核データニュース，No.138 (2024)

新博士誕生

学位論文と論文投稿を通して学んだこと
東京工業大学
藤尾和樹

kazuki.fujio96@gmail.com

1. はじめに2024 年 3 月に東京工業大学環境・社会理工学院融合理工学系原子核工学コースの博士後期課程を修了し、博士 (工学) の学位を取得しました。この度は新博士誕生ということで私の研究内容や院生生活を紹介する記事を執筆する機会を頂いたので、博士課程で取り組んだ核分裂反応に関する研究及び論文投稿を通して学んだことを書かせていただきます。

2. 博士課程で行った研究
2.1 核分裂反応と研究背景
まずはじめに核分裂反応について図 1 の概略図を用いて簡単に紹介します。中性子入射核分裂の場合、標的核に中性子が入射することで複合核が形成されます。複合核は集団運動により形状変化することで、球形に近い形状から次第に引き延ばされたような形になり、その中心にくびれが生じます。ある程度引き延ばされた複合核はこのくびれから断裂し、2 つの核分裂片となります。これらの核分裂片は Coulomb 斥力により反対方向に加速された後、即発中性子及び即発 γ 線を放出し、基底状態または準安定状態まで脱励起します。その後、中性子過剰な核分裂生成物は β − 崩壊を起こし、核分裂生成物の持つ励起エネルギーが中性子分離エネルギーより大きい場合には遅発中性子を放出します。

図 1 核分裂の概略図。

– 57 –

核分裂により核種が生成される量を表す核分裂収率や核分裂片から生じる中性子の多重度、核分裂中性子のスペクトルは、使用済み核燃料中の放射性核種の総量の決定、原子炉の設計や動特性の把握、核変換技術など、多岐にわたる原子力応用を考える上で重要な核データとなっています。放射能を伴う核分裂性核種を用いる実験は直接的な実施が難しく、測定できない核種も多いことから理論的手法による核分裂核データの整備も進められています。しかし、核分裂反応は上で説明したように複合核の形成、原子核の形状変化、即発崩壊、β − 崩壊と複数の異なる物理現象が関わる動的な過程であるため、理論的なギャップがそれぞれの過程に存在します。例えば、図 1 の赤枠に示す複合核形成後から断裂までの過程と青枠の即発崩壊過程に着目してみると、即発崩壊計算に必要となる断裂時の核分裂収率である一次収率と核分裂片の全運動エネルギー (TKE) は現象論的な手法や実験結果を使用していることが多いため、実験値の無い核種に対する即発崩壊計算は難しいのが現状です。核分裂反応の下流の実験データは多い一方で、上流のデータは非常に限られているため、上流から一貫した方法で核分裂核データを整備する手法の開発が必要とされています。
そこで、博士課程では複合核形成後から断裂までの過程と即発崩壊過程を系統的に評価する理論枠組みを確立することを目的とした研究を進めました。複合核形成後から断裂までの過程に関しては、一次収率と核分裂片の TKE を 4 次元 Langevin 模型 [1] により高精度で計算する手法を開発しました。即発崩壊過程に関しては、Langevin 模型の結果を用いて比較的実験結果の多い 239 Pu の中性子入射核分裂反応を対象に、TALYS [2] に実装されている

Hauser-Feshbach 統計崩壊模型で核分裂片の即発崩壊計算を行い、核分裂観測量を実験値及び評価値と比較することで精度を検証しました [3]。

2.2 複合核形成後から断裂までの過程:4 次元 Langevin 模型
原子核の形状変化の時間発展を記述できる 4 次元 Langevin 模型は、アクチノイド領域から超重原子核に亘る広い質量領域で核分裂片の質量数及び TKE 分布の系統性と異常性の理解に成功してきました [4]。その一方で、一次収率の幅やピーク位置の精度に課題が残っていました。そこで本研究では、一次収率に着目し精度向上の手法を開発しました。
一次収率の実験結果 [5] に注目すると、原子核の安定構造に関わる殻効果により、中性子の増減で一次収率のピーク位置が変化することが知られています。このピークの変化には二重魔法数と変形魔法数が関係していると考えられており、一次収率全体のピーク位置はこれらの魔法数の競合により決定します。この効果を取り入れるために、核分裂収率を成分別に分類した Brosa らのアイデア [6] を採用し、質量数 A =134、144 周辺にピークを持つ一次収率の成分をそれぞれ Standard I (ST1)、Standard II (ST2) 成分としました。本研究では、Langevin
模型のモデルパラメータのひとつであり複合核に形成されるくびれに影響を与えるネックパラメータを調整することで 2 つの核分裂成分 YST1 と YST2 を別々に計算しました。そして、全体の一次収率 Yﬀ は、実験値を再現するように重みパラメータ ζ を最小二乗法で決定し、式 (1) に示すように足し合わせることで計算しました。

Yﬀ (A, TKE) = ζYST1 (A, TKE) + (1 − ζ)YST2 (A, TKE)

– 58 –(1)また、対称成分である Superlong 成分は Langevin 計算では ST2 成分に含まれるため個別に足し合わせておらず、damping factor を用いて調整しています。
図 2 は 238,240,242 Pu の自発核分裂、239 Pu の熱中性子入射核分裂における一次収率 (上図)及び平均 TKE(下図) であり、緑の破線、青の 1 点鎖線はそれぞれ 4 次元 Langevin 模型で計算した ST1 成分、ST2 成分を示しています。また、黒の実線は ST1+ST2 の結果でシンボルで示す実験値と比較可能な量です。自発核分裂の実験結果では 238 Pu から中性子数が 2 ずつ増加するにつれ、一次収率のピーク位置が重い領域から軽い領域に遷移する傾向が見られます。計算結果では ST1 成分と ST2 成分の足し合わせで一次収率を表現することによりこの傾向を再現することに成功しました。重みパラメータ ζ の決定は一次収率に対して行いましたが、一部実験値とのずれが見られるものの、平均 TKE も精度よく計算できることがわかりました。さらに、本手法で計算する核分裂片全体の平均 TKE は 238,240,242 Pu(sf) では実験値とおよそ 2%以内で、239 Pu(nth ,f) ではおよそ 1%以内で一致することもわかりました。
本手法で得られた結果を核分裂成分の足し合わせをしない従来の 4 次元 Langevin 模型による結果と比較したところ、一次収率のピーク位置及び幅と平均 TKE の精度向上が確認されました。また、本研究で決定した ζ は核分裂の親核である 238,240,242 Pu それぞれの中性子数

N 、陽子数 Z 、質量数 A から計算できる (N − Z)/A に比例する系統性が見つかっています。
この系統性を利用することで、実験結果が存在しない反応系・エネルギー領域の一次収率とAverage TKE [MeV] Fragment fragment yield [%]TKE を同時に計算できる可能性があるため、核データ整備に向けた研究が続いています。

10238

240

Pu(sf)

6242

Pu(sf)

ζ=0.098

239

Pu(sf)

Schillebeeckx(1992)

Schillebeeckx(1992)

Schillebeeckx(1992)
ST1ST2
ST1+ST28

ζ=0.271

Pu(nth,f)

Schillebeeckx(1992)
Wagemans(1984)

ζ=0.482

ζ=0.153

420Schillebeeckx(1992)

200

Schillebeeckx(1992)

Schillebeeckx(1992)
Dyachenko(1974)

Wagemans(1984)
Surin(1972)

190
180
170160150140120

130140150160

Mass number

170120130140150160170120

Mass number

130140150160

Mass number

170120130140150160170

Mass number

図 2 238,240,242 Pu の自発核分裂、239 Pu の熱中性子入射核分裂における一次収率 (上図) 及び平均 TKE(下図)。緑の破線、青の 1 点鎖線はそれぞれ 4 次元 Langevin 模型で計算した
ST1 成分、ST2 成分。黒の実線は ST1+ST2 の結果で実験値 (シンボル) と比較可能な量。

2.3 即発崩壊過程:Hauser-Feshbach 統計崩壊模型
上で得られた一次収率及び TKE を用いて TALYS に実装されている Hauser-Feshbach 統計崩壊模型で核分裂片の即発崩壊計算を行いました。ただし、それぞれの核分裂片の即発崩壊を計算する上で、核分裂片が持つ電荷及び励起エネルギーが必要です。本研究では実験結果– 59 –

を基に作成された Wahl の Zp 模型により、一次収率のそれぞれの質量数毎に電荷分布を用意しました。核分裂片の励起エネルギーに関しては、Langevin 計算で得られた TKE を反応のQ 値を基に全励起エネルギーに変換し、軽い分裂片と重い分裂片の温度比を与える RT 模型を用いることで決定しました。
図 3 は 239 Pu の中性子入射核分裂における即発中性子多重度です。左図は核分裂片の質量数毎の結果であり、赤の実線、黒の破線はそれぞれ入射エネルギーが熱エネルギー (0.0253eV)、5 MeV の計算結果で、シンボルは入射エネルギーが熱エネルギーのときの実験結果です。入射エネルギーが熱エネルギーの計算結果と実験結果を比較すると、軽い分裂片では計算値の過大評価、重い分裂片では計算値の過小評価が見られた一方で、実験結果に見られるようなのこぎり歯状の構造の再現に成功しました。また、エネルギー依存の RT 模型 [7] を採用することで、実験で知られている入射エネルギーが上がると重い核分裂片からの多重度が増加する傾向の再現にも成功しました。また、右図は即発中性子多重度の入射エネルギー依存性の結果です。入射中性子のエネルギーが上がるにつれて多重度が増加する傾向の再現に成功し、特に熱エネルギーで評価値を良く再現する結果が得られました。

4exp. Thermal
Present Thermal
Present 5 MeV

Average prompt neutron multiplicity

Prompt neutron multiplicity

5239

Pu(n,f)

32
1080

100120140
Mass number

160

4239

Pu(n,f)

3.5

3
Neutron multiplicity
at thermal energy

2.5

2

ENDF/B-VIII : 2.87
JENDL-5: 2.87
Present: 2.87

0ENDF/B-VIIIJENDL-5exp.
Present1234Incident neutron energy [MeV]5

図 3 (左) 239 Pu の中性子入射核分裂における核分裂片の質量数毎の即発中性子多重度。
赤の実線、黒の破線はそれぞれ入射エネルギーが熱エネルギー (0.0253 eV)、5 MeV の計算結果。シンボルは入射エネルギーが熱エネルギーのときの実験結果。(右) 即発中性子多重度のエネルギー依存性。破線は評価値、赤の実線は計算結果、シンボルは実験結果。
図 4 は 239 Pu の熱中性子入射核分裂における独立収率で、赤の実線は計算値、シンボルは評価値及び実験値を示しています。計算結果では評価値及び実験値に見られる微細構造が確認でき、独立収率のピーク位置及び幅を概ね再現する結果が得られました。
以上に示したように、4 次元 Langevin 模型で計算できる一次収率及び TKE の精度向上を達成し、この結果を基に即発崩壊計算をすることで、原子力応用で重要な核分裂観測量の体系的計算を可能にしました。この方法を 239 Pu の反応系で検証することで、さらなる改良が一部必要であるものの直接測定が困難な核種に応用できる可能性があることが明らかになりました。
現在も精度を高めるための研究を続けており、Bucharest 大学との新たな共同研究では、核分裂片の変形度を考慮した方法で分裂片の励起エネルギーを取り扱うことで、Langevin 模型を用いた計算でも質量数毎の即発中性子多重度の精度が向上することが明らかになりました [8]。このように、理論計算により核分裂核データを十分な精度で与えることができる手– 60 –法が東工大を中心に確立されつつあります。

Independent fission product yield

0.1
239

Pu(nth,f)

0.08

JENDL-5
ENDF/B-VIII.0
exp.
Present0.06
0.04
0.02
07080

90 100 110 120 130 140 150 160Mass number

図 4 239 Pu の熱中性子入射核分裂における独立収率。赤の実線は計算値、シンボルは評価値及び実験値。

3. 論文投稿を通して学んだこと
博士課程 1 年のときに、国外インターンシップで 6 か月間、IAEA の Nuclear Data Section
で Arjan Koning 氏と奥村森氏の下で TALYS を使った業務に携わりました。ここでは TALYSに内蔵されている 3 種類の一次収率ファイルによって、計算結果がどのように変化するかを調査しました。また、235 U に対する中性子入射核分裂反応を対象に、中性子多重度や中性子スペクトルに注目し TALYS で扱う核分裂片のスピン・パリティ分布や励起状態のエネルギー準位数のパラメータを実験値や評価値と合うように決定しました [9]。このインターンシップに参加するまで自身の研究は複合核形成後から断裂までの過程が主であったため、ミーティングや文献の調査を通して即発崩壊過程の理解も深めることもできました。また、専門知識に加えて信念を強く持つことが重要であることを学ぶことができました。以下で IAEA での成果を論文にまとめる際のエピソードを紹介します。

Monte-Carlo 法に基づき核分裂反応を計算する GEF コードで作成した一次収率を入力データとして、TALYS により幅広い核種で即発中性子多重度と γ 線多重度を計算しました。この結果と GEF コードのみで計算した多重度を比較した結果を論文に載せる予定で論文投稿を進めていました。この 2 つの計算結果の比較では、中性子多重度で同じ傾向が見られた一方、γ 線多重度で異なる傾向が見られました。しかし、これらの結果に見られる差の原因の詳細が明らかになっていなかったため、査読者からこの結果に関する章を省略するように助言を頂きました。ここから共著者の方と反論の文章を作成し、査読者の方との議論が始まりました。Arjan をして “This became the longest discussion on a resubmitted paper that I have everhad!” と言わしめ、更には TALYS コードや本論文作成の件で度々助けてくださっていた K さ– 61 –んにも「まだやっていたのか」と言われてしまうほどの長期戦となりました。最終的にはやり取りを確認していたエディターが査読者の意見に従うよう仰ったため、著者の希望は通らず結果の一部を省略することで論文は受理されました。
正直に申し上げると、査読者の指摘は論文全体の結果を大きく変化させないため査読者の意見に従えば良いではないか、と査読者から最初のメールを頂いたときは考えていました。
しかし、たとえ結果が大きく変化しない内容でも、自身の信念を持ちそれを相手に伝えることが重要であることを他の共著者と議論を重ねる中で学びました。結局、インターンシップが終わって 1 年と 4 か月ほど格闘していたことになりますが、この議論を通して研究を続ける上で大切なことを学ぶことができたと今では考えています。
話は脱線しますが、このインターンでは論文で良く名前を見かける研究者にお会いする機会もあり、お話しすることができたため非常に良い経験になりました。また、環境が変化すると取り組んだことのない研究に参加する可能性が高いため、留学やインターンシップは興味や知識を広げる良い機会であることがわかりました。現在修士・博士課程で留学やインターンシップの参加を考えている方は国内外問わず、積極的に参加することをお勧めします。

4. おわりに指導教員の片渕竜也准教授には実験に参加する機会をいただいたことに加え、博士論文を執筆する際に数多くのアドバイスをいただきました。千葉敏名誉教授には修士課程から博士課程にわたり、核分裂反応の基礎をはじめ、研究活動の基本を教えていただきました。石塚知香子助教には論文や文書の添削を多くしていただき、研究を円滑に進められるように環境を整えていただきました。研究室のメンバーには研究の議論のみならず、日々の生活まで多く支えていただきました。IAEA の Nuclear Data Section にはインターンシップ生として受け入れていただき、拙い英語ながらも業務をさせていただきました。中でも奥村森博士にはウィーンでの生活から業務まで様々な面でお助けいただきました。Los Alamos National Laboratoryの河野俊彦博士には統計崩壊の研究を進めるにあたり、ご助言をいただき、計算コードの確認をしていただきました。JAEA の核データ研究グループには夏期休暇実習生として受け入れていただき、原子核物理の学習をさせていただきお世話になりました。また、原子力学会
では質問やアドバイスを様々な方からいただきました。全ての方々のお名前を挙げることは叶いませんが、様々な方に支えられたおかげで研究を続けられました。感謝申し上げます。

2024 年 6 月より米国の Los Alamos National Laboratory の T-2 グループでポスドクとして、原子核反応の研究に携わる予定です。世界最高の頭脳が集まる研究所で研究ができることに嬉しい反面、まだまだ知識不足で、英語も未熟であるため不安もかなり大きいです。これまでの研究活動で学んだ知識や頂いたアドバイスを基に、新たな研究に励みます。今後も何かの機会でお世話になることが多いかもしれませんが、何卒よろしくお願いいたします。

参考文献[1] C. Ishizuka, M. D. Usang, F. A. Ivanyuk, J. A. Maruhn, K. Nishio, and S. Chiba, : “Fourdimensional Langevin approach to low-energy nuclear ﬁssion of 236 U”, Phys. Rev. C 96, 064616– 62 –(2017).
[2] A. Koning, S. Hilaire, and S. Goriely, : “TALYS: modeling of nuclear reactions”, Eur. Phys. J.
A 59, 131 (2023).
[3] K. Fujio, S. Okumura, C. Ishizuka, S. Chiba, and T. Katabuchi, : “Connection of fourdimensional Langevin model and Hauser-Feshbach theory to describe statistical decay of ﬁssionfragments”, J. Nucl. Sci. Technol. 61, 84-97 (2024).
[4] M. D. Usang, F. A. Ivanyuk, C. Ishizuka, and S. Chiba, : “Correlated transitions in TKE andmass distributions of ﬁssion fragments described by 4-D Langevin equation”, Sci. Rep., 9, 1525
(2019).
[5] P. Schillebeeckx, C. Wagemans, A.J. Deruytter, and R. Barthelemy, : “Comparative study ofthe fragments’ mass and energy characteristics in the spontaneous ﬁssion of 238 Pu, 240 Pu and242

Pu and in the thermal-neutron-induced ﬁssion of 239 Pu”, Nucl. Phys. A 545, 623-645 (1992).

[6] U. Brosa, S. Grossmann, and A. Müller, : “Nuclear scission ”, Phys. Rep. 197, 167-262 (1990).
[7] S. Okumura, T. Kawano, A. E. Lovell, and T. Yoshida, : “Energy dependent calculations ofﬁssion product, prompt, and delayed neutron yields for neutron induced ﬁssion on 235 U, 238 U,
and 239 Pu”, J. Nucl. Sci. Technol, 59, 96-109 (2022).
[8] A. Tudora, K. Fujio, C. Ishizuka, and S. Chiba, : “Prompt emission calculations for 239 Pu(nth ,f)with the DSE model code and a pre-neutron fragment distribution Y(A,TKE) based on the fourdimensional Langevin model”, Eur. Phys. J. A 60, 25 (2024).
[9] K. Fujio, A. Al-Adili, F. Nordström, J.-F. Lemaı̂tre, S. Okumura, S. Chiba, and A. Koning, :“TALYS calculations of prompt ﬁssion observables and independent ﬁssion product yields forthe neutron-induced ﬁssion of 235 U”, Eur. Phys. J. A 59, 178 (2023).

図 5 冬のある日の Karls 教会。

– 63 –