12022年10月25日
第1回 ALPS処理水モニタリングシンポジウム−魚のスクリーニング法の開発−
茨城大学 大学院 理工学研究科
鳥養祐二(公財)環境科学技術研究所、㈱化研

各種サービス

トリチウムの測定法(公財)日本分析センターのHPからダウンロードできます。

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放射能測定法シリーズ

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放射能測定法シリーズ
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環境中に存在する放射性核種を効率よく、そして正確に分離・定量するための方法として、環境試料等の放射能分析･測定方法の基準となる「放射能測定法シリ−ズ」が国（文部科学省及び原子力規制庁）により制定されています。
現在、下表に示すマニュアルが整備されています。また、環境放射線モニタリング技術に関する情報を記載した「技術参考資料」が作成されています。
下表の書名をクリックすると内容の解説が表示され、必要により電子版（PDFファイル）をダウンロードすることができます（無料）。
冊子版については日本分析センターから販売いたします（有料）。なお、在庫が無くなり次第、販売は終了となります。
冊子版の申込書はこちら※）下記シリーズは予告なく改訂される場合がありますので、あらかじめご了承ください。
なお、｢放射能測定法シリ−ズ｣等に関するお問合せは、下記までお願いいたします。
技術開発部 教育研修グループ
お問合せはこちらへ

放射能測定法シリーズ

文科省 放射能測定法シリーズ9
トリチウム分析法
⼤学院理⼯学研究科

⿃養祐⼆

日本分析センターとはNo.

書名制定（改訂）

価格（税込）

1

全ベ−タ放射能測定法

昭和 51年 9月（2訂）

（電子版）

2

放射性ストロンチウム分析法

平成 15年 7月（4訂）2,950 円3放射性セシウム分析法

昭和 51年 9月（1訂）

930 円

4

放射性ヨウ素分析法

平成 8年 3月（2訂）

（電子版）

5

放射性コバルト分析法

平成 2年 2月（1訂）1,010 円

6

NaI（Tl）シンチレ−ションスペクトロメ−タ機器分析法

昭和 49年 1月

1,980 円7

ゲルマニウム半導体検出器によるγ線スペクトロメトリ−

令和 2年 9月（4訂）

（電子版）

8

放射性ジルコニウム分析法

昭和 51年 9月

310 円

9

トリチウム分析法

平成 14年 7月（2訂）2,640 円10放射性ルテニウム分析法

平成 8年 3月（1訂）

460 円

11

放射性セリウム分析法

昭和 52年 10月

310 円

12

プルトニウム分析法

平成 2年 11月（1訂）1,630 円13

ゲルマニウム半導体検出器等を用いる機器分析のための試料の前処理法

昭和 57年 7月

260 円

14

ウラン分析法平成 14年 7月（2訂）2,200 円15

緊急時における放射性ヨウ素測定法

平成 14年 7月（1訂）1,240 円16

環境試料採取法

昭和 58年 12月

（電子版）

17

連続モニタによる環境γ線測定法

平成 29年 12月（2訂）

（電子版）

18

熱ルミネセンス線量計を用いた環境γ線量測定法

平成 2年 2月（1訂）

（電子版）

19

ラジウム分析法

平成 2年 2月

1,930 円20

空間γ線スペクトル測定法

平成 2年 2月

2,950 円21

アメリシウム分析法

平成 2年 11月

1,630 円22

プルトニウム・アメリシウム逐次分析法

平成 2年 11月

2,030 円23

液体シンチレ−ションカウンタによる放射性核種分析法

平成 8年 3月（1訂）

（電子版）

24

緊急時におけるγ線スペクトロメトリーのための試料前処理法

平成31年 3月（1訂）

（電子版）

25

放射性炭素分析法

平成 5年 9月

（電子版）

26

ヨウ素-129分析法

平成 8年 3月

2,950 円27

蛍光ガラス線量計を用いた環境γ線量測定法

平成 14年 7月

1,200 円28

環境試料中プルトニウム迅速分析法

平成 14年 7月

1,960 円29

緊急時におけるゲルマニウム半導体検出器によるγ線スペクトル解析法

平成 30年 3月（1訂）

（電子版）

30

環境試料中アメリシウム241、キュリウム迅速分析法

平成 16年 2月

（電子版）

31

環境試料中全アルファ放射能迅速分析法

平成 16年 2月

（電子版）

32

環境試料中ヨウ素129迅速分析法

平成 16年 2月

（電子版）

33

ゲルマニウム半導体検出器を用いたin-situ測定法

平成 29年 3月（1訂）

（電子版）

34

環境試料中ネプツニウム237迅速分析法

平成 20年 3月

（電子版）

35

緊急時における環境試料採取法

令和 3年 6月（電子版）

（参考資料はこちら）

技術参考資料No.

書名制定（改訂）

価格（税込）

1

大気中放射性物質のモニタリングに関する技術参考資料

平成 15年 7月

1,200 円2

3

トリチウムを測定する装置
3H

→

3He

＋

βほとんどはこちらの方法

3Heを測定する装置

β-線を測定する装置

希ガス質量分析装置

液体シンチレーションカウンター(LSC)

1台1億円以上
システム全体を考えると1.2億円以上
⼤学院理⼯学研究科

⿃養祐⼆

ノーマル仕様：400万円 以上
低バックグランド仕様：2,000万円以上

4

環境レベルのトリチウム測定
l 環境レベルのトリチウム濃度の測定は、非常に時間が掛かります。
試料採取↓
pH,電気伝導度(EC)測定
↓
ろ過･蒸留
↓
電解濃縮（7倍程度の濃縮）↓蒸留↓
シンチレーターと混合常圧蒸留装置

固体⾼分⼦膜電解濃縮装置(トリピュア, デノラ・ペルメレック)(Ultima Gold LLT, PerkinElmer)↓
LSCで測定(LBシリーズ, Hitachi)(測定下限0.1Bq/L)

低バックグランド
液体シンチレーションカウンター(写真はLB-5, Hitachi)
写真提供：核融合科学研究所

⼤学院理⼯学研究科

⿃養祐⼆

5

環境レベルのトリチウム測定は、値のばらつきが大きい
測定値 ＝ 真の値(± 季節変動 ± 地域特性) ± 測定誤差
誤差の要因
Ø プラスの要因
ü 環境レベルの濃度測定では、液体シンチレータが光を吸収することによる偽発光で測定値が高くなります。そのため、液シンの中で十分に安定化させる必要があります(精密な環境測定では2週間ぐらい液シンの中で保管します)。
ü 環境からの汚染・・・海水測定の場合、周りの環境(水道水や大気水蒸気)の方がトリチウム濃度が高いので、簡単に汚染が起きる可能性がある。
ü 緯度によって大気上層部でのトリチウムの生成量が異なるので、沖縄よりも北海道の方が降水中のトリチウム濃度が高くなります。etc.

Ø マイナスの要因

1000
東京-降⽔
トリチウム濃度 (Bq/L)

ü 蒸留操作では、同位体効果により留分のトリチウム濃度が低くなります。etc.

u 分析操作を熟知しないと、高い値が出やすい。
→風評被害の原因になります。
⼤学院理⼯学研究科

⿃養祐⼆

100

千葉-降⽔
富⼭-降⽔
⿊部川

10

昨年度（平均値）
富山の河川水10

1961 1966 1971 1976 1981 1986 1991 1996 2001 2006 2011年

6

既往の魚のトリチウム濃度の測定法
自由水中のトリチウム測定

試料
採取

凍結乾燥
2週間交換性・非交換性トリチウムの弁別
数週間

蒸
留

電解
濃縮蒸
留

⼀昼
夜
放
置

数時間

5日

数時間

1日

燃
焼蒸
留

2週間

数時間

⼀昼
夜
放置
1日

LSC

測定
1日

LSC

測定

自由水の測定だけでも１ヶ月程度の時間が必要です。

有機結合型の測定には、１ヶ月以上の時間が必要です。

1日

有機結合型トリチウム測定

問題点
ü 魚中トリチウム濃度の測定では、1ヶ月以上の時間が必要です。
ü 測定に使用する機器がトリチウムにより汚染され、以後の測定に影響を及ぼします。
この方法では、魚の迅速な安全確認は不可能である。
⼤学院理⼯学研究科 ⿃養祐⼆

7

魚のトリチウム濃度の測定法開発の考え方
1. スクリーニング法として測定する→ 魚の自由水中のトリチウム濃度を測定する→ 迅速な自由水回収法を検討する→ 測定下限を最適化する
Ø スクリーニングで異常がある試料と抜き出した試料については、有機結合型トリチウムを含めて既往の方法で測定する。
2. 測定機器の汚染を対策する→ 汚染の可能性がある凍結乾燥を改良する

凍結乾燥装置Ø 過去に電子レンジを用いた自由水の回収が行われていたので、この方法で迅速な水分の回収ができないか検討した。
⼤学院理⼯学研究科

⿃養祐⼆

写真提供：(公財)環境科学技術研究所

電子レンジを用いた自由水の回収例1
JCO事故の際に、茨城大学の一政教授が、植物の葉からの自由水の回収に電子レンジを使用した。
表 JCOの敷地内とその周辺から得られた植物の葉のトリチウムおよび重水素濃度

⼤学院理⼯学研究科

⿃養祐⼆

出典︓M. Ichimasa, E. Sasajima, K. Sato and Y. Ichimasa, “Tritium,deuterium, and gamma-emitting nuclides in plant leaves in theJCO campus, J. Env. Rad., 50, 1-2, 2000.

8電子レンジを用いた自由水の回収例2(公財)環境科学技術研究所において、重水環境で育てた魚の分析に、電子レンジを使用していた。

電⼦レンジを⽤いた⽔分回収法の改良
⼤学院理⼯学研究科

⿃養祐⼆

マイクロ波加熱法

910マイクロ波加熱法
マイクロ波加熱法による魚の自由水の回収は、① 試料を、蓋部分に穴が空いたレンジ対応容器に入れる② 容器をチャック付きポリ袋に入れて密封③ 電子レンジで加熱し、水を回収→手順が非常に簡単である。
回収した水に、魚の血液や懸濁した液が混入しにくい。
→不純物の少ない水を回収できる。

容器、チャック付きポリ袋は使い捨て可能
⼤学院理⼯学研究科

自由水の回収時間は15分程度→ 回収時間が速く、機器のトリチウム汚染
⿃養祐⼆を心配する必要はありません。

11

マイクロ波加熱法の測定精度の確認
l 重水起因のトリチウムを加えたイオン交換水と海水のトリチウム濃度をマイク
ロ波加熱法、減圧蒸留法、常圧蒸留法を用いて測定した。
l 同位体効果を確認できるように、蒸留進行度は約50%で統一した。
交換水海水160140120((**(蒸常発圧分蒸留)

留減分圧
蒸留(蒸減発圧分蒸留)

留常分圧蒸留)))海蒸水留前の(留マ分イクロ
波加熱)

*

*蒸
マ発イク分ロ波
加熱(留常分圧蒸留)(蒸常発圧分蒸留)(留減分圧蒸留)(蒸減発圧分蒸留)(留マ分イクロ波加熱)(蒸マ発イク分ロ
波加熱)

0(100 イ 蒸80 オ 留
ン前60 交 の換
40 水20*塩濃度が高すぎて測定しきれていない

ü マイクロ波加熱法の同位体効果は他の方法に比べて小さい。
ü 海水では、全ての回収法で蒸発分の塩分濃度は0.00%であった。

→マイクロ波加熱法は、他の回収法と比較して測定精度が高い。
⼤学院理⼯学研究科

⿃養祐⼆

12

マイクロ波加熱法による魚の自由水の回収
l 福島県産のヒラメを水に触れさせないでさばき、切り分けた魚肉をレンジ対応容器に入れた。

⼤学院理⼯学研究科

l 蓋をしチャック付きポリ袋に入れ空気を抜き、電子レンジの加熱により自由⿃養祐⼆
水を回収した。

13

マイクロ波加熱法による魚の自由水の回収
l 電子レンジ出力200 Wで15分加熱したところ、25〜40 gの試料から15 ml程度の自由水が回収できた。
l 現在は100W出力ができる電子レンジを導入して、100Wで処理している。
l タラのような脂の多い魚では回収した自由水が白濁するが、シリンジフィルターでろ過すればきれいな自由水になる (吸光光度計で確認)。

処理前のヒラメ
⼤学院理⼯学研究科

回収したヒラメの自由水
⿃養祐⼆

処理後のヒラメ

14

マイクロ波加熱法の適応性の確認
マイクロ波加熱により回収した自由水に対して、重水を用いて35 Bq/Lになるようにトリチウムを添加した時の測定結果。
トリチウム濃度 (Bq/L)

70

誤差範囲で測定できている。

6050

理論濃度

4030
2010A

B

CDEF0GHA

B

アワビやあおさの自由水も同じ様に回収・測定できた。
⼤学院理⼯学研究科

⿃養祐⼆

AB

15

トリチウム海水下での魚の飼育l 福島産のヒラメを飼育
l 福島で採取した海水20 Lに重水を添加して、トリチウム濃度を60 Bq/Lとした。

48時間飼育⼿前︓重⽔を添加した海⽔
奥︓通常の海⽔

重⽔を添加する様⼦
⼤学院理⼯学研究科

ヒラメの適水温
20 ℃に水温を調整

⿃養祐⼆

16

魚の自由水中のトリチウム濃度の測定結果
トリチウム海海水下で飼育したヒラメ中のトリチウム測定結果
海水のトリチウム濃度

60 Bq/L

飼育時間

48時間

回収された自由水量

18 ml

自由水中のトリチウム濃度

41 Bq/L

凍結乾燥の結果はまだ出ていません。

魚の自由水中のトリチウム濃度が、飼育により海水と平衡になっているかは不明である。
→ 今後、飼育時間を延長し、トリチウム濃度を飽和させてからの測定を行う予定である。
飼育終了後に魚をさばき、自由水の回収が終わるまでに、1時間程度で行うことができた。
→ 凍結乾燥法の2週間と比べて、格段にスピードアップすることができた。
⼤学院理⼯学研究科

⿃養祐⼆

17

測定下限をどのように考えるか？
トリチウム濃度(Bq / L)

マウスを用いた実験で、発がん頻度が自然発生と同程度であったトリチウム濃度。これ以上の濃度での実験では、発がん頻度が上昇。

この水を1年間摂取し続けた時の年間被曝線量*(mSv / 年)

139,000,000

2,055

オーストラリアの飲料水中のトリチウムの濃度限度

76,1031.17

ICRPがこの濃度未満であれば人体に問題ないとする濃度

60,0000.89

管理区域・原子力施設からの排水基準

60,0000.89

WHOの飲料水のガイドライン

10,0000.15カナダの飲料水中のトリチウムの濃度限度

7,0000.10

東京電力が海洋放出を検討している濃度

1,5000.02

飲料水の連邦基準(USA)7400.011

核実験当時の降水中のトリチウム濃度1100.0016

ヨーロッパ(EU)の飲料水中のトリチウムの濃度限度

1000.0015

現在の降水中のトリチウム濃度

0.50.0000074

海水中のトリチウム濃度

0.10.0000015

⼤学院理⼯学研究科

⿃養祐⼆＊年間被曝線量は、1日に2.25Lの水(水として1.65L、その他の食品から0.6L)を摂取するとして計算

18

測定下限をどのように考えるか？
トリチウム濃度(Bq / L)

マウスを用いた実験で、発がん頻度が自然発生と同程度であったトリチウム濃度。これ以上の濃度での実験では、発がん頻度が上昇。

この水を1年間摂取し続けた時の年間被曝線量*(mSv / 年)

139,000,000

2,055

現在の降水中のトリチウム濃度

0.50.0000074

海水中のトリチウム濃度

0.10.0000015

EU圏内の飲料水中のトリチウムの76,1031.17
濃度限度が100 Bq/Lと定められてい
60,0000.89
60,0000.89
ることを考え、社会的に受け入れ可
10,0000.15
7,0000.10
能なトリチウムの測定下限として
1,500
0.02
100 Bq/Lに設定すると、LSC測定の740
0.011
1100.0016
時間を10分程度にすることができる。
1000.0015

オーストラリアの飲料水中のトリチウムの濃度限度

ICRPがこの濃度未満であれば人体に問題ないとする濃度
管理区域・原子力施設からの排水基準
WHOの飲料水のガイドライン

カナダの飲料水中のトリチウムの濃度限度
東京電力が海洋放出を検討している濃度
飲料水の連邦基準(USA)

核実験当時の降水中のトリチウム濃度

ヨーロッパ(EU)の飲料水中のトリチウムの濃度限度

⼤学院理⼯学研究科

⿃養祐⼆＊年間被曝線量は、1日に2.25Lの水(水として1.65L、その他の食品から0.6L)を摂取するとして計算

19

まとめn マイクロ波加熱法により、魚の自由水のトリチウム濃度の測定が、前処理に1時間、LSC測定に50分の、2時間弱で行うことができた。
→ マイクロ波加熱法は、魚のトリチウム濃度のスクリーニング法として利用できる。
n スクリーニングの判断基準を100 Bq/L程度に設定すれば、LSC測定を短くすることができ、トータルで1時間以内で結果を出すことができる。
既往の方法
試料
採取

凍結乾
燥
2週間

蒸
留

電解
濃縮蒸
留

⼀昼
夜
放置

数時間

5日

数時間

1日

LSC

測定

1つの試料に約1ヶ月

1日

マイクロ波加熱法を用いたスクリーニング
試
料
採取

マ
波イ
加ク
熱ロ

LSC

1時間50分

測定

⼤学院理⼯学研究科

1つの試料に2時間弱
⿃養祐⼆

異常がある試料は既往の方法へ

20

ご清聴ありがとうございました。
ü 簡単に書いていますが、それなりにノウハウはあります。
ü トリチウム測定に関心・疑問があれば、茨城大学まで連絡ください。
ü 安全・安心な海洋放出を行うため、トリチウム測定への継続的な支援を行います。
e-トリチウム濃度と年間被曝線量(食品＋水)
トリチウム濃度(Bq / L)

マウスを用いた実験で、発がん頻度が自然発生と同程度であったトリチウム濃度。これ以上の濃度での実験では、発がん頻度が上昇。

21

この水を1年間摂取し続けた時の年間被ばく線量*(mSv / 年)

139,000,000

2,055

オーストラリアの飲料水中のトリチウムの濃度限度

76,103

1.17

ICRPがこの濃度未満であれば人体に問題ないとする濃度

60,0000.89

管理区域・原子力施設からの排水基準

60,0000.89

WHOの飲料水のガイドライン

10,0000.15

カナダの飲料水中のトリチウムの濃度限度

7,0000.10

東京電力が海洋放出を検討している濃度

1,5000.02

飲料水の連邦基準(USA)7400.011

核実験当時の降水中のトリチウム濃度1100.0016

ヨーロッパ(EU)の飲料水中のトリチウムの濃度限度

1000.0015

現在の降水中のトリチウム濃度

0.50.0000074

海水中のトリチウム濃度

0.10.0000015

⼤学院理⼯学研究科

⿃養祐⼆＊年間被曝線量は、1日に2.25Lの水(水として1.65L、その他の食品から0.6L)を摂取するとして計算

有機結合型トリチウム(OBT)濃度について

22

この食品を1年間摂取し続けた時の年間被曝線量*(mSv / 年)

トリチウム濃度(Bq / kg)

10,0000.15

1000.07

10,0000.02

500.02

東京電力が海洋放出を検討している濃度

1,5000.02

国際連合食料農業機関(FAO)及び世界保健機関(WHO)による、｢食品及び飼料中の汚染物質及び毒素に関するコーデックス一般規格（CODEX STAN 193-1995）｣
乳児用食品(有機結合したトリチウム)1,0000.002

ヨーロッパ(EU)の飲料水中のトリチウムの濃度限度

1000.0015

現在の降水中のトリチウム濃度

0.50.0000074

海水中のトリチウム濃度

0.10.0000015

WHOの飲料水のガイドライン
放射性セシウムの基準値 一般食品 (厚生労働省)
国際連合食料農業機関(FAO)及び世界保健機関(WHO)による、｢食品及び飼料中の汚染物質及び毒素に関するコーデックス一般規格（CODEX STAN 193-1995）｣
乳児用食品以外の食品(有機結合したトリチウム)
放射性セシウムの基準値 乳幼児 (厚生労働省)

⼤学院理⼯学研究科

⿃養祐⼆