2023.3.16 10:15-10:45
Webex
令和2~3年度

原子力システム研究開発事業

成果報告会

スピン熱電発電素子による同位体発電システム開発に向けた基盤構築
家⽥淳⼀
⽇本原⼦⼒研究開発機構
共同研究者 岡安悟1, 佐藤奈々1, 埋⽥真樹1
1. 原⼦⼒機構

謝辞

原⼦⼒システム研究開発事業

1

内容
1. 研究目的
2. 技術背景
3. 実施内容
4. 研究成果
5. まとめと展望

2１．研究⽬的3

原⼦⼒電池RTG (Radioisotope Thermoelectric Generator)
放射性同位体熱電転換器（原⼦⼒電池の⼀種）[重量45 kg、電気出⼒110 W（打ち上げ時）、燃料 238Pu（PuO2）4.8 kg]
4

RTGの現状と課題
https://en.wikipedia.org/wiki/Radioisotope_thermoelectric_generator

熱源となる放射性元素
利点：遮蔽が容易(α線のみ放出)
ほぼ 238Pu
⽋点：燃料確保や取扱に障壁5

２．技術背景6

新しい発想スピントロニクス
スピン (磁気の起源)

スピン流 ←磁気の流れ

ミクロの世界で活躍！

電荷 (電気の起源)

電⼦

電流 ←エレクトロニクスの主役
発熱の原因！

電気と磁気のハイブリッド素⼦

薄膜加⼯技術で利⽤可能になった！
スピントロニクスは耐放射線性能が⾼い！

7

スピンの実装例

⽶：Everspin社、2019年下期より28nm世代STT-MRAMの量産開始
⽇：東京エレクトロン株式会社,Power Spin株式会社, etc

HDD読み取りヘッド⇒磁気センサーの技術⾰新

省エネ＋⼩型化

磁気ランダムアクセスメモリ⇒メモリ素⼦の技術⾰新

省エネ＋耐放射線微細加⼯でスピンは室温動作する！

8

スピン−エネルギー変換
新しいスピン物性現象

外力

磁性体
金属

未使用エネルギーの有効利用へ

量⼦効果によるエネルギー変換
スピン流
磁気エネルギー

電気エネルギーへ

スピン起電力回転エネルギー

電気エネルギーへ

スピン流体発電

熱エネルギー

電気エネルギーへ

スピン熱電発電99

スピン駆動熱電(STE)膜
[Kirihara et al., Nature Mater. 11, 686 (2012)]
金属
外力
半導体

外力
磁性体
スピン流

半導体照射損傷を原理的に回避する⼿段!

10

研究⽬的
耐放射性の熱電転換器をめざして
放射性同位体 (RI)

スピン駆動熱電素子（金属/磁性体）

V

原⼦⼒x
スピントロニクス

電力

放射線
熱alphabeta
gamma
neutronpaper

Al foilPb plate

concrete block

各種放射線に対する耐性テストが必要11cĭ (ions/cm2) = 0

Voltage (µV)

先⾏研究
-42x10[Okayasu et al., J. Appl. Phys.
128, 083902 (2020)]
ĭ (ions/cm ) = 1×10
⽇本物理学会2021年秋季⼤会22pC2-3
スピン熱電素子

1×1011

JAEA タンデム型重イオン加速器

2YIG（磁性体）

Pt（金属）

1×1012

1×1012GGG基板

200 MeV

ナノスケールの柱状欠陥

金イオン

1×1013-4 011M (emu)■重イオン照射耐性の検証

1×1013-2 00µ0H (mT)

20-2 0020-4 0
アモルファス化でµ H (mT)
磁性を消失

400d-21.4 x 10

数万年に相当-26 x10

1.25VSSE/ǻT (µV/K)

Pt
YIG
GGG

41.0

数百年に相当0.8
32
10M (emu)

ion beam

400.6magnetization
SS E coefficent
magnetization fitting

1010

110.4
20
121010ĭ (ions/cm )21310012

３．実施内容

13全体計画区分

R2R3(1) スピン熱電素子の耐放射
線特性の研究①スピン熱電素子作製シス
テムの整備②スピン熱電発電に対するガンマ線照射効果の実験③スピン熱電発電に対する中性子線照射効果の実験④スピン熱電発電に対するベータ線照射効果の実験（2）研究推進

計画
実際の進捗
計画
実際の進捗
計画
実際の進捗
計画
実際の進捗
計画
実際の進捗

14

成膜装置導⼊(R2)• スピン熱電素⼦作製
YIG磁性絶縁体に⽩⾦(Pt)薄膜(5 nm)を成膜
これまで：東北⼤学で試料作製しJAEAで実験オンサイトで試料作製が可能に[Journal of Applied Physics 111, 103903 (2012)]

1⽉28⽇契約完了
3⽉納品・設定15

クリーンブース導⼊（R3）• スピン熱電素⼦作製
微細加⼯⽤機器の設置
微細加⼯により熱電効率を今後⼤幅に向上させる可能性

建屋は、放射線防護の目的で重量コンクリートが使用されており、耐放射線に優れ、電磁・振動ノイズに強い。このため、クリーンブースを整備し、スピン熱電発電研究の拠点として発展的に利用。

実験室の清浄化
実験室建家
外観

玄関天井
漏水痕

16

スピン熱電素⼦(SSE)測定装置の再整備
制御⽤PC
温度計 ナノボルトメーター
ペルチェ素⼦⽤電流源

テスラメーター
測定ボックス
電磁⽯⽤電流源佐藤研究員

⽔冷⽤チラー

電磁⽯＋SSE測定装置

埋田博士研

Ø Front view
Type-E thermocouple

cableØ Side view
10 mm

ΔT

ΔTN

S

Heater (Nichrome)

Sapphire sub.

Centerlinesample

Peltier module
Heat sinkthermocouple
PID cont.
Temperature
controller

waterslider

測定機器

AlmoveInT（基準接点）

Base T
T+ΔT
heatT+ΔT

Cu

Heat sink

Tmove

Rail

150 mm66 mm

H17

４．研究成果18

放射線照射効果実験のまとめ• ガンマ線照射 Co60照射施設 @QST⾼崎– スピン熱電素⼦のガンマ線耐性を確認• 中性⼦線照射 研究⽤実験炉JRR-3 @JAEA東海– スピン熱電素⼦の中性⼦線耐性を⼀部確認• ベータ線照射ベータ線照射施設 @QST⾼崎及び（株）NHVコーポレーション– スピン熱電素⼦のベータ線耐性を確認• 得られた新知⾒– スピン熱電素⼦の複合的な放射線耐性– スピン熱電素⼦に対する多湿環境の悪影響

19

具体的事例の紹介• ガンマ線照射 Co60照射施設 @QST⾼崎– 照射条件A. 室温 照射量0.9 MGy
B. 150 ℃ 照射量0.9 MGy
C. 150 ℃＋スチーム 照射量0.8 MGy*
• 試料：Pt (5 or 10 nm)/YIG (200 nm)*0.8 MGy: 使⽤済み核燃料乾式容器の規制値換算で200年以上。 zyNanovoltmeter
HILOx

YIG

Mangnetic
momentSpin current
Type-T
Thermocouple

AlN
sheetsCurret source

Magnetic field

Pt

ElectronPeltier
moduleElectric current

Temperature
gradient

20

(a)(c実験結果A, B
sample-08 before γ-irrad.

[´10 ] 2-6

SSE電圧
(µV)
SSE voltage (V)

照射量〜0.9MGy
照射前10-1-2-400-200
0200
Magnetic Field (Oe)[´10 ] 2-6照射後

1sample-H08 before γ-irrad.

3照射前10-1-2-400-200
0200
Magnetic Field (Oe)

外部磁場 (Oe)[´10 ] 2-6400

変化無し

γ-ray-irradiated with heating at 150 C°

2-1-400-200
0200
Magnetic Field (Oe)Pt(5nm)
SSE電圧(µV)
SSE voltage (V)SSE電圧(µV)
SSE voltage (V)-6(d外部磁場 (Oe)150℃ 照射量〜0.9MGy[´10 ] 2(b)0-2400Heatersample-08 after γ-irrad. (RT&Dry)0.86MGy

外部磁場 (Oe)B.

AlmifoilPt(5nm)V (μV)

室温Sample(Pt/YIG/GGG)

SSE電圧
(µV)
SSE voltage (V)A.

γ-ray-irradiatedas-prepared

1400
0-1-2-10

ガンマ線照射耐性を有する-50

sampleH08 after γ-irrad. (150℃&Dry)0.86MGy

5101520

ΔT (K)

照射後

10

変化無し

-1-2-400-200
0200
Magnetic Field (Oe)

外部磁場 (Oe)

40021

(a)

(c)

実験結果C

γ-ray-irradiatedSample(Pt/YIG/GGG)

150℃＋スチーム 照射量〜0.8MGy HeaterPt(5nm)
照射前(b)
30V (μV)-400-20000
200-200200
Magnetic
Magnetic Field
Field (Oe)(Oe)

外部磁場 (Oe)[´10 ] 2

SSE電圧 (µV)

-6

1Aluminum box(d)30γ-ray-irradiated in steam with heating at 150 C°

2

as-prepared-1-4001-20002000
Magnetic Field (Oe)400

外部磁場 (Oe)-1-1-505101520-2-15-10-505

ΔT (K)

0-1

未照射
0.3MGy0.8MGy-10

照射後-2-100 400
400

1-2

as-prepared1-2-10sample-H12

sample-12 afterγ-irrad.(150℃&Steam,0.8MGy)
sample-08 before γ-irrad.

γ-ray-irradiated with heating at 150 C°

2-1-10-2-7

SteammV (μV)

1-6 2[´10[´10 ] ] 10

SSE voltage (V)sample-08before
before γ-irrad.
γ-irrad.
sample-12

SSE電圧
(µV)
SSE voltage (V)

SSE電圧
(µV)
(V)
voltage (V)SSE
SSE voltage-7-6 10[´10[´10]] 2

熱電効率の相対変化
相対SSE温度係数 K/K(Φ=0)

C.

Almifoil0

温度差 (K)

1010152025

ΔT (K)

1

⾼温多湿は問題あり！

0.5

000.2
0.4
0.60.8ガンマ線照射量(MGy)

ガンマ線照射量 (MGy)

122

TEM像
• YIG(200 nm)/Pt(5 nm)界⾯
謝辞：QST⽥⼝⽒による撮像
YIG

Pt23

実験結果C（⽩⾦厚膜化）
150 ℃＋スチーム 照射量〜0.8 MGy
NEC35 before Steam

SSE電圧(µV)
SSE voltage (V)-6[´10 ] 2-6

照射前

10-1-2-400

-200
0200
Magnetic Field (Oe)Pt(10 nm)
SSE電圧(µV)
SSE voltage (V)[´10 ] 2

1

NEC35 after γ-irrad.(150℃&humidity,0.8MGy)

照射後

0-1-2400

外部磁場 (Oe)
相対SSE温度係数 K/K(Φ=0)
熱電効率の相対変化

C.

-400

-200
0200
Magnetic Field (Oe)400

外部磁場 (Oe)1

⽩⾦を厚膜化で素⼦劣化が抑制

0.5
Pt(5nm)Pt(10nm)
000.2
0.4
0.6
0.8
ガンマ線照射量(MGy)1

ガンマ線照射量 (MGy)24

外部発表等••••＜論⽂発表＞＜⼝頭発表＞＜特許出願＞
＜受賞＞

1件
3件
0件
0件

ICMFS
2022 (OIST)MMM-Intermag
2022 (online)25

５．まとめと展望26

まとめ• スピン熱電素⼦の耐放射線特性の研究を推進するための基盤整備を⾏った。
• 各種放射線を照射して熱電性能の劣化度合いを調べた。
p Pt/YIG系が強いガンマ線耐性を持つ
p ガンマ線放出を伴うRIを熱源として利⽤可能
p 多湿環境では⽔蒸気に対する対処が必要• 今後の展望：p MAとして核廃処理される241Amの活⽤を検討
p JAEAにおける原⼦⼒電池Pjに参加・協⼒27