乾性沈着による大気−森林系の物質輸送
尾保手（独立行政法人朋子

国立環境研究所大気圏環境研究領域）

摘
要
乾性沈着は、粒子状物質や微量気体が降水によらず沈着面に輸送される過程である。温帯に位置する滋賀県の山地源流域では、時間雨量の観測結果から算出した降水期間は年間の約１割であり、年間の約９割の期間が無降水であった。無降水時に大気中の化学物質を地表にもたらす過程である乾性沈着は、森林をはじめとする陸域生態系の物質循環において重要な役割を果たすと考えられる。本稿では、滋賀県の山地源流域における降水、林内雨、樹幹流の観測事例に基づき、森林地上部における水質変化に乾性沈着が及ぼす影響について述べる。また、乾性沈着による物質輸送量の評
価手法とそれらの問題点について、粒子状物質、微量気体の観測事例を交えて整理する。
キーワード：乾性沈着、森林生態系、微量気体、物質循環、粒子状物質

１．はじめに
大気中の化学物質が森林に輸送される過程は、降水の関与の有無によって異なる。雨や雪による輸送過程を湿性沈着（Wet deposition）といい、粒子状物質（particulate matter or aerosol）や微量気体（gas or vapor）が降水によらず輸送される過程を乾性沈着（Dry deposition）という１）。オカルト沈着（Occult deposition or Cloud deposition）といわれる霧や雲による輸送過程は、水の関与という点では湿性沈着に類する一方、輸送機構は乾性沈着と一致する。
乾性沈着において、大気から沈着面に到達する間の粒子状物質と微量気体の輸送機構は、大気中の輸送段階、沈着面近傍での輸送段階によって変化する。粒子状物質が大気中を輸送される段階において支配的な機構は、重力沈降（sedimentation）と乱流輸送（turbulence transfer）であり、粒径約１〜 10 μmを境に支配的な輸送機構が重力沈降から乱流輸送に変化することが、数々の風洞実験により明らかとなっている ２）,３）。ここで、重力沈降が支配的な粒子（粒径約１〜 10 μm以上）
は粗大粒子（coarse particle）、乱流輸送が支配的な粒子（粒径約１〜 10 μm以下）は微細粒子（fineparticle）である。また、大気中における微量気体の輸送は、微細粒子と同様に乱流輸送が支配的である。大気中を輸送されて沈着面の近傍に運ばれた微細粒子と微量気体は、乱流輸送よりも分子運動の速度が卓越する沈着面近傍の層（quasilaminar sublayer or viscous sublayer）内を分子拡散（molecular diffusion）、または粒子状物質に関してはブラウン拡散（Brownian diffusion）して表面に衝突（impaction）することで、最終的に沈着面に到達し、捕捉される。
森林では、乾性沈着によって樹冠（canopy）に粒子状物質や微量気体の形態で輸送された化学物質は、一旦樹冠に捕捉された後、降水による洗脱過程を経て、森林生態系の内部循環系（intrasystem cycling）に取り込まれる ４）。また、降水を介して取り込まれるだけでなく、落葉とともに林床に移行したり、植物の気孔から直接吸収（adsorption）されて内部循環系に取り込まれる場合もある ４）,５）。我が国における森林生態系を対象とした物質循環の解析においても、乾性沈着による系外からの化学物質の入力は、生態系への入力因子として認識されている ６）−８）。また、温帯に位置する滋賀県の山地源流域では、時間雨量の観測結果から算出した降水期間は年間の約１割であり、年間の約９割の期間が無降水であった ９）。無降水時に大気中の化学物質を地表にもたらす過程である乾性沈着は、森林をはじめとする陸域生態系の物質循環において重要な役割を果たすと考えられる。
欧米の森林では、森林生態系の物質循環において重要な化学物質の乾性沈着量が湿性沈着量と同等であるという評価例が報告されている 10）−13）。
また藤田14）は、日本列島への硫黄化合物の乾性沈着量を年間約 43 万トン、湿性沈着量を年間約 62万トンと推定しており、生態系に対する入力因子としての乾性沈着による影響が懸念される。一113

尾保手：乾性沈着による大気−森林系の物質輸送方、現状では、推定評価の結果を裏付けられる測定手法は確立段階にある。

２．森林地上部における水質変化に乾性沈着が及ぼす影響
大気−森林系における乾性沈着による物質輸送は、従来、森林地上部における降水の再配分過程における水質の変化要因として認識されてきた４）,５）。
森 林 地 上 部 で は 、 降 水（ ま た は 林 外 雨
Incident Precipitation）は、樹冠によって遮断蒸発（Interce ption）、林内雨（または樹冠通過雨
Throughfall）、樹幹流（Stemflow）の３成分に再配分される（図１）。樹冠や樹幹は大気−森林系の乾性沈着による物質輸送過程において主要な沈着面であるので、降水の水質は森林地上部での再配分

図１を経る際に、乾性沈着によって樹冠や樹幹に輸送されていた物質の影響を受けて変化する。実例として図２に、滋賀県の山地源流域、桐生水文試験地（北緯34°58'、東経136°00'、標高190 〜255 m、風化花崗岩、 45 年生ヒノキ林）における主要な水溶性無機イオン物質（Na + 、NH 4+ 、K + 、Mg 2+ 、Ca2+ 、Cl− 、NO3− 、SO42− 、H+ 、HCO3− ）の林外雨、林内雨、樹幹流による年間負荷量を示す。
林内雨による負荷量（TF）と樹幹流による負荷量（SF）の合計である林内負荷量（TF + SF）から、林外雨による負荷量（IP）を差し引いた、正味での林内負荷量（NTF：Net Throughfall＝TF＋SF−IP）
は、樹冠または樹幹での再配分過程に物質が受けた作用を反映する。例えば、NTFがプラスの場合は、樹体に乾性沈着した物質の洗脱や、樹体成分の溶脱が生じたことを意味しており、樹体はその成分のソースとなる。一方、NTFがマイナスの場

樹冠による降水の再配分過程（桐生水文試験地，1999〜2001年の平均値９）.
降水（または林外雨Incident Precipitation）は，樹冠（Canopy）によって，約10〜20％は遮断蒸発（Interception），約70〜80％は林内雨（または樹冠通過雨Throughfall），約10％以下は樹幹流（Stemflow）として林床の土壌に到達する．

図２

114

林外雨，林内雨，樹幹流による負荷量（桐生水文試験地，９）
1999〜2001年の平均値，エラーバーは標準偏差）.

地球環境 Vol.９ No.１ 113−121（2004）

合は、樹体において吸収や生成、揮発などの損失が生じたことを意味しており、樹体はその成分のシンクとなる５）。
図３に示すように、桐生水文試験地におけるNa+ 、K+ 、Mg2+ 、Ca2+ 、H+ 、Cl− 、NO3− 、SO42− のNTFは年間でプラスとなり、これらの物質は乾性沈着によって輸送されたか、樹体から溶脱したと考えられる。ここで、NTFがプラスになる要因として、乾性沈着による輸送と樹体からの溶脱のどちらが寄与したのかを考察するために、人工的な表面に対するフラックス（P）と、樹冠下のフラックスである林内負荷量（TF＋SF）の比（P/（TF＋SF））について検討する。溶脱は樹体からの供給によってのみ発生することから、人工的な表面に対するフラックス（P）と、樹冠下のフラックスである林内負荷量（TF＋SF）の比（P/（TF＋SF））が小さいほど、林内負荷量における溶脱の寄与が大きいと仮定できる15）。そこで、桐生水文試験地においてNTFがプラスであった無機イオン物質について、人工的な表面であるテフロン製プレートに対する粒子状物質の蓄積量（Ptef ）と、林内負荷量（TF＋SF）の比（Ptef（TF＋SF）/）を調査した。その結果、各物質のPtef（TF＋SF）/
は、K+ が0.01、NO3−が0.03、Ca2+ が0.04、SO42− が0.06、Na+ が0.12、Cl−が0.20、Mg2+ が0.36であり、樹体を構成する基本的な物質であるK + 、Ca 2+ について、林内負荷量における溶脱の寄与が大きいという結果が得られた。これは、K + 、Ca 2+ の林内負荷量における乾性沈着の寄与が少なかったことを示している。一方、NO3− 、SO42− 、Cl− については、Ptef （TF＋SF）/の値が小さくなる要因として、HNO3 、NOX 、SO2 、HClなどの微量気体での輸送の影響が想定されるので、P tef （TF＋SF）/のみを用いて林内負荷量に図３おける溶脱と乾性沈着の寄与について考察することは困難であった。
一方、図３においてNH4+ とHCO3− のNTFは年間ではマイナスとなり、樹体はNH4+ とHCO3− のシンクとなる。このとき、NTFによる評価では、乾性沈着によるNH4+ とHCO3− の輸送がなかったと判断されてしまう。しかし、実際には、桐生水文試
験地における粒子状物質のNH 4 + 構成比は高く（図６）、大気中のNH3 ガスは樹冠において濃度が減少しており（図５b)）、乾性沈着によるNH4+ の輸送現象は起こっていたと考えるのが妥当である。
このように、NTFは樹冠における相互作用の正味での結果であるために、実際には乾性沈着による輸送が存在したとしても、樹冠や樹幹における緩衝機構によっては沈着方向の輸送がみえない場合があり、これはNTFがプラスであった場合についても起こり得る。

３．乾性沈着による物質輸送量の評価手法
乾性沈着によって森林樹冠に輸送された物質が、林内負荷量の増加要因として認識されるようになった 1970 年代後半以降、あらゆる仮定を用いることで乾性沈着による物質輸送量を推定評価する試みが多数提示されてきた。NAPAP（National Acid Precipitation Assessment Program、アメリカ酸性降下物調査計画）による 1986 年の乾性沈着に関するワークショップでは、これらの推定評価手法を、沈着面の解析による手法（Surface analysis methods）と大気フラックス測定による手法（Atmospheric flux methods）に分類している16）,17）。また、大気中の一点における長期平均的な濃度測定結果を用いて、乾性沈着による輸正味の林内負荷量（桐生水文試験地，1999年〜2001年の平均値，エラーバーは標準偏差）９）.

115

尾保手：乾性沈着による大気−森林系の物質輸送送量を推定する推定法18）,19）も提示されている。しかしながら、客観的な観測データに基づいて手法が比較検討された例はほとんどみられない。
３.１ 沈着面の解析による手法（Surface analysis methods）
Surface analysis methodsは、乾性沈着による物質の輸送量を、沈着面での物質収支から評価する手法である。主に水移動に伴う物質輸送量が観測対象となる。
森林に関しては、主要な沈着面である樹冠に物質収支を適用したものが多くみられる。例えば、Lovett and Lindberg10）、呉ら20）は、樹冠通過による負荷量の増加分を基準変数、無降水期間を乾性沈着による物質輸送量の説明変数として統計解析を行い、主要な無機イオン物質の乾性沈着による物質輸送量を評価している。また、Bredemeier et al.21）、
小林ら22）は、樹体から溶脱しないとされるNa+ やSO 42− を乾性沈着の指標とし、樹冠通過による負荷量の増加量から算出した係数を基に、指標物質以外の物質の乾性沈着量を推定している。
また、森林生態系に対する輸送量を総合的に評価するために、源流域における集水域単位での物質収支に基づいて、一水文年単位の乾性沈着量を評価する場合もみられる。この場合、物質収支は集水域を対象としているので、対象とした集水域の地上部全てが沈着面となる。例えば, Likens et al.23）はSO42− 、Hill et al.24）、Wada et al.25）はCl− とSO42− について、集水域内における発生と消失がないと仮定して、流出負荷量と降水による負荷量の差分を乾性沈着による輸送量として算出している。しかし、実際には、水移動に伴う物質輸送量は水量に依存して変化するので、物質収支の差分の理由を乾性沈着で説明することはできても、大気からの乾性沈着による物質輸送量そのものを評価することは困難であると考えられる。
また、Surface analysis methodsでは、粒子状物質と微量気体による輸送量の合計を評価するので、気孔を介して葉内に吸収された後、同化されて内部循環系に取り込まれる可能性のあるSO2 やNO2 などの微量気体26）,27）に関しては、葉での吸収分を評価することができない４）,５）,17）。
３.２ 大気フラックス測定による手法（Atmospheric ﬂux methods）
大気中の粒子状物質や微量気体を測定する
Atmospheric flux methodsでは、空気塊と、その中に含まれる粒子状物質や微量気体などのスカラー量の動きが同一であると仮定することで、乱流フラックス測定手法の原理を導入する。
スカラー量の乱流フラックス測定手法として

116

代表的な渦相関法（乱流変動法）（Eddy CorrelationMethod）において、スカラー量c（温度、気体、粒子など）の鉛直フラックスFc は、風速の鉛直成分をwとすると、
Fc = wc = w'c' + wc

w'c'（１）と表される。ここで、上付のバー（−）は時間平均、プライム（´）は平均からの偏差を表す。平坦で一様な地表においてを仮定した場合、フラックスはwとcの共分散で表される。渦相関法では、これらの変動成分を超音波風速計やガスアナライザーを用いて直接測定するので、大気と地表の間での物質交換量を直接測定する手法として、最も仮定が少ないとされる。渦相関法は1980年代後半以降、H2OやCO2 のフラックス測定に用いられ始め、近年、フィールド条件下における長期連続測定に耐える観測システムが完成しつつある。すなわち、H2OやCO2 のフラックス測定に関する渦相関法の観測システムの濃度センサー部分を、粒子状物質や微量気体を測定できるものと交換することで、乾性沈着に係る微量成分のフラックスを測定できる。しかし、そもそも環境大気中の濃度が低い微量成分の、検出限界に近い微小な濃度変動を、野外において数Hzレベルで高速かつ安定に測定できる測器は開発段階にあり、現状では測定技術の制限によって、フィールドにおける渦相関法の適用は困難である。
そこで、高速での濃度測定に限界のある微量成分のフラックスを測定する手法として、渦集積法（Eddy Accumulation Method）が提示されている。
渦集積法では、風速の変動成分を高速で測定し、鉛直風速に比例した流量を鉛直下向きと上向きで区別してサンプリングし、それぞれの濃度差を測定するという操作を導入することで、濃度測定の時間間隔を広げることが可能となる。ここで、上付きの+を鉛直上向き成分、−を鉛直下向き成分とすると、渦集積法による乱流フラックスFc は（２）式で表され、原理的には（１）式の渦相関法と同等である。
Fc = w+c + w－c =w+c' + w－c' + (w+ + w－)c = w'c' + wc

（２）

しかしながら、渦集積法には、鉛直風速に比例した流量の調節に技術的な困難さがある。また、微量成分は環境大気中での濃度が低く、微小な濃度差を比較しなければならないために、流量調節システムの精度がデータに大きく反映してし地球環境 Vol.９ No.１ 113−121（2004）まうという問題点がある。また、特に、粒子状物質に関しては、捕集時の流量調節が分級という粒径による捕集効率の違いを引き起こしてしまうので、流量調節の不要なコンディショナルサンプリングによる捕集システムが適している。例えば、
Businger and Oncley28）は、上述の渦集積法にコンディショナルサンプリングを導入し、以下の（３）式で表されるREA法（Relaxed Eddy Accumulationmethod）を提示している。
Fc = bσw (C － C )+－（３）

ここで、σw は風速鉛直成分の標準偏差、またC ＋、C − は気流が上を向いているときと下を向いているときのそれぞれの平均濃度、bは係数であり実験から求められるが、 0 . 6 程度であることがわかっており、概ね定数として取り扱える。このように、REA法では、流量の取り込み量を鉛直風速に比例させる必要がないことから、粒子状物質を構成する化学成分のフラックスを測定する手法として、現状では最も適用可能性が高い。
３.３ 推定法（inferential method）
我が国では、SO 2 、NO X（NO、NO 2 ）、O 3 、PAN、CO、SPMなどの大気汚染物質に関する大気中濃度の長期連続的なモニタリングシステムが確立している。このような背景においては、乾性沈着による物質輸送量を評価する手法として、現行の大気汚染物質濃度のモニタリングデータを生かす手法が期待される。
1980 年代から乾性沈着の連続モニタリング手法の開発を推進してきた米国では、現在、Atmospheric flux methodsによる乱流フラックス観測の中心となるサイトが十数か所設置されており、これらのサイト以外の空白地点における乾性沈着フラックスを、大気中の微量気体の平均濃度を用いて推定するための推定法（inferentialmethod）が開発された18）,19）。
この推定法（inferential method）では、正味での鉛直下方への輸送量としての乾性沈着フラックス（F［ML −2 T −1 ］）を、参照高さ（z）（ referencecheight：慣例１m）における大気中の微量気体の平均濃度（C［ML−3 ］）で除した係数（v［LT−1 ］）が導ad入される（（４）式）。
Fc
vd (z) = ──Ca (z)（４）

vd は速度の次元（［L T−1 ］）を有するので、沈着速度（deposition velocity）とよばれる。
18）
Hicks et al. は（４）式により、乾性沈着フラックス（Fc ）を沈着速度（vd ）と大気中の平均濃度（Ca ）の積として定義するとともに、電気回路アナロジーを導入して、大気中における輸送過程を空気力学的抵抗（r［TL−1 ］）、沈着面近傍における輸送過程aを表面抵抗（r［TL−1 ］）、沈着面における相互作用
b過程を移動抵抗または群落抵抗（r［TL−1 ］）とする
c
直列抵抗モデルを提示し、沈着速度をこれらの全抵抗の逆数として定義している（（５）式、図４）。
1vd = ──ra + rb + rc

（５）

各抵抗の基礎的なモデル式は、沈着面における乱流輸送の原理に基づいて、風速や気温、日射、飽差などの環境要因の関数として半経験的に導出される。
欧米のモニタリング機構（CASTNeT（USA）、EMEP（EU））では、このHicks et al.18）,19）による直列抵抗モデルによる推定法（inferential method）を採用し、広く適用している。また、従来は沈着面を一層とみなした単層モデル（Single-Layer Model
またはBig-Leaf Model）による評価が主流であったが、計算機の進歩に伴い、Meyers et al.29）以降、沈着面を 20 層程度にわけて各層間でモデルを適用

図４

各種表面に対する微量化学物質の乾性沈着に関する抵抗ダイヤグラム18）,19）.

正味の鉛直下向きフラックスである乾性沈着フラックス（F ）を参照高さにおける大気中の微量化学物質濃度（C a）で除した係数（v d）は速度の次元を持ち，沈着速度（v d）とよばれる．
沈着速度（v d）は，空気力学的抵抗（r a），表面抵抗（r b），移動抵抗または群落抵抗（r c）の合計の逆数として，風速，気温，湿度などの環境要因から半経験式により再現される．

117尾保手：乾性沈着による大気−森林系の物質輸送する多層モデル（Multi-Layer Model）の導入が試みられている30）。
一方、このようなモデルの多層化という進展に反して、モデルを十分に検証し得る観測データの蓄積は少ない。特に、現在一般化されている粒子状物質の濃度の鉛直分布は、短期的な観測結果によるものであり、実態と一致していない可能性がある。例えば、桐生水文試験地において、長期連続的に粒子状物質と微量気体の濃度の鉛直分布を観測した結果をみると、微量気体については、樹冠 に お い て 濃 度 が 減 少 し て い た が（ 図 ５ b ) ）、粒子状物質については、遮蔽物である樹冠において最も濃度が高いという傾向がみられた

図５118（図５a)）。図６のように鉛直方向で粒子状物質の化学組成が変化していないことから、樹冠における粒子状物質の高濃度の要因は、微量気体の化学反応による二次的な粒子の生成ではなく、樹冠に一旦捕捉された粒子状物質の再飛散（resuspension）によると考えられる。このように、樹冠は、粒子状物質に関しては単なる遮蔽物ではなく、上部の濃度によらず安定的に下部に粒子状物質を供給する緩衝帯として機能していたと考えら
れる31）。以上の結果は、今後の森林における粒子状物質の輸送モデルの確立において検討を要するものである。

a)粒子状物質とb)微量気体の濃度分布９）（n=40，桐生水文試験地，2000年１月〜2002年１月）.

図６９）
各高度における粒子状物質の化学組成の季節変化（桐生水文試験地，2000年１月〜2002年１月）.

地球環境 Vol.９ No.１ 113−121（2004）

119尾保手：乾性沈着による大気−森林系の物質輸送

４．まとめ

変動，降水と流出水にともなう溶存元素収支と森林流出水質の広域的変動−．森林立地，39，

大気−森林系の乾性沈着による物質輸送の存在
は、森林地上部での降水の再配分過程における水質変化の解析から定性的には明らかである。ところが、現行では、乾性沈着による物質輸送量を測定する確実な手法は存在していない。乾性沈着による物質輸送量の評価結果を陸域生態系の物質循環における入力量とするには、未だ検討が必要な段階にある。
現在、乱流観測技術の発達により、乱流輸送の原理に基づくAtmospheric flux methodsによる詳細な測定が可能になりつつある。一方、急峻な山地が多い我が国では、森林のほとんどが傾斜地に存在しているために、平坦地を対象として半経験的に確立した乱流輸送の原理の適用には、十分な研究を要する。スケールアップも課題である。
乾性沈着による物質輸送量の測定や影響評価には、大気の物理化学、流体力学、分析化学をはじめとする多くの複合的な分野が関与する。森林の生物地球化学における流域単位での物質循環という視点は、これらの分野の知見を総合的に解析し、課題をクリアするための土台として現実的で期待できる。

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謝辞
本稿を執筆するにあたり、国立環境研究所の内山政弘氏、福山力氏、松本幸雄氏との乾性沈着量の測定手法に関する討論が参考になりました。記して謝意を表します。

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31）尾保手朋子・大手信人・谷 誠（2004）森林における粒子状物質と微量気体の鉛直分布．日本エアロゾル学会誌，投稿中．

long-term stream acidification in the chemicallyheterogeneous. Upper Severn catchment, Mid-Wales.
The Science of the Total Environment, 286 ，（受付2003年11月28日、受理2004年２月３日）

215-232.

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