Tm3+:RE2O3(RE=Sc,Lu)を用いたカーレンズモード同期レーザーの開発
戸倉川研究室 鈴木 杏奈
1.

はじめに
超短パルスレーザーは、ピコ秒～フェムト秒と2.

原理

2.1

Tm3+:RE2O3(RE=Sc,Lu)の特徴

いった短い時間の間に非常に高強度の光を発生さより短いパルスの発生を目指したモード同期レせることができるといった特徴を持ち、学術的なーザーの利得媒質に必要となる条件として、利得研究や産業、医療応用等に広く用いられている。

帯域幅が広帯域であることが挙げられる。それは中でも 2 µm 帯という波長帯のレーザーは、従来モード同期レーザーで得られるパルス幅とスペクの 1 µm 帯や 1.5 µm 帯、10 µm 帯等のレーザートル幅が(2-1)とは異なる性質を持つことから、新たな応用への∆𝜈 ∙ ∆𝜏 ≥ 𝑘

可能性が期待されている。例としては、2 µm 帯にという関係で結ばれているためである。この等式が成立するときのパルスをフーリエ限界パルスと加工に適した吸収を有する[1]ポリマーの精密加いう。定数 k は、パルスの形に依存した値をとり、工や、非線形吸収を利用したシリコン材料のステ

ガウス型パルスの場合は 0.441、sech2 型パルスのルス加工[2]、水の吸収を用いたレーザーメス[3]、場合は 0.315 である。

LIDAR[4]や環境計測などがある。また、光パラメ

本研究で用いた Tm3+:RE2O3 は Tm 添加媒質のトリック発振[5.6]や超広帯域連続光発生[7]の基中でも長波長の波長 2000 nm 以上の領域に広帯本波としての応用が挙げられ、これは従来の 1µm域な利得スペクトルを有する。
図 2-1 に Tm:RE2O3帯や 1.5 µm 帯のレーザーでは吸収が強く用いるの利得スペクトルを示す[9.10]。これらの媒質はことが困難であった非酸化物系（ZnGeP2 等）やガ

1950 nm 以下の波長領域に存在する水蒸気の強いラス材料が波長 2 μm 帯では吸収が低下し利用可吸収を避け、パージフリーで安定したレーザー動能となり、分子の指紋領域と呼ばれる分子の吸収作が可能である。

線が多数存在する 2.5~10 µm の中赤外領域への波長変換が可能となる。また、高次高調波発生[8]では基本波の波長 λ の λ-4 で高次高調波のカットオフ周波数が決定するため、1 µm 帯や 1.5 µm帯に比べ波長 2 μm 帯ではより短波長、軟 X 線領域への波長変換が可能となることから高い注目
図 2-1 利得スペクトル (a)Tm3+:Sc2O3、(b)Tm3+:Lu2O3を集めている。上記のような幅広い応用の実現へ向け、波長 2 µm 帯の短パルス光の直接発生が可

ま た 、 他 の 代 表 的 な Tm 添 加 媒 質 で あ る

能な Tm3+ 添加 媒質を用いたバルク型固体モーTm:YAG や Tm:YLF に比べ[11.12]広帯域な利得ド同期レーザーの開発、および高出力化、高効率スペクトルと大きな利得断面積を有し、また高い化、短パルス化を目指し研究を行ってきた。本研

熱伝導率や小さな熱光学定数など熱機械特性にも究では、特に短パルス化に焦点を当て、波長 2 μm優れる[13]。このように高出力な超短パルスレー帯における現在の世界最短パルスの発生を目標とザーの利得媒質として優れた性質を示す。

した装置開発および共振器構成の最適化を行った。
1

2.2

Tm3+の励起法力化に適している。よって本研究では in-band 励

Tm3+の励起法には代表的に 2 つの手法があり、起を採用した。

それぞれ 800 nm 帯、1600 nm 帯の光源を用いてまた、図 2-2(a)の励起スキームでは高出力かつ励起を行う。それぞれの概念図を図 2-2 に示す。

高ビーム品質な Ti:Al2O3 や高効率かつ高出力なLD(Laser Diode)が励起光源として用いられるが、Ti:Al2O3 は非常に低効率なために全体効率を強く制限してしまい、また LD はビーム品質が悪く、今回カーレンズモード同期を用いるにあたり重要となるレーザー光とのモードマッチが難しくなる。

図 2-2

よって本研究では、波長 1600 nm 帯のファイバー

Tm3+のエネルギー準位図と励起スキーム

レーザーを励起光に用いることで Ti:Al2O3 レーザ
ーよりも高効率、かつ高安定、高ビーム品質な励

1 つは、図 2-2(a)に示すような two for one pump起を可能とした。と呼ばれる励起スキームである。800 nm 帯のレーザーによって基底準位の Tm3+イオンが 3H4 へ励2.3起されると、そのイオンが 3F4 へ非放射緩和する

モード同期

際に隣接した Tm3+イオンへとエネルギーを譲渡

超短パルス光（ps~fs）を発生させる手段としてモすることで基底状態のイオンが 3F4 へ励起される。

ード同期法がある[14]。モード同期法とは、光が共このクロス緩和というイオン間相互作用により、振器を周回する時間に同期するように光に変調を

1 つの光子の吸収により 2 つのイオンをレーザー加えパルスを発生させるものである。モード同期準位に励起することができる。これにより、量子の概念図を図 2-3 に示す。

効率が 2 に迫る高効率な動作が可能となる。しかし、クロス緩和を効率良く発生させるためにはTm3+ イオン同士の距離が十分に近くなくてはならないため、Tm3+の高濃度添加が必要となる。添加濃度が高くなると、局所的な熱の発生による問題や、反転分布量が大きい際に 3F4 に近接して存在 す る 2 つ の イ オ ン が Energy Transfer
Upconversion というイオン間相互作用により一方は基底準位に脱励起、もう一方は 3H4 や 3H5 の図 2-3 モード同期の概念図上準位に遷移してしまい効率が低下するという問題が生じうる。一方、図 2-2(b)に示す in-band 励

レーザー共振器内では、レーザー利得帯域内の起では、量子効率が 2 に迫るような動作はできな周波数が共振器の縦モード間隔 c/L（c: 光速、L:いものの、量子欠損が小さく、また高濃度添加が共振器一周の長さ）で発振しており、多数の縦モ不要である。量子欠損 Qdef は励起光子と放射緩和ードが存在している。ここで、周波数が c/L に一する光子のエネルギーの差であり、致した変調を与えると各縦モードに±c/L のサイ
𝜆𝑄𝑑𝑒𝑓 = ℎ𝜈𝑝𝑢𝑚𝑝 − ℎ𝜈𝑙𝑎𝑠𝑒𝑟 = ℎ𝜈𝑝𝑢𝑚𝑝 {1 − 𝑝𝑢𝑚𝑝 } (2-2)

ドバンドが生じ、このサイドバンドが隣のモードで与えられる。hνpump(hλpump)、hνlaser(hλlaser)はそれぞと結合することでモード間の位相が揃っていく。

れ励起光の周波数（波長）、レーザーの周波数（波これをモード同期といい、多数のモードの位相が長）を表す。これより、図 2-2(b)の励起スキームの揃うことで、図 2-3 のように時間的に鋭いピーク方が熱として発生するエネルギーが小さく、高出をもったパルスを得ることができる。モード同期𝜆𝑙𝑎𝑠𝑒𝑟2パルスは式(2-1) ∆𝜈 ∙ ∆𝜏 ≥ 𝑘の関係を有しており、によってもモード同期を得ることができる。これ周波数と時間の間にフーリエ変換の関係を示す。

をハードアパーチャー効果と呼ぶ。

モ ー ド 同 期 に は 、 AOM(Acousto-Optic

カーレンズモード同期の応答速度は光と物質のModulator)や EOM(Electro-Optic Modulator)を相互作用の時間によって決定しているため、用いて外部から変調を与える能動モード同期と、SESAM 等の可飽和吸収体に比べ非常に高速であ可飽和吸収体や非線形光学効果を用いることによる。また、ソフトアパーチャー効果では利得変調り外部から変調を加えることなく共振器内で受動であるため変調の機構による損失を受けないため、的に変調を起こす受動モード同期の 2 種類がある。
歴史的には能動モード同期が最初に実証され、ナ短パルスの発生に適した手法となっている。よって、本研究ではカーレンズモード同期のソフトア

ノ秒からピコ秒、そしてフェムト秒へと短パルスパーチャー効果を使用した。共振器の設計につい化が進んでいく中で AOM や EOM の機器の性能ては、まず構成を非点収差補償[15]のため Z 型共としての限界を脱するため受動モード同期が広く振器とし、自己無撞着法[16]を用いた光線行列計算普及していき、様々な手法が研究、開発されている。本研究では、受動モード同期の一つであるカによって共振器を周回するレーザーの cw 時のビーレンズモード同期を使用した。

ーム半径を計算した。ビーム半径の計算結果を図2-5 に示す。媒質におけるビーム径の計算結果 36µm(水平方向)×31 µm（垂直方向）よりも励起光の2.4 カーレンズモード同期

ビーム径がわずかに小さく集光されるよう、励起光を集光するレンズ系を構築した。

図 2-4 カーレンズモード同期の概念図(a)ソフトアパーチャー効果 (b)ハードアパーチャー効果

カーレンズモード同期の概念図を図 2-4 に示す。

図 2-5 共振器内のビーム半径の計算結果

3 次の非線形光学効果である光カー効果は、物質に光が入射した際に𝑛(𝜔, 𝐼) = 𝑛(𝜔) + 𝑛2 𝐼(2-3)という光強度に依存した屈折率の変調が誘起され3.

Tm3+:Sc2O3 を用いたレーザー実験

3.1

実験構成

カーレンズモード同期 Tm3+:Sc2O3 レーザーのる現象である。入射したビームの空間的な強度分実験構成を図 3-1 に示す。

布に応じ屈折率はレンズ状の分布となり、その結果光は自己収束する。この現象を用いて、光が自己収束した時に励起光のビームとの空間的なモードマッチが良くなるよう共振器を設計することで強度の強い光がより大きい利得を得ることができ、利得変調を得ることができる。これをカーレンズ

図 3-1 Tm3+:Sc2O3 レーザー実験構成

モード同期のソフトアパーチャー効果と呼ぶ（図共振器は 4 枚のミラーのみで構成されるシンプ2-4(a)）。また、図 2-4(b)のようにスリットを設置ルな Z 型共振器である。利得媒質は Tm3+:Sc2O3（1することで強度が弱い光に損失を与える損失変調at.%添加、結晶長 3.7 mm）単結晶を凹面鏡(R=1003mm）の間にブリュースター角で配置した。励起光

ギーは 1.4 nJ、ピーク強度は 19.2 kW であった。

源には波長 1611 nm Er:Yb 全ファイバーMOPA[17]図 3-3(d)のスペクトルに見られる狭線幅のサイドを用いて in-band 励起を行った。当研究室で以前開ピークは、ソリトンモード同期のスペクトルに特発された同利得媒質を用いたレーザー[18]では分徴的にみられるケリーサイドバンドであると考え散補償にプリズム対を用いていたが、本研究ではられる。

更なる短パルス化に向け低損失な共振器構成を構築するため、分散補償鏡（GDD~-1000 fs2）を代わりに用いた。また、以前は出力鏡の透過率 1%のミラーを用いていたが、これと合わせより透過率の低い T=1%, 0.5%, ~0.3%の 3 種類を用いて実験を行った。モード同期を得るためには M2 の凹面鏡を前後に動かすことによって摂動を与えた。
3.2

実験結果

各出力鏡を用いた際、それぞれ安定したモード同期が繰り返し周波数 94 MHz において得られた。
パルストレインおよび RF スペクトルを図 3-2 に示す。

図 3-3 KLM Tm:Sc2O3 レーザー出力特性
出力の励起パワー依存性(a)1%OC,(b)0.5%OCスペクトル(c)1%OC, (d)0.5%OC
パルス幅(e)1%OC, (f)0.5%OC

図 3-2 (a)パルストレイン(b)RF スペクトル

次に、透過率~0.3%の出力鏡を用いた際のモード同期の出力特性を図 3-4 に示す。

透過率 1%の出力鏡を用いた際のモード同期の出力特性を図 3-3(a)(c)(e)に示す。
このとき、最高平均出力である 220 mW が得られた。パルス幅は 80 fs、スペクトル 65 nm が中心
波長 2141 nm であった。パルス幅は Si プレートによる外部圧縮後の値であり、時間帯域幅積 0.340

図 3-4
Tm:Sc2O3 レーザー出力特性(~0.3%OC)(a)出力の励起パワー依存性 (b)スペクトルとフーリエ限界に近いパルスが得られた。パルスエネルギーは 2.3 nJ、ピーク強度は 29.0 kW であ

平均出力 34 mW 時にモード同期がスタートし、った。

この時図 3-4(b)に示すように、モード同期パルス

次に透過率 0.5%の出力鏡を用いた際のモード同期の出力特性を図 3-3(b)(d)(f)に示す。に一般的にみられる sech2 型のスペクトルの長波

このとき、最短パルス幅 72 fs（圧縮後）が平均出長側の領域（2250-2350 nm）にスペクトル成分が力 130 mW において得られた。スペクトル幅は 67出現していることが確認された。励起パワーを上nm、中心波長は 2108 nm であり、パルスエネルげていくと、この長波長側の成分のみが成長していく様子が見られ、最大平均出力 50 mW 時には4図 3-4(b)の青線のようなスペクトルが得られた。
図 3-5 に Tm:Sc2O3 の誘導放出スペクトルを示す。
誘導放出スペクトルは、今回使用した励起光源（波長 1611 nm Er:Yb MOPA）を用いて実際に計測したものである。

図 4-1(a)モード同期スペクトル（黒）およびラマン利得スペクトル（紫）(b)モード同期スペクトル(黒)とエンドミラーの反射率（赤）図 4-1(a)より、長波長側のスペクトル成分はラマン利得の帯域内に存在していることが分かる。しかしラマン利得がより大きくなる 2300 nm 以上の領域では図 4-1(b)に示すようにミラーの反射率

図 3-5 モード同期パルススペクトル（赤）Tm:Sc2O3 誘導放出スペクトル（青）が大きく低下する。よって、Tm:Sc2O3 のラマン利得と共振器を構成するミラーの反射帯域のバラン

図 3-5 のように、長波長側のスペクトル成分が出スによって長波長側のスペクトル成分が発生する

現した領域は利得帯域外の領域であり、Tm:Sc2O3波長が決定されたと考えられる。
この共振器内スペクトル広帯域化について、よ自身の蛍光ではないことが分かる。
この広帯域化の現象は共振器内で誘導ラマン散く似た現象が 2019 年に報告された[20]。この論乱(SRS)が発生したことによるものであると考え

文では、Yb 固体レーザーにおいて同様のスペクられる。この現象の詳細な考察については次節に

トル広帯域化を利用し 22 fs という短パルスの発て述べるが、得られたスペクトルから計算される生を実現している。このような実証例があること

フーリエ限界パルス幅は約 38 fs であり、長波長から、本研究でも sub40 fs にもなる短パルスの成分が sech2 型のソリトンモード同期パルスのス発生を見込み自己相関波形の計測を行った。しかペクトルと位相整合がとれていればこのような短し図 4-2(a)に示すようにパルス幅~115 fs と、想パルスの発生が十分に可能であることを示唆して定していた短パルスを得ることはできなかった。

いる。
4.

スペクトルの広帯域化について
スペクトル広帯域化の現象は、誘導ラマン散乱に起因するソリトン自己周波数シフト（ SSFS:Soliton Self-Frequency Shift）[19]であると考え

図 4-2 (a)自己相関波形（~0.3%OC）, (b)モード同期
スペクトル（黒）, 分散補償鏡の GDD（赤）られる。これはファイバー中の非線形現象として報告されたものであり、ps 以下の超短パルスをフ

この理由としては、図 4-2(b)に示すように、本研

ァイバーに入射すると、入射パルスの高周波成分究で使用した分散補償鏡の GDD の値が 2280 nmが種光となって SRS を引き起こし、自身の低周波側にエネルギーを譲渡していくという現象である。
本研究では、低損失な共振器構成をとったことにより SSFS に似た現象が共振器内で発生した結果、
図 3-4(b)のようなスペクトルが得られたのだと考以上の領域で正常分散を示しており、パルスがチャープしてしまっているためであると考えられる。
よって現状ではスペクトルの広帯域化の現象は短パルス化には寄与していないものと思われる。しかし共振器構成の最適化を行うことで短パルスのえられる。図 4-1 に Tm:Sc2O3 のラマン利得スペ発生は十分に可能であると考えられる。

クトルおよび分散補償鏡の反射帯域を示す。
55.

Tm:Lu2O3 を用いたレーザー実験6.

まとめおよび今後の展望

共振器は Tm:Sc2O3 レーザーと同じものを用い、本研究では波長 2 μm 帯モード同期レーザーの短利得媒質および励起光源を変更し実験を行った。

パルス化を目的として、Tm3+:RE2O3(RE=Sc,Lu)

利得媒質は Tm3+:Lu2O3（1.5 at.%添加、結晶長 4を用いたカーレンズモード同期レーザーの開発をmm）セラミックを用い、励起光源には波長 1629行った。Tm:Sc2O3 を用いた実験において、1%のnm ラマンファイバーレーザーを用いて in-band

出力鏡を用いた際に最大平均出力 220 mW、パル励起を行った。このとき、出力鏡には透過率 1%のス幅 80 fs のモード同期パルスが得られ、0.5%のミラーを用いて実験を行った。

出力鏡を用いた際には最短パルス 72 fs が平均出モード同期が得られた際の出力特性を図 5-1 に力 130 mW において得られた。また、より低損示す。

失な共振器構成にすることにより利得帯域幅の限界を大きく超えたスペクトル広帯域化の現象が得られ、従来の限界を大きく超えた共振器直接出力での短パルス発生の可能性を示した。また、
Tm:Lu2O3 を用いた実験においてはこの媒質を用いたカーレンズモード同期レーザーを世界で初めて実証した。

図 5-1 KLM Tm:Lu2O3 レーザー出力特性（1%OC）(a)出力の励起パワー依存性 (b)最大出力時スペクトル

今後は、励起光源であるラマンレーザーの安定化を図ることで Tm:Lu2O3 レーザーの安定性を向このとき、最大平均出力 153 mW 時において、ス上させるとともに、Tm:Sc2O3 同様にスペクトルのペクトル幅 46 nm のモード同期パルスが得られた

広帯域化を試みる。同時に、共振器構成の最適化

ものの、モード同期が不安定であり、すぐに外れによりスペクトル広帯域化の現象を利用した短パてしまうといったような問題が生じた。そのため、ルスの発生と計測を試みる。

自己相関波形を計測する間モード同期を維持する

参考文献

ことができず、パルス幅の計測を行うことができ1.

なかった。この不安定性の原因については、励起2.

光源のラマンレーザーがセルフパルシングによる不安定性を生じていたことが起因していると考え3.

られる。ラマンレーザーのセルフパルシングの様

4.
5.
6.
7.
8.
9.
10.

子を図 5-2 に示す。

11.
12.
13.
14.
15.

図 5-2 ラマンファイバーレーザーの出力の時間波形

モード同期の安定性の向上およびパルス幅の計測のためには励起光源の安定性を改善させる必要16.

がある。これについては今後の課題とする。

17.
18.
19.
20.

6

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