令和3年度開始 廃炉・汚染水対策事業費補助金に係る補助事業「燃料デブリの性状把握のための分析・推定技術の開発（燃料デブリの分析精度の向上、熱挙動の推定及び簡易分析のための技術開発）」
ー2022年度最終報告ー2023年10月
国立研究開発法人 日本原子力研究開発機構

報告内容

１．研究の背景・目的
２．目標
３．実施体制
４．実施項目とその関連、他研究との関連
５．実施スケジュール
６．実施内容（分析精度の向上のための技術開発）
6.1 模擬サンプル調製及び試験方法の検討
6.2 模擬燃料デブリの調製
6.3 模擬燃料デブリの分析
6.4 分析結果の評価
6.5 参考資料
７．実施内容（燃料デブリ熱挙動の推定技術の開発）
7.1 燃料デブリ模擬流動試験
7.2 空冷時燃料デブリ詳細熱挙動解析
7.3 実機熱挙動評価
7.4 参考資料
８．実施内容（簡易（その場）分析のための技術開発）
8.1 簡易（その場）分析手法の評価・検討
8.2 簡易（その場）分析技術の開発
8.3 参考資料
９．まとめ

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1. 研究の背景・目的
研究の背景＜公募要領より抜粋＞（1/2）
・ 福島第一原子力発電所の廃炉の各工程（燃料デブリ取り出し、収納・移送・保管、廃棄物管理等） に有用な情報を取得するためにも、燃料デブリの性状を分析・推定する技術の開発は重要である。しかし、化学組成や生成過程等において未解明の要素を多く有する燃料デブリの性状を分析・推定するには、多くの困難が予想されている。
・ 分析の阻害因子を低減させる手法、燃料デブリからの発熱と冷却のバランスの評価手法、燃料デブリ中の特定の項目を簡易的に検出可能な手法の技術開発が行われれば、それぞれ、燃料デブリ取り出し工程における不確実性の低減、安全評価の高度化、取り出し作業の迅速化につなげることができる。
・ 燃料デブリ中には、原子炉圧力容器内にステンレス鋼製の炉心シュラウド等の炉内構造物、中性子吸収材として用いられている炭化ホウ素、燃料被覆管として使用されているジルコニウム(Zr)の他、コンクリートに含まれていたケイ素、カルシウム等の多くの元素が含まれていると考えられる。このような多くの元素が燃料デブリ
中に固溶、析出、あるいは不純物として母相中に内包・分散等の多くの形態を取ることで、機械的性質や化学的安定性が変化する。化学分析により燃料デブリの化学組成が分かっても、どのような性状を示すかを推定するためには情報が不十分である。燃料デブリを構成している化学形やミクロ組織を判断し、性状を推定することは、燃料デブリの取り出し時の加工性や保管管理時の化学的安定性を評価するために重要である。また、燃料デブリのミクロ組織を分析することは、事故時の温度履歴、事故進展過程の推定、燃料デブリの分布状態の推定にもつながり、事故炉の廃止措置上、有効なものとなる。
⇒ 次ページへ続く2

1. 研究の背景・目的
研究の背景＜公募要領より抜粋＞（2/2）
・ 原子炉内における崩壊熱の発生は、燃料デブリ中に含まれる核分裂生成物（FP）によるものであり、今後、発熱量の低下に伴い、注水量低減、間欠注水、空冷といった多様な冷却を行うことが可能となる。実際に注水量の低下に伴う不測の事態を避けるためにも、事前に、燃料デブリ及びFPの分布状態、燃料デブリ
取り出し作業の進捗、汚染水の蓄積・処理状況、原子炉格納容器（以下「PCV」という）内の閉じ込め機能等に応じた最適な冷却方法を検討、評価することが重要である。
・ 燃料デブリ取り出し時に、臨界防止のため形状管理対策を採用している収納容器にそれらを収納するためには、切断し、燃料デブリ中のウランをホットラボ施設へ輸送、分析しなければならない。ここで、事前にウランが含まれていない、あるいはウラン濃度が極めて低いことが簡易的に分かれば、収納容器のサイズを大きくすることが可能となり、切断回数を低減できる。既存の構造物に付着・侵入した燃料成分の有無を迅速に確認または評価可能な簡易分析技術を開発することは、ホットラボ施設での分析につながる各工程の短縮が可能な上、廃炉工程の短縮化・省力化に対して有効なものとなる。

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1. 研究の背景・目的
研究の目的＜公募要領より抜粋＞(1) 分析精度向上のための技術開発
化学形、ミクロ組織の分析においては、光学顕微鏡による金属組織観察、X 線回折、走査型電子顕微鏡観察時の元素マッピング、透過型電子顕微鏡観察による構造解析等の複数の観察・分析を行い、それらの結果から総合的に判断することが重要である。
複数のミクロ組織を含む模擬燃料デブリを作製し、その模擬燃料デブリを活用して複数の分析機関で分析を行う。その後、分析を実施した分析機関が集まり、分析結果等を共有する。当該活動を通じて、各分
析機関における分析・評価の結果の相違点・その原因等を明らかにし、より精度の高いミクロ組織の同定とそれらの特性を推定する手法を開発する。
(2) 燃料デブリ熱挙動の推定技術の開発
福島第一原子力発電所のPCV内の燃料デブリの熱挙動をより精緻に推定する技術の開発を行う。このため､まずは､格納容器内の状況把握が最も進んでおり､推定結果の検証が実施しやすい福島第一原子力発電所2号機を対象に､PCV内の状態を摸擬した熱挙動を数値シミュレーションにより推定する手法を開発する｡(3) 簡易（その場）分析のための技術開発
収納容器に形状管理を施すことは、臨界防止対策の1つであるため、ウランあるいは核燃料が含まれることを簡易的、あるいは作業現場（その場）で迅速に検出することが可能な技術が必要である。新規の分
析手法の開発には、長期の時間と多大なリソースを必要とすることから、ある程度の基礎・基盤技術が確立している分析技術を対象に福島第一原子力発電所への現場適用を目指して技術開発を行う。

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2. 目標(1) 分析精度の向上のための技術開発

事業の狙い：
性状が不明、分析が容易ではない燃料デブリの受入れに際し、我が国の総力をあげてその特徴を評価できる技術・体制を構築する。燃料デブリ分析を担う代表的な我が国の（ホットラボを有する）分析機関*1と連携する。
*1：NDC、JAEA大洗、NFD、JAEA原科研
精度の高いミクロ組織の同定とそれらの特性を推定する手法を開発とは：・ 燃料デブリ分析項目として重要な4つの基本量（分析試料の形態、核種・元素量、相状態・分布、密度等）に対する分
析技術*2が定義され、関係者間の共通認識となること。 *2：分析手法、手順、誤差、課題・ 各ホットラボの分析技術を適切に組み合わせることにより、燃料デブリ分析評価者のニーズに対応できる状態とすること。
2022年度事業： 「核種・元素量」分析技術の共通認識化• ほぼ単相均質なU-Zr系焼成体の微粉末試料を調製・使用した。
• アルカリ融解技術や王水・フッ酸溶解法により、難溶性成分を含む燃料
デブリの溶解が可能であることを確認できた。
• 均質な模擬燃料デブリ試料について、不溶解残渣が生じる場合を含む
分析精度を明らかにした。
• 各機関の分析操作の詳細比較により、分析機関の手法、不確かさ要因の定義及び評価方法に関して大きな差がないことを確認した。

参画機関の間で、燃料デブリ分析における課題認識の共有化を図ることができた。
組成既知の均質な模擬燃料デブリ試料について、4つの分析基本量のうち「核種・元素量」に対する分析技術の共通認識化を図り、「確からしさ」という物差しを各機関で同じ定義にすることとした。

「核種・元素量」で共通認識化した各機関の分析技術・不確かさの考え方をベース
マクロ的に同一組成であっても、ミクロ的には様々な相が分布するため、2020年度開始
本事業の目標： 4つの基本量を対象とした分析技術の共通認識化
事業で共通認識化した分析精度（確から• U-Zr系の共晶固化体、溶融凝固試料を使用する。
しさ）を適用して、未知試料のミクロ組織の⇒ 試料溶融条件の変化、相分布の非均質化、気孔分布の複雑化
同定とそれらの特性を推定する分析技術の共通認識化を図る。

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2. 目標(2) 燃料デブリ熱挙動の推定技術の開発（1/2）
事業の狙い

福島第一原子力発電所2号機を対象に、燃料デブリの熱挙動をより精緻に推定するため、PCV内の状態を摸擬した発熱挙動と冷却状態を計算評価する手法を開発する。開発にあたっては、今後の内部調査において得られる詳細な燃料デブリ分布などの評価の更新に合わせ、これを反映できる構成とする。

発熱状態と冷却状態を計算評価するためのポイント

燃料デブリの発熱量及び分布については、各々JAEA-Data/Code 2012-018「福島第一原子力発電所の燃料組成評価」中のインベントリの崩壊熱、「2号機のデブリ分布・RPV・PCV状態の推定図」に整合させるなど、最新の知見を反映する。しかし、燃料デブリの分布、気孔率などの性状、構造物の破損の程度など、現状の評価には大きな不確かさがあり、今後も更新されることが想定される。これらの情報の更新に合わせ、その影響を反映できる技術を開発するためのポイントは、(1) 燃料デブリの位置・分布の違いによる発熱の変化の影響を受ける自然対流
による放熱、(2) 気孔率などの違いによる熱物性の影響、(3) 流れや放熱に与える構造物の影響を反映できることである。
計算評価においては、様々な条件設定を行う必要がある。これら設定すべき条件の多くに対して確定した情報は得られていないため、計算結果と実機のプラントデータとの比較よりこれを設定する必要がある。従って、(4) 計算時
間は十分に短い必要がある。

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2. 目標(2) 燃料デブリ熱挙動の推定技術の開発（2/2）
計算評価するためのポイントへの対応

発熱する燃料デブリの位置、分布などの違いを反映して自然対流の影響を計算評価するためには、自然対流を
現象論的に評価できる手法である数値流体力学(CFD)に基づく手法を採用する。CFDに基づく手法を採用することで、構造物の違いの影響についても反映した計算が可能となる。気孔率などの違いによる熱物性の影響について
は、実験などによりデータを取得するとともに、CFDに基づく手法に対して反映できる機能を導入する。
CFDは一般に多くの計算時間を必要とする手法である。計算結果と実機のプラントデータとの比較を繰り返し行う
ため、統計平均モデルを用いることで計算時間を節約できる手法を採用することで対応する。

精緻な推定を実現するための対応目標とする精緻な熱挙動の推定を実現するためには、可能な範囲で精緻な手法・モデルを用いるとともに、手法・技術の妥当性について示す必要がある。様々な状況が複合した実機条件との比較のみではこれを示すことはできないため、個々の状況・現象に対する妥当性を示した上で、実機条件との比較を行う。自然対流に対する適用性を示すため、燃料デブリ模擬流動試験によりデータを取得する。合わせて、気孔率などの違いによる熱物性の影響についてのデータの取得も行う。構造物の影響については、より詳細なCFDに基づく手法によるデータと比較すること
で、妥当性を確認する。これらの影響を評価できることを確認した手法の妥当性を最終的に確認するため、継続して記録されている2号機の温度データ、注水データと照合し、過去の温度履歴を再現する。過去の温度履歴が再現できた上で、注水量をゼロとして空冷状態の温度分布、空冷での燃料デブリの温度等を検討する。

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2. 目標(3) 簡易（その場）分析のための技術開発（1/2）
事業の狙い（進め方）〇有識者あるいは第三者機関の意見を参考に、・簡易(その場)分析に有効な分析・測定手法を調査し、その長所及び短所を整理する。
・調査した簡易(その場)のための分析・測定手法に対し、実現性の高いと判断できる手法を選定し、現場適用に向けて効果的な試験方法、開発項目、評価項目等を検討する。
〇選定された技術について、具体的な技術開発を実施する。

技術開発のポイント〇簡易（その場）分析技術としては、XRFとLIBSが代表的であり技術開発対象とする。
〇現時点で最も現実的であると考えられる、光ファイバーを利用したレーザー遠隔その場分析手法（光ファイバー利用レーザー誘起ブレークダウン分析法：光ファイバーLIBS）と超小型レーザー（マイクロチップレーザー）を活用したマイクロチップレーザーLIBSを中核とした技術開発を実施する。

【解決すべき課題】

・核燃料物質を含む多様な試料での実績が少ない。
・使用済み燃料などによる実績がない。
・開発技術であり、信頼性に欠ける。
・機器が自作開発品で、信頼性に欠け、供給できない。

【課題に対する対応・目標】

・過酷環境場での試験により耐放射性を実証。
・ウラン含有試料、使用済み燃料試料での実績を重ねる。
・実機供給スキームの一部を試行することで必要な要素技術開発を実施し、試作機を提示。

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2. 目標(3) 簡易（その場）分析のための技術開発（2/2）

事業終了時の目標指針
1)遠隔かつ過酷環境でも分析特性が得られること。
・模擬試料に対し、線量率＞kGy/h（10kGy/h） 累積線量＞MGyにおいても、累積線量・線量率に依存しない分析特性を実証。
・50m以上（100m級）の超遠隔分析を実現。
2)ウランの有無の判定並びに組成比が求められること。
・検量線等からウラン含有比（組成比）を定性評価。
・ウランの検出下限として含有量（組成比）１％を明示。
・使用済み燃料等での分析実績。
3)機器供給を試行し、実機を念頭とした機器が提供できること。
・機器開発から提供までを試行し、実機試作機を提示。

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3．実施体制
国立研究開発法人日本原子力研究開発機構〇研究開発実施(1) 分析精度の向上のための技術開発① 燃料デブリの分析精度向上に係る模擬サンプル調製及び試験方法の検討② 模擬燃料デブリの調製③ 模擬燃料デブリの分析④ 分析結果の評価(2) 燃料デブリ熱挙動の推定技術の開発① 燃料デブリ模擬流動試験②空冷時燃料デブリ詳細熱挙動解析③空冷時熱挙動評価(3) 簡易（その場）分析のための技術開発① 簡易（その場）分析手法の評価・検討② 簡易（その場）分析技術の開発

委託先A：国立大学法人東北大学〇 研究開発実施(1) 分析精度の向上のための技術開発① 燃料デブリの分析精度向上に係る模擬サンプル調製
及び試験方法の検討② 模擬燃料デブリの調製④ 分析結果の評価

請負先A：MHI原子力研究開発株式会社〇 研究開発実施(1) 分析精度の向上のための技術開発① 燃料デブリの分析精度向上に係る模擬サンプル調製
及び試験方法の検討③ 模擬燃料デブリの分析④ 分析結果の評価

請負先B：日本核燃料開発株式会社〇 研究開発実施(1) 分析精度の向上のための技術開発① 燃料デブリの分析精度向上に係る模擬サンプル調製
及び試験方法の検討② 模擬燃料デブリの調製③ 模擬燃料デブリの分析④ 分析結果の評価

東京電力ホールディングス株式会社〇プロジェクト管理● プロジェクト管理● 状況報告請負先C：株式会社大和システムエンジニア〇 研究開発実施(2) 燃料デブリ熱挙動の推定技術の開発② 空冷時燃料デブリ詳細熱挙動解析③ 空冷時熱挙動評価

請負先D：株式会社エヌデーデー〇 研究開発実施(2) 燃料デブリ熱挙動の推定技術の開発② 空冷時燃料デブリ詳細熱挙動解析

請負先E：合同会社アプテックス

委託先D：日本核燃料開発株式会社〇 研究開発実施(3) 簡易（その場）分析のための技術開発② 簡易（その場）分析技術の開発
b) 核燃料物質による性能評価

請負先H：株式会社アトックス
委託先E：アイラボ株式会社〇 研究開発実施(2) 燃料デブリ熱挙動の推定技術の開発① 燃料デブリ模擬流動試験〇 研究開発実施(3) 簡易（その場）分析のための技術開発② 簡易（その場）分析技術の開発
c) 基礎基盤技術を基にした実機開発

委託先B：国立大学法人静岡大学

委託先F：大学共同利用機関法人〇 研究開発実施(2) 燃料デブリ熱挙動の推定技術の開発② 空冷時燃料デブリ詳細熱挙動解析

自然科学研究機構分子科学研究所〇 研究開発実施(3) 簡易（その場）分析のための技術開発
a) 分析手法の確立

委託先C：公立大学法人山口東京理科大学〇 研究開発実施(2) 燃料デブリ熱挙動の推定技術の開発③ 空冷時熱挙動評価

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4．実施項目とその関連、他研究との関連

4.1 実施項目とその関連：実施項目(1) 分析精度の向上のための技術開発① 燃料デブリの分析精度向上に係る模擬サンプル調製及び試験方法の検討② 模擬燃料デブリの調製③ 模擬燃料デブリの分析④ 分析結果の評価(2) 燃料デブリ熱挙動の推定技術の開発① 燃料デブリ模擬流動試験② 空冷時燃料デブリ詳細熱挙動解析③ 実機熱挙動評価(3) 簡易（その場）分析のための技術開発① 簡易（その場）分析手法の評価 ・ 検討
② 簡易（その場）分析技術の開発
a) 分析手法の確立
b) 核燃料物質による性能評価c) 基礎基盤技術を基にした実機開発

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4．実施項目とその関連、他研究との関連

4.1 実施項目とその関連：(1) 分析精度向上のための技術開発

各分析機関の実績、模擬燃料デブリの相状態を想定しつつ、暫定的に設定。試料の実際の状態を確認したうえで切断位置や観察位置の選定等の詳細条件を検討し、分析フローに適宜反映・改訂していく。

① 模擬サンプル調製② 模擬燃料デブリ
東北大学
JAEA原科研・共晶反応による模擬燃料デブリ試料・高温溶融反応による模擬燃料デブリ試料
及び試験方法の検討の調製・分析対象元素・試料調製方法③ 模擬燃料デブリの分析
JAEA大洗・分析方法
試料支給
・固体分析（内部状況観察）、化学分析

・固体分析

・化学分析

NDC

JAEA大洗NFD

JAEA原科研

XRD
TEM-EDS
SEM-EDS

X-CT
SEM-WDS
TEM-EDSSIMS

XRD
SEM-EDS
TEM-EDS
ﾅﾉﾗﾏﾝ、密度XRD
SEM-WDS
密度、硬さ

硝酸溶解

硝酸溶解

混酸溶解

アルカリ融解
・硝酸溶解

分析結果

分析結果

※微量フッ酸添加※混酸添加を検討

分析結果

分析結果

④ 分析結果の評価（相互比較・検討）・ミクロ組織の同定
・模擬燃料デブリの特性・分析における課題の抽出 等

分析データ

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4．実施項目とその関連、他研究との関連

4.1 実施項目とその関連：(2) 燃料デブリ熱挙動の推定技術の開発 (1/2)• 課題に対応するため３つのサブタスクを実施– 燃料デブリ模擬流動試験• 空隙を有する構造物を含む体系での熱流動試験（流動場計測、温度計測）による適用性確認のためのデータ取得– 空冷時燃料デブリ詳細熱挙動解析• 大規模詳細解析に対応したJUPITERコードを利用• 空隙を有する発熱体(多孔質体)に対して使用するモデルの適用性確認・構築• 複雑構造物内の自然対流への適合性確認のためのデータ取得– 実機熱挙動評価• ACE-3Dコードをベースに開発• 空隙を有する発熱体への対応（コード開発）• 2号機温度履歴との比較の実施• 空冷時を含む実機熱挙動の評価を実施

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4．実施項目とその関連、他研究との関連

4.1 実施項目とその関連：(2) 燃料デブリ熱挙動の推定技術の開発 (2/2)
熱流動試験
1 燃料デブリ模擬流動試験• 流動場計測及び温度計測による評価手法
及びモデルの適用性確認のためのデータ取得
II

ACE-3DIIIJUPITER

2 空冷時燃料デブリ詳細熱挙動解析• 多孔質体モデル解析• 空隙を有する発熱体に対して使用IIIするモデルの適用性確認・構築• 実機形状を詳細に模擬した解析
IV• 実機熱挙動評価に対する適用性確認データの取得

3 実機熱挙動評価••••

評価手法の高速化
適用性確認したモデルの導入
実機形状を詳細に模擬した解析による自然対流に対する検証
2号機温度履歴の再現

燃料デブリ熱挙動の推定
 2号機温度履歴の再現した解析条件での空冷時熱挙動評価 間欠注水時の熱挙動、再注水した場合の安定冷却に要する時間等を評価

I 実機サイズ(高さ) を模擬した検証データ
II 流動条件をコントロールしたデータ(モデルの評価に実施)
III 多孔質体の影響を詳細に考慮した解析により評価した流動・伝熱モデル
IV 実機形状・条件を模擬した検証データ

14４．実施項目とその関連、他研究との関連

4.1 実施項目とその関連： (3) 簡易（その場）分析のための技術開発（1/3）
現時点で最も現実的であると考えられる、光ファイバーを利用したレーザー遠隔その場分析手法（光ファイバー利用
レーザー誘起ブレークダウン分析法：光ファイバーLIBS）と超小型レーザー（マイクロチップレーザー）を活用したマ
イクロチップレーザーLIBSを中核とした技術開発を実施

超小型レーザーを光ファイバーの先端に装着
・超長尺（100m）化の実現
・レーザー光の収束性改善

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４．実施項目とその関連、他研究との関連

4.1 実施項目とその関連： (3) 簡易（その場）分析のための技術開発（2/3）a）分析手法の確立（原子力機構）
・可搬型ファイバーLIBS（<50m）の性能確認
・マイクロチップレーザー利用LIBSの高出力化とデータ取得①超長尺分光の実現②表面活性接合DFCチップによる高出力マイクロチップレーザーの開発（分子研）
・システム供給に必要な基盤技術を提供し、試作機の提示に協力
b) 核燃料物質による性能評価（NFD）
・U含有標準試料、複雑系試料、照射済み燃料での試料提供・試験環境提供
・原子力機構で開発した各種可搬型LIBSでの性能試験実施
・携帯型XRFによる分析特性（放射線影響を含む）取得（LIBS試験と並行して実施）
・アブレーション粒子の簡易的な粒径評価c） 基礎基盤技術を基にした実機開発（アイラボ）
・機構で開発した可搬型LIBSシステム（光ファイバーLIBS原型機）の供給スキームの試行
・試作機の提示16

４．実施項目とその関連、他研究との関連

4.1 実施項目とその関連： (3) 簡易（その場）分析のための技術開発（3/3）
事業終了時の目標指針
1)遠隔かつ過酷環境でも分析特性が得られること。
・模擬試料に対し、線量率＞kGy/h（10kGy/h） 累積線量＞MGyを実証。
・50m以上（100m級）の超遠隔分析を実現。
2)ウランの有無の判定並びに定性的な組成比が求められること。
・検量線等からウラン含有比（組成比）を定性評価。
・ウランの検出下限として推定されている組成比１％の確認。
・使用済み燃料等での分析実績。
3)機器供給を試行し、実機を念頭とした機器が提供できること。
・機器開発から提供までを試行し、実機試作機を提示。

(a) 分析手法の確立（原子力機構）(b) 核燃料物質による性能評価（NFD）

・課題総括
・光ファイバーLIBS最適化
・マイクロチップレーザーLIBS最適化
・XRF、LIBS過酷環境試験（耐放射線性）

・ホット施設の提供
・ウラン含有標準試料
・ウラン含有複雑系試料
・使用済み燃料利用模擬燃料デブリ

表 面 活 性 接 合 DFC チ ッ プ による高出マイクロチップ
レーザーの開発（分子研）(c) 基礎基盤技術を基にした実機開発（アイラボ）
・機器供給を念頭とした要素技術開発
・実機供給時の技術課題抽出
・実機開発の試行(機器提供）

炉内その場スクリーニング分析への適用を前提とした分析実績の集積
実機開発の試行による分析装置の提供と供給システムの確立

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4．実施項目とその関連、他研究との関連

4.2 他研究との関連

固体廃棄物の処理・処分に関する研究開発PJ
・燃料デブリの組成や特性に関する情報（燃料デブリ分析値含む）

・燃料デブリ取り出しシステムに関するエンジニアリング情報及び関連技術開発情報

燃料デブリ・炉内構造物の取り出し規模の更なる拡大に向けた技術の開発PJ

燃料デブリ収納・移送・保管技術の開発PJ
・燃料デブリの組成や特性に関する情報（燃料デブリ分析値含む）

燃料デブリの性状把握のための分析・推定技術の開発PJ・性状把握のための分析・推定技術成果全般（燃料デブリの組成や特性に関する情報・燃料デブリ分析値含む）

・分析精度向上に関する情報（模擬燃料デブリ分析値及び精度）・推奨される暫定的な分析フロー・推定される燃料デブリの性状
燃料デブリの分析精度の向上、熱挙動の推定及び簡易分析のための技術開発PJ・分析精度向上に関する情報（模擬燃料デブリ分析値及び精度）・推奨される暫定的な分析フロー

燃料デブリの段階的に規模を拡大した取り出し技術の
開発PJ：INPUT情報

・燃料デブリの試験的取り出し装置、最初に取り出される燃料デブに関する情報・「分析精度向上のための技術開発」の計
画の精査結果東京電力ホール
ディングス株式会社
プロジェクト管理・分析精度向上に必要な条件
・燃料デブリ取り出しシステムに関するエンジニアリング情報及び関連技術開発情報
・現状の炉内状況の推定
・冷却水停止試験の結果
・「分析精度向上のための技術開発」計画
・熱挙動推定技術

経済産業省及び原子力損害賠
償・廃炉等支援機構：OUTPUT情報

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5．実施スケジュール (1) 分析精度の向上のための技術開発
項目事務連絡会等

担当機関

METI、NDF、MRI、
東電HD、JAEA

2021年度

2022年度△4/14第3回PS会議△9/3第1回PS会議△11/25第2回PS会議(1) 分析精度の向上のための技術開発①模擬燃料デブリ調製及び試験方法の検討の向上に関わる全機関

△7/9
△8/24
△7/27
△9/15

試料払出し（JAEA大洗へ） ▽(a) 共晶反応利用

東北大(b) アーク溶解法

JAEA原科研▽試料返却（JAEA大洗より）

試料調製

相/組織確認

試料払出し（JAEA大洗へ） ▽原料分析・試料固体分析

評価▽試料返却（JAEA大洗より）

試料調製

評価

相/組織確認③模擬燃料デブリの分析（固体分析、溶解・化学分析）▽試料受入れ（JAEA大洗より）

NDC

試験準備

分析

試料受入れ(東北大/原科研より)▽(b) JAEA大洗△10/28第4回PS会議△10/31第5回PS会議
3/27第6回PS会議△(A) 燃料デブリの分析精度②模擬燃料デブリの調製(a) 請負A社

備考

4月 5月 6月 7月 8月 9月 10月11月12月 1月 2月 3月 4月 5月 6月 7月 8月 9月 10月11月12月 1月 2月 3月

JAEA大洗資材調達・試験準備

分析▽試料払出し（他３機関へ）
X線CT
分析

資材調達・試験準備

分析

分析▽試料受入れ（JAEA大洗より）(c) 請負B社(d) JAEA原科研

NFD

JAEA原科研試験準備
U非含有試料調製

分析

分析
U非含有試料分析

U非含有試料分析▽試料受入れ（JAEA大洗より）資材調達・試験準備・切断/破砕予備試験

分析

評価④分析結果の評価(A) 燃料デブリの分析精度の向上に関わる全機関

分析結果評価

分析結果評価△10/22 △12/14△3/2 △4/7△6/2△8/5△10/17△12/8△2/2△11/10△1/14△3/24 △5/10
△7/1
△9/14
△11/17△1/12 △2/14△11/19△2/3

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5．実施スケジュール (2) 燃料デブリ熱挙動の推定技術の開発
項目

担当機関

(2) 燃料デブリ熱挙動の推定技術の開発①

燃料デブリ模擬流動試験(a)燃料デブリ模擬流動試験(i) 試験部製作

JAEA原科研(ii) ポーラス体製作（ii）多孔質体製作

JAEA原科研(iii) 試験

JAEA原科研(b) 燃料デブリ詳細流動試験(i) 試験部製作(ii) 試験
空冷時燃料デブリ詳細熱挙動解析(a) 燃料デブリ詳細熱流動解析(i) 解析条件検討

JAEA原科研2021年度
2022年度4月 5月 6月 7月 8月 9月 10月11月12月 1月 2月 3月 4月 5月 6月 7月 8月 9月 10月11月12月 1月 2月 3月

設計

製作・試運転

製作

製作
データ取得

設計

備考

試験・データ取得

製作・試運転JAEA原科研試験・データ取得②(ii) 解析実施（請負契約（C社））(iii) 多孔質体熱流動モデル評価解析(静岡大学)

JAEA原科研

条件検討

条件検討

大和システムエンジニア

詳細解析の実施静岡大学(b) 実機空冷時詳細熱挙動解析(i) 解析条件検討（JAEA原科研）

JAEA原科研(ii) 解析実施（請負契約（D社））

エヌデーデー

空冷時熱挙動評価(a) 評価手法の高速化及びモデルの改良(i) 高速化手法検討（JAEA原科研）

JAEA原科研(ii) 高速化実施（請負契約（E社））

大和システムエンジニア

詳細解析の実施

ベンチマーク解析
条件検討

ベンチマーク解析
条件検討

詳細解析の実施(パラメータ評価)

詳細解析の実施(窒素封入系の影響)③(iii) 多孔質体モデルの調査(山口東京理科大学)(b) 間欠注水状態への対応(i) モデル検討（JAEA原科研）(ii)モデルの組込実施（請負契約（F社））(c) 実機熱挙動評価(i) 解析条件検討（JAEA原科研）(ii) 解析実施（請負契約（G社））

手法検討

高速化

山口東京理科大学
JAEA原科研

流動モデルについての調査・検討
モデルの検討大和システムエンジニア

JAEA原科研
大和システムエンジニア

熱挙動モデルについての調査・検討

モデルの組込・試解析
条件検討

条件検討

実機熱挙動評価(温度履歴・空冷時

実機熱挙動評価(空冷時・再注水)

20

5．実施スケジュール (3) 簡易分析のための技術開発
項目

担当機関

(3) 簡易分析のための技術開発① 簡易（その場）分析手法の評価・検討② 簡易その場分析技術の開発(a) 分析手法の確立(i) 近赤外領域用LIBSシステムの構築とデータ取得

全機関

2022年度
2021年度4月 5月 6月 7月 8月 9月 10月11月12月 1月 2月 3月 4月 5月 6月 7月 8月 9月 10月11月12月 1月 2月 3月
準備、評価・検討△12/7 東電HDへLIBS-XRF現状説明

8/1 東電HDへLIBS-XRF現状説明△

JAEA富岡／東海(ii) マイクロチップレーザーLIBSの高出力化とデータ取得

近赤外領域LIBSシステム構築

組み上げ・動作確認

高パルス出力システム構築

組み上げ・動作確認

総合評価㋐マイクロチップレーザー利用LIBSプローブによる超長尺分光の実現

高出力化分光JAEA富岡／東海㋑表面活性接合DFCチップによる高出力マイクロチップレーザーの開発

委託契約手続分子科学研究所

超長尺化

設計・製作

試験評価

委託事業開始（10/24)△(iii) 主要構成要素およびシステムの過酷環境試験

耐放射線性試験準備(iv) 核燃料物質、使用済み燃料を用いた分析性能の総合評価(b) 核燃料物質による性能評価(i) 標準試料の作製

備考

試験

従来型性能確認

NFD

試料準備(ii) 標準試料での試験

試験

試験

データ取得・分析性能試験

総合評価

試料製作・評価

準備・調整

従来型性能確認

各種LIBS装置での性能評価試験

性能評価△3/25-30 NFDでの性能確認試験(iii) 複雑系試料での試験

準備・調整

従来型性能確認(iv) 使用済み燃料試料による試験

セル準備・調整(v) 未照射濃縮度ウラン試料による試験

試料作製

各種LIBS装置での試験

評価
評価・検討

従来型性能確認△3/25-30 NFDでの性能確認試験(vi) 廃棄物処理対応(c) 基礎基盤技術を基にした実機開発(i) 機器製作行程管理

各種LIBS装置での性能評価試験

処理作業

処理作業
△3/24 進捗他打ち合わせ

アイラボ株式会社

要求項目整理・工程設定(ii) 基本設計

11/1 進捗他打ち合わせ△

仕様明確化・システム概要例示 システム詳細例示(iii) 要素機器準備

要素機器概要検討、選定(iv) 要素機器・部品の管理

納品管理・機器単体評価(v) 組み立て・動作確認

主要なマイルストン

要素機器詳細検討、発注

システム試験・評価
交付決定(6/25)▽△9/3第1回PS会議
12/2中間報告会▽

2/28 JAEAによる試作等機確認△

10/28第4回PS会議▽
3/27第6回PS会議▽▽10/31第5回PS会議△4/14第3回PS会議
4/21中間報告会▽
11/10中間報告会▽
4/4 最終報告会▽△11/25第2回PS会議

21

6. 実施内容（分析精度の向上のための技術開発）

6.1 模擬サンプル調製及び試験方法の検討
6.2 模擬燃料デブリの調製
6.3 模擬燃料デブリの分析
6.4 分析結果の評価
6.5 参考資料22

6. 実施内容（分析精度の向上のための技術開発）

事業の狙いとこれまでの事業との関連（再掲）

事業の狙い：
性状が不明、分析が容易ではない燃料デブリの受入れに際し、我が国の総力をあげてその特徴を評価できる技術・体制を構築する。燃料デブリ分析を担う代表的な我が国の（ホットラボを有する）分析機関*1と連携する。
*1：NDC、JAEA大洗、NFD、JAEA原科研
精度の高いミクロ組織の同定とそれらの特性を推定する手法を開発とは：・ 燃料デブリ分析項目として重要な4つの基本量（分析試料の形態、核種・元素量、相状態・分布、密度等）に対する分
析技術*2が定義され、関係者間の共通認識となること。 *2：分析手法、手順、誤差、課題・ 各ホットラボの分析技術を適切に組み合わせることにより、燃料デブリ分析評価者のニーズに対応できる状態とすること。
2022年度事業： 「核種・元素量」分析技術の共通認識化• ほぼ単相均質なU-Zr系焼成体の微粉末試料を調製・使用した。
• アルカリ融解技術や王水・フッ酸溶解法により、難溶性成分を含む燃料
デブリの溶解が可能であることを確認できた。
• 均質な模擬燃料デブリ試料について、不溶解残渣が生じる場合を含む
分析精度を明らかにした。
• 各機関の分析操作の詳細比較により、分析機関の手法、不確かさ要因の定義及び評価方法に関して大きな差がないことを確認した。

参画機関の間で、燃料デブリ分析における課題認識の共有化を図ることができた。
組成既知の均質な模擬燃料デブリ試料について、4つの分析基本量のうち「核種・元素量」に対する分析技術の共通認識化を図り、「確からしさ」という物差しを各機関で同じ定義にすることとした。

「核種・元素量」で共通認識化した各機関の分析技術・不確かさの考え方をベース
マクロ的に同一組成であっても、ミクロ的には様々な相が分布するため、2020年度開始
本事業： 4つの基本量を対象とした分析技術の共通認識化
事業で共通認識化した分析精度（確から• U-Zr系の共晶固化体、溶融凝固試料を使用する。
しさ）を適用して、未知試料のミクロ組織の⇒ 試料溶融条件の変化、相分布の非均質化、気孔分布の複雑化
同定とそれらの特性を推定する分析技術の共通認識化を図る。

23

6.1 模擬サンプル調製及び試験方法の検討
非均質で塊状の試料を、構成相や成分の情報が限定的または未知の状態で受け入れる状況
・ 非均質で塊状の模擬燃料デブリを対象に、個々の分析手法による分析・測定データの取得、不確かさ・信頼性の評価による個々の分析・測定データの評価、および個々のデータに立脚した各基本量の評価を行う。
・ 試料の切断・粉砕等により各手法に適した寸法への分割・小片化を行うことが一般的である。このため、得られる分析データは分析・測定対象を絞った後の領域に関するものである。
「分析対象領域」
分析値の対象となっている領域（EDSの面分析であればその測定視野、化学分析であれば溶解に供した部分）。
「個別情報」
個々の分析対象領域について取得された分析・測定データに基づく情報
・ 4つの基本量は、試料の取り回しの段階で分析対象領域を適切に選定し、得られた複数種類の個別情報を組み合わせることで評価され、その評価結果が試料全体を適切に代表するものとなる。
本事業では、次の4つのステップのもと、各基本量に係る分析技術の共通認識化に向けた検討を実施する。
(i) 試料の外観・寸法等を踏まえた暫定的な分析フローの構築(ii) 個別情報、およびその不確かさ・誤差に係る情報の取得(iii) 複数種類の個別情報を用いた基本量の評価(iv) 基本量評価に係る各種分析・測定技術の特徴および課題の整理

24

6.1 模擬サンプル調製及び試験方法の検討
分析対象領域の各レベルで得られる分析データとミクロ組織の同定、「相状態」評価との関連

25

6.2 模擬燃料デブリの調製（東北大、JAEA原科研）
試料の具備要件
4つの基本量すべてが分析技術の共通認識化の対象であるが、中でも試料の非均質な特徴を捉える上で最も重要と考えられる「相状態」の分析技術の共通認識化を事業の中核に置く。
(i) 模擬性、製作性、 (ii) 「相状態」の評価上の観点、 (iii) 遠隔操作性
試料の調製方法及び対象元素
模擬燃料デブリの種類として、事故進展時に想定される生成プロセスが極端に異なる2種類のケースを設定。
圧力容器内で比較的低温での生成が想定される、燃料成分を中心とした (U, Zr, Gd, Fe)O2焼結体・試料【A】、炉心構造材成分を中心としたSUS–B4C–Zr溶融固溶体・試料【B】の模擬燃料デブリ。
⇒ 共晶反応による模擬燃料デブリ試料
格納容器床面での高温溶融・凝固を経たMCCI系（SUS–B4C–Zr–(U、Zr、RE)O2–Concrete系）・
試料【C】の模擬燃料デブリ（RE：希土類元素）。
⇒ 高温溶融反応による模擬燃料デブリ試料

主要元素の想定● U、 Zr：燃料デブリの主成分として着目。（2020年度開始事業と同様）●B：臨界評価に影響する制御棒成分（B）として着目。（2020年度開始事業と同様）● Fe、 Cr、 Ni：事故進展やSUSの主要成分であるとの観点から重要元素として着目。（2020年度開始事業と同様）● Si、 Ca、 Al：MCCI生成物で想定されるコンクリートの構成元素として着目。
Ca、 Alについては、コンクリートの構成元素のうち相状態に影響する可能性のある元素。
● Gd：臨界評価に影響する中性子毒の成分として着目。（2020年度開始事業と同様）● Nd：臨界評価に影響するパラメータのひとつである燃焼率の定量的指標を与える成分として着目。

26

6.2 模擬燃料デブリの調製（東北大、JAEA原科研）(i) 模擬性、製作性
事故進展で想定される生成プロセスに対応した調製方法（原料・投入組成・加熱条件）または想定される相状態に対応した試料とする。
(ii) 「相状態」の評価上の観点
各分析機関がそれぞれの持つ技術に立脚して、「相状態」の情報を（局所的なデータの提示のみではなく）試料全体の特徴としてどこまで引き出せるかを明らかにすることが狙いである。従って、上記「(i) 模擬性、製作性」で示した「
事故進展で想定される生成プロセスに対応すること」を重視する。ただし、各分析機関に配布する模擬燃料デブリは、同じ原料と投入組成、同じ製法で調製する。（同一の方法で調製した試料間の相状態のばらつき、及び分析の実現性については、要件には含めないこととする）。また、本事業では、投入組成はブラインドとせず、予め参加機関で議論し決定する。
(iii) 遠隔操作性
本事業では、ホットセルを用いた遠隔操作が分析結果に及ぼす影響を、各分析機関の共通課題として評価する。このため、今回使用する試料は未照射のため、本来はホットセルなどの利用は要しないと考えられるが、各作業は通常の燃料デブリを取り扱うラインを用いて実施する。

27

6.2 模擬燃料デブリの調製（東北大、JAEA原科研）
共晶反応による調製結果（東北大：試料【A】、【B】）・外観写真
A (NDC)

試料番号→

B (JAEA大洗)C (NFD)D (JAEA原科研)

試料識別
試料【A】

試料識別
試料【B】
5 mm

高温溶融反応による調製結果（JAEA原科研：試料【C】）・外観写真
試料番号→

試料種別

E (NDC)F (JAEA大洗)G (NFD)

H (JAEA原科研)

塊状1個

塊状1個+かけら1個

塊状1個+かけら1個

塊状1個

上
から

試料【C】
横
から
5 mm

28

6.3 模擬燃料デブリの分析（NDC、JAEA大洗、NFD、JAEA原科研）
表 各分析機関の分析項目と実施範囲
NDC

JAEA大洗NFD

JAEA原科研

試料【A】、【B】

試料【C】

試料【A】、【B】

試料【C】

試料【A】、【B】

試料【C】

試料【A】、【B】

試料【C】

X線CT（データ）

●

●

●

●

●

●

●

●

外観・重量

●

●

●

●

●

●

●

●

●

●

●

●

●

●
●

分析項目

密度測定
硬さ測定
光学顕微鏡観察●●●

X線回折測定●●SEM/EDX or WDX

●

●

●

TEM

●

●

●

●

●

●

●

●

●

●

●

●

●

●

●

●

●

●

●

●

●*

●

●

●

ラマン分光
SIMS
化学分析

●
* : 試料Bについて実施

●

●

●

●

試料【A】 共晶反応による模擬燃料デブリ（燃料成分）
試料【B】 共晶反応による模擬燃料デブリ（炉心材料成分）
試料【C】 高温溶融反応による模擬燃料デブリ

29

6.3 模擬燃料デブリの分析
6.3-1 試料の外観・寸法等を踏まえた分析方針
D

X線CT（データ）（測定の状況）

E

C

F

H

試料収納容器外観

試料の設置状況

試料【A】

試料下端から+3.0 mm

G

B

断面位置：

A

CT断面画像の一例（試料下部）

A

B

C

D

A

B

C

D

E

F

G

H

共晶反応による模擬燃料デブリ（燃料成分）

試料【B】
共晶反応による模擬燃料デブリ（炉心構造材成分）
試料【C】
高温溶融反応による模擬燃料デブリ30

6.3 模擬燃料デブリの分析
6.3-2 試料調製法（分析対象領域の選定）の方法論(1) 試料の状況（硬さ、脆さ、形状等）による取扱い方法(2) 試料切断位置の特定(3) 試料切断方法の検討
金属相
酸化物相(気孔密集）●：金属相●：酸化物相(気孔密集）

X線CT測定結果
CT値ヒストグラム
試料【C】のX線CT測定結果

酸化物相(気孔密集）⇒破断の可能性：大

切断位置

切断位置
金属相（部分的に酸化物に覆われている）

切断・研磨面に対応するX線CT再構築画像

31

6.3 模擬燃料デブリの分析
6.3-3 個別情報、およびその不確かさ・誤差に係る情報の取得

各分析機関の作業ステップに応じた不確かさ要因をリストアップし、それに対する誤差値を規定（分析データに併せて提示）

各分析機関における不確かさ要因及び誤差値の検討結果の例
作業項目

不確かさ要因誤差値

供試量

タイプA：標準分銅によるばらつき
分析供試量のタイプB：電子天秤目盛由来の不確か
測定= 溶解フラスコ重量(試料入り)-溶解フ
さ、直線性
ラスコ重量(空)タイプA：標準分銅によるばらつき（NFD）
タイプB：電子天秤目盛由来の不確か= 溶解液フラスコ重量(溶解・定容後）さ、直線性（NFD）
溶解液量測定 溶解フラスコ重量（空）（NFD）
タイプB：メスフラスコ検定量（NDC、
JAEA大洗、原科研）= 溶解液フラスコ容量（JAEA大洗・
タイプB：溶解液密度（NFD）
JAEA原科研、NDC）
タイプB：温度変化（NFD）
溶解液量

タイプA：実際に自分で測定を行い、複数のデータを得て、そのデータから標準偏差を算出する方法。
タイプB：タイプAの評価法以外の方法を用いて標準偏差を求める手法。論文、データブック、校正証明書などから標準偏差や合成標準不確かさが分かっている場合はその値など。
https://dccc-program.jp/files/202108jaea.pdf より抜粋、編集。

32

6.3 模擬燃料デブリの分析
6.3-4 用語の定義
CT
得られる情
報

推定できる
性状

密度

U含有物
（酸化物）
10g/cm3>
金属・Uなし酸化物
5g/cm3 <10g/cm3
コンクリ・ガラス< 5g/cm3空隙< 1g/cm3

光学顕微鏡

SEM/EDS

XRD

断面のマクロな状態、ミク
ロ組織＊１
相状態
析出物
粒径
サブ組織

断面のマクロな元素分布、
ミクロな元素
組成＊２

結晶相の同
定、定性・
定量分析、
結晶化度、
固溶体分析
＊３

酸化物相
（燃料、コン
クリ、金属酸
化物）
ガラス質相
（ケイ酸化
合物）
金属相
（SUS、Zr、
金属間化合
物）
＊１

> 母相：Fe-rich
金属相67Fe/16Cr/9Ni
/9Si
>柱状相：
Fe/Cr-rich金属
相
55Fe/31Cr/7Ni/7Si
U/Zr-rich酸化物
相：45U/47Zr/1Cr/
4Ca/3Gd＊２(Fe、Cr、Ni)-fcc(U、Zr)O2-fcc
or UO2-fcc(a=…Å)(Zr、U)O2-fct
or ZrO2-fct(a= 、 c= )ZrO2-mono＊３＊１
ミクロ情報の整理を行う際の「領域」の分類
・ 領域：断面画像に基づく分類
・ 相：高倍率の光学顕微鏡画像上の呈色状況から分類（SEMで裏付けられる）。
微細組織を表す「相」の表現（形状による表現、結晶構造を表すものではない）
・ 「母相」：面積割合が最も大きい相（50%以上など）⇒視野によって定義が異なるため、視野に注意。
・ 形状に応じて「柱状相」、「菱状相」、「針状相」等。あるいは
単に「粒界」、「析出物」等
・ 母相とその他の区別がつきにくい場合は、単に「～相と～相の混合」と表記（酸化物質の領域参照）＊２
各相組成を表す際の「元素組成」の表現
・ 並び順：U/Zr/Fe/Cr/Ni/Si/Ca/Al/その他マイナー元素
・ 周辺からの影響が疑われる元素は斜体で表示し、ビーム径
や元素マップから判断できるのであれば別途記載。明言はできない場合もその旨記載。
・ 微量元素については、整数表示で 1 at% 以上となるものを掲載。ピーク自体は検出されているものの整数表示の四捨五入で 0 % となるものは括弧書きで掲載。
＊３
結晶構造の表現
格子定数等を変えてフィッティングさせる場合はその条件を追記。

33

6.3 模擬燃料デブリの分析
6.3-5 個別情報の取得：密度測定結果
表 模擬燃料デブリの密度測定結果（液浸法）

試料【A】

試料【B】

試料【C】

見かけ密度(0分） (g/cm )7.83±0.02

6.08±0.02

6.97±0.01

8.01±0.03

6.34±0.01

6.99±0.01

見かけ密度 (g/cm3)

8.070±0.010

6.433±0.007

7.037±0.006

2.850±0.060

7.910±0.010

5.219±0.005

6.973±0.006

2.780±0.060

JAEA原科研

3

見かけ密度(60分） (g/cm3)
NFD
3

かさ密度 (g/cm )・JAEA原科研、NFDの測定結果は一致した。

試料【C】(欠片*)*：試料【C】から剥離した欠片（JAEA原科研では測定せず）

見かけ密度：開気孔を除いた体積の重量（バルク+閉気孔の体積）
かさ密度：開気孔を含む体積の重量（バルク+閉気孔+開気孔の体積）・NFD測定の試料【C】と試料【C】(欠片*)の密度値に差異が見られた。
→試料【C】(欠片*)はガラスのような密度の低い物質で主に構成されている可能性、閉気孔を多く含んでいる可能性が考えられる。
・試料【A】、【B】は測定中の天秤の指示値変化量が大きく長く続き、60分で平衡に達しなかったことから、表面から内部にかけて連続した 開気孔、微細な亀裂等が多く存在することを示唆している。
・試料【C】も60分で完全な平衡には達していないが、変化量は試料
試料【B】
試料【A】
試料【C】
【A】、試料【B】に比べてかなり小さいことから、内部には気孔や空洞があったがあるとしても、試料表面には浸漬液が浸透できるような開気孔や亀裂がほとんどないことを示している。
浸漬液浸透による見かけ密度の経時変化（JAEA原科研）

34

6.3 模擬燃料デブリの分析
6.3-6 個別情報の取得：分析対象領域の各レベルで得られるデータとミクロ組織の同定、「相状態」評価との関連

光学顕微鏡観察からTEM観察までの試料採取のフロー例
C

500μm

C

B

電子線像（SE)5μm

光学顕微鏡観察：(U、Zr)O2と(Zr、U)O2 の共晶組織
・視野A：母相（気孔がない位置）
・視野B：気孔部
・視野C：析出相（中心に気孔あり）

Fe-Kα

U-Mα

2μm

B

Zr-Lα

Gd-Lα

500nm
元素

at% (i)at% (ii)

5μm

5μm

測定位置A：Uリッチ相

O-Kα

20μm

100μm

A

5μm

2μm

A

測定位置B：Zrリッチ相

SEM/EDS測定 測定位置A、B

測定スペクトル)

半定量結果

SEM/EDS測定 位置C：Feリッチ相

TEM/EDS測定 位置①：Uリッチ相 cubic-(U、Zr)O2（Feリッチ相中のUリッチ箇所測定例）356.3 模擬燃料デブリの分析
6.3-7 個別情報の取得：SEM/EDS、SEM/WDS測定結果の知見
・各分析機関で、主要な領域（形成相）の結果が一致。
・この領域（形成相）を基本として全体組成の評価を実施する。
表 各分析機関による結果
分析結果（共通・評価に使用する形成相）
母相、気孔部、析出相
試料【A】

・母相：Uリッチ酸化物相
・母相：Zrリッチ酸化物相
・析出相：Feリッチ金属相
母相、酸化物相、境界相、柱状相、菱状相

試料【B】

54Zr/31Fe/11Cr/5Ni（NDC）、23Fe/15Zr/6Cr/4Ni（JAEA大洗）、
21Zr/53Fe/11Cr/11Ni/5Si （NFD）、 36Fe/23Cr/10Ni/31Zr（JAEA原科研）
81Zr/7Fe/4Cr/7Ni（NDC) 、25Zr/4Fe/1Cr/1Ni/9C/61B（JAEA大洗）
65Zr/19Fe/5Cr/3Ni/8Si（ NFD）
61Fe/35Cr/2Ni/2Zr（NDC）、 63Fe/28Cr/3Ni/6C（JAEA大洗）、
5Zr/62Fe/28Cr/3Ni/1Si （NFD）、 51Fe/34Cr/5Ni/10Zr （JAEA原科研）

・母相：Fe/Cr/Ni/Zr相
・酸化物相（柱状相、菱状相）：Zrリッチ相＜金属質領域＞母相、柱状晶、粒界

67Fe/16Cr/9Ni/9Si（NDC）、70Fe/14Cr/10Ni/5Si（NFD）、
59Fe/20Cr/14Ni/6Si（JAEA原科研）

・母相：Feリッチ金属相
・粒界：Fe/Crリッチ相・柱状晶：Fe/Crリッチ相＜酸化物領域＞酸化物相、ガラス相、金属相

55Fe/33Cr/6Ni/5Si（NFD）、 51Fe/30Cr/11Ni/9Si（JAEA原科研）
55FE/31Cr/'Ni/7Si（NDC）
52U/39Zr/9Gd（JAEA大洗）、45U/47Zr/4Ca/3Gd/1Cr（NDC）
35U/31Zr/8Ca/6Si/5Al/5K/4Mg /3Gd/1Fe/1Cr/1Nd（NFD）、
53U/34Zr/9Ca/3Gd/1Nd（JAEA原科研）
38Si/25Al/19Ca/8Cr/5Zr/4U（NDC）、40Cr/10Al/3U/1Zr/1Si/1Gd（JAEA大洗）、
55Al/25Ca/10SI/3Zr/2Mg /2U/1Gd/1Ti（NFD）、
74Ca/8Si/'Zr/7Cr2U/1Gd/1Nd(JAEA原科研）
57Fe/42Cr/1Si（NDC）、 30Fe/66Cr（JAEA大洗）、
54Cr/32Fe/5Al/2Si/2Ca/2Zr/1Gd/1Mg /1U（NFD)、
51Fe/25Cr/14Si（JAEA原科研）

・酸化物相：U/Zrリッチ酸化物相
・ガラス相：Siリッチ酸化物相
・金属相：Feリッチ金属相
注1) 試料【A】 共晶反応による模擬燃料デブリ（燃料成分）、

66U/25Zr/2Fe/7Gd（NDC）、 55U/15Zr/29Gd/1Fe（ JAEA大洗）、
59U/31Zr/2Fe/7Gd （NFD)、 60U/31Zr/6Gd/3Fe（JAEA原科研）
26U/69Zr/3Fe/3Gd（NDC）、 14U/77Zr/6Gd/3Fe（JAEA大洗）、
30U/62Zr/4Fe/4Gd （NFD)、 27U/65Zr/2Gd/6Fe（JAEA原科研）
15U/36Zr/48Fe/1Gd（NDC）、 11U/13Zr /75Fe/2Gd （NFD)

・酸化物相（境界相）：Fe/Crリッチ相

試料【C】

分析結果の詳細（数値はat%）

試料【B】 共晶反応による模擬燃料デブリ（炉心材料成分）、

試料【C】 高温溶融反応による模擬燃料デブリ注2）分析結果の詳細：斜体文字は周辺からの影響を受けている可能性がある元素

36

6.3 模擬燃料デブリの分析
6.3-7 個別情報の取得：SEM/EDS、SEM/WDS測定による知見
表 試料【A】 SEM面分析定量結果
NDC

試料【A】 共晶反応による模擬燃料デブリ（燃料成分）

JAEA大洗NFD

JAEA原科研

調製時

分析

調製時

分析

調製時

分析

調製時

分析

at(%)

at(%)

at(%)

at(%)

at(%)

at(%)

at(%)

at(%)

U

45.0

40.0±1.045.0

42.5±0.445.042.7±10.3

45.0

46.2±2.8Zr45.0

51.0±1.045.0

43.9±2.845.045.1±8.3

45.0

39.3±2.8Gd5.0

5.0±0.1

5.0

6.6±0.3

5.0

4.7±1.2

5.0

7.2±0.3Fe

5.0

4.0±0.1

5.0

6.9.±1.4

5.0

7.5±1.9

5.0

7.3±0.2

元素・ 各分析機関の間では、Zrで最大10%の差が見られた。
・ 調製時の投入量と比較して、全体としてUは低め、Gd、Feは高めの傾向を示す。
・ 共晶反応による比較的均一な組織構造に対して、 各分析機関によるSEMの面分析結果
は、概ね、試料調製時の組成と一致しており、差異が生じる場合でもその傾向は一致した。
注）測定点が多い箇所は、低倍のSEMデータを代表値として表示（NFD、JAEA原科研）

37

6.3 模擬燃料デブリの分析
6.3-7 個別情報の取得：SEM/EDS、SEM/WDS測定による知見
表 試料【B】 SEM面分析定量結果

試料【B】 共晶反応による模擬燃料デブリ（炉心材料成分）

NDC

JAEA大洗NFD

JAEA原科研

調製時

分析

調製時

分析

調製時*1

分析

調製時*1

分析

at(%)

at(%)

at(%)

at(%)

at(%)

at(%)

at(%)

at(%)

Fe

38.1

21.2±1.1

38.1

30.5±4.747.650.8±9.047.635.4±0.5Cr

11.1

7.1±0.6

11.1

9.0±1.5

13.9

15.6±2.3

13.9

20.9±1.9Ni

5.8

3.0±0.2

5.8

4.6±0.77.3

7.9±1.1

7.3

9.4±1.0Zr

25.0

38.4±1.1

25.0

12.7±1.8

31.3

25.6±6.8

31.3

34.2±2.7Ｂ

20.0

30.3±12.6

20.0

43.1±13.6--(測定不可)--(測定不可)元素*1 Bを除いて算出した組成

・ NDC、JAEA大洗のB測定値及び誤差値が大きいため、その影響が他元素の比率にも影響している。
・ 共晶反応による比較的均一な組織構造に対して、 SEMの面分析結果において、Bの組成を除いては、概ね、試料調製時の組成と一致し、差異が生じる場合でもその傾向は一致しているものの、試料【A】よりデータのばらつき及び誤差値は大きい。
注）測定点が多い箇所は、低倍のSEMデータを代表値として表示（NFD、JAEA原科研）

38

6.3 模擬燃料デブリの分析
6.3-7 個別情報の取得：SEM/EDS、SEM/WDS測定による知見

試料【C】 高温溶融反応による模擬燃料デブリ

表 試料【C】 SEM面分析定量結果（1/2）
NDC

NFD*1

JAEA大洗JAEA原科研*1

調製時

分析

調製時

分析

調製時

分析

調製時

分析*2

分析*3

at(%)

at(%)

at(%)

at(%)

at(%)

at(%)

at(%)

at(%)

at(%)

U

9.2

23.8±5.99.519.3±2.1

12.1

13.2±8.3

9.6

37.2±4.3-(未測定)

Zr

9.2

24.8±6.2

8.9

17.0±0.5

10.4

16.5±5.08.9

25.0±2.7-(未測定)

Fe

31.8

1.0±0.4

31.0

2.3±2.3

33.4

0.8±0.330.9

2.1±0.550.9±2.5Cr

9.2

5.0±1.2

8.6

4.5±2.3

9.2

1.8±0.8

8.6-(未測定)

29.6±2.2

Ni

4.1

0.0±0.0

4.5

0.0

4.8

0.2±0.2

4.5-(未測定)

13.2±1.1

Si

15.4

17.8±3.014.7

0.1±0.1

16.8

6.6±1.7

14.7

4.2±0.7

6.3±1.3Al

3.1

13.9±3.5

3.1

14.8±2.1

3.3

39.7±5.0

3.0-(未測定)-(未測定)

Ca

7.2

10.9±1.8

6.7

37.5±4.4

7.7

18.2±3.3

6.7

26.8±8.0-(未測定)

Mg

0.3

1.0±0.1

0.4

0.0

0.9

1.1±0.1

0.5-(未測定)-(未測定)

Gd

1.0

2.0±0.50.8

4.5±0.51.0

1.5±0.50.8

4.6±0.2-(未測定)

Nd

0.2

0.0

0.2

0.0

0.3

0.4±0.2

0.2-(未測定)-(未測定)

B

9.2

0.0

11.5

0.0

-

-(未測定)

11.6-(未測定)-(未測定)

元素*1 測定値のみで100分率を導出 *2 酸化物相のSEM面分析結果、*3 金属粒のSEM面分析結果

注）測定点が多い箇所は、低倍のSEMデータを代表値として表示（NFD、JAEA原科研）

39

6.3 模擬燃料デブリの分析
6.3-7 個別情報の取得：SEM/EDS、SEM/WDS測定による知見
試料【C】 SEM面分析定量結果（2/2）

・ NDC、JAEA大洗、NFDの測定値は、U、Zrの成分やコンクリート成分が高く、Fe、Crなど構造材料成分が低い。
・ JAEA原科研のように、酸化物相、金属粒に分けて測定した結果を考慮すると、いずれも、金属成分が少ない相の測定を実施している可能性が高い。
・ JAEA原科研の金属粒中にステンレス鋼よりかなり高い濃度のSiが含まれる要因は、原料混合物中の金属Zrによってアーク溶解時にコンクリート中のSiO2が還元されて金属側に移行したためである。逆にZrが検出されていないので、原料中の金属Zrはコンクリートからの水分による酸化やSiO2還元により酸化したと言える。
・ 高温溶融反応による非均質な組織構造に対して、 SEMの面分析において、測定領域（形成相）を考慮して測定、評価する必要がある。

40

6.3 模擬燃料デブリの分析
6.3-8 個別情報の取得：TEM/EDS測定による知見
表 SEM観察に基づいて特定した形成層に対応する化学形態、結晶構造
SEM観察結果（共通・評価に使用する形成相）
・母相：Uリッチ酸化物相
試料【A】

・母相：Zrリッチ酸化物相
・析出相：Feリッチ金属相
・母相：Fe/Cr/Ni/Zr相

試料【B】

・酸化物相（柱状相、菱状相）：Zrリッチ相
・酸化物相（境界相）：Fe/Crリッチ相
・母相：Feリッチ金属相
・粒界：Fe/Crリッチ相・柱状晶：Fe/Crリッチ相

試料【C】

・酸化物相：U/Zrリッチ酸化物相
・ガラス相：Siリッチ酸化物相
・金属相：Feリッチ金属相
試料【A】 共晶反応による模擬燃料デブリ（燃料成分）、

TEM分析の概要（主な分析結果:数値はat%）c-(U,Zr)O2 ：88U/8Zr/1Fe/3Gd（NDC）
SEM観察で特定した領域(U,Zr)O2-fcc：81U/13Zr/6Gd (NFD)（形成相）に対応する化
t-(Zr, U)O2：26U/70Zr/3Fe（NDC）
学形態、結晶構造をTEM
t-(Zr, U)O2：25U/71Zr/3Fe/1Gd（NFD）
観察により同定し、領域のFe2O3：99Fe/1Gd(/U/Zr)（NDC）
妥当性を確認するほか、酸Fe3O4-cubic(spinel)：99Fe/1U/1Zr (NFD)
化物相中の析出物に着目
母相:Fe3Zr相：53Fe/25Zr/10Cr/11Ni（NDC）
Fe23Zr6-fcc相：53Fe/21Zr/10Cr/13Ni/3Si（NFD） した分析を実施
柱状相:FeB 2相 94Zr/5Fe(/Cr/Ni)（NDC)
ZrC-fcc相：100Zr（NFD）
ZrB2-hexagonal相：100Zr（NFD)
境界相:FeCr合金相 68Fe/30Cr/2Ni（NDC）
Fe-bcc相：65Fe/32Cr/3Ni（NFD）(Fe,Cr,Ni)-bcc：母相 66Fe/14Cr/13Ni/7Si（NDC）
Fe-bcc：母相）68Fe/13Cr/13Ni/6Si（NFD）
Fe/Cr-rich金属相：45Fe/53Cr/1Ni（NFD）
Fe(σ),Cr or (Fe,Cr)boride：3Fe/55Cr/1Ni（NDC)(U,Zr)O2-fcc：57U/34Zr/1Fe/1Cr/1Si/1Ng/1Gd（NDC）(U,Zr)O2-fcc：58U/34Zr/5Ca/2Gd（NFD）(Si,Al,Ca,O)：非晶質 36Si/21Ca/14Al/18Mg/5Cr/2Zr/1U/1Fe（NDC）(Al,Ca,Si,O)：非晶質 30Ca/55Al/12Si/1Zr/1Mg/1Ti（NFD）(Fe,Cr)-bcc：金属 - 48Fe/48Cr/2Si/1Ca（NDC）

試料【B】 共晶反応による模擬燃料デブリ（炉心材料成分）、

試料【C】 高温溶融反応による模擬燃料デブリ

41

6.3 模擬燃料デブリの分析
6.3-9 個別情報の取得：ナノラマン分光分析による知見
ナノラマン分析は金属相には不感であるため、試料【A】、試料【C】（酸化物相を含むことが確認された試料）を対象。
（NFD）試料【A】

・低波数側にピークが生じている。
・tetragonal-ZrO2結晶構造によるピーク。
（ 150、265、320、460、635 cm-1 ）・tetragonal-ZrO2結晶構造によるピーク。
（ 635 cm-1、）・ fcc-(U、Zr)O2に由来するピーク。
（ 590 cm-1）
・cubic-Fe3O4に由来するピーク。
（ 670 cm-1）2μm

明視野像（TEM観察）

光学顕微鏡像（ラマン分光分析）
TEM・明視野像とラマン分光分析で得られた光学顕微鏡像の比較およびラマン分光分析位置

図 TEM観察結果（NFD）

・ TEM観察で確認された結果の妥当性を確認

FIB-TEM試料（試料【A】）のラマン分光分析結果

426.3 模擬燃料デブリの分析
6.3-10 個別情報の取得：SIMS測定による知見
SIMS測定（JAEA大洗）試料【C】

・ 構成元素であるAl、Ca、Fe、Cr、Ni、Zr、Nd、Gd、Uの存在を確認した。

試料採取位置Al・ m/z=106付近、m/z=126付近のピークはZrに16O及び16O2が付加されたイオンピーク。
・ Cr、Fe、Niの結果については、本来同位体がないm/zの位置でピークのようなものが見られ、特に安定同位体のないm/z=57の個所に高いピークが見られたため、天然同位体比との比較検討ができなかった。
表面に付着した有機物等の影響が考えられるが、原因は特定できていない。
Ca Fe、 Cr、 Ni

Zr
Nd

Gd

試料【C】のSIMSスペクトル

U、 UO、 UO2・ SEM、化学分析で確認された結果の妥当性を確認・ 同位体比も算出

436.3 模擬燃料デブリの分析
6.3-11 個別情報の取得：硬さ測定による知見
表 微小硬さ測定結果

荷重 (N)

測定点数

硬さ**(GPa)

試料【A】 母相*

4.903

9

8.3±0.1

気孔を避けて測定

試料【B】 母相及び酸化物相

4.903

8

8.6±0.7

ZrB2とZrC分散析出

金属粒①

1.961

6

2.4±0.1

Si〜6 at%

金属粒➁

1.961

6

3.4±0.1

Si〜11 at%

1.961

3

4.3±0.1

Si〜14at%2.942

27.8±0.1

ガラスリッチ領域

試料

測定部位

酸化物かけら内
試料【C】 金属粒③
ガラス相
主に(U,Zr)O2粒
子

2.942

15

備考

10.9±0.6

粒間に若干の非晶質(max. 12.2) 酸化物* Uリッチ酸化物相とZrリッチ酸化物相の2相の共存相、 ** ±数値は多点測定値の標準偏差

試料【A】

試料【B】

試料【C】金属粒➁

試料【C】酸化物かけら内、
金属粒③

図 微小硬さ測定時の圧子押し込み後の光学顕微鏡像・ 試料【A】の微小硬さは8.3 GPaであり、類似の組織・組成を持つTMI-2燃料デブリや模擬燃料デブリと同程度である。
・ 試料【B】硬い金属として知られるFe2Zr型Laves相（微小硬さが20 GPa前後と非常に硬い相）を含んでいるため、8〜9 Gpaとなる。
・ 試料【C】立方晶単相(U、Zr)O2粒子を主とした組織では、粒間に若干のガラス質酸化物を含んでいる影響があるが11 GPa程度の値が得られており、TMI-2燃料デブリや溶融固化模擬燃料デブリの立方晶単相(U、Zr)O2に近い。
・ 硬さデータとこれまでの経験、知見より、組織や相状態の特定が可能である。

44

6.3 模擬燃料デブリの分析
6.3-12 個別情報の取得：化学分析による知見
表 化学分析により得られた元素組成：試料【C】

試料【C】 高温溶融反応による模擬燃料デブリ

JAEA原科研

NDC

JAEA大洗NFD

JAEA原科研

調製時

分析値

分析値

分析値

分析値

at(%)

at(%)

at(%)

at(%)

at(%)

U

9.6

16.1±0.8

37.6±1.6

14.7±0.2

14.7±0.5Zr

8.9

16.1±0.726.9±1.4

12.2±0.2

14.4±1.2Fe

30.9

38.2±2.2

0.8±0.347.7±1.1

39.2±2.0Cr

8.6

8.0±0.4

1.1±0.2

10.6±1.2

10.1±0.4Ni

4.5

6.0±0.4

0.04±0.01

7.3±0.4

5.2±0.2Si

14.7

2.0±0.1

2.0±0.7

4.3±0.1

7.8±2.0Al

3.0

5.0±0.3

14.7±2.3-(未測定)

0.0

Ca

6.7

5.0±0.3

7.2±0.8-(未測定)

5.7±0.8Mg

0.5

0.1±0.01

5.3±0.7-(未測定)

0.7±0.05

Gd0.8

1.0±0.04

3.2±0.1

0.6±0.01

1.3±0.1

Nd

0.2

0.4±0.013

0.9±0.1

0.2±0.004

0.3±0.02B

11.6

2.0±0.2

0.2±0.02

2.6±0.2

0.3±0.01

分析領域を含む全体

分析領域を含む全体

元素

試料溶解範囲⇒分析領域を含む全体

酸化物の一部

45

6.3 模擬燃料デブリの分析
6.3-12 個別情報の取得：化学分析による知見
化学分析結果 試料【C】

・ 試料切断片など、分析対象領域を含む試料を分析したNDC、NFD及びJAEA原科研の、U、Zrは概ね一致している。
・ 一方、試料の一部（酸化物相）を分析したJAEA大洗のデータは、他分析機関の傾向と一致
せず、酸化物相やガラス相を分析したものと推定される結果となった。
・ コンクリート成分の分析値にばらつきが多いが、溶解性や測定装置の影響なども考慮して評価していく必要がある。
・ 高温溶融反応による非均質な組織を有する試料については特に、分析及び評価対象箇所を意識した試料採取の必要がある。

46

6.4 分析結果の評価
6.4-1 基本量である「相状態」を評価するための個別情報の取扱い
 評価方法• 試料を構成する相構造の分析・評価• 分析範囲（視野）が分析方法によって異なり、分析視野に応じて精度が異なる。
Ｘ線CT ≧ 光学顕微鏡観察 ＞ SEM/EDS分析 ＞ TEM/EDS分析
分析範囲大： 全体像把握 ↗ 分解能・精度 ↘
分析範囲小： 全体像把握 ↘ 分解能・精度 ↗
• 相分布を定量的に評価する方法を検討
高倍率測定で得られた情報を如何に低倍率測定に反映するか？
測定・分析

長所

化学分析

•試料全体の元素組成を分析可能

X線CT•未加工状態の試料の内部構造を観察可能

光顕試験•試料断面全体の相状態を観察可能

SEM/EDS分析（電子像観察）TEM/EDS分析（電子像観察）
XRD
ナノラマン
SIMS

•試料断面の微細な相状態を観察可能•EDSにより観察位置の構成元素の分析可能•試料断面の極微細な相状態を観察可能•EDSにより観察位置の構成元素の分析可能•試料断面の結晶相の同定が可能•結晶相（化合物）の組成評価可能•試料断面の極微細な相状態を観察可能•結晶構造•試料断面の極微細な相状態を観察可能•付属SEM/EDSにより観察位置構成元素の分析可能

短所•局所的に組成が異なる場合、試料分取量に応じて元素偏在の影響を受ける。
•解像度が低く、微細構造の把握が困難•密度が近い相では識別困難•切断面のみに情報が限定•μmオーダの相の識別困難•詳細情報は切断面の一部に範囲が限定•詳細情報は極一部の採取範囲に限定•非晶質の同定が不可•他のピーク強度、位置、バックグラウンド等の影響•金属には不感•詳細情報は極一部の採取範囲に限定

47

6.4 分析結果の評価
6.4-2 個別情報から全体組成を評価する方法： JAEA原科研 試料【C】の例

領域（相状態）の特定
X線CT
特定相の
有無、偏在

光学顕微
鏡観察

SEM観察

TEM観察

XRD測定

複数の相の
存在を確認
元素分析

各相における
結晶構造を
確定
元素分析

各相における
結晶構造を
確定
元素分析

特定相の
有無、偏在

全体組成の評価 (1/2)

化学分析 ナノラマン測定 SIMS測定
各相における
元素分析(全体の平均元素組成)

各相における
結晶構造を
確定
元素分析

複数の相の
存在を確認
元素（同位
体）分析

① 分析対象領域の決定
金属相

酸化物相

光学顕微鏡観察データによる領域の特定

気孔② 領域（形成相）の割合の評価

200μm

200μm

しきい値設定で気孔を検出（赤色部）

2階調化で金属粒を検出（白色部）

気孔/金属粒/酸化物の面積比率評価の例

JAEA原科研 試料【C】の例

光学顕微鏡観察データの画像解析

48

6.4 分析結果の評価
6.4-2 個別情報から全体組成を評価する方法： JAEA原科研 試料【C】の例

全体組成の評価（2/2）③ 分析対象領域の平均的な組成の測定
・領域は基本的にFe基合金、(U、Zr)O2及びガラス質酸化物の3相から成る。
・mm以上のマクロな金属粒（ Fe基合金）の体積含有率はCT像で解析、ミクロな金属粒と気孔の体積含有率は光学顕微鏡
観察像x50（7視野）で解析。
・酸化物中の(U、Zr)O2/ガラス質酸化物の面積比率は、両者の輝度差が大きいSEMx100の二次電子像（13視野）で解析。
・ Fe基合金の組成は、部分的に合金粒のみを破砕した粉末の溶解液化学分析データを用いる。
・ガラス質酸化物と(U、Zr)O2の元素組成は化学分析データから評価。
（分析対象領域を含む一部分の化学分析データと比較、切削粉など）④ 分析対象領域の割合と各領域の平均的な組成に基づく全体組成評価
・密度データを基に、各領域に含まれる元素重量を評価
・X線CTで求めた体積と各領域の元素重量に基づき、試料全体の組成を評価。
・CT像は1ピクセル当たり0.1×0.1 mm2で、高さ方向には0.2 mmステップで撮影されているので、輪郭面積を解析してそれぞれに0.2 mmを乗ずることで体積を算出。
⑤ 化学分析による平均組成
・分析対象試料全体を溶解して求めた化学分析データを元素分析値として使用することも考えられる。

試料【C】（JAEA原科研）の全体CT処理結果の例

49

6.4 分析結果の評価
6.4-2 個別情報から全体組成を評価する方法： NFD 試料【C】の例

領域（形成相）の特定
X線CT
特定相の
有無、偏在

光学顕微
鏡観察

SEM観察

TEM観察

XRD測定

複数の相の
存在を確認
元素分析

各相における
結晶構造を
確定
元素分析

各相における
結晶構造を
確定
元素分析

特定相の
有無、偏在

全体組成の評価（1/2）① 分析対象領域の決定

光学顕微鏡観察データによる領域の特定

化学分析 ナノラマン測定 SIMS測定
各相における
元素分析(全体の平均元素組成)

各相における
結晶構造を
確定
元素分析

複数の相の
存在を確認
元素（同位
体）分析

② 領域（形成相）の割合の評価

金属、セラミックス、ガラス濃縮相の面積比率評価

光学顕微鏡観察データ画像解析
NFD試料【C】の例

セラミックス相における金属相、ガラス相、セラミックス相の面積比率評価

SEMデータ画像解析

50

6.4 分析結果の評価
6.4-2 個別情報から全体組成を評価する方法：NFD 試料【C】の例

全体組成の評価（2/2）③ 分析対象領域の平均的な組成の測定
・領域は基本的にFe基合金、(U、Zr)O2及びガラス質酸化物の3相から成る。 Fe基合金を主相として組成推定に利用。
・各相の組成はTEM/EDSによる組成定量結果を用いる。
・セラミックス相は(U、Zr)O2と見なした。
・ガラス相は含まれる金属元素（Si含む）が仮想的に酸化物であるとした。
・分析対象領域を含む一部分の化学分析データと比較して、妥当性を確認。
（切削紛、金属粒の分析など）④ 分析対象領域の割合と各領域の平均的な組成に基づく全体組成評価
・画像解析の結果および設定した各相の密度から算出した各形成相の重量比率の推定。
・X線CTの試料に対応するCT像すべてから画像解析により領域分け
して面積比を出し、総和をとることにより全体の体積比を算出。
（空隙部分は除外）
・各領域の局所分析結果の値に体積比を乗じて総和を取ることにより加重平均をとる。
⑤ 化学分析による試料全体の平均組成
・分析対象試料全体を溶解して求めた化学分析データを元素分析値として使用することも考えられる。

試料【C】（NFD）の全体CT処理結果の例

51

6.4 分析結果の評価
6.4-3 未知試料に対する全体組成評価のフロー
マクロな評価領域、割合、平均組成

ミクロな評価
ミクロ領域の元素分析

全体組成の
総合評価

①分析対象領域の決定

試料の状況、分析装置、
分析結果に応じて最適な方法を選択、組合せ各手法（①～⑤）実施内容や特徴⇒酸化部相、ガラス相、金属相などの決定③領域の平均的組成の測定（重量割合）
SEM/EDS
面分析・点分析
SEM/WDS
面分析・点分析
TEM/EDS
点分析⇒100μmレベルでの対象領域の元素分析を実施（重量割合は均質、非均質、特性相の偏在などより判断）⇒100μmレベルでの対象領域の元素分析を実施（重量割合は均質、非均質、特性相の偏在などより判断）⇒1μmレベルでの対象領域の元素分析を実施（重量割合は均質、非均質、特性相の偏在などより判断）②領域の割合の評価⇒広い範囲で気孔部と固体部分の面積比が評価可能⇒画像の色調や輝度による違いを識別して、画像解析により面積比を評価する⇒SEM像の明部、暗部の識別による面積比の評価。相の状
態によっては倍率を調整して確認する

光顕観察画像解析
SEM画像解析⇒CT値とそのヒストグラムによる識別で面積比を評価。ピークの識別が難しい場合には、SEM等の元素組成も参考に検討

X線CT画像解析④領域の割合と各領域の平均的な組成に基づく
全体組成評価
密度測定（体積）
X線CT画像解析⑤化学分析による平均組成⇒横断面の元素組成を重量割合として換算して評価⇒密度測定において得られる体積データを利用⇒CT値とそのヒストグラムによる体積評価。（密度差が少ない
均質試料の場合には識別は困難。）⇒（サンプリング可能な範囲で、試料の一部あるいは分析対
象試料全体の平均組成の分析が可能

52

6.4 分析結果の評価
6.4-4 全体組成の評価
試料【A】評価結果
NDC

JAEA大洗NFD

JAEA原科研

調製時*1

分析*2

評価値*3

調製時*1

分析*2

評価値*3

調製時*1

分析*2

評価値*4

調製時*1

分析*2

評価値*3

at(%)

at(%)

at(%)

at(%)

at(%)

at(%)

at(%)

at(%)

at(%)

at(%)

at(%)

at(%)

U

45.0

40.0

55.0

45.0

42.5

43.4

45.0

42.7

-

45.0

46.2

42.6

Zr

45.0

51.0

42.0

45.0

43.9

31.8

45.0

45.1

-

45.0

39.3

48.0

Gd

5.0

5.0

1.0

5.0

6.6

22.3

5.0

4.7

-

5.0

7.2

5.2

Fe

5.0

4.0

2.0

5.0

6.9

2.5

5.0

7.5

-

5.0

7.3

4.2

元素

*1 東北大での調製時（試料投入重量組成）、*2 SEMによる微小領域の面分析結果、*3 ミクロ組織分析値から評価した値、 *4 評価せず

・ X線CT測定の結果、マクロ的には一様な組織であったため、いずれの分析機関も、分析値（SEM/EDS、SEM/WDS測定結果）は試料調整時の組成に近い。その上で、各分析機関が評価を試みた結果について、その特徴を以下に述べる。
・NDC：各相の分布は一定の面積以上では均一であると仮定したが、実際には観察視野毎に差異があるため、この差異の影響を受けたことが考えられる。特に相の割合が少ないFe2O3を起源とする相及び空隙については、均一性が乏しいと考えられる。
・ JAEA大洗：差異の原因としては、観察視野毎に差異の影響を受けたことが考えられる。
・ NFD：X線CT画像からマクロに一様であったため、主要元素の全体組成の推定値は断面のSEM/EDS分析結果が代表していると考え評価は実施していな
い。
・ JAEA原科研：Uをやや過小評価、Zrをやや過大評価している要因としては、SEMの二次電子像でのUリッチ相とZrリッチ相の面積比率の評価において、U
リッチ相を幾分過小評価していたものと推測される。化学分析の結果を用いているため。投入時の重量組成に近い値となっている。
・ 共晶反応による比較的均一な組織構造であることを考慮すると、全体組成への評価の際、観察視野毎の差異の影響や、領域の割合と各領域の平均的な組成の加重平均の影響があると考えられる。

53

6.4 分析結果の評価

6.4-4 全体組成の評価
試料【B】評価結果

NDC

JAEA大洗NFD

JAEA原科研

調製時*1

分析*3

評価値*４

調製時*1

分析*3

評価値*4

調製時*1,2

分析*3

評価値*5

調製時*1

分析*3

評価値*4

at(%)

at(%)

at(%)

at(%)

at(%)

at(%)

at(%)

at(%)

at(%)

at(%)

at(%)

at(%)

Fe

38.1

21.2

45.0

38.1

30.5

56.3

47.6

50.8

-

38.1

35.4

37.8

Cr

11.1

7.1

23.0

11.1

9.0

17.0

13.9

15.6

-

11.1

20.9

10.9

Ni

5.8

3.0

3.0

5.8

4.6

7.1

7.3

7.9

-

5.8

9.4

5.7

Zr

25.0

38.4

12.0

25.0

12.7

14.5

31.3

25.6

-

25.0

34.2

25.3

B

20.0

30.3

17.0

20.0

43.1

5.2

-

-(測定不可)20.0-(測定不可)20.2

元素*1 東北大での調製時（試料投入重量組成）、*2 Bを除いて算出した組成、 *3 SEMによる微小領域の面分析結果、*4 ミクロ組織分析値から評価した値、 *5 評価せず

・ X線CT測定の結果、マクロ的にはおおむね一様な組織であるものの、空隙などが観察された。試料【A】に比較すれば、分析値との差異が大きくなる傾向にある。その上で、各分析機関が評価を試みた結果について、その特徴を以下に述べる。
・ NDC： SEM明度を基に求めた元素濃度の傾斜平均値ではCrが高い値を示した。差異が生じた原因としては、FeCr相及びFe3Zr相は共に比較的大きな
相であり且つ偏在しているために、分析視野における偏在状態によって差異が生じたものと考えられる。
・ JAEA大洗：Zr、Bの濃度のずれが大きく、Zr、B相の濃度及び分布の均一性が十分ではない傾向があり、それが全体に影響した。実際には観察視野毎に差異がある影響と考えられる。
・ NFD： X線CT画像からマクロに一様であったため、主要元素の全体組成の推定値は断面のSEM/EDS分析結果が代表していると考え評価は実施していない。
・JAEA原科研：切削粉の化学分析結果を用いているため、SEMで測定不可であったBの評価が可能となった。試料調整時の投入重量組成とほぼ一致した。
・ 共晶反応による比較的均一な組織構造であることを考慮すると、試料【A】と同様に全体組成への評価の際、観察視野毎の差異の影響や、領域の割合と各領域の平均的な組成の加重平均の影響があると考えられる。

54

6.4 分析結果の評価

6.4-4 全体組成の評価

試料【C】評価結果（1/2）
NDC

NFD

JAEA大洗JAEA原科研

調製時*1

評価値*2

調製時*1

評価値*2

調製時*1

評価値*2

調製時*1

評価値*2,3

評価値*2, 4

at(%)

at(%)

at(%)

at(%)

at(%)

at(%)

at(%)

at(%)

at(%)

U

9.2

6.9

9.5

16.2

12.1

13.5

9.6

12.8

13.1

Zr

9.2

9.9

8.9

12.2

10.4

8.4

8.9

12.2

12.7

Fe

31.8

46.5

31.0

47.0

33.4

49.3

30.9

38.0

39.0

Cr

9.2

12.9

8.6

9.8

9.2

15.2

8.6

9.4

10.2

Ni

4.1

5.9

4.5

6.4

4.8

8.6

4.5

5.4

5.6

Si

15.4

9.9

14.7

3.3

16.8

4.4

14.7

6.7

5.9

Al

3.1

4.0

3.1

1.1

3.3

-

3.0

4.9

4.4

Ca

7.2

3.0

6.7

4.0

7.7

-

6.7

5.0

4.7

Mg

0.3

0.1

0.4

0.0

0.9

-

0.5

0.5

0.1

Gd

1.0

1.0

0.8

0.1

1.0

0.6

0.8

1.1

1.1

Nd

0.2

0.0

0.2

0.0

0.3

0.0

0.2

0.3

0.3

B

9.2

0.0

11.5

0.0

-

-

11.6

3.8

2.9

元素

*1 JAEA原科研での調製時、*2 ミクロ組織分析値から全体組成を評価した値*3 切断時の切削紛の化学分析データ使用、*4 切断片の化学分析データ使用

55

6.4 分析結果の評価

6.4-4 全体組成の評価

試料【C】評価結果（2/2）

・ NDC：SEM明度を基に求めた元素濃度の評価値ではBが低い。BについてはSEM-EDS測定では検出感度が低いため2次組織の面分析では検出されなかったためと考えられる。
・ JAEA大洗：評価値はU、Zr、Cr、 Fe、Niが高めでそれ以外の元素は低くなった。酸化物相のうち、ガラス相の存在割合を低く評価しているものと思われる。
・ NFD：Fe、Cr、Niがやや高く、Siが低めとなっている。酸化物相のうち、ガラス相の存在割合を低めに評価しているものと思われる。
・ JAEA原科研：Siが低くAlが高めであるのは、加熱時の熱衝撃で物理的に弾け飛んだ割合が他の成分より多かったことや、化学分析の際の問題が疑われるが、原因は特定できなかった。
・ 高温溶融反応による非均質な組織を有する試料については、特定の元素が評価できないということはなく、ばらつきが大きい元素は、各分析機関での測定視野や分析データに依存する傾向がある。
ここでの試料全体に対する評価値は、コンクリート成分やBを除き、それぞれの機関に供給された試料の仕込み値のうち試料調製中に損失しにくい元素について概ね合致しており、試料が有する特徴が判断できると考えられる。

56

6.4 分析結果の評価

6.4-5 全体組成の評価のまとめと課題の整理
・光学顕微鏡観察、SEM観察に基づく領域（相状態）の特定と、他の個別情報（分析結果）を組合せることにより、その相の化学形、結晶構造を特定した。
・ 分析対象領域の分析結果と、X線CT測定、光学顕微鏡観察、SEM観察及び化学分析の結果を利用して、試料全体の元素組成の評価を行うことができた。
⇒全体組成評価において、領域（相状態）の組成や、その組成と他の個別分析結果を用いて全体組成を求めるフローを構築した。
⇒比較的均質な相を有する試料（試料【A】、【B】）については、分析対象領域のSEM観察結果（面分析結果）が試料全体の組成と一致する傾向がみられた。分析対象領域の分析結果から試料全体を評価した場合、各分析機関でばらつきがみられるが、これは画像解析の方法の違いによるものと考えられる。
⇒非均質な試料（試料【C】）は、分析対象領域のみの分析結果から試料全体を評価することはできないが、他の個別分析結果を用いて求めた全体組成は、ばらつきはあるものの概ね合致する結果が得られた。

・ 今後の課題⇒それぞれの個別情報を得るための分析において、投入組成と傾向の異なるデータや、誤差値の大きいデータについての検証が必要であり、個別情報を取得する際の課題や基本量に対する影響について精査し、留意すべき指針としてまとめる必要がある。
⇒マクロ量（試料全体の元素組成）を評価する手法として、各分析機関より提示された（複数の）方法について、相互利用や課題の抽出を行うことで、選択肢を増やす取り組みが必要である。
⇒分析手法の共通認識化に係る取り組みの継続と検証（得られたデータの詳細な評価、課題の検討、模擬燃料デブリ分析、TMI2燃料デブリ等の利用）が必要である。
⇒1F堆積物等のサンプルや、1F燃料デブリ分析への適用が期待される。

57

6.5 参考資料（主な専門用語、略語等の説明）
略語

説明

略語

説明

1F

東京電力ホールディングス株式会社福島第一原子力発電所（1F:Fukushima Daiichi Nuclear Power Station）

cubic

立方晶系：結晶系の一つ（cubicl crystal system）

PJ

プロジェクト（Project）

fcc

面心立方格子構造（face centered cubic）

NDC

MHI原子力研究開発株式会社（NDC : MHI Nuclear Development Corporation）

TMI-2

スリーマイル島原子力発電所2号機（Three Mile Island Unit-2）

NFD

日本核燃料開発株式会社（Nippon Nuclear Fuel Development Co., Ltd.）

PCV

原子炉格納容器（Primary Containment Vessel）

X-CT

X線CT
（X-ray Computed Tomography）

RPV

原子炉圧力容器（Reactor Pressure Vessel）

XRD

X線回折法
（X-ray Diffraction）

TRL

技術成熟度レベル（Technology Readiness Levels）

TEM

透過型電子顕微鏡（Transmission Electron Microscope）

SEM

走査電子顕微鏡（Scanning Electron Microscopes）

EDS

エネルギー分散型X線分光法（Energy Dispersive X-ray Spectroscopy）

WDS

波長分散型X線分光法（Wavelength Dispersive X-ray Spectroscopy）

FIB

収束イオンビーム：TEM観察の前処理法（Focused Ion Beam）

SIMS

二次イオン質量分析（Secondary Ion Mass Spectrometry）

tetragonal

正方晶系：結晶系の一つ（tetragonal crystal system）

58

7. 実施内容（燃料デブリ熱挙動の推定技術の開発）

7.1 燃料デブリ模擬流動
7.2 空冷時燃料デブリ詳細熱挙動解析
7.3 実機熱挙動評価
7.4 参考資料59燃料デブリ熱挙動の推定技術開発の概要• 課題に対応するため３つのサブタスクを実施– 燃料デブリ模擬流動試験• 空隙を有する構造物を含む体系での熱流動試験（流動場計測、温度計測）による適用性確認のためのデータ取得– 空冷時燃料デブリ詳細熱挙動解析• 大規模詳細解析に対応したJUPITERコードを利用• 空隙を有する発熱体(多孔質体)に対して使用するモデルの適用性確認・構築• 複雑構造物内の自然対流への適合性確認のためのデータ取得– 実機熱挙動評価••••

ACE-3Dコードをベースに開発空隙を有する発熱体への対応（コード開発）
2号機温度履歴との比較の実施
空冷時を含む実機熱挙動の評価を実施

60

7.1 燃料デブリ模擬流動試験
目的• 流動場計測及び温度計測による適用性確認のためのデータ取得• 気孔率と熱物性の相関や窒素封入系の影響を含むデータの取得実施方法・内容• 7.1.1 燃料デブリ模擬流動試験•• 多孔質体を含む容器内で自然対流試験を実施し、伝熱モデル評価、解析コード検証のためのデータを取得• 窒素封入系の影響を含むデータを取得• パラメータを変化させた多様な試験：小型試験装置• 実機相当の流動条件での測定：燃料デブリ模擬流動試験

7.1.2 燃料デブリ詳細流動試験• 流動条件をコントロールした強制対流試験とすることで流動モデルのみに着目• 気孔率を変化させるため3Dプリンタ製の多孔質体などを使用

成果の反映先• 解析に必要な多孔質体の影響を表す(伝熱・流動)モデル、モデル定数の評価• 解析コード(ACE-3D, JUPITER)の検証

61

7.1 燃料デブリ模擬流動試験 概要(まとめ)目的
小型試験装置試験体系

流体

多孔質体を含む系の自 直方体
空気
然対流熱伝達のデータ 0.5 m × 0.5 m ×
0.8 m(高さ)の取得
多数のデータの取得

自然対流のみ燃料デブリ
模擬流動試験

実機のRa数(乱流状態)を想定した自然対
流熱伝達のデータの取得

直方体
水0.8 m × 0.8 m ×
1.6 m(高さ)

試験容器に入口
出口流路あり→強制(窒素封
入系模擬)＋自然対流条件での
試験も可能

燃料デブリ
詳細流動試験

多孔質体の熱伝達や多孔質体周りの流動
データを取得多孔質体の流動モデルの係数を取得矩形断面流路強制対流のみ50 mm × 50 mm

空気62

7.1.1 燃料デブリ模擬流動試験 小型試験装置

800 mm天井(アルミニウム、
厚さ 5 mm)
側壁(ポリカーボネート、
厚さ 5 mm)
熱電対支持

ヒーター

加熱面
(銅、
厚さ 10 mm)

0保温材
580 mm
流体として空気を用いることで多くのデータを取得

580 mm

多孔質体

63

7.1.1 燃料デブリ模擬流動試験 燃料デブリ模擬流動試験

1600 mm

天井(アルミニウム,
厚さ 20 mm)
側壁
(ポリカーボネート,
厚さ 20 mm)
多点熱電対

保温材

加熱面
(アルミニウム,
厚さ 10 mm)
保温材

800 mm

多孔質体

800 mm

流体として水を用い、装置サイズを大型化することで実機自然対流条件に対応したデータを取得

64

7.1.1 燃料デブリ模擬流動試験 温度計測（小型試験装置）-48 mm-129 mm
4.3 mm天井（アルミニウム）
厚さ 5 mm

805 mm
795 mm
605 mm

800 mm

側壁（ポリカーボネート）
厚さ 5 mm

305 mm

熱電対

105 mm
保温材
137.5
225
y

x

0 192.5580 mm

ヒーター
580 mm

熱電対支持部
多孔質体
加熱面（銅）
厚さ10 mm
断熱材

多孔質体高さ以下の熱電対位置
5 mm, 10 mm, 15 mm, 20 mm, 30
mm, 50 mm,60 mm, 70 mm, 80
mm, 90 mm, 95 mm, 100 mm

各温度が準定常になったことを確認した後、５分間の平均温度を取得
65

7.1.1 燃料デブリ模擬流動試験 温度計測(燃料デブリ模擬流動試験)
天井外側の温度計測
15, 100, 200, 300 mm（中心軸から距離）

天井
側壁

1600 mm

熱電対支持部

多孔質体

水の温度計測109, 119, 129, 139, 149, 159, 169,
189, 209, 309, 409, 509, 1005,
1495 mm（加熱面からの高さ）
多孔質体内部の温度計測
20, 50, 80 mm（加熱面からの高さ）
0, 45, 72.5 mm（中心軸から距離）
側壁外側の温度計測
10, 110, 210, 510, 1010, 1450 mm（加熱面からの高さ）

加熱面
保温材
保温材外側の温度計測
0, 100, 200, 260, 310 mm（中心軸から距離）

加熱面上の温度計測
0, 100, 200, 260, 310 mm（中心軸から距離）66

7.1.1 燃料デブリ模擬流動試験 流速分布計測（小型試験装置）
天井
壁面
800 mm

熱電対支持部

シートレーザー
波長： 532 nm
厚さ: 3 mm

多孔質体
加熱面
保温材
ハイスピードビデオカメラ
撮影速度: 250 fps
シャッター速度: 0.004 s
解像度: 0.4 mm/pixel

トレーサー
中空ビーズ
（F-80ED,松本油脂製薬）
直径: 90-130 mm
質量密度: 20±5 kg/m3
67

7.1.1 燃料デブリ模擬流動試験 流速分布計測(燃料デブリ模擬流動試験)
トレーサー粒子
蛍光粒子(FLUOSTAR®, EBM)
直径：15 µm
質量密度：1100 kg/m3

シートレーザー
波長：532 nm
厚さ：3 mm

4Kビデオカメラ
撮影速度：3 fps
露光時間：0.025 s
解像度：0.39 mm/pixel

3台のレーザーにより大空間の
計測に対応

68

7.1.1 燃料デブリ模擬流動試験 多孔質体(共通)
形状：円柱（形状は金網で保持）
直径：185 mm
高さ：100 mm
100 mm内部構造：SUS球（直径：10 mm）
気孔率：𝜀𝜀 = 0.35
185 mm69

7.1.1 燃料デブリ模擬流動試験 実験条件(小型試験装置)

天井
側壁
800 mm

作動流体：空気

周囲温度：室温（24 ℃）
多孔質体
加熱面
保温材

熱電対

加熱量：209.7 W（下部からの熱漏れを考慮）

準定常に達したのを確認した後に温度と流速場を取得
70

7.1.1 燃料デブリ模擬流動試験 実験条件(燃料デブリ模擬流動試験)
天井
側壁
熱電対支持
1600mm

作動流体：水

周囲温度：室温（16 - 22 ℃）

多孔質体
加熱面
保温材

加熱量：989 W（下部からの熱漏れを考慮）
準定常に達したのを確認した後に温度と流速場を取得
71

7.1.1 燃料デブリ模擬流動試験 実験結果(温度分布)の一例-48 mm-129 mm y = 4.3 mm

多孔質体（緑は除く）
180
160

305 mm

断熱材
x

多孔
y
質体
0

ヒーター
580 mm

多孔質体

105 mmTemperature [℃]

800 mm

605 mm140

Ex.(y=4.3)
Ex.(y=-47.6)
Ex.(y=-129.1)

120
100
80
60
40
0

100 200 300 400 500 600 700 800
Height [mm]

多孔質体内部でほぼ一様の温度勾配が形成
580 mm

装置下部の発熱による形成される温度分布を計測
72

7.1.1 燃料デブリ模擬流動試験 実験結果(速度分布)の一例
容器内部

中心断面の流速分布（時間平均）

多孔質体
Velocity:0.0

0.4m/s装置下部の発熱による形成される自然対流速度分布を計測
73

7.1.1 燃料デブリ模擬流動試験 窒素封入系影響評価試験
Inlet
天井（アルミニウム）
厚さ 20 mmOutlet1600 mm

側壁（ポリカーボネート）
厚さ 20 mm

多孔質体
加熱部
（アルミニウム）
厚さ 44 mm

窒素封入系の影響を評価するため流動装置を追加

800 mmInlet
水
断熱材（ガラスエポキシ）
厚さ 50 mm74

7.1.1 燃料デブリ模擬流動試験 窒素封入系影響評価試験結果
中心軸上温度分布

注入水量
0 L/min
10 L/min20 L/min
30 L/minz [mm]

1500
熱電対
1400
1300
1200
1100
1000
900
800
700
多孔質体
600
500
400
300
200
100
流入水量の増加に対して温度が一様に減少
0

多孔質体内の温度分布を含め特異な状況は
見られない

多孔質体
37
310

42
315

47 32552 33057 33562
320[℃]
Temperature [K]

67
340

75

7.1.1 燃料デブリ模擬流動試験 窒素封入系影響評価試験結果
中心断面上速度分布
水流量0 L/min

多孔質体

加熱面

10 L/min

0.0

20 L/min

30 L/min

速度ベクトルがほとんど見えない→流れが抑制上部の広い範囲
で速度ベクトルがほとんど見えない→流れが大きく抑制0.04 m/s

温度差の低下による自然循環の駆動力の減少により、試験体上部の流れが抑制
流量の増加に従い、流れが抑制される範囲が拡大
76

7.1.2 燃料デブリ詳細流動試験 燃料デブリ詳細流動試験装置
シートレーザー• 波長：532 nm• 出力：7.2 W• シート厚：0.5 mm
350 mm

50 mm

シートレーザー• 波長：532 nm• 出力：7.2 W• シート厚：0.5 mm
フィルタ付
350 mm
吸気ファン

空気＋トレーサー

流速条件：
0 - 1.1 m/s
70 mm

矩形流路
断面50 mm×50 mm
エアロゾル発生装置（オイルミスト）

∆P

清浄空気

多孔質体

50 mm

多孔質体周りの詳細な流動場の計測
多孔質体前後の圧力差の計測による多孔質体の流動モデル係数の算出

50 mm
50 mm

77

7.1.2 燃料デブリ詳細流動試験• SUS球径：10 mm• 配置：ランダム• 気孔率：0.473 [-]（重量換算）• 高さ：50 mm

用いた多孔質体• 樹脂球径：10 mm• 配置：体心立方格子（BCC）• 気孔率：0.338 [-]（重量換算）• 高さ：50 mm• 樹脂球径：10 mm• 配置：面心立方格子（FCC）• 気孔率：0.255 [-]（重量換算）• 高さ：50 mm※面心立方格子と体心立方格子の樹脂球は球どうしを結合させるため、球の間隔を9.5 mmとした

78

7.1.2 燃料デブリ詳細流動試験 流速分布結果の一例
0.3 m/s

多孔質体
0.0 m/s

配置：ランダム
気孔率：0.473 [-]0.3 m/s

多孔質体
0.0 m/s

配置：面心立方格子（FCC）
気孔率：0.255 [-]
多孔質体下流の流速分布が多孔質体の構造により定性的に異なる

79

7.1.2 燃料デブリ詳細流動試験 差圧計測結果
100

面心立方格子ε = 0.255
体心立方格子ε = 0.338
ランダム
ε = 0.473

90

多孔質体

80

∆P
10 mm

10 mm

差圧は10 秒間の時間平均値
流速Uは左端の流速データより取得（４秒間の時間平均値から鉛直方向に平均した値 ）∆P [Pa]

70
60
50
40
30
20
10
0

0

0.5

U [m/s]11.5

気孔率が小さいほど圧力損失が大きい
80

7.1.3 燃料デブリ模擬流動試験のまとめ• 自然対流＋気孔を有する構造体(多孔質体)が存在する条件での試験を実施– 小型試験装置と燃料デブリ模擬流動試験– 熱電対を用いた温度計測とPIVを用いた速度場計測を同時に実施• 強制対流＋気孔を有する構造体(多孔質体)が存在する条件での試験を実施– 燃料デブリ詳細流動試験• 得られたデータは解析コードの妥当性検討やモデル・モデル定数の検討に利用81

7.2 空冷時燃料デブリ詳細熱挙動解析
目的• 多孔質体モデルやモデル定数の選定・評価• 実機熱挙動評価に適用するACE-3Dの検証のためのデータ取得• 解析コードの検証に必要な実機形状を模擬したデータを提供• モデル中の各種パラメータの影響の検討
実施方法・内容• 7.2.1 多孔質体モデル解析• モデルやモデル定数の選定・評価を実施• 7.2.2 JUPITERの検証• 「2-3 空冷状態実機詳細解析」を実施するために必要な検証を実施• 7.2.3 空冷状態実機詳細解析• 形状を詳細に模擬した解析を実施• パラメータの影響の検討、窒素封入状態の解析を実施
成果の反映先• 適用する多孔質体モデル• 実機解析におけるモデル中の各種パラメータの影響の把握• 「3 空冷時熱挙動評価」のための解析コードの検証

82

7.2.1 多孔質体モデル解析 選定・評価すべきモデル、評価の内容• 流動モデル（単相）– Darcy-Forchheimer(ダルシー・フォークハイマー)則*1• 基本的な適用性の確認• モデル定数(透過係数、フォークハイマー係数)へのErgan (エルガン)の式*2の適用性評価• 流動モデル（二相流）– Lipinskiモデル*3などの適用性の確認• 透過係数、フォークハイマー係数の補正の適用性– ⇒流動様式に対応した修正• 伝熱モデル– 直列モデル（調和平均）、加重幾何平均モデル、並列モデル（相加平均）を評価– ⇒実験結果との比較による補正係数の導入*1 Forchheimer, P., Zeitschrift des Vereines Deutscher Ingenieuer, Vol. 45 , (1901), pp. 1782 1788.
*2 Ergun, S. Chem. Eng. Prog. 48 (1952).
*3 Lipinski, R. J. (1982), NUREG/CR-2646, SAND 82-0765.

837.2.1 多孔質体モデル解析 ダルシー・フォークハイマー則
多孔質体(長さ𝐿𝐿)内部の圧力損失Δ𝑃𝑃を以下の式で評価
Δ𝑃𝑃 𝜇𝜇𝐶𝐶= 𝑗𝑗 +
𝜌𝜌𝑗𝑗 2𝐿𝐿
𝐾𝐾
𝐾𝐾
速度の変動に伴う損失
摩擦に伴う損失
𝐾𝐾:透過係数, 𝐶𝐶 :フォークハイマー係数 （一般に気孔率(𝜀𝜀 )などで変化）

𝑗𝑗:空塔速度（多孔質体がないものとして求めた平均速度), 𝜇𝜇:粘性係数, 𝜌𝜌:密度
多孔質体粒子𝑗𝑗
𝐿𝐿𝑑𝑑𝑝𝑝

透過係数、フォークハイマー係数を燃料デブリ詳細流動試験結果から評価これらの係数が不明な多孔質体に用いられるエルガンの式の適用性を評価
84

7.2.1 多孔質体モデル解析 透過係数とフォークハイマー係数の導出
4000

ダルシー・フォークハイマー則を修正し流速に対する一次関数を導出

流速𝑈𝑈に対する最小二乗近似（１次関数）→切片から透過係数K、
傾き(＋ K)からフォークハイマー係数Cを導出
多孔質体

透過係数
[m2]

面心立方格子2.27 × 10−8
ε = 0.255

体心立方格子1.93 × 10−7
ε = 0.338
ランダム
ε = 0.473

1.16 × 10−7

フォークハイマー

係数 [-]
0.83
0.82
0.26

3500

-∆P/(LU) [Pa s/m2]∆𝑃𝑃𝐶𝐶
𝜇𝜇 L: 多孔質体の長さ=
𝜌𝜌𝑈𝑈 + K: 透過係数[m2]
−
𝐿𝐿𝐿𝐿
𝐾𝐾
𝐾𝐾
C:フォークハイマー係数[-]

面心立方格子ε = 0.255

3000
2500

体心立方格子ε = 0.338

2000
1500

ランダム
ε=
0.473

1000
500
0

0

0.5

U [m/s]11.5

模擬多孔質体についてダルシー・フォーク
ハイマー則で圧力損失を評価可能
透過係数Kとフォークハイマー係数Cを導出
85

7.2.1 多孔質体モデル解析 エルガンの式との比較

実験の評価値 [m2]3.0E-07150 1 − 𝜀𝜀 2

透過係数

エルガンの式
多孔質体の粒径dpと気孔率εで導出できる
1.5

3倍
体心立方格子2.0E-07 ε = 0.338
1.0E-07ランダム
ε = 0.473
面心立方格子ε = 0.255

1/3倍

0.0E+00
0.0E+00 1.0E-07 2.0E-07 3.0E-07
エルガンの式 [m2]実験の評価値 [-]𝐾𝐾 =𝜀𝜀 3 𝑑𝑑𝑝𝑝2

𝐶𝐶 =

1.75

150𝜀𝜀 3フォークハイマー係数
1.5倍

1

体心立方格子ε = 0.338

0.5

0

2/3倍
面心立方格子ε = 0.255

ランダム
ε = 0.473
00.51
エルガンの式 [-]1.5

透過係数で３倍程度、フォークハイマー係数で1.5倍程度の誤差
気孔率で4/3倍程度、粒径dpで√3倍の違いに相当影響は十分に小さいと判断しエルガンの式をそのまま採用
86

7.2.1 多孔質体モデル解析 流動モデル（二相流）
多孔質体内二相流の圧力損失評価モデル*
Δ𝑃𝑃𝑘𝑘
𝜇𝜇𝑘𝑘
𝐶𝐶 ⋅ 𝐶𝐶𝑟𝑟,𝑘𝑘𝜌𝜌𝑘𝑘 𝑗𝑗𝑘𝑘2=
𝑗𝑗𝑘𝑘 +𝐿𝐿
𝐾𝐾𝐾𝐾𝑟𝑟,𝑘𝑘
𝐾𝐾

𝑘𝑘: 𝑙𝑙 (液相) or 𝑔𝑔:気相*Lipinski, R. J. (1982), NUREG/CR-2646, SAND 82-0765.

二相流の圧力損失評価に対する修正係数の例
Authors
Lipinski (1982)
Reed (1982), Lipinski (1984)
Hu and Theofanous (1991)

𝐾𝐾𝑟𝑟,𝑙𝑙

1 − 𝛼𝛼 3
1 − 𝛼𝛼 3
1 − 𝛼𝛼 3𝐶𝐶𝑟𝑟,𝑙𝑙

𝐾𝐾𝑟𝑟,𝑔𝑔

𝐶𝐶𝑟𝑟,𝑔𝑔

1 − 𝛼𝛼 −6

𝛼𝛼 3

𝛼𝛼 −6

1 − 𝛼𝛼 −3
1 − 𝛼𝛼 −5

𝛼𝛼 ：ボイド率（単位体積の二相流体中に気体が占める体積割合

𝛼𝛼 3
𝛼𝛼 3

𝛼𝛼 −3
𝛼𝛼 −5

まずは最も一般的な、Lipinskiのモデルを利用して評価を実施

87

100

500

PorousAir

下部ヘッドなどでの状況を想定し、水が停滞した条件での既存二相流試験*を用いて評価
計算条件
Case
1
2
3
4

Jg [m/s]
0.2
0.4
0.6
0.8

Jl [m/s]
0
0
0
0

4

2

0
0

Jg, Jl : 気相及び液相平均流速

計算体系
境界条件
下面：流入（速度、ボイド率一定）
上面：流出条件、圧力一定(大気圧）Measured
Predicted

*

Water

P [−]

100

7.2.1 多孔質体モデル解析 二相流に対するLipinskiモデルの適用結果

𝑃𝑃 ∗ =

0.5
jg[m/s]Δ𝑃𝑃
𝜌𝜌𝑙𝑙 𝑔𝑔𝑔𝑔

1

𝐿𝐿 : 計測点間の距離
Δ𝑃𝑃 : 圧力差

計算結果と既存試験結果*の比較

特に気相速度が大きい場合に大幅な過大評価
Reed, Huのモデルを用いた際の変化は非常に小さい*M. Lee, et al.,Experimental Thermal and Fluid Science, Volume 108, 2019, Pages 85-94

88

7.2.1 多孔質体モデル解析 二相流圧力損失の過大評価への対応
高流量時の過大評価への対応
一般の二相流で広く行われる、流動様式に対応した重み付けを実施
𝜇𝜇𝑙𝑙
𝐶𝐶 ⋅ 𝐶𝐶𝑟𝑟,𝑙𝑙 2𝜌𝜌𝑙𝑙 𝑗𝑗𝑙𝑙 (1 − 𝑤𝑤)−Δ𝑃𝑃𝑙𝑙 =𝑗𝑗 +𝐾𝐾𝐾𝐾𝑟𝑟,𝑙𝑙 𝑙𝑙
𝐾𝐾−Δ𝑃𝑃𝑔𝑔 =𝜇𝜇𝑔𝑔𝐶𝐶 ⋅ 𝐶𝐶𝑟𝑟,𝑔𝑔
𝜌𝜌𝑔𝑔 𝑗𝑗𝑔𝑔2 𝑤𝑤
𝑗𝑗𝑔𝑔 +𝐾𝐾𝐾𝐾𝑟𝑟,𝑔𝑔
𝐾𝐾

ACE-3Dの重み付け関数*を利用
0,
𝑤𝑤 = � (4𝛼𝛼 − 2)2 (7 − 8𝛼𝛼),1,(𝛼𝛼 ≤ 0.5)
(0.5 < 𝛼𝛼 < 0.75)(𝛼𝛼 ≥ 0.75)

1
0.8
0.6
0.4
0.2
0

w

0

*重み付け関数：流動様式に対応して気相あるいは液相の重み付けを変化させる。
一般の二相流に対する実験結果に基づき、ボイド率0.5以下は気泡流(小さな気泡のみを含む様式)、0.75以上は液膜あるいは液滴が含まれる様式を想定

0.5

α

1

89

100

7.2.1 多孔質体モデル解析 修正したモデルの適用性の確認
Water

Measured
Predicted

Two-phase flow pressure loss through packed
particle bed for wide void fraction range, M. Lee, H.S.
Park, J.H. Park, J.H. Oh M.H. Kim, Experimental
Thermal and Fluid Science, Volume 108, November
2019, Pages 85-94

Case
1
2
3
4
5

500

Porous

100

*

P [−]

1

Air

Jg [m/s]
0.2
0.4
0.6
0.8
1.0

Jl [m/s]00000

計算体系・条件

00
𝑃𝑃 ∗ =

Δ𝑃𝑃
𝜌𝜌𝑙𝑙 𝑔𝑔𝑔𝑔

0.5
jg[m/s]1

𝐿𝐿 : 計測点間の距離
Δ𝑃𝑃 : 圧力差

計算結果と既存試験結果の比較
解析開始後100〜500秒の平均値を黒丸で、標準偏差を誤差として示す。

流動様式による重み付けで高流量時だけでなく、低流量時においても結果が改善
重み付け関数の最適化は今後の課題
二相流モデルとして流動様式に対して修正したモデルを採用
90

7.2.1 多孔質体モデル解析 評価する伝熱モデル
連続の式（質量保存）

Navier-Stokesの式（運動量保存）𝜕𝜕𝑢𝑢𝑖𝑖=0𝜕𝜕𝑥𝑥𝑖𝑖𝜕𝜕𝑢𝑢𝑖𝑖𝜕𝜕 𝑢𝑢𝑖𝑖𝜀𝜀 𝜕𝜕𝜕𝜕
𝜕𝜕𝜕𝜕𝑢𝑢𝑖𝑖𝜈𝜈𝜈𝜈𝐶𝐶𝜀𝜀 𝑢𝑢𝑘𝑘 𝑢𝑢𝑘𝑘 𝑢𝑢𝑖𝑖 + 𝜀𝜀𝜀𝜀𝑖𝑖+ 𝑢𝑢𝑘𝑘=−+𝜈𝜈− 𝑢𝑢𝑖𝑖 −𝜕𝜕𝑥𝑥𝑘𝑘 𝜀𝜀𝜌𝜌 𝜕𝜕𝑥𝑥𝑖𝑖 𝜕𝜕𝑥𝑥𝑘𝑘
𝐾𝐾𝜕𝜕𝜕𝜕
𝜕𝜕𝑥𝑥𝑘𝑘
𝐾𝐾

エネルギー保存の式

𝜕𝜕𝜕𝜕
𝜕𝜕𝜕𝜕
𝜕𝜕
𝜕𝜕𝑇𝑇
+ 𝜌𝜌𝑓𝑓 𝑐𝑐𝑓𝑓 𝑢𝑢𝑘𝑘
𝜀𝜀𝜌𝜌𝑓𝑓 𝑐𝑐𝑓𝑓 + 1 − 𝜀𝜀 𝜌𝜌𝑠𝑠 𝑐𝑐𝑠𝑠=𝑘𝑘
+ 1 − 𝜀𝜀 𝑄𝑄𝜕𝜕𝜕𝜕𝜕𝜕𝑥𝑥𝑘𝑘 𝜕𝜕𝑥𝑥𝑘𝑘 𝑒𝑒 𝜕𝜕𝑥𝑥𝑘𝑘
𝑥𝑥𝑖𝑖

位置 [m]

𝑇𝑇

温度 [K]𝑢𝑢𝑖𝑖

速度 [m/s]𝑘𝑘

熱伝導率 [W/m/K]𝜌𝜌

密度 [kg/m3]

𝜈𝜈
𝜀𝜀

𝐾𝐾

𝑔𝑔𝑖𝑖

𝑘𝑘𝑒𝑒

動粘性係数 [m2/s]
気孔率 [-]

透過係数 [m2]重力加速度ベクトル [m/s2]
よどみ熱伝導率[W/(m･K)]

多孔質体内の伝熱評価で一般に用いられる「よどみ熱伝導率」の適用を想定

91

7.2.1 多孔質体モデル解析 検討した「よどみ熱伝導率モデル」
直列モデル（調和平均）

並列モデル（相加平均）

加重幾何平均モデル

流体層
固体層
熱移動
𝜀𝜀 1 − 𝜀𝜀𝑘𝑘𝑒𝑒 = +𝑘𝑘𝑓𝑓
𝑘𝑘𝑠𝑠

よどみ熱伝導率：最小𝑘𝑘𝑒𝑒 = 𝑘𝑘𝑓𝑓𝜀𝜀 𝑘𝑘𝑠𝑠1−𝜀𝜀𝑘𝑘𝑒𝑒 = 𝜀𝜀 ⋅ 𝑘𝑘𝑓𝑓 + 1 − 𝜀𝜀 ⋅ 𝑘𝑘𝑠𝑠

よどみ熱伝導率：最大※𝑘𝑘𝑓𝑓 , 𝑘𝑘𝑠𝑠 は流体及び固体の熱伝導率「よどみ熱伝導率」の評価・推定で用いられる3つのモデルを評価

92

7.2.1 多孔質体モデル解析 モデルの比較（鉛直方向温度分布）
小型試験装置の結果と比較

260
240
220
605 mm
200
180
305 mm 160
140
105 mm 120
100
80
ヒーター
60
40

多孔質体

温度分布（５分間の時間平均値）

断熱材
x
多孔
0
質体

y

580 mm

直列モデル
加重幾何平均モデル

Temperature [℃]

多孔質体

580 mm

800 mmy = 4.3 mm

並列モデル

実験結果

0

100 200 300 400 500 600 700 800
Height [mm]

加重幾何平均モデルが実験結果に最も近いが差異は大きい
93

7.2.1 多孔質体モデル解析 小型試験装置の結果との比較
加重幾何平均モデルによる値𝑘𝑘𝑒𝑒 =2.1 [W/(𝒎𝒎 ∙ 𝑲𝑲)]をそのまま適用

多孔質体中心部高さ方向温度

209W

流体部分の温度はおおよそ実験と等しいが多孔質体の温度勾配が小さい
多孔質体についてモデルが想定した状況と現実の違いにより熱伝導を過大評価
94

7.2.1 多孔質体モデル解析 補正係数導入の効果の確認
加重幾何平均モデルによる値を補正
補正係数0.48、𝑘𝑘𝑒𝑒 =1.0(=2.1✕0.48) [W/(𝒎𝒎 ∙ 𝑲𝑲)]を適用

多孔質体中心部高さ方向温度

209W

熱伝導の過大評価を適正化するための補正係数を導入することで実験値と同等の温度分布を得た伝熱モデルとして、加重幾何平均モデル＋補正係数を用いる
95

7.2.1 多孔質体モデル解析 モデルの選定・評価結果• 流動モデル（単相）– ダルシー・フォークハイマー則を利用するとともに、必要な 透過係数、フォークハイマー係数にはエルガンの式を適用• 二相流モデル– Lipinskiモデルに流動様式に対応した修正の導入– 流動様式に対応した修正については、さらに検討が必要• 伝熱モデル– 加重幾何平均モデルに補正係数を導入して評価– 補正係数の適用範囲については検討が必要
96

7.2.2 JUPITERの検証

小型試験装置に対する解析体系「1-1 燃料デブリ模擬流動試験」を利用して、JUPITERの妥当性を確認する

寸法: 580 mm×580 mm×810 m
解像度: 2.5 mm/cell
境界条件
下面: 断熱上面: 一定温度 (312.2 K)
側面: 一定温度 (311.4 K)※実験値である壁面外側の温度から1次元熱伝導式と自然対流の熱伝達予測式より算出

加熱面(銅)
直径: 500 mm
高さ: 10 mm
出力: 208.9 W (実験値)
多孔質体
直径: 185 mm
高さ: 100 mm

800 mm

使用コード: JUPITER

使用流体: 空気580 mm

580 mm97

7.2.2 JUPITERの検証

小型試験装置に対する解析条件

透過係数：𝐾𝐾 = 6.765 × 10−8 m2※エルガンの式から導出
𝜀𝜀 3 𝑑𝑑𝑝𝑝2 粒径
𝐾𝐾 =150 1 − 𝜀𝜀 2

加熱面(銅)
直径: 500 mm
高さ: 10 mm
出力: 208.9 W (実験値)

フォークハイマー係数：𝐶𝐶 = 0.69
※エルガンの式から導出
1.75
𝐶𝐶 =
150𝜀𝜀 3
よどみ熱伝導率：
・幾何平均モデル
𝑘𝑘𝑒𝑒 = 1.9 W/ m ⋅ K

多孔質体
直径: 185 mm
高さ: 100 mm

580 mm

800 mm

多孔質体 (SUS球10 mm)
気孔率： 𝜀𝜀 = 0.35 [-]580 mm98

7.2.2 JUPITERの検証 多孔質体なしの場合の温度分布の比較
小型試験装置-61 mm0
Temperature [℃]-134 mm

800 mm

605 mm

305 mm
105 mm

x
多孔質y
体0

ヒーター
580 mm

断熱材

220
200
180
160
140
120
100
80
60
40
20

多孔質体なし0

200

Ex.(x=7.1, y=4.1)
Ex.(x=-1.4, y=-61.3)
Ex.(x=-2.9, y=-134.5)
Cal.(x=7.5, y=2.5)
Cal.(x=-2.5, y=-62.5)
Cal.(x=-2.5, y=-132.5)

400
z [mm]

600

800

JUPITERによる解析結果は、多孔質体がない場合の試験結果を概ね再現

580 mm99

7.2.2 JUPITERの検証 多孔質体なしの場合の速度分布の比較
小型試験装置実験

解析

Velocity over center line
0.4

Velocity [m/s]

0.3
0.2
0.1

Ex. (u) w
Ex. (w)
Cal. (u)Cal. (w)

u

0
-0.1
-0.2
-0.3
-0.4
-300 -150

0 m/s

0
150
x [mm]

300

0.3 m/s

JUPITERによる解析結果は、多孔質体がない場合の流速分布を概ね再現
100

7.2.2 JUPITERの検証 多孔質体ありの場合の温度分布の比較
小型試験装置-48 mm-129 mmy = 4.3 mm

180

多孔質体（緑は除く）

Ex.(y=-47.6)

160
Temperature [℃]

800 mm

605 mm

305 mm

断熱材

多孔
質体
0

x
y

105 mmEx.(y=-129.1)

140

Cal.(y=4.3)
Cal.(y=-47.6)

120

Cal.(y=-129.1)

100
80

ヒーター

60

580 mm

多孔質体

Ex.(y=4.3)

40

0100 200 300 400 500 600 700 800
Height [mm]
定性的に実験結果を概ね再現できることを確認

580 mm101

7.2.2 JUPITERの検証 多孔質体ありの場合の速度分布の比較
小型試験装置
容器内部

解 析

多孔質体

多孔質体

レーザー光

実 験

Velocity:0.0

0.4m/sVelocity:0.0

0.4m/sTemperature:60

200 ℃

多孔質体上部からの上昇流及び容器周囲での下降流の形成について定性的・定量的に実験結果を概ね再現することを確認
102

7.2.2 JUPITERの検証 多孔質体ありの場合の速度分布の比較
小型試験装置
容器内部

実 験

レーザー光

0.4

Velocity [m/s]

0.3

多孔質体
Velocity:0.0

0.2
0.1
0
-0.1

Ex. (u)Ex. (w)-0.3
Cal. (u)Cal. (w)-0.4-300-200-100 0 100 200 300
x [mm]-0.2

0.4m/s

定量的に実験結果を概ね再現することを確認
103

7.2.2 JUPITERの検証

燃料デブリ模擬流動試験に対する解析体系

使用コード: JUPITER

境界条件
下面: 断熱上面: 一定温度 (48.85 ℃*)
側面: 一定温度 (47.65 ℃*)*実験値使用加熱面(アルミ)
直径: 700 mm
高さ: 45 mm
出力: 989 W (実験値)1600 mm

寸法: 800 mm×800 mm×1600 mm
解像度: 5 mm/cell

多孔質体
直径: 185 mm
高さ: 100 mm

使用流体: 水800 mm

800 mm104

燃料デブリ模擬流動試験に対する解析条件

多孔質体 (SUS球10 mm)
気孔率： 𝜀𝜀 = 0.35 [-]透過係数：𝐾𝐾 = 6.765 × 10−8 m2※エルガンの式から導出
𝜀𝜀 3 𝑑𝑑𝑝𝑝2 粒径
𝐾𝐾 =150 1 − 𝜀𝜀 2

加熱面(アルミ)
直径: 700 mm
高さ: 45 mm
出力: 989 W (実験値)

フォークハイマー係数：𝐶𝐶 = 0.69
※エルガンの式から導出
1.75
𝐶𝐶 =
150𝜀𝜀 3
よどみ熱伝導率：
・幾何平均モデル
𝑘𝑘𝑒𝑒 = 5.2 W/ m ⋅ K

1600 mm

7.2.2 JUPITERの検証

多孔質体
直径: 185 mm
高さ: 100 mm

800 mm

800 mm105

7.2.2 JUPITERの検証
Temperature [℃]

60
55
50
45

温度分布の比較

燃料デブリ模擬流動試験

鉛直方向温度分布（中心軸上）
多孔質体あり（Ex.221108）JUPITER（Ex.221108）
多孔質体あり（Ex.221117）

多孔質体なし（Ex.221208）

40 多孔質体
0 100 200 300 400 500 600 700 800 900 1000 1100 1200 1300 1400 1500
z [mm]

多孔質体内水平方向温度分布（JUPITERはEx.221108の条件で実施）
Temperature [℃]

58
56
54
52
50
48

温度計測位置（多孔質体内水平方向）
Ex.221108 (z = 20 mm)z
Ex.221108 (z = 80 mm)
多孔質体
Ex.221117
Ex.221117 (z = 80 mm)(z = 20 mm)
JUPITER（z=20mm）
JUPITER （z = 80 mm）
0 10 20 30 40 50 60 70 80 90 100
r [mm]

加熱面
保温材

r

実験結果を過小評価する傾向
106

7.2.2 JUPITERの検証

多孔質体ありの場合の速度分布の比較
数値解析

レーザー光

1506 mm（加熱面からの高さ）

実験

10倍速
録画：3 fps
再生：250 fps

0.03
m/s

0.0
107

7.2.2 JUPITERの検証

JUPITERの検証に対するまとめ• 多孔質体モデル解析で選定・評価したモデルとJUPITERを用い、燃料デブリ模擬流動試験を対象とした解析を実施• 多孔質体がない場合には、温度、速度とも実験結果と一致• 多孔質体がある小型試験装置による結果については、速度場は概ね一致するものの、多孔質体上部での温度場に差異が見られる• 燃料デブリ模擬流動試験については、温度場についての過小評
価が見られる。
• 伝熱モデルについては、さらに検討が必要– 空間解像度の影響についての詳細な把握– 補正係数についての追加の検討– 多孔質体と純流体部(多孔質体を含まない部分)の境界部における伝熱モデ
ルの検討
108

7.2.3 空冷状態実機詳細解析

実機解析条件の検討

参考資料：[1]「廃炉・汚染水対策補助事業（総合的な炉内状況把握の高度化）」平成29年度成果報告, https://irid.or.jp/_pdf/20170000_01.pdf, p.18 (参照2023-07-04)

炉心下部の外周部、圧力容器下部、ペデスタル床面にそれぞれ燃料デブリが存在すると推定109

7.2.3 空冷状態実機詳細解析

解析体系
 福島第一原子力発電所２号機の寸法
東京電力ホールディングスのホームページ情報（https://www.tepco.co.jp/nu/fukushimanp/outline_f1/）に基づき設定
 制御棒駆動機構
炉容器下部から下にある制御棒駆動機構について再現。燃料集合
体数548本であることから、駆動機構は137本を設定[1]。
 破損口の模擬内部調査結果を参考に、タイプレートが通過できるほどの穴を設置。
場所は、ペデスタル内で一番燃料デブリ堆積高さが高いと思われる内部観察用カメラの吊りおろし位置（X-6ペネ）の上方に直径500ｍｍ程度の穴を設けた。また、炉容器下部にもクラックを模した小孔を数か所設置した[2]。

X-6ペネ 解析範囲炉容器、ペデスタルおよび格納容器の一部を含む
10.24m×10.24m×20.48mの矩形領域とした。解析メッシュ幅
は、制御棒駆動機構を解像できるように40mmと設定。解析格子
数は、33,554,432。
参考資料：[1]「廃炉・汚染水対策補助事業（総合的な炉内状況把握の高度化）」平成29年度成果
報告, https://irid.or.jp/_pdf/20170000_01.pdf, p.18 (参照2023-07-04)[2]「福島第一原子力発電所２号機原子炉格納容器内部調査結果について」,
https://irid.or.jp/wp-content/uploads/2018/04/20180426_1.pdf (参照202307-04)

1107.2.3 空冷状態実機詳細解析

解析条件

炉内各所の初期温度条件*1

TE2-3-69R
TE-16-008
TE-16-007

参照温度計測点位置*3

部位
RPV
シュラウド
炉心支持板
RPV支持構造物

参照温度計測点
TE-2-3-69R〃〃
TE-16-008/007

制御棒支持板
ペデスタル
制御棒
ペデスタル下部
炉心部

TE-16-008/007
TE-16-008/007
TE-16-008/007
TE-16-008/007
TE-2-3-69R

値
初期温度：34.8℃
同上
同上
初期温度：31.95℃
008：31.8℃、
007：32.1℃ の平均
同上
同上
同上
同上
初期温度：34.8℃

TE-2-3-69R

同上

TE-16-008/007

初期温度：31.95℃

気体温度
TE-16-008/007
TE-16-008/007
境界温度

初期温度：31.95℃

燃料デブリ
下部プレナム
燃料デブリ
ペデスタル

燃料デブリ
雰囲気
炉外

31.95℃

解析体系
解析領域の境界条件*2
位置

流動境界

温度境界

X-方向

すべりあり

等温

X+方向

すべりあり

等温

Y-方向

すべりあり

等温

Y+方向

すべりあり

等温

Z-方向

すべりなし

断熱

Z+方向

すべりあり

等温

すべりあり：壁面に平行な速度成分の勾配＝0、その他の速度成分＝0
すべりなし：速度＝0*1 速度場、圧力場については、速度0、圧力均一の条件を付加*2 解析には直交格子を用いており、X、Y方向には同一の条件を付加*3 https://www.tepco.co.jp/decommission/information/newsrelease/thermometer/pdf/2020/thermometer_20200501-j.pdf

111

7.2.3 空冷状態実機詳細解析

解析で用いた実機形状

圧力容器を上方より見た図

圧力容器下部＋ペデスタル全景
圧力容器を下方より制御棒駆動機構見上げた図（水平断面：x-y平面、高さ方向：z）

RPV内外の構造を詳細にモデル化しJUPITERによる数値シミュレーションに適用

112

燃料デブリ分布の設定

7.2.3 空冷状態実機詳細解析



初期炉心部質量：164,400 kg、初期UO2質量: 94,000 kgと設定。

*燃料集合体１体あたりの重さは300 kgとし、装荷された集合体集が548体であることから設定[1,2]。

[1] 東京電力ホールディングス(株)福島第一原子力発電所の廃炉のための技術戦略プラン
2019, https://dd-ndf.s2.kuroco-edge.jp/files/user/pdf/strategicplan/book/20190909_SP2019FT.pdf, p.149 (参照2023-07-04)[2]福島第一原子力発電所 設備の概要, https://www.tepco.co.jp/nu/fukushimanp/outline_f1/ (参照2023-07-04)(a) 炉心部(a) 炉心部燃料デブリ(b) 炉容器下部(b) 炉容器下部燃料デブリ(c) ペデスタル(c) ペデスタル内燃料デブリ

 MAAP解析結果およびバーチャル原子炉による逆問題解析の知見、公開資料である「２号機のデブリ分布・RPV・PCV状態の推定図」、「福島第一原子力発電所２号機原子炉格納容器内部調査結果」
から、炉心部、炉容器下部、ペデスタル内の燃料デブリの体積および発熱量を算出（下部表参照）。
 全体の崩壊熱80kWにて熱バランス解析を実施し、炉内温度を過大評価する結果になったことから、10年間におけるFPの放出等を仮定し、全体の崩壊熱総量を35kWに設定。
 炉心部は、ミュオンの計測結果より炉心外周部に燃料デブリが堆積しているとの推測により形状を仮定。
 炉容器下部では、金属層とUO2が密度比により分離して2層となっていることを仮定。
 ペデスタル内の燃料デブリは、格納容器内部調査結果を参照に0.7ｍ～0.4ｍの範囲で堆積することを仮定。

設定した燃料デブリ形状・位置設定した燃料デブリの量・発熱量など
場所

UO2[kg]

構造物
[kg]

体積
[m3]

気孔率

発熱量（25日後）[kW]

発熱量（2020年）[kW]

発熱量（2020年）放射性物質の流出を考慮
[kW]

炉心部
炉容器下部
ペデスタル
合計

13,63061,10019,27094,000056,79013,61070,400

1.77
18.2
8.7
28.7

0.3
0.3
0.6
-

400
2000
800
3200

10
50
20
80

4.79
21.5
8.75
35.0

113

7.2.3 空冷状態実機詳細解析
基本ケース

実機全体空冷解析・計算条件
境界条件*

燃料デブリ条件

温度 [℃]

炉心

下部プレナムペデスタル

発熱量[kW]

4.79

21.46

8.75

RPV

気孔率[-]

0.3

0.3

0.6

格納容器 31.95

多孔質体粒子径[mm]

3

3

3

発熱量を変更34.8*上面、側面、下面：温度一定

下部プレナム燃料デブリの気孔率を変更

発熱量 [kW]

炉心 下部プレナム

気孔率 [-]

炉心

Case -1

4.79

21.46

8.75

Case -1

0.3

0.3

0.6

Case -2（1.5倍）

7.19

32.19

13.13

Case -4

0.3

0.05

0.6

Case -3（0.5倍）

2.40

10.73

4.38

Case -5

0.3

0.6

0.6

ペデスタル

下部プレナム ペデスタル

下部プレナムの透過係数(燃料デブリの径(多孔質体粒子径))を変更(部分モデル使用)
解析ケース名Case 6
Case 1Case 7𝑑𝑑𝑝𝑝 [m]透過係数𝐾𝐾

気孔率𝜀𝜀

フォークハイマー係数𝑪𝑪1mm3.67e-100.3

0.47633mm

3.31e-90.3

0.476310mm

3.67e-80.3

0.4763

基本ケースに加え、発熱量及び下部プレナムの気孔率・透過係数を変更した解析を実施

114

7.2.3 空冷状態実機詳細解析

燃料デブリの発熱量の影響

Case-30.5倍 ケース

発熱量[kW]

Case-1
基本ケース

発熱量
[kW]

Case-21.5倍 ケース

発熱量
[kW]

炉心

2.40

炉心

4.79

炉心

7.19

下部プレナム10.73

下部プレナム21.46

下部プレナム

32.19

ペデスタル

4.38

ペデスタル

8.75

ペデスタル

13.13

Case-30.5倍 ケース

最高温度[℃]

Case-1
基本 ケース

最高温度[℃]

Case-21.5倍 ケース

最高温度[℃]

炉心

88

炉心

136

炉心

179

下部プレナム265

下部プレナム470

下部プレナム

661

ペデスタル

242

ペデスタル

418

ペデスタル

574

115

7.2.3 空冷状態実機詳細解析

燃料デブリの発熱量の影響-規格化温度分布
Case-1Case-2Case-3

炉心部（リング状）
0°

x

y

-90°

規格化温度[-]

炉心部*規格化温度
各ケース、各領域での最高温度で除した値を示す
角度[°]

下部プレナム下部プレナム中心

y[ｍ]

ペデスタル

規格化温度[-]

ペデスタルy

規格化温度[-]

下部プレナムzz[ｍ]実機の実際の発熱量について不確かさがあるものの、パラメータサーベイの範囲では、分布そのものには影響を及ぼさない116

7.2.3 空冷状態実機詳細解析
Case-4

気孔率

Case-1

炉心

0.3

下部プレナム

燃料デブリの気孔率の影響
気孔率

Case-5

気孔率

炉心

0.3

炉心

0.3

0.05

下部プレナム0.3

下部プレナム

0.6

ペデスタル

0.6

ペデスタル

0.6

ペデスタル

0.6

Case-4

最高温度[℃]

Case-1
基本 ケース

最高温度[℃]

Case-5最高温度[℃]

炉心

142

炉心

136

炉心

139

下部プレナム291

下部プレナム470

下部プレナム

781

ペデスタル

420

ペデスタル

418

ペデスタル

419

117

気孔率の影響-温度分布
Case-1Case-4Case-5

炉心部（リング状）
0°

炉心部
温度 [℃]

7.2.3 空冷状態実機詳細解析

下部プレナム

-90°

ペデスタル

温度 [℃]

温度 [℃]

角度[°]

z

y[ｍ]

y
ペデスタル

z[ｍ]

気孔率低の場合、実効的な熱伝導率が大きく温度分布が平坦化。温度分布の定性的な傾向に大きな変化はない
予想されたペデスタルから炉容器内への対流の変化の効果は小さい。炉心部およびペデスタル部の温度分布の変化も確認できない
118

部分モデルを用いた透過係数の影響評価

7.2.3 空冷状態実機詳細解析

一番高温となり得る下部プレナム燃料デブリの多孔質体粒子径（透過係数）の影響を検討
解析コスト低下のため、下部プレナム部の1/4セクタを対象
透過係数の多孔質体粒子径依存性
1.40E-03

対称性を仮定して1/4セクターモデル

1.20E-03

透過係数1.00E-03

上から8.00E-04
6.00E-04
4.00E-04
2.00E-04
0.00E+00
0.00E+00

2.00E-01

4.00E-01

6.00E-01

8.00E-01

1.00E+00

1.20E+00

多孔質体粒子径[m]透過係数𝜀𝜀 3 𝑑𝑑𝑝𝑝 2
エルガンの式 𝐾𝐾 =[𝑚𝑚2 ]
2
150(1 − 𝜀𝜀)

解析ケース名Case 6
Case 1Case 7𝑑𝑑𝑝𝑝 [m]透過係数𝐾𝐾

気孔率𝜀𝜀

フォークハイマー係数𝑪𝑪1mm3.67e-100.3

0.47633mm

3.31e-90.3

0.476310mm

3.67e-80.3

0.4763119

7.2.3 空冷状態実機詳細解析 下部プレナム内最高温度の透過係数依存性
Case 6

Case 1Case 7

多孔質体粒子径dp

1 mm

多孔質体粒子径dp

3 mm

多孔質体粒子径
dp

10 mm

透過係数K

3.67e-10

透過係数K3.31e-9

透過係数K3.67e-8

気孔率ε

0.3

気孔率ε

0.3

気孔率ε

0.3

2.7

713
673

2.9

683
623

2.4

573
523

573

573

473

523
473

473

423

423

373

373

305

305

373

305

温度差大による流れの促進
効力大による流れの抑制

温度差小による流れの抑制
効力小による流れの促進

Case 6

最高温度[℃]

Case 1
基本 ケース

最高温度[℃]

Case 7

最高温度[℃]

下部プレナム718

下部プレナム686

下部プレナム569

多孔質体粒子径dpが大きくなることで最高温度が低下
温度、速度分布の定性的な差異は小さい
120

7.2.3 空冷状態実機詳細解析

窒素封入の影響・窒素封入とは原子炉格納容器内窒素封入設備は、水素爆発を予防するために、原子炉圧力容器内及び原子炉格納容器内に窒素を封入することで不活性雰囲気を維持している・窒素封入箇所
RPV：TP34500付近
PCV：TP13900付近

炉上部構造物（気水分離器等）：抵抗を仮定（気孔率0.827）

であるが、近年ではPCVの注入はあまり行われていない、かつ、炉内熱流動にあたえる影響が少な
いため、RPVへの窒素注入のみ検討することとした。
・窒素封入量（2019年の例）
RPV側(A) RPV側(B) PCV側
N2流量
N2流量
N2流量
3
3
Nm /h
Nm3/h
Nm /h
2020/1/1 5:0013.33-

2019年の名称→
単位

窒素注入断面積：80mm×40mm=3200mm2（2メッシュ）
雰囲気：窒素窒素流速：1.30m/s（15m3/h）

121

7.2.3 空冷状態実機詳細解析

窒素注入の影響・窒素封入あり解析
ケース

・窒素封入なし

条件

Case1

基本条件

CaseN
2

窒素封入
15[m3/h]

燃料デブリ最高温度[℃]

下部
プレナム
470.26

炉心

ペデスタル

135.80417.55460.50114.55404.33

窒素は注入後すぐ（炉上部構造に至る前）に炉容
器内に拡散し、影響は与えない
122

7.2.3 空冷状態実機詳細解析

空冷状態実機詳細解析のまとめ• 燃料デブリ模擬流動試験の結果を用いた検証したJUPITERを用い、実機空冷状態を対象とした詳細解析を実施• ACE-3Dによる実機解析への適用性の確認に必要なデータを取得• 出力の影響については、パラメータサーベイの範囲（基本ケースの0.5倍から1.5倍）では、分布そのものには大きな影響を及ぼさない• 気孔率を増加させた領域では温度が上昇した• 粒子(透過係数)が大きくなると最高温度が低下• 窒素封入系について、窒素は注入後すぐに炉容器内に拡散する
ため、大きな影響は見られないことを確認

123

7.2.4 空冷時燃料デブリ詳細熱挙動解析のまとめ• ACE-3Dによる評価手法に対する比較データの提供のため、多孔質体モデルの評価、試験との比較による検証、実機を模擬した詳
細解析を実施した。
– 流動モデル(単相)、二相流モデル、伝熱モデルについて、評価などを実施– 燃料デブリ模擬流動試験との比較により、妥当性を確認– 空冷状態実機詳細解析により、ACE-3Dによる実機解析の適用性確認に必要なデータを取得– 窒素封入系について有意な影響がないことを確認

124

7.3 実機熱挙動評価
目的• 空冷時における燃料デブリ熱挙動の推定
実施方法• 7.3.1 機能追加・改良– 注水時＋空冷時の評価が可能なACE-3Dを適用– 解析コードの高速化による過去の温度履歴再現などのための長時間解析の実現••

7.3.2 空冷時詳細熱流動解析による検証
7.3.3 2号機温度履歴の再現– 注水が継続的されている状況を再現した解析を実施。２号機の温度履歴を再現•

7.3.4 実機解析
– 注水量をゼロ、間欠注水、空冷から再注水した場合での安定冷却に要する時間等を検討・評価

成果の反映先• 空冷時の熱挙動(温度分布、燃料デブリ最高温度等)評価を汚染水対策に活用

125

7.3 実機熱挙動評価 実機解析の体系
21000

FDW系

炉心シュラウド
CS系

炉心部燃料デブリ

3873.15

1026

2532
2475

2379
2322

2302
2245

下部プレナム燃料デブリ

1336

1808

RPV

2572.8

3000
2825

破損箇所

RPV
支持
構造物

103

3589

2885

1340

1200

0021

1200

5748

2750

1450

3000

2次元化
簡易化

unit : mm

燃料デブリの分布、注水条件など
は実機詳細解析の設定を適用

gz

ペデスタル

ペデスタル燃料デブリ

2000

6000

2500

2000

2855

2500

CRDハウジング

3000

開口部

ペデスタル床[mm]

多孔質体解析機能で表現した部分・領域
温度評価点

126

z+

部位
RPV
シュラウド
炉心支持板
RPV支持構造物

制御棒支持板
ペデスタル
制御棒
ペデスタル下部
炉心部燃料デブリ
下部プレナム燃料デブリ
ペデスタル燃料デブリ
雰囲気
体系外(温度境界)

参照温度計測点
TE-2-3-69R〃〃
TE-16-008/007
TE-16-008/007
TE-16-008/007
TE-16-008/007
TE-16-008/007
TE-2-3-69R
TE-2-3-69R
TE-16-008/007
気体温度
TE-16-008/007
TE-16-008/007
境界温度

値
初期温度：34.85 ℃
同上
同上
初期温度：31.95 ℃
008：31.85 ℃、
007：32.05 ℃の平均
同上
同上
同上
同上
初期温度：34.85 ℃
同上
初期温度：31.95 ℃
初期温度：31.95 ℃
31.95 ℃*1) 速度場、圧力場については、速度0、圧力均一の条件を付加。注水条件の場合は、ノズル出口部で設定流量を注入(ボイド率=0)*2) 解析には円筒座標系(r-z直交格子)を使用

FDW系

炉心シュラウド
CS系

21000

炉内各所の初期温度条件*1

RPV

炉心部燃料デブリ
下部プレナム燃料デブリ
破損箇所

RPV
支持
構造物

CRDハウジングgz

ペデスタル

ペデスタル燃料デブリ

z-

2000

7.3 実機熱挙動評価 解析条件

r-

3000

開口部

ペデスタル床[mm]r+

解析領域の境界条件*2
位置r-方向r+方向開口部
r+方向開口部以外
Z-方向
Z+方向

流動境界
対称条件
流出条件
- (壁面)- (壁面)
流入出条件

温度境界
対称条件
流出条件
等温
等温
等温

127

7.3 実機熱挙動評価 実機全体空冷解析・計算条件

出力、境界条件については、空冷状態実機詳細解析(Case-1)と同様に設定

燃料デブリ 発熱量[kW]
気孔率[-]
条件

多孔質体粒子径[mm]

炉心部
4.79
0.3
3

下部プレナム
21.46
0.3
3

ペデスタル
8.75
0.6
3

境界条件:
上面、側面、下面：温度一定

初期温度・注水条件

空冷時評価の適用性確認(JUPITER Case-1と同様)

炉注水流量
（CS）
[m3/h]−

ペデスタル内気孔率の影響評価(JUPITER Case-1と同様)

−

−

34.8

31.95

注水継続時温度履歴の再現
再注水時温度履歴の再現（注水停止）
再注水時温度履歴の再現（再注水）
窒素封入系の模擬2020/8/17 5:00

3

27

35

32.2

2020/8/20 11:00

−

−

46.3

32.4

2020/8/20 17:00

3

27.5

45.3

33.4

(JUPITER Case-1と同様)

−

−

34.8

31.95

安定冷却検討①（注水）2020/8/17 5:00

3

27

35

32.2

−

−

−

−

適用した解析・検討対象
7.3.2

7.3.3

条件設定に利用したプラントデー
タ取得日時

安定冷却検討①（注水停止）
7.3.4

炉注水温度
（CS）
[°C]
−

RPV温度
（TE-2-3-69R）
[°C]
34.8

PCV温度
（TE-16-008）
[°C]
31.95

安定冷却検討②（注水停止）

2020/8/20 11:00

−

−

46.3

32.4

安定冷却検討②（注水）2020/8/20 17:00

3

27.5

−

−

間欠注水（注水時）

2020/8/17 5:00

3

27

35

32.2

−

−

−

−

間欠注水（注水停止時）

1287.3.1 機能追加・改良 数値シミュレーションの高速化について•

境界条件の適正化による安定性向上– 流出条件の改良(流入出境界での圧力設定方法の見直し)•

並列化の実施（ACE-3D）– ACE-3Dに対し、並列化手法のデファクトスタンダードであるMPI(Message Passing
Interface)による並列化を導入• ACE-3Dについては、高速なPCあるいは小規模のワークステーションでの実行を想定• 環境に大きく依存せず実行可能な点に留意して開発– 情報の交換などをMPIライブラリを用いて実施

解析コードのチューニング（最適化）を実施
並列化を実施した解析コードにチューニングなどによりスループットタイム
が最大1/30に向上
3000秒の計算に必要な時間：30日以上→1～2日程度

129

ACE-3Dにおける3次元化の影響

7.3.1 機能追加・改良
ACE-3D（2次元）
容器
中心

ACE-3D（3次元）

0.1 [h]

容器中心 0.1 [h]

[℃]

[℃]

37

37

35

35

33

33

31

31

29

29

27

27

25

25

 下部プレナム燃料デブリによる容器中心の上昇流れ 炉心部燃料デブリによる上昇流れ ペデスタル燃料デブリによるペデス
タル内壁に沿う上昇流れ

3次元化したACE-3Dは、2次元の温度・流動
結果と同様
2次元での解析により長時間解析が小さい計
算負荷により可能と判断

130

7.3.2 空冷時詳細熱流動解析による検証 空冷時評価の適用性確認
温度＋速度ベクトル：12 [h][℃]

TE-2-3-69D2（実機温度取得位置）

402

JUPITERと同条件の実機解析を実施
JUPITER温度結果（定常状態）を元にACE-3Dの初期温度分布（数10℃低め）を設定

Core debris
329

183

TE-2-3-69R（実機温度取得位置）
Lower plenum
debris(Zr)Lower plenum
debris(UO2)

110

277

Pedestal floor debris
Sump pit debris

Lower plenum debris(Zr)

227
177

Pedestal floor debrisCore debris

127
77
27

37

Sump pit debris

327
燃料デブリ温度 [℃]

256

12時間経過時点で燃料デブリ温度はほぼ定常に到達
定常的な流れ場を形成

Lower plenum debris(UO2)
0

2

4

6

8

10

12

時間 [h]

131

7.3.2 空冷時詳細熱流動解析による検証 空冷時における温度及び流動の比較
容器
中心
[℃]

6 [h]

ACE-3D
TE-2-3-69D2（実機温度取得位置）

402

Core debris
329

256

183

TE-2-3-69R（実機温度取得位置）
Lower plenum
debris(Zr)Lower plenum
debris(UO2)JUPITER（参照解）容器
中心

 下部プレナム燃料デブリによる容器中心の上昇流れ
 炉心部燃料デブリによる上昇流れ
 ペデスタル燃料デブリによるペデスタル内壁に沿う上
昇流れ
参照解とするJUPITERでの流動と同様であり、空冷に関わる流動を再現した

110

37

Pedestal floor debris
Sump pit debris

1327.3.2 空冷時詳細熱流動解析による検証 空冷状態に対する適用性確認結果
t＝16,500 s
[℃]

[℃]

427

r

A'

427

327

327

227

227

127

127

27

27

z

z
r

3270

A’

T [℃]

A

z

A

5270

1270
-730

-2730

0

ACE−3DJUPITER
0.5

r [m]

1

1.5

最も高温となる下部プレナム部について、JUPITERと同等の結果が得られた
r

空冷状態については妥当な解析が可能と判断

流体温度 固体温度

133

7.3.2 空冷時詳細熱流動解析による検証 ペデスタル内気孔率の影響
気孔率：0.3

気孔率：0.45 気孔率：0.6

[℃]
400

[℃]
400

[℃]
400

327

327

327

253

253

253

179

179

179

106

106

106

32

32

32

ペデスタル内燃料デブリの気孔率については、温度分布を含めた計算結果に有意な影響は確認できない134

7.3.3 2号機温度履歴の再現 注水継続時温度履歴の再現
温度（気体照準）＋速度ベクトル：6 [h]ボイド率＋速度ベクトル:6 [h][℃]

TE-2-3-69D2（実機温度取得位置）

注水が継続的されている状況を再現した解析を実施

37

36

35

34

33

実機データとの比較により2号機の温度履歴を再現した
実機温度取得位置近傍の炉内流体温度は、注水温度程度で定常的になるCore debris

TE-2-3-69R（実機温度取得位置）
Lower plenum
debris(Zr)Lower plenum
debris(UO2)

32

TE-2-3-69D2(解析, 壁） TE-2-3-69R(実機温度）36

温度 [℃]

CS系

33

TE-2-3-69R（解析, 壁）30

TE-2-3-69D2隣接流体(解析)TE-2-3-69D2（実機温度）
注水
温度

TE-2-3-69R隣接流体(解析)2731Pedestal floor debris
Sump pit debris

0

1

2

3

4

5

6

時間 [h]

135

7.3.3 2号機温度履歴の再現 再注水時温度履歴の再現
ボイド率＋速度ベクトル
6 [h]
12 [h]

注水停止から再注水された状況を再現した解析を追加実施

CS系

 実機データとの比較により2号機の温度履歴を再現した
 実機温度取得位置近傍の炉内流体温度は、注水停止時に壁面温度程度で、再注水時に注水温度程度で定常的になる
 詳細な確認には、プラントの温度計測点の追加、計測間隔を小さくすることが求められる
再注水（CS系: 3 m3/h）

注水停止

TE-2-3-69R（解析, 壁）温度 [℃]
Gas Temperature [K]32047TE-2-3-69R(実機温度）
TE-2-3-69D2（実機温度）

315
42
310
37

TE-2-3-69D2隣接流体(解析)

305
32
300
27

注水
温度

TE-2-3-69D2(解析, 壁）
0
0

3600
1

7200
2

10800
3

時間 [h]

14400
4

18000
5

TE-2-3-69R隣接流体(解析)
21600
6

25200
7

28800
8

32400
9

36000
10

39600
11

43200
12

時間 [h]

136

7.3.4 実機解析 実機解析の実施内容••••

窒素封入の模擬
注水から注水停止した場合の安定冷却に要する時間の検討
注水停止から再注水した場合の安定冷却に要する時間の検討
間欠注水による安定冷却の検討・評価

137

7.3.4 実機解析 窒素封入系の模擬
JUPITER窒素
封入系の体系

ACE-3D窒素封入系の体系

JUPITERと等量（15m3/h）の窒素を均一に注入

FDW系

21000

炉心シュラウド

炉上部構造物（スチームセパレータ等）

CS系
炉心部燃料デブリ
下部プレナム燃料デブリ
破損箇所

RPV
支持
構造物

CRDハウジング
gz

ペデスタル

2000

ペデスタル燃料デブリ
3000

開口部

ペデスタル床[mm]

138

7.3.4 実機解析 窒素封入系の模擬 窒素注入の影響
JUPITER窒素封入有ACE-3D
窒素注入無
有
容器
中心

1 [h]

1 [h]

[℃]

JUPITER
窒素封入無

402

容器
中心

JUPITERと同様の条件で窒素封入を模擬解析

332

ACE-3D
模擬範囲
2次元化
簡易化

256

183

JUPITERと同様の結果であり、窒素封入による温度分布や流れ場への影響は小
さい

110

37

139

7.3.4 実機解析 注水停止した場合の安定冷却に要する時間の検討
ボイド率＋速度ベクトル
6 [h]
12 [h]

37

TE-2-3-69D2(壁）温度 [℃]

CS系

TE-2-3-69R（壁）注水（CS系: 3 m3/h）

32

27

注水停止

安定冷却に要する時間等を実施・評価した（注水注水停止）

TE-2-3-69D2隣接流体
TE-2-3-69R隣接流体
0

1

2

3

4

5

6

7

8

9

10

11

12

時間 [h]

注水により低下した下部
6 hでの温度低下分を5～6 hで昇温（UO2） プレナム燃料デブリの温度は5～6 hで昇温される。
5 h経過前の再注水が望下部プレナム
燃料デブリ
ましい

温度 [℃]

37

34

（UO2）
31

28

下部プレナム燃料デブリの位置関係

下部プレナム燃料デブリ（Zr） 下部プレナム燃料デブリ（Zr）
0

1

2

3

4

5

6

7

8

9

10

11

12

時間 [h]

下部プレナム燃料デブリ（UO2）

140

7.3.4 実機解析 空冷から再注水した場合の安定冷却に要する時間の検討
TE-2-3-69D2(壁）ボイド率＋速度ベクトル
6 [h]
12 [h]

47

TE-2-3-69R（壁）温度 [℃]

CS系

安定冷却に要する時間等を実施・評価した（空冷再注水）

注水（CS系: 3 m3/h）

注水停止
37

TE-2-3-69D2隣接流体
TE-2-3-69R隣接流体
27

0

1

2

3

4

5

6

7

8

9

10

11

12

時間 [h]

6 hの温度上昇分を1～2 hで冷却

温度 [℃]

57

47

下部プレナム燃料デブリ（UO2）

4～6 hで定常的に冷却37

下部プレナム燃料デブリ（Zr）
27

0

1

2

3

4

5

空冷で上昇した下部プ
レナム燃料デブリの温度は1～2 hで冷却される
再注水により定常的に冷却するには、4～6 hの再注水が望ましいと推定
下部プレナム燃料デブリの位置関係
下部プレナム燃料デブリ（Zr）

6

7

8

9

10

11

12

時間 [h]

下部プレナム燃料デブリ（UO2）1417.3.4 実機解析 模擬間欠注水による安定冷却の検討・評価
6 h注水停止
4 h注水

間欠注水
注水
注水
注水
注水
3
停止 （CS系: 3 m /h） 停止 （CS系: 3 m3/h）

注水（準備段階）

43

下部プレナム
燃料デブリ（UO2）

温度 [℃]

39
35
31
27

下部プレナム燃料デブリ（Zr）
0

2

4

6

6 h注水停止
2 h注水

8

10

12
14
時間 [h]

16

18

20

22

24

26

注水
注水
注水
注水
3
停止 （CS系: 3 m /h）停止 （CS系: 3 m3/h）

間欠注水を試験的に実施••

6 h注水停止4 h再注水
6 h注水停止2 h再注水

間欠注水の一例として、6 h間注水停止した場合に4 h注水すれば安定的に冷却し得る
2 hの注水では不十分な可能性を確認
6 h注水停止4 h注水であれば現状（注水継続）に比べ、注水量は40 %まで削減し得る

4339
温度 [℃]

下部プレナム燃料デブリの位置関係

下部プレナム
燃料デブリ
（UO2）

35

下部プレナム燃料デブリ（Zr）

31
27

下部プレナム燃料デブリ（Zr）
0

2

4

6

8

10

12
14
時間 [h]

16

18

下部プレナム燃料デブリ（UO2）
20

22

24

26

142

7.3.5 実機熱挙動評価のまとめ• 空冷時を対象として、ACE-3Dを用いた実機熱挙動評価とJUPITERによる詳細解析との比較を行い、JUPITER解析を再現す
ることを確認• ペデスタルにおける気孔率を変更した解析を行い、影響が小さい
ことを確認• 注水継続時および再注水時の2号機プラントデータとの比較を行い、プラントデータを再現できることを確認– 詳細な確認には、プラントの温度計測点の追加、計測間隔を小さくすることが求められる• 窒素封入系からの窒素注入を想定した解析を行い、JUPITERの解析と同様にその影響は小さいことを確認• 間欠注水などを想定した解析を行い熱挙動を評価• １および３号機の評価への適用については、炉内状況把握を反映した解析条件の検討と検討結果を反映したプラントデータとの比
較が必要
143

7.4 参考資料

7.4.1 記号表（1/2）
7.4.2 記号表（2/2）
7.4.3 用語表

144

7.4.1 記号表（1/2）
記号

単位

記号の意味

m2

面積

m2

比表面積

-

フォークハイマー係数

mol/m3成分mのモル濃度

J/kg K

比熱

𝐷𝐷

m2/s

拡散係数

𝑑𝑑𝑝𝑝

m

多孔質体粒子径

𝑔𝑔

m2/s

重力加速度

ℎ𝑓𝑓

W/m2K

熱伝達係数

m/s

（平均）速度

m2

透過係数

𝑘𝑘

W/m K

熱伝導率

m/s

気体成分mの物質移動
係数

𝐿𝐿

m

流路などの長さkg/mol

モル質量

-

ヌセルト数

Pa

圧力

-

無次元圧力

𝐴𝐴

𝑎𝑎𝑠𝑠𝑠𝑠
𝐶𝐶

𝐶𝐶𝑚𝑚
𝑐𝑐

𝑗𝑗

𝐾𝐾

𝑘𝑘𝑐𝑐,𝑚𝑚
𝑀𝑀

𝑁𝑁𝑁𝑁
𝑃𝑃

𝑃𝑃∗

補足

記号

単位

𝑃𝑃𝑚𝑚,𝑠𝑠𝑠𝑠𝑠𝑠 Pa

多孔質体を構成する構造の大きさ

記号の意味
気体成分mの飽和蒸気
圧

𝑃𝑃𝑃𝑃

-

プラントル数𝑄𝑄

W/m3

単位体積当たりの発熱

𝑅𝑅

J/mol∙K

一般気体定数

𝑅𝑅𝑎𝑎

-

レイリー数

𝑅𝑅𝑅𝑅

-

レイノルズ数𝑆𝑆𝑆𝑆-

シュミット数

𝑆𝑆𝑆-

シャーウッド数𝑟𝑟

mol/s

蒸発・凝縮速度𝑟𝑟m

半径方向座標

𝑇𝑇

K

温度

𝑡𝑡

s

時間

𝑈𝑈𝑑𝑑

m/s

多孔質体上流の速度

𝑢𝑢, 𝑣𝑣, 𝑤𝑤 m/s

x, y, z方向速度

𝑥𝑥, 𝑦𝑦, 𝑧𝑧 m

座標

𝑉𝑉

m/s

速度

-

成分mの質量分率

𝑋𝑋𝑚𝑚

-

𝑤𝑤𝑚𝑚

補足

気体成分ｍのモル分率145

7.4.2 記号表（2/2）
記号
𝛼𝛼

Δ𝑃𝑃
𝜀𝜀

𝜂𝜂

𝜇𝜇
𝜈𝜈

𝜎𝜎

𝜌𝜌

単位

記号の意味

補足

-

ボイド率

気相体積割合（統計平均値）

Pa

圧力差

-

気孔率

-

体内二相流の圧力損失評価モデルの係数

Pa・s

粘性係数

m2/s

動粘性係数

N/m

表面張力係数

Kg/m3

密度

記号

記号の意味

1, 2

場所、地点

𝑒𝑒

実効的な値であることを表す

𝑓𝑓𝑖𝑖, 𝑗𝑗, 𝑘𝑘

補足

熱伝導率に関する
各種平均値

流体
方向を表す

𝑖𝑖𝑖𝑖𝑖𝑖

気液界面あるいは壁面𝑚𝑚

成分

𝑙𝑙, 𝑔𝑔

気相、液相

𝑝𝑝

ポーラス（多孔質体）内

𝑠𝑠

固体

𝑟𝑟

(修正) Lipinskiモデルの係数

𝑡𝑡

乱流による寄与総和規則が適用される

二相流の効果を表
す補正係数

146

7.4.3 用語集
用語

意味

CRD

Control-Rod-Drive／制御棒駆動機構。制御棒を引き抜いたり挿入したりする設備のこと。

CS系

Core Spray （炉心スプレイ）系。事故時などに、炉心上部より冷却水を噴霧することで、燃料の破損を防止するための設備のこと。

Darcy-Forchheimer 則

ダルシー･フォークハイマー則。多孔質体中の流速(束)と圧力損失との間に線形の関係が成り立つとする経験則（Darcy則）に対して、レイノルズ数が大きくなると線形関係が崩れる影響を、流速の二次の項を加えることにより表現したもの。地質学や流体機械の解析における圧力損失(流動)モデルとして利用されている。
参考：Forchheimer, P., Zeitschrift des Vereines Deutscher Ingenieuer, Vol. 45 , (1901), pp. 1782 1788.

FDW系

Feedwater（原子炉給水）系のこと。

PIV

Particle Image Velocimetry （粒子画像流速測定法）。流体中に混入したトレーサ粒子の粒子画像により、2次元平面内の速度および方向を非接触で求めることができる流体計測手法のこと。

PCV

Pressure Containment Vessel （原子炉格納容器）のこと。

RPV

Reactor Pressure Vessel (原子炉圧力容器)のこと。

Lipinskiモデル

多孔質体中を流れる二相流の流速(束)と圧力損失との間の関係を、ダルシー・フォークハイマー則を修正することで与えるモデル。
同様のモデル化が種々の研究者により行われている。
参考：Lipinski, R. J., A Model for Boiling and Dry-Out in Particle Beds, U. S. NUREG/CR-2646, SAND82-0765 R7 (1982).

MPI

Message Passing Interfaceのこと。並列コンピューティングを行うために標準化された規格であり、言語を問わず利用できるなど、ハイパフォーマンス コンピューティング（HPC）におけるデファクトスタンダードと言える。

直列モデル

多孔質体における実効的な熱伝導率（よどみ熱伝導率）を推定（推算）するためのモデルの一つ。多孔質体を形成する固体と内部の流体が層状に分布していると仮定し、固体と流体の熱伝導率の調和平均により、よどみ熱伝導率を与える。

加重幾何平均モデル

多孔質体における実効的な熱伝導率（よどみ熱伝導率）を推定（推算）するためのモデルの一つ。よどみ熱伝導率が、固体と流体の熱伝導率の相乗平均により与えられるとする。

並列モデル

多孔質体における実効的な熱伝導率（よどみ熱伝導率）を推定（推算）するためのモデルの一つ。多孔質体を形成する固体と内部の流体が並んでに配置されているとし、固体と流体の熱伝導率の相加平均により、よどみ熱伝導率を与える。

流動様式

二相流では、気相あるいは液相それぞれの流量や流路により、流れの状況がいくつかのパターンに類型化される。このような類型化された流れのパターンを「流動様式」と呼ぶ。数値シミュレーションなどでは、流動様式ごとに異なる二相流モデルが用いられる場
合がある。

147

8. 実施内容（簡易分析のための技術開発）

8.1 簡易（その場）分析手法の評価・検討
8.2 簡易（その場）分析技術の開発
8.2.1 分析手法の確立
8.2.2 核燃料物質による性能評価
8.2.3 基礎基盤技術を基にした実機開発
8.3 参考資料1488.1 簡易（その場）分析手法の評価・検討「簡易（その場）分析手法に関する検討委員会」の開催と検討の経緯
簡易（その場）分析手法に関する検討委員会
委員構成
委員所属機関人数

国立大学法人
・福島大学
・東京大学
・名古屋大学
・徳島大学

4名

国立研究開発法人
・量子科学技術研究開発機構
・日本原子力研究開発機構

２名

東京電力ホールディングス株式会社
・福島第一廃炉推進カンパニー

3名

日本原子力研究開発機構 事業担当

1名

事務局：日本原子力研究開発機構事業担当部署

第1回 簡易（その場）分析手法の評価検討委員会
１．日 時：2021年11月12日（金） 15時から17時
２．開催方法：オンライン（Webex）
３．議 題
１）委員紹介（各委員）
２）委員長選出（事務局）
３）議事内容①簡易（その場）分析手法の開発について
・本課題の背景等に関するご説明（損害賠償・廃炉支援機構）
・質疑・技術開発の方向性に関する確認・質疑②簡易（その場）分析手法の開発に関する技術開発内容について
・具体的技術開発内容に関する説明（原子力機構）
・質疑・技術開発内容の確認
４）その他連絡事項（事務局）
第２回 簡易（その場）分析手法の評価検討委員会
１．日 時：2022年7月21日（木） 13時15分から15時15分
２．開催方法：オンライン（Webex）
３．議 題
１）初めに（事務局から）
２）議事内容①簡易（その場）分析手法の開発状況について（原子力機構）(a) 分析手法の開発(b) 核燃料物質による性能評価(c) 基礎基盤技術を基にした実機開発②マイクロチップレーザーLIBS高度化研究の進め方について（原子力機構）
1. マイクロチップレーザー LIBS の現状と高出力化
2. マイクロチップレーザー LIBS 高度化研究の変更について
３）その他連絡事項（事務局）

149

8.1 簡易（その場）分析手法の評価・検討検討委員会での検討（有効な分析・測定手法の調査）検討対象とする分析手法の概要（分析化学的手法によるサンプル分析を除く）
利用する物理的性質
利用する
量子線源
原子・核吸収・反応放出
原子・核共鳴吸収
原子・核蛍光発光
中性子線

高速中性子問いかけ法（問いかけ法）X線

２色X線吸収画像解析（CT）

中性子共鳴吸収分光
X線蛍光分光（XRF）
レーザーアブレーション
共鳴吸収分光(LARAS)

レーザー光
その場＝炉内・セル内（場所）、迅速性（時間）
評価項目

長所

適用性

レーザー誘起ブレー
クダウン分光（LIBS）

短所

評価指針

簡易性

前処理不要、汚染・放射線被ばくの拡大なし、多量の分析廃棄物なし。

分析性能ウランの有無、定性分析。

使用環境

遠隔操作性、耐放射線性（炉内；＞kGｙ/h、MGy、適用場所に依存）。

技術レベル

基礎・基盤技術が一定レベル確立されている。

150

8.1 簡易（その場）分析手法の評価・検討検討委員会での評価（有効な分析・測定手法の調査結果・評価）

原理
概要
特長・
長所
短所

対象
形状
設置性
可搬性
遠隔
技術 適用
分析性 レベル 分野

２色X線CT

中性子共鳴吸収法

高速中性子問いかけ法

XRF

LIBS

LARAS

X線CT分析が基本。
２色のX線吸収率の違いか
物質密度を特定してCT化。
特定密度の3次元可視化。

断面積の大きな原子核固有の中性子共鳴級数エネルギーを活用。吸収量や同委に発生するガンマ線分析から核種とその量が評価できる。

高速中性子を入射し、被測定物質により熱中性子を発生。U
等との核分裂熱中性子を検出してU等の総量を評価する。

X線により原子を励起し、発生する特性X線情報から元素及びその量の大小を判定。

レーザー光を試料に集光照射し、プラズマかを生成。励起原子からの蛍光スペクトルから元素及びその量の大小を判定。

レーザーアブレーションで生成した原子に、波長可変レーザー光を入射し、共鳴吸収量から存在、量を推定する。

元素（特定密度）のCT像から対象物内のU等の3次元情報が得られる。
U等の物量が確定できる可能。

原子核の中性子共鳴吸収効果を利用することから、同位体の定量分析が可能。
試料からのガンマ線の影響を受けにくい。
イメージングへの発展性がある。

高速入射中性子とU核分裂熱
中性子との区別が容易。
定量が可能。
対象物の中心部でも高感度。

簡便に対象物の組成定性分析が可能。
定性分析機器として使用実績が豊富。

短時間で簡便に元素定性分析が可能。
炉内・セル内遠隔分析に適用できる可能性あり。
高い耐放射線性。

複数元素・同位体が混在していても妨害を受けない。
同位体組成比を測定可能。
放射線の影響を受けない。

溶融混合物、非均一混合物
では特定元素の情報が得にくい。

エネルギー分解能の高い中性子源が必要。
高濃度での透過方向厚みに制限。
中性子吸収材の濃度の影響を受ける。

適用範囲が中性子吸収材の濃度に依存。

表面領域のみ。
耐放射線性不明。

表面局所のみ。
実績に乏しい。
微小領域破壊。
微量ヒューム発生。

減圧希ガス雰囲気が必要。
表面局所のみ。
実績に乏しい。
微小領域破壊。
微量ヒューム発生。

任意
収納容器ごと任意
収納容器ごと収納容器ごと分析対象個別直接

分析対象個別直接

分析対象個別直接（真空容器が必要）

小型加速器が必要
設置場所を確保して設置（比較的大規模）

パルス中性子源として加速器が必要。
設置場所を確保して設置（大規模）

小型高速中性子源が必要
設置場所を確保して設置（比較的大規模）

小型・可搬型

小型・可搬型

プローブ自体は小型・可搬性（分析用真空容器が必要）

想定外（機器操作は遠隔）想定外（機器操作は遠隔）想定外（機器操作は遠隔）可搬型で対応可

グローブボックス内への適用実績あり
プローブ部
50m遠隔実績

グローブボックス内への適用実績あり

原理実証段階原理実証段階

U廃棄物中のU量評価実績あり

実用化技術（一般市販）

核燃料物質で実証例あり

核燃料物質で実証例あり

全量
非破壊測定

全量
非破壊測定

全量
非破壊測定

その場
スクリーニング分析

その場
スクリーニング分析

セル・グローブボックス内
スクリーニング分析〇２色X線CT、高速中性子問いかけ法は、全量測定用非破壊分析技術として有用である可能性あり。
〇中性子共鳴吸収法は、非破壊分析の適用範囲であるが、パルス中性子源の必要性から設置制約が大きい可能性がある。
〇レーザーアブレーション共鳴吸収法はLIBS同様、簡易分析の適用範囲であるが、大気中では利用できない。

〇簡易その場分析技術としては、XRFとLIBSが代表的であり技術開発対象である。

151

8.1 簡易（その場）分析手法の評価・検討検討委員会での検討（開発項目等の検討）

LIBSとXRFの特長と委員会で特に確認された技術開発実施項目

項目

XRF

LIBS

分析性能

定性分析
対象元素量の多い、少ない

定性分析
対象元素量の多い、少ない

使用実績

研究開発手法で、実用実績、実用化技術
１Fでの利用実績に乏しい。
１F内採取試料への適用実
核燃料物質での実績あり。
績有り。
使用済み燃料での実績なし。

技術開発実施項目
U含有標準試料及び使用済
み燃料での試験において、
LIBS、XRFのデータを可能な範囲で併記（使用済み燃料に対するXRF計測は、状況により判断）。

耐放射線性 耐放射線性は不明

LIBSの耐放射線性確認試
従来型光ファイバーLIBSの場合、
験又は使用済み燃料試験＞10kGy/h、 ＞数MGｙでの時に合わせてXRFの評価も試験結果あり。
実施。

機器供給

商業ベース

研究開発品
一部商業ベースあり

開発したLIBS機器の供給に向けた試行を実施。

完全非破壊分析

極微小局所部分破壊分析
ヒューム（微小粒子）の発生「アブレーション粒子の簡易的な粒径評価」に関する項
目を新たに追加。

ガンマ線がノイズ源

その他

152

8.1 簡易（その場）分析手法の評価・検討検討委員会での検討（開発項目等の見直し）

マイクロチップレーザーLIBS高度化研究の進め方：
高出力マイクロチップレーザーの開発を新たに委託研究で実施【従来の実施方法】
・高パルス出力のマイクロチップレーザーを開発し、50m以上の超長尺条件での運転条件を見出す 。
・高パルス出力マイクロチップレーザーによる LIBS スペクトルデータを取得し 、 分析特性を評価する 。
【見直し後の実施方法】①マイクロチップレーザー利用LIBSプローブによる超長尺分光の実現
高出力化（3mJ/pulse）マイクロチップレーザーLIBSプローブを活用し、50m以上の超長尺条件での分光試験を実現する。
②表面活性接合DFCチップによる高出力マイクロチップレーザーの開発（DFC : Distributed Face Cooling 面分散冷却）（新規委託研究：自然科学研究機構分子科学研究所）
表面活性化DFCチップによる高パルス出力マイクロチップレーザー（>1ns,10mJ/pulse）
を開発し、発振特性を取得する。
※専門性（特許技術の活用）に応じてテーマを分割し、実施内容を大きく変えることなく同時進行することで技術開発の加速化を実現する。

153

8.2 簡易（その場）分析技術の開発
8.2.1 分析手法の確立

8.2.2 核燃料物質による性能評価
8.2.2 基礎基盤技術を基にした実機開発

技術開発の主な内容と成果●マイクロチップレーザー利用LIBSプローブについて、従来型光ファイバーLIBSと比較し、同等以上の分析性能を確認した。耐放射線特性評価では、線量率 5kGy/hの環境でも検量線に影響が無い
こと、線量率 2kGy/hの環境で連続700時間以上（累積線量 >1.5MGy）運転しても異常のないことを実証した。
また、超長尺特性試験では、100mの超長尺光ファイバーでも 5mの場合と同様に分析可能であることを実証した。
●表面活性接合 DFC チップによる高出力マイクロチップレーザーの開発では、これまでのほぼ10倍の出力である 10mJ/pulse、発振時間幅 1nsを実現し、無冷却連続運転に成功した。
また、耐放射線性として、DFCチップ自体は、線量率2kGy/hで、累積線量 １MGy照射後も正常に発振可能であることを確認した。

154

8.2.1 分析手法の確立 （従来型光ファイバーLIBSとの比較）
マイクロチップレーザーLIBSプローブのスペクトル取得性能の確認―― 従来型光ファイバーLIBS―― マイクロチップレーザーLIBS

従来型光ファイバーLIBS
10mJ/pulse, 5ns
光フォーカス径：200µm
マイクロチップレーザー
光ファイバーLIBS
3mJ/pulse, 0.8ns
光フォーカス径：数十µm

従来型光ファイバーLIBSとの比較（CeO2, Zr, Fe混合酸化物、Gd:混入酸化物によるスペクトル）
マイクロチップレーザーLIBSプローブにより、従来型光ファイバーLIBSの3倍程度輝度の高い
発光スペクトルが取得できることが示され、従来手法と同等以上の性能を確認した。

155

8.2.1 分析手法の確立 （耐放射線試験）
マイクロチップレーザーLIBS特性の放射線環境（60Co 5kGy/h）での確認
Gdを混合したCe酸化物試料を活用
0.44 wt% 0.87 wt% 0.44 wt%

Co60保護板

確認用

0.22 wt% 0.09 wt% 0 wt%

100 shots x 10 run

マイクロチップレーザー
LIBSシステムの設置状況

試料へのレーザー照射

試料の配置と測定順序
照射中に試料を遠隔操作で移動

156

8.2.1 分析手法の確立 （耐放射線試験）
マイクロチップレーザーLIBS特性の放射線環境での性能実証（検量線に及ぼすガンマ線の影響を確認）
Gd: 0 wt%
Gd: 0.87 wt%

Co60保護板

Gd
y=0.26+1.4x R2=0.98
y=0.23+1.3x R2=0.968

Gdを混合したCe酸化物試料のスペクトル（ガンマ線の照射無し）

60Coガンマ線環境下でのCe酸化物試料中に混入したGdの検量線（検量線がガンマ線の有無に依存しない）

マイクロチップレーザー（単結晶）を用いたLIBSプローブで取得した検量線も、従来の光ファイバーLIBS同様、放射線の影響を受けないことを実証した。
157

8.2.1 分析手法の確立 （耐放射線試験）
マイクロチップレーザーの耐放射線性の確認（照射環境での長時間運転）
線源：60Co
線量率：>2 kGy/h
累積（連続）照射時間：728時間24分

試験中の外観レーザー発振出力（相対値）

ガンマ線照射環境での長時間連続運転を実証
累積線量は約1.5 MGy

照射施設内の試験装置

線量率環境 5kGy/hでも変化の無い検量線が得られること、2kGy/hの環境中における、
700時間以上（>1.5MGy）の連続運転で異常のないことが実証された。
158

8.2.1 分析手法の確立 （超長尺特性評価）
マイクロチップレーザーLIBS特性の超長尺依存性（光ファイバー長100m）
遅延パルス
発生器

制御用
PC
EMU120/65
エシェル
分光器

マイクロチップレーザー
励起光源
励起光伝送用
光ファイバー
同期信号用
光ファイバー

分光伝送用
光ファイバー

LIBSプローブ
USBカメラ

試料

計測同期用
光検出器

延長する光ケーブルXYZステージ（電動）実験体系

測定系の外観光ファイバー長 L=5, 10, 20, 100 mで混合酸化物試料を測定
159

8.2.1 分析手法の確立 （超長尺特性評価）
マイクロチップレーザーLIBSの超長尺特性（光ファイバー 5m、100mの例）
試料：Gd含有Ce・Zr・Fe混合酸化物

y=0.92x+0.26
R2=0.99

y=0.91x+0.35
R2=0.99

Gd発光線近傍のスペクトル比較(L=5m L=100m）▼Ceのスペクトル強度で規格化（ほぼ同一のスペクトル）

Gd含有量に対する検量線（光ファイバーの長さに依存しない）

光ファイバー長さによる光量の減衰は存在するが100mの超長尺光ファイバーでも5mの場合と同様に定量分析性が維持されることを実証 160

8.2.1 分析手法の確立 （DFCチップによる高出力化）
マイクロチップレーザーLIBSの高出力化とデータ取得
表面活性接合DFCチップによる高出力マイクロチップレーザーの開発（分子研）
高パルス出力マイクロチップレーザーの開発に成功（発振時間幅：>1ns,
パルス出力：10mJ/pulse（従来の10倍））。

従来のチップ（1mJ/Puｌse）
発熱量小
除熱問題なし体積の増大
高出力化チップ
発熱量増大
除熱に問題

DFCチップに適合した共振器として
表面活性接合DFCチップ
不安定共振器を選定
異種物質同士の分子レベルでの光学的・熱的・構造的一体化
効率的な除熱の実現

161

8.2.1 分析手法の確立 （DFCチップによる高出力化）
表面活性接合DFCチップによる高出力マイクロチップレーザーの開発（連続運転特性の取得）
従来型マイクロチップ

DFC-chip A

DFC-chip B

準備したDFCチップ

従来チップは出力低下
DFCチップは健全

自然冷却のみでの連続発振特性

従来型マイクロチップは出力の低下がみられ、DFCチップは高出力連続発振でも出力低下がなく健全性を保った

DFCチップは自然冷却のみで安定した連続発振が可能なことを確認
162

8.2.1 分析手法の確立 （DFCチップによる高出力化）
表面活性接合DFCチップによる高出力マイクロチップレーザーの開発
ガンマ線照射後発振出力の確認（60Co：1MGy照射）

ガンマ線照射後の連続発振特性
従来のマイクロチップ焼結体は発振停止
DFCチップBはより高出力（高輝度）で安定発振を維持接合部で照射損失が発生した場合、接合面の多い多重積層型のDFCチップA
では問題となった可能性がある。詳細調査・検討が必要。

DFCチップBは、放射線耐性を有することが確認された
163

8.2 簡易（その場）分析技術の開発
8.2.1 分析手法の確立

8.2.2 核燃料物質による性能評価
8.2.2 基礎基盤技術を基にした実機開発

技術開発の内容と成果●核燃料物質を含有した分析試料を準備した。
●LIBS及びXRFの未照射核燃料物質、照射済み燃料による性能評価を実施した。
酸化物試料、金属系試料、コンクリート系試料においてそれぞれ
検出下限値： 0.5%、 1000ppm、1000ppmを確認した。SEM-EDSの測定値と良く一致し、元素特定のみならず定量分析評価が可能であることを示した。
●LIBS及びXRFの照射済み燃料による性能評価を実施した。
携帯型XRF： 15mSv/h（使用済み燃料30㎎相当）以上では計測不能。
LIBS：試験環境の上限値 １Sv/hまで、線量率に依存しない計測が可能。
●アブレーション微粒子の存在・形状を観察した。

164

8.2.2 核燃料物質による性能評価の実施体系

高線量下XRF試験（信号確認）
XRFとの比較・併記（高線量率）
使用済み燃料

複雑系試料（不均一・非一様試料、MCCI模擬試料）

一様酸化物系標準試料（UO2、ZrO2、Fe2O3、Gd2O3等）
多様な混合組成比

金属含有標準試料（UO2、SUS、Zry-4等）
多様な混合組成比アブレーション粒子の簡易的な粒径評価

照射済
混合試料

使用済み燃料含有模擬燃料デブリ

応用試料
照射済試料
基本試料

フード内
遠隔分析

ホットセル内遠隔分析

・核燃料物質等使用施設に開発機器を持ち込み、標準試料、複雑系試料（MCCI模擬試料を含む）、照射済み燃料を用いた試料等、様々な試料を準備して分析特性を取得する。
・既存分析手法（EDS等）による分析結果との比較・評価、XRFによる測定結果との比較により、スクリーニング分析としての実績と信頼性を確保する。
・アブレーション粒子の簡易的な粒径を評価する

実績と信頼性確保（検証用試料の提供と分析実績の蓄積）
165

8.2.2 核燃料物質による性能評価 （実施内容）【未照射核燃料物質を含有した分析試料の準備】
・酸化物系標準試料、金属を含む標準試料、複雑系試料未照射濃縮ウラン酸化物
試料を準備し、金相観察、SEM観察・SEM-EDS分析を実施した。
【LIBS及びXRFの未照射核燃料物質による性能評価】
・原子力機構が開発した従来型光ファイバーLIBS装置、マイクロチップレーザーLIBS装置の性能評価試験を実施した。
●検量線の取得により、線形性（定量性）の確認と検出下限値の評価を実施●複雑系試料においてLIBS分析結果をSEM-EDS分析結果と比較●標準試料に対してXRFの検量線を取得【使用済み燃料を使用した模擬燃料デブリによる性能評価】
・評価に必要な高線量率模擬燃料デブリ試料を準備した。
・XRF、従来型光ファイバーLIBS装置の性能評価を実施した。
●XRFによる使用済み燃料での動作試験を実施●従来型光ファイバーLIBSによる使用済み燃料での動作試験を実施【アブレーション微粒子の存在・形状観察】・ヒュームを吸引して多段フィルターで捕捉し、SEM観察、EDS分析を実施した。
●孔径8、0.8、0.1µmのフィルターに保持されたU含有粒子を観測
166

8.2.2 核燃料物質による性能評価（未照射U含有試料の準備）
未照射核燃料物質を含有した分析試料の準備① U含有酸化物標準試料の製作と評価製作した酸化物系標準試料の成分（重量%）
試料番号 UO2 ZrO2 Fe2O3 Gd2O3
P53F1XF01 1 49.5 49.5
0
P53F1XF02 5 47.5 47.5
0
P53F1XF03 10
45
45
0
P53F1XF04 50
25
25
0
P53F1XF05 95
0
0
5
P53F1XF06 1
0
0
0
P53F1XF07 5
0
0
0
Al2O3
16.0%

ｺﾝｸﾘｰﾄ
0
0
0
0
0
99
95
CaO
13.2%

Fe2O3
6.2%

P53F1XF01

P53F1XF02

P53F1XF03

P53F1XF04

P53F1XF05

P53F1XF06

Si2
64.6%

P53F1XF07

焼結後の外観(a) 試料樹脂埋め時の模式図(b) 研磨後の試料（P53F1XF02）

樹脂埋め、研磨後の外観

別途SEM観察、EDS測定を実施
均一性を確認167

8.2.2 核燃料物質による性能評価（U含有試料の準備）
未照射核燃料物質を含有した分析試料の準備② 金属を含む標準試料の製作と評価製作した金属を含む標準試料の成分（重量%）
試料番号P53F2XF01
P53F2XF02
P53F2XF03

UO2
1
5
10

Zr
49.5
47.5
45

SUS316
49.5
47.5
45

P53F2XF01

P53F2XF02

P53F2XF03(a) 試料樹脂埋め時の模式図(b) 研磨後の試料（P53F2XF01）

樹脂埋め、研磨後の外観

焼結後の外観別途SEM観察、EDS測定を実施
均一性を確認1688.2.2 核燃料物質による性能評価（U含有試料の準備）
未照射核燃料物質を含有した分析試料の準備③ 複雑系試料の製作と評価選定した複雑系試料の製作マトリックス
試料番号P53F5XF01
P53F5XF02
P53F5XF03
P53F5XF04
P53F5XF05

試験体

反応対形状

温度
（℃）

時間
(min)

UO2-Zr

Zr棒

1900

20

1500

20

1600

20

1600

20

2600

5

UO2-SUSSUS304板
Zr:Fe=1:1（mol比）
UO2-ZrFe の混合金属粉末グ
リーンペレット
Zr:Fe=2:1（mol比）
UO2-2Zr1Fe の混合金属粉末グ
リーンペレット
ZrO2のグリーンペ
UO2-ZrO2
レット

P53F5XF01

P53F5XF02

P53F5XF03

P53F5XF04※別途EDS測定により、エリア平均組成を評価
P53F5XF05

SEM/BSE観察像
169

8.2.2 核燃料物質による性能評価（LIBS装置の分析特性評価）
従来型光ファイバーLIBS装置の性能評価
従来型ファイバーLIBS装置での試験条件
・ファイバー長 ：5m（コア径：0.8mm、開口数：0.12、SUS可撓被覆管）
・LIBSプローブ：アクロマティックペアレンズ、f=19mm + f=50mm、0.5インチ径、無反射コート（可視-近赤外）
・試料台：電動XYZステージ＋エンドスコープ（USBカメラ)
・照射条件 ：14.6mJ/pulse(プローブ出口)、5Hz・観測条件 ：１μs遅延、50μs露光、利得 3000、100ショット-5回

装置外観
測定レイアウト170

8.2.2 核燃料物質による性能評価 （LIBS装置の分析特性評価）
従来型光ファイバーLIBS装置の性能評価
レーザー照射の様子
P53F1XF00
UO2-ZrO2-Fe3O4(0%UO2-50%ZrO2-50%Fe3O4)

P53F2XF03
UO2-Zr-SUS316L(10%UO2-45%Zr-45%SUS316L)

171

8.2.2 核燃料物質による性能評価 （LIBS装置の分析特性評価）
従来型光ファイバーLIBS装置の性能評価
y=0.0067+0.67x R2=0.993
y=0.0082+0.83x R2=0.993

近赤外領域データ

U含有量を変えた、U, Zr 混合物の発光スペクトル

組成比に対する検量線（低濃度領域）
・線形性（定量性）の確認
・検出下限値の評価

172

8.2.2 核燃料物質による性能評価 （LIBS装置の分析特性評価）
従来型光ファイバーLIBS装置の性能評価（U検出下限値評価の例）
金属系（UO2/Zr）

酸化物系（UO2/ZrO2）
Wavelength (nm)U
Oxide682.692

Zr
682.878676.241683.289

LOD (%)
0.72
0.72
0.79

UO2/Zr
0.02～0.222

Wavelength (nm)UO2/ZrO2
0～0.222

U
Metallic

860.795

Zr
LOD (ppm)
683.289110
682.878370
676.241
19000
838.9496900

金属系で100～1000ppm程度の検出下限を確認

コンクリート（コンクリート中のFeに着目）

酸化物系（UO2/Fe3O4）
Wavelength (nm)U
Oxide682.692Fe
537.149868.862
882.422

Wavelength (nm)U

UO2/Fe3O4
0～0.222
LOD (%)
0.47
0.49
0.28

酸化物系で0.5％程度の検出下限を確認

682.692

Concrete

778.415860.795Fe
537.149868.862
882.422537.149868.862
882.422537.149868.862
882.422

LOD (ppm)
1200
1200
1000
560
1400
1300
5900
7700
7800

コンクリート中で1000ppm程度の検出下限を確認

検出下限目標値：１％を十分満足することが確認された

173

8.2.2 核燃料物質による性能評価 （LIBS装置の分析特性評価）
マイクロチップレーザーLIBS装置の性能評価試験
遅延パルス
発生器

制御用
PC
EMU120/65
エシェル
分光器

マイクロチップレーザー
励起光源
励起光伝送用
光ファイバー
同期信号用
光ファイバー

分光伝送用
光ファイバー

LIBSプローブ
USBカメラ

試料

計測同期用
光検出器

フード

マイクロチップレーザーLIBSXYZステージ（電動）

フード内・光ファイバー長さ：5 m
・LIBSプローブ ：単結晶マイクロチップ内蔵
・照射条件：1.2 mJ/pulse(プローブ出口）、5Hz、パルス幅990 ps
・観測条件：１μs遅延、50μs露光、測定100ショット-5回

174

8.2.2 核燃料物質による性能評価 （LIBS装置の分析特性評価）
マイクロチップレーザーLIBSの性能評価例（検量線の取得）
酸化物系試料（UO2-ZrO2-Fe3O4)

y=0.0023+1.22x R2=0.999

UO2-ZrO2

Oxide

UO2-Fe3O4
Oxide

Wavelength (nm) 回帰直U/Zr: 0-0.265
線残差 Slope
LOD (%)
U
Zr
R2
819.467 0.0031
1.2 0.999
0.76
828.381 0.0042
1.3 0.999
0.99
0.77 0.998
1.17
753.392 837.020 0.0030
841.404 0.0020
0.71 0.999
0.84846.460 0.0026
0.82 0.999
0.94
Wavelength (nm) 回帰直
線残差
U
Fe

U/Fe: 0-0.42

Slope
537.149 0.00012 0.075
753.392 868.862 0.00046
0.33
882.422 0.00276
0.76

LOD (%)
R2
0.999
0.47
0.999
0.41
0.999
1.1

y=0.0080+0.37x R2=0.999

光ファイバーLIBS同様、検出下限値 ：１％以下（0.5%程度）を確認

175

8.2.2 核燃料物質による性能評価 （LIBS装置の分析特性評価）
マイクロチップレーザーLIBS装置の性能評価（SEM/EDS分析との比較）
非均一複雑系試料の分析：レーザー照射痕のSEM/EDS結果と比較

UO2るつぼZrO2のグリーンペレット
2600℃ ArUO2るつぼ
Zr、Feグリーンペレット
1600℃ ArEDSの結果と良く一致：定性性に加え、定量分析評価が可能であることが示された 176

8.2.2 核燃料物質による性能評価（携帯型XRFの分析特性評価）
標準酸化物試料によるXRFの分析性能確認（検量線の取得）
リガク社製Niton携帯型成分分析計XL3t-950S

代表的エネルギースペクトル

取得した検量線を基に未知の含有量を評価

検量線の線形性が乏しいため、既知の測定値から内挿（外挿）するには留意が必要
177

8.2.2 核燃料物質による性能評価（使用済み燃料試料の準備）
XRFによる高線量率環境での動作試験準備した使用済み燃料試料（粉末）の組成、線量率
試料番号
P53F3XF01
P53F3XF02
P53F3XF03
P53F3XF04
P53F3XF05
P53F3XF06

目標線量率 線量率測定値
重量（ｇ）/重量（％）(Sv/h)(Sv/h)
UO2
ZrO2
Fe3O4
0.1
0.2
0.40/100 0.00/0.0 0.00/0.0
1
0.9
4.00/100 0.00/0.0 0.00/0.0
0.1
0.2
0.40/50
0.20/25
0.20/251
0.7
4.00/50
2.00/25
2.00/250.05
0.05
0.065/50 0.033/25 0.033/25
0.02
0.01480.03/1.0 1.49/49.5 1.49/49.5

XRF用容器と秤量容器

XRF用容器への投入

合計
0.40
4.00
0.80
8.00
0.13
3.00

XRF用容器測定面（プロレンフィルム3重）

178

8.2.2 核燃料物質による性能評価（使用済み燃料試料による評価）
XRFによる高線量率環境での動作試験

・線量率の異なる照射済み燃料試料を準備。
・遠隔操作するための事前試験を実施し、ホットセル内に機器を設置。
・高線量率環境におけるXRFによる測定を実施。

179

8.2.2 核燃料物質による性能評価（使用済み燃料試料による評価）
XRFによる高線量率環境での動作試験準備した使用済み燃料試料の成分
試料番号

測定不可
測定可

P53F3XF01
P53F3XF02
P53F3XF03
P53F3XF04
P53F3XF05
P53F3XF06

目標線量率 線量率測定値
重量（ｇ）/重量（％）(Sv/h)(Sv/h)
UO2
ZrO2
Fe3O4
0.1
0.2
0.40/100 0.00/0.0 0.00/0.0
1
0.9
4.00/100 0.00/0.0 0.00/0.0
0.1
0.2
0.40/50
0.20/25
0.20/251
0.7
4.00/50
2.00/25
2.00/250.05
0.05
0.065/50 0.033/25 0.033/25
0.02
0.01480.03/1.0 1.49/49.5 1.49/49.5

約14.8 mSv/hの試料（使用済み燃料30mg)
のみ作動装置が故障するわけではなく、・測定モードに入らない・エネルギースペクトルのシフト
・測定値が定まらない等の現象が発生

合計
0.40
4.00
0.80
8.00
0.13
3.00

・燃料デブリの線量率が15mSv/hを超える場合、切断などの加工が必要・エネルギーシフトの発生から、同定技術が不可欠。
スペクトル形状に熟知する必要あり

180

8.2.2 核燃料物質による性能評価（使用済み燃料試料による評価）
XRFによる高線量率環境での動作試験
UO2, ZrO2, Fe3O4 = 1%, 49.5%, 49.5% （総重量：3.0g） 線量率：14.8mSv/h

線量率 ：14.8 mSv/h
秤量誤差
積算線量：0.247
mSv

正常なX線スペクトル例

線量率 ：14.8 mSv/h
積算線量：3.37 Sv

エネルギーシフトが発生したX線スペクトル例（重ね表示）
X線エネルギー値のみでの物質同定不可スペクトル形状に熟知する必要あり

携帯型XRFでは使用済み燃料 30mg相当以上の試料では分析不能である
可能性が示唆された181

8.2.2 核燃料物質による性能評価（使用済み燃料試料による評価）
LIBSによる高線量率環境での分光試験

ホットセル

ＬＩＢＳプローブ

可搬型LIBS装置

試料ステージ

ホットセルに持ち込んだLIBS計測系（マニピュレーターによるマイクロメータ操作）

ホットセル前に持ち込んだ可搬型LIBS装置（20mの光ファイバーをセル内に導入）
ホットセル

可搬型LIBS装置

ホットセル内セットアップ、レーザー照射の様子

ホットセルでの試験
182

8.2.2 核燃料物質による性能評価（使用済み燃料試料による評価）
LIBSによる高線量率環境での分光試験
使用済み燃料を用いた模擬燃料デブリ試料（LIBS試験用個体試料）の準備
Fe3O4及びZrO2を混合した使用済燃料（UO2）粉末をエポキシ樹脂で固めたもの。
– 粉末混合比：UO2：37.6 wt%、ZrO2：31.2 wt%、Fe3O4：31.3 wt%– エポキシ樹脂と使用済燃料混合試料の混合比は体積比でほぼ1：1

秤量

樹脂注入

撹拌

成型

LIBS試験用固体試料の線量率：33mSv/h
レーザー照射位置での線量率（測定環境の線量率）は、別途準備した使用済み燃料を試験環境に静置することで調整。
線量率の上限は線量計の計測上限である１Sv/hとした。

完成

LIBS試験

183

8.2.2 核燃料物質による性能評価（使用済み燃料試料による評価）
LIBSによる高線量率環境での分光試験

線量率が変化しても取得されるスペクトルに影響が及ばない
184

8.2.2 核燃料物質による性能評価（使用済み燃料試料による評価）
LIBSによる高線量率環境での分光試験
分析評価値の比較
LIBSで
の計測

実際の
混合比

U/Zr

1.25

1.43

U/Fe

2.28

2.29

計測値は、線量率に依存することなく混合比と一致
使用済み燃料における高線量率下での定量性維持

典型的なU、Fe、Zrスペクトル（UI:682.692nmで規格化）

線量率が変化しても取得されるスペクトルに影響が及ばない（定量性維持）1858.2.2 核燃料物質による性能評価（使用済み燃料試料による評価）
LIBSによる高線量率環境での分光試験

典型的なU、Fe、ZrスペクトルにNaが観測されている例（UI:682.692nmで規格化）

典型的なU、FeスペクトルにCsが観測されている例（UI:682.692nmで規格化）

Fe、Zr、Na、U、Cs、Rb の存在が同定された
他に、Mo、Ce、Gdの可能性が示唆されるスペクトルが存在

どの元素も線量率が変化しても取得されるスペクトルに影響が及ばない

186

8.2.2 核燃料物質による性能評価 （微粒子の観測）
アブレーション粒子補足試験
酸化物標準試料（U含有量：50％、95%）を利用

0.1μm

レーザー5,000回照射時に、アスピレーターで吸引し、孔径8 µm、0.8 µm、0.１ µmのポリカーボネート製メンブ
レンフィルターで微粒子を捕集。
レーザー照射試験時の様子

それぞれのフィルターにおいて、SEM/EDSを活用し、
8 µm以上、8 µm～0.8 µm、0.8 µm～0.1 µm のU粒子の存在量を確認。
187

8.2.2 核燃料物質による性能評価 （微粒子の観測）
アブレーション粒子の観察
アブレーション
粒子回収装置
の設計・製作

吸引管（SUS製）

LIBS測定用
レーザー入射光発生した
ヒューム

アブレーション
粒子の回収

フィルター（3段**）（ポリカーボネート製）
孔径8、0.8、0.1µmのフィルターを仕様

試料

ドラフト内に設置した装置部分

アブレーション粒子回収装置の概念図
アブレーション
粒子のSＥＭ
観察

吸引管（SUS製）

レーザー照射条件
試料番号

累計回数
(回)

周波数
(Hz)

累計照射時間(s)

P53F1XF04(U-Zr-Fe酸化物)

5000

5

1000

P53F1XF05(U-Gd酸化物)

5000

5

1000

試料

アブレーション粒子の回収試験の様子（試料部）

188

8.2.2 核燃料物質による性能評価 （微粒子の観測）
アブレーション粒子の観察 簡易的な形状評価（SEM像） 8μmフィルター
二次電子像

後方散乱電子像

アブレーション
粒子回収装置
の設計・製作

アブレーション
粒子の回収
20µm

アブレーション
粒子のSＥＭ
観察

10μm 程度の塊状粒子
EDS分析結果

10μm 程度の塊状粒子が観察された。EDS分析でもUであることが確認できる。

189

8.2.2 核燃料物質による性能評価 （微粒子の観測）
アブレーション粒子の観察 簡易的な形状評価（SEM像） 0.8μmフィルター
二次電子像

後方散乱電子像

アブレーション
粒子回収装置
の設計・製作

アブレーション
粒子の回収
2µm

アブレーション
粒子のSＥＭ
観察

1μm > 程度の微粒子
EDS分析結果

1µm程度の球状U含有粒子が観察された。EDS分析でもUであることが確認できる。

190

8.2.2 核燃料物質による性能評価 （微粒子の観測）
アブレーション粒子の観察 簡易的な形状評価（SEM像） 0.1μmフィルター
二次電子像

後方散乱電子像

アブレーション
粒子回収装置
の設計・製作

アブレーション
粒子の回収
2µm

0.3μm程度の微粒子
アブレーション
粒子のSＥＭ
観察

EDS分析結果

ほとんどアブレーション粒子は観察されないが、ごく稀に球状U含有粒子（ 1µm未満）が観察された。EDS分析では信号強度が微弱ではあるがUが有意に検出された

191

アブレーション微粒子除去に関する補足情報
未照射ウランを試料とした試験実績
累積レーザー照射回数：10,000回を超える。
使用した光ファイバーLIBSプローブ、マイクロチップレーザーLIBSプローブ及び試料ステージは、試験後に汚染（α汚染）が確認されておらず、持ち出し可能となっている。

外科手術用サージカルスモークフィルターユニットの活用による１F現場での捕捉実績
HEPA : 0.3μm
捕集効率 99.97%
高性能活性炭ULUPA : 0.1μm
捕集効率 99.9995%
サージカルスモーク除去用（医療用レーザーメス・電気メス用）
LIBS プローブ

HEPA
試料
20mSv/h
数千ショット

HEPA

Laser

活性炭フィルタ

ULPA
Plume

Plume

高性能
活性炭

Pump

【排気雰囲気：検出下限未満】
事実としてろ過されている
プローブ及び周辺汚染確認されず

192

8.2 簡易（その場）分析技術の開発
8.2.1 分析手法の確立
8.2.2 核燃料物質による性能評価

8.2.3 基礎基盤技術を基にした実機開発

技術開発の内容と成果●機器製作に要する代表的な工程を試行した。
●基本設計・要素機器開発では、特にLIBSプローブでの集光光学系や隔壁貫通回転型光ファイバーコネクター等の検討に重点を置いた。
●実機開発では、可搬型システムを意識し、システムを構築するラックの小型軽量化を図り、「可搬型LIBS装置」を試作機として完成させた

193

8.2.3 基礎基盤技術を基にした実機開発の範囲
・基礎基盤技術で自作してきた分析装置について、動作可能なシステムの供給に必要な手順を一部試行し、試作機を提示するとともに、機器供給における課題を整理する（品質保証、機器
故障・不具合対応、教育などは省略）。

本技術開発での実施範囲
工程管理
基本設計
・要求仕様の明確化
・最終仕様イメージ・基本性能決定

要素機器開発追加設計
・原理実証機器と実機との差異の洗い出し・必要な要素技術の洗・原理実証機を基にした
い出しと対応実機の基本設計
・追加設計、仕様確定
・基本設計に基づく仕様決定 ・要素試験
・基本構成機器の決定
・改良対応

組み立て
動作確認

機器部品管理・各部品等の調達
・納品機器、部品の受入
検査・組み込み可能の判断と補修
・部品保管法の検証

・消耗品・組立破損品
等の準備対応

問題点抽出
改 良

計測データ解析
品質保証

・計測手順のフロー
チャート化
・各部品のシステム化・組立をした状態での動 ・マン・マシンインター
フェース最適化
作確認・データ処理・解析手法
・総合機能試験の最適化
・事前検証試験・最終アウトプットデータ
・追加開発要素判断
算出法の構築・機器品質保証・トラブル再現とその対処方法の確認・総合組み込み

今回試行範囲アウトプットチェック
不具合・故障対応
トレーニング・結果のOK/ NG判断・想定トラブルのリスト化
・トラブル対応策の検討
・機器故障対応対策
・交換部品リスト化・管理・取り扱い説明・教育・トレーニング体制

試作機の提示

手作りの実験装置から発注可能な機器へ

194

8.2.3 基礎基盤技術を基にした実機開発の概要
基本設計

光学系全体構想
１）搬送レーザー結合光学系
光ファイバーコネクター

・低開口数で送光。
・エンドキャップによる端面劣化抑制。

ファイバー10m程度

３）LIBSプローブ
・縮小率の最適化。
・バンドルファイバーによる発光集光。

中心部の送光ファイバー：400/600μmΦ×1本

送光

エンドキャップ

光学アッテネータ

Laser

分岐点
SMA

SMA

SMA

分光器への結合光学系

中心400/600μm
周辺200μm×7本
バンドル光ファイバー

回転機構付

集光効率の向上
・送光は低開口数の光ファイバー・受光はより高い開口数の光ファイバー

隔壁
受光
SMA

中心200μm×1本
周辺200μm×4本
バンドルファイバー

・テーパーファイバーの活用
SMA

分光器

SMA

100μm×1本
ファイバー
回転機構付

・隔壁を想定した真空コネクター。
２）ファイバーカップリングコネクター
・結合効率85%以上。
・ねじれによる光ファイバーの回転を許容する構造。
・受光用では、レーザー光カットフィルタを挿入。

開口数：入射許容角に相当する指標

195

8.2.3 基礎基盤技術を基にした実機開発（各要素の開発）
要素機器開発１）搬送レーザー結合光学系

気密構造(真空引き可能)

集光レンズ

SMAレセプタクル

アッテ
絞り
ネーター

レーザー光源ビームサンプラー(光出力モニター用)

エンドキャップ径
2mmΦ

≦3mm

レーザー光

端面ダメージ抑制対策
ｴﾝﾄﾞｷｬｯﾌﾟ端面

・エンドキャップの融着・減圧真空箱でのカップリング

融着面

196

8.2.3 基礎基盤技術を基にした実機開発
要素機器開発２）ファイバーカップリングコネクター

・エンクロージャー隔壁、ホットセル、グローブボックスへの適用を考慮
・ねじれ防止のために回転機構を設けたファイバーのカップリングコネクターを設計

・ベアリングによる高精度回転・360度回転可能
・気密性有

197

8.2.3 基礎基盤技術を基にした実機開発
要素機器開発 ３）LIBSプローブ部（収束性能・集光効率の改善）
受光系
200μm×4本の周辺部多点ファイバーで受光

SMAコネクター

送光系

バンドルファイバー
端面拡大図

集光高効率
ファイバー１本に比べ3倍

中央部ファイバー１本でレーザーを搬送PDC1.5mmの位置に周辺部ファイバーを設置

ファイバーコア径：400/600μφ

ファイバー端面での拡大像
外径2.5mmfΦ

ファイバー端面の受光径：約:2.5mmφ

660 μm

レーザー光路

縮小光学系
拡大光学系
プラズマ
発光経路

集光スポット径：～120μmφ

プラズマ発光径：約1 mmφ

収束性能
従来約200μφから改善
レーザーのスポット径を小さく保っ
たまま、外殻側で発光するプラズ
マ発光を効率よく受光する

試料

プラズマの外殻側で、より強い原子発光が発生するレーザー光の収束性能とプラズマ発光集光性能の両立を図った設計の実現

縮小光学系

400 μm分光器へ

198

8.2.3 基礎基盤技術を基にした実機開発
試作機開発

LIBSシステム架台の検討（小型・軽量化を目指した）
TYPE2

TYPE1

フレーム：40mm □
寸法：68x68x100cm
概算総重量：85kg
転倒角度：31.5°(ｘ方向)
31.0°(ｙ方向)

フレーム：40mm□
寸法：98x68x118cm
概算総重量：106kg
転倒角度：40.8°(ｘ方向)29.5°(ｙ方向)選定したフレームサイズ
TYPE3

フレーム：30mm □
寸法：60x60x97cm
概算総重量：74kg
転倒角度：32.4°(ｘ方向)
31.7°(ｙ方向)

TYPE4

フレーム：30mm □
寸法：56x56x97cm
概算総重量：62kg
転倒角度：28.2°(ｘ方向)27.4°(ｙ方向)

TYPE5

フレーム：30mm □
寸法：56x56x73cm
概算総重量：59kg
転倒角度：31.5°(ｘ方向)30.6°(ｙ方向)

最小サイズ*高さはキャスター底面から筐体上面まで（モニタ等は含まない）。重量計算、転倒角度計算にはモニタ等を含む

199

8.2.3 基礎基盤技術を基にした実機開発
試作機開発

モニター

本体部構成（TYPE5）
マウス【設計上の留意点】
・LIBSシステムのワンパッケージ化

キーボード・光学部のメンテナンス性向上（引き出し可能）・耐振設計強化
・転倒防止設計

パルス発生器

PC

レーザー

分光器

引き出し用スタンド（通常は裏に収納）

200

8.2.3 基礎基盤技術を基にした実機開発
試作機開発
光学機器部（アルミフレーム部は記載省略）
レーザー
分光器

【制振対策】
・制振ばね付き大型キャスタの採用
・光学機器はレール及びアルミブレッド
ボードに配置し、制振バネ１で保持

バネ２:３ヶ所

レール・分光器は上記アルミブレッドボード上に
制振バネ２で保持（※水平方向の制振バネは記載省略）

バネ１:４ヶ所

アルミブレッドボード

バネ付きキャスター

201

8.2.3 基礎基盤技術を基にした実機開発
試作機開発
全体イメージ（TYPE５）
縦56×横56×高73cm
重量：59kg

バンドルファイバー仕様
LIBSプローブ部

真空ポンプ（ファイバー端面保護用）

試料

貫通隔壁をイメージした光ファイバー回転コネクター
202

8.2.3 基礎基盤技術を基にした実機開発
特長的要素技術開発成果：隔壁貫通（密封）型回転光ファイバーコネクター

隔壁部分はメタルガスケットフランジで封止

利用上の利便性向上として画期的な要素技術成果

2038.2.3 基礎基盤技術を基にした実機開発
試作機開発
完成した試作機
ファイバーコネクター

LIBSプローブ部

2048.3 参考資料

8.3.1 実施内容及び成果の概要
8.3.2 隔壁貫通回転光ファイバーコネクター
8.3.3 文科省英知事業での関連技術の進展

2058.3.1 実施内容及び成果の概要
空間的（その場）・時間的（迅速性）観点から、簡易（その場）分析手法として光ファイバーを利用したレーザー誘起ブレークダウン分光法（LIBS)による遠隔その場分析法（光ファイバーLIBS）を選定し、技術開発を行うとともに、簡易分析手法である蛍光X線分析法（XRF）について、核燃料物質や使用済み燃料による動作確認を行った。技術開発の全体像を図１に、事業終了時の目標指針に対する成果と評価を表1に示す。このうち、使用済み燃料を用いた測定では、XRFは少量試料に限られることが確認された（図２）。一方、LIBSでは高線量率な使用済み燃料含有試料でも影響を受けないことが示された（図３）。また、機器供給の試行では、実機試作機として壁貫通回転光コネクター等を実装した可搬型光ファイバーLIBS装置を完成させた（図４）。

図4 技術開発の全体像技術開発の全体像
図1

図2 使用済み燃料でのXRF動作制限状況

図3 使用済み燃料含有試料のLIBSスペクトル
線量率に依存しないスペクトルの取得が可能

図4 基礎基盤技術を基にした実機開発

206

8.3.2 隔壁貫通回転光ファイバーコネクター（１）隔壁貫通ユニットの基本構造

ICF銅ガスケット
真空フランジ

隔壁又は接続フランジ回転コネクター部A
光ファイバーコネクター

B
光ファイバーコネクター

P197 ファイバーカップリングコネクター図
高精度・真空対応溶融石英窓を介
ベアリング
して光を伝達。
溶融石英のA側とB側とは完全隔離。
メタライズ溶接密封
・直径を拡大した平行光として伝達することで精度向上 （高真空対応）
距離一定と伝達ロスの抑制を図っている。
隔壁貫通回転ファイバーカップリングコネクター
・伝達距離は固定されている。
の模式図

207

8.3.2 隔壁貫通回転光ファイバーコネクター（２）隔壁の厚みが変化した場合の隔壁貫通ユニットの設置状況

取付断面の模式図

薄い隔壁

A

同程度の隔壁B

隔壁が貫通回転ユニットより薄い

A

B

隔壁が
貫通回転ユニットと同等

厚い隔壁

A

B

隔壁が
貫通回転ユニットより厚い（コネクター接続治具を準備）

隔壁の厚みによって貫通回転ユニット自体を変更する必要はないため、カップリング効率は隔壁の厚みに依存しない。
（ただし、隔壁が厚い場合は、光ファイバーコネクターを接続するための治具が必要となる。）
回転に対する安定性も確認済み（回転しながらの動作は前提としていない）。

208

8.3.3 文科省英知事業での関連技術の進展
LIBSの高輝度化・高分解能分光化によるU同位体比の直接評価の可能性（アイラボ社とJAEAとの共同実験）

超高分解能分光器（分解能：1/150,000）による分光結果

マイクロ波重畳マイクロチップレーザーLIBS実験系（LIBSプローブはJAEA供給。図：i-Lab社より）
Zr酸化物

マイクロ波の有無によるスペクトル観測強度の比較例（アイラボ社より）ベースに問題があるものの、LIBS計測で濃縮度評価ができる可能性がある

209

９．まとめ
9.1 分析精度向上のための技術開発
9.2 燃料デブリ熱挙動の推定技術の開発
9.3 簡易（その場）分析のための技術開発

210

9.1 分析精度向上のための技術開発
・ マクロ的に同一組成であっても、ミクロ的には様々な相が分布する燃料デブリに対して、目的とする個別情報（分析データ）を取得できる見通しが得られた。
・ 相の分布、元素同伴性などの定性的なデータについては、分析対象領域において共通する傾向を抽出した。個別情報として結晶構造、組成、密度といった定量的なデータとの組合せにより、分析対象領域の相状態を評価した。試料全体の元素組成については、各分析機関によってばらつきはあるものの、投入組成や個別分析結果から推定される特徴と概ね合致する結果が得られており、燃料デブリの特徴を評価できる見通しが得られた。
・ 模擬燃料デブリの分析を通じて、各分析機関における分析・評価の結果の相違点・その原因等を明らかにし、より精度の高いミクロ組織の同定とそれらの特性（試料全体の組成）を推定する手法を開発した。燃料デブリという未知試料のミクロ組織の同定と、それらの特性を推定する分析技術の共通認識化が図れた。
・ 不均一なミクロ組織観察からマクロ特性を評価する方法について、各機関で得られた手法や評価結果に基づき、 1F燃料デブリや汚染物等のサンプル分析に対する具体的な適用法の検討と分析現場への反映が期待される。

211

9.2 燃料デブリ熱挙動の推定技術の開発
・推定技術の検証、モデルの評価のためのデータを流動試験により取得した。
・流動試験により取得したデータなどを用いて、解析に必要となるモデルの評価・改良を実施した。
・改良したモデルを組み込んだJUPITERについて、流動試験結果との比較により検証を実施した。
・検証したJUPITERを用いて、実機空冷状態を対象として詳細な数値シミュレーションを実施した。
・ JUPITERによる詳細な数値解析結果や、2号機温度履歴を用いて、ACE-3Dを元にした燃料デブリ熱挙動推定技術を評価した。
・間欠注水、注水停止から再注水した場合での安定冷却に要する時間等を検討・評価
した。

212

改訂：記載位置の変更、記載の適正化
9.3 簡易（その場）分析のための技術開発 （1/4）

福島第一原子力発電所の廃炉では、燃料デブリの性状を分析・推定する技術の開発が重要である。
特に、燃料デブリ取り出し時に、事前にウランが含まれていない、あるいはウラン濃度が極めて低いことが簡易的に分かることや、既存の構造物に付着・侵入した燃料成分の有無を迅速に確認または評価可能
な簡易分析技術を開発することは、廃炉工程の短縮化・省力化に対して有効なものとなる。そこで、本技術開発では、第三者機関（有識者会議体）により、(1)簡易(その場)分析手法の評価・検討を行い、この評価・検討結果に基づき、(2)簡易(その場)分析技術の開発を実施した。
(1)簡易（その場）分析手法の評価・検討
有識者会議体である、「簡易（その場）分析手法に関する検討委員会」において、簡易分析法として、XRF、LIBS法による技術開発を選定した。
またマイクロチップレーザーの高出力化について、委託研究により、技術開発の加速化を図った。
(2)簡易（その場）分析技術の開発委員会での検討結果を受け、現時点で最も現実的であると考えられる、光ファイバーを利用したレー
ザー遠隔その場分析手法（光ファイバー利用レーザー誘起ブレークダウン分析法：光ファイバー
LIBS）を活用した技術開発を行うとともに、並行してXRFによる分析性能評価を実施した。
本技術開発は、a) 分析手法の確立、b) 核燃料物質による性能評価、c) 基礎基盤技術を基にした実機開発から構成し、b) については日本核燃料開発株式会社（NFD）と、c) についてはアイ
ラボ株式会社（アイラボ）と委託研究契約を結んで実施した。
a) 分析手法の確立（原子力機構）のうち、マイクロチップレーザーの高出力化について、自然科学研究機構分子科学研究所（分子研）と委託研究契約を結び、技術開発の加速化を図った。

213

9.3 簡易（その場）分析のための技術開発 （2/4）(a) 分析手法の確立
マイクロチップレーザー利用LIBSプローブの特性評価では、従来型光ファイバーLIBS同等以上の性能を確認した。
耐放射線性については、線量率 5kGy/hの環境でも変化の無い検量線が得られること、線量率 2kGy/hの環境
で、700時間以上（>1.5MGy）の連続運転において異常のないことが実証された。また、100mの超長尺光ファイバーでも 5mの場合と同様に検量線に影響はなく、定量性が維持されることも実証された。
表面活性接合DFC チップによる高出力マイクロチップレーザーの開発では、これまでのほぼ10倍の10mJ/pulse、発振時間幅1nsの無冷却連続運転に成功し、耐放射線性： 1 MGyを確認した。
(b)核燃料物質による性能評価
未照射U含有標準試料、不均一複雑系試料等を製作した。LIBS性能試験に対しSEM/EDS等の分析結果を提示した結果、LIBS計測がこれと良く一致した。これにより、元素特定のみならず定量分析評価が可能であることが示された。酸化物試料や金属系試料、コンクリート系試料においてそれぞれ検出下限値：0.5%、1000ppm、1000ppm程度を確認した。
並行して携帯型XRFの性能試験を実施し、基本性能評価を行った。
照射済み燃料を含有した模擬燃料デブリ粉末試料、固化試料を製作し、ホットセル内で試験を実現した。携帯型XRFの動作は、15mSv/h（使用済み燃料30mg相当まで）でのみ確認され、それ以上では動作不良を引き起こした。
従来型光ファイバーLIBSでは、試験での線量率の上限である 1Sv/hでも問題なく計測できることを確認した。
(c)基礎基盤技術を基にした実機開発：アイラボ（JAEA：基本技術の提供）
機器製作に関する代表的な工程を試行するとともに、基本設計・要素機器準備を具体的に進めた。特にLIBSプ
ローブでの集光光学系や隔壁貫通回転型光ファイバーコネクター等、独自の要素技術開発を推進し、移動式の小型ラックに組み込んだ「可搬型LIBS装置」を試作機として完成させた。

214

9.3 簡易（その場）分析のための技術開発 （3/4）
事業終了時の目標指針に対する成果と評価
当 初 目 標 指 針

成

果

評価

1)遠隔かつ過酷環境でも分析特性が得ら
マイクロチップレーザーLIBSプローブにおいて、ガンマ線環境の有無れること。
・模擬試料に対し、による検量線を評価した結果、5kGy/hでも変化がないことを確認した。
線量率＞kGy/h 累積線量＞MGy
マイクロチップレーザーの耐放射線性がMGyを超えることを確認した。 達成の実証。
マイクロチップレーザーLIBSプローブを活用した100mの超遠隔分析
・50m以上（100m級）の超遠隔分析の でも検量線に変化はなく、定量性が維持されることを実証した。
実現。
2)ウランの有無の判定並びに定性的な組成比が求められること。
・検量線等からウラン含有比（組成比）
を定性評価。
・ウランの検出下限として推定されている組成比１％の確認。
・使用済み燃料等での分析実績。

標準試料による検量線から不均一複雑系試料での組成比を評価し、SEM/EDXと良い一致を得た。定量分析が可能であることが示された。
Uの検出下限として、酸化物系試料、金属系試料、コンクリートに対し、それぞれ約 0.5%、1000ppm、1000ppmを確認した。
達成
使用済み燃料によるUの分析については、XRFでは、15mSv/hを超えると計測が不可能であったのに対し、LIBSでは、1 Sv/hの線量率でも定量性を維持した分析が可能であることを実証した。

3)機器供給を試行し、実機を念頭とした機
レーザー光の収束性能とプラズマ発光集光性能の両立を図り集光器が提供できること。
効率を向上させたLIBSプローブや、隔壁貫通型回転光ファイバーコネ
・機器開発から提供までを試行し、実クター等の要素開発を含む実機試作機を完成させた。
機試作機を提示。

達成

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9.3 簡易（その場）分析のための技術開発 （4/4）
将来に向けた課題と解決に向けた検討○感度向上手法の検討、超長尺遠隔分析手法の検討、含水多孔質性の酸化物試料への適用を要する。

【LIBS分析手法の高度化】○Zr、Fe、Gd、Ca等が混在した未照射U標準試料による性能確認、使用済み燃料ペレット及び使用済み燃料を用いた模擬燃料デブリの分析、TMI-2燃料デブリ等の分析への適用でより多くの実績を要する。

【核燃料物質を含有した試料に対する実績の拡充】○光ファイバー等の接続利便性、ガンマ線環境下、温度変化・粉塵に対応した耐環境性、放射能汚染環境での活用に対する対策の強化を要する。

【耐環境性（一般環境・
放射線環境）の強化】① 分析手法の確立の関する技術開発（手法高度化、耐放射線環境性）② 核燃料物質による性能評価に関する技術開発（実績拡充）③ 基礎基盤技術を基にした実機開発に関する技術開発（実機高度化・提供、耐一般環境性）

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