戦略的創造研究推進事業
個人型研究(さきがけ)
追跡評価用資料

研究領域「光の創成・操作と展開」(2005 年度～2010 年度)

研究総括：伊藤 弘昌

2019 年 3 月

目次
要旨 ................................................................................1
第 1 章 追跡調査概要.................................................................3
1.1 研究領域概要 .................................................................3
1.1.1 戦略目標..................................................................3
1.1.2 研究領域概要..............................................................4
1.1.3 研究総括..................................................................4
1.1.4 領域アドバイザー..........................................................5
1.1.5 研究課題及び研究者........................................................6
1.2 研究領域終了後の発展と波及効果 ................................................8
1.2.1 研究成果の発展状況や活用状況 ..............................................8
1.2.2 研究成果から生み出された科学技術や社会経済への波及効果 ....................8
1.3 研究領域の展開状況(系譜図)...................................................10
第 2 章 追跡調査(研究領域全体動向) ..................................................13
2.1 追跡調査について.............................................................132.1.1 調査の目的...............................................................132.1.2 調査の対象...............................................................13
2.1.3 調査方法.................................................................13
2.2 研究成果概要 ................................................................162.2.1 研究助成金...............................................................16
2.2.2 論文 ....................................................................222.2.3 特許 ....................................................................24
2.3 科学技術や社会・経済への波及効果 .............................................26
2.3.1 科学技術への波及効果.....................................................26
2.3.2 社会・経済への波及効果...................................................28
第 3 章 各研究課題の主な研究成果及び波及効果 ........................................30
3.1 2005 年度採択研究課題 ........................................................30
3.1.1 光伝導アンテナによる光電場の直接検出(芦田昌明) ...........................30
3.1.2 高強度超短パルス短波長光中の原子分子ダイナミクス(石川顕一) ...............35
3.1.3 位相コヒーレント真空紫外パルスによる精密原子分光(井戸哲也) ...............41
3.1.4 位相制御光による量子的分子操作と極限計測技術への展開(大村英樹) ...........46
3.1.5 トポロジカル光波シンセシス(尾松孝茂) .....................................52
3.1.6 分子光変調による超高繰り返し超短パルス光の発生(桂川眞幸) .................57
3.1.7 ナノ光学素子中のプラズモンダイナミクスのフェムト秒映像化(久保敦) .........62
3.1.8 原子波回路を用いた物質波ソリトンの光学的制御(熊倉光孝) ...................68
3.1.9 コヒーレント物質波制御による電子・光子の操作(長谷宗明) ...................73

3.1.10 光電子ホログラフィーによるレーザー場反応追跡(菱川明栄) ..................79
3.2 2006 年度採択研究課題 ........................................................86
3.2.1 キャビティ QED による原子と光子の量子操作(青木隆朗) .......................86
3.2.2 赤外サイクルパルス光波による分子振動ダイナミクスの追跡(蘆原聡) ...........91
3.2.3 光格子によるアトムトロニクスのためのデバイス開発(木下俊哉) ...............96
3.2.4

光技術による生体幹細胞の分化制御 －再生医療実現化にむけた光技術の創成－(櫛引俊宏)............................................................100

3.2.5 光子数確定パルスの空間制御理論(越野和樹) ................................104
3.2.6 プラズモニック・メタマテリアルの創製と新奇光デバイスへの展開(田中拓男).......................................................................109
3.3 2007 年度採択研究課題 .......................................................114
3.3.1 高次高調波のコヒーレンスを利用した分子動画観測(板谷治郎) ................114
3.3.2 多光子波束による物質の非線形光学応答(清水亮介) ..........................1193.3.3 テラヘルツ電磁波による高速電子スピン操作(永井正也) ......................124
3.3.4 量子ドットによる光・量子メモリの創出と高光非線形性の探求(早瀬潤子) ......129
3.3.5 デコヒーレンスフリーな非発散波束の生成と量子制御への応用(前田はるか) ....133
3.3.6 フラクタル構造による光制御可能性の探索と光機能素子の創製(宮丸文章) ......138
3.3.7 重力波検出技術が拓く超巨視的量子性の物理(三代木伸二) ....................141
3.3.8 強高度レーザーによる超高分解能 4 次元時空イメージング(森下亨) ............145
第 4 章 科学技術イノベーションの創出に資する研究成果 ...............................150
4.1 トポロジカル光波シンセシス(尾松孝茂) ........................................150
4.1.1 研究の概要..............................................................150
4.1.2 研究成果の波及と展望....................................................154
4.2 キャビティ QED による原子と光子の量子操作(青木隆朗) ..........................156
4.2.1 研究の概要..............................................................156
4.2.2 研究成果の波及と展望....................................................161
4.3 高次高調波のコヒーレンスを利用した分子動画観測(板谷治郎) ....................163
4.3.1 研究の概要..............................................................163
4.3.2 研究成果の波及と展望....................................................167

要旨
本資料は、戦略的創造研究推進事業のさきがけ(個人型研究)の研究領域「光の創成･操作と展開」(2005 年度～2010 年度)において、研究終了後一定期間を経過した後、副次的効果
を含めて研究成果の発展状況や活用状況を明らかにし、国立研究開発法人科学技術振興機
構(JST)の事業及び事業運営の改善などに資するために、追跡調査を実施した結果をまとめたものである。
本研究領域では、「光の究極的及び局所的制御とその応用」が戦略目標として設定され、我が国が比較的優位に立っている光・光量子科学技術を核にした次世代基盤技術の早期開拓に資する研究が行われた。
光･光量子科学技術は、非常に幅広い多様な研究分野に関わりを持つ、横断的で重要な基盤となる分野である。本領域では、新たな光の創成につながるものとして、光による原子･分子の制御、光の波長･振動数、位相、エネルギー密度などの光の本質の理解に関する研究、
光の操作･展開に発展するものとして、赤外･可視･紫外の広範な波長領域の光の発生･伝搬･検知の手法･技術や素子等に関する研究、光と物質の局所的相互作用に関する研究、並びに、光技術の医療に向けた研究を対象とした。これらの研究を通して、新たな原理の発見、方法論の創出がなされ、革新的な技術展開につなげることを希求して、本研究が行われた。
これらの研究成果として、学術論文においては研究期間中に 247 報、研究領域終了後には 413 報が、また、終了後の国際学会への招待講演が合計で 280 件に達した。特許においては研究期間中に国内出願が 29 件、海外出願が 7 件、研究領域終了後に国内出願が 26 件、海外出願が 12 件行われており、実用化につながる活動が行われた。さらに、JST 戦略的創造研究推進事業において個人研究型のさきがけから、グループ研究型の CREST へ発展させたものが 3 件、科学研究費助成事業(科研費)新学術領域研究の研究課題に発展させたもの
が 4 件、さらに、独創的・先駆的な研究である科研費基盤研究(S)、内閣府最先端・次世代研究開発支援プログラム(NEXT)に発展したものが各 1 件あった。これらは研究助成金が 1億円を超える大型の研究プロジェクトである。また、JST 研究成果展開事業の産学共創基礎
基盤研究プログラムへ発展したものが 2 件、総務省の SCOPE、防衛省研究開発事業が各 1 件あった。本研究領域で得られた研究成果は研究終了後も継続的に発展、進化し、現在も取り組まれている。
代表的な研究成果の事例として「トポロジカル光波シンセシス」の尾松孝茂、「キャビティ QED による原子と光子の量子操作」の青木隆朗が挙げられ、基礎研究から応用を目指した研究開発を推進している。「高強度超短パルス短波長光中の原子分子ダイナミクス」の石
川顕一、「高次高調波のコヒーレンスを利用した分子動画観測」の板谷治郎らは、アト秒科学の基盤技術の研究開発を発展させている。また、「プラズモニック･メタマテリアルの創製と新奇光デバイスへの展開」の田中拓男、「テラヘルツ電磁波による高速電子スピン操作」の永井正也は、異分野連携や共同研究による基礎研究から応用を目指した研究開発を推進

1

している。
上記のようなその後の研究進展を、以下の構成に沿って、本報告書をまとめる。
第 1 章は、本追跡調査の概要であり、研究領域の戦略目標、領域概要、研究総括、領域
アドバイザー、研究課題と研究者を記載するとともに、研究領域終了後にどのように研究が発展したか、どのような新たな科学技術上の成果が生み出されたか、あるいは得られた成果が社会や経済にどのような影響を及ぼしたか、また及ぼす可能性があるかの概要を記述した。
第 2 章では、各研究者について研究期間中及び終了後の一連の研究成果やその展開状況を調査した結果をまとめた。2.1 項で本調査の目的と対象、調査方法を記載した。2.2 項は研究成果概要で、各研究者が本研究開始後に獲得した研究助成金、研究開始後に発表した原著論文の数、出願及び登録された特許の数をまとめた。2.3 項は科学技術や社会・経済への波及効果として、各研究者の受賞、学会・研究会などへの貢献、共同研究、その他の活動状況を調査した結果をまとめた。
第 3 章では、研究者ごとに、研究期間中の達成状況とともに、研究終了後の研究の継続と発展状況についてまとめた。特に、科学技術の進歩への貢献及び社会的、経済的な波及効果の観点から記述し、あわせて研究成果に関連した代表的な成果論文を提示した。
第 4 章では、本研究終了後、特徴ある成果を上げている研究者のうち、3 名の研究者にインタビューを行い、本研究領域の期間中から現在に至る研究課題に関わる国内の状況、海外での共同研究の状況、さらに、科学技術や社会・経済への波及と展望をまとめた。

2

第 1 章 追跡調査概要
1.1 研究領域概要
1.1.1 戦略目標
戦略目標「光の究極的及び局所的制御とその応用」
文部科学省は 2005 年度に「光の究極的及び局所的制御とその応用」という戦略目標を設定した。光・光量子科学技術は、非常に幅広い多様な研究分野に関わりを持つ横断的で重要な基盤となる分野である。また、天然資源に乏しい我が国は、人的資源の活性化を基に新規産業を世界に先駆けて創出し、産業面での国際競争力を確保・持続していく必要がある。このため、我が国が比較的優位に立っている光・光量子科学技術を核にした次世代基盤技術を早期に開拓することを戦略目標に据えたものである。
具体的な達成目標は、以下のとおりとした。
①光による原子の量子的制御と量子極限光の開拓
・ボース・アインシュタイン凝縮やフェルミ凝縮などを利用した光による原子の精密制御の開拓や光の本質に基づく新たな物質科学の創出②光と物質の局所的相互作用に基づく新技術の創出
・近接場光などを活用した回折限界を超えた超微細加工技術の高度化
・非線形光学や近接場光などのナノ構造・生体物質の観察・分析技術への展開③究極的な光の発生技術とその検知技術の創出
・究極的に高品質な光源及び超小型光情報処理素子の実現を目指した量子ドット、フォトニック結晶、非線形光学などの飛躍的発展
・量子通信や極限計測技術の飛躍を目指した単一光子光源や単一光子検出技術の創出
目標設定の背景及び社会経済上の要請は以下のとおりである。
・量子ドット、フォトニック結晶、非線形光学などの研究開発による高品質の光発生及び近接場光を始めとする光と物質との局所的相互作用の解明と利活用は極めて重要であり、我が国において最先端の研究を進めている。これらの研究開発は基礎科学への貢献のみならず、産業界への応用など多様な波及効果も期待されることから、今後も我が国が世界をリードしていくために、更に強化を図る必要がある。
・原子の量子制御技術や量子極限光の研究は、光と物質の相互作用や光の本質を解明することによって、光に関する研究開発全体の基礎となるものであり、中長期的な観点から研究開発に取り組んでいく必要がある。

3

目標設定の科学的裏付けは以下のとおりである。
・我が国が主導的に研究開発を行って世界をリードしてきた量子ドットやフォトニック
結晶などについては、その利活用が望まれる段階に至っている。また、非線形光学効
果活用は材料面での地道な努力などにより、更なる進展が期待される。
・光・光量子科学技術のいまだ十分に解明されていない本質的な課題である量子レベルでの物質との相互作用や非線形性の起源などを探究することは、今後の科学技術の展開に必須のものであり、学術的に大きな意義を有する。
1.1.2 研究領域概要
本研究領域は、光の本質の理解、光に関わる新しい現象・物性の解明、光の制御や光による物質の制御に関する新しい概念・手法の探求などに関して研究を進めるもので、将来もたらされると期待される新パラダイムを見据え、個人の独創的な発想に基づいたこれまでにない研究を対象とした。
具体的には、赤外、可視、紫外のみならず広範な波長領域を対象とした、光の発生・伝搬・検知の手法・技術に関する研究、それらに対応する素子等の研究、光と物質の局所的相互作用に関する研究、光による原子・分子の制御手法の研究、光の波長・振動数、位相、エネルギー密度計測手法などの光の本質の理解に関する研究、などが挙げられる。これらの研究によって、新たな原理の発見、方法論の創出がなされ、革新的な技術展開の契機となることを期待したものである。
1.1.3 研究総括
伊藤 弘昌 (国立研究開発法人理化学研究所客員主管研究員、東北大学名誉教授)

41.1.4 領域アドバイザー
本研究領域の幅広い技術範囲をカバーするため、専門分野や研究テーマのバランスを十分に考慮し、物理、工学の分野で豊富な知識と経験をする研究者 15 名を、領域アドバイザーとした。表 1-1 に本研究領域の領域アドバイザーを示す。このうち、2006 年度に発足したさきがけ研究領域「物質と光作用」の筒井哲夫研究総括も領域アドバイザーとして加わっている。
研究者にとっては、専門分野からの助言とともに、多彩なアドバイザー陣による多方面からの指摘が大きなインパクトとなり研究推進に役立った。また、研究領域「物質と光作用」とは、有志による領域相互交流に発展し、研究者の研究分野を広げるのに大きく役立
った。
表 1-1

領域アドバイザー

領域アドバイザー所属
伊澤 達夫
NTT エレクトロニクス(株)
占部 伸二
大阪大学
枝松 圭一
東北大学
江馬 一弘
上智大学
桜井 照夫
産業技術総合研究所
笹木 敬司
北海道大学
栖原 敏明
大阪大学
張 紀久夫
大阪大学
筒井 哲夫
九州大学
富永 淳二
産業技術総合研究所
納富 雅也

NTT 物性科学基礎研究所

野田 進
緑川 克美
横山 弘之
覧具 博義

京都大学
理化学研究所東北大学
東京農工大学役職
任期
取締役・相談役
2005 年 4 月～2011 年 3 月
教授
2005 年 4 月～2011 年 3 月
教授
2005 年 4 月～2011 年 3 月
教授
2005 年 4 月～2011 年 3 月
シニアアドバイザー
2005 年 4 月～2011 年 3 月
教授
2005 年 4 月～2011 年 3 月
教授
2005 年 4 月～2011 年 3 月
名誉教授
2005 年 4 月～2011 年 3 月
教授
2006 年 4 月～2011 年 3 月
センター長
2005 年 4 月～2011 年 3 月
グループリーダー/主幹
2005 年 4 月～2011 年 3 月
研究員
教授
2005 年 4 月～2011 年 3 月
主任研究員
2005 年 4 月～2011 年 3 月
教授
2005 年 4 月～2011 年 3 月
教授
2005 年 4 月～2011 年 3 月

注)所属と役職はさきがけ終了時点を記載

5

1.1.5 研究課題及び研究者
2005 年 10 月に第 1 期研究者 10 名の精鋭を集めて発足し、2006 年 10 月に第 2 期研究者 6名、2007 年 10 月に第 3 期研究者 8 名を加え、計 24 名のバーチャルラボを形成した。本追跡調査で対象とする研究者名と研究課題、及び採択時、終了時、追跡調査時(現在)の所属と役職を表 1-2 に示す。第 3 期には 1 名の女性研究者が採択されている。
表 1-2

研究課題と研究者(第 1 期、第 2 期、第 3 期)

期
(採択年度)

研究課題

研究者

光伝導アンテナによる光電場の直接検出

芦田 昌明

高強度超短パルス短波長光中の原子分子ダイナミクス

石川 顕一

位相コヒーレント真空紫外
パルスによる精密原子分光

井戸 哲也

位相制御光による量子的分子操作と極限計測技術への
展開

大村 英樹

第 1 期 トポロジカル光波シンセシ(2005 年 10 ス
月～2009 年
3 月)
分子光変調による超高繰り返し超短パルス光の発生

尾松 孝茂

桂川 眞幸

ナノ光学素子中のプラズモ
ンダイナミクスのフェムト
秒映像化

久保 敦

原子波回路を用いた物質波
ソリトンの光学的制御

熊倉 光孝

コヒーレント物質波制御による電子・光子の操作

長谷 宗明

光電子ホログラフィーによるレーザー場反応追跡

菱川 明栄

キャビティ QED による原子と光子の量子操作青木 隆朗

赤外サイクルパルス光波に第2期よる分子振動ダイナミクス(2006 年 10の追跡
月～2010 年
3)
光格子によるアトムトロニ
クスのためのデバイス開発

蘆原 聡

木下 俊哉

採択時の
所属・役職
大阪大学大学院基礎工学研究科 助
教授

終了時の追跡調査時の所属・役職
所属・役職
大阪大学大学院基 大阪大学大学院基礎工学研究科 助 礎工学研究科 教
教授
授(国研)理化学研究
東京大学大学院工東京大学大学院工所次世代計算科学
学系研究科 助教
学系研究科(工学研究開発プログラ授部) 教授
ム 上級研究員(国研)情報通信研 (国研)情報通信研
JILA(米国)
究機構光・時空標準 究機構電磁波研究
Research associate グループ 主任研 所時空標準研究室
究員
研究室長(国研)産業技術総 (国研)産業技術総 (国研)産業技術総合研究所計測フロ 合研究所計測フロ 合研究所機能化学
ンティア研究部門 ンティア研究部門 研究部門 主任研
研究員
主任研究員
究員
千葉大学大学院融千葉大学工学部
千葉大学工学部
合科学研究科 教
助教授
教授
授
電気通信大学大学
電気通信大学電気 電気通信大学電気院情報処理工学研
通信学部 助教授 通信学部 准教授
究科 教授
さきがけ専任：University of
筑波大学大学院数筑波大学数理物質
Pittsburgh
理物質科学研究科
系物理学域 講師
Postdoctoral
助教
fellow
京都大学大学院理 福井大学大学院工 福井大学大学院工学研究科 助手
学研究科 准教授 学研究科 准教授(国研)物質・材料研 筑波大学大学院数
筑波大学数理物質
究機構材料研究所 理物質科学研究科
科学研究科 教授
主任研究員
助教授
自然科学研究機構 自然科学研究機構 名古屋大学大学院
分子科学研究所
分子科学研究所
理学研究科物質理准教授
准教授
学専攻 教授早稲田大学理工学
東京大学大学院工 京都大学大学院理術院応用物理学科
学系研究科 助手 学研究科 准教授
教授
東京農工大学大学
東京大学生産技術
東京大学生産技術
院共生科学技術研
研究所 助手研究所 准教授
究院 特任准教授
The Pennsylvania
State
京都大学大学院人 京都大学大学院人University(米国) 間・環境学研究科 間・環境学研究科
Post-doctoral
准教授
准教授
fellow

6

期(採択年度)

研究課題
光技術による生体幹細胞の分化制御-再生医療実現化にむけた光技術の創成-

第2期(2006 年 10 光子数確定パルスの空間制
月～2010 年 御理論
3 月)
プラズモニック・メタマテ
リアルの創製と新奇光デバ
イスへの展開高次高調波のコヒーレンスを利用した分子動画観測

多光子波束による物質の非線形光学応答テラヘルツ電磁波による高速電子スピン操作

第3期(2007 年 10月～2011 年
3 月)

量子ドットによる光・量子メモリの創出と高光非線形性の探求

デコヒーレンスフリーな非発散波束の生成と量子制御への応用
フラクタル構造による光制
御可能性の探索と光機能素
子の創製
重力波検出技術が拓く超巨視的量子性の物理
強高度レーザーによる超高分解能 4 次元時空イメージ
ング

採択時の
終了時の
追跡調査時の
所属・役職
所属・役職
所属・役職
大阪大学大学院工 大阪大学大学院工防衛医科大学校医学研究科環境・エネ 学研究科環境・エネ
櫛引 俊宏
学教育部医学科
ルギー工学専攻
ルギー工学専攻
准教授
特任助手
特任講師
和歌山大学システ 東京医科歯科大学 東京医科歯科大学
越野 和樹
ム工学部 助手
教養部 准教授
教養部 准教授(国研)理化学研究(国研)理化学研究 (国研)理化学研究
所 主任研究員
田中 拓男 所中央研究所 先 所基幹研究所 准田中メタマテリア
任研究員
主任研究員
ル研究室長
JST ERATO 腰原非平
衡ダイナミクスプ
東京大学物性研究 東京大学物性研究
板谷 治郎 ロジェクト 研究
所 准教授
所 准教授
員･グループリーダー
電気通信大学先端
JST CREST ナノテク
電気通信大学 准清水 亮介
領域教育研究セン
デバイス 研究員
教授
ター 特任准教授
大阪大学大学院基 大阪大学大学院基京都大学大学院理永井 正也
礎工学研究科 准 礎工学研究科 准学研究科 助教
教授
教授(国研)情報通信研
究機構第一研究部 慶應義塾大学理工慶應義塾大学理工
早瀬 潤子 門新世代ネットワ 学部 物理情報工学
学部 准教授ーク研究センター 科 准教授
専攻研究員
University ofVirginia
青山学院大学理工 青山学院大学理工Department of
前田 はるか
学部物理・数理学科 学部物理・数理学科
Physics准教授
教授
Research
Scientist
研究者

宮丸 文章

信州大学理学部物理科学科 助教

信州大学理学部物理科学科 助教

信州大学学術研究
院理学系 准教授

三代木 伸二東京大学宇宙線研
究所 助教

東京大学宇宙線研
究所 助教

森下 亨

電気通信大学電気通信学部 助教

電気通信大学大学
院情報理工学研究
科 助教

東京大学宇宙線研究所 准教授電気通信大学コヒーレント光量子科学研究機構量子科学研究センター教授

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1.2 研究領域終了後の発展と波及効果
1.2.1 研究成果の発展状況や活用状況
研究終了後、総額 1 億円以上の研究助成金を得て研究成果を発展させたものとして以下のものがある。JST 戦略的創造研究推進事業の個人研究型のさきがけから、グループ研究型の CREST へ発展させたものが 3 件あり、研究代表者として尾松、石川、青木が採択された。
また、科学研究費助成事業(科研費)新学術領域研究の研究課題に発展させたものが 4 件、研究代表者として芦田、田中、永井、尾松が採択された。さらに、比較的少人数研究者による独創的・先駆的な研究である科研費基盤研究(S)の研究代表者に板谷が、内閣府最先
端・次世代研究開発支援プログラム(NEXT)に早瀬がそれぞれ採択され、研究を継続的に発展させた。
新産業育成へ向かって高額の公的研究助成金(6 千万円以上)を獲得した研究者としては、
永井が JST 研究成果展開事業の産学共創基礎基盤研究プログラムを、青木が総務省の SCOPE
を、田中が防衛省研究開発事業の採択をそれぞれ得て、研究を継続・発展させた。
1.2.2 研究成果から生み出された科学技術や社会経済への波及効果(1)研究成果の科学技術の進歩への貢献
以下に、研究成果の科学技術への貢献について、幾つかの事例を示す。
芦田は、時間領域分光法の広帯域化に関する研究を行い、サブ･テラヘルツ(THz)から200THz に至る超広帯域赤外光パルスの生成に世界で初めて成功し、光伝導アンテナにより発生した赤外光パルスがコヒーレントであることを実証した。また、超流動ヘリウムという極低温かつ粘性が極めて小さな溶媒中で、レーザーアブレーション法により、世界で初めて、様々な半導体でミクロンサイズで真球状の単結晶を得ることに成功した。
石川 は、高強 度場中の多電 子ダイナ ミクスを記述 する方法 について研究 を行い 、
TD-CASSCF(Time-Dependent Complete-Active-Space Self-Consistent-Field:時間依存完全
活性空間自己無撞着場)法を開発し、多電子系における電離ダイナミクスをコンパクトかつ正確に記述することを可能にした。その後も、光と原子・分子中の電子がお互いに及ぼす作用を、理論的に、量子力学に基づいた第一原理計算で継続的に研究している。
尾松は、高出力なトポロジカル光源の開発を行い、光渦パルスレーザーを金属に照射す
ると、光の角運動量が金属を螺旋の針(キラル金属ニードル)に変形すること、螺旋の巻き数は全角運動量で決まることなどを明らかにした。これらの研究により、トポロジカル光波の波面構造が物質に転写されることを、世界に先駆けて実証した。
青木は、テーパーファイバー(TOF)の光透過率の改善を行い、この TOF を利用してナノフ
ァイバー共振器の開発を進め、全ファイバーでキャビティ QED を世界で初めて開発した。
このナノファイバー共振器は、光ファイバーそのものに作り込まれた全ファイバー共振器

8であり、光ファイバーを用いて複数の共振器を低損失に接続できることから、近い将来、多数のキャビティ QED をネットワーク化することが実現できると期待されている。
田中は、3 次元的な金属構造のメタマテリアルを所望の形に作製する際において、自己組織化現象を利用して高効率に加工できる技術を開発した。このメタマテリアルにより、可視光全域をカバーする色を作り出すことにも成功した。開発したメタマテリアルはナノ構造が破壊されない限り半永久的に退色することがなく、塗料に比べて格段に薄くて軽い特徴を有していることから、今後応用が期待される。
板谷は、光パラメトリックチャープパルス増幅法に基づく高強度極短パルス赤外光源を開発し、この光源を用いた高次高調波発生の実験で、軟 X 線の振る舞いから、孤立アト秒
パルスが発生していることを世界で初めて示した。また、波長領域を赤外～THz 領域へと拡
大し中赤外パルス(～40THz)の光を得ることにも成功した。軟 X 線を用いて、特定元素の電子状態の時間分解イメージングへの大きな期待が寄せられる技術である。
早瀬は、ダイヤモンド中の窒素-空孔中心を対象として、量子センシング技術の開発を行い、窒素ドープ同位体制御化学気相成長法を開発し、ダイヤモンド基板表面から 5nm 以内
への窒素-空孔中心生成や、その生成位置･密度･配向軸の同時制御を世界で初めて可能とした。
(2)研究成果の応用に向けた発展状況
尾松が開発した光渦レーザーという新しいレーザー加工技術は、インスリン注入用無痛
注射針の実用に向けた中空マイクロニードルの製造に活用され、ベンチャー企業(シンクランド(株))において製品開発が進められている。
青木は、超低損失ナノファイバー共振器を開発し、光学的量子計算の要素技術をナノフ
ァイバー共振器 QED 系で実現することを目指している。室温動作が可能で、ファイバーネ
ットワーク化による拡張性が高い光学的量子計算の実装へつながる研究である。
田中は、世界的に見てもオンリーワンの技術として注目される 3 次元ナノ金属加工技術を開発し、3 次元構造メタマテリアルに赤外光を反射しない技術や、メタマテリアルで可視光全域をカバーする色の作成に成功した。特許活動も精力的に進めており、将来、高解像
度ディスプレイやカメラのカラーフィルタとしての利用や、光の散乱を避けたい光学機器の内壁、大型望遠鏡の黒色塗料などへの応用が期待されている。
石川は、重粒子線の線量を評価する研究を国立研究開発法人理化学研究所(理研)と共同で進めている。重粒子線がん治療には、標的周囲の正常組織に対して可能な限り影響を与えない治療計画が必要で、シミュレーションの精度を評価する重粒子線がん治療のための 3
次元線量計の研究を進展させており、量子力学の基礎的研究成果を、がん治療などの医療分野に適用させ、着実な成果を上げている。
永井は、研究期間中に産業用光ファイバーレーザーを用いた高強度 THz 電磁波発生装置を開発し、終了後も研究を継続発展させて開発した金属製位相板は、シンプルな構造で THz

9帯の偏光が制御できることを実証し、THz 周波数帯のアイソレータや偏光に敏感な高感度赤外光センシングなどへの応用が期待される。
1.3 研究領域の展開状況(系譜図)
本研究領域では、2005 年度に設定された「光の究極的及び局所的制御とその応用」という戦略目標の下に、2005 年度から 2007 年度にかけて合計 24 件の研究課題を採択し、研究を遂行した。また、同じ戦略目標の下で、2005 年度に CREST「新機能創成に向けた光･光量子科学技術」が、2006 年度には、さきがけ研究領域「物質と光作用」がスタートした。
以下に本研究領域の展開と発展の様子を図 1-1 の系譜図に示し、概要を説明する。
第 1 期研究者の尾松は、期間中に開発した高出力高強度のトポロジカル・ファイバーレ
ーザーやトポロジカル光波を用いるレーザーアブレーション加工技術を、CREST(伊藤正研究総括)において発展させ、トポロジカル光波を照射すると、「全角運動量」の作用によって物質がキラル構造体へと変形することを世界で初めて発見した。その研究成果は、CREST
研究期間中に国際会議 18 件の招待講演を行うなど、世界の注目を集めている。さらに尾松は、科研費新学術領域研究(研究領域提案型)において、光圧によるキラル結晶化などの多粒子相互作用によるナノ物質の選択的･局所的制御の研究を展開している。石川は期間中にアト秒科学の重要な潮流である高次高調波の基本波長依存性の詳細な理論的研究を世界に先駆けて行い、さらに CREST(北山研一研究総括)において実時間第一原理計算、高強度アト秒パルスレーザーをベースに化学反応を光で自在に制御する研究を継続的に進めている。
第 2 期研究者の青木は、さきがけ研究テーマの開発加速のためカリフォルニア工科大学に 2 年間滞在して研究を進め、微小トロイド共振器とテーパーファイバーの結合によるキャビティ QED 系の構築に成功した。その後、総務省 SCOPE において超低損失テーパーファ
イバーに単一半導体量子ドットを直接、高効率に結合する技術を本領域メンバーの越野と共同開発した。さらに CREST(荒川泰彦研究総括)において、光学的量子計算に向けた超低損
失ナノファイバー共振器 QED 系の開発を目指す研究へ発展させている。田中は、期間中に 3
次元的なナノサイズの金属加工技術を開発し、光学技術における常識を打ち破る全く新しい機能を持つ光学材料・デバイスを作り出した。その後、科研費新学術領域研究(研究領域提案型)において共振型 3 次元メタマテリアルの開発、さらに防衛省研究開発事業においてダークマテリアルを用いた等方的広帯域光吸収体の研究へと、独創的な研究を発展させている。
第 3 期研究者の板谷は、光パラメトリックチャープパルス増幅法に基づく高強度極短パ
ルス赤外光源を開発し、この光源を用いた高次高調波発生の実験で孤立アト秒パルスが発生していることを世界で初めて示した。その後、科研費基盤研究(S)において波長領域を赤外～THz 領域へと拡大する研究、高強度パルスレーザー光源技術を開発し、アト秒からフェムト秒領域での超高速現象に関する実験的研究を継続的に発展させている。永井は、研究終了後もファイバーレーザーを用いて高効率の THz パルス発生技術研究を発展させた。
2010

10

年度以降は本領域メンバーであった芦田(第 1 期採択)のグループに合流し、産学共創基礎
基盤研究プログラムにおいて高効率・高強度の THz 光源と応用に関する研究を展開している。早瀬は、研究終了後、内閣府の最先端･次世代研究開発支援プログラム(NEXT)において量子センシング技術の開発を行い、窒素ドープ同位体制御化学気相成長法を開発し、ダイ
ヤモンド基板表面から 5nm 以内への窒素-空孔中心生成や、その生成位置･密度･配向軸の同時制御を世界で初めて可能とした。これを用いたダイヤモンド量子センシング技術は、小型かつ室温動作が可能で、感度・分解能の計測限界を打破する新技術として、将来の可搬型 NMR(Nuclear Magnetic Resonance: 核磁気共鳴)装置の実現へつながる研究として期待される。
これらのほか、各研究者は数多くの科学研究費などの研究助成金を利用し、本研究領域で得られた研究成果を継続的に展開・発展させている。

11

さきがけ
CREST
産学共創基礎基盤研究

科研費新学術領域 (研究領域提案型) 「光圧によるナノ物質
操作と秩序の創生」

JST 戦略的創造研究推進事業
CREST研究領域 「先端光源を駆使した光科学・光技術の融合展開」(伊藤正研究総括)

科研費/内閣府/
総務省/防衛省

研究課題「光圧で拓く:多粒子相
互作用の選択的制御による構造と現象の創造」(尾松孝茂）

研究課題「トポロジカル光波の全角運動量による新規ナノ構造・物性の創出」研究代表者（尾松孝茂）

JST 戦略的創造研究推進事業

CREST研究領域 「新たな光機能や光物性の発現・利活用を基軸とする次世代フォト
ニクスの基盤技術」(北山研一研究総括)「光の創成・操作と展開」(2005年度～2010年度）
伊藤弘昌研究総括

第1期

研究課題「アト秒反応ダイナミクス
コントローラーの創生」
研究代表者（石川顕一）

科研費新学術領域 (研究領域提案型) 「半導体における動的相関電子系の光科学」
研究課題「新規絶縁体材料における高密度光励起と相転移現象のダイナミクス」（芦田昌明）

CREST研究領域 「量子状態の高度な制御に基づく革新的量子技術基盤の創出」(荒川泰彦研究総括)

総務省戦略的情報通信研究開発推進事業(SCOPE) ICTイノベーション創出型研究開発
新世代ネットワーク技術「単一モード共鳴光
散乱過程による高純度単一光子源の研究開発」（青木隆朗）

文部科学省
戦略目標
（2005年度）

さきがけ
第2期

防衛省研究開発事業(安全保障技術研究推進制度)

科研費新学術領域 (研究領域提案型) 「電磁メタマテリアル」

光の究極的
及び
局所的制御とその応用

研究課題「スケーラブルな光学的量子計算に向けた超低損失ナノファイバー共振器QED系の開発」
研究代表者（青木隆朗）「共振型3次元メタマテリアルの作製と機能評価」（田中拓男）「ダークメタマテリアルを用いた等方的広帯
00
域光吸収体」（田中拓男）

内閣府最先端・次世代研究開発支援プログラム（NEXT）「単一光子-半導体量子ドット電子スピン集団励起
間の革新的量子インター
フェースの実現」（早瀬潤子）
第3期

科研費基盤研究（S）「1keV領域での高次高調波発生とアト秒軟X線分光への展開」（板谷治郎）
科研費新学術領域 (研究領域提案型) 「電磁メタマテリアル」

さきがけ

CREST

「物質と光作用」(2006年度～2011年度）
筒井哲夫研究総括「構造共鳴を利用したテラヘルツ
波メタマテリアルの作製と機能」（永井正也）JST 研究成果展開事業
研究課題「極限的高効率THzパル
ス発生技術の確立と高性能物質THz結合デバイスとの融合と応用」
研究代表者(永井正也)

新機能創成に向けた
光・光量子科学技術(2005年度～2012年度）
伊澤達夫研究総括

2005年度

2010年度

図 1-1

産学共創基礎基盤研究プログラム「テラヘルツ波新時代を切り拓く革新的基盤技術の創出」(伊藤弘昌PO）
研究課題「テラヘルツ
レーザー脱離イオン化法の開拓」
研究代表者（永井正也）

2015年度研究領域(CREST、さきがけ)との系譜図

12

2020年度

第 2 章 追跡調査(研究領域全体動向)
2.1 追跡調査について
2.1.1 調査の目的
追跡調査は研究終了後、一定期間を経過した後、副次的効果を含めて研究成果の発展状
況や活用状況を明らかにし、JST(科学技術振興機構)の事業及び事業運営の改善に資するために行うもので、研究領域終了後の研究者の研究課題の発展状況等を調査した。
2.1.2 調査の対象
本追跡調査は、さきがけ研究領域「光の創成・操作と展開(2005 年度～2010 年度)」の研究者全員を対象とする。表 2-1 に調査対象と調査対象期間を示す。なお、表 2-2 に参考として実際の研究領域の研究期間も示す。
表 2-1

調査対象と調査対象期間

第1期
第2期
第3期

さきがけ調査対象期間
2006 年 1 月～2009 年 12 月
2007 年 1 月～2010 年 12 月
2008 年 1 月～2011 年 12 月

さきがけ終了後の調査対象期間
2010 年 1 月～2017 年調査終了月
2011 年 1 月～2017 年調査終了月
2012 年 1 月～2017 年調査終了月

研究課題数
10
6
8

(注):研究は採択年の 10 月から開始されているが、その年の成果論文は実質上ないと見なし、翌年からの調査とした。

表 2-2(参考)実際のさきがけ「光の創成･操作と展開」研究領域の研究期間
第1期
第2期
第3期

さきがけ研究期間
2005 年 10 月～2009 年 3 月
2006 年 10 月～2010 年 3 月
2007 年 10 月～2011 年 3 月

研究課題数
10
6
8

2.1.3 調査方法
(1)研究助成金
助成金総額が 1 千万円/件以上のものを表 2-3 に示した。研究助成金の獲得状況の調査においては、主に下記のウェブサイトを利用した。
・研究者の研究室、若しくは所属している研究室のウェブサイト
・競争的研究資金の担当機関のウェブサイト
・競争的研究資金の担当機関データベース検索(科学研究費助成事業データベース、
NEDO ライブラリ成果報告書データベースなど)
研究助成金の一覧表は以下のような手順で作成した。

13

手順 1：JST 戦略的創造研究推進事業、JST 研究成果展開事業、科研費(特別推進研究、新学術領域研究、基礎研究で 1 千万円/件以上)、最先端・次世代研究開発支援プロ
グラム、ImPACT、FIRST、NEDO プロジェクトなど比較的大型の外部研究資金の獲得状況を調査する。
手順 2：さらに研究代表者となっているもののみを抽出する。
手順 3：データベース等で内容を確認する。
手順 4：一覧表を作成する。
(2)論文
論文の抽出は、研究者が特定できる論文データベースである Scopus(エルゼビア社)を用
い、研究者の所属機関と著者名検索により論文リストを出力し、article と review に絞り込み、表 2-1 に記載の調査対象期間を参照し、研究期間中及び研究終了後の論文に対して、以下の分類を行った。
①さきがけの成果と認められるもの②さきがけの継続・発展と認められるもの③さきがけと無関係と考えられるもの①は、原則として研究者の課題事後評価書に記載の論文、また著者所属機関に「さきがけ・PRESTO」を含むものとした。論文の区分けは、各研究者に提示して、確認してもらう
ことによって決定した。なお、研究期間は採択年の 10 月から始まったが、採択年には、さきがけの成果としての論文が発表されないとみなし、採択年の翌年 1 月から集計した。
また、各論文の書誌 ID を入手し、調査時点での被引用数、被引用数の当該分野におけるTop0.1%、Top1%、Top10%、10%圏外のランク情報を入手した。
なお、データベースにおいては、まれに、論文が収録されていない場合、Top%が算出されていないこともあることを付記しておく。
さらに、②の論文について責任著者として、研究者が First 又は Last Author、あるいは連絡先著者となっている論文を調べた。
なお、著者名からは絞り込みできない研究者については、さきがけ研究のキーワードで、絞り込み検索を行った。
なお、本調査は研究者全員に対し一定の時期に行っているが、その後の研究者の確認で、重要と思われる直近の論文なども本追跡調査のリストの中に記載の場合もある。
(3)特許
特許出願及び登録状況は、特許データベース Shareresearch(株式会社日立製作所)を用いて調べた。まず、研究者が発明者となっているものをピックアップし、次に、その中から、出願人名や発明の名称からそれぞれの研究課題と関連していないと思われるものを除いた。

14

(4)受賞、招待講演、ベンチャー、報道
受賞、国際会議の招待講演、ベンチャー、報道について、ウェブ検索を行い、各研究者の研究室ホームページ、科研費ホームページ等を参考にし、それぞれのリストを作成した。
さらに研究者の確認により上記情報を追加した。なお、これらの調査項目は研究終了後を対象とした。
なお、追跡調査にあたっては、研究者に依頼して各リスト(研究助成金、論文、特許、受賞、招待講演、ベンチャー、報道)及び調査報告書の草稿の確認を可能な限りご協力いただ
いている。
ただし、24 名中の 1 名の研究者(早瀬潤子)からは、本追跡調査に関するご回答を頂けていない状況である。この研究者に関しては、事務局側で調査した範囲での報告である旨をここに記しておく。

15

2.2 研究成果概要
2.2.1 研究助成金
さきがけ研究領域開始以降に開始し、研究者が研究代表者として獲得した研究助成金で、助成金総額が 1 件で 1 千万円以上のものを表 2-3 に示す。そのうち、総額 1 億円以上の大型プロジェクトを含む複数の研究助成金を得た研究者は 8 名(尾松、青木、芦田、永井、田中、早瀬、石川、板谷)に上り、中でも尾松は 2 件獲得している。なお、菱川は、JSPS 頭脳
循環を加速する戦略的国際研究ネットワーク推進プログラムの研究課題(2014 年度～2016年度)において、2016 年度の主担当研究者となった。
研究者は、これらのほかにも助成金(研究分担者として、あるいは研究代表者であるが 1
件 1 千万円未満)を獲得して研究を進めている。
表 2-3

研究者の研究助成金獲得状況
JST

科研費

防衛省

経済産業省

総務省

文部科学省

内閣府

その他民間財団等

さきがけ採択以降に開始されたプロジェクトで、助成金総額が 1 千万円/件以上のもののみを記載。
研
究
者

研究
期間
研究種目
(年
度)
2005
～ さきがけ
2008
2007
科研費
～
基盤研究(B)
2009

芦
田
昌
明

石
川
顕
一

井
戸
哲
也

科研費
2008
新学術領域研究～(研究領域提案
2012
型)
2011
科研費
～
基盤研究(B)
2013
2016
科研費
～
基盤研究(B)2018
2005～ さきがけ2008
2015～ CREST
2019
2016
科研費
～
基盤研究(B)2018
2005～ さきがけ
2008

研究課題

2
0
0
5

2
0
0
6

2
0
0
7

2
0
0
8

2
0
0
9

2
0
1
0

2
0
1
1

2
0
1
2

2
0
1
3

2
0
1
4

2
0
1
5

2
0
1
6

2
0
1
7

2
0
1
8

2
0
1
9

2
0
2
0

2
0
2
1

2
金額
0
(百万
2
円)
2

光伝導アンテナによる光電場の直接検出52.0

超流動ヘリウム中における量子ドットの作製と光マニピュレーショ
ン

18.9

新規絶縁体材料における高密度光励起と相転移現象のダイナミクス

114.4

超流動ヘリウム中におけるナノ微粒子の光による作製と配列制御
極低温下でのレーザー照射による単結晶微小物質の作製
高強度超短パルス短波
長光中の原子分子ダイ
ナミクス
アト秒反応ダイナミク
スコントローラーの創生
第一原理計算を用いた
アト秒光電子放出遅延
現象の解明

19.8

16.5

38.0

150.0

10.7

位相コヒーレント真空
紫外パルスによる精密
原子分光

42.0

16

研
究
者

研究
期間
(年
度)

研究種目

大 2005村～ さきがけ
英
2008
樹

大
村
英
樹

2008
科研費
～
若手研究(A)
2010
経済産業省
2011
地域イノベーシ～
ョン創出研究開
2012
発事業
2012
科研費
～
基盤研究(B)
2014
2016
科研費
～
基盤研究(B)2018
2005～ さきがけ
2008
2006
科研費
～
基盤研究(B)
2008
2009
科研費
～
基盤研究(B)
2011

尾
松
孝
茂

2010
～ CREST
2014
2012
科研費
～
基盤研究(B)
2014
2015
科研費
～
基盤研究(B)
2017

桂
川
眞
幸

科研費
2016
新学術領域研究～(研究領域提案
2020
型)
2005
～ さきがけ
2008
2009
科研費
～
基盤研究(B)
2011
2012
科研費
～
基盤研究(A)
2015
2016
科研費
～
基盤研究(A)
2019

研究課題

2
0
0
5

2
0
0
6

2
0
0
7

2
0
0
8

2
0
0
9

2
0
1
0

2
0
1
1

2
0
1
2

2
0
1
3

2
0
1
4

2
0
1
5

2
0
1
6

2
0
1
7

2
0
1
8

2
0
1
9

2
0
2
0

2
0
2
1

2
金額
0
(百万
2
円)
2

位相制御光による量子的分子操作と極限計測技術への展開41.0

位相制御レーザーによる固体表面粒子放出現
象の量子制御22.1

LIBWE 加工法を用いた
硬脆透明材料用レーザ
ー加工装置の研究開発

27.0

分子トンネルイオン化の量子制御を利用したレーザー場フーリエ合成
サブ 10 フェムト秒位相制御光による非熱的原子レベルレーザーカー
ヴィング技術の開発

19.6

17.2

トポロジカル光波シン
セシス

42.0

無秩序結晶バナデート
混晶の利得飽和効果を用いた超短パルス領域
位相共役光学
フェロエレクトリック
半導体による近中赤外
超短パルス位相共役光学
トポロジカル光波の全角運動量による新規ナ
ノ構造・物性の創出
非整数量子数光渦レー
ザーの創成とテラヘル
ツ波光渦シンセシスへの展開
光渦励起パラメトリッ
クレーザーに立脚する
トポロジカル非線形光
学

244.0

光圧で拓く:多粒子相
互作用の選択的制御による構造と現象の創造

275.1

15.5

17.7

18.3

17.0

分子光変調による超高
繰り返し超短パルス光の発生
連続波レーザー励起による超高繰り返し超短パルス光列の発生
周波数標準の精度をもつ真空紫外広帯域波長可変レーザー
波長変換の任意操作による超広帯域単一周波
数波長可変レーザーの
開発

55.0

19.5

47.2

45.1

17

研究
期間
研究種目
(年
度)
2005
～ さきがけ
2008
2014
科研費
久 ～
保 2017 若手研究(A)敦
科研費
2016 国際共同研究加
速基金

研
究
者

熊
倉
光
孝

2005
～
2008
2010
～
2013
2005
～
2008

さきがけ
科研費
基盤研究(B)
さきがけ

2010
科研費
～
基盤研究(B)
2012

長
谷
宗
明

科研費
2011
新学術領域研究～(研究領域提案
2012
型)
文部科学省
2012
X 線自由電子レ～ーザー重点戦略
2015
研究課題
2017
科研費
～
基盤研究(B)20192005～ さきがけ2008
東レ
2011 科学技術研究助
成

菱
川
明
栄

2012
科研費
～
基盤研究(B)
2014

研究課題

2
0
0
5

2
0
0
6

ナノ光学素子中のプラ
ズモンダイナミクスの
フェムト秒映像化
通信帯フェムト秒表面
プラズモン波束の顕微映像化と非線形増幅
高空間分解・時間分解
イメージング法によるメタマテリアルの新奇な波束伝搬機構の解明(国際共同研究強化)
原子波回路を用いた物
質波ソリトンの光学的
制御

2
0
0
7

2
0
0
8

2
0
0
9

2
0
1
0

2
0
1
1

2
0
1
2

2
0
1
3

2
0
1
4

2
0
1
5

2
0
1
6

2
0
1
7

2
0
1
8

2
0
1
9

2
0
2
0

2
0
2
1

2
金額
0
(百万
2
円)
2
62.0

24.4

13.3

54.0

原子波回路の構築と物
質波ソリトンへの応用

16.6

コヒーレント物質波制
御による電子・光子の操作
相変化光記録膜材料におけるテラヘルツスイ
ッチング機構の解明と応用
超高速レーザー分光によるカーボンナノチュ
ーブ・蛋白質複合体の実時間ダイナミクス

46.0

19.8

11.7

相変化記録膜材料の X
線回折プローブによる
格子ダイナミクス

33.9

トポロジカル絶縁体におけるコヒーレント表面フォノン誘起量子相転移の研究
光電子ホログラフィー
によるレーザー場反応
追跡
コヒーレントレーザー
反応場における化学過程の解明
強レーザー反応場中分子の「その場」観測：
超高速光電子分光法によるアプローチ

18.9

41.0

10.0

18.3

JSPS 頭脳循環を2014 加速する戦略的～ 国際研究ネット
2016 ワーク推進プログラム

統合イメージングサイ
エンス研究拠点：サブ
アトムダイナミクスから脳機能までを捉える

105.0

2016
科研費
～
基盤研究(B)2018

レーザートンネルイオ
ン化の理解に立脚した
電子ダイナミクス可視
化法の開拓

17.9

キャビティ QED による
原子と光子の量子操作

68.0

青 2006
朗 木 ～ さきがけ
隆 2009

18

研
究
者

研究
期間
(年
度)

研究種目

科研費
2009
新学術領域研究～(研究領域提案
2010
型)
2011
総務省
～
SCOPE
2013
2014
科研費
～
若手研究(A)
2016
科研費
2016
新学術領域研究～(研究領域提案
2017
型)
2017
～ CREST
2022
2006
～
2009
2006
～
蘆
原 2007
2008
聡
～
2010
2011
～
2013
2006
～
木
下 2009俊 2008
哉
～
2010

さきがけ
科研費
若手研究(A)
科研費
若手研究(A)
科研費
若手研究(A)
さきがけ
科研費
基盤研究(B)2006～ さきがけ
2009

櫛
引
俊
宏

2009
～
2011
2013
～
2015

研究課題

2
0
0
5

2
0
0
6

半導体量子ドット-微小共振器結合系のコヒーレント量子分光

2
0
0
7

2
0
0
8

2
0
0
9

2
0
1
0

2
0
1
1

2
0
1
2

2
0
1
3

2
0
1
4

2
0
1
5

2
0
1
6

2
0
1
7

2
0
1
8

2
0
1
9

2
0
2
0

2
0
2
1

2
金額
0
(百万
2
円)
2
11.7

単一モード共鳴光散乱
過程による高純度単一光子源の研究開発
ナノ光ファイバー端を用いた導波路量子電気
力学の研究

60.0

24.1

共振器量子電気力学系の非局所コヒーレント
結合の研究

23.7

スケーラブルな光学的量子計算に向けた超低損失ナノファイバー共振器 QED 系の開発
赤外サイクルパルス光
波による分子振動ダイ
ナミクスの追跡

498.0

57.0

中赤外サイクルパルス
光波の発生と波形制御

21.7分子ダイナミクス制御へ向けた中赤外任意波
形発生システムの開発
中赤外波形整形を利用した分子のコヒーレン
ト制御
光格子によるアトムト
ロニクスのためのデバ
イス開発
2 次元アンチドット型
光格子中の量子気体のダイナミクス
光技術による生体幹細胞の分化制御-再生医療実現化にむけた光技
術の創成-

24.2

27.6

52.0

19.1

66.0

科研費
若手研究(A)

光技術を用いた細胞機能制御に関する研究

25.7

科研費
若手研究(A)

細胞機能および細胞分化制御のための光技術
の創製

23.9

科研費
2014
新学術領域研究～(研究領域提案
2015
型)

オプトジェネティクス
による転写環境制御

17.7

光子数確定パルスの空
間制御理論

18.0

プラズモニック・メタ
マテリアルの創製と新奇光デバイスへの展開

54.0

越 2006野～ さきがけ和2009
樹
田 2006
男 中 ～ さきがけ
拓 2009

19

研
究
者

板
谷
治
郎
清
水
亮
介

研究
期間
研究種目
(年
度)
2010
科研費
～
基盤研究(A)
2012
科研費
2010
新学術領域研究～(研究領域提案
2014
型)
2015
防衛省
～
研究開発事業2017
2007～ さきがけ
2009
2011
科研費
～
基盤研究(S)
2015
2007～ さきがけ2009
2007～ さきがけ
2009
科研費
2010
新学術領域研究～(研究領域提案
2014
型)

永
井
正
也

2011 産学共創基礎基～ 盤研究プログラ
2013 ム2015
科研費～
基盤研究(B)
2017
2015
～
2017
2007
～
2009

早
瀬
潤
子

前
田
は
る
か

産学共創基礎基
盤研究プログラ
ム

研究課題

2
0
0
5

2
0
0
6

2
0
0
8

2
0
0
9

2
0
1
0

2
0
1
1

2
0
1
2

2
0
1
3

2
0
1
4

2
0
1
5

2
0
1
6

2
0
1
7

2
0
1
8

2
0
1
9

2
0
2
0

2
0
2
1

2
金額
0
(百万
2
円)
2

紫外プラズモニック・
メタマテリアル47.3

共振型 3 次元メタマテ
リアルの作製と機能評
価

207.2

ダークメタマテリアルを用いた等方的広帯域
光吸収体
高次高調波のコヒーレンスを利用した分子動画観測
1keV 領域での高次高調波発生とアト秒軟 X 線
分光への展開

90.0

46.0

145.3

多光子波束による物質の非線形光学応答

56.0

テラヘルツ電磁波による高速電子スピン操作

45.0

構造共鳴を利用したテ
ラヘルツ波メタマテリ
アルの作製と機能

147.4

極限的高効率 THz パル
ス発生技術の確立と高性能物質－THz 結合デバイスとの融合と応用
高強度テラヘルツパルスによるソフトな脱離イオン化と質量分析へ
の展開

90.0

16.8

テラヘルツレーザー脱離イオン化法の開拓

90.0

量子ドットによる光・量子メモリの創出と高光非線形性の探求
不均一量子ドット集合
2009
科研費体におけるラビ振動ダ～
若手研究(A)
イナミクスの解明と集2010
団コヒーレンスの生成
内閣府
単一光子－半導体量子2010
最先端・次世代研 ドット電子スピン集団～
究開発支援プロ 励起間の革新的量子イ
2013
グラム(NEXT)
ンターフェースの実現
2015
ダイヤモンド量子制御
科研費～による高感度核磁気共基盤研究(B)2017
鳴イメージング
さきがけ

2007～ さきがけ
2009

2
0
0
7

65.0

26.5

161.2

16.3

デコヒーレンスフリー
な非発散波束の生成と量子制御への応用

81.0

20

研究
期間
研究種目
(年
度)
2007
～ さきがけ宮 2009丸
文 2013章 ～ 科研費
若手研究(A)
2015

研
究
者

三
代
木
伸
二

森
下
亨

研究課題

2
0
0
5

2
0
0
6

フラクタル構造による光制御可能性の探索と光機能素子の創製
テラヘルツ波による超解像リアルタイムイメ
ージングシステムの開
発

2
0
0
7

2
0
0
8

2
0
0
9

2
0
1
0

2
0
1
1

2
0
1
2

2
0
1
3

2
0
1
4

2
0
1
5

2
0
1
6

2
0
1
7

2
0
1
8

2
0
1
9

2
0
2
0

2
0
2
1

2
金額
0
(百万
2
円)
2
64.0

21.5

2007
～ さきがけ2009

重力波検出技術が拓く
超巨視的量子性の物理

56.0

2013
科研費
～
基盤研究(B)2016

第三世代重力波望遠鏡
における超長光滞在時間を持つ FP 共振器共振
導入制御

17.9

2017
科研費
～
挑戦的研究
2020

第三世代重力波望遠鏡
用の新素材鏡開発

25.7

2007
～ さきがけ2009

強高度レーザーによる超高分解能 4 次元時空
イメージング

64.0

2017 年 9 月 8 日調査、及び研究者からの申出による。

21

2.2.2 論文
一般的に研究者は、研究成果を学会誌などへ論文を投稿し、それを公表する。したがって、論文数は研究者の研究活動状況を示す一つの指標と考えられる。
研究者が著者となってさきがけの研究成果を論文発表した件数、さきがけの研究成果を継続・発展させた成果を論文発表した件数と、その中で研究者が責任著者となっている論
文数を表 2-4 に示す。
さきがけの研究成果の論文を最も多く発表したのは、第 3 期研究者の森下で 25 件、次いで第 1 期研究者の尾松の 21 件であった。また、さきがけの研究成果の継続と発展に関して
は、第 1 期研究者の尾松で 53 件、次いで第 1 期研究者の芦田の 44 件であった。
表 2-4

研究者の論文(原著論文)数期(採択年度)

研究課題

光伝導アンテナによる光電場の直接検出
高強度超短パルス短波長光中の原子分子ダイナミクス
位相コヒーレント真空紫外パルスによる精密原子分光
位相制御光による量子的分子操作と極限計測技術への展開
トポロジカル光波シンセシス
第1期(2005)

第2期(2006)

第3期(2007)

分子光変調による超高繰り返し超短パ
ルス光の発生ナノ光学素子中のプラズモンダイナミ
クスのフェムト秒映像化
原子波回路を用いた物質波ソリトンの光学的制御
コヒーレント物質波制御による電子・
光子の操作
光電子ホログラフィーによるレーザー
場反応追跡
キャビティ QED による原子と光子の量
子操作
赤外サイクルパルス光波による分子振動ダイナミクスの追跡
光格子によるアトムトロニクスのためのデバイス開発
光技術による生体幹細胞の分化制御再生医療実現化にむけた光技術の創成
光子数確定パルスの空間制御理論
プラズモニック・メタマテリアルの創製と新奇光デバイスへの展開
高次高調波のコヒーレンスを利用した分子動画観測

①さきが
けの研究
成果の論
文数

②さきが
けの研究
成果の継
続と発展
に関する
論文数

③左記②
の論文の
うち責任
著者の論
文数

芦田 昌明

13

44

20

石川 顕一

9

36

15

井戸 哲也

7

19

12

大村 英樹

6

6

5

尾松 孝茂

21

53

42

桂川 眞幸

5

12

8

久保 敦

6

8

0

熊倉 光孝

13

2

0

長谷 宗明

13

20

16

菱川 明栄

6

20

16

青木 隆朗

6

19

13

蘆原 聡

10

8

8

木下 俊哉

1

1

1

櫛引 俊宏

10

8

8

越野 和樹

11

19

12

田中 拓男

8

35

18

板谷 治郎

7

24

13

研究者

22

期
(採択年度)

研究課題

研究者

①さきが
けの研究
成果の論
文数

②さきが
けの研究
成果の継
続と発展
に関する
論文数

③左記②
の論文の
うち責任
著者の論
文数

11

15

1

15

27

6

10

4

0

5

3

3

16

19

6

18

5

0

25

42

21

247a

413b

239c

多光子波束による物質の非線形光学応
清水 亮介
答
テラヘルツ電磁波による高速電子スピ
永井 正也
ン操作
量子ドットによる光・量子メモリの創
早瀬 潤子
出と高光非線形性の探求
デコヒーレンスフリーな非発散波束の前田 はるか
生成と量子制御への応用
フラクタル構造による光制御可能性の宮丸 文章
探索と光機能素子の創製
重力波検出技術が拓く超巨視的量子性
三代木 伸二の物理
強高度レーザーによる超高分解能 4 次
森下 亨
元時空イメージング
領域全体

2017 年 8 月 10 日調査及び研究者の申出による。

【備考】研究者同士の共著論文について
当該研究領域内の研究者 2 名以上が共同で論文を発表した場合は、各研究者の論文数はそれぞれ 1 件とカウントし、領域全体の論文数は共著論文数を差し引いた値とした。①さきがけの研究成果では 5 報の重複があった。②さきがけ研究成果の継続と発展においては
36 報の重複があった。このうち③責任著者の論文においては 5 報の重複があった。
a：研究期間中に越野和樹と清水亮介の間に 2 報、菱川明栄と森下亨、大村英樹と森下亨、田中拓男と三代木伸二の間にそれぞれ 1 報の共著論文有り(5 報重複)。
b：研究終了後に芦田昌明と永井正也の間に 20 報、菱川明栄と森下亨の間に 4 報、桂川眞幸と長谷宗明、青木隆朗と越野和樹の間にそれぞれ 2 報、芦田昌明と熊倉光孝、尾松孝茂と桂川眞幸、尾松孝
茂と熊倉光孝、菱川明栄と田中拓男、青木隆朗と清水亮介、板谷治郎と森下亨、長谷宗明と田中拓
男、大村英樹と森下亨の全ての組合せ(8 組)の間にそれぞれ 1 件の共著論文有り(36 報重複)。
c：研究終了後に共著者が責任著者の論文は、芦田昌明と永井正也及び青木隆朗と越野和樹の間にそれぞれ 2 報、芦田昌明と永井正也の間に 1 報の共著論文有り(5 報重複)。

23

2.2.3 特許
特許出願及び登録は、研究目的とその研究のステージによりその数は異なるが、当該研究が最終的に一定の成果を収め、実用化を目指した社会貢献につながる一定の可能性を示
す重要な指標である。
本研究領域の研究者による特許出願件数及び登録件数の結果を表 2-5 に示す。
表 2-5

研究領域期間中・終了後の特許の出願と成立状況
研究期間中
出願件数

期
(採択年度)

第1期(2005)

第2期(2006)

第3期(2007)

研究終了以降

登録件数

出願件数

登録件数

国内

海外
(国際)

国内

海外
(国際)

国内

海外
(国際)

国内

海外
(国際)

芦田 昌明

1

0

1

0

0

0

0

0

石川 顕一

0

0

0

0

1

2

0

1

井戸 哲也

0

0

0

0

2

1

2

0

大村 英樹

1

0

1

0

2

0

2

0

尾松 孝茂

8

1

6

1

9

4

6

1

桂川 眞幸

3

0

3

0

1

1

0

1

熊倉 光孝

1

0

1

0

0

0

0

0

長谷 宗明

2

0

1

0

1

1

1

0

青木 隆朗

0

0

0

0

4

0

0

0

櫛引 俊宏

1

1

1

1

0

0

0

0

田中 拓男

5

1

5

1

4

2

2

0

清水 亮介

2

2

2

2

0

0

0

0

永井 正也

3

2

3

2

1

1

0

0

早瀬 潤子

0

0

0

0

1

0

1

0

森下 亨

2

0

0

0

0

0

0

0

領域全体

29

7

24

7

26

12

14

3

研究者

2017 年 8 月 30 日調査
研究期間中あるいは終了以降における PCT 出願された特許は、出願件数は PCT 出願の 1 件のみを計上し、各国展開分は含めない。海外の登録件数は、いずれかの国で登録されていれば 1 件とする。

研究期間中に最も多く出願し、かつ登録されているのは、第 1 期研究者の尾松で、国内に 8 件、海外に 1 件出願し、それぞれ 6 件、1 件が登録されている。尾松は研究終了以降も24

最も多く出願し、かつ登録がなされており、国内に 9 件、海外に 4 件出願し、それぞれ 6件、1 件が登録されている。次いで多く出願、登録されているのは、第 2 期研究者の田中である。
また、研究期間中、特許を全く出願していなかった第 1 期研究者の石川と井戸、第 2 期
研究者の青木、第 3 期研究者の早瀬は、研究終了後、特許出願している。

25

2.3 科学技術や社会・経済への波及効果
2.3.1 科学技術への波及効果(1)受賞
科学技術の進歩への貢献や研究成果に関する評価を示す指標の一つとして、受賞が挙げられる。表 2-6 に、研究領域終了後の各研究者の受賞歴を示す。
尾松は文部科学大臣表彰の科学技術賞、並びに応用物理学会及び米国光学会(The OpticalSociety)のフェロー表彰を受賞している。久保は文部科学大臣表彰の若手科学者賞、並びに日本放射光学会放射光 Most Voted Presenter 賞、2014 年応用物理学会秋季学術講演会
Poster Award を受賞している。森下は松尾学術振興財団宅間宏記念学術賞を受賞し、さらに、所属する電気通信大学が国際交流協定を結ぶモスクワ物理工科大学(MIPT)(ロシア)との共同研究を継続的に発展させ、MIPT Adjunct Professor の称号を受賞している。
表 2-6
No
1

受賞リスト
受賞者

賞の名称

授与機関

受賞年

応用物理学会論文賞(優秀論文賞)

応用物理学会

2012

2013 年度(第 46 回)市村学術賞 貢献賞

新技術開発財団

2013

第 4 回分子科学会奨励賞

分子科学会

2010

2010 年度文部科学大臣表彰 若手科学者賞

文部科学省

2010

5

応用物理学会フェロー表彰

応用物理学会2013

62013 年度(第 12 回)APEX・JJAP 編集貢献賞

応用物理学会2014

72016 年度文部科学大臣表彰 科学技術賞
米国光学会(The Optical Society, OSA)フェロー表彰
2016 年度双葉電子記念財団賞(衛藤細矢記念財団賞)
2012 年度(第 45 回)市村学術賞 貢献賞

文部科学省

2016

米国光学会

2016

双葉電子記念財団

2016

新技術開発財団

2012112010 年度文部科学大臣表彰 若手科学者賞

文部科学省

2010

12

筑波大学 筑波大学学長表彰
日本放射光学会 放射光 Most Voted
Presenter 賞
2013 年度 日本表面科学会 第 19 回技術賞
2014 年応用物理学会秋季学術講演会 PosterAward
筑波大学 若手教員奨励賞

筑波大学

2010

日本放射光学会

2010

日本表面科学会

2013

応用物理学会

2014

2
3
4

井戸 哲也
大村 英樹

尾松 孝茂
8
9
10

桂川 眞幸

13
14

久保 敦

15
16
17

長谷 宗明

18

菱川 明栄

19

田中 拓男

筑波大学
The European Symposium on
Phase Change and Ovonic
Outstanding Poster Award(E╲PCOS 2010)
Science 2010
学術賞
日本化学会
5th Conference on Surface Plasmon Photonics 5th Conference on Surface(SPP5) Best Poster Paper Prize
Plasmon Photonics

26

2014
2010
2017
2011

No

受賞者

賞の名称

授与機関

25

2012 Taiwan-Japan Nanophotonics andTaiwan-Japan Nanophotonics
Plasmonic Metamaterials Workshop Bestand Plasmonic Metamaterials
Poster Paper Award
Workshop
レーザー学会学術講演会第 33 回年次大会招待
レーザー学会
講演 奨励賞
電子情報通信学会 衛星通信
2015 年度衛星通信研究賞
研究会
第 2 回大阪大学総長奨励賞
大阪大学
日本赤外線学会 第 1 回(平成 26 年度)研究奨
日本赤外線学会
励賞
第 3 回大阪大学総長奨励賞
大阪大学

26

MIPT, Adjunct Professor

20
21

板谷 治郎

22

清水 亮介

23
24

永井 正也

受賞年
2012
2013
2016
2013
2014
2017

宅間宏記念学術賞

モスクワ物理工科大学
原子・分子・光科学(AMO)討論会
松尾学術振興財団

29

MIPT Adjunct Professor

モスクワ物理工科大学

2014

30

MIPT Adjunct Professor

モスクワ物理工科大学

2015

27
28

第 1 回 AMO 討論会ポスター発表賞
森下 亨

2013
2013
2013

2017 年 9 月 12 日調査、及び研究者からの申出による。

(2)学会・研究会等への貢献
研究者の研究成果を、国際学会における招待講演として発表した実績が、研究終了後、合計 280 件に上った。特に、田中が 53 件、尾松が 41 件、菱川が 29 件、石川が 27 件、桂川が 24 件、森下が 23 件と多かった。
田中は、3 次元メタマテリアル加工技術とその応用に関する講演が多かった。また、尾松の開発したレーザー加工技術は、光関連学会のみならず、材料科学学会やレーザー加工学
会/業界からの要望も多く、研究成果などの講演を行った。
(3)研究人材の広がりと共同研究
本さきがけ研究領域では、伊藤研究総括が実験と理論の協調を目指し、毎年度 1 名の理論研究者を採択した(第 1 期の石川、第 2 期の越野、第 3 期の森下)。また、研究提案採択
時に海外研究機関で開発を進めていた研究者 5 名を採択した(第 1 期の井戸、久保、第 2 期の木下、第 3 期の板谷、前田)。さらに、新テーマの研究取組を加速するために、3 名の研究者を海外研究機関に長期出張させて(第 2 期の青木、櫛引、第 3 期の森下)研究を進める取組を行った。その他の領域運営の効果もあって、さきがけ研究領域研究者間の、さらには研究者と領域アドバイザー間の研究協力が活発に行われた。
終了後も、このような研究者ネットワークが活用され、さきがけメンバーの共著論文が多く発表されている。上記の理論研究者は活発に実験研究者と共同研究を行っている。例
えば、森下の研究は最新実験結果を取り込む理論研究であるため、世界の研究者とネットワークを張りながら、国内外の実験研究者と共同作業で相乗効果をねらう研究を行い、成27

果を上げている。具体的には、オーフス大学(デンマーク)L. B. Madsen 教授やモスクワ物理工科大学(ロシア)O. I. Tolstikhin 教授、さきがけ研究領域メンバーであった菱川、大村、板谷との共著論文がある。
また、永井は、研究開始時は京都大学大学院助教であったが、研究最終の 2010 年度に本
さきがけ研究領域メンバーであった芦田(大阪大学大学院基礎工学研究科教授)のグループに合流して、活発な研究活動を行い多くの共著論文を発表している。
2.3.2 社会・経済への波及効果
尾松は、研究成果を積極的に特許出願しており、さきがけ研究期間中に 7 件(国内 6 件、海外 1 件)、研究終了後においても 7 件(国内 6 件、海外 1 件)が登録されている。その内容
は、高強度パルスレーザー生成、光渦レーザー発振装置、光増幅システムやレーザー加工装置などに関するものである。2014 年設立のベンチャー企業のシンクランド株式会社は、尾松らが開発した光渦レーザーという新しいレーザー加工技術を活用した中空マイクロニードルを用いて、インスリン注入用無痛注射針の実用化に向けた開発を進めている。尾松は現在も、シンクランドと共同研究を行っている。
青木は、超低損失ナノファイバー共振器を開発し、光学的量子計算の要素技術をナノフ
ァイバー共振器 QED 系で実現することを目指している。また、各要素技術を組み合わせて構築される誤り耐性量子計算のアーキテクチャーの最適化に関する理論的研究も進めている。本提案のアプローチは、室温動作が可能で、ファイバーネットワーク化による拡張性が高い点などの特徴を有しており、光学的量子計算の実装へ向けた道を拓くことを狙いとしている。
板谷は、光パラメトリックチャープパルス増幅法に基づく高強度極短パルス赤外光源を開発し、この光源を用いた高次高調波発生の実験で、軟 X 線の振る舞いから孤立アト秒パルスが発生していることを世界で初めて示した。また、元素選択性の高い超高速軟 X 線分
光を実現することを目標に、光電子分光研究者らと極端紫外領域のフェムト秒パルスを用いた超高速角度分解光電子分光の共同研究に取り組んでいる。軟 X 線は、物質との相互作用が強いため、特定の元素の電子状態を直接観測するのに好適であり、時間分解技術を導入することで、その動きを的確にイメージとして把握することができると期待されている。
田中が開発した 3 次元ナノ金属加工技術は、世界的に見てもオンリーワンの技術として注目されている。3 次元構造メタマテリアルに関する赤外光を反射しない技術や、メタマテ
リアルを用いて、可視光全域をカバーする色の作成に成功し、多くの報道機関に「透明マントも夢じゃない」などと取り上げられている。
石川は、重粒子線の線量を評価する研究を国立研究開発法人理化学研究所(理研)と共同で進めている。重粒子線がん治療には、標的組織における 3 次元的な線量分布を生成するとともに、標的周囲の正常組織に対して可能な限り影響を与えない治療計画が必要で、シミュレーションの精度を評価する重粒子線がん治療のための 3 次元線量計の研究を進展さ28せている。石川は研究終了後に 3 件の 3 次元線量計(ゲル線量計)に関する特許出願を行っている。2 件 については出願人が理研であり、他の 1 件 については、理研と日産化学工業
株式会社の共同出願である。
永井は、研究期間中からアイシン精機株式会社との共同研究を活発に行い、アイシン精機が開発した産業用光ファイバーレーザーを用いた高強度 THz 電磁波発生装置の共同開発を行い、2008 年に 3 件の特許出願を行い登録された。研究終了後もアイシン精機との共同研究を発展させ、共同開発した金属製位相板はシンプルな構造で THz 帯の偏光が制御できることを実証しており、THz 周波数帯のアイソレータや偏光に敏感な高感度赤外光センシングなどへの応用が期待される。

29

第 3 章 各研究課題の主な研究成果及び波及効果
3.1 2005 年度採択研究課題
3.1.1 光伝導アンテナによる光電場の直接検出(芦田昌明)(1)研究のねらいと研究期間中の達成状況①研究のねらい
半導体基板上に作製されたアンテナ構造に超短パルスレーザーを照射すると、パルス光が当たった瞬間にキャリアが発生する。この光伝導アンテナにおいて、パルス光を照射す
る時間を少しずつ走査し、ストロボ写真を撮るように、被測定電磁波の電場の瞬間値を記録していく。その結果をパルス光がアンテナに照射される時間を横軸にして描くことで、時間波形を再現できる。このような光伝導アンテナを用いる光検出では、強度のみしか検出できないこれまでの分光法と比べて、位相情報も得られるのが特徴である。本研究では、
テラヘルツ領域をはるかに超えた、光通信波長帯を含む近赤外域、いわゆる光の領域にまでこの手法を拡張することを目指した。
②期間中の研究成果
非線形性が非常に大きな有機非線形光学結晶 DAST1を使用して、光整流過程によって超広帯域赤外パルス光を発生させ、その結果、コヒーレント赤外光として世界で最も広い帯域、すなわち 0.5THz から 200THz に至るパルス光の発生に成功した。
このようにして得られた赤外線パルスを光伝導アンテナに照射し、得られた信号をフーリエ変換することにより、170THz に至る光の検出を確認した2。それ以前に、GaSe 結晶を用いるなどして 0.1-100THz の検出に成功していたので、期間中の成果と合わせ、1 個の光伝導アンテナで 0.1-170THz の広帯域をカバーできる可能性を示した。また、光伝導アンテナの感度を評価し、光伝導アンテナのスペクトル感度を的確に再現できる数式モデルを導くとともに、高帯域検出において、レーザーパルス幅の狭窄化が重要であることを見いだした[1]。
さらに、横浜国立大学との共同研究において、チタン酸ストロンチウム(SrTiO3)薄膜のテ
ラヘルツ電磁波応答を広帯域で測定し、誘電特性を決定しているソフトモードの誘電分散を明らかにした[2]。これにより、テラヘルツ領域の測定が相転移を示す物質のモニタリング

1
2

DAST：(4-(4-dimethylaminostyryl)-1-methylpyridinium tosylate)
Ashida M., Akai R., Shimosato H., Katayama I., Miyamoto K., Ito H. “Ultrabroadband THz Field
Detection beyond 170THz with a Photoconductive Antenna”, Conference on Lasers and Electro-Optics
2008, Technical Digest, CtuX6. https://www.osapublishing.org/abstract.cfm?URI=CLEO-2008-CTuX630

手法として適していることを示した。
③研究成果に関連した主な成果論文リスト 3 報以内[1] Ashida M. “Ultra-broadband terahertz wave detection using photoconductive
antenna”, Japanese Journal of Applied Physics, 2008, 47(10 PART 2), 8221-8225.
[2] Katayama I., Shimosato H., Rana D.S., Kawayama I., Tonouchi M., Ashida M.
“Hardening of the ferroelectric soft mode in SrTiO3 thin films”, Applied Physics
Letters, 2008, 93(13), 132903.
(2)研究領域終了後の継続と発展状況
研究終了後、科研費新学術領域研究(研究領域提案型)「新規絶縁体材料における高密度
光励起と相転移現象のダイナミクス」(2008 年度～2012 年度)において、時間領域分光法の広帯域化に関する研究を行い、0.1THz(ミリ波領域)から 200THz(近赤外領域)までカバーすることに成功した。
また、科研費基盤研究(B)「超流動ヘリウム中におけるナノ微粒子の光による作製と配列制御」(2011 年度～2013 年度)、科研費挑戦的萌芽研究「超流動ヘリウム中におけるレーザ
ーアブレーション3による半導体の単結晶真球化」(2014 年度～2015 年度)において、様々な物質の真球形状の単結晶を作製することに成功している。
現在、科研費基盤研究(B)「極低温下でのレーザー照射による単結晶微小物質の作製」(2016 年度～2018 年度)に取り組んでいる。
①科学技術の進歩への貢献
研究終了後も、光と電波の境界領域であるテラヘルツ電磁波から近赤外領域に至るコヒーレントな電磁波の生成と、その光伝導アンテナによる検出に関する研究を継続している。
その代表的な成果について、主要な論文の内容を基に以下に示す。
幅 10fs の高強度パルスとその第 2 高調波により生成されたプラズマを用いて、遠赤外から 200THz に至る超高帯域赤外線パルスを発生させ、それを 100THz までコヒーレントに EO
サンプリング(光伝導アンテナ)によって検出した。また 100-200THz の範囲で、その強度の第 2 高調波結晶(BBO:β-BaB2O4)の方向に対する依存性を HgCdTe 検出器により明らかにした[1]。図 3-1(a)に実験系の構成と、図 3-1(b)に測定された超高帯域コヒーレント赤外線パルスのスペクトルを示す。さらに芦田は、LiNbO3 を発生源とした発生方式の最適化を行い、エネルギー変換効率 0.21%の高効率テラヘルツパルスの発生に成功した[2]。本研究の進展により、光と電波の境界領域である(従来適切な検出法がなかった)テラヘルツ領域での検出方法が確立され、同時に超広帯域コヒーレント光のパルス発生が可能となった。

3

レーザーアブレーション(Pulsed Laser Ablation)法:高強度光を物質へ照射して表面を破壊し、微小な粒子を作製する方法。

31

(a)実験系構成
500 μJ(b)スペクトル
35 fs, 1.7 mJ

Hollow Fiber

Ti:S Regen. Amp.

Ar
Chirped Mirrors

Ti:S Osc.

Flip Mirror
SPIDER

1/2WP

Pump
10 fs, 400 μJ

PlasmaBBO
100 μm

図 3-1

Si, Ge, LPF

MCT

Monochromator

超高帯域コヒーレント赤外線パルス生成・検出[1]芦田は、科研費基盤研究(B)「超流動ヘリウム中におけるナノ微粒子の光による作製と配列制御」(2011 年度～2013 年度)、科研費挑戦的萌芽研究「超流動ヘリウム中におけるレー
ザーアブレーションによる半導体の単結晶真球化」(2014 年度～2015 年度)において、超流動ヘリウムという極低温かつ粘性が極めて小さな溶媒中で、レーザーアブレーション法により、世界で初めて、様々な半導体をミクロンサイズで単結晶真球化することに成功した[3]。
②社会・経済への波及効果
芦田は、サブ THz から 200THz に至る超高帯域赤外光パルスの生成に世界で初めて成功し、光伝導アンテナにより発生した赤外光パルスがコヒーレントであることを実証した論文を2010 年に発表した[4]。図 3-2 に観測された位相スペクトル、テラヘルツ波形、強度スペク
トルを示す。光源の分散補償用プレート(BaF2)の厚さをパラメータ(0mm, 2mm, 4mm)とした測定値が示されている。なお、210THz 以上の強度スペクトルはレーザーの低周波テールである。この発表は、注目論文を選抜している米国物理学協会 Virtual Journal of Ultrafast
Science に採択されるなど、高く評価された。
テラヘルツ波の検出器には、半導体量子井戸を用いたもの、超電導トンネル接合素子を用いたものなど、様々な方式があるが、本研究のテーマとなった光伝導アンテナによる方法には、テラヘルツ波の振幅と位相を同時に独立して検出することができるという特徴がある。芦田は、光伝導アンテナによるテラヘルツ波検出器の帯域を拡張する技術に関する特許を 2009 年に出願し、同出願は 2013 に登録されている4。

4

特許 05413899「電磁波形状検出方法及び装置」

32

(b)
300

0mm(正分散)

Phase(rad)Intensity(a.u.)

10502mm(負分散)-54mm(大きい負分散) -10

600

10

Log intensity(a.u.)

(c)

10
10
10
10

700
800
900 1000
Wavelength(nm)
0

0

500

1000

1500

2000

Time(fs)

700

800

-1

900 1000 1100 1200
Time(fs)

-2

-3

-4

40

図 3-2

1100

Amplitude(a.u.)Frequency(THz)
400
350

500

Amplitude(a.u.)

(a)

80

120
160
Frequency(THz)

200

DAST 結晶を用いた超高帯域コヒーレントパルスの(a)位相スペクトル、(b)テラヘルツ波形、(c)強度スペクトル[4]これらの研究により実現した光源及び検出方法は、時間領域分光技術の発展に寄与し、従来は光源及び検出方法が未発達であったために進まなかった、物理現象・生命現象・物質構造の解明など、幅広い応用分野の発展につながると期待される。特に近年テラヘルツ波に関する研究が活発化し、通信、イメージング、環境計測、バイオや医学などへの応用が検討されており、本研究の成果が活用される可能性がある。
③上記、継続と発展状況を示す研究成果に関連した主な成果論文リスト 4 報以内[1] Matsubara E., Nagai M., Ashida M. “Ultrabroadband coherent electric field from
far infrared to 200 THz using air plasma induced by 10 fs pulses”, Applied Physics
Letters, 2012, 101(1), 01105.
[2] Nagai M., Matsubara E., Ashida M. “High-efficiency terahertz pulse generation
via optical rectification by suppressing stimulated Raman scattering process”,
Optics Express, 2012, 20(6), 6509-6514.
[3] Okamoto S., Inaba K., Iida T., Ishihara H., Ichikawa S., Ashida M. “Fabricationof single-crystalline microspheres with high sphericity from anisotropic
materials”, Scientific Reports, 2014, 4, 5186.
[4] Katayama I., Akai R., Bito M., Shimosato H., Miyamoto K., Ito H., Ashida M.
“Ultrabroadband terahertz generation using 4-N,N-dimethylamino- 4′ -N′-methyl-stilbazolium tosylate single crystals”, Applied Physics Letters, 2010,
97(2), 021105.

33

④その他
芦田は、現在、新たな光技術の創成(半導体真球作成技術、テラヘルツ光源の超広帯域化・高強度化・高効率化)、物質の光制御(量子ドットの光マニピュレーション、高強度ピコ秒
パルスによる物質制御)、光で探る量子効果(超高速・超高効率の光学応答、強相間物質の光物性)など広範囲の光技術研究に取り組んでいる。
2010 年度、さきがけ「光の創成・操作と展開」3 期の永井正也を、大阪大学大学院基礎工学研究科の芦田グループに准教授として迎え入れ、研究領域を発展拡大させている。また、テラヘルツ時間領域分光の分野で、横浜国立大学の武田淳グループとの共同研究を活発に行っている。
芦田は、さきがけ終了時は大阪大学大学院基礎工学研究科准教授であったが、2010 年度に教授に就任し現在に至っている。

34

3.1.2 高強度超短パルス短波長光中の原子分子ダイナミクス(石川顕一)(1)研究のねらいと研究期間中の達成状況①研究のねらい革新的な光技術開発につながると期待されている高強度・超短パルス光においては、非線形光学効果や複数の電子の相互作用が重要な役割を果たしている。このような現象を理論的に究明するには、摂動論的な取扱いやその他の近似的な手法だけでは不十分である。
そこで本研究では、時間依存シュレーディンガー方程式 (Time-Dependent Schrödinger
Equation:TDSE)の直接数値解によって、高強度超短パルス光中の原子・分子のダイナミクスを解明し、原子の中で運動する電子の挙動を見る・操る革新的な方法を創出することをねらいとした。
②期間中の研究成果
量子系のダイナミクスは、TDSE によって原理的に正確に記述することができる。水素、
ヘリウム、リチウムは、実際に TDSE によってダイナミクスを計算することができ、高次高調波発生やアト秒現象は主に、TDSE 数値シミュレーションによって研究されている。石川は、高次高調波発生で得られるアト秒軟 X 線のトリプルパルスで水素原子をイオン化すると同時に、波長 800nm のレーザーパルスを照射した場合の、0 度方向のスペクトルを TDSE
計算で求めた。そこでは、第 1、3 パルスによって放出された電子のエネルギーは増加し、第 2 のパルスによって放出された電子のエネルギーは減少した。この結果は、同じ一つの電子が、シングルスリットとダブルスリットの両方を同時に通過し、その結果が同じ方向
で一つのエネルギースペクトルとして得られるという「アト秒 2 重・3 重スリット実験」の提案と位置付づけられ、評価を得た[1]。
また、アト秒パルス列を特定の量子経路を取り出すゲートとして利用し、アト秒シング
ルパルス発生に応用できる可能性を示した。パルス幅 15fs 程度のマルチサイクルレーザーで発生できるシードパルス列を想定すると、パルス列は駆動光のほぼ 1 周期に収まることから、この 1 周期の間だけ高調波発生が起こると考えられる。実際に、Ne を標的原子として TDSE 計算を行い、パルス幅 800 アト秒の単独パルスが得られることを示した[2]。
さらに、高次高調波発生の詳細な基本波長依存性のパイオニア的研究を行い、高調波収量において高次のトラジェクトリー5からの寄与も重要であり、基本波が長波長の場合に特にその傾向が顕著であることを明らかにした[3]。上記のように研究期間中、アト秒科学の重要な潮流である「高次高調波の基本波長依存性」の詳細な検討を、世界に先駆けて行い成果を上げ、一定の評価を得た。
5

トラジェクトリー:高次高調波発生の 3 ステップモデル、Lewenstein モデルで、トンネルイオン化から再結合までの間に電子がとる経路のこと。

35

③研究成果に関連した主な成果論文リスト 3 報以内[1] Ishikawa K.L. “Temporal Young's interference experiment by attosecond double
and triple soft-x-ray pulses”, Physical Review A, 2006, 74(2), 023806.
[2] Ishikawa K.L., Takahashi E.J., Midorikawa K. “Single-attosecond pulse generation
using a seed harmonic pulse train”, Physical Review A, 2007, 75(2), 021801(R).
[3] Ishikawa K.L., Schiessl K., Persson E., Burgdörfer J. “Fine-scale oscillationsin the wavelength and intensity dependence of high-order harmonic generation:
Connection with channel closings”, Physical Review A, 2009, 79(3), 033411.
(2)研究領域終了後の継続と発展状況
現在、JST 戦略的創造研究推進事業 CREST 研究領域「新たな光機能や光物性の発現・利活用を基軸とする次世代フォトニクスの基盤技術」(2015 年度～2019 年度、北山研一研究総括、光産業創成大学院大学特任教授)において、研究課題「アト秒反応ダイナミクスコント
ローラーの創生」の研究代表者として、実時間第一原理計算、高強度アト秒パルスレーザ
ーをベースに化学反応を光で自在に制御する研究に取り組んでいる。
また、科研費基盤技術(B)「第一原理計算を用いたアト秒光電子放出遅延現象の解明」(2016 年度～2018 年度)における代表者としても、研究を進めている。
①科学技術の進歩への貢献
石川は、TDSE の数値解をベースとした研究をさきがけ研究期間終了後も継続し、高強度・超短パルス光中の原子・分子のダイナミクスを次々に明らかにするとともに、新規なシミュレーション手法を創出している。
本研究終了後の具体的な成果の例を、被引用数の多い主要な論文の内容を基に以下に示す。
原子や分子の構造のプローブとして近年関心が高まっているトンネル電離6に関して、極超短パルスの 1 サイクルの間でのみ起こる電離と、サイクルごとに起こる電離における干渉について検討した。その結果、超閾電離7(ATI)スペクトルの形状は、サイクル間干渉による離散的ピークの包絡線が、サイクル内干渉による変調を受けたものであることを明らかにした[1]。この事情は結晶の X 線回折と等価で、「時間領域の回折格子」と捉えることができる。図 3-3 は、クーロンポテンシャルを取り込んで計算した光電子スペクトルの比較である。光電子スペクトルは、等間隔の ATI ピーク(サイクル間の干渉)がサイクル内の干渉によって変調されていること、クーロンポテンシャルの効果でシフトすることを明確に示している。
6

トンネル電離:トンネルイオン化(tunneling ionization)とも呼ばれ、光の強い電場によるイオン化を指す。高強度レーザーが照射された原子や分子の中の電子は、レーザー照射によって形作られたポテンシ
ャル障壁を、量子力学的なトンネル効果によって通り抜けて原子や分子の外に出ることができるため、イオン化が起こる。
7
超閾電離:原子や分子が光子を一度に複数吸収してイオン化する多光子電離の一種で、イオン化に最低限必要な数より多くの光子を吸収してイオン化する現象。

36

図 3-3クーロンポテンシャルを取り込み計算した光電子スペクトルの比較[1]また、高強度場中の多電子ダイナミクスを記述する方法について研究を行い、
TD-CASSCF(Time-Dependent Complete-Active-Space Self-Consistent-Field:時間依存完全
活性空間自己無撞着場)法を開発した。TD-CASSCF 法のポイントは、全電子が強く束縛され物理的に不活性なコア電子を frozen-core 軌道、強く束縛されているが外場に応答し得る
電子を dynamical-core 軌道としてそれぞれモデル化し、電離電子は active 軌道内で完全相関させるというものである。frozen-core 軌道を導入した TD-CASSCF 法によって初めて
18 電子系までの精緻な計算が可能になった[2]。
図 3-4 に、TD-CASSCF 法のコンセプトを示す。
これにより、多電子系における電離ダイナミクスをコンパクトかつ正確に記述することを可能にした。

図 3-4

TD-CASSCF 法の概念図。二つの frozen-core 軌道(φ1、φ2)、二つの dynamical-core
軌道(φ3、φ4)、及び四つの active 軌道(φ5～φ8)を有する 12 電子系[2]

さ ら に 石 川 は 、 よ り 柔 軟 に 重 要 な 配 置 の み 取 り 込 む こ と の で き る TD-ORMAS(TDoccupation-restricted multiple active-space)法と呼ぶ計算手法を開発した。TD-ORMAS

37

法では、active 軌道を更に任意の数のグループに分割し、各グループの占有数に制限を与えることで重要な配置のみ取り込むことにより、より大きな系の計算を可能にした[3]。
また石川は、垂直入射するテラヘルツ光パルスによるグラフェンの非線形光学応答を無質量ディラックフェルミオン(MDF)描画で理論的に研究し、物理的に明快なグラフェンブロ
ッホ方程式8(GDE)を導いた[4]。
高強度レーザーと原子・分子の相互作用は、超高速分光の新しいツールとして重要度が高まっているものの、実験結果の解釈が難しく、理論がそれを支援し実験を先導することが強く望まれている。石川は、光と原子・分子中の電子がお互いに及ぼす相互作用を、理論的に、量子力学に基づいた第一原理計算で継続的に研究している。
②社会・経済への波及効果
石川は、重粒子線の線量を評価する研究を理化学研究所(理研)と共同で進めている。重
粒子線がん治療には、標的組織における 3 次元的な線量分布を生成するとともに、標的周囲の正常組織に対して可能な限り影響を与えない治療計画が必要で、シミュレータに対するニーズが存在する。また同時に、シミュレーションの精度を評価する 3 次元の線量計が必要となる。石川は、重粒子線がん治療のための 3 次元線量計の研究を進展させている。
図 3-5 は、線量計に照射された重粒子線(炭素イオンを加速してできるビーム)の侵入深さ分布を示しており、図 3-5 a は、計算値と電離箱による実測値の比較、図 3-5 b は、ポリマー線量計の MRI による測定値である9。

8

ブロッホ方程式:磁場中に置かれた原子核の集団の磁気的性質を調べるため、1946 年に F.ブロッホが提案した磁気共鳴の現象論的記述をする方程式を指す。
9
Maeyama T., Fukunishi N., Ishikawa K.L., Furuta T., Fukasaku K., Takagi S., Noda S., Himeno R.,
Fukuda S. “Radiological characteristics of MRI-based VIP polymer gel under carbon beamirradiation”, Radiation Physics and Chemistry, 2015, 107, pp.7-11.

38

図 3-5粒子の侵入深さ分布(実測値と計算値の比較)9

石川は、本研究領域終了後に 3 件の特許を出願している。いずれも、3 次元線量計(ゲル線量計)に関する出願である。2 件10については出願人が理研であり、他の 1 件11については、理研と日産化学工業の共同出願である。このように、量子力学の基礎的な領域の研究成果にとどまらず、がん治療という社会への波及効果の大きな医療分野でも着実な成果を上げている。また線量計に関する企業との共同出願事例から、量子物理の概念を実際に役に立つ医療の分野へ適用しようとする意思が伝わってくる。
③上記、継続と発展状況を示す研究成果に関連した主な成果論文リスト 4 報以内[1] Arbó D.G., Ishikawa K.L., Schiessl K., Persson E., Burgdörfer J. “Intracycle
and intercycle interferences in above-threshold ionization: The time grating”,
Physical Review A, 2010, 81(2), 021403(R).
[2] Sato T., Ishikawa K.L. “Time-dependent complete-active-space self-consistentfield method for multielectron dynamics in intense laser fields”, Physical Review
A, 2013, 88(2), 023402.
[3] Sato T., Ishikawa K.L. “Time-dependent multiconfiguration self-consistent-field
method based on the occupation-restricted multiple-active-space model for
multielectron dynamics in intense laser fields”, Physical Review A, 2015, 91(2),023417.
[4] Ishikawa K.L. “Nonlinear optical response of graphene in time domain”, PhysicalReview B, 2010, 82(20), 200402(R).

10

特開 2014-209093「放射線線量測定用のゲル線量計及びその製造方法」、US9213105B2「GEL DOSIMETER FOR
MEASURING RADIATION DOSAGE AND MANUFACTURING METHOD THEREFOR」
11
WO2016098888A「放射線量測定ゲル、及びそれを放射線量の計測材料として備える放射線量計」

39

④その他
石川は、さきがけ終了時は理化学研究所上級研究員であったが、2014 年 2 月に東京大学
大学院工学系研究科原子力国際専攻の教授に就任している。現在は、東京大学大学院工学系研究科原子力国際専攻を本拠地としながら、東京大学大学院工学系研究科附属光量子科学研究センター及び大学院理学系研究科物理学専攻にまたがって活動している。さらに石川は、理研の客員研究員でもあり、光量子工学研究領域アト秒科学研究チームと仁科加速器研究センター運転技術チームに属し、それぞれ、アト秒科学、重粒子線の線量評価で、密な共同研究を進めている。
また、ウィーン工科大学(オーストリア)、自由電子レーザーFERMI(イタリア)、ミュンヘ
ン大学(ドイツ)、東北大学、国立研究開発法人･量子科学技術研究開発機構、放射線医学総合研究所、本さきがけ研究領域メンバーであった板谷治郎、同じく蘆原聡など、国内外の大学・研究機関及び研究者と共同研究を活発に行っている。

40

3.1.3 位相コヒーレント真空紫外パルスによる精密原子分光(井戸哲也)(1)研究のねらいと研究期間中の達成状況①研究のねらい真空紫外域には、水素やヘリウム等の構成が簡単な原子において、励起状態から基底状態への遷移12が多数ある。この波長域の精密分光は、ラムシフト13の測定精度の向上等で、物理学の根本部分に大きなインパクトを与える。また、ごく一部の原子においてはこの波
長域に、周波数標準を実現するには理想的であるといわれている核遷移を見いだすことができる。
本研究は、オシレータからの近赤外パルスを受動光共振器に蓄積してパルス強度を上げ、そこから高次高調波を取り出すことによって、厳密に位相が制御された真空紫外光を発生させ、これを利用して原子分光を行うことを狙いとした。
②期間中の研究成果
井戸は、米国の JILA(Joint Institute for Laboratory Astrophysics)において、87Sr の光格子時計及び 88Sr の光結合の分光実験を行った。光格子時計においては、400THz の光学遷移で僅か 2Hz(Q 値 2×1014)のスペクトル幅の分光に成功した[1,2]。
帰国後、井戸は、繰り返し周波数 110MHz、パルス幅 60fs、バンド幅 30nm、平均出力 550mWのチタンサファイアパルスレーザーを製作し、真空槽内に組み込んだ光共振器に安定してパルスをロックすることに成功した。それによって、光共振器内に 330 倍のパルス強度を実現することができた14。また、この光共振器に Xe ガスを供給することで、Xe 原子のプラ
ズマイオン化が起きることを確認した。
高次高調波を発生させる非線形媒質として使用した Xe ガスが真空槽内に残留するため、その影響を定量的に評価することが重要である。研究期間中に井戸は、ストロンチウム原子の 1S0-3P1 遷移の精密飽和分光で、真空槽内に多種類の希ガスを mTorr レベルの分圧で導入したときの周波数シフトとブロードニングを測定した。その結果、He ではブルーシフト、
Ne、Ar、Xe においてはレッドシフトが生じることが分かった[3],15。ただし、目標とした真空紫外光の発生に関しては、研究期間中でのレーザー光学測定系では、達成し得ず、今後に持ち越す課題となった。

12

例えば、水素の励起状態(n=2)から基底状態(n=1)への遷移は波長 121.57nm に、n=3 から n=1 への遷移は
波長 102.57nm の真空紫外光に対応する。
13
ラムシフト：ディラックの電子論によれば縮退している水素原子の 2S1/2 準位と 2P1/2 準位間に存在するエ
ネルギー差。
14
井戸哲也、「外部光共振器によるチタンサファイアレーザーのパルス増強」、応用物理学会秋期関係連合
講演会、2008 年 9 月。
15
コペルニクス大学(ポーランド)との共同研究。

41

③研究成果に関連した主な成果論文リスト 3 報以内[1] Boyd M.M., Zelevinsky T., Ludlow A.D., Foreman S.M., Blatt S., Ido T., Ye J.
“Optical atomic coherence at the 1-second time scale”, Science, 2006, 314(5804),
1430-1433.
[2] Boyd M.M., Ludlow A.D., Blatt S., Foreman S.M., Ido T., Zelevinsky T., Ye J. “Sr87lattice clock with inaccuracy below 10-15”, Physical Review Letters, 2007, 98(8),083002.
[3] Shiga N., Li Y., Ito H., Nagano S., Ido T., Bielska K., Trawiåski R.S., CiuryÅo
R. “Buffer-gas-induced collision shift for the 88Sr 1S0 - 3P1 clock transition”,
Physical Review A, 2009, 80(3), 030501.
(2)研究領域終了後の継続と発展状況
少額のため研究助成金リストの表に記載していないが、現在井戸は、科研費特別奨励費「単結晶シリコンによる高安定光共振器の研究」(2017 年度～2018 年度)に取り組んでいる。
①科学技術の進歩への貢献
井戸は、研究終了後、研究期間中には達成できなかった高次高調波による真空紫外光の発生に成功した[1]。すなわち、波長 795nm のモード同期チタンサファイア(Ti:S)レーザーを、
レーザー共振器と同一の光路長を持つ外部共振器に蓄積して増強し、ノズルから噴出させた Xe ガスを非線形媒質として 5 次高調波の 159nm 光を共振器内に発生させた。この 159nm
光を、フッ化物(低屈折率の AlF3 と高屈折率の GdF3 を用いた多層膜)でコーティングした
VUV-OC(Vacuum Ultraviolet - Output Coupler)を用いて、共振器外に取り出した。これにより、159nm の真空紫外に位置する In+の 1S0-1P1 遷移に対応する量子状態を高速に観測する可能性が示された。In+の量子状態の測定には、これまで 231nm の 1S0-3P1 遷移が用いられていたが、蛍光強度が低く測定に長時間を要していた16。図 3-6 に、VUV-OC を用いた 5 次高調
波発生の実験系の構成を示す。この成果は、精度 10-18 のイオン光時計の実現とともに、精密な物理定数の決定、基礎物理理論の検証等に寄与すると期待されている。

16[1]の結果では In+の 1S0-1P1 遷移で生成可能な光子数は毎秒 550 個と見積もられ、1S0-3P1 遷移における毎秒 500 個と同程度であるが、長期動作の安定化、イオントラップへの導入光学系の実装などにより、1S0-1P1遷移で生成可能な光子数の増大が見込める。

42

図 3-6VUV-OC を用いた 5 次高調波発生の実験系[1]②社会・経済への波及効果
井戸は、JST 戦略的創造研究推進事業 CREST 戦略領域「先端光源を駆使した光科学・光技術の融合展開」(2008 年度～2015 年度 伊藤正研究総括)における研究課題「超狭線幅光源を駆使した量子操作・計測技術の開発」(高橋義朗研究代表者、京都大学大学院理学研究科教授)の共同研究者として、冷却原子の生成、大型共振器の開発、Sr 光格子時計の開発などの研究を行った。2010 年度に Sr 光格子時計の動作を確認し、その後、国立研究開発法人情報通信研究機構(NICT)で運用している Ca+単一イオン型光時計と周波数の比較を行った。
NICT の Sr 光時計の確度は 5×10-16、同 Ca+単一イオン型光時計の確度は 2×10-15 である。井戸は、この二つの光時計間の周波数比を(Ca+遷移周波数)/(Sr 遷移周波数) = 0.957 631 202
358 049 9 と決定した(確度 2.3×10-15)[2]。図 3-7 にその結果を示す。これは、国際度量衡委員会(Comite International des Poids et Mesures(CIPM))に報告し、同委員会における両遷移の推奨周波数の設定に寄与した。

図 3-7

半年間で取得した(Ca+遷移周波数)/(Sr 遷移周波数)の値[2]43また、井戸は、離れて設置されている光格子時計において光ファイバーリンクによって直接周波数を比較する実験を行った。光リンクとして、NICT が運用する小金井－大手町間の光ネットワークテストベッド JGN2plus(現 JGN-X)を利用した。NICT と東京大学間のファイバー長は 60km である。まず、NICT の光格子時計にコヒーレントにリンクされた光周波数
コム17を東京大学側で立ち上げ、東京大学の光格子時計が生成する光周波数とこの周波数コムのビート周波数を測定することにより二つの時計の相対的な周波数差をリアルタイムに測定した[3,4],18。図 3-8 にこのような実験系の構成を、図 3-9 に二つの時計の周波数差を示す。図 3-9 のとおり、NICT の時計の周波数が 3～4Hz 東京大学側より高いことが明瞭に観測された。しかし、この周波数差は主として NICT、東京大学の 56m の標高差に起因しており、それを補正すると、NICT と東京大学の時計の原因不明の周波数差は 430THz のうち僅か
0.04±0.31Hz(6,500 万年に 1 秒)であった。これらは、日本発アイディア19の光格子時計の普遍性と、周波数標準の遠距離伝送が可能であることを明確に示す結果である。井戸は、この実験成果により、第 46 回(2013 年度)市村学術賞貢献賞を受賞した。

図 3-8

ファイバーリンクを用いた光格子時計の周波数比較の実験系2017スペクトルが離散的で等間隔に並んだ周波数線から成るレーザー光源。
Yamaguchi A., Shiga N., Nagano S., Li Y., Ishijima H., Hachisu H., Kumagai M., Ido T. “Stability
transfer between two clock lasers operating at different wavelengths for absolute frequency
measurement of clock transition in 87Sr” Applied Physics Express, 2012, 5(2), 022701.
19
東京大学の香取秀俊教授は、次世代原子時計を目指して 2001 年に光格子時計の理論を発表し、2003 年にその基礎実験に成功した。
20
NICT NEWS http://www.nict.go.jp/publication/NICT-News/1110/01.html
1844

図 3-9NICT 及び東大の光格子時計の周波数差 18③上記、継続と発展状況を示す研究成果に関連した主な成果論文リスト 4 報以内[1] Wakui K., Hayasaka K., Ido T. “Generation of vacuum ultraviolet radiation by
intracavity high-harmonic generation toward state detection of single trappedions”, Applied Physics B, 2014, 117(3), 957-967.
[2] Matsubara K., Hachisu H., Li Y., Nagano S., Locke C., Nogami A., Kajita M.,
Hayasaka K., Ido T., Hosokawa M. “Direct comparison of a Ca+ single-ion clock
against a Sr lattice clock to verify the absolute frequency measurement”, Optics
Express, 2012, 20(20), 22034-22041.
[3] Yamaguchi A., Fujieda M., Kumagai M., Hachisu H., Nagano S., Li Y., Ido T., Takano
T., Takamoto M., Katori H. “Direct comparison of distant optical lattice clocks
at the 10-16 uncertainty”, Applied Physics Express, 2011, 4(8), 082203.
[4] Fujieda M., Kumagai M., Nagano S., Yamaguchi A., Hachisu H., Ido T. “All-opticallink for direct comparison of distant optical clocks”, Optics Express, 2011,19(17), 16498-16507.
④その他
井戸は、
“Direct comparison of distant optical lattice clocks at the 10-16 uncertainty”[3]と題する論文で、2012 年度応用物理学会優秀論文賞を受賞した。また、NICT と東京大学の光格子時計において光リンクによって直接周波数を比較する実験[3,4]で、第 46 回(2013 年度)市村学術賞貢献賞を受賞した。
井戸は、さきがけ採択時は JILA のポストドクで、2006 年度に帰国して NICT の研究員となり継続して研究を進めた。終了時には NICT の主任研究員であったが、現在は同研究機構
電波研究所時空標準研究室長に就任している。

45

3.1.4 位相制御光による量子的分子操作と極限計測技術への展開(大村英樹)(1)研究のねらいと研究期間中の達成状況①研究のねらい
波長の異なるフェムト秒光パルスを重ね合わせ、その相対位相を精密に制御した位相制
御光は、従来の光とは本質的に異なった性質を持っているため、光の位相に関わる新しい量子現象の観測、さらに位相制御光を用いた物質制御の新しい方法論を提示できる可能性がある。本研究の目的は、(1)位相制御光と分子との相互作用によって引き起こされる量子効果を系統的に探索・分類し、総合的な理解をすること、(2)位相制御光を用いた新しい方法論に基づく極限計測手法として、位相制御光により配向分子をイオン化して検出することにより、分子の質量と立体構造を同時に決定できる配向分子質量分析装置の開発を行うことである。
②期間中の研究成果
レーザー光の基本波とその第 2 高調波の相対位相差φをゼロ又はπに固定して重ね合わせた場合(以下、「(ω+2ω)位相制御レーザー光」と表記)、その光電場波形は正負に対して非対称な形状となる(図 3-10)。(ω+2ω)位相制御レーザー光においては、正負を区別できない通常の光電場とは異なり、静電場的な方向性が生じる。この非対称性は，相対位相差φをゼロからπに変えると反転する。

図 3-10(ω+2ω)位相制御レーザー光の波形と、方向性を持つ分子の例[1,21無極性分子である 1-ブロモ-2-クロロエタン(Br(CH2)2Cl)に(ω+2ω)位相制御フェムト秒

21

1-ブロモ-2-クロロエタンの HOMO(Highest Occupied Molecular Orbital)を示している。

46

光パルスを照射すると、解離性イオン化反応によって TOF スペクトル22には親分子イオン、臭素イオン、塩素イオン、親分子からそれぞれのハロゲン原子が取れたカチオンが観測される(図 3-11(a))。光解離生成物の If/Ib(前方放出成分と後方放出成分の比)を相対位相差φ の関数としてプロットすると、解離生成物イオンは明瞭な 2π の振動を示し、塩素イオ
ンとその反対側に位置するカチオン、臭素イオンとその反対側に位置するカチオンがお互
いに逆位相の関係にあることから、配向分子が検出されることが分かった(図 3-11(b))。さらに塩素イオンと臭素イオンの間でも If/Ib は互いに逆位相であることから、Br(CH2)2Cl 分子の構造をほぼ反映したフラグメンテーションが起こることが分かった。Br(CH2)2Cl 分子の永久双極子モーメントがほぼゼロであることから、この実験結果は、動的配向23ではなく純粋に配向分子の選択イオン化24の効果であることを示すものである[1]。

図 3-111-ブロモ-2-クロロエタンの TOF スペクトルと前方放出成分/後方放出成分[1]また、同様の実験を、極性分子であるヨウ化ヘキサンに対して行い、明瞭な配向分子の振る舞いを観測した。ヨウ化ヘキサンは比較的大きな分子で動的配向が困難と考えられ、この場合も配向分子検出のメカニズムは配向分子選択イオン化であることを示す結果である[2]。
さらに、四つのハロゲン化メチル(CH3X;X=F,Cl,Br,I)を用いて同様の実験を行い、永久双極子と波動関数の非対称性が共存するような系でも、(ω+2ω)位相制御レーザーパルスの異方性光トンネルイオン化に基づく配向分子選択イオン化が主要な効果であるということを示した[3]。
続いて極性分子である硫酸カルボニル(OCS)を用いて同様の実験を行った。この実験では、
22

TOF スペクトル：Time of Flight Mass Spectrometer で得られるスペクトル。
動的配向：分子の分極と光電場との相互作用によるトルクのため、光電場が最大の方向に分子が配向すること(Dynamic Molecular Orientation)。
24
束縛電子のポテンシャルが光電場で歪むことによってその障壁が下がり、電子がポテンシャル障壁をトンネルすることによりイオン化する(トンネルイオン化)。
2347

ピコ秒パルスではなくナノ秒パルスを用いた。その結果、配向分子が観測され、次に行った OCS(硫化カルボニル)と CH3Br(臭化メチル)の混合ガスを用いる実験により、検出される配向分子が永久双極子モーメントではなく、HOMO(Highest Occupied Molecular Orbital)の非対称性に相関があることを確認した25。これは動的配向効果が十分期待されるナノ秒パ
ルスでさえも、配向分子選択イオン化が主要な効果であることを示す結果である。
以上のように、大村は相対位相を精密に制御した位相制御光による分子配向技術を世界に先駆けて実現した。
③研究成果に関連した主な成果論文リスト 3 報以内[1] Ohmura H., Saito N., Tachiya M. “Selective ionization of oriented nonpolar
molecules with asymmetric structure by phase-controlled two-color laser fields”,
Physical Review Letters, 2006, 96(17), 173001.
[2] Ohmura H., Saito N., Nonaka H., Ichimura S. “Dissociative ionization of a large
molecule studied by intense phase-controlled laser fields”, Physical Review A,
2008, 77(5), 053405.
[3] Ohmura H., Ito F., Tachiya M. “Phase-sensitive molecular ionization induced bya phase-controlled two-color laser field in methyl halides”, Physical Review
A, 2006, 74(4), 043410.
(2)研究領域終了後の継続と発展状況
本研究期間中から、科研費若手研究(A)「位相制御レーザーによる固体表面粒子放出現象の量子制御」(2008 年度～2010 年度)における研究代表者として、位相制御レーザーパルスと固体表面に存在する分子との相互作用に関する研究を行った。
本研究終了後、科研費基盤研究(B)「分子トンネルイオン化の量子制御を利用したレーザ
ー場フーリエ合成」(2012 年度～2014 年度)における研究代表者として、フーリエ合成されたレーザー光電場波形の計測や制御に関する研究を行った。
現在、科研費基盤研究(B)「サブ 10 フェムト秒位相制御光による非熱的原子レベルレー
ザーカーヴィング技術の開発」(2016 年度～2018 年度)に、研究代表者として取り組んでいる。
大村は、さきがけ「光の創成・操作と展開」の研究者であった電気通信大学の森下亨と同研究課題の中で共同研究を行った。また、科研費基盤研究(B)「分子トンネルイオン化の量子制御を利用したレーザー場フーリエ合成」において森下亨、Aarhus 大学（デンマーク）の L. B. Madsen 教授と共同研究を行った。現在、科研費基盤研究(B)「サブ 10 フェムト秒
位相制御光による非熱的原子レベルレーザーカーヴィング技術の開発」において森下亨と共同研究を行っている。

25

Ohmura H., Tachiya M. “Robust quantum control of molecular tunneling ionization in the spacedomain by phase-controlled laser fields”, Physical Review A, 2008, 77(2), 023408.

48

①科学技術の進歩への貢献
大村は研究期間中、非対称な光電場を持つ 2 色(ω+2ω)位相制御光(基本波とその第 2 高
調波を、相対位相差ゼロ又はπに固定して重ね合わせたもの)により、気体中の特定配向分子が選択的にトンネルイオン化される手法を実証した。研究終了後も、2 色位相制御光による気体分子のトンネルイオン化の研究を続け、HOMO の非対称性が大きい CO(一酸化炭素)を用いて、トンネルイオン化における光電子発生方向の非対称性を観測した[1]。また、OCS を用いた同様の実験を行い、イオン化した分子の配向と HOMO の幾何学的構造には密接な関係があり、実験結果は two-step モデルで説明できることを示した[2]。研究期間中、四つのハロゲン化メチル(CH3X;X=F,Cl,Br,I)を用いて、分子の選択的トンネルイオン化の HOMO の構造に対する依存性を詳細に検討したが、研究終了後には、四つのハロゲン化アリル(C3H5X;X=F,Cl,Br,I)を用いて同依存性を検証した[3]。
一方、科研費「分子トンネルイオン化の量子制御を利用したレーザー場フーリエ合成」(2012 年度～2014 年度)においては、多色(ω+2ω+3ω+4ω)位相制御光を用いて、配向分子がイオン化されて検出されることを確認した。また、2 色、3 色、4 色と順次重ね合わせる
波長の数を変化させて、それぞれの場合について If/Ib の最大点を見いだすことにより、相対位相差のキャリブレーションを行った。その結果、四つの周波数の重ね合わせの場合において、任意の光電場波形(フーリエ合成)のレーザーを創成することに成功した [4]。図3-12 に多色位相制御光を発生させる、マッハツェンダー型干渉計の構成を示す。

図 3-124 色マッハツェンダー型干渉計の構成[4],26

この成果は、フーリエ合成レーザー分野において新たな方法論を創成する道を拓き、光波工学だけでなく、物質制御の研究進展にも大きく寄与するものと期待される。

26

TS(nω)：Translation stage、HW(nω)：Half wave plate、M(nω)：dielectric reflector、BBO(nω)：Nonlinear optical crystal、DW：Dual-wavelength wave plate、P：Polarizer

49

②社会・経済への波及効果
分子を光(電場)により配向させた状態でイオン化し、その運動状況に基づいて構造を推定する配向分子質量分析法の基本特許を研究開始前に出願し、研究終了後に登録されている27。大村は、この特許を基礎として、継続して 3 件の特許を出願しており、3 件とも登録されている。1 件は「位相安定化光学装置」に関するもので、本研究に用いた 2 色法(ω+2ω)により、同軸 2 光束が同一光学系を経由する形式の干渉計の具体的構成を提示している
28。従来の干渉計のようにビームスプリッターによる光の空間的分割がないため、空気のゆらぎ、構成部品の温度揺らぎ、振動による揺らぎを回避でき、干渉計を応用した物体の形
状や表面状態の測定、光通信用パルス発生等の分野における技術革新につながる出願である。
2 件目は、「レーザー光フーリエ合成法及び装置」に関するもので、各周波数成分の相対位相を、数学的にではなく簡便に決定して位相制御部を調整又は校正して、レーザー光をフーリエ合成する方法及び装置を提示している29。図 3-13 に、同特許(特許 6176661)の代表図を示す。同特許は、科研費「分子トンネルイオン化の量子制御を利用したレーザー場フーリエ合成」の研究に用いた技術の産業分野への応用を目指して出願されたと考えられ、次世代光通信に向けたテラヘルツ以上の周波数の高繰り返しパルス発生や、光化学合成への応用が期待される。

図 3-13

特許 06176661 の代表図 29

3 件目は、NEDO の委託研究「低炭素社会を実現する革新的カーボンナノチューブ複合材
料開発プロジェクト」に関連した出願で、レーザー技術を応用した「グラフェン膜の欠陥修復方法及びグラフェン膜の透過率測定装置」を提供するものである30。

27

特許 4423388「配向分子質量分析法」
特許 5273517「位相安定化光学装置」
29
特許 6176661「レーザー光フーリエ合成法及び装置」
30
特許 6176711「グラフェン膜の欠陥修復方法及びグラフェン膜の透過率測定装置」
28

50

このように大村は、量子的分子操作に用いるレーザー技術を特許出願によって開示し、同技術の産業分野への波及を目指している。
③上記、継続と発展状況を示す研究成果に関連した主な成果論文リスト 4 報以内[1] Ohmura H., Saito N., Morishita T. “ Quantum control of molecular tunnelingionization in the spatiotemporal domain”, Physical Review A, 2011, 83(6), 063407.
[2] Ohmura H., Saito N., Morishita T. “Molecular tunneling ionization of the carbonylsulfide molecule by double-frequency phase-controlled laser fields”, PhysicalReview A, 2014, 89(1), 013405.
[3] Ohmura H., Saito N. “Molecular tunnelling ionization of allyl halides inducedby phase-controlled two-colour laser fields”, Journal of Physics B, 2014, 47(20),204007.
[4] Ohmura H., Saito N. “Quantum control of a molecular ionization process by using
Fourier-synthesized laser fields”, Physical Review A, 2015, 92(5), 053408.
④その他
大村は、フーリエ合成レーザー分野において、新たな方法論を創成する道を拓き、光波工学だけでなく、物質制御の研究進展にも大きく寄与する新たな物質科学の潮流を作りつつある。また、さきがけ応募時、産業技術総合研究所計測フロンティア研究部門研究員であった大村は、さきがけ終了時には同部門主任研究員、今回の追跡調査時には産業技術総合研究所機能化学研究部門光材料化学グループ主任研究員に就任している。

51

3.1.5 トポロジカル光波シンセシス(尾松孝茂)(1)研究のねらいと研究期間中の達成状況①研究のねらいレーザー共振器の固有モードであるガウスビームとは異なる螺旋波面を持つ光渦31、円偏
光や直線偏光とは異なる動径方向(あるいは方位方向)に沿った偏光を示す径偏光(あるいは方位偏光)ビームなど、波面や偏光のトポロジカルな構造を制御することで発生する光波を、トポロジカル光波と総称する。トポロジカル光波の代表的なものにラゲールガウスビームがあり、円筒座標系における方位方向の周期的境界条件から現れる量子数(トポロジカ
ルチャージ)と、動径方向の量子数で特徴付けられる。ラゲールガウスビームの特徴である
軌道角運動量を決めるのは、方位方向の量子数トポロジカルチャージである。このトポロ
ジカルチャージを効率良く利用することにより、液中やガス中に浮遊するサブミクロンレ
ベルの極微粒子の光照射だけによる駆動や、アブレーション過程で発生するプラズマの空間密度分布の制御など、新しい量子光学、物性工学を生み出す可能性がある。本研究では、
非線形光学、レーザー工学を高度に駆使し、CW(Continuous Wave)からフェムト秒に至る時
間領域でトポロジカルチャージを有する高出力・高強度レーザー(トポロジカル光波)を高効率でかつ自在に創製(デザイン)することにより、新しい光科学の創成を目指した。
②期間中の研究成果
尾松は、側面励起型固体レーザーにおいて、共振器の安定性を決定するレーザー結晶の
熱光学効果(主にレンズ効果)が、ガウスモードよりラゲールガウスモードに対しては有利に作用すること及びレーザー素子の利得空間ホールバーニングにより 3 次非線形性が発生することから、ラゲールガウスモードがレーザー共振器の固有モードとして存在できることを世界で初めて発見した。この方法は、位相変調素子を一切必要としない[1]。実際に、18Wを超える高出力ラゲールガウスモードの発生に成功した。また、ガウスビームであるピコ秒レーザーをラゲールガウスビームへ変換すると同時に、増幅して高出力化する新たな方法として、ファイバー内で光渦を発生させると同時にレーザー増幅によって結合損失を上回る実効的な光増幅が可能な Yb 添加ラージモードエリアファイバー増幅器(ファイバー増幅器)をモード変換器として用いる方法を提案し、平均出力 8W を超える高出力ピコ秒ラゲ
ールガウスビームの発生に成功した[2]。
また、フォトリフラクティブ結晶であるロジウムドープのチタン酸バリウムの Rh イオン
濃度、結晶方位、屈折率回折格子間隔を最適化して構築したピコ秒パルスに対して、効率良く動作する位相共役鏡を側面励起型 Nd ドープバナデートレーザー増幅器に導入し、平均31

位相特異点を内在するトポロジカル光波。

52

出力 95W、ピークパワー10MW 以上の高出力高品位ピコ秒パルスレーザーを、世界で初めて開発した[3]。
さらに、一つの波面に複数の位相特異点(光渦)を内在するトポロジカル光波である多重光渦を用いて、ナノ微粒子を輸送できることを示した。光の作用場は波長で制限されるため、ナノ粒子の運動や配置を直接制御するのではなく、個々の光渦によって捕捉されトルクを受け取るマイクロ微粒子群が生み出す流れの場を利用することによって、ナノ微粒子の運動制御・操作を実現した。光マニピュレーションの報告は数多いが、多重光渦を利用したナノ粒子の輸送は、この研究が世界で最初である。
③研究成果に関連した主な成果論文リスト 3 報以内[1] Okida M., Omatsu T., Itoh M., Yatagai T. “ Direct generation of high power
Laguerre-Gaussian output from a diode-pumped Nd:YVO4 1.3-μm bounce laser”,
Optics Express, 2007, 15(12), 7616-7622.
[2] Tanaka Y., Okida M., Miyamoto K., Omatsu T. “High power picosecond vortex laser
based on a large-mode-area fiber amplifier”, Optics Express, 2009, 17(16),14362-14366.
[3] Nawata K., Okida M., Furuki K., Miyamoto K., Omatsu T. “Sub-100 W picosecond
output from a phaseconjugate Nd:YVO4 bounce amplifier”, Optics Express, 2009,17(23), 20816-20823.
(2)研究領域終了後の継続と発展状況
本研究終了後、科研費基盤研究(B)「フェロエレクトリック半導体による近中赤外超短パ
ルス位相共役光学」(2009 年度～2011 年度)において、フェロエレクトリック半導体の一つである Sn2P2S6(SPS)結晶の性能(高反射率、超広帯域、超高速応答、高光損傷閾値)を極限まで引き出し、近中赤外(1～1.6μm)の超短パルス光に対する革新的な位相共役鏡を創成する研究を行った。続いて、科研費基盤研究(B)「非整数量子数光渦レーザーの創成とテラヘル
ツ波光渦シンセシスへの展開」(2012 年度～2014 年度)において、光渦励起パラメトリック
レーザーを用いて非整数のトポロジカルチャージを有する中赤外光渦の発生を観測する研究を行った。
また、JST 戦略的創造研究推進事業 CREST 研究領域「先端光源を駆使した光科学・光技術の融合展開」(2010 年度～2014 年度、伊藤正研究総括大阪大学名誉教授)において、研究課
題「トポロジカル光波の全角運動量による新規ナノ構造・物性の創出」の研究代表者として、光波の「全角運動量」が様々な物質に及ぼすコヒーレント相互作用について研究を進めた。尾松チームは、光の全角運動量(J)を有するトポロジカル光波を物質に照射すると、物質が溶融すると同時にトポロジカル光波の「全角運動量」を受け取り、螺旋状のナノ構
造体(キラル構造体)へ変形する新規現象を発見し、物理的原理を含めたメカニズムを解明した。また、その原理を金属や Si のナノニードル創成等へ応用することに成功するとともに、トポロジカル光波の自在発生技術を確立した。

53

現在は、科研費基盤研究(B)「光渦励起パラメトリックレーザーに立脚するトポロジカル
非線形光学」(2015 年度～2017 年度)における研究代表者として、光渦パラメトリックレー
ザーにおいてトポロジカルチャージ分配則で決まる光の軌道角運動量の本質を解明する研究を進めている。また 2016 年度からは、科研費新学術領域研究(研究領域提案型)「光圧によるナノ物質操作と秩序の創生」(2016 年度～2020 年度)の研究領域において、研究課題「光圧で拓く:多粒子相互作用の選択的制御による構造と現象の創造」に、研究代表者として取り組み、主に高濃度系における微粒子の相互作用を選択的に制御し、結晶化や化学反応などを物理的に制御する研究を行っている。
一方、海外との共同研究においては、1.3μm 側面励起レーザーに関して Imperial College
London(英国)と、2 波長同時発振小型固体レーザーに関して Macquari 大学(オーストラリア)と、中赤外メタマテリアルに関してニューヨーク州立大学バッファロー校(米国)と、国際共同研究を行った。また、さきがけ「光の創成・操作と展開」の研究者であった芦田昌明、
熊倉光孝と同研究課題の中で、共同研究を行っている。
①科学技術の進歩への貢献
研究終了後も、トポロジカルチャージを有する高出力・高強度レーザー及び、その光源を用いた物質の構造制御などの研究を継続している。
本研究領域終了後の科学技術の進歩に寄与する研究成果の例を、被引用数の多い主要な論文の内容を基に以下に示す。
研究終了後、角運動量を持つトポロジカル光波を用いて、ナノ構造体である金属針(ナノニードル)を形成できることを報告し、さらに、角運動量を持つトポロジカル光波により形成されたナノニードルは、ねじれた円錐形でありキラル構造体であることを発見した。また、そのキラリティは角運動量の符合により制御できることを明らかにした[1]。図 3-14 にナノ構造体形成の原理と、形成されたナノニードルの SEM 像を示す。

図 3-14光渦(位相特異点を内在するトポロジカル光波)によるナノ構造体の形成[1]さらに、様々な角運動量を用いて、ナノニードルの形成を試み、光渦の軌道角運動量がナノ構造体のキラリティを決定することを明らかにした。すなわち軌道角運動量が 0 であ
れば、ナノニードルのような構造体は形成されない。一方、トータル角運動量(軌道角運動54量+スピン角運動量32)が 0 であっても、軌道角運動量が 0 でなければナノニードルは形成される[2]。
②社会・経済への波及効果
研究期間を通して開発をしてきた高出力・高強度トポロジカル光波は、実用光源として次世代のプラットフォームになり得るもので、特に高出力ピコ秒レーザーはテラヘルツ波
や OPCPA(Optical Parametric Chirp Pulse Amplification)の励起光源として応用できるとともに、シリコンやサファイアを始めとする難加工材のアブレーション加工光源として利用できると期待され、産業界に大きく貢献する可能性がある。
また、トポロジカル光波の金属アブレーションへの応用が注目される。その一つは、金属表面にスポット系 130μm のトポロジカル光波を照射すると、金属加工痕の中央部に、高さ 10μm 以上、直径数 100nm の非常に鋭い針状構造体(ナノニードル)が形成されるという、世界で初めて実証された技術である[3]。図 3-15 にレーザーアブレーションによるナノニー
ドルの形成概念図を示す。

図 3-15 レーザーアブレーションによるナノニードル形成の概念図[3]このようなナノニードルは、電界放射電極、プラズモンプローブ、近接場光プローブ、
超改造顕微鏡、メタマテリアル、バイオ MEMS などの高性能デバイスへ展開できる可能性がある。
トポロジカル光波の金属アブレーションへのもう一つの応用として、穴(ドーナツ状)の形成(Drilling)がある。尾松は、ナノ秒光渦パルスを用いてタンタル(Ta)に穴を開ける実験を行い、光渦のないドーナツ状ガウスビームのパルスと比較して、加工面はより平滑で、穴が深くなることを、世界で初めて実証した[4]。これは、ドーナツ状のアブレーションによるマイクロピラー、ピラーベースのフォトニック結晶、メタマテリアルなどの形成プロセ
ス実現の可能性を示唆する成果である。

32

スピン角運動量：偏光のトポロジカルな構造によって現れる角運動量。

55

③上記、継続と発展状況を示す研究成果に関連した主な成果論文リスト 4 報以内[1] Toyoda K., Miyamoto K., Aoki N., Morita R. Omatsu T. “Using optical vortex tocontrol the chirality of twisted metal nanostructures”, Nano Letters, 2012, 12(7),3645-3649.
[2] Toyoda K., Takahashi F., Takizawa S., Tokizane Y. Miyamoto K., Morita R., Omatsu
T. “Transfer of light helicity to nanostructures”, Physical Review Letters,
2013, 110(14), 143603.
[3] Omatsu T., Chujo K., Miyamoto K., Okida M., Nakamura K., Aoki N., Morita R. “Metal
microneedle fabrication using twisted light with spin”, Optics Express, 2010,18(17), 17967-17973.
[4] Hamazaki J., Morita R., Chujo K., Kobayashi Y., Tanda S., Omatsu T.
“Optical-vortex laser ablation”, Optics Express, 2010, 18(3), 2144-2151.
④その他
光の等位相面が螺旋を示す光渦や、光ビーム断面内でその偏光が空間依存性を示す偏光
渦の状態を総称して、トポロジカル光波といわれている。この光の特異な現象を、世界に先駆けて分かりやすい形で実験実証してきたのが、尾松である。この興味深い新奇な現象の理解には、ラゲールガウスモード光への理論の追随が今後重要と思われるが、それと同時に、レーザー加工のみならず、先進的な医療ツールや、新規な光多重通信への応用展開
も非常に期待される。
尾松は、2013 年度(第 12 回)APEX・JJAP 編集貢献賞、2016 年度双葉電子記念財団賞(衛藤細矢記念財団賞)、2016 度文部科学大臣表彰 科学技術賞を受賞した。また、応用物理学会
フェロー表彰、米国光学会(The Optical Society, OSA)フェロー表彰を受けた。尾松は、さきがけ採択時は千葉大学工学部助教授であったが、2008 年度に同大学教授に就任し現在に至っている。

56

3.1.6 分子光変調による超高繰り返し超短パルス光の発生(桂川眞幸)(1)研究のねらいと研究期間中の達成状況①研究のねらい
近共鳴三準位系の光学過程を遠共鳴三準位系に拡張すると、広帯域コヒーレント光の同軸発生や超短パルス光の発生など、光源として様々な用途が広がる。この遠共鳴三準位系
を用いて、ほぼ完全にコヒーレントに振動/回転する高密度(～1020cm-3)分子集団を形成させ、それを超高周波の光変調器として利用して、実用レベルの超高繰り返し超短パルス光列を生成させることを目的とした。本研究開始時には、この原理に基づき、既に、10THz 繰り返し、パルス幅 12fs、ピーク強度>2MW の超短パルス光列の発生技術が確立されていた。この技術を更に発展させ、極限的に短パルス化(モノサイクル)された高強度 10THz 繰り返し光の発生、キャリアエンベロープオフセット(Carrier Envelope Offset:CEO)及びキャリアエ
ンベロープ位相(Carrier Envelope Phase:CEP)の制御を目指した。
②期間中の研究成果
桂川は、生成される超短パルス光が高強度であるという特徴を失うことなく、極限的に短パルス化(モノサイクル)された超短パルス光を生成するため、ラマン遷移に近共鳴する 2波長の基本波を用いる従来の方法に対して、更に一方の倍波を加えた 3 波長励起とする新
しい方式を試みた。その結果、基本波の 2 波長(784nm、806nm)を起点として広がるラマン
サイドバンド光と、基本波の一方の倍波(403nm)を起点として広がるラマンサイドバンド光が重なり合い、一オクターブをはるかに超える超広帯域ラマンサイドバンド光スペクトル(図 3-16)を生成させることができた[1]。このように、極めて離散的で、かつ広帯域にわたるスペクトルから形成される超短パルス光に対する新しい評価法を開発した。それによって、生成された広帯域ラマンサイドバンド光のスペクトル位相を定量的に評価することができるようになった[2]。さらに、離散スペクトルに特有の新しいパルス圧縮法を開発した33。

33

特許 5354653「スペクトル位相補償方法及びスペクトル位相補償装置」

57

図 3-163 波長のレーザーにより生成されたラマンサイドバンド光スペクトル[1]桂川は、生成した超高繰り返し超短パルス光を単に短パルス化するだけでなく、その光
振幅波形をも制御することを目指し、励起に用いる 2 波長の励起光が単一のレーザー共振器から生成されることにより、ラマンサイドバンド光の CEO 周波数が、離散的に自動制御されることを明らかにした[3]。次に、CEO 周波数制御の高精度化と CEP 制御のため、光周波数標準(ヨウ素安定化 YAG レーザー、絶対周波数安定度:>8 ×10-13)に安定化されたフェムト秒レーザー光周波数コムを絶対周波数の“ものさし”とし、広帯域ラマンサイドバンド光にその絶対周波数安定度を転写する手法を試みた。その結果、種光に用いた 2 波長の外部共振器制御半導体レーザー光が、共に 4mHz 以下の精度をもってフェムト秒レーザー光周波数コムに位相同期されることを確認した34。また、生成されたラマン型光コムの CEO 周波数が、種光の光コムへの位相同期ループに組み込まれた局部発振器によって高精度に制御可能なことを明らかにした。これらは、実用レベルの超高繰り返し超短パルス光列を生成するという目標のマイルストーンとなる成果である。
③研究成果に関連した主な成果論文リスト 3 報以内[1] Suzuki T., Hirai M., Katsuragawa M. “Octave-spanning Raman comb with carrier
envelope offset control”, Physical Review Letters, 2008, 101(24), 243602.
[2] Suzuki T., Sawayama N., Katsuragawa M. “Spectral phase measurements for broad
Raman sidebands by using spectral interferometry”, Optics Letters, 2008, 33(23),2809-2811.
[3] Onose T., Katsuragawa M. “Dual-wavelength injection-locked pulsed laser withhighly predictable performance”, Optics Express, 2007, 15(4), 1600-1605.
(2)研究領域終了後の継続と発展状況
本研究終了後、科研費基盤研究(B)「連続波レーザー励起による超高繰り返し超短パルス
光列の発生」(2009 年度～2011 年度)における研究代表者として、単一周波数連続波レーザ
34

Katsuragawa M. et al. “Ultrahigh-repetition-rate pulse train with absolute-phase control produced
by an adiabatic Raman process”, Proceedings of the XIX International Conference, Kussharo,
Hokkaido, Japan, 7 – 12 June 2009.

58

ー光を出発点として、THz を超える超高繰り返しを持ち、かつ、絶対位相が制御された超短パルス列や任意波形光列の生成を目指して研究を行った。また、科究費基盤研究(A)「周波数標準の精度をもつ真空紫外広帯域波長可変レーザー」(2012 年度～2015 年度)における研究代表者として、真空紫外域において高帯域に連続波長可変なレーザー光源を実現する研究を行った。
現在、科研費基盤研究(A)「波長変換の任意操作による超広帯域単一周波数波長可変レーザーの開発」(2016 年度～2019 年度)を推進している。
①科学技術の進歩への貢献
本研究終了後も、桂川は超高繰り返し超短パルス光列の発生技術を連続波領域に拡張する研究を精力的に進めている。
科研費基盤研究(B)「連続波レーザー励起による超高繰り返し超短パルス光列の発生」に
おいては、任意の二周波数で同時“連続発振”する注入同期チタンサファイア(Ti:S)レー
ザーを新たに開発した[1]。図 3-17 に、開発したレーザーシステムの構成を示す。

図 3-17

二周波数発振注入同期連続波レーザーシステムの構成[1]

この光源を用いて、連続領域におけるラマンサイドバンド発生実験を何度も繰り返した
結果、励起強度又は閉じ込めをあと一桁高くすることで、サイドバンドを十分高帯域に発生させるコヒーレンス生成の可能性があることを明らかにした。
科研費基盤研究(A)「周波数標準の精度をもつ真空紫外広帯域波長可変レーザー」においては、誘導ラマン散乱過程を断熱的に操作するためのレーザー光源として、実用的な 2 波
長連続発振注入同期 Ti:S レーザーシステムを完成させた[2]。図 3-18 にそのシステムの構成
を示す。

59

図 3-182 波長連続発振注入同期 Ti:S レーザーシステムの構成[2]

このレーザーシステムに、周波数標準の精度を付加するため、周波数分割の手法を光領域に拡張する技術を開発し[3]、それから得られる高品質レーザー光を用いて、高次誘導ラマ
ン散乱光系列を発生させて、真空紫外域に良質の単一周波数波長可変レーザーを発振させる研究を行った。
図 3-19 は、高次誘導ラマン散乱光発生過程に関与する複数の光の間の相対位相を操作することで、特定の散乱光モードにエネルギーを集中できることを示す計算結果である[4]。これは、真空紫外全域で精密分光に適用できるレーザーが実現可能であることを示唆している。
このように桂川は、超高繰り返し超短パルス光列の発生技術を連続波領域に拡張するために様々な要素技術を確立した。

図 3-19高次誘導ラマン散乱光発生過程における相対位相の操作(計算結果)[4]60②社会・経済への波及効果
桂川による一連の研究は、従来のような光の周波数と物質の相互作用ではなく、「光パル
ス列の繰り返し周波数」と物質の素励起の固有周波数を共鳴させた形の光と物質の相互作用を探求することで、新たな科学領域を創出しようとするものである。それは、産業や医療など社会生活に関わる領域においても技術革新を促す可能性を持っている。例えば、フェムト秒超短パルス光は、非線形光学応答を利用した非破壊かつ非侵襲の物質測定、ガラ
ス・金属・半導体の超精細加工、細胞の切削や操作などに利用できる。さらに、光の干渉性を利用して物体内部を撮像する OCT(Optical Coherence Tomography)や多光子顕微鏡の光源、X 線に代わる検査用電磁波となる波長 30μm～3nm のテラヘルツ波発生装置などへの応用が想定される。
桂川は 4 件の特許を出願し、そのうち 3 件が登録されている。研究期間中の顕著な成果である、オクターブを超える超高帯域ラマンサイドバンド光スペクトルの生成に関しても、「広帯域離散スペクトル発生装置、及び、その周波数測定方法」35として特許出願され、登録されている。論文発表だけでなく特許出願もしていることは、研究成果を様々な応用分
野で活用する期待に応えていこうとしていることの表れである。
③上記、継続と発展状況を示す研究成果に関連した主な成果論文リスト 4 報以内[1] Nakano T., Koizumi K., Onose T., Abe K., Katsuragawa M. “ Dual-frequency
injection-locked nanosecond pulsed laser with arbitrary combination of two
oscillation frequencies”, Optics Express, 2010, 18(25), 26409-26416.
[2] Gavara T., Ohashi T., Sasaki Y., Kawashima T., Hamano H., Yoshizaki R., FujimuraY., Yoshii K., Ohae C., Katsuragawa M. “ Dual-frequency injection-locked
continuous-wave near-infrared laser”, Optics Letters, 2016, 41(13), 2994-2997.
[3] Suhaimi N.S., Ohae C., Gavara T., Nakagawa K.I., Hong F.-L., Katsuragawa M.
“Generation of five phase-locked harmonics by implementing a divide-by-three
optical frequency divider”, Optics Letters, 2015, 40(24), 5802-5805.
[4] Zheng J., Katsuragawa M. “Freely designable optical frequency conversion in
Raman-resonant four-wave-mixing process”, Scientific Reports, 2015, 5, 8874.
④その他
桂川は、物質を構成する全ての分子がコヒーレントに非線形分極した状態(最大コヒーレ
ンス状態)を実現させて、超広帯域高品質のコヒーレント離散スペクトル群を位相整合の制約を受けることなく発生させた研究に対し、第 45 回市村学術賞を受賞した。
桂川は、さきがけ採択時は電気通信大学情報理工学部助教授であったが、2011 年度に電気通信大学大学院情報理工学研究科教授に就任している。

35

特許 5099696「広帯域離散スペクトル発生装置、及び、その周波数測定方法」

61

3.1.7 ナノ光学素子中のプラズモンダイナミクスのフェムト秒映像化(久保敦)(1)研究のねらいと研究期間中の達成状況①研究のねらい表面プラズモン(SP: Surface Plasmon)は金属自由電子のコヒーレントな集団搖動であり、スリットやグレーティング(回折格子)などのナノ構造の表面に光を照射すると励起される。
表面プラズモンポラリトン(SPP: Surface Plasmon Polariton)は、SP と外部から与えた電磁波が結合した系である。金属-誘電体界面に沿って伝搬する表面電磁波である SPP の波を信号伝送に用いることにより、エレクトロニクスデバイスよりも高速で、フォトニックデ
バイスよりも小型・高集積の情報処理デバイスが実現する可能性があると考えられている36。
このように、表面プラズモンを制御・利用する技術はプラズモニクスと呼ばれ、近年注目を集めている。そのようなナノ光学素子の中を SPP の波束が伝搬する様子を映像化することは、SPP のコヒーレントなダイナミクスの解明において大きな意義がある。
本研究は、干渉型時間分解光電子顕微鏡法(ITR-PEEM37)により、ナノ光学素子中を伝搬す
る SPP 波束を映像化することを狙いとした。また、研究に必要なナノ光学素子の製作手法
確立、SPP の緩和ダイナミクス解明のための ITR-PEEM 装置の改造、光位相による SPP のコ
ヒーレント制御を目指した。
②期間中の研究成果
久保は、
パルス幅 10fs、
波長 400nm のパルスレーザーを励起光源とする ITR-PEEM により、銀表面を伝搬する SPP の動画化に成功した[1]。また、SPP 波束のダイナミクスを規定する主要な物理パラメータである、寿命、群速度、位相速度、分散特性を決定するためのシミュ
レーション方法を開発した。開発したシミュレーションの結果によると、励起光による局所分極と SP による分極が時空間座標上で重なる領域に生じる分極ビートが、ITR-PEEM によって得られる波状のパターンに対応することが明らかになった。図 3-20 に、Ag 薄膜のスリット端から伝搬する SPP の映像(動画中の代表的なコマ)と、シミュレーション結果を示す。
励起光にポンププローブパルス対をτd ステップで印加すると、励起された SPP 波束が後続のパルスと干渉しビートパターンが現れる。τd を暫時増加させながら FEEM 像を取得することで、SPP 波束の動きを可視化することができた。(a)～(f)は、ITR-PEEM で得た画像のス
ナップショット、(g)はシミュレーション結果と比較するために、(a)～(f)の画像から得た
36

Barnes W. L., Dereux A., Ebbensen T. W., “Surface plasmon subwavelength optics”, Nature, 2003,
424, 824-830.
37
ITR-PEEM: Interferometric Time-Resolved Photo Emission Electron Microscope、干渉型時間分解二光子 光 電 子 分 光 (ITR-2PP:Interferometric Time-Resolved 2-Photon Photoemission) と 光 電 子 顕 微 鏡(PEEM:Photo Emission Electron Microscope)を組み合わせ、時間分解能 10fs、空間分解能 50nm で SPPの振動/伝搬等のダイナミクスを観察できるようにしたシステム(久保が考案)。

62

強度を縦方向に加算平均したもので、(h)は(a)～(f)に対応するシミュレーション結果である。シミュレーション結果は、実験結果をよく再現している。

図 3-20銀薄膜のスリット端から伝搬する SPP の映像とシミュレーション結果[1]

SP には、大きく分けて局在型プラズモン(LSP)と伝搬型プラズモンの二つのタイプがあり、伝搬型は前記した SPP と同一のものである。LSP は、ナノメートルスケールの領域に光を数
フェムト秒の間閉じ込めることにより大きな電場強度を生み出す。久保は、銀のグレーテ
ィング構造において光学顕微鏡を大幅に上回る約 50mm の空間分解能で、LSP のフェムト秒
時間領域における励起と振動緩和の様子を映像化することに成功した。また、同グレーテ
ィング構造に LSP・SPP 両タイプの SP を同時に励起し、顕微鏡画像の解析から、両者に相互作用がありその強さを制御することでどちらか一方のモードを選択的に励起することが可能であることを示した[2]。
また久保は、銀の単結晶表面を用い、詳細な角度分解光電子分光の解析により、光電子放出を定量的に記述できる物理モデルの検討を行った。その結果、励起電場強度の算出に
Fresnel モデルを、金属電子バンドの記述に Nearly free electron モデルを、バンド間遷移の強度算出に双極子遷移行列をそれぞれ適用させることにより、二光子光電子放出の定量的な記述が可能であることを示した[3]。
これらは、ナノ光学素子(SP 素子、SPP 素子)中の信号伝達や、金属/半導体複合材料中の電磁的エネルギー移動の評価に新しい道を拓き、プラズモニクス分野の研究進展に寄与す
る成果となった。

63

③研究成果に関連した主な成果論文リスト 3 報以内[1] Kubo A., Pontius N., Petek H. “ Femtosecond microscopy of surface plasmon
polariton wave packet evolution at the silver/vacuum interface”, Nano Letters,
2007, 7(2), 470-475.
[2] Kubo A., Jung Y.S., Kim H.K., Petek H. “Femtosecond microscopy of localized andpropagating surface plasmons in silver gratings”, Journal of Physics B, 2007,
40(11), S02, S259-S272.
[3] Winkelmann A., Sametoglu V., Zhao J., Kubo A., Petek H. “Angle-dependent studyof a direct optical transition in the sp bands of Ag(111) by one- and two-photon
photoemission”, Physical Review B, 2007, 76(19), 195428.
(2)研究領域終了後の継続と発展状況
本研究終了後、科研費国際共同研究加速基金(国際共同研究強化)「高空間分解・時間分
解イメージング法によるメタマテリアルの新奇な波束伝搬機構の解明」(2016 年度)に、研究代表者として取り組んだ。
現在、科研費若手研究(A)「通信帯フェムト秒表面プラズモン波束の顕微映像化と非線形増幅」(2014 年度～2017 年度)における研究代表者として、1.55μm フェムト秒レーザーを始めとする実験装置の構築と、それを用いた SP 波束の映像化及び表面プラズモンの非線形増強現象の観察に関する研究を継続して行っている。
海外との共同研究については、SPP の顕微映像化に関して、ピッツバーグ大学(米国)、国立交通大学(台湾)などと共同研究を行った。国内においては、SPP の顕微映像化に関して北海道大学などと共同研究を行った。
①科学技術の進歩への貢献
久保は研究期間中に、パルス幅 10fs、波長 400nm のパルスレーザーを励起光源として、
Ag 表面に設けた溝(Groove)のエッジから伝搬する SPP 波束の映像化を実現したが、研究終了後はその技術を更に発展させて、同じ励起光源を用い、Ag に設けた単一スリットの幅を、励起光の波長以下から波長の数倍に至る範囲で変化させ、SPP 波束の映像化を試みた。その結果、励起光電子顕微鏡像によって、励起された SPP 波束と入射光パルスのコヒーレント
な干渉を確認した。また、スリット幅を 80nm から 1420nm の範囲で大きくする(200nm ステップ)に従って干渉信号は増大することを明らかにした[1]。
また、Au で形成した 4 種類のナノ構造(ナノロッド、ナノディスク、ダイマー、ナノブロック)38に対して、近赤外フェムト秒レーザー励起の MP-PEEM(multiphoton photoemission
electron microscopy) に よ り 、 局 在 化 表 面 プ ラ ズ モ ン 共 鳴 (LSPR: Localized surface

38

4 種類のナノ構造：全て電子ビーム露光とリフトオフプロセスによって形成された Au パターンで、平面形状はそれぞれ、ナノロッド/長方形、ナノディスク/円形、ダイマー及びナノブロック/正方形である。
ダイマーは、正方形が頂点同士を向かい合わせてペアとなった構造。

64

plasmon resonance)における近接場の性質を検討した。その結果、近赤外領域における LSPR
電界の振動と位相緩和を、MP-PEEM によって直感的に示すことに世界で初めて成功した[2]。
図 3-21 に、ナノ構造の SEM 像、入射光のセットアップ、MP-PEEM 像を示す。a はナノ構造(ナノロッド)の SEM 像、b は入射光のセットアップ(レーザーパルスの入射角度)、c は水銀ランプ励起の MP-PEEM 像、d は近赤外フェムト秒レーザー励起の MP-PEEM 像である。

図 3-21

近赤外フェムト秒レーザー励起の MP-PEEM による LSPR の観察[2]さらに、LSPR の二つの固有モードである双極モードと四重極モードに着目し、対称ナノ構造(ナノブロック)に s 偏光39の光(波長可変 720-920nm フェムト秒レーザー)を斜めに照射
して、LSPR を時間分解 PEEM で観測する研究を行った(図 3-21 a 参照)。その結果、双極モ
ードと四重極モードは、光の偏光を操作することにより選択的に励起できることを明らかにした。また、対称ナノブロックにおいて、四重極モードの位相緩和時間は、双極モードのそれより長いことを実験的に明らかにした[3]。図 3-22 に、実験系の構成と得られた時間
分解 PEEM の信号を示す。(a)は、時間分解 PEEM 観測装置の構成、(b)は横軸を位相遅延とした時間分解 PEEM 信号、(c)は、双極モードにおいて横軸を遅延時間とした時間分解 PEEM
信号、(d)四重極モードにおいて横軸を遅延時間とした時間分解 PEEM 信号である。

39

s 偏光:入射面に垂直に電界が振動する偏光。入射面に平行に電界が振動するものは p 偏光と呼ぶ。

65

図 3-22双極モードと四重極モードに着目した LSPR の時間分解観察[3]また、波長可変 720-920nm フェムト秒レーザーを用いた PEEM により、表面プラズモン結合した Au ナノ構造(Dolmen Structure:ドルメン構造40)における近接場について研究を行い、励起光の波長の変化に伴って、ホットスポットの分布(すなわち近接場強度の分布)が明確に変化することを示した[4]。
久保は、最新の PEEM 測定手法を駆使して金属ナノ構造体に結合した表面プラズモンの挙動を映像化すると同時に、シミュレーションにより PEEM イメージ形成のメカニズム解明に向けて、研究に拍車をかけている。
②社会・経済への波及効果
久保が研究開発した SPP 波映像化の手法は、ナノスケールの分解能とフェムト秒の時間分解能を備えており、観察対象に適した波長のパルス光源と組み合わせることにより、複雑な導波路の開発や、電子デバイスとのハイブリッド構造の設計に対して有用な情報を与えると考えられる。また、SPP 波の伝搬距離の短さ(ミリメートル以下)など、プラズモニク
スの応用に対する課題解決のためにも、久保の研究成果である SPP 波の映像化及びその理論解析の手法が有用である。プラズモニクスを利用した情報処理デバイスが実現すると、厚さが数十 nm の金属細線構造で SPP 導波路を構成することができ、素子の大幅な小型化・高集積化が可能になると考えられる。

40

巨石記念物のドルメンのように、三つのナノロッドを平面上に配置した構造。

66

③上記、継続と発展状況を示す研究成果に関連した主な成果論文リスト 4 報以内[1] Zhang L., Kubo A., Wang L., Petek H., Seideman T. “Imaging of surface plasmon
polariton fields excited at a nanometer-scale slit”, Physical Review B, 2011,84(24), 245442.
[2] Sun Q., Ueno K., Yu H., Kubo A., Matsuo Y., Misawa H. “Direct imaging of thenear field and dynamics of surface plasmon resonance on gold nanostructures using
photoemission electron microscopy”, Light: Science and Applications, 2013, 2,
e118.
[3] Sun Q., Yu H., Ueno K., Kubo A., Matsuo Y., Misawa H. “ Dissecting the
Few-Femtosecond Dephasing Time of Dipole and Quadrupole Modes in Gold
Nanoparticles Using Polarized Photoemission Electron Microscopy”, ACS Nano, 2016,10(3), 3835-3842.
[4] Yu H., Sun Q., Ueno K., Oshikiri T., Kubo A., Matsuo Y., Misawa H. “Exploring
Coupled Plasmonic Nanostructures in the Near Field by Photoemission Electron
Microscopy”, ACS Nano, 2016, 10(11), 10373-10381.
④その他
久保は、2010 年度科学技術分野の文部科学大臣表彰若手科学者賞、2010 年度日本放射光学会放射光 Most Voted Presenter 賞、2013 年度日本表面科学会第 19 回技術賞、2014 年度
筑波大学 若手教員奨励賞、さらに、「フェムト秒レーザーにより局所的に励起された表面
プラズモンの観察」にて 2014 年応用物理学会秋季学術講演会 Poster Award を受賞した。
久保は、さきがけ採択時はピッツバーグ大学のポストドクであったが、さきがけ専任研
究員として、同大学訪問研究員(2005 年 10 月～2007 年 12 月)になり研究を進めた。2008 年
1 月に筑波大学大学院数理物質科学研究科助教、その後、筑波大学数理物質系講師に就任し
ている。

67

3.1.8 原子波回路を用いた物質波ソリトンの光学的制御(熊倉光孝)(1)研究のねらいと研究期間中の達成状況①研究のねらい近年、希薄原子気体において実現されたボース・アインシュタイン凝縮(Bose-Einsteincondensation: BEC)という新しい物質相では、原子の量子力学的な波動性が巨視的なスケールにまで拡大し、原子集団がコヒーレントな一つの波、“原子波”として振る舞う。
現在、BEC の示すこのような巨視的波動性に注目した研究が活発に行われている41。一方、
この BEC の持つもう一つの大きな特徴として、原子間の相互作用に起因する原子波の非線形性が挙げられる。この BEC の示す非線形性は、新しい量子現象の発現を可能とするもの
で、巨視的波動性とあいまって、原子集団のコヒーレントな運動操作に重要な役割を果た
すことが期待される。そこで本研究では、長時間にわたって擾乱の少ない状態で原子波伝搬を観測・応用するため、“原子波の回路”(図 3-23)を新たに開発して、この回路上で非線形量子現象の一つである物質波ソリトン42を光学的に生成・観測し、その運動特性や衝突相互作用などを明らかにすることによって、新たな非線形量子現象の開拓や原子波を利用した新規デバイスの可能性を探ることを目指した。

図 3-23原子波回路上の物質波ソリトン 42②期間中の研究成果
熊倉は、原子波回路を実現するために磁気トラップを用いてルビジウム(Rb)同位体 87Rbの BEC の生成を試みた。実験で製作・使用した真空装置は、常温のルビジウム蒸気が充満する 10-6Torr 程度の低真空領域が、約 10-11Torr の超高真空領域に差動排気部を介して接続された構造で、まず低真空領域で磁気光学トラップ(Magneto-optical trap: MOT)を用いたレーザー冷却を行い、次に超高真空領域で MOT を用いたレーザー冷却を行うという 2 段階
4142

例えば、原子レーザーや原子干渉計の開発、原子波動光学への応用などが活発に研究されている。
ソリトン：エネルギーをほとんど失うことなく伝搬し、同種の他の波と衝突した後も、その波形と速度を維持する孤立波。

68

の操作を約 100 回繰り返すという、二重磁気光学トラップ法を採用した。次に、超高真空領域において、MOT を用いてレーザー冷却された低温原子集団を磁気トラップに導入し、RF
蒸発冷却43を適用することで BEC の生成を実現した。また、このようにして生成した BEC 中に、高次量子渦(循環量子数444)を生成する研究を行った。その結果、BEC 生成に用いた磁気トラップの磁場を反転させることにより、Rb の BEC 中に高次の量子渦を生成することができた[1]。さらに、量子渦発生のウインドウが小さい(「磁場の大きさ」と「磁場反転時間」の組合せの条件が狭い)ことは、Rb の原子集団が重力方向に引き寄せられる(重力サグ)ためと推定し、それを青色レーザーの光双極子力(Optical Dipole Force)で補償できることを示した。
熊倉は続いて、Rb の BEC 中に、重力サグを補償した反転磁場法により発生させた循環量
子数 4 の量子渦について、その崩壊過程の観測に成功し、また理論計算との比較からその崩壊モードについて検討した[2]。
さらに、基底状態において電子スピンも核スピンも持たないフェルミ粒子であるイッテ
ルビウム同位体 173Yb を、光双極子トラップを用いて蒸発冷却する実験を行った。その結果
フェルミ縮退を実現した[3]。それまでフェルミ縮退が確認された原子気体は、電子スピンを持つアルカリ原子の同位体に限られていた。スピンを持たない 173Yb の量子縮退状態は、アルカリ原子とは原子間相互作用が大きく異なり、量子現象の研究における新たな展開につながると期待されている。
熊倉が開発した BEC 生成装置は国内では 7 か所目となる。凝縮固体の基礎物理や応用研究に大きく貢献できる研究基盤を構築できたと評価される。
③研究成果に関連した主な成果論文リスト 3 報以内[1] Kumakura M., Hirotani T., Okano M., Takahashi Y., Yabuzaki T. “Topologicalformation of a multiply charged vortex in the Rb Bose-Einstein condensate:
Effectiveness of the gravity compensation”, Physical Review A, 2006, 73(6),063605.
[2] Isoshima T., Okano M., Yasuda H., Kasa K., Huhtamäki J.A.M., Kumakura M.,
Takahashi Y. “Spontaneous splitting of a quadruply charged vortex”, PhysicalReview Letters, 2007, 99(20), 200403.
[3] Fukuhara T., Takasu Y., Kumakura M., Takahashi Y. “Degenerate fermi gases ofytterbium”, Physical Review Letters, 2007, 98(3), 030401.

43

原子に RF 波を照射することにより、原子スピンの磁気遷移を利用して特定のエネルギーを持つ原子を選択的に蒸発させることができる。ここでは、RF 波の周波数を 25MHz から低周波方向にスキャンし、
1.355MHz で BEC への相転移を確認した。
44
循環量子数:ボーズ粒子が極低温でボース・アインシュタイン凝縮と呼ばれる相転移を起こすことによって発現する超流動現象において、流体内部の超流動になっていない部分は量子渦である。超流体中の量
子渦は、量子化された(離散値しかとらない)循環を持つ。循環とは流体中の渦糸を囲む閉曲線にそって速度場を線微分した量である。

69

(2)研究領域終了後の継続と発展状況
科研費基盤研究(B)「原子波回路の構築と物質波ソリトンへの応用」(2010 年度～2013 年度)における研究代表者として、BEC におけるソリトンなどの非線形波動の観測・操作に関する研究を行った。
①科学技術の進歩への貢献
熊倉は、科研費基盤研究(B)「原子波回路の構築と物質波ソリトンへの応用」(2010 年度～2013 年度)において、本研究期間中に開発した BEC 生成装置を用い、リング状 BEC(原子波回路)を形成するための凝縮体形状操作システムの開発を行った。その結果、凝縮体形状
制御用レーザーシステムを完成させることができた。また、BEC 生成時間短縮のための BEC
生成装置の改良を行い、原子回路形成につながる実験系を整備した45。これは、ソリトンを
原子波インジケータとして利用するという熊倉の構想を、新しい計測技術として具体化する道を拓き、量子科学の進歩に貢献する成果と考えられる。
②社会・経済への波及効果
熊倉は、リング状 BEC の生成方法とその応用に関して 2009 年に特許を出願し、その出願は 2014 年に登録されている46。同特許の請求項には、リング状 BEC とソリトンの生成方法
及び、それらを用いた電場、磁場、重力場の測定方法が具体的に示されている。今後技術の進歩に伴って BEC のサイズや BEC を構成する原子数が増加しても、同特許の本質は修正することなく適用されることから、将来学術分野のみならず、産業分野への応用にも適応されると考えられる。
現在熊倉は、科研費新学術領域研究(研究領域提案型)「光圧によるナノ物質操作と秩序の創生」(2016 年度～2020 年度、石原一領域代表者、大阪府立大学工学研究科教授)における計画研究 A02「光圧を創る：物質自由度を活用した操作の高度化」において、本さきがけのメンバーであった芦田昌明と共同研究を行っている。その成果として、サブミクロンサ
イズの球状超伝導体(In と Re)をレーザーアブレーションにより、超流動ヘリウム中に生成し、それを 4 重極磁場を用いてトラップすることに成功した[1]。図 3-24 に用いた実験系の構成を示す。
また、同研究の計画研究 A04「光圧で拓く:多粒子相互作用の選択的制御による構造と現象の創造」において本さきがけ研究領域のメンバーであった尾松孝茂とも共同研究を行っており、光照射によるアゾ・ポリマー表面のレリーフ形成について報告している[2]。図 3-25に、アゾ・ポリマー表面に、スピン角運動量を持ち軌道角運動量を持たない円偏光の光を

45

熊倉光孝、
「原子回路を用いた物質波ソリトンの光学的制御」、第 58 回応用物理学関係連合講演会、2011
年 3 月 24 日、神奈川工科大学
46
特許 5561717「リング状ボース・アインシュタイン凝縮体とこれに生成するダーク・ソリトン、その生成方法及びこれらを用いた外場の測定方法」

70

照射して形成した螺旋形状を持つレリーフの原子間力顕微鏡像を示す。この結果は、光による均質な物質の変形に対する理解を深めるとともに、新奇なメタマテリアルや、カイラ
ル構造を持つ微小な化学反応室(マイクロリアクター)などの創成につながると期待される。

図 3-24

図 3-25サブミクロンサイズの球状超伝導体生成とトラップに用いた実験系[1]アゾ・ポリマー表面上に形成したレリーフの原子間力顕微鏡像と断面形状 [2]

熊倉は研究終了後も、光による操作を駆使して、原子集団のレーザー冷却を行い、量子現象の研究を続けてきたが、現在は「ナノ物質の光による操作」という領域にも研究対象を拡大させており、今後の研究成果は学術領域を越えて、社会・経済に寄与するものと期待される。
③上記、継続と発展状況を示す研究成果に関連した主な成果論文リスト 4 報以内[1] Takahashi Y., Suzuki J., Yoneyama N., Tokawa Y., Suzuki N., Matsushima F.,
Kumakura M., Ashida M., Moriwaki Y. “ Magnetic trapping of superconducting
submicron particles produced by laser ablation in superfluid helium”, Applied
Physics Express, 2017, 10(2), 022701.
[2] Masuda K., Nakano S., Barada D., Kumakura M., Miyamoto K., Omatsu T. “Azo-polymer
film twisted to form a helical surface relief by illumination with a circularly
polarized Gaussian beam”, Optics Express, 2017, 25(11), 12499-12507.

71

④その他
熊倉は、さきがけ採択時は京都大学理学研究科助手であったが、2006 年度に福井大学大学院工学研究科准教授に就任している。

72

3.1.9 コヒーレント物質波制御による電子・光子の操作(長谷宗明)(1)研究のねらいと研究期間中の達成状況①研究のねらいコヒーレント物質波(フォノン)は、その振動周期と同期した光パルス列を照射することによって光制御できることが最近の研究で分かってきたが、コヒーレント物質波を制御することによって物質波に機能を持たせるという研究は、進んでいない。本研究では、コヒーレント物質波の振幅、周波数、位相などを光制御することにより、この物質波と相互作用する電子や光子を操作することを目的とした。具体的には、半導体におけるキャリア移動度の操作、テラヘルツフォノンによって変調される光の特性の操作、あるいは強誘電体等におけるソフトモード47の格子変位による相転移の操作などを目指した。
②期間中の研究成果
長谷は、ポンプ-プローブ分光法48により n 型 GaAs の電子移動度を測定・制御する研究を行った。GaAs では、レーザーパルスを照射するとプラズモンと縦波光学フォノン(LO フォノン49)が結合した LO フォノン-プラズモン結合モード(LOPC モード50)が生成される。そこで、
この結合モードにおけるプラズモンライクモードの緩和時間τを測定し、それを近似的にキャリア(電子)の緩和時間とみなして、μ=eτ/m*の式(μ:電子移動度、e:電子の電荷、τ:
キャリアの緩和時間、m*:電子の有効質量)から移動度を求める手法を提案した。また、電子
移動度を制御する方法を理論的に検討した[1]。図 3-26 は、同手法における LOPC モードの理論計算値である。図 3-26(a)は、反射率変化(ΔR/R)の時間波形における LOPC モードの分枝
L＋、L－の周波数とキャリア密度の関係を示し、図中の A 及び B の部分がプラズモンライク
モードに相当する。図中の E は、フォノンと結合していないプラズモンの周波数とキャリア密度の関係であり、分枝の C 及び D の部分は、フォノンライクモードに対応する。また、
図 3-26(b)は、ΔR/R が時間とともに変化していく様子を示している。次に実際にΔR/R を測定し、そのプラズモンライクモードに対応する時間波形から緩和時間τを求めた。そのτを用いて計算した n 型 GaAs の電子移動度は、Si ドープした n 型 GaAs(ドープキャリア密度(Ndop)=1.0x1018cm-3)にポンプ光による励起キャリア密度(Nexc)を増加させるに伴って減少することが分かった。また、トータルのキャリア密度 Ntot=Ndop+Nexc が 1.8×1018cm-3 以上では47

ソフトモード：原子変位に伴って復元力が働き、元の原子位置に戻す力が働くことにより振動する通常の格子振動モードとは異なり、原子変位に伴う復元力が働かず、原子が元の位置には戻らずに新しい位置に変位してしまう格子振動モード。
48
ポンプ-プローブ分光法: 物質の励起状態の寿命(緩和時間)を求める方法。一般にはレーザーパルスをビームスプリッターで二つに分け、一方をポンプ光(励起光)、他方をポンプ光に対して時間遅延を持つプ
ローブ光として用いる。
49
LO フォノン: Longitudinal Optical Phonon
50
LOPC モード: Longitudinal Optical Phonon-plasmon Coupled Mode73

電子移動度が約 2000cm2/Vs で一定となった[2]。この値は、ホール測定による値(2300cm2/Vs)
より若干小さいが、キャリア密度が高い領域では電子-ホール散乱により移動度が低下しているためと推定される。このようにして長谷が確立したポンプ-プローブ分光法による移動度の測定は、ホール効果を用いる方法とは異なり、半導体単結晶に限らず金属などプラズモンを有する全ての固体に適用可能であり、またナノ構造における移動度を直接測定できるという特徴を持っている。

図 3-26n 型 GaAs における LOPC モード(理論計算値)[1],51

長谷はまた、光記録膜や省電力型相変化メモリの材料として注目されている GeTe/Sb2Te3超格子のフォノンダイナミクスについて研究を行った。ポンプ-プローブ分光法により、反射率変化の時間波形を、格子温度を変化させて測定したところ、GeTe/Sb2Te3 超格子が結晶の状態では、フォノン緩和時間が強い温度依存性(高温で短くなる)を示し、アモルファスの状態では、フォノン緩和時間が温度によらず一定であることが分かった[3]。このことから、
アモルファス状態においては、フォノンの減衰が欠陥(空孔)による散乱に支配されていることが推定される。これは、GeTe/Sb2Te3 超格子における格子振動の超高速位相緩和のダイ
ナミクスを明確に提示するとともに、同超格子中の空孔の存在を実験的に裏付けた研究成果である。
③研究成果に関連した主な成果論文リスト 3 報以内[1] Lee J.D., Hase M. “ Coherent optical control of the ultrafast dephasing ofphonon-plasmon coupling in a polar semiconductor using a pulse train of
below-band-gap excitation”, Physical Review Letters, 2008, 101(23), 235501.
[2] Hase M. “ Carrier mobility in a polar semiconductor measured by an opticalpump-probe technique”, Applied Physics Letters, 2009, 94(11), 112111.
[3] Hase M., Miyamoto Y., Tominaga J. “Ultrafast dephasing of coherent opticalphonons in atomically controlled GeTe/Sb2Te3 superlattices”, Physical Review B,51

特許 4831482「固体のキャリア移動度測定方法」

74

2009, 79(17), 174112.
(2)研究領域終了後の継続と発展状況
本研究終了後、科研費基盤研究(B)「相変化光記録膜材料におけるテラヘルツスイッチン
グ機構の解明と応用」(2010 年度～2012 年度)における研究代表者として、カルコゲンにおける相変化のフェムト秒～ピコ秒実時間領域格子ダイナミクスの研究を行った。同研究課
題においては、産業技術総合研究所と共同研究を行った。
また、科研費新学術領域研究(研究領域提案型)「超高速レーザー分光によるカーボンナ
ノチューブ・蛋白質複合体の実時間ダイナミクス」(2011 年度～2012 年度)における研究代
表者として、フェムト秒パルスレーザーを用いたカーボンナノチューブとタンパク質複合体の光励起状態のダイナミクスに関する研究を行った。
さらに、文部科学省 X 線自由電子レーザー重点戦略研究課題「相変化記録膜材料の X 線
回折プローブによる格子ダイナミクス」(2012 年度～2015 年度)における研究代表者として、
相変化記録膜材料の時間分解 X 線回折による実時間観測の研究を行った。同研究課題においては、産業技術総合研究所、弘前大学、理化学研究所、Paul Drude-Institute(ドイツ)、
Institute of Photonic Sciences(スペイン)、Argonne National Laboratory(米国)と共同研究を行った。
現在、科研費基盤研究(B)「トポロジカル絶縁体におけるコヒーレント表面フォノン誘起
量子相転移の研究」(2017 年度～2019 年度)に、研究代表者として取り組んでいる。
①科学技術の進歩への貢献
長谷は、科研費基盤研究(B)「相変化光記録膜材料におけるテラヘルツスイッチング機構の解明と応用」において、GeTe/Sb2Te3 薄膜超格子の、結晶-アモルファス間相変化をポンプ-プローブ法によるコヒーレントフォノン分光により解明する研究を行った。その結果、ダブルポンプパルスのパルス間隔(Δt)依存性より、アモルファス相から結晶相への非熱的な超高速相変化(1 ピコ秒以内)を観測することに成功した[1]。図 3-27 の右下の図はフーリエ変換スペクトルから求めたピーク周波数の時間変化を示し、ΩA は A1 モード52のアモルファ
ス相に対応する周波数、ΩC は A1 モードの結晶相に対応する周波数である。

52

A1 モード:群論を用いて区分したフォノンモードの一つ。

75

図 3-27

コヒーレント A1 モードのパルス間隔依存性(左、右下)とフーリエ変換スペクトルから求めたピーク周波数の時間変位[1],53

また、GeTe/Sb2Te3 薄膜超格子を用いた同様の実験において、励起光の偏光依存性を検討し、励起パルス強度が小さい(16mJ/cm2)と可逆的な A1 フォノン周波数のレッドシフト(周波数が小さくなる方向へのシフト)が見られ、大きい(78mJ/cm2)と不可逆的な A1 フォノン周波数のレッドシフトが生じることを見いだした[2]。さらに、ダブルポンプパルスとシングルポンプパルスによる励起過程を詳細に検討し、非熱的な高速相変化は、ダブルポンプパルスを用いた場合のみに起こることを見いだした[3]。
さらに、文部科学省 X 線自由電子レーザー重点戦略研究課題「相変化記録膜材料の X 線
回折プローブによる格子ダイナミクス」おいて、Ge2Sb2Te5 の単結晶薄膜を用い、近赤外パ
ルス照射により電子励起した後の原子の位置変位を XFEL54パルスで捉える研究を行った(電子励起による原子の位置変位はサブ nm であるため、通常の分光学的手法は使えない)。その結果、X 線回折スポットの位置変化として、原子がピコ秒スケールで運動する軌跡を捉えることができた[4]。図 3-28 に XFEL を用いた時間分解 X 線回折の実験系を示す。赤は近赤外
励起光パルス、青は XFEL パルス、MPCCD はマルチポート CCD である。また、図 3-29 に X 線
回折の結果を示す。横軸(散乱スペクトル)の変化は X 線回折スポットの変化であり、原子位置の変化に対応する。換算した原子位置の変化は最大 2pm であった。

53
54

科研費助成金事業研究成果報告書(課題番号:22340076)
XFEL：X-ray Free Electron Laser(X 線自由電子レーザー)76

図 3-28

XFEL を用いた時間分解 X 線回折の実験系[4]図 3-29XFEL を用いた時間分解 X 線回折の結果[4]

本研究の結果は、Ge2Sb2Te5 の相変化がピコ秒オーダーの時間で起こり得ることを示唆するとともに、ナノメートル以下・ピコ秒以下の空間・時間分解能における様々な物質の相転移について XFEL を用いて解析するという、新たな研究手法の意義を示す成果である。
②社会・経済への波及効果
長谷は、Ge-Sb-Te 系材料の相変化を、ポンプ-プローブ法によるコヒーレントフォノン分
光により解明する研究を続けており、その知見に基づく技術は特許登録されている55。この技術は、フェムト秒パルスレーザーをパルス列に整形し、該パルス列の時間間隔を、相変化記録膜の材料の格子振動の時間周期に一致させて照射することによって相変化を誘起す
ることを特徴としている。現在実用化研究が進められている相変化メモリは、電流パルスによる熱で相変化を誘起し、相変化時間はナノ秒のオーダーであるが、同特許が提示する方法によれば、非熱的過程により相変化が誘起され、その時間は 1 ナノ秒以下と予想される。
長谷は、Ge-Sb-Te 系材料として、Ge2Sb2Te5 とともに GeTe/Sb2Te3 薄膜超格子に関してもフェムト秒パルスレーザーによる相変化の研究を続け、高速な相変化のダイナミクスの知見

55

特許 5641485「相変化記録膜を有する相変化装置、及び相変化記録膜の相変化スイッチング方法」

77

を深めている。その成果は次世代高速不揮発メモリの開発を通して、データセンターの省電力化等の面で社会・経済に大きく貢献すると期待される。
③上記、継続と発展状況を示す研究成果に関連した主な成果論文リスト 4 報以内[1] Makino K., Tominaga J., Hase M. “ Ultrafast optical manipulation of atomic
arrangements in chalcogenide alloy memory materials”, Optics Express, 2011, 19(2),1260-1270.
[2] Makino K., Tominaga J., Kolobov A.V., Fons P., Hase M. “Polarization dependent
optical control of atomic arrangement in multilayer Ge-Sb-Te phase changematerials”, Applied Physics Letters, 2012, 101(23), 232101.
[3] Hase M., Fons P., Mitrofanov K., Kolobov A.V., Tominaga J. “ Femtosecond
structural transformation of phase-change materials far from equilibrium
monitored by coherent phonons”, Nature Communications, 2015, 6, 8367.
[4] Mitrofanov K.V., Fons P., Makino K., Terashima R., Shimada T., Kolobov A.V.,
Tominaga J., Bragaglia V., Giussani A., Calarco R., Riechert H., Sato T., KatayamaT., Ogawa K., Togashi T., Yabashi M., Wall S., Brewe D., Hase M. “Sub-nanometre
resolution of atomic motion during electronic excitation in phase-changematerials”, Scientific Reports, 2016, 6, 20633.
④その他
長谷は、さきがけ応募時には物質・材料研究機構材料研究所主任研究員であったが、さきがけ研究終了時に筑波大学大学院数理物質科学研究科助教授となり、現在は筑波大学数理物質系教授に就任している。
また、2010 年 9 月にイタリア・ミラノ工科大学にて開催された“The European Symposiumon Phase Change and Ovonic Science 2010(E╲PCOS 2010)”において、“Ultrafast phasechange in Ge2Sb2Te5 superlattices monitored by coherent phonon spectroscopy”と題したポスター講演を行い、“Outstanding Poster Award”を受賞している。

78

3.1.10 光電子ホログラフィーによるレーザー場反応追跡(菱川明栄)(1)研究のねらいと研究期間中の達成状況①研究のねらい反応過程において刻一刻と変化する分子の姿を捉えることは、化学反応を理解し制御する上で、基本的かつ重要な課題である。フェムト秒超短パルスレーザーを用いた超高速分
光法は反応追跡手法として広く用いられ、これまでに様々な系において成果を収めている。
一方、標準的なスキームにおいて観測される物理量は主としてプローブ光による光学遷移
強度の時間変化であり、どのように分子の形が変化しているかを観測データから理解するためには、観測対象についてポテンシャル曲面の形状などの知識が必要である。本研究では、分子ダイナミクスを構造の変化として直接観測するために、光電子ホログラフィーなど強レーザー場原子分子過程を利用した超高速実時間反応追跡手法を提案し、その実現に取り組むことを目的とした。
②期間中の研究成果
多原子分子の光反応過程おいて、分子座標系でのレーザー電場の方向によりそのダイナ
ミクスが異なることを確認するため、菱川は強レーザー場(12fs、2×1014W/cm2)中の H2S 分子の電子・核応答がレーザー偏光方向によってどのように変化するかを、クーロン爆発 56過
程:H2S3+→H++S++H+に着目して調べた。その結果レーザー電場が分子平面に対して垂直である
場合、レーザー場中で分子構造はほとんど変化しないが、分子平面に平行な場合、S-H 結合の距離が変化することを見いだした[1]。
また、光反応過程における分子の構造変化を直接観測するというテーマにおいて、重水
素化アセチレン 2 価イオン(C2D22+)における異性化反応の追跡を行った。高強度極短レーザ
ーパルス発生装置を構築し、マイケルソン干渉計により形成した一対の高強度極短レーザーパルス(9fs、0.13PW/cm2)をそれぞれポンプ光及びプローブ光として用いて、C2D22+から
C2D23+へのイオン化と、それに伴うクーロン爆発過程：C2D23+→D++C++CD+をモニターするという手法を採用した。その結果、水素原子が片方の炭素サイトから他方へ極めて高速にシフトした後(～90fs)、元の炭素サイトへ再移動することを見いだすとともに、これまで困難であった水素移動反応を可視化することに成功した[2]。
続いて、光電子ホログラフィーに必要な超短パルス深紫外・軟 X 線光源システムの構築を進め、Br2 における解離ダイナミクスの実時間追跡を行った。その結果、解離生成物の時間軸における収率変化を捉えることにより、従来の手法に比べて高い時間分解能(～10fs)
で反応追跡が可能であることを示した。また電子−イオンコインシデンス運動量画像装置を

56

分子の多価イオンが、電荷間の強いクーロン反発によって速やかに解離する現象。

79

開発し、その装置を用いて分子座標系における光電子散乱分布の測定を行った。その結果、
強レーザー場における分子のイオン化ダイナミクスが光電子散乱分布に反映されることを見いだした[3]。
③研究成果に関連した主な成果論文リスト 3 報以内[1] Hishikawa A., Takahashi E.J., Matsuda A. “Electronic and nuclear responses of
fixed-in-space H2S to ultrashort intense laser fields”, Physical Review Letters,
2006, 97(24), 243002.
[2] Hishikawa A., Matsuda A., Fushitani M., Takahashi E.J. “Visualizing recurrently
migrating hydrogen in acetylene dication by intense ultrashort laser pulses”,
Physical Review Letters, 2007, 99(25), 258302.
[3] Matsuda A., Fushitani M., Hishikawa A. “ Electron-ion coincidence momentum
imaging of molecular dissociative ionization in intense laser fields: Application
to CS2”, Journal of Electron Spectroscopy and Related Phenomena, 2009, 169(2-3),
97-101.
(2)研究領域終了後の継続と発展状況
本研究終了後、文部科学省科学技術共通基盤強化促進事業「シングルショット光電子分
光による XFEL 計測」(2011 年度)、東レ科学振興会東レ科学技術研究助成「コヒーレントレ
ーザー反応場における化学過程の解明」(2011～2012 年度)の研究を行った。また、科研費
基盤研究(B)「強レーザー反応場中分子の「その場」観測：超高速光電子分光法によるアプローチ」(2012 年度～2014 年度)の研究代表者として、超高速光電子分光システムを用いた分子における電子波束ダイナミクスの研究を行った。頭脳循環を加速する戦略的国際研究
ネットワーク推進プログラム「統合イメージングサイエンス研究拠点：サブアトムダイナ
ミクスから脳機能までを捉える」(2014 年度～2016 年度57)において、超高速反応イメージ
ング法の発展と国際ネットワークの構築を進めた。現在、分子ダイナミクスから電子ダイ
ナミクスのイメージング法の開拓に研究を展開し、科研費基盤研究(B)「レーザートンネル
イオン化の理解に立脚した電子ダイナミクス可視化法の開拓」(2016 年度～2018 年度)に研究代表者として取り組んでいる。
①科学技術の進歩への貢献
菱川は研究期間終了後、近赤外領域(NIR)だけでなく極紫外(XUV)領域の非線形原子分子過程にも注目し、理化学研究所の SCSS58自由電子レーザー(FEL:Free Electron LASER)を用

57 菱川は、同プログラムの 2014 年度採択事業「統合イメージングサイエンス研究拠点：サブアトムダイナ

ミクスから脳機能までを捉える」において、2014 年度～2015 年度は担当研究者、2016 年度は主担当研究者 と し て 、 カ ナ ダ の ケ ベ ッ ク 先 端 科 学 技 術 大 学 院 大 学 (INRS) － EMT(Energy Materials
Telecommunications)の Legarė 教授グループとの共同研究を進めた。
58
SCSS: SPring-8 Compact SASE Source test accelerator (SASE: Self Amplified Spontaneous Emission)

80

いた研究を進めた。その結果、(1)Ar からの 2 重イオン化過程が電子の段階的放出59によって起こり、Ar+の励起状態への共鳴によって 2 重イオン化効率が大きくなること、(2)2 電子励起状態への共鳴によって He の 3 光子吸収過程が 2 光子過程よりも効率良く起こることなどを見いだし、XUV 領域における非線形過程の特徴を明確な形で捉えることに成功している。
これらは新たに開発されたシングルショット計測に基づく成果で、カオティックな自発放射光に起因してスペクトル分布や時間構造がショットごとに変化する SASE 型 FEL の性質を逆に利用した新しい光電子分光法として注目を集めた。
図 3-30 に、
FEL の 15,000 ショットによって得られた Ar の光電子スペクトルを示す。5.6eVのピークは Ar+の生成に帰属する。他のピークは、それらの運動エネルギーにより、1 光子
イオン化によって生成した Ar+からの 2 光子イオン化による Ar2+の生成に帰属できる。Ar+のピークエネルギーからショットごとに波長を計測し、Ar2+の信号を並べ替えることで明瞭な共鳴構造が存在することが見いだされた[1]。

図 3-30

FEL を用いた Ar の光電子スペクトル[1]一方、研究期間中に行った重水素化アセチレン 2 価イオン(C2D22+)における異性化反応の追跡に関しては、クーロン爆発イメージング法を 3 体爆発過程から 4 体爆発過程に拡張して、分子内の水素の動きを捉える研究を行った。その結果、水素原子が他方の炭素原子サイトに移動する過程で、(1)二つの重水素原子は独立に運動するのではなく、互いを避ける
ような相関した運動をすること、(2)非平面型の分子構造を経由することなど、分子ダイナ
ミクスの詳細を明らかにすることに成功した[2]。図 3-31 は、重水素化アセチレン(C2D2)の幾何学的構造、実験で得られた運動量角の相関マップを示す。図 3-31 右に示すように、ア59電子の段階的放出: 電子を 1 個ずつ順番に放出すること。

81

セチレン構造に対応する(θ'1,θ'2)=(180 ﾟ,0 ﾟ)又は(θ'1,θ'2)=(0 ﾟ,180 ﾟ)分布が、遅延
時間(Δt:励起パルスとプローブパルスの時間間隔)が 90fs では非平面型ビニリデン構造に対応する θ'1=θ'2=90°付近で増加する。分布は対角線上に観測され、二つの水素原子が強い相関を持って運動していることが見て取れる。

図 3-313 体及び 4 体クーロン爆発イメージングによる C2D22+の超高速異性化反応過程の可視化[2]

化学結合の切断や生成を決定付けるのは電子の動きである。本研究では、分子内の電子分布とその変化を直接観測するために、強レーザー場過程の一つである「トンネルイオン化」に着目した新しい電子分布可視化法(＝トンネルイオン化イメージング)の開拓を行った。分子に強いレーザー電場をかけると、束縛ポテンシャルが歪み障壁(バリア)ができる。
これを電子がトンネル透過することでイオン化が起こる。トンネルイオン化の起こりやす
さは電子の波動関数と印加された電場の方向で決まるため、これを利用して分子内でどのように電子が分布しているかを調べることができる。紫外光吸収する分子を標的としてこのアプローチの検証を行ったところ、短寿命励起分子の電子分布形状を捉えると同時に、光吸収に伴う変化を可視化することができた(図 3-32)[3]。これはトンネルイオン化イメー
ジングが複雑な解析を経ることなく分子内の電子の様子を直接可視化する手法として有用であることを示す成果である。この論文[3]はソーシャルインパクトを示す Almetric 指標でトップ 1%論文にランクされるなど大きな注目を集めた。

82

図 3-32

強レーザーパルス(8fs、1.11014W/cm2)による軌道可視化[3]強レーザー場では、トンネルイオン化やクーロン爆発のほかにエネルギー準位のシフトや核間ポテンシャルの変形など様々な非線形過程が誘起される。本研究は、これらの過程
がレーザー場の強度や波長、あるいはレーザー電場波形そのものによって変化することに着目し、これを駆使することで①超高速 2 光子ラビ振動の実現、②単分子反応における選択的結合切断の制御、③多体気相反応過程の観測と制御への展開、を行った。①ではコヒーレント過程の中でも特に重要な超高速ラビ振動を多光子過程に拡張することを目的として、強レーザー場における量子準位のエネルギーシフトを利用した新しいスキームを提案した。これによってラビ振動に必要な共鳴条件をレーザー場強度の広い範囲にわたって維持し、2 個の光子を使って二つの状態間のポピュレーションを超高速操作することに成功した。②では空間非対称なレーザー電場を利用することで、分子内の二つの等価な結合のう
ち片方を優先的に切断できることを見いだした。③では強レーザーパルスを緩やかに集光して得られるレーザーフィラメントを反応場として、新しい気相反応過程の研究を行い、薄膜やナノ粒子が生成すること、レーザー強度がその構造やサイズを決定付ける重要なパラメータであることを示した[4]。
図 3-33 に XUV 自由電子レーザーを用いて行った実験のスキームと、観測結果を示す。自由電子レーザーを用いて標的となるヘリウム原子 1s2p 励起状態を生成し、近赤外域強レーザーパルスを照射したところ光電子収量の周期的変化が観測され、1s6f リュードベリ状態との間で最短 22fs の周期を持つ 2 光子ラビ振動が誘起されていることが見て取れる[4]。

83図 3-33

実験セットアップと強レーザー場共鳴と 2 光子ラビ振動の概念図(左)60。光電子収量のレーザー場強度依存性(右上)と各準位のポピュレーション変化(右下)[4]②社会・経済への波及効果
菱川は、クーロン爆発で生成した分子イオン(フラグメントイオン)の運動量を測定する
ことにより、強レーザー場中の分子の挙動を追跡する手法を確立し、分子構造及び電子分布の変化に対する知見を深めた。また、強レーザー場によって新しい化学反応の道が拓かれる可能性を示した。さらに、極紫外領域の自由電子レーザーを用いた原子の多光子イオン化の実験を展開して、自由電子レーザー利用研究の基盤構築に貢献した。さらに X 線自由電子レーザーを用いることで内殻電子が関与する多光子吸収過程の解明にも注目して研究を進めている。今後、X 線自由電子レーザーや、その他の波長領域における強レーザー場
を用いた原子・分子の研究は、生体分子の構造解析やナノテクノロジー開発に応用され、学術領域だけではなく、医療や産業分野の技術発展に寄与することが期待されている。菱川の研究成果は、そのような応用研究に対する基礎概念を提供するものとして、社会・経済に対して徐々に波及していくと考えられる。
③上記、継続と発展状況を示す研究成果に関連した主な成果論文リスト 4 報以内[1] Hikosaka Y., Fushitani M., Matsuda A., Tseng C.-M., Hishikawa A., Shigemasa E.,
Nagasono M., Tono K., Togashi T., Ohashi H., Kimura H., Senba Y., Yabashi M.,
Ishikawa T. “Multiphoton double ionization of Ar in intense extreme ultraviolet
laser fields studied by shot-by-shot photoelectron spectroscopy ” , PhysicalReview Letters, 2010, 105(13), 133001.
[2] Matsuda A., Fushitani M., Takahashi E.J., Hishikawa A. “Visualizing hydrogenatoms migrating in acetylene dication by time-resolved three-body and four-body
Coulomb explosion imaging”, Physical Chemistry Chemical Physics, 2011, 13(19),60 出典:名古屋大学大学院理学研究科物質理学専攻(化学系)ホームページ

http://www3.chem.nagoya-u.ac.jp/wordpress/?p=10447&lang=en

84

8697-8704.
[3] Endo T., Matsuda A., Fushitani M., Yasuike T., Tolstikhin O.I., Morishita T. ,Hishikawa A. “Imaging Electronic Excitation of NO by Ultrafast Laser Tunneling
Ionization”, Physical Review Letters, 2016, 116(16), 163002.
[4] Fushitani M., Liu C.-N., Matsuda A., Endo T., Toida Y., Nagasono M., Togashi T.,
Yabashi M., Ishikawa T., Hikosaka Y., Morishita T., Hishikawa A. “Femtosecond
two-photon Rabi oscillations in excited He driven by ultrashort intense laser
fields”, Nature Photonics, 2016, 10(2), 102-105.
④その他
国内の共同研究に関しては、レーザー場における超高速反応過程全般について、自然科学研究機構分子科学研究所、新潟大学、富山大学、電気通信大学、放送大学と共同研究を行った。また、自由電子レーザーを用いた光電子分光に関して理化学研究所と共同研究を行った。海外との共同研究に関しては、近赤外高強度極短レーザーパルスを用いたイオン
イメージングに関してモスクワ物理工科大学(ロシア)と、自由電子レーザーパルスを用いた光電子分光に関して輔仁大学(台湾)と共同研究を行った。
菱川は、さきがけ採択時には分子科学研究所准教授であったが、2010 年度に名古屋大学
大学院理学研究科教授、2015 年度から名古屋大学物質科学国際研究センター教授に就任し、現在に至っている。

85

3.2 2006 年度採択研究課題
3.2.1 キャビティ QED による原子と光子の量子操作(青木隆朗)(1)研究のねらいと研究期間中の達成状況①研究のねらい共振器に閉じ込められた光と原子が相互作用する系であるキャビティ QED(Cavity
Quantum Electrodynamics:共振器電気力学)系の研究には、これまでファブリーペロー共振器が用いられてきたが、高 Q 値61化・微小化の技術的限界、ファイバー光学系との整合性の低さ、スケーラビリティ(必要に応じた拡張可能性)の低さといった欠点があった。本研究では、これらの欠点を克服する新しい共振器としてトロイド型微小共振器を用いてキャビ
ティ QED 系を構築し、原子と光の量子状態を操作する技術を確立することを目指した。
②期間中の研究成果
真空槽内にトロイド共振器とテーパーファイバーを配置し、その上方でセシウム原子集団を捕獲・冷却する実験系を用いて、原子をトラップから自由落下させ、原子を落とした
ときのみ、検出光子数が増加することを明らかにした。また、原子と共振器の結合信号の離調62依存性を理論と比較することにより、強結合の実現を確認した[1]。さらに、同実験系を用い、臨界結合条件63下のキャビティ QED 系における単一原子の共鳴蛍光を観測した。
次に、原子の捕獲・冷却とキャビティ QED 系に個別の真空槽を割り当てる実験系を構築
し、過結合条件64下キャビティ QED 系を世界で初めて実現した。この系において、単一原子が放射する光子と励起光のコヒーレントな量子干渉により、最初に入射した光子は反射され、残りの光子は透過すること(光子ターンスタイル効果)の観測に成功した[2]。
その後、超低損失の真空クラッド・サブ波長ファイバーの作製及びセシウム原子の D2 線に対応する 852nm において約 3×108 という高い Q 値を持つトロイド共振器の作製を行った[3]。
③研究成果に関連した主な成果論文リスト 3 報以内[1] Aoki T., Dayan B., Wilcut E., Bowen W.P., Parkins A.S., Kippenberg T.J., Vahala
K.J., Kimble H.J. “ Observation of strong coupling between one atom and a61

Q 値(Q factor)：Q=ωCE/Pout(ωC：共振器の共鳴角周波数、E：共振器に閉じ込められるエネルギー、Pout：
共振器から散逸するパワー)。共振器が持つ光の閉じ込め性能を表す指標。
62
離調：原子と共振器の共鳴周波数差。
63
臨界結合条件：共振器とテーパーファイバーの結合が、共振器の内部損失とバランスする条件。入力した光エネルギーは全て共振器内で失われる。
64
過結合条件：共振器とテーパーファイバーの結合に対して、共振器の内部損失が無視できる条件。入力
したエネルギーは共振器内でほとんど失われることなく出力される。

86monolithic microresonator”, Nature, 2006, 443(7112), 671-674.65[2] Dayan B., Parkins A.S., Aoki T., Ostby E.P., Vahala K.J., Kimble H.J. “A photon
turnstile dynamically regulated by one atom ” , Science, 2008, 319(5866),
1062-1065.
[3] Aoki T. “Fabrication of ultralow-loss tapered optical fibers and microtoroidal
resonators”, Japanese Journal of Applied Physics, 2010, 49(11), 118001.
(2)研究領域終了後の継続と発展状況
研究期間中から、科研費新学術領域研究(研究領域提案型)「半導体量子ドット-微小共振器結合系のコヒーレント量子分光」(2009 年度～2010 年度)において、超低損失なトロイド型微小光共振器及びサブ波長径テーパーファイバーの研究を行った。
研究終了後、総務省戦略的情報通信研究開発推進事業(SCOPE) ICT イノベーション創出型
研究開発新世代ネットワーク技術「単一モード共鳴光散乱過程による高純度単一光子源の研究開発」(2011 年度～2013 年度)において、超低損失テーパーファイバーを用い、単一光子パルスを生成する研究を行った。
また、科研費若手研究(A)「ナノ光ファイバー端を用いた導波路量子電気力学の研究」(2014 年度～2016 年度)において、断熱条件に対して最適化された形状のテーパーファイバ
ーと量子ドットを結合する研究を行った。
現在、科研費新学術領域研究(研究領域提案型)「共振器量子電気力学系の非局所コヒー
レント結合の研究」(2016 年度～2017 年度)に取り組んでいる。さらに、JST 戦略的創造研究推進事業 CREST 研究領域「量子状態の高度な制御に基づく革新的量子技術基盤の創出」(荒川泰彦研究総括、東京大学生産技術研究所教授)において、「スケーラブルな光学的量子計算に向けた超低損失ナノファイバー共振器 QED 系の開発」(2017 年度～2022 年度)研究代表
者として採択された。
①科学技術の進歩への貢献
研究終了後も、青木は量子光学研究とナノフォトニクスデバイス開発を融合し、量子状態の極限的な生成・測定・操作技術を開拓することで、光の量子性に起因する特異な現象の観測と量子情報・量子計測への応用に関する研究を継続している。総務省(SCOPE)「単一モード共鳴光散乱過程による高純度単一光子源の研究開発」においては、超低損失テーパ
ーファイバーと、ナノ光ファイバーレンズ、及び超高 Q 値モノリシック微小共振器を開発した。また、これらに単一半導体量子ドットを結合させることで、単一光子を単一モード
光ファイバーに直接、高効率に結合する理論を確立するとともに、その基礎技術を開発した[1]。
65 本文献は、青木が、さきがけ研究課題を提案し研究を進めた時期に在籍していたカリフォルニア工科大学(米国)との共同研究であり、さきがけ研究スタート時期の重要な成果である。このため、さきがけ調
査対象期間(2007 年 1 月～2010 年 12 月)に先立つ 2006 年発行であるが、研究期間中の論文リストに収録
し期間中成果の引用文献とした。

87

原子と共振器の強結合を実現するキャビティ QED 系を、拡張可能な複雑な系に発展させるためには、モノリシックな微小共振器の開発が重要なステップとなるが、さらに、個別の原子を共振器表面から 100nm 程度の近距離に局在化する技術が重要となる。青木は、ト
ロイダル共振器表面から 100nm の距離に局在化されたセシウム原子をリアルタイムに選別し、モニターする手法について報告した[2]。これは、原子の近距離トラップを必要とする、強結合限界における動的カシミール効果66の定量的研究に道を拓く成果である。また、応用面において、キャビティ QED 系の拡張による量子情報処理の進展につながる成果と考えられる。図 3-34 に、同報告の実験系のイメージ図と光学ポテンシャルを示す。図 3-34(a)に示すように、マイクロトロイダル共振器の上部に捕獲･冷却されたセシウム原子をランダムに落下させると、同原子の一部はマイクロトロイダル共振器から 100nm 以下の近傍を通過する。このとき、共振器に近接して設置されたテーパーファイバーに入射したプローブ光の透過光及び反射光をカウントすることにより、原子と共振器の結合を観測することができる。図 3-34(b)は、マイクロトロイド断面における結合係数67の分布を示している。

図 3-34

実験系のイメージ図及び共振器表面近傍の光学ポテンシャル[2]②社会・経済への波及効果
フォトニクスの基盤技術であるファイバー光学と、キャビティ QED を融合させることは、
スケーラブルな光学的量子計算の実現のために、とりわけ有望な技術と考えられる。青木は、研究終了後も様々なナノフォトニクスデバイスを開発し、それをキャビティ QED の研究に応用している。

66
67

カシミール効果：真空の空間に平行な金属板を置くと微弱な力によってそれらが引き合う現象。
図では、g/γ0(g：結合係数、γ0：A/2、A：Einstein A coefficient)の数値が示されている。

88

科研費若手研究(A)「ナノ光ファイバー端を用いた導波路量子電気力学の研究」において、
ナノ光ファイバーを滑らか平面で切断し、この平面端ナノ光ファイバーの端面に単一の半導体量子ドットを配置する技術を開発した。具体的には、量子ドット溶液に平面端ナノ光
ファイバーの端面のみを接触させる独自のディップコート法を開発した。また、その研究過程で、半導体量子ドットと相補的な特徴を持つ単一量子発光体としてレーザー冷却単一原子に着目し、ナノ光ファイバーとレーザー冷却単一原子の相互作用を探求した。光の波
長以下の直径を持つナノ光ファイバーは、表面近傍でのエヴァネッセント波が大きな振幅を持つため、その導波モードを単一原子と直接、高効率に相互作用させることができる。
さらに、99.7%以上の透過率のナノ光ファイバーの開発に成功し、さらにナノ光ファイバーとファイバーブラッグ格子(FBG)を組み合わせた「ナノ光ファイバー共振器」を開発した。
これにレーザー冷却・トラップされた単一原子を結合させることで、世界で初めて全ファ
イバーキャビティ QED 系を実現することができた[3](図 3-35 参照)。この光ファイバーキャ
ビティ QED 系を光ファイバーでつなぎ合わせてネットワーク化することにより、スケーラ
ブルな光学的量子計算実現の可能性があり、将来社会・経済に大きな影響を与えると期待される。

図 3-35ナノ光ファイバー共振器によるキャビティ QED の概念図と SEM 写真68

青木は、トロイダル共振器、ナノ光共振器だけでなく、Si マイクロリング共振器の研究も行っている。具体的には、半径 7μm の Si マイクロリング共振器を用い、光通信用波長帯において、タイムビン状態69における量子もつれ光子対の観測に成功した[4],70。Si マイク
68

早稲田大学先進理工学部応用物理学科 青木隆朗研究室ホームページ：
http://www.qo.phys.waseda.ac.jp/
69
タイムビン(Time-bin)状態:波束形状を持つ状態。
70
情報通信研究機構及び日本電気(株)との共同研究。

89ロリング共振器は、光学フィルタや干渉計とモノリシックに集積することが可能で、スケーラブルな量子情報処理回路の実現に道を拓く成果である。
③上記、継続と発展状況を示す研究成果に関連した主な成果論文リスト 4 報以内[1] Kato S., Chonan S., Aoki T. “High-numerical-aperture microlensed tip on an
air-clad optical fiber”, Optics Letters, 2014, 39(4), 773-776.
[2] Alton D.J., Stern N.P., Aoki T., Lee H., Ostby E., Vahala K.J., Kimble H.J. “Strong
interactions of single atoms and photons near a dielectric boundary”, Nature
Physics, 2011, 7(2), 159-165.
[3] Kato S., Aoki T. “Strong Coupling between a Trapped Single Atom and an All-Fiber
Cavity”, Physical Review Letters, 2015, 115(9), 093603.
[4] Wakabayashi R., Fujiwara M., Yoshino K.-I., Nambu Y., Sasaki M., Aoki T. “Time-bin
entangled photon pair generation from Si micro-ring resonator”, Optics Express,
2015, 23(2), 1103-1113.
④その他
青木は、量子光学研究と工学(応用物理学)としてのナノフォトニクスデバイス開発を融合し、量子状態の極限的な生成・測定・操作技術の開拓を目指して研究を続けている。その中心となるのが、ナノフォトニクスデバイスを用いたキャビティ QED の研究であり、手掛けるナノフォトニクスデバイスは、トロイダル共振器、球型共振器、ナノ光ファイバー
共振器、Si マイクロリング共振器と多岐にわたる。研究の特徴は、小規模な原理実証実験にとどまることなく、常にスケーラブルな光学的量子計算の実現を目的として、拡張性のある技術を探求している点である。中でも、ナノ光ファイバー共振器にレーザー冷却・ト
ラップされた単一原子を結合させる手法は、多数のキャビティ QED 系が、既に社会インフラとなっているファイバーネットワークによって巨視的距離を隔てて結合される可能性を示しており、量子情報処理の進展に大きく寄与すると期待される。
青木は、さきがけ応募時は東京大学大学院工学系研究科助手であり、研究期間中さきがけ専任研究者としてカリフォルニア工科大学(Caltech、米国)で研究を進めた。2008 年度に京都大学大学院理学研究科准教授に就任し、その後 2011 年度に早稲田大学理工学術院准教授、2014 年度に同教授に就任し現在に至っている。

90

3.2.2 赤外サイクルパルス光波による分子振動ダイナミクスの追跡(蘆原聡)(1)研究のねらいと研究期間中の達成状況①研究のねらい
短い時間幅を持つ中赤外71パルスを使うと、化学反応が起こる過程で、分子の構造や振動状態が変化する様子を時間分解観察できる。また、中赤外光の波形整形により、特定の分子振動モードを選択的に励起し、電子的基底状態で分子反応を誘導することが可能となる。
本研究では、広帯域なスペクトルと短い時間幅を持つ中赤外パルスを発生する技術を開発し、超高速分光及びコヒーレント制御へ適用すること、さらに、凝縮相の分子ダイナミ
クスを追跡し、水の分子振動エネルギーの移行ダイナミクスを解明することを目指した。
②期間中の研究成果
本研究では、周期分極反転ニオブ酸リチウムを非線形光学媒質とする光パラメトリック
増幅器を開発し、中赤外波長域 3～4μm において広帯域なスペクトルを持つ中赤外パルス(パルス幅 45fs)を発生させることに成功した[1]。
さらに、半導体結晶中の自己位相変調72を利用し、波長 5μm 帯での 3 サイクルパルスを発生させることができた[2]。この手法は、非共鳴な非線形性を利用するため、動作波長を選ばない。そのため、二光子吸収が起こらず、材料が透明な波長域 2～20μm で使える有用な手法である。
また、中赤外フェムト秒パルスを利用したポンプ-プローブ分光装置を開発した。この装置を用いて、純水の OH 変角振動モードのエネルギー緩和現象に関し、その温度依存性を初めて観測した。その結果から、水の一分子に局在化したエネルギーが、水素結合ネットワークへ放出されるダイナミクスが、水素結合によって加速されることを明らかにした[3],73。
このような一連の研究によって、高度に制御された中赤外光を、電子的基底状態でのコ
ヒーレント制御ツールへと展開し、分子の解離や異性化、分子性結晶の相転移などを誘導する新手法を確立するなど、中赤外超短パルスによる分子及び格子のダイナミクス制御というフィールドを切り拓いていく見通しが得られた。
③研究成果に関連した主な成果論文リスト 3 報以内[1] Ashihara S., Mochizuki T., Yamamoto S., Shimura T., Kuroda K. “Generation of
sub 50-fs mid-infrared pulses by optical parametric amplifier based on
71

中赤外光：波長 3～30μm(周波数 10～100THz)の電磁波。
自己位相変調：3 次の非線形光学効果により、光パルスのスペクトルが広帯域化する現象であり、可視～近赤外で広く利用されている。
73
Ashihara S., Fujioka S., Shibuya K. “Temperature dependence of vibrational relaxation of the
OH bending excitation in liquid H2O”, Chemical Physics Letters, 2011, 502(1-3), 57-62.
72

91

periodically-poled MgO:LiNbO3”, Japanese Journal of Applied Physics, 2009, 48(4),042501.
[2] Ashihara S., Kawahara Y. “Spectral broadening of mid-infrared femtosecond pulses
in GaAs”, Optics Letters, 2009, 34(24), 3839-3841.
[3] Ashihara S., Huse N., Espagne A., Nibbering E.T.J., Elsaesser T. “Ultrafast
structural dynamics of water induced by dissipation of vibrational energy”,
Journal of Physical Chemistry A, 2007, 111(5), 743-746.

(2)研究領域終了後の継続と発展状況
科研費若手研究(A)「分子ダイナミクス制御へ向けた中赤外任意波形発生システムの開発」(2008 年度～2010 年度)における研究代表者として、中赤外光のスペクトルを広帯域化する技術、及び光電場波形を整形するシステムを開発した。また、科研費若手研究(A)「中赤外波形整形を利用した分子のコヒーレント制御」(2011 年度～2013 年度)における研究代表者
として、中赤外超短パルスとその波形整形技術を利用した分子の運動・反応を駆動する技
術に関する研究を行った。さらに、科研費挑戦的萌芽研究「中赤外プラズモン増強場を用いた新規非線形光学の開拓」（2014 年度～2015 年度）における研究代表者として、中赤外超短パルスとプラズモニクスを融合し、超高速光科学の新たなプラットフォーム作りを行った。
①科学技術の進歩への貢献
蘆原は、研究期間中にニオブ酸リチウムを非線形光学媒質とする光パラメトリック増幅器を開発したが、それと同時にマグネシウムをドープしたニオブ酸リチウムにおける高速な光キャリア緩和ダイナミクスの研究を行い、ポーラロン74状態に起因する光吸収が可視～近赤外領域に現れることを明らかにした[1]。これに続いて、タンタル酸リチウムについても同様の検討を進め、ニオブ酸リチウムの場合と比較した。その結果、マグネシウムをドープしたタンタル酸リチウムでは、ポーラロンに起因する光吸収が起こらないことを見いだ
した75 。ポーラロン起因の光吸収が起こらないことは、光パラメトリック発振器において大きな利点であり、レーザーの周波数変換技術に対して重要な知見をもたらす成果である。
科研費「分子ダイナミクス制御へ向けた中赤外任意波形発生システムの開発」においては、中赤外超短パルスとその波形成型技術を利用し、金属カルボニル76の二つの CO 伸縮モード(対称及び反対称)をターゲットに経路間干渉の研究を行った。その結果、励起赤外線74

ポーラロン: 電子と格子振動が結び付いてできる準粒子。電子の周りの格子が歪み、電子の移動に歪みが伴って移動するイオン結晶のような場合、その歪みを伴った電子がポーラロンに対応する。
75
Enomoto S., Ashihara S. “Comparative study on light-induced absorption between MgO:LiNbO3 andMgO:LiTaO3”, Journal of Applied Physics, 2011, 110(6), 063111.
76
金 属 カ ル ボ ニ ル と し て 、 2 次 元 赤 外 分 光 の モ デ ル 化 合 物 と さ れ て い る Ir(CO)2C5H7O2(IDC) とRh(CO)2C5H7O2(RDC)を用いた。

92

パルスの位相変化によって、吸光度が変化することを見いだした77。図 3-36 に、金属カル
ボニル(RDC)における、吸光度の励起パルス位相依存性を示す。吸光度は、励起準位のポピュレーションに比例するため、この結果は、励起パルスの位相変化によって経路間干渉78を制御し、振動励起効率を操作したことを意味する。

図 3-36

RDC における吸光度の励起パルス位相依存性 77

また、同じく中赤外超短パルスを金属ナノ構造に照射することにより生じる時間的・空間的に局在した増強近接場の研究を行った79。具体的には、ZnS 基板上に Au ナノロッド(長さ:1μm、幅:150nm、高さ 50nm)アレイを 2 次元的に電子ビームリソグラフィーによって形成し、中赤外超短パルス(波長 3-10μm、パルス間隔 160fs)を照射して、放出された光電子の運動エネルギースペクトルを計測した。その結果、超短パルス光電場をナノ空間で 35 倍以上(強度にして 1000 倍以上)に増強できること、また、その増強場を用いて光電子放出を
電場振動の半周期以下の時間スケールで高速に制御できることを実証した[2],80。図 3-37 に、
入射光の波長をパラメータとした、放出される電子数(1 パルス当たり)の入射光強度依存性
を示す。

77

Ashihara S., Enomoto K., Tayama J. “Controlling Quantum Interferences in IR Vibrational
Excitations in Metal Carbonyls”, Ultrafast Phenomena XVIII (The European Physical Journal), 2013,
41, 05024.
78
RDC における|1S 1A>状態への遷移には、|0S 1A>状態経由と|1S 0A>状態経由の二つのパスがあり、この経路間に量子干渉が生じる。
79 Usui S., Kitade S., Morichika U., Kohmura K., Kusa F., Ashihara S. “Near-Field Imaging of Infrared
Nanoantenna Modes Under Oblique Illumination”, Journal of Physical Chemistry C, 2017, 121(46),26000-26006.
80
東京農工大学及びゲッティンゲン大学(ドイツ)との共同研究。

93

図 3-37

放出される電子数(1 パルス当たり)の入射光強度依存性[2]このように、蘆原は分子振動を励起することができる中赤外超短パルスレーザーに注目してその波形整形手法を確立し、これを用いて分子の構造や振動状態の変化を捉える研究分野を開拓した。その研究成果を、通常の熱化学反応では起きない、光による化学反応の誘起とその制御に向けて、さらに発展させている。また、新たにプラズモニクスを導入することによってナノ空間に高強度の中赤外超短パルスを生成することに成功しており、超高速光科学の新たなプラットフォームを開拓している。
②社会・経済への波及効果
中赤外パルスを用いた分子振動のダイナミクスの追跡という、蘆原の研究対象には生命維持に欠かせない「水」が含まれている。今後は水を始めとする分子反応の解明・制御を通して生命現象の深い理解が進むと予想され、その知見は学術分野を越えて社会・経済に影響を与えると考えられる。具体的な実験手法においても最近大きな進展が見られた赤外ポンプ-プローブ分光法や二次元赤外分光法は、同分野の研究に対して極めて有効であるが、測定感度が低いために適用範囲が制限されるという問題がある。これに対して蘆原は、赤外共鳴ナノロッドアレイを用いることで、非線形赤外分光の超高感度化が可能であることを実証した[3],81,82。図 3-38 にナノロッドアレイによる信号の増強を利用した非線形赤外分
光測定の概念図を示す。

81

個々のナノロッドの局在プラズモン共鳴に加え、ナノロッド同士の強め合い(集団的共鳴)条件を満足する周期アレイ構造を用いてポンプ-プローブ分光測定を行い、6 桁以上の信号増強を実現した。
82
Kusa F., Morichika I., Takegami A., Ashihara S. “Enhanced ultrafast infrared spectroscopy using
coupled nanoantenna arrays”, Optics Express, 2017, 25(11), 12896-12907.

94図 3-38

ナノロッドアレイによる信号の増強を利用した非線形赤外分光測定の概念図 [3]

今後もこのような測定技術におけるブレークスルーを積み重ねることにより、中赤外パルスを用いた分子振動等のダイナミクスの追跡は、将来、医療や産業分野においても活用されると期待される。
③上記、継続と発展状況を示す研究成果に関連した主な成果論文リスト 4 報以内[1] Sasamoto S., Hirohashi J., Ashihara S. “Polaron dynamics in lithium niobate upon
femtosecond pulse irradiation: Influence of magnesium doping and stoichiometry
control”, Journal of Applied Physics, 2009, 105(8), 083102.
[2] Kusa F., Echternkamp K.E., Herink G., Ropers C., Ashihara S. “Optical fieldemission from resonant gold nanorods driven by femtosecond mid-infrared pulses”,
AIP Advances, 2015, 5(7), 077138.
[3] Morichika I., Kusa F., Takegami A., Sakurai A., Ashihara S. “Antenna-Enhanced
Nonlinear Infrared Spectroscopy in Reflection Geometry”, Journal of Physical
Chemistry C, 2017, 121(21), 11643-11649.
④その他
蘆原は、さきがけ採択時は東京大学生産技術研究所助手であったが、終了時は東京農工大学大学院共生科学技術研究院特任准教授に、2014 年度には東京大学生産技術研究所准教授に就任し、現在に至っている。

95

3.2.3 光格子によるアトムトロニクスのためのデバイス開発(木下俊哉)(1)研究のねらいと研究期間中の達成状況①研究のねらい
情報の媒体としてレーザー冷却等を用いて絶対零度付近まで冷やされた冷却原子を利用する新技術の開発が期待されている。冷却された原子は波として振る舞うので、原子波の位相に物理量を含む情報を載せ、原子波同士を干渉させて位相差を検出し、従来にはない
精度で、例えば重力加速度などの物理量が測定できる。本研究では、光格子中の冷却原子の流れや輸送に関する物理を探求する。具体的には、欠陥などを含まない極めてクリーンな物質波の導波路として、2 次元光格子による 1 次元チューブを形成し、ボース気体の非平衡ダイナミクスな物性現象観測を目指した。
②期間中の研究成果
内部自由度を持ったボース・アインシュタイン凝縮(Bose-Einstein condensation: BEC)
後に原子集団を光格子中に誘導し、そこで発現する物性現象の実験研究を行った。その結果、接触型相互作用する純粋な 1 次元ボース気体において、最初に生成した熱的に非平衡な運動量分布が、極めて長時間にわたって変化することなく維持され、この系が可積分系とみなしてよいことを見いだした[1]。一方、トンネリングが起こる場合は、各原子が周期運
動を重ねるにつれて、運動量分布が熱平衡時に得られる幅の狭いガウス関数形に近づき、トンネリングにより平衡状態への緩和が誘発されることを見いだした83。この緩和機構の解
明、閉じ込め深さの閾値検討などは、今後の課題である。
③研究成果に関連した主な成果論文リスト 3 報以内[1] Kinoshita T., Wenger T., Weiss D.S. “A quantum Newton's cradle”, Nature, 2006,
440(7086), 900-903. 84(2)研究領域終了後の継続と発展状況
研究終了後、科研費基盤研究(B)「2 次元アンチドット型光格子中の量子気体のダイナミクス」(2008 年度～2010 年度)において、ポテンシャル障壁が規則的に配列し、エネルギー極小が多重連結しあった 2 次元アンチドット型光格子を構築し、その中へ位相空間密度の
83

木下俊哉、
「光格子を利用したアトムトロニクスのためのデバイス開発」、レーザー学会誌 レーザー研究、
2009 年 1 月号、 28-31.
84
本文献は、木下が、さきがけ研究課題を提案し研究を進めた時期に在籍していたペンシルバニア州立大学(米国)(D.S.Weiss 教授のグループ)との共同研究であり、さきがけ研究スタート時期の重要な成果である。
このため、さきがけ調査対象期間(2007 年 1 月～2010 年 12 月)に先立つ 2006 年発行であるが、研究期間中の論文リストに収録し期間中成果の引用文献とした。

96

高い冷却原子気体を誘導して、アンチドット型光格子の中で非平衡過程の生成と観測を目指した実験を行った。科研費挑戦的萌芽研究「冷却原子気体を用いた量子可積分系の非平衡過程に関する実験的研究」(2012 年度～2013 年度)において、1 次元系のボース気体で、1次元系間のトンネリングを制御しながら緩和過程の詳細を調べた。また、科研費挑戦的萌芽研究「アンチドット型光格子中のボース凝縮体による量子乱流の生成」(2014 年度～2015年度)において、ボース・アインシュタイン擬縮(BEC)した冷却原子気体を 2 次元アンチドット型光格子に誘導し、超流動性の安定性を調べた。
①科学技術の進歩への貢献
本研究終了後も、ボース気体の 1 次元非平衡ダイナミクスな物性現象実験を継続している。これまでの 2 次元光格子で形成できる 1 次元系の実験とともに、アンチドット型光格
子中で局在した擬似的な 1 次元系の実験を行っている。
ボース気体の 1 次元非平衡ダイナミクスの物性実験では、2 重光双極子トラップ(DCDT)
中で蒸発冷却を行う手法を開発し、約 4 秒の蒸発冷却で 106 個の BEC を生成することに成功した。図 3-39 に DCDT の実験装置を示す。その実験系は、10W のマルチモードファイバーレ
ーザー(MCDT)と 6W のシングルモードファイバー増幅器(SCDT)で構成され、偏光勾配冷却と2.8 秒の蒸発冷却を行うことで、1.2×106 個の原子の BEC を生成することに成功している。
全光学的手法による BEC 生成では、画期的な時間と個数を実現している[1]。
本手法を BEC 生成に困難を伴う 85Rb 原子に適用した結果、わずか数秒で 2x105 個の BEC を生成することに成功した。同原子は磁場によって原子間相互作用を自在に変化させることができるため、これにより研究の幅を大きく広げることが可能となる。

図 3-39DCDT の実験装置[1]97アンチドット型光格子中で局在した擬似的な 1 次元系の実験では、アンチドット型光格
子内を流れる BEC の安定性、超流動性の崩壊、量子渦が生成され得るのかを調べた。アン
チドット型光格子では、図 3-40 のように、ポテンシャル極小が多重に連結しており、基本的には原子は局在しないはずであるが、ビーム強度が極めて強い場合には、連結部分の筋状の通路に当たる部分では、トラップの閉じ込めは極めてタイトとなり、仮に局在したとすると、不確定性によりこの部分の原子は周囲に比べ高いエネルギー状態となる。そのため原子は、閉じ込めが比較的緩くなる筋状の通路が交差し合うカスプ(尖点)状の部分に集まり、縦方向にチューブ状に伸びる。これは擬似的に 1 次元とみなせる可能性がある。木下は、実験により、ポテンシャル極小は多重連結しているものの実質的には移動できず、カスプ状の中心部に原子が局在していることを示唆する結果を得た 83。

図 3-40

アンチドット型光格子85

また木下は、量子乱流過程の制御と観測を目的として、87Rb 原子の BEC を 106 個生成し、これを 2 次元アンチドット型光格子というエネルギー極小が多重連結した空間内に誘導して、光格子全体を正弦波的に振動させる、あるいは逆に静止した光格子内で BEC 自体を一定速度でドラッグさせて超流動性の安定性を調べる実験を行った。その結果、ドットが低い場合、ブロッホ端86の半分の速度(2.1mm/s)を超えると、格子の周期性に起因する大きな波数を持つ励起が生成し、ドットが高い場合は、より小さい速度で低波数の励起がまず起こり、次に低ドットの場合に見られた励起が同じ速度のところで表れることが分かった。
BEC の崩壊や不安定性は速度に起因し、臨界速度に達すると特定の波数の励起が生じ、二つのタイプの崩壊機構が共存していることを確認した87。アンチドット型光格子の研究は、実験研究者である木下が立ち上げたものであるが、最近、いくつかの理論グループが興味を85

科研費助成金事業研究成果報告書(課題番号:24654131)「冷却原子気体を用いた量子可積分系の非平衡過程に関する実験的研究」
86
2 次元光格子内に閉じ込められた Rb 原子の波動空間端87
科研費助成金事業研究成果報告書(課題番号:26610125)「アンチドット型光格子中のボース凝縮体による量子乱流の生成」

98もち始め、共同研究へと発展しつつある。
②社会・経済への波及効果
光格子に関する研究は多くの可能性を持っているが、本研究のように系の可積分性に着目し、非可積分項の印加と操作によって非平衡過程の解明を目指した研究例はなく、熱平
衡から遠く離れた状態という物理の未開拓分野に、新たな実験的アプローチがあることを示すことができた。
③上記、継続と発展状況を示す研究成果に関連した主な成果論文リスト 4 報以内[1] Yamashita K., Hanasaki K., Ando A., Takahama M., Kinoshita T. “All-opticalproduction of a large Bose-Einstein condensate in a double compressible crossed
dipole trap”, Physical Review A, 2017, 95(1), 013609.
④その他
木下は、2001 年から 2007 年に、ポスドク研究員として米国ペンシルバニア州立大学物理学科に在籍し、1 次元ボース気体の非平衡ダイナミクスの研究を行っている。ペンシルバニ
ア州立大学在籍中の 2006 年より、本研究課題に取り組んでいる。2007 年 4 月に京都大学大
学院人間・環境学研究科准教授に着任し、光格子中の冷却原子気体を中心テーマとした自らの実験グループを立ち上げ、必要な装置系の再構築を行った。その後も、本研究課題を継続的に研究し、現在に至っている。

99

3.2.4

光技術による生体幹細胞の分化制御 －再生医療実現化にむけた光技術の創成－(櫛引俊宏)(1)研究のねらいと研究期間中の達成状況①研究のねらい幹細胞は、ある細胞に変化するようにという“指示”を受けると特定の細胞に分化する能力を持っている。また、変化を遂げる前の未分化の状態で長期間にわたって自らを複製、再生する能力も備えている。幹細胞は様々な細胞へ分化する能力と高い増殖能力を持つため、失われた細胞を再生して補うという治療法(再生医療)への応用が期待されている。再生医療に有望な幹細胞などが有する機能を非侵襲的に制御することは、疾病の治療・予防にとどまらず、基礎生物医学実験などにも有用なツールとなる。
本研究では、再生医療において、幹細胞などが有する機能を非侵襲的に制御し安全に“指示”を与える方法として光技術を応用することを目指した。
②期間中の研究成果
本研究では、赤外、可視光、紫外のみならず広範な領域の光を用いた幹細胞などへの“指示”とそのメカニズムを解明した。
波長 405nm のレーザー光を培養骨髄間葉系幹細胞へ照射した結果、レーザー未照射群と比較してレーザー照射群の骨芽細胞への分化が促進された。具体的には、アリザリンレッ
ド S 染色によりカルシウムの沈着が認められた。また von Kossa 染色を行った結果についても同様に、レーザー照射群にリン酸カルシウムの沈着が認められた。さらに骨芽細胞分化マーカーであるアルカリフォスファターゼ及びオステオカルシンの免疫染色においても同様の結果を得た。各培養ウェル中のカルシウム濃度を測定した結果、照射するレーザー
エネルギーに依存してカルシウム量が増加したことを確認した[1,2]。
さらに、レーザーを用いた幹細胞分化の促進効果として、軟骨細胞への分化促進効果についても確認した。すなわち、軟骨前駆細胞へレーザー照射後、軟骨分化に伴いコラーゲ
ン量が増加し、軟骨分化に関与する各種 mRNA の発現も増加することが分かった[3]。幹細胞
以外の細胞についても、レーザー照射による機能制御の可能性を明らかにするため、波長405nm のレーザーを肥満細胞に照射し、ヒスタミン88分泌作用への影響を調べた。その結果、レーザー照射により発生した活性酸素種(Reactive Oxygen Species: ROS)がカルシウムイ
オンチャネルに酸化作用を及ぼし、カルシウムイオンの流入促進と脱顆粒により、ヒスタミン分泌が促進されている可能性を見いだした。

88

ヒスタミン：生体内で過剰分泌されるとアレルギー反応を引き起こすとともに、血管透過性亢進作用や血管拡張作用などの薬理作用も有する。

100このように、レーザーを用いた細胞の分化制御(促進)、サイトカイン89や生理活性物質の発現制御という新しい細胞機能制御プロセスを見いだすことに成功した。細胞生理機能のレーザー照射による制御が新しい疾病治療方法なだけでなく、レーザーが細胞機能の役割解明に有用なツールになる可能性を提起した。
③研究成果に関連した主な成果論文リスト 3 報以内[1] Kushibiki T., Awazu K. “Controlling osteogenesis and adipogenesis of mesenchymal
stromal cells by regulating a circadian clock protein with laser irradiation”,
International Journal of Medical Sciences, 2008, 5(6), 319-326.
[2] Kushibiki T., Awazu K. “ Blue laser irradiation enhances extracellular
calcification of primary mesenchymal stem cells”, Photomedicine and Laser Surgery,2009, 27(3), 493-498.
[3] Kushibiki T., Tajiri T., Ninomiya Y., Awazu K. “Chondrogenic mRNA expression
in prechondrogenic cells after blue laser irradiation”, Journal of Photochemistry
and Photobiology B: Biology, 2010, 98(3), 211-215.
(2)研究領域終了後の継続と発展状況
研究終了後、科研費若手研究(A)「光技術を用いた細胞機能制御に関する研究」(2009 年
度～2011 年度)において、光技術を用いて非侵襲的に細胞機能を制御する方法に関する研究を行った。また、科研費若手研究(A)「細胞機能および細胞分化制御のための光技術の創製」(2013 年度～2015 年度)において、細胞死に至らない低レベルレーザーを用いた光線力学的治療(Photodynamic Therapy: PDT)が細胞の分化促進に及ぼす影響についての研究を行った。
さらに、科研費新学術領域研究(研究領域提案型)「オプトジェネティクス90による転写環境制御」(2014 年度～2015 年度)において、光と遺伝子によって細胞機能を制御するオプトジェネティクスが創成する新しい転写環境の構築とその作用解析を行った。さらに、科研費
挑戦的萌芽研究「テラヘルツ波照射による細胞機能制御技術の開発」(2016 年度～2017 年度)において、同じさきがけ研究領域で同期であった田中拓男(理化学研究所)と共同研究を行い、テラヘルツ波照射が及ぼす細胞機能について研究を行った。
①科学技術の進歩への貢献
PDT は、光感受性物質を取り込んだがん細胞などにレーザーを照射して細胞死を誘導する治療法であるが、櫛引は科研費「細胞機能および細胞分化制御のための光技術の創製」において、細胞死に至らない低レベルレーザーを用いた PDT(Low dose PDT)が、細胞の分化促進に及ぼす影響に関する研究を行った[1]。実験は骨髄間葉系幹細胞を対象とし、レーザーの波長は 635nm、照射量は 0～3J/cm2 とした。その結果、Low dose PDT により骨髄間葉系幹細89

サイトカイン：細胞から分泌されるタンパク質で、細胞間相互作用に関する生理活性物質の総称。標的細胞にシグナルを伝搬し、細胞の増殖、分化、細胞死、機能発現など多様な細胞応答を引き起こす。
90
オプトジェネティクス: チャネルロドプシン 2(ChR2)に代表される光受容タンパクを、遺伝子操作によって生体細胞に導入して、光反応性を付与する技術。

101

胞は骨芽細胞に分化促進することを見いだした。また、Low dose PDT による骨芽細胞分化促進メカニズム解明のために、細胞内の炎症性転写因子91の発現を調べた。その結果、Low
dose PDT は、炎症性転写因子である Activator Protein-1(AP-1)発現亢進を誘導することが分かった[2]。本研究はマサチューセッツ総合病院及びハーバード大学医学大学院との共同研究である。図 3-41 に Low dose PDT による骨芽細胞分化促進のメカニズムを示す。PDT に
よって細胞が死に至る場合、細胞内で炎症に関するシグナル伝達が亢進する。細胞が死に至らず、細胞の分化が促進する Low dose PDT においても、細胞死に至る場合と同様のメカ
ニズムが働いている。

図 3-41Low dose PDT による骨芽細胞分化促進のメカニズム[2]また、科研費「オプトジェネティクスによる転写環境制御」においては、オプトジェネ
ティクスによる移植細胞の刺激や再生組織機能の改善を目指した研究に取り組んだ[3]。その結果、膵ベータ細胞に 2(ChR2)を導入し、波長 470nm のレーザーを照射すると、細胞内のCa2+の濃度が増加し、インスリンの分泌量も増加92することを見いだした[4]。図 3-42 に、オ
プトジェネティクスによるインスリン分泌量増加のメカニズムを示す。

図 3-42

オプトジェネティクスによるインスリン分泌量増加のメカニズム[4]91

転写因子: DNA に書き込まれた遺伝情報の RNA への転写を促進したり抑制したりする働きを持つたんぱく質群。
92
細胞内での糖の分解過程に伴うものではないインスリンの分泌量の増加。

102

当初オプトジェネティクスは、神経生理学分野での発展が期待されていたが、本研究によって、より広い範囲の細胞を対象として、オプトジェネティクスによる細胞機能制御の研究を進展させる道が拓かれた。
②社会・経済への波及効果
最近注目されている再生医療として、生体内のありとあらゆる組織や器官へ分化することができる幹細胞に、所定の“指示”を与えることにより、目的とする組織や器官を構築する細胞に幹細胞を分化誘導し、最終的に失われた組織や器官を再生させる医療技術がある。再生医療においては、これまで、幹細胞を長時間かけて培養し、その培地に分化誘導物質を添加する方法が採られていた。しかしこの技術には、培養に時間が掛かること、分化の選択性に不確実性がある(目的以外の細胞に分化する可能性がある)ことなどの問題が指摘されている。櫛引が研究しているレーザー照射により細胞分化を誘導する方法は、このような再生医療の問題点を解決する手段として期待される。実際、櫛引は間葉細胞を選択的に骨芽細胞に分化誘導する技術に関する特許を出願し、その出願は登録されている93。
レーザーを細胞に照射する手法は、細胞分化を誘導するだけではなく、分化した細胞の機能改善にも応用できると考えられている。
このように、櫛引が拓いた、光技術による細胞機能制御、Low dose PDT による細胞の分化誘導や、オプトジェネティクスを用いた細胞機能制御の手法は、今後実用化に向けた技術の進展と、対象とする細胞を拡大することにより、社会・経済に大きな影響を及ぼす可能性がある。
③上記、継続と発展状況を示す研究成果に関連した主な成果論文リスト 4 報以内[1] Kushibiki T., Hirasawa T., Okawa S., Ishihara M.“Low reactive level laser therapy
for mesenchymal stromal cells therapies”, Stem Cells International, 2015, 974864.
[2] Kushibiki T., Tu Y., Abu-Yousif A.O., Hasan T. “Photodynamic activation as amolecular switch to promote osteoblast cell differentiation via AP-1 activation”,
Scientific Reports, 2015, 5, 13114.
[3] Kushibiki T., Okawa S., Hirasawa T., Ishihara M. “Optogenetics: Novel tools forcontrolling mammalian cell functions with light” , International Journal of
Photoenergy, 2014, 895039.
[4] Kushibiki T., Okawa S., Hirasawa T., Ishihara M. “Optogenetic control of insulin
secretion by pancreatic β-cells in vitro and in vivo”, Gene Therapy, 2015, 22(7),553-559.
④その他
櫛引は、研究期間中大阪大学大学院工学研究科環境・エネルギー工学専攻 特任講師であったが、2011 年度に防衛医科大学校医学教育部医学科准教授に就任し現在に至っている。
93

特許 4743184「骨芽細胞への分化誘導方法」

103

3.2.5 光子数確定パルスの空間制御理論(越野和樹)(1)研究のねらいと研究期間中の達成状況①研究のねらい光子は、量子コヒーレンスを長時間保持することができるため、量子情報処理を始めとする次世代量子技術の実装に最適な物理系である。そのため、光子を意のままに操作する諸技術(オンデマンド生成、光子による光子の制御、高効率検出)の開発が強く求められている。
本研究では、物質の有する光学非線形性を利用して光子を操作する技術の可能性を理論面から追求した。具体的には、光子の線形・非線形光学応答を定量的に解析できる「量子非線形光学理論」の枠組みに基づき、光子場の連続多モード性と光・物質双方の量子化を具備した新解析手法を考案し、それに基づく光子操作諸技術を理論的に提案することを目指した。
②期間中の研究成果
光子場の連続多モード性と光・物質双方の量子化を具備する「量子非線形光学理論」の枠組みでは数値計算量が指数関数的に増加するため、厳密な数値解析は従来大変難しいものであったが、数値的負担の少ない「半古典理論」の拡張として厳密な数値解析を遂行するための処方箋を示した。これにより、数値計算量が大幅に減り、解析可能な問題の対象が広がり、従来の非線形光学理論を量子光学領域へ適用可能な実用的価値の高い手法とすることができた[1]。
さらに、新解析手法に基づいて、次世代量子技術、特に量子情報処理に必須の光子操作諸技術を理論的に提案した。一つは、古典パルスから単一光子を抽出する「単一光子フィルタ」[2]である。二準位系からの輻射には高々1 個の光子しか含まれないため、古典パルス
入射により二準位系を励起し、二準位系からの輻射を入射光との隔離を保ちつつ高効率で取り出す。これによって、古典パルスから、一光子成分を高く保ちつつ多光子成分のみを効率的に除去できる。単一光子源は、量子情報処理における盗聴など誤作動の原因を解消できるものである。
もう一つは、光子により光子の制御を行う「二光子量子ゲート」[3]の提案である。このゲートでは、一次元的に伝播する光子と、反射型配置で相互作用する縮退Λ型三準位量子系という現実的な物理系94を使い、決定論的な(効率 1 の)二光子制御ゲートの実装を可能にする。この提案では、光子の量子状態を物質に転写することによって光学非線形性を使わず
94

光子-Λ系間の量子状態交換ゲートで、一次元的に伝搬する光子と、縮退Λ型三準位量子系とが反射型配置で相互作用する。一回の反射により、光子の偏光 qubit とΛ系の基底状態 qubit とが完全に入れ替わる。

104

に光子間相互作用をもたらすというアイディアを世界に先駆けて発信した。この手法は、
光子パルス形状の制御が不要である、物質の初期化が自動的に行われるなど、実用化に向けて有利な点が多い。
③研究成果に関連した主な成果論文リスト 3 報以内[1] Koshino K. “Novel method for solving the quantum nonlinear dynamics of photons:
Use of a classical input”, Physical Review Letters, 2007, 98(22), 223902.
[2] Koshino K. “Single-photon filtering by a cavity quantum electrodynamics system”,
Physical Review A, 2008, 77(2), 023805.
[3] Koshino K., Ishizaka S., Nakamura Y. “Deterministic photon-photon √𝑆𝑊𝐴𝑃 gateusing a Λ system”, Physical Review A, 2010, 82(1), 010301.
(2)研究領域終了後の継続と発展状況
越野は、科研費新学術領域研究(研究領域提案型)「Λ型三準位系における決定論的ラマ
ン遷移の実現とその応用」(2011 年度～2012 年度)、科研費基盤研究(C)「一次元量子光学系を使った単一光子による決定論的量子操作の理論」(2013 年度～2015 年度)の研究代表者
として研究を行った。現在は、科研費基盤研究(C)「着衣状態エンジニアリングに基づく決定論的量子ゲートの開発」(2016 年度～2018 年度)に取り組んでいる。
理論分野の研究を進める越野は、国際実験グループ(東京大学、東京理科大学、理化学研
究所、日本電気(NEC)、マサチューセッツ工科大学(米国)、北京計算科学研究センター(中国))と共同して、超伝導回路上に実現される「回路量子電気力学」系において、Λ型三準位系を用いた単一光子制御の実験を行い、世界に先駆けてマイクロ波単一光子の高効率検出に成功した。
①科学技術の進歩への貢献
越野は、量子もつれ状態に注目した光子の相互作用に関する研究を継続的に行っている。
具体的には、最も単純な二次非線形媒質として三準位原子を用いて、そこに周波数量子もつれ状態にある二光子を入射した時に、アップコンバートされる(高調波が発生する)確率を求めた。その結果、入射光源の持つ「周波数量子もつれ」を活用し、高調波生成効率を効率的に増強する可能性を見いだした[1]。図 3-43 に三準位系による二光子のアップコンバ
ージョン過程の概念図を示す。

105

図 3-43

三準位系による二光子のアップコンバージョン過程[1]

また、科研費「Λ型三準位系における決定論的ラマン遷移の実現とその応用」において、量子ドットの共鳴蛍光の理論的解析を行い、弾性及び非弾性散乱、蛍光のパワースペクト
ル、環境とのエネルギー交換という三つの視点からの理論検討により、位相緩和の効果を明確化した[2]。さらに、科研費「一次元量子光学系を使った単一光子による決定論的量子操
作の理論」では、超電導人工原子とマイクロ波共振器とが結合している導波路 QED 系において、Λ型三準位系を実装するための理論提案を行い、実験グループとともにそれを実現した。空間的に離れた物質量子ビット間の量子的接続の担い手として、光子は有力な候補であるが、個々の光子を原子などの物質量子ビットと効率良く相互作用させることは簡単ではない。ところが、一次元的な光学系である導波路 QED 系では、原子や人工原子からの発光がファイバーや導波路のような一次元モードへほぼ完全に誘導されるため、光子と原子との相互作用を劇的に増強することができる。越野は、Λ型三準位系をベースとした理論的検討により、単一のマイクロ波光子が超電導量子ビットの状態を決定論的にスイッチすることを具体的に示し、スケーラブルな量子回路実現に向けた有力な道筋の一つを提示した。また、現実的な応用として、このダイナミクスをマイクロ波光子検出器に応用可能であることを示し、世界に先駆けて高効率(66%)での単一光子検出に成功した[3]。
②社会・経済への波及効果
越野は、一次元量子光学系(導波路 QED 系)の研究において、本光学系をマイクロ波光子
検出器に応用するという着想を得た。単一光子の検出は、光学的領域においても、マイク
ロ波の領域においても量子光学の研究に不可欠な技術であるが、マイクロ波光子のエネル
ギーは、通常の光学領域の光子のエネルギーに比べて 4 桁～5 桁小さく、マイクロ波単一光子の検出は極めて高度な課題である。越野は、超電導人工原子とマイクロ波共振器により構成された導波路 QED におけるΛ型三準位系の理論的研究をベースに、マイクロ波単一光子の検出に関する実験的な検討を行い、高い効率(0.66±0.06)で、マイクロ波単一光子を106検出できることを実証した[4],95。図 3-44 に、超電導人工原子を用いたマイクロ波単一光子検出器の構成を示す。

図 3-44

超電導人工原子を用いたマイクロ波単一光子検出器の構成[4]越野が機能を実証したマイクロ波光子検出器は、量子光学の発展に寄与するだけでなく、
近年注目されている量子コンピュータ実現にも寄与することが期待されている。量子ビットの幾つかの候補の中で有力とされる超電導量子ビットの読み出しには、超電導量子ビットの励起エネルギーに近いマイクロ波を利用する必要があるが、マイクロ波単一光子のエ
ネルギーは非常に小さく、その検出は技術的に困難であった。越野が提案し実証した手法
によりその問題の解決に道が拓け、超電導量子ビットを用いた量子コンピュータの開発促進に寄与する波及効果が考えられる。
③上記、継続と発展状況を示す研究成果に関連した主な成果論文リスト 4 報以内[1] Nakatani M., Shimizu R., Koshino K. “ Up-conversion dynamics for temporally
entangled two-photon pulses”, Physical Review A, 2011, 83(1), 013824.
[2] Koshino K. “Theory of resonance fluorescence from a solid-state cavity QED
system: Effects of pure dephasing”, Physical Review A, 2011, 84(3), 033824.
[3] Koshino K., Inomata K., Lin Z., Nakamura Y., Yamamoto T. “Theory of microwave
single-photon detection using an impedance-matched Λ system”, Physical Review
A, 2015, 91(4), 043805.
[4] Inomata K., Lin Z., Koshino K., Oliver W.D., Tsai J.-S., Yamamoto T., Nakamura
Y. “Single microwave-photon detector using an artificial Λ-type three-levelsystem”, Nature Communications, 2016, 7, 12303.

95

理化学研究所プレスリリース「マイクロ波単一光子の高効率検出を実現」
http://www.riken.jp/pr/press/2016/20160725_1/

107

④その他
越野は、さきがけ採択時には和歌山大学システム工学部助手であったが、2007 年に東京
医科歯科大学教養部准教授に就任し、現在に至っている。

108

3.2.6 プラズモニック・メタマテリアルの創製と新奇光デバイスへの展開(田中拓男)(1)研究のねらいと研究期間中の達成状況① 研究のねらい
可視光電磁波の磁場成分と直接相互作用する物質のように、自然界には存在しない物質ができれば、光の世界における物質の多様性を飛躍的に拡大することができる。これを実現する一つの手段が、プラズモニック・メタマテリアル96である。しかし、このようなプラ
ズモニック・メタマテリアルを創製する上での大きな技術的課題の一つは、3 次元的なナノサイズの金属構造を加工できる技術が確立されていないことであった。そこで、本研究では、物質の光学的な性質を人工的に導入したナノサイズの金属構造を操作する技術(新しい金属ナノ加工技術)を開発し、それによって創製されたメタマテリアルの新奇な光学現象を利用して、全く新しい光制御素子を提案・実現することを目指した。
②期間中の研究成果
プラズモニック・メタマテリアルは、波長より小さな金属共振器を基本素子とする。この金属共振器は、例えば微小な金属リングに適当な切れ目を入れることで、コイルとコン
デンサーによる光共振器を構成したものである。プラズモニック・メタマテリアルの共振器を 3 次元的にアレイ化させて一種の光共振器アレイを構成する。光共振器アレイは光の磁場成分と相互作用することで、巨視的な物質の比透磁率を変化(制御)することができる。
このような金属ナノ構造のプラズモニック・メタマテリアルは、自然界には存在しない全く新しい光機能性材料として動作し、これまでの光学理論では説明できない新たな光学現象を発現させる可能性がある。
田中は、銀ロッド対のアレイから成るメタマテリアルにおいて、負の比透磁率を有する
磁気励起型の磁気共鳴現象を実証した[1]。また、光共振器構造に対するテラヘルツ(THz)から可視光領域までの磁気応答特性の理論解析を行い、光共振器の構造設計指針を開発した[2]。
このような光共振器を作製するには、高い導電率を持つ金属をナノサイズでデザインされた共振器の形状に加工し、これを 3 次元的なアレイ構造としてホスト材料中に集積化させる必要がある。田中は、レーザーを用いて立体的な微細金属構造を 3 次元空間中に直接作り出す新しい加工技術を世界に先駆けて開発した[3]。具体的には、金属イオンをホストとなる物質中に分散させ、この材料中に近赤外光の波長(800nm)を持つフェムト秒チタンサフ
ァイアレーザーを集光照射させ、2 光子吸収によって金属イオンを還元して金属を析出させる手法で、2 光子還元法と呼ばれている。それによって、回折限界を超える 100nm の空間分
96

プラズモニック・メタマテリアル：ナノサイズの金属構造を用いて人工的に新奇な電磁気学的特性を付加した擬似物質。そのサイズを光の波長より十分小さくすると光にとってはあたかも均質な物質のように振る舞う。

109

解能で立体的な金属構造を作製した。
物質の屈折率は比誘電率と比透磁率で表される97が、人工的に透磁率を制御できるメタマ
テリアルは、物質の屈折率を制御する全く新しい手段として利用できる。例えばメタマテ
リアルの応用として無反射光学素子の実現が期待されている。田中は、ある特定の平面内にのみ共振器が配列された異方性メタマテリアルという構造を利用することで、p 偏光にもs 偏光にもブリュースター現象98を発現させることが可能であることを示した99。
メタマテリ
アルは、古典光学では説明できないような未知の光学現象を生み出し、全く新しい光技術の創出へつながるものであることを明らかにした。
③研究成果に関連した主な成果論文リスト 3 報以内[1] Ishikawa A., Tanaka T., Kawata S. “Magnetic excitation of magnetic resonancein metamaterials at far-infrared frequencies”, Applied Physics Letters, 2007,
91(11), 113118.
[2] Ishikawa A., Tanaka T., Kawata S. “Frequency dependence of the magnetic responseof split-ring resonators”, Journal of the Optical Society of America B, 2007,
24(3), 510-515.
[3] Cao Y.Y., Takeyasu N., Tanaka T., Duan X.M., Kawata S. “3D Metallic
Nano-Structure Fabrication By Surfactant-Assisted Multi-Photon-Induced
Reduction”, Small, 2009, 5(10), 1144-1148.
(2)研究領域終了後の継続と発展状況
研究終了後、科研費基盤研究(A)「紫外プラズモニック・メタマテリアル」(2010 年度～
2012 年度)において、ナノコーティングリソグラフィー法を利用して紫外光領域において表面プラズモンを励起する金属ナノ構造体を開発した。科研費新学術領域研究(研究領域提案型)「共振型 3 次元メタマテリアルの作製と機能評価」(2010 年度～2014 年度)において、3次元的な金属構造を自由に加工できる技術や高効率に加工できる技術を開発した。また、防衛省研究開発事業(安全保障技術研究推進制度)「ダークメタマテリアルを用いた等方的
広帯域光吸収体」(2015 年度～2017 年度)において、メタマテリアルで赤外光を効率的に吸収する人工表面の開発と、同じ技術を可視光に応用することにより可視光全域をカバーする様々な色を作り出す研究を進めた。

97

屈折率(n)は、比誘電率(ε)と比透磁率(μ)で n=√εx√μと表される。可視光領域では自然界の物質は可視光の電磁波の磁場と相互作用せず、比透磁率が 1.0 に固定されている。
98
ブリュースター現象：物質の境界面に光が入射する際に、その入射角と光の偏光とがある特殊な条件を満たすと、境界面で生じる光の反射がゼロになるという現象。この現象は p 偏光の光のみに発現するものとされていた。
99
Tanaka T., Ishikawa A., Kawata S. “Unattenuated light transmission through the interface between
two materials with different indices of refraction using magnetic metamaterials”, PhysicalReview B, 2006, 73, 125423.

110

①科学技術の進歩への貢献
本研究終了後の具体的な成果の例を、主要な論文の内容を基に以下に示す。
科研費基盤研究(A)「紫外プラズモニック・メタマテリアル」(2010 年度～2012 年度)において、グラフェンを用いたテラヘルツ・メタマテリアルを作製し、グラフェン・メタマ
テリアル構造におけるプラズモン相互作用が、磁気応答の発現に重要な役割を果たしていることを明らかにした[1]。
科研費新学術領域研究(研究領域提案型)「共振型 3 次元メタマテリアルの作製と機能評
価」(2010 年度～2014 年度)において、本研究期間中に開発したメタマテリアル製造法を発展させる研究を進めた。3 次元的な金属構造を加工する 2 光子還元法は、加工する構造の自由度が高い利点があるが、加工に要する時間が長い欠点がある。一方田中は、磁場を用いて自己組織的に 3 次元メタマテリアルを加工する技術の開発を行った。常磁性と反磁性の微小球を混在させた系に磁場を印加することで、球体周囲に発生する円環状磁場の自己組織化現象を利用してナノスケールの金属球を制御する手法である[2]。このように自己組織化を利用した手法は、加工コストが低く大量の構造を高速に加工できるが、加工できる形状や加工精度に限界がある。田中は、これら双方の手法の利点を活用して分割リング共振器(Split-Ring Resonators:SRRs)の製造法を開発した[3]。図 3-45 にその製造プロセスと製造した SRRs の顕微鏡写真を示す。電子ビーム描画法で単純な金属リボン構造を加工する。その後、基板の一部をドライエッチング法で除去すると金属リボンに残る残留応力によってリボンが自己組織的にカールして基板上に直立した 3 次元メタマテリアル共振器に変形する加工技術である。作製したメタマテリアルでは、32.8THz の光に対して 0.35 という真空よりも低い屈折率を持つことが確認され、自然界にはない人工的に作り出した物質で実現できたことが確認された。この研究は、台湾大学教授の蔡定平らとの国際共同研究グルー
プによる成果である。

図 3-45100

分割リング共振器(SRRs)製造プロセス(①～⑥)と SRRs の顕微鏡写真100

理化学研究所 RIKEN NEWS No.437 November 2017 「構造で光を操るメタマテリアルの実用化を目指す」
http://www.riken.jp/pr/publications/news/2017/111

また、赤外吸収メタマテリアルを用いた、表面増強赤外分光法の開発も行った[4]。赤外吸収メタマテリアルは Au/MgF2 積層マイクロリボンが Au 薄膜表面に 1 次元アレイ化された構
造をしており、その赤外吸収特性は中赤外領域において特異な特性を観測した。本手法は既存の赤外吸収分光法の高感度化に応用できることも提案されている。
②社会・経済への波及効果
田中は、防衛省研究開発事業(安全保障技術研究推進制度)「ダークメタマテリアルを用いた等方的広帯域光吸収体」(2015 年度～2017 年度)において、電子ビームリソグラフィー
法と真空蒸着法を用いて、シリコン基板上に塗布した厚さ 150nm のポリメチルメタクリレート(PMMA)のレジスト上に四角形パターンを描画し、その上に厚さ 45nm のアルミニウム薄膜を塗布したナノ構造を持つメタマテリアルを開発した。このメタマテリアルにより、可視光全域をカバーする色を作り出すことに成功し、さらに異なる色を出す構造を混ぜることで黒色を作り出すことにも成功した101。図 3-46 に色を作り出すメタマテリアルの構造と作製したカラーチャートを示す。開発したメタマテリアルはナノ構造が破壊されない限り
半永久的に退色することがなく、塗料に比べて格段に薄くて軽い特徴を有する。将来、高解像度ディスプレイやカメラのカラーフィルタとしての利用や、光の散乱を避けたい光学
機器の内壁、大型望遠鏡の黒色塗料などへの応用が期待できる。
cba

図 3-46

a.色を作り出すメタマテリアルの構造、b.PMMA レジストパターン描画後、c.作製したアルミニウム薄膜塗布後のカラーパレット102③上記、継続と発展状況を示す研究成果に関連した主な成果論文リスト 4 報以内[1] Aoki K., Furusawa K., Tanaka T. “Magnetic assembly of gold core-shell necklace
resonators”, Applied Physics Letters, 2012, 100(18), 181106.
[2] Ishikawa A., Tanaka T. “Plasmon hybridization in graphene metamaterials”,
Applied Physics Letters, 2013, 102(25), 253110.
[3] Chen C.-C., Ishikawa A., Tang Y.-H., Shiao M.-H., Tsai D.P., Tanaka T.
101

Mudachathi R., Tanaka T. “Up Scalable Full Colour Plasmonic Pixels with Controllable Hue,
Brightness and Saturation”, Scientific Reports, 2017, 7(1), 1199.
102
理化学研究所プレスリリース 2017 年 4 月 26 日「アルミニウムのナノ構造体で「色」を作る」
http://www.riken.jp/pr/press/2017/20170426_1/

112

“Uniaxial-isotropic Metamaterials by Three-Dimensional Split-Ring Resonators”,
Advanced Optical Materials, 2015, 3(1), 44-48.
[4] Ishikawa A., Tanaka T. “Metamaterial Absorbers for Infrared Detection of
Molecular Self-Assembled Monolayers”, Scientific Reports, 2015, 5, 12570.
④その他
田中は、さきがけ採択時よりナノ微細構造が作り出す新しい光学/光技術の世界を開拓しており、最近では、金属ナノ構造を利用した人工光機能材料であるプラズモニック・メタ
マテリアルや、3 次元多層テラバイト光メモリの研究開発に取り組んでいる。金属ナノ構造
で光を操るメタマテリアルの実用化を目指して、研究成果の特許権利化も積極的に進めている。本研究期間中から本調査期間までに 11 件の特許出願を行い、既に 6 件が登録されている103。
さきがけ採択時には独立行政法人理化学研究所先任研究員であったが、現在では国立研
究開発法人理化学研究所主任研究員、田中メタマテリアル研究室長である。また、国立研
究開発法人理化学研究所光量子工学研究領域フォトン操作機能研究チームのチームリーダ
ーも兼務している。

103

特許 04761167「金属コーティング方法及び金属リングの製造方法」、特許 04753049「微粒子表面への金
属コーティング法および該方法によって金属コーティングされた微粒子」、特許 05504467「3 次元ナノ金属構造体の光還元加工法」、特許 05397108「多層光記録媒体、光記録媒体ドライブ装置及びフォーカス
引き込み方法」、特許 05771818「メタマテリアル用の単位共振器、共振器アレイおよびメタマテリアルの製造方法」、特許 04953488「金属コーティング方法」

113

3.3 2007 年度採択研究課題
3.3.1 高次高調波のコヒーレンスを利用した分子動画観測(板谷治郎)(1)研究のねらいと研究期間中の達成状況①研究のねらい高強度超短パルスレーザーを用いて発生される高次高調波104は時空間コヒーレンスという他の短波長光源にない性質を持っているが、その起源は、発生過程における強レーザー
場中での光電子波束のコヒーレントな運動にある。強レーザー場中での光と電子のコヒー
レンスを利用することによって、原子･分子などの微小な系に対して超高速イメージング(分子動画)を実現できる可能性がある。本研究では、高次高調波の軟 X 線スペクトルの精
密測定によって、分子内の電子構造に関する知見を得る実験手法を確立することをねらいとした。
②期間中の研究成果
本研究では赤外域における高強度極短パルスレーザー光源の開発と、時間依存密度汎関数法による高次高調波発生シミュレーションの手法の確立に成功した。具体的な成果として、高次高調波のスペクトル強度と相対位相を精密に測定可能な、大型真空チャンバー群から成る軟 X 線ビームラインの開発に成功した[1,2]。
光パラメトリック増幅レーザーにて BiB3O6(Bismuth triobate, BIBO)結晶を非線形媒質とすることによって赤外域で 1 オクターブを超える超広帯域増幅を実現させ、波長域 1.1μm～2.2μm をカバーしつつ、パルスエネルギー10μJ まで増幅することに成功した[3]。多電子相関を取り入れた時間発展シミュレーション手法を開発し、基底状態に関して高い精度で分子軌道のイオン化ポテンシャル再現を可能とした。開発した装置では、1 オクターブを超える超広帯域増幅を実現できたため、容易にキャリアエンベロープ位相(CEP)105を測定でき、精密な CEP 制御が可能になった。また、多電子相間を取り入れた時間発展シミュレーショ
ン手法を開発し、基底状態に関して高い精度で分子軌道のイオン化ポテンシャル再現が可能となった。実験結果で得られるスペクトル強度、位相と、時間依存密度汎関数法シミュ
レーションとにより、実験結果と理論の双方に合致した分子軌道の形状の構築、あるいは、異なる分子軌道からの高調波の寄与に関する情報取得にめどをつけた。

104

高次高調波: 高強度レーザーパルスを原子や分子に 1014W/cm2 以上の強度で集光することにより得られる広帯域短波長光で、アト秒領域の極短パルス発生手法として利用することができる。
105
光パルスは、振動する光電場(搬送波)とその包絡線から構成されており、包絡線と内部の電場振動との時間的なずれを、キャリアエンベロープ位相と呼ぶ。

114

③研究成果に関連した主な成果論文リスト 3 報以内[1] Adachi S., Ishii N., Kanai T., Konige A., Itatani J., Kobayashi Y., YoshitomiD., Torizuka K., Watanabe S. “5-fs, multi-mJ, CEP-locked parametricchirped-pulse amplifier pumped by a 450-nm source at 1 kHz”, Optics Express,
2008, 16(19), 14341-14352.
[2] Kitano K., Ishii N., Itatani J. “High degree of molecular orientation by a
combination of THz and femtosecond laser pulses”, Physical Review A, 2011, 84(5),053408.
[3] Ishii
N.,
Kitano
K.,
Kanai
T.,
WatanabeS.,
ItataniJ.
“Carrier-envelope-phase-preserving, octave-spanning optical parametricamplification in the infrared based on BiB3O6 pumped by 800nm femtosecond laser
pulses”, Applied Physics Express, 2011, 4(2), 022701.
(2)研究領域終了後の継続と発展状況
研究終了後、科研費基盤研究(S)「1keV 領域での高次高調波発生とアト秒軟 X 線分光への展開」(2011 年度～2015 年度)において、高強度極短パルス赤外光源の開発と、より長波長となる中赤外領域における光パラメトリック増幅光源の開発を行った。また、科研費挑戦
的萌芽研究「アト秒光電子分光のための超高強度テラヘルツパルス発生」(2015 年度～2016年度)において、波長領域を赤外～テラヘルツ領域へと拡大する研究を行い、新しい観測手法や新しい光の発生手法につなげる研究に取り組んだ。
①科学技術の進歩への貢献
本研究終了後の具体的な成果の例を、主要な論文の内容を基に以下に示す。
BIBO 結晶を用いた光パラメトリックチャープパルス増幅法106に基づく高強度超短パルス
赤外光源を開発し、2012 年度に、パルスエネルギー0.5mJ、パルス幅 9.0fs で、キャリアエ
ンベロープ位相安定な赤外パルス(中心波長 1,600nm)を繰り返し 1kHz で得ることに成功した[1]。図 3-47 に BIBO 結晶を用いた波長 1,600nm における高強度サブ 2 サイクルチャープパ
ルスパラメトリック増幅(Optical Parametric Chirped Pulse Amplification:OPCPA)方式
光源の模式図を示す。

106

光パラメトリックチャープパルス増幅法:反転対称性を持たない光学結晶中を伝搬する光波同士が非線形に結合し、エネルギーのやり取りを行う過程を利用して光を増幅する手法を光パラメトリック増幅法と呼ぶ。このうち、結晶が励起光によって損傷しないよう、伝搬する光パルスの時間幅が広がるように操作させる手法のこと。

115

図 3-47

BIBO 結晶を用いた赤外光パラメトリックチャープパルス増幅システムの模式図 [1]

本光源を用いて、炭素の K 吸収端(284eV)を超える高周波スペクトルを確認している。図3-48 に高強度赤外 OPCPA 光源を用いて発生した高次高調波のスペクトルを示す。高次高調波のカットオフ光エネルギーは 330eV に達しており、炭素の K 吸収端(284eV)を超えて「水の窓」領域107に十分入っている。また、キャリアエンベロープ位相を変化させることによって、カットオフ近傍の軟 X 線スペクトルのピーク構造がシフトする現象(ハーフサイクルカ
ットオフ)を見いだし、軟 X 線領域における孤立アト秒パルス発生を実証した[2,3]。

図 3-48a.軟 X 線領域の高次高調波スペクトルのキャリアエンベロープ位相依存性、
b.高次高調波スペクトルのシミュレーション結果[3]高強度赤外光源の高出力化にも取り組み、2015 年度に、パルスエネルギー1.5mJ の出力を実現し、この結果、炭素の K 吸収端における軟 X 線吸収分光が可能となった。炭素を含む薄膜試料で、炭素の K 吸収端(284eV)における吸収端近傍 X 線吸収微細構造の観測に成功
107「水の窓」領域:X 線では、生体分子である細胞は水分が多く透過度が高いため、その中身の様子を識別することができない。一方、2nm～4nm の波長の X 線(軟 X 線領域)は、水の層は透過するが、タンパク質などは透過しない。そのため、この波長領域は、水分を含んだまま生体を観測できることから「水の窓」
領域と呼ばれる。

116

した108。
②社会・経済への波及効果
高強度の中赤外～テラヘルツの長波長光の発生に関する研究を進め、高強度テラヘルツ
光を用いて気相分子の回転運動を量子制御することによって、分子の頭と尻尾を区別した
分子配向を実現した。図 3-49 に高強度テラヘルツパルスによって誘起された HBr 分子内の回転波束と、観測された分子配向を示す[4]。

図 3-49高強度テラヘルツパルスによって励起された HBr 分子内の回転波束と、分子配向[4]板谷は、位相制御された高強度短パルスレーザーとその波長変換を基盤技術とすることによって、軟 X 線からテラヘルツにわたる広い周波数領域において光パルスを発生させ、物質の励起状態における動的過程を実時間観測し、光で制御することを目指す研究を行っている。
③上記、継続と発展状況を示す研究成果に関連した主な成果論文リスト 4 報以内[1] Ishii N., Kaneshima K., Kitano K., Kanai T., Watanabe S., Itatani J.
“Sub-two-cycle, carrier-envelope phase-stable, intense optical pulses at 1.6
108

科研費研究成果報告書「1keV 領域での高次高調波発生とアト秒軟 X 線分光への展開」平成 28 年 6 月 9日117μm from a BiB3O6 optical parametric chirped-pulse amplifier”, Optics Letters,
2012, 37(20), 4182-4184.
[2] Ishii N., Adachi S., Nomura Y., Kosuge A., Kobayashi Y., Kanai T., Itatani J.,
Watanabe S. “Generation of soft x-ray and water window harmonics using a
few-cycle, phase-locked, optical parametric chirped-pulse amplifier”, Optics
Letters, 2012, 37(1), 97-99.
[3] Ishii N., Kaneshima K., Kitano K., Kanai T., Watanabe S., Itatani J.
“Carrier-envelope phase-dependent high harmonic generation in the water windowusing few-cycle infrared pulses”, Nature Communications, 2014, 5, 3331.
[4] Kitano K., Ishii N., Kanda N., Matsumoto Y., Kanai T., Kuwata-Gonokami M., Itatani
J. “Orientation of jet-cooled polar molecules with an intense single-cycle THz
pulse”, Physical Review A, 2013, 88(6), 061405(R).
④その他
板谷は、さきがけ研究領域に先立って、2004 年、「ERATO 腰原非平衡ダイナミクスプロジ
ェクト」(2003 年度～2008 年度、腰原伸也研究総括、東京工業大学フロンティア研究セン
ター教授)に「分子動画技術開発グループ」のグループリーダーとして参画し、2005 年より
米国ローレンス・バークレイ国立研究所(LBNL)に訪問研究員として常駐し研究に取り組んだ。その後、さきがけ「光の創成・操作と展開」研究領域において 2007 年度に採択され、2008 年 3 月より東京大学物性研究所に転任し、高強度レーザー光と物質の相互作用に関する研究に従事している。高強度レーザー技術を開発しながら、アト秒からフェムト秒領域
での超高速現象に関する実験的研究を継続して行っており、現在、「アト秒科学」、「超高速
軟 X 線分光」、「高強度赤外光源によるサブサイクル分光」分野の研究に取り組んでいる。
また、物性研究者や光電子分光研究者との共同で、高次高調波の物性応用も進めており、
極端紫外域のフェムト秒パルスを用いた固体の超高速角度分解光電子分光が実現している。
2010 年度、東京大学物性研究所先端分光研究部門(現、東京大学物性研究所極限コヒーレ
ント光科学研究センター)准教授に昇格した。

118

3.3.2 多光子波束による物質の非線形光学応答(清水亮介)(1)研究のねらいと研究期間中の達成状況①研究のねらい光の量子性を扱う量子光学の分野では、量子情報通信技術への応用に向けて、主に光子統計性の制御や偏光自由度における量子相関制御に関する技術の開発はなされてきているが、光計測技術において重要な周波数自由度の量子相関制御技術の開発はほとんどなされてこなかった。
本研究では、周波数自由度における光子－光子間の量子相関を制御した光(周波数量子もつれ光子109)を用いて、半古典近似を超えた単一光子レベルでの光と物質との相互作用を明らかにするための制御手法を開発すること、さらに、そこで開発した光源を用いて周波数
量子もつれ光子と物質との相互作用で期待される特異な非線形光学応答を実験的に観測することを目指した。
②期間中の研究成果
本研究では、周波数量子もつれを制御した光源を開発し、周波数量子もつれ光子と物質との相互作用で生ずる特異な非線形光学応答を実験的に観測することに成功した。
具体的には、まず、自発パラメトリック下方変換過程110より生成する 2 光子間の周波数相関を制御し、量子的に対照的な性質を持つ周波数相関状態と周波数反相関状態を作り出すことができた。次に、波長 1584nm 付近で周波数量子もつれを制御した光源を作製することにも成功した。
この光源は、
量子もつれ光源としては世界最高レベルの 2 光子生成レート(～
60000 pairs/mW/sec)、生成した 2 光子の量子干渉は 90%を超える高い明瞭度を持つことが分かった[1]。さらに、この周波数もつれ光子光源を用いて偏光量子もつれ光子生成実験を行い、偏光量子もつれ光子対生成には二つの光子の交換に対して対称な 2 光子スペクトル形状が必要であることを実験、理論の両面から明らかにした。2 光子スペクトル形状と 2 光子干渉波形との関係が分かってきたことで、それまでの量子光学実験に数多く利用されてきた Hong-Ou-Mandel 干渉や Franson 干渉といった 2 光子干渉現象に統一的な理解を与えることができた。
さらに、3 光子以上を必要とする多量子ビットの量子情報通信プロトコルを実証するために重要な周波数無相関状態を直接生成する手法を提案し、実証実験を行った。周期分極反転 KTP 結晶(Periodically Poles KTiOPO4:PPKTP)の結晶長(30mm)と整合するように、ポンプ
109

二つの量子状態が、線形の重ね合わせ状態にあって、しかも両者の間に量子相関があるとき、量子もつれ状態にあるという。光には偏光のほかにも周波数という自由度があり、これに着目したのが周波数量
子もつれ光子である。
110
一つの光子が物質と非線形な相互作用をすることで、自発的に二つの光子に分かれる。この変換の前後
で、物質の状態が変化しない(光子の持つ運動量とエネルギーが保存される)過程。

119

光パルスを 0.4nm として 2 光子スペクトル測定を行い、周波数無相関に近い状態が得られることを実証した[2]。
また、偏光量子もつれ光子生成の波長多重化に関する提案も行った。波長分割多重伝送技術を用いた偏光量子もつれ光子対の伝送に向けた周波数多重偏光量子もつれ光子対光源を作製する手法を提案できたことは、複雑で高度化していく量子情報処理技術の原理に対する実証実験を加速させていく成果である。
③研究成果に関連した主な成果論文リスト 3 報以内[1] Shimizu R., Edamatsu K. “High-flux and broadband biphoton sources with
controlled frequency entanglement”, Optics Express, 2009, 17(19), 16385-16393.
[2] Edamatsu K., Shimizu R., Ueno W., Jin R.-B., Kaneda F., Yabuno M., Suzuki H.,
Nagano S., Syouji A., Suizu K. “Photon pair sources with controlled frequency
correlation”, Progress in Informatics, 2011, 8, 19-26.
(2)研究領域終了後の継続と発展状況
清水は、科研費若手研究(B)「時間領域量子もつれ光子波束操作技術の開発」(2011 年度～2012 年度)、及び科研費挑戦的萌芽研究「光子数分解型量子フーリエ変換分光計測装置の開発」(2014 年度～2015 年度)の研究代表者として量子もつれ光子の研究に取り組んだ。現
在は、科研費基盤研究(A)「電波や光など様々な周波数帯で利用可能な高秘匿移動通信ネッ
トワーク技術の研究開発」(2017 年度～2020 年度、佐々木雅英研究代表者、国立研究開発
法人情報通信研究機構(NICT)未来 ICT 研究所主管研究員)において、研究を発展的に進めている。
①科学技術の進歩への貢献
本研究終了後の具体的な成果の例を、主要な論文の内容を基に以下に示す。
清水は、科研費若手研究(B)「時間領域量子もつれ光子波束操作技術の開発」(2011 年度～2012 年度) 及び科研費挑戦的萌芽研究「光子数分解型量子フーリエ変換分光計測装置の開発」(2014 年度～2015 年度)において、量子もつれ光源に関する研究を進めるとともに、
NICT と継続的に光量子情報通信技術に関する共同研究を推進し成果を上げている。
上記の非線形光学結晶の PPKTP を用いた方法によって、通信波長帯(L-band)における波
長可変の高純度(81%以上)単一光子光源を開発した[1]。また、この PPKTP 結晶において群速度及び位相整合条件を調整することで、良質な量子もつれ光子対111を生成することができる
ことを明らかにした[2]。
さらに、2.5GHz の駆動用レーザーを高純度量子もつれ光源に組み合わせることで、雑音111

量子もつれ光子対：2 個の光子が特殊な相関を持って結び付いている状態をいう。量子もつれ光子対は離れた 2 地点間にある信号間に強い結び付きを形成できるため、安全な通信(量子暗号)や高速の計算(量子計算)などを実現することができる。

120

を増やすことなく、量子もつれ光の高速生成技術を開発し、生成速度を従来の 30 倍以上高速化することに成功した[3]。図 3-50 に実験装置の構成を示す。動作速度 2.5GHz の周波数コム光源から発生された基本波(波長 1,553nm)の光パルス列は、2 倍波に変換され、非線形光学結晶の PPKTP を励起し、良質な量子もつれ光子が生成される。これらの研究は、清水が量子もつれ光子対生成技術の向上方法を提案し、NICT チームが高速駆動用レーザー開発と量子もつれ光子対生成技術向上方法の実証を行い、両者でデータ解析を担当した共同研究の成果である 110。

図 3-50量子もつれ光子対高速生成技術の実験装置構成112②社会・経済への波及効果
量子もつれ光子対は、離れた 2 点にある光子の間に強い結び付き(いわゆる量子相関)を持つため、この状態を構成する光子のある一つについての情報が確定すると、それに伴って別の光子についての情報も確定する。複数の量子もつれ光子対をネットワーク上で伝送し、必要な地点間で量子もつれ相関を自由に形成できれば、量子暗号の長距離化や量子計算機のネットワーク化が可能になる。そのための基本的なプロトコルが量子もつれ交換である。清水と NICT の共同研究チームは、二つの独立な量子もつれ光源から生成された A-B
間、B-C 間の 2 組の量子もつれ光子対の光子を地点 B で極めて高精度で干渉させるための同期技術を開発し、従来の 1,000 倍に相当する 1 秒間に 108 回の量子もつれ交換を行うことに成功した[4]。図 3-51 に量子もつれ交換実験装置の構成を示す。本成果により、光ファイ
バーネットワーク上で量子もつれ光子対に対する回線交換や、量子暗号を長距離通信する

112

NICT 及び電気通信大学によるプレスリリース「量子通信の実現に向けた、量子もつれ光の高速生成技術を開発」2014 年 12 月 19 日、https://www.nict.go.jp/press/2014/12/19-1.html

121ための中継実験を行うことが可能になった113。量子中継の実現に向けた大きな前進と評価されている。

図 3-51

量子もつれ交換実験装置の構成 113③上記、継続と発展状況を示す研究成果に関連した主な成果論文リスト 4 報以内[1] Jin R.-B., Shimizu R., Wakui K., Benichi H., Sasaki M. “Widely tunable single
photon source with high purity at telecom wavelength”, Optics Express, 2013,21(9), 10659-10666.
[2] Jin R.-B., Shimizu R., Wakui K., Fujiwara M., Yamashita T., Miki S., Terai H.,
Wang Z., Sasaki M. “Pulsed Sagnac polarization-entangled photon source with a
PPKTP crystal at telecom wavelength”, Optics Express, 2014, 22(10), 11498-11507.
[3] Jin R.-B., Wakui K., Shimizu R., Benichi H., Miki S., Yamashita T., Terai H.,
Wang Z., Fujiwara M., Sasaki M. “Nonclassical interference between independent
intrinsically pure single photons at telecommunication wavelength”, PhysicalReview A, 2013, 87(6), 063801.
[4] Jin R.-B., Shimizu R., Morohashi I., Wakui K., Takeoka M., Izumi S., SakamotoT., Fujiwara M., Yamashita T., Miki S., Terai H., Wang Z., Sasaki M. “Efficient
generation of twin photons at telecom wavelengths with 2.5 GHz
repetition-rate-tunable comb laser”, Scientific Reports, 2014, 4, 7468.

113

NICT 及び電気通信大学によるプレスリリース「量子情報通信ネットワークの実現に向けた、「量子もつれ交換」の高速化に成功」2015 年 3 月 20 日。

122

④その他
清水は、本研究期間中から継続的に東北大学(枝松圭一教授のグループ)と量子もつれ光源に関する共同研究を実施してきた。枝松教授は、JST 戦略的創造研究推進事業の CREST 研
究領域「新しい物理現象や動作原理に基づくナノデバイス・システムの創製」(2001 年度～
2007 年度、梶村皓二研究総括、国立研究開発法人産業技術総合研究所電子光技術研究部門
研究顧問)の研究課題「光電場のナノ空間構造による新機能デバイスの創製」(2003 年度～
2007 年度、石原一研究代表者、大阪府立大学教授)の主たる共同研究者の一人で、清水もCREST 研究員として参画していた。終了時は電気通信大学先端領域教育研究センター特任准教授であったが、2015 年度には同大学准教授に就任し現在に至っている。近年は、NICT 未
来 ICT 研究所(佐々木雅英主管研究員のグループ)と光量子情報通信技術に関連した共同研究を進めて成果を上げており、「光空間通信の物理レイヤセキュリティ技術」の共同研究成果により、電子情報通信学会衛星通信研究会の 2015 年度衛星通信研究賞を受賞した。

123

3.3.3 テラヘルツ電磁波による高速電子スピン操作(永井正也)(1)研究のねらいと研究期間中の達成状況①研究のねらいテラヘルツ(THz)領域(0.1-10THz)とは光と電波の中間的領域であり、発生や検出及びその電磁波応答の解釈が非常に難しい周波数領域である。一方、磁気的応答に目を向けると、低周波の磁気応答と高周波の磁気光学応答のちょうど中間の周波数領域にある。ただし磁気共鳴においては 2 価鉄など偶数スピン系の磁気共鳴がゼロ磁場でも THz 領域に現れる。
したがって、高強度の THz パルスを用いれば、スピン操作を高速で容易に行える可能性がある。本研究では、超短パルス波長変換技術により高強度 THz パルスの光源を開発し、THz領域の非線形分光の手法を確立するとともに、これらを磁気共鳴のある系に適用すること
で、高強度テラヘルツ光源を用いた新しいスピン操作の方法論の確立をねらいとした。
②期間中の研究成果
高強度 THz 電磁パルスの開発においては、まず非線形結晶の光整流過程に注目し、再生増幅したチタンサファイア(Ti:S)レーザーからの光を非線形結晶のニオブ酸リチウム(LiNbO3)結晶に照射して THz 電場波形の発生を確認した[1]。さらに、イッテルビウム(Yb)ドープファイバーレーザー114に注目し、この光パルスを LiNbO3 結晶に照射し THz 電磁波が発生する過程で、励起光のパルス圧縮を巧みに利用することによりファイバーレーザーを用いたものでは世界最高出力(出力電場強度 8kV/cm)で高帯域(2THz)の電磁波発生に成功した[2]。これは半導体電子デバイス中に印加される電場強度に匹敵し、高感度 THz 電磁波イメー

ジ検出への応用が期待される。
また、パルス幅 1ps で 100kV/cm を超える電場を維持させる THz 電磁パルスの発生にも成功し、アルギニンペレットに THz 電磁パルスを入射して透過スペクトルを測定することで、1.0THz を中心とした吸収を観測した。この吸収は水溶液にすると見られないことから分子間振動に起因する吸収と考えられる。このように、結晶中の分子を大振幅で揺さぶること
で、熱平衡状態では実現できないような分子変位を実現することに、世界で初めて成功した[3]。本技術の応用範囲は広く、超高速通信に必要な半導体デバイスの超高速スイッチ制御の実現や、高強度･高繰り返しの特長をいかした小型のテラヘルツ動画イメージングシステ
ムへの展開、たんぱく質など巨大分子の運動制御による機能実現への展開などが期待される。

114

Yb ドープファイバーレーザー:エネルギー変換効率が高く産業用途に用いられているが、サブピコ秒程度のパルス幅しか得られず、THz パルス発生には不向きと考えられていた。

124

③研究成果に関連した主な成果論文リスト 3 報以内[1] Jewariya M., Nagai M., Tanaka K. “Enhancement of terahertz wave generation bycascaded x(2) processes in LiNbO3”, Journal of the Optical Society of America
B, 2009, 26(9), A101-A106.
[2] Nagai M., Jewariya M., Ichikawa Y., Ohtake H., Sugiura T., Uehara Y., Tanaka K.
“Broadband and high power terahertz pulse generation beyond excitation bandwidth
limitation via χ(2) cascaded processes in LiNbO 3”, Optics Express, 2009, 17(14),11543-11549.
[3] Jewariya M., Nagai M., Tanaka K. “Ladder climbing on the anharmonicintermolecular potential in an amino acid microcrystal via an intense monocycle
terahertz pulse”, Physical Review Letters, 2010, 105(20), 203003,(2)研究領域終了後の継続と発展状況
研究終了後、JST 研究成果展開事業産学共創基礎基盤研究プログラム「極限的高効率 THz
パルス発生技術の確立と高性能物質-THz 結合デバイスとの融合と応用」(2011 年度～2013年度)において、ファイバーレーザーを用いて高効率の THz パルス発生技術研究を発展させた。また、科研費新学術領域研究(研究領域提案型)「構造共鳴を利用したテラヘルツ波メ
タマテリアルの作製と機能」(2010 年度～2014 年度)において、金属板で THz 周波数帯の電磁波の偏光を制御する技術を開発した。
また大きな市場を有する光加工分野において高強度テラヘルツパルスが有用であることを実証するために、現在、科研費基盤研究(B)「高強度テラヘルツパルスによるソフトな脱離イオン化と質量分析への展開」(2015 年度～2017 年度)、更に JST 研究成果展開事業産学共創基礎基盤研究プログラム「テラヘルツレーザー脱離イオン化法の開拓」(2015 年度～
2017 年度)において、テラヘルツ自由電子レーザーからのさらに高強度の THz パルスの照射を用いた固体試料の脱離イオン化法による質量分析に研究代表者として取り組んでいる。
①科学技術の進歩への貢献
本研究終了後の具体的な成果の例を、主要な論文の内容を基に以下に示す。
永井は、JST 研究成果展開事業産学共創基礎基盤研究プログラム「極限的高効率 THz パル
ス発生技術の確立と高性能物質-THz 結合デバイスとの融合と応用」(2011 年度～2013 年度)において、本研究期間中の成果である LiNbO3 に超短パルスレーザーを照射して THz パルスを発生させる方式を発展させて最適化を行い、エネルギー変換効率 0.21%の高効率 THz の発生に成功した[1]。さらに、Yb ドープファイバーレーザーを用いて LiNbO3 結晶中の高次の非線形光学過程と検出光のパルス圧縮を行うことで 12kV/cm の最大電場強度のパルス発生を実現した[2]。図 3-52(a)に実験系の概念を示す。発生した THz パルスは高次の非線形によって広帯域化しているため、サンプリングパルスのパルス圧縮によって高周波数側の感度を大幅に改善することで測定した。図 3-52(b)は異なる励起光強度で発生した THz パルスの電125

場波形である。現在取り組んでいる自由電子レーザーによるテラヘルツ加工技術を実証した後には、これらのコンパクトなテラヘルツ光源の開発が急激に進むものと考えられる。
(b)

(a)

15
10.4 J

10

検出器

ニオブ酸リチウム結晶

電場振幅 (kV/cm)

Ybドープ
ファイバレーザー

50-50.36 Jx30

Dt0

パルス圧縮用光ファイバ

図 3-522
4
6
時間 (ピコ秒)

8

Yb ドープファイバーレーザーを用いた実験系と異なる励起光で発生した THz パルス[2]

高強度テラヘルツ光源技術は一般的なテラヘルツ分光において様々な実験配置での測定を可能にする。上述の光源を用いたフォトニック結晶ベースの完全吸収体の反射配置での評価、太陽電池の動作環境下でのテラヘルツ分光などを様々な材料・デバイス開発グループとの共同研究で行っている。
また、科研費新学術領域研究(研究領域提案型)「構造共鳴を利用したテラヘルツ波メタ
マテリアルの作製と機能」(2010 年度～2014 年度)において、エッチングにより金属板に周期的な開口を設けた金属平行平板導波路を開発し、0.67THz から 1.21THz の周波数帯で位相板として偏光制御できることを実証した[3]。図 3-53 に位相板(偏光板)を用いた偏光制御の概念図と金属製位相板の写真を示す。

図 3-53115

金属製位相板を用いた偏光制御の概念図と位相板の写真115

大阪大学プレスリリース「世界初！金属板だけで光の偏光を自在に制御」2013 年 12 月 26 日
http://resou.osaka-u.ac.jp/ja/research/2013/20131226_1

126位相板による位相シフトの周波数依存性を図 3-54 に示す。0.67THz から 1.21THz の周波数帯で 90 度の位相差が 5%以内の精度で生じており、1/4 波長板として機能することを示している。

図 3-54

金属位相板による位相特性及び位相差 115

さらに永井は、金属製の位相板にピラーをアレイ状に配置することで、1/4 波長板として2.0THz から 3.1THz へ高周波化することにも成功した[4]。
②社会・経済への波及効果
永井は、さきがけ研究開始時に京都大学大学院理学研究科助教であった頃から、アイシン精機株式会社との共同研究を活発に行った。アイシン精機が開発した産業用光ファイバ
ーレーザーを用いた高強度 THz 電磁波発生装置の共同開発を行い、2008 年に 3 件の特許出願を行い登録116された。2010 年に大阪大学大学院基礎工学研究科に異動した後もアイシン
精機との共同研究を発展させている117。共同開発した金属製位相板はシンプルな構造ながら、
テラヘルツ帯で偏光が制御できることを実証しており、テラヘルツ周波数帯のアイソレー
タや偏光に敏感な高感度赤外光センシングなどへの応用が期待される。
③上記、継続と発展状況を示す研究成果に関連した主な成果論文リスト 4 報以内[1] Nagai M., Matsubara E., Ashida M. “High-efficiency terahertz pulse generation
via optical rectification by suppressing stimulated Raman scattering process”,
Optics Express, 2012, 20(6), 6509-6514.
[2] Nagai M., Matsubara E., Ashida M., Takayanagi J., Ohtake H. “Generation and116「テラヘルツ波発生装置及びテラヘルツ波発生方法」として、アイシン精機出願の 2 件(特許 05098895、
特許 05353121)、アイシン精機と京都大学から共同出願の 1 件(特許 05196436)が登録された。
117
引用文献[2]、｢3｣、[4]はアイシン精機の大竹秀行、高柳順らとの共著論文であり、2014 年にアイシン
精機から「テラヘルツ帯波長板、及びテラヘルツ波測定装置」(特開 2015-135414)が出願されている。

127

detection of THz pulses with a bandwidth extending beyond 4 THz using a
subpicosecond Yb-doped fiber laser system”, IEEE Transactions on Terahertz
Science and Technology, 2014, 4(4), 6832640, 440-446.
[3] Nagai M., Mukai N., Minowa Y., Ashida M., Takayanagi J., Ohtake H. “Achromatic
THz wave plate composed of stacked parallel metal plates”, Optics Letters, 2014,
39(1), 146-149.
[4] Nagai M., Mukai N., Minowa Y., Ashida M., Suzuki T., Takayanagi J., Ohtake H.
“Achromatic wave plate in THz frequency region based on parallel metal platewaveguides with a pillar array”, Optics Express, 2015, 23(4), 4641-4649.
④その他
永井は、さきがけ研究開始時は京都大学大学院理学研究科助教であり、京都大学の田中耕一郎教授らのグループと研究活動を進めた。2010 年度に、本さきがけ研究領域メンバーであった芦田昌明(大阪大学大学院基礎工学研究科教授)のグループに合流し准教授に就任した。企業との共同研究としては、アイシン精機株式会社との共同研究を継続して活発に行っている。

128

3.3.4 量子ドットによる光・量子メモリの創出と高光非線形性の探求(早瀬潤子)(1)研究のねらいと研究期間中の達成状況①研究のねらい光は、最も安定に量子コヒーレンスを保持するため、量子情報通信・処理における情報伝達媒質として最も適している。その一方で、光は止めておくこと(保存)ができない、互いに相互作用しにくい(量子ゲート操作が困難)といった欠点がある。
本研究では、集積化・小型化に有利でかつ光との結合効率の良い半導体量子ドットを用いて、不均一性の影響を除去できるフォトンエコー118法により量子メモリの原理を実証すること、また、量子メモリ動作において重要な役割を果たす、半導体量子ドット集合体における非線形コヒーレント相互作用を解明することを目指した。
②期間中の研究成果
本研究では、半導体量子ドットを用いて、3 パルスによるフォトンエコー法である四光波混合(four-wave mixing:FWM)を使用することで、位相制御フォトンエコー測定系を新たに構築し、光パルス間の相対位相・相対振幅に符号化された情報を、歪補償半導体量子ドット集合体に高い忠実度で書き込み・読み出しすることに成功した。また、適用可能な光パ
ルスの時間帯域幅積が 103 に迫ること、102 個のマルチモードパルス列の適用が可能であることを確認した。さらに、歪補償法と呼ぶ特殊な手法で作製した半導体量子ビット集合体
を用いて、光通信波長帯での高精度フォトンエコー測定を可能とし、励起子ラビ振動119の明確な観測に成功した[1]。これらの結果は、通信波長帯で利用が可能な固体量子メモリの実現可能性を示唆している。
次に、半導体量子ドット集合体における非線形コヒーレント相互作用の解明において、励起子ラビ振動における新たな減衰メカニズムがあること、入射光電場の空間分布と伝搬効果が量子ドット集合体における巨視的ラビ振動の減衰に大きく影響することを初めて見いだした。フォトンエコー信号の強度には明瞭な振動構造が見られ、観測された振動構造の周期はほぼπとなっており、ラビ振動特有の振る舞いを示すことが分かった。しかしパルス面積の大きな領域においてはラビ振動が大きく減衰しており、理想 2 準位系における結果と大きく異なっていた[2]。そこで、パルス面積の不均一性を取り入れたラビ振動の解析を行い、計算結果が実験結果をよく再現することを見いだした。計算では、パルス面積の不均一性により生じるフォトンエコー信号の空間分布と、フォトンエコー信号が検出器に到達するまでの伝搬効果を取り入れた解析を行い、入射光電場の空間分布と伝搬効果が、
118

フォトンエコー：不均一な広がりを持つ二準位系原子に共鳴するレーザーパルスを複数個照射したとき、系からの応答として光パルス信号が観測される現象をいう。
119
ラビ振動：光と 2 準位系との基本的な非線形コヒーレント相互作用。

129

量子ドット集合体における巨視的ラビ振動の減衰に大きく影響することが分かった[3]。高い精度のフォトンエコー測定を可能とし、遷移双極子モーメントなどの解析に必要な物理量を高い精度で求め、フィッティングパラメータを用いずにラビ振動の理論解析を行うという独創的な研究成果を上げた[3]。
③研究成果に関連した主な成果論文リスト 3 報以内[1] Ishi-Hayase J., Akahane K., Yamamoto Y., Kujiraoka M., Ema K., Sasaki M.
“Correlation effect of Rabi oscillations of excitons in quantum dots”, Journalof Luminescence, 2008, 128(5-6), 1016-1018.
[2] Kujiraoka M., Ishi-Hayase J., Akahane K., Yamamoto N., Ema K., Sasaki M.
“Ensemble effect on Rabi oscillations of excitons in quantum dots”, Physica
Status Solidi (A), 2009, 206(5), 952-955.
[3] Kujiraoka M., Ishi-Hayase J., Akahane K., Yamamoto N., Ema K., Sasaki M. “Opticalrabi oscillations in a quantum dot ensemble”, Applied Physics Express, 2010,
3(9), 092801.
(2)研究領域終了後の継続と発展状況
研究終了後、内閣府の最先端･次世代研究開発支援プログラム(NEXT)「単一光子-半導体
量子ドット電子スピン集団励起間の革新的量子インターフェースの実現」(2010 年度～2013年度)の研究者、及び科研費基盤研究(B)「ダイヤモンド量子制御による高感度核磁気共鳴
イメージング」(2015 年度～2017 年度)の研究代表者として、量子ドット集合体によるフォ
トンエコー量子インターフェース技術、及びダイヤモンド基板上の窒素-空孔中心による量子センシング技術を発展的に研究した。
①科学技術の進歩への貢献
本研究終了後の具体的な成果の例を、主要な論文の内容を基に以下に示す。
早瀬は、高品質歪補償超積層 InAs 量子ドットと、高感度光ヘテロダイン検出フォトンエ
コー測定システムを組み合わせることにより、量子ドット集合体において、単一光子レベルの極微弱光領域でのフォトンエコー測定を世界で初めて成功させ、量子ドット集合体量子インターフェースのデモンストレーションを行った。単一光子の重ね合わせ状態(time-bin 量子ビット)を量子ドット集合体へ転写･保存した後、フォトンエコー信号として任意の時間に再生可能であることを示した120。図 3-55 に量子インターフェース実証実験における、入射散乱光及びフォトンエコー信号の時間波形を示す。

120

Suzuki K., Akahane K., Yamamoto N., Ishi-Hayase J. “Transfer and Retrieval of Optical Coherence
to Strain-compensated Quantum Dots using a Heterodyne Photon-echo Technique”, AIP Conference
Proceedings, 2013, 1566, 546-547.

130図 3-55

time-bin 量子ビット(1 量子ビット当たり 0.5 光子)を入射した際の入射散乱光及びフォトンエコー信号の時間波形121

さらに、近年量子情報分野で注目されているダイヤモンド中の窒素-空孔中心を対象として、量子センシング技術の開発を行った。具体的には、窒素ドープ同位体制御化学気相成長法を開発し、ダイヤモンド基板表面から 5nm 以内への窒素-空孔中心生成や、その生成位
置･密度･配向軸の同時制御を世界で初めて可能とした。生成した窒素-空孔中心の電子スピンを量子センサーとして用いることで、基板表面近くに配置された数千個程度のプロトン集合体の誘起する微小磁場を検出することにも成功した[1]。図 3-56 に配置された数千個のプロトン集合体の核磁気共鳴を検出したピークを示す。

図 3-56121

窒素-空孔中心の電子スピンを量子センサーとして用い、数千個のプロトン集合体の核磁気共鳴を計測した結果[1]慶應義塾大学理工学部物理情報工学科ホームページ「早瀬准教授が NEXT グリーン・イノベーション・ポ
スター セッション金賞を受賞」2014 年 3 月 27 日、https://www.appi.keio.ac.jp/?p=2766131

②社会・経済への波及効果
量子センシングの研究においては国内研究者との共同研究を進めている。国立研究開発
法人産業技術総合研究所(産総研)電子光技術研究部門(渡邊幸志主任研究員らのグループ)が開発したマイクロ波プラズマ CVD 法ダイヤモンド合成技術122により、ダイヤモンド薄膜中に選択的に窒素-空孔ペアを生成し、その配向方向を制御する技術を開発し、磁場センシン
グに適した窒素-空孔ペアを生成できることを示した[2]。さらに、ダイヤモンドによる単一原子核スピン磁気共鳴センシング技術を開発する慶應義塾大学の伊藤公平教授のグループと、継続的に共同研究を進めている[1,2,3]。これらのダイヤモンド量子センシング技術は、
小型･室温動作が可能で、感度･分解能の計測限界を打破する新技術として期待されている。
共同研究チームは、
将来の可搬型 NMR 装置の実現を目指した要素技術の開発を進めている。
③上記、継続と発展状況を示す研究成果に関連した主な成果論文リスト 4 報以内[1] Ohashi K., Rosskopf T., Watanabe H., Loretz M., Tao Y., Hauert R., Tomizawa S.,
Ishikawa T., Ishi-Hayase J., Shikata S., Degen C.L., Itoh K.M. “Negatively
charged nitrogen-vacancy centers in a 5 nm Thin 12C diamond film”, Nano Letters,
2013, 13(10), 4733-4738.
[2] Watanabe H., Umezawa H., Ishikawa T., Kaneko K., Shikata S., Ishi-Hayase J., Itoh
K.M. “Formation of nitrogen-vacancy centers in homoepitaxial diamond thin films
grown via microwave plasma-assisted chemical vapor deposition”, IEEE
Transactions on Nanotechnology, 2016, 15(4), 7466817, 614-618.
[3] Sasaki K., Monnai Y., Saijo S., Fujita R., Watanabe H., Ishi-Hayase J., Itoh K.M.,
Abe E. “Broadband, large-area microwave antenna for optically detected magnetic
resonance of nitrogen-vacancy centers in diamond”, Review of Scientific
Instruments, 2016, 87(5), 053904.
④その他
早瀬は、さきがけ領域採択時は独立行政法人情報通信研究機構第一研究部門 新世代ネッ
トワーク研究センター専攻研究員であったが、現在は慶應義塾大学理工学部准教授である。
早瀬は、2014 年 3 月 1 日に開催された FIRST シンポジウム「『科学技術が拓く 2030 年』
へのシナリオ」内 NEXT グリーン・イノベーション・ポスターセッションにおいて、研究テーマ「単一光子－半導体量子ドット電子スピン集団励起間の革新的量子インターフェースの実現」に対して、金賞を受賞した123。

122

産総研より 2013 年に特許出願(早瀬は発明者の一人)している。特許 06037387「ダイヤモンド NV 光学中心を有するダイヤモンド単結晶」。
123
慶應義塾大学理工学部物理情報工学科ホームページ「早瀬准教授が NEXT グリーン・イノベーション・
ポスター セッション金賞を受賞」2014 年 3 月 27 日、https://www.appi.keio.ac.jp/?p=2766132

3.3.5 デコヒーレンスフリーな非発散波束の生成と量子制御への応用(前田はるか)(1)研究のねらいと研究期間中の達成状況①研究のねらい本質的に位相の擾乱に対して脆弱な波束を長時間にわたり保持し制御する決定的な方法は確立されておらず、このような波束の生成機構の解明、並びにその制御の方法論の開拓が新しい量子制御の展開をもたらす。そこで、前田らは、世界に先駆けて、生成・観測に成功した発散しない波束(線形非発散波束)が、極端に長寿命であると同時に高度な制御も可能である特異な波束であることを明らかにしている。
本研究では、この新奇な非発散波束及びそれが関わる物理現象を迅速かつ高い精度で検出・観測するための装置を開発し、非発散波束を用いた“最も古典的”な原子状態の生成、
非発散波束の関わる多準位系の多光子吸収現象に関する実験を行うことを通じて、これまでにない量子制御や量子情報操作の開拓を行うことを目指した。
②期間中の研究成果
本研究では、位相の擾乱に対して脆弱な波束を長時間にわたり保持し、波束ダイナミク
スを能動的に制御するという分野に先駆的に取り組んだ。その結果、非発散波束の研究の礎となる以下のような成果を得た。
まず、“最も古典的”な原子状態、すなわちボーア原子のごとく振る舞う円形(Bohr 型)
非発散波束の励起と観測に世界で初めて成功した[1]。
次に、非発散波束の運動が共鳴マイクロ波に位相同期されることを利用して、“原子の軸”の向きを自在に変化できることを明らかにし、非発散波束を用いた原子の配向制御に成功した。
さらに、非発散波束を深く理解するための実験を行うには、リュードベリ原子124を用いる
ことが最も適切であるため、日本で初めて非発散波束の研究に特化した実験装置を開発した。この装置は大別して、波長可変 kHz レーザーシステム[2]、再生増幅フェムト秒レーザー
システム、マイクロ波システム、及び真空装置から成っている。励起・イオン化のレーザ
ーが全て 1kHz の高繰り返しで稼働し、データの取得が極めて短時間でできるという特長を有している。
また、隣接する準位の間隔が少しずつ異なるような準位構造を持つ多準位系に共鳴電磁波を照射することが、非発散波束を生成することにほかならないことを明らかにし、原子の多光子イオン化が光電効果によるイオン化に移行する様子を初めて観測することにも成功した[3]。
124

電子が原子核から遠く離れたリュードベリ軌道と呼ばれる電子軌道上を運動している原子。原子核から
リュードベリ軌道までの距離はナノメートルからマイクロメートルに達する。

133

③研究成果に関連した主な成果論文リスト 3 報以内[1] Maeda H., Gurian J.H., Gallagher T.F. “Nondispersing bohr wave packets”, PhysicalReview Letters, 2009, 102(10), 103001.
[2] Gurian J.H., Maeda H., Gallagher T.F. “Kilohertz dye laser system for highresolution laser spectroscopy”, Review of Scientific Instruments, 2010, 81(7),073111.
[3] Gurian J.H., Overstreet K.R., Maeda H., Gallagher T.F. “ Connecting field
ionization to photoionization via 17- and 36-GHz microwave fields”, PhysicalReview A, 2010, 82(4), 043415.
(2)研究領域終了後の継続と発展状況
研究終了後、科研費基盤研究(C)「メゾスコピック極低温アルゴンガスの分子動力学的研究」(2010 年度～2012 年度)、科研費挑戦的萌芽研究「極低温 Rydberg 原子を用いた低周波帯単一光子源の開発」(2014 年度～2016 年度)という課題で研究を行った。
①科学技術の進歩への貢献
前田は、構造が単純で共鳴周波数がミリ波マイクロ波の領域にあるリュードベリ原子の特徴を利用して、非発散波束の研究を引き続き行った。科研費「メゾスコピック極低温ア
ルゴンガスの分子動力学的研究」では、磁気光学トラップに捕獲されたアルゴンガスを主な対象としたが、Li 原子ビームを用いたリュードベリ状態の研究も行った。その結果、Li原子に 18GHz のマイクロ波を照射して生成した非発散波束は、12.8GHz の微弱なマイクロ波中でも存在可能であることが分かった125。この結果は、Li 原子における 18GHz の非発散波束と 12.8GHz の非発散波束の重ね合わせ状態生成の可能性を示しており、量子情報処理への応用に道を拓く成果である。
また、リュードベリ原子を用いた超放射126の研究を行った。低温リュードベリガスにおいて、超放射とサンプルサイズ(原子集団の大きさ)及びモード整合との関係を精密に調べた
結 果 、 多 段 階 超 放 射 (Super-radiance-cascade) 及 び 、 多 モ ー ド 超 放 射 (Multimode
Super-radiance)が生起するかどうかについては、自然放射のレートとエネルギー密度に依存することを見いだした[1]。図 3-57 にリュードベリガス(85Rb)のエネルギー準位と得られた超放射の周波数及び波長を示す。図中の(a)は 4 準位系、(b)は多段階超放射のエネルギ
ー準位、(c)は多モード発振のエネルギー準位を示す。

125

西口貴洋、東出純、水谷由宏、高峰愛子、前田はるか「発散しない原子波束の生成と観測」、分光研究、
2012、61 巻 3 号
126
超放射(Super-radiance):個々の原子又は分子を協力的に集団放射させると、それぞれ独立に自然放射させるより極めて強い放射光が得られる現象。互いに結合されることなく存在する N 個の原子又は分子の放射強度が N に比例するのに対して、超放射では N2 に比例する。

134

図 3-57

リュードベリガス(85Rb)のエネルギー準位と得られた超放射の周波数及び波長[1]続けて、高温分光セル中に閉じ込めた Rb ガスに 780nm の短パルスレーザーを照射することで、超放射と 4 光波混合が同時に誘起される、いわゆるヨーク超放射現象の観測を試み、これに成功するとともに、観測されたヨーク超放射の挙動を、原子のラビ振動に基づく新しいモデルによって説明できることを提示した[2]。今回観測されたヨーク超放射ビームの断面は条件によってはリングシェイプを示し、新しいコヒーレント光源として利用の可能性を示唆する結果を得られた。図 3-58 には Rb 原子のヨーク超放射に関与する準位図、及び780nm レーザー光の照射強度を変えたとき((a) 21mW (b) 51 mW (c) 108 mW )に観測された
リングシェイプ型ヨーク超放射ビームの一例を示す。なお、本ヨーク超放射は図中の青矢印線に相当する 420nm 遷移についてである。

図 3-58Rb のヨーク超放射準位図、及び、780nm レーザーの照射条件を変えたときにそれぞれ観測された 420nm リングシェイプヨーク超放射[2]135また、Mg のリュードベリ準位の分光測定を行った。YAG レーザーパルスを用いたレーザ
ーアブレーションによって Mg の準安定準位を生成し、2 段階のレーザー共鳴励起を用いてその Mg をリュードベリ準位に励起する手法を用い、リュードベリ準位のエネルギー及び量子欠損127を測定により求めることができた[3],128。図 3-59 に Mg のリュードベリ準位の分光測定系を示す。

図 3-59Mg のリュードベリ準位の測定系[3]このように前田は、非発散リュードベリ波束の物理的性質を深く理解するための原理的な実験研究を継続しており、そのための実験系の構築においても成果を上げている。光学遷移が禁止されている準安定状態に、レーザーアブレーションと放電励起法を同時に用いて原子を励起して、そこからレーザーを用いてリュードベリ状態に励起する方法の開発により、新たな元素に対して分光データを取得したことはその好例であり、リュードベリ状態の研究進展に大きく寄与する成果である。
②社会・経済への波及効果
量子波束のダイナミクスを能動的に制御する試みは、量子制御の中心的技術であるが、位相の擾乱に対して脆弱な波束を、長時間にわたって保持し制御する決定的な方法は、まだ確立されていない。発散しないリュードベリ波束が極めて長い寿命を持ち、また外場を用いて制御することが可能である点に着目した前田の研究は、リュードベリ原子という特異な巨大原子を利用した次世代量子デバイスの実現可能性を示唆するものと期待される。
また、リュードベリ準位を用いた超放射の研究は、産業的応用が進展しつつあるテラヘル127

量子欠損(Quantum Defect):リュードベリ原子のエネルギー固有値を、水素のエネルギー固有値と同様の形式で表現するために導入された補正値(次式のδl)。En=1/{2μ(n-δl)2}(n:主量子数、μ=1-1/mp、mp:
陽子の質量)。
128
上智大学理工学部(水谷由宏講師のグループ)との共同研究。

136

ツの新しいソースの開発につながる可能性を持っている。
③上記、継続と発展状況を示す研究成果に関連した主な成果論文リスト 4 報以内[1] Han J., Maeda H. “ Super-radiance-cascades and multimode super-radianceoscillations in a cold 85Rb Rydberg gas”, Canadian Journal of Physics, 2014, 92(10),1130-1134.
[2] Kitano K., Maeda H. “Rabi oscillation in the spatial profiles ofsuperfluorescenct pulses from rubidium vapor”, Optics Express, 2017, 25(20),23826-23832.
[3] Amemiya T., Kobune Y., Ito H., Kato S., Kitano K., Mizugai Y., Maeda H.
“Observation of the Mg 3snp and 3snf triplet Rydberg states by two-step laser
excitation from the 3s3p3P∘0,1,2 metastable states”, Spectrochimica Acta PartB,
2017, 136, 45-50.
④その他
前田は、さきがけ採択時はバージニア大学(米国)物理学科研究員であったが、2008 年度に青山学院大学理工学部物理･数理学科准教授に就任し、2014 年度には同大教授に就任し現在に至っている。

137

3.3.6 フラクタル構造による光制御可能性の探索と光機能素子の創製(宮丸文章)(1)研究のねらいと研究期間中の達成状況①研究のねらい本研究では、人工的に作製した金属微細構造によって、これまでにない新たな光学特性を持つ物質を創製し、その新たな特性を用いた光機能素子への応用を目指した。まず、プ
ラズモニック結晶129では、ある周波数に特異的な透過ピークが現れる異常透過現象のメカニ
ズムを解明し、異常透過現象の応用展開を目指した。次に、メタマテリアル(微細構造がサブ波長サイズ)では、波長よりも十分に小さなサブ波長構造によって、有効誘電率と有効透磁率を自在に制御し、自然界には存在しない光学特性を持つ物質を作製することを目指した。また、フラクタル130メタマテリアルでは、フラクタルをメタマテリアルのユニットセルとすることでフラクタル特有の光学特性を調べ、その光学特性を光伝導アンテナに応用して新規のテラヘルツ波放射素子を開発することを目指した。
②期間中の研究成果
本研究では、金属の微細構造として、プラズモニック結晶、メタマテリアル(微細構造のサイズがサブ波長サイズ)、フラクタルメタマテリアルを対象とした。
プラズモニック結晶では、金属開口アレイにおいて観測される異常透過現象は、表面波
励起メカニズムと局所共鳴メカニズムによるもので、開口サイズによってそのメカニズム
が移り変わることを詳細に調べたり[1]、完全導体の開口アレイにおける表面波励起メカニズ
ムの解明を行った。また、この異常透過現象を利用して微量物質を高感度でセンシングすることを提案し、異常透過現象の応用展開を目指した。
メタマテリアルでは、微細構造がサブ波長サイズの二次元メタマテリアルシートを作製し、それらを積層して三次元のスプリットリング共振器(SRR131)メタマテリアルを作製することによって、テラヘルツ領域では、これまで観測することができなかった入射磁場による純粋な磁気共鳴を観測した[2]。
フラクタルメタマテリアルでは、フラクタルをメタマテリアルのユニットセルとすることで、マルチ周波数で共鳴特性が観測されることを確認した。また、このような自己相似形によりマルチ周波数で共鳴が生じるというフラクタルの特性を利用して、テラヘルツ波
放射用の光伝導アンテナを作製した[3]。
129

プラズモニック結晶：金属表面上に微細な波長サイズの周期的な凹凸構造を設けたもので、表面プラズ
モンの閉じ込めや、伝搬光との結合を設計できる構成物。
130
フラクタル：自己相似形の微細構造であり、目的とする波長よりも小さなサイズから、波長よりも大きなサイズまでを全て含んだ構造。
131
スプリットリング共振器(Split-ring resonators: SRR)：リング状の金属環の一部にギャップが入った構造で、メタマテリアルを構成する基本構造としてしばしば用いられる。

138

③研究成果に関連した主な成果論文リスト 3 報以内[1] Miyamaru F., Takeda M. W. “Coupling between localized resonance and excitationof surface waves in metal hole arrays”, Physical Review B, 2009, 79, 153405.
[2] Miyamaru F., Kubota S., Taima K., Takano K., Hangyo M., Takeda M. W.
“Three-dimensional bulk metamaterials operating in the terahertz range”,
Applied Physics Letters, 2010, 96, 081105.
[3] Miyamaru F., Saito Y., Takeda M. W., Liu L., Hou B., Wen W., Sheng P. “Emissionof terahertz radiations from fractal antennas”, Applied Physics Letters, 2009,95, 221111.
(2)研究領域終了後の継続と発展状況
研究終了後、科研費若手研究(A)「テラヘルツ波による超解像リアルタイムイメージングシステムの開発」(2013 年度～2015 年度)において、テラヘルツ領域における光の波長以下の空間分解能を実現する光学素子の開発を行った。また、科研費基盤研究(C)「結合共振器
系を用いたマルチ共鳴メタマテリアルの作製とテラヘルツ波吸収体への応用」(2016 年度～
2018 年度)において、マルチ周波数共鳴が生じるメタマテリアルの電磁応答特性を調査するとともに、作製したメタマテリアル構造をテラヘルツ領域の吸収体へ応用することを目指した研究を行っている。
①科学技術の進歩への貢献
宮丸は、金属開口アレイの共鳴周波数が、更に細かく金属に開けた穴のサイズで任意に制御できることを、実験とシミュレーションにより確認した。具体的には、目的の共鳴周波数が現れる金属開口アレイがベースとしてあり、そのベース開口アレイの穴を更に周期的な小穴(一辺が 100μm)で囲んだものを作製した。その試料の透過スペクトルを測定した
結果、小穴がない状態から、小穴を設け、さらにその小穴の大きさを拡大することで、透過強度がピークとなる周波数を変化できることが分かった[1]。またこの結果は、シミュレー
ションとも程良く一致した。
また、テラヘルツ領域における二つのギャップを持つ SRR のギャップ位置による周波数特性を理論的及び実験的に調べた。その結果、第二のギャップ位置を第一のギャップ位置に対して変化させることで、比較的広範囲にわたって共振周波数を制御できることを見いだした。また、このような共振特性は，シミュレーション結果などから複数のキャパシタ
ンスの合成キャパシタンスに起因すると考えられる[2]。
さらに、結合共振器メタマテリアルを用いて、テラヘルツ波の群速度のスイッチングを行った。結合共振器メタマテリアルとは、メタマテリアルのユニットセル内に二つ以上の共振器(メタアトム)を配置した構造をしており、メタアトム間の相互作用によって、単体のときとは異なる電磁波応答を示す。宮丸は、この結合共振器メタマテリアルにおいて，
電磁誘起透明化の古典アナロジーとなる電磁波応答を実験的に調べ、ある狭い周波数領域の群遅延時間が 1 ピコ秒程度になることを確認した。さらに結合共振器メタマテリアルの139

基板をレーザーで励起することにより、この群遅延時間のスイッチングを実験的に行った[3]。
②社会・経済への波及効果
宮丸は、近接場像を波長以下の解像度でリアルタイムにイメージングすることが可能となるハイパーレンズを用いたイメージングシステムの構築を進めている。作製したハイパーレンズは光利用効率が余り大きくないため、幾つかの高強度のテラヘルツ光源を使用してイメージングシステムの開発を進めている。このイメージングシステムは、化学物質や動きのある物質などの観測への応用を目指している132。
③上記、継続と発展状況を示す研究成果に関連した主な成果論文リスト 4 報以内[1] Miyamaru F., Kamijyo M., Hanaoka N., Takeda M. W. “Controlling extraordinarytransmission characteristics of metal hole arrays with spoof surface plasmons”,
Applied Physics Letters, 2012, 100(8), 081112.
[2] Miyamaru F., Kubota S., Nakanishi T., Kawashima S., Sato N., Kitano M., Takeda
M.W. “Transmission properties of double-gap asymmetric split ring resonators
in terahertz region”, Applied Physics Letters, 2012, 101(5), 051112.
[3] Miyamaru F., Morita H., Nishiyama Y., Nishida T., Nakanishi T., Kitano M., Takeda
M. W. “Ultrafast optical control of group delay of narrow-band terahertz waves”,
Scientific Reports, 2014, 4, 4346.
④その他
宮丸は、民間からの研究資金も受託している。2011 年に住友財団から「近接場リアルタ
イムイメージングを目指したテラヘルツハイパーレンズの開発」で基礎科学研究助成として 150 万円を獲得した。また、2013 年度に、稲盛財団から「屈折率の時間界面生成によるテラヘルツ波の周波数変調素子の開発」
で研究助成対象者(助成金 100 万円)に選定された。
宮丸は、終了時には信州大学理学部物理科学科助教であったが、その後、同大学学術研
究院物理系准教授に就任し現在に至っている。

132

科研費若手研究(A)「テラヘルツ波による超解像リアルタイムイメージングシステムの開発」(2013 年度～2015 年度) 研究成果報告書
https://kaken.nii.ac.jp/ja/file/KAKENHI-PROJECT-25706026/25706026seika.pdf

140

3.3.7 重力波検出技術が拓く超巨視的量子性の物理(三代木伸二)(1)研究のねらいと研究期間中の達成状況①研究のねらい原子のサイズの世界と、日常我々がよく接するばくだいな数の原子の集合として形成されている物体(超巨視的物体)では、運動の見え方が大きく異なっている。その運動は、原子の世界では「量子力学」、日常生活では「ニュートン力学」で表現できる(ただし、極低温状態では、大きいスケールでも、量子渦など量子力学的世界が観測された例は幾つかある)。
本研究では、超巨視的物体が「量子力学的振る舞い」をするのかどうか検証することを究極の目標とした。そのため、レーザー干渉計における鏡と振り子の熱雑音を直接計測し、揺動散逸理論からの予測を検証することを目指した。
②期間中の研究成果
本研究では、原子や分子を対象とするのではなく、長さの超精密計測用のレーザー干渉計で使用される、超巨視的な(グラム～キログラムスケール)「鏡」を観測対象にしている。
そのために、周波数 100Hz 付近において、10-18～10-19(m/rHz)という極限的に小さな鏡の変位を検出しなければならない。そこで、様々な雑音源を除去し、光の量子性に起因する原理的な雑音である光のショット雑音と輻射圧雑音のみで決定される極限感度、つまり標準
量子限界感度を追求した。ただ、このような雑音の中でも、標準量子極限感度達成の最後の壁となるのが「熱雑音」である。
そこで、低温レーザー干渉計 CLIO133(マイケルソン腕部分に Fabry Perot(FP)共振器を内包するレーザー干渉計スタイルを採用)を利用し、常温における鏡と、それを懸架する振り子の熱雑音を直接検出することにした。その結果、世界で初めて、レーザー干渉計において、機械的なロスの少ない系での鏡と振り子の熱雑音を直接観測することに成功した[1]。
この振り子の Structure Damping による熱雑音とともに、Viscous Damping による振り子の熱雑音を直接計測することができた。これは、揺動散逸理論から予測される機械系調和振動子の共振周波数より高い幅広い周波数領域における Viscous Damping による熱雑音の振る舞いを実験的に検証し、その特性が理論と一致することを世界で初めて確認した[2]。
次に、レーザー干渉計における鏡と振り子を冷却する方法で熱雑音を低減させることを試みた。その結果、振り子の温度が低下することによって振り子の熱雑音が低減することを世界で初めて示し、鏡や振り子を低温にすることによって、熱雑音の問題を克服できる可能性があることを実証した。
133

CLIO(Cryogenic Laser Interferometer Observatory): 神岡鉱山地下に設置された基線長 100 メートルの低温重力波レーザー干渉計。大型低温重力波望遠鏡のプロトタイプとして建設された。

141

また、光の滞在時間が長い FP 共振器の共振制御の問題について、全く新規なアイディアを考案し、従来利用されていた Pound-Drever-Hall 法に比べ、線形領域を約 10 倍に、理論的には変調周波数幅を超えて拡大できるとともに、ドップラーシフトによる線形性の乱れもより小さくし、かつ、オフセットが起こりにくい制御信号を取得できることを示した[3]。
これによって、一定の初期速度を持つ鏡で構成される FP 共振器の共振制御ができる可能性を広げることができる。
③研究成果に関連した主な成果論文リスト 3 報以内[1] Agatsuma K., Uchiyama T., Yamamoto K., Ohashi M., Kawamura S., Miyoki S., Miyakawa
O., Telada S., Kuroda K. “Direct measurement of thermal fluctuation of high-Q
pendulum”, Physical Review Letters, 2010, 104(4), 040602.
[2] Agatsuma K., Arai K., Fujimoto M.-K., Kawamura S., Kuroda K., Miyakawa O., Miyoki
S., Ohashi M., Suzuki T., Takahashi R., Tatsumi D., Telada S., Uchiyama T.,
Yamamoto K. “Thermal-noise-limited underground interferometer CLIO”, Classicaland Quantum Gravity, 2010, 27(8), 084022.
[3] Miyoki S., Telada S., Uchiyama T. “Expansion of linear range of Pound-Drever-Hallsignal”, Applied Optics, 2010, 49(28), 5217-5225.
(2)研究領域終了後の継続と発展状況
三代木は、科研費基盤研究(B)「第三世代重力波望遠鏡における超長光滞在時間を持つ FP共振器共振導入制御」(2013 年度～2016 年度)において、重力波検出を目的としたレーザー干渉計に用いる FP 共振器に関する研究を行った。
現在、科研費挑戦的研究(開拓)「第三世代重力波望遠鏡用の新素材鏡開発」(2017 年度～
2020 年度)に取り組んでいる。
①科学技術の進歩への貢献
三代木は研究期間中、鏡や振り子を低温にすることによって、レーザー干渉計における熱雑音の問題を克服できる可能性があることを実証したが、サファイア・ミラーを用いた
低温重力波レーザー干渉計による研究成果を 2012 年に発表した134,[1] 。図 3-60 に低温(Cryogenic:17-18K)と室温(Room-Temperature:299K)におけるレーザー干渉計の変位感度(実験値及び理論値)の比較を示す。
その後、更なる鏡の冷却によるレーザー干渉計の感度向上に向けて、鏡を覆うシールドに開けられた孔(レーザービームを通過させるために必要)の影響を検討した。その結果、中央に開口部を有する複数のバッフル(隔壁)を内部に設けたダクトシールドが、孔からの134

CLIO をベースとした、東京大学宇宙線研究所メンバー、国立開発研究法人産業技術総合研究所長さ標準研究グループ(寺田聡一主任研究員)、マックス・プランク重力物理学研究所(山元一広、現在は富山大学准教授)、国立天文台メンバーらとの共同研究。

142

熱の流入低減に効果があることを理論と実験で示し、その手法は KAGRA135に採用されることになった[2]。

CryoSecse: Cryogenic Sensitivity
RoomSense: Room-Temperature Sensitivity
CryoNM: Cryogenic Noise Model
RoomNM: Room-Temperature Noise Model

図 3-60低温と室温におけるレーザー干渉計の変位感度の比較[1]超巨視的物体の量子的振る舞いを調べるために、鏡や振り子を対象としてその熱雑音の低減を目指した研究は、その後も重力波検出用のレーザー干渉計の開発と運用に発展している。その中心となるのは、KAGRA の施設構築と運用への参画であった。2012 年に始まった KAGRA トンネルの掘削は 2014 年の 3 月に完了し、その時点での状況が報告されている[3]。
さらに、KAGRA トンネル内に 1500m のレーザー歪み計を設置し、その運用を開始するとともに歪み計の基本的な特性を評価した[4]。図 3-61 に Kamioka 1500m 歪み計のバックグラウン
ド歪みスペクトルを示す。Baksan、Gran Sasso などの既存の歪み計と比較して、Kamioka
1500m 歪み計は 1mHz-10mHz のレンジにおいて 10-11 以下という低い数値となっている。

図 3-61135

神岡 1500m 歪み計のバックグラウンド歪みスペクトル[4]KAGRA: 神 岡 鉱 山 に 設 置 さ れ た 基 線 長 3km の 大 型 低 温 重 力 波 望 遠 鏡 (Large-scale Cryogenic
Gravitational wave Telescope: LCGT)の愛称。設置場所である神岡鉱山の KA と重力波(Gravitational
Wave)の GRA、「神楽」などをイメージして命名された。

143

②社会・経済への波及効果
三代木らは、20K 以下に冷却したサファイア・ミラーを重力波検出に用いることを提案し、それを CLIO として実現した。CLIO の技術は KAGRA に受け継がれ、2 台の aLIGO136と 1 台の
aVIRGO137とともに、発生位置の方向までを含めた重力波の検出を目指している。従来宇宙観
察には光を含む様々な電磁波と素粒子が用いられてきたが、2015 年138に宇宙を観測する新しい窓として重力波が加わった。例えば電波望遠鏡に用いられたローノイズアンプの技術が、衛星通信や衛星放送技術の進展を促したように、宇宙観測の新しい窓に関わる様々な技術が、将来社会・経済に還元される可能性がある。また、学術分野とはいえ、重力波検出の施設は規模が大きく、その効率的な管理・運用は社会的に重要な意味を持ち、三代木らの研究の今後の進展が期待される。
③上記、継続と発展状況を示す研究成果に関連した主な成果論文リスト 4 報以内[1] Uchiyama T., Miyoki S., Telada S., Yamamoto K., Ohashi M., Agatsuma K., Arai K.,
Fujimoto M.-K., Haruyama T., Kawamura S., Miyakawa O., Ohishi N., Saito T.,
Shintomi T., Suzuki T., Takahashi R., Tatsumi D. “Reduction of thermal
fluctuations in a cryogenic laser interferometric gravitational wave detector”,
Physical Review Letters, 2012, 108(14), 141101.
[2] Sakakibara Y., Kimura N., Yamamoto K., Suzuki T., Tomaru T., Miyoki S., UchiyamaT., Kuroda K. “Calculation of thermal radiation input via funneling through aduct shield with baffles for KAGRA”, Classical and Quantum Gravity, 2012, 29(20),205019.
[3] Uchiyama T., Furuta K., Ohashi M., Miyoki S., Miyakawa O., Saito Y. “Excavationof an underground site for a km-scale laser interferometric gravitational-wave
detector”, Classical and Quantum Gravity, 2014, 31(22), 224005.
[4] Araya A., Takamori A., Morii W., Miyo K., Ohashi M., Hayama K., Uchiyama T., Miyoki
S., Saito Y. “Design and operation of a 1500-m laser strainmeter installed at
an underground site in Kamioka, Japan 6. Geodesy”, Earth, Planets and Space,
2017, 69(1), 69.
④その他
三代木は、さきがけ採択時東京大学宇宙線研究所助教であり、その後 2012 年度に東京大学宇宙線研究所准教授に就任し現在に至っている。

136

LIGO(Laser Interferometer Gravitational-Wave Observatory):米国の重力波観測施設。aLIGO は、
Advanced LIGO の略。
137
VIRGO:イタリアに設置された欧州重力波観測所の重力波観測施設。aVIRGO の意味は aLIGO と同様。
138
2015 年 9 月 14 日、米国の研究グループが、連星ブラックホールの合体から発生した重力波の直接検出に成功した(LIGO による)。

144

3.3.8 強高度レーザーによる超高分解能 4 次元時空イメージング(森下亨)(1)研究のねらいと研究期間中の達成状況①研究のねらい高強度近赤外レーザーパルス光を用いた、原子・分子の新しい超高分解能実時間イメー
ジングのための理論及び計算手法の開発を目的としている。レーザーにより誘起されるイ
オン化電子の再衝突過程を利用して、空間的には原子サイズ(オングストローム)、時間的には分子内電子の軌道周期(アト秒)程度の、超高分解能を与えるイメージング法の開発を目標とした。
②期間中の研究成果
本研究では、高強度レーザーによって誘起される再衝突電子を利用した原子・分子のイメージング法の骨格を完成させた。主たる成果は次の 4 点である。(1)厳密計算に基づく時間依存シュレーディンガー方程式(TDSE)の直接解によって、イメージングの基本原理となる再衝突過程における「分離公式」139を見いだし、カンザス州立大学の実験研究者と協力して実験的に検証してその妥当性を示した[1]。(2)原子の電荷の空間分布を複数のパラメータを使って表し、実験結果を最もよく再現する電荷分布パラメータをフィッティングによって求める物質構造の再構築アルゴリズムを開発した140。(3)本研究の「分離公式」がシュレーディンガー方程式から自然な形で得られることを数学的に証明することに成功した [2]。
(4)高強度紫外線アト秒超短パルスの多光子吸収による 2 電子イオン化の研究において、後からイオン化した電子が先に電子化した電子に追い付いて衝突するという、新現象を見いだした[3]。
本研究は実験研究に即した理論研究であり、研究推進のためには最先端の実験研究者との議論が必要不可欠である。森下は、このような自身の立場を的確に把握し、さきがけ研
究期間中に科研費二国間交流事業「アト秒パルスの生成と原子分子ダイナミクスの実時間
分析への応用」(2007 年度～2008 年度)の研究代表者として、日米の三つの実験グループ、
日米の二つの理論グループとの共同研究を実施している141。さらに、森下は、高強度レーザ
ー科学の実験及び理論的研究で世界的水準のカンザス州立大学に滞在し、さきがけ研究のまとめを行うとともに、長期的な視点に基づく研究協力を実施するなど、国内外の研究者

139「分離公式」：気相原子の高エネルギー再散乱電子スペクトルが、電子・イオン微分弾性散乱断面積と再衝突電子の運動量分布の積の形に近似的に分解できること。
140
Morishita T., Umegaki T., Watanabe S., Lin C.D. “High-resolution spatial and temporal microscopy
with intense-laser-induced rescattering electrons”, Journal of Physics: Conference Series, 2009,
194, 12011.
141
実験グループはカンザス州立大学(米国)(Chengjin Chen)、電気通信大学(桂川眞幸)、理化学研究所(緑川克己)、理論グループはカンザス州立大学(Chii-Dong Lin)と電気通信大学(渡辺信一、森下亨)である。

145

交流のネットワークをいかした研究の発展を目指した。
③研究成果に関連した主な成果論文リスト 3 報以内[1] Morishita T., Le A.-T., Chen Z., Lin C.D. “Accurate retrieval of structural
information from laser-induced photoelectron and high-order harmonic spectra by
few-cycle laser pulses”, Physical Review Letters, 2008, 100(1), 013903.
[2] Tolstikhin O.I., Morishita T., Watanabe S. “Adiabatic theory of ionization of
atoms by intense laser pulses: One-dimensional zero-range-potential model”,
Physical Review A, 2010, 81(3), 033415.
[3] Zhang Z., Peng L.-Y., Gong Q., Morishita T. “Momentum space analysis ofmultiphoton double ionization of helium by intense attosecond xuv pulses”,
Optics Express, 2010, 18(9), 8976-8989.
(2)研究領域終了後の継続と発展状況
研究終了後、森下は継続的に科研費基盤研究(C)142を得て、高強度レーザーを使用した超高速実時間イメージング法の研究を発展させている。また、日本学術振興会二国間交流事
業「高強度レーザー場中の超高速原子・分子の多電子ダイナミズム」(2014 年度～2015 年度)の研究代表者として、日本の二つの実験グループ(理化学研究所と名古屋大学143)、日露の二つの理論グループ(電気通信大学とモスクワ物理工科大学)が連携する研究を推進した。
その後、森下の所属する電気通信大学はモスクワ物理工科大学と研究及び教育の国際交流協定を結び、森下は O.I.Tolstikhin らとの共同研究を発展させている。
①科学技術の進歩への貢献
研究終了後の具体的な成果の例を、主要な論文の内容を基に以下に示す。
森下は科研費基盤研究(C)の「高強度レーザーによる超高速実時間イメージング法」(2011年度～2013 年度)で、分子内電子運動の時間スケールとレーザー電場の変化の時間変化を断熱パラメータとした漸近展開によってシュレーディンガー方程式の解を構築する「断熱理論」という新しい理論体系を構築した[1]。図 3-62 に光電子運動量分布(PEMD:Photoelectron
Momentum Distribution)の TDSE による数値計算結果(exact)と断熱理論による近似(AA:Adiabatic Approximation)の比較を示す。パルス長(T)が大きくなるほどよく一致している。

142「高強度レーザーによる超高速実時間イメージング法」(2011 年度～2013 年度)、
「高強度レーザーによる多電子系超高速実時間イメージング法」(2014 年度～2016 年度)、及び「高強度楕円偏光レーザーパルスを用いた原子・分子の超高速イメージング法」で、いずれも 500 万円以下の基盤研究(C)である。
143
名古屋大学からは、さきがけメンバーの菱川明栄らが参加した。

146

図 3-62

光電子運動量分布の TDSE 数値計算結果(exact)と断熱理論による近似(AA)の比較[1]さらに、強静電場中の分子のトンネルイオン化について弱電場漸近理論(Weak Field
Asymptotic Theory (WFAT))を開発した[2]。また、トンネルイオン化レートに対する核の運動量の影響、H2 及び D2 分子の同位体効果を調べ[3]、原子・分子の多電子ダイナミクスについての研究を展開している[4]。
近年は、モスクワ物理工科大学との共同研究を進展させ、静電場中の水素分子イオンについて、電場強度 F での WFAT の主要項 WFAT(0)、第 1 次補正項 WFAT(1)に対する解析的表
現を導出し、2 原子分子について適用した。そこで、水素分子イオンについて WFAT の結果をシュレーディンガー方程式の直接数値解と比較し、超障壁イオン化領域近くの強電場領域においても精度良くイオン化レートを記述できることを確かめた。図 3-63 に、水素分子
イオンの電荷密度分布、弱電場及び強電場の場合の WFAT によるイオン化レートを示す144。

144

Trinh V.H., Pham V.N.T., Tolstikhin O.I., Morishita T. “Weak-field asymptotic theory of tunnelingionization including the first-order correction terms: Application to molecules”, PhysicalReview A, 2015, 91(6), 063410.

147

図 3-63

水素分子イオンの電荷密度分布(上)、イオン化レート弱電場(中)、強電場(下)144②社会・経済への波及効果
森下は、名古屋大学、富山大学、理化学研究所、高輝度光科学研究センター、Fu-Jen
Catholic 大学(台湾)との共同研究において、ヘリウム原子を対象とした光電子スペクトル
観測結果を理論計算で再現する研究を行い、強レーザーパルスを用いた数十フェムト秒内に量子状態を繰り返し変化させるラビ振動を 2 光子過程で起こすことに成功した145。この共同研究の成果は、今後、化学反応制御や室温における量子コンピュータの量子状態操作の基盤技術として役立つことが期待されている。
③上記、継続と発展状況を示す研究成果に関連した主な成果論文リスト 4 報以内[1] Tolstikhin O.I., Morishita T. “Adiabatic theory of ionization by intense laser
pulses: Finite-range potentials”, Physical Review A, 2012, 86(4), 043417.
[2] Madsen L.B., Tolstikhin O.I., Morishita T. “Application of the weak-field
asymptotic theory to the analysis of tunneling ionization of linear molecules”,
Physical Review A, 2012, 85(5), 053404.
[3] Madsen L.B., Jensen F., Tolstikhin O.I., Morishita T. “Structure factors fortunneling ionization rates of molecules”, Physical Review A, 2013, 87(1),013406.
[4] Tolstikhin O.I., Madsen L.B., Morishita T. “Weak-field asymptotic theory of145

Fushitani M., Liu C.-N., Matsuda A., Endo T., Toida Y., Nagasono M., Togashi T., Yabashi M.,
Ishikawa T., Hikosaka Y., Morishita T., Hishikawa A. “Femtosecond two-photon Rabi oscillations
in excited He driven by ultrashort intense laser fields”, Nature Photonics, 2016, 10(2), 102-105.

148

tunneling ionization in many-electron atomic and molecular systems”, PhysicalReview A, 2014, 89(1), 013421.
④その他
森下は、原子・分子・光科学の問題に対して理論的研究を継続的に行っており、さきがけメンバーを始めとした実験系研究者との共同研究146,147や、海外大学研究者148との共著論文も多い。
2013 年には、「高強度レーザー場中での原子・分子の超高速ダイナミクスに関する理論的研究」により、第 17 回松尾財団宅間宏記念学術賞を受賞した。研究終了時には電気通信大学助教であったが、2013 年度に准教授、2017 年度には教授(電気通信大学量子科学研究センター)に昇格した。

146

基礎研究(B)「分子トンネルイオン化の量子制御を利用したレーザー場フーリエ合成」(2012 年度～2014年度)、「サブ 10 フェムト秒位相制御による非熱的原子レベルレーザーカーヴィング技術の開発」(2016年度～2018 年度)、いずれも研究代表者は大村英樹(国立研究開発法人産業技術研究所主任研究員)。
147
基礎研究(B)「レーザートンネルイオン化の理解に立脚した電子ダイナミクス可視化法の開拓」(2016 年
度～2018 年度)研究代表者は菱川明栄(名古屋大学教授)。
148
L. B. Madsen(オーフス大学(デンマーク)教授)、O.I.Tolskihin(モスクワ物理工科大学(ロシア)教授)。

149

第 4 章 科学技術イノベーションの創出に資する研究成果
4.1 トポロジカル光波シンセシス(尾松孝茂)
4.1.1 研究の概要(1)研究テーマの状況(国内)
尾松は、さきがけ研究において、高出力高強度のトポロジカル・ファイバーレーザーの関発に成功し、さらに、トポロジカル光波を用いて金属の針状構造体を形成するレーザー
アブレーション加工を実験的に実証した。
研究終了後も、JST 戦略的創造研究推進事業 CREST 研究領域「先端光源を駆使した光科学・
光技術の融合展開」(伊藤正研究総括、大阪大学名誉教授)の研究課題「トポロジカル光波の全角運動量による新規ナノ構造・物性の創出」(2010 年度～2014 年度)の研究代表者として、光波の全角運動量が様々な物質に及ぼすコヒーレント相互作用について、継続して研究を発展させた。また、科研費基盤研究(B)「光渦励起パラメトリックレーザーに立脚する
トポロジカル非線形光学」(2015 年度～2017 年度)における研究代表者として、光渦パラメ
トリックレーザーにおいてトポロジカルチャージ分配則で決まる光の軌道角運動量の本質を解明する研究を進めている。また 2016 年度からは、科研費新学術領域研究(研究領域提案型)「光圧によるナノ物質操作と秩序の創生」(2016 年度～2020 年度、石原一領域代表者、
大阪大学教授)の研究領域において、研究課題「光圧で拓く:多粒子相互作用の選択的制御
による構造と現象の創造」の研究代表者として、主に高濃度系における微粒子の相互作用を選択的に制御し、結晶化や化学反応などを物理的に制御する研究を継続・発展させている。以下に研究終了後の主な研究成果を示す。
①全角運動量が制御されたトポロジカル光源の開発
尾松は、高出力なトポロジカル光源の開発を行った。ファイバー内で光渦を発生させると同時にレーザー増幅によって結合損失を上回る光増幅が可能な Yb 添加ラージモードエリ
アファイバー増幅器(ファアイバー増幅器)を用いる方法を考案し、マスターレーザーに
Nd:YVO4 レーザーを使用した構成でピークパワー34.2kW、光-光変換効率 47.9％の光源を開発した[1]。
また、全角運動量が制御されたトポロジカル光源の開発を行った。励起光に 1 ㎛トポロ
ジカル光波を用いた光パラメトリック発振器から 2 ㎛帯トポロジカル光波を発生(光渦モードのシグナル光とガウスモードのアイドラー光の 2 波長)させ、差周波光発生を行うことにより 6～12 ㎛の中赤外波長領域でトポロジカル光波を発生(12 ㎛帯での発生は世界初)させた[2]。非線形光学結晶には KTiOPO4(KTP)結晶を用い、差周波数発生には ZnGeP2(ZGP)結晶を使用した。図 4-1 に中赤外波長可変トポロジカル光波の実験配置図を示す。

150

図 4-1

中赤外波長可変トポロジカル光波の実験配置図[2]

図 4-2 に実験結果を示す。(a)、(b)はシグナル光の強度分布と破面、(c)、(d)はアイド
ラー光の強度分布と波面を示している。

図 4-2(a)、(b)シグナル光の強度分布と波面、(c)、(d)アイドラー光の強度分布と波面[2]なお、非線形結晶に AgGaSe2 を用いることで、18 ㎛(17THz)帯トポロジカル光波の発生にも成功した。
②トポロジカル光波による物質のキラル構造制御
尾松は、北海道大学(森田隆二教授のグループ)と共同研究を重ね、光渦パルスレーザー
を金属に照射すると、光のナノ空間における金属の構造を螺旋状に変形できることを発見
し[3]、光の角運動量が金属を螺旋の針(キラル金属ニードル)に変形すること、スピン角運動量(円偏光)だけでは螺旋構造体はできないこと、螺旋の巻き数は全角運動量で決まることなどを明らかにした[4]。これらの研究で、トポロジカル光波の波面構造が初めて物質に転写されることが示された。
図 4-3 にトポロジカル光波による金属ターゲット加工痕の SEM 画像を示す。(a)は円偏光(J=+1(L=0, S=+1))のガウスビームによる加工痕で、構造体は何も形成されない。(b)は直線偏光のラゲージ・ガウスビーム(J=±1(M=±1, S=0))による加工痕で、中央部には小さな針状構造体(キラル金属ニードル)が見える。(c)はニードルの拡大画像である。

151

図 4-3

トポロジカル光波による金属ターゲット加工痕の SEM 画像[4]また、図 4-4 に金属ナノニードルの螺旋構造体の巻き数(螺旋周波数)と軌道角運動量 L
及び全角運動量 J との関係を示す。図 4-4(b)より螺旋周波数は軌道角運動量 L の大きさによらず全角運動量 J で決まることが分かる。図 4-4(a)は、軌道角運動量 L が同じ場合にはスピン角運動量 S の増加に伴い螺旋周波数も増加することを示している。

図 4-4

金属ナノニードルの螺旋周波数と軌道角運動量 L 及び全角運動量 J との関係[4]トポロジカル光波を照射した金属がキラルナノ構造体へと変形する現象は、溶融した金属とトポロジカル光波との電磁気学的相互作用によって、溶融した金属に全角運動量が力学的に作用することで起こる。したがって、この現象は本質的に材料を問わない。尾松は、シリコンや銅においてもキラル構造体が形成できることを実証した。
③トポロジカル光波による単結晶シリコンニードルの創製
尾松は、螺旋波面とドーナツ型の強度分布を持つレーザー光(光渦)をシリコン単結晶に照射すると単結晶性のシリコンニードルができるという新奇物理現象を世界で初めて発見し、その形成過程を超高速度カメラ撮影により可視化することに成功した[5]。図 4-5 にピコ秒パルス・トポロジカル光波(波長 1064nm、パルス幅 20ps、エネルギー0.6mJ)の照射により作製された単結晶シリコンニードル(高さ 14 ㎛、厚さ 2.9 ㎛)の電子顕微鏡写真を示す。

152

図 4-5

ピコ秒パルス・トポロジカル光波の照射によりできた単結晶シリコンニードル [5]また、図 4-6 にニードルができるまでのプロセスを超高速度カメラで可視化した画像とプロセスの説明図を示す。光渦照射後、融解したシリコンが光渦の輻射力149によって空孔に集められてシリコン基板に堆積することでニードルが出来上がる。余剰となったシリコン
は光渦の輻射力の効果と表面張力波の効果によって粒径 1～2 ㎛の液滴として飛翔している。

図 4-6

ニードルができるプロセスの超高速度カメラ画像と説明図[5]この技術は、光の輻射力を用いた新しい表面加工技術であり、将来的にはシリコンフォ
トニクスなどへの応用や、微細な液滴を任意の場所に三次元的に飛翔させて構造体を創る
プリンタブルエレクトロニクスへの応用の可能性を示した150。

149

輻射力：光のエネルギーの流れに沿って物質に働く力を輻射力という。螺旋波面を持つ光渦の輻射力は、進行方向に沿った前方向の輻射力のほかにドーナツ型強度分布に沿った周回方向の輻射力を持つ。周回方向の輻射力は、光渦の螺旋の巻き数を表す ℓ によって制御できる。
150
千葉大学ニュースリリース「世界初、光渦の輻射力が創るシリコンニードルとその形成過程の可視化に成功」2016 年 2 月 25 日、https://www.hokudai.ac.jp/news/20160225_eng_pr.pdf

153

(2)海外での共同研究の状況
尾松は、国際共同研究を多数進めている。マッコリー大学(オーストラリア)の H.M. Pask
教授、A.J. Lee 教授とは、高効率のトポロジカル光波を 2 波長発する小型固体レーザー(基本は 1.06 ㎛、ストークスは 1.18 ㎛、CW 出力 400mW)の開発や可視域で多波長発信するトポ
ロジカル光源を実現した151。また、ニューヨーク州立大学バッファロー校(米国)の N.M.
Litchintser 教授、KAIST(Korea Advanced Institute of Science and Technology、韓国)152の F. Rotermund 教授、セントアンドリューズ大学(英国)とも共同研究を行っている。
4.1.2 研究成果の波及と展望(1)科学技術への波及と展望
尾松は、「トポロジカル光波を物質に照射すると、物質が溶融すると同時にトポロジカル
光波の全角運動量を受け取り、物質が公転運動しながら螺旋状のナノ構造体(キラルナノ構造体)へ変形する」という新奇な現象を発見し、発表論文 [3,4]は注目を集めた。これらは、さきがけ研究領域から JST 戦略的創造研究推進事業 CREST 研究領域にかけて実施した共同研究の成果である。すなわち、尾松ら千葉大学グループの高出力レーザー技術と北海道大学(森田隆二教授)グループのレーザー計測・制御技術を融合させることで実現できた。尾松は、2016 年度からは科研費新学術領域研究(研究領域提案型)「光圧によるナノ物質操作と秩序の創生」(2016 年度～2020 年度、石原一領域代表者、大阪大学教授)の研究領域において、研究課題「光圧で拓く:多粒子相互作用の選択的制御による構造と現象の創造」の研究代表者として、主に高濃度系における微粒子の相互作用を選択的に制御し、結晶化や化学反応などを物理的に制御する研究を継続・発展させている。
(2)社会・経済への波及と展望
さきがけ研究以降の期間において研究成果を積極的に特許出願し、11 件を登録させている(本追跡調査時点において)。その内容は、高強度パルスレーザー生成、光渦レーザー発振装置、光増幅システムやレーザー加工装置などに関するものである。2014 年設立のベン
チャー企業のシンクランド株式会社153では、尾松らが開発した光渦レーザーという新しいレーザー加工技術を活用した中空マイクロニードルを用いて、インスリン注入用無痛注射針の実用化に向けた開発が進められている。

151

Lee A.J., Omatsu T., Pask H.M. “Direct generation of a first-Stokes vortex laser beam from aself-Raman laser”, Optics Express, 2013, 21(10), 12401-12408.
152
Miyamoto K., Kang B.J., Kim W.T., Sasaki Y., Niinomi H., Suizu K., Rotermund F., Omatsu T. “Highly
intense monocycle terahertz vortex generation by utilizing a Tsurupica spiral phase plate”,
Scientific Reports, 2016, 6, 38880.
153
シンクランド株式会社、https://think-lands.co.jp/154

(3)その他特筆すべき事項
尾松は、「キラルな光渦によるナノ物質の構造と物性制御に関する研究」により、2016 年
度科学技術分野の文部科学大臣賞を受賞した。
引用文献[1] Koyama M., Hirose T., Okida M., Miyamoto K., Omatsu T. “Power scaling of apicosecond vortex laser based on a stressed Yb-doped fiber amplifier”, Optics
Express, 2011, 19(2), 994-999.
[2] Furuki K., Horikawa M.-T., Ogawa A., Miyamoto K., Omatsu T. “Tunable mid-infrared(6.3-12 ㎛ )optical vortex pulse generation”, Optics Express, 2014, 22(21),26351-26357.
[3] Toyoda K., Miyamoto K., Aoki N., Morita R., Omatsu T. “Using optical vortex tocontrol the chirality of twisted metal nanostructures”, Nano Letters, 2012,12(7), 3645-3649.
[4] Toyoda K., Takahashi F., Takizawa S., Tokizane Y., Miyamoto K., Morita R., Omatsu
T. “Transfer of light helicity to nanostructures”, Physical Review Letters,
2013, 110(14), 143603.
[5] Takahashi F., Miyamoto K., Hidai H., Yamane K., Morita R., Omatsu T. “Picosecond
optical vortex pulse illumination forms a monocrystalline silicon needle”,
Scientific Reports, 2016, 6, 21738.

155

4.2 キャビティ QED による原子と光子の量子操作(青木隆朗)
4.2.1 研究の概要(1)研究テーマの状況(国内)
青木は、さきがけ研究に先立ち、2005 年 4 月からキャビティ QED の世界的権威であった
カリフォルニア工科大学(California Institute of Technology: Caltech)の Jeff Kimble
教授の研究室に留学した。当時 Caltech の Kerry Vahala 教授がトロイド型微小共振器を開発154したばかりであり、トロイド型微小共振器を使ってより精度の高いキャビティ QED を作る着想を得た。青木は、このアイディアを基にさきがけ研究課題を提案して採択され、2008
年 11 月まで Caltech に滞在して、さきがけ研究を実施した。Caltech では、Vahala 教授から提供されたトロイド共振器を使用し、トロイド微小共振器とテーパーファイバー(Tapered optical fiber:TOF)を真空チャンバー内に配置し、自由落下する冷却した原子がトロイド共振器のモード内を通過する間に原子と共振器が結合することを確認した155。また、過結合条件下でのキャビティ QED を、世界で初めて実現した[1]。図 4-7 にトロイド共振器と真空中の単一原子との結合実験の概要を示す。

(a)

(b)

図 4-7

(a)トロイド共振器と TOF の構成、(b)単一原子との結合実験の構成[1]図 4-7(a)の Kex は共振器とファイバー間の外部結合レート、h は内部散乱、Ki は内部損
失レートを示している。ここで、Kex=Ki の場合を臨界結合といい、この場合には共振器の共鳴周波数でファイバーからの出力光強度がゼロになり、入力した光エネルギーは全て共振器内で失われる。Kex>>Ki の場合を過結合条件といい、外部結合における損失を低損失にすることができる。図 4-7(b)は単一原子との結合実験の構成を示している。セシウム原子は磁気光学トラップ(MOT)により冷却・捕獲され、TOF に結合されたトロイド共振器上に落と
154

Armani D.K., Kippenberg T.J., Spillane S.M., Vahala K.J. “Ultra-high-Q toroid microcavity ona chip”, Nature, 2003, 421, 925-928.
155
Aoki T., Dayan B., Wilcut E., Bowen W.P., Parkins A.S., Kippenberg T.J., Vahala K.J., Kimble H.J.
“Observation of strong coupling between one atom and a monolithic microresonator”, Nature,
2006, 443(7112), 671-674.

156

される。図 4-8 に過結合条件下において測定した透過光及び反射光の強度相関係数(g(2)T 及
び g(2)R)を示す。これにより、入力光のうちの単一光子は反射され、二つ目以降の残りの光子は透過させたことを確認した。キャビティ QED 系を量子情報処理などに展開していくには、共振器モード内にトラップされた単一原子に対して強結合条件でキャビティ QED を実現する必要がある。

図 4-8

透過光及び反射光の強度相関係数(g(2)T 及び g(2)R)[1]

青木は、2008 年 12 月以降は京都大学において研究環境を立ち上げ、共振器等のfabrication 技術を高めてデバイス開発に本腰を入れた。そして、透過率が 99%を超える超低損失な TOF の作製に成功し、トロイド共振器の作製にも自ら取り組み、約 3x108 という高い Q 値を実現する成果を上げた156。
研究終了後、2011 年度に早稲田大学に着任し、ナノフォトニクス・デバイスを用いた量子光学の研究開発を発展的に進めた。その後の研究を方向付けたのは、TOF と共振器との間の光の出し入れの研究である。
青木は、総務省戦略的情報通信研究開発推進事業(SCOPE) ICT イノベーション創出型研究
開発新世代ネットワーク技術「単一モード共鳴光散乱過程による高純度単一光子源の研究開発」(2011 年度～2013 年度)において、超低損失 TOF を用いて単一光子パルスを生成する研究を行った。科研費若手研究(A)「ナノ光ファイバー端を用いた導波路量子電気力学の研究」(2014 年度～2016 年度)においては、断熱条件157に対して最適化された形状の TOF と量子ドットを結合する研究を行った。
現在、科研費新学術領域研究(研究領域提案型)「共振器量子電気力学系の非局所コヒー
156

Aoki T. “Fabrication of ultralow-loss tapered optical fibers and microtoroidal resonators”,
Japanese Journal of Applied Physics, 2010, 49(11), 118001.
157
断熱条件：TOF の光の透過率を低下させる要因の一つとして、テーパー部の形状に依存した基本モードと高次モードの結合による損失がある。この損失は、テーパー角をファイバー半径に応じて調整すると低減することができ、損失が十分小さいとみなせる条件を断熱条件という。

157

レント結合の研究」(2016 年度～2017 年度)に取り組んでいる。さらに、2017 年 10 月に JST
戦略的創造研究推進事業 CREST 研究領域「量子状態の高度な制御に基づく革新的量子技術
基盤の創出」(荒川泰彦研究総括、東京大学生産技術研究所教授)において、「スケーラブル
な光学的量子計算に向けた超低損失ナノファイバー共振器 QED 系の開発」(2017 年度～2022年度)研究代表者として採択され、研究を継続・発展させている。以下に研究終了後の主な研究成果を示す。
①断熱条件を満たす TOF の形状最適化とその製造方法158
TOF は、一般的には微弱な光を扱うため高い透過率が要望される。また、微小共振器に結合する場合には、全長が短いことも重要となる。青木は、断熱条件を満たす TOF の最適形状を求め、その製造方法を開発した。これにより、従来のテーパー角 2mrad のもの(透過率99.6%、全長 63mm)と比べて、同程度の透過率を維持しつつ全長を約 1/3 に短縮する(透過率99.7%、全長 23mm)ことに成功した[2]。開発した製造方法は特許出願159された。図 4-9(a)にTOF の形状の例を示す。11 はテーパーウエスト部、12 はテーパー遷移部、14 は光ファイバーである。図 4-9(b)に TOF の形状最適化のための計算モデルを示す。

図 4-9(a)TOF 外形 157、(b)TOF の形状最適化の計算モデル[2]計算モデルにより求めた光ファイバー半径とテーパー遷移部の断熱条件基準角との関係を図 4-10 に示す。

図 4-10光ファイバー半径とテーパー遷移部の断熱条件基準角との関係[2]158

科研費若手研究(A)「ナノ光ファイバー端を用いた導波路量子電気力学の研究」2014 年度実績報告書
https://kaken.nii.ac.jp/ja/report/KAKENHI-PROJECT-26707022/267070222014jisseki/
159
特願 2015-032026「テーパー光ファイバの製造方法」

158

また、
オークランド大学(ニュージーランド)の A.S.Parkins 准教授との共同研究により、TOF と結合した微小光共振器を用いたキャビティ QED に関する新たな理論を確立した[3]。
②全ファイバーのキャビティ QED 共振器の実現160
断熱条件に対して最適化した形状の TOF を用いて、そのウエスト部を滑らかな平面で切断し、この平面端ナノ光ファイバーの端面に単一の半導体量子ドットを配置する技術を開発した(第 3 章で説明したディップコート法)。また、半導体量子ドットと相補的な特徴を持つ単一量子発光体としてレーザー冷却単一原子に着目し、ナノ光ファイバーとレーザー
冷却単一原子の相互作用を探求した。図 4-11 にナノファイバー共振器によるキャビティ QEDの概念図を示す(第 3 章でも示した)。

図 4-11

ナノファイバー共振器によるキャビティ QED の概念図 SEM 写真161開発したナノ光ファイバーとファイバーブラッグ格子(FBG)を具体的に組み合わせた新奇なナノ光ファイバー共振器を図 4-12 に示す。図 4-12(a)にナノファイバー共振器キャビ
ティ QED 系の構成を示す。二つのトラップビーム(λblue とλred)で原子のトラップを作り、周波数ωp のプローブパルスにより単一原子の透過スペクトルを測定する。図 4-12(b)及び(c)は FBG1 及び FBG2 の透過スペクトルで、赤い線は共鳴周波数を示している。図 4-12(d)はナノファイバー表面のトラップポテンシャルである。原子と共振器の結合が強いほど、
プローブパルスの透過スペクトルが減衰する。

160

科研費若手研究(A)「ナノ光ファイバー端を用いた導波路量子電気力学の研究」2015 年度実績報告書
https://kaken.nii.ac.jp/ja/report/KAKENHI-PROJECT-26707022/267070222015jisseki/
161
早稲田大学 先進理工学部 応用物理学科 青木隆朗研究室ホームページ：
http://www.qo.phys.waseda.ac.jp/159図 4-12(a)ナノファイバー共振器キャビティ QED 系の構成、(b)及び(c)FBG1 及び FBG2 の透過スペクトル、(d)ナノファイバー表面のトラップポテンシャル[4]青木は、このナノファイバーの側面近傍に単一原子をレーザー冷却・トラップし、ナノファイバー共振器と単一原子の結合系のスペクトルを測定した結果、真空ラビ分裂を観測
し、強結合条件が満たされていることを確認した。光ファイバーと直接結合した全ファイバー共振器とトラップされた単一原子との強結合共振器 QED を世界で初めて実現するという成果を上げた[4]。
③ナノワイヤ状ダイヤモンドの窒素-空孔(NV)中心に関する研究162
ナノファイバーと結合させる単一量子発光体として、単一原子・単一量子ドットに加えてダイヤモンド結晶中の NV 中心に関する研究を行っている。ナノワイヤ状のダイヤモンドをプラズマ反応性エッチングで作製し[5]、ナノワイヤ状ダイヤモンド中の NV 中心とナノフ
ァイバーを用いることで、75%という高い結合効率が達成できることをシミュレーションで示した[6]。図 4-13 に NV 中心を利用した円柱型のナノワイヤ状ダイヤモンドとナノファイバ
ーとの結合システムの構造を示す。

162

科研費若手研究(A)「ナノ光ファイバー端を用いた導波路量子電気力学の研究」2016 年度実績報告書
https://kaken.nii.ac.jp/ja/report/KAKENHI-PROJECT-26707022/267070222016jisseki/160

図 4-13円柱型ナノワイヤ状ダイヤモンドとナノファイバーとの結合システム[6](2)海外での共同研究の状況
青木は、さきがけ研究を QED の世界的権威であった Jeff Kimble 教授、及び Kerry Vahala
教授(トロイド型微小共振器の開発者)の協力を得て進めた。研究期間中の成果論文の多く
は、Caltech メンバーとの共著となっている。また、オークランド大学の A.S.Parkins 准教
授との継続的な共同研究があり、Caltech 時代から現在まで量子論で密接に連携している。
4.2.2 研究成果の波及と展望(1)科学技術への波及と展望
光子を量子ビットとして用いる光学的量子計算は、量子計算機の有力な候補の一つと考えられている。光学的量子計算機の実現に必要となる要素技術(単一光子源、量子ビットゲ
ート、クラスター状態源など)は、共振器 QED 系によって実現が可能であり、幾つかの原理
実証実験が報告されている。しかし、従来の共振器 QED は自由空間ファブリーペロー共振器を用いたものであり、ファイバーとの整合性が悪く、複雑な調整・制御が必要なため、低損失で多数の共振器 QED を連結し、それらを同時に使用することが困難という課題がある。
青木は、TOF の光透過率の改善を行い、その後この TOF を利用してナノファイバー共振器の開発を進め、全ファイバーでキャビティ QED を世界で初めて開発した。
このナノファイバー共振器は、光ファイバーそのものに作り込まれた全ファイバー共振器である。このため、光ファイバーを用いて複数の共振器を低損失に接続でき、多数のキャビティ QED をネットワーク化することが実現できると期待されている。

161

(2)社会・経済への波及と展望
青木は、JST 戦略的創造研究推進事業 CREST 研究領域「量子状態の高度な制御に基づく革
新的量子技術基盤の創出」の「スケーラブルな光学的量子計算に向けた超低損失ナノファ
イバー共振器 QED 系の開発」(2017 年度～2022 年度)において、超低損失ナノファーバー共振器を開発し、光学的量子計算の要素技術をナノファイバー共振器 QED 系で実現することを目指している。また、各要素技術を組み合わせて構築される誤り耐性量子計算のアーキ
テクチャーの最適化に関する理論的研究を計画している。
本提案のアプローチは、室温動作が可能で、ファイバーネットワーク化による拡張性が高い点などの特徴を有しており、光学的量子計算の実装へ向けた道を拓くことを狙いとしている。
(3)その他特筆すべき事項
青木は、国内の共同研究として、国立研究開発法人情報通信研究機構(NICT)量子 ICT 先
端開発センターの佐々木雅英主管研究員のグループと量子エンタグルメント発生に関する共同研究を継続的に行っている[5,6]。日本電信電話(NTT)グループとも、量子情報処理の理論研究者と継続的に共同研究を行っている。さきがけ領域のメンバーとの共同研究として
は、東京医科歯科大学の越野和樹准教授と共同研究を行った。
引用文献[1] Aoki T., Parkins A.S., Alton D.J., Regal C.A., Dayan B., Ostby E., Vahala K.J.,
Kimble H.J. “Efficient routing of single photons by one atom and a microtoroidal
cavity”, Physical Review Letters, 2009, 102(8), 083601.
[2] Nagai R., Aoki T. “Ultra-low-loss tapered optical fibers with minimal lengths”,
Optics Express, 2014, 22(23), 28427-28436.
[3] Parkins A.S., Aoki T. “Microtoroidal cavity QED with fiber overcoupling andstrong atom-field coupling: A single-atom quantum switch for coherent lightfields”, Physical Review A, 2014, 90(5), 053822.
[4] Kato S., Aoki T. “Strong Coupling between a Trapped Single Atom and an All-Fiber
Cavity”, Physical Review Letters, 2015, 115(9), 093603.
[5] Wakui K., Yonezu Y., Aoki T., Takeoka M., Semba K. “Simple method for fabricationof diamond nanowires by inductively coupled plasma reactive ion etching”,
Japanese Journal of Applied Physics, 2017, 56(5), 058005.
[6] Yonezu Y., Wakui K., Furusawa K., Takeoka M., Semba K., Aoki T. “Efficient
Single-Photon Coupling from a Nitrogen-Vacancy Center Embedded in a Diamond
Nanowire Utilizing an Optical Nanofiber”, Scientific Reports, 2017, 7(1), 12985.

162

4.3 高次高調波のコヒーレンスを利用した分子動画観測(板谷治郎)
4.3.1 研究の概要(1)研究テーマの状況(国内)
板谷はさきがけ研究において、赤外領域における高強度極短パルスレーザー光源の開発と、高次高調波163発生シミュレーション手法の確立に成功した。また、高次高調波を発生させて、そのスペクトル強度を測定する極端紫外ビームラインの開発に成功した。
研究終了後も、科研費基盤研究(S)「1keV 領域での高次高調波発生とアト秒軟 X 線分光への展開」(2011 年度～2015 年度)において、光パラメトリックチャープパルス増幅(OpticalParametric Chirped Pulse Amplification:OPCPA)法に基づく高強度極短パルス赤外光源を開発した。本光源を用いた高次高調波発生の実験では、孤立アト秒パルスが発生していることを示した。また、高強度中赤外パルス(～40THz)の発生にも成功した。板谷は、高強度レーザー光源技術を開発し、アト秒からフェムト秒領域での超高速現象に関する実験的研究を継続して行っている。また、光電子分光研究者と極端紫外領域のフェムト秒パルスを用いた超高速時間分解光電子分光の共同研究に取り組んでいる。以下に研究終了後の主な研究成果を示す。
①高強度赤外パルス光源の開発と高次高調波発生技術の開発
板谷は、BIBO 結晶を用いた OPCPA 方式に基づく高強度赤外パルス光源の開発に成功した。
波長 1.6μm、パルスエネルギー0.5mJ、パルス幅 9.0fs、繰り返し周波数 1kHz で、キャリ
アエンベロープ位相164(Carrier Envelope Phase:CEP)安定なパルスが得られた[1]。この光源を用いて高次高調波の発生に取り組み、世界で初めて、炭素の K 吸収端(284eV)を超える軟X 線領域(最大光子エネルギー325eV)で、CEP に依存するスペクトル構造を持つコヒーレン
ト軟 X 線発生を観測した[2]。これは、軟 X 線領域での孤立単一アト秒パルス発生を間接的に示す大きな成果である165。図 4-14 に開発した高強度赤外パルス光源の a:構成図、b:力電場
波形、c:次高調波発生実験のセットアップ、d:得られた軟 X 線スペクトルを示す。

163

高次高調波：高強度パルスレーザーを原子や分子に 1014W/cm2 以上の強度で集光することで得られる広帯域短波長光で、アト秒領域の極短パルス発生法として利用できる。
164
光パルスは、振動する光電場(搬送波)とその包絡線から構成されており、包絡線と内部の電場振動との時間的ずれを、キャリアエンベロープ位相という。
165
東京大学プレスリリース「次世代高強度赤外レーザーによる「水の窓」領域のコヒーレント軟 X 線パル
ス発生に成功 －軟 X 線領域でのアト秒分光へ－」2014 年 2 月 21 日
http://www.issp.u-tokyo.ac.jp/issp_wms/DATA/OPTION/release20140221.pdf

163

図 4-14

高強度赤外パルス光源の a:構成図、b:出力電場波形、c:実験のセットアップ、
d:軟 X 線スペクトル[2]さらに板谷は、高強度赤外光源の高出力化を進め、炭素の K 吸収端付近の軟 X 線領域でのフォトンフラックスの約 35 倍の増大を実現し、データ取得時間 100 秒程度で吸収端近傍
X 線吸収微細構造の測定が可能であることを示した[3]。また、気相原子のトンネルイオン化に伴う光電子スペクトルの CEP 依存性の測定を行い、運動エネルギーが 1keV を超える高エネルギー光電子の発生を確認した。この手法を用いて長時間の位相安定性を評価したとこ
ろ、45 時間にわたり位相揺らぎ 250mrad 以下と、受動的な位相安定化機構が長時間、精度良く機能していることを確認した[4]。
②2 波長光パラメトリック増幅(OPA)方式による高強度中赤外パルス光源の開発
板谷は、強光子場科学やアト秒科学の探索に使用する目的で、高強度長波長光(中赤外～
テラヘルツ)の光源に関する研究を行った。中赤外では、可視域の数サイクルの極短パルス
をサブサイクルのプローブ、あるいはポンプとして使うことが可能であり、固体の極端な非線形光学応答を実時間観測し、制御することが期待されている。板谷は、赤外域の 2 波
長を同軸上で光パラメトリック増幅する手法を提案し、その差周波数発生(Differential
Frequency Generation:DFG)により波長 5～11μm をカバーする高強度中赤外光の発生に成功した[5]。この光源により、固体に 50MV/cm を超える光電場を印加できるようになった。図4-15 に本手法の概念図を示す。分散媒質を通過した赤外白色光のチャープは、図 4-15 の中央に示されたように 2 次曲線的になる。このパルスをシードパルスとして、短波長のポンプ光を使用した光パラメトリック増幅によって、2 波長の相対遅延の制御、波長間隔の調整を行った。その後に、差周波数発生を行い、CEP 安定な中赤外光を得た。

164

図 4-152 波長光パラメトリック増幅法と差周波数発生の概念図[5]

具体的なシステム構成図を図 4-16 に示す。高強度チタンサファイアレーザーの出力パル
スを、YAG 結晶に集光して赤外白色光を発生させ、150mm 厚の石英ブロックで 3 次のチャープを受けたシードパルスを発生させる。これを BIBO 結晶の OPA で 2 段増幅し、偏光と遅延を調整し、1mm 厚の LiGaS2 結晶へ集光して差周波数を発生させる。

図 4-162 波長光パラメトリック増幅法による中赤外光源のシステム構成図[5]

図 4-17 にチタンサファイアレーザーの出力より得られた 6.5fs の可視パルスによる電気
光学サンプリング(EOS)により測定された(a)中赤外光の電場波形、(b)電場波形のフーリエ変換による中赤外パルスのスペクトル(赤色)と分光器で直接測定されたスペクトル(黒色)
を示す。

165

図 4-17(a)中赤外パルスの電場波形、(b)スペクトル(赤色：フーリエ変換、黒色：分光測定)[5]③CEP マッピング手法の開発
板谷は、赤外域で CEP 制御された高強度極短パルス光源を開発し、アト秒軟 X 線パルス光源を開発した。その一方で、高強度赤外電場中におけるキセノン(Xe)原子のレーザー誘起電子散乱に関する研究を行い、CEP と散乱時の入射エネルギーを対応させる「キャリアエ
ンベローブ位相マッピング」手法を提唱し、CEP 依存した光電子スペクトルから希ガス原子の微分散乱断面積を再構築する手法を開発した。キセノン(Xe)原子のレーザー誘起電子散
乱における微分散乱断面積の研究では、国内外の理論研究者との共同研究により計算値がよい一致を見ており、原子・分子のイオン化理論と実験の比較手法を示した[6]。
④極端紫外フェムト秒パルスを用いた超高速軟 X 線分光技術の開発
近年、レーザーを使って得られる高強度短波長光の波長が、極端紫外から軟 X 線領域に達している。板谷は光電子分光研究者らとの共同研究を進めている。鉄系超伝導体の母物質である BaFe2As2 において、高強度フェムト秒レーザーを希ガスに集光することで得られる高次高調波を用いることで、ホール面に加えて、従来は難しかった電子面の光電子分光
測定を可能にした[7]。それぞれ 1.5eV のポンプ光で励起されたホール面と電子面を、27.9eVのプローブ光で測定した結果、光電子強度の時間依存性において明確な振動を観測した。
光電子強度の振動数は 5.5THz であり、A1g フォノンに対応することが分かった。
(2)海外での共同研究の状況
板谷は、国際共同研究としては、ルードヴィヒ・マクシミリアン大学ミュンヘン(ドイツ)と光電子の運動量イメージング装置の研究開発を進めている。また、Xe 原子のレーザー誘起電子散乱における微分散乱断面積の研究では、国内外の理論グループ(モスクワ物理工科大学(ロシア)の O.I.Tolstikhin 教授、電気通信大学の森下亨教授)と共同研究を行った。

166

4.3.2 研究成果の波及と展望(1)科学技術への波及と展望
板谷は、BIBO 結晶を用いた光パラメトリックチャープパルス増幅法に基づく高強度極短パルス赤外光源を開発した。この光源を用いた高次高調波発生の実験で観測された軟 X 線
スペクトルの振る舞いから、孤立アト秒パルスが発生していることを世界で初めて示した。
また、高強度レーザーの波長領域を赤外～テラヘルツ領域へと拡大する研究を行い、高安
定でアト秒分光と整合性の高い中赤外パルス(～40THz)を得ることに成功した。板谷は、継続して高強度パルスレーザー光源技術を開発し、アト秒からフェムト秒領域での超高速現象に関する実験的研究を行っている。このような研究の先には、真空紫外・極短紫外・軟 X線にわたる広い波長範囲におけるアト秒パルス発生とそのフォトンフラックスの向上により、触媒、光化学反応や光電場で駆動された物質の PHz 領域の超高速応答などに関する研究が進展し、様々な超高速現象の電子論的理解の深化につながるものと期待されている。
(2)社会・経済への波及と展望
板谷は、アト秒からフェムト秒領域の極端紫外光・軟 X 線の物性応用を目標として、元素選択性の高い超高速軟 X 線分光の開発、及び、光電子分光研究者らと極端紫外領域のフェムト秒パルスを用いた超高速角度分解光電子分光の共同研究に取り組んでいる。軟 X 線
は物質との相互作用が強いため、元素吸収端を利用することで特定の元素の電子状態を直接観測するのに好適である。さらに、アト秒からフェムト秒精度の時間分解技術を導入することで、光化学反応や高強度電場下での物質の超高速応答を電子状態の実時間変化として観測することが可能になると期待されている。特に、近年の Yb レーザーに基づく高出力
レーザー技術の進展によって、これまでチタンサファイアレーザーによって制限されていたアト秒パルスの更なる高平均出力化が可能になると見込まれている。これにより、これまでは測定手法の原理実証にとどまっていたアト秒科学は、より広範な物質機能の理解と探索へ進むであろう。その先には、光化学反応の素過程の理解による光エネルギー変換技術の進歩や、現在のエレクトロニクスの限界を超えたペタヘルツ領域での光演算素子等への展開が期待されている。
(3)その他特筆すべき事項
板谷はさきがけ研究領域に先立ち、2000 年～2004 年カナダの国立研究機関 National
Research Council(NRC)及びオタワ大学に留学し、P.B.Corkum166研究室でチタンサファイア
レーザーの開発と高次高調波によるアト秒計測の研究を行った。その後、ERATO「腰原非平衡ダイナミクスプロジェクト」(2003 年度～2008 年度、腰原伸也研究総括、東京工業大学
166

オタワ大学(カナダ)の P.B.Corcum 教授はアト秒科学の権威で、現在は NRC の Joint Laboratory
Attosecond Science の責任者を兼任している。

167

フロンティア研究センター教授)に「分子動画技術開発グループ」のグループリーダーとして参画し、2005 年より米国ローレンス・バークレイ国立研究所(LBNL)に訪問研究員として常駐して、フェムト秒レーザーを使った物性研究に取り組んだ。2007 年度には、さきがけ
採択と同時期に、東京大学において高強度レーザーの研究室を立ち上げた。それ以降は、
将来へ向けた技術蓄積を考えて、光パラメトリック増幅光源や極端紫外線と軟 X 線の発生と応用のための備品/機器/システム等を全て自作し、アト秒からフェムト秒領域の超高速現象に関する研究を継続的に進めている。また、物性研究者や光電子分光研究者との共同研究も積極的に進めている。
引用文献[1] Ishii N., Kaneshima K., Kitano K., Kanai T., Watanabe S., Itatani J.
“Sub-two-cycle, carrier-envelope phase-stable, intense optical pulses at 1.6
μm from a BiB3O6 optical parametric chirped-pulse amplifier”, Optics Letters,
2012, 37(20), 4182-4184.
[2] Ishii N., Kaneshima K., Kitano K., Kanai T., Watanabe S., Itatani J.
“Carrier-envelope phase-dependent high harmonic generation in the water windowusing few-cycle infrared pulses”, Nature Communications, 2014, 5, 3331.
[3] Geiseler H., Ishii N., Kaneshima K., Kitano K., Kanai T., Itatani J. “High-energy
half-cycle cutoffs in high harmonic and rescattered electron spectra using
waveform-controlled few-cycle infrared pulses”, Journal of Physics B, 2014,
47(20), 204011.
[4] Geiseler H., Ishii N., Kaneshima K., Kanai T., Itatani J. “Long-term passive
stabilization of the carrier-envelope phase of an intense infrared few-cycle
pulse source”, Applied Physics B, 2014, 117(3), 941-946.
[5] Kaneshima K., Ishii N., Takeuchi K., Itatani J. “Generation of carrier-envelope
phase-stable mid-infrared pulses via dual-wavelength optical parametricamplification”, Optics Express, 2016, 24(8), 8660-8665.
[6] Geiseler H., Ishii N., Kaneshima K., Geier F., Kanai T., Tolstikhin O.I.,
Morishita T., Itatani J. “Carrier-envelope phase mapping in laser-induced
electron diffraction”, Physical Review A, 2016, 94(3), 033417.
[7] Suzuki H., Okazaki K., Yamamoto T., Someya T., Okada M., Koshiishi K., Fujisawa
M., Kanai T., Ishii N., Nakajima M., Eisaki H., Ono K., Kumigashira H., Itatani
J., Fujimori A., Shin S. “Ultrafast melting of spin density wave order in BaFe2As2
observed by time- and angle-resolved photoemission spectroscopy withextreme-ultraviolet higher harmonic generation”, Physical Review B, 2017,
95(16), 165112.

168