流体物理洗浄（1）
基本概念と微粒子の付着力
Physical Fluid Cleaning (1) General concepts and adhesion of fine particles
静岡大学

大学院工学研究科

機械工学専攻准教授

真田 俊之

Sanada Toshiyuki (Associate Professor)
Department of Mechanical Engineering, Faculty of Engineering, Shizuoka University
北海道大学

大学院工学研究院

機械宇宙工学専攻

教授

渡部正夫

Watanabe Masao (Professor)
Division of Mechanical and Space Engineering, Faculty of Engineering, Hokkaido University

1. はじめにて微粒子を想定してどのような力で付着しているのか、さらに除去する際の基本的な指針について紹介する。

これから数回に渡って、流体物理洗浄という、著者らがこの 10 年近く取り組んでみたが、未だ出口が見えず、さらにこれからも取り組むであろう洗浄技術について、分かったことや分からないこと、分かりかけていることを紹介する。

2. 基本概念：用語
まず流体物理洗浄の基本概念について述べる。流
体物理洗浄とは、流体、すなわち、気体と液体の物理洗浄と言うと、薬液、すなわち洗浄液が一番に頭に浮的作用を利用した洗浄である。プラズマなど特殊な状かび、化学反応が主だと思われる方も多いと思うが、ここ態を除き、世の中の物質は、固体・液体・気体に分けら

では、機械工学、特に流体工学を専門とする著者が、れるが、その液 体と気 体を合わせて一 般に流 体と呼流体の物理的作用に着目し、貴重な洗浄液をより有効ぶ。その流体の流れや圧力変化等を利用して被洗浄に活用する手法を紹介したい。後に詳細を述べるが、取物を取り除くのである。なお、気体の流れ、液体の流れり除きたい被洗浄物の表面への付着力よりも大きく、かつが正しい日本語であるように、流体（気体と液体）の流対象物にダメージを与えない程度の物理的作用であれれは正しい表現である。流れを用いた洗浄の例として、

ば、原理的には洗浄液無しで、表面洗浄が可能である。

家庭用の掃除機は、表面の異物をダクトへの流れや圧家庭における洗浄液の誤飲や事故、労働中の危険な洗力によって吸い込み除去する。コンプレッサなどを用い浄液による病気、排水、廃液、排ガスによる地球環境問たエアガンは、高圧の気体を利用して高速気流を生み題、さらに各種規制など、現在、社会は安全・安心な洗出し、その気流によって表面での被洗浄物を吹き飛ば浄への要望が高まっている。流体物理洗浄という低環す。産 業で使 用されている超 音 波 洗 浄やレーザー洗境負荷な洗浄技術の開発を通じて、より安全・安心な社

浄、ジェット洗浄等も流体力学を利用している。

会の構築への一助となれば幸いである。なお、これまでこのような物理的作用を利用した洗浄が可能である半導体や太陽電池、LEDなどの電気・電子デバイス産

かは、その物理的作用と被洗浄物の対象表面への付業、自動車産業、光学部品、住宅設備機器等の分野に着力および対象表面の強度を考えるとわかりやすい。

おいての共同研究等を中心として得た知見を元に執筆

表面に存在する粒子が流れによって表面から離れる現するが、洗浄は日々の生活から最先端の工業製品まで

象は、洗 浄を始めとする工 業プロセスから、海 洋、河幅広い分野での基本技術であるため、なるべく特定の川、砂などの飛散など幅広い分野で見られるため、膨洗浄技術に偏らず、普遍的な知見を記述したいと考えて大な研 究 がされている。最 近のレビュー記 事 1）では、いる。まず本報では、流体物理洗浄の基本概念として、300を超える文献を引用して、その複雑な機構や様々などのような条件で洗浄が可能なのか、また被洗浄物としモデルを紹介している。なお、このように幅広い分野で

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17研究されている知見のため、分野が異なると、その専門るプロセスウィンドウより幅広い分布の実線で示される物用語まで変わってしまう。表面に存在する粒子の流れに理的作用の場合には一部、材料の損傷などが発生してよる移動を述べた、おそらく最も利用されている専門用しまう可能性がある。すなわち、スプレーなどの液滴を噴語は「resuspension」だと思う。Suspensionとは日本語で霧する場合には、液滴径や速度の分布が、物理的作懸濁液と訳され、液体中にコロイドよりも大きな粒子が分用、すなわち洗浄力の分布を生じてしまい、結果として散した状態を示すが、表面に存在する粒子が液体中部分的に損傷などを生じてしまう。そのため、最近では、（ただし、resuspensionという表現では気体の場合も多より制御された液滴列などで、一定の物理的作用を狙い）へと戻っていく様を示していると考えられる。日本語

う手法が報告されている 3）。

では再飛散という言葉が用いられるが、再飛散という言葉を英訳するとre-entrainmentとなる場合が多い。周囲が気体の場合には aerosol、エアロゾルと呼ぶ。また流れに着目すると、固液二相流（固体と液体）もしくは固気二相流（固体と気体）と呼ばれ、この英語は particle-ladenflowsなどと呼ばれる。固体粒子を含む流れは Granularflowsと呼ぶ場合もあり様々である。これらの用語は Webなどで検索する際のキーワードになると思う。
さて話を洗浄に戻す。上述した resuspension の世界

図 1 プロセスウィンドウ（Kimら2）を参考に筆者により作成）

では、粒子が残るか、飛散するかが重要であるが、洗このプロセスウィンドウの考え方は、物理洗浄に洗浄浄を考えた際には、表面を綺麗にすることが目的である液を使用する際にも適用可能である。図 2 にその概念ため、物 理 的 作 用によって、表 面を傷つけてはならな図を示す。例えば、被洗浄物（粒子が表面に付着してい。そのためプロセスウィンドウと呼ばれる考え方が非常いる状 況を考える）の付 着 力が表 面の強 度と同 程 度に有効である。そこでまずそのプロセスウィンドウについだった場合、原理的に物理洗浄は不可能である。しかて紹介する。

し、洗浄液など様々な処理をすることによってその付着力を軽減することができれば、より洗浄は容易になる。す3. 基本概念：プロセスウィンドウ

なわちプロセスウインドウは広くなる。そのわかりやすい例を示す。

プロセスウィンドウは、工業の現場で良く使用される考え方であり、ある工程の最適条件があるとすると、その条件が変化した際に、その工程での目標達成が実現できる許容範囲のことをいう。図 1 に Kimら 2）によって提案されているプロセスウィンドウの考え方を示す。Resuspensionの分野においても、粒子飛散の基本的な考え方というのは、粒子と表面との付着力より大きな作用（流れなど）があれば表面から粒子が飛散するというものであり、このプロセスウィンドウにおいてもこの点は同じである。この18

図 2 物理洗浄における洗浄液の役割

プロセスウィンドウとResusupension との違いは、対象物ウォーターマークと呼ばれる、水が蒸発した後に形成表面の強度が加わっている点である。図 1 に示されるよされる汚れで、この汚れにも液体の種類や雰囲気によっ

うに洗浄において対象物にダメージ（損傷）を与えてはて様々なものがある。その中でも家庭で最も良く見られいけないため、ダメージを与えない程度の作用で、かつる、水垢すなわち、スケールと呼ばれるものを考える。こ

被洗浄物の表面への付着力を超える作用であれば除れは硬水や井戸水などの場合に発生しやすく、カルシウ去できる、というものである。図 1 の場合、点線で示されムやマグネシウムなどの成分が析出したものだが、かな

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流体物理洗浄（1） 基本概念と微粒子の付着力

り強固に対象物に付着している。このような対象物を物力 mg は後述するように体積力であるため、体積が小さ理的作用によって除去しようとしても、表面を削らない限くなると劇的に小さくなる。すなわち粒子半径 r の 3 乗にりは除去することはできない。すなわちダメージを与えて比例して小さくなる。

しまう。しかし酸性の液体を使用すれば、非常に弱い力でも除去することができる。
雪道などで使用される融雪剤である塩化カルシウムが車などに付着すると、場合によっては結晶を作ってしここで、m は質量、ρは密度、V は体積、g は重力加速度である。

まう場合もあり、その付着力は非常に大きい。しかし水に一方、分子間力の一つであるファンデルワールス力

溶ける塩化カルシウムは、水分を加えることによってそのF w では、球と表面との相互作用の場合、力は粒子径に付着力を激減させることができる。

比例する 8）。

毛管凝縮と呼ばれる、大気中の水分が付着している微粒子などの周囲に凝縮した場合、後述するが、その表面張力によって付着力が激増する場合がある。このようなA は Hamaker 定数で約 10 −19［J］、D は表面間距離場合には、その気液界面が存在することが問題であるたで 0.2［ nm］などの値がよく採用される 8）。ここでファンデめ、液体を用いる、つまり湿式（Wet）洗浄にすれば良い。

ルワールス力とは、分子を凝縮させる力として（気体のこのように洗浄 液、場 合によっては水のみもありえる状態方程式など）有名だが、その起源は原子と原子がが、なんらかの前処理によって付着力を減少させること近づく際に原子の中の原子核と電子が存在することにができる例は枚挙にいとまがない。

よる相互作用なので、中性の原子でも働き、どのような我々も半導体製造工程における硬化した膜除去や物質の間でも作用する（静電気力は、電荷が表面にト微細ホール内の残渣にこの考え方を適用して、水のみ、ラップされないと作用しない）。このような、我々が普段感もしくは洗浄液使用量の減少に成功した。除去したじることのない分子間力であっても、微細な粒子では重い膜を溶解すること無しに、付着力のみを減少させるこ力よりも支配的となる。図 3 に重力とファンデルワールスとができれば、物理洗浄によって簡単に除去することが力の比較を示す。ミリメートルよりも小さな世界では、重できる、というわけである。

力よりも桁違いにファンデルワールス力が大きくなる。そ4）,5）

このように、洗浄を行う際に、付着している物体（被洗浄物）は何で、それがどのような機構によって付着していのため、微細な粒子を載せた板をひっくり返しても粒子は落ちない。

るのかを理解できれば、物理洗浄による洗浄の可能性は高くなる。一方で、制御されている環境（工場のラインなど）を除けば、日常生活などのほとんどは、何を洗浄しているのかが分からないことも多く、それゆえ洗浄は難しい。次に被洗浄物がどのように付着しているかについて述べる。
4. 微粒子の付着力
それでは、物理洗浄の鍵を握る微粒子の付着力について紹介する。これらに関しては日本語でも優れたレビュー記事 6）,7）や教科書 8）があるためにそちらも参照していただきたいが、ここではその代表的な力について紹介する。一般的に我々が生活しているスケールでは、重力が支配的であり、板の上に物を置いてひっくり返したら、その物は落下する。当たり前である。しかし、その重図 3 ファンデルワールス力、水に対する液架橋力と重力
ここでは分離力ではなく重力を示している。）（後藤6）を参考に著者により作成、ミリメートルより小さな世界では重力の影響は小さくなる。

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19付着力には、その他毛管凝縮による液架橋力や静電理論と呼ばれるものである 10）。以下に概略を説明する。

気力など状況によって様々な力があるが、大気中で特に重要なのは液架橋力である。分子間力と同じ程度、もしくはそれを超えるオーダーの付着力を発生させる。
この液架橋力は、平面と球との間に液体（一般的には水）が凝縮することによって発生する（液膜に粒子を散布し加熱して、液膜のほとんどが蒸発しても架橋だけが残るということも考えられる）。通常の大気中ではその図 4 球と平面との付着

相対湿度は 100％よりも十分に低いが、液体の界面が弾性体の半径 r の球が平板に接触するとき、接触し局面を持ち表面が凹型になっている場合には、その液た部分は変形する。その接触円の半径 a は通常ヘルツ

面での飽和蒸気圧は平面より低くなる。そのため相対の式を使用して求められる 9）。

湿度が 100％に達していなくても凝縮水は安定して存在することができる。球と平面との間に働く液架橋力による力 Fc は、表面張力を表現するラプラス圧力によって求められる 。

ここで、K はそれぞれの材料物性から決まる定数であり、L は荷重である。このヘルツの式では、変形させた後9）に荷重 Lをゼロにすると、弾性変形のみを考慮している
ここでσは表面張力、θは球と平面それぞれの接触ため、接触面積もゼロになる。一方で、実際に弾性体を角である。図 3 にこの液架橋力を加えると、水は液体の平板に押し付け変形させ、その後荷重を下げ、平板から中でも比較的高い表面張力を持つため、ファンデルワー離れそうとしても、荷重ゼロの状態で接触面積はゼロとなルス力よりも大きな付着力となる。そのためこの液架橋らない。これは凝着力が働いているためである。そこで、力の影響を消すことができるWet 洗浄は有効なのであJKR 理論では、図 4 及び式に示すように、接触面積に比る。なお、原子間力顕微鏡（AFM）による測定によれば、例した凝着エネルギー（付着力）や蓄積された弾性エネ

真空中であってもこの液架橋力は存在し、加熱することルギー（反発力）等を考慮してモデル化されている。引離によってのみ除去することができるとの報告がされていし力（= 付着力）は接触面を引離すのに必要な力となる。

る 。また、ファンデルワールス力は、表面間距離 D の 2

JKR 理論は、比較的 r の大きな物体で金属などの分乗に反比例するため、ナノスケール程度の表面粗さが子間力が大きい、すなわち表面エネルギーが大きな場ある場合であっても急激に減少する。一方で液架橋力合に、実験と非常に良く一致する。しかし、万能では無は、ナノメートル程度の粗さの影響を受けない 。そのたく、様々な材料の組み合わせや条件によって、異なっため接触角を変更するのが、最も有効な対策となる。

モデルが提案されている。JKR理論と同様に有名なもの

9）9）

なお、この液架橋力の影響を消すために Wet 洗浄がに DMT モデル 11）がある。このモデルは接触面積周囲有効だと述べたが、Wet洗浄には必ず乾燥工程が必要との引力を考慮している点が特徴的である。この DMTモなる。この表面張力は、洗浄後の乾燥工程でも厄介な存

デルは、表面エネルギーが低い場合など、JKRとは異な在であり、半導体デバイスの微細パターン崩壊や MEMSる条件で使用可能な場合が多く、そのどちらのモデルでのスティクションの原因となるため注意が必要である。

が適用可能か、といったパラメータも提案されている12）。

次に洗浄で対象となる微粒子の付着モデルについその他、塑 性 変 形を考 慮した MP モデル 13）や、JKR-て紹介する。洗浄対象となるような微粒子は、微細であDMT の両方が成立しない領域での TPL モデル 14）などること、またその体積に比較して付着力が相対的に大き様々なモデルが提案されている。

くなることから（体積は r の 3 乗、付着力はファンデルワー
ルス力では 1 乗に比例）、粒子自身が変形してしまい、その変形の影響も考慮した付着力が広く提案されている。最も有名で幅広い分野で使用されているのは JKR

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5. 付着力（洗浄力）の測定例
次に、微粒子をプレートに付着させ、その付着力の測流体物理洗浄（1） 基本概念と微粒子の付着力定や除去実験の結果から、これまで説明したモデルの適用性や洗浄での対策を考える。洗浄力の評価には、そのサンプルの作成が必要とされるが、まずはそのサンプル作りに困難が伴う。散布する粒子を分散させること、湿度や温度を同一条件にすること、など様々な工夫が必要となる。今回紹介するサンプルは、比較的安価で手に入り、その物性（弾性係数等）が明らかにされているなどの理由から、JIS Z 8901 試験用粉体で、材質がソーダライム・シリケートのガラスビーズ、粒 子 径が 30±1.0、41±1.0、59±1.0［μm］のものを、同じ材質のスライドグラスの上へと散布し、作成した。粒子の散布密度は1 平方ミリメートルあたり4 個以下となるようフィルターやふるいを使用して散布した。粒子の散布密度がこれ以上増加すると、粒子間の相互作用により洗浄効率は上がるが、実験再現性は下がってしまう。
サンプルの作成においては、対象となる洗浄手法に応じた付着力が必要となる。今回紹介するサンプルの粒子の付着力は O（10 −7 〜 10−6 ）［ N］程度であり、図 3とほぼ同じ値を示している。これは空気などの流れを利用した洗浄のサンプルに向いている一方で、高速二流体ジェット洗浄のように、物理的作用の強い手法には、この程度の付着力のサンプルでは、粒子をすべて除去してしまい、洗浄条件による洗浄力の評価は困難となる。なお、そのような場合には、硬化させ密着させた粒

図 5 付着力もしくは除去力の測定例、（a）
吸い込み気流、（b）
遠心分離、（c）
表面振動子や、密着力の高い膜などを使用して除去効率などを評価することも可能である。金属蒸着膜や高分子レジス
ト膜は O（10 −3 ）［ N］程度の密着力がある 15）。
さて、このようなサンプルに対し、図 5 に示すような複数の手法で除去を試み、定量的に比較した結果 16）を紹 介する。なお、吹き出し気 流によっても除 去 試 験を行ったが、この程度の付着力のサンプルは容易に完全

図 6 吸い込み試験（図 5（a）に相当）
における除去の様子、
h =1mm、（b）
h =5mm、（a）の白い丸はノズルの内径と外径を示す。
（a）

除去が可能だった。図 6 に吸い込み試験による試験後のサンプルの様子を示す。ノズル先端とサンプルが比較的近い（a）において、ノズル径程度の範囲において粒子が除去されている。一方で距離を離した（b）ではほとんど除去されていない。また、これらの結果を粒子径もしくは距離ごとに整理したグラフを図 7 に示す。ここで Srは除去前と除去後の粒子数をカウントし、それから求めた除去率を示している。除去には最適距離（h=1mm）が存在し、大きな粒子ほど除去しやすい。
図 7 吸い込み試験による粒子除去率

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21次に、サーボモーターによって回転させ、遠心力を作は、実験をする前にその付着力や除去力を予測できる用させた場 合や、振 動モーターによって表 面を振 動さまでには、科学は発展していない。すなわち、まだ我々にせ、表面から除去した結果を示す。表面振動の試験では理解していない事項が残されていると考えている。そは、表面から粒子を除去できない程度の気流で粒子をもそも、除去率が存在するという段階で、付着力を除去集塵する。図 8 は粒子径 30µm の際の結果で、遠心分力が上まれば除去できるというモデルは、破綻している。

離および表面振動の場合共に、加速度の増加に伴いそのため、図 1 のプロセスウィンドウにおいて、付着力に除去率も増加している。この試験は、プレート平面に沿っも分布が存在する。もちろん、この点に関しても様々なモた向きへ加速度を印加しており、プレート設置の向きも重デル（乱流エネルギーの蓄積、粒子径分布、表面粗さ要である（詳細は図 5を参照）。なお、ここで示したいの等）を考慮してある程度の予測が可能になっているが、は、ある手法ではこの程度の除去率になる、ということで必ず何らかのパラメータを入れて実験値とモデルを一致はなく、丁寧に準備して再現性があるサンプルであってさせている。

も、その除去手法によって、除去率が異なるということである。例えば図 8 では、同じサンプルにもかかわらず、同程度の加速度であっても除去率は異なっている。この理

6. 洗浄の対策

由は今のところ筆者には分からない。またこのような除去それでは、どうすれば良いのか、力学的な立場から洗率を先ほど紹介した JKRや TPLモデルで予測することも浄の対策について考えたい。まず、流体の流れを使用し頻繁に行われる。図 8 にモデルによる予測値も直線で示て微粒子を除去する際、どのようなメカニズムで除去されしてある。表面振動の試験結果に着目すれば、TPLモデているか、現状広く使用されているモデルを紹介する。

ルは 200m/s 程度の加速で除去可能であり、このとき実

図 9 は、せん断流れによって粒子が除去される際、粒子験結果はおおよそ除去率 50％程度となっている。この結にどのような力が働くかを示したものである。粒子は前述

果のみを用いて理論的に予測できたと言えるのであろうのようにある面積を持って表面に付着する、という考え方か。例えばモデルは遠心力の結果とは一致しない。またが一般的である。このとき、流体は表面では速度ゼロ、結果は省略するが、同程度の加速度でプレートに対し離れるに従って速度が増加する速度勾配を持っている。

垂直方向の表面振動もしくは遠心力を加えてもある程そうすると、粒子には 3 つの移動の可能性がある。その度粒子は除去可能であるにも関わらず、モデルによる予中でも最も起こりやすいのが、Rollingと呼ばれる粒子の測値はこの表に入らない程高い値となってしまう。そのた回転運動である。前述した振動や遠心力を印加した試め、これでは予測できているとはいえないと考える。

験においても、粒子に表面と同一方向へと加速度を印

2

現在、多くのモデルにおいて、パラメータが導入され加した方が除去率は高い。その他、飛行機が揚力を得ており、一見モデルと実験が一致するように見えるが、あて浮き上がるのと同じように、粒子の上の流れが早く、圧くまでも結果を見て再現した程度であり、著者の考えで力が下がり上向きの力が働くのが Lifting、付着したまま横に移動するのが Slidingである。力の概算評価 17）によれば、微粒子では Liftingや Slidingは Rollingに比べ起こりにくい。このように、外力を加える際に、粒子が回転するように力を印加すると取れやすい。
次に検討したい点として、体積力と表面力が挙げられる。流体中に物体が存在するとき、物体に働く力として、体積力と表面力という2 種類の力に分けて考えることができる。体積力とは、その名の通り存在する体積に働く力のことを示し、重力や電磁力、見かけの力である遠心力等が挙げられる。一方、表面力とは、物体の表

図822

表面振動および遠心分離によるRolling（横方向）による粒子除去率

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面を介して作用する力のことで、分子衝突の運動量交流体物理洗浄（1） 基本概念と微粒子の付着力換による。表面に垂直な方向に働く圧力や表面に沿っえば当たり前の話であり、大学低学年程度の学問レベた方向に働くせん断力などが挙げられる。次に、物体のルかもしれない。一方で実用を考えた際には、経験に頼体積と表面積を考える。例えば半径 r の球の場合、体りがちな洗浄では、このような検討すらされないのが現

積は 4/3πr なのに対し、表面積は 4πr と、物体が小さく実ではないかと思う。読者に少しでも参考になれば幸いなるほど表面積の割合は大きくなる。そのため、微細粒である。

32子除去には物理的作用が、体積力なのか、あるいは表面力なのかが重要となる。例えば遠心力は体積力である。そのため、比較的体積の大きなものには有効であるが、小さなものにはあまり作用しない。一方で、圧力は面積力であるため有効である。圧力振動を利用すれば、気流では除去が困難な微粒子も、除去可能である 18）。
次に誤解が多いのは、付着力と粒子径の傾向である。図7で示したように、一般的に小さい粒子は除去しにくい。例えば先端半導体では、数ナノから数十ナノメートルの微粒子を除去する必要があると聞く。同時に、強い洗浄力が必要だ、との声も聞く。しかし勘違いせずに、もう一度、図 3を見なおして欲しい。付着力は粒子径が小さい程、小さくなるのである。ナノスケールでは、桁違いに小さい。一方で、そのようなナノスケールの微粒子へ、物理的作用を印加することも難しいのである。例えば図9 で示しているように、壁面近傍は流れも小さい。粒子が参考文献
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波のように不連続の圧力面を作成できる手法などは、微細粒子除去に有効である。圧力は表面力であるためである。ナノ粒子の移動にはレーザーなどが頻繁に使用されるのは、以上のような理由だと考えられる。

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図9

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念と粒子の付着力について紹介した。どの話題も悪く言JFST0032.

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