスピン軌道相互作用（ SOC ）を考慮した計算結果であり，観測されたバンド分散とよく一致していることから，
BaIr2Ge7 は Ir 原子の強い SOC を反映したバンド構造を有していることが分かった。

4.

今後の展望

本研究は BaIr2Ge7 のフェルミ面やバンド分散の観測を行い，バンド計算の比較を行い 3 次元的な電子構造の特徴を明らかにした。一方，電気抵抗測定からは b パイロ
クロア酸化物などと同様に強い電子格子相互作用の影響が指摘されている。今後は光電子スペクトル形状の温度変化を詳細に調べることによって，ゲスト原子の非調和振動における強い電子
格子相互作用を明らかにしてゆきたい。

参考文献
1)
2)
3)
4)
5)

Y. Nagao et al.: J. Phys. Soc. Japan 78, 1 (2009).
V. Keppens et al.: Nature 395, 876 (1998).
G. Nolas et al.: Appl. Phys. Lett. 73, 178 (1998).
S. Ishida et al.: J. Am. Chem. Soc. 136, 5245 (2014).
J. Guo et al.: Phys. Rev. B. 88, 1 (2013).

132 ● 放射光 March 2020 Vol.33 No.2

石田達拡
京都大学大学院人間環境学研究科 相関環境学専攻 修士課程 1 年［略歴］
2019 年 3 月 立命館大学理工学部物理科学科卒業。
2019 年 4 月より京都大学大学院人間
環境学研究科 相関環境学専攻修士課程に在籍。
［受賞のコメント］
この度は，栄誉あるJSR2020学生発表賞にご選出いただきまし
たことを大変光栄に思っております。日頃よりご指導いただいている吉田鉄平教授，大槻太毅助教，試料をご提供いただいた石田茂之氏，永崎洋氏，川島健司氏ならびに共同研究者の方々に心から感謝いたします。今回の受賞を励みとし，今後もより一層研究に精進して参りたいと思います。

放射光ニュース ■ 年会・合同シンポ学生発表賞審査結果

JSR2020学生発表賞

第 1 分野

受賞者山田寛太（発表番号12P082）
目オペランド XAFS/IR 測定による Co 触媒上の吸題

着アニオン種と触媒活性との相関解明
講演者山田寛太1，吉田真明1,2
属1山口大院創成科化学系専攻，2山口大ブルーエナ

所

ジーセンター（BEST）

1.

はじめに

近年，化石燃料に依存しない社会の構築に向け，水素にFig. 1

大きな注目が集まっている。そのため，これまでに多くの触媒電析及び活性試験時の電流変化

水素製造法が研究されており，その一つに再生可能エネル
ギー由来の電力を用いた水の電気分解が提案されている。

媒は KPi 溶液中で高い触媒活性を示すことが明らかとな

しかし，酸素生成反応の効率が十分ではないため，水分解った。

反応全体の効率が制限されており，より優れた酸素生成触次に KSi から KPi への溶液交換前後での吸着種挙動を媒の開発が必要である。そのような中，リン酸カリウム

追跡するために，オペランド ATRIR 測定を行った。KSi（KPi）溶液中で電析したコバルト酸化物（CoPi）触媒が，溶液中では， CoSi 触媒上に吸着した硫酸イオンに帰属さ酸素生成触媒として非常に高い活性を持つことが報告されれるピークが観測された。続けて，KSi から KPi への溶液

た1) 。この CoPi 触媒は， Co K 端 XAFS 測定や X 線散乱

交換を行ったところ， CoSi 触媒上に新たに吸着したリンを用いた構造評価から CoO6(CoOOH）構造を有している酸イオンに帰属されるピークが観測された。このことから，ことが報告2,3) された。しかし，触媒に吸着したリン酸イ

KSi から KPi への溶液交換により， CoSi 触媒上に新たにオンを，触媒が活性を示しているその場（オペランド）でリン酸イオンが吸着したことが明らかとなった。

観測した例は未だない。そこで我々は，吸着アニオン種と最後に触媒活性が向上したメカニズムを解明するため触媒活性との関係を解明することを目的として，水分解触に，溶液交換前後の CoSi 触媒についてのオペランド OK

媒上での吸着種挙動をオペランド下で追跡した。本誌では

端 XAFS 測定を実施した。 KSi 溶液中では， CoSi 触媒はJSR2020での発表要旨を報告する。

水分解不活性な CoOOH で構成されていた。しかし，溶液を KSi から KPi に連続交換したところ， CoSi 触媒の一部

2.

実験

本実験における各種 XAFS 測定には高エネルギー加速に水分解活性種の CoO2 が生成したことが明らかとなった。つまり，KPi 溶液への溶液交換により新たに吸着した器研究機構フォトンファクトリーの BL7A, BL9A, BL

リン酸イオンが CoO2 構造を安定化し，その Co （）を16A 自然科学研究機構 UVSOR の BL3U を用いた。電活性点として水分解反応が進行したことが明らかとなった。

気化学活性試験は溶液の連続交換が可能な三極式フローセ
ルを用いた。まず初めに， Co2＋ イオンを含む硫酸カリウ

4.

まとめ

ム（KSi）溶液中にて硫酸コバルト酸化物（CoSi）触媒を

本研究は水分解酸素生成触媒上での吸着種と触媒活性と電析させた。続いて水分解電位を印加したまま，溶液をの相関解明を目指したものである。KSi 溶液中では触媒活

Co2＋ イオンを含まない KSi 溶液に交換することで， CoSi

性を示さなかった CoSi 触媒は，溶液を KPi へと交換する

触媒の KSi 溶液中での触媒活性を見積もった。さらに，

ことにより，大幅な触媒活性の向上を示した。各溶液中で同様に水分解電位を印加したまま，溶液を Co2＋ イオンをの吸着種挙動と CoSi 触媒の構造変化を追跡した結果，

含 まな い KPi 溶 液に 交 換 す るこ と に よ り， CoSi 触 媒 のKPi 溶液への溶液交換により新たにリン酸イオンが吸着し，KPi 溶液中での触媒活性を見積もった。各段階において，CoSi 触媒に水分解活性種である CoO2 構造が生成するこオペランド XAFS 法やオペランド ATRIR 法を用いて触とが明らかとなった。

媒吸着種の電子状態や構造の変化を分析した。

謝辞
3.

結果と考察

本研究にあたりましてご助力を賜りました高エネルギー

CoSi 触媒電析後，触媒の KSi 溶液中での電気化学活性加速器研究機構の雨宮教授，阿部准教授，仁谷助教，自然試験を行ったところ，水分解電流は観測されなかった。次科学研究機構の長坂助教，湯沢博士に心より御礼申し上げに KPi へ溶液を連続交換した後に，同様に CoSi 触媒のます。

KPi 溶液中での電気化学活性試験を行ったところ，水分解

電流値が大幅に上昇した（Fig. 1）。このことから，CoSi 触

放射光 March 2020 Vol.33 No.2 ● 133

参考文献

山田寛太

D. G. Nocera et al.: Science 321, 1072 (2008).
D. G. Nocera et al.: J.Am. Chem. Soc. 132, 13692 (2010).
D. G. Nocera et al.: J. Am. Chem. Soc. 135, 6403 (2013).

1)
2)
3)

山口大学大学院創成科学研究科化学系専
攻博士前期課程 1 年［略歴］
2017 年 8 月 第 11 回 KEK サ マ ー チ ャ レ
ン ジ 物質 生 命コ ー ス参 加（ M03 班 ）。
2019 年 3 月山口大学工学部応用化学科卒業。同年 4 月山口大学大学院創成科
学研究科化学系専攻博士前期課程入学。
同在籍。
［受賞のコメント］
この度は JSR2020 学生発表賞という大変栄誉な賞にご選出賜りまして，誠に光栄に存じます。これもひとえに，指導教員であります吉田真明准教授のご指導ご鞭撻の賜物と心より御礼申し上げます。今後一層の成長を遂げ，我が国が誇る放射光科
学の更なる発展と人類のより良い未来に向けて，微力ながら貢献致したく存じます。

JSR2020学生発表賞

第 2 分野

ン伝導層などの異種材料を積層する必要がある（Fig. 1a）。
この際，特に，スピン伝導層は直接スピン偏極表面と接す

受賞者中村拓人（発表番号6E004）
題目擬一次元巨大 Rashba 系 Bi / GaSb ( 110 )( 2 × 1 )表面へのフラーレン吸着

講演者中村拓人1，大坪嘉之2,1，飛鳥樹喜1，渡邊浩2,1，

P. Le Fevre3，F. Bertran3，木村真一2,1

所

属1阪大理，2阪大生命，3Synchrotron SOLEIL

1.

緒言るため，界面形成によるスピン偏極状態の消失や，キャリ
アドーピングなど，電子状態に大きな影響を与える可能性がある。
そこで我々は，従来 Cu や Ag などの非磁性金属が中心であったスピン伝導層材料に，有機分子膜を用いることを試みた。有機分子は，その特徴の一つである弱い分子間相互作用により，スピン偏極表面を壊さずに基板上に吸着す

近年，Rashba 効果1)やトポロジカル絶縁体の表面状態2)

ることが期待できる。本研究では，比較的安定な分子であに代表される表面や界面におけるスピン偏極した電子状態

り真空蒸着等の取り扱いが容易で，実際にスピンバルブ素が精力的に研究されており， Rashba-Edelstein 効果によ子のスペーサー層としての機能が報告されているフラーレ

るスピン電荷変換3) や，同変換現象と超短パルスレー

ン（ C60 ）を用いた8) 。 Bi / GaSb ( 110 )( 2 × 1 )基板への，ザーを組み合わせた新たな THz 光源としての利用4,5) なC60吸着によるスピン偏極表面電子状態への影響を明らか

ど，スピン偏極状態を利用した多彩なスピントロニクス研にするために，角度分解光電子分光（ ARPES）により評究が展開されている。

価を行い，逆 Edelstein 効果によるスピン流電流変換のこれまでに我々は， Bi / InAs ( 110 )( 2 × 1 )表面におい実証のために，テラヘルツ放射の観測を行った。

て，従来報告されていた（擬）一次元 Rashba 系の約 5 倍にも及ぶ巨大スピン分裂を有する，半導体的な Rashba 型

2.

実験方法

スピン分裂擬一次元電子状態が実現していること，さら試料作製については以下の手順で行った。まず，基板のに，基板を InAs から GaSb に替え，基板表面清浄化方法

GaSb(110)を Ar スパッタリング（ 0.5 kV）及びアニールを工夫することで，スピン分裂状態のみがフェルミ準位を（ 700 K ）によって清浄化した後， Bi を数原子層蒸着し，横切る，巨大スピン偏極擬一次元金属状態を実現すること

その後加熱（550 K）することで Bi/GaSb(110)(2×1)をに成功したことを報告してきた6,7)。Rashba 効果によるス作製した。その後， C60分子を基板温度室温に保ったまま

ピン分裂において，その分裂の大きさは，例えば Rashba-

蒸 着 し た 。 ARPES 測 定 は ， フ ラ ン ス Synchrotron

Edelstein 効果による電荷スピン変換の効率に直接比例す

SOLEIL の CASSIOPEE beamline (hn＝30 eV，測定温度

るなど8)，デバイス応用に関して重要な設計指針となるた

15 K ）において行った。テラヘルツ放射の実験について

め，巨大スピン分裂金属状態を有する Bi/ GaSb ( 110 )( 2は，C60/Bi/GaSb(110)(2×1)基板上に，強磁性層として× 1 )は有望なスピントロニクス材料として期待される。

Fe(1nm），大気保護層として Au（1 nm）を超高真空下でその一方で，実際にスピン偏極状態をスピントロニクス素成 膜 し た。 作 製 し た 多層 膜 試 料 に 対し て ， Ti:Sapphire

子へ応用するには，スピン偏極表面上に，強磁性層やスピレーザー（800 nm（1.55 eV), 1 kHz, 60 fs, 1 W）から発

134 ● 放射光 March 2020 Vol.33 No.2

放射光ニュース ■ 年会・合同シンポ学生発表賞審査結果

Fig. 1(a)スピントロニクス素子における多層膜構造，（b)C60吸着 Bi/GaSb(110)(2×1)表面における ARPES 観測結果。
（hn＝30 eV，測定温度15 K）。（c)Au(1 nm)/Fe(1 nm)/C60(1 nm)/Bi/GaSb(110)(2×1)基板において観測したテラヘルツスペクトル振したレーザー光を l / 4 波長版を通して円偏光化して試板（ GaSb ）を実現することができた。今後，同試料を用料に照射し，発生したテラヘルツ波を電気光学結晶

いた伝導測定によるスピン電荷変換の実証など，さらな（ZnTe）を用いて検出した。

るスピントロニクス研究へと展開させていきたい。

参考文献
3.

結果と考察

Fig. 1(b)に C60吸着 Bi/GaSb(110)表面における価電子帯

光電子スペクトルを示す。 C60吸着に伴い，フェルミ準位
近傍のスピン分裂した表面状態に加えて， 2.4 eV と 3.7
eV 付近に C60 の最高占有分子軌道（ HOMO ）に由来するバンドが出現した。また， C60吸着前の分散と比較することで，フェルミ準位近傍の Bi/ GaSb (110)(2 × 1)の表面状態に大きな変化がないことを確認できた。この結果は，スピン偏極状態は C60吸着による影響をほとんど受けておらず， C60 / Bi 界面にスピン偏極バンドが存在することを示唆している。また，HOMO の cut-oŠ 位置から，最低非占有分子軌道（ LUMO ）の位置を推定すると，およそフェルミ準位より 0.3～ 0.5 eV 程度上に位置していることが予想され， C60分子膜としては半導体的な性質を持つことがわかった。
多層膜試料によるテラヘルツ発生実験の結果，1.5 THz
付近にピークを持つ試料からのテラヘルツ放射を観測した。この結果は，界面でのスピン電荷変換の発生を示唆する。今後，基板 GaSb 単体からのテラヘルツ放射の影響や偏光特性等を精密に測定することで，更なるスピン電荷変換に関する情報を得ることができると考えている。
以上のように，本研究では C60吸着した Bi/GaSb(110)
( 2 × 1 )表面を作製し，その電子状態を計測することで，巨大スピン分裂したバンドのみがフェルミ準位を横切る半Y. A. Bychkov and E. I. Rashba: JETP Lett. 39, 78 (1984).
M. Z. Hasan and C. L. Kane: Rev. Mod. Phys. 82, 304 (2010).
J.-C. Rojas-S áanchez et al.: Nature Commun. 4, 2944 (2013).
B. Matthias et al.: Phys. Rev. Lett. 120, 207207 (2018).
C. Zhou et al.: Phys. Rev. Lett. 121, 086801 (2018).
T. Nakamura et al.: Phys. Rev. B 98, 075431 (2018）．第31回
日本放射光学会年会放射光科学合同シンポジウム 学生発
表賞受賞．
7) T. Nakamura et al.: Phys. Rev. Mater. 3, 126001 (2019)．第32回日本放射光学会年会放射光科学合同シンポジウム 学
生発表賞受賞．
8) M. Gobbi et al.: Adv. Mater. 23, 1609 (2011)

1)
2)
3)
4)
5)
6)

中村拓人
大阪大学 大学院理学研究科 物理学専攻
博士後期課程 1 年［略歴］
2017 年 3 月 宇部工業高等専門学校 専
攻科 生産システム工学専攻 修了。
2019 年 3 月大阪大学 大学院理学研究科
物理学専攻 博士前期課程修了。 2019年
4 月より同博士後期課程に在籍。
大阪大学博士課程教育リーディングプログラム インタラクテ
ィブ物質科学カデットプログラム履修生。日本学術振興会特。
別研究員（DC1）［受賞のコメント］
この度は，栄誉ある学生発表賞に選出いただきましたことを大変光栄に思います。日頃よりご指導いただいております木村真一教授，大坪嘉之助教，渡邊浩助教ならびに共同研究者の皆様に心から厚く御礼申し上げます。この度の受賞を励みに，今後とも研究に精進して参ります。

導体有機分子膜（ C60 )/金属 Rashba 界面（ Bi )/半導体基

放射光 March 2020 Vol.33 No.2 ● 135

JSR2020学生発表賞
受賞者西尾題

第 2 分野2.

直（発表番号12P037）

目試料合成物性計測情報統計を用いた磁気相転移現象のハイスループット解析

講演者西尾直1，山本雅大1，大河内拓雄2，小嗣真人1

所

属1東京理科大学，2JASRI

1.

緒言

実験

試料作製では，スパッタ粒子の指向性の向上及び拡散を制御するため，三本の筒穴が一点で交差する形状のチタン製スパッタビームアパチャーを設計製作した。これに
30 mm 四方の角丸孔を有した銅製 TEM グリッドと SiO2/
Si 基板を併用し，DC マグネトロンスパッタ装置を用いてFe と Co ， Cr を斜方向から合計 90 nm 程成膜した。これ

を真空下600°
Cで 1 時間保持してアニール処理し，三元系

マテリアルズインフォマティクスの発展を背景に，ハイ合金薄膜試料を作製した。

スループット実験による新規材料探索が活発に行われてい試料表面の観察と解析は，大型放射光施設 SPring8 のる1)。これを実現する上で，コンビナトリアル成膜や，組BL17SU に設置された光電子顕微鏡（PEEM）を用いて，成，構造物性解析が可能なハイスループット計測は非常Fe と Co, Cr の各 L 吸収端で XAS（X 線吸収スペクトル）に有効な手段である。近年では，ハイスループット実験の計測を行い，化学組成分布と XMCD コントラストを同時自動化や高精度化，データベース参照システムの構築が進に 取 得 し た。 な お 計 測 時 間は 1 スキ ャ ン あ た り 30 分 でめられており，急速に技術開発が進展している2)。

1,000,000本の XAS をハイスループットで取得した。

しかしながら，現状では実験データの収集や材料データ

磁気相転移現象を解析するため，各ピクセルの FeCo

ベースの整備が滞っているため，多数の物性パラメータのCr 組成比および XMCD コントラストを算出した。FeCo

組み合わせから最適解を探索する手法論が未だに確立してCr 組成に対応する ROI（Region of interest）を40種類設いない。加えて相図上の網羅的な物性探索のみに留まって定し，各 ROI における XMCD コントラストを集計する

おり，新規材料探索を行う上で未だに多くの課題が残されことで， XMCD ヒストグラムを得た。ランダウの擬自由ている。

エネルギー関数を用いて XMCD ヒストグラムをフィッテ

そこで本研究では相図探索に加えて，相転移現象に着目ィングし，臨界指数 b を算出した。

し，ハイスループットの解析手法の開発を行った。実験では簡便なコンビナトリアル成膜手法を独自開発し，磁気相

3.

結果と考察

転移を有する FeCoCr 三元系傾斜薄膜を微小領域に成膜

化学組成分布より Fe と Co, Cr の組成が試料内で連続した3)。物性計測は光電子顕微鏡（PEEM）を用いて X 線的に変化していることが確認された。 XMCD コントラス

吸収分光スペクトル（ XAS ）をもとに同じ顕微鏡視野でトでは明瞭な磁気コントラストが確認された。化学組成分

試料の組成分布及び XMCD コントラストの一括取得を行布と XMCD コントラストとの比較によって， Cr 組成のった。解析では取得した XMCD コントラストを組成依存向上に伴って， XMCD コントラストは消失していることで集計整理し XMCD ヒストグラムとして情報統計デーが確認され，試料内の組成変化に依存した磁気相転移が確

タの抽出を行った。そしてランダウ理論を用いて相転移現認された。

象の解析を実施した。以上の合成，計測，解析を連携さ各組成における XMCD ヒストグラムを抽出したところ，主に強磁性を示す二山型と，非強磁性を示す一つ山型

せ，新たな材料機能探索の枠組みを提案する。

の 2 種類のヒストグラムを確認することができた。各組成におけるヒストグラム形状をマッピングした結果，Fe

Fig. 1136 ● 放射光 March 2020 Vol.33 No.2

本実験のワークフロー

放射光ニュース ■ 年会・合同シンポ学生発表賞審査結果

参考文献

Co Cr 系の磁気相図を作成することができた。先行研究の相図と比較を行ったところ，常磁性/強磁性の磁気相転移や混和性ギャップ領域と良い一致を示した4)。
磁強磁性転移点近傍の XMCD ヒストグラムを対象に，
ランダウの擬似自由エネルギーを用いてフィッティングを行った。その結果臨界指数 b は 0.36 ± 0.028 と見積もられ

1)
2)
3)

T. Lookman et al: Springer cf.3 (2016).
A. Ludwig et al: npj Computational Materials (2019).
H. Kaneko, M. Homma and K. Nakamura: AIP Conf. Proc. 5,1088 (1972).
4) M. Okada: IEEE Transactions on Magnetics Vol, MAG13,
No. 5, SePteder (1977).

た。これは先行研究の値と良く対応する関係であった。

4.

西尾

まとめと今後の展望

本研究では，コンビナトリアル成膜と光電子顕微鏡計測と統計力学理論を組み合わせて，相転移現象を効率的に探索する手法を開発した。相図探索に加えて相転移時の臨界現象の探索を実施し，臨界指数の調査と探索を実施した。
以上の結果から新規材料探索に寄与する相転移現象の調査
手法の基礎を構築した。今後は XAS の組成依存調査による構造相転移の探索や本質が未だに明らかになっていない
臨界指数の調査に応用可能であると考えられる。

JSR2020学生発表賞

第 2 分野傍に大きな部分状態密度をもつと予測されている4)。これまで， X 線磁気円二色性（ XMCD ）など様々な実験が行受賞者西本幸平（発表番号12P031）
目磁場中共鳴非弾性 X 線散乱によるホイスラー合

題

金 Co2FeSi のスピン偏極電子構造
講演者西本幸平1,2，藤原秀紀1,2，有長祐人1,2，山神光平3，
山添康介3 ，宮脇淳3 ，原田慈久3 ，黒田文彬4 ，

小口多美夫4，木須孝幸1,2，関山
菅

明1,2，

研，5東北大金研

1.

われ，Co2FeSi のスピン偏極電子構造の実験的な解明が試みられてきたが，現在も議論の渦中にある。
本研究では共鳴非弾性 X 線散乱（ RIXS ）を用いて，
Co2FeSi の電子状態を議論した。 RIXS は内殻吸収端における共鳴過程を経て散乱された光を測定する Photon-in /Photon-out の計測手法であるため，バルク敏感かつ元素

滋正4，梅津理恵5

属1阪大基礎工，2理研 RSC，3東大物性研，4阪大産所

直

東京理科大学大学院基礎工学研究科材料工学専攻修士課程 2 年［略歴］
2018 年東京理科大学基礎工学部材料工学科卒業。 2018 年より，同大学院基礎工学研究科材料工学専攻課程在学。
［受賞のコメント］
この度は JSR2020 学生発表賞という栄誉ある賞に選出して頂き大変光栄に思っております。日頃よりご指導を賜りました小嗣真人准教授ならびに JASRI 大河内拓雄研究員，本研究にご協力頂きました方々に対し，この場を借りて厚く御礼申し上げます。本賞を励みにし，より一層精進していきたいと存じます。

選択的，サイト選択的に電子構造を明らかにすることができる。さらに，外部磁場中での測定が可能である5,6) 。本研究では，磁場中において RIXS の磁気円二色性（RIXS緒言

MCD ）を測定することで，スピン偏極電子状態の観測をCo 基ホイスラー合金のいくつかは，フェルミ準位（EF）

試みた7)。

上においてハーフメタル型電子構造が予言されており，高いトンネル磁気抵抗率（ TMR 比）を示すことが期待さ
れ1) ，スピントロニクス分野で注目を集めている。 T

2.

実験

C＝

実験は SPring 8 BL07LSU の高エネルギー分解能発光1150 K の強磁性体 Co2FeSi は2)，価電子数 Nv と磁気モー分光器を用いて， Co2FeSi 単結晶試料に対して 0.2 T の外

メント Ms の間で，ハーフメタル型ホイスラー合金の特徴

部磁場中で行なった。測定温度は室温で，エネルギー分解の 1 つである Slater-Pauling 則

能200 meV で測定した。

Ms＝Nv－24(1)

3.

結果及び考察Fig. 1 に 入 射 光 エ ネ ル ギ ー 706.2 eV に お け る Fe L3 端を満たす3)。電子相関を考慮したバンド計算（LDA＋URIXS スペクトルを示す。右円偏光（ IRCP，実線）と左円

U ＝ 2 eV ） は EF 近 傍 で down spin 側 に ギ ャ ッ プ を も つ

偏光（ ILCP ，点線）スペクトルの差で定義される RIXS 

ハーフメタル型電子構造を示すことを示唆している。そのMCD は，2 eV 付近と弾性ピーク近傍の蛍光成分に明瞭な一方で， LDA ＋ U の形式で電子相関を考慮しないバンド構造を示す。さらに，Fe 3d 成分のスピン偏極電子構造を計算（GGA）では， Fe 3d 軌道の down spin 成分が EF 近反映する RIXS MCD スペクトルは， GGA に基づくスペ

放射光 March 2020 Vol.33 No.2 ● 137さらに， RIXS と HAXPES による電子構造の解明という観点から，様々なホイスラー合金のスピン偏極電子構造を明らかにするべく研究を推進する。

参考文献
M. N. Baibich et al.: Phys. Rev. Lett. 61, 2472 (1988).
S. Wurmehl et al.: Phys. Rev. B 72, 184434 (2005).
R. Y. Umetsu et al.: J. Appl. Phys. 111, 073909 (2012).
X. Zhu et al.: J. Phys. Chem. Solids. 75, 391 (2014).
J. Miyawaki et al.: J. Synchrotron Rad. 24, 449 (2017).
J. Miyawaki et al.: Phys. Rev. B. 96, 214420 (2017).
R. Y. Umetsu et al.: Phys. Rev. B. 99, 134414 (2019).

1)
2)
3)
4)
5)
6)
7)

Fig. 1

Fe L3 端における RIXS スペクトルと MCD

クトル計算により良く説明できる。その一方で， LDA ＋
U によるスペクトル計算は弾性ピークから 1 eV の範囲の
MCD を再現できない。以上の結果， Co2FeSi の電子構造がハーフメタル型ではないことを示唆している。

4.

今後の展望

本研究では Fe 3d 電子に着目したが，今後は Co L3 端に対しても同様の測定を行い，Co 3d 成分のスピン偏極電西本幸平
大阪大学基礎工学研究科物質創成専攻物性物理工学領域関山研究室博士前期課程
1年［略歴］
2019 年 3 月大阪大学基礎工学部電子物理科学科卒業， 2019 年 4 月大阪大学基礎工学研究科物質創成専攻入学［受賞のコメント］
この度は学生発表賞に選出していただき大変光栄に思います。
日頃よりご指導いただいております関山明教授，木須孝幸准教授，藤原秀紀助教，ならびに共同研究者の方々に深く感謝申し上げます。本賞を励みに，今後も研究に邁進していく所存でございます。

子状態を議論する。また，直線偏光制御硬 X 線光電子分
光（ HAXPES ）測定を行い，価電子体電子構造の詳細を
軌道成分まで分解して明らかにする所存である。

JSR2020学生発表賞

第 3 分野

受賞者井上陽登（発表番号11P016）
題目X 線自由電子レーザー用 sub10 nm 集光システムの開発―高反射率多層膜ミラーの作製―

講演者井上陽登1，松山智至1，山田純平2，中村南美1，
大坂泰斗2 ，湯本博勝3 ，小山貴久3 ，大橋治彦3 ，
矢橋牧名2,3，石川哲也2，山内和人1
属1大阪大学工学研究科，2理化学研究所放射光科学所

総合研究センター，3高輝度光科学研究センター

1.

緒言している2,3)。現在，更なる X 線非線形光学発展にむけ，
XFEL の10 nm 集光及びパワー密度1022 W/cm2 の達成を目指している
非線形 X 線光学現象を開拓するためには，高強度な X線と統計的なデータの取得が不可欠である。しかし，従来の KB ミラー光学系は必要アライメント精度が厳しく，安
定性が乏しい。そこで我々は，Wolter III 型配置に基づく
Advanced KB ミラー集光光学系の適用を提案した4) 。共通焦点を有する双曲凸ミラーと楕円凹ミラーの二回反射で集光することによりアッベの正弦条件を満足し， KB ミ
ラーの1000倍程度の入射角許容誤差を実現できる。

X 線自由電子レーザー（XFELX-ray Free Electron

本稿では， XFEL 光源を利用した応用実験に向けて試

Laser）は，ほとんど完全な空間コヒーレンスと，SPring

料位置での X 線強度を高めるために，多層膜の反射率を

8 の 10 億倍のピーク強度をもつ，極短パルス X 線レー向上させること，また，集光ミラーの形状を精密に修正す

ザー（パルス幅数 fs ）である。 XFEL を集光し，更にることで，集光光学系の更なるハイスループット化を目指

高強度な X 線場を供給することで， X 線領域の高密度科した。

学 の 開 拓 が 期 待 さ れ て い る 。 我 々 は こ れ ま で に Kirkpatrick-Baez （ KB ） ミ ラ ー 集 光 シ ス テ ム を 開 発 し ，XFEL を回折限界条件のもとに 50 nm 以下に集光し，パ2.

高反射率多層膜の作製

X 線を吸収する重元素の膜厚を薄くすることにより，

ワー密度 1020 W/ cm2 を達成した1)。これにより， X 線領

反射率の向上を試みた。 Pt/C の多層膜をモデルとした計

域での様々な非線形光学現象の観察に世界に先駆けて成功

算機シミュレーションから，理想的な多層膜である場合，

138 ● 放射光 March 2020 Vol.33 No.2

放射光ニュース ■ 年会・合同シンポ学生発表賞審査結果

DL＝2d sin u＜l/4.

重元素（ Pt ）の薄膜化に伴い，反射率が向上することは( 1)

明らかである。実際に重元素比を変化させつつ多層膜を作製し，反射率を計測した結果，計算と同様に重元素の比率

ここで， u は X 線がミラーに入射する際の斜入射角でに依存して反射率が変化した。また， Pt の膜厚が 1.2 nmある。 X 線の波長が 0.136 nm であること，多層膜ミラーを下回ると，膜品質が低下し計算値より反射率が低くなるの斜入射角が20 mrad であることから，光路差が 4 分の 1

ことを確認した（Fig. 1）。得られた結果を元に重元素の比波長以下であるために求められる形状精度は0.85 nm と非率を精密に制御することで，高い反射率を有する多層膜集

常に小さい。また， 10 nm 集光ミラーは曲率半径が数 m

光ミラーの作製に成功した。

程度と小さいため，既存の計測手法では高精度な形状計測が難しい。

差分成膜による形状修正3.

本研究では， SPring 8 にてグレーチング干渉計5) を構築

X 線集光ミラーに求められる表面形状精度は厳しい。

し， X 線集光波面を計測し，集光ミラーの形状誤差量をレイリーの 4 分の 1 波長則によると（(1)式），X 線ミラー

sub 1 nm の精度で決定した。その結果を元に，ガラス平の形状誤差 d により生じる光路差 DL が波長 l の 4 分の 1

面基板に差分成膜6)し，形状計測した結果，目標成膜量にを下回らなければ， X 線をメインピークに効率よく集光

対し PV1 nm を満たす精度で形状修正可能であることをできない。

確認した（ Fig. 2 ( a )）。実際に集光ミラーに差分成膜を行い， SPring 8 にて再び波面計測した結果，波面誤差 l / 4程度の必要精度達成を確認した（Fig. 2(b)）。本光学系は，高密度な光子場を必要とする非線形 X 線光学現象の研究に非常に有用である。

参考文献

Fig. 1

多層膜周期長2.5 nm における Pt 比率と反射率の関係

1)
2)
3)
4)
5)
6)

H. Mimura et al.: Nat. Commun. 5, 3539 (2014).
H.Yoneda et al.: Nat. Commun. 5, 5080 (2014).
K. Tamasaku et al.: Nat. Photon. 8, 313 (2014).
J. Yamada et al.: Opt. Express 27, 3429 (2019).
S. Matsuyama et al.: Opt. Express 20, 24977 (2012).
S. Handa et al.: Surf. Interface Anal. 40, 1019 (2008).

井上陽登
大阪大学大学院工学研究科精密科学応
用物理学専攻博士後期課程 1 年［略歴］
2017 年 3 月大阪大学工学部応用自然科学科卒業。 2019 年 3 月大阪大学大学院
工学研究科精密科学応用物理学専攻博士前期課程修了。現在，同博士後期課程に在籍。日本学術振興会特別研究員（DC1）。
［受賞のコメント］
JSR2020学生発表賞に選出いただき，大変光栄に思います。日頃からご指導頂いている，山内和人教授，松山智至助教に心から感謝申し上げます。理化学研究所の石川哲也センター長，矢橋牧名グループディレクター，山田純平研究員，高輝度光科学
研究センターの大橋治彦主席研究員をはじめとして，本研究に関わり頂いた全ての皆様に感謝申し上げます。日々，共に研究に取り組んでいる山口浩之氏，中村南美氏にも深く御礼申し上げます。今回の受賞を励みに，今後も日々研究に精進してまいります。

Fig. 2

波面計測結果を基にした差分成膜法の結果。（ a)ガラス平
面基板に施したテスト成膜の結果（ Experimental result ）と，目標成膜量（ Target）の比較。（ b)差分成膜前後に計測された波面収差値

放射光 March 2020 Vol.33 No.2 ● 139

JSR2020学生発表賞受賞者広瀬題

第 3 分野試料上の異なる場所に同時に照明する。ビーム間の干渉は

真（発表番号1E005）

目マルチビーム X 線タイコグラフィによる広視野
ナノイメージング

講演者広瀬真1,2，東野嵩也1,2，石黒

志2,3，

高橋幸生1,2,3
所であり2)，互いに干渉しない複数のコヒーレントビームを属1大阪大学大学院工学研究科，2理化学研究所放射光センター，3東北大学多元物質科学研究所
X 線タイコグラフィは， X 線のコヒーレンスを活用し無視できるため，回折強度はコヒーレント回折波動場の強度和によって与えられる。位相回復計算では推定回折波の強度和を計測値によって拘束し，ビーム毎に並列して再構
成処理を実行する。照明領域はすべて再構成されるため，
シングルビームタイコグラフィと比較すると，観察視野を拡げることができる。可視光領域では波長の異なる二つのレーザー光を用いて実証実験が行われたが， X 線領域では同様の光学系を構築することは難しく，マルチビーム

たレンズレス顕微法である1)。試料を光軸垂直面内で二次X 線タイコグラフィはこれまで実証されていなかった。

元走査しながらコヒーレント X 線回折パターンを収集

本研究では空間的に非干渉なマルチビーム X 線を生成でし，位相回復計算を行うことで試料の複素透過関数と入射きる照明光学系を構築し，マルチビーム X 線タイコグラ

X 線の複素振幅を取得することができる。光学素子の収フィによる広視野ナノイメージングを達成することを目的

差に煩わされずに試料を顕微観察することができ，50 nmとしている3)。

を優に上回る全周期空間分解能が達成される。現在の課題

SPring 8 BL29XUL におけるマルチビーム X 線タイコ

は，測定スループットを向上させることである。放射光はグラフィの測定模式図をFig. 1(a)に示している。入射 X 線

部分コヒーレント光源であり，SPring8 の硬 X 線領域にをマルチビーム化する要は，試料の上流約 48 m に配置さおけるコヒーレント比は 0.1程度と低く，コヒーレント

れた多重スリットである。多重スリットは横方向に複数のフラックスは十分ではない。 X 線タイコグラフィの測定開口を有しており，スリットの横幅は空間コヒーレンス長

スループットを高めるためには，放射光の利用効率を向上

より短く，中心間距離は空間コヒーレンス長よりも十分にする必要がある。

長く設定することで，空間的に干渉しない複数のコヒーレ

この課題を解決するために我々が開発した手法が，マルント X 線を生成できる。本実験では Fig. 1 ( b )に示すようチビーム X 線タイコグラフィである。マルチビームタイに，横幅10 mm×縦幅30 mm の矩形スリットを中心間距離

コグラフィはもともと可視光領域において実証された手法

110 mm で 3 つ設けた多重スリットを採用した。多重スリ

Fig. 1(a)マルチビーム X 線タイコグラフィの測定模式図。（b)多重スリットの走査型イオン顕微鏡像。（c)1 ビーム（実線）と 3 ビーム（破線）の水平集光プロファイル。

140 ● 放射光 March 2020 Vol.33 No.2

放射光ニュース ■ 年会・合同シンポ学生発表賞審査結果

Fig. 2(a)試料の走査型電子顕微鏡像（上）と照射点（下）。（b)1 ビーム（上）と 3 ビーム（下）の回折パターン。
（c)1 ビーム（上）と 3 ビーム（下）の再構成位相像。

ットを通過したマルチビーム X 線は，試料から約 1 m 上線照明光学系を開発し，放射光源の利用効率を 3 倍に高流に配置された全反射集光ミラーによって二次元集光されめた。そしてマルチビーム X 線タイコグラフィによってる。 Fig. 1(c)は入射 X 線エネルギーを 6.5 keV としたとき

白金パターンを再構成した結果，空間分解能を損なうことの水平集光プロファイルである。集光ビームの半値全幅はなく，観察視野を 2 倍に拡げることに成功した。計算機

650 nm であり，中心間距離は2.3 mm であった。入射光子実験では，試料直前に波面変調子を挿入することで， 10数を評価すると 1 ビーム利用時が 4.99 × 108 光子/秒， 3以上のマルチビーム X 線が利用できることも示されていビーム利用時が 1.49 × 109 光子/秒であったため，マルチ

る3)。マルチビーム X 線タイコグラフィを用いれば測定ス

ビーム X 線照明光学系を用いることにより，放射光源強ループットを大幅に高められるため，シングルビーム X

度の利用効率は約 3 倍に増加したといえる。

線タイコグラフィでは困難であった時間分解ナノイメージ

Fig. 2(a)に試料の走査型電子顕微鏡像とマルチビーム X

ングへの展開が可能になるであろう。

参考文献

線の照射位置を示しており，Fig. 2(b)に計測された回折パターンを示している。試料には厚さ 1 mm の白金薄膜に集束イオンビーム加工法を用いて作製した文字列パターンを用いた。試料は300 nm 間隔で横 6 点×縦25点について二次元走査され，回折パターンは試料から約2.2 m 下流に配

1)
2)
3)
4)
5)

F. PfeiŠer: Nat. Photonics 12, 9 (2017).
R. Karl et. al.: Opt. Express 23, 30250 (2015).
M. Hirose et. al.: Opt. Express 28, 1216 (2020).
R. Horisaki et. al.: Opt. Express 24, 3765 (2016).
H. N. Chapman et. al.: J. Opt. Soc. Am. A 23, 1179(2006).

置されたハイブリット型ピクセルアレイ検出器を用いて測定された。マルチビーム X 線の照射野はビーム毎に異なるため，1 ビーム利用時と 3 ビーム利用時ではスペックル
構造が大きく異なる。再構成計算ではマルチビーム位相回復の収束性を向上するため，試料構造の平滑性を先験情報として与える全変動正則化を取り入れた4) 。再構成像はFig. 2 ( c )に示されており， 1 ビーム利用時に比べ， 3 ビー

ム利用時は観察視野が約 2 倍に拡大されていることが分かる。視野がビーム数に比例しないのは，ビーム毎の再構
成視野が部分的に重複しているからである。再構成像の全周期空間分解能を位相回復伝達関数5)によって評価したと
ころ， 1 ビーム利用時が 25.0 nm ， 3 ビーム利用時が 26.7
nm であり，マルチビーム化によって空間分解能は殆ど悪化しなかった。
本研究では放射光源の利用効率を高める手法として，多広瀬

真

大阪大学大学院工学研究科精密科学応
用物理学専攻博士後期課程［略歴］
2015 年 3 月大阪大学工学部応用自然科学科卒業。 2017 年 3 月大阪大学大学院
工学研究科精密科学応用物理学専攻博士前期課程修了。 2020 年 3 月大阪大学
大学院工学研究科精密科学応用物理学
専攻博士後期課程修了予定。日本学術振興会特別研究員（DC1）。
［受賞のコメント］
この度は栄えある JSR2020 学生発表賞に選出して頂き，大変光栄に存じます。日頃よりご指導頂きました高橋幸生教授をはじめ，放射光実験において尽力頂きました東野嵩也氏，石黒志助教に心より感謝申し上げます。また数多くの助言を頂きました遠藤勝義教授，山内和人教授にも御礼申し上げます。来年度からは新たな挑戦が始まりますが，本賞を励みにより一層精進
して参ります。

重スリットと全反射集光ミラーを用いたマルチビーム X

放射光 March 2020 Vol.33 No.2 ● 141