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No.55 - March 31, 2020

天然ダイヤモンド vs 合成ダイヤモンド−成長履歴の違いによる鑑別−
リサーチ室

北脇 裕士

天然ダイヤモンドは、地球の深部において何億年という歳月にわたる地質学的プロセスを経て生まれた結晶です。いっぽうで、合成ダイヤモンドは人工的に研究室や工場で作られた結晶です。合成ダイヤ
モンドは、化学成分や結晶構造は天然ダイヤモンドと基本的に同じで、光学的・物理的特性も同一です。
しかし、天然ダイヤモンドと合成ダイヤモンドには違いもあります。天然ダイヤモンドは地下の高温高
圧下で何億年という長い年月をかけて成長し、地表に到達するまでに複雑な環境の変化をこうむります。
いっぽう、合成ダイヤモンドは人工的に閉鎖された一様な環境下で、通常数日から数週間という短い時間で育成されます。その生い立ちの違いが結晶の中にさまざまな不均一性として刻み込まれ 、それを手がかりに両者の識別が可能となります。
本稿では、天然ダイヤモンドと合成ダイヤモンドの成長履歴にどのような相違があり、それをどのように検出して鑑別に生かしているかをご紹介します。
成長履歴の観察方法
天然ダイヤモンドは成長・溶解、塑性変形や加熱などの履歴を経験しており、これらに対応した組織が結晶の表面や内部に残されています。
結晶の表面構造は、外的要因に鋭敏に反応するため、成長条件の研究に適しています。しかし、これらは成長の最終段階のみが残されており、成長過程の全体像を知ることは困難です。また、天然ダイヤ
モンドは少なからず溶解作用をこうむっており、原石表面に残された結晶成長模様から成長史を論じることは 困 難です。さらに、宝 石ダイヤモンドを研 究 対 象とする場 合、すでにカット･研 磨 が 施されており、表面特徴の観察は通常不可能です。したがって、宝石ダイヤモンドの成長履歴を読み取り逆に成長条件を推定するためには、結晶内部に残された不均一性を検知する必要があります。ダイヤモンドを始めとする天然の結晶は、常に一定の速度や一定の条件下で成長するわけではありません。結晶の形成過程
においては、成長速度あるいは成長条件が緩やかにあるいは急激に変化し、部分的な溶解・再成長が生じることがあります。そのため欠陥密度や不純物分配が変化し、包有物、格子欠陥（点状欠陥、転位、
面状欠陥）、成長縞（累帯構造）、成長分域などが形成されます。これらの内部構造はダイヤモンドの強固な物 理・化 学 的 性 質のため、形 成 時のまま保 持されていることが 期 待できます。また、ダイヤモンドに不純物として含まれている窒素原子は結晶内における拡散が極めて遅く、地球深部で結晶化した後に地質学的な時間が経過しても窒素分布による初生的な組織がほとんど変化しません。このような特性ゆ
えに天然ダイヤモンドの内部組織の研究は地球惑星学的に重要な研究対象となっています。
天然ダイヤモンドの累帯構造はさまざまな方法を用いて研究されてきました。硝酸カリウムなどの酸化剤を用いたエッチング法もこの手法のひとつで、センター・クロス構造が始めて観察されています。Ⅹ線
トポグラフ法は散乱角のわずかな変化を与える結晶内部の不完全性に因る組織などが検出できます。この−１−c 掲載記事・写真・イラスト等の無断転写を禁じます。

手法を用いて単結晶中のさまざまな線状欠陥（転位など）と面状欠陥（積層欠陥や双晶面など）に関連する歪場の空間分布を捉えることができます。カソードルミネッセンス（CL）法もダイヤモンドの内部構造を調べるひとつの手法として利用されてきました。
1990 年代より HPHT 法による装飾用合成ダイヤモンドの商業的な生産が始まり、宝飾業界からはその情報開示と明確な天然と合成の識別法の確立が切望されるようになりました。DTC(Diamond Trading
Company) ではこれらの声に応えるためにダイヤモンド判別機の製作・販売を開始しました。DiamondView TM（図１）は紫外線蛍光を用いた画像診断装置です。ダイヤモンドに波長の短い強力な紫外線を照射すると、原子レベルの欠陥や微量な含有元素の影響で蛍光を発します。微視的に研磨面を見た場合、欠陥や微量元素の濃度が成長時や成長後にこうむる環境の変化によってわずかに異なるためにさまざまな蛍光像が観察できます。これが紫外線ルミネッセンス法であり、このような蛍光像はダイヤモンドの成長履歴を反映するために、天然と合成では明確な相違がみられ 、その判別を行う上で非常に有効な手がかりになります。

図１．DTC 製 DiamondViewTM

結晶のモルフォロジー（形態）
結晶のモルフォロジー（形態）は固体−液体の界面の状況と過飽和度などの成長の駆動力によって決められます。駆動力の大きな条件下では一般に界面は原子的にラフな状態をとり、結晶成長のメカニ
ズムは吸着型で結晶の示す形態は球晶や樹枝状となります（図２A の領域）。駆動力の小さな条件では、渦巻き成長機構が支配的になるので平面で囲まれた多面体の結晶が現れます（図２C の領域）。
装飾に供されるダイヤモンドは、透明度や輝きの観点から、単結晶で平滑な面で囲まれた多面体結晶が用いられます。実際の天然ダイヤモンドは、成長後の溶解作用による丸みを帯びた原石が一般的ですが、結晶成長時には多面体であったと考えられます。同一種の鉱物であっても多面体結晶のモルフォ
ロジーは同一ではなく様々に変化します。これは、出現する結晶面の種類、組み合わせとそれぞれの面の垂線成長速度 R の相対的な比によって決められます。
Ａ及びＢの２種類の結晶面が出現する結晶において、A の垂線成長速度 R の方が B のそれよりも大きければ（RA＞RB）、A はやがて結晶上からは消えて行き、結晶は B＞A、あるいは B だけで囲まれた多面体となります。逆の場合は最終的に A のみで囲まれた多面体となります。この例で理解できるように結晶のモルフォロジーは成長の過程で変化します。この変化の軌跡は DiamondView TM において成長分域として観察することができます。図３は、A 及び B の２種類の結晶面が異なる速度で成長した際の成長分域の模式図です。結晶周囲の環境（温度圧力、溶質成分等）の変化によって結晶成長速度や結晶に取り込まれる元素濃度、欠陥の密度が変動するため、それぞれの成長分域内に成長縞が形成さ
れます。

−２−

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ラフ

スムース

成長速度

R

Ａ

Ｂ

Ｃ
駆動力

(100)

(111)

(111)

図２．成長速度対駆動力図上に表した期待されるモルフォロジー（砂川 2004 より）

図３．Ａ,Ｂ2 面で囲まれた結晶の内部に期待される成長分域（砂川 2004 より）

ＰＢＣ解析法現実に出現する多面体の結晶形態を議論する際に基準となる形を想定できれば、現実結晶との差異についての原因を解析することが可能となります。結晶のモルフォロジーを決定するのは結晶の構造と環境条件ですから、後者の影響を無視して、結晶の構造だけを反映した形を割り出すことができればこれを基準とすることができます。この基準の形を予測するためのモデルとして広く受け入れられているのがPBC（Periodic Bond Chain）解 析 法です。この方 法は結 晶 構 造の中で結 合の強 い 原 子 間を結 びつ けて結 合 鎖（PBC）を 見 つ け出し、PBC を 面 内 に何 本 含 む か によって結 晶 面をＦ面（Flat face）、Ｓ面（Stepped face）、Ｋ面 (Kinked face) の３種類に分類し、これを基にその結晶に予想される基準の形を見出そうとするものです。Ｆ面（２本以上の PBC を含む面）はスムースな界面に相当し、２次元核形成
機構か渦巻き成長機構で成長し、他の面に比べて相対的に大きく発達する面となります。これに対してＫ面は原子的にラフな界面で、付着型成長機構で成長するので、相対的な成長速度が速く、結晶上からは消 失していく結 晶 面となります。Ｓ面はＦ面とＫ面の中 間 的な性 質を有しており、Ｆ面 上の成 長 層のステップの積み重なりで現れ 、条線模様で特徴付けられる細長い結晶面となります。

天然ダイヤモンドの基本的なモルフォロジー（形態）ダイヤモンドの 結 晶 構 造を PBC 解 析 法 に当てはめてみると、｛111｝面 は PBC を ３ 本 含 むＦ面、{110} 面は PBC を１本しか含まないＳ面に相当し、｛100｝面は PBC を１本も含まないＫ面に相当します。したがって、PBC 解析を基にしたダイヤモンドのモルフォロジーはよく発達した｛111｝で囲まれた八面体で、直線的な条線模様で特徴づけられる {110} を伴いますが、｛ 100｝は結晶面上に現れません。

−３−

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参考）
結晶学では、八面体の面を｛111｝、六面体の面を｛100｝、十二面体の面を {110} と表記します。

八面体は 8 個の三角形の六面体は 6 個の四角形｛111｝面 で 構 成 さ れ ての｛100｝面 で 構 成 さいます。

れています。

六 ‒ 八面体は８個の三角形の {111｝面と６個の四角形の｛100｝面で構成されています。

この理想的に発達した八面体のダイヤモンドを DiamondView TM で観察して得られる像を考えてみましょう。一般に八面体のダイヤモンド結晶をブリリアント･カットする場合、テーブル面が（001）面にほぼ 平 行になるようにカットされ 、大 小 ２つのダイヤモンドに研 磨されます（図 ４）。したがって、研 磨された２つのダイヤモンドのテーブル面に現れる累帯構造は（001）面と｛111｝面との交線のみから形成され 、木の年輪のように中心から外側に広がって行く閉じた四角形の組み合わせになることが期待されます。

図４．八面体原石から大小２つのカット石を取るイメージ

宝石ダイヤモンドとして最も流通量の多いのがⅠ型の無色ダイヤモンドであり、天然ダイヤモンドの最も一般的な成長履歴を反映していると考えられます。
Ⅰ型の無色〜ほぼ無色のダイヤモンドの典型的な DiamondView TM 像を図５に示します。ラウンド･ブ
リリアント･カットが施されたテーブル面の中心からガードルに向かって広がって行く閉じた四角形の組み合わせが見られます。これは PBC 解析法で予想されたとおり、{111} 面のみで形成された八面体の結晶が、その中心付近を (001) に垂直にテーブル面がくるようにカットされたことを示唆しています。画像の明暗は発光中心の大小に関連し、形成される年輪の幅は成長速度に関連しています。このような年輪の幅の増減は、すべてのⅠ型天然ダイヤモンドの DiamondView TM 像に観察されます。この写真のダイヤ
モンド結晶は、四角形の年輪の幅がほぼ一定であることから、成長履歴全体を通じて単純で変化の少ない八面体の形態が維持されたことを示しており、結晶の成長パラメータに大きな変化が無かったことが−４−

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伺えます。このような状況は、駆動力の小さい平衡に近い状態での結晶成長が行われたことを示唆しており、無色〜ほぼ無色の宝石ダイヤモンドの大部分はこのような成長履歴を有すると考えられます。

図５．天然ダイヤモンドの DiamondView TM 像に一般的な閉じた四角形の累帯構造

通常、原石が２つにソーイングされる時、切断面はそれぞれのカット石のテーブル面としてオリエンテー
ションがとられます。実際のソーイングで遺失する結晶の厚みはきわめて薄く、同一原石からカットされたダイヤモンドのテーブル面の DiamondView TM 像は、相似形の累帯構造を示します。
天然ダイヤモンドの DiamondView TM 像は、その結晶の成長過程を反映しているので、比較的類似するパターンを示すことはあっても、まったく同一の DiamondView TM 像を示すことはありえません。このことから、DiamondView TM 像を個体識別の “フィンガー･プリント” とすることが可能となります。従って、
このような DiamondView TM 像の特長を用いて、２つのダイヤモンドが同一原石からカットされたことを証明できることがあります。CGL では同じ原石から得られた二つのダイヤモンドをツインダイヤモンドⓇとして、ツインダイヤモンドⓇレポートサービスを行っております（図６）。

図６．CGL が発行するツインダイヤモンドⓇレポート

特異な成長をした天然ダイヤモンド
天 然 ダ イヤ モンドに は、｛111｝面 の み で 囲 ま れ た 単 純 な 形 態 で は なく、し ばし ば Mixed‒habit
Growth と呼ばれる複雑な累帯構造が観察されます。これらからは、｛111｝と｛100｝の組み合わせか−５−

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らなる成 長 縞 が 読 み 取 れます（図 ７）。｛111｝面は平 面ですが、｛100｝面は厳 密には平 面ではなく、曲面です。しかし、｛100｝面も樹枝状結晶のように成長とともにその形態を変化させることは無く、定常的にその形を維持するので、多面体の一種とみなされ 、キューボイドと呼ばれています。
このような｛111｝面と｛100｝面の 2 種の結晶面が共存して成長した結果、十字架様の成長分域が形成され 、センター･クロス･ダイヤモンドと呼ばれています。結晶成長の初期段階に相当する十字架中
央 のクロスした領 域 が｛100｝成 長 分 域 に相 当し、十 字 架 の 腕 の 領 域 が｛111｝面と｛100｝面 が 共存 する分 域 に相 当します。結 晶 成 長 の 晩 期 には｛100｝成 長 分 域 が 消え｛111｝面 の みで 構 成され 、最終的には八面体の形態となります（図８）。この場合｛111｝成長分域内は、直線的な累帯構造を示すのに対し、｛100｝成長分域内では曲線状の累帯構造を示します。このことは｛111｝面は常にスムー
スな界面として振舞ったことを示し、｛100｝面はラフな界面として振舞ったことを示しています。

図７．Mixed‒habit Growth を示す天然ダイヤモンドの DiamondView

TM

図８．(001) 方向に垂直で結晶中心を通る切断面上像に現れるセンター･クロス構造の模式図

このセンター･クロス･ダイヤモンドは古くから知られており、その成因について以前は塑性変形によるという説もありましたが、現在では結晶成長によるものと広く受けとめられています。この構造が形成されるためには、｛100｝面の成 長 速 度 が｛111｝面の成 長 速 度より相 対 的に遅 れる必 要 がありますが、このことは PBC 解析法から導き出された結果とは矛盾することになります。この矛盾を解釈するため、不純物による効果、すなわちキューボイドの面上に不純物が吸着することに因ってその成長速度が遅くなり、六面体結晶ができたと考えられてきました。それとは別に、コーテッドダイヤモンドの研究から、八面体と六面体結晶の成長形の変化は非平衡度の変化による晶相変化で、｛111｝面が平衡に近い状態での層成長機構から、高い過飽和度での高い頻度の２次元核形成に支配された成長機構に変化することに因って、その成長速度を｛100｝面の成長速度より増加させることに因り引き起こされたものとも解釈されています。
このような Mixed‒habit Growth の成長履歴を有するダイヤモンドはボツワナの Jwaneng 鉱山をはじめ、幾つかの鉱山から産出報告があります。Jwaneng 鉱山では産出されるダイヤモンドのうち、およ
そ８％にキューボイドの成長分域が認められています。
Mixed‒habit Growth の成長の結果、センター・クロスの形態を示すダイヤモンドが出現する頻度は
従来１ /1000 程度と予見されていました。しかし、筆者の経験では無色〜ほぼ無色のダイヤモンドの場
合、センター･クロス･ダイヤモンドと呼べるものは１ /100 程度であると考えています。さらに、Ⅰ型のピ
ンク系ダイヤモンドにおいては１ /３〜１ /10 と極めて出現頻度が高いことを確認しています。市場性を考慮すると、ピンク･ダイヤモンドのほとんどは褐色ダイヤモンドと同様にオーストラリアの Argyle 鉱山産−６−

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と思われます。Argyle 鉱山は世界のダイヤモンド鉱山の中でも唯一ランプロアイトを母岩としており、エクロジャイト起源のダイヤモンドが多いことが知られています。ピンク･ダイヤモンドも包有物の観察結果
からエクロジャイト起源が多いことが判っており、これらの産出状況が高い Mixed‒habit Growth の出現率に関連している可能性が考えられます。

塑性変型を受けた天然ダイヤモンド
DiamondView TM 像には成長時の累帯構造だけではなく、成長後の塑性変型の履歴も記録されます。
図９ と図 10 にⅠb 型の黄色系天然ダイヤモンドの典型的な DiamondView TM 像を示します。

図９．Ⅰb 型天然ダイヤモンドの DiamondViewTM 像

図 10．Ⅰb 型天然ダイヤモンドの DiamondViewTM 像の一例。平行する多数の線状模様が認められるの一例。交差する 2 方向の線状模様が認められる

図 9 は全体に緑黄色の発光色が見られ 、細い緑色の線模様がカットされた石の端から端まで認められます。これらの線模様はいわゆる “スリップ･バンド” で、結晶成長後の塑性変形に因って八面体面に平行に形成されます。このスリップ･バンドは H３センタの発光によるものです。図 10 は、明瞭な２方向のスリップ・バンドが見られます。また、橙色の発光色が認められます。これらは NV センタに因るもので、
Ⅰb 型のダイヤモンドにしばしば認められます。Ⅰb 型のダイヤモンドには置換型単原子窒素（Ｃセンタ）が存在し、これが空孔（V）と結びついて NV となるためです。
このようにⅠb 型の DiamondView TM 像にはスリップ･バンドに因る細長い線模様が特徴です。これはⅠb 型ダイヤモンドの窒素含有量が少なく、Ⅱ型と同様に塑性変形をこうむりやすいためと考えられます。
Ⅰb 型天然ダイヤモンドのこのような典型的なスリップ・ラインは合成ダイヤモンドには見られません。
したがって、黄色ダイヤモンドの天然・合成の識別にはきわめて重要な手がかりとなります。

Ⅱ型天然ダイヤモンド
Ⅱ型天然ダイヤモンドの DiamondView TM 像には、Ⅰ型に見られる {111} 面で形成された閉じた四角
形 の 年 輪 模 様 は 認 められ ず、モ ザ イク状 やドット状 の 模 様 が 観 察 され ま す。これらは dislocation
networks と呼ばれる線状欠陥の集合体で、塑性変型によるものと解釈されています。窒素の凝集体や偏析のないⅡ型天然ダイヤモンドでは、転位が結晶中を伝わりやすいためにこれらの模様ができると考えられています。
図 11 は明瞭なモザイク模様の好例です。モザイクの大きさはφ100‒150μm です。図 12 はドット状に見えますが、分解能の高い SEM‒CL ではφ10‒20μm のモザイク模様であることが確認できます。
Ⅱ型ダイヤモンドに観察される暗い青色の発光色はバンドＡに因るもので、転位に起因すると考えられて
います。

−７−

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図 11．Ⅱ型天然ダイヤモンドの DiamondViewTM 像

図 12 ．Ⅱ型天然ダイヤモンドの DiamondViewTM 像の一例。明瞭なモザイク模様が認められるの一例。細かなドット状の模様が認められる

HPHT 法合成ダイヤモンドのモルフォロジー（形態）天然ダイヤモンドの結晶のモルフォロジーの基本は、PBC(Periodic Bond Chain) 解析法で導き出されたように｛111｝で囲まれた八面体です（図 13）。しかし、HPHT 法合成ダイヤモンドでは｛111｝面だけではなく、｛100｝面も良く発達した六‒八面体の結晶形をとるのが一般的です（図 14）。また、
天 然ダイヤモンドでは｛100｝面は常にラフな界 面として振る舞 い、スムースな界 面として振 舞うのは｛111｝面のみです。しかし、HPHT 法合成ダイヤモンドでは、｛100｝面は｛111｝面と共に常にスムースな結晶面として振る舞い、渦巻き成長機構による結晶成長が行われています。

図 13．八面体の天然ダイヤモンド原石

図 14．六‒八面体の HPHT 法合成ダイヤモンド原石

このような天然ダイヤモンドと HPHT 法合成ダイヤモンドのモルフォロジーの相違は、溶媒成分の相違に因るところが大きいと考えられています。天然ダイヤモンドでは炭素成分を含む流体中で成長するのに対し、HPHT 合成法では Fe（ 鉄）、Ni（ニッケル）、Co（コバルト）等の金属溶媒の溶液中で成長します。
天然ダイヤモンドが成長する流体中では、イオン半径の大きな酸素の存在により、｛100｝表面で炭素原子間の再構成は起こりません。一方、イオン半径の小さな金属イオンを溶媒とする金属溶液中では、｛100｝表面が再構成される可能性があります。その結果、｛100｝に２本の PBC が導入され 、｛100｝面はＦ面に転化し、渦巻き成長が可能となると解釈されています。
このような溶媒成分による結晶形への影響は、実験的にも確かめられています。金属溶媒の代わりに
炭 酸塩や硫酸塩あるいは天然のキンバーライト組成の珪酸塩溶融体を用いた非金属溶媒からの HPHT

合成の研究が行われており、これらの溶媒から成長したダイヤモンドは微細ですが、天然の結晶と同様
な｛111｝で囲まれた八面体のモルフォロジーを有しています。
純粋な Ni を使用して成長させた HPHT 法合成ダイヤモンドは｛111｝面と｛100｝面のみから成り、前者が大きく発達します。Co や Fe を用いると｛111｝面と｛100｝面に加えて｛113｝面や｛110｝−８−c 掲載記事・写真・イラスト等の無断転写を禁じます。

面も出現します。Ni に他の金属元素を加えた合金を用いても｛113｝面や｛110｝面が出現します。また、Co に Ti を加えた合金を用いた際には｛115｝面が出現することもあります。さらに HPHT 法合成ダイ
ヤモンドのモルフォロジーは、金属溶媒の種類が同じであっても、合成条件によって異なることも知られています。特に合成温度はモルフォロジーに大きく影響します。1300℃〜 1400℃程度の合成温度では｛100｝面が大きく発達した六面体に近い形態となり、1600℃程度以上になると｛111｝が大きく発達し、八面体に近くなります（図 15）。
図 16 には低温及び高温で、種結晶を用いて合成されたそれぞれの結晶の形態と各成長分域の関係を示します。低温型の結晶では｛100｝面が大きく発達し、種結晶付近に金属溶媒を包有物として取り込む傾向にあることを示しています。高温型の結晶では｛111｝面が大きく発達し、種結晶付近には金属包有物を低温型よりも多く取り込む傾向にあることを示しています。また、共に｛100｝成長分域の窒素濃度が高く、黄色に着色している様子を示していますが、さらに成長温度を高温にすると窒素濃度は｛111｝＞｛100｝となり、｛111｝が黄色に着色することが知られています。

図 15．HPHT 法合成ダイヤモンドの温度・圧力とモルフォロジーの関係（The Properties of Natural and Synthetic Diamond より）（高温型単結晶）（低温型単結晶）

図 16．HPHT 法合成ダイヤモンドのモルフォロジーと成長分域−９−c 掲載記事・写真・イラスト等の無断転写を禁じます。

図 17．Ⅰb 型 HPHT 法合成ダイヤモンドの典型的

図 18．Ⅱb 型 HPHT 法合成ダイヤモンドの典型的なな DiamondViewTM 像。緑黄色に発光する領域がDiamondViewTM 像。明るく発光する領域が｛111｝で、｛100｝で、暗い領域が｛111｝

暗い領域が｛100｝

図 17 と 18 には典型的な HPHT 法合成ダイヤモンドの DiamondView TM 像を示します。前者はⅠb型の黄色で、後者はⅡb 型の青色です。両者ともに｛100｝と｛111｝のセクターゾーニングが明瞭です。
ここで 重 要 な の は、天 然 ダイヤ モンドで｛100｝成 長 分 域 が 見られ る Mixed‒habit Growth で は、｛100｝は曲線状の成長模様を示すのに対し、HPHT 合成では直線状となっていることです。

ＣＶＤ法合成ダイヤモンドのモルフォロジー（形態）CVD 法合成ダイヤモンドの結晶は、HPHT 法合成ダイヤモンドと同様に｛111｝と｛100｝で囲まれた六‒八 面 体のモルフォロジーとなります（図 19）。しかし、HPHT 法 合 成ダイヤモンドでは、｛111｝と｛100｝共に渦巻成長層を示すのに対し、CVD 法合成ダイヤモンドでは｛100｝は常に渦巻成長層を示しますが、｛111｝は同じ結晶上で骸晶状の結晶面として現れます。このことは、PBC 解析法で導き出された｛111｝と｛100｝の結 晶 面の重 要 度 が 逆 転したことを意 味しています。すなわち、天 然ダイ
ヤ モンド に お い て は、常 に ス ム ー ス な 界 面として 振 る 舞う｛111｝が、ラフ な 界 面として 振 る 舞う｛100｝よりも形態的に重要で、平滑な｛111｝で囲まれたモルフォロジーとなりますが、CVD 法合成ダイヤモンドでは｛100｝が常に重要な面となり、平滑な面として外形に残ります。
｛111｝は３本の PBC を含み、｛100｝は HPHT 法のように再構成が生じても２本の PBC しか含みません。従って、この逆転には PBC 以外の要因が必要です。
HPHT 合成では、Fe、Co 等の金属溶媒の溶液が環境相ですが、CVD 合成における環境相は水素ガスと少量の酸素です。ダイヤモンドの成長における原子状水素の役割として、非晶質炭素及びグラファイ
ト状炭素のエッチングや非晶質水素化カーボンの合成の抑制等が知られています。このような機能を有する原 子 状 水 素は、低 温で生じ易 い 非 晶 質 成 分の合 成を抑 制し、結 果 的にダイヤモンドの結 晶の選 択
的成長を促進すると考えられています。
このように CVD 法によるダイヤモンド合成に重要な役割を担う原子状水素は、ダイヤモンドのモルフォ
ロジーにも影響を与えると考えられます。表面自由エネルギーに対する PBC 付着エネルギーの寄与よりも大きな寄 与 が 存 在すれば、｛111｝と｛100｝の形 態 学 的 重 要 度の逆 転 が 起こり得ます。この要 因となるのが H 2 分子の表面吸着です。成長する結晶の表面に吸着した H 2 分子が表面自由エネルギーに対して大きな影響を与えることが理論計算によって導き出されています。
CVD 法において装飾用の単結晶を育成するためには高速度成長が不可欠です。一般に高速（10μm/h 以上）で成長させると、成長丘と呼ばれる異常成長が生じます。これを克服するためには｛100｝
面を｛111｝面に比べて優先的に成長させる成長条件を維持することによって｛100｝基板上にエピタ
キシャル成長させます。また、窒素を添加することで高速度の成長が得られ 、成長丘の発生が抑制されるため長時間成長が可能となることも知られています。また、｛111｝面上には多重双晶粒子が発生しや−１０−c 掲載記事・写真・イラスト等の無断転写を禁じます。

すく、これが 100μm 以上の目視可能なサイズになると、単結晶ダイヤモンド中に黒い多結晶の領域として観察されます。したがって、良質な単結晶を得るためにも｛100｝の基盤が有利となります。

天然

CVD

図 19．天然ダイヤモンドと CVD 法合成ダイヤモンドのモルフォロジー

図 20 に CVD 合成の成長模式図を示します。これはステップフロー成長というメカニズムです。CVD
法では｛100｝の方位の種結晶を用いるのですが、数度のオフ角を持たせています。このオフ角を持たせることで｛110｝方向に原子のステップが現れます。原子は平坦なテラスよりもステップに吸着しやすく、ステップを中心に成長が進んでいきます。

図 20．CVD 法合成ダイヤモンドのステップフロー成長の概念図

図 21 は典型的な CVD 法合成ダイヤモンドの DiamondViewTM 像です。ステップフロー成長による積層構造が線状模様として観察されます。このダイヤモンドは無色ですが、成長後に HPHT 処理が行われています。高速度成長させた CVD 法合成ダイヤモンドは、多くの歪やディスロケーションを含むため褐色
味を有します。この褐色味を除去するために多くの場合 HPHT 処理が施されています。成長時の CVD
法合成ダイヤモンドは添加された窒素原子が NV センタを形成するためにオレンジ色の発光色を示しますが、HPHT 処理後はこのダイヤモンドのように青白色〜緑色の発光を示します。

図 21．CVD 法合成ダイヤモンドに特徴的な
線状模様

−１１−

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天然と合成の判別が困難な DiamondView TM 像
DiamondView TM は、ダイヤモンドの結晶内部に残された成長史を視覚的に捉えることができ、天然
ダイヤモンドと合成ダイヤモンドの識別にはきわめて有効です。天然と合成では明らかな成長履歴の相違があり、それらの典型的な画像が得られた場合は、両者の識別は容易です。しかし、中には天然と合成で酷似した紛らわしい画像が得られることもあり、観察者を惑わせます。

図 22．天然ダイヤモンドの特異な図 23．HPHT 法合成ダイヤモンドのDiamondView

DiamondViewTM 像

TM像

図 22 は天然ダイヤモンドですが、部分的に合成ダイヤモンドのようなセクターゾーニングが見られます。きわめて珍しい事例です。図 23 は HPHT 合成です。単純な｛100｝と｛111｝の組み合わせではなく、｛113｝面や｛110｝面が出現していると思われます。

図 24．Ⅱ型天然ダイヤモンドの特異な図 25．CVD 法合成ダイヤモンドのDiamondViewTM 像

DiamondViewTM 像

図 24 はⅡ型天然ダイヤモンドです。Ⅱ型ダイヤモンドの DiamondView TM による発光色はたいていが暗い青色ですが、まれにこのようなピンク色が見られます。青色のモザイク模様が天然の特徴です。図25 は CVD 合成です。成長後に HPHT 処理が施されていないものです。
最近になって CGL で鑑別する合成ダイヤモンドが増加しています。DiamondView TM による観察は天然と合成を判別する上できわめて有益な情報が得られます。しかし、簡易的な判別機器のように pass（天然）や refer（再検査）のような結果を表示してはくれません。天然ダイヤモンドと合成ダイヤモンド双方の成長履歴を理解し、経験を積んだ技術者により慎重に判断される必要があります。◆
謝辞
本稿を執筆するにあたり多くの文献を参照しましたが、ここでは誌面の都合上省略しております。また、多くの方々にご教示いただいた内容や研究成果が含まれており、関係者には謝意を表します。特に東北大学名誉教授の（故）砂川一郎博士には長年にわたりご指導を頂きました。あらためて深謝いたします。

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令和 2 年度 宝石学会（日本）
講演会・特別講演のお知らせ
宝石学会（日本）（神田久生会長）は新潟県糸魚川市フォッサマグナミュージアムにて 6 月 13 日（土）に総会・特別講演・一般講演会を開催します。
特別講演はフォッサマグナミュージアム元館長、宮島宏氏の「糸魚川（小滝）の翡翠再発見史について（仮題）」、同館学芸員の小河原孝彦氏の「人工知能による深層学習を利用したヒスイ判別機の開発（仮題）」を予定しています。
翌日 6 月 14 日（日）は糸魚川市のヒスイ関連スポット（小滝ヒスイ峡等）への見学バスツアーを予定しています。
参加ご希望の方は、宝石学会（日本）ウェブサイト（https://www.gemmology.jp/）にてお申込み下さい。
多数の参加をお待ちしております。なお、詳細については随時ホームページで案内をしております。
【お問い合わせ】
e‒mail：housekigakkai.nippon@gmail.com【講演会・総会】
日時： ６月 13 日（土）10:00 〜 18:00（予定）
受付開始９:30 〜
会場： 新潟県糸魚川市フォッサマグナミュージアム
特別講演
講演会・総会の会場となるフォッサマグナミュージアム
・「糸魚川（小滝）の翡翠再発見史について（仮題）」
フォッサマグナミュージアム元館長 宮島宏氏
・「人工知能による深層学習を利用したヒスイ判別機の開発（仮題）」
フォッサマグナミュージアム学芸員 小河原孝彦氏【懇親会】
日時： 6 月 13 日（土）18:30 〜 20:30（予定）
会場： ホテル國富アネックス【見学バスツアー】
日時： 6 月 14 日（日） 8:00 〜 15:00（予定）（集合時刻 8:00 ホテル國富アネックス or
8:10 ＪR 糸魚川駅）
見学先 晴天の場合：フォッサマグナパーク、
小滝川ヒスイ峡、須沢海岸、等
小滝川ヒスイ峡
雨天の場合：長者ヶ原遺跡、翡翠園、小滝川ヒスイ峡、等
備考 非会員の見学会だけの参加は御遠慮下さい。また、解散時間は交通事情により前後します。
【費用について】
・登録料（参加費）※

会員：３,０００円（学生１,０００円）
非会員：５,０００円（ＪＣ会員３,０００円）
・懇親会
会員・非会員とも：５,０００円
・見学バスツアー
会員・非会員とも：４,０００円※ 当日受付での登録料等のお支払いは、会員・非会員とも￥１,０００円ずつ高くなります。
また登録料金には講演会・総会当日の弁当代を含みます。

−１３−

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宝石の輸入統 計 (2019 年 1 月〜12 月 )ダイヤモンド
輸

入

香
港
タ
イ
イ ン ド
イスラエル
Ｕ Ａ Ｅ
オランダ
ベルギー
アメリカ
オーストラリア
そ の 他
合計

12 月数量(Ct)

12 月金額( 千円 )

1 月〜 12 月累計数量(Ct)

１月〜12 月累計金額( 千円 )

12 月金額( 千円 )

1 月〜 12 月累計数量(Ct)

１月〜12 月累計金額( 千円 )

129,269
32,2391,041,446
86,805
7,431
4,077
111,470
17,4402,747
26,4791,459,403

713,264
284,9432,498,541
675,669
286,472
47,358
1,591,366
54,918159,395
80,6686,392,594

9,178
1,734
57,825
15,955
2,669
163
15,352
314
358
6,208
109,756

8,299,102
3,256,302
37,279,275
8,396,739
632,693409,766
14,055,217
993,029
1,739,790
1,644,950
76,706,863

ルビー・サファイア・エメラルド
輸

12 月数量
(Ct)

入

中
国
香
港
タ
イ
ミャンマー
インド
スリランカ
Ｕ Ａ Ｅ
ロ シ ア
アメリカ
コロンビア
そ の 他
合
計

ダイヤモンド
【数

【金
その他

アラブ

オーストラリア

タイ
イスラエル

オランダ
オーストラリア

ベルギー

1,286
210,852
52,559313
24,21858,986‒‒1,000
115,077
26,497490,788[ 1 月〜 12 月累計 ]

量】

アメリカ

その他

65,00014,09823,502
1
107,517832‒‒
141,128594
252,673[ 1 月〜 12 月累計 ]

額】

【数

アメリカ
アラブ
オランダ

タイ

インド

イスラエル

【金
アラブ

スリランカ

香港

ミャンマー

インド

英国

額】

ブラジル
モザンビークミャンマー

オーストラリア

インド

インド

その他

タイ

スリランカ
その他

タイ
ロシア
中国

ダイヤモンドの月別輸入量

1月
2月
3月
4月
5月
6月
7月
8月
9月
10 月
11 月
12 月

量】

ドイツ

ベルギー

重量：カラット2018 年 2019 年
182,631 165,923
91,462
88,798158,266 135,227
108,714 114,556
94,078
136,717
133,742 137,513
133,390 143,201
133,242 103,910
141,572 146,507
162,225 129,252
88,004102,333
152,950 109,756

51,053752,1122,743,184
256,351476,528
520,955
199,0022,611
36,194
1,498,712
651,864
7,188,566

ルビー・サファイア・エメラルド

コロンビア

香港

香港

383,257
88,149451,165
35,314
1,039,098
43,251
1,499
378,602
4,897
220,383
357,9143,003,529

香港

コロンビア

ルビー・サファイア・エメラルドの月別輸入量

金額：単位千円
2019 年
2018 年
1 月 8,624,641 9,199,738
2 月 5,323,365 4,352,680
3 月 9,188,258 8,568,874
4 月 6,295,454 5,986,851
5 月 7,039,994 6,190,468
6 月 12,250,419 7,584,620
7 月 8,020,995 5,982,136
8 月 5,829,175 4,450,208
9 月 7,940,887 8,741,066
10 月 8,510,360 5,794,629
11 月 6,040,552 3,457,308
12 月 8,707,715 6,392,594

1月
2月
3月
4月
5月
6月
7月
8月
9月
10 月
11 月
12 月

−１４−

重量：カラット2018 年 2019 年
698,973 522,633
43,105 312,952
364,348 170,454
64,357 210,718
131,468 292,200
139,583 157,680
972,119 178,820
42,49546,837
281,467 344,933
94,633
100,757
42,011 423,338
130,986 252,673

1月
2月
3月
4月
5月
6月
7月
8月
9月
10 月
11 月
12 月

金額：単位千円
2018 年
2019 年
543,674
855,877
382,129526,517794,854
1,226,841
341,845388,208
652,532
573,939
1,201,476 1,023,054
527,446
1,037,232
364,626
346,705
1,027,192 1,005,143
304,156
524,742446,116
268,601
490,788
1,043,193

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中央 宝 石 研 究所の各種セミナー
各種セミナースケジュール

４月

５月

６月

ベーシックコース ( 東京 )

２〜３

７〜８

４〜５

ベーシックコース ( 大阪 )２３〜２４

ダイヤモンドコース ( 東京 )

９〜１０

１１〜１２
１４〜１５

１８〜１９

２８〜２９
ダイヤモンドコース ( 大阪 )博多 ダイヤモンドコース

２５〜２６

宝石鑑別コース ( 東京 )パールコース ( 東京 )

２７

２０

１０

※上記日程は都合により変更となることがありますので、あらかじめお問合わせの上お申し込みください。

受講料 (税込)
ベーシックコース（２日間）￥２５，０００＋消費税

ダイヤモンドコース（２日間）￥２５，０００＋消費税

パールコース（１日）￥１２，０００＋消費税

宝石鑑別コース（２日間）￥３０，０００＋消費税※ 一度ご入金いただきました受講料のご返金は致しかねます。予め御了承下さい。
セミナー時間【東京】１０：００〜１７：００【大阪】１０：３０〜１７：００ （会場都合による）【博多】１０：００〜１６：３０（ 会場都合による・ 開催最低人数５名）
各種セミナーのご紹介● ベーシックコ−ス● パールコース● ダイヤモンドコース● 宝石鑑別コース● 特別研修生コース 募集中【 2020年度入学時期は＜１０月＞になります】
各セミナー関連の情報は当社WEBサイトでもご覧いただけます！
http://www.cgl.co.jp/cgl/seminar.html
お申し込み・セミナー内容のお問合せは下記までお願い致します
東京ＴＥＬ：０３−３８３７−０８５５

ＦＡＸ：０３−３８３９−１４５５

大阪ＴＥＬ：０６−６２４５−５１８７

ＦＡＸ：０６−６２４５−５１９７

博多ＴＥＬ：０９２−４７２−３０３８

ＦＡＸ：０９２−４７２−３０４６

教 育 部：〒110-0005 東京都台東区上野 5 ‒15 ‒15 中田ビル ５階
TEL 03‒3837‒0855 ／ FAX 03‒3839‒1455−１５−

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TEL : 03‒3839‒1451 ( 代 ) FAX : 03‒3839‒1455−１６−

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