【低温液相プロセス】

酸化亜鉛系分極不整合界面の 2 次元伝導と導電性高分子を用いた伝導性制御
敦1
中 野 匡 規2大友明3\)))上 野 和 紀1
 湯 地 洋 行1) 赤 坂 俊 輔1)
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川 崎 雅 司4
中原健1) 福 村 知 昭3)), )
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PSS と ZnO の電極接触を検討したところ，接合の特性を決.

は じめにめる順バイアスと逆バイアス印加時の電流比が 10 桁に及ぶ
良 好 な シ ョ ッ ト キ ー 接 合 と な る こ と を 見 出 し た(10) ．

近年，ウルツ鉱構造を有する窒化ガリウム( GaN )と酸化PEDOT  PSS 電極は ZnO 以外にも様々な酸化物半導体に亜鉛(ZnO)において，直接遷移型のバンド構造を活用した短対してショットキー接合を形成できるため，非常に有効な電波長発光素子応用が研究されている(1)(4) ．その一方，電界極形成技術の一つと言える．

効果トランジスタ応用も盛んに研究されている(5)(6)．なぜな

本稿では ZnO 系ヘテロ界面における 2DEG 輸送を導電性ら，高移動度トランジスタとして知られる砒化ガリウム高分子との接合によって制御した研究について紹介する(11)．

(GaAs)系の半導体ヘテロ構造と比較して，ワイドギャップであるため，絶縁破壊電界が大きく，かつ高い飽和電子速度.

試料構造を有することから高周波・高出力トランジスタへの応用が期待できるからである．このトランジスタの伝導性を担う電子図 1(b)に模式的な素子断面図を示す．ZnO とマグネシウの生成においては，ウルツ鉱構造に由来する自発分極が大きム添加酸化亜鉛( MgZnO)の積層構造におけるナノ界面の分な役割を果たしている(7)(9)．図(a)に[112̃0]方向から見た極差を利用するためには，不純物濃度が極めて低く，原子レZnO の結晶構造を示す．[ 0001 ]方向に沿って酸素原子面ベルで急峻な界面を作製する必要がある．そのために，我々(－ 2 価面)と亜鉛原子面(＋ 2 価面)の積層構造を有していは分子線エピタキシー法を適用し，成長温度とカチオン/アる．この－2 価と＋2 価の原子面の存在が自発分極の要因とニオン供給比の最適条件下において，マグネシウム濃度 5なっており，亜鉛原子を取り囲む酸素原子の四面体構造の重の MgZnO を ZnO 上 に 100 nm も し く は 300 nm 積 層 し心位置と亜鉛原子の位置とのずれが，自発分極の大きさを決た(12) ．その結果，電子移動度は酸化物では最高水準の約定する．そして，GaN や ZnO はそれぞれアルミニウムやマ

20,000 cm2 V－1 s－1 に達し，品質としては従来の化合物半導グネシウムを添加することで，ウルツ鉱構造を維持したまま体ヘテロ接合界面の水準に近づきつつあると言える．このヘバンドギャップと自発分極量の制御が可能である(7)(8)．自発テロ接合を作製した後，PEDOTPSS をスピンコート法で分極量の異なる層から成るヘテロ界面を形成すると，界面に形成した． PEDOT  PSS は，市販のポリマー水溶液を使分極量の不整合が発生し，それを打ち消すために 2 次元電い，室温空気中でスピンコートし，真空オーブンで200°
C 30子ガス(2DEG)の蓄積を生じる．すなわち，精密制御された分乾燥することにより，高い伝導度(数百 Scm－1 )の膜を得ナノ界面に金属的な伝導が観測される．

ることができる．フォトリソグラフィを活用した素子加工も

ここで導電性高分子 PEDOT  PSS, ( poly ( 3,4 ethylene-

可能であり，本実験ではホールバー形状の素子加工を行った．

dioxythiophene) poly ( styrenesulfonate )を用いたショットキー接合について紹介する．一般に，仕事関数の大きい金属

.

伝 導 性 制 御材料(例えば， Au や Pt )を用いて ZnO に良好なショットキー接合を作製することは容易ではない．そこで我々はショットキー接合を用いてヘテロ界面に電界を印加し，PEDOT  PSS の仕事関数( 5.0 eV )に着目して， PEDOT 2DEG 伝導の制御を試みた．まず，ゲート電圧を印加した際東北大学金属材料研究所1)助教 2)博士課程 3)准教授 4)教授(〒9808577 仙台市青葉区片平 2
11)
東北大学原子分子材料科学高等研究機構1)助教 2)教授
科学技術振興機構 CREST
ローム株式会社1)研究員
Twodimensional Transport at Polarheterointerface Based on ZnO and Electricfield Control with a Conducting Polymer; AtsushiTsukazaki, Masaki Nakano, Akira Ohtomo, Kazunori Ueno, Shunsuke Akasaka, Hiroyuki Yuji, Ken Nakahara,
Tomoteru Fukumura, Masashi Kawasaki,,(Institute for Materials Research, Tohoku University, Sendai. WPIAIMR,Tohoku University, Sendai. ROHM Co. Ltd., Kyoto. JST CREST, Tokyo)
Keywords: ZnO, spontaneous polarization, nanointerface, twodimensional electron gas
2010年 3 月12日受理



ミ ニ 特 集

図1

図2

電子濃度の深さ分布．内挿図に界面近傍の伝導帯エネルギーバンド構造を示す．青色が PEDOTPSS，緑が MgZnO，赤が ZnO を示す．

図3( a ) [ 112̃0 ] 方 向 か ら 見 た ZnOの結晶構造，(b) 模式的な試料構造断面図．

ゲート電圧印加下における面抵抗の温度依存性．

ここで紹介したデバイス特性は全て低温で得られたものだの電気容量測定について説明する．図の内挿図に模式的なが，室温動作に向けて十分な可能性を開く結果と言える．さ伝導帯エネルギーバンド図を示す．電圧を印加すること(図らに，我々はこのショットキー接合を用いたフォトディテク中の点線のフェルミ準位に対して PEDOT  PSS の電位(青タを作製し，高い量子効率と Mg 濃度制御による波長選択色)を上昇させる)で，ショットキー接合の空乏層幅が徐々にが可能であることを報告している(13) ．ここで紹介した研究

ショットキー界面から広がり，空乏層の端が MgZnO 中(左結果が，ヘテロ材料間のナノ界面における今後の機能性開発

図)から界面を通過して(中図)，最後に下部 ZnO に到達するへと繋がる端緒となれば幸いである．

ことになる(右図)．その間の電気容量を測定し，その電圧微文分を取ることにより計算されたのが縦軸の電子濃度である．
実際に，図 2 に示すように界面近傍に局所的な電子濃度の献ることを意味しており，有機無機界面においても欠陥準位( 1 ) 赤崎 勇応用物理，73(2004), 10601067.
( 2 ) 赤崎 勇青色発光デバイスの魅力，工業調査会(1997).
( 3 ) S. Nakamura, et al.: The Blue Laser Diode, Springer, (1997).
( 4 ) 塚崎 敦，大友 明，川崎雅司応用物理，74(2005), 1359
1364.
( 5 ) S. J. Pearton, et al.: J. Appl. Phys., 86(1999), 178.
( 6 ) 仁木 栄，反保衆志，柴田 肇応用物理， 77 ( 2008 ) , 500 507.
( 7 ) O. Ambacher, et al.: J. Appl. Phys., 85(1999), 32223233.
( 8 ) A. Tsukazaki, et al.: Science, 315(2007), 13881391.
( 9 ) 塚崎 敦，大友 明，北 智洋，大野裕三，大野英男，川崎雅司固体物理，42(2007), 559567.
(10) M. Nakano, et al.: Appl. Phys. Lett., 91(2007), 142113.
(11) M. Nakano, et al.: Adv. Mat., 21(2010), 876
879.
(12) H. Yuji, et al.: Proc. Pf SPIE, 6895(2008), 68950D.
(13) M. Nakano, et al.: Appl. Phys. Express, 1(2008), 121201.の少ない電気的な接合の作製が可能であることを示している．

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増加が観測された．ここで得られた電荷分布の電子濃度は，ホール測定で得られる電子濃度とほぼ一致しており，伝導電子が界面の非常に狭い領域に蓄積されていることが示された．
さらに， PEDOT  PSS / MgZnO / ZnO 界面のショットキー接合を使って，2DEG の伝導性制御を試みた．行った実験は，ゲート電圧を印加した状態での面抵抗の温度依存性測定である．図に示すとおり，金属的な状態から絶縁体的な状態にまで系統的に変化する結果が得られた．この結果は，導電性高分子が ZnO の伝導帯下端の電位を精度良く制御でき. むす2005年 東北大学大学院理学研究科化学専攻修了
主な略歴2007年 4 月現職
専門分野酸化物エレクトロニクス，酸化物薄膜成長◎酸化亜鉛系薄膜の光・電子デバイス応用に向けた開発研究に従事．

び

本稿で紹介した酸化物と導電性高分子の複合界面におけるトランジスタは，酸化物ナノ界面の制御技術と酸化物有機★★★★★★★★★★★★★★★★★★★★★
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物界面の電気的に良好な接合形成を示す好例の一つである．

ま て り あ 第49巻 第 7 号(2010)Materia Japan