FeRh合⾦薄膜の結晶化条件の違いによる磁気相転移温度への影響
背景

Fe-Rh 合金中の点欠陥

v 室温において非常に幅広い組成範囲（20 ~ 50at.%Rh）
でB2型規則構造
化学化学量論組成のずれを空孔型欠陥や反構造型欠陥を内包

Fe-Rh 合金の状態図

B2 ordered structure

vacancy type defects

v 50at.%Rhでは360Kに反強磁性ー強磁性転移転移に伴って電気抵抗率が60%も変化

VFe

anti-site type defectsv 特異な伝導特性，磁気特性
転移点近傍で非線形な磁化率
スピンホール効果の測定で非線形な応答→ スピントロニクス分野での応用

VRhFe

Fe-ASD

Rh
Rh-ASD< FM >< AF >

Tc
PM
0.2997 nm

1%体積膨張＜これまでの結果＞

FeRhμ Fe = 3.1 μ B
μ Rh = 1.0 μ BFM☞ 結晶化の違いにより電気抵抗率の温度変化は異なる挙動結晶化の違いがショートレンジオーダーでの構造の乱れを

0.2987 nm

反強磁性ー強磁性転移温度の制御
体積変化を伴うことから歪みや圧力で転移温度変化
化学組成による転移温度変化

μ Fe = 3.3 μ B
μ Rh = 0.0 μ B

Rhの空孔、Rh位置にFeが置換AF
40☞ 薄膜の成長過程が電気抵抗率の温度変化に大きく影響

50

格子の乱れが強磁性を発現？
60

構造変化と磁性変化

Atomic Percent Rh

密接な関係

本研究
結晶化条件の違い → 磁気相転移温度への影響について薄膜成長との関係を詳細に調べる
実験・評価方法

XPSによる深さ方向の膜組成

粉末ターゲットを用いたスパッタリングによる薄膜作製(膜厚200nm)
v 2元ターゲット：Fe(4N)，Rh(powder, 4N)
v 基板：Si(100), Al2O3(0001), LaAlO3(100), MgO(100)v スパッタ条件：基板加熱（室温〜700℃，Ar+10%H2）v 熱処理条件：真空熱処理（600℃〜900℃）
v 評価：結晶構造(XRD)，組成(XRF)，電気抵抗率の温度変化，深さ方向の組成変化（XPS）,磁気特性評価（VSM）,TEM観察

RT+600℃x30min@vac
室温成膜＋真空中600℃熱処理

100Fe2p3

薄膜組成：Fe-58.5at.%RhRh3d

concentration [at.%]concentration [at.%]80

組成が比較的均一
6020220608.2_1.pro: Fe42Rh58_(35+56)x40m_10H_RT+600x30min_vac.Ar 2kV

Company Name

2022 Jun 9 Al mono 24.9 W 100.0 ƒÊ 45.0 K 23.50 eV

3.2550e+003 max

O1s/2: Ar 2kV 2x2mm 2min x 40

4920220608.2_1.prox 10Fe2p3
Rh3dSi2p8O1s7

組成が比較的均一

604020220608.1_1.pro: Fe41.5Rh58.5_(35+56)x40m_10H_Ts600.Ar 2kV 2x2mm 2min2022 Jun 9 Al mono 24.9 W 100.0 ƒÊ 45.0 K 23.50 eV420220608.1_1.prox 10

Fe2p3
Rh3d9Si2pO1s8720546Intensity

Intensity

Company Name
6.7511e+003 max

O1s/1: Ar 2kV 2x2mm 2min x 40

10620Siが検出され始める

Fe2p3
Rh3d8040Ts600℃
600℃基板毛熱100Siが検出され始める

543322110-200

スパッタリングによる薄膜作製で組成をコントロール
結晶化手法による薄膜成長過程の変化
基板や薄膜作製条件により結晶構造をコントロール

Specific Resistance [Ωcm]

210404060801001202040801004304050Sputter Time (min)060708020406080100

室温成膜＋真空中600℃熱処理
２つの異なる組成が混在
基板付近ではFeリッチ？
Fe3Rh7が成長しているとに関係(XRD)？

Company Name
3.9760e+003 max❋600℃基板加熱
30minまでは組成比は一定30min以降はRh濃度が下がる❋室温成膜
薄膜全体で均一な組成

Fe2p3
Rh3dSi2p
O1s
C1s

520-2012000204060
Sputter Time (min)80

01001202060

断面TEM観察6.5E-55.5E-5300

4080

100t [min]7.5E-5
7.0E-5320

340360380400薄膜組成：Fe-58.5at.%Rh

室温成膜＋真空中600℃熱処理
明視野像

420600℃基板加熱
明視野像

temp. [K]❋

室温成膜し真空中熱処理した場合，Fe3Rh7が大きく成長し，電気抵抗率の変化は大きく異なる❋

電気抵抗は格子欠陥に大きく影響を受けることが要因では？
50nm

❋❋

磁化ー温度特性50nm

ショートレンジでの規則性は，基板加熱の方が高い
室温成膜＋真空中600℃熱処理：複数のドメイン
600℃基板加熱：大きなドメイン

室温成膜＋真空中600℃熱処理 vs 600℃基板加熱

まとめ
薄膜組成：Fe-58.5at.%Rh
1.0E-28.0E-3Magnetization [emu]

v

20

❋

20220914.1_1.pro

82010t [min]Siが検出され始める

20220914.1_1.pro: Fe40.6Rh59.4_(34+65)Wx40m_10%H_RT.Ar 2kV 2x2mm 120min
2022 Sep 15 Al mono 24.9 W 100.0 ƒÊ 45.0 K 23.50 eVx 100t [min]RT68.0E-52θχ2θ／degree10076.0E-56080

C1s/1: Ar 2kV 2x2mm 120min

9RT+600℃x30min@vac
Ts600℃

20

601310211311●

220210200200●

0403111310220●300220211311200

100111200●●

0-20804111

intensity [a.u.]

111

intensity [a.u.]

●

70

20

60

8.5E-5● Fe3Rh7

●

60

Fe2p3
Rh3d9.0E-5
RT+600@vac
Ts600

4050
Sputter Time (min)

組成が比較的均一

Intensity

110

110

RT+600@vacTs600● Fe3Rh730080

薄膜組成：Fe-58.5at.%RhIn plane測定

20

室温成膜

結晶化条件による影響
Out of plane（斜入射）測定

10100

concentration [at.%]²²²06.0E-3❋結晶化方法の違いで異なる挙動を示す❋

室温成膜＋真空中600℃熱処理
転移温度は約350K
223K以下でも磁化は残留4.0E-32.0E-3❋0.0RT+600℃x30min@vac
Ts600℃-2.0E-3200250300

350400450

600℃基板加熱
転移温度は約350K
223K以下では磁化はほぼ0❉❉❉❉❉

磁化測定から，結晶化の違いにより，磁化ー温度曲線が異なる挙動を示した
室温成膜＋真空中600℃熱処理では，深さ方向の組成比率の変化から， ２つの異なる組成が混在し，基板付近では，Feリッチな組成をであると考えられる．
室 温 成 膜 ＋ 真 空 中 600 ℃ 熱 処 理 の 場 合 ， Fe リ ッ チ な 組 成 の 存 在 のため
223K以下でも磁化が残っている
断面TEM観察から，ショートレンジでの規則性が異なると考えれる室 温 成 膜 ＋ 真 空 中 600 ℃ 熱 処 理 の 場 合 ， 複 数 の ド メ イ ン が 確 認 さ れ ，600℃で基板加熱した場合では，大きなドメインを持つ構造

temp [K]担当︓

材料・分析技術部 無機材料グループ 福住正⽂