JFE 技報 No. 49（2022 年 2 月）p. 22-28

コークス反応性制御によるシャフト炉操業制御技術
Control Technique of Shaft Furnace Operation by Controlling CokeReactivity
岩井祐樹

IWAI Yuki

JFE スチール

スチール研究所

石渡夏生

ISHIWATA Natsuo

JFE スチール

技術企画部

主任部員（部長）

製銑研究部

主任研究員（副課長）村井亮太

MURAI Ryota

JFE スチール

知的財産部

主任部員（副部長）・博士（工学）要旨スクラップを溶解して溶銑を製造するシャフト炉（キュポラ）は，CO2 排出量削減のための有効な手段である。
シャフト炉操業の正確な予測および制御のためには，主な炉内反応であるコークスガス化反応速度の正確な把握および制御が重要である。本研究では，1 573～1 873 K の温度域で，CO2，H2O によるコークスのガス化速度を測定した。CO2，H2O の拡散係数を見直した結果，従来より精度の高い反応速度式が得られた。また，反応性制御のため，CaCO3，Fe2O3，SiO2 でコークス表面を被覆した場合のガス化速度を測定し，それぞれの化学反応速度定数を求めた。得られた反応速度式を用いて 1 次元数学モデルを開発し，コークス粒径や送風湿分の影響を評価した結果，精度良く予測できた。また，コークス表面被覆によるガス化制御の影響を評価し，その有効性を示した。

Abstract:
Shaft furnace（cupola）which is a scrap melting furnace can reduce CO2 emission because it requires no reducing
agents. It is important to accurately understand and control the coke gasification rate for prediction and control ofshaft furnace operation. In this study, first, gasification rates in CO2/N2 and H2O/N2 system were measured at 15731873 K. Accurate reaction rate equations were obtained by modifying the diffusion coefficients of CO2 and H2O inconventional equations. In addition, coke surface was coated by CaCO3, Fe2O3 and SiO2 to control the coke reactivity,
and the gasification rates were measured. As a result, each chemical reaction rate constant was obtained. A onedimensional mathematical model was developed by applying the obtained reaction rate equations. As a result ofcalculations, the effects of coke particle size and blast moisture on the coke rate were predicted with high accuracy.
In addition, the effectiveness of gasification control by coke surface coating was suggested.

1． はじめにこれらの反応は吸熱反応であるため，熱源であるコークスの使用量に大きな影響を与える。シャフト炉操業を精度近年，温室効果ガスによる地球温暖化が問題となってお良く予測するためには，これらの反応速度を正確に把握しり，鉄鋼業においても CO2 排出量削減が求められている。
スクラップを溶解して溶銑を製造するシャフト炉（キュポラ）は，CO2 排出量削減のための有効な手段である。
図 1 にシャフト炉の概要を示す。炉頂からスクラップとコークスを装入し，羽口から酸素富化した送風を行なう。
コークスの燃焼熱によってスクラップを溶解し，出銑口から溶銑とスラグを排出する。シャフト炉の主な炉内反応として，コークスの燃焼反応のほかに，（1），（2）式に示すコー
クスの CO2，H2O によるガス化反応が存在する。

C  CO 2  2CO……………………………… （1）C  H 2O  CO  H 2 ����������� （2）
図 1 シャフト炉の概要
Fig. 12021 年 9 月 27 日受付－ 22 －Copyright © 2022 JFE Steel Corporation. All Rights Reserved.

Outline of shaft furnaceコークス反応性制御によるシャフト炉操業制御技術ておく必要がある。また，シャフト炉の排出ガスは製鉄所内再現するため，コークスと同粒径のキャスタブル耐火物をでの重要なエネルギー源であるため，これらの反応を制御混合して試料充填層を形成した。試料充填後，炉下部からできれば，排出ガスのカロリーを制御でき，所内の操業状Ar ガスを吹き込み，所定温度まで昇温し 30 min 保持した況に応じたエネルギーバランスの変化に柔軟に対応できる。

後，反応ガスに切り替えた。反応ガスには，CO2/N2 系およ

過去に，コークスガス化速度の測定結果は多数報告されび H2O/N2 系ガスを用いた。一定温度で反応させ，反応中ているが1-7），これらは主に 1 673 K 以下の比較的低温域での重量変化を測定した。

測定されており，シャフト炉における主反応温度域である

表 2 に実験条件を示す。温度は 1 573～1 873 K とし，そ1 773 K 以上の高温域でのガス化速度に関する知見は十分での他，装置の制約の範囲内でできるだけシャフト炉におけるはない。

ガス化条件に近い条件を設定した。ここで，表に示したガ

また，ガス化速度を制御する方法として，触媒である Ca，Fe の添加に関する知見は数多く報告されているがス流速は，標準状態における空塔速度である。

8-12）

，同

2.2

様に高温域での知見は十分ではなく，また，ガス化反応を抑制する方法に関しては，ほとんど知見がない。

結果と考察

各条件において得られた反応速度を図 3，図 4 に示す。

そこで，本研究では，1 573～1 873 K の高温域で，CO2，図中のプロットとエラーバーは，3 回の実験結果の平均値とH2O によるコークスのガス化速度を測定した。また，反応標準偏差を表す。ガス化速度は，温度が高く，粒径が小さ促進材として CaCO3，Fe2O3 を，反応抑制材として SiO2 をく，ガス流速が速いほど大きかった。また，図中の点線は，用い，それぞれをコークス表面に被覆した場合の反応速度

八木らを測定した。得られた速度式を用いて 1 次元数学モデルをによる計算結果である。

13）

によって提示された（3）式に示す総括反応速度式作成し，シャフト炉操業への影響を評価した。

Ri 

2． 高温域におけるコークスガス化実験
2.1

 d p 2 1 N C  273 Px i / 22.4TC…………… （3）
(1 / k fi  6 / d p  c E fi ksi )ここで，Ri は総括反応速度（kgmol/m（bed）/s），dp はコー3

実験方法

コークス単体の充填層とした場合，本実験のような高温条1 ）x，N
クス粒径（m），ϕ はコークスの形状係数（C は単位層ADA 3xxxCB
D容 積あたりのコークス個 数（1/m（bed）），P圧力 は 層内 D AB D AC D AD
1x（atm），xi は 成 分 i の モ ル 分 率（ ），TC はコークス温度
ADA x C s）
xBxρD はコークス粒子密（K），kfi は境膜物質移動係数（m，/C D AB D AC D AD
31 ）x，k度（kg/m ），E fi は反応有効係数（A si は化学反応速度
DA 3xx B 3 に示すとおり，COx定数（m /kg/s）を表す。図 C  D   2/N2 系にD AB D AC D AD
おける計算結果は概ね実験結果よりも少し大きかった。そ件では，ガス化速度が非常に速いため，層内温度が大きくこで，速度式を修正し，高温域では境膜内拡散の影響が大低下してしまうという問題があった。そこで本実験では，反きいことから，ここでは，CO2 の拡散係数を見直した。拡実験装置を図 2 に示す。内径 80 mm の炉心管内を耐火物およびアルミナボール（直径 10 mm，純度 99.9％）で底上げし，その上に試料を充填した。試料として，高炉用コークスを 10-11 mm，19-20 mm，30-35 mm に粉砕分級したものを用いた。試料の組成を表 1 に示す。試料を充填する際，応による温度低下を抑えながら充填層におけるガス流れを散係数は，（3）式の kfi や E fi の計算に使用されている。今回，Andrussow の式14）によって計算した拡散係数に対し

表 1 コークスの性状
Table 1Characteristics of cokeAshVM

F.CSSiO 2Al 2O 3

in Coke11.50.987.6

0.47――in Ash――――

55.2

26.4

表 2 実験条件
Table 2CO 2/N 2

Fig. 2

Experimental conditions％

35/65

H 2O/N 2％

35/65

Coke size

mm10-11, 19-20, 30-35

図 2 実験装置図

Temperature

K1 573, 1 673, 1 773, 1 873

Experimental apparatus

Gas flow ratem/s

0.13, 0.20, 0.27

－ 23 －JFE 技報 No. 49（2022 年 2 月）

コークス反応性制御によるシャフト炉操業制御技術

図 3 （a）温度，
（b）コークス粒径，（c）ガス流速が CO2/N2系におけるガス化速度に及ぼす影響
Fig. 3図 4 （a）温度，
（b）コークス粒径，（c）ガス流速が H2O/N2系におけるガス化速度に及ぼす影響
Fig. 4

Effect of（a）temperature,（b）coke size and（c）gas
flow rate on gasification rate in CO 2/N 2 systemて，（4）式に示す Wilke の式

15）を用いて本実験におけるガ計算結果（点線）は，実験結果よりかなり小さかった。そ16）

こで，H2O の拡散係数を修正した。Bird ら

ス組成を反映した。

DA 

Effect of（a）temperature,（b）coke size and（c）gas
flow rate on gasification rate in H 2O/N 2 system

1 xA……………… （4）xCxBx
 D  
D AB D AC D AD

は，H2O の拡散係数は，他のガスと異なる傾向を示すとして，（5）式に示す気体分子運動論に基づく対応状態原理における，H2Oの拡散係数を推定するパラメータを提案した。

PD ABT c()d1/2TT11CA CB
1/35/12(PCA PCB ) (TCATCB ) MMAB
……………………………………………………… （5）

ここで，DA は多成分混合ガス中の A の拡散係数（cm /s），2

DAX は A-X2 成分系の拡散係数（cm /s）を表す。得られた
2拡散係数を用いて反応速度を再計算した結果が図 3 の実線である。計算結果は実験結果に近づいた。シャフト炉では，成に基づいた拡散係数を用いてガス化速度を計算するのが

1 ）
x，P
ここで，T はガス温度（K），M A，M B は分子量（CA，ADA xxx
CBD
PCB は臨界圧力（atm），TCA，TCB は臨界温度（K）を表す。
 
D AB D AC D AD
定 数 c，d は，ガ ス A，B が H2O と無 極 性 気 体 の 場 合 は，望ましい。

c＝3.640×10 ，d＝2.334 である。ここでは，Andrussow のガス化反応が起こると炉内のガス組成は大きく変化するため，炉内シミュレーションの際には，各位置におけるガス組－4

一方，図 4 によると，H2O/N2 系における（3）式による
JFE 技報 No. 49（2022 年 2 月）式に代わり，（5）式を用いて H2O の拡散係数を求め，（4）－ 24 －コークス反応性制御によるシャフト炉操業制御技術

式によって本実験におけるガス組成を反映した。得られた

3.2

拡散係数を用いて反応速度を再計算した結果を図 4 に実線

3.2.1で示す。計算結果は，実験結果と良く一致した。本実験で得た知見により，高温域におけるガス化速度の高精度な予測が可能となった。

結果と考察
各化合物が活性化エネルギーに及ぼす影響

今回，反応速度の評価には Friedman-Ozawa 法17）を用いた。この方法では，反応速度式の両辺の自然対数を取った（6）式より，ln（dα /dt）と 1/T の関 係を各 昇 温 速 度でプ

3． コークス反応性制御実験
3.1

ロットした直線の傾きが，活性化エネルギー Ea に対応する。

実験方法

3.1.1

E 1dlnln( A f( ))  a
dt
R T

各化合物が活性化エネルギーに及ぼす影響

まず，コークスと各化合物（CaCO3，Fe2O3，SiO2）の単…………………… （6）定（TG）を行った。実験試料として，コークス 10 mg と各1 ）x，
ここで，α は反応率（，A は頻度因子（1/s），A t は時間（s）DA xxx
CBD
Ea は活性化エネルギー（J，R は気体定数（J/K/mol） /mol）
 D AB D AC D ADα ）は α の関数であることを表す。各化を表す。また，f（化合物 5 mg を混合した。ガス化反応には，化学反応，粒内合物混合時の ln（dα /dt）と 1/T の関係を図 5 に示す。SiO2

拡散，ガス境膜内物質移動の 3 つの反応抵抗があり，低温を混合しても，コークス単体の場合と反応速度はほとんどで化学反応律速，高温でガス境膜内物質移動律速に近づく

変わらなかったが，CaCO3，Fe2O3 を混合した場合，反応速が，本測定では，活性化エネルギーの変化を評価するため，度は上昇した。各直線の傾きより得られた活性化エネル

化学反応律速になるように試験条件を設定した。まず，予ギーは，コークス単体の場合と SiO2 を混合した場合は，そ備 昇 温 と し て，40 K/min，N2 ガ ス 1 NL/min の 条 件 でれぞれ 2.33×10 ，2.36×10 kJ/kmol であり，大きく変わら

1 073 K ま で 昇 温 し， そ の 後，CO2/N2（＝30/70）系 ガ ス

なかったが，CaCO3 を混合した場合は，2.19×10 kJ/kmol

1 NL/min に切り替え，1，2，5 K/min で等速昇温しながらに低下した。これは，Ca の触媒効果によるものと考えられ重量変化を測定した。

る。一方，Fe2O3 を混合した場合，活性化エネルギーは 2.94

純接触がガス化反応の活性化エネルギーに及ぼす影響を評価した。各試料を 150 μm 以下に粉砕して混合し，熱重量測

3.1.2

555×10 kJ/kmol に上昇した。従来，Fe 系触媒は Fe の状態が5表面被覆時の反応速度測定

次に，CaCO3，SiO2，Fe2O3 のコークス表面への被覆がガ最も活性であるとされているが，一方で，Fe3O4 の状態でもス化速度に及ぼす影響を評価した。試料として，10-11 mm

ガス化速度は促進されたとの報告もある 。本実験では，に破砕，分級したコークスを用いた。150 μm 以下に分級し予備昇温過程での重量変化から，実験開始時点で大半がた各化合物を水に懸濁させて濃度 33 wt％の懸濁液を作製

Fe3O4 になっていたと推定され，Fe3O4 が安定的な化学組成し，懸濁液中にコークスを浸漬，攪拌した後，一昼夜自然となり，酸化還元反応（7），（8）によりガス化反応が促進乾燥させて被覆した。ガス化速度測定装置は図 2 に示したされたと考えられる。

18）

も の を 使 用 し た。 ガ ス 組 成 は CO2/N2＝15/85， 温 度 はFe 3O 4  C  3FeO  CO …………………… （7）1 573，1 673，1 773 K，ガス空塔速度は 0.27 Nm/s とした。
反応中の重量変化より，ガス化速度を求めた。

3FeO  CO 2  Fe 3O 4  CO ………………… （8）図 5 低温域における化合物混合時の反応速度と温度の関係

図 6 高温域における化合物被覆時の反応速度と温度の関係

Fig. 5

Fig. 6

Relationship between temperature and reaction rate ofcoke mixed with compounds at low temperature－ 25 －

Relationship between temperature and reaction rate ofcoke coated by compounds at high temperature
JFE 技報 No. 49（2022 年 2 月）

コークス反応性制御によるシャフト炉操業制御技術

このうち，（7）式の反応が律速であると推定される。この反した。本モデルは，コークス，メタル（スクラップ），ガス

応は高温ほど加速するため，ガス化反応も高温になるほどの 3 相からなり，ガス，メタル間の熱交換および炉壁からの促進され，見かけの活性化エネルギーが上昇したと推定さヒートロスを考慮している。熱収支式を（10）式に示す。

れる。
3.2.2d(G C T )  H gm(Tm  T g )  H gc(TC  T g )  q 0dz g pg gd(G C T )  H gm(T g  Tm ) 0 �������（10）dz m pm md(G C T )  H gc(T g  TC ) 0dz c pc c

表面被覆時の反応速度測定

被覆前後の試料の重量差より，CaCO3，Fe2O3，SiO2 のコークスへの被覆量を求めると，それぞれ 9，4，3 wt％であった。各化合物は，主にコークス表面や，その近傍の粗大気孔内に存在していると推定される。
各測定結果から求めた反応速度を図 6 に示す。図中のプ

ここで，Gg，Gm，Gc はガス，メタル，コークスの質量流量

ロ ッ ト が 実 験 結 果， 各 線 が 計 算 結 果（後 述）で あ る。

（kg/s），Cpg，Cpm，Cpc は ガ ス，メタル，コークスの 比 熱

CaCO3 を被覆した場合，前記 TG の結果と同様に，ガス化（kJ/kg/K），T g，Tm はガス，メタルの温度（K），z は炉高速 度は上 昇した。Fe2O3 を被 覆した場 合，ガス化 速 度は（m），H gm，H gc は熱伝達率（kJ/s/K），q は反応熱および炉

1 673 K 以上で上昇したが，1 573 K では被覆なしの場合と壁からのヒートロス（kJ/s）を表す。本計算では，（10）式同程度であった。これは，被覆による CO2 ガスとの接触遮を Euler 法により差分化して解いた。ガス化反応速度の計断効果が，反応促進効果と相殺したためと考えられる。ま算には，2，3 章に示した速度式を用いた。計算区間は，羽た，SiO2 を被覆した場合，ガス化速度は低下した。これは，口レベルから炉頂装入面までとした。高さ方向を 50 分割被覆による CO2 ガスとの接触遮断効果と考えられる。

し，高さ 0～2 m に関しては，反応速度が早く，温度やガス総括反応速度式として（3）式を用い，反応速度定数 ks の組成の変化が大きいため，刻み幅を他の区間の半分にした。

活性化エネルギー Ea には，前記 TG で得た値を使用し，頻ケーススタディとして，コークス粒径，送風湿分を変化さ度因子 A をパラメータとしてフィッティングを行った。得せて計算を行い，実機操業結果と比較した。また，ガス化られた ks を（9）式に示す。

制御の効果予測として，CaCO3，SiO2 を表面被覆した場合の速度式を用いてコークス比，排ガスカロリーを計算した。

4.2…… （9）計算結果

図 7 に，コークス粒径がコークス比に及ぼす影響を示す。
コークス粒径が小さくなると，ガス化速度が上昇して吸熱（9）式を用いて総括反応速度を計算した結果を図 6 に各線量が増えるため，コークス比が上昇する。図中のプロットがで示す。計算結果は実験値を良く表している。本実験によ操業結果で，実線が計算結果である。計算結果は操業結果り得たガス化速度をシャフト炉シミュレーションモデルに反を良く表している。

映し，次章の操業予測を行った。

図 8 に送風湿分がコークス比に及ぼす影響を示す。大気中の湿分は，夏と冬で 20 g/Nm 程度変化するため，調湿機
34． シャフト炉操業シミュレーション
4.1

能のないシャフト炉では，湿分の影響によりコークス比が変動する。図中のプロットが操業結果で，実線が計算結果で計算方法ある。送風湿分のコークス比への影響度（＝Δ コークス比

シャフト炉操業を予測するため，1 次元定常モデルを作成（kg/t）/Δ 送風湿分（g/Nm ））は，操業結果では 0.45 であ

図 7 コークス粒径がコークス比に及ぼす影響

図 8 送風湿分がコークス比に及ぼす影響

Fig. 7Effect of coke size on coke rate

JFE 技報 No. 49（2022 年 2 月）

3Fig. 8－ 26 －Effect of blast moisture on coke rate

コークス反応性制御によるシャフト炉操業制御技術測定した。得られた速度式を用いてシャフト炉 1 次元数学モデルを作成し，シャフト炉操業への影響を評価した。その結果，以下の知見を得た。
（1）実験により測定した高温域におけるガス化速度は，従来の総括反応速度式における拡散係数を修正することで精度良く再現された。
（2）CaCO3，Fe2O3，SiO2 を被覆した際のコークスガス化速度は，低温域での実験で得た活性化エネルギーを用い，高温域での実験結果に合うように頻度因子をフィッティングすることで，精度良く再現された。

図 9 反応性制御がコークス比におよぼす影響
Fig. 9（3）得られたガス化速度式を用いて作成した 1 次元数学モ

Effect of reactivity control on coke rate

デルにより，実機操業におけるコークス粒径や送風湿分のコークス比への影響が精度良く予測された。また，
CaCO3，SiO2 による被覆がコークス比および排ガスカロリーに及ぼす影響を評価し，ガス化制御の有効性が示唆された。
参考文献

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図 10 反応性制御が排ガスカロリーにおよぼす影響
Fig. 10

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る の に 対 し て， 計 算 結 果 は 0.44 で あ る。 送 風 原 単 位
450 Nm /t の操業で，送風湿分 1 g/Nm がすべて反応して33448.

H2 になった場合，反応吸熱量は約 13 MJ/t 減少する。これ

7）柏谷悦章，石井邦宜．H2O によるコークスガス化反応の反応機構と速度解析．鉄と鋼．1993, vol. 79, no. 12, p. 1311-1316.
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9）Nomura,S.; Kitaguchi,H.; Yamaguchi,K.; Naito,M. The Characteristics ofは，コークス比 0.45 kg/t 分の発熱量に相当することから，実機操業では，送風湿分はすべて反応して H2 になっていると考えられる。計算結果もこれと近い値であり，実機操業

Catalyst-coated Highly Reactive Coke. ISIJ int. 2007, vol. 47, no. 2 p. 245253.

を精度良く再現できている。
次に，CaCO3，SiO2 による表面被覆がコークス比および排ガスカロリーに及ぼす影響を計算した結果を図 9，図 10に示す。CaCO3 の被覆により排ガスカロリーが 0.33 GJ/t 上昇し，SiO2 の被覆によりコークス比が 5 kg/t 低減した。このことから，コークスの反応性を制御することにより，所内のエネルギー不足時には高カロリーガスを排出し，エネルギー過剰時にはコークス比を低減させて生産コストを低減するといった対応の有効性が示唆された。

10）Atul Sharma, 上坊和弥，窪田征弘．Fe2O3 と CaCO3 の添加によるコー
クスの炭素構造形成とガス化反応に対する影響機構．鉄と鋼．2010,
vol. 96, no. 5, p. 280-287.
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5． おわりにシャフト炉操業を精度良く予測するため，高温域における CO2，H2O によるコークスガス化速度を測定し，総括反応速度式を修正した。また，所内エネルギーバランスの変化に柔 軟に対 応するため，ガス化 速 度 制 御を目的とし，

16）Bird,R.B.; Stewart,W.E.; Lightfoot,E.N. Transport phenomena. 2nd ed.,John Wiley and Sons, Inc., 2002, 920p.
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JFE 技報 No. 49（2022 年 2 月）

コークス反応性制御によるシャフト炉操業制御技術

岩井祐樹

石渡夏生

村井亮太

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