リュードベリ原子を用いた高効率な単一光子発生に向けた光源開発

丹治研究室 茂木康伸
令和 2 年 3 月 6 日

用いている[7, 8] 。後者の方法では、光子対1 序論の発生レートを上げるために励起光強度を上単一の光子をオンデマンドで発生させ、そげると、複数の光子対を生成する確率も上がの量子力学的な性質を利用することは量子計ってしまうというトレードオフの関係が成り算[1, 2]や量子暗号通信[3]などの量子情報処立っている。一方、前者の方法においては、理技術において重要な役割を果たすと考えら量子を励起させるタイミングにより光子を取れている。単一光子状態とは、一つの時空間り出す時間モードを制御することが可能であモードに対して光子が 1 個励起されている状るものの、光子を特定の空間モードに放出さ態を指し、単一光子源の実用化を目指す上でせるために共振器などの利用が不可欠となる。

は単一光子の純度、同一性、発生効率が全て最近ではマイクロ波共振器と量子ドットを高いことが必要となる。ここで、純度は光子利用した単一光子源で、純度 0.975、同一性の単一性(二光子以上の状態に対する一光子0.975、発生確率 60 %という単一光子源が実状態の割合)、同一性は独立に発生させた二現されている[9]。一方で、高効率(>85 %)、光子の時空間モード及び周波数空間における高忠実度(>99 %)の量子メモリ[10]や、50 キ重なり、発生効率は各試行における光子発生ロメートルもの長距離での原子集団間のもつの確率をそれぞれ指す。

れ状態の生成[11]など、量子情報技術の実用光子の単一性を確保するための方法には主化に向けた重要な成果が原子系において次々に物質の単一励起状態からの脱励起を利用すと報告されている現状においては、原子の吸る手法と、光子対を利用する手法がある。前

収スペクトルに対応した単一光子の生成が強者では原子、分子、量子ドットなど量子系にく望まれる。

おける単一電子遷移に伴う発光が利用されている[4, 5, 6] 。また後者では，四光波混合や2 研究の目的

パラメトリック下方変換などの非線形光学過程によって生成される光子対が利用されてお我々は、光共振器中の冷却原子のリュードり、発生した光子対の一方を伝令信号としてベリ集団励起状態を利用することで、原子の1吸収スペクトルに適合した単一光子の発生をそれぞれ実効的主量子数𝑛∗ で𝑅 ∝ (𝑛∗ )2 , 𝜇 ∝目指している。この手法ではリュードベリ原(𝑛∗ )2 , 𝜏 ∝ (𝑛∗ )3 のようにスケーリングされ子の特性を利用することで、強い励起光に対る[14]。実効的主量子数𝑛∗ は𝑛∗ = 𝑛 − 𝛿で与しても励起される原子の個数を一つに制限でえられ、𝛿は水素原子モデルへの補正を与えきるため、高レートかつ高純度な単一光子源る量子欠損である。主量子数が大きい場合、を作ることができると期待される。実際、こ電子軌道半径は数マイクロメートルにも達すれまでに冷却原子のリュードベリ集団励起状るため、リュードベリ原子は巨大な双極子モ態を利用した単一光子源として、発生レートーメントを持ち、電場や磁場と強く相互作用

1.18 × 104 s −1 、純度 0.9995、同一性 0.980、する。このような強い相互作用により、リュ発生確率 40 %の単一光子発生が実現されてードベリ原子は周囲の原子のエネルギー準位いる[12]。しかしながら、高密度な原子集団に摂動を与え、同じ周波数の励起光による他を利用したことにより、意図せぬリュードベの原子のリュードベリ励起を阻害する。そのリ励起が発生し[13]、単一光子の同一性およ

結果、ある大きさの領域内ではただ一つの原び、発生確率が制限されている。そこで我々子しかリュードベリ状態に励起されない。こ87は、 Rb原子集団に対して光共振器中でリュのような効果をリュードベリブロッケードとードベリ集団励起状態を生成することにより、呼び、励起の抑制が起こる領域の半径をブロ原子集団からの超放射現象と共振器モードへッケード半径𝑅𝑏 と呼ぶ。ブロッケード半径の光子の散乱の増強を併用する。これにより、

𝑅𝑏 は1

比較的低密度な原子集団での単一光子発生が

𝐶6 6
𝑅𝑏 = ( )ℏΩ

可能となり、より同一性が高く、高効率な単一光子源が実現すると期待される。

(1)

で定義される(図 1)。ここで、𝐶6 はファンデ本研究は、この方法による単一光子発生をルワールス係数である。

実現する上で必要となる各種パラメータを明らかにし、それに基づいて実験系を構築することを目的とする。

3 原理
3.1 リュードベリ原子とリュードベリ
ブロッケードリュードベリ状態とは、原子中の電子が主

図 1 リュードベリブロッケード概念図

量子数𝑛の大きな軌道に励起された状態のこ2 つの原子を考えた時、2 原子が基底状態にあるとをいう。特にそのような状態にある原子の状態を|g, g⟩、1 原子がリュードベリ状態で他方がことをリュードベリ原子と呼び、大きな電子基底状態にある状態を|g, Ryd⟩、2 原子ともリュー軌道半径𝑅や双極子モーメント𝜇、長い寿命𝜏

ドベリ状態にある状態を|Ryd, Ryd⟩と表している。などのような特徴を持つことが知られており、また、Ωは励起光のラビ周波数である。

23.2

光共振器中における原子のリュード

3.3

ベリ集団励起と超放射

光共振器中の原子集団のリュードベ
リ集団励起状態を用いた単一光子源

直径がブロッケード半径𝑅𝑏 と一致する球内

実際に単一光子発生を行う際には、光共振に N 個の原子がある時に、この原子集団全体

器 中 に 87Rb 原 子 気 体 を 磁 気 光 学 ト ラ ッ プ

に対して、リュードベリ励起を起こすための(MOT)によって冷却し、捕獲する。さらにレーザーを一様に照射する場合を考える。す光双極子トラップ(ODT)により、原子をリると、この N 個の内 1 個のみがリュードベリュードベリブロッケード半径以下の領域にト状態に励起され、それがどの原子なのかは分ラップする。そこに共振器モードから 780からない状態、すなわち以下のような重ね合nm の光を、自由空間モードから 480 nm のわせ状態を生成することができる[15]。

光を入射し(図 2)、リュードベリ状態に二光1

𝑁∑ 𝑒 𝑖𝜑𝑗 |𝑔1 𝑔2 … 𝑅𝑦𝑑𝑗 … 𝑔𝑁 ⟩√𝑁 𝑗=1子遷移させる(図 3) 。このときリュードベリ(2)ブロッケード効果によって複数原子の励起がここで、|𝑔1 𝑔2 … 𝑅𝑦𝑑𝑗 … 𝑔𝑁 ⟩は j 番目の原子の阻害されるため、𝜋パルスを用いて励起するみがリュードベリ状態に励起された状態、𝜑𝑗ことにより、ほぼ確実に 1 原子のみが励起さは励起光の位相に対応した原子の位相をそれれた状態を作ることが可能となる。そこにぞれ表す。原子集団内にこの様な単一の集団

480 nm の光を再び入射し脱励起させること励起状態が生成された場合、原子集団は全体で、共振器モードから 780 nm の単一光子をとして回折格子のようにふるまい、脱励起の取り出すことができると考えられる。

ためのレーザー光を照射した際に、特定の方向への光子の放出が原子数に比例して増大する(超放射)。
共振器モード中でこのような集団励起状態を生成した場合、原子から共振器モードへの単一光子の放出確率を𝑃𝑐𝑎𝑣 とすると、𝑃𝑐𝑎𝑣 =𝑁𝜂
1 + 𝑁𝜂

(3)と表される。𝜂は単一原子協働パラメータであり、共振器の定在波の腹の位置で最大値
𝜂𝑚𝑎𝑥 =24 ℱ
𝜋𝑘 2 𝑤02

図 2 単一光子源概略図(4)を取る。ただし、ℱは共振器のフィネス、𝑘は原子の共鳴光の波数、𝑤0 は共振器の中心におけるモード径を表す。

3

ラビ周波数𝛺𝐶 はΓSC ≈ (Ω𝑃 /Δ)2 𝛾 ≪ Ω2 及び、
Ω2 = Ω𝑃 Ω𝐶 /Δ > 10 MHz の 二 つ の 条 件 か ら
𝛺𝐶 > 25 MHzとなる。ただし、𝛾は中間状態からの自然放出レートであり、𝛾 ≈ 6 MHzである。さらに、ビーム径をブロッケード半径の2倍程度(𝑟 = 2𝑅𝑏 )と設定すると、リュードベリ励起用光源のパワーの最小値 は𝑃480 =𝜋𝑟 2 𝐼480 /2 よ り 、𝑃𝑚𝑖𝑛 = 6.52 mW と 見 積 ら れる。
図 3 87Rbのエネルギー準位遷移図
Ω2 は|g⟩ ↔ |Ryd⟩間の二光子ラビ周波数、Δは中間状態からの離調、ΓSC , γRyd はそれぞれ中間状態および、リュードベリ状態からの散乱レートである。

4 各種パラメータの決定
今回使用する共振器の単一原子協働パラメ

図 4 リュードベリブロッケード半径の主量子数ータは𝜂 = 0.346 [16]であり、光子発生確率依存性の目標を90 %とした場合に確保すべき原子5 リュードベリ励起用光源の作製数は式(3)より𝑁 = 30個程度と決定される。

87

さらに、cMOT で実現可能な原子密度がRb原子のリュードベリ状態への励起は波𝑑𝑐𝑀𝑂𝑇 ≈ 1011 /cm3 程度であることから原子数

長 780 nm と 480 nm のレーザーを用いた 2𝑁を含むような原子集団の半径を𝑅 ≈ 4 μm程光子励起により実現される。波長 780 nm の度と見積る。ここで、ブロッケード半径は式

光源は、外部共振器型ダイオードレーザー(1)で表され、𝑅𝑏 ∝ (𝑛∗ )25/12 でスケーリング(ECDL)を Doppler-free dichroic atomic vaporされる(図 4)。γRyd ≈ 100 kHzであることとlaser locking(DAVLL)法[17]により、 87Rb原γRyd ≪ Ω2 の条件からΩ2 > 10 MHzとし、子の5𝑆1/2 |F = 2⟩ → 5P3/2 |F = 3⟩遷移に対して2𝑅 < 𝑅𝑏 となる最小の主量子数𝑛を見積る

742 kHz 程度のゆらぎで周波数安定化すること、𝑛𝑚𝑖𝑛 = 63( 𝑅𝑏 ≈ 8.4 μm)となった。とで準備された。また、原子を中間状態から続いて、上記の条件の下でリュードベリ励リュードベリ状態に励起させるための波長起に必要な波長480 nm光源のパワーの最小480 nm のレーザー光は、基本波となるチタ値𝑃𝑚𝑖𝑛 を見積る。電場𝐸480 ，強度𝐼480 はそれンサファイアレーザー(M Squared Lasers Ltd

2
ぞ れ 𝐸480 = ℏ𝛺𝐶 /𝜇480 ， 𝐼480 = 𝑐𝜀0 𝐸480/2 で 与社製 SolsTis Ti:sapphire Laser)を非線形光学えられる。ここで𝜇480 は原子の双極子モーメ結晶(PPKT 結晶)に入射させることで第二高ントであり𝜇480 ≃ 𝐶𝐷 𝑛

∗ −3/2(𝐶𝐷 = 8.475𝑒𝑎0 ；𝑒調波発生により生成した。このとき、第二高は電気素量, 𝑎0 はボーア半径)である。また、調波発生を行う上で倍波の発生効率を上昇さ4せるために bow-tie cavity を用いた。

22]。

実際に測定された倍波のパワーは、基本波

本研究では、ガスセルを透過したプローブが 420 mW の と き 最 大 で 97 mW 、 基 本 波 が光をアバランシェフォトダイオード(APD)で710 mW のとき 190 mW であった(図 5)。こ観測することで EIT スペクトルを得た(図 7)。

れらの値は、bow-tie cavity 出射後のミラー

この際、プローブ光がガスセル中を透過する反射率および、フィルタ透過率を考慮し、領域で常にコントロール光が原子に照射されbow-tie cavity 出射直後のパワーに換算した

るように、プローブ光のビーム径をコントロ値であり、𝑃𝑚𝑖𝑛 = 6.52 mWを大幅に上回る。

ール光のビーム径より小さくなるようにする

また、倍波増強に使用した bow-tie cavity はことで、S/N よく信号を観測することを目

Hansch-Couillaud 法[18]による共振器長の安指した。その結果、室温の Rb ガスセル中で、定化を行い(図 6)、周波数安定度96.5 kHz程主量子数𝑛 = 63における遷移波長付近にて度で安定化されている。

EIT 信号を観測することができた。(図 8)。

図5

主量子数𝑛 = 65における遷移波長
図 7 ガスセルを用いた EIT 観測の実験系

959.373 nm付近でのパワー測定

図6

bow-tie cavity による倍波の増強

図8Rb ガスセルを用いて観測した EIT 信号

6 電磁場誘起透明化を利用した
7 まとめと今後の展望
リュードベリ状態の観測

7.1 まとめ

リュードベリ状態の観測には、三準位系に本研究では、光共振器中の冷却原子のリュおいて量子干渉効果により引き起こされる電ードベリ集団励起状態を利用した単一光子発磁場誘起透明化(EIT)[19, 20]を利用する[21,生を実現する上で必要となる各種パラメータ5

を明らかにし、それに基づいて 87Rb原子のリーザー光を入射させ、リュードベリ状態の観ュードベリ励起に使用するレーザーの構築を測を行った上で光共振器を真空中に導入し、行った。

高効率な単一光子源の実現を目指す。

単一光子源において高い単一光子発生確率（𝑃𝑐𝑎𝑣 = 90 %）を得るためには cMOT 中に

参考文献おける原子数𝑁 = 30が必要である。この原子数を確保するにはブロッケード半径𝑅𝑏𝑚𝑖𝑛 =[1] R. Feynman, Internat. J. Theoret. Phys. 21, 467-488(1982).

8 𝜇𝑚が必要であり、𝑛 ≥ 63のリュードベリ状態を用いることとした。このようなリュード[2] D. Deutsch, Proc. Roy. Soc. London Ser. A 400, 96-

ベリ励起にはパ ワー 𝑃𝑚𝑖𝑛 = 6.52 mW の波長117 (1985).

480 nm 光源が要求される。

[3] C.H.Bennett et al., Theor Comput Sci 560, 7-11

波長 480 nm 光源は波長 960 nm のチタン

(1984).

サファイアレーザーおよび、非線形光学結晶[4] S. Kko et al., Nature Mater. 5, 887-892 (2006).

（PPKTP 結晶）を用いた第二高調波発生に[5] P. Michle et al., Nature, 406, 968-970 (2000).

より作製した。この際、bow-tie cavity 中に[6] A. Kuhn et al., Phys. Rev. Lett. 19, 067901 (2002).

PPKTP 結晶を設置することによりパワーの[7] E. Bimbard et al., Phys. Rev. Lett. 112, 033601 (2014).

増強を図った。現在までに、基本波が[8] Chi Shu et al., Nat. Commun. 7, 12783 (2016).

420 mW の と き 最 大 で 97 mW 、 基 本 波[9] Hui Wang et al., Nat. photonics 13, 770-775 (2019).

710 mWのとき190 mWというパワーが得ら[10] Y. Wang et al., Nat. Photonics 13, 346–351 (2019).

れた。さらに、Hansch-Couillaud 法により[11] Y. Yu et al., Nature, 578, 240-245 (2020).

bow-tie cavity の共振器長とレーザー周波数[12] D. P. Ornelas-Huerta et al., Optica, 7, 813 (2020).の相対的な安定化を行った。最後に、ladder[13] Fabian Ripka et al., Science, 362, 446-449 (2018).

型の三準位系における EIT を利用した高励起[14] 中川賢一, Laser Review, 904-909 (2001).

リュードベリ準位の観測を行った。

[15] P Pillet et al., Conf. Ser. 194 012066 (2009).
[16] Rolf Heidemann et al., Phys. Rev. Lett. 99, 163601

7.2 今後の展望(2007).

現在までに、原子集団を 冷却、捕獲する[17] T. Petelski et al., Eur. Phys. J. D, 22, 279-283 (2003).

MOT 用の真空チャンバーの設置および、レ[18] J. M. Boon-Engering et al., Optics Communications,

ーザー光の構築は完了しており、また共振器

140, 285-288(1997).

長 43.89 mm、ミラーの曲率半径 25 mm であ[19] K.-J. Boller et al., Phys. Rev. Lett., 66, 2593-2596

る光共振器の設計が完了し、特性評価を行っ(1991).ているところである。今後は、本研究にて室[20] S. E. Harris et al., Phys. Rev. Lett. 64, 1107 (1990).

温のガスセルを用いて得られた EIT 信号によ[21] Julio Gea-Banacloche et al., Phys. Rev. A, 51, 576-

り 480 nm のレーザーの周波数安定化を行う

584 (1995).

予定である。また、実際に真空中にトラップ[22] R. P. Abel et al., Phys. Lett. 110, 071107, (2009).

された 87Rb原子集団に周波数安定化されたレ6