Ti-TiCp 系焼結材の引張性質に及ぼす TiC 粒子の空間分布の影響
隠岐貴史 倉本英哲 清水功史 松木一弘* 柳沢 平*

Effect of Spatial Distribution of TiCp on Tensile Properties of Sintered Ti-TiCp
Takashi OKI, H i d e a k i K U R A M O TO , Kohshi SHIMIZU, Kazuhiro MATSUGI*, and Osamu YANAGISAWA＊
The composites of the different dispersion state were prepared from the titanium powder and the TiC with thedifferent particle sizes. The effect of the difference of spatial distribution of the TiC particles on the tensile
properties and the behavior of TiC particles' breaking in the tensile deformation process have been quantitatively
investigated. In the tensile deformation, TiC particles begin to break just after the yielding of the material. Finallythe connection of cumulated cracks of particles brings the propagation of a main crack and fracture of thecomposite material. The material of which the spatial distribution of the second phase particles is close to random
distribution has larger tensile strength and tensile ductility than the material of stronger clustering tendency. The
reason for this is that the destruction of TiC particles in the materials of stronger clustering tendency is more
frequent from the initial stage of the deformation, because they have more regions of larger local volume fraction
and larger local particle density. The tendency, showing that the particles in the clustered regions are easy to bebroken, was explained from the result of the elastic-plastic analysis by finite element method.
Keywords：Ti-TiCp composites, local area fraction, local particle density, tensile properties, fracture of particle
粒径比の異なるチタン粉末と TiC 粉末から TiC 粒子の空間分布の異なる材料を作製し、TiC 粒子の空間分布の違いが引張性質と引張変形過程における TiC 粒子の破壊挙動に及ぼす影響を定量的に検討した。引張変形過程において材料の降伏直後から TiC 粒子が破壊し、この破壊された粒子の連結により発生するクラックの伝播により最終的に破断に至る。第 2 相粒子の空間分布がランダム分布に近い材料はクラスタリング傾向の強い材料より引張強さと延性が優れている。これはクラスタリング傾向が強い材
料では TiC 粒子の密な領域が多くあることから TiC 粒子の破壊が変形の初期から起こりやすいことによる。局所体積率と局所粒密度が同時に大きい粒子の破壊がおこりやすい理由を有限要素法による弾塑性
解析の結果から説明した。
キーワード：Ti-TiCp 複合材，局所面積率，局所粒密度，引張性質，粒子破壊
1. 緒面のはく離(4),(11)~(13)が生じると、これらは空洞として言

粒子分散複合材料の強化機構に関する研究は古く(1)~(5)

作用し、荷重を負担できず弱化因子として働く。

が提案され第 2 相の損傷に関する研究によると、粒子が微小ている。一般的に、損傷を生じていない第 2 相粒子で体積率が小さいとき、界面はく離が生じやすく、は変形過程中に高応力場を形成し、強化因子として粒子が粗大になると粒子破壊が起こりやすい (14),(15)。

働くが、一旦粒子の破壊(4)~(10)あるいは粒子／母相界

さらに、粒子と母相の種類によりこの界面強度は異から多くの報告があり、種々の機構*広島大学大学院工学研究科

なり、強いときには粒子の破壊が起き、弱いときに−37−

は界面のはく離が起こる(6)~(8),(13),(16)。チタンとチタン

Table 1系セラミックスの場合、界面強度が強いことが知ら

SampleVolume fraction of powders in the mixture(vol%)Titanium

TiC

SampleTitanium

TiC

TTC1,5~890(H1)
10(TC1) TTC13 61.4(H3)+28.6(A2) 10(TC3)TTC2
61.4(H1)+28.6(A1) 10(TC1) TTC14 45.6(H3)+44.4(A2) 10(TC3)TTC345.6(H1)+44.4(A1) 10(TC1) TTC1590(H3)
10(TC4)TTC440(H1)+50(A1)
10(TC1) TTC16 28.6(H2)+61.4(H3) 10(TC4)TTC990(H3)
10(TC2) TTC17 44.4(H2)+45.6(H3) 10(TC4)TTC1061.4(H3)+28.6(A2) 10(TC2) TTC18 61.4(H3)+28.6(A2) 10(TC4)TTC1145.6(H3)+44.4(A2) 10(TC2) TTC1950(H2)+40(H3)
10(TC4)TTC1290(H3)
10(TC3) TTC20 45.6(H3)+44.4(A2) 10(TC4)
H1:Hydride-dehydride Ti powder, d<150 ㎛,
TC1: TiC powder, d=45〜75 ㎛
H2:Hydride-dehydride Ti powder, d=75〜150 ㎛, TC2: TiC powder, d=38〜45 ㎛
H3:Hydride-dehydride Ti powder, d<45 ㎛,
TC3: TiC powder, d=26〜38 ㎛
A1: Atomized Ti powder, d=425〜500 ㎛,
TC4: TiC powder, d<26 ㎛
A2: Atomized Ti powder, d=150〜250 ㎛

れている(6)~(9)。しかし、第 2 相粒子の空間分布（分散状態）の影響に関する研究(17),(18)は少なく、損傷が複合組織のどこから優先的に起こるか等の問題は明らかにされていない。
そこで本研究では、粒径比の異なるチタン粉末とTiC 粉末から空間分布の異なるチタン/粗大 TiC 系材料を作製し、局所面積率（Local area fraction：LAF-4）、局所体積率（Local volume fraction：LVF）、2 次

10 Pa, 1523K で 10.8ks 間真空中において焼結した。

元の局所粒密度（2-dimensional local centroid number

さらに、真密度を得るために、この真空焼結体に：LCN2D）および 3 次元の局所粒密度（3-dimensional

196MPa の圧力下で 1103K, 3.6ks 間 HIP 処理を施し、

local centroid number：LCN3D）等の空間分布パラメ

試験材料とした。なお真空焼結と HIP 処理条件は、ータの頻度分布で粒子の空間分布を評価する手法

TTC1〜TTC20 のうち、空間分布がランダム分布に(19),(20)を用いて、引張変形過程における TiC 粒子の空近い TTC1、TTC5〜TTC8 について、あらかじめ真

間分布の違いが複合材料の引張性質と TiC 粒子の破空焼結温度 1273〜1648K、HIP 処理温度 1003, 1103,

壊挙動に及ぼす影響について検討した。

1123 および 1373K の各条件において、引張試験および組織観察を行った後、最もすぐれた引張延性を示

2. 実験方法

す条件を選択した。

2.1 試料の作製
供試粉末として水素化脱水素法により製造された

この HIP 処理材(φ17mm×60mm)から直径 8mm、150µm 以 下 (Ti>99.5mass%, Fe=0.016mass%, N=

平行部長さ 25mm の引張試験片を切り出し、室温、0.005mass%, C=0.009mass%, O=0.20mass%、以下、

大気中で引張試験を行った。組織の観察には、光学

mass% は %) 、 45µm 以 下 (Ti>99.4%, Fe=0.023%,

顕微鏡および走査型電子顕微鏡(SEM)を用いた。

N=0.025%, C=0.017%, O=0.31%)の粒径のチタン粉

2.2 TiCｐの空間分布評価

末(住友シチックス㈱製)とアトマイズ法により製造

空間分布パラメータの測定(19),(20)は、引張試験後のさ れ た 球 形 状 チ タ ン 粉 末 (250µm 以 下 の 粒 径試験片を用い、その研磨面の画像処理により行った。

(Fe=0.037%, N=0.013%, C=0.007%, O=0.081%, Ti=(1) まず、全体の TiC 粒子の平均粒径とこのときbal.): 住 友 シ チ ッ ク ス ㈱ 製 、 425 〜 500µm の 粒 径の粒数を求め、これらより局所面積率(LAF)および局(Fe=0.040%, N=0.015%, C=0.004%, O=0.111%, Ti=

所粒密度(LCN2D)を測定するための測定円(隣接粒bal.):福田金属箔粉工業㈱製)および 45〜75µm、45µm子の情報を最も強く反映できる大きさ)の半径を決以下の粒径の TiC 粉末(日本新金属㈱製, C=19.65%,

定する。

Fe=0.050%, O=0.14%)を用いた。各粉末の粒径は篩に(2) ある任意の TiC 粒子の重心を中心とした測定より調整した。これらの純チタン粉末と TiC 粉末が円内の TiC 粒子の面積率および粒子数(粒子重心点

体積比率で 9:1 の組成になるように秤量し、V 型混の数)を粒子ごとに測定して、LAF に対しては材料全合機により乾式混合した。上記の 1 種類から数種類

体の面積率(体積率に等しい)で除し、LCN2D に対しの純チタン粉末と 4 種類の TiC 粉末を組み合わせるては最稠密配列の場合の値 7 で除して規格化して L

ことで 20 種類の分散状態の異なる試料 (TTC1〜

AF あるいは LCN2D 値とする。このようにして求めTTC20)を作製した。供試材料に用いた各粉末の混合た個々の粒子に対する LAF、LCN2D の頻度分布と平組成を Table 1 に示す。

均値(LAF)av および(LCN2D)av を求める。また、大混合した粉末を CIP 成形(392MPa)または放電焼結(1313K, 25MPa, 300s)した後、これらの圧粉体を 1×

粒径と小粒径が分離して集まる傾向(粒径分離傾向)を表すパラメータ δ 2D ((LAF)av/(LCN2D)av)を求める。

−38−

(3) これら 2 次元パラメータ(LAF)av、(LCN2D)avz
tensile directionおよび δ 2D を 3 次元パラメータ(LVF)av、(LCN3D)av
G(LVF は試料全体の体積率、LCN3D は最稠密配列のJ

値 13 で規格化)および δ 3D ((LVF)av/(LCN3D)av)に変HC換する必要がある場合には、コンピュータシミュレーションによって求めた以下の変換式 (20) を利用しparticleてこれらを求める。

Or
2( LVF ) av = −1.15( LAF ) av + 3.93( LAF ) av − 1.62
2

(1)

2

2

σ LVF = 1.42σ LAF − 0.22

( δ 2 D ≧0.9)

σ LCN 3 D = 1.29σ LCN 2 D − 0.13

( δ 2 D ≧0.9)

F

D

(2)

E

matrixcenter of particle

Ⅰ

Ⅱ

O

O and J

plane

(3)
(4)

ここで、σLVF、σLAF、σLCN3D およびσLCN2D はそれyLinterface2= 1.33 ( LCN 2 D) av + ( LAF ) av − 0.25

B

A

x

( LCN 3D) av + ( LVF ) av

I

ODEF

duzz=0ODHG

duyy=0OFJG

duxx=0

GHIJ

duzz=given

Fig. 1 Simulation model with cell size L and particle radius r.

ぞれの累積頻度曲線における 84%の値と 50%の値のために、2 個の球の中心を原点 O と点 J に置いた場差である。

合(計算Ⅱと呼ぶ)について行った。

測定によって得られたこれらのパラメータとそ
れらの累積頻度分布から、TiC 粒子の分布が局所粒子とマトリックスは接合が完全で、メッシュ点

的に密な部分と希薄な部分をつくるクラスタリン

間の相対変位はないとした。計算は弾塑性解析ソフ

グ傾向を定量的に評価した。

ト I-DEAS(Ver.6, SDRC 社)を用いて行った。このと2.3 弾塑性変形解析法

きチタンと TiC のヤング率としてそれぞれ 108GPa、クラスタリング傾向の強弱が粒子の破壊傾向に及315GPa、両材料のポアソン比として 0.3 を用い、マぼす影響を考察するために、粒子の大きさと外部変トリックスの応力歪み曲線として HIP 焼結した純チ

形量を変えて、有限要素法(FEM)による弾塑性変形

タンのデータ (21)を与えた。
3 実験結果および考察の解析を行った。
Fig. 1 に計算モデルを示す。計算領域は立方体で3.1 クラスタリング傾向あり、粒子は対称条件より 1/8 球を設定した。メッ

本実験で作製した試料の 2 次元平均粒径は 12.3〜

シュは 14000 要素とし、マトリックスと粒子との界

55.0µm、3 次元平均粒径(22)は 14.4〜70.6µm、単位面面付近のメッシュ数を多くしている。

積当たりの粒子数は 44〜860mm 、単位体積当たり-2

引張変形方向を z 方向とし、Fig. 1 中の ODEF 面、-3の粒子数(22)は 670〜5860mm 変化した。

ODHG 面、OFJG 面の垂直方向の変位を 0 とし、GHIJ

Fig. 2 に作製した TiC 粒子の空間分布が異なる材

面に垂直な方向に一定変位を与えた。なお、DEIH

料の代表的な組織例を示す。TTC1 は TiC 粒子の粗面と EFJI 面は同一変位の境界条件を与えた方がよ

密の偏りが小さく、ランダム分布に近い材料である。

り現実に近いと思われるが、複合材料の見掛けのポ

一方、TTC2、TTC3 および TTC4 では、TTC2 からアソン比に関する取扱いが複雑になるため、残りのTTC4 にかけ TiC 粒子の粗密がしだいに明確となり、二つの DEIH 面と EFJI 面は自由表面とした。このよ

クラスタリング傾向の強い材料の作製が可能となっうな計算によっても、定性的には同様の結論が得らた。その他の供試材料についても、供試粉末の粒径れるものと考えられる。

比を変えることでクラスタリング傾向の異なる材料

計算は原点 O に球の中心を 1 個置いた場合(計算を作製できた。
Fig. 3 に TTC1〜TTC20 の内、TiC の粒子径が等しⅠと呼ぶ)と隣接粒子との相互作用の影響を調べる−39−

TTC-1TTC-2(a) Sample:TTC1
3.0(b) Sample:TTC4

3.0

The size shows the frequency.

δ=1
δ2D
2D=1

δ =1

2.0

LAF

LAF
LAF

δ2D
2D=1
2.0

1.0

1.0

0.0

0.0

The size shows the frequency.

TTC-3

TTC-4

0.0

1.0

2.0

3.0

0.0

1.0

2.0

LCN2D
LCN2D

3.0

LCN2D
LCN2D

Relation between local area fraction(LAF) and 2-dimensional local

Fig. 4

centroid number (LCN2D)of TiCp for the different spatial distributions.
2.6(b)LCN2D
0.84

0.84

0.8

Cumulative frequency, Σ n･ N

-1

0.8

0.6

0

1

2

3

○ TTC1, (LCN2D)av=1.08△ TTC2, (LCN2D)av=1.28□ TTC3, (LCN2D)av=1.39◇ TTC4, (LCN2D)av=1.50− Random(simulation),(LCN2D)av=0.97

0

LAF

LAF

Fig. 3

1.6
1.4

1710
12 13
δ2D
2D=0.919 6
8
15
7 1 164
59
11 3 2014
18
2
19 17 13○ (LAF)av and (LCN2D)av
10
1 15
16
□ (LAF)0.84 and (LCN2D)0.84
6
12
97
5 8

δ =0.9

1.2

1.4

1.6

1.8

2.0

2.2

(LCN2D)av, (LCN2D)0.84

1

2
LCN2D

2.4

2.2

17 10

2.0

20
3
11
14
2

18

13
6 12
16 15
δ3D=0.9
8
1 19
3D
5
4
9 7
20
2
3
15 17 1013 14
11
18
19
12
16
1
8
6 9
7 5
○ (LVF)av and (LCN3D)av

δ =0.9

1.8
1.6
1.4
1.2

□ (LVF)0.84 and (LCN3D)0.84

1.0
2.6

1.0

1.2

1.4

1.6

1.8

2.0

2.2

2.4

2.6

(LCN3D)av, (LCN3D)0.84

Fig. 5 Relation between local centroid number and local fraction (average and 84%)
for (a) 2-dimension and (b)3-dimension. (LAF)0.84, (LCN2D)0.84, (LVF)0.84 and(LCN3D)0.84 are the value of 84% arithmetic standard deviation, respectively.

0.0

0.0

1.8

1.0

0.5

0.4

○ TTC1, (LAF)av=1.11△ TTC2, (LAF)av=1.29□ TTC3, (LAF)av=1.40 0.2◇ TTC4, (LAF)av=1.52− Random(simulation),(LAF)av=0.94

0.2

4

4

(b)3-dimension
δ3D=1
=1
δ3D

2.4

20
3
11 14
18
2

2.0

1.0

0.5

0.4

2.2

1.2

0.6

δδ2D2D=1=1(LVF)av, (LVF)0.84

1.0(a)LAF-1-1
Cumulative
Cumulativefrequency,
frequency, Σ nΣ･ Nn･N(LAF)av, (LAF)0.84

Fig. 2 Back scattered electron image of Ti-10vol%TiC composites.
1.0

2.6

(a)2-dimension

2.4

3

LCN2D

材料の頻度分布の広がりは類似している。
本実験で作製した試料においては、Fig. 5(a)に示

Cumulative frequency distribution of (a)local area fraction (LAF) and(b)2-dimensional local centroid number (LCN2D) for the different spatial distributions.

すように、(LAF)av は 1.07〜1.52、(LCN2D)av は 1.08

くクラスタリング傾向の違いが比較的大きな TTC1

〜1.50 の範囲で変化した。また、δ 2D は LAF と LCN2D〜TTC4 （Fig. 2 参照）の LAF と LCN2D の累積頻度の関係を表しており、1 に近いほど粒子の局所面積分布を示す。ここに示すコンピュータシミュレーシ

率と局所粒密度の傾向が同じ傾向にあることを示

ョンの値はランダム分布の計算結果であり、これがす。本材料では、 δ 2D の値は 0.95〜1.03 であり、ど評価の基準となる。クラスタリング傾向が強くなるの試料も 1 に近く両者は同じ傾向にあることが分かに従って(TTC1→TTC4)空間分布パラメータの累積る。 δ 2D が 0.9 以上の場合、2 次元の空間分布パラメ

頻度分布は大きな値へ移っており、Fig. 2 にみられータを 3 次元のパラメータに変換することが可能でる組織の様子をよく表している。

ある(19),(20)。Fig. 5(b)に示すように、(LVF)av は 1.27

Fig. 4 にランダム分布に近い TTC1 材とクラスタ〜1.70、(LCN3D)av は 1.23〜1.95 の間で変化した。3

リング傾向の強い TTC4 材における個々の LAF と次元では、クラスタリング傾向が強くなって(LVF)av

LCN2D の 関 係 を 示 す 。 TTC1 材 で LAF=1.2 、や(LCN3D)av の値が大きくなると δ 3D の値が小さく

LCN2D=1.2 付近を中心に頻度が大きいのに対して、なる傾向がみられるが、これらの試料で δ 2D に同じ

TTC4 材では LAF および LCN2D の頻度の大きい領域

傾向はみられないので、2 次元から 3 次元への変換

が TTC1 の場合より LAF=LCN2D の線に沿って大きの精度が悪いために生じた結果と思われる。

な値へ広がっている様子がみられる。これは個々のFig. 5 に空間分布パラメータの累積頻度が 84%(≈

粒子の局所面積率が大きくなるとき、同様に局所粒平均値+標準偏差)の値を合わせて示している。

密度も大きくなる傾向があることを意味している。

(LAF)0.84 と(LCN2D)0.84 は約 1.3 から 2.1 まで変化し、すべての材料について同様の結果が得られており、(LVF)0.84 と(LCN3D)0.84 は約 1.6 から 2.6 まで変化して後述する空間分布パラメータの平均値がほぼ等しい

いる。これはクラスタリング傾向の最も強い材料で、−40−

粒子密集部の局所体積率や局所粒密度が材料全体の(a)

体積率や粒密度の 2.6 倍以上の粒子が 16%あること
Ultimate tensile strength, σ T /MPa16を意味している。
3.2 引張性質に及ぼす TiC 粒子の空間分布の影響
Fig. 6 に TiC 粒子の粒子径と分散状態を変えて作製した材料の平均粒子間隔λおよび空間分布と引張性質との関係を示す。平均粒子間隔λは、空間分布
をランダムと仮定した次式

λ = 0.55 N

(23)

800

15

600
500
14

10

13

8

11

20
Ave
rage
inte 30
rpar
ticle 40
dist
50
anc
e, λ
60
/μm

3

4

70

6

2

1.7

1.8

1

1.6

1.5

1.4

1.3

1.2

F)
(LV

av

(b)

ここで NＶ は単位体積中の粒子数である。

12

また、この図ではクラスタリング傾向を表すパラ
Elongation, ε T /%10

メータとして(LVF)av を用いて評価している。空間分布がほぼ同じ試料間で比較すると、平均粒子間隔λ の小さい(平均粒子径が小さいことに対応する)材

6

λが引張強さに及ぼす影響と同じであった。これら

19

4

17

2

は大きくなる傾向がみられる。なお、0.2%耐力の値

15

16

20

20

Ave
rage

間隔が大きくなるほど引張強さが小さくなるが伸びは引張強さとほぼ等しく、λが耐力に及ぼす影響も

5

8

0
10

料で引張強さが大きく伸びが小さくなり、平均粒子の傾向は従来の報告

20

18

5 7

9

12

400
10

(5)

(24),(25)19700を用いて算出した。

1
−
V 3

17

inte
r

14

9

12

18

13

10
8

11

30

40
part
icle
50
dist
ance
, λ 60
/μm

1 7 6

2
3

4

70

1.8

1.7

1.6

1.4

1.5

1.3

1.2

av

F)
(LV

Fig. 6 Effect of average local volume fraction (LVF)av and averageinterparticle distance λ on (a)ultimate tensile strength and (b)elongationof Ti-10vol%TiCp composites.

と一致する。さらに、ほぼ同じ平均粒子間隔を持つ材料では、(LVF)av が小さ

(a)

(b)

(c)

(d)

く、クラスタリング傾向が弱いほど引張強さと伸びが大きい。λと(LVF)av の組合わせでは、空間分布
がランダムに近く、TiC 粒子間隔が大きくなるほど引張強さは低いが延性に優れる。粒子間隔を小さくして引張強さを高める場合、クラスタリング傾向が強いと延性が著しく損なわれるので注意を要する。
3.3 TiC 粒子の破壊形態
TiC 組織が引張性質に及ぼす影響の原因を調べるために、引張試験後の試験片(TTC1 材)の引張軸を含(e)

む切断面の SEM 観察(Fig. 7)を行った。Fig. 7(a)に破断面近傍の組織、Fig. 7(b)、(c)に平行部の組織、さらに Fig. 7(e)にその拡大部および Fig. 7(d)にねじ部の組織を示す。引張試験後の TiC 粒子は引張軸に対して、垂直方向の亀裂が粒子中央部および粒子とマ
トリックスの界面に近い粒子内部にみられ、界面剥

Fig. 7S c a n n i n g el e c t r o n mi c r o s c o p e i m a g e o f T i - 1 0 v o l%TiC p c o mp o s i t e s .

離は殆どみられなかった。この TiC 粒子の亀裂が連より観察したところ、クラスタリング傾向の強い材結していく様子が Fig. 7(a)にみられる。Fig. 8 に引張料、弱い材料とも弾性域では TiC 粒子の破壊は確認

変形における応力変化と TiC 粒子の破壊頻度を示されず、降伏直後、塑性変形初期の段階から TiC 粒す。破壊した TiC 粒子を SEM および光学顕微鏡に子の破壊が起き始めていた。クラスタリング傾向の

−41−

④
500

35
30
25

①

③
20

450

15
10

400
5
0

350
0

0.02

0.04

0.06

ε
NominalStrain,
Strain, εNominalFig . 8

0.08

40

600
(b)Sample:TTC4
σ /MPaNominal Stress,
NominalStress,
σ/MPa

②

550

Nominal stress
Fraction of broken TiC particles

Fraction of broken TiCp, Nf ･N-1/%

Nominal Stress,
Stress, σ /MPa
Nominalσ/MPa(a)Sample:TTC1

35

550
30
500

Nominal stress
Fraction of broken TiC particles

②

③

450

25
20

④
15

①

10

400
5

Fraction of broken TiCp, Nf ･N-1/%

40

600

0

0.02

0.04

0.06

子の LAF と LCN2D を測定した。破壊された TiC 粒子の LAF の累積頻度分布を Fig. 9(a)に示す。なお、ランダム分布(コンピュータシミュレーション)と変形前の累積頻度分布は測定された全粒子(N)に対す
る頻度の累積を意味し、変形を加えた後の値は破壊

0

350

TTC1 材について引張変形により破壊された TiC 粒

0.08

された粒子についてのみ測定し、測定された破壊粒εNominalStrain, εNominalStrain,Ef f e c t o f n o min al s t ra i n o n n o min a l s t re s s a n d

f ra c t i o n o f b ro k e n T i C p in ten sil e defo r ma tio n.

子( N f )に対する頻度の累積を意味している。これは後 述 の 同 図 (b)お よ び (c)に お い て も 同 様 で あ る 。

弱い材料(TTC1 材)では最大応力を示す Fig. 8(a)中のFig.9(a)からわかるように、破壊された粒子の LAF②では約 3%の TiC が破壊し、強いクラスタリングの値は全粒子に対する LAF の値より大きな値へ広傾 向 を 示 す 材 料 (TTC4 材 )で は 同 程 度 の 歪 み (Fig.

がっている。これは局所面積率の大きい TiC 粒子の8(b)中の②)で約 6%の粒子数の TiC が破壊しており、破壊が優先的に起きていることを示している。引張クラスタリングの強い材料で小さい歪みから TiC 粒

変形の初期段階(ε =0.003)から変形後期(破断前、 ε子の破壊が起こりやすいことが明らかになった。応=0.073)まで LAF の累積頻度分布はほぼ同じで、変形力は最大値を示した後、変形に伴って低下した。こ量に依存していない。Fig.9 (b)に破壊粒子の LCN2D

れは、母相の降伏から TiC 粒子の破壊が累積し、この累積頻度分布を示す。LCN2D は LAF の傾向と同

れらの破壊された TiC 粒子が荷重負担しないために様に、全粒子に対する LCN2D の値より大きな値の応力低下を示したと考えられる。同じ純チタン粉末方へ移っており、粒子数の多い領域において TiC のから作製した材料(21)と比較すると、TiC 粒子の効果

破壊が起っていることがわかる。しかし、LAF の測により耐力(純チタン：約 450MPa)は向上している

定結果とは異なり材料の破断直前にさらに大きなが、引張強さ(純チタン：約 550MPa)が低下している

LCN2D の方へ移っている。これは、材料破断の直前のも TiC 粒子の破壊が原因であると思われる。変形には、それまでに累積された粒子クラックの連結が中期の Fig. 8(a)中の③では変形の進行に伴い TiC 粒

始まり、局所粒密度の大きい粒子(粒子間隔の小さい子の破壊は全体の約 17%まで増加している。この付)に沿って連結が起こるためと考えられる。

近の真応力には材料の加工硬化による応力増加がみ

破壊粒子の粒子径の累積頻度分布を Fig. 9(c)に示られる。さらに破断直前である Fig. 8(a)中の④ではす。変形前の粒子径分布と比べ変形を加えることに

TiC 粒子全体の約 22%が破壊している。隣接、密集より粒子径の大きな粒子が優先的に破壊 (5),(9)されてした粒子には破壊の成長、連結がみられ、くびれのいる。変形量に伴ってわずかであるが累積頻度曲線

発生とともにクラックが急速に伝播、連結し、最終が小粒径粒子側に移る傾向がみられる。これは粒子的な破断に至ると考えられる(Fig. 7(a)参照)。さらに

クラックが荷重を負担しないため、粒子破壊率の増

強いクラスタリング材では密集した TiC 粒子が多く加に伴って残部の応力が高まり、より小さい粒径のあることから TiC の破壊と連結が起こりやすかった

粒子の破壊が可能になるためと考えられる。

ことが考えられ、クラスタリングの弱い材料よりもFig. 10 に破壊粒子の LAF、LCN2D および粒子径

引張強さと延性が伴に低かった。以上の観察結果かの関係を示す。Fig. 10(a)は変形前の全 TiC 粒子のらも、本材料のような粗大粒子を持つ複合材料の場

LAF と LCN2D の値である(Fig. 4(a)に同じ)。なお、

合、材料の破壊と引張性質は TiC 粒子の累積的な破図中のプロットサイズは大きいほど測定頻度が多い

壊の影響を強く受けることが明らかになった。

ことを示している。これに対して、同図(b)，(c)およ3.4 TiC 粒子の破壊に及ぼす空間分布の影響

び(d)は、変形後の破壊した TiC 粒子を示している。

TiC の破壊がどのような状況のもとで優先的に発このときの粒径は、試料全体の粒径分布における平生しているか、材質制御の上で重要である。そこで、均値を挟む標準偏差の範囲内外の 3 領域で分類して−42−

before deformation
ε=0.003,Fig.8(a)②
ε=0.036,Fig.8(a)③
ε=0.0７3,Fig.8(a)④Random(simulation)

0.2

0.0
1

2

Sample:TTC1
N:All particles
Nf:Broken particles

0.4

0.2

0.2

0.0

0.0

before deformation
ε=0.003,Fig.8(a)②
ε=0.036,Fig.8(a)③
ε=0.0７3,Fig.8(a)④Random(simulation)
0

3

1

2
LCN2D

LAF

0.4

0.8

0.6

0.6

-1

0.6

0.8
-1

0.6

-1

0.8
Cumulative frequency,Σ n･N

0.4

0.8

Cumulative frequency,Σn･ Nf

Sample:TTC1
N:All particles
Nf:Broken particles

0.4

Cumulative frequency, Σ n･ Nf

-1

0.6

-1

Cumulative frequency, Σ n･ N

1.0

(c)

-1

0.6

Cumulative frequency,Σn･ N

0.8

Fig . 9

1.0

(b)

0.8

0

1

1.0

(a)

Sample:TTC1
N:All particles
Nf:Broken particles

0.4

0.2

0.2

0

0.0

3

before deformation
ε=0.003,Fig.8(a)②
ε=0.036,Fig.8(a)③
ε=0.0７3,Fig.8(a)④
0

50
100
TiC particle size, d TiC /μm

0.4

Cumulative frequency,Σ n･ Nf

1.0

1.0

0.2

0.0
150

C u mu l a t i v e f r e q u e n c y d i s t rib u tion of (a )lo ca l a r ea fra ctio n( L A F) , (b )2 -d i me n sio n al lo c al c en t r o id n u mb e r (L C N 2 D )a n d ( c )si z e (d T i C ) o f b ro k e n p a r t i c l e s i n t en s i l e d e f o r ma t i o n .

いる。ε=0.003(Fig. 8(a)中の②)、ε=0.036(Fig. 8(a)張試験後の組織観察(Fig. 7(b))と一致している。しか中の③)、 ε =0.073(Fig. 8(a)中の④)の変形により破し、一般的に粒径が大きいと局所体積率が大きくな壊された TiC 粒子の LAF と LCN2D は、ともに変形

りやすいので、純粋に粒径だけの効果によるものか

前の頻度領域よりも大きな値が多くみられ、特に、不明である。

δ 2D =1 より大きな LAF の領域にみられる。さらに、以上の結果より、粗大 TiC 粒子を含む粒子分散 Ti

大きな粒径の TiC が多く破壊しているのがわかる。

/TiC 複合材料の変形過程中の粒子破壊は粒子が凝集

特に、変形初期(ε=0.003)において 66µm 以上の大きした領域中の粒子から優先的に起こると結論されな粒子の破壊割合が多い。全粒子に対しては 29µm

る。

以下の粒子が約 16%存在しているが、変形後の破壊

3.5 弾塑性変形解析した TiC 粒子のうち 29µm 以下の粒子はほとんど計

前述したように、局所体積率と局所粒密度が同時測されていない。この結果は局所面積率あるいは局に大きい粒子の破壊が起こりやすいことが明らかに

所粒密度の大きな領域にある、より大きな TiC 粒子なった。そこで、Mises の降伏条件を用いたひずみが優先的に破壊しやすいことを意味し、これは引増分理論による解析を行い、第 2 相粒子の体積率が(a)Before deformation
The size shows the frequency.
δ2D=1

2

を及ぼすかを検討した。本計算結果を見るとすべてのメッシュ点で x, y, z, 3 方向の垂直応力のうち z

δ2D=1

2

方向が最も大きく、また Fig. 7 で説明したように、
11d<29μmd=29〜66μm
d>66μmSample:TTC1
0
0

1

2
LCN2D

0

3

(c)ε=0.036(Fig.8(a)③)

1

2
LCN2D

)応力(σz )に注目した。

3

計算Ⅰによる応力分布の一例を Fig. 11 に示す。

(d)ε=0.073(Fig.8(a)④)

3

3

δ2D=1
LAF

2

1

粒子クラックが引張り方向(z 方向)に垂直な面で発生する傾向があるので、主として z 方向の垂直(引張Before deformation(a)0

LAF

粒子とマトリックス中の応力分布にどのように影響(b)ε=0.003(Fig.8(a)②)
3

LAF

LAF

3

d<29μmd=29〜66μm
d>66μmBefore deformation(a)0

本図(a)と(b)は r/L が 0.6 の場合のεz =0.01 における y
δ2D=1

2

z 平面(OFJG)上(図(a))および粒子/マトリックス界面
上(図(b))のσz の分布を示している。なお、本計算で1d<29μmd=29〜66μm
d>66μmBefore deformation(a)は、材料作製時の熱収縮の差による残留応力を考慮していない。室温の弾性係数や熱膨張係数、純チタ

0
0

1

2
LCN2D

3

0

1

2
LCN2D

ンの応力−ひずみ関係を用いて大きく見積もったモ

3

Fig. 10 Local area fraction(LAF) and 2-dimensional local centroid

デルⅠおよびⅡの計算結果によると、A-B 領域およnumber (LCN2D) of the broken particles in sample TTC1.

び C 領域において z 軸方向は約 45〜73MPa の圧縮残−43−

610MPa
650MPa730

600MPa(c)
J

G600MPa400MPa550MPa500MPa

610
600
590

580

O

450MPa480MPa
470
450
550
570
400
580
570 600
300

500MPa

660

520

A

700

750
800

660

O

F

620MPa
700
600

800

550
500

600MPa500
400

550MPa550MPaF

850 B

matrixparticle
C

(d)
600

600MPa560MPa520MPa520MPa520MPa600MPa660MPaB

620MPa650MPa700

matrix

640MPa640MPa
660

520

800

650

550MPa

C

(b)

700

630

480MPa650
750

600 600

650 B

particle

C

470

650MPa650MPa600

550J

700 640 600MPa

800

700

700
C
650
600
630 620610
620

tensile direction

900
550 400
500 8501200

1200(a) εz = 0.01(a)εz=0.01(b) d / λ = 0.7
Maximum stress of z direction, σz, max / MPa

tensile direction

G

Maximum stress of z direction, σz, max / MPa
Maximum
stress of z direction, σz,max/MPa(a)

Ⅰ(A-B region)
Ⅰ(C region)
Ⅱ(A-B region)Ⅱ(C region)

1000

800

(b)d/λ=0.7

1000

600

800

Ⅰ(A-B region)
Ⅰ(C region)
600

0.1

0.2

0.3

0.4

0.5

0.6

0.7

0.8

0.90

Fig. 12750MPa

0.01

0.02

0.03

0.04

0.05

0.06

ε zz
ε

/λ
d/dλ

600MPa650MPa700MPaEffect of (a)particle size r and (b)tensile strain εz on

maximum tensile stress of z direction σz in A-B and C regions, where

500

d and λ are particle diameter and mean particle distance respectively.

800MPa850MPaA

B

Fig. 11(c)および(d)は、計算Ⅱの場合の一例であFig. 11 Contour plot of the tensile stress in z direction(σz) in (a), (c)OFJG plane and (b), (d) the particle surface. Point O, A, B, C, F, Gる。計算Ⅰの場合と比較すると、C 領域の最大応力

and J are correspond to those in Fig. 1, respectively. Note：d/λ=0.6,

はあまり変化しないが、A-B 領域の最大応力が著し

r/L=0.6 for (a) and (b), d/λ=0.85, r/L=0.6 for (c) and (d), εz=0.01

く大きくなり、B 点近傍の最大値から AC に垂直な

where r and L are defined in Fig. 1, d and λ are particle diameter andmean particle distance respectively.

方向に小さくなってゆく応力分布に変わっている。
計算Ⅰと計算Ⅱにおいて想定される粒子間隔λと留応力が発生している。この値は Fig. 11 に示した粒子直径 d を用いて、同一の d/λで比較できるよう値と比較するとそれほど大きなものではない。

に、最大応力σz,max を整理して Fig. 12(a)に示してい本図(a)および(b)からもわかるように、粒子内で発る。ここで、d/λは次式のように定義し、生するσz は引張り方向(C 点)近傍とこれに垂直な方計算Ⅰ：

向(B 点)近傍における粒子/マトリックス界面で大きい。ここで前者を C 領域、後者を A-B 領域と呼ぶ。

計算Ⅱ：

これに対して、マトリックスにおいては、σz は z 方向の界面(C 点)近傍で最も大きく、これに垂直な x, y方向の界面(B 点)近傍で最も小さい。前者では x, y
方向に引張り応力が発生し、引張りの静水圧応力が大きくなるためであり、r/L が大きくなると増加する。
後者においては r/L が小さいとき x, y 方向に圧縮応力が発生し、r/L が大きくなるとわずかに引張応力に転じるが、静水圧応力が大きくならないためにσz はそれほど大きくならない。
Ⅰ の 計 算 の 場 合 、 Fig. 1 に お い て (0,0,2 OG )、(2 OD ,0,0)あるいは(0,2 OF ,0)の点に半径 r の球を置いた場合とほぼ等価と考えられる。例えば F 点に等しい半径の球を置いても、 d/λ（λ:粒子間隔、 d:粒子の直径)が等しければ粒子内のσz の最大値はⅠの計算結果とほとんど変わらない。しかし、計算Ⅱの場合のように、第 2 番目の粒子が JO 方向から接近す
ると、粒子内のσz の分布に非常に大きな影響を与えることが明らかになった。

d

λ
d

λ

=

=

r
L

2r
2L

=

2r
L

計算Ⅱの場合の C 領域を z≧ OC /2 と定義している。Ⅱの計算では C 領域のσz,max は、z= OC /2 の界面上にあった。本図から分かるように、計算Ⅰの場合、
d/λ≲ 0.7 の範囲内で大きくなっても両領域のσz,maxにそれほどの変化はなく、d/λ>0.7 でσz,max は増加し、
特に C 領域の引張応力の上昇が著しい。これに対して、計算Ⅱの結果から C 領域より A-B 領域のσz,max が大きく、両者は d/λ>0.5 で d/λが大きくなるに従って増加する傾向がみられる。
Fig. 12(b)にⅠの計算で d/λが 0.7 のときの A-B 領

域と C 領域のσz,max がどのような引張りひずみεz の影響を受けるかを示している。本図から明らかなように、粒子内で発生するσz の最大値はεz の増加とともに上昇する。Ⅱの計算においてはひずみが大きくなると計算精度が著しく悪くなるので、εz の効果は明らかでないが、Ⅰの計算と同様にεz の増加ととも−44−

にσz,max の著しい上昇が予想される。

おわりに本研究を実施するに際して使用した放電

本計算結果が示すように、硬い第 2 相内の引張方焼結機及びオートグラフは、経済産業省地域産業集

向応力は、隣接粒子との相互作用で著しく大きくな

積活性化対策補助により整備したものであることをる。注目粒子の局所体積率と局所粒密度が同時に大記し、関係各位に深く感謝致します。

きいということは、本計算における d/λが大きい確

参 考 文 献率が高くなることを意味している。TiC 粒子のクラ(1)東郷敬一郎:軽金属, 45(1995),622.

スタリング傾向の強い材料で TiC 粒子の破壊が起こ(2)三浦維四,浅岡憲三:日本金属学会誌, 39(1975),1025.

りやすいのは、密集部にある粒子内の主として A-B(3)J.D.Eshelby:Proc. Royal Society, London, A241(1957),376.

領域の界面近傍の引張方向応力が大きくなることに(4)戸田裕之,小林俊郎,星山中,高橋明宏:軽金属, 51(2001),113.

よるものと考えられる。

(5)高橋明宏,小林俊郎,戸田裕之:軽金属, 4(1999),166.

4. 結(6)黄政煥,田川哲哉,平博仁,宮田隆司:材料, 47(1998),946.

論

複合材料の空間分布評価より以下の結果を得た。

(7)S.Ranganath, T.Roy and R.S.Mishra:Mater. Sci. Technol., 12(1996),219.

純チタンおよび TiC 粉末粒子間の粒径比を調(8)荒木弘安,石川朗,石井仁,東郷敬一郎:粉体および粉(1)

整することによって第 2 相 TiC 粒子のクラスタリン

末冶金, 43(1996),1247.

グ傾向の異なった材料を作製することができた。

(9)H.T.Tsang and C.G.Chao:Scr. Mater., 35(1996),1007.

空間分布の異なる粒子分散複合材料の TiC 粒(10)鰐川周治,江村聡,萩原益夫:粉体および粉末冶金,46(1999),484.

子の破壊挙動および引張強さと TiC 粒子の空間分布(11)A.Kelly and R.B.Nicholson : Prog.Mat.Sci., 10(1963) ,15.

の影響を局所体積率等の空間分布パラメータの累積(12)A.F.Whitehouse and T.W.Clyne :Acta Metall.Mater., 41(1993),1701.

頻度分布により定量的に評価することができた。

(13)X.Sun and J.A.Yeomans : J.Mater.Sci.Technol., 12 (1996),29.

(2)

(3)

塑性変形の初期から TiC 粒子の破壊が起こり(14)P.M.Mummery, B.Derby, J.Cook and J.H.Tweed :始める。TiC 粒子が破壊されることが原因で応力のEuromat91,2(1992),92.

低下がみられ、くびれの発生直前にクラックが急速(15)Y.Brechet, J.D.Embury, S.Tao and L.Luo : Actaに伝播・連結することで最終的に破断に至る。

Metall., 39(1991),1781.

TiC 粒子の破壊は、TiC 粒子径が大きく、局(16)S.Li, L.Sun, Z.G.Wang andY.Tang : J. Mater. Sci. Lett.,13(1994)1022.

所体積率および局所粒密度の高い粒子で優先的に起(17)S.Tao and J.D.Boyd : Mech. Mech. Compos. Fract., (1993),29.

こる。特に、変形初期においては、TiC 粒子の大き(18)H.Toda and T.Kobayashi: Metall. Mater. Trans. A,

さと局所体積率の影響が強い。

28A(1997)2149.

(4)

(5)

TiC 粒子のクラスタリング傾向の強い材料は、(19)柳沢平,アルマンスール・アハマド,加茂修治,松木クラスタリング傾向の弱い材料より引張強さと延性

一弘,畑山東明:鋳造工学,70(1998),7.

がともに低下した。これは、局所体積率と局所粒密(20) 柳 沢 平 , 諸 隈 真 嗣 , 松 木 一 弘 , 畑 山 東 明 : 鋳 造 工

度が同時に大きい粒子の破壊が優先的に生じ、また学,73(2001),733.

その割合も高くなるためと考えられる。

(21) 隠岐貴史 , 松木一弘 , 畑山東明 , 柳沢平 :日本金属学

TiC 粒子の空間分布がほぼ同じ場合、粒子径

会誌,59(1995),746.

（粒子間隔）が小さくなるに従って変形応力が上昇(22)A.Almansour,

し、延性は低下した。

T.Hatayama:Int. J. Cast Metals Res., 10(1998),321.

(6)

(7)

弾塑性有限要素法の計算により、第 2 相粒子

O.Yanagisawa,

K.Matsugiand(23)R.T.Dehoff and F.N.Rhines:計量形態学,牧島邦夫,篠原

中の引張方向の最大引張応力が体積率が増加すると

靖忠,小森尚志,共訳,内田老鶴圃,(1972),315.

ともに上昇することが明らかになった。このことに(24) 森本啓之 , 岩村宏 , 安倍睦 , 芦田喜郎 :日本金属学会

よって、局所体積率と局所粒密度が同時に大きい粒誌,58(1994),973.

子で破壊が起こりやすく引張方向と垂直な面にクラ(25)Z.Y.Ma, J.Bi, Y.X.Lu, M.Luo and Y.X.Gao : Met.

ックが発生することが説明された。

Matrix Compos., (1993),448.

−45−