スリーマイル島原子力発電所2号機（TMI-2）から採取したデブリの試験と評価
発表者 P.D.W.ボトムリー（JAEA客員研究員）
前職：欧州委員会総局 共同研究センター － カールスルーエ、セクター長
総局－原子力安全保証部 G.III.8－廃棄物管理
PO Box 2340, Hermann-von-Helmholtz Pl. 1, 76125 Karlsruhe, Germany
dboksb3@gmail.com

NDFフォーラム（福島県いわき市） 2017年7月3日

発表の概要• 共同研究センター （JRC）の原子力ワークプログラムの紹介• TMI-2事故およびサンプル調査プロジェクト• その他の燃料デブリサンプル• a) Phébus FPの集合体照射後試験• b) チェルノブイリのサンプル• 結論2
NDFフォーラム（福島県いわき市） 2017年7月3日

欧州委員会直属の科学及びナレッジサービス組織
JRCカールスルーエサイト＝ユニットグループ： 原子力安全＋セキュリティー
ユニットグループ.III 原子力廃止措置 ＝カールスルーエ拠点 ＋ イスプラにおける各ユニット（HoD VVR）
ユニットグループ.III.8 ホットセル外での廃棄物管理（HoU JS）

NDFフォーラム 2017年7月3日

JRCにおける欧州原子力共同体（EURATOM）ワークプログラム（JRC原子力WP）
JRC―ペッテン
JRC―ヘール
JRC―カールスルーエの使命は、高放射性物質の取り扱いと貯蔵に関わるリスクから欧州市民を保護するための科学的基盤を提供することである。
JRC―カールスルーエの主たる目的は以下のとおり。
• アクチニドの基礎研究に関する情報サービス本部として機能する• 効果的な原子燃料サイクルの安全・保障措置システムに貢献する• 超ウラン元素の技術的・医学的応用を研究する

原子力安全基準

原子力の安全性に関する知識、原子炉安全性、緊急時対応

JRC―カールスル
ーエ
廃棄物管理・浄化、原子燃料安全性、原子力安全、保全
措置と安全科学、先端核技術に関する知識

JRC―ブリュッセル本部

JRC―イスプラ
核安全保障、廃炉、イスプラ原子力安全部

非核研究施設1) 健康・消費者保護
2) 市民保護・セキュリティ
3) 環境・持続可能性研究所（IES）

JRC―
セビリア
将来的研究

JRC拠点

ユニットグループ.III 原子力安全保証部
第8セクション：廃棄物管理（ホットセル実験室）

JRC―カールスルーエのホットセル 施設•ホットセル24基（認可容量 106 Ci = 3.7 ×1016Bq）• 最大160kgの照射済燃料（80本の軽水炉燃料棒）と3.5kgのプルトニウム• 遮へい付走査電子顕微鏡（SEM）、光学顕微鏡（OM）、電子線マイクロアナライザー（EPMA）、二次イオン分析質量装置（SIMS）、X線回析装置（XRD）•インフラ：マニピュレータのメンテナンスを含めた支援ワークショップ• 未照射物質の性状把握を扱う3つのホットラボ

JRC―カールスルーエにおける核燃料研究
トピック
熱輸送

ツール

軽水炉、改良型原子炉
HTR

熱力学（比熱、蒸気圧力、融点）

高燃焼度UO2
MOX
MX
不活性マトリックス

物質輸送（フラグメント挙動、アクチニド、FP）

被覆管

照射損傷：メカニズムと効果

定常状態
非定常時、事故貯蔵

周縁構造形成、進展密度
光学、電子顕微鏡、XRD EPMA
SIMS、TEM-SEM
レーザーフラッシュ、POLARIS
高温レーザー加熱（溶融、気化、導電率、高圧）
クヌーセンセル
ホットセル時効
燃料棒（外観調査、放射線撮影、分光法、パンクチャー）

特性変化
微細構造性状把握
腐食 、クリープ

幅広い専門分野によるアプローチ

分析ツール・モデリングツール

被覆管挙動（クリープ）
熱間押し込み化学分析
溶解、電気化学
再処理・群分離の研究

スリーマイル島（TMI-2）

TMI2号機（TMI-2）は、1979年3月28日にLOCA（冷却材喪失事故）に見舞われた。以降、TMI-2のサンプル試験は、米国エネルギー省（US DOE）の主導の下、欧州の主要な国立研究機関の大多数を巻き込みつつ、OECD-NEA、CSNIプロジェクトとして組織された。
アイダホ原子力工学研究所は（主契約者として）、TMI-2からサンプルを抽出して試験、その後、北米または欧州の研究所にサンプルを提出した。研究所は以下のとおり：
カナダ原子力公社 、 ビューレンリンゲン パウル・シェラー研究所（PSI）（スイス）アルゴンヌ国立研究所（米）、 スタズビック社（スウェーデン）、
FZK―カールスルーエ（独）、 CEAサクレー（仏）、JRC― カールスルーエ 超ウラン元素研究所（ITU）（独）、 AEAウインズケール（英）並びに日本原子力研究所（JAERI）
試験の主な目的は以下を明らかにすること。
- コリウム（および他相）の組成物- 温度は何度に達したか- どのような条件（酸素ポテンシャル／H2生成*）でどのような劣化反応が起きそうか
NDFフォーラム（福島県いわき市） 2017年7月3日*ジルカロイの水蒸気による酸化より

TMI-2試験：ITU サンプルの位置

TMI2号機炉心の最終状態における炉心損傷の状態
燃料棒残骸
C7-3-35

デブリサンプル H8 7.27.9
上部クラ1）溶融炉心（黄色）スト2）融合クラスト・凝集体（橙色）
D8-P2、3 3）ルーズデブリ上部（赤色）– 粉状・散乱燃料残骸の位置

下部クラスト
N5-P1-E
O7-P4

コアボアロック
G12-P2-E、G12-P6-E、
G12-P9-B、G12-P10-A

緑色のラベルは、OECD のTMI2サンプル分析プロジェクトでJRC―カールスルーエが受け取ったサンプルを示す。

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TMI-2試験：溶融炉心上に析出するデブリ

燃料棒残骸被覆管の断面C7-3-35ZrO2

全及び結晶粒界に-Zr(O)ゾーン

C7-3-35 燃料棒セグメント
注）下方に  -Zr(O)含有層が存在する薄い外部ZrO2酸化物層がある。

-Zr(O)含有部

薄い外部酸化物層は、温度上昇（～800℃）にわずかにさらされたことを示している。

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ZrO2

TMI-2試験：
コアボアロック

コアボアロックは主として酸化物
G12-P9-E 破面-SEMa）とb）は高密度（U リッチ 相、白色）及び、低密度（Zrリッチ酸化物相、暗色）を示す

a）b）

二次電子像60倍 拡大

後方散乱画像60倍 拡大Feリッチ相c）大量の微細金属であるAgが表面に析出。

Alリッチ析出物（40%）

Feリッチ酸化相も存在。
Ag球状析出物

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C）Ag球状析出物

600倍拡大TMI-2サンプル試験
コアボアロックのサンプル
TMI-2 - 溶融炉心の例 –掘削されたコアボアロックのサンプル
Uリッチ相

Zrリッチ層

鉄リッチ相

コアボアロック G12-P9-B
完全溶融したコアボアロックの3相を示す後方散乱画像：- 高密度または白色（Uリッチ）相- 低密度（灰色）（Zrリッチ）相- 軽元素（暗色） Fe、Ni、Cr含有相
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11TMI-2試験：コアボアサンプルの分析

Zrリッチ
酸化物
Uリッチ
酸化物

G12-P10-A 破面a）二次画像像b）後方散乱の画像（2760倍）
注a）精密共晶ラメラ約 0.5μm幅（冷却速度を推定）b）小球体はAg-In-Cd中性子吸収剤から成るAg球状体

Feリッチ酸化物含有10µm

G12-P2-E（拡大率～900倍）2相コリウム、軽元素のUリッチ酸化物及び、暗色のZrリッチ酸化 +Fe含有物。母材組成はほぼ等モルの(U,Zr)O2
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TMI-2サンプル試験：凝集体

凝集体クラスト O7-P4-EA
優先酸化によるFe-Ni酸化物クラスト（暗めの部分）で囲まれた純Fe金属核（明るめの金属中心）を有するFe-Ni小塊（BEI-1000倍）
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TMI-2サンプル試験 凝集体

TMI-2クラストサンプル （凝集体）
82Fe-8Ni

82Fe-18Ni

At. ％U-20Zr-5Mo-3Sn-0,3 Cs

55Fe-44Ni
U-5Zr

54Fe-44Ni
U-22Zr-6Fe-3Pu

98Fe
At. ％

下部クラストのO7-P4-Eゾーンから採取した凝集体サンプルのSEM画像。

上部クラスト（凝集体）サンプルD8 P3-Aの後方散乱電子SEM画像。

- 外部にNiリッチ酸化物層を有するFe-Ni小塊が見られる– Ni（中間酸素レベル）の優先酸化の例

燃料、被覆管および構造材料の要素が見られる。
Uリッチ粒子には広い粒界（ZrとFe等を含有）がある。これは、炉心よりも低温の状態で、段階的な物質の相互作用が発生したことを示す
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TMI-2（凝集物 - 干渉顕微鏡）

2相金属・酸化物部

2相金属部

D8-P3-A 凝集体サンプル（190倍）
干渉顕微鏡は、金属部と酸化物部を示し、両方が二次相を伴う。
不完全な相互作用（低温またはある温度での短持続時間）を示す。

二次沈殿物を伴う酸化物部NDFフォーラム（福島県いわき市） 2017年7月3日

TMI-2 凝集体 - 金属・酸化物相

凝集体から取り出した部分酸化物質の例

Fe-Ni母材

Ni-Sn含有物
Cr酸化物核Ag沈殿物（金属）b) 干渉顕微鏡写真（1033x）

凝集体 N5-P1-E（1033倍）（CrO蒸気浮動）Cr酸化物核を含むAg球体を有するステンレス鋼製制御棒被覆管。
制御棒の金属支配相
密度 〜6.7 g/cm3は、（鉄の密度 7.93 g/cm3なので）スチール支配を意味する。

TMI-2デブリサンプル
上部クラストの上から採取したH8 7-3 - デブリサンプルの後方散乱図- 注） Feの層状構造を有する小塊- Crリッチ相に囲まれたNi相とFe-Sn相。
- 小塊自体はZrで囲まれている。
- Fe、Fe-NiおよびFe-Sn相は、光沢のある金属の外観を有する。

軽量Fe-Sn

暗色
Fe>Ni

Crリッチ
Zr

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TMI-2 サンプル分析 - デブリ

白色片はUO2帯状構造は、ジルカロイであり鉄またはNi基合金と相互作用し合う長い灰色片：ジルカ
ロイ-UO2 混合物
上部凝集体上のデブリ H8-7-5-1（40倍）

各種デブリの拡大写真（約5倍）

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注）各種デブリ粒子：変化していないUO2燃料粒子と被覆管、酸化被覆管、混合被覆管、鉄-被覆管相互作用が存在。
各粒子は異なる起源や経緯があり、異なる温度にさらされてきた。

TMI-2 サンプルのエリンガム図
酸素ポテ
ンシャル
（kJ/mol O2）
酸化安定域

-400

コアボアロックや凝集体部で観測される酸素ポテンシャルの範囲

中央のコアボアロックや周囲の凝集塊について、炉内条件（TおよびPO2またはPH2／PH2O）の指標となる。

-800

金属安定域

-1200

1200C
温度／ ℃

PH2/PH2O (atm)
PO2 (atm)

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2000C

TMI-2事故：経験温度と状況 1

事故時の状態
1) 最大温度-原子炉端部T < 800°C- 凝集体
T～1500℃（ステンレス鋼融点）-完全溶融炉心T= 2000～2500℃（一部のUO2 はT=2850℃?）
2) 冷却
炉心- 低速（2-54 時間）
凝集体- 急速かつ可変炉心端部 - 過渡温度上昇。
わずかな劣化のみ
相形成
炉心

凝集体

- 水蒸気中で酸化され、H2を形成するUO2燃料とZr被覆管溶融物及び、Uリッチ相を有するU、Zrｙ含有酸化物と少量のFe、Ni、Cr酸化物、Ag小塊- 金属とセラミックの混合相
燃料・被覆管・構造相互作用（多くの場合、不完全）から発生
例：（U、 Zr）O2相 (Fe,Ni)-Zr-U酸化物、Ni-Fe-Sn金属、部分的に酸化したNi、Fe小塊、および多少のAg金属小塊

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TMI-2事故：発生した条件と温度のまとめ 21) コアボアロックは、Feリッチ相（クロム、ニッケル含）を有するU、ZrO2の完全な酸化物。
2) Al2O3は可燃性（Gd2O3）毒物である燃料棒からも検出。
3) わずかに化学量論的な組成範囲を外れている。
4) 事故時の酸素ポテンシャルは、温度2000℃で-150kJ/mol（pH2/pH2O=1）、1200℃の場合に-510kJ/mol （pH2/pH2O = 106）と推定。時折、高いH2存在の可能性があることを示唆している。
5) 炉心部は4～50時間で冷却されたと推定（構造内の各種ラメラ厚から推定）。
6) 凝集体は、被覆管、燃料、構造材料のデブリの混合物で部分的に酸化物と金属の形態を成す。
（Fe-Ni-Sn金属、(Fe,Ni)-Zr-U酸化物、部分酸化Ni、Fe小塊、金属Ag小塊）

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Phébus FPプロジェクト

IRSNガダラッシュの指揮下（EC支援あり）、EUの多くの国家機関が参加
Phebus 炉
炉心Phébus
FP施設

Phebus 格納容器
蒸気発生器
Uチューブ

凝集装置
表面塗装された凝集装置

水平系配管（ホットレグ）

模擬
原子炉心

乾燥表面

水 平 系 配 管
（コールドレグ）

垂直系配管
塗装壁面
試験組立
サンプ
Phebus
原子炉心ホットレグ
試験セル

サンプ
コールドレグ

蒸気発生器を含む模擬一次系統塗装された小片

模擬格納容器

核分裂生成物
ケーソン

Phébus FP（核分裂生成物）とドライバーコア、試験集合体、および模擬一次系統につながる垂直系配管。回路には、浮遊核分裂生成物が貯蔵タンクおよび液体を集めるサンプに流入する前に、模擬蒸気発生器を有する水平系配管がある。
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Phébus FPプロジェクト

IRSN カダラッシュトモグラフィー
上部集合体の劣化集合体照射後試験（PIE）の比較
c) FPT2

試験直後にIRSNが作成したX線断層
撮影画像：a)FPT0（微量（8日）照射燃料）b)FPT1（2年照射燃料）と蒸気流
c)FPT2（低蒸気流量条件）

中央空洞

3回の試験すべてに共通の劣化結果：a) 高酸化上部集合体b) 中央高温部の溶融とその再配置c) 4分の1高さのコリウムプールができる

コリウムプール

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FPT1 – 照射燃料 –FPT0 – 微量の照射IPSNカダラッシュ
全開蒸気流量
燃料 – 全開蒸気流量

FPT2 – 照射燃料 –低蒸気流
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Phébus FPプロジェクト
上部Phébus集合体（FPT1）
被覆管に燃料付着

ZrO2の巨大柱状晶

被覆管
燃料

200 µm

60 µm

高さ+607mmのFPT1集合体にある燃料棒から採取した完全酸化被覆管の顕微鏡写真

高さ+607mmのFPT1集合体から採取した劣化照射燃料の顕微鏡写真- 過熱燃料内のFPガスの気泡挙動によるレンズ状の気孔率。

注）激しい酸化被覆管と半液化状態の劣化燃料
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Phébus FPプロジェクト
残存燃料棒

コリウムプール
PIE（集合体底部から） 高さ+228mmにあるFPT1集合体のコリウムプールと同位置の断層撮影との比較。

外部クラスト
FPT0、FPT1、FPT2から成るコリウムプール：
U/Zr原子比 = 1.06～ 1.44
TMI-2炉心（G12-P 9-B）U/Zr推定1.18- 非破壊断層撮影は非常に高精度- コリウムプール組成は、Phébus試験とTMI-2データの間で合理的な一貫性が見られる

中央プール
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ITUがチェルノブイリ原子炉2号機から採取したラバサンプル

JRCカールスルーエとフローピン、サンクトペテルブルクの協力の一環（P.ポエムル／B.ブラコフ）

褐色ラバのサンプルとこのラバサンプルに見られる結晶構造のSEM顕微鏡写真。高密度（白色）相は、多相母材内のUリッチ燃料粒子。

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ITUがチェルノブイリ原子炉2号機から採取したラバサンプルa）二次電子画像b）Si X線画像

不純物を有するUジルコン結晶の後方散乱画像c）U X線画像••d）Zr X線画像

X線画像マッピングは、徐冷中の層状組成物がUリッチ中心およびZr・Siリッチ外縁を形成する様子を示す。
これを利用して固体化時の温度を判断できる。このデータは、燃料デブリ形成フローモデルの検証と事故の状況の理解に役立つ。

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結論（①）•TMI-2調査におけるサンプル検査により、原子炉劣化メカニズムの理解に関する大きな進歩を遂げることが可能となった。

•

手法としては、サンプルの予備特性把握・分類のための密度・気孔率測定、（SEM／TEM／EDS／WDXによる）詳細な組成分析および、結晶学的測定（XRD）がある。

•形成された金属・酸化物の化合物を評価することにより、発生しうる相互作用や損傷メカニズムの提示が可能になった。形成の条件（例：到達温度、O2ポテンシャル・蒸気組成）、H2生成の推定もされうる。

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結論（②）と今後の見通し•

その後の研究（Phébus FPプロジェクト、チェルノブイリをはじめとする各所）で集合体損
傷とFP放出の知見が拡充されている。
- 再現可能なコリウムプールの形状を実証- 燃料に影響して低温（〜1200℃）移行を誘発する（低融点混合物を与える）原子炉鋼等とZry被覆管相互作用が確認された。
- 詳細な形状効果（例：BWR／VVER設計）やその他材料（例：B4C中性子吸収剤）については引き続き研究を行う必要がある。

•

X線断層撮影技術は非常に高精度で強力な非破壊技術である（ 分光法等、他のNDT技術の進歩も続いている）•

モデル化とシミュレーションの技術は、原子炉事故や物質挙動のモデルを理解するうえで非常に重要。

•

現在の研究は、核分裂生成物の挙動、コリウムと原子炉容器の相互作用とその保持、およびコリウムとコンクリート封じ込めの相互作用の理解に対して、より重点を置いている。
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