レーザー誘起ブレークダウン分光分析装置の条件の最適化
中村信行研究室岩田 昌幸
1.背景・目的
恒星が寿命を迎えたとき、太陽の質量の10-20 倍である星は一度赤色巨星を経て超新星爆発を起こす。その後、直径 10km 程度の中心核が残り、とても強い重力を持つ状態になる。そのため、原子核に電子が吸収されて星の大半が中性子で構成される中性子星となる。この中性子星が二つ近くにある

図 2.1 LIBS の概略図とお互いの強い重力に引き付けられ、中性

Nd:YAG レーザーから照射されたレーザ子星合体と呼ばれる現象を起こす[1]。このーは集束光学系(レンズなど)で集光され、標中性子星合体こそが重元素の起源という説的試料容器内部に設置されている試料にあがあった[2,3]。長らく中性子星合体の電磁たる。この時、プラズマが発生し、光を放つ。

波観測が行えなかったが、2017 年 8 月に初

この光を、レーザーを照射した窓と異なるめて電磁波観測が行われた。この観測結果

窓から取り出し、レンズを通して集光し、フと幅射輸送計算によるシミュレーション結ァイバーを通して分光器に入射させ、その果を比較したところ、重元素の起源は中性後検出器に入射するようになっている。こ子星合体である説が有力視されるようになの実験装置は生成したプラズマから得られった[4]。しかし、幅射輸送計算に用いている光を測定することで、発光線の強度からる原子データ、特に遷移確率のデータが限遷移確率を求めることができる。このためられているのが現状であるため、実験的にには、プラズマ内で局所熱平衡が成り立っ遷移確率を求める手段としてレーザー誘起ていると仮定する必要がある。この時、上準ブレークダウン分光分析装置(Laser Induced位から下準位へ遷移するときの発光線の強Breakdown Spectroscopy:LIBS)を立ち上げた。

度を I、プラズマの励起温度を T とすると、この LIBS は標的試料内に導入するガス、圧次の式が成り立つ。

力や標的試料の純度によって観測結果が変化する。そのため、遷移確率を求めるにあたって最適な条件を調べた。

𝐼×𝜆1ℎ𝑐 𝑁ln () = − 𝐸 + ln⁡()
𝑔×𝐴
𝑘𝑇
4𝜋 𝑍
h はプランク定数、c は真空での光速度、
g は統計重率、A は遷移確率、λ は波長、k は2.装置

ボルツマン定数、E は上準位のエネルギー、

2.1 LIBSN と Z はそれぞれ原子またはイオンの数密

LIBS の概略図を図 2.1 に示す。

度と分配関数である。
この式において、h と c は定数であり、数密度と分配関数 N と Z は同じ元素においガスを導入した。この時、ガスの種類及び圧て同じ価数を観測している場合、同じ値を力は 3.1 の実験結果をもとにして決定した。

とるため定数とみなすことができるため、この状態で観測時間を 10μs、遅延時間を 1μs、ℎ𝑐 𝑁

右辺のln⁡(4𝜋 𝑍 )は定数とみなすことができ照射回数を 10 回に設定し観測を行った。今回用いた試料は Er(99%)試料、Al-Er(10%)合る。つまり、熱平衡が成り立つ場合に左辺の金、Al-Er(5%)合金の 3 種類を用いて観測を量は温度 T に対して線形の関係となってい行った。

る。したがって、波長 λ と上準位のエネル
ギーE が分かっていれば LIBS で求めた発4.実験結果と考察

光強度 I から遷移確率 A が求められるよう

4.1 ガスの種類、圧力になっている。

一つ目の実験において観測された発光線の波長と価数を観測結果まとめた表を表

3.実験方法
3.1 ガスの種類、圧力4.1 に示す。
表 4.1 観測された発光線最初に行った実験は観測データの封入

波長/nm

価数

ガスの種類及び圧力に対する依存性の測定

396.15中性を行い、測定に適した条件を調べる実験で396.85

不明ある。そのため、対象試料は中性および 1 価

393.56中性のスペクトルが既知であるものが好ましい

394.40中性

ため、今回は Al を実験試料として行った。

封入ガスを He にしたときは表 4.1 に表初めに Al を試料容器内に設置し、真空にし記した 4 本の発光線が観測できたが、封入た後にガスを導入した。この時、ガスは設定

ガ ス を Ar に し た と き は 396.15nm と圧力になるように導入量を調節している。

393.56nm の波長の発光線が他の次数でも観この状態で観測時間を 10μs、遅延時間を 1μs、測できた。396.85nm の発光線は共通して観照射回数を 10 回に設定し観測を行った。圧測できたが、NIST データベースにはそのよ力は 10、100、1000、10000Pa と 100-1000Pa

うな波長をもつ Al の発光線が登録されての間は 100Pa ずつ増加させて観測を行った。

いない。Ar には 396.83nm の発光線が登録

今回の実験においては導入するガスは Heされているが、He の時にも発光することかと Ar の 2 種類で観測を行った。

ら Ar の発光ではないと考えられる。そのため、今回の実験では 396.85nm の発光線は考3.2 試料純度慮しないことにした。

次に行った実験は観測データの試料純封入ガスを He にした時、発光線の半値度依存性を測定し、測定に適した純度を調全幅と圧力の関係をまとめたグラフを図べる実験である。今回用いた試料は Er およ4.1 に示す。

び Er-Al 合金である。初めに測定対象の試料を試料容器内に設置し、真空にした後に値全幅が基本的に増加傾向になることが分

0.0400波長396.14nm
波長393.56nm
波長394.40nm

半値全幅/nm0.03500.0300

かった。また、He 同様に発光強度は圧力が高ければ高いほど強くなる傾向にあること0.0250が分かった。そのため、封入ガスを Ar にし0.0200

たときは圧力を 200Pa にした時が適してい0.0150ることが分かった。

0.0100110100100010000

圧力/Pa4.2 試料純度

図 4.1 封入ガス He の時の圧力と半値全幅今回の実験において、実験を行った 3 種

半値全幅が最小の値をとる圧力は 200Pa

類の純度で共通して観測できた発光線は計および 300Pa であり、400Pa を超えると各10 本あり、観測して解析した波長をまとめスペクトルに対して半値全幅が増加傾向にた表を表 4.2 に示す。

あることが分かった。また、発光強度は圧力

表 4.2 共通して観測された Er の発光線が高ければ高いほど強くなる傾向にあるこ

波長/nm

価数とが分かった。そのため、封入ガスを He に373.8631価したときは圧力を 300Pa にした時が適して390.6311価いることが分かったが、波長 393.56nm の発

389.6231価

光線が 200Pa-400Pa 区間で観測できてない

388.0611価

ため、封入ガスを He にすることは不適切で383.0481価あると考えられる。

378.6841価

封入ガスを Ar にした時、発光線の半値369.265

1価全幅と圧力の関係をまとめたグラフを図361.785

1価4.2 に示す。

361.656

1価359.950

1価0.0700

波長396.15nm(α)
波長393.56nm(α)
波長394.40nm
波長396.15nm(β)
波長393.56nm(β)

半値全幅/nm0.06000.05000.0400

こ の 表 4.2 に お い て 、 373.863nm 、378.684nm、383.048nm の 3 つの発光線に注目して発光強度と各試料純度に関するグラ

0.0300フを図 4.3 に示す。

0.02000.0100
10100

1000

10000

圧力/Pa

図 4.2 封入ガス Ar の時の圧力と半値全幅圧力を 10Pa にしたときは発光線を観測

波長373.863nm
波長378.684nm
波長383.048nm

発光強度(arb.nit)

1することができなかった。また、発光線の半値全幅が最小の値をとる圧力は 100Pa および 200Pa であり、300Pa 以降の圧力では半020406080100

試料純度/%

図 4.3 試料純度と発光強度のグラフ

試料純度が低い場合、純度の増加に伴って強度が増加する。そのため、同じ遷移つまないため、この純度以外で測定を行う必要がある。

り同じ発光線については発光強度と純度は比例関係になるが、純度が高くなるとプラ

参考資料

ズマから発生した光がプラズマで吸収され[1]中性子星合体は金、プラチナ、レアアー

る自己吸収が発生するため、試料純度が高ス等の生成工場|国立天文台くなればなるほど比例関係が崩れる。今回

https://www.nao.ac.jp/news/science/2014/2014の実験においては、99％の試料がレーザー

0701-neutronstar.htmlにより損傷していたため、99％の試料にお[2]Jennifer Barnes, Daniel Kasen, “Effect of a

いて自己吸収が実際に起こっているか判断

high opacity on the light curves of radioactively

できるデータを得ることができなかった。

powered transients from compact object mergers”

そのため、自己吸収の評価については今後

ApJ, 775:18(9pp)(2013)の課題である。

[3]Masaomi Tanaka, et al., “Radiative transfersimulations of neutron star merger ejectra” ApJ,

5.まとめと今後の展望

775:113(16pp)(2013)

今回の測定では封入ガスを He と Ar に

[4]田中雅臣,「中性子星合体のマルチメッセした時の圧力と各スペクトルの半値全幅のンジャー観測」,「パリティー」,34(1),pp50-

関係と試料純度と発光強度の関係を調べた。

51,(丸善出版,2019)

観測結果から、
LIBS の試料容器内圧力は Heの場合では 300Pa が適切な圧力であることがわかったが、200-400Pa 区間で観測できない発光線があったため、He を封入ガスにすることが不適切であることが分かった。また、Ar の場合では 200Pa が適切な圧力であることが分かった。Er の試料純度を変化させたときの測定においては 5%、10%、99%の 3 種類の純度で測定を行ったが、99%の試料はレーザーにより損傷していたことと、含有純度が様々な試料を用意することができなかったことが原因となり、適切な純度を今回決めることができなかった。
今後の展望として、封入ガスを Ar および He でしか行っていないため、他のガスも封入して測定を行って、適切なガスを探す必要がある。また、試料純度が 5%、10%、99%の 3 種類の試料でしか測定を行ってい