2022 年「分析化学」論文賞受賞論文
論文題名 『デジタル分子ふるい電気泳動用キャピラリーデバイスの開発』
所載ページ：「分析化学」第 71 巻第 6 号 325 ─ 331 ページ

著 者 名：末吉健志1,2，松田景太1，遠藤達郎1，久本秀明1（1大阪公立大学大学院工学研究科，2さきがけ，科学技術振興機構）

2022 年「分析化学」論文賞として，上記の論文が選定されましたので，お知らせいたします．

れ異なるプレポリマー濃度（10，18，32 および 17 ％ T）の 溶 液 か ら 調 製 さ れ た ゲ ル に よ っ て 捕 捉 さ れ た が，SDS-Page 用 に 変 性 さ れ た FITC-Phos b は 捕 捉 さ れ な【選定理由】ならびに「論文概要」

かった．これらの結果から，タンパク質の分子量に依存

タンパク質の分離分析の分野では，古くからポリアクする三次構造の空間的半径と分子ふるいゲルの空孔径がリルアミドゲル電気泳動（PAGE）が広く用いられてい通過・捕捉に関与していることが明らかとなった．そこる．しかし，平板型ゲルを用いた PAGE や変性後タンで，調製したポリアクリルアミドゲル空孔半径の中央値

パク質に硫酸ドデシルナトリウム（SDS）で電荷を付与とタンパク質分子半径の概算値を比較した結果，空孔径して分子量に基づく分離を行う SDS-PAGE などの従来分布の最大値が分子半径概算値を下回る条件でのタンパ手法では，分析時間の長さ，試薬・試料量の多さ，分離ク質捕捉が確認された．また，本実験条件下では捕捉に能・感度の低さが課題となっている．

よって約 180 倍の濃縮効果が確認され，従来のマイクこれらの課題解決のため，本研究ではデジタル分子ふロチップ型デジタル分離デバイスと遜色ない分離・濃縮

るい電気泳動を用いた簡便・高分離能・高感度なキャピ効果が示された．加えて，異なる分子ふるい効果を持つラリーデバイスを開発している．デジタル分子ふるい電ゲルが連続的に充填されたデバイスを用いて，FITC-気泳動は，分子ふるい効果の異なるヒドロゲルに対するBSA と TRITC-IgG との空間的分離・濃縮が達成され試料分子の通過・捕捉の違いを利用し，任意の位置で特た．以上の結果から，簡便な手順で作製・操作可能な本定の分子を分離・濃縮する方法である．本研究では，デバイスの分離能・濃縮性能の高さが明らかとなった．

キャピラリー内に異なる濃度のプレポリマー溶液を順次本論文の結果として，デジタル分子ふるい電気泳動デ充填・重合してデジタル電気泳動デバイスを作製する．

バイス作製法の簡便化とタンパク質混合試料分離・濃縮

続いて，作製したデバイスにタンパク質混合試料を電気への応用が達成された．開発された技術によって，プレ泳動導入するだけの簡便な操作で，試料の分離・濃縮がポリマー濃度の調整とキャピラリー内でのゲル重合で簡達成される．コンセプト検証のためのモデル試料とし便に作製可能なデバイスを用いた特定の分子量のタンパて，蛍光標識されたウシ血清アルブミン（FITC-BSA，ク質の選択的な分離・濃縮が実証された．今後，キャピ， 免 疫 グ ロ ブ リ ン G（TRITC-IgG， 約約 66 kDa）

ラリーデバイスを用いたデジタル電気泳動法は，異種機150 kDa），およびホスフォリラーゼ b（SDA-PAGE 用，能性ヒドロゲルを用いたハイブリッド型デジタル電気泳FITC-Phos b，約 98 kDa）を用いて，分離・濃縮挙動

動デバイスへの応用による多次元分離・濃縮へと展開さを蛍光顕微鏡で観察した．

れるものと期待される．

デジタル分子ふるい分離・濃縮の基礎評価として，プ委員会で慎重に審議・検討し，上記の理由により，本レポリマー濃度がタンパク質の通過・捕捉に与える影響

論文を 2022 年「分析化学」論文賞受賞論文に値するとを検討した．その結果，FITC-BSA の単量体，二量体，認め，選定した．

三量体と推察される成分および TRITC-IgG は，それぞ244

〔「分析化学」論文賞選考委員会〕

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2022 年「分析化学」論文賞受賞論文
論文題名 『エレクトロスプレーイオン化─イオンモビリティスペクトロメトリー─
質量分析法によるスチレン／アクリル酸 n ─ブチル共重合体の解析』
所載ページ：「分析化学」第 71 巻第 10・11 号 563 ─ 570 ページ

著 者 名：尾関優香1，北川慎也1，大谷肇1，近藤洋輔2，品田弘子22（1名古屋工業大学大学院工学研究科生命・応用化学専攻，三菱ケミカル株式会社分析物性研究所）

2022 年「分析化学」論文賞として，上記の論文が選定されましたので，お知らせいたします．とから，分子量約 9000 まで観測することができた．すなわち，多分散度の大きな試料中の高分子量成分の測定に お い て，MALDI-MS よ り も ESI-IMS-MS の 利 用 が【選定理由】ならびに「論文概要」
質量分析法（MS）は，ポリマーの重合度，繰り返し単位，末端構造，共重合組成などを分子レベルで解析で有効であることが示された．
ESI-IMS-MS か ら 得 ら れ た 抽 出 MS ス ペ ク ト ル をResolution-enhanced KMD プロットを用いて解析した．

きる手法である．しかしながら，実用的に用いられていまず，スペクトルが比較的単純である 1 価の分子量約るマトリックス支援レーザー脱離イオン化（MALDI）-MS

1000 の範囲の解析が行われた．KMD プロットによっ

では，高分子量成分ほどイオン化効率および検出効率がて，候補組成の理論値と実測値がよく一致する箇所が可低下するため，分析可能な分子量範囲には制限がある．

視化でき，この結果からシグナルの同定を行うことがでこの課題解決には，生体高分子の分析に汎用されるエレきた．また，本試料において，再結合停止成分のモノアクトロスプレーイオン化（ESI）-MS の利用が有効であ

イソトピックピークに，不均化停止成分（飽和）の 13Cると考えられるが，ポリマーは分子量分布を持つため，が一つ含まれた同位体ピークがほぼ同一質量に重なるた価数の異なる成分が同一 m/z に重なり解析が困難にな

め m/z がシフトするが，このことについても KMD プる．著者らの研究グループは，同一 m/z のイオンを衝ロット上で可視化して解釈することに成功している．著

突断面積や電荷数の違いで分離できるイオンモビリティ

者らは，KMD プロットを併用した解析によって，再結スペクトロメトリー（IMS）を利用した手法により，こ合停止反応成分の共重合組成を，最大分子量 7800 までの課題を解決する方法を既に報告しているが，その分析解析することに成功した．すなわち，サイズ排除クロマ

対象はホモポリマーに限られていた．

トグラフィー（SEC）によって求められた標準ポリスチ

本論文では，実際に工業的に合成されることが多い「多分散度が大きく，複数のモノマー種から成るコポリマー」の ESI-IMS-MS 分析の有効性について評価が行

レン換算分子量分布の約 80 ％ に相当する範囲の試料成分の解析に成功している．
以上の通り，本論文では，ESI-IMS-MS による測定，われた．なお，コポリマーの解析にはケンドリックマス

および KMD 法に基づいた解析が，多分散度の高いコポディフェクト（KMD）法が利用された．スチレン（St）

リマー解析に有効であることが示されている．提案されとアクリル酸 n ─ブチル（nBA）の 2 元系共重合体（数た方法は，合成高分子の解析法としてさらなる発展が期

平 均 分 子 量 2700， 重 量 平 均 分 子 量 6100， 多 分 散 度2.3）を MS 測定した結果，MALDI-MS 測定では，分待される．
委員会で慎重に審議・検討し，上記の理由により，本子量約 5000 までシグナルが観測された．一方，ESI-論文を 2022 年「分析化学」論文賞受賞論文に値するとIMS-MS 測定では，IMS 分布図から 4 価として観測さ認め，選定した．

れた分布に m/z 2200 付近までシグナルが観測されたこ

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〔「分析化学」論文賞選考委員会〕

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