機械学習を活用した
SiC 高品質結晶成長条件のデザイン, 林
原 田 俊 太1
) 1
)

宏 益2
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角 岡 洋 介2) 朱

鳴 海 大 翔 沓掛健太朗 宇治原

燦
2)

,
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徹3

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は，貫通らせん転位(Threading screw dislocation: TSD)，

.

は じ

め

に

貫通刃状転位(Threading edge dislocation: TED)，基底面転位(Basal plane dislocation: BPD)がそれぞれ，102104 cm－2,

パワーデバイスは，電力変換に用いられる半導体デバイス

103105 cm－2, 102104 cm－2 程度存在する(3)．基板中の欠陥であり，省エネルギーの観点から，その高効率化が求められはエピタキシャル膜に伝播し，デバイス劣化や，信頼性の低ている．炭化ケイ素(SiC )は，シリコン(Si)をはるかに上回

下をもたらすことが知られており，転位密度の低い高品質のるパワーデバイス特性を有し，次世代のパワー半導体材料とSiC ウエハが求められている(5)(6)．

して期待されている(1)．SiC パワーデバイスは，すでにエア

これに対して，SiC 溶液法は，高品質の結晶成長を実現す

コンなどの家電製品や，鉄道車両用インバータに使用され，る方法の一つとして注目を集めている(7)．バルク結晶成長に

次世代新幹線 N700S の駆動システムにも採用されており，関しては， Top seeded solution growth ( TSSG )法の研究が社会実装が進められている．SiC は同一の組成で多様な積層行われており， 2 インチ， 3 インチのバルク SiC 結晶成長が構造をとる結晶多形を呈する物質であり，3C, 4H, 6H, 15R

報告されている(8)(11)．溶液法は，熱力学的平衡状態に近いなどの多形を有することが知られている(2)．中でも 4HSiC

プロセスであるため，高品質化が期待されており，これまで

は，バンドギャップが 3.27 eV と大きく，移動度も比較的高の研究において，溶液成長過程においてマイクロパイプと呼いため， SiC パワーデバイスの研究開発は， 4HSiC を中心

ばれる中空状の欠陥が閉塞することや(12)，成長に伴い転位として進められている．SiC パワーデバイスには，昇華法に密度が減少することが報告されている(7)．我々は，これまでより作製された SiC 単結晶基板上に化学気相成長( CVD )にの研究において，溶液成長過程における転位の伝播挙動を，よりエピタキシャル膜を成長したものが用いられる．昇華法

放射光を用いた X 線トポグラフィ法などにより詳細に調べ

では，原料となる SiC 粉末を 2000 °C 以上の高温において昇てきた(13)(22)．その中で，SiC 溶液成長過程において，マク

華させ，種結晶上に成長させる(3)．この方法により，6 イン

ロステップが沿面成長をするとマクロステップとの相互作用

チのウエハが製造され市販されており，R&D では 8 インチ

により，貫通転位が基底面の転位に変換することを見出してが実証されている．昇華法 SiC 結晶の品質は着実に向上しいる(14)(18)．また，欠陥変換を用いることにより高品質の結ているが(4) ，無転位が前提である Si ウエハと比較すると，晶成長に成功している(23)(25) ．現在，我々は溶液法による結晶品質が良いとは決して言えない．昇華法 SiC ウエハに

高品質化技術を 3 インチ， 4 インチ，さらには 6 インチ， 8名古屋大学未来材料・システム研究所1)講師 2)特任助教 3)教授(〒4648601 名古屋市千種区不老町)
名古屋大学大学院工学研究科1)講師 2)大学院生(†現在ローム株式会社) 3)教授
名古屋大学ベンチャービジネスラボラトリ博士研究員(††現在京都大学大学院工学研究科助教)
理化学研究所革新知能統合研究センター研究員
産業総合研究所 窒化物先進デバイスオープンイノベーションラボラトリ副ラボ長
Design of Highquality SiC Solution Growth Condition Assisted by Machine Learning; Shunta Harada,, HungYi Lin, Yosuke
Tsunooka, Can Zhu, Taka Narumi, Kentaro Kutsukakeand Toru Ujihara,,(Institute of Materials and Systems
for Sustainability, Nagoya University, Nagoya. Department of Materials Process Engineering, Nagoya University, Nagoya.(†Now
at ROHM Co., Ltd., Kyoto.) Venture Business Laboratory, Nagoya University, Nagoya.(††Now at Department of Materials
Science and Engineering, Kyoto University, Kyoto.) Center for Artificial Intelligence Project, RIKEN, Tokyo. GaN
Advanced Device Open Innovation Laboratory, National Institute of Advanced Industrial Science and Technology, Nagoya.)
Keywords: silicon carbide, solution growth, machine learning neural network, mathematical optimization, dislocation, power device
2019年12月 3 日受理[doi:10.2320/materia.59.145]

ま て り あ 第59巻 第 3 号(2020)
Materia Japanインチの結晶成長に応用するために，欠陥変換による高品質化と両立する大型結晶成長技術の研究と，結晶成長条件最適化の研究を行っている．本論では，溶液法による高品質結晶成長の大型化の課題と，機械学習および数理最適化を活用した結晶成長の最適化方法について解説する．

.

結晶成長条件の最適化

結晶成長に限らず，製造プロセスの最適化は極めてタフな作業である．プロセスの最適化の中には，プロセス中の温度や濃度といった値だけではなく，それらの時間変化，さらには用いる部材の形状や材質，試料の前処理なども含まれ，研究開発のリードタイムを律速している．結晶成長プロセスにおいては，状態図などの熱力学データや，高品質化のメカニ
ズムが明らかになったからと言って，直ちに良質な結晶が得られるとは限らない．例えば，チョクラルスキー( Cz )法においてネッキングを行うことにより無転位の結晶が得られる
ことを， 1959 年に Dash は報告しているが(26) ，現在，集積回路製造プロセスの主流である 300 mm のウエハサイズを実現するまでに，実に 40年近くの時間を要している(27)．この間，段階的に大型化が進み，その都度多くの時間と労力が費やされてきた．
結晶成長条件を最適化する従来の方法では，結晶成長の基礎的な知見，経験則やノウハウなど，研究者の知識を基に，結晶成長条件を決定し，得られた結晶を観察し，その結果を次の成長条件の決定に反映する，という事を繰り返す(図(a))．この場合，いかに優れた研究者であっても，ある程度繰り返し実験を行う必要があり，装置やサイズが変わった時にしばしばこれまでの知見を活かすことができず，結晶成長

図1

結晶成長パラメータの決定法．( a ) 従来法，( b )シミュレーションを援用した最近の方法，(c) 本
研究で用いる機械学習と数理最適化を活用した方法．(オンラインカラー)

条件の最適化をやり直す必要がある．これに対して，最近では結晶成長条件の設計に，伝熱，流体，電磁気など複数の物
理現象を組み合わせて考慮するマルチフィジックスシミュレ

映する，という事を繰り返すことになる(図 1( c ))．この場ーションが用いられる(28)(29)．この場合，研究者の知識をも合には，一度機械学習モデルを構築すればシミュレーションとに，結晶成長において好ましい温度分布や濃度分布などを結果を 1 sec 以下で得られるため，全パラメータ空間の中か想定し，そのような状況をシミュレーション上で実現する成ら最適な条件を探索することが可能となる．また，装置やサ長条件を探索し，実験を行い得られた結晶の観察結果をフィイズが変わっても同様の目的関数をベースとして用いること

ードバックする，という事を繰り返す(図 1(b))．この場合，ができるため，効率的に成長条件を最適化することができる．

シミュレーションにより，成長条件をある程度絞り込むことができるため従来よりも少ない実験回数で最適な条件が得ら.

高品質 SiC 溶液成長れる場合が多い．一方で， 1 回のシミュレーションに 1 10
時間程度を要し，条件を探索するのに逐次シミュレーション

図に TSSG 法による SiC 溶液成長の概略図と結晶成長を行うため，多くの時間が必要となる．また，成長条件のパ炉の外観写真を示す(30) ． TSSG 法による溶液成長では，黒ラメータは一般的に複数あり，多次元のパラメータ空間にお鉛坩堝の中で Si を含む溶媒を溶融し，種結晶を張り付けたいて真の最適条件を探索することはほぼ不可能である．そこ

黒鉛軸を浸漬させ，結晶成長を行う．高温部分において黒鉛

で，我々は機械学習を用いたシミュレーション結果の高速予坩堝から炭素が溶媒に溶出し，低温部分に配置した種結晶上測と，数理最適化を用いた成長条件の設計に取り組んでいる．

に SiC 単結晶を成長させる．坩堝や溶液内などにおける SiC

この場合，結晶成長において好ましい状況を目的関数によりの晶出を抑制するためには，溶液内の温度分布を適切に制御定義することで定量化し，数理最適化のアルゴリズムによする必要がある．また，表面モフォロジーは，溶液の流れとり，目的関数が最小となる成長条件パラメータの組合せを取

ステップ進展方向の関係によって大きく変化するため，溶液得し，結晶成長実験を行い，その結果を目的関数の定義に反内の流動を制御することも必要となる(31)．バイポーラ型の




特

集

図2

( a ) SiC 溶液成長の模式図と ( b ) SiC 溶液成長炉の外観写真(30)．(オンラインカラー)

図3

一方向のステップフロー成長において ( a ) 外向流と (b) 内向流で溶液成長を行う場合の模式
図．(オンラインカラー)

SiC パワーデバイスのオン抵抗を低減するためには，SiC 基

板の電気抵抗率を低減することが必要となる．n 型のドーピ
ングには窒素が，p 型のドーピングにはアルミニウムが用いを抑制しなければ，バルク成長は困難である．溶液成長ではられるが，SiC 溶液成長においては，結晶成長雰囲気に窒素

ステップの進展方向と，溶液流れの方向によって，マクロス

ガスを混合することにより窒素ドーピングが，溶媒にアルミテップの高さが変化することが知られている(31) ．溶液の流ニウムを混合することにより，アルミニウムドーピングを行

れとステップの進展方向が同一の場合にはマクロステップのうことが可能である(32)．

発達が促進されるのに対して，溶液の流れとステップの進展

4H SiC の 結 晶 成 長 は ( 0001 ) 面 ま た は ， ( 0001 ) 面 か らが逆方向の場合にはマクロステップの発達が抑制されること[1120]方向に数度傾斜したオフ角種結晶が用いられる場合が明らかとなっている．このため，オフ角を設けた種結晶をが多い(3) ． SiC は極性を有し， Si と C で終端する( 0001 )面

用いて大口径の結晶成長を軸対称の環境下で行う場合，ステが存在し，それぞれ Si 面， C 面と呼ぶ． SiC バルク結晶をップフローの上流または下流において溶液の流れがステップ目指した SiC 溶液成長においては，長時間の結晶成長を実フローと同一となる領域が生じてしまい，結晶全面において現するために， C 面で結晶成長を行うことがほとんどであマクロステップの発達を抑制することが困難となる．図る．これは， C 面での結晶成長が Si 面と比較して，平坦なに，外向きの流れと内向きの流れで，オフ角を設けた種結晶

結晶成長面となりやすいためである(33)．また，オフ角を設上において一方向のステップフローで結晶成長を行う場合のけた種結晶上においては容易に溶媒の巻き込みが生じるとの模式図を示す．溶液の流れが外向き(外向流)の場合，ステッ

報告もあり(7) ，種結晶にオフ角を設けない， C 面( 0001 )面

プフローの上流部分では溶液の流れとステップフローの方向

種結晶上の結晶成長が溶液成長の主流となった． C 面 on 

は逆向きになるため，マクロステップの発達が抑制される

axis 種 結 晶 上の 結 晶 成 長 にお い て は， こ れ ま で の研 究 かが，下流部分では同一方向となり，マクロステップの発達がら，貫通らせん転位，貫通刃状転位は種結晶から伝播し，基促進されると考えられる．一方，溶液の流れが内向き(内向

底面欠陥は結晶成長中に形成されにくいことが報告されてい流)の場合には，逆に，下流部分においてはステップフローる(7)．

と溶液流れの方向が逆向きとなるが，上流部分では，同一方これに対して，オフ角を設けた Si 面種結晶上での溶液成向となってしまう．実際に，外向流で結晶成長を行うと，ス長においては，成長表面にマクロステップが形成することにテップフロー下流部分においてマクロステップが発達し溶媒より貫通転位の基底面欠陥への変換が生じやすい．特に貫通の巻き込み(インクルージョン)が発生することが明らかとな

らせん転位は 10 mm 程度の成長で 99 以上が基底面の欠陥っている．

に変換することが明らかとなっている(14)(16)．変換した基底結晶全面において，マクロステップの過剰な発達を抑制す

面の欠陥は側面に向かって伝播し，成長とともに外部に掃きるために，我々は異なる溶液流れを組み合わせて結晶成長を出されるため，成長とともに結晶中の転位密度は減少し，厚行うスイッチングフロー成長を考案した(34) ．スイッチング

膜化により高品質の結晶成長を実現することが可能である．

フロー成長では，内向流と外向流の条件を交互に切り替えて実際に，オフ角 Si 面種結晶上での結晶成長において，貫通結晶成長を行う．ルツボやホットウォールの厚さなどにも依転位密度が大幅に低減することが示されている(23)(24)．これ存するが，高周波誘導電流による電磁攪拌により内向流が，までに， 10 mm 角の結晶成長において，貫通らせん転位密結晶の回転による強制対流により外向流が形成しやすい．シ

度が 11 cm－2 ，貫通刃状転位密度が 385 cm－2 ，基底面転位

ミュレーションにより内向流と外向流をそれぞれ実現する結密度が 28 cm－2 である転位密度の極めて低い高品質結晶を晶成長条件を決定し，二つの条件を切り替える．これまでに得ることに成功している．

スイッチングフロー成長により，結晶全面においてマクロスSi 面での結晶成長はマクロステップによる欠陥変換により高品質化が可能である一方，マクロステップの過剰な発達

ま て り あ 第59巻 第 3 号(2020)
Materia Japan

テップの過剰な発達を抑制することを実証している．
以上のように，オフ角 Si 面種結晶上の成長における欠陥

変換を利用した高品質 SiC 溶液成長においては，溶液の温表1

学習データとして用いるシミュレーションの成長条件パラメータの範囲．

図4

SiC 溶液成長シミュレーションの予測を行うニュ
ーラルネットワークの構造．(オンラインカラー)

度，過飽和度，スイッチングフローによる溶液流れなど複数の分布を最適化する必要がある．

.

機械学習を用いたシミュレーション結果の高速予測

近年，機械学習は様々な学術領域に応用されつつある．材
料科学の分野においては，実験・シミュレーションデータと機械学習を組み合わせることにより材料探索を行うマテリア
ルズインフォマティクスが主流である．本研究では，機械学習の手法の一つであるニューラルネットワークを用いて，成長条件パラメータを入力すると，シミュレーション結果が出力される非線形の回帰式を作製する．詳細は専門書に譲るが(35)，ニューラルネットワークの学習と，最小二乗法は類似の方法であり，機械学習の中の「教師あり学習」に分類される．最小二乗法による線形回帰を機械学習の言葉で記述す
ると，「複数の入力と出力データの組み合わせ(xi, yi)を学習データとして，二乗和誤差が最小となるように y ＝ ax ＋ b の重み(係数(a, b))を決定(学習)することにより，未知の入力 x に対して出力 y を予測する回帰式を作製する．」となる．
ニューラルネットワークは，神経回路と似た構造で線形と非線形の変換を繰り返すことにより表現力の高い関数となっていることが最小二乗法による線形回帰との大きな違いであり，多くの係数を決定する必要があることや，学習データへを増すためには時間がかかるため，データの特徴をニューラの過学習( Over fitting )が起こらないように正則化を行う場

ルネットワークの構造に反映することや，感度の低い入力パ合があること，二乗和誤差以外の誤差関数を用いる場合があ

ラメータを入れないようにするなどの工夫を行い，限られたるなど，他にも異なる点が多くあるが，「深い関数を使ったデータで十分な精度を出すことが必要となる．転移学習やデ最小二乗法である」という説明は，直感的には分かりやすータ拡張などデータサイエンスにおいても少ないデータでもい(36)．

学習が可能となる手法があるが，これらの手法を用いる場合

ニューラルネットワークの学習は， Google が開発し，オも，そうでない場合にも，データの特徴を把握し，機械学習

ープンソースで公開している機械学習ソフトウェアライブラのアルゴリズムに反映することが極めて重要である．次に，リ TensorFlow などを用いて行うことができる(37) ．学習デ

抽出したデータを学習データとしてニューラルネットワーク

ータの容量にもよるが，本論文で取り上げるような学習であの学習を行う．この時に，図のように結晶成長パラメータ

れば，ノートパソコンの CPU でも十分に実行できる．さらに 加 え て ， 溶 液 の 位 置 ( r, z ) を 入 力 し ， 流 れ U ＝ ( U r , U u ,に，機械学習は並列処理が可能であるため， GPU を用いる

Uz)，温度 T，過飽和度 s を出力するニューラルネットワー

ことで計算速度を高めることができる．

クの構造とする．ニューラルネットワークでは入力するデー

機械学習による結晶成長シミュレーション結果の予測モデ

タを入力層と呼び，層から層へと値を変換していき，データルの構築は以下のような手順により行う(38)．まず初めに，を出力する．最後の層を出力層と呼び，入力層と出力層の間結晶成長パラメータの範囲を決めてランダムに変化させ，の層を中間層もしくは隠れ層と呼ぶ．隠れ層において変換さ100 個程度のシミュレーションを行い，溶液内の流れの分れた値をノードと呼び，隠れ層の数とノードの数によりニュ

布，温度分布，濃度分布の計算を行う．ここでは一例としーラルネットワークの構造が決められる．各ノードでは前のて，種結晶の回転速度( vs )，るつぼの回転速度( vc )，るつ

層の値に重みを付けてバイアスと合わせ，非線形の活性化関

ぼの内径(Dc)，メニスカス高さ(h)，ルツボの高周波コイル数により変換する．例えば n 個の入力変数 x＝(x1, x2, …, xn)に対する相対位置(zc)を成長条件パラメータとして，表のが m 個のノードを有する中間層に変換され y ＝( y1, y2, … ,

範囲でパラメータを変化させる．得られたシミュレーションym)となることを数式で表現すると下記の通りである．

結果から，位置に対して溶液流れと濃度の値を抽出する．これにより，例えば100個のシミュレーション結果に対して，
溶液内において100箇所の値を抽出するとすれば，100×100＝10,000個のデータが得られることになる．機械学習では，
一般的にデータ数が多いほど精度が向上するが，学習データ

(∑ w x ＋b ) (i＝1, 2, …m)
n

yi＝A

k,i k

(1)

i

k ＝1

 w1,1 … wn,1 
ここで， A (x)は活性化関数， W＝ P S P は，重み行
w1,m … wn,m





特

集

図5

(a) 学習に用いていないシミュレーション結果と(b) ニューラルネットワークによる過飽和度と流速分布の予測．

列，b＝(b1, b2, …, bn)は，バイアスパラメータである．活性化関数には，ロジスティックシグモイド関数や正規化線形関

図6

多目的最適化におけるパレート最適解(破線)．

数(ReLU)などが解析の対象に合わせて用いられる．( 1 )式のような変換を複数回繰り返したものがニューラルネットワークであり，複数の中間層を有するニューラルネットワーク

は，位置と成長条件パラメータを並べたベクトル x の関数を用いたものを深層学習(ディープラーニング)と呼ぶ．こことなっており，目的関数は，成長条件パラメータベクトル x

では，隠れ層を 3 層として，各層のノード数を128個とし，の関数である．全ての位置において過飽和度が s1 となると活性化関数にはシグモイド関数を用いた．ニューラルネット

きに，目的関数は 0 で最も小さくなり，成長条件パラメー

ワークの学習では，二乗和誤差のような誤差関数が最小とな

タベクトル空間において f(x)が最小となる点が，「種結晶直るように重み行列 W とバイアスパラメータ b を最適化す

下の過飽和度 s を一様にある値 s1 である」という条件を最る．最後に，学習させたニューラルネットワークの精度を，もよく満たすことになる．ニューラルネットワークによる結学習には使用していないデータにより検証する．

晶成長シミュレーションの高速予測を用いれば，成長条件パ

一度精度の良い学習済みのニューラルネットワークを構築

ラメータ x を入力すると，目的関数 f ( x)を直ちに計算する

すれば，ニューラルネットワーク自体の計算コストは低いたことができる．このため，勾配法や遺伝的アルゴリズムといめ，直ちに計算結果を出力することができる．本研究の場

った繰り返しの数値計算を行う数理最適化の手法により，合，成長条件パラメータと位置を入力すると，温度，過飽和

f(x)が最小値をとる x を求めることができる．

度，溶液流れが出力される．したがって，すべての位置に対結晶成長条件を最適化する際には，トレードオフの関係にして成長条件パラメータを入力することにより，温度，過飽

ある複数の目的を同時に満たす条件を探索する必要がある場

和度，溶液流れの分布が得られ，シミュレーション結果を高合が多い．このような場合には多目的最適化を用いる．例え

速で予測することができる．図に学習には用いていないシば，トレードオフの関係にある二つの目的関数 f1(x), f2(x)ミュレーションの結果と，ニューラルネットワークによる予がある場合に，これらが同時に最適化される解(パレート最測結果を比較したものを示す．過飽和度の分布はほぼ一致し適解)は，一つではなく，図のようなパレートフロントとており，溶液の流れの分布も流れの強さに違いがある部分は呼ばれる曲線状の最適解の集合となる．図 6 において，(a)あるものの，大まかな傾向をつかむことができている．シミの最適解は目的関数 f1 ( x )の値の寄与が大きく，( b )の最適ュレーションが約 104 sec かかるのに対して，ニューラルネ

解は目的関数 f2 ( x )の値の寄与が大きい．( c )の最適解は目ットワークによる予測は 10－1 sec 以下であり，105倍以上高的関数 f1(x)，f2(x)両方がバランスよく最適化された値とな速でシミュレーション結果を得ることができている．

る．実際には，パレート最適解を確認し，その中からバラン
スよく条件を満たしている成長条件を選択している．この際

.

結晶成長条件の最適化に，パレート最適解を実現する成長条件パラメータの組み合
わせを， k 平均法や混合ガウスモデルなどクラスター分類

高速でシミュレーション結果を出力することができると，の手法を用いて，分類することなども行っている．

結晶成長において好ましい条件を目的関数により定量化すれ最適化の計算にはニューラルネットワークの予測を用いてば数理最適化の手法を用いて結晶成長条件を設計することがいるため，最適条件の候補となった成長条件パラメータで改できる．結晶成長の駆動力である種結晶直下の過飽和度 s

めてシミュレーションを行い，確認を行う．この時に，精度を一様にある値 s1 に設定したい場合，例えば，次式のようが不十分であると，シミュレーションでは最適とならない場に目的関数を設定する．

合がある．このような場合には確認のために行ったシミュレ

Nf(x)＝∑(s(ri, x)－s1)2(2)i

ここで，ri は種結晶直下の位置ベクトルである．過飽和度 s

ま て り あ 第59巻 第 3 号(2020)
Materia Japanーション結果を学習データに追加し，改めて最適化を行うことで，パレート解近傍のニューラルネットワークの精度が上昇し，最適化の精度も上昇する．

ここで説明した方法では，機械学習により成長条件が自動

同時にるつぼの強度を上げるためにルツボ内径を小さくし，的に決まるのではなく，目的関数の設定と，パレート最適解

攪拌による溶質輸送を増加させるために上軸の回転速度を増からの成長条件の選択は，研究者によって行われる．つま加させた．その結果(実験条件 # 3)，結晶全面が成長したもり，これら二つにこれまでの実験結果や結晶成長の基礎的知のの，成長表面に多結晶 SiC(Heterocrystal)が付着した．以見を反映させられるかが，重要となる．

上 3 つの実験結果と，成長表面モフォロジーをスイッチン
グフローにより安定化させることを念頭に置き，表のよう.

結晶成長条件の最適化の実際に目的関数を設定した．目的関数 f1(x)は，結晶全面が成長し，多結晶の成長が起こらないように，結晶成長位置近傍の実際に結晶成長条件を最適化するためには，ある程度結晶

過飽和度が 1から 2となるようにするものである．目的

成長実験を行い，どのような目的関数を設定するかを決める

関数 f2(x)は結晶成長位置近傍の過飽和度の分布を均一にし必要がある．ここでは，4 章で示した機械学習モデルを用いて，成長膜厚を均一にするためのものである．また，同じ目て結晶成長条件の最適化を試みた一連の結果を例として示す．

的のために，温度の均一性に関する目的関数 f3(x)も加えた．

まず初めに，目的関数を設定するためにこれまでの結晶成

f4(x)と f5(x)は，スイッチングフローに関するものであり，

長実験の知見も踏まえながら，3 回の実験を行った(図)#1

結晶成長位置近傍の溶液の流れが内向きまたは外向きで動径の実験条件では，シミュレーション上の過飽和度は正の値で方向 0.02 cm/sec 以上，溶液流れの絶対値が 0.02 cm/sec とあったが，種結晶全面が溶解し成長していなかった．これなるように目的関数を定義した．最後に，ルツボ壁での多結は，シミュレーションで用いている溶液物性が実際とは異な晶 SiC の形成を抑制するために，溶液内の温度差が 10 °C以っているためだと考えられる．これに対しては，正しい溶液

下となるように目的関数 f6( x )を設定した．ここで， ReLU

物性を与えることと，シミュレーションにおける過飽和度のおよび softplus は，下記のような関数である．

絶対値は正確ではないが相対的な傾向が正しいと考えて条件

ReLU(x)＝max(0, x)(3)を決定する，二つのアプローチが考えられる．本研究では後softplus(x)＝log(1＋ex)(4)

者の方法で最適化を進めるが，我々は，実験を再現する溶液

目的関数を減らすために，多目的最適化は，下記に示すよう

物性パラメータをニューラルネットワークのモデルを用いてに，過飽和度に関する目的関数 F1(x)，温度に関する目的関推定することも行っている(39)．#1 の実験結果を受けて，次数 F2(x)，溶液流れに関する F3(x)に対して行った．

の実験では，結晶成長位置を変化させることにより，過飽和

F1(x)＝f1(x)＋f2(x)(5)

度を増加させることにした．# 2 の実験条件で得られた結晶

F2(x)＝f3(x)＋f6(x)(6)の外周部分は溶解し，中央付近はわずかに成長をしていた．

F3(x)＝f4(x)＋f5(x)(7)

このことから，さらに過飽和度を増加させることが必要であ

4 章で示したニューラルネットワークを用いて多目的最適ると考え，次の実験ではさらに結晶成長位置を変化させた．

化を行った結果を表に示す．ここでは，実験上の制約から

図7




各条件で成長を行った結晶の外観．(オンラインカラー)

特

集

表2

表3

設定した目的関数．

多目的最適化により提案された結晶成長条件(#4)と，それまでに行った結晶成長条件(#13)．

図8

機械学習と数理最適化により設計した条件で成長した結晶の ( a ) 外観写真と ( b ) 光学顕微鏡像．
外観写真において表面に付着しているのは溶媒が凝固したものであり，酸処理により取り除くことができる．(オンラインカラー)

メニスカス高さとルツボ内径は固定して，結晶成長条件の探に，本手法により成長条件の効率的な探索が可能であること

索を行っている．また，パレート最適解の中から分布を確認が分かる．

して最終的には実験条件 #4 を選択した．実験者が経験的に

我々は，機械学習による条件設計を用いながら，転位変換

条件を決める場合に，#2 と #3 の間に最適な解があると考えと厚膜化を両立する結晶成長を実現しつつあり，これまでにるが，機械学習を利用した最適化では，ルツボ位置は結晶全3 インチ n 型および p 型の高品質 SiC 結晶成長において，約面が溶解した #1 とほぼ同じ位置であるが，結晶とルツボの5 mm の厚膜成長に成功している．本手法により結晶成長条

回転が全く異なる組み合わせとなっている．また，パレート

件パラメータの設計を効率的に行うことで，高品質 SiC 溶

最適解の中には，これらとは全く異なる成長条件のものも含液成長大型化のリードタイムは確実に短縮されており，更なまれていた．このことから，結晶成長条件のように多次元空る大口径化・厚膜化の研究開発にも威力を発揮することが期間で多峰的な関数に対して最適化を行う場合には従来方法で待される．

は限界があり，成長条件パラメータ空間から候補を提案する
本手法の有用性がうかがえる．# 4 の実験条件で成長した結

.

お

わ

り

に

晶の外観写真と成長表面モフォロジーを図に示す．成長結晶の外周部の一部は解けているものの，成長表面は平坦であ

本論文では，機械学習を活用した高品質 SiC 溶液成長条

り，多結晶の付着などは完全に抑制されている．以上のよう件の設計方法とその効果を示した．本手法は SiC 溶液成長

ま て り あ 第59巻 第 3 号(2020)
Materia Japanだけではなく，シミュレーションを援用して成長条件を決定している，様々な結晶成長に直ちに応用することができる．
また，結晶成長プロセスのみではなく，他のプロセスや構造最適化にも応用することが可能である．本手法では誤差の少ないデータを多く生成することが可能であるため，シミュレ
ーション結果を学習データとして用いているが，大量のデー
タを取得できる場合には実験結果や計測結果を学習データに用いることもできる．実験において大量のデータ取得ができない場合には，ガウス過程回帰のような別の機械学習手法を用いることもできる．
機械学習は，結晶成長に限らずあらゆる製造プロセスを効率的に最適化する上で極めて有用な方法であると考えられる．これを実現するには，本手法でも見たように，プロセスの特徴や知見を，例えば「目的関数の設定」というような形で機械学習アルゴリズムに搭載することが重要である．即
ち，当然のことではあるが，各々が必要とするプロセス最適化の機械学習アルゴリズムは，各々で構築する必要がある，という事である．人工知能，機械学習が自動的にやるわけで
はない．

文

献

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2008年 4 月2011年 3 月

原田俊太

日本学術振興会特別研究員(DC1)
2011年 3 月 京都大学大学院工学研究科博士後期課
程修了
2011年 4 月2017年 3 月 名古屋大学大学院工学研究科助教
2017年 4 月 現職
2018年10月 科学技術振興機構さきがけ研究員
専門分野欠陥制御工学◎京都大学在籍時に乾晴行教授の指導のもと，結晶欠陥の研究の魅力を知って以来，シリサイド半導体，
ワイドギャップ半導体，酸化物をはじめとする結晶材料の欠陥制御による特性向上，新奇機能発現の研究に従事している．

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