75

農環研報 31，75−129（2012）

土壌−植物系における放射性セシウムの挙動とその変動要因
Behavior of radiocaesium in soil‑plant systems and its
controlling factor
山口紀子＊・高田裕介＊＊・林健太郎＊＊＊・石川 覚＊・倉俣正人＊・江口定夫＊＊＊・吉川省子＊＊＊・
坂口 敦＊＊＊・朝田 景＊＊＊・和穎朗太＊＊＊・牧野知之＊・赤羽幾子＊・平舘俊太郎＊＊＊＊（平成 24 年２月 13 日受理）

東京電力福島第一原子力発電所の事故により放出された放射性核種は、広く環境中に拡散し、日本の農業にも大きな打撃を与えた。今後も長期にわたり半減期の長い放射性セシウム（134Cs, 2.06 年、137Cs, 30.2
年）による影響が懸念される。土壌に沈着した放射性 Cs はまず土壌に吸着する。そして土壌溶液に再分配されることで植物の根から吸収され可食部まで移行する。一度土壌に吸着した放射性Csが土壌溶液に再分配される割合は非常にわずかである。このことが農作物の汚染を最小限に抑えている一方で、除染を難しいものにする一因ともなっている。森林生態系では放射性Csは比較的動きやすい形態を保存したままで循
環しているため、農地への流入を含め、放射性 Cs のダイナミックな挙動を流域レベルで考慮する必要がある。本総説では、土壌‐植物系あるいは農業生態系における放射性 Cs の挙動の特徴とその支配要因について解説した。さらに、農地から放射性物質を除去する手法についてとりまとめ、わが国におけるこれらの手法の有効性について議論した。

目

次

I

はじめに…………………………………………… 76

2 土壌中における NH4+ の動態 ………………… 90

II

土壌中の Cs の挙動と福島の土壌汚染状況 …… 78（1）大気‐植物‐土壌‐土壌微生物系における

1 はじめに ………………………………………… 78

Ｎ循環…………………………………………… 90

2 土壌中における Cs の存在形態 ………………… 78（2）土壌中における NH4+ の生成および消費 … 92

3 土壌中の負電荷に対するCsの吸着メカニズム … 80

1）無機化による NH4+ の生成および有機化に

4 Cs の吸着に関わる主な土壌構成成分 ………… 83

よる NH4+ の消費 ………………………… 92

5 Cs の吸着に関わる土壌構成成分の分布 ……… 85

2）硝化による NH4+ の消費 ………………… 92

6 福島県の土壌の特性および農地土壌中の放射性Cs 濃度分布 ……………………………………… 86（3）土壌中における NH4+ の挙動 ……………… 93

3 土壌中における K+ の動態および土壌の Cs+ 吸（1） 福島県の土壌の特性 ……………………… 87

着に対する K+ の影響 …………………………… 93（2） 福島県の農地土壌の放射能汚染状況 …… 88

IV 植物のCs 吸収メカニズム、植物種・品種間差 … 94

III 土壌固相−液相間におけるCsの分配に関わる要因… 90

1 はじめに ………………………………………… 94

1 はじめに ………………………………………… 90

2 Cs 吸収に関わる生理メカニズム ……………… 94＊（独）農業環境技術研究所＊＊

土壌環境研究領域（独）農業環境技術研究所＊＊＊

農業環境インベントリーセンター（独）農業環境技術研究所＊＊＊＊（独）農業環境技術研究所

物質循環研究領域
生物多様性研究領域、corresponding author

76

農業環境技術研究所報告V

第 31 号（2012）

3 Cs 吸収に関わる分子メカニズム ……………… 95

1 はじめに ………………………………………… 109

4 Cs の体内挙動と分布 …………………………… 96

2 森林生態系への放射性 Csのインプットと循環 … 109

5 Cs 吸収・集積における植物間差、品種間差 … 97

3 森林土壌表層における放射性 Cs の挙動 ……… 110

土壌‐地下水‐流域における放射性 Cs の輸送

4 森林土壌から樹木などへの放射性 Cs の移行 … 111

過程………………………………………………… 99

5 森林生態系における Cs の長期動態を規定する

1 はじめに ………………………………………… 99
137

2 土壌中における Cs の輸送 …………………… 100（1）土壌の137

要因 ……………………………………………… 111

6 森林生態系における K の循環 ………………… 112

Cs 鉛直分布に基づく移動速度 … 100

VII 農地における放射性 Cs の除染対策 …………… 112（2）溶存態 Csの輸送過程：移流分散式の適用 … 100

1 はじめに ………………………………………… 112

137（3）コロイド担体輸送による

137

Cs 輸送 ……… 105

2 各対策方法について …………………………… 112

3 地下水中の Cs 輸送 …………………………… 107（1）物理的手法 ………………………………… 112

137

137

4 流域内での面的 Cs 輸送 ……………………… 107（1）大気から地表面への不均一な

137（2）化学的手法（肥料・資材の施用）………… 114（3）ファイトレメディエーション …………… 115（2）水食とCs 輸送 …………………………… 107（4）土壌洗浄 …………………………………… 116（3）風食と137

Cs 輸送 …………………………… 108（5）電気修復法 ………………………………… 117

5 今後の課題など ………………………………… 108

引用文献………………………………………………… 118

森林生態系における放射性 Cs の動態 ………… 109

Summary ……………………………………………… 129

VI

Cs 供給 … 107

137

Ⅰ

はじめに

し世界中に拡散した影響をわが国も受けていたためである。大気圏内核実験由来の放射性核種を含む降下物を、

2011 年 3 月 11 日に発生した東京電力福島第一原子力グローバルフォールアウトとよぶ。グローバルフォール

発電所の事故（以下、東電原発事故）により、大量の放アウトに加え、チェルノブイリ事故由来の放射性Csも環射性核種が環境中に放出された。このうち 131I、134Cs、境中に残存している地域もある。わが国では、チェルノ

137

Cs は放出量が多く、高温でガス化するため広範囲に拡ブイリ事故の影響は限定的であり、小麦で 1960 年代に散しやすい性質を持つ。東電原発近隣地域だけでなく、相当する濃度の 137Cs が検出されたものの、土壌中 137Cs

離れた地域で生産された作物の 131I、134Cs、137Cs が暫定

濃度は上昇しなかった（駒村ら , 2006）。

規制値を超過し、出荷制限される事態となった。事故後

環境中には、核実験や原子力発電所の事故に由来する

早い段階で、放射性核種が作物から検出されたのは、大人工放射性核種ばかりではなく、宇宙線、あるいは地殻気経由で輸送された放射性核種が作物体に直接沈着した中のウラン・トリウム・アクチニウム系列核種などに由ことが原因である。原子力発電所からの大量放出が収束来する天然放射性核種も存在する。天然放射性核種由来した現在では、直接沈着に由来する作物の汚染も収束にの被ばく量は、地質や標高などの影響を受けるため、地131

向かっているといえる。また、 I は、半減期が 8.04 日

域によって異なる。さらに生体にとって必須元素であると短いことから、2011 年秋現在では検出されない。今後

K のうち 0.0117％が放射性の 40K である。たとえば塩化は、土壌に残存する半減期 2.06 年の 134Cs および半減期

カリウム肥料 1 kgは、約 15,000 Bqの 40Kを含んでいる。

30.2 年の 137Cs が、根を通じて作物可食部へ移行する経路

図 1−1 に、東電原発事故以前の農業環境技術研究所内が問題となる。なお、本稿では、放射性、非放射性にかの林地、水田、畑土壌における 137Cs および 40K の深度分かわらず Cs の一般的な性質を述べる場合は Cs、134Cs お布を示す。137Csが表層および作土層のみに存在するのによび 137Cs 双方について述べる場合は放射性 Cs、イオン

対し、40K は、下層にも一様に 150〜500 Bq kg−1 程度存としての性質を述べる場合は Cs+ と記述する。

在する。放射性 Cs は元素そのものによる毒性は低いた

放射性Csは人工放射性核種であり、もともと自然界にめ、放出されるβ線およびγ線が健康被害への懸念材料は存在しなかった。しかし、今回の事故以前にすでに土となる。とくに食物を介した放射性核種の摂取にともな

137

Csが存在しており、作物からも検出されていう被ばくは内部被ばくとよばれ、体内に放射性核種が一た。1950 年代から 1985 年ごろまでに実施された大気圏定期間とどまることにより継続的に体内組織が被ばくを内核実験により作りだされた放射性 Cs が、成層圏に達受ける点で、体外からの放射線による被ばく（外部被ば

壌中には

77

山口紀子ら：土壌−植物系における放射性セシウムの挙動とその変動要因

林地土壌
Cs

137

Depth (cm)

0

40

K

畑土壌
137

0

Cs

40

水田土壌
K

0

20

20

20

40

40

40

60

60

60

80

80

100

100

0 20 40 60 0 150 300
Bq kg−1

Cs

137

40

K

120

120
0

5

10 0 150 300
Bq kg−10

5

10 0 300 600
Bq kg−1

図 1−1 東電原発事故前の農業環境技術研究所内林地（黒ボク土 1999.6.14 採取）、畑地（黒ボク土 1998.2.16 採取）、水田土壌（細粒質灰色低地土 1992.2.25 採取）における 137Cs の深度分布く）と異なることに注意が必要である。放射線防護の観幅があることが多い。このことは、植物による放射性核点から、放射線はどんなに微量でも確率的影響（発がん種の吸収量は、土壌中に含まれる濃度からだけでは十分などの後発的影響）の原因になると仮定されている。しに説明できないことを示している（Ehlken and Kirchner,

たがって、農作物由来の放射性核種の摂取も可能な限り2002）。

低く抑える必要がある。農作物中の放射性核種濃度を可放射性核種による汚染に対して対策を考える場合、対能な限り低く保つためには、作物による土壌中元素の吸象となる地域における放射性核種の土壌固相から液相へ収特性とともに土壌が放射性核種を取り込み、溶出するの分配、植物の無機元素吸収特性や生育特性、栽培方法

仕組みを理解する必要がある。

や施肥法、また植物の生育をとりまく環境などを十分に植物が土壌から吸収する無機元素の組成は、植物種ご把握する必要がある。Cs の土壌中における挙動は、現とに特徴がある。これは、植物が土壌から無機栄養元素

在でも完全に解明された状況とは言い難い。これは、Csを獲得するメカニズムや植物の無機栄養元素に対する要が土壌中には微量にしか存在しないこと、植物の生育に求性が、植物種ごとに特徴があるためである。農作物が与える影響も大きくないことから、これまでほとんど注

土壌から放射性核種を取り込む程度も植物種ごとに評価目されなかったためであろう。東電原発事故に由来してする必要がある。植物種ごとおよび放射性核種ごとに下新たに降下した放射性 Cs は、土壌中にもともと存在し式によって移行係数を算出し、放射性核種の吸収特性のていた Cs とは挙動が異なる可能性も考慮する必要があ指標とすることが多い。

る。グローバルフォールアウト由来の 137Cs は、もともと移行係数

土壌中に存在していた非放射性核種である 133Cs よりも= （植物体中の放射性核種濃度）/（土壌中の放射性核種濃度）（式 1−1）

桁違いに濃度が低いが（1 Bq の 137Cs は、3×10−13 g に、この移行係数は、計算が容易であること、計算式がわか134

りやすく説明もしやすいことなどから、放射性核種移行傾向にある（駒村・津村 , 1994；Tsukada and Nakamura,

モデルのパラメータなどとして用いられている。たとえ

1999; Tsukada et al., 2002a）。放射性核種であるかどうか

ばイネの作付制限を行う土壌濃度は、土壌から玄米へのにかかわらず陽子の数が同じであれば（同じ元素記号で移行係数を根拠として算定された。土壌中の放射性核種あれば）化学的性質はほぼ同等であるとみなすことがでの濃度に移行係数を掛けることによって、そこで栽培きる。しかし、より長期間土壌中に存在していた元素はされた作物中の放射性核種濃度を算出できるためであより安定で植物が吸収しにくい形態に変化している可能る。移行係数が意味を持つのは、根域の放射性核種濃度性がある。これまでに報告されている土壌中におけるCs

が耕起により均一化されている場合に限られる（IAEA,の挙動に関する研究の中には、放射性核種による汚染を2010）。同じ植物種であっても移行係数に 2 桁程度の分布視野に入れたものばかりではないため、非現実的な高濃Cs は 2×10−14 g に相当）
、より植物に吸収されやすい

78

第 31 号（2012）

農業環境技術研究所報告度の条件で研究されたものも含まれており、その解釈に133

章で解説する。農地土壌では放射性 Cs は土壌固相に強は注意が必要である。たとえば、 Cs を添加して測定しく吸着され、動きにくい形態で存在するのに対し、森林

た土壌固相‐液相間の分配係数は、微量にしか存在しな土壌では、森林生態系における物質循環の特徴を反映しい放射性 Cs が分配されないような Cs 親和性の低い吸着て、比較的動きやすい形態の放射性Csが森林生態系内部

サイトも土壌固相における Cs 吸着サイトとして過剰にで循環している。森林と隣接する農地では、森林に蓄積評価してしまっている。このため、土壌種間における微した放射性 Cs 流入の可能性にも留意しておく必要があ

量の放射性 Cs 吸着能の違いを正しく比較できない可能る。森林と農地を含む流域で、放射性 Cs がどのように輸性が高い。さらに、わが国の土壌中における Cs の挙動を送されるかを V 章で議論し、森林生態系内部における放考える上では、わが国の土壌がもつ特有の土壌特性や鉱

射性 Cs の動態の特徴を VI 章で解説する。最後の VII 章で物学的特性の理解が不可欠である。とくに、わが国の土は、主にチェルノブイリ事故後の対策として行われてき壌は火山活動の影響を受けていること（火山灰土壌の分た農地から放射性核種を除去する手法についてとりまと布が広いこと）、雨が多い環境下で生成していること、地め、前章までの基礎的情報をもとに、わが国におけるこ形が急峻で狭い地域に多様な土壌が分布していること、れらの手法の有効性について若干の議論を行う。

水田という特殊な土地利用形態が存在することなどの点で諸外国の土壌に比較して際立って特徴的であり、これらの要因によりわが国には独特の土壌環境が成立してい放射性Csの貯留と内部循環
VI章：森林生態系

農地における土壌―植物系
IV章：植物吸収のメカニズム

ると考えられる。したがって諸外国で研究された土壌固植物
農地の土壌―植物系への流入源

相 ‑ 液相間の放射性 Cs の分配、植物吸収、流域レベルで吸収抑制の放射性 Cs の循環をそのままわが国に適用することに土壌液相
III章：NH4+、K+が支配する固液分配は注意が必要である。
V章：輸送

東電原発事故以来、すでに多くの総説や解説が発表さ土壌固相れているが（たとえば浅見 , 2011, 塚田ら , 2011a, b）これまでの経過報告や現状把握、あるいはかつての事例報告の紹介にとどまるものが多い。また、紙面の制限から、

VII章：対策

除染

II章：土壌固相での挙動
農地をとりまく環境での自然の物質循環に由来する
放射性Csの増減

放射性 Cs の挙動に影響をおよぼす周辺情報が十分にレ

放射性Csを積極的に減らす

図 1−2 本総説の構成

ビューされているとは言い難い。放射性Csによる農作物の汚染を低減する技術、あるいは農地からの除染技術を開発するにあたり、対象地域における植物の生育特性やⅡ

土壌中の Cs の挙動と福島の土壌汚染状況

生育環境および土壌環境を把握することが必要となる。
加えて、中長期的な動態を把握する上でより基礎的な挙

１

はじめに

動のメカニズムの理解が必要となる。本総説では、これ土壌に降下した放射性 Cs は、水に溶けると 1 価の陽イまで報告されているグローバルフォールアウト、チェルオン（Cs+）となる。したがって、土壌中の負電荷に捕捉

ノブイリ事故由来の 137Cs あるいはモデル的な放射性 Cs

される。土壌有機物や粘土鉱物に由来する負電荷は、そ添加実験による知見をとりまとめるとともに、放射性 Cs

れぞれ Cs+ に対する親和性が異なるとともに、土壌ごとの挙動に影響をおよぼす因子として重要な粘土鉱物組成に有機物や粘土鉱物の組成や含量も異なる。本章では、++および農地を取りまく生態系における K と NH4 の挙動

土壌中における Cs の存在形態、土壌の負電荷への Cs+

についても解説する。

吸着メカニズム、Cs+ 吸着サイトとして重要な土壌構成

本総説の構成と各章の関連を図 1−2 に示す。まずII章

成分の特徴とわが国の土壌における分布について解説すでは、土壌がCsを吸着する仕組み、Csの吸着を支配するる。さらに、福島県の土壌の特性および土壌分類ごとの土壌鉱物の特性とわが国に分布する鉱物の特徴と分布、分布状況をレビューした上で、福島県の農地土壌におけ

福島県の土壌特性を汚染状況と併せて解説する。次に、

る放射性 Cs の汚染状況をまとめる。

++

III 章で NH4 と K の挙動が土壌固相 ‑ 液相間における放射性Csの分配に与える影響について解説した後、土壌液相から根を介しての植物による Cs 吸収メカニズムを IV

２

土壌中における Cs の存在形態

図 2−1 は、東電原発事故前の 1998 年 2 月 16 日、事故

Depth (cm)

山口紀子ら：土壌−植物系における放射性セシウムの挙動とその変動要因により評価できる。たとえば Bunzl et al.（1999）は、重

0
5
10
15
20

0
5
10
15
20
0
5
10
15
20
0
5
10
15
20

79

金属類に適用されている方法と同様の逐次抽出法を Cs
1998.2.160に適用した結果、鉱質土壌（Alfisol）ではフォールアウ
ト由来の 137Cs の大部分が残渣態に、リターを除いたポ10 20

トゾルの Of+O1 層では 30〜40％が交換態、10％程度が鉄・マンガン結合態および有機物結合態に、40〜50％が2011.4.7（耕起前）

残渣態に配分されていることを示した。青森県の黒ボク
土では、交換態 10％、有機物結合態が 20％、粘土鉱物な
2001.4.20（耕起後）

どとの強固な結合態が 70％との報告がある（Tsukada et。逐次抽出法では、どの土壌構成成分に Cs がal., 2008a）

0

500

1000
1500
Cs（Bq kg−1）

結合しているのかをある程度判断可能である。しかし、

2000

137

図 2−1 農業環境技術研究所内黒ボク土畑地における東電
原発事故前後および耕起前後の 137Csの深度分布抽出過程での形態変化の可能性や抽出試薬の妥当性などの問題があり、土壌構成成分別のCsの分布を厳密に示すことはできない。

後の 2011 年 4 月 7 日および 20 日に、農業環境技術研究

より簡便な評価として、水によって溶出される画分

所敷地内の同じ畑圃場で深度別に土壌サンプルを採取（水溶性画分）、酢酸カリウムや酢酸アンモニウムなど中137

し、 Cs 濃度を測定した結果である。つくば市では、東性の塩類水溶液によって交換抽出される画分（交換態画

電原発事故由来の最初の放射性物質を含んだ雲（放射性分）、中性の塩類水溶液によっても容易に交換・溶出されプルーム）が到達したのは 3 月 15 日であるが、土壌中のない画分（固定態画分）に便宜的に大別している研究も事故由来放射性核種の大半は、3 月 21 日から 23 日およ

多い。これにさらに、酸抽出態を加えることもある。一び 26 日の降雨に伴って負荷されたものである（佐波ら ,般に、交換性陽イオンを抽出するための溶液としては、

2011）。その後、土壌のサンプリングまでにはさらに数回十分に高濃度の中性塩類溶液を用いれば、交換抽出量にの降雨があったにも関わらず、137Cs は大部分が土壌表層大きな差はない。ところが土壌中の Cs は、Ca 塩や Na 塩

数cm以内にとどまっていた。大気圏内核実験由来、あるなどではほとんど抽出されず、抽出するためには K 塩あ

137

Cs も下方浸透速度はるいは NH4 塩が必要である。NH4 塩による抽出効率が格極めて遅く、表層付近にとどまっているとの報告が多い。
段に高いのは、Cs の特徴である（Takeda et al., 2006）。農業環境技術研究所敷地（Almgren and Isaksson, 2006）

水溶性画分は水の流れとともに移動する画分、交換態画

内の林地においても同様であり、グローバルフォールア

分は土壌の負電荷によって静電的に中程度の強さで吸着

いはチェルノブイリ事故由来の

137

Cs は、フォールアウトの最盛期から 30 年された画分（水の流れよりは遅いがある程度の割合で溶以上経過しても表層 30 cm 以下からは検出されなかった、固定態画分は上記の静電的な出されて移動する画分）

ウト由来の

。
ただし、有機質土壌では、50 cm以下まで（図 1−1）137

Cs

効果に加えて土壌鉱物の立体的な効果がはたらき非常に。農が到達しているとの報告もある（Rosén et al., 1999）

強く吸着された画分（水や塩類水溶液によりほとんど溶137

地においては耕起によって作土層内が混合され、 Cs 濃

出されないため固液平衡を通じての移動はほとんど起こ。農業環境技術研究所敷地内に度が均一となる（図 1−1）

らない画分）である。このような抽出性の違いによる区

137

Cs 降下量程度では、1 回の分は、土壌中での長期的な挙動や植物による吸収を考え耕起により、放射性 Cs 濃度は作土内で均一となった（図るうえで重要である。水抽出をする際、土壌が分散して2−1）。

土壌微粒子が抽出液に混入してしまう。分散した微粒子

おける東電原発事故由来の放射性Csが土壌表層付近に蓄積する傾向にあるのは、は、静置や遠心分離では水相から除去できない。孔径

土壌中に存在する負電荷をもつ部位に吸着されるためで0.45 μm 以下のろ紙によるろ過が必要である。Cs の安定ある。後述するように Cs は、吸着されている負電荷の性

性は、交換態画分よりも固定態画分で高く、したがって質によって、弱く吸着されている場合と、きわめて強固

新たに土壌中に加えられたCsは、時間とともに水溶性画に吸着されている場合がある。土壌中のCsが溶脱や植物分→交換態画分→固定態画分の順に推移していく（Roigの吸収によって土壌から失われていくのか、あるいは長et al., 2007; 武田ら , 2008）。加えられた Cs 量に対して土期にわたり土壌中に存在し続けるのかは、抽出性の違い

壌のCs固定容量が十分に大きければ、いずれはほとんど

80

第 31 号（2012）

農業環境技術研究所報告

ここに 137Cs を添加し、K および 137Cs イオンの固液分配の Cs が固定態へと変化していくこととなる。
放射性 Cs がどれだけ土壌に固定されるかをあらわす係数を求める。RIP は土壌のバーミキュライト含量と相指標として、Radiocaesium Interception Potential（RIP）

関が高い（Delvaux et al., 2000）。FES における 137Cs の固が、Cremers et al.（1988）により提案された。RIP は、、
液分配係数（Kd）と RIP、および土壌溶液中の K（CK）

Cs に対して極めて選択性の高いサイトであるフレイド・NH4（CNH4）イオン濃度の間には、以下の関係が成り立エッジ・サイト（FES）における K に対する

137

Cs の選択つ（Wauters et al., 1994）。

−1

FES
c （Cs−K）（CK+5CNH4）（式 2−4）
Kd=RIP/）と FES 濃度（［FES］, mol kg ）の積と係数（Kすなわち、NH4+ はK+ よりも 5 倍、Csに対する選択性がして定義され、次式であらわすことができる。
= KcFES（Cs−K）×［FES］ （式 2−1）
RIP（mol kg−1）高い。通常の農地土壌が持つ負電荷の量は 10〜100 cmolc

この Cs に対して選択性の高いサイト FES は、雲母類

kg−1 の範囲内にあり、FES が土壌の陽イオン交換容量にの風化により層間が膨潤した鉱物における膨潤層と非膨占める割合はそのわずか 2％以下である（Cremers et al.,

潤層との境界に位置するくさび形に開いた部分であると1988）。一方、土壌中 137Csは 5,000 Bq kg−1 であっても 10−9考えられている。FES に吸着された Cs は上述の固定態

cmolc kg−1 程度であり、土壌の陽イオン交換容量の数

Csに相当すると考えられる。FESの特徴について詳しく

100 億分の 1 程度である。すなわち、汚染土壌とされるは後述する。交換態画分における Cs と K の選択性の差

5,000 Bq kg−1 でも、放射性 Cs の原子数としては非常には大きくないが、FES における KcFES（Cs−K）は約 1,000 であ微量である。したがって、土壌中の負電荷への FES の量

+

+

+

+

る。すなわち FES における Cs の選択性は K の選択性よ的寄与は小さいが、その高い Cs 選択性から、量的にはご。
り 1,000 倍程度高い（Brouwer et al., 1983）

く微量の Cs を吸着する負電荷としてはきわめて重要で

K

FES
c （Cs−K）

あると言える。

は次式で定義される。
137

KcFES（Cs−K）=

FES に吸着した Cs 濃度 吸着平衡溶液中K 濃度×吸着平衡溶液中137Cs濃度 FES に吸着した K 濃度

なお、非放射性の Cs 含量は、地殻中で <1〜6 mg kg−1（<0.8〜5×10−3 cmol kg−1）、 岩 石 中 で 0.05〜10 mg kg−1
（0.04 〜8×10−3 cmol kg−1）、 土 壌 中 で 0.8〜30 mg kg−1

（式 2−2）
RIPを測定するためには、まず、FES以外の負電荷をチ（0.6〜20×10−3 cmol kg−1）、 雨 水 中 で 0.01〜0.5×10−3

オ尿素銀でマスクし、137Cs に対して過剰の K 存在下で K、海水中で 0.3〜0.6×
mg L−1（0.008〜0.4×10−6 cmol L−1）と 137Csの土壌固相―液相間での反応を平衡にさせる。添10−3 mg L−1（0.2〜0.5×10−6 cmol L−1）、河川水中で 0.003

加した 137Csの濃度はKに比べ極めてわずかであるので、〜0.02×10−3 mg L−1（0.002〜0.02×10−6 cmol L−1）であFES に吸着した K 濃度は近似的に FES の濃度と仮定できることが報告されている（Kabata‑Pendias and Mukherjee,

る。原子吸光分析法や ICP‑MS 分析などによる元素とし2007）。日本の土壌では、黒ボク土で 0.12〜13、褐色森ての分析感度に比べ放射能測定の感度が格段に高いから

林土で 0.42〜17、灰色低地土で 1.8〜10、赤黄色土（赤色こそ、この仮定が可能となる。FES に吸着した K 濃度が土と黄色土）で 2.6〜24 mg kg−1 の範囲にある（Takeda

FES の濃度と等しいと仮定すると、式 2−2 は以下のよう

et al., 2004）。もともと土壌中に存在した 133Csは、放射性に書き換えることができる。

Cs よりも安定な形態で存在し、抽出・溶解されにくい。

KcFES（Cs−K）=

FES に吸着した137Cs 濃度 吸着平衡溶液中K 濃度×吸着平衡溶液中137Cs濃度
［FES］

３

土壌中の負電荷に対する Cs の吸着メカニズム

1 価の陽イオンである Cs+ は土壌中の負電荷をもつ部（式 2−3）
土壌に添加した 137Cs 濃度と吸着平衡溶液中の 137Cs 濃位に吸着される。土壌中の負電荷は、pHにより電荷の発Cs 濃度の直接分析

現量が異なる変異荷電と、pH によって電荷量が変化し

Cs 濃度および吸着平衡溶液中。変異荷電サイト
ない永久荷電に大別できる（表 2−1）

度の差、あるいは土壌固相・液相中により、固相・液相中の

137

137

の K 濃度を実験的に求めれば、［FES］と K

FES
c （Cs−K）の積として定義される RIP を求めることができる。

で負電荷が発現するのは、土壌 pH が変異荷電サイトの電荷ゼロ点よりも高い場合に限られる。変異荷電は、土+Wauters et al.（1996）は、FES 以外の負電荷への K の2+

壌有機物中の解離したカルボキシ基あるいはカルボキシ

吸着が、高濃度の Ca 存在下ではおこらないことを利用、金属水酸化物や層状ケイ酸塩鉱
レート基（R‑COO− ）し、Cremers et al.（1988）による原法を簡便化した。

物の構造末端に存在する表面水酸基に発現する。変異荷−10.5 mol L

硝酸カルシウム溶液中でFESをK で飽和後、電由来の負電荷は Cs+ の吸着サイトとなりうるが、他の81

山口紀子ら：土壌−植物系における放射性セシウムの挙動とその変動要因

表 2−1

わが国の土壌において Cs の保持にかかわる主な構成成分（負電荷を発生させる主な土壌構成成分）
土壌構成成分名

主な負電荷の発生源

Cs 吸着反応

Cs 固定反応

土壌有機物（解離したカルボキシ基あるいはカルボキシレート基）
主に変異荷電を発生させる鉱物（電荷ゼロ点よりも高い pH 域に限る）
・1：1 型層状ケイ酸塩鉱物（例：カオリナイト、ハロイサイト）
・金属酸化物（例：ゲータイト、ヘマタイト、フェリハイドライト）・低結晶性アルミノケイ酸塩鉱物（例：アロフェン、イモゴライト）
主に永久荷電を発生させる鉱物
・2：1 型層状ケイ酸塩鉱物（a）スメクタイト族鉱物（単位胞あたりの電荷：0.2 〜 0.6）
モンモリロナイト
バイデライトノントロナイト（b）バーミキュライト族鉱物（単位胞あたりの電荷：0.6 〜 0.9）
2 八面型バーミキュライト
3 八面型バーミキュライト（c）雲母族鉱物
2 八面型雲母（主に白雲母）
3 八面型雲母（主に黒雲母）（d）1.4 nm 中間種鉱物
クロライト・スメクタイト中間体
クロライト・バーミキュライト中間体（Al‐バーミキュライト）・ゼオライトR‑COO−

○

×

MOH
MOH
MOH

○
○
○

×
×
×or △

Oct
Tet
Tet

○
○
○

×
△〜○
△〜○

Tet、Oct
Tet

○
○

○
○

Tet
Tet

○
○

△〜○
△〜○

MOH、スメクタイト
MOH、バーミキュライト
Tet

○
○
○

×、△〜○
△〜○
本文参照

MOH、金属表面上に配位した活性な表面水酸基（変異荷電の発生源）、Tet：四面体シート上の同形置換（永久荷電の発生源）、Oct：八面体
シート上の同形置換（永久荷電の発生源）○：Cs の保持量が多い、△：Cs の保持量が中程度あるいは低い、×：Cs の保持量はほとんどない。
アルミニウム八面体シート
ケイ素四面体シート層間

SDC

層間と接する面

図 2−2

ケイ素四面体 6 個で構成されるリングの中央部にできる空間的くぼみ（Siloxane Ditrigonal Cavity: SDC）

陽イオンに比べ、Cs+ に対する選択性は低い。したがっ2+

nm の空洞ができることになるが、ここに入り込めるのて、Ca などが多量に存在する場合は吸着が阻害され、は、Cs+、K+、NH4+ のみである。いずれも水和力が小さ

一度吸着したとしても容易に他の陽イオンによって追いく、水を配位せずに層間に吸着されることができるイオ+ンである。一方、イオンサイズそのものは小さくても水の選択性は Na や K に比較して際立って高い。Cs のよ

和力が強い Na+ や Ca2+ のようなイオンは、配位した水和

うにイオンサイズが大きく水和しにくい性質をもつイオ

水が障壁となるため、SDC には収まらない。Cs+、K+、

ンほど、イオンの正電荷の中心と粘土の負電荷との距離

NH4+ が固定されるためには層間が閉じる必要がある。アが近くなり、相互作用が強くはたらくことで吸着されやルミニウム八面体シートに負電荷をもつモンモリロナイ。さらに永久荷電をもすいためである（McBride, 1994）

トのような鉱物では、層間の陽イオンと負電荷の発現位

つ 2：1 型粘土鉱物で層間に面したケイ素四面体シートに置までが離れているため、層間を閉じきることによっては、ケイ素四面体 6 個で構成 されるリングの中央部に出SDC に Cs+、K+、NH4+ を固定することはできない。この来る空間的くぼみ（Siloxane Ditrigonal Cavity: SDC）が場合、Cs+ に対する吸着選択性は高いものの、他の陽イある（図 2−2）。層間が閉じ、ケイ素四面体シートどう

オンが多量に存在すれば、Cs+ はイオン交換反応によりしが密着すると、上下の層の空孔が合わさった直径 0.26

交換・溶出される。一方、層間に近い四面体シート中で出されてしまう。一方、永久荷電由来の負電荷への Cs
+

+

+

82

農業環境技術研究所報告

負電荷が発現している 2：1 型層状ケイ酸塩鉱物は、Cs+、+

第 31 号（2012）

つこと、
（3）
FES における負電荷の発現部位が吸着された+

K 、NH4 をはさみこんだまま層間を閉じることができ

Cs+ と空間的に近く Cs+ を吸着した後に層間が閉じるこる。ただし風化程度の低い雲母類では、SDC を K+ が占と、の 3 つの要因によるものであり、Cs+ を極めて安定に有しており、後から添加された Cs+ は侵入できない。雲固定することができる。この条件は、必ずしも雲母でな+

母類の風化がすすむと、端面付近の層間からK が除去さくても成立しうる。すなわち、バーミキュライト、バイ

れ、膨潤する。このことにより、層間への吸着選択性のデライト、およびノントロナイトにおいても、層間に K+

高い Cs+ が入り込む余地ができる。さらに、層の膨潤しが固定されれば、雲母と同様な Cs+ の固定が可能である

た領域と膨潤していない領域の境にあたる部分に Cs+ がろう。しかし、純粋なバイデライトおよびノントロナイ+

トについてはその RIP の測定例はなく、現段階では十分到達すると、Cs がバインダーとなって一度膨潤しかけ+た層間が再び閉じる。そして Cs は固定される。非膨潤な情報がない。FES へ Cs+ がアクセスするためには、膨層と膨潤層の境界にある部分が、前述の FES に相当する

潤層内に存在する水和イオンとの交換反応を繰り返し、+。FES における Cs 吸着選択性（Sawhney, 1972；図 2−3）層間の内部へ拡散する必要がある。このため、FES への+Cs は脱水和しやすいため他の陽が極めて高いのは、（1）

アクセスには時間がかかる。一方、FES に比べ、他の負イオンよりも負に帯電した表面に対する親和性が高い、電荷へは Cs+ がより早く到達することができると考えら（2）FESは形状的にCs+をはめこむことができるSDCをもれる。

Ca2+などの水和イオン

Cs+、K+、NH4+

負電荷の発現部位
アルミニウム八面体シート

膨潤性
層間は
閉じない

モンモリロナイト

Cs+は、他の陽イオンにより交換可能

ケイ素四面体シート

バイデライト

膨潤性はあるが、Cs+がはいることにより、層間が閉じ、Cs+を固定

バーミキュライト
イライト

Cs+を固定フレイド・エッジ・サイト

雲母
K+の固定により層間が開かないため、他の陽イオンがアクセスできない

図 2−3 2：1 型層状ケイ酸塩鉱物の同形置換由来の負電荷への Cs+ の吸着

83

山口紀子ら：土壌−植物系における放射性セシウムの挙動とその変動要因

表 2−2 天然に産する主なゼオライト
代表的な化学組成 1）

Si/Al モル比

カチオン交換容量 2）cmolc kg−1

斜プチロル沸石（Clinoptilolite）

6−［Al6Si30O72］

4.3‑5.3

220

輝沸石（Heulandite）［Al8Si28O72］8−

2.5‑3.7290

方沸石（Analcime）

16−［Al16Si32O96］

1.8‑2.8

460

菱沸石（Chabazite）［Al12Si24O72］12−

1.6‑3.0420

濁沸石（Laumonite）［Al8Si16O48］8−1.8‑2.3

420

エリオン沸石（Erionite）

9−［Al9Si27O72］

3.0‑3.5

320

十字沸石（Phillipsite）［Al5Si11O32］5−

1.7‑2.4380

8−

4.2‑5.0

220［Al8Si40O96］

モルデン沸石（Mordenite）
1）

水和水を除いた組成式で示した。
2）
組成式や比重など計算される理論上の値。
Boettinger and Ming（2002）より抜粋。

その他、土壌中で Cs+ を選択的に吸着する成分としてびモンモリロナイトでは Cs+ の固定が起こらないことをゼオライトが挙げられる。ゼオライトとはトンネル状の示した。Nakao et al.（2008）も、イライトと 3 八面体バー

空隙構造を持ったアルミノケイ酸塩鉱物の総称であり、ミキュライトでは Cs+ の固定が起こるが、カオリナイト

主な天然ゼオライトとしては表 2−2 に示したものが知とモンモリロナイトは Cs+ の固定がほとんど起こらない

られている。ゼオライトの基本骨格はSiO2 の組成を持っことを示した。津村ら（1984）も、カオリナイトの Cs+ており、その一部が 4 配位 Al と同形置換を起こすことに固定量は非常に小さいことを報告している。また、Cs+より負の永久荷電を発現している。ゼオライトは、層状の固定メカニズムは K+ の固定メカニズムと同様と考え

ケイ酸塩鉱物と異なり、イオン吸着や脱水および水和にられるが、土壌から精製したバイデライトは四面体シー伴う構造の変化をほとんど起こさない。ゼオライトのイト中の負電荷量に比例して K+ 固定量が増えることが報

オン吸着選択性は、ゼオライトの Si/Al モル比、ゼオライ

告されている（Bouabid et al., 1991）ことから、バイデトの持つ空隙サイズと空隙形状、吸着されるイオンの電ライトもCs+ の固定に関与しているものと考えられる。津荷 / イオン半径比に大きく依存している。たとえば、Si/

村ら（1984）はモンモリロナイトも Cs+ を固定すると報Al モル比の大きな斜プチロル沸石は Ca2+ よりも K+ に対告しているが、当時はスメクタイト族鉱物をモンモリロ

する選択性の方が高いが、Si/Al モル比の小さなゼオラ

ナイトと呼ぶことがあり、また実験に用いた粘土試料中

イトでは 2 価の陽イオンに対する選択性がより高くなるに四面体シート中で負電荷を発生させる 2：1 型層状ケイ。ゼオライトの中でも、斜（Boettinger and Ming, 2002）

酸塩鉱物が含まれていた可能性がある。たとえば、豊順

プチロル沸石、モルデン沸石、十字沸石は、低塩類濃度

工業が提供している商品「豊順ベントナイト」は標準モ+の低レベル放射性廃棄物から Cs などを選択的に吸着・ンモリロナイトとしてよく実験に用いられているが、こ除去する目的で用いられている。とくに斜プチロル沸石

れにはバイデライトが含まれていることが報告されていは上記の目的でよく利用されているが、土壌に施用したる（加藤ら , 1970）。また、日本粘土学会が頒布している

際に農作物の放射性 Cs 吸収抑制効果がどの程度あるか

粘土鉱物試料の月布モンモリロナイトおよび三川モンモ

は不明である。ゼオライトは、とくに火山起源の堆積岩

リロナイトにも四配位 Al が含まれていることが固体 27Al

（凝灰岩）に多く含まれており、斜プチロル沸石は最も普NMR スペクトルにより観測されることから（平舘 , 未発

通に見られるゼオライトである。土壌中にゼオライトが表）、標準的な粘土試料を用いたとしても四面体シート認められる例は少なく、存在していたとしても土壌表層中で負電荷を発生させる鉱物が存在している可能性があではゼオライト含量が 5％を越えることはまれである。

る。とくに、微量の放射性 Cs の固定反応を問題にするような場面では、たとえ微量であっても四面体シートに負４Cs の吸着に関わる主な土壌構成成分

電荷を持つ鉱物は無視できない存在である。以上のよう

Sawhney（1964）は、標準鉱物を用いた実験により、に、現在と過去における鉱物の呼び名の違いや混入成分

雲母様鉱物（黒雲母、白雲母、イライト）およびバーミの可能性などを考慮すると、表 2−1 に示したように、主+キュライトでは Cs の固定が起こり、カオリナイトおよ

として Cs の固定を起こすのは 2：1 型層状ケイ酸塩鉱物

84

農業環境技術研究所報告第 31 号（2012）の中でも四面体シート中に負電荷をもつものであり、逆の相互作用において不明な点が残るのはアロフェンおよに 2：1 型層状ケイ酸塩鉱物でも八面体シートにしか電荷びイモゴライトであろう。いずれもギブサイトシートの+を持たないものは Cs の固定にはほとんど寄与しないと内側に 3 点結合したモノマーケイ酸が曲面を作る構造と考えられる。

なっており、直径 3.5〜5.5 nmの中空球状となったものが四面体シートに負電荷を持つ鉱物でも、鉱物の種類が+異なれば Cs の固定量は異なり、また同じ鉱物でも風化+程度が異なればやはり Cs の固定量も差が出てくる。た+アロフェン、直径 2.3 nm の中空管状となったものがイモゴライトと考えられている（Harsh et al., 2002）。これらの構造には四面体シートは存在しないが、中空構造の内

とえば、バーミキュライトは雲母よりも Cs 固定量が多側には Si‑OH 基が突き出ており、これが解離すれば負電、雲母族鉱物の場合には、いこと（Nakao et al., 2008）

荷を発生させることから、これらの鉱物の内側に Cs+ が風化が進行して四面体シート間に固定されていた K+ の入り込めばある程度強い力で吸着される可能性がある。

脱離が進むと Cs 固定量が増加すること（Nakao et al.,

津村ら（1984）は、アロフェンはカオリナイトよりも多2008）、バーミキュライトの層間にヒドロキシアルミニ

くの Cs+ を固定態として吸着すること（カオリナイト：

ウムポリマーイオンが入り込み 1.4 nm中間種鉱物になる

0〜10％、アロフェン :15〜25％）、アロフェンおよびイと Cs 固定量は減少すること（場合によっては 2 桁オー

モゴライトの含量が高い黒ボク土である盛岡土壌を薄層ダーで減少：Nakao et al., 2009a）が報告されている。こクロマトグラフィーの担体とし酢酸アンモニウム水溶のように、Cs 固定量は鉱物の種類や風化程度によってさ液で Cs を展開した場合には一部の Cs は固定態として原

まざまであるが、Nakao et al.（2008；2009a, b）のデータ

点付近に強く残ること、同じ薄層プレートで Cs を 0.5M

から判断すると、四面体シート中に負電荷を発生させる

HCl で展開すると固定反応は見られないことを示してい−1

鉱物の場合、Cs固定量は概ね 0.1〜10 cmol kg

粘土の範

囲内にあると考えて良いだろう。

る（他の鉱質土壌を担体として用いた場合には非常に強い固定反応が認められる）。アロフェンおよびイモゴライ+

土壌腐植物質が Cs を固定するとの表現も見られる

トは、0.5 M HCl 程度の酸により溶解されることから、（津村ら , 1984）が、これは酢酸アンモニウムで抽出されこの黒ボク土中で Cs をある程度強く吸着していたのはない Cs 画分が存在するという意味であり、上記の四面（酢酸アンモニウムで抽出されない形態で Cs を吸着して+体シートに挟まれる形で固定された Cs と比較すれば安いたのは）アロフェンおよびイモゴライトである可能性

定性は低いと考えられる。このことは、腐植物質含量のがあるが、詳細は不明である。Vandebroek et al.（2012）

高い黒ボク土である盛岡土壌を薄層クロマトグラフィー

は、88 点の土壌の RIP を調べ、負電荷の発生源が有機物の担体として用いた津村ら（1984）の実験において、やアロフェン・イモゴライトに由来する黒ボク土では、0.5 M HCl を展開溶媒とした場合には固定反応に特徴的

他の土壌群に比べRIPが有意に低いことを示した。一方、な原点付近のスポットが認められないことからも推察さ

Joussein et al.（2004）は、カメルーンの黒ボク土の RIPれる（他の鉱物質土壌を担体として用いた場合には非常の起源は、雲母類の風化鉱物によるものであることを示に強い固定反応が認められる）。腐植物質の Cs 吸着能力している。津村ら（1984）が実験に使用した黒ボク土には四面体シートに電荷を持つ 2：1 型層状ケイ酸塩鉱物

は、少量ではあるがバーミキュライトが含まれており、よりは低いものの、土壌表面において雨水の流れに対抗

このバーミキュライトが Cs+ を固定した可能性が考えらして Cs を留まらせる能力はある程度持っていると考えれる。アロフェンに吸着された Cs+ は、Na+ および K+ にられる。ただし、Cs+ と土壌有機成分の相互作用についよるイオン交換で 100％が回収できるという実験例もあては、解離したカルボキシ基とイオンペアのような弱いる（Mon et al., 2005）。ただし、Mon et al.（2005）の実会合体を作ることは十分に考えられるものの、低分子有験では、大量の 133Cs をアロフェンに添加しており、ごく

機酸やフルボ酸などと可溶性の安定な錯体を形成すると微量の放射性 Cs とアロフェンおよびイモゴライトとのいった報告は見当たらないため、現在のところ、両者の反応性については研究例がない。アロフェンおよびイモ間で特別強い相互作用が存在するとは考えにくい。Rigol

ゴライトの精製法が確立している現在、この点を明らか

et al.（2002）は、土壌有機物が Cs の吸着サイトとして機にすることは可能であり、このような情報はとくにアロ能しているのは、粘土鉱物含量が極めて少ない有機質土

フェンおよびイモゴライトを多量に含む黒ボク土から放壌に限られると述べている。

射性 Cs を除染する場合に重要であろう。ただし、このア

わが国の農地に含まれる主要な粘土鉱物の中で、Cs とロフェンおよびイモゴライトを多量に含む黒ボク土は、

山口紀子ら：土壌−植物系における放射性セシウムの挙動とその変動要因

85

他の鉱質土壌に比較するとCsの吸着能力が弱く、植物に

成塵（黄砂成分）であろう。風成塵は、安定な地形面のよるCsの吸収量も比較的多いことから、アロフェンおよ

土壌や、急峻な斜面でも植生によって土壌表面が長期間

びイモゴライトによる Cs の固定は四面体シートに負電

安定的に維持された土壌に多量に存在する。たとえば、荷を持った 2：1 型層状ケイ酸鉱物によるものよりも強い

褐色森林土や非アロフェン質黒ボク土の多くがこれに該とは考えにくいだろう。

当する。風成塵とは、主に春期に起こる砂嵐によって巻以上、これまでの知見から総合的に考察すると、わが+き上げられた中国大陸起源の砂塵であり、主成分はカオ国の土壌において Cs の吸着にかかわる主な土壌構成成

リナイト、雲母（白雲母）、バーミキュライト、モンモリ

分は表 2−1 のようにまとめられる。すなわち、Cs の固ロナイト、石英、カルサイトである（Inoue and Naruse,

定反応を起こすのは、2：1 型層状ケイ酸塩鉱物の中で1987）。風成塵は、給源からの距離によって堆積する成分

も、四面体シートに負電荷を持つものが主体である考えの粒径が異なるが、日本に降る風成塵の場合その粒径のられる。このような鉱物は、スメクタイト族鉱物の中で中央値は 3〜26 μm であり、多くが微細シルト〜粘土サ

もバイデライトとノントロナイト、バーミキュライト族

イズに相当する（Inoue and Naruse, 1987）。風成塵は、鉱物、雲母族鉱物、1.4 nm 中間種鉱物が相当する。

北西からの季節風が吹き込む地域（すなわち日本の大部

なお、これら Cs 固定能を持った鉱物の種類や構造お分）において地質時代を通じて多かれ少なかれ堆積してよび Cs 固定メカニズムはかなり明らかになっているきたと考えられ、その堆積速度は最終氷期以降で 0.5〜

が、Cs が交換態から固定態に変化する際の条件や反応

1.0 g cm−2 1,000 y−1（3.6〜7.1 mm 1,000 y−1）、大陸の内陸速度については不明な点が多い。たとえば、添加した

1
13.5〜部が乾燥した最終氷期で 1.9〜3.2 g cm−2 1,000 y−（

Cs 量よりも鉱物の Cs 固定容量が大きく上回っているに

22.9 mm 1,000 y−1）と試算されている（Inoue and Naruse,

もかかわらず Cs は部分的に酢酸アンモニウム溶液など

1987）。この堆積速度は、土壌が生成される年代スケール

によって抽出される場合がある。固定反応が進むためにからみれば非常に速く、したがって土壌の母材として、基は乾燥と湿潤のサイクルが必要であるとの報告もあるが岩の岩石および火山噴出物とともに、重要な存在である。

（Vandenhove et al., 2005; Wang and Staunton, 2010）、Cs

土壌の生成は、母材である基岩がその場で風化し下方の土壌中における動態を予測し制御に利用できるほどのに向かって土壌化が進行する下方成長と、基岩の上に風情報とはなっていない。また、植物によっては固定態 Cs

成塵や火山噴出物が累積的に堆積しながら土壌化が進行を吸収している可能性もある。これらの点については、する（すなわち上方に向かって土壌化が進行する）
上方成

今後の研究課題であろう。

長に分けて考えられる（Almond and Tonkin, 1999）が、安定な地形面に立地している森林など土壌が長期間安定的

５

Cs の吸着に関わる土壌構成成分の分布に保持されてきた場所では、上方成長の影響が大きい。

わが国の国土には狭い地域に多様な土壌が分布してい2：1 型層状ケイ酸塩鉱物の起源としては、風成塵起源のる。これは、土壌母材、地形、気候、土壌生成にかかっ

ほかに、基岩に含まれる雲母あるいはその風化物起源、た時間、生物要因といった土壌の生成にかかわる要因が火口湖など閉塞環境下で生成した二次火山灰起源、噴火

多様なためである。しかし、他国に比較すればかなり詳や土砂崩れなどのイベントによる異質岩片の混入あるい

細な土壌図が整備されており、土壌分類名を見ればどのはその風化物起源が考えられるが、土壌が上方成長するような土壌構成成分が含まれているのか、ある程度予想場面では、これらの起源の影響は限定的であると考えらできる。土壌図についてはII−6 で詳しく述べるが、ここれる。

では主な土壌構成成分の起源や成因および土壌分類名との関連について概説する。

累積的に土壌生成が進む場合、その母材はわが国の場
合には主に風成塵と火山噴出物であるが、火山噴出物の土壌有機物は、主に植物が腐朽して生成するものであ影響が強い層位では Cs 固定能は小さく、逆に風成塵のり、泥炭土および黒ボク土に多い。また、主に変異荷電影響が強い層位では Cs 固定能は大きい。風成塵の Cs 固を発生させる鉱物は風化初期の比較的若い土壌に多量に定能の起源は、主にバーミキュライトと白雲母に由来す含まれ、たとえばアロフェンおよびイモゴライトを多量る。白雲母は、風化により K+ が層間から脱離すればバーに含む黒ボク土がこれに該当する。これに対して主に永ミキュライトあるいはバイデライトになるため Cs 固定

久荷電を発生させる鉱物は、いくつかの起源が考えられ能は大きくなるが、さらに風化が進み 1.4 nm 中間種鉱物

るが、最も重要なのは中国大陸から長距離輸送される風が生成され始めるとCs固定能は低くなる。このように、

86

農業環境技術研究所報告第 31 号（2012）

風成塵を母材にした層位のCs固定能は、その風化程度や間地形面が安定的に保たれた土壌では、風成塵の影響を土壌環境にも依存するが、これら四面体シートに負電荷非常に強く受けていると考えられる。このような土壌でを持つ鉱物の土壌中における含量を考慮すると、Cs 固定は、降下したCsのほとんどが土壌表層に強く固定される−1

量はおよそ 0.01〜10 cmolc kgの範囲内にあると見られ137と考えられる。また、河川の堆積作用を受けた低地土壌

Cs 濃（沖積土壌）では、河川上流の地質や土壌特性の影響を強の 1,000 万倍〜100 億

く受けることとなる。たとえば、南東北地域では、土壌倍のCsを吸着できる容量に相当することから、風成塵をに含まれる鉱物の種類は河川の流域ごとに特徴があり、起源とする層位のCs固定能力は非常に高いと言える。こ

多くの流域で主要な粘土鉱物はスメクタイト質となってれに対して、火山噴出物あるいはその風化生成物である。ただし、スいることが報告されている（佐野ら , 2010）

アロフェンやイモゴライトなどの変異荷電を主体とする

メクタイト族鉱物の内容は明らかになっていない。

る。この値は、イネの作付けが制限される土壌中度として採用された 5,000 Bq kg−1

鉱物はCs固定能力を持たないか、あるいは持っていたとしても植物による Cs 吸収を阻害するほどのものではな
いと考えられる。すなわち、累積土壌の場合、風成塵の混入程度が Cs 固定能力に大きな影響を及ぼしていると考えられる。

６

福島県の土壌の特性および農地土壌中の放射性 Cs
濃度分布
東電原発事故後、原子力発電所から半径 20 km 圏内が警戒区域に、原子力発電所から北西方向に約 45 km にか

モンモリロナイトは、水熱作用を受けて二次的に生成

けて空間放射線量率がとくに高い地域が計画的避難区域

される場合があり、厚い層位がしばしば報告されているに、原子力発電所から半径 30 km 圏内の大部分を占めるが、このうち地表に近い部分ではバイデライトへの変性地域が緊急時避難準備区域（2011 年 9 月 30 日に解除）にが起こっていることが報告されている（加藤ら , 1970）。

それぞれ設定された。これらの区域には約 19,000 haの農また、多くの論文でわが国の土壌の表層にはスメクタイ地が存在しており、作物の作付けなどが一時的に制限さトが含まれていると報告されているが、そのスメクタイ

れている。これら区域外においても広範囲で放射性物質

ト族鉱物の中味を細かく同定している研究は少ない。しが検出されていることから（文部科学省 , 2011a）、福島

かし、風成塵がわが国のほぼ全域にわたって影響を及ぼ

県を中心に広範囲の農地土壌が放射性物質に汚染されたしていることを考えると、白雲母に由来して生成したバといえる。

イデライトである可能性が高いと考えられる。ただし、

福 島 県 は コ メ の 生 産 量 が 全 国 第 4 位（ 農 林 水 産 省 ,モンモリロナイトを主体とした土壌も十分にあり得るた

2011a）と農業生産拠点の一つであり、わが国の食の安め、土壌からの放射性Csの除染を考える場面などでは、

心・安全・安定供給の観点からも、福島県の汚染地域の土壌構成成分を十分に把握する必要があるだろう。

農業を早期に復旧することが強く望まれる。汚染地域でどの土壌に Cs 固定能力の高い鉱物が含まれているかの農業の復旧のために重要なのが、食糧生産の基盤であは、土壌図に記載されている土壌分類名からおおよそのる農地土壌の除染である。農林水産省は、内閣府総合科

予想ができる。たとえば、火山放出物未熟土とは火山放学技術会議、文部科学省、経済産業省と連携して、汚染出物が堆積して間もない土壌であり、アロフェンやイモ

農地土壌などにおける表土の削り取り、水による土壌撹

ゴライトもほとんど生成してない土壌であることから、

拌・除去、反転耕による汚染土壌の埋め込み、および高吸

Cs 固定能力はほとんどないと考えられる。アロフェン

収植物による除染などの実証試験に取り組んでいる（農やイモゴライトを多量に含む黒ボク土も火山噴出物を主

林水産省 , 2011b）。除染に効果的である表土の削り取りな母材とした土壌であるが、より風化が進んでいるためや土壌撹拌・除去は多量の汚染残土を生じることから、

アロフェンおよびイモゴライトが生成され、かつ多量の

広範囲の低汚染地域に対して適用できるかどうかは議論

土壌有機物が蓄積されていることから、植物が吸収しやが必要である。さらに、今後の営農を考えると、肥沃な表

すい形で Cs を土壌中に吸着しやすいと考えられる。非土を削り取ることは必要最小限に止めたいのが生産現場

アロフェン質黒ボク土は、一般的にはアロフェンやイモの意向であろう。そのため、低汚染地域では土壌中からゴライトを多量に含む黒ボク土よりもさらに風化が進ん

作物への放射性 Cs の移行を可能な限り低減させる対策

だ土壌であり、風成塵の影響をより強く受けていると考を講じることが重要になると指摘されている（Smolders

えられる。赤色土、黄色土、および褐色森林土は、長期

and Tsukada, 2011）。このように農業生産の観点からは、間土壌化作用を受けてきた土壌であり、この中でも長期

土壌中の放射性 Cs 濃度の分布状況に応じた除染や作物

87

山口紀子ら：土壌−植物系における放射性セシウムの挙動とその変動要因

表 2−3

福島県の農地における土壌群別の分布面積（×1,000 ha）

水田

普通畑

樹園地

土壌群

浜通り

中通り

会津

浜通り

中通り

会津

浜通り

中通り

会津

黒ボク土

<0.1

<0.1

<0.1

1.2

3.9

1.4

0.1

0.8

0.2

多湿黒ボク土

0.9

4.8

4.4

<0.1

0.6

0.4

<0.1

0.1

0.1

黒ボクグライ土

<0.1

0.9

0.4

<0.1

0.2

<0.1

<0.1

<0.1

<0.1

褐色森林土

<0.1

<0.1

<0.1

1.0

6.1

0.7

0.1

4.2

0.2

灰色台地土

<0.1

1.1

0.1

<0.1

<0.1

<0.1

<0.1

0.1

<0.1

グライ台地土

<0.1

0.4

<0.1

<0.1

<0.1

<0.1

<0.1

<0.1

<0.1

赤色土

<0.1

0.2

<0.1

<0.1

0.2

<0.1

<0.1

0.1

<0.1

黄色土

1.7

5.8

0.8

0.7

0.6

0.1

0.2

1.0

0.1

褐色低地土

2.1

2.0

1.2

0.7

0.9

0.3

0.1

1.5

<0.1

灰色低地土

11.4

21.4

15.6

1.0

2.0

0.9

0.1

1.0

0.2

<0.1

グライ土

3.2

13.4

0.9

0.5

2.3

<0.1

0.5

<0.1

黒泥土

1.9

1.1

0.8

0.2

0.1

<0.1

<0.1

<0.1

<0.1

泥炭土

1.0

1.0

1.5

0.1

0.2

<0.1

<0.1

<0.1

<0.1

小計

22.2

52.0

25.7

5.3

17.1

4.0

0.6

9.4

0.8

への移行低減技術の適用を考える必要があり、農地土壌布しているが、福島県に分布する黒ボク土のうち 40％程

中の放射性 Cs 濃度の分布図が基盤情報として重要であ度が非アロフェン質黒ボク土の特徴をもつと推定されてる。土壌中での放射性 Cs の挙動は土壌中の粘土含量、粘いる（三枝ら , 1993）。

土鉱物組成、有機物含量などの影響を強く受けることか

福島県では低地や台地に農地が広く分布しており、そら、作物への放射性Csの移行低減対策を適切に講じるたの面積は約 15 万haと全国第 7 位の規模である。最も農地

めには土壌の種類ごとに汚染状況を把握することが必要

面積が広いのは中通りであり、次いで会津、浜通りの順である。

。水田に特徴的な土壌群は灰色低地土である（表 2−3）
およびグライ土であり、これらは沖積低地において一般（1）福島県の土壌の特性
福島県は、南北に走る阿武隈山地および奥羽山脈により、太平洋沿岸部の浜通り、中通り、および会津の 3 地的に見られる土壌群である。なお、水田として利用されている灰色低地土およびグライ土のうち 7 割近くが粘土を多く含む細粒土壌統群に区分されている。

方に区分される。浜通りと中通り地方には広い低地や台これら水田土壌の粘土鉱物組成については、上流の地地がならび、会津地方には南北にのびる会津盆地が位置

質とともにその水田が位置する地形面の特徴あるいは地。阿武隈山地以西の中通りおよする（経済企画庁 , 1967）

形発達過程が強く影響することが知られている（三枝ら ,び会津地方にはグリーンタフ地域特有の凝灰岩類および

1976）。会津盆地やその周縁流域ではスメクタイト族鉱

安山岩などが分布している。また、非グリーンタフ地域

物が主要粘土鉱物となっているが、これは本地域に広くである阿武隈山地には主に白亜紀の花崗岩類が分布し、分布するグリーンタフを含む堆積岩および流紋岩の影響

その東側の浜通り地方には新第三紀の砂岩や泥岩などのを強く受けているためであろう（庄子ら , 1973；佐野ら ,堆積岩が広がる。

2010）。会津地方に位置する佐賀瀬川流域や宮川流域の阿武隈山地に分布する土壌の母材は主に花崗岩であ扇状地ではゼオライト（主に斜プチロル沸石）も認めらり、褐色森林土が広く分布している。奥羽山脈を構成す

れている（庄子ら , 1973）。会津盆地の南部においては、る火山地（磐梯、猫魔、安達太良、鎌房、那須）および古生代の粘板岩・砂岩・チャートや流紋岩の影響を受けその周辺地域には、比較的新しい火山放出物を母材とし。
てクロライト質土壌が多く認められる（佐野ら , 2010）

た黒ボク土が主に分布しており、そこにはアロフェンお猪苗代盆地では準スメクタイト質および 1.4 nm中間種鉱

よびイモゴライトが多量に含まれている。また、福島県

物質な水田土壌が分布しており、郡山盆地ではスメクタ

南東部および会津盆地には非アロフェン質黒ボク土が分

イト含量が少なく、混合型（1.4 nm 中間種鉱物およびカ88

第 31 号（2012）

農業環境技術研究所報告

オリン鉱物）が優占している（佐野ら , 2010）。阿武隈川（2）福島県の農地土壌の放射能汚染状況

下流に位置する福島盆地では、新期氾濫原地帯の水田土

東電原発事故をうけ、農地土壌の放射性Cs汚染状況の壌ではスメクタイトに加えてクロライト、雲母、カオリ調査を行った結果を表 2−4 および図 2−4 に示した。本

ナイトなどが含まれているが、古期氾濫原である後背湿調査は、農地の除染など今後の営農に向けた取組を進め

地ではスメクタイトが優占する（三枝ら , 1975：三枝ら ,るため、土壌の放射能汚染状況を把握することを目的と1976）。なお、本地域の水田土壌中には斜プチロル沸石

した平成 23 年度科学技術戦略推進費「放射性物質によるを主体としたゼオライトが含まれており、一般的に土性

環境影響への対策基盤の確立」によるものである（農林の粗い新期氾濫原でその含量は高く、土性の細かい後背。本調査は福島県内の農地 361 箇所で行
水産省 , 2011c）

湿地帯や洪積段丘では少ないことが報告されている（三われたもので、放射性物質のうち半減期が比較的長く、。阿武隈山地の谷津田においては、花崗岩の枝ら , 1976）

作物への移行が長期的に懸念される 134Cs と 137Cs につい影響を強く受けることから、混合型あるいは雲母が優占て、表層土壌中（0〜15 cm）の乾土あたりの放射性 Cs 濃

。太平洋沿岸の沖積地においては、する（佐野ら , 2010）

度（Bq kg−1）として測定したものである。

グリーンタフの影響を受けたスメクタイト質ならびに準土壌中の放射性Cs濃度の平均値が最も高かったのは、スメクタイト質土壌の分布域と阿武隈山地の花崗岩類の東電原発が立地する浜通りであり（5,030 Bq kg−1）、次影響を受けたスメクタイト含量の少ない混合型土壌の分、会津地方（331 Bq kg−1）
いで中通り（1,828 Bq kg−1）

布域が河川ごとに異なる（佐野ら , 2010）。

の順であった。また、本調査で最も放射性 Cs 濃度が高

普通畑や樹園地で最も分布面積が広いのは褐色森林土

かった農地は浪江町南津島に立地し、134Cs および 137Cs

であり、次いで黒ボク土である。普通畑や樹園地としの濃度はそれぞれ 13,243 および 14,854 Bq kg−1 であって利用されている褐色森林土のうち 7 割が粘土を多く含た。最小値は 134Cs および 137Cs がともに検出限界値以下

む細粒褐色森林土に区分されている。中通りの畑地に広となった会津地方の 2 地点である。なお、2011 年 6 月 14く分布する黒ボク土については、粘土含量の多寡ではな

日時点の 134Cs と 137Cs の放射能比は 0.85 程度であり、濃く、有機物を多く含む層位の深さで区分され、有機炭度比の空間依存性は認められなかった。134Csと 137Cs放射素含量が 6％を超える多腐植質な黒ボク土が 3 割弱、3能比については佐波ら（2011）は 3 月 25 日時点での茨城〜6％の範囲にある腐植質な黒ボク土が 7 割弱を占め、県つくば市の降下物で 1.15、Tagami et al.（2011）が 3 月

腐植質層をもたない黒ボク土も若干分布する。浜通りの

11 日時点での福島県内土壌で 0.90 であったと報告して海岸低地や猪苗代湖の近縁では湿性植物の遺体を母材といる。減衰補正をおこなうと 6 月 14 日の 134Cs と 137Cs 放した泥炭土および黒泥土が分布しており（経済企画庁 ,射能比はそれぞれ 0.93（佐波ら 2011）、0.83（Tagami et1967）、主に水田として利用されている。

al. 2011）である。文部科学省（2011c）の別紙 5 から計

なお、農地における土壌の分布状況については農業環

算された福島県内の土壌中 134Cs：137Cs の放射能比は 0.83

境技術研究所が公開している「土壌情報閲覧システム〜1.2 の範囲にある。本調査から得られた放射能比は概ね」で確認するこ（http://agrimesh.dc.affrc.go.jp/soil_db/）

他の調査で得られた範囲にある。

とができ、表層地質については産業技術総合研究所が公

土壌中のCs濃度と空間放射線量率との間には、一定の開している「20 万分の 1 日本シームレス地質図（http://

正の直線関係が認められている。この関係性は、耕起の」で確認するこ
riodb02.ibase.aist.go.jp/db084/maps.html）

有無や黒ボク土・非黒ボク土の違いなどによる影響を受とが可能である。

けることが明らかとなっている。耕起をした圃場では、

表 2−4 農地土壌中（0 〜 15 cm）の放射性 Cs 濃度（2011 年 6 月 14 日時点）測定結果（農林水産省 , 2011c）
浜通り（N=115）
134

Cs

137

Cs

中通り（N=189）

134

Cs+137Cs

134

Cs

137

Cs

会津（N=57）

134

Cs+137Cs

134

Cs

137

Cs

134

Cs+137Cs

最小値

85

71

156

16

18

35

N.D.

N.D.

N.D.

最大値

13,243

14,85428,029

3,886

4,681

8,567

885

1,030

1,915

中央値

842

1,023

1,865

758

877

1,627

102

125

224

平均値

2,314

2,716

5,030

836

992

1,828

150

181

331

標準偏差

3,102

3,581

6,679

706

828

1,533

170

197

366

−1

単位：Bq kg （乾土換算）
N.D. : 検出限界以下

89

山口紀子ら：土壌−植物系における放射性セシウムの挙動とその変動要因

計画的避難区域

緊急時避難準備区域
警戒区域
福島第一原発緊急時避難準備区域
土壌中の放射性Cs濃度（Bq kg−1）
0 - 1,000
1,000 - 5,000
5,000 - 10,000
10,000 - 25,000
25,000以上

会津
中通り
0

12.5

25

50KM

浜通り

図 2−4 農地土壌中の放射性 Cs 濃度推計図（農林水産省 (2011c) のプレスリリース資料を一部改定）
表 2−5 土壌中（0 〜 15 cm）の放射性 Cs 濃度が 5,000 Bq kg−1 を超えると推定される農地の土壌グループ別面積集計（×1,000 ha）
警戒区域

計画的避難区域

緊急時避難準備区域

区域外

田

畑

田

畑

田

畑

田

畑

非黒ボク土グループ

2.9

0.5

1.3

0.4

0.1

<0.1

0.1

<0.1

黒ボク土グループ

1.1

0.4

<0.1

0.5

<0.1

<0.1

<0.1

0.1

有機質土壌グループ

0.5

<0.1

0.3

0.1

<0.1

<0.1

<0.1

<0.1

非黒ボク土グループ：褐色森林土、灰色台地土、赤色土、黄色土、褐色低地土、灰色低地土、グライ土
黒ボク土グループ：黒ボク土、多湿黒ボク土
有機質土壌グループ：黒泥土、泥炭土

汚染された最表層と非汚染の下層が混和される希釈効果

あり、放射性プルームの通過経路や降雨のタイミングにによって、空間放射線量率は土壌中の放射性Cs濃度に比よって、汚染状況に濃淡が生じたと考えられる（Morino

べて相対的に低くなる（Alexakhin, 1993; Vovk et al., 1993;

et al., 2011）。また、農地が広く分布する中通り地方でもEuropean approach to nuclear and radiological emergency

土壌中の放射性Cs濃度が 1,000〜5,000 Bq kg−1 の範囲に

。また、
management and rehabilitation strategies, 2010）あると推定される農地が多く、放射性Csによる汚染が広

乾燥密度が低いことで特徴づけられる黒ボク土（Nanzyo

範囲にわたっていることが示された。とくにイネの作付et al., 1993）が分布する圃場では、空間放射線量率は土壌

制限対象区域設定の際の判断基準としている土壌中放射中の放射性Cs濃度に比べて相対的に高かった。さらに樹性 Cs 濃度である 5,000 Bq kg−1 を超えると推定される農園地では、樹体による放射性物質の捕捉がある程度あっ

地面積は、水田および畑地でそれぞれ約 6,300 ha および

たためか、空間放射線量率は土壌中の放射性Cs濃度に比

約 2,100 ha であり、そのうち 95％以上の農地は警戒区域

べて相対的に高かった。そこで放射線量率を独立変数と（東電原発から 20km 圏内）および計画的避難区域に分布

した 5 つの直線回帰式を作成し（高田ら , 未発表）、これしている（図 2−4 および表 2−5）。警戒区域および計画

らの直線回帰式と文部科学省が公表している空間放射線

的避難区域において、水田では非黒ボク土グループの方

量率の航空機サーベイ結果（文部科学省 , 2011a）およびが黒ボク土グループに比べて 5,000 Bq kg−1 を超える汚地上モニタリング結果（文部科学省 , 2011c）を用いて、染農地の分布面積は広いが、畑地では同程度の分布面積

農地土壌の放射性 Cs 濃度推計図を作成した。

と推計される。これらの地域に分布している黒ボク土はその結果、東電原発から北西方向にかけてとくに農地

主にアロフェンを主要粘土鉱物として持つものと考えら

土壌の汚染状況が深刻である地域が認められる。これられ（三枝ら , 1993）、放射性 Cs の挙動は 2：1 型層状ケイの汚染状況は緊急時迅速放射能影響予測ネットワークシ酸塩鉱物が主体の土壌とは異なることが予測される。まステム（SPEEDI）などによる大気中の放射性物質の拡散

た、5,000 Bq kg−1 を超える汚染農地面積の約 10％を占め

シミュレーションの結果（内閣府 , 2011）と類似の結果でる有機質土壌グループでは、放射性 Cs は比較的移動しや90

農業環境技術研究所報告第 31 号（2012）

すい形態で土壌中に保持されている可能性があるため、性Csを除去する手法の中で硝酸アンモニウム（NH4NO3）

とくに放射性 Cs の挙動に注意を払う必要があるだろう。

を施用して Cs の抽出効率を高める手法が提案されてい農林水産省は農地の汚染状況に応じた除染技術の開発

る（Lasat et al., 1997）。Kは植物による放射性Cs吸収を低に取り組んでおり、放射性Cs濃度を 5,000 Bq kg

−1

未満、

。
減させる効果が期待されている（Zhu and Shaw, 2000）

5,000〜10,000 Bq kg 、10,000〜25,000 Bq kg 、および

しかしながら、過剰量の N や K の農地への施用は環境問

−1

−1

−1

25,000 Bq kg 以上の 4 段階に分けて除染技術の適用の題を起こす危険性がある。

。水による土考え方を示している（農林水産省 , 2011b）

そこで、本章では NH4+ および K+ の土壌中における動壌撹拌・除去、表土削り取り、反転耕による除染が推奨

態を解説するとともに、土壌固相 ‑ 土壌液相間におけるされる 5,000〜10,000 Bq kg−1の汚染範囲と推定される

水田および畑地の面積は、それぞれ約 1,800 ha および約

Cs の分配に対する NH4+ および K+ の影響について解説する。

700 ha である。表土の削り取りが必要とされる 10,000〜
25,000 Bq kg−1 の汚染範囲である水田および畑地の面積

2

は、それぞれ約 2,200 ha および約 800 ha あり、固化剤な（1）大気 ‑ 植物 ‑ 土壌 ‑ 土壌微生物系における N 循環

土壌中における NH4+ の動態

どを用いて土壌飛散防止措置を講じたうえで 5 cm 以上

NH4+ は、N 循環において重要な化合物の一つであり、の厚さで表土を削り取ることが推奨される 25,000 Bq kg−1

硝酸イオン（NO3−）と並んで植物が利用しやすい可給態

以上の水田および畑地はそれぞれ約 2,300 ha および約N である一方で、その過剰な施用は N 負荷をはじめさま−1

200 ha であると推定される。なお、5,000 Bq kg 以下のざまな環境影響を引き起こす（図 3−1）。人為的なN負荷

農地については必要に応じて反転耕などにより農作物への最大の原因は、農地への N 肥料の投入および大気からの移行低減対策および空間線量率低減対策を講じることの含 N 化合物の沈着である。ただし、大気から沈着するが適当であろう。なお、太平洋沿岸の農地では、放射性

含 N 化合物には、家畜排せつ物および N 肥料を施肥した

Cs 濃度が 5,000 Bq kg−1を超えると推定された農地のう

農地から発生したアンモニア（NH3）の寄与が大きい。

ち、津波の被害にあった農地は約 600 ha に上ると推定さNH3 の人為発生量は、化石燃料の消費などに伴い発生すれ、これらの農地では除染対策と同時に除塩対策を講じ

る N 酸化物の量よりも多い（Galloway et al., 2004）。すな

る必要がある。

わち、人為的な N 負荷の最大の原因は農業活動由来の Nである。なお、N の環境動態および環境影響についてはⅢ

土壌固相‐液相間における Cs の分配に関わる要因

Sutton et al.（2011）に最新の知見が集約されている。
N 循環には様々な含 N 化合物が関与するが、ここでNH3 とNH4+ の相違について整理しておく。NH3 は常温ではじめに気体の代表的な還元型 N 化合物である。NH3 は水溶性が吸着とは、土壌固相 ‑ 液相間において物質が不均質に高く、水溶液中ではプロトン（H+）を取り込んで NH4+分配される現象であるが、この反応に影響を及ぼす要因

を生成しやすい。NH3 による H+ の取り込みおよび NH4+は多数ある。その中でも、農地土壌による Cs の吸着反応による H+ の放出は平衡しており、H+ が豊富であるほどに対しては、NH4+ および K+ の影響がとくに大きい。こNH4+ の生成が進む。すなわち、液相の pH が低いほど液れは、NH4+ および K+ は、Cs+ と土壌の吸着サイトおよび相中で NH4+ が生成しやすい。逆に、液相の pH が上昇

固定サイトを奪い合う関係にあるためである。II 章で述すると NH4+ からの H+ の解離が進行し、液相中で生成しべたように、土壌による Cs+ 固定反応の親和性は NH4+ やたNH3 は電荷を持たないため気相へと揮散しやすくなる

1

+

+

+

K よりも高いものの、高濃度の NH4 や K が存在すると+（林 , 2011）。

一部の Cs が置換されて液相に放出され、植物にとって農地における N 循環を図 3−2 に示す。農地への N の吸収されやすい形態となる。このため、土壌中におけるインプットとして重要なものは、N 肥料の施肥、大気沈++

放射性 Cs の動態を理解する上では、NH4 および K の動着、および灌漑水である。含 N 化合物の大気からの沈着態を理解する必要がある。

量は場所によって大きく異なるものの、日本では大まか

加えて、NおよびKは植物の必須多量元素であり、農耕
地土壌に対してこれらの施肥が慣行的に行われている。
また、放射性 Cs 汚染土壌においては、植物を用いて放射に 20 kg N ha−1 y−1 と推定されており（Hayashi and Yan,

2010）、必ずしも無視できる量ではない。
農地からの N のアウトプットとして重要なものは、

山口紀子ら：土壌−植物系における放射性セシウムの挙動とその変動要因

91

収穫物などの持ち出し、NO3− の地下への溶脱、大気へ母材とする黒ボク土の畑ではNH3 揮散はほとんど問題にの NH3 揮散、および硝化・脱窒の一連の過程を通じた分ならない（Hayashi et al., 2011）。その原因として、黒ボ、および一酸化二窒素
子窒素（N2）、一酸化窒素（NO）

ク土は土壌 pH が比較的低いこと、および硝化能が高い（N2O）の放出である。加えて、土壌粒子に結合した形でことが効いている可能性がある。

の N の移動も重要であるが、これについての詳細は V 章

土壌は各種の含 N 化合物を含有する。最も賦存量が多を参照されたい。NH3 の揮散は、投入した N 肥料が無駄

いのは土壌有機物としての含 N 化合物であるが、その多となるだけでなく、揮散後には大気を通じて周辺地域にくは安定な化合物である。土壌中の N 循環において重要沈着し N 負荷をもたらす危険性がある。なお、火山灰をな形態は NO3−、NH4+、およびアミノ酸などの低分子含図 3−1

窒素沈着の増加がもたらす影響
窒素沈着を窒素負荷に置き換えても同様である

化学肥料施用

灌漑水
堆肥施用

N2

Nr
大気沈着

作物

NH4+： アンモニウム
NO3−：硝酸N2： 分子窒素
N2O： 一酸化二窒素
NO： 一酸化窒素
Nr： 反応性窒素（N2以外のN）

地上部
残渣

放出

根滲出物

湿性
沈着 乾性
沈着

地下部

アンモニア
揮散
表面流出、侵食

土壌有機物
粗大有機物

根吸収

根吸収

低分子有機物
無機化

耕起による
かく乱

可給態窒素

腐植
死菌
窒素固定

N2
N 2O
NO

同化

土壌微生物
窒素固定菌

陽イオン
交換

無機化
有機化

NO 3−

陰イオン
交換

硝化

土壌粒子

アンモニウム
固定

一部の
粘土鉱物

硝化菌
脱窒菌

脱窒
溶脱

溶脱

図 3−2 農地における窒素循環
赤線：人為的な過程、青線：水の動きとの関連が強い過程、淡青線：大気との交換過程

92

農業環境技術研究所報告第 31 号（2012）

N 化合物であり（Miller and Cramer, 2005）、これらの消て異なるため、無機化によって生成する土壌中のNH4+の長には微生物が深く関与している。日本の農地土壌の N

動態に影響を与えていると考えられる。

含量は Sano et al.（2004）によく整理されている。なお、

湛水および落水を繰り返す水田土壌では、無機化によ同一区画の農地内でも N 含量には大きなばらつきがある

る NH4+ の生成および有機化による NH4+ の消費の様相は。
（例えば Moritsuka et al., 2004）

異なる。一般に、水田では湛水後に無機化が促進され、
NH4+ の供給量が増す。湛水後は、時間の経過とともに土（2）土壌中における NH4+ の生成および消費+

壌は次第に嫌気的状態に変化していく。ただし、表層約土壌に対するNH4 の吸着反応および固定反応は、土壌

1 cm の厚さでは好気的状態が保たれる（Kyuma, 2004）。

固相 ‑ 土壌液相間における Cs の分配に影響を与える。こNishio（1994）の培養実験では、好気的状態での無機化速+のため、土壌中におけるNH4 の生成および消費自体も、度はほぼ一定であったものの、有機化速度は初期には無Cs の土壌中における動態に影響を及ぼす。

機化速度の 2〜3 倍大きく、その後急速に減少した。この+

土壌中におけるNH4 の生成には、微生物による無機化

有機化速度の推移は、土壌のNH4+濃度の一次反応速度式。一方（アンモニア化成）が深く関わっている（図 3−2）に従わなかった。また、好気的状態での N の形態変化は+で、土壌中の NH4 の消費には、植物による吸収、微生

嫌気的状態に比べて 10〜100 倍速かった。このように、物による有機化、および一部の微生物による硝化（アン好気層は湛水した水田土壌の N 循環にとって重要な部位

モニア酸化 : 硝化過程の第一段階）が主として関わっていであると言える。また、水田土壌が嫌気的状態になるとる。すなわち、土壌中においてNH4 は活発に代謝されて鉄の還元が起こる（Fe3+ + e− → Fe2+）。この反応が無機いる。

化による NH4+ の生成に与える影響はよく分かっていな

1） 無機化による NH4+ の生成および有機化による NH4+

いものの、湛水土壌における無機化速度は還元可能な Fe+の消費の濃度と有意な正の相関を示すという報告があることか

土壌中の有機物は、微生物が生産する細胞外酵素に
よって低分子有機物に分解された後、直接微生物に同化+されるか、あるいはさらに NH4 まで無機化された後、微ら、Fe2+ の生成は有機物の酸化や無機化速度と強く関連している可能性がある（Sahrawat, 2004）。
2） 硝化による NH4+ の消費生物によって有機化される。含 N 化合物の無機化は植物

硝化は、NH4+ を亜硝酸（NO2−）に酸化する過程（アにとっても重要な N の供給過程であり、例えば、N 無施

ンモニア酸化）と NO2−を NO3−に酸化する過程（亜硝酸用区において水稲が吸収したNの約 40％が無機化由来で酸化）の 2 段階からなる。NH4+ の動態を考慮する上で。無機あったとする報告がある（Yamamoto et al., 1994）

はアンモニア酸化が重要であるが、この反応にはごく限+化によるNH4 の供給が微生物にとって十分な場合には、−

NO3 や有機態 N の微生物による利用が減少する。逆に++られた微生物種のみが関与する。アンモニア酸化能を有する微生物は、真正細菌および古細菌の双方にみられる

NH4 が少ない場合には、NH4 以外のN源にはたらく酵素。アンモニア酸化細菌は土壌や水（Hayatsu et al., 2008）

系の分泌が活発となる。この現象は、窒素調節（nitrogen

域だけでなく、植物の地上部にも存在している（Adhya

regulation）と呼ばれる。低分子有機物のほとんどはそ。北緯約 80°のツンドラ土壌でも土壌有機
et al., 1996）のまま同化されず、無機化まで分解が進むと仮定される物の蓄積が多い箇所では農地と同程度のアンモニア酸化ことが多いものの、有機態 N をそのまま利用すればエネ能が認められる（Hayashi et al., 2010）。湛水した水田土

ルギー的に有利であり、かつ高エネルギーの炭素化合物

壌では嫌気化の進行に伴いアンモニア酸化が抑制されるを得るという利点もあるため、低分子有機物は微生物に（Sahrawat, 2004）。したがって、水田土壌においてアンモよって直接吸収され N 栄養となっているとする報告もあ

ニア酸化が盛んに起こる時期は、落水後のしばらくの期。
る（Geisseler et al., 2010）

間と非耕作期における耕起後のしばらくの期間である。

100 以上の研究報告をメタ解析した Booth et al.（2005）+

とくに、乾燥後再び湿潤する場面において硝化および脱によると、無機化によって生成した NH4 の積算量は、微。アン
窒ともに活性が最大となる（Carrasco et al., 2004）

生物バイオマスおよび土壌中の C および N 含量と正の相

モニア酸化速度は無機化速度に対して対数的に増加する関を示す一方、C/N比とは負の相関を示した。また、有機。すなわち、無機ことが知られている（Booth et al., 2005）

化速度は無機化速度に対してほぼ直線的に増加した。土化速度の増加に対してアンモニア酸化速度は、無機化速

壌中の有機物の組成と含量は、土地利用や土壌型によっ

度が遅い範囲では直線的に増加するものの、ある程度以上

山口紀子ら：土壌−植物系における放射性セシウムの挙動とその変動要因に無機化速度が速くなればその増加の割合が小さくなる。

93

ると言える。
土壌中における K の主要な存在部位は、化学的風化を+受けていない一次鉱物の構成成分としての K である。土

（3）土壌中における NH4 の挙動+

吸着および固定反応にともなって NH4 の化学構造自壌に含まれる一次鉱物の種類は、場所によって異なる

体は変化しないことから、土壌溶液中に脱着されれば、が、たとえば風成塵の影響を強く受けた土壌では雲母や+生物はそのNH4 を可給態Nとして速やかに利用可能であ長石が、火山灰の影響を強く受けた土壌では火山ガラスる。

が、それぞれの土壌における主要な K の存在部位と考え+固定されたNH4 の一部は、水稲などの作物により利用られる。火山灰の影響下で生成した土壌である黒ボク土。
とくに、新されていると考えられる（Nieder et al., 2011）

では、よく植物のK欠乏症状が報告されている。これは、+しく固定された NH4 は比較的脱着されやすい（Scherer,+1993）。固定された NH4 の脱着には微生物も重要な役割を果たしている。水田土壌においては、還元によって+NH4 の脱着が起りやすくなる（Xiong et al., 2010）。

黒ボク土に含まれる一次鉱物（火山ガラス）が K の供給。
能力に乏しいからであると考えられる（森塚 , 2009）
土壌中において K は、液相中で溶解している形態（水溶性K）、土壌固相が発現している負電荷に静電的に吸着+

実際の水田土壌において NH4 の固定反応を制御するされている形態（交換態 K）、それ以外で土壌固相を構成ためには、いくつかの課題がある。例えば、湛水後の無する鉱物の成分となっている形態（固定態 K）として存機化の促進により放出された NH4 は、2：1 型層状ケイ在する。ここで、交換態 K とは通常中性 1 mol L−1 酢酸ア酸塩鉱物によって固定される場合もあれば有機化によっンモニウム水溶液で交換可能な形態の K を意味する。一て消費される場合もあり、これを制御している因子はま方、植物が利用可能なKは、水溶性画分、交換態画分に加だよく理解されていない。2：1 型層状ケイ酸塩鉱物上にえて、相当量の固定態画分も含まれていることが多い。

+

+

+

存在する Cs 固定サイトに対する NH4 の親和性は Cs のすなわち、植物は土壌鉱物を構成している K を何らかの

1/200 程度であることから（II, VII 章参照）、施肥により形で溶解させ、体内に取り込んでいることになる。この

土壌溶液中の NH4+ 濃度を上昇させれば、固定された Cs

ため、固定態画分の中味をさらに詳細に検討する手法がの一部を脱着させたり、逆に土壌のCs固定容量を減少さ検討されている。その中で、1 mol L−1 熱硝酸抽出法は植せたりすることができると期待される。これらの反応の物が吸収可能な K を説明する方法として比較的よく利用

制御要因の詳細は今後の研究課題である。

されている。この方法は他の方法よりも長石由来の K を選択的に抽出するとされている。また、テトラフェニル

３

+

+

土壌中におけるK の動態および土壌のCs 吸着に対+

ホウ酸ナトリウム溶液抽出法は、粘土鉱物の層間に固定。
されたKを選択的に抽出するとされている（森塚, 2009）

する K の影響++

NH4 と異なり、K は化学種としての形態変化は起こ

土壌中に存在している K のうちどの画分の K を吸収でさず、また有機酸や金属元素などとも強い錯体を形成しきるかは、植物種によって異なる。たとえば、ラッカセ++

ないため、環境中における K の動態は NH4 より単純で++イは水溶性 K および交換態 K を主に利用すること、イネある。この点で、K は Cs と非常によく似ていると言え（陸稲）は熱硝酸では抽出できない形態の K も吸収できるる。しかし土壌中における含量は両者で大きく異なる。

こと、イネ（陸稲）、トウモロコシおよびヒマワリは黒雲−1

土壌中における Cs 含量は 0.3〜20 mg kg （中央値：4−1mg kg ）と微量であるのに対し、土壌中における K 含−1−1

母から固定態 K を吸収できることが報告されている（杉山・阿江 , 2000）。また、トウモロコシを栽培すると土壌量は 80〜37,000 mg kg （中央値：14,000 mg kg ）と中の交換態 K および固定態 K も減少し、さらにこの栽培。これは、地殻中および圧倒的に大きい（Sparks, 2003）

跡地土壌に K を加え固定処理すると再びこの土壌の固定

堆積物中における Cs 含量（それぞれ平均値で 3 および 4.2

態 K 含量が高まることから、トウモロコシによって吸収−1

mg kg ）および K 含量（それぞれ平均値で 21,000 およ−1

された固定態 K の主な給源は 2：1 型層状ケイ酸塩鉱物のび 20,000 mg kg ）を反映しているものと考えられる。

層間に固定されている K であり、この固定サイトにおけ植物が通常通り生育するために必要な K の量は植物体乾る K の吸着および脱着は少なくとも部分的には可逆的で燥重量あたりで 1％程度（10,000 mg kg−1程度）と非常。このように、植あることが示されている（森塚 , 2009）、土壌中にはこの植物の生に多いが（Marschner, 1986）

物によっては非常に高い K 吸収能力を持っていると考え育に必要な量を十分にまかなえるだけの K が存在していられるが、そのメカニズムの詳細については未解明のま94

農業環境技術研究所報告まである。

第 31 号（2012）

積しているため、この部分を重機などで剥ぎ取ることに

Cs が固定された 2：1 型層状ケイ酸塩鉱物の場合、植よって、作物のよる吸収は回避される。植物は放射性 Cs

物が鉱物の層間に固定された K を吸収するためには、まと非放射性Csを区別することなく吸収し、地上部に移行

ず K より手前に位置する FES に吸着された Cs を除去すさせる。それゆえ、Cs をよく吸収し、地上部への移行性る必要があると考えられる。この過程でCsが土壌溶液中の高い植物を使えば、植物による土壌浄化（ファイトレに放出されやすくなる可能性は高いと考えられる。このメディエーション）が可能になる。さらに、Cs を吸収しため、施肥などによって土壌中の交換態 K をある程度供ない作物や品種を見つける、または新たに育種すること給しておけば、植物が粘土鉱物に固定された K を利用すで、放射性 Cs の食品汚染は回避できる。しかしながら、る必要性は低くなるため、植物によるCsの吸収を抑えら

このような技術を開発するには、植物または作物のCs吸れる可能性がある。さらに次章で述べるように、ある条収・集積システムを理解することが必要である。本章で件下では根による K の吸収は Cs の吸収と競合し、溶液中は、このシステムに関する生理的・分子的知見をとりまの K 濃度が高いほど Cs 吸収量は減少する。しかし、Cs

とめ、植物種・品種間のデータを基に、Cs 吸収能を活用

汚染土壌に対する K の添加は、固定されていた Cs の放出

した放射性 Cs の低減技術の可能性を探る。

を促す効果もある。2：1 型層状ケイ酸塩鉱物上に存在す
る Cs 固定サイトに対する K+ の親和性は Cs+ の親和性の２

Cs 吸収に関わる生理メカニズム

1/1,000 程度である（II、VII 章参照）。このため、植物に根による Cs 吸収は K の吸収機構と類似することが多よる Cs 吸収を抑える目的で土壌に K を施す際には、植物

くの生理実験などで明らかにされている（White andの K 栄養状態、土壌に含まれる K の形態および含量、土Broadley, 2000; Xiong et al., 2010）。K+ は、システム I と壌に含まれる粘土鉱物や一次鉱物の種類、土壌中のCsのシステム II と呼ばれる 2 つの機構によって根に吸収され存在形態や含量などの面から、総合的な検討が必要である。これらのシステムは、酵素の反応速度と基質濃度のろう。

関係を表す Michaelis‑Menten 式（酵素の反応速度は基質濃度に比例するが、基質濃度が高くなると酵素の反応速

Ⅳ

植物の Cs 吸収メカニズム、植物種・品種間差度が一定となる関係を表した式）でよく表現され、低 K
濃度領域（0.2〜0.5 mmol L−1 以下）と高 K 濃度領域（0.5mmol L−1 以上）では K 吸収における Km 値（最大吸収速

１度（Vmax）が 1/2 の時の培地中 K 濃度）が著しく異なる。

はじめに土壌に蓄積した放射性Csは作物吸収を介することで、

例えば、トウモロコシの場合、システム I では 2 μmol L−1

我々の体内に取り込まれる。元素としてのCsはKと化学であるのに対し、システム II では 200〜300 μmol L−1 と的性質がよく似たアルカリ金属であり、作物吸収におい100 倍以上異なる。システムIはイオンの親和性や選択性てはよくKと対比される。Csは植物にとって必須な元素が高く、高親和性の輸送システムであるのに対し、シスではなく、吸収された Cs の植物体内における役割もわ

テムIIは低親和性の輸送システムである。Csも同じよう

かっていない。イタイイタイ病の原因物質であるカドミに 2 元的なパターンによって根に取り込まれる。オオム

ウム（Cd）や急性毒性の高いヒ素（As）は、溶液中の濃ギの切断根への Cs 曝露実験では、Michaelis‑Menten 式

度として数μmol L−1

レベルで植物の生育を抑制するのに従った高親和性の輸送システム（Km 値として 8 μmol以下まで植物に対する毒L−1）と培地 Cs 濃度が 75 mmol L−1 でも Cs 吸収速度が飽。非放射性の 133Cs
性がない（White and Broadley, 2000）

和に達しない低親和性輸送システムが見られた（Bange

は、土壌溶液中において、この濃度よりも 2 桁低いオー。コムギの切断根を使った実験でand Overstreet, 1960）

ダーで存在するため、Cs による植物の生育障害を通常はは、培地のCs濃度が 200 μmol L−1 以下で作動する 2 つの見ることはなく、Cs 自体の動物に対する毒性程度も低い

高親和性システム（Km：1.18 μmol L−1 と 63.5 μmol L−1）と予想される。それゆえ、この度の東電原発事故においと直線的な吸収を示す低親和性システムの多重の輸送機ては、放射性 Cs 自体の体内毒性を考える必要はなく、構が示唆された（Shaw and Bell, 1989）。これらの輸送シ

放射性 Cs が減衰するのに伴って放出されるβ線もしく

ステムには、後述するトランスポーターやチャンネルなはγ線による内部被ばくが最も大きな問題と考えられ

どの細胞膜上に局在する輸送タンパク質が関与する。根る。農地土壌に降下した放射性Csのほとんどは表土に蓄による Cs+ の取り込みは K+ や NH4+ などの他の陽イオンに対し、Cs は約 200 μmol L−1山口紀子ら：土壌−植物系における放射性セシウムの挙動とその変動要因の存在によって影響を受けることはよく知られている。
例えば、コムギ切断根を 10 μmol L−195

り低いが、明らかに作物間差が見られ、オオムギやサツの Cs 濃度に曝露

マイモなどで高く、ダイズ、ホウレンソウなどで 1 桁低し、同モル濃度の K を添加した場合としない場合の根い値を示した。また、作物間における固定態 Cs 吸収の

+

+

+

による Cs 取り込み速度を比較すると、K 添加した場合+に Cs 取り込み速度は約 1/4 に低下する（Shaw and Bell,++1991）。一方、Cs と同モル濃度の NH4 を添加した場合+は、K よりも低減効果が小さい。同モル濃度（100 μmol
−1の 1 価の陽イオンによるCs吸収抑制を比較すると、
L ）
+

+

+

+

+

差の原因を探るため、根から分泌される有機酸の種類に着目し、19 の有機酸による固定態 Cs の溶出実験を行った。その結果、Cs を溶出させる効果が最も高い有機酸はシュウ酸であることがわかった。ホウレンソウはシュウ
酸集積植物であり、根からの分泌量も多いと考えられる

Li <<Na <NH4 <Rb <<K の順で大きくなる（Bange andが、吸収割合は他の作物に比べて低く、矛盾する結果の。3 日間 K 欠乏にさせたコムギ根に Cs
Overstreet, 1960）

ように思われる。土壌に存在する難溶性リン酸の吸収機を与えると、欠乏させない根に比べ、Cs の吸収速度は 6構として、有機酸仮説の他に、根の接触置換説（根が持倍以上と劇的に上昇する（Zhu and Smolders, 2000）。こつ陽イオンの吸着能力によって、接触している土壌固相のような結果は、根の吸収部位（輸送タンパク質）におから直接養分を吸収する説）が報告されている（Ae et al.,++いて K と Cs の拮抗作用が存在することを意味する。一+1996）。粘土鉱物の層間に固定された Cs が根の接触反応

方、培地への K 添加による植物根の Cs 吸収抑制には限で溶出されるのか、あるいは根分泌有機酸によって固定界がある。様々な植物種において、培地 K 濃度に伴う Cs

態 Cs が溶解されるのかなど、根圏における植物の Cs 吸の濃縮係数〔concentration factor（CF）: 植物体中の Cs

収メカニズムに関しては、今後の研究課題であろう。

濃度 / 培養液の Cs 濃度〕の変動を比較した結果では、どの植物種でも 250 μmol L−1 以上の K 濃度から CF の減少

３

Cs 吸収に関わる分子メカニズム。これは Cs
が緩やかになった（Zhu and Smolders, 2000）

植物は根圏の K+ や Cs+ 濃度に応じて、高親和性と低親吸収における K の拮抗作用は限定的であることを示す。

和性の 2 元的吸収システムにより、それらイオンを吸収土耕試験においても、水耕試験と同じく K 肥料添加によする。前者はトランスポーターと呼ばれる電気化学ポテ

る Cs 吸収の著しい抑制効果が示されている（Smolders et

ンシャル勾配を利用し H+ との共輸送によって細胞内にal., 1996）が、K 可給性の高い土壌では K 添加による Cs 吸

能動的に運搬されるシステムであり、後者はチャンネル+。土壌へのNH4
収抑制効果は小さい（Lembrechts, 1993）と呼ばれる細胞膜を貫通する親水性の孔の開閉によって添加は、根の Cs 吸収抑制よりも土壌から Cs を可溶化す

イオンを受動的に運搬するシステムである。K の輸送系る作用が大きく、植物による Cs 吸収量が増大する例がに関わる分子レベルの研究から Cs がどの輸送体を介し

2+2+。Ca や Mg など 2 価の陽イオ
多い（Lasat et al., 1997）て根細胞内に取り込まれるか、その一端が次第に見え始ン添加による Cs 吸収抑制はほとんど効果がない（Bange

めている。高親和性の K+ トランスポーターである KUP/

。以上の知見
and Overstreet, 1960；Smolders et al., 1997）

HAK/KT ファミリーが Cs 吸収に関与することが紹介さから、植物によるCs吸収は少なくとも低濃度領域におい。シロイヌナズナ
れている（White and Broadley, 2000）ては K と同じ輸送システムを経由すると考えられ、分子の AtKUP1 を導入した酵母（CY162）では、K+ 吸収が 10

生物学的手法によって候補となる Cs 輸送タンパク質はmmol L−1 Cs+ によって部分的に抑制された（Bunzl et al.,

同定されつつある（以下参照）。

1998）。さらに、AtKUP1 と AtKUP2 を発現させた大腸菌

このように、根のCs吸収様式や吸収に及ぼす陽イオン（TK2463）は、10 mmol L−1 Cs+ によってその生育が完の影響は多数研究されているが、II 章に記載されている

全に停止した（Kim et al., 1998）。これらは Cs+ と K+ の競

ように、降下した Cs は、短期間のうちに非常に安定な形合を示す結果であるが、Cs+ が KUP を経由して輸送され態で土壌の粘土鉱物に固定されるため、植物は容易に吸るかどうかは不明である。コムギ根のHKT1 はK+/Na+ の収できない。小島ら（1979）は人工的に 137Cs を固定した

共トランスポーターとして機能し、Cs+ の添加は K+‑Na+

バーミキュライトや雲母を調製し、それらを添加した土吸収を部分的に減少させる（Gassmann et al., 1996）が、壌で各作物（イネ、ダイズ、エンドウ、サツマイモ、オオ

Cs+ がこのトランスポーターを経由して輸送されるかど

ムギ、トウモロコシ、トマト、ホウレンソウ）を栽培し、うかはわからない。AtHAK5 は根の原形質膜に局在し、

137

137

Cs

K 欠乏条件下で発現が増大する。野生株と AtHAK5 の破量に比べて作物による吸収割合は最大でも 2.8％とかな壊株であるhat5 を 300 μmol L−1 Cs+ で処理すると、Csの固定態

Cs の作物吸収をみた。その結果、与えた96

第 31 号（2012）

農業環境技術研究所報告

集積は破壊株で半減した。酵母に AtHAK5 を発現させた

し、Cs+ がこの K+ 運搬の導管チャンネルを経由して地上

系では、培地の NH4+ 濃度の上昇と共に著しい Cs 吸収抑部に輸送されるかどうかは不明である。

。
制が認められた（Qi et al., 2008）
AKT1 や KAT1 はシロイヌナズナから単離された K+

４

Cs の体内挙動と分布チャンネル遺伝子であり、植物の K 吸収において主要な経根吸収されたCsは導管を経由して地上部に運ばれ、。AKT1 チャンネルを発経路である（Hirsch et al., 1998）

各組織（子実、葉身、茎など）へと移行・蓄積する。こ現させた酵母のK吸収はCsによって抑制された（Bertl et、
こでは水稲内での Cs 挙動について、津村ら（1984）。しかしながら、シロイヌナズナの akt1 破壊株
al., 1997）

Tsukada et al.（2002a）、Tsukada et al.（2002b）、Tsukada

はCs吸収と集積が野生株と同等であった（Broadley et al.,

et al.（2008b）の結果を基に解説する。沖積土壌に 137Cs

2001）。Cs+ のイオン半径（0.169 nm）は、K+（0.133 nm）を添加しポットで水稲を栽培した結果、各組織におけるに比べて大きい。この事から類推すると、Cs は K チャ

137

ンネルの孔を塞ぎ、K 吸収を抑制することは可能だが、あった。類似の結果（白米 < 根≒籾殻 < 稲わら < 糠）が圃

イオン半径が大きいため通過はできないと思われる。

場で栽培した水稲の 133Cs濃度でも認められた。K濃度に++

Cs 濃度は白米 < 玄米 < 籾殻≒葉鞘 < 葉身 < 稈≒糠の順で

高 K 条件下では電位非依存性のカチオンチャンネルでおいても同様の傾向であった。各組織内での 133Cs 分布

ある VICC（voltage‑insensitive cation channels）が Cs 吸収= 籾殻（7％）< 糠（10％）< 稲わら
は、根（3％）< 白米（7％）に関与することが報告されている（White and Broadley,（73％）であり、137Cs の分布もほぼ同じであった。K 分

2000）。 シ ロ イ ヌ ナ ズ ナ の 場 合、VICCs は AtCNGC と（2％）< 籾殻（3％）< 糠（7％）< 稲わら
布は、根（2％）= 白米

AtGLRの遺伝子ファミリーによってコードされる。20 存（86％）と Cs 分布と同様の傾向であった。Cs と K の体内在するAtCNGC遺伝子を各々欠損させた株の地上部Cs濃挙動の異同性は各組織における 137Cs/Kや 133Cs/Kの割合

度を比較すると、野生型に比べてCs濃度が有意に減少すで表すことができる。その比は上位葉身< 稈 < 籾殻 <下位る株もあれば、変化しない、もしくは上昇する株が見ら葉鞘<上位葉鞘<糠<玄米<白米<下位葉身で大きくなり、。Cs 集積の異なるシロイヌナ
れた（Hampton et al., 2005）

新たな葉身に K は移動しやすい一方、古い葉身に Cs は蓄

ズナ株 Sq‑1（低）と Sorbo（高）の F2 集団を用いて Cs

積しやすい。しかし、白米の Cs/K 比や分布割合から、集積に関わる QTL 解析を行ったところ、第 1 染色体と第相対的にCsはKよりも白米へ移行しやすいと思われる。

5 染色体にCs集積に関わる主要なQTLが現れた。その中また玄米移行率（玄米中濃度 / 全地上部中濃度）は栽培

で第 5 染色体上にある QTL 領域に AtCNGC1 が含まれてや施肥条件にもよるが、Cs で 11〜23％、K で 8〜11％でおり、そのアミノ酸配列には親株間で違い（5 つのアミノあり、この結果からもこれら元素間での体内挙動の違い

酸で）が認められた。高Cs集積を示す 10 のシロイヌナズが伺える。

ナ品種のうち、6 品種が Sorbo タイプの CNGC1 アリルを経根吸収による汚染の他に、Cs 降下物の葉面付着と。このように CNGC1 の持っていた（Kanter et al., 2010）

葉面吸収による直接的な汚染がある。実際、今回の東電Cs吸収に対する関与が示された。Cs吸収におけるVICCs

原発事故では、ホウレンソウやブロッコリーなどの葉菜の寄与率を、実際の土壌中の K 濃度（10 μmol L−1mmol L ）や Cs 濃度（0.1 μmol L

−1

−1

や1

類がこれらの植物体への直接沈着由来の汚染によって出−1や 10 μmol L ）、細荷停止処分となった。また、今回の事故を起こした原子−1

胞質内の K 濃度（70 mmol L ）を仮定して理論モデルに力発電所から約 300 km 離れた茶の生産地でも暫定規制

よって解析したところ、30〜90％と計算された（White

値（500 Bq kg−1）を超過する放射性 Cs が検出されたこ。
and Broadley, 2000）とは記憶に新しい。大根葉にCsを含んだ水滴を与えた場根に吸収された Cs はシンプラスチック経路により中合、Cs は葉面から吸収され、その約 30％が塊茎に移行

心柱付近まで運ばれ、導管を経由して地上部に移行す。果樹でも葉面から果実へする（Hasegawa et al., 2009）

る。導管にCsが積み込まれる場合にも膜タンパク質を通の放射性 Cs の移行性が認められ、リンゴでは 6％、ブド+る必要がある。外向整流のK チャンネルとしてシロイヌ

ウでは 4％が曝露した葉から実に移動した（Carini et al.,

ナズナから SKOR が見つかっている。この遺伝子は根の

1999）。水稲栽培では、今回の場合、葉面吸収よりも田中心柱付近で強く発現し、そのノックアウト株は導管の面水中に浸されている葉鞘茎基部から直接吸収される懸K 濃度を減少させることから、導管に K を積み込むチャ念もある。津村ら（1984）は 137Cs と 89Sr を水稲茎基部の。しかンネルとして同定された（Gaymard et al., 1998）

葉鞘に投与し、各部位への放射性物質の分布割合を調査+

山口紀子ら：土壌−植物系における放射性セシウムの挙動とその変動要因した。その結果、89Sr は投与した葉鞘に 99％残り、他の
13797間における Cs 集積能における植物種間差は多数報告さ組織にはほとんど移行しなかったのに対し、 Cs は投与れている（Broadley and Willey, 1997; Gouthu et al., 1997;した葉鞘に 72.5％残存し、投与した部位の葉身に 14％、

。実験
Broadley et al., 1999；山上ら, 2009；山上ら, 2010）

89

根に 7％、上位の葉鞘・葉身に 6.5％と、 Sr に比べてか137に用いられた植物種の生育ステージ、栽培条件（水耕、Cs

土耕、圃場）など、Cs 吸収に及ぼす要因は文献間で異なと Sr の違いは明白であった。各生育ステージ（幼穂形るため、植物間差の順位付けは難しいが、大まかに分類

成期、穂ばらみ期、出穂開花期、結実初期）を迎えた水

すると以下のようになる。

なり動き易いことがわかった。葉面吸収においても90

稲の上位葉身に137

90

Cs と Sr を 4 日間のみ投与し、その後登熟期まで栽培し、玄米への移行性を比較した。投与 1−11）アカザ科（Chenopodiaceae）、タデ科（Polygonaceae）、
ヒユ科（Amaranthaceae）の地上部 Cs 集積が高い。

日当たりの玄米の放射線量（cpm g ）で比較すると、結2）栽培植物では、アカザ科のテンサイ（Beta valgaris）、

実初期を除いて Sr に比較して Cs で約 500〜750 倍高く、

タ デ 科 の ソ バ（Polygonum fagopyrum）、野生植物で90

137

また結実初期でも 250 倍の差異（ Sr< Cs）があった。
137

Cs は穂ばらみ期〜結実初期にかけて、葉面から玄米へ
90

は、ヒユ科のアマランサス属に属するアオゲイトウ（Amaranthus retroflexus）が高集積である。

の移行性が高く、一方 Sr は結実初期での移行性が最も3）調査したイネ科（Poaceae）の 22 属の中では、カモジ高かった。このような報告例を参考に新茶葉で暫定基準

グサ属（Agropyron）やキビ属（Panicum）で高く、イネ属を超えた放射性Csが検出された理由を考察すると、古葉（Oryza）やライムギ属（Secale）で低い。しかし、イネ科に降下した Cs が葉面から吸収され、新葉に積極的に移属は、栽培植物・野生植物を含め、他の科属よりもCs 集積

行したためと思われた。古い葉で作られた光合成産物やが低い傾向にある。とくにイネ属は最も低い部類である。

必要のなくなった養分は、積極的に新しい組織へと運ば

作物間での Cs 吸収能の比較は、主に可食部への Cs 移れる。Cs は必須元素ではないが、K と類似の挙動をする

行係数（可食部の Cs 濃度 / 土壌の Cs 濃度の比）として表こと（上述のようにすべてが一緒ではないが）を考える

される場合が多い。この移行係数は、同一作物での比較と、Cs が新茶葉で検出されることは不思議ではない。

でも、土壌の種類、栽培条件（とくに施肥）、気象条件な

作物葉面に沈着した放射性物質の一部は、降雨や風など多くの環境要因によって桁違いに大きく変動すること。ハツカ
どによって葉面から除去される（川端ら , 2009）が知られている。それゆえ、厳密に言えばこの係数を比ダイコンにCsの固体エアロゾルを吹き付け、人工降雨に較するだけでは作物間における Cs 吸収能の遺伝的な変よる Cs の葉面残存率を見た結果では、降雨強度が増す

異を評価できないが、おおよその目安にはなると思われに従い Cs が葉面から除去され、最大で 1/10 以下になっる。作物の放射性Cs移行係数に関する文献は多数あり、た。しかし、残存した Cs は雨の曝露によって、葉面に吸IAEA 報告書（IAEA, 2010）や JAEA（落合ら , 2009）で収される割合が高まると試算され、雨水によるCsの葉面

よくまとめられており、また農水省のホームページにも吸収促進も認められた。これらの結果から解釈すると、掲載されている（http://www.maff.go.jp/j/press/syouan/

Cs が付着した葉菜類は水洗すればかなりの程度まで除

nouan/110527.html）ので、ここでは具体的数値や詳し去できるが、残存したものは葉面から吸収され、除去がい解説は割愛するが、これらのデータを基に、Cs 移行係

容易ではないことを意味する。吸収されたCsが細胞内小数の幾何平均値を作物間で比較すると以下のようなこと

器官のどこに存在するのか、ほとんど情報はない。

が言える。

1）イネやムギなどの穀類に比べて、葉物野菜の移行係数５

Cs 吸収・集積における植物間差、品種間差
植物は成長に合わせて、必要な無機栄養素を根から吸が高い。アブラナ科野菜のカラシナはとくに高い。アブ
ラナ科（Brassicaceae）は Cs 集積が高いことが報告され収し、体内に蓄積する。土壌環境によっては、必要以上ている（Broadley and Willey, 1997）。

に吸収し過剰害を示したり、逆に土壌に養分が不足する

2）根菜類の中でジャガイモ・サツマイモが高い傾向。こと欠乏症を示したりする。植物の養分要求性は種や品種

れら作物はナス目（Solanales）に属するが、Cs 吸収とのによって異なり、その吸収量や蓄積量には大きな植物種

関係は不明。

間・品種間差がよく認められる。この差異は必須元素に

3）果実の移行係数は最も低い。

限らず、Cd や As 等の植物有害元素、さらには今回問題

4）牧草の移行係数が高い。IAEA 報告書（IAEA, 2010）となっている放射性Csにも例外なく認められる。植物種

では、穀類の子実への放射性 Cs 移行係数が 0.029 である

98

農業環境技術研究所報告第 31 号（2012）

0.25

玄米133Cs濃度（mg kg−1）

0.20

0.15

0.10

きらら397
ほしのゆめ
アキタコマチ
はえぬき
ササニシキ
ヒトメボレ
コシヒカリ
日本晴
ヒノヒカリ
ヒメノモチ

0.00

WRC01
WRC02
WRC03
WRC04
WRC05
WRC06
WRC07
WRC09
WRC10
WRC11
WRC12
WRC13
WRC14
WRC15
WRC16
WRC17
WRC18
WRC19
WRC20
WRC21
WRC22
WRC23
WRC24
WRC25
WRC26
WRC27
WRC28
WRC29
WRC30
WRC31
WRC32
WRC33
WRC34
WRC35
WRC36
WRC37
WRC38
WRC39
WRC40
WRC41
WRC42
WRC43
WRC44
WRC45
WRC46
WRC47
WRC48
WRC49
WRC50
WRC51
WRC52
WRC53
WRC55
WRC57
WRC64
WRC98
WRC99
WRC1000.05

図 4−1 玄米中 133Cs 濃度の比較（風乾重あたり）2009 年、農業環境技術研究所内圃場での栽培（石川ら、未発表）のに対し、牧草は 0.25。

濃度比の組織内差異に関する既往の報告（Tsukada et al.,

植物種間に比べて、同一種内でのCs吸収における品種

2002a）から考察すると、CsとKは作物体内中で異なる挙間差はコムギで若干報告例があるが、ほとんど情報がな

動を示すと言っても良い。本結果は一年のみのデータでい。そこで、我々は世界のイネコアコレクション（WRC）あり、またCs吸収は土壌環境要因によっても大きく変動と日本の主要な栽培品種を同一圃場（農業環境技術研究することに注意が必要である。それゆえ、年次変動や他

133

Cs 濃度

地域での栽培を通して、イネ品種間差を再度検証する必の品種間差を調査した。WRC は約 32,000 点のイネ品種要はある。また、本データは土壌に比較的安定的に固定（Oryza sativa）が持つ遺伝背景を代表的な 69 品種でほぼされている 133Csの吸収を表すものであり、東電原発事故カバーした集団であり、インディカ、ジャポニカ、熱帯由来の放射性 Cs のように、新たにインプットされた Cs

ジャポニカから構成される。栽培は 2009 年に実施し、6が土壌中で固定態へと移行する過程にある場合（II 章参

月下旬の中干し以外は基本的に湛水処理とした。施肥は照）での吸収を示すものではない。さらに、放射性 Cs は所水田圃場、灰色低地土）に栽培し、玄米中−1

茨城県の慣行に従い、元肥として 50 kg‑N ha , 80 kg‑−1−1

表層 5 cm以内での蓄積がほとんどのため、浅根性のイネ−1P2O5 ha , 80 kg‑K2O ha とし、穂肥として 20 kg‑N ha

品種でCs吸収が高くなる恐れがあり、そのため本結果ととした。WRC の中で 9 品種のみ、つくば市では登熟には異なる可能性がある。安全を見越して高く見積もった達しなかったので、これらのイネ品種は調査から除外しイネの移行係数（0.1）と米の暫定規制値（500 Bq kg−1）

た。収穫した玄米は硝酸による熱分解後、ICP‑MS（パーを基に、作付可能地域の放射性Cs濃度の上限を 5,000 Bq

Cs を分析した。玄米

kg−1 と定めた結果、ほとんどが不検出レベルであった。

中 133Cs 濃度の平均（2 連）を図 4−1 に示す。WRC 内で降下した放射性Csの土壌への素早い吸着と固定により、

キンエルマー、ELAN DRC‑e）では 0.018〜0.158 mg kg

−1

133

の範囲にあり、最大 9 倍の差がイネが吸収可能な放射性 Cs 量が少なく、移行係数が 0.1認められた。WRC01 は日本晴であり、WRC内では 2 番目

を大きく下回ったことが大きな理由と考えられるが、日に低い値であった。概してインディカ米が高い傾向にあ本の品種は比較的 Cs 吸収が少ないことも理由の 1 つかり、とくに WRC39（Badari Dhan）や WRC57（密陽 23 号）

もしれない。田面水中の含まれる放射性 Cs は頴花に行

が最も

133

Cs 濃度が高い品種であった。一方、WRC 内に133

きやすいことが示唆されているため（Myttenaere et al.,

Cs濃度はど1969）、土壌に固定した放射性 Cs の脱着を抑制する、されも低い値（0.0092〜0.0201 mg kg ）を示した。玄米中らに栽培途中に新たな放射性 Cs のインプットを防ぐこの Cs と K 濃度の関係を見る（図 4−2）と、全く相関がなとは、子実への移行性を抑制する上で重要である。Cs 吸

ある日本晴同様、主要な日本品種の玄米中−1133い。 Csはサブppbレベルなのに対し、Kは％オーダーで収における品種間差を明らかにする上で、玄米に到達すあり、これほど濃度レベルが異なると両者を対等に比較るまでのプロセスはさらに研究する必要がある。

することは難しい。しかし、本結果と水稲におけるCs/K

精玄米の安全性も含め、稲わらはとくに注意が必要と山口紀子ら：土壌−植物系における放射性セシウムの挙動とその変動要因

99

0.25

玄米133Cs濃度（mg kg−1）

0.20

0.15

0.10

0.05

0.00
0.00

0.05

0.10

0.15

0.2

0.25

0.30

0.35

玄米K濃度（%）

図 4−2 同一水田内で栽培した水稲 70 品種の玄米中における Cs 濃度と K 濃度の関係
2009 年、農業環境技術研究所内圃場での栽培（石川ら、未発表）思われる。地上部に集積した Cs の 70〜80％は稲わらに

これらはいずれも、事故由来の放射性Csが環境中で比。コ存在し、移行係数は子実比べ 1 桁高い（IAEA, 2010）

較的容易に輸送されうること、また、輸送先の土壌や作

ンバインなどの機械収穫では稲わらは土壌に還元され、物の放射性 Cs 濃度を大幅に増加させる場合があること

微生物分解で再溶解し、再びイネに吸収されうる。さらを明確に示している。図 5−1 は、集水域スケールでの放に飼料用イネは高バイオマス用に育種されているため、

射性 Cs 動態の概要を示したものである。放射性 Cs は、

インディカ品種の遺伝子を持つものが多い。本結果にあ

大気からの湿性・乾性沈着を通じて集水域内の植生や土るようにインディカ品種は Cs を吸収しやすい傾向にあ壌に供給される。土壌中の放射性 Cs は、主として水移動ることから、飼料用イネはなおさら注意が必要である。

に伴い溶存態または土壌コロイド吸着態として輸送される。この輸送過程には、植物・微生物による吸収とそれⅤ

土壌 ‑ 地下水 ‑ 流域における放射性 Cs の輸送過程

らの遺体の分解による還元、粘土鉱物への吸着・脱着、
陸上動物・土壌動物による摂取・運搬・排泄などが関係し、根域下へ溶脱した放射性 Cs は、やがて地下水面へ

１

はじめに

到達する。集水域スケールでの面的な放射性Csの輸送に

東電原発事故を受けた福島県・緊急時モニタリング検は、地下水帯を通じた溶存態・懸濁態放射性 Cs の輸送の査において、同県二本松市旧小浜町の水田で 2011 年 9 月

ほか、地表面における水食・風食の発生と凹地などへの−1

12 日に採取した玄米（ひとめぼれ）から、500 Bq kg と堆積、河川を通じた溶存態・懸濁態放射性 Cs の輸送と湖いう高濃度の放射性 Cs が検出された。この水田は、周囲

沼・低湿地などへの堆積などが関係している。このようを森林に囲まれた棚田地域にある。土壌は中粗粒質であに、集水域内のある地点で栽培される作物の放射性 Cs 吸り、砂を多く含む。高い放射性 Cs 濃度の原因としては、収量を説明・予測するためには、その地点の土壌だけで放射性Csが吸着されにくい砂が比較的多いため、イネのなく、集水域スケールでの面的な放射性 Cs 輸送過程を理

放射性Cs吸収量が増加した可能性、有機物（落葉など）に解する必要がある。

付着した放射性 Cs が水田に供給されていた可能性など

今回の事故以前に、1950 年代から 1985 年ごろまで。また、東電原発から遠が指摘されている（NHK, 2011）に実施された大気圏内核実験由来の 137Cs（グローバル

く離れた千葉県柏市根戸の空き地（市有地）では、2011

フォールアウト 137Cs）などの放射性核種を含む降下物

年 10 月 21 日に採取した土壌（地表面および深さ 30 cm

が主に北半球全体に降下した。また、チェルノブイリ原−1付近）から最大で 276 kBq kgと極めて高濃度の放射性発などの事故由来、広島と長崎に投下された原爆由来の

Cs が検出された。原因としては、近くの側溝が破損し、

137

放射性 Cs を含む雨水が漏出して地中に浸透したためとる 137Csなどの放射性核種の輸送過程について、数多くの。
考えられている（朝日新聞社 , 2011a; 2011b）

研究が行われている。ここでは、これら既往の知見に基Cs も環境中に残存している。これまで、環境中におけ100

農業環境技術研究所報告

湿性・乾性
沈着など

風食、
飛散など

第 31 号（2012）

堆肥、飼料など
収穫、糞尿搬出、食肉搬出など

水食・風食に伴う放射性Cs輸送
植物根による
放射性Cs吸収
土壌中の放射性Cs輸送

表面水（河川など）を通じた
放射性Csの流出

根域下への放射性Cs溶脱
地下水中の放射性Cs輸送

地下水を通じた
放射性Csの流出

図 5−1 集水域内における放射性 Cs 動態の概要
づき、土壌・地下水中および流域スケールでの放射性 Cs

度を整理した。土壌中における 137Cs の移動速度は、年々輸送過程に及ぼす要因を概括すると共に、今後の課題な低下する傾向が認められる。中央〜北スウェーデンでどについて述べる。

は、8 カ所の土壌断面の 137Cs 濃度分布調査の結果、137Cs
移動速度は 1 年目で 0.5〜1.0 cm y−1、2 年目以降は 0.2

２〜0.6 cm y−1 であった（Rosén et al., 1999）。また、有機

土壌中における 137Cs の輸送（1）土壌中の 137Cs 鉛直分布に基づく移動速度

物含量の高い泥炭土（Rosén et al., 1999; Chibowski andMigration rate（移動速度）は、地表面へ 137Cs などの放Zygmunt, 2002）と、一部の中粗粒質土壌（Forsberg et

射性核種が付加されてからの経過時間内における、土壌

al., 2000）において、1 cm y−1 以上の大きな 137Cs 移動速中での放射性核種の鉛直下方への移動速度の時間平均値度が見られる。放射性Csの移動速度と関係のある土壌特137である。これまで多くの研究において、 Cs 濃度の鉛直性値を知ることは、放射性Csの動態を把握する上で必要

Csの移動速である。この他にも、137Cs の移動速度が土壌の乾燥密度度が求められている。移動速度は次のように定義されると負の相関関係を示すこと（Rosén et al., 1999）、有機態。
（Zygmunt et al., 1998；Chibowski et al., 1999）

N 含量や K 濃度と正の相関関係を示すこと（Forsberg et

分布を測定した結果から、土壌中における

Vaν＝

137

al., 2000）などが報告されている。

d1⁄2（式 5−1）t

ここで、Vaνは移動速度（L T−1）
、t は経過時間（T）、（2）溶存態 137Cs の輸送過程 : 移流分散式の適用

d1/2 は土層全体に含まれる全 137Cs 存在量の 1/2 が含ま

土壌中に存在する 137Csのごく一部は、液相中に存在すれる地表面から鉛直下方への土層の厚さ（L）であり、る。しかし、実際に土壌浸透水中の 137Cs 濃度を実測した

mean depth（Forsberg et al., 2000；Arapis and Karandinos,

例は少ない。Tegen and Dörr（1996）は、有機質土壌中で2004）、median depth（Rosén et al., 1999）、half depth

実際に溶存態の 137Csが輸送されている証拠を示した。ド

（IAEA, 2010）などとも呼ばれる。このほか、土層を幾つ

イツの Heidelberg から 15 km 南に位置する森林土壌におかの層に分けて移動速度を計算するコンパートメントモ

いて、深さ 5、10、30 および 50 cm に設置したパンライ

デルを用いる方法もある（Bunzl et al., 1995; Holgye andシメータにより採取した浸透水（孔径 0.4μm フィルター。この移動速Maly, 2000; Chibowski and Zygmunt, 2002）

で濾過したもの）中の 137Cs 濃度の最大値は、それぞれ、度は、土壌中の 137Csが溶存態として輸送されるか懸濁態

0.33、0.08、0.13 および 0.03 Bq L−1 であり、深さと共にとして輸送されるかなどを区別して考えることなく求め低下した。また、137Cs 濃度は、夏季に高く冬季に低下することが出来るという点で、最も簡便な 137Cs移動速度のる傾向を示した。これらのデータは、森林土壌で 137Cs が指標といえる。

実際に土壌液相中に存在し、明瞭な深さ別・季節別の変表 5−1 に、これまでに報告されている

137

Cs の移動速化を示しながら、土壌中を輸送されていることを実証し

山口紀子ら：土壌−植物系における放射性セシウムの挙動とその変動要因

101

表 5−1 土壌中の 137Cs の鉛直下方への移動速度
引用元2）
Bunzl et al.（1995）
Zygmunt et al.（1998）1）

Rosén et al.（1999）1）

Chibowski et al.（1999）1）

Holgye and Maly（2000）2）
Forsberg et al.（2000）1）

2）
Chibowski and Zygmunt（2002）
1）
Arapis and Karandinos（2004）

土壌採取し 土壌
た年
1991
ポドゾル土
1996
レシベ土
シルト質壌土
1987‑1994 褐色森林土
泥炭土
泥炭土
プレーリー土
未熟土
未熟土
未熟土
ポドゾル土
1997
褐色土
レシベ土
ポドゾル土
1994
チェルノーゼム
褐色森林土
1997
シルト質壌土
壌土
壌質砂土
砂壌土
2000
泥炭土
チェルノーゼム
1996
重埴土

粘土
シルト 砂
有機物含量
移動速度
（%） （%） （%） （%）（cm y−1）
0.1‑1.0
3 ‑5
11‑17 80‑84 2.6‑8.9
0.3
10‑15 30‑33 67‑70 0.7‑1.9
0.045
8‑16 30‑41 58‑70 0.7‑5.1
0.60（ 87）→0.06（ 92）→0.24（ 94）3） 42
43
1512.74）
3）
1.00（ 87）→0.23（ 94）‑‑‑37.34）
1.00（ 87）→0.17（ 92）→0.59（ 94）3） ‑‑‑26.74）
0.60（ 87）→0.18（ 92）3）
6
2
92
0.74）
3）
0.90（ 87）→0.37（ 94）
8‑12 42‑48 44‑47 1.8‑4.24）
0.57（ 87）→0.32（ 94）3）
5‑10 56‑57 34‑38 1.3‑4.14）
0.47（ 87）→0.22（ 94）3）
5‑10 36‑39 54‑58 1.1‑16.64）
3）0.30（ 94）
8‑18 25‑29 54‑63 1.9‑31.84）
0.67
12‑18 31‑35 65‑69 ‑0.25
1‑3
20‑26 74‑80 ‑
0.18
1‑5
2 ‑8
92‑98 ‑
0.28‑1.07
14‑20 50‑58 28‑30 4.5‑9.7
0.34‑0.81
5‑7
46‑48 45‑49 6.3‑6.9
0.7（ 97）→0.6（ 98）3）
11
79
8
1.5
1.0（ 97）→0.8（ 98）3）
14
29
48
2.3
0.5（ 96）→0.4（ 97）→0.4（ 98）3）
6
14
79
1.5
1.8（ 97）→1.1（ 98）3）
10
20
67
3.9
5.4
‑
‑
‑
87
0.6
‑
‑
‑
22
0.102‑0.295
48
27
25
3.6

1）

式（5 − 1）または同じ原理に基づき移動速度を算出
コンパートメントモデルを用いて移動速度を算出
3）
カッコ内は土壌採取した年4）
全炭素含量（％）2）ている。なお、著者らは、溶存有機炭素（DOC）濃度と（式5−2）の正の相関関係が高いことなどから、易分解性の有機物

ここで、z は深さ（L）、t は時間（T）、㸦 は体積含水率

Csが、有機物の分解に伴って浸透水中に放（L3 L−3）、c は液相中 137Cs 濃度（M L−3）、ρ は乾燥密度（M出されたと推定している。東電原発事故により土壌に降L−3）、s は固相吸着態の 137Cs 濃度（M M−1）、Ds は 137Cs

下した放射性 Cs に関しては、事故から 36 日後に福島県の見かけ上の分散係数（L2 T−1）、vs は移流による 137Cs ので採取した水田および畑土壌を用いた 137Cs、134Cs（なら見かけ上の移動速度（L T−1）、λ は 137Cs の崩壊定数（T−びに 131I）の溶出実験の結果、水を用いた溶出率は水田、

1

畑土壌ともにどの核種でも約 20％であったという（野川/t1/2 で表される。また、Ds と vs は、遅ると、λ ＝（loge2）。ただし、分析に供した水は、濾過を行っていら , 2011）

延係数 R を用いて以下のように表される。

と結合した

137

ない上澄み液であるため、この高い溶出率は、微細な懸濁態粒子に吸着した放射性 Cs を含んでいた可能性が考えられる。
土壌中の 137Cs 輸送が、主に溶存態の 137Cs 輸送によっ）である。崩壊定数 λ は、t1/2 を 137Cs の半減期（T）とす

Ds＝
vs＝

D
（式 5−3）Rv（式 5−4）Rて行われる場合、かつ、巨視的に見て水平方向に均一なここで、D は非吸着性溶質の見かけ上の分散係数（L2濃度分布を示す場合（いわゆる miscible displacement がT−1）、v は平均間隙水流速（L T−1）である。さらに、遅仮定できる場合）、以下に示す移流分散式（convection

延係数 R は以下のように表される。

dispersion equation）が適用できる。この式は、水移動によるマスフロー（移流）と液相中での濃度勾配を駆動力とする拡散・分散によって、溶存態の 137Cs が輸送される（ ρ㸦 ）K （式 5−5）

R＝1+

d

ここで、Kd は 137Cs の固液分配係数（L3 M−1）であり、ことを仮定している。

吸着態 137Cs 濃度 s と液相中 137Cs 濃度 c の比として定義さ∂c∂（㸦c） ∂s ∂+ρ ＝ （㸦Ds −vsc）−λ（㸦c+ρs）
∂z
∂t ∂z
∂t

れる。

102

農業環境技術研究所報告

表 5−2
パラメータ
K d（L kg−1）

移流分散式による土壌中の 137Cs 輸送過程のモデル化に必要なパラメータ

土壌グループ
全土壌
砂質土壌
壌質土壌＋粘質土壌
有機質土壌
RIP 類型別
RIP 1）＜ 150
150 ＜ RIP ＜ 1000
1000 ＜ RIP ＜ 2500
RIP ＞ 2500
チェルノブイリ 全土壌
原発事故由来
砂質土壌
壌質土壌
有機質土壌
分類不明
核実験由来
全土壌
砂質土壌
壌質土壌
有機質土壌
分類不明
チェルノブイリ 全土壌
原発事故由来
砂質土壌
壌質土壌
有機質土壌
分類不明
核実験由来
全土壌
砂質土壌
壌質土壌
有機質土壌
分類不明

データ数

469
114
227
108
47
78
72
60
31
11
4
3
12
12
3
2
1
6
31
11
4
3
12
11
2
2
1
6

土壌類型別

Ds（cm2 y−1）

vs（cm y−1）

第 31 号（2012）

幾何平均
1.2×103
5.3×102
3.7×102
2.7×102
7.4×101
3.2×1022.4×103
7.2×103
0.22
0.11
0.20
0.94
0.27
0.22
0.13
1.06
1.60
0.12
0.18
0.15
0.06
0.69
0.22
0.09
0.20
0.01
0.10
0.13

幾何標準偏差
7.0
5.8
3.6
6.8
2.4
5.6
4.1
4.0
3.1
2.3
4.6
1.8
2.6
4.3
5.9
4.1
‑
2.2
3.3
1.7

18
1.6
1.6
3.3
6.1
3.6
‑

1.4

最小値
4 .3
9 .6
3.9×101
4 .3
1.0×101
1.0×101
6.2×101
2.2×102
0.02
0.03
0.02
0.63
0.04
0.04
0.04
0.39
‑
0.05
0 .0
0.07
0 .0
0 .4
0.09
0.01
0.06
0.01
‑
0.09

最大値

3.8×105
3.5×104
3.8×105
9.5×104
7.3×102
3.4×104
9.5×104
3.8×105
1.9
0.6
0.8
1.9
0.8
2.9
1.0
2.9
‑

0.4
0.9
0.6
0.6
0.9
0.5
0.7
0.7
0.1
‑

0.2

1）

RIP: Radiocaesium interception potential
IAEA（2010）より抜粋

Kd＝するための実用上の見かけ上の値であり、真の 137Csの吸s（式 5−6）c

着や輸送過程を必ずしも表さない。
137

IAEA（2010）の報告書では、 Cs の輸送に関わる基

表 5−2 のパラメータ（IAEA, 2010）は、すべて海外で本的なパラメータ Kd、Ds、vs の値が、土壌類型別、RIP

得られた値に基づいており、また、これらの値の実用性

137

Cs と

を日本の土壌で確認した例も見当たらない。そこで、表137

Csの違いによって、整理さ5−2 の値を用いて、津村ら（1984）が実測した屋外の自。これらのパラメータは、土壌中のれている（表 5−2）

然気象条件下での土壌カラム実験による 137Cs 輸送過程

137を再現できるかどうか試みる。

（II 章参照）類型別、チェルノブイリ原発事故由来
グローバルフォールアウト

Cs 輸送が移流分散式に従う（すなわち、溶存態で輸送される）ことを前提として、この式の近似解析解に基づ
137

津村ら（1984）の実験は、東京都北区西ヶ原、旧農業

Cs濃度鉛直分布から求めたもので技術研究所内の放射線管理区域で行われた。
直径 15 cm、ある。なお、これらの場合、土壌中の体積含水率 㸦 につ

高さ 23 cm のガラス製カラムに砂質土壌、黒ボク土をそいては定常状態が仮定され、その値は間隙率で代替されれぞれ 9 cmの高さに詰めた。各カラムに 137Cs溶液（137Cs。
ている（Kirchner et al., 2009）

を雨水により希釈）を 370 kBq 加え、表面水を自然蒸発

き、バルク土壌中の137

表 5−2 によれば、 Cs は、有機質土壌では吸着がやさせて 137Csの表面吸着をうながした。これらのカラムを、や弱く（低 Kd 値）、濃度分布が広く拡がり（高 Ds 値）

1966 年 2 月〜8 月の 7 カ月間屋外に放置後、表面より 0〜、砂では比較的吸着が強く（高輸送が速いこと（高 vs 値）

2 cm、2〜4 cm、4〜9 cm の各層に分けて 137Cs 濃度を測

、広がりは狭く（低 Ds 値）、グローバルフォールア
Kd 値）

定した。

137

Cs 輸送は速いこと（高 vs 値）、などが分か

移流分散式を解くための 137Cs 濃度分布の初期条件とる。これらのパラメータを用いれば、移流分散式を用いして、添加したすべての 137Csはカラム上端 0.5 cmに存在て、様々な土壌中での 137Cs輸送過程を予測することがで。カラムするとした（図 5−2 中の黒色の細線で示した）

きる。なお、これらのパラメータは、移流分散式を適用

上端は大気境界条件とし、7 カ月間の実際の日降水量と

ウト由来の

103

山口紀子ら：土壌−植物系における放射性セシウムの挙動とその変動要因

表 5−3

土壌中の137Cs濃度（kBq cm−3）

0

0.0

1.0

2.0

3.0

4.0

5.0
土壌名
砂質土

カラム深さ（cm）

2.0
‐2

4.0
‐4

6.0
‐6

137

層位 (cm）

Cs（%）

実測値

推定値

0〜2

95.0

99.8

2〜4

4.7

0.2

4〜9

0.3

0.0
100.0

計

100.0

盛岡土壌

0〜2

90

95.9

（黒ボク土）

2〜4

9.6

4.1

4〜9

0.4

0.0

計

100.0

100.0

砂質土
黒ボク土
泥炭土
初期濃度

8.0
‐8

自然気象条件下でのカラム土壌中の 137Cs の土層内分布割合‐
1010.0

図 5−2 自然気象条件下でのカラム土壌中の 137Cs の土層内分布の計算値。津村ら（1984）の実験は、
東京都北区西ヶ原、旧農業技術研究所内の放射線管理区域で行われた。

動しやすいことが示された（図 5−2）。
以上の結果より、土壌中の 137Cs 輸送に関わる IAEA
（2010）の移流分散式パラメータは、日本の土壌に対しても比較的妥当な予測結果を示しており、日本の土壌に日蒸発量を与えた。この期間の日別気象データは、西ヶ対しても適用できる可能性が示された。しかし、さらに原に最も近い気象庁のアメダス観測地である ｢ 東京」の異なる種類の日本の土壌への適用性については、今後さデータを使用した。なお、試験期間中の西ヶ原の降水量

らに検証する必要がある。

は 1,260 mm であったが、観測地「東京」では 1,271 mm で

Kamei‑Ishikawa et al.（2008）によれば、日本各地であった。土壌中の 137Cs の輸送に関わるパラメータ（Kd、採取した 112 土壌（水田土壌 50、畑土壌 62）について、Ds、分散長 = Ds/vs）は、IAEA（2010）の値を用いた。

バッチ吸着実験により添加 137CsのKd値を求めたところ、各土壌の水移動特性パラメータは、津村ら（1984）また

水田土壌では 270〜16,640 L kg−1（平均 2,260 L kg−1）では駒村ら（2006）を参考に決定した。また、泥炭土に

1
3,900 L kg−1）
あり、畑土壌では 360〜35,730 L kg−（平均ついては、IAEA（2010）の参考値を用いて、すべてのであった。なお、黒ボク土の 137Cs 固定割合の値は 89.8％

土壌特性値について仮想的な条件で計算を行った。移流〜97.1％であり、他の土壌（93.3〜99.4％）よりもやや低Cs 輸送過程の数値解は、不い傾向を示した。さらに、土壌の 137Cs 固定能力を示す指飽和水分移動汎用プログラム HYDRUS‑1D（Simunek et

標として FA（= 粘土含量×pH/ 全炭素含量）という値をal., 2005）を用いて得た。なお、実験期間が 7 ヶ月間であ導入し、FA 値と 137Cs 固定割合が正の相関関係を示すこり、137Cs の半減期 30.1 年と比較すれば十分に短期間であとから、FA 値は 137Cs 輸送の予測に有効とした。すなわることから、ここでは、第一次近似として崩壊定数 λ をち、有機物含量が高く、粘土が少なく、pH が低いと 137Cs

ゼロとおいて計算した。

は輸送されやすい。この結果は、粘土鉱物（イライトおよ

分散式に基づく土壌中の図 5−2 は、土壌中の

137

137

Cs 濃度の土層内分布の計算結びモンモリロナイト）に腐植物質（腐植酸またはフルボ果であり、表 5−3 では、実測値と予測値の比較を行っ酸）を加えると Kd が最大で 1 オーダー小さくなり、腐植た。計算結果は、津村ら（1984）のカラム実験結果の傾物質と粘土表面の相互作用が Cs の輸送速度や存在量に向をおおむね再現した。砂質土よりも黒ボク土（盛岡土、
関わっていると考えられること（Staunton et al., 2002）

Cs

チェルノブイリ事故 8 年後の 8 土壌断面の 137Cs 濃度分布

侵入割合が大きいことについては、津村ら（1984）の実

より、有機質土壌とポドゾル土壌では 137Csが他の土壌よ験結果からも明らかであり、本計算結果でもその傾向をりも深くまで侵入していたこと（Rosén et al., 1999）と合再現することができた。これは、実験で用いた黒ボク土

致する。

壌）において、カラム深さ 2 cm よりも深い層への137

Cs 吸着力が他の土壌に比べて小さいという津村ら

原発事故などに由来する 137Csは、相対的に古いグロー（1984）の実験結果と矛盾しない。また、有機質土壌でバルフォールアウト起源の 137Cs よりも輸送されやすある泥炭土では、黒ボク土よりもさらに 137Csが下方へ移い。これは、土壌に降下した 137Cs が、月〜年単位の時間

の

137

104

農業環境技術研究所報告第 31 号（2012）

をかけて徐々に土壌に固定化されることを示唆する（IIの検証を行った。選択流も考慮したが、選択流だけでは章参照）。これまでの数多くの研究により、Kd が時間と共十分な適合を得ることが出来ず、ミミズの影響を組み入137に増大すること、すなわち、 Cs が時間と共に輸送されれることにより、より良い適合性が得られた。

にくくなることが示されている（Kirchner et al., 2009）。

微生物が 137Cs の輸送に与える影響として、Fukuyama

オーストリアでは、28 土壌断面の解析から、チェルノブイ

and Takenaka（2004）の非常に興味深い室内土壌培養−1実験がある。森林土壌を室内で培養し、微生物活動によ−1でり、鉱物質土層の 137Cs が、その上方の落葉層へ輸送され。
Bossew et al.
（2004）
あった（Bossew and Kirchner, 2004）

ることを実証した。この量は、林地における 137Cs の物

は、1986 年のチェルノブイリ原発事故 14.4 年後に発電

質循環を考える上で大きな値であり、雨滴侵食によって所から約 8 km 離れた草地の 3 地点での放射性 Cs 濃度の鉱物質土層の土壌粒子が落葉層上へ飛散する量と合わせ鉛直分布を調べた。その結果、放射性 Cs の見かけの移ると、この林地土壌における 137Csの年崩壊量 41.9 Bq m−2

流速度および分散係数は、それぞれ、0.14〜0.23 cm y−1に対して、上方への 137Cs年輸送量は、15.6 Bq m−2 もあっリ原発事故由来の

134

Csの見かけの移流速度は 0.3 cm y 、グローバルフォールアウト由来の

2

−1

137

Cs は 0.1 cm yCs につい。ここで、137Cs を上方たという（Fukuyama et al., 2005）てほぼ同じ値が得られた。しかし、チェルノブイリ原発の落葉層へ輸送した微生物は、糸状菌類かもしれない。

および 0.035〜0.074 cm y

134

137

であり、 Cs と137

Cs 濃度鉛直分布に基づく報告（Ivanov et

糸状菌類は、森林生態系における 137Cs などの放射性物

al., 1997）では、移流速度はほぼ同じ（0.155 cm y−1）で質の吸収や蓄積に大きな役割を果たすと考えられているあったのに対して、見かけの分散係数はずっと大きな値（Steiner et al., 2002）。

事故の翌年の

2（0.202 cm y ）を示した。このため、放射性 Cs の輸送

現場不攪乱土壌中の 137Cs 輸送過程を、放射性 Cs 濃度

速度は一定ではなく、時間依存性があるとしている。放の鉛直分布に基づき解析する際、最も注意を払うべきこ

射性 Cs の輸送速度が、降下後年数の短い時期には大きとは、土壌のサンプリング方法かもしれない。特に、原く、年月と共に小さくなっていく現象は、経時的に増加

発事故直後には、土壌最表層に非常に高濃度の放射性 Cs

する Kd 値をモデルに組み込むなどにより、ある程度予測が蓄積しているため、通常の方法でオーガーや採土管を可能と考えられる。

地表面から鉛直下方へ挿入すれば、最表層の土壌粒子が

土壌中の

−1

137

Cs 輸送は、選択流の影響を強く受ける。選137

Cs 濃度は、土壌マトリクスの137

ごく微量でも下層土に混じる可能性があり、これが大き

Cs 濃度よりな誤差を招くことになる。これをできるだけ防ぐために。土も高く、最大で 3.5 倍に達する（Bundt et al., 2000）

は、少なくとも最表層（例えば、深さ数 cm まで）につ

択流路の
137

Cs 鉛直分布は、しばしば正規分布に従わず、いては可能な限り薄く（例えば、厚さ 5 mm〜1 cm）剥ピーク地点よりさらに深いところで予想外に高い濃度をぎ取るようにサンプリングし、通常の採土管によるサン

示す、いわゆるテーリング現象を示す（Bunzl, 2001）。

プリング法は次表層以下のみに適用するなどの工夫が必

これらには、主に土壌の下層で発達する縦方向の構造や要となる。また、採取した土壌コアの壁面を薄く削り取

亀裂、根成孔隙、またミミズなどによる生物活動（Jarvis

り、コアの内部土壌のみを放射性Cs分析に供するなどのet al., 2010）が関与していると考えられる。土壌構造の注意も必要であろう。このようなサンプリング方法は、不均一性や、植物根、土壌動物の活動などを考慮する必測定者による個人差が非常に大きいと考えられる。した要がある。

がって、土壌のサンプリング方法については、できるだ

壌中の

137

Cs 吸収が、土壌中け詳細に記載した上で、放射性Cs濃度の鉛直分布データ

Cs輸送に与える影響が考えられる。森林土壌では、とそれに基づく放射性 Cs の輸送過程を論ずる必要があ

137

Csが、リター層内から再るだろう。塩沢ら（2011）は、東電原発事故から 70 日後

び速やかに根に吸収されて樹体へ取り込まれ、なかなかの福島県の耕起前の水田土壌中の放射性 Cs 濃度の鉛直

土壌深くへは侵入しない（VI 章参照）
。今回の事故前に分布より、放射性Csの平均移動距離が約 1.7 cmであるこ

植生の影響としては、根の吸水との137

落葉と共に地上へ還元された測定した林地土壌（図 1−1）の表層近くに137

Cs が高濃度で分布することは、これを支持する結果である。

と、この移流速度は吸着平衡状態での Kd 値から計算される値よりも 2〜3 桁大きいことを報告した。なお、IAEA

土壌動物の影響としては、ミミズによる攪拌作用があ（2010）による 137Cs の Kd 値（表 5−2）には、同じ土壌グる。Jarvis et al.（2010）は、ミミズによる 137Cs の摂取・ループ内でも 4〜5 桁もの違いが見られる。東電原発事故

運搬・排泄効果を考慮したモデル式を作成し、実測値と由来の放射性Csの土壌中における移流速度については、

山口紀子ら：土壌−植物系における放射性セシウムの挙動とその変動要因

105

今後、さらに多くの情報が集積され、比較・検討されてまた、カオリナイトが共存すれば 137Csは水移動からほといくべきだろう。

んど遅延せずに低濃度ながらも流出し始めることを示した。Noell et al.（1998）は、粒径の異なるガラスビーズ（3）コロイド担体輸送による

137

Cs 輸送

カラム中の 137Cs輸送が、コロイドの無いときは遅延係数

土壌コロイド粒子に強く吸着する 137Cs などの汚染物

3.6〜8.0 で小粒径ビーズカラムほど遅延が大きいこと、質が、土壌コロイド粒子と共に土壌・地下水中を輸送

コロイド共存下では遅延係数が最大約半分に減少し、小さ れ る 現 象 を、 コ ロ イ ド 担 体 輸 送（colloid‑facilitated

粒径ビーズカラムほどその減少が大きいことを示した。

。一般に、
transport）と呼ぶ（Kretzschmar et al., 1999）

Tang and Weisbrod（2010）は、亀裂を有する石灰岩の+土壌水および地下水の pH が高く、Na 飽和度が高く、カラム実験により、モンモリロナイト共存下でのCs輸送

イオン強度が低いときに、土壌および帯水層中のコロイが溶存態主体であること、腐植酸とモンモリロナイトのド粒子は分散しやすくなり、可動化しやすい。土壌中の共存により Cs のコロイド担体輸送がやや促進されるこ

コロイド粒子は、コロイド粒子が沈積・吸着される気液とを示した。

界面の多い不飽和土壌条件よりも、気液界面の無い地下

自然条件下の土壌・地下水中における 137Cs のコロイ

水帯水層のような飽和条件下でより高濃度で輸送される

ド担体輸送を明示する文献は、見当たらない。そこで以。この傾向は、親水性コロイドよ（Wan and Wilson, 1994）

下では、水田転換畑からの表面排水・暗渠排水を通じりも、疎水性コロイドでより強まる（Wan et al., 1994）。

た 137Cs 流出を直接モニタリングした事例（Eguchi et al.,

酸化鉄コロイドは、通常の土壌 pH 条件下では正の電2010）について、未発表データも含めて紹介する。

荷をもつため、全体として負電荷が優占する土壌中では調査は、新潟県上越高田の水田転換畑で実施した。土

輸送されにくい。しかし腐植酸などが吸着することによ壌は細粒灰色低地土で、土性は重埴土（HC）である。

り、酸化鉄コロイドの正電荷が中和されると、非常に輸

粘土鉱物はスメクタイト主体であり、イライトおよびカ。砂
送されやすくなる（Kretzschmar and Sticher, 1997）

オリナイトを含む（中野 , 1978）。グローバルフォールア

質土壌中における腐植物質で覆われた酸化鉄コロイドのウト由来の 137Csは深さ 40 cmまでにそのほとんどが分布輸送実験では、流速が大きいほど輸送されるコロイド粒

し、137Cs濃度はほぼ一定でおよそ 12〜14 Bq kg−1 の範囲。Ryan
子濃度は高くなった（Kretzschmar et al., 1997）

内にある（図 5−3）。耕盤層では 137Cs 濃度が最大値を示

and Gschwend（1990）は、地質学的に同じ帯水層の地した。日本の農地土壌の物理的性質データベースSolphyJ

下水中におけるコロイド濃度は、還元的地下水中におい（江口ら , 2011）によれば、細粒灰色低地土の普通畑の作−1て高く（60 mg L ）酸化的地下水中では低いこと（< 1土〜下層土の乾燥密度の全国平均値は、1.1〜1.3 Mg m−3

mg L−1）、可動性コロイド粒子は主として粘土鉱物からである。第一次近似として、137Cs 濃度は 13 Bq kg−1、乾成り、腐植物質が吸着することによって安定化している

燥密度は 1.2 Mg m−3 を用いると、深さ 40 cmまでの 137Cs

ことを見いだした。これら有機 ‑ 粘土複合体としての安存在量は、13×1.2×103×0.40 = 6,240 Bq m−2 となる。

定なコロイド粒子は、自然条件下の土壌・地下水中におある降雨イベント時（2007 年 11 月）の表面排水および

137

いて、 Cs などを遠くまで輸送する担体として機能する

暗渠排水中の懸濁物質（> 0.025 µm）に含まれる 137Cs 濃

可能性がある。

度は、それぞれ、平均で 16.7 および 20.3 Bq kg−1 であり多くの研究は、室内カラム実験やライシメータ実験で（Eguchi et al., 2010）、概してバルク土壌よりも高かった

行われている。Torok et al.（1990）は、ライシメータ実。このときの表面排水および暗渠排水中（図 5−3、5−4）137

Cs が吸着し、粘土コロの懸濁物質濃度は、それぞれ、平均で 207 および 177 mg

イド粒子を担体として輸送されることを示した。Faure

L−1 であった。なお、これらの排水試料の濾液を 20 L 以上

et al.（1996）は、充填砂 +5％粘土（ベントナイト）カラ

濃縮乾固した試料からは、137Cs を検出することは出来な

ム実験を行い、NaCl 濃度 0.16 mol L−1 を閾値にして、こかった。すなわち、137Csは溶存態ではなく、懸濁粒子に吸れより高濃度では溶存態 137Csが輸送されること、低濃度着した形態で、表面排水および暗渠排水を通じて圃場系験により、粘土コロイド粒子に137

Cs のコロイド担体輸送が生じることを示した。

外へ流出していた。この土壌は、亀裂、割れ目状孔隙など

Saiers and Hornberger（1996）は、石英砂カラムに浸入、これらの粗孔隙が、の粗孔隙が発達しており（図 5−3）させる溶液のカオリナイト濃度が高いほど（0〜200 mg

懸濁粒子の輸送経路として機能していたと考えられる。

では

−1

137

、 Cs 輸送速度が増大すること（最大で約 2 倍）、
L ）

暗渠排水中の懸濁物質の 40K 濃度と 137Cs 濃度には、明

106

0

0

Cs濃度（Bq kg−1）
51015

作土層（0〜18 cm）
団粒間・割れ目状孔隙 表面排水による
137
Cs流出

10
20

耕盤層（18〜30 cm）
亀裂、割れ目状孔隙

y = 0.0441x - 3.33
R2 = 0.9672010

表面排水中の懸濁物質137Cs

137

30

30

作物による137Cs吸収
収穫による137Cs持出し

Cs（Bq kg−1）

137

深さ（cm）

第 31 号（2012）

農業環境技術研究所報告

暗渠排水中の懸濁物質137Cs

40

下層土（>30 cm）
亀裂、割れ目状孔隙

50

線形（暗渠排水中の懸濁物質137Cs）

0
暗渠排水（深さ65 cm）
による137Cs流出

60

0

200
400
600
40
K（Bq kg−1）800

図 5−3 重粘土質転換畑ダイズ連作圃場（新潟県上越高田）におけるバルク土壌中の 137Cs濃度鉛直分布（Eguchi et al.（2010）より改変・加筆）

図 5−4 重粘土質転換畑圃場（新潟県上越高田）からの暗渠排水及び表面流去水中に含まれる懸濁態
粒子の 137Cs 及び 40K 濃度の関係（江口ら , 未発表）

瞭な正の相関関係が見られた（図 5−4）
。このことは、系外への 137Cs 流出量は、5 ヶ月間で、それぞれ、0.43 お少なくともこの圃場では、土壌中における K の動態を把よび 1.1 Bq m−2 と見積もられる。その合計（1.5 Bq m−2）

握すれば、土壌中の 137Cs 輸送および暗渠からの 137Cs 流は、土壌中 137Cs 存在量が 6,240 Bq m−2 のときの 5 ヶ月間

出を推定できる可能性があることを示している。一方、での 137Cs の放射壊変量 59 Bq m−2 の 2.5％に相当する。

表面排水中の懸濁物質の 40K 濃度は暗渠排水中よりも常Fukuyama et al.（2005）は、斜度 42.9 の急峻なヒノキ林に40に高く、 K 濃度と137

Cs 濃度の関係は不明瞭であった。

おいて、表面流去による落葉層や土壌の流出によって年

この理由は、現時点では不明であるが、例えば、表面水間で 0.256 Bq m−2 の 137Cs が系外へ流出したと見積もっ中の懸濁物質の 40Kには施肥由来の新しい 40Kが高濃度でた。しかし、その流出量は、このときの土壌中 137Cs の年含まれるが、まだ強く固定されておらず、交換態 40K と間の放射壊変量 41.9 Bq m−2 の 0.6％に過ぎなかった。

して存在する割合が高いため、固定態が主体と考えられ

以上のように、排水性改良を施した平野部の農地におCs との相関関係が見られない、一方、暗渠流出する

ける表面排水・暗渠排水を通じた懸濁態 137Cs の流出は、

40

K は固定態が主体であり、固定態が主体である 137Cs と林地よりも重要である可能性がある。東電原発事故前のの相関が高い、といった可能性がある。

農環研内の水田土壌の 137Cs 鉛直分布データ（図 1−1）

る

137

深さ 50 cm 以深のバルク土壌中では、137Cs 濃度は検出

は、137Cs が土壌コロイド粒子に吸着したまま下層へ移行。それにも関わらず、それ限界以下であった（図 5−3）

した可能性を示唆すると考えられる。上記の試算結果のよりも深い 65 cm 付近に施工された暗渠から、バルク土

ように、農地系外への 137Cs 流出は、農地における 137Cs

壌よりも 137Cs 濃度の高い懸濁物質が流出したという事の滞留半減時間（物理的な半減期だけでなく、農地系内

137

実は、 Cs 輸送に関する多くの示唆を与える。すなわ

における物質収支を考慮したとき、137Cs 存在量が半減す

ち、このことは、グローバルフォールアウト起源の 137Cs

るまでに要する時間）を数％程度小さくする可能性があが土壌粒子に吸着した形で土壌中を鉛直下方へ移動し暗る一方、排水路を通じた 137Cs 流出は、その流出・集積先

渠から流出していること、バルク土壌よりも 137Cs濃度のである河川や湖沼、湿地、沿岸部などにおける 137Cs の滞高い画分の土壌粒子が選択的に土壌中を輸送されやすい

留半減時間を、大幅に増大させる可能性がある。福島県

Cs 濃度鉛直分布だけを見内の農耕地土壌では、灰色低地土やグライ土などが広い

Cs が鉛直下方へ移動しているかどうかを判。これらの低地土壌では、表面面積を占める（表 2−3）

こと、さらに、バルク土壌の
ていても

137

137

断することは必ずしもできないことを示している。

排水・暗渠排水によって排水性を制御している農地が多鈴木ら（2005）によれば、2003 年 7 月〜11 月の 5 ヶ月

いことから、農地系外へ流出する 137Cs 量の見積もりと、間、この圃場からの表面排水および暗渠排水を通じた懸その流出過程および流出先での 137Cs 集積量の把握が必

濁物質の流出量は、それぞれ、0.26 および 0.53 Mg ha−1

要である。

だった。非常に大まかな試算ではあるが、仮に、これに上記（2007 年 11 月の降雨イベント）の懸濁物質中 137Cs
濃度を乗ずれば、表面排水および暗渠排水を通じた圃場山口紀子ら：土壌−植物系における放射性セシウムの挙動とその変動要因

107

地下水中の 137Cs 輸送

は、ほとんどの放射性 Cs が落葉層にあり、樹冠部では低137

Cs輸送について、現場データは乏しい。

濃度であった。このことは、東電原発事故由来の放射性室内での飽和カラムを用いた模擬実験によるアプローチ

Cs が降下した時期（3 月下旬）に、樹冠が葉で覆われてがほとんどである。

いた針葉樹と、葉の無かった広葉樹の違いを強く反映し

３

地下水中の

溶液組成の影響としては、共存陽イオン濃度が高いていると考えられる。

137

ほど、 Cs は輸送されやすい。海岸近くの砂質不飽和

これらの報告は、対象地域における地形や植生の分布、Pumice tuff（Rajib et al.,
土層〜帯水層（田中ら , 1991）

状況などが、大気から地表面への放射性Cs供給量を左右

2011）、海岸砂質土壌・カオリン・ケイ砂（Tanaka andする要因の一つとなることを示している。また、さらにOhnuki, 1994）について、同様の結果が得られている。

大きなスケールでは、東電原発事故における放射性Cs濃Fox et al.（2010）は、砂礫帯水層を対象に、現場トレー度推計図（図 2−4）、チェルノブイリ事故での 137Cs 濃度サー試験を行い、137Csの遅延係数を 2.3〜4.4 と算出した。

分布マップが示すように、137Cs 降下量は場所により大き地下水中での 137Cs 輸送は、直接、酸化還元の影響は受く異なっている。流域スケールでの 137Cs輸送を考える上けにくいと思われるが、これまで十分に研究されていなで、いわゆるホットスポットと呼ばれる高線量地帯が流い。還元過程では、pH 上昇が CEC 増大につながり、液域内のどこに位置しているかという情報は、137Cs の面的

相中の 137Cs輸送を遅延させる可能性がある一方、還元的輸送を考える上で重要である。

+

雰囲気の地下水では一般に NH4 濃度が高いことから、
137

Cs との交換反応が生じ、液相中 137Cs 濃度が高まる可（2）水食と 137Cs 輸送

能性もある。酸化還元過程は、これら間接的な要因を通グローバルフォールアウト由来の 137Cs は、これまで、じて、137Cs 輸送に影響を及ぼす可能性がある。地下水帯

土壌侵食の指標として広く利用されてきた（Ritchie andや水田土壌などを対象とした研究が望まれる。

。土壌中の 137Cs 存在量に変化をもたら
McHenry, 1990）
す要因は、137Cs の表面流去水・浸透水への溶け込みと４

系外への流出、植物への吸収と植物体の持ち出し、137Cs

流域内での面的 137Cs 輸送（1）大気から地表面への不均一な 137Cs 供給
大気からの乾性・湿性降下物によるを多く含む表層土壌の水食、風食とその堆積が考えられ

137

Cs 供給量は、降水、風などの気象条件によって大きく異なるため、空間る。この中で、降水量の多い日本で重要なものは、水食と堆積であろう。

Csは主に降水に溶かし込

土壌に降下した 137Cs の一部は、表面流去水とともに、まれて地上に降下する（湿性降下物）。例えば、アイス

主として懸濁態として流域下方へ輸送され、凹地、湖沼

的に不均一である。大気中の137

ランドの 29 地点の黒ボク土の137

Cs 存在量は、年間降水や流れの緩やかな河床、海洋などに蓄積する。チェルノ

量と正の相関関係を示した（Sigurgeirsson et al., 2005）。

ブイリ原発周辺地域の凹地土壌では、相対的に多くのまた、カナダの南西オンタリオでは、土壌中の

137

Cs 存在

137

Cs が蓄積しているだけでなく、137Cs は深さ 100 cm 以

量は、大気圏内核実験由来 137Cs の降下量が最も多かっ。これを説明す
下まで侵入していた（Bixio et al., 2002）

た時期（1959〜1964 年）の降水量では説明することがるため、表面水−地下水間の相互作用を考慮した水移動

137

Cs を一掃するような夏の強い嵐

モデル化を行い、凹地土壌へ向かって表面水が選択的にによる大雨イベントの影響が大きいと報告されている

浸入する様子が示された。表面水と共に懸濁態で輸送さ。台湾北部の調査事例（Huh（VandenBygaart et al., 1999）

れる 137Cs 量の寄与が推察される。また、ロシアのベロヤ

and Su, 2004）においても、降水量と土壌中の 137Cs 存在

ルスク原子力発電所周辺の 137Csの分布を調べたところ、

量は必ずしも高い相関関係を示さなかった。著者らは、90

霧の多い山間部では、雲で覆われた時に放射性核種が土濃度が高かった（Yushikov, 2000）。東電原発事故後、福壌へ直接付加される可能性を指摘している。

島県内で、玄米の放射性 Cs 濃度が高い事例が報告され出来ず、成層圏中のSr ほど顕著ではないが、堤防部に比べて低湿地部では植生による被覆の有無もまた、地表面への放射性 Cs

たが、その水田は背後に森林集水域を有する棚田であっ供給を大きく左右すると考えられる。福島県内の針葉樹

た。台湾の水田においても、森林を集水域とした谷線にと広葉樹を対象に行われた調査（文部科学省 , 2011b）で位置する水田土壌において、最も高い 137Cs濃度が観測さは、針葉樹では落葉層よりも樹冠部の生葉および枯葉にれた（Nabyvanets et al., 2001）。

高い放射性 Cs 濃度が検出されたのに対して、広葉樹で降下した 137Csは時間がたつと徐々に固定化し、ほとん

108

第 31 号（2012）

農業環境技術研究所報告

どが土壌の表層に留まる。そのため、グローバルフォー
ルアウト由来の137

Csは、流域の土壌侵食量の推定に広く用いられてきた。この137

Cs を利用したテクニックは、

1960 年から用いられており、1952 年から始まった各国

食発生の主な要因は、風の強さと土壌の乾燥である。また、裸地では、植生被覆下よりも風食が生じやすい。
岩手県奥中山高原地区の黒ボク土畑では、土壌表面のCs量と年次をもとに、ある地含水比が 28％以下、日最大風速が 8 m s−1 以上となる日域において土壌侵食・堆積の生じていない土壌の 137Cs 存に、耕地・作物に影響を与える規模の風食が生じた。干の核実験などによる降下

137

潤な日本でも黒ボク土や砂丘未熟土において生じる。風

137

Cs存在量と比較すること

天が 3 日程度連続するだけで、土壌表面の含水比は 28％

によって、土壌侵食または堆積量を求める手法である。

以下となった。この条件が成立するのは、毎年、4 月中

この手法に関するレビューでは、多様な地形のもとでの

旬〜5 月上旬の時期であり、1 日の中で飛土量が多いの

土壌の侵食量や堆積量を推定することができるユニークは 11〜15 時の間であった（有森ら , 2009）。

在量を基準とし、対象地点のな手法であるとしている（Ritchie and McHenry, 1990）。
137

同じく黒ボク土を主体とする北海道網走地域では、雨一方、 Cs を土壌侵食の推定に用いることに対しては、が少なく、強風（> 5 m s−1）の多い 4〜6 月に風食が発

降水や風などの気象条件、植生・耕耘などの違いによる生した。黒ボク土の乾燥密度が小さいことも、飛土粒子

137が発生しやすい原因の一つと指摘されている（高橋ら ,Cs 動態の不均一性のために、無理があるとの指摘もあ137。このため、 Cs よりもる（Parsons and Foster, 2011）
210

210

137

1990）。

Pb/ Cs比

このほか、黒ボク土については、土壌水分 10％では風速をもとに、土壌侵食深を推定することが試みられている

4〜5 m s−1 で風食が発生し、水分 30％以上では 10 m s−1。侵食土壌とともに流出し（Wallbrink and Murray, 1996）

でも風食が生じにくいこと（野口・川田 , 1987）、栃木県

土壌中で動きにくい

Pbも測定し、深さと137

Csは、おおよそ土壌の侵食量あるいは堆積量と同じ内の実験では、黒ボク土表土の水分が 4％程度のときは傾向を示すと考えられる。しかし地形などの違いによっ

風速 3〜4 m s−1 で飛び始め、水分 16％のときは 5〜6 m s−1

たて、その傾向は異なる場合がある。水路の底質土壌とそで飛び始めること（日本農業気象学会 , 1954）、北関東のの堤防土壌の放射性 Cs と Pu を測定したところ、堤防土

ローム土壌（黒ボク土）では、含水率 5％のときは風速

壌は水の流れが一様でなく水みちを通って流れるために（地表面からの高さ 1 m における風速）6 m s−1、含水率

バラつくが、底質土壌では均一性が高かった（Hakonson

10％では 8 m s−1、含水率 20％では 12 m s−1 で土壌粒子。
et al., 1980）の跳躍が始まるとされる（真木ら , 1991）。

黒海へ注ぐコル川の山間地流域と低地流域でチェルノ
137

土壌一般については、粘土含量が 30％を超えると耐食

Cs の減少傾向を調査し、土壌の粒径が 0.1〜0.3 mm
性になること（国分 , 1963）

たところ、山間地流域の方が 3 倍の時間を要しており、の画分が最も風食を受けやすく、粒径 0.80 mm 以上およブイリ事故により放出された
流域間での

137

Cs 減少速度の差異が確認された（Gulin et
137。山間部の流域の方が、 Cs 減少速度が 3 倍もal., 2003）
137

び 0.03 mm 以下の土壌は、風食に対して耐性であること（Chepil, 1946）などが指摘されている。

Cs 吸収

東電原発事故由来の放射性 Cs は、耕起前は土壌最表（内部循環）が大きいためかもしれない（VI 章参照）
。日

層、耕起後は作土層中に高濃度で集積している（図 2−

本の地形は諸外国に比べて急峻であり、河川長が短く、1）。黒ボク土は、福島県内の中通りにとくに多く分布し河川の傾斜が大きいため、土壌侵食が生じやすい。表層ている（表 2−3）。福島県内において、干天が 3 日程度以

遅いことの主な原因については、森林によるCsが、侵食土壌とともに輸送上連続し、風速が 5〜8 m s−1 以上となるような気象条件

される割合も高い可能性が考えられる。一方で、森林面は、とくに春先に多いと考えられる。少なくともこの時土壌に固定化されている

137

137

積割合が大きく、 Cs の有機物層への比較的弱い吸着や期は、裸地状態ではなく、何らかの植生によって地表面

植物への取り込みが大きいことなどに起因する、時間遅を被覆しておくことが、137Cs の飛散防止および気管を通れの緩やかな 137Cs流出も考えられる。今後、137Csの環境

じた人体内への取り込みを防ぐ上で望ましい。

中濃度のモニタリングの継続と流域レベルの動態予測が求められる。

５

今後の課題など
土壌中の溶質輸送過程を記述する移流分散式は、固相（3）風食と137

Cs 輸送

風食は、一般に乾燥地や半乾燥地で生じやすいが、湿から液相への分配率が非常に低い 137Cs の輸送過程の説
明・予測に対しても、少なくとも見かけ上は、有効であ山口紀子ら：土壌−植物系における放射性セシウムの挙動とその変動要因

図 6−1

109

森林生態系における 137Cs 循環

ることが多くの報告によって示されている。また、今回主な原因としては、年間を通して存在する樹木など多年新たに行った数値計算により、わが国の黒ボク土につい生植物の地上部の構造が大気から降下した放射性 Cs をても、IAEA（2010）の輸送パラメータを用いて、移流分

高効率で捕集すること、そして森林生態系内部において

137

Cs 輸送過程の説明・予測がある程度できる

養分循環が活発に行われているために植物栄養元素であ可能性が示された。今後、黒ボク土での検証事例を増やる K に似た特性を持つ Cs の系外への流出が遅いことが

散式による

137

すと共に、 Cs 吸着の時間変化や生物影響を考慮するな挙げられる。森林生態系における内部循環プロセスは、

ど、改良・高度化を図ることが必要である。

地形、気候、樹種の影響を強く受けると考えられる。地

世界的に見ると、わが国に特徴的な黒ボク土および水田土壌における

137

Csの動態に関する知見は乏しい。これ
137

形が急峻でモンスーン型の降雨パターンを持つ日本においては、土壌表層付近における物質の移動や流亡、地滑Cs が輸送されやす

り、あるいは溶脱などの物理・水文プロセスによって、い可能性がある。一般に、集水域内の低地部に位置する

放射性 Cs は比較的速く移動する可能性もある。このた水田へは、灌漑水や土壌侵食による土砂供給を通じて、め、森林にインプットされた放射性 Cs は、周辺農地に流137入する可能性もある。

らの土壌では、他の土壌中よりもCsが集積しやすいと考えられる。水田土壌や浅層地下
137

Cs 輸送におよぼ放射性物質による汚染が深刻な場所では、人間活動がす影響については、検討した文献が見当たらない。今後制限されるため、農耕地や市街地として利用されていたの研究の進展が望まれる。

場所も森林への遷移をたどり始めることになる。このた水中における酸化還元電位の変化が流域スケールでの

137

Cs動態を推定するためには、面的

137

137

め、森林における放射性物質の動態に関する知見は、汚Cs 輸送予測モデルが必要である。流域内には、 Cs

染地での放射性物質の挙動やその特性を理解し、今後のの滞留半減時間が 30 年未満の場所があり、このことは、除染対策を考えるうえで、非常に重要である。
本章では、

な

137

すなわち流域内・外に、 Cs の滞留半減時間が 30 年を超

森林生態系における放射性 Cs の動態を解説する。

える場所が存在することを示している。その場所の特定
や、137Cs 存在量変化の将来予測が必要である。

２

森林生態系への放射性 Cs のインプットと循環
図 6−1 に森林生態系における放射性 Cs の動態を模擬

Ⅵ

森林生態系における放射性 Cs の動態的に示した。森林生態系における放射性 Cs 動態は、放射性 Cs のインプット後、系内での分配が迅速に起こる初１

はじめに
日本全国においても福島県においても、土地面積の約

7 割は森林である。農地に比べ森林では放射性 Cs が高い

期ステージ（0〜5 年に特徴的）と、その後の生物への分配率に大きな変化がない定常状態ステージに大別できる（Calmon et al., 2009）。

濃度でかつ長期間滞留するため（10〜100 年オーダー）、

放射性Csのインプットは、雨水に溶けた形態や大気中。その生態学的半減期が長いと言われる（Shaw, 2007）に浮遊する微粒子に付着した形態で、植物の葉や枝に、

110

第 31 号（2012）

農業環境技術研究所報告

あるいは土壌表面に直接沈着することでおこる。一般的

が 137Cs 移動を規定している可能性がある（Bunzl et al.,な農地に比べ、植物体地上部が比較的大きな表面積を持1995）。

つ森林では放射性Csが高効率にトラップされる。初期ス

土壌表面に移行した放射性 Cs の多くは、K と共に土壌テージにおける樹木の放射性 Cs 汚染は、主に放射性 Cs

表層に張り巡らされた根から吸収され、再び植物体内をの葉への沈着およびその葉面吸収によって起こり、その移行する。このとき、とくに有機質層を生息域とするキ。し後樹木内で各部位に移行する（Calmon et al., 2009）

ノコ類が、菌糸を介して放射性Csを吸収するプロセスもかし、葉面吸収および樹木体内における移行速度につい重要である（Steiner et al., 2002）。植物体にとりこまれたては不明な点が多い。樹木から土壌への放射性Csの移行

放射性 Cs は、落葉や根の分解に伴い放出され、これらはは、主にリターフォール（落ち葉や枯枝）と樹冠通過雨

菌糸や根を通じて再び植物に戻る。森林土壌には、菌糸を通して起こると考えられる。アイルランド・ロックミを介して樹木と共生する菌根性キノコ、枯死した植物体

ルダウン山麓における樹齢 35 年のマツ（Pinus contorta）

を分解し栄養源とする腐生性キノコが生息し、有機物分の林内では、チェルノブイリ事故の 7 年後から 8 年後に解や樹木の養分吸収そして放射性 Cs の移動・再循環に大かけての 2 年間に土壌へインプットされた放射性Csは、きな影響を与えている（Steiner et al., 2002）。一般に、低−2

樹冠通過雨経由が 65 Bq m
−2

45 Bq m
Bq m

−2

y

−1

y 、リターフォール経由が養分環境に適応している森林生態系では、この生物的再−1y 、降雨由来は過大評価の可能性もあるが 28

循環（Biologial Recycling）が卓越しており、系外への流であった（Rafferty et al., 2000）。地表面に降出は著しく少ないため、長期にわたり放射性Csが滞留す−1

下した放射性 Cs は、主に鉱物質土壌の最表層およびそると考えられる。

の上を覆う落葉など植物リター含量の高い有機質層に貯このように、森林生態系では、その物質循環の特徴か留される。1989 年における農業環境技術研究所内の林地

ら、溶脱や表層土壌の侵食などによる系外への放射性 Cs

137

土壌では、 Cs 濃度は深度 10 cm で最大であり、ほぼすの移行は遅いと考えられている。しかし、これまで研究

べてが 0〜20 cm 内に存在していたのに対し、畑地では 0されてきたユーラシア大陸に比べ、日本の森林の地形は〜40 cm までの深度に希釈されつつ一様に存在していた

急峻であり、またモンスーン気候（湿潤な夏季に豪雨や。この結果は、農耕地土壌に比べて森林土壌で（図 1−1）

強風を伴う）の影響を受けるため、森林系外への放射性は放射性 Cs の土壌下層への移行速度は遅いことを示し

Csの流出を考慮する必要があるかもしれない。比較的高ており、これは森林土壌では耕起などによる撹乱が少な

濃度の放射性Csを貯留し続ける森林生態系においては、

いこと、また森林土壌表面上の有機質層から根による吸系外、とくに農地や河川への輸送経路・速度について、

収および微生物による保持が常に起こっていることに起因継続的なモニタリングを行うことが重要であろう。

していると考えられる。上述のアイルランドのマツ林下に発達したポドゾル土壌では、事故由来 137Cs（8.3 kBq m−2）３森林土壌表層における放射性 Cs の挙動の 8 割が土壌表層の 0〜5 cm およびその上を覆うリター

森林生態系内での放射性 Cs の中・長期的な動態は、土層（O 層）におよそ同量ずつ存在していた（Rafferty et壌表層およびその上層の有機質層での貯留、根からの吸。O 層内では、分解が進んでいないリターで構
al., 2000）

収、樹木の各部位への配分、落葉・落枝・枯死などによ137

Cs 濃度が顕著に低い。ほとる土壌への再加入という生物的再循環の影響下にある。

Cs は、分解の進んだリターからなる中層（Oe

根による放射性 Cs の吸収は、RIP 値（II 章参照）あるい層）および下層（Oa 層）に貯留されていた（Rafferty etは放射性 Cs の土壌固相から液相への分配率に大きな影

al., 2000）。有機質層に存在する放射性 Cs は、腐植化の響を受ける（Konopleva et al., 2009）。Kが施肥されない森

進んだ有機物表面や微生物バイオマスなどに生じる陽イ

林土壌では交換態 K 濃度が低い場合があり、植物は K 不

オン交換サイトに交換態として存在している割合が高い足を補うため、土壌表層への根の伸長などにより放射性が、鉱物層では固定態画分としても存在する。しかし、。微
Cs吸収を促進させると考えられる（Rigol et al., 2002）

ドイツのポドゾル土壌において O 層から 0〜20 cm の鉱生物による分解反応により、リター中の有機炭素は最終成される上層（Oi 層）で
んどの

137

物層までの

137

Cs 移動速度を調べたところ、いったん Oa
137

的には CO2 まで酸化されるが、とくに低温・過湿条件下

Cs のでは、微生物分解の中間生成物である有機酸や腐植物質

下方移動速度は上がることが示されており、土壌表層にが集積する。腐植物質の存在は、土壌表層中の粘土含量

おいては鉱物粒子への固定反応よりも微生物や根の活動を相対的に低下させるとともに、負電荷を発現するサイ層から鉱物質層へ

Cs が移動すると、その後の137

山口紀子ら：土壌−植物系における放射性セシウムの挙動とその変動要因

111

ト（主にカルボキシ基）を提供することから、交換態 Cs

et al.（2009）のレビューでは、西ヨーロッパの樹木の各の割合を増加させる。同時に、腐植物質は粘土鉱物の表部位におけるTFag の平均値は、小枝（6,200×10−6 m2 kg−1

面を被覆するように存在することから、粘土鉱物による

dry wt）で最も高く、次いで葉、樹皮、そして最も低い部。また、Cs の固定反応が妨げられる（Rigol et al., 2002）

位が枝および材（1,400×10−6 m2 kg−1 dry wt）であるこ

腐植物質およびリターの分解過程で、N の無機化が同時とを報告している。また、チェルノブイリおよびクイシ+に起こるために土壌溶液中の NH4 濃度が上昇すると考トゥイム事故（1966〜1972）由来の放射性 Cs の森林へのえられ、このことも Cs 動態および植物の根による Cs 吸

影響を評価した研究をまとめ、TFag は針葉樹の材で 570

収に影響を及ぼす（Konopleva et al., 2009： III 章参照）。

×10−6〜10,000×10−6 m2 kg−1 dry wt（最小〜最大）、落葉

枝打ちやリター層の持ち出しといった除染対策は腐植物

樹の材で 470×10−6〜6,200×10−6 m2 kg−1 dry wt、葉お質含量を低下させるため、粘土鉱物による放射性Csの固よび 1 年目の針葉で 1,500×10−6〜21,000×10−6 m2 kg−1定反応を促進させることで植物の放射性 Cs 吸収抑制に

dry wt であることを示した。さらに、TFag は森林内で生働く可能性があるが、地表面上の有機物層からの K の供産されるキノコで 100〜7,000,000×10−6 m2 kg−1 dry wt、給が途切れるため、後述するように、土壌中 K 濃度の低食用小果実であるベリー類で 10,000〜100,000×10−6 m2

下により根によるK吸収要求が高まるとともに放射性Cs

kg−1 dry wt、猟獣で最大 800,000×10−6 m2 kg−1 dry wt で吸収も高まる恐れもあるだろう。

あった。

森林土壌の地表面における放射性Csの動態には、物理

東電原発事故以後の東日本においても、野外において化学的な要因に加え、生物あるは生物間相互作用の影響採取されたキノコ、果実、ミミズ、大型哺乳動物（例.イノも無視できない。例えば、カタツムリ、ミミズ、あるいシシ、シカ）などから比較的高濃度の放射性 Cs が検出さは両者が共存する条件下において

137

Cs 汚染土壌でレタ137れているため、上記同様に高い TFag を取りうると考えらCsの移行係数れる。わが国の森林においてグローバルフォールアウト

はミミズの影響を受けなかったが、ミミズの存在はカタ由来放射性 Cs のキノコへの移行を 1992 年に調査した結ツムリへの 137Cs 移行係数を有意に増加させたという報果、キノコは一般的な作物より放射性 Cs 移行係数が 1〜。このように、森林生態系
告がある（Fritsch et al., 2008）

3 倍高いことが報告されている（Tsukada et al., 1998）。

では動物バイオマス中に放射性Csが移行しやすく、その一般に、放射性 Cs の濃度は、人工栽培されたキノコより循環も活発であると考えられる。

も野生のキノコで、腐性よりも菌根性キノコで高く、まスを栽培した結果、土壌からレタスへのた土壌環境だけでなくキノコの種類に依存することが知４

森林土壌から樹木などへの放射性 Cs の移行。
られている（Ban‑nai et al., 1997; Tsukada et al., 1998）

放射性核種の土壌から植物への移行係数（TF）の算出

樹木や土壌からの野生生物への放射性Csの移行は、これには、重量あたりの濃度比を使うのが一般的である（I

らを摂取する人間の内部被ばくおよび食物連鎖を介した

章、IV 章）。しかし、森林土壌では、地点や土壌の層位に放射性 Cs の広域拡散の要因になりうる。

よって土壌の乾燥密度、理化学性および放射性Cs濃度が大きく異なるため、重量あたりで算出した移行係数にくわえ、土地面積あたりで算出した移行係数（aggregatedtransfer factor, TFag）が提案されている。これは以下の式2−1で定義され、単位は m kg

となる。

５

森林生態系における放射性 Cs の長期動態を規定す
る要因
発生源からの距離や気象条件だけでなく、立地条件、土壌タイプ、肥沃度、樹木組成などによっても森林の放TFag ＝［植物中あるいは林産物中の放射性核種濃度（Bq−1］/［ 単位地表面積あたりに沈着した放射性核種の
kg ）
−2

］
（式 6−1）
総量（Bq m ）

射性 Cs 貯留量および保持力は大きく異なる。Shcheglov
et al.（2001）は、チェルノブイリ原発から北東方向に
向かって幅 30〜50 km、長さ 300 km の地域（East Ural

樹種が TFag におよぼす影響を、排水性が良好な土壌タRadioactive Trace, EURT）における放射性核種の挙動にイプに絞って調べたところ、木材への移行係数として樹関する総合的な研究をまとめ、樹木の放射性 Cs 汚染レ−6−6

種によって 70×10 〜480×10

2

−1

m kg

dry wt の値とベルに影響を与えた環境要因は、土壌タイプ ≫ 土壌水。この調査では、同じ樹種でなった（Calmon et al., 2009）

分環境 > 森林群落タイプ > 樹齢 > 樹種の順であるとラン

も 3〜5 倍の変動幅があった。樹木中の K および Cs 含量

ク付けした。また、スペインにおいても、土壌タイプごは、生理的に活発な部位で高い傾向がある。この Calmonとに 137Cs 貯留量は異なっていることが報告されている

112

第 31 号（2012）

農業環境技術研究所報告（Conde Bueno et al., 2008）。一方、Calmon et al.（2009）の K 移行速度について調査がなされているため、今後のは、EURT 地域では、谷筋や沼地などの還元的な土壌

放射性 Cs の挙動を予測する上で貴重な情報源となる。

（hydromorphic soil）においては、好気的な土壌（Aerobic
or automorphic soil）に比べて TFag が 3〜60 倍高いことをⅦ

農地における放射性 Cs の除染対策報告している。また、トルコ共和国西部のイズミル地方
では、標高、年間降水量、および土壌有機物含量が高い

１

137

はじめに

森林土壌ほど、 Cs が高濃度に貯留されていることが報

農地の放射性 Cs がわが国の暫定規制値値（5,000 Bq。これらの告されている（Karadeniz and Yaprak, 2008）kg−1）を超過する地域は水田および畑地でそれぞれ約研究事例から、有機物分解が停滞する立地条件（例 : 排水6,300 ha お よ び 約 2,100 ha に 達 す る と 推 測 さ れ（II 章

性の悪い低地、多雨、寒冷）に成立する森林生態系ほど参照）、農地における放射性 Cs に対する対策方法の確

放射性Csが滞留されやすい傾向が見られるが、その原因立が喫緊の課題となっている。1986 年に起きたチェルは上述の通り複合的（腐植物質による放射性 Cs 固定の低ノブイリ原子力発電事故後には、農地の除染、作物の下、生物による放射性 Cs 保持、貧栄養的な生態系におけ

放射性 Cs 吸収リスク低減のために様々な対策がとられる低損失率の元素循環など）であると考えられる。

て き た（IAEA, 1999; IAEA, 2004; Fesenko et al., 2007,
European approach to nuclear and radiological emergency

６

management and rehabilitation strategies, 2010）。本章で森林生態系における K の循環

降雨や塵などの沈着およびリターフォールを介して森は、チェルノブイリ事故後に、農地において実際に行わ

林土壌表層にインプットされた放射性Csの動態は、土壌れた対策をとりまとめるとともに、実用化には至らな

表層で根に吸収されるか、あるいは下方浸透し土壌鉱物

かったものの研究が精力的に行われている対策手法であに固定されるかで大きく異なる。森林では、土壌表層 ‑るファイトレメディエーションおよび土壌洗浄について

樹木間の生物的再循環が卓越していることから、一旦根解説する。また、前章までの基礎的情報をもとに、各手に吸収された放射性Csは高度に循環すると考えられ、こ法について、わが国における有効性、考え得る対策研究の循環プロセスは樹木の K 要求によって駆動されているに関する若干の議論をする。
チェルノブイリ事故後に農地において実施された対策と考えられる。
包括的な物質循環研究が行われてきた米国北東部のは、物理的手法、化学的手法、生物的手法に大別されカエデ属、カバノキ属、ブナ属などが優占する温帯林る。これらの対策技術の効果は、多くの文献で低減効率−1

では、K の年間要求量 67 kg ha

に対し、リター分解にや低減係数（対策による放射性核種の減少など）としてよってその 87％が、母材の風化により 11％が、落葉前の表現されている。対象が土壌なのか作物なのか、また同養分の引き戻しにより 4％が供給可能であると推定され一作物でも可食部なのか否かなどによって低減係数は大。つまり樹木は、土壌表層に根を張た（Schlesinger, 1997）

きく変化するため、対策技術の評価にあたってはこれら

り、リター分解に伴い溶出した K を吸収することで大半の条件を明確にすることが必要である。また、これらのの K を獲得している。温帯から寒帯までの森林においけ対策において、目標として重要視されているのは、除染る K の年間吸収量は、針葉樹林であるか広葉樹林であるそのものに加え、経済性あるいは持続的な農業活動の継か、あるいは天然林であるか植林地であるかなどによっ続の可否である。例えば、牧草地として利用できなけれ−1て、19〜120 kg haの幅があり、針葉樹林に比べて広葉

ば、工業用作物（バイオ燃料の原料など）に品種を変え。また、リター
樹林のほうが高い傾向にある（堤 , 1989）

るなどの対策がとられている。また、施肥を検討する際フォールによる土壌表層への K 供給速度は、亜寒帯〜温には、放射性物質の低減だけでなく収量の増加も考慮さ−1帯の針葉樹林で平均 7.1〜9.3 kg ha−1

で 16.0 kg ha−1−1

y 、温帯広葉樹林−1

y 、照葉樹林で 25.0 kg ha−1

y と報告されている。これら対策の一覧を表 7−1 に示し、次節以降
で各手法の詳細を述べる。

。同じ植生帯や集水域内においても、れている（堤, 1989）
斜面の上部か下部かなどの立地によって、樹木や土壌の２。
養分保持量および循環量は大きく異なる（岩坪 , 1996）（1）物理的手法

各対策方法について

日本の森林においては、多地点において森林生態系の各

物理的手法には、表土の剥ぎ取り、耕起（浅耕、深コンパートメント中の K の存在量やコンパートメント間耕）、天地返しなどがある。これらの手法は、植物の根が山口紀子ら：土壌−植物系における放射性セシウムの挙動とその変動要因

表 7−1
物理的手法

化学的手法

113

チェルノブイリ原発事故後の対策として実施された技術の概略

技術概略、課題等

汚染表面土壌の除去

・5 cm 程度の土壌を剥ぎ取り、排土する。畝状態となっている畑地の場合、一定深さの土壌を均一に削り取るのは難しい。

耕起

・圃場の土壌を混合または下層へ移行させる。
単純な耕起・放射性 Cs の希釈効果はあるが汚染を拡散させ、汚染土壌を増加させる可能性がある。

深耕・5 cm 深さまでの汚染土壌の層を削り取って、掘り起こされた耕作可能層（30‑50 cm）の下に鋤きこむ。
・汚染された深い層の土壌が掘り返されたり、その層に根が到達したりするのを避けるため、鋤
おこし後の耕作は、浅い層に限るべきである。
・深く鋤くと、肥沃度を顕著に低下させるおそれがある。

天地返し

・汚染された表層の下層の土壌を入れ替えるもの。
・通常、1 回のみ（2 回目を行うと、汚染土壌が再度表面に出てくることとなる）。

石灰

・土壌 pH を上昇させて、放射性 Cs の可給性を低下させる。
・石灰施用の効果が高いのは、酸性土壌である。

肥料

・放射性 Cs の作物吸収を競合によって減少させる。また、植物の生産の増進によって、植物体内の放射性物質の濃度を低下させるもの。
カリウム

・効果は、土壌の交換態 K の量に強く依存する。K の量が少ないか最適な場合は、多量の K 肥料の施用が非常に効果的である。K の量が多い土壌の場合には、作物生産による消費を補う程度の適度な量の K 肥料でよい。

窒素

・窒素量が過剰となると、放射性 Cs を吸収しやすくなる。

有機質

・主要な効果はKの供給と考えられる。放射性Csの吸着サイト増加の寄与は少ないと考えられる。

吸着資材

・ゼオライト、粘土鉱物などに放射性 Cs を吸着させ、植物への可給性を低減させる。

生物学的手法

品種の選択

・低吸収性品種の選抜
・気候や土壌の条件に適した代替作物を探索する必要がある。

組み合わせ

Radical Improvement

・古い根を破壊し、土壌を耕し、肥料や石灰を投与し、豆や穀草を播くことによって、新しい土壌を作るもの。
・チェルノブイリ事故の際、牧草地等で推奨されている。

存在する土壌表層の放射性核種濃度を低下させるもので平均濃度を 5,000 Bq kg−1 以下、5,000〜10,000 Bq kg−1、ある。単純な手法であるが、汚染軽減のためには最も確

10,000〜25,000 Bq kg−1、および 25,000 Bq kg−1 以上の 4実であり、チェルノブイリ事故後の対策として広範囲に段階に分けて除染技術の適用の考え方を示している（農。表土の剥ぎ取り方法としては、適用された（IAEA, 1999）

林水産省 , 2011b）。その基本的な除染技術は物理的手法

表層 5 cm を除去する場合はスクレイパーやグレイダーである。イネの作付制限対象区域設定の際の判断基準とが、表層 10 cm を除去する場合はブルドーザーなどが用している放射性 Cs 濃度 5,000 Bq kg−1 未満の農地についいられた。これらの表土除去による放射性Cs低減率は 80ては、すでに耕作が行われている場合が多いが、必要に〜100％に達する。とくにスクレイパーは何層にも分けて応じて反転耕などを行うこと、5,000〜10,000 Bq kg−1 の土壌を排除可能であるので、最も効果的であると報告さ農地については、地目や土壌の条件を考慮した上で、水。土壌条件や用いる機械の条れている（Vovk et al., 1993）

による土壌撹拌・除去、表土削り取り、反転耕を選択し件によって最適な排土厚は 3〜20 cm までと大きく異なて行うことが適当としている。0〜15 cm の平均濃度がる。一部地域では、掃引と吸引、芝や牧草などのルート

10,000 Bq kg−1 を超えると、深さ 30 cm の反転耕よってマットを利用した汚染土壌の除去が行われた（Maubert

5,000 Bq kg−1 未満にすることが困難になるため、10,000。客土も行われ、客土厚 15 cm と 30 cm では
et al., 1993）〜25,000 Bq kg−1 の農地については、表土削り取りを行低減効果に大きな相違は無かった。低減係数（DF: 対策前

うことが適当としている。25,000 Bq kg−1 を超える農地後の放射性 Cs の濃度比）は、排土厚 5 cm のスクレイパー

については、固化剤などによる土埃飛散防止措置を講じで 26、同グレイダーで 10、排土厚 10 cm のブルドーザー

た上で、5 cm 以上の厚さで表土の削り取りを行うことがで 6、耕起で 7、客土 15 cm および 30 cm で 20、人力によ適当としている。IAEA（2004）では、555 kBq m−2 を超（Vovk et al., 1993）。
る排土で 6 とのデータが示されている

過する地域において表土の排除が推奨されている。この農林水産省は、農地の放射性 Cs 汚染レベルに対応し数値を、作土 10 cm、土壌の乾燥密度 1 として換算する

た農用地除染技術をとりまとめ、0〜15cm の放射性 Csと 5,550 Bq kg−1 となることから、除染技術の適用に関す

114

第 31 号（2012）

農業環境技術研究所報告

る考え方は農林水産省とほぼ同様であると言える。

上になると、CFはKの供給にほとんど影響されなくなっ物理的手法は有効な対策方法であるが、反転耕を除た（Smolders et al., 1997）。以上の結果および K の施用量

き、表土除去に伴って排土が発生するため、その処理がによって水稲の放射性 Cs 吸収量が 10 倍程度異なる（津大きな課題となる。反転耕は圃場内での処理が可能なた

村ら , 1984）ことを鑑みると、K の肥沃度が低〜中レベ

め排土が生じない利点があるが、肥沃度の低い下層土がルの土壌において K 施用は非常に重要な対策法といえる

表層となるため、作物生産に影響を及ぼす可能性が高であろう。現実の圃場では、肉眼的な K 欠乏症が認めらい。これまでに、表層の 0〜5 cm の層位を剥ぎ取り、5〜れないにもかかわらず、K が制限因子になって生育およ

45 cm の層位を反転することなく 45 cm の深さに埋め込

び収量が低下している例がある（松坂ら , 1962）。N に比。わ
む新型のプラウが開発されている（Roed et al., 1996）

較して K では、施肥に対する見かけ上の生育応答が低い

が国の主要な畑地土壌である黒ボク土は乾燥密度が小さため、通常の施肥では N に比べて軽視されがちである。

いため本プラウを適用しやすいと予想され、今後の検討

放射性Cs吸収対策としては、当面は充分な施肥につとめが期待される。

るとともに、植物の栄養状態、Cs や K の存在状態を含めた土壌理化学性、土壌の粘土鉱物組成、およびこれらの（2）化学的手法（肥料・資材の施用）条件と吸収抑制効果との関係について総合的な検討が必

作物体に含まれる放射性 Cs 含量は土壌に含まれる放要であろう（II、III、IV 章参照）。

射性Csの濃度からだけでは十分に説明できない。作物の一方、アロフェンやイモゴライトを多量に含む黒ボク

可食部に含まれる放射性 Cs 含量は土壌からの放射性 Cs

土、層状ケイ酸塩鉱物を含む灰色低地土およびグライの移行過程、すなわち土壌固相→土壌溶液→根→茎葉部

土に酸あるいはアルカリを加えて pH を 3〜8 程度に調整→可食部の各段階によって規定されると考えられる。換した際の、水溶性 137Cs、交換態 137Cs および固定態 137Cs

言すれば、資材を施用することで土壌特性・肥沃度が変

含量の変化が報告されている。各画分の 137Cs の総和を化し、土壌固相から土壌溶液への放射性 Cs の溶出抑制

100 とした場合、pH 3 から pH 8 への上昇に伴い、交換態

や、作物体内の吸収移行過程における拮抗作用を生じさ137せれば、可食部における放射性Cs含量の低減が期待でき

固定態 137Cs が増加した（津村ら , 1984）。石灰資材の施用る。また、作物生育を促進することによって植物体内のも、低減係数は 2 以下と低い値ではあるが、効果が認め

放射性物質の濃度低下も予期される。

られている（Nisbet, 1993）。

Cs は約 10〜20％減少し、ほぼこれに相当する割合の表 7−1 に示したように、チェルノブイリ後に利用さこれまでに、ダイズによる Cd の吸収を抑制する目的れた肥料・資材には、K 肥料、石灰、有機質資材、吸着で、うね中央部の播種位置付近に苦土石灰と化成肥料を

+

+

+

資材などがある。K や NH4 のイオン半径は、Cs に近同時に帯状に施用する新たな同時部分施用法が開発され+

く、FES や SDC において Cs と競合しながら吸着する（IIている（三浦ら , 2009）。作物根は局所施肥された肥料に章参照）。ただし、固液分配係数（Kd）と RIP からみた

向かって伸長するため、同時施肥した苦土石灰によるCd

+

+

+

Cs に対する K の選択性は Na の 50 倍（Smolders et al.,+1997）であるが、NH4 と比較すると 1/5 と相対的に小+。このため、K 添加
さな値となる（Wauters et al., 1994）++

吸収抑制効果が効率的に働く利点がある。放射性Csの作物吸収に関しても同様に、N 肥料と K および石灰質資材を部分同時施用することで、施用量が低減され、対策コによる交換態 Cs の増加効果は NH4 に比べて小さく（津ストを軽減できる可能性がある。今後の検討事項の一つ、また水耕栽培での実験結果にみられるよう
村ら , 1984）と考えられる。

++に、添加した K は植物根や植物体内で Cs とは拮抗的に

有機質肥料も施用効果が報告されているが（Entry et al.,作用するため（IV 章）、作物の放射性 Cs 吸収には抑制的

2001）、有機質肥料において負電荷を発現する主要な官能に働くと考えられる。30 種類の土壌を供試してライグラ

基であるカルボキシ基と Cs+ の間では特別強い相互作用

スを栽培した試験によると、土壌から植物への放射性 Csが存在するとは考えにくい（II 章）。そのため、有機質資の移行係数（TF）と Kd との間は弱い負の相関であるが、材の施用に伴う作物の放射性 Cs 吸収抑制効果には、資材

137

Cs 濃度の比率（CF）は土からのK供給が大きなウエイトを占めると推定される。一壌溶液中の K 濃度と有意な関係が認められた。K 濃度を方、有機質肥料に含まれる有機態 N の一部は無機化して植物と土壌の溶液中における−1

最高 1 mmol Lまで高めた場合、CF は K 濃度の上昇に従って 2 オーダー以上低下した。K 濃度が 1 mmol L−1 以

NH4+ となり、放射性 Cs 溶出を促進する可能性も考えられ
る。

115

山口紀子ら：土壌−植物系における放射性セシウムの挙動とその変動要因

表 7−2
分

植物の機能に基づくファイトレメディエーションの分類

類

機

能

対象物質

Phytoextraction

土壌中の汚染物質を吸収、植物体に蓄積

Phytostabilization

土壌中の汚染物質を根表面に蓄積、酸化･還元による無害化、不溶化 重金属

重金属、無機塩類、有機化合物

Phytodegradation(Phytotrasformation) 植物による汚染物質の吸収・分解

有機化合物

Phytostimulation(Rhizodegradation)

根圏微生物を賦活化することにより汚染物質を分解

PCP、PAHs、TNT 等

Phytofiltration(Rhizofiltration)

地下水中の汚染物質を根表面に吸着することにより除去

重金属、放射性核種

Phytovolatilization

土壌中の汚染物質を吸収、地上部に移行、大気中に拡散

水銀、セレン、VOCs

Hydraulic barriers

植物の揚水機能により、汚染地下水の拡散を制御

重金属、無機塩類、有機化合物

Vegetative caps

雨水の浸透を抑制することにより、汚染物質の移行を抑制

重金属、無機塩類、有機化合物

また、チェルノブイリ事故後には、汚染土壌に含まれ新たなhyper accumulatorの作出が試みられている。ファ137

イトレメディエーションは植物を用いるため環境に優し

Csの取り込みを低下させる手法も行われた。吸着資材

く、低コストで浄化可能な利点がある。

る

Cs を吸着する吸着資材を土壌に施用し、作物への137

施用の実施判定として、吸着資材の Kd 値が土壌と比べて農業環境技術研究所が中心となって行っている Cd

100 倍以上であれば効果が期待できると報告された（Zhuのファイトレメディエーションは以下の点を考慮に入and Shaw, 2000）。吸着資材としては、例えば、ゼオラ

れ て、 浄 化 植 物 を 選 定 し た。 ① 汚 染 土 壌 の 大部 分 が、ヘキサシアノ鉄酸アンモニ
イト（Valcke et al., 1997a）

水田もしくは水田転換畑であるため、その土壌での、各種粘土鉱物
ウム（AFCF）（Vandenhove et al., 1996）

栽培に適していること、②栽培管理法が確立されていなどがある。K を吸着させたベント（Valcke et al., 1997b）

る こ と、 ③ 播 種、 移 植、 収 穫 ま で 機 械 化 が 可 能 で あ。とナイトの施用も検討された（Vandenhove et al., 2003）

ること、④浄化後はすぐに水稲もしくは転換畑作物をころで、わが国の主要な畑地土壌である黒ボク土は他の栽培できることを考慮にいれて浄化植物を選定した。

鉱質土壌と比較するとCsの吸着能力が弱く、植物による

ヒマワリ（Helianthus annuus L.）による放射性 Cs のファ

Cs の吸収量も比較的多いことから、アロフェンおよびイ

イトレメディエーションが期待され、福島県飯舘村やモゴライトといった黒ボク土によく見られる粘土鉱物に福島県農業総合センターの圃場内で試験的に栽培が実よる Cs の固定は、四面体シートに負電荷を持った 2：1

施された。しかし、農水省の発表によると、青刈りヒ型層状ケイ酸鉱物によるものよりも強いとは考えにくい

マワリの放射性 Cs 濃度は新鮮重あたりで 52 Bq kg−1 で（II 章）。すなわち、アロフェン質の黒ボク土における吸あり、単位面積あたりの吸収量は作付け時に含まれて着資材の施用効果は 2：1 型層状ケイ酸塩鉱物を主要な粘いた土壌の放射性 Cs の約 1/2,000 であり、ほとんど浄土鉱物とする鉱質土壌に比べて高くなると予想される。

化効果がなかった。福島県農業総合センターでも同様

吸着資材施用による作物吸収抑制効果については、アロの結果であり、ヒマワリ茎葉への移行係数は 0.031、子フェン質の黒ボク土と対比させつつ土壌タイプ別に解析実への移行係数は 0.0031 とかなり低い値であった（福する必要があると考えられる。

島県農業総合センター、http://www4.pref.fukushima.jp/
nougyou‑centre/kenkyuseika/h23_radiologic/111013_（3）ファイトレメディエーション

siryou.pdf）。ヒマワリへの過度の期待は、放射性物質のファイトレメディエーションとは植物を利用した環境

Rhizofiltration による濃縮が発信元になっているように修復技術の総称で、利用する機能に応じて表 7−2 のよ思われる。Rhizofiltration とは、貯水池などの水環境が有うに分類される。一般的に、植物による吸収・蓄積機能を害物質によって汚染された場合、植物根の物質吸収能を利用するファイトエクストラクションにより土壌を浄化利用して水質を浄化あるいは有害物質の拡散を防止するする事例が多い。植物は、重金属吸収に関して、indicator

方法である。例えば、4 週間齢のヒマワリを水耕液（133Cs（土壌の重金属濃度に比例して蓄積）、excluder（重金属200 μg L−1, 750 mL）で栽培したところ、24 時間後にはを排除し吸収しない）、hyper accumulator（土壌よりも高

水耕液中のCsがほぼすべて吸収された（Dushenkov et al.,濃度に蓄積）の 3 タイプに分類され、とくに重金属蓄積

1997）。しかしこれは容量の小さな水耕液での結果であ能の高い植物は super hyper accumulator（重金属超集積るとともに、水中に溶解した Cs+ に対する吸収能力を示植物）とされる。最近は、遺伝子組換えなどを利用してすものであり、土壌の粘土鉱物に固定されたCsに対する116

農業環境技術研究所報告第 31 号（2012）

吸収能力ではない。実際、チェルノブイリの実験圃場
（ウ。従って、Cs を通す K+にも存在する（Hirsch et al., 1998）

クライナ・チェルノブイリ原発の 10 km 南）において、

トランスポーターや K+ チャンネルを過剰発現させた植ヒマワリを含む数植物種を栽培し、137Cs の植物濃縮係数

物を用いることでファイトレメディエーションが効率的

137

Cs の

に行える可能性がある。この場合、植物根の Cs 吸収性を

放射能濃度の比、移行係数と同じ）とポドゾル土壌から高めると同時に、地上部へのCs移行に関わる遺伝子も操の収奪量を比較した結果（Dushenkov et al., 1999）をみ作し強化することが望ましい。また、土壌に固定された

ると、ヒマワリはアオゲイトウ（Amaranthus retroflexus

放射性 Cs を何らかの方法（例えば NH4+ の施用）によっ

L.）よりも BF で 1/6 以下（ヒマワリ：0.24、アオゲイトて水溶液中に遊離させる手法を検討する必要がある。浄

（BF: Bioconcentration factor、土壌と植物体間の−2、収奪量で 1/10 以下（ヒマワリ：319 Bq m 、
ウ：1.50）−2

アオゲイトウ：3,225 Bq m ）であり、少なくとも鉱物

化植物の処分、一般圃場における組み換え植物の栽培規制なども、解決すべき課題である。

質土壌からの Cs 吸収能は高くない。ヒマワリにおける
この値はイネ科のトウモロコシ（Zea may L.）以下であ−2。加えて、ヒマワリ
る（BF：0.28、収奪量：409 Bq m ）137（4）土壌洗浄
土壌洗浄による有害化学物質の除染プロセスは粒径別

Cs 濃度比は約 1/4 であり、根への集分級と汚染物質の抽出処理の 2 つに大きく分けられる。

積が高い。浄化植物の収穫を考慮に入れると、地上部へ

前者の粒径別分級では、水を使って汚染土壌を洗浄しの Cs 移行性が高い植物でないとファイトレメディエーながら土壌粒子のサイズによって分級して、非汚染土

ションは困難である。

壌と汚染土壌に分け、減容する方法である（Anderson,の地上部 / 根部の外来雑草であるアオゲイトウは高 Cs 吸収植物である

1993）。一般的にサイズの小さな土壌粒子ほど、相対的が、栽培管理法を確立する必要があることと、防除が難な汚染物質の濃度が高く、微細粒子を分離することで汚しく蔓延が懸念される農耕地雑草であることから浄化後染除去が可能となる。装置としては、スクリュー分離機、の駆除が懸念材料である。

。後者
液体サイクロンなどが使われる（Anderson, 1993）

シバやイネ科牧草類は土壌表層に根を張り、ルートの汚染物質の抽出処理では、汚染土壌に洗浄資材を加えマットを形成する。ルートマットは土壌粒子を巻き込ん

液状で混合して土壌から液相に有害化学物質を浸出除去で形成されるので、根ごと回収すれば表土の剥ぎ取りとし、浄化システムで排水を処理する修復技術である。化

同じ効果が期待でき、チェルノブイリ事故後の除染プロ学的手法であるため除去効率が高く短期間で修復可能とジェクトでは除去率が 90〜100％であったとの報告があいう長所をもつ。実際に抽出処理法による洗浄法を農用。飯館村では、13,600 Bq kg
る（Vovk et al., 1993）−1の地に適用する際の課題として、①低環境負荷・高効率・低土壌中放射性 Cs 濃度が 327 Bq kg （低減率 97％）まで

コストの洗浄資材選定、②効果的な排水処理システムの低下した例がある。これは、表土のみを薄く剥ぎ取る方

開発、③洗浄後の良好な土壌肥沃度・作物生育の確保、法（低減率 75％）よりも効果的であることが実証され④洗浄効果の維持、などに留意する必要がある（Makino

た（http://www.s.affrc.go.jp/docs/press/pdf/110914‑05.

et al., 2008）。

−1

pdf）
。この方法は、従来のファイトレメディエーション

放射性 Cs は、上述のように土壌の FES あるいは SDCの概念には含まれないが、土壌の飛散を防ぎながら表層に強く固定されているため、土壌からの抽出は困難であ

土壌を効率的に剥ぎ取るやり方で、現段階では最も適しり、そのため粒径別分級を主体とした浄化システムが試た浄化技術と言える。しかしながら、バイオマスを含めみられてきた。粒径別分級を用いた土壌洗浄システムのた排土量は 400 t ha

−1に達し、その処分が今後の課題と−1なる。また、作業時間は 41.7 時間 ha

一例を以下に示す（Anderson et al., 1999）。その処理プロと表土のみの剥ぎセスは以下のように多段階から成る。①土壌粒子の粗分取り（9.17 時間〜11.7 時間 10 a ）に比べて非効率的で

級:土壌はトロンメル内で脱凝集し、汚染物質を含む小さあることは否めない。

な土壌粒子は大きな土壌粒子から分離される。数 mm 以

−1+

一方、前述のように高親和性 K トランスポーターで上の土壌粒子は、高圧スプレーで洗浄され、清浄土としあるKUP/HAK/KTファミリーはCs吸収に関与することて排出される。②数 mm 以下の土壌粒子は、1 段階目のが報告されている（White and Broadley, 2000, Ⅳ章 3 参スクリュー分離機に送られ、ストークスの法則により砂照）。シロイヌナズナの HAK トランスポーターや CNGCと微細土粒子に分類される。この段階で、微細粒子は、チャンネルに相同性の高い遺伝子はイネやその他の植物

オーバーフローして、排水だめに溜まり、砂はアトリッ山口紀子ら：土壌−植物系における放射性セシウムの挙動とその変動要因

117

ションミルに送られる。③アトリションミルでは、砂同し、または 1 mol L−1 酢酸アンモニウムあるいは 6 mol L−1

士を摺り合わせて、砂に付着している微細粒子が除去さ塩酸を同量加えて 1 時間振とうし、この操作を 4 回繰りれる。除去された微細粒子は②の微細粒子と合一させ返し、各回で抽出液を得た。その結果、4 回の合量で熱る。④微細粒子は 2 番目のスクリュー分離機に移され、酸抽出は抽出率が 70〜90％となった一方で、酢酸アン

60 メッシュの粒子サイズカットが行われる。60 メッシュ

モニウムおよび塩酸では 20〜60％となった。とくに鉱質以上は清浄土として回収、60 メッシュ以下の画分は、液土壌では酢酸アンモニウム抽出で 20％程度と低い値を体サイクロンに送り出される。⑤液体サイクロンは遠心示し、FESあるいはSDCに対する 137Csの強固な固定反応

力によって分級する装置であり、200 メッシュ（75 μm）が伺える。以上のように、土壌特性、とくに粘土鉱物組のカットと脱水を行う。⑥さらに水力分級器において、

成によって放射性 Cs の抽出率は大きく変化する。Cs 固200〜325 メッシュ（75〜45 μm）の微細粒子のカット

定能の低い黒ボク土は薬剤抽出タイプによる土壌洗浄がが行われる。水力分級器は、ストークスの法則と干渉沈比較的適用しやすいと考えられる。抽出剤を検討する際降を利用した装置である。水力分級器で集められた粒子には、土壌特性を考慮しつつ多種類の土壌で検討する必は、液体サイクロンから出た微細粒子と合一する。⑦最要がある。

終的に得られる放射性 Cs を高濃度に含む直径 45 μm 以
下の微細粒子は、ポリマーを使って凝集・回収する。

（5）電気修復法

以上のプロセスでは微細粒子の分離が重要となる。一

電気修復法とは、汚染土壌に陽極と陰極を設置し、直般的に、農耕地は工場跡地などと比べると微細粒子であ

流電流を流すことにより、イオン化した汚染物質を電解る粘土（φ2 μm 以下）およびシルト画分（2〜20 μm）を液に回収する方法である。汚染土壌に直流電圧を印加す多く含むため、微細粒子の分離が難しい場合が多い。とることによって、土壌に含まれる放射性核種を移動させくに、黒ボク土のように腐植物質を多く含む土壌では、て、土壌を浄化することができる。電界中の汚染物質移腐植物質による微細粒子間の架橋が進んでおり、比較的動の主なメカニズムは、イオン種の移動と液体の電気浸強い凝集体を形成しているため、粒子を完全分散させる

透である。水の電気分解、水の電気浸透、イオンの電位ことが困難である。本法の適用には、凝集体の凝集構造勾配による移動、これら 3 つの現象を浄化原理に用いてを壊し分散させることが重要となる。

汚染土壌を浄化する。

一方、薬剤による放射性 Cs の抽出に関しては、水、土壌懸濁液に電極を挿入して電場をかけると、水が電クエン酸、クエン酸と硝酸、硝酸アンモニウム、塩化鉄

気分解して陽極および陰極でそれぞれ H+、OH− が生じ（III）、シュウ酸カリウム水和物、硫酸アンモニウム、て陽極付近の土壌は酸性化し、陰極付近の土壌はアルカ

シュウ酸水和物、水酸化ナトリウム、リン酸ナトリウリ化する。生成した H+ と OH−は電気泳動現象によりそ

ム、酢酸アンモニウム、トリメチルクロロシラン、塩れぞれ陰極および陽極側へと移動する。この際、H+ の移化鉄、塩酸、硝酸の水溶液などが検討されている（津動速度は OH−の移動速度よりも速く、鉱物溶解（H+ 消費。Kim et
村ら , 1984; Szabo et al., 1997; Kim et al., 2007）

および Al3+ 生成）が生じないモデル実験ではアルカリ化

al.（2007）は、各種抽出資材の中から 0.5 mol L−1 シュウ

領域に比べて酸性化領域が広くなる（Wada and Umegaki,

酸溶液を最適資材として選抜し、洗浄時間を最適化して2001）。一方、土壌懸濁液に電場をかけ続けると、一般

137

4 時間とし、 Cs に対して 75％以上の除去効率を得た。

的に負に帯電している土壌粒子（永久荷電をもつ層状ケ

この報告には用いた土壌の分類名および粘土含量の記載

イ酸塩鉱物など）の表面において陰イオンに比べて過剰は無いが、直径 63 μm 以下の画分が 4〜10％以下であるに存在する陽イオンが、陰極に向かって移動を始める。

ことから、Cs 吸着能の低い土壌であると考えられる。

この際、陽イオンは土壌に対する吸着能の弱い順に移動

Szabo et al.（1997）は、英国および西ヨーロッパの代表的する。イオンの移動に引かれて水が流れ出し、電気浸透な土壌を用いた137

Cs 抽出試験において 0.02 mol L

ウ酸アンモニウムが

−1

シュ

137

Csを 5〜20％程度抽出すると報告
137

流が発生する。電気修復法による放射性Cs除去はこの電気浸透流を利用する。

している。津村ら（1984）は、 Cs を添加した 3 種類の

これまでに、砂質土壌に 137Cs を人工的に付加した土

土壌（バーミキュライトを含む鉱質土壌 2 種類およびア

壌を作成し、電気浸透流にポンプを付加してイオンの移−1

動性を高めた動電学的フラッシング技術を適用した場

塩酸を 15 mlを加え 15 分間煮沸合の除去効果が検討された（Kim et al., 2008a; Kim et al.,

ロフェン質の黒ボク土）5 g に対して、王水、6 mol L−1

硝酸、あるいは 6 mol L

118

農業環境技術研究所報告第 31 号（2012）2008b）。装置は、アクリル製の土壌セル、2 つの電極コ6） Anderson, R., E. Rasor and F. Van Ryn.（ 1999 ）:ンパートメント、電解溶液タンク、排水貯蔵タンク、水Particle size separation via soil washing to obtain

流ポンプより構成される。土壌孔内に存在する溶液の輸

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送圧力を増加するためにポンプを使用した。12 種類の薬

89‑98

剤（水、水酸化ナトリウム、硝酸アンモニウム、硫酸ア7） Anderson, W.C.（1993）:Innovative site remediation、シュウ酸、ンモニウム、リン酸ナトリウム（Na3PO4）

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酢酸、クエン酸、エチレンジアミン四酢酸など）を用い

academy of environmental engineers. p 1 ‑ 192 ,て土壌洗浄処理にて

137

Cs抽出率を予備的に検討し、シュAnnapolis, Maryland

ウ酸、酢酸、クエン酸、エチレンジアミン四酢酸を、動8） Arapis, G.D. and Karandinos, M.G.（2004）:Migration

電学的フラッシング実験に使用する電解質試薬の候補とof 137Cs in the soil of sloping semi‑natural ecosystems

した。電解質試薬候補のうち、137Cs の除去効率は酢酸がin Nor ther n Greece. Journal of Environmental

83.1％と最も高く、最適な電解質試薬として選定した。

Radioactivity, 77:133–142

陽極付近のコバルト（Co）と137

Cs の除去効率は 10 ％低1379） 有森正浩 , 遠藤泰 , 小林孝至 .（2009）:風食による土Cs から形成された錯イ

壌飛散に風・土壌水分が及ぼす影響―岩手県奥中山

オンが、陽極に輸送されたためである。電解質溶液の平高原地区の火山灰性土壌畑における事例 . 農業農村

下した。これは、電解質試薬と−1

均流出量は 65.5 mL 日であった。

工学会論文集 , 260, 23‑30

電気修復法は放射性Csの除去に時間を要するため、抽10）朝日新聞社 .（2011a）: 高線量の柏、高濃度セシウム

出剤との組み合わせを更に検討する必要がある。2：1 型

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Behavior of radiocaesium in soil-plant systems andits controlling factor: A review
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Masato Kuramata, Sadao Eguchi, Seiko Yoshikawa, Atsushi Sakaguchi,
Kei Asada, Rota Wagai, Tomoyuki Makino, Ikuko Akahane and Syuntaro Hiradate
Summar yRadionuclides released from the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant of Tokyo Electric Power Company widely
spread to the environment and severely damaged Japanese agricultural sector. Radiation exposure likely continues for along time due mainly to radioactive caesium which has long half‑life（134Cs: 2 .06 y, 137Cs: 30. 2 y）.Once deposited to soil,radioacitive caesium first adsorbs on soil surfaces and a fraction of the adsorbed caesium dissolves into soil solution.
The dissolved caesium transfers to plants via root uptake and some of it translocate to edible parts of the plants. Only aminuscule fraction of adsorbed caesium dissolves into soil solution because of strong affinity of radioactive caesium ion tosoil particles. The strong affinity of caesium with soil minimizes the radioactive contamination of agricultural products,
however effective removal of radioactive caesium from soil is difficult. In forest and other semi‑natural ecosystems, large
fractions of radioactive caesium are present in relatively mobile forms due to active biological recycling. The mobile
caesium in forests can transfer into nearby agricultural lands via fluvial processes. It is therefore necessary to accountfor the dynamics of radioactive caesium at watershed scale. In this article, we review the behavior of radioactive caesiumin agricultural ecosystem and other plant‑soil systems as well as its controlling factors. In addition, we summarize thepotentially‑viable techniques for the removal of radionuclides in agricultural lands and discuss the balance between
effectiveness and possible（or potential）side‑effects of each technique.