ISSN 2432-2628

令和元年度
研究報告書・支援事業報告書

佐賀県窯業技術センター
令和元年度 研究報告書・支援事業報告書
目次

戦略的試験研究
新商品のための釉薬開発（１）高熱膨張マット釉、高光沢釉、透明白色釉

1（２）新しい耐スクラッチ釉

8（３）高光沢釉14

経常研究
プロジェクト型商品開発による事業化支援方法論の研究

19

チタン系無機・有機複合材料の開発

25

新規光彩材料の開発

31

新強化磁器の製品化技術研究

37

高精度陶磁器の製品化技術研究（１）高精度陶磁器の焼結機構の確認

40（２）釉開発および防汚対策

45

支援事業
陶石活用支援事業

51

天草酸処理陶石を配合した陶土の実用性評価

肥前地区の焼きものの魅力発信と需要創出のための活性化事業
佐賀県陶磁器商業協同組合主催「肥前・有田 箸置きプロジェクト」の事業化支援

56

戦略的試験研究

佐賀県窯業技術センター 令和元年度 研究報告書・支援事業報告書

新商品のための釉薬開発（１） 高熱膨張マット釉、高光沢釉、透明白色釉

志波 雄三
佐賀県窯業技術センター
有田焼創業 400 年を契機に従来の有田焼イメージを変える釉薬が求められ、商品開発においては加飾表現が多様化している。こうした状況の中で本研究では新規の高熱膨張マット釉、高光沢釉、透明白色釉の開発を行った。①高熱膨張マット釉は亜鉛華を使うことで釉の熱膨張係数を低下させるコー
ディエライト結晶の生成を抑制し、目標の線熱膨張係数 6.0～6.5×10-6/K を達成することができた。
②高光沢釉は、汎用釉薬のみでは光沢度の目標を達成できず、市販フリットを併用することで光沢度
目標値 97 に到達することができた。③透明白色釉は長石を主体とした高アルカリ組成が釉の白色度向上に寄与できることが分かり目標とする YI 値 0.5 以上、線熱膨張係数 6.0～6.5×10-6/K を達成した。

Developments of novel glazes for new Arita porcelain products(1) High thermal expansion matte glaze, high glossy glaze and transparent white glaze

SHIWA Yuzo
Saga Ceramics Research Laboratory
The occasion of Projects celebrating the 400th anniversary of Arita porcelain is the demand for glazes thatchange the conventional image of Arita porcelain, and decorative expressions have been diversified in
product development. In this study, we developed new High thermal Expansion Matt Glaze, High glossy
Glaze and Transparent White Glaze. ①It was found that the use of zinc oxide can suppress the cordierite
phase, which reduces the coefficient of thermal expansion of the glaze. As a result, High thermal Expansion
Matt Glaze achieves the target coefficient of linear thermal expansion of 6.0-6.5×10-6/K. ②It was notpossible to achieve the glossy target with conventional raw materials alone, but by using commerciallyavailable frit, the target value of 97 was achieved for High glossy Glaze. ③ Highly alkaline compositionof feldspar was found to improve the whiteness of Transparent White Glaze. The obtained glaze properties
are above the target YI value of 0.5 and linear thermal expansion coefficient of 6.0-6.5×10-6/K.
1. はじめに①高熱膨張マット釉

佐賀県では日本初の磁器が有田で誕生して 400 年の節目の年となった 2016 年に「有田焼創業 400 年事業」と光沢を抑えて、器のデザインを際立たせるマット釉を用称して各種さまざまな事業を展開した。中でも、商品開発

いた商品開発の事例が増えている。肥前地区で伝統的においては海外を含む外部デザイナーとのコラボレーシに使用されている従来のマット釉は低熱膨張であり、高ケョンにより、従来イメージを一新する商品が多く生みださ

イ酸塩質で熱膨張が高い傾向がある天草素地に用いた

1)

れ、大きな成果を得ることができた 。また、「有田焼創業

場合、器の形状によっては冷め割れが発生する場合があ

400 年事業」終了後も、これら成果に基づいて業界ではさる。特に片面施釉の製品では内部応力が不均一になりや

まざまな新しい取組が行われているが、特に商品開発にすく割れが生じやすいという欠点があった。そこで今回は、

おいては、加飾表現の多様化にともない、これまでにな通常使用される透明釉と同程度の熱膨張を有するマット

い釉薬のニーズが高まっている。そこで本研究では、求釉の開発を目指した。

められている次の 3 つの釉薬について開発を行った。

1

戦略的試験研究

佐賀県窯業技術センター 令和元年度 研究報告書・支援事業報告書②高光沢釉量値である。この値を用いたゼーゲル式にもとづく配合量

肥前地区の磁器は焼成時に発生する釉中の気泡の挙の計算は、釉調合の計算アプリケーションソフト 2)を用いて動に起因する釉面の微妙な凹凸による柔らかな光沢を特行った。試験釉は小型ポットミルに所定の調合割合になる

徴としているが、海外展開を見据えた商品開発においてように計量した粉末合計 50 g、水 50 g、φ10 mm ジルコニ

は洋食器のように釉表面に映り込みが分かるほどの高い

ア製ボールを約 500 g 投入し 30 分間混合して調製した。

光沢感のある釉の需要が増えている。高光沢の釉面を持

これを 51×51×4 mm または 73×73×4 mm の天草撰上

つ磁器の一つであるボーンチャイナは「締焼釉焼」という素焼素地に施釉、乾燥後、酸化焼成（1300 ℃まで 10 時

釉中に大きな気泡が発生しにくい製造方法であるが、本間昇温、1 時間保持）または還元焼成（1300 ℃まで 10 時

研究では肥前地区で一般的な素焼き本焼の製造条件で

間昇温、20 分間保持、酸素濃度―2.0％、SK10）を行いテもボーンチャイナと同程度の光沢度を持つ釉を目指した。

ストピースを作製した。得られた試料の釉調の判断は目視により行った。釉の線熱膨張係数は熱膨張率測定装置③高白色度釉（ネッチジャパン製、TMA4010SA）により測定し 30 ℃—

一般的に用いられる透明釉（石灰釉)は、素地や釉に含650 ℃の係数を評価に用いた。また釉の結晶相は X 線

まれる鉄分の影響で還元焼成時に青みを帯び製品の呈回折装置（Rigaku 製、SmartLab）により同定した。光沢度

色は青みがかった白色であり、これが肥前陶磁器の特徴

は 1300℃で還元焼成した釉テストピースを光沢度計（日の一つになっているが、海外では青みがない白色の釉が本電色工業製、Gloss Meter VG2000）により測定した。フリ好まれる傾向がある。今回は還元焼成でも青みの出ない

ット原料は家電メーカーを通じて入手した廃ホウケイ酸ガ

透明白色釉の開発を目指した。

ラスおよび市販フリット（東罐マテリアルテクノロジー製、
12-3641M）を用いた。また透明白色の指標となる YI 値（YI

2. 実験方法

ASTM D1925, JIS K7103）は色差計（日本電色工業製、本研究に用いた 12 種類の原料およびその化学組成値

SD-7000）により測定した。

(mass％)を表 1 に示す。なお、一部の値は理論値および蛍光 X 線分析装置（Rigaku 製、ZSX PrimusⅡ）による半定
表 1 原料化学組成値（mass％）．
L.O.I

SiO2

Al2O3

Fe2O3

TiO2

CaO

MgO

Na2O K2O

益田長石

0.56

67.77 17.65

0.10

0.01

0.06

0.15

3.52

インドソーダ長石0.2167.64 19.33

0.07

0.03

0.80

0.01

焼タルク

1.31

62.82

2.90

0.17

0.01

0.56

石灰石

43.62

0.31

0.05

0.01

―

仮焼カオリン

0.18

53.23 45.13

0.28

珪石

0.04

99.26

0.37

45.13 38.50

原料種類

マレーシアカオリン 13.76
亜鉛華

0.10

廃ホウケイ酸ガラス
0.76(半定量値)
市販フリット―(半定量値)
炭酸バリウム
22.30(理論値)
炭酸ストロンチウム
29.80
(理論値)

ZnO

BaO

SrO

B2O3

Total

10.22

―

―

―

―

100.04

12.02

0.26

―

―

―

―

100.37

31.71

0.03

0.02

―

―

―

―

99.53

55.26

0.36

0.04

0.01

―

―

―

―

99.66

0.57

0.13

0.07

0.03

0.16

―

―

―

―

99.78

0.04

―

0.01

0.01

0.04

0.06

―

―

―

―

99.83

0.78

0.19

0.02

0.05

0.28

0.80

―

―

―

―

99.51

―

99.87

―

―

―

―

―

―

―

―

99.77

―

―

71.40

2.50

0.04

0.04

0.52

0.05

5.00

0.64

4.20

0.10

―

16.00 101.25

63.20

2.14

0.03

―

1.46

0.18

3.77

0.23

―

4.48

0.02

24.40

99.91

―

―

―

―

―

―

―

―

―

77.70

―

―

100.00

―

―

―

―

―

―

―

―

―

―

70.20

―

100.002

戦略的試験研究

佐賀県窯業技術センター 令和元年度 研究報告書・支援事業報告書

3. 結果と考察

マレーシアカオリンの調合割合を固定し益田長石、焼タ

3.1 高熱膨張マット釉

ルク、亜鉛華の調合割合を変化させた 2 種の調合系列
M05～M07 及び M08～M10 において、亜鉛華の割合が

熱膨張係数の目標値は天草磁器に使用したときに貫入-6やシバリング発生の危険性が低い 6.0～6.5×10 /K とし、高い調合で、線熱膨張係数が高くなる傾向がみられた。

基礎釉は焼成温度の影響を受けにくいタルク系マット釉とそれぞれの系列においてゼーゲル式における亜鉛華以した。初めに次のゼーゲル式（1）の範囲で釉調や熱膨張

外の成分部分のモル比を系統的に変化させていないたを確認した。

めに明確な考察はできないが、少なくとも亜鉛華の添加にタルク系マット釉の熱膨張を高くする効果があることが0.3 𝑅 𝑂
0.5~0.8 𝐴𝑙 𝑂 ・4.0~5.0 𝑆𝑖𝑂
0.7 𝑀𝑔𝑂

確認できた。そこで、調合 M11 において亜鉛華の調合割(1)

合を 10％まで増加させたところ当初の目的の範囲内である 6.23×10-6/K の値が得られた。なお、これら試験体の

上記ゼーゲル式に基づき調合した中で、比較的良好な

釉調はほとんど同程度のマット調であった。そこで亜鉛華

マット調を得られたものを抜粋し、表 2 に各種マット釉

添加による結晶相の変化を確認した。亜鉛華を添加して（M01～04）の原料調合割合及び 1300 ℃還元焼成後のいない系で線熱膨張係数が最も低かった M03 の X 線回線膨張係数を示す。M01 から M04 のなかでは目標とする

折チャートを図 1 に示す。コーディエライトが明確に認め

線膨張係数 6.0×10-6/K 以上の特性は得られなかった。

られ、低熱膨張結晶の晶出が釉の熱膨張低下の原因の

表 2 中でマット感が目標に一番近いと判断した M03 をベ一つであることが明らかとなった。亜鉛華添加系列のうちースに亜鉛華の添加を試みた。表 3 に亜鉛華を添加した

M07、M08、M09、M11のX線回折チャートを図2に示す。

調合表および線熱膨張係数を示す。仮焼カオリンと珪石、どれも主な結晶相はエンストタイト、ガーナイト(亜鉛スピネル)であり、わずかにコーディエライトが認められるもの

表 2 各種マット釉（M01～04）の原料調合割合(mass％)及び線熱膨張係数．

もあった。3 つの亜鉛華添加系列の中で図 1 に示した亜

M01

M02

M03

M04

鉛華無添加の M03 に最も近いゼーゲル式となるのは

益田長石

43.2

50.8

48.0

46.5

M08 である。わずか 2％の亜鉛華添加（ゼーゲル式では

焼タルク

21.0

24.7

23.0.

22.5

0.08）でもコーディエライトの生成を効果的に抑制し、熱膨仮焼カオリン

3.0

4.6

16.0

21.5

張係数を 4.84×10-6/K から 5.61×10-6/K へと約 20％増

珪石

25.8

12.9

6.0

2.5

マレーシア
カオリン

7.0

7.0

7.0

7.0

線熱膨張係数×10-6/K

5.70

5.37

4.84

5.44

原料種類

加することが出来た。このように亜鉛華を添加することでマット釉の熱膨張を改善できることが明らかとなった。最も
線熱膨張係数が高かった M11 のゼーゲル式（2）は以下(1300℃還元焼成)

表 3 各種マット釉（M05～11）の原料調合割合(mass％)及び線熱膨張係数．
M05

M06

M07

M08

M09

M10

M11

益田長石

42.5

34.5

30.5

44.0

36.0

32.0

35.0

焼タルク

24.5

28.5

30.5

25.0

29.0

31.0

30.5

仮焼カオリン

21.5

21.5

21.5

16.0

16.0

16.0

18.5

珪石

2.5

2.5

2.5

6.0

6.0

6.0

2.5

マレーシア
カオリン

7.0

7.0

7.0

7.0

7.0

7.0

3.5

亜鉛華

2.0

6.0

8.0

2.0

6.0

8.0

10.0

線熱膨張係数×10-6/K

5.19

5.71

6.16

5.61

5.74

5.90

6.23

原料種類

(1300℃還元焼成)

3戦略的試験研究

佐賀県窯業技術センター 令和元年度 研究報告書・支援事業報告書

た原料は益田長石、石灰石、仮焼カオリン、マレーシアカのとおりである。

オリン、珪石である。
0.14 𝑅 𝑂
0.57 𝑅𝑂 0.39 𝐴𝑙 𝑂 ・ 2.20 𝑆𝑖𝑂
0.29 𝑍𝑛𝑂

0.3 𝑅 𝑂
0.6~1.2 𝐴𝑙 𝑂
0.7 𝐶𝑎𝑂(2)・ 4.8~6.0 𝑆𝑖𝑂(3)

結果を表 4 に示す。釉表面状態は Al2O3 係数 0.6 のときは、SiO2 の 4.8、5.4、6.0 のいずれの係数においても滑● Cordierite

Intensity / cps

らであり光沢度は 90 台前後であったが、目標には到達しなかった。Al2O3 係数が高くなるにつれて釉表面の熔化度合は下がり、Al2O3 係数 1.2 ではいずれも未熔化であり、光沢度は急激に低下した。
そこで、釉中の気泡を小さくし表面の平滑性を向上する

5

10

15

20

25

30

35

40

45

50

55

目的で R2O の割合を増やし、かつ共融現象を利用し釉の60

熔けをよくするために焼タルクを添加する組成を試作した。

2θ/°(CuKα)

表4 配合(Al2O3：SiO2)比の違いによる有表面特性(上段：表面状態、下

図 1 M03 の X 線回折パターン．

段：光沢度 1300 ℃還元焼成）．
▲ Enstatite● Cordierite□ Gahnite

Al2O3 係数

M11

Intensity/ cps

1.2

M07
M09
M08

5

10

15

20

25

30

35

40

45

50

55

60

1.0

0.8

0.6

2θ/°(CuKα)
図 2 M07，08，09，11 の X 線回折パターン．

不熔

不熔

不熔

2.2

5.9

11.9

不熔

凹凸有

凹凸有

31.0

59.0

66.9

凹凸有

平滑

平滑

78.1

92.5

91.1

平滑

平滑

平滑

91.4

87.0

94.2

4.8

5.4

6.0

SiO2 係数

3.2 高光沢釉

ゼーゲル式は以下次式（4）のとおりである。

開発目標は市販ボーンチャイナ製品と同等の光沢を実現することとし、具体的な数値目標は JIS Z8741「鏡面光沢0.7 𝑅 𝑂
0.2 𝑅𝑂 0.8~0.9 𝐴𝑙 𝑂 ・5.0~5.4 𝑆𝑖𝑂
0.1 𝑍𝑛𝑂

度－測定方法」による測定で鏡面光沢度 97 （入射角60°）以上とした。又、天草磁器との相性を考え熱膨張の(4)

目標は 30 ℃—650 ℃の線熱膨張係数に関しては前出の
高熱膨張マット釉の目標と同じ 6.0～6.5×10-6/K とした。

表 5 に各種光沢釉（HG01～04）の原料調合割合及び又、廃ホウケイ酸ガラスの有効活用の相談が当センター

光沢度を示す。ここではいずれも釉表面状態は熔化してに寄せられたことから、高光沢釉への原料としての利用を

おり光沢度も 90 程度と比較的高かったが、やはり目標と合わせて検討した。

する光沢度 97 には到達しなかった。他に Al2O3 係数が当センター所有の釉見本において、ゼーゲル式の0.6 以上で Al2O3 : SiO2 比が 1 : 10 より高い Al2O3 領域でAl2O3 係数が 0.6 以上で Al2O3 : SiO2 比が 1 : 10 より高い

ゼーゲル式の R2O ： RO 比を変化させるなどの試験をAl2O3 の領域で比較的光沢の良い傾向が確認できたので種々行ったが、光沢度 97 には達成せず、汎用原料だけ

次のゼーゲル式（3）の範囲で調合試験を行った。使用しでは目標達成は困難と判断した。

4

戦略的試験研究

佐賀県窯業技術センター 令和元年度 研究報告書・支援事業報告書

表 5 各種高光沢釉（HG01～04）の原料調合割合(mass％)及び光沢度．

表 6 各種高光沢釉（HG05～08）の原料調合割合(mass％)及び光沢度．

HG01

HG02

HG03

HG04

原料種類

HG05

HG06

HG07

HG08

益田長石

89.6

86.0

86.0

86.0

インドソーダ長石

―

8.0

16.0

24.0

石灰石

3.4

3.0

2.5

0.0

石灰石

15.0

15.0

15.0

15.0

仮焼カオリン

23.5

23.5

23.5

23

珪石

35.0

27.0

19.0

11.0

マレーシア
カオリン

4.0

4.0

4.0

4.0

廃ホウケイ酸
ガラス

11.0

11.0

11.0

11.0

原料種類

仮焼カオリン

0.3

5.0

5.0

5.0

珪石

1.0

0.0

0.0

0.0

マレーシア
カオリン

3.5

3.5

3.5

3.5

亜鉛華

1.7

2.0

2.0

2.0

炭酸バリウム

7.5

7.5

7.5

7.5

焼タルク

0.5

0.5

1.0

3.5

炭酸ストロンチウム

4.0

4.0

4.0

4.0

光沢度

86.8

84.9

89.3

87.8

光沢度

80.1

90.9

72.8

10.20

表面状態

平滑

平滑

凹凸有り

不熔

Appen の加成性因子による熱膨張係数の推定値
×10-6/K

4.82

5.37

5.83

6.20

表面状態

平滑

平滑

平滑

平滑

そこで汎用原料に加え、よりガラス化を促進させる目的
で廃ホウケイ酸ガラスを調合試験に使用することにした。
ホウケイ酸ガラスを用いた釉については、過去の報告書 3)

態及び Appen の加成性因子による熱膨張の推定値を示を参考に調合を行った。釉のゼーゲル式は次式（5）のとす。HG05 は、ほぼ(5)のゼーゲル式を再現した調合で、おりであり 1300 ℃還元焼成における光沢度は 95～96 とHG05 を基準に高熱熱膨張化を目指し長石、珪石の調合報告されている。

割合を変化させたものがHG06～08である。その結果、熱膨張係数を上昇させる目的で長石を増やしたが表面状態

0.05 𝑅 𝑂
0.66 𝐶𝑎𝑂
0.17 𝐵𝑎𝑂
0.12 𝑆𝑟𝑂

は熔化せず光沢度は低下した。そこで、次に一部原料の0.52 𝐴𝑙 𝑂

4.00 𝑆𝑖𝑂
0.14 𝐵 𝑂

調合割合を再検討して釉試験を行った。なお、この試験(5)から廃ホウケイ酸ガラスの代替として市販フリットを用いた。
表 7 に調合割合と焼成後の光沢度、表面状態及び Appen

表 6 に廃ホウケイ酸ガラスを用いた各種高光沢釉の加成性因子による熱膨張の推定値を示す。HG09 は（HG05～08）の原料調合割合と焼成後の光沢度、表面状

H05 同様ゼーゲル式から算出した基準となる調合比であ表 7 各種高光沢釉（HG09～14）の原料調合割合及び光沢度．
HG09

HG10

HG11

HG12

HG13

HG14

益田長石

2.1

2.1

2.1

2.1

2.1

2.1

インドソーダ長石

―

―

―

―

8.4

16.8

石灰石

15.4

15.4

15.4

15.4

15.4

15.4

仮焼カオリン

23.5

21.0

18.5

16.0

23.5

23.5

珪石

34.6

32.1

29.6

27.1

26.2

17.8

マレーシア
カオリン

3.0

3.0

3.0

3.0

3.0

3.0

12-3641M

10.2

15.2

20.2

25.2

10.2

10.2

炭酸バリウム

7.2

7.2

7.2

7.2

7.2

7.2

炭酸ストロンチウム

4.0

4.0

4.0

4.0

4.0

4.0

光沢度

92.4

94.7

92.8

93.7

97.6

82.5

表面状態

平滑

平滑

平滑

平滑

平滑

平滑

Appen の加成性因子
による熱膨張の推定値
×10-6/K

4.91

5.09

5.26

4.43

5.49

5.91

原料種類

5

戦略的試験研究

佐賀県窯業技術センター 令和元年度 研究報告書・支援事業報告書る。高熱膨張化を目的として HG09 から 12 まではフリット

表 8 各種透明白色釉（CW01～03）の原料調合割合(mass％)
及び YI 値と釉状態．

を増加させ仮焼カオリン、珪石を減少させた。その結果

原料種類

HG09 から 12 までいずれも表面状態は改善でき光沢度は

CW01

CW02

CW03

92 以上となったが 97 には到達しなかった。そこで珪石を

益田長石

24.9

30.2

35.5

インドソーダ長石で置換した（HG13、14）。結果、インドソ

石灰石

4.1

3.2

2.4

ーダ長石を 8.4％使用した HG13 において光沢度 97 と目

仮焼カオリン

13.0

11.0

9.0

標の光沢度の釉を得ることができた。実測の熱膨張係数

珪石

50.9

48.5

46.1

は 5.54×10-6/K であった。なお、HG13 のゼーゲル式は

マレーシア
カオリン

7.0

7.0

7.0

以下次式（6）のとおりである

YI 値

0.84

0.70

0.80

0.10 𝑅 𝑂⎫
0.62 𝐶𝑎𝑂 ⎪0.01 𝑀𝑔𝑂 0.54 𝐴𝑙 𝑂
0.16 𝐵𝑎𝑂 ⎬⎪0.11 𝑆𝑟𝑂 ⎭

釉状態

未熔化

未熔化

未熔化

3.50 𝑆𝑖𝑂
0.14 𝐵 𝑂(6)て当初の目標値0.5をすべてクリアしたが、釉状態はすべて未熔化であった。これは R2O、RO の割合の影響以前に、
Al2O3、SiO2 の量があまりにも過剰であったことが原因と考えられる。そこでゼーゲル式における Al2O3、SiO2 の範囲

3.3 透明白色釉
有田焼で一般的に用いられている石灰釉は素地の鉄を見直し Al2O3 の値が 0.8～0.9、SiO2 の値が 5.0～6.0 の分と反応し還元焼成でわずかに青みがかった白色となる。

間となるようにして釉を再調合した。各種透明白色釉

一方で洋食器は青みのない白色の製品が多い。そこで、（CW04～07）の原料調合表および YI 値結果を表 9 に示

海外メーカーの硬質磁器並みの白さを目標とし、具体的す。合わせて市販石灰釉の YI 値を示す。結果、本調合表

数値目標として YI 値を 0.5 以上とした。YI 値は無色又はの釉はすべて熔化した。また YI 値は石灰釉よりいずれも白色から色相が黄方向に離れる度合いを示し、黄色であ高くプラスの値になっており高アルカリ組成が釉の白色度

ればプラス値、マイナス値は青色を示す。センター保有向上に効果的であることが確認できた。CW06 及び CW07の石灰釉サンプルの YI 値は－1 程度であった。又、有田においてそれぞれ YI 値が 0.72、1.99 と目標値の 0.5 を達焼との相性を考え線熱膨張係数の目標は 30℃—650℃で成できたが、Appen の加成性因子による計算上の線熱膨

6.0～6.5×10-6/K とした。当センター所有の釉見本にお張係数が 6.5×10-6/K を上回ったので膨脹係数を下げる

いてゼーゲル式の R2O 成分を RO 成分よりも高くした高ため、長石及び珪石の調合量調整による改良試験を行っ

アルカリ組成が素地の鉄分の影響を受けにくい傾向が確た。その原料調合表及び結果を表 10 に示す。表からも分認できたので、これをベースに調合試験を行った。

かるように CW08 及び CW09 において目標の白色度（YI
値 ＞ 0.5）、線熱膨張係数（6.0～6.5×10-6/K）を達成す

ゼーゲル式における R2O ： RO 比を変化させたときの白色度の変化を確認した。釉全体における塩基性成分はることができた。なお、CW08、CW09 のゼーゲル式は以少ない方が素地鉄分の影響を受けにくいと考え、Al2O3 の下の（8）式及び（9）式のとおりである。

値は 1.5、SiO2 の値は 15.0 に固定したままで、各配合のモル比を以下のゼーゲル式（7）により調合を行った。
𝑎 𝑅 𝑂
1.50 𝐴𝑙 𝑂
𝑏 𝐶𝑎𝑂

・ 15.0 𝑆𝑖𝑂(7)

0.65 𝑅 𝑂
0.03 𝐶𝑎𝑂
0.21 𝑀𝑔𝑂
0.11 𝑍𝑛𝑂

0.80 𝐴𝑙 𝑂 ・5.00 𝑆𝑖𝑂(8)0.64 𝑅 𝑂
0.03 𝐶𝑎𝑂
0.22 𝑀𝑔𝑂
0.11 𝑍𝑛𝑂

0.79 𝐴𝑙 𝑂(9)(CW01; a=0.5, b=0.5, CW02; a=0.6, b=0.4, CW03; a=0.7,
b=0.3)
表 8 に各種透明白色釉（CW01～03）の原料調合と YI
値の結果及び釉状態を示す。CW01～03 の YI 値はすべ

6・5.30 𝑆𝑖𝑂

戦略的試験研究

佐賀県窯業技術センター 令和元年度 研究報告書・支援事業報告書

表 9 各種透明白色釉（CW04～07）の原料調合割合(mass％)及び YI 値と釉状態と線熱膨張係数推定
CW04

CW05

CW06

CW07

益田長石

84.0

63.0

42.0

―

インドソーダ長石

―

21.0

42.0

84.0

焼タルク

6.0

6.0

6.0

6.0

仮焼カオリン

3.0

3.0

3.0

3.0

マレーシア
カオリン

5.0

5.0

5.0

5.0

亜鉛華

2.0

2.0

2.0

2.0

YI 値

0.25

0.43

0.72

1.99

−0.42

釉状態

熔化

熔化

熔化

熔化

熔化

Appen の加成性因子による熱膨張係数の推定値
×10-6/K

6.40

6.47

6.55

6.69

―

原料種類

白色度向上に寄与できることが分かった。その結果、目標

表 10 各種透明白色釉（CW08～10）の原料調合割合(mass％)及び熱膨張係数(実測)と YI 値．

とする YI 値 0.5 以上、熱膨張係数 6.0～6.5×10-6/K を達

CW08

CW09

CW10

益田長石

39.8

34.8

29.8

インドソーダ
長石

40.0

40.0

40.0

珪石

5.0

10.0

15.0

焼タルク

5.7

5.7

5.7

仮焼カオリン

2.8

2.8

2.8

マレーシア
カオリン

4.8

4.8

4.8

亜鉛華

1.9

1.9

1.9

線熱膨張係数×10-6/K

6.26

6.08

5.82

YI 値

0.59

0.60

0.54

原料種類

市販石灰釉

成した。

参考文献
1) Arita / Table of Contents, Studies in Japanese Porcelain,
PHAIDON PRESS LIMITED, (2016).
2) 蒲地伸明，セラミックス 48, 879-884 (2013).
3) 吉田秀治，平成 14 年度佐賀県窯業技術センター業務報告書, 49-51 (2003).

4. まとめ本研究では従来の有田焼に使用されている釉薬と比べて、新たな特性・表現を持つ 3 種類の釉を開発した。その結果①高熱膨張マット釉は亜鉛華を使うことで釉の熱膨張係数を低下させるコーディエライト結晶の生成を抑制
し、目標の熱膨張係数 6.0～6.5×10-6/K を達成することができた。なお本研究成果は技術相談を通じて、利用されている。②高光沢釉は、汎用釉薬のみでは目標とする
光沢度を達成できず、市販フリットを併用することで光沢度目標値 97 に到達することができたが、物性値となる線
熱膨張係数が目標にやや足りない結果となった。③透明
白色釉は原料に長石を主体とした高アルカリ組成が釉の7

戦略的試験研究

佐賀県窯業技術センター 令和元年度 研究報告書・支援事業報告書

新商品のための釉薬開発（２） 新しい耐スクラッチ釉

桑田 和文
佐賀県窯業技術センター
400 年の歴史を持つ有田焼は、私たちの多様なライフスタイルの中で新しい機能が求められている。
本研究では新規の耐スクラッチ釉の開発を行った。それらの釉薬の原料の一部に、廃液晶用ガラスを用いた。その釉薬の組成をアルカリ元素をほとんど含まない組成にすることで目的が達成されることが示唆された。

Developments of novel glazes for new Arita porcelain products(2) Scratch-resistant glaze

KUWATA Kazufumi
Saga Ceramics Research Laboratory
Arita porcelain, which has a history of 400 years, is required to have the new function in today’s ourdiverse lifestyles. In this study, new glazes for making scratches nearly invisible were developed.
Abandoned glasses for liquid crystal displays were used as the raw materials of the glazes. It wassuggested that the purpose could be achieved by changing the composition of the glazes to a composition
containing almost no alkali element.
1. はじめに

primusⅡ）により分析を行った。 なお液晶用ガラスは、ス

釉は陶磁器表面にあって製品の印象を決定する大きマートフォン等の液晶ガラスとして使用後に廃棄されたもな要素となっているが、釉面は素地に比べ柔らかいためのを用いた。

に食器を重ねた時などに傷がつき易く、目立つ傷は質感

本研究では釉を調合するにあたり、市販石灰釉を参考

を大きく低下させるという問題がある。釉面の傷は、傷そとし、一般的な石灰釉の下記ゼーゲル式（基礎釉 1）に基のものの大きさよりも傷の周囲に発生する細かな釉の亀づいた釉調合を検討することにした。

裂やそのための剥離により生じる光の乱反射の方が目立
0.15 𝐾 𝑂
0.15 𝑁𝑎 𝑂
0.70 𝐶𝑎𝑂

ち、実際の傷の大きさよりも大きく認識されることが多い。
したがって、いかに傷の周囲に亀裂や剥離を生じさせな

0.50 𝐴𝑙 𝑂 ・5.00 𝑆𝑖𝑂 ⋯ 基礎釉 1

いようにするかが課題であり、このような現象を解決できる
一般的に、市販石灰釉の組成は、この式において、ア

ガラス組成で釉の作製ができれば、目視による釉面の傷

ルカリ成分の総量が 0.3～0.5 モル程度（5wt％前後）SiO2

は目立ちにくいものとなる。
一方、傷が目立ちにくいガラスの一つに液晶用ガラスの総量が 3.0～5.0 モル（70％前後）で調製されていることがある。この材料を釉の原料の一部に用いれば、傷が入から、これに基づいて原料の調合割合を行った。なお、

りにくい釉になることが考えられる。そこで本研究では、廃各種釉薬の調製におけるゼーゲル式、調合量などは、釉液晶用ガラスを用いて釉を調合し、陶磁器における耐スク調合の計算アプリケーションソフト 1）を用いて計算を行っ

ラッチ釉としての可能性を検討した。

た。
釉調合は、まず所定の組成となるように調合した原料を50 g 計量後、45 g の水と共にポットミルに投入し、15 分粉

2. 実験方法

砕混合することで釉を得た。次に調製した釉を天草撰中

各原料の成分は、蛍光 X 線分析装置（理学製, ZSX

8戦略的試験研究

佐賀県窯業技術センター 令和元年度 研究報告書・支援事業報告書

素焼素地（素焼温度：920℃, サイズ：50 mm×50 mm×4mm）に施釉、乾燥後、電気炉により 1300 ℃焼成（昇温速
度：100 ℃/h, 保持時間：0.5 h）、またはガス炉による1300 ℃の還元焼成を行い、これを試験用のテストピースとした。
また、耐スクラッチとしてのひっかき試験は、ひっかき試験機（新東科学（株）製, HEIDON-14S）により、ダイヤモ
図 1 市販石灰釉におけるスクラッチ傷（左：レーザー顕微鏡観察
右：光学顕微鏡観察）．

ンド針(0.05 mm R90°)を用いて、荷重500 g、スピード150
mm/min の条件で行った。なお、ひっかき傷のサイズの測定は、レーザー顕微鏡（オリンパス社製, LEXT OLS4100）

3.2 耐スクラッチ釉の調合及びその特性

を傷の表面観察にはその光学顕微鏡モードを用いた。

本研究で用いた窯業原料および液晶用ガラスの化学分析値を表 1 に示す。今回、耐スクラッチの釉の原料とし

3. 結果と考察て使用する液晶用ガラスは、一般的な釉薬と比較してア

3.1 スクラッチによる釉の表面状態

ルカリ成分（Na2O, K2O）が少なく、アルカリ土類成分とし食器における一般的な傷として、市販石灰釉をひっかて通常含有する CaO や SrO 及び MgO が多く含まれ、まき試験機で故意に傷つけた際の釉の表面状態を図 1 にた B2O3 を含有する特殊な組成であることが分かった。
この液晶用ガラスを用いて調製した各種釉（No.①～⑯）示す。同じ傷跡を、右図は目視の感覚とほぼ同じ見え方の調合割合を表 2 に示す。

である光学顕微鏡で観察した写真で、また左側は実際のNo.①は、液晶用ガラス 100％であり、ゼーゲル式は以

ひっかき傷跡が観察できるレーザー顕微鏡で観察した。

下のようになる。

このように、傷そのものの幅は約 20 μm である（左図）
が、目視では傷の周囲の細かな亀裂や釉の剥離部分が0.38 𝐶𝑎𝑂
0.24 𝑀𝑔𝑂
0.38 𝑆𝑟𝑂

光の乱反射の影響で傷のように見え、傷の幅は 60 μm以上で約 3 倍の傷幅に見えている（右図）ことが確認でき

0.57 𝐴𝑙 𝑂

3.30 𝑆𝑖𝑂⋯ No. ①0.40 𝐵 𝑂

た。
表 1 原料の化学分析値．
L.O.I

SiO2

Al2O3

Fe2O3

CaO

MgO

Na2O

K2O

BaO

SrO

B2O3

Total
(mass％)

液晶用ガラス

-

55.37

16.37

0.09

5.94

2.69

0.05

0.01

-

11.01

7.80

99.33

珪石

0.04

99.26

0.37

0.04

0.01

0.01

0.04

0.06

-

-

-

99.83

対州長石

0.51

79.71

12.18

0.12

0.59

0.05

5.99

0.39

-

-

-

99.64

益田長石

0.56

67.77

17.65

0.10

0.06

0.15

3.52

10.22

-

-

-

100.04

ｲﾝﾄﾞｿｰﾀﾞ長石

0.21

67.64

19.33

0.07

0.80

0.01

12.02

0.26

-

-

-

100.37

焼タルク

1.31

62.82

2.90

0.17

0.56

31.71

0.03

0.02

-

-

-

99.53

石灰石

43.62

0.31

0.05

0.01

55.26

0.36

0.04

0.01

-

-

-

99.66

炭酸バリウム(理論値)

22.30

-

-

-

-

-

-

-

77.70

-

-

100.00

炭酸ストロンチウム(理論値)

29.81

-

-

-

-

-

-

-

-

70.19

-

100.00

ドロマイト

47.72

0.00

0.00

0.00

30.41

21.86

tr.

tr.

-

-

-

99.99

マレーシアカオリン

13.76

45.13

38.50

0.78

0.02

0.05

0.28

0.80

-

-

-

99.51

天草撰上陶土

3.63

75.05

16.69

0.45

0.05

0.06

0.16

3.45

-

-

-

99.54

原料名

9

戦略的試験研究

佐賀県窯業技術センター 令和元年度 研究報告書・支援事業報告書

表 2 釉薬調合表．
益田
長石

対州
長石

ｲﾝﾄﾞｿｰﾀﾞ
長石

ﾏﾚｰｼｱ
ｶｵﾘﾝ

天草撰上
陶土

石灰石

珪石

炭酸
ﾊﾞﾘｳﾑ

焼タルク

液晶用
ガラス

炭酸ｽﾄ
ﾛﾝﾁｳﾑ

ﾄﾞﾛ
ﾏｲﾄ

Total
(mass%)

No.①

-

-

-

-

-

-

-

-

-

100.0

-

-

100.0

No.②

-

-

-

-

2.0

-

-

-

-

98.0

-

-

100.0

No.③

23.9

14.1

-

-

2.0

-

-

-

-

60.0

-

-

100.0

No.④

23.9

14.1

-

5.0

2.0

-

-

-

-

55.0

-

-

100.0

No.⑤

23.9

14.1

-

10.0

2.0

-

-

-

-

50.0

-

-

100.0

No.⑥

36.6

21.4

-

-

2.0

-

-

-

-

40.0

-

-

100.0

No.⑦

12.0

8.0

-

-

2.0

-

8.0

-

-

70.0

-

-

100.0

No.⑧

11.5

6.5

-

5.0

2.0

-

5.0

-

-

70.0

-

-

100.0

No.⑨

-

-

-

10.8

-

15.2

35.6

-

-

38.4

-

-

100.0

No.⑩

-

-

-

9.0

-

12.7

29.8

-

-

48.5

-

-

100.0

No.⑪

-

-

-

7.8

-

11.0

25.7

-

-

55.5

-

-

100.0

No.⑫

-

-

-

23.6

-

12.4

19.5

9.1

-

35.4

-

-

100.0

No.⑬

-

-

-

22.2

-

8.3

18.6

-

-

39.0

11.9

-

100.0

No.⑭

-

-

-

23.3

-

5.6

15.5

-

8.7

39.0

7.9

-

100.0

No.⑮

-

-

-

16.0

2.0

-

18.0

-

-

48.0

-

16.0

100.0

No.⑯

-

-

-

19.7

-

7.0

29.3

-

-

33.8

10.2

-

100.0

No.⑰

-

-

10.6

16.2

-

5.3

22.0

-

-

38.0

7.9

-

100.0

液晶用ガラスを粉砕し釉薬としてテストピースに施釉後、添加し、一般的な釉に近い塩基性成分構成比としたとき

1300 ℃で焼成したところ、発泡が激しく、そのままでは利の発泡の変化を確認した。なお、液晶用ガラス配合は 60

用できないことが分かった。焼成温度を徐々に下げてみ（No.③）、55（No.④）、50（No.⑤）、40（No.⑥）mass％と変たところ、920 ℃で発泡は収まり透明釉となった。磁器の化させた。それぞれのゼーゲル式を以下に示す。

一般的な釉焼温度は 1300 ℃であることから、目標を1300 ℃焼成で良好な釉面を得ることとし、以降、液晶用ガラスに様々な釉原料を添加していくこととした。
No.②は、シリカを増やし、かつ施釉時の作業性の改善を目的に液晶用ガラスに天草撰上陶土を 2％添加したも0.12 𝐾 𝑂⎫
0.12 𝑁𝑎 𝑂⎪
0.70 𝐴𝑙 𝑂
0.29 𝐶𝑎𝑂
0.18 𝑀𝑔𝑂 ⎬⎪0.28 𝑆𝑟𝑂 ⎭4.60 𝑆𝑖𝑂⋯ No. ③0.30 𝐵 𝑂

0.13 𝐾 𝑂⎫
0.13 𝑁𝑎 𝑂⎪
0.80 𝐴𝑙 𝑂
0.28 𝐶𝑎𝑂
0.18 𝑀𝑔𝑂 ⎬⎪0.28 𝑆𝑟𝑂 ⎭4.84 𝑆𝑖𝑂⋯ No. ④0.29 𝐵 𝑂のである。ゼーゲル式を次に示す。
0.38 𝐶𝑎𝑂
0.24 𝑀𝑔𝑂
0.38 𝑆𝑟𝑂

0.58 𝐴𝑙 𝑂

3.38 𝑆𝑖𝑂⋯ No. ②0.40 𝐵 𝑂

No.①にはなかった縮れが激しく発生し、発泡はほとん
ど変化がなかった。そこで、無アルカリの液晶用ガラスのみで塩基性成分を構成することが発泡の原因と考え、益田長石及び対州長石を用い K2O 及び Na2O を等モルで10

戦略的試験研究0.14 𝐾 𝑂⎫
0.14 𝑁𝑎 𝑂⎪
0.90 𝐴𝑙 𝑂
0.28 𝐶𝑎𝑂⎬
0.17 𝑀𝑔𝑂 ⎪0.27 𝑆𝑟𝑂 ⎭佐賀県窯業技術センター 令和元年度 研究報告書・支援事業報告書

性原料は液晶用ガラスと石灰石となる釉を調製した（No.
⑨）。さらに液晶用ガラスを外割で 19.2mass％（元添加量5.12 𝑆𝑖𝑂⋯ No. ⑤0.28 𝐵 𝑂の 1.5 倍）、38.4mass％（元添加量の 2.0 倍）したとする 2種類の釉（No.⑩及び No.⑪）も同じく調整し、これら 3 種
類の釉調を確認した。ゼーゲル式を以下に示す。

0.21 𝐾 𝑂⎫
0.21 𝑁𝑎 𝑂⎪
0.79 𝐴𝑙 𝑂
0.23 𝐶𝑎𝑂
0.14 𝑀𝑔𝑂 ⎬⎪0.21 𝑆𝑟𝑂 ⎭5.48 𝑆𝑖𝑂⋯ No. ⑥0.23 𝐵 𝑂

透明釉が得られたのは、No.④ と No.⑥であった。一0.73 𝐶𝑎𝑂
0.10 𝑀𝑔𝑂
0.16 𝑆𝑟𝑂

0.40 𝐴𝑙 𝑂

3.92 𝑆𝑖𝑂⋯ No. ⑨0.17 𝐵 𝑂

0.67 𝐶𝑎𝑂
0.13 𝑀𝑔𝑂
0.16 𝑆𝑟𝑂

0.43 𝐴𝑙 𝑂

3.82 𝑆𝑖𝑂⋯ No. ⑩0.21 𝐵 𝑂

0.67 𝐶𝑎𝑂
0.14 𝑀𝑔𝑂
0.22 𝑆𝑟𝑂

0.45 𝐴𝑙 𝑂

3.74 𝑆𝑖𝑂⋯ No. ⑪0.23 𝐵 𝑂

方で No.③ と No.⑤では縮れが発生しており、シリカ、アルミナ比の傾向もばらばらであり縮れの発生原因を特定することはできなかった。良好な釉面が得られた 2 試料
におけるひっかき試験では、いずれの試料も傷の周囲にめくれが発生しており、長石の添加は耐スクラッチ性に3 種類とも釉表面に結晶がわずかに析出し釉調はマッ

有効ではないことが分かった。

トになったが、液晶用ガラスの添加量が増加するに従い

一般的な釉と同程度であるゼーゲル式におけるやや光沢が増す傾向が見られた。なお、No.⑪において

R2O>0.20 となるアルカリ金属成分添加量では耐スクラッ

は 1300 ℃還元焼成で光沢釉となったが、焼成後の試験

チ特性の改善が見られなかったので、塩基性成分にお片は釉面方向へ凸となる変形が現れ、焼結途中で素地とける R2O を 0.15 以下にして 2 種類の釉（No.⑦及び No.

反応しやすいことが示唆された。しかしながら、3 種類とも⑧）を調製してみた。ゼーゲル式を以下に示す。

縮れは発生しなかったことから、液晶用ガラスの他にア
ルカリ土類金属原料を添加することで、アルカリ金属を含0.06 𝐾 𝑂⎫
0.07 𝑁𝑎 𝑂⎪
0.65 𝐴𝑙 𝑂
0.33 𝐶𝑎𝑂
0.21 𝑀𝑔𝑂 ⎬⎪0.33 𝑆𝑟𝑂 ⎭まないでも 1300 ℃用の釉薬とすることが可能であるとい
4.62 𝑆𝑖𝑂⋯ No. ⑦0.35 𝐵 𝑂

うことが示唆された。
そこで、次にアルカリ土類金属原料添加の可能性を調べることにした。No.⑫は、液晶用ガラスの他に塩基性成分として、石灰石と炭酸バリウムを添加、また No.⑬は、石0.06 𝐾 𝑂⎫
0.06 𝑁𝑎 𝑂⎪
0.72 𝐴𝑙 𝑂
0.33 𝐶𝑎𝑂
0.21 𝑀𝑔𝑂 ⎬⎪0.33 𝑆𝑟𝑂 ⎭灰石と炭酸ストロンチウムを添加した調合である。また、
4.50 𝑆𝑖𝑂⋯ No. ⑧0.35 𝐵 𝑂

その他、マグネシウム系原料として焼タルクを追加添加した調合（No.⑭）やドロマイトを添加した調合（No.⑮）についても検討した。なお、No.⑭についてはアルカリ土類成分のモル比を CaO：MgO：SrO=1：1：1 になるように調整しNo.⑧は、R2O を減らすために No.⑦の長石の一部をた。

カオリンに置換したものである。結果として両方とも透明釉ではあったが、耐スクラッチ性の改善はできなかった。

0.59 𝐶𝑎𝑂
0.09 𝑀𝑔𝑂
0.17 𝐵𝑎𝑂
0.14 𝑆𝑟𝑂

そこで、改めて長石類を用いない調合試験を行ってみた。
ゼーゲル式（基礎釉 1）の石灰釉の調合割合から長石を液晶用ガラスと等重量置換（38.4mass％）する事で、塩基110.54 𝐴𝑙 𝑂

3.03 𝑆𝑖𝑂⋯ No. ⑫0.15 𝐵 𝑂

戦略的試験研究

佐賀県窯業技術センター 令和元年度 研究報告書・支援事業報告書

0.45 𝐶𝑎𝑂
0.10 𝑀𝑔𝑂
0.44 𝑆𝑟𝑂

0.53 𝐴𝑙 𝑂

3.03 𝑆𝑖𝑂⋯ No. ⑬0.16 𝐵 𝑂

0.34 𝐶𝑎𝑂
0.33 𝑀𝑔𝑂
0.33 𝑆𝑟𝑂

0.53 𝐴𝑙 𝑂

3.03 𝑆𝑖𝑂⋯ No. ⑭
0.15 𝐵 𝑂

0.01 𝐾 𝑂
0.44 𝐶𝑎𝑂
0.38 𝑀𝑔𝑂
0.16 𝑆𝑟𝑂

0.45 𝐴𝑙 𝑂

2.84 𝑆𝑖𝑂⋯ No. ⑮
0.17 𝐵 𝑂

No.⑫と No.⑮は透明釉ではあったが、耐スクラッチ性の改善は確認できなかった。また No.⑭は縮れる傾向があり、還元焼成では変形が大きかった。今回の 4 種類の調合では、No.⑬だけが 1300℃焼成で縮みや変形が発

図 2 基礎釉 2 の レーザー顕微鏡による表面観察．

生せず、耐スクラッチ性が良好な傾向であった。そこで、
この炭酸ストロンチウムを添加した No.⑬釉の塩基組成を0.10 𝑁𝑎 𝑂
0.40 𝐶𝑎𝑂
0.10 𝑀𝑔𝑂
0.40 𝑆𝑟𝑂

ベースにした下記ゼーゲル式（基礎釉 2）の中で、アルミナ、シリカ比の構成比を変化させ、その釉調及び耐スクラ
ッチ性を確認した。

𝑦 𝐴𝑙 𝑂𝑥 𝑆𝑖𝑂⋯ (基礎釉 3)0.16 𝐵 𝑂＊ここで、𝑥=2.0, 3.0, 4.0, 𝑦 =0.45, 0.55, 0.60 とする。

0.45 𝐶𝑎𝑂
𝑥 𝑆𝑖𝑂⋯ 基礎釉 20.10 𝑀𝑔𝑂 𝑦 𝐴𝑙 𝑂
0.16 𝐵 𝑂
0.45 𝑆𝑟𝑂＊ここで、𝑥=2.0, 3.0, 4.0, 𝑦=0.45, 0.55, 0.60 とする。

調合した釉薬は、目視及び光学顕微鏡で観察したところ、x≧3.0 のほとんどの範囲で光沢を有する透明釉になっており、Na2O の添加効果を確認することができた。同じようにアルミナ、シリカ比の構成比を変化させた 9 種類の調合した釉薬は全部で 9 種類であり、目視および光学

釉表面のレーザー顕微鏡による写真を図3 に示す。全体

顕微鏡で釉表面を確認したところ、透明釉で、かつスクラ
ッチの傷が目立ちにくかった釉薬は x>3.0 かつ y>0.55 の範囲であった。そこで、傷による周辺のめくれを詳細に確認するためにレーザー顕微鏡で表面を観察した。アルミ
ナ、シリカ比の構成比を変化させた 9 種類の釉表面写真を図 2 に示す。画像的に詳細な比較はできないが、上記範囲の中で、傷による周辺のめくれが最も少なかったのは、〔x=3.0, y=0.60〕と〔x=4.0, y=0.55〕の 2 種の調合条件の釉であることが確認できた。
ここまでは、傷が目立ちにくい傾向を求めるためにア
ルカリ成分をゼロとした調合で調製を行ってきたが、アルカリ成分がゼロでは熱膨張の調整幅に限りがあるので、アルカリ成分として Na2O を 0.1 モル添加した下記ゼーゲル式（基礎釉 3）の中で、アルミナ、シリカ比の構成比を変

図 3 基礎釉 3 の レーザー顕微鏡による表面観察．

化させ、その釉調及び耐スクラッチ性を同じく確認した。

12

戦略的試験研究

佐賀県窯業技術センター 令和元年度 研究報告書・支援事業報告書

的に光沢を有する条件範囲は広がっているが、逆に傷

参考文献

によるめくれが生じにくい調合割合は、〔x=4.0, y=0.60〕の

１） 蒲地伸明，セラミックス, 48, 11, 879-884 (2013).

1 条件だけであり、その組成範囲は狭くなっていることが分かった。
更に追加試験として、ゼーゲル式にアルカリ成分として Na2O の添加量を 0.2、0.3、0.4 モルと増やした調合も行ってみたが、長石添加の実験結果と同様で、耐スクラッ
チ性の改善は見られなかった。

4. まとめ傷が目立ちにくいことで知られる液晶用ガラス組成を取り入れ、傷が目立ちにくい耐スクラッチ釉の調合試験を行った。その結果、傷の広がり方が抑制され、傷の目立ちにくい傾向があるのは、アルカリ成分が微量である釉組成で以下の組成（ゼーゲル式：No.⑯）であることが分かった。
0.45 𝐶𝑎𝑂
0.10 𝑀𝑔𝑂
0.45 𝑆𝑟𝑂

0.55 𝐴𝑙 𝑂

4.00 𝑆𝑖𝑂⋯ No. ⑯
0.16 𝐵 𝑂

また、アルカリ成分を 0.1 モル含有する組成では、本研
究では以下の組成（ゼーゲル式：No.⑰）が最も目標に近い釉であった。
0.10 𝑁𝑎 𝑂
0.40 𝐶𝑎𝑂
0.10 𝑀𝑔𝑂
0.40 𝑆𝑟𝑂

0.60 𝐴𝑙 𝑂

4.00 𝑆𝑖𝑂⋯ No. ⑰
0.16 𝐵 𝑂

液晶用ガラスを用いた釉調合は発泡や縮れが発生しやすい系統であったため研究が困難であった。そのため
熱膨張の調製方法や下絵の発色、上絵の具との相性など
まだ様々な実証試験が必要である。今後は、実用化に向けてこれらの諸物性を確認していきたい。

謝辞
本研究を進めるに当たり、液晶用ガラスをご提供していただいたパナソニックプロダクションエンジニアリング株
式会社設備事業センター 吉岡章夫氏に深く感謝いたします。

13

戦略的試験研究

佐賀県窯業技術センター 令和元年度 研究報告書・支援事業報告書

新商品のための釉薬開発（３） 高光沢釉

中溝 祐志、吉田 秀治
佐賀県窯業技術センター
有田焼は創業 400 年を経て、従来のイメージを一新した商品開発が求められている。有田焼の新たな市場開拓のため、加飾表現の多様化を目指し、釉表面に映り込みがあるほどの高い光沢を示す釉薬の開発を行った。本研究では、光沢度が 97 を超える釉薬を到達目標とし、新規の釉薬を開発した。

Developments of novel glazes for new Arita porcelain products(3) High glossy glaze

NAKAMIZO Yushi, YOSHIDA Shuji
Saga Ceramics Research Laboratory
Recently, Arita porcelain manufactures have many opportunities to developing products together withfamous (foreign) designers. They often want novel glaze to innovate on traditional image of the Arita
porcelain. In this study, we developed a high glossy glaze that has a clear reflection. As a result, new highglossy glaze showed glossiness (60°) more than 97 in the same glazing process.
1. はじめに釉薬は、有田地区で使われる天草素地に合う熱膨張係

有田焼の歴史は長く 2016 年に創業 400 年の節目を迎数（6.0～6.5x10-6 /K）にするため、専用の計算アプリケー

えた。これを機に有田焼業界では、海外および外部デザ

ションソフト 1)を用いて原料の調合割合を計算した。まず、イナーと共同で作品制作を行い、従来の有田焼のイメー

釉の溶け具合を確認するための試験調合として、ポットミ

ジを一新した商品開発を行った。しかし、今までに開発さ

ルに原料 100 g と水 100 g を入れ、ジルコニアボール（φ

れてきた釉薬だけでは有田焼の加飾表現に限界があり、

10 ㎜）500 g により 4 時間混合粉砕した。得られた釉薬を新規の商品開発を行うことは容易ではない。そこで、今ま

4.5 ㎝角の素焼きテストピースに施釉し、電気炉で酸化でにない新規の釉薬開発を行い加飾表現の多様化を目

焼成（1300 ℃、昇温速度：100 ℃/hr）及び、ガス炉によ指した。今回その１つとして釉表面に顔の映り込みがわかる還元焼成（1300 ℃、還元濃度：2％）を行い、釉薬のテるほどの高光沢釉の研究開発を行った。

ストピースとした。また、これらの中で表面状態が良好で高光沢釉の食器としてボーンチャイナが挙げられる。

光沢度の値が高かった調合については、今後の実用化

ボーンチャイナは焼き締めた陶磁器の上に釉を吹きかけを想定したスケールアップの調合を行った。調合は20 ㎏

る製造方法により、釉中に気泡が発生しにくく光沢感が良用のボールミルに原料 10 ㎏と水 10 ㎏を入れ、アルミナい。しかし、有田焼の製造過程では泡が抜けきられず、釉ボール 30 ㎏により 7 時間混合粉砕した。なお、調合した表面に気泡の抜けた後が残り光沢感を損ねてしまう。本

釉薬は 150 mesh の篩を通し、釉掛けしたテストピースは研究では、釉表面上に顔の映り込みがわかるほどの釉調

窯元のトンネル窯（最高温度：1297 ℃、トンネル内の移動を目指し、到達目標として光沢計（Gs60°）の値が市販ボ

時間：24 hr）を用いて還元焼成した。

ーンチャイナ並みの 97 を超える釉薬を目指した。
2.2 物性評価
2. 実験方法

2.2.1 光沢度評価

2.1 釉薬の作製

光沢度は、テストピースの釉表面を光沢計（日本電飾工

14戦略的試験研究

佐賀県窯業技術センター 令和元年度 研究報告書・支援事業報告書

業社製、Gloss Meter VG2000）を用いて測定した。なお、

灰色の直線は傾きが大きいものから順にシリカ/アルミナ

施釉はできるだけ同じ手順で行っているが、施釉の仕方

比が 1：6、1：7、1：8、1：9、傾きが一番小さいものが 1：10

による僅かな厚みの違いが光沢度に大きな影響を及ぼを示しおり、原点に近いほど塩基性が強く、融剤を多く含すため、今回はテストピースの釉表面において任意な 10

んでいる調合となる。本研究では、基本原料から成るアル点を測定し、その平均値を光沢度とした。

カリ系石灰釉と透明釉に使用される亜鉛華を添加した釉の大きく2種類に分類する。また亜鉛添加釉については、

2.2.2 熱膨張係数の測定

長石にインドソーダ長石を主体に用いた場合とネフェリン

線熱膨張測定は、まず石膏型を用いた脱水成形によりを主体に用いた場合に細分する。

釉薬スラリーを円柱状の塊（φ10 ㎜）に仮成形した。次に、この塊をアルミナ紛の上でそれぞれの釉に適した熔融温

3.1 アルカリ系石灰釉

度で焼成して釉塊とし、これをダイヤモンドカッターで長さ

まず、アルカリ金属を主体にした釉薬の調合を行った。

2 ㎝の棒状に切り出したものを測定した。線熱膨張の測アルカリ金属源としてインドソーダ長石とネフェリンをそれ

定は熱膨張測定器（NETZSCH社製、TMA4000）を用いてぞれ用いた。ここでは塩基の含有割合の異なる 4 点につ

昇温速度10 ℃/min の条件で行い、熱膨張係数は 30 ℃

いて結果を示す。図 2 は図 1 で示したシリカ/アルミナ比～600 ℃の係数を測定値とした。

のプロットエリアにアルカリ系石灰釉だけを表示したものである。
0.8
Al2O3 （モル）2.2.3 粒度の測定
スケールアップを行った釉薬については、レーザー回
折散乱式粒度測定装置（セイシン企業社製、LMS-2000e）を用いて粒度分布及び平均粒子径を測定した。

0.7

81

図 2 アルカリ系石灰釉のシリカ/アルミナ比のプロット図.赤文字は
3.5
4.5
5.5

SiO2 （モル）図2 アルカリ系石灰釉のシリカ/アルミナ比のプロット図. 赤文字は光が SiO2 と Al2O3 の割合である程度決まっている。一般に還沢が良かったものでスケールアップを行った釉.

元焼成ではリカ/アルミナ比が１：～6 はマット釉、1：6～10

表 1 にアルカリ系釉薬の調合割合及び 1300℃で焼成

は透明釉、1：10～は乳濁釉になる傾向にある 2）-4）。図1はときの釉薬の各物性を示す。なお、No.81 は光沢度を更原料成分から SiO2 と Al2O3 のモル数をそれぞれ計算し、ゼーゲル式になおした際の数値をプロットしている。また、

Al2O3 （モル）

0.75

1：6

0.65
0.55

68

0.45
74
60

0.25

81

43
1：7
37
1：8
36
1：9

48

1：10

47
80
69
71
51
56

2.5

3.5
4.5
SiO2 （モル）に高めるために 1280 ℃の 10 時間で還元焼成後、同じく
表 1 アルカリ系釉薬の調合割合及び焼成後の釉物性.
No.36

No.37

仮焼カオリン

5

5

No.43

No.81

ﾏﾚｰｼｱｶｵﾘﾝ

5

5

5

6

10

15

7

30

20

15

8

60

60

80

表面状態

発泡

発泡

発泡

滑らか

光沢度（酸化）

88.9

95.2

97.1

89.1

光沢度（還元）物
性 熱膨張係数(x10-6 /K)
呉須の状態

87.7

93.2

92.9

97.8

6.31

5.92

6.57

6.38

良

良

良

良

貫入の有無

無

無

無

無

調 珪石
合
珪灰石
割
合 石灰
ｲﾝﾄﾞｿｰﾀﾞ長石

6

18

ネフェリン

0.15
1.5

1：8

36

釉薬の性状は塩基性原料や焼成温度の影響を受ける

0.35

37

1：7

0.6
0.5

3. 結果と考察

43

1：6

5.5

図 1 シリカ/アルミナ比のプロット図. 数字は調合 No.を示す.

1540戦略的試験研究

佐賀県窯業技術センター 令和元年度 研究報告書・支援事業報告書

1280 ℃で酸化焼成を行ったものである。この中から酸化3.2 亜鉛添加釉

焼成で光沢度の良かったNo.43と還元焼成で光沢度の良透明釉によく添加される亜鉛華を石灰釉に加えて調かった No.81 の 2 種類についてスケールアップ調合を行合を行った。図 4 は、亜鉛添加釉のシリカ/アルミナ比った。ただし、今回の試料はトンネル窯で焼成したあと、のプロット図である。長石にはインドソーダ長石とネ

酸化焼成による再焼きは行なっていない。

フェリンを用いた。

図3 はこれら 2 種類の釉薬を用いて実際に湯呑み及び
Al2O3 （モル）テストピースに施釉、焼成したものを示す。また、それぞれの釉物性を表 2 に示す。No.43 及び No.81 とも光沢度

0.55
0.5
0.45
0.4
0.35
0.3
0.25
0.2
0.15

1：6

68

80

69
71
51

74
60

1.5

1：7

1：8

48

1：9

47

1：10

56

2.5
3.5
SiO2 （モル）4.5

図 4 亜鉛添加釉のシリカ/アルミナ比のプロット図. 赤文字は光沢度がよくスケールアップをおこなったもの.

3.2.1 インドソーダ長石を用いた亜鉛華添加釉
表 3 は長石にインドソーダ長石を用いたときの調合割
図 3 トンネル窯で焼成した湯呑み及びテストピース.

合及びそのときの物性である。この中で光沢度が比較的(左：No43、右 No.81)

良好であった No.47 と No.56 についてスケールアップ調

表 2 トンネル窯で焼成した釉の物性.

合を行った。

No.43 No.81
表面状態

滑らか

発泡

光沢度（還元）熱膨張係数(x10 -6 /K)
ガラス転移点（℃）

93.0

91.3

6.42

5.98

714

695

仮焼カオリン

軟化点（℃）

805

770

呉須の状態

良

流れる

貫入の有無

無

無

ﾏﾚｰｼｱｶｵﾘﾝ
調 珪石
合
珪灰石
割
合 石灰

表3 インドソーダ長石を用いた亜鉛添加釉の調合割合及び焼成後の釉の物性.
No.47

は極端に高い値ではなかったが、釉表面は滑らかであり、

No.48

No.51

No.56

8

3

5

5

5

5

10

18

25

25

20

12

5

10

12

10
35

ｲﾝﾄﾞｿｰﾀﾞ長石

60

60

35

亜鉛華

5

5

10

12

泡が見られたり、呉須が流れたりしたのに対し、No.43 は

表面状態

滑らか

滑らか

滑らか

滑らか

珪灰石に含まれる鉄分による青みもあまり感じられること

光沢度
物 熱膨張係数性 (x10 -6 /K)
呉須の状態

97.7

92.6

93.7

94.6

6.68

6.06

6.04

6.24

若干流れ

良

良

良

無

無

無

無

釉の表面状態に問題はなかった。なお No.81 は釉中に発なく、呉須の状態も良かったことから比較的良好な釉薬であることを確認した。なお No.43 のゼーゲル式は下記（1）

貫入の有無のとおりであり、平均粒径は 5.85 μm であった。
0.01𝐾 𝑂
0.71𝑁𝑎 𝑂
No. 43
0.27𝐶𝑎𝑂
0.01𝑀𝑔𝑂

図 5 はアルカリ系釉薬と同様にトンネル窯で焼成したときの様子である。左側が No.47、右側が No.56 である。図0.78𝐴𝑙 𝑂

・5.12𝑆𝑖𝑂

5 からは No.47 の下絵の呉須が滲んでおり、若干弱い釉1であることが推測された。No.56 は呉須の滲みは見られなかった。表 4 にトンネル窯で焼成した釉の物性についてまとめる。トンネル窯で焼成した No.47 と No.56 はともに目

16

戦略的試験研究

佐賀県窯業技術センター 令和元年度 研究報告書・支援事業報告書

線は試料温度に対し直線的に上昇しており、釉中に異常膨張を示す特異な結晶が存在していないことが考えられる。

3.2.2 ネフェリンを用いた亜鉛華添加釉
表 5 は長石にネフェリンを用いたときの調合割合及び物性である。ただし、還元焼成における光沢度が酸化焼成に比べ低くなる傾向にあったため、ガス炉で 1280 ℃の 10 時間で還元焼成したのち、電気炉にて 1280 ℃の
図 5 トンネル窯で焼成した湯呑み及びテストピース.

13 時間で酸化焼成を行っている。

（左：No47、右：No.56）
表 5 ネフェリンを用いた亜鉛添加釉の調合割合及び焼成後の釉の物性.
表 4 トンネル窯で焼成した釉の物性.

No.60 No.68 No.69 No.71

No.47

No.56

仮焼カオリン

5

10

10

表面状態

微発泡

滑らか

ﾏﾚｰｼｱｶｵﾘﾝ

555

光沢度（還元）熱膨張係数(x10 -6 /K)
ガラス転移点（℃）

97.6

98.1

25

25

15

15

No.74

No.80

10

10

7

5

10

30

29

20

25

15

13

20

6.69

6.01

674

665

珪石
調 石灰
合
骨灰
割
合 ｲﾝﾄﾞｿｰﾀﾞ長石

軟化点（℃）

766

746

ネフェリン

35

40

30

20

30

25

呉須の状態

若干流れ

良

亜鉛華

15

5

10

8

10

10

無

ジルコン

貫入の有無

無

表面状態

標値とする光沢度 97 以上を超えることができた。しかし、No.47 では釉表面に発泡が見られ、呉須も若干流れていた。加えて熱膨張係数も設定範囲を超えていた。一方

20
23

5
滑らか 滑らか 滑らか 滑らか ザラザラ 滑らか

光沢度
物 熱膨張係数性 (x10-6 /K)
呉須の状態

96.6

98.6

98.3

92.3

61.3

89.2

6.45

6.42

6.01

6.34

6.25

6.33

良

良

良

良

良

良

貫入の有無

無

無

無

無

無

無

No.56 は表面状態が良く、熱膨張係数も範囲内であった
光沢度と釉表面の状態および光沢度の値から、No.60、

ため有田の素地に適した釉薬といえる。なお、No.56 のゼ

No.68、No.69 でスケールアップを行った。図 7 は試料のーゲル式は下式（2）であり、平均粒子径は 6.52 μm であ結果であり、左から No.60、No.68、No.69 と順に並ぶ。図9

った。
0.012𝐾 𝑂⎫
0.18𝑁𝑎 𝑂 ⎪No. 56 0.42𝐶𝑎𝑂
0.26𝐴𝑙 𝑂 ・2.50𝑆𝑖𝑂
0.01𝑀𝑔𝑂 ⎬⎪0.38𝑍𝑛𝑂 ⎭より、No.60が釉の表面状態及び呉須の状態がともに良好であることが観察された。また、表 6 はトンネル窯で還元2焼成した釉の物性である。表 6 の結果より、No.60 におけ

膨張率（％）

また、図 6 には No.56 の熱膨張曲線を示す。熱膨張曲
0.6
0.5
0.4
0.3
0.2
0.1
0

軟化点:746.0℃, 0.49%

ガラス転移点:664.7℃
30

130 230 330 430 530 630 730
温度（℃）

図 7 トンネル窯で焼成した湯呑み及びテストピース.

図6 スケールアップを行ったNo.56の熱膨張曲線.

(左：No60、中央：No.68、左：No.69)

17戦略的試験研究

佐賀県窯業技術センター 令和元年度 研究報告書・支援事業報告書

使用する窯で釉の状態が異なることも予想されるが、産表 6 トンネル窯で焼成した釉の物性.

地のトンネル窯で 97 以上の光沢度を示したことから再現

No.60

No.68

No.69

表面状態

滑らか

脱泡跡有

滑らか

光沢度（還元）熱膨張係数(x10-6 /K)
ガラス転移点（℃）

97.3

89.2

95.4

6.66

6.52

6.7

665

696

721

軟化点（℃）

733

787

796

本研究を行うに当たり、試料の焼成をしていただいた久

呉須の状態

良

良

流れる

右エ門窯 有限会社久保田稔製陶所様に、深く感謝いた

貫入の有無

無

無

無

性もあるといえる。

謝辞

します。

る熱膨張係数が 6.0～6.5x10-6/K の範囲を超えたが、目標値の光沢度 97 は越えることができた。なお、No.60 の参考文献

ゼーゲル式は下式（3）であり、平均粒径は 5.87 μm であ1)

蒲地伸明, セラミックス, 48, No.11, p.879-884 (2013).

った。

2)

高嶋廣夫, “陶磁器釉の科学”, 内田老鶴圃 (1994).

3)

加藤悦三, “釉調合の基本”, 窯技社 (1970).

4)

加藤悦三, 窯業協会誌, 70, p.C161-C167 (1962).

0.04𝐾 𝑂
0.15𝑁𝑎 𝑂
No. 600.36𝐶𝑎𝑂
0.44𝑍𝑛𝑂

0.29𝐴𝑙 𝑂

・2.05𝑆𝑖𝑂 3

図8 には、No.60 の熱膨張曲線を示す。No.56 と比べ試料の昇温に対し、熱膨張の変化割合が大きくなっている
ことがわかった。しかし、No.56 同様、試料温度に対し膨張曲線は直線的に上昇しており、釉中に異常膨張を示す
特異な結晶が存在していないと考えられる。

膨張率（％）

0.6

軟化点:805.0℃, 0.61%

0.5
0.4
0.3
0.2
0.1

ガラス転移点:714.3℃

030 130 230 330 430 530 630 730 830
温度（℃）
図8 スケールアップを行ったNo.60の熱膨張曲線.

4. まとめ
様々な釉薬の調合および評価を行った結果、亜鉛添加
釉においてインドソーダ長石を用いた No.56 とネフェリンを用いた No.60 がともに、焼成後における呉須の発色や滲み・流れ等の状態が良く、釉表面の状態も良かった。また、目標値である 97 以上の光沢度を示した。特に No.56
は熱膨張係数が6.0～6.5x10-6/Kの設定範囲内であり、有田の産地に適した釉薬といえる。

18

経常研究

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プロジェクト型商品開発による事業化支援方法論の研究
江口 佳孝、副島 潔、松本 奈緒子、蒲地 伸明
佐賀県窯業技術センター

多様化する商品開発案件の事業化を支援するにあたり、既存の有田焼製造工程での分業化された
工程中の取引では即応できない案件が多数生じている。これらをプロジェクト型の商品開発形態とすることで商品開発の効率化を図り、事業化支援のモデルケースと位置づけして、必要なツールの製作
等その手法の構築を行った。

Research on commercialization support methodby project type product development
EGUCHI Yoshitaka, SOEJIMA Kiyoshi
MATSUMOTO Naoko, KAMOCHI Nobuaki
Saga Ceramics Research Laboratory

Arita porcelain manufacturing industry is divided into labor for each process. Also has it is own distribution.
Product development is diversifying, and there are some cases that cannot be dealt with at present. For thisreason, projects in each process industry were recommended. The purpose of this research is to build a
support method for product development by the project.
1. はじめに通の中で商いを行ってきたところだが、ここ数年、外部デ

有田焼製造工程は、工程ごとに分業化されており、一ザイナー・クリエーターの起用、デザイナーにより独自に部の加飾工程を除き製陶業（窯元）が製品の最終工程をブランディングされる商品の開発や他業種との食器外商担っている。

品の開発が行われるようになり、既存の流通外の商品開製陶業の中には成型（石膏型）および成形（生地）を内発案件が増加している。

製化しているところもみられるが、これまで主力商品が業

これらの事業化を支援するにあたり、分業化された製

務用和食器である多品種生産のため、分業化している工造工程内での取扱いでは、取り仕切る製陶業にかかる煩程の業者を利用しているところがほとんどである。

雑さが商品開発の速度やコストに支障をきたしており、ま分業されている工程は、原材料・陶土製造業、型製造

た、分業化された各工程の中でも、生産効率を図るため業、生地製造業、上絵付などがあり、製陶業がそれらを内に分業化した工程の業者による判断で形状を変更するこ

製化していない部分では、加飾（絵付け、施釉）、焼成をとが多くなっている。

行い有田焼商品となる。

このように外部のデザイナーを起用した商品開発、またこれらは長い年月の中で構築されており、製陶業が他

はデザイナーによるブランディング商品開発においては、の工程業種者との取引を通じ、自社商品の取り仕切りをデザイナーの意図した形状と異なる試作品が出来上がっ行い、商社における流通を行っている。

てしまい、修正を余儀なくされるケースが多い。

または、それらが商社の商品であることが多くあった。

異業種間または、外部デザイナーを活用した商品開発

商社、製陶業社が新商品の開発を行い、既存の食器流案件においては、デザイナー、クリエーターの意図を工

19

経常研究

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程全体にダイレクトに伝える必要性から、平成 27 年度〜

き商品の設計を行っているのかを商品開発プロジェクトに

平成 28 年度に取り組んだ「磁器製造方法のイノベーショ

かかわる全体で的確に共有するためにコンセプトシート

ンによる新商品および市場開拓支援」においては、プロの展開を行い、モデルケースの中で試行し、現行の形とジェクト型の商品開発が提唱されている

1),2)

。

した。

本研究では、過去の取組およびプロジェクト型の商品

最初に仮の製品開発案件を設定し、整理方法のシミュ開発モデルケースの事業化支援を元に問題点を抽出し、レーションを行い、デザインプロセスを追いながらコンセ

事業化支援にかかるノウハウを構築した。

プトシートを試作した。
さらにモデルケースの事業化支援事業にあてはめなが

2. 事業化支援におけるコミュニケーションツールの製作

らコンセプトシートの試作を続けた。

2.1 コンセプトシートの確立

ここまでの試作シートは、デザイナーがデザイン立案

過去の商品開発の取組において、プロジェクト型の商するためプロセスを図式化したものである。（図 1、2）

品開発が提唱され、その問題点の解消のためツールの

従って、デザイナーの製作意図を的確、端的に産地側製作が必要となった。

の製作担当に伝えるツールに作り替える必要があった。

最も重要視されているのは、明確な製作意図の共有で作り替えを行い現在活用しているシートを示す。（図 3）ある。
デザイナー・クリエーターがどのようなコンセプトに基づ

図 1 コンセプト立案にかかる現状整理のイメージ図．

20

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図 2 コンセプトシート試作．

21

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図 3 現行のコンセプトシート．

2.2 有田焼サンプルコレクション

デザイナーになるべく形状や図柄などのバイアスをかデザイナー・クリエーターに有田焼の色や風合いなど

けず、独自のデザイン発想を行ってもらうためにシンプルの質感を伝達するサンプルの製作を行った。

な円の形状で、必要な情報のみを伝えるものとした。

デザインは、かねてからサンプルの必要性を提唱して平面でのデザインを元に 5 アイテムの形状を CAD によいた、当センターの「陶磁器ビジネス事業化支援事業」アり作成し、モデリングマシンによる石膏型の切削を行った。

ドバイザーの浜野貴晴氏によるものである。

（画像 2～6）

画像 2 ノーマル形状 絵具色見．

画像 1 石膏型 CAD．

22

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画像 3 凹凸形状 釉表情の対比．

画像 4 鎬形状 釉表情の対比．

画像 5 白釉対比 無垢 透明 マット ブラスト加工．

画像 6 原型 焼上寸法対比 全収縮．

2.3 原価計算表の作成

主な材料である泥漿の単価計算を行い、図 5 に示して事業化支援にかかるプロジェクトは売り場、流通が確定いる実際の計算表に反映している。

していることを条件とし、プロジェクトに参加するすべての

黄色の枠部分に必要事項の数字を入力すると、右表の業者に利潤が確保されることが必要である。

原価単価表シートのデータによって計算がなされ、単価プロジェクト内で、どの業種がどのような役割を果たし、が算定される。

どのくらいの利潤を出すのかは、その中で共有されるた各業種で使用機器や原材料の違いがあるために業種

め、明確な原価が計算されなければならない。

ごとの原価計算表の作成を行った。

これまで、型や生地の大きさまたは重さなどにより価格設定がなされることが多くみられた。
実際の原価を明確にするために、Microsoft 社の Excelを活用し、産地の生産体制に即した原価計算表を作成した。
図 4 に示しているのは、圧力鋳込成形を例にした原単価の表である。

23

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図 4 原価・機械仕様表．

図 5 生地単価計算表．

3. モデルケースとしての事業化支援

4. まとめ

3.1 セイコー プレザージュ

明治期以降、有田焼の産地は、培ってきた独自の生産

セイコー プレザージュは伝統的工芸品による日本の体制、流通、市場を有し、その中で特色のあるモノづくり

匠の技を取り入れた商品ラインアップを有している。

体制を構築してきが、近年、その形態においては、即応できない案件が多く寄せられ、その支援対応についても

当センターの技術シーズである、有田焼の先端技術の多様的になってきている。

活用による腕時計文字盤の製作支援。

特に食器以外の業種との商品の共同開発では、精度の問題など様々な課題が浮上することから、その多様的な3.2 リヤドロジャパンによる有田焼コラボ商品

条件等に対応するために、当センターの技術シーズを活リヤドロ（スペイン国内製作）の素地を用いた有田焼の用したプロジェクト型の商品開発および商品化の提言を加飾による商品の開発支援および商品化。

行った。
その結果、このような取組の中で、最も重要なことは、相3.3 スバル社関連向け「XV」有田焼レプリカ製品

互の意志の伝達とその共有であることが分かり、実際にモスバル社関連へのノベルティとして新型 XV 有田焼レプ

デルケースとした事業化の支援を行いながら現在まで行

リカ製品の製作支援。

われてきた産地内での作り手の常識による問題点などの課題を解決することができた。

3.4 歯科用磁器製品

今後は、これらのノウハウの構築を図り、業界の事業化

歯科機器メーカーとの共同開発による機器に設置する支援事業に繋げていきたい。

うがい鉢製品の製作支援。
参考文献
3.5 有田・伊万里焼開発プロジェクト

1) 浜野 貴晴、佐賀県窯業技術センター平成 27 年度研

例年東京ドームで開催される、「テーブルウェア フェス

究報告書・支援事業報告書、40-42（2015）

ティバル」に向けた製品開発支援。

2) 浜野 貴晴、佐賀県窯業技術センター平成 28 年度研究報告書・支援事業報告書、28-31（2016）

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チタン系無機・有機複合材料の開発
釘島 裕洋
佐賀県窯業技術センター
ペルオキソチタン系コーティング剤の利用範囲拡大を目指し、水性樹脂やシランカップリング剤を用いて、樹脂基板上へコーティング可能なチタン系無機・有機複合材料の開発を試みた。水性樹脂材料の選定、シランカップリング剤利用方法について検討を行い、ディスパージョンタイプのアクリル樹
脂とアミノシランカップリング剤を用いることで、透明性、耐水性および基板との密着性に優れたチタン
系無機・有機複合膜（膜厚：＞1 µm）を作製できた。さらに、複合膜上に TiO2 単独層を積層させた積層膜を作製し、1 か月間の屋外暴露試験を行った結果、クラックや基材からの剥離は見られず、アクリル
樹脂基板の光透過率に対して 90％以上の可視光透過率を維持していることが確認された。

Study of TiO2-based inorganic/organic composite materials
KUGISHIMA Masahiro
Saga Ceramics Research Laboratory
We have reported on the preparation and properties of peroxotitanium complex which can be coated onto
various materials because of their neutral pH and excellent adhesion to various substrates. In this study,
we investigated the synthesis method of inorganic/organic composite materials using peroxotitanium
complex, aqueous resin and silane coupling agent as starting materials. TiO2-based inorganic/organic
composite films (film thickness: >1 µm) exhibiting high transparency, water resistance and adhesion toresin substrates were obtained by using peroxotitanium complexes, dispersion type acrylic resins andaminosilane coupling agents.
上で加熱処理しなければ非晶質の状態であり、この膜を

1. はじめに酸化チタン（TiO2）をはじめとする光触媒材料は、抗菌、有機基材と光触媒層の中間層として積層すれば、耐紫外

汚れ分解、セルフクリーニング、脱臭、大気浄化、水質浄線性を有する光触媒膜が作製できると考えられる。しかし化など、様々な分野で実用化が進んでいる。特に TiO2 は、ながら、プラスチックや塗膜のような有機基材表面は疎水

安全、安定、さらに比較的安価であることから、幅広い分性の場合が多く、水系のコーティング剤を均一に塗布し野で利用されている。さらに、それらの特徴を活かし、生難いという問題がある。これらの問題を解決するため、界物化学テロ現場の除染方法として TiO2 光触媒を利用する

面活性剤等を利用して基材に対する濡れ性を向上させる

研究報告

1),2)

といった方法が検討されているものの、有機基材との密もなされている。そのような中、当センターで開発したペルオキソチタン系 TiO2 コーティング剤

3),4)

は、

着性、耐水性や耐久性等に課題が残る場合も多い。

高い可視光透過性を有し、低温熱処理で緻密膜の作製

本研究では、それらの課題を解決するため、ペルオキが可能、水系で取り扱いがしやすいといった特徴から、県ソチタン系コーティング剤と水性樹脂やシランカップリン

内メーカーを中心に生産が行われており、主に光触媒材

グ剤等の有機系材料とを組み合わせ、新たなコーティン料として県内外の企業に利用されている。

グ材料の開発を試みるとともに成膜方法等について検討

一般的に、光触媒材料をプラスチック等の有機基材上を行った。

へ直接コーティングすると、基材表面と光触媒材料の密着部分が光触媒の酸化作用で破壊され、光触媒膜自体

2. 実験方法が剥離してしまう問題がある。一方、当センターで開発し2.1 シランカップリング剤を用いた樹脂基板表面処理たペルオキソチタン液を用いて作製した膜は、250 ℃以

様々な種類のシランカップリング剤が市販されているが、

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本研究では、アクリル樹脂をはじめとして幅広い樹脂材料

3. 結果と考察に効果を発揮し、取り扱いが比較的容易とされるアミノシ

3.1 水性樹脂材料の選定

ラン系カップリング剤（モメンティブ社製 A-1100）を用いた。

ペルオキソチタン液と水性アクリル樹脂を用いて複合コ

シランカップリング剤溶液は、水とエタノールの混合液（体ーティング液を調製し、コーティング液の長期安定性の評

積比 2:8）に対してシランカップリング剤濃度が 1～2vol.％価を行うとともに実際に膜を作製し、複合化に適した水性となるよう添加した後、撹拌・溶解させて調製した。シラン

樹脂材料の選定を行った。まず、コーティング液の長期

カップリング剤による樹脂基板の表面処理は、エタノール

安定性について検討したところ、エマルジョンタイプ、ディで十分に洗浄・乾燥させた透明アクリル樹脂基板上に、シスパージョンタイプどちらにおいても、樹脂添加量がランカップリング剤溶液を適量塗布した後、70 ℃で 20 分

50mass％以下（TiO2 比）の場合には白濁や沈殿、液の増間加熱処理して行った。

粘は見られず、1 か月以上経過しても目立った変化は観察されなかった。一方、樹脂添加量が 50mass％より多い

2.2 無機・有機複合コーティング剤の調製および膜の作場合、使用する樹脂の種類によって多少の違いはあるも

製のの、時間経過とともにコーティング液の増粘や白濁が見

水性樹脂として水性アクリル系樹脂（エマルジョンタイられた。それらの結果を踏まえ、ペルオキソチタン液に添

プ：DIC㈱社製ボンコート HY-364、DV-759、ディスパー

加する樹脂の割合としては、TiO2 比 50mass％未満が望まジョンタイプ：DIC㈱社製ウォーターゾール S-744）、基板しいと判断した。図 1 に、エマルジョンタイプ、ディスパー

として透明アクリル樹脂を用いた。無機・有機複合コーテ

ジョンタイプそれぞれの樹脂を用いて調製した複合コー

3)

ィング剤は、既報 の手法で調製したペルオキソチタン液

ティング剤（TiO2：50mass％、樹脂：50mass％）により作製（TiO2：0.89mass％）に、シランカップリング剤と水性樹脂をした膜（アクリル基板、膜厚：約 10 μm）の光透過率測定

所定の割合で混合・撹拌して調製した。無機・有機複合膜

結果を示す。ディスパージョンタイプの樹脂を用いた場合、は、前述の方法でシランカップリング処理した樹脂基板上

アクリル基板自体と比較して、可視光域における光透過に、コーティング液を適量塗布・乾燥させた後、60 ℃で 1

率はそれほど低下しなかったのに対し、エマルジョンタイ

時間加熱処理して作製した。積層膜は、1 層目または 2 層

プでは大きく低下した。この結果から、水性樹脂材料とし目となる膜上に、コーティング液を適量塗布・乾燥させ、てエマルジョンタイプを用いた場合、ペルオキソチタン系

最終的に 60 ℃で 1 時間加熱処理して作製した。

コーティング剤の特徴である高い可視光透過性が損なわれることが判明したため、本研究ではディスパージョンタ
イプの水性樹脂を用いることにした。

2.3 膜の特性評価
基板および膜の光透過率は、紫外・可視分光光度計（島津製作所製、UV-3150）を用いて測定した。また、膜表面および断面の微構造は、電界放射型走査電子顕微鏡（FE-SEM）（JEOL 社製、JSM-6700FSS）を用いて観察した。耐水性試験は、アクリル基板上に作製したコーティ
ング膜を室温（20～25 ℃）で 120 時間水に浸漬させた後、70 ℃の温水に 2 時間浸漬させ、試験前後の膜表面を目視および FE-SEM により観察することで行った。屋外暴露
試験は、屋外（5月）日向にコーティング膜を1か月間設置した後、膜表面および断面をFE-SEM で観察するとともに、膜の光透過率を紫外・可視分光光度計で測定することで

図 1 ペルオキソチタン液と各樹脂を用いてアクリル基板上行った。

に作製した無機・有機複合膜の紫外・可視光透過率.

26

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3.2 シランカップリング剤利用方法の検討

した複合膜（TiO2：60mass％、樹脂：40mass％）表面およ

シランカップリング剤は、無機・有機複合材料の分野にび断面の FE-SEM 写真を示す。ペルオキソチタン系コー

おいて広く利用されているが、ペルオキソチタン系コーテ

ティング剤のみで膜を作製する場合、膜厚が増加すると、ィング剤と組み合わせた研究はほとんど報告されていな基板からの剥離や亀裂が発生することが多いものの、今い。そこで本研究では、まずシランカップリング剤の利用回作製した膜（膜厚：5 μm）では、目立った亀裂や基板方法とその効果について検討を行った。

からの剥離は観察されなかった。これらの結果を踏まえ、シランカップリング剤の一般的な利用方法には①「樹脂シランカップリング剤による樹脂基板表面処理は、コーテ

材料にシランカップリング剤を添加・反応させた後、無機

ィング液の濡れ性や基板との密着性向上に対する効果が材料と混合する方法」、②「無機材料を予めカップリング期待できると判断し、次に、作製した無機・有機複合膜の剤で表面処理した後、樹脂材料と混合する方法」、③「シ特性評価を行った。

ランカップリング剤により基材表面の処理を行い、コーテ
ィング液に対する濡れ性や密着性を向上する方法」など

表 1 シランカップリング剤を用いて表面処理した基板にがあるが、今回これら①～③の方法に基づいて検討を行

対する複合コーティング剤の濡れ性および成膜性.

った。なお、本研究では、樹脂材料が水性アクリル樹脂、無機材料が TiO2（ペルオキソチタン液）、基材がアクリル
樹脂基板にそれぞれ該当するものとする。
まず、①の方法について検討を行った。水性樹脂を撹拌しながら、樹脂に対し 0.5～2mass％の範囲でシランカ
ップリング剤を添加したところ、添加直後から析出物が生成し、最終的に沈殿物が生じてしまう結果となった。このことは、樹脂に対するシランカップリング剤の有効性によるものと考えられるが、均一なコーティング液を調製するのは困難であると判断し、①の使用方法については断念した。
次に②の方法について検討を行った。ペルオキソチタ
ン液に対し 1～5mass％の範囲でのシランカップリング剤
添加であれば、添加直後における析出物の生成や液の増粘等、目立った変化は観察されなかった。しかしながら、時間経過とともに徐々にペルオキソチタン液の増粘が見られ、1 週間程度経過するとゲル化した。このことから、添加後の長期保存は難しいものの、シランカップリング剤添
加効果は期待できるのではないかと考え、以後の実験では、ペルオキソチタン液に対して 1vol.％のシランカップリ
ング剤を添加することとした。
最後に、③の方法について検討した結果をまとめたものを表 1 に示す。未処理のアクリル基板と比較して、シラ

図 2 無機・有機複合膜の表面および断面の FE-SEM 写真.

ンカップリング剤で表面処理したアクリル基板では、コー（TiO2：60％＋樹脂：40％混合、アクリル基板上）.

ティング液の濡れ性が改善される傾向が見られた。図2に、シランカップリング剤処理を行ったアクリル基板上に作製

27

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3.3 無機・有機複合膜の評価
従来の方法、例えばコーティング液に界面活性剤を添加する方法を用いれば、樹脂基板上への成膜は可能であるものの、耐水性に乏しい場合が多く、水に濡れると膜自体が基板から剥離しやすい問題があった。そのことを踏まえ、まず、今回作製した複合膜（TiO2：60mass％、樹脂：40mass％）の耐水性について評価を行った。図3 に耐水性試験前後における複合膜表面の FE-SEM 写真を示す。これからわかるように、今回の手法で作製した膜では、耐水性試験前後で膜自体の変化は見られず、基板からの剥離も観察されなかった。この結果から、シランカップリ

図 4 無機・有機複合膜の UV 照射による紫外・可視光
透過率変化.

ング剤で樹脂基板表面の処理を行えば、樹脂基板上へ（TiO2：60％＋樹脂：40％混合、アクリル基板上）.

のコーティングが可能となり、また耐水性にも優れた密着膜が作製できることがわかった。

下が見られたが、紫外線照射を行った膜ではペルオキソ

次に、同様の条件で作製した複合膜を用いて、紫外線基の分解が起こり、低波長領域まで光透過率が向上した。

照射（紫外線強度：2 mW/cm3、照射時間：16, 24, 48 時間）

なお、紫外線を48時間照射した複合膜は、ほぼ無色透明による膜の光透過率変化を測定した。その結果を図 4 にであった。また、紫外線照射によってペルオキソ基が分示す。無照射の膜では、ペルオキソ基に起因する光吸収

解し、膜自体の緻密化が起こるため、その影響で基板かにより、波長 440 nm 以下の範囲において光透過率の低らの剥離や亀裂が発生する可能性も考えられたが、今回の複合膜ではそれらの問題は見られなかった。詳細は不明であるものの、その要因の一つとして、複合膜に含まれる樹脂が、膜内部で生じる応力の緩和に寄与していることも考えられる。

3.4 積層コーティング膜の作製と評価
シランカップリング剤で表面処理した樹脂基板と、無機・有機複合コーティング剤を組み合わせれば、高透明性、耐水性、基板との高密着性を有する無機・有機複合膜が作製できることがわかった。しかしながら、TiO2 コー
ティング剤の特徴である抗菌性等の光触媒効果を高める
ためには、トップコート中の TiO2 含有量をできるだけ高める必要がある。そこで次に、積層膜の作製を試みた。図 5に 3 層コーティング膜の模式図と、作製した積層膜断面のFE-SEM 写真をそれぞれ示す。積層膜を作製するにあたり、1 層目に対する 2 層目の濡れ性、2 層目に対する 3 層
目の濡れ性については問題なく、容易に積層膜を作製す
図 3 耐水性試験前後の無機・有機複合膜表面のることが可能であった。さらに、3 層コーティング膜を用い

FE-SEM 写真.

て屋外暴露試験を行った。暴露試験後の膜表面および断（TiO2：60％＋樹脂：40％混合、アクリル基板上）.

面の FE-SEM 写真を図 6 に示す。試験前（図 5）と比較し

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図 7 積層膜の屋外暴露試験前後における紫外・可視光透過率.

4 まとめ

図 5 積層膜の模式図とアクリル基板上に作製した積層膜断面の FE-SEM 写真.

ペルオキソチタン系コーティング剤と水性樹脂およびシランカップリング剤を組み合わせ、樹脂基板上への成膜が可能な無機・有機複合コーティング剤の開発を試みるとともに、その成膜方法について検討した。まず、ペルオキソチタン系コーティング剤と複合化可能な水性樹脂
材料について検討し、ディスパージョンタイプの水性アクリル樹脂を用いれば、優れた可視光透過性を有する無機・有機複合膜が作製できることがわかった。次に、アミノ
シランカップリング剤の使用方法を検討し、シランカップリ
ング剤をペルオキソチタン液へ直接添加するとともに樹脂基板表面処理に用いることで、耐水性や密着性に優れた無機・有機複合膜を作製できた。また、無機・有機複合
膜上に TiO2 単独層を積層させた積層膜を用いて 1 か月
間の屋外暴露試験を行った結果、クラックや樹脂基板からの剥離は観察されず、良好な可視光透過性も維持できていることが確認された。今後の課題としては、実用化に向けて、成膜作業工程の更なる簡略化や複合膜の耐久

図 6 屋外暴露試験後の積層膜表面および断面のFE-SEM 写真.

性評価等が必要であると考えられる。

て、ペルオキソ基の分解に起因する緻密化により膜厚は大きく減少していたものの、基板からの剥離は見られず、

参考文献

また膜表面においてもクラックや剥離は観察されなかっ1) K. Sato, T. Hirakawa, A. Komano, S. Kishi, C. K.

た。図 7 に同様の積層膜を用い、試験前後において光透

Nishimoto, N. Mera, M. Kugishima, T. Sano, H. Ichinose,

過率測定を行った結果を示す。暴露前の光透過率と比べ、N. Negishi, Y. Seto, K. Takeuchi, Appl. Catal. B, 106,

暴露後では波長450 nm 以上の領域において透過率が若316-322 (2011).
2) A. Komano, T. Hirakawa, K. Sato, S. Kishi, C. K.

干低下していたものの、アクリル基板に対して 90％程度

Nishimoto, N. Mera, M. Kugishima, T. Sano, N. Negishi,の可視光透過率を維持できていることが確認された。

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H. Ichinose, Y. Seto, K. Takeuchi, Appl. Catal. B, 134,
19-25 (2013).
3) H. Ichinose, M. Terasaki and H. Katsuki, J. Ceram. Soc.
Jpn. 104, 715-718 (1996).
4) 佐賀県窯業技術センター平成 7 年度研究報告書,
94-98 (1996).

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新規光彩材料の開発
白石 敦則、釘島 裕洋
佐賀県窯業技術センター
メタリック調と呼ばれる光彩塗装は、身の回りのさまざまな製品に使用されているが、陶磁器製品においては、これまでこの様なメタリック調光彩塗装に相当する加飾はなかった。そこで本研究では、この様なメタリック調の質感を持つ陶磁器用光彩上絵の開発を行った。その結果、新しいフリットを開発することで陶磁器では今まで表現できなかった「メタリック」調の質感を持つ上絵(Metallic Style
Glass ;MSG)の開発に成功した。

Development of new brilliant overglaze
SHIRAISHI Atsunori, KUGISHIMA Masahiro
Saga Ceramics Research Laboratory
There are many industrial products that are metallically painted and have a brilliancy finish. On the other
hand, in ceramic products, there was no decoration equivalent to such metallically painted. The purposeof this study is to develop new brilliancy overglaze with such metallically painted. As a result, bydeveloping a new frit, we succeeded in developing an overglaze (Metallic Style Glass; MSG) with suchmetallically painted that had not been seen in ceramics before.
1. はじめにたもので、この光彩顔料が樹脂中でキラキラとラメ状に輝車、スマートフォン、家電品等など身の回りの製品には、「メタリック」と呼ばれる光彩加飾の塗装が多く使われておき、独特の光彩感と塗料樹脂による表面の光沢性によって、いわゆるメタリック塗装の質感を出している（図 2）。

り、製品によってはメタリック塗装が主流で、高級なイメー

光彩顔料はもともと塗料などの用途に開発されたもの

ジが定着しているものもある。このため多くの消費者はで、高温のガラス中では熔けてしまい光彩特性が失われ様々な製品において、メタリック調の塗装（加飾）が施されてしまう。このため、一般的な陶磁器上絵用のフリット（ガている製品を選択的に好む傾向がある。

ラス）に光彩顔料を添加してメタリック調の上絵作製を試「メタリック」調と呼ばれる塗装の原料は、基材となる樹

みても、焼成時に光彩顔料が熔けてしまい、メタリック塗

脂に雲母などの光彩顔料（図 1）を添加、分散して作製し装のようなキラキラとした質感を得ることができない。

図 2 光彩塗装（拡大）.

図 1 光彩顔料.

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陶磁器上絵加飾においても、メタリック塗装と同じ雲母

1300 ℃-2時間加熱して、熔融、急冷してガラスとした。そ系光彩顔料を用いた雲母金上絵、雲母銀上絵、パール

してこのガラスをポットミルおよび自動乳鉢で粉砕すること

彩などの加飾方法は従来から存在し、雲母の反射によるで、上絵用のフリット粉末とし、これに市販の光彩顔料を

光彩特性を有しているが、光彩顔料が熔けない程度まで

0.3～10mass％添加し、光彩上絵具を作製した。

ガラスの量を極力減らして作製されているため、表面光沢

この光彩上絵具に水を加えて、石灰釉磁器陶板表面にに必要なガラスの量が不足してマット状になり、表面光沢

筆で塗布し、乾燥後約800 ℃で焼成して光彩上絵試料をのない全く異なった質感となってしまう。そのため現在市作製した。同様に、この光彩上絵具を用い転写紙を作製販されている一般的な上絵用のフリットでは、光彩顔料のし、これを石灰釉磁器陶板表面に張り付け、乾燥後約もつ本来の光彩特性と、上絵表面の光沢性を兼ね備えた

800 ℃で焼成して光彩上絵試料を作製した。

メタリック調の上絵を実現することは困難である。
また、光彩特性を持つ陶磁器加飾法としては、他にもラ

2.2 光彩顔料及び光彩上絵試料の組織観察

スター彩（薄膜によって虹色に見える）、結晶釉（亜鉛結光彩顔料および光彩上絵試料は FE-SEM（日本電子晶釉等）、金、銀、プラチナ上絵、釉裏金彩、釉裏プラチ（株）製 JSM-6700F）によって表面及び断面の組織観察を

ナ彩など様々な種類があるが、塗装製品における「メタリ行った。なお光彩顔料は X 線回折装置（リガク製 Ｓｍａｒｔック」調の質感とは全く異なるものである。

Ｌａｂ）で分析を行い、上絵ガラス中の光彩顔料の分析に

以上のように、これまで陶磁器には、いわゆるメタリック

ついては九州シンクロトロン光研究センターの BL15 を用調の塗装の質感に相当する光彩加飾は無かった。メタリッ

い評価を行った。

ク調の光彩上絵が実現できれば、陶磁器製品において加飾の幅が広がり、新規顧客のニーズにマッチした新し2.3 光彩上絵試料の光彩特性評価

いデザインの創出も期待される。

光彩上絵試料は、光沢度計（日本電色工業（株）製ＶＧ

そこで本研究では、様々な製品の加飾で一般的な「メ2000）により表面の光沢度（Gs60°）を測定した。また、光タリック」調の質感を有する全く新しい陶磁器用光彩上絵

彩特性の評価は変角度分光分析装置（日本電色工業（株）の開発を目指した。前述のとおり、市販されている一般的製の GC5000）を用いて行った。

な無鉛上絵フリットを用いると、光彩顔料がガラスに熔け

なお、この変角度分光分析装置は塗料メーカーなどで光彩特性が失われてしまうため、本研究では一般的な無塗装の光彩性を評価するために使用されているものであ

鉛上絵フリットよりガラスの媒熔力（顔料を熔かす能力）をる 1）,2)。その原理はメタリック調の光彩特性を有する試料が大幅に低下させた新しいフリットを開発することで、上絵入射光の角度や受光角の角度（見る角度）によって、反射ガラス中でも光彩特性が維持できるような新規光彩上絵を光の強さが変化することを利用した測定法であり、入射光作製することを目的とした。

角度を一定にして受光角を変化させ XYZ 表色系の視感
反射率 Y や L*a*b*表色系の L*値を測定し、その変化を

2. 実験方法
2.1 フリットの開発および光彩上絵試料の作製
フリットの開発においては、今後の市販化を見据え、既存の上絵フリットに使用されている原料のみを用いることとしその中で、一般的な無鉛上絵フリットよりも、ガラスの媒熔力を大幅に低下させ、かつ融点や熱膨張係数が従来の上絵フリットと変わらないようなガラス組成となる配合の検討を行った。まず各条件の割合で配合し、十分に混合されたフリット原料を耐火るつぼに入れ、電気炉で

図 3 変角度分光測定イメージ図．

32

経常研究

佐賀県窯業技術センター 令和元年度 研究報告書・支援事業報告書

3.2 光彩上絵ガラス中の光彩顔料の状態確認

見るものである（図3）。一般的にメタリック感がない試料は入射光に対して、反射光は、正反射が多いのに対し、メタ

光彩顔料のSEM像を図5に示す。光彩顔料の厚みは１リック感が高い試料は高反射性の板状粒子が様々な方向µm 以下の非常に薄い雲母の板状結晶であり、この表面に向いているため、入射光に対して、様々な角度で反射に反射率が高いチタニア膜等が形成されている 4)。図6はし、正反射成分が拡散される。そこで本研究では入射光開発した光彩上絵表面の SEM 像で上絵ガラス中に光彩

角を 45°とした時の反射光の拡散状態を比較検討した。

顔料らしきものが分散されていることがわかる。図 7 は光彩上絵断面の SEM 像で上絵層の所々に板状粒子らしき3. 結果と考察

ものが分散されている事が確認できる。これが光彩顔料と3.1 光彩上絵の開発考えられる。

ガラスの媒熔力を低下させるため、高温でのガラス化の状態に影響を与えるアルカリ金属、アルカリ土類金属その他の種類および添加量を検討した結果、従来の無鉛フリット組成より、
1.アルカリ金属→Li、Na の添加量を減らし、K を増やす。
2.アルカリ土類金属→Ba の添加量を減らし、Ca を増やす。
3.SiO2 および B2O3 の割合を増やす。
という方向で良好な特性を得ることができ、さらに配合の検討を重ねることにより、陶磁器では今まで表現できなかった「メタリック」調の質感を持つ光彩上絵(Metallic Style
Glass ;MSG)の開発に成功した（図 4）3)。開発品は、・表面光沢（Gs60°値）が 75～90 と一般的な盛和絵具と図 5 光彩顔料の SEM 像（1000 倍）.

同等な光沢があり、且つ光彩性がある。（従来の上絵にない質感）
・焼成温度も従来の無鉛上絵と同じ（約 800 ℃）。
・光彩顔料の粒径によって光彩感の変化をつけられる。
・4％酢酸溶液に 24 時間浸漬後も表面光沢変化なし。
の特徴を有している。

図 6 光彩上絵表面の SEM 像（500 倍）.

図 8 は光彩顔料の X 線回折結果である。これから光彩
顔料の基材である雲母が確認され、またわずかではある
図 4 開発した光彩上絵が表面に形成されたチタニアのピークも確認できた。

33

経常研究

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図 9 光彩上絵表面の X 線回折結果.
（シンクロトロン光 15 keV 2 次元検出器使用）

図 7 光彩上絵断面の SEM 像（200 倍）

3.3 光彩特性に及ぼすチタニア膜と下地色の影響（〇で囲われた部分が光彩顔料と思われる）．

市販の光彩顔料は基材の板状粒子表面に酸化チタンの薄膜がコーティングされており、この膜によって高い反射特性が得られている。このチタニア層の膜厚の違いによって光の吸収波長が変化することで、光彩顔料の発色が異なる、いわゆる「構造色」としての特徴を持っている（図 10）4)。この特徴を生かし光彩上絵を作製した結果、図11 に示すとおり様々な発色の光彩上絵を作製することができた。但し、チタニア膜厚の変化による光彩顔料自体の図 8 光彩顔料の X 線回折結果.

発色は弱く、上絵の下地が白色（全反射）であれば上絵の発色は目立たないため、強い発色を得るためには、下

陶板上の上絵を破壊せず表面を（株）リガク製X 線回折

地色が黒色等の濃色系の必要がある。また、前述のとお装置ＳｍａｒｔＬａｂで測定したところ、長時間測定を行うこと

り光彩顔料はチタニア膜厚の変化で光の吸収特性が変で上絵ガラス中の光彩顔料のピークが現れた。しかしそわるために、これを用いた光彩上絵は下地の色で発色がの強度は非常に弱く、種々の条件で作製した光彩上絵中

大きく異なる（図 12）。この特性を活かし、様々な発色の光の光彩顔料の量の比較や状態比較ができるものではな

彩上絵を表現できることがわかった。

かった。また、使用した X 線回折装置は 8 keV（Cu 管球）
で、一般的な強度であれば、X 線の進入深さは浅く、ごく表面部のみのデータしか得られていない可能性がある。
そこでＸ線が数～数十µm 深さまで侵入するシンクロトロン
光の高エネルギーX 線（15 keV）を用いＸ線回折を行う事
で、ガラス中の光彩顔料が測定でき、これら問題を解決できると考えた。
図 9 にシンクロトロン光の高エネルギーX 線を用いた X
線回折結果を示す。これから汎用 X 線回折装置結果より
明確な雲母のピークが確認され、上絵中に光彩顔料の存在が確認できた。
図 10 光彩顔料モデル.

34

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図11 光彩顔料のチタニア膜厚の違いによるによる光彩上絵発色変化．

図 13 変角度分光測定結果.

図 12 下地色変化による光彩上絵発色の影響．
光彩顔料 左から、上絵なし、白色、赤色、緑色、青色．
下地 上段；白釉、中段；瑠璃釉、下段；黒釉．
図 14 変角度分光測定結果（-20～35°拡大）．

3.4 光学特性評価
従来の上絵試料と開発した光彩上絵の変角度分光測定結果を図13 に示す。尚、正反射のピークが高いため縦軸は対数表示となっている。光彩がない従来の上絵試料
は、受光角が‐20°から 35°（正反射による 40～50°のピークの前）までは、0°付近が反射率の値が最大値になり、これ以降 35°まで若干反射率が減少しているのに対し、開発した光彩上絵の試料は、受光角の増加に従い35°まで反射率の値が増加している。これは上絵（ガラス）に含まれている反射率が高い板状の光彩顔料が上絵（ガラス）の中に様々な角度で配置されており、正反射成分が

図 15 変角度分光測定結果（光彩上絵開発品）．

拡散されているからである。
図 14 に図13 の受光角-20 から 35°までの拡大図を示

4. まとめす。これから、明確に受光角 0°より受光角 35°の反射

陶磁器では今まで表現できなかった「メタリック」調の質

率Y 値が増加している事がわかる。またこの他、今回開発感を持つ上絵(Metallic Style Glass ;MSG)の開発に成功しした様々な種類の光彩上絵を測定した結果、受光角 0°

た。

より受光角 35°の反射率 Y 値が増加しており、光学測定開発品の特徴としては次のとおりである。

でも光彩による乱反射が確認できた（図 15）。

・光彩顔料が上絵(ガラス)中でキラキラとラメ状に光り且つ、

35

経常研究

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表面光沢がある「メタリック」調の陶磁器上絵が表現できる。
・光彩の程度の調整が可能で、また様々な色に着色できる。
・4％酢酸溶液に 24 時間浸漬後も表面光沢の変化はなく、十分な耐酸性を有している。
・手描きは勿論、転写などの従来の上絵加飾法が可能で、上絵の焼成温度も従来の温度（800 ℃程度）と同様である。
これによって、有田焼をはじめとする県内陶磁器製品の加飾の多様性や新しい陶磁器デザインの創出が期待
でき、今まで佐賀県の陶磁器製品に興味を持ってもらえなかった新規顧客（若者や海外市場等）へアピールできると考えられる。

参考文献
1) 馬場護郎, 色材, 63(9)541-549, 1990 111, 123-126(2009).
2) 増田豊, 塗料の研究, No.150, Oct. (2008).
3) 特許 第 6635610 号
4) F.MAIRE, J. Jpn. Soc. Colour Mater., 78(12),68-571(2005).

36

経常研究

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新強化磁器の製品化技術研究嘉村 翔太郎、蒲地 伸明
佐賀県窯業技術センター
有田焼創業 400 年事業の一環として、300 MPa 以上の曲げ強さを持つ新しい強化磁器の開発に成功した。本研究では、曲げ強さを維持しつつ、その多様化を図るために、焼成変形を提言することを試みた。粒度分布は最適化され、熱軟化変形指数は元の組成より 60％低かった。さらに、この改良磁器の物理的性質を報告した。

Technological development for diversificationof new strengthened porcelain products
KAMURA Shotaro, KAMOCHI Nobuaki
Saga Ceramics Research Laboratory
In “Projects celebrating the 400th anniversary of Arita porcelain”, we have succeeded in developing a newstrengthened porcelain with flexural strength over 300 MPa. In this study, we tried to reduce the firing
deformation of them in order to diversification their applications while maintaining flexural strength. The
particle size distribution was optimized and the pyroplastic index value was 60% lower than that of theoriginal composition. In addition, we report several physical properties of improvement porcelain.

1. はじめに粒度の調整による、焼成変形の改善を目的として、アル佐賀県窯業技術センターでは、有田焼創業400 年事業

ミナは 3 種類の異なる粒径のものを使用した。3 種のアルの一環として、有田焼の新たな市場を獲得するため、よりミナ（日本軽金属 A20、SA34、SA32 それぞれ平均粒径

破損しにくい製品の製造を可能にする、高強度磁器材料

29.5 μm、4.0 μm、1.7 μm）の粒度分布を図 1 に示す。

の開発を行った。その結果、これまでの強度をはるかに上回る高強度磁器材料の開発に成功した 1)。これは、現在市販されている一般磁器材料の 3～5 倍、強化磁器材
料の約 1.5 倍の曲げ強さを持つ。この材料は一般磁器材料と同じ 1300 ℃の焼成温度で焼成できるというメリットがあり、既に時計の文字盤 2)や指輪、チェスの駒などの多くの製品が開発・販売され、企業からの関心度がとても高い。
しかしながら、この材料は製品形状によっては焼成変形が大きくなるという問題点があり、様々な形状を必要とする食器の開発が難しい現状にあった。そこで本研究で

図 1 使用したアルミナの粒度分布曲線.

は曲げ強さを維持、向上させつつ焼成変形を小さくする

アルミナに所定の調合割合となるように蛙目粘土、カオ
リン、長石などの原料を加えた後、分散剤として A-6012

改良試験を行った。

（東亜合成）を乾粉原料に対して 0.2wt％と水を加えポット
2. 実験方法

ミルで撹拌することで含水率 27％の泥漿を得た。得られ

2.1 陶土調合とテストピース作製

たスラリーを曲げ試験用試料（5×10×90 mm）と焼曲試験

37

経常研究

佐賀県窯業技術センター 令和元年度 研究報告書・支援事業報告書用試料用（①7×20×125 mm、②7×20×230 mm）の石2.4 その他の物性試験

膏型に流し込み板状の試料を得た。試料を乾燥後、電気

改良後の陶土について他の物性を測るため、電気炉を炉を用い 900 ℃（昇温速度 150 ℃/h）で素焼きを行った。

用いて焼成温度 1300 ℃で酸化焼成を行い、テストピー

その後、曲げ強さ試験と、焼曲試験でそれぞれ異なる条スを作成した。このテストピースについて熱膨張率試験、

件で本焼きを行った。

吸水率試験、カサ比重試験、ビッカース硬度試験を行った。熱膨張率試験は TMA400SE(NETZSCH)を用いて

2.2 曲げ強さ試験

50 ℃から 900 ℃の範囲で行った。ビッカース硬度試験

曲げ強さ試験用試料の素地に強化磁器用釉薬を施釉は HMV-1（島津製作所）を用いて 試験力 9.807 N の条した後、ローラーハースキルン（1303 ℃）と強制対流炉件で行った。

（1301 ℃）にて還元雰囲気で本焼を行い、曲げ強さ試験

また、比較として一般の天草磁器の物性試験も行った。

片を得た。曲げ強さ試験は JCRS 203 に準拠し、精密万能
材料試験機（島津製作所；オートグラフ AG-10kNX）を用

3. 結果と考察いて行った。

原料の調合割合を変えて約 70 種類の泥漿を調合し、曲げ試験用と焼曲試験用のテストピースを作成したのち、

2.3 焼曲試験

曲げ強さと焼曲具合を評価した。ローラーハースキルンと焼曲試験用試料を焼曲試験用架台に乗せ電気炉を用

強制対流炉を用いた焼成体の平均曲げ強さはそれぞれいて1275 ℃、1300 ℃、1325 ℃（昇温速度200 ℃/h）の291 MPa、351 MPa であった。この試料は他の種類の試料異なる条件で焼成を行った。炉内温度はリファサーモに比べて特に曲げ強さが高く、焼曲が小さかったため 1 t（JFCC 製；typeM）を使用し確認したところ、それぞれの量産化試験を行った。以後、この量産試作陶土を1274 ℃、1281 ℃、1319 ℃を示していた。焼曲試験結果

NAT11 と記す。表 1 にこの結果が得られた試料の化学分は焼成軟化変形を評価できる Pyroplastic Index3)（以下「PI」

析値を示す。

と称する）を使用して評価した。PI 値は図2 に示すように、

表 1 量産試作陶土 NAT11 の化学分析値.

試料を架台に設置し焼成した後、次式により算出する。

成分

含有量 （mass％）

L. O. I.

4.45

（s : 焼成変形量 （mm）、b : 焼成前の試料厚み（mm）、

SiO2

25.95

l : 支柱間距離 （mm））

Al2O3

65.88

Fe2O3

0.33

TiO2

0.10

CaO

0.08

MgO

0.09

Na2O

1.86

K2O

1.20

Total

99.94

PI = sb

2 /l4(mm-1)

・・・（１）

図 2 焼曲試験の模式図.

NAT11 のローラーハースキルンと強制対流炉を用いた
今回は PI 値に与える支柱間距離の影響を確認するた

焼成体の平均曲げ強さはそれぞれ 302 MPa、316 MPa でめに l 値を 100 mm、150 mm の二種で試験を行った。まあった。また、これらの試料の曲げ強さのワイブルプロット

た、PI 値を評価する際、比較として以前量産試作を行ったを図 3 に示す。この図から、焼成炉の違いによる強さの差

NAT9 強化磁器と天草撰上磁器を使用した。

が小さい材料であることが判る。

38

経常研究

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ビッカース硬度は天草磁器の約 1.5 倍であった。

表 2 NAT11 と天草撰上磁器の物性表 （1300℃酸化焼成).

項目

NAT11

天草撰上

平均線熱膨張係数（10‐6/K）

7.01

6.45

吸水率（％）

0.04

0.21

カサ比重

3.02

2.32

ビッカース硬度（HV）

801

538

4. まとめ図 3 NAT11 の曲げ強さ試験結果のワイブルプロット.

平成 28 年に当センターが発表した強化磁器において

図 4 に PI 値と焼成温度の関係を示す。比較として以前製品化の課題となっていた焼曲がり特性の改良試験を行

量産化を行った NAT9 と天草撰上磁器も合わせて示す。

った。その結果、高強度を維持しつつ、焼曲が小さい新すべての焼成温度で天草磁器の PI 値が大きく、NAT11材料の開発に成功した。

が小さいという結果となった。また、当然であるが 3 つのこの新素材は非常に企業の関心が高く、今後も新たな試料すべてにおいて焼成温度が高くなると PI 値も大きく用途に使用されていくことが期待される。今後は更なる用なった。しかし、NAT11 の焼成温度の上昇に対する PI 値途の開発へ向けて様々な物性データを確認していく予定の増加割合は天草や NAT9 に比べ小さくなっており、焼である。

成変形に対する耐性が高いことが明らかとなった。
NAT11 と NAT9 の PI 値の平均値はそれぞれ 0.010 と参考文献

0.016で、60％軽減することができた。支柱間距離100 mm1) 蒲地 伸明, 佐賀県窯業技術センター平成 29 年度研と 150 mm の比較では、すべての試料、焼成温度で 150

究報告書・支援事業報告書, 1-3 (2018)

mm の PI 値が小さくなっており、PI 値の比較では同じ支柱

2) 蒲地 伸明, 佐賀県窯業技術センター平成 30 年度研間距離での試験が必要なことが確認できた。

究報告書・支援事業報告書, 26-28 (2019)3) T. DENG, B. LIU, X. XU，J. WU，J. Ceram. Soc. Jpn.，
123，11，1004-1009 (2015).

図 4 PI 値と焼成温度の関係.

最後に参考として NAT11 焼成体と天草撰上磁器の平均線熱膨張係数、吸水率、カサ比重、ビッカース硬度を
表 2 に示す。一般的な天草磁器と比較すると平均線熱膨
張係数は近い値であった。またカサ比重は約 1.3 倍で、

39

経常研究

佐賀県窯業技術センター 令和元年度 研究報告書・支援事業報告書

高精度陶磁器の製品化技術研究（１）高精度陶磁器の焼結機構の確認

蒲地 伸明、山﨑 加奈
佐賀県窯業技術センター
焼成時の収縮変形が極めて小さいという特徴を持つ高精度陶磁器の焼結機構の確認を行った。SEM
観察により本高精度陶磁器では 1100 ℃付近ではガラスマトリックスの存在が確認されるものの、同時にガラスマトリックス中によく発達した Ca 系の結晶も確認され、液相焼結による高密度化を阻害していることが明らかになった。昇温に伴い平均気孔直径は大きくなり組織観察ではブローティングの様な現象が確認できたが、気孔間の骨格構造にはアノーサイト結晶がよく発達しており、急激なブローティ
ング及び焼成変形の進行を抑制していることが確認できた。

Technological development for diversification ofhigh precision ceramics products(1) Sintering behaver and pore properties of high precision ceramics

KAMOCHI Nobuaki, YAMASAKI Kana
Saga Ceramics Research Laboratory
High precision ceramics were investigated to study the sintering behaver and pore properties. When thefiring temperature exceeds 1100 ℃, Ca-based crystals were crystallized and increased along with theincrease in temperatures. These crystals prevented the firing shrinkage in the liquid sintering stage. The
average pore diameter increased with firing temperature rise. The microstructure of fracture surface
indicated that bloating like phenomena occurred, however Anorthite crystals well developed in the bone
structure and restrained rapid bloating and firing deformation.
封孔技術の開発が必要である。本研究は高精度陶磁器

1. はじめに用の釉開発や高台部分の封孔技術の開発を効率よく行う

佐賀県窯業技術センターが平成 29 年に発表した高精

ために高精度陶磁器の焼結機構の確認を行った。

度陶磁器は、磁器のような見た目を持ちながら焼成時の収縮、変形が極めて小さという特異な焼結特性を持ち従

2. 実験方法

来の有田焼と同じ製造工程で高精度の製品を得ることが1)出来る 。焼成収縮が殆どないことから、焼結体は多孔質

実験には市販の高精度陶磁器用陶土の同等品を用いセラミックスとなり、気孔特性を生かしたディフューザーをた。表 1 に実験に用いた陶土の化学分析値を示す。陶土

中心に多くの製品が開発・販売され、新市場の開拓に成に分散剤としてケイ酸ナトリウム（日本化学工業製）0.20％

功している。

と水を加え撹拌することで含水率 25％の泥漿を得た。得

一方で、容易に高精度の製品を得ることが出来、かつられたスラリーを石膏型へ流し込み板状（120×20×7 ㎜）

嵩密度が低い特徴を利用し従来の磁器のような食器の開の試料を得た。試料を乾燥後、電気炉を用い設定温度発を行いたいという希望も多い。磁器食器の代替素材とし1100、1200、1250、1300、1350 ℃で焼成を行った。各設ての利用のためには、防汚等の点から表面の開気孔の定温度まで 200 ℃/h で昇温し最高温度で 1 h 保持し、焼表 1 高精度陶磁器用陶土の化学組成 (mass%).

L.O.I

SiO2

Al2O3

Fe2O3

TiO2

CaO

MgO

Na2O

K2O

Total

12.92

38.52

34.27

0.39

0.11

11.68

0.14

0.07

1.63

99.73

40

経常研究

佐賀県窯業技術センター 令和元年度 研究報告書・支援事業報告書

成温度はリファサーモ（JFCC 製；type L,M）で確認した。
焼成変形量
0.25mm

焼曲試験は幅 100 mm の焼曲げ試験用架台に試料を載せ焼成し、その後焼成変形量により評価した（図 1）。見かけ気孔率、嵩密度の測定は ASTM C373-88 によって0.55ｍｍ測定した。細孔特性は水銀圧入法による細孔分布測定装0.65ｍｍ

置（島津製作所製：オートポアⅣ9520）よって測定した。破

1094℃
1156℃
1197℃

1.12ｍｍ

1260℃

砕試料の組織観察は走査電子顕微鏡（JEOL 社製：JSM1.65ｍｍ

7900F）を用いて行い。X 線回折測定（リガク製：SmartLab）

1298℃

2.97ｍｍにより試料の結晶相を同定した。

3. 結果と考察

1355℃

図 2 焼曲試験結果．

焼曲試験結果を図 2 に示す。焼成変形量はいずれの焼成温度でも極めて小さいものの焼成温度の上昇と共に

45

1.8

40

1.7

35

1.6

が増加しており素地の膨化が明確に認められた。
焼成温度と見かけ気孔率、嵩密度の関係を図 3 に示す。
見かけ気孔率は焼成温度 1200 ℃で 38％まで上昇した
後 1300 ℃までは、38％台とほぼ一定となり 1350 ℃で再嵩密度/ g/cm3の長さを比較すると 1298 ℃、1355 ℃焼成体では、全長

見かけ気孔率 / ％徐々に増加し、1300 ℃以上で大きくなった。また、試料

見かけ気孔率び上昇に転じた。嵩密度は焼成温度の上昇と共に低下す
るが 1300 ℃以上で大きく低下しており図 2 で認められた

30
1000

膨化を裏付けるものとなった。
各焼成体及び焼成前素地の細孔分布測定の結果を図

嵩密度
1100
1200
焼成温度 /℃

1.5
1400

1300

図 3 焼成温度と見かけ気孔率、嵩密度の関係．

4 に示す。グラフより細孔直径は焼成温度の上昇と共に大0.3

きくなっていくことが明らかとなった。一方、細孔容積は1094 ℃の焼成により 0.23 cm3/g 付近へ増加するが、1260 ℃で大きく減少し、焼成前試料より低い値となった。
その後更なる昇温により再び増加し 1355 ℃では 0.24
cm3/g を超え、今回の焼成温度範囲では最高値を示した。
焼成前

細孔容積 / cm３/ｇ

0.25
0.2
0.15
0.1
0.05

100mm
焼成後

0
0.01

焼成変形量

0.1

1

10

細孔直径

/µm

greenbody（0.07μm）
1197℃（1.47μm）
1298℃（6.85μm）

図 1 焼曲げ試験の模式図．

100

1000

1094℃（0.47μm）
1260℃（3.88μm）
1355℃（11.65μm）

図 4 焼成温度と細孔分布の関係 （凡例の括弧内は平均細孔直径）．

41

経常研究

佐賀県窯業技術センター 令和元年度 研究報告書・支援事業報告書

20000〇：Quartz◇：Corundum
×：Gehlenite▼：Anorthite△：Mullite◆：Lime

〇

17500

15000

◇
〇

12500

◇

▼
×

counts

×

▼

△

1094℃

〇 ◇
×◆

×

△

10000
1197℃

7500

1260℃
5000
1298℃
▼

2500

▼ ▼
1355℃

▼

▼

▼

▼
◇▼

▼

◇

▼

▼ ▼▼
▼

▼

▼

◇

0
10

15

20

25
2θ

30

35

40

/ °

図 5 焼成温度による XRD パターンの変化．

図 5 に焼成温度による XRD パターン変化を示す。

1200 ℃以上が本陶磁器の適正焼成温度であることが判1094 ℃焼成体の主な結晶相は Quartz、Corundum、る。焼成温度の上昇と共に原料に含まれていた骨材であGehlenite、Anorthite、Mullite、Lime(CaO)であった。特筆る Quartz や Corundum のピークは急激に低下しているが、すべきは CaO の存在である。CaO は空気中の水分等と同時に 1094 ℃焼成体で確認された Gehlenite や Mullite

反応し水和膨張により、時間差での製品割れを引き起このピークも消失しており焼結初期に生成したこれらの結晶すため 1100℃の焼成は焼成不足であることが明らかにな

相も最終的には Anorthite の晶出、成長に寄与しているとった。なお、CaO は 800 ℃、900 ℃仮焼体でも確認され考えられる。1355 ℃焼成体の主要結晶相は Anorthite でており、本高精度陶磁器は従来の陶磁器のような素焼き

あり Corundum も確認された。

状態での保存には適さないことが明らかとなった。
1197 ℃焼成体では Lime のピークは殆ど確認できず

42

経常研究

佐賀県窯業技術センター 令和元年度 研究報告書・支援事業報告書

1094℃

1197℃

1260℃

1298℃

1355℃

図 6 焼成温度による組織変化（破断面、エッチング処理無）．

各焼成温度における焼成体の破断面の組織を図 6 に列の写真から明らかなように昇温と共に気孔径は徐々に示す。左列はすべて 200 倍、右列は 1094～1260 ℃焼成

大きくなり、1298～1355 ℃の間で急激に膨化が進行する。

体は 2,000 倍、1298 ℃、1355 ℃焼成体は 1,000 倍であ

右列の拡大写真において 1197 ℃までは原料粒子に起り、すべての試料でエッチング処理は行っていない。左因する隙間が多く残存する一方で、熔融したガラスマトリ

43

経常研究

佐賀県窯業技術センター 令和元年度 研究報告書・支援事業報告書

ックスの破面も確認でき、比較的低温からガラスが生じる
ことが明らかになった。また、1197 ℃の右写真に矢印で示したように、ガラスマトリックス中に板状の結晶が成長していることも確認できた。1260 ℃で微細な隙間はほぼ消失し 1298 ℃では原料由来の骨材はほとんど確認することが出来ない。一方で気孔間では Anorthite の板状結晶が複雑に絡まった骨格構造が成長していることが判る。
1355 ℃では大きくなった気孔の間にさらに成長した
Anorthite の骨格構造が確認できる。
以上の結果により本陶磁器では比較的低温でガラスマ
トリックスが生成するが、ガラスマトリックス中に Ca 系の結晶がすぐに晶出することで、液相焼結による高密度化を阻害し無収縮、低焼成変形の特性を発現していることが明らかとなった。1260 ℃付近では原料由来の隙間がガラ
スマトリックスで満たされることでほとんど消失し、細孔容積はいったん低下する。更なる昇温に伴い途中で晶出した Gehlenite や Mullite を消費しながら Anorthite 結晶が複雑に絡み合った骨格構造がガラスマトリックス中から大きく成長することで新たな空隙が生じ細孔容積は再び増加することが明らかとなった。

4. まとめ
高精度陶磁器の焼結機構について焼結機構や素材特性の確認を行った。XRD 及び組織観察の結果から本素材の無収縮、低変形という特異な焼結特性はガラスマトリックスからのCa系の結晶晶出によって発現していることが明らかとなった。1100～1350 ℃の焼成において、焼成体の見た目はほとんど変化しないものの平均細孔径、細孔
容積は大きく変化することが確認できた。焼成温度の設定により細孔特性を範囲内で制御できるが、1200 ℃以下の焼成ではCaOが残存することで、時間差での製品割れが生じる可能性があり注意を要する。
本研究で得られた結果は、今後高精度陶磁器の釉開発や封孔技術の開発などに生かしていく予定である。

参考文献
1) 蒲地伸明, 佐賀県窯業技技術センター平成 29 年度
研究報告・支援事業報告書, 1-3 （2018）

44

経常研究

佐賀県窯業技術センター 令和元年度 研究報告書・支援事業報告書

高精度陶磁器の製品化技術研究（２） 釉開発および防汚対策

山﨑 加奈、蒲地 伸明
佐賀県窯業技術センター
本研究では、高精度陶磁器の製品化に必要な釉薬および多孔質素地の封孔方法を検討した。釉薬は、1300 ℃焼成後も多孔質素地に吸収されにくい透明光沢釉およびマット釉を得ることができた。封孔方法は、天草陶土の水分散液をコーティングする方法により、素地表面の気孔を塞ぐことができることがわかった。

Technological development for diversification ofhigh precision ceramics products(2) Glaze and sealing method

YAMASAKI Kana, KAMOCHI Nobuaki
Saga Ceramics Research Laboratory
We have developed the glaze and sealing method for using porous and high precision ceramic astableware. Two kinds of glazes, glossy and matte glaze, were prepared. Bright and matt glazed ceramic
plates were obtained without absorption of water on the surface after firing at 1300 oC. An aqueous
dispersion of Amakusa clay could use to seal the surface of the porous ceramic body. These techniques
are useful for productization of porous and high precision ceramic as tableware.
1. はじめに食器として使用する際は、汚れが多孔質素地に付着しや
1),2)

すく、製品内部まで侵入すると考えられ、融着しない素材

は多孔質のセラミックスであり、吸水特性を利用したディフ

で素地表面の気孔を塞ぐ手法の開発も必要である。本研ューザー等、多くの商品が製造販売されている。一方でこ

究では、高精度陶磁器製品の外観上および実用上の課の素材の焼成収縮・変形が極めて小さい特性を用いて食題を解決するため、素地吸収性の低い釉薬開発および器を開発したいという要望も多いが、吸水特性は防汚の防汚対策として製品表面の封気孔方法を検討した。

佐賀県窯業技術センターが開発した高精度陶磁器観点からは望ましくない。そこで素地表面を釉等で封孔する必要があるが、この素地はアルカリ土類を多量に含2. 実験方法

んでおり、焼成すると釉薬が素地と反応し、釉薬の粘度が2.1 釉の調合とテストピースの作製

低下、多孔質の素地に吸収され釉層が消失してしまう。こ素地吸収性の低い釉薬は、本焼成温度での粘性が高れにより製品表面はツヤがなく、ざらざらとした状態で、吸いこと、素地と反応しにくいことが要求される。透明釉は、水性が残り汚れやすい。したがって、通常の釉薬と同様

平成15 年度に報告されたタルク釉 3) 及び平成12 年度にの安定した光沢感を実現でき、同じ感覚で使用できる高報告された石灰釉 4)の組成を基にして調合試験を行った。

精度陶磁器製品用釉薬の開発が求められている。

マット釉は、熱膨張係数が比較的小さいタルク系マット釉

また、一般的に、施釉された陶磁器製品は、焼成時にの調合試験を行った。各釉薬のゼーゲル式（1）～（3）を棚板と接する高台部分の釉層を剥がすことで融着を防止

以下に示す。また、高精度陶磁器は 1300 ℃焼成体で熱している。高精度陶磁器の場合は素地が多孔質であるた

膨張係数が 5.6×10-6 /K (700 ℃)と一般的な磁器に比べめ、釉層を実現しても釉の無い高台部分から気体や液体

低いので貫入の発生を防ぐために釉の熱膨張は 5.6×を取り込み、製品に変色が発生する可能性がある。これを10-6 /K 以下になるように調合した。

45

経常研究

佐賀県窯業技術センター 令和元年度 研究報告書・支援事業報告書

透明光沢釉（タルク系）：の状態を確認した。また、施釉陶板は釉面上にフクシン

0.2𝐾 𝑂
0.1𝑁𝑎 𝑂
0.5𝑀𝑔𝑂
0.2𝑍𝑛𝑂

液を筆で塗布し、吸水および傷の有無を確認した。
0.6𝐴𝑙 𝑂 ∙ 5.3𝑆𝑖𝑂

2.4 素地の封孔方法とその評価

透明光沢釉（石灰系）：
0.1𝐾 𝑂
0.6𝐴𝑙 𝑂 ∙ 6.0𝑆𝑖𝑂
0.1𝑁𝑎 𝑂
0.8𝐶𝑎𝑂
マット釉：
0.07𝐾 𝑂
0.03𝑁𝑎 𝑂
0.50𝐶𝑎𝑂
0.40𝑀𝑔𝑂・・・（1）

本焼成後も多孔質である高精度陶磁器素地の防汚対策のため、素地表面の気孔の封孔方法を検討した。高精・・・（2）

度陶磁器の 900 ℃素焼陶板を用いて、その表面を覆うため、コーティング液として天草陶土粉末の水分散液を調製した。コーティング液の粉末濃度は 30～50wt％とし、陶

0.49𝐴𝑙 𝑂 ∙ 2.30𝑆𝑖𝑂

・・・（3）

板片面上に刷毛で塗布または液に浸漬させる方法で陶板表面をコーティングした。続いて、これを 1300 ℃で焼釉薬調合試験は、1ロット100 g、濃度は乾粉と水の重量成し、フクシン液を塗布、洗浄した。陶板は 4 分割に折り、比 1:1 で一定としポットミルで混合して調製した。素地は、表面および断面を光学顕微鏡で観察した。

圧力鋳込成形で得られた 50 mm 角陶板を使用し、900 ℃
で素焼、片面施釉後、電気炉により 1300 ℃まで昇温

3. 結果と考察

200 ℃/h、保持 1 時間のパターンで焼成したものをテスト

3.1 各種施釉条件による素地の吸水変化

ピース（施釉陶板）とした。

高精度陶磁器の素焼陶板を釉薬中への浸漬時間（施釉時間）を変えて施釉した時の釉薬層厚みを図 1 に示す。

2.3 施釉陶板の特性評価

釉薬として、前項で調製した石灰系透明光沢釉、タルク系

高精度陶磁器は素地が多孔質であることから、釉薬が透明光沢釉、マット釉の 3 種類を用いた。施釉時間が 2 秒

素地に吸収され、十分な光沢を得るために通常よりも厚く

から 8 秒の間で、いずれの釉薬においても釉薬層は 0.29

施釉することが必要である。しかし、厚く施釉することは、

mm から 0.74 mm の厚さで形成され、時間が長くなるにつ

施釉時の作業性の低下をもたらし、乾燥時に亀裂が発生

れて釉薬層厚みは増加した。1300 ℃焼成後、釉層はしやすくなる。さらに、素地の吸水性を利用して施釉して0.05 mm から 0.28 mm の厚さとなった。

いるため、素地が薄い（吸水量が少ない）場合は、厚く施釉することが困難である。ここでは、前項により調合した釉薬を用いて、十分な光沢感・マット感のある高精度陶磁器を得るための施釉条件を検討した。
まず、施釉した陶板を 100 ℃で乾燥させた後、釉薬層のみを 5 mm 幅で削り除去した。これを 900 ℃で仮焼し、デジマチックインジケータ（ミツトヨ製）を用いて釉薬層の厚みを測定した。続いて、1300 ℃で焼成し、同様に釉薬厚みを測定することで、焼成前後の釉薬厚み変化を評価した。さらに、これらの施釉陶板を用いて精密万能材料試
験機（島津製作所製 オートグラフ AG-X）にてスパン 45
mm、クロスヘッドスピード 5 mm min-1 の条件で 3 点曲げ強図 1 施釉時間と釉薬厚さの関係.
黒色線：900 ℃仮焼後, 灰色線：1300 ℃焼成後.

度を測定した。折られた陶板の断面にフクシン液を浸み(a), (d) タルク系透明光沢釉.

込ませ、水洗し後、乾燥させた。光学顕微鏡（オリンパス(b), (e) 石灰系透明釉.

製 BX51M）を用いて施釉陶板の断面を観察し、釉と素地(c), (f)マット釉.

46

経常研究

佐賀県窯業技術センター 令和元年度 研究報告書・支援事業報告書

3 種類の釉薬の中で、マット釉が仮焼後の釉薬層が最も厚くなったが、1300 ℃焼成後は最も薄くなった。このことから、1300 ℃焼成を経て釉が素地に吸収されていると考えられる。したがって、釉組成によって高精度陶磁器素地への吸収されやすさに差があることが示唆された。
図 2 にタルク系および石灰系の透明釉を異なる施釉時

図 3 石灰系透明釉を施釉時間 (a) 2 秒, (b) 8 秒で施釉し 1300 ℃
焼成した後の陶板断面写真.

間（2 秒～8 秒）で施釉し 1300 ℃焼成した後の陶板表面の顕微鏡観察結果を示す。タルク系透明釉では、陶板表

質素地の間に明確に中間層がみられた。この部分にはフ面がいずれの施釉時間においても滑らかであり、光沢感

クシン液が入り込んでいないことから、釉と素地が反応しがみられた。一方、石灰系透明釉では、いずれの施釉時たことで生成したもの、または素地の気孔が溶融した釉薬間においても施釉陶板の表面には凹凸があり、手で触るを吸収したことで生成した緻密なものと推察される。これらとざらざらしていた。また、図 3 には施釉時間が異なる石のことは、図 1 で得られた焼成前後の釉薬層厚み測定結

灰系透明釉の陶板断面写真を示す。なお、写真中の赤果と概ね一致し、釉が素地に吸収されるものの、0.2～0.3

紫色部分は多孔質素地がフクシン液により染色されたもmm の厚みで釉層が形成されたことがわかった。

のである。写真からも分かるように、いずれの施釉時間のタルク系透明光沢釉の場合では、図 4(c)および(d)に示

場合でも表面に釉層が形成されていたが、今回調合した

すように、特に釉層が薄くなりやすい角部分においても、

石灰系透明釉はアルカリ成分における CaO の割合が高光沢のある滑らかな表面が得られた。また、陶板表面およかったため素地との反応により光沢釉の範囲を外れたとび角部分にフクシン液を塗布することで、これらの部分に推察される。陶板表面にフクシン液を塗布し水洗した後も、吸水および傷が無いことを確認した。

染色が残っていたことから、今回調合した石灰系透明釉

以上のように、タルク系透明釉は、十分な光沢感を有は機能性でも高精度陶磁器用釉薬としては適していないする高精度陶磁器用の透明光沢釉として利用できること

ことがわかった。

がわかった。

図 4 にタルク系透明光沢釉を施釉し 1300 ℃で焼成し

図 5 は市販品の石灰系透明光沢釉を用いた陶板表面

た後の陶板断面写真を示す。施釉時間 2 秒および 8 秒ど

および断面写真を示す。施釉時間が 2 秒の場合、陶板表

ちらの場合でも、光沢のある外側の表面部と内側の多孔面および角部には滑らかな場所と凹凸のある部分が両方

図 4 タルク系透明光沢釉を施釉し 1300 ℃焼成後の陶板断面写真.

図 2 1300 ℃焼成後の施釉陶板写真.
タルク系透明釉：施釉時間 (a) 2 秒, (b) 8 秒.

施釉時間 2 秒：(a) 平面部, (c) 角部.

石灰系透明釉：施釉時間 (c) 2 秒, (d) 8 秒.

施釉時間 8 秒：(b) 平面部, (d) 角部.

47

経常研究

佐賀県窯業技術センター 令和元年度 研究報告書・支援事業報告書みられた。施釉時間が 4 秒の場合、平滑な表面がみられ、釉陶板写真を示す。施釉時間が 8 秒の場合、陶板にフク光沢感が得られた。したがって、石灰系の釉薬についてシン液を塗布し洗浄後、染色は認められず、ヒビは見られも、施釉時間を適切に管理すれば高精度陶磁器用としてなかった。釉表面には針状の微細な結晶が観察され、こ利用できるといえる。

れによりツヤが無くなりマット調の外観になったと考えられ

図6に市販石灰釉および今回調製した石灰釉を用いたる。この断面写真では、陶板外側にフクシン液の浸み込

ときの釉層厚み測定結果を示す。図 1 の結果と同様に、んでない緻密層がみられ、角部分も完全に被覆してい施釉時間が長いほど釉層厚みが増加した。市販石灰釉をた。

用いた場合の方が今回調製した石灰釉よりも、釉層厚み

図 8 に各種釉薬を用いて、施釉時間 4 秒で施釉しが薄くなっており素地に吸収されやすい傾向が確認でき1300 ℃焼成した後の陶板断面写真を示す。透明光沢釉

た。

では、タルク系が石灰系よりも染色されていない層が薄く、

図7 にマット釉を用いて施釉し 1300 ℃焼成した後の施より素地に吸収されにくい（反応しにくい）ものであると考えられる。これは 1300 ℃焼成後に十分な光沢感が得られたため、高精度陶磁器用の透明光沢釉としてより適していることがわかった。一方、石灰系の場合では、タルク系と比較して染色されていない層が厚くなっており、釉が素地に吸収されやすい（反応しやすい）ことがわかった。
また（ｂ）と（ｃ）の比較では（ｃ）には白い吸収（反応）層の上に透明な釉層が明確に確認できるが（ｂ）では釉層はあるもの下の層の影響を受け透明ではない。釉組成によって吸収（反応）層の厚さが変化することを示している。また、

図 5 1300 ℃焼成後の石灰系透明光沢釉（市販品）施釉陶板.
施釉時間 2 秒：(a) 陶板表面, (c) 角部断面.

図 6 石灰系透明光沢釉を用いた時の施釉時間と釉薬厚さの関係.

図 7 マット釉を施釉し 1300 ℃焼成した後の陶板写真.

黒色線：900 ℃仮焼後, 灰色線：1300 ℃焼成後.

施釉時間 2 秒：(a) 釉表面, (c) 平面部断面, (c) 角部断面.

(a), (c) 開発品, (b), (d) 市販品.

施釉時間 8 秒：(b) 釉表面, (d) 平面部断面, (c) 角部断面.

48

経常研究

佐賀県窯業技術センター 令和元年度 研究報告書・支援事業報告書

図 8 施釉時間 4 秒で施釉し 1300 ℃で焼成後の陶板断面写真.
(a) タルク釉, (b) 石灰釉, (c) 石灰釉（市販品）, (c) マット釉.

図 9 施釉陶板の施釉時間と 3 点曲げ強度の関係.
(a) タルク釉, (b) 石灰釉, (c) 石灰釉（市販品）, (ｄ) マット釉.

マット釉は透明釉よりも釉層が厚かったことから、釉が素地に吸収されやすい（反応しやすい）ものであると考えら

3.3 素地表面のコーティング効果

れる。したがって、マット釉に関しては素地に吸収されに

図 10 に天草陶土－水分散液を塗布した時の陶板表面

くい組成を更に検討する余地はあるものの、今回調製し及び断面写真を示す。塗布操作は、分散液に陶板を浸漬た釉薬を用いた場合でも施釉する時間を数秒長くするこする方法を用いた。浸漬時間が 1 秒の場合では、フクシとにより、マット感のある施釉体が得られるとわかった。

ン液の染色が点在して観察され（図10 （a））、多孔質素地
内も着色していることを断面写真で確認した（図10 （c））。

3.2 施釉による強度向上効果

浸漬時間を 2 秒にした場合、表面には染色がみられたが高精度陶磁器は釉と素地の吸収（反応）層が一般的に（図 10 （b））、断面を見ると素地内には染色が無く、素地磁器に比べ厚いことが明らかになったが、釉単独の熱膨張を測定しても、吸収（反応）層の影響は反映されていな
いため、素地と釉の熱膨張差による釉層の真の応力状態は把握できない。そこで施釉体の曲げ強さ試験により釉層の応力状態を確認することとした。図 9 に施釉時間を変えて施釉した時の陶板の 3 点曲げ強さを示す。無釉素地の場合の陶板の曲げ強さは 21 MPa であった。タルク系透明光沢釉、石灰釉（市販品）及びマット釉を施釉すること
で、陶板の曲げ強さは 28～60 MPa となり、素地のみよりも向上した。これは釉層に圧縮応力がかかっていることを示唆しており、3 種の釉に関しては貫入発生の可能性はほとんどないと考えられる。また、釉薬の種類によるが、施釉により無釉時よりも約 3 倍の強度を持つ製品が得られる可能性が示唆された。更なる釉組成の検討により、一般磁図10 天草陶土－水分散液を塗布し 1300 ℃焼成後の高精度陶磁器素器と同等の強度を持つ陶磁器製品の製造も可能であるこ地の表面写真 浸漬時間（a）1 秒、（b）2 秒 及び 断面写真 浸漬
時間（c）1 秒、（d）2 秒.

とがわかった。

49

経常研究

佐賀県窯業技術センター 令和元年度 研究報告書・支援事業報告書

表面を封孔できていることがわかった（図 10 （d））。天草
陶土を塗布した部分は、本焼成することで焼結、緻密化し、気孔を塞いでいると考えられる。
以上のコーティング方法を実際の陶磁器製造プロセスで使用する場合は、施釉後、高台部分の釉薬を除去する
通常通りの手順の次に、素地が露出した高台部分にコー
ティング液を数秒浸漬させる操作が加わる。浸漬は施釉と同様の方法であり、素地を均一に覆うよう注意が必要である。濃い部分はそれだけ天草陶土が多く塗られることにな
り、本焼成後、生成するガラス量が多くなる、つまり棚板に接着する可能性がある。逆に薄い部分は、封孔が十分でなく、多孔質を維持するため、後酸化による製品の変色が起きることが予測される。

4. まとめ本研究では、高精度陶磁器の製品を多様化する際に必要な釉薬及び表面の封孔方法を開発した。アルカリ土類を多く含有する高精度陶磁器素地は、焼成を経ても多孔質を維持することから釉薬を吸収しやすい性質があった。これは、施釉時間（素焼の釉薬への浸漬時間）を通常
より数秒長くすることで、光沢感・マット感のある外観の施釉製品が得られることがわかった。また、焼成前後の釉薬層厚み測定より、石灰系と比較してタルク系の釉薬が高精度陶磁器素地に吸収されにくい傾向があった。封孔方法については、多孔質の素焼表面に天草陶土の水分散液を塗布することで、焼成後に表面の気孔が塞がれており、この方法が有効であることがわかった。以上のように、高精度陶磁器製品を食器として製品化する際に利用可能な技術として、釉及び封孔方法を開発することができた。

参考文献
1) 蒲地伸明 他, 佐賀県窯業技術センター平成 29 年度
研究報告書, 1-3 (2018)．
2) 特願 2017-62227．
3) 蒲地伸明, 佐賀県窯業技術センター平成 15 年度研究報告書， 51-55 (2004)．
4) 蒲地伸明, 佐賀県窯業技術センター平成 12 年度研究報告書， 29-33 (2001)．

50

支援事業

佐賀県窯業技術センター 令和元年度 研究報告書・支援事業報告書

陶石活用支援事業
天草酸処理陶石を配合した陶土の実用性評価

志波 雄三、寺﨑 信、嘉村 翔太郎
佐賀県窯業技術センター
酸処理陶石を配合した陶土の実用性評価を行い、本事業を総括した。細工用陶土は酸処理陶石割
合 100％、70％とも成形性は市販陶土と変わりなく使用できることが分かった。鋳込成形用陶土は酸処理陶石割合 50％、70％、90％の泥しょうで生地業者に成形作業を実施していただいたところ、圧力
鋳込み成形においておおむね問題なく作業できる評価を受けた。

Support project for practical use of porcelain clay
Evaluation of the practicality of porcelain clay mixed to acid-treated Amakusa porcelain stone

SHIWA Yuzo, TERASAKI Makoto, KAMURA Shotaro
Saga Ceramics Research Laboratory
We evaluated the practicality of porcelain clay mixed with Amakusa acid-treated porcelain stone andsummarized this project. The formability of both the clay 100% and 70% with acid-treated Amakusa
porcelain stone for wheel throwing were good, and the formability were almost the same as that ofcommercial porcelain clay. The slurry had prepared using the mixed clay that the acid-treated clay content
was 50%, 70% and 90% for operation the pressure slip casting. The green body molders of Arita porcelain
have evaluated the practicality of the clay for the pressure casting to able to use that well.

1. はじめに果について報告する。

肥前地区の磁器の主要な原料である天草陶石のうち、

また、有田焼量産の主要な成形方法は鋳込成形であり、高品位陶石は採掘現場の従事者不足などの影響から入その中でも圧力鋳込成形が多勢を占めている。よって鋳手困難な状況が続いている。これにより特上・撰上陶土の込成形における泥しょうの着肉性や生地の離型性などを安定した生産が危ぶまれ、酸処理陶石の利用を拡大する

業界技術者により検証してもらうことは大変重要である。

ことが望まれている。そのため本事業では、酸処理陶石

そこで、酸処理陶石の配合割合を変化させた泥しょう（3の高配合陶土の特性把握及びその利用技術の向上につ種類）を試作し、肥前地区の複数の生地業者に圧力鋳込

いて取り組んだ。そのひとつとして酸処理陶石を配合した

み作業における成形性、実用性等について評価していた陶土を陶磁器業界の関係者に試用していただき、求評す

だいた。その評価結果について報告する。

ることを行った。
一昨年は、酸処理陶石の割合が 100％(特上陶土クラ

2. 酸処理陶石高配合細工用陶土の成形性評価ス)の細工用陶土を試作して、主に有田陶芸協会会員の

肥前陶土工業協同組合の協力のもと、酸処理陶石割合

作家の方々に使用していただき実用性に問題ないというを 70％として陶土業者に撰上陶土クラスの試験陶土の製評価を得た 1)。その後、有田陶芸協会会員より、撰上陶土造を委託した。この試験陶土を主に有田陶芸協会会員のクラスの白さの陶土で実用性を試験したいとの要望があ方々に配布し、以下に示す設問形式のアンケートによりったため、本報告では続報として酸処理陶石の割合が成形性の評価をお願いした。

70％程度(撰上陶土クラス)の細工用陶土を用いた評価結

51

支援事業

佐賀県窯業技術センター 令和元年度 研究報告書・支援事業報告書

・評価アンケートの設問内容

3. 鋳込成形試験

この陶土は酸処理陶石を 70％ 調合した陶土です。陶
土として感じられる評価・ご感想を率直にお願いします。
各項目 5 段階評価 良い５ ⇔ 悪い１ および 簡単
な感想など（なお、現行陶土と変わらなければ評価は３、現行より良いと感じられれば ４ または ５ として下さい）
設問① 土をこねた時の状態はいかがでしたか？
設問② 陶土の伸びはいかがでしたか？
設問③ そのほか成形時の感触はいかがだったでしょうか？
設問④ けずりの感触はいかがだったでしょうか？
設問⑤ 陶土としての総合評価をお願します。

3.1 圧力鋳込用泥しょうの調製まとめた結果を表 1 に示す。

泥しょうでの粘度特性の測定結果を参考にして決定した 1)。

・試験陶土の配布先・・・・・15 箇所

それぞれの調泥条件は酸処理陶石配合割合 50％は泥し・アンケート回答数・・・・・8 社

ょう含水率23.7％、水ガラス添加量0.19mass％、酸処理陶・制作品提出者（社）・・・・・8 社

石配合割合 70％は泥しょう含水率 24.5％、水ガラス添加

肥前地区の主要な陶石粉砕手段であるスタンパーを用いた陶土製造方法で酸処理陶石の配合割合が異なる
100 ㎏程度の陶土を製造することは困難である。そこで酸処理陶石を高配合した陶土と低配合した陶土をあらかじめ製造し、酸処理陶石の配合割合が目標の割合になるよう泥しょう調製時に 2 種の陶土を混合する方法で行った。
泥しょうは当センター所有の圧力鋳込装置（今泉鉄工所
製）を用いて総重量 200 kg 程度になるように調製した。泥しょうの調製条件は昨年度、酸処理陶石の配合割合（50％､70％、90％）ごとに行った乾粉 500 g から調製した

量 0.18 mass％、配合割合 90％は泥しょう含水率 23.8％、

表 1 酸処理陶石 70%配合細工用陶土（撰上クラス）の業界関係者による

水ガラス添加量 0.2 mass％に加え粉末状の解膠剤である

評価結果（回答数）．
良い ５⇔

ディーフを 0.02 mass％添加した。また、比較用に酸処理

悪い １

評価
４

３

２

１

土こねの感触

０

４

２

０

０

２

陶土伸び

１

４

２

１

０

―

その他成形
感触

０

４

４

０

０

―

削り

０

５

３

０

０

―

総合評価

０

１

７

０

０

―

項目

陶石を使用していない天草撰上陶土泥しょう（泥漿含水ローラマシン成形の５ため評価なし

率 24.4％、水ガラス添加量 0.18％）による圧力鋳込み成形も行った。

3.2 泥しょう及び成形性評価
鋳込試験での成形性を評価してもらう業界従事者の選定については佐賀県陶磁器工業協同組合および肥前陶土工業協同組合を通じて生地業 3 社(有田町 2 社、波佐
見町 1 社)を紹介していただいた。また試験で用いた成形
型は有田焼窯元 3 社のご厚意により①木甲蓋物身、②片・主な評価コメント

口丸オロシ、③ダ円高台皿の 3 種類を使用させていただ

・土こねの感じはよいいた。①と③は高さが 50 mm 程度の比較的高さのある形

・ヘラでうすく伸ばしても作り腰は強かった状、②は外径 180 mm 程度の大根おろし皿で中央部に高・陶土の伸びは普通

さ 2 mm 程度の針状の突起が多数あるものである。いずれ

・成形時の感触も普通

・サクサクして削り易かったも石こう型への泥しょうの充填や離形性を検証する型とし・現行陶土と何ら変わりないて窯元より推奨されたものである。これらの型を用いてそれぞれ生地業者に成形作業を実施してもらった。図 1、2

・けずり感は多少もろく感じたは実際の鋳込試験の様子である。また①、②、③を成形

総合評価は 3（現行陶土と変わらない）が最も多く、またコメントからも使用において特に問題ないことが分かった。

52

した生地の写真を図 3 に示す。

支援事業

佐賀県窯業技術センター 令和元年度 研究報告書・支援事業報告書③①②

図 3 成形した生地．
図 1 生地業者による鋳込試験の様子 1．

泥しょうは調泥時の問題はなく、また生地業者からは成形時も現状陶土と変わりなく取り扱えるという感想が得られた。酸処理陶石 70％配合においても調泥時の問題はなく、各業者からも 50％配合泥しょうと変わらないという感想を得た。しかしながら酸処理陶石配合割合 90％になると少量試験での粘度特性 2）の結果同様、水ガラスのみでは硬めの泥しょうとなり調製は困難であった。ディーフを少量添加することで作業しやすくなったが、結果として泥しょう
はやや柔らかい性状になり、成形体の形状によっては変形しやすい、型離れが悪い、など生地業者から指摘を受けた。また③ダ円高台皿の成形体では酸処理陶石 90％

図 2 生地業者による鋳込試験の様子２．

配合泥しょうを用いたとき上面に高台形状に沿ったひけ

泥しょう調製時の状況と生地業者による成形時の評価が特に目立った。高台部が皿面を支える部分の生地厚み

アンケートを表2 にまとめた。酸処理陶石を 50％配合したが周囲部より厚くなっており、泥しょうの充填が不十分で

表 2 泥しょう及び成形性の評価結果．
泥しょう種類（酸処理陶石配合割合）

生地業者による成形性の評価(感想・コメント)

調泥時の状況

A社

B社

C社

変形、ヒビなし

問題なかったあまり問題なかった

特に変わりない

問題なかった

問題ない

総合評価

３

３

４

変形

50%と比べあまり変わりな

ヒビい50%と同じで問題なかった

50%と同じと感じた

評価項目
変形
ヒビ

50％

問題なし

着肉性
離型性

70％

50％とほぼ同条
件で調製できた

着肉性
離型性
総合評価
変形

泥しょうが硬め90％

ヒビ

固まりもよく離形もスムー かたまり、離形もよいと思

問題なし

ズであった

４

う
３

４

変形・ヒビはなかった
ありません

成形体は腰が弱く脱型でや

特になし

や変形しやすいと感じたになりがち。解膠剤を多めに添加着肉性

型の品質、形状によってはして調製した

離型性

型離れがよくないと思う

総合評価

３

着肉は多少時間が掛かった
離型性は形状にもよるが少し離れにくい２53

乾くまで時間がかかる。
50%よりも土の粘りあり
３

支援事業

佐賀県窯業技術センター 令和元年度 研究報告書・支援事業報告書あったと推察される。他に乾きにくいとの指摘もあったが、これらの状況はいずれも泥しょうが過解膠となった時に見られる典型的な現象である。泥しょう調製を適切に行い、あらためて成形試験を行う予定である。

3.3 鋳込試験品の全収縮率及び重量
焼成は強制対流式ガス炉を用い 1300 ℃まで 10 時間
20 分、1000 ℃以降酸素濃度－2.0％の還元雰囲気の条件で行った。結果として③ダ円高台皿において成形時に

図 5 各種泥しょうにおける①木甲蓋物身短径幅の全収縮率．

確認できた高台ひけは発生したものの、いずれも変形や割れもなく焼成できた。各鋳込試験焼成品の全収縮率測定結果を図4～11 に、重量の計量結果を図12 に示す（酸処理陶土 10 個平均、天草撰上陶土試験品①は 10 個、試験品②および③は 5 個平均、エラーバーは最大最小値）。
全収縮率は焼成変形等の影響を受けるため、形状や部位により異なるが、酸処理陶石 70％配合陶土の収縮率がやや高い傾向が確認できた。酸処理陶石 70％配合陶土は重量も軽い傾向があり泥漿の含水率が他の陶土に比図 6 各種泥しょうにおける①木甲蓋物身高さの全収縮率．

べ高かったこと、また泥しょうの解膠性が少し足りなかったためであると推察された。昨年度行った 500 mL 泥しょうの粘度測定 2)では酸処理陶石 70％配合陶土に 50％配合陶土より水ガラスを0.02mass％多めに添加することで同等の粘度になっていた。水ガラス添加がもう少し必要だったと考えられる。
全収縮を天草撰上陶土と比較した場合、いずれも傾向に大差なく、また、ほとんどの部位で 3 種の酸処理陶石配合陶土の全収縮率の最大最小値の間に天草撰上陶土の全収縮率があることから、酸処理陶石の利用が全収縮率
図 7 各種泥しょうにおける②片口丸オロシ外径の全収縮率．

に影響を与えないことが明らかとなった。

図 4 各種泥しょうにおける①木甲蓋物身長径幅の全収縮率．

図 8 各種泥しょうにおける②片口丸オロシ高さの全収縮率．

54

支援事業

佐賀県窯業技術センター 令和元年度 研究報告書・支援事業報告書

4. まとめ肥前陶土工業協同組合、有田陶芸協会、佐賀県陶磁器工業協同組合、及び生地業者の協力のもと、酸処理陶石を配合した陶土について実用性評価を行った。
細工用陶土の成形性評価においては主に有田陶芸協会会員の方々に使用していただいた結果、酸処理陶石
配合割合 100％(特上陶土クラス)、70％(撰上陶土クラス)とも成形性に問題なく市販陶土と同様に使えるという感想が多数であった。

図 9 各種泥しょうにおける③ダ円高台皿長幅の全収縮率．

また圧力鋳込用泥しょうの成形性評価においては、生地業者に圧力鋳込み成形作業を実施してもらった結果、酸処理陶石 90％配合泥しょうを除いて、おおむね問題なく作業できるという感想であった。なお、本事業で調製した酸処理陶石 90％配合泥しょうは過解膠の状態であったことから、適切な解膠条件での圧力鋳込により改善が可能であると考えられる。

図 10 各種泥しょうにおける③ダ円高台皿短幅の全収縮率．

謝辞
本事業にご協力いただいた肥前陶土工業協同組合、有田陶芸協会、佐賀県陶磁器工業協同組合の各会員の皆様、及びご協力いただいた生地業者の皆様に深く感謝申し上げます。

参考文献
1) 志波雄三, 寺﨑信, 平成 29 年度研究報告書・支援事
業報告書, 8-11 (2018).
2) 志波雄三, 寺﨑信, 平成 30 年度研究報告書・支援事
図 11 各種泥しょうにおける③ダ円高台皿高台内側高さの全収縮率．

業報告書, 19-22 (2019).

図 12 各種泥しょうにおける本焼成後の試験品重量（無釉品）

55

支援事業

佐賀県窯業技術センター 令和元年度 研究報告書・支援事業報告書

肥前地区の焼きものの魅力発信と需要創出のための活性化事業
佐賀県陶磁器商業協同組合主催「肥前・有田 箸置きプロジェクト」の事業化支援

浜野 貴晴
promoduction（プロモダクション） 代表 ／ 佐賀県窯業技術センター 外部アドバイザー「肥前・有田 箸置きプロジェクト」
公式ビジュアル

1. 目的と経緯

講座等、箸置きの使用を促進する様々な活動を行ない、有田町および近隣の陶磁器商社で構成される佐賀県陶

将来の需要創出につなげる日本の食・器文化の啓蒙活磁器商業協同組合は、「肥前・有田 箸置きプロジェクト」

動に努めた。

を立ち上げ、今年度キャンペーン事業として「肥前・有田
箸置きを使おうキャンペーン」を令和元年 10 月 4 日（陶器2. 実施期間と主なスケジュールの日）より実施、組合員20社が参加した。当該プロジェクト

令和元年 8 月〜11 月（立ち上げからの実働期間）のクリエイティブ・ディレクターに浜野が就任し、事業計画〜 令和 2 年 3 月（プロジェクトの紹介・告知のみ継続）の立案および事業内容のディレクションを行った。
肥前・有田 箸置きプロジェクトは、日本の食文化におけ7 月 26 日る「箸置き」の意義を見直し、日々の食卓で箸置きを使うこ

プロジェクトの実施に関する組合員へのキックオフミーティングの開催とによる、丁寧な暮らしを提案する取組である。

9月 1 日インスタグラム運用開始「箸置き」をキーアイテムとして、有田焼をはじめ、肥前10 月 4 日「陶器の日」にプレス発表を行い、地区の陶磁器（伊万里焼／唐津焼／肥前吉田焼／波佐

プロジェクトの正式スタートを告知

見焼／三川内焼等）の紹介を通じて、作り手が生み出す

11 月 8 日

多種多様な表現の焼きものの魅力を発信することとし、11 月 20 日〜 24 日 「肥前・有田 箸置き市」の開催

SNS を活用し、新たな顧客へのアプローチを試みるととも11 月 22 日に、肥前地区の陶磁器のファン獲得を目指した。

有田小学校にて「卓育授業」を開講

有田小学校の「誕生給食会」にて、箸置きの使用体験開始

また専門家による箸置きを使った学校給食でのマナー

12 月 20 日

56

プロジェクト報告会

支援事業

佐賀県窯業技術センター 令和元年度 研究報告書・支援事業報告書

3. 事業概要（1） SNS による情報発信（2） 「肥前・有田 箸置きを使おう」キャンペーンの実施■ 公式インスタグラム■ 学校給食で箸置きを使おう（肥前・有田箸置きプロジェクト ： ＠hizen.arita.hashioki）

共 催

： 有田町

インスタグラムにて各組合員が取り扱う「箸置き」の画像

協 力： NPO 法人 食空間コーディネート協会を集約し、産地内の箸置きを網羅したカタログのようなア

実施期間 ： 令和元年 11 月から実施

カウントページを構築した。
多種多様な肥前地区の箸置きの「可愛らしさ、美しさ、面

有田町立有田小学校と連携し、日本の食文化における白さ」をアピールし、フォロワーの獲得および情報提供の器やお箸などについて考え、学校給食で実際に箸置き実施、ファンづくりに努めた。（フォロワー数：４３９/令和 2の使い方を学ぼうという企画である。

年 3 月 17 日時点）

NPO 法人食空間コーディネート協会公認の卓育インスト

各組合員は、自社のインスタグラムのアカウントに当キャ

ラクターによる、家族で囲む食卓の楽しさ、食文化、感性、ンペーンのハッシュタグ「＃肥前有田_箸置きを使おう」を思いやり、もてなしの心を育む「卓育授業」を開講した。

つけた箸置きの画像を投稿し、公式アカウントがリポストを

KBC 九州朝日放送や NHK 佐賀放送局、STS サガテレ

行うかたちでの公開を基本とした。

ビなど４社がニュース番組等にて当該事業を取り上げた
他、佐賀新聞、西日本新聞、読売新聞など多数の紙面、WEB ニュースにて複数回紹介された。

≪具体的な実施内容≫
 有田小学校での「卓育授業」の開講
・有田小学校にて、食空間コーディネート協会九州支部長の平田美鈴氏による「卓育授業」を開講した。
・4 年生を対象として 11 月 8 日（金）の 4 時限目に「箸置きを使おう−箸の使い方／箸と箸置きと食卓の関係−」をテーマに授業を実施し、その後の給食にて、箸置きを実際に使って食事してもらった。

公式インスタグラム■ 公式フェイスブック（肥前・有田箸置きプロジェクト : ＠hizen.arita.hashioki）
インスタグラムと連動させ、公式フェイスブックページにて当プロジェクトの紹介、キャンペーン事業やイベント等の告知を行った。
メディアでの紹介など掲載実績についても随時紹介し、活動効果の見える化に努めた。

卓育授業の様子57

支援事業

佐賀県窯業技術センター 令和元年度 研究報告書・支援事業報告書

 有田小学校の「誕生給食会」での箸置きの体験学習
・ 有田小学校にて隔月開催している「誕生給食会」において、児童および保護者、先生方参加のもと実際に「箸置き」を使ってもらうとともに、箸置きの意義について紹介し、体験学習してもらった。
・ 第 1 回目として、11 月 21 日（木）の給食時に実施、以後継続して開催している。

300 種類におよぶ箸置きを商品

成形型や素焼き生地なども展示し、ごとに展示

製造工程を紹介 有田小学校への「箸置き・スプーンレスト」の寄贈

3. 次年度以降の将来的な事業展開

・ 「誕生給食会」等で使用する「箸置き・スプーンレスト」

日常の食卓で箸置きを使うことが少なくなっている昨今

は、佐賀県陶磁器商業協同組合および組合員より有だが、食卓に直に箸を置くことは衛生的にもよくなく、とは田小学校へ寄贈された。

いえ、お茶碗などに箸を置く「渡し橋」は、マナー違反とされている和食の文化において、箸置きを使う意義は、当■ 肥前・有田箸置き市
共 催

該事業を通じて再認識すべき大切なものと感じた。

： 有田焼卸団地協同組合

次世代を担う特に有田焼産地の子供たちには、箸置き

開催期間 ： 令和元年 11 月 20 日（水）〜24 日（日）を日常的に使うことが当たり前と思ってもらえるよう、継続的な有田町での活動とするとともに、今後は「卓育授業」

有田のちゃわん祭り、秋の有田陶磁器まつり期間中、有をさらに全国に拡げていきたいと組合と検討している。

田焼をはじめ肥前窯業圏にて作られた箸置きを一堂に集当プロジェクトは、多くのメディアで紹介されるなど、今めた「肥前・有田 箸置き市」をアリタセラ内のギャラリー青

年度事業の盛り上がりやその成果が内外から高い評価を

磁、及び有田町内の組合員店舗等にて開催した。

受け、次年度以降も数年間の継続を計画している。「箸置アリタセラ では、300 種類におよぶ箸置きの展示販売ときを使おう」をキャッチコピーとした消費地での展示販売

ともに、箸置きを使うことの意義を紹介するパネル展示、さ会イベント、箸店でのポップアップショップなど、組合員のらに窯元の協力のもと、製造工程を紹介する写真パネル

事業展開にも柔軟に活用できる仕組みの構築を目指す。

や生地の成形に用いる石膏型や素焼き生地なども展示し、ものづくりについても伝えることに努めた。期間中、約4. 特筆すべき成果

1000 個の販売実績を生むとともに、来場者から箸置き選

 同業者が集まり、新たな需要創出のためのプロジェクトびを楽しむ声が多数上がる盛況ぶりであった。

を共同実施することで、１社では達成が難しい費用対効果を生みだすスケールメリットを実証した。
 「肥前地区の焼きもの認知のための取り組み」、「食・器文化の普及に繋がる啓蒙活動」、「直接的な収益を生む展示販売」をセットにして行うことによるメディア等からの取材実績、WEB サイトのアクセス数、SNS などのコ
メントや口コミの増大といった実施効果を高めるとともに、その見える化に努めた。

 実績が伴うことで事業を実施することの意義が再確認され、事業への参画意識や継続していこうというモチベーションの向上に繋がった。

「肥前・有田 箸置き市」の会場風景

58