■第22回日本放射光学会奨励賞受賞研究報告
固体表面の低次元電子状態における特異な電子相関現象
大坪嘉之
1.

（大阪大学大学院生命機能研究科/理学研究科）

はじめにしたい。

固体結晶内部（バルク）の電子物性に関しては，結晶のくの研究が行われ，現在に至るまでに様々な成果が得られ

近藤絶縁体 YbB12 単結晶（ 001 ）表面のトポロジカル電子状態ている。一方，結晶表面においてはバルクとは全く異なる

前述の様に結晶表面においては磁性によらないスピン偏多くの興味深い現象が現れることが知られている1)。固体

極電子状態が現れることが知られているが，その中でも特結晶が 3 次元の周期性を持つのに対し，表面は基本的に 2にトポロジカル絶縁体（Topological Insulator; TI）と呼次元系であり，さらに原子修飾や微傾斜面の利用により 1ばれる物質群の表面電子状態に関する研究がここ 10 年ほ

次元的な原子鎖構造が一定間隔で整列した擬 1 次元系をど極めて盛んに行われている10)。 TI の表面電子状態（ト実現することもできる2)。さらに，結晶表面は単なる低次ポロジカル表面状態）はバルク電子状態の対称性（トポロ元系であるだけでなく，結晶内部と真空に挟まれることでジー）により保護されており，必ず絶縁体的なバルク電子空間反転対称性の破れた界面としても興味深い電子物性を状態のバンドギャップを連続的に横切る，金属的な 2 次示す。特にスピン軌道相互作用（SpinOrbit Interaction;元状態として現れる。このような TI に関する研究は当初SOI）と結晶周期性の打ち切りの相乗効果によって現れるは通常のバンド絶縁体において行われていたが，ここ数年

Rashba 型のスピン分裂表面状態やトポロジカル表面状態でこの TI の特異な電子状態を強い電子相関を持つ物質になどにおいては，磁性元素の関与無しで波数に依存した特おいて実現し，トポロジーと電子相関の協奏効果による新有のスピン軌道偏極構造をとることが知られており，スたな電子物性を発現理解することを目的とした研究が行

3 次元的な並進対称性を利用したバンド理論に基づいて多2.

ピントロニクス分野等の応用面 Majorana 粒子探索等のわれるようになった。その典型例の 1 つが，近藤効果に基礎科学的側面の双方において近年大きな注目を集めていより低温で絶縁体化する近藤絶縁体が同時に TI となる，る3,4)。

トポロジカル近藤絶縁体（ TKI ）である11) 。 TKI 候補物

以上のように豊富かつ特異な低次元電子物性を示すこと

質として理論的にはいくつかの物質が挙げられたが，多くが知られている結晶表面であるが，その作製方法についての候補物質は劈開面を持たなかったため，表面電子状態のは殆どの物質において単純に単結晶を超高真空下で劈開す

実験的研究は唯一劈開により清浄面を得られる SmB6（サる方法が支配的であった5) 。例外として Si, GaAs 等の半マリウム 6 硼化物）に集中して行われた。しかし ARPES導体や単体金属（Cu, Ag, Au, W 等）の単結晶表面と，そおよびスピン分解 ARPES による先行研究では，複数のグれらを基板とした上に単原子層程度の他元素を吸着した系ループが金属的かつスピン偏極した表面電子状態の存在をについては真空中での加熱や希ガススパッタ，ホモ/ヘテ報告したものの12)，SmB6 はトポロジカル絶縁体ではない

ロエピタキシャル成長等の豊富な手段を用いた表面試料作と主張する報告もある13) 等，統一した見解は得られてお製が行われてきた歴史があるが，それ以外の化合物一般にらず，TKI の表面電子状態に関する議論が続いていた。

視野を広げると表面試料の物質探索および作製方法の試行

本研究では，SmB6 と同様に低温で近藤効果により絶縁錯誤についてはまだ多くの研究が行われる余地が残されて体化することが知られていた YbB12 （イッテルビウム 12いた。

硼化物）の（001）清浄面作製方法の確立と，その表面電本研究では特異な電子物性を示す 2 種類の新たな結晶子状態の観測を行った。 YbB12 は SmB6 と同様の TKI ，表面について作製方法を確立し，その電子状態について角あるいはトポロジカル近藤結晶絶縁体（TKCI）であると度分解光電子分光（AngleResolved Photoemission Spec-の理論的予測11,14)があり，その表面電子状態に関しては注を中心とした手法により明らかにした。
troscopy; ARPES）

目が集まっていた。しかし YbB12 単結晶には劈開面が無

1 つ目は強い電子相関が実現する新しい種類のトポロジカ

く，清浄面作製方法が知られていなかったために，その表

ル絶縁体の候補物質であった YbB12 単結晶の表面電子状

面電子状態に関する研究は限られていた15) 。そこで筆者

態について6,7)，もう 1 点は化合物半導体 InSb 基板上に作等は YbB12 単結晶が非常に高温まで安定であることに注製した異方的な Bi 原子構造による理想的な 1 次元金属状目し，超高真空中で強熱することでその清浄面作製を試み態と，そこで実現した朝永ラッティンジャー液体状態にた。その結果，超高真空中で 1400 °C 程度まで加熱するこ関する研究8,9) である。本稿では両者について簡単に紹介とにより， Fig. 1 に示すような鋭くバックグラウンドの低158 ● 放射光 March 2018 Vol.31 No.2(C) 2018 The Japanese Society for Synchrotron Radiation Research放射光ニュース ■ 第22回日本放射光学会奨励賞受賞研究報告

Fig. 1(Color online) (left) Atomic structure of YbB12 crystal.
Green (grey) circles are Yb (B) atoms. (right) Electron
diŠraction pattern from the YbB12(001) clean surface. Sharpand bright spots indicate clean and wellordered surface.
Figures are from ref. 6).

Fig. 2( Color online) ( a ) Angle resolved photoelectron spectroscopy (ARPES) intensity plot of the YbB12 clean surface.
Dark area shows the surfacestate dispersion and the lower
window is the momentum distribution curve at 0 meV.
(b)Orbital angular momentum polarization structure obtained by circular dichroism of ARPES. Dashed line
represents the surfacestate dispersion in (a).
Figures are from ref. 6).

Fig. 3(Color online) Schematic pictures of particles in 23D and
1D in collision. In 1D, particles cannot ``pass each other''and chain collision occurs inevitably.

い良質な電子回折パターンを示す，YbB12 単結晶の（001）清浄表面を作製することに成功した。得られた清浄面の原子構造について走査トンネル顕微鏡等を用いて詳細に観察したところ，原子レベルで概ね平坦なテラス構造が広い面積に渡って作製できていることが確かめられた16)。
このようにして得られた YbB12(001)清浄面の電子状態について，ARPES および円二色性 ARPES を用いて観測した結果を Fig. 2 に示す。 Fig. 2 ( a )は ARPES により得られたフェルミ準位近傍のバンド分散であり，実線のガイドで示されているようにフェルミ準位を横切る金属的な電子状態が観測された。このような金属的な電子状態はバルク電子構造においては観測されておらず，また同様の電子状態が複数の励起光エネルギーで観測されたことから，これは 2 次元的な表面電子状態であることがわかる。さらに，この金属的な表面電子状態について，円二色性ARPES によりそのスピン偏極構造の追跡を試みた結果をFig. 2 ( b ) に 示 す 。 磁 気 円 二 色 性 （ MagneticCircularDichroism; MCD）と同様の機構により，ARPES においAn-があったが，本研究により新たな物質および清浄表面作製gular Momentum; OAM）偏極構造に関する情報を得るこ方法が示されたことで，今後の研究が加速するものと期待とができるが，OAM 偏極は多くの場合にスピン偏極とよされる。ても円二色性により始状態の軌道角運動量（Orbitalく対応することが知られている。そこで Fig. 2 ( b )をみると，丁度通常の ARPES で観測された金属的な表面電子状態のバンド分散と重なる位置に円二色性の信号が現れてお3.

Bi/InSb(001)表面 1 次元金属電子状態の量子液体相り，しかもその符号は SBZ（Surface Brillouin Zone）中低次元（ 1  2 次元系）系においては通常の 3 次元系と央を境に逆転するという特徴が明らかになった。これはトは全く異なる様々な物性の発現が知られているが，特に 1

ポロジカル表面状態に特有のヘリカルなスピンOAM 偏次元系では運動の自由度が 1 方向に限定される事によ極構造とよく一致するものである。また，並行して行ったり，粒子同士の相互作用，つまり電子系の場合ならば電子スピン分解 ARPES 実験においても，この金属的表面状態相関の効果が非常に顕著に現れる（Fig. 3）。例えば摂動にがヘリカルなスピン偏極構造を持つことが裏付けられた。

基づくフェルミ液体模型が破綻して朝永ラッティンジ

以上のように，本研究によって YbB12(001)表面電子状ャー液体（TLL）等の特異な量子液体相が現れる等，1 次態の分散とスピンOAM 偏極構造を明らかにすることが元系においては様々な独自の物性の発現が予想されていできた。得られた表面電子状態の特徴はトポロジカル表面る1719)。

状態のそれとよく一致し， YbB12 が TKI であることが明

この様な 1 次元電子系を探索するにあたり，本研究でらかになった。これまで TKI において期待される新奇電は広く原子層薄膜の作製基板として用いられる Si, Ge 等

子物性の研究には試料が限られるという大きな実験的制約の 14 族半導体を避け，より対称性の低い化合物半導体

放射光 March 2018 Vol.31 No.2 ● 159

けた。さらに，有限温度の TLL において光電子スペクトル強度が従うべき理論式（Fig. 4(c)中の太破線）と比較したところ，両者は良い一致を示した。
以上のように，本研究では比較的対称性の低い化合物半導体 InSb 基板上に新しい 1 次元的表面構造を作製し，そこで 1 次元系に特有の量子液体相である TLL が実現している理想的な 1 次元金属状態を発見することができた。

4.

まとめと今後の展望

本稿では特異な電子物性を示す 2 種類の新たな結晶表面について作製方法を確立し，その電子状態について角度分解光電子分光（ ARPES）を中心とした手法により明らかにした研究成果を紹介した。今後は新たな放射光施設の建設に伴い ARPES をはじめとする計測手法も顕微時間分解等さらなる高度化が期待される。このような将来の手法の性能を十全に活かすためには，測定技術そのものの進歩と並行して，その測定で明らかにするべき特異な電子物
Fig. 4(Color online) (a)Fermi surface image measured byARPES, showing the one dimensionality of the surface electronic states.
(b)The ARPES intensity plot of the 1D state along a conducting direction. The ARPES intensities above the Fermi
level is visualized thanks to the thermal broadening of theFermi distribution function.
(c)Photoelectron spectral intensities measured at various
temperatures from 30 to 200 K. A green line is the prediction
from theory for TomonagaLuttinger liquid.
Figures are from ref. 8).

性が期待されるような試料の作製技術の発展も必要となる。筆者は，本稿で紹介したような結晶表面における低次元試料の探索と作製により，今後も特異な低次元物性を呈する表面試料を作製し，その電子状態を明らかにしていきたいと考えている。
謝辞
本研究は多くの方々のご支援のおかげで遂行できました。
ARPES およびスピン分解 ARPES 測定に際しては Taleb

Ibrahimi 博士， Le Fevre 博士， Bertran 博士， Rault 博
InSb を用いることで，これまで詳細に調査されていなか士（ Synchrotron SOLEIL ），組頭教授，堀場准教授，小った 1 次元的表面原子構造を作製することに成功した。

林助教，湯川研究員（ KEK PF ），田中准教授，出田助InSb を含む閃亜鉛鉱型の結晶はダイヤモンド型の 14族半教，松波助教，山根助教（分子研），奥田教授，宮本助教

導体結晶格子と原子配置はほぼ同様だが，結晶格子中に 2（広大放射光センター），角田氏（広大院理），等の多くの種類の異なる原子が入るために対称性の低下が起きる。こ放射光施設ビームライン担当の皆様のご協力のおかげでのような InSb 基板上に単原子層程度の Bi を蒸着するこ良質な実験データを多く収集することができました。近藤とにより，1 次元的な表面原子構造が形成された。

絶縁体単結晶試料は伊賀教授（茨城大）に提供していただ

Fig. 4 に 得 ら れ た Bi / InSb ( 001 ) 表 面 の 電 子 状 態 をき，作製した YbB12(001)表面の原子構造観察に際してはARPES により観測した結果を示す。 Fig. 4 (a )に示される小森教授と宮町助教（東大物性研）の協力を得て詳細な原ように，表面電子状態は明らかに 1 次元的なフェルミ面子構造を明らかにできました（所属役職は全て実験当を形成した。1 次元構造に平行な方向では Fig. 4(b)のよう時）。また，研究全般にわたって共に実験考察に励んだな放物線状の金属的な分散を示す一方，1 次元構造に垂直大阪大学光物性研究室の学生である萩原氏，岸氏，山下な方向にはバンド分散は全く観測されず，この表面におい氏，王氏らの協力と，何より研究室主宰の木村教授の全般て理想的な 1 次元金属状態が実現していることが明らか的なご支援ご指導に深く感謝申し上げます。皆様，ありになった。

がとうございました。

この 1 次元金属状態が 1 次元系特有の物性を示してい

参考文献

るか否かを検証するため，フェルミ準位近傍のスペクトル形状を 30200 K の複数温度で測定し，各スペクトルを温度及び TLL 相を特徴づける冪乗則の指数によってノーマライズして並べた結果が Fig. 4(c)である。全てのスペクト
ルはフェルミ準位近傍で測定温度を問わずに 1 本に重なり，この電子状態が単一の表式により表されることを裏付

160 ● 放射光 March 2018 Vol.31 No.21)

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5)

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● 著者紹介 ●大坪嘉之
大阪大学大学院生命機能研究科/理学研
究科 助教
Email: y_oh＠fbs.osakau.ac.jp
専門表面電子物性，角度分解光電子分
光［略歴］
2012 年 3 月京都大学大学院理学研究科
博士後期課程修了，博士（理学）取得。
2012 年 4 月 2014 年 3 月 Synchrotron
SOLEIL ポスドク研究員， 2014 年 4 月より現職。

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