X 線自由電子レーザー励起 X 線レーザーの開発
1333072 長嶺和慶
指導教員：米田仁紀
固体レーザー開発を目的としたため高強度で励起する必要

1 序論もある。これらの条件を実現するため今回の実験では兵庫

近年の自由電子レーザー（FEL) 技術の発達により、X県佐用町にある理化学研究所の X 線自由電子レーザー施設

線自由電子レーザー（XFEL) が開発され従来の X 線源のSACLA を使用した。

一億倍以上の輝度を持った X 線光源が実用化された。日

2.2 利得発生閾値強度

本においても 2011 年には兵庫県播磨の SPring-8 に併設利得が発生するために必要な励起強度を計算した。まずされる形で SPring-8 Angstrom Compact Free Electron

利得は eγL で表せられ、小信号利得は γ は次の式で表さLAser (SACLA) という名称の XFEL 施設が設置され、波れる。

長 1.2Å での発振に成功し高強度の X 線が利用可能になった。XFEL の開発によって図??に示すような、従来の光源

γ = (NU − NL )では困難であった真空紫外〜硬 X 線までの可変性を持ったコヒーレントな超短パルス光を利用できるようになり、赤λ28πtspont δν/ν(1)

NU は上準位にある原子数、NL は下準位にある原子数、外〜紫外のレーザーの開発によって得られたような様々な

λ は放出される光の波長 1.5[Å]、tspont は上準位寿命は成果を挙げることを期待されている。

Auger 過程で決まっており、0.7[fs]、δν/ν は放出される光XFEL の持つ 10keV で GW を超えるピークパワーは内の比帯域幅で δν/ν = 2.5/8048〜3 × 10−4 である。すると

殻を直接励起することが可能になってきており、特性 X

γ は次の式のようにまとめられる。

線のスペクトルブロードニング [1] や Ne ガスを使用した

XFEL 励起 X 線レーザー [2] が報告されている。SACLA
γ 〜(NU − NL ) × 9.5 × 10−4では強集光光学系 [3] の開発に伴い、鉄の過飽和吸収 [4] も(2)観測され、固体密度であっても高密度に励起ができるよう次に放出された光の吸収について考える。吸収プロファになった。これはより高密度に励起することで実現する、

イルは eαL で表され Kα 線に対する吸収 α は 448.5[cm−1 ]内殻励起固体 X 線レーザーの可能性を示すものである。内である。γ が α を上回ったときに利得が発生する。このと殻励起の X 線レーザーは、高効率、狭帯域、超短パルス、フきの反転分布量を求める。

ルコヒーレンスなどの特徴をもつことが予測されている。
そのため、単分子イメージング [5] や干渉実験など、よりNU − NL 〜4.8 × 105 [cm−1 ]応用範囲が広くなることが知られており、こういった特徴(3)を持つ高品質な X 線源の開発が期待されている。
この反転分布を得るための励起光の強度を次の微分方程2 原理

式を解き求める。

2.1 固体密度内殻励起
YAG やヘリウムネオンなどのレーザーは、どれも最外殻の電子を励起するものであった。これは、励起方法が放dN
η=Ith σeadgedthν(4)Ith 〜2.5 × 1019 [W/cm2 ](5)電であったりフラッシュランプであったりするため、最外殻の電子にしか相互作用することができなかったためである。最低でも数百 keV ものエネルギーを持つ X 線を放出させるためには、最外殻を励起した程度のエネルギーでは更に実際には上準位寿命よりも早く励起する必要がある

不十分であり、内殻を励起する必要がある。更に、今回はためこれについても式 4 を使って式を解いた。

1

It h〜3.5 × 1019 [W/cm2 ](6)

式 5,6 二つの結果のうち大きいほうを閾値とするため、利得閾値は 3.5 × 1019 である。現在 X 線領域でこれほどの高強度を実現できるのは SACLA のみであるため、実験は SACLA で行った。

3 ASE 実験
励起光のみを挿入する実験を行った。X 線領域では、高図 2 CCD 画像の一例

反射率を持つミラーが存在しないため、共振器構造を持たせることができない。そのため、進行波励起レーザーとなり、放出される光は自然放射増幅光 (Amplified Spontaneous

3.5 × 1019 W/cm2 とほぼ同等となり、こちらから考えてもEmission : ASE) となるため ASE 実験と呼ぶ。

利得が発生したと考えられる。

実験セットアップを図 1 に示す。アンジュレーターを銅の K 殻吸収端である 9080eV が発振されるように設定し、放出された光を 2 段集光システム [3] を通じて 50nm に集光しターゲットとなる純銅ホイルに照射した。励起された金属ホイルからの発光を 5m 後方に位置する Si(311) 結晶で分光し 1m 離れた MPCCD で観測した。

図 3 ASE 入出力特性

3.2 スペクトル特性
3.2.1 Kα1 単独発振
図 1 実験装置概略 [6]放射光などの X 線を銅に当てた際に観測される従来の一般的な Kα 線の自然放出光スペクトルデータを図 4 に、実験で得られたスペクトルを図 5 に示す。

CCD では図 2 に示すような横軸がスペクトル、縦軸が空間の画像が取得される。出力を定義する際には、図 2 の赤枠で示されるようなスペクトル方向では Kα1 を中心とした 5eV、空間方向ではミラーの発散角の内側を積算した。

3.1 出力特性
3.1.1 入出力特性
入力エネルギーを変化させながら出力を計測し、入出力特性のグラフを図 3 に示した。この図より、励起強度が弱いところでは入力と出力がなだらかに変化していくが、あ図4る値を超えるたところで出力が著しく強くなることが分かる。この傾きの変化から利得が発生したと考えられる。
傾きが大きいところに対して直線を引き、利得閾値を求めると、2 × 1019 W/cm2 となり、前章で求めた利得閾値

2

一般的な Kα 線 [7]図 7 Kα1 自然幅 [8]た。励起強度の違いは出力の違いとも言え、出力に対するスペクトル幅を図 8 に示す。横軸に出力、縦軸にスペクト

図 5 ASE1 ショットスペクトルデータ

ル幅をとったものである。
これらを比較するとこれまで一般的に得られる Kα 線は二つのピークを持つのに対して我々の実験結果では一つのピークしかないという大きな違いがあることが分かる。これは、本来 Kα2(2p1/2 > 1s) で遷移するものが、Kα1(2p3/2 > 1s) で遷移していることを意味している。自然放出ではありえない減少なので、誘導放出が起きていることの証拠であるといえる。この結果、励起光から Kα1への変換効率は、Kα1 と Kα2 のそれを足したものとなり、少なくとも 40% 程度の変換効率を得ることに成功したと考えられる。

3.2.2 スペクトルの出力特性
導波路中に減衰器を挿入し平均励起強度を変化させたス
ペクトルデータを図 6 に、Kα 線の自然幅を図 7 に示す。
図8

スペクトル幅の出力特性

通常、利得が発生すると特定の波長へ誘導放出が積極的にかかることで、ゲインナローイングが起きスペクトル幅は自然幅以下になる。しかし、自然放出と考えられる低出力でのスペクトル幅からは一向に狭まらず、利得が発生し出力が上がるにつれて逆に広がることが観測された。

4 インジェクション実験
ASE 実験で X 線領域での利得は観測できたが、出力を高めようとするとスペクトル幅が広がり、単位波長当たりの出力を効率よくあげることができないという欠点が分かった。しかし、原子密度をすぐに変えることは不可能である
ため別の手法を用いて実験を行った。広がったスペクトル

図 6 ASE スペクトルは、原子間の相互作用によるものであると考えるとホモジニアスブロードニングであると考えられる。ホモジニアス
励起強度を上げるにつれスペクトル幅が広がり、その幅ブロードニングとは、図 9 に示すように中心波長が異なっは広いものだと自然幅の 2 倍以上になることが観測された自然幅を持った光が重なり合わさることである。もっと3

も広いスペクトルでも 6eV 程度であることを考えると、自然幅の 3 倍にも満たないことが分かる。つまり図 9 の紫の丸に示すようにあるスペクトルで利得の重なりが生じている可能性が高いといえる。そのため、この重なった利得に対応する細いスペクトルの光を挿入することができればブロードニングを防げる可能性がある。この仮説を実証するためインジェクション実験を行った。実験セットアップを
図 10 に示す。

図 11

シード光 1 ショットスペクトル4.1 スペクトル特性
図9ホモジニアスブロードニング

図 12 に、青点を ASE 赤点をインジェクションとした横軸出力、縦軸スペクトル幅のグラフを示す。

図 10 インジェクション実験セットアップ [6]ASE 実験との変更点は、アンジュレーターを二段構成に設定し、励起光の K 殻吸収端とシード光の Kα の二色発

図 12 スペクトル幅の出力特性振 [9] を行えるようしたことである。これは、スペクトル幅が狭い光をシード光として励起光と同時に挿入し、シード光が重なった利得を引き抜くことによりスペクトル幅インジェクションを行った場合、低出力から高出力までの狭窄化を促す効果を狙って行ったものである。図 11 に終始 5eV 程度のスペクトル幅を持っていて、出力の増加シード光の 1 ショットごとのスペクトルデータを示す。波とともに広がる ASE とは対照的なグラフを示しているこ

長に揺らぎはあるがスペクトル幅としては 2〜7eV 程度でとがわかる。低出力の ASE はほぼ自然幅程度であり、自ある。これには先の ASE の実験で得られたスペクトル幅然放出光であると判断できることを考えると、低出力のイよりも細いものも含まれており、このシード光によって利ンジェクションで 5eV というのは銅由来の Kα 線ではな得が引き出されれば、より細いスペクトルのレーザーが得く、シード光のスペクトルであると考えられる。このことられると考えられる。

から、シード光がスペクトル引き込みを起こし、スペクト4ルのブロードニングを抑制することに成功したと考えら様の特性であり、インジェクション実験の方が細いスペクれる。しかし、スペクトル幅が自然幅よりも広くなってしトルを出力することができた。この原因としては、今回使まっている。この原因は、励起された原子の密度が高いこ用した真鍮やキュプロニッケルは、混合比が銅のほうが高とが問題であると考えられる。文献を調べると、図 13 にいために銅の原子間の距離がそれほど広がっていない。そ示すように固体密度での内殻励起をするとブロードニンのため、スペクトル幅へ対しての影響が少なかったのではグが発生するとの理論論文 [4] があった。この論文の通りないかと考えられる。

であれば、今回は五割程度の原子が励起されているため、fexc = 0.5 のグラフのようにブロードニングが発生することが考えられる。広いものでは、20eV 程度まで広がっていることはこの図に当てはまっており、励起密度がスペクトル幅に影響を与えているのではないかと推測される。

図 13

図 14

内殻の強励起に伴う K 殻吸収端のブロードニング [4]真鍮のブロードニング

5 銅合金 ASE 実験
前節の実験でインジェクション用いた場合に細いスペクトルが得られ、出力に比例するブロードニングを抑制することは観測された。しかし、シード光の平均スペクトル幅が自然幅より広いことから、自然幅を超えるスペクトルを定常的に得ることはできなかった。これらの結果から、自然幅からそれ以下のスペクトルを得てスペクトル当たりの出力を高めるためには、原子間の距離を制御する必要があると考えられる。銅の密度を下げるため、ターゲットに銅の化合物を用いることで銅原子間に他の原子を配置し、銅原子間の距離を広げることを実現した。用意したターゲッ
トは厚み 20µm のキュプロニッケル（Cu70%-Ni30%) 真鍮 (Cu70%-Zn30%)、更にアルミと銅を 1µm 毎に積層したコンポジットターゲットを用意した。銅原子間に存在す

図 15る原子が、銅よりも若干元素番号が大きいのか小さいのかで違いが出るのかを検証するため合金は 2 種類用意した。
セットアップは図 1 と同じである。

5.1 スペクトル特性
図 14、15、16 に銅の ASE、インジェクションと合金及びコンポジットターゲットの出力対スペクトル幅を示す。
この結果から、合金であっても ASE 実験の銅の結果と同

5キュプロニッケルのブロードニング

参考文献

図 16

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積層ターゲットのブロードニング

6 まとめと今後の展望
6.1 まとめ
世界初となる内殻励起固体 X 線レーザーの開発に成功した。高出力化、高輝度化というという面で見ると、ASE実験、インジェクション実験と合金実験では、大きな違いが観測された。シード光を大幅に増幅することに成功し、シード光がない場合よりもはるかに高出力にすることができた。さらに原子密度が下がったにもかかわらず、真鍮が大幅に出力を上げるという結果でも得られた。この結果はまだシミュレーションでは再現できていないが、高出力化においては非常に興味深い結果となり、また別のアプロー
チでのシミュレーションが望まれる。スペクトルの変化という面では、、ASE 実験、インジェクション実験では Kα2の単独発振や、Kα1 の自然幅を超えた狭帯域な光の観測などの結果を得られた。これらは、今までは不可能であったX 線領域で原子の内殻構造を調べることができる非常に大きな可能性を示しており、X 線レーザーの新たな活躍の場を示したと考えられる。一方スペクトルの狭窄化に関しては大きな成果を挙げることができなかった。一部で良好な結果は得たが、定常的とは言いがたくより詳細な物理を検討する必要があると考えられる。

6.2 今後の展望
スペクトルの狭窄化を進めるために、より原子間の距離を離すことを考えている。硫酸銅五水和物は、結晶にもなりその分子量の大きさから銅原子間の距離が圧倒的に広がることが予測できる。更に、構成元素の水素、酸素、硫黄は8〜9keV でほぼ透明となるため良好な結果が得られるのではないかと考えて現在準備を進めている。

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