放射能測定法シリーズ 22

プルトニウム・アメリシウム逐次分析法

平 成 2 年

文 部 科 学 省

目 次
節1章 序論第2輩 水試料

2，1試薬、器具および装置
2．2 分析操作
第3章 灰試料

3．1試薬、器具および装置
3．2 分析操作
第4章 土試料

4．1試薬、器具および装置
4．2 分析操作
節5章 降下物
5．1試薬、器貝および装置
5．2 分析操作
第6章 大気浮遊じん6．1試薬、器具および装置
6．2 分析操作
第7葦 焼結プルトニウムを含む環境試料

7．1 試薬、器具および装置
7．2 分析操作
第8章 電着方法
8．1 試薬、器具および装置

8．2 電着操作
8．3 市電若操作
第9章 放射能測定
9．1計測装置

9．2 測定9．3 計算第10章 試薬の鋼製

10．1放射能標準溶液

一一………‥・‥…・

73

10．2 試薬10．3 陰イオン交換樹脂カラムの調製

77

（解説）

〔解説1〕 土試料の酸浸出法の速いによるプルトニウムとアメリシウム
788

の抽出率
〔解説 2〕 本分析法におけるTh、Uの除染係数 ……−…・1…‥・…−…

80

（付録）

〔付録1〕 プルトニウム、アメリシウム同位体の核データ・…‥……・

822〔付録 2〕 クロスチェック結果について〔付録 3〕 プルトニウム・アメリシウム逐次分析法の流れ図 ‥・・……

855〔付録 4〕 参考文献

95……・‥……‥…−……・

第1章

序論

原子力発電所、核燃料再処理施設等の原子力平和利用施設の増加に伴い、施設から排出される放射性核種の環境放射能レベルの把握が環境モニタリングとして行われている。このうち超ウラン元素は、環境試料中の放射能レベルは低いものの環境安全上重要な核種である。
これらの核種のうち、プルトニウムの分析法については、平成2年に改訂された「プルトニウム分析法」と平成2年に制定された「アメリシウム分析法」がある。今回、同一試料からプルトニウムとアメリシウムを逐次的に分析を行うことが望ましいこともあり、プ
ルトニウム・アメリシウム逐次分析法を確立した。
本マニュアルは、超ウラン元素である 239＋2′10pu＊lおよび211Amの分析、測定法を定めたものであるが、239＋240

puと同時に23日puを、

241Amと同時に242cmも測定できる。

本マニュアルの対象試料は、水試料、灰試料、土試料、降下物、大気浮遊じん、焼結プ
ルトニウムを含む環境試料である。

分析方法は、各対象試料に応じて前処理・濃縮を行ったのち、イオン交換法または溶媒抽出法による化学分離を行い、プルトニウムまたはアメリシウムを分離、精製した後、ス
テンレス鋼板上に電着して計測用試料とする。計測用試料について、シリコン半導体検出器によるα線スぺクトロメトリーを行うことによりプルトニウムとアメリシウムを定量する。

＊1 23gpuと 240puはそれぞれの放出するα線のエネルギー（付録2参照）がはぼ等

しく、通常のα線スペクトロメトリーだけでは区別して定量はできない。このため
通常は両核種の合計量として定量する方法がとられる。

−1−

本マニュアルにおいては、プルトニウム分析法における濃縮・溶角琴、分離、精製、電着方法等の分析操作手順および測定方法について改良を行い、同一試料から系統的にアメリ
シウムを分析できる方法とした。また、プルトニウムの定量と化学収率を求めるために使用する標準溶液■2として236puの他に242puを追加した。
本分析法によって実施した場合の供試量とその際の分析目標レベルを義一1に示す。なお、分析試料の採取ならびにその調製方法については、別に発行されている「環境試料採取法」■8によるものとする。

供試最と分析目標レベル

義一1

分析目標レベル■

試 料 名

供

試

量

（23ひ＋240pu、

241Amとも）

2×10￣2mBq／ゼ

水 試 料

100ゼ

灰 試 料

（500g生〜1kg生）相当

土 試 料

50g乾土

40

降 下 物

0．5m2、1ケ月

4

大気浮遊じん104m3

4〜2 mBq／転生
m的／kg乾土

m8q／m2

2×10￣4mBq／m3■ 計数効率：20％、測定時間：24時間、核種からのα線の全計数値が計数誤差の3倍とした場合＊2 プルトニウムは、核燃料物質として定義されており、塵に関係なく「核原料物質、
核燃料物質および原子炉の規制に関する法律」により規制される。本法でトレーサ等の目的で使用する242puまたは23f；puは、科学技術庁原子力安全局核燃料規制課に対して核燃料物質使用許可申請を行う必要がある。
■3 科学技術庁：放射能測定法シリーズ16 「環境試料採取法」（昭和58年）

ー2−

第2章

水試料

試料は、陸水（湖沼水、河川水、水道水等）、海水等を対象とする。なお、降下物については第5章に記載する。
あらかじめ硝酸で酸性とした試料に鉄（Ⅲ）担体を加え、プルトニウムとアメリシウム

を水酸化鉄（Ⅲ）に共沈させ、その後、陰イオン交換またはTOA−キシレン抽出によりプルトニウムを分離，精製する。アメリシウムは、プルトニウムを分離した後の溶液を、陰イオン交換またはTTA−キシレン抽出一陰イオン交換により分離，精製する。精製した試料中のプルトニウムまたはアメリシウムを、ステンレス鋼板上に電着してα線計測用試料とし、シリコン半導体検出器によるα線スペクトロメトリーによって定量する。なお、化学収率を求めるため、あらがじめ試料に242pu（または236pu）および243Am（または2・11cm）標準溶液を一定量加えておく。試料の化学分離から電着終了までに要する時間は、イオン交換法の場合、プルトニウムで約30時間、アメリシウムで約70時間であり、溶媒抽出−
イオン交換法の場合、プルトニウムで約20時間、アメリシウムで約50時間である。供試量

100ゼで本法を実施した場合、分析目標レベルはプルトニウム、アメリシウムとも 2×
10￣2mBq／ゼである。

2．1試薬、器具および装置
2．1．1試 薬（1）標準溶液および担体溶液

242puまたは238pu標準溶液（0．02Bq／mC）
243Amまたは211cm標準溶液（0．02Bq／mC）
鉄（Ⅲ）担体溶液（10mgFe3＋／mC），（50mgFe3＋／mC）
カルシウム担体溶液（100mgCa2＋／粛）（2）酸

硝酸，硝酸（3＋2），硝酸（1＋13）
塩酸，塩酸（6＋1），塩酸（5＋1），塩酸（7＋3）
過酸化水素水（30％）

ー3−過塩素酸（70％）
シュウ酸
（3）塩基

アンモエア水，アンモエア水（1十100）（4）塩類

シュウ酸アンモニウム

シュウ酸アンモニウム溶液（0．川／V％）
塩化アンモニウム
酢酸アンモニウム溶液（5W／V％）（5）有機試薬

メチルアルコールキシレン

TO−A（トリーn−オクチルアミン）−キシレン溶液（10W／V％）
TTA（チノイルトリフルオロアセトン）−キシレン溶液（10騨／V％）（6）混合溶液

ヨウ化アンモニウム溶液（5W／憫）一塩酸 混液〔29＋71〕

1M硝酸−93％メチルアルコール混液
0．1M塩酸−0．5Mチオシアン酸アンモニウムー80％メチルアルコール混液
1．5M塩酸−86％メチルアルコール混液（7）指示薬フェノールブタレインーエチルアルコール溶液（0．5W／V％）（8）陰イオン交換樹脂■1

DowexOトⅩ8（100〜200mesh）
Dowex⑬トⅩ4（100〜200mesh）■量 陰イオン交換樹脂カラムの調製方法については 第10章 試薬の調製を参照

ー4−

2．1．2 器 具
ポリエチレン製容器（容量100ゼ用）
分離型フィルタ
磁製皿

分液漏斗（100〜500撼）

イオン交換樹脂カラム（内径10〜15mm、高さ10〜15cm）

2．1．3 装 置
遠心分離器
アスビレータ
振とう器
電気炉

2．2 分析操作
2．2．1試料の前処理（1）あらかしめ硝酸で酸性とした試料100fをポリエチレン製容器（容量100 ）にはかり取り＊2、鉄（Ⅲ）担体溶液 （50mgFe3＋／適）50粛を撹絆しながら加える。

（2）212puまたは2…pu標準溶液（0．02Bq′m2）と 2＝Amまたは2 cm標準溶液（0．02Bq／粛）それぞれ2粛を正確に加えてよく撹絆した後、1時間以上放置する。
（3）フェノールフタレインーエチルアルコール溶液（0．5W／V％）2撼を加え、撹拝しながら、試料水が赤色を呈するまでアンモニア水を加える。
（4）水酸化鉄（Ⅲ）の沈殿が沈降するまで放置した後、上澄み液を捨て、沈殿を残液と共に5ゼビーカに移し、静置する。

■2 試料が著しく濁っている場合には、ろ紙（5A）でろ過し、ろ液について分析を′−・・・− † fTつ。

−5−

（5）傾斜法により上澄み液を捨て、沈殿を残液とともに1ゼまたは2ゼビーカに移し、加熱して沈殿を熟成する。
（6）放冷後、上澄み液を捨て、沈殿を残液と共に遠沈管に移し、3000Ⅰ・pmで10分
間遠心分離を行い、上澄み液を捨てる。
（7）硝酸（3十2）100撼を沈殿に加え、加熱溶解する。
（8）温かいうちに、ガラス繊維ろ紙（GA−100）で吸引ろ過する。ろ紙上の残留物
は、少量の温硝酸（3＋2）で洗浄する■3。
（9）ろ液と洗液を合わせ、シロップ状になるまで加熱濃縮する■4。

㈹濃縮した溶液が温かいうちに、硝酸（3十2）．100撼と過酸化水素水1粛を加え加熱する●5。発泡がなくなるまで充分加熱し、過酸化水素を分解する■￠。
仙 放袷後、不溶物があればガラス繊維ろ紙（GA−100）で吸引ろ過し、ろ液は300mgビーカに受ける。残瘡は、少量の硝酸（3＋2）で洗浄し、洗液はろ液に合
わせる。

＊3

＊4

冷えるとプルトニウム、アメリシウムが不溶性ケイ酸塩等に取り込まれ、化学収率が悪くなることがある。ろ過時には硝酸の飛散に注意する。
乾固するとプルトニウム、アメリシウムが不溶性ケイ酸塩等に取り込まれ、化学収率が悪くなることがある。

■さ 過酸化水素水でプルトニウムをPu（Ⅳ）にそろえる。

●6 過酸化水素の分解が不充分であると、プルトニウムの分離が不完全となり、化学収率が悪くなる。

ー6岬

2．2．2 プルトニウムの分離
A．陰イオン交換法（1）2．2．1（11）で得られた試料溶液を、硝酸系陰イオン交換樹脂カラム（Dowex咽卜Ⅹ8，100〜200mesh，樹脂高7cm）りに毎分2mg以下の流速で流し、硝酸（3＋2）
120適で洗浄する。流出液は洗液と合わせアメリシウムの分析に供する。
（2）塩酸（5†1）300越でカラムを洗浄する。
く3）ヨウ化アンモニウム溶液一塩酸 混液50遜でプルトニウムを溶離する。毎分

1粛以下で20戒流した後、コックを止めて30分〜60分放置■8し、コックを開いてさらに30mg流す。

（4）t 溶出液を蒸発乾固し、硝酸5mgと過塩素酸1mgで乾固物を加熱溶解後、過塩
素酸の白煙が発生しなくなるまで蒸発乾回し●9、電着用試料とする。
（5）第8葦 電着方法 に従って電着操作を行い、α線計測試料を作製する。

●7 陰イオン交換樹脂カラムの調製方法については 第10葦 試薬の調製 を参照＊8 pu（Ⅳ）をPu（Ⅲ）に還元するための時間である。
く1）〜（3）ほ連続しておこなう。
＊9

乾固物が着色している場合には、さらに硝酸1mgと過酸化水素水数滴を加え、乾
固する。

ー7−・

B．TOA−キシレン抽出法（1）2．2．1（11）で得られた試料溶液を、その量に応じて200〜500粛の分液漏斗に移す。TOA−キシレン溶液（10W／V％）50遜を加えて2〜3分間振り混ぜ、プ
ルトニウムを有機層に抽出する。

ほ）水層は別の分液漏斗に移し、TOA−キシレン溶液 30粛を加え、2〜3分
振り混ぜる。有機層は、（1）で得られた有機層に合わせる。水層はアメリシウムの分析に供する。
（3）有機層に硝酸（3†2）100感を加え2〜3分振り混ぜ、有機層を洗浄する。氷層は、（2）で得られた水層と合わせアメリシウムの分析に供する。
棚 有機層をさらに硝酸（3十2）100適で1回、塩酸（5j嶋1）100粛で2回洗浄する。
洗液は捨てる。
（5）有機層にヨウ化アンモニウム溶液岬塩酸 混液 40mβを加え、2〜3分間振り混ぜ、プルトニウムを水屑に逆抽出し、水屑を別の分液漏斗に移す。この操作をもう一度繰り返し、水層を合わせる。
㈲ 水屑にキシレン 30粛を加え2〜3分間振り混ぜ、洗浄する。
（7）水層はビーカに受け蒸発乾固する。放冷後、硝酸5撼と過塩素酸数滴を加え、乾固物を加熱溶解後、過塩素酸の白煙が発生しなくなるまで蒸発乾回し■川、
電着用試料とする。
（8）第8章 電着方法 に従って電着操作を行い、α線計測用試料を作製する。

■10乾固物が着色している場合には、さらに硝酸1磁と過酸化水素水数滴を加え、乾
固する：、

ー8−

2．2．3 アメリシウムの分離
A．陰イオン交換法
fl）2．2．2A川の操作で得られた流出液と洗液を、または2．2．2B（3）の操作で得られた水層を500訊gビーカに合わせ、蒸発乾回する。
（2ラ 乾固物に硝酸（3＋2）50mgを加え、乾固物を加温溶解後、水を加え300mgとす
るり1。

（3）カルシウム担体溶液（100曙Ca2＋／粛）5撼、シュウ酸10gおよびシュウ酸
アンモニウム10gを加える。加温溶解後、アンモニア水でpHl．5に調整し、シュウ酸カルシウムの沈殿を生成させる。

（4〉 加熱熟成後、ろ紙（5種C）でろ過し、沈殿をシュウ酸アンモニウム溶液（0．1W／V％）で洗浄する。
（5）沈殿をろ紙とともに磁製皿に移し、電気炉を使用して550℃で2時間沃化する。

（6）灰化試料を濃塩酸で溶解した後、鉄（Ⅲ）担体溶液（10喝Fe3＋／適）2撼と塩化アンモニウム2gを加える。加熱溶解後、アンモエア水で塩基性とし、水酸化物の沈殿を生成させる。
（7〉 加熱熟成後、ろ紙（5A）でろ過し、沈殿をアンモニア水（1†100）で洗浄する。ろ液、洗液は捨てる。
（8）沈殿は塩酸（7†3）20粛で溶解後、蒸発乾回する。塩酸（針1）20粛を加え乾固物を溶解する。
（9）溶液を塩酸系陰イオン交換樹脂カラム（Dowex喝1一Ⅹ臥100〜200mesh，樹脂高5cm）＊12に毎分1適以下で流し、塩酸（6†1）50越で洗浄する＊13。流出液と洗浄液を合わせ蒸発乾固する。

＊11不溶物がある時は、ろ別する。

■12陰イオン交換樹脂カラムの調製方法については 第10章 試薬の調製を参照■13試料中に含まれている微量の8i，Po，U，Pu等の除去操作。

ー9−−

（10）乾固物に硝酸（3†2）20mgと過酸化水素水数滴を加え、乾固物を加温溶解する。
椚）溶液を硝酸系陰イオン交換樹脂カラム（Dowex⑧仁Ⅹ8，100〜200mesh樹脂高5cm）■14 に毎分1粛以下の流速で流し、硝酸（3＋2）30粛で洗浄する＊15。洗浄液は流出液に合わせて蒸発乾回する。
qカ 乾固物に硝酸5mgと過酸化水素水数滴を加え加温溶解後蒸発乾回する。さらに乾固物に硝酸1mgと過酸化水素水数滴を乾固物に加えて加温溶解する。
㈹ 放冷後、メチルアルコール12．6適を加えてよく攫拝する。
（撒 この溶液を陰イオン交換樹脂カラム（Dowex㊥1−Ⅹ4，100〜200mesh，樹脂高5cm）書14に毎分0．3〜0．5mgの流速で流す。

（19 1M硝酸−93％メチルアルコール混液 20撼、0．1M塩酸−0．5Mチオシア
ン酸アンモニウムー80％メチルアルコール混液 60撼、1M硝酸−93％メチルアルコール混液 50撼で順次カラムを洗浄する…。洗浄液は捨てる。
㈹ 1．5M塩酸−86％メチルアルコール混液 50越を流し、アメリシウムを溶離する。溶出液を蒸発乾回する＊】7。
（川 乾固物に硝酸5mgと過酸化水素水1粛を加えて加温溶解し、蒸発乾固する。
この操作をもう一度繰り返す。さらに過塩素酸1mgを乾固物に加え、過塩素酸
白煙が生じなくなるまで蒸発乾回し■18、電着用試料とする。
㈹ 第8章 電着方法 に従って電着操作を行い、α線計測試料を作製する。

●14

陰イオン交換樹脂カラムの調製方法については 第10葦 試薬の調製 を参照＊15試料申のThを完全に除去するための操作。
◆16液が切れると気泡が入り、洗浄が不十分となる。
事17加温してメチルアルコールを完全に蒸発してから、加熱乾回する。
＊18乾固物が着色している場合には、さらに硝酸1mβと過酸化水素水数滴を加え、乾
回する。

−10−

B．TTA−キシレン抽出一陰イオン交換法
川 2．2．2A（1）の操作で得られた流出液と洗液、または2．2．2 B（3）の操作で得られた水層を500粛ビーカに合わせ、加熱し蒸発乾回する。
（2）硝酸（3十2）50撼を加え、乾固物を加温溶解後、水を加えて300感とする●川。
椅）2．2．3A（3）以下（5）までの操作に従って、アメリシウムをシュウ酸カルシウムに共沈分離し、、沈殿を磁製血中で灰化する。
〈4〉 沈殿を灰化した試料を硝酸（3十2）10感に溶解し、水を加えて40感とした後、アンモニア水でpHを2．0に調整する。

（5）溶液を100粛分液漏斗に移し、1、TA−キシレン溶液（10W／V％）10撼を加えて、15分間振り混ぜ、有機層は捨てる■20。氷層について、この操作をもう1回線り返す。

（6）水層をビーカに移し、酢酸アンモニウム溶液（5坪／V％）でpHを4．0に粥整する。

（7）溶液を100戒分液漏斗に移し、TTA叩キシレン溶液（1珊／硝）10mgを加え、5分間振り混ぜアメリシウムを有機層に抽出する。水層を有機層から分離後、水層についてこの操作をもう1匝‡繰り返す。

f8）有機層を合わせ、硝酸（1＋13）25粛を加え、5分間振り混ぜアメリシウムを水屑に逆抽出する。有機層を水屑から分離後、有機層についてこの操作をもう1回繰り返す。

（9〉 水層を合わせ、キシレン15撼を加え、1分間振り混ぜて洗浄した後、水層を 蒸発乾固する。
q窃 乾固物に硝酸5粛と過酸化水素水1粛を加え、蒸発乾固する。
81）2．2．3A潤以下く1澄までの操作に従ってα線計測用試料を作製する。

■川不溶物がある時は、ろ別する。
＊20Thを除去するための操作である。

−11−一

第 3 章灰試料

穀類、野菜類、茶、牛乳、牧草、淡水産生物、日常食、海産生物等を1050cで乾燥後450℃で24時間灰化したものを対象とする。

試料を硝酸に溶解した後、陰イオン交換またはTOA−キシレン抽出によりプルトニウ
ムを分離，精製する。アメリシウムは、プルトニウムを分離した後の試料を、陰イオン交換またはTTA−キシレン抽出一陰イオン交換により分離，精製する。精製した試料申のプルトニウムまたはアメリシウムを、ステンレス鋼板上に電着してα線計測用試料とし、シリコン半導体検出器によるα線スぺクトロメトリーによって定量する。なお、化学収率を求めるため、あらかじめ試料に242pu（または238pu）および243Amほたは…cm）標準溶液
を一定量加えておく。試料の化学分離から電着終了までに要する時間は、イオン交換法の場
合、プルトニウムで約30時間、アメリシウムで約70時間であり、溶媒抽出−イオン交換法の場合、プルトニウムで約20時間、アメリシウムで約50時間である。また供試量500g生〜1kg生で本法を実施した場合、分析目標レベルはプルトニウム、アメリシウムとも（4〜2）mBq／kg生である。

3．1試薬、器具および装置

3．1．1試 薬（1）標準溶液および担体溶液

242puまたは236pu標準溶液（0．02錮／適）243Åmまたほ244cm標準溶液（0．02勒／適）鉄（Ⅲ）担体溶液（10咽Fe3＋／戒），
カルシウム担体溶液（100mgCa2＋／磁）（2）酸

硝酸，硝酸（3ほ），硝酸（1†13）
塩酸，塩酸（6†j），塩酸（5十1），塩酸（7＋3），塩酸（1†1）
過酸化水素水（30％）

ー12−過塩素酸（70％）
シュウ酸
（3）塩基

アンモニア水，アンモエア水（1り），アンモエア水（1十100）（4）塩類

シュウ酸アンモニウム

シュウ酸アンモニウム溶液（0．川／V％）
塩化アンモニウム
酢酸アンモニウム溶液（5W／V％）（5）有機試薬

メチルアルコール
キシレン

TOA（トリーn柵オクチルアミン）−キシレン溶液（1珊／V％）
TTA（チノイルトリプルオロアセトン）−キシレン溶液（10W／V％）（6）混合溶液

ヨウ化アンモニウム溶液（5財Ⅴ％）≠塩酸 混液〔29十71〕

1M硝酸−93％メチルアルコール混液
0．1M塩酸−0．5Mチオシアン酸アンモニウムー80％メチルアルコール混液
1．5M塩酸−86％メチルアルコール混液（7）陰イオン交換樹脂＊t

Dowex恥1−Ⅹ8（100〜200mesh）
Dowex勒卜Ⅹ4（100〜200mesh）★l

陰イオン交換樹脂カラムの調製方法については 第10章 試薬の調製を参照−13−

3．1．2 器 具
分離型フィルタ
磁製皿

分液漏斗（100〜500粛）

イオン交換樹脂カラム（内径10〜15mm、高さ10〜15（：m）

3．1．3 装 置
遠ノ［▲、分離器
アスビレータ
振とう器
電気炉

3．2 分析操作
3．2．1試料の前処理（1〉 灰試料を1ゼビーカにはかり取り■2、少量の水で湿す。
（2）242puまたは23＄pu標準溶液（0．02Bq／粛）と243Åmまたは2＝伽標準溶液（0．02翫／粛）それぞれ2粛を正確に加える。
（3）硝酸50粛を発泡に注意しながら徐々に加え、時計皿をしてホットプレート
上または砂浴上で蒸発乾固する。

彿 乾固物に過酸化水素水10粛を発泡に注意しながら徐々に加え♯3、有機物を分解する。蒸発乾固直前に、硝酸を加え蒸発乾回する。試料が白色になるまで
この操作を繰り返す■4。
（5）乾固物に硝酸（3＋2）150適を加え、加熱溶解する。放冷後、ガラス繊維ろ紙（GA−100）で吸引ろ過し、ろ液は300越ビーカに受ける。少量の硝酸（3†2）で洗浄し、洗液はろ液に合わせる。

＊2 供試量の目安としては、灰分率が4タ古来満の試料は生500g〜1短相当の灰を、4％以上の試料は灰20gとする。
■3 過酸化水素水でプルトニウムをPu（1V）にそろえる。
＊司 米、茶等は紫色になることもある。
−14−

3．2．2 プルトニウムの分離
A．陰イオン交換法（1）3．2．1（5）で得られた試料溶液を、硝酸系陰イオン交換樹脂カラム（Dowex⑬1−
Ⅹ8，100〜200mesh，樹脂高7cm）■5に毎分2mC以下の流速で流し、硝酸（3＋2）
120mgで洗浄する。流出液は洗液と合わせアメリシウムの分析に供する。

（2）塩酸（5＋1）300mgでカラムを洗浄する。
（3）ヨウ化アンモニウム溶液一塩酸 混液 50mgでプルトニウムを溶離する。毎分1mg以下の流速で20撼流した後、コックを止め30分〜60分放置＊8し、さらに30撼流す。
（4）溶出液を蒸発転回し、硝酸5mgと過塩素酸1適で乾固物を加熱溶解後、過塩
素酸の白煙が発生しなくなるまで蒸発乾固し■7、電着用試料とする。
（5）第8章 電着方法 に従って電着操作を行い、α緑計測試料を作製する。

■5 陰イオン交換樹脂カラムの調製方法についっ時 第10章 試薬の調製 を参照＊さ Pu（Ⅳ）をPu（Ⅲ）に還元するための時間である。
（1ト（3）は連続しておこなう。

●7 乾固物が着色している場合には、さらに硝酸1粛と過酸化水素水数滴を加え、乾
回する。

ー15−

B．TOA−キシレン抽出法（1）3．2．1（5）で得られた、試料溶液を、その量に応じて200〜500粛の分液漏斗に移す。TOA−キシレン溶液（10晰硝）50適を加え、2〜3分間振り混ぜ、
プルトニウムを有機層に抽出する。
（2）水層は別の分液漏斗に移し、TOÅ−キシレン溶液 30粛を加え2〜3分振り混ぜる。有機層は、（1）で得られた有機層に合わせる。水層はアメリシウムの分析に供する。
（3〉 有機層に硝酸（3＋2）100㌶を加え2〜3分振り混ぜ、有機層を洗浄する。水層は、ほ）で得られた水層と合わせアメリシウムの分析に供する。
棚 有機層をさらに硝酸（3†2〉100粛で1回、塩酸（5†1）100撼で2回洗浄する。
洗液は捨てる。
（5）有機層にヨウ化アンモニウム溶液一塩酸 混液 40粛を加え2〜3分間振り
混ぜ、プルトニウムを水層に逆抽出し、水層を別の分液漏斗に移す。この操作をもう一度繰り返し水層を合わせる。
（6）水層にキシレン 30粛を加え2〜3分間振り混ぜ、洗浄する。
（7）水層はビーカに受け蒸発乾固する。放冷後、硝酸5磁と過塩素酸数滴を加え、乾固物を加熱溶解後、過塩素酸の白煙が発生しなくなるまで蒸発乾回し●8、電着用試料とする。
（8）第8章 電着方法 に従って電着操作を行い、α緑計測用試料を作製する。

■8 乾固物が着色している場合には、さらに硝酸1mgと過酸化水素水数滴を加え、乾
回する。

ー16−

3．2．3 アメリシウムの分離
A．陰イオン交換浅け）3．2．2Åく1きの操作で得られた流出液と洗液、または3．2．2 B（3ラの操作で得られた水層を500適ビーカに合わせ、蒸発乾固する。
（2）硝酸（3＋2）50撼を加え、乾固物を加温溶解後、水を加え300適とする●8。
（3）かレシウム担体溶液（100mgCa2＋／適）5適、シュウ酸10gおよびシュウ酸
アンモニウム10gを加える。加温溶解後、アンモニア水でpHl．5に調整し、シュウ酸カルシウムの沈殿を生成させる。

（4）加熱熟成後、ろ紙（5種C）でろ過し、沈殿をシュウ酸アンモニウム溶液（0．1W／V％）で洗浄する。
（5）沈殿をろ紙とともに磁製皿に移し、電気炉を使用して550ウCで2時間灰化す
る。

（6）試料を濃塩酸で溶解した後、鉄（Ⅲ）担体溶液（10mgFe3＋／粛）2mgと塩化アンモニウム2gを加える。加熱溶解後、アンモニア水で塩基性とし、水酸化物の沈殿を生成させる。
硝加熱熟成後、ろ紙（5A）でろ過し、沈殿をアンモエア水（1†100）で洗浄する。ろ液、洗液は捨てる。

（8）沈殿は塩酸（7＋3）20mβで溶解後、蒸発乾固する。塩酸（6＋1）20粛を加え乾固物を溶解する。
く9）溶液を塩酸系陰イオン交換樹脂カラム（Dowex⑩トⅩ8，1描〜200mesh，樹脂高5cm）＊用に毎分1適以下の流速で流し、塩酸（6＋1）50mgで洗浄する韓tl。流
出液と洗浄液を合わせて蒸発乾固する。

■g 不溶物がある時は、ろ別する。
■10

陰イオン交換樹脂カラムの調製方法については 第10章 試薬の調製を参照＊＝試料中に含まれている微塵のBi，Po，U，Pu等の除去操作。

−17岬

㈹ 硝酸（3＋2）20mgと過酸化水素水数滴を加え乾固物を加温溶解する。
81）溶液を硝酸系陰イオン交換樹脂カラム（Dowex喝卜Ⅹ8，100〜200mesh，樹脂高5cm）■12に毎分1適以下の流速で流し、硝酸（3‡2）30適で洗浄する■13。洗
浄液は流出液に合わせ蒸発乾固する。
8訝 乾固物に硝酸5mgと過酸化水素水数滴を加えて加温溶解後、蒸発乾固する。
さらに乾固物に硝酸1mgと過酸化水素水数滴を加え、加温溶解する。
臓 放冷後、メチルアルコール12．6適を加えよく携拝する畑㌔㈹ この溶液を陰イオン交換樹脂カラム（Dowex愴卜Ⅹ4，100〜200mesh，樹脂高5cm）■12 に毎分0．3〜0．5mgの流速で流す。

㈹ 1M硝酸−93％メチルアルコール混液 20mg、0．1M塩酸−0．5Mチオシア
ン酸アンモニウムー 80％メチルアルコール混液 60mg、1M硝酸− 93％メチルアルコール混液 50避で順次カラムを洗浄する■15。洗浄液は捨てる。
㈹ 1．5M塩酸−86％メチルアルコール混液 50粛を流してアメリシウムを溶離する。溶出液は蒸発乾固する＊16。
8笥 乾固物に硝酸5粛と過酸化水素水1万感を加えて加温溶解後、蒸発乾回する。
この操作をもう一度繰り返す。さらに乾固物に過塩素酸1粛を加え、過塩素酸
白煙が生じなくなるまで蒸発乾固し♯17、電着用試料とする。
（1秒 第8章 電着方法 に従って電着操作を行い、α線計測試料を作製する。

■12陰イオン交換樹脂カラムの調製方法については 第10章 試薬の調製 を参照＊13試料申のThを完全に除去するための操作。
■14 メチルアルコールのかわりにエタノールを使わないこと。

■15液が切れると気泡が入り、洗浄が不十分となる。
＝6加温してメチルアルコールを完全に蒸発してから、加熱乾回する。
＝7乾固物が着色している場合には、さらに硝酸1mgと過酸化水素水数滴を加え、乾
固する。

−18−

B．TTA−キシレン抽出一陰イオン交換法（1）3．2．2A仰の操作で得られた流出液と洗液、または3．2．2B（3）の操作で得られた水層を500越ビーカに合わせ、加熱し蒸発乾固する。
（2）硝酸（3‡2）50粛を加え、乾固物を加温溶解後、水を加え300戒とする■18。
（3）3．2．3A（3）以下（5）までの操作に従って、アメリシウムをシュウ酸塩沈殿として分離し、沈殿を沃化する。
棚試料を硝酸（3＋2）10粛に溶解し、水を加えて40適とした後、アンモニア水でpHを2．0に調整する。

（5）試料溶液を100mg分液漏斗に移し、TTA−キシレン溶液（10W／明）10mgを加え、15分間振り混ぜる。有機層は捨てる＊】8。氷層について、この操作をもう1回繰り返す。
㈱ 水層をビーカに移し、酢酸アンモニウム溶液（5騨／V％）でPHを4．0に調整する。
（7）試料溶液を100mβ分液漏斗に移し、TTA−キシレン溶液（1珊／V％）10粛を加え、5分間振り混ぜてアメリシウムを有機層に抽出する。氷層を有機層から分離後、氷層についてこの操作をもう1回線り返す。
は）有機層を合わせ、硝酸（1十13）25粛を加えて、5分間振り混ぜ、アメリシウ
ムを水層に逆抽出する。有機層を水屑から分離後、有機層についてこの操作をもう1回繰り返す。
（9）水層を合わせ、キシレン15粛を加え、1分間振り混ぜ洗浄した後、水層を蒸発乾固する。
8窃 乾固物に硝酸5適と過酸化水素水1戒を加え、蒸発乾回する。
ql）3．2．3A（12）以下（摘までの操作に従ってα線計測用試料を作製する。

＝8不溶物がある時は、ろ則する。

＊19Tわを除去するための操作。

ー19−

第 4 章土試料

土試料は、土壌、河底土、湖底土、海底土等である。ただし、焼結プルトニウムを含む
恐れのある試料については第7葦による。

試料は電気炉を使用し500℃で4時間加熱した後、硝酸で煮沸浸出する。その後、プル
トニウムは陰イオン交換またはTOA−キシレン抽出によりを分離，精製する。アメリシ
ウムは、プルトニウムを分離した後の試料を、陰イオン交換またはTTA−キシレン抽出
一陰イオン交換により分離・精製する。精製した試料中のプルトニウムまたはアメリシウ
ムを、ステンレス鋼板上に電着してα線計測用試料とし、シリコン半導体検出器によるα線スぺクトロメトリーによって定量する。なお、放射能量と化学収率を求めるため、あらかじめ試料に242pu（または238pu）および243血（または244cm）標準溶液を一定量加えておく。
試料の化学分離から電着終了までに要する時間は、イオン交換法の場合、プルトニウムで約40時間、アメリシウムで約80時間であり、溶媒抽出−イオン交換法の場合、プルトニウ
ムで約30時間、アメリシウムで約60時間である。また供試量50g乾土で本法を実施した場
合、分析目標レベルはプルトニウム、アメリシウムとも40mBq／短乾土である。

4．1試薬、器具および装置
4．1．1試 薬（1）標準溶液および担体溶液

242puまたは236pu標準溶液（0．02Bq／mC）
2‖Amまたは2】1cm標準溶液（0．02日ll 粛）
鉄（Ⅲ）担体溶液（10mgFe3＋／戒），
カルシウム担体溶液（100咽Ca2＋／粛）（2）酸

硝酸，硝酸（3†2），硝酸（1†13）
塩酸，塩酸（6＋1），塩酸（5†1），塩酸（7†3），塩酸（1＋1）
過酸化水素水（3鵬）−20−過塩素酸（70％）
シュウ酸
（3）塩基

アンモニア水，アンモニア水（1†1），アンモニア水（1十100）（4）塩類

シュウ酸アンモニウム

シュウ酸アンモニウム溶液（0．川／V％）
塩化アンモニウム
酢酸アンモニウム溶液（5W／V％）（5）有機試薬

メチルアルコールオクチルアルコール
キシレン

TOA（トリーn−オクテルアミン）−キシレン溶液（10W／V％）
TTA（テノイルトリプルオロアセトン）−キシレン溶液（10W／硝）（6）混合溶液

ヨウ化アンモニウム溶液（5W／V％）一塩酸 混液〔29＋71〕

1M硝酸−93％メチルアルコール混液

0．1M塩酸｝0．5Mチオシアン酸アンモニウムー80％メチルアルコール混液
1．5M塩酸−86％メチルアルコール混液（7）、陰イオン交換樹脂■l
Dowex㊥1−Ⅹ8（100〜200mesh）
Dowex噌トⅩ4（100〜200mesh）■l陰イオン交換樹脂カラムの調製方法については一帯10章 試薬の調製を参照−21−

4．1．2 器 具
磁製皿（外径12cm）
分離型フィルタ
磁製皿

分液漏斗（100〜500撼）

イオン交換樹脂カラム（内径10〜15mm、高さ10〜15cm）

4．1．3 装 置
遠心分離器

アスビレータ
振とう器
電気炉

4．2 分析操作
4．2．1試料の分解（1）乾燥紳士きOgを磁製皿（外径12cm）にはかり取り、電気炉に入れて5000c
で約4時間加熱し、有機物を分解する。
（2）放冷後、1ゼビーカに移し、242puまたは238pu標準溶液（0．02Bq／撼）と243Amまたは244cm標準溶液（0．02Bq／撼）をそれぞれ2粛正確に加える。
（3）硝酸（3十2）約250適を発泡に注意しながら徐々に加える。発泡が激しくビー
カからあふれる恐れがある場合には、オクテルアルコールを数滴を加える。
（4）時計皿をしてホットプレート上または砂浴上で、ときどき攫拝しながら2時
間煮沸する。

く5）温かいうちに、ガラス繊維ろ紙（GA−100）で吸引ろ過する。ろ紙上の残留物
は、少量の硝酸（3＋2）で洗浄する＊2。

■2 冷えるとプルトニウム、アメリシウムが不溶性ケイ酸塩等に取り込まれ、化学収率が悪くなることがある。ろ過時には硝酸の飛散に注意する。

ー22−

（6）ろ液と洗液を合わせ、シロップ状になるまで加熱濃縮する●3。

（7）濃縮した溶液が温かいうちに、硝酸（3＋2）100mgと過酸化水素水1mgを加えて加熱する■4。発泡がなくなるまで充分加熱し、過酸化水素を分解する事5。
（8）放冷後、不溶物があれば、ガラス繊維ろ紙（GA−100）で吸引ろ過し、ろ液は500mgビーカに受ける。少量の硝酸（3＋2）で洗浄し、洗液はろ液に合わせる。

4．2．2 プルトニウムの分離
A．陰イオン交換法（1）4．2．1（8）で得られた試料溶液を、硝酸系陰イオン交換樹脂カラム（Dowex℡1−

Ⅹ8，100〜200mesh，樹脂高7cm）＊8に毎分2mC以下の流速で流し、硝酸（3＋2）
120mgで洗浄する。流出液は洗液と合わせアメリシウムの分析に供する。
（2）塩酸（5＋1）300mβでカラムを洗浄する。

（3）ヨウ化アンモニウム溶液一塩酸 混液 50mgでプルトニウムを溶離する。毎分1粛以下の流速で20〝逆流した後、コックを止め30分〜60分放置しり、コックを開いてさらに30〝逆流す。
（4）溶出液を蒸発乾回し、硝酸5mgと過塩素酸1〝諺で乾間物を加熱溶解後、過塩
素酸の白煙が発生しなくなるまで蒸発乾回し＊8、電着用試料とする。
（5）第8章 電着方法 に従って電着操作を行い、α線計測試料を作製する。

＊3 乾固するとプルトニウみ、アメリシウムが不溶性ケイ酸塩等に取り込まれ、化学収率が悪くなることがある。
＊4 過酸化水素水でプルトニウムPu（Ⅳ）でそろえる。

■5 過酸化水素の分解が不充分であると、以後のイオン交換樹脂カラムによるプルト
ニウムの分離が不完全となり、化学収率が悪くなる。

■6 陰イオン交換樹脂カラムの調製方法については 第10章 試薬の調製 を参照
り pu（IV）をPu（Ⅲ）に還元するための時間である。
（1）〜（3）は連続しておこなう。

＊8 乾田物が着色している場合には、さらに硝酸1mgと過酸化水素水数滴を加え、乾
固する。

ー23−

B．TOA−キシレン抽出法（1）4．2．1（8）で得られた、試料溶液を、その量に応した200−500爪gの分液漏斗に移す。TOA−キシレン溶液（10W／澗）50適を加え2〜3分間振り混ぜ、プ
ルトニウムを有機層に抽出する。

（2）水層は別の分液漏斗に移し、TOA−キシレン溶液 30mgを加え2〜3分振り混ぜる。有機層は、く1きで得られた有機層に合わせる。水層はアメリシウムの分析に供する。
（3）有機層に硝酸（3＋2）100粛を加え2〜3分振り混ぜ、有機層を洗浄する。水層は、（2）で得られた水層と合わせアメリシウムの分析に供する。
（4）有機層をさらに硝酸（3‡2）100万ばで1回、塩酸（5り）100mgで2回洗浄する。
洗液は捨てる。
（5）有機層にヨウ化アンモニウム溶液一塩酸 混液40粛を加え2〜3分間振り混
ぜ、プルトニウムを水層に逆抽出し、水層を別の分液漏斗に移す。この操作をもう一度繰り返して水層を合わせる。
（6）水層にキシレン 30mgを加え、2〜3分間振り混ぜて洗浄する。
（7）水層はど∵カに受け蒸発乾回する。放冷後、硝酸5撼と過塩素酸数滴を加え、乾固物を加熱溶解後、過塩素酸の白煙が発生しなくなるまで蒸発乾固し＊9、電着用試料とする。
（8）第8章 電着方法 に従って電着操作を行い、α線計測用試料を作製する。

♯9 乾固物が着色している場合には、さらに硝酸1避と過酸化水素水数滴を加え、乾
固する。

−24−

4．2．3 アメリシウムの分離

A．陰イオン交換法（1）4．2．2A（1）の操作で得られた流出液と洗液、または4．2．2B（3）の操作で得られた水層を500mgビ、−カに合わせ、蒸発乾回する。

（2）硝酸（3＋2）50mgを加え、乾固物を加温溶解後、水を加え300mgとする■10。
（3）カルシウム担体溶液（100mgCa2＋／mC）5mC、シュウ酸10gおよびシュウ酸
アンモニウム10gを加える。加温溶解後、アンモニア水でpHl．5に調整し、シュウ酸カルシウムの沈殿を生成させる。
（4）加熱熟成後、ろ紙（5種C）でろ過し、沈殿をシュウ酸アンモニウム溶液（0．1W／V％）で洗浄する。

（5）沈殿をろ紙とともに磁製皿に移し、電気炉を使用して5500cで2時間灰化す
る。

（6）試料を濃塩酸で溶角牢した後、鉄（Ⅲ）担体溶液（10mgFe3＋／粛）2mgと塩化アンモニウム2gを加える。加熱溶角牢後、アンモニア水で塩基性とし、水酸化物の沈殿を生成させる。
（7）加熱熟成後、ろ紙（5種A）でろ過し、沈殿をアンモニア水（1＋100）で洗浄する。ろ液、洗液は捨てる。
（8）沈殿は塩酸（7＋3）20mgで溶解後、蒸発乾固する。塩酸（6＋1）20mgを加えて乾固物を溶解する。
（9）溶液を塩酸系陰イオン交換樹脂カラム（Dowex咽l−Ⅹ8，100〜200mesh，樹脂高5cm）＝1に毎分1mβ以下の流速で流し、塩酸（6＋1）50mgで洗浄する＊12。流
出液と洗浄液を合わせ蒸発乾固する。

＊IO不溶物がある時は、ろ別する。
●11

陰イオン交換樹脂カラムの調製方法については 第10章 試薬の調製を参照＊12試料中に含まれている微量のBi，Po，U，Pu等の除去操作である。

−25−

8籾 硝酸（3＋2）20撼と過酸化水素水数滴を加え乾固物を加温溶解する。
（11）溶液を硝酸系陰イオン交換樹脂カラム（Dowex⑬卜Ⅹ8，100〜200mesh，樹脂高5cm）暮13に毎分1越以下の流速で流し、硝酸（3†2）30適で洗浄するり4。洗浄液ほ流出液に合わせ蒸発乾回する。
8診 乾固物に硝酸5粛と過酸化水素水数滴を加えて加温溶解後、蒸発乾回する。
さらに乾固物に硝酸1越と過酸化水素水数滴を加え、加温溶解する。
㈹ 放袷後、メチルアルコール12．6mgを加えよく攫拝する。

掴 この溶液を陰イオン交換樹脂カラム（Powex砂卜Ⅹ4，100〜200mesh，樹脂高5cm）●18に毎分0．3〜0．5粛の流速で流す。
㈹ 1M硝酸−93％メチルアルコール混液 20粛、0．1M塩酸−0．5Mチオシア
ン酸アンモニウムー80％メチルアルコール混液 60越、1M硝酸−93％メチルアルコール混液 50mgで順次カラムを洗浄する＊15。洗浄液は捨てる。

㈹ 1．5M塩酸−86％メチルアルコール混液 50mgを流しアメリシウムを溶離する。溶出液は蒸発乾固する●川。
㈹ 乾固物に硝酸5mgと過酸化水素水1粛を加えて加温溶解し、蒸発乾回する。
この操作をもう一度繰り返す。さらに乾固物過塩素酸1撼をに加え、過塩素酸
白煙が生じなくなるまで蒸発乾回し＊17、電着用試料とする。

㈹ 第8章 電着方法 に従って電着操作を行い、α緑計測試料を作製する。

＊13陰イオン交換樹脂カラムの調製方法については 第10章 試薬の調製 を参照…試料中のThを完全に除去するための操作。
●15液が切れると気泡が入り、洗浄が不十分となる。
り6加温してメチルアルコールを完全に蒸発してから、加熱乾回する。
＝7乾固物が着色している場合には、さらに硝酸1mgと過酸化水素水数滴を加え、乾
固する。

−26−

B．TTA−キシレン抽出−一陰イオン交換法（1）4．2．2A（1）の操作で得られた流出液と洗液、または4．2．2 B（3）の操作で得られた水層を500mgビーカに合わせ、加熱し蒸発乾回する。
（2）硝酸（3＋2）50mgを加え、乾固物を加温溶解後、水を加え300粛とする…。
（3）4．2．3A（3）以下（5）までの操作に従って、アメリシウムをシュウ酸塩沈殿として分離し、沈殿を灰化する。
（4）試料を硝酸（3＋2）10mβに溶解し、水を加え40mβとした後、アンモニア水でPHを2．0に調整する。

（5）試料溶液を100mβ分液漏斗に移し、TTA−キシレン溶液（10W／V％）10粛を加え、15分間振り混ぜる。有機層は捨てる＊1日。水層について、この操作をもう1回繰り返す。
（6）水層をビーカに移し、酢酸アンモニウム溶液（5W／V％）でpHを4．0に調整する。

（7）試料溶液を100mg分液漏斗に移し、TTA−キシレン溶液（10W／V％）10mgを加え、5分間振り混ぜてアメリシウムを有機層に抽出する。水屑を有機層から分離後、水層についてこの操作をもう1回繰り返す。
（8）有機層を合わせ、硝酸（1＋13）25〟を加え、5分間振り混ぜてアメリシウム
を水層に逆抽出する。有機層を水屑から分離後、有機層についてこの操作をもう1回繰り返す。
（9）水層を合わせ、キシレン15mgを加え、1分間振り混ぜて洗浄した後、水層を蒸発乾回する。
qO）乾固物に硝酸5mβと過酸化水素水1mgを加え、蒸発乾回する。
（11）4．2．3A（12）以下（掴までの操作に従ってα線計測用試料を作製する。

■18不溶物がある時は、ろ別する。
●1りThを除去するための操作。

ー27−

第 5 章 降下物
降下物試料は、水盤に捕集された大気浮遊じん及び降水である。
水盤に溜まった水の量が10ゼ程度までの試料には蒸発濃縮法が簡便であるが、試料水が10月以上の場合には水酸化鉄（Ⅲ）共沈法が適している。

降下物を蒸発濃縮法または水酸化鉄（Ⅲ）共沈法により濃縮した後、硝酸酸性溶液とし、陰イオン交換またはTOA−キシレン抽出によりプルトニウムを分離，精製する。アメリ
シウムは、プルトニウムを分離した後の試料を、陰イオン交換またはTTA−キシレン抽

出一陰イオン交換により分離，精製する。精製した試料中のプルトニウムまたはアメリシ
ウムを、ステンレス鋼板上に電着してα線計測用試料とし、シリコン半導体検出器による
α線スぺクトロメトリーによって定量する。なお、放射能皇と化学収率を求めるため、あらかじめ試料に242pu（または236pu）および243Am（または244cm）標準溶液を一定量加えておく。試料の化学分離から電着終了までに要する時間は、イオン交換法の場合、プルトニウ
ムで約30時間、アメリシウムで約70時間であり、溶媒抽出−イオン交換法の場合、プルト

ニウムで約20時間アメリシウムで約50時間である。また受水面積0．5m2で1カ月間の降下量を供試量として本法を実施した場合、分析目標レベルはプルトニウム、アメリシウム
とも4mBq／m2である。

5．1試薬、器具および装置

5．1．1試 薬（1）標準溶液および担体溶液

242puまたは236pu標準溶液（0．02Bq／mC）
243Amまたは244cm標準溶液（0．02Bq／mC）
鉄（Ⅲ）担体溶液（10mgFe3＋／mC），（50mgFe3＋／mC）
カルシウム担体溶液（100mgCa2＋／mC）

ー28−

（2）酸

硝酸，硝酸（3＋2），硝酸（1＋13）
塩酸，塩酸（6＋1），塩酸（5＋1），塩酸（7＋3）
過酸化水素水（30％）
過塩素酸（了0％）

シュウ酸
（3）塩基

アンモニア水，アンモニア水（1＋100）（4）塩類

シュウ酸アンモニウム

シュウ酸アンモニウム溶液（0．1W／V％）
塩化アンモニウム
酢酸アンモニウム溶液（5W／V％）（5）有機試薬

メチルアルコール
キシレン

TOA（トリーn−オクチルアミン）−キシレン溶液（10W／V％）
TTA（テノイルトリプルオロアセトン）−キシレン溶液（10W／V％）（6）混合溶液

ヨウ化アンモニウム溶液（5W／闊）岬塩酸 混液〔29＋71〕
1M硝酸岬93％メチルアルコール混液

0．1M塩酸仙0．5Mチオシアン酸アンモニウムー80％メチルアルコール混液
1．5M塩酸Ⅶ 86％メチルアルコール混液（7）指示薬フェノールブタレインーエチルアルコール溶液（0．訓／硝）−29−

（8）陰イオン交換樹脂●1

Dowex8トⅩ8（100−200mesh）
DowextIl−Ⅹ4（100〜200mesh）

5．1．2 器 具
共沈用容器（客土100必用）
分離型フィルタ
磁製皿

分液漏斗（100−500mg）

イオン交換樹脂カラム（内径10〜15mm、高さ10〜15cm）

5．1．3 装 置
遠心分離器

アスビレータ
振とう器
電気炉

5．2 分析操作
降下物申のプルトニウム・アメリシウムをあらかじめ濃縮するために、蒸発濃縮法
またほ水酸化鉄（Ⅲ）共沈法を行ってからプルトニウム・アメリシウムを分艶 精製する。
5．2．1試料の濃縮、分解．
A．蒸発濃縮法

川 採取した降下物試料の全量を、その量に応じたどーカに移す。硝酸を試料水
1ゼ当たりImgの割合で試料に加え撹拝する。
（2）242puまたは238pu標準溶液（0．02Bq／mC）と243Amまたは244cm標準溶液（0．02Bq／粛）それぞれ2磁を正確に加え、よく操絆する。

＊1陰イオン交換樹脂カラムの調製方法については 第10葦 試薬の調製を参照−30−

（3）試料が5針以下の場合はそのまま、5針以上の場合は5ゼビーカに順次入れ、ガスコンロまたはホットプレート上で蒸発濃縮する。
（4）濃縮した試料は500mgビーカに移し、硝酸】50粛を加え、ホットプレート上
または砂浴上で蒸発乾回する。
（5）乾固物に過塩素酸10撼を発泡に注意しながら徐々に加え、有機物を分解する。蒸発乾固直前に、硝酸を加え、蒸発乾回する。
（6）放冷後、硝酸（3†2）
トプレート上で加熱溶解し、過酸化水素を分解する事3。
（7）放冷後、不溶物があればガラス繊維ろ紙（GA−一100）で吸引ろ過し、ろ液は300mgビーカに受ける。少量の硝酸（3＋2）で洗浄し■4、洗液はろ液に合わせ、プルトニウム分析用試料とする。

B．水酸化鉄（Ⅲ）共沈法（1）採取した降下物試料の全量を、その真に応じたポリエチレン製容器に移す。

試料水1ゼ当たり1狩諺の割合で硝酸を加え、横枠する。
（2）242puまたは23持Pu標準溶液（約0．02Bq／撼）と 紺胤標準溶液または244cm（約0．02Bq／感）それぞれ2感を正確に加え、よく横枠する。
（3）鉄（Ⅲ）担体溶液（50mgFe3＋／撼）を試料水上β当たり 0．2粛の割合で加え、撹拝した後、1時間以上放置する。
（4）フェノールブタレインーエチルアルコール溶液（0．5町Ⅴ％）2撼を加え、横枠しながら、試料水が赤色を呈するまでアンモエア水を加える。

（5）水酸化鉄（Ⅲ）の沈殿が沈降するまで放置した後、上澄み液を捨て、沈殿を残液と共に5ゼビーカに移し、静置する。

■2 過酸化水素水でプルトニウムをPu（Ⅳ）にそろえる。
＊3 過酸化水素の分解が不充分であると、プルトニウムの分離操作が不完全となり、化学収率が悪くなる。
り ろ過時には硝酸の飛散に注意する。

−3100

（6）上澄み液を捨て、沈殿を残液とともに1ゼまたは2月ビーカに移し、加熱して沈殿を熟成する。
（7）放冷後、上澄み液を捨て、沈殿を残液と共に遠沈管に移し、3000rpmで10分間
程度遠心分離を行い、上澄み液を捨てる。
（8）硝酸を沈殿に加え加熱溶解後、蒸発乾固する。
（9〉 放冷後、硝酸（3†2）10適と過塩素酸10適を発泡に注意しながら徐々に加え、有機物を分解する。蒸発乾固直前に、硝酸を加え蒸発乾固する。
㈹ 放冷後、硝酸（3†2）100適を加え、時計皿をしてホットプレート上で加熱溶解する。
帥 放冷後、不溶物があればガラス繊維ろ紙（GA−100）で吸引ろ過し、ろ液は300粛ビーカに受ける。ろ紙上の残留物は、少量の硝酸（3†2）で洗浄し＊5、洗液はろ液に合わせ、プルトニウム分析用試料とする。

5．2．2 プルトニウムの分離
A．陰イオン交換法（1）5．2．1A（7ほたは5．2．1B8籾で得られた試料溶液を、硝酸系陰イオン交換樹

脂カラム（Do耶Ⅹ㊨トⅩ8，100〜200mesh，樹脂高7cm）■8に毎分2mg以下の流速で流し、硝酸（3‡2）120粛で洗浄する。流出液は洗液と合わせアメリシウムの分析に供する。
（2）塩酸（5＋1）300万虜でカラムを洗浄する。
（3）ヨウ化アンモニウム溶液柵塩酸 混液 50適でプルトニウムを溶離する。毎分1mg以下の流速で20適流した後、コックを止め30分〜60分放置■7し、さらに30撼流す。

■5 ろ過時には硝酸の飛散に注意する。
■6 陰イオン交換樹脂カラムの調製方法については 第10葦 試薬の調製 を参照■7 pu（Ⅳ）をPu（Ⅲ）に還元するための時間である。
川〜（3）は連続しておこなう。

岬32−−

棚 溶出液を蒸発乾固し、硝酸5mgと過塩素酸1mgで乾固物を加熱溶解後、過塩
素酸の白煙が発生しなくなるまで蒸発乾固し＊8、電着用試料とする。

ほ）第8章 電着方法 に従って電着操作を行い、α線計測試料を作製する。

B．TOA−キシレン抽出法（1）5．2，1A（7）または5．2．1B（10）で得られた、試料溶液を、その量に応じた200〜500感の分液漏斗に移す。TOA−キシレン溶液（10準／V％）50感を加え、2〜3分間振り混ぜて、プルトニウムを有機層に抽出する。

（2）水層は別の分液漏斗に移し、TOA−キシレン溶液 30mgを加え2〜3分振り混ぜる。有機層は、（1）で得られた有機層に合わせる。水屑はアリメシウムの分析に供する。
（3）有機層に硝酸（3†2）100mgを加え、2〜3分振り混ぜて有機層を洗浄する。
水屑は、（2）で得られた水屑と合わせてアメリシウムの分析に供する。
（4）有機層をさらに硝酸（3†2）100感で＝回、塩酸（5†1）100感で2回洗浄する。
洗液は捨てる。
（5）有機層にヨウ化アンモニウム溶液一塩酸 混液 40粛を加え、2〜3分間振り混ぜてプルトニウムを水屑に逆抽出し、水屑を別の分液漏斗に移す。この操作をもう一度繰り返し、水層を合わせる。
（6）水屑にキシレン 30mβを加え、2〜3分間振り混ぜて洗浄する。
章7）水屑はビーカに受け蒸発乾固する。放冷後、硝酸5適と過塩素酸数滴を加え、乾固物を加熱溶解後、過塩素酸の白煙が発生しなくなるまで蒸発乾回し■8、電着用試料とする。
く8）第8章 電着方法 に従って電着操作を行い、α緑計測用試料を作製する。

＊8 乾固物が着色している場合には、さらに硝酸1粛と過酸化水素水数滴を加え、乾
固する。

ー33−

5．2．3 アメリシウムの分離

A．陰イオン交換法（1）5．2．2A（1）の操作で得られた流出液と洗液、または5．2．2 B（3）の操作で得られた水層を500mgビ −カに合わせ、蒸発乾固する。
（2）硝酸（3＋2）50mgを加え、乾固物を加温溶解後、水を加えて300mgとする●8。

（3）カルシウム担体溶液（100mgCa2＋／mC）5mC、シュウ酸10gおよびシュウ酸
アンモニウム10gを加える。加温溶解後、アンモニア水でpHl．5に調整し、シュウ酸カルシウムの沈殿を生成させる。

（4）加熱熟成後、ろ紙（5C）でろ過し、沈殿をシュウ酸アンモニウム溶液（0．1W／V％）で洗浄する。

（5）沈殿をろ紙とともに磁製皿に移し、電気炉を使用して550℃で2時間灰化す
る。

（6）試料を濃塩酸で溶解した後、鉄（Ⅲ）担体溶液（10mgFe8＋／舶）2mgと塩化アンモニウム2gを加える。加熱溶解後、アンモニア水で塩基性とし、水酸化物の沈殿を生成させる。
（7）加熱熟成後、ろ紙（5A）でろ過し、沈殿をアンモニア水（1＋100）で洗浄する。ろ液、洗液は捨てる。
（8）沈殿は塩酸（7＋3）20mgで溶解後、蒸発乾固する。塩酸（6＋1）20mgを加え乾固物を溶解する。
（9）溶液を塩酸系陰イオン交換樹脂カラム（Dowex㊦1qX8，100〜200mesh，樹脂高5cm）■10に毎分1mg以下の流速で流し、塩酸（6＋1）50mgで洗浄するり1。流
出液と洗浄液を合わせ蒸発乾固する。

●9 不溶物がある時は、ろ別する。
●10

陰イオン交換樹脂カラムの調製方法については 第10章 試薬の調製を参照●11試料中に含まれている微量のBi，Po，U，Pu等の除去操作。

−34−qo）硝酸（3＋2）20mgと過酸化水素水数滴を加え乾固物を加温溶解する。
（11）溶液を硝酸系陰イオン交換樹脂カラム（Dowex㊦トX8，100〜200mesh，樹脂高5cm）り2 に毎分1mg以下の流速で流し、硝酸（3十2）30mgで洗浄する■13。洗
浄液は流出液に合わせ蒸発乾回する。
（1辺 乾固物に硝酸5粛と過酸化水素水数滴を加えて加温溶解後、蒸発乾固する。
さらに乾固物に硝酸1粛と過酸化水素水数滴を加え、加温溶解する。
（1訝 放冷後、メチルアルコール12．6mgを加えよく攫拝する。
（14）この溶液を陰イオン交換樹脂カラム（Dowex⑧1−Ⅹ4，100〜200mesh，樹脂高5cm）■12 に毎分0．3〜0．5mgの流速で流す。

（19 1M硝酸−93％メチルアルコール混液 20mg、0．1M塩酸−0．−5Mチオシア
ン酸アンモニウムー80％メチルアルコール混液 60粛、1M硝酸−93％メチルアルコール混液 50mgで順次カラムを洗浄する●11。洗浄液は捨てる。
（16）1．5M塩酸−86％メチルアルコール混液 50加gを流しアメリシウムを溶離する。溶出液は蒸発乾回する■15。
（川 硝酸5mgと過酸化水素水1〝諺を乾固物に加え加温溶解し、蒸発乾固する。この操作をもう一度繰り返す。さらに過塩素酸1mgを乾固物に加え、過塩素酸白
煙が生じなくなるまで蒸発乾固し＊川、電着用試料とする。

（1劫 第8章 電着方法 に従って電着操作を行い、α線計測試料を作製する。

●12陰イオン交換樹脂カラムの調製方法については 第10章 試薬の調製 を参照●】3試料中のThを完全に除去するための操作。
■14液が切れると気泡が入り、洗浄が不十分となる。
事15加温してメチルアルコールを完全に蒸発してから、加熱乾回する。

＝乾固物が着色している場合には、さらに硝酸1mβと過酸化水素水数滴を加え、乾
固する。

ー35−−

B．TTA−キシレン抽出一陰イオン交換法（1）5．2．2A紺の操作で得られた流出液と洗液、または5．2．2 Bほ）の操作で得られた水層を500適ビーカに合わせ、加熱し蒸発乾固する。
（2）硝酸（3†2）50戒を加え、乾固物を加温溶解後、水を加え300撼とする●17。
櫛 5．2．3Aく3）以下（5ほでの操作に従って、アメリシウムをシュウ酸塩沈殿として分離し、沈殿を沃化する。
f4）試料を硝酸（3＋2）10撼に溶解し、水を加え40適とした後、アンモニア水でpHを2．0に調整する。

（5）試料溶液を100粛分液漏斗に移し、TT阜−キシレン溶液（10W／V％）10mgを加え、15分間振り混ぜる。有機層は捨てる…。水層について、この操作をもう1固練り返す。
（6）氷層をビーカに移し、酢酸アンモニウム溶液（5W／V射でpHを4．0に調整する。

（7）試料溶液を100粛分液漏斗に移し、TTA−キシレン溶液（10W／V％）10mgを加え、5分間振り混ぜアメリシウムを有機層に抽出する。水層を有機層から分離後、水層牽こついてこの操作をもう＝回繰り返す。

（8）有機層を合わせ、硝酸（1＋13）25〝戒を加え、5分間振り混ぜアメリシウムを水層に逆抽出する。有機層を水層から分離後、有機層についてこの操作をもう1回線り返す。
（9）水屑を合わせ、キシレン15舶を加え、1分間振り混ぜ洗浄した後、水層を蒸発乾回する。
仏ゆ 乾固物に硝酸5避と過酸化水素水1訊gを加え、蒸発乾固する。
削）5．2．3A（1か以下㈹までの操作に従ってα線計測用試料を作製する。

り7不溶物がある時は、ろ別する。
■18Thを除去するための操作。

−36−

第6章

大気浮遊じん

大気中の浮遊じんは固定ろ紙または連続移動ろ紙で集じんしたものを対象試料とする。
ただし、焼結プルトニウムを含む恐れのある試料については第7章による。

試料は電気炉を使用して450℃で24時間加熱した後、硝酸で浸出する。その後、陰イオン交換またはTOA−キシレン抽出によりプルトニウムを分離，精製する。アメリシウム

は、プルトニウムを分離した後の試料を、陰イオン交換またはTTA−キシレン抽出一陰イオン交換により分離・精製する。精製した試料申のプルトニウムまたはアメリシウムを、
ステンレス鋼板上に電着してα線計測用試料とし、シリコン半導体検出器によるα線スペ
クトロメトリーによって定量する。なお、放射能鼻と化学収率を求めるため、あらかじめ試料に242pu（または2−npu）および21−Am（または2＝cm）標準溶液を一定量加えておく。試料の化学分離から電着終了までに要する時間は、イオン交換法の場合、プルトニウムで約30時間、アメリシウムで約70時間であり、溶媒抽出−イオン交換法の場合、プルトニウムで約20時間、アメリシウムで約50時間である。また空気集じん量104m3で本法を実施した場
合、分析目標レベルはプルトニウム、アメリシウムとも2×10爛4m錮／m3である。

6．1試薬、器具および装置

6．1．1試 薬（1）標準溶液および担体溶液

242puまたは236pu標準溶液（0．02Bq／粛）
243Amまたは244cm標準溶液（0．02Bq／適）鉄（Ⅲ）担体溶液（10mgFe3＋／適），カルシウム担体溶液（10伽gCa2＋／適）（2）酸

硝酸，硝酸（3十2），硝酸（1‡13）
塩酸，塩酸（6＋1），塩酸（5†1），塩酸（7†3）
過酸化水素水（3消）ー37れ過塩素酸（了0％）

シュウ酸
（3）塩基

アンモエア水，アンモニア水（1＋100）（4）塩類

シュウ酸アンモニウム

シュウ酸アンモニウム溶液（0．川／V％）
塩化アンモニウム
酢酸アンモニウム溶液（5軒澗）（5）有機試薬

メチルアルコール
キシレン

TOA（トリーn−オクチルアミン）−キシレン溶液（10W／V％）
TTA（チノイルトリフルオロアセトン）−キシレン溶液（10W／V％）（6）混合溶液

ヨウ化アンモニウム溶液（訓／硝）一塩酸 混液〔29＋71〕

1M硝酸−93％メチルアルコール混液
0．1M塩酸−0．5Mチオシアン酸アンモニウムー80％メチルアルコール混液
1．5M塩酸−86％メチルアルコール混液（7）陰イオン交換樹脂●1

Dowex℡トⅩ8（100〜200mesh）
Dowex咽卜Ⅹ4（100〜200mesh）＊l陰イオン交換樹脂カラムの調製方法については 第10章 試薬の調製を参照

ー38−

6．1．2 器 具
分離型フィルタ
磁製皿

分液漏斗（100〜500mのイオン交換樹脂カラム（内径10〜15mm、高さ10〜15cm）

6．1．3 装 置
遠心分離器

アスビレータ
振とう器
電気炉

−39−

6．2 分析操作
6．2．1試料の分解
毛1）試料＊2を2〜3ゼビーカに入れ、242puまたは236pu標準溶液（0．02Bq／適）と 243蝕または244cm標準溶液（0．02Bq／粛）それぞれ2粛を正確に加える。
（2）ろ紙の量に従って硝酸（3＋2）1〜1．5ゼを加え、時計皿をしてホットプレー

ト上または砂浴上で、突沸しないように注意しながら3時間煮沸する。
（3）温かいうちに、ガラス繊維ろ紙（GA−100）で吸引ろ過し、ろ液は3ゼビーカに受ける。ろ紙上の残留物は、少量の硝酸（3†2）で洗浄し■3、洗液はろ液に合わせる。

（4）浸出残虐をろ紙ごともとのビーカに戻し、硝酸（3＋2）を加え、時計皿をしてホットプレート上または砂浴上で、突沸しないように注意しながら、再度、3時間加熱浸出する。
（5）温かいうちに、ガラス繊椎ろ紙（GÅ−100）で吸引ろ過する。ろ紙上の残留物
は、少量の硝酸（3†2）で洗浄する■3。

（6）ろ液と洗液を合わせシロップ状になるまで加熱濃縮する。
（7き 濃縮した溶液が温かいうちに、硝酸（3†2）100粛と過酸化水素水1感を加え、加熱する。発砲がなくなるまで充分加熱し、過酸化水素を分解する＊4。
（8）放冷後、不溶物があればガラス繊維ろ紙（GA−100）で吸引ろ過し、ろ液は500mgビーカに受ける。少量の硝酸（3＋2）で洗浄し、洗液はろ液に合わせてプ
ルトニウム分析用試料とする。

＊2 浮遊じん壌を捕集した固定ろ紙または連続移動ろ紙は、電気炉を使用して450℃
で24時間加熱し、分析試料とする。高温にすると焼結プルトニウムになる恐れがある。ろ紙はセルロース・ガラス繊維系ろ紙（HE−40T）等がある。
■3 冷えるとプルトニウム、アメリシウムが不溶性ケイ酸塩等に取り込まれ、化学収率が悪くなることがある。ろ過時には硝酸の飛散に注意する。
＊4

過酸化水素の分解が不充分であると、プルトニウムの分離が不完全となり、化学収率が悪くなる。

−40−

6．2．2 プルトニウムの分離
A．陰イオン交換法（1）6．2．1（8）で得られた試料溶液を、硝酸系陰イオン交換樹脂カラム（Dowex咽1−
Ⅹ8，100〜200mesh，樹脂高7cm）●5に毎分2mg以下の流速で流し、硝酸（3＋2）
120mgで洗浄する。流出液は洗液と合わせアメリシウムの分析に供する。

（2）塩酸（5＋1）300〝諺でカラムを洗浄する。
（3）ヨウ化アンモニウム溶液一塩酸 混液 50適でプルトニウムを溶離する。毎分1mg以下の流速で20mg流した後、コックを止め30分〜60分放置●6し、さらに30〟流す。
（4）溶出液を蒸発乾回し、硝酸5粛と過塩素酸1粛で乾固物を加熱溶解後、過塩
素酸の白煙が発生しなくなるまで蒸発乾固し■7、電着用試料とする。
（5）第8章 電着方法 に従って電着操作を行い、α線計測試料を作製する。

■5

陰イオン交換樹脂カラムの調製方法については 第10章 試薬の調製 を参照■8 pu（Ⅳ）をPu（Ⅲ）に還元するための時間である。
（1）〜（3）は連続しておこなう。

●7 乾固物が着色している場合には、さらに硝酸1mgと過酸化水素水数滴を加え、乾
固する。

−41−

B．TOA−キシレン抽出法（1）6．2．1（8）で得られた、試料溶液を、その量に応じた200〜500mgの分液漏斗に移す。TOA−キシレン溶液（10W／V％）50適を加え2〜3分間振り混ぜ、プ
ルトニウムを有機層に抽出する。

（2）水層は別の分液漏斗に移し、TOA−キシレン溶液 30撼を加え2〜3分振り混ぜる。有機層は、（1）で得られた有機層に合わせる。水層はアメリシウムの分析に供する。

（3）有械層に硝鞍（3＋2）1007戒を加え2〜3分振り混ぜ、有機層を洗浄する。水層は、（2）で得られた水層と合わせアメリシウムの分析に供する。
（4）有械層をさらに硝酸（3＋2）100mgで1臥塩酸（5＋1）100適で2回洗浄する。
洗液は捨てる。
（5）有機層にヨウ化アンモニウム溶液≠塩酸 混液 40適を加え2〜3分間振り

混ぜ、プルトニウムを水層に逆抽出し、水層を別の分液漏斗に移す。この操作をもう一度繰り返し水層を合わせる。
（6）水屑にキシレン 30mgを加え2〜3分間振り混ぜ、洗浄する。
撒 水層はビーカに受け蒸発乾固する。放冷後、硝酸5訊βと過塩素酸数滴を加え乾固物を加熱溶解後、過塩素酸の白煙が発生しなくなるまで蒸発乾固し■8、電着用試料とする。
（8）第8葦 電着方法 に従って電着操作を行い、α緑計測用試料を作製する。

■8 乾固物が着色している場合には、さらに硝酸1粛と過酸化水素水数滴を加え、乾
固する。

ー42−

5．2．3 アメリシウムの分離
A．陰イオン交換法（1）6．2．2A（1）の操作で得られた流出液と洗液、または6．2．2 B（3）の操作で得られた水層を500ブ適ビーカに合わせ、蒸発乾回する。
（2）硝酸（3＋2）50mβを加え、乾固物を加温溶解後、水を加え300適とする＊g。
（3）カルシウム担体溶液（100mgCa2＋／撼）5粛、シュウ酸10gおよびシュウ酸
アンモニウム10gを加える。加温溶解後、アンモニア水でpHl．、5に調整し、シュウ酸カルシウムの沈殿を生成させる。

棚＋加熱熟成後、ろ紙（5種C）でろ過し、沈殿をシュウ酸アンモニウム溶液（0．1W／V％）で洗浄する。
（5）沈殿をろ紙とともに磁製皿に移し、電気炉を使用して550℃で2時間灰化す
る。

（6）試料を演塩酸で溶解した後、鉄（Ⅲ）担体溶液（10mgFe3＋／撼）2撼と塩化アンモニウム2gを加える。加熱溶解後、アンモニア水で塩基性とし、水酸化物の沈殿を生成させる。
（7）加熱熟成後、ろ紙（5種A）でろ過し、沈殿をアンモエア水（1＋100）で洗浄する。ろ液、洗液は捨てる。
（8）沈殿は塩酸（7‡3）20mgで溶解後、蒸発乾固する。塩酸（6†1）20mgを加え乾固物を溶解する。
（9）溶液を塩酸系陰イオン交換樹脂カラム（D珊eX砂卜Ⅹ8，100〜200mesh，樹脂高5cm）■10に毎分1mg以下の流速で流し、塩酸（6十1）50粛で洗浄する●11。流
出液と洗浄液を合わせ蒸発乾回する。

書P 不溶物がある時はろ則する。

奪10陰イオン交換樹脂カラムの調製方法は 第10章 試薬の調製を参照＊‖試料申に含まれている微塵の8i，Po，U，Pu等の除去操作。

−43−肌）硝酸（3＋2）20mgと過酸化水素水数滴を加えて乾固物を加温溶解する。

肌 溶液を硝酸系陰イオン交換樹脂カラム（Dowex81−Ⅹ8，100〜200mesh，樹脂高5cm）●12に毎分1mg以下の流速で流し、硝酸（3＋2）30撼で洗浄する■13。洗

浄液は流出液に合わせて蒸発乾固する。
qか 乾固物に硝酸5mgと過酸化水素水数滴を加えて加温溶解後、蒸発乾固する。
さらに乾固物に硝酸1mgと過酸化水素水数滴を加えて加温溶解する。
㈹ 放冷後、メチルアルコール12．6mgを加えよく携拝する。
n4）この溶液を陰イオン交換樹脂カラム（Dowex01−Ⅹ4，100〜200mesh，樹脂高5cm）●12 に毎分0．3〜0．5mgの流速で流す。

㈹ 1M硝酸−93％メチルアルコール混液 20mg、0．1M塩酸−0．5Mチオシア
ン酸アンモニウムー80％メチルアルコール混液 60撼、1M硝酸−93％メチルアルコール混液 50粛で順次カラムを洗浄する■14。洗浄液は捨てる。

㈹ 1．5M塩酸−86％メチルアルコール混液 50mgを流しアメリシウムを溶離する。溶出液は蒸発乾回するり5。

qⅥ 乾固物に硝酸5〝諺と過酸化水素水1粛を加えて加温溶解し、蒸発乾固する。
この操作をもう一度繰り返す。さらに乾固物に過塩素酸1mgを加え、過塩素酸
白煙が生じなくなるまで蒸発乾固し■16、電着用試料とする。

㈹ 第8章 電着方法 に従って電着操作を行い、α線計測試料を作製する。

■12

陰イオン交換樹脂カラムの調製方法については 第10章 試薬の調製 を参照■13試料中のThを完全に除去するための操作。
♯14液が切れると気泡が入り、洗浄が不十分となる。
り5加温してメチルアルコールを完全に蒸発してから、加熱乾固する。
＊16乾固物が着色している場合には、さらに硝酸1mgと過酸化水素水数滴を加え、乾
固する。

−44−

B．TTA−キシレン抽出一陰イオン交換法（1）6．2．2A（1）の操作で得られた流出液と洗液、または6．2．2B（3）の操作で得られた水層を500mgヒ −カに合わせ、加熱し蒸発乾固する。

（2）硝酸（3＋2）50mgを加え、乾固物を加温溶解後、水を加え300mgとする●17。
（3）6．2．3A（3）以下（5）までの操作に従って、アメリシウムをシュウ酸塩沈殿として分離し、沈殿を灰化する。
（4）試料を硝酸（3＋2）10撼に溶解し、水を加え40撼とした後、アンモニア水でpHを2．0に調整する。

（5）試料溶液を100me分液漏斗に移し、TTA→キシレン溶液（10W／V％）10mCを加え、15分間振り混ぜる。有機層は捨てる♯18。水層について、この操作をもう1回繰り返す。

（6）水屑をビーカに移し、酢酸アンモニウム溶液（5W／V％）でpHを4．0に調整する。

（7）試料溶液を100mβ分液漏斗に移し、TTA−キシレン溶液（10W／V％）10粛を加え、5分間振り混ぜアメリシウムを有機層に抽出する。水層を有機層から分離後、水層についてこの操作をもう1回繰り返す。

（8）有機層を合わせ、硝酸（1＋13）25mgを加え、5分間振り混ぜアメリシウムを水屑に逆抽出する。有機層を水屑から分離後、有機層についてこの操作をもう1回繰り返す。

（9）水層を合わせ、キシレン15mgを加え、1分間振り混ぜ洗浄した後、水層を蒸発乾回する。

（10）乾固物に硝酸5mgと過酸化水素水1mgを加えて蒸発乾固する。
仙 6．2．3A（1a以下（掴までの操作に従ってα線計測用試料を作製する。

り7不溶物がある時はろ別する。
＝Thを除去するための操作。

−45−

第7章 焼結プルトニウムを含む環境試料
高温加熱され硝酸に難溶性となったプルトニウム（焼結プルトニウム）が含まれる試料

ほ、硝酸のみによる溶出方法では充分プルトニウムを溶出させることができない。このため、硝酸−フッ化水素酸混合溶液と硝酸で煮沸浸出し、陰イオン交換またはTOA岬キシ
レン抽出によりプルトニウムを分離、精製する。アメリシウムは、プルトニウムを分離した後の試料を、陰イオン交換またはTTA−キシレン抽出一陰イオン交換により分離，精製する。精製した試料中のプルトニウムまたはアメリシウムを、スしてα線計測用試料とし、シリコン半導体検出器によるα線スぺクトロメトリーによって定量する。なお、放射能量と化学収率を求めるため、あらかじめ試料に242pu（または238pu）および248Am（または244cm）標準溶液を一定量加えておく。試料の化学分離から電着終了までに要する時間は、イオン交換法の場合、プルトニウムで約40時間、アメリシウムで約80時間であり、溶媒抽出−イオン交換法の場合、プルトニウムで約30時間、アメリシウムで約60時間である。また供試畳20g乾土で本法を実施した場合、分析目標レベルはプルト
ニウム、アメリシウムとも0．1Bq／kg乾土である。

この章では、土試料を対象としているが、焼結プルトニウムを含む恐れのあるその他の環境試料にも適当な前処理をほどこした後、適用できる。

7．1試薬、器具および装置
7．1．1試 薬（1）標準溶液および担体溶液

242puまたは238pu標準溶液（0．02Bq／mC）
243Amまたは244cm標準溶液（0．02Bq／撼）
鉄（Ⅲ）担体溶液（10mgFe3十／粛），
カルシウム担体溶液（100mgCa2＋／適）（2）酸

硝酸，硝酸（3十2），硝酸（1†13）−46−塩酸，塩酸（6＋1），塩酸（5†1），塩酸（7＋3）
10M硝酸− 0．1Mフッ化水素酸混液
過酸化水素水（30％）
過塩素酸（70％）
シュウ酸
（3）塩基

アンモニア水，・アンモニア水（1＋100）（4）塩類

シュウ酸アンモニウム

シュウ酸アンモニウム溶液（0．1W／V％）
塩化アンモニウム
酢酸アンモニウム溶液（5W／V％）（5）有機試薬
メチルアルコール

キシレン

TOA（トリーn−オクチルアミン）−キシレン溶液（10W／V％）
TTA（チノイルトリフルオロアセトン）−キシレン溶液（10W／V％）（6）混合溶液

ヨウ化アンモニウム溶液（5W／V％）一塩酸 混液〔29＋71〕

1M硝酸−93％メチルアルコール混液
0．1M塩酸−0．5Mチオシアン酸アンモニウムー80％メチルアルコール混液
1．5M塩酸−86％メチルアルコール混液（7）陰イオン交換樹脂＊1

Dowex㊦トⅩ8（100〜200mesh）
Dowex㊥1−Ⅹ4（100〜200mesh）●1

陰イオン交換樹脂カラムの調製方法については 第10章 試薬の調製を参照−47−

7．1．2 器 具
磁製皿容器（直径12cm）
分離型フィルタ
磁製皿

分液漏斗（100〜500mg）

イオン交換樹脂カラム（内径10〜15mm、高さ10〜15cm）

7．1．3 装 置
遠心分離器
アスビレータ
振とう器
電気炉

7．2 分析操作
7．2．1試料の前処理

川 乾燥細土20gを磁製皿（直径12cm）にはかり取り、電気炉に入れて500℃
で約4時間加熱し、有機物を充分に分解する。
（2）放冷後、200避テフロンビーカに移し、242puまたは236pu標準溶液（0．02Bq／適）と243Amまたは244cm標準溶液（0．02Bq／撼）それぞれ2撼を正確に加える。

（3）10M硝酸−0．1Mフッ化水素酸混液50感を発泡に注意して、操拝しながら徐々に加える。

棚 テフロン製時計皿をしてホットプレート上で、ときどき横枠しながら2時間煮沸する。

（5）放冷後、試料を不溶物と共に遠沈管に移し3000rpmで10分間程度遠心分離を行い、上澄み液を500適ビーカに移す。

とする。
（6）遠沈管の不溶物を硝酸【フッ化水素酸混合溶液50mgを用いてもとのテフロ

ンビーカに移し、テフロン製時計皿をして、ホットプレート上で1時間煮沸す
る。

〟48−

く7）放冷後、先の遠沈管を用いて同様に遠心分離し、上澄み液は先の上澄み液に合わせる。

（8）遠沈管の不溶物を硝酸（3＋2）50適を用いてもとのテフロンビーカに移し、テフロン製時計皿をして、ホットプレート上で1時間煮沸する。

（9）放冷後、先の遠沈管を用いて同様に遠心分離し、上澄み液は先の上澄み液に合わせる。

qO）（8）−（9）の操作をもう一度繰り返す。
㈹ 溶液は砂浴上またはホットプレート上でシロップ状（約50粛）になるまで

加熱濃縮する●2。
8詔 濃縮した溶液が温かいうちに、硝酸（3＋2）100適と過酸化水素水1粛を加え加熱する■3。発泡がなくなるまで充分加熱し、過酸化水素を分解する■4。
姻 放冷後、不溶物があればガラス繊維ろ紙（Gか100）で吸引ろ過し、ろ液は300撼ビーカに受ける。残溶は、少量の硝酸（3†2）で洗浄し、洗液はろ液に合わせる。

■2 乾回するとプルトニウム、アメリシウムが不溶性ケイ酸塩等に取り込まれ、化学収率が悪くなることがある。
■3 過酸化水素水でプルトニウムをPu（Ⅳ）にそろえる。
＝ 過酸化水素の分解が不充分であると、プルトニウムの分離が不完全となり、化学収率が悪くなる。

−49−

7．2．2 プルトニウムの分離
A．陰イオン交換法（1）7．2．1姻で得られた試料溶液を、硝酸系陰イオン交換樹脂カラム（Dowex●卜Ⅹ8，100〜200mesh，樹脂高7cm）■5に毎分2撼以下の流速で流し、硝酸（3＋2）
120粛で洗浄する。流出液は洗液と合わせアメリシウムの分析に供する。
ほ）塩酸（5＋1）300mgでカラムを洗浄する。
（3）ヨウ化アンモニウム溶液一塩酸 混液 50撼でプルトニウムを溶離する。毎分1粛以下の流速で流した後、コックを止め30〜60分放置■8し、コックを開いてさらに30適流す。

（4）溶出液を蒸発乾固し、硝酸5撼と過塩素酸1粛で乾固物を加熱溶解後、過塩
素酸の白煙が発生しなくなるまで蒸発乾固し＊7、電着用試料とする。
（5）第8章 電着方法 に従って電着操作を行い、α線計測試料を作製する。

●5 陰イオン交換樹脂カラムの調製方法については 第10葦 試薬の調製 を参照■8 pu（Ⅳ）をPu（Ⅲ）に還元するための時間である。
n）〜（3）は連続しておこなう。

●7 乾固物が着色している場合には、さらに硝酸1mgと過酸化水素水数滴を加え、乾
固す．る。

−50−

B．TOA脚キシレン抽出法∈1）7．2．ト姻で得られた、試料溶液を、その量に応じた200〜500磁の分液漏斗に移す。TOA…キシレン溶液（10W／V％）50遜を加え2〜3分間振り混ぜ、プ
ルトニウムを有機層に抽出する。
（2〉 水層は別の分液漏斗に移し、TOA…キシレン溶液 30粛を加え2〜3分振り混ぜる。有機層は、（1）で得られた有機層に合わせる。水層はアメリシウムの分析に供する。
（3）有機層に硝酸（3＋2）100〝諺を加え2〜3分振り混ぜ、有機層を洗浄する。水層は、（2）で得られた水屑と合わせアメリシウムの分析に供する。

（4）有機層をさらに硝酸（3＋2）100〝ばで1回、塩酸（5＋1）100mgで2回洗浄する。
洗液は捨てる。
（5）有機層にヨウ化アンモニウム溶液一塩酸 混液 40mβを加え2〜3分間振り
混ぜ、プルトニウムを水層に逆抽出し、水屑を別の分液漏斗に移す。この操作をもう一度繰り返し、水層を合わせる。
（6）水層にキシレン 30mgを加え2〜3分間振り混ぜ、洗浄する。
撒 水層はビーカに受け蒸発乾回する。放冷後、硝酸5磁と過塩素酸数滴を加え乾固物を加熱溶解後、過塩素酸の白煙が発生しなくなるまで蒸発乾回し■8、電着用試料とする。
〈8〉 第8章 電着方法 に従って電着操作を行い、α線計測用試料を作製する。

＊8 乾固物が着色している場合には、さらに硝酸1撼と過酸化水素水数滴を加え、乾
固する。

−5】−

7．2．3 アメリシウムの分離
A．陰イオン交換法（1）7．2．2A（1）の操作で得られた流出液と洗液、または7．2．2B（3）の操作で得られた水屑を500撼ビーカに合わせ、蒸発乾固する。
（2）硝酸（3†2）50撼を加え、乾固物を加温溶解後、水を加え300撼とする■8。
（3）カルシウム担体溶液（100喝Ca2＋／粛）5撼、シュウ酸10gおよびシュウ酸
アンモニウム10gを加える。加温溶解後、アンモニア水でpHl．5に調整し、シュウ酸カルシウムの沈殿を生成させる。

棚 加熱熟成後、ろ紙（5種C）でろ過し、沈殿をシュウ酸アンモニウム溶液（0．1W／V％）で洗浄する。
く5）沈殿をろ紙とともに磁製皿に移し、電気炉を使用して550℃で2時間灰化す
る。

（6）試料を濃塩酸で溶解した後、鉄（Ⅲ）担体溶液（10mgFe3＋／適）2適と塩化アンモニウム2gを加える。加熱溶解後、アンモニア水で塩基性とし、水酸化物の沈殿を生成させる。
（7〉 加熱熟成後、．ろ紙（5種A）でろ過し、沈殿をアンモニア水（1＋100）で洗浄する。ろ液、洗液は捨てる。
（8）沈殿は塩酸（7†3）20撼で溶解後、蒸発乾回する。塩酸（6†1）20撼を加え乾固物を溶解する。
（9）溶液を塩酸系陰イオン交換樹脂カラム（Dowex㊥1−Ⅹ8，100〜200mesh，樹脂高5cm）♯10に毎分1mg以下の流速で流し、塩酸（6†1）50撼で洗浄する●11。流
出液と洗浄液を合わせ蒸発乾固する。

＊9 不溶物がある時はろ別する。
■18陰イオン交換樹脂カラムの調製方法については 第 10章 試薬の調製を参照

り1試料中に含まれている微量のBi，Po，U，Pu等の除去操作。

ー52−

（10）硝酸（3＋2）20mβと過酸化水素水数滴を加え乾固物を加温溶解する。
nl）溶液を硝酸系陰イオン交換樹脂カラム（Dowex咽1−Ⅹ8，100〜200mesh，樹脂高5cm）■12に毎分1粛以下の流速で流し、硝酸（3＋2）30粛で洗浄する−13。洗浄液は流出液に合わせ蒸発乾回する。

仕分 乾固物に硝酸5mgと過酸化水素水数滴を加えて加温溶解後、蒸発乾回する。
さらに乾固物に硝酸1粛と過酸化水素水数滴を加え、加温溶解する。
㈹ 放冷後、メチルアルコール12．6撼を加えよく攫拝する。
u亜 この溶液を陰イオン交換樹脂カラム（DowexOトⅩ4，100〜200mesh，樹脂高5cm）■12に毎分0．3〜0．5撼の流速で流す。

㈹ 1M硝酸−93％メチルアルコール混液 20mg、0．1M塩酸−0．5Mチオシア
ン酸アンモニウムー80％メチルアルコール混液 60mg、1M硝酸−93％メチルアルコール混液 50mgで順次カラムを洗浄する●14。洗浄液は捨てる。

（摘 1．5M塩酸−86％メチルアルコール混液 50mgを流しアメリシウムを溶離する。溶出液は蒸発乾固する●15。
（川 乾固物に硝酸5粛と過酸化水素水1mgを加えて加温溶解し、蒸発乾固する。
この操作をもう一度繰り返す。さらに乾固物に過塩素酸1〟を加え、過塩素酸
白煙が生じなくなるまで蒸発乾固し＊16、電着用試料とする。
（用 第8章 電着方法 に従って電着操作を行い、α線計測試料を作製する。

事12陰イオン交換樹脂カラ皐の調製方法については 第10章 試薬の調製 を参照♯13試料中のThを完全に除去するための操作。
…液が切れると気泡が入り、洗浄が不十分となる。

■＝加温してメチルアルコールを完全に蒸発してから、加熱乾回する。
■16乾固物が着色している場合には、さらに硝酸1mgと過酸化水素水数滴を加え乾固
する。

ー53−

B．TTA−キシレン抽出一陰イオン交換法（1）7．2．2A（1）の操作で得られた流出液と洗液、またiよ7．2．2B（3）の操作で得られた水屑を500粛ビーカに合わせ、加熱し蒸発乾固する。
（2き 硝酸（3＋2）50越を加え、乾固物を加温溶解後、水を加え300撼とする●17。
（3）2．2．3A（3）以下（5ほでの操作に従って、アメリシウムをシュウ酸塩沈殿として分離し、沈殿を灰化する。
（4）試料を硝酸（3十2）10適に溶解し、水を加え40感とした後、アンモニア水でpHを2．0に調整する。

（5）試料溶液を100粛分液漏斗に移し、TTA−キシレン溶液（10W／V％）10撼を加え、15分間振り混ぜる。有機層は捨てる●1さ。水層について、この操作をもう＝固練り返す。
（6）水層をビーカに移し、酢酸アンモニウム溶液（5W／V％）でpHを4．0に調整する。

（7）試料溶液を100mg分液漏斗に移し、TTA−キシレン溶液（10W／V％）10撼を加え、5分間振り混ぜアメリシウムを有機層に抽出する。水層を有機層から分離後、水層についてこの操作をもう1回線り返す。
（8）有機層を合わせ、硝酸（1†13）25適を加え、5分間振り混ぜアメリシウムを水屑に逆抽出する。有機層を水層から分離後、有機層についてこの操作をもう1珂繰り返す。

葦9）水屑を合わ建・、キシレンi5粛を加え、1分間振り混ぜ洗浄した後、水層を蒸発乾回する。
㈹ 乾固物に硝酸5戚と過酸化水素水1粛を加え、蒸発乾固する。
81）7．2．3A（13以下㈹までの操作に従ってα線計測用試料を作製する。

●17不溶物がある時はろ別する。
■18Thを除去するための操作。

−54−

第8章

電着方法

プルトニウムまたはアメリシウムの分析・測定には、α線スペクトロメトリーを用いるが、本章では、各種環境試料から分離、精製して得られた電着用試料（第2牽から第7葦で作製）中のプルトニウムまたはアメリシウムを、電解装置でステンレス鋼板上に電着する方法を示す。
また、プルトニウムのα緑スぺクトロメトリーにおいて、化学分離が不完全のため、スペクトルが大きくテーリングしている場合、ウランまたはトリウム等の影響を受けていると思われる場合は、再溶解、精製、再電着を行う必要があるので、その方法についても示す。

8．1試薬、器具および装置
8．1．1電着操作

8．1．1．1試 薬（1）酸

硫酸（1†9）（2）塩基アンモニア水（3）有機試薬

エチルアルコールまたはアセトン（4）指示薬メチルレッドーエチルアルコール溶液（0．川／V％）

8．1．1．2 器 具
電着セル（図．1参照）
白金電極（直径1mm、長さ20cnl）
電着板（ステンレス鋼製、直径251Ⅷ、厚さ1mm）−55−

童（テフロソ）

単位：mm

−∽のー

」
セル（テフロン）

婁ト
2

ペース（ステンレス鋼）

図．1電着セルの一例

白金首題

足立て図

8．1．1．3 装 置電解用直流電源

電圧0〜30V、電流0〜2Aが得られる定電圧定電流装置

8．1．2 再電着操作
再電着操作においては、電着操作の試薬、器具、装置の他に以下に示すものが必要である。

8．1．2．1試 薬（1）酸

硝酸（3＋2），
塩酸，塩酸（5十1）
過酸化水素水
過塩素酸

10M硝酸−0．1Mフッ化水素酸混液（2）塩

2M臭素酸ナトリウム溶液（3）混合溶液

ヨウ化アンモニウム溶液（5W／V％）一塩酸 混液〔29＋71〕（4）陰イオン交換樹脂＊1

Dowex℡1−X8（100〜200mesh）

8．1．2．2 器 具
イオン交換樹脂カラム（内径10〜15mm、高さ10〜15cm）＊l陰イオン交換樹脂カラムの調製方法については 第10章 試薬の調製を参照−57−−

8，2 電着操作

章1）プルトニウムまたはアメリシウムを分離・精製して得られた電着用試料に、硫酸（1＋9）2〜5撼■2を加え、加熱溶解する。
∈2）放冷後、メチルレッドーエチルアルコール溶液1滴を加え、溶液が赤色から黄色に変わるまでアンモニア水を滴加する。

（3〉 再び溶液の色が赤色に変わるまで硫酸（1十9）を滴如し、赤色を呈した後さらに1滴過剰に加える。

（4）ステンレス鋼電着板■3を取りっけた電着用セルに溶液を移し、ビーカをできるだけ少量の水で洗浄する。洗液はセルに加える。

（5）白金電極の先を電解液につけ■4、電流1．OAで2〜3時間通電する。
く6）通電したままアンモニア水を2〜3滴加え、さらに1分間通電した後電流を止める。

（7）電解終了後の溶液をもとのビーカに戻し、電着セル内を水で洗浄する。洗液
は溶液に合わせる＊5。

（8）電着板を取りだし、水とアルコールで洗浄する。乾燥後、赤熱する程度で数秒間加熱し、放冷後、α線計数試料とする＊＄。

■2 プルトニウムの場合㍊2越、アメリシウムの場合ほ5感知える。

■3 電着板は、あらかじめ中性洗剤等で洗い、水でよく洗浄して油分を取り除いた後使用する。

＊1白金電極の先と電着板との距離が5m程度になるようにする。
■5 α線計測後、再電着操作（8．3）を行う場合があるので、α線計測終了まで残しておく。電着収率が悪い場合には、この溶液について（3）からの操作を再度行い、収率の悪かった試料とスペクトル上で合計する。
■￠ 電着面には触れないようにする。

ー58−

8．3 再電着操作
プルトニウムのα線スぺクトロメトリーにおいて、プルトニウム同位体のスペク

トルが大きくテーリングしたり、ウランまたはトリウムなどの影響を受けている試料適用する。
（1）計測後の電着板を200粛テフロンビーカに入れ、硝酸−フッ化水素酸混液
20撼を加え、ホットプレート上で3時間煮沸する。
（2）電着板をピンセットで取り出し、水で洗浄する。洗液は溶解液に合わせ、ホットプレート上で蒸発乾固する。
（3）放冷後、硝酸（3＋2）20mgと過酸化水素水1戒を加え、時計皿をしてホットプ
レート上で加熱溶解する＊7。発泡がなくなるまで充分加熱し、過酸化水素を分解する＊8。
棚 放冷後、ろ紙（5C 9cm）でろ過し、少量の硝酸（3‡2）で洗浄する。洗液
はろ液に合わせる。

（5）ろ紙と不溶物を100撼ビーカに移し、硝酸（3†2）20磁と2M臭素酸ナトリウ
ム溶液5粛を加え、時計皿をしてホットプレート上で加熱して不溶物を溶解する。

（6〉 過酸化水素水2適を加え、加熱して臭素酸ナトリウムを分解する。
（7）放冷後、ろ紙（5C ll（：m）でろ過し、少量の硝酸（3・←2）で洗浄する。洗液
はろ液に合わせホットプレート上で蒸発乾回する。
（8）放冷後、硝酸（3＋2）20撼と過酸化水素水1適を加え、時計皿をかぶせ、ホットプレート上で加熱溶解する。発泡がなくなるまで充分加熱して過酸化水素水を分解し■け、操作（4）で得られた溶液に合わせる。
（9）試料溶液を、あらかじめ調製してある硝酸系陰イオン交換樹脂カラム（Dowex場
1−Ⅹ8，100〜200mesh，樹脂高7cm）…に毎分2mg以下の流速で流し、流出液は捨てる。

■7 全部は溶けず、黒褐色のものが残る。
＊8 過酸化水素水でプルトニウムPu（Ⅳ）そろえる。

＊9 過酸化水素の分解が不充分であると、プルトニウムの分離が不完全となり、化学収率が悪くなる。
＊18

陰イオン交換樹脂カラムの調整方法は第10章試薬の調整を参照。

w59−

㈹ 硝酸（3十2）120mg、塩酸（5＋1）300mgで順次カラムを洗浄する。
帥 ヨウ化アンモニウム溶液（5W／V％）一塩酸 混液〔29＋71〕50適でプルトニ

ウムを溶離する。毎分1戒以下の流速で20適を流した後、コックを止め30分〜60分放置しり1、コックを開いてさらに30撼を流す。
8カ 溶離液を、8．2（7）で保存してある電解終了液に合わせ蒸発乾固する。
㈹ 硝酸5撼と過塩素酸数滴を加え、過塩素酸の白煙が発生しなくなるまで蒸発乾固する■12。

8郎 8．2（1）以下（8ほでの操作に従ってα線計測試料を作製し、α線スベタト
ロメトリーを行う。

り1pu（Ⅳ）をPu（Ⅲ）に還元させるための時間である。（9ト朝ほでは連続して行う。
●12乾固物が着色している場合には、さらに硝酸1適と過酸化水素水数滴を加え乾固
する。

−60−

第9章

放射能測定

プルトニウムまたはアメリシウムを化学分離後、電着した計測試料について、シリコン

半導体検出器を用いたα線スぺクトロメトリーを行い、あわせて同位体別の定量と化学収率の測定を行う。

9．1計測装置
9．1．1α線スぺクトロメータ

下記に示す①〜⑨で構成されている。ブロックダイヤグラムを図．2に示す。
① シリコン半導体検出器＊l② 前置増幅器③ 主増幅器④ マルチチャネル波高分析器■2⑤ プリンタ・プロッタ等⑥ 検出器用電源■8⑦ ビン電源⑧ 真空チェンバー♯4⑨ 油回転式真空ポンプ■l有効面積200mm2以上、空乏層厚100〃m程度で、5．3MeVの・α線に対するエネルギ

ー分解能（F冊M）が35keV程度の検出器。
●2 チャネル数を1000以上有するもの。
■3 検出器所定の直流印加電圧（通常±100V程度）を連続可変的に出し得るもの。
■4 検出器および線源を所定位置に確実に装着でき、かつ、油回転ポンプによる排気により10￣2Torr以上の真空度を保持し得るもの。

−61−

真空チェンバー

前置増幅器

主増幅

記録部 ⊥

図・2 α線スぺクトロメータの基本的なブロックダイヤグラム（例）ー62−9．1．2測定機器に関する注意（1）測定機器は、電気的雑音を発生する他の機器（モータや電気遮断器など）および大電流を消費する機器からできるだけ離して投置し、電源配線を別系統とすることが望ましい。
（2）ケーブル類の配線はできるだけ短くし、接地のとり方などに注意して、グラン
ドループ等による雑音を拾わないようにする。
（3）温度変化による増幅器のゲインドリフトなどを防ぐため、測定室を恒温恒温にすることが望ましい。
（4）検出器用電源系統のケーブルの着脱は電圧が完全に零になったことを確かめてから行い、また、前置増幅器電源のON−OFFは必ず検出器用電源が零になったことを確かめてから行う。
（5）N川モジュールとなっている増幅器などをビン電源から着脱するときは、電源スイッチを切ってから行う。
（6）増幅器、検出器用電源、波高分析器等はラックに取りっけて、通風をよくする
ように注意する。ただし、空調器などの風が直接あたらないようにする。

（7）機械的なショックを与えないようにするとともに検出器部分を遮光し、また、
真空ポンプの振動が伝わらないようにする。

（8）検出器面を水銀、酸等の蒸気にさらさないようにし、特に指定のあるものを除
き手等を触れさせてはいけない。
（9）シリコン半導体検出器の特性・劣化は、薄いα線源を用いてエネルギー分解能を定期的に測定することで知ることができる。

−63−

9．2 測定（1）測定器の検出器用電源が零になっていることを確認する。高圧用バッファがついていないものは、電圧を徐々に下げる。

ほ）真空弁を操作し、検出器チェンバー内を常圧にし、試料交換口を開ける。
（3）ピンセット等を使用し、所定の位置に測定試料を固定する。検出器から試料までの距離は5mm程度が適当である。
（4）試料交換【］を閉じ、検出器チェンバー内を真空にする。
（5）充分排気し真空度が上がった後、検出器用電源を指定の電圧（75V〜100V）まで上げる。高圧用バッファがついていないも鱒は、電圧を徐々に上げる。

（6）測定ほ通常24時間行う。
f7）測定終了後＊5、スペクトルデータとグラフをプリンター等で打ち出す。
（8）スペクトル図の各ピークはα線エネルギーを対照してプルトニウムまたはアメリシウムによるものであることについて確認する■8。

■5 試料を取り出す場合は、バイアス電圧を徐々に下げ、零としてから、リークバル
ブを開き、真空容器内を外圧と等しくしたのち試料交換口を開ける。
■￠ ピークの形状から電着試料の厚さや測定器系のドリフト等を推定することができ
る。

−64−

9．3 計算
9．3．1正味の計数率
分析対象核種および添加した核種それぞれのピークについて、正味の計数率を求める。
（1）試料の計数率① 核種のピーク領域における計数値を合計し、バックグラウンドを含む総計数
値（N）を求める＊7。
② 分析対象核種のピークがスペクトル中にない場合は、対象核種のピークが現れる領域を仮定して全計数値を求める■8。
③ 全計数値を測定時間（t）で割り、バックグラウンドを含む試料の計数率（n）を求める。
（N）1／2t t

n ：試料の計数率（cps）
N ：試料の総計数値（counts）
t ：試料の測定時間（sec）
ロ ：試料の計数率の誤差（cps）●7 ピーク領域は検出されたピークの半値幅の3倍程度を目標として選ぶとよい。テーリングが見られる場合には、ピーク領域全体のカウント数の1％以下になる部
分については裾切りする。
■8 ピーク中心から低エネルギー側に80keV、高エネルギー側に40keV、合計120keV
程度をピーク領域と仮定する。242pu、236puなどの添加標準溶液のピークに
チャネルシフトがある時は、ピークと仮定した領域もトレーサのピークと同様にシフトさせる。

−65−

（2）バックグラウンドの計数率●p① ブランク試料として、洗浄した電着板を試料の前後に測定し、バックグラウ
ンドとする。
② 試料の前後に測定したバックグラウンドのスペクトルから試料申のピーク領
域と同じ領域の総計数値（Nbl，Nb2）を求める。
③ 両者の全計数値（Nbl，Nb2）と測定時間（tbl，tb2）から次式によりバックグ
ラウンドの計数率（ぴb）を求める。
Nbl＋ Nb2

Nbtbl＋ tb2

tb（Nも1＋Nb2）l／2（Nも）1／2

αb：＝tbl十 tb2

tb

恥：バックグラウンドの計数率（cps）
Nbl：前のバックグラウンドの総計数値（（：OuntS）

Nb2：後のバックグラウンドの総計数値（counts）‰：前後のバックグラウンドの総計数値の和（counts）
tも王：前のバックグラウンドの測定時間（sec）
tb2：後のバックグラウンドの測定時間（sec）

tb：前後のバックグラウンドの測定時間の和（sec）
げも：バックグラウンドの計数率の計数誤差（cps）●9 α線スペクトルを測定する際のバックグラウンドは、通常24時間測定しても、ピーク領域内では、無視できる程度である。しかし、目的核種のピーク領域に相当するエネルギー範囲内のバックグラウンドの計数率を長時間測定して求めることが

望ましい。

−66−

（3）正味の計数率

試料の計数率（n）とバックグラウンドの計数率（nb）より、次式に従って正味の計数率（nさ）を求める。
ns ＝ n￣ nt〉

Nb
ぴs ＝
（tb）2

（t）2

n8：正味の計数率（cps）
ぴs：正味の計数率の計数誤差（cps）

9．3．2放射能濃度の算出
試料中の定量核種放射能濃度（Å）を次式に従って求める。
rl ・D

nadd・W（げs）2（げadd）2

（ぴD）2

（ns）2

（nadd）2（D）2

汀A ＝ A・A ：定量核種の放射能濃度（的／kg、ゼ等）
げÅ：定量核種の放射能濃度の計数誤差（勒／kg、ゼ等）
n§：定量核種の正味の計数率（cps）
α8：定量核種の正味の計数率に対する計数誤差（cps）

W ：供試量（kg、ゼ等）
D ：添加核種の放射能量（8q）ぴD：添加核種の放射能量の誤差（Bq）
nadd：計測試料申の添加核種の正味の計数率（cps）
ぴa。d：計測試料申の添加核種の正味の計数率の計数誤差（cps）

上の式で示されるように、放射能濃度の算出においては、定量核種と添加核種の正味の計数率、添加核種の放射能曇および分析供試量のみが必要であり、計数効率
や化学収率は必要ない。

また、実際の試料においては、化学分離が不十分のため電着板への微量不純物のー67−

混入も考えられる。このような場合には、α線スペクトルにテーリングが見られ、また、不純物のα線吸収のため計数効率が低くなり上記の方法で算出した化学収率
は実際に電着している量より低くなる。しかし、化学収率は放射能濃度を算出する上で必要ないため問題とはならない。

ー68−

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図．3 プルトニウムの通常のα線スペクトル（例）■∨れI ILL■lれ■￠■●「−I■llしl｝■1−■●l 巾1■lI t■●●I一心u⊂ガ

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図．4 プルトニウムのテーリングスペクトル（例）■▼l■

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図．5 プルトニウムの汚染スペクトル（例）
−69−

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図．8 アメリシウムの汚染スペクトル（例）−70−︳一−−■■

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9．3．3計数効率

放射能濃度を算出する上では、計数効率は必ずしも必要ないが、検出下限等を考えるためには必要である。また、分析操作が正しく行われているかどうかの確認のため、添加した核種がどの程度回収されているか知る必要がある。このため計数効率を求めておくことが望ましい。この場合、標準線源を計測し、検出器の計数効率を測定する。
（‖ 標準線源

標準線源は、測定試料と同じ形状のものを使用し、可能であれば、分析対象核
種と同じ核種のものが望ましい。もし、これがなければ、測定試料と同形、同面積の他の核種の標準線源を代用してもよい■10。
なお、上記のような標準線源が入手できない場合には、一定量のα放射性核種（添加トレーサ等）を測定試料の調製方法と同様に電着し、2方ガスフロー比例計数管などで、標定を行い、標準線源としてもよい＊1箋。調製方法は 第8章
電着方法に従う。

…日本アイソトープ協会より、α線スペクトロメトリーに利用できるウランのα線源を購入できる。ただし、ウラン塞が多くなると、自己吸収があり、スペクトルのピークにテーリングが起こるので、4Bq／cm2程度のものを使用する。
■11ピーク領域の総計数が10000カウント以上になる様な濃度を設定する。

ー71一

（2）計数効率の算出

・標準線源を計測し、計数効率（F）を次式に従って求める。
Ns。

Nb

tso

tb

・（S。）￣1

F ＝「Ns。・（tb）2＋Nb・（ts。）2「（Nso・tb −Nb・t s。）2

ロF＝F●「（Jso）2（So）2F ：計数効率
ロF：計数効率の誤差

Ns。：標準試料の総計数値（counts）
Nb ：バックグラウンドの総計数値（counts）

ts。：標準試料の測定時間（sec）
tb：バックグラウンドの測定時間（sec）

So：標準試料の放射能（8q）ロso：標準試料の放射能の誤差（8q）（3）化学収率

添加核種の放射能量（D）、計測試料中の添加核種の正味の計数率（n．dd）および計数効率（F）から、化学収率（Y）を次式に従って求める。
nadd
Ⅴ 二

（げadd）Z

（ロD）2

（F）2

（D）2

2

（JF）2

d

d

1
●l

︵

︶

げY ＝Y
8

Y ：化学収率
げY：化学収率の誤差−72−

試薬の調製第10章

本分析法に記載された方法に従って分析を行う場合に必要な試薬とその調製方法を示す。
本文中の重量および容量の数字は、単に調製の割合を示したもので、調製にあたっては
必要に応じて適宜、増減する。

試薬は日本工業標準規格（JIS）特級試薬を用い、規格に規定されていないものについては、できるだけ純度のよいものを用いる。

10．1放射能標準溶液

242pu標準溶液●1または231；pu標準溶液●2：0．02Bq／mB

243Am標準溶液●1または244cm標準溶液事l：0．02Bq／撼

■1米国立標準技術研究所（NIST）より、標準物質等として頒布されている。
＊2 製造方法としては、237恥に高エネルギー？線を照射することにより生じた＝8pu
をターゲットおよび他の不純物から精製する。
β…

23TNp（γ，n）236Np−73w→236pu10．2 試薬
（1）担休溶液

鉄（Ⅲ）担体溶液（50mgFe3＋／粛）

塩化鉄（Ⅲ）六水和物48gに塩酸（1＋3）20粛を加え、溶解し、水で200粛とする。
鉄（Ⅲ）担体溶液（10mgFe3十／撼）

鉄（Ⅲ）担体溶液（50mgFe3＋／粛）1溶を水4溶で5倍に希釈する。
カルシウム担体溶液（100mgCa2＋／撼）

硝酸カルシウム四水和物294．6gを水に溶解し、500撼とする。
（2）酸

硝酸：JIS特級，約60％，比重約1．38
硝酸（3＋2）：硝酸3容と水2容の割合で混合する。
硝酸（1†13）：硝酸1容と水13容の割合で混合する。

塩酸：JIS特級，約36％，比重約1．18
塩酸（6十1）：塩酸6容と水1容の割合で混合する。
塩酸（5†1）：塩酸5容と水1容の割合で混合する。
塩酸（7十3）：塩酸7容と水3容の割合で混合する。
塩酸（1＋1）：塩酸1容と水1容の割合で混合する。

硫酸∴＝S特級，約95タ忘以上 比重約1．84
硫酸（い9）：水9零に硫酸1容をかきまぜながら徐々に加える。
適温対醗 ∵誉㌦

フッ化水素酸：JIS特級，約那彗
10M硝酸州0．iMフッ化水素酸溶液
硝酸370過とフッ化水素酸2ガ戎を混合し、水で500適とする。使用直前に調製
する。
シュウ酸

過酸化水素水（30％）

ー74、−

（3）塩基アンモニア水アンモニア水（1＋1）：アンモニア水1容と水1容の割合で混合する。
アンモエア水（1＋100）：アンモニア水1容と水100容の割合で混合する。
水酸化ナトリウム

水酸化ナトリウム溶液（1．2w／v％）：水酸化ナトリウム12gを水に溶解し1ゼと
する。
（4）塩類

シュウ酸アンモニウム

シュウ酸アンモニウム溶液（0．1v／v％）：シュウ酸アンモニウム1gを水に溶解し1ゼとする。
塩化アンモニウム

チオシアン酸アンモニウム
酢酸アンモニウム

酢酸アンモニウム溶液（5w／v％）：酢酸アンモニウム50gを水に溶解し、1ゼとする。
臭素酸ナトリウム

臭素酸ナトリウム溶液（2M）：臭素酸ナトリウム151gを水に溶解し、1gとする。
ヨウ化アンモニウム

ヨウ化アンモニウム溶液（知／v％）：ヨウ化アンモニウム10．2gを水に溶解し、200爪gとする。
（5）有機試薬

メチルアルコールエチルアルコールオクチルアルコール
キシレン
アセトン

フェノールフタレイン岬エチルアルコール溶液（1w／v％）

フェノールブタレイン100mgをエチルアルコール50〝誠に溶解し、水を加え100mヂ
とする。

ー75−

メチルレット㌧−・エチルアルコール溶液r O．1w′／v％）

メチルレッドを100mgをエチルアルコール100適に溶解する。

TOA（トリーn−オクチルアミン）
TOA−キシレン溶液（1伽／v％）

TOA25gにキシレンを加え250適とする。使用直前に、同暮の硝酸（3＋2〉と振り混ぜ、予備平衡にしてから使用する。
TTA（チノイルトリプルオロアセトン）
TTA−キシレン溶液（1伽／v％）

TTA45gにキシレンを加え、400感とする。
（6）混合溶液

ヨウ化アンモニウム溶液（5w／v％）一塩酸 混液〔29＋71〕

ヨウ化アンモニウム溶液145適と塩酸305感を混合する。使用直前に鋼製する。
1偏肖酸剛93％メチルアルコール混液
硝酸75戒にメチルアルコールを加え、1ゼとする。
1．5M塩酸−86％メチルアルコール混液

塩酸130mgにメチルアルコールを加え、1ゼとする。
0．1M塩酸∩．5Mチオシアン酸アンモニウム岬80％メチルアルコール混液

チオシアン酸アンモニウム40gをメチルアルコール800mgで溶解した後、塩酸8．6mgを加え、水で1ゼとする。
（7）指示薬フェノ・−≠ルブタレイン仙−¶エチルアルコー・ル溶液（0．5Ⅶ／v％）

フェノー…ルブタレイン500喝をエチルアルコ…ル50感に溶解し、水を加え100粛とする。
（8）陰イオン交換樹脂
Do耶Ⅹ℡1−XR（10（ト200111eSh）

Dowex￠トⅩ4（100〜200mesh）
他のメーカーの相当品も使用出来るが、溶離液の容量等若干の差があるので注意する必要がある。

−76−

10．3 陰イオン交換樹脂カラムの調製（1） Dowexe卜Ⅹ8（100〜200mesh）・・・硝酸系、塩酸系イオン交換用① 樹脂500〝諺を3ゼビーカに入れ、水2ゼを加えよく攫拝し、傾斜法により上澄み液を捨てる。この操作を3回繰り返す。
② 水酸化ナトリウム溶液（1．2W／V％）1ゼを加えてよく横枠し、傾斜法により上澄み液を捨てる。
③ 水1ゼを加えてよく横枠し、傾斜法により上澄み液を捨てる。
④ 塩酸（1†1）2ゼを加えてよく規拝し、傾斜法により上澄み液を捨てる。
⑤（Dの要領で樹脂を水洗する。
⑥ 水に浸したまま保存する。
⑦ 使用直前にカラムに詰め、樹脂真の10倍の水を流す。さらに、硝酸系イオ
ン交換の場合は樹脂の10倍量の硝酸（3＋2）を、塩酸系イオン交換の場合は樹脂の5倍量の塩酸（6＋1）を流してから使用する。

（2）Dowex㊥1−Ⅹ4（100〜200mesh）① 樹脂500mgを3ゼビーカに入れ、水2ゼを加えてよく横枠し、傾斜法により上澄み液を捨てる。この操作を3回繰り返す。
② 硝酸（1＋13）1ゼを加えよく携拝し、傾斜法により上澄み液を捨てる。この操作を3回線り返す。
③1M硝酸−93％メチルアルコール混液1ゼを加えてよく撹拝し、傾斜法により上澄み液を捨てる。この操作を3回繰り返す。
④ 使用直前にカラムにつめ、樹脂の上部を1M硝酸−93％メチルアルコール5撼で満たし、フタをする。

ー77−

（解説）

〔解説1〕 異なる酸浸出法による土壌試料のプルトニウムとアメリシウムの抽出率

福井県奥越高原で採取した土壌試料を5000cで3時間加熱処理後、化学収率補正用トレーサとして242pu、243Amおよび244cm標準溶液を添加した。次に、酸浸出を行い、陰イオン交換樹脂カラム分離法によりプルトニウムとアメリシウムをそれぞれ単離した

後、ステンレス鋼板上に電着し、シリコン半導体検出器によるα線スペクトル測定によって定量した。 検討した酸浸出法は、硝酸浸出法および硝酸一過酸化水素浸出法の2法である。また、浸出残債中のプルトニウムとアメリシウムを定量するために、残瘡を硝酸−フッ化水素酸分解した後、上記の方法に従いプルトニウムとアメリシウムを定量した。結果を解義−1〜3に示す。プルトニウムとアメリシウムの抽出率は、硝酸浸出法および硝酸一過酸化水素浸出法ともに90％以上であり、残漆中には2〜6％しか検出されなかった。

分離、精製は陰イオン交換樹脂カラム分離法で行ったが、電着測定試料からは、妨害核種として考えられるウラン、トリウム等は検出されなかった。
また、化学収率補正開トレーサとして243Amおよび244cm標準溶液を用いて241Amの定量を行ったが、両移稚から求めた値はよく−一一致し、化学収率もはとんどの試料が80％以上であった｛ノ解表−1

プルトニウムの抽出率

硝酸浸出法

過酸化水素一硝酸浸出法

試料

No．

3

浸 出 量

残 存 量＊l 抽出率 浸 出 農

残 存 量●1 抽出率（Bq／kg乾土）（Bq／kg乾土） （％）＊2（8q／ノ／／kg乾土） （％）●2（8q／ノ／／kg乾土）

6．2±0．5

0．67±0．09

91

7．4±0．6

0．52±0．07

94

8．5±0．7

0．67±0．09

93

6．7±0．6

0．52±0，0893

7．0±0．6

0．70土0．08

7．4±0．6

0．52±0．08

94

7．4±0．6

0．52±0．08

7．4±0．6

0．48±0．07

94

7．8±0．6

0．56±0．07

6．7±0．5

0．67±0．07＊1浸出残漬は、硝酸欄フッ化水素酸分解後、定量した結果である。
＊2 浸出量．／／（浸出患十残存量）×100

ー78−

硝酸浸出法によるアメリシウムの抽出率

解表−2241Am（243Am標準溶液により計算）

241Am（244cm標準溶液により計算）

試料

No．

浸 出 液 浸 出 残虐 抽出率 浸 出液 浸 出 残 虐 抽出率（Bq／kg乾土）（％）（Bq／kg乾土）（％）

2．2±0．2

0．10±0．06

96

1．7±0．2

0．11±0．06 99

2

2．4±0．1

0．07±0．03

97

2．4±0．2

0．07±0．03 973

2．1±0．2

0．03±0．07

99

2」0±0．2 0．04±0．08

2．3±0．1

0．09±0．05

96

2．2±0．1

0．08±0．04 97

2．1±0．1

0．07±0．02

97

2．2±0．1

0．06±0．02 96598

硝酸一過酸化水素浸出法によるアメリシウムの抽出率

解表−3241Am（243Am標準溶液により計算）

241Am（244cm標準溶液により計算）

試料

No．

浸 出 液 浸 出 残 虐 抽出率 浸 出 液 浸 出 残 虐 抽出率（Bq／kg乾土）（％）（Bq／kg車乞土）（％）

6

2．5±0．1 0．06±0．02 98

2．4±0．2 0．06±0．02 98

7

2．1±0．1 0．03±0．02 99

2．3±0．2 0．03±0．02 998

2．3±0．1 0．07±0．02 97

2．1±0．1 0．07±0．02

92．3±0．1 0．05±0．02 98

2．4±0．2 0．06±0．02

102．5±0．1

0．06±0．02

98

ー79−

2．4±0．2 0．06±0．02 98

〔解説 2〕 本分析法におけるTh、Uの除染係数

環境試料中のプルトニウム、アメリシウム分析において、環境試料中にもともと存在するTh、Uの計測試料への混入は重要な問題であり、これらの元素を分離する必要がある。このため、環境試料（土壌）にTh、Uを添加し、本分析法の各分
析操作におけるTh、Uの除染係数を中性子放射化分析法で測定した。
分離操作前のTh、Uの量
除染係数＝

分離操作後のTh、Uの量（1）プルトニウムの分析

A イオン交換法

注）左欄は個々甲操作の値、右欄は初めの操作からの値
Th 樹脂に吸着
塩酸（5＋1）で溶離洗浄U 樹脂に吸着せず
塩致（5・！1）洗浄液 添加量のC鶉3％

B 溶媒抽出法鵬￣

除染係数

椚愉W ｛￣￣「

分離操作

Th
TOA抽出

2×10f）

2x10000＞2×102塩酸（5＋1）洗浄
逆抽出U＞ 8×102注）左欄は個々の操作の値、右欄は初めの操作からの値

−80−

4×100

4×100

3×10月

1×10l

2×101

2×102

（2）アメリシウムの分析

A イオン交換法

除染係数

分離操作

Th

U

陰イオン交換カラム分離

Dowex砂1×8（硝酸系）＞ 5×102 ＞5×102

1×100

1×101

＞5×102

シュウ酸塩沈殿分離

1x10000

陰イオン交換カラム分離

Dowex℡1×8（塩酸系）＞5×102

陰イオン交換カラム分離

Dowex咽1×8（硝酸系）＞2×104

陰イオン交換カラム分離

Dowex01×4＞5×106注）左欄は個々の操作の値、右欄は初めの操作からの値

B 溶媒抽出法
除染係数

分離操作

Th

U

TOA抽出

2×100

2x10000

4×10n

4x10000

シュウ酸塩沈殿

1×100

2x10000

1×10l

4×101

TTA洗浄（pH＝2．0）

5×102

1x10333

5×101

2x10222

TTA抽出（pH＝4．0）＞1×108

1×100

2x10222

逆抽出＞1×103

1×100

2x10222

1×102

2×104

陰イオン交換カラム

Dowexlx4

3×100

3×103

注）左欄は個々の操作の値、右欄は初めの操作からの値

−81−

（付録）

〔付録1〕 プルトニウム、アメリシウム同位体の核データ

プルトニウムには16の同位体が、アメリシウムには14の同位体がある。これらのう
ちプルトニウムについては288pu、230pu、240puが、アメリシウムについては241Amが主要なα放射体である。

これらの核種とトレーサとして使用する核種（2さ8pu、242pu、24さAm、244cm）の核データを付表−1に示す。
付表岬1

核データ

核 種 α線エネルギー（MeV） 放出率（％） 半減期（y）
5．50
5．46

Tl．0
28．8

5．16
5．il

73．1
11．5

5．ま4

】．5．0

5．17
5．12

72．9
27．0

6563

241Am

5．44
5．49

13. 1.
85．2

432

238pu

5．77

68．9

5．了2

封．り

242pu

4．90
4．80

76，5
23．5

213Am

5．23

1†．0

5．28

87．4

5．76
5．80

23．6
76．4

238pu

238pu
2川Pu

87．7

2．411×104

r

244cm

−82−

2．85

3．735×10＄
了3TO

18．1

〔付録 2〕クロスチェック結果について

1．方法
改訂案に従って同一試料の分析を行った。

；土壌、灰、海水

試料

供試量

土壌一福井県奥越高原で採取

乾土 50g

灰 −すり身に土壌抽出液30mgを添加後灰化した 生 1kg相当
海水一海水に土壌抽出液15mgを添加した

2．分析機関No l茨城県公害技術センター
2 動力炉・核燃料開発事業団
5 日本分析センター

−83−−

5ゼ

3．分析結果
アメリシウムプルトニウム239＋240238pu

試料名 分幣讐関 分析方法

pu

化学収率

241Åm

単位
化学収率

イオン交換法 0．241± 0．074 6．93 ± 0．85 0．50 1．59 ± 0．14 0．40
土壌

2

（20〜
5

イオン交換法 0．276± 0，019 7．01± 0．009 0．679

2．09 ± 0．03 0．781

イオン交換法 0．192± 0．034 6．06 士 0．38 0．70

2．06 ± 0．11

LOO

Bq／kg

イオン交換法き 0−233± 0．032 5．88±∝32 0．88

2．13 ± 0．12 0．82

乾土

溶媒抽出法 喜0．278±0．040 円 7．46 ± 0．44 0．72

50g乾 土）葦

溶媒抽出法 0．276± 0．035 6．34 ± 0．34 0．76

0．249± 0．034

平均6．61± 0．61

イオン交換法 2．52 ± 0．85 84 士12
灰試料
（生

1kg相

l．00

2．02 ± 0．10

1．00

0．712．02 ± 0．23 0．83

0．60

20．3 ± 2．2

0．42

2 巨イオン交換法要2・09±0・32 60．9 ±1．71 0．900 19．4 ±1．06 0．815 トイオン交換法
5 イオン交換法 2．21± 0．41 59．6 ± 3．4
i2・12±0−42 59．8 ± 3．5

当）

0．79

17．3 ±1．1

l．00

0．80

19．3 ±1．50．84

19．0 ±1．30．77

溶媒抽出法 4．17 ± 0．95 61．8 ± 5、6

0．34

箋溶媒抽出法 室1・52±0暮470．4559．0 ± 4．6

2．44±0．90

平均64．2 ± 9．8

0．65

四

5

イオン交換法 0．245± 0．056 6．08 ± 0．37 0．93
平均mBq／kg生

2．19 ± 0．30 0．35

イオン交換法 0．288± 0．025 5．98 ± 0．25 0．831

海水
（5ゼ）

2．28 ± 0．12

ま0．256±0．027 5．90 士 0．23 0．87

mBq／ゼ

1．67 ± 0．15 0．93
1．99 ± 0．27 0．58

〔付録 3〕 プルトニウム・アメリシウム逐次分析法の流れ図

1．試料の前処理

l．1．水試料
試料（100ゼ：あらかじめ硝酸100mgをいれておく）
鉄（Ⅲ）担体溶液

242puまたは236pu標準溶液添加

243Amまたは244cm標準溶液添加
放置（1時間以上）

アンモニア水（pH＝9以上）
放置
傾斜法

沈 殿
遠心分離

沈 殿

上澄液

硝酸（3†2）100磁
加熱
ろ過（GA−100）

残 漆

ろ 液

残 漆

ろ 液

（Pu，Amの分離）−85−

1．2．灰試料
試 料

242puまたは236pu標準溶液添加
243Amまたは244cm標準溶液添加
硝酸 50越蒸発乾固

過酸化水素水10mg
乾固物が白色になるまで

加熱

繰り返す

硝酸
蒸発乾園

硝酸（3一←2）100撼
加熱
ろ過（GA−100）

ろ 液

残 虐

（Pu，Amの分離）

1．3．土試料土 壌（50g）

灰化（500℃，4時間）
242puまたは23叩u標準溶液添加
243Åmまたは2 14cm標準溶液添加
硝酸（3＋2）250越
知熱（2時間）ろ過（GA−100）

ろ 液（Pu，Amの分離）−86−

1．4．降下物
A 蒸発濃縮法
試 料

硝酸（試料1ゼ当たり1爪g）

242puまたは236pu標準溶液添加
243Amまたは244cm標準溶液添加
蒸発濃縮

硝酸 50mg
蒸発乾固

過塩素酸10mg
加熱

硝酸
蒸発乾固

硝酸（3†2）100撼
加熱
ろ過（GA−100）

ろ 液

残 瘡

（Pu，Amの分離）−87−

B 水酸化鉄（Ⅲ）共沈法
試 料

硝酸（試料1ゼ当たり1粛）
鉄（Ⅲ）担休溶液

242puまたは236Pu標準溶液添加

243Amまたは244cm標準溶液添加
放置（1時間以上）

アンモニア水（pH＝9以上）
放置
傾斜法

I I
上澄液

沈 殿

上澄液

遠心分離
「▼￣￣￣￣、￣￣￣￣￣−￣￣、沈 殿

上硝酸（3†2）100粛
ー100）＿＿＿＿‥…三二三−；モ

残 虐

「
ろ 液
加熱濃縮

硝酸（3＋2）100mg

過酸化水素水1mg
加熱

「−−

残 透

」 竺警 00）

ろ 液（Pu，Amの分離）−88−

1．5．大気浮遊じん
試 料

残 漆

ろ 液

残 虐

（Pu，Åmの分離）
1．6．焼結プルトニウムを含む環境試料
レし

ロ

フ

テ

ー ン

試 料（20g）（5000c，4時間）

ビーカ

242puまたは236pu標準溶液添加
243Åmまたは244cm標準溶液添加
10鵬肖酸−0．1Mフッ化水素酸 50越
知熱（2時間）

遠心分離

ろ 液

残 漆

ー89−

2．プルトニウムの分離

A イオン交換法
ろ 液（Pu，Amの分離）
陰イオン交換樹脂
硝酸（3＋2）120適

カラム

Dowex鬱卜Ⅹ8
塩酸（5＋1）300撼

（100〜200Ⅰ苅eSh）（Amの分析）ヨウ化アンモニウム一塩酸 溶液

50mg＋30mg
…発乾固

硝酸5適
過塩素酸1粛誓蒸発乾固
電着用試料

B 溶媒抽出法
ろ 液（Pu，Amの分離）

1 「＋キシレン溶液50適
有機層

P‑

水 屑 榊」…

岬有機層

TOA−キシレン溶液 30粛
剛 「

水 層

硝酸（3†2）100感

水 屑

有機層

「㌦ト讐￣榊1（3†2）100mg

水 屑（Åmの分離）督鷺層
塩酸（5†1）100押諺
×2回

有層

「 水 層

ヨウ化アンモニウム州塩酸 溶液
JOmgヽ、2回￣柵 …￣◆「有機層「 ￣￣− 岬…− 水 屑

キシレン 30撼
l 有機層

水 屑
蒸発乾固

硝酸5適

過塩素酸 数滴
蒸発乾園
電着用試料

−90−

3．アメリシウムの分離
A イオン交換法（Amの分離）蒸発乾固硝酸（3＋2）50mg
水カルシウム担体溶液5粛
シュウ酸10g

シュウ酸アンモニウム10g
加熱

アンモニア水（pH＝1．5）
ろ過（5C）
沈 殿

ろ 液

灰化（5500c2時間）
塩酸

鉄担体溶液1粛

塩化アンモニウム10g
アンモニア水加熱

ろ過（5A）
ろ 液

沈 殿

塩酸（7＋3）20mg
蒸発乾固

塩酸（6＋1）20mg
陰イオン交換樹脂
塩酸（6＋1）50mg

カラム

Dowex野卜Ⅹ8（100〜200mesh）

蒸発乾固
硝酸（3†2）20爪g

過酸化水素水 数滴
加熱溶解
陰イオン交換樹脂
硝酸（3＋2）30撼

カラム

Dowex聡1−Ⅹ8（100〜200mesh）

蒸発乾固

硝酸5mg

過酸化水素水 数滴
蒸発乾固

硝酸1粛

過酸化水素水 数滴

メチルアルコール12．6粛−91−陰イオン交換樹脂

硝酸−メチルアルコール混液 20撼

カラム

Dowex●1−Ⅹ4（100〜200mesh）

チオシアン酸アンモニウムー
メチルアルコール混液 60〝戚

硝酸−メチルアルコール混液 50〟
塩酸−メチルアルコール混液 50撼
蒸発乾固

硝酸5粛

過酸化水素水1mg
蒸発乾固

過塩素酸1mg
蒸発乾固
試料

−92−

B 溶媒抽出−イオン交換法（Amの分離）蒸発乾固硝酸（3†2）50越
水カルシウム担体溶液5mg
ユウ酸10g

ソユウ酸アンモニウム10g
加熱

アンモエア水（pH＝1．5）
ろ過（5C）

沈 殿

ろ 液

灰化（550℃2時間）
硝酸

アンモニア水（pH＝2．0）

TTA−キシレン溶液10撼 ×2回

水 層

有機層

酢酸アンモニウム溶液（5W／V％）（pH＝4．0）

TTA−キシレン溶液10撼 ×2回
水 層

硝酸（1＋13）25適 ×2回
水 層

有機層

キシレン15撼
有機層
蒸発乾固

硝酸5mg

過酸化水素水1撼
蒸発乾固

硝酸1粛

過酸化水素水 数滴

メチルアルコール12．6釈g
陰イオン交換樹脂

硝酸−メチルアルコール混液 20撼

カラム

Dowex⑬卜Ⅹ4（100〜200mesh）

チオシアン酸アンモニウムー
メチルアルコール混液 60撼

硝酸−メチルアルコール混液 50適
塩酸−メチルアルコール混液 50撼
蒸発乾固

硝酸5粛

過酸化水素水1粛
蒸発乾固

過塩素酸1mg
蒸発乾固
電着用試料

−93−

4．電着操作
電着用試料
硫酸（1十9）5感
アンモエア水
硫酸（1＋9）

電 着

1．O A
2〜3時間

電着残液

電着板

（α線スぺクトロメトリー）

一94−

〔付録 4〕 参考文献

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一9700

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山The Methods for239＋240pu＾nalysis and Their Application to human
Tissues and Food samplesPー98−本番の†乍J戊泉象過、香典会名簿
及び会謙開催経過1．本書の作成経過
本書は放射能測定調査委託費（放射能ぷ司蓑対策研究委詑に係るもの）て、財酢真人日本分析センターに委託した成果を、放射線審議会測定部鳶烏詔潤して作成したものである。
2．放射能調査対顔研究委託時の「プルトニウム放びアよリシウふ分析法検討委員会jの委員会
名簿
池田 民生 祉周法人 日本アナソトープ協会 滞傍理事
笠井 篤 数理計画株式会社研究開発墓 室罠
片桐 裕実 動力炉・核燃料開発車兼用東海事業所安全管理部虜境安全課
河村 日佐男 放射線医学総台研究所環境放射生態学研究部第三研究室 室長

白石 文夫 鼠敦夫掌原子力研究所L 助磯磯平井 保夫 茨城県公害技術センター放射能部 都濃

事務局 財団法人日本分析センター

福嶋 清人、野中 倍博、新藤 膵盗、森本 隆夫
3．放射線審議会測定部会イ〉放射線審議会測定部会の委員会名簿

委員（部会長） 浜l封 逮二

社団法人 日本アイソ
社団法．異、〔】本アイソ

トーフ 協会 常務理事

柏木 寛
○滝沢 行雄○谷村 麒雄

電戸枝衝総合研究所

所長

阿部 史朗

放射線医学総合研究所 特別研究官

岡野 勇治

理化学研究所宇宙研究室 嘱託

押野 臼夫
小山 雄生

「‡本原ナノJ研究所菜摘研究所保健物埋部 部ま孟○池田 民生トープ協会 紫綬理事

秋田犬学匠学部 教授

国立衛生試験所 所長

専門委貞○阪上 正†言上l【1j 誠○広瀬 勝己深津 弘子○大和 愛司吉田 勝彦

農業環境技術研究所環境管理部計測情報課分析研究室 室長
金沢大学名誉教授
海上保安庁水路部海洋調査課海洋汚染調査室 室艮

私家庁気象朋究所地球化学研究部倭二重 室長
財臥老人日本分析センター 分析部調査役
動力炉・核燃料開発事業ほ環境技術閲発儲造本部 次長

水産庁中東水産研究所海洋生産部海洋放射能研究室 重民○印はワーキンググループIlの方

事務局 原子力安全局原子力安全課防災環境対策室（敬称昭・五十音順）

ロ）放射線審議会測定部会の開催日

測定部会及び測定部会の委員、専門委員の一一部の方から構成したワーキンググループⅠ】で番議を行った。
測定部全開催日

平成2年 3月26日

第15回
第16回

平成2年11月19日

回

第

回

第

平成2年 4月24日
平成2年 t6月 4日
平成2年 7月13日
平成2年 9月12日

回

第1 2 3 4

第回

ワーキンググループ1Ⅰ

文部科学省放射能測定法シリーズ
1．全ベータ放射能測定法

昭和51年9月（2訂）2．放射性ストロンチウム分析法

昭和58年12月（3訂）3．放射性セシウム分析法

昭和51年9月（1訂）4．放射性ヨウ素分析法

平成 8年3月（2訂）5．放射性コバルト分析法

平成 2年2月（1訂）6．NaI（Tl）シンチレーションスペクトロメータ機器分析法

昭和49年1月

7．ゲルマニウム半導体検出器によるガンマ線スペクトロメトリー

平成 4年8月（3訂）8．放射性ジルコニウム分析法

昭和51年9月

9．トリチウム分析法

平成 8年3月（1訂）10．放射性ルテニウム分析法

平成 8年3月（1訂）11．放射性セリウム分析法

昭和52年10月

12．プルトニウム分析法

平成 2年11月（1訂）13．ゲルマニウム半導体検出器等を用いる機器分析のための試料の前処理法

昭和57年7月

14．ウラン分析法

平成 8年3月（1訂）15．緊急時における放射性ヨウ素測定法

昭和52年10月

16．環境試料採取法

昭和58年12月

17．連続モニタによる環境γ線測定法

平成 8年3月（1訂）18．熱ルミネセンス線量計を用いた環境γ線量測定法

平成 2年2月（1訂）19．ラジウム分析法

平成 2年2月

20．空間γ線スペクトル測定法

平成 2年2月

21．アメリシウム分析法

平成 2年11月

22．プルトニウム・アメリシウム逐次分析法

平成 2年11月

23．液体シンチレーションカウンタによる放射性核種分析法

平成 8年3月（1訂）24．緊急時におけるガンマ線スペクトロメトリーのための試料前処理法

平成 4年8月

プルトニウム・アメリシウム逐次分析法

平成 3年1月25日 第1刷 発行
平成 5年 7月20日 第2刷 発行

発
財 団 法 人行所

日 本 分 析 セ ン タ ー〒263−0002 千葉県千葉市稲毛区山王町 295−3
電話（04 3）42 3 − 5 3 2 5（代表）（0 4 3）4 2 4 − 86 6 3（直通）F A X（0 4 3） 4 2 3 − 4 0 71