第40回高エネルギー加速器セミナー OHO’23

2023年9月5-8日

中性子ビームライン

高エネルギー加速器研究機構
物質構造科学研究所

伊藤晋一

物質・生命科学実験施設（MLF）

BL12にHRCを例にとり、中性子散乱実験による実験研究や装置構成について紹介する

BL12 HRC
高分解能チョッパー分光器
High Resolution ChopperSpectrometer中性子ビームライン
高分解能チョッパー分光器HRCによる中性子非弾性散乱実験
1. 中性子非弾性散乱
2. 高分解能チョッパー分光器HRC
3. HRCの構成機器
4. 中性子ブリルアン散乱
5. おわりに中性子の性質と中性子散乱実験
・電荷 0
バルクでの散乱、物質内部まで進入
原子番号には依存しない核散乱断面積→ 結晶構造の研究
・スピン 1/2
核散乱断面積と同程度の磁気散乱断面積→ 磁気構造の研究
・質量 1.675×10-27 kg
波長とエネルギーが固体の格子間隔・素励起と同程度→ ダイナミクス（運動状態）の研究

h1 2λ=, E = mv ,mv2λ =2 π1.8 ÅkE= = 25 meV
λv = 2200 m/s

1 Å = 10-10 m= 0.1 nm
1 eV = 1.6 × 10-19 J

中性子非弾性散乱実験 − 物質の素励起の検出h
1 22π!2k 2, E=
λ=, E = mv , k =, m = 1.675 ×10 −27 kg
mv
2λ2m
1010E (eV)10101010106E = c!k4

photon20electron−31m = 9.109 ×10 kg

neutron-2-4物質の素励起-60.010.1

1k (Åk-1)

10100E (meV)l (Å)

k (Å-1)0.1

290.22190.69102.92.2

25*1.83.51000.96.9*E = kBT, T = 290 K

原子の運動状態 - 物質中の波 - 格子振動aaaa

運動方程式(4C/M) 1𝑢! = 𝑢 cos 𝑛𝑎𝑞 − 𝜔𝑡

ω分散関係

d 2un
M 2 = −C (un − un+1 ) − C (un − un−1 )dt
解𝜔=4𝐶𝑎𝑞sin
𝑀2(𝑢 ≠ 0)2𝜋𝑘=𝜆q: 波数、ω: 振動数qとωの関係: 分散関係

1/20-1-π/a𝜔=4𝐶𝑎𝑞sin≈
𝑀20kq
𝐶𝑞𝑎 = 𝑐 𝑞
𝑀c: 音速π/a1𝑎𝑞 ≪ 1

分散関係（波数と振動数の関係）
λ = 2a , qk =格子振動λ=102π 2πa , q
k==× 0.44λaλ=102π 2πa , qk ==× 0.33λaλ = 5a , qk =a2π 2π=× 0.5λa2π 2π=× 0.2λaλ = 10a , qk =2π 2π=× 0.1
λa

分散関係

qq

横波

縦波

ω/(4C/M)1/2

100qπ/a原子の運動状態 - 物質中の波 - スピン波i

交換相互作用Si
JijSjj𝐻 = − $ 2𝐽"$ 𝐒⃗" 𝐒⃗$ = −2𝐽 $ 𝐒⃗" 𝐒⃗"&'!",$%

𝑑𝐒⃗"
運動方程式 𝑖ℏ= 𝐒⃗" , 𝐻𝑑𝑡"

Jij : exchange constanta（強磁性）（常磁性）ω/4SJ

強磁性体
J>0TC：キュリー温度

分散関係

2!ω = 4SJ (1− cos aq)

1T < TC（反強磁性）

T > TC（常磁性）00qπ/a1!ω = 4S J sin aq

w/4S|J|1/2
ω/(4C/M)

反強磁性体
J<0TN：ネール温度~ q 2 ( aq << 1)

T < TNT > TN

00~ q ( aq << 1)qπ/aπ/2a中性子非弾性散乱
singlecryst
alqfωQkki, Ei
1 2 ! 2 ki2
Ei = mvi =22mℎ1𝑚𝑣 ( 𝑚𝑣 = = ℏ𝑘𝜆2
6𝐸=kikf

10Q

10fkf, Ef

E102 2
1 2 ! kf
E f = mv f =22mE (eV)w = W(q)E=ck4photon
2E=2k2/2m

electron
010 m=9.109×10-31kg
101010neutron-2m=1.675×10-27kg-4-60.010.11k -1)
k (Å10E = Ei − E f エネルギー遷移： 素励起の振動数! ! !
Q = ki − k f 散乱ベクトル： 素励起の波動ベクトル
S(Q,E) ~ d(E - ℏW(Q))

中性子は右の条件を満たすとき散乱される𝐸 = ℏ𝜔
𝑄 = 𝑞⃗

100

反強磁性体CsVCl3の磁気励起

S. Itoh et al., Phys. Rev. Lett. 74 (1995) 2375, J. Phys. Soc. Jpn. 81 (2012) 084706.

80E (meV)

40500
20001! !
H = −2J ∑ Sk Sk+1kω = 4S J sin aq

2-1q (Å )34

Intensity (arb. units)

1000

60CsVCl3
ClVCs0量子効果

4S|J| = 75.0 meV

4RS|J| = 75.0 meV

S = 3/2 for V2+|J| = 9.9 meV (磁化測定)|J| = 12.5 meV

R = 1.26 ± 0.2

マルチフェロイック物質 NdFe3(BO3)4

S. Hayashida et al., Phys. Rev. B 92 (2015) 054402.

Crystal structure of NdFe3(BO3)4

H = – Snn J1 Si•Sj – Snnn J2 Si•Sj

Exchange Paths– Snn J3 Si•Jk– Sk D(Jkx)2#Fe: 𝑺! = 𝑆!" , 𝑆! , 𝑆!$#Nd: 𝑱! = 𝐽!" , 𝐽! , 𝐽!$

マルチフェロイック物質は磁気秩序と強誘電性を同時に示すものである。Fe3+ の磁気秩序化により結晶構造が低対称化し、電気分極を発生させる。
Nd3+ は、結晶場（D）で決まる磁気異方性を持ち、Fe3+とNd3+の相互作用（J3）をとおして、Fe3+ の秩序化を制御し、マルチフェロイック特性を発現することを表わしている。

Refrigerator+Goniometer

試料：大型単結晶

refrigerator

gear
motor

60 cm

rotationsampleFe0.7Mn0.3 40g
AlignedcrystalNd2Mo2O7 48g
Co-aligned
crystals

Sampleholder6 cm

多彩な分散関係qk∝ q2kqπ/a← E0kqqk

π/2a

フラクトン

anticrossωωω∝q∝q

磁気異方性

強磁性
スピン波ω

反強磁性スピン波格子振動

局所振動液体ωωωlog ω

w = c(w)q∝ q2.5qk

log kqlogqkkq

分散関係は原子間相互作用で決まる
原子間相互作用により物性が発現する

中性子ビームライン
高分解能チョッパー分光器HRCによる中性子非弾性散乱実験
1. 中性子非弾性散乱
2. 高分解能チョッパー分光器HRC
3. HRCの構成機器
4. 中性子ブリルアン散乱
5. おわりに高分解能チョッパー分光器
High Resolution Chopper Spectrometer (HRC)
物質のダイナミクス(素励起)を高分解能かつ広いエネルギー運動量空間で探査する中性子非弾性散乱装置
・広いエネルギー運動量空間 Ei = 3 meV – 2 eV・高いエネルギー分解能
ΔE/Ei = 2 – 5%
・独特な検出器配置

L2 = 4m
2.8m 3/4" 1.8MPa
0.8
~ 0.6
-13
-31

-0.6
~ -5.1L2 = 5.2m
0.8m 1/2" 2MPabackgroundnoisetDistanceHRC
L = L1+L2= 19m

L2t1

t2sample

L2 = 4m
L3 = 1m
L1 = 15m

L3Fermi chopper
tchDtch

L1T0 chopper
040ms

Dtm

80ms

Time

Ei = 1 eV
vi = 13.8 km/s Dtm = 2.5 µs L/vi = 1.37 ms
Ei = 100 meV vi = 4.37 km/s Dtm = 7.9 µs L/vi = 4.34 ms
Ei = 10 meV vi = 1.38 km/s Dtm = 25 µs L/vi = 13.7 ms

kf
kiL

L1=15mkf€

fbackgroundnoise€fフェルミ
チョッパー

Qy

Qx = ki – kf cos f
Qy = kf sin f
Q2 = ki2 + kf2 – 2ki kf cos f(fv = 0, Qz =0)t

L2t2sample

L3

Fermi chopper
tch

Dtch

実験条件 Ei (tch)
飛行時間 t (測定)
検出位置 f, fv (測定)L1

T0 chopper
040ms

Dtm

入射中性子
散乱中性子

t = t1 + t2
vi = L1/t1 = (L1 – L3)/tch
vf = L2/t2

 Qx
kit1

エネルギー遷移散乱ベクトル

Ei = mvi2/2 = 2ki2/2m
Ef = mvf2/2 = 2kf2/2m
ki = mvikf = mvf

L€
3=1mDistance€m4=2

E = Ei – Ef
Q = ki – kf

80msTime

kf
kiL

L1=15mm
4=2

kifL€
3=1m€

b*Qy(010)

=qbqa
Qkfq€

分散関係

kiya*f€

フェルミチョッパー

f


kf

Qx

(100)

qa = ki cos y – kf cos (f – y)qb = ki sin y + kf sin (f – y)

中性子は右の条件を満たすときに散乱される𝐸 = ℏ𝜔
𝑄 = 𝑞⃗

フェルミチョッパー

入射中性子エネルギーEi とエネルギー分解能ΔEを決定

backgroundnoisetDistance2

1 2 1 ! Lch $Ei = mvi = m # &2
2 " tch %L2t1t2sample

L3Fermi chopper
tchDtch

Lch=L1-L3
L1T0 chopper
040ms

Dtm

Time80ms

Δtm (µ s) =w
Δtch =2π Df

2.5Ei (eV )w = 1 mm
D = 100 mm
f = 600 Hz
Dtch = 2.6 µs(Ei=1eV)t = tcht
1/2

22+("%"%"%"%
ΔE * 2Δtm
L32Δtch
L1 = $$$1+ ''' + $$$1+ '''*Ei )# tch # L2 && # tch # L2 && -,= 2.5% for Δtch = Δtm (HRC)
装置性能の実現するためには、Dtchの30%以下の精度で中性子発生タイミングに同期制御する必要がある。Dtch = 1 µsをめざす。

中性子ビームライン
高分解能チョッパー分光器HRCによる中性子非弾性散乱実験
1. 中性子非弾性散乱
2. 高分解能チョッパー分光器HRC
3. HRCの構成機器
4. 中性子ブリルアン散乱
5. おわりにHRCの構成機器
ガイド管
入射コリメーター

試料

オシレーティング
コリメーター

HRC ビームダンプ・キャビン・デッキ

分光器遮蔽体・真空散乱槽

T0チョッパーフェルミチョッパー

エレクトロニクス

検出器

フェルミチョッパーw

neutronbeamdD6476125フェルミチョッパー
2500
w

neutronbeam

f = 600 Hz
Δt = 0.084 µs(FWHM)

2000
1500

d

Dt < 0.3 µs

1000
D500w = 2.4 mm, D = 100 mm, f = 600 Hzw
Δtch == 6.4 µs
2π Df

Δtm (µ s) =2.5
Ei (eV )= 5.6 µs
2 1/22("%" 2Δt " L %% +"%ΔE * 2Δtm
L3ch= $$$1+ ''' + $$$1+ 1 ''' Ei *)# tch # L2 && # tch # L2 && -,-0.4

0.00.20.4

1000
B
800 600 Hz
Ei = 206 meV
ΔE = 5.37 meV
ΔE/Ei = 2.6%
600

400

2000= 2.5% for Δtch = Δtm (HRC)-0.2

deviation from target timing (µs)

intensity (counts/hr/0.1meV)

Ei = 200 meV

0-40-20020E (meV)

標準分解能を確認

40T0チョッパー

backgroundnoise
Distance

82 mm80 mmDt=Dw/2pRf
w=80mm, Dw=±1mm,R=300mm, f=100Hz

sampleDt=±5µs: 制御精度

Fermi chopper
backgroundsuppression chopper
040msec

4eV80msec

TimeR=300mm

600meV 220meV

2eV

HET/ISIS

回転数 100Hz, 制御精度 ±5µs
年間運転時間 4000時間, 連続運転時間 1000時間
ローター：Inconel X750, 120kg, 4.7kgm2
モーター：AC servo, 10kW, 50Hz, 空冷
軸受:水冷、真空:1Pa
軸受(径45mmφ,100Hz)：玉軸受+真空用グリース

t=(w+Dw)/2pRf, E=m(L/t)2/2
E ≤ 2eV: L ≥ 8m
HRC: w=76mm, L=9.0m, E≤2.5eV
blade: 78mm × 78mm × 300mm
t = 408 µs

T0チョッパー
機械加工：公差（〜10μm）、回転バランス(G1)

同軸度

直角度

釣合い良さ=2pfu/m=1mm/s (G1)u=120kg×1.6µm

T0チョッパー
モーター
1回転＝8192パルス

Pulse
Generation
Blocknumber of events

位相制御

1ONOFF

1µs(FWHM)

0-505
deviation from target timing (µs)

T0チョッパー

408µs×19m/9m = 860µs
1.5510



500meV

4101.0INTENSITY

TRANSMISSION





0.5


0.0
0

1000

100Hz
50Hz
25Hz



2000

3000

TOF (µs)

4000

5000

100meV

OFF
100Hz
50Hz
25Hz

3102101100100

2000

4000

6000

TOF (µs)

8000

10000

ガイド管
スーパーミラーqqqd
全反射q < qC (Q < QC)
Ni: QC = 0.0217Å-1
m=1
Reflectivity

0.8
0.6
0.4
0.20

スーパーミラー

11

0.80.8Reflectivity

1Reflectivity

多層膜
l = 2d sinq
0.6
0.4
0.2

0.02

0.04

0.06
-1

Q (Å )

0.08

0.1

0.6
0.4
0.2
000m value

00.02

0.04

0.06

0.08

-1

Q (Å )

Q = 4p sinq/ l

0.1

00.02

0.04

0.06
-1

Q (Å )

0.08

0.1

ガイド管
moderator

m=3m = 3.65

m=44.643m
7.100m1.588m0.524msampleFermi 50mm

T0100mm

2.351mm=43.672m
5.791m

L1 = 15m

中性子検出器
3H-+-++n3He+++ +++- +- +-pQ2----

Q119 mm

xaPM
8.
13 H e g as

2 .8 m~1800 Vx = Q2/(Q1+Q2)

中性子検出器
HRCの検出器配置
1.0

EFFICIENCY

0.8
0.6
0.40.2L2 = 4m
2.8m 3/4" 1.8MPa

0.01       

10100
ENERGY (meV)

L2 = 5.2m 0.8m 1/2" 2MPa

nside top1000

検出器エレクトロニクス
NEUNET
ModulesPreamp
ADC

User Commands
DAQ CPUWeb Browser

Preamp
DAQ-Operator

PSD

ADCBufferPreamp

NEUNET

Switching
HubGatherer
Dispatcher

Si-TCP

LoggerMonitorPreampLocal
Storage

DAQ Middleware
PreampTiming Signal
from Accelerator
DevicesMonitor Detector

Timing Signal
GATENET

Si-TCP

Analysis CPU

入射コリメーター
100100(a)

60
40
2000

12q (A-1)

3004(c)

12-1q (A )

34(d)

80
E (meV)E (meV)

40100

80
60
4020collimator
1.5° for L2 = 4m
0.3° for NBS

60

2010000(b)80
E (meV)E (meV)80

60
402012q (A-1)

340012q (A-1)

CsVCl3 on HRC T = 20 K, Ei = 100 meV(a),(b): no collimator, (c)=(a)-(b)(d): 1.5° collimator
Intensities (color scale) in (a),(b),(d) are normalized bymeasuring time.

34

オシレーティングコリメーター

Incident Beam Collimator

Oscillating Collimator
1K Refrigerator (Tmin = 0.6 K)
t=(0.5+0.1+0.1)x2=1.4mm

オシレーティングコリメーター
オシレーティングコリメーターなし

E = [-10,10meV]

オシレーティングコリメーターあり

E = [-10,10meV]

試料環境

Refrigerator+Goniometer

refrigerator

gear

試料：大型単結晶

motor

60 cm

rotationsampleFe0.7Mn0.3 40g
AlignedcrystalNd2Mo2O7 48g
Co-aligned
crystals

Sampleholder
6 cm

試料環境

1試料環境

制御範囲

利用可能時期

GM冷凍機

T = 4 – 300 K

通年

11K冷凍機

T = 0.6 – 300 K

通年

2超伝導電磁石H ≤ 5 T, T = 0.3 – 300 K

1 – 4月3圧力セル (シリンダー型)

P ≤ 1.2 GPa

1 – 4月4Cryofurnace

T = 4 – 700 K

コミッショニング中

53He sorption型冷凍機

T = 0.3 – 300 K (100時間持続)

コミッショニング中

623

4

56

多重試料環境での非弾性散乱実験
S. Hayashida et al., Sci. Adv. 5 (2019) eaaw5639.
大気圧下スペクトル
NG mode0.0 GPa
QuantumDisorder

圧力下スペクトル
1.4 GPa
P-induced LROHiggs mode
T-mode (Nambu-Goldstone)
位相モード

CsFeCl3の結晶構造

理論計算
1.4 GPa (calculation)J’

L-mode (Higgs)
振幅モード

J

自発的対称性が破れた系における量子臨界点近傍のスピン集団励起では、非自明なHiggs振幅(L)モードが存在する。三角格子磁性体CsFeCl3の圧力誘起磁気秩序相におけるスピン励起を観測し、そのモード解析を行った。non-colinearな磁気構造をもつフラストレーション系のため、NGモードとHiggsモードの混成が生じることが明らかとなった。

真空散乱槽

62°

124°

42°

22°
4m

neutronP33°

0.8°

P2-5.1°-13°P1

容積 50 m3
B4Cレジン板（B4C微粒子をエポキシ系接着剤で整形後、加熱してエポキシ系接着剤を飛ばす）：
試料から散乱した中性子のみを検出するため、他の経路から来る真空散乱槽内の散乱を遮蔽-31°
5.2 m4mSEneutron
P33m

P2P1GV
CryopumpRoughingpump

粗引きスクロールポンプ（排気速度630 m3/h）+メカニカルブースターポンプ（排気速度2050 m3/h）を2組設置
クライオポンプ
口径 750 mm、排気速度 28 m3/s、交差圧力 350 Pa m3
50 m3の真空容器では切替時圧力は7 Pa以下、5 Paとする

大面積アルミ窓設置された様子

耐圧試験前

耐圧時アルミ窓変形状態

1m × 1.5m, t=1mm

実機相当模型
850 x 920 x 1.50.1MPaでの最大変形繰り返し試験
1回目 7191回
2回目 9425回
3回目 8324回(要求仕様1000回)

HRC Experiment Control Environment
Proton Server

HRC cabin

YUI
Experiment Control Software
Device Control
Automatic Measurement

DAQ- MWFermi
chopper
controllerPulse
Motor
Controller

T0chopper
controller

HANA
Storage

Control LANTemperature
controller

MonitorT0chopper detector

Fermi
chopper

HRC inside shielding

Visualization Software
Data reduction tointernational data format

Detector
Electronics

FL-NET

Compressorof Fridge

Incident Beam Collimator
Oscillating Collimator

VacuumSystemController

Goniometer
FridgeSampleVacuum SystemPSD

中性子ビームライン
高分解能チョッパー分光器HRCによる中性子非弾性散乱実験
1. 中性子非弾性散乱
2. 高分解能チョッパー分光器HRC
3. HRCの構成機器
4. 中性子ブリルアン散乱
5. おわりに

HRCにおける中性子ブリルアン散乱実験
単結晶

5HRC

00.0

HRC (High Resolution Chopper Spectrometer)
samplecollimator

f=0.6ºE (meV)

多結晶

Ei = 100 meV
DE/Ei = 2%

f = 2.8º

100.2-1Q (Å )upper limit forspectrometer with
φmin=5°0.4

HRC :Low angle down to 0.6°
High energy Ei = 0.1 – 0.3 eVHigh resolution DE/Ei=2%T0Fermi

fmin= 0.6°

1m
15m
5.2m

多結晶、粉末、非晶質、液体の(000)近傍でのスピン波や格子振動

金属強磁性体SrRuO3におけるワイルフェルミオン
S. Itoh, Y. Endoh, T. Yokoo, S. Ibuka, J.-G. Park, Y. Kaneko, K. S. Takahashi, Y.
Tokura, N. Nagaosa, Nature Communications 7, 11788 (2016).
Y. Chen et al., PRB 88 (2013) 125110.
第1ブリルアンゾーンに22組のモノポールと反モノポールの対がある

H = vkσ

スピン軌道相互作用によるバンド交差（Weyl fermion）

ホール効果

B(k) =kk3

運動量空間におけるモノポール:
仮想磁場（べりー曲率）

異常ホール効果
強磁性体：ρxy = R0H + RsM
ρxy = Vy / Ix
= R0H

e2
σ xy = 2 ∑ f (Enk )Bn,z (k)!L k,nZ. Fang et al., Science 302 (2003) 92.

金属強磁性体SrRuO3におけるワイルフェルミオン
S. Itoh, Y. Endoh, T. Yokoo, S. Ibuka, J.-G. Park, Y. Kaneko, K. S. Takahashi,Y. Tokura, N. Nagaosa, Nature Communications 7, 11788 (2016).
101000-50510-10T=38K
20

101000-50510T=86K

5101-1000-501020005Weyl fermion
Magnetization

0.5T / Tc

1010-140 T=165K

20-1002

T=147K

20-10-53bulk
film

σxy / σ0Intensity (arb. units)-10Spin wave energy E(Q) = DQ2 + Eg

T=115K
20Eg (meV)

T=4K
20

Q=0.2Å
-1
Q=0.25Å
-1
Q=0.3Å

-0.1-50510 -10E (meV)E

H = vkσBand crossing-505010B(k) =kk3

Berry curvature (fictitious magnetic
field in momentum space)

Eg (T ) =0.5
T / TCa ( M (T ) / M 0 )1+ b ( M (T ) / M 0 ) (σ xy (T ) / σ 0 )e2
σ xy = 2 ∑ f (Enk )Bn,z (k)!L k,n電子の波動関数の位相（ベリー位相）によって生じる仮想的磁場が中性子非弾性散乱の観測量であることを示した。

1

液体のネットワーク構造
2020

Methanol

Water
INS (HRC)
INS (TAS)
IXS

153250 m/s
E (meV)E (meV)15101498 m/s

5000.5

INS (HRC)
IXS

101770 m/s
51001094 m/s

0.5

1-1-1

Q (Å )Q (Å )

Neutron: K. Yoshida, T. Yamaguchi, T. Yokoo, S. Itoh, J. Molecular Liquids 222 (2016) 395,
X-ray: T. Yamaguchi et al., J. Phys. Chem. Sol. 66 (2005) 2246; K. Yoshida et al., Chem.
Phys. Lett. 440 (2007) 210.

理論

音

液体は高振動数波
周で揺さぶると、構高造が緩和しきれず固体として振舞う。
速速

高周波音速と音速の比(R)は液体のネットワーク構造による音

S.-H. Chong et al.(2004)

R=1.8 (CH3OH)
R=2 (H2O)

R=1.3 for CCl4*, (CH3)2CO, C6H6*T. Kamiyama, et al., JPSJ73, 1615 (2004)

中性子ビームライン
高分解能チョッパー分光器HRCによる中性子非弾性散乱実験
1. 中性子非弾性散乱
2. 高分解能チョッパー分光器HRC
3. HRCの構成機器
4. 中性子ブリルアン散乱
5. おわりに