第二回福島第一廃炉国際フォーラム（2017年7月2日〜3日）＠いわき市

福島第一原子力発電所廃炉に向けた燃料デブリ特性把握
鷲谷 忠博
2017年7月3日

日本原子力研究開発機構 廃炉国際共同研究センター（CLADS）

日本原子力研究開発機構（JAEA）
国際廃炉研究開発機構（IRID）

仮訳

本資料には、経済産業省（METI）資源エネルギー庁からの委託事業としてJAEAを含めIRIDが受託した研究プログラムで得られた成果の一部を掲載している。

0序論
 JAEAは、福島第一原子力発電所（1F）の燃料デブリおよびMCCI生成物の特性把握に関する研究を進めてきた。
 1F特有の反応を考慮した模擬燃料デブリ及びTMI-2サンプルの基礎データを取得
 1Fデブリの機械的・化学的特性を推定
 1Fデブリの「推定特性リスト」を作成⇒ 1F廃炉の準備・計画に貢献

 近い将来に1F燃料デブリのサンプル採取を実施する予定であり、JAEAは分析の準備を進めている。
 サンプル分析の目的を考える
 1Fサンプル分析によりデブリ特性を確認する
 結果から1F炉心の損傷状態を確認する
 国際協力が有効である⇒ 1Fの燃料デブリサンプルは、燃料取り出し・保管・処理および処分により具体的に寄与し、過酷事故の研究および事故管理についての研究にも寄与する。
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1Fの廃炉スケジュール
1〜4号機の「使用済燃料」の取り出し

中長期ロードマップ
第１期

燃料デブリ取出開始 (2021)
現在
第2期 (10年以内)
第3期 (30～40年後)

・「使用済燃料」の取出し(1～4号機)・除染・調査等，準備
1〜3号機の「燃料デブリ」の取り出し

使用済燃料のキャスク

・「燃料デブリ」の取出し(1〜3号機)

・廃炉に関する適切な方法を検討，技術開発などの準備処理技術の開発及び、シナリオの検討

・解体・処分等

一時保管
処理及び処分

燃料デブリの処理/処分方法の決定（「福島第一原子力発電所」の現状と廃炉に向けた取り組み(廃炉・汚染水対策福島評議会 事務局) 」資料を編集）

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燃料デブリの特性把握の目的
廃炉工程
取出し

保管燃料デブリの特性（例）冠水取出し（例）湿式保管

工具・工法
選定

前処理工程の検討

キャニスタ

処分

（例）U/Pu回収・ガラス固化

熱的特性
熱伝導率、融点 等

物理的特性
密度、含水・乾燥特性 等

キャスク

処理

機械的特性
硬さ、破壊靭性 等

処理方法の検討

化学的特性
酸溶解性、耐酸化特性 等
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１Fの燃料デブリの特徴
１Fの燃料デブリ、1Fの状況に関する考察：• 海水の影響 (冷却水の代替) 〜燃料デブリ表面に塩の析出？
• 燃料棒の材料である B4C の影響〜 ホウ化物の化学形態及びデブリ中の分布• コンクリート相互作用(MCCI)の影響• 他の影響: プルトニウム, ガドリニウム（可燃性毒物）
海水注入
溶出、 FPの化学形態等（冷却水として一時的に注入）

模擬デブリにより特性を推定（固相、成分、混合率、機械及び熱特性)

燃料デブリの取出しに寄与(器具の設計、 臨界に関する安全管理、保管及び管理)
4実験室での模擬デブリの作製(1) 焼結(2) アーク溶解

yUO2 + (1-y)ZrO2 → (UyZr1-y)O2 • 全体を均熱溶融• 燃料ペレットと同様• 混合、粉砕、成型、焼結（Ar,~1730℃）• 添加物：Gd2O3, Fe2O3, CaO• 酸素分圧制御下で焼結• 金属成分必須（導通のため）• 模擬炉心デブリ、MCCIデブリ• ～5 g/試料片(3) 集光加熱• 熱源ランプ光を1点に集中• 温度勾配条件下でエロージョン• 任意の雰囲気ガス• MCCIの小規模再現、(U,Zr)O2の溶融等

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(U,Zr,Fe)O2の凝固組織の例（冷却速度の影響）
模擬デブリ

上部クラスト層

TMI-2デブリ

上部クラスト層（急冷）
熔融状態から急冷

20 µm

20 µm

立方晶の単結晶

1600℃で焼結
熔融プール
（焼鈍）

熔融プール

10 µm

1010µmµmUリッチな立方晶とZrリッチな正方晶6海水塩とB4Cが模擬デブリに及ぼす影響(1) (U0.4,Zr0.6)O2－高温での海水反応

アルミナるつぼU

MgO(+NaCl)
堆積層

Zr(Ca,Na)U-O

U

塩充填Mg
Zr

U-Zr-O（ペレット母相）
NaCa

元素プロファイル

40µm

模擬デブリペレットCa

海水塩と加熱した(U0.4Zr0.6)O2模擬デブリペレット断面のSEM像及びX線像（空気中、1002℃、12h）(1) B4Cとの高温反応(Fe,Cr,Ni)2Zr ZrB2 ZrC

1:ZrB2
3:Fe-Cr-Ni
2:(Fe,Cr,Ni)2B 4:Fe-Cr-Ni-(Zr,U)

B4C/SS/Zr/(U,Zr)O2の混合物

合金＋ホウ化物

B4C/SS/Zr混合物

B4C/SUS/Zr/(U,Zr)O2混合物アーク溶融(U,Zr)O2

制御棒

7溶融コリウムと金属材料の反応
東芝とカザフスタン国立原子力センター（NNC)との協力
徐冷条件

耐圧容器

試験後外観

電気加熱炉
試験部

粉状固化物取り外し後ステンレス版が溶融した跡

圧力容器

断面模式図
粉状固化物

塊状固化物

Fragmented material

溶け残った金
属板

塊状固化物

Ingot
0

Residue from the plates
SUS 304

Trap

SUS 316L
50

Contour of plate100

コンクリートトラップ
溶融デブリ

ステンレス鋼板

受皿との隙間で固化した金属

100mm

150mm

冷水条件
試験後外観
ステンレス鋼製
受皿

ステンレス板

粉状固化物取り外し後
塊状固化物

断面模式図
粉状固化物

受皿外面水冷SUS316L

100mm

取り外した
粉状固化物

固定リング
粉および塊状固化物の重量割合

塊状固化物mm

8mm

MCCIがペデスタルコンクリートに与える影響
MCCI生成物堆積のイメージ

Fe-Cr-Ni- Zr -U-(Si-Mo-B-C)溶融 表面固化
U-Zr-O溶融

SS/Zr/(U,Zr)O2の混合物

(1)
(2)

コンクリート

集光加熱

ケイ酸ガラス（3～4 wt% U含有）+(U, Zr, Ca) O2沈殿20μm

推定到達温度（K）
ケイ酸ガラス（U含有）
ケイ酸ガラス（U無し）＋SiO2

階層構造のイメージ

熱劣化コンクリート（脱水と脆化）
溶融反応後の断面（直径25 mmのコンクリート片）

健全コンクリート9工学規模実験によるMCCI生成物
JAEAとフランス原子力・代替エネルギー庁（CEA）の協力
TOLBIAC-ICBによる計算結果

MCCI生成物の断面イメージ
上部クラストキャビティ（空隙）コリウム酸化物相
アーク加熱炉

金属析出物（酸化物加熱用）

金属層
下部クラストコンクリート熱劣化層
健全コンクリート
Siリッチ酸化物相

MCCIサンプル

コンクリートリッチエ
リア

高周波加熱炉
Zrリッチ酸化物相（金属加熱用）金属粒

コリウムとコンクリートの混合物

コリウムリッチエリア1 mm

MCCI工学規模試験施設： VULCANO＠CEA

Uリッチ酸化物相

SEM／EDS分析

Feリッチ金属相

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LFCM／Che-NPPの化学変化
JAEAとウクライナ国立科学アカデミー（NASU）の原子力発電所安全問題研究所（ISP NPP）の協力
チェルノブイリの経験

 燃料デブリの化学変化

Na3H(CO3)2・2H2O
UO3, 2H2O
Na4(UO2)(CO3)3
Na2CO3, 2H2O
UO4,4H2O
UO2CO3• チェルノブイリの「LFCM（溶岩状燃料含有物質）」はまだ原子炉内に残っており、LFCMは水分や空気とゆっくりと反応する。1）• 溶存ウランを含有した二次化学種が表面に生成される。

 エアロゾル生成• LFCMの表面にエアロゾルが連続的に生成される。2）• 主な放射性核種は137Cs/241Am、241Am/154Eu、
137Cs/154Eu

チェルノブイリの「燃料デブリ」の表面に生成されたウラニル相

福島第一原子力発電所についての懸念• 1F条件で燃料デブリとMCCI生成物に類似の変化が起きる可能性がある。
• 残存燃料やMCCI生成物によって生じたエアロゾルの処理。
LFCMから生成されたエアロゾル
1）2013年1月28日～2月1日、オーストリアのウィーンで開催された原発事故後の廃炉と修復に関する専門家会合でB.ブラコフ氏が発表した「チェルノブイリのラバとホットパーティクルの物質研究」。

2）http://www.jsme.or.jp/pes/Research/A-TS08-08/index02.html

11デブリ分析および調査の目的
 廃炉への寄与
廃炉

 原子炉内の損傷状態（量、形状、組成等）を理解
 汚染（放射線、核種、化学形態等）を理解
 安全性（臨界、水素、腐食等）を理解
 燃料取り出し（臨界、ツール、方法等）を検討
 貯蔵・保管 処理・処分

分析と試験
燃料デブリとその他の炉心材料を使用

 シビアアクシデント（SA）やアクシデントマネジメント（AM）への寄与
 事故進展（格納容器内外現象、格納容器機能喪失、核分裂生成物の挙動、ソースターム等）を調査

SAおよびAM調査研究

 システムの信頼性を調査（冷却性、封じ込め、腐食・浸食等）
OECD／NEA／CNSIによる国際共同研究プロジェクト「燃料デブリの分析に関する予備調査（PreADES）」が開始される予定12

1F炉心状態と分析目的イメージ
領域A：上部構造材（目的）
表面汚染調査、線量評価、除染方法検討

領域B：シュラウド部

領域E：RPV下部ヘッド（目的）
残留量、残留形態、均質性および安全性の評価

領域F：制御棒（目的）
表面汚染調査、線量評価、除染方法検討（目的）
残留量、残留形態、均質性および安全性の評価

領域C：炉心部残留物（目的）領域G：ペデスタル床

残留量、残留形態、均質性および安全性の評価（目的）
残留量、残留形態、均質性および安全性の評価

領域D：制御棒案内管（CRGT）

領域H：D／W床（目的）
残留量、残留形態、均質性および安全性の評価（目的）
残留量、残留形態、均質性および安全性の評価

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燃料デブリの分析技術• 分析ワークフローによって効率的なデブリ分析が可能になると考えられる。
• このワークフローでは、未知の成分を伴うサンプルの値が非破壊法で大まかに分析され、全体的な分析がなされる。
デブリサンプル受け取り

デブリは、• 難溶性物質であり、• 事前分析処理方法としてアルカリ融解法が検討されている。

（輸送用キャスク）非破壊測定（X線、CT等）

基本的特性
（分別）
試験片準備（固体サンプル）

溶解（液体サンプル）

表面分析（SEM／WDX等）

核種分析（ガンマ分光測定）

機械的特性

熱分析（熱伝導率、熱（硬度等）

元素分析

膨張等）

（ICP-AES、TIMS等）

デブリ分析ワークフロー計画の全体デブリ溶解（アルカリ融解法による）核種分析（アルファ分光測定）（液体シンチレーション等）

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X線CT技術開発
X線CT検査装置は、構成機器の内部状態（バンドル・ダクト相互作用等）を検査し、健全性確認や燃料寿命推定に反映するために開発された非破壊検査装置であり、 燃料監視施設（FMF）の拡張施設に設置されている密度分析：
燃料クラッド管（赤）、燃料（黄）密度：密度：低低 ⇔
⇔ 高高

強度
強度

--：デブリ領域抽出

A：細孔
B：ジルカロイ C：燃料
A：空孔
B：ジルカロイ、C：燃料

A

B

C

燃料要素
密度

密度1㎜

SFから取り 構造物から取り出した出したFP
放射性核種

模擬デブリのX線CT画像

構造材

模擬デブリのX線
CT

燃料デブリエリアの密度ヒストグラム

ガンマトモグラフィーで撮影した断面 細孔等による気孔率の定量評価法の構築
 燃料デブリ成分同定法の構築
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おわりに
 燃料デブリの特性把握• 1F廃炉には、燃料デブリ特性の推定が不可欠
 模擬デブリ等を使用して基礎データを測定した。
 密度、機械的特性（硬度、弾性率、破壊靱性）、および熱物性（熱伝導率、比熱、融点）• 1F特有の条件を調査
 海水、制御棒材料としてのB4C、Puとコンクリートの相互作用を実験的に調査。
 さまざまな条件でデブリの化学変化を調査する必要がある。

 1F燃料デブリ分析の準備• 燃料デブリ分析は、1F廃炉およびSA研究等に寄与することになる サンプル分析は、損傷炉心の理解、廃炉の実施、事故進展の調査、安全性解析に役立つ。
• 燃料デブリ分析に関する国際的な議論が必要

 1F燃料デブリ分析は国際的に拡がる重大事故に関する知見や専門知識として活用可能。

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ご清聴ありがとうございました。

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