本記事は , 文部科学省ナノテクノロジープラットフォーム事業 技術スタッフ表彰について紹介するものです .

文部科学省ナノテクノロジープラットフォーム 令和 3 年度技術スタッフ表彰 技術支援貢献賞

産総研で開発した装置による技術支援受賞者 産業技術総合研究所 微細構造解析プラットフォーム 石塚 知明氏に聞く
文部科学省のナノテクノロジープラット
フォーム事業（NPJ）は，微細加工プラットフォー
ム（PF），微細構造解析 PF，分子・物質合成 PFの 3 技術領域について，全国の大学・公的研究所等 25 機関のナノテクノロジー関連先端機器類を，産官学の研究者にたいして共用を可能とするものである．参画している 25 機関を合せたPF の数は 37 となる．各 PF は，それぞれ得意専門分野を中心として先端機器を揃えており，PF間をネットワーク化することで，相互に機器が補完され，より広い利用者ニーズに対応できる．
各 PF では，技術スタッフがおり，先端機器の整備，保守，利用者の支援，更には装置利用の代行を行うことで，利用者の成果創出に貢献する
石塚氏と技術支援担当の EUPS 装置と共に，利用者の幅を広げ，装置の利用効率を上げ，ナノテクノロジーの普及により社会の進化に貢献している．

NPJ では平成 26 年以降，毎年秀でた支援活動を行った技術スタッフを表彰しており，次の 3 種類の賞を授与している（件数は令和 3 年度の例）．
・優秀技術賞：類まれな秀でた技術を有していると認められる者 － 1 件
・技術支援貢献賞：技術支援において多大な貢献をしたと認められる者 － 5 件
・若手技術奨励賞：35 歳以下で，優れた技術支援をしたと認められる者 － 1 件
今年度の表彰式は，2022 年 1 月 26 日に国際ナノテクノロジー総合展・会議 nano tech 2022 の併催会議の一つとして東京ビッグサイトの会議棟 703 会議室で行われた．新型コロナウイルス感染症対策として，会場参加とオンライン参加を可能とするハイブリッド型表彰式であった．
この度，技術支援貢献賞を授与された国立研究開発法人 産業技術総合研究所（産総研，AIST：National Instituteof Advanced Industrial Science and Technology）デバイス技術研究部門の石塚 知明（いしつか ともあき）氏の表彰題目「産総研で開発した装置による技術支援」と題する NPJ の微細構造解析 PF での支援活動について，オンライン会議による取材を行った．本稿は産総研の微細構造解析 PF の特徴と，石塚氏の産総研開発の最先端装置による支援活動について紹介する．

微細構造解析プラットフォーム（PF）に参画している．

１． 産 総 研 の 微 細 構 造 解 析 プ ラ ッ ト
フォームの概要

ANCF は産総研のつくばセンターにある分析計測標準研究

産総研先端ナノ計測施設（ANCF）について [1]ムとして公開し，計測支援を行うことで，学界・産業界・産総研では共同研究開発施設の先端ナノ計測施設

ANCF は産総研の制度である共同研究や技術コンサル（ANCF：AIST Nanocharacterization Facility）が文部科学ティング業務に利用しているが，上記の通り，NPJ の微省のナノテクノロジープラットフォーム事業（NPJ）の細構造解析 PF に適用されている他に，TIA オープンイノ

１．
１NanotechJapan Bulletin Vol. 15, No. 1, 2022

部門，物質計測標準研究部門，デバイス技術研究部門の 3研究部門が創造した計測分析技術・装置をプラットフォー
社会の課題解決に貢献することを目的としている．

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令和 3 年度技術ｽﾀｯﾌ表彰（技術支援貢献賞）-1

ベーション拠点（元つくばオープンイノベーションアリー
ナナノテクノロジー拠点）にも参画している．

１．
２

産総研微細構造解析 PF の装置群とその特徴

上述の通り，産総研の微細構造解析 PF の共用装置はすべて産総研の研究部門で研究開発した装置で，図 1 に示す 7 装置である．大学等他の微細構造解析 PF の共用装置は市販装置であり，これらとは試料の異なる側面から計測・分析するので，両者は相補的役割をはたすことになり，プラットフォーム全体として多種多様な計測・分析技術を提供することになる．
図 2 に ANCF での微細構造解析 PF の支援実績を NPJ

図1

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ANCF がある建物

産総研微細構造解析 PF の装置群

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令和 3 年度技術ｽﾀｯﾌ表彰（技術支援貢献賞）-2

器の維持管理保守であったが，③については，支援・保守担当者のサポートであった．
この業務を遂行するに当たっては，次のような過去の専門的経験がバックグランドとなっている．
・EUPS の開発，運用法の確立 [2] に技術補助者として参画（平成 20 年～）し，測定方法や機器の維持管理保守などについての様々なスキルを習得した．
・EUPS で得られた研究成果の学会発表（応用物理学会）[3][4][5][6][7][8] や，論文の共著者 [9][10][11] となったな
どの経験により，EUPS の原理や測定データの解釈など
図2についての理解が深まった．

ANSF の支援実績（微細構造解析 PF：成果公開）（出典：石塚氏提供資料より作成）

・EUPS で習得したスキル（特に，真空装置の取り扱い方法など）は，SC-SEM，SC-XAFS での業務でも生かされた．の開始から 2020 年までの 9 年間の変遷で示す．利用者の所属（大企業，中小企業，大学，公的研究機関，その他）を区別表示している．合計件数は順次増加している様子

３．石塚氏の支援活動が伺える．大学・公的研究機関の割合は 50 ～ 75%，民間企業の割合は 25 ～ 50%，外部供用率は 40 ～ 60% であり，成果非公開での利用もほぼ同程度とのことであった．

以下に石塚氏が支援活動として担当した装置について，装置の概要紹介とこれを活用した利用者支援の例を紹介する．

２．石塚氏の微細構造解析 PF における担当業務とバックグランドとなる過去の経験
石塚氏の PF における担当装置は，図 1 の装置群の中で，次の 3 装置であった．
①極端紫外光光電子分光装置（EUPS）

３．１

極端紫外光光電子分光装置（EUPS）

３．１．１

装置構成と機能の特徴（1）装置構成
EUPS（EUV excited photoelectron spectroscopy）はデ②超伝導蛍光 X 線検出器付走査型電子顕微鏡（SC-SEM）

バイス技術研究部門の富江 敏尚氏がパルスレーザー生成③超伝導蛍光収量 X 線吸収微細構造分析装置（SC-XAFS）

プラズマ光源の応用として 1992 年に考案し，開発した

なお，①と②についての担当業務は利用者の支援と機[2]．この装置は，レーザープラズマを光源とし，飛行時

図3

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EUPS システムの全景とその動作原理説明図

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令和 3 年度技術ｽﾀｯﾌ表彰（技術支援貢献賞）-3

間法で電子分光することを特徴とする光電子分光装置で，電子検出器で検出する．システム全景写真では楕円鏡か世界で唯一の装置である．

ら試料に向けて EUV 光の放射方向を赤い矢印で，飛行管

図 3 に EUPS シ ス テ ム の 全 景 を 示 す． 図 の 上 部 に この中の光電子の飛行を青い矢印で示している．の装置の動作原理図が掲げてある．原理図の左端にあるEUV（極端紫外線）光源は，短パルスレーザーを BN（窒（2）飛行時間法によるエネルギースペクトルの抽出化ボロン）に照射し，発生するプラズマから薄膜フィルターを介して取り出した 4.86nm（255.17eV）の単色光

図 4 は飛行管型の電子分光の説明図である．この分光の光源である．分光器で分光すると強度が 4 桁程度も落法が可能なのは，短パルス光源を用いているからである．

ちるが，分光器を使用しないので，その損失がない．光図 4 左端の飛行管上部の光電子検出器の出力の時間変化のパルス幅は 3ns で，光源のピーク輝度は通常の X 線管が図 4 中央の時間波形のグラフである．このデータから，球より 10 桁明るく，放射光を超える．この EUV パルス

試料から放出される全てのエネルギーの電子が到達時間

光を原理図中央の楕円鏡で反射収束させ，原理図右端のの違いとして検出されることになる．到達時間の違いは試料に照射する．この EUV パルス光照射により試料から飛行速度の違いで，電子の運動エネルギーの違いによる．

放出される光電子を試料上部に設けた飛行管に電子減速時間波形から速度スペクトルが得られ，図 4 右端の電子用のグリッドを介して導入し，管上部に設けた時間分解のエネルギースペクトルが得られる．

図4

図5

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飛行時間法で電子分光

電子のエネルギーと平均自由行程の関係

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令和 3 年度技術ｽﾀｯﾌ表彰（技術支援貢献賞）-4

（3）EUV 照射による表面層（0.5nm）からの光電子の放出

つまり，弱励起でも大きな信号になる．XPS などでは，二次電子は邪魔な信号として捨てているが，実は極めて

図 5 は EUPS の特徴の一つである，試料の表面から深豊かな情報を含む．本 EUPS 装置では最も重要な情報としさ 0.5nm 程度までの浅い領域，即ち，最表面原子層の電て活用している．例えば，EUV 光の強度を変えるデータ子状態を分析できることを説明している．図の横軸は試から抵抗を評価する．また，超弱励起で信号が得られる料を照射する光により励起される電子のエネルギー，縦ことと超高効率の飛行時間での電子分光をするので電荷軸は試料内で発生する光電子の平均自由行程であり，両チャージアップの影響が少なく，絶縁物でも仕事関数が者の間には V 字形をした実線曲線の関係がある．EUPS の測定できている．図 6 の左グラフは右グラフの横軸が縦場合，EUV 光は 255.17eV であり，図中の EUPS と記し軸になっており，各種記号のデータの関係を示している．

た青地領域の電子が観測される．この領域の脱出深さは0.5nm である．これに対して従来の電子状態解析に用い３．１．２

EUPS における石塚氏の担当業務られて来た UPS（紫外線光電子分光）と XPS（X 線光電子分光）の場合は 2 ～ 10nm と 2 ～ 5nm である．このため，石塚氏の担当業務は，利用者の支援と機器の維持管理

最表面原子層を見たいとき，XPS では深さ 2 ～ 5nm の光保守である．利用者の支援については，試料の調製，前電子スペクトルが重なって見えてしまうのに対し，EUPS処理（イオンスパッタ，赤外線加熱，酸化処理，還元処

では深い場所からの信号に埋もれないで最表面原子層の理等），測定を行い，解析は装置開発者の富江氏が担当し信号のみが見える．ている．石塚氏の平成 25 年から 9 年間の支援件数は 41件であった．
機器の維持管理保守では，メンテナンスとトラブルへ（4）二次電子の活用の対応を行った．トラブル対応では，EUPS は産総研で考図 5 の 中 央 上 部 の 挿 入 図 に 示 す よ う に，EUV 光 は案，開発されたホームメイドの装置であるため，故障や200nm 迄入り込む．深いところで発生した電子は周りのトラブル発生時の原因究明やその対策もかなりの部分は原子に衝突して二次電子を生む．二次電子の脱出深さは石塚氏が行い，解決できないときには，開発者の富江氏

深く，数 nm の深さの情報を持った大量の二次電子も放からのアドバイスのもとで解決している．最初の頃はか出される．

なり苦労したが，現在はノウハウが蓄積され苦労は少な

図 6 の右グラフは広いエネルギー領域での電子のエネくなったと石塚氏は語った．

ルギースペクトルを示す．飛行時間法ではエネルギーがメンテナンスでは精密な作業も多く（例えば，レーザー大きいと分解能は良くないが，高エネルギー領域に内殻光や EUV 光の光軸合わせ，試料のトランスファー機構の準位から出る光電子のピークが見える．低エネルギー領調整，真空分離用薄膜の貼り替え作業，など），最初の頃

域の二次電子の強度は光電子の強度の 2 ～ 3 桁も大きい．

はかなり時間もかかり苦労したとのことであった．

図6

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光電子分光法とエネルギースペクトル

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令和 3 年度技術ｽﾀｯﾌ表彰（技術支援貢献賞）-5

３．２ 超伝導蛍光 X 線検出器付走査型電子顕微鏡（SC-SEM）

される準粒子を計測することで X 線のエネルギーを測定３．２．
１て 1000 倍も小さいため，エネルギー分解能の理論的限超伝導蛍光 X 線検出器する検出器である．使用している超伝導体のエネルギーギャップが 1meV 程度であり，EDS の半導体素子に比べ界は半導体検出器のそれと比べて数十倍改善されること

X 線 検 出 器 に は， エ ネ ル ギ ー 分 散 型 分 光 器（EnergyDispersive X-ray Spectrometer：EDS） と 波 長 分 散 型 Xになる．一方，STJ 素子は 100µm 角程度と小さく検出感度が低い．産総研ではチップ上に STJ のアレイ（二桁素子）

線 分 光 器（Wavelength Dispersive X-ray Spectrometer：を形成することで感度を高め，図 7 に示す高分解能と高WDS）があり，図 7 に色分けして示すように，エネルギー検出効率を両立させている．

分散型は X 線検出効率が良いがエネルギー分解能は悪い，
一方波長分散型は逆にエネルギー分解能は良いが検出効

３．２．２

率は悪い．これに対して産総研は「超伝導トンネル接合（SEM）に活用

超伝導蛍光 X 線検出器を走査型電子顕微鏡（STJ）X 線検出器」を開発して図 7 の黄色領域を実現している．即ち，EDS の高検出効率と WDS の高エネルギー分解能を併せ実現している．

上に述べた超伝導蛍光 X 線検出器の適用装置の一つがSC-SEM で，石塚氏が技術支援で担当している装置である．

STJ は，2 枚の超伝導体で薄い絶縁膜を挟んだジョセフ

SEM-EDS での高空間分解能や軽元素の分析のために，軟ソン接合素子で，超伝導体に X 線が吸収されたとき生成X 線を高エネルギー分解能かつ高効率な検出器で測定す

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図7

軟 X 線検出器の性能比較

図8SC-SEM システムの全景

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る必要があった．これに対応するために，産総研では STJ定を行い，本装置ではさらに解析も行った．
この装置については，平成 29 年度より 5 年間に 38 件

X 線検出器付きの SC-SEM を開発した．
SC-SEM は軽元素の K 線や，重い元素の L，M 線を明瞭の支援を行っている．特に苦労したこととしては，超伝に分離し，元素分析ができること，低エネルギー X 線に導検出器を初めて使ったので，初めの頃は冷凍機の使い高い感度を持ち，リチウム（Li）の特性 X 線の検出可能方からデータ処理に至るまで分からないことが多く，かであることも確認されている．

なり苦労したと石塚氏は語った．

図 8 に SC-SEM システムの全景を示す．SEM と STJ-X
線検出器を結合したもので，図の中央と右部分が FE-SEM（電界放射型電子銃 SEM）で，左部分の青線で囲んだ部分が超伝導システムである．その中にある STJ アレイチップで形成する検出器の写真が黄色い枠で示されている．

３．３ 超伝導蛍光収量 X 線吸収微細構造分析装置（SC-XAFS）
３．３．１

SC-XAFS の装置概要

右下の緑の囲みは，FE-SEM 写真の電子ビーム鏡筒（赤い破線矢印）の根本にある分析室内部の写真で，電子線の軽元素の微細構造解析のために蛍光収量法による X 線対物レンズと試料から放出する特性 X 線をビームとして吸収スペクトルを測定する必要があり，そのためには軟検出器に送るためのキャピラリーレンズが表記されていX 線を高エネルギー分解能かつ高効率な検出器で測定する．

る必要があった．これに対応するために，産総研で STJ X
線検出器搭載の SC-XAFS を開発した．

３．２．
３

光源として，大学共同利用機関法人 高エネルギー加速

SC-SEM による分析例 － 微量元素分析器研究機構（KEK）の放射光施設の軟 X 線ビームライン
図 9 は Mg を含む GaN の分析例で，1250eV 付近に微を利用するため，同施設に SC-XAFS を設置した．図 10量元素 Mg の小さいピークが検出されている．EDS でははそのシステムの全景である．図の Sample から伸びる検出不可能なレベルである．また，WDS では微弱なピー

矢印の先に試料が設置され，右上の奥から，ビームライ

クは検出できるが，時間が掛かり過ぎて，実際には対応ンからの軟 X 線が入射する．STJ アレイ検出器は SC-SEMできない．の場合と異なり矢印の先の試料の近くに設置してある．

３．２．
４

ルギーと蛍光収量の関係を測定することにより，X 線吸エネルギー可変の単色光を試料に入射し，入射光エネ
SC-SEM における石塚氏の業務収スペクトルを測定する．STJ の優れたエネルギー分解能
本装置における石塚氏の担当業務も，EUPS と同様に利により高精度の元素選別が可能となる．

用者の支援と機器の維持管理保守である．利用者の支援

真空中での測定ができる固体試料（パウダーまたは板については，試料の調製，前処理（表面コート（Os，Au，状 15mm 角以下）が測定対象であり，軽元素の K 吸収端，Pt），表面研磨，クロスセクションポリッシャ，等），測遷移金属の L 吸収端を測定することができ，元素の結合

図9NanotechJapan Bulletin Vol. 15, No. 1, 2022

微量元素分析の例，Mg を含む GaN の例

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図 10

SC-XAFS システムの全景状態・ナノ構造などの分析が可能である．特に SC-XAFSある．左下のグラフは，そのステップ毎に上のグラフ赤では微量元素の測定が得意である．の矢印で示した範囲の部分蛍光収量を，入射 X 線エネル
ギー 385eV から変化させるステップ毎にプロットした

３．３．
２

ものである．なお，右下のグラフは上のグラフの黒の矢

SC-XAFS による微量元素分析例

印の範囲の全蛍光収量を同様にプロットしたものである．
SC-XAFS による微量元素分析例を図 11 に示す．SiC 結晶中にドープした微量の N（窒素）を検出する実験である．

SC-XAFS での部分蛍光収量法での測定により，微量の Nのデータを観測できることを示している．

図 11 の上のグラフ中に黒の実線で示すデータは，あるエネルギーで測定した蛍光 X 線スペクトルである．同グラ

３．３．３

この装置における技術支援活動

フの橙色の部分は，この蛍光 X 線スペクトルについて入射 X 線エネルギーを 385eV から 500eV の範囲で，1eV

SC-XAFS の利用は平成 29 年度からの 5 年間で 7 件で刻み，露出時間 200s/ ステップで変化させて測定したもあった．石塚氏は，本装置に関しては担当者ではなく，のを手前（グラフの一番下）から重ねて表現したもので担当者のサポート役として利用者の支援，機器の維持管

図 11NanotechJapan Bulletin Vol. 15, No. 1, 2022

SC-XAFS の測定例 － SiC 窒素ドーパントの吸収端スペクトル

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理保守に関わった．本装置は光源に高エネルギー加速器[4] 石塚知明，大塚照久，葛西彪，太田裕之，富江敏尚：研究機構の X 線ビームラインを使用しており，支援等の各種ゲートメタル材料の仕事関数の EUPS による度に装置を指定のビームラインに設置する必要があり，評価，第 71 回応用物理学会学術講演会，長崎大学

その設置作業や光軸合わせに苦労したと語った．

（2010），16p-S-18[5] 石塚知明，大塚照久，葛西彪，太田裕之，秦信宏，富江敏尚：埋め込み界面の EUPS 評価のためのサブ nm
深さ分解能イオンスパッタ，第 58 回応用物理学関係

４．おわりに連合講演会，神奈川工科大学（2011），25p-KW-9

産総研の微細構造解析 PF は，独自に研究開発した計測・[6] 石塚知明，大塚照久，太田裕之，富江敏尚：イオンスパッ解析技術を用いた分析装置を共用に提供するという大変タにおけるミキシングの EUPS による評価，第 72 回

特徴的な PF である．新技術に基づく装置故にシステムと応用物理学会学術講演会，山形大学（2011），31p-して完成し，運用されるまでには多くの課題の克服があっQ-10たことと推察される．また，PF の共用装置としての運用[7] 石塚知明，大塚照久，富江敏尚：実用金属試料の仕事においても石塚氏が述懐しているように機器の維持管理

関数の表面処理依存の EUPS による評価，第 59 回

保守に当初は随分手が掛かっている．しかし技術支援ス

応用物理学関係連合講演会，早稲田大学（2012），タッフの努力によりトラブルを克服している．

18a-F2-4

石塚氏は利用者への要望として「市販装置では分析で[8] 石塚知明，松林信行，多田哲也，富江敏尚：最表面原きない材料等に対して，産総研独自の分析装置の利用を子層の Pt 原子の価電子帯構造のオージェスペクトル検討して頂きたい」と述べ，支援者としての今後の抱負による評価，第 62 回応用物理学会春季学術講演会，としては「担当装置に関するスキルをより高めて，これ東海大学 (2015)，12p-D13-5まで以上に利用者や研修者に満足してもらえる支援を行いたい」と語った．

[9] Toshihisa Tomie, Tomoaki Ishitsuka, Teruhisa Ootsuka,Hiroyuki Ota：Observation of Work Functions,

この PF の独自開発分析装置の利用により，市販分析装

Metallicity, Band Bending, Interfacial Dipoles by EUPS

置では不可能であった多くの新しいデータが収集・蓄積

for Characterizing High-k/Metal Interfaces, AIP Conf.

され，それが新材料や新技術の創出に結びつくことを期
待したい．

Proc. 1395, 148-153(2011)[10] Y. Kawaguchi, F. Sasaki, H. Mochizuki, T. Ishitsuka,T. Tomie, T. Ootsuka, S. Watanabe, Y. Shimoi, T.
Yamao and S.Hotta: Electronic states of thiophene/
phenylene co-oligomers: Extreme-ultraviolet excited

参考文献

photoelectron spectroscopy observations and density[1] 産総研 ANCF のパンフレット，https://unit.aist.go.jp/
rima/nanotech/ancf03-skjpublication.html

083710 (2013).

[2] 富江敏尚，石塚知明：最表面原子層を分析する光電子分光装置 EUPS の開発

functional theory calculations, J. Appl. Phys., 113,

—レーザー生成プラズマ[11] F. Sasaki, Y. Kawaguchi, H. Mochizuki, S. Haraichi,
T. Ishitsuka, T. Ootsuka, T. Tomie, S. Watanabe, Y.

光源の実用化技術開発と EUPS が見せる材料最表面

Shimoi, T. Yamao and S.Hotta: Effects of pn doping inの魅力—，Synthesiology Vol.9, No.4 pp.216-234

thiophene/phenylene co-oligomers thin films, Mol.

(Nov.2016)

Cryst. Liq. Cryst., 620 (1), 153–158 (2015).

[3] 石塚知明，大塚照久，葛西彪，太田裕之，富江敏尚：二次電子の観測による TaN 薄膜の金属性の膜厚依存図は全て石塚氏から提供された．の評価，第 57 回応用物理学関係連合講演会，東海大学（2010），19p-C-9

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（向井 久和）文部科学省ﾅﾉﾃｸﾉﾛｼﾞｰﾌﾟﾗｯﾄﾌｫｰﾑ

令和 3 年度技術ｽﾀｯﾌ表彰（技術支援貢献賞）-9