炉物理の研究 第 70 号（2018 年 4 月）

核分裂収率に着目した核分裂生成物の発熱量低減に関する研究
大阪大学大学院 工学研究科 環境・エネルギー工学専攻
博士課程前期 1 年 山口 光
１．はじめに原子炉で発電を行う際に発生する高レベル放射性廃棄物(HLW)は、ガラス固化体に処理し地層処分する計画となっている。ガラス固化体の体数は発熱量に依存していることから、発熱量を削減することで体数の削減、それに伴い最終処分場の面積削減が可能である。HLW はマイナーアクチニド(MA)と核分裂生成物（FP）からなる。現在、分離変換技術の進展により、MA に関しては高速炉や加速器駆動システム(ADS：Accelerator Driven System)を用いた核変換処理の見通しがすでに立っている[1]。FP の発熱は
Sr-90、Cs-137、これらの娘核種である Y-90、Ba-137 の崩壊熱によるものである。Sr-90 と Cs-137 は発生後の処理が困難なため、発生抑制による削減を検討した。
Sr-90 と Cs-137 の収率に着目したところ、Sr-90 は高次の核種になるほど収率が小さいことが分かった。このことから、U-235 による核分裂をより高次の核種に置き換えることで FP の発熱性核種を削減できると考えた。そこで、本研究では U-235 の核分裂をより高次の核種に置き換える燃料利用や運転を行うことで、FP の発熱性核種の発生抑制し、その削減度の評価を行った。
２．計算方法
本研究では、軽水炉での UOX 燃料と MOX 燃料の燃焼による Sr-90、Cs-137 の発生量の評価を行うため、計算コード CASMO-4E [2]を用いた。加圧水型原子炉(PWR)の燃料集合体を用いて燃焼計算を行った。集合体体系図を図 1 に示す。表 1 に集合体体系情報を示す。燃焼計算より Sr-90 と Cs-137 の発生量を求め、その結果から発熱量を評価した。この時の運転条件を表 2 に示す。
本研究では、・同じ反応度を持つ MOX 燃料の利用・スペクトルを硬くし U-238 の Pu-239 の転換・燃焼を促進する運転(スペクトルシフト運転)によって U-235 の代わりに Pu-239、Pu-241 を多く燃焼させた。この 2 ケースについて、UOX 燃料を用いて通常運転したものと比較し、削減率の評価を行った。
２つ目のケースに関しては 20 GWd/t でスペクトルシフトをして運転したものを対象とし評価を行った。スペクトルシフト運転とは、燃焼期間の途中で減速材量を変え、スペクトルを変える運転のことである [3]。反応度の高い運転サイクルの前半においては炉心内の減速材量を減少させ、低減速状態を作る。この状態では、中性子の減速効果が若干弱まり、炉心内の熱中性子が減少し、余剰反応度が低下するとともにプルトニウムの生成が促進される。燃焼中盤で炉心内の減速材量を増やし、熱中性子の割合を増やす。これにより残存しているウランと生成されたプルトニウムが効率よく核分裂する。
PWR では、減速材調整制御棒を用いて減速材を減少させている。本研究では、水素原子数対重金属原子数比(H/HM)が通常状態では 4.3、低減速状態では 1.2 となるよう水密度を調整し計算を行った
表1PWR 集合体体系情報

燃料棒
燃料棒ピッチ1 .2 6

燃料棒外径0.475

燃料棒内径0.410

集合体配列ピッチ21.50[単位：cm]

図 1 PWR 燃料集合体体系図

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表 2 PWR 運転条件
燃料本数

17×17-25

境界条件

完全反射断面積ライブラリ

ENDF/B-Ⅳ

出力密度104.5

原子炉圧力

155

燃料温度 [K]900

減速材温度 [K]600

通常状態(H/HM=4.3)

0.649

低減速状態(H/HM=1.2)0.713

減速材密度[g/cm3]

３．計算結果UOX 燃料を用いて通常運転したもの、MOX 燃料を用いて通常運転したもの、同じ UOX 燃料を用いてスペクトルシフト運転をしたものの 3 ケースでの Sr-90、Cs-137 による発熱量とその合計、その削減率を表 3 に示す。
表 3 60 GWd/t における発熱量とその削減率
UOX

MOX

シフト 20

[W/t]

[W/t]

[W/t]

Sr-90

2.07.E+03

1.06.E+03

1.94.E+03-48.6%-6.0%

Cs-1371.30.E+03

1.31.E+03

1.30.E+03

0.9%

0.0%

合計

3.37.E+03

2.37.E+03

3.24.E+03-29.5%-3.7%

削減率(M-U)/U削減率(シ-U)/U４．考察
４.１ MOX 燃料
熱中性子による Sr-90 と Cs-137 の累積収率を表 4 [4]に示す。これを踏まえ、組成の違いによる影響を見るため、UOX 燃料と MOX 燃料の核分裂への核種毎寄与率を確認した。図 2、3 に UOX 燃料と MOX
燃料の各燃焼度における核分裂への核種毎寄与率を示す。燃焼を通じての核種毎寄与率において、UOX燃料と MOX 燃料におけるプルトニウムの寄与率は MOX 燃料の方が約 55%高い。これは MOX 燃料の利用により U-235 の核分裂が Pu-239、Pu241 の核分裂に置き換わったためである。この核分裂への核種の寄与率の差が Sr-90 の削減につながったといえる。Cs-137 に関しては核分裂性核種による収率の差が小さいため、発生量への影響がほとんどなかったと考えられえる。
表 4 熱中性子による Sr-90 と Cs-137 の累積収率
Sr90

Cs137

U-233

6.647

6.2

U-235

5.73

6.221

Pu-239

2.013

6.588

Pu-241

1.51

6.28(U-238)(3.07)(5.02)(U-238 は主に核分裂を起こす高速中性子による累積収率)

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図 2 各燃焼度における UOX 燃料の核分裂への核種毎寄与率

図 3 各燃焼度における UOX 燃料の核分裂への核種毎寄与率

４.２ スペクトルを硬くし U-238 の Pu-239 の転換・燃焼を促進する運転
まず通常運転時とスペクトルシフト運転時の各燃焼度における初期装荷燃料中の重金属に対するPu-239 の重量割合を図 4 に示す。これより、スペクトルシフト運転によって U-238 から Pu-239 への転換がより多く起こっていることがわかる。また同時に U-235 の消費を抑制していることが分かった。
次に核分裂への核種毎寄与率を確認した。図 5 にスペクトルシフト運転時の各燃焼度における核分裂への核種毎寄与率を示す。前節で示した図 2 と比較すると、スペクトルシフト運転時は、スペクトルが硬くなっている 0～20 GWd/t において U-238 と Pu-239 が多く核分裂に寄与していることがわかる。ス
ペクトルをシフトした後の 20～60 GWd/t においてはさらに多くの Pu-239 が核分裂に寄与していた。燃焼を通じての核種毎寄与率において、通常運転時とスペクトルシフト運転時におけるプルトニウムの寄与率はスペクトルシフト運転時の方が約 5 %高い。また、U-238 の寄与率が約 4 %高くなっていた。この核分裂への核種の寄与率の変化が Sr-90 の削減につながったといえる。

図 4z 初期装荷燃料中の重金属に対する Pu-239 の重量割合

図 5 各燃焼度におけるスペクトルシフト運転時の核分裂への核種毎寄与率

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５．結論
本研究では、既存の原子炉を用いて FP による発熱量の削減について検討を行った。核分裂収率に着目したところ、Cs-137 は主な核分裂性核種においてほとんど差がなかったが、Sr-90 は核種の原子番号が大きいほど収率が小さくなっていることが分かった。このことから、U-235 の核分裂を抑制し、より高次の核種よる核分裂を促進することで Sr-90 の削減を行った。
まず Pu-239、Pu-241 よる核分裂を促進するために、MOX 燃料を用いた削減法を検討した。PWR において同じ運転条件、体系で同じ反応度を持つ UOX 燃料と MOX 燃料を用いた時の FP の発熱性核種による発熱量の評価を行った。MOX 燃料を利用することで、UOX 燃料を利用した時と比べ、U-235 の核分裂が Pu-239、Pu-241 に置き換わることで、プルトニウムが約 55 %多く核分裂した。その結果、Sr-90による発熱量は 48.6 %、総発熱量で 29.5 %の削減ができた。この検討より UOX 燃料においても燃焼が進むにつれてプルトニウムによる核分裂への寄与率が大きくなっていることが分かった。
UOX 燃料においてより多くのプルトニウムを核分裂させるため、スペクトルシフト運転に着目した。
スペクトルシフト運転は燃焼初期において減速材量を減らすことで U-238 の Pu-239 への転換を促し、燃焼中盤で減速材量を戻すことで発生したプルトニウムを核分裂させるというものである。PWR において同じ体系・燃料を利用し、通常運転をしたものと 20 GWd/t でスペクトルシフト運転したものの比較を行った。スペクトルシフト運転を行うことで-235 の核分裂が U-238、Pu-239 に置き換わることで、通常運転時と比べプルトニウムが約 5 %多く核分裂した。その結果、Sr-90 による発熱量は 6.0 %、総発熱量で 3.7 %の削減ができた。

参考文献[1] 大井川 宏之, “放射性廃棄物の核変換技術への挑戦-日本原子力研究開発機構,” JAEA, 18 2 2014.
[オンライン]. Available: https://www.jaea.go.jp/04/tokai/forum2014/oigawa.pdf. [アクセス日:2017/2/6].
[2] Studsvik Scandpower, Inc., CASMO-4 A FUEL ASSEMBLY BURNUP PEOGRAM User'sManual, 2009.
[3] 福井県原子力安全対策課, “敦賀発電所 3、4 号機の安全性の確認について 本文１,” [オンライン].
Available: http://www.atom.pref.fukui.jp/turu34/report-1p-28p.pdf [アクセス日: 2017/10/1].
[4] IAEA, “Nuclear Data for Safeguards,” [オンライン]. Available:
https://www-nds.iaea.org/sgnucdat/c3.htm. [アクセス日: 2017/2/6].