PDMS モールドを用いた液滴室温リバーサルマイクロコンタクトプリント
リソグラフィによる DLC ドットアレイの作製 舞鶴工業高等専門学校
専攻科

総合システム工学専攻

電子制御工学科５年

つつ い筒井

しゅんぺい

電気電子システム工学コース１年
きったか

まさふみ

いわ させい きよし だ吉田けい た圭汰舜平、橘髙 雅史、岩佐 青煕

電子制御工学科 / 電気電子システム工学コース / 機械制御システム工学コース

1.

きよはら

清原

しゅうじ

修二

写材料の大半を飛ばしてしまうことや、転写パターンの残はじめに膜層が厚いため残膜層除去プロセスが必要という欠点があJapan 2017

ることがわかった。そこで、PDMS モールドを用いた液滴に出展するために応募しました。10月中旬に東京エレクト

室 温 ナ ノ イ ン プ リ ン ト リ ソ グ ラ フ ィ（Droplet Room-ロン FE 株式会社の弓田敦氏より、厳正なる審査の結果、

temperature Nanoimprint Lithography：DRT-NIL） を 新出展することが決まった旨の連絡があり、その後、協賛企たに提案した。PDMS は透過性がある多孔質材料であり、業として株式会社堀場製作所とコラボするため、株式会社室温転写材料であるポリシロキサン（Polysiloxane）の溶媒

堀場エステックの横井雅樹氏とメールでやり取りしながら、を蒸発させることができるため、DRT-NIL に適している出展の準備を進めました。と考えられる。また、DRT-NIL はスピンコーターを必要

平 成29年9月 上 旬、THE 高 専 ＠ SEMICON

今年も学生が研究成果をプレゼンテーションをする機会を与えられ、プレゼン大会を実施するとのことでした。
今年は、THE 高専＠ SEMICON Japan が開催される前に後期中間試験が実施されたため本科学生が参加できたのはとせず、滴下量により残膜層を調整することができる可能性がある．そこで本研究では、DRT-NIL による最適なインプリント条件を見出し、DLC ドットアレイの作製について検討した。

大変良い機会が得られました。そのため清原研究室の専攻

室温で徐々に硬化するポリシロキサン［HSG-R7-13，日科 総合システム工学専攻 電気電子システム工学コース1年立化成㈱］を室温転写材料に用いた凹形状ピットアレイパ

生1名と本科生3名を参加させることにしました。専攻科生

ターンを有する PDMS［KE-106，信越化学工業㈱］モール

は国内でのプレゼンテーションを経験しているので、大きド DRT-NIL による DLC ドットアレイの作製プロセスを図なプレッシャーにはならないと思い、また学生に多くの発1に示す。シリコンウェーハ（10 mm 角，0.5 mm 厚）上に表の経験を積ませるために出展することにしました。

T 字状フィルタードアーク蒸着により成膜した DLC 膜［ta-本研究室は、豊橋技術科学大学、産業技術総合研究所との産学官共同研究を遂行しており、本研究室で開発した液滴室温硬化ナノインプリントリソグラフィによるマイクロ・ナノ機能性ダイヤモンドライクカーボン（Diamond-likeCarbon：DLC）デバイスの開発をしています。また、試作開発したポータブルコンパクトナノインプリントステムを用いて、主に次世代フラットパネル用 DLC エミッタ、医療用 MEMS 用摺動部品である DLC マイクロギヤの作製を目指しています。

2.

出展内容

2.1

液滴室温硬化ナノインプリントリソグラフィによる
DLC ドットアレイの作製

これまで本研究ではスピンコート法によるポリジメチルシロキサン（Polydimethylsiloxane：PDMS）モールドを用
い た 室 温 硬 化 ナ ノ イ ン プ リ ン ト リ ソ グ ラ フ ィ（Roomtemperature Curing Nanoimprint Lithography：RTCNIL）による DLC の超微細加工プロセスについて検討している。しかし、RTC-NIL ではスピンコート時に、高価な転32

ジャーナル160号.indb

図1

PDMS モールドを用いた DRT-NIL による DLC
ドットアレイの作製プロセス

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セミコンジャパン

MIRAI GAKKO

C，10 mm 角，500 nm 厚，表面粗さ Ra 2 nm］上に、マイPDMS モールド（図（a））によるポリシロキサンの転写パター

クロピペットによりポリシロキサンを滴下し、本研究で作ンの走査型プローブ顕微鏡（Scanning Probe Microscope：製した凹形状5 µm 径ピットパターン（27,000 個 /cm2）をSPM）［NanoNaviReal s，㈱日立ハイテクサイエンス］像

有する PDMS モールドを押し、最適なインプリント条件下を示す。図2（c）の P = 0.5 MPa でドットの高さが約450で加圧した。硬化後離型し、ポリシロキサン膜上にモールnm の高精度なポリシロキサンの転写パターンが得られた。

ドパターンを転写した。その後、モールドを離型し電子サ

図2（ii）は加圧時間 t を変化させた場合の PDMS モールド

イクロトロン共鳴（Electron Cyclotron Resonance：ECR）によるポリシロキサンの転写パターンの SPM 像を示す。図

CHF3イオンシャワー［EIS-200ER，㈱エリオニクス］で残（c）の t = 15 min でドットの高さが約450 nm の高精度な膜層を除去後、ECR O2イオンシャワーにより DLC 膜を加転 写 パ タ ー ン が 得 ら れ た。 こ の 理 由 と し て、 図3に 示 す工することで DLC ドットアレイを作製した。図2（i）は圧DRT-NIL による転写パターンの形成のメカニズムのよう力 P を変化させた場合の5 µm 径ピットパターンを有するに、室温転写材料であるポリシロキサンが PDMS モールドの微細な孔により毛細管現象で吸い上げられ、図2に示すような高精度な転写パターンが形成されたと考えられる。
走 査 型 電 子 顕 微 鏡（Scanning Electron Microscope：SEM）［ERA-8800FE，㈱エリオニクス］により残膜層を測定したところ、RTC-NIL 法に比べて1/15の厚さである30nm の残膜層を確認できた。この結果から CHF3イオンシャワーによる残膜層除去プロセスが省けることがわかった。

(a) PDMS mold

そこで図4に示すように、ポリシロキサンの転写パターンを ECR O2イオンシャワー加工（400 eV，14 min）することで DLC ドットアレイパターンを形成した。直径5 µm、高さ500 nm の高精度な凸形状の DLC ドットアレイを作製することができたが、先鋭化したエミッタアレイは作製できなかった。

(b) 0.3 MPa(b)10 min

図3(c) 0.5 MPa

ポリシロキサンのマスクパターンの形成メカニズム(c) 15 min(b) Fabricated DLC-dot(a) Imprintedarray

polysiloxane(d) 0.7 MPa(d) 20 min（i）Imprint pressure P（ii）Imprint time t

図2 PDMS モールドを用いた DRT-NIL によるポリシロキサンマスクパターンの SPM 像pattern(0.5 MPa, 15 min)
図4(400 eV, 14 min)PDMS モールドを用いた DRT-NIL による DLC
ドットアレイの SPM 像
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本研究で開発した PDMS モールドを用いた DRT-NIL を

Lithography: DRTRM-CL）を提案した。この DRTRM-CL

用いたプロセスでは CHF3イオンシャワーによる残膜層除の最適なインプリント条件を見出し、DLC ドットアレイの作去プロセスが省け、さらに高スループット化できることが製について検討し、次世代フラットパネルディスプレイ用わかった。また、高精度な凸形状 DLC ドットアレイを作製

DLC エミッタとしての開発を目指す。

できることを確認できた。今後は次世代フラットパネルディスプレイ用 DLC エミッタアレイの開発を目指す。

室温で徐々に硬化するポリシロキサン［HSG-R7-13，日立化成㈱］を室温転写材料に用いた凹形状ピットアレイパ

今後、このプロセスが次世代フラットパネルディスプレ

ターンを有する PDMS［KE-106，信越化学工業㈱］モール

イ用のナノエミッタの生産ラインに用いられる可能性が大ドを用いた DRTRM-CL による DLC ドットアレイの作製

いに期待できる。

プロセスを図5に示す。
まず、凹形状5 µm 径ピットパターン（79,296 個 /cm2）を2.2

PDMS モールドを用いた液滴室温リバーサルコンタ

有する PDMS モールドを作製し（a）、その PDMS モールド

クトプリントリソグラフィによる DLC ドットアレイに転写材料ポリシロキサンを滴下した（b）。そこにシリコンの作製

ウェーハ（10 mm 角，0.5 mm 厚）上に T 字状フィルタード

これまでに本研究で開発した PDMS モールドを用いた室温アーク蒸着により成膜した DLC 膜［ta-C，10 mm 角，約

硬 化 ナノインプリントリソグラフィ（Room-temperature

500 nm，表面粗さ Ra = 2.0 nm］を上から加圧（c）、保持しCuring NanoimprintLithography: RTC-NIL）ではダイヤモ（d）、硬化後離型した（e）。このように、ポリシロキサンのンドライクカーボン DLC 膜の超微細パターンを形成できるこコンタクトプリントパターンを形成した。その試料を電子サとがわかっている。しかし、従来の微細加工プロセスでは，イクロトロン共鳴（Electron Cyclotron Resonance：ECR）残膜層が数百 nm あるという問題が生じる。そこで、室温リイオンシャワー加工装置［EIS-200ER，㈱エリオニクス］でバーサルマイクロコンタクトプリントリソグラフィ（Room-CHF3イオンシャワーにより残膜を除去し（f）、その後 O2イ

temperature Reversal Micro Contactprint Lithography:

オンシャワーを施し（g）、DLC ドットアレイを作製した（h）。

RTRM-CL）を提案した。しかし RTRM-CL でも転写パター

本研究では DRTRM-CL の最適な条件について検討した。

ンに540 nm の残膜層があった。残膜層が厚いと、イオンシャ

コンタクトプリント時間：t、コンタクトプリント圧力：Pワー加工後の DLC 膜のパターンの精度が悪くなってしまう。

を変化させたときの検討結果の走査型プローブ顕微鏡

そ こ で、 本 研 究 で は PDMS の 離 型 性、 ポ リシ ロ キ サ ン（Scanning Probe Microscope: SPM）［NanoNaviReal s，㈱（Polysiloxane）の粘性を応用した PDMS モールドを用いた液日立ハイテクサイエンス］像とその断面プロファイルを図6

滴室温リバーサルマイクロコンタクトプリントリソグラフィに示す。

（Droplet Room-temperature Reversal Micro Contactprint

図6（i）より、より先鋭化したドットアレイを得るためには，加工速度のイオン入射角依存性からパターンの形状は円柱形ではなく円錐形である方がより適していると判断した。そのため10、20 min は最適ではなかった。その要因として10 min の場合では、単純にインプリント時間が短く、転写パターンの先端が PDMS モールドの凹部分の最深部に到達するまでに至らなかったと考えられる。また、20 minの場合ではインプリント時間が長く、転写パターンの先端が必要以上に押し付けられ、平面になってしまったと考えられる。以上のことから最適コンタクトプリント時間は t =15 min であることがわかった。
図6（ii）より、コンタクトプリント圧力が0.50 MPa の場合、PDMS モールドの奥までポリシロキサンが入り込まず、さらに重力の作用により円錐形が形成されたと考えられる。
また、コンタクトプリント圧力が0.55 MPa の場合、PDMSモールドの凹部分をポリシロキサンが満たすことで凹の形に添った円柱形が形成されたと考えられる。以上のことから

図5PDMS モールドを用いた DRTRM-CL による DLC
ドットアレイの作製プロセス

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最適コンタクト圧力は P = 0.50 MPa であることがわかった。
本研究で使用した直径5 µm のドット79,296［個 /cm2］を

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セミコンジャパン

MIRAI GAKKOmin）をすることで、図7（c）、（d）に示すように先鋭化した DLC ドットアレイの作製に成功した。
本研究で開発した PDMS モールドを用いた DRTRM-CLにより、円錐状のポリシロキサンのコンタクトプリントパターンを得ることができた。これを ECR O2イオンシャワー(a) 10 min(b) 15 min(c) 20 min

加工することで先端半径200 nm、直径5 µm、高さ500 nmの高精度な先鋭化した DLC ドットアレイを作製できた。
今後は次世代フラットパネルディスプレイ用 DLC エミッ（i）Contactprint time：t

タアレイの開発を目指す。
2.3

THE 高専 @SEMICOM Japan 2017平成29年12月13（水）か ら15日（金）の3日間，SEMICONJapan 2017 が東京ビックサイトで開催され、今年は 9 校の高専が出展した。13 日午前 9 時 50 分から、THE 高専 @(a) 0.45 MPa(b) 0.50 MPa(c) 0.55 MPa（ii）Contactprint pressure：P
図6

PDMS モールドを用いた DRTRM-CL によるポリシロSEMICOM Japan のブースで朝礼が行われた。初日と2日目にプレゼン大会が実施されることが伝えられ、その詳細な説明があった。
図8および図9は本校の展示ブースと学生のプレゼンテー

キサンパターンの SPM 像とその断面プロファイル有するガラス状炭素（Glass-like Carbon：GLC）マスターモー
ルドを用いて作製した PDMS モールドの SPM 像を図7（a）、最適なインプリント条件（15 min，0.5 MPa）によるポリシロキサンのコンタクトプリントパターンを 図7（b）に示す。
残膜層を測定したところ、RTRM-CL 法に比べて1/18の厚さである30 nm まで大幅に薄くすることができた。この結果から、CHF3イオンシャワーによる残膜層除去プロセスが省けることがわかった。O2イオンシャワー加工（400 eV，9.5

図8(c)(a) PDMS mold(b) Contactprinted pattern

Fabricated(d) Fabricated DLC-dot
array[150 µm×150 µm]

DLC-dotarray[20 µm×20 µm]
図7舞鶴工業高等専門学校の展示ブース

PDMS モールドを用いた DRTRM-CL による DLC
ドットアレイの SPM 像

図9

プレゼンテーションの様子
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ションの様子を示す。大学の先生方や企業の技術者ならでとしていい経験ができたと思います。個人的にも興味が持はの視点でアドバイスや質問をいただき、今後の研究の糧てる研究が多く、どれも見入ってしまうような発表でした。になった。多くの方々に試作したポータブル室温ナノイン

外部での発表も初めてな私にとっては良い刺激となりましプリントシステムに大変興味を持っていただいた。また、た。

本校 OB の方や近隣の企業の方がブースを訪ねていただき、現在の学校の様子などを懐かしく聞き入れていた。

3.の先端に触れているかのように感じました。本研究室で扱っているナノテクノロジーに関する知識も深まり、非常に有学生の感想

電気電子システム工学コース 1 年

企業様方の出展もどれもこれも素晴らしい展示で、技術よし だ

吉田

けい た

意義な時間をすごせました。

圭汰

SEMICON Japan には初めての参加だったのでとても緊

電子制御工学科 5 年

いわ さ

岩佐

せい き

青煕張しながら会場入りしました。しかし、自分のプレゼンが私は、12/12～12/15に開催された Semicon Japan 2017に多くの半導体関連企業の方々に見ていただけるのはとても出展者として12/14、12/15の2日間参加し、卒業研究の課題うれしいもので、1時間ほど経つとほどよい緊張感でプレゼである微細加工技術に関する発表を行いました。半導体関ンを行えるようになりました。プレゼンの内容についても連の大手企業の方々に発表を聞いていただき、発表内容お評価され敢闘賞をいただいたことは、今後の励みになりまよび発表の仕方について評価をいただきました。また、企した。また、半導体関連企業が出展しておられるブースを業ブースでは半導体製造関連の最新の製品や現在取り組ま見学し、これからも半導体関連企業は成長し続けると強くれている技術の紹介などをしていただきました。私が現在実感し、その中で自分の行っている研究がどのような分野内定をいただいている会社も半導体製造の自動機の開発・で 役 に 立 つ の か を 確 認 す る こ と が で き ま し た。 最 後 に製造が主であるので、研究内容の発表に評価をいただいた

SEMICON Japan の運営をしてくださった方々、ブースのことや現在の半導体業界で注目されている最新の技術につ提供をしていただいた協賛企業の方々に深くお礼申し上げいてのお話を伺うことができたのは、非常に貴重な経験とます。ありがとうございました。

なりました。

電子制御工学科 5 年

つつ い筒井しゅん ぺい

舜平

4.

おわりに自分たちが進めてきた研究を、業界のプロの方に聞いて専攻科生は，国内における学会発表を経験しているので、いただき、アドバイスを頂ける場はたいへん貴重な経験に

THE 高専 @SEMICON Japan 2017の展示ブースにおいてなりました。最後には敢闘賞をいただき、今後の研究の励も訪問者の方々に対し、わかりやすい用語を用いながら説みになりました。また、半導体業界の様々な企業をみて、明していました。プレゼン大会では、清原研究室で試作開

半導体業界の将来的な可能性を改めて感じることができま発したポータブルコンパクトインプリントシステム（4号機：した。

ナノテク教育用に開発し持ち運びを可能とした）の実機を今回の経験を生かし、自分の力をさらに伸ばしていきた用いた説明がとても分かりやすかったようです。この功績いと思います。最後に、THE 高専 @SEMICOM Japan のにより、プレゼン大会で敢闘賞を受賞したことは最大の励企画運営をしてくださった方々、ブースの提供等してくだみになりました。

さった方々、全ての人に感謝します。ありがとうございました。

最後に、THE 高専 @SEMICON Japan 2017の出展に際し、多大なる協力をいただいた株式会社堀場エステック 横井雅

電子制御工学科 5 年

きっ たか橘髙

まさ ふみ樹氏に対し深く感謝いたします。また、懇親会では本校

雅史

OB でもある株式会社堀場エステック 家城孝之氏に出席い私は、ブースの準備を含めた12/12，12/13の2日間参加し、ただき、お礼申し上げます。3日間の短い期間でしたが、とナノテクノロジーに関する発表を行いました。ても有意義な展示会になりました。今回の経験を糧にして、私は学校外部での発表も初めてであったので緊張しまし清原研究室から海外で活躍するエンジニアが誕生することた。一方、展示物として自分が卒業研究として製作した装を楽しみにしています。THE 高専 @SEMICON Japan が今置を持ち込みました。その装置に関する意見やアドバイス後とも継続され、多くの高専が半導体製造に関連する研究も多く頂き、自分の研究に役立つ貴重な機会となりました。

を出展し、発展することを望みます。

また、他高専の研究内容も知ることができ、他高専交流

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