NMCC共同利用研究成果報文集22（2015）

福島市内山間部の水田の田水、用水およびイネの微量元素の分析（第 2 報）
矢永誠人 1 、三好弘一 2、桧垣正吾 3、森 一幸 4、
西澤邦秀 5、後藤祥子 6、世良耕一郎 7
1 静岡大学理学部放射科学研究施設

422-8529

静岡市駿河区大谷 836

2 徳島大学放射線総合センター

770-8503

徳島市蔵本町 3-18-15

3 東京大学アイソトープ総合センター

113-0032

文京区弥生 2-11-16

4 株式会社イング

120-0043

足立区千住宮元町 14-1

ING ビル

5 名古屋大学名誉教授

464-8602 名古屋市千種区不老町
6 日本アイソトープ協会仁科記念サイクロトロンセンター

020-0603

岩手県滝沢市留が森 348-58

7 岩手医科大学サイクロトロンセンター

020-06031

岩手県滝沢市留が森 348-58

はじめに2011 年 3 月に発生した東京電力福島第一原子力発電所事故以降、土壌から農作物への放射性セシウムの移行が懸念されている。土壌から作物への放射性物質の吸収されやすさは、土壌の土質、用水及び肥料中に含まれる主要元素及び微量元素の影響を受けることが考えられる。したがって、土壌から作物へのセシウムの移行を検討するには、対象とする田畑の土壌や用水に含まれる主要元素や微量元素の濃度を知ることは不可欠となる。そこで我々は、福島市内の山間部の水田の田水および用水のサンプリングを継続的に行い、それらに含まれる主要元素や微量元素濃度の定量を行うとともに、出穂後の葉に含まれる種々の元素や土壌および刈り取り後の玄米中に含まれる微量元素濃度の定量を行った。また、福島
市内の別の地域でゼオライト処理をしていない田の土壌を採取し、その土壌を用いて実験室内においてイネの試験栽培も行った。本報では、土壌および玄米についての分析ならびに実験室内におけるイネの185

NMCC共同利用研究成果報文集22（2015）

試験栽培の結果を中心に報告する。

2

実験2.1

サンプリング2014 年 5 月～10 月及び 2015 年 5 月～8 月にかけて、福島市内山間部 Y 地区の田の用水（ため池水および沢水）並びに田水を採取し、(1:1)硝酸を加えて pH 2 程度になるようにし、分析に供するまで保存した。また、田の土壌、8 月下旬の出穂後のイネ及び 9 月中旬の収穫期のイネを採取した。なお、本研究で対象とした田は４枚で、それらを WA-1、WB-9、K-1 および K-6 と名づけている。また、それらの田の用水としては、WA-1 および WB-9 については二つのため池の水が用いられており、K-1 および K-6については湧水（沢水）が用いられている。
イネの栽培試験2.2

福島市内 W 地区の田の土壌を用いたイネの栽培を、静岡大学理学部の実験室内において行った。10個のアズワン社製ニューワグネルポット（NF-2 型）に福島市 W 地区の田より採取した土壌を、それぞれ、4 kg 入れた。そのうちの 4 個のポットについては、特段の処理をすることなく、静岡市内の農業用水を用いてイネの栽培を行った。また、3 個については、ゼオライト 30 g を土壌に混ぜ込んだ後、栽培を行った。残り 3 個のポットについては、苗を植え付けてから 4 週間後に Rb および Cs を RbCl およびCsCl 水溶液として、ぞれぞれ、4.28 × 10-3 mol 添加し、その後は他のポットのイネと同様に栽培した。
PIXE 分析2.3

水試料については、試料水 1 mL をミクロチューブに分取し、In 内部標準溶液を加えて撹拌均一化後、プロレン膜上に滴下・乾燥したものを分析に供した。出穂後のイネの葉については、各茎の穂に近いなるべく緑色の葉、数枚ずつをとり、数時間 105℃で乾燥させた。その数十 mg を精秤し、In 内部標準溶液を加え、硝酸灰化したものをバッキングフィルムに滴下・乾燥し、ターゲットとした。コメについては籾摺りのみ行った玄米を粉砕したもの、また、土壌については粉砕後に Pd-C 粉末を内部標準として加えたものをターゲットとした。それぞれ、(公社)日本アイソトープ協会仁科記念サイクロトロンセンター(NMCC)の小型サイクロトロンにより加速した 2.9 MeV 陽子ビームを照射し、2 台の Si(Li)半導体検出器を用いて試料から発生したＸ線を測定し、得られたスペクトルを解析プログラム SAPIX により解析した。
2.4

放射能測定

籾および玄米ならびに土壌中のセシウムの放射能の測定は、それぞれの試料を U8 容器に入れ、高純度 Ge 半導体検出器を用いて行った。γ 線スペクトルの解析は、SEIKO EG&G 社製の解析ソフト
ウェア Gamma Studio により行った。なお、検出効率曲線は、(公社)日本アイソトープ協会製の 9核種混合の放射能標準ガンマ体積線源（MX033U8PP）を用い、試料の高さ補正も含めて作成した。

3

結果および考察3.1

土壌および玄米の分析結果と移行係数

表 1 に、WA-1 の田の土壌および玄米中の元素濃度の PIXE 分析による結果の一部とそれらから算出した移行係数の値を示した。なお、 137Cs の移行係数は土壌中および玄米中の 137Cs の放射能値から算定したものである。

186

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表1

田(WA-1)の土壌および玄米中の各元素濃度と移行係数

移行係数は、着目している成分についての土壌中における濃度に対する、あくまで可食部のみ、すなわち、イネであれば米の中のみの濃度の割合である。したがって、移行係数が小さいからといって、イネ全体として見た場合、イネがその成分を吸収していないとは言えない。例えば、ケイ素について見てみると、図 1 のようにイネ葉中のケイ素濃度は玄米中濃度よりもはるかに高い。実際、イネはケイ素を積極的に吸収し、蓄積することが一般に知られている。このケイ素の由来について考えてみる。図 2 は、2014 年および 2015 年に採取した田水および用水中のケイ素濃度である。両年に共通することとして、
WA1-1
WA1-2
WA1-3
WB9-1
WB9-2
WB9-3
K6-1
K6-2
K6-3

Si濃度 / (µg g-1)

100000

50000

0１枚目

図1２枚目

３枚目

４枚目

イネの葉中の Si 濃度（ここで、例えば、WA1-1、WA1-2、WA1-3 とあるのは、WA-1 の田で採取した一株のイネから選んだ 3 本の茎に付した記号であり、横軸の 1 枚目、2 枚目・・・というのは各茎について稲穂に近い方から数えた葉の位置を意味する。）

187

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田水 WA-1
田水 WB-9用水（ため池水）
田水 K-1
田水 K-6用水（湧水）

3020

100

田水 WA-1
田水 WB-9用水 (ため池)
用水 (新ため)
田水 K-1
田水 K-6用水 (K6沢水)
用水 (K3沢水)

30

Si 濃度 / (µg mL-1)

Si 濃度 / (µg mL-1)

40

20100

５月３０日 ６月２４日 ７月２０日 ８月２７日 10月25日

５月 ３日

６月２１日

７月２６日

８月３０日

サンプリング日（2015年）

サンプリング日

図2

５月１７日

田水および用水中の Si 濃度（左：2014 年、右：2015 年）

用水中の Si 濃度は季節による変動が見られるが、いずれにおいても田水中の濃度は用水中よりも低値を示していた。これは、先にも記したように、イネは Si を多く蓄積することがよく知られており、用水中の可溶性のケイ酸がイネに取り込まれたためと考えられる。このことは、移行係数という指標が必ずしも土壌中の元素の可食部への取り込みの割合を示すわけではなく、また、植物全体としての種々の元素の取り込みを反映するものでもないことを意味している。すなわち、田畑として利用する土壌の除染を行う場合には、農作物の正常な生育や可食部への影響を、土壌中の放射性セシウムのみではなく、土壌および用水の両者に含まれる他の元素の挙動を追跡しつつ検討していく必要があることを示している。
イネ栽培試験

3.2

図 3 に、実験室内で栽培したイネの葉中の K、Rb、Cs の PIXE 分析の結果を示した。
40000

1500

NT-1NT-3
ZT-1
ZT-3
RC-2
RC-3

30000
25000
20000
NT-1
NT-3
ZT-1
ZT-3
RC-2
RC-3

15000
10000
50000

１枚目

２枚目

３枚目

Rb濃度 / (µg g-1)

K濃度 / (µg g-1)

35000

10005000

４枚目

１枚目

２枚目

３枚目

４枚目

図3

イネ葉中の K、Rb およびCs 濃度
NT：無処理ポット
ZT：ゼオライト添加ポット

Cs濃度 / (µg g-1)

300

NT-1
NT-3
ZT-1
ZT-3
RC-2
RC-3

200

100

RC：Rb および Cs 添加ポット
0188

１枚目

２枚目

３枚目

４枚目

NMCC共同利用研究成果報文集22（2015）

ルビジウムおよびセシウムについては、それらを添加したポットの葉のみで検出された。カリウム濃度は、分析に供した各 2 ポットのイネの葉の間では顕著な差があるようには見えないが、ルビジウムおよびセシウム濃度が高い葉では、カリウム濃度も高いという傾向が認められた。このことは、これらの 3種のアルカリ金属間では、イネによる吸収の傾向という意味では差がないことを示している。また、ルビジウムおよびセシウムを添加し、分析を行った二つのポットの葉における両元素間の濃度の mol 比は、
Rb/Cs ≈ 8 であった。このことは、もともとセシウムがルビジウムよりも吸収されにくいか、または、セシウムが土壌に吸着するためと考えられる。これまでの知見を考慮すれば、添加したセシウムイオンが土壌に吸着し、イネによる吸収が行われにくくなったと考えるのが自然であろう。
各ポットから採取した籾の重量と 134Cs および 137Cs の放射能および移行係数を表 2 にまとめた。この表に見られるように、安定同位体のセシウムを添加した場合にのみ 134Cs が有意に検出されるなど、放射性セシウムが籾中、すなわち、イネに取り込まれる傾向が認められた。このことは、上記の PIXE 分析の結果とあわせ考えると、添加された安定同位体のセシウムは土壌に吸着するが、その際、すでに土壌鉱物のあるサイトに入っていた放射性のセシウムをはじき出す効果があることを示している。すなわち、原発事故から 4 年以上経過した後にあってもイオン交換可能な放射性セシウムが存在していることを示していた。放射性セシウムの除去や農作物への取り込みの防止のために、セシウムの同族のカリウムが用いる例が多数報告されているが、本研究の結果は、安定同位体のセシウムをもって放射性のセシウムを除去する方法を提案できるものと考える。

表2＊4

籾中 Cs の放射能と籾付の状態で算定した 137Cs の移行係数

土壌中の 137Cs を 3050 Bq kg−1（3 フラクションの平均値）として算出 した。

まとめ
本研究では、2014 年 5 月～10 月および 2015 年 5 月～8 月にかけて、福島市内山間部の田園地域において田水および用水（ため池水および沢水）並びに出穂後のイネを採取し、水や土壌およびイネの葉に含まれる微量元素の分析および放射能測定を行った。その結果、田畑の土壌の放射能汚染の除去を計画する際には、用水中の成分を考慮しつつ、土壌中の放射性以外の成分への影響を検討することが必要であることがわかった。また、福島市内で採取した土壌を用いたイネの栽培実験を行ったところ、原発事故から 4 年以上経過した後にあってもイオン交換可能な放射性セシウムが存在していることの知見が得られるとともに、安定同位体のセシウムを用いた除染が検討対象になり得ることが示された。

189NMCC ANNUAL REPORT 22 (2015)

Analysis of the trace elements in paddy water, irrigation water andrice plants of mountainous region in Fukushima-city (II)M. Yanaga1, H. Miyoshi2, S. Higaki3, K. Mori4, K. Nishizawa5, S. Goto6 and K. Sera7
1Radioscience Research Laboratry, Faculty of Science, Shizuoka University

836 Ohya, Suruga-ku, Shizuoka 422-8529, Japan
2Advance Radiation Research, Education, and Management Center, Tokushima University

3-18-15 Kuramoto-cho, Tokushima 770-8503, Japan
3Radioisotope Center, The University of Tokyo

2-11-16 Yayoi, Bunkyo-ku, Tokyo 113-0032, Japan
4ING Co., Ltd.

14-1 Senjumiyamotochou, Adachi-ku, Tokyo 120-0043, Japan
5Radioisotope Research Center, Nagoya University(Emeritus Professor of Nagoya University)
Furocyo,Chikusa-ku, Nagoya 464-8602, Japan
6Nishina Memorial Cyclotron Center, Japan Radioisotope Association

348-58 Tomegamori, Takizawa 020-0603, Japan
7Cyclotron Research Center, Iwate Medical University348-58 Tomegamori, Takizawa 020-0603, Japan

Abstract
PIXE analytical technique was applied to determine concentration of trace elements inpaddy water, irrigation water (pond water and spring water) and leaves of rice plants, collectedfrom May, 2014 to October and from May, 2015 to August, in mountainous region in
Fukushima-city. It was also examined that the effects of adding stable isotopes of cesium andrubidium into paddy water on concentrations of trace elements in leaves of rice plants and thetransfer factors from paddy soil to rice of radioactive cesium derived from Fukushima Daiichi
Nuclear Power Plant accidents in March, 2011. PIXE analytical data for the leaves of rice plants
indicated that a major portion of added stable isotope of cesium adsorbed into soil. On the otherhand, the transfer factors of radioactive cesium for the unhulled rice cultivated with the water
which stable cesium had been added in were much larger than those for cultivated with water inwhich nothing had been added. This implies that the cesium atoms added were replaced withradioactive cesium atoms in soil.

190