Vol.22 No.2

原子力バックエンド研究会議参加記「第 15 回地中でのアクチニドおよび核分裂生成物の化学および移行挙動に関する国際会議（Migration 2015）」参加報告
佐藤治夫＊12015 年 9 月 13 日（日）～18 日（金），米国ニューメキ

無論，ハンバーガーやステーキなどもあるが，メキシカン

シコ州サンタ・フェにおいて，「第 15 回地中でのアクチニ料理が主流であり，米国にいると言うよりはメキシコの雰

ドおよび核分裂生成物の化学および移行挙動に関する国囲気に近い．治安も非常に良く，フレンドリーな雰囲気で際会議（Migration 2015）」が開催された．この会議は，1987ある．

年の初回（ドイツミュンヘン）から 2 年に 1 度の割合で開会議のスケジュールは，9 月 13 日（日）にオープニング催されており，放射性廃棄物の処理処分に関する課題全般

セッション，14 日（月）～18 日（金）にテクニカルセッに亘り報告され議論されてきた．今回の会議では，北米やション，17 日（木）の夕方にバンケットが開催された．ポヨーロッパを中心に 17 ヶ国から 200 名余りが参加し，約スターセッションは月曜と火曜の 19:00～22:00 に開催され220 件報告された．報告はオーラルとポスター形式で行わた．

れ，主催者によれば，オーラル 65 件，ポスター153 件，報オープニングセッションでは，米国とカナダから 3 件の告に寄与した国は 19 ヶ国とのことである．日本からの報講演が行われた．米国からは，米国における原子力施設関告は 13 件（JAEA6 件，北大 1 件，東北大 2 件，京都大 2連サイトとそれらの環境修復および放射性廃棄物管理の件，岡山大 2 件）を数えた．また，今回，中国（本国）か現状のほか，米国 Waste Isolation Pilot Plant（WIPP）の現状らの報告が 17 件と躍進が目立った．表 1 にテクニカルセなどについて報告された．カナダからは，放射性廃棄物のッションについて，専門分野とそのサブテーマおよび報告処分場の進捗状況などについて報告された．

件数をまとめた一覧を示す．3 分野 18 のサブテーマに分類

テクニカルセッションでは，多くの報告と議論があった．

して報告が行われた．これらに加えて，国際プログラムや表 1 に示す通り，とくに放射性核種の固液界面反応を含む米国に特化した特別セッション（処分場科学，汚染サイト，溶液化学に関する分野の報告が多く，全体の 6 割以上を占処分場および環境回復プログラム）が設定された．プログ

める．ここには収着などの放射性核種の移行遅延に関わる

ラムや著者の発表の都合などですべてをレビューするこ研究も多く含まれている．とはできないが，以下に，各分野の中でも，とくに報告件

先ず，アクチニドおよび核分裂生成物の溶液化学の分野数の多いテーマについて，オーラル発表を中心にトピック（A）についてレビューする．
「溶解度と溶解」については，スを紹介する．

日本，英国，仏国などから，使用済燃料からのアクチニド

サンタ・フェは，標高約 2,000m の高地にあるにも関わの浸出に及ぼす放射線の影響などについて報告された．とらず，広大な高原にあるためか山岳地域であることを感じ

くに日本（東北大）からは，これまでにはない福島原発事させない．
既に 9 月の半ばに差し掛かっていることもあり，故の模擬燃料デブリからの海水条件に対する U の浸出につ実際の気温は余り高くないものの，昼間の日差しはかなりいて報告され，マトリクス中の U の量に応じて浸出率も増強く，遮る建物も木々もないためか体感温度は実際の気温加することなどが報告された．この現象は，ガラスからの以上に高い．実際，すべて半袖で過ごした程である．現地

浸出に関する規格化浸出速度と原理的には同じである．そに着いた初日の晩，頭痛が激しかったが，これは高山病とのほか，英国（ケンブリッジ大）からは改良型ガス冷却炉考えられ，改めて高地であることを実感した．因みに，頭（AGR）の使用済燃料の浸出に及ぼす放射線によるダメー

痛は一晩で慣れたようである．会議場の近くにある中心部ジの効果として，浸出初期において浸出率が大きく徐々にの公園で何やら楽しい雰囲気で祭りが開かれていた．現地

減少すること，仏国（CEA）からは MOX 使用済燃料の処の人に聞いた話では，約 1 週間に亘りサンタ・フェフェス分環境下（Callovo-Oxfordian 粘土層条件）での腐食プロセタが開かれているとのことである．

スとして線の効果について報告され，とくに鉄の存在にサンタ・フェは 7 万人弱の人口にも関わらずニューメキより燃料表面に鉄-炭酸化合物の沈殿が形成されることで，シコ州の州都である．南西方向へ約 100km 離れ，国際空港

Cs の浸出が抑制されることなどが報告された．
「無機およも有する人口 45 万人規模の都市のアルバカーキではなくび有機配位子との錯形成」については，ベルギー，ドイツ，この地が州都なのは，この都市が合衆国建国前から存在す

韓国などから，天然有機物と核種との相互作用などについる全米で 2 番目に古い都市であるなど，歴史的な側面が大て報告された．ベルギー（SCK・CEN）からは，Boom 粘土きいようである．都市の名前はスペイン語に由来しており， 中の天然有機物とさまざまな陽イオンとの相互作用と粒街の雰囲気や住人も，インディアンやヒスパニックが多く，径との関係について報告され，50kDa（分画分子量 50,000）未満の分画の有機物と殆どの陽イオンは結合しているこ

Report on the 15th International Conference on the Chemistry and Migration
Behaviour of Actinides and Fission Products in the Geosphere “Migration 2015”, byHaruo SATO (sato.haruo@cc.okayama-u.ac.jp)＊1 岡山大学 大学院自然科学研究科 産業創成工学専攻
Division of Industrial Innovation Sciences, Graduate School of Natural
Science and Technology, Okayama University〒700-8530 岡山県岡山市北区津島中 3-1-1とや，20kDa（分画分子量 20,000）未満の分画は移動しやすいことなどが報告された．一方，ドイツ（INE）からは，粘土-有機物と III 価のアクチニドやランタニドとの錯形成に及ぼす温度の影響について TRLFS 分析に基づいた報告87December 2015

原子力バックエンド研究があり，温度上昇に伴い，Cm(III)と酢酸やラクテート（乳既に知られている知見であるが，有機物が多価のイオンと酸塩）との錯形成について，結合数が温度と共に増加する錯形成しやすいというこれまでの知見とも整合する．「コなど，興味深い報告があった．「レドックス反応および放ロイド形成」については，
韓国（KAERI）やスペイン（Amphos

射線影響」については，ドイツ（INE）から，マグネタイ21）などから，Pu 水酸化物コロイドの形成や高 pH 条件でトのナノ粒子と U の共沈におけるレドックス条件や化学種の Fe 腐食生成物と Pu, U, Tc との相互作用などについて報同定，仏国（CEA）からは，鉄キャニスターと粘土地下水告された．Pu の水酸化物（KAERI）は，pH の増加に伴い中での Pu 添加 UO2 ペレットの浸出に及ぼす放射線の影響コロイド生成と粒径共に増加することなどが報告された．などについて報告された．材料は異なるものの，別のサブ

高 pH 条件での Fe 腐食生成物と Pu, U, Tc との相互作用（Amphos 21）については，マグネタイト共存下で Pu(IV)

テーマ「溶解度と溶解」の中でも報告されたように，浸出には鉄の共沈（シデライト：FeCO3）の影響が大きいことなが支配的であるものの Pu(III)も共存すること，U は(VI)価が支配的なままであること，Tc(VII)はマグネタイト表面でどが改めて報告された．「固液界面反応」については，ドイツ（INE, IRE）
，仏国（ナント大），インド（バーバ原子力研）などから，粘土鉱物への Eu(III), Cm(III), Np(V), U(VI)(IV) 価 に 還 元 さ れ て 存 在 す る こ と な ど が XPS やの収着，核種移行に及ぼす共沈などの遅いプロセス，カルで明らかにされている．

EXAFS/XANES 分析など，高度な分析技術を駆使すること

サイトへの III 価の希土類元素の収着，土壌有機物中での次に，放射性核種の移行挙動の分野（B）についてレビ

Sr および Cs の結合などについて報告された．粘土鉱物へューする．「拡散および移行プロセス」については，米国の収着（INE）では，イライトに対する上記元素の分配係数を NaCl, CaCl2, MgCl2 条件で pH との関係を取得すると共（LLNL），スイス（PSI），中国（北京大）などから，圧縮ベントナイト中の U(VI)の拡散，イライト中での核種の拡に，TRLFS により Cm や Eu の収着の化学種分析を行うな

散に及ぼす交換性陽イオンの影響，中国北山花崗岩マトリど，体系的な報告がなされた．共沈（ナント大）について

クス中での TcO4 および SeO32-の拡散に及ぼす pH の影響なは，BaSO4 中への Ra の取込みやカルサイト中への SeO32の取込み，U(VI)-Fe(III)系での共沈について報告された．こどについて報告された．どれも興味深い研究であるが，とくに圧縮ベントナイト（MX80）中の U(VI)の拡散（LLNL）のうち，Se については取込みが期待されず，U(VI)-Fe(III)について新しい知見が報告された．U(VI)の透過拡散実験系では，時間と共に Fe 水酸化物様構造の共沈物が生成す（～6 年）に対して，高濃度側および低濃度側リザーバーるとの報告であった．カルサイトへの III 価の希土類元素中の濃度変化や拡散終了時のベントナイト中の濃度分布の収着（IRE）については，カルサイト-Eu 系での共沈に及ぼす硝酸塩の影響について，Y(III)を用いたカルサイト共存が時間変化に対して取得され，分配係数や拡散係数（見掛けの拡散係数）の経時変化について考察された．U(VI)の拡系での実験により検討され，Y(III)は少なくともカルサイト表面で 2 種類の化学種で収着し，NaNO3 が共存すると脱着散係数は時間と共に低下し，この原因として，U(VI)から(IV)への還元とそれによる内部での沈殿，層間でのゲル層が起きるとの報告であった．土壌有機物中での Sr およびの形成による移行経路における連結性の減少であると考Cs の結合（バーバ原子力研）については，とくに分子量も察し，従来の Arch’s law を改良した経験式が提案された．

粒径も小さいフルボ酸との相互作用について検討され，イ

これにより現象理解の一端が進んだと理解できるが，今後，オン形態よりも有機物との結合形態の方が移行しやすく，このようなプロセス変化を安全評価に対してどのように

Cs の方が Sr よりも移行しやすいこと，Sr の方が Cs よりも適用するかが課題であると感じる．また，Tc や Se などの反応性に富んでいることなどが報告された．この結果は，ように酸化還元に鋭敏な元素が酸化的な条件で取り扱わ-

表 1 各専門分野とサブテーマおよび報告件数
*分野

報告件数
サブテーマ
1) 溶解度と溶解242) 固溶と二次鉱物相生成73) 無機および有機配位子との錯形成
244) レドックス反応および放射線影響
12A：アクチニドおよび核分裂生成物の溶液化学5) 固液界面反応356) コロイド形成
57) 実験手法
118) 計算化学
51) 動的環境における収着脱着現象
42) 拡散および移行プロセス
153) コロイド移行
2B：放射性核種の移行挙動
4) 微生物および有機物の影響
155) フィールドおよび大規模実験86) ナチュラル・アナログ
11) データ選定および評価
62) 化学と移行の複合
10
C：地球化学および移行のモデリング
3) モデル開発と応用
84) モデル検証
15) 安全評価と処分場概念
3* 各セッションのセッション名に相当*各セッションのセッション名に相当

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「第 15 回地中でのアクチニドおよび核分裂生成物の化学および移行挙動に関する国際会議（Migration2015）」参加報告れている傾向がヨーロッパ（とくにベルギー）ではしばしの関係に基づく解析的な解釈に留まっており，間隙径と表ば見られており，議論の中でも明確になっていないのが気面での相互作用との関係やそれらに関するエビデンスをになる．「微生物および有機物の影響」については，英国含めて詳細に検討する必要があると感じる．圧力溶解（王（マンチェスター大, ラフボロー大）や米国（PNNL）など立工科大）については，岩石に高圧が掛かり，そこに水がから，U の微生物還元，米国 Hanford での汚染された地下存在する場合，岩石同士の接触部分が溶解し，付近で再沈

水中の I の存在形態，セメント系溶液中での核種移行に及殿することで間隙（亀裂）が閉塞するといった現象で以前

ぼす有機物の影響などについて報告された．このうち，セから知られているが，この現象による効果を取り込んだ移

メント系溶液中での核種移行に及ぼす有機物の影響（ラフ行経路やマトリクス拡散の抑制に関するモデルについてボロー大）については，Ni, Cl, U, Am, Eu などの溶解度や拡報告された．国内では安全評価上は取り込まれていないが，散に及ぼすセルロースの劣化生成物などの影響について以前から，モデル解析や溶解しやすいアルカリ条件での実詳細な研究が行われ，クエン酸の添加に伴い Ni の溶解度験的研究などが行われており，溶解変質のプロセスも含めが上昇すること，Cl はマトリクス中の粒子と結合して存在て安全評価での取扱いについて検討が必要であると感じすること，Ni は顕著な遅延が見られず，セメント添加剤（superplasticizer）の影響は Ni や U(VI)に対しては見られなる．

いことなどが報告された．セメント添加剤の化学構造が不での収着化学種や収着構造の同定など，ナノレベルでの反明であることや Ni の化学種などが議論となった．Cl はセ応を理解する上で TRLFS, EXAFS/XANES などの高度な分メント材料中でフリーデル氏塩を形成して取り込まれることや Ni, U(VI), Am, Eu などは炭酸化合物を形成しやすい析装置が多用されている．研究の質を高める上でもこのよ全体を通して，今や溶液中での化学種の変化や固液界面うな施設の活用を視野に入れる必要があるように感じる．

ことなどが知られており，単純ではないように思われる．

会議半ばに行われたバンケットでは，昨年（2014 年）7

さらなる研究が必要であると感じる．「フィールドおよび月に 64 歳の若さで他界された，カリフォルニア大学バー

大規模実験」については，スイス（Nagra），オーストラリクレー化学部教授の Heino Nitsche 博士を偲んで，これまでア（ANST），仏国（ナント大）などから，文字通り，地下の彼の足跡や業績などについて，親交のあった研究者から研での核種移行実験やフィールドでの分布調査に基づく紹介や思い出話などがなされた．彼の死は，米国のマスコ移行評価などについて報告された．とくに比較的管理されミにも取り上げられた程で，アクチニド化学の分野についた環境下での原位置実験として，グリムゼル岩盤研究所でて，彼の早い死は大きな損失であると関係者はコメントしの研究（Nagra）が挙げられる．グリムゼルでは，花崗岩マている．アクチニド化学を専門としていなくても，先生をトリクス中の拡散に関する長期試験（ 3H, 22Na, 36Cl, 131I,ご存知だった人は多かっただろう．

134133Ba など），ベントナイトのエロージョン試験，コロバンケットの最後に，Amphos 21 Consulting の J. Bruno

イド移行試験（22Na, 45Ca など）など，多くの国際共同プロ博士より，次回の会議は，2017 年 9 月 24～29 日にスペイジェクトが行われており，このうち，原位置でのマトリクンのバルセロナで開催されることがアナウンスされた．スCs,ス中の134

Cs,22Na, HTO などの濃度分布から得られた拡散ペインでの開催は 1991 年以来 2 度目である．

係数（実効拡散係数）や分配係数などが報告された．核種会議の最後には，主催者から発表に関する総括がなされ移行を長期的に評価するためには，実験室と原位置試験のると共に，今後，力を入れるべきテーマがキーワードで提整合性が不可欠である．今後とも実験室と組み合わせて実示されて会議は閉幕した（キーワードは以下の通り）．

規模スケールでの詳細な調査は有効であると感じる．

・Quantum chemistry study

最後に，溶液化学および移行のモデリングの分野（C）

・Reactive transport modellingについてレビューする．中でも最も報告件数の多い「化学・Natural Analogueと移行の複合」については，フィンランド（ヘルシンキ大），・Link to performance assessment & application

仏国（CEA），英国（Amec Foster Wheeler），スウェーデン（王立工科大）などから，ONKALO 地下研での原位置拡散実験のモデリング，移行と反応を複合させた系での移行のモデリング，地下水化学の変遷シミュレーション，亀裂に高圧が掛かっている系での岩石と地下水の反応（圧力溶解）による亀裂閉塞に関するモデル解析などが報告された．
とくに ONKALO での原位置拡散実験（ヘルシンキ大）は大規模実験とも言える．試料採取による応力解放を避ける目的で，原位置で拡散実験(HTO, 22Na, 36Cl, 125I, 85Sr, 133Ba)を実施し，そのうち，HTO, 22Na, 36Cl の拡散について，実効拡散係数と分配係数との関係から，36Cl はイオン排除，22Na は表面拡散による効果である．花崗岩マトリクス中でのイオン排除と表面拡散に関する同様な報告はこのほかにも数件あるが，すべて同様な実効拡散係数と分配係数と89原子力バックエンド研究

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