称号及び氏名

博士（工学）

学位授与の日付

平成 23 年 3 月 31 日

論文

名

久保田大地

「磁気トルクによる多バンド高温超伝導体単結晶の異方性に関する研究」

論文審査委員

主査

石田武和

副査

石原一

副査

秋田成司

副査

林伸彦

論文要旨
本論文では、多バンド超伝導体の異方性に注目し、理論と実験の両面から系統的に研究を実施し、まとめたものである。
初期の超伝導トルク理論は London 理論（磁気応答が局所場で決まるとする局所近似モデル）から導出された理論であり、現在に至るまで様々な異方的超伝導体に対して異方性の良い説明を与えることが知られていた。しかしながら、London 理論から導出されたトルクモデルにおいて渦糸コアが自由エネルギーに与える影響を厳密に取り扱われていない欠点を抱えていた。その後、Kogan はLondon モデルで共通の電子状態異方性として扱われていた異方性γを、磁場侵入長λの異方性γλと上部臨界磁場（コヒーレンス長ξ）の異方性γξに明確に区別することで、多バンドが関与する超伝導特性を議論できるモデルへと拡張した。しかしながら London モデルの局所性から来るコヒーレンス長ξの扱いに関する懸案は依然残ったままであった。London 理論のよく知られた欠点は渦糸コアとして渦糸格子の逆格子空間（G 空間）内のカットオフ波数２πξc-1 を先験的に導入したことであり、実空間での現象論では、カットオフ長ξｃはコヒーレンス長ξ程度と想定したことに対応したことに起因している。
その後、渦糸コア半径ξνは現実の系では磁場に依存することが示唆され、逆格子 G 空間

上で渦糸コアサイズの磁場依存を考慮し、従来のトルク理論を改良することへのニーズは年々高まっていた。本研究では Yaouanc らが発展させた自由エネルギーを評価できる内部磁場分布の離散 Fourier 解析法を利用して新しいトルク理論を構築した。Yaouanc らの理論は、磁場分布の局所変化を直接観測できるミューオンスピン共鳴（μSR）や中性子散乱のデータを解析するために、理論的な渦糸格子を持つ高κ第２種超伝導体（κは Ginzburg-Landau パラメーター）において内部磁場の Fourier 成分を計算したものであり、渦糸コアを考慮した解析手段の有効性を示した。また Brandt は、理想渦糸格子では、空間的対称性に依らず、完全なGinzburg-Landau 方程式の計算結果と比較して、この解析的な手法と良い一致をすることを示した。Yaouanc らの理論手法は NｂSe２単結晶の渦糸状態に関するμSR 測定の結果を内部磁場の多バンド超伝導性の効果として記述することにも成功した。
本研究では、渦糸コアの影響を考慮した新たなトルクモデルを構築し、超伝導トルク実験の解析を系統的に行って異方性を決定し、異方的超伝導体の渦糸物理において、多バンドの効果が重要となる系に適用することを目的としている。多バンド超伝導性は近年の高い Tｃをもつ超伝導体の発見以降、高温超伝導発現機構と密接な関連性を持っていると考えられている。主要なテーマである多バンド超伝導体 MgB２、PrFeAsO1-δ、および Ba（Fe,Co）２As２単結晶の異方性についても言及する。
超伝導を伴う多バンド構造と Fermi 面の構造は密接な関係があり、Fermi 面上の準粒子の挙動に対して有用な情報を得るためにはコヒーレンス長ξの異方性γξを注意深く取り扱うことが重要となる。また、Kogan は多バンド超伝導体中の異方性の関係がγλ ≠γεとなり、単一バンドの超伝導体に対してはγλ＝γεとなる主張したが、現実の異方的超伝導体で成り立つのか否かという実験的検証にも興味があるところである。本研究では γλ ≠γεの関係式と実際の物質でどうなるか議論した上で、なぜ、γλ（超伝導電流に由来する成分）とγε（準粒子に由来する成分）の異方性がなぜ異なるのかについて物理的解釈を行った。
本論文は、以下の６章で構成される。
第１章において、銅酸化物系高温超伝導体についてと、本研究で用いた軽元素金属系高温超伝導体 MgB２、鉄ヒ素系高温超伝導体 PrFeAsO1-δ及び Ba（Fe,Co）２As２について多バンド超伝導性に関して研究背景と研究目的を示した。
第２章において、多バンド超伝導体のような渦糸コアの影響が重要となる系の超伝導トルクの解析のために、渦糸コアの性質を考慮したトルクモデルを構築した。従来の London 理論から自然な拡張性を持つ新しいトルク理論を構築するために、本研究では Hao らと Yaouancらによる渦糸格子の内部磁場を取り扱うモデルを利用した。本研究で導出したトルク公式では Kogan 理論と異なりコアサイズを決めるための曖昧さを補正するために導入されたη因子を必要とせず、実験データの解析からηを含まない正しい物理量を得ることができる。本研究で開発したη因子を含まないトルク理論公式を用いることで従来の London 理論と異なりトルク実験の解析によって正確な上部臨界磁場 Hｃ２を見積もることができるようになった。
本研究では London モデルに基づくη因子は渦糸コアの磁場依存性によって異方性γと磁場 Hの関数でスケールされることを初めて示した。すなわち、単一バンド条件γλ＝γεにおいて、本研究で導いた新しいトルク理論と従来の London 理論に従うトルク理論との比較においてη因子の値はγ／（B／Hｃ２∥ｃ）の関数によって良くスケールされることが分かった。新しく発見されたη因子のスケーリング則は、渦糸コアサイズの磁場依存性により解釈できることを示した。同様に、η因子の振る舞いは、多バンド条件 γε≠γλの範囲でも調べることができた。この結果η因子は従来で考えられていた１程度の定数ではなく、磁場の値などで変化する因子（関数）であることを明らかにした。
第３章において、本研究で用いたトルク実験環境システムの概要を述べた。この装置におけるトルク検知の原理について示した。またトルクヒステリシスを外部磁場に直交する交流磁場を重畳印加させることによって減少させる交流磁場重畳加振法を説明し、加振コイル機構を実装したインサートへの改良について説明した。この装置の改善はバルクサンプルに対しピニングによるトルクヒステリシスが減少させることに有効と考えられる。
第４章において、MgB２の多バンド超伝導を考える上で、単一バンド Kogan モデルよりも多バンド Kogan モデルの方がより MgB２の可逆成分のトルクカーブを良く説明できることが結論された。この解析でγεの値がγλに比べて小さくなる領域を見い出した。本研究ではこのγεの抑制現象がσバンドとπバンドの超伝導キャリアのバンド間散乱による効果によるものと考えた。
第５章において、鉄ヒ素系高温超伝導体に関して議論した。PrFeAsO1-δ単結晶において、常磁性の異方性からくるトルク寄与を補正し、Kogan モデルによる解析を用いることで磁場 30KＧにおいて磁場侵入長λに関する異方性γλはあまり大きくなく、温度とともに緩やかに上昇していく傾向を示した。また温度依存性に着目した場合のγλの値は、異方的常磁性と同様に１４Ｋ以下の反強磁性磁気秩序にあらわれると解釈した。多バンドの Kogan モデルを解析に用いることで、PrFeAsO1-δの多バンド超伝導性によってγλの値は大きくなり、γεの値は若干小さくなることが明らかになった。また大変興味深いことに Ne’el温度ТN＝１４Ｋ以下で反強磁性磁気秩序が、超伝導を示す PrFeAsO1-δ試料でも起こることを見い出した。これは鉄ヒ素系超伝導体においてТN 以下の温度で反強磁性と超伝導は共存しているという根拠となる。さらに磁場誘起された弱い強磁性がТN 以下であらわれることを、反強磁性転移に続いて確認することに成功した。
もうひとつの Ba(Fe，Co)２As2 単結晶のトルク測定に関しては、多バンドのトルクモデルでの磁場侵入長の異方性γλとコヒーレンス長の異方性γεはあまり大きくないことからほぼ等方的な性質を持つことが明らかになった。BaFe２As２のγλの値は３程度と理論的に予想されており、我々の実験からもγλは１から３の範囲であることから、良い一致を示している。
Ba(Fe，Co)２As2 の実験において、本研究で導出したη因子を含まないトルク理論による実験解析を行い、従来の Kogan の理論と同様（ほぼ等法的）の結果を得たが、η因子を含まない上部臨界磁場Ｈc2∥ｃの値は他の研究で求まった値と良い一致を示した。また、γλは温度が下降するにつれて減少していく傾向と、γεの値が１を下まわるまで抑制される効果が見られることから、本研究では Ba(Fe，Co)２As2 の超伝導の多バンド構造で３次元性が支配的になると結論付けた。
第６章では、本研究により得られた結果をまとめ、今後の課題について述べている。

審査結果の要旨

本論文は、多バンド超伝導体の異方性に関して理論と実験の両面から研究したものである。
多バンド超伝導体の異方性に関して、初期の超伝導トルク理論では、渦糸コアの自由エネルギーへの寄与が不十分に評価されたのに対比して、本論文では自由エネルギーを内部磁場分布の離散 Fourier 解析法で表す新しいトルク理論を構築した。ついで、高温超伝導体である
MgB2、PrFeAsO１‐δ、Ba(Fe，Co)２As2 単結晶のトルク実験を行い、系統的に解析することで異方的超伝導体の多バンドの効果に関する新たな知見が得られ、次のような成果となっている。
（１） 多バンド超伝導体のような渦糸コアの影響が重要になる系の超伝導トルクの解析のために、渦糸コアの性質を考慮したトルクモデルを構築した。本研究で導出したトルク公式では、Kogan 理論と異なりコアサイズの不確定性を補正するためのη因子を必要とせず、トルク実験の解析によって正確な上部臨界磁場 Hｃ２を見積もることができることを示した。また単一バンド条件γλ＝γεにおいてη因子の値がγB/Hｃ2IIc の関数として良くスケールされること、渦糸コアサイズの磁場依存性によること、η因子が１程度の定数ではなく磁場変化する関数であることを示した。
（２） MgB2 単結晶を用いて、単一バンド Kogan モデルよりも多バンド Kogan モデルの方がより MgB2 のトルク曲線を良く説明できることを示した。この解析でγεの値がγλに比べて小さくなる新しい現象を発見し、このγεの抑制現象がσバンドとπバンドの超伝導キャリアのバンド間散乱による効果であるとする解釈を与えた。
（３） 鉄ヒ素系高温超伝導体 PrFeAsO1-δ単結晶において、常磁性の異方性からくるトルク寄与を補正し、磁場 30KG において磁場侵入長に関する異方性γλはあまり大きくなく、温度とともに緩やかに上昇していく傾向を明らかにした。また温度依存性に着目した場合のγλの値は、異方的常磁性と同様に 14K 以下の反強磁性秩序に表れると説明した。これは鉄ニクタイド系超伝導において TN 反強磁性と超伝導は共存することを示す初めての証拠を示したことになる。
（４） Ba(Fe，Co)2As2 単結晶では、磁場進入長の異方性γλとコヒーレンス長の異方性γεは、ほぼ等方的な性質を持つことを示した。BaFe2As2 の理論的なγλの予想値は 3 程度である予測されているが、本研究で得られたγλは１～３の範囲となり良く一致するとこを示した。Ba(Fe，Co)2As2 単結晶の実験において、本研究で導出したηを含まないトルク理論により評価した上部臨界磁場 Hc2IIc の値は他の研究手法を使って報告された値と良い一致を示した。また、γλが温度とともに減少する傾向と、γεが１より小さく抑制される効果は、Ba(Fe，Co)2As2 の多バンド構造で３次元性が支配的になると説明した。

以上の諸成果は、異方的超伝導体の研究において適切に多バンド効果を取り入れた新しい理論を構築し、単結晶を用いた実験を実施し系統的な解析を与えたことは、詳細な研究が困難であった研究分野の現状を大きく変えるインパクトがある。さらに、実際の代表的な高温超伝導体である MgB2、PrFeAsO1－δ、Ba(Fe，Co)2As2 単結晶に適用し有用性を示したことは、本分野の学術的・産業的な発展に大きく貢献するとともに、申請者が自立して研究活動を行うのに必要な能力と学識を有することを証したものである。学位論文審査委員会は、本論文の審査の結果から、博士(工学)の学位を授与することを適当と認める。