平成 26 年 10 月 24 日
報道関係者各位
国立大学法人 筑波大学

宇宙電波望遠鏡の技術でナノの世界を観察する～ヘテロダイン走査トンネル分光計測法の開発～
研究成果のポイント
1.

アルマ宇宙望遠鏡の検出技術を、走査型トンネル顕微鏡に導入し、新しい局所精密分光計測手法を開発しました。

2.

これまで検出困難であったテラヘルツギャップと呼ばれる周波数領域の信号やノイズレベルの微弱な信号を、高感度に検出することが可能になりました。

3.

物質の原子 1 つ 1 つを識別しながら、それぞれの原子の性質を明らかにする精密計測技術が実現し、新しい物質の性質が発見される可能性が飛躍的に広がりました。

国立大学法人筑波大学 数理物質系 松山英治技術専門職員、近藤剛弘講師、大井川治宏講師、中村潤児教授らは、同、郭東輝研究員、根本承次郎名誉教授らと共同でヘテロダイン走査トンネル分光計測法という新しい局所精密計測手法を開発しました。この方法により、これまで困難であったテラヘルツ波の信号注1やノイズレベルの強度しかない微弱信号を原子レベルの空間分解能と高いエネルギー分解能で検出することが可能になりました。
物質の原子１つ１つの性質を調べる研究は、今日まで盛んに取り組まれてきました。その中で、テラヘルツ波やノイズレベルの微弱信号を精密に調べる技術の開発は難しく、未だに成し遂げられていない課題でした。本研究グループは、微弱信号を高感度に検出する原理としてアルマ宇宙望遠鏡（アタカマ大型ミリ波サブミリ波干渉計）の検出技術に着目し、これを原子1つ1つが識別可能な走査型トンネル顕微鏡注2に導入して新しい精密分光計測手法を開発しました。この計測法により、物質を構成する原子の性質を高速かつ精密に計測することが可能となり、新しい物質の性質の発見につながることが期待されます。
本研究成果は、2014年10月24日付「Scientific Reports」で公開されました。
*本研究は、日本学術振興会科研費奨励研究「光ビートプローブSTMによる局所プラズモン共鳴励起と量子電磁波の観測」（研究代表者：松山 英治、研究期間：平成21年度）、新エネルギー・産業技術総合開発機構（NEDO）/固体高分子形燃料電池実用化推進技術開発/基盤技術開発/カーボンアロイ触媒「カーボンアロイ触媒の最適活性点形成に関する研究」（研究代表者：近藤 剛弘、研究期間：平成22-26年度）の一部として実施されました。

1

研究の背景物質の原子１つ１つを識別してその性質を調べる研究は、これまでに盛んに取り組まれてきました。しかしながら、テラヘルツ波の信号やノイズレベル（-174 dBm レベル注 3 近くの強度の信号）の強度しかない微弱な信号を検出する分光技術の開発は難しく、未だに成し遂げられていない課題でした[1]。その主な原因は、物質の原子１つ１つを識別するための信号検出感度と、エネルギー分解能（分析精度）の低さです。これまでの試みでは、検出感度を上げるための刺激が計測対象に擾乱を与え、計測ができなくなってしまうという問題がありました。
本研究グループは、微弱信号を高感度に検出する方法として、アルマ宇宙望遠鏡の検出技術に着目しました。
アルマ望遠鏡では、宇宙遠方からの極微弱なテラヘルツ波信号を窒化ニオブチタン/絶縁体/窒化ニオブチタン接合部へ導波し、ヘテロダイン検出注 4 という信号検出方法により計測しています[2,3]。この接合部の形やサイズは、
原子 1 つ 1 つを観る走査型トンネル顕微鏡（STM）の探針と試料間との接合部分に良く似ています。そこで、この検出法を STM に導入し、極めて高い信号検出感度を備え、エネルギー分解能が高く、計測対象に擾乱を与えずに原子レベルの空間分解能を実現する新しい局所精密分光計測技法として、ヘテロダイン走査トンネル分光（heterodyne scanning tunneling spectroscopy，HSTS）計測法を開発しました。

研究内容と成果開発した HSTS 計測法では、2 つの入力交流信号 f1 と f2 のヘテロダインミキシング注 4 を STM の探針と試料の間の接合部分で生じさせ、f1 と f2 の周波数の差を持つ信号 f3 を生起します（図 1）。f3 は１電子ボルト（1 eV）から 1ナノ電子ボルト（1 neV = 0.000000001 eV）までの幅広いエネルギー領域、すなわち 1 メガヘルツ（1 MHz =1,000,000 Hz）から 1 ペタヘルツ（1 PHz = 1,000,000,000,000,000 Hz）までの幅広い周波数領域に、任意の強度で発生させることができます。また、発生させた f3 信号は、ラジオをチューニングするように動かすことができます。この f3 信号を用いて測定対象と共鳴吸収注 5 やヘテロダインミキシングを起こさせて信号を高感度に検出することで、1 ピコ電子ボルト（1peV = 0.000000000001 eV）のエネルギー分解能と原子レベルの空間分解能で精密分光を行います。例えば、固体表面上のスピンのラーモア歳差運動と呼ばれる運動や分子の回転や振動モードを、非破壊かつ無擾乱で高感度に計測することができます。
本研究グループは、開発した HSTS 計測法の精密性を示すために、まず装置上の様々な不安定因子を排除できる kHz（キロヘルツ）帯域のモデル入力信号（f1 と f2）を用いて、走査トンネル顕微鏡の探針と試料（高配向性熱分解グラファイト）との間の接合部分において、アルマ望遠鏡の検波器と同様にヘテロダインミキシングを起こすことができることを示しました（図２）。この際、ヘテロダインミキシングで発生させた f3 信号の周波数と強度を精密にコントロールできます（図３）。次に f1 と f2 を接近させて相互変調ひずみと呼ばれるひずみを発生させ、高い周波数の信号団を低い周波数の信号団に変換するビートダウンが可能であることを示しました（図４）。さらに、ギガヘルツ（1GHz =1,000,000,000 Hz）領域に存在した信号をヘテロダインミキシングにより可聴周波数に変換できることを示しました（図５）。最後に、HSTS 計測法の応用例として、通常はロックイン検波法という方法による走査トンネル分光計測を、HSTS 計測法によって高速かつ精密に行えることを示しました。ロックイン法（従来法）の結果を図 6 の右軸に、HSTS計測法の結果を図 6 の左軸に示しています。HSTS 計測法では各サンプルバイアス（サンプルにかける電圧）条件において検出されるトンネル電流の交流成分を高速フーリエ変換（FFT）注 6 によって周波数分解させた後、入力信号である f1 と f2 の周波数およびヘテロダインミキシングで発生させた f3 信号の強度をプロットしました。図 6 に示したスペクトルの形状より、HSTS 計測法によって従来法と全く同じシグナルプロファイルが得られることがわかりました。こ
こでは 3 つの周波数成分のみをプロットしてありますが、HSTS 計測法は従来法とは異なり、観測される信号の全周波数成分を一度に、高感度に検出します。そのため、図 4 のような多数の周波数のシグナル成分が存在している場合でも、各々の強度変化を瞬時にとらえることができます。このように、HSTS 計測法が極めて優れた計測法であることが確認されました。

2

今後の展開
本研究で開発した HSTS 計測法により、物質の原子 1 つ 1 つを識別しながら、それぞれの原子の性質を高速かつ精密に計測することが可能となりました。今後、物理化学、物質科学、生命科学などの様々な分野で HSTS 計測法が用いられ、これまでは計測できなかった物質の様々な重要な微細構造情報にアクセスすることで新しい物質の性質の発見につながるものと期待されます。

参考図

走査トンネル顕微鏡
コントローラエネルギー領域の選択が可能

f3

直流 交流エネルギー

neV

周波数MHz

ラーモア歳差運動スペクトル分析器

増幅器

μeV

x, y, z

チューナブル探針

f1 +− f2 = f 3

GHz
分子の回転運動

meVTHzf2

分子の振動運動

f1eVPHz

チューナブルな入力交流信号 f1 と f2peV エネルギー分解能

原子分解能
図 1: ヘテロダイン走査トンネル分光（HSTS）計測法の模式図

3

1.5

1.0bSet-point : 450 pA, 250 mV
HOPG, 300 K

f3

0.5x5

f1

2 x 10-11A/sqrt(Hz)

f2
f1

0.0

f3-0.5-1.0-1.5-0.5
0.0
0.5
1.0-2500
250500Samplebias
bias(mV)(V)
Sampleサンプルバイアス（mV）

f3 (Hz)

cf2x5

f1
f3

f2x5-12-1.0-500

PSD (x10 arb.units)(arb. units)
AC component
交流成分 (arb.units)-9-9A）A)
トンネル電流（×10current (x10Tunnellingaf2 f1f3x5f1

f2

f3x5

f2
f30

f1x5

1000

f2 – f1 (Hz)

2000

3000

4000

周波数（Hz）
Frequency(Hz)

図２: ヘテロダインミキシング信号 f3 の生起と検出
a, 高配向性熱分解グラファイト表面にかけるサンプルバイアスを変えた際のトンネル電流の変化：電流と電圧が非線形の関係になっておりヘテロダインミキシングを起こすことが可能であることを示しています。b, f1 と f2 をサンプルに入力したときのトンネル電流の高速フーリエ変換結果：入力信号の f1 と f2 に加えて f3 で示す信号が新たに生成

f3 の周波数に対する f2 と f1 の周波数の差（f2‐f1）： f3 の周波数が f2 と f1 のしていることを示しています。c,周波数の差に対応しており f3 がヘテロダインミキシングによって生起した信号であることを示しています。

a2 x 10-11A/sqrt(Hz)(arb.
component
AC 交流成分(arb.units)(x10 units)
arb units.)
AC current
Tunnelingf3b

f2 f1x50.14

Set-point : 450 pA, 250 mV
HOPG, 300 K

f3 intensityの強度の強度 / f1 intensity

0.12-12x5x5x 10x 10x 20x 20

0.10
0.08
0.06
0.040.02x 50

0.00
01000

2000

3000

0

4000

5101520

f2 intensityの強度 (x10Frequency(Hz)
周波数（Hz）-1225303540A/sqrt(Hz))

図３: ヘテロダインミキシング信号 f3 強度のコントロール
a, 入力 f1 (3007.8 Hz)信号の強度を固定し、入力 f2 (2753.9 Hz)信号の強度を変化させたときのトンネル電流注 3の高速フーリエ変換結果。b, (f3 強度/f1 強度)と f3 (253.9 Hz)信号強度の関係：f3 強度をコントロールできることを示しています。

4Tunneling AC current(A/sqrt(Hz))
交流成分の強度-810

f2 f1-910

f3 アッパー-1010

サイドバンドビートダウン-1110ロアー
サイドバンドアッパー
サイドバンド-1210-1310

-50

050

100 150 200 250 300 350 400 450 500 550 600 650 700 750
Frequency(Hz)
周波数 (Hz)

図４: 相互作用ひずみ
2 つの入力交流信号 f1 と f2 の周波数を接近させたとき（f1 = 610.0 and f2 = 600.0 Hz）のトンネル電流の高速フー
リエ変換結果：相互作用ひずみが出現し、アッパーサイドバンドの信号団が低い周波数帯域にビートダウンしているこ(A/sqrt(Hz))
交流成分(A/sqrt(Hz))
component
ACとを示しています。

101010-10

f1 = 1.999996380 GHz
f2 = 2.000000020 GHz

f3 = 3.623 kHz-11-120

1000

2000

3000

4000

5000

Frequency(Hz)
周波数（Hz）
図５: ギガヘルツ信号のヘテロダインミキシング
2 つの入力交流信号 f1 と f2 の周波数をギガヘルツ帯域にした場合（f1 = 1.999996380 GHz と f2 = 2.000000020
Hz）のトンネル電流の高速フーリエ変換結果：f1 と f2 差周波（3.623 kHz）を持つ f3 が生起してトンネル電流成分として検出できたことを示しています。

5

-12

f1 intensity (x10 A/sqrt(Hz))
高速フーリエ変換で計測した交流成分（規格化後）

FFT (f1)

Lock-in

FFT (f2)

54FFT (f3)Lock-in

0-800 -600 -400 -2000電流に対する電圧の二回微分成分の絶対値

32x101200

400600-12

高速フーリエ変換で計測した-12A/sqrt(Hz))
f3f intensity(x10-12 A/sqrt(Hz)）
3強度（10-1000-800 -600 -400 -200 0 200 400 600 800 1000
Sample bias (mV)
サンプルバイアス（mV）b

ロックインアンプで計測した電流に対する電圧の一回微分成分a800

Sample bias (mV)
サンプルバイアス（mV）

図６: HSTS の応用例として行った走査トンネル分光計測
従来法の結果を右軸に、HSTS 計測法の結果を左軸に示しています。a, ロックインアンプで計測した、電流に対する電圧の一回微分成分（従来法）と HSTS で計測した f1 と f2 の強度が同じサンプルバイアス依存性を示すことを示しています。b,電流に対する電圧の二回微分成分（従来法）と HSTS で計測した f3 の強度が同じサンプルバイアス依存性を示すことを示しています。

用語解説
注１）

テラヘルツ波周波数が 0.1～100THz（テラヘルツ）にある電磁波。光と電波の中間の周波数であり、双方の特性を併せ持つ。
注２）

走査型トンネル顕微鏡（STM）、トンネル電流先端を尖がらせた金属針（探針）を、試料表面をなぞるように走査して、その表面の形状を原子レベルの空間分解能で観測する顕微鏡。探針と試料間に流れるトンネル電流と呼ばれる電流（0.000000001 m 程度と非常に近い距離に物質を近づけた際に流れる電流）を検出し、その電流値を探針と試料間の距離に変換させ画像化する。トンネル電流は試料の電子状態に依存するので、表面構造だけでなく電子状態も原子レベルの空間分解能で調べることができる。
注３）

ｄBm（デシベルミリ）

dBm は電気工学や振動・音響工学などの分野で使用される無次元の単位であり 1mW に対する電力の大きさを表したもの。
注４）

ヘテロダイン検出、ヘテロダインミキシング

ラジオや信号処理で用いられる検出方法。２つの振動波形を合成または掛け合わせること（ヘテロダインミキシン
グ・相互変調）で新たな周波数が生成する原理を用い、信号を検出する。信号の変調および復調、興味のある情報を扱いやすい周波数帯域に移すなどといった用途に使われている。

6注５）

共鳴吸収

ある物質系が振動する外場のエネルギーを吸収して励起される現象。振動の周波数を変化させると、ある値の近傍で強いエネルギー吸収が起こる。
注６）

高速フーリエ変換（FFT）

信号を様々な周波数成分の和として表したときの各周波数成分の強度を求める場合に行う計算方法（フーリエ変換）の一つ。デジタル信号の周波数解析を行う場合には離散フーリエ変換と呼ばれる方法が用いられるが、これを高速に計算する手法が高速フーリエ変換である。

参考文献[1] Balatsky, A. V., Fransson, J., Mozyrsky, D. & Manassen, Y., Phys. Rev. B 73, 184429 (2006).
[2] Tonouchi. Nat Photon. 1, 97–105 (2007).
[3] http://www.almaobservatory.org/

掲載論文
【題 名】

Principles and Application of Heterodyne Scanning Tunnelling Spectroscopy(ヘテロダイン走査トンネル分光の原理と応用)【著者名】 Eiji Matsuyama, Takahiro Kondo, Haruhiro Oigawa, Donghui Guo, Shojiro Nemoto, Junji Nakamura【掲載誌】 Scientific Reports

問合わせ先中村 潤児（なかむら じゅんじ）
筑波大学 数理物質系 教授7