令和元年度

文部科学省 国家課題対応型研究開発推進事業
原子力システム研究開発事業

早期実用化を目指した MA-Zr 水素化物を用いた核変換処理に関する研究開発

成果報告書

令和 2 年 3 月
国立大学法人東北大学

本報告書は、文部科学省の原子力システム
研究開発事業による委託業務として、国立大学法人

東北大学が実施した平成 28 年度-

2019 年度「早期実用化を目指した MA-Zｒ水素化物を用いた核変換処理に関する研究開発」の成果を取りまとめたものです。

目次
概略 .............................................................................xⅲ
1.はじめに .......................................................................1-1
2.業務計画
2.1 全体計画 .................................................................2.1-1
2.2 令和元年度の成果の目標及び業務の実施方法 .................................2.2-1
2.2.1 MA-Zr 水素化物開発 ....................................................2.2-1
2.2.1.1 MA-Zr 合金作製 ....................................................2.2-1
2.2.1.2 MA-Zr 水素化物作製 ................................................2.2-1
2.2.1.3 物性測定 .........................................................2.2-1
2.2.1.4 リサイクル前処理技術 .............................................2.2-1
2.2.2 照射挙動評価 .........................................................2.2-1
2.2.2.1 模擬 FP 含有試料の物性試験（再委託先：大阪大学, ＮＦＤ） ..........2.2-1
2.2.2.2 模擬試料照射後試験（再委託先：ＮＦＤ） ...........................2.2-1
2.2.3 安全性技術開発 .......................................................2.2-2
2.2.3.1 定常運転時安全性 ..................................................2.2-2
2.2.3.2 事故時安全性 ......................................................2.2-2
2.2.4 システム評価 .........................................................2.2-2
2.2.4.1 設計研究による成立性と有効性に関する研究（再委託先：ＭＦＢＲ） ....2.2-2
2.2.4.2 核燃料システム評価（再委託先：ＮＤＣ） ............................2.2-2
2.2.5 研究推進 .............................................................2.2-3
3.業務の実施内容及び成果
3.1 MA-Zr 水素化物開発【H28-R1】 ..........................................3.1.1.1-1
3.1.1 MA-Zr 合金作製【H28-H30】 .........................................3.1.1.1-1
3.1.1.1 平成 28 年度～平成 30 年度 作製技術開発 .......................3.1.1.2-1
3.1.1.2 MA-Zr 合金作製 ................................................3.1.1.2-1
3.1.2

MA-Zr 水素化物作製【H28-R1】 .....................................3.1.2.1-1

3.1.2.1 作製技術開発（再委託先：大阪大学） ............................3.1.2.1-1
3.1.2.2 水素化物作製 ..................................................3.1.2.2-1
3.1.3 物性測定 【H28-R1】 .............................................3.1.3.1-1
3.1.3.1 物性値傾向把握（再委託先：大阪大学） .........................3.1.3.1-1
3.1.3.2 物性測定 .....................................................3.1.3.2-1
3.1.4 リサイクル前処理技術 【H30-R1】 .................................3.1.4.1-1
3.1.4.1 技術開発【H30】（再委託先：ＮＦＤ） ...........................3.1.4.1-1
3.1.4.2 前処理試験【R1】 .............................................3.1.4.2-1
3.2 照射挙動評価【H30-R1】 ..................................................3.2.1-1
3.2.1 模擬 FP 含有試料の物性試験（再委託先：大阪大学） .....................3.2.1-1
3.2.1.1 物性試験【H30-R1】 ..............................................3.2.1-1i3.2.2 模擬試料照射後試験【H30-R1】（再委託先：ＮＦＤ） .....................3.2.2-1
3.2.2.1 光学顕微鏡観察 .................................................3.2.2-1
3.2.2.2 走査型電子顕微鏡（SEM）観察 ....................................3.2.2-5
3.2.2.3 透過型電子顕微鏡（TEM）観察 ...................................3.2.2-16
3.2.2.4 スエリング評価 ................................................3.2.2-26
3.2.2.5 X 線回折及び硬度試験のデータ解析 ...............................3.2.2-26
3.2.2.6 低密度ペレットの作製 ...................................... .....3.2.2-29
3.3 安全性技術開発【H28-R1】 .................................................3.3.1-1
3.3.1 定常運転時安全性 ....................................................3.3.1-1
3.3.2 事故時安全性【H28-R1】 .............................................3.3.2-1
3.4 システム評価 ..............................................................3.4.1-1
3.4.1 設計研究による成立性と有効性に関する研究【H28-R1】（再委託先：ＭＦＢＲ）3.4.1-1
3.4.2 核燃料システム評価【H28-R1】(再委託先：ＮＤＣ) ......................3.4.2.1-1
3.4.2.1 システム適合性評価 ...............................................3.4.2.1-1
3.4.2.1.1 平成 28 年度システム適合性評価【H28】 ........................3.4.2.1-1(1) ターゲット製造・輸送時の被覆管の許容温度 .......................3.4.2.1-1(2) ターゲット集合体冷却性評価のための熱流動解析、試計算 ...........3.4.2.1-1
3.4.2.1.2 平成 29 年度システム適合性評価【H29】 ........................3.4.2.1-2(1) ターゲット集合体組み立て・輸送時の被覆管の許容温度 .............3.4.2.1-2(2) 定常熱流動解析 .................................................3.4.2.1-2(3) 冷却機能喪失時の過渡温度評価 ...................................3.4.2.1-2
3.4.2.1.3 平成 30 年度システム適合性評価【H30】 ........................3.4.2.1-3(1) 目的 ...........................................................3.4.2.1-3(2) 送風機の選定 ...................................................3.4.2.1-3(3) 送風機の設置及び輸送構造概念 ...................................3.4.2.1-3(4) バンドル構成方法の検討 .........................................3.4.2.1-4(5) ラッパ管装荷方法の検討 .........................................3.4.2.1-5(6) まとめ .........................................................3.4.2.1-6
3.4.2.1.4 令和元年度システム適合性評価【R1】 ..........................3.4.2.1-7(1) 生成するプルトニウムのサイクルシステムに与える影響対策検討 .....3.4.2.1-7(2) サイクルシステム成立性に係わる検討 ............................3.4.2.1-10
3.4.2.2 マテリアルバランス(MB)評価【H28-R1】(再委託先：ＮＤＣ) ............3.4.2.2-1(1) 目的 .............................................................3.4.2.2-1(2) MA 核変換型導入時の MB 評価の試計算【H28】 .........................3.4.2.2-1①

軽水炉計算条件整備、試計算 .....................................3.4.2.2-1②

高速炉計算条件整備、試計算 .....................................3.4.2.2-2③

MB 評価の試計算に関するまとめ ...................................3.4.2.2-3(3) 軽水炉単独シナリオの MB 評価【H29-H30】 ...........................3.4.2.2-5(4) MA 変換型導入シナリオの MB 評価【R1】 ..............................3.4.2.2-8ii

① 高速炉炉心選定の考え方 ..........................................3.4.2.2-8② 最初のケース(Am 変換率：約 25%、Am 年間消費量：約 90kg/EFPY)(平成 30 年度、ケース 0) ...........................................................3.4.2.2-10③ Am 消滅量を高くしたケース(Am 変換率：約 14%、Am 年間消滅量：約 125kg/EFPY)(令和元年度、ケース 1) ............................................3.4.2.2-12④ Am 消滅量をさらに高くしたケース(Am 変換率：約 12%、Am 年間消滅量：約130kg/EFPY)(R1 年度、レファレンスケース) ..........................3.4.2.2-17(5) 軽水炉単独シナリオと MA 変換型導入シナリオの比較【R1】 ...........3.4.2.2-21① Am 量 ...........................................................3.4.2.2-21② Pu-f 量 .........................................................3.4.2.2-25(6) 将来に関する考察【R1】 ..........................................3.4.2.2-27(7) MB 評価のまとめ【R1】 ............................................3.4.2.2-28
3.5 研究推進 ..................................................................3.5-1
4

結言 .........................................................................4-1

iii

図表一覧
表一覧
表 3.1.1.1-1 アーク溶解による希土類元素の蒸発 ........................... 3.1.1.1-4
表 3.1.2.1-1

Nd-Zr 水素化物及び模擬 FP 含有 Nd-Zr 水素化物試料の密度と格子定数(H28-

H30) ................................................................ 3.1.2.1-6
表 3.1.3.2-1 合金 65.71Zr-9.78Fe-5.05Al-19.45Am（vol％）の水素化による密度変化.......................................................... 3.1.3.2-1
表 3.1.3.2-2 元素分析結果（径方向中心位置、領域 2） ...................... 3.1.3.2-5
表 3.1.4.2-1 溶融塩中の Am と Zr の含有量の時間変化 ........................ 3.1.4.2-4
表 3.2.1.1-1 低密度水素化物試料の密度と水素比率(R1) ....................... 3.2.1-4
表 3.2.2.3-1 ペレット中央部に形成したキャビティのサイズと数密度 .......... 3.2.2-17
表 3.2.2.6-1 作製した Zr 及び Zr-Nd ペレットの密度 ......................... 3.2.2-29
表 3.4.1-1 炉心及び径ブランケット燃料集合体の仕様・照射条件に対する制約条件............................................................. 3.4.1-11
表 3.4.1-2 ターゲットの仕様・照射条件に対する制約条件 .................... 3.4.1-11
表 3.4.1-3 主要 MA 核種の特性 ............................................. 3.4.1-12
表 3.4.1-4 核変換への効用の観点からの MA 核種の分析 ....................... 3.4.1-12
表 3.4.1-5 最適化炉心検討用の主要炉心仕様 ................................ 3.4.1-13
表 3.4.1-6 核変換炉（原型炉仕様炉心と最適化炉心）の主要な炉心核特性 ...... 3.4.1-14
表 3.4.1-7 MA 組成感度解析ケース ......................................... 3.4.1-14
表 3.4.1-8 装荷 MA 組成に応じた最適化炉心での炉心特性及び MA 核変換特性への影響............................................................. 3.4.1-15
表 3.4.2.1.4-1 NRA 乾式貯蔵輸送・貯蔵兼用ラック基準 .................... 3.4.2.1-12
表 3.4.2.1.4-2 もんじゅ燃料集合体主要仕様 .............................. 3.4.2.1-19
表 3.4.2.2-1 軽水炉単独シナリオ(H30)*1 と MA 核変換型導入シナリオ(ケース 1) の燃料サ
イクル全体の Am 量の比較結果 .............................. 3.4.2.2-16
表 3.4.2.2-2 軽水炉単独シナリオ(H30)*1 と MA 核変換型導入シナリオ(最終ケース) の燃料
サイクル全体の Am 量の比較結果 ............................ 3.4.2.2-20
表 3.4.2.2-3 軽水炉単独シナリオ(H29、H30)の MB 評価計算結果及び MA 核変換型導入シナ
リオの MB 評価計算結果(H30、R1) ........................... 3.4.2.2-26

iv

図一覧
図 2.1-1 全体計画図 ......................................................... 2.1-1
図 3.1.1.1-1 Sm 分布に及ぼす冷却速度の影響（EDS 像） ...................... 3.1.1.1-4
図 3.1.1.1-2 メカニカルアロイ法により混合した Zr-10at%Nd における Nd 分散状態
（処理時間 3 時間、B/S 比＝6.9）............................ 3.1.1.1-5

図 3.1.1.1-3 メカニカルアロイ法により混合した Zr-10at%Nd における Nd 分散状態
（処理時間 3 時間、B/S 比＝10.7） ............................. 3.1.1.1-5
図 3.1.1.1-4 メカニカルアロイ法により混合した Zr-10at%Nd における Nd 分散状態
（アジテータ回転速度 300rpm、B/S 比＝10.7）................... 3.1.1.1-5
図 3.1.1.1-5 メカニカルアロイ法により混合した Zr-10at%Nd の X 線回折測定(Cu-Kα)結果.......................................................... 3.1.1.1-6
図 3.1.1.1-6 800℃-59MPa でホットプレスした Zr-10at%Nd の BSE 像と元素分布.......................................................... 3.1.1.1-6
図 3.1.1.1-7 760℃-101MPa でホットプレスした Zr-10at%Nd の BSE 像と元素分布.......................................................... 3.1.1.1-6
図 3.1.1.1-8 アーク溶解により調製した Zr-10at%Nd 合金の水素化後元素分布 ... 3.1.1.1-7
図 3.1.1.1-9 メカニカルアロイ法により調製した Zr-10at%Nd 合金の水素化後元素分布.......................................................... 3.1.1.1-7
図 3.1.1.1-10 低融点合金化により調製した ZrFeAl-Nd 合金の水素化後元素分布 . 3.1.1.1-7
図 3.1.1.2-1 AmO2 の電極での還元反応 ...................................... 3.1.1.2-1
図 3.1.1.2-2 AmO2 還元用反応セル .......................................... 3.1.1.2-1
図 3.1.1.2-3 還元によって得られた金属 Am ................................. 3.1.1.2-2
図 3.1.1.2-4 Am-ZrFeAl 合金ペレットの外観 ............................... 3.1.1.2-2
図 3.1.1.2-5 Am-ZrFeAl 合金ペレットの走査電子顕微鏡観と元素分析 .......... 3.1.1.2-3
図 3.1.2.1-1 ジーベルツ装置の概略図(H29-R1) .............................. 3.1.2.1-7
図 3.1.2.1-2 水素化温度プログラム(H28-R1) ................................ 3.1.2.1-7
図 3.1.2.1-3 Nd0.1Zr0.9 試料の(a)合金及び(b)水素化物の外観(H28) ............. 3.1.2.1-8
図 3.1.2.1-4 Nd-Zr 合金試料の FE-SEM 観察像及び元素マッピング(H29) ........ 3.1.2.1-8
図 3.1.2.1-5 Nd-Zr 合金試料の XRD パターン(Cu-Kα) ....................... 3.1.2.1-9
図 3.1.2.1-6 Nd-Zr 水素化試料の FE-SEM 観察像及び元素マッピング(H29) ...... 3.1.2.1-9
図 3.1.2.1-7 Nd-Zr 水素化物試料の XRD パターン(Cu-Kα)(H29) .............. 3.1.2.1-10
図 3.1.2.1-8 模擬 FP 含有合金試料の FE-SEM 観察像及び元素マッピング (a)Ce0.05Nd0.1Zr0.85(b)Ag0.05Nd0.1Zr0.85(H30) ........................................ 3.1.2.1-11
図 3.1.2.1-9 模擬 FP 含有水素化物試料の FE-SEM 観察像及び元素マッピング(a)Ce0.05Nd0.1Zr0.85(b)Ag0.05Nd0.1Zr0.85(H30) ......................... 3.1.2.1-12
図 3.1.2.1-10 模擬 FP 添加水素化物試料の XRD パターン (a)Ce-Nd-Zr (b)Ag-Nd-Zr（縦軸対数）(H30) ................................................ 3.1.2.1-13
図 3.1.2.1-11 ε相 Zr 水素化物試料の XRD パターン（縦軸対数）(R1) ......... 3.1.2.1-14v

図 3.1.2.1-12 ZH1.9 試料の EBSD 観察結果(R11) .............................. 3.1.2.1-14
図 3.1.2.1-13 ZrH1.9 試料の結晶方位マップにおける隣接する領域の(101)極点図 (R1)....................................................... 3.1.2.1-15
図 3.1.2.2-1 水素吸収装置を設置している不活性雰囲気グローブボックス ...... 3.1.2.2-1
図 3.1.2.2-2 水素吸収用反応セル .......................................... 3.1.2.2-2
図 3.1.2.2-3 水素吸収過程の水素圧力と温度履歴 ............................ 3.1.2.2-2
図 3.1.3.1-1 Nd0.1Zr0.9 水素化物試料の熱拡散率の温度依存性(H29) .......... 3.1.3.1-5
図 3.1.3.1-2 1%O2-Ar ガスフロー下における Nd0.1Zr0.9 水素化物試料の熱拡散率測定時の酸素分圧変化(H29) ......................................... 3.1.3.1-5
図 3.1.3.1-3 Nd-Zr 水素化物試料の熱拡散率の温度依存性(H28,H29) ........... 3.1.3.1-6
図 3.1.3.1-4 Nd-Zr 水素化物試料の熱伝導率の温度依存性(H28,H29) ........... 3.1.3.1-6
図 3.1.3.1-5 模擬 FP 含有水素化物試料の熱拡散率の温度依存性(H30) .......... 3.1.3.1-7
図 3.1.3.1-6 模擬 FP 含有水素化物試料の熱伝導率の温度依存性(H30) .......... 3.1.3.1-7
図 3.1.3.1-7 ε相水素化物試料の熱拡散率の温度依存性(R1) .................. 3.1.3.1-8
図 3.1.3.1-8 ε相水素化物試料の熱伝導率の温度依存性(R1) .................. 3.1.3.1-8
図 3.1.3.1-9 縦波音速、横波音速、ポアソン比の組成依存性(H28-R1) .......... 3.1.3.1-9
図 3.1.3.1-10 ヤング率の組成依存性(H28-R1) ............................... 3.1.3.1-9
図 3.1.3.1-11 ビッカース試験後の圧痕像(H30) ............................. 3.1.3.1-10
図 3.1.3.1-12 ビッカース硬度の組成依存性(H28-R1) ........................ 3.1.3.1-10
図 3.1.3.2-1 水素化後のペレット外観 ...................................... 3.1.3.2-1
図 3.1.3.2-2 水素化物のペレット（試料 3）外観 ............................ 3.1.3.2-2
図 3.1.3.2-3 水素化物ペレットの断面全体写真 .............................. 3.1.3.2-2
図 3.1.3.2-4 水素化物ペレットの中心部組織 ................................ 3.1.3.2-3
図 3.1.3.2-5 径方向中心位置での電子顕微鏡像と元素分布 .................... 3.1.3.2-4
図 3.1.3.2-6 電子顕微鏡画像（径方向中心位置、領域 2、二次電子像）と元素分布ポイント............................................................ 3.1.3.2-4
図 3.1.3.2-7 水素化物の X 線パターン 65.71Zr-9.78Fe-5.05Al-19.45AmHx（δ-水素化物相デルタ、BeO-BeO 相線、Be-金属 Be 相線） ........ 3.1.3.2-5
図 3.1.4.1-1 溶解試験用試料作製のための酸化前試料外観 .................... 3.1.4.1-3
図 3.1.4.1-2 溶解試験用酸化物外観 ........................................ 3.1.4.1-3
図 3.1.4.1-3 溶解試験装置の概念図と装置外観 .............................. 3.1.4.1-3
図 3.1.4.1-4 溶解試験における Nd 回収率評価結果 ........................... 3.1.4.1-4
図 3.1.4.1-5 溶解試験における Zr 回収率評価結果 ........................... 3.1.4.1-4
図 3.1.4.1-6 不溶解残渣の X 線回折パターン(Cu-Kα) ........................ 3.1.4.1-4
図 3.1.4.1-7 リサイクル前処理の流れの概念図 .............................. 3.1.4.1-5
図 3.1.4.2-1 LiCl-KCl 溶解試験に用いた水素化物ペレット片 ................. 3.1.4.2-1
図 3.1.4.2-2 LiCl-KCl 溶融塩 ............................................. 3.1.4.2-1
図 3.1.4.2-3 LiCl-KCl 溶解試験を実施した石英セルの外観 ................... 3.1.4.2-2
図 3.1.4.2-4 LiCl-KCl 溶解試験を実施した不活性ボックス外観 ............... 3.1.4.2-2vi

図 3.1.4.2-5 溶融後試料の外観 ............................................ 3.1.4.2-3
図 3.2.1.1-1 Nd-Zr 水素化物試料の熱伝導率の組成依存性(H30) ................. 3.2.1-5
図 3.2.1.1-2 模擬 FP 含有 Nd-Zr 水素化物の熱伝導率の組成依存性(H30) .......... 3.2.1-5
図 3.2.1.1-3 300 K における熱伝導率(H30) ................................... 3.2.1-6
図 3.2.1.1-4 低密度水素化物試料の熱拡散率の温度依存性(R1) .................. 3.2.1-6
図 3.2.1.1-5 低密度水素化物試料の熱伝導率の温度依存性(R1) .................. 3.2.1-7
図 3.2.1.1-6 熱拡散率測定後の低密度水素化物試料の XRD パターン(R1) .......... 3.2.1-7
図 3.2.2.1-1 照射済み U-Th-Zr 水素化物横断面のマクロ写真.................. 3.2.2-2

図 3.2.2.1-2 11U2 の詳細観察位置と詳細観察結果........................... 3.2.2-3

図 3.2.2.1-3 11U3 の詳細観察位置と詳細観察結果........................... 3.2.2-4

図 3.2.2.2-1 短冊状に切断後の金相写真と各領域の金相写真（11U-2TEM） ........ 3.2.2-6
図 3.2.2.2-2 短冊状に切断後の金相写真と各領域の金相写真（11U-3TEM） ........ 3.2.2-7
図 3.2.2.2-3 (1)

11U2 の EDS 分析結果（A：最外周） ........................ 3.2.2-8

図 3.2.2.2-3 (2)11U2 の EDS 分析結果（B：外周） .......................... 3.2.2-9

図 3.2.2.2-3 (3)11U2 の EDS 分析結果（C：中間） ......................... 3.2.2-10

図 3.2.2.2-3 (4)11U2 の EDS 分析結果（D：中央） ......................... 3.2.2-11

図 3.2.2.2-4 (1)

11U3 の EDS 分析結果（A：最外周）

図 3.2.2.2-4 (2)11U3 の EDS 分析結果（B：外周） ......................... 3.2.2-13

図 3.2.2.2-4 (3)11U3 の EDS 分析結果（C：中間） ......................... 3.2.2-14

図 3.2.2.2-4 (4)11U3 の EDS 分析結果（D：中央）..................... 3.2.2-12....................... 3.2.2-15

図 3.2.2.3-1 11U-2TEM 及び 11U-3TEM の TEM 像（明視野像）................ 3.2.2-17

図 3.2.2.3-2 TEM 試料 膜厚測定方法の模式図 ................................ 3.2.2-18
図 3.2.2.3-3 11U-2TEM の中央部における EDS マッピング.................... 3.2.2-19

図 3.2.2.3-4 11U-2TEM の外周部における EDS マッピング ...................... 3.2.2-20
図 3.2.2.3-5 11U-3TEM 中央部における EDS マッピング ........................ 3.2.2-21
図 3.2.2.3-6 11U-3TEM の外周部における EDS マッピング ...................... 3.2.2-22
図 3.2.2.3-7 11U-2TEM の TEM 画像 .......................................... 3.2.2-23
図 3.2.2.3-8 11U-3TEM の TEM 画像 .......................................... 3.2.2-24
図 3.2.2.3-9 中央部におけるキャビティサイズと数密度の関係 ................. 3.2.2-25
図 3.2.2.5-1 ビッカース硬さの径方向分布 ................................... 3.2.2-27
図 3.2.2.5-2 照射後水素化物の断面金相................................... 3.2.2-27

図 3.2.2.5-3 Zr 水素化物の水素濃度による硬さの変化 ........................ 3.2.2-28
図 3.2.2.5-4 照射済み UTh4Zr10H20 ペレット（燃焼度 0.2%FIMA）の X 線回折試験結果............................................................. 3.2.2-28
図 3.2.2.6-1 Zr ペレット表面の金相観察.................................. 3.2.2-30

図 3.2.2.6-2 Zr ペレット表面の二次電子像 ................................. 3.2.2-31
図 3.2.2.6-3 Zr-Nd ペレット表面の二次電子像及び反射電子像 ................ 3.2.2-32
図 3.2.2.6-4 Zr-Nd ペレット表面における EDS 分析結果 ...................... 3.2.2-33
図 3.3.1-1 Na 充填キャプセル用水素放出試験装置 ............................. 3.3.1-1vii

図 3.3.1-2 改良型 Na 充填なしキャプセルの水素放出試験結果（H30） ........... 3.3.1-2
図 3.3.1-3 Na 充填済みキャプセルの水素放出試験結果（H30） .................. 3.3.1-2
図 3.3.1-4 Zr 重水素化物からの水素放出試験（510℃）（R1） ................... 3.3.1-3
図 3.3.1-5 重水素化物からの水素放出試験（610℃）（R1） ...................... 3.3.1-3
図 3.3.1-6 Zr 重水素化物からの水素放出試験（710℃）（R1） ................... 3.3.1-3
図 3.3.2-1 水素放出実験装置 ................................................ 3.3.2-1
図 3.3.2-2 水素化物からの水素放出試験結果 （H30） .......................... 3.3.2-2
図 3.3.2-3 Zr 水素化物からの水素放出強度の酸素濃度による変化（R1） ......... 3.3.2-2
図 3.3.2-4 GD-OES で測定された試料 2 の深さ方向元素分布（H30） ............. 3.3.2-3
図 3.3.2-5 試料 2 の表面酸化物とその下地の Zr 水素化物の元素分析（R1）.............................................................. 3.3.2-3
図 3.3.2-6 第一原理計算による Zr 水素化物表面からの水素放出のシミュレーション結果（白：水素原子、緑：Zr 原子） ................................... 3.3.2-5
図 3.3.2-7 水素分子を形成する過程の 2 個の水素原子の軌跡 （白：水素原子、青と紫：水素分子を作る水素原子、緑：Zr 原子） .............................. 3.3.2-5
図 3.3.2-8 Zr 水素化物表面に吸着した酸素の挙動 （白：水素原子、赤：酸素原子、緑：Zr原子） ........................................................ 3.3.2-6
図 3.3.2-9 試験後の試料 2 の水素高密度化現象のメカニズム ................... 3.3.2-6
図 3.3.2-10 凝集エネルギーと欠陥生成エネルギー ............................. 3.3.2-7
図 3.4.1-1 炉心計算フロー ................................................. 3.4.1-16
図 3.4.1-2 燃焼チェーン ................................................... 3.4.1-16
図 3.4.1-3 MA-Zr の水素化物と合金の場合の吸収断面積と各種スペクトルの比較............................................................. 3.4.1-16
図 3.4.1-4 MA/(Zr+MA)比及び H/(Zr+MA)比に応じた中性子及び吸収反応率のスペクトルの比較 ........................................................... 3.4.1-17
図 3.4.1-5 MA/(Zr+MA)比に応じた捕獲及び核分裂ミクロ断面積の比較 ........... 3.4.1-17
図 3.4.1-6 照射済みターゲットの崩壊熱の経時変化 ........................... 3.4.1-17
図 3.4.1-7 非均質体系と均質体系における燃料集合体内の燃焼領域分割の相違例............................................................. 3.4.1-18
図 3.4.1-8 非均質体系計算で得られた中性子束及び線出力の分布 ............... 3.4.1-18
図 3.4.1-9 集合体内水平方向のメッシュ分割に応じた最大線出力評価値の比較 ... 3.4.1-18
図 3.4.1-10 照射下でのターゲット中の Cm-242 量の燃焼変化 ................... 3.4.1-19
図 3.4.1-11 ターゲット装荷の有無に応じた出力分布の比較 .................... 3.4.1-19
図 3.4.1-12 見直し方策 A 及び B を採用した場合の径方向最大線出力分布の変化............................................................. 3.4.1-19
図 3.4.1-13 仮置き位置での全中性子束レベルに応じた Cm-242 量の変化挙動 ..... 3.4.1-20
図 3.4.1-14 ターゲット仮置き位置と炉外中性子計装位置との位置関係 .......... 3.4.1-20
図 3.4.1-15 Am-Zr 水素化物ターゲットを用いた Am 核変換炉の最適化炉心の炉心構成............................................................. 3.4.1-21
viii

図 3.4.1-16 最適化炉心での Am 核変換特性 ................................... 3.4.1-21
図 3.4.1-17 最適化炉心でのガス生成量 ...................................... 3.4.1-22
図 3.4.1-18 種々の MA 核変換方策に対する最適化炉心での Am 核変換特性の比較............................................................. 3.4.1-22
図 3.4.1-19 軽水炉取り出し燃料からの MA に対する Am 及び Np 組成変動範囲の評価結果............................................................. 3.4.1-22
図 3.4.1-20 軽水炉取り出し燃料からの MA に対する Cm 組成変動範囲の評価結果 . 3.4.1-23
図 3.4.1-21 装荷される MA 組成に応じた最大線出力及びナトリウムボイド反応度の比較........................................................... 3.4.1-23
図 3.4.1-22 ターゲットの装荷組成に応じた出力特性の燃焼変化 ............... 3.4.1-24
図 3.4.1-23 装荷組成に応じた組成変化（パラメータ：ターゲットの Am-241/Am 比）............................................................. 3.4.1-24
図 3.4.1-24 装荷組成に応じた組成変化（パラメータ：ターゲットの Cm/(Am+Cm)比）............................................................. 3.4.1-24
図 3.4.1-25 装荷組成に応じた組成変化（パラメータ：炉心燃料の Np/(Np+Pu)比）............................................................. 3.4.1-25
図 3.4.1-26 種々の MA 組成を装荷した場合の核変換特性の比較 ................ 3.4.1-25
図 3.4.2.1.3-1 ターゲット集合体冷却機構概念 ............................. 3.4.2.1-4
図 3.4.2.1.3-2 ターゲット要素バンドル組み立て概念 ....................... 3.4.2.1-5
図 3.4.2.1.3-3 ラッパ管装荷概念 ......................................... 3.4.2.1-6
図 3.4.2.1.4-1 軽水炉運転継続シナリオ ................................... 3.4.2.1-7
図 3.4.2.1.4-2 軽水炉運転使用済み燃料再処理シナリオ ..................... 3.4.2.1-7
図 3.4.2.1.4-3 小型高速炉導入時の軽水炉発電計画 ......................... 3.4.2.1-9
図 3.4.2.1.4-4 小型高速炉導入時の再処理量の推移 ......................... 3.4.2.1-9
図 3.4.2.1.4-5 小型高速炉導入時の使用済み燃料貯蔵量の推移 ............... 3.4.2.1-9
図 3.4.2.1.4-6 ターゲットの輸送キャスク装荷までの流れ .................. 3.4.2.1-10
図 3.4.2.1.4-7 ターゲット集合体冷却機構概念 ............................ 3.4.2.1-11
図 3.4.2.1.4-8 三菱重工輸送・貯蔵兼用キャスク .......................... 3.4.2.1-13
図 3.4.2.1.4-9 四電設計乾式キャスク .................................... 3.4.2.1-14
図 3.4.2.1.4-10 神戸製鋼乾式貯蔵キャスク ............................... 3.4.2.1-14
図 3.4.2.1.4-11 東電輸送貯蔵兼用キャスク(構造図と仕様) ................. 3.4.2.1-15
図 3.4.2.1.4-12 ターゲット集合体輸送キャスク概念図 ..................... 3.4.2.1-17
図 3.4.2.1.4-13 ターゲット集合体輸送キャスクを原子炉サイトまで運送する概念......................................................... 3.4.1-18
図 3.4.2.2-1 軽水炉 1GWe 運転で生ずる MA 量(単位：ton) .................... 3.4.2.2-4
図 3.4.2.2-2 280MWe 高速炉の燃焼による燃料組成の変化 .................... 3.4.2.2-4
図 3.4.2.2-3 核変換用小型高速炉の燃焼による燃料組成の変化 ............... 3.4.2.2-4
図 3.4.2.2-4 軽水炉運転と再処理を継続した時の Pu 量の推移(H29) ........... 3.4.2.2-7
図 3.4.2.2-5 軽水炉運転と再処理を継続した時の MA 量の推移(H29) ........... 3.4.2.2-7ix

図 3.4.2.2-6 軽水炉単独シナリオにおける燃料サイクル全体の Am 量の推移 (H30).......................................................... 3.4.2.2-7
図 3.4.2.2-7 炉心検討による最適化炉心 ................................... 3.4.2.2-8
図 3.4.2.2-8 Am/Zr＋Am と Cm 生成量の関係 ................................ 3.4.2.2-8
図 3.4.2.2-9 小型高速炉③の運転基数 .................................... 3.4.2.2-10
図 3.4.2.2-10 軽水炉単独シナリオと MA 核変換型導入シナリオの燃料サイクル全体の Am 量の推移(ケース 0) .......................................... 3.4.2.2-11
図 3.4.2.2-11 小型高速炉導入の場合の Pu 量推移(ケース 0) ................. 3.4.2.2-11
図 3.4.2.2-12 小型高速炉導入パターン .................................... 3.4.2.2-12
図 3.4.2.2-13 MA 核変換型導入シナリオ(ケース 1)における原子力発電所の炉内保有量中のAm 量の推移 ............................................... 3.4.2.2-14
図 3.4.2.2-14 MA 核変換型導入シナリオ(ケース 1)における燃料サイクル全体の Am 量の推移......................................................... 3.4.2.2-15
図 3.4.2.2-15 軽水炉単独シナリオと MA 核変換型導入シナリオ(ケース 1)の燃料サイクル全
体の Am 量の推移 .......................................... 3.4.2.2-16
図 3.4.2.2-16 MA 核変換型導入シナリオ(最終ケース)における原子力発電所の炉内保有量中の Am 量の推移 ............................................ 3.4.2.2-18
図 3.4.2.2-17 MA 核変換型導入シナリオ(最終ケース)における燃料サイクル全体の Am 量の推移 ..................................................... 3.4.2.2-19
図 3.4.2.2-18 軽水炉単独シナリオと MA 核変換型導入シナリオ(レファレンスケース)の燃料
サイクル全体の Am 量の推移 .............................. 3.4.2.2-20
図 3.4.2.2-19 軽水炉単独運転時の Am 量(H29 実施) ......................... 3.4.2.2-22
図 3.4.2.2-20 軽水炉単独シナリオ(H30)と MA 核変換型導入シナリオ(H30、H31)における燃料サイクル全体の Am 量の推移 ............................ 3.4.2.2-22
図 3.4.2.2-21 MA 核変換型導入シナリオ(R1 最終ケース)における再処理施設での回収 Am 量の推移 ................................................. 3.4.2.2-23
図 3.4.2.2-22 MA 核変換型導入シナリオ(R1 最終ケース)における再処理施設での回収 Am 量と MA ターゲットでの Am 核変換量 ........................... 3.4.2.2-23
図 3.4.2.2-23 高レベル放射性廃液中の Am 量の比較 ......................... 3.4.2.2-24
図 3.4.2.2-24 MA 核変換型導入シナリオ(最終ケース)における再処理施設での Pu-f 貯蔵量の推移 ................................................... 3.4.2.2-25

x

略語一覧
BSE 像

Back Scattered Electron Image

後方反射電子像

BWR

Boiling Water Reactor

沸騰水型原子炉

DSC

Differential Scanning Calorimeter

示差走査熱量計

EDS

Energy Dispersive X-ray Spectrometer

エネルギー分散型Ｘ線分光器

EFPD

Effective Full Power Day

定格運転日数EFPY

Effective Full Power Year

定格運転年数FE

Field Emission

電界放出

FP

Fission Products

核分裂生成物

FIB

Focused Ion Beam

収束イオンビーム

GD-OES

Glow Discharge Optical Emission

グロー放電発光分光分析

Spectrometry
ICP-AES

Inductively Coupled Plasma Atomic

誘導プラズマ発光分光分析

Emission Spectroscopy
ICP-MS

Inductively Coupled Plasma Mass

誘導結合プラズマ質量分析計

Spectrometer
JAEA

Japan Atomic Energy Agency

Institute

日本原子力研究開発機構

JMTR

Japan Materials Testing Reactor

材料試験炉

LWR

Light Water Reactor

軽水炉

MA

Minor Actinoid

希少なアクチノイド

MB

Material Balance

物質収支

ＭＦＢＲ

Mitsubishi FBR Systems, Inc.

三菱 FBR システムズ株式会社

ＮＤＣ

Nuclear Development Corporation

ニュークリア・デベロップメント
株式会社

ＮＦＤ

Nippon Nuclear Fuel Development Co.,

日本核燃料開発株式会社

Ltd.
OECD-NEA

Organization for Economic Cooperation

経済協力開発機構・原子力局

and Development-Nuclear Energy Agency
PWR

Pressurized Water Reactor

加圧水型原子炉

Q-massQuadrupole mass spectrometer

四重極質量分析装置

RIAR

Research Institute of Atomic Reactors

ロシア原子炉科学研究所

RRP

Rokkasho Reprocessing Plant

六カ所再処理施設

SEM

Scanning Electron Microscope

走査型電子顕微鏡

SPS

Spark Plasma Sintering

放電プラズマ焼結TDTheoretical Density

理論密度

TEM

Transmission Electron Microscope

透過型電子顕微鏡

VASP

Vienna Ab-initio Simulation Package

第一原理電子状態計算プログラム
パッケージ

xi

XRD

X-Ray Diffraction

X 線回折

xii

概略
これまで幾つもの核変換方法が提案されているが、本課題では早期実用化を念頭に既に技術が確立されつつある Na 冷却酸化物燃料高速炉を用いる。核変換ターゲットは、炉心特性の影響を小さくするために、炉心に燃料として装荷するのではなく径方向ブランケット領域に配置する。核
変換処理の特徴は、ブランケット領域に配置する核変換ターゲットの化学形態として水素化物を用いることである。
MA(Minor Actinoid、希少なアクチノイド）水素化物中の水素の原子数密度は水中のそれと同程度の大きな値を持っているため高速中性子を核変換ターゲット中で効率良く減速させることができる。減速したエネルギー領域では、中性子の吸収断面積が大きいため、中性子を MA に効率良く吸収させることができる。これにより核変換処理の 2 つの主要処理性能、すなわち、処理速度と処理量をともに大きく改善できる。
MA は発熱量が大きいため、製造施設での取り扱いを考えると希釈する必要がある。希釈するための材料としては、中性子吸収断面積が小さく原子炉での使用経験が豊富な Zr を用いる。
令和元年度は、(1)MA-Zr 水素化物の開発、(2)照射挙動評価、(3)安全性技術開発、(4)システ
ム評価を実施した。特に本提案の中心課題である(1)MA-Zr 水素化物の開発では、研究用 MA を保有し、世界でも有数のホットラボ施設を持つロシア原子炉科学研究所（Research Institute ofAtomic Reactors, RIAR）において実施した。MA の中でも、高温での蒸気圧が高いために作製が最も困難とされている Am を取り上げ、その Am-Zr 水素化物の作製研究を進めた。蒸発による Am の飛散を避けるため Am に Fe 及び Al を加えた合金を作製しその水素化物作製に成功した。
(2)の照射挙動評価では、JMTR(Japan Materials Testing Reactor、材料試験炉)で照射済みの模擬試料 U-Th-Zr 水素化物をＮＦＤホットラボへ輸送し詳細な照射後試験を実施した。
(3)の安全性技術開発では、定常運転時の温度条件で Na による明確な水素抑制効果を確認すことができた。また、事故時の温度条件では、平成 30 年度に見出した水素放出に及ぼす Zr 水素化物表面の酸素雰囲気の水素放出抑制効果を第一原理分子動力学法を用いて解析し、そのメカニズムを解明した。
(4)システム評価では、MA-Zr 水素化物を用いた MA 核変換の環境への寄与と開発課題を明らかにするために、実用化を最終目的として、MA 核変換の効果と MA-Zr 水素化物を用いた核変換の優先的な開発課題を検討した。平成 30 年度に評価した MA 消滅量高ケースの炉心等について、MA 核
変換特性・炉心安全特性を評価するとともに、開発課題抽出に必要な MA 核変換効果等のデータを整理した。システム適合性評価の観点からは、軽水炉の運転を継続した場合に累積する大量のプ
ルトニウムのサイクルシステムに与える影響を評価した。また、燃料組立、原子炉への輸送等、
サイクルシステム全体を俯瞰した除熱・遮蔽等の成立性について検討し、マテリアルバランス評
価の観点から、MA 減容に適する導入シナリオを以下の手順により検討した。
i) Am 消滅率を高めることに着目したケースについて MB 計算を実施した。
ii) 上記 MB 計算結果と平成 30 年度の MB 計算結果を比較評価し、MA 減容に適する導入シナリオを構築できる炉心（レファレンス炉心）を検討し、選定した。
iii) レファレンス炉心に対する MB 計算を実施した。
iv) MB 計算結果に基づき、MA 減容に適する導入シナリオをまとめた。
以上、4 カ年計画の 4 年目である本年度の業務項目を実施し、所期の目標を達成した。
xiii

1． はじめに原子力発電が今後日本社会で受け入れられるためには、高い安全性の確保とともに、長寿命放射性廃棄物を可能な限り低減し、その処分が現実的に可能であることを明らかにすることで一般社会の理解を得ることが緊急の課題である。長寿命放射性核種は、その発生の経緯から核分裂生
成物とネプツニウム（Np）、アメリシウム（Am）等のマイナーアクチノイド（以下、MA と表す。）の 2 種類に分かれる。本研究では MA を対象として有効かつ早期に開始することができる核変換処
理方法の確立を目指す。
原理的には長寿命放射性核種を核変換によって短半減期または安定核種に変えることは可能である。しかし、核変換処理を実用化するためには核変換装置、核変換ターゲット、核変換ターゲットの再処理プロセスをそれぞれ開発しなければならない。本研究では、早期の核変換処理開始を目標として、技術的に大きな飛躍を期待せず今ある技術の延長線上のものを用いて実用化を目
指す。

1-1

2．業務計画
2.1 全体計画
長寿命放射性廃棄物の地層処分の負担を低減するために核変換処理方法を開発する。本研究では既に技術が確立されつつある Na 冷却酸化物燃料高速炉を用い、その炉心の燃料はそのままにして径方向ブランケット領域に MA-Zr 水素化物ターゲットを配置することで核変換の効率化とともに早期実用化を目指す。
このうち、MA-Zr 水素化物ターゲット開発では、Am-Zr 水素化物の作製技術を確立するとともにその物性を評価する。安全性技術開発では、定常運転時及び事故時の MA-Zr 水素化物からの水素放出挙動を評価する。システム評価では、設計研究による核変換処理方法の成立性と有効性を評価するとともに核燃料システムに適用した場合の評価を実施する。
本業務の全体計画図を図 2.1-1 に示す。

年度
項目
①MA-Zr水素化物開発
a.MA-Zr合金作製・作製技術開発（NFD）

・合金作製
b.MA-Zr水素化物作製・作製技術開発（阪大）

・水素化物作製
c.物性測定・物性値傾向把握（阪大）

平成２８年度

平成２９年度

希土類試験(酸化物還元、合金作製)

予備試験

試験準備

希土類試験(合金作製)

Am試験(金属作製)

作製装置整備予備試験

作製条件依存性評価

試験準備

予備試験

Am試験(合金作製)

確認試験及び評価まとめ

元素種依存性評価

Am-Zr水素化物作製試験

組織依存性評価

予備試験

平成３１年度

平成３０年度

確認試験及び評価まとめ

元素種依存性評価

Am-Zr水素化物
物性試験

予備試験

・物性測定
d.リサイクル前処理技術
・技術開発(NFD)

希土類試験
Am-Zr水素化物前処理試験

・前処理試験
②照射挙動評価
a.模擬FP含有試料の物性試験（阪大）

b.模擬試料照射後試験（NFD）

FP含有希土類を用いた物性試験

物性試験及び評価まとめ

試料輸送,光学顕微鏡観察等

微細組織観察③安全性技術開発
a.定常運転時安全性試験装置整備予備試験

水素透過試験

水素透過試験及び評価まとめ

b.事故時安全性試験装置整備

予備試験

水素放出試験

水素放出試験及び評価まとめ

核変換の最適化

炉心安全特性評価

比較検討

環境への寄与と開発課題

許容温度の設定、解析準備

熱流動解析及び評価(1)

熱流動解析及び評価(2)

システム影響対策検討及びまとめ

マテリアルバランス計算準備

軽水炉MB計算及びターゲット
解析準備

MBパラメータ解析④システム評価
a.設計研究による成立性と有効性に関する研究（MFBR）
b.核燃料システム評価（NDC）
・システム適合性評価
・マテリアルバランス（MB）評価⑤研究推進
・打ち合わせ・まとめと評価▲ △▲△▲まとめ・評価△ ▲△図 2.1-1 全体計画図

2.1-1

△▲
まとめ・評価△▲△△▲まとめ・評価

導入シナリオ検討
まとめ

△▲

△

△▲
まとめ・評価2.2 令和元年度の成果の目標及び業務の実施方法
2.2.1 MA-Zr 水素化物開発
2.2.1.1

MA-Zr 合金作製

・作製技術開発（再委託先：ＮＦＤ）
平成29年度までに完了した。
・合金作製
平成30年度までに完了した。
2.2.1.2

MA-Zr 水素化物作製・作製技術開発（再委託先：大阪大学）
平成30年度までに得られた3成分系水素化物の知見を基に、ジーベルツ型の水素化物作製装置を用いて、模擬MAとしてのNd及び模擬FPを含有するZr水素化物試料を作製する。作製したZr水素化物試料の組織を観察する。これまでの作製試験の結果を総括し、添加元素の相状態、組織への影響をまとめる。
・水素化物作製
平成30年度に作製したFe、Alを含むAm-Zr合金をホットラボの不活性雰囲気グローブボック
ス内に設置したジーベルツ型の水素化物作製装置を用いて水素化する。
2.2.1.3 物性測定
・物性値傾向把握（再委託先：大阪大学）
2.2.1.2で作製したNd及び模擬FP元素を加えた水素化物試料について熱物性、機械的特性を測定する。これまでの物性測定試験の結果を総括し、添加元素の影響をまとめ、各種物性を予測する手法を構築する。
・物性測定
2.2.1.2で作製した水素化物の外観観察、密度測定、X線回折試験、走査電子顕微鏡（SEM）
観察、元素分析試験を実施する。
2.2.1.4 リサイクル前処理技術
・技術開発（再 委 託 先 ： Ｎ Ｆ Ｄ ）平成30年度に完了した。
・前処理試験
放射性廃棄物の核変換では、一回の原子炉照射10%－30%のAmが処理される。そのため、残ったAmを照射済みAm-Zr水素化物から回収し再度Am-Zr水素化物を作製する必要がある。Am-Zr水
素化物に酸化等の前処理を施し、硝酸溶解試験を行うことにより、この前処理技術が回収プ
ロセスに有効かを評価する。
2.2.2 照射挙動評価
2.2.2.1 模擬FP含有試料の物性試験
・物性試験(再委託先：大阪大学)
平成30年度に続いて模擬FPの量をパラメータとした物性試験を実施し、結果を取りまとめる。また、FPガス及びHeガスの蓄積の効果を調べるため、密度の低いペレットの熱伝導度測定試験を実施する。
2.2.2.2 模擬試料照射後試験（再委託先：ＮＦＤ）
2.2-1

・X線回折、硬度試験のデータを解析するとともに、光学顕微鏡観察、走査電子顕微鏡（SEM）
観察を実施した後に透過型電子顕微鏡（TEM）を用いて照射済み水素化物(U,Th,Zr)Hx の微細組織を観察し、ボイドスエリングについて評価する。また、コールドの模擬低密度試料を作製し４．②ａに供するとともに光学顕微鏡観察、走査電子顕微鏡観察を実施する。
2.2.3 安全性技術開発
2.2.3.1 定常運転時安全性
平成30年度に整備した水素の被覆管透過実験装置を用いて水素透過試験を実施し、水素の被覆管透過現象がペレット-被覆管のギャップにナトリウムを充填することにより抑制できることを確認する。
2.2.3.2

事故時安全性平成 30 年度に Zr 水素化物表面に酸素が存在する場合に水素放出が大幅に低減することを見いだした現象について、試料の顕微鏡観察や第一原理計算を用いてメカニズムを解明する。
2.2.4 システム評価
2.2.4.1

設計研究による成立性と有効性に関する研究（再委託先：ＭＦＢＲ）

MA-Zr水素化物を用いたMA核変換の環境への寄与と開発課題を明らかにするために、実用化を最終目的として、MA核変換の効果とMA-Zr水素化物を用いた核変換の優先的な開発課題を検討する。
・開発課題抽出のためのMA核変換効果等の整理
平成29年度に構築した基準炉心、平成30年度に評価したMA消滅量高ケースの炉心等について、
MA核変換特性・炉心安全特性を評価し、開発課題抽出に必要なMA核変換効果等のデータを整理する。
・MA-Zr水素化物を用いた核変換の開発課題の検討
上記で整理したデータに基づき、MA核変換の効果を総括し、優先的な開発課題を検討する。
2.2.4.2

核燃料システム評価（再委託先：ＮＤＣ）

・システム適合性評価（再委託先：ＮＤＣ）
システム適合性評価においては、下記の2つの事項を実施する。
i) 生成するプルトニウムのサイクルシステムに与える影響対策検討
軽水炉の運転を継続した場合に累積する大量のプルトニウムのサイクルシステムに与える影響を評価し、原子炉でプルトニウムを適正に消費・活用するシナリオを評価・検討する。
ii) サイクルシステム成立性に係わる検討
燃料組み立て、原子炉への輸送等、サイクルシステム全体を俯瞰した除熱・遮蔽等の成立
性について検討し、システム構造概念をまとめる。
・マテリアルバランス（MB）評価
MA減容に適する導入シナリオを以下の手順により検討する。
i) Am消滅率を高めることに着目したケースについてMB計算を実施する。
ii) 上記MB計算結果と平成30年度のMB計算結果を比較評価し、MA減容に適する導入シナリオを構築できる炉心（レファレンス炉心）を検討し、選定する。
iii) レファレンス炉心に対するMB計算を実施する。
2.2-2iv) MB計算結果に基づき、MA減容に適する導入シナリオをまとめる。
2.2.5. 研究推進
研究代表者の下で各研究項目間の連携を密にして研究を進める。担当者間の情報交換と進捗の調整を図るため、担当者間の打ち合わせを国内及び海外において実施する。

2.2-3

3. 業務の実施内容及び成果
3.1 MA-Zr 水素化物開発【H28-R1】
3.1.1 MA-Zr 合金作製【H28-H30】
3.1.1.1 平成 28 年度～平成 30 年度 作製技術開発
Sm あるいは Nd を Am の模擬材とした試験により、Am-Zr 合金作製におけるアーク溶解、低融点合金溶融及びメカニカルアロイの適用性について調査及び検討を行った。また、これらの方法を用いて作製した合金についてジーベルツ法による水素化を行い、水素化までの適用性を確認した。
(1)

アーク溶解による合金作製

これまでに、種々の希土類-Zr 合金がアーク溶解法で調製されていることが報告されている（１）。アーク溶解法は、試料を水冷されたハースの上で溶解することから試料との反応を防ぐことができる利点がある。一方、Ar 雰囲気下の開放系で加熱するため、添加元素の損失が懸念される。そこで、Am よりも蒸気圧の高い Sm と若干 Am よりも蒸気圧の低い Nd を用いて、アーク溶解法に蒸気圧が及ぼす影響の概略を検討した。Ar 雰囲気下で 5 回のアーク溶解を
Nd-Zr、Sm-Zr について同じ条件で行った結果を表 3.1.1.1-1 に示す。Am よりも若干蒸気圧の低い Nd の重量減少が装荷した Nd 重量の 3.6%であったのに対し、Sm の場合は装荷した Sm の94%の重量減少が見られた。このことから、Am と Zr とをアーク溶解法で合金化する場合、Amの損失を考慮しておく必要があることが分かった。なお Am と Zr の状態図は H28 年度成果報
告書の図 3.1.1-1 に記載。
(2)

低融点合金化による合金作製

MA の融点は Zr の融点に比べて著しく低く、均一に溶融しようとすると MA の融点をはるかに超えて高い温度まで加熱する必要がある。特に Am は蒸気圧が高いため、（H28 年度成果報
告書の図 3.1.1-2 参照）。加熱中に Am の減損が懸念され、また、化学的に活性であるため、
坩堝との反応も懸念されている。そこで、Zr の融点を下げた ZrFeAl 合金を用いて、Am の蒸発を抑制しながら均一に Am を分散させる技術開発を進めた。ここでは、低融点 ZrFeAl 合金
として Zr-11Fe-5.3Al 合金（融点 890℃）、及び Am の模擬物質として Sm を用い、Ar 雰囲気中
における加熱溶融試験を実施した。坩堝材は Y2O3 あるいは黒鉛とした。
試験後、試料を切断・研磨し、断面の金相観察、SEM 観察及び EDS 分析を行った。Sm 分布に及ぼす冷却速度の影響を図 3.1.1.1-1 に示す同一の加熱条件においても、急冷した試料内の Sm 分布は、場所に依存せず微細で均一に分散している一方、徐冷した試料内の Sm 分布は非常に不均一であった。このことから、Sm を均一に微細に分散させるためには、急冷が必要であることが確認された。また、試料と坩堝の反応については、黒鉛坩堝を用いた場合は、
200～300μm 程度の反応層が見られたが、Y2O3 坩堝を用いた場合、反応層は 20μm 程度あるいはそれ以下であった。これらの反応層は、いずれも坩堝との界面近傍でのみ生じており、相対的な量は少ないと考えられる。
(3)

メカニカルアロイ法による合金作製
3.1.1.1-1

より低温で均一な試料を得る方法として、粉砕混合器（アトライタ）によるメカニカルア
ロイ法により混合粉末の調製を試みた。ここでは、Am の模擬物質として化学的な特性が近いと考えられる希土類元素の Nd を用いた。（Nd と Zr の状態図は H28 年度成果報告書の図3.1.2.1-8 に記載。
）粉末の混合においては、アジテータと呼ばれる撹拌翼の回転速度、試料に対するボールの重量比（B/S 比）、処理時間をパラメータとした。約 35g の試料に対して、
243 あるいは 375g のボールを使用したため、この時の B/S 比は、それぞれ 6.9 あるいは 10.7となる。
得られた混合粉末を圧粉成型して SEM/EDS により Nd 分散状態を観察した。結果を図3.1.1.1-2～図 3.1.1.1-4 に示す。3 時間処理したものは十分均一に粉砕混合されていた。混合粉末の X 線回折パターン（Cu-Kα）を図 3.1.1.1-5 に示す。アジテータ回転速度、B/S 比、処理時間の増加（付与エネルギーの増加）とともに、Nd のピークが小さくなり、Zr のピークのブロードニング及び低角へのシフトが見られた。これは、Nd の Zr への固溶が進んだためと考えられる。
成型体は、ホットプレスにより焼結した。室温及び 600℃でプレスした試料は、取り出し時に割れ、黒色の圧粉状態であった。一方、760℃、800℃及び 960℃でホットプレスした試料はいずれも金属光沢を呈しており、高密度化した。ここで、Zr と Nd とが独立に存在すると仮定
し、それぞれの理論密度と組成比から混合物の密度 6.620g/cm3 を算出し、理論密度と仮定した。高密度化した試料の Nd 分布は図 3.1.1.1-6、及び図 3.1.1.1-7 に示されるようにほぼ均一であった。
これらのことから、メカニカルアロイ法及びホットプレス法による合金ペレット作製方法は有効であると判断した。
(4)

水素化試験

アーク溶解法、ZrFeAl 合金を用いた溶融法、メカニカルアロイ・ホットプレス法により調製した Nd-Zr 合金を試料として、ジーベルツ法による水素化試験を実施した。
アーク溶解法により調製した試料については、割れ欠けのない、健全なペレットが得られた。水素化後の元素分布を図 3.1.1.1-8 に示す。わずかに、Nd の酸化が見られるが、水素化前の組織と比較して大きな変化は見られなかった。
メカニカルアロイ法で調製した混合粉末をホットプレスで緻密化した試料では、水素化による割れ欠けの発生などは見られなかったが、試料表面に若干酸化したことを示す変色が見られた。これは、試料温度昇温中に脱ガスにより真空度が低下し、試料が若干酸化したためと考えている。水素化前後の重量変化から求めた H/M 比は 1.43 で、試験中の水素圧力変化か
いずれも H/M 比＝1.4 でほぼ一致した。目標の H/M 比は、ら求めた H/M 比は 1.36 と評価され、Zr-10at%Nd 水素化物が室温から高温までδ相（ZrH1.6-10at%NdH2.0）となる 1.64（1.6×0.9+2.0
×0.1=1.64）であり、それと比較すると若干低い値となった。これは、試料表面の酸化により、水素が入りにくくなったものと考えられる。水素化後の元素分布を図 3.1.1.1-9 に示す。
Nd の凝集が散見されたが、凝集の大きさは微細であり、全体としては均一に分散していた。
Nd の分布と酸素の分布が一致していることから、水素化工程の昇温過程において酸化したことにより、当初、より微細に分散していた Nd が凝集した可能性が考えられる。
3.1.1.1-2

ZrFeAl 合金を用いた溶融法により調製した ZrFeAl-Nd 合金試料においても、水素化による割れ欠けの発生などは見られなかった。水素化後の元素分布を図 3.1.1.1-10 に示す。Nd 析
出物のサイズは 20μm 程度以下であり、顕著な Nd の凝集は見られなかった。
メカニカルアロイ法で調製した混合紛末をホットプレスにより緻密化して得た合金ペレット及び ZrFeAl-Nd 合金は、ジーベルツ法による水素化において、割れ欠けや Nd の顕著な凝集を生じなかった。このことから、これらの合金調製手法が、水素化過程を考慮しても有効となる見通しを得た。一方で、水素化前の昇温過程における脱ガスによる真空度低下に起因すると思われる酸化が見られ、水素化後の試料の Nd の酸化が見られたことから、Am-Zr 合金の水素化においても、合金作製から水素化まで、酸素ポテンシャルの低い状態を保って取り扱うことが重要であることが示唆された。
参考文献(1)Y. Kitano, et al., "Efects of Zr/Gd Ratio and Hydrogen Content on the Mechanical and
Thermal Properties of Hydrides of Zr-Gd Alloys", 日 本 原 子 力 学 会 和 文 論 文 誌 ，Vol.10,No.1(2011),他

3.1.1.1-3

表 3.1.1.1-1 アーク溶解による希土類元素の蒸発

initial weight (g)Weight Evaporation
Weightafter melt reduction
fraction *
(g)
(g)
(%)

Zr

Nd

Sm

合計

Zr-15Nd85.00215.007-100.00999.4730.536

3.6

Zr-15Sm85.003-15.002100.00585.86914.13694.2*：values against RE materials(a)6℃/min 昇温-1250℃-1 時間加熱-約 200℃/min 冷却(b)6℃/min 昇温-1250℃-1 時間加熱-3℃/min 冷却
図 3.1.1.1-1 Sm 分布に及ぼす冷却速度の影響（EDS 像）

3.1.1.1-4

10μm

処理時間

B/S 比

3

6.9

300rpm500rpm1000rpm

M-Run1

M-Run2

M-Run3

図 3.1.1.1-2 メカニカルアロイ法により混合した Zr-10at%Nd における Nd 分散状態
（処理時間 3 時間、B/S 比＝6.9）
処理時間

B/S 比

3

10.7

300rpm1000rpm

M-Run5

M-Run4

M-Run6

図 3.1.1.1-3 メカニカルアロイ法により混合した Zr-10at%Nd における Nd 分散状態
（処理時間 3 時間、B/S 比＝10.7）
回転速度

B/S 比

300rpm10.7

1 時間処理3 時間処理10 時間処理

M-Run8

M-Run5

M-Run7

図 3.1.1.1-4 メカニカルアロイ法により混合した Zr-10at%Nd における Nd 分散状態
（アジテータ回転速度 300rpm、B/S 比＝10.7）

3.1.1.1-5

▲ ▲

■

▲

▲

▲

▲ ▲

▲

■

■

▲

▲

Intensity (a.u.)

■

▲
▲

■

▲

■

Zr
Nd

300rpm500rpm

▲
▲

■

▲

▲ ▲

▲

▲

▲ ▲

■

■

▲

▲

▲

Intensity (a.u.)

▲

■

Zr
Nd

300rpm(B/S比=6.9)300rpm(B/S比=10.7)
1000rpm(B/S比=6.9)

1000rpm

1000rpm(B/S比=10.7)

20

40

30

50
2θ

60

70

80

20

(a) アジテータ回転速度による変化

30

40

(b)

（処理時間 3 時間）
▲

■

▲
▲

▲ ▲

▲

▲

▲

▲ ▲

■

■

60

70

80

B/S 比による変化（処理時間 3 時間）▲▲▲

Intensity (a.u.)

■

50
2θ

■

Zr
Nd

1h
3h
10h

20

30

40

50
2θ

60

70

80

(c) 処理時間による変化（アジテータ回転速度 300 rpm）
図 3.1.1.1-5 メカニカルアロイ法により混合した Zr-10at%Nd の X 線回折測定(Cu-Kα)結果

BSE

Nd

Zr

O

図 3.1.1.1-6 800℃-59MPa でホットプレスした Zr-10at%Nd の BSE 像と元素分布

BSE

Nd

Zr

O

図 3.1.1.1-7 760℃-101MPa でホットプレスした Zr-10at%Nd の BSE 像と元素分布
3.1.1.1-6

BSE

Nd

Zr

O

図 3.1.1.1-8 アーク溶解により調製した Zr-10at%Nd 合金の水素化後元素分布

BSE

Nd

Zr

O

図 3.1.1.1-9 メカニカルアロイ法により調製した Zr-10at%Nd 合金の水素化後元素分布

図 3.1.1.1-10

BSE

Nd

Zr

Fe

Al

O

低融点合金化により調製した ZrFeAl-Nd 合金の水素化後元素分布3.1.1.1-7

3.1.1.2 MA-Zr 合金作製
(1) Am 酸化物の還元
ロシア原子炉科学研究所（以下、「RIAR」と言う。）は、研究用の Am を保有し、Am 取り扱い可
能なホットラボを有している世界でも数少ない研究所である。本試験は、RIAR で実施した。
Am は酸化物の化学形態で供給されるため、まず金属に還元する必要がある。金属に還元する手法について調査した結果、平成 28 年度には、Li（リチウム）還元法(1)－(3)と炭素熱還元法(4)との 2 法を選んだ。平成 29 年度には、この 2 つの方法について検討した結果、RIAR におけるこれまでの実績及び設備の整備状況を考慮して、Li 還元法を選択した。平成 30 年度は、Li 還元法を用いて金属 Am を作製した。図 3.1.1.2-1 に示す Li 還元法の電極での反応は次の通りである。
Li+ + e → Li0
O-2(3.1.1.2-1)- 2e → O2(3.1.1.2-2)

これに伴う酸化物の金属への還元反応は下記の通りである。
AmO2+ 4Li→ Am+ 2Li2O(3.1.1.2-3)

図 3.1.1.2-2 に雰囲気制御グローブボックス内の AmO2 還元の反応セルを示す。得られた金属試料の写真を図 3.1.1.2-3 に示す。試料重量は 4.03g であった。また、この工程で失われた Am は非常に少なく 1μg 程度であった。金属 Am 中に含まれる Li の酸化は、不活性グローブボックス内であるので無視できる程度であった。

図 3.1.1.2-1 AmO2 の電極での還元反応

図 3.1.1.2-2 AmO2 還元用反応セル

3.1.1.2-1

図 3.1.1.2-3 還元によって得られた金属 Am（2）

Am-ZrFeAl 合金の作製【H30】

Am の蒸気圧は非常に高く、合金化処理の際の温度が高ければ、飛散によって損失する懸念がある。そのため、Zr よりも低融点の ZrFeAl 合金を作製した。低融点の ZrFeAl 合金は、グラファイ
ト容器内に Zr、Fe、Al を入れて、不活性雰囲気グローブボックス内に設置された高周波加熱炉を用いて 1900℃、5 分間加熱し溶融し作製した。
次に、
金属 Am と低融点 ZrFeAl 合金を全て用いて Am-ZrFeAl 合金を作製した。
作製方法は ZrFeAl合金の作製と同様に 2 つの試料をグラファイト容器内に入れて、高周波加熱炉を用いて 1250℃、
5 分間加熱し溶融した。試料表面のグラファイトを取り除くため外周を 2mm 程度研削した。その後試料をボールミルで 0-100μm の大きさに粉砕し、ペレット状にプレス加工し 760℃で 12 時間焼結した。作製された 5 つのペレット試料の外観を図 3.1.1.2-4 に示す。図 3.1.1.2-5 に、ペレットの走査電子顕微鏡観察と元素分布を示す。Am は試料中に微細に分布していることが分かる。
（3）

まとめ

AmO2を原材料としてLi還元法により還元によるAm金属の作製に成功した。さらにAm金属を用いてAm-ZrFeAl合金の作製に成功した。この合金ではAmが微細に試料内に均一に分布していることが確認された。この試料を用いて令和元年度は最終目標のAm-ZrFeAl水素化物の作製を行った。

図 3.1.1.2-4 Am-ZrFeAl 合金ペレットの外観
3.1.1.2-2

図 3.1.1.2-5 Am-ZrFeAl 合金ペレットの走査電子顕微鏡観と元素分析

3.1.1.2-3

3.1.2 MA-Zr水 素 化 物 作 製 【 H28-R1】
3.1.2.1 作製技術開発（再委託先：大阪大学）(1) 試験の目的
MA-Zr 水素化物の作製においては、厳しい MA 取扱量の制限のため、模擬物質により作製手法と微細組織の制御方法を確立しておくことが望まれる。過去の希土類-Zr 水素化物の作製実験において、希土類の金属結合半径によって相状態が大きく異なることが報告されている[1]。この結果を基に、MA のなかでも特に重要となる Am の模擬元素として、金属結合半径が近い Nd を選定した[2]。Nd 含有量を変えた NdxZr1-xHy の作製と微細組織観察を行い、もって MA-Zr 水素化物ターゲットの作製技術に関する知見を得ることを第一の目的とした。
これに加え、核変換処理によってターゲット内には FP 元素が生成し、これが組織に影響すると考えられる。FP 元素の状態としては Zr あるいは Nd 水素化物相への固溶と、化合物相としての析
出の 2 通りが考えられる。ここでは固溶する模擬 FP 元素として Nd と同程度の金属結合半径を持ち、かつ同じ結晶構造の水素化物相を取り得る Ce を、析出する模擬 FP 元素として水素を吸収しない Ag を選定し、Nd0.1Zr0.85X0.05 (X=Ce, Ag）を作製・観察した。以上から Nd-Zr 水素化物ターゲ
ットにおける固溶 FP 及び析出 FP を模擬できる元素を決定することを第二の目的とした。
また、核変換処理においては精製した FP 元素が水素を吸収せず、このため水素が過剰となる可能性がある。この水素比率が増加することによる影響を評価するため、δ相 Zr 水素化物（ZrHx,
1.5<x<1.7）ではなくε相 Zr 水素化物（ZrHx, 1.8<x<2.0）を作製し、組織観察を行った。以上より、核変換処理時に水素比率が増加した際に現れるε相 Zr 水素化物が組織に与える影響を評価す
ることを第三の目的とした。
（2）作製試験及び表面観察
水素化物の作製はこれまでの作製経験に基づき、それぞれの合金インゴットをアーク溶解で作製後、ジーベルツ装置中で水素ガスを吸収させることにより行った。
Nd-Zr 水素化物については、Nd 片（レアメタリック製, 99.9%）及び Zr 片（レアメタリック製,
99.9%, Hf<70 ppm）を NdxZr1-x(x=0, 0.05, 0.1, 0.15, 0.2, 0.3, 1.0）となるように秤量した。
模擬 FP 添加試料においては、AxNd0.1Zr0.9-x (A=Ce, Ag, x=0.05, 0.10）となるよう秤量した。これを超小型真空アーク溶解装置（日新技研製 NEV-AD03BT 型）により溶融・混合し、合金インゴッ
トを作製した。均質な合金を作製するため、インゴットを数回反転させ溶解させた。物性測定に備え、得られたインゴットを数 mm～数十 mm 角に切断した。XRD 測定（リガク製 UltimaⅣ）から結
晶構造を観察するとともに、電界放出型走査型電子顕微鏡 FE-SEM（JEOL 製 6500F）とエネルギー
分散型 X 線分析装置 EDX（JEOL 製 EX-2300BU）により表面観察と元素分析を行った。また、その後の水素の吸収を均一とするため、合金片の表面を 800 番のエメリーペーパーで研磨し、アセトン
中で 5 分間超音波洗浄を施した。
得られた合金片を保有するジーベルツ装置を用いて水素化した。ジーベルツ装置の概略図を図3.1.2.1-1 に示す。装置は反応系、真空排気系、水素導入系、測定系から構成される。反応系は石英製の反応管と管状電気炉からなる。真空排気系はターボ分子ポンプとロータリーポンプからなり、到達圧力はおよそ 10-6 Pa である。水素は高純度水素ガス（ネリキガス製, 99.99999%）を用
い、また水分等を除去するため液体窒素によるトラップが導入系に設置されている。水素量は測3.1.2.1-1

定系におけるキャパシタンスマノメーターによって評価される。測定系には体積既知の標準体積容器があり、ここからあらかじめ測定系と反応系の体積を測定しており、マノメーターによる水素圧差から水素の吸収量を求めることができる。
合金片試料を反応管に設置した Mo 箔に置き、真空度が 10-6 Pa 程度となるまで 12 時間ほど保持した。その後電気炉により 2.6℃/min の速度で 800℃まで昇温した。この温度で 5 時間保持したのち、およそ 30 分かけて水素を導入した。水素圧は加えた Zr に対して H/Zr=1.6 となるように、Nd 及び Ce に対しては H/(Nd or Ce)=2.0 となるよう調整した。ε相 Zr 水素化物の合成においては、H/Zr=1.8, 1.9, 2.0 となるよう水素を導入した。水素に曝した状態で 12 時間保持した
のち、0.2℃/min で 500℃まで降温し、2 時間保持したのちに室温までおよそ 0.6℃/min で降温した。水素化温度プログラムを図 3.1.2.1-2 に示す。遅い速度での降温、また水素吸収後の 500℃で2 時間の熱処理は、この降温時の水素吸収により表面と内部で水素量の差が生じないようにするためのものである。Zr-Nd 試料及び Ce, Ag 添加試料は降温後の水素圧はいずれもほぼ 0 であり、所望の水素量が導入できたものと考えられる。一方でε相 Zr 水素化物試料では組成 ZrH2.0 を狙った試料において水素の残存が見られた。得られた水素化物について、重量及び寸法測定から密度を算出するとともに、合金片と同様の方法で結晶構造ならびに元素分析を行った。なお、ε相
Zr 水素化物試料に対しては FE-SEM に付属した後方散乱電子回折（Electron BackScattering
Diffraction pattern analysis, EBSD）法による微細組織の観察を行った。
（3）組織観察結果
・Nd-Zr 合金及び水素化物【H28-H29】
図 3.1.2.1-3 に Nd0.1Zr0.9 試料の合金片及び水素化物の外観を示す。いずれも金属光沢を有しており、水素化時の酸化等は見られなかった。また、水素化前後の重量から算出した水素量は水素圧差から算出したものとほぼ一致した。このことからも水素化時における試料の酸化はほぼ無視できるものと考えられる。

図 3.1.2.1-4 に水素化前の、合金片の FE-SEM 観察像及び Nd、Zr についての元素マッピン
グ結果を示す。また図 3.1.2.1-5 に Zr-Nd 合金の XRD パターンを示す。いずれも Zr リッチ相と Nd リッチ相の 2 相に明確に分かれて存在していることが分かる。これは過去に報告されている Gd-Zr 合金と同様であり[1]、Nd と Zr の金属結合半径差から予想される通りの結果である。
Nd リッチ相はマトリクスである Zr リッチ相の粒界部に析出しており、これも状態図から予測される通り、溶融・固化時に融点の高い Zr リッチ部から先に析出したためである。また、Nd 添加量が増えることで Nd 相が互いに連結している様子が見られる。
続いて水素化後の FE-SEM 観察像と元素マッピングの結果を図 3.1.2.1-6 に、XRD パターンを図
3.1.2.1-7 に示す。合金試料と同様に、Nd リッチ相と Zr リッチ相の 2 相にはっきり分かれている。XRD パターンからは立方晶構造であるδ相 Zr 水素化物相と、同じ結晶構造を持つ Nd 水素化物相のみが検出され、これら 2 相の複合試料であることが確かめられた。組織については合金時から多少の粒成長が見られるものの、Nd 水素化物相が粒界に分布しており、また Nd 量が増える
ことによる Nd 相の連結も見られており、総じて合金時の組織がそのまま残されていると言える。
寸法から求めたそれぞれの試料の密度と格子定数を表 3.1.2.1-1 に示す。それぞれの試料において、Zr 水素化物相及び Nd 水素化物相の格子定数の違いは小さく、ほぼ同じ組成であることが分
3.1.2.1-2

かる。δ相 Zr 水素化物の格子定数は式 3.1.2.1-1 で与えられることが報告されている[3]。
𝑎𝑎 = 0.4706 + 4.382 × 10−3 × 𝐶𝐶𝐻𝐻 (𝐻𝐻/𝑍𝑍𝑍𝑍)(3.1.2.1-1)

ここで CH=1.6 とすると a=0.4776 nm であり、ほぼ Zr 水素化物相の値と一致する。また NdH2 について報告されている格子定数は a=5.469 nm であり[4]、得られた値はこれより小さい。Nd への Zrの固溶が影響していると思われる。
以上の結果から、Nd-Zr 水素化物は Zr 水素化物及び Nd リッチ水素化物の 2 相複合試料を形成し、またその組織は水素化前の合金のものから大きく変化しないことが確かめられた。Am-Zr 水
素化物ターゲットの組織制御においては、合金の作製条件が重要であることが示唆される。
・模擬 FP 含有水素化物【H28-H30】
Ce あるいは Ag を添加した合金インゴットについての FE-SEM 観察像と元素マッピング結果を図3.1.2.1-8(a)(b)に示す。Ce0.05Nd0.1Zr0.85 合金では、Ce は Am の模擬元素である Nd リッチ相に固溶しており、模擬固溶 FP として適していると言える。また Ag は Nd リッチ相に隣接して析出しており、模擬析出 FP として望ましい分布をしていると言える。
水素化後の FE-SEM 観察像及び元素マッピング結果を図 3.1.2.1-9(a)(b)に、XRD パターンを図
3.1.2.1-10(a)(b)に示す。Ce-Nd-Zr 水素化物は、Zr リッチ相と Nd リッチ相の 2 相に分離しており、Ce は Nd リッチ相に均一に固溶している。Nd-Zr 水素化物試料がほぼ同じ組織を示した。XRD
パターンより、作製された Ce-Nd-Zr 水素化物試料は立方晶構造であるδ相 Zr 水素化物相と、同じ結晶構造を持つ（Ce,Nd）水素化物相の 2 相から構成される複合試料であることが確かめられた。
一方 Ag 含有試料では、水素化後も Nd リッチ相近傍に Ag が析出物を形成して存在していることが分かった。この析出物を定量分析したところ、おおよそ Ag:Nd=2:1 であり、XRD パターンが Ag2Ndのピークと一致した。この結果より Ag は Ag2Nd として存在しており、作製された Ag0.05Nd0.1Zr0.85
水素化物は六方晶構造の Ag2Nd 相、立方晶構造のδ相 Zr 水素化物相、そして Nd 水素化物相の 3相からなる複合試料であることが分かった。また Ag0.1Nd0.1Zr0.8 水素化物試料の XRD パターンにおいて、わずかにε相 Zr 水素化物のピークが見られた。ε相 Zr 水素化物は前述の通りδ相より水素比率が高い相であり、この生成メカニズムについては、推定であるものの Ag の添加によりアー
ク溶解及び水素化時の Nd 蒸発が促進され、本来 Nd が吸収する分の水素を Zr が吸収し、結果として H/Zr 比が目標の 1.60 より過剰になったと考察される。これより、Ag0.1Nd0.1Zr0.8 水素化物試料
は、前述の 3 相に加え Zr リッチ相内に少量のε相 Zr 水素化物を含んだ 4 相からなる複合材料となっていると考えられる。
質量及び寸法から求めたそれぞれの試料の密度と格子定数を表 3.1.2.1-1 に示す。Nd-Zr 水素化物の密度が 5.4-5.6 g cm-3 の間で大きな変化が見られなかったのに対して、FP 含有水素化物は
Ce、Ag どちらの場合も密度が低下した。Zr リッチ相の格子定数は Ce、Ag どちらを含有している場合でも Nd-Zr 水素化物と同程度の値を示し、Zr 相への固溶はほとんど起こっていないと考えられる。一方で、Nd リッチ相の格子定数は Ce 含有水素化物のみがより大きな値を示した。この結果
は Ce が Nd リッチ相に固溶し、Ag は Nd リッチ相にほとんど固溶していないことを表している。
これらはいずれも FE-SEM 観察及び元素マッピング結果と一致する。
・ε相 Zr 水素化物【R1】3.1.2.1-3水素化後、ZrH1.8 及び ZrH1.9 試料についてはほぼ水素の残存はなく、想定通りの水素比を持つ試料が作製できた。一方で ZrH2.0 となるよう水素を導入した試料では、0.1 気圧程度の水素が残存し、圧力変化から推定される水素比は ZrH1.91 となった。このため、作製した試料の表記は ZrH1.91とする。
作製したε相 Zr 水素化物試料の XRD パターンを図 3.1.2.1-11 に示す。第二ピーク以降のピー
ク強度が小さかったため、縦軸の回折強度を対数で示している。得られたピークは全てε相のものと一致しており、またδ相によるピークは見られない。このことから、3 つの試料いずれも単相のε相 Zr 水素化物が得られていると判断できる。
組織の評価として、ZrH1.9 試料における EBSD 観察による Image Quality（IQ）マップ及び結晶
方位マップを図 3.1.2.1-12 に示す。全ての粒において双晶が見られている。この組織はδ相（fcc）
からε相（fct）に変化する際に起こる 4%程の体積膨張のため形成されたものと考えられる。なお、試料中にクラックなどは見られなかった。双晶関係を明らかにするため、隣り合う領域の方位を観察した。隣接する双晶組織の 2 つの結晶方位領域「1」「2」の(101)についての極点図を図3.1.2.1-13 に示す。隣接する領域の極点図の一点はほぼ一致していることが分かる。ここで K. G.
Barraclouqh と C. J. Beevers の報告ではε-ZrH1.77(fct)における双晶組織の方位測定の結果{101}が双晶面であるとしており、今回得られた結果と同じであった。以上より、作製した試料は{111}を双晶面とする双晶組織を有する単相ε相 Zr 水素化物相であることが確かめられた。
(4) まとめ
本節では Nd-Zr 試料、模擬 FP として Ce または Ag を含有する Nd-Zr 試料、またε相 Zr 水素化物試料を作製し、その組織を観察した。得られた結果を以下に示す。
・作製した Nd-Zr 合金及び Nd-Zr 水素化物は、それぞれ Nd リッチ相と Zr リッチ相の 2 相に分離した。水素化物試料は結晶構造が同一である立方晶 NdH2.0-d 相と δ 相 ZrH2-d 相から形成される。
・Nd-Zr 水素化物の Nd/Zr 分布は、水素化前の Nd-Zr 合金のものとほぼ一致した。合金におけるNd リッチ相がほぼ形状を変えずに Nd 水素化物に、Zr リッチ相が Zr 水素化物となっている。このことから、Nd-Zr 水素化物の微細組織は合金形成時に決定されると考えられ、組織制御のためにはその合金形成手法及び過程が重要である。
・Ce-Nd-Zr 水素化物はδ相 Zr 水素化物相と(Ce,Nd)水素化物相の 2 相から構成される複合材料であり、Ce は Nd リッチ相に均質に存在することより固溶 FP の模擬元素として用いることができる。
・Ag0.05Nd0.1Zr0.85 水素化物は Ag2Nd 相、δ相 Zr 水素化物相、Nd 水素化物相の 3 相からなる複合材料であり、Ag0.10Nd0.1Zr0.8 水素化物はこれらに加えε相 Zr 水素化物を含む 4 相混合試料となった。
いずれも Ag は Nd リッチ相側に析出物 Ag2Nd として存在することより、析出 FP の模擬元素として適している。
・ε相 Zr 水素化物はδ相からε相への相変態に伴って形成される双晶組織が全体に形成されることが確認された。このため核変換処理時に水素が過剰となった際、双晶組織がターゲット内に形成される可能性があると言える。
参考文献(1) 北野祐樹, 修士論文, 大阪大学, 2011 年 3 月.
3.1.2.1-4

(2) 第４版化学便覧基礎編, 日本化学会 編, 丸善, 1993 年.
(3) S. Yamanaka, K. Yoshioka, M. Uno, M. Katsura, H. Anada, T. Matsuda, S. Kobayashi,

J. Alloys Compd., 293-295 (1999) 23-29.
(4) W. L. Korst, J. C. Warf, Inorg. Chem., 5 (1966) 1719–1726.

3.1.2.1-5

表 3.1.2.1-1 Nd-Zr 水素化物及び模擬 FP 含有 Nd-Zr 水素化物試料の密度と格子定数(H28-H30)

格子定数
試料組成
（水素量は省略）

Nd-Zr

模擬FP含有密度-3(gcm )

Zrリッチ相Ndリッチ相（ZrH1.6）（NdH2.0）a (nm)a (nm)

ZrH1.6*5.66

0.4776-

Nd0.05Zr0.95

5.40

0.47800.5436

Nd0.10Zr0.90

5.57

0.47800.5434

Nd0.15Zr0.85

5.56

0.47840.5476

Nd0.20Zr0.80

5.45

0.47830.5457

Nd0.30Zr0.70

5.44

0.47770.5452NdH2.05.75-

0.5467

Ce0.05Nd0.1Zr0.85

5.33

0.47830.5504

Ce0.1Nd0.1Zr0.8

5.35

0.47780.5514

Ag0.05Nd0.1Zr0.85

5.11

0.4781

0.5434

Ag0.1Nd0.1Zr0.8

5.87

0.47780.5431*文献値(1)3.1.2.1-6

図 3.1.2.1-1 ジーベルツ装置の概略図(H28-R1)

図 3.1.2.1-2 水素化温度プログラム(R1)

3.1.2.1-7

(a)

(b)

図 3.1.2.1-3 Nd0.1Zr0.9 試料の(a)合金及び(b)水素化物の外観(H28)

図 3.1.2.1-4 Nd-Zr 合金試料の FE-SEM 観察像及び元素マッピング(H29)

3.1.2.1-8

Nd0.1Zr0.9 alloy

Intensity (a.u.)

Nd0.2Zr0.8 alloy
Nd0.3Zr0.7 alloy
α-Zr (01-089-4791)

Nd (00-007-0090)
Nd2O3 (00-021-0579)
20

40

60

80

100

Diffraction angle, 2θ (degree)

図 3.1.2.1-5 Nd-Zr 合金試料の XRD パターン(Cu-Kα) (H29)

図 3.1.2.1-6 Nd-Zr 水素化試料の FE-SEM 観察像及び元素マッピング(H29)

3.1.2.1-9

Nd0.05Zr0.95 hydride

Intensity (a.u.)

Nd0.1Zr0.9 hydride

Nd0.15Zr0.85 hydride
δ-ZrH1.66 (00-034-0649)

NdH2. (01-077-2658)

20

40

60

80

100

Diffraction angle, 2θ (degree)

図 3.1.2.1-7 Nd-Zr 水素化物試料の XRD パターン(Cu-Kα)(H29)

3.1.2.1-10

(a)

(b)

図 3.1.2.1-8 模擬 FP 含有合金試料の FE-SEM 観察像及び元素マッピング(H30)(a)Ce0.05Nd0.1Zr0.85 (b)Ag0.05Nd0.1Zr0.85

3.1.2.1-11

(a)

(b)

図 3.1.2.1-9 模擬 FP 含有水素化物試料の FE-SEM 観察像及び元素マッピング(H30)(a)Ce0.05Nd0.1Zr0.85 (b)Ag0.05Nd0.1Zr0.85

3.1.2.1-12

(a)Ce0.05Nd0.1Zr0.85 hydride

Intensity (a.u.)

Ce0.1Nd0.1Zr0.8 hydride

Ref. δ-Zr hydride (00-034-0649)

Ref. NdH2 (01-077-2658)

Ref. CeH2 (00-055-0254)

20

40

60

80

100

Diffraction angle, 2θ (Cu-Kα, degree)(b)

Ag0.05Nd0.1Zr0.85 hydride

Intensity (a.u.)

Ag0.1Nd0.1Zr0.8 hydride
Ref. δ-Zr hydride (00-034-0649)
Ref. ε-Zr hydride (00-003-0767)

Ref. NdH2 (01-077-2658)
Ref. Ag2Nd (00-034-1083)

20

40

60

80

Diffraction angle, 2θ (Cu-Kα, degree)100

図 3.1.2.1-10 模擬 FP 添加水素化物試料の XRD パターン(H30)(a)Ce-Nd-Zr (b)Ag-Nd-Zr（縦軸対数）

3.1.2.1-13

ε-ZrH1.8

Intensity (a.u.)

ε-ZrH1.9

ε-ZrH1.91

ε-ZrH (00-003-0767)

δ-ZrH1.66 (00-034-0649)

20

30

40

50

60

70

80

Diffraction angle, 2θ (degree)

図 3.1.2.1-11 ε相 Zr 水素化物試料の XRD パターン（縦軸対数）(R1)

図 3.1.2.1-12 ZrH1.9 試料の EBSD 観察結果(R1)

3.1.2.1-14

1

1

2

2

図 3.1.2.1-13 ZrH1.9 試料の結晶方位マップにおける隣接する領域の(101)極点図(R1)3.1.2.1-15

3.1.2.2 水素化物作製
国内で本課題の研究材料である Am を入手することは難しいため、Am の必要量を供給できホッ
トラボでの合金作製技術及び設備を持っているロシア連邦国立科学センター原子炉科学研究所（RIAR）の設備を用いて Am-Zr 水素化物作製を実施した。平成 30 年度に作製した Fe、Al を含む
Am-Zr 合金を水素化する。
平成 28 年度策定した水素化物作成装置の仕様及び装置概略図を基に、平成 29 年度は装置を整備した。また、装置の性能を確認するため、Am の模擬物質として Nd を用いて Zr-Nd 合金を用いて水素化物作製試験を実施した。その結果、Nd 水素化物が均一に分散した Zr-Nd 水素化物が得られた。Nd 水素化物は、Zr 水素化物母材の粒界及び粒内に微細に分散していることが SEM 観察結果
及び元素分布観察により分かった。この結果により、Am-Zr 水素化物においても同様な相が形成されるものと推測される。作製した装置によって Am-Zr 水素化物作製を実施するための水素ガス
圧、流量、温度を適正に制御できることが確認でき、水素化物作製に対する十分な知見を得た。
Am-Zr 水素化物作製作業は、
不活性ガス雰囲気グローブボックスの中で実施した（図 3.1.2.2-1）。
図 3.1.2.2-2 は、グローブボックス内に設置されたジーベルツ型の水素化装置である。試料の水素化
は、図 3.1.2.2-3 に示すように次の順序で実行された。
1）真空中、サンプルを 400°C / h の速度で 800°C に加熱。
2）800°C で 2 時間真空保持。
3）800°C で 1.25 ml / min の供給速度でセルに水素を供給しながら 9 時間水素吸収した。
4）800 から 720°C まで冷却しながら 7 時間水素吸収した。
5）720°C から 600°C まで冷却しながら 10 時間水素吸収した。
6）600°C で 16 時間水素吸収した。
7）加熱を停止し試料を自然冷却し、室温に達した後水素化物試料を取り出した。

図 3.1.2.2-1 水素吸収装置を設置している不活性雰囲気グローブボックス

3.1.2.2-1

図 3.1.2.2-2 水素吸収用反応セル

図 3.1.2.2-3 水素吸収過程の水素圧力と温度履歴

3.1.2.2-2

3.1.3 物 性 測 定 【 H28-R1】
3.1.3.1 物性値傾向把握（再委託先：大阪大学）(1) 試験の目的
MA-Zr 水素化物の炉内挙動の評価のためにはその熱・機械物性の取得が必要となる。本節では模擬試料として作製した Nd-Zr 水素化物試料並びに模擬 FP 元素として Ce、Ag を含有する Nd-Zr
水素化物試料、またε相 Zr 水素化物試料の測定を行い、その熱物性、機械的特性に関する知見を得ることを目的とする。なお複合試料の物性予測手法については、3.2.1.1 節で述べる。
(2) 実験方法① 熱拡散率作製した水素化物試料の熱拡散率及び熱伝導率をレーザーフラッシュ法熱定数測定装置（NETZSCH 社製 LFA457）にて測定した。レ－ザーはガラスレーザーを用い、検出器は InSb 製である。測定はそれぞれのサンプルにおいて、室温から 800℃までの測定を行った。通常の Ar フロ
ー雰囲気の条件下では、450℃程度で水素の解離が起こってしまう。そこで、平成 29 年度に行った Nd-Zr 水素化物の高温域での測定と同様に雰囲気の調整を行った。東北大学における検討より、
酸素濃度およそ 1%以上の雰囲気下では、900℃までの水素放出が抑制されることが分かっている。
この混合ガスフロー下で 800℃までの測定を行った。
この知見に従い、1%O2-Ar 混合ガスを購入し、この時の装置出口側の酸素濃度、また測定後の試料観察を行った。いずれもサンプルホルダーはSiC 製、φ 6.0 mm あるいは 10×10 mm2 のものを使用した。
レーザーフラッシュ法はレーザー発振器から試料表面にレーザーパルスを入射させ、試料裏面の温度上昇の過程を赤外線検出器で測定し、試料厚さと熱拡散に要する時間から熱拡散率を求めるものである。実際には試料表面及び裏面からの熱損失の影響を無視できないため、ここでは装置測定ソフトウェアにより Cowan モデルによる熱損失の補正を行った。
この熱拡散率 D と試料寸法から求めた密度 d 、文献値(1)の足し合わせによって算出した比熱
容量 Cp を用いて、熱伝導率 κ を式 3.1.3.1-1 から求めた。なお試料密度の温度依存性は考慮
せずに室温の値を使用した。
κ = 𝐷𝐷𝐷𝐷𝐶𝐶P（3.1.3.1-1）② 弾性定数
本研究では音速測定装置（超音波工業製 UVM-2）を使用して、シングアラウンド法によって、作製した水素化物試料の縦波及び横波音速を測定した。また、それらの値から弾性率も算出した。
超音波の周波数は 10 MHz とし、全て室温で測定を行った。
シングアラウンド法について説明する。一組の平行平面を持つ試料の片面にトランスデューサーを接着させた状態でパルス音波を照射する。試料長既知の試料中をパルス音波が伝播して対向面で反射されて戻ってくるまでに要する時間と伝播路長から音速が求められる。シングアラウンド法においては 1000 回この伝搬を輪唱させることで測定精度を高めている。パルス波を照射した
時間を T1、反射され戻ってきた時の時間を T2、試料厚さを L とすると音速 V は式 3.1.3.1-2 によって求まる。

3.1.3.1-1

𝑉𝑉 =

2𝐿𝐿

（3.1.3.1-2）

𝑇𝑇2 −𝑇𝑇1

ここではパルス音波発生源として水晶トランスデューサーを用いており、カットする結晶面を変えることで発生するパルス波を縦波及び横波とすることができる。これにより、縦・横波それぞれの伝播速度 VL、VS を求めることができる。
求められた縦波伝播速度 VL、横波伝播速度 VS によって各種弾性率（剛性率 G、ヤング率 E、ポア
ソン比 v）を式 3.1.3.1-3～式 3.1.3.1-9 を用いて算出した。

G = ρVS2（3.1.3.1-3）

4 
3 ρVS2 VL2 − VS2 
3


E=
2
2
VL − VS

（3.1.3.1-4）

1 VL2 − 2VS2Ev=
−1=
2 VL2 − VS2
2G（3.1.3.1-5）③ ビッカース硬度測定
作製した水素化物試料のビッカース硬度を微小ビッカース硬度測定器（松沢精機社製 HMT-1）
によって測定した。ビッカース硬度 HV は対面角 136°、ダイアモンド製の四角錐圧子を試料表面に押し付ける試験荷重と、その際生じる永久ひずみの表面積から求まる。ビッカース硬度 HV は荷重 PH、圧痕の表面積 S、圧痕の対角線の長さ d、圧子の頂角 2Φ（＝136°）を用いて式 3.1.3.16 のように定義される。
𝐻𝐻𝑉𝑉 =𝑃𝑃𝐻𝐻
𝑆𝑆=

2𝑃𝑃𝐻𝐻 sin(Φ/2)
𝑑𝑑2

𝑃𝑃= 1.854 𝐻𝐻2（3.1.3.1-6）

𝑑𝑑

本研究では荷重 1 kg、保持時間 10 s の条件で 10 点測定し、その平均値を求めた。
(3) 測定結果と考察① 熱拡散率・Nd-Zr水素化物【H29-R1】
熱拡散率の温度依存性について、東北大学において確かめられた酸素分圧制御により、450℃以上での測定を初めて試みた。具体的には1%O2-Arガスフロー下での測定を行った。図3.1.3.1-1にNd0.1Zr0.9水素化物試料の熱拡散率の温度依存性を、またこの測定中の酸素濃度を図3.1.3.1-2に示す。熱拡散率は900℃で飛びが見られたものの、降温時の値は昇温時のものと大きく変化していな
い。酸素分圧を見てみると、800℃近くまでは0.01 atm付近、つまり用いた1%O2-Arガスの酸素濃度と同じ値を示し、800-850℃で急激に減少している。これは試料の酸化により酸素が消費されたためと考えられる。900℃におけるデータの飛びは、この酸化の影響と思われる。なお測定後の試料観察より、測定中に形成した試料表面酸化膜の厚さは20μm程度であり、これは試料の厚さ1-2 mmと比べて十分薄く、測定値に影響は小さいことを確認している。以上から、およそ800℃までの熱拡散率測定に初めて成功した。
3.1.3.1-2

測定された熱拡散率の温度依存性を図3.1.3.1-3に示す。また、比熱容量の計算値と併せて求めた熱伝導率の温度依存性を図3.1.3.1-4に示す。熱拡散率、熱伝導率ともに室温近傍ではNdH2.0試料が最も高く、Nd量の増加とともに減少する傾向が見られた。またZrH1.6相の熱伝導率は温度依存性がほとんどなく、電子の寄与が多い一方で、NdH2.0試料の熱伝導率は温度とともにほぼ温度の逆数（T-1）に従って大きく減少しており、格子熱伝導率の寄与がほとんどであることが推定される。
このため、温度に増加とともに熱伝導率の差は減少、さらに逆転し、およそ500℃以上ではNdH2.0
試料はZrH1.6試料よりも低い熱伝導率を示した。
・模擬FP含有水素化物【H30-R1】
模擬FP含有水素化物試料の熱拡散率の温度依存性を図3.1.3.1-5に、熱伝導率の温度依存性を図
3.1.3.1-6に示す。CeあるいはAgを含むNd-Zr水素化物試料の熱伝導率は、いずれもNd-Zr水素化物
よりも低い値を示した。固溶型のCeを含むCe-Nd-Zr水素化物に関しては、Ndリッチ水素化物相における合金化散乱により、フォノンの散乱が増加したことで熱伝導率が低下したと考えられる。
析出型のAgを含むAg-Nd-Zr水素化物に関しては、析出したAg2Nd自身の熱伝導率は不明なものの、
3相あるいは4相の複雑な相状態を取るため、析出物と各水素化物相の界面におけるフォノン散乱により熱伝導率が低下したと考えられる。
・ε相Zr水素化物【R1】ε相Zr水素化物試料の熱拡散率の温度依存性を図3.1.3.1-7に、熱伝導率の温度依存性を図
3.1.3.1-8に示す。参考としてδ相Zr水素化物ZrH1.60の値をともに示す。ε相Zr水素化物試料の熱伝導率は、いずれもδ相試料よりも高い熱拡散率と熱伝導率を示しており、水素量が増えるほど高くなる傾向を示した。このことから水素量が過剰になることは、熱伝導率の観点からは問題がないものと考えられる。またおよそ600℃以上において熱伝導率が減少する傾向が見られる。この理由は定かではないが、Zr-H二元系状態図より高温でε相はδ相に相変態することが分かっており、この相変態等が関わっているものと思われる。
② 弾性定数【H28-R1】
音速測定で得られた縦波及び横波の伝播速度及びポアソン比を図3.1.3.1-9に、計算されたヤン
グ率を図3.1.3.1-10に示す。Nd-Zr水素化物試料においては、Nd量が増えるにつれ縦波音速値はわずかに減少し、一方で横波音速値はわずかに増加する傾向が見られた。これに伴ってポアソン比は減少、ヤング率はわずかに増加傾向にある。ここで縦波音速、横波音速、ポアソン比はいずれもNd量に対して線形に変化していることが分かる。この傾向を用いて、Nd-Zr水素化物系、またAmZr水素化物系における弾性定数を推測することができると考えられる。
Ce0.05Nd0.1Zr0.85水素化物試料とAg0.05Nd0.1Zr0.85水素化物試料においては、縦波音速、横波音速はわずかに増加した。ヤング率は、Nd0.15Zr0.85水素化物と比較すると高い値であったが、Nd含有率x=0.05～0.3の範囲のNd-Zr水素化物のヤング率の範囲に収まり、大きな変化はないと言える。固溶FPとなるCe、析出するFPとなるAgいずれの添加も弾性定数に与える影響は小さいと考えられる。
図中でx=0のプロットで示されるε相水素化物試料においては、縦波音速は線形関係から外挿で得られるδ相水素化物の値とほぼ同じであるものの、著しく横波音速が増加した。これに伴って3.1.3.1-3

ポアソン比が低下し、またヤング率の増加が見られた。水素量依存性は一様ではなく、誤差も大きいと考えられるが、水素量の増加は機械的特性に影響することが示唆される。
③ ビッカース硬度【H28-R1】
ビッカース硬度試験における圧痕像を図3.1.3.1-11に示す。また、値の組成依存性をまとめて
図3.1.3.1-12に示す。いずれの圧痕にもき裂が観察され、脆性を示した。ZrH1.6試料のビッカース
硬度は2.6 GPaと報告されており(2)、Nd量x=0.05から0.3まではこの値とほぼ等しい。マトリクスのZrH1.6相が硬度を決定しているように思われ、この範囲であればAm-Zr水素化物においてもAm量がx=0.1程度と十分小さければ、硬度についてはZrH1.6マトリクスと変化がないと仮定して良いと思われる。なお、NdH2.0試料は明らかにこれより低い硬度を示した。またCe-Nd-Zr水素化物試料及びAg-Nd-Zr水素化物試料のビッカース硬度はNd-Zr水素化物よりわずかに高い値を示しており、これは添加したCe、Agがそれぞれ固溶強化、析出強化を起こしたためと考えられるが、その増加量は小さい。弾性定数と同様に、FPが硬度に与える影響は十分小さいと考えられる。また、ε相Zr
水素化物の硬度における水素量依存性は小さいものの、1.6 GPa程度とδ相と比較して小さい値を示した。
(4) まとめ
Nd-Zr水素化物試料、模擬FPとしてCeまたはAgを含有した水素化物試料、またε相Zr水素化物試料の熱拡散率、弾性定数、ビッカース硬度を測定した。熱拡散から算出した熱伝導率は、Ce、Agどちらの模擬FPを添加した場合でも、Nd-Zr水素化物よりも低くなった。一方、機械物性に関して
は弾性定数、ビッカース硬度ともにNd-Zr水素化物に近い値を示した。これらの結果よりAm（Nd）-Zr水素化物においては、FP元素は機械物性より熱伝導特性に影響を与えやすいと考えられる。熱伝導率の予測手法については3.2.1.1節で述べる。以上の通り、作製したNd及び模擬FP元素を加えた水素化物試料について熱物性、機械的特性を測定した。これまでの物性測定試験の結果を総括し、添加元素の影響をまとめ、各種物性を予測する手法を構築した。
参考文献(1) Factsage database.
(2) S. Yamanaka, K. Yoshioka, M. Uno, M. Katsura, H. Anada, T. Matsuda, S. Kobayashi,
J. Alloys Compd., 293-295 (1999) 23-29.

3.1.3.1-4

Thermal diffusivity, D(mm2s-1)

14

Nd0.1Zr0.9Hy sample

12

Increasing temp.
Decreasing temp.

10
8
6
4
2
0
400

600

800

1000

1200

Temperature, T (K)図 3.1.3.1-1 Nd0.1Zr0.9 水素化物試料の熱拡散率の温度依存性(H29)

Oxygen partial pressure, PO2(atm)0.016

Pressure
Pressure at 800, 850, 900 degreeC
0.012

0.008

0.004
0

100

200

300

400

Time, t(min)図 3.1.3.1-2 1%O2-Ar ガスフロー下における Nd0.1Zr0.9 水素化物試料の熱拡散率測定時の酸素分
圧変化(H29)

3.1.3.1-5

Thermal diffusivity, D(mm2s-1)

45
Nd-Zr hydride
0.05Nd
0.10Nd
0.15Nd
0.20Nd
0.30Nd
NdH2.0

40
35
30
25
20

ZrH1.6

15
10
5
0
300

500

700

900

1100

Temperture, T (K)図 3.1.3.1-3 Nd-Zr 水素化物試料の熱拡散率の温度依存性(H28,H29)

Thermal conductivity, κ (Wm-1K-1)

70
Nd-Zr hydride
0.05Nd
0.10Nd
0.15Nd
0.20Nd
0.30Nd
NdH2.0605040

ZrH1.6

30
20
10
0
300

500

700

900

1100

Temperture, T (K)図 3.1.3.1-4 Nd-Zr 水素化物試料の熱伝導率の温度依存性(H28,H29)

3.1.3.1-6

15

Thermal diffusivity, D (mm2 s-1)

Nd0.1Zr0.85Ce0.05 hydride
Nd0.1Zr0.8Ce0.1 hydride
Nd0.1Zr0.85Ag0.05 hydride
Nd0.1Zr0.8Ag0.1 hydride
Nd0.15Zr0.85 hydride

10

5

200

400

600

800

1000

1200

Temperature, T (K)

図3.1.3.1-5 模擬FP含有水素化物試料の熱拡散率の温度依存性(H30)

Thermal conductivity, κ (Wm-1K-1)

30

20

10

Nd0.1Zr0.85Ce0.05 hydride
Nd0.1Zr0.8Ce0.1 hydride
Nd0.1Zr0.85Ag0.05 hydride
Nd0.1Zr0.8Ag0.1 hydride
Nd0.15Zr0.85 hydride

0
200

400

600

800

1000

1200

Temperature, T (K)

図3.1.3.1-6 模擬FP含有水素化物試料の熱伝導率の温度依存性(H30)

3.1.3.1-7

Thermal diffusivity, D(mm2 s-1)

16ε-ZrH1.8
ε-ZrH1.9
ε-ZrH1.91
δ-ZrH1.60

14
12
10
8
6
4
300

500

700

900

1100

Temperature, T (K)

図3.1.3.1-7 ε相水素化物試料の熱拡散率の温度依存性(R1)

Thermal conductivity, κ (Wm-1K-1)

50

40

30

ε-ZrH1.8
ε-ZrH1.9
ε-ZrH1.91
δ-ZrH1.60

20

10
300

500

700

900

1100

Temperature, T (K)

図3.1.3.1-8 ε相水素化物試料の熱伝導率の温度依存性(R1)3.1.3.1-8

Ce-Nd-Zr hydride
Ag-Nd-Zr hydride

ε-ZrH1.8
ε-ZrH1.9
ε-ZrH1.91

VL (m s-1)

6000
Longitudinal sound velocity
5500
5000
4500

VS (m s-1)

3300

Share sound velocity

3000
2700
2400
0.45
Poisson ratio

ν

0.40
0.35
0.30
0.25
0.20
0.0

0.2

0.4

0.6

0.8

1.0

(FP+Nd) contents, x

図3.1.3.1-9 縦波音速、横波音速、ポアソン比の組成依存性(H28-R1)

Young's modulus, E (GPa)160
NdxZr1-x hydride
140
ε-ZrH1.8
ε-ZrH1.9
ε-ZrH1.91

120

Ce0.05Nd0.1Zr0.85 hydride
Ce0.1Nd0.1Zr0.8 hydride
Ag0.05Nd0.1Zr0.85 hydride
Ag0.1Nd0.1Zr0.8 hydride

100

80

0.0

0.2

0.4

0.6

0.8

1.0

(FP+Nd) contents, x
図3.1.3.1-10 ヤング率の組成依存性(H28-R1)

3.1.3.1-9

図3.1.3.1-11 ビッカース試験後の圧痕像(H30)

4Vickers hardness, HV (GPa)NdxZr1-x hydride
Ce0.05Nd0.1Zr0.85 hydride3

Ce0.1Nd0.1Zr0.8 hydride
Ag0.05Nd0.1Zr0.85 hydride
Ag0.1Nd0.1Zr0.8 hydride2

δ-ZrH1.6(Ref)ε-ZrH1.8
ε-ZrH1.9
ε-ZrH1.91

1

0
0.0

0.2

0.4

0.6

0.8

1.0

(FP+Nd) Contents, x
図3.1.3.1-12 ビッカース硬度の組成依存性(H28-R1)

3.1.3.1-10

3.1.3.2 物性測定
作製した水素化物の密度測定、外観観察、走査電子顕微鏡（SEM）観察、元素分析試験、X 線回折試験を実施した。表 3.1.3.2-1 に作成した水素化物試料をまとめて示す。作製した水素化物の外観
観察、密度測定、X 線回折試験、走査電子顕微鏡（SEM）観察、元素分析試験を実施した。作製した水素化物ペレットを図 3.1.3.2-1 に示す。図 3.1.3.2-2 は試料 3 の外観写真である。割れや欠けがない試料が作製された。

表3.1.3.2-1合金65.71Zr-9.78Fe-5.05Al-19.45Am（vol％）の水素化による密度変化

図3.1.3.2-1 水素化後のペレット外観

3.1.3.2-1

図3.1.3.2-2 水素化物の試料3外観
水素化物ペレットの光学顕微鏡観察を図 3.1.3.2-3 に示す。中心部付近の高倍率写真を図
3.1.3.2-4 に示す。試料半径方向のそれぞれ中心位置、中間位置、外周位置について調べたところ、半径位置によって変化は見られなかった。

図3.1.3.2-3 水素化物ペレットの断面全体写真

3.1.3.2-2

図 3.1.3.2-4 水素化物ペレットの中心部組織

図 3.1.3.2-5 は、径方向中心位置での電子顕微鏡像と元素分布を示す。図 3.1.3.2-6 に電子顕微
鏡画像（径方向中心位置、二次電子像）と元素分析ポイントを示す。各元素分析ポイントでの元
素分析結果を表 3.1.3.2-2 に示す。灰色に見える Zr-リッチ領域と白く見える Am-リッチ領域に分かれていることが分かる。図 3.1.3.2-７に水素放出試料の X 線回折パターンを示す。Zr 水素化物のδ相は同定できたが、Am 関連相の同定はできなかった。

3.1.3.2-3

図 3.1.3.2-5 径方向中心位置での電子顕微鏡像と元素分布

図 3.1.3.2-6 電子顕微鏡画像（径方向中心位置、領域 2、二次電子像）と元素分布ポイント

3.1.3.2-4

表 3.1.3.2-2 元素分析結果（径方向中心位置、領域 2）

図 3.1.3.2-7 水素化物の X 線パターン 65.71Zr-9.78Fe-5.05Al-19.45AmHx（δ-水素化物相デルタ、BeO-BeO 相線、Be-金属 Be 相線）

3.1.3.2-5

3.1.4 リサイクル前処理技術【H30-R1】
3.1.4.1 技術開発（再委託先：ＮＦＤ）【H30】
照射済み水素化物を既存の湿式再処理プロセスによりマルチリサイクルすることの適用性を確認するために、Zr-Nd 水素化物を酸化処理、硝酸溶解回収を行い、回収率を測定した。この際、高 Zr02 濃度領域では硝酸溶解が困難と考えられるため、分離回収等により Zr02 濃度が下げられることを考慮して Zr02 濃度を下げた領域での溶解特性も調べ、プロセスの適用性を確認した。
(1) Zr-Nd 合金試料の酸化
Zr-Nd 水素化物は真空下で高温に加熱することにより脱水素化することができる。したがって、ここでは、Zr-Nd 合金を酸化して試料を得た。アーク溶解で得た 90at％Zr-10at％Nd 試料を図 3.1.4.1-1 の(a)に示すように切断し、Ar+20％O2 中で 850℃、96 時間加熱することにより酸化物試料を得た。試料は図 3.1.4.1-2 の(a)に示すように酸化時の体積変化により粉砕した。一部残っていた塊は図 3.1.4.1-2 の(b)のように乳鉢で粉砕して溶解試験に供した。
低温で酸化することにより ZrO2 の結晶化が進みにくくなり、硝酸への溶解が容易となることが期待されたため、水蒸気中、450℃での酸化を試みた。この場合、酸化により粉化すること
が高温酸化試験により確認されたこと、低温のため反応速度が遅いことが予想され表面積を増加させて反応速度を加速させる必要があると判断されたことから、90at％の Zr 粉末と10at％の Nd 粉体のメカニカルアロイ法混合粉末（M-run4）を酸化した。酸化前後の試料の外観を図 3.1.4.1-1 の(b)、及び図 3.1.4.1-2 の(c)にそれぞれ示す。また、溶融塩精製法などの乾式法により Zr 濃度を低下させることが可能と期待されるため、Zr 濃度が低い領域でのNd の溶解特性を調べるために、5at％の Zr 粉末と 95at％の Nd 粉体を混合し、Y2O3 坩堝で1200℃-10 分加熱して溶融試料を得た。溶融前後の試料外観を図 3.1.4.1-1 の(c)、及び(d)に示す。得られた溶融試料から Y2O3 坩堝を研削して除去し、図 3.1.4.1-1 の(e)に示す試料を 850℃で空気中 3 時間加熱して酸化物を得た。得られた酸化物は図 3.1.4.1-2 の(d)に示す
ように塊状となっていたため、同図(e)に示すように粉砕して溶解試験に供した。
(2) 溶解試験
溶解試験の装置外観と溶液部を図 3.1.4.1-3 に示す。6M 硝酸 300ml をフラスコに入れ、硝酸を 80℃に加熱する。秤量した酸化物試料を試料投入口から投入し、15 分後、30 分後、60
分後、120 分後、240 分後に溶液を 3ml サンプリングし、分析試料とした。溶液はできる限り上澄みを取るが、微細試料が混入する可能性があるため、分取溶液はフィルターでろ過して分析を行った。溶液の分析には、誘導結合プラズマ質量分析計（ICP-MS）を用いた。結果を
図 3.1.4.1-4、及び図 3.1.4.1-5 に示す。ここで、回収率は投入した試料に含まれるそれぞれの元素量に対する溶液中の濃度と定義した。図に示すように高温で酸化処理した試料は Ndの含有率に関わらず、硝酸溶液に速やかにほぼ溶解することが確認された。一方、低温で酸化処理した試料は、50％程度の回収率で、不溶解残渣中に Nd が残存した。不溶解残渣の X 線
回折パターンを図 3.1.4.1-6 に示す。図に示すように、高温酸化処理した試料の不溶解残渣のピークに比べて低温処理した試料のピークはブロードとなっており、母相である ZrO2 に Nd
3.1.4.1-1

が固溶していることが示唆され、このために Nd が硝酸に溶出しにくくなったと考えられる。
一方、Zr に関しては、図 3.1.4.1-5 に示すように、高温処理した 90at％Zr-10at％Nd 酸化物
に関しては、ほとんど硝酸に溶解せず、低温酸化試料では若干 Zr の溶解が促進された。低 Zr
濃度領域の試料に関しては、回収率が他に比べて高くなっているが、投入量が約 1 桁低くなっていることから、溶解量としては小さいと判断した。
(3) リサイクル前処理の概要
リサイクル前処理のフローとして幾つかの選択肢がある。流れの概念の一例をまとめたものを図 3.1.4.1-7 に示す。本試験では、赤いラインで示す水素化物を脱水素して酸化する前処理方法の適用性を確認した。
本手法のほかに、溶融塩を用いる方法が可能と考えられる。その中でも、青いラインで示す溶融塩を用いて酸化させる方法は、Zr、MA、Pu、FP などを分離しながら、かつ硝酸溶解に与える影響が少ないことから有望と考えられる。このほかに、Zr や MA を金属として分離する方法も提案されている(1)(2)が、MA は Pu と析出電位が近く、Pu に随伴して析出する(3)ことから、分離後さらに精製が必要と思われる。

3.1.4.1-2

(a)

(b)

(c)

(d)

(e)

図 3.1.4.1-1 溶解試験用試料作製のための酸化前試料外観
(a)
(b)
(c)
(d)
(e)

(a)

アーク溶解で得た 90at％Zr-10at％Nd の塊から切断した試料
メカニカルアロイで得た 90at％Zr-10at％Nd の試料（M-run4）（低温酸化用）
Zr 粉末と Nd 粉末を 5：95（モル比）で乳鉢により混合した試料（溶融前）
Zr 粉末と Nd 粉末を 5：95（モル比）で乳鉢により混合した試料（溶融後）Zr 粉末と Nd 粉末を 5：95（モル比）で乳鉢により混合した試料（酸化前）

(b)

(c)

(d)

図 3.1.4.1-2 溶解試験用酸化物外観
(a)
(b)
(c)
(d)
(e)

(a)

高温酸化による 90at％Zr-10at％Nd 酸化物試料（粉砕前）
高温酸化による 90at％Zr-10at％Nd 酸化物試料（粉砕後）低温酸化による 90at％Zr-10at％Nd 酸化物試料
高温酸化による 5at％Zr-95at％Nd 酸化物試料（粉砕前）
高温酸化による 5at％Zr-95at％Nd 酸化物試料（粉砕後）溶解試験装置外観(b) 溶解試験装置溶液部
図3.1.4.1-3 溶解試験装置の概念図と装置外観

3.1.4.1-3(e)図3.1.4.1-4 溶解試験におけるNd回収率評価結果

図3.1.4.1-5 溶解試験におけるZr回収率評価結果

図3.1.4.1-6 不溶解残渣のX線回折パターン(Cu-Kα)

3.1.4.1-4

図3.1.4.1-7 リサイクル前処理の流れの概念図
参考文献(1) 小山ら、電中研レビュー、No.37(2000)26-33.

(2) 木下ら、電中研レビュー、No.37(2000)48-58.

(3) JAEA-Evaluation-2006-002、「高速増殖炉サイクルの実用化戦略調査研究 -フェーズⅡ最終報告書-」次世代原子力システム研究開発部門日本原子力発電株式会社研究開発室(2006).

3.1.4.1-5

3.1.4.2 前処理試験【R1】放射性廃棄物の核変換では、1 回の原子炉照射により 10%－30%の Am が処理される。そのため、残った Am を照射済み Am-Zr 水素化物から回収し再度 Am-Zr 水素化物を作製する必要がある。平成30 年度の模擬物質を用いた溶解試験で大部分は硝酸へ溶ける見通しが得られたため、ここでは、さらに溶け残ったものに対して溶解度を上げるために Am-Zr 水素化物の LiCl-KCl への溶解実験を実施した。図 3.1.4.2-1 に LiCl-KCl 溶解試験に用いた水素化物ペレット片を示す。また、図3.1.4.2-2 に LiCl-KCl 溶融塩試料を示す。図 3.1.4.2-3 は、LiCl-KCl 溶解試験を実施した石英セルの外観である。この中に LiCl-KCl 溶融塩を入れた炭素坩堝が設置されている。図 3.1.4.2-4 は、LiCl-KCl 溶解試験を実施した不活性グローブボックスの外観である。

図 3.1.4.2-1 LiCl-KCl 溶解試験に用いた水素化物ペレット

図 3.1.4.2-2 LiCl-KCl 溶融塩

3.1.4.2-1

図 3.1.4.2-3 LiCl-KCl 溶解試験を実施した石英セルの外観

図 3.1.4.2-4 LiCl-KCl 溶解試験を実施した不活性ボックス外観

3.1.4.2-2

溶解性実験は、図 3.1.4.2-5 に示す石英容器の中に炭素坩堝を入れて実施した。
実験手順を下記に示す。
① 水素化物ペレットの断片と 2.087g の LiCl –KCl 及び CdCl2 塩を炭素坩堝に入れた。
② 難溶性の水素化物の溶融物への変換を促進するために、塩化カドミウム（6.5mass％）を添加した。
③ 坩堝を石英セルに設置した。
④ 塩を 500°C に加熱した。
⑤ 一定時間（4、22、28、46、52、70）後にサンプルを採取した。
溶融後の試料の外観を図 3.1.4.2-5 に示す。 Am と Zr の含有量に関する試料の化学分析の結果を
表 3.1.4.2-１に示す。試料は硝酸に溶解した後に希釈され分析された。Am はα線分光法で測られ、測定誤差は 10%である。また、Zr は発光分光法で測られ、測定誤差は 15-25％である。70 時間後に溶解度から計算すると Am は 95%が回収されたことになる。この結果、Am-Zr 水素化物を LiCl –KCl に溶融することができることが示された。

図 3.1.4.2-5 溶融後試料の外観

3.1.4.2-3

表 3.1.4.2-1 溶融塩中の Am と Zr の含有量の時間変化

3.1.4.2-4

3.2 照射挙動評価【H30-R1】
3.2.1 模擬 FP 含有試料の物性試験（再委託先：大阪大学）
3.2.1.1 物性試験【H30-R1】(1) 試験の目的
MA(Am)-Zr 水素化物ターゲット材を核変換処理することで、ターゲット材内部に FP が蓄積されていく。この FP 量は時間とともに変化し、Am-Zr 水素化物の物性は Am 及び FP の蓄積量に依存して変化していくと考えられる。このため、照射中の Am-Zr 水素化物の物性を正確に評価するためには、Am 及び FP 含有率をパラメータとした FP-Am-Zr 水素化物の物性評価が必要である。本節では、3.1.3.1 節（物性値傾向把握）で示した水素化物試料について、Nd 及び FP 含有率と各熱及び機械的物性の関係を評価することを第一の目的とする。
これに加え、核変換に伴いターゲット内には FP ガス及び He ガスが蓄積し、ボイドを形成すると考えられる。このため気孔を含む低密度試料を作製し、ボイドが物性に与える影響を評価する
ことを第二の目的とする。
(2) 実験方法
Nd、FP 量依存性の評価については 3.1.3.1 節で報告したデータを用いた。低密度試料について
は、ＮＦＤにおいてホットプレスによって作製された 3 つの Zr 密度調整ペレット及び 1 つのNd0.1Zr0.9 密度調整ペレットを出発物質として水素化した。なお Zr 試料については、3 試料を同時に水素化した。水素化時の条件及びその後の観察、物性測定はいずれも 3.1.2.1 節及び 3.1.3.1
節で述べたものと同様の方法で行った。
(3) 測定結果と考察【H30-R1】
3.1.3.1 節で述べた通り、硬度に与える Nd、FP の影響は小さく、ほぼマトリクスであるδ相 Zr
水素化物の値から変化しないと考えて良い。このため硬度の Nd、FP 量依存性については取り扱わず、熱伝導率及び弾性定数への影響についてのみ定式化を図る。
・熱伝導率の Nd、FP 量依存性
Nd-Zr 水素化物について、図 3.2.1.1-1 に室温近傍、400℃、800℃における熱伝導率の組成依存性を示す。各温度での変化はほぼ組成に対して線形であることから、ZrH1.6 及び NdH2.0 試料の熱伝導率のみから各組成、各温度における推定が可能と考えられる。例えば図中に示した 3 つの温度における熱伝導率 y は、式 3.2.1.1-1 から式 3.2.1.1-3 のように Nd 量を x として y=Ax+B のように表すことができる。
𝜅𝜅𝑁𝑁𝑁𝑁−𝑍𝑍𝑍𝑍 (300K) = 56.3𝑥𝑥 + 16.6 (W𝑚𝑚−1 𝐾𝐾 −1 , 𝑁𝑁𝑁𝑁𝑥𝑥 𝑍𝑍𝑍𝑍1−𝑥𝑥 𝐻𝐻𝑦𝑦 )−1𝜅𝜅𝑁𝑁𝑁𝑁−𝑍𝑍𝑍𝑍 (673K) = 4.81𝑥𝑥 + 18.6 + (W𝑚𝑚 𝐾𝐾−1, 𝑁𝑁𝑁𝑁𝑥𝑥 𝑍𝑍𝑍𝑍1−𝑥𝑥 𝐻𝐻𝑦𝑦 )𝜅𝜅𝑁𝑁𝑁𝑁−𝑍𝑍𝑍𝑍 (1073K) = −7.13𝑥𝑥 + 17.9 (W𝑚𝑚−1 𝐾𝐾 −1 , 𝑁𝑁𝑁𝑁𝑥𝑥 𝑍𝑍𝑍𝑍1−𝑥𝑥 𝐻𝐻𝑦𝑦 )（3.2.1.1-1）（3.2.1.1-2）（3.2.1.1-3）

室温では Nd リッチ相の熱伝導率がより高いため、x とともに増加する。高温ではむしろ Nd リ
ッチ相の方が熱伝導率が低くなり、x とともに減少する。以上の傾向は組織が類似する Am-Zr 水
素化物にも適用できると考えられ、既知のδ相 Zr 水素化物データに加え AmH2 のデータさえ得られれば、全組成にわたる Am-Zr 水素化物の熱伝導率を推定できると思われる。δ相 Zr 水素化物より高い熱伝導率を示すε相 Zr 水素化物の影響についても Nd リッチ相と同様に、足し合わせによ3.2.1-1

り値を予測できると考えられる。
次に FP の影響について、熱伝導率の模擬 FP 量と Nd 量依存性を図 3.2.1.1-2 に示す。Nd リッ
チ相に固溶する Ce については、Nd リッチ相の熱伝導率がフォノンの不純物散乱により減少する
ため、Nd の増加に係わる係数 A が小さくなる。例として、室温近傍においては(Ce,Nd)xZr1-x 水素化物の熱伝導率は式 3.2.1.1-4 で与えられる。
𝜅𝜅𝐶𝐶𝐶𝐶−𝑁𝑁𝑁𝑁−𝑍𝑍𝑍𝑍 = 16.6 + 22.3𝑥𝑥 (W𝑚𝑚−1𝐾𝐾 −1, (𝐶𝐶𝐶𝐶, 𝑁𝑁𝑁𝑁)𝑥𝑥 𝑍𝑍𝑍𝑍1−𝑥𝑥 𝐻𝐻𝑦𝑦 )（3.2.1.1-4）

またAg含有試料に対しては、Ag2Nd相及びε相Zr水素化物による歪み導入により、δ相Zr水素化
物自体の熱伝導率を減少させる効果が大きいと思われる。このため式3.2.1.1-1の定数項Bの部分の変化を考え、NdxAgyZr1-x-y水素化物の熱伝導率は式3.2.1.1-5のように表せると考えられる。
𝜅𝜅𝐴𝐴𝐴𝐴−𝑁𝑁𝑁𝑁−𝑍𝑍𝑍𝑍 = 11.1 + 56.3𝑥𝑥 (W𝑚𝑚−1 𝐾𝐾 −1 , 𝐴𝐴𝐴𝐴𝑦𝑦 𝑁𝑁𝑁𝑁𝑥𝑥 𝑍𝑍𝑍𝑍1−𝑥𝑥−𝑦𝑦 𝐻𝐻𝑧𝑧 )（3.2.1.1-5）

これら直線の測定結果との比較を図3.2.1.1-3に示す。固溶するCe添加試料についてはよく一致しており、固溶FP-Am-Zr水素化物試料については式中の係数を変更する必要があるものの、予測手法を確立できたと言える。一方Ag含有試料については式で示された直線とそれほど一致していない。これは試料が3相あるいは4相から形成される複雑な相状態をしていること、それらの相の体積率が不明であること、またAg2Nd相の熱伝導率データが不足していることによる。
・弾性定数【H30-R1】
3.1.3.1 節で示した通り、模擬 FP 含有 Nd-Zr 水素化物試料の縦波音速、横波音速、ポアソン比、ヤング率の組成依存性においては、Ce-Nd-Zr 水素化物試料と Ag-Nd-Zr 水素化物試料は Nd-Zr 水
素化物と同程度の値を示した。このため FP 量が少なければ、音速及び弾性定数の影響はほぼ無視できると言える。一方、ε相 Zr 水素化物の弾性定数は大きく異なっており、影響の考慮が必要と考えられる。
ε相Zr水素化物のヤング率への影響を考えるに当たり、A、B2相からなる複合物質のヤング率は
式3.2.1.1-6で与えられるVoigt則と式3.2.1.1-7で与えられるReuss則の間の値を取るとされている。
𝐸𝐸𝑣𝑣𝑣𝑣𝑣𝑣𝑣𝑣𝑣𝑣 = 𝑥𝑥𝐴𝐴 𝐸𝐸𝐴𝐴 + (1 − 𝑥𝑥𝐴𝐴 )𝐸𝐸𝐵𝐵 (GPa)𝐸𝐸𝑅𝑅𝑅𝑅𝑅𝑅𝑅𝑅𝑅𝑅 =1

𝑥𝑥𝐴𝐴 /𝐸𝐸𝐴𝐴 +(1−𝑥𝑥𝐴𝐴 )/𝐸𝐸𝐵𝐵（3.2.1.1-6）(GPa)（3.2.1.1-7）

主相となる Nd 水素化物及びδ相 Zr 水素化物、またε相 Zr 水素化物相のデータは取得済みであるため、この式より FP 添加試料のヤング率を予測することができると考えられる。
・低密度 Zr 水素化物【R1】低密度Zr水素化物試料の密度と理論密度比、水素比率を表3.2.1.1-1に示す。今回3つのZr及び1
つのNd0.1Zr0.9ホットプレス試料を水素化したが、うち2試料は水素を十分吸収しなかった。これらの試料は金属ZrあるいはNdが残存していると考えられるため、熱拡散率の評価は行わず、理論密度比93 %のZrH1.63試料及び理論密度比84 %のZrH1.64試料に対して測定を行った。
図3.2.1.1-4、図3.2.1.1-5に測定した熱拡散率及び熱伝導率の温度依存性を示す。7%あるいは16%もの気孔にも拘らず、室温近傍では熱拡散率及び熱伝導率は気孔のないδ相ZrH1.60試料と大きく変わらない値を示した。水素比率が高いことの影響もあると思われるが、ボイド蓄積による密3.2.1-2

度減少が熱伝導率に与える影響は比較的小さいことが示唆される。一方で温度が増加するに従って、熱拡散率及び熱伝導率は大きく減少している。また、測定降温時に373Kで測定したプロットを見ると、昇温時に測定した値から著しく減少していることが分かる。これは高温測定時に水素の脱離及び酸化した影響と見られる。このため測定後に試料表面を研磨し、XRD測定を行った。図
3.2.1.1-6にXRDパターンを示す。水素化物相のピークは弱くなっており、ほぼα-Zrとなっていることが示唆される。このように、表面の酸化と内部の水素脱離により高温で熱伝導率が減少したものと考えられる。図3.1.3.1-1で示した通り、アーク溶解した合金から作製した高密度試料では試料内部まで酸化せず、また水素脱離も起こらないため、その影響は無視できるが、低密度試料
では開気孔が存在し、内部まで酸化及び水素脱離したためこのような大きな減少が起こったと考えられる。
(4) まとめ
Nd-Zr 水素化物試料、模擬 FP 含有 Nd-Zr 水素化物試料、低密度水素化物試料の熱拡散率、熱伝導率、弾性定数を評価し、それぞれの組成依存性を求めた。熱伝導率においては、固溶 FP は Nd リ
ッチ相と Zr リッチ相の比率を考慮し、固溶による Nd リッチ相の熱伝導率低下を考慮することで定量的に予測できることが分かった。析出 FP の影響の定量的な予測においては相状態の詳細な評価が必要と考えられる。一方、弾性定数やビッカース硬度といった機械物性については、マトリクス相であるδ相 Zr 水素化物の値から大きく変化しない傾向が見られる。FP 量が少なければ、固溶析出いずれの FP も大きく影響しないと言える。また熱伝導率への密度の影響は大きくないことが確かめられた。一方で酸化に対して敏感であり、低密度化は周辺雰囲気の影響を受けやすくすることが示唆される。以上の通り、平成 30 年度に続いて模擬 FP の量をパラメータとした物性試験を実施し、結果をとりまとめた。また、FP ガス及び He ガスの蓄積の効果を調べるため、密度の低いペレットの熱伝導度測定試験を実施した。

3.2.1-3

表 3.2.1.1-1 低密度水素化物試料の密度と水素比率(R1)
理論密度比

水素比

ρ (gcm )(%)(H/(Zr+Nd))

ZrH1.6(100%)*

5.66

100

1.6

ZrH1.63(93%)

5.45

93.1

1.63

ZrH1.64(84%)

5.36

83.9

1.64

ZrH0.76**

5.33

-

0.76

Nd0.1Zr0.9H1.12**

5.21

-

1.12

試料表記

低密度

密度
-3

*文献値(1)**水素を十分吸収しなかったため物性評価は行わない

3.2.1-4

Thermal conductivity, κ (Wm-1K-1)

80
300 K
673 K
1073 K
300 K linear approximation
673 K linear approximation
1073 K linear approximation

70
60
50
40
30
20
10
0
0.0

0.2

0.4

0.6

0.8

1.0

Nd Content, CNd (-)
図 3.2.1.1-1 Nd-Zr 水素化物試料の熱伝導率の組成依存性(H30)300K linear approximation(Ce-Nd-Zr) hydride (300 K)(Ag-Nd-Zr) hydride (300 K)
673K linear approximation(Ce-Nd-Zr) hydride (673 K)(Ag-Nd-Zr) hydride (673 K)
1073K linear approximation(Ce-Nd-Zr) hydride (1073 K)(Ag-Nd-Zr) hydride (1073 K)-1-1

Thermal conductivity, κ (Wm K )

50

40

30

20

10

0

0.0

0.2

0.4

0.6

0.8

1.0

(FP+Nd) Contents, x (-)
図3.2.1.1-2 模擬FP含有Nd-Zr水素化物の熱伝導率の組成依存性(H30)

3.2.1-5

Thermal conductivity, κ (Wm-1K-1)30

NdxZr1-x hydride

25

20

15

(Nd,Ce)xZr1-x hydride
NdxAgyZr1-x-y hydride
10

5
0.0

0.1

0.2

Nd-rich phase content

図3.2.1.1-3

300 Kにおける熱伝導率(H30)

Thermal diffusivity, D(mm2 s-1)

14

δ-ZrH1.63(93%)δ-ZrH1.64(84%)δ-ZrH1.60(100%)

12

10

8

6

4

2
300

500

700

900

1100

Temperature, T (K)

図3.2.1.1-4 低密度水素化物試料の熱拡散率の温度依存性(R1)3.2.1-6

Thermal conductivity, κ (Wm-1K-1)25

δ-ZrH1.63(93%)δ-ZrH1.64(84%)δ-ZrH1.60(100%)
20

15

10
300

500

700

900

1100

Temperature, T (K)

図3.2.1.1-5 低密度水素化物試料の熱伝導率の温度依存性(R1)ZrH1.63 (93%)

Intensity (a.u.)

ZrH1.64 (84%)δ-ZrH1.66 (00-034-0649)

α-Zr (01-089-4791)

20

40

60

80

100

Diffraction angle, 2θ (degree)

図3.2.1.1-6 熱拡散率測定後の低密度水素化物試料のXRDパターン(R1)

3.2.1-7

3.2.2

模擬試料照射後試験【H30-R1】（再委託先：ＮＦＤ）

平成 30 年度に日本原子力研究開発機構の材料試験炉（JMTR）からＮＦＤへ輸送した照射済
み U-Th-Zr 水素化物（UTh4Zr10H20）について、光学顕微鏡観察及び走査型電子顕微鏡観察を実施した後、透過型電子顕微鏡を用いてその微細組織を観察し、ボイドスエリングに関する評価を行った。天然ウラン及び濃縮ウラン（19.90％）を用いて作製されたペレットの試料番号をそれぞれ 11U-2TEM 及び 11U-3TEM とした。11U-3TEM については、照射時の外表面温度約が450℃、中心温度約が 530℃、燃焼度が 1.1 %FIMA と評価されている。また、前節の模擬 FP 含有試料の物性試験に供するため、コールドの模擬低密度 Zr 及び Zr-Nd 試料を作製し、その光学顕微鏡観察、走査電子顕微鏡観察を実施した。
3.2.2.1 光 学 顕 微 鏡 観 察
11U-2TEM及び11U-3TEMについて、光学顕微鏡観察のための試料調整を行った。まず、ペレットを固定するため、試料端面にエポキシ樹脂によるコーティングを施し、そこから約2 mmの位置を精密切断機で切断した。その後、切断試料を樹脂埋めし、切断面の機械研磨を行った。図3.2.2.1-1に11U-2TEM及び11U-3TEMのマクロ写真を示す。11U-2TEMにおいては、顕著なクラックや損傷はほとんど見られなかったが、11U-3TEMでは試料全体にわたるクラックが存在しており、外径側の一部は欠損していた。図3.2.2.1-2及び図3.2.2.1-3に、より高倍率の光学顕微鏡観察結果を示す。11U-2TEMでは、図3.2.2.1-2中の②で示されるように、空隙のよ
うなものが確認された。また、全体にわたって、色の濃い母相と薄い析出相の2相に分離しているような組織が観察された。一方で、図3.2.2.1-3に示す11U-3TEMでは、図中の②、⑤、⑥に示されるように、四角形あるいは三角形の析出物が存在しており、また、③、④のように、析出物が密集している不均質な組織となっていた。

3.2.2-1

11U-2TEM

11U-3TEM
図 3.2.2.1-1 照射済み U-Th-Zr 水素化物横断面のマクロ写真

3.2.2-2

①

②

③

④

⑤

⑥

図 3.2.2.1-2 11U2 の詳細観察位置と詳細観察結果

3.2.2-3

①

②

③

④

⑤

⑥

図 3.2.2.1-3 11U3 の詳細観察位置と詳細観察結果

3.2.2-4

3.2.2.2 走査型電子顕微鏡（SEM）観察
SEM観 察 用 に 供 す る た め 、 図 3.2.2.1-1に 示 し た 照 射 済 み 水 素 化 物 11U-2TEM及 び 1
1U-3TEMを 、 精 密 切 断 機 を 用 い て 軸 方 向 に 切 断 し 、 短 冊 状 試 料 と し た 。 切 断 後 に 再
度 樹 脂 埋 め を 行 い 、機 械 研 磨 を 行 っ た 。11U-2TEM及 び 11U-3TEMの 全 体 写 真 、ペ レ ッ
ト 最 外 周 部 、 外 周 部 、 中 間 部 及 び 中 央 部 の 金 相 写 真 を 図 3.2.2.2-1及 び 図 3.2.2.22に そ れ ぞ れ 示 す 。ま た 、11U-2TEM及 び 11U-3TEMの 各 領 域 に お い て SEM/EDS元 素 マ ッ
ピ ン グ を 行 っ た 結 果 を 図 3.2.2.2-3及 び 図 3.2.2.2-4に そ れ ぞ れ 示 す 。
EDS元 素 マ ッ ピ ン グ の 結 果 か ら 、 11U-2TEMの 二 次 電 子 像 に お け る 色 の 薄 い 相 は 、
い ず れ の 領 域 に お い て も Thを 主 成 分 と す る と 推 定 さ れ 、 そ こ で は 、 Zr及 び Uの 含 有率が低下する傾向が見られた。
11U-3TEMに つ い て は 、最 外 周 部 で は 、元 素 分 布 が ほ と ん ど 均 一 で あ っ た が 、外 周
部 か ら 中 央 部 で は 、特 徴 的 な 形 状 を 有 す る Thを 主 成 分 と す る 析 出 物 が 見 ら れ た 。この よ う な 析 出 物 は 、 11U-2TEMに お い て は 観 察 さ れ な か っ た が 、 そ れ を 除 く と 、 11U-2TEM及 び 11U-3TEM組 織 に 顕 著 な 差 異 は な か っ た 。

3.2.2-5

図 3.2.2.2-1 短冊状に切断後の金相写真と各領域の金相写真（11U-2TEM）

3.2.2-6

図 3.2.2.2-2 短冊状に切断後の金相写真と各領域の金相写真（11U-3TEM）

3.2.2-7

図 3.2.2.2-3 (1)

11U2 の EDS 分析結果（A：最外周）

3.2.2-8

図 3.2.2.2-3 (2)11U2 の EDS 分析結果（B：外周）

3.2.2-9図 3.2.2.2-3 (3)11U2 の EDS 分析結果（C：中間）

3.2.2-10

図 3.2.2.2-3 (4)11U2 の EDS 分析結果（D：中央）

3.2.2-11

図 3.2.2.2-4 (1)

11U3 の EDS 分析結果（A：最外周）

3.2.2-12

図 3.2.2.2-4 (2)11U3 の EDS 分析結果（B：外周）

3.2.2-13

図 3.2.2.2-4 (3)11U3 の EDS 分析結果（C：中間）

3.2.2-14

図 3.2.2.2-4 (4)11U3 の EDS 分析結果（D：中央）

3.2.2-15

3.2.2.3 透過型電子顕微鏡（TEM）観察(1)

FIB 加工TEM 観察に供するため、FIB（Focused Ion Beam）装置を用いて、11U-2TEM 及び 11U-3TEMの中央部及び外周部からそれぞれ微小試料を採取し、それを薄膜化することにより TEM 観察
用試料を作製した。試料採取は、SEM/EDS 分析結果から、各場所において代表的な組織と考えられる領域で行った。なお、TEM 観察用の微小試料固定用メッシュには、EDS 分析時におけるMo 製メッシュの影響を排除するため、Cu 製メッシュを使用した。図 3.2.2.3-1 に示すように、いずれの照射済み試料においても、数十 nm から数μm 程度の析出物が不均一に分布しており、それらの影響により均一に薄膜化することはできなかった。そのため、主に析出物の周辺組織を薄膜化し、TEM 観察可能となるように加工を行った。
試料の膜厚測定方法を図 3.2.2.3-2 に模式的に示し、測定方法を下記に簡略に示す。本試料は、TEM の回折図形から結晶構造を決定することが困難であったため、TEM の電子線を絞り、試料に照射する際に試料両面に付着するコンタミネーション（以下、コンタミと略記。）を利用して、膜厚測定を行った。コンタミを付けた後、試料を傾斜させ、その傾斜角に対応してずれた試料両面のコンタミの中心間距離を TEM 像から計測し、三角関数により計算することで決定した。なお、電子線照射によるコンタミの厚さは、ほぼ無視できる程度であると考えられるため、試料の膜厚決定の際には無視した。
(2)

TEM 観察(2-1) STEM/EDS 分析作製した TEM 観察用試料を用いて、11U-2TEM 及び 11U-3TEM の STEM/EDS 分析を行った。分
析結果をそれぞれ図 3.2.2.3-3～図 3.2.2.3-6 に示す。図 3.2.2.3-1 に示した明視野像において黒く見える析出物は、U を主成分としており、それらの周辺は、U-Th-Zr 相あるいは Zrを主成分とする相となっていた。
(2-2) TEM 観察
外周部及び中央部のそれぞれ Zr を主成分とする相において、TEM 観察を実施した。いずれの試料においても既往研究において報告されているようなボイドやバブルは観察されなかったため、主に照射損傷に伴って形成されたキャビティに着目した。11U-2TEM 及び 11U-3TEM の
TEM 観察結果をそれぞれ図 3.2.2.3-7、図 3.2.2.3-8 に示す。キャビティは、アンダーフォー
カスで白く、オーバーフォーカスで黒くなり、コントラストが反転する。11U-2TEM 及び 11U3TEM とも、ペレット中央部においてはキャビティの数密度は比較的大きかったが、外周部におけるキャビティの密度は非常に小さかった。外周部では、温度が内側と比較して低いため、キャビティが TEM で観察可能なサイズ（数 nm）まで成長できなかったと考えられる。外周部
における 1 nm 程度の微小キャビティの存在は否定できないが、ここでは、有意に存在を確認できた中央部のキャビティについて、そのサイズ及び数密度の評価を行った。表 3.2.2.3-1にキャビティのサイズと数密度、図 3.2.2.3-9 にサイズと数密度の関係を示す。キャビティの数密度は、11U-2TEM において若干大きい傾向が見られたが、観察における不確かさについては留意する必要がある。平均サイズについては、図 3.2.2.3-9 に示されるように、濃縮度
3.2.2-16

が高い 11U-3TEM の方が大きく、サイズのピークも粗大側にシフトしていた。濃縮度が高い試料において、キャビティの数密度が小さく、サイズが大きい傾向を示したことは、照射時の温度が高くなることで空孔の拡散が促進されたことを示唆している。
表 3.2.2.3-1 ペレット中央部に形成したキャビティのサイズと数密度
サイズ(nm)

数密度(m-3)

11U-2TEM

1.9

4.5×1022

11U-3TEM

2.8

1.1×1022

11U-2TEM
中央部

外周部

11U-3TEM
中央部

外周部

図 3.2.2.3-1 11U-2TEM 及び 11U-3TEM の TEM 像（明視野像）

3.2.2-17図 3.2.2.3-2 TEM 試料 膜厚測定方法の模式図

3.2.2-18

図 3.2.2.3-3 11U-2TEM の中央部における EDS マッピング

3.2.2-19

図 3.2.2.3-4 11U-2TEM の外周部における EDS マッピング

3.2.2-20

図 3.2.2.3-5 11U-3TEM 中央部における EDS マッピング

3.2.2-21

図 3.2.2.3-6 11U-3TEM の外周部における EDS マッピング

3.2.2-22

外周部

アンダーフォーカス

オーバーフォーカス
中央部

アンダーフォーカス

オーバーフォーカス

図 3.2.2.3-7 11U-2TEM の TEM 画像

3.2.2-23

外周部

アンダーフォーカス

オーバーフォーカス
中央部

アンダーフォーカス

オーバーフォーカス

図 3.2.2.3-8 11U-3TEM の TEM 画像

3.2.2-24

11U-2TEM

11U-3TEM

図 3.2.2.3-9 中央部におけるキャビティサイズと数密度の関係

3.2.2-25

3.2.2.4 スエリング評価
U-Th-Zr 水素化物の Zr を主成分とする相について TEM 観察を実施した結果、11U-2TEM 及び11U-3TEM ともボイドやバブルは観察されなかった。すなわち、MA-Zr 水素化物においては、
ボイドスエリングやバブルスエリングは生じないと考えられる。また、照射量の高い外周部においてキャビティが非常に少ないことは、MA-Zr 水素化物の微細組織が照射損傷の影響を受けにくいことを示唆している。
キャビティの数密度及び平均直径からペレット中央部における単位体積当たりのキャビテ
ィの体積割合を概算すると、11U-2TEM においては 0.016％、11U-3TEM においては 0.013％となる。外周部において観察されたキャビティは非常に少ないが、TEM で観察できないサイズのキャビティの影響が同程度あると仮定しても、キャビティが体積変化に及ぼす影響はほとんど無視できると考えられる。
3.2.2.5 X 線回折及び硬度試験のデータ解析
関連研究における濃縮ウラン（19.90％）を用いて作製された UTh4Zr10H20 ペレット(燃焼度0.2%FIMA)の硬度試験結果を図 3.2.2.5-1 に示す。ビッカース硬さは、未照射試料と比較して、
燃料中心部では大きく、外周部では小さかった。図 3.2.2.5-2 に示す金相試験結果では、中心部と外周部では金相組織が異なっており、それは、中心部と外周部で析出している Zr 水素化物相の Zr－水素比が変化したためと考えられる。Zr 水素化物の硬さは、図 3.2.2.5-3 に示
すように Zr－水素比によって変化するため、それが硬さに影響した可能性がある。一方で、母相である ThZr2Hx 相の硬さは水素濃度の変化によってあまり影響を受けないため、Zr 水素化物の影響のみで図 3.2.2.5-1 に示されるような硬さの顕著な変化を説明できない。そこで、結晶構造を調査するために X 線回折測定が実施された。図 3.2.2.5-4 に示される X 線回折測
定結果では、外周部において、δ-ZrH1.6、ε-ZrH1.74 及び ThZr2Hx などの水素化物のピークが照射により消失しており、アモルファス化等の組織変化が進行したことが示唆された。すな
わち、3.2.2.3 節で示したように、外周部では照射によるキャビティがほとんど観察されなかったことは、アモルファス化が要因となっている可能性がある。

3.2.2-26

400
照射済みターゲット

硬度 HV

380
360
340
未照射ターゲット

320
300
0

1

2

3

4
半径 (mm)

図 3.2.2.5-1 ビッカース硬さの径方向分布

図 3.2.2.5-2 照射後水素化物の断面金相

3.2.2-275300

硬さ (Hv)

250
200
150
100
1.2

1.4

1.6
1.8
水素濃度 (H/Zr)2

図 3.2.2.5-3 Zr 水素化物の水素濃度による硬さの変化

図 3.2.2.5-4 照射済み UTh4Zr10H20 ペレット（燃焼度 0.2%FIMA）の X 線回折試験結果（図中上から no-irr、outer、inner、outer の順）

3.2.2-28

3.2.2.6 低密度ペレットの作製(1) 作製方法
Zr ワイヤーカット材及び Nd 粉末を用いて、Zr 及び Zr-Nd の低密度ペレットを作製した。
ここで用いた Zr ワイヤーカット材は、線径 0.5 mm の Zr ワイヤーを約 0.5 mm の長さに切断したものである。Zr ペレットは、Zr ワイヤーカット材のみを圧縮成型し、焼結することにより作製した。3 種類の密度の異なる Zr ペレットを作製するため、圧縮成型に際して圧縮荷重を変化させた。Zr-Nd ペレットは、Zr ワイヤーカット材及び Nd 粉末を乳鉢で混合し、それを圧縮成型後、焼結することにより作製した。
(2) 密度測定
液浸法を用いて、作製した Zr 及び Zr-Nd ペレットの密度を作製した。表 3.2.2.6-1 に Zr
及び Zr-Nd ペレットの密度を示す。
表 3.2.2.6-1 作製した Zr 及び Zr-Nd ペレットの密度
試料

密度 (％TD)

Zr ペレット①

93.1

Zr ペレット②

83.9

Zr ペレット③

89.7

Zr-Nd ペレット

77.3

(3) 光学顕微鏡観察及び走査型電子顕微鏡観察
Zr ペレット表面の光学顕微鏡観察結果及び走査型電子顕微鏡観察結果（二次電子像）を図
3.2.2.6-1 及び図 3.2.2.6-2 に示す。いずれの試料もほぼ均質であり、クラック等はないことが確認された。また、成型時の圧縮荷重が大きい試料ほど、焼結が進んでいたことが確認された。
Zr-Nd ペレット表面の走査型電子顕微鏡観察結果（二次電子像及び反射電子像）を図
3.2.2.6-3 に示す。試料全体にわたるようなクラック等は見られなかったが、局所的に焼結が進んでいないと推定されるくぼみ状の欠陥が散見された。また、反射電子像においては、微細な析出相が観察された。EDS による元素分析結果を図 3.2.2.6-4 に示す。母相は、Zr を主成分としており、そこに Nd を主成分とする微細な析出相が分散していることが確認された。

3.2.2-29

図 3.2.2.6-1 Zr ペレット表面の金相観察

3.2.2-30

図 3.2.2.6-2 Zr ペレット表面の二次電子像

3.2.2-31

図 3.2.2.6-3 Zr-Nd ペレット表面の二次電子像及び反射電子像

3.2.2-32

図 3.2.2.6-4 Zr-Nd ペレット表面における EDS 分析結果

3.2.2-33

3.3 安全性技術開発【H28-R1】
3.3.1 定常運転時安全性（1）

Na 充填キャプセル用水素放出実験装置【H30】

図 3.3.1-1 に Na 充填キャプセル用水素放出試験装置を示す。真空中で Zr 水素化物を封じ込めたステンレス製キャプセルを加熱し、ステンレス鋼を透過して出てくる水素を四重極質量分析計で検出する。平成 28 年度に整備した実験装置を用いて、平成 29 年度は、Na 充填ありキャプ
セルと Na 充填なしキャプセルを用いて 800℃加熱試験を実施し Na 充填の水素放出抑制効果を確認した。しかし、実験の再現が難しく結果がばらついたためキャプセルの改良と実験方法を見直した（平成 30 年度）。図 3.3.1-2(a)と 図 3.3.1-3(a)に改良型キャプセルの構造を示す。それぞれのキャプセルを、400℃で長時間ベーキングした後に、500℃、600℃、700℃と段階的に昇温し加熱試験を実施した。
真空排気

四重極質量
分析計

キャプセル
加熱炉

図 3.3.1-1 Na 充填キャプセル用水素放出試験装置（2）

放出実験結果改良型キャプセルに ZrH1.6 ペレットを入れ真空封入したものと Na 充填し真空封入したものを作製した。試験結果をそれぞれ、図 3.3.1-2(b)及び図 3.3.1-3(b)に示す（平成 30 年度）。Na 充
填なしキャプセルでは、図 3.3.1-2(b)に示すように、500℃へ昇温直後は H2 シグナルが一旦上昇するがその後減少している。これは、キャプセル表面付近の吸着水素が放出されたものと考えられる。600℃では、昇温直後は 500℃と同様に吸着水素が上昇後に一旦減少する傾向が見られる
が、すぐにキャプセル内部からの水素がステンレス薄板を透過し放出し始めている。700℃では水素透過速度が速くなり 600℃に比べて１桁大きな水素のシグナルを記録している。これに対して Na 充填キャプセルでは、500℃、600℃とも昇温直後は H2 シグナルは一旦上昇するがその後減少しており、キャプセル内部からの水素透過は観測されない。また、700℃でも水素シグナル
は、600℃と同程度であり、Na 充填なしキャプセルの場合の１桁低い値にとどまっている。
3.3.1-1

(b)(a)

図 3.3.1-2 改良型 Na 充填なしキャプセルの水素放出試験結果（H30）

真空Na

ZrH1.6ステンレスワイヤ（0.4φ）

溶接

ステンレス薄板（0.1mm）

(b)

(a)

図 3.3.1-3 Na 充填済みキャプセルの水素放出試験結果（H30）
上記の結果から、高温での SUS316 ステンレス鋼製の薄板からの水素水素透過が大幅に減少していることが分かった。しかしながら、キャプセル外表面の吸着水素の放出が、データに重なって観測されるため、Na による水素放出抑制効果を定量的に把握できなかった。 そこで、天然にはほとんど存在しない重水素を用いて Zr 重水素化物を作製し、再実験を行った（令和元年度）。
3.3.1-2

実験装置は軽水素と同じものを用いた。四重極質量分析器は故障のため別の機器に交換している
ため Intensity の値に整合性はない。各温度での実験結果は、次の通りである。
１）510℃の実験（図 3.3.1-4）
Na なしでは、微量な放出が見られる Na あり
では、水素は観測されない
２）610℃の実験（図 3.3.1-5）
Na なしでは、明確な放出が見られる Na あり
では、極微量の水素放出が見られる。放出量は飽和値には至っていない
３）710℃の実験（図 3.3.1-6）
Na なしでは、さらに大きな水素放出が見られる。Na ありでは、明確な水素放出が見られるがNa なしの 2 桁以上小さな値である。放出量はほぼ飽和値には至っている
以上の結果から、水素の被覆管透過現象がペレット-被覆管のギャップにナトリウムを充填す

図 3.3.1-4 Zr 重水素化物からの水素放出試験

ることにより抑制できることを確認した。

（510℃）（R1）

図 3.3.1-5 Zr 重水素化物からの水素放出試験

図 3.3.1-6 Zr 重水素化物からの水素放出試験（610℃）（R1）（710℃）
（R1）

（3）

まとめ

水素の被覆管透過現象がペレット-被覆管のギャップにナトリウムを充填すること（ナトリウ
ムボンドピン）により抑制できることを確認した。

3.3.1-3

3.3.2 事故時安全性【H28-R1】（1）

緒言

上述した定常運転時はキャプセルが破損せず、Na ボンドピンとして Na が存在する場合を考えている。この場合は MA-Zr 水素化物ペレットからの水素の放出は、低く抑えられることが示された。これに対して、事故時には、ピンの破損が起き、Na がなくなる可能性がある。また、短時間であるが MA-Zr 水素化物ペレットの温度が通常よりも高温まで上昇する場合がある。このためMA-Zr 水素化物ペレット表面から直接水素が放出することが想定される。本節では、MA-Zr 水素化物ペレット表面からの直接水素放出について、実験的及び計算シミュレーションを用いて調べる。特に、水素放出に対する、MA-Zr 水素化物ペレット表面での酸素の影響について調べる。
（2）

水素放出実験装置【H29】

図 3.3.2-1 に実験に用いた水素放出実験装置の構成図を示す（平成 29 年度）。試料は MA-Zr 水
素化物の主成分である Zr 水素化物を用いた。Ar または Ar+O2 のガス気流下で、試料を加熱し、試料から放出された水素は四重極質量分析計で検出した。

Ar+O2

酸素分圧計

酸素分圧計

（酸素分圧測定）（酸素分圧測定）

ガス流量計

四重極質量分析計
電気炉
試料（水素ガス測定）
図 3.3.2-1 水素放出実験装置（3）

水素放出実験結果【H30-R1】

図 3.3.2-1 に示す石英容器中で低酸素分圧（1×10-23atm）と高酸素分圧（2×10-1atm（大気））の
酸素濃度の異なる Ar ガス気流下で 800℃、1.5h 加熱した。四重極質量分析器で検出された放出水素を図 3.3.2-2 に示す（平成 30 年度）。低酸素分圧 800℃加熱中に試料 1（ZrH1.61）からは、水素放出が見られたのに対して、高酸素分圧 800℃加熱中には試料 2（ZrH1.62）からは水素放出は見られなかった。これによって高酸素分圧下では、800℃まで加熱しても試料からは水素放出が起こらなかったと結論付けた（平成 30 年度）。
【令和元年度】
図 3.3.2-3 に Zr 水素化物からの水素放出を Ar 気流中の酸素濃度を変化させて測定した結果を示す。低酸素分圧条件から酸素濃度を増加させると試料表面から放出される水素強度は、徐々に減少するが酸素分圧が 10-4atm を超えて上昇急激に水素放出強度の減少が起きることが分かった。すなわち、高温でも Zr 水素化物表面の酸素濃度が 10-4atm 以上あれば水素放出は抑制される。
3.3.2-1

800℃加熱期間

図 3.3.2-2 Zr 水素化物からの水素放出試験結果 （H30）

図 3.3.2-3 Zr 水素化物からの水素放出強度の酸素濃度による変化（R1）(4)

水素放出試験後の試料観察【H30-R1】

実験後の試料 2 の深さ方向の元素分布を高周波グロー放電発光分光分析装置を用いて調べた結果を図 3.3.2-4 に示す（平成 30 年度）。高温加熱中に ZrH1.62 の表面にできる酸化膜の直下に、高水素濃度領域があり、酸化物生成時に遊離した水素が、放出されずに下地との境界に蓄積したものと考えられる。図 3.3.2-5 に試料 2 の表面酸化膜近傍の走査断面電子顕微鏡（SEM）写真とEDS による元素分布分析結果を示す（令和元年度）。表面に 8μm 程度の酸化膜があることが分か
3.3.2-2

る。

図 3.3.2-4 GD-OES で測定された試料 2 の深さ方向元素分布（H30）

Zr 酸化物（ZrO2）Zr 水素化物（ZrH1.62）

ZrO2

図 3.3.2-5 試料 2 の表面酸化物とその下地の Zr 水素化物の元素分析（R1）
3.3.2-3

（5）第一原理計算コードによるメカニズムの解明

上述したように平成 30 年度には、Zr 水素化物表面に酸素が存在する場合に水素放出が大幅に低減することを見出した。この実験結果を第一原理計算（First-principles calculation または Ab initio calculation）を用いて解析しメカニズムを解明する。実験データを微視的な観点から理解するために、現在最も進んでいる解析手法の 1 つが第一原理計算である。第一原理計算とは固体のような電子を多数含んでいる系の電子のふるまいを量子論的に扱う計算手法である。
本研究では第一原理計算コードとして、平面波擬ポテンシャル法である VASP（Vienna Abinitio Simulation Package）を利用する。VASP は、オーストリア・ウィーン大学で開発された
密度汎関数法を用いた平面波－擬ポテンシャル法電子構造計算プログラムであり、固体を研究している研究者によってよく利用されている信頼性の高いコードである。計算には PAW( projector augmented wave method)－PBE（Perdew-Burke-Ernzerhof)を用いた、またカットオ
フエネルギーは、400eV とした。
まずはじめに、各 ZrH2 及び ZrO2 の構造を最適化したのち、金属スラブモデルを作成し構造最適化を行った（平成 28 年度-平成 30 年度）。
【令和元年度】は、第一原理計算と分子動力学(MD)
計算を組み合わせた第一原理 MD 計算を用いて表面の水素原子の挙動を解析した。その後、今回の解析では水素原子が ZrH2 及び ZrO2 の表面に移動する計算を行うため、第一原理計算と分子動
力学(MD)計算を組み合わせた第一原理 MD 計算を用いて行った。
第一原理では、系の凝集エネルギーや構造緩和などを計算することにより固体の静的な性質を計算できる。この第一原理の計算結果に基づき動力学計算を行うことで量子力学的な原子分子の運動を記述することができる。これが、第一原理 MD 計算である。古典分子動力学のようにポテンシャル関数をあらかじめ用意する必要がないので理論的な厳密性を保てるのが特徴である。今回の計算では、アンサンブルを NVT とし、温度制御を Nose Hoover 法を用い、タイムステップを
1fs とした。
図 3.3.2-6 に 1000K での第一原理計算による Zr 水素化物表面からの水素放出のシミュレーシ
ョン結果の例を示す。(a)は初期配置を示し、(b)は水素分子 H2 が放出された 160 step の構造を示す。図 3.3.2-7 は、水素分子を形成する過程の 2 個の水素原子の軌跡を表示したものである。
青い水素原子と紫の水素原子が、それぞれと結合している Zr 原子の表面を移動し、両者が接近すると水素分子を形成していることが分かる。この結果から分かるように、表面の Zr 原子に水素が滞在できる Zr 原子が存在することが重要である。
そのため、Zr 水素化物の表面に酸素が吸着すると水素原子の出会う確率が減少し水素分子を作って離脱し難くなる。

3.3.2-4

(b)水素分子の放出後(a)初期配置（a）(b)

図 3.3.2-6 第一原理計算による Zr 水素化物表面からの水素放出のシミュレーション結果（白：水素原子、緑：Zr 原子）

図 3.3.2-7 水素分子を形成する過程の 2 個の水素原子の軌跡（白：水素原子、青と紫：水素分子を作る水素原子、緑：Zr 原子）
真空、または不活性ガス雰囲気では、水素が表面に多く存在できるが、酸素雰囲気では Zr 原
子表面に酸素が吸着することになる。それによって、表面での水素分子の生成による離脱が起こ
りにくくなる。しかし、酸素は表面にとどまることはできず、図 3.3.2-8 に示すように、時間が経つに従い表面から内部に移動していく。そのために再度、表面での Zr 元素付近での水素同士の結合による水素分子の結合が起こり始める。したがって、水素の放出を抑制するためには、Zr
水素化物表面へ酸素を継続的に供給する必要がある。
図 3.3.2-3 が示すように、実験では酸素分圧が増加し 10-4 atom を超えると水素の放出が少な
くなっている。これを上述した第一原理の解析結果から説明すると、10-4 atom では、Zr 水素化物表面が酸素によって覆われ、かつ酸素の内部への移動を補うことができる十分な酸素分圧であると考えることができる。

3.3.2-5

(b)計算終了時(a)初期状態

図 3.3.2-8 Zr 水素化物表面に吸着した酸素の挙動（白：水素原子、赤：酸素原子、緑：Zr 原子）
次に、図 3.3.2-4 に示す GD-OES 分析で見られた水素高密度領域に水素が集中しているメカニ
ズムを、第一原理計算結果を基に考察した。図 3.3.2-9 に示すように結晶境界で格子が歪むため、この領域では下地の水素化物よりも格子定数が大きくなる。そのため図 3.3.2-10 に示すよ
うに水素の安定性が高くなり、水素は Zr 水素化物母材から境界領域へ移動する。これが水素高密度領域が存在する理由と考えられる。

水素高密度領域

ZrO2

○

○

○

○

●

ZrH1.6

●

●

●

●

●
●

○

○

○

○

●

●

●

●

●

○

○

○

○

●

●

●

●

●

○

○

○

○

●

●

●

●

●

●

●

●
●

●
●

●

●

●

●

図 3.3.2-9 試験後の試料 2 の水素高密度化現象のメカニズム

3.3.2-6●●●

図 3.3.2-10 凝集エネルギーと欠陥生成エネルギー
（6）

まとめ

平成 30 年度には、Zr 水素化物表面に酸素が存在する場合に水素放出が大幅に低減することを見出した。この現象について、試料の顕微鏡観察や第一原理計算を用いてメカニズムを解明した。

3.3.2-7

3.4 システム評価
3.4.1 設計研究による成立性と有効性に関する研究（再委託先：ＭＦＢＲ）【H28-R1】集合体として MA-Zr 水素化物を装荷したターゲットを配した MA 核変換用高速炉に対し、核変換能力を最大限に引き出すことができる炉心仕様を構築し、炉心設計上の技術的課題を考慮しても、他の MA 核変換に比べて、環境へ負荷となる長半減期の放射性廃棄物が効率的に削減することができることを明らかにした。
炉心計算では、図 3.4.1-1 に示す計算フローに従い、図 3.4.1-2 に示す燃焼チェーン(1)を用いた 3 次元三角メッシュ拡散燃焼計算及び崩壊熱計算等を実施した。
(1) MA-Zr 水素化物を用いた効率的な MA 核変換と出力分布・崩壊熱等への影響の検討【H28-H29】
MA-Zr 水素化物使用がもたらす出力分布・崩壊熱等への影響を検討し、制約条件を設定した。
① 炉心及び径ブランケット燃料集合体、ターゲットの仕様・制限条件の設定
炉心及び径ブランケット燃料集合体は、高速増殖原型炉「もんじゅ」の建設とその高度化に向けて実証された技術の許容範囲内になるよう、基本的に、表 3.4.1-1 に示す原型炉の燃料集合体に対する仕様及び制約条件により設計する。
ターゲットは、核燃料サイクルの状況を踏まえ、現実的かつ効率的な MA 核変換炉が構築できる
よう、燃料体が熱伝導度の高い金属であることと、MA 核変換方法に対し国際的に知られている先行研究成果(2)を活用し、径ブランケット燃料集合体仕様をベースに表 3.4.1-2 に示す仕様及び制約条件により設計する。
② MA-Zr 水素化物による MA 核変換挙動の把握
MA-Zr 水素化物による核変換能力を最大限に引き出す方策を抽出するために、Am-241 を例として、核変換挙動について定量的な把握を行った。
a) 水素化物装荷の効果
MA-Zr の水素化物と合金をそれぞれ装荷した場合について、原子炉熱出力を同一とした条件でのターゲットでの中性子スペクトル及び吸収反応率スペクトルの比較を図 3.4.1-3 に示す。
水素化物では、水素の中性子減速によって、合金装荷の場合で見られる 100keV 近傍の中性子ピークが大きく減少し、吸収断面積が大きな 1keV 以下の低エネルギー中性子が増加する（ただし、1eV 以下の熱中性子はほとんど増加しない。
）ことで、吸収反応が活発化して中性子束分布に変化が生じ、原子炉熱出力を同一とした条件では、Am-241 の捕獲反応率を約 5 倍に増加させる効果があることが分かった。
b) H/(Zr+MA)比の感度
MA/(Zr+MA)比は 0.10、H/(Zr+MA)比は 1.7 を基準として、MA/(Zr+MA)比のみを 0.05、H/(Zr+MA)比のみを 0.0 及び 0.85 に変更した場合について、全中性子束を 1.0 に規格化した条件でのターゲットにおける中性子スペクトル及び吸収反応率スペクトルの比較を図 3.4.1-4 に示す。水素の若干の添加によって中性子スペクトルは急速に軟化するが、H/(Zr+MA)比が 1.0 近傍以上では中性子スペクトル軟化効果は収束に向かうことが分かった。
したがって、H/(Zr+MA)比は、現行技術で上限と考えられる 1.7 を目指して検討するのではなく、
水素安定性が高いことを優先して 1.6 を用いて核変換炉を設計する。
c) MA/(Zr+MA)比の感度
図 3.4.1-4 には、H/(Zr+MA)比に比べて影響は小さいものの、MA/(Zr+MA)比の減少によっても中3.4.1-1

性子スペクトルの軟化が生じること、すなわち、MA/(Zr+MA)比の増加によって、0.5keV を境にそれより高いエネルギーでは増加し、低いエネルギーでは減少していることも示されている。この
中性子スペクトルの軟化によって、MA/(Zr+MA)比に応じた 1 群ミクロ断面積を図 3.4.1-5 に示す
ように、MA/(Zr+MA)比が増加すると、捕獲反応断面積は全ての MA 核種で減少するが、核分裂断面
積はほとんどの MA 核種では変化せず、Am-242m と Cm-245 のみ減少することが分かった。
d) ターゲットの崩壊熱挙動＜未照射ターゲットの場合＞
表 3.4.1-3 より、表 3.4.1-2 記載の崩壊熱制限 3kW/集合体(3)を満足する重量は、Am-241 換算で約 26.3kg/集合体と概算できる。Am-241/Am 比が小さくなると、崩壊熱が小さい Am-243 が増加して約 18kg/集合体／kg-Am-241 の割合で Am 装荷量を増やすことが可能となる。一方、崩壊熱が高い Cm を混入すると、約 15kg/集合体／kg-Cm の割合で Am+Cm 装荷量を減らす必要が生じる。
＜照射済みターゲットの場合＞
崩壊熱の評価結果を図 3.4.1-6 に示す。照射済みターゲットの最大発熱源は Cm-242 であり、全崩壊熱に占める Cm-242 の割合は炉停止後から 200 日程度までであれば 90％以上である。
この結果より、照射済みターゲットの崩壊熱が制限値を満足していることは、原子炉容器から搬出する際の Cm-242 量が 290g/集合体以下であることを目安にすれば良いことが分かった。
e) ターゲットの中性子放出率挙動
表 3.4.1-3 より、中性子放出率の主線源核種は Cm-244 であり、0.86kg/集合体以上になると制限値を上回る（Cm-246 は、中性子放出率が Cm-244 の約 3/4 であるが、Cm-246/Cm-244 比は高々0.005 であるため無視。
）と概算される。
f) 燃焼計算用の体系モデル
MA-Zr 水素化物を装荷するとターゲットと炉心燃料の間で急峻な出力ピークが生じるという報告がある(4)。この出力ピークが炉心計算に与える影響を把握するため、燃料集合体内の燃焼領域
を燃料ピン層ごとに詳細に分割した非均質体系（図 3.4.1-7：ターゲットでの領域分割例）での計算と、全燃料ピン層を 1 領域で扱う均質体系での計算（従来手法）を実施して、比較した。
非均質体系計算で得られた中性子束及び取出燃焼度の分布図を図 3.4.1-8 に示す。中性子束分
布は均質体系と非均質体系ではほぼ一致し、集合体平均燃焼度は、均質体系の場合に対し炉心燃料では約 0.1％、ターゲットは約 1.6％で一致し、照射済みターゲット中の MA 量も約 1.6％の相違で一致することが分かった。この程度の相違は出力分布誤差 5％(5)に比して十分に小さく、現検討段階では、炉心計算における燃焼に伴う燃料組成変化は従来手法を適用して問題ないと判断できる。
g) 最大線出力評価手法
最大線出力評価においては、ターゲットと外側炉心の境界面にある最外周燃料ピンの最大線出力ピーク（図 3.4.1-8(b)参照）発生の原因となる、1keV 未満の低エネルギー中性子束ピーク（図3.4.1-8(a)参照）を精度良く内挿する必要がある。
低エネルギー中性子の平均自由行程は短く、ラッパ管位置で若干の中性子束歪が生じているが、燃料バンドル部では内挿可能な滑らかな分布となっていることから、集合体内の中性子束計算点
は、ラッパ管の内側で、最外周燃料ピンのラッパ管側にあることが望ましいことが分かった。検討の結果、図 3.4.1-9 に示すように、54 分割とした 3 倍メッシュであれば、適切な計算点が存在
3.4.1-2

し、集合体中心と炉中心の方向関係が変化した場合でも、54 分割とした 3 倍メッシュ以上の詳細メッシュであれば線出力ピーキング係数が安定して得られることが分かった。
(2) MA-Zr 水素化物を用いた効率的な MA 核変換を可能とする最適炉心の検討【H28,H30】
上記(1)に記載された、MA-Zr 水素化物による MA 核変換挙動に配慮し、設計可能な仕様及び満
足すべき制限条件との両立を図り、効率的な MA 核変換を可能とする最適炉心を検討した。
① 検討用の主要炉心仕様の設定
ここでは、炉心主要目として、核変換の対象とする MA 核種、運転サイクル長を設定した。
a) 核変換の対象とする MA 核種の選定
軽水炉取出燃料から得られる主要 MA 核種は表 3.4.1-3 に示す特性を有しており、核変換への効用の観点から、対象とする MA 核種を限定することが望ましい。具体的には、表 3.4.1-4 に示す分析結果より、Am を選定する。
b) 運転サイクル長の設定
核変換能力を最大限に引き出すこととは、下記の特性を有する炉心を構築することである。
ⅰ）MA の核分裂率を高くできる中性子束場を有する炉心ⅱ）核分裂断面積の大きな MA 核種に核変換する捕獲反応率を高くできる中性子束場を有する炉
心ⅲ）短半減期核種を生成し、その核種が長半減期核種に再度核変換されることを抑制する炉心項目ⅰ及びⅱは、ターゲット照射中に有害な MA を消滅させることを直接目指すものであり、MAの核分裂率向上は高速中性子束の増加、捕獲反応率向上は 1keV 以下の低エネルギー中性子束の増加により達成できる現象である。項目ⅰは高速炉の採用、項目ⅱは水素化物の採用で基本的な方向性は満たしており、項目ⅰと項目ⅱのさらなる向上のためには、ターゲット平均の全中性子束を高めることができる炉心を構築することとなる。
一方、項目ⅲは、U-Pu 燃料から逸脱した MA を自然崩壊により U-Pu 燃料に戻し、燃料として再使用することとで MA 減容を目指す考え方である。具体的には、半減期が約 160 日と短い Cm-242に着目して、最適な運転サイクル長を設定することで対応することとなる。
Cm-242 の生成・崩壊挙動は、概ね下式で表され（Am-241 の半減期は約 430 年で、炉内滞在期間より十分長いため無視。）、Cm-242 の半減期を考慮すると、照射期間中は過渡平衡状態（徐々に増加してピークとなり、その後減少する状態。
）にある。
𝐻𝐻
𝑁𝑁𝐴𝐴𝐴𝐴−241 (𝑡𝑡)
𝐴𝐴𝐴𝐴
= −𝑁𝑁𝐴𝐴𝑚𝑚−241 (𝑡𝑡) × 𝛷𝛷(𝑡𝑡) × �𝜎𝜎 捕獲𝐴𝐴𝐴𝐴−241 �、
� + 𝜎𝜎 核分裂𝐴𝐴𝐴𝐴−241 �
𝑑𝑑𝑑𝑑
𝑍𝑍𝑍𝑍 + 𝐴𝐴𝐴𝐴 𝑍𝑍𝑍𝑍 + 𝐴𝐴𝐴𝐴𝑁𝑁𝐶𝐶𝐶𝐶−242 (𝑡𝑡)
𝐻𝐻
𝐴𝐴𝐴𝐴
= 𝑁𝑁𝐴𝐴𝐴𝐴−241 (𝑡𝑡) × 𝜎𝜎 捕獲𝐴𝐴𝐴𝐴−241 �、� × 𝛷𝛷(𝑡𝑡) − 𝑁𝑁𝐶𝐶𝐶𝐶−242 (𝑡𝑡)𝑑𝑑𝑑𝑑
𝑍𝑍𝑍𝑍 + 𝐴𝐴𝐴𝐴 𝑍𝑍𝑍𝑍 + 𝐴𝐴𝐴𝐴× �𝜆𝜆𝐶𝐶𝐶𝐶−242 + 𝛷𝛷(𝑡𝑡) × �𝜎𝜎 捕獲 𝐶𝐶𝐶𝐶−242 �

𝐻𝐻
𝐴𝐴𝐴𝐴
、
� + 𝜎𝜎 核分裂 𝐶𝐶𝐶𝐶−242 ��𝑍𝑍𝑍𝑍 + 𝐴𝐴𝐴𝐴 𝑍𝑍𝑍𝑍 + 𝐴𝐴𝐴𝐴

ここで、NCm-242(t)：時間 t の Cm-242 原子数密度（atoms/cm3）
NAm-241(t)：時間 t の Am-241 原子数密度（atoms/cm3）：時間 t の Am/(Zr+Am)比及び H/(Zr+Am)比に
σ捕獲 i（Am/(Zr+Am)、H/(Zr+Am)）
応じた核種 i の捕獲ミクロ断面積（cm-2）
σ核分裂 i：核種 i の核分裂ミクロ断面積（cm-2）
3.4.1-3

φ(t)：時間ｔのターゲット集合体平均の中性子束（n/cm2/s）
λCm-242：Cm-242 の崩壊定数（sec-1）
ターゲット中の Cm-242 量の燃焼変化を図 3.4.1-10 に示す。NAm-241(t)の時間減衰が十分小さけ
れば、Cm-242 量がピークとなる照射日数は、一般的に、Cm-242 の半減期の約 3 倍の 500EFPD 程度になる。しかしながら、Am/(Zr+Am)比 0.05 の場合に顕著であるが、Am-241 の核変換率が高く、NAm-241(t)が有意に減衰するために、Cm-242 量のピーク時期は 300～400EFPD 近傍まで早くなることが分かる。
この結果より、ターゲットの照射日数は約 350EFPD とし、表 3.4.1-1 の運転サイクル長制限を満足する条件として、ターゲットを 3 バッチ交換として運転サイクル長 117EFPD を設定する。
c) 主要炉心仕様の設定
原型炉の仕様を適用し、上記 a 及び b 項の結果を踏まえて設定した、最適化炉心の検討用の主要炉心仕様を表 3.4.1-5 にまとめる。
② 最適炉心の検討
ここでは、MA として Am のみをターゲットとして装荷した場合に対し、核変換性能を高める場
合の課題を抽出し、その課題の解決方策を取り入れた炉心構築を行った。
a) 原型炉の炉心仕様における Am 核変換炉心としての課題
Am-Zr 水素化物を装荷した場合、水素の中性子減速効果によって、下記のように中性子束の再分布が生じ、図 3.4.1-11 に示すように、炉心中心近傍にある内側炉心で最大線出力が大きく増加す
ることとなる。
ターゲット装荷によりターゲットの中性子束が低下→外側炉心の中性子束が低下し、外側炉心の総出力が低下（外側炉心の外側層では、ターゲットでの中性子スペクトル軟化効果によりターゲット側の一部で核分裂率が増加して最大線出力は増加するが、集合体出力としては低下。
）→外側炉心の出力低下を補って原子炉熱出力を維持するために、内側炉心の総出力が増加す
るよう、内側炉心の中性子束が上昇→中性子束上昇が最も顕著に生じる炉心中心近傍の内側炉心で最大線出力が大きく増加
この現象により、原型炉の炉心仕様では炉心最適化のための設計調整代がなくなり、ターゲッ
トの Am/(Zr+Am)比は 0.08 が限界となって、Am-Zr 水素化物に期待する核変換能力を最大限に引き出すことができない状態にある。
b) 課題解決方策の検討
炉心最適化のための設計調整代を確保し、ターゲットの中性子束を向上させることを目標として、
下記の 3 方策について検討した。
いずれの検討でも、炉心燃料の最大線出力が制限値 375W/cm(6)になるよう、制限値の範囲内で Pu 富化度調整を行った結果となっている。
＜見直し方策 A： ターゲットの最大線出力向上（内側炉心の 5 層化（中心制御棒を除く。））＞
解決する課題：外側炉心 2 層の炉心構成の場合、外側炉心では Pu 富化度を上限値まで上げても最大線出力を制限値まで上げられず、ターゲットの中性子束を高くできない。
見直し策：プラント設計への影響がある炉心大型化を回避することに配慮し、炉心燃料の層数を 8 層（中心制御棒を除く。）としたまま、内側炉心より外側で最大線出力が発生するよう、
Pu 富化度が低い内側炉心の層数を 1 層減の 5 層とする。
（注）
3.4.1-4

（注）内側炉心の層数を 2 層以上削減することについては、制御棒が高 Pu 富化度の炉心燃料のみによって囲まれることとなり、制御棒挿入量の変化による出力分布歪が不必要に大きくなることが懸念されるため、推奨されない。
＜見直し方策 B：炉心燃料の最大線出力制限に対する設計調整代の拡大（炉心の 3 領域化）＞
解決する課題：ターゲットから 2 層離れた炉心燃料位置では、ターゲット装荷に伴う中性子束低下の影響が軽微となるため、見直し方策 A の採用のみでは外側炉心最内層で最大線出力となり、ターゲットに隣接する外側炉心最外層の最大線出力増加の度合いが小さい。
見直し策：見直し策 A に加え、Pu 富化度が外側炉心より低い「中間炉心」を内側炉心と外側炉
心の間に設け、Pu 富化度の設計調整代を拡げる。
＜見直し方策 C：ターゲットの平均全中性子束の向上（炉心の円柱化）＞
解決する課題：炉心コーナー部にある各 3 体の全 18 体のターゲットの全中性子束は、平均値の0.3～0.5 倍と低く、炉心全体の Am 核変換割合を下げている。
見直し策：炉心コーナー部にある全 18 体のターゲットを、炉心辺部よりも中性子束レベルが高い炉心コーナー部の外側炉心領域に装荷する。その際、炉心燃料の集合体数が 18 体減の 180体となり、炉心有効高さ 93cm のままでは最大線出力制限が厳しくなるため、最適な炉心有効長を設定する。
見直し方策 A 及び B の採用については、径方向最大線出力分布の変化を図 3.4.1-12 に示すように、ターゲットの最大線出力の向上、すなわち中性子束の増加が得られている。見直し方策 C の採用については、炉心有効長を 100cm にすれば 93cm の場合と同等の炉心燃料仕様で制約条件を満足することを確認し、110cm が Am 核変換割合を有意に低下させることなく、Am 年間核変換量を高められる最適高さであることを確認した。
これら 3 方策の採用により、年間核変換量は原型炉仕様の約 73kg/EFPY から約 100kg/EFPY に高められた。しかしながら、炉停止 10 日後の Cm-242 量は、原型炉仕様では約 0.256kg/集合体であるのに対し、3 方策採用炉心では Am 装荷量によっては 0.5kg/集合体以上となり、原子炉容器搬出時期までに Cm-242 量を減少（0.5kg/集合体の場合では約 3/5 倍に減少。）させることが必要となる。そこで、下記の見直し方策 D について検討した。
＜見直し方策 D：照射済みターゲットの原子炉容器搬出時崩壊熱の低減(ターゲットの仮置き)＞解決する課題：MA-Zr 水素化物、特に Am-241 を多く含む MA-Zr 水素化物の場合では、照射済み
ターゲットの崩壊熱制限、すなわち Cm-242 量制限を容易に上回ることとなるため、原子炉容器搬出時までに Cm-242 量を減少させる必要がある。
見直し策：照射済みターゲットを中性子束が十分低い中性子遮蔽体領域に移設し、そこで 1 サ
イクル仮置きしたのち原子炉容器から搬出する。
その際、ⅰ)ターゲットの外套部（エントランスノズル、ラッパ管、ハンドリングヘッドの総称）の照射変形が小さいこと、ⅱ)炉内監視系である炉外中性子計装に対しターゲット仮置きによる外乱が生じないことに配慮して仮置き位置を設定する。
仮置き位置での全中性子に応じた Cm-242 量の変化挙動を図 3.4.1-13 に示す。仮置き位置の全中性子束が通常装荷位置での 0.2 倍以下であれば、1 サイクル仮置きすることで Cm-242 量を 0.6倍以下にできることが分かった。
また、項目ⅰのターゲット外套部の照射変形に対する具体的な要求条件は、ターゲットの中性
3.4.1-5

子最大照射量が、構造材として想定している PNC316 で照射スエリングが顕著に現れない潜伏期間（50dpa(7)）内であることである。ターゲット装荷位置での中性子照射量は、文献(7)の換算係数を用いれば、高々7dpa であり、集合体外套部の外形変形は十分小さく問題ないと言える。
さらに、項目ⅱの炉外中性子計装に対する外乱については、原子炉熱出力に比例しない照射済
みターゲット起因の中性子（ターゲット内での自発核分裂及び(α,n)反応で放出される中性子）の検知を極力排除することであり、特に原子炉起動時に使用される線源領域系中性子計装への配慮が重要となる。具体的には、高速増殖原型炉での中性子検出器の配置(9)を例とすれば、図 3.4.114 に示すように、照射済みターゲットを炉心と中性子検出器の間に配置されない 0°、120°及び240°方向に仮置きすれば、中性子検出器に対するターゲットの空間見込み角度を十分小さくできるため、問題にならないと判断できる。
c) 最適化炉心の炉心構成
本研究で設定された最適化炉心の炉心構成を図 3.4.1-15 に示す。Pu 富化度制限が 31.5wt％(6)と 34.5wt％(10)の場合に対し、この最適化炉心で評価された、Am/(Zr+Am)比に応じた Am 核変換割合と Am 年間核変換量の相関図を図 3.4.1-16 に示す。Pu 富化度制限 31.5wt%の条件の下で、原型炉仕様の炉心と最適化炉心で同組成のターゲットを照射した場合、Am 核変換割合はほぼ同じであるにも拘らず、Am 年間核変換量は約 1.5 倍（全炉心。ターゲット単体では約 1.6 倍。
）まで向上できていることが分かった。
さらに、原型炉仕様の炉心では最大線出力制限により Am/(Zr+Am)比は 0.08 より高めることができなかったが、最適化炉心では 0.3（MA が 100％の Am-241 の場合に未照射燃料の崩壊熱制限を満足するのは約 0.33 以下。
）でも装荷できることが分かった。その場合、Cm-242 量は、Am 年間核変換量が最大となるケースで照射直後は約 0.51kg/集合体であるが、1 サイクル仮置きすることで約 0.27kg/集合体まで減衰しており、搬出可能となっている。
また、本最適化炉心の核変換特性は、図 3.4.1-16 に示すように、ターゲットと炉心燃料を合計した全炉心の核変換で比較する（以下同じ。
）と、Am/(Zr+Am)比が 0.1 程度の高核変換割合型（Am
核変換割合：約 0.2、Am 年間核変換量：約 86～90kg/EFPY）と Am/(Zr+Am)比が 0.25 程度の高核変換量型（Am 核変換割合：約 0.1、Am 年間核変換量：約 110～120kg/EFPY）に分類されるが、これは Am/(Zr+Am)比が Am 燃焼挙動に影響を及ぼすためである。
以上の結果を Am 年間核変換量で比較すると、原型炉仕様の炉心（Pu 富化度制限 31.5wt%）に比して、高核変換割合型では Am 核変換割合は約 0.2 のままで Aｍ年間核変換量は約 33kg/EFPY 向上
し、炉心燃料での Am 生成も加味した全炉心での Am 年間消滅量は約 86kg/EFPY で、高核変換量型
では約 116kg/EFPY（Am 核変換割合：0.087）となる。さらに Pu 富化度制限を 34.5wt％に上げた場
合では、Am 核変換割合はほぼ変化せずに、高核変換割合型で約 90kg/EFPY、高核変換量型で約121kg/EFPY を達成することができるようになった。
(3) MA-Zr 水素化物を用いた MA 核変換炉心の炉心安全特性の検討【H28-R1】
炉心核特性・安全特性を、平成 28 年度は原型炉仕様の炉心、令和元年度は最適化炉心の高核変換割合型と高核変換量型に対し評価し、Am 核変換性能とともに表 3.4.1-6 にまとめた。
最適化炉心は、ターゲットの中性子束を高めるよう、Pu 富化度を中間/外側炉心では可能な限り高くして内側炉心では低くしたことで、原型炉仕様炉心に比して、ⅰ）燃焼欠損反応度の増加とそれに伴う Pu 装荷量の増加、ⅱ）制御棒反応度価値の減少という結果になったものの、ⅲ）実3.4.1-6

効遅発中性子割合は約 20％増加し、ⅳ）ナトリウムボイド反応度は概ね半減しており、3 炉心ともに、「もんじゅ」設置許可申請書に記載の反応度係数の変動範囲(9)内に収まるものであり、炉心安全特性に関し、ターゲット集合体装荷に伴う特段の設計配慮は不要な炉心であると推察される。
また、ターゲットでのガス生成量の評価結果を図 3.4.1-17 に示す。照射第 1 サイクルでは中性
子捕獲反応が主であるために生成 FP ガス量は微量で、Am 核変換がある程度進んだ段階で FP ガスは有意に生成される挙動を示す。ORIGEN 計算ではターゲット中に存在する MA の FP 収率データは
Cm-245 で代表するモデルとなっている(10)が、MA 核変換では α 崩壊によって生成される He ガス
が支配因子であるため、FP ガスの取り扱いモデルは特段の問題にならないと言える。
現行の評価では、照射済みターゲットのガス生成量は炉心燃料の約 3.0～3.6 倍となるが、ター
ゲットの燃料ピン内径は 10.6ｍｍ(炉心燃料：5.56mm）と太く、ガスプレナム体積が約 3.6 倍のため、内圧はほぼ同等となり、被覆管材の開発も含めた新技術開発を必要とするような、設計成立性に係わる特段の懸念事項にはならないと判断される。
(4) MA-Zr 水素化物を用いた MA 核変換とその他概念の比較検討【H30】
本研究で提案している MA-Zr 水素化物以外の主たる MA 核変換方策として、参考文献(2)及び(12)から下記の 6 方策を選定し、MA-Zr 水素化物と同一条件での比較を行った。
・(Am,U)O2：ブランケット燃料に Am を混入。
・(Am,Zr)O2：安定性が高いと考えられる酸化物を適用し、酸素と Zr による中性子減速に期待。
・(Am,Zr)合金：下記 3 種類の基準となる材料。
・(Am,Zr)合金＋BeO 減速：(Am,Zr)合金ピンに対し、減速材ピンとして質量数が最小の固体である BeO ピンを使用。
・(Am,Zr)合金＋11B4C 減速：(Am,Zr)合金ピンに対し、減速材ピンとして吸収反応断面積の小さ
い 11B4C ピンを使用。
・(Am,Zr)合金＋MgO 減速：(Am,Zr)合金ピンに対し、減速材ピンとして非弾性散乱による高エネ
ルギー中性子の減速効果が高い MgO ピンを使用。
比較に際しては、Am は全てターゲットに装荷され、(Am,Zr)合金＋BeO 減速等の減速材ピンを使用する場合では、減速材ピンは 30 本、Am 含有ピンは 31 本としてターゲットに装荷されるとして、
炉心計算を実施した。図 3.4.1-18 に示す核変換特性比較より、以下のことが分かった。
・(Am,Zr)合金＋減速ピンの方が、酸化物の場合より多い Am 年間核変換量となっているが、最も Am 年間核変換量が多い(Am,Zr)合金＋BeO 減速で Am/(Zr+Am)比を 0.3 としても 90kg/EFPYには達しない。
・全方策とも、Am 核変換割合は概ね 0.1 前後であり、減速材による 100keV 以下の低エネルギ
ー中性子の生成は少なく、MA-Zr 水素化物で見られたような Am/(Zr+Am)比増が核変換割合減を招くという傾向は見られない。
・全方策とも、Am/(Zr+Am)比 0.2 超では照射済みターゲットの原子炉容器内仮置きが必要。
・全方策とも、Am 年間消滅量 100kg/EFPY を達成するには、Am/(Zr+Am)比 0.3 以上の Am 装荷量が必要であるが、未照射材の崩壊熱制限の観点から製造が困難となる。
(5) MA-Zr 水素化物を用いた MA 核変換の環境への寄与と開発課題の検討【R1】
MA-Zr 水素化物による MA 核変換の環境への寄与と開発課題を明らかにするために、実用化を最終目的として、MA 核変換の効果と MA-Zr 水素化物を用いた核変換の優先的な開発課題を検討した。
3.4.1-7

①

開発課題抽出のための MA 核変換効果等の整理

第(3)項で評価した MA 核変換特性・炉心安全特性と比較できるよう、軽水炉使用済み燃料に対し想定される取り出し燃焼度に応じた MA 組成を評価し、その組成変動範囲における MA 核変換特性・炉心安全特性への影響を評価し、開発課題抽出に必要な MA 核変換効果等のデータを整理した。
評価結果に基づき、組成変動範囲を以下のように設定した。
・Am-241/Am 比：0.6～0.9（図 3.4.1-19(a)参照）
・Cm/(Am+Cm)比：0.016〜0.059（図 3.4.1-20 参照）（注）新燃料の崩壊熱制限に配慮し、Cm/(Am+Cm)比が高い場合は、Am/(Zr+Am)比は下がる。
・Np/(Pu+Np)比︓0.04〜0.07（図 3.4.1-19(b)参照）
上記組成変動範囲に対し表 3.4.1-7 に示す感度解析ケースを実施し、下記に示す結果を得た。
図 3.4.1-21：

最大線出力及びナトリウムボイド反応度への影響

図 3.4.1-22：

出力特性の燃焼変化への影響

図 3.4.1-23～25：照射済みターゲットの組成変化への影響
図 3.4.1-26：

MA 核変換特性への影響

MA 組成に応じた炉心特性及び MA 核変換特性への主な影響は下記である（表 3.4.1-8 参照）。
＜最大線出力＞
・高 Am-241/Am 比では核分裂断面積の大きい Am-242m が生成増となり、約 1.14 倍まで増加。
・Cm/(Am+Cm)比の変動による直接の影響は軽微であるが、付随して生じる Am/(Zr+Am)比の変動の影響が大。
・Np/(Pu+Np)比においては、0.04 まではほとんど変化しないが、その値を超えると内側炉心では急増、外側炉心・ターゲットでは急減。
＜集合体出力＞
・高い Am-241/Am 比及び Cm/(Am+Cm)比では、燃焼に伴う出力増加率は増加。
・Np/(Pu+Np)比の影響は軽微。
＜ナトリウムボイド反応度＞
・Np/(Pu+Np)比が 0.04 を超えると、内側炉心のみで急増するが、通常の径ブランケット装
荷体系のナトリウムボイド反応度値以下止まり。
・Am-241/Am 比及び Cm/(Am+Cm)比の影響は軽微。
＜MA 核変換特性＞
・高 Am/(Zr+Am)比あるいは低 Am-241/Am 比の場合では Am-243 装荷量が増加して Cm-244 生
成量の増加、高 Cm/(Am+Cm)比では直接的な Cm-244 生成量の増加を招いて、製造時の崩壊熱が増加。
・想定される組成変動範囲では、照射済みターゲットの崩壊熱は、中性子遮蔽体領域で最長
2 サイクル仮置きすれば、原子炉容器搬出時の崩壊熱制限を未超過。
・Cm 核変換も考慮すると、高 Am/(Zr+Am)比と高 Am-241/Am 比の組成を組み合わせた Am の核変換が最も有利。
・Am と Cm を分離せずに(Am+Cm)ZrH1.6 ターゲット材として核変換を繰り返して実施すると、
Cm-244 の蓄積によってターゲット製造時の崩壊熱制限を満足できなくなる可能性が増加。
・Np の炉心装荷により、Np は 10～20kg/EFPY の核変換が可能で、核変換割合は約 0.17 の達3.4.1-8

成が可能であり、炉心反応度特性は、Np/(Pu+Np)比が 0.07 であっても、原型炉設計の許容範囲以内。
②

MA-Zr 水素化物を用いた核変換の開発課題の検討

整理したデータに基づき、MA 核変換の効果を総括し、燃料・炉心設計の観点から優先的な開発
課題 4 件を抽出した。
1) 炉心燃料での Np 核変換の可能性検討
本研究開始当初は Np もターゲットに装荷することを想定していたが、本研究で構築された核変換炉であれば、Np を炉心燃料に装荷した場合でのナトリウムボイド反応度が小さい等、炉心燃料での Np 核変換は炉心安全上問題とならない可能性があるため、炉心安全解析を実施して、ターゲットでの Am 核変換と炉心燃料での Np 核変換の両立性について検討する必要がある。
2) 低残渣率型の製造・再処理技術の開発
Am 核変換を少数基の核変換炉で実施する場合、核変換炉としては Am 核変換割合が約 0.1 である高核変換量型が選択されることとなるが、Am 年間取り扱い量はターゲット製造・再処理ともに
約 1100kg/EFPY／基-核変換炉必要である。製造・再処理の工程で発生する廃棄物に混入して処分場に移行する MA 量を抑制する観点から、処分場に移行する MA 量を著しく増やさない低残渣率となる製造・再処理技術を開発する必要がある。
3) ターゲットピンからの水素流出対策の検討
図 3.4.1-11 に示すように、外周部にある炉心燃料の出力はターゲット装荷によって抑制された状態となっており、ターゲット部から水素が流出すると出力が大きく上昇して炉心燃料破損を招く可能性が生じる。平成 21～23 年度の文部科学省委託事業「水素化物中性子吸収材を用いた革新的高速炉炉心の研究」で明らかになったように、高温でも水素解離性が低く、水素流出は発生し難い現象であると考えられるが、炉心設計の観点からは、万一の場合の成立性検討に資することができるよう、水素流出規模に応じた炉心への影響把握を実施しておくことが必要である。
4) 量産型の Am-Cm 分離技術の開発
軽水炉使用済み燃料の取り出し平均燃焼度と貯蔵期間の現状を見た場合、Am-241/Am 比は約 0.9と高く、Cm/(Am+Cm)比は約 0.02 以下まで減衰していること、さらには、核変換炉による Am 核変換を開始しても、照射済みターゲットを 2 回目の核変換に供するまでの貯蔵期間は 10 年規模になると予想されることから、ターゲット製造時の Cm-244 起因の崩壊熱問題は回避できると考えられる。しかしながら、ターゲット型核変換炉を利用した MA 核変換を長期にわたって実施していくには、Am と Cm の分離が不可欠で、約 400kg/EFPY/基-核変換炉の処理能力を有する量産型の分離技術を開発する必要がある。
参考文献(1) Japanese nuclear data committee and nuclear data center, Chart of the nuclides 2014,
Japan Atomic Energy Agency, Tokai-mura, Ibaragi-ken, Japan (2014).
(2) Nuclear Energy Agency, “Homogeneous versus Heterogeneous Recycling of Transuranics
in Fast Nuclear Reactors,”OECD/NEA Publishing, Paris, ISBN 978-92-64-99177-4 (2012).
(3) K. Itoh et al., “Development of the cooling technology on TRU fuel pin bundle
during fuel fabrication process, (1) Whole study plan and fabrication of test

3.4.1-9

apparatuses,” Proc. ICAPP’08, Anaheim, CA (2008).
(4) K. Konashi et al., “Enhancing MA Transmutation by Irradiation of (MA,Zr)Hx in FBRBlanket Region,” Proc. Global2015, Paris, France (2015).
(5) 高速増殖原型炉もんじゅ性能試験報告書＜臨界試験～起動試験(40％出力)＞(JNCTN2410
2005-002)(6)「もんじゅ」高度化炉心における実用化技術実証概念の検討 サイクル機構技報（No.14, 2002.3）(7) PNC316 スエリング設計式の策定（JNC TN9400 2003-007）(8) S.B. Ludwig, A.G. Croff, “Revision to ORIGEN2 – Version 2.2”, Transmittal memo of
CCC-0371/17, Oak Ridge National Laboratory (2002).
(9) 動力炉・核燃料開発事業団 原子炉設置許可申請書（高速増殖原型炉もんじゅ原子炉施設）（昭
和 55 年 12 月）(10)「常陽」MK-Ⅲ取替炉心の核熱設計に関する設計評価 (JNC TN9410 2001-013)(11) JENDL-4.0 に基づく ORIGEN2 用断面積ライブラリセット:ORLIBJ40J（JAEA-Data/Code 2012032）(12) K. Arie et al., “TRU Burning Fast Reactor Cycle Using Uranium-free Metallic Fuel,”
Proc. ICAPP2014, Charlotte, USA (2014).
(13) 高速増殖原型炉もんじゅ性能試験（炉心確認試験）報告書「フィードバック反応度評価」（JAEA-Technology 2014-008）(14)「もんじゅ」型燃料集合体(MFA-1)の照射挙動評価（JNC TN9400 2000-075).
(15) 高速炉燃料の照射実績と諸デ-タの概要:「常陽」炉心燃料集合体の高燃焼度化に向けて（PNCTN943-85-11）(16) M.T. Simnad, “The U-ZrHx alloy: Its Properties and Use in TRIGA Fuel,” Nucl.
Eng. Des. 64 (1981), pp. 403-422.
(17) T. Yokoo, T. Ogata, H. Ohta, “A Design Study of the Metal Fuel and Core forCommercial Applications,” J. Nucl. Sci. Technol. 37 8 (2000), pp. 636-645.
(18) D. Olandera et al., “Uranium–zirconium hydride fuel properties,” Nucl. Eng. and
Design 239 (2009), pp.1406–1424.
(19) ICRP Pub. 72, “Age-dependent Doses to Members of the Public from Intake ofRadionuclides: Paret 5 Compilation of Ingestion and Inhalation Dose Coefficients”.
(20) 核燃料サイクル工学概論（JAEA-Review 2008-020）(21) K. Shibata, O. Iwamoto, et al., “JENDL-4.0: A New Library for Nuclear Science andEngineering,” J. Nucl. Sci. Technol., 48, 1, (2011), pp. 1–30.
(22) K. Sugino, T. Jin, T. Hazama, and K. Numata, Preparation of Fast Reactor Group
Constant Sets UFLIB.J40 and JFS-3-J4.0 Based on the JENDL-4.0 Data, JAEA-Data/Code
2011-017, JAEA, Tokai-mura, Japan (2011).
(23) 高速増殖原型炉もんじゅ 炉心特性の詳細評価(V)（PNC-TJ1678 96-002）.
(24) K.Ikeda, H. Moriwakia, W.Nakazato,“Nuclear Calculation Methodology and Developmentof 3-D Transport Nuclear Design Code,” Proc. FR’09, Dec. 7-11, Kyoto, Japan (2009).

3.4.1-10

表 3.4.1-1 炉心及び径ブランケット燃料集合体の仕様・照射条件に対する制約条件
項目

条件

出典

集合体共通事項
集合体配列ピッチラッパ管内対面間距離
ラッパ管肉厚運転サイクル長115.6 mm110.6 mm
3 mm
約 150 EFPD 以下

文献(13)
同上
同上
文献(6)に基づき、原型炉の制御棒仕様で反応度制御が可能な上限値として設定
文献(14)

高速中性子照射量
2.3×1023 n/cm2 以下
炉心燃料集合体（原型炉仕様に準じて設定）
理論密度
93％TD
炉心燃料は文献(15)、ブランケット燃料は文献(13)燃料
形状
中実ペレット同上
ペレット
外径
5.4 mm
文献(13)
被覆管内径／外径5.56／6.5 mm
同上
燃料ピン本数
169 本
同上
照射期間
740 EFPD 程度以下
原型炉高燃焼度炉心の条件(148EFPD×5) (6)最大線出力375 W/cm 以下
文献(6)
Pu 富化度（Pu/(U+Pu)) 現行：31.5wt％以下 文献(6)
将来：34.5wt％以下 文献(10)径ブランケット燃料集合体（原型炉仕様に準じて設定）
理論密度
93％TD
文献(13)
燃料形状
中実ペレット同上
ペレット
外径11.4 mm
同上
被覆管内径／外径10.6／11.6 mm
同上
燃料ピン本数61 本
同上
照射期間
740 EFPD 程度以下同上（5 サイクル滞在(9)）

表 3.4.1-2 ターゲットの仕様・照射条件に対する制約条件
項目

条件

出典、設定理由等
軸ブランケット高さにターゲット材なし
径ブランケット燃料に同じ同上推奨値として、本研究で設定（上限値:1.7）
照射データはないが、熱伝導特性(16)～(18)から金属燃料並みとして、本研究で設定
最大線出力制限を高めるため、金属燃料と同じ扱い

ターゲット材長

炉心燃料長に同じ被覆管内径／外径
燃料ピン本数

10.6／11.6 mm
61 本

H/(Zr+MA)比
最大線出力

1.6
500 W/cm 以下

燃料型式

Na ボンド密封型
崩壊熱

3 kW/集合体以下

未照射時
中性子放出率Na 洗浄時崩壊熱
原子炉容器取り出し時崩壊熱

1×1010 n/s/集合体以下
7 kW/集合体以下
40 kW/集合体以下

3.4.1-11

文献(3)に基づき、本研究で設定（本研究での検討により、Am-241 換算重量で約 26.3kg/集合体以下であることに相当）
文献(2)に基づき、本研究で設定
同上同上（本研究での検討により、Cm-242 量が0.29kg/集合体以下であることに相当）

表 3.4.1-3 主要 MA 核種の特性(1)

核種

半減期（年）

Np-237
Am-241
Am-242m
Am-2432.144×106
432.6
141
7370
0.446(162.94
日)
29.1
18.11
8.5×103
4.73×103
2.411×104

Cm-242
Cm-243
Cm-244
Cm-245
Cm-246(参考)Pu-239

2.87
2.54×104
6.83×104
1.48×103

崩壊熱の発熱密度(W/g) (11)
2.16×10-5
0.114
3.84×10-3
6.41×10-3

1.47×106

1.22×102

1.97×105

2.87×105
3.59×105
1.33×103
4.02×102
5.75×102

1.86
2.83
5.70×10-3
1.69×10-3
1.94×10-3

1.22×103
1.16×107―
8.84×106
2.26×10-2

放射能毒性(Sv/g) (11)、(19)

自発核分裂中性子放出率(n/s/g) (11)1.05×10-4
0.569
1.00×10-4
4.20

表 3.4.1-4 核変換への効用の観点からの MA 核種の分析
元素分析結果（注）①Np-237。
②約 0.6kg/t-重金属で、生成量は大。
③α崩壊する超長半減期核種で、自然減は極小。
④Pu との共存性が高く、PUREX 法では右図の「Pu 分配」工程で分離されるが、処理負荷は大。
Np⑤放射能毒性は低であるが、Pu-238 への核変換が減容できる唯一の方法。
⑥Pu とともに高速炉炉心燃料として装荷し、核変換することを選択。
①Am-241/242m/243。
②Pu-241 のβ崩壊により Am-241 が生成されるため、再処理までの貯蔵期間に応じて約 0.2～1.9kg/t-重金属で変動し、生成量は大。
③α崩壊する長半減期核種で、自然減の期待は小。
Am④PUREX 法では右図の「共除染」工程で分離されるが、Cm との共存性が高い。Am-Cm 分離は技術的には可能（開発中）であるが、その処理負荷は大。
⑤放射能毒性は高であり、核変換することが必要。
⑥ターゲットで核変換することを選択。
①Cm-244/245/246。
②約 0.04kg/t-重金属で、生成量は中。
③いずれもα崩壊し、約 85％を占める Cm-244 は短半減期核種で自然減の期待は大であるが、長期貯蔵時には約 1％を占める Cm-246 の影響が顕著化。
Cm④Am+Cm として燃料製造する時は、崩壊熱・中性子放出に対する対策が必要。
⑤減容の観点では、自然減に期待することは可能。
⑥当面は Cm 単体抽出での貯蔵を選択（ただし、Am+Cmとしたターゲットでの核変換は検討。）。
（注）記載内容①：対象となる主要核種②：軽水炉からの生成量④：再処理等取り扱い上の特徴 ⑤：核変換の効用
3.4.1-12

軽水炉使用済み燃料
Am/Cm
FP
Np

共除染
U

Pu分配
Pu
逆抽出

FP

Pu精製

混 合

U

U/Pu
混合脱硝

U脱硝

転 換

転 換

富化度調整

ガラス固化

U精製

混合酸化物

U

U酸化物

PUREX 法での TRU の流れ(20)③：自然崩壊に対する特徴⑥：核変換に対する評価

表 3.4.1-5 最適化炉心検討用の主要炉心仕様
項目

条件

原子炉熱出力714 MWt

文献(9)運転サイクル長

117 EFPD

ターゲット照射日数約 350EFPD を 3 サイクルで達成日数
本研究で設定、燃料の原子炉容器搬出は炉停
止 10 日後に開始

炉停止期間30 日/サイクル

1 次冷却材Na
検討パラメータ
検討パラメータ

炉心有効長
炉心構成

出典

検討初期値は 93cm(9)検討初期値は下図(9)内側炉心 (6 層)外側炉心 (2 層)ターゲット (1 層)

径ブランケット（2 層)

中性子遮蔽体(4 層)

制御棒：19 体(3 リン

グ)

MA 組成

Am 単体
(Am-241/242m/243=0.597/0.002/0.401(重量比))

Am 同位体組成は、燃焼度 60GWd/t の PWR 使用
済み燃料 4 年冷却の組成に相当

3.4.1-13

表 3.4.1-6 核変換炉（原型炉仕様炉心と最適化炉心）の主要な炉心核特性
評価値
項目

炉
心
全
体

単位

原型炉仕様炉心

最適化炉心
高核変換割合型
高核変換量型
3領域均質炉心←

炉心型式―

2領域均質炉心

Pu富化度(内側/中間/外側)(カッコ内は炉心平均値)

wt%

22.50/－/31.50(26.6)

19.45/31.50/31.50(26.7)

19.08/32.03/34.50(27.5)

1.71
0.08
1.7
9.1
7.8
17.0
0.356
69.7
53.7
0.232
0.179

1.84
0.10
1.9
7.7
6.9
15.0
0.441
102.0
85.6
0.229
0.192

1.90
0.20
2.0
7.6
6.7
14.5
0.411
123.7
107.2
0.139
0.121

Pu装荷量
ターゲットのAm/(Zr+Am)比
燃焼欠損反応度
主炉停止系
制御棒反応度
後備炉停止系
価値
全制御棒
実効遅発中性子割合
Am年間核変 ターゲット単体
換量
全炉心
Am核変換割 ターゲット単体
合
全炉心
照射済みターゲット中のCm/(Am+Cm)比

t/炉心(原子数比)%Δk/kk'

(重量比)

0.113

0.106

0.051

集合体最大出力(注1)

MW/集合体4.6/－/3.7/0.97

4.3/5.2/3.7/1.17

4.1/5.2/3.9/1.25

W/cm

374/－
/320/243

288/374/285/280

275/375/305/358

0.55/－/0.37/0.03

0.37/0.35/0.21/0.04

0.36/0.35/0.21/0.05

平衡サイクル末期

0.54/－/0.37/0.04

0.38/0.33/0.20/0.05

0.37/0.34/0.20/0.06

正味の値(注3)

2.9/－/-1.2/-0.5(1.7)

2.7/0.2/-1.5/-0.6(1.4)

2.7/0.2/-1.7/-0.6
(1.2)

3.0/－
/0.0/0.0(3.0)

2.8/0.5/0.0/0.0(3.3)

2.8/0.5/0.0/0.0(3.3)-5.2/－/-2.2/-0.5-4.4/-1.6/-1.6/-0.7-4.4/-1.6/-1.1/-0.7

0.25/－/0.15/-0.007

0.15/0.17/0.08/-0.005

0.15/0.17/0.09/-0.005-0.042/－/0.005/0.004-0.036/-0.009/0.010/0.005-0.036/-0.009/0.012/0.005-0.012/－/0.005/0.002-0.011/-0.001/0.006/0.003-0.011/-0.001/0.007/0.003

最大線出力(注1)%
kg/EFPY―

平衡サイクル初期

発熱割合
(注1)

―

燃
料 ナトリウム
領 ボイド反応域 度(注1、2)
別$正値領域の値

ドップラ定数-3

×10 TΔk/ΔT

燃料
Δk/kk'／Δρ/ρ

密度係数(注1)構造材
冷却材(注1) 内側/中間/外側/ターゲットの順(注2) カッコ内は炉心燃料領域の合計値(注3) 原型炉では内側炉心3.03、外側炉心-0.26(炉心燃料領域の合計値2.77)

表 3.4.1-7 MA 組成感度解析ケース
炉心
仕様

特徴

パラメータ

Am/(Zr+Am）比(－)

原型炉 径ブランケット装荷仕様 ターゲット装荷

0.08

高核変換割合型

0.10

項目

―

検討用基準組成Am-241/Am比：0.597
Cm,Np：0.0
ターゲットのAm-241/Am比

最適化 高核変換量型
炉心
仕様

重量割合
(－)

0.25

0.706
0.756
0.907
0.042

炉心燃料の
Np/(Pu+Np)比

0.054
0.067
0.070

感度解析用
注）AmにはCmを
含む

0.20
0.15

ターゲットのCm/(Am+Cm)比

3.4.1-14

0.014
0.030
0.054

表 3.4.1-8 装荷 MA 組成に応じた最適化炉心での炉心特性及び MA 核変換特性への影響
着目事項
最大線出
力

炉心特性

集合体出
力

Na ボイド反応度

ターゲットでの Am 組成変化に対する感度
炉心燃料：内側炉心で減少傾向にあるが、影響は軽微。
ターゲット： Am-241/Am 比が高くなると増加する傾向にあり、標準組成の約1.2 倍まで増加。

炉心燃料：最大線出力に比べ影響は小。
ターゲット：Am-241/Am 比の増加は核分裂性の高い
Am-242m の生成量増加をもたらし、照射末期までの上昇率は約 1.4 倍が約1.5 倍に増加。
炉心燃料・ターゲットともに、影響は軽微。

ＭＡ核変換特性Am 核変換Am 核変換割合：影響はほとんどなし。
Am 年間消滅量：有意な減少効果あり。

Cm 核変換（短期間で自然崩壊する Cm242 は除く）

ターゲットでの Cm 生成が顕著。
Am-241/Am 比が低いと Am243 からの Cm-244 生成量が増加し、ターゲットでのリサイクル照射に向けては Am と Cm の分離が必要。
一方、Am-241/Am 比が高いと Cm-244 生成量が抑制され、ターゲットでのリサイ
クル照射が Cm 分離なしでも実施の可能性あり。

ターゲットでの Cm 組成変化に対する感度
炉心燃料：内側炉心は減少傾向にあるが、中間/外側炉心での影響は軽微。
ターゲット： Am/(Zr+Am)比が0.25 にできる範囲の Cm 微量
添加の条件では激増するが、さらなる Cm/(Am+Cm)比の増
加 は Am-241/Am 比 及 びAm/(Zr+Am)比の減少となるため、総合的には減少。
炉心燃料：最大線出力に比べ影響は小。
ターゲット：傾向は最大線出力に同じ。

炉心燃料での Np 組成変化に対する感度炉 心 燃 料 ： Np/(Pu+Np) 比
0.04 を境に、内側炉心は急増、外側炉心は急減。
Np/(Pu+Np)比 0.07 超では
Pu 富化度調整による中間
炉心 375W/cm 制限維持は困難。
ターゲット：炉心燃料の影
響 を 受 け 、 Np/(Pu+Np) 比
0.04 を境に急減。
炉心燃料：傾向は最大線出力に同じ。
ターゲット：同上。

炉心燃料・ターゲットともに、 外側炉心・ターゲットでは影響は軽微。
微減であるが、内側炉心で大きく増加。
ただし、通常の径ブランケ
ット装荷炉心の値（2.77$）までは増加せず。
Am 核変換割合：影響はほとんど Am 核変換割合：有意な減少
なし。
効果あり。
Am 年間消滅量：約 3kg/EFPY の Am 年間消滅量：Np/(Pu+Np)
一様減。
比に応じて大きく減少す
るが、全炉心での Am+Np 合計で見れば有意な減少効
果止まり。
Cm/(Am+Cm) 比 が 高 い と Am241/Am 比が低くなるため、
左記と同じ傾向となり、ターゲット
でのリサイクル照射に向けては Am と Cm の分離が必要。
－

Np 核変換－－3.4.1-15

炉心装荷により、Np は11.7～22.4kg/EFPY の核変換が可能（核変換割合は約0.17～0.19）。
Np/(Pu+Np)比が約 0.04 までであれば Pu が約75kg/EFPY の節約となる
が、0.06 以上になると節約効果なし。

核データライブラリ：JENDL-4.0
70群炉定数：JFS-3-J40

(21)

(22)

7群断面積作成：ODDBURN(23)7群断面積
3次元三角メッシュ拡散燃焼計算：ENSEMBLE-TRIZ
発熱分布等

1群断面積

(24)

ORLIBJ40J

崩壊熱等の計算：ORIGEN2

(11)

(8)

崩壊熱等

図 3.4.1-1 炉心計算フロー

図 3.4.1-2 燃焼チェーン(1)

1E+3

1E-1

0.06

1E+2

1E-2

0.05

1E+1

0.04

1E+0

0.03

1E-1

0.02

1E-2

0.01

1E-3

中性子束 (相対値/レサジー)

0.07

反応率 (相対値/レサジー)

1E+0

Am-Zr水素化物 :(Am0.1Zr0.9)H1.7
Am-Zr合金 :Am0.1Zr0.9
中性子吸収断面積

ミクロ断面積（バーン）

1E+4

0.08

1E-3
1E-4
1E-5
1E-6
1E-7

1E-4
0.00
1E-1 1E+0 1E+1 1E+2 1E+3 1E+4 1E+5 1E+6 1E+7 1E+8

Am-Zr水素化物
Am-Zr合金

1E-8
1E-1 1E+0 1E+1 1E+2 1E+3 1E+4 1E+5 1E+6 1E+7 1E+8

中性子エネルギー (eV)

中性子エネルギー (eV)(a) 中性子スペクトルと中性子吸収断面積(b) Am-241 吸収反応率スペクトル（注）原子炉熱出力を同一とした場合の比較

図 3.4.1-3 MA-Zr の水素化物と合金の場合の吸収断面積と各種スペクトルの比較

3.4.1-16

0.08

1E+1

Am:0.10、H:0.0
Am:0.10、H:1.7

0.06

Am:0.10、H:0.0
Am:0.10、H:0.85
Am:0.10、H:1.7
Am:0.05、H:1.7

1E+0

Am:0.10、H:0.85

吸収反応率 (相対値/レサジー)

中性子束 (相対値/レサジー)

0.07

Am:0.05、H:1.7

0.05
0.04
0.03
0.02

1E-1
1E-2
1E-3
1E-4
1E-5

0.01

1E-6

0.00

1E-1 1E+0 1E+1 1E+2 1E+3 1E+4 1E+5 1E+6 1E+7 1E+8

1E-1 1E+0 1E+1 1E+2 1E+3 1E+4 1E+5 1E+6 1E+7 1E+8

中性子エネルギー (eV)

中性子エネルギー (eV)(a) 中性子スペクトル(b) Am-241 吸収反応率スペクトル（注）全中性子束を 1.0 に規格化した場合の比較

図 3.4.1-4 MA/(Zr+MA)比及び H/(Zr+MA)比に応じた中性子及び吸収反応率のスペクトルの比較
Am-241
Cm-242
Cm-246Am-242m
Cm-244100.0

Am-243
Cm-24510.0

ミクロ断面積（バーン）ミクロ断面積（バーン）

100.0

1.0

0.1

0.0

0.1

0.2

0.3

Am-241
Cm-242
Cm-246Am-242m
Cm-244Am-243
Cm-245

10.0

1.0

0.1

0.4

0.0

Am/(Zr+Am)比（―）

0.1

0.2

0.3

0.4

Am/(Zr+Am)比（―）(a) 捕獲反応断面積(b) 核分裂断面積

図 3.4.1-5 MA/(Zr+MA)比に応じた捕獲及び核分裂ミクロ断面積の比較
1.20

0.50

FPとCm-242/244以外のMA
Cm-244
1.00

0.40

0.30

崩壊熱（総発熱量=1.0）

崩壊熱（相対値、炉停止直後=1.0）

FPとCm-242/244以外のMA

Cm-244

Cm-2420.20

0.10

発熱割合0.9ライン
0.80

0.60
Cm-242
0.40

0.20

0.00

0.00
0

100
200
300
炉停止後からの経過時間（日）400(a) 発熱量変化図

0

100
200
300
炉停止後からの経過時間（日）(b) 内訳変化図

図 3.4.1-6 照射済みターゲットの崩壊熱の継時変化
3.4.1-17400非均質体系での分割均質体系での分割

集合体間Naギャップ
ラッパ管
燃料ピン層①
燃料ピン層②
燃料ピン層③
燃料ピン層④
燃料ピン層⑤
燃料ピン層⑥
燃料ピン層⑦
燃料ピン層⑧
燃料ピン層⑨ラッパ管
集合体間Naギャップ

集合体間Naギャップ
ラッパ管

燃料ピン層①

ラッパ管
集合体間Naギャップ

図 3.4.1-7 非均質体系と均質体系における燃料集合体内の燃焼領域分割の相違例

中性子束(相対値)

0.6

ターゲット

ラッパ管+Na

外側炉心

ラッパ管+Na0.7

ラッパ管+Na0.8
径ブランケット

105

110

115

0.5
0.4
全中性子

0.3

1keV以上
1keV未満

0.2
0.1
0.0

85

90

95

100

120

炉中心からの距離（cm）(a) 中性子束分布(b) 線出力分布

図 3.4.1-8 非均質体系計算で得られた中性子束及び線出力の分布
2 倍メッシュ＝24 分割

1.5

基準メッシュ
＝6 分割

炉中心の向き集合体六角コーナー方向
集合体六角辺部中点方向

線出力ピーキング係数（－）

1.4

上記の中間方向

1.3

1.2

1.1

4 倍メッシュ＝96 分割
3 倍メッシュ＝54 分割

1.0

0

1

2

3

4

5

集合体メッシュ分割モデル（１：基準メッシュ、2：2倍メッシュ等）(a) 燃料ピン配置と中性子束評価点の位置関係 (b) メッシュ分割に応じた最大線出力の比較
図 3.4.1-9 集合体内水平方向のメッシュ分割に応じた最大線出力評価値の比較

3.4.1-18

600

Cm-242量（g/集合体）

500

400

300

（注）運転日数 117EFPD、
炉停止期間 30 日での200(MA0.05,Zr0.95)H1.7
Am 0.05、H 1.7

0(MA0.1,Zr0.9)H1.7
Am 0.10、H 1.7

評価例（Cm-242 量の(MA0.1,Zr0.9)H0.85
Am 0.10、H 0.85

最大値包絡線）(MA0.15,Zr0.85)H1.7
Am 0.15、H 1.7

100

0

100

200

300

500

400

600

700

800

炉内滞在期間（日)図 3.4.1-10 照射下でのターゲット中の Cm-242 量の燃焼変化(a) 最大線出力分布(b) 最大集合体出力分布

図 3.4.1-11 ターゲット装荷の有無に応じた出力分布の比較
450

原型炉仕様（内側炉心6層、2領域炉心）
内側炉心5層、2領域炉心
内側炉心5層、3領域炉心400

最大線出力（W/cm）

350
300
250
200
150

ターゲット
制
御
棒
チ
ャ
ン
ネ
ル

内側炉心5層時の外側炉心

ブ
ラ
ン
ケ
ッ
ト

100
50
0

1

2

3

4

5

6

7

8

9

10 11

燃料集合体層番号

図 3.4.1-12 見直し方策 A 及び B を採用した場合の径方向最大線出力分布の変化
3.4.1-19

1.2
通常装荷位置で3サイクル照射

Cm-242量（相対値）

1.0

0.8

0.6

0.4
仮置き位置の全中性子束レベル

0.2

0.0

0.0倍
0.2倍
1.0倍

0

1サイクル仮置き

0.1倍
0.5倍

200

2サイクル仮置き

400

600

800

原子炉容器内滞在期間（日）図 3.4.1-13 仮置き位置での全中性子束レベルに応じた Cm-242 量の変化挙動

ターゲット仮置き位置（120°ごとに3方向）
図 3.4.1-14 ターゲット仮置き位置と炉外中性子計装位置(9)との位置関係

3.4.1-20

内側炉心 (6 層)外側炉心 (2 層)ターゲット (1 層)

径ブランケット（2 層)

中性子遮蔽体(4 層)

制御棒：19 体(3 リング)

照射済みターゲット仮置き位置（18 体の例）

図 3.4.1-15 Am-Zr 水素化物ターゲットを用いた Am 核変換炉の最適化炉心の炉心構成
160

Pu富化度制限34.5wt%

150〃

31.5wt%ターゲット単体

全炉心

ターゲット単体

全炉心

Am年間消滅量（kg/EFPY)

140
130
120
110
100
90
80
70

原型炉仕様での評価結果(Pu富化度制限31.5wt%)

60
50
40

高 ← Am/(Zr+Am)比 → 低

0.0

0.1

0.2

Am核変換割合（－）

炉心構成
図 3.4.1-16 最適化炉心での Am 核変換特性
3.4.1-21

0.3

0.09
炉心燃料 FPガス

生成ガス量（mol/燃料ピン）

0.08

炉心燃料 崩壊Heガス

0.07

ターゲット FPガス
ターゲット 崩壊Heガス

0.06

ターゲット 全ガス

0.05
0.04
0.03
0.02
0.01
0.00

0

100

200

300

400

500

600

炉内滞在期間（日）(a) 生成量の燃焼変化(b) 内訳

図 3.4.1-17 最適化炉心でのガス生成量
120

600

Am/(Zr+Am)比=0.3

仮置き期間2サイクルを必要とする下限線

110
100

Am/(Zr+Am)比=0.1

90
Am年間消滅量（kg/EFPY)

照射終了10日後でのCm-242量（g/集合体)

Am/(Zr+Am)比=0.2

80
70
60
50
40
30
11B C減速(Am,Zr)+11B4C減速
4(Am,Zr)+BeO減速(Am,Zr)+MgO減速(Am,Zr)(Am,U)O2
2(Am,Zr)O2
2(Am,Zr)H1.6
1.6

20
10
0
0.0

0.1
0.2
Am核変換割合（－）

500

400

仮置き期間1サイクルを必要とする下限線

300

200

100

0

0.3

11B C減速(Am,Zr)+11B4C減速
4(Am,Zr)+BeO減速(Am,Zr)+MgO減速(Am,Zr)(Am,U)O2
2(Am,Zr)O2
2(Am,Zr)H 1.6

0.0

0.1

0.2
0.3
Am/(Zr+Am)比（－）0.4(b) 照射済みターゲットの Cm-242 量（注）Pu 富化度制限 31.5wt％での評価
図 3.4.1-18 種々の MA 核変換方策に対する最適化炉心での Am 核変換特性の比較
1.0

0.10

0.9

0.09

0.8

0.08

0.7

0.07

Np/(Pu+Np)比（－）

Am-241/Am比（ー）(a) Am 核変換特性

0.6
0.5
0.4
0.3

33GWd/t
45GWd/t

0.2

0.0

0

5

10

15

0.06
0.05
0.04
0.03
0.02

60GWd/t

0.1

33GWd/t
45GWd/t
60GWd/t

0.01
20

再処理までの貯蔵期間（年）

0.00

0

5

10

15

20

再処理までの貯蔵期間（年）(a) Am-241(b) Np
図 3.4.1-19 軽水炉取り出し燃料からの MA に対する Am 及び Np 組成変動範囲の評価結果
3.4.1-22

25

0.20

Am+Cm重量（kg/3kW-集合体）

Cm/(Am+Cm)比（－）

33GWd/t
45GWd/t
60GWd/t
0.15

0.10

0.05

0.00

0

5

10

15

(Am+Cm)/(Zr+Am+Cm)比0.25での上限

20(Am+Cm)/(Zr+Am+Cm)比

150.2での上限

10(Am+Cm)/(Zr+Am+Cm)
比0.15での上限

533GWd/t
45GWd/t
60GWd/t

0

20

0

5

再処理までの貯蔵期間（年）

10

15

20

再処理までの冷却期間（年）(a) Cm/(Am+Cm)比(b) 崩壊熱が 3kW/集合体となる Am 重量

図 3.4.1-20 軽水炉取り出し燃料からの MA に対する Cm 組成変動範囲の評価結果
450

450

外側炉心

ターゲット

450

300

250

0.5

内側炉心

中間炉心

外側炉心

ターゲット

0.6

0.7

0.8

0.9

400

350

300

250

1.0

Pu富化度制限34.5wt%では、最大線出力制限375W/cmに未達

最大線出力（W/cm）

350

200

中間炉心

400

最大線出力（W/cm）

最大線出力（W/cm）

400

内側炉心

350

300

250

200
0.00

0.02

0.04

0.06

Am-241/Am比（－）

Cm/(Am+Cm)比（－）＜パラメータ：Am 組成＞＜パラメータ：Cm 組成＞

200
0.00

内側炉心

中間炉心

外側炉心

ターゲット

0.02

0.04

0.06

0.08

Np/(Pu+Np)比（－）＜パラメータ：Np 組成＞(a) 最大線出力の変化
内側炉心
外側炉心
炉心燃料合計

3
2
1
0
-1
-2

内側炉心
外側炉心
炉心燃料合計4

ナトリウムボイド反応度（$）

ナトリウムボイド反応度（$）

4

5

中間炉心
ターゲット

5

中間炉心
ターゲット

3
2
1
0

0.6

0.7

0.8

0.9

1.0

中間炉心
ターゲット

3
2
1
0
-1

-1

0.5

内側炉心
外側炉心
炉心燃料合計4

ナトリウムボイド反応度（$）

5

-2
0.00

0.02

0.04

0.06

Am-241/Am比（－）

Cm/(Am+Cm)比（－）＜パラメータ：Am 組成＞＜パラメータ：Cm 組成＞

-2
0.00

0.02

0.04

0.06

0.08

Np/(Pu+Np)（重量割合）＜パラメータ：Np 組成＞(b) ナトリウムボイド反応度の変化
図 3.4.1-21 装荷される MA 組成に応じた最大線出力及びナトリウムボイド反応度の比較

3.4.1-23

ブランケット燃料

Am-241:0.5970、Cm:0.0

Am-241:0.9065、Cm:0.0

Am-241:0.8920、Cm:0.016

Am-241:0.8330、Cm:0.033

Am-241:0.7410、Cm:0.0588(a) 最大線出力(b) 集合体出力(c)集合体出力の燃焼履歴

図 3.4.1-22 ターゲットの装荷組成に応じた出力特性の燃焼変化

図 3.4.1-23 装荷組成に応じた組成変化（パラメータ：ターゲットの Am-241/Am 比）

Cm:0.0588
Cm:0.033

31.5

4.3

装荷

37.8

0.3

Cm:0.016

Am-242m

取出

取出

27.7

5.0

装荷

32.4

0.2

取出

28.2

5.0

装荷

33.0

0.2

Cm:0.0

Am:0.15
Am:0.20
Am:0.25
Am:0.25

Am-241:0.907 Am-241:0.892 Am-241:0.833 Am-241:0.740

Am-243
取出

34.0

3.5

装荷

42.5

0.3

0

Cm-242以外のCm

Am-241

127.4

20.5

158.1

12.6

200.7

15.6

236.9

9.4
10.6

276.1
316.9

5.7

281.1

5.3

322.0

100

200

300

400

重量（kg /サイクル／炉心）

注）新燃料の崩壊熱制限のため、Cm/(Am+Cm)比に応じて Am/(Zr+Am)比も変動
図 3.4.1-24 装荷組成に応じた組成変化（パラメータ：ターゲットの Cm/(Am+Cm)比）
3.4.1-24

Pu-241

Pu-242

0.041

0.510

0.253

装荷

0.036

0.504

0.244

取出

0.028

0.530

0.240

Np-237

40
0.084

0.054
0.059

0.070

0.090

0.067

0.045
装荷
取出
装荷

0.066

0.054
0.090 0.052

0.232

0.020

0.570

0.017

0.559

0.219

0.113

0.253

0.096

取出

0.030

0.538

装荷

0.035

0.520

0.0

0.113

0.229

0.515

0.023

0.1

0.2

0.3

0.036
0.050

0.042

0.120

0.243
0.4

0.5

0.6

0.7

0.8

35

0.058
0.086

0.083

0.001
0.082

0.9

1.0

重量比（－）

0.08

Np年間核変換量（全炉心）
Np年間核変換量（ターゲット以外）
Np/(Pu+Np)比

0.07

30

0.06

25

0.05

20

0.04

15

0.03

10

0.02

5

0.01

0

0.00

-5
0.00

0.02

0.04

-0.01
0.08

0.06

炉心燃料の装荷時Np/(Pu+Np)比（－）(a) 装荷と取り出しでの組成比較(b) Np の核変換特性

図 3.4.1-25 装荷組成に応じた組成変化（パラメータ：炉心燃料の Np/(Np+Pu)比）
140

130

Am重量割合に対する感度

ターゲット単体

全炉心

Am-241/Am重量割合に対する感度

ターゲット単体

全炉心

Cm装荷に対する感度

ターゲット単体

全炉心

Np装荷に対する感度

ターゲット単体

全炉心

Amのみ
全炉心(Amのみ）

120

110

100

90

80
0.05

高 ← Am/(Zr+Am)比 → 低

0.10

0.15

0.20

0.25

Am+Np核変換割合（－）

図 3.4.1-26 種々の MA 組成を装荷した場合の核変換特性の比較

3.4.1-25

取出時Np/(Pu+Np)比（－）

Pu-240

Np年間核変換量（kg/EFPY）

Pu-239取出

Am+Np年間消滅量（kg/EFPY)

Np:0.0

Np:0.042

Np:0.054

Np:0.070

Pu-238

3.4.2 核燃料システム評価【H28-R1】(再委託先：ＮＤＣ)
3.4.2.1 システム適合性評価
3.4.2.1.1 平成 28 年度システム適合性評価【H28】(1) ターゲット製造・輸送時の被覆管の許容温度
水素化物ターゲット要素は、万一、水素がターゲットから解離した場合においても、水素が被覆管外に透過することを抑制することが可能な Na ボンド型を用いる。Na
ボンド型の水素透過抑制の効果は、ロシアの BOR-60 炉での照射試験により確認されている。
Na ボンド型は、ターゲットと被覆管の間に溶融 Na を満たしており、溶融 Na の安定性を保つために、ターゲット集合体の組み立て、輸送も立てた状態で取り扱う。
一方、ターゲットに装荷する MA が発熱するので、組み立て、輸送において、被覆管が損傷しないように強制的に空気で冷却する必要があり、冷却設計を行う上で必要となる被覆管の許容温度を設定した。
ターゲット組み立て・輸送時の被覆管許容温度を規定するのは、①水素化物と被覆管の反応温度、②被覆管のクリープ損傷の 2 種類である。
a. 反応許容温度
反応に関して文献調査を行い、許容温度として 650℃に設定した。
b. 通常時の対クリープ損傷許容温度
被覆管クリープ損傷防止の観点から、クリープ強度データを調査し、通常時の被覆管許容温度を以下とした。
・ターゲット発熱量 1kW*→400℃
・ターゲット発熱量 6kW**→650℃*ターゲット初装荷(Am：10%)の場合の発熱量**リサイクルを経た MA 入りターゲットに想定される最大発熱量
c. 異常な過渡変化時の対クリープ損傷許容温度
異常な過渡変化時許容温度を、ターゲットが短期間に水素解離を生じない被覆管温度として、余裕を見て 800℃と設定した。
(2) ターゲット集合体冷却性評価のための熱流動解析、試計算
燃料システムに必要な冷却設備の仕様・構造概念を検討するため、MA-Zr 水素化物
ターゲット集合体(以下、MA-Zr 集合体。)の組み立て・輸送過程における冷却性の試計算を汎用熱流動解析コードを用いて実施した。Na ボンド型とするため、MA-Zr 集合
体を「縦置き」としてモデル化し、MA-Zr 集合体仕様は、「もんじゅブランケット燃料」仕様と同じとした。
汎用熱流動解析コードを用いて解析モデルの作成と試計算を実施し、解析が実行可能であること、試計算結果が妥当であることを確認した。
3.4.2.1-1

3.4.2.1.2 平成 29 年度システム適合性評価【H29】(1) ターゲット集合体組み立て・輸送時の被覆管の許容温度
水素化物ターゲット要素は、万一、水素がターゲットから解離した場合においても、水素が被覆管外に透過することを抑制することが可能な Na ボンド型を用いる。Na ボ
ンド型は、ターゲットと被覆管の間に溶融 Na を満たしており、溶融 Na の安定性を保つために、ターゲット集合体の組み立て、輸送も立てた状態で取り扱う。
一方、ターゲットに装荷する MA が発熱するので、組み立て、輸送において、被覆管が損傷しないように強制的に空気で冷却する必要がある。冷却性検討を行う上で必要となる燃料被覆管許容温度は、平成 28 年度に検討・設定したものが使えることを確認した。
(2) 定常熱流動解析
MA-Zr 水素化物ターゲット集合体(以下、ターゲット集合体)を取り扱う時の温度挙動を評価するため、空気冷却熱流動解析を実施し、平成 28 年度に設定した被覆管許容温度を満足する冷却材流量を求めた。評価の結果、ターゲット集合体組み立て・輸送時等取り扱い時に必要な冷却設備(送風機)の要件を明らかにした。
・ターゲット集合体発熱 1kW 時(初装荷の場合)：
バンドル入口部空気流量 1.0m/s 以上の送風機
・同

6kW 時(サイクルを重ねた場合の最大発熱量)：

バンドル入口流量 3.5m/s 以上の送風機(3) 冷却機能喪失時の過渡温度評価
定常熱流動解析結果を基に、冷却機能が喪失した際の定常状態から被覆管許容温度(800℃)に到達するまでの時間を評価した。
送風機故障、外部電源喪失等の事故事象への対応として、200 秒以内に起動する予備送風機及びバックアップ電源が必要となることが明らかとなった。

3.4.2.1-2

3.4.2.1.3 平成 30 年度システム適合性評価【H30】(1) 目的
高発熱である MA-Zr 水素化物は、ターゲット集合体組み立て時及び原子炉まで移動する間、強制冷却することが必要となる。また、Na ボンド体系であるため、組み立て中及び移動は燃料要素を縦置きの状態で保持しなければならない。このため、ターゲット要素を束ねたバンドルを縦置きでラッパ管に挿入する状態に対応した冷却システムを構築する必要があり、ターゲット要素をラッパ管に挿入するまで及び原
子炉への移動の過程で必要となる冷却設備、ターゲットバンドルの組み立てに係わる支持装置、等の構造概念を構築することを目的とした。
(2) 送風機の選定
発熱量 6kW のターゲット要素 61 本からなるターゲット集合体の冷却機能を成立させるためには、前年度の評価結果より、流速 3.5m/s 及び風圧 1.53kPa の空気で除熱する必要があり、必要な風量、風圧等を評価し、送風機の仕様を下記の通りとした。
最大風量：4.8m3/hr
最大風圧：2.1kPa
200V－60Hz。

(3) 送風機の設置及び輸送構造概念
送風機は冷却機能消失時を考慮し、通常時電源による運転器と、非常時電源による運転器の 2 系統とし、通常時電源系統の送風機は、非常時電源でも運転可能とするバックアップ機能を有するものとした。ターゲット集合体冷却機構概念を図
3.4.2.1.3-1 に示す。
なお、冷却機とターゲット集合体支持機構は組み上げたターゲット集合体とともに、原子炉まで敷設したレール上を移動し、冷却を継続するものとした。ただし、ターゲット集合体組み立て施設と原子炉が遠隔地にある場合は、ターゲット集合体・支持装置と冷却機を一体とした状態で移動する概念を採用した。

3.4.2.1-3

図3.4.2.1.3-1 ターゲット集合体冷却機構概念(4) バンドル構成方法の検討
Na ボンド体系であるため、ターゲット要素を縦置き状態のままで、ラッパ管に挿入する必要があるが、各要素には、スペーサワイヤが巻かれており、要素配列ピッチを維持したまま直接ラッパ管に挿入することができない(要素配列ピッチを維持して挿入すると挿入済みのターゲット要素群と干渉する。)。
そこで、ラッパ管よりやや広めな「組み立て時バンドル構成ダクト」(以下、バンドル構成ダクトと呼ぶ。)を用意する。なお、このバンドル構成ダクトは、エントラ
ンスノズルより送り込む冷却用空気の流路を形成する機能も有し、また、ラッパ管装
荷後には退避させるものとした。ターゲット要素バンドルを組み立てる概念を図
3.4.2.1.3-2 に示した。

3.4.2.1-4

図3.4.2.1.3-2 ターゲット要素バンドル組み立て概念(5) ラッパ管装荷方法の検討
組み立て時バンドル構成ダクト内で構成された、ターゲット要素バンドルは、若干広めにできており、このままではラッパ管を装荷することができない。そこで、正規寸法にするため、「バンドル構成ガイド」(以下、構成ガイドと呼ぶ。)が必要となる。
組み立て時バンドル構成ダクトの上部に構成ガイドを用意し、ラッパ管が装荷可能な正規寸法のバンドルを構成する。
ハンドリングヘッドと 1 体となったラッパ管を用意し、バンドル上部に装荷する。
ラッパ管内にターゲット要素のバンドルが挿入できたのを確認後、構成ガイドを解放・退避させる。引き続いてラッパ管装荷完了直前に、ラッパ管ダクトも退避させ、装荷を完了させる。装荷したラッパ管とエントランスノズルを溶接接合し、ターゲッ
ト集合体として完成させる。これらのラッパ管装荷概念を図 3.4.2.1.3-3 に示す。

3.4.2.1-5

図3.4.2.1.3-3 ラッパ管装荷概念(6) まとめ
ターゲット集合体の組み立て工程(バンドルをラッパ管に挿入。)から原子炉まで輸送する過程で必要となる冷却設備、支持装置、等の構造概念を検討した。また、冷却設備仕様を設定し、バンドルを立てた状態で空気冷却しながら組み立てる手法を示した。

3.4.2.1-6

3.4.2.1.4 令和元年度システム適合性評価【R1】
軽水炉の運転を継続した場合に生成するプルトニウムのサイクルシステムに与える影響を評価し原子炉でプルトニウムを適正に消費・活用する方策を検討すること、
燃料組み立て、原子炉への輸送等、サイクルシステムを俯瞰した除熱・遮蔽等の成立性を検討しシステム構造概念をまとめた。
(1) 生成するプルトニウムのサイクルシステムに与える影響対策検討
軽水炉の運転を継続した場合に累積する大量のプルトニウムのサイクルシステムに与える影響を評価し、原子炉でプルトニウムを適正に消費・活用するシナリオを評
価・検討した。
a. 現 計 画 に 従 っ て 軽 水 炉 の 運 転 、 再 処 理 を 継 続 し た 場 合
現計画では発電設備容量30GWeの軽水炉を稼働率80%で運転を継続するとしている。そこで、図3.4.2.1.4-1に示すように軽水炉を低燃焼度から高燃焼度炉
心運転に順次移行し、3分の1をプルサーマル燃料として運転することを想定する。そして軽水炉運転に伴って生ずる使用済み燃料を六ケ所再処理工場(RRP)
にて全て再処理するとする(RRPが設計寿命を終えたのちも同等能力の再処理工場が稼働するものとし、ここではそれらを含めてRRPと言う。)。図3.4.2.1.42において2075年頃から再処理量が半分程度に低下するのは現在貯蔵している
使用済み燃料の再処理が完了し、稼働中の軽水炉から発生する使用済み燃料がRRPの処理能力の半分程度となるためである。
この運転におけるプルトニウム量の推移を図 3.4.2.2-4 に示す（図中の Puf は核分裂性プルトニウム。）。Pu-f は徐々に増加し 2070 年頃に約 100ton に到達しその後減少する。この運転では Pu-f が現状量を上回ることになる。
5040

発電量(GWe)(参考) 原子力発電設備容量

30
20

軽水炉
(低燃焼度)

軽水炉(高燃焼度)

10
プルサーマル02010 2030 2050 2070 2090 2110 2130 2150

図3.4.2.1.4-1 軽水炉運転継続シナリオ
再処理量(tHM/年)

1000

＊1

PWR，BWRの低燃焼度UO2燃料(ﾌﾟﾙｻｰﾏﾙ分含む),＊2

PWR，BWRの高燃焼度UO2燃料プラントの再処理設備容量

800
600
400
200

L-UO2燃料＊1(低燃焼度)

L-UO2燃料*2(高燃焼度)

02010 2030 2050 2070 2090 2110 2130 2150

図3.4.2.1.4-2 軽水炉運転使用済み燃料再処理シナリオ
3.4.2.1-7

b. MA 核変換型小型高速炉を導入して Pu-f のサイクルに与える影響を緩和する方策
本検討では、Pu-f の保持量を現状以下にする方策として小型高速炉を導入してPu-f を減らすことを検討するが、軽水炉の運転を継続することで蓄積していく MAを小型高速炉で核変換して減らすことで最終処分への負担を軽減する視点も加える。
(a) Pu-f を増加させずに MA を低減する運転パターンの設定
Pu-f を現状以上に保持することなく小型高速炉を導入して Am 量を低減するための軽水炉、RRP 及び高速炉の運転シナリオを次の基本方針の下で検討した。
・国の原子力政策を基本に軽水炉運転計画を設定する。
・小型高速炉運転に必要な Pu-f を確保する。
図 3.4.2.1.4-3 に示すように、軽水炉を順次再稼働し、2030 年に発電容量
約 30GWe(設備稼働率 80%)に到達するものとする。既設プラントは、寿命到達後、リプレースすることで、発電容量を維持する。発電容量の 1/3 をプルサー
マル運転とするが、小型高速炉導入後に必要な Pu-f 量を確保するため、2050
年でプルサーマル運転を取り止めるものとする。
軽水炉使用済み燃料の再処理の考え方を図 3.4.2.1.4-4 に示す。RRP で再処理し、寿命到達後も同規模の再処理施設が稼働するものとする。2010 年時点
で貯蔵されている使用済み燃料(図 3.4.2.1.4-5)から順次再処理を行う。Puf 保持量を抑制するため、再処理量は、小型高速炉を導入する時期(2040 年)までは、400tHM/年とし、2041 年以降は、800tHM/年とする。小型高速炉用ターゲ
ット製作のために、2035 年から、軽水炉使用済み燃料中の Am を回収するものとし、プルサーマル燃料及び小型高速炉燃料の再処理は行わないとする。
ターゲットの Am 核変換を行うことを目的とした小型高速炉を 2040 年から
3 年ごとに 1 基ずつ導入し、Pu-f 量の小型高速炉への供給を確保し、過度なPu-f の蓄積がないように調整を行い、導入基数をパラメトリックにサーベイし、図 3.4.2.2-12 のパターンを選定した。
(b) Pu-ｆ量の推移とサイクルに与える影響
上述の小型高速炉の運転を行った場合の Pu-f 量の推移を図 3.4.2.2-16 に示しているが、計算した 2150 年までの全期間にわたって、Pu-f 量が現状を上回ることがないことを確認した。2050 年まで減少するのは RRP 稼働率半減・Pu サーマル運転のため、その後 2095 年まで増加するのは小型高速炉を順次導入するものの RRP フル稼働のため、その後一定となるのは軽水炉運転に見合った RRP 処理量と小型高速炉装荷量がほぼバランスするためである。
ここで取り上げた運転パターンは１例であり、実際の軽水炉、RRP、小型高速炉の運転状況は今後様々なパターンが想定されるが、その時点で最適な運3.4.2.1-8

転調整を行えば過度な Pu-f を持たずに Am の変換が可能と考えられる。Pu の過度な保有は、核防護対策、厳密な計量管理、発熱対応、等が求められるが、現状並みの保有量とすることで対応が可能である。

50

発電量(GWe)

40(参考) 原子力発電設備容量

30
20

軽水炉
(低燃焼度)

軽水炉(高燃焼度)

10
プルサーマル02010 2030 2050 2070 2090 2110 2130 2150(a) 発電量

図3.4.2.1.4-3 小型高速炉導入時の軽水炉発電計画

再処理量(tHM/年)

1000

＊1

PWR，BWRの低燃焼度UO2燃料(ﾌﾟﾙｻｰﾏﾙ分含む),＊2

PWR，BWRの高燃焼度UO 2燃料プラントの再処理設備容量

800
600
400

L-UO 2燃料*2(高燃焼度)

L-UO 2燃料＊1(低燃焼度)

200

02010 2030 2050 2070 2090 2110 2130 2150(d) 再処理量

使用済み燃料貯蔵量(万t)図3.4.2.1.4-4 小型高速炉導入時の再処理量の推移＊1＊3

PWR，BWRの低燃焼度UO2燃料(ﾌﾟﾙｻｰﾏﾙ分含む),＊2
PWR，BWRの低燃焼度MOX燃料PWR，BWRの高燃焼度UO 2燃料

4.0
3.5
3.0
2.5
2.0
L-UO 2燃料*2(高燃焼度)
1.5
L-MOX燃料*3
1.0
L-UO 2燃料＊1(低燃焼度).50.5
0.
02010 2030 2050 2070 2090 2110 2130 2150(e) 使用済み燃料貯蔵量

図3.4.2.1.4-5 小型高速炉導入時の使用済み燃料貯蔵量の推移
3.4.2.1-9

(2) サイクルシステム成立性に係わる検討
a. 概要
燃料組み立て、原子炉への輸送等、サイクルシステム全体を俯瞰した除熱・遮蔽等の成立性について検討し、システム構造概念をまとめた。
b. 輸送キャスク組み込みまでの流れ
図 3.4.2.1.4-6 にターゲット要素をバンドルとして組み上げて集合体とし、ターゲット輸送キャスクに組み込んで、輸送車両に装荷するまでの流れを示す。
水素化ペレット製造セルではセル内温度を冷却しながらペレットを製造する。ターゲット要素組み立てセルではターゲットピンを直立した状態(下部端栓を下側とする。
)で被覆管上部からターゲットペレットを投入し、その後溶融 Na を注ぎ込み、ピンが十分に冷えた段階で上部端栓を溶接する。このターゲットピン組み立てにおいてもセル内温度を冷却する。集合体組み立てセルでは、Na ボンド体系であるため、ターゲット要素を縦置き状態のままで、ラッパ管に挿入する。平成 30 年度、ターゲット集合体の組み立て工程で必要となる冷却設備、支持装置、等の構造概念を検討している(図 3.4.2.1.4-7 に示す。)。集合体輸送キャスク収納セルでは、ターゲッ
ト集合体 19 体を輸送キャスクに収納する。

図3.4.2.1.4-6 ターゲットの輸送キャスク装荷までの流れ

3.4.2.1-10

図3.4.2.1.4-7 ターゲット集合体冷却機構概念
c. ターゲット集合体輸送ラックの構造概念の検討(a) 想定する基準
NRA の乾式貯蔵輸送・貯蔵兼用ラックの基準は表 3.4.2.1.4-1 となっており、この基準を念頭に入れてターゲット集合体輸送ラックの構造概念を検討した。
また、輸送・貯蔵兼用キャスクの設計例を参考とした。ただし、ターゲット集合
体キャスクにおいては、除熱を空気による強制循環によるため排熱を放出する必要があり、キャスク内の空気に対して隔離性を確保した熱交換器を設置し、ターゲット集合体に含まれる放射性物質の閉じ込め性を確保する。ただし、万一の放射性物質の熱交換器側空気への混入があった場合に備えて、フィルターを熱交換器から空気を排出するダクトに設置している。遮蔽、耐震性については将来的には設計計算が必要となるが、ここでは既存のキャスクの例を参考にして十分に厚い構造とすることで対応した。臨界については内蔵する放射性物質が Amであるので、問題とはならない。

3.4.2.1-11

表 3.4.2.1.4-1 NRA 乾式貯蔵輸送・貯蔵兼用ラック基準
出典：原子力発電所敷地内輸送・貯蔵兼用キャスク貯蔵の基準の見直しについて(平成 29 年 4 月 26 日)(b) 既往設計例
輸送・貯蔵兼用キャスクの設計例 4 種類(三菱重工、四電、神戸製鋼、東電)を以下に示す。
(ｱ) 三菱重工 出典：NRA 原子力発電所敷地内輸送・貯蔵兼用キャスク貯蔵の基準の見直しについて(平成 29 年 4 月 26 日)
図 3.4.2.1.4-8 に三菱重工の輸送・貯蔵兼用キャスクを示す。

3.4.2.1-12

図 3.4.2.1.4-8 三菱重工輸送・貯蔵兼用キャスク

3.4.2.1-13

(ｲ) 四電 出典：使用済燃料乾式貯蔵施設の設置にかかわる申請の概要について(H30.6.11)
図 3.4.2.1.4-9 に四国電力(四電)設計の乾式キャスクを示す。

図3.4.2.1.4-9 四電設計乾式キャスク(ｳ) 神戸製鋼 出典：神戸製鋼技報 Vol.64 No.1 2014.4
図 3.4.2.1.4-10 に神戸製鋼所の乾式貯蔵キャスクを示す。

図3.4.2.1.4-10 神戸製鋼乾式貯蔵キャスク
3.4.2.1-14

(ｴ) 東電 出典：福一発電所 使用済燃料乾式キャスク仮保管設備(2012.09.28)
図 3.4.2.1.4-11 に東京電力(東電)の輸送貯蔵兼用キャスクを示す。

図3.4.2.1.4-11 東電輸送貯蔵兼用キャスク(構造図と仕様)(c) ターゲット集合体輸送キャスク検討仕様(ｱ)から(ｴ)までの輸送用キャスク例を参考にして、以下の基本事項を満足するターゲット集合体輸送キャスクを検討した。図 3.4.2.1.4-12 に輸送キャスクの構造概念図を示す。
- 集合体は直立状態(Na ボンドであるため)-除熱装置付随-遮蔽機能付随-落下衝撃に耐える構造

・収納ターゲット集合体数は 19 体とする。軽水炉の乾式貯蔵兼輸送キャスクの例では 69 体と多くなっており、当初 4 集合体として検討するとしたが、変更
して 19 体として構造概念を検討した。
・配列：もんじゅ炉心と同じく、稠密配列である六角配列とする。
3.4.2.1-15

・配列ピッチ：125.0mm。もんじゅ炉心の集合体配列ピッチは表 3.4.2.1.4-2 に示すように 115.6mm であるが、ターゲット集合体輸送キャスクにおいては、集合体の横方向(水平方向)を保持する構造物(肉厚 8mm)の装荷が必要であり、そのスペースを考慮して配列ピッチを拡げる。配列ピッチは下記ハニカムグリ
ッド支持構造で確保する。
・横方向支持構造：ハニカムグリッド型支持構造を軸方向 2 ヶ所(上部パッド部、
中間パッド部)に設置する。軽水炉の輸送キャスクでは仕切り板構造としている。
・下部支持構造：もんじゅ炉心の下部支持構造相当とし、厚肉の支持板にエント
ランスノズルを突き刺すための貫通口を設ける。エントランスノズル下端から冷却用空気を流入する。
・除熱装置：空気冷却(バックアップ冷却、熱交換機能付随)
冷却 2 系統とし、一方の冷却系故障時にもバックアップ系統のみで除熱が継続される。
図中には気体・気体熱交換器と記載。
・熱交換器で冷やされた空気は 2 系統の配管によってキャスク下部に送られて下部のエントランスノズルからターゲット集合体に入り、ターゲット集合体
バンドル部を通過して、ターゲットを除熱する。配管には軸流ファンを高さ中央部付近に設置し空気を強制循環させる。
・蓄電池電源を 4 系統有し、配管及び熱交換器の軸流ファンに十分な電気を供給する。
(d) 輸送キャスク重量計算
表 3.4.2.1.4-2 にもんじゅ燃料集合体の仕様を示す。ターゲット集合体の形
状はブランケット集合体と同一としており、重量計算のベースデータとして用いた。ターゲット集合体キャスクの重量は約 90 トンである。軽水炉の輸送・貯蔵兼用キャスクの重量は概ね 120 トンであり、本検討キャスクの重量はそれを下回っているので、運搬等に問題はない。
(ⅰ)キャスク外筒(遮蔽材含む)
外径 2000mm
内径 1400mm
高さ 6000mm
材質 炭素鋼(密度 7.8g/cc)
重量 77ton(ⅱ)キャスク内筒(遮蔽、電源含む)
3.4.2.1-16

重量 3ton(ⅲ)キャスク内部構造物(冷却配管、熱交換器、軸流ファン、等)
重量 5.8ton(ⅳ)ターゲット集合体(19 体)
重量 42ton(ⅵ) 輸送キャスク合計重量
キャスク内外筒 80ton＋キャスク内部構造物 5.8ton＋ターゲット集合体
42ton＝90ton

図3.4.2.1.4-12 ターゲット集合体輸送キャスク概念図
3.4.2.1-17

d. ターゲット集合体輸送キャスクの原子炉サイトまでの運送
ターゲット集合体輸送キャスクの原子炉サイトまで運送する概念を図
3.4.2.1.4-13 に示す。図 3.4.2.1.4-6 においてターゲット集合体を組み立てるホットセルにてターゲット集合体を輸送キャスクに装荷するまでの概念を示した。図 3.4.2.1.4-13 左上に示すようにクレーンを用いて輸送キャスクを輸送車両に立てた状態で載せ、近隣の港湾施設まで輸送する。港にて、クレーンを用いて輸送キャスクを輸送船に立てた状態で載せ、原子炉サイト近隣の港湾施設まで運送する。原子炉サイトに近い港にて輸送キャスクを車両に積み替えて、原子炉サイトまで車両で運搬する。この間、電源や空気の供給が途絶えることはなく、ターゲット集合体の冷却は維持される。

図3.4.2.1.4-13 ターゲット集合体輸送キャスクを原子炉サイトまで運送する概念

3.4.2.1-18

表3.4.2.1.4-2 もんじゅ燃料集合体主要仕様
炉心燃料集合体-材質-

外対面間距離ブランケット燃料集合体

316 相当鋼

同左

110.6mm

同左

中間パッド

114.6mm

同左

上部パッド

114.9mm

同左

ラッパ管

3.0mm

同左

中間パッド

5.0mm

同左

上部パッド

5.15mm

同左

ラッパ管
下部パッド

-

厚さ

-

集合体配列ピッチ115.6mm

同左

-

集合体全長

4200mm同左-

ハンドリングヘッド(上部遮蔽体含む長さ)
軸方向長さ

250mm

同左

- 燃料ピン軸方向長さ2813 ㎜

2805mm- 燃料ピン本数

169 本

61 本

- 被覆管外径6.5mm

11.6mm- 被覆管内径5.56mm

10.6mm- 被覆管肉厚

0.47mm

0.5mm(3) ターゲット集合体の現地までの輸送の概念の検討
・ターゲット集合体は、空調(温度一定維持)、遮蔽機能を有する大型ホットセル内で、空気を集合体内に強制循環する除熱を行いながら組み立てられる。
・組み立てた集合体はｰレール上を移動し、輸送キャスクを地下に縦置きした箇所にて、空気冷却装置を一旦取り外し、クレーンにて、短時間のうちに輸送キャスクに挿入する。この間輸送キャスク内にも空気の送風を維持し、除熱が途絶える時間をわずかなものとする。
例えばターゲット集合体発熱量を最大 6kW を想定しても、許容温度 800℃に達するまでに 200 秒ほどの時間があり(平成 29 年度評価)、この時間内に除熱を回復させれば被覆管へのダメージを防ぐことができる。

3.4.2.1-19

3.4.2.2 マテリアルバランス(MB)評価【H28-R1】(再委託先：ＮＤＣ)(1) 目的ブランケット領域に MA-Zｒ水素化物を装荷した小型高速炉(もんじゅクラス)(以下、「MA 核変換型」と言う。)を導入した場合の長期的な放射性廃棄物の低減効果の把握を目的とした検討を進めている。具体的には，軽水炉のみを順次再稼働する場合(以下、「軽水炉単独シナリオ」と言う。)と MA 核変換型を導入した場合(以下、「MA 核
変換型導入シナリオ」と言う。)の長期的なマテリアルバランス計算を実施する。
MA 核変換型導入シナリオに対しては、MA 核変換型の発電計画及び炉特性を変更した場合のマイナーアクチノイド(MA)量等の推移し，軽水炉単独シナリオと比較する
ことで、導入効果を確認する。
(2) MA 核変換型導入時の MB 評価の試計算【H28】① 軽水炉計算条件整備、試計算
水素化物ターゲット要素は、軽水炉稼働基数をパラメータとした Pu 量及び MA 量の変動を計算するための準備として、軽水炉に関する発電条件等を整備し、試計算を実施した。
1) 計算条件整備
原子力委員会等の資料に基づき、軽水炉(PWR、PWR-Pu、APWR、BWR、BWR-Pu、
ABWR、FullMOX)に関する発電条件、装荷燃料組成、ORIGEN 計算条件を整備した。
なお、「-Pu」はプルサーマル炉心、「FullMOX」とは大間原子力発電所のように炉心に全て MOX 燃料を装荷する炉心を指す。
2) 試計算1)項で整備した条件に基づき、ORIGEN コードを使用した燃焼・崩壊試計算を行い、軽水炉の各炉型について炉から取り出し後 6 年経過時点の使用済み燃料組成(装荷燃料重量１tHM 中に存在する Pu、MA 量)を求めた。また、この各装荷燃料組
成[t/tHM]に対し、初装荷重量[tHM/GWe]を乗じ、軽水炉 1GWe を運転した場合に発生する使用燃料中の Pu、MA 量を試算した。使用済み燃料中の Pu 量は以下の通り。
a)PWR : 0.88 t/GWe b)APWR: 0.94 t/GWe c)BWR : 1.0 t/GWed)ABWR: 1.1 t/GWe e)PWR-Pu(MOX)： 5.3 t/GWef)BWR-Pu(MOX): 2.8 t/GWe g)FullMOX: 2.8 t/GWe
なお、e)、f)は MOX 燃料のみで 1GWe 分を発電した際の数値を記載しており、プルサーマル炉 1GWe 運転時の発生量に関しては、MOX 装荷割合を考慮する必要がある(例えば、PWR プルサーマル炉(MOX 装荷割合＝0.25)であれば、a)PWR×
0.75GWe＋e)PWR-Pu(MOX)×0.25GWe にて、Pu 量、MA 量を算出する等。)。
図 3.4.2.2-1 に軽水炉 1GWe 運転した際に生ずる MA 量(単位：ton)を示す。ただし、ここでは Pu サーマル炉(MOX 装荷割合 25%)について、補正済みの値で示している。MA 生成量は BWR(ABWR)の方が PWR(APWR)よりもやや多いが、Pu サーマ
3.4.2.2-1

ルでは、逆に PWR の方が BWR よりも MA をやや多く生成する。FullMOX では MA 生
成量が軽水炉内での MOX 燃焼に比べて単位 MWe 当たりの生成量が 3 倍近く多くなる。
② 高速炉計算条件整備、試計算
マテリアルバランス計算では、核変換用ではない通常小型高速炉の計算システムとなっており、MA 変換用の小型高速炉を取り込んだ計算を直接行うことができな
いため、別途、それぞれの高速炉における核種の変動量を計算し、補正係数の形で、MA 核変換用の小型高速炉を導入した場合のマテリアルバランス計算に反映する。
このことを目的に、もんじゅ相当高速炉(以下、280MWe 高速炉と言う。)及び MA 核
変換用小型高速炉(280MWe 高速炉の最内層ブランケットをターゲット集合体に置き換えた炉：以下、核変換用小型高速炉。)のマテリアルバランス計算の条件として発電条件、燃料条件等を整備し、ORIGEN コードを使用した試計算により、炉取り出し後 7 年を経過した時点における U、Pu、MA 量を求めた。
1) 計算条件整備
280MWe 高速炉、核変換用小型高速炉の計算条件として、発電条件、装荷燃料組
成、ORIGEN 計算条件を整備した。
2) 試計算上記 1)で整備した条件に基づき、ORIGEN コードを使用した燃焼・崩壊試計算を行い、280MWe 高速炉、核変換用小型高速炉について炉から取り出し後 7 年経過時点の使用済み燃料組成(装荷燃料重量１tHM 中に存在する U、Pu、MA 量)を求めた。こ
の結果を用いて、高速炉を 1GWe 運転した場合の、炉から取り出し後 7 年経過時点の使用済み燃料組成(U、Pu、MA 量)を整理した。また、この各組成[t/tHM]に対し、
1GWe 当たりの装荷燃料重量に変換し、高速炉 1GWe を運転した場合に発生する使用済み燃料中の Pu，MA (Np、Am、Cm)量を計算した。
この結果、280MWe 高速炉 1GWe の運転で発生する使用済み燃料中の Pu，MA 量(燃料取り出し後 7 年経過時点)は以下となる。
Pu 量：約 6.0 tPu/GWe (参考：装荷量=約 5.5 tPu/GWe)
MA 量：約 0.21 tMA/GWe (参考：装荷量=0 tMA/GWe)(内側炉心、外側炉心、軸方向ブランケット、径方向ブランケットの合計)
また、280MWe 高速炉炉心全体として、・装荷 Pu 量約 1.55ton に対して燃焼後 Pu 存在量が約 2.09ton と増殖している。
これにはブランケットでの Pu 生成 0.72ton が大きく寄与している。
・MA は装荷していないが、燃焼後 MA が 0.058ton 生成される。
図 3.4.2.2-2 に 280MWe 高速炉の燃焼(内側炉心の燃焼度は 6 万 MWd/t)による燃料組成(炉心取り出し後 7 年)の変化を示す。Pu が増殖し、MA がわずかに生成されていることが分かる。

3.4.2.2-2一方、核変換用小型高速炉(MA-Zr 水素化物をターゲットに使用する場合)の Pu、MA 量(燃料取り出し後 7 年経過時点)は以下となる。
Pu 量：約 6.1 t/GWe (参考：Pu 装荷量=約 6.0 t/GWe)
MA 量：約 1.1 t/GWe (参考：MA 装荷量=約 1.3 tMA/GWe)(内側炉心、外側炉心、軸/径方向ブランケット、MA ターゲットの合計)
核変換用小型高速炉の炉心全体では、・装荷 Pu 量 1.665ton に対して燃焼後の Pu 量が 1.695ton とほぼ横ばいである(Pu がブランケットで 0.15ton、ターゲットで 0.09ton 生成される。)。
・装荷 MA 量が 0.361ton であるのに対して、燃焼後 MA 量が 0.317ton と減少している。ターゲットでの MA 変換量を見ると、装荷 0.361ton が 0.254ton まで減少する。
図 3.4.2.2-3 に核変換用小型高速炉の燃焼(内側炉心の燃焼度 6 万 MWd/t)による燃料組成(炉心取り出し後 7 年)の変化を示す。Pu はほとんど変化せず(炉心領域では減少するがブランケットとターゲットで Pu が生成して炉心としてはほぼ同量。)、MA が減少していることが分かる。
以上より、もんじゅ相当の 280MWe 高速炉のブランケット燃料最内層領域を MA
装荷ターゲット集合体に置き換えた核変換用小型高速炉を用いることで、MA を減少させることが可能となることが示された。
③

MB 評価の試計算に関するまとめ
マテリアルバランス(MB)評価の準備作業として、以下を実施した。
・軽水炉(PWR、PWR-Pu、APWR、BWR、BWR-Pu、ABWR)に関する発電条件、装荷燃料組
成、ORIGE 計算条件を整備した。整備した計算条件に基づき、ORIGEN コードを使用した燃焼/崩壊計算を実施し、炉取り出し後の使用済み燃料中の Pu、MA 量について試計算結果をまとめた。
・280MWe 高速炉、核変換用小型高速炉に関する発電条件、装荷燃料組成、ORIGEN 計
算条件を整備した。整備した計算条件に基づき、ORIGEN コードを使用した燃焼/崩壊計算を実施し、炉取り出し後の使用済み燃料中の Pu、MA 量について試計算
結果をまとめた。
・平成 28 年度の条件整備及び試計算御結果より、280MWe 高速炉のブランケット燃料最内層領域を MA 装荷ターゲット集合体に置き換えた核変換用小型高速炉を用いることで、MA を減少させることが可能となる見通しが得られた。

3.4.2.2-3

0.4
0.35
0.3
0.25
0.2
0.15

t/Gwe

0.1
0.05
0

図3.4.2.2-1 軽水炉1GWe運転で生ずるMA量(単位：ton)
20
18
16
14
12
10
8
6
4
2
0

U
Pu
MA

燃焼前

燃焼後

燃焼前

内側炉心

燃焼後

外側炉心

燃焼前

燃焼後

ﾌﾞﾗﾝｹｯﾄ

もんじゅ相当小型高速炉燃料組成の変化（単位ton）

図3.4.2.2-2

280MWe高速炉の燃焼による燃料組成の変化

2.5
2
1.5
1

U

0.5

MA

Pu

0
燃焼前

燃焼後

内側炉心

燃焼前

燃焼後

外側炉心

燃焼前

燃焼後

ﾀｰｹﾞｯﾄ

MA核変換用小型高速炉燃料組成の変化（単位ton）

図3.4.2.2-3 核変換用小型高速炉の燃焼による燃料組成の変化
3.4.2.2-4

(3) 軽水炉単独シナリオの MB 評価【H29-H30】
MA 核変換型導入シナリオの MB 評価(3.4.2.2(4)項)の実施に当たり、必要となるデータを取得するため、平成 29 年度と平成 30 年度に、軽水炉単独シナリオの入力データを作成し、MB 評価を実施した。
平成 29 年度には、軽水炉の再稼働ペースを国の原子力政策に合わせて、原子力発電計画、
燃料条件(PWR,BWR,MOX 等)、再処理計画を設定して、MB 評価を実施した。平成 29 年度の MB
評価結果を図 3.4.2.2-4 と図 3.4.2.2-5 に示す。
図3.4.2.1.4-1、図3.4.2.1.4-2の条件の下で軽水炉運転と再処理を継続した時のプ
ルトニウム(Pu)量の推移を図3.4.2.2-4に示す(平成29年度に解析した結果)。核分裂
性Pu(以下、Pu-fと言う。)量(赤線で示す。)が2070年過ぎまで増加を続け、以降減少に転じて2150年には現在保持するPu-f量並みとなることが分かる。
軽水炉運転を設備容量30GWeの下で運転(稼働率80%)を継続し、再処理を行っていくと、Pu-f量が現状よりもかなり増大することとなる。Pu-fを現在以上に保持しないという条件を実現するには、中間貯蔵を続けて再処理を行わずPu-fを抽出しないでおくか、あるいはRRPの稼働率を最初から50%程度の低いレベルに抑える必要がある。
このようなプルサーマル運転を伴う軽水炉の運転と再処理工場の運転の組み合わせ
ることはそれ以降もずっと継続できる(ただし、プルサーマル燃料の装荷量は再処理で得られるPu-f分に見合った量とする。)。この場合、Pu-f量は増加しないが、図3.
4.2.2-5(平成29年度解析)に示すように、使用済み燃料中や再処理工場にAmやNpが大量に存在し、中長期にわたって毒性の高い状態が続くことになる(図3.4.2.2-5は軽水炉運転とRRPフル稼働を想定した場合のMAの蓄積状況であるが、RRPの操業度を調整してPu-f保持量を調整した場合でもMAの蓄積速度が遅くなるだけで蓄積する量は変わらない。)。
平成 30 年度には、軽水炉単独シナリオに対して、以下の観点で見直しを図り、MB 評価を実施した。
・ 国のプルトニウム利用方針に基づき、MA 核変換型の導入までの Pu 貯蔵量を現状の水準を超えないようにするため、再処理施設での再処理量を低減する。
・

MA 核変換型の早期実用化を達成するため、再処理施設における MA(Am)回収を早期に開始する。
・

再処理で回収した Pu を MA 核変換型に供給するため、MA 核変換型の導入時期を考慮し、プルサーマル発電を停止する(ウラン発電に切り替える。)。
軽水炉単独シナリオの主な計画を以下に示す。
① 原子力発電計画
2015 年から軽水炉を順次再稼働し、2030 年に発電量 24GWe に到達、2030 年以降
は同発電量を維持する。なお、原子力発電計画について、平成 29 年度評価からの変更点を以下に示す。
3.4.2.2-5

・MA 核変換型導入時に使用可能な Pu 量を取得するため、2051 年以降、プルサーマ
ル発電を取り止め、全てウラン発電として運転する。
② 再処理計画
平成 30 年より六ヶ所再処理施設(以下、「RRP」と言う。)を稼働し、RRP 廃止後も同規模の再処理施設により再処理を継続する。なお、再処理計画について、平成
29 年度評価からの変更点を以下に示す。
・国のプルトニウム利用方針に基づき Pu 貯蔵量を低減させるため、RRP 運開から
2040 年までの再処理量は 400tHM/年とする。また、MA 核変換型導入時に使用可
能な Pu 量を確保するため、2041 年以降の再処理量は 800tHM/年とする。
・MA 核変換型導入時に使用可能な Am 量を取得するため、2035 年より RRP で Am 回収を開始し、同規模の後継プラントでも同様に実施する。
マイナーアクチノイド(MA)量等の比較用データとして以下の施設に貯蔵、処分される Am量の合計を燃料サイクル全体の Am 量として整理した結果を図 3.4.2.2-6 に示す。

3.4.2.2-6

図3.4.2.2-4 軽水炉運転と再処理を継続した時のPu量の推移(平成29年度)

図3.4.2.2-5 軽水炉運転と再処理を継続した時のMA量の推移(平成29年度)
SF：使用済燃料 HAW:高レベル廃液

250
原子力発電所

Am量(t)

200

再処理施設(Pu貯蔵，U貯蔵)150
ガラス固化体貯蔵・処分施設

100
再処理施設(MA貯蔵)50
使用済み燃料貯蔵施設

02010 2030 2050 2070 2090 2110 2130 2150

図3.4.2.2-6 軽水炉単独シナリオにおける燃料サイクル全体のAm量の推移 (平成30年度)

3.4.2.2-7

(4) MA 変換型導入シナリオの MB 評価【H30-R1】① 高速炉炉心選定の考え方
本研究では、核変換の対象を Am としている。α崩壊することで発熱が問題となる Am-241 の半減期は 432.2 年であり、Am がガラス固化体の容量(＝最終処分場の規模)を決める主核種となるためである。α崩壊する Np-237 は半減期が 2.14×106
年と長く超長期の先の時点における主要毒物となるが、高速炉で燃料として燃焼させることができる。Cm-242 は半減期が 162.5 日でα崩壊するので、自然消滅が期待できる。
炉心検討では、ターゲット領域での Am の核変換を促進するため、ターゲット領域の中性子束向上策として炉心を 3 領域化して炉心最外層部の燃料の出力を高めるという最適化が行われた。図 3.4.2.2-7 はその結果であるが、①が Am の消滅率25%で Am の年間変換量が 100kg/EFPY、②が消滅率 14%で年間変換量が 125kg/EFPYの炉心、④はそれよりも合金中の Am の比率を増加させて年間変換量をさらに高めた炉心である。ただし、①、②、④いずれについても、炉心から取り出す際の崩壊
熱量(主たる発熱減は生成する Cm)の制限を満足させるために炉心内に 1 サイクル
(150 日)間仮置きするとしている。図 3.4.2.2-8 は Am の Zr＋AM 合金に対する比率と Cm 生成量の関係である。図 3.4.2.2-7 の③のみは平成 30 年度にマテリアルバ
ランス(MB)を検討した炉心である。図 3.4.2.2-8 に示されるように③の炉心の場
合 Cm 生成による崩壊熱が小さく、炉内での仮置きは無用であるが、①、②、④の炉心の場合は炉内に 1 サイクル仮置きした後、炉心から取り出すことになる。

図 3.4.2.2-7 炉心検討による最適化炉心

図 3.4.2.2-8 Am/Zr＋Am と Cm 生成量の関係

3.4.2.2-8

3.4.2.2(3)項の平成 30 年度に実施した軽水炉単独シナリオの MB 評価結果に基づき、MA
核変換型導入シナリオの MB 評価を実施した。MA 核変換型導入に当たっては、最初のケースとして、Am 転換率の高い炉心(図 3.4.2.2-7 の③)を選定して、Am 量低減効果を確認することとした（ケース 0）。この後、Am ターゲットの Am 装荷量及び炉心での Pu-f 装荷量を増やすことで、Am 量の低減が見込まれる炉心(図 3.4.2.2-7 の②)を選定して、MB 評価を実施した(ケース 1)。ケース 0 とケース 1 の結果を踏まえて、最も Am 量の低減が見込まれる最適な炉心(最終的には図 3.4.2.2-7 の④)を選定して MB 評価を実施した(レファレンスケース)。

3.4.2.2-9

② 最初のケース(Am 変換率：約 25%、Am 年間消費量：約 90kg/EFPY)(平成 30 年度、ケース
0)1) MA 変換型導入時の入力データ
軽水炉単独シナリオの計画に対して、以下の観点で原子力発電計画を追加した。
a) 原子力発電計画
再処理施設で回収した Pu-f の小型高速炉での有効利用を図り、Am の効率的な核変換を行うという考え方に基づき、小型高速炉(③：もんじゅ相当炉心)を
2040 年から 3 年ごとに 1 基増設し、2058 年に合計で最大 7 基(1.57GWe 相当)を導入するものとする(図 3.4.2.2-9)。ただし、図 3.4.2.1.4-8 に示したように、2100 年以降は再処理する使用済み燃料が半減し、回収される Pu-f 量も大きく減少するため、Pu-f 確保のために、2040 年、2043 年、2046 年に導入するプラントは、2080 年、2090 年、2100 年に廃止し、新設は行わないものとする(廃止後は、4 基(0.90GWe 相当)で運転を継続する。)。

図3.4.2.2-9 小型高速炉③の運転基数b) 再処理計画
軽水炉単独シナリオの再処理計画と同じ。
2) MB 評価結果
軽水炉単独シナリオと MA 核変換型導入シナリオについて、燃料サイクル全体の Am 量の推移の比較を図 3.4.2.2-10 に示す。燃料サイクル全体の Am 量は、MA 核
変換型の導入により減少しており、MA 核変換型導入による Am 量の低減割合は評
価終了年(2150 年)で 0.31 程度となり、Am 量を低減できることが分かった。
小型高速炉炉心③を運転した場合の Pu-f 量の推移を図 3.4.2.2-11 に示す。2100
年頃までは現状レベルを維持しているが、その先において、徐々に現状レベルを上
3.4.2.2-10

回っていく。

図3.4.2.2-10 軽水炉単独シナリオとMA核変換型導入シナリオの燃料サイクル全体

150

150

100

100
Pu-f貯蔵量50

50

2010年時点のPu-f貯蔵量
全Pu貯蔵量002010 2030 2050 2070 2090 2110 2130 2150
図3.4.2.2-11 小型高速炉導入の場合のPu量推移(ケース0)

3.4.2.2-11

Pu-f貯蔵量(t)

全Pu貯蔵量(t)のAm量の推移(ケース0)

③ Am 消滅量を高くしたケース(Am 変換率：約 14%、Am 年間消滅量：約 125kg/EFPY)(令和元年度、ケース 1)
3.4.2.2(4)①項の炉心条件に比べて、MA ターゲットの Am 装荷量を多くすることで、Am 変
換率は低いが、Am 年間消滅量を多くした炉心条件での MB 評価を行った。
1) MA 変換型導入時の入力データ
高速炉の原子力発電計画に関して、上述の 3.4.2.2(4)①項のケースから、以下の観点で見直しを行った。
小型高速炉導入する場合(ケース１)の小型高速炉の導入パターンを図
3.4.2.2-12 に示す。ケース１は、図 3.4.2.2-7 の②に相当し、炉心に装荷する
Pu-f 量が多いため、小型高速炉の 7 基の導入は不可能であり、6 基導入したのち2100 年には 2 基閉鎖して以降 4 基運転を継続するとしている。

図3.4.2.2-12 小型高速炉導入パターン
・平成 30 年度の MA 核変換型導入シナリオから再処理施設における Pu-f 貯蔵
量を削減するため、高速炉の導入基数、寿命及び廃炉時期を見直した。
本入力データの平成 30 年度からの変更点は以下の通り。
a)

原子力発電計画
高速炉の原子力発電計画について、もんじゅ型を 2040 年から 3 年ごとに1 基ずつ、合計 6 基(発電量で 1.34GWe)を導入する。その後、2100 年に 2 基を廃炉し、以降は合計 4 基(発電量で 0.90GWe)を維持する。

2) MB 評価結果
マイナーアクチノイド(MA)量等の比較用データとして原子力発電所及び再処
理施設の Am 量、並びに、再処理施設の Pu 量 を計算した。さらに、平成 30 年度に実施した軽水炉単独シナリオと MA 核変換型導入シナリオの燃料サイクル全体
3.4.2.2-12

の Am 量について比較を実施した。
a) 原子力発電所の Am 量の推移
原子力発電所の Am 量の推移グラフを図 3.4.2.2-13 のグラフ「(b)炉内保
有量、再処理製品(MA 貯蔵)中の Am 量」の「凡例：炉内保有量」に示す。
b) 再処理施設の Am 量の推移
再処理施設の Am 量の推移グラフを図 3.4.2.2-13 のグラフ「(b)炉内保有
量、再処理製品(MA 貯蔵)中の Am 量」の「凡例：再処理製品(MA 貯蔵)」に示す。
c) 再処理施設の Pu 量の推移
再処理施設の Pu、Pu-f 量の推移グラフを図 3.4.2.2-13 のグラフ「(a)再処理施設における全 Pu 貯蔵量、Pu-f 貯蔵量」に示す。
d) 燃料サイクル全体の Am 量の推移
燃料サイクル全体の Am 量は、以下の施設が保有する Am 量の合計とした。
ⅰ) 原子力発電所(炉内に装荷中の燃料に含まれる Am)ⅱ) 使用済燃料貯蔵施設(原子力発電所、中間貯蔵施設、再処理施設の使用済燃料に含まれる Am)ⅲ) 再処理施設(再処理施設の回収製品、燃料製造施設の燃料原料、新燃料、原子力発電所の装荷前の未照射燃料に含まれる Am)ⅳ) ガラス固化体貯蔵・処分施設(ガラス固化体に含まれる Am)
MA 核変換型導入シナリオ(ケース 1)の燃料サイクル全体の Am 量の推移グ
ラフを図 3.4.2.2-14 に示す。

3.4.2.2-13

150

100

100
Pu-f貯蔵量50

全Pu貯蔵量50

2010年時点のPu-f保有量

0
2010

2030

2050

2070

2090

2110

2130

0
2150

(a) 再処理施設における全Pu貯蔵量、Pu-f貯蔵量

Am量(t)

150
100
炉内保有量

50
再処理製品(MA貯蔵)

0
2010

2030

2050

2070

2090

2110

2130

2150

(b) 炉内保有量、再処理製品(MA貯蔵)中のAm量

図3.4.2.2-13 MA核変換型導入シナリオ(ケース1)における原子力発電所の炉内保
有量中のAm量の推移

3.4.2.2-14

Pu-f貯蔵量(t)

全Pu貯蔵量(t)

150

250
原子力発電所

Am量(t)

200

再処理施設(Pu貯蔵，U貯蔵)150
ガラス固化体貯蔵・処分施設

100
再処理施設(MA貯蔵)50
使用済み燃料貯蔵施設

02010 2030 2050 2070 2090 2110 2130 2150
図3.4.2.2-14 MA核変換型導入シナリオ(ケース1)における燃料サイクル全体のAm
量の推移

3) MB 評価結果の比較
軽水炉単独シナリオと MA 核変換型導入シナリオについて、燃料サイクル全
体の Am 量の比較を実施した。
両シナリオの燃料サイクル全体の Am 量の推移の比較グラフを図 3.4.2.215 に示す。また、2050 年、2100 年、2150 年の燃料サイクル全体の Am 量について比較した結果を表 3.4.2.2-1 に示す。燃料サイクル全体の Am 量は、MA 核
変換型の導入により減少しており、MA 核変換型導入による Am 量の低減割合は
評価終了年(2150 年)で 0.30 程度となった。

3.4.2.2-15

表3.4.2.2-1 軽水炉単独シナリオ(平成30年度)*1とMA核変換型導入シナリオ(ケース1)の燃料サイクル全体のAm量の比較結果
燃料サイクル全体の Am 量
評価年

MA 核変換型導入による Am 量

軽水炉単独

MA 核変換型導入

シナリオ

シナリオ

2050 年

54t

53t

0.03

2100 年

100t

77t

0.24

2150 年

140t

98t

0.30

低減割合*2*1 H30 年度実施ケース*2 端数処理の関係で割合が合わないことがある。

図3.4.2.2-15 軽水炉単独シナリオとMA核変換型導入シナリオ(ケース1)の燃料サ
イクル全体のAm量の推移

3.4.2.2-16

④ Am 消滅量をさらに高くしたケース(Am 変換率：約 12%、Am 年間消滅量：約 130kg/EFPY)(令和元年度、レファレンスケース)
3.4.2.2(4)②項の炉心条件に比べて、MA ターゲットへの Am 装荷量を増やすこと
で、Am 年間消滅量がさらに多くなる炉心を選定することで、最終シナリオでの MB評価を行った。
1) MA 変換型導入時の入力データ
高速炉の原子力発電計画は、上述の 3.4.2.2(4)②項のケースと同じである。
2) MB 評価結果
マイナーアクチノイド(MA)量等の比較用データとして原子力発電所及び再処理施設の Am 量、並びに、再処理施設の Pu 量 を計算した。さらに、平成 30 年度に実施した軽水炉単独シナリオと MA 核変換型導入シナリオの燃料サイクル全体の Am
量について比較を実施した。
a) 原子力発電所の Am 量の推移
原子力発電所の Am 量の推移グラフを図 3.4.2.2-16 のグラフ「(b)炉内保有
量、再処理製品(MA 貯蔵)中の Am 量」の「凡例：炉内保有量」に示す。
b) 再処理施設の Am 量の推移
再処理施設の Am 量の推移グラフを図 3.4.2.2-16 のグラフ「(b)炉内保有量、再処理製品(MA 貯蔵)中の Am 量」の「凡例：再処理製品(MA 貯蔵)」に示す。
c) 再処理施設の Pu 量の推移
再処理施設の Pu、Pu-f 量の推移グラフを図 3.4.2.2-16 のグラフ「(a)再処
理施設における全 Pu 貯蔵量，Pu-f 貯蔵量」に示す。
d) 燃料サイクル全体の Am 量の推移
燃料サイクル全体の Am 量は、以下の施設が保有する Am 量の合計とした。
ⅰ) 原子力発電所(炉内に装荷中の燃料に含まれる Am)ⅱ) 使用済み燃料貯蔵施設(原子力発電所、中間貯蔵施設、再処理施設の使用済み燃料に含まれる Am)ⅲ) 再処理施設(再処理施設の回収製品、燃料製造施設の燃料原料、新燃
料、原子力発電所の装荷前の未照射燃料に含まれる Am)ⅳ) ガラス固化体貯蔵・処分施設(ガラス固化体に含まれる Am)
MA 核変換型導入シナリオ(レファレンスケース)の燃料サイクル全体の Am 量の推移グラフを図 3.4.2.2-17 に示す。

3.4.2.2-17

150

100

100
Pu-f貯蔵量50

全Pu貯蔵量2010年時点のPu-f保有量

0
2010

2030

2050

2070

2090

2110

2130

50
0
2150

(a) 再処理施設における全Pu貯蔵量、Pu-f貯蔵量

Am量(t)

150
100
炉内保有量

50
再処理製品(MA貯蔵)

0
2010

2030

2050

2070

2090

2110

2130

2150

(b) 炉内保有量、再処理製品(MA貯蔵)中のAm量

図3.4.2.2-16 MA核変換型導入シナリオ(レファレンスケース)における原子力発電所の炉内保有量中のAm量の推移

3.4.2.2-18

Pu-f貯蔵量(t)

全Pu貯蔵量(t)

150

250
原子力発電所

Am量(t)

200

再処理施設(Pu貯蔵，U貯蔵)150
ガラス固化体貯蔵・処分施設

100
再処理施設(MA貯蔵)50

使用済み燃料貯蔵施設

02010 2030 2050 2070 2090 2110 2130 2150
図3.4.2.2-17 MA核変換型導入シナリオ(レファレンスケース)における燃料サイク
ル全体のAm量の推移

3) MB 評価結果の比較
軽水炉単独シナリオと MA 核変換型導入シナリオについて、燃料サイクル全体の Am 量の比較を実施した。
両シナリオの燃料サイクル全体の Am 量の推移の比較グラフを図 3.4.2.2-18に示す。また、2050 年、2100 年、2150 年の燃料サイクル全体の Am 量について比較した結果を表 3.4.2.2-2 に示す。燃料サイクル全体の Am 量は、MA 核変換型の導入により減少しており、MA 核変換型導入による Am 量の低減割合は評価終了
年(2150 年)で 0.32 程度となった。

3.4.2.2-19

表3.4.2.2-2 軽水炉単独シナリオ(平成30年度)*1とMA核変換型導入シナリオ(レファレン
スケース)の燃料サイクル全体のAm量の比較結果
燃料サイクル全体の Am 量
評価年

MA 核変換型導入による Am 量

軽水炉単独

MA 核変換型導入

シナリオ

シナリオ

2050 年

54t

53t

0.04

2100 年

100t

75t

0.26

2150 年

140t

95t

0.32

低減割合*2*1 H30 年度実施ケース*2 端数処理の関係で割合が合わないことがある。

図3.4.2.2-18 軽水炉単独シナリオとMA核変換型導入シナリオ(レファレンスケー
ス)の燃料サイクル全体のAm量の推移

3.4.2.2-20

(5) 軽水炉単独シナリオと MA 変換型導入シナリオの比較【R1】MA 変換型導入シナリオでは、Am 転換率と年間 Am 消費量に着目して、3 種類の炉心特性を持った炉に対して、MB 評価を実施した。そこで、軽水炉単独シナリオと MA 変
換型導入シナリオの比較を行うことで、MB 評価結果に及ぼす炉心特性の影響について考察した。
軽水炉単独シナリオ(平成 30 年度)と MA 核変換型導入シナリオにおける Am 量の比
較を図 3.4.2.2-18 に示す。また、平成 29 年度～令和元年度に実施した MB 評価結果の一覧表を表 3.4.2.2-3 に示す。
① Am 量図 3.4.2.2-19 に小型高速炉を導入することなく軽水炉の運転を継続した場合のAm の推移を示すが、ガラス固化体として保管されることになる茶色部分のみで2150 年時点で約 70 トンにも及んでいる(ピンク色部分は再処理を行わないプルサーマル使用済み燃料中の Am)。一方、図 3.4.2.2-16 から小型高速炉を導入することで、Pu-f の保持量を現状以下に維持し、ガラス固化体として保管処分することになる Am を約 20 トンと約 1/3 まで低減できることを示している。この量は 2150
年以降も減り続け、いずれなくすことができる。ただし、後述するように、小型高速炉及びプルサーマルの使用済み燃料中の Am 量は増え続けるのが課題である。
平成 30 年度に実施した軽水炉単独シナリオと平成 30 年度～令和元年度に実施した MA 変
換型導入シナリオにおける核燃料サイクル全体の Am 量の比較(図 3.4.2.2-20 参照)から、MA 変換型導入シナリオのいずれも、軽水炉単独シナリオに比べて、Am 量が低減できることが分かる。
図 3.4.2.2-20 の MA 変換型導入シナリオで Am 低減割合の差は顕著ではないが、レファレ
ンスケースが最も Am 量の低下割合が大きくなっている。これは、他のケースに比べて年間
Am 消費量が大きいことによる。
図 3.4.2.2-21 の再処理施設において回収した Am 量は、2150 年時点で以下となった。
・軽水炉単独シナリオ(平成 30 年度)：約 70ton
・MA 変換型導入シナリオ(レファレンスケース)：約 20ton
この結果から、MA 変換型導入シナリオによって、再処理施設で回収した Am 量を約 1/3 に低下することができることが分かった。
図 3.4.2.2-22 に Am の年間回収量と核変換量を示すが、既存の使用済み燃料の再処理が終了(2095 年頃)した後は、MA ターゲットでの Am 核変換量が約 0.3ton と再処理施設での Am
回収量約 0.2ton を 0.1ton 上回るので、軽水炉運転に伴って発生する Am を全て核変換する
他、再処理施設での Am 貯蔵量も減らしていくことができる。もしこのまま運転を継続すれ
ば、2300 年代前半には Am 貯蔵量がゼロとなる（もし 2150 年時点で貯蔵している Am 20ton
のみを小型高速炉で核変換するとすれば 70 年で終了できることになる。）。
図 3.4.2.2-23 には、軽水炉単独シナリオと MA 核変換導入シナリオでの再処理施設で発生する高レベル放射性廃液中の Am 量の比較を示す。図 3.4.2.2-23 の Am は、ガラス固化さ
3.4.2.2-21

れて高レベル放射性廃棄物として処分されるものである。軽水炉単独シナリオでは、2150 年
時点で約 70ton の Am が蓄積し処分される。一方、MA 核変換導入シナリオでは、2150 年時点
での Am 量は、約 7ton となり、処分施設への負荷が大幅に低減できることが分かった。

図3.4.2.2-19 軽水炉単独運転時のAm量(平成29年度実施)

250

Am量(t)

200
軽水炉単独シナリオ(H30年度)

150
100

MA核変換型導入シナリオ(H30年度ケース0)

50
0
2010

MA核変換導入シナリオ(R1年度ケース1)

2030

2050

2070

2090

MA核変換導入シナリオ(R1年度レファレンスケース)

2110

2130

2150

図3.4.2.2-20 軽水炉単独シナリオ(平成30年度)とMA核変換型導入シナリオ(平成30年度、令和元年度)における燃料サイクル全体のAm量の推移

3.4.2.2-22

再処理施設での回収Am量(t)10080
軽水炉単独シナリオ（H30年度）

60

40

MA核変換型導入シナリオ（R1年度レファレンスケース）

20

0

2010

2030

2050

2070

2090

2110

2130

2150

図3.4.2.2-21 MA核変換型導入シナリオ(令和元年度レファレンスケース)における再処理施設での回収Am量の推移

Am量（t/年）

1.5

1

再処理施設でのAm回収量

MAターゲットでのAm核変換量0.5

02010 2030 2050 2070 2090 2110 2130 2150
図3.4.2.2-22 MA核変換型導入シナリオ(令和元年度レファレンスケース)における再処理施設での回収Am量とMAターゲットでのAm核変換量3.4.2.2-23

150

100

Am量（ｔ）

軽水炉単独シナリオ(H29年度)50
MA核変換導入シナリオ(R1年度レファレンスケース)

0
2010

2030

2050

2070

2090

2110

2130

図3.4.2.2-23 高レベル放射性廃液中のAm量の比較

3.4.2.2-242150

② Pu-f 量
MA 変換型シナリオ(レファレンスケース)における再処理施設での Pu-f 貯蔵量を図
3.4.2.2-24 に示す。図 3.4.2.2-24 において、MB 評価を開始した 2010 年時点では Pu-f 量は約 30ton ある。これは、2010 年よりも前の使用済み軽水炉燃料の再処理によって既に発生しているものである。
MA 変換型導入シナリオでは、再処理施設で回収した Pu-f を高速炉燃料に装荷するため、Pu-f 貯蔵量が増加することなく、低いレベルを維持している。再処理施設において回収した Pu-f 貯蔵量は、2150 年時点で約 20ton であり、Pu-f の蓄積を抑制できると考えられる。

Pu-f量(t)

150

100

50

0
2010

MA核変換導入シナリオ(R1年度レファレンンスケース)

2010年時点のPu-f保有量

2030

2050

2070

2090

2110

2130

2150

図3.4.2.2-24 MA核変換型導入シナリオ(レファレンスケース)における再処理施設
でのPu-f貯蔵量の推移

3.4.2.2-25

表3.4.2.2-3 軽水炉単独シナリオ(平成29年度、平成30年度)のMB評価計算結果及びMA核変換型導入シナリオのMB評価計算結果(平成30年度、令和元年度)

軽水炉(低燃焼度)

10

PWR，BWRの低燃焼度UO2燃料(ﾌﾟﾙｻｰﾏﾙ分含む),＊2

PWR，BWRの高燃焼度UO2燃料

1000

プラントの再処理設備容量

800
600
400
200

L-UO2燃料*2(高燃焼度)

L-UO2燃料＊1(低燃焼度)

800
800
700
700
600
600
500
500
400
400
Pu-f貯蔵量
300
300
200
200
100
100
全Pu貯蔵量002010 2030 2050 2070 2090 2110 2130 2150

PWR，BWRの低燃焼度UO2燃料(ﾌﾟﾙｻｰﾏﾙ分含む),＊2

PWR，BWRの高燃焼度UO2燃料プラントの再処理設備容量

600
400

20

軽水炉
(低燃焼度)

L-UO2燃料*2(高燃焼度)

L-UO2燃料＊1(低燃焼度)

1000

―

＊1

20

軽水炉
(低燃焼度)

PWR，BWRの低燃焼度UO2燃料(ﾌﾟﾙｻｰﾏﾙ分含む),＊2

プラントの再処理設備容量

600
400

L-UO2燃料*2(高燃焼度)

L-UO2燃料＊1(低燃焼度)

1000＊1

PWR，BWRの低燃焼度UO2燃料(ﾌﾟﾙｻｰﾏﾙ分含む),＊2

PWR，BWRの高燃焼度UO2燃料プラントの再処理設備容量

800
600
400
200

L-UO2燃料*2(高燃焼度)

L-UO2燃料＊1(低燃焼度)

02010 2030 2050 2070 2090 2110 2130 2150
1000

02010 2030 2050 2070 2090 2110 2130 2150

02010 2030 2050 2070 2090 2110 2130 2150

800
800
700
700
600
600
500
500
Pu-f貯蔵量
400
400
300
300
200
200
全Pu貯蔵量100
100
002010 2030 2050 2070 2090 2110 2130 2150

プルサーマル02010 2030 2050 2070 2090 2110 2130 2150

PWR，BWRの高燃焼度UO2燃料

軽水炉(高燃焼度)

10
プルサーマル

800

200

軽水炉
(高燃焼度)

1002010 2030 2050 2070 2090 2110 2130 2150

02010 2030 2050 2070 2090 2110 2130 2150

Pu-f貯蔵量(t)

全Pu貯蔵量(t)02010 2030 2050 2070 2090 2110 2130 2150

＊1

800

200

軽水炉
(高燃焼度)

プルサーマル

再処理量(tHM/年)＊1

軽水炉(低燃焼度)

1002010 2030 2050 2070 2090 2110 2130 2150

再処理量(tHM/年)

800
800
700
700
600
600
500
500
400
400
Pu-f貯蔵量
300
300
200
200
全Pu貯蔵量100
100
002010 2030 2050 2070 2090 2110 2130 2150

＊1

PWR，BWRの低燃焼度UO2燃料(ﾌﾟﾙｻｰﾏﾙ分含む),＊2

PWR，BWRの高燃焼度UO2燃料プラントの再処理設備容量

800
600
400
200

L-UO2燃料*2(高燃焼度)

L-UO2燃料＊1(低燃焼度)

02010 2030 2050 2070 2090 2110 2130 2150

800
800
700
700
600
600
500
500
400
400
Pu-f貯蔵量
300
300
200
200
100
100
全Pu貯蔵量002010 2030 2050 2070 2090 2110 2130 2150

＊2 MA核変換型のMAターゲット燃料の製造に使用可能なAm量

250

250

50

100
再処理施設(MA貯蔵)

50

ガラス固化体貯蔵・処分施設

150
ガラス固化体貯蔵・処分施設

100

ガラス固化体貯蔵・処分施設

100

250

200

200

150
100
再処理施設(MA貯蔵)

02010 2030 2050 2070 2090 2110 2130 2150

再処理施設(MA貯蔵)

50

100

0
2010 2030 2050 2070 2090 2110 2130 2150

02010 2030 2050 2070 2090 2110 2130 2150

250
200

150
100
50

50
再処理製品(MA貯蔵)

02010 2030 2050 2070 2090 2110 2130 2150

再処理施設(MA貯蔵)

使用済燃料貯蔵施設

200

3.4.2.2-26

ガラス固化体貯蔵・処分施設

100
50

250

150

再処理施設(Pu貯蔵，U貯蔵)150

使用済燃料貯蔵施設

02010 2030 2050 2070 2090 2110 2130 2150

250

原子力発電所

200

再処理施設(Pu貯蔵，U貯蔵)150

使用済燃料貯蔵施設

02010 2030 2050 2070 2090 2110 2130 2150

50

再処理施設(MA貯蔵)50

使用済燃料貯蔵施設

02010 2030 2050 2070 2090 2110 2130 2150―

ガラス固化体貯蔵・処分施設

再処理施設(Pu貯蔵，U貯蔵)Am量(t)

使用済燃料貯蔵施設

150

200

Am量(t)

100

Am量(t)

再処理施設(Pu貯蔵，U貯蔵)再処理施設(Pu貯蔵，U貯蔵)Am量(t)

150

200

200

原子力発電所

Am量(t)

Am量(t)

200

250
原子力発電所

原子力発電所

原子力発電所

Am量(t)

250

Am量(t)

250

Am量(t)

再処理量

再処理量(tHM/年)

1000

20

プルサーマル02010 2030 2050 2070 2090 2110 2130 2150

再
処
理
施
設
に
お
け
る
回
収
MA
貯
蔵
量

軽水炉
(高燃焼度)(参考) 原子力発電設備容量

30

Pu-f貯蔵量(t)20(参考) 原子力発電設備容量

発電量(GWe)

軽水炉(高燃焼度)

4030

再処理量(tHM/年)

軽水炉(低燃焼度)(参考) 原子力発電設備容量30

全Pu貯蔵量(t)20(参考) 原子力発電設備容量

30

もんじゅ型

40

Pu-f貯蔵量(t)30

プルサーマル

燃
料
サ
イ
ク
ル
全
体
の
Am
量

50
もんじゅ型

40

発電量(GWe)

発電量(GWe)

発電量(GWe)

発電量40(参考) 原子力発電設備容量

10

再
処
理
施
設
に
お
け
る
回
収
Pu
貯
蔵
量

50

50
もんじゅ型

40

MA 核変換型導入シナリオ(レファレンスケース)

発電量(GWe)50

MA 核変換型導入シナリオ(ケース 1)

再処理量(tHM/年)

50

MA 核変換型導入シナリオ(ケース 0)

全Pu貯蔵量(t)

軽水炉単独シナリオ(平成 30 年度)

Pu-f貯蔵量(t)

軽水炉単独シナリオ(平成 29 年度)

全Pu貯蔵量(t)

項目

150
100
50

再処理製品(MA貯蔵)

02010 2030 2050 2070 2090 2110 2130 2150

再処理製品(MA貯蔵)

02010 2030 2050 2070 2090 2110 2130 2150

(6) 将来に関する考察【R1】
本研究では、軽水炉の運転を継続した場合の Am の過大な発生を小型高速炉による核変換で抑制すると同時に、過大な Pu-f 量を持たない条件が成立する炉及び再処理の運転パターンを探った。上述のように、基本的にはそれを達成する条件を見出すことができたが、図3.4.2.2-15 に示すようにサイクル全体としては、Am は依然としてプルサーマルと小型高速炉使用済燃料中に存在する。
図 3.4.2.2-14 のピンク色部分が示す「使用済み燃料貯蔵施設」に存在する Am とは、プルサーマル燃料、小型高速炉燃料の再処理を行わず、貯蔵しているために増え続けているものである。
図 3.4.2.2-14 の水色部分が示す「再処理施設(Pu 貯蔵、U 貯蔵)」に存在する Am とは、再処理工場で抽出される Pu、U に随伴する Am であり、小型高速炉に再装荷されるものである。
図 3.4.2.2-14 の緑色部分が示す「再処理施設(MA 貯蔵)」に存在する Am とは、いずれガラス固化体とされて最終処分に回されるものである。この量が 2090 年以降において低減傾向にあることは、軽水炉燃料で発生する Am 量を上回る量が小型高速炉で核変換されていくことを示している。
短中期的(100 から 200 年)には、本研究で検討した軽水炉の運転継続に加えて小型高速炉の適切な導入を行えば、Pu-f 量を現状以上に増やすことなく、今後の軽水炉運転で生成する Am 以上の量を核変換できることが確認できた。
しかしながら、高速炉使用済み燃料中の Am は蓄積を続けることになるので、Am を減少させてガラス固化体の量を絶対的に減らすには将来的に高速炉再処理の導入が不可欠である。
100 年程度の小型高速炉の運転の期間に、高速炉設計技術の向上を図り、高速炉燃料再処理技術を確立し、高速炉燃料サイクルを完成させることができれば、高速炉炉心の中でNp を燃焼させ(燃料として有効利用する。)、Am を高速炉内で核変換することでサイクルが完成し(Cm は半減期が短いので自然消滅する。)、最終処分場の負荷が大きく減少することになる。

3.4.2.2-27

(7) MB 評価のまとめ【R1】MA 核変換型を導入した場合の長期的な放射性廃棄物の低減効果の把握を目的として、軽水炉単独シナリオと MA 核変換導入シナリオの長期的なマテリアルバランス計算を実施した。燃料サイクル全体の Am 量を減らすには、再処理施設で回収した Am を核変換させることが重要である。そこで、MA 核変換型導入シナリオでは、Am 量を低減する複数の炉心を選定して、MB 評価を実施し、最終的には、以下の結果が得られた。
① MA 核変換型導入シナリオ(レファレンスケース)では、既存の使用済み燃料の再処理が終了(2095 年頃)した後は、MA ターゲットでの Am 核変換量が、再処理施設での Am
回収量を上回るため、再処理施設での Am 貯蔵量が低下する傾向になった。このことから、再処理施設で回収した Am を MA ターゲットで有効に消滅できると考えられる。2150 年時点での Am 量は約 20ton であり、もしこのまま運転を継続すれば、2300 年代前半には、Am 貯蔵量がゼロになる。
② 小型高速炉を導入することなく軽水炉運転を継続した場合、ガラス固化体として保管される Am 量は、2150 年時点で約 70ton になる。一方、MA 核変換導入シナリオでは、再処理施設で回収されずにガラス固化される Am 量は、2150 年時点で約 7ton となり、処分施設への負荷が大幅に低減できることが分かった。
③ MA 変換型導入シナリオ(レファレンスケース)では、2150 年時点での Pu-f 貯蔵量は
約 20ton であり、2010 年時点の Pu-f 貯蔵量(約 30ton)を下回ることが分かった。
④ 小型高速炉を導入することで、再処理施設で回収した Am を有効に低減できる一方で、高速炉使用済み燃料及び MOX 燃料中には Am が蓄積を続けることが課題である。今後、高速炉燃料の再処理技術が確立すれば、高速炉使用済み燃料から回収した Am を含めて高速炉で核変換し、加えて Np を高速炉で燃焼させ、Cm を減衰待ち処
分とすることで、基本的に MA に係わる処分の問題が解消し、最終処分場の面積を大きく減少させることができる。

3.4.2.2-28

3.5 研究推進
研究代表者の下で各研究項目間の連携を密にして研究を進めた。担当者間の情報交換と進捗の調整を図るため、担当者間の打ち合わせを国内及び海外において実施した。
（1）

国内
下記の通り再委託先と進捗と実施計画について打ち合わせを行った。

① 第 1 回国内打ち合わせ 令和元年 5 月 17 日 全体打ち合わせ② 第 2 回国内打ち合わせ 令和元年 7 月 26 日 阪大打ち合わせ③ 第 3 回国内打ち合わせ 令和元年 8 月 20 日 ＮＦＤ打ち合わせ④ 第 4 回国内打ち合わせ 令和元年 8 月 21 日 ＮＤＣ打ち合わせ⑤ 第 5 回国内打ち合わせ 令和２年 3 月 27 日 全体打ち合わせ（2）

打ち合わせ海外（ロシア）下記の通り RIAR と進捗と実施計画について打ち合わせを行った。

① 第 1 回海外打ち合わせ 令和元年 7 月 11 日 モスクワ
② 第 2 回海外打ち合わせ 令和 2 年 2 月 4 日-5 日 デミトロフグラード

3.5-1

4．結言
本業務は、既に技術が確立されつつある Na 冷却酸化物燃料高速炉を用い、その炉心の燃料はそのままにして径方向ブランケット領域に MA（マイナーアクチノイド）-Zr 水素化物ターゲットを配置することで核変換の効率化とともに早期実用化を目的とする。
以下に 4 カ年の業務の成果をまとめて記載する。
(1) MA-Zr 水素化物の開発①MA-Zr合金作製
均一な組成の MA-Zr 水素化物を得るために前処理として MA-Zr 合金を作製するため、以下の業務を実施した。
・作製技術開発（再委託先：ＮＦＤ）
Am は高温での蒸気圧が高く Am-Zr 合金作製時に蒸発によって飛散する可能性が高いため、Fe及び Al を合金に添加する等により処理温度を下げ、飛散による材料の損失を避けた。Am の試験を行う前にまず、模擬材として Sm あるいは Nd を用いてコールド試験を実施した。また、もう 1
つの選択肢としてメカニカルアロイ・ホットプレス法により、Sm あるいは Nd がほぼ均一に分布した合金が得られることを確認した。両方の方法によって作製した試料を、ジーベルツ型の水素化装置を用いて水素化した。外観上の割れ欠け及び Nd の顕著な凝集が生じなかったことから、水素化への適用性について見通しが得られた。
・合金作製
研究用の Am を保有し、Am を扱うことができるホットラボを有しているロシア原子炉科学研究所（以下、RIAR と略す。
）において Am-Zr 合金を作製した。現在入手可能な Am は酸化物のみなので、Am-Zr 合金を作製するため、まず Am 酸化物から Li 還元法を用いて Am 金属に還元した。
次に上述したコールド試験によって確立された方法を用いて Fe 及び Al を含む Am-Zr 合金を作製した。
②MA-Zr水素化物作製・作製技術開発（再委託先：大阪大学）
コールド試験として、Nd-Zr 試料、模擬 FP として Ce または Ag を含有する Nd-Zr 試料、また
ε 相 Zr 水素化物試料を作製し、その組織を観察した。Nd-Zr 水素化物の微細組織は合金形成時に決定されるなど組織制御のための知見が得られ、また模擬固溶 FP として Ce、模擬析出 FP として Ag を選定した。
・水素化物作製
コールド試験で確立されたジーベルツ型の水素化装置を用いた方法によって Fe 及び Al を含む
Am-Zr 水素化物を作製した。Fe 及び Al を含む Am-Zr 合金は、活性なため水素化作業は、不活性ガス雰囲気グローブボックスの中で実施した。近年のほとんどの MA ターゲット作製研究が取り扱いやすさの観点から非放射性の模擬材料を使用して行われている。本研究で Am を用いて試料を作製できたことは、世界的にも貴重なデータであり大きな成果である。

4-1

③物性測定・物性値傾向把握（再委託先：大阪大学）
Fe 及び Al を含む Am-Zr 水素化物の物性測定に先立って、コールド試験を実施した。Nd-Zr 水素
化物試料、模擬 FP 含有試料、また ε 相 Zr 水素化物試料の熱物性及び機械的特性を測定した。FP
により熱伝導率が減少する一方で、機械的特性には大きく影響しないことが確かめられた。
・物性測定
Fe 及び Al を含む Am-Zr 水素化物の外観観察、密度測定、X 線回折試験、走査電子顕微鏡（SEM）観察、元素分析試験を実施した。外観観察からは、割れや欠けがない試料が作製されたことが分かった。SEM 観察、元素分析試験からは、微細な組織を持つ均一な組織であることが分かった。密度測定、X 線回折試験の貴重なデータが得られた。
④リサイクル前処理技術
・技術開発（再委託先：ＮＦＤ）
放射性廃棄物の核変換では、1 回の原子炉照射により 10%－30%の Am が処理される。そのため、残った Am を照射済み Am-Zr 水素化物から回収し再度 Am-Zr 水素化物を作製する必要がある。Am-Zr 水素化物に酸化等の前処理を施し、硝酸溶解試験を行うことにより、この前処理技術が回収プロセスに有効かを評価した。
まず、非放射性の模擬試料 Zr-Nd 水素化物を酸化処理、硝酸溶解回収を行い、回収率を測定した。この際、高 Zr02 濃度領域では硝酸溶解が困難と考えられるため、分離回収等により Zr02 濃
度が下げられることを考慮して Zr02 濃度を下げた領域での溶解特性も調べ、プロセスの適用性を確認した。この結果、合金ペレットは酸化により破砕すること、高 ZrO2 領域においても、投入試料に含まれる Nd の 90%以上が硝酸に溶解すること、低 ZrO2 濃度領域では、ほぼ 100%の Ndが硝酸に溶解することが確認された。
・前処理試験
模擬物質を用いた溶解試験で大部分は硝酸へ溶ける見通しが得られたため、ここでは、さらに溶け残ったものに対して溶解度を上げるために、RIAR で作製した Fe 及び Al を含む Am-Zr 水素化物を用いて LiCl-KCl への溶解実験を実施した。LiCl –KCl に溶融した Am を測定したところ95%が回収されたことが分かった。上述した硝酸溶解の回収率と合わせれば十分高い回収率が得られる見通しを得た。
(2) 照射挙動評価①模擬 FP 含有試料の物性試験（再委託先：大阪大学）
Nd-Zr 水素化物試料、模擬 FP 含有試料、低密度水素化物試料の物性を評価し、それぞれの組成依存性を求めた。熱伝導率においては、Nd 量に比例して変化すること、また固溶 FP の影響は
Nd リッチ相と Zr リッチ相の比率を考慮し、固溶による Nd リッチ相の熱伝導率低下を考慮する
ことで定量的に予測できることが分かった。一方で機械物性については δ 相 Zr 水素化物の値から大きく変化しない傾向が見られた。また熱伝導率への密度の影響は大きくないこと、ただ低密度化は周辺雰囲気の影響を受けやすくすることが示唆される結果が得られた。
4-2

②模擬試料照射後試験（再委託先：ＮＦＤ）
平成 30 年度に日本原子力研究開発機構の材料試験炉（JMTR）からＮＦＤへ輸送した照射済み
U-Th-Zr 水素化物（11U-2TEM 及び 11U-3TEM）について、光学顕微鏡観察及び SEM 観察を実施した後、外周部及び中央部のそれぞれ Zr を主成分とする相において TEM による微細組織観察を行った。いずれの観察領域においても既往研究において報告されているようなボイドやバブルは観察されなかった。照射損傷に伴って形成されたキャビティに着目すると、11U-2TEM 及び 11U3TEM とも、中央部においてはキャビティの数密度は比較的大きかったが、外周部におけるキャ
ビティの密度は非常に小さかった。また、11U-2TEM と 11U-3TEM を比較すると、濃縮度が高い
11U-3TEM において、キャビティの数密度が小さく、サイズが大きい傾向を示していた。
微細組織観察において、いずれの試料、いずれの領域においてもボイドやバブルは観察されなかったことから、MA-Zr 水素化物ではボイドスエリングやバブルスエリングを生じにくいと推定される。また、照射量の高い外周部においてキャビティが非常に少ないことは、MA-Zr 水素化物の微細組織が照射損傷の影響を受けにくいことを示唆している。なお、観察されたキャビティの数密度及び平均直径から、キャビティがペレットの体積変化に及ぼす影響はほとんど無視できると評価された。
関連研究において実施された U-Th-Zr 水素化物の硬度試験結果から、ペレット径方向のジルコ
ニウム－水素比の変化が硬さの変化の一因であると考えられた。また、XRD 測定結果からはペレット外周部におけるアモルファス化等の組織変化が示唆され、それが外周部でキャビティがほとんど観察されない要因となっていると推定された。
(3) 安全性技術開発①定常運転時安全性
ペレット-被覆管のギャップに充填したナトリウムによる水素放出抑制効果を調べるため、水素の被覆管透過実験装置を用いて水素透過試験を実施した。その結果、明確な水素抑制効果を見出すことができた。この効果は、Zr 重水素化物を用いた試料を用いて確証試験が実施され効果が確証された。水素の被覆管透過現象がペレット-被覆管のギャップにナトリウムを充填すること（ナトリウムボンドピン）により抑制できることを確認した。これによって定常照射時の MA
水素化物ターゲットからの水素損失は、十分に抑制できる。
②事故時安全性
高温での MA-Zr 水素化物ペレットからの水素放出現象を調べるため、水素放出試験装置を用いて水素放出試験を実施した。その結果、低酸素雰囲気では見られた水素放出が高酸素雰囲気では起こらないことが分かった。また、第一原理分子動力学法を用いて Zr 水素化物表面上の水素の挙動を解析し水素放出抑制のメカニズムを提案した。
(4) システム評価①設計研究による成立性と有効性に関する研究（再委託先：ＭＦＢＲ）
核変換対象核種としてその発熱特性から崩壊熱削減へ大きな寄与を持っている Am-241 と Am243 を対象とすることとした。これを核変換するための小型高速炉を最適化した結果、次の 2 種類の核変換炉を提案した。
4-3

高核変換型：Am/(Zr+Am)比が 0.1 程度のターゲット集合体を用いて、Am 核変換割合：約 0.2、
Am 年間核変換量：約 86～90kg/EFPY を達成する。
高核変換量型：Am/(Zr+Am)比が 0.25 程度のターゲット集合体を用いて、Am 核変換割合：約 0.1、
Am 年間核変換量：約 110～120kg/EFPY を達成する。
PWR の使用済み核燃料（燃焼度 45GWe/t、5 年冷却）から 1 年間に発生する Am が 12kg であるとすると、高核変換型では、PWR 約 7 基分、高核変換量型では約 10 基分の Am を処理することができる。原子炉を用いた核変換の最も大きな課題の 1 つは、核変換に使用することができる中性子が限られているため処理量が限定されることである。本研究の結果、MA 水素化物を用いた核変換
は、放射性廃棄物の大幅な低減に有効であることが示された。
②核燃料システム評価
・システム適合性評価（再委託先：ＮＤＣ）
MA 水素化物ターゲットは、高放射能核種を含み発熱するため製造時の取り扱いが問題となる。MA 発熱に対する取り扱い時の燃料許容温度を設定し、燃料被覆管としての採用候補材（SUS等）の高温損傷防止の観点からの取り扱い時（製造プロセス、輸送等）における許容温度、水素解離防止、燃料と被覆管の共晶防止のための、許容できる燃料の定常時及び異常事象発生時の温度を検討し、これを温度に関する成立要件とした。定常時被覆管許容温度をサイクル初期段階で400℃、サイクルが進み発熱量が増加した段階で 650℃に設定した。
ターゲット集合体の組み立て工程（バンドルをラッパ管に挿入。
）から原子炉まで輸送する過程で必要となる冷却設備、支持装置、等の構造概念を検討しシステム構造概念をまとめた。発熱等の課題に対応するため、ターゲット集合体は、バンドルを立てた状態で空気冷却しながら組み立てる手法を考案した。また、冷却設備仕様は、熱流動解析結果に基づき、定常冷却時及び冷却機能喪失時（非常時）に対応可能な設備容量、多重性を考慮したものとした。
MA 水素化物による核変換処理を核燃料サイクルに取り入れるための課題の 1 つを解決できる見通しを得た。
・マテリアルバランス（MB）評価（再委託先：ＮＤＣ）
MA 核変換型を導入した場合の長期的な放射性廃棄物の低減効果の把握を目的として，軽水炉単
独シナリオと MA 核変換導入シナリオの長期的なマテリアルバランス計算を実施した。燃料サイク
ル全体の Am 量を減らすには、再処理施設で回収した Am を核変換させることが重要である。そこ
で、MA 核変換型導入シナリオでは、Am 量を低減する複数の炉心を選定して、MB 評価を実施し、最終的には、以下の結果が得られた。
1) MA 核変換型導入シナリオ(レファレンスケース)では、既存の使用済み燃料の再処理が終了(2095 年頃)した後は、MA ターゲットでの Am 核変換量が、再処理施設での Am 回収量を上回るため、再処理施設での Am 貯蔵量が低下する傾向になった。このことから、再処理施設で回収した Am を MA ターゲットで有効に消滅できると考えられる。2150 年時点での Am 量は約 20ton
であり、もしこのまま運転を継続すれば、2300 年代前半には、Am 貯蔵量がゼロになる。
2) 小型高速炉を導入することなく軽水炉運転を継続した場合、ガラス固化体として保管される
Am 量は、2150 年時点で約 70ton になった。一方、MA 核変換導入シナリオでは、再処理施設で4-4

回収されずにガラス固化される Am 量は、2150 年時点で約 7ton となり、処分施設への負荷が大幅に低減できることが分かった。
3) MA 変換型導入シナリオ(レファレンスケース)では、2150 年時点での Pu-f 貯蔵量は約 20ton
であり、2010 年時点の Pu-f 貯蔵量(約 30ton)を下回ることが分かった。
4) 小型高速炉を導入することで、再処理施設で回収した Am を有効に低減できる一方で、高速炉使用済み燃料及び MOX 燃料中には Am が蓄積を続けることが課題である。今後、高速炉燃料の再処理技術が確立すれば、高速炉使用済み燃料から回収した Am を含めて高速炉で核変換し、加えて Np を高速炉で燃焼させ、Cm を減衰待ち処分とすることで、基本的に MA に係わる処分の問題が解消し、最終処分場の面積を大きく減少させることができる。
放射性廃棄物を原子炉で核変換するというアイデアは、1960 年代から考えられ色々な方式が研究されてきた。しかし、なかなか実現しなかったのは、核変換できる量を多くすることができないためである。運転中の原子炉の中では、多くの中性子が作られるが、そのほとんどが原子炉の運転維持に使われるため核変換処理に利用できる中性子は数が限られる。この提案では、この限られた中性子を効率良く利用することを考え、原子炉の材料としては、使われた経験の少ない
水素化物を利用した。
1 基の発電用原子炉から発生する年間の MA 量を 23kg とするとその中の Am は、約半分の11.5kg である。本事業で新しく設計された高核変換割合炉を用いると、Am が発電用原子炉約 7基分から発生する Am を処理することができる。例えば、エネルギー基本計画で示されているよ
うに国内に、今後再稼働により 30 基の発電用原子炉（炉熱出力 3.3GMWｔ）が稼働する場合は、本研究で提案した高核変換割合炉（炉熱出力 714 MWt）を 4 基稼働させれば、Am の収支をゼロにすることができる。高核変換割合炉は、出力だけで比較すると発電用原子炉に比べて十分小さい
割合である。また、これを達成するための技術の多くは、これまでに開発されてきた高速炉の技術が使えるので早期実現化が可能であると言える。
本研究では、実際に Am を使った水素化物を作製することができた。次の段階は、これを用いた照射試験を実施し、この技術の妥当性を証明することである。
原子力発電が今後日本社会で受け入れられるためには、高い安全性の確保とともに、長寿命放射性廃棄物を可能な限り低減し、その処分が現実的に可能であることを明らかにし、一般社会の理解を得ることが必要である。MA-Zr 水素化物を用いた核変換処理は、この目的に対して大きな貢献ができる。
(5) 研究推進研究代表者の下で各研究項目間の連携を密にして研究を進めた。担当者間の情報交換と進捗の調整を図るため、担当者間の打ち合わせを国内及び海外において実施した。
以上、4 カ年計画の 4 年目である本年度の業務項目を実施し、所期の目標を達成した。

4-5