日歯医学会誌：３３，４９−５３，２０１４!４９

学術研究

生涯研修コード ２４ ０４

平成２４年度総合的研究推進費課題

福島第一原子力発電所事故により放出された放射性核種（プルトニウム２３９，ストロンチウム９０）のヒト乳歯への蓄積に関する研究
井上一彦１），村田貴俊２），今井 奨２），角田衣理加２），
武内博朗２），野村義明２），山口一郎３），花田信弘２）
抄録

キーワード

福島第一原発事故により環境に放出された放射性核種のストロンチウム９０（以下９０Sr），プルトニウム２３８，プルトニウム２３９＋２４０（以下２３８Pu，２３９＋２４０Pu）はヒトに摂取された場合に，その一部が歯，骨に蓄積する。抜去あるいは脱落した歯を収集し，バイオアッセイによりそれらの核種の摂取量や摂取に伴う線量を推計することが考えられる。特に，乳歯は永久歯に較べ短期間で多くの歯を収集することが可能であるので，事故に由来した人体への取り込みが増加しているかどうか検証することに適していると考えられる。事故で放出された９０Sr，２３８Pu，２３９＋２４０Pu は総量としては少ないと考えられるので，個人別での測定は実施せず，地域別，年齢群別に乳歯を収集し，乳歯中の９０Sr 量，２３８Pu 量，２３９＋２４０Pu 量を調査する。現在５８８本収集されているが，被災地および福島からの収集本数が少ないので，被災地の乳歯収集本数を増やすことが不可欠であることが示唆される。これまでコントロー
ルとして国立予防衛生研究所歯科衛生部で１９７０年〜１９８５年（推定）に収集された乳歯３０９本の試料の９０Sr 量，２３８Pu，２３９＋２４０Pu 量を従来法と SrRaddisk 法にて定量した結果，SrRaddisk法では検出限界以下（２００mBq/g 灰）であったが，従来法では１７mBq/g・Ca の９０Sr が検出され，２３８Pu，２３９＋２４０Pu はいずれも検出限界（０．
００４mBq/g 灰）以下であった（表２）。
福島原発事故，放射性核種（９０Sr 量，２３８Pu，２３９＋２４０Pu 量），バイオプシー，乳歯，環境放射能汚染

市でセシウム１３７の降下量を測定し地上核実験が行わ１．はじめにれた頃の値よりも遙かに高く，過去最高１９６３年６月の２０１１年３月，日本で初めての最大級の福島原発事故（レベル７）により放出された放射能量は３７万テラ
１２３）５０倍以上の３０，０００Bq/m２であったと報告した（図１）。

これらのうちヨウ素は甲状腺に取り込まれ，セシウム（１０ ）ベクレル（原子力保安院算出）または，６３万は筋肉に分布し，９０Sr は歯，骨にたまり４，５，６），２３９Pu は肺

テラベクレル!原子力安全委員会算出，（抜粋）ヨウに沈着し，体内に入ると骨に蓄積する７，１０）。内部被曝

素１３１；１６万テラベクレル，セシウム１３７；１万５，０００のサンプリング材料として，骨採取は困難であるのに９０２３９テラベクレル， Sr；１４０テラベクレル， Pu；０．
００３２１，２）対して，歯は抜去され収集することが可能である。

テラベクレル"であった 。この事故では広島型原子

我々は，核実験による大気の放射能降下物（フォー爆弾数十発分の放射性物質が放出されたと推定されルアウト）や食物摂取に由来した内部被曝による日本

１，２）

る 。気象庁気象研究所は２０１１年３月に茨城県つくば

人への影響を調査するために１９７２年から１９９５年まで日本全国の歯科診療所から歯を収集し（１，０２２本），９０Srの抜去第三大臼歯への蓄積について調査し，１９５３年生

受付：２０１３年１１月１２日
１）
研究代表者，鶴見大学歯学部探索歯学講座
２）
鶴見大学歯学部 探索歯学講座
３）
国立保健医療科学院 生活環境研究部

まれの人の第三大臼歯に９０Sr の量が最大値を示すことを報告した４，５）（図２）。また，石井と永井らは地上核実験が行われた時期に全国より乳歯を収集し，放射能降５０!井上一彦ほか：福島原発からの放射性核種のヒト乳歯への蓄積に関する研究

図１

福島原発事故以前と以後での人工放射性核種の月間降下量の変動３）
２０１１年３月以降の１３７Cs 月間降下量は暫定値
表１ 乳歯収集予定地域｛福島県，関東，東北地方中心に２０グループ（２０試料）｝
茨城県 ○□

神奈川県

○

宮城県 ○

栃木県

千葉県

○□ 岩手県

静岡県

群馬県

福島県 会津

山形県

山梨県

埼玉県 ○□ 福島県中通り □ 青森県

長野県

東京都 ○□ 福島県浜通り ○□ 北海道 ○図２

日本における放射性降下物９０Sr の年間降下量（１９５８〜２０１１年）と日本人第三大臼歯（N＝８４９）と乳歯（N＝１１４，７２５）の９０Sr 量４）Moriyo Hinoide, Makoto Yamamoto, Kazuhiko Inoue, Hideo Nakamura,
Susumu Imai：RADIOACTIVITY SURVEY DATA in Japan３），と環境放射能データーベース，放射能調査研究成果発表会抄録集６）より改編

京都府

生年１９７０〜１９８５乳歯群○□△△：１９７０〜１９８５年日本全国から収集した乳歯（約２００本）○：収集することができる歯科診療施設がある都道府県および地域□：家族のリスクマネジメント勉強会を開催している都道府県を表１に示した。
歯の収集を実施する予定の歯科診療所（平成２４年８月３１日現在）は，東京都；２，埼玉県；１，神奈川県；１，下物（フォールアウト）に一致してその時期に形成さ茨 城 県；２，京 都 府；１，北 海 道；１，８施 設 で あれていた乳歯には放射能量が高いことを示している

る。徐々に協力歯科診療所および協力者を増やすため

６）（図２）。福島第一原発事故で環境に放出された放射の活動は継続していく。１年間で乳歯４００本，５年間性核種の人体への移行を調べるために日本全国より乳で累計２０地域，乳歯２，０００本が目標である。

歯を集め，乳歯中での放射性核種の濃度を調査する。

この研究に同意された被験者の抜歯された乳歯は基また，１９７０〜１９８５年頃まで収集した核実験の影響があ本情報として名前，住所，抜歯部位，年齢，抜歯年月ると思われる乳歯のグループ（約３０８本，表２，図３）

日，抜歯された歯科診療施設名が記載され，これらは９０２３８２３９＋２４０と比較する。研究の目標は，乳歯中の Sr， Pu，Puの原発事故前後の推移を明らかにすることである。こ

個人情報として暗号化され，個人が特定できないような形で鶴見大学探索歯学講座で厳重に保管される。の研究計画は鶴見大学歯学部倫理診査委員会（受付番号１０２９），及び東京歯科大 学 倫 理 委 員 会（受 付 番 号２）９０Sr，２３８Pu，２３９＋２４０Pu の分析方法５０６）において承認されている。

⑴ 試料の作製
地域別，年齢群別に乳歯６０〜８０本収集後，乳歯の歯２．方 法１）乳歯収集方法

石や軟組織をマイクロモーターやスケーラー等を使って 可 及 的 に 除 去 し た 後，乾 燥 さ せ８時 間 電 気 炉（TMF５００，MORITA ）でアルミナるつぼに入れ，本研究に賛同し，協力を得られる全国の歯科診療所焼結させ灰化し，深型メノウ乳鉢（東京硝子器械）を（東北，関東地方を中心）や家族のリスクマネジメン使って粉末にして，５３mesh の篩を通過したものを試

ト勉強会を通じて乳歯を提供して頂ける協力者，およ料とする（図３）。

び本研究の意義を理解し，賛同して頂ける方から歯を⑵収集する。協力を得られる乳歯の提供者とおよび歯科診療所の院長に同意書を頂く。具体的な乳歯収集地域

９０Sr の分析

検出限界値は４mBq/g から算出して分析に必要量は１０〜２０g である。

日歯医学会誌：３３，４９−５３，２０１４!５１

計測は放射性ストロンチウム分析法（文部科学省科そして，さらに各４g ずつ合計２０g を従来法であるプ

学技術・学術政策局原子力安全課防災環境対策室）にルトニウム，ストロンチウム逐次分析法の試料とした。

より実施する。
⑶

２３８

Pu，２３９＋２４０Pu の分析

３．結 果

検出下限値は０．
０２mBq/g から算出して分析必要試料量は１０〜２０g である。計測は環境試料中プルトニウ

１）乳歯収集状況

ム迅速分析法（文部科学省科学技術・学術政策局原子本研究に賛同が得られた全国歯科診療所施設（北海力安全課防災環境対策室）により実施する。

道，東北５，関東５，関西１，四国１，九州３，１９都

両試料測定のための１試料必要量は２０〜３０g であ道府県）に資料（研究計画説明書，同意書）と収集ビる。試料を作製するために乳歯（平均０．
３６g）で約５０ンの配布を実施した（２，０００本，平成２４年１２月〜）。被〜６０本必要である。乳歯の放射能量から，これらの核災地（福島，茨城，宮城）および周辺地域において，種による被曝線量を推定し，環境への放射能汚染の実本研究に協力が得られるように家族のリスクマネジメ態を明らかにしていく。

ント勉強会や講演会を開催し，被災地域や避難地域の⑷ コントロール試料の作製

市町村の保健師さんにお子さんを持つ保護者に乳歯収１９７０年〜１９８５年頃まで，国立予防衛生研究所歯科衛集を依頼しているが，被災地および周辺地域での収集

生部で収集されていた乳歯の歯種別の本数と乾燥重

状況 は 良 く な い。内 訳 は 東 京 都；１３６，神 奈 川 県；量，灰化重量を表２に示す。

１９，千葉県；２０，埼玉県；８４，東日本計２５９本，大阪⑸ 本数の推定

府；１０，愛媛県；２５０，熊本県；３３，鹿児島県；２３，２０年以上室温で乾燥状態で密封して保管している

沖縄県；１２，西日本計３１８本，総計５８８本（♂３３５本，が，乾燥による破折がみられる。原形をとどめていな♀２２４本）であった（平成２５年１０月１５日現在）。

いものは視診で識別し（特に D，E），歯種を判別した（図３）。本数の推定は歯種の総重量を測定し，一２）コントロールサンプルの結果について本あたりの重量から全体の本数を推定値として算出

SrRaddisk 法では検出限界以下（２００mBq/g 灰）でし，歯種別，削片別に灰化した（図３）。

あったが，従来法では１７mBq/g・Ca の９０Sr が検出さ

⑹ 試料の秤量

れ，２３８Pu，２３９＋２４０Pu はいずれも検出限界（０．
００４mBq/AB 群，C 群，D 群，E 群，歯種不明歯牙削片群かg 灰）以下であった（表２）。

ら２g ずつ合計１０g（約５０本）を簡便で早期に測定結果がわかる SrRaddisk 法８）の９０Sr 測定用試料とした。

４．考 察
１）コントロールサンプルの結果について
コントロールサンプルは１９７０〜１９８５年頃まで国立予防衛生研究所 歯科衛生部で収集され，乾燥状態の室内に室温保存されていた乳歯（約３０９本，表２）の灰図３

乳歯化試料２０グラムであり，実際の収集年月日は不詳であ

乾燥後（左）と灰化後（中）粉末試料（右）表２ １９７０〜１９８５年までに予研で収集された歯種別乳歯数，重量および分析結果
AB本数
９６重量（g）
１４．
７
一本当り重量（g） ０．
１５３
削片重量（g）
推定本数
９６総重量（g）
１４．
７
灰化後重量（g） １０．
８５CDE６１１３．
３０．
２１８１６５．
７５０．
３５９１０．
３５２９１６．
１１２．
４８

１０６．
６８０．
６６８
１４．
１５２１２０．
８３１６．
７８６１１３．
３９．
９８＊検出限界以下 （）：検出限界値
不確かさは計数誤差のみを示す
基準日からの測定値：A０＝A／（１／２）t/T より算出
{２８．
７９年（JCAC）：日数換算｝

ABCDE
平均重量

歯種不明
歯牙削片

０．
３５０２９１０．
２０．
３９９２６１０．
２
７．
９３

t：経過時間

総合計本数
および重量

試料名

基準日
１９６７．
１０．
２１３０８７５．
１３５８．
０２

測定日

９０Sr

単位５１．
５１９８３．
１．
１ ２０１３．
７ mBq/g・Ca
１２．
１１ ３５±３．
１．
１９１９９３．
２８±２．
乳歯試料
２０１３．
１０．
２１１７±１．
８２０グラム２３８２３９＋２４０
測定日
PuPu
mBq/g・灰＊
＊
２０１３．
１２．
２（０．
００４） （０．
００４）

A：時間 t における放射能

A０：最初の時間における放射能

T：半減期

５２!井上一彦ほか：福島原発からの放射性核種のヒト乳歯への蓄積に関する研究るため推定で基準日を設定し，定量値：１７mBq/g・Ca９０を求めた。 Sr の半減期は２８．
８年であり指数関数的に９０減衰される。公式の最後の乳歯中の Sr 定量値は５９．
２６）を移行し，胎生期より取り込みを始め，生年が２０１２年の乳歯から，最大の取り込みがあると予想される。プルトニウムは同様に胎生期からの取り込みがあること

mBq/gCa（生年１９６７年）であったことから，生年がが報告されている７）。これらより，事故が起きた時（２０１１１９７０年頃のものであることが推測される（生年；１９６７年）に乳歯の形成時期に一致した乳幼児の生年が２０１１

年 の 推 測 値；５１．
５mBq/g・Ca，表２）。こ の コ ン ト

年以降の乳歯には，原発事故周辺地域土壌中から９０Sr

ロールデータは福島原発事故以降の収集された乳歯のや２３８Pu，２３９＋２４０Pu が検出されている９）ので，環境への影データを分析比較する上で非常に貴重なものである。

響が多くあった福島近隣地域や東北，関東エリアで

８）

９０

SrRaddisk 法 は乳歯中 Sr の測定では用いることがは，乳歯中に９０Sr や２３８Pu，２３９＋２４０Pu が多く取り込まれできないことが確認された。ていないことを確認する意義があると考えられる。核実験由来のものとの差別化は，地域別生年別の定量値

２）個人レベルでなく地域レベルでの放射性核種の比較の差の精査（基準値；１７mBq/g・Ca，表２）と今回の事

この研究を行うにあたり，対象とする放射性核種の故で特異的な２３８Pu の存在の有無について比較検討する。

大気への放出量が，福島第一原発事故ではチェルノブ
イリ事故に比較すると総量としては少ないことが示唆
１，２）

９０

されている 。フォールアウト中の Sr は，事故前で
２最大０．
３mBq/m /month であったものが，茨城県でも２最 大 値６Bq/m /month（２０１１年３月）と な り４桁 桁３）数の上昇にとどまっている（図１）。ただし，海洋へ
９０４）乳歯収集状況
１年で約６００本の乳歯が収集できたが，都道府県別や生年別では１試料として定量可能なレベルはわずかである（愛媛県；５群）。被災地ではこの研究の意義を理解して頂くため勉強会を実施し，乳歯収集を依頼の Sr が人への移行に寄与することが考えられる。生しているが，事故の影響が最大限存在すると見られる物濃縮における人生体内にこれらの核種が蓄積する可福島からは乳歯はほとんど収集されていない。事故後能性は，大型魚の骨を食する文化があるとすると，そ２年半が経過し，実態を多角的に把握する試みの一つの地域では否定できない。また，これらの報告は関としての本研究の意義の理解を求めるのが課題となっ東，東北地方で降下量にも差があったことを示していている。

る。青山らは，事故後の検出された放射性核種は，事故現場での放出物の違いを反映して関東，東北地方における放射性降下量の違いを生み出した可能性を指摘

５．まとめ

し，様々な放射性核種が放出され地域によって差がみ４３〜４５年前（推定生年１９７０年）の乳歯から９０Sr が検３）られることを報告した（図１）。今回の結果から，検出（核実験由来）されたことは，代謝のない硬組織で出限界値は４mBq/g・Ca であることが再確認され，は内部被曝の履歴は長期間にわたり消えないことが，９０

個人レベルでは Sr 量は非常に少なく，測定は個々の今回の結果からも再確認された（表２）。乳歯は一定乳歯や個別に収集した乳歯単位では行わず，地域単位期間のち抜去されるので，バイオアッセイとして非常で行っている。両試料測定のための一試料必要量は２０に有用であり，原発事故以降の人体への汚染の指標に〜３０g である。試料を作製するために乳歯（平均０．
３６なることが考えられる。プルトニウムは検出限界以下

３，４）g）で約５０〜６０本必要である 。また，測定方法は現であったが，日本人骨から２３９＋２４０Pu が検出され１０），ス

状 で 非 常 に 煩 雑 で か つ 時 間 を 要 す る（約２〜３ヶイスの報告では微量に検出されていること７）から検出月）。その改善や新たな測定方法や測定装置の開発や方法改良や歯種選別も視野に入れ，研究課題とする。

歯種選別に関しても検討をする。

地球核汚染や事故が続いていくことを考えるとこの研究は末永く，永続されていく必要がある。現時点の３）胎生期（乳歯形成期）での取り込み方法では，微量定量であるので一定本数以上乳歯を収石井らは最大値の放射能降下物（フォールアウト，１９６３集できなければ検出限界以下になったり，核実験由来年）に一致して，その時期に形成されていた乳歯（石のものか原発事故由来のものであるかの分別が困難で

灰 化 開 始；胎 生４〜６月，歯 冠 完 成；生 後１．
５〜１１ある。今回の結果から，一地域一年齢５０〜６０本単位の月）には放射能量が高いことを示している（生年１９６４

乳歯（灰化試料；２０グラム）が必要である。これから

６）９０年，図２）。このことから原発事故由来の Sr は胎盤自然抜去や抜去される乳歯（生年；２０１１年以降）が９０Sr

日歯医学会誌：３３，４９−５３，２０１４!５３や２３８Pu，２３９＋２４０Pu の体内摂取量推定に役立つと考えられる（図２）。それゆえ，可及的な乳歯収集本数と被災地やその周辺地域の収集が非常に重要である。特に福島の方々および関東，東北，全国の方々（特に歯科医療関係者）にご協力を強くお願いし，稿を閉じる。
東北の研究グループと協力関係を築いていく予定である。
文
献１）原子力安全・保安院，「東京電力株式会社福島第一原
子力発電所の事故に係る１号機，２号機及び３号機の炉心の状態に関する評価について」
http://www.meti.go.jp/press/２０１１/０６/２０１１０６０６００８/
２０１１０６０６００8. html,（２０１１年１１月１５日アクセス）放射性物質放出量データの一部誤りについて
http://www.meti.go.jp/press/２０１１/１０/20111020001/
20111020001.pdf,（２０１１年１２月１５日アクセス）
２）原子力安全委員会，福島第一原子力発電所から大気中への放射性核種（ヨウ素１３１，セシウム１３７）の放出総量の推定的試算値について，
http://www.nsc.go.jp/info/20110412.pdf（２０１１年１２月１５日アクセス）
３）青山道夫，五十嵐康人：福島第一原子力発電所事故に伴う大気・海洋の人工放射能の変動，気象研究所，
http://www.mri-jma.go.jp/Topics/Happyoukai２０１１/
２０１１Happyou０５.pdf （２０１２年１２月１５日アクセス）

４）Hinoide, M., Yamamoto, M., Inoue, K., Nakamura, H.,Imai, S.：RADIOACTIVITY SURVEY DATA in Japan, Number９９，November１９９２．
５）井上一彦，村田貴俊，今井奨，佐藤勉他：日本における放射性降下物ストロンチウ９０（１９５８−２０１１年）と日本人第三大臼歯と乳歯へのストロンチウム９０の蓄積量の比較と相関性について，口腔衛生学会雑誌，１５９，６３⑵，２０１３．
６）永井 充，石井俊文：乳歯中の９０Sr について，第１９回
環境放射能調査研究成果論文抄録集，科学技術庁，東京，１９７７，p１５５．
７）Froidevaux, P., and Haldimann MA：Plutonium fromAbove-Ground Nuclear Tests in Milk Teeth: Investigation of Placental Transfer in Children Born between １９５１ and １９９５ in Switzerland, Environmental
Health Perspectives, １１６⑿December ２００８．
８）亀尾裕，島田亜佐子他：研究施設等廃棄物に含まれる放射性核種の簡易・迅速分析法（分析指針），JAEATechnology ２００９−０５１（２００９）．
９）原子力災害現地対策本部（放射線班），福島県災害対策本部（原子力班），福島県における土壌の放射線モニタリング調査結果
平成２４年，http://wwwcms.pref.fukushima.jp/download/１/dojou 120406.pdf （２０１３年１０月１５日アクセス）１０）湯川雅枝，前田智子，滝沢行雄：人体臓器中の２３９＋２４０Pu
濃度，In．第２８回環境放射能調査研究成果論文抄録
集，科学技術庁，東京，１９８６，p１３９−１４１．

Accumulation of Radionuclides（Plutonium-２３９，Strontium-９０）
EmittedFollowing Fukushima № 1 Nuclear Power Plant Accident
in Japanese Milk Teeth
Kazuhiko INOUE１）, Takatoshi MURATA１）, Susumu IMAI１）,
Erika KAKUTA１）, Hiroaki TAKEUCHI１）, Yoshiaki NOMURA１）,
Ichiro YAMAGUCHI２）, Nobuhiro HANADA１）
１）

Department of Translational Research, Tsurumi University School of Dental Medicine
Department of Environmental Health, National Institute of Public Health２）

Abstract
We aimed to clarify the influence of the Fukushima No.１ Nuclear Power Plant accident based on the amount of radioactivity that has accumulated in milk teeth, examining actual conditions of the accumulation of radionuclides in humans
while comparing levels with previous. We asked dental offices （approximately １００ dental offices） throughout Japan to collect milk teeth and we received milk teeth from ３０ dental offices（５８８ teeth as of October １５, ２０１３）．Although we have collected ５８８ tooth so far, there are only a few teeth from the disaster area of Fukushima and therefore it has been suggested
that it is vital to increase study meetings and lectures to gain an understanding of the importance of participation in thisstudy and increase cooperators and cooperative dental offices, so as to increase the number of milk teeth from the disasterareas in particular. Presently, amounts of ９０Sr, ２３８Pu, ２３９＋２４０Pu of ３０９ milk teeth collected as control samples from １９７０ to １９８５（estimate）by the Department of Dental Research, National Institute of Health are being assayed using the official radioactive strontium and plutonium analysis method（Ministry of Education, Culture, Sports, Science and Technology）and SrRaddisk method. As a result, control sample（milk teeth）was detected ９０Sr（official method, １７mBq/g・Ca）,but amounts of ２３８
239+240Pu,
Pu was not detected（Table２）．
Key words : Fukushima Nuclear Power Plant Accident, Radionuclide（Amount of ９０Sr, Amount of ２３８Pu, ２３９＋２４０Pu）, Bioassay,
Milk Teeth, Environmental Radioactive Pollution