JP 2024-8530 A 2024.1.19(57)【要約】（修正有）【課題】金属からなる複数の接合部の接合において接合面積が大きい場合でも、接合強度を確保することができる接合方法を提供すること。
【解決手段】金属からなる第１接合部を有する第１部材の接合部と、金属からなる第２接合部を有する第２部材の第２接合部と、を接合する方法である。第１接合部の表面に、金属粒子を有機溶媒中に分散してなる金属ペー
ストを膜状に塗布し、ペースト膜を形成する第１ステッ
プと、ペースト膜を金属粒子の焼結開始温度未満の温度まで加熱して有機溶媒を揮発させ、ペースト膜の乾燥膜を形成する第２ステップと、乾燥膜に浸透できる軟化剤
によって、乾燥膜の一部を軟化させる第３ステップと、軟化した乾燥膜に第２接合部が接した状態で、金属粒子の焼結開始温度以上の温度まで加熱し、乾燥膜中の金属粒子を焼結させることにより、第１接合部と第２接合部とを接合する、第４ステップとを含む。
【選択図】図３

(2)JP 2024-8530 A 2024.1.19【特許請求の範囲】【請求項１】
金属からなる第１接合部を有する第１部材の前記第１接合部と、金属からなる第２接合部を有する第２部材の前記第２接合部と、を接合する、接合方法であって、
前記第１接合部の表面に、金属粒子を有機溶媒中に分散してなる金属ペーストを膜状に塗布することにより、前記金属ペーストからなるペースト膜を形成する、第１ステップと、前記ペースト膜を前記金属粒子の焼結開始温度未満の温度で加熱して、前記有機溶媒の一部または全部を揮発させ、前記ペースト膜を乾燥させてなる乾燥膜を形成する、第２ス
テップと、
前記乾燥膜に浸透できる軟化剤によって、前記乾燥膜の表面を含む一部を軟化させる、
第３ステップと、
前記第３ステップで軟化した前記乾燥膜に前記第２接合部が接した状態で、前記金属粒子の焼結開始温度以上の温度まで加熱し、前記乾燥膜中の前記金属粒子を焼結させることにより、前記第１接合部と前記第２接合部とを接合する、第４ステップと、を含み、前記第４ステップにおいて、前記軟化剤の全てが揮発または分解される、接合方法。
【請求項２】
前記第３ステップにおいて、前記乾燥膜の表面に、前記軟化剤を塗布することにより、
前記乾燥膜の表面を含む一部を軟化させる、請求項１に記載の接合方法。
【請求項３】
前記第３ステップにおいて、前記軟化剤が前記第２接合部に塗布された前記第２部材を、前記乾燥膜と前記第２接合部とが接するように配置することにより、前記乾燥膜の表面を含む一部を軟化させる、請求項１に記載の接合方法。
【請求項４】
前記金属粒子は、０．０１μｍ〜１０μｍの範囲内の粒径を有し、金、銀、銅、または、ニッケルを含む、請求項１に記載の接合方法。
【請求項５】
前記金属粒子は、０．０１μｍ〜１０μｍの範囲内の粒径を有し、加熱により分解する
金属化合物を含む、請求項１に記載の接合方法。
【請求項６】
前記軟化剤は、１種の有機液体物からなる、請求項１に記載の接合方法。
【請求項７】
前記軟化剤は、複数種の有機物を含む、請求項１に記載の接合方法。
【請求項８】
前記軟化剤は、７０質量％以上の有機溶剤と、３０質量％未満の金属ナノ粒子、金属化合物および焼結促進剤の少なくともいずれかと、を含む、請求項６または７に記載の接合方法。
【請求項９】
前記金属ナノ粒子は、銀ナノ粒子を含む、請求項８に記載の接合方法。
【請求項１０】
前記金属化合物は、酸化銀、または、加熱により化学的に分解しナノ銀粒子を生成できる金属化合物を含む、請求項８に記載の接合方法。
【請求項１１】
前記金属化合物は、２̶エチルヘキサン酸銀（Ｉ）、または、加熱により分解しナノ銀粒子を生成できる金属有機化合物を含む、請求項８に記載の接合方法。
【請求項１２】
前記焼結促進剤は、シュウ酸、または、銀や銀化合物の銀イオンと結合して金属錯体を生成するアミン系有機化合物もしくは酸系有機化合物を含む、請求項８に記載の接合方法。
【請求項１３】

10

20

30

40

50

(3)

JP 2024-8530 A 2024.1.19

前記軟化剤は、有機溶剤と、焼結促進剤と、を含み、前記軟化剤中の前記焼結促進剤の含有率は３０質量％以上９５質量％以下である、請求項７に記載の接合方法。
【請求項１４】
前記焼結促進剤は、シュウ酸、または、銀や銀化合物の銀イオンと結合して金属錯体を生成するアミン系有機化合物もしくは酸系有機化合物を含む、請求項１３に記載の接合方法。
【請求項１５】
請求項１に記載の接合方法を用いて、金属からなる第１接合部を有する第１部材の前記第１接合部と、金属からなる第２接合部を有する第２部材の前記第２接合部と、を接合することを含む、電子機器の製造方法。
【請求項１６】金属からなる第１接合部を有する第１部材と、金属からなる第２接合部を有する第２部
材と、を備え、
金属粒子を含む接合部材を介して、前記第１接合部と前記第２接合部とが接合されており、
前記接合部材において、空孔の占める割合が、前記第１接合部と前記第２接合部との積
層方向において徐々に変化する、電子機器。
【発明の詳細な説明】【技術分野】【０００１】
本開示は、接合方法、電子機器の製造方法、および、電子機器に関するものである。
【背景技術】【０００２】
従来、例えば、特許文献１（特許第５３０１３８５号公報）に示されるように、金属ナノ粒子を主として含む接合材料を用いて２つの部材を接合する方法が知られている。このような公知の接合方法においては、一般的に平均直径１０ｎｍ〜１０μｍの金属微粒子を主成分として含む接合材料を、２つの部材の接合部間に介在させた状態で、加熱および焼成することにより、２つの部材が接合される。
【０００３】
しかし、２つの部材の接合面積が大きい場合、特許文献１に示されるような接合材料を用いると、金属ナノ粒子の有機保護膜、または、金属ナノ粒子をペースト化するための有機溶媒を揮発させることが、接合部間の中央付近では難しい。その結果、炭化物が接合部
間（接合層中）に残存する。このため、接合部の強度、電気的特性、熱的特性などの劣化を招くという問題がある。すなわち、特許文献１に示されるような従来の接合材料は、はんだ接合、ろう付け等に比べて、接合面積が大きい接合に不適合であった。
【０００４】
一方、例えば、特許文献２（特許第５０１２２３９号公報）では、通常の接合方法に加えて、第１部材の第１接合部に接合材料を塗布した後に、加熱により接合材料の膜を乾燥させ、接合材料中に含有される有機溶媒を揮発させるステップが実施される。その後、乾燥された接合材料の膜（乾燥膜）上に更に接合材料を塗布してから、第２部材を配置して、加熱および焼成により第１部材と第２部材とを接合する。
【先行技術文献】【特許文献】【０００５】【特許文献１】特許第５３０１３８５号公報【特許文献２】特許第５０１２２３９号公報【発明の概要】【発明が解決しようとする課題】【０００６】

10

20

30

40

50

(4)

JP 2024-8530 A 2024.1.19

特許文献２に記載の接合方法では、接合部に空孔率が互いに異なる複数種類の接合層が形成される。本発明者らは、特許文献２に示される方法で大面積のチップ同士を接合した
結果、空孔率の異なる複数の接合層の収縮率が違うため、複数の接合層の間で層間剥離などの不良が発生しやすいことを見出した。
【０００７】
本開示は、上記の課題に鑑み、金属からなる複数の接合部の接合において接合面積が大きい場合でも、接合強度を確保することができる接合方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】【０００８】
本開示の接合方法は、金属からなる第１接合部を有する第１部材の前記第１接合部と、金属からなる第２接合部を有する第２部材の前記第２接合部と、を接合する方法である。
本開示の接合方法は、
前記第１接合部の表面に、金属粒子を有機溶媒中に分散してなる金属ペーストを膜状に塗布することにより、前記金属ペーストからなるペースト膜を形成する、第１ステップと、前記ペースト膜を前記金属粒子の焼結開始温度未満の温度まで加熱して、前記有機溶媒の一部または全部を揮発させ、前記ペースト膜を乾燥させてなる乾燥膜を形成する、第２ステップと、
前記乾燥膜に浸透できる軟化剤によって、前記乾燥膜の表面を含む一部を軟化させる、
第３ステップと、
前記第３ステップで軟化した前記乾燥膜に前記第２接合部が接した状態で、前記金属粒子の焼結開始温度以上の温度まで加熱し、前記乾燥膜中の前記金属粒子を焼結させることにより、前記第１接合部と前記第２接合部とを接合する、第４ステップと、を含む。
前記第４ステップにおいて、前記軟化剤の全てが揮発または分解される。
【発明の効果】【０００９】
本開示によれば、金属からなる複数の接合部の接合において接合面積が大きい場合でも、接合強度を確保することができる接合方法を提供することができる。
【００１０】
なお、従来の接合方法では、図１および図２に示されるように、第２部材２０が配置されてからペースト膜３０（金属ペースト膜）を加熱し乾燥する。この場合、図２（ｄ）の矢印で示されるような経路で溶媒が揮発するため、乾燥膜中央部に有機成分が残存したり、揮発ガスにより焼結膜３２にボイドが発生したりする。
【００１１】
それに対して、本開示の接合方法では、図３および図４に示されるように、第２ステッ
プで、第２部材２０が配置される前にペースト膜３０を乾燥させることで、有機溶媒の揮
発はペースト膜３０の中央部でも十分に進み、より均一な焼結膜３２が形成される。これ
により、接合面積が大きい場合でも、接合強度を確保することができる。また、乾燥時間の短縮が可能になる。
【００１２】
また、焼結により、第２ステップにて乾燥された乾燥膜３１に第２部材の接合部２０１が密着するように、第２部材を配置する前に乾燥膜３１をその表面３０１ａから一部軟化させる第３ステップを実施する。それにより、特許文献２に記載されるような空孔率の違う複数層の焼結膜が形成されないため、焼結膜３２（接合部材）の強度を向上することができる。
【図面の簡単な説明】【００１３】【図１】従来の接合方法の工程を示すフロー図である。
【図２】従来の接合方法の各工程における部材の構成を示す概略断面図である。
【図３】実施の形態１の接合方法の工程を示すフロー図である。

10

20

30

40

50

(5)

JP 2024-8530 A 2024.1.19【図４】実施の形態１の接合方法の各工程における部材の構成を示す概略断面図である。
【図５】実施の形態１の接合方法における導電性金属ペースト材料の構成を示す模式図である。
【図６】実施の形態１の接合方法における乾燥膜を表面軟化するメカニズムの説明図である。
【図７】実施の形態１の接合方法における乾燥膜を表面軟化後の軟化剤濃度と乾燥膜の硬さ分布を示す図である。
【図８】実施の形態１における接合体（焼結体）の空孔率プロファイルを示す図である。
【図９】実施の形態２の接合方法の工程を示すフロー図である。
【図１０】実施の形態２の接合方法の各工程における部材の構成を示す概略断面図である。
【図１１】実施の形態の接合方法における乾燥膜を軟化するメカニズムの説明図である。
【発明を実施するための形態】【００１４】
以下、本開示の実施の形態について説明する。なお、図面において、長さ、幅、厚さ、深さなどの寸法関係は図面の明瞭化と簡略化のために適宜変更されており、実際の寸法関係を表すものではない。
【００１５】
本開示の接合方法は、金属からなる第１接合部を有する第１部材の前記第１接合部と、金属からなる第２接合部を有する第２部材の前記第２接合部と、を接合する方法である。
本開示の接合方法は、
前記第１接合部の表面に、金属粒子（金属ナノ粒子、金属マイクロ粒子など）を有機溶
媒中に分散してなる金属ペーストを膜状に塗布することにより、前記金属ペーストからなるペースト膜を形成する、第１ステップと、
前記ペースト膜を前記金属粒子の焼結開始温度未満の温度（第１温度）まで加熱して、前記有機溶媒の一部または全部を揮発させ、前記ペースト膜を乾燥させてなる乾燥膜を形成する、第２ステップと、
前記乾燥膜に浸透できる軟化剤によって、前記乾燥膜の表面を含む一部を軟化させる、
第３ステップと、
前記第３ステップで軟化した前記乾燥膜に前記第２接合部が接した状態で、前記金属粒子の焼結開始温度以上の温度（第２温度）まで加熱し、前記乾燥膜中の前記金属粒子を焼結させることにより、（前記乾燥膜を接合部材（焼結膜）として、）前記第１接合部と前記第２接合部とを接合する、第４ステップと、を含む。
前記第４ステップにおいて、前記軟化剤の全てが揮発または分解される。
【００１６】
ここで、図１に示される従来の接合方法は、図２に示されるように、
第１部材１０における金属からなる第１接合部１０１に、金属粒子（金属粉）を有機溶
媒中に分散してなる金属ペーストを塗布しペースト膜３０（金属ペースト膜）を形成するステップ（金属ペースト塗布）と、第２部材２０における金属からなる第２接合部２０１を、ペースト膜３０の表面３０ａに接触するように、第２部材２０を配置し、組立品４０１を形成する工程（第２部材配置）と、組立品４０１を加熱し、ペースト膜３０の有機溶媒を揮発または分解させ、金属粒子を焼結し、焼結膜３２を形成して、第１接合部１０１と第２接合部２０１を接合して接合体（焼結品）４０２を得る工程（加熱および焼結）と、を含む。
【００１７】
本開示の接合方法では、上記の従来の接合方法は、例えば、図３に示される実施の形態
１の接合方法、または、図４に示される実施の形態２の接合方法に変更される。
【００１８】
実施の形態１．

10

20

30

40

50

(6)

JP 2024-8530 A 2024.1.19

以下、本開示の実施の形態１について、図面を参照しつつ説明する。
【００１９】
図３は、実施の形態１の接合方法の工程を示すフロー図である。図４は、実施の形態１の接合方法の各工程における部材の構成を示す概略断面図である。
【００２０】
実施の形態１では、上記第３ステップにおいて、乾燥膜の表面に、軟化剤を塗布することにより、乾燥膜の表面を含む一部を軟化させる。以下、各工程について説明する。
【００２１】
実施の形態１の接合方法は、第１部材１０の第１接合部１０１と第２部材２０の第２接合部２０１とを、金属等の導電性媒体を含む接合部材を介して接合する方法である。
【００２２】
第１部材１０（の本体部）の材質は、特に制限されない。第１部材１０（の本体部）は、例えば、銅、アルミなどの単一金属からなる基板であってもよく、セラミック、樹脂などをベースとして構成される基板であってもよい。
【００２３】
第１部材１０の第１接合部１０１は、金属からなる。第１接合部１０１の材料は、第１部材１０（の本体部）の材料のそのものでもよい。第１接合部１０１は、セラミックなどの基板上にメッキ、接合などの工法より形成された銅、アルミ、銀、金などの金属からなる部分であってもよい。
【００２４】
第２部材２０は銅、アルミなど単一金属から形成された導電性素子でもよい、半導体素子でもよい。
【００２５】
第２部材２０の第２接合部２０１は、金属からなる。第２接合部２０１の材料は、第２部材２０の材料のそのものでよい。第２接合部２０１は、セラミック素子上にメッキにより形成された銅、アルミ、銀、金などの金属からなる部分であってもよい。
【００２６】
本実施の形態の接合方法は、例えば、図３および図４に示されるように、
第１部材１０の第１接合部１０１に、金属粒子を有機溶媒中に分散してなる金属ペーストを塗布してペースト膜３０を形成し、中間組立品４１１を形成する、第１ステップと、中間組立品４１１を加熱して、ペースト膜３０の有機溶媒の一部または全部を揮発または分解させ、乾燥膜３１にする、第２ステップと、乾燥膜３１の表面３０１ａに液体物である軟化剤５０を塗布し、乾燥膜３１を表面３０１ａから一部軟化させる、第３ステップと、第２部材２０における金属からなる第２接合部２０１を、乾燥膜３１の表面３０１ａに接触するように、第２部材２０を配置し、組立品４１２を形成する工程と、組立品４１２を加熱し、乾燥膜３１の有機溶媒、および、第３ステップにて塗布された軟化剤５０を揮発または分解させて、金属粒子を焼結し、焼結膜３２を形成して、第１接合部１０１と第２接合部２０１を接合し接合体４０２にする、第４ステップと、を含む。
【００２７】
第１ステップにて、第１部材１０の第１接合部に塗布する金属ペーストは、金属粒子の量子サイズ効果による低温焼結現象および高い表面活性を利用した低温焼成型の導電性ペーストである。
【００２８】
本実施の形態において、金属ペーストは、図５に示されるように、金属粒子３３１と、揮発性の有機溶媒３３２と、を含む。
【００２９】
金属粒子３３１には、例えば、金属ナノ粒子３３１１（例えば、５００ｎｍ以下の直径（粒子径）を有する金属粒子）と、金属ナノ粒子３３１１よりも直径（粒子径）が大きい
金属ミクロン粒子３３１２と、が含まれる。金属ナノ粒子には、例えば、銀ナノ粒子が含

10

20

30

40

50

(7)

JP 2024-8530 A 2024.1.19

まれる。
【００３０】
金属粒子は、０．０１μｍ〜１０μｍの範囲内の粒径を有し、金、銀、銅、または、ニッケルを含むことが好ましい。金属粒子は、モード径（粒径最頻値）が０．１μｍ〜１μｍの範囲内であってもよい。
【００３１】
金属粒子は、０．０１μｍ〜１０μｍの範囲内の粒径を有し、加熱により分解する金属
化合物（酸化銀、酸化銅など）を含むことが好ましい。金属化合物は、例えば、酸化銀、
または、加熱により化学的に分解しナノ銀粒子を生成できる金属化合物を含み得る。また、金属化合物は、２̶エチルヘキサン酸銀（Ｉ）（ＣＡＳ ＲＮ：２６０７７−３１−６）、または、加熱により分解しナノ銀粒子を生成できる金属有機化合物を含み得る。金属
粒子は、モード径（粒径最頻値）が０．１μｍ〜１μｍの範囲内であってもよい。
【００３２】
なお、上記金属ナノ粒子３３１１は、その表面に保護基３３１１ａを有することが好ましい。保護基３３１１ａは、金属ナノ粒子と周りの金属粒子とが焼結によって一体化するのを抑制する。すなわち、上記保護基３３１１ａは、加熱により分解し、金属ナノ粒子３３１１の表面を露出させて、金属ナノ粒子３３１１と周りの金属粒子とが焼結によって一体化するのを抑制する。
【００３３】
金属ナノ粒子３３１１の保護基３３１１ａは、１００℃〜２００℃の範囲内の温度での加熱により分解することが好ましい。保護基３３１１ａは、８０℃〜２５０℃の範囲内の温度での加熱により分解してもよい。
【００３４】
金属ミクロン粒子３３１２は、２５０℃〜３００℃の範囲内の温度での加熱により焼結するものであることが好ましい。金属ミクロン粒子３３１２は、２００℃〜４００℃の範囲内の温度での加熱により焼結できるものであってもよい。
【００３５】
なお、金属粒子３３１の材質は、例えば、金、銀、銅、ニッケルなどの純金属のいずれであってもよい。また、金属粒子３３１の材質として、上記の純金属の代わりに、同じ効果が得られる金属化合物を使用してもよい。
【００３６】
揮発性の有機溶媒３３２は、金属粒子３３１を独立分散状態に保持し、常温における金属ペーストの粘度（塗布時の流動性）を調整する機能を有する。なお、金属ペーストの溶
媒揮発性、焼結性などを調整するために、有機溶媒３３２は、複数種の有機溶媒を用いてもよく、焼結促進剤を含んでいてもよい。
【００３７】
なお、本実施の形態において、第１ステップで形成される金属ペースト膜３０の厚みは、好ましくは１００μｍ〜２００μｍであり、例えば１０μｍ〜３００μｍであってもよい。
【００３８】
ペースト膜３０の表面３０ａをより平坦に形成するためには、第１ステップにおいて金属ペーストを塗布する方法として、メタルマスクまたはスクリームマスクを介してスキージで印刷する方法を用いることが好ましい。なお、ディスペンサーなどを用いる方法などの平坦な表面３０ａを形成できる他の方法を用いてもよい。表面３０ａの平坦度は、ペー
スト膜３０の平均厚みの±１０％であることが好ましい。
【００３９】
第２ステップに、第１ステップにて第１部材１０の第１接合部に塗布したペースト膜３０を加熱で乾燥し、乾燥膜３１にする。乾燥温度は上記ペースト３の金属ナノ粒子３３１１の保護基３３１１ａの分解温度以下であり、その乾燥温度にて、有機溶媒３３２を一部、または、全部揮発させる。有機溶媒３３２が乾燥されたことで、乾燥膜３１が固まる。

10

20

30

40

50

(8)

JP 2024-8530 A 2024.1.19【００４０】
なお、上記乾燥の加熱方法はヒートプレートからの伝熱または熱風でよい。その他、ペースト膜３０を均一に乾燥できる加熱方法でもよい。また、加熱の雰囲気環境は通常大気雰囲気でよい。また、ペースト膜３０の有機溶媒３３２をより速く乾燥するため、減圧または真空環境でもよい。また、第１部材１０の第１接合部１０１表面の酸化防止のため、窒素ガスなどの不活発ガス雰囲気でもよい。
【００４１】
第２ステップにて乾燥しできた乾燥膜３１において、乾燥膜３１の表面３０１ａに第２部材の第２接合部を密着性よく配置するために、軟化剤５０を用いて、第３ステップに乾燥膜３１を表面３０１ａから一部軟化させる。
【００４２】
軟化剤５０は、１種の有機液体物からなるものであってもよく、複数種の有機物を含んでいてもよい。
【００４３】
軟化剤５０は、例えば、７０質量％以上の揮発性の有機溶剤と、３０質量％未満の金属
ナノ粒子、金属化合物および焼結促進剤の少なくともいずれかと、を（補強剤として）含む。なお、軟化剤５０が液体状であれば、軟化剤５０中の有機溶剤の含有率が７０質量％未満であってもよく、補強剤の含有率が３０質量％以上、９５質量％以下であってもよい。
【００４４】
上記軟化剤５０の補強剤について、詳しく説明する。
【００４５】
金属ナノ粒子を補強剤として添加する場合、金属ペーストに含有される金属ナノ粒子３３１１と同じものが好ましい。
【００４６】
また、金属化合物を補強剤として添加する場合、金属ペーストに含有する金属粒子と同じ金属の化合物が望ましくて、その金属化合物は加熱により分解し、上記金属のナノ粒子が生成するのが好ましい。例えば、金属が銀であれば、軟化剤５０に酸化銀を添加してもよい、硝酸銀を添加してもよい、２̶エチルヘキサン酸銀（Ｉ）（ＣＡＳ ＲＮ：２６０
７７−３１−６）を添加してもよい。
【００４７】
また、金属および金属化合物以外に、焼結促進剤を補強剤として添加する場合、焼結促
進剤は、シュウ酸、または、銀や銀化合物の銀イオンと結合して金属錯体を生成するアミン系有機化合物もしくは酸系有機化合物を含み得る。すなわち、焼結促進剤は、加熱により金属ペーストに含有する金属ナノ粒子３３１１の保護基３３１１ａと反応して該金属ナノ粒子の表面を露出させる有機化合物でもよく、シュウ酸などの銀や銀化合物による銀イオンと結合し、金属錯体が生成するアミン系、または、酸系有機化合物でもよい。
【００４８】
軟化剤５０は、例えば、有機溶剤と、焼結促進剤と、を含み、前記軟化剤中の前記焼結促進剤の含有率は３０質量％以上９５質量％以下である。
【００４９】
第３ステップにおいて、乾燥膜３１の表面３０１ａに軟化剤５０を塗布し、乾燥膜３１の表面一部を軟化させる。本実施の形態において、乾燥膜３１の表面３０１ａ全体にわたって、液体物である軟化剤５０が噴霧またはスピンコーティングされ得る。また、ほかの方法として、乾燥膜３１に均一および少量に軟化剤を塗布する方法でもよい。
【００５０】
なお、軟化剤５０の塗布量は、第１ステップに塗布したペースト膜３０の塗布量の２質
量％〜４質量％が好ましい、第１ステップに塗布したペースト膜３０の塗布量の１質量％〜５質量％でもよい。
【００５１】

10

20

30

40

50

(9)

JP 2024-8530 A 2024.1.19

図６は、軟化剤５０を塗布することにより、乾燥膜３１を一部軟化するメカニズムの説明図であり、有機溶媒３３２を一部乾燥した乾燥膜３１の中央部の断面図である。
【００５２】
乾燥膜３１は、第２ステップにて有機溶媒３３２を金属ナノ粒子３３１１の保護基が分解する温度未満の条件で乾燥されたため、金属粒子は焼結していない。その状態で、乾燥膜３１に軟化剤５０を塗布すると、表面３０１ａから軟化剤は乾燥膜３１に浸透する。その結果、図７に示される乾燥膜３１の表面３０１ａから軟化剤の濃度勾配が発生し、乾燥
膜３１の表面３０１ａを含む一部が軟化する。
【００５３】
次に、第３ステップにて軟化された乾燥膜３１ａの表面３０１ａに第２部材２０を配置し、組立品４１２を形成する。
【００５４】
次に、必要に応じて、第２部材２０の第２接合部２０１と乾燥膜３１ａの表面３０１ａとが密着できるように、組立品４１２に対して、第２部材２０の上面２０２側から加圧する。その加圧は２ＭＰａ〜５ＭＰａの範囲が好ましく、０．１ＭＰａ〜１０ＭＰａの範囲でもよい。
【００５５】
なお、加圧時において、組立品４１２の温度は常温でもよく、組立品４１２が金属ナノ
粒子３３１１の保護基３３１１ａが分解する温度未満の温度で加熱されてもよい。
【００５６】
第２部材を配置した後、第４ステップにて組立品４１２を加熱し、金属粒子３３１を焼結させることにより、焼結膜３２が形成され、第１接合部１０１と第２接合部２０１とが接合されてなる接合体４０２が形成される。
【００５７】
第４ステップにおいて、上記組立品４１２に対して、１００℃未満の温度で２〜５分間の加熱を行うことで、第２ステップにて未乾燥の有機溶媒３３２（もし残存する場合）と、第３ステップにて塗布された軟化剤５０中に含まれる有機成分と、を乾燥することが好ましい。または、室温から金属ナノ粒子３３１１（例えば、銀ナノ粒子）の保護基３３１
１ａが分解する温度まで５〜１５分間で均一昇温することにより、同様の乾燥を行ってもよい。
【００５８】
また、上記未乾燥の有機溶媒３３２と軟化剤５０の有機成分を乾燥ステップが完了した
後、２５０℃〜３００℃の範囲内に昇温し、５〜２５ｍｉｎ保持して、金属粒子３３１を焼結させることが好ましい。また、上記焼結温度は２００℃〜４００℃でもよい、焼結時
間は１〜１２０ｍｉｎにしてもよい。
【００５９】
なお、上記第４ステップ（焼成工程）の加熱により、ペースト膜３０中に含まれる軟化剤５０中の有機成分（および有機溶媒３３２）の全てが揮発または分解される。この加熱は、ヒートプレートによる伝熱または熱風で実施することが好ましい。その他のペースト
膜３０を均一に加熱できる方法を実施してもよい。また、加熱の雰囲気環境は通常、大気雰囲気でよい。また、ペースト膜３０中に含まれる有機溶媒３３２および軟化剤５０中の有機成分をより速く乾燥するため、減圧または真空環境でもよい。また、第１部材１０の第１接合部１０１表面と第２部材２０の第２接合部２０１の表面の酸化防止のため、窒素ガスなどの不活発ガス雰囲気でもよい。
【００６０】
上記の接合方法により、本実施の形態による接合体４０２が制作できる。図８は、第３ステップにて塗布した軟化剤５０の組成により、接合体４０２の焼結膜３２（接合部材）の断面方向の空孔率プロファイルである。軟化剤５０中に揮発性の有機溶剤が含有されるため、第４ステップ（焼成工程）の加熱で該有機溶剤が揮発し、第２部材の第２接合部付
近にガスが発生した結果、第２部材の第２接合部付近の空孔率は、軟化剤５０が浸透しき

10

20

30

40

50

(10)

JP 2024-8530 A 2024.1.19

れない第１部材の第１接合部付近の空孔率より大きい。一方、軟化剤に補強剤を添加する
ことで、第２部材の第２接合部付近の空孔率を低減できる。
【００６１】
実施の形態２．
以下、本開示の実施の形態２について、図面を参照しつつ説明する。
【００６２】
図９は、実施の形態２の接合方法の工程を示すフロー図である。図１０は、実施の形態
２の接合方法の各工程における部材の構成を示す概略断面図である。
【００６３】
実施の形態２の接合方法は、第２ステップまでの工程、および、第４ステップ以降の工程は、実施の形態１の接合方法と同様であるため、ここでは重複する説明は省略される。
【００６４】
実施の形態２では、上記の第３ステップにおいて、軟化剤５０が第２接合部２０１に塗布された第２部材２０を、乾燥膜３１と第２接合部２０１とが接するように配置すること
により、乾燥膜３１の表面を含む一部を軟化させる。
【００６５】
本実施の形態では、第２ステップによって乾燥されたペースト膜３０である乾燥膜３１の表面３０１ａに第２部材の第２接合部を密着性よく配置するために、第２部材２０の第２接合部２０１に軟化剤５０を塗布する（図１０（ｄ））。軟化剤５０は、実施の形態１に記載された軟化剤５０と同様である。
【００６６】
本実施の形態の第３ステップでは、軟化剤が塗布された第２部材を、乾燥膜３１の表面
３０１ａに第２部材２０の第２接合部２０１が接するように、配置する（図１０（ｅ））
。
【００６７】
ここで、乾燥膜３１は、第２ステップにて有機溶媒３３２を金属ナノ粒子３３１１の保護基が分解する温度未満の温度で乾燥されるため、金属粒子３３１は焼結していない。その状態では、図１１に示されるように、第２接合部に塗布された軟化剤５０は、表面３０１ａから乾燥膜３１に浸透し、乾燥膜３１の表面３０１ａを含む一部が軟化する。
【００６８】
なお、次の加圧を行うまでの保持時間は、乾燥膜３１の表面３０１ａが十分軟化するよ
うに、０．５〜１．０秒間であることが好ましい。軟化剤５０の組成により、乾燥膜３１への浸透性が変化する場合、保持時間は０．０１〜５．０秒間であってもよく、５秒間以上であってもよい。
【００６９】
次に、第２部材の第２接合部２０１と乾燥膜３１ａの表面３０１ａとを密着するために、組立品４１２に対して、第２部材２０の上面２０２側から加圧する。その加圧は、２Ｍ
Ｐａ〜５ＭＰａの範囲が好ましく、０．１ＭＰａ〜１０ＭＰａの範囲でもよい。また、加圧時、組立品４１２の温度は常温であってもよい。組立品４１２を金属ナノ粒子３３１１の保護基３３１１ａが分解する温度未満の温度で加熱してもよい。
【００７０】
また、本実施の形態では、実施の形態１と比べて、第２部材２０の第２接合部に軟化剤５０を塗布し、第３ステップにて加圧前の保持時間を制御することより、乾燥膜３１の表
面３０１ａの軟化度合をより精度良い制御できる。
【００７１】
本実施の形態の接合方法により、上述の実施の形態１と同じ効果を得て、接合体４０２を制作することができる。
【００７２】＜電子機器の製造方法＞
本開示は、上記の接合方法を用いて、金属からなる第１接合部を有する第１部材の前記

10

20

30

40

50

(11)

JP 2024-8530 A 2024.1.19

第１接合部と、金属からなる第２接合部を有する第２部材の前記第２接合部と、を接合することを含む、電子機器の製造方法にも関する。
【００７３】＜電子機器＞
本開示は、金属からなる第１接合部を有する第１部材と、金属からなる第２接合部を有する第２部材と、を備え、金属粒子を含む接合部材（焼結部材）を介して、前記第１接合部と前記第２接合部とが接合されており、
前記接合部材において、空孔の占める割合が、前記第１接合部と前記第２接合部との積
層方向において徐々に変化する、電子機器にも関する。
【００７４】
今回開示された実施の形態はすべての点で例示であって制限的なものではないと考えられるべきである。本開示の範囲は上記した説明ではなくて特許請求の範囲によって示され、特許請求の範囲と均等の意味および範囲内でのすべての変更が含まれることが意図される。
【００７５】
以下、本開示の諸態様を付記としてまとめて記載する。
【００７６】（１） 金属からなる第１接合部を有する第１部材の前記第１接合部と、金属からなる
第２接合部を有する第２部材の前記第２接合部と、を接合する、接合方法であって、
前記第１接合部の表面に、金属粒子を有機溶媒中に分散してなる金属ペーストを膜状に塗布することにより、前記金属ペーストからなるペースト膜を形成する、第１ステップと、前記ペースト膜を前記金属粒子の焼結開始温度未満の温度で加熱して、前記有機溶媒の一部または全部を揮発させ、前記ペースト膜を乾燥させてなる乾燥膜を形成する、第２ス
テップと、
前記乾燥膜に浸透できる軟化剤によって、前記乾燥膜の表面を含む一部を軟化させる、
第３ステップと、
前記第３ステップで軟化した前記乾燥膜に前記第２接合部が接した状態で、前記金属粒子の焼結開始温度以上の温度まで加熱し、前記乾燥膜中の前記金属粒子を焼結させることにより、前記第１接合部と前記第２接合部とを接合する、第４ステップと、を含み、前記第４ステップにおいて、前記軟化剤の全てが揮発または分解される、接合方法。
【００７７】（２） 前記第３ステップにおいて、前記乾燥膜の表面に、前記軟化剤を塗布すること
により、前記乾燥膜の表面を含む一部を軟化させる、（１）に記載の接合方法。
【００７８】（３） 前記第３ステップにおいて、前記軟化剤が前記第２接合部に塗布された前記第２部材を、前記乾燥膜と前記第２接合部とが接するように配置することにより、前記乾燥膜の表面を含む一部を軟化させる、（１）に記載の接合方法。
【００７９】（４） 前記金属粒子は、０．０１μｍ〜１０μｍの範囲内の粒径を有し、金、銀、銅、または、ニッケルを含む、（１）〜（３）のいずれかに記載の接合方法。
【００８０】（５） 前記金属粒子は、０．０１μｍ〜１０μｍの範囲内の粒径を有し、加熱により分解する金属化合物を含む、（１）〜（３）のいずれかに記載の接合方法。
【００８１】（６） 前記軟化剤は、１種の有機液体物からなる、（１）〜（４）のいずれかに記載の接合方法。
【００８２】（７） 前記軟化剤は、複数種の有機物を含む、（１）〜（４）のいずれかに記載の接

10

20

30

40

50

(12)

JP 2024-8530 A 2024.1.19

合方法。
【００８３】（８） 前記軟化剤は、７０質量％以上の有機溶剤と、３０質量％未満の金属ナノ粒子、金属化合物および焼結促進剤の少なくともいずれかと、を含む、（７）に記載の接合方法。
【００８４】（９） 前記金属ナノ粒子は、銀ナノ粒子を含む、（８）に記載の接合方法。
【００８５】（１０） 前記金属化合物は、酸化銀、または、加熱により化学的に分解しナノ銀粒子を生成できる金属化合物を含む、（８）に記載の接合方法。
【００８６】（１１） 前記金属化合物は、２̶エチルヘキサン酸銀（Ｉ）、または、加熱により分解しナノ銀粒子を生成できる金属有機化合物を含む、（８）に記載の接合方法。
【００８７】（１２） 前記焼結促進剤は、シュウ酸、または、銀や銀化合物の銀イオンと結合して金属錯体を生成するアミン系有機化合物もしくは酸系有機化合物を含む、（８）に記載の接合方法。
【００８８】（１３） 前記軟化剤は、有機溶剤と、焼結促進剤と、を含み、前記軟化剤中の前記焼結促進剤の含有率は３０質量％以上９５質量％以下である、（７）に記載の接合方法。
【００８９】（１４） 前記焼結促進剤は、シュウ酸、または、銀や銀化合物の銀イオンと結合して金属錯体を生成するアミン系有機化合物もしくは酸系有機化合物を含む、（１３）に記載の接合方法。
【００９０】（１５） （１）〜（１４）のいずれかに記載の接合方法を用いて、金属からなる第１接合部を有する第１部材の前記第１接合部と、金属からなる第２接合部を有する第２部材の前記第２接合部と、を接合することを含む、電子機器の製造方法。
【００９１】（１６） 金属からなる第１接合部を有する第１部材と、金属からなる第２接合部を有する第２部材と、を備え、金属粒子を含む接合部材を介して、前記第１接合部と前記第２接合部とが接合されており、
前記接合部材において、空孔の占める割合が、前記第１接合部と前記第２接合部との積
層方向において徐々に変化する、電子機器。
【符号の説明】【００９２】
１０ 第１部材、１０１ 第１接合部、２０ 第２部材、２０１ 第２接合部、２０２
第２部材の上面、３０ ペースト膜（金属ペースト膜）、３０ａ 表面、３１ 乾燥膜、３１ａ 軟化された乾燥膜、３０１ａ 表面、３２ 焼結膜、３３１ 金属粒子、３３１１ 金属ナノ粒子、３３１１ａ 保護基、３３１２ 金属ミクロン粒子、３３２ 有機
溶媒、４０１ （焼結前の）組立品、４０２ 接合体、４１１ 中間組立品、４１２ （焼結前の）組立品、５０ 軟化剤。

10

20

30

40

(13)

【図１】

【図２】

【図３】

【図４】

JP 2024-8530 A 2024.1.19

(14)

【図５】

【図７】

【図６】

【図８】

【図９】

JP 2024-8530 A 2024.1.19

(15)

【図１０】

【図１１】

JP 2024-8530 A 2024.1.19

(16)JP 2024-8530 A 2024.1.19

̶̶̶̶̶̶̶̶̶̶̶̶̶̶̶̶̶̶̶̶̶̶̶̶̶̶̶̶̶̶̶̶̶̶̶̶̶̶̶̶̶̶̶̶̶̶̶̶̶̶̶̶
フロントページの続き
Ｆターム(参考) 4K018 AA02

AA03

AA07 BA01

BA02

BA04

BB04

5F047 BA14

BA15

BA22 BB11

BB16

BB18

CA01

BB05

BD04

JA36

KA32