東洋鋼鈑Vol.41

SUS/Al クラッド材の接合メカニズムと諸特性
畠田貴文＊１・南部光司＊１・黒川哲平＊２・丸橋由和＊３
Bonding Mechanism and Characteristics of SUS / Al Clad Material
Takafumi HATAKEDA，Kouji NANBU，Teppei KUROKAWA，Yoshikazu MARUHASHI

S y n o p s i s ：In recent years, the amount of heat generated by mobile devices have increased alongwith higher performance and functionality, and heat dissipation measures in the housing
have become an issue. SUS/Al clad is expected as a material that satisfies the requirements
as a structural material for mobile devices because it has high strength, light weight, andexcellent heat dissipation. In this paper, we investigated the manufacturing conditions ofSUS/Al clad material by the surface activated bonding. Only the surface adsorbed molecularlayers of SUS and Al were removed by RF plasma etching treatment, and after bonding,heat treatment was performed to obtain peel strength comparable to that surface oxide
layer removal. From the TEM / EDS analysis, it is considered that the diffusion of theSUS component is progressing in the Al oxide layer. As a result, the productivity could begreatly improved by shortening the RF plasma etching time.
Key Words：surface activated bonding；stainless steel；aluminum；clad；thermal diffusion；mobile device

１．緒

熱用部材としての利用が期待される．

言

クラッド材の製造方法は種々あるが，モバイル機器用スマートフォン等のモバイル機器は，CPU の高性能途の板厚 1mm 以下の薄板クラッド材には，圧延法によ化や 5G 通信等の高機能化に伴い，各部品の発熱量が増る接合が適している 1)．しかし，一般的な圧延法である加しており，筐体の放熱対策が課題となっている．放熱

熱間圧延法や冷間圧延法では，接合時の圧下率が高く，性の向上には，熱源から効率良く熱拡散させる必要があ

SUS/Al クラッド材のような硬質材と軟質材の組み合わり，内部部材には熱伝導性の良い材料が求められている．

せでは，接合時の変形が大きくなるため，形状不良とな一方で，携帯性向上のため，各部品の小型化，軽量化とる．そのため，接合後に形状矯正を行うことが一般的でいった機能も求められており，単一材ではこのような多あるが，形状矯正を行っても平坦性の改善が難しく，寸様なニーズを満たすことは難しい．そこで著者らは，モ法精度が要求されるモバイル機器用途での適用は困難でバイル機器用の放熱用部材として，ステンレスとアルミあった．この課題解決のために低圧下率での接合を可能ニウムのクラッド材（SUS/Al クラッド材）を開発してとする方法としては，真空での常温圧延による異種金属いる．クラッド材は 2 種以上の金属を直接接合すること法である表面活性化接合法が報告されている 2)．表面活で，単一の金属では得られない機能を有する積層材料で性化接合法によるクラッド材の作製プロセスは，まず真ある．SUS 箔と Al 板を貼り合せることで，高強度で軽空中でプラズマ化した Ar イオンにより材料表面をエッ量かつ放熱性に優れた材料が得られ，モバイル機器の放チングすることで，表面を覆っている吸着物や酸化物を＊１ 技術研究所

機能化技術研究部

電子材料グループ

クラッド技術チーム＊２ 技術研究所

機能化技術研究部

電子材料グループ

クラッド技術チーム＊３ 技術研究所

機能化技術研究部

電子材料グループ

グループリーダー

15チームリーダー

東洋鋼鈑Vol.41

物理的に除去し，接合面に活性な金属表面を露出させる．
その後材料同士を真空中でロール圧接することにより接合が行われる．お互いの材料の活性な表面同士を接合することで，低圧下率での接合が可能となる．それにより，接合時の変形が少なく，形状矯正を行うことで平坦性に優れるクラッド材が得られるため，SUS/Al クラッド材の製造に適している．しかし，プラズマにより表面の酸化膜を完全に除去し，活性な表面を得るには約 20nm 以

Fig.1 Schematic of SUS/Al bonding equipment上のエッチングが必要である．そのため，エッチング処理時間が長くなり，生産性が悪い課題を有していた．そ

20mm に切り出した試験片を引張試験機（Orientec 製こで，表面活性化接合法での接合界面状態を分析し，接Tensilon 万能材料試験機）により，室温 (25℃ ) で試験合メカニズムを調査することで，エッチング時間短縮に

速度 50 mm/min にて皮膜のみを 180°に剥離させたとよる生産性向上が可能か検討した結果を報告する .

きの荷重を測定した．

２．実験方法

２．３. ３

２．１

電 子 顕 微 鏡（FE-TEM: Field-Emission Transmission

SUS/Al クラッド材の界面観察および元素分析

SUS/Al クラッド材の界面分析には，電界放射型透過供試材

SUS/Al ク ラ ッ ド 材 の 素 材 に は， 厚 み 0.05mm ～Electron Microscope， 日 本 電 子 ㈱ 製 JEM-2010F 型 ）0.1mm の SUS 箔（JIS SUS304）および厚み 0.17mmを用いて観察を行い，エネルギー分散型 X 線分光器
（EDS:～ 0.4mm の Al 板（JIS A1050）を用いた．

Energy Dispersive X-ray Spectrometer ノ ー ラ ン 製
UTW 型 Si(Li) 半導体検出器）を用いて元素分析を行った .

２．２

SUS/Al クラッド材の作製方法

Fig.1 に本実験で用いた接合装置を示す．本装置は高３．結果および考察

周波プラズマエッチングチャンバーと圧延チャンバーで３．１構成されている．エッチングチャンバーには上下電極間クラッド素材の表面状態に開閉可能なシャッターが設置されており，上部と下部

一般的に金属表面には有機物や水分，ガス等の吸着分で別々に高周波プラズマエッチングが可能である．サン子による表面汚染や酸化膜が存在しており，これらは金プル作製は，SUS 箔と Al 板をカセットに取り付け，エッ属同士の接合を阻害することが報告されている 3)．そこ

チングチャンバー内の上下電極に設置し，1.0 × 10-3Paで，クラッド素材の表面状態を AES 分析により調査し以下まで真空引きを行った後，3.0 × 10-1Pa 分圧の Arた．Fig.2 に SUS 箔と Al 板の AES 深さ方向の炭素元ガスをエッチングチャンバーに導入し，SUS 箔と Al 板素の分析結果を示す．吸着分子による表面汚染由来の成にそれぞれ高周波プラズマエッチングを行った．プラズ

分である C は，両素材とも表面から 1nm 程度で消滅しマ処理後に Ar ガス導入を停止し，シャッターを開放後，ていることから，表面吸着分子層は 1nm 程度の厚みで両材料を重ね合わせて圧延機に送り，圧延荷重 0.4MNあった．Fig.3 に SUS 箔と Al 板の AES 深さ方向の元にてロール圧接することでクラッド接合した．素の分析結果を示す．酸化膜由来の O は，SUS304 では 表 面 か ら 10nm 程 度，Al 板 で は 20nm 程 度 で 完 全

その後チャンバーからサンプルを取り出し，熱処理をに消滅した．よって，今回使用した SUS 箔と Al 板は，行い，SUS/Al クラッド材を作製した．

2nm 程度のエッチング量で表面吸着分子層が除去でき，２．３

20nm 以上のエッチング量で酸化膜が完全に除去された

評価方法

２．３．１

清浄な表面を得られることがわかった．

オージェ電子分光装置による深さ方向の元素分析

SUS 箔および Al 板表面の吸着層や酸化皮膜厚みの分３．２析および SUS/Al クラッド材の界面分析には，オージェエッチング量の接合強度への影響

電子分光装置（AES：Auger Electron Spectroscopy，Table1 に示すように，厚さ 0.05mm の SUS 箔と厚日本電子㈱製 JUMP-7000）を用い，深さ方向の元素分さ 0.17mm の Al 板を用いて，プラズマエッチング時析を行った．

間を変化させ，エッチングなしのもの（Sample 1），表面吸着分子層を除去したもの（Sample 2），酸化膜まで２．３. ２完全に除去したもの（Sample 3）の 3 種の SUS/Al ク

ピール強度測定

SUS/Al クラッド材の密着力評価として，JIS C6471

ラッド材を作製した．クラッド接合後（熱処理前）の状に準拠して，180°ピール試験を行った．ピール試験は幅態では，Sample 1 は全く接合しなかったが，Sample 216

SUS/Al クラッド材の接合メカニズムと諸特性

Fig.2 AES depth analysis of carbon atoms of raw material: (a) SUS304 (b) A1050

Fig.3 AES depth analysis of raw material: (a) SUS304 (b) A1050

Table1 Manufacturing conditions for SUS / Al cladBonding strength
PoorGoodGoodと Sample 3 は接合可能であった．したがって，接合には表面吸着分子層の除去が必要であることがわかった．
Fig.4 にクラッド接合後の SUS/Al クラッド界面の AES
分析結果を示す．Sample 2 は SUS/Al クラッド界面にO ピークが見られることから，酸化膜が残存した状態で接合している．一方で Sample 3 は O ピークが見られないことから，清浄な金属同士で接合している．Fig.5に Sample 2 と Sample 3 の ク ラ ッ ド 接 合 後 と 230 ℃
30min 熱処理後のピール強度を示す．クラッド接合後のピール強度を比較すると，Sample 2 が 5.2N/cm であるのに対し，Sample 3 が 9.4N/cm であり，酸化膜が残存する場合，ピール強度は酸化膜が残存しない場合の半分程度まで低下した．しかし，熱処理後は両サンプルともFig.4 AES depth analysis of oxygen atoms of SUS/Al
clad material after bonding

ピール強度が向上し，Sample 2 が 17.2N/cm であるのに対し，Sample 3 が 17.9N/cm と同程度の値となった．
よって，表面吸着分子層が除去できていれば，酸化膜は完全に除去せずとも接合は可能であり，さらに熱処理を17東洋鋼鈑Vol.41

Fig.5 Peel strength of SUS / Al clad material before andafter heat treatment
Fig.6 Effect of temperature on peel strength of SUS / Alclad material

行うことで清浄な金属同士の接合と同程度のピール強度が得られることがわかった． SUS/Al 冷間圧延クラッド強度を示す．ピール強度は 200℃以上で増加し，400℃材において，熱処理によりピール強度向上する要因として，接合時の金属原子の熱拡散が報告されている ．本ではクラッド接合時の約 6 倍までピール強度が向上した．

実験において酸化膜が残存していても，熱処理を行うこ

一般的に SUS と Al との接合においては，熱処理によりとで酸化膜を完全に除去した場合と同程度ピール強度が相互の原子拡散が起こると接合界面に脆弱な Fe-Al 系金得られたのは，熱拡散が影響している推測された．そこ属間化合物層が生成され，接合強度の低下が生じること

で酸化膜が残存している状態での熱処理の影響についてが知られている 2)．今回の実験において，熱処理によっ詳細な調査を行った．

てピール強度が向上した要因を明らかにするため，熱処

4)

理による界面状態の変化について調査した . Fig.7 に熱３．３

処理温度 100℃，200℃および 400℃での SUS/A1 界

熱処理による接合強度への影響

Table2 にクラッド材の作製条件を示す . 厚さ 0.1mm面の TEM 像を示す．SUS/Al 界面にはいずれの熱処理の SUS 箔と厚さ 0.4mm の Al 板を用いて，酸化膜が残温度においても金属間化合物層の生成が確認されなかっ存した状態でクラッド接合した SUS/Al クラッド材を作た．より微細な領域での金属原子の拡散状態を調査する

製し，熱処理温度 100℃から 400℃，保持時間 240min

ため，SUS/Al 界面を中心に 5nm 間隔で EDS スポット分析を行い，各金属原子の拡散状態を調べた．Fig.8 ににて熱処理を行った．Fig.6 に各熱処理温度でのピール

SUS/Al クラッド界面の EDS 元素分析結果を示す．熱Table2 Manufacturing conditions and heat treatment
conditions for SUS / Al clad material

Fig.7 TEM image of SUS / Al clad material bonding interface after heat
treatment at a) 100 ℃ , b) 200 ℃ , c) 400℃

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Fig.8 EDS analysis result of diffusion state of metal atoms a) Al, b) Fe, C) Cr, d) Ni
at the bonding interface of SUS / Al clad material after heat treatment

処理を行わない場合とピール強度に変化がなかった熱処

４．SUS/Al クラッドの製品例と諸特性

理温度 100℃の条件では，接合界面の金属原子拡散は見
本実験により，表面活性化法による SUS/A1 クラッられなかった．対して，ピール強度が増加した熱処理温ドでは，クラッド接合後に 200℃から 400℃での熱処

度 200℃および 400℃では，界面から Al 側に 5nm の理を行うことで，クラッド工程でのエッチング処理時箇所で SUS 成分である Fe, Cr, Ni がそれぞれ増加して間の短縮が可能であることを見出した．これによりクおり , Al 層中への SUS 成分の拡散が認められた．Al 側

ラッド生産ラインにてライン速度を従来の約 3 倍以上に 5nm の箇所での SUS 成分の濃度は 100℃＜ 200℃増速でき，生産能力の大幅な向上が達成できた．Fig.9＜ 400℃の順に増加しており，SUS 成分の拡散量の増加に SUS/Al クラッド材の製品例を示す . 本製品はスマーとピール強度増加には相関が見られた．また，Al 層へのSUS 成分の拡散距離は，400℃以下の温度範囲においては 10nm 以下であった．SUS/Al 界面は SUS 酸化膜とAl 酸化膜を介して接合しており，SUS と Al の酸化膜層が 10nm 以上残存していることから，拡散は母材までは進行しておらず，酸化膜間で生じていると考えられる．
さらなる詳細なメカニズムの解明には，より微細な構造解析が必要であり，今後も調査を進める．

Fig.9 Product example of SUS / Al clad material:
0.05mmSUS304 / 0.2mmA1050 /0.05mmSUS304

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Table3 Characteristic value of SUS / Al clad material

トフォンの放熱用プレート材であり，クラッド材の構成

実際に SUS/Al クラッドの比重，引張強度，耐力，伸びは 0.05mm SUS304/0.2mm A1050/0.05mm SUS304の測定値は，いずれも複合則に近い値であった．従って，である．バイメタル効果による温度変化での変形を抑複合則による予測を用いることで顧客のニーズに合わせ制するため，表裏対称の 3 層クラッド材としている．

た材料設計も容易である .

Table3 に SUS/Al クラッドの諸特性を示す．0.05mm

次にモバイル機器への実装を想定した放熱特性の評価

SUS304/0.2mm A1050/0.05mm SUS304 の 構 成 でを行った．Fig.10 にサーモグラフィーを用いた SUS/Al

は，A1050 単一材と比較し , 引張強度および耐力が約クラッドの放熱性試験の概要を示す．比較対象としては，1.8 倍向上した．また，SUS304 単一材と比較し , 比重

厚み 0.3mm の SUS304 と放熱性改善によく用いられるは約 45% 減少，熱伝導率は 10 倍まで向上しており，強厚み 0.05mm のグラファイトシート（GS）を片面に貼っ度と軽量性および放熱性のバランスが優れている．また，た厚み 0.25mm の SUS304 を用意した．サンプルサイ

SUS/A1 クラッド材は SUS と Al の比率を変更することズは 56mm × 90mm とし，サンプル端部にヒーター出で，特性を自在にカスタマイズ可能である . SUS/Al ク

力 1W，接触面積 12mm × 12mm のヒーターを取り付

ラッドの特性値 ( χ ) は素材の特性値 ( χ SUS，χ Al) と体けた．ヒーターの電源を入れ，10min 後に温度が安定

積分率 ( φ SUS，φ Al) より，次のように複合則で簡易的した時点での熱拡散状態をサーモグラフィーにて評価しに予測できる．

た．Fig.11 に放熱性試験の結果を示す．熱拡散状態を比χ = χ SUS φ SUS+ χ Al φ Al 		(1)較すると，SUS ＜ GS+SUS ＜ SUS/Al クラッドの順に

Fig.10 Heat dissipation evaluation test method

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SUS/Al クラッド材の接合メカニズムと諸特性

Fig.11 Results of heat dissipation test

熱源から熱が遠くまで拡散しており，熱拡散性は SUS/クラッド接合後に熱処理を行うことで，エッチング処理

Al クラッド材が最も優れていることが分かった．ヒー時間が短縮でき，生産性が大幅に向上した．SUS/Al ク

ター温度も SUS が 73.2℃，GS+SUS が 48.2℃に対し，ラッド材は強度と放熱性に優れ，軽量であるため，今後

SUS/A1 クラッドが 44.7℃と最も低く，温度上昇を抑スマートフォン等のモバイル機器の放熱用部材への適応制できることがわかった．したがって CPU 等の放熱対が期待される .

策として SUS/Al クラッドは有用であると考えられる．

引用文献

加えて，従来のグラファイトシートを SUS/Al クラッド

1） 奥井利行，米満善久，吉田健太郎：新日鉄住金技報，材に置き換えることで，貼り付け工程の省略も可能とな

396 (2013)，106-110.

る．さらに SUS/Al クラッドの利点として，グラファイ

2） 西條謹二，吉田一雄，平松裕更：東洋鋼鈑，29 (1991)，

トシートが貼れない複雑形状にも加工できるため，熱拡55-64.

散面積を拡大でき，より効果的に放熱性を向上させるこ

3） 西條謹二，吉田一雄，礒部剛彦，宮地昭夫，小池一幸 :とが可能である．以上の結果から SUS/Al クラッド材はまてりあ，39 (2000)，172-174.

放熱用プレート材等の放熱部材に適した材料である．

4） 奥井利行，潮田浩作：鉄と鋼，105 (2019)，No.1，38-47.

５．結言

SUS304 と A1050 の表面活性化接合において，接合前の素材の表面状態を AES 分析した結果，SUS304 お
よび A1050 の最表面には 1nm 程度の表面吸着分子層が存在し，その下に酸化膜が SUS304 は 10nm 程度，
A1050 は 20nm 程度存在することがわかった．そこで，エッチング量を変化させ，表面吸着層と酸化膜の接合性への影響を調査し，エッチング時間短縮による生産性向上が可能か検討した結果，以下の知見を得た．
(1) 表面吸着層のみを除去することでクラッド接合が可能であり，クラッド接合に必要なエッチング量は 2nm以上である．
(2) クラッド接合後に熱処理を行うことで，SUS/Al 界面に酸化膜が残存している場合でも完全に酸化膜を除去したものと同程度の高いピール強度を得ることができる .
(3) クラッド接合後の熱処理は 200℃以上でピール強度が向上し，400℃のときピール強度が最も高かった．熱処理でのピール強度増加は SUS/Al 界面での酸化膜間の原子拡散が寄与していると考えられる．
以上の知見より，SUS/Al クラッド材の製造において，21