計測自動制御学会東北支部 第 334 回研究集会(2021.9.17)
資料番号 334-1

極低温電子光学装置のための 3He 冷凍機の設計
Design of a helium 3 cryostat for an electron optics testbed〇内田昇汰*, 岡本洋*
〇Shota Uchita*, Hiroshi Okamoto**秋田県立大学システム科学技術研究科*Graduate School of Systems Science and Technology, Akita Prefectural University
キーワード：クライオ電子顕微鏡(cryo-electron microscopy)，3He 冷凍機(helium3 cryostat),
連絡先：〒015-0055 秋田県由利本荘市土谷字海老ノ口 84-4 秋田県立大学 知能メカトロニクス学
科 制御工学研究室 岡本洋, Tel. :(0184)27-2088, Fax. :(0184)27-2187, okamoto@akita-pu.ac.jp

察するクライオ電子線トモグラフィー

1. はじめに(cryoelectron tomography, cryoET)などでクライオ電子顕微鏡法（cryo-electronは，本質的に試料は一つであるから，平均microscopy, cryoEM）は，近年脚光を浴び化処理ができず分解能は 4 nm 程度に留まている医学生物学分野における高分解能電っている．

子顕微鏡法である ．cryoEM を含む透過量子電子顕微鏡は，近年実現に向けた研電子顕微鏡法(TEM)では高エネルギーの究が活発化している手法で，原理的には平電子を照射するため試料が損傷する．損傷均化処理をせず照射損傷しやすい試料の分を避ける少ない電子数で十分な SN 比を達解能を改善できる 2)．電子ミラーを使った成するため，cryoEM における single方式などいくつかの方式があるが，我々のparticle analysis と呼ばれる手法では同一グループでは極低温下に置かれた超電導量1)4種類の分子を例えば10 個ほど使用し，未子ビットを電子顕微鏡に組み込むアプロー

知の分子配向に対応するための高度なアルチを研究している 3)．小規模な原理実証実ゴリズムを用いた平均化処理をして高分解験を行うため，我々は超小型電子顕微鏡を能を得る．これに対し，細胞薄片などを観組み込める極低温装置を開発中である．
–1–

原理実証実験の第一歩は，極低温下に置Fig. 2 に真空チャンバー内部の概略図をかれた超電導量子ビットと，その近傍を通示す．外部からの高温の輻射をより低温の過する電子ビームの相互作用を検証するこ輻射シールドからの輻射で置き換えるためとである．以下では，アルミニウム製の超に 2 重の輻射シールドが施されている．パ

電導量子ビットを用いた予備実験に必要

ルスチューブ冷凍機の65 Kステージに取な，サブケルビン温度領域に到達する 3He

り付ける第一輻射シールドはすでに動作実冷凍機の設計について報告する．

証済みであり，4 Kステージに取り付ける第二輻射シールドは現在作成中である．
シュテファン・ボルツマンの法則によ2. 極低温電子光学装置

り，輻射熱流の大きさは物体の絶対温度のFig. 1 に作成中の極低温電子光学装置を4 乗に比例するので，控えめに冷やされた示す．無負荷で2 Kに到達する住友重工

輻射シールドであっても，低温部に流入す

RP-062BS パルスチューブ冷凍機が直径る熱量を何桁も低減できる 4)．

318.5 mmの大型真空チャンバーに収められている．

3. 3He 冷凍機の設計基本仕様として，約0.3 Kの最低到達温度を20時間維持できる３He 冷凍機を設計する．パルスチューブ冷凍機は無負荷で2 K（３He の 1 気圧下での液化温度3.2 K以下の温度）に到達できるが，実際の冷却能力が３He の液化に十分かどうか不明であるため，1 K 近傍に到達できる 4He ポッ

Fig. 1 極低温電子光学装置

ト（4He の液溜め，1 K ポットとも呼ばれる）も併せて設計し，開発を進める上での選択幅を広く保つ．以下では，4He ポットを使う前提で記述する．設計の主目的は，
３He，4He の両方について①想定される熱負荷を見積もり，それに基づいて②ガスの必要量，すなわち室温部でのタンク体積と極低温の液溜めの体積と，③蒸発冷却に必要な排気管の太さを見出すことである．
設計について述べる前に３He 冷凍機の原理を簡単にレビューする．３He を効率Fig. 2 真空チャンバー内部的に液化するために，小型の 4He ポットをパルスチューブ冷凍機の4 Kステージの下部に設置する．室温にあるガスハンドリ-2-ングシステム(GHS)から導入する 4He ガ

３スを，順次パルスチューブ冷凍機の65 K

自由行程は32 μmであり排気管の内径よりステージと4 Kステージ（無負荷における十分小さい．よって，ガスを粘性領域にあ温度は約2 K）に接触させ，沸点が4.2 Kのるとみなすことができる．粘性領域での熱He を液化する．続いて液体 He を減圧排伝導率は44

He の蒸気圧を1 Paと仮定すると，平均気し，約1.5 Kに到達する．

𝜅 = 𝜂𝑐𝑣

次に，室温から導入する He ガスをパの式で表される ．ここで𝜂は粘性係数，ルスチューブ冷凍機の 65 Kステージ，𝑐𝑣 は質量あたりの定容比熱である．よっ4 Kステージ，そしてさらに He ポットにて，熱伝導率は0.002 W⁄mKと見積もるこ

接触させ徐々に冷やす．この過程で沸点がとができる．④低温部の電子光学ユニット

3.2 Kの He は液化するから，これを Heに例えばϕ 0.2 mm，1.5 K部までの長さがポットに溜める．続いて液体３He を減圧50 mmのマンガニン(熱伝導率は排気していくと液体が蒸発し，気化熱を奪

0.3 ~ 1.5 Kで0.005 ~ 0.1 W⁄mK4,5))線がわれさらに低温になる．ポンプの性能に依20 本接続され，また100 eV，100 nAの電存するが，典型的には約0.3 − 0.4 Kに到達

子線による実験が行われるとすれば，熱負できる．

荷は合計12 μW程度と見積もられる．

３4）

4３３

結論として，重要な熱負荷は金属部品を3.1He ポット関連部の設計通した伝熱であり，全熱負荷は87 μW程度３と見積もられる．
Ａ．必要な冷却パワーの算出
熱負荷としては輻射熱，金属部品を通しＢ．３He ガスの必要量の算出

た伝熱，配管内部のガスによる伝熱，そしHe 冷凍機を出力100 μWで20時間稼働

３て低温部に配置された実験装置による熱負させるために必要な吸熱量は7.2 Jである．

荷が考えられる．①３He ポット部では，これを３He の蒸発潜熱で賄うことにな

第 2 輻射シールドの温度が4 K，特徴的面る．温度が350 mKのときの蒸発潜熱は積を(20 cm)2 程度であるとすれば，放射25 J⁄molであるため 4），実験中の吸熱に率を 1 としてもステファン・ボルツマンの必要な３He は0.288 molである．

法則から熱流入は29 nW程度であり，重要また，最初に350 mKに到達するためにではない．②1 Kポットにつながる金属部使われる３He の消費量も計算に入れる必品は，SUS304 の外径10 mm，肉厚要がある．４He を用いて1.5 Kまで予冷さ0.5 mm，長さ50 mmの吊り棒が三本と外れた液体３He を，350 mKまで温度を低下

径5 mm，肉厚0.5 mm，長さ30 mmの排させるために，一定割合の液体３He が消気管がある．SUS304 の熱伝導率は0.3 −費される．ここで液体３He と同時に冷や1.5 Kで0.03 W⁄mKから0.09 W⁄mKに変される金属容器の重さ当たりの比熱は液体化するから３，最悪値を想定すると

4,5）

He の重さ当たりの比熱と比べ 4 桁ほど小さいため 4），無視できるものとする．温

75 μW程度である．③0.35 Kにおける-3-

度𝑇における液体３He のモル比熱𝐶(𝑇)，潜𝑙=熱𝐿(𝑇)，蒸発モル数𝑑𝑛について−𝑛𝐶(𝑇)𝑑𝑇 = 𝐿(𝑇)𝑑𝑛𝑘𝑇√2𝜋𝑑2 𝑃(5)と 6)，配管の太さ𝐷の比によって判定でき(1)が成り立つから，積分して次を得る．
𝑇𝑙𝑛𝑓𝐶(𝑇)∫𝑑𝑇 = log(2)𝑛𝑖𝑇ℎ 𝐿(𝑇)る．ここで𝑑は原子の直径であり，３He の

ここで𝑛𝑖 , 𝑛𝑓 はそれぞれ最初と最後の He性流である．

場合2.2 × 10−10 mである 6)．大雑把には，𝐷 < 𝑙なら分子流であり，𝐷 > 𝑙なら粘３のモル数である．𝐶(𝑇)，𝐿(𝑇)，について文

コンダクタンスを表す式は，ガスの流れ献値を使い 𝑇ℎ = 1.5 Kから𝑇𝑙 = 350 mKが分子流か粘性流かによって変わる．分子まで積分すると，𝑛𝑓 ⁄𝑛𝑖 = 0.86を得る．よ流の場合は4)って実験中の吸熱に必要な He ガス量３と，初期冷却に必要なガス量を加算して，𝐶=He のトータルの必要量0.344 molを得

３る．

𝐷 3 2𝜋𝑘𝑇√
6𝐿𝑀(6)であり 6)，粘性流の場合は室温では３He を理想気体であるとみな𝐶=せるから，GHS の３He タンクの必要な容𝐷 4 𝜋(𝑃ℎ + 𝑃𝑙 )
𝐿
256𝜂

(7)

積は7.2 Lとなる．また350 mKの液体３Heである 6)．ここで𝑃ℎ ，𝑃𝑙 は排気管両側のその密度は0.081 g⁄mLであるから 4)，３He

れぞれの圧力，𝐷は排気管の内径，𝐿は長ポットの容積は12.3 mLと計算される．

さ，𝜂は粘性係数である．粘性係数はC. 排気管の太さの見積もり

𝜂=排気管の太さを求めるにはコンダクタン
ス𝐶の定義式 6)18𝑘𝑇𝑀√𝜋3√2𝜋𝑑2(8)で表される 6)．
𝑄 = 𝐶 ∙ 𝛥𝑃

さらに，3He 冷凍機の排気管の形状を設(3)を用いる．ここで𝛥𝑃は排気管両側の圧力計した．Fig. 3 に概念図を示す．設計にお差であり，スループット𝑄はいては排気管をいくつかの領域に分け，各𝑄 = 𝑄𝑚𝑘𝑇𝑀

領域の長さと領域間の境界における温度を(4)任意に設定した．やや粗い近似であるが，と表される．ここで𝑄𝑚 は質量流量，𝑘はボ

各領域内の温度は一定とし，その温度は領ルツマン定数，𝑀 = 3.016 g/mol = 5.0 ×

域上端と下端の平均値とした．各領域毎に−27kgは He 原子の質量である．いま分子流か粘性流かを判別し，(6)，(7)式の冷却パワーが𝑃𝐶 = 100 μW，また温度がうち適切なものを用いてコンダクタンスを350 mKのときの蒸発潜熱が𝐿 = 25 J⁄mol計算した．4 Kから60 Kの領域は粘性流かであるため 4），𝑄𝑚 = 𝑃𝐶 𝑀/𝐿 = 1.1 ×ら分子流へ遷移するため，(6)，(7)式の平1010−8３均を採用した．全ての温度領域で質量流量kg/sである．

𝑄𝑚 = 1.1 × 10−8 kg/sが一定である条件か排気管内の流れの性質は平均自由行程-4-

ら，各領域における配管の直径を算出し冷凍パワー870 μWおよび稼働時間40時た．

間を想定すると吸熱量は125 Jである．4Heの蒸発潜熱は1.5 Kで88 J⁄molであるため，まず1.4 molの 4He が必要である．

4）

次に 4He ガスの計算にユニークな点として，3He を4 Kから1.5 Kまで冷やためにも 4He が消費される．ただしパルスチューブ冷凍機によって 3He が4 Kまで冷やされると仮定した．このとき奪わなければいけない熱は，液化に伴う潜熱と，気体・液体双方の冷却に伴う比熱から計算される熱である．3He の沸点は圧力によって変わる
Fig. 3He 冷凍機の排気管の設計

3から，4 Kから1.5 Kの範囲で，比熱の総量と潜熱の和が最も大きくなる沸点を想定し3.2He ポット関連部の設計４た．すると沸点が1.5 Kのとき比熱の総量

概ね 3He の場合と同様に計算できるかと潜熱の和が最大になり，その値がら，数値的結果の他は He に固有の部分96.5 J/molであった．よって，3He を4 Kに絞って記述する．

から1.5 Kまで冷やすのに必要な 4He の量４は最大で0.36 molである．
Ａ．必要な冷却パワーの算出

最後に，4He 液体自体が最初に1.5 Kに

熱負荷は①輻射熱流入が28 nW程度であ到達するために使われる 4He の消費量もる．②金属部品に沿った伝熱は，1.5 −計算に入れる．3He の場合と同様に金属容4 K領域の SUS304 の熱伝導率器の比熱を無視し，同様に(2)式を用いて0.09~0.4 W⁄mKから 4），最悪値を想定す

温度𝑇ℎ = 4 Kから𝑇𝑙 = 1.5 Kまで積分する

ると870 μW程度である．③配管内の Heと，𝑛𝑓 ⁄𝑛𝑖 = 0.67を得る．

4

ガスによる伝熱については，1.5 Kにおけ上述のすべてを加算して，4He のトータ

る 4He の蒸気圧が300 Pa程度であること

ルの必要量2.6 molを得る．

からガスは粘性領域にあり，熱伝導率はHe の場合と同様の計算により，室温部

30.004 W⁄mKである．よってガスによる伝の He タンク容積65 L，また液体 4He の熱は金属部分の伝熱に比べて重要でない．

密度0.15 g⁄mL（1.5 Kにおける値 4)）を結論として，重要な熱負荷は金属部分の使って 4He ポット容積72 mLを得る．

4

伝熱であり，全熱負荷は870 μW程度と見積もられる．以下，余裕をもって2.0 mW

C. 排気管の太さの見積もりの冷凍パワーを想定する．

He のときと同様に求める．冷却能力が3870 μW，原子量が4.00 g/mol，温度がＢ．4He ガスの必要量の算出

1.5 Kのときの蒸発潜熱が88 J⁄molであるため 4），質量流量は1.3 × 10−7 kg/sであ-5-これまで関与した多くの学部生・大学院生と，技師の三浦茂男氏に感謝する．

る．また分子の質量は6.6 × 10−27 kgである．
He のときと同様に，4He 冷凍機の排気

3

参考文献

管の太さを見積もった．得られた 4He 冷凍機の排気管の概略図を Fig. 4 に示す．

Fig. 4

1) K. Murata and M. Wolf, Cryo-electronmicroscopy for structural analysis ofdynamic biological macromolecules,
Biochimica et Biophysica Acta 1862,
324/334 (2018).
2) P. Kruit, R.G. Hobbs, C-S. Kim, Y.
Yang, V.R. Manfrinato, J. Hammer, S.
Thomas, P. Weber, B. Klopfer, C.
Kohstall, T. Juffmann, M.A. Kasevich,P. Hommelhoff, K.K. Berggren,
Designs for a quantum electron
microscope, Ultramicroscopy 164,31/45 (2016).
3) H. Okamoto, Possible use of a Cooperpair box for low-dose electron
microscopy, Phys. Rev. A 85, 043810(2012).
4) 田沼静一: 低温 (実験物理学講座 15),
15/18 78/79 288/290 共立出版株式会
社 (1974).
5) Frank Pobell: Matter and Methods at
Low Temperatures, 39/40 67/68,
Springer-Verlag Berlin Heidelberg(2007)
6) Robert C. Richardson, Eric N. Smith:Experimental Techniques In
Condensed Matter Physics At Low
Temperatures, 55/58, Key-Westview(1998)

He 冷凍機の排気管の設計4計算された 4He の排気管直径は低温部で小さく，固体空気によるブロックなども懸念されるため，現実には太く設計すべきである．

4. 今後の予定
最初のステップとして 4He 冷凍機を作製し動作実験を行う．4He リーク等を起こさない技術・ノウハウを得た段階で，高価な3He を用いた 3He 冷凍機の作製に進む．
長期的には，超電導量子ビットを用いる実験を念頭に，別途開発する極低温用超小型電子顕微鏡をキャラクタリゼーションする実験に進む．
本研究は，科学研究費基盤研究（C)19K05285 の支援を受けている．本研究に-6-