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パライバ・トルマリン再考：
歴史的背景と原産地鑑別の可能性について
リサーチ室

北脇 裕士・江森 健太郎

パライバ・トルマリンとは・・・
パライバ・トルマリンは、1989 年に宝石市場に登場した彩度が高く鮮やかな青色〜緑色の銅着色のトルマリンです。
当初ブラジルのパライバ州で発見されたため、パライ
バ・トルマリンと呼ばれるようになりましたが（図１）、
1990 年 代には隣 接するリオグランデ・ド・ノルテ州
からも採掘されるようになりました。さらに 2000 年代に入って、ブラジルから遠く離れたナイジェリアやモザ
ンビークなどのアフリカ諸国からも同様の含銅トルマリ

図１：パライバ・トルマリン / ブラジル産

ン が 産 出されるようになり、そのネーミング に物 議を醸しました。また、パライバ・トルマリンのほとんどは鉱物学的にエルバイトという種類に属しますが、
モザンビーク産の一部のものはリディコータイトに属するものも知られています。現在では原産地や鉱物
種に関係なく、青色〜緑色の含銅トルマリンは広義でパライバ・トルマリンと呼ばれ 、変わらぬ人気を持続しています。

パライバ・トルマリンの定義＜国際的には＞
主 要 な 国 際 的 な 宝 石 鑑 別 ラ ボ で 構 成 さ れ る Laboratory Manual Harmonisation Committee（LMHC）では、原産地あるいは鉱物種に関係なく、青〜緑色の含銅トルマリンを以下のようにパライバ・
トルマリンと定義しています（文献１）。
A Paraiba tourmaline is a blue (electric blue, neon blue, violet blue), bluish green to
greenish blue, green or yellowish green tourmaline, of medium‒light to high saturation andtone (relative to this variety of tourmaline), mainly due to the presence of copper (Cu) andmanganese (Mn) of whatever geographical origin. The name of the tourmaline variety“Paraiba” is derived from the Brazilian locality Paraiba where this gemstone was ﬁrst mined.
このようなパライバ・トルマリンの定義づけは、ＣＩＢＪＯ（国際貴金属宝飾品連盟）およびＩＣＡ（国際色石協会）においても踏襲されており、国際的に広く受け入れられています。
＜日本では＞
日 本 国 内 で は、一 般 社 団 法 人 日 本 ジュエリー 協 会（JJA）と一 般 社 団 法 人 宝 石 鑑 別 団 体 協 議 会（AGL）の両団体による慎重な協議の上、2006 年５月１日より、パライバ・トルマリンは、「銅および−１−

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マンガンを含有するブルー〜グリーンのエルバイト・トルマリン」（ 産地は問わない）とされました。そして、元素分析を行い、分析報告書に限り、別名としてパライバ・トルマリンの記載が可能となりました。さらに「但し産 地を特 定するものではありません」とのコメントを記 載し、原 則として原 産 地 鑑 別は行 わな
いこととしました。
このルーリングは、含銅リディコータイトが出現したことにより、2011 年３月８日に改定され 、「銅を含有するブルー〜グリーンのトルマリン」と現在の鉱物種を問わないルールに変更されました。

トルマリンの分類
鉱物としてのトルマリンは、化学組成の幅がきわめて広く、スーパーグループを構成しています。
一般化学式は、
XY 3 Z 6 ( T 6 O 18 )(BO 3 ) 3 V 3 W で表されます。Ｘには Na ＋ , Ca 2＋ , K ＋ , □（空孔）; Y には Fe 2＋ , Mg 2＋ , Mn 2＋ ,Cu 2＋ , Al 3＋ , Li ＋ , Fe 3＋ , Cr 3＋ ; Z には Al 3＋ , Fe 3＋ , Mg 2＋ , Cr 3＋ ; T には Si 4＋ , Al 3＋ , B 3＋ ; B には B 3＋ ; V には OH − , O 2− ; W には OH − , F − , O 2− が入ります。それぞれのサイト（格子位置）に入る元素の組み合
わせにより、トルマリンには多くの種類が存在します。現在、ＩＭＡ( 国際鉱物学連合 ) の CNMNC( 新鉱物・鉱物命名委員会 ) において 33 種が承認されています（文献 2）。このうち、トルマリンとして宝石市場で見られるもののほとんどはエルバイトで、一部がリディコータイト（厳密にはフルオリディコータイト）、ドラバイトやウーバイトです。
エルバイト：

Na(Al 1.5 ,Li 1.5 ) Al 6 (Si 6 O 18 )(BO 3 ) 3 (OH) 3 (OH)

フルオリディコータイト： Ca(Al,Li 2 ) Al 6 (Si 6 O 18 )(BO 3 ) 3 (OH) 3 F
ドラバイト：

NaMg 3 Al 6 (Si 6 O 18 )(BO 3 ) 3 (OH) 3 (OH)

ウーバイト：

CaMg 3 (Al 5 Mg)(Si 6 O 18 )(BO 3 ) 3 (OH) 3 (OH)しかし、標準的な宝石鑑別方法では、トルマリンの種類を厳密に同定するのが困難なため、宝石名としては色名を冠して○○トルマリンと呼ばれるのが一般的です。例えばピンク色のトルマリンはピンク・トルマリンと呼ばれますが、鉱物学的にはエルバイトのものやリディコータイトのものが存在します。同様に銅着色の青色〜緑色のパライバ・トルマリンも多くはエルバイトに属しますが、一部はリディコータ
イトです。

パライバ・トルマリンの特異性
トルマリン鉱 物は、地 質 学 的に種々の産 状 が 見られますが、多くの宝 石 質トルマリンはペグマタイト中に産出します。ペグマタイトは、マグマが固化していく過程の晩期に形成される火成岩です。マグマの分化がある程度進んだあとには空洞が生じ、そこに大きな結晶が成長します。マグマから結晶が析出する際に、結晶に取り込まれやすい元素は、早期にマグマから失われていきます。いっぽう、結晶に取り込まれにくい元素（不適合元素と呼ばれる）は結晶化が進んでもマグマの中に残されます。したがって、マグマの残 液に濃 集しやすい 特 異な元 素（イオン半 径 が 大きい（小さい）、電 荷 が 大きい（小さい））がペグマタイトに産するトルマリンに取り込まれます。
また、元素は地球化学的に親石元素と親銅元素に分類されます。前者は地殻（地球の表層付近）に濃集する傾向があり、後者はマントル下層（地球の深部）に濃集しやすい元素です。トルマリンを構成するほとんどの元素は親石元素で地殻に豊富ですが、パライバ・トルマリンの色の原因となる銅は親銅元素です。したがって、結晶中に両者が共存することはきわめて稀なことで、パライバ・トルマリンは特異な地質環境による限られた地域にしか産出していません。
パライバ・トルマリン中の銅（Cu）。このような地球化学的に相反する元素の稀有な共存は他にも見−２−c 掲載記事・写真・イラスト等の無断転写を禁じます。

られます。ルビー、エメラルド、アレキサンドライトなどのクロム（Cr）です。コランダム、ベリル、クリ
ソベリルを構成する Be, O, Al, Si などは地球浅部に濃集しやすい元素ですが、クロムは地球深部に存在しやすい 元 素です。クロムが 希 少な宝 石の鮮 や かな色の原 因となることは良く知られていましたが、微量な銅 (Cu) が着色に起因する宝石はパライバ・トルマリンがはじめての発見でした。

（a）

（b）

図２：（a）ブラジルの地図 （b）鉱山の位置

パライバ・トルマリンの発見
1982 年、ブラジルのパライバ州バターリャ（Batalha）（図２a,b）の小高い丘で、Heitor
Dimas Barbosa（以 下 エ イトー）氏 は 数 人の 仲 間とこれまでに見たことのな い 鮮 や か な
青 色 の 石を 発 見しました。これ が パライバ・
トルマリンの最初の発見でした（図３）。この地 は、 B o r b o r e m a P e g m a t i t e P r o v i n c e(BPP) と呼ばれる地域で、風化したペグマタ
イトが広く露出しています。このペグマタイト

図３：最初にパライバ・トルマリンが発見された場所（酒巻英樹氏提供）から第 一 次 大 戦 中 には 戦 略 物 資として雲 母、
シーライト、タングステンなどが 採 掘されており、大 戦 後には銅、ニッケル、ウラン、金、イルメナイトなどが採掘されています（文献３）。
エイトー氏が初めに見つけた青色石は品質の良くないものでしたが、1988 年には透明度の高い原石が 10kg ほど見つかりました。エイトー氏はこれらを自身の出身地であるミナスジェライス州のベロオリ
ゾンテや隣接するサンパウロ、リオデジャネイロで販売しようとしました。しかし、あまりにも鮮やかな色であったため誰も天然石と信じてくれなかったと話しています（文献４）。その後、GIA にて鑑別を取り、翌 1989 年にツーソンジェムショーに出品しました。これがパライバ・トルマリンのメジャーデビューとなり、その鮮やかな色は “ネオン・ブルー”あるいは“エレクトリック・ブルー”と賞賛されました。そして、ショーの初めには＄80/ct だったものが、最終的には＄2,000/ct に跳ね上がるという伝説が生まれました（文献５）。1989‒1990 年にかけてさらに 15‒20kg の原石が採取され 、このうちの 10kg が高品質であったといわれています（文献４）。

−３−

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図４：バターリャの街全景（2005 年 10 月撮影）

ブラジル／パライバ州の鉱山

図 5：パライバ・トルマリン / バターリャ産

人 口 が 500 人 ほどの パライバ 州 の 小さな 村 バター

左から 8.65ct, 14.99ct, 3.35ct（撮影：小林正明氏）

リャ（図４）で発見された銅着色のトルマリンは、パラ
イバ・トルマリンと呼ばれるようになり、一躍大人気の宝石となりました（図５）。1990‒1991 年にかけて生産のピークを迎えますが、価格が急上昇したため、鉱山の所有権の係争問題が発生しました。発見者のエイトー氏は地元の人間ではなかったことで、さまざまな政治的な外圧を受けたようです。10 年
近くにもおよぶ裁判の結果、最終的にバターリャの鉱区は３分割されることとなりました（図６）。最初に発見された鉱脈を含むエリアをエイトー氏が獲得し、地元の土地所有者のジョンヒッキー氏と地元有力者のハニアリー氏がそれぞれの採掘権を得ることとなりました。筆者（KH）は 2005 年 10 月にこの地を訪問する機会に恵まれ 、バターリャ地区のそれぞれの鉱区と後述するリオグランデ・ド・ノルテ州のムルング鉱山とキントス鉱山を視察しています（文献６）。

図６：バターリャ鉱山全景（2005 年 10 月撮影）：写真左側からエイトー氏、ジョンヒッキー氏、ハニアリー氏の鉱区

図 7：基盤の石英片岩 ( 左 ) にペグマタイト ( 右 )図 8：エイト−氏鉱区の縦坑入り口（酒巻英樹氏提供）の貫入（写真横幅およそ１ｍ）

この地は新原生代（およそ６億 5000 万−5 億年前）の変成岩（主にクォーツァイト）が広がっており、そこにペグマタイトが貫入しています（図７）。ペグマタイトは、アルバイトが主体の長石、石英、白雲母およびトルマリンで構成されており、長石の大部分はカオリンと呼ばれる柔らかな白い粘土に変質しています。そのため岩盤は比較的掘りやすく、坑道はたいてい手作業で掘り進められています。バターリャ−４−c 掲載記事・写真・イラスト等の無断転写を禁じます。

地区の鉱区にはペグマタイトの脈が少なくとも６つ確認されており、それぞれに番号が振られ “No.○ライン” と呼ばれています。
エイトー 氏 は 最 初 に発 見した場 所 近くから縦 坑を 掘り（図 ８）、鉱 脈 に沿って横 坑（No.１ラインとNo.２ライン）を掘り進めています。常に 10 人程度のスタッフが働いていましたが、幾度となく資金難
や隣接するハニアリー氏との地下での所有権の係争で採掘 が 中 断しているようです。2009 年 からはご 子 息も加わって、今でも小規模の採掘が行われています。
ハ ニアリー 氏 の 鉱 区 は 高 い 塀で 囲まれ 、外 部 からの侵 入 者 を 防 い で い ま す（図 ９、図 10）。最 盛 期 に は30 人 ほどのスタッフが 働 いており、活 発 な 採 掘 が 行 わ
れていました（図 11）。筆者が訪れた 2005 年当時には縦坑の深さが 30ｍほどでしたが、2014 年には 120ｍにも達していたそうです（文 献 ４）。2015 年 頃 には
かなりの量が採掘されたようですが、現在は採掘が再び中断しているようです。

図 10：ハニアリー氏の鉱区入り口

図 9：ハニアリー氏の鉱区外壁

図 11：ハニアリー氏の鉱区の坑道

ジョンヒッキー氏の鉱 区では最 盛 期には 50 人ほどのスタッフを擁し、重 機を使 用して採 掘していました（図12）。しかし、今では以 前 掘り起こした土 砂 から鉱 石を細々と選 別しているだ けのようです。ただ、昔の在 庫 があり、時折市場に供給されているようです。
2006 年の初め頃、パライバ州のバターリャ鉱山から直線で北東に 30ｋｍほどの地にグロリアス鉱山が開坑されました（図 13）（文献 71）。ここの地質はバターリャと同じく変質したペグマタイトで、白いカオリン質の粘土からなります。カオリンは 高 級 な 陶 磁 器 の 原 料となりま

図 12：ジョンヒッキー氏の鉱区

すが、この地のカオリンは特に品質が良いとのことです。
そのためカオリンを主な鉱 石として販 売する傍らにパライバ・トルマリンが 採 掘されています。しかし、ほとんどのものは小粒なため、カット研磨すると 1‒2ｍｍのサイズとなります（図 14）。

−５−c 掲載記事・写真・イラスト等の無断転写を禁じます。

図 13：グロリアス鉱山（グロリアスジェムス提供）

図 14：グロリアス鉱山から産出した
パライバ・トルマリン (0.096ct‒0.23ct)

図 15：キントス鉱山坑道入り口

図 16：パライバ・トルマリン / キントス鉱山産（左から 5.90ct, 4.16ct, 11.79ct）（撮影：小林正明氏）

ブラジル／リオグランデ・ド・ノルテ州の鉱山
パライバ州に隣接したリオグランデ・ド・ノルテ州にも２つのパライバ・トルマリンの鉱山があります。パライバ州に近い方からキントス（Quintos）鉱山とムルン
グ（Mulungu）鉱山です。
キントス鉱山は人口約 2 万人のパレリアス (Parelhas)の 街 から南 に 10ｋｍほどの 山 腹 にあります（図 15）。
この 鉱 山 はドイツのポ ー ルビルド社 が 経 営していたため、地 元 で はジャー マンと呼 ば れて いました。1995
年にここのペグマタイトから鮮やかな青色のトルマリン

図 17：キントス鉱山のプラントの一部が発見され 、90 年代の終わりごろから本格的な操業が始まりました（図 16）。鉱山には最盛期で 60 名ほどのスタッフが従事しており、バターリャよりも機械化が 進んでいる印象がありました（図 17）。この地のペグマタイト
もバターリャと同じく、アルバイトが主体の長石、石英、白雲母とトルマリンで構成されています。ただ、バターリャと違って長石の変質が進行しておらず、岩盤は固いままです。そのため、手 掘りはほぼ 不 可 能で、電 動 工
具や発破が用いられています。ここの縦坑は 120ｍほどもあり、横坑の全長は５ｋｍにも達しています（図 18）。
白いペグマタイトの中に赤色のレピドライト（リシア雲母）−６−

図 18：キントス鉱山の坑道
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が見られると、パライバ・トルマリンの出る兆候になります（図 19）。そのため赤い結晶を見つけると、作業はゆっ
くりと慎重になります。採掘された岩石は選別機にかけられ 、ある程度の細かさに砕かれた後、女性スタッフの手により選 別されていきます。キントス鉱 山では数 ct のブル ーの 他 にグリーンも産 出していましたが、産 出 量 は 限定的で、残念ながら 10 年ほど前に閉山されました。
ムルング 鉱 山はパレリアスの街 から北 東 ５ｋｍの山 麓に位置しています。キントス鉱山よりも早く、1991 年に

図 19：キントス鉱山坑道で見つかった
パライバ・トルマリン

は含銅トルマリンが発見されています（図 20）。Mineracao
Terra Branca 社が所有しているので一般には MTB 鉱山として知られています。この鉱山では最盛期に 100 名以
上のスタッフが従事しており、砕石された鉱石からパライ
バ・トルマリンを選別する女性スタッフだけでも 60 名以
上働いていました。選別は１次選別と 2 次選別があります。１次選別では白いテーブルの上に山積みになった鉱石 からパライバ・トルマリンを 探します（図 21）。目 当ての 青 い 結 晶を見 つ けると、水 の 入ったプラスチック容器に貯めていきます。２次選別は鍵のかけられた部屋の中でパライバ・トルマリンの原石を大きさや品質でより分
けていきます。スタッフ数 人に１ 人の割 合で監 視 員 が 作

図 20：パライバ・トルマリン / ムルング
鉱山産（左から 2.75ct, 4.24ct）（撮影：
小林正明氏）

業を見 守っています。それ ほどまでに貴 重 な 原 石であることがうかがい知れます。ムルング鉱山からは時折大粒の自形結晶も見つかりますが（図 22）、１ ct 未
満の小粒の原石が多数産出しています。掘り出された時から鮮やかなネオン・ブルーをしており、加熱の必要はありません。原石の多くはタイのバンコクに送られます。日本国内に輸入されている小粒のパラ
イバ・トルマリンはほとんどがムルング鉱山から産出したものです。ムルング鉱山は今でも活発に開発が進められています。最近、鉱山の名称が MTB から “Brazil Paraiba Mine” と改称され 、新たな重機を導入して 24 時間体制で採掘が行われています。

図 22：石英に埋没したパライバ・トルマリン

図 21：ムルング鉱山での選鉱風景

原石 / ムルング鉱山産−７−c 掲載記事・写真・イラスト等の無断転写を禁じます。

ナイジェリア産のパライバ・トルマリン
2001 年の夏ごろからアフリカ産といわれる色のやや淡い含銅トルマリンが国内市場に持ち込まれ始めました（図 23）。これらは後にナイジェリア産ということが明らかになりますが、もともとはアフリカのディーラーが 含 銅トルマリンと知らずにタイで販 売していたものを国 内の業 者 が 仕 入 れていたようです。
蛍光Ｘ線分析で調べたところ、銅、マンガン（Mn）、ビスマス（Bi）を含有しており、ブラジル産のパライバ・
トルマリンと類似していました。しかし、わずかに鉛（Pb）が検出され 、これまでとは異なる新しい鉱山からのものではないかと感じていました。その後、産地情報が明らかになってくると、この色の淡い含銅
トルマリンはナイジェリアの Ilorin 州 Oﬁki 産であることが判りました（文献８）。これらを扱っている国内の業者間ではタイプ２と呼ばれており、ブラジル産とは区別されていました。このいっぽうで、業者間でタイプ １と呼ばれるナイジェリア産の含 銅トルマリンの存 在 が 明らかとなりました（図 24）。こちらはIbadan 州 Edoukou 鉱山産のもので産出は限定的でした。そのため市場にはほとんど流通しなかったよ
うですが、色も鮮やかで蛍光 X 線分析ではブラジル産と明確には区別ができないものでした。

図 23：パライバ・トルマリン / ナイジェリア産

図 24：パライバ・トルマリン / ナイジェリア産

タイプ２（ 前列 0.3ct‒0.5ct, 後列 1.24ct ）タイプ１（ 前列 1.03‒2.63ct, 後列 1.66‒4.00ct ）図 25：初期に産出した濃色のパライバ・トルマリン / モ

図 26：淡色のパライバ・トルマリン /ザンビーク産（ 0.5‒1.5ct ）モザンビーク産（ 0.47‒3.07ct ）モザンビーク産のパライバ・トルマリン
2005 年夏頃からモザンビーク産の含銅トルマリンが国内の市場に現れました。当初は青色が鮮やかな１ ct 未満の小粒石でしたが（図 25）、その後、銅含有量が少なくやや色の淡いものが大量に流通するようになりました（図 26）。これらには 10‒20ct とサイズの大きなものも含まれており、パライバ・トル
マリンの名称を与えるかどうかの問題が生じました。このパライバ・トルマリンの呼称問題は国際的な関心ごととなり、関連機関とともに慎重な検討がなされました。その結果、産地を問わず、青色−緑色の含銅トルマリンをパライバ・トルマリンと呼ぶこととなりました。このような宝石のルーリングに関して短期間で国際的なコンセンサスが得られたのはきわめて珍しいことです。たいていは何らかの利害関係が−８−

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働き、最終的な合意が得られないことが多いものです。それだけ、パライバ・トルマリンが宝飾業界にとって重要なアイテムであるということの表れだと思われます。
モザンビーク産 の 含 銅トルマリンは 北 東 部 の Alto Ligonha ペグマタイト地 域 から産 出しています。
最初に発見されたのは Nampula 南東 100ｍほどの Mavuco 村近郊でした（文献 9, 10）。2005 年の市 場 へ の 登 場 から現 在まで、この 地 の 含
銅トルマリン は 定 常 的 に産 出を 続 けており、世 界 の 旺 盛 な 需 要をまか なっています。
2010 年 の 10 月頃 から日本 市 場 に新しいタイプの含銅トルマリンが流通を始めました。銅の含有量は蛍光 X 線分析の実測 値 で 0.2‒0.6 ％ 程 度と低く、色もこれまでのモザンビーク産とほ ぼ 同 様 の 薄 い色調でした。しかし、相当量の Ca（カル

図 27：パライバ・トルマリン / リディコータイトシウム）が 含まれており、鉱 物 的 には エルバイトではなくリディコータイトに属するものでした（図 27）。その後、このリディコータイトの含銅ト
ルマリンも LMHC のルーリングにおいてパライバ・トルマリンと呼ばれることとなり、業界内外に広く認知されました。この新しいリディコータイトタイプのパライバ・トルマリンもモザンビーク産ですが、従来の Mavuco 村から北東に 10km ほどの Maraca 村近郊で産出しているとのことです（文献 11, 12）。
このリディコータイトに属するパライバ・トルマリンは 2010 年に市場に登場しましたが、その後一定量が継続的に市場に流通しています。CGL の統計では、含銅リディコータイトはパライバ・トルマリン
全体の 10‒15％に相当しています。

パライバ・トルマリンの原産地鑑別
パライバ・トルマリンはその名称の由来となったブラジルのパライバ州だけでなく、隣接するリオグラ
ンデ・ド・ノルテ州からも産出しており、これらは総じてパライバ・トルマリンとして取引されてきました。
さらにはナイジェリアやモザンビークからも同様の含銅トルマリンが産出するようになり、結果的にすべてがパライバ・トルマリンと呼ばれるようになりました。そのため、パライバ・トルマリンの原産地を特定したいという潜在的な欲求が生まれ 、原産地鑑別に関するさまざまな研究が行われてきました。
パライバ・トルマリンの鮮やかな青色の色調は含有する銅イオンに因ります。そのため、銅の含有量が高いほど色は鮮やかです。概してブラジル産のものは銅の含有量が高く色鮮やかですが、ナイジェリ
ア産のタイプ２やモザンビーク産の多くは銅の含有量が低めで色調が淡めです。もちろん、例外も多くあり、色調だけで産地を特定することはできません。
ブラジ ル 産 の 含 銅トルマリンはペグマタイトから直 接採掘されています。ナイジェリア産とモザンビーク産の含銅トルマリンは二 次 鉱 床で礫として見つ かるため、母 岩は 特 定されていませんが、や はりペグマタイト由 来と考えられています（文献 12、13）。ペグマタイト鉱物は空
洞 のような 比 較 的 自 由 な 空 間 で 成 長 するため、インクル ージョンをほとんど含 みません。パライバ･トルマリンの 多くもインクル ージョン に 乏しく、液 体 や 液 膜 インク
ル ージョンを伴う程 度です。ブラジ ル 産 の 含 銅トルマリ

図 28：酸化鉄が充填したチューブ inc.

ンには自然銅のインクルージョンが見つかっており、高（ナイジェリア産）−９−

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濃 度の銅の含 有に関 連 があるとされています（文 献 14）。筆 者（KH）の経 験では、このような自然 銅のインクルージョンは一部のナイジェリア産にも見られましたが、モザンビーク産には観察例がありません。ナイジェリア産とモザンビーク産の含銅トルマリンに見られる管状インクルージョンは、しばしば酸化鉄で充填されています（図 28）。これらは二次鉱床で鉄分の多い砂礫中に見つかるためと考えられます。
いっぽう、一次鉱床のブラジル産含銅トルマリンの管状インクルージョンには一般に酸化鉄の汚染は見られません。
パライバ・トルマリンの原産地鑑別には化学分析（ケミカル・フィンガープリント）が有効です。トル
マリンは化学式が複雑でさまざまな元素を取り込みます。そのため、成長環境の変化によって取り込まれる元素の種類や量比に相違が生じやすいのです。先述の通り、ほとんどのパライバ・トルマリンは鉱物
的にはエルバイトに属しますが、モザンビークの Maraca 産のみがリディコータイトに属しています。したがって、蛍光 X 線分析によって Ca が多く、リディコータイトに分類されれば、現状ではモザンビーク
産といえます。また、リディコータイトの含銅トルマリンは長波紫外線下での蛍光が強いことが知られています。これ は Ce（セリウム）や Nd（ネオジウム）などの 軽 希 土 類 元 素を 多く含 むためです（文 献11, 15）。したがって、紫外線蛍光の強いパライバ・トルマリンはモザンビーク産である可能性が高くなります。この軽希土類元素の含有はラマン分光法によっても確認することが可能です（文献 11）。
筆者らは各産地の含銅トルマリンを LA‒ICP‒MS を用いて詳細な分析を行い、世界に先駆けてケミカ
ル・フィンガープリントを作成してきました（文献 9, 16）。今では国際的な宝石鑑別ラボでは LA‒ICP‒MS
分析が標準となっていますが、最近では LA‒ICP‒TOF‒MS を用いた分析結果も公表されています（文献 17）。さらには SIMS を用いた同位体分析で Li（リチウム）とＢ（ホウ素）の同位体比に産地による相違が見られるとの報告もあります（文献 18）。
このように化学分析はパライバ・トルマリンの原産地鑑別に不可欠なものとなっています。CGL では
LA‒ICP‒MS 分析で得られたデータを判別分析（図 29）やロジスティック回帰分析（図 30）などの統計学的な手法を用いて解析を行い、原産地鑑別の精度を高める研究も行っています（文献 19）。◆

図 29：パライバ・トルマリンの判別分析によるグルーピング（文献 18 より）−１０−

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図 30：ロジスティック回帰分析によるパライバ・トルマリンの 2 産地比較（文献 18 より）

文献
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A.U. (2008) Copper‒bearing (Paraiba‒type) tourmaline from Mozambique. Gems and Gemology,
Vol. 44, No.1, pp4‒30.
11．Milisenda C.C., Müller. (2017) REE photoluminescence in Paraiba type tourmaline from
Mozambique. Proceedings of the 35th International Gemmological Conference 20017, pp71‒73.
12．Pezzotta F. (2018) Mozambique Paraiba Tourmaline Deposits‒An Update InColor, Vol.42(2),pp52‒56.
13．Milisenda C.C., Henn U. (2001) Cuprian tourmalines from Nigeria. Z. Dt. Gemmol. Ges 50, No.4,
pp217‒223.
14．Brandstätter F., Niedermayer G. (1994) Copper and tenorite inclusions in cuprian‒elbaite
tourmaline from Paraiba, Brazil. Gems and Gemology, Vol. 30, No.3, pp178‒183.
15．Katsurada Y. (2017) Cuprian liddicoatite tourmaline. Gems and Gemology, Vol. 53, No.1, pp1‒8.
16．Milisenda C.C., Horikawa Y., Emori K., Miranda R., Bank F.H., Henn U. (2006) A new ﬁnd of
cuprian tourmalines in Mozambique. Z. Dt. Gemmol. Ges 55, No.1‒2, pp5‒24.
17．Wang H.A.O. (2019) Paraiba research update: An elemental analysis of Paraiba tourmaline from
Brazil. SSEF Facette Vol.25, pp30‒31.
18．Shabaga B.M., Fayek M., Hawrhorne F.C. (2010) Boron and Lithium isotopic compositions asprovenance indicators of Cu‒bearing tourmalines. Mineralogical Magazine, vol.74, No.2,
pp241‒255.
19．江森健太郎、北脇裕士 .(2017) 多変量解析の宝石学への応用 CGL 通信 , Vol.39, pp1‒11.

−１１−c 掲載記事・写真・イラスト等の無断転写を禁じます。

CVD ダイヤモンド
関西学院大学

理工学部

鹿田 真一

「合成ダイヤモンド」の有力合成法であるＣＶＤ（Chemical Vapor Deposition）に関してご紹介した
いと思います。前回（CGL 通信 No.50）に引き続き、少し慣れない分野に、どうぞ最後までお付き合い
ください。
１.

CVD 合成法高 温 高 圧（High Pressure High Temperature:HPHT）によるダイヤモンドの 合 成 は、地 球 の 上部マントルと同様の環境を再現したもので、典型的には 2100℃、7GPa というような条件下での、固相液 相 平 衡 状 態 にお ける合 成である。これ に対して、ＣＶＤ（Chemical Vapor Deposition）は、固 相 に直接、気相を接することによって、固体表面で一層ずつ成長していく非平衡の合成方法である。気相を提供する手法によって図１に示すような方法が報告されている。この中で圧倒的に広く用いられているのが、熱フィラメントＣＶＤとマイクロ波プラズマＣＶＤである。いずれも 1980 年頃、つくばの無機材質研究所（現 物質・材料研究機構）の加茂氏らにより発明された合成法であり１）２）など、日本が誇るべき研究成果である。ダイヤモンドがグラファイトに変換せずに合成する温度は、概ね 850 〜 1000℃程度
であり、約 2800℃程度の高温プラズマに至近距離で接する。この様子を図２に模式的に示す。一般的に 熱 フィラメントＣＶＤ（Hot Filament CVD）は HFCVD と 略 記 さ れ 、マ イクロ 波 プ ラ ズ マＣＶＤ
（Microwave Plasma CVD）はＭＰＣＶＤと略記される。

図 1.

ＣＶＤ法の種類

図 2.

ＣＶＤ法における非平衡

１）熱フィラメントＣＶＤ
Ｗ（タングステン）やＴａ（タンタル）などの金 属フィラメントに通 電し、2000 〜 2200℃に加 熱し、
そのエネルギーで反応ガスとキャリアガスを分解し、下部の基板にダイヤモンドを成長させる手法である。
図３ a）に熱フィラメント合成時の写真を示す。フィラメントから数 mm のところに基板を設置するので、高速成膜する場合には短距離で基板温度が高くなるため、下部の治具を冷却するのが一般的である。成長速度は、0.5 〜 5µm/h 程度である。それを大面積で補完可能であり、A3 シート程度の大きさのものは既に導入実用化されている。工具先端部へのコーティングなどは、フィラメントの下に、縦に工具をズラッと並べた形で大量生産可能であり、もはや「普通」の工業生産品となっている。典型的な２つのタ
イプの装 置を、図 ４ に示す。a）は普 通のフィラメント横 張 型 装 置である。上 記のように通 常は、下 部に基板を設置し合成するが、同時に上部にも設置可能な設備もある。写真の装置は、2 チャンバ型で、−１２−

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第一チャンバ成膜中に第二チャンバの設定をすることで、フル稼働して量産性に対応している。右の b）のタイプはフィラメント縦張り型で、数セット並べた構成になっていて、量産性に優れている。これらいずれもレシピ設定してあり、基板セットしてボタンを押すだけの設備に出来上がっている。装置構成が簡単であり、日本企業では独自の工夫を凝らした自作設備が用いられている。

a）熱フィラメントＣＶＤ法b）マイクロ波プラズマＣＶＤ法

図３．ＣＶＤ法の固相 ‒ 気相界面の写真

a）ｓｐ3 社の装置（横張り）
図 4.

b）CEMECON 社の装置（縦張り）
熱フィラメント装置の例

２）マイクロ波プラズマＣＶＤ
マイクロ波ＣＶＤの合成中の写真を図３ b）に示す。用いるマイクロ波は、日本では ISM 帯（総務省指定のフリー周波数帯：Industry, Scientiﬁc and Medical band）の 2.45GHz（2.4 〜 2.5）が主流である。入力パワーは概ね１〜６ kW が主流である。海外では 950MHz 帯が ISM 帯に指定されている国 が 多く、低 周 波 数の方 が 長 波 長で、成 膜 面 積 が 大きくなるため多 用されている。ＭＰＣＶＤも、世界中で既存設備が市販されている。典型的な装置群を図５ に内部模式図と共に示す。b）は、所謂「セキ 型」と 呼 ば れ るコ ー ン ズ テクノロ ジ ー 社 の 装 置（日 本：元 セ キ テクノロ ジ ー 社）で、周 波 数 は2.45GHz を用いている。この図は下部からマイクロ波を導入してアンテナで広げるタイプのものである。
これに対して、大面積用に波長の大きな 915MHz を用いるのがｃ）ｄ）に示した海外の装置である。出
力もこの周波数帯は 30kW というような大出力装置も可能である。概ね 4 インチΦ（約 10cmΦ）面積に対応可能である。成膜速度は、入力パワーに依存し、典型的には 3 〜 50µm/h 程度である。ＨＦＣ
ＶＤと異なり、高速・小面積合成となる。合成速度 × 合成面積で見ると、ＨＦＣＶＤとＭＰＣＶＤは、ほぼ同等といえよう。
宝石用の原石合成は、ある程度厚めのダイヤモンドが必要であり、殆どの場合ＭＰＣＶＤが用いられている。例えば 25µm/h の速度で連続合成して、1mm 厚合成に 40 時間、6mm 厚で 240 時間（10 日）というイメージになる。

−１３−

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a）マイクロ波ＣＶＤの模式図b）コーンズ装置（所謂セキ型）

c）Lamda Technology 装置（Michigan Univ.）d）AIXTRON 装置（Fraunhofer Inst.）

図 5. マイクロ波ＣＶＤの典型的な装置群a）一般的なエピ成長模式図
図 6.

b）ＳＴＭによるエピ成長表面

ダイヤモンド成長フロント−１４−

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3）合成のテクノロジー
単結晶の合成は、一般的にステップフロー成長という物理に基づ いている。図６に示すように基板を結晶のジャスト面（例えば（001）面）から数度ずらすと、図のように <110> 方向に「原子のステップ」
が現れる。実際のダイヤモンド表面のステップは、図６ b）のように凹凸が激しい。ガスから分解生成された活性種が、この凹凸のエッジ部（キンク）にとりついて順次成長していく。ダイヤモンドでは拡散しにくく「ステップフロー」しな いという説もあるが、い ず れ にしても、ステップ 形 成（オフ角 基 板 利 用）
することで良好な結晶成長が実現されている。

図7

ダイヤモンド合成可能なガス組成（経験則）

反応に用いる原材料であるが、まず図７に示すようなＣ、Ｈ、Ｏを置いた図を考える。例えば CH 4 （メタン）はＣが一つ、Ｈが４つであるので、4/5 のところに位置する。このように様々な原料の組成をプロットして、経 験 的 にダイヤモンド合 成 が 報 告されている領 域 を 示したの が、赤で 囲 んだ 領 域で、これ はBachmann diagram と言われる ３）。実に様々な原料を用いることが可能である。図から、Ｈ 2 とＣＯの混合であれば、どんな比率で混ぜてもダイヤモンド合成が可能であることがわかる。ＣＨ 4 とＣＯ 2 であれ
ば、概ね 3：2 くらいで混合すると合成可能であることがわかる。以前アルコールから合成した話題が新聞を賑わしたが、要するに C、H、O を有するのでこの領域に入る。よくある質問として、ダイヤモンド
合 成の価 格 が 話 題になることも多 い が、このようにどんな原 料を用 いても合 成 可 能であるということは、
大きなダイヤモンド合成の特徴と言えよう。最近は様々なガス純化フィルタもあり、安価でＣを複数含む
高速成長ガスを用いることも可能である。例としてＣＨ 4 よりＣ 2 Ｈ 2 （アセチレン）を用いる、といった選択ができる。原料ガスはいずれも毒性はなく、原料や排気ガスを除害する必要もないため、設備と付帯設備は極めて安価である。
２.

品質

宝石としてもっと重要なダイヤモンドの光学的特性には、原料ガス中の不純物低減と合成チャンバの真
空制御が重要である。原料ガスは高純度のものを純化フィルタを通せば、半導体級の品質も可能で全く問題ない。ＨＰＨＴ合成のように金属インクルージョン起因の欠陥を制御しにくいという問題がない。真空も、チャンバのリークを抑える設計と、高真空用のポンプ使用で残留窒素レベルを下げることが可能で−１５−

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ある。逆に、色付きダイヤ合成も可能で、例えばブルーダイヤモンドにはトリメチルボロンなどをＨ 2 で希釈したガスで、濃度を高精度に制御可能である。高品質ダイヤモンドの安定的な合成は、ＣＶＤの得意とするところである。
それに対して欠陥起因の不良については、一層一層、非平衡で成長させるＣＶＤが不得意とするところであり、成長様式起因と言える。欠陥に関しては、Ｘ線トポグラフィーを用いた回折像観察が全転位を網羅観察できるので有用である。ＣＶＤ結晶を観察した例を示す。放射光を用いて浅い入射のベクトル[202] を用いた観察例を図８に示す。a）と b）は市販の光学特性に優れる結晶であるが、転位を大量に含んでいる。一か所から複数転位が走る様子があちこちに見て取れる。

a）市販ＣＶＤ結晶１（薄厚）

b）市販ＣＶＤ結晶２（薄厚）

c）宝飾用（北脇氏から借用）
図 8. Ｘ線トポグラフィー法による転位欠陥観察

これは、基板から引き継いだ欠陥、研磨不良などで成長界面から新たに発生する欠陥など様々なものを含んでいる。b）の結晶２に至っては、面積の 80％程度で何かしらの欠陥が見受けられる。c）は中央宝石研究所の北脇氏からお預かりした流通している宝飾用ＣＶＤ結晶の像である。成長方向が不明なので解釈 は 難しい が、発 生した欠 陥 が 引き継 が れていく様 子、ＣＶＤ特 有 の「すじ模 様」が 見える。これ は、成長時のフロントが、合成中断や合成条件（電源のノイズなど）のふらつきにより発生するもので、ＣＶ
Ｄ結晶特有であるが技術的に解決可能である。

−１６−

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図 9.ＣＶＤ成長のエッジ部写真a）市販のＨＰＨＴ結晶のトポ像b）露ＮＤＴ社の大型基板

図 10. 種結晶としてのＨＰＨＴ合成結晶の欠陥とサイズ
３.

今後の展望

以上の「ＣＶＤでは欠陥が発生しやすい」という問題を解決するために、重要なことがいくつかある。
まずは種結晶に関して、大型基板を用いることが重要である。図９に示すように、合成時のエッジ部におけるプラズマ集中から、どうしても外周部は異常成長が発生し、単結晶の取れる面積が減少する。図10 に見られるように、通 常 の 市 販 のＨＰＨＴ合 成 結 晶 のレ ベ ル は 大きく向 上していて、欠 陥 密 度 は
100/cm 2 を下回っている４）。またサイズも 10mm 角のサイズのものが市販され 、最高 15mm 角まで実現されている。また欠陥に関しては、最近注目される報告がある。それはＨＦＣＶＤを用いて、本来「不純物」であるＷのインクルージョンが、転位を終端することが可能という論文である ５）。これはＨＦとＭ
Ｐをうまく融合して合成に使うことで、新しい技術で課題を解決し、ＣＶＤ法のウィークポイントをカバーできる可能性がある。その後Ｈ3 センタ、ＮＶセンタ、Ｎ3 センタなど様々な欠陥センタの導入により、積
極的に光学特性をコントロールしていく方向で、さまざまな色調の宝飾用ＣＶＤ合成が可能になると考えられる。◆
引用文献
１）S.Matsumoto et al., Jap.J.Appl.Phys., 21 (1982) pp.L183‒185２）M. Kamo et al.J.Crystal Growth, 63 (1983) pp.642‒644
３）P.Bachmann, Diam.Relat.Mat.,1 (1991) 1
４）S.Shikata et al.,, Material Science Forum, 924(2018) pp.208‒211５）S.Ohmagari et al., Appl.Phys.Lett.,114, (2019) 082104

鹿田 真一
1954 生1978 京都大学工学部卒
1980 京都大学大学院工学研究科修士課程卒
職歴
住友電気工業
光通信用デバイス研究開発と事業（GaAs IC, ダイヤモンド SAW デバイス）
産業技術総合研究所
ダイヤモンドの基盤技術とパワーデバイス研究関西学院大学 理工学部
ダイヤモンド中心にワイドギャップ材料とデバイスの研究
現在：関西学院大学 理工学部 教授（工学博士）−１７−c 掲載記事・写真・イラスト等の無断転写を禁じます。

宝石の輸入統 計 ( 2018 年 1 月〜12 月 )ダイヤモンド
輸

入

香
港
タ
イ
イ ン ド
イスラエル
ア ラ ブ
ベルギー
フランス
アメリカ
オーストラリア
そ の 他
合計

12 月数量(Ct)

20,104
7,227
84,007
10,073
3,161
21,915
0
658
398
5,407
152,950

12 月金額( 千円 )

1 月〜 12 月累計数量(Ct)

１月〜12 月累計金額( 千円 )

12 月金額( 千円 )

1 月〜 12 月累計数量(Ct)

１月〜12 月累計金額( 千円 )

186,582
29,3391,119,458
51,095
16,049162,50888
41,232
3,486
24,743
1,634,580

779,978
203,8123,890,357
1,012,177
292,073
2,041,528
062,605
265,717
159,468
8,707,715

9,632,687
3,665,809
44,671,218
9,386,836
1,291,474
17,672,462
1,634,654
1,814,247
1,867,373
2,135,055
93,771,815

ルビー・サファイア・エメラルド
輸

12 月数量
(Ct)

入

中
国
香
港
タ
イ
ミャンマー
インド
スリランカ
ア ラ ブ
ロ シ ア
アメリカ
コロンビア
そ の 他
合
計

ダイヤモンド
【数

量】

その他

タイ
アメリカ
イスラエル

アラブ

28,824
81,217356,6315,401
24,771
144,01079,018
04,594
284,775
33,952
1,043,193[ 1 月〜 12 月累計 ]

アメリカ
その他

【金

1,027,000
110,712
270,582
1,183
445,552
16,1372,349
906,000
7,386
200,219
28,891
3,016,011[ 1 月〜 12 月累計 ]

額】

フランス

オーストラリア
フランス
タイ

ベルギー
香港

41,935
4,461
24,772
46
5,489
5,886
2,349
0
1,150
42,5742,324
130,986

【数

アラブ

スリランカ
その他
香港
コロンビア

香港

インド

1月
2月
3月
4月
5月
6月
7月
8月
9月
10 月
11 月
12 月

【金

アメリカ
ミャンマー
アラブ
ミャンマー

額】

アラブ
その他
中国

インド
中国

インド

タイ

モザンビークスリランカ

ロシア

ダイヤモンドの月別輸入量

1月
2月
3月
4月
5月
6月
7月
8月
9月
10 月
11 月
12 月

量】

タイ

ベルギー

重量：カラット2017 年 2018 年
145,651 182,631
88,79889,202
126,545 158,266
99,783 108,714
97,271 136,717
136,962 133,742
146,171 133,390
104,617 133,242
132,202 141,572
135,286 162,225
92,491 102,333
128,648 152,950

ルビー・サファイア・エメラルド

アメリカ

イスラエル

インド

68,6281,468,481
2,265,499
367,739529,270
970,91079,0188491
135,132
1,911,069
904,083
8,708,320

香港

コロンビア

ルビー・サファイア・エメラルドの月別輸入量

金額：単位千円
2018 年2017 年
9,115,479 8,624,641
7,038,546 5,323,365
8,892,147 9,188,258
7,607,836 6,295,454
5,039,051 7,039,994
7,991,933 12,250,419
6,301,877 8,020,995
5,081,365 5,829,175
8,531,812 7,940,887
6,728,867 8,510,360
5,219,667 6,040,552
7,936,709 8,707,715

1月
2月
3月
4月
5月
6月
7月
8月
9月
10 月
11 月
12 月

−１８−

重量：カラット2017 年 2018 年
153,551 698,973
43,105
101,684
280,892 364,348
64,35764,86889,148 131,468
202,006 139,583
512,462 972,119
46,83730,079240,471 281,467
235,050 100,757
42,011
93,847
233,760 130,986

1月
2月
3月
4月
5月
6月
7月
8月
9月
10 月
11 月
12 月

金額：単位千円
2018 年2017 年
543,674
428,170
526,517
1,478,334
1,582,610 1,226,841
388,208
284,193573,939
1,023,477
1,723,399 1,201,476
406,476 1,037,232
346,705
274,818
872,694 1,027,192
524,742
507,820
268,601
302,192
621,703 1,043,193

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中央 宝 石 研 究所の各種セミナー
各種セミナースケジュール

８月

９月

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ベーシックコース ( 東京 )

６〜７

５〜６

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ダイヤモンドコース ( 東京 )

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２６〜２７

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１９〜２０

ダイヤモンドコース ( 大阪 )博多 ベーシックコース

１０〜１１

宝石鑑別コース ( 東京 )１８

パールコース ( 東京 )１６

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ダイヤモンドコース（２日間）￥２５，０００＋消費税

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セミナー時間【東京】１０：００〜１７：００【大阪】１０：３０〜１７：００ （会場都合による）【博多】１０：００〜１６：３０（ 会場都合による・ 開催最低人数５名）
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