第４章

4-1

人工バリア長期挙動評価技術（ガラス・セメント・粘土）… ………………………… 70

4-1-1

セメント水和物の変質モデル開発

4-1-2

化学平衡・物質輸送連成計算コードの開発

4-1-3

ガラス固化体処分時影響評価

4-2

ニアフィールド中の核種移行評価技術… …………… 75

4-2-1

セメント系材料の核種収着挙動の評価

4-2-2 セメント系材料バリア中の核種拡散による移行抑制効果
4-2-3

セメント硬化体中での微量元素拡散挙動測定へのLA-ICP-MS の適用

4-2-4 セメント水和物からのコロイドの発生とその特性評価
4-3

長期の放射性廃棄物処分における不確実性評価技術… …………………………………… 80

4-3-1

リスク論的安全評価手法の開発

4-3-2 放射性廃棄物処分事業の体系的な品質保証概念の提案
4-3-3

放射性廃棄物処分における「技術的に最善の手段（BAT）」の考え方の適用

第４章

安全評価手法
全評価手法

4-1 人工バリア長期挙動評価技術（ガラス・セメント・粘土）

C-S-H ゲル＋飽和Ca
（OH）
溶液
2
実験値
初期 Ca/Si=0.47
=0.65
=0.9
モデル計算値
初期 Ca/Si=0.47
=0.65
=0.9

20×10−3
初期⑴

セメント水和物の変質モデル開発

C-S-H ゲルの溶解沈殿モデル 1, 2）
長期にわたりセメント水和物は、地下水との接触によって構成成分が溶解し、化学的に変質する。セメント

Ca 濃度 / mol dm−3

15

4-1-1

10

0
0.4

握することが、長期的なバリア性能の評価において重要となる。セメント水和物は複数の水和鉱物から構成され

C-S-H（本モデル）

32 days5が変質すると、その化学的バリア性能にも変化が生じることとなるため、セメント水和物の化学的変質挙動を把12 days

12d

12d

61d

32d

0.6

0.8

1.0

1.2

1.4

C-S-Hゲル固相の Ca/Si 比

図 4-1-1

第４章

るが、その溶解挙動において主要となる鉱物が C-S-H
ゲル（カルシウムシリケート（CaO-SiO2-H2O）水和物）

C-S-H ゲルへの Ca（OH）2 溶液接触による固相組成変化（Ca沈殿）に関する実験結果とモデル計算結果の比較である。C-S-H ゲルの変質のモデル評価は、セメント系れる。我が国における処分候補地の可能性を考慮すると、材料の長期的変質を評価するための基盤となる重要性を

海水起源の地下水など幅広い条件に対処できる評価手法もつ。

の開発が必要である。

当研究所は、C-S-H ゲルの新たな熱力学的溶解沈殿モ

海水系地下水中では、セメント系材料からの Ca 成分

デルを開発した。本モデルの特徴は、全ての Ca/Si 比にの溶脱が促進される可能性が知られているが、その反応

わたって C-S-H ゲルを Ca（OH）2 と SiO2 の非理想固溶体機構については十分に解明されていなかった。そこで当として表現し、これらのモデル固相の溶解反応の log K

研究所は、海水成分がセメント水和物の化学的変質に及を、Ca/Si 比の関数として数学的連続性を確保して記述

ぼす影響因子を実験的に把握するとともに、その化学的したことにある。この特徴によって、C-S-H ゲルの非調変質反応のモデル化を行った。

和な溶解（元素組成が不定比に変化）を精度よく予測で

NaCl 濃度をパラメータとした C-S-H ゲルの溶解度測

きるとともに、図 4-1-1 に示すように、従来モデルでは

定の結果、Na+ は C-S-H ゲルに、その構成成分である

不可能であった Ca/Si 比の連続的な変化を伴う沈殿反応

Ca2+ との交換反応によって収着することを見出した。

も、現象に即して再現することができる。また、C-S-H

これにより変質への影響として、NaCl 濃度の増大によ

ゲル、ポルトランダイト、エトリンガイトなどの鉱物のり、Na との交換によって C-S-H ゲルの Ca の溶脱が促共存系であるセメント水和物の溶解挙動についても、従進されることが明らかとなった。この結果に基づき、液来モデルと比較して、よりよく再現することができる。

相中の Na と C-S-H ゲル中の Ca のイオン交換モデルと、当研究所が提案した C-S-H ゲルの溶解沈殿モデルは、

C-S-H 非調和溶解沈殿モデルを組み合わせた評価手法を

C-S-H ゲルの非調和な溶解・沈殿に支配される条件のセ構築した。

メント系材料であれば、変質挙動を評価するための基礎処分環境におけるセメント系材料の変質への NaCl 濃

モデルとして適用が可能である。なお、本モデルは上記度の影響については、Ca/Si 比の高い状態では、Ca のの特徴から、我が国の TRU 廃棄物処分に関する技術的溶解度が高くなることで交換性 Na との競合が起こり、検討において、セメント系人工バリアの変質解析のイオン交換が抑制されるため、イオン強度の増大によるための基礎モデルとしてすでに採用された実績がある。

C-S-H ゲルの溶解度の増大を評価すれば十分であるが、3）

長期の溶脱による変質が進み Ca/Si 比が低くなる場合⑵

海水系地下水中におけるセメント水和物の化学的変質

4）

地下処分場環境において、処分施設に使用されるセメ
ント系材料は、地下水と接触して変質するものと考えら

70

は、Na と C-S-H ゲル中の Ca の交換による溶脱促進の可能性を考慮する必要があると指摘できる。

0.1

ントナイト系材料あるいは岩盤との界面での物質移動に

液相 Ca 濃度 / mol dm−3

実験値
低 Ca/Si 比（0.65）
高 Ca/Si 比（1.2）

大きく影響する可能性を示すものである。そこで当研究所では、鉱物の溶解沈殿に伴う固相内の空間的な物質移

イオン交換モデルも考慮

行係数の不均質な分布を再現するモデルを構築し、セメ

0.01

ント硬化体の溶脱挙動を評価するツールとして、解析
Na＋とCa2＋の
イオン交換
による効果

コード CCT-P を開発した。
本手法は、セメント硬化体中の溶解／沈殿による鉱物量の増減から空隙率を算出し、これを拡散係数と遅延係

0.001

数の変化に反映させたモデルを組み込んだものである。

溶解度（イオン強度影響）のみを考慮
10−5

10−4

10−3

10−2

10−1

100

初期 Na 濃度 / mol dm−3

図 4-1-2

さらに、セメント硬化体表面近傍に炭酸カルシウム（CaCO3）のような溶解度の低い沈殿が生じる場合には、
これが物理的な閉塞の効果を示して硬化体内部からの成分の溶脱が極度に抑制されることを表現するため、浸漬溶液とセメント硬化体固相の間に Ca2+ と HCO3 −が反応

4-1-2

化学平衡・物質輸送連成計算コードの開発する層を追加した系を解析可能とするモデルを構築した。
開発した手法を用いて、セメント硬化体試料をイオン⑴

開発コード群の概要

交換水および地下水成分のうち、重炭酸イオンを含んだ

当研究所が開発・保有する人工バリア長期挙動評価、溶液（NaHCO3 溶液）中に長期間浸漬した場合の溶脱挙

および核種移行評価を含めた性能評価コードを表 4-1-1動を解析した結果を図 4-1-3 に示す。解析結果は実験結に 示 す。 こ れ ら の う ち、CCT、CCT-P、CCT-F は、果を精度よく再現しており、溶脱により硬化体内部で空4-1-1 ⑴の C-S-H ゲルの溶解沈殿モデルを組み込んで開間的な不均質性を生じた場合の変質挙動、および硬化体発したものであり、セメント系材料を含む処分施設の長

表面に難溶性の沈殿が生じた場合の溶脱抑制挙動につい

期挙動評価を対象としている。

て、実現象に即して評価が可能であることを示した。本

表 4-1-1

電力中央研究所の人工バリア性能評価コード
コード名

手法は、セメント系材料で構築される放射性廃棄物処分施設を対象に、地下水成分との反応を考慮した場合の長期的な変質挙動を、現実的に評価するツールとして活用

略称

化学平衡・物質輸送連成計算コード
CCT 5）（コンパートメントモデル、多孔質媒体対象）が期待できる。

化学平衡・物質移行連成計算コード（移流分散方程式、多孔質媒体対象）

CCT-P 6）

化学平衡・物質移行連成計算コード（準 2 次元、亀裂媒体対象）

CCT-F

ガラス固化体溶解挙動解析コード

STRAG4 8,9）

オーバーパック容器腐食挙動解析コード

CRANP 8）

緩衝材中核種移行解析コードGESPER 10）

なされている。しかし、実処分場の土木構造物ではひび

人工バリア安全評価コード

RAPRAN

人工バリア性能不確実性解析コード

IMUPAS 13,14）

割れ発生の可能性を否定できず、ひび割れ部において変⑶

7）11,12）

亀裂を有するセメント系材料の化学的変質解析 17）

既存の性能評価の多くでは、セメント系材料について、
均一な多孔質媒体としてのモデル表現のみで解析評価が質が卓越して不均質に進行する可能性が考えられる。そこで当研究所では、ひび割れを有するセメント硬化体の⑵

セメント硬化体の溶脱挙動解析

6, 15）

変質評価手法の開発を行っている。

セメント硬化体中で構成元素の溶脱や二次鉱物の沈殿

人工的な単一ひび割れを導入したセメント硬化体試料が起こると、セメント硬化体固相内部の物質移行特性がを用いた連続通水実験によって、ひび割れに沿った変質

変化し、溶脱による変質の進行が抑制されることを示す

現象を把握するとともに、これを表現するための準 2 次

実験結果を得ている。この結果は、セメント系人工元の物質移行モデルを構築し、さらに 4-1-1 ⑴で述べたバリアの表面で起こる沈殿反応が、セメント系材料とベ

C-S-H ゲルの非調和溶解沈殿モデルと組み合わせること

16）

電中研レビュー No.55 ● 71

第４章

C-S-H ゲルからの Ca 溶脱の NaCl 濃度依存性に関するモデル解析結果

固相中Ca濃度
イオン交換水NaHCO3 6e-5M

固相中CaCO3 濃度

NaHCO3 6e-4M

イオン交換水NaHCO3 6e-3M
20

NaHCO3 : 6e-4 M
1 mm

NaHCO3 : 6e-3 M
0

1

2

3

0.5
0.4

15

0.3
10
0.2
5

4 mm

0

固液接触面 00.5 1.0 1.5 2.0 2.5
セメント硬化体中のCa/Siモル比

0.1

0

1

3

0.0
4 5×10−3

固液界面からの深さ［m］

実験結果（EPMA分析）

第４章

モデル解析結果⒜2.5×10−3

固相中の組成分布NaHCO3 濃度 実験値0（イオン交換水）
6×10−5 M
6×10−4 M
6×10−3 M

2.0
Ca 浸出量 [mol/cm2]

2

CaCO3 濃度［mol/L-固相］

Ca濃度［mol/L-固相］NaHCO3 : 6e-5 M

解析結果

1.5
1.0
0.5
0.0
0

10

20

30

40

50

浸漬期間［週］⒝

図 4-1-3構成成分の溶脱挙動

セメント硬化体の変質解析（浸漬実験との比較）

で、亀裂性セメント媒体の変質解析コード CCT-F を開ことから、ひび割れを有するセメント媒体の変質評価に発した。検討結果を図 4-1-4 に示す。

有用な解析手法としての妥当性を確認できた。しかし同実験では、ひび割れ表面から Ca が溶脱し、表面近傍

時に、変質現象をより精度よく再現、予測するためには、に変質層が生成した。変質層では、硬化体固相内部から速度論的な考察や間隙率変化を伴う変質の影響も含めた、表面に向かって Ca/Si が低下していた。ひび割れを通過

拡散についてのより詳細な検討が必要であることも明らした排出溶液の組成については、通水量が大きくなるにかとなった。これらを考慮した物質移行モデルの高度化

従って、Ca 濃度は低下、Si 濃度は増加した。これは初については、今後の課題として引き続き検討する必要が

期の Ca
（OH）
2 の溶解に続き、固相中の Ca/Si 比の低下ある。

を伴う C-S-H ゲルの非調和溶解が起こることで説明され、固相の分析結果と整合するものであった。これらは、
C-S-H 系鉱物を主要構成要素とするセメント水和物の変質現象を特徴づけるものである。

⑷

セメント系材料を使用した処分施設周辺の化学環境解析 18）
物質移行モデルとしてコンパートメントモデルを採用開発した CCT-F コードを用いた解析結果は、単一ひした化学平衡・物質輸送連成計算コード CCT を用いて、び割れセメント硬化体の変質実験結果を妥当に再現した人工バリアシステムの性能評価に必要な情報となる、セ72

流出液中 Ca, Si 濃度（mol dm−3）

10−1

OPC硬化体（水セメント比 0.35）
通水速度: 2.5 cm3 hr−1

10−2
10−3
10−4
10−5

モデル計算値
Ca
Si

10−6

実験値
Ca
Si

10−7
0

500 1000 1500 2000 2500 3000 3500
通水時間（hr）⒜

流出液組成の経時変化

既存の評価手法：
均一な水理場（多孔質媒体）を仮定した一次
元の移流／分散／拡散⒝

図 4-1-4

排出溶液の
連続採取

第４章

亀裂の発生を考慮した評価手法の構築

セメント硬化体健全部内：拡散

亀裂内：
移動／分散

人工亀裂を有する
500μm
OPC硬化体カラム入り口よりカラム試料：
15cmのCa分布（下流）亀裂幅：1.5mm
亀裂表面
直径：10mm
試料長さ：200mm

500μm

カラム入り口より1cmのCa分布（上流）

低流量ポンプによる蒸留水の通水評価体系（実験、モデル）と固相中の組成変化観察結果

人工亀裂セメント硬化体の変質に関する検討結果

メントから溶出する高 pH・高カルシウム濃度の地下水想定し、石英（Quartz、SiO2）、カリ長石（K-Feldspar、
K Al Si3O8）、曹長石（Albite、Na Al Si3O8）の混合物（体積比としてそれぞれ 30％、20％、50％）と仮定して単純化した。図 4-1-5 に示す例のように、周辺岩盤中に石英などのケイ酸塩鉱物の溶解によって pH 変化が緩衝された領域（pH が約 10.7）が形成されること、一方で、セメントから溶出した Ca とケイ素（Si）の反応により、二次鉱物として C-S-H ゲルが析出することが示唆された。なお、低アルカリ性セメント（普通ポルトランドセ
メント（OPC）に SiO2 を添加したポゾラン材料高含有
セメント、以下、HFSC と記す）を処分施設に使用した
場合には、構成鉱物の溶解や二次鉱物としての C-S-H
ゲルの生成はほとんど見られず、周辺岩盤への影響が低岩盤中の鉱物量（mol m−3）

周辺岩盤は、ケイ酸塩鉱物の組成割合の高い花崗岩を間隙水pHによる周辺岩盤の変質挙動を試算した。
12

4.0×105年

10
0年

8

間隙水pHの上昇

105

初期鉱物
石英
曹長石
カリ長石
二次鉱物
C-S-Hゲル

二次鉱物の生成104103
セメント溶出地下水による岩盤中の鉱物の溶解
102

0

1

2

3

4

5

岩盤中のセメント施設表面からの距離（m）

図 4-1-5 セメント溶出液の影響を受けた周辺岩盤の間隙水
pH および鉱物組成の分布（4.0×105 年後）

電中研レビュー No.55 ● 73

減される可能性が示された。

107

ガラス固化体処分時影響評価

Cs

135

106

19）

フラックス（Bq/y）

4-1-3

緩衝材層からの漏えいフラックス（ガラス固化体一体当り）
緩衝材外側濃度ゼロ境界
10%早期溶出90%調和溶解108

高レベル放射性廃液のガラス固化体製造時には、ガラ
ス溶融時やキャニスターへの充填時の温度条件などにより、ガラスの成分元素や放射性核種の一部がガラスに取り込まれない事象（結晶化）が懸念され、析出相が黄色

105
104

Tc

99

103
102
101

Pd

107

100
10−1

Zr

93

10−2
10−3

を呈することから「イエローフェーズ」と称される。日

10−4
101

本原燃におけるアクティブ試験においても、イエロー

102

103

104

105

106

107

オーバーパック破損後の経過時間（年）フェーズと考えられる相の発生が確認されたため、この

図 4-1-6微量の結晶相に関する調査および解析を行い、処分時に国内の処分の影響評価事例である「HLW 第 2 次取りまとめ」を参考に、文献情報をもとに仮定や条件を設定

10−8

することにより、ガラス固化体中に結晶相が生成した場

10−9合の地層処分への影響を試算した。すなわち、高レベル

10

ガ ラ ス 固 化 体 の 処 分 時の 評 価 核 種 とし て 93Zr、99Tc、Pd、135Cs に着目し、核種のインベントリの 10% が随107

伴した場合を想定し、これらがガラス固化体の溶解寿命に比較して極めて短い期間（１年間を仮定）に早期溶出するとして、人工バリア、天然バリアを介した核種移行計算を行い、早期溶出しない（イエローフェーズが生じない）場合との比較により、ガラス固化体の処分時の影−10岩盤層からの漏えい線量（ガラス固化体一体当り）
亀裂性岩盤モデル（解析解）
実流速の影響10−11
線量率（Sv/y）

第４章

与える影響を評価した。

緩衝材からの漏出挙動（インベントリの 10% が早期溶出する場合。天然
バリアを亀裂性媒体モデルで評価。緩衝材外側での地下水濃度をゼロと設定）

10−12
10−13

Zr
135
Cs
99
Tc
107
Pd
93

10%早期溶出90%調和溶解1.1×10−6m/s

1.1×10−6m/s
1.1×10−7m/s

10−14

1.1×10−6m/s

1.1×10−7m/s

10−15
10−16

1.1×10−6m/s

10−17
10−18
101

102

103

104

105

106

107

オーバーパック破損後の経過時間（年）響の程度を把握した。
評価コードは当研究所開発による核種移行解析コード
RAPRAN11, 12）を一部改良したものを使用し、人工バリ
ア領域を多孔質媒体モデルとして差分法で、天然バリア

図 4-1-7岩盤（天然バリア）からの漏出挙動（インベントリの 10% が早期溶出する場合。
ガラス固化体溶解寿命の影響。天然バリアを
亀裂性媒体モデルで評価）

は多孔質媒体モデルと亀裂媒体モデル（平行平板モデル）の両者を採用し、前者は差分法で、後者は解析解で期溶出による被ばく線量への影響はほとんどないという解析した。

評価結果となった。これは、緩衝材や天然バリア中での種々の条件で核種移行計算を行った結果、次の結果が核種の収着による移行遅延や分散の効果により、ガラス得られた。緩衝材からの漏出フラックスは、結晶相生成

固化体から早期に溶出した放射性核種の影響が無視できによる早期溶出の影響により、初期に 135Cs のフラックるほど小さくなったためである。99Tc と 107Pd についてスが高くなったが、93Zr には影響が見られなかった（図は前述の理由により、線量への早期溶出の影響は見られ

4-1-6）。 Tc となかった。これにより、今回設定された仮定においては、

99

Pd については、ガラス固化体から溶107出して緩衝材領域に入った時点で沈殿を生成することにガラス固化体以外のバリア機能や溶解度などの核種の特より溶解度制限となるため、早期溶出の有無に関わらず性により、結晶相生成の影響はない、または、非常に小緩衝材外側からの漏出フラックスに違いが見られなかっ

さいことが評価結果として得られた。

た。また、天然バリア領域の移行まで考慮した解析では（図 4-1-7）、ガラス固化体からの Zr および
93

74

Cs の早

135

これらの評価結果については、原子力学会「イエローフェーズ含有ガラス固化体評価」特別専門委員会の報告

書 19）において、「イエローフェーズを含むガラス固化体

105

果としての評価に大きな影響を及ぼすことはないことを概略評価したものとしては妥当なものである」と評価され、「さらに詳細で包括的な評価が必要であり、その妥当性をより確かなものとするためには、継続的に検討を行いつつ、着実に裏付けていくことが望ましいと判断する」とコメントされた。

4-2 ニアフィールド中の核種移行評価
技術

104

103

102

101

図 4-2-1

実験値
表面共沈モデルトリウム

ネプツニウムプルトニウムセメント（OPC）水和物へのアクチニド
収着のモデル解析結果

セメント系材料の核種収着挙動の評価 1-3）
pH や、収着という化学現象によるものであるため、セ核種移行評価の際の基礎的な知見獲得を目的として、メント系材料そのものの化学的な変質は、化学的バリア

当研究所では、放射性廃棄物処分環境を想定した収着試

性能の変化に直結する可能性がある。当研究所では、化験を実施するとともに、得られた収着データを熱力学的学的変質のうち熱変成反応に注目し、熱変成前後の核種モデルで解析することにより、収着機構について研究を収着特性の変化を実験的に把握するとともに、熱変成に進めてきた。

よる構成鉱物の変化と収着性能の変化を関連付けた評価

セメント系材料による核種固定化機構として、セメンを試みた。

ト水和物との共沈殿の生成の可能性や、セメント系材料

セメント（OPC、高炉スラグ混合セメント（OPC/の水和時に、表面が Ca（OH）2、C-S-H ゲルで覆われるBFS））水和物を蒸留水、海水系模擬地下水中で 1 カ月

ことを考慮し、アクチニド元素がセメント水和物表面の間、70℃まで加熱し、熱変成した試料を得た。熱変成後構成鉱物と共沈殿を生成して固定化されるとした、「表の各セメント試料に対する、ストロンチウム（Sr2+、陽面共沈モデル」を提案した。本モデルは、セメント系材

イオン形態）およびセレン（SeO32 −、陰イオン形態）

料へのアクチニド元素の収着は、主に C-S-H ゲルへののバッチ式収着実験を行った。結果を図 4-2-2 に示す。

収着によって支配されると考え、アクチニド元素の水酸

Sr の OPC 水和物、OPC/BFS 水和物への収着では、熱化物種が C-S-H ゲルの表面に吸着した後、C-S-H ゲル内変成温度の上昇により収着分配比は低下した。これは、部に取り込まれて生じた固相の溶解度制限によって固定

セメント水和物を構成する C-S-H ゲルへの収着分配比化を表現するものである。図 4-2-1 に示すように、表面の低下が原因であった。Se の収着では、蒸留水および共沈モデルによって、中性化学種で溶存するアクチニド

模擬地下水中で熱変成した OPC 水和物、模擬地下水中

元素（トリウム、ネプツニウム、プルトニウム）のセメ

で熱変成した OPC/BFS 水和物については、熱変成温度

ント水和物への収着実験結果を妥当に再現できた。表面の上昇により収着分配比は低下した。これは、陰イオン共沈モデルは、固相の溶解度制限で放射性核種の固定化を収着する構成鉱物のエトリンガイトが熱分解して消失を表現するため、異なる環境条件下での核種収着評価へすることが主な原因であった。一方、蒸留水中で熱変成の応用が期待できる。

した OPC/BFS 水和物では、Se の収着分配比が高くなっ処分施設に使用されたセメント系材料は、長期にわた。これについては、エトリンガイトに代わって、陰イたって地下水への溶脱、反応性イオンとの反応による二オンをより強く収着するモノサルフェイトが安定に存在

次鉱物生成、あるいは熱による鉱物の変成などによってするためであることが明らかとなった。

化学的に変質すると考えられる。セメント系材料に期待以上により、熱変成によってセメント系材料の収着性される化学的バリア性能は、構成鉱物による高い平衡能が変化する可能性があり、その変化はセメントの構成

電中研レビュー No.55 ● 75

第４章

4-2-1

収着分配比 Rd（cm3g−1）が発生したとしても、処分システムの頑健性により、結200
収着分配比［cm3g−1］

収着分配比［cm3g−1］

50
40
30
20
10
0

0

20

40

60

80

150
100
50
0

100

0

収着分配比［cm3g−1］

20

40

60

80

100

熱変成温度［℃］

熱変成温度［℃］3000

OPC 模擬地下水中OPC 蒸留水中
OPC/BFS 模擬地下水中
OPC/BFS 蒸留水中
C-S-H ゲル（Ca/Si = 0.9）
C-S-H ゲル（Ca/Si = 1.2）
C-S-H ゲル（Ca/Si = 1.8）

2500
2000
1500
1000
500

第４章

0

0

20

40

60

80 100

熱変成温度［℃］2000

収着分配比 ［cm3g−1］

収着分配比 ［cm3g−1］⒜ ストロンチウム

1500
1000
500
0

0

20

40

60

80

100

1000
800
600
400
200
0

0

収着分配比 ［cm3g−1］

熱変成温度［℃］

20

40

60

80

100

熱変成温度［℃］

1000
800
600
400
200
0

0

20

40

60

80

100

熱変成温度［℃］⒝ セレン

図 4-2-2

熱変成したセメント水和物および C-S-H ゲルへの収着実験結果

鉱物の変化に関係づけて説明可能であることを示した。
変質によって化学的バリア性能は向上する場合と低下す

4-2-2

セメント系材料バリア中の核種拡散による移行抑制効果 4-7）

る場合があり、一概に変質を「劣化」とする保守的評価に頼るのみでなく、現実的な評価を行うことが重要であ

OPC および OPC にフライアッシュを混合したセメンると指摘できる。従って、本研究のような、反応機構のト（FAC）の硬化体について、酢酸および TRU 廃棄物整理を継続して進めることが、長期の安全評価の信頼性の重要核種の評価を想定した、ヨウ素の透過型拡散実験を向上するために重要である。

によって拡散挙動を把握した。その結果、OPC 硬化体
試料については 10-12m2s-1 オーダーの有効拡散係数が得76

⒜⒝ FAC3510OPC35（構造の変化無し）

150

拡散速度一定10 m2s−1オーダー

ヨウ素濃度（ppm）

ヨウ素濃度（ppm）

200

−12

100

50

10−14m2s−1オーダー

拡散速度が緩やかになる5

10−13m2s−1オーダー

FAC35
0
0

500

1000

1500

2000

FACの構造が緻密化

0
0

1000

時間（h）

3000

第４章

図 4-2-3

2000

時間（h）

ヨウ素の拡散実験結果（低濃度側セルにおけるヨウ素濃度の経時変化）られたのに対し、FAC 硬化体試料については、酢酸およびヨウ素ともに実験開始後では 10-13m2s-1 オーダー、れた。セメント硬化体中の物質移動は拡散に支配されており、それは十分に遅いことが示された。また、FAC
硬化体試料は、OPC 硬化体試料と比較して一桁小さい
有効拡散係数を有するとともに、時間の経過に従ってさ

OPC35
OPC55
有効拡散係数（m2/s）

数カ月後では 10-14m2s-1 オーダーの有効拡散係数が得ら

10−9

10−10

80℃

熱変質の影響

OPC70

60℃

10−11

80℃
60℃

らに小さい拡散性を示すことが明らかになった。 図

OPC55
未変質

4-2-3 にはヨウ素の実験結果を示す。OPC 試料では、拡

OPC35
10−12
0.1 0.15 0.2 0.25 0.3 0.35 0.4 0.45 0.5

散速度が一定となる結果が得られたのに対し、FAC 硬空隙率化体試料では、時間の経過とともにヨウ素の拡散が緩やかになることが分かった。この現象は、FAC 硬化体試

図 4-2-4

料に含まれるフライアッシュの水和反応の進行により、

セメント硬化体に対する酢酸の有効拡散係数の空隙率依存性

FAC 硬化体試料がより緻密な構造に変化したことに起因するものと考えられる。なお、酢酸の拡散についても、て、熱変質影響による拡散係数の上昇が大きいことが分同様の現象が見られた。

かった。このことから、熱変質によってセメント硬化体

これらのことは、FAC で構成された人工バリアが、中で空隙の連結性が大きくなるなどのような、溶質の拡

低収着性の有機炭素やヨウ素についても満足する遅延効

散がより速くなるような空隙構造の変化が生じている可果を発揮するとともに、処分場閉鎖後の長期にわたって、能性が示唆される。

さらなる核種移行抑制効果の発現が期待できることを示
唆するものである。
また、セメント系材料の熱変質が、核種の拡散挙動に

4-2-3

セメント硬化体中での微量元素拡散挙動測定への LA-ICP-MS の適用 8, 9）

及ぼす影響についても検討した。60℃および 80℃で 6
カ月間熱負荷をかけた OPC 硬化体試料を使用した酢酸

透過型拡散実験によるデータ取得は、試料や実験条件の拡散係数取得を実施したところ、図 4-2-4 に示すようによっては非常に時間を要する。また、FAC 試料のよに、未変質の OPC 硬化体試料の空隙率依存性と比較しうに、時間経過とともに水和反応が進んで構造が緻密化

電中研レビュー No.55 ● 77

するような場合も同様であり、このような場合には、セ100mlセメント平衡水＋0.1 mol dm−3
ⅠまたはCsまたはSr

挙動の情報を得ることが機構解明に有効となる。さらに、多くのアクチニドやセシウム（Cs）のように比較的収着

暴露面

メント硬化体内の放射性核種や微量元素の分布から拡散

元素が拡散

樹脂被覆

性が大きい元素については、硬化体内の元素分布から見20mm角のセメント硬化体

かけの拡散係数が求められている。

浸漬後、暴露面に垂直に切断して、切断面におけるⅠ、Cs、Srの分布を調べる

そこで、硬化体内での微量元素の分布測定を比較的簡便に実施できる機器分析手法として、レーザーアブレー
ション－誘導プラズマ質量分析装置（LA-ICP-MS）の適

図 4-2-5

浸入型拡散実験の模式図

用性を調べた。本装置では、レーザー照射により固体表面を微粒子化して直接粉末を採取し、ICP-MS で測定す

1.0

第４章

セシウムの分布（規格化）る。そのため、特別な試料の前処理が必要なく、多元素を同時に高感度で定量することが可能であるため、近年、岩石や金属試料中の微量元素分析に有効性が示されつつある。
本装置を用いてセメント硬化体中に拡散させたヨウ素（I）、セシウム（Cs）、ストロンチウム（Sr）（いずれも安定元素）の分布状況測定した。Cs の浸入型拡散実験（図測定したところ、試料から薄片を作製し放射能測定や元素濃度測定により分布を調べる従来の分析法に比較して、迅速・簡便かつ再現性のよい詳細なデータを取得できた

0.8

見かけの拡散係数
1.5×10−14 m2/s

0.6
微量元素の詳細な分布
十分な定量性

0.4
0.2
0.0

4-2-5）に供した FAC 硬化体断面の元素分布を同装置で

測定値
計算値

〈試料内のセシウム分布〉

0

1

2

3

4

浸入面からの深さ（mm）

図 4-2-6

LA-ICP-MS 測定による Cs の分布（図 4-2-6）。分布データから見かけの拡散係数を算出し硬化体中で〜 2 × 10-17m2s-1 と非常に小さい値であり、た結果、既存の方法で求めた拡散係数と同オーダーの値

セメント硬化体中における 6 価ウランの移行は低拡散性となった。

によって強く抑制され、バリア性能を十分に期待できる

なお、同一試料を従来の代表的な固体表面元素分析装ことが示された。

置である走査型電子顕微鏡／エネルギー分散型 X 線分

これらの測定結果は、処分施設におけるアクチニド元析装置（SEM-EDS）で測定したが、いずれの元素も検出

素の移行評価のための重要な情報となり、安全評価の基限界以下となった。従って、固体中の微量な元素の測定盤となる情報として活用が期待できる。

が必要な場合には LA-ICP-MS による測定が効果的かつ適切な定量性を有し、処分場の性能評価に反映できる詳
細な元素分布情報取得の可能性が示された。

4-2-4

セメント水和物からのコロイドの発生とその特性評価 10）

当研究所は、LA-ICP-MS による分析手法を、6 価ウ
ランのセメント硬化体中での拡散係数の測定にも適用した。結果を図 4-2-7 に示す。

放射性廃棄物処分システムの性能評価において、放射性核種は地下水中にイオンや錯体といった形態で溶解し、セメント硬化体中への 6 価ウランの浸入は、収着分配

移流・拡散によって移行する評価されることが多いが、比が高いため、表面近傍数百 m m 程度のごく狭い範囲にその一方で地中における放射性物質などの汚染物質の移とどまるが、LA-ICP-MS 法を適用したことによって、

行に、地下水中のコロイド粒子の関与の可能性があるこ

固相中の 6 価ウランの分布の詳細な定量測定が可能となとが認識されている。これは、地下水中に安定に存在す

り、精度のよい拡散係数が得られた。6 価ウランの見かけの拡散係数は OPC 硬化体中で〜 4 × 10-16m2s-1、FAC

るコロイド粒子に放射性核種が収着するなどし、イオン78

形態の核種とは異なった移行挙動をとるものと考えられ

定量分析（線分析）
1
2
3
4
5
6
7
8
9
10

U
拡散、収着

1
2
3
4
5
6
7
8
9
10

1
2
3
4
5
6
7
8
9
10

セメント硬化体
エポキシ樹脂皮膜

Laser Laser
ablationablation
microsampling proﬁle

100µm
100µm
100μ m
イクロ
イクロ

⒜

OPC70
実測値
フィッティング結果

0.010

0.005

0.000
0

100

200

300

400

500

0.005

セメント硬化体表面からの深さ（μm）
⒝

0

100

200

300

400

500

600

セメント硬化体表面からの深さ（μm）

拡散実験のフィッティング解析結果（OPC）

図 4-2-7

FAC70
実測値
フィッティング結果

0.010

0.000

600

FAC35
実測値
フィッティング結果

0.015

⒞

拡散実験のフィッティング解析結果（FAC）

セメント硬化体中での 6 価ウランの拡散係数の測定結果ている。セメントは処分施設への利用が検討されている

これらのコロイドの特性を評価し、その挙動を検討した。

が、その浸漬液はイオン強度が高くなるためにコロイド対象として、溶解度の高い Ca（OH）2 の含有量が低く、の安定性は低いと考えられていることから、実際に試験

比較的コロイドを発生しやすいと考えられたポゾラン材

評価した例は非常に少ない。しかし、長期的な溶解劣化

料高含有 OPC セメント（以下、HFSC）を選択し、最長により組成の変化したセメント水和物や、周辺環境へので 8 カ月の浸漬試験から発生したコロイドを、透過型電化学的影響の少ない低アルカリ性を示すセメント水和物

子顕微鏡によって観察した。その結果、次のことが示さなどについては、評価しておく必要がある。そこで、セれた（表 4-2-1）。

メント系材料の地下水への浸漬により発生するコロイド

・HFSC か ら は、Si-Al-Ca を 主 成 分 と す る 平 均 粒 径の有無を確認し、その量、粒径、組成を把握した。また、

50nm から 200nm 程度のコロイドが約 1010 ～ 1012 個

表 4-2-1

常温で HFSC から浸出したコロイドの TEM 観察結果

浸漬期間 2 カ月
固液比

コロイド数濃度（N･L − 1）

粒子形状及び組成

1：5<1 × 1011

1：50

浸漬期間 8 カ月
粒径分布、コロイド数濃度
平均粒径（nm） （N･L − 1）

粒子形状および組成

粒径分布、平均粒径（nm）

D：クラスタ様の楕円形状のSi-Al-Ca

比較的粗大で広く分布

D:クラスタ様の楕円形状のSi-Al-Ca
M:楕円形状のCa（Si、Fe、Ti）

比較的粗大で広く分布
200

1 × 1012

D：クラスタ様の楕円形状のSi-Al-Ca（Cl、S、K、Ti）
M:棒状のAl-Si
（Ca）
、板
状のCa

20-50068

1.1 × 1012

D:楕円形状のSi-Ca-Al（Mg、Fe、S）
M:棒状
Ｍ:板状

10-30066

1：100

4 × 1012

D：クラスタ様の楕円形状のSi-Al-Ca（Cl, S、K、Ti）
M:棒状のAl-Si（Ca）

20-50076

1.1 × 1012

D:楕円形状のSi-Ca-Al（Mg, Fe）
Ｍ:板状

10-30068

D: Dominant

M: Minor（※）<6.3 × 1010（※）

※artefactの発生

電中研レビュー No.55 ● 79

第４章

ウラン濃度（mol dm−3）

OPC35
実測値
フィッティング結果

0.015
ウラン濃度（mol dm−3）

LA-ICP-MSによるセメント硬化体の分析

／ℓ観察され、平均粒径の小さいコロイドは比較的安の手法の適用が困難な状況にあった。そこで当研究所は、定性が高い。

手法の具体化を重要課題と認識し、平成 16 ～ 17 年度に・観察されたコロイド数濃度や粒径は固液比によって変は国からの受託研究として、その後は自主研究として継化し、固液比が高い場合にはコロイド数濃度は減少し、続実施して、具体的なリスク論的考え方に基づく安全評

粒径は増大した。

価手法の提案を進めてきた。数千年～数万年におよぶ長この観察結果を、このコロイドの表面電位や模擬浸漬

期の処分場での現象の不確実性を評価するには、現状の液による粒径分布変化測定結果と併せて評価した結果、科学的知見に基づく専門家の判断が重要な要素となる。

次の結果が得られた。

当研究所が提案している手法は、専門家の判断とともに、・HFSC から発生したコロイドの数濃度や粒径は、浸漬各判断に用いられた科学的知見（実験データや解析結果

液中のカルシウム濃度に主に依存した凝集の影響によなどの情報）を整理して示すものであり、不確実性の定るものであることが示された。

量化における専門家判断の過程を可視化し、追跡可能とこのことは、DLVO 理論に基づいた定量的な評価とすることに特徴がある。

第４章

整合し、発生したコロイドの安定性に関する定量的評価の可能性が示された。

安全評価におけるシナリオや、モデルあるいはパラメータなどが一通りに決まらないことを意味する「不確実性」の原因としては、以下が考えられる。

4-3 長期の放射性廃棄物処分における不確実性評価技術・評価対象とする現象がランダムなものであること（Randomness）。例えば、処分場周辺岩盤の透水性の空間的不均質性など

放射性廃棄物処分事業は数百年、その安全評価は数万・評価対象に対する情報や知識が不足していること

年を超える長期間を対象とする。このため、遠い将来に（Ignorance）。例えば、処分場の人工バリアの劣化時

わたる予測を行うにあたり、介在する種々の要因により期や劣化後の特性値など

派生する不確実性が避けられない。そこで、処分の安全

これら二つの原因から生じる不確実性は意味が異なる性の説明においては、線量などの評価結果そのものに加た め、 分 け て 議 論 す る こ と が 適 切 で あ る。 こ こ で、えて、処分事業の各段階に含まれる不確実性に関する理

Ignorance による不確実性の表現は、専門家の主観的な解の程度を明示し、さらにそれらの不確実性について、判断に拠らざるをえず、通常の確率とは異なる扱いが必

現状の科学的知見に基づき適切に対処していることを提要である。放射性廃棄物処分の場合には、評価期間が非示することが必要と考えられる。当研究所では、放射性

常に長期にわたること、深部地下環境における各種デー

廃棄物処分に関わる技術開発と併せて、不確実性を適切

タの入手が限られていることなどから、Ignorance によに取り扱う安全評価の方法論に関する研究を重点的に実る不確実性が顕著に存在すると考えられる。

施している。

そこで、専門家の主観的な判断に基づいた不確実性の定量化方法を構築した。本方法は、不確実性に関する専

4-3-1

リスク論的安全評価手法の開発

1, 2）

門家判断の選択肢を論理的な樹形図として整理し、樹形
図の各分岐の確からしさを専門家の判断により Evidential

不確実性への対処の考え方として、長期間の影響の程

Support Logic 法で数値化することで、Ignorance によ度（被ばく線量など）と、その影響の発生する可能性

る不確実性が何に起因し、どの程度の幅と確からしさを（確からしさ）の両面を考慮して安全性を評価する、い内在しているかを、可視化・数値化するものである。

わゆる「リスク論的考え方」に基づく安全評価手法の導セメント系およびベントナイト系の人工バリアの劣化入の必要性が、国際放射線防護委員会や原子力安全委員

時期の確からしさを対象として、本方法の適用実験を実会によってうたわれてきた。しかし従来、手法を具体化施した。ここでは、11 名の専門家（性能評価６名、設する研究事例はほとんどなく、重要性の認識はあるもの

計・土木５名）に意見聴取を行った。人工バリアの劣化の概念レベルでの理解に留まっていたため、安全評価へに関わる現象やモデルについて、ロジックツリーにより80

溶解（溶脱）/ 沈殿 / 水質変化 /水質変化に伴う溶解や沈殿への影響
拡散
拡散
拡散

ひび割れ

引っ張り
・圧縮

変形

化学平衡モデル

連続体モデル

0.7 ※

0.66

曲げ

空隙率モデル

ひび割れ
による
溶脱促進
ひび割れ
ひび割れによる による流鉄筋腐食促進動促進（二次覆工）

溶脱による 沈殿に伴う
分配係数
分配係数の
の変化
変化

0.3

0.66

0.17 空隙率モデル
0.22
連続体モデル

固液平衡モデル

0.37

0.37

細孔構造モデル 0.37

細孔構造モデル

0.17 空隙率モデル
非連続体モデル
0.22

時間（年）

図4-3-1

専門家 e〜j:
設計・土木
専門家 k〜p:
性能評価

0〜
30 30
〜 年
10 10
0〜 0
30
30
0
10 〜 000 10
030 〜3 000 00
60 〜 000 60〜 0
1万 1万 0
〜 年
2万 2万
〜 年
3万 3
万
〜
年
10 10万万 年
年
以
上細孔構造モデル

1
0.9
0.8
0.7
0.6
0.5
0.4
0.3
0.2
0.1
0

e
f
g
i
j
k
l
m
n
o
p

本手法によるセメント系材料の劣化に関する専門家判断の可視化結果例

可視化された専門家判断の選択肢の派生を図 4-3-1 に示

圏に移行する 14C のフラックスを、廃棄体中の初期インす。さらに、これらのモデルオプションの組合せごとに、

ベントリによって除した規格化フラックスを求めた。得

人工バリア材の劣化時期の確からしさを各専門家に意見られた規格化フラックスの時間変化に、定量化した人工聴取し、経時的な劣化の確からしさに関する専門家意見

バリアの劣化時期の確からしさを重み付けすると、リスの分布を得た。

ク論的な評価結果を示すことができる。結果の一例を、専門家による劣化時期と程度の判断を示すグラフから、

図 4-3-2 に示す。この表示は、影響の大きさをその発生性能評価グループの専門家の回答は、時間の経過に伴いの確からしさと併記して示す方法（分解アプローチ）に徐々に劣化が進行する傾向が、また、設計・土木グルー基づくものである。本手法による解析では、影響の大き

プの専門家の回答では、比較的劣化が速く、ある時期にさとその確からしさを併記して示す際、その内容（シナ

劣化が始まると、性能維持の確からしさは１から急激にリオ）についても図 4-3-1 の可視化結果にさかのぼって低くなる傾向が読みとれる。このような専門分野による

提示することが可能である。すなわち、ある区分値が与判断の傾向は、性能評価計算で見られる経時的な変化のえられた場合に、どういうシナリオであるとその区分値

想定、あるいは土木構造物の設計の思想による判断の切を超えるかが議論でき、安全確保上の重要項目や研究開

り替えに起因する可能性が指摘できる。本手法により、発の必要な項目の抽出を可能とする有効な方法であると専門家意見の分布を、専門家の専門性を反映して整理でいえる。

きるとともに、専門家判断を入手可能な情報や証拠と影響の大きさ／発生の確からしさ／コンセンサスの程いった科学的知見を併せて示すことにより、定量化した度の３軸で表示したリスク論的な解析結果の一例を、図不確実性を追跡性と透明性を確保して提示できる手法と4-3-3 に示す。この方法は、不確実性に含まれる専門家

することができた。

間の意見の分布を可視化するものである。専門家の専門

前述のように、専門家判断に基づき定量化した人工バ性による意見分布の差異が見られたことから、本手法にリアの劣化時期の不確実性を反映した、リスク論的考え

より、不確実性に係る専門家知見・判断に関してさまざ方による核種移行解析を試行した。天然バリアから生物

まな側面の情報を抽出できる可能性が示唆できる。

電中研レビュー No.55 ● 81

第４章

実効空隙率モデル

・専門家判断の選択肢（ロジックツ
リー）と分岐の確からしさの数値（図中※、ESL法）は、専門家11名の意見聴取の集約結果として得た（左図）。
・セメント系材料の経時的な劣化の確からしさについては、専門家11名個別の意見を聴取した結果を分布として得た（下図）。

化学平衡モデル̶連続体モデル̶細孔構造モデル

細孔構造モデル

0.3

0.37

実効空隙率モデル 0.22

実効空隙率モデル

実効空隙率モデル

鉄筋の腐食によるひび割れ（二次覆工）

0.17

0.17 空隙率モデル
0.22

非連続体モデル

0.42

溶脱による強度低下と変形促進

沈殿に伴う
空隙率低下
による移動抑制

劣化の確からしさ

水質による 水質による
イオン 鉄筋の 鉄筋腐食の 分配係数の交換
腐食 促進・抑制 変化

溶脱に伴う空隙率上昇によ溶脱に伴う空隙率上昇に溶脱に伴う空隙率上昇による移動促進
よる移動促進る移動促進Log規格化フラックス−3−4

累積Possibility
の値

−5

0〜0.2

−6

0.2〜0.4

全体の包絡線は、保守的に考えた最大の規格化フラックスを示しており、これに対して例えば⒜の領域の規格化フラックス
は、生じる確からしさが0.4〜0.6 程 度 と な る ことを示している。

0.4〜0.6−7(a)

0.6〜0.8−8

0.8〜1<−91（規格化）

−10

3

2

4

5

6

7

Log時間（年）

図 4-3-2

第４章−7

リスク論的解析結果の例（累積 Possibility（確からしさ）分布）

Log規格化フラックス
最大値（C-14）（影響の大きさ）−6−7−6Log規格化フラックス
最大値（C-14）（影響の大きさ）
−5

−5

−4

−4

1

0.8

⒜

0.4

0.6

0.2

−3
1
0.8
0.6

−3
1
0.8
0.6 コンセンサスの程度
0.4（それ以上の確か
0.2
らしさがあると0
考える専門家の割合）0

規格化フラックスがそれ以上であることの確からしさ専門家グループ全員⒝

10−5 以上の規格化フラックスが 0.2 の確からしさで発生することに関して専門家全員のコンセンサスがある（実線の楕円）が、それが 0.4 の確からしさで発生することに関してはコンセンサスの程度が低くなっている（点線の楕円）ことが読みとれる。

図 4-3-3

1

0.8

0.6

0.4

0.2

0

0.4
0.2
0

コンセンサスの程度

規格化フラックスがそれ以上であることの確からしさ

専門性を考慮（セメント、ベントナイトを別に考慮）

各バリアについて専門性の高い専門家の判断を適用すると、楕円で示した領域においてコンセンサスの程度が低下した。これは、規格化フラックスが生じる確からしさが低いと判断していることを意味し、さらにさかのぼれば、自分の専門とする人工バリアについて、長期に性能を維持するとの現実的な判断を行っていることを示している。

リスク論的解析結果の例（専門家意見の分布）

当研究所の提案している手法は、放射性廃棄物処分の本手法は、種々の不確実性の存在を前提としても、現安全性を判断するにあたり、重要性が高い現象やシナリ状の科学的知見に基づいた処分方策が、放射線による健オを特定し、その根拠となる情報や専門家の意見・判断

康影響を生じないと考えられる十分に低い「めやす値」

への追跡性を有すること、さらに、専門家間のコンセンを達成可能であることを明示するとともに、不確実性にサスの程度についても具体的に可視化できる手法である

関する専門家間の議論や相互理解を可能とし、処分事業

ことから、処分事業の各段階における意志決定の基盤情の各段階における意思決定の材料を体系的に整備して提報を提供可能な手法として有用となりうるものと考えら供することを狙うものである。このような取組みを土台れる。また、不確実性の可視化、意思決定への情報提供

として、時として複雑で専門性の高い内容に偏りがちなという観点は、原子力利用におけるリスクを議論する上技術的情報を社会へ透明性を持って、分かりやすく、かで共通するものと考えている。

つ真摯に伝えていくコミュニケーションに関する研究を82

展開することによって、放射性廃棄物処分に対する社会期の性能評価検討を適切に関連づけた説明を可能とするの理解獲得や信頼性の醸成につなげていく活動を継続す

見通しを得た。これにより、本方法論が不確実性を内在ることが肝要と考えられる。

する長期の処分事業の「安全性」を品質保証するものとして有効であることを示した。

4-3-2

放射性廃棄物処分事業の体系的な品質保証概念の提案 3）4-3-3放射性廃棄物処分における「技術的に最善の手段（BAT）」の考え方の適用 4）放射性廃棄物処分の安全確保の考え方は、管理期間終長期にわたる放射性廃棄物処分の将来の安全性を、現徴がある。そのため、処分事業の品質保証では、計画・在の技術的知見に基づいて確保して説明するために有効サイト調査・設計・建設・操業・閉鎖の各段階に含まれな考え方として、スウェーデンなど諸外国の放射性廃棄る将来を予測することの不確かさ（以下、「不確実性」

物処分の安全規制において検討されてきた「技術的に最という）への対処が求められている。しかし、処分事業

善の手段（Best Available Technique、以下 BAT）」のの各段階の個々の要素技術に関する品質管理項目・方法

概念の適用の有効性が指摘されている。しかし我が国では、徐々に整理されてきてはいるものの、長期にわたるは、放射性廃棄物処分の安全確保における BAT の概念

処分事業の全体を体系的に捉えた品質保証に関する検討の定義や位置付けについて、十分な共通認識には至ってはなされていない。そこで当研究所では、平成 16 ～ 17

いない。

年度に国からの受託研究、その後は自主研究として調査

そこで当研究所は、BAT の概念に関する国内外の事研究を実施し、長期にわたる処分事業の計画・サイト調例調査を行い、その定義および適用の意味を明らかにす

査・設計・建設・操業・閉鎖の全段階で、「不確実性」

るとともに、我が国の放射性廃棄物処分における事業者の管理に統一的な視点を導入することによって、放射性側の観点からの BAT の概念の具体的なあり方を先行的廃棄物処分の体系的な品質保証の方法論の構築を進めてに提案した。

いる。

「北東大西洋の海洋環境保護に関する条約（オスパー

放射性廃棄物処分施設は、一般の土木・建築構造物とル条約）」によれば、BAT の概念は、利用可能な範囲では異なり、閉鎖後の管理段階において、処分施設に工学

技術的に最先端かつ最善の技術を、利用実績や経済的実的な補修や補強を含めた保全対策を施すことは極めて困現性をも考慮しながら利用することによって、汚染物質難である。そのため、長期の将来の性能評価を綿密に実の排出、放出および廃棄を制限するという目的を達成す

施し、その情報（不確実性）を各段階の品質保証行為にる考え方として定義づけられている。欧州連合による統適切に反映する必要がある。当研究所ではこの概念を具合的汚染防止管理指令（IPPC 指令）の記述においても、体化するため、長期にわたる処分事業の全段階を対象と

BAT の利用が要求されており、また、我が国の環境影する「不確実性」の受け渡しに着目した統一的な視点に

響評価法においても、BAT の検討の重要性に関する記よる上位設問（各段階を通じて適用する基本設問）を設

述がすでに見られる（表 4-3-1）。スウェーデンの規制定し、この下で技術的な品質管理項目を関連付けて整備機関の文書においては、放射性廃棄物処分の実施においする方法論（図 4-3-4）を提案した。

て BAT を考慮すべき、と述べられた例があった（表品質保証の体系化に向けて、上記の品質管理項目の有

4-3-2）。また、米国や英国では、技術の可能性や適用性、効性を評価した。すなわち、上記の考え方により設定し環境への影響度、コストなどの観点から、規制側からた上位設問を、低レベル放射性廃棄物の余裕深度処分のBAT を定量的に検討するための体系的な方法論も提唱

低拡散層（セメント系人工バリア）のひび割れ性状評価されている。

を題材として適用し、情報整理の試行を行った。処分事

以上の調査から、我が国の放射性廃棄物処分事業にお業の各段階の状況に応じた具体的技術項目を、提案した

ける BAT の概念のあり方を考察した。BAT の概念は、上位設問で統制することによって、土木工学的検討と長処分の実施者が処分概念の安全性を示す上で、現状利用

電中研レビュー No.55 ● 83

第４章

了後に長期にわたる安全性の担保が求められることに特⒜上位設問（評価項目）の設定

不確実性の受け渡しに着目して、処分事業の全段階を対象として適用する基本設問を設定した。
⑴利用可能なデータの使用および可能性のある偏りの分析に関する上位設問
1-①
1-②

1-③

1-④
1-⑤
1-⑥
1-⑦

使用されたデータを示せ。
不採用としたデータがある場合は、そのデータと不採用とした根拠を示せ。また、不採用としたデータを考慮した場合のモデルに対する影響を示せ。
データの保証方法について示せ。
・データの解釈方法
・データの取り扱い（DB化など）
・品質保証手順（ISO9000等のQMS）
データの精度について示せ。
・精度の定量化・精度が低い場合の原因
データの偏りについて示せ。
・偏りの定量化・偏りの原因精度／偏りへの対策を考慮して、調査完了時点のデータの見通しを示せ。
1つ以上の観測もしくは観測のセット（一式）によって、解釈はどの程度まで支持されるか?
（全ての例を挙げよ）

第４章

計画
・サイト調査※ 技術情報は段階的に更新される計画・サイト調査

計画・サイ 設計
ト調査

建設(施工) 閉鎖/管理段階
・操業

土木工学的観点の検討・対処:

建設
（施工）
・操業

計画・サイ 設計
ト調査

建設(施工) 閉鎖/管理段階
・操業

事業廃止

データ・
不確実性の管理(上位設問の下、技術情報を網羅的に整備)

上
位
設
問

閉鎖／管理段階

性能評価的観点の検討・対処:

・目標性能値は、建設・操業・閉鎖段階・種々のパラメータの不確実性をの変動要因を考慮し、ある安全率をもっ変動幅として考慮。長期の安全て設定⇒「不確実性」を安全率によっ 性の判定基準を満たすための、処分システムや構成要素の要件て認識や目標性能を導き、このために許・材料仕様や施工におけるばらつき、容される不確実性を求める。
データ取得方法(試験方法)の幅(測定誤差など)を変動要因として整理。
・入力となるパラメータの不確実、解析手法
性、データの評価手法
・品質管理のための技術情報は、示方 (モデル、計算コード)等に不確実書等から整理可能。
性の要因が存在。

計画・サイ 設計
ト調査

2-⑤
2-⑥
2-⑦
2-⑧

設計

建設
（施工）
・操業

閉鎖／
管理段階

事業廃止

建設(施工) 閉鎖/管理段階
・操業

性能評価的観点の検討・対処

土木工学的観点の検討・対処
・目 標 性 能 値 は、建 設・操 業・閉 鎖段階の変動要因を考慮し、ある安全率をもって設定⇒「不確実性」を安全率によって認識

・種々のパラメータの不確実性を変動幅として考慮。長期の安全性の判定基準を満たすた
めの、処分システムや構成要
素 の 要 件 や 目 標 性 能 を 導 き、・材料仕様や施工におけるばらつき、
このために許容される不確実データ取得方法（試験方法）の幅（測性を求める。
定誤差など）を変動要因として整理。
・品質管理のための技術情報は、示方書等から整理可能。

事業廃止

・入力となるパラメータの不確
実性、データの評価手法、解析手法（モデル、計算コード）等に不確実性の要因が存在。

データ・不確実性の管理(上位設問の下、技術情報を網羅的に整備)
土木工学的観点の検討・対処:

上
位
設
問

事業廃止
※ 管理期間およびそれ以降の安全性の確認は、
その段階までの情報を適宜反映し、反復的に実施

性能評価的観点の検討・対処:

・目標性能値は、建設・操業・閉鎖段階・種々のパラメータの不確実性をの変動要因を考慮し、ある安全率をもっ変動幅として考慮。長期の安全て設定⇒「不確実性」を安全率によっ 性の判定基準を満たすための、処分システムや構成要素の要件て認識や目標性能を導き、このために許・材料仕様や施工におけるばらつき、容される不確実性を求める。
データ取得方法(試験方法)の幅(測定・入力となるパラメータの不確実誤差など)を変動要因として整理。
、解析手法
性、データの評価手法
・品質管理のための技術情報は、示方 (モデル、計算コード)等に不確実書等から整理可能。
性の要因が存在。

土木工学的観点の検討・対処:

情報（不確実性）

事業廃止

データ・
不確実性の管理(上位設問の下、技術情報を網羅的に整備)

上
位
設
問

上位設問

設計

情報（不確実性）

2-④

主な不確実性を示せ。
不確実性の概要を示せ。
不確実性の原因を示せ。
不確実性のパターン（「ばらつきに起因する不確実性（Randomness）」、「知見不足に起因す
る不確実性（Ignorance）」、あるいは両者）を示せ。
不確実性を低減するために、既に実施された対策があればそれを示せ。
可能な場合は、不確実性を定量化して示せ。
定量化不可能な場合は、定性的に示せ。
対象とする不確実性が、評価に与える影響を可
能な限り定量化して示せ。
不確実性を低減（解決）するため次期調査計画／対策／代替指標等を示せ。
また、調査完了時点における不確実性の見通しを示せ。

データ・不確実性の管理（上位設問の下、技術情報を網羅的に整備）

情報（不確実性）

情報（不確実性）⑵不確実性評価に関する分析の上位設問
2-①
2-②
2-③

性能評価的観点の検討・対処:

・目標性能値は、建設・操業・閉鎖段階 ・種々のパラメータの不確実性をの変動要因を考慮し、ある安全率をもっ 変動幅として考慮。長期の安全て設定⇒「不確実性」を安全率によっ 性の判定基準を満たすための、処分システムや構成要素の要件て認識や目標性能を導き、このために許・材料仕様や施工におけるばらつき、容される不確実性を求める。
データ取得方法(試験方法)の幅(測定誤差など)を変動要因として整理。
・入力となるパラメータの不確実、解析手法
性、データの評価手法
・品質管理のための技術情報は、示方 (モデル、計算コード)等に不確実書等から整理可能。
性の要因が存在。

計画・サイ 設計
ト調査

建設(施工) 閉鎖/管理段階
・操業

事業廃止

データ・
不確実性の管理(上位設問の下、技術情報を網羅的に整備)
土木工学的観点の検討・対処:

上
位
設
問

性能評価的観点の検討・対処:

・目標性能値は、建設・操業・閉鎖段階・種々のパラメータの不確実性をの変動要因を考慮し、ある安全率をもっ変動幅として考慮。長期の安全によって設定⇒「不確実性」を安全率性の判定基準を満たすための、処分システムや構成要素の要件て認識や目標性能を導き、このために許・材料仕様や施工におけるばらつき、容される不確実性を求める。
データ取得方法(試験方法)の幅(測定誤差など)を変動要因として整理。
・入力となるパラメータの不確実評価手法、解析手法
性、データの・品質管理のための技術情報は、示方 (モデル、計算コード)等に不確実書等から整理可能。
性の要因が存在。

各段階の品質保証行為では、その段階までの工学的判断（照査、安全裕度など）
や最新の技術的情報を適切に反映

管理期間以降の安全評価・性能評価を綿密に実施し、その情報（不確実性）
を施工
までの各段階の品質保証行
為に適切に反映

データ・不確実性の管理を上位顧問で制御する方法論の導入により、個別の検討として進んでいた土木工学的観点と性能評価的観点の検討
を関連付け、処分事業全体を統一的視点から説明することを可能とした。
⒝土木工学的観点と性能評価的観点の検討の関連付け

図 4-3-4放射性廃棄物処分における体系的な品質保証の方法論の提案

可能な知見、技術に基づいて、放射性物質の放出を抑制

参考文献

すべく最善を尽くし続けていることを示すための定性的4-1な概念として、位置付けることが適切であるといえる。

1） 杉山大輔、藤田智成、中西このような BAT の概念を、規制者をはじめとする幅広い関係者間で共有した上で、まず事業者が、BAT の概念に基づいた安全を確保する処分方策を、その根拠となる科学的知見を整理・文書化して、ともに提示することが重要である。これによって、関係者間で放射性廃棄物処分事業の進展や意思決定に資する議論を有効に構築できると考えられる。

潔：TRU 廃棄物処分環境におけるセメント系材料の化学的変質評価（その１）－
カルシウムシリケート水和物の熱力学的溶解沈殿モデルの提案－、電力中央研究所研究報告 T01007、2001 年 11月．
2） Sugiyama, D., Fujita, T.：A Thermodynamic Model of
Dissolution and Precipitation of Calcium Silicate
Hydrates, Cement and Concrete Research 36, pp.227237, 2006.
3） 電気事業連合会・核燃料サイクル開発機構：TRU 廃棄物処分技術検討書－第 2 次 TRU 廃棄物処分研究開発取りまとめ－、JNC TY1400-2005-013、FEPC TRU TR22005-02、2005 年．

84

表 4-3-1
文

国内外の環境分野における BAT の概念に関する記述例

書

記

述

北東大西洋の海洋環境保護に この目的を達成するために、締約国は、（中略）規定する基準を考慮して、計画と措置に関関する条約（オスパール条約） して、適切な場合には清浄技術（clean technology）を含め、（The Convention for the ・利用可能な最善の技術（best available techniques）
Protection of the Marine ・環境上の最善の行為（best environmental practice）
Environment of the North- を定義しなければならない。
East Atlantic（updated
2002）.）
利用可能な最善の技術
2. 用語「利用可能な最善の技術」は、排出（discharges）、放出（emissions）および廃棄（waste）
を制限するための特定の措置の実際的な適合性を示す、運転のプロセス、設備あるいは方法の開発の最新の段階（最先端の運転のプロセス、設備あるいは方法）を意味する。
環境庁告示第八十七号、環境 建造物の構造・配置の在り方、環境保全設備、工事の方法などを含む幅広い環境保全対策
影響評価法に基づく基本的事 を対象として、複数の案を時系列に沿って又は並行的に比較検討すること、実行可能なよ
項、平成九年十二月十二日、 り良い技術が取り入れられているか否かについて検討すること等の方法により、対象事業最終改正：平成十七年三月三 の実施により選定項目に係る環境要素に及ぶおそれのある影響が、回避され、又は低減さ十日環境省告示第二十六号 .
れているものであるか否かについて評価されるものとすること。

事業者の負担を軽減し“実行可能なより良い技術”の活用を進める観点から、国や地方公共団体により“実行可能なより良い技術”に関する情報を収集・整理し、技術評価を加え公開して、事業者や住民との間で共有化することを進めることにより、技術に関する情報の利用が可能となるしくみを構築することが必要となっている。

表 4-3-2
文

スウェーデンの放射性廃棄物処分分野の規制文書における BAT の概念の適用例
書

SSI FS 1998:1, 1998.

記

述・利用可能な最善の技術（Best Available Technique）：人の健康および環境に関して、放射性物質の放出（release）およびその放出による有害な影響を制限するために利用可能な
最も有効な方策で、不当な費用を伴わないもの・最適化（Optimisation）：経済的および社会的要因を考慮して、人に対する放射線量を合理的に達成できるかぎり低く維持すること
使用済燃料および核廃棄物の最終管理においては、最適化が実施されなければならないとともに、利用可能な最善の技術が考慮されるべきである。

SSI Report 2000:18, 2000.

価値を非常に詳細に定量化できなくても、環境および健康の防護を含む作業において高い水準を達成するために、利用可能な最善の技術は用いることができる。

SSI Report 2001:21, 2001.

BAT は汚染してもよいという決定的な許認可ではなく、本質的には定性的な（質的な）プ
ロセスの基準である。

SSI FS 2005:5, 2005.

規則は、最適化（Optimisation）を行わなければならないこと、および利用可能な最善の技術（Best Available Technique）を考慮すべきであることを要求する。最適化と利用可能な最善の技術は、処分場の防護能力を改善するという観点と並行して適用されるべきである。
報告は、最適化と利用可能な最善の技術の原則が処分場と付属するシステム構成要素のサイティングと設計にどのように適用されたか、および品質保証が処分場と付属物のリスク
解析に関わる作業にどのように用いられたかについての説明を含むべきである。

4） Sugiyama, D.：Chemical Alteration of Calcium Silicate

メント硬化体の化学的変質評価－セメント鉱物の溶解沈

Hydrate (C-S-H) in Sodium Chloride Solution, Cement

殿による物質移行特性変化を考慮した改良型化学平衡 -and Concrete Research, 38, pp.1270-1275, 2008.

物質移行連成解析コードの開発－、電力中央研究所研究5） 藤田智成、杉山大輔、塚本政樹：TRU 廃棄物処分環境

報告 L06003、2007 年 4 月．

におけるセメント系材料の化学的変質評価（その３）－

7） 杉山大輔：ひび割れを有するセメント系材料の化学的変カルシウムシリケート水和物の非調和溶解モデルを考慮

質評価（その１）－単一人工ひび割れに沿った変質挙動

した化学平衡 - 物質輸送連成計算コードの開発－、電力の把握と解析コードの開発－、電力中央研究所研究報告

中央研究所研究報告 T02003、2002 年 11 月．
6） 杉山大輔、蔵重 勲：放射性廃棄物処分環境におけるセL05002、2005 年 11 月．
8） 大江俊昭、塚本政樹、藤田智成：高レベル廃棄物地層処

電中研レビュー No.55 ● 85第４章

環境庁企画調整局環境影響評 「実行可能な」：事業者にとって科学的知見、施工性、経済性等の観点から実行可能である
価課、“実行可能なより良い ことを指す。
技術”の検討による評価手法 「より良い」：高水準な環境保全を達成するために最も効果的なことを指す。ただし、必ずの手引き －環境影響評価にお しも最善の 1 つとは限らず、ある程度の幅を持つ一定の水準を指す。
ける評価手法の考え方－、平 「技術」：事業の計画、設計、建設、維持、操業、運用、管理、廃棄に際して用いられた幅成 12 年 8 月 .
広い技術、つまりハード面の「テクノロジー（technology ＝科学技術・工業技術）」及び運用管理等のソフトの面の「テクニック（technique ＝技法・手法）」を指す。

分の人工バリアシステムの安全評価、電力中央研究所総合報告 T92、1993 年 4 月．

T02023, April 2003.
2） Sugiyama, D., Fujita, T.：Modelling the Sorption of9） Ohe, T., Tsukamoto, M., Kinoshita, M., Inoue, T.：

Actinides onto Cement: An Approach with the Surface

Analysis of high-level waste glass performance by the

Co-precipitation Model, Mat. Res. Soc. Symp. Proc., Vol.

physical and geochemical simulation code STRAG4.
Waste Management 11, p.191, 1991.

757, pp.705-710, 2003.
3） Sugiyama, D., Fujita, T.：Sorption of Radionuclides

10）塚本政樹、大江俊昭：緩衝材・埋め戻し材中核種移行挙

onto Cement Materials Altered by Hydrothermal

動解析コード GESPER の開発、電力中央研究所研究報

Reaction, Mat. Res. Soc. Symp. Proc., Vol.556, pp.1123-

告 T90011、1990 年 11 月．

1130, 1999.

11）塚本政樹、大江俊昭、藤田智成：人工バリアシステム安4） 千田太詩、杉山大輔：透過型拡散実験によるセメント硬全評価簡易解析コードの改良、電力中央研究所研究報告

化体中における有機炭素の拡散挙動検討、電力中央研究

T92011、1992 年 12 月．

所研究報告 L05012、2006 年 7 月 .

12）Tsukamoto, M., Ohe, T., Fujita, T.：The effect of5） 千田太詩、杉山大輔：フライアッシュ混合セメント硬化

degradation of buffer material on radionuclide release

体中における有機炭素およびヨウ素の拡散挙動、電力中from engineered barrier system for high-level waste

央研究所研究報告 L07018、2008 年 6 月 .

第４章

disposal, in the proceeding of 1995 International

6） Chida, T., Sugiyama, D.：Diffusion Behavior of Organic

Conference on Nuclear Waste Management andCarbon and Iodine in Low-Heat Portland ement

Environmental Remediation. Berlin, Germany. Vol.1, pp.

Containing Fly Ash, Mat. Res. Soc. Symp. Proc., Vol.

807-813, 1995.

1124, pp.379-384, 2009.

13）塚本政樹、藤田智成：入力パラメータ値の分布を考慮し

7） 吉田崇宏、千田太詩、蔵重た高レベル廃棄物地層処分人工バリア性能の解析、電力

勲、杉山大輔：熱変質した

普通ポルトランドセメント硬化体中の有機炭素拡散挙動、

中央研究所研究報告 U96045、1997 年 3 月．

電力中央研究所研究報告 L07009、2008 年 6 月 .

14）Tsukamoto, M. and Fujita, T.：Uncertainty analysis of

8） Chida, T., Sugiyama, D.：Observation of Diffusion

performance of engineered barrier system forgeological disposal of high-level waste, 1997

Behavior of Trace Elements in Hardened Cement
Pastes by LA-ICP-MS, Mat. Res. Soc. Symp. Proc.,

International Conference on Nuclear Waste
Management and Environmental Remediation.

Vol.1107, pp.585-592, 2008.
9） Sugiyama, D., Chida, T., Cowper, M.M.：Laser Ablation

Singapore, pp.309-314, 1997.

Microprobe Inductively Coupled Plasma Mass

15）杉山大輔：鉱物沈殿を考慮したセメント硬化体の化学的Spectrometry Study on Diffusion of Uranium into

変 質 評 価 手 法 の 高 度 化、 電 力 中 央 研 究 所 研 究 報 告Cement Materials, Radiochimica Acta, 96, pp.747-752,

L08002、2008 年 7 月．
16）蔵重

2008.

勲、廣永道彦：地下水中炭酸水素イオンによるセ

10）藤田智成、杉山大輔、S.W. Swanton：放射性廃棄物処

メント系材料の溶脱抑制メカニズムに関する検討（その分の性能に与えるコロイドの影響－セメント水和物から

１）、電力中央研究所研究報告 N06028、2007 年 4 月．

のコロイドの発生とその特性評価－、電力中央研究所研17）Sugiyama, D., Fujita, T., Tsukamoto, M., Chira, T.：
Alteration of Fractured Cementitious Materials,
Cement and Concrete Research, 37, pp.1257–1264, 2007.

究報告 Ｕ 99057、2000 年 5 月．

4-318）藤田智成、杉山大輔、塚本政樹：TRU 廃棄物処分環境

1） 電力中央研究所：平成 16 年度 核燃料サイクル関係推進におけるセメント系材料の化学的変質評価（その５）－処分施設のセメント変質及び溶出した地下水による周辺調整等（放射性廃棄物等広報対策費等－放射性廃棄物処分におけるセーフティケースに関する社会的受容性調

岩盤への影響の解析評価－、電力中央研究所研究報告査）報告書、平成 17 年 3 月．

T02029、2003 年 4 月．

2） 電力中央研究所：平成 17 年度 核燃料サイクル関係推進19）日本原子力学会 バックエンド部会「イエローフェーズ

調整等（放射性廃棄物等広報対策費等－放射性廃棄物処含有ガラス固化体評価」特別専門委員会：イエロー

分におけるセーフティケースに関する社会的受容性調

フェーズを含むガラス固化体の処分時影響評価試算結果の妥当性について（添付資料（1）：（財）電力中央研究所、

査）報告書、平成 18 年 3 月．
3） 藤谷昌弘、杉山大輔、藤田智成、千田太詩、南浩輔、ガラス固化体処分時影響評価試算について、平成 20 年

大津正士：放射性廃棄物処分事業の品質保証の体系化に

5 月 26 日）、2008 年 11 月．

向けた検討－不確実性の管理に着目した品質保証概念とその体系化－、電力中央研究所研究報告 L08010、20094-2

年 5 月．

1） Sugiyama, D., Fujita, T., Baston, G.M.N., Berry, J.A.,

4） 杉山大輔、長谷川宏：放射性廃棄物処分における「技術Brownsword, M., Green, A., Ilett, D.J., Tearle, W.M.,

的に最善の手段（BAT）」の考え方－諸外国事例のレ

Tweed, C.J., Williams, S.J.：Experimental

ビューとわが国への示唆－、電力中央研究所研究報告

Measurements and Integrated Modelling Studies of

L06001、2006 年 11 月．

Actinide Sorption onto Cement, CRIEPI Report:

86