2022 年度

同志社大学ハリス理化学研究所研究発表会
講演予稿集

日

時 2022 年 11 月 28 日（月）12:30～18:00

場

所 ホテルグランヴィア京都

目

次○印は講演者◆

部門研究/研究助成金 研究成果発表

（敬称略）

◆

核融合研究とシミュレーション科学○和田 元・剣持 貴弘・高橋 秀典

1骨の模倣による高靭性バイオマス構造材料の開発を目指した
アミノ酸由来ビニルポリマーとヒドロキシアパタイトの複合化〇水谷 義・大江 洋平・古賀 智之・東 信行
奥田 耕平・池永 ひより・佐藤 暖

7Prosocial Personality and Mental Health are Associated with Comfort with
One's Own Sexuality: a Multinational Preliminary Analysis○Philip TROMOVITCH

11

〇片桐 滋

15

南端 尚樹・〇田村 晃裕・加藤 恒夫

20○井本 桂右26○山谷 清志31○髙橋 美帆40

肝線維化に伴う局所コラーゲン剛性と細胞活性のバイオイメージング評価〇山本 浩司・仲野 優菜・森田 有亮

45

極小カメラを埋め込むコンピュータ画面用アクリル板の開発

目的言語側の固有表現タグ挿入に基づくニューラル機械翻訳

シーンと音響イベントの関連性を考慮した環境音分析

研究と政策の乖離－成果とアカウンタビリティの齟齬－アミロイドβ（Aβ）前駆体タンパク質に結合し Aβ産生を抑制する多価型ペプチドの開発

新しい行動や思考様式，嗜好，感じ方の身体化と海外居住経験の影響〇窪田 光男50〇古賀 智之・澤本 篤・西村 慎之介・東 信行

56

アミノ酸由来温度応答性高分子の精密設計

安定に帯電した「液体エレクトレット」の発現メカニズムの解明〇遠藤 太佳嗣

60

◆

一般講演

◆

超音波による可変焦点レンズ〇小山 大介65〇鈴木 祐太・後藤 琢也

67

〇桝 太一

72

〇村山 凌太郎・小武内 清貴・大窪 和也

77〇西村 慎之介・田中 賢・古賀 智之

82〇奥田 耕平・水谷 義

88

月面及び火星資源利用のための溶融塩を反応場とした
金属酸化物還元プロセス

地上波テレビ露出による科学用語の認知度変化について

一方向 CFRP の CAI 強度に及ぼす微細ガラス繊維添加の影響

微少な pH 変化を認識してがん細胞へ集積するペプチドの設計と取り込み挙動

高靭性バイオマス材料の開発を目指した化学修飾セルロースとヒドロキシアパタイトの複合化

Nuclear Fusion Research and Computer Simulation Science

Motoi WADA*, Takahiro KENMOTSU, Hidenori TAKAHASHI(Received September 16, 2022)

Electricity generation by nuclear fusion reaction requires an extremely high temperature condition in a nuclear fusion reactor.
Separation of the container wall from the plasma of burning nuclear fusion fuel reduces the heat flux to the wall for enabling steadystate operation of a carbon emission free power plant.

However, charged particles as well as energetic photons and neutrons from thenuclear fusion plasma strike the surface of the plasma container wall to damage the material properties. The wall material endurance
determines the overall fusion reactor life, while the performance of plasma-facing components need long-term accelerated testing
assuming various reactor operation conditions. Numerical simulations of material degradations are believed effective for evaluationof endurance of fusion reactor components under intense radiation conditions.

This report summarizes how the computer simulation

studies including collision cascade models advance the research and development to realize nuclear fusion reactor in the future.

Key words: nuclear fusion, computer simulation, plasma-wall interaction, break-even condition
キーワード: 核融合，計算機シミュレーション，プラズマ－壁相互作用，臨界条件

核融合研究とシミュレーション科学
和田

元，剣持

貴弘，高橋

１．はじめに国際連合事務局総長が"Code Red for Humanity"を訴える中 1)，2021 年の 8 月に米国 National Ignition
Facility から，これまでのレーザー核融合の記録を塗り替える大きな進歩が得られたとの発表があった 2)．
実際には投入したレーザーのエネルギーの 70%に相当する核融合エネルギーが得られたのに過ぎないので，これを発電に利用するためには，まだまだいく
つも山を超えていく必要がある．それでも「星が燃えるエネルギー」を人類が手に入れられる可能性が高くなったと，プラズマ・核融合学会年会での緊急特別報告が行われ 3)，会場は大いに盛り上がった．
日本ではあまり話題にはならなかったかも知れないが，もう一つの磁場閉じ込め型の核融合においても，

秀典

欧州 Culham Centre for Fusion Energy の Joint European
Torus (JET) から 2022 年 2 月に大きな進歩の報告がなされている 4)．もともと，磁場閉じ込めではプラズマを生成・加熱する入力以上のエネルギーを，燃料プラズマから得ることができていたが，1 秒に満たない短パルス放電であった．今回の実験では，核融合出力エネルギーが装置への入力エネルギーを上回る，核分裂炉の臨界に相当する条件を約 4 秒間，安定に維持できた．
これらの国家レベル・国際協力による研究の進歩と同時に，民間企業の核融合研究開発への参入も活発化している．潤沢な民間資金投入に支えられ，独創性の高い研究開発により，小型の商用核融合炉の早期実現を目指すハイテク企業が 30 以上生まれ，そ――――――――――*Department of Electrical Engineering, Faculty of Science and Engineering, Doshisha University, Kyoto
Telephone: +81-774-65-6351, FAX: +81-774-65-6801, e-mail: mwada@mail.doshisha.ac.jp-1-

の一部が有望視できる研究成果を上げている 5)．では，「いつの時代になっても 30 年先」と言われ続けてきた核融合発電は近未来に実現するのであろうか．
ここでは計算機科学の発展によって，核融合研究の将来がどのような進展を遂げる可能性があるか，占ってみたい．
２．計算機シミュレーションと核融合
統合的に議論できれば良いのだが，残念ながらレーザー核融合と磁場閉じ込め核融合では，少し重きの置かれる物理プロセスが異なるので，ここでは磁場閉じ込め型核融合炉を対象にする．現在 ITER 機
構において研究開発が進められている核融合実験装
置は，30 m 規模の恒温槽の中に配置された電磁石の塊と考えれば良い．形状の詳細については ITER 機構の公開資料 6) に譲るとして，ここでは閉じ込めるプラズマと，プラズマ周辺の構成物を模式的に示し，どのような数値シミュレーション研究が進められて
いるかについて概説する．
ITER や JET などのトカマク装置 7) では円環状のプラズマを真空容器中に保持する．プラズマを取り巻く形で，捻じれた磁力線によって高温プラズマを安定的に維持するため，プラズマ中に電流を流す．
誘導電流を励起するには磁場を時間的に変化させる必要があることから，パルス運転がトカマク型核融合装置運転の基本となるが，ITER では 3600 秒に亘る放電パルスを想定しているため，直流的な電流を駆動する工夫が必要となる．電流駆動の詳細についても ITER 機構の資料を参照頂くことにして，ここでは定常状態のプラズマが閉じ込められた核融合装
置の断面を示して，どのような数値計算研究開発が核融合炉実現のために必要となるかを見ていこう．
Fig. 1 はトカマク装置の断面図である．装置自体は巨大であるが，閉じ込められるプラズマの体積はそれほど大きく取れない．図中のコアプラズマ部分が，核融合反応が生じる 1 億 5 千万度の高温状態を維持する空間となる．これに対して周辺の電磁石コイル
は超電導状態で使用されるため，真空容器外側部分
では－270℃の極低温状態にある．
現在の ITER 計画では，反応のし易さを考慮して，
上記のコアプラズマ温度で重水素（D）と三重水素（T）による核融合反応を起こす．
D+T → n+4

He （＋17.6 MeV）

(1)

核融合により生成されたエネルギー17.6 MeV（2.8×
10-12 J）は，質量比に応じて中性子 n に 14.1 MeV，
He の原子核であるα粒子に 3.5 MeV 分配される．α-2-Fig. 1. Schematic showing the inside structure of atokamak nuclear fusion reactor. The left-most dashdotted line indicates the center line (CL) of the torus.
粒子は電荷をもっているため，燃料プラズマとともに，核融合炉中心部の強磁場に閉じ込められ，核融合プラズマを加熱する．もう一方の中性子は，Fig. 1
で誇張して書かれているブランケット部分で捕獲される．核融合反応エネルギーの 80%は中性子が閉じ
込め磁場外に放出するため，ブランケット部分での中性子の運動エネルギーの熱エネルギーへの変換は，
炉工学上特に重要な問題となる．
ブランケットの使命はそれだけではない．(1)の反応を持続させるには T が必要となるが，T を自然界から確保することは難しい．そこでブランケット内にリチウム（Li）を装荷し，
n + 6Li → T + 4He（＋4.8 MeV）

(2)

n + 7Li → T + 4He + n（－2.5 MeV）

(3)の反応によって T を炉内で作り出す．(3)式で反応熱がマイナスになっているのは，入射中性子がそれだ
けのエネルギーを持っていないと反応が起きないと言うことであるので，三重水素の生成効率を高める
ためには，中性子のエネルギー・密度空間分布の詳細を計算によって予測しておく必要がある．
中性子の制御と言うのは，現在稼働中の原子核分裂炉においても重要である．特に核分裂炉の場合は

中性子制御が原子燃料の安定な連鎖反応に不可欠であるが，中性子は電荷をもたないので，直接電気信号に変換できない．このことから，検出装置が複雑で大型化する．直接計測することが難しい中性子の空間分布や速度分布などは，古くから計算機シミュ
レーションにより予測されてきた．核融合炉のブラ
ンケット設計においては今後も計算機シミュレーシ
ョンが重要となるが，その基盤となるデータ収集のためには，実験による基礎データの取得と，計算結果と基礎実験結果の確認作業が欠かせない．
いきなりプラズマを離れたブランケット部の数値シミュレーションの話に飛んでしまったが，核融合研究の主役と考えられているのはコアプラズマ部のシミュレーションである．この部分の粒子輸送やエネルギー輸送はプラズマ物理学を元にして模型化される．複雑な磁場形状に対応するため，粒子の旋回効果 7,8) を取り込んだ物理モデルを構築して計算することになる．当然粒子輸送などの計算結果については，実験結果と比較してモデルの妥当性を検証していくことになるが，コアプラズマは本来，独立して取り扱うわけにはいかない．コアプラズマは核融合装置内において，周辺プラズマやエッジプラズマに囲まれているので，これら領域の影響を強く受ける．ところがこの周辺プラズマやエッジプラズマの計算条件に，コアプラズマからの輸送の理解が不可欠となり，逆に境界条件としてエッジプラズマパラ
メーターがコアプラズマ計算に必要となる．
そもそも，周辺プラズマは体積的に大きなコア（中心）部分のエネルギー流を受け止める必要があるものの，閉じ込め性能の良い装置のプラズマに対して，その厚さが薄いことから大きな密度勾配が発生する．
その結果，Edge Localized Mode (ELM)と呼ばれる間欠的な不安定性が生じてプラズマ全体が不安定になる 9)．当然，その重要性から ELM 現象についての計算モデルが立てられ，数値シミュレーション研究が進められている 10)．しかしながら，やはり系の複雑性から，ほぼエッジプラズマで完結する形のモデルを用いての計算結果が多く報告されている．エッジ
プラズマはコア部と炉壁を接続する領域であり，その薄い領域の内部においても，さらに複数の階層（領域）に分解する必要がある場合が多い．
３．プラズマと容器壁の相互作用
核融合炉のプラズマは真空容器内に保持されている．先ほどの ELM が生じると，大きなエネルギーを持ったプラズマがこの容器壁に体当たりすることになる．高温プラズマ中の高エネルギー粒子が固体表面に入射することになるので，先ほどのブランケッ
ト部の放射線通過と同じであるが，電子やイオンは電荷を有しており，中性子に比べてはるかに短い飛程で固体内原子核に運動量やエネルギーを与える．
このように述べるとエッジプラズマの状態は，固体
内衝突カスケードの入力パラメーターであり，これさえ決まれば運転時の炉壁表面・内部状態の予想がつくと考えられそうである．実際の問題はそれほど単純ではない．
Fig. 2 に Fig. 1 のダイバータ部の拡大図を示す．ダ
イバータ以外の部分は合金材料が壁を形成するが，JET での成果の結果，ITER の壁はベリリウム（Be）
により覆われる予定である．図中のダイバータ部分の役割は核融合炉全体が定常運転機能を果たす上で重要である．コアプラズマから中性子は逃げても，閉じ込め磁場に拘束されるα粒子はコアプラズマに蓄積される．α粒子がある程度以上コアプラズマに溜まると燃料密度が減少し，核融合反応率が低下して加熱率が減少し，プラズマの温度は下がって核融合反応が停止してしまう．そこで，燃料の一部を排気して真空容器から取り出し，新しい燃料を入れてコアプラズマ中のα粒子密度を一定値以上には大きくしないようにし，運転を継続する必要がある．このためにダイバータを構成する，ダイバータではプ
ラズマの損耗に対して強いとされるタングステンにプラズマをあて，中性化して炉外に排出する．Fig. 2
中のドームやターゲット，バッフルと言われる部分の表面はタングステン製であり，高エネルギーの He
イオンや不純物イオンにより損耗（スパッタリング）を受け，場合によってはタングステンをダイバータ
ープラズマに放出する．実際にリミター配位を用いた模擬実験においては，タングステン不純物が炉内に拡散し，プラズマからの放射損失が大きくなって

Fig. 2. Expanded view of the divertor part. Lines in
the figure indicate the magnetic force field lines.

-3-

コアプラズマが壊れることが観測された 12)．やはり固体壁からの粒子放出は，単純に境界条件としてエッジプラズマモデルに入力できるものではなく，エッジプラズマとの相互作用を取り込んだ形でモデル化されるべき問題であることが分かる．
プラズマ－固体壁相互作用のシミュレーション研
究は，機器寿命評価の観点から見ても重要度が高い．
未だ最初の核融合炉さえ完成していない現状であるが，現在の原子核分裂炉の耐用年数から推測すれば，核融合炉は数 10 年を超える期間，安定に稼働することが期待されよう．その間，炉壁は高エネルギー水
素同位体イオンや，炉内不純物イオンの照射に曝される．水素同位体イオンの固体中飛程は他の原子核に比して長く，金属に取り込まれた水素は材料を脆化させる原因となる．また，水素同位体の蓄積量が大きくなると，固体壁が局所過熱された場合に粒子放出が生じ，放出された低エネルギー粒子がプラズ
マに混入して周辺プラズマを不安定化する可能性もある 13)．したがって，様々な環境下での長時間照射に伴う，材料の水素同位体吸蔵率，固体内の蓄積粒
子密度分布などを明らかにする必要がある．本来の意味での材料強度寿命まで評価するなら，これらのシミュレーション結果は材料強度を評価する解析プ
ログラムの入力データとされるべきであるが，その材料強度についても炉内プラズマが壁に及ぼす熱流束などの影響を受けることになる．
まさに数多くの階層が相互に干渉しあっているにも関わらず，問題の難しさから階層毎に分けられたシミュレーション研究が継続されている．プラズマ
固体壁相互作用について見れば，シースと呼ばれるプラズマと固体壁表面を連結する部分について，入射粒子エネルギーを調整する形で単純化している．
一度固体内に侵入すれば二体衝突モデルで近似を行うが，ある程度以下のエネルギーに落ち着いてくると，近似が悪くなることが分かっている．特にシースまで行かなくとも，表面近傍のポテンシャル構造の詳細によって，低エネルギー粒子の反射や吸着について，得られる計算結果に差異が出るものと予想される．工学的な壁面の損傷などに重要な影響を与えないであろうと言う観点から，現在のところは単純化されたモデルが用いられているが，本来はシース，表面，固体内部と言った接続が必要となる．磁力線の方向によっても，プラズマの空間分布によっても異なるが，シース長（>1 m）は固体内の原子半径（<10Å）に比べて大きく，接続は簡単には実現できない．
プラズマ部分については，コアプラズマ―エッジ-4-プラズマ，エッジプラズマ－炉容器固体壁についての結合を解明／統合モデル化しようとする試みがある 14, 15)．他方，
実用面からみると computer aided design（CAD）による炉設計と統合するレベルに落とし込
むには，多くの困難を乗り越える必要がある．現在のプラズマ領域を対象にした統合化に限っても，温度の大きな変化範囲のみならず，サイズなど，物理変数の取り扱いについて，様々な工夫が必要となる．
数値計算実験炉が挑戦しようとする変数空間の幅の大きさを，Fig. 3 に概念的に示す．
４. 核融合学と計算機科学の発展
核融合炉を実現しようと 1950 年代に開始された
プラズマ研究は，トカマク装置の出現により大きな進歩を遂げた．その間，人類のプラズマに対する理解は大いに深まった．当然，太陽プラズマや地球プ
ラズマの観測・研究により，プラズマ科学の理解が深められた部分も大きいが，核融合プラズマ研究で得られた情報は，人類を着実に核融合条件に導いてきた．未だに break even 状態の実現は難しいが，ITER
計画では何らかの成果が得られるものと期待される．
しかしながら，人類が高温プラズマを理解できた
かと言えば，それは直ちに否定されるであろう．そもそも，本当に全てが理解できているなら，もう少し数値シミュレーションで解析を進めて，データ取得の時間を短くできている筈である．大型装置を準Fig. 3. Concept schematic of an integrated numericalmodel for a nuclear fusion reactor. Length scales are
10-14 m for nuclear reaction, 10-10 m foratomic/molecular collisions, 10-7 m edge plasma
electron shielding (Debye shielding distance) lengthand 10 m reactor size.

備してプラズマを生成すると，何かしら新たな現象に出くわす．流体力学で問題になる乱流現象はプラズマでは頻繁に生じる．プラズマは電磁流体として扱われ，流体力学方程式に加えて，Maxwell 方程式が結合する．進歩はしているが未だに多くの仮定や推測が導入されたままで進められている部分もある．
早くから展開されてきたプラズマの計算機シミュ
レーションであるが，一つの転機は Particle-in-cell モ
デルの導入であったろう 16)．最終的には核融合炉内にあるすべての粒子の動きを追跡すれば，全てが分かるだろうと言う発想にもとづいた計算が行われ，
特に近年，計算機の大容量化と高速化に伴い，着実な進歩を見せている．プラズマ－壁研究のプラズマ
対向側である固体内での衝突カスケードは，まさに個別粒子を追跡する．この手法による研究は，計算機資源の乏しい 1970 年代から取り組まれており 17)，負イオンの表面生成を用いた計測により，模型の妥
当性も検証されている 18)．シースとの相互作用を考えなければ，大量の粒子を追跡してもプラズマシミュレーションほどの時間はかからない．逆に長時間照射後の水素同位体の固体内蓄積密度分布などのシ
ミュレーション計算は，大きな計算機資源の投入を要求する．計算機資源の制約から，中性粒子入射シ
ステム等の核融合炉付属機器の寿命予測に対しては，
古典理論計算と実験データに基づいて計算される場
合も多い 19)．
原子核衝突計算と言っても，低エネルギー領域においては分子動力学計算を行う必要があり 20)，このエネルギー領域まで精密に計算しようとすると大きな計算機資源が必要となる．ましてやシース外側のプラズマとの相互作用まで含めた粒子リサイクリン
グ問題を，個別粒子の追跡により計算しようとすれ
ば，計算時間的に結果を得ることが不可能となる．
それでも低 He 密度プラズマ照射下のタングステン
表面に fuzz 構造が形成される過程をシミュレーショ
ン計算により再現し，妥当と考えられる結果が得られている 21)．今後さらに周辺プラズマとの相互作用を取り込んだ形でのモデル高度化が期待される．
計算機科学の側から見れば，プラズマ科学の問題，
特に核燃焼プラズマの問題は，系が複雑であることから Deep Learning の導入が効果的であるように見える．実際に実験データをもとにして，プラズマの不安定化を予測する試みも始められている 22)．問題
は情報の蓄積である．核融合実験装置からは，確かに膨大な量のデータが得られる．しかしながら，１億 5 千万度と言う超高温状態下において，十分な空間分解能で全ての関連変数の計測を行えない問題が-5-ある―さらに多くのデータ量が必要なのである．もちろん，現場の研究者たちは新しい計測・解析手法の導入に余念は無いが，やはり基礎データ量を大幅に増加し，高精度化する必要がある．また Deep
Learning により，何か核融合条件に近づける重要なことが見つかるのかと言うと，大きな疑問が残る．
例えば ELM に至る過程でのプラズマの振る舞いの特徴を明らかにできたとして，それを説明する理論
背景は，やはり研究者が考えないと構築できないのではないかと思う．
５．結言
核融合研究の現状と，その進歩への計算機科学分
野からの貢献について概観してきた．プラズマ物理のような複雑系に必要とされる大規模シミュレーシ
ョン設備に対する需要は，逆に計算機科学に必要な資源の充実への要求につながり，相補的に進歩を遂げてきた．お互いがお互いのニーズ・シーズになって発展している．何れにせよ，ハードウェア，ソフ
トウェア両面での計算機科学の最近の進展は，シミュレーション研究を通じた核融合科学の解明に向けての追い風となっている．計算機に教えてやれば，今後計算するべき条件について，優先順位をつけてくれるような時代になりそうな予感がある．
これまでの工学設計では，物理が完全に解明されず，実際には限界が分からず，安全係数なる武器を用いて余裕を与えた上での製品化も多かった．もちろん，余裕を与えることができる場合には，安全性からの観点もあり，全てが解明される前に試してみる手法で問題はないだろうが，核融合によるエネル
ギー生成の場合，１億 5 千万度と言う温度を実現すること自体が人類にとって高いハードルであり，余裕を与えることは不可能である．核融合条件が実現できるハードウェアができたからと言って，それを制御するソフトウェアがきちんと構築できるのか．
またそのハードウェアを，原価回収ができる期間，
安定に運転できる予測が立てられるのか，核融合研
究開発の問いに答えるうえで，計算機科学に課せられた使命は大きい．
参考文献
1)

2)

United Nations Press Release, "Secretary-General
Calls Latest IPCC Climate Report ‘Code Red for
Humanity’, Stressing ‘Irrefutable’ Evidence of
Human Influence," https://press.un.org/en/2021/
sgsm20847.doc.htm (2021).
Jeff Tollefson, " US achieves laser-fusion record:

3)

4)
5)
6)
7)

8)

9)
10)

11)

12)

13)

14)

what it means for nuclear-weapons research," Nature,
597, 163-164 (2021).
和田 元，“第 38 回プラズマ・核融合学会年会報
告”，プラズマ・核融合学会誌，98 巻，1 号，5354 (2022)．
Elizabeth Gibney, "Nuclear-Fusion Reactor Smashes
Energy Record," Nature, 602, 371 (2022).
Phillips Ball, "The start-ups chasing clean, carbon
free fusion energy," Nature, 599. 362-366 (2021).
"The ITER Tokamak," iter.org/mach.
G.W. Hammett, M.A. Beer, W. Dorland, S.C.
Cowley, S.A. Smith, "Developments in the gyrofluid
approach to Tokamak turbulence simulations,"
Plasma Physics and Controlled Fusion, 35, 973-985(1993).
R.E. Waltz, G.D. Kerbel, J. Milovich, "Toroidal
gyro-Landau fluid model turbulence simulations in anonlinear ballooning mode representation withradial modes," Phys. Plasmas 1, 2229-2244 (1994).
H. Zohm, "Edge Localized Modes," Plasma Physics
and Controlled Fusion, 38, 105-128, (1996).
A. Kallenbach, Y. Andrew, M. Beurskens, G.
Corrigan, S. Jachmich, M. Kempenaars, A. Korotkov,
A. Loarte, G. Matthews, P. Monier-Garbet, G.
Saibene, "EDGE2D modelling of edge profiles
obtainedin
JET
diagnostic
optimized
configuration," Plasma Physics and Controlled
Fusion, 46, 431 – 446 (2004).
G. Federichi, A. Zhitlukhin, N. Arkhipov, R.
Giniyatulin, N. Klimov, I. LandmanV. Podkovyrov,
V. Safronov, A. Loarte, M. Merola, "Effects of ELMs
and disruptions on ITER divertor armour materials,"J. Nucl. Mater. 337-339, 684 - 6901 (2005).
M. Wada, V. Philipps, A. Pospieszczy, B. Unterberg,
B. Schweer, L. ;Koenen, U. Koegler, M. Tokar, J.
Winter, K. Ohya, Y. Ueda, T. Tanabe, "Impurity
release from high Z test limiters immersed in
TEXTOR-94 edge plasmas," Journal of Nuclear
Materials, 241-243, 799 - 803, (1997).
S. Kato, A. Ito, A. Takayama, M. Sasao, M. Wada, H.
Nakamura, "Study of tritium desorption by energetic
ion bombardment from tungsten material", Japanese
Journal of Applied Physics, 55, 01AH11/1-7 (2016).
堀内利得，市口勝治，Nicolas Timothee，佐藤雅彦，石澤明宏，石崎龍一，菅野龍太郎， 佐竹真介， 沼波政倫， 仲田資季， 登田慎一郎，山岸統， 洲鎌英雄， 渡邉智彦， 石澤明，藤堂泰，Wang Hao，西村征也，横山雅之，鈴木康浩，河村学思，中村浩章，斎藤誠紀，伊藤篤史，高山有道，石黒静児，伊藤淳，宇佐見俊介，大谷寛

15)

16)
17)
18)

19)

20)

21)

22)

-6-

明，坂上仁志，樋田美栄子，長谷川裕記，三浦英昭，“プロジェクトレビュー：核融合科学研究所における数値実験炉研究プロジェクト”，プ
ラズマ・核融合学会誌，92，785-831 (2016).
洲鎌英雄，市口勝治，鈴木康浩，佐藤雅彦，三浦英昭，石崎龍一，古川勝，登田慎一郎，仲田資季，沼波政倫，松岡清吉，佐竹真介，菅野龍太郎，藤堂泰，樋田美栄子，山口裕之，Wang Hao，關良輔，河村学思，中村浩章，伊藤篤史，高山有道，藤原進，横山雅之，奴賀秀男，鈴木千尋，
村上定義，森下侑哉，石黒静児，伊藤淳，宇佐見俊介，大谷寛明，坂上仁志，長谷川裕記，森高外征雄，堀内利得，三浦英昭，宮澤順一，大野暢亮，陰山聡，田村祐一，北澤修太，片桐孝
洋，大島聡史，永井亨，名倉成輝，川原慎太郎，
胡昆祁，小山田耕二，後藤拓也，嘉無木昇，高丸尚教，Petrosky Tomio，田中智，“プロジェク
トレビュー：核融合科学研究所における数値実
験炉研究プロジェクト”，プラズマ・核融合学会
誌，96，576-635 (2020).
C. K. Birdsall, A. B. Langdon, "Plasma Physics via
Computer Simulation," McGraw-Hill, (1985).
O.S. Oen and M.T. Robinson, Journal of Nuclear
Materials, 76-77, 370 (1978).
和田元，剣持貴弘，“プラズマとイオン源壁面との相互作用，”プラズマ・核融合学会誌，97，581585 (2021).
M. Wada, T. Kenmotsu, K. Ikeda, M. Kisaki, H.
Nakano, K. Tsumori, "Damage to N-NBI systems duto positive ion back-streaming," AIP Conference
Proceedings, 2373, 020005/1-8 (2020).
Maria Rutigliano, Amedeo Palma, Nico Sanna,"Influence of incidence angle on hydrogen anddeuterium atoms interaction with a cesiated surface,"
Surface Science, 693, 121545/1-7 (2020).
A. Ito, A. Takayama, H. Nakamura, "Triple Hybrid
Simulation
MethodforTungsten
Fuzzy
Nanostructure Formation," Plasma and Fusion
Research, 13, 3403061/1-6 (2018).
E. Aymerich, G. Sias G., F.Pisano, B. Cannas, S.
Carcangiu, C. Sozzi, C. Stuart, P. Carvalho, A. Fanni,"Disruption prediction at JET through deep
convolutional neural networks using spatiotemporal
information from plasma profiles," Nuclear Fusion,
62, 066005/1-19 (2022).

Hybridization of Vinyl Polymers Derived from Amino Acids andHydroxyapatite to Develop Highly Tough Mechanical Materials Mimicking
Bone
Tadashi MIZUTANI*, Yohei OE**, Tomoyuki KOGA*, Nobuyuki HIGASHI*,
Kohei OKUDA*, Hiyori IKENAGA**, Dan SATO*(Received September 18, 2022)

Bone is a composite of carbonated apatite and type-I collagen, and exhibits superior mechanical properties such as hightoughness, high rigidity, and light-weight. Biomineralization producing bone is aided by proteins having a large number of anionicgroups such as carboxylate and phosphate groups. The role of the anionic functional groups in biomineralization is the subject ofinvestigations. The coordination interaction of the anionic groups to the calcium ion in apatite was suggested to stabilize theinterface between the organic phase and the inorganic phase. Negatively charged proteins help the local concentration of calcium
ion increase to result in the formation of amorphous calcium phosphate, and it eventually crystallizes in the gap of collagen fibers.
In order to clarify the role of anionic functional groups in hybridization of hydroxyapatite and polymers, we prepared vinyl
polymers bearing phosphate groups in the side chain and hybridized them with hydroxyapatite using coprecipitation. The
mechanical properties of the composites were evaluated by three-point bending test. The bending strength and bending elastic
modulus of the composites were not strongly dependent on the amount of the introduced phosphate groups. A large number ofpolar amide groups in the vinyl polymer could contribute to the binding of the polymers to hydroxyapatite.
Key words：methacrylamide, phosphate, biomineralization, bone
キーワード：メタクリルアミド，リン酸イオン，バイオミネラリゼーション，骨骨の模倣による高靭性バイオマス構造材料の開発を目指したアミノ酸由来
ビニルポリマーとヒドロキシアパタイトの複合化

水谷 義，大江洋平，古賀智之，東信行，奥田耕平，池永ひより，佐藤暖

1. はじめに環境負荷で軽量な材料である．1-3) バイオセラミッ

骨，歯，貝殻などの生体内の温和な条件で生成すクスの中でも，骨は，階層構造，溶液とのダイナミるバイオセラミックスは，セラミックスに由来する

ックな平衡，多孔質構造など従来の構造材料には見

剛直性と有機高分子に由来する高い靭性をもち，低られない特徴をもっている．骨は，重量分率で約６_________________________________*Department of Molecular Chemistry and Biochemistry, Faculty of Science and Engineering, Doshisha University, Kyoto** Department of Biomedical Science and Informatics, Faculty of Life and Medical Sciences, Doshisha University, Kyoto
E-mail: tmizutan@mail.doshisha.ac.jp-7-

５％の炭酸アパタイト，２５％のタンパク質（Ⅰ型
コラーゲンなど），１０％の水からなる有機－無機複合材料である．4) 骨の生成には，カルボキシ基やリン酸基を多く含む非コラーゲンタンパク質が関与しており，カルボキシ基やリン酸基のアニオンが局所的にカルシウムイオンの濃度を上げ，液体状の非晶質リン酸カルシウム前駆体がまず生成するとされている．4) これが，コラーゲン繊維の空隙で結晶化して，炭酸アパタイトの微結晶ができる．この炭酸アScheme 1. Synthesis of methacrylamide monomer

パタイトの結晶の大きさは，厚さが２－６ nm，幅がbearing phosphate group.

３０－５０ nm，長さが６０－１００ nm の大きさであり，5) コラーゲンなどの生体高分子と大きな表面積で接している．また，カルボキシ基を３つもつヒドロキシ酸であるクエン酸は，炭酸アパタイトの a
面に吸着し疎水的な C-H 結合を外に向けることで，炭酸アパタイトを疎水化していることもわかっている．6) 骨に含まれる水は，骨の細孔に存在するもの
や，タンパク質，有機－無機界面に吸着したものがあり，骨の靭性の向上に寄与している．7)
われわれは，骨の生合成機構をモデルとしてバイオポリマーなどとリン酸カルシウム（ヒドロキシア
パタイト）の複合化の研究を行ってきた．8-13) これらの研究で，高分子の側鎖のカルボキシ基やリン酸基などのアニオン性官能基が，高分子とヒドロキシアパタイトの複合化において重要な役割を果たしていることが明らかとなった．カルボキシ基をもつ高分子は，TEMPO 酸化セルロース，カルボキシメチル
セルロース，カルボキシ基含有ポリエチレンテレフ
タラートなど人工，天然高分子が比較的多く知られているのに対して，リン酸基をもつ高分子は比較的少ない．これは，リン酸基が架橋点となりゲル化しScheme 2. Synthesis of methacrylamide monomer 2 withやすいなどの問題があるためである．今回の研究でthe phosphate group protected with tert-butyl ester.

は，リン酸基を含むモノマーの分子設計から始めて，が高く水溶液の形で次の共重合反応に用いた．また，共重合反応による高分子合成，さらには，ヒドロキ

合成のステップは増えるが，より扱いやすいモノマ

シアパタイトとの複合化を行ったので，報告する．

ーとして，リン酸基を tert-ブチル基で保護したモ
ノマー 2 をスキーム２に従い四段階で合成した．ま２．リン酸基を含むビニルモノマーの合成

ず，アミノエタノールのアミノ基を Cbz 基で保護し，メタクリル酸アミドの窒素にエチレン基を介してリン酸を結合させたモノマー 1 を，スキーム１にしヒドロキシ基をリン酸エステルに変換後，アミノ基

たがって一段階で合成した．このモノマーは，極性の脱保護，無水メタクリル酸によるアミノ基へのメ-8-

4．共沈法によるビニル高分子とヒドロキシアパタイ

タクリロイル基導入によって，モノマー 2 の合成に1成功した．重クロロホルム中の H NMR スペクトル

トの複合化

は， 5.79, 5.35 ppm にそれぞれ 1H のメタクリロ

スキーム ４で合成したビニル高分子水溶液に，塩イル基由来の多重線，4.10, 3.60 ppm にそれぞれ化カルシウムとリン酸水素ナトリウムの水溶液を滴

2H のエチレン基由来の多重線，1.96 ppm に 3H のメ下し，生じた白色沈殿をろ過することによって，ヒチル基由来の多重線，1.49 ppm に 18H の tert-ブチ

ドロキシアパタイト－ビニル高分子複合体の粉末を

ル基の一重線が確認でき，モノマー 2 が高純度で合得た．収率は，97 (x = 0), 99 (x = 0.05), 98 (x =成できたことを示した．

0.1), 95 % (x = 0.15)であり，ビニル高分子とヒド

また，これらのモノマーと共重合するアクリルア

ロキシアパタイトがほぼ定量的に沈殿したことがわ

ミドモノマー 3 をスキーム３にしたがって合成しかった．この粉末の熱重量分析における 1000℃の重1

た．モノマー 3 も H NMR スペクトルによりその構量と 100℃の重量の比から，無機重量分率を求めた．

造を確認した．

ビニル高分子とカルシウム塩，リン酸塩の仕込み比から計算した無機重量分率は７０％であるが，熱重量分析から求めた無機重量分率は，63 (x = 0), 63 (x= 0.05), 61 (x = 0.1), 62 % (x = 0.15)であり，共沈殿がほぼ定量的に起こったことと矛盾しない．
粉末 X 線回折は，ヒドロキシアパタイトに特徴的な回折パターンを示し，(002)回折ピークの半値幅からScheller の式で求めた結晶子サイズは，24 (x = 0),

Scheme 3. Synthesis of N-acryloylglycinamide.

20 (x = 0.05), 22 (x = 0.1), 19 nm (x = 0.15)となり，リン酸基を多く含むビニルポリマーの方が３．リン酸基を有するビニルポリマーの合成

結晶子サイズが小さくなる傾向が見られた．

モノマー 1 とモノマー 3 をラジカル共重合する

この複合体粉末を 120℃，120 MPa で金型で一軸加ことで，リン酸基を有するビニルポリマーの合成を

圧成形を行い三点曲げ試験の試験片を得た．成形体行った．スキーム４に示すように，過硫酸アンモニの密度は，1.60～1.635 g/cm3 であった．三点曲げ

ウムを開始剤とするラジカル重合によって，リン酸試験で求めた曲げ強度，曲げ弾性率，破断ひずみを

基を側鎖にもつ共重合体を合成した．3 と 1 の 2
つ の モ ノ マ ー の 仕 込 み 比 が ， 1:0, 0.95:0.05,

Table 1. Mechanical properties of the compressed

0.9:0.1, 0.85:0.15 の 4 種類の共重合体を合成した．

compacts of the composites of hydroxyapatite and vinyl
polymers bearing varying amounts of phosphate groups(x).

Standard

errors

based

on

4

independent

determinations are shown.
x
Bending

0

0.05

0.1

0.15

24  319  220 

21  2

strength (MPa)

Scheme 4. Synthesis of vinyl copolymer bearing
phosphate group by radical polymerization. x = 0, 0.05,
0.1, 0.15.

2

Bending elastic

6.2 

6.3 

5.9 

6.7 

modulus (GPa)

0.5

0.6

0.4

0.5

Strain at failure

0.48 

0.38 

0.45

0.35 

(%)

0.03

0.03



0.03

0.04

-9-

表１に示した．リン酸基を含まないビニル高分子(xD. Sone, “In vitro models of collagen biomineralization”, J.

= 0)とリン酸基を含むビニル高分子( x = 0.05-0.15)

Struct. Biol., 183, 258-269 (2013).
6) Y. -Y. Hu, A. Rawal and K. Schmidt-Rohr, “Strongly boundを比較すると，顕著なリン酸基の効果は認められな

citrate stabilizes the apatite nanocrystals in bone”, Proc. Natl.

いが，弾性率は，リン酸基の割合が多くなるほど高Acad. Sci. USA, 52, 22425-22429 (2010).

くなる傾向が見られた．

7) J. Samuel, D. Sinha, J. C. Zhao and X. Wang, “Water
residing in small ultrastructural spaces plays a critical role in themechanical behavior of bone”, Bone (N. Y., U. S.), 59, 199-206

５．結論(2014).

骨の生合成の機構を模倣して，リン酸基を含むビ

8) A. Kusakabe, K. Hirota and T. Mizutani, “Crystallisation of

ニル高分子を新規に合成し，ヒドロキシアパタイト

hydroxyapatite in phosphorylated poly(vinyl alcohol) as aとの複合体を合成し，その力学的性質を評価した．

synthetic route to tough mechanical hybrid materials”, Mater.

リン酸基の導入量と複合体の力学的な性質との相関

Sci. Eng. C, 70, 487-493 (2017).
9) K. Okuda, K. Hirota, T. Mizutani and Y. Aoyama,に注目した．今回の実験では，ビニル高分子のリン“Co-precipitation of tapioca starch and hydroxyapatite. Effects

酸基の導入量は，ヒドロキシアパタイトとの複合体

of phosphorylation of starch on mechanical properties of theの力学的性質に大きな効果を表さないことが示されcomposites”, Results Mater., 3, 100035 (2019).

た．このビニル高分子は，リン酸基以外に多くのア10) K. Okuda, T. Mizutani, K. Hirota, T. Hayashi and K.

ミド基をもっており，このアミド基がカルシウムイ

Zinno, “Nonbrittle Nanocomposite materials prepared bycoprecipitation of TEMPO-oxidized cellulose nanofibers andオンへの配位やリン酸イオンとの水素結合などによhydroxyapatite”, ACS Sustainable Chem. Eng., 9, 158-167って，有機―無機界面の安定化に寄与し，リン酸イ(2021).

オンの効果が現れにくいのではないかと考えている．

11) K. Okuda, K. Hirota, T. Mizutani and Y. Numamoto,

骨のコラーゲンは疎水性アミノ酸を含み水には溶解“Enhanced

しない比較的疎水性のタンパク質である．高分子のterephthalate) composites by immersion in water”, Mater. Adv.,

toughnessofhydroxyapatite-poly(ethylene

2, 5691-5703 (2021).

極性，非極性部分の割合も複合体の力学特性に重要

12) K. Okuda, Y. Aoyama, K. Hirota and T. Mizutani,

な影響を与える可能性がある．

“Effects of hydration on mechanical properties of acylatedhydroxyapatite-starch composites”, ACS Appl. Polym. Mater., 4,1666-1674 (2022).

本研究は，同志社大学ハリス理化学研究所助成金

13) K. Okuda, R. Shigemasa, K. Hirota and T. Mizutani, “Inにより行われた．ここに記して謝意を表する．

situ crystallization of hydroxyapatite on carboxymethyl
cellulose as a biomimetic approach to biomass-derived

参考文献

composite materials”, ACS Omega, 7, 12127-12137 (2022).

1) F. Bouville, E. Maire, S. Meille, B. Van de Moortele, A. J.
Stevenson and S. Deville, “Strong, tough and stiff bioinspired
ceramics from brittle constituents”, Nature Mater., 13, 508-514(2014).
2) F. Barthelat, Z. Yin and M. J. Buehler, “Structure andmechanics of interfaces in biological materials”, Nature Rev.
Mater., 1, 16007 (2016).
3) J. D. Currey, “What determines the bending strength ofcompact bone?”, J. Exp. Biol., 202, 2495-2503 (1999).
4) M. J. Olszta, X. Cheng, S. S. Jee, R. Kumar, Y. Kim, M. J.
Kaufman, E. P. Douglas and L. B. Gower, “Bone structure andformation: A new perspective”, Mater. Sci. Eng. R, R58, 77-116(2007).
5) F. Nudelman, A. J. Lausch, N. A. J. M. Sommerdijk and E.

-10-

Prosocial Personality and Mental Health are Associated with Comfort with
One's Own Sexuality: a Multinational Preliminary Analysis
Philip TROMOVITCH*(Received September 12, 2022)
The second phase of the Multinational Life Experience and Personality Project (MLEPP) has been collecting data in waves
since mid-September 2018. At the time of the present analyses sufficient data to perform preliminary analyses had been collectedfrom six territories (the United Kingdom, Spain, France, Germany, South Korea, & Taiwan).

The MLEPP questionnaire isadministered online to adults, collecting data on prosocial personality traits (i.e., altruism, warmth, & understanding) as well as
mental health (i.e., levels of depressive symptoms, anxiety symptoms, & self-esteem). Furthermore, the questionnaire collects dataon comfort with one's own sexual life (i.e., sexual comfort). Twelve samples (n = 500 per sample; combined sample N = 6000)
were formed for the present analyses. Sexual comfort was found to be associated with higher mental health in all 12 samples(combined sample r = .36, p < .001). Sexual comfort was also associated with prosocial personality in all 12 samples (combined
sample r = .27, p < .001).

Although strong correlations were found between the variables, the cross-sectional nature of theinvestigation and the correlational approach cannot determine if sexual comfort causally leads to better mental health and prosocial
personality, better mental health and/or prosocial personality causes sexual comfort, or if third variables are responsible for the
associations.

Given the strength and consistency of the link between sexual comfort and both mental health and prosocial

personality, future research should endeavor to disentangle the causal path.
Key words：MLEPP, mental health, prosocial personality, sexual comfort, MMCS1

Among other variables, the MLEPP collects data

1.Introduction

The

Multinational

Life

Experienceandon mental health, including levels of self-esteem,

Personality Project (MLEPP) is comprised of numerous

anxiety symptoms, and depressive symptoms, frominvestigations. The project is collecting cross-sectional

adults aged 18 to 59 in the target territories.

data in waves on a funds-available basis, which are

Additionally, the prosocial personality traits of altruism,combined to form the final samples for analysis. The

warmth, and being an understanding person are also

MLEPP is currently in the second phase of dataassessed.

collection (collecting data from N > 2000 adults insexual comfort (how comfortable people are with theirapproximately ten territories).

Data collection begansexual lives and sexual histories). At the time of thefor the second phase in mid-September of 2018 and ispresent analyses sufficient data had been collected to

expected to take six to ten years to complete.

create twelve (n = 500) samples for a preliminary

Moreover, the MLEPP collects data on

analysis of the associations, if any, between sexual* Harris Science Research Institute, Doshisha University, Kyotanabe City, Kyoto 610-0394
Telephone: +81-774-65-6671, E-mail:ptromovi@mail.doshisha.ac.jp-11-comfort and mental health, as well as between sexual

3. Results

comfort and prosocial personality.

Table 1 presents the Pearson correlations and theirassociated p-values for the analyses examining theassociation between mental health variables and sexual

2. Method

Qualtrics Panels was employed to recruit general

comfort. As can be seen in Table 1, all 12 samples

population samples from each of the target territories

show positive correlations with self-esteem and negativeand direct them to the online questionnaire. Sufficientcorrelations with depression and anxiety indicating thatdata for the present analyses were collected from thesexual comfort is correlated with good mental health.

United Kingdom, Spain, France, Germany, South Korea,

All 36 correlations are statistically significant at theand Taiwan. Because of the possibility that males andp < .001 level, indicating a highly significant association

females may respond differently, for the initial analyses

between sexual comfort and mental health.

the male and female data were analyzed separately.

meta-analytic average combined sample r = .36 (N =Consequently there were 12 samples from the 66000), which is of medium magnitude.4)

Theterritories. To keep statistical power the same acrossTable 2 presents the correlations and associatedanalyses, the first n = 500 respondents for eachp-values for the analyses examining the association

sex-by-territory combination were used.

between prosocial personality and sexual comfort. As

Thus, thecombined sample has a total N = 6000.

shown in Table 2, all 12 samples have positive

The prosocial personality traits of altruism,

correlations with all three prosocial personality traits,

warmth, and understanding were assessed using

indicating that sexual comfort is positively correlated

multi-item scales derived from items in the Internationalwith prosocial personality. Among the 36 correlations,

1,2)

Personality Item Pool (IPIP).

The mental health

35 are statistically significant at the p < .001 level withvariables (levels of depressive symptoms, anxiety

the remaining one being at the p < .01 level, indicating a

symptoms, & self-esteem) were also assessed using

highly significant association between sexual comfort

IPIP-item based scales. Comfort with one's own sexualand prosocial personality. The meta-analytic average

life was assessed using the Activities-Personal subscale

combined sample r = .27 (N = 6000), which is of smallof the Multidimensional Measure of Comfort with(nearly medium) magnitude.

Sexuality (MMCS1; hereafter: sexual comfort).3)
Pearson correlation was used to assess therelationships between the variables.

4. Discussion

Because there

Strong and highly consistent correlations were

were three mental health variables, three prosocial

found between sexual comfort and both mental healthpersonality variables, and twelve samples, there were 72

and prosocial personality variables.

analyses (plus the combined sample analyses). Whenfindings were consistently strong across data from six

using p < .05 as the criterion for statistical significance,

territories and for both males and females, it seems clear

Type I error would be expected to create three or fourthat mental health and prosocial personality are related

statistically significant associations by chance among

to how one views one's sexual life, or alternatively, thatthe 72 analyses if there are no true relationships.

thoseHence if only a few statistically significant associations

personalities are more likely to lead sexual lives that areare found, they would likely be due to Type I error.

consistent with their life views (thus leading to increased

with

good

sexual comfort).

-12-

mentalhealthGiven that theandprosocialAs can be seen in Table 1, there does not appear tonature of the investigation and the correlational

be a sex difference in the magnitude of the association

approach cannot determine if sexual comfort causally

between sexual comfort and mental health in South

leads to better mental health, better mental health causes

Korea.

In the United Kingdom, however, thesexual comfort, or if third variables are creating theassociations are stronger for women. Nevertheless, forcorrelations. The analyses with prosocial personality

Spain, France, Germany, and Taiwan, the associations

have this same limitation.

are consistently of larger magnitude for men. These

consistency of the link between sexual comfort and both

findings might be the result of differences in sex roles ormental health and prosocial personality, future researchgender identity in these territories. In the case of theshould endeavor to disentangle the causal path.

Given the strength andmagnitude of the association between sexual comfort
and prosocial personality (see Table 2), the magnitude ofThis

researchwassupported

in

part

by

the association is consistently higher for men across all

grants-in-aid from the Harris Science Research Institutesix territories.

of Doshisha University and a grant-in-aid from MEXT

Strong correlations were found between the(grant number 21K02971).

variables in these analyses, however, the cross-sectional
Table 1. Correlations between comfort with sexuality and mental health.

United Kingdom
Spain
FranceGermanySouth Korea
TaiwanCombined

N = 500

Self-esteem

Anxiety

Depression♂

r = .32, p < .001

r = -.29, p < .001

r = -.30, p < .001♀

r = .38, p < .001

r = -.32, p < .001

r = -.36, p < .001♂

r = .42, p < .001

r = -.28, p < .001

r = -.41, p < .001♀

r = .35, p < .001

r = -.26, p < .001

r = -.34, p < .001♂

r = .43, p < .001

r = -.34, p < .001

r = -.39, p < .001♀

r = .29, p < .001

r = -.26, p < .001

r = -.29, p < .001♂

r = .42, p < .001

r = -.36, p < .001

r = -.40, p < .001♀

r = .21, p < .001

r = -.31, p < .001

r = -.40, p < .001♂

r = .40, p < .001

r = -.27, p < .001

r = -.34, p < .001♀

r = .36, p < .001

r = -.30, p < .001

r = -.34, p < .001♂

r = .42, p < .001

r = -.24, p < .001

r = -.36, p < .001♀

r = .31, p < .001

r = -.18, p < .001

r = -.29, p < .001

N = 6000

r = .39, p < .001

r = -.32, p < .001

r = -.37, p < .001

-13-

Table 2. Correlations between comfort with sexuality and prosocial personality.
N = 500

Understanding

WarmthAltruism♂

r = .25; p < .001

r = .28; p < .001

r = .28; p < .001♀

r = .17; p < .001

r = .24; p < .001

r = .23; p < .001♂

r = .31; p < .001

r = .35; p < .001

r = .38; p < .001♀

r = .14; p < .01

r = .22; p < .001

r = .20; p < .001♂

r = .20; p < .001

r = .31; p < .001

r = .30; p < .001♀

r = .20; p < .001

r = .27; p < .001

r = .27; p < .001♂

r = .26; p < .001

r = .30; p < .001

r = .33; p < .001♀

r = .20; p < .001

r = .29; p < .001

r = .27; p < .001♂

r = .18; p < .001

r = .27; p < .001

r = .27; p < .001♀

r = .16; p < .001

r = .21; p < .001

r = .25; p < .001♂

r = .31; p < .001

r = .32; p < .001

r = .34; p < .001♀

r = .22; p < .001

r = .32; p < .001

r = .26; p < .001

N = 6000

r = .23; p < .001

r = .29; p < .001

r = .28; p < .001

United Kingdom
Spain
FranceGermanySouth Korea
TaiwanCombined

4)

References

1)

L. R. Goldberg, "International Personality Item

Behavioral Sciences (2nd ed.). Lawrence Erlbaum

Pool:

Associates: Hillsdale, New Jersey, (1988).

A

ScientificCollaboratory

for

the

Development of Advanced Measures of Personality
TraitsandOther

Individual

Differences".

Available at http://ipip.ori.org/ updated September
23, 2019.
2)

P. Tromovitch, "Public Domain, English andJapanese Scales for Measuring Self-Esteem,
Anxiety, Depression, Understanding, Warmth,
Altruism, Creativity, and Intellectuality: Validity
and Reliability for use with Male and Female
Adults in Japan and the United States",The

Science and Engineering Review of Doshisha
University, 55[3], 244-253 (2014).

Available athttps://doshisha.repo.nii.ac.jp/?action=repository_u
ri&item_id=23040&file_id=28&file_no=1
3)

Jacob Cohen, Statistical Power Analysis for the

P. Tromovitch, "The Multidimensional Measure of
Comfort with Sexuality (MMCS1)", 34-39, In
Fisher et al. (eds.) Handbook of Sexuality-related
Measures (3rd ed.). Routledge: New York, New
York, (2011).

-14-

Embedding Micro Camera in Acrylic Plate of Computer
Screen for Realistic Eye Gaze
Shigeru KATAGIRI*(Received September 16, 2022)“Gaze matching” is an essential activity for rich communication, such as the important role it plays infostering trust between people who are facing each other. However, in most online communications using
computer networks, video capturing is performed using a camera installed above the display. Therefore, the imageof the person positioned in front of the camera is displayed as a downward-looking image in the display of acommunication partner at a remote location via network transmission. Consequently, it is obviously difficult tomake genuine “eye contact.”
To solve this problem, a micro camera is embedded in the acrylic plate that covers the display, and such acamera system actively matches the user’s line of sight. The camera is positioned at nearly eye level with thecaptured face. As a way to overcome line-of-sight mismatch, some methods have installed a bar-shaped camera on
the display. However, the protective material for such a camera is bulky and thus blocks the area around the eyesof the projected face image. In this paper, we develop a new micro-camera-embedded acrylic plate for computer
screens, eliminating such protective materials and embedding the connecting wires within the acrylic plate.
Key words：micro camera, computer display
キーワード：極小カメラ，コンピュータ画面

極小カメラを埋め込むコンピュータ画面用アクリル板の開発

片桐滋ュニケーションにおいては，ディスプレイ上部に設

1. はじめに置されたカメラを用いて映像収録が行われる．その「視線の一致」は，対面者どうしの信頼性の醸成ため，カメラの前に位置する人物映像は，ネットワに重要な役割を果たすなど，豊かなコミュニケーシ

ーク伝送を経た遠隔地におけるディスプレイ内では，

ョンに不可欠な要素である．しかし，ほとんどのコ

下向きの映像として表示される．従って，対面者どンピュータ・ネットワークを用いるオンラインコミ_________________________________* Department of Information System Design, Faculty of Science and Engineering, Doshisha University, Kyoto
Telephone: +81-774-65-7567, Fax: +81-774-65-6801, E-mail: skatagir@mail.doshisha.ac.jp-15-

うしが「視線の一致」を実現するには工夫が必要と易ではない．特に，コンピュータのディスプレイがなる．また，この「視線の不一致」は，ディスプレ

大きくなるほど，その傾向は強まってくる．

イが大きくなるほど深刻となり，コンピュータを用

一般に，コンピュータ用のカメラ，即ち，コンピ

いた対話やビデオ会議が広く用いられる昨今，このュータを利用する人物等を撮影するカメラは，ディ問題の解決は喫緊の課題となっている．

スプレイの上部に着けられており，そのカメラに写この問題を解決するため，ディスプレイを覆うアる映像，すなわちカメラで撮影された映像が遠隔地

クリル板内に極小カメラを埋め込み，それを用いたのディスプレイに映るとき，上部から撮影される映

視線の一致を試みる．カメラは，映る顔のほぼ目の像が届けられるためである． 結果的に，ディスプレ

位置に設置する．視線の不一致を克服する手段としイ上に映る人は下向きとなってしまう（Fig. 2）．

ては，例えば「MEGA-AU」1）や「Center Cam」2），「MECA Webcam」3)などのように，ディスプレイにCamera

棒状のカメラを設置するものがある．しかし，いずDisplay

れもカメラやその接続部，即ち電線の保護材が大きく，映る顔映像の目の付近をさえぎってしまう．本
提案では，こうした保護材を排除し，接続する電線をアクリル板内に埋め込む，新しい極小カメラ埋め

Telecommunication

込み型のコンピュータ画面用アクリル板を開発する．
なお本稿は，本アクリル板の開発と並行して執筆

Cameraを進めている．このため，本アクリル板の性能調査

Display

結果を掲載するには至っていない．この点は，予め読者諸氏の許しを願う次第である．

2．提案手法の概要

Fig. 2. Situation where eye contact through networktransmission is difficult. The person in a display looks

人と人がコミュニケーションを行う時，目と目をdown.

合わせる，すなわち視線を一致させることは，コミュニケーションそのものを深めるために重要である（Fig. 1）．

この問題を解決するためには，カメラの位置をディスプレイ内部に映る人の目の位置に合わせることが望ましい．即ち，ディスプレイの上部に付けられたカメラを，ディスプレイの内部に映る人の目の位

Fig. 1. Gaze matching. This is important for deepening

置まで下げれば良いことになる．

communications.

こうして考えられた発想が，極小カメラを埋め込むコンピュータ画面用アクリル板である（Fig. 3）．

しかし，コンピュータを用いた人と人のコミュニ
ケーションにおいては，視線を一致させることは容-16-

カメラはできるだけ小さい方が良い．また，カメる必要があるというこの点は，本アクリル板の欠点

ラはコンピュータ画面内に設置したい．これまで，となる．しかし，例えば，覗き見防止フィルターやそうした発想を具体化したものとして，例えば

液晶保護フィルムなどがディスプレイサイズや機種「MEGA-AU」などのような，画面の上から追加的毎に変わるように，本アクリル板もコンピュータ画にカメラを設置する装置が開発されてきた．しかし，面の大きさによって変更されるというのは，いわばこれらの手法はいずれも，カメラを画面から独立し

本アクリル板の価格次第と言うこともできる．

た太い棒状の装置（棒の部分は電線が挿入されてい53.8cmる）として扱っており，明らかに視野を妨げてしまう．

53.4cm

そこで，本研究では，できるだけ視野を妨げないようなカメラの利用を考える．まず，カメラはでき

31.5cmるだけ小さい方が望ましい．またカメラは，従来の30.0cm手法のように視野を妨げる太い棒状の装置に組み込
まず，極小のカメラ本体のみが視野の妨げにはなる
ものの，他の部位，例えばカメラへの配線部などは出来る限り小さく，細くすることを考える．
結果的に，Fig. 3 にあるような，アクリル板の上に1.0cm

極小カメラを設置し，そのカメラへの配線部（Fig. 3
中，極小カメラに上部から伸びる線）はできるだけ(a) Front elevation

視野を妨げない特殊な加工を施したものとする．
4.0cm

Micro camera(b) Side elevation

Display
1.3cm

Acrylic plate

1.0cm

Fig. 4. Front and side
elevations of a display called“P2422HE LCD monitor”.

Fig. 3. Micro camera embedded acrylic plate. A(https://www.dell.com/suppo

miniature camera is positioned near the eye position of

rt/home/ja-jp/product-support/product/dell-p2422he-monia face in a display covered by the acrylic plate. This

tor/docs)

camera achieves matching of the line of sight.

以上の状況を考え，本研究ではまず，普及版のデ3. 極小カメラを埋め込むコンピュータ画面用アクィスプレイである Dell P2422HE LCD モニタへの設リル板置を考えた（Fig. 4）．モニタの正面の大きさは，縦31.5 cm×横 53.8 cm×奥行 1 cm であり，また側面の提案する極小カメラを埋め込むコンピュータ画面

大きさは，画面の上下の厚みが 1 cm，画面の中心部

用アクリル板は，コンピュータ・ディスプレイのサの厚みが 4 cm，画面の下部の厚みが 1.3 cm である．

イズが変わるごとに作成する必要がある．確かに，また，極小カメラとしては，OV5640 USB カメラ

設置するコンピュータ・ディスプレイ毎に作り替えモジュールを用いた（Fig. 5）．Fig. 5 中の右端の四角-17-

部がカメラである．カメラのサイズは，縦 8.5 mm×
横 8.5 mm×奥行 5.27 mm であり，少なくとも 500 万の画素数を持ち，オートフォーカスを実現している．
なお，このカメラを用いる際，Fig. 5 の中央に伸びる電線をアクリル板の上に這わせることになる．当然ながら，アクリル板の上からは，この電線を，即ちカメラ部を除く部材を消し去りたい．そのため，Fig. 5 の中心にある電線部の中から必要最小限の物のみを選択し，選択した電線をアクリル板上に設置
する 1 mm 未満の幅のスリットに挟み込むこととしFig. 6. Estimated images of the computer screen

た．結果として出来上がる予定のアクリル板の予想

attached by a micro camera embedded acrylic

図は，Fig. 6 に示すようなものとなる．

plate. (left: front elevation, right: side elevation.)がアクリル板によっておおわれることによる視野のさまたげが心配されるが，これは以前から販売されている「デジタルサイネージ用の保護パネル」など
Fig. 5. Micro camera “OV5640 USB cameraと同様のさまたげであり，ほぼ問題にはならないと

module”. (例：https://www.amazon.co.jp/USB%E3%82

考えている．

%AB%E3%83%A1%E3%83%A9%E3%83%A2%E3%8

本アクリル板を利用する場面として，例えば学生

2%B8%E3%83%A5%E3%83%BC%E3%83%AB%E3%の就職面接などがあげられる．今後，本アクリル板

80%81OV5640-1944P%E3%82%AA%E3%83%BC%E3

が予定通り完成され，その後，本研究予算の執行に%83%88%E3%83%95%E3%82%A9%E3%83%BC%E3

より複数台のアクリル板が作成された時，こうした%82%AB%E3%82%B9OTG-USB%E3%82%AB%E3%

就職面接などを参考に，多数の学生による面接実験

83%A1%E3%83%A9%E3%83%A2%E3%82%B8%E3%を行い，視線の一致度や利便性，快適性の確保など，

83%A5%E3%83%BC%E3%83%ABfor-Android-Windo

本アクリル板の特性を明らかにする予定である．まws/dp/B081JQHLWN)

た，本実験から得られる問題点を整理し，それを踏まえた新しいアクリル板作成への道も探る予定である．
一方，仮に本アクリル板の効果が明らかになった

4．期待される成果

場合，本手法に関する特許出願 4）に基づき，より大きなディスプレイ，例えば 60 インチ型のディスプレ

前にも述べたように，本アクリル板はまだ開発途イを対象に，極小カメラを複数台（例：6 台等）埋上にある．しかし，例えば，「MEGA-AU」や「Center

め込む大型のアクリル板を作成し，顔のみならず体Cam」のように，棒状のデバイスがディスプレイの全体の動きを伴う画像をより滑らかに映し出す，モ

中心付近に存在するものと比べ，視野を阻害するもーフィング等を用いる実験に進む予定である．

のはわずか 1 cm 未満のカメラとディスプレイに埋め込まれた細い電線のみであり，視野の確保に大いに貢献するものと考えられる．なお，ディスプレイ

-18-

学見本市 Online，（国研）科学技術振興機構，

5．おわりに2021 年 8 月 23 日．
「視線の一致」を目指して，コンピュータ・モニ7) 片桐 滋,“大型ディスプレイにおける視線一致

ターに設置する「極小カメラを埋め込むコンピュー性を高める映像表示技術,”けいはんな R&D フ

タ画面用アクリル板の開発」について，その設計のェア 2021，けいはんな R&D フェア実行委員会，様子を紹介した．本アクリル板は，本稿の締切時期

2021 年 11 月 12 日．

に出来上がる予定であり，それが仕上がった際には8) 片桐 滋,“大型ディスプレイにおける視線一致

4 節に記したような評価実験を行い，その功罪を明性を高める映像表示技術,”京都ビジネス交流

らかにする予定である．

フェア 2022，京都府・（公財）京都産業 21，2022

なお，本アクリル板の開発に関し，これまでその年 2 月 17 日～2 月 18 日．

技術的な主張点 5)のみならず，製品としての可能性

9) 片桐 滋,“ディスプレイにおける視線一致性をの探索 6-9)も行ってきた．こうした可能性の探索は今高める映像表示技術,”第 12 回おおた研究・開後も継続して行っていく予定である．

発フェア，2022 年 10 月 20 日～10 月 21 日．

本研究は，本学の職員であった和田理氏（現在，（株）ATR-Promotions 勤務）と，本学博士前期課程の大学院生である岩元和大氏，本学理工学部 4 年生の相良深氏と江口日菜乃氏らの支援を受けて行われた．また本研究は，本学ハリス理化学研究所からの研究助成金を得て行われている．ここに厚くお礼を申し上げる次第である．

参考文献
1) https://and-iot.jp/booth/docs/mega_au.pdf
2) https://thecentercam.com/
3) https://www.indiegogo.com/projects/meca-3-in-1webcam-eye-contact-make-you-confident#/4) 片桐 滋，和田 理,“画像処理装置および該方法
ならびに撮像表示装置,” 特許願 2021-014231，
2021 年 2 月 1 日．
5) 和田 理，片桐 滋，大崎美穂,“遠隔コミュニケーションにおける視線一致を実現するためのディスプレイシステムの開発,”2022-GN-116，11，
情報処理学会研究報告，第 116 回グループウェ
アとネットワーク研究会，2022 年 3 月 14 日．
6) 片桐 滋,“目と目をぴったり合わせる映像収録
表示技術,”イノベーションジャパン 2021～大-19-

Neural Machine Translation by Inserting Target-side Named Entity Tags
Naoki MINAMIBATA*,

Akihiro TAMURA**,

Tsuneo KATO***(Received September 13, 2022)
This study proposes a new Transformer-based neural machine translation (NMT) model, which inserts named entity (NE)tags into target-language sentences. Most conventional NE-based NMT models incorporate only NEs of source-language sentences(source-side NEs). The NMT models that utilize NEs of target-language sentences (target-side NEs) have been proposed by Li etal. (2018) 6) and Siekmeier et al. (2021) 13). The Li et al.’s model uses only target-side NEs that can be automatically aligned tosource-side NEs. The Siekmeier et al’s model generates a target-language sentence based on the inference of NEs for each target
word, and thus the NMT model is susceptible to errors in the target-side NE inference. In contrast, our proposed model utilizes
target-side NEs without alignment between source- and target-language sentences or NE inference for each target word. In
particular, our proposed model inserts tags representing the type and start/end of NE before and after NEs in target-language
sentences. The experiments show that the proposed model improves the translation performance on the WMT14
English-to-German, WMT14 German-to-English, and WMT20 Japanese-to-English translation tasks.
Key words：neural machine translation, named entity, tag insertion
キーワード：ニューラル機械翻訳，固有表現，タグ挿入

目的言語側の固有表現タグ挿入に基づくニューラル機械翻訳

南端 尚樹,

田村

晃裕,

加藤

恒夫

1. はじめに中で，言語学的素性として，人名や地名，組織名と自然言語処理の分野では古くから機械翻訳の研究いった特定の表現を表す固有表現（Named Entity:が盛んに行われており，近年では，ニューラルネッ

NE）に着目し，NE を翻訳時に活用する NMT の研究がトワークに基づく機械翻訳（NMT）の研究が主流とな行われている 6,7,8,13,14)．NE には複合語が多く存在すっている．NMT の性能改善を目指す研究の流れの一るため，NE の情報を NMT に与えることで文中の単語つとして，原言語（翻訳元言語）の文や目的言語（翻のチャンク情報を翻訳時に活用できる．また，多義

訳先言語）の文の中の単語の品詞や文構造といった語に対する NE の情報は翻訳時の語義曖昧性を減ら

言語学的素性を活用する試みが行われている．そのす効果もあることが報告されている 13,14)．

_________________________________*Graduate School of Science and Engineering, Doshisha University, Kyoto
Telephone: +81-774-65-6983, E-mail: ctwh0141@mail4.doshisha.ac.jp** Department of Information Systems Design, Doshisha University, Kyoto
Telephone: +81-774-65-6983, E-mail: aktamura@mail.doshisha.ac.jp*** Department of Intelligent Information Engineering and Sciences, Doshisha University, Kyoto
Telephone: +81-774-65-6981, E-mail: tsukato@mail.doshisha.ac.jp-20-しかし，NE を活用する従来の NMT モデルのほとん
どは，原言語文中の NE を用いており，目的言語側のNE を活用していない．目的言語側の NE を考慮する
NMT モデルは，Li らのモデル 6)と Siekmeier らのモ
デル 13)のみである．Li らのモデルは，原言語文と目的言語文の両方で NE の認識（NER）を行い，原言語と目的言語間で対応付いた NE 部分を，その NE の種類を表す記号（数値・時間表現を表す記号「N/T」，
地名を表す記号「LOC」，人名を表す記号「PER」）で置き換えた文を NMT で翻訳する．そのため，原言語
文と目的言語文で対応付いた NE しか考慮できず，例
えば，原言語側と種類や粒度が異なる目的言語文のNE の情報は失われるという問題がある．Siekmeierらのモデルでは，推論時に目的言語文の各単語を文頭から逐次予測する際，各単語の予測と同時にその単語の NE の情報（NE か否か，NE の場合は NE の種類）を予測し，予測した単語と NE の情報を埋め込んだ表
現に基づき次の単語を予測する．そのため，目的言

Fig. 1. Overview of Transformer NMT.

語の単語予測が NE の予測に直接影響を受け，翻訳性能が NE の予測誤りに悪影響を受けやすい．

を説明する．Transformer は自己注意機構という構

そこで本研究では，目的言語文中の NE の前後に，造を持ったエンコーダとデコーダで構成される NMT

NE の種類と開始／終了の情報を含むタグ（NE タグ）

モデルである．エンコーダでは，入力された原言語を付与して翻訳を行う，Transformer NMT モデルを

文を中間表現に変換し，デコーダでは，変換した中提案する．提案モデルでは，原言語と目的言語間で間表現に基づき，目的言語文の単語を文頭から 1 単

NE の対応付けを行わずに，目的言語側の NER の結果

語ずつ逐次的に予測することで目的言語文を生成す

のみに基づいて目的言語側の NE を活用する．そのた

る．Transformer の概要図を Fig. 1 に示す．エンコ

め，目的言語側の NER で認識された全ての NE を考慮

ーダとデコーダでは，それぞれ，エンコーダ層とデできる．また，推論時には，NE タグと目的言語の各コーダ層が複数層スタックされている．

単語を同様に扱うことで，目的言語の各単語に対すエンコーダとデコーダでは，まず埋め込み層で，る NE を陽に予測することを回避する．

入力単語列を，各入力単語の特徴を表す埋め込み行

WMT2014 の英語とドイツ語間のニュース翻訳タス

列に変換する．その後，位置エンコーディングによク 4)及び WMT2020 の日英ニュース翻訳タスク 3)におり単語の系列情報を付加する．具体的には，入力単

いて提案モデルを評価した結果，目的言語文の NE を

語列の埋め込み行列に対して，各単語の文における考慮しないベースラインの NMT に比べて，提案モデ

位置をエンコードした行列 PE を加える．PE の各成

ルは，英独翻訳では 0.14 ポイント，独英翻訳では分は次式(1)及び(2)の通りである

0.32 ポイント，日英翻訳では 0.33 ポイント BLUE がPE(pos, 2i) = sin(pos / 100002i/d)

上回った．

(1)

2i/d

PE(pos, 2i+1) = cos(pos / 10000)(2)

ここで，d は入力単語の埋込み次元数，pos は単語の2. ベースラインモデル：Transformer NMT

位置，i は各成分の次元を表す．

本節では提案モデルの基礎となる Transformer 15)-21-

エンコーダ層は，下位のサブ層から順に，自己注
意機構，単語位置毎の全結合層（Feed-Forward）の
2 つのサブ層で構成される．一方，デコーダ層は，エンコーダ層の 2 つのサブ層間に言語間注意機構を加えた 3 つのサブ層で構成される．各サブ層間では，残差接続 5)を行った後に層正規化 1)が適用される．
自己注意機構及び言語間注意機構は次式(3)の注
意機構で表される．
Attention(Q, K, V) = softmax(QKT/d0.5)V(3)

ここで，Q，K，V は，エンコーダ／デコーダの内部
表現，softmax はソフトマックス関数である．QKT により，Q の各要素と K の各要素の内積を計算する．
この内積は各要素間の類似度であり，それをソフト
マックス関数で確率値にすることにより，Q の K に対する注意重みを算出する．注意機構は，この注意
重みを重みとする V の重み付き和を取る操作であり，その結果，Q と K の要素間の関連の強さを反映した表現を獲得できる．自己注意機構では，Q，K，V として，同一の入力源（エンコーダの自己注意機構でFig. 2. Overview of our proposed model.

はエンコーダの内部表現，デコーダの注意機構ではデコーダの内部表現）を用いることで，同一文内の単語間の関連の強さを捉えられる．ただし，デコー

デコーダでは，出力層で，最終のデコーダ層の出

ダの自己注意機構では，予測する単語とそれより後力を線形変換し，その後ソフトマックス関数を施す方に位置する単語の間の関連を考慮しないようにマことで，目的言語の各単語の生成確率分布を得る．

スクする．言語間注意機構では，Q にデコーダの内

この生成確率分布に基づき，生成確率が最も高い単部表現，K と V にエンコーダの最終出力を用いるこ

語系列を目的言語文とする．

とで，原言語文の単語と目的言語文の単語間の関連

3. 提案モデルの強さを捉えられる．
また，注意機構は複数ヘッド注意機構に拡張し，

本節では，目的言語文中の NE の前後に，NE の種

複数の異なる空間（ヘッド）で演算を行うことでよ

類と開始／終了の情報を含む NE タグを付与して翻り良い性能を実現する．h 個のヘッドを持つ複数ヘ訳を行う Transformer NMT モデルを提案する．Fig. 2

ッド注意機構は次式(4)及び(5)で表される．

に提案モデルの概要を示す．
oMultihead(Q,K,V)=Concat(head1,…,headh)W (4)
Q
i

K
i

提案モデルは，学習時には，まず教師データであViheadi=Attention(QW , KW , VW ) (i=1,…,h) (5)
Q
i

K
i

る対訳文の原言語文及び目的言語文に対して NER を

V
i

ここで，W ，W ，W は，d 次元の Q，K，V を d/h 次

行い，原言語文及び目的言語文内の NE を特定する．

元に線形変換するための重み行列であり，ヘッド毎

そして，特定した NE の前に「<NE 種別>」という NEに定義されている．また，Concat は行列の結合を行

タグを挿入し，後に「</NE 種別>」という NE タグをoう関数であり，W は各ヘッドでの注意機構の演算結挿入する．Fig. 2 では，原言語の日本語文中の「2果を結合した行列を同じサイズの行列に線形変換す月」が日付（DATE）の NE，「ベトナム」が国名（GPE）

るための重み行列である．

の NE と認識され，「2 月」と「ベトナム」の前後に，-22-

NE の種類と開始／終了情報を含む NE タグとして，Table 1. Statistics of NEs in training data.

それぞれ，「<DATE>」と「</DATE>」，「<GPE>」と「</GPE>」(a) 英独／独英翻訳が挿入されている．また，目的言語の英語文に対し

英語

ドイツ語

文数

3,891,998

3,891,998

前後には「<GPE>」と「</GPE>」，「February」の前後

NE を含む文数

2,191,782

1,780,468には「<DATE>」と「</DATE>」がそれぞれ挿入されて総サブワード数（延べ数）

110,302,715

113,152,376

いる．この NE タグを挿入した対訳文対を用いて 2 節で説明した Transformer NMT モデルを学習する．

NE 部分の総サブ

10,433,079

8,572,541ても同様に，「Vietnam」と「February」が，それぞれ，国名と日付の NE として認識され，「Vietnam」の推論時には，学習した Transformer NMT で原言語

ワード数

文を翻訳する．その結果生成された文に NE タグが含(b) 日英翻訳

まれている場合は NE タグを削除し，削除した文を目

日本語

英語

文数

7,756,742

7,756,742

NE を含む文数

4,999,570

4,613,393

312,158,312

286,199,944

48,231,824

45,597,137

的言語文として出力する．
このように，提案モデルでは，原言語と目的言語間で NE の対応付けを行わず，目的言語側で認識され総サブワード数

た全ての NE を考慮できる．また，NE タグを目的言（延べ数）

語の各単語と同様に扱うことで，推論時に各単語にNE 部分の総サブ

対する NE を陽には予測しない．

ワード数

4. 実験
Table 2. Experiment results.

本実験では，提案モデルの有効性を WMT2014 の英4)語とドイツ語間のニュース翻訳タスク （教師デー

言語対

タ：3,891,998 文対，開発データ：39,330 文対，
英独

評価データ：3,003 文対）及び WMT2020 の日英ニュース翻訳タスク 3)（教師データ：7,756,742 文対，独英

開発データ：1,774 文対，評価データ：1,000 文対）において検証する．提案モデルのベースとするTransformer NMT は，Fairseq 9)の Transformer Base

日英を使用した．この NE を考慮しないベースモデルと，

NMT モデルBLEU（%）

ベースライン

26.77

提案

26.91

ベースライン

30.84

提案

31.16

ベースライン

22.17

提案

22.50

ベースモデルで原言語と目的言語の両言語の NE を考慮する提案モデルの性能を評価し，比較する．翻

実験では，日本語と英語で語彙は共有させず，各

訳性能の評価指標は BLEU 10)（%）を用いた．BLEU(%)

言語で語彙サイズは共に 32,000 とした．

は 0 以上 100 以下の値であり，値が大きいほど翻訳

NE 認識器は，英独及び独英翻訳実験では Stanza 11)

性能が高いことを示す指標である．ハイパーパラメ（英語文には CoNLL03 モデル，ドイツ語文にはータは Vaswani ら 15)の設定に従った．学習は，開発

GermEval14 モデル）を使用した．この NE 認識器がデータに対する性能が 5 エポック連続で向上しなく認識する NE は，英語とドイツ語共に，「LOC（地名）」，

なったら終了させた．

「ORG（企業，団体，組織など）」，「PER（人名）」，「MISC

各データセットは BPE 12)でサブワード分割した．

（その他の固有表現）」の 4 種類である．日英翻訳実

英独及び独英翻訳実験では，語彙は英語とドイツ語

験では spacy 16)（日本語文には ja_core_new_trf モで共有させ，語彙サイズは 40,000 とした．日英翻訳

デル，英語文には en_core_web_trf モデル）を使用-23-

Table 3. Translation performance for sentences

込み手法 8,13,14)の 3 種類に大別できる．

with/without NEs.
言語対
英独

独英

日英

デルは，置き換え手法 6)，タグ付け手法 7)，共埋め
置き換え手法では，原言語文と目的言語文の双方

NMT モデル

NE あり

NE なし

ベースライン

27.97

24.06

提案

28.19

24.05

ベースライン

32.02

28.57

る．この置き換え手法では，対応づいた NE 部分のみ

提案

32.49

28.58

を記号で置き換えるため，対応づかなかった NE は考ベースライン

22.23

21.51

慮できない．また，NE 部分を記号で置き換えてしま

提案

22.59

21.80

うため，翻訳時に NE 部分の単語情報を活用できない．

で NER を行い，原言語文と目的言語文間で対応づけを行う．そして対応付いた NE 部分を，その NE の種類を表す記号で置き換えた文を NMT モデルで翻訳す

タグ付け手法では，原言語文に対して NER を行い，した．この NE 認識器が認識する NE は，日本語は 22特定した NE の前後に NE の種類と開始／終了情報を

種類，英語は 18 種類である．Table 1 に，本実験で含む NE タグを付与した文を用いて NMT モデルで翻訳使用する教師データにおいて認識された NE の統計

する．従来のタグ付け手法は原言語文の NE を活用し量を示す．

ており，目的言語文の NE を活用するためのタグ付け
手法は提案されていない．

実験結果を Table 2 に示す．Table 2 より，全ての言語対で，提案モデルのように NE を考慮すること

原言語文の NE を活用する共埋め込み手法では，エで BLEU が改善できることが分かる．この結果より，

ンコーダが，
NE の情報を埋め込む NE 埋め込み層と，提案モデルの有効性を実験的に確認した．

単語埋め込み表現と NE 情報を埋め込んだ表現を組み合わせるための結合層を備えている．まず，原言5. 考察

語文に対して NER を行い，原言語文中の各単語の NE

提案モデルは翻訳時に NE が含まれる場合に，NE

情報を取得する．そして，エンコーダで，単語の埋を考慮することで翻訳性能を改善することを目指し

め込み表現とその単語の NE 情報を埋め込んだ表現ている．そこで，評価データの原言語文に対して NERを組み合わせた埋め込み表現を用いて原言語文を中を行い，評価データを NE を含む文と含まない文に分間表現に変換し，翻訳を行う．
目的言語文の NE を活用する共埋め込み手法では，け，それぞれに対する翻訳性能を調べた．結果をデコーダが，NE 埋め込み層と，単語埋め込み表現とTable 3 に示す．
評価の結果，NE を含まない文に対しては，提案モNE 埋め込み表現を組み合わせる結合層を備えている．

デルにより，独英及び日英翻訳では BLEU は改善した

さらに，出力単語の NE 情報を予測するための出力層が英独翻訳では BLEU は低下した．一方，NE を含むを備えており，推論時には予測した NE 情報を用いて文に対しては，全ての言語対で，提案モデルはベー翻訳を行う．推論時には，単語の埋め込み表現と予スラインモデルよりも高い BLEU を実現した．このこ

測した NE の埋め込み表現を組み合わせた埋め込みとから，提案モデルは狙い通り NE を含む文に対して表現に基づき次の単語を予測するため，目的言語の有効であることが確認できた．しかし一方で，NE を単語予測が NE の予測に直接影響を受け，翻訳性能が含まない文に対しては悪影響を及ぼす場合があるこ

NE の予測誤りに悪影響を受けやすい．また，学習時とが分かった．

に教師データとして与える NE 情報は単語単位でのNER で取得するが，翻訳モデルではサブワード単位

6. 関連研究

で処理を行う．この解析単位の不一致が翻訳モデル

本節では，原言語文や目的言語文の NE を考慮する

での NE の解析を難しくしているという報告もされている 13)．

従来の NMT モデルをまとめる．NE を考慮する NMT モ-24-

the 14th CWMT, pp. 93–100 (2018).

7. おわりに
7)

本研究では，目的言語文の NE の情報をタグの挿入

Z. Li, X. Wang, A. T. Aw, E. S. Chng and H. Li,により考慮する Transformer に基づく NMT モデルを“Named-entity tagging and domain adaptation for better

提案した．WMT2014 の英独／独英ニュース翻訳タス

customized translation”, Proc. of the 7th Named Entities

ク及び WMT2020 の日英ニュース翻訳タスクにおいて，Workshop, pp. 41–46 (2018).
8)

提案モデルにより翻訳性能が改善できることを確認

M. Modrzejewski, M. Exel, B. Buschbeck, T.-L. Ha and A.

した．また，考察により，提案モデルは NE を含む文

Waibel, “Incorporating external annotation to improve

に対して特に有効であることを確認した．今後は，named entity translation in NMT”, Proc. of the 22nd

目的言語文の NE を活用する従来の NMT モデルと定量

EAMT, pp. 45–51 (2020).
9)

的に翻訳性能の比較を行いたい．また，Transformer

M. Ott, S. Edunov, A. Baevski, A. Fan, S. Gross, N. Ng, D.

NMT モデルの内部構造を改良することで提案モデル

Grangier and M. Auli, “fairseq: A fast, extensible toolkitの性能を更に改善していく予定である．

for sequence modeling”, Proc. of the 2019 NAACL(Demonstrations), pp. 48–53 (2019).

本研究の一部は，同志社大学ハリス理化学研究所

10) K. Papineni, S. Roukos, T. Ward and W. Zhu, “BLEU: a

研究助成の支援を受けて行った．ここに記して謝意

method for automatic evaluation of machine translation”,

を表する．

Proc. of 40th ACL, pp. 311–318 (2002).
11) P. Qi, Y. Zhang, Y. Zhang, J. Bolton and C. D. Manning,“Stanza: A python natural language processing toolkit for

参考文献
1)
2)

3)

4)

J. L. Ba, J. R. Kiros and G. E. Hinton, “Layer

many human languages”, Proc. of the 58th ACL: System

normalization”, arXiv preprint arXiv:1607.06450 (2016).

Demonstrations, pp. 101–108 (2020).

D. Bahdanau, K. Cho and Y. Bengio, “Neural machine12) R. Sennrich, B. Haddow and A. Birch, “Neural machinetranslation by jointly learning to align and translate”, Proc.

translation of rare words with subword units”, Proc. of theof the 3rd ICML (2015).

54th ACL (Vol. 1: Long Papers), pp. 1715–1725 (2016).

L. Barrault, M. Biesialska, O. Bojar, M. R. Costa-jussa, C.

13) A. Siekmeier, W. Lee, H. Kwon and J.-H. Lee. “TagFedermann, Y. Graham, R. Grundkiewicz, B. Haddow, M.

assisted neural machine translation of film subtitles”, Proc.

Huck, E. Joanis, Eric, T. Kocmi, P. Koehn, C. Lo, N.

of the 18th IWSLT, pp. 255–262 (2021).

Ljubesic, C. Monz, M. Morishita, M. Nagata, T. Nakazawa,

14) A. Ugawa, A. Tamura, T. Ninomiya, H. Takamura and M.

S. Pal, M. Post and M. Zampieri, “Findings of the 2020

Okumura, “Neural machine translation incorporating

Conference on Machine Translation (WMT20)”, Proc. of

named entity”, Proc. of the 27th COLING, pp. 3240–3250

WMT20, pp. 1–55 (2020).

(2018).

O. Bojar, C. Buckan, C. Federmann, B. Haddow, P. Koehn,15) A. Vaswani, N. Shazeer, N. Parmar, J. Uszkoreit, L. Jones,

J. Leveling, C. Monz, P. Pecina, M. Post, H. Saint-Amand,

A. N. Gomez, Ł. Kaiser and I. Polosukhin, “Attention is all

R. Soricut, L. Specia and A. Tamchyna, “Findings of the

you need”, Proc. of NIPS, 30, pp. 5998–6008 (2017).

2014 Workshop on Statistical Machine Translation”, Proc.

16) https://spacy.io/of the 9th WMT, pp. 12–58 (2014).
5)

K. He, X. Zhang, S. Ren and J. Sun, “Deep residual
learning for image recognition”, Proc. of the 29th CVPR,
pp. 770–778 (2016).

6)

X. Li, J. Yan, J. Zhang and C. Zong, “Neural nametranslation improves neural machine translation”, Proc. of-25-

Environmental Sound Analysis Considering Relationship
Between Acoustic Scenes and Sound Events
Keisuke IMOTO *(Received September 10, 2022)
Acoustic scene classification (ASC) and sound event detection (SED) are major tasks in environmental sound analysis.
Considering that acoustic scenes and sound events are closely related to each other, in some previous works, a joint analysis of acoustic
scenes and sound events utilizing multitask learning (MTL)-based neural networks was proposed. In conventional methods, the relation
between acoustic scenes and sound events are considered only in an embedding extracted from shared layers in the MTL-based neuralnetwork. Thus, the conventional methods cannot model the relation between them explicitly. Moreover, the conventional methods
cannot consider the relationship within acoustic scenes or sound events. To address this limitation, we propose a joint analysis of
acoustic scenes and sound events based on graph neural network with a hierarchical graph representation of acoustic scenes and soundevents. Experimental results obtained using parts of the TUT Acoustic Scenes 2016/2017 and TUT Sound Events 2016/2017 datasetsshow that the proposed method with graph neural network outperforms the conventional MTL-based acoustic scene classification andsound event detection in terms of both the scene classification and event detection performances.
Key words：environmental sound analysis, acoustic scene classification, sound event detection, multitask learning, graph neuralnetwork
キーワード：環境音分析，音響シーン分類，音響イベント検出，マルチタスク学習，グラフ深層学習

シーンと音響イベントの関連性を考慮した環境音分析
井本 桂右

1. はじめにント検出は異なるタスクとして取り組まれてきた．

本研究の目的は，音声や音楽に限らないあらゆる

しかしながら，「オフィス」というシーンでは「キー環境音を分析し，補聴器の高度化や見守りシステム，

ボードの打音」「PC の排気音」といった音響イベント

機械の異常音検知，セキュリティ，自動運転，人工聴が発生しやすいように，音響シーンとイベントは相覚を有するロボットなどの実現を目指すものである．

互に関連しており，両者の情報を活用することで効

環境音分析では，音を手がかりに周囲の場所や状況

果的な分析が期待できる．音響シーンの情報を活用（シーン）を推定する音響シーン分類や，音の種類とした音響イベント検出の検討例として，Heittola ら

その発生時刻を推定する音響イベント検出などのタは，発生しうる音響イベントの集合をシーンごとに1)

スクが検討されている ．

事前決定し，分析対象とする音響イベント集合を切従来の環境音分析では，音響シーン分類と音響イベ_________________________________*Faculty of Science and Engineering, Doshisha University, Kyoto
Email: kimoto@mail.doshisha.ac.jp-26-

り替える手法を提案している 2)． また，入力音に含まれる音響イベントの出現頻度（ヒストグラム）を特徴量として音響シーンを分析する手法も複数提案されている 3）．音響シーンとイベントの関連性を相互に活用して，両者を同時に分析する手法も提案されている．例えば，Bear ら 4)や Tonami ら 5)は，深層学
習ネットワークの一部を共有したマルチタスク深層
学習に基づく手法を提案している. しかしながら，従来のマルチタスク深層学習に基づく手法では，深層学習ネットワークの一部において音響シーンとイベントに共通する特徴を抽出しており，音響シーンとイベント間の関連性を明示的にモデル化しているとは言えない．また，音響シーン間の関連性や音響イ
ベント間の関連性は活用していない．そこで本研究
Fig. 1. Network structure of conventional MTLbased method

では，音響シーン間の関連性，音響シーンとイベントの関連性，音響イベント間の関連性を階層的なグラ
フデータとして明示的に表現し，階層グラフデータ
を深層学習に活用した新たな同時分析手法を提案する．

𝐿 = 𝛼 𝐿!"#$# + 𝛽 𝐿#%#$&

2. マルチタスク学習に基づく音響シーンと(1)

ただし，𝐿!"#$# は音響シーン分類の誤差を表し，

音響イベントの同時分析

𝐿#%#$& は音響イベント検出の誤差を表す．𝛼 およびマルチタスク学習（MTL）に基づく従来手法では，

𝛽 は学習重み係数を表す．また，音響シーン分類お発生する音響イベントがシーンに依存していること

よび音響イベント検出の誤差はそれぞれ，以下のソに着目し，両者が持つ情報を共有しながらモデル化

フトマックス交差エントロピー誤差およびシグモイ

することで分析性能の向上を図っている．Fig. 1 にド交差エントロピー誤差により計算される．

示すように，従来手法のネットワークは共有層，音響
シーン分類層，音響イベント検出層から構成される．

%

共有層では音響シーンとイベントに共通する特徴が𝐿!"#$# = − ${𝑧$ log(𝑦$ )}

(2)

$&'

抽出され，音響シーン分類層および音響イベント検*𝐿#(#$) = − ${𝒛) log(𝒚) ) + (1 − 𝒛) ) log(1 − 𝒚) )}出層において各タスクの予測結果が得られる．共有)&'

層や音響シーン分類層，音響イベント検出層で用い*,-られる深層学習ネットワークは Fig. 1 に示すものに= − $ 3𝑧),, log4𝑦),, 5 + 41 − 𝑧),, 5 log41 − 𝑦),, 56),,&'

限定されないが，従来研究では，畳み込みニューラル
ネットワーク（CNN: convolutional neural network）(3)

や双方向ゲート付きリカレントユニット（BiGRU:
bidirectional gated recurrent unit），
全結合層（Fullyただし，𝑁，𝑧$ ，𝑦$ はそれぞれ，分析する音響シーン

connected layer）が用いられている．また，モデルの種類数，音響シーンラベル，音響シーン𝑛の事後確パラメータの学習には以下の誤差関数 L ならびに誤率をそれぞれ表す．また，𝑇，𝑀，𝑧),, , 𝑦),, それぞれ，

差逆伝播法が用いられる．

音響信号の時間フレーム数，分析する音響イベント-27-

の種類数，学習データの音響イベントラベル，時刻 𝑡
における音響イベント 𝑚 の事後確率を表す．

3. グラフ深層学習に基づく
音響シーンと音響イベントの同時分析

従来手法では，深層学習ネットワークの共有層において音響シーンとイベントに共通する特徴を抽出できるものの，音響シーンとイベント間の関連性を明
示的にモデル化しているとは言えない．また，音響シーン間の関連性や音響イベント間の関連性は考慮することができない．そこで本研究では，①音響シーン

Fig. 2. Network structure of proposed joint
analysis of acoustic scenes and sound events with
GNN + MTL-based method

間の関連性，②音響シーンとイベントの関連性，③音響イベント間の関連性を階層的なグラフデータとして明示的に表現し，階層グラフデータを深層学習に活用する手法を提案する．

𝐶.% = 𝐽(𝑢, 𝑣) =3.1 音響シーンおよび音響イベントの関連性グラフ|𝑢 ∩ 𝑣||𝑢 ∪ 𝑣|(5)

頂点（ノード）に音響シーンやイベントを，辺（エッジ）に音響シーンやイベントの関連度を対応

ただし，𝐶.% , 𝑢, 𝑣はそれぞれ，音クリップごとの特させたグラフを考える．提案手法では，音響シーン

定の音響イベント発生数，音クリップごとの特定のグラフおよび音響イベントグラフを階層的に接続し音響シーン発生数，隣接行列 C の要素とする．

た関連性グラフを構築し，音響シーンとイベントの③音響イベント間の関連性を表すエッジの値は，音同時分析に活用する．

響イベント 𝑗 が発生する下でイベント 𝑖 が発生する

類似した音響シーン間では同じ音響イベントが条件付き確率として以下のように計算される．

発生しやすいという観点から，①音響シーン間の関連性を表すエッジの値には音響イベントの発生頻度

𝑝/0 =（ヒストグラム）の cosine 類似度を利用する．

𝐵'( = cos(𝑞⃗, 𝑟⃗) =∑*)+, 𝑒) 𝑒)
9∑*)+, 𝑒)∙ 9∑*)+, 𝑒)

𝑝/∩0
𝑝0

(6)

また，𝑝/0 と閾値τ(0 <τ< 1)から，以下の要素𝐴/0 を(4)

もつ隣接行列 A を計算する．

ただし，𝐵'( は隣接行列 B の要素とし，𝑞⃗ および 𝑟⃗ は

𝐴/0 = F

音響シーン𝑞および 𝑟 の音響イベントヒストグラム0(𝑝/0 < τ)

𝑝/0(𝑝/0 ≥ τ)(7)とする．また，𝑒) は音響イベント 𝑚 の発生回数とする．

シーンと音響イベントの関連性を表した隣接行列 A，②音響シーンとイベント関連性は，音響シーンおB，C を用いて，階層グラフの隣接行列は以下のよう

よびイベントの共起から計算された Jaccard 係数にに表現される．

より表現する．
𝐆=K

-28-

𝐀
𝐂2

𝐂
O
𝐁

(8)

Table 1. Experimental conditions

Table 2. Scene classification results

Table 3. Event detection results

Table 4. Detection results for each sound event

3.2 グラフ畳み込み深層学習によるシーンと音響イ
ベントの関連性のモデル化
グ ラ フ 畳 み 込 み 深 層 学 習 （ GCN: graphconvolutional neural network）6)では，隣接するノードの情報を集約することにより各ノードの値を学習・更新する．𝐻(4) を畳み込み前のグラフデータ，
𝐻(46,) を畳み込み後のグラフデータとすると，GCN

4. 評価実験における畳み込み処理は以下のように表現される．

4.1 実験条件
TUT Sound Events 2016/20177) お よ び TUT

"
!#

"
!#

𝐻(46,) = 𝑆(𝐷 𝐺𝐷 𝐻(4) 𝑊 (4) )(9)

Acoustic Scenes 2016/20178) から「ホーム」
「住宅街」
「繁華街」
「オフィス」の 4 つの音響シーンラベルがここで，𝐷および 𝑊 (4) は次数行列およびノードの重付与されている音を用いて評価実験を行った．実験

み行列を表す．

で用いた音データには「鳥の鳴き声」「キーボードのタイプ音」「車のブレーキ音」「人の話し声」「風の音」

3.3 提案手法のネットワーク構造「マウスのクリック音」など合計 25 種類の音響イベ

提案手法のネットワーク構造を Fig. 2 に示す．提案

ントラベルが付与されている．評価実験の詳細は手法では，従来のマルチタスク深層学習に基づく手Table 1 に示す．

法 5)同様，CNN および BiGRU を用いる．音響シー
ンおよびイベントの関連性を考慮するため，3.2 節で

4.2 実験結果

計算した音響シーンおよびイベントのノード値をそTable 2 および Table 3 に実験結果を示す．提案手

れぞれ音響シーン分類層，音響イベント検出層に入法（Scene）および提案手法（Event）はそれぞれ，

力し，アダマール積を計算する．その後，ソフトマッ

音響シーン分類またはイベント検出のみにグラフ深クス関数およびシグモイド関数を適用することで音層学習を適用させた結果である．音響シーン分類に

響シーン分類および音響イベント検出結果を得る．

おいては，提案手法（Event & Scene）を用いること

また，モデル学習の誤差関数には式(1)–(3)を適用しで従来手法よりも Micro F-score が 3.82%ポイントた．

向上した．また，音響イベント検出に関しては，従来-29-

手法よりも Micro F-score が 3.46%ポイント向上し

4)

H. L. Bear, I. Nolasco, and E. Benetos, “Towards Joint

た．これらの結果より，環境音分析においては，音響Sound Scene and Polyphonic Sound Event Recognition,”

シーンやイベントの関連性を明示的にモデルに組み

INTERSPEECH, pp. 4594–4598, 2019.

込むことで，高い環境音分析性能を達成することが5)確認された．

N. Tonami, K. Imoto, M. Niitsuma, R. Yamanishi, and Y.
Yamashita, “Joint Analysis of Acoustic Events and Scenes

Table 4 に従来手法（マルチタスク）と提案手法

Based on Multitask Learning,” Proc. IEEE Workshop on（Event & Scene）における音響イベントごとの F-

Applications of Signal Processing to Audio and Acoustics

score の値を示す．実験結果より，bird singing の F-

(WASPAA), pp. 333–337, 2019.

score が大幅に向上していることが分かる．bird

6)singing は住宅街で良く発生する音響イベントであ

Z. Wu, S. Pan, F. Chen, G. Long, C. Zhang, and S. Y.
Philip, “A Comprehensive Survey on Graph Neuralり，wind blowing などの音響イベントと頻繁に共起

Networks,” IEEE Transactions on Neural Networks andする．提案手法では，これら音響イベント間の関連性

Learning Systems, Vol. 32, No. 1, pp. 4–24, 2020.

を捉えることができたため，従来手法よりも高い性
7)

能を達成したと考えられる．

A. Mesaros, T. Heittola, and T. Virtanen, “TUT Database for
Acoustic Scene Classification and Sound Event Detection,”
Proc. European Signal Processing Conference (EUSIPCO),

5. まとめpp. 1128–1132, 2016.

本論文ではグラフ深層学習を用いた音響シーンとイベントの同時分析手法を提案した．実験結果から，

8)

A. Mesaros, T. Heittola, A. Diment, B. Elizalde, A. Shah, B.

音響シーンと音響イベントの関連性を考慮したグラ

Raj, and T. Virtanen, “DCASE 2017 Challenge Setup: Tasks,

フ深層学習を用いることで従来のマルチタスク学習

Datasets and Baseline System,” Proc. Workshop onに基づく環境音分析手法よりも高い性能を実現する

Detection and Classification of Acoustic Scenes and Events

ことが確認できた．

(DCASE), pp. 85–92, 2017.

本研究は，2021 年度同志社大学ハリス理化学研究
所研究助成金によって行った．ここに記して謝意を
表する.

参考文献
1)

T. Virtanen, M. D. Plumbley, and D. Elli, “Computational
Analysis of Sound Scenes and Events,” Springer, 2017.

2)

T. Heittola, A. Mesaros, A. Eronen, and T. Virtanen,“Context-Dependent Sound Event Detection,” EURASIP
Journal on Audio, Speech, and Music Processing, vol.2013,
no.1, pp.1–13, 2013.

3)

T. Heittola, A. Mesaros, A. Eronen, and T. Virtanen, “Audio
Context Recognition Using Audio Event Histograms,” Proc.
European Signal Processing Conference (EUSIPCO),
pp.1272–1276, 2010.

-30-

Differences between Research and Policy: Discrepancies between Policy
outcomes and Accountability
Kiyoshi YAMAYA*(Received September 16, 2022)

In the research and development field of science and technology policy， the Japanese government positions research
activities as a means of various policy systems. Therefore， researchers who want to increase their research funds need todemonstrate their achievements and obtain research and development budgets. Evaluation is the means to do so. The evaluation is
obliged to explain to the budget authority. However， preparation of evaluation reports takes a lot of time， so. accountability work
strains and drains research time. Many researchers struggle daily with both writing evaluation reports and securing research time.
Many researchers are at a loss as to which one to take. This problem is known as the "accountability dilemma".
Why is there an accountability dilemma in the field of R&D? First of all， it is because the "program" is not properly
positioned in the policy system. Research and development proceeds well when research experts and the amateurs who support
research (funders) build good cooperative relationships. However， things are not going well in Japan. As a result， procedural
accountability for the process of implementing the policy on the one hand (checking legality， regularity and compliance) andaccountability for the outcomes resulting from implementing the policy on the other (assessment of program effectiveness). areconfused. Only ignorance and procedural checks of processes are required in detail and consume the researcher's effort and time.
This report is intended to explain the above circumstances in detail and to suggest possible solutions.

Key words：accountability, policy outcome，program, evaluation
キーワード：アカウンタビリティ，政策のアウトカム，プログラム，評価

研究と政策の乖離－成果とアカウンタビリティの齟齬－
山谷清志

科学技術政策の研究開発分野で日本政府は，研研究者は事後評価によって予算当局に説明する義究活動をさまざまな政策の手段として位置付け，交付務がある．しかし，運営交付金・研究助成金の申請金や助成金を用意する．したがって，研究費を増やし

書・事前評価書や事後評価報告書の作成には多くのたい研究者・研究機関は，研究成果を事前に示して時間がかかり，アカウンタビリティの仕事が研究時間

研究開発予算を獲得する必要がある．その手段が評を圧迫し，消耗する．ここで研究者は日々悩んでい価である．これに成功し，いったん資金を獲得したらる．研究の成果の説明，申請書や報告書の作成，い*Faculty of Policy Studies, Doshisha University, Kyoto.
Email: kyamaya@mail.doshisha.ac.jp-31-

ずれをとるべきか悩んでいる研究者が多い．この問大プログラム(PRISM)である．これらはプログラムと

題は「アカウンタビリティのジレンマ」として知られる．

名付けられているが，政策学や評価学で考えるプロ

研究開発の分野でアカウンタビリティのジレンマがグラムとは呼べない．というのは，これらはいずれも生じるのはなぜだろうか．基本は市民が科学技術に

戦略レベルに相当し，規模が大きすぎ，現場から遠関心を持たないからである．しかしその上で本稿は，

く，しかしながら実態は巨額の資金配分メカニズム

政策体系の仲で「プログラム」が正しく位置づけられになっている．ホームページ（HP）で書いていることていないからだと考える．研究開発は，研究の専門

も，あまりに専門的すぎてアカウンタビリティの主家と研究を支える予算当局の事務方とが良好な協力体である市民にとって成功･失敗が分かりにくい．プ

関係を築くことでうまく進む．ただし，日本ではうまくい

ログラムを通じで組織活動をコントロールする情報っていない兆候が散見される．それは，一方で政策の手がかりも得られないし，分かりやすさがない．こ実施プロセスｗめぐる手続き上の説明責任 (合法性，の分かりやすさとは「火事→１１９番」という意味

規則性，コンプライアンスのチェック) と，他方の政策で，それぞれの組織の活動プログラムになっているを実施した結果として生まれるアウトカムについてのと共に，市民にとっても簡単に単純明快に作業手続説明責任 (プログラムの有効性の評価) が混同されきが分かる仕組みになっていることが重要であるているからである．プロセスの手続きチェック業務が（March & Simon1958:141-150）．プログラムを使っ詳細に求められ，研究者の手間と時間を消耗する．

たアカウンタビリティが一般市民に届かないとすれ

本稿は，以上の経緯が出てくる背景を説明し，そば，それはシビリアン・コントロールが効かないと言の解決案を示すつもりである．

い直しても良く，これは科学技術政策，とくに研究開発政策のような専門分野には一番の難問になる．

1. はじめに

そもそも研究の専門家と素人(layman)とが，良好

科学技術政策の分野では，研究活動をさまざまなな協力関係を持てばうまく進む，そしてその良好な政策体系の手段に位置づける試みを政府が進めてい協力関係は「プログラム」のアカウンタビリティで作る．そのため，研究資金を獲得しようとする研究者･られるはずだと英米のアカウンタビリティ研究が研究機関は予算を申請するが，この申請ではチェッ1971 年頃から考えてきた(Smith，1971)．ここでは素クするアクター（事務方と専門に関連すると思われ人の市民によるアカウンタビリティ統制(layman

る審査員）に，研究成果について納得ゆく説明をする

control)も含意されていた．

義務があり，申請の事務文書と研究成果（アウトカ

また同時にこの時期，別の研究は事前評価の限界

ム）を事前に証明する文書の作成に膨大な時間をとを唱え，そしてそれに代わる事後評価を重視するこられる．こうして，アカウンタビリティのための業務とを提唱していた．すなわち‘From analysis toが，研究時間を侵蝕する．研究者の多くは，評価報告

evaluation’で，行政学や財政学，とくに予算研究で書によってアカウンタビリティを達成するのか，研有 名 な 「 PPBS(Planning Programming Budgeting

究成果・アウトカムによってアカウンタビリティを

System)の挫折」としてよく知られた背景のもとで執達成するのか，日々悩んでいる．この悩みが有名な筆された(Schick1971)，日本でも官公庁や大手の民「アカウンタビリティのジレンマ」である．

間コンサルタント研究員によって，かつて共有されなぜ，研究開発の現場でアカウンタビリティのジていた PPBS の内容は以下である．

レンマが生じてしまうのか．それは「プログラム」がアメリカ連邦政府が 1960 年代に採用した政策分析

政策体系に組み込まれていないからである．たとえと予算編成を結合した合理的手法の PPBS を，当時のば科学技術の政策分野でもプログラムはある．戦略

ニクソン大統領が公式に PPBS を廃止したのが 1971

的イノベーション創造プログラム（SIP），革新的研究年だった．PPBS では国家戦略（plan）を設定し，そ開発推進プログラム（ImPACT），官民研究開発投資拡れを達成する手段として数多くのプロジェクトを作-32-

るが，そのプロジェクトは事前評価 (analysis)，具治家たちが反発を持ったことも致命的だった．たし

体的には費用便益分析に代表される数量分析

かに，合理的だと言うことは予算編成作業に必然の

analysis 手法で採択・不採択を判断し，戦略目標を

ポリティックスを排除することだからである．

達成する上での有効性が高いと判断され，採択されこ れら の障害や困難の総体の克服をもとめ てた事業群（プログラム）に予算を付ける，こうした一

Schick は「事前分析から事後評価へ」と表現し，こ連の予算編成手続きが PPBS だった．

れまでの活動の反省に基づく課題克服，つまり事後

将来の予測にもとづき予算編成をするアイデアは評価に重点化するべきだと主張した(Scick1971)．

ある意味では理想的だったが，いざこの理想を実践

将来予測，事前分析，数量測定につては，政府や社しようとすると，予測にはいくつか問題があった．数会の実際では 100％の信頼性はなく，一定の留保付き字で成果を把握できれば良いが，把握が難しい教育・で実施するべきであるが，この留保を付けないとあ

福祉・医療・貧困問題・人種差別などのヒューマン・

まりに無邪気でナイーブすぎる結果になると，既にサービスを対象にする分野では，数字での把握は難1971 年段階のアメリカで明らかになっていたのであしいだけでなく害悪にもなる．また，数字にも「色がる．この留保の部分にアカウンタビリティがあり，留ついている」ことが多い．2010 年代から 2020 年代に保を「多様性」と言い換えてもよいだろう．合理的だ

かけての日本政府の事例である．日本の政府全体でと主張される数字には主張する人の理由があり，そEBPM すなわち Evidence-based policy making に取の人は合理的だと主張する理由の根拠と正当性につり組んだ一方で，国土交通省の統計不正，そして「家いて，公の場で説明し市民の納得が得られれば数字族の法制に関する世論調査」アンケート内容を自民でのアカウンタビリティは成立する．ただし，理由は

党保守派議員に忖度した法務省が変更した事件が発複数存在するはずである．また，その数字が唯一の客覚して，エビデンスそのものに色がついていること

観的数字ではなく，別の立場や違った学問体系からが明らかになった．数字を素直に信頼できないことの客観的数字もあるだろう．これらの一連の事情をも，社会科学が研究対象にする現場では考慮すべき書き込んだものがプログラムで，それを評価するツであろう．さらに，東京オリンピック・パラリンピッールがプログラム評価，プログラム評価によって確クを開催したい人の予測は，終わってからの実際と認できるのがプログラム・アカウンタビリティであは大きな乖離があったことも記憶に残る．もちろん，ることも，1971 年段階の議論で明らかになってきた

数々の贈収賄が，オリンピック・パラリンピック開催

ことは説明した．

そのものの価値を大きく損なったことは政治学の権

しかし，日本の研究と実務ではそうではない．プロ

力研究の対象になるが，行政学・政策学の政策評価とグラムによってどのようにアカウンタビリティを確も無縁ではない．評価対象にすらできないという意

保するべきか，そのための方策を，アカウンタビリテ

味で，記憶される事例である．

ィを追及する側が適切に作っていない．そもそもプ

また将来予測は現在の延長線上で考えるが，このログラム概念が明確ではない．多くの場合，抽象的な現在の前提が崩れると予測そのものが問題になるこ

政策レベルのアカウンタビリティと，個別具体的なとは，新型コロナ禍とロシアのウクライナ侵攻によプロジェクト･レベルのアカウンタビリティとの併るエネルギー価格高騰を経験したわれわれにはよく記で，いずれも政策が対象にする課題の核心説明が，理解できる．

説明を聴く人に届かないため，次善の策で事務的なさらに機会の議決対象である予算の単位と，行政レベルでのアカウンタビリティを細かく規定し始め執行府が検討する政策プログラムの単位との整合性る．膨大な事務仕事が発生し，アカウンタビリティのがなかったことも，実務の障害になった．しかも連邦ジレンマに貢献する．

議会は，この合理的だと言われた手続きに従って決ここでジレンマと言うのは，プロセスの手続き的めることに，「議会軽視」を感じ取った連邦議会の政

アカウンタビリティ(合法性・合規性・コンプライア-33-

ンスをチェックする)を求める声と，政策のアウトカ

整合性を持っていない理由の一つは，内閣府に置ム（プログラムの有効性を評価する）アカウンタビリ

かれている重要国家戦略にある．この戦略は，長期的ティの主張とを混同し，あるいは事務仕事を優先す

展望のもと，大局観から政策の方向性を示すもので，るときに発生する．宇宙ロケットの研究者に，独立行

たとえば科学技術政策では，政策の基本的な理念，理政法人の予算獲得のための資料のパワーポイント・念を表す制度，予算，政策手段としての法律と計画スライドを数百枚作成させる場面で発生する．科学（大綱・閣議決定・総理大臣決定）を備えている．こ者を「パワーポ職人」にするのがアカウンタビリティ

こに関わるのは国の最重要意思決定機関の一つ，総のジレンマのもたらすインパクトである．任期付き

合科学技術会議（2001 年内閣府設置法，2014 年からの研究者の場合，パワーポイント職人になっても，次

総合科学技術・イノベーション会議と改称）である．

の職が得られないという事態もある．

政府の科学技術政策の司令塔である．この司令塔のところで，このアカウンタビリティのジレンマを方向にしたがって政策展開を行うのは内閣府・文部

放置することになっている原因は，アカウンタビリ

科学省を中心とした多くの所管官庁であり，それら

ティの主体であるべき市民（主権者），市民の代表のの官庁が持つ科学技術関連予算があり，また政策実

立法府議員がこのアカウンタビリティ問題に無関心

施を担当する機関もある．独立行政法人と研究開発なことである．そうなる背景を，以下で説明したい．

法人，国立大学，国立高等専門学校，私立大学である．
ただ，科学技術政策は固定的ではなく，国際経済，宇2．政策体系の不整合問題

宙，防衛，医療，国際協力などに拡大し，拡大傾向は

科学技術政策には政策体系の課題があるり，それ続く．科学技術政策は，捉えがたい政策領域なのであがアカウンタビリティ問題を難しくする．通常，政策る．

体系は政策→施策（プログラム）→事業（プロジェク

他方，政策に関わる評価制度も整備されている．代ト）にシステム化されたトップダウンの構造になっ

表は総合科学技術・イノベーション会議が行う評価ており，上の単位の手段として下の単位が置かれてである．内閣府設置法第 26 条にもとづき各府省が実いる．政策の目標を達成する手段としてのプロジェ施する総額約 300 億円以上の大規模研究開発を対象

クト群であり，このプロジェクト同士の組合わせ，プに評価を実施している．ただし，評価はこれらに限ら

ロジェクト活動同士のスケジュール調整，予算，プロれず，他にも法で義務づけられている政策評価，独立

ジェクト担当組織同士の調整（複数官庁が一つの政

行政法人評価や研究開発法人評価，国立大学法人評策を共管する時に重要）などを行うのが中間にある価もある．もちろん，科学技術政策は政策それ自身がプログラムである．プログラムを見ると誰が，どんな拡大傾向なので，その拡大した先で新しい評価が生

政策課題を，いつまでに，どうやって解決したいのか

まれ，また別な評価に遭遇する（たとえば防衛省の政が分かるようになっているはずである．

策評価「防衛産業の研究予算に関する法人税額の特政策評価制度が導入された 2001 年，評価対象の政別控除等の新設」（2022 年）など）．

策を各府省はこうした政策体系の発想で評価対象に

このマクロ・レベルでの政策は内容も，言葉も抽象

ついて説明していた．基本は政策（プログラム）とそ

度が高い政策なので，評価になじまない．また日本のの下位概念の事業（プロジェクト）である．したがっ

計画･大綱によくあるように，単に将来計画，将来希て，政策評価とは実際には政策が指示する方向を表

望を書き連ねた文書を繰り返すことが多く，計画やす施策，プログラムを評価することだった．しかし，大綱は事実上，次から次へと新しい未来志向のアイ

実際に日本で見られるプログラムでは評価が難しく，デアを打ち出す装置として機能する．総合科学技術・現実にはプロジェクトの評価，プロジェクトのマネ

イノベーション会議の 10 兆円大学ファンド（2021 年）

ジメントになっている．政策体系は整合性がとれながその代表である．その反面，このアイデアの底流にいからである．

見られる発想は変わらず，競争重視，国際的なランク

-34-

の上昇，
「選択と集中」などである．もちろん，これティをするべきなのか，交通整理業務も増え，手間取までの失敗，過去の課題の反省はない．

っている．多重評価が多くの時間をとらせると言う

政策理論と評価理論は「政策→プログラム→プロ

こともできる．そして，これらに真面目に取り組んだ

ジェクト」の体系（システム）を想定し，その体系のとしても，評価報告書が政策に反映されない恐れがもとで現場のプロジェクトを政策誘導するためにプある．ここから「評価疲れ」が発生し，この疲労は慢

ログラムが機能すると考え，これが国際的な共通言性化する．

語となってきた．
ODA の分野がその代表である．
だが，過剰な評価が評価疲れを招き，本来業務（研究や技日本でプログラムはその機能を果たしているとは思術開発）に使う時間を，評価の事務仕事が蚕食する事えない事例が少なくない．代表は，戦略的イノベーシ

態が多くの場面で目にする．評価によって確保するョン創造プログラム（SIP），革新的研究開発推進プロ

アカウンタビリティと，研究開発の成果を上げるこグラム（ImPACT）で，名前はプログラムであるが，実とで達成するアカウンタビリティとが両立しない，

際には政策よりもハイ・レベルにある「戦略文書」に「アカウンタビリティのジレンマ」状態が出てくる．

なっている．その一方でこれらは工程表を持ち，関連
省庁の関連施策との連携，国際連携が付け加えられ3．アカウンタビリティのジレンマの背景

る．抽象度の政治的に高次元の戦略文書が，工場の生

実は，科学技術政策にはその宿痾として，アカウン

産現場で使うような工程表を持つ，このような妙なタビリティ問題があるのではないか，と考えたのが事態になっている違和感がここにある．国家戦略が

本稿の前提だった．そもそも，研究成果を出すこと導く政策のもとで実施されるプロジェクトの現実がは，研究者自身誰しも願う希望である．ただ，研究は見えない．言い換えると，何を，どのようにやればア

誰かに強制されたり，義務づけられたりして行うもカウンタビリティを果たしたことになるのか，そののではないことは常識だろう．この常識は研究者自結果としてどんなメリットがあるのか，具体的に説

身の生きがい，モラール，倫理観に支えられた世界に明していないところに違和感が発生する．

あった．こうした研究が，成果を挙げるように強制さアカウンタビリティから見て議論すると，研究現れ，成果の有無を予算や組織，人事とつなげたアカウ場の研究や開発はプロジェクト単位で行われて，評

ンタビリティの制度と結びついたとき，問題が発生

価もプロジェクト単位なので，細かな実務的な話，実した．研究できなくて志気が下がること，そして説明

践的な評価論議になる．それは理念を語る戦略文書，に使う時間が本来の研究時間を侵蝕することである．

方向性を指示する政策文書との間に，乖離が発生す

ちなみに，日本語にはアカウンタビリティに相当ることになる．この乖離には無頓着で，現場のプロジする言葉はなく，一般の日本人がアカウンタビリテ

ェクトでは評価の専門性が上がり，業務量は増える

ィに遭遇したのは 1990 年代，ウォルフレン『人間を事態が続く．プロジェクトはマネジメント実務能力

幸福にしない日本というシステム』（1994 年）が出たに長けた職員と，財務会計監査の専門職員，そしてプ頃であろう．ただ，アカウンタビリティは当時の国語ロジェクト・マネジメント専門家との共同作業をし審議会によって「説明責任」に翻訳され，官公庁ではている．プロジェクトの評価を担当する専門家もい「説明すれば良い責任」（相手が納得していなくてもる．これらの人びとが資金を提供する府省行政から良い）と変わった．

の報告書要求，財務会計の適正な処理の証明書，専門

この時，もう一つの重要な観点の説明が忘れられ分野における説明責任，一般市民に対するコミュニ

た．外部の人（スポンサーや組織の幹部）に成果・アケーションなどを担っている．こうして現場のプロ

ウトカムを出していると説明するアカウンタビリテ

ジェクト周辺には多くのアカウンタビリティ関連業

ィを，きちんと手続きに従って仕事をしていること務が発生し，それらの年間スケジュールはタイトでを金銭帳簿・書類で説明するアカウンタビリティとある．何よりも，誰に向けて，どんなアカウンタビリ

混同したため，政策内容の成果の証明と手続き遵守-35-

の報告とを分けて考えなかった．手続きのアカウン

 中央省庁等改革基本法（1998）第 4 条：政府の諸タビリティと内容のアカウンタビリティとは別だっ活動を国民に説明する責務

たが，それを認識しないまま「説明すれば良い責任」

 中央省庁等改革基本法（1998）第 29 条：政策のが拡散したのである．内容や成果に関する証明を，事企画立案を行う部門が評価結果の政策への反映

情を承知していない素人にたいして手続き・手順のについて国民に説明する責任を明確にする

報告で延々と繰り返す，退屈で残念な事態が常態化

 行政機関の保有する情報の公開に関する法律したのである．残念なのは以下である．

（1999）：国民に説明する責務

成果は出ていないが，会計書類や業務報告書が規 独立行政法人等の保有する情報の公開に関する則・規定通りできちんと提出されており，活動結果の法律（2001）：国民に説明する責務

数字（アウトプット）も問題ないケースはよくある．

行政機 関が行う政策の評価に 関する法律

逆に，書類は不揃いで雑，予算執行の手続きにも問題（2001）：国民に説明する責務点を指摘したくなる事項が見られるが，研究成果が

 国家公務員制度改革基本法（2008）：国家公務員

しっかり出ており，しかもその研究が国際的に良いの人事管理について，国民に説明する責任を負評価を獲ている場合も稀にもある．その中間で，数百う体制を確立する億円で作った研究あるいは教育機関であり，会計上・法律上何も問題は無い，しかし毎年百億単位で予算

法令に基づいて形はできた，しかし中身が伴わなを使いながら 20 年，近隣市民がその存在理由に首をい，そのような事態がアカウンタビリティをめぐっかしげる研究組織もある．

て拡大した．また，21 世紀に求められるアカウンタ

そもそも，研究開発のアカウンタビリティの問題

ビリティは政策「内容」の話で，政策の結果としてどは，なぜ近年にわかに顕在化し，多くの研究者が苦労

んな課題が解決されたのか，どのような成果が出たするようになったのだろうか．その理由は，ここ四半のか実際に説明するべきアカウンタビリティだった

世紀の政府改革とそれにまつわる評価の歴史にある．

はずである．それが，19 世紀的な，手続きの「形式」

日本の公共部門・行政機関，つまり日本官僚制は長

チェックに手間をかける話に落とし込まれた．しか年ドイツ法学の‘Rechtsstaats’思考の影響下にあっも，大量の時間を要する，本業の研究時間を削られた．
「法の支配」とも訳され，近代国家で誕生した複る．このような問題が各所に頻発したのであるが，そ雑な概念であるが，日本での結果は明確で，官庁におの問題の代表がプログラムとその評価をめぐる日本

ける帝国大学法学部出身者の重視というかつての伝の弱点である．

統で説明できる．日本官僚制の行動様式の基礎を説明する概念である．もちろん，官庁とそれに関わる民4．プログラム概念の失念

間企業・私人もまた，この‘Rechtsstaats’，法律思プログラムとは，政策とプロジェクトの間にあっ考重視のルールで動いてきた．法律に従っていればて，政策の意図を現場のプロジェクト担当者に伝え一応は正しいと見なされ，法の手続きに合わせる形る機能を持つ．政策が長期の時間軸，プロジェクト

ですべての政府活動を作り上げる．法的手続き重視

が短期の時間軸なのに対して，プログラムは中間的で，内容については問わない．まずは合法性，合規性，な期間を想定している．プログラムの機能は 3 つあコンプライアンス，手続き遵守になり，現場での作業

り，ひとつは政策手段であるプロジェクトの方向をは必要事項のチェック，「はい・いいえ・その他」の調整する機能，二つめは各プロジェクトが生み出す確認である．この視点でのアカウンタビリティを 21

成果の総和が政策のアウトカムになっているかどう

世紀前後に日本政府は制度化し，形式のアカウンタ

かのチェック，三つめが政策を実施する上で発生しビリティが急速に拡大した．以下が，その関連法令でた課題の解決プログラムである．
研究開発法人や大学法人の例がわかりやすい．主

ある．

-36-

務官庁が設定する法人の設立のミッションが政策と助（以下「ODA」），公共事業，そして研究開発など

関わり，このミッションの中で法人は多くの事業をの分野で評価の必要が認識され，評価が制度化され実施する．プログラムに相当するのは中期の期間のる中で 2000 年 に日本評価学会が設立され，評価の活動計画目標，そして前回の中期計画期間内に発生研究や実践に大きな進展が見られた．しかし他方，した課題の解決策である．場合によっては ODA のよ

評価自体にいくつか疑問が出て，評価の現場では悩

うに，貧困・紛争後の地域復興・感染症対策などをみが出てきた．当初からの一番大きな疑問は，プロ解決する共通目標に進む複数プロジェクト群を束ねグラム概念に当たる活動が見えないことである．プる共通計画をプログラムと呼ぶこともある．国別援

ログラムとは何で，このプログラムをどのように評

助計画，重点課題別計画である．

価するのかを日本評価学会は長年議論してきた．欧科学技術政策の例を宇宙航空研究開発機構（以下米を中心とした ODA や教育や福祉，医療のヒューマ「JAXA」）で説明したい．JAXA の HP で部門・事業所

ン・サービスの世界では国際常識になっているプロ

別の事業内容でプロジェクトが説明されている．政グラムとその評価が，なぜか日本の公共部門に定着策に関しては主務省が文部科学省，主務大臣を内閣しないのである（山谷 2021）．
第 1 に考えられる理由は，評価を前提としない政総理大臣・総務大臣・経済産業大臣として政令が定めているので，4 府省が共管で政策に関わることに策の多さである．日本では政策の多くは将来を語なる．府省別に政策体系が 4 つ存在することになる．ただ，未来志向と言えば聞こえは良いが，逆にる．これらの各政策体系にあるプログラムとは，4

言えば反省がない，将来構想だけの甘い計画が叢生

つの政策体系間での調整業務のことであり，また具する事態につながる．過去の実践を振り返り，この体的には研究開発法人 JAXA の法人に各府省が提示

振り返りの中から出てきた課題をとりあげてその解する中期目標と JAXA が作成する中期計画のすりあ決策としてプログラムを考えるのが常道である．課

わせ，中期目標期間の法人評価に際しての調整，年

題解決をプログラムの目的とすることが必要だが，度ごとの評価についての府所相互の調整などが考え反省が無いのでそうなっていないことが多い．

られる．ただし，これらは一般市民は関心を持たな

第 2 に，プログラムを介在させない評価の存在でい事項で，陰に隠れているアカウンタビリティ関連ある．日本では科学技術関係予算を重点化するた業務である．

め，府省間にまたがる施策の予算を大括り化するこ

しかし，本来プログラムは市民にとって重要な役とを「プログラム化」と呼ぶことがある．たとえば割を持つ．なぜそのプロジェクトをやっているの「戦略的イノベーション創造プログラム（SIP）」とか，どんな意味があるのか，何が解決できるのか，「革新的研究開発推進プログラム（ImPACT）」であ

いつまで続けるのか，どれだけのコストが必要なのる．これらは，政府の科学技術の最高意思決定組

かを説明するのもプログラムだからである．政策学

織，総合科学技術会議（2001 年設置）が，2013 年 9

的にプログラムを説明すると，プログラムは政策の月 13 日，第 114 回の会議で「我が国の未来を開拓

実施ガイダンスになっている．政策－プログラム－

していく上で鍵となる『国家重点プログラム』」とプロジェクトと構築した「システム」で，政策の位置づけ，公表した．
（なお，この総合科学技術会「目標」を達成する政策「手段」であるプロジェク

議は 2014 年「総合科学技術・イノベーション会

ト活動群を政策目標に方向付けて正しくデザインし議」に改称された）．

（目標と手段の関係の整理），成果を上げるまでのもちろん，最高意思決定組織でプログラムを考え

スケジュールの道筋のロジックを示し，プロジェク

るのはふさわしくない．このハイ・レベルにはプロト活動必要な手段（財と人のインプット）を供給す

グラム評価はなじまないからである．仮にプログラる指示を出すのもプログラムである．

ム評価をするならば，政策実践の中で出てきた課題

日本社会では 20 世紀末，介護保険，国際開発援を評価によってリサーチして得た情報を使って評価-37-

することになるだろう．

第 4 の理由は政策評価制度にある．2001 年からはまたハイ・レベルのプログラムをロジック・モデ

じまったこの政策評価は，政策やプログラムを対象

ルとして因果関係で解釈し，インプット・アクティにせず，プロジェクトの事業単位で普及した．予算

ビティ・アウトプット・アウトカムの流れの「道の単位が事業だからである．ただし，事業予算と呼筋」と説明するテクニックが多用されるようになっんでいる慣行を見ると，政策の単位である事業とはたが，ここにも陥穽がある．ロジック・モデルも明らかに整合性がなく，別論理で動いている（山谷「道筋」もプログラムだけでなく，プロジェクトや

2012：152）．それにもかかわらず政策評価を予算編

政策でも使用可能なので，聴いた者を分かったよう

成に反映させるミッションが政府中枢から指示されにさせる(しかし全く分かっていない)問題がある．

たので（経済財政諮問会議「骨太の方針」2003

プログラムが政策現場で考えられなかった第 3 の年），苦肉の策として政策評価を「目標管理型政策

理由は，プロジェクトを重視してきた日本社会の長評価」と定義し直し，行政事業レビューとの共通シ

年の歴史にある．太平洋戦争後の戦災復興・経済成ートで実施するようにした（「目標管理型の政策評

長期から，政府活動の目標は自明だった．経済成長

価の改善方策に係る取組について」2012 年３月 27

である．政策論は不要だったこの自明の目標下で，日）．

目標達成手段としてダム建設（発電）や新幹線など

この行政事業レビューとは，前身が民主党政権時をはじめとしたインフラ整備プロジェクトが実施さ

代の 2009 年の「事業仕分け」で，目的は予算カッれた．当然，工学的にも金融・財務的にもプロジェ

トである．事業を中心に詳細な点検チェックする姿

クト概念が洗練・普及され，プロジェクト・ファイ

勢は財務省主計局・各府省会計課の視点で，およそナンスやプロジェクト分析において精緻化したスキ総ての事業，会計費目が対象になる．仕分け対象にルが豊富に研究・実践された．プログラムではな

は「はやぶさ 2」（2009 年）
，沖縄科学技術研究基盤

い．プロジェクト分析スキルは経営工学，社会工整備機構（2010 年），もんじゅ・スーパーコンピュ

学，システム分析などの分野で拡大し，洗練を重ねータ・国際宇宙ステーション（2015 年）などで，セた．ODA でも Project Cycle Management，Project

ンセーショナルに取り上げられたが，実態としてはDesign Matrix などのような分析とマネジメントの政策目的をとその実行プログラムを議論しているのスキルが編み出されて，国際的に普及した．これら

ではなく，事業のコストカットが中心である．

は洗練を重ね，理解しやすく，さまざまな効用はあプログラムがないことの問題は明らかだった．開るが，残念ながらプロジェクト評価である．出来が発や経済振興だけを自明にした政策の事業展開は，良いだけに，プログラム評価を考える人には難儀で市民を思考停止状態にするからである．冷静な政策ある．

議論から遠ざかった市民にアッピール思考停止の市

また，高度経済成長期から 20 世紀末まで，日本

民を政策論争に招くには，SNS を多用したポピュリの国家戦略が経済発展だったことが政策論の発展をズム的な PR が有効になるだろう．ただし，客観的妨げ（政策を考えなくてもよい），インフラ整備やな政策論議はむずかしく，フェイクに陥らない努力

経済振興プロジェクト主体の政策デザインに落ち着が大変である．

き，それが 20 世紀末まで反省（評価）されることが少なかったことも，プログラムを不要にしてき4．おわりにた．プログラムの目標を探すために課題を考える前

科学技術と研究開発の政策には，多くのミスマッに，次の計画が走っていた実例が数多くあり，それチがある．高度な大局観に基づく長期に及ぶ理念をの習慣は現在でも続く（東京オリンピック・パラリ

現場の数年単位のプロジェクト・マネジメントの手

ンピックの反省が無い中で札幌冬季オリンピック計法で語るミスマッチ，政策の内容確認が重要なのに

画が動く）
．

もかかわらず手続き的なチェックに終始するミスマ-38-ッチ，民間営利企業に見られる成果重視型業績指標

ら，官民協働のスタイルで第三者的立場からプログ

を国家の重要な戦略を担う組織に入れるミスマッチ

ラム評価を支援する NPO である（山谷 2022）．研究がここでの報告の中心だった．

者や行政官のアカウンタビリティ活動を待つのは，

これらのミス・マッチが象徴的に見られるのは，迂遠なだけでなく，隔靴掻痒なのである．

政府資金が投入される国立研究開発法人，国立大学
法人に関連する場面である．かつて，これらの法人

参考文献

を独立行政法人の枠組みに入れる議論が出たとき，

1)山谷清志，政策評価，（ミネルヴァ書房，京都，こうしたミスマッチは予想されたが，表に出なかっ

2012）
．

た．政府活動にたいするアカウンタビリティと透明

2)山谷清志・監修，プログラム評価ブック，（晃洋

化の要請，政策の企画立案（府省）と実施機能（法書房，京都，2021）．

人）の分離のアイデア重視，営利目的の企業統治を

3)山谷清志，評価体系，政策体系，行政体系―日本

公共機関にも求めて「ガバナンス」と呼ぶ習慣の強評価学会の 20 年の宿題－，日本評価学会・会長基制など，政治的判断が優先されて法人化が進んだの

調講演，2021 年 11 月 28 日．

はよく知られる．アカウンタビリティを重視する上4)山谷清志・編著，協働型評価と NPO，
（晃洋書

で，法人化とは歴史的必然だったと考えられる．

房，京都 2022）．

ただ，この必然の方法論に取り組む体制が進まな

5)Fetterman,D.M., The Transformation of Evaluation into a

い中で，急いで取り組んだ結果が本報告で語る政策

Collaboration: A Vision of Evaluation in the 21st Century,

体系の不整合，アカウンタビリティのジレンマだっAmerican Journal of Evaluation, 22[3], 381–385（2001）.

た．不整合とジレンマの原因がミス・マッチにあっ

6) March J. G., and Simon, H. A.(1958), Organizations, Johnたとすれば，ミス・マッチから発生するトラブルを

Willey & Sons, Inc.（1958）．

7) Schick,A, From Analysis to Evaluation, The ANNALS of the

軽減することが大事な政策課題になるはずであろう．つまり，科学技術政策と研究との齟齬を解決す

American Academy of Political and Social Science,

るプログラムが求められているが，こうしたプログ394[ 1],,57-71(1971).

8) Smith,B.L.R., Accountability and Independence in the

ラムはむずかしい．
ところでアカウンタビリティの主体の市民は，多Contract State, Smith, B.L. R. and Hague D.C.,eds., The

くがサイエンスとテクノロジーの違いを知らず，研Dilemma of Accountability in Modern Government,

究と技術開発の意味の違いを理解せず，理学部と工Macmillan(1971).

学部との区別が付かない．まして日本語の評価では
英語の‘evaluation’を‘appreciation’や‘audit’と区別できないし，区別の必要も認めな
い．
「褒める」道具になっており，客観的なツールのニュアンスがない．こうした市民に科学技術のPolicy Evaluation と科学技術のアカウンタビリテ
ィを説く困難もあるだろう．しかし，民主主義社会
アカウンタビリティと政策評価を機能させるためには，基礎的な知識を身につけてもらう必要がある．
「評価はデモクラシーのリテラシー」と言われるが（Fetterman 2001），科学技術政策におけるアカウンタビリティのジレンマを目の前にして必要なのは，市民サイドにたって，市民の研修を続けなが-39-

Development of a novel multivalent peptide that suppresses production of
Amyloid  through binding to amyloid precursor protein
Miho TAKAHASHI*
Accumulation of amyloid -peptide (A) in the brain is one of the hallmarks of Alzheimer’s disease (AD). Ais generated
from sequential proteolytic cleavages of amyloid precursor protein (APP) by -secretase and -secretase. In this study, using
multivalent peptide library screens, we identified a tetravalent peptide, named LME-tet, which binds to APP. We found that
LME-tet binds to APP present in the plasma membrane and is transported to endosomes in a complex with APP, and then,specifically inhibits the Aβproduction through blocking the cleavage of APP by -secretase. We expect that LME-tet may
represent a promising therapeutic compound for treatment of AD.
Key words：amyloid , amyloid precursor protein, -secretase, multivalent peptide library,
キーワード：アミロイドβ, アミロイド前駆体タンパク質，β―セクレターゼ，多価型ペプチドライブラリー

アミロイドβ（Aβ）前駆体タンパク質に結合し Aβ産生を抑制する
多価型ペプチドの開発

髙橋美帆

1. はじめにされた後，細胞内を小胞輸送される過程で種々のアルツハイマー病（AD）は，病気の進行に伴っタンパク質分解酵素により段階的な切断を受け産て神経細胞が脱落し，認知障害が現れる疾患であ生される． APP は１回膜貫通タンパク質であり，る．AD 患者脳の大脳皮質等には老人斑と呼ばれ小胞体で合成されると細胞膜へと小胞輸送されるる凝集体の沈着が認められる．この凝集体の主要2な構成成分は 40-42 個程度のアミノ酸からなるア脂質が豊富に存在する脂質ラフトと呼ばれる細胞

ミロイドβ（Aβ）であり，AD の発症には Aの凝膜上の特定の微小領域に局在しており,エンドサ．細胞膜上の一部の APP は,コレステロールや糖1

集沈着が深く関与することが知られている ．従

イトーシスにより再び細胞内に取り込まれる．そって，脳内の A凝集を抑制したり, Aの産生を抑の後 APP は初期エンドソーム等を介して小胞輸送制することは AD 治療として有効であると考えらされ, その間にセクレターゼによる切断を受け,れる．

可溶性の sAPPと膜貫通領域を含むCTF（C99）が

A β は ， そ の 前 駆 体 タ ン パ ク 質 amyloid

産生される．さらに，この C99 はγセクレターゼ

precursor protein (APP)が細胞内の小胞体で合成による切断を受け，その結果アミノ酸 40-42 個か_________________________________*Faculty of Life and Medical Sciences, Doshisha University, Kyoto
E-mail:mitakaha@mail.doshisha.ac.jp-40-

らなる Aβと，AICD が産生される 2.産生された A

は(XXXXXKX-U)4-3Lys から構成される 114(=19*6)は, 小胞輸送を介して細胞外へ放出されるか, あ

種類をスポットしている）．同様に標識 Aβ(1-28)

るいは exosome 結合型として細胞外へ放出され,でブロットし，最適アミノ酸とその固定位置を決これらが凝集体となり，脳内に沈着すると考えら定する．以下同様のスクリーニングを繰り返し，れている．

全ての X について最適アミノ酸を決定する．

本研究では，βが多量体様構造を形成しやすい点に着目し，独自に開発した多価型ペプチドラ
イブラリー法を用いて，APP に効率よく結合し A
β産生を抑制する多価型ペプチドの取得を試みた．
本法で用いるライブラリーは後述する分枝核構造に４本のペプチドライブラリーをもっており，多量体構造をとって機能する標的分子に対して高親和性結合ペプチドを同定することが可能である
3,4,5．

2. 実験方法
2.1 多価型ペプチドライブラリー法による Aβ
2.2 APP 発現細胞の Aβ産生に対する Aβ結合ペ結合ペプチドモチーフの決定

プチドの効果

多価型ペプチドライブラリーは以下のような構

各ペプチド存在下，APP 発現 CHO 細胞（7WD10）造を持つ．

を 37 度，48 時間培養後，培養上清と細胞を回収(ZXXXXXX-U)4-3Lys

す る ． 細 胞 は lysis buffer:2%SDS, 80mM
Lys３個から構成される核構造にペプチドライブ

Tris-HCl(pH6.8), 7%グリセロール，250mM DTT,

ラリーが４本結合した構造をしている．ライブラ

0.025%フェノールレッドで溶解する．培養上清あ

リー部の X は Cys 以外の１９種のアミノ酸のミッ

るいは細胞懸濁液中の Aβを Tricine SDS-PAGE に

クスチャー，Z は Cys 以外の 19 種類の固定アミノより分離，抗ヒト A抗体（82E1）を用い Western

酸を示す．また，ライブラリーと核構造の間にス

blotting により Aβあるいは C99 を検出する．

ペーサーとしてカプロン酸（U）を付加している．
本検討では，X を７個に設定しており，例えば初2.3 ELISA 法

回スクリーニングでは，Z をポジション１から７

96 well ELISA プレートに各ペプチドを固相化までずらし，19×７通り（合計１３３種類）のラし 24 時間後，５％スキムミルクでブロッキングし，

イブラリーを作成する．本ライブラリーを CEM 社

各濃度の Aβを添加，2 時間室温で反応させる．ウのペプチド合成機を用いて，セルロース膜上にスェルを洗浄後，結合 Aβを抗ヒト A抗体（82E1）

ポット合成する．本系では１枚のセルロース膜にを用いて検出する．

最大３８４種類のペプチドをスポット合成可能で2.4 ビオチン標識 Aβ結合ペプチドを用いた Aある（図１）．

β共沈降実験

合成したシートにビオチン標識 Aβ(1-28)を結合させ，その結合活性を指標に最適アミノ酸とその細胞内の APP, C99, Aβとペプチドの直接の結固定位置を決定する．得られた情報に基づき，２合活性を評価するために，ビオチン標識ペプチド

次ライブラリーを作成、スポット合成する（今回存在下あるいは非存在下，APP 発現 CHO 細胞-41-

（7WD10）を 37 度，30 分培養し,細胞を回収溶解

Aβ(1-28)に結合することがわかった（図２）．

した後，細胞溶解液にストレプトアビジンビーズ

そこで次に XXXXXKX の配列をもつ 2 次ライブラを添加，4 度，２４時間反応させる．ビーズを洗リーを作成し，同様の検討を行った．この操作を浄後，ビーズ上の Aβおよび C９９は抗ヒト A抗

７回繰り返し，最終的に Aβ(1-28)結合活性の高体（82E1），APP は抗ヒト APP 抗体（6E10）を用い

い１９種の候補モチーフを取得した（図３）．これWestern blotting 法により検出する．

ら配列を４価でもつ多価型ペプチドを各々合成し，以降の実験に用いた．

2.4

βセクレターゼ，γセクレターゼの基質

切断活性評価
βセクレターゼの切断部位を含む APP の部分配列(633-685)の C 末端に FLAG タグを付加した基質
ペプチドにβセクレターゼを添加し，37 度４時間反応させる．酵素切断を受けた後の基質断片を抗Aβ抗体（82E1）で検出する．γセクレターゼの酵素活性を評価する場合は，C 末に FLAG タグを付加した C99-FLAG 基質ペプチド溶液に候補ペプチドおよびγセクレターゼを添加し，37 度４時間反応させる．酵素切断を受けた後の Aβを抗 Aβ抗体
（82E1）で検出する．
3. 結果および考察
本検討では APP，C99，Aβに結合するペプチドを同定するために，各々に共通する Aβ領域 1-28のアミノ酸配列を用い，その N 末端にはビオチンを付加した．ライブラリーがスポット合成されたセルロース膜に，ビオチン標識 Aβ(1-28)を添加

APP 発現 CHO 細胞（7WD10）を用いて，Aβ産生

し，結合するアミノ酸とその位置を決定した．1

に対するペプチドの効果を検討した．ペプチド存

次ライブラリーを用いたスクリーニングでは，ポ在下で細胞を培養，48 時間後の培養上清中 Aβおジション６に Lys をもつライブラリーが最も強く

よび細胞内 C99，Aβ産生量を評価した．その結果，19 種ペプチドのうち，とくに LME-tet を添加した
場合に培養液中に放出された Aβ量が顕著に減少すること，一方で細胞内の C99, Aβ量には有意な減少が見られないことがわかった（図４）．ただし
本検討では，培養上清中に放出される Aβ総量は細胞内 Aβ量と比較して数十倍多い．したがって，
LME-tet は実質的に，細胞で産生される Aβを顕著に減少させていると考えられる．
次に，Aβ（1-28）, Aβ40, Aβ42 に対する
LME-tet の結合活性を ELISA 法により評価したと
ころ，いずれの Aβも濃度依存的に LME-tet に結-42-次に，細胞に存在する APP，C99，Aβに対する
LME-tet の結合活性を評価した．APP 発現 CHO 細胞（7WD10）にビオチン標識 LME-tet あるいは同標
識 LME-mono を添加，37 度 30 分培養し，回収した
細胞溶解液からストレプトアビジンビーズを用いてペプチドを沈降させ，共沈したタンパク質を検出した．その結果，LME-tet は細胞内 APP, C99, A
βと結合しているのに対して，LME-mono はその結合することがわかった（Aβ(1-28), Aβ42 のみか合活性はほとんど見られないことが示された（図け上 KD 値＝7 M, Aβ42 のみかけ上 KD 値＝0.20

６）．このことから，LME-tet は細胞内で産生され

M）
（図５）
．さらに，LME-tet の結合モチーフをる APP，C99，Aβいずれにも結合活性を有するこ１個持つモノマー型ペプチド（LME-mono）を作成とがわかった．

し，各 Aβとの結合活性を同様に評価した．ここ

また，LME-tet を 7WD10 に添加後 4 度で培養する

では，LME-tet 構造中の結合ユニットのモル濃度ことでエンドサイトーシスを阻害し，同様の条件と 同 濃 度の LME-mono を用 い た ． そ の 結 果，で細胞溶解液から LME-tet を免疫沈降したところ，

LME-mono は Aβに対しほとんど結合活性を示さな

APP が検出された．
APP と LME-tet の経時的な細胞

いことがわかった．このことは，多量体様構造を内局在性についても共焦点レーザー顕微鏡を用い形成する Aβに強力に結合するためには，ペプチて観察しており，その結果 LME-tet は細胞膜上のドが多価型構造ををとることが重要であることを

APP に結合し，
APP がエンドサイトーシスされた後明確に示している．

の初期エンドソームにおいても共局在していることがわかった．これらのことから，すくなくとも
LME-tet は細胞膜上の APP に直接結合し，複合体を形成したままエンドサイトーシスされていると考えられる．
次に，βセクレターゼおよびγセクレターゼがもつ酵素活性に対する LME-tet の効果を検討した．
基質となる APP(633-685)が，βセクレターゼにより切断されると，Aβ33-FLAG が検出される．本条-43-

件で，LME-tet あるいは LME-mono の効果を検討しDisease: An Update on Pathobiology andたところ，LME-tet 濃度依存的に Aβ33-FLAG 量がTreatment Strategies. Cell 179, 312-339 (2019).

顕著に減少するのに対し，LME-mono の場合には酵

2. Haass, C., Kaether, C., Thinakaran, G. & Sisodia,

素切断後の Aβ33-FLAG 量に変化はみられなかっ

S. Trafficking and proteolytic processing of APP.

た（図７左）．次に C99 の C 末端に FLAG タグを付

Cold Spring Harb Perspect Med 2, a006270

加したペプチドを基質として，γセクレターゼの(2012).

3. Watanabe-Takahashi M., Tsutsuki K., et.al., Infect.
Immun., 81・6, 2133-2138., (2013).

4. Watanabe-Takahashi M., Kato M., et.al. Appl. Environ.
Microbiol., 81(3):1092-100., (2015).

5. Omi J, Watanabe-Takahashi M., Igai K, et.al., Nat.
Commun., 11(1):162., doi:
10.1038/s41467-019-13974-w., (2020)

酵素活性に対する LME-tet の効果を検討した．その結果，LME-tet を添加しても酵素切断後の産物となる Aβ量に有意な減少は見られなかった（図７右）．
以上のことから，LME-tet は細胞膜上の APP に結合し，エンドソーム内でのβセクレターゼによる APP の切断を阻害すること，一方で細胞内 C99にも結合しうるがγセクレターゼによる基質切断は阻害しないこと，結果として細胞内で産生される Aβ産生が減少したと考えられる．
本研究では，APP に直接結合することで Aβ産生を抑制する多価型ペプチドの同定に成功した．今後 ， AD モデ ル マ ウ ス を 用 い た 検 討 を 通 し て
LME-tet の効果が示されれば，本ペプチドを AD 治
療薬へと発展させられることが期待される．
本研究の一部は, ハリス理化学研究所第 10 期
部門研究の支援のもと実施された. ここに記して謝意を表する.
参考文献
1. Long, J.M. & Holtzman, D.M. Alzheimer-44-

Bio-Imaging Evaluation of Localized Collagen Stiffness and Cell Activity
in the Progression of Liver Fibrosis
Koji YAMAMOTO*, Yuna NAKANO**, Yusuke MORITA*(Received September 19, 2022)

Liver fibrosis relates to the abnormal accumulation of extracellular matrix proteins including collagen and leads to thestiffening of the liver. Further development of fibrosis can cause severe disease such as liver cirrhosis, liver failure and liver cancer.
We focused on the interaction between the mechanical property of the micro-environment around collagen-producing cells andtheir activation, and developed a system capable of acquiring a combined image of multiphoton second-harmonic generation andautofluorescence imaging to evaluate the deformation of collagen fibers under mechanical compression and the distribution ofretinoid molecules involved in the activation of hepatic stellate cells. In this study, liver fibrosis was induced by intraperitoneal
injection of carbon tetrachloride two times a week for 4 weeks in male mice, and the hepatic tissues from which the Glisson’s
capsule was removed were used. It was found that both the collagen and retinoid density increased at low strain amount in the liver
fibrosis group, whereas the retinoid density in the normal healthy control group did not relate to the strain amount. These results
suggest that the developed bio-imaging system using the mechanical and biological information have a potential for providing anovel diagnostic index of liver fibrosis.
Key words：liver fibrosis, bio-imaging, strain distribution, retinoid distribution, localized collagen stiffness
キーワード：肝線維化，バイオイメージング，ひずみ分布，レチノイド分布，局所コラーゲン剛性

肝線維化に伴う局所コラーゲン剛性と細胞活性のバイオイメージング評価

山本

浩司，仲野

優菜，森田

有亮

1. はじめに分であるコラーゲンの分布や，分子間架橋による線慢性肝炎や慢性肝疾患により長期的に肝臓に障害

維化の進行度合いが指標として用いられている 1)．

が起こると肝線維化が進展し肝硬変に至る．さらにまた，エラストグラフィーにより，組織の硬さや肝肝硬変が進行すると，肝がんなどの重篤な合併症を臓の線維化を非侵襲的に判別することで，組織線維引き起こすリスクが増大する．そのため，肝線維化化の進展に伴い肝臓が平均的に硬化することが明らの進展度を評価することは重要であり，肝生検によかにされている 2)．

る組織診断では，細胞外マトリックス（ECM）の主成

肝臓は，慢性的に障害を受けると肝星細胞の活性_________________________________*Faculty of Life and Medical Sciences, Doshisha University, Kyoto
Telephone: +81-774-65-6411, FAX: +81-774-65-6019, E-mail: koyamamo@mail.doshisha.ac.jp**Graduate School of Life and Medical Sciences, Doshisha University, Kyoto
Telephone: +81-774-65-6411, FAX: +81-774-65-6019

-45-

(a)

化や筋線維芽細胞の増殖が促進し，コラーゲンをは(b)Stepping motor

じめとする ECM タンパク質の合成が促される 3-5)．まLiver tissue

た，細胞活性はサイトカインや成長因子などのシグ
ナル分子からの影響だけでなく，足場の剛性にも影y

響を受けており，肝硬変を想定した高剛性足場におz

いて肝星細胞が活性化し，コラーゲンの産生量が増

HeaterAgarose gelxFig. 1. Image of a compression device capable of observing

加することが示されている 6)．以上より，肝組織内

liver tissue using MPM. (a) Whole view. (b) Magnified viewの細胞を取り巻く微小領域のコラーゲン状態に伴うof liver-agarose composite specimen installed on the device(Bar: 10 mm).

局所剛性変化と，細胞の活性状態における関係を同一空間内で明らかにすることで，確度の高い診断や

富士フイルム和光純薬株式会社)と 36 L のコーン油予後予測に繋がる情報を得ることが期待できる．

(23-0320，Sigma-Aldrich)の計 50 L を腹腔内注射

従って本研究では，組織学的な固定を施さない組

したマウスを線維化モデルマウスとした．また，コ織を用いて，肝線維化過程における局所的な剛性のーン油 50 L のみを同様の条件で腹腔内注射したマ変化と細胞活性を同時評価可能な計測システムの開ウスを Control マウスとした．各条件 3 匹ずつ準備発を行い，組織内のコラーゲン微小ひずみ分布とコし，1 匹のマウス肝組織左葉部から生検トレパンを

ラーゲン産生を行う細胞の局在・活性の関係性を検用いて 3 サンプルずつ取得し，1 条件につき計 9 サ

討した．

ンプルの試験片を作製した．なお，肝組織表層にはコラーゲンリッチなグリソン嚢が存在しており，これらの影響を除くために，アガロースゲルに包埋後，2. 試料および実験方法

肝組織表面から 0.5 mm の位置を冠状断で切断可能な

2. 1 微小圧縮装置の作製

治具を作製し，肝臓内部の評価を行った．また，観本研究では多光子励起顕微鏡(MPM)(TCS SP8 MP,察時の組織膨張を防ぐため，37℃の生理食塩水に 2

Leica)下で肝臓組織片に微小圧縮を施し，取得した

時間浸漬した組織片を用いた．本実験は同志社大学

第二高調波（SHG）画像および自家蛍光画像からコラ

動物実験委員会の審査による承認（承認番号：

ーゲン密度および分子局在の評価を行うことを目指

A21073）を得て実施した．

した．Figure 1 に作製した装置を示す．変形は Fig.
1(a)に示すように，直動ステッピングモーターを用

2. 3 ひずみ分布評価

いて x 軸方向に両側単軸圧縮が可能な機構とした．

撮影条件は深さ方向(z 軸)にスタック幅 0.85 m

直径 4 mm，高さ約 4 mm の円柱肝組織を直接変形さとし，肝臓組織片における中心部分 442 m×442 m

せることは困難であるため，肝組織を 2%アガロースの変形前後の SHG 画像を取得した．取得したコラー

ゲル内に埋入した直方体形状の試験片(8 mm×8 mm

ゲンスタック画像を試験片組織表面から z 方向に

×4.5 mm)に変形を加えることで肝臓組織内にひず

400 m 積層し，xy 平面の 2 次元画像を解析対象としみを生じさせた(Fig. 1(b))． MPM 観察には水浸レた．コラーゲン分子の配向はランダムであり，本研ンズ(×25 倍)を使用し，生理食塩水下，36℃－37℃

究では相当ひずみをデジタル画像相関法（DIC）を用にて 0.2 mm の圧縮変形下における画像を取得した．

いたソフト(GOM Correlate，ZEISS)により評価した．
肝組織内のひずみ場を評価するため，解析領域における相当ひずみのカラーコンター図を作成し，各2. 2 マウス肝臓組織の試験片作製
先行研究に従い 7)，8 週齢の雄 C57BL/6N マウスにひずみ領域が占める割合を評価した．また，コラー

4 週間週 2回，
14 L の四塩化炭素(CCl4)(035-01273，

ゲンの密度と相当ひずみの関係を評価するため，各-46-

ひずみ領域におけるコラーゲンのグレースケール積

次に Fig. 3 に Control マウスと線維化モデルマウ

算値を該当ひずみ領域の面積で除算することでコラスの肝組織を用いた相当ひずみ場解析結果の一例をーゲン密度とした．また，このコラーゲン密度を各示す．Control マウスと線維化モデルマウス共に，サンプルにおける最大コラーゲン密度で正規化し，細胞が単一～数個含まれる程度の微小領域において評価を行った．

コラーゲン存在領域に剛性分布が生じていることを確認した．両群ともコラーゲンが豊富な領域のひず

2. 4 レチノイド分布評価

みは小さく，コラーゲンが少ない領域のひずみは大先行研究において，レチノイドは波長 765±65 nm

きくなる傾向にあった．また，解析対象領域においの光を吸収し，MPM 下において 500 nm 未満で強い蛍て，2%間隔で各ひずみ値が占める割合をヒストグラ

8)

光を発する可能性が示されている ．また，MPM によムとして表した結果を Fig. 4 に示す．両群とも 2%り励起波長 810 nm，500－550 nm の外部フィルター－8%のひずみが生じている領域が多く，0%－2%のひを用いてレチノイド蛍光画像が取得可能である事が明らかにされた(a)(b)

max [%]

9)．以上より，レチノイドの貯蓄細14.0

胞である肝星細胞の局在を評価するため，SHG と同12.0

様の励起波長 820 nm に対し，490－550 nm の外部フ

10.0
8.0

ィルターを用いてレチノイド蛍光画像の取得を行っ6.0

た．なお，本実験では段階希釈を行ったパルミチン

4.0酸レチノール溶液(46959-U, Sigma-Aldrich)を用い

2.0

min

て，自家蛍光の輝度値とレチノイド濃度が相関してFig. 3. Equivalent strain distribution in the collagen network

いることを事前に検証した(Data not shown)．

of liver tissue calculated by using DIC. (a) Control group. (b)レチノイド密度は，自家蛍光画像を 2 値化し，各Liver fibrosis group (Bar: 100 m).

ひずみ領域内のレチノイド蛍光が存在する pixel 数の総和を該当ひずみ領域の面積で除算することで求(a)

ける最大レチノイド密度で正規化し，評価を行った．
3. 結果および考察

(b)
0.6

Distribution ratio

Distribution ratio

めた．また，コラーゲン密度同様に各サンプルにお

0.4
0.2
0

Figure 2 に Control マウスおよび線維化モデルマ

0.6
0.4
0.2
0

Equivalent strain [%]Equivalent strain [%]ウスより摘出した肝臓組織の組織画像を示す．定性

Fig. 4. Distribution ratio of equivalent strain in the analyzed

的所見では，線維化モデルマウス(Fig. 2(b))の肝臓

region of liver tissue. (a) Control group. (b) Liver fibrosis

表面には白色の結節様組織が現れており，凹凸不整group (mean±S.E.).

も見られることから，CCl4 により炎症が惹起され線
(a)

(b)

(b)
1.5

Normalized
collagen density(a)Normalized
collagen density

維化が亢進したと考えられる．

1.0
0.5
0

Equivalent strain [%]

1.5
1.0
0.5
0

Equivalent strain [%]Fig. 2. Macroscopic view of mouse liver tissues after 4-week

Fig. 5. Normalized collagen density at each equivalent strain

administration. (a) Control group with corn oil. (b) Liverfield. (a) Control group. (b) Liverfibrosis group with CCl4 (Bar: 0.5 mm).

(mean±S.E.).

-47-

fibrosis groupずみが占める割合が線維化モデルマウスにおいて多各ひずみ領域におけるレチノイド密度を示した結い傾向にあった．本結果は強制変位によって得られ果を Fig. 7 に示す．Control において，ひずみ値のたひずみ分布であるため，線維化亢進に伴う物性の変化とレチノイド密度との関係性は見られなかった．

変化はとらえていないものの，線維化によって局所

しかし，4 週の線維化モデルマウスにおいては，低的に剛性が上がる領域が増加する可能性を示してい

ひずみになるにつれてレチノイド密度が上昇した．

る．

これらの結果より，線維化過程においては，高剛性

コラーゲン密度分布の結果を Fig. 5 に示す．両群を示す領域には細胞内にレチノイドを含有した肝星ともコラーゲン密度が高い領域ほど低ひずみを示し細胞が凝集している可能性が示唆された．また，コた．また正規化された密度ではあるが，線維化モデ

ラーゲン産生に関わる肝星細胞はレチニルエステル

ルマウスの組織では特に 0%－4%のひずみにおいてを細胞質内に保持し，活性化過程において液滴の数

Control より高い密度を示しており，コラーゲンのが多くなることも明らかにされている 10)．これらを局所的な増加により肝組織が硬化したと考えられる．

踏まえると，本観察手法においては肝星細胞の局在

細胞レベルの局所的な剛性においてもコラーゲン量だけでなく，肝星細胞の活性状態もレチノイド分布が大きく影響を与えていることが示唆された．

に影響を及ぼすことを今後検討する必要がある．細

Figure 6 にコラーゲン SHG 画像(赤色)とレチノイ胞状態を明らかにするためには，-SMA など活性化

ド蛍光(緑色)の merge 画像を示す．これらの結果よに関与する分子マーカーを直接的にイメージングすり，Control マウスにおいてはコラーゲンの局在にることが必要となるが，無固定組織から剛性など硬関わらず，画像全体にレチノイドが散在しているのさに関する分布情報とともに細胞活性の分布情報がに対して，線維化モデルマウスにおいてはコラーゲ得られる本手法は，線維化の評価における新たな指ンが凝集している領域にレチノイドが局在するよう

標構築に繋がると期待できる．

な分布が生じていることを確認した．
4. 結論
(b)

(a)

本研究では，組織学的な固定を施さない肝臓組織に対して物理的な微小変形を加え，コラーゲン構造に基づく局所的な剛性分布および肝星細胞が貯蔵するレチノイド分布を評価するシステムを構築し，線維化の評価指標に関する検討を行った．
CCl4 による線維化モデルマウスと Control マウス

Fig. 6. Combined image of the collagen network and retinoidを比較した結果，CCl4 の投与 4 週目の線維化モデル

in liver tissue observed by multiphoton SHG andautofluorescence. (a) Control group. (b) Liver fibrosis group

マウスでは，組織内部の微小域コラーゲン密度およ(Bar: 100 m).

びレチノイド密度共に低ひずみ領域において高い値を示す一方で，健常な Control マウスでは，コラー
(b)

1.5

Normalized
retinoid density

Normalized
retinoid density

(a)
1.0
0.5
0

ゲン密度は同様の傾向を示したものの，レチノイド

1.5

密度はひずみ値と相関を見せなかった．本結果は肝1.0

臓組織の局所的なコラーゲン分布に基づく硬化領域

0.5において，コラーゲン産生に関わる肝星細胞が凝集0している，もしくは活性化していることを無固定組
Equivalent strain [%]Equivalent strain [%]織で評価しており，線維化過程を捉える新たな指標

Fig. 7. Normalized retinoid density at each equivalent strain
field. (a) Control group. (b) Liverとなる可能性が示唆された．

fibrosis group(mean±S.E.).

-48-

Liver Disease Using Multiphoton Microscopy with

本研究の一部は 2021 年度同志社大学ハリス理化

Fluorescence Lifetime Imaging”, Biomedical Optics

学研究所研究助成金によって遂行した．ここに記しExpress, 6[3], 780-792 (2016).

て謝意を表する．

10) L. L. Jophlin, Y. Koutalos, C. Chen, V. Shah and D. C.
Rockey, “Hepatic Stellate Cells Retain Retinoid-Laden

参考文献
1)

Lipid Droplets After Cellular Transdifferentiation into

Y. Matsue, M. Tsustumi, N. Hayashi, T. Saito, M.

Activated

Tsuchishima, N. Toshikuni and T. Arisawa, “Serum

Physiology-Gastrointest

Osteopontin Predicts Degree of Hepatic Fibrosis andG713-G721 (2018).

Serves as a Biomarker in Patients with Hepatitis C Virus
Infection”, PLoS One, 10[3], 1-15 (2015).

2) H. Ochi, M. Hirooka, Y. Koizumi, T. Miyake, Y. Tokumoto,Y. Soga, F. Tada, M. Abe, Y. Hiasa and M. Onji,“Real-Time Tissue Elastography for Evaluation of Hepatic
Fibrosis and Portal Hypertension in Nonalcoholic Fatty
Liver Diseases”, Hepatology, 56[4], 1271-1278 (2012).

3) C. Hellerbrand, B. Stefanovic, F. Giordano, E. R.
Burchardt and D. A. Brenner, “The Role of TGF1 in
Initiating Hepatic Stellate Cell Activation In Vivo”, Journalof Hepatology, 30[1], 77-87 (1999).

4) E. Borkham-Kamphorst, C. R. C. van Roeyen, T.
Ostendorf, J. Floege, A. M. Gressner and R. Weiskirchen,“Pro-Fibrogenic Potential of PDGF-D in Liver Fibrosis”,
Journal of Hepatology, 46[6], 1064-1074 (2007).

5) H. Nakatsukasa, P. Nagy, R. P. Evarts, C. C. Hsia, E
Marsden and S. S. Thorgeirsson, “Cellular Distribution ofTransforming Growth Factor-β1 and Procollagen Types Ӏ,III, and IV Transcripts in Carbon Tetrachloride-Induced
Rat Liver Fibrosis”, The Journal of Clinical Investigation,
85[6], 1833-1843 (1990).

6) S. M. Orbach, A. J. Ford, S. E. Saverot and P. Rajagopalan,“Multi-Cellular Transitional Organotypic Models to
Investigate Liver Fibrosis”, Acta Biomaterialia, 82, 79-92(2018).

7) D. Scholten, J. Trebicka, C. Liedtke and R. Weiskirchen,“The Carbon Tetrachloride Model in Mice”, Laboratory
Animals, 49[1 suppl], 4-11 (2015).

8) S. Yamamoto, Y. Oshima, T. Saitou, T. Watanabe, T.
Miyake, O. Yoshida, Y. Tokumoto, M. Abe, B. Matsuura, Y.
Hiasa and T. Imamura, “Quantitative Imaging of Fibrotic
and Morphological Changes in Liver of Non-Alcoholic
Steatohepatitis (NASH) Model Mice by Second Harmonic
Generation (SHG) and Auto-Fluorescence (AF) Imaging
using Two-Photon Excitation Microscopy (TPEM)”,
Biochemistry and Biophysics Reports, 8, 277-283 (2016).

9) H. Wang, X. Liang, Y. H. Mohammed, J. A. Thomas, K. R.
Bridle, C. A. Thorling, J. E. Grice, Z. P. Xu, X. Liu, D. H.
G. Crawford and M. S. Roberts, “Real-Time Histology in-49-

Myofibroblasts”,
Liver

AmericanJournalPhysiology,of315[5],

The Influence of Living Abroad for Embodying New Habits and Desires
Mitsuo KUBOTA*(Received September 12, 2022)
This study examines the relationship between having more than six months experience living abroad and thedevelopment of tastes towards various things (e.g., fashion, food, music, movies) among university students.
questionnaire developed based on the book, Distinction, by Bourdieu.

The study employs a

The study was also designed under the concept of habitusthat is introduced in the same book.
The questionnaire data from 430 Japanese university students (79 with living abroad experience and 351 without such
experience) were used for the present analyses.

The analyses show that there are differences among students depending if they haveexperienced or unexperienced living abroad in their tastes for fashion, hairstyle, makeup, reading, food, music, furniture and interior,and valuing specific characteristics of friends and how to use English.
The present study is preliminary, as it treats university students who have lived abroad as a single group.

Differences

regarding the period/timing of living abroad (e.g., childhood, high school, university), or area of living experience might influence
the development of taste.

Further analyses are needed to uncover the influence of living abroad experience.

Key words：tastes, habitus, living abroad experience
キーワード: 嗜好，ハビトゥス，海外居住経験

新しい行動や思考様式，嗜好，感じ方の身体化と海外居住経験の影響
窪田光男

1． は じ め にの有無により，大学生のファッションや食事面など

本研究は，現役の大学生を対象に，一定期間（6における嗜好，芸術や娯楽などの趣味，英語の使用

ヶ月）以上の海外での居住経験の有無により，趣に対する考え方などについて問い，そこから海外居

味・嗜好，思考，感じ方に顕著な違いがあるかどう

住経験が大学生に与える全人的な影響を分析する．

かについて，アンケート調査をもとに分析するもの

海外での経験をとおして身体化された新たな嗜好である．分析の枠組みとしては，後述する社会学のや行動パターンは，彼らの大学での学びや，キャン

理論枠組を用いる．

パス，教室文化の再構成への影響が考えられ，大学

これまで，留学を含めた海外居住経験の影響は，生に留学などの海外経験をさせることの意義を考

外国語の習得については，標準テストの成績の変化

える材料となることを期待している．

をもとに，情意面，心理面，意識面，アイデンティ
ティの変容については，参与観察およびアンケート

2． 研 究 の 理 論 的 背 景

調査やインタビューを通して得られた資料をもと本研究を計画するにあたり，フランスの社会学者に考察されてきた

1-5)

Bourdieu のハビトゥスという概念を援用している 6)．

．本研究では，海外居住経験_________________________________* The Faculty of Global Communications， Doshisha University, Kyoto
Email: mkubota@mail.doshisha.ac.jp-50-

ハビトゥスは，人々が生後，社会において成長とともとに，質問項目の取捨選択や追加を行なった1．

もに歴史を重ねる中で再構成を繰り返し，日常のあ調査を開始するにあたり，まず対象者が現役の大らゆる行動や好み，考え方や感じ方を方向付ける構学生であるという条件と，対象者に一定数 6 ヶ月以造で，その人の身体に染みついており，ほとんど自上の海外在住経験者が含まれるよう事前のスクリ覚されない枠組であるとされている．つまり，ハビーニング調査を通して調査対象を抽出した．その後，トゥスは身体化されており，我々の思考，嗜好，行

それら対象者に 10 項目の出身地や大学での専攻，動，言動などを方向付けるものであると考えること

海外在住経験の場所，期間，時期などの背景に関すができる．そして，ハビトゥスに方向付けられて生る質問をした．

み出された行動，言動の繰り返しは，翻ってハビト

続いて，1． ファッション（7 項目），2．髪型（8ゥスの再構成へとつながる．

項目），3． 化粧（5 項目），4．映画（11 項目），5．

ハビトゥスは，その性質上，確立されることはな

読書（13 項目），6． 食事（15 項目），7． テレビ

く，人が生きている限り，常に再構成されている．

番組（13 項目），8． 音楽（12 項目），9． 美術（5

本研究では，20 歳前後の大学生が，成長過程にお項目），10． 家具（6 項目），11． 部屋のインテリ

いて一定期間海外で居住することで，国内だけで過ア（10 項目），12． 友人との過ごし方（12 項目）

ごしてきた学生とは違ったハビトゥスの再構成がについて，大好き，好き，どちらでもない，嫌い，

行われたのではないかという仮定にもとづき，海外

大嫌いのうちから自分の好き嫌いのレベルに最も居住経験の有無で，趣味・嗜好，思考，感じ方につ合致するものを選ぶように指示した．また，13． 友いての特徴を探る． 具体的には，ファッション面，人に求める性質（15 項目），14． 英語使用で重視

食習慣，音楽や美術などの芸術，文学に対する趣味，

する点（8 項目）については，とても重要，どちら

日常親しんでいる娯楽，友人関係，英語の使用に対かというと重要，どちらでもない，重要ではない，する考え方などにおいて，海外在住経験が影響を与まったく重要ではないのうち，自分の重要度のレベ

えているかをアンケート調査で得られデータをも

ルに最も合致するものを選ばせた．
回収したデータのうち，回答に要した時間が 2 分とに検証する．

間に満たないものや，本研究では重要な情報となる
3． 方 法海外在住経験に関する質問に対して未回答のデー

本研究は，アンケート調査により収集したデータ

タは信頼性に欠けると考え除外した2．結果として，を分析に用いる．アンケートの質問項目は，フラン

現在に至るまでに 6 ヶ月以上の海外居住経験があスの社会学者 Bourdieu が「デスタンクシオン」とる者は 79 人，未経験者は 351 人，計 430 人のデー

題した著書で発表したフランスの社会階層によるタを分析に使用した．

嗜好の傾向を明らかにした大規模な調査・研究を参6)

本研究は，海外在住経験の影響を見る予備的なも．この調査で Bourdieu は，フランのと位置づけ，まずは，経験した時期や期間は問題

ス社会において日常の食生活や娯楽から芸術，スポとせず，6 ヶ月以上の経験の有無と，趣味・嗜好，ーツの趣味にいたるまで，社会階層による顕著な違行動パターンに顕著な相関関係が見られるかに焦いがあることを明らかにしている．本研究に用いた点を当てた分析を行なった．

考にしている

アンケートの質問項目は，Bourdieu が調査に含めた質問項目を参考に，日本の状況に合うように変更
1

アンケートに含めた質問項目について末尾の付録を参照．
2 実際のアンケートでは，幼少期，高校時代，大学時代に分けて海外経験の有無を質問した．その中の 1 つ，或いは２つに回答し，他が未回答になっている場合は，回答時期のみに海外経験があったとして扱った．

を加えた．また，Bourdieu が含めた夥しい質問項
目のうち，先に行なった留学経験のある日本人大学生を対象に行なったインタビュー調査の結果 7) を-51-

4． 結 果ば幼少期，高校時代，大学時代など）や，海外経験

今回の分析は，解析結果から p 値が 0．01 を下した国や地域によっても違った影響があると考え回る(p < ．01)項目に焦点を当てた．まず，ファッられるので，さらなる分析が必要と考えられる．

ション面においては，海外での居住経験がある者に本研究は，2021 年度同志社大学ハリス理化学研究所研究助成金を得て行われた．

おいては無い者に比して，流行に敏感で個性的な服(r = ．15)やシックで上品な服(r = ．14)が好まれる傾向が見られる．髪型においては，パーマをかけた髪(r = ．17)，化粧においては口紅をつけること(r = ．

参考文献16)が好まれる傾向がある．
読書においては，旅行記・探検記(r = ．14)が海

1) Deardorff, D. & Arasaratnam-Smith, L. (2017) ．

外居住経験者に好まれ，食べ物の好みに関しては，

Intercultural Competence in Higher Education. New

イタリア料理店(r = ．13)，タイ，ベトナム，インYork: Routledge.

ドなどのエスニック料理店(r = ．16)の食事が，音楽の趣味においては，K pop(r = ．21)とピップホッ

2) Jackson,

プ(r = ．16)の音楽が，家具やインテリアの趣味にJ.

&

Oguro,

S.

(2017).

Intercultural

Intervention in Study Abroad. New York: Routledge.

おいては，外国から輸入したもの(r = ．17)で，統一感のあるインテリア(r = ．13)が海外居住経験者

3) 窪 田 光 男に好まれる傾向が見られた．

(2005)『第二言語習得とアイデンティテ

ィ』 ひつじ書房

友人との時間の過ごし方については，レストラン
やコーヒーショップなどで食事やお茶をしながら4) Lightbown, P. M. & Spada, N. (2013). How

雑談する(r = ．13)，街歩きをする(r = ．15)が，海Languages are Learned. Oxford, England: Oxford

外居住経験者により好まれる傾向があり，友人に求

University Press.

める性質としては，海外経験者は，未経験者に比べて教養がある(r = ．14)ことを重要だと考える傾向

5) Norton,

がある．

B.

(1997).

Language,

Identity,

and

the

Ownership of English. TESOL Quarterly, 31, 409-429.

英語の使用に際して重要と考える点については，
海外居住経験者は，発音や文法の正しさや流暢さよ

6) Bourdieu, P. (1984). Distinction. London: RKP. （ブルデりも場面にふさわしい語彙，表現の使用(r = ．17)，

ュー, P. 『ディスタンクシオン（Ⅰ, Ⅱ）』

内容のおもしろさ(r = ．13)，内容の深さ(r = ．15)，

石井洋二郎訳, 藤原書店, 1991 年）

強い自己主張(r = ．17)を重要視する傾向がみられた．

7) 窪田光男 (2018)「留学とハビトゥスの再構成：新しい行動様式，嗜好，感じ方の身体化」『コミュニカー

5． お わ り にレ』第 8 号（グローバル・コミュニケーション学

本研究においては，140 に及ぶ趣味・嗜好に関す会）, 21-42

る質問項目と 6 ヶ月以上の海外経験の有無による相関関係を分析した．分析により，海外経験の有無
による趣味・嗜好の身体化への影響の一部が明らかになったが，今後はさらに海外経験の時期（たとえ

-52-

付録
アンケートの質問項目
1．〜 12． については，それぞれの質問項目について，自分の好き嫌いのレベルに最も合致するものを，大好き，好き，どちらでもない，嫌い，大嫌いの中から選び，13，14，については自分の重要度のレベルに最も合致するものを，とても重要，どちらかというと重要，どちらでもない，重要ではない，まったく重要ではないの中から選択するよう指示した．
1． あなたのファッションの好みに関して尋ねます．自分の好き嫌いのレベルに最も合致するものを選んでください．
1-1 クラシックな古着
1-2 流行に敏感で個性的な服
1-3 質素かつ清楚な服
1-4 大胆で凝った服
1-5 着ていて楽な服
1-6 シックで上品な服
1-7 自分に合わせて仕立てたオーダーメイドの服
2． あなたの髪型の好みに関して尋ねます．自分の好き嫌いのレベルに最も合致するものを選んでください．
1-1 定期的に美容師，理容師に調整してもらい整った髪型
1-2 長い髪1-3 短い髪1-4 整髪料で整えた髪型
1-5 無造作で自然体な髪型
1-6 やや明るめに染めた髪
1-7 かなり明るく染めた髪
1-8 パーマをかけた髪3． あなたの化粧の好みに関して尋ねます．自分の好き嫌いのレベルに最も合致するものを選んでください．
（化粧をする人は自分自身，しない人は周りの人について）
1-1 ファンデーション（下地）を施す
1-2 アイラインを施す
1-3 アイシャドーを施す
1-4 チークを施す
1-5 口紅をする
4． あなたの映画の好みに関して尋ねます．自分の好き嫌いのレベルに最も合致するものを選んでください．
1-1 冒険映画
1-2 戦争映画
1-3 サイエンスフィクション映画
1-4 大スペクタクル映画
1-5 ミュージカル映画
1-6 喜劇映画
1-7 恋愛映画
1-8 社会派映画
1-9 武術映画
1-10 歴史映画
1-11 昔に制作された古い映画
5． あなたの読書の好みに関して尋ねます．自分の好き嫌いのレベルに最も合致するものを選んでください．
1-1 推理小説・冒険小説
1-2 詩集1-3 恋愛小説
1-4 文学作品
1-5 政治関係の著作
1-6 経済関係の著作
1-7 旅行記・探検記
1-8 哲学関係の著作
1-9 歴史物語
1-10 古典作品
1-11 科学関係の著作
1-12 現代の流行作家の著作
1-13 人生・生き方に関する著作-53-

6． あなたの食べ物の好みに関して尋ねます．自分の好き嫌いのレベルに最も合致するものを選んでください．
1-1 家族が作ったもの
1-2 自分が作ったもの
1-3 友人が料理したもの
1-4 ハンバーガーやフライドチキンなどのファーストフード店の食事
1-5 牛丼，カレーや定食のチェーン店の食事
1-6 居酒屋の食事
1-7 うどん屋，そば屋の食事
1-8 ファミリーレストランの食事
1-9 フランス料理店の食事
1-10 イタリア料理店の食事
1-11 ラーメン店の食事
1-12 本格中華料理店の食事
1-13 懐石料理
1-14 鍋料理
1-15 タイ料理，ベトナム料理，インド料理などのエスニック料理店の食事
7． あなたのテレビ番組の好みに関して尋ねます．自分の好き嫌いのレベルに最も合致するものを選んでください．
1-1 ドラマ
1-2 ニュース
1-3 映画
1-4 時事番組
1-5 科学番組
1-6 歴史番組
1-7 文学番組
1-8 教育番組
1-9 食べ物に関するレポート番組
1-10 旅行番組
1-11 動物・植物などの番組
1-12 バラエティー
1-13 音楽番組
8． あなたの音楽の好みに関して尋ねます．自分の好き嫌いのレベルに最も合致するものを選んでください．
1-1 クラシック音楽
1-2 ロック
1-3 レゲエ
1-4 R & B
1-5 J Pop
1-6 K Pop
1-7 テクノやハウス
1-8 オールディーズ
1-9 ジャズ
1-10 ブルース
1-11 ラテン1-12 ヒップホップ
9． あなたの美術品の好みに関して尋ねます．自分の好き嫌いのレベルに最も合致するものを選んでください．
1-1 古典派の絵画
1-2 印象派の絵画
1-3 前衛的な絵画
1-4 日本画
1-5 仏像などの彫刻
10． あなたの家具の好みに関して尋ねます．自分の好き嫌いのレベルに最も合致するものを選んでください．
1-1 アンティークショップで買ったもの
1-2 外国から輸入したもの
1-3 家具職人に依頼して特別に注文したもの
1-4 大型家具店で買ったもの
1-5 ホームセンターで買ったもの
1-6 親から譲り受けたもの
11． あなたの部屋のインテリアの好みに関して尋ねます．自分の好き嫌いのレベルに最も合致するものを選んでください．
1-1 小ぎれいで清潔-54-

1-2 暖かみがある
1-3 凝っている
1-4 快適である
1-5 手入れがしやすい
1-6 個性的である
1-7 統一感がある
1-8 クラシックである
1-9 実用的かつ機能的である
1-10 質素で控えめである
12． あなたの友人との時間の過ごし方の好みに関して尋ねます．自分の好き嫌いのレベルに最も合致するものを選んでください．
1-1 レストランやコーヒーショップなどでの食事やお茶
1-2 お互いの部屋での食事やお茶
1-3 スポーツをする
1-4 室内ゲームをする
1-5 映画観賞をする
1-6 美術館，博物館へ行く
1-7 楽器演奏をする
1-8 クラシックのコンサートへ行く
1-9 ミュージシャンのライブへ行く
1-10 街歩きをする
1-11 ハイキング
1-12 バーベキュー，キャンプをする
13． あなたが友人に求める性質について，その重要度を尋ねます．自分の重要度のレベルに最も合致するものを選んでください．
1-1 陽気で楽天家である
1-2 教養がある
1-3 身だしなみに気を配っている
1-4 良心がある
1-5 穏やかである
1-6 社交的である
1-7 愉快である
1-8 芸術家肌である
1-9 現実的である
1-10 意志が強い
1-11 活動的である
1-12 しつけが良い
1-13 気品がある
1-14 お酒を飲まない
1-15 喫煙をしない
14． 英語を話す際について重要と考える点について尋ねます．自分の重要度のレベルに最も合致するものを選んでください．
1-1 ネイティブ・スピーカーのような発音
1-2 よどみない流暢さ
1-3 正確な文法
1-4 カジュアルな場面でのくだけた表現の使用
1-5 フォーマルな場面にふさわしいあらたまった語彙，表現の使用
1-6 内容のおもしろさ
1-7 内容の深さ
1-8 強い自己主張-55-

Precise Design of Thermo-responsive Amino Acid-Derived Vinyl Polymers
Tomoyuki KOGA*, Atsushi SAWAMOTO*, Shin-nosuke NISHIMURA*, and Nobuyuki HIGASHI*(Received September 14, 2022)
There is much interest in thermo-responsive water-soluble polymers due to their potential usefulness in biomedical andnanotechnological fields. Different combinations of various thermo-responsive units would allow to achieve polymers with diverseand complex responsiveness. However, rational design principles of such vinyl polymers are not yet thoroughly understood. In thisstudy, we report precision syntheses of various amino acid-derived vinyl polymers by one-pot ultra-rapid reversible addition
fragmentation chain transfer (RAFT) polymerization. Eight distinct vinyl monomers with systematically different hydrophobicity
were synthesized and employed for the polymerization. The lower critical solution temperature (LCST) behaviors including transition
temperature, thermo-sensitivity, and microenvironment of the dehydrated state could be tuned by modifying the monomer sequence.
In addition, a clear correlation between the hydrophobicity of constituent amino acids and transition temperature was observed. We
believe these findings offer new directions in designing the thermo-responsive vinyl polymers with structural and functional diversity.
Key words : thermo-responsiveness, amino acid-derived polymers, LCST, controlled radical polymerization
キーワード：温度応答性, アミノ酸由来ポリマー, LCST, 精密ラジカル重合

アミノ酸由来温度応答性高分子の精密設計

古賀 智之, 澤本 篤, 西村 慎之介, 東 信行
タクリレート)(POEGMA)，UCST 型ではスルホベタ

1. はじめに水中で温度変化を感受して物理化学的性質を変化

イン系ポリマーなどがよく活用されている．

させる温度応答性高分子に関する研究が近年精力的

我々は機能性モノマーとしてアミノ酸の高いポテに行われている1-4)．温度応答性ポリマーには，低温ンシャルに着目し，バイオベースの温度応答性高分

で水に溶解して高温で不溶化する下限臨界溶液温度子の開発を進めてきた 7-12)．天然に約 20 種類存在す(LCST)型と，逆に低温で不溶，高温で水に溶解する

るアミノ酸は，側鎖構造に基づいて，親水性，疎水

上限臨界溶液温度(UCST)型が存在する．これらのポ性，イオン性，水素結合性など多様な性質を示す．

リマーは水中での高分子の相転移現象の理解という一方で，基本構造が同じため，同一の化学合成戦略

学術的な意義だけでなく，分離材料やセンサー，薬でビニルポリマー化が可能である．得られるアミノ物徐放材料，細胞足場材料などスマート材料として酸由来ビニルポリマーは本質的に生体親和性があり，の応用面からも興味深い 5, 6)．LCST 型ポリマーとし構成アミノ酸の種類や末端構造に基づいて水中でのて は ポ リ (N- イ ソ プ ロ ピ ル ア ク リ ル ア ミ

温度応答挙動(LCST/UCST 型)や相転移温度が変化

ド)(PNIPAM)やポリ(オリゴエチレングリコールメ

することも明らかにした 7)．温度応答性に及ぼす高*Department of Molecular Chemistry & Biochemistry, Faculty of Science & Engineering, Doshisha University, Kyotanabe, Kyoto.
Tel: +81-774-65-6621, E-mail: tkoga@mail.doshisha.ac.jp-56-

分子の構造因子を理解することは重要であり，それFig. 1 に本研究で合成した疎水性度の異なる各種アらを制御する技術の確立は，様々な分野での利用に

ミノ酸由来ビニルモノマーの構造を示した．いずれ

際し，合目的的なスマート高分子の自在設計を可能のモノマーも，C 末端をメチルエステル化したアミにする．

ノ酸塩酸塩を出発原料とし，これをトリエチルアミ

本発表では，可逆的付加開裂連鎖移動(RAFT)重合

ン存在下で塩化アクリロイルと縮合させることで一法を用いて種々のアミノ酸ユニットから構成される段階で合成した．尚，リシンに関しては側鎖アミノ

ビニルポリマーを精密合成し，水中での温度応答性

基を Z 基で保護した Lys(Z)-OMe を用いた．構造はに及ぼすモノマー配列および親水-疎水性度の影響

1について検討した結果を報告する．

ーも純度よく合成できたことがわかった．

2．各種アミノ酸由来ビニルモノマーの合成

H-NMR スペクトルにより確認し，いずれのモノマ

3．高速 RAFT 重合による各種アミノ酸由来ビニル

アミノ酸は，タンパク質を構成する機能性モノマー

ポリマーの精密合成であり，先にも述べたように，側鎖の構造に基づき次に，ワンポット高速 RAFT重合10,12,13)により，構

疎水性/親水性/カチオン性/アニオン性/水素結合性造が精密に制御されたアミノ酸由来ビニルポリマーなどの多様な性質を有する．(メタ)アクリロイル基の合成を行った (Fig. 2)．開始剤に 2,2’-アゾビス[2-などのラジカル重合性官能基をアミノ酸の種類を問(2-イミダゾリン-2-イル)プロパン]二塩酸，連鎖移動

わずその N 末端に容易に導入することができる．こ剤に 2-([(2-カルボキシエチル)スルファニルチオカ

うして得られるアミノ酸ビニルモノマーは，共役モルボニル]スルファニル)プロパン酸)を用いて，水ノマーとして，通常のラジカル重合やリビングラジ/DMSO混合溶媒中でRAFT重合を行った．重合の各カル重合により簡便に高分子化することができる．

ステップは 80℃ にて15分間行い(モノマー反応率:100%)，目的の配列(一次構造)になるように順次対応
するモノマーを加えながらワンポットで行った．また，各ステップの重合溶液の一部を採取し，SECおFig. 2. Schematic illustration of the synthesis of aminoacid-derived vinyl polymers via one-pot RAFT
polymerization.

Fig. 1. Chemical structures of amino acid-derived vinyl
monomers used in this study.

-57-

よび MALDI-TOF MS 分析を行うことで，重合反応

Table 1. Summary of the sequence-controlled amino acidderived vinyl polymers synthesized in this study.

の進行を確認するとともに，分子量および多分散度を評価した．
Fig. 3 は一例として，A15-b-V5-b-A15 合成の各ス
テップの SEC チャートおよび MALDI-TOF MS ス
ペクトルを示した．各ステップで取り出した重合溶
液の SEC 測定において単一のピークが得られ，さらに MALDI-TOF MS 測定のピークトップ分子量が理論分子量とほぼ一致するため，RAFT重合が首尾よく進行したことがわかった．また重合ステップを繰り返すと，SECピークが高分子量側にシフトしていき，MALDI-TOF MSスペクトルのピークトップ
分子量から算出した各ブロックの重合度 (DP) も目的の一次構造に見合う値となった．他のポリマー合成においても同様に分析を行い，いずれのポリマーの場合も精密に制御された重合反応が生じることがわかった．
Table 1 に最終的に得られたポリマーのモノマー
配列，分子量，多分散度 Ð (Mw/Mn) をまとめた．
いずれのポリマーも多分散度は Ð < 1.2 であり，よく構造制御されていることがわかる．1) トータ
ル鎖長(DP=30)とアラニン/グリシンユニット比(A/G=1)を一定にした状態で，モノマー配列のみを系統的に変化させたタイプ (Type A)，並びに 2)トータル鎖長一定(DP=35)で，疎水性度が系統的に異なるアミノ酸を中央ブロックに導入したタイプ(Type B) の様々なアミノ酸由来ビニルポリマーの精密合成に成功した．

4．各種アミノ酸由来ビニルポリマーの水中での多様な温度応答性

Table 1 のアミノ酸由来ビニルポリマーは，いずれも水中で LCST 挙動を示すが，その応答挙動の詳細
は各ポリマーで異なる．まず Type A のポリマー群により，モノマー配列が温度応答挙動に及ぼす影響に関して，i) 応答温度(Tt)，ii) 温度感受性，iii) 脱水和
状態での疎水性度の観点から比較した．ランダムコ

Fig. 3. Characterization of the representative sequencecontrolled amino acid-derived vinyl polymer (A15-b-V5-bA15). (a) SEC traces in THF at 40°C and (b) MALDI-TOF
MS spectra for consecutive steps during the synthesis of
A15-b-V5-b-A15. Matrix: DHBA.

ポリマーを基準にすると，アラニンブロック長が長いポリマー群(DP(A)=15)は，応答感度が高く， Tt も低くなる傾向を示した．また脱水和時にポリマー鎖

-58-

2)

が形成するミクロ空間の疎水性度も相対的に高いこ

D. Roy, W. L. A. Brooks, and B. S. Sumerlin, “Newdirections in thermoresponsive polymers” Chem. Soc. Rev., 42,ともわかった．一方，比較的親水性のグリシンブロ

7214-7243 (2013).

ックがアラニンブロックの間に挿入されて，アラニ

3)

P. Schattling, F. D. Jochum, and P. Theato, “Multi-stimuli

ンブロックの連続長が短くなると(DP(A)≦10)，明ら

Responsive Polymers −the All-in-one Talents” Polym.

かに応答感度と疎水性度が低くなる傾向を示した．

Chem., 5, 25-36 (2014).
4)

またグリシンブロックの鎖長や挿入位置による相違

Y. Kotsuchibashi, M. Ebara, T. Aoyagi, and R. Narain,“Recent advances in dual temperature responsive blockも観察された．モノマー配列(構成ブロックの鎖長やcopolymers and their potential as biomedical applications”

その配列)が，水中での LCST 挙動に影響することをPolymers, 8, 380 (2016).

示している．

5)

A. Kikuchi, and T. Okano, “Intelligent thermoresponsive

次に Type B のポリマー群により，構成モノマーのpolymeric stationary phases for aqueous chromatography

疎水性度の影響を検討した．アミノ酸は側鎖構造にof biological compounds” Prog. Polym. Sci. 27, 1165-1193

依存したヒドロパシー値が知られていることから 14)，(2002).
6)

ビニルポリマー系において親水-疎水性の因子が温A. S. Hoffman, “Stimuli-responsive polymers: biomedical
applications and challenges for clinical translation” Adv.
Drug Delivery Rev., 65, 10-16 (2013).

度応答性に及ぼす影響を正確に理解するのに都合が7)

良い．水中での LCST 挙動を検討した結果，中央ブ

N. Higashi, R. Sonoda, and T. Koga, “Thermo-responsive
amino acid-based vinyl polymers showing widely tunable

ロックを構成するアミノ酸のヒドロパシー値と Tt

LCST/UCST behavior in water”, RSC Adv., 5, 67652-には明確な相関関係が認められ，疎水性度の上昇に

67657 (2015).

伴い，系統的に Tt が低下することが明らかとなった．

8)

N. Higashi, D. Sekine, and T. Koga, “Temperature induced
self-assembly

of

amino

acid-derived

vinyl

block

copolymers via dual phase transitions”, J. Colloid.

5.

おわりに

Interface Sci., 500, 341-348 (2017).
9)

バイオマスから誘導できるアミノ酸系ビニルモノ

N. Higashi, A. Hirata, S. Nishimura, and T. Koga “Thermoresponsive polymer brushes on glass plate prepared from a

マーは，リビングラジカル重合を含む様々な重合法

new class of amino acid-derived vinyl monomers and theirを適用でき，容易かつ精密に高分子化することがで

applications in cell-sheet engineering”, Colloids Surf., B:

きる．疎水性度の異なるアミノ酸の種類やその組み

Biointerfaces, 159, 39-46 (2017).
10) T. Yamano, N. Higashi, and T. Koga, “Precisely synthesized

合わせ，モノマー配列(一次構造の精密制御)により

sequence-controlled amino acid-derived vinyl polymers:

多様な温度応答性を自在に設計することができる．

new insights into thermo-responsive polymer design”

生体親和性のスマート高分子材料として魅力的であMacromol. Rapid Commun., 41, 1900550, (2020).
11) T. Koga, K. Tomimori, and N. Higashi, “Transparent, high-り，現在さらなる研究展開を進めている．

strength, and shape memory hydrogels from thermoresponsive amino acid-derived vinyl polymer networks”

本研究の一部は，2021 年度同志社大学ハリス理化

Macromol. Rapid Commun., 41, 1900650, (2020).

学研究所助成金および科研費(22K05232)の支援を受

12) T. Yamano, N. Higashi, and T. Koga, “Unique selfassembly of sequence-controlled amino acid derived vinyl

けて行った．記して謝意を表する．

polymer with gradient thermoresponsiveness along a chain”
Langmuir, 36, 6550-6556 (2020).

参考文献
1)

13) G. Gody, T. Maschmeyer, P. B. Zetterlund, and S. Perrier,

M. A. C. Stuart, W. T. S. Huck, J. Genzer, M. Müller, C.

“Rapid and quantitative one-pot synthesis of sequence-

Ober, M. Stamm, G. B. Sukhorukov, I. Szleifer, V. V.

controlled polymers by radical polymerization” Nat.

Tsukruk, M. Urban, F. Winnik, S. Zauscher, I. Luzinov, andCommun., 4, 2505 (2013).

S. Minko, “Emerging applications of stimuli-responsive14) J. Kyte, and R. F. Doolittle, “A simple method forpolymer materials” Nat. Mater., 9, 101-113 (2010).

displaying the hydropathic character of a protein” J. Mol.
Biol., 157, 105-132 (1982).

-59-

Investigation on Charging Mechanism of Liquid Electret
Takatsugu ENDO*(Received September 12, 2022)

Electrets are materials that possess a quasi-permanent electrical field. Most, if not all, electrets are all in a solid state. In
2019, electrets in a liquid state were reported by Ghosh et al. However, they require somewhat complicated synthetic procedures.
Soon after, our group discovered a liquid electret material that was just a mixture of two commercially available compounds. In
this work, we investigate the charging mechanism of the liquid electret we discovered. It was found that various compounds withdifferent polar groups could be made to liquid electrets. This implies that the sea-island structure model can explain the charging
mechanism. Because the relaxation time of the surface potential decay was proportional to the viscosity of the solution in a
relatively low viscosity range, it was suggested that the liquid viscosity also played a key role in the charging mechanism.
Key words：liquid electret, charging mechanism, corona charging
キーワード：液体エレクトレット，帯電メカニズム，コロナ帯電

安定に帯電した「液体エレクトレット」の発現メカニズムの解明

遠藤

太佳嗣

1. はじめにあるが，これまでは全て室温で固体状態のものであエレクトレットとは，（半）永久的に電場を発生すった．一方，2019 年，Ghosh らによって，液体状態

る物質を指す 1)．永久的に磁場を発生するマグネッで負電荷を長期間保持してエレクトレットになる物

ト（磁石）と対をなす言葉であり，電石とも呼ばれ質が報告された 2)．これは，世界で初めての液体エ

る．マグネットと比べて，知名度の低い言葉のよう

レクトレットであった．液体であることから高い柔であるが，その圧電性を利用した音響スピーカーや，軟性を持つため，あらゆる形状をとることが可能と集塵性を利用したフィルターなど，既に我々の身近なり，人体に装着可能な圧電デバイスとしての利用なところに存在している．エレクトレット化の方法が期待されている．一方，この物質はポルフィリンにはいくつか知られているが，中でも，コロナ帯電

骨格に複数のアルキル鎖を有する複雑な構造をして法が簡便で良く用いられている．

おり，合成が煩雑であるという問題点があった．

エレクトレットになる材料は，有機無機，様々で_________________________________* Department of Molecular Chemistry and Biochemistry, Faculty of Science and Engineering, Doshisha University, Kyoto
Telephone: +81-774-65-6562, E-mail: taendo@mail.doshisha.ac.jp-60-

我々のグループでは，2020 年に，市販の高分子をーンプレート型粘度計 CAP2000+を用いた．用いた

2 つ混ぜて正のコロナ帯電をさせるだけで，簡便に試料は非ニュートン液体で，かつ，高粘度であった

液体エレクトレットが作成できることを発見した

ため，回転速度と温度を変えた実験を行い，回転速（論文未発表）．本研究ではこの成果を受けて，我々

度 10 rpm，及び 25℃での粘度を外挿した．電気抵抗が発見した液体エレクトレットの帯電メカニズムをの測定では，エレクトロメーター（株式会社エーデ

明らかにすることを目的とする．本研究の目的が達ィーシー，8252）と抵抗セル（株式会社エーディー

成されれば，より高機能・低コストな液体エレクト

シー，12707）を用いて行った．

レットの設計が可能になると同時に，液体エレクト
レットという新しい分野を確立する先駆的な研究ともなる．

Fig. 1. Chemical structures of the materials used inthis study.
2. 実験内容
2.1 試料実験で主に用いた試料の化学構造式を Fig. 1 に示す．Polybutenes (PB)を溶媒として，そこに溶質を極性基の割合が 1 wt%になるように加え，ホットスターラーで，加熱攪拌することで，混合試料を得た．
エレクトレット化はコロナ帯電ガン（株式会社グリーンテクノ，GC90）を用いて，+20 kV で一定時
間正に帯電させることで行った．
2.2 物性測定
エレクトレット化させた試料の表面電位の経時変

Fig. 2. (a) Surface potential changes of PB, PB/MPP,

化は，静電気測定器（アズワン株式会社，YC-102）

and PB/PP. (b) Schematic of the sea-island structureを用いた．粘度の測定には，Brookfield 社の回転式コmodel. (c) Viscosities of PB, PB/MPP, and PB/PP.

-61-

3. 結果と考察帯電が保持するというメカニズムである．このモデ3.1. 溶質及び溶媒構造

ルをサポートするために，PB に，極性基のない

Fig. 2 (a)には，本研究の基となった成果を示す．溶

polypropylene (PP)を加えた帯電実験も行った（Fig. 2媒として PB を用いて，コロナ帯電させた結果であ(a)）．その結果，PB/PP の方が，PB/MPP よりも，帯る．PB 単体では，帯電後，表面電位は直ぐに減衰し電保持能力が低かった．これはつまり，海島構造モてしまう一方で，溶質として maleic anhydride grafted

デルで説明されるように，極性基の存在の重要性を

polypropylene (MPP)が存在する場合は，長い時間帯意味している．

電を保持している．一か月後でも帯電を保持してい一方，PB/PP は，PB 単体よりは長い帯電保持時間

ることを確認しており，これは先行研究 2)と同程度を示している．これは一つには，PP は PB に完全にの結果となる．

溶解せず，液中で界面を形成していることが要因と化学構造からみる液体エレクトレットの帯電メカ考えられる．界面は，電荷のトラップサイトとしてニズムは，現在の所，Fig. 2 (b)に示すように，海島

働くことが知られている 1)．また，PB に PP を溶か構造モデルで説明できると考えている．即ち，非極すことで，粘度が増大しておりその寄与も無視でき性の溶媒（海）の中に，溶質の極性基（島）が点在

ない．粘度の寄与については，次節で述べる．

することで，正のイオンが極性基にトラップされ，以上の結果を受け，極性基を様々に変えた高分子
溶質での帯電実験を行った．結果を Fig. 3 (a)に示す．
ここに示した高分子溶質では，PB/PP と比べれば，程度の差はあるものの，全て帯電保持時間が長くなった．即ち，極性基の帯電保持は，無水マレイン酸
基特有の現象ではなく，エステル基やカルボン酸基などの極性基でも見られる普遍的な現象であると考えられる．続いて，低分子溶質でも同様の実験を行った．PB に低分子溶質を加えても，粘度が十分でな
いため，帯電保持能が低かった．そこで，より高分
子量の PB を用い，更に，増粘剤として PP を加えて実験を行った（Fig. 3 (b)）．PB に PP を加えただけと比べて，極性基を持つ溶質分子では，帯電保持時間

Fig. 3. Surface potential changes of the materials
containing different solutes. (a) Polymer solutes. (b)Fig. 4. Viscosity versus relaxation time for the

Small molecule solutes.

materials containing MPP as a solute.

-62-

が長くなったことが確認できる．つまり，溶質は高分ではないが，複数の帯電緩和機構が存在している分子でなくともよく，また，極性基も，エーテル基のではないかと考えている．即ち，103 P 以下の粘度やアミド基など，かなり多様な極性基で液体エレク

では，物質の流動を伴う，液体的な帯電緩和が支配

トレットが実現可能なことが示唆された．

的であるのに対し，103 P 以上の粘度では，物質の流動を伴わない，固体エレクトレットで見られるよう

3.2. 物性な帯電緩和が支配的になっている可能性がある．

既に述べたように，液体エレクトレットの帯電保
持時間には，液体の粘度が関係していると考えられ3.3. 圧電性能る．そこで，溶媒に，PB に加え，同じく無極性溶媒

エレクトレットの応用の一つは，その圧電性を利であるパラフィンを用いて，粘度を変えた実験を行用した，圧電デバイスにある．そこで，本研究で得った．粘度との定量的な関係を見るため，表面電位られた液体エレクトレットの圧電性能を評価するたの減衰曲線を，2 つの指数関数でフィットし，得ら

めに，文献 2)を参考に，Fig. 5 (a)のような簡易的な圧れた 2 つの時定数の加重平均を緩和時間として算出

電デバイスを作成した．このデバイスに，10 g のプ

した．Fig. 4 に，緩和時間と粘度の関係を示す．両対ラスチック球を高さ 10 cm から落として，その際に数グラフで見た場合，10 P 以下では帯電の保持時間発生した電圧の経時変化の結果を，Fig. 5 (b)に示す．

3（緩和時間）と粘度が直線的な関係にあるのに対して，103 P 以上では，粘度を変えても，緩和時間は変わらないという結果になった．
103 P 以下の粘度領域における，緩和時間の粘度依存性は，以下のように解釈できる．固体エレクトレットにおいて，一般的な帯電減衰は指数関数
exp(−t/)で表される．緩和時間は = 誘電率／電気伝導率，の関係があることが知られている )．即ち，
緩和時間は，試料の電気伝導率に反比例する．液体のモル伝導率m は，ネルンスト・アインシュタインの式を通じて，イオンの拡散係数 D と以下の関係にある．

m = (+z+2D+ + −z−2D−)F2/RT （：化学式単位中のイオンの数，z：イオンの電荷数，F：ファラデー定数，R：気体定数，T：温度）
更に，拡散係数 D は，ストークス・アインシュタイ
ンの式を通じて，以下のように粘度と関係している．
D = kT/(6a) （k：ボルツマン定数，a：流体力
学半径）以上まとめると，緩和時間は粘度と比例関係にあることが分かる．実際に，測定した電気伝導度は，粘度とおおよそ反比例の関係にあることが分かった
Fig. 5. (a) Schematic of a piezoelectric device（図示せず）．

containing the liquid electret. (b) Output voltage of the

一方，103 P 以上の粘度領域で，緩和時間が粘度に比例していない結果については，まだデータ数が十

piezoelectric device.

-63-圧電性は，20 日以上保持し，これも，過去の報告 2)と同程度であった．
4. 結論
本研究では，我々が発見した正に帯電した液体エレクトレットである PB/MPP を基本として，実験条
件を変えることで，その帯電メカニズムを調べた．
化学構造からみた帯電メカニズムは，おおよそ海島構造モデルから説明できる．即ち，非極性溶媒（海）の中に，極性基（島）が存在することにより，正の電荷をトラップしているものと考えられる．この極性基は，エステル基，エーテル基，カルボキシル基，
アミド基など，かなり幅広い種類が可能であることが分かった．一方で，化学構造だけではなく，粘度も重要であることが明らかになった．103 P 以下の粘度領域では，粘度と緩和時間は比例関係を示したが，これは，いくつかの理論式から説明することが出来た．一方で，103 P 以上の粘度領域では，緩和時間は粘度に依存しないように見えるが，これは異なる帯
電メカニズムが存在している可能性がある．また，最後に，簡易的な圧電デバイスを作成し，我々が発見した液体エレクトレットが圧電材料として使用できることを示した．
本研究は，2021 年度のハリス理化学研究所研究助
成金の支援を受けて行った．また，同志社大学物理化学研究室の濵田滉之氏，及び小峰陸生氏には，種々の実験を行ってもらった．同研究室の木村佳文教授には，本研究に関して，様々な角度から議論していただいた．ここに記して謝意を表する．
参考文献
1) G. Sessler, Electrets Third Edition vol. 1. (Laplacian Press,
USA, 1998).
2) A. Ghosh, M. Yoshida, K. Suemori, H. Isago, N. Kobayashi,
Y. Mizutani, Y. Kurashige, I. Kawamura, M. Nirei, O.
Yamamuro, T. Takaya, K. Iwata, A. Saeki, K. Nagura, S.
Ishihara, and T. Nakanishi, "Soft chromophore featured liquid
porphyrins and their utilization toward liquid

electretapplications", Nat. Commun., 10, 4210 (2019).

-64-

Variable-focus Lens Using UltrasoundDaisuke KOYAMA*(Received September 20, 2022)

Most camera modules require actuators and a gearing system to move the position of the lens in order to focus on an object.
Crystalline lenses in the human eye change their shape to control the focal point. We have been developing variable-focus lenses
using acoustic radiation force. In this paper, two types of ultrasound varifocal lenses were introduced: ultrasound gel lens andultrasound liquid crystal lens. These lenses have a simple structure with no mechanical moving parts, thus enabling device
downsizing and high robustness for use in camera modules in electronic devices. In the ultrasound gel lens, the lens profile ischanged statically by the acoustic radiation force, which is a static pressure of ultrasound, generated by the flexural vibration
excited on the lens, and the focal point can be controlled along the optical axis by controlling the driving amplitude. In the case of
the ultrasound liquid crystal lens, the molecular orientation of the liquid crystal molecules is changed by the acoustic radiation
force, resulting in changes in the refractive index distribution in the liquid crystal layer on the lens and the focal point.
Key words：ultrasound, lens, acoustic radiation force
キーワード：超音波，レンズ，音響放射力

超音波による可変焦点レンズ

小山大介

1. はじめにどの機械的可動部を含む構造や部品数の増大は不利

スマートフォンなどの電子デバイスに内蔵されるとなる．例えば 10 年以上の製品寿命が要求される様

カメラモジュールでは，複数枚のレンズで構成されな車載用カメラへの応用を考えるとこれらの要素はており，そのうちのいくつかのレンズを画面奥行き非常に重要である．一方で，我々人間の眼はレンズ（光軸）方向に沿って動かすことによりにピントをの役割を果たす水晶体を周囲の筋肉で引っ張ること合わせる．そのため一般的なカメラモジュールにはにより，その形状を変化させてピントを調整していレンズを動かすための機械的可動部を含むアクチュ

る．本稿ではこれにヒントを得，レンズの位置を動

エータ一が搭載されており，モジュール全体が大型

かすのではなく，超音波によってレンズ形状を変化化する傾向がある．現在のスマートフォンにおいてさせてピントを調節する可変焦点レンズについて報はカメラ部分が最厚部となることが多く，カメラモ

告する．特に，レンズ材料にゲルおよび液晶を用いジュールの小型・薄型化は今後の電子デバイスの発たレンズの構造および動作特性に焦点を当てる．

展に貢献すると言えよう．また，製造コスト，耐震

2. 超音波ゲルレンズ

性，製品寿命の面から考えると，アクチュエータな

カメラモジュールとして使用する際の環境温度や_________________________________*Department of Electrical Engineering, Doshisha University, Kyoto
Telephone: +81-774-65-6327, E-mail: dkoyama@mail.doshisha.ac.jp-65-経年変化を考慮した場合，透明粘弾性材料を使った

3. 超音波液晶レンズ

ゲルレンズは 1 つの解決策と考えられる．超音波ゲ

著者らはこれまでに主にディスプレイ用途で知ら

ルレンズにはアニュラ型の超音波振動子（PZT）をれる液晶材料を用いることで可変焦点レンズを開発用い，その中心部にレンズの役割を果たす透明粘弾

している．液晶はその分子構造から光学的異方性を性材料であるシリコーンゲル（KE-1052(A/B)，信越持つため，液晶分子の向き（配向）によって液晶中化学）を膜状になる様に充填している．当レンズでを進む光の速度が異なる．一般的な液晶光デバイス

用いる音響放射力では，それほど大きな力を引き出では，液晶層に対して外部から電界を加えることですのが難しいため，ゲル材料には光の透過性に優れ，分子配向を揃えるが，そのためにガラス基板に透明弾性率が小さく，温度係数が小さいものを選定する

電極（主にレアメタルを含む酸化インジウムスズ必要がある．またレンズを傾けた場合にレンズ形状（ITO））が必要となる．著者らは透明電極を用いるが維持できる様に振動子の片面には高分子フィルム

ことなく，超音波によって液晶配向を制御する超音を接着している．
ゲルレンズの共振周波数である 222

波液晶レンズを開発した．液晶レンズは２枚の円形

kHz の連続正弦波信号を入力すると振動子は径方向

ガラス基板間に液晶層を作成し，ガラス基板の一つに振動し，レンズ中心部分には共振たわみ振動が励にアニュラ型の超音波振動子を接着した簡素な構造

振され，ゲル内には同心円状の音響定在波が発生すである．液晶層厚みは一般的に数µm から厚くてもせる．このときゲルと周囲媒質（空気）との音響イン

いぜい 10 µm 程度であるが，ここではそれよりも厚ピーダンスの差が大きいため，ゲル内に伝搬した超い 50 µm の液晶層を設けている．上記ゲルレンズと

音波のほとんどはゲル表面で反射し，ゲル側の音響同様に，レンズ全体の共振周波数の連続正弦波信号

エネルギー密度が大きくなり，ゲル表面には音響放を振動子に入力することによって，液晶層を含めた射力として静圧が作用し，ゲル表面は凸状に隆起す

レンズ中心部にたわみ振動モードが発生する．このる．周波数 226 kHz で入力電圧を 0～21 Vpp まで変化

とき液晶層に音響放射力が作用することによって液させた場合，ゲル表面中心部分は電圧増加と共にそ晶の分子配向は初期状態の垂直配向から静的に基板の変位が増加し，凸レンズとして動作した．ゲルレに対して傾斜し，レンズの実効的な光学屈折率分布

ンズ中心の変位は，21 Vpp 入力時に 150 μm であり肉が変化し，レンズ透過光は屈折・偏向する．２枚の眼でも容易に確認できる．ゲルレンズに平行光を入

偏光板をクロスニコル配置し，その間に液晶レンズ射した場合，入力電圧の増加に伴ってゲルの凸レンを設置・回転させながら透過光を観測することによズの曲率半径は小さくなり，焦点距離は 24 mm とな

り，液晶層内の分子配向を測定した．その結果，周った．すなわち入力電圧によって焦点距離を制御可

波数 64 kHz において，液晶の分子配向は超音波定在能な可変焦点レンズとして動作する．ゲルレンズ単波振動の腹の位置であるレンズ中心と振動の節の位体のみでは結像することは難しいので，市販のカメ

置の間の位置において最も大きく傾斜し，レンズ中ラを組み合わせた撮影実験を行った結果，超音波駆心に向かって軸対称に配向し，レンズ効果として働動に伴い焦点が光軸方向に沿って移動する様子が確

くことが明らかとなった．

参考文献

認された．またゲルレンズ中心軸上におけるレンズ
表面位置の時間変化を測定したところ，焦点位置が1)

D.

Koyama,R.

Isago,K.

Nakamura,

Ultrasonic

10 mm から 23 mm まで移動するまでに約 0.3 s 要す

variable-focus optical lens using viscoelastic material, Appl.

る結果となった．一般的なカメラモジュールに用い

Phys. Lett., Vol. 100, No. 9, p. 091102 (2012)

るためには，この応答時間を少なくとも数 10 ms 程

2)

Y. Shimizu, D. Koyama, M. Fukui, A. Emoto, K.

度にする必要があり，そのためには今後より高速応Nakamura, M. Matsukawa, Ultrasound liquid crystal lens,

答に適した粘弾性を持つゲルを採用する必要がある．

Appl. Phys. Lett., Vol.112, No. 16, p.161104 (2018)-66-

Reduction Process of Metal Oxides in Molten Salts
for Utilizing of Lunar and Martian Resources
Yuta SUZUKI*, Takuya GOTO**(Received September 30, 2022)

Electrodeposition of reactive metals such as Si from metal oxide in high temperature molten salts is one of promising
methods for ISRU (in-situ resource utilization) on the moon and Mars for constructing a self-propagated PV power generation
system. It is necessary to accumulate fundamental physicochemical properties such as electrochemical behavior and coordination
structures of Si ions in the high temperature melt toward sustainable ISRU techniques. In this study, we report the relationshipbetween electrodeposition mechanism of Si from SiO2 in molten fluoride and melt structure by means of electrochemical methods,
high temperature Raman spectroscopy, and quantum chemical calculation based on the density functional theory in order toinvestigate the interfacial phenomena between electrode surface and molten salt. As a result of Si electrodeposition, dense Si film
was obtained at 10 times higher rate in the melt with addition of Li2O as a source of oxide ions because O2- ions could cause
breakage of Si-O-Si bonds of SiO2, resulted in formation of the silicon oxyfluorides in the melt. The fundamental terrestrial
research encountered in power generation infrastructures, such as solar cells, fuel cells, and molten salt nuclear reactors, greatly
contributes to developing the new frontier of high temperature science and technology for ISRU.

Key words：in-situ resource utilization, electrochemistry, silicon, molten salt
キーワード：資源その場利用，電気化学，シリコン，溶融塩

月面及び火星資源利用のための溶融塩を反応場とした
金属酸化物還元プロセス

鈴木 祐太, 後藤琢也

1. はじめにに画策されていることから宇宙開発に向けた革新的

近年，NASA のアルテミス計画に代表されるようにな技術の進歩が望まれている．月および火星空間で

月面あるいは火星上での有人宇宙活動を目指す計画の持続可能な宇宙資源利用のためには月面および火が進められており，また宇宙空間の商業利用も盛ん

星表層を覆う複合酸化物から成るレゴリスを資源と_________________________________*Orgnization for Research Initiatives and Development, Doshisha University, Kyoto
Telephone: +81-774-65-6334, E-mail: yusuzuki@mail.doshisha.ac.jp**Department of Science of Environment and Mathematical Modeling, Doshisha University, Kyoto
Telephone: +81-774-65-6676, E-mail: tgoto@mail.doshisha.ac.jp-67-

し た そ の 場 資 源 利 用 （ ISRU ： In Situ Resourceード上では酸素ガス発生反応が進行する．

Utilization)に関する研究開発が不可欠となる．
ISRU によりレゴリスを構成する各種金属酸化物から金属及び酸素に分離し，利用が可能となれば，宇宙開発の実現可能性は飛躍的に高まる．月面及び火星上レゴリスの主成分はいずれも SiO2 であり，月面上では 43-47%，火星上では 39-45%の割合で存在することが報告されている 1, 2）．Si は太陽光発電システ
ムを構築する上で必須な物質であり，SiO2 を採掘したその場で Si へと還元することができれば，月面及び火星上での持続可能なエネルギー循環システムの構築に近づく．Fig.1 には月面を例として ISRU を利用した資源・エネルギーシステムのフローチャート

Fig. 2. Principle of the production of metal (M) fromを示した．

oxide (MOx) by molten salt electrolysis.
筆者らは, 溶融 LiF-NaF-KF 浴に SiO2 粉末を添加した系における Si 薄膜電析に関して報告をした 3, 4).
本研究では, 溶融塩中での Si イオンの融体構造がSi 電析過程に与える影響について報告する．特に O2アニオンが SiO2 の溶解過程及び電析機構へ与える影
響に焦点を当て，電気化学計測および表面分析により電析 Si の材料特性評価を行い，更に高温ラマン分
光分析及び量子化学計算の実施により Si イオンの配位構造を明らかにした．

Fig. 1. Schematic model of new resources and energy
systems on the moon or Mars.

2. 実験方法
高温ラマン分光分析および電解試験は全て Ar 雰

Fig. 1 に示すように金属酸化物を金属へと還元す

囲気下で行った. 電解試験における溶融塩としてる手法として溶融塩中での電気化学プロセシングがLiF-NaF-KF(46.5:11.5:42.0

注目を集めている．本プロセス中での金属酸化物か

Li2O(0.30 mol%)および SiO2(5.0 mol%)粉末を添加し,らの金属及び酸素ガス回収時の反応は下記の通りで873 K まで昇温し溶解させたものを用いた. 電解試あり，反応原理の模式図を Fig. 2 に示す．

験では, 作用極に Ag, 対極にグラッシーカーボン,

MOx → M2x+ + O2x-mol%) 共 晶 塩 に(1)

参照極に疑似 Ni 電極を用いた. 基準となる電極電-+ 2xe → M

(2)

位は, 作用極上に析出させた K と浴中の K+イオンの2O2x- → x/2 O2 + 4xe-

(3)

平衡電位(K+/K)とした. 電解後試料は洗浄後, XRD,

式(1)-(3)中で MOx は金属酸化物，M2x+は金属イオ

SEM, EDS 分析を行った.高温ラマン分光分析では,ン，M は還元された金属単体を示す．式(1)に従い

光源に波長が 532 nm の YAG レーザーを用い，昇温後金属酸化物が溶融塩中に溶解し，カソード上で式(2)の溶融塩に対してその場分光分析を行った．Fig. 3に従い金属イオンが還元される．一方，不溶性アノにラマン分光装置の模式図を示した．密度汎関数理

2x+

M

-68-

論に基づく量子化学計算ではソフトウェアとして検出された．また，0.2 V の試料では K-Si 合金が検Gaussian 09 (Revision B. 01)を使用した．各種 Si

出された．

イオン構造に対する構造最適化計算とラマンスペク
トルの振動数計算は，B3LYP/6-311+G（d）を用いた．

Fig. 4. SEM images of samples after potentiostatic
electrolysis at 0.3 V for 3600 s in molten LiF-NaF-KF
containing 0.5 mol% SiO2 (a) without and (b) with 5.0
mol% Li2O at 873 K.
Fig. 3. Schematic image of the apparatus of the high
3.2 溶融塩中における Si イオンの融体構造

temperature Raman spectroscopy.

前節において溶融塩中への Li2O の添加，即ち O2−の増加が Si 析出速度を増加させることが明かになった．なぜ O2−の添加によりこのような析出挙動の変3. 結果および考察化が生じるかを明らかにするために，溶融塩中での3.1 電解試験
溶融フッ化物中での SiO2 の電解還元挙動を明らか

Si の溶解状態に着目した．筆者らは，Fig. 3 に示しにするために，定電位電解試験を実施し，析出した

た高温ラマン分光分析と密度汎関数理論（DFT:

Si の形態観察を SEM によって行った．Ag 電極を用いDensity Functional Theory）に基づく量子化学計算て 3600 秒間，定電位電解を行った際の電析 Si 膜のの実施により，高温溶融塩中での Si イオンの融体構

断面写真を Fig.4 に示す．Fig.4 では溶融塩の組成

造のその場計測を行った．

の違いが電析 Si に与える影響を調べるために 2 種類

Fig. 4 に各種 Si イオンの融体構造を DFT 計算にの溶融塩浴を用いて同条件での電解操作をした結果

よって構造最適化した結果を示す．融体構造は 2 種を示した．溶融塩の一つは浴温 873 K の LiF-NaF-KF

類に分類でき，一つはカチオンである Si イオンにに 5.0 mol%の SiO2 を加えた浴であり，もう一つは更F−及び O2−のアニオン種が配位し分子全体として電荷にその浴に 5.0 mol%の Li2O を加えた浴である．Li2O

が 0 でない Ion-like 構造であり，もう一つはさらには酸化物イオン源（O ）として用いられ，これら 2

そのアニオン種に Li+，Na+や K+カチオンが配位し分種の溶融塩中での電析結果の比較を行うことでアニ子全体として電荷が 0 となる Molecular-like 構造でオン種 O2−の効果を検討した．Fig. 4 より， Li2O をある．Fig. 4 に示した各種 Si イオン構造の計算条

添加しない場合，数 µm の厚さの Si 膜が得られた．

件では基底関数に 6-311+G(d)を用い，分散関数を加一方で，Li2O を添加した場合は数十から数百 µm の厚えることで分子軌道がより広い全体として負の電荷さの Si 膜が得られ，同じ電解条件においても O2−のをもつ構造を考慮した．また，構造最適化後に振動

溶融塩への添加は Si 膜の析出速度を増加される効計算を実施し，各イオン種に対して振動モードを求果があることが判った．さらに XRD 分析により，多めた．この際，計算収束後の振動数からポテンシャ

結晶 Si に起因するピークを発見した．電位が 0.2 V

ルエネルギー面が極小点であり，平衡構造が計算結と 0.3 V の試料では，多結晶 Si に起因するピークが果として得られたことを確認している．

2−

-69-

ンドの強度は，他の波数に位置するラマンバンドの強度と比較して相対的に低くなった．この結果は，
LiF-NaF-KF 浴で得られた過去の結果 7)と一致しており，O2-イオンが Si2O52-や SiO2 の Si-O-Si 結合を切断し，結果としてシリコンオキシフルオライドが生成していたことが明らかとなった．

Fig. 4. Optimized structures of silicon oxyfluoride
monomers by DFT calculations.
Fig. 5 には 5.0 mol%の SiO2 を添加した溶融 LiF-KF
を 873 K においてラマン分光計測を行った結果を示

Fig. 5. Raman spectra of LiF-KF melt with 5.0 mol%

した．得られたラマンスペクトルは Gauss 関数によSiO2. Raw data (black bold line), fitting curve (red line),

るバンド分離を実施し，更に Fig. 4 に示した計算結base line (dotted line), residual curve (blue line), and果との比較により Si イオンの各種融体構造をアサ

separated bands (black lines).

インメントした結果を示している．Fig. 5 より，溶融 LiF-KF-SiO2 系では Ion-like 構造である SiF2O22−

4. 結論

及び Molecular-like 構造である SiF3O-Li 構造の 2本研究では ISRU のための溶融塩中での電気化学

つの構造が存在していたことが判った．さらに 1100

プロセシングにおける各種金属元素やイオン及びそcm−1 付近には Si2O52−構造に起因したラマンバンド 5, 6)の酸化物の物理化学特性の解明を行った．フッ化物も計測された．

系溶融塩中における O2-イオンの SiO2 の溶解・Si 電

一方で，Fig. 5 で分析を行った溶融 LiF-KF-SiO2

析プロセスへの影響では，Si 電析プロセスへの O2-

系に 5.0 mol%の Li2O を添加した場合に同様の分光計の影響として Si イオンの還元電流が大幅に増加す

測・融体構造のアサインメントを行った際では， 600

ること，そして電析 Si の膜厚や電流効率の増加する

cm-1 付近と 970 cm-1 付近に顕著な 2 つのラマンバン

ことが明かとなった．F-, カチオン種の SiO2 溶解後ドが観測された．
これらのバンドは，それぞれ SiFO33-の Si イオンの配位構造への影響の検討では，溶融塩と SiF3O- の 振 動 モ ー ド に 起 因 し た ． し か しを構成するアニオン（F-, O2-）およびカチオン（Li+,

Molecular-like 構造は Li2O を添加した系で観測さNa+, K+）と Si イオンとの相互作用として 2 つの Si

れず， Li2O 系を含まない LiF-KF 浴とは明らかに異オ キ シ フ ル オ ラ イ ド 構 造 :なる配位構造であることが示された．この結果は，Molecular-like が存在し，第二近接原子として，Li+O2-イオンが SiO2 の溶解過程で Ion-like 構造の形成

イオンは相互作用が強く， K+イオンは弱いことが明を促進したことを示している．また，Li2O を含まな
22 5

Ion-like,かとなった．さらに浴中 O2-の増加に伴い Ion-like-1

い系では Si O に起因する 1100 cm 付近のラマンバ-70-

構造が主に存在することが判った．
本研究の一部はハリス理化学研究所の研究助成金
によって行われた．ここに謝意を表する．

参考文献
1)

G. H. Heike, D. T. Vaniman, B. M. French, Lunar Source
Book, Cambridge University Press (1991).

2)

J. A. Berger, M. E. Schmidt, R. Gellert, J. L. Campbell, P.
L. King, R. L. Flemming, D. W. Ming, B. C. Clark, I.
Pradler, S. J. V. VanBommel, M. E. Minitti, A. G. Fairén,
N. I. Boyd, L. M. Thompson, G. M. Perrett, B. E. Elliott, E.
Desouza, “A global Mars dust composition refined by theAlpha-Particle X-ray Spectrometer in Gale Crater”,
Geophys. Res. Lett., 43, 67 (2015).

3)

Y. Sakanaka, T. Goto, “Electrodeposition of Si film on Ag
substrate in molten LiF–NaF–KF directly dissolving SiO2”,
Electrochim. Acta 164 (2015) 139-142.

4)

Y. Suzuki, Y. Inoue, M. Yokota, T. Goto, “Effects of oxideions on the electrodeposition process of silicon in molten
fluorides”, J. Electrochem. Soc. 166 (2019) D564-D568.

5)

B. O. Mysen, D. Virgo, C. M. Scare, “Relations between
the anionic structure and viscosity of silicate melts—a
Raman spectroscopic study”, Am. Mineral., 65 (1980)
690-710.

6)

D. Virgo, B. O. Mysen, T. Kushiro, “Anionic constitutionof 1-atmosphere silicate melts: implications for the
structure of igneous melts”, Science, 208 (1980)
1371-1373.

7)

Y. Suzuki, Y. Inoue, M. Yokota, T. Goto, “Effects of oxideions on the electrodeposition process of silicon in molten
fluorides”, J. Electrochem. Soc. 166 (2019) D564-D568.

-71-

Dissemination of Scientific keywords on Television
Taichi MASU*(Received Oct 13, 2022)
Under the COVID-19 pandemic in Japan, there is much confusion about information of the disease, and we consider that one of
the causes is lacking of science communication, that is, understanding of exclusive science-keyword like “PCR” or ”RNA
vaccine” to general public. Japanese governmental survey shows that the most common media by which people gain information
about COVID-19 is television, and therefore we expect television to promote understanding of exclusive science-keyword
effectively. This study aims to reveal how television works as effective tool of science communication to general public, byresearching and analyzing dissemination of scientific keyword; “blue carbon”(means carbon storage in the ocean), that has been
recently recognized as one of the carbon reduction measures in Japan.
Key words：television, COVID-19, blue carbon, science communication
キーワード：テレビ，コロナ, ブルーカーボン，サイエンスコミュニケーション

地上波テレビ露出による科学用語の認知度変化について桝太一

1. はじめに初めて触れる未知の科学用語（いずれも流行開始当

科学技術の複雑化・先鋭化が進み続ける現代社会

初は一般的な認知度も理解度も低い専門用語であっにおいて, 科学と一般社会との剥離が進み相互理解

た）について, 適切かつ迅速な認知・理解がスムーの不足が顕著になったことによって, 誤解や分断とズに進まず, 再び様々な誤解や分断が生じてしまっ

いった様々な社会問題が生じてきたことは, これまたことは論を俟たないところである. 実際, サイエ

で気候変動から原子力に至るまで数多くの分野で指ンスコミュニケーション領域に携わる人びとはコロ

1) 2). その解決に向けて日本国内

ナ禍における科学的な情報の伝達がうまく機能してでも主に 2000 年代から「サイエンスコミュニケーシ

いないことについて危機感を高め, 早い段階から警ョン」という概念が導入され, 行政, 民間, 学術機

鐘を鳴らしていた 4). 一般社会への, 特に未知の科関など様々な立場から科学と社会の相互理解を促す

学用語の適切かつ迅速な認知と理解を促すにはどの摘されてきている

3)

施策が講じられてきた . しかし 2020 年に新型コロ

ような手段が有効なのか, 実証に基づいた具体的な

ナウイルス感染症の世界的な流行が始まって以降,提案が今求められていると言える.

感染症とその予防・治療に関する科学的な知識, さ

そんな中, 2020 年 6 月に総務省は, 新型コロナウ

らに「PCR」や「RNA ワクチン」のように一般市民がイルス感染症に関するデマ・フェイクニュースの実_________________________________*Harris Science Research Institute, Doshisha University, Kyoto
E-mail: tmasu@mail.doshisha.ac.jp-72-

態把握のため, 当該情報に関する国民の接触・受述べたサイエンスコミュニケーション上の課題を解

容・拡散状況, および情報流通に関する意識につい消する手段としての地上波テレビの位置づけを明ら5)ての調査結果を報告した . それによれば,新型コ

かにすることを目的とする.

ロナウイルス感染症に関する情報・ニュースを見聞

ある特定の科学用語の拡散過程は, 一定の期間中きしたメディア・サービスは「民間放送」（76.1％）,にその用語の一般的な認知度・理解度を問う世代別「Yahoo!ニュース」（62.6％）, 「ＮＨＫ」（50.5％）

アンケート調査を定期的に実施することで, その変の順に高い結果となっていて, 情報源として SNS を化量を捉えてこれを目的変数とする. 一方, その拡はじめとしたインターネット媒体の存在感が大きく散の要因として想定される, 同期間中に当該用語になっている現代でもなお, 地上波テレビの影響力がついて地上波テレビを介して一般市民が接触した最も大きいことがわかった. これは, 前述したサイ“量”については, 期間中に用語が紹介された番組

エンスコミュニケーション上の課題である「科学用を全て抽出し, １回の紹介時間帯における平均個人

語の適切かつ迅速な認知・理解をスムーズに進ませ

視聴率（平均推定視聴人数）を世代別に集計, 放送る」手段として地上波テレビが今なお有力な候補で回数に応じてその累積値を算出し, それをもって説あることを強く示唆するものであり, 再びコロナ禍

明変数とすることにした. これは放送広告業界で一のような同様の社会状況に直面した際に, コミュニ

般的に用いられている Target Rating Point（TRP）

ケーション手段として地上波テレビを適切に活用すと呼ばれる延べ視聴率の考え方に基づいている.

ることで, 問題の発生を未然に防ぐことが期待でき

TRP とは, ある期間中に放送されたＣＭの各回個人

ると考えられる.

視聴率の合計のことで, （当該時間帯の個人視聴率）

しかし, 実際に適切に活用していくための根拠と×（投下された広告本数）という式により求められ,なる「科学用語が地上波テレビを介して, どの程度広告効果を評価する指標として長年広く用いられてのスピードで拡散・流通し,どの程度まで国民の認きたものである.

知・理解を促進できるのか」という点について調査・両者の相関を世代別に分析することにより, 新型

分析した研究は, いまだ殆どなされていない. また

コロナウイルス感染症に関する情報源としては最大

若年層の情報源としてテレビに代わりＳＮＳの存在の割合を占めていた地上波テレビが, 科学用語の伝感がさらに増大しているという指摘もある中 6), 世

達手段としてはどのような特性を持っているのか,

代を問わない社会全体に対する的確なアプローチをさらに科学的な情報を社会全体に浸透させるために目指すためには, 世代別の影響力の違いも考慮した

必要な接触量など, マスメディアを介したサイエン

調査・分析が必要となるだろう. 加えて, 当然のこ

スコミュニケーション手法に関する重要な示唆を得とながらこういった調査・分析は, 対象となる科学られることが期待される.

用語がすでに拡散した後に実施して過去をさかのぼ

今回の調査対象とする“特定の科学用語”についっていくよりも, 拡散前に特定の用語を予め選定して本研究では, 「ブルーカーボン」という用語を採た上で, 徐々に社会に拡散していく様子をリアルタ用することとした. 「ブルーカーボン」とは, 「海イムで捉えていく方が, より詳細で精度の高い結果

洋生物の作用によって海中にとりこまれた炭素のこが得られると期待される.

と」である 7). 陸上植物が光合成によって大気中のCO2 を吸収・固定する「グリーンカーボン」の存在は

2. 本研究の目的と手法

すでに一般社会で広く知られているが, その海洋版

前章で述べた背景を受けて本研究では, ある特定とも言える「ブルーカーボン」は比較的最近になっの科学用語が一般社会へ拡散・流通していく過程にて生まれた用語であり, 2009 年の国連環境計画（Ｕおいて, 地上波テレビがどのように寄与していくか

ＮＥＰ）の報告書で初めて「Blue Carbon」という表を捉える調査・分析を実施することにより, 前章で現が使われたことが始まりとされる 8). それ以降,-73-

新たに生まれた地球温暖化対策の１つとして研究者

3. 調査手法

からの関心が徐々に高まり, 特に沿岸浅海域におい3.1 認知度・理解度てブルーカーボンが実際に隔離・貯留されていることを実証する研究が近年盛んになってきている. 一

第１回の認知・理解度調査は, 15～79 歳の男女に方で, 前述の通りこれまで一般社会においては, CO2

ついて, 関東地区（東京・神奈川・千葉・埼玉・茨の吸収源として森林など陸上生態系の方が主に注目

城・群馬）居住者 944 人, 関西地区（大阪・京都・されていて, 海洋生態系は生物多様性や食糧生産と兵庫・奈良・滋賀・和歌山）居住者 456 人, 合計 1400

いう観点でのみ認識されてきた. また「ブルーカー

人を対象としたインターネットによる調査（2022 年

ボン」という用語の理解には一定以上の科学的な知5 月 26 日～5 月 30 日,電通マクロミルインサイト社）

識（海洋生態系に関する基礎知識, および生物の代を実施した. サンプルは, 地域・性別・世代いずれ

謝による二酸化炭素の吸収・固定, それが隔離・貯についても全体の人口構成比に合わせて抽出された

留される原理など）が求められることなどから, 社ものになっている.

会的な認知は殆ど進んでいない現状も指摘されてい認知度を問う質問は, 「ブルーカーボン」単体で7)

る . そんな中, 2019 年にスペイン・マドリードではなく「ジェンダー」「サーキュラーエコノミー」と開催された気候変動枠組条約締約国会議（ＣＯＰ２

いった SDGs に関する他の６つのカタカナ用語と併

５）は「ブルーＣＯＰ」と位置付けられ, 地球の気記する形で提示し, 「内容まで含めて知っている」

候システムの一部としての海洋の重要性についてＣ「内容はわからないが名前は聞いたことがある」「知ＯＰ採択文書の中で初めて言及されることとなったらない」の３つの選択肢をそれぞれ提示して調査し

9). 続いて日本国内においては 2020 年 7 月にジャパ

た. 「内容まで含めて知っている」「内容はわからな

ンブルーエコノミー技術研究組合（JBE）が設立され,いが名前は聞いたことがある」と回答した人につい同年度から CO2 削減を図る企業とクレジット取引をては, 続けてブルーカーボンという言葉を知った媒行うブルーカーボン・オフセット・クレジット制度

体を問う質問を加えた.

の試行が開始された. 2022 年度には実際に複数の大手企業がブルーカーボンを対象としたクレジット（J3.2 接触量（延べ視聴率・視聴人数）

ブルークレジット）の購入を始めるなど SDGs ビジネ

テレビ番組および TV-CM の放送実績データ（TV メスの需要が高まる社会にあって, ブルーカーボンのタデータ）の集計・分析を行っている株式会社エム・

一般社会からの注目はまさに今急激に高まりつつあ

データの協力を得て, 一定の期間内における関東地ると言える. 今後数年で社会における認知度はさら区, 関西地区それぞれで放送されている地上波テレに高まっていくと予想され, 本研究の主目的である

ビ局の番組で「ブルーカーボン」という用語が登場「特定の科学用語について拡散・流通、および認知・した番組とその放送時間（分単位）を抽出した. 抽理解が進んでいく様子の調査・分析」を試みる上で出された番組について, テレビ視聴率データの調最適なキーワードであると考え採用したものであ査・提供を行っている株式会社ビデオリサーチの協る.

力を得て,放送された時間帯の毎分個人視聴率から,なお, 前述の通り「ブルーカーボン」という用語「ブルーカーボン」の紹介に視聴者が接触した時間

は SDGs の目標 13「気候変動に具体的な対策を」と帯の平均個人視聴率（および推定平均視聴人数）を密接に関わる用語でもあることから, 本研究から得算出した. 同地区内で期間中に複数回の放送があっられる知見はサイエンスコミュニケーション領域のた場合は, TRP の考え方に基づき, その累積値をもみならず, 2030 年に設定されている SDGs 国際目標って用語への接触量の指標とした.

に向けた啓発手段のあり方にも重要な示唆を与える

4. 現時点での調査結果ことが期待される.

-74-

4.1 認知度・理解度おける「ブルーカーボン」紹介時間帯の平均個人視「ブルーカーボン」について, 「内容まで含めて聴率の累積値（＝延べ視聴率）
は, 関東地区で18.51%,

知っている」と答えた人は全体の 2.6%（関東 3.0%,

関西地区で 19.08%であった. また, この数字に人口

関西 2.0%）に留まった. これは, 同様の質問をした

推計マスタ（住民基本台帳、国勢調査より推計した「カーボンニュートラル」（全体 25.4%）, 「マイク人口・世帯数に, ビデオリサーチ社によるエリア内

ロプラスチック」（全体 29.4%）に比べて極端に低い特性調査から推計した自家用 TV 所有率を乗じたも数字である. また「内容はわからないが名前は聞いの）を乗じたものが, 当該時間帯の推定平均視聴人

たことがある」と答えた人は全体の 21.2%（関東

数となる. 放送時の人口推計マスタは関東地区で21.4%,関西 20.8%）だったが, これも「カーボンニ

40816000 人, 関西地区で 19445000 人だったことかュートラル」（全体 54.5%）, 「マイクロプラスチッら, 当該期間中に地上波テレビを介して「ブルーカク」(41.7%)に比べて低い数字となり, 現状では「ブーボン」という用語に接触した延べ人数は, 関東地

ルーカーボン」という科学用語の認知・理解とも広区で約 756 万人, 関西地区で約 371 万人という結果

く進んではいない状態であることが確認された.

となった.

また「ブルーカーボン」の“認知者”（内容まで含めて知っている＋内容はわからないが名前は聞い5. 今後の展開たことがある,n=334）に対してその認知経路を尋ね

第１回調査の結果から, 本研究計画の想定通りたところ, 「情報 web」が 35.3%, 「地上波テレビ（民「ブルーカーボン」という科学用語の認知率はまだ間放送・ＮＨＫ合計）」が 33.2%という順に高く, 先

低く, これから普及していく過程を観測しうる状況

述した総務省による新型コロナウイルス感染症に関であることが確認された.

する情報流通経路の割合（「民間放送」76.1 ％、の変化の通り, 当該用語はこの数年間で急激に拡「Yahoo!ニュース」62.6％, 「ＮＨＫ」50.5％）5)

散・認知されていくことが予想され, それに伴い地と比較すると, 現時点では認知経路としての地上波

上波テレビでの紹介量・頻度が急激に高まっていく

テレビの存在は限定的であることが示された. 世代と考えられる. それを受けて世代別の認知度・理解別で見ると, 10 代では「情報 web」47.6%,「地上波度がどう変化していくか, 今後の調査により捉えてテレビ」19.0%と,地上波テレビが認知経路として機いく予定である. すなわち今回の第１回調査の結果能していない傾向が顕著に現れた. これは 40 代

を初期値として, 同様の調査を 2022 年 12 月・2023（「情報 web」41.0%,「地上波テレビ」24.6%）でも

年 6 月・12 月・2024 年 6 月と定期的に４回実施する

同様の傾向が見られ, また他の世代でも両者の割合ことで, 「ブルーカーボン」という科学用語の 2022

は拮抗しており, 現時点で認知している層について

年 6 月～2024 年 6 月の 2 年間における地上波テレビ

は世代に関わらずテレビの影響は限定的であることを介した接触量, および社会全体の認知度・理解度が示唆された. ただし今回の調査では認知者数自体の変化との関係を分析することで, 科学用語の社会が少なかった（n=334）ことには留意する必要がある.

への適切な認知・理解を促す手段としての地上波テ1 章で触れた社会状況

レビの特性と位置づけを明らかにし, 有効な活用法
4.2 接触量（延べ視聴率・視聴人数）の提案を目指すものである.

第１回の認知度・理解度調査が完了した日（2022 年
5 月 30 日）から, 地上波テレビ局の番組で「ブルー

本研究の調査にあたって, TV メタデータについては

カーボン」という用語が登場した番組の抽出を開始

株式会社エム・データより, 視聴率・推定視聴人数

した. この報告前の 3 カ月間（2022 年 5 月 30 日～については株式会社ビデオリサーチより, データ提2022 年 8 月 28 日）について集計したところ, 関東

供をはじめ多大なるご協力をいただいた. 本研究の地区・関西地区とも 5 番組 6 回であった. 各番組に一部は, ハリス理化学研究所の助成金によって行わ-75-れた. ここに記して深く謝意を表する.

参考文献
1) 藤垣裕子,科学技術社会論の挑戦２ 科学技術と社会――具体的課題群,（東京大学出版会, 東京, 2020）2) ジョン・K・ギルバート, スーザン・ストックルマイヤ
ー, 現代の事例から学ぶサイエンスコミュニケーショ
ン――科学技術と社会のかかわり,その課題とジレンマ――,（慶應義塾大学出版会, 東京, 2015）3) 渡辺政隆. “科学技術理解増進からサイエンスコミュ
ニケーションヘの流れ”, 科学技術社会論研究, 5,
10-21 (2008).
4) 川本思心. “緊急小特集序文: 新型コロナウイルス感染症の世界的大流行と科学技術コミュニケーション”,
科学技術コミュニケーション, 27, 3-8 (2020).
5) 総務省 総合通信基盤局, “新型コロナウイルス感染症に関する情報流通調査”(2020)6) 渡辺洋子, “SNS を情報ツールとして使う若者たち「情報とメディア利用」 世論調査の結果から ②” 放送研究と調査 69(5), 38-56 (2019)7) 堀正和, 桑江朝比呂, ブルーカーボン 浅海におけるCO2隔離・貯留とその活用, (地人書館, 東京, 2017)8) Nellemann, Christian, and Emily Corcoran, eds. Blue
carbon: the role of healthy oceans in binding carbon: a rapid
response assessment, (UNEP/Earthprint, 2009)9) 国土交通省ホームページ報道発表資料「ジャパンブル
ーエコノミー（JBE）技術研究組合の認可について～我が国初となるブルーカーボンに関する技術研究組合～」,https://www.mlit.go.jp/report/press/port06_
hh_000200.html, (2022年9月30日閲覧)-76-Effect of Sub-micron Glass Fiber Addition on CAI Strength of UD-CFRP
Ryotaro MURAYAMA, Kiyotaka OBUNAI, Kazuya OKUBO*(Received October 28, 2022)

The purpose of this study is to investigate the influence of the addition of sub-micron glass fiber into its matrix on CAI strengthof UD-CFRP. UD-CFRP with and without adding sub-micron glass fiber into its matrix were prepared to investigate the impact
characteristics of UD-CFRP. The impact energy absorption on a drop weight impact loading was measured. Applied impact energy
was 3,5,7,10 and 20J by changing the mass of drop weight. After the tests, a compressive load was also applied to the specimen toinvestigate CAI strength of UD-CFRP. Test results showed that the impact energy absorption of UD-CFRP was almost same even if
the sub-micron glass fiber was added into the matrix when impact energy exceeds 7J. However, when the applied impact energy was
3 and 5J, the impact energy absorption of UD-CFRP was improved about 5% by adding sub-micron glass fiber into the matrix. The
projection areas of internal damages of UD-CFRP after drop weight test were decreased by adding sub-micron glass fiber into its matrix.
Therefore, when low impact loading was applied, addition of sub-glass fiber was not only effective to suppress the internal damagesof UD-CFRP, but also improved energy absorption of it. The SEM observations of fractured surface of UD-CFRP after drop weighttest suggested that the adhesion between carbon fiber and matrix resin was improved by adding sub-micron glass fiber into its matrix
when low impact energy was applied. By adding sub-micron glass fiber into its matrix, CAI strength of UD-CFRP was degraded when
10 and 20J of impact energy was applied. On the other hand, the CAI strength of UD-CFRP was improved about 14% when applied
impact energy was 3,5J. Therefore, when low impact loading was applied, addition of sub-micron glass fiber into UD-CFRP was
effective to improve CAI strength.
Key words：CFRP, CAI test, Drop weight test, Interlaminar shear test, Sub-micron glass fiber
キーワード：CFRP, CAI 試験，落錘衝撃試験，層間せん断試験，微細ガラス繊維

一方向 CFRP の CAI 強度に及ぼす微細ガラス繊維添加の影響
村山凌太郎，小武内清貴，大窪和也の向上が必要である．先行研究では CFRP の面外補強について，横関らは，薄厚層を有する高じん
性 CFRP を用いることにより衝撃後残留圧縮（以後、CAI）強度が標準の CFRP に比べて増加することを報告している 6)．また山田らは，CFRP に表層に金属箔層を挿入したハイブリッド積層板を用いることにより裏面での繊維破断の発生を抑制し，CAI 強度が向上可能であることを報告している 7)．
しかし，それらの中には手法が複雑で破壊までの1. はじめに
炭素繊維強化プラスチック（以後，CFRP）は金
属材料に比べ比強度，比剛性に優れることから自動車や航空機など幅広い産業分野で利用されている 1),2),3)．また積層成形された CFRP は面外衝撃により容易に層間はく離を引き起こし，圧縮強度を低下させることが知られている 4),5)．そのため，安全性の観点から CFRP の耐衝撃性および圧縮特性_________________________________*Advanced materials and structural engineering laboratory, Doshisha University, Kyoto
Telephone: +81-774-65-6444, E-mail: kokubo@mail.doshisha.ac.jp-77-

プロセスが不明瞭なものが多い．そこで，手法として容易である CFRP の母材への微細繊維の添加による母材改質に着目した．
本研究では，母材に微細ガラス繊維（以後，sGF）
を添加した一方向 CFRP（以後，UD-CFRP）を作
製し，落錘衝撃試験および衝撃後圧縮（以後，CAI）
試験を行った．また，静的および動的ひずみ速度条件下で層間せん断試験を行い，静的および動的
層間せん断強度（以後，ILSS）を調査した．
2. 試料および実験方法
2.1 材料母材樹脂には熱硬化性エポキシ樹脂（JER828、
三菱ケミカル(株)），硬化剤には変形脂環族アミン系の硬化剤（JER キュア 828，三菱ケミカル(株)）をそれぞれ用いた．強化材には一方向炭素繊維（UT70-40G，東レ(株)）を用いた．また，母材への添加材として sGF（EFMW-1700，日本無機(株) /繊維径 0.69μm，繊維長 71.6μm）を用いて，改質樹脂を作製した．
2.2 UD-CFRP の作製方法
一方向炭素繊維に母材樹脂と硬化材とを混ぜ合わせたものを含浸させ，ハンドレイアップ法により 10 枚積層した．積層後，ヒートプレスを用いて，0.86MPa の条件下で，80℃で 1h 加熱後，150℃で3h 加熱し，加圧状態を維持したまま徐冷した．その後，作製した UD-CFRP を幅 60mm，
厚さ 3.5mm，
長さ 100mm の試験片の寸法に切り出し，後述する試験に供した．繊維方向を試験片長手方向とした．
試料の繊維体積含有率は約 70vol%であった．
2.3 落錘衝撃試験
落錘衝撃試験は Fig.1 に示すような落錘衝撃試
験機を用いて行った．試験片の長手方向の両端を固定し，試験片の厚み方向に対して，先端形状が半球状（ϕ18）のインパクタを自由落下させた．イ
ンパクタに生じた荷重－変位の関係を測定した．
得られた荷重－変位線図から試験片に吸収された
衝撃エネルギを算出した．インパクタに生じた荷重はインパクタ軸部に貼付したひずみゲージ（KFGS-2-500-C1-23，共和電業(株)）を用いて算出した．インパクタの変位はレーザ変位計（ZX2LDA，オムロン(株)）を用いて測定した．負荷衝撃
エネルギはインパクタの質量を調節することにより 3，5，7，10，20J とした．この時，インパクタの衝突速度は約 4 m/s であった．試験片数は少な
くとも 5 とした．

Fig.1 Drop weight test apparatus.
2.4 CAI 試験
2.3 で述べた落錘衝撃試験を行った後，材料万能試験機（AG-100kN, 島津製作所）を用いて圧縮試験を行った．試験片を Fig.2 に示すように試験片長
手方向の両端を治具に固定し，試験片長手方向に圧縮変位を与えた．試験片の座屈を抑制するため，治具は試験片長手方向にスライドする機構とした．
試験速度は 1.0mm/min とし，試験片数は少なくとも 5 とした．

Fig.2 Specimen clamped method in CAI test.
2.5 層間せん断試験
UD-CFRP の ILSS を目違い切り欠きせん断試験
によって調査した．また本研究では繊維方向だけ
でなく繊維直交方向の ILSS も調査するために，積層構成はそれぞれ，[05]s，[02/903]s とし，試験片層間を構成する強化繊維が 0°および 90°となる 2
種類の試験片を用意した．試験片数は少なくとも5 以上とした．見掛けの ILSS，𝜏𝑎𝑝 はいずれのひず
み速度条件においても式(1)を用いて算出した．
𝜏𝑎𝑝 =

𝑃𝑚𝑎𝑥
𝑎∙𝑏

(1)

ここで𝑃𝑚𝑎𝑥 ，𝑎，𝑏はそれぞれ，試験片の破壊荷重，
ノッチ間隔，試験部での試験片幅である．

-78-

2.5.1 静的層間せん断試験
静的層間せん断試験は JIS K 7092 に準拠し，材料万能試験機（AG-100kN, 島津製作所）を用いて行った．試験速度は 1.0mm/min とし，負荷ひずみ
速度は試験速度をノッチ間隔で除して算出した．
2.5.2 動的層間せん断試験
動的層間せん断試験は Fig.3 に示すような引張型ホプキンソン棒試験機を用いて衝撃引張負荷を与えた．本装置では，空気圧を制御することで射出速度を制御したインパクタを入力棒に衝突させ，入力棒と出力棒との間に把持した試験片に動的引張荷重を与えた．
(a) 3J.

Fig.3 Split Hopkinson pressure bar apparatus.
3. 結果および考察
3.1 落錘衝撃試験での荷重―変位線図
負荷衝撃エネルギを 3，20J とした場合の荷重－
変位線図の一例を Fig.4 に示す．負荷衝撃エネルギが 3 および 5J の場合，sGF を添加した UD-CFRPに生じたピーク荷重は未添加の UD-CFRP のそれよりわずかに高くなった．一方，負荷衝撃エネル
ギ 7，10，20J の場合，sGF の添加による荷重－変位挙動の違いは確認できなかった．

(b) 20J.
Fig.4 Load-displacement curves of UD-CFRP.

3.2 落錘衝撃負荷を与えた際のエネルギ吸収率
衝撃吸収エネルギを負荷エネルギで除することにより正規化したエネルギ吸収率と負荷衝撃エネ
ルギとの関係を Fig.5 に示す．負荷衝撃エネルギが3，5J の場合，母材へ sGF を添加した UD-CFRP のエネルギ吸収率は未添加の UD-CFRP のそれより5％程度向上した．一方，負荷衝撃エネルギが 7，
10，20J の場合，母材へ sGF を添加した UD-CFRPのエネルギ吸収率は未添加の CFRP のそれと大きな差は無く，sGF 添加による改善効果は見られなかった．以上より，負荷衝撃エネルギが低い条件

Fig.5 Energy absorption ratio of UD-CFRP
in drop weight test.

-79-

（3，5J）において sGF の添加による改善効果が得られることが分かった．
3.3 落錘衝撃試験後の内部損傷観察
超音波探傷装置（Omniscan sx, OLYMPUS(株)）を用いて落錘衝撃試験後の UD-CFRP の内部損傷を観察した結果の一例を Fig.6 に示す．図中，紙面左右方向を繊維方向とした．負荷衝撃エネルギが3，5J の場合，試験後の sGF を添加した UD-CFRPの内部損傷の投影面積は，未添加の UD-CFRP のそれより減少した．一方，負荷衝撃エネルギが 7，
10，20J の場合，sGF の添加の有無によらず，内部損傷の投影面積はほぼ等しくなった． 以上より，
負荷衝撃エネルギが低い条件の場合，母材へのsGF の添加により，UD-CFRP の内部損傷が抑制され，エネルギ吸収率が改善することが示唆された．

Fig.7 SEM observations of fracture surface
in drop weight test.
3.5 UD-CFRP の CAI 強度
UD-CFRP の CAI 強度と負荷衝撃エネルギとの関係を Fig.8 に示す図より，
負荷衝撃エネルギが 3，
5J の場合，sGF を添加した UD-CFRP の CAI 強度
は未添加の UD-CFRP のそれより約 14%程度向上
した．一方，負荷衝撃エネルギが 7，10，20J の場
合，母材に sGF を添加した UD-CFRP の CAI 強度
は未添加の UD-CFRP のそれより低下した．以上
より，低負荷衝撃エネルギの場合，母材に sGF を添加することによって，UD-CFRP の CAI 強度の低下が抑制可能であることが分かった．

Fig.6 Ultrasonic scanning images of internal damages
in drop weight test.
3.4 落錘衝撃試験後の UD-CFRP の SEM 観察
走査型電子顕微鏡（TM3030Plus, 日立ハイテク
ノロジーズ(株)）を用いて落錘衝撃試験後の UDCFRP の破面を観察した結果を Fig.7 に示す．負荷
衝撃エネルギが 3，5J の場合，母材に sGF を添加した UD-CFRP の落錘衝撃後の破面では，炭素繊維表面に母材樹脂が残存している様子が多く見られた．一方，負荷衝撃エネルギが 7，10，20J の場
合，母材への sGF の添加の有無によらず， 落錘衝
撃試験後の UD-CFRP の炭素繊維表面には母材樹脂の残存がほとんど見られなかった．以上より，
負荷衝撃エネルギが低い場合，母材への sGF の添加により，炭素繊維-母材間の接着性が向上し，内部損傷が抑制されることが示唆された．

Fig.8 Relationship between CAI strength of UD-CFRP
and impact energy.
3.6 静的および動的 ILSS
繊維方向（0deg）および繊維直交方向（90deg）の見掛けの ILSS と負荷ひずみ速度の関係を Fig.9に示す．図より，繊維方向の ILSS はいずれの負荷
ひずみ速度条件でも sGF の添加により向上した．
一方，繊維直交方向のそれは sGF の添加による改善効果は小さいことが分かった．このことから，-80-

sGF の添加による ILSS への改善効果は繊維方向に依存することが分かった．
6)

負荷衝撃エネルギが低い条件の場合では sGFを添加した UD-CFRP の CAI 強度は未添加のUD-CFRP のそれに比べて 14％程度向上した．
負荷ひずみ速度の違いによらず，繊維方向のILSS は sGF の添加により約 15%向上した．
それに対して，繊維直交方向のそれは sGF の添加による改善効果は小さいことが分かった．

本研究を実施するに際して，日本無機(株)より
微細ガラス繊維の提供を受けた．また，本研究はJSPS 科研費（21K03779）の支援を受けた．ここに記して謝意を表する．
参 考 文 献1)

A. Abena, SL. Soo, K. Essa, “Modelling theorthogonal

cuttingof

UD-CFRPcomposites”,

Development of a novel cohesive zone model,

Fig.9 Interlaminar shear strength of UD-CFRP.

Composite Structures, Vol.168, pp.65-83 (2017).

4. 結言
母材に sGF を添加した UD-CFRP を用いて，落錘衝撃試験および CAI 試験を行い，UD-CFRP のCAI 強度に及ぼす sGF 添加の影響を調査したところ，以下のような結果を得た．
1) 負荷衝撃エネルギが 5J の場合，母材に sGF を添加することでピーク衝撃荷重が未添加の
UD-CFRP のそれに比べ向上した．
2) UD-CFRP のエネルギ吸収率は，負荷衝撃エネ
ルギが高い条件（10，20J）の場合では sGF の添加による効果は見受けられなかったが，負荷衝撃エネルギが低い条件（5J）の場合ではsGF を添加した UD-CFRP のエネルギ吸収率
は未添加の UD-CFRP のそれに比べて 5％程度向上した．
3) 負荷衝撃エネルギが低い条件の場合，母材にsGF を添加することにより落錘衝撃負荷によって UD-CFRP に生じる内部損傷を抑制することが分かった．
4) SEM を用いた落錘衝撃試験後の破面観察より，負荷衝撃エネルギが低い条件の場合，繊維表面には母材樹脂の残存が観察された．一方，負荷衝撃エネルギが高い条件の場合，繊維表面に母材樹脂の残存は殆ど見られなかった．以上より，sGF の添加により繊維-母材間の接着性が向上し，内部損傷が抑制されることが示唆された．
5) 負荷衝撃エネルギが高い条件の場合，母材にsGF を添加した UD-CFRP の CAI 強度は未添加の UD-CFRP より低下する結果となったが，

-81-

2)

T. Imamura, Y. Yamaguchi, “Progress of composite
material for aircraft structure”, Journal of Journal of
the Japan Society for Aeronautical and Space Sciences,
Japan, Vol.43, No.495, pp.213-223 (1995).

3)

K. Noziri, “Properties required for the design of FRP
for aircraft”, Materia Japan, Vol.39, No.11, pp.897900 (2000).

4)

B. Yang, Y. Chen, J. Lee, K. Fu and Y. Li,“In-plane
compression response of woven CFRP composite after lowvelocity impact: Modelling and experiment”, Thin-Walled
Structures, Vol.158, 107186 (2021).

5)

Y.

IwahoriandT.

Ishikawa,“Imapct

damageevaluation of interlaminar strength improved CFRP
laminates”,

The

Japan

Societyof MechanicalEngineers, Vol.305, No.4, pp.185-186 (2004).
6)

T. Yokozeki, Y. Aoki and T. Ogasawara, “Damage behaviors
and compressive strength of toughened CFRP laminates withthin piles subjected to transverse impact loadings” Journal of
Journal of the Japan Society for Aeronautical and Space
Sciences, Japan, Vol.55, No.643, pp.388-395 (2007).

7)

K.Yamada, M. Nishikawa, B. Kotter, N. Matsuda, K. Kawabe,
B. Fiedler and M. Hojo, “Effect of ply-level hybridization andinsertion of metal layers on impact damage modes andcompression strength after impact of thin-ply composite
laminates”, The Japan Society for Composite Materials, Vol.46,
No.3, pp.104-114 (2020).

Unique Peptide with pH-Controllable Affinity for Tumor Cells
Shin-nosuke Nishimura*, Masaru Tanaka**, Tomoyuki Koga*(Received September 14, 2022)
Considering that pH in the tumor microenvironment is dysregulated, in this study we designed a β-hairpin peptide(SSRFEWEFESSDPRGDPSSRFEWEFESS) that could assume pH-switchable conformations. The high-order structure of the peptidechanged from a random coil to β-sheet and β-hairpin folds in response to acidification typical for the tumor environment. The peptide
contains an RGD epitope which under weakly acidic conditions switched its configuration from a flexible linear to a rigid loop structure
characteristic for RGD of native fibronectin. The internalization of the peptide by tumor cells increased significantly under weakly
acidic conditions compared to that under natural conditions (p < 0.001), and its accumulation was higher in tumor cells than in normal
cells, even in the acidic environment (p < 0.001). Our peptide design strategy can be used in drug delivery systems to improve thespecificity of anticancer therapy in order to avoid adverse side effects on healthy tissues.
Key words：β-hairpin peptide, tumor cells, drug delivery system (DDS)
キーワード：β-ヘアピンペプチド，がん細胞，ドラッグデリバリーシステム (DDS)

微少な pH 変化を認識してがん細胞へ集積するペプチドの設計と取り込み挙動西村 慎之介, 田中 賢, 古賀 智之

1. はじめに要である．副作用を低減させるためには，腫瘍組織に医療技術の発展に伴い高齢化が進行し、がん患者

おける薬物の局所濃度を正常組織よりも高くしなけ

数は年々増加している．患者の体から腫瘍組織を取ればならない．これらの課題を解決するためにはドり除く一般的な方法として，外科的切除，放射線療

ラッグデリバリーシステム (DDS) が不可欠である．

法，ホルモン療法および化学療法が挙げられる．中でDDS とは薬物輸送担体 (キャリアー) を用いることも抗がん剤を用いる化学療法は全身のがん細胞に攻で，非標的組織に影響を与えることなく標的組織に撃するため，腫瘍が隠れている場合でも効果的であ薬剤を輸送する技術であり，受動的および能動的タる．しかしながら，抗がん剤は正常細胞も破壊するたーゲティング型に大別される．

め，重篤な副作用を引き起こし，がん患者の生活の質

受動的 DDS は腫瘍組織周辺の血管内皮 (新生血管を著しく低下させてしまう．また，抗がん剤の血中に内皮) 細胞間の隙間が，正常細胞よりも大きく開口おける半減期は短かく，高濃度で複数回の投与が必していることを利用している．20 から 200 nm のサ_________________________________*Department of Molecular Chemistry and Biochemistry, Faculty of Sciene and Engineering, Doshisha University, Kyoto, Japan**Soft Materials Chemistry, Institute for Material Chemistry and Engineering, Kyushu University, Fukuoka, Japan
Telephone: +81-774-65-6622, Email: shnishim@mail.doshisha.ac.jp, tkoga@mail.doshisha.ac.jp-82-

イズのキャリアーはこの隙間を通過することができ，

チド (βh-RGD) を新規に考案した (Fig. 1)．先にも述その結果として正常組織よりも腫瘍組織に薬物が多べたように，三次元構造が安定化された RGD エピト

1-3)．これは enhanced permeability andープは天然の FN と同様に高い細胞親和性を示すこ

retention (EPR) 効果 4) と呼ばれ，化学療法におけるとが知られている．βh-RGD は弱酸性条件下でランダ

画期的な原理と考えられている．ただし，EPR 効果

ムコイル構造から β-ヘアピン構造へと転移する設計を利用する受動的 DDS は標的組織における薬物濃となっている．すなわち，中性条件では RGD エピト

度を相対的に高める技術であり，がん細胞内に薬剤

ープは直鎖状の柔軟な構造をとる一方で，弱酸性条を取り込ませる訳ではない．

件では三次元構造が安定化されて細胞親和性が向上

く蓄積する

能動的 DDS は抗体，炭水化物やペプチドなどの標すると考えられる．本論文では βh-RGD の合成，そ的指向性分子 (リガンド) を用いることで，薬物の選の高次構造特性ならびにがん細胞への取り込み挙動

択的蓄積だけでなく効率的な細胞内取り込みを実現について報告する．

する技術である 5, 6)．中でもペプチドは，免疫原性が低いだけでなく，大きなタンパク質である抗体より

2. 試料および実験手法

7)

も遥かに安価なため魅力的である ．また，ペプチド2．1 試薬固相合成法 (SPPS) を利用することで，鎖長とアミFmoc-NH-SAL MBHA 樹 脂 , Fmoc-Arg(Pbf)-OH,

ノ酸配列が完全に制御された単分散のオリゴペプチ

Fmoc-Asp(OtBu)-OH, Fmoc-Asp(OAll), Fmoc-Gly-OH,

ドを簡単に調製可能である．SPPS は高分子量のポリ

Fmoc-Pro-OH, Fmoc-D-Pro-OH, Fmoc-Glu(OtBu)-OH

ペプチド (> 50 残基) の合成には適さないが，生理活

Fmoc-Ser(tBu)-OH, Fmoc-Trp(Boc)-OH, Fmoc-Phe-OH,性を示す配列をもつ短鎖ペプチドの合成には非常にFmoc-Lys(Mtt)-OH および (1-シアノ-2-エトキシ-2-オ有用である 8-10)．

キソエチリデンアミノオキシ)ジメチルアミノ-モル

アルギニン–グリシン–アスパラギン酸 (RGD) ま

ホリノ-カルベニウムヘキサフルオロリン酸塩

たは RGD–セリン (RGDS) ペプチドは，細胞接着性(COMU) は渡辺化学工業株式会社から購入した．

タンパク質であるフィブロネクチン (FN) のループ

2,2,2-トリフルオロ酢酸 (TFA), トリイソプロピルシ構造に存在するインテグリン結合ドメインと同じ配列であり， 天然の FN と同様に細胞認識エピトープとして機能する 11−14)．特に，環状 RGD (cRGD) ペプ
チドは FN 中の RGD エピトープと類似した安定な三次元構造を有するため 15)，直鎖 RGD よりも高い細胞親和性を示す 16)．このことから，能動的 DDS キャ
リアーのリガンドとして好んで使用されている．しかしながら，cRGD ペプチドはインテグリンに対する親和性が高いため，正常細胞とも強く相互作用してしまうデメリットもある．副作用を低減するためには，がん細胞周辺でのみ細胞親和性が向上する工Fig. 1. Conceptual illustration of the β-hairpin RGD夫を施したスマートな RGD ペプチドリガンドの開peptide (βh-RGD) with pH-switchable conformations. In

発が必要であろう．

the acidic environment, the peptide forms a β-hairpin

腫瘍組織周辺はがん細胞の pH 調節不全により正structure and shows a higher affinity for tumor cells. D:

常組織 (pH ~ 7.4) 比較して弱酸性 (pH ~ 6.5) である

aspartic acid, E: glutamic acid, F: phenylalanine, G:

ことが知られている．そこで本研究では，ループ領域

glycine, P: proline, DP: D-proline, R: arginine, S: serine, W:に RGD エピトープを含む pH 応答性 β-ヘアピンペプ

tryptophan.

-83-ラン (TIS)，
2,5-ジヒドロキシ安息香酸 (DHBA) およた (濃度: 40 µM，温度: 37 °C)．核オーバーハウザー

び 5-ヘキシン酸は東京化成工業株式会社から購入し効果 (NOE) の測定はクライオプローブを備え付けた．ジクロロメタン，N,N-ジメチルホルムアミド (Dた AVANCE III (Bulker Daltonics 社製，600 MHz) を用MF), ジイソプロピルエチルアミン (DIPEA), ピペ

いて行った (濃度: 40 µM，温度: 37 °C)．

リジン，メタノール，ジエチルエーテル，アセトニト
リルおよび重水は関東化学株式会社から購入した．

3. 結果および考察

まず，合成した βh-RGD の水中における二次構造

試薬は特に精製することなしに用いた．

の pH 依存性を CD スペクトル測定により検討した
2．2 βh-RGD の合成(Fig. 2a)．中性から弱塩基性 (pH 7.0 – 9.0) 条件では目的のペプチドは 9−フルオレニルメチルオキシカ

208 nm に負のコットン効果が見られ，典型的なランルボニル (Fmoc) 基を保護基に用いた SPPS により

ダムコイル構造を形成していることがわかった．pH合成した．末端基の影響を排除するため，C 末端がを 6.7 まで低下させると，208 nm および 227 nm をアミド化される Fmoc-NH-SAL MBHA 樹脂を使用し極大にそれぞれ正と負に変化し始め，β-シート構造

た．全てのカップリング反応は DMF 中で 1 時間行
い，樹脂上の官能基に対して 3 等量の Fmoc-アミノ酸と COMU および 6 等量の DIPEA を使用した．
Fmoc 基の脱保護はピペリジン/DMF (v/v = 1/4) 混合溶液を用いて 3 分 × 2 回，20 分 × 1 回行った．ペプ
チドの樹脂上からの切断は TFA/ジクロロメタン/TIS(v/v/v = 8.5/1/0.5) 混合溶液で 4 時間処理することで行った．粗ペプチドはメタノールを良溶媒，ジエチル
エーテルを貧溶媒に用いた再沈殿ならびに高速液体クロマトグラフィー (HPLC) により精製した．分子量はマトリックス支援レーザー脱離イオン化飛行時
間型質量分析 (MALDI-TOF MS) により決定した．
MALDI-TOF MS (DHBA): βh-RGD; [M+H] + = 3377.59([M+H] +theo. = 3377.47)．
2．3 測定HPLC は Prominence (株式会社島津製作所製) により行った．
カラムには Inertsil WP300 C4 (10 × 250 mm，
GL サイエンス社製) を用い，0.1%の TFA を含む水/
アセトニトリルを溶離液とした．MALDI-TOF MS ス
ペクトルは Autoflex Speed II (Bulker Daltonics 社製)
により測定した．
マトリックスには DHBA を用いた．
円偏光二色性 (CD) スペクトルは円二色性分散計 J-

Fig. 2. (a) CD spectra of βh-RGD in buffer solutions at

820 (日本分光株式会社製) 用いて窒素雰囲気下で37 °C. Acetic acid/sodium acetate buffer and phosphate190−250 nm の範囲で測定した (光路長: 1 mm，濃度:

buffer systems were used to adjust the pH to 4.0–5.8 and40 µM，温度: 37 °C)．蛍光スペクトル測定は分光蛍光

6.3–9.0, respectively. [Peptide] = 40 µM. (b) Molar

光度計 FP-8300 (日本分光株式会社製) により行っ

ellipticity (θ) at 208 nm as a function of pH.

-84-

へ転移している様子が確認された．Fig. 2b に各 pH にない一方で，βh-RGD は各 pH で取り込まれていた．

おける 208 nm のモル楕円率 ([θ208]) をプロットとフ興味深いことに，pH 7.4 ではリソソームに局在化しィッティング曲線を示した．pH 7.0 – 6.0 の範囲で構造転移が完了していることがわかる．これらの結果
は，βh-RGD のコンフォメーションが微少な pH 変化に敏感であり，腫瘍組織周辺の pH 環境で β-シート構造を形成することを示している．
論文冒頭でも述べたように，RGD エピトープの三次元構造の安定化が細胞親和性向上に重要である．
すなわち，本研究の目的を達成するためには βh-RGD
は β-シート構造だけでなく，更に高次の β-ヘアピン構造を形成する必要がある．中性条件および弱酸性
条件における NOESY スペクトル測定を行い，高次構造を評価した (Fig. 3a)．なお，本測定で用いた βhRGD は N 末端をビマン，C 末端を N-アセチルトリ
プトファンでラベル化している．中性条件において，
ビマンとトリプトファン残基の間に NOE 相関は観察されたなかった．一方，弱酸性条件ではビマンのメ
チル基 (約 1.7 および 2.5 ppm) とトリプトファン側
鎖 (約 7.4 および 7.7 ppm) の間に NOE シグナルが観察された (Fig. 3a)．続いて，同じペプチドを用いてトリプトファン誘導クエンチング (TrIQ) により β-ヘアピン構造形成の確認を行った (Fig. 3b)．トリプト
ファン残基とビマンが近接すると，ビマンの蛍光強度が減少することが知られている 17)．
pH 8.0 と 7.5 における蛍光強度に差はほとんど見られなかった．pH
7.0 を境に強度の低下が始まり，pH 6.0 では著しく強度が小さくなった．これは CD スペクトル測定の結果とよく一致している．以上の結果から，βh-RGD は
弱酸性条件において β-シート構造だけでなく更に高次の β-ヘアピン構造を形成していることがわかった．
最後に，βh-RGD の細胞内移行に pH が及ぼす影響
をヒト繊維肉腫 HT-1080 細胞を用いて検討した．ペプチドはフルオロセインイソチオシアネートでラベ
ル化したものを用いた．また，コントロールとして細Fig. 3. (a) NOESY spectra of bimane/Trp-labeled βh-RGD

胞親和性を示さない βh-RGE を SPPS で合成し，同様

peptide in D2O at 37 °C (pD 6.2, [Peptide] = 40 µM.). (b)の実験を行った．HT-1080 細胞を各種ペプチドで pH

Fluorescence spectral changes of bimane/Trp-labeled βh-6.2 または 7.4 で 6 時間処理し，共焦点レーザー顕微鏡によりペプチドの内在化挙動を分析した (Fig. 4a).

RGD aqueous solution depending on pHs at 37 °C.

βh-RGE はいずれの pH でもほとんど取り込まれてい[Peptide] = 40 µM.

-85-

Fig. 4. Cellular uptake of fluorescently labeled βh-RGD and βh-RGE peptides. (a) Confocal laser scanning microscopy
images of HT-1080 cells treated with fluorescein isothiocyanate-labeled peptides βh-RGD and βh-RGE (green) at pH 6.2
and 7.4. Cell nuclei and lysosomes were stained with DAPI (blue) and LysoTracker Red DND-99 (red), respectively. Scalebars, 100 µm. b) Mean fluorescence intesity of the peptides internalized by HT-1080 cells was measured by flow cytometry(n = 3; 10,000 cells were counted in each experiment); ****p < 0.001.
ているのに対して，pH 6.2 ではリソソームから細胞

ションは弱酸性条件においてランダムコイル構造か質へと移行していることがわかる．Millar らは，β-ヘら β-シートおよび β-ヘアピン構造へと速やかに転移

アピン構造を形成するペプチドが細胞透過性を示し，した．弱酸性条件においてがん細胞に対して高い親エンドソームまたは原形質膜を介して内在化される和性を示すだけでなく，正常細胞よりもがん細胞にことを報告している 18)．本結果の挙動とよく一致しより効率的に取り込まれることがわかった．これらており，βh-RGD が弱酸性条件で β-ヘアピン構造をの知見はスマートペプチドリガンドの全く新しい設

形成していることを強く支持している．続いて，ペプ

計概念を提供し，能動的 DDS キャリアーの新たな道

チドの内在化を定量的に評価するために，各ペプチを開くと共に，化学療法の発展に大きく貢献する．

ド処理した HT-1080 細胞をフローサイトメトリーで測定した (Fig. 4b)．βh-RGD で処理した細胞の蛍光強本研究の一部は，JSPS 科研費 (JP20K 20201) なら

度は βh-RGD で処理した細胞と比較して有意に大きびに中山人間科学振興財団 研究助成の支援を受け

いことがわかった．さらに，pH 6.2 で処理した場合，て行った．ここに記して謝意を表する．

pH 7.4 で処理した場合に比べて蛍光強度が 6 倍以上

参考文献であった．なお，この取り込み挙動はヒト乳がん細胞
1)(MDA-MB-231)でも観察されており，HT-1080 細胞特
異的なものでないことは確認済みである．

H.

Maeda,“SMANCS

Macromolecular

Drugs:

andPolymer-Conjugated

Advantages

inCancerChemotherapy”, Adv. Drug Deliv. Rev., 46, 169-185 (2001).

以上，βh-RGD は弱酸性条件において β-ヘアピン

2)

H. Maeda, K. Greish and J. Fang, “The EPR Effect and構造を形成し，がん細胞に対する親和性が大きく向

Polymeric

上することを明らかにした．

Chemotherapy in the 21st Century”, Adv. Polym. Sci., 193,

Drugs: A Paradigm

Shift

for

Cancer103-121 (2006).

4. 結論
3)

本研究では，微少な pH 変化を認識した高次構造のJ. Fang, H. Nakamura and H. Maeda, “The EPR Effect:
Unique Features of Tumor Blood Vessels for Drug Delivery,

変化により，がん細胞親和性が変化する RGD ペプチ

Factors Involved, and Limitations and Augmentation of theドの設計と合成を行った．ペプチドのコンフォメー

Effect”, Adv. Drug Deliv. Rev., 63, 136-151 (2011).

-86-

4)

Y. Matsumura and H. Maeda, “A New Concept for16) Á. Rixub and G. Zhang, “Flexible or Fixed: A Comparative

Macromolecular Therapeutics in Cancer Chemotherapy:

Review of Linear and Cyclic Cancer-Targeting Peptides”,

Mechanism of Tumoritropic Accumulation of Proteins andFuture Med. Chem., 4, 1601-1618 (2012).

the Antitumor Agent Smancs”, Cancer Res., 46, 6387-6392
5)6)17) S. E. Mansoor, M. A. DeWitt and D. L. Farrens, “Distance(1986).

Mapping in Proteins Using Fluorescence Spectroscopy: The

R. Langer, “Drug Delivery and Targeting”, Nature, 392, 1-

Tryptophan-Induced

10 (1998).

Biochemistry, 49, 9722-9731 (2010).
18) S. E. Miller and J. P. Schneider, “The Effect of Turn Residues
on the Folding and Cell-Penetrating Activity of β-Hairpin

Tumoricidal

Peptides and Applications Toward Protein Delivery”, Pept.

Methylated

β-Cyclodextrin-Threaded

Sci., 112, e24125 (2019).

D. J. Craik, D. P. Fairlie, S. Liras and D. Price, “The Future
147 (2013).
M. D. Pierschbacher and E. Ruoslahti, “Cell Attachment
Activity of Fibronectin Can Be Duplicated by Small
Synthetic Fragments of the Molecule”, Nature, 309, 30-33(1984).

9)

Method”,

Supermolecule Conjugate for Tumor-Specific Targeting ofof Peptide-Based Drugs”, Chem. Biol. Drug Des., 81, 1368)(TrIQ)

K. Nishida, A. Tamura and N. Yui. “An Antibody-

Polyrotaxanes”, J. Mater. Chem B, 8, 6975-6987 (2020).
7)

Quenching

H. A. Lashuel, S. R. LaBrenz, L. Woo, L. C. Serpel and J. W.
Kelly, “Protofilaments, Filaments, Ribbons, and Fibrils from
Peptidomimetic Self-Assembly: Implications for Amyloid
Fibril Formation and Materials Science”, J. Am. Chem. Soc.,
122, 5262-5277 (2000).

10) M. Reches and E. Gazit, “Casting Metal Nanowires within
Discrete Self-Assembled Peptide Nanotubes”, Science, 300,
625-627 (2003).
11) U. Hersel, C. Dahmen and H. Kessler, “RGD Modified
Polymers: Biomaterials for Stimulated Cell Adhesion and
Beyond”, Biomaterials, 24, 4385-4415 (2003).
12) Y. Ohmuro-Matsuyama and Y. Tatsu, “Photocontrolled Cell
Adhesion on a Surface Functionalized with a Caged
Arginine-Glycine-Aspartate Peptide”, Angew. Chem. Int.
Ed., 47, 7527-7529 (2008).
13) S. Nishimura, A. Hirata, Y. Taki, Y. Morita, N. Higashi andT. Koga, “Photocleavable and Polymerizable Peptide forMicropatterning of Bioactive Segments in Polymer Soft
Materials”, Chem. Lett., 47, 555-558 (2018).
14) S. Nishimura, N. Hokazono, Y. Taki, H. Motoda, Y. Morita,
K. Yamamoto, N. Higashi and T. Koga. “Photocleavable
Peptide–Poly(2-hydroxyethyl methacrylate) Hybrid Graft
Copolymer via Postopolymerization Modification by Click
Chemistry To Modulate the Cell Affinities of 2D and 3D
Materials”, ACS Appl. Mater. Interfaces, 11, 24577-24587(2019).
15) S. J. Bogdanowich-Knipp, D. S. S. Jois and T. J. Siahaan.
“The Effect of Conformation on the Solution Stability ofLinear vs. Cyclic RGD Peptides”, J. Pep. Res., 53, 523-529(1999).

-87-Hybridization of Chemically Modified Cellulose and Hydroxyapatite
Applicable to Tough Biomass Materials
Kohei OKUDA*, Tadashi MIZUTANI*(Received September 30, 2022)

We synthesized the coprecipitated nanocomposites of carboxymethyl cellulose (CMC) and hydroxyapatite(HAP) by imitating biomineralization of bones in order to develop tough biomass materials. The CMC-HAP
composite with a degree of substitution of 0.5 had the most controlled HAP crystal growth and the highest bending
strength (101 MPa) and elastic modulus (10.5 GPa). These results indicate that the interaction between theorganic-inorganic interface of carboxy groups of CMC improved the mechanical properties. Despite its low load on
people and environment, these composites had the higher bending strength and the elastic modulus than those ofpolyamide 6 (92 MPa) and polyamide 6 with 40 wt % glass fibers (5.5 ± 1.2 GPa), so they can be expected to be usedin new biomass materials alternative to petroleum-derived engineering plastics..
Key words：cellulose, hydroxyapatite, hybridization, biomineralization, bone
キーワード：セルロース，ヒドロキシアパタイト, 複合化, バイオミネラリゼーション，骨高靭性バイオマス材料の開発を目指した化学修飾セルロースとヒドロキシアパタイトの複合化

奥田耕平, 水谷義

1. はじめに鉄に匹敵するほどの高い強度を示す 2). 本研究では,

本研究では,人や環境に優しく, かつ, 優れた機械

このような骨のナノ構造や生成機構を模倣し, カル的性質をもつ材料の開発を目指し, バイオミネラリ

ボキシメチルセルロース（CMC）と HAP を共沈法

ゼーションによって生成される骨に着目した. 骨は,3)

コ ラ ー ゲ ン と ヒ ド ロ キ シ ア パ タ イ ト （ HAP:状であり, かつ, HAP と相互作用できるヒドロキシCa10(PO4)6(OH)2）からなる複合体である. コラーゲン

基とカルボキシ基をもつため, HAP と結合・配向でがもつヒドロキシ基やカルボキシ基により, HAP のきる 4),5). さらに, CMC 及び HAP は地球上に豊富に結晶成長が制御され, 有機相と無機相が規則正しく存在するバイオマス資源である. このような素材か

配列・結合したレンガ-モルタル構造 1)をとる. そのら骨に匹敵, あるいはそれ以上の機能をもつ複合体

ため, ごく穏やかな条件で生成されるにも関わらず,を合成できれば, 従来の石油由来エンジニアリング

有機物の柔軟性と無機物の剛直性の両方を併せ持ち,

プラスチックやセラミックス, さらには金属に代わにより複合化した. CMC はコラーゲン同様に直鎖_________________________________*Department of Molecular Chemistry and Biochemistry, Faculty of Science and Engineering, Doshisha University, Kyoto
E-mail: cyjf1703@mail4.doshisha.ac.jp-88-

る新規の高靭性バイオマス材料への利用が期待でき得られた共沈複合体粉末の無機重量分率を熱重量る. 本研究では, 複合体の機械的性質が向上する最分析により評価し, HAP の c 軸方向の結晶子サイズ

適な CMC のカルボキシメチル化度を明らかにした.

は, X 線回折により決定した. また, 複合体粉末を 4mm × 13 mm のスロットを有した金型に入れ,

２．実験手法120 °C, 300 MPa で 5 分間一軸加圧し, 4 mm × 13
mm × 1.5−1.7mm の角柱型の試験片を得た. 曲げ強

2.1 セルロースのカルボキシメチル化
Fig. 1 のように, セルロース粉末を 2-プロパノー

度と弾性率は三点曲げ試験で評価した.

ル／2 M NaOH 混合溶液（9/1, v/v）中, 60 oC で 30 分
間撹拌した. 仕込み置換度（セルロースのグルコー
ス単位の 3 つの水酸基に導入されたカルボキシメチ
ル基の数）が 0.1, 0.3, 0.5 となるようにクロロ酢酸ナ
トリウム粉末を添加し, 60 oC で 3 時間攪拌した. 反応終了後, 1M HCl 水溶液で pH 7 になるまで中和した後, メタノールを加え, 沈殿物を吸引ろ過により回収した. 水とメタノール (1/1, v/v) で洗浄した.
最後に, 大過剰のメタノールを加えて沈殿物を脱水

Fig. 2. Synthesis of the composites of CMC and HAP by

した 6). 得られた濾紙上の粉末を 80 oC で 2 時間真空coprecipitation.

乾燥した.
３．結果および考察
Fig. 3 のとおり, 各サンプルの無機重量分率は62-64 wt%であった. 置換度に関わらず, 比較的仕込
み値 70 wt%に近い値をとることがわかった.

Fig. 1. Synthesis of carboxymethyl cellulose.

2.2 共沈法による CMC と HAP の複合化
Fig. 2 に示すように, 置換度 0.1, 0.3, 0.5 の CMC
粉末, また, 未修飾セルロース粉末 (すなわち, 置換
度 0) を 70 oC の Na2HPO4 ・ NaOH 混合水溶液中
で 30 分撹拌した. これに CaCl2 水溶液を 70 oC でFig. 3. Effects of the DS of CMC on TG curves of the

0.06 mL/s の滴下速度で加えた. 滴下終了後, 同温度

composites.

で 1 時間攪拌した. 仕込み無機重量分率 ICfeed は 70
wt%で行なった. 室温まで冷却後, 水/アセトン（1:1,

Fig. 4 のとおり, CMC の置換度が高いほど, HAP のv/v）混合溶液を加えた.得られた白色沈殿物を吸引ろ

c 軸方向の結晶子サイズは小さくなった. HAP の結

過しながら,水/アセトン（1:1, v/v）混合溶液で洗浄し晶子の a 面は正に帯電しているため, アニオン性

た. 最後に, 大過剰のアセトンを加えて沈殿物を脱のカルボキシ基が HAP の a 面に結合する 7). ゆえ水した. 得られた濾紙上の粉末を 80 oC で 2 時間真空に, セルロース表面のカルボキシメチル基が多いも乾燥した.

のほど, HAP の結晶成長を制御したものと考えられ-89-

る. また, CMC の置換度が高く, HAP の結晶成長が性にも優れている. しかも, 極簡単な複合化方法,制御された複合体ほど曲げ強度が高くなり, 101 MPa

成形方法で合成されたにも関わらず, 置換度 0.5 のまで向上した. 以上の結果より, CMC のカルボキシ

CMC と HAP の複合体は 101 MPa の曲げ強度と 10.5

基と HAP の a 面の間の相互作用が, Fig. 5 に示す

GPa の弾性率を示した. ポリアミド 6 の曲げ強度

ような CMC と HAP のレンガ-モルタル構造を形(92 MPa)8)に匹敵し, かつ, ガラス繊維 40 wt%配合ポ成し, 複合体の機械的性質を向上させたものと考え

リアミド 6 の弾性率(5.5 ± 1.2 GPa) 9)よりも高かっられる.

たことから, 石油由来エンジニアリングプラスチックに代わる新規のバイオマス構造材料としての利用が期待できる.
本研究は, JST 次世代研究者挑戦的研究プログラ
ム JPMJSP2129 とハリス理化学研究所の支援を受けたものである. ここに記して謝意を表する.
参考文献
1) L.C. Palmer, C.J. Newcomb, S.R. Kaltz, E.D. Spoerke and S.I.
Stupp, “Biomimetic Systems for Hydroxyapatite Mineralization

Fig. 4. Effects of the DS of CMC on crystallite size of

Inspired By Bone and Enamel”, Chem. Rev., 108, 4754-4783

HAP and the bending strength of the(2008).
2) J. Ma, J. Wang, X. Ai, S. Zhang, J. Ma, J. Wang, X. Ai and S.
Zhang, “Biomimetic self-assembly of apatite hybrid materials:
from a single molecular template to bi-/multi-moleculartemplates”, Biotech. Adv., 32, 744-760 (2014).
3) K. Okuda, T. Mizutani, K. Hirota, T. Hayashi and K. Zinno,“Nonbrittle

Nanocomposite

Materials

PreparedbyCoprecipitation of TEMPO-Oxidized Cellulose Nanofibers andHydroxyapatite”, ACS Sustainable Chem. Eng. 9, 158-167

Fig. 5. Schematic representation of the brick-and-mortar
structure of CMC-HAP(2021).
4) K. Okuda, K. Hirota, T. Mizutani and Y. Numamoto,“Enhanced

４．結論

toughnessofhydroxyapatite–poly(ethylene

terephthalate) composites by immersion in water”, Mater. Adv.,

骨のナノ構造や生成機構を摸倣し, カルボキシメ

2, 5691-5703 (2021).
5) K. Okuda, R. Shigemasa, K. Hirota and T. Mizutani, “In Situ

チル化度がそれぞれ異なる CMC を合成し, これら

Crystallization of Hydroxyapatite on Carboxymethyl Cellulose

をリン酸アニオン水溶液中で分散させながらカルシ

as a Biomimetic Approach to Biomass-Derived Composite

ウムカチオン水溶液を加えることで, HAP と複合化

Materials”, ACS Omega, 7, 12127-12137 (2022).

した. そして, これらの HAP の結晶成長や複合体の6) T. Heinze and K. Pfeiffer, “Studies on the synthesis and

機械的性質を評価した. カルボキシメチル基を多く

characterization of carboxymethylcellulose”, Angew. Makromol.

含む CMC ほど HAP の結晶成長は制御, かつ, 最も

Chem., 266, 37-45 (1999).
7) T. Kawasaki, M. Niikura and Y. Kobayashi, “Fundamental

優れた機械的性質を有したことから, カルボキシ基

study

of

hydroxyapatite

high-performanceliquidと HAP の結合により, 骨のようなレンガ-モルタル

chromatography: III. Direct experimental confirmation of the構造が形成されたものと考えられる.

existence of two types of adsorbing surface on thehydroxyapatite crystal”, J. Chromatography, 515, 125-148

CMC と HAP は地球に豊富に存在する森林資源と(1990).

鉱物資源から得られ, さらに生体親和性や環境調和-90-8) Z. G. Hernández, Z. N. M. Teran, P. G. Morones, R. Y.
Macías, S. G. S Rosales, G. Y. Romero, I. S. Nieves and E. H.
Hernández, “Performance of nylon 6 composites reinforced withmodified agave fiber: Structural, morphological, and mechanicalfeatures”, J. Appl. Polym. Sci., 138, 50857 (2021).
9) M. Nagakura, Y. Tanimoto and N. Nishiyama, “Effect of fiber
content on flexural properties of glass fiber-reinforced
polyamide-6 prepared by injection molding”, Dent. Mater. J., 36,
415−421 (2017).

-91-