流域窒素循環モデルを用いた
東アジアの窒素負荷の現状と環境影響の評価
新藤 純子*・岡本 勝男*・郭 一令**・戸田 任重***川西 琢也****・田中 恒夫*****・川島 博之******（*独立行政法人農業環境技術研究所・**青島建築工程学院・***信州大学****金沢大学・*****前橋工業大学・******東京大学）

摘
要
東アジアを対象に窒素フローモデルを作成し、0.5°×0.5°の空間スケールで窒素の負荷とその環境影響に関して検討した。本モデルでは、国ごと、あるいは地域ごとの統計データに基づいて窒素の収支を求め、陸上生態系への窒素負荷量を推定した。負荷された窒素は土壌中および地下水層中で脱窒や有機物への固定などのプロセスにより除去されるが、この過程を温度と滞留時間のみに基づいた簡単な１次反応式を仮定して、地下水中および河川中の窒素濃度を推定した。モデルによる推定結果は、東アジ
アのいくつかの地域における水質測定値の地域的な分布の特徴と良く一致した。東ア
ジアでは農業に起因する窒素負荷が大部分であり、特に中国東部での負荷が大きく、これらの地域では水質汚染も深刻であることが予測された。
キーワード：硝酸汚染、窒素負荷、東アジア、流域窒素循環モデル

１．はじめに人間活動により、陸上生態系に負荷される窒素は最近の約100年の間に倍増した１）,２）。人工的な窒素肥料の使用が農作物の生産量を飛躍的に上昇させるなど、窒素は非常に大きな効用をもたらした。一方、これまで窒素が制限要因であった陸上生態系において、人為的な窒素負荷が増大することにより、地下水の硝酸汚染や河川・湖沼の富栄養化を引き起こすなど環境悪化の原因ともなっている。窒素の増大は、生態系内の窒素循環や他の元素の挙動に影響を与えて生態系の化学的性質を変化させ、ひいては生産性や生物相の特性にも影響を及ぼすと考えられる。これまでに窒素負荷とその影響の実態把握のために様々な調査、研究が実施されてきた ３）−５）。それと平行して、生態系における物質循環をモデル化する試みも広く行われている。これまでに開発されたモデルは非常に多様であり、対象とする空間スケール、時間スケール、対象とする生態系（土壌、森林、流域、農地など）、またモデル化している反応機構も様々である。
1980年頃から酸性降下物による土壌や陸水の酸性化を予測するため、沢山のモデルが開発された ６）−８）。窒素はイオウとともに酸性化の原因物質であり、これらのモデルにおいては、森林土壌など自然生態系を対象に主として水の動きと土壌内の反応に基づいて、水素イオンおよびその他の溶存成分の濃度変化を推定することが目的とされている。ここで考慮されているのは、イオンの土壌コロイドへの吸脱着反応や土壌水中の化学平衡反応、また鉱物の風化によるイオン溶出過程などの化学的な過程が中心であり、一部養分吸収、落葉、分解といった生物的過程を取り入れたモデルもある。一方、農業分野では養分供給源である土壌の加給態窒素量の推定や有機物施用の効用、あるいは環境影響などを評価する目的で、土壌有機物の土壌への蓄積や無機化の過程をシミュレートするモデルが作られてきた９）,10）。これらのモデル
では分解しやすさの異なる何通りかの土壌有機物を想定して有機物の消長や窒素の挙動を推定するが、時間・空間スケールの違いや有機物分解経路の違いなどにより多数のモデルが作られている。
これら、土壌化学性変化を予測するモデル、および土壌有機物の消長を推定するモデルに関しては、各々の代表的なモデルの特徴が既に総説としてまとめられている11）,12）。更にこれらの土壌モデルを植物成長モデルと組み合わせて、森林生態系あるいは農耕地全体の炭素や窒素その他の元素の形態変化と循環を記述するモデルも開発されている13）,14）。これらのモデルは考慮しているプロセスも、そのモデル化やパラメータ化の方法、複雑さの程度も様々であるが、一般に各プロセスの反応速度や平衡定数など多数の未知パラメータをあた93新藤ほか：流域窒素循環モデルを用いた東アジアの窒素負荷の現状と環境影響の評価える必要があるため、特に広域を対象とした推定を行う場合には、どのようにこれらのパラメータの妥当な値を取得するかが難しい課題である。
一方、窒素の負荷と循環および水環境への影響を簡単なモデルを用いて、グローバルに概観することも行われている15）−17）。Seitzinger and Kroeze
は、流域から河口への硝酸の流出を流域への窒素負荷量に流域土壌から河川への流出係数、および河川から河口への流出係数をかけて推定し、西ヨーロッパと中国を中心とする東アジアで窒素流出が多いことを示した15）。Van Drecht et al.はより詳細に、窒素肥料、家畜廃棄物、窒素固定、大気からの沈着等のインプットと土壌中での脱窒を考慮したモデルにより、世界の河川水窒素濃度を推定した17）。これらのモデルでは、土壌内や土壌−植物系における様々なプロセスによる窒素の形態変化や移動はブラックボックスとして扱い、経験的な流出係数（あるいは流出関数）を用いており、この係数（関数）の妥当性に加えて、流域の窒素負荷量を如何に妥当に推定できるかがモデルの有効性の中心となる。本稿では、このグローバルな推定のためのモデルとして、経済発展と人口増加の著しい東アジアの環境変化を窒素負荷の視点から評価するために、著者らが作成している広域窒素フローモデル18）について述べる。

起因する窒素負荷の推定モデルの概要を図１に示す。窒素は化学肥料として、および豆類と米の栽培による窒素固定により耕地に加えられ、また作物残渣や畜産廃棄物も耕地に還元されると仮定した。これらから作物として収穫された窒素を差し引いた量を農地からの環境への負荷（NLf ）とした。作物中の窒素は直接、あるいは家畜を経由して肉類として人間に摂取され、魚も含めて人間に利用された窒素は全量環境への負荷（NLw ）となる。これは食物ゴミ、屎尿、食品産業からの廃棄物などを含み、下水処理後直接河川へ、あるいは処理されることなく流域土壌への負荷となると仮定した。化学肥料使用量、代表的な作物ごとに、収穫量、食物及び飼料への利用量、輸出入量、および肉類生産量、魚類捕獲量などはFAOの国ごとの統計、および中国の省ごとの統計から得た。
これらと各作物、食品中の窒素含有量から窒素フローを推定した。豆類栽培による窒素固定量は収穫された豆類中窒素量の３倍 17 ）とし、稲の栽培による窒素固定量（NF）は、各々の単位耕地面積当たり平均窒素固定量（ffix ＝0.03 t N ha−1 y−1 ）、平均反収（Y t N ha−1 y−1 ）、および各国の総収穫量（P t N y−1 ）とから、（１）式で推定した。

２．窒素負荷分布の推定モデル

化石燃料の燃焼に由来する窒素酸化物排出量（NLe ）は、Carmichael et al.19）による東アジア各国の推定値を用いた。また、自然生態系からの窒素固定に由来する負荷（NL n ）は、森林面積と草地面積に窒素排出原単位（各々 0 . 0039 、および0.015 t N ha−1 y−1 ）を掛けて推定した。
以上の方法により、国ごとおよび中国の省ごと

窒素負荷の主たる原因として、農業及び食料の供給、消費に伴って環境中に排出される窒素、および化石燃料などの燃焼により大気中の窒素分子から生成するサーマルNOx、および自然生態系における窒素固定を考慮した。食料供給・消費に

図１

94

NF ＝ffix×P / Y

食料供給・消費に伴う窒素フローと環境負荷の推定モデル.

（１）地球環境 Vol.９ No.１ 93−99（2004）に推定された窒素負荷量から土地利用分布20）および人口分布21）に基づいて、緯度経度0.5°×0.5°のグリッド単位の負荷量を求めた。即ち、国ごとに、NLf は各グリッド内の農地面積に比例し、NLw は人口密度に比例し、NLn は森林面積および草地面積に比例するとして空間分布を作成した。また
NLe は、Carmichael らによる１°×１°
グリッドの発生量と大点源からの発生量の推定値を併せて利用した。

３．流域からの窒素流出推定モデル
各グリッドに負荷した窒素は、降水と共に土壌層を通過し、地下水層を経由して河川へ流出するとした。土壌層と地下水層各々での水の流下はピストン流を仮定し、流下の間に脱窒や有機物として固定されることにより、以下の一次反応により濃度が低下するとした。
dC /ｄz = −kT /uC（２）

Cz＝C0・exp（−kT・z/u）（３）

C0、Cz土壌層、あるいは地下水層への流入時、および深度z(m)における窒素濃度を表す。uは流速（m/y）を 表 し 、 降 水 量 − 蒸 発 散 量 と し て 求 めた。kT（y−1）は温度Tにおける土壌中、あるいは地下水層中の窒素除去速度係数で、Q10 ＝２と仮定
して脱窒等の生物活性の温度依存性を次式で示した：
kT ＝2（T−20）／10・k20（４）

20 ℃における反応速度係数k 20 は、地域によらず一定としたが、地下水層中では土壌層中と比較図２

して利用可能な有機物が少なく脱窒等による窒素除去速度が遅いと考えられるので、地下水層中のk 20は土壌層中より小さいと仮定し、土壌層中および地下水層中の係数をキャリブレーションにより与えた。
各グリッドの地下水中窒素濃度として、地下水層での深さ方向の平均濃度を計算した。また地下水層まで浸透した窒素は水と共に河川へ流出し、河川流路に沿って河口まで運ばれる。流路データとして、Okiらによって作成された0.5°×0.5°のグリッド単位での流出方向を表したデータを用い、上流から流入する窒素と水を考慮して各グリッドの河川水窒素濃度を求めた。このとき河川中では更に脱窒により窒素が除去され、また藻類などによる吸収・同化などのプロセスにより硝酸が消費される。この窒素除去割合を他の研究例を参考にして、一定値として与えた。

４．東アジアにおける窒素負荷の現状−窒素循環モデルによる推定
図１のモデルにより推定した東アジア各国の単位陸地面積当たりの窒素負荷量を図２（a）に示した。この地域では窒素負荷の原因は大半が農業であり、日本と韓国を除いてはエネルギー生産によるNOx発生の寄与は小さい。単位面積当たりの負荷量は韓国、続いてバングラディッシュで、両国とも人口密度が高く、狭い耕地で集約的な農業を行っている。中国は負荷量の全国平均はあまり高くない。しかし、図２（b）に山東省と内モンゴル自治区の値を例示したが、地域差が非常に大きいことがわかる。図２（a）の△は、穀物と肉類の正味の輸入によって国外からもたらされる窒素が全窒素負荷に占める割合である。我が国ではこの割合が 64 ％と大きく、食料、飼料としての窒素の東アジア諸国の窒素負荷量の物質収支モデルによる推定値.

95新藤ほか：流域窒素循環モデルを用いた東アジアの窒素負荷の現状と環境影響の評価

輸入が土壌の許容量を超えることによる環境影響が問題とされてきた22）。東アジアの他の多くの国
では、貿易が窒素収支に与える影響は現時点では小さい。
図３に、全窒素負荷量推定値の空間分布を示した。値は 0 . 5 °×0.5°のグリッドへの負荷量で、１グリッドの面積は赤道付近で約 50 km× 50 kmである｡この地域の平均負荷量は、 3 . 13 tN km −2（約7,000 tN/グリッド）と推定された。対象領域の中で最も負荷の多いのは、中国華北平原東部の畑作地帯である江蘇省、山東省付近で、最大負荷2量は51 tN km−（約118,000 tN/グリッド）にのぼった。韓国、日本の一部、バングラディッシュからインドにかけて、ジャワ島、ベトナムのメコンデルタ地帯など稲作の盛んな地域で負荷が10 tN km−2を超える。

５．河川水、地下水中窒素濃度の推定
土壌層中、地下水層中、および河川中での窒素

図３

図４96

除去速度係数をUNEPのGEMS/Water データベース23）に収録されている大河川、および地下水の水質測定結果に基づき、硝酸濃度レベルがほぼ再現されるように設定し、地下水中、および河川水中の窒素濃度（硝酸性窒素濃度）を推定した。設定したパラメータの値は、土壌層中のk20 が3.0、地下水層で0.05、また河川に流入した窒素のうち硝酸としての流出率が0.25である。図４にこれらの値を用いた場
合のGEMS/Waterの測定値と、対応するグリッドの予測値の関係を示した。地下水中濃度は汚染源や地下水脈の分布などの局地的な条件や井戸の深さなどによって変動が大きいと考えられ、モデルによる0.5°×0.5°のグリッドの平均的な値の推定値と実際の測定値とはほとんど対応しない。ここでは測定値のおよその濃度レベルを再現するパラメータ値を選択した。上流域面積の大きな大河川に関してはモデルにより実測濃度と相関のある推定値が得られた。河川による流達率が0.25と小さいが、硝酸態と同量〜２倍の窒素がアンモニア態や有機態として流出していると考えられている２）。

窒素負荷の空間分布（tNグリッド-1 ）.

モデルによる地下水，河川水中窒素濃度と実測値の比較.

地球環境 Vol.９ No.１ 93−99（2004）

窒素濃度および、図５（a）に地下水中硝酸態窒素濃度、また図５（b）に河川水中濃度の推定値の分布を示した。地下水窒素濃度は、窒素負荷の高かった中国東部の黄河、および長江下流域において非常に高いことが推測され、最高濃度は88 mgN L −1 と計算された。中国南部や東南アジア、インドなどの窒素負荷が高い地域では、高温多雨のため脱膣活性が高く、希釈効果も大きいた
め濃度は低いと推測された。全対象領域での地下水中平均窒素濃度は、3.8 mgN L−1 であった。
河川水中硝酸性窒素濃度の空間分布は地下水の分布と似ているが、河川中での窒素が脱窒や吸収により消費されると仮定したこと、上流からの河川水により希釈されることにより、濃度レベルは地下水よりかなり低くなった。対象領域での平均濃度は1.0 mgN L−1 、最高濃度は22 mgN L−1 と推定

図５（a） モデルにより推定した地下水中窒素濃度（mg NL-1 ）.

図６

された。
中国山東省、内モンゴル、タイ、ラオス、フィリピン、東マレーシア（ボルネオ島）で著者らは井戸水および河川水を採取し、硝酸性窒素濃度を測定した。前述の通り、特に地下水の個々の地点の濃度はばらつきが非常に大きく、例えば山東省
では 15 地点の井戸水硝酸濃度を測定したが、最低濃度と最高濃度の間には160倍の違いがあり、またひとつの0.5°×0.5°のグリッド内でも数十倍異なる場合もある。従って個々の地点の濃度を本モ
デルによって精度良く推定することは困難であった。しかし、測定値と推定値の地域ごと（あるいは国ごと）の平均を比較したところ、モデルは地域ごとの平均的な窒素濃度をかなり良く推定することができた（図６）。負荷の大きい山東省の井戸水では実際、非常に高い硝酸濃度を示す場所があ（b） モデルにより推定した河川水中硝酸性窒素濃度（mg NL-1 ）.

東アジアの河川水および地下水中硝酸イオン濃度の実測値とモデルによる推定値の比較.

97

新藤ほか：流域窒素循環モデルを用いた東アジアの窒素負荷の現状と環境影響の評価

り、モデルで推定された88 mgN L−1 を大きく超える濃度も観測された。平均的にも約38 mgN L−1 と他の地域と比較して、かなり高い結果であった。
また内モンゴルの窒素負荷量はタイやフィリピンに比べて小さいが（図２（b））、地下水、河川水濃度は実測値も推定値も高く、低温・小雨のために脱窒等の活性が低く、希釈率も小さいためであろうと考えられる。フィリピンの地下水を除いて、モデルは窒素濃度の地域的な特徴をほぼ再現している。フィリピンの地下水中硝酸濃度はほとんど検出限界以下であったが、アンモニア態窒素の平均濃度は1.06 mgN L−1 であったので、無機態窒素（DIN）をプロットすると、フィリピン地下水もほぼ１：１の直線の近傍となった（赤×印。他の地域では、地下水中にアンモニアはほとんど検出されなかったので、DINとしてもプロットの位置はほとんど変わらない）。

る上でモデルは有用な道具になろう。

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東アジアを対象とした窒素循環モデルによる予測と水質調査に基づいて、次のことが示された。１）パキスタン以東の東アジアにおける窒素負荷量は、主として農業および食料供給に起因しており、エネルギー生産のための化石燃料燃焼は日本、韓国および中国の一部を除いて寄与は小さい。２）窒素負荷量は地域により非常に大きな偏りがあり、中国江蘇省、山東省付近が著しく高負荷であった。タイ、ベトナムなどの東南アジア、インド、バンクラディッシュ等の南アジアもかなり高い負荷を受けている。３）中国の高窒素負荷地域において、特に地下水の硝酸汚染が著しい。
これはこの地域の低温・小雨といった気象条件にも起因しており、高温・多雨の東南アジア、南アジアでは窒素負荷が多い地域でも水質への影響は小さい。
本モデルは0.5°×0.5°といった粗い空間分解能での推定であること、国単位の統計デ−タに基づいていることなどから、推定値は大きな不確定性を持っており、特定の河川や井戸の窒素濃度を的確に推定することは困難であるが、地域的な濃度特性は比較的よく推定できた。東アジアでは今後、急激な経済発展や人口の増加が予測される。農業においても窒素肥料使用量も増加し、陸上生態系は窒素が豊富な状態へと変化していくと考えられる。今後の社会・経済発展や技術の進展に関するシナリオの下で、窒素負荷がどこでどの程度増加するのか、またそれが水環境へどのような影響を与えるのかなど、グローバルな環境変化を予測す98

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