YAG セラミックスの散乱係数の計測
植田研究室

量子・物質工学科

戸倉川正樹

１．背景
単結晶は結晶成長に大きなものでは年単位の時間を要し、さらに高品質で大きいサイズのものを作ることは難しい。我々の用いているセラミックスは真空焼結法で製造されており、製造にかかる時間は大きさに関わらず 1 週間程である。単結晶ではできない程の高濃度の添加も可能であり、融点以下の温度で生成でき、セラミックスでしか実現できない試料もある。
セラミックスは 1〜2μｍ程の粒の集合体でありトータルでは光学的に軸を持たず、厚さ 0.1〜1nm の粒界を持つということが単結晶との違いである。その違いが個々の物理係数に対してどのような違いを生じるかという事を調べる必要があり、熱膨張率、散乱係数などが未計測である。
本研究室ではセラミックスを用いて単結晶に勝るとも劣らない出力、出力効率を出すことに成功している。しかしセラミックスは粒界の存在から、単結晶に比べて散乱が多いと言われがちである。しかし散乱係数は計測されておらず、早急に計測する必要性がある。
２．概要と理論
本実験ではセラミックスの透過率から減衰定数αextinction を求め、次に積分球を用いて散乱光を直接的に計測し散乱量Ｉs を求めそれらから散乱係数αs を導出した。
まず表面でのエネルギー反射率 R はセラミックス YAG の屈折率 1.83 より

 1 − 1 . 83 R =
 = 0 . 086
11.
83+

2

入射光Ｉincident 透過光Ｉtransmitted
試料の長さを L としたとき

減衰係数αextinction

I t = I i (1 − R ) 2 exp( − L α ext )これよりα ext = −It
1ln()
2LI i (1 − R )散乱係数αs

反射率 R

微小長さ当りの散乱量は左式で表され、これを初期条件ｌ＝0 のとき Is＝０で解くと右式となる

dI s= α s (1 − R) I i exp(−lα ext )
dl

αs =

I sα ext
I i (1 − R)[1 − exp(− Lα ext )]以下これを用いて散乱係数を測定する。
散乱光が等方的に発生すると、立体角を用いて計算すると約 28%の光が積分球内部に閉じこめられて 28%の誤差が生じる。実際は散乱光は等方的には発生しないので正確な値を知るためには散乱光の発生分布角が分からなければいけない。
３．減衰係数の測定
He-Ne レーザーを試料に照射し、照射パワーＩi、透過パワーＩt を計測した。

He - Neレーザー
図1

試料

パワーメーター

透過率測定の図

実験データより計算すると 633nm で４．散乱光測定
光源は He-Ne レーザーであり、まずその光をカットフィルター、1/4 波長板を通し円偏光にし、次にビームスプリッターでサンプル光とリファレンス光に分ける。その後チョッパーにより前者は 2400Hz、後者には 240Hzの変調をかけて、それぞれをロックインアンプで検出している。
He-Ne レーザーの出力は 5mW（CW）積分球のサイズはΦ200、レーザーが通過する積分球の穴の直径は 30m、19mm と変更可能、
L4 はｆ＝300 であり最小ビーム径は 100μm である

α ext = 0.025（／cm）

M

CF

He - Neレーザー

1 / 4WP

M

BS
Ｌ1

L2チョッパー

ピンホール
M

M
Ｌ1L3

M

M

NDフィルター

リファレンス光

サンプル光
M
L4

ND フィルター

凹面鏡
干渉フィルター
光電子増倍管図２

散乱光測定全体図

得られるロックインアンプの出力は光電子増倍管の設定と積分球の状態に影響を受けるので、リファレンス光を用いて較正をおこなっている。
今回測定する試料は Nd が添加されており 633nm の波長に対して、吸収があるので自然放出による影響が出ないように、干渉フィルターによって 633nm 以外の光はカットしている。
４．１ 較正式の作成
図３の装置に基準白色板（99.9％散乱物質）をセットし、飽和しないようサンプル光を ND フィルター（透過率 0.0013）を通し減衰させ、そのときのロックインアンプのサンプルシグナル、リファレンスシグナルを測定した。出力は積分球の状態とフォトマルの設定に影響されるのでサンプルシグナルをリファレンスシグナルで割ったものを、再び ND フィルター透過率 0.0013 で割り、それを出力Ｉ100 とした。出力は散乱量に線形であるとし

白色板

NDフィルターI
I s = in I output
I 100

干渉フィルターフォトマル

以下この式を用いている。

図3

100％補正図

４．２ 前方・後方散乱の測定
図４、図５のように試料をセットし前方、後方への散乱量Ｉｆ Ｉb を測定した。

試料フォトマル

試料干渉フィルター フォトマル

図 4 前方散乱測定図

図５

干渉フィルター後方散乱測定５．結果
セラミックス試料 A の結果を表１に示す
表 １

試料 A 測定データ
α(/cm)

A3 4mm（表面散乱）

I ｆ ： Ib 比

Iｆ mv

Ib mv

1.041.91.8

下記 A1、A2 の I は A3 を表面散乱のみと仮定し表面散乱の分を引いたものである。
α(/cm)

I ｆ ： Ib 比

Iｆ mv

Ib mv

A1 140mm

0.000122.2530.413.5

A2 50mm

0.000112.15125.6

結果を見ると A1、A2 では内部の散乱量は長さに比例しており、また散乱量は前方への散乱量のほうが約 2 倍となっている。また誤差は散乱光の発生角度分布などに依存し、まだ不確定さを多く含んでいる。

６．結論
今回測定された試料 A（セラミックス）の内部での散乱係数は１×10−4/cmととても小さく、セラミックスであるから散乱が多く、レーザー媒質に向かないというような事はなく、研磨やＡＲコート、ＨＲコートの状態による散乱の増加の方がはるかに大きいのではないかと考えられる。
またほとんどないと思われていた 633nm でも散乱係数と比べてはるかに大きい吸収係数を持っていることがわかり、吸収による影響の方が大きいと思われる。
文献によると単結晶 YAG の 1064nm における散乱係数は 2×10−3/cm となっている。レイリー散乱を考えれば 633nm では 1064nm の約 10 倍散乱するはずであるが 1/10 の散乱量となっている。これはセラミックスと単結晶の物理の違いと言うわけではなく、測定法の違いによる可能性が考えられる。文献の散乱係数は 1064nm では吸収係数は０として減衰係数から散乱係数を導出しているので、散乱以外による減衰が含まれている可能性があるのに対して、積分球を用いた計測では散乱光を直接計測しているので、比較して小さな値となる可能性は十分考えられる。散乱係数としては積分球を用いて計測した値の方が正しい値であると考える。

α extinction = α scattering + α absorption + ?

≠ α scattering

今回の結果ではセラミックスと単結晶の散乱係数を比較することはできないが、単結晶を用意し、積分球を用いて計測することにより二つの散乱係数を比較することは可能であると考える。

参考文献
１．Optical spectra of undoped and rare-earth-(=Pr,Md,Eu,andEr)doped tramsparent ceramic Y3 Al5 O12
著者 Masami Sekita, Hajime Haneda, and Shinichi Shirasaki, Takagimi Yanagitani
２．Absorption and scattering of light by small particles
著者 Craig F. Bohren, Donald R. Huffman
３．Experimental verification of Rayleigh scattering cross sectionsHans Naus and Wim Ubachs
OPTICS LETTERS March 1,2000/ Vol.25, No.5