〔解説〕：（エアロゾル；大気物質科学；大気化学；３次元モデル)

エアロゾルの数・粒径・混合状態を予測する
新世代モデルの開発と検証―2014年度正野賞受賞記念講演―
松

井 仁

志

１．はじめに

２．研究の背景

この度は，日本気象学会正野賞を授与いただき，大2.1 エアロゾルの重要性

変光栄に存じます．これまで共同研究をさせていただ

エアロゾルは大気中に浮遊する直径数 nm から100いた皆様や様々な形で研究活動を支えてくださった全μm 程度の液体または固体の微粒子の総称で，太陽放ての方々に深く感謝申し上げます．今後より一層気を射の散乱・吸収（直接効果），雲・降水過程への影響

引き締めて研究に取り組んでいく所存です．

（間接効果）を通じて，地球の放射収支や気候変動に今回受賞対象となりました研究は，私が博士課程を対して重要な役割を果たしています．IPCC 報告書で卒業した後からこれまでにかけて行ってきたエアロゾ

は，直接・間接効果ともに，負の放射強制力，すなわ

ルモデルの開発と検証が主な内容です．これまで一般

ち地球を冷却する効果を持っていると見積もられてい的だったエアロゾルの全量（バルク量）を予測するモ

ます．しかしながらその絶対値の不確定性幅は依然とデルの考えを発展させて，異なった微物理・化学特性

して非常に大きく，人為起源全体の気候影響評価におを持つ様々な粒子を表現できる３次元モデルを作ってける大きな不確定要因となっています．これらの効果きました．このような私の研究では，エアロゾルの個をより深く理解し，不確定性を減らしていくことが必

別粒子の観測が近年急速に進展し，多くの新たな知見

要になります．

が得られてきていることが強い動機の１つとなってい第１図には，直接・間接効果がどのような物理・化

ます．エアロゾルの観測・モデルが成熟していく中

学パラメータによって決まっているかを示していま

で，エアロゾルモデルでは様々なプロセスがただ考慮す．直接効果において重要となるエアロゾルのパラされているだけではなく，どのように考慮されている

メータは，光吸収量・散乱量やその比率といった光学かという観点が重要になってきていると考えていま特性です．その値はエアロゾルの断面積や複素屈折率

す．

などによって決まります．一方，間接効果として重要

本稿では，2014年度秋季大会での受賞記念講演の内なエアロゾルのパラメータは，雲粒となりうるエアロ

容を基に，受賞対象となりました研究の概要を紹介しゾル数である雲凝結核数（CCN 数）です．その濃度ます．ここではモデルの詳細にはあまり立ち入らず，はエアロゾルの粒径や吸湿特性によって決まります．

研究・結果の重要性や意義を主に述べることにします

そして，これらの断面積・複素屈折率・粒径・吸湿特ので，モデルで用いた計算手法や設定の詳細に興味を性といったパラメータは全てエアロゾルの質量濃度・持ってくださった方は，参考文献を参照ください．

数濃度・粒径分布・混合状態（各粒子の化学組成）によって記述することができます．そのため，直接・間海洋研究開発機構（現：名古屋大学大学院環境学研究科）．
―2015年２月４日受領――2015年４月30日受理―

2015年７月

もるには，質量・数・粒径・混合状態といったパラ
メータを精度良く計算できるエアロゾルモデルが必要

matsui＠nagoya‑u.jpⒸ 2015 日本気象学会

接効果および光学特性・雲凝結核特性を精度良く見積となります．
各粒子を構成する化学組成の割合や混ざり方のこと
を混合状態と呼びます．大気中にはブラックカーボン
15

570

エアロゾルの数・粒径・混合状態を予測する新世代モデルの開発と検証（BC）のような光吸収性・疎水性を示すエアロゾル成か，散乱性成分のみで存在しているのか，もしくはそ分から，太陽光をほとんど吸収しない光散乱性・親水れらが混ざったような形で存在しているのか，また混性を示すエアロゾル成分（無機・有機成分など）まざっているとすればその割合はどれくらいか（第１で，特性の大きく異なるエアロゾル成分が存在しま

図），ということがエアロゾル粒子の光吸収・散乱特す．これらの成分が BC のみとして存在しているの性や雲凝結核特性（CCN 特性）を決める上で非常に重要になってきます．
2.2 新たなエアロゾルモデル開発の必要性
このように，直接・間接効果を精度良く推定するためには，エアロゾルの質量・数・粒径・混合状態を精度良く計算する必要がありますが，これまでの多くのエアロゾルモデルではこれらのパラメータを十分に表現しているとはいえません．IPCC 報告書をはじめ，
気候影響評価で用いられているエアロゾルモデルでは，質量濃度のみを予報するモデル表現が一般的です（第２図）．そのような典型的なエアロゾルモデルでは，粒径分布は対数正規分布などをあらかじめ仮定して，その仮定した粒径分布を用いて数濃度を診断的に求める方法を採用しています．このような表現法は，エアロゾルを表現するのに必要な変数が少なく，計算効率が良いという利点があります．一方，近年急速に

第１図(a) エアロゾルの直接・間接効果において重要となる物理・化学パラメータの概略図．(b) エアロゾルの化学成分の多様性と混合状態を示す模式図．黒い粒
子はブラックカーボン，灰色の粒子は非吸収性成分（無機・有機成分など）を示
す．中央はブラックカーボンと非吸収性成分の両方を含む粒子を示している．

進展しているエアロゾルの観測的知見を十分に表現できなくなりつつあります．たとえば，任意の粒径分布を表現できない，そのため数濃度の予測精度が不十分である，また混合状態の多様性を十分に表現していな
い，などの問題点があります．
そこで私の研究では，質量・数・粒径・混合状態の全てのパラメータを直接表現し，素過程に基づいて予測できるエアロゾルモデルの開発を行ってきました．
具体的には粒径・混合状態の両方を解像する２次元ビンモデルを開発してきました（第２図）．このモデルでは同程度の粒径・混合状
態を持つ粒子をビンと呼ばれるグループで表し，それらの集合体としてエアロゾ
ル全体を表現します．そし

第２図

16

一般的なエアロゾルモデルと本研究で開発したエアロゾルモデルのモデル表現の概略図．本研究のモデルでは，エアロゾルの粒子直径と混合状
態の両方を解像する２次元ビン表現を用い，エアロゾルの質量濃度・数
濃度・粒径分布・混合状態を予報する．個々のビンを四角で示し，各ビンの質量・数濃度のイメージをあわせて示している（端のビンについて）．

て，それぞれのビンについて各エアロゾル成分の質量濃度や数濃度を計算することで，質量・数・粒径・混合状態の全てのパラメータ〝天気" 62．7．

エアロゾルの数・粒径・混合状態を予測する新世代モデルの開発と検証

571

を直接計算します．このモデル表現を用い，BC の混合状態・新粒子生成・有機エアロゾル生成といったエ
アロゾルモデルにおいて重要と考えられているにも関わらず，従来のモデルにおいて不確定性が非常に大きい表現・過程について，モデル開発を行ってきました．そ し て，こ れ ら の モ デ ル を 領 域 ３ 次 元 モ デ ル
WRF‑chem へと導入し，実大気観 測 と の 詳 細 な 比較・検証を行ってきました．その上で，各素過程や表現の重要性を明らかにしてきました．第３節では BC

第３図

BC の輸送中の変質過程とその重要性を示した概略図．BC は凝縮・凝集過程などによって散乱性成分を含む粒子へと変化し，光吸収量を増大させる（レンズ効果）とともに雲粒として活性化されやす
くなる．

の混合状態モデルについて，第４節では新粒子生成モ
デルについて，第５節では有機エアロゾルモデルについて，それぞれのモデル開発・検証の概要を述べたい

輸送中の混合状態の変化によって親水性のエアロゾルと思います．第６節では BC の混合状態・新粒子生成分に被覆されることで，雲粒として活性化しやすい

成・有機エアロゾル生成を同時に計算できる統合モデ

特性へと変化していきます．この BC を含む粒子のルの開発と計算結果の概要を述べます．

CCN 特性の変化は，雲粒数や降水による除去過程の変化を通じて，BC の寿命・空間分布に大きな影響を

３．BC 混合状態モデルの開発と検証及ぼします（Stier et al. 2006;Oshima et al. 2009;

3.1 BC 混合状態の重要性．
Riemer et al. 2010;Zaveri et al. 2010）

BC は化石燃料やバイオマスの不完全燃焼で大気中

このような重要性を持つため，BC の混合状態に着に放出され，太陽光を効率的に吸収します．IPCC 第目した数値モデル研究は多く行われてきました

５次報告書では二酸化炭素・メタンに次いで３番目に（Jacobson 2001;Bauer et al. 2008;Aquila et al.

大きな正の放射強制力を持つと推定されています．し2011）．しかしながら，多くの３次元モデルでは，計かし，その推定の不確定性幅は非常に大きく，エアロ

算コストを減らすため，モデル表現を簡略化していま

ゾル全体の放射強制力や人為起源全体の気候影響といす（対数正規分布を仮定したり，混合状態の数が限らう点でも大きな不確定要因となっています．また，サれているなど）．そのため，エアロゾルの粒径と BC

ンフォトメータなどを用いて観測されたエアロゾルのの混合状態の両方を，詳細な微物理・化学過程と十分

鉛直積算光吸収量をモデル計算が大幅に過小推定するな混合状態の数を用いて計算できる３次元モデルはほ（３倍程度）という問題点もあります（Bond et al.

とんどありません．また，３次元モデルで計算された

2013）．この不確定性・過小推定の大きな要因の１つ

BC の混合状態を実大気観測によって検証した例もあとして，モデルにおける BC 混合状態の表現が不十分

りませんでした．そこで，本研究ではエアロゾルの粒であることが指摘されています（Bond et al. 2013）．

径・混合状態を世界的にも最も詳細に表現できる３次BC の混合状態は直接・間接効果の両面で重要にな元モデルを開発・計算し，個別粒子の実大気観測によります（第３図）．大気中へ放出直後の BC 粒子は，る BC 混合状態の検証を初めて行いました．そして，

BC 単体として存在する割合が相対的に多いですが，BC の光吸収量や寿命・除去過程に対する BC 混合状

輸送中に気体成分の凝縮過程や粒子同士の衝突併合

態の重要性を明らかにしてきました．

（凝集）過程，粒子表面での化学反応などを経ること

3.2 モデル開発の概要

で散乱性成分によって徐々に被覆され，混合状態が変エアロゾルの光吸収量と CCN 特性を精度良く表現化していきます．その過程で被覆成分は BC に太陽光するために，粒子直径と BC 混合状態の両方を解像す

をより集めるレンズのような役割を果たし，BC の単る２次元ビンモデルを開発しました（M atsui et al.

位質量あたりの光吸収量は最大２倍程度も増大すると2013a）．粒径を12個のビン（乾燥直径として40nm か考えられています（Jacobson 2000;Bond et al. 2006;

ら10μm ま で），混 合 状 態 を10個 の ビ ン，合 計120個

Shiraiwa et al. 2010）．この効果はレンズ効果と呼ばのビンを使ってエアロゾルを表現します（第４図）．

れ，BC の直接効果の評価において重要な要素です．

これによって，同じ粒径を持つエアロゾルに対し，

また，BC 自体は疎水性で雲粒となりにくいですが，BC のみを含む粒子，BC を含まない粒子，BC とそ2015年７月

17572

エアロゾルの数・粒径・混合状態を予測する新世代モデルの開発と検証

れ以外の成分の両方を含む比率に応じた８種類の粒

士の衝突・併合過程である凝集過程を各ビンについて

子，の合計10種類の粒子を表現することができます．

理論に基づいて計算するとともに，それらのプロセス

各ビンについて９つの化学成分（硫酸，硝酸，アンモによるエアロゾルの粒径・混合状態の変化を陽に計算

ニウム，BC，有機エアロゾル，ダスト，ナトリウム，

します．凝縮過程による粒径および混合状態ビンの変塩素，水）の質量濃度と数濃度を計算します．そし化は，質量・数の２変数移流スキーム（Simmel andて，エアロゾルと気体成分の放出，気相反応，粒子生W urzler 2006）と moving

center 法（ Jacobson

成，凝縮・蒸発，凝集，雲粒への活性化，液相反応，

1997）を用いています．凝集過程は Jacobson et al.

乾性・湿性沈着といったエアロゾルが大気中で経る一（1994）の準陰解法を基に開発した２次元ビンの凝集

連の微物理・化学過程を計算します．

計算スキーム（Matsui et al. 2013a）を用い，全てのこのモデルでは気体成分の凝縮による成長と粒子同

粒径・混合状態ビン間の凝集過程を計算します．これらの一連のスキームによって，発生源付近でのエアロゾルの粒径・混合状態から，輸送中の凝縮・凝集による粒径・混合状態の変化までを全ての３次元グリッドについて計算することができます．
また，２次元ビン表現を用いることで，光吸収量やCCN 特性の増大効果をより精度良く計算することができます．第５図には，各２次元ビンについて，レンズ効果による光吸収の増大率と CCN 活性度を示しています．光吸収の増大率は BC 単体として存在した場
合に比べて，他のエアロゾル成分（第５図の計算では硫酸アンモニウムを仮定）が被覆した場合に光吸収がどれくらい増えるかという割合を示しており，シェル
コア型の球形粒子（BC を核とし，その周りを他の成分が均一に覆っている粒子）を仮定した光散乱・吸収

第４図

第５図

18

BC 混合状態解像モデルのモデル表現を示した概略図．12個の粒径ビン，10個のBC 混合状態ビンの合計120ビンを用いている．BC 混合状態の軸には，モデルで解像 で き る 粒 子（BC の み を 含 む 粒子，BC を含まない散乱性成分のみで構成された粒子，BC と散乱性成分の両方を含む粒子）の模式図を示している．

の 計 算 を 行って い ま す（Bohren and Huffman
1998）．図の右下，すなわち粒径が大きく BC 以外の成分比が多い粒子ほど光吸収増大率が大きいことがわかります．CCN 活性度の指標としては臨界過飽和度を示しています（第５図右）．これは κケーラー理論（Petters and Kreidenweis 2007）によって計算され，BC 混合状態モデルの各ビンで計算される（a）光吸収量の増大率と（b）臨界過飽和度の計算例．散乱性
成分は硫酸アンモニウムを仮定し，粒子直径と混合状態（BC 質量比）はビンの中心の値を仮定した．
ブラックカーボンと硫酸アンモニウムの複素屈折率は1.82＋0.74i と1.50＋0.0i，吸湿特性パラメータ（κ）は10 と0.5とした．
〝天気" 62．7．

エアロゾルの数・粒径・混合状態を予測する新世代モデルの開発と検証

573

雲中の空気塊が経験する最大過飽和度がこの値より大きくなると雲粒として活性化することを示しています．すなわち臨界過飽和度の低い，粒径が大きく BC
以外の成分の比率が大きい粒子（図の右下）が雲粒へと活性化されやすいということを示しています．ここで大事なことは，直接効果で重要となるレンズ効果，
間接効果で重要となる CCN 活性度は，どちらも粒径と混合状態の両方に依存するということです．これまでの３次元モデルでは粒径と混合状態の両方を十分に解像していませんが，２次元ビン表現を用いることでその両方を解像することができ，それによって光吸収
量・CCN 特性をより精度良く計算することが可能に
なります．

第６図

A‑FORCE 航空機観測（全21フライト，2009年３‑４月）の飛行経路に沿った平均的なシェルコア（SC）比の頻度分布（BC の 数 濃 度 比 率）．(左) 単 一 BC 測定装置で測定された観測値と（右）BC混合状態解像モデルで計算されたモデル
計算値を示す．下部の値は観測・モデルの平均シェルコア比を示す．

3.3 モデルの適用・検証
このモデルを東アジア域に適用し，実大気観測との比較・検証を行ってきました．2009年３〜４月に黄比の平均値についても，観測が1.40，モデル計算が海・東 シ ナ 海 で 行 わ れ た A‑FORCE 航 空 機 観 測1.37であり，モデル計算が観測値を概ね再現できてい（Oshima et al. 2012）との比較例を示します．この計

ます．ちなみに，この混合状態の多様性やシェルコア

算 で は，NCEP の FNL データ を 初 期・境 界 条 件 と比の値は，凝縮・凝集過程の両方を考慮することで初

ナッジ ン グ に 用 い，化 学 成 分 の 排 出 量 データ は，

めて再現することができ，どちらかを考慮しない計算

Streets et al.（2003）の人為・森林火災起源排出量では再現することができません．このように，これま

データ，GEIA の 自 然 起 源 排 出 量 データ（Guentherでの３次元モデルでは計算していないエアロゾル粒子

et al. 1995）を用いました．BC に着目するため，粗の混合状態の多様性を初めて計算し，微物理・化学過大粒子の排出は考慮していません．放出される粒子の程の詳細な計算によって，実大気中の BC 混合状態の

粒径分布は，観測・モデルの先行研究に基づいて中心特徴を再現できるということを示してきました．

直径50nm，標準偏差2.0を仮定しました（Kondo et．排出時の BC の混
al. 2011;Reddington et al. 2011）

3.4 BC 混合状態の光学・放射過程や CCN 特性・除去過程に対する重要性

合状態は，東京での観測結果を基に，半分が BC のみ

このモデルを用いて，放射・微物理過程に対するの粒子，残りの半分が BC と散乱性成分の両方を含む

BC 混合状態の重要性を明らかにしてきました．具体粒子であると仮定しています．

的には，混合状態を解像した２次元ビンモデルの計算

A‑FORCE 航空機観測では，単一 BC 粒子測定 装と，混合状態を解像しない（粒径ごとに単一の平均化

置（M oteki and Kondo 2007）を用いて，BC を含むした混合状態を持つ）１次元ビンモデルの計算を比較

個々の粒子について混合状態が観測されました．粒子

することで，この重要性を示してきました．第７図に全体（シェル）と BC（コア）のそれぞれが球形であはエアロゾルによる大気加熱率の計算例を示していまると仮定した場合の直径比（シェルコア比）が，全てす．混合状態の多様性を考慮した計算としない計算での BC を含む粒子について見積もられました．第６図は，東アジア域の平均値として吸収係数・大気加熱率に全21フライトの全てのデータの平均的なシェルコア

が約40％も異なるという推定値が得られました．ま比の頻度分布を示します．観測の結果を見ると，シェた，BC 混合状態の扱い方によって BC の CCN 特性

ルコア比が２以上の粒子（BC 以外の無機・有機成分や除去過程も変わります．混合状態の多様性を考慮しを多く含む粒子）からシェルコア比が１に近い粒子た計算としない計算では，大気中の BC 質量濃度が対（BC 以 外 の 成 分 を ほ と ん ど 含 ま な い 粒 子）ま で，流圏下部で約15％，対流圏上部で約35％異なると見積

様々な混合状態を持つ粒子が大気中に存在しているこ

もられました．このように，BC の混合状態が光吸収とがわかります．そして，そのような混合状態の多様量や BC 自身の寿命に対して重要な役割を果たすこと性をモデル計算が再現しています．また，シェルコアを示してきました．

2015年７月

19

574

第７図

エアロゾルの数・粒径・混合状態を予測する新世代モデルの開発と検証

高度約１km におけるエアロゾルによる大気加熱率．計算期間（2009/３/24〜４/26）の平均値を示している．(a) BC 混合状態を解像した（12×10ビン）計算結果と，(b) 光学・放射過程を単一（平均）の混合状態（粒径のみ解像した12×１ビン）を用いて計算した結果を示す．２つの光学・放射計算では混合状態の扱いのみが異なり，各成分の質量濃度と数濃度の全量（全ビンの合計値）は同一のものを用いている（(b)図はオフライン計算）．

この研究では，BC の混合状態を解像する２次元ビです．

ンモデルを開発し，そのようなモデルを用いることで新粒子生成でできる超微小粒子が CCN として働く

初めて実大気の BC 混合状態の特徴を説明することにある程度大きなエアロゾルになるかどうかは，新粒子

成功し，その放射・微物理過程に対する感度を明らかの凝縮による成長と，既存粒子との凝集による消失のにしてきました．これらの研究を通じて，BC の空間

バランスによって決まります（Kulmala et al. 2000,

分布やエアロゾルの直接・間接効果の精度の向上のた

2007）．そのため，モデルにおいてこれらの過程を精めには，このような BC の混合状態を表現できるモデ

度良く計算する必要があります．しかしながら，これルが不可欠であることを示してきました．

らの過程を直接表現できるモデルはほとんどありません．そこで，粒径１nm 程度の粒子生成からの凝縮成

４．新粒子生成モデルの開発と検証

長・凝集過程を直接表現できる粒径20ビンのモデルを次に新粒子生成モデルの概要について述べます．新開発しました（Matsui et al. 2011）．粒径１nm の粒粒子生成は硫酸ガスなどの揮発性の低い気体分子から子の生成率は近年提唱された実大気観測に基づいた粒

粒径数 nm 程度の非常に小さな微粒子が生成する過程

子生成メカニズム（Kulmala et al. 2006）を用い，新のことを言います．数濃度という観点で見た場合の大粒子の成長・消失過程を微物理過程の理論に基づいて

気中のエアロゾルの発生源は，粒子としての１次放出計算します．本研究によって素過程ベースの新粒子生と大気中での気体からの粒子生成（２次生成）の２つ成モデルを初めて都市大気に適用し，実大気観測によになりますが，新粒子生成はこのエアロゾルの放出・る検証を行いました．

生成を担う２つの過程のうちの後者にあたります．新第８図には2006年の夏季に北京で行われた粒径分布

粒子生成はエアロゾルの数濃度という観点でとても重の観測（Wiedensohler et al. 2009）との比較例を示

要で，CCN 数や雲粒数の増大を通して間接効果に大します．横軸が時間，縦軸が粒径で，粒径分布の時系

きな影響を及ぼすと考えられています（M erikanto

列を示しています．黒い部分が数濃度の高い時間・粒

et al. 2009;Spracklen et al. 2010;Makkonen et al.

径で，昼頃に数 nm 程度の新粒子が大量に生成し半日2012）．一方，エアロゾルの質量濃度という観点では程度かけて粒径100nm 程度まで成長している様子がほとんど影響を及ぼさないため，従来の質量濃度に着見られます．モデル計算はこのような新粒子生成イベ

目したモデルではあまり重要視されてこなかった過程

ントを再現できていることがわかります．これは，新20〝天気" 62．7．

エアロゾルの数・粒径・混合状態を予測する新世代モデルの開発と検証

575

粒子のもととなる硫酸ガスの濃度が光化学反応によっことがわかります（第９図）．そして，新粒子生成をて支配され，昼頃に最大濃度となる日変動をすること考慮しないと，エアロゾル数濃度（粒径10nm 以上）と，その後の新粒子の凝縮成長速度をモデル計算が再を約45％過小推定するとともに，CCN 数を約30％過現できているためです．また，凝縮成長と凝集消失の小推定するという結果が得られました．この結果は，バランスを計算することで，新粒子生成が起こる日と新粒子生成が CCN 数に対して大きな寄与を持つこと起こらない日の差異を再現することもできています．

を示しており，人間活動による CCN 数・雲粒数へのこれは，移動性擾乱などによって気体成分やエアロゾ

影響やエアロゾルの間接効果の精度向上のために新粒

ル成分の濃度が日々変化し，それによって凝縮成長が子生成を考慮することが重要であることを示唆してい支配的になる日（新粒子生成が起こる日）と凝集消失

ます．

が支配的になる日（新粒子生成が起こらない日）の違いをモデル計算が再現できているためです．このように，凝縮・凝集といった素過程を理論に基づいて計算することによって，新粒子の生成タイミングとその成長過程を表現できることを明らかにしました．
次に東アジア域において，新粒子生成の CCN 数に対する重要性を調べました（M atsui et al. 2013b）．
ここでは CCN 数として過飽和度１％の条件下で活性化 す る（臨 界 過 飽 和 度 が１％以下の）エアロゾル数を用いています．主に中国
北部や韓国，日本近傍で新粒子生成が起こっており，
新粒子生成を考慮すること
で CCN 数が増大している

第９図

第８図

新粒子生成イベントの観測・モデル計算の比較例．(a) 2006年８‑９月に北京で行われた粒径分布の地上観測値，(b) 新粒子生成を解像した
同期間のモデル計算，について粒径分布の時系列図を示す．黒色部がエ
アロゾル数濃度の高い時間・粒径に対応する．

高度約１km における CCN 数（過飽和度１％の条件下で活性化するエアロゾル数）の計算期間の平均値（2009/３/24〜４/26）．(a) 新粒子生成を考慮した計算と，(b) 考慮しなかった計算の結果を示す．

2015年７月

21576

エアロゾルの数・粒径・混合状態を予測する新世代モデルの開発と検証

５．有機エアロゾル生成
モデルの開発と検証
次に有機エアロゾルモデ
ルの概要を示します．有機
エアロゾルは微小エアロゾ
ルの主成分であり，気候影
響・健康影響において重要

第10図

な要素になると考えられています．しかし，成分数が多く，生成過程が非常に複雑であるため，従来のモデ

有機エアロゾルの観測・モデル計算の比較例．2004年の７〜８月に埼玉の騎西で行われた観測と同時期のモデル計算について，２次有機エアロ
ゾル（SOA）の時系列図を示している．半揮発性・中間揮発性有機化合物とその酸化過程を考慮したモデル計算（Aging‑on，黒色）と考慮しなかった従来型のモデル計算（Aging‑off，灰色）の結果を示している．

ル研究では有機エアロゾル
濃度や そ の 生 成 量 を 大 幅に，場所によっては１桁程度も過小推定してきました

された濃度を大幅に過小推定しています．この結果は（Heald et al. 2005;Matsui et al. 2009）．

半揮発性・中間揮発性の有機化合物とその酸化過程がしかし，近年の室内実験・実大気観測によって，新しい概念の有機エアロゾル生成過程が考えられるよう

有機エアロゾルの生成において重要な役割を果たしていることを示唆しています．

になりました．これは，従来から考慮されてきた揮発また，この研究では，東アジア全域において自然起性有機化合物 VOC よりも揮発性の低い，半揮発性・

源と人為起源の相互作用が重要になることを示し，人

中間揮発性の有機化合物が実大気に多く存在し，それ為起源物質の排出によって自然起源 VOC からの有機らが大気中での酸化反応を経ることで多くの有機エア

エアロゾルの生成が大幅に増大することを示しました

ロゾルを生成するというものです．この概念に基づい（自然起源の有機エアロゾルの約８割が人為起源の影

た volatility basis set（VBS）と呼ばれるモデルが近響を受けて生成していると推定された）．この結果は，

年開発され（Donahue et al. 2006;Jimenez et al.

人為・自然起源の相互作用が有機エアロゾルの直接・2009），全球・領域モデルで使用 さ れ 始 め て い ま す

間接効果を正しく推定する上で重要な役割を果たすこ（Lane et al. 2008;Tsimpidi et al. 2010;Shrivastavaとを示唆しています．

．本研究では，この考えに基づいた有機
et al. 2011）
エアロゾルモデルを開発し，WRF‑chem モデルに導６．統合モデルの開発

入し，実大気との比較・検証を行いました（M atsui

そして，別々に開発してきた BC 混合状態モデル，．このモデルでは，揮発性有機化合物・
et al. 2014a）

新粒子生成モデル，有機エアロゾルモデルを統合し，半揮発性有機化合物の排出や OH ラジカルなどによ

同 時 に 計 算 で き る エ ア ロ ゾ ル 統 合 モ デ ル ATRAS

る酸化過程を計算し，気相とエアロゾル相の平衡を仮（Aerosol Two‑dimensional bin module for foRma-

定してその分割を計算します．

tion and Aging Simulation）を開発しました（M a-

第10図にモデル計算結果の一例を示します．埼玉の．各素過程を詳細に表現しつつ，計tsui et al. 2014b）

騎西において有機エアロゾル濃度の観測（Takegawa

算効率の良いモデルを開発した結果，３次元モデルとet al. 2005, 2006）とモデル計算の比較を行いまし

しての計算が可能な統合モデルができました．

た．モデル計算は期間後半に海陸風循環によって汚染第11図にモデル表現を示します．粒径１nm から表

大気がたまり込み，有機エアロゾルが高濃度になる様現することで新粒子生成を解像し，粒径40nm 以上の子をよく再現しています．VBS モデルにはまだ多く粒子については10個の混合状態ビンを用い BC 混合状の不確定性の大きなパラメータがありますが，半揮発態を解像します．そして，無機・有機エアロゾルの凝性・中間揮発性の有機化合物とその酸化過程を考慮す

縮過程とビン間の凝集過程をそれぞれのビンについてることでより現実的な有機エアロゾル濃度とその時間計算します．

変動を再現しています．これらの過程を考慮しない従

このモデルを用いることで，各プロセスの重要性や来型のモデル計算結果を灰色で示していますが，観測相互作用を明らかにしてきました．たとえば，東アジ

22〝天気" 62．7．

エアロゾルの数・粒径・混合状態を予測する新世代モデルの開発と検証

577

このようなエアロゾルの微物理・化学過程を詳細に考慮したモデルによって，エアロゾルの各素過程の重要性・相互作用・不確定性，過去から将来にわたる気象場やエアロゾル排出量の変化に対する各素過程の非線形応答などを評価することが可能になります．また，このモデルをベンチマークモデルとして用いるこ
第11図BC 混合状 態 モ デ ル，新 粒 子 生 成 モ デル，有機エアロゾル生成モデルを組み合わせたエアロゾル統合モデル ATRASのモデル表現の概略図．

とで，全球エアロゾルモデルにおいて詳細に計算すべ
き箇所（素過程・パラメータ・表現など）と簡単化しても良い箇所を明らかにしていくことも可能です．その上でエアロゾルの複雑な応答を計算でき，かつ全球・長期の計算を行えるエアロゾルモデルを構築してア域におけるエアロゾルの粒径分布や CCN 数に対すいくことが今後の課題です．

る有機エアロゾル生成・新粒子生成の重要性を調べた

今後もエアロゾルとその周辺領域の研究を通して，

ところ，有機エアロゾル生成は特に中国南部において

日本気象学会の発展に微力ながら貢献できればと思っ粒径の比較的大きなエアロゾル数の増大に対して重要ています．

な役割を果たす一方，新粒子生成は中国北部において粒径の比較的小さなエアロゾル数の増大に対して大き謝辞な寄与を持つことがわかりました．また，BC のレン

これまでの私の研究活動は多くの方々の支えによっ

ズ効果による光吸収の増大率は，有機エアロゾル生成て成り立ってきたものです．修士・博士課程の指導教を考慮しないと40％程度（東アジア域の平均値）であ

員である小池 真准教授（東京大学大学院理学系研究

る一方，有機エアロゾル生成を考慮すると50〜60％と科）には，私を大気物質科学・エアロゾルの分野の研なり，BC 混合状態と有機エアロゾル生成の相互作用究に導いていただき，研究の基礎部分から多くのご指が重要になる可能性を示しました．このような各素過導・ご助言をいただきました．東京大学においては，程の重要性や相互作用は，エアロゾルの微物理・化学

近藤

過程を詳細に考慮したモデルによって初めて評価が可（首都大学東京）に自由に研究ができる環境を作って

豊教授（現・国立極地研究所），竹川暢之教授

能となります．

いただきました．研究内容へのご指導・ご助言だけでなく，研究の心構えや取り組み方についても多く学ば７．まとめせていただきました．海洋研究開発機構では，滝川雅これまでの私の研究では，エアロゾルの微物理・化之博士，金谷有剛博士をはじめ，地球表層物質循環研

学過程に着目した世界的にも最も詳細な３次元エアロ

究分野の皆様に，私が研究に集中できるようご助力をゾルモデルの開発を行ってきました．２次元ビン表現

いただきました．また，大島 長博士（気象研究所），であるということが特徴的なモデルです．また，３次

茂木信宏博士（東京大学大学院理学系研究科），宮川

元モデルで計算負荷の大きい詳細なエアロゾルモデル

拓真博士（海洋研究開発機構），梶野瑞王博士（気象を計算するために，計算効率化に注意をはらって開発

研究所）には，日ごろから議論をさせていただくなを行ってきました．そして，最先端測定器を用いた観ど，大変お世話になりました．高見昭憲博士（国立環測との比較・モデル検証を通して，このような詳細エ境研究所）には，多くの観測データを提供していただ

アロゾルモデルを用いることによって初めて，実大気

くなど，モデル検証においてご助力をいただきまし

中のエアロゾルの重要な特徴を多く再現できるというた．米国パシフィック・ノースウエスト国立研究所

ことを示しました．特にエアロゾルの直接・間接効果（PNNL）の J.D.Fast 博士，R.A.Zaveri 博士には，の評価において重要であるものの，モデル表現の不確

WRF‑chem モデルの技術的なご指導，研究内容につ定性が大きい BC 混合状態，新粒子生成，有機エアロ

いてのご助言をいただきました．最後に，日々の研究

ゾル生成に関するモデル開発・検証を行い，これらの生活において多くのご支援・ご助力をいただきまし過程を同時に計算できる統合モデルの開発を行いまし

た，海洋研究開発機構および東京大学の先生方，先た．

輩・後輩の皆様に心より感謝申し上げます．

2015年７月

23578

エアロゾルの数・粒径・混合状態を予測する新世代モデルの開発と検証
参

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文

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optical and cloud condensation nuclei activation

25

580

エアロゾルの数・粒径・混合状態を予測する新世代モデルの開発と検証

Development and Validation of a Next‑generation Aerosol Model Resolving
Number Concentration, Size Distribution, and Mixing State of Aerosols
Hitoshi MATSUI
Department of Environmental Geochemical Cycle Research, Japan Agency for Marine‑Earth
Science and Technology (Present affiliation:Graduate School of Environmental Studies, Nagoya
University, Furo‑cho, Chikusa‑ku, Nagoya, 464‑8601, Japan).
（Received 4 February 2015;Accepted 30 April 2015）

日本気象学会英文レター誌 SOLA
(Scientific Online Letters on the Atmosphere)
https://www.jstage.jst.go.jp/browse/sola/
第11巻

2015年５月

目次

Yonghan CHOI, Gyu‑Ho LIM , and Dong‑Kyou LEE:Applicability of the Adjoint
Sensitivity‑Based Data Assimilation Method:Radar Data Assimilation for
Heavy Rainfall Cases over the Korean Peninsula …………………………………………53‑58
Akira YAMAZAKI,Meiji HONDA,and Akira KUWANO‑YOSHIDA:Heavy Snowfall
in Kanto and on the Pacific Ocean Side of Northern Japan Associated with
Western Pacific Blocking ………………………………………………………………………59‑64
Lisha FENG,Fei ZHENG,Jiang ZHU,and Haiwen LIU:The Role of Stochastic M odel
Error Perturbations in Predicting the 2011/12 Double‑Dip La Nina……………………65‑69
Yousuke SATO, Seiya NISHIZAWA, Hisashi YASHIRO, Yoshiaki M IYAMOTO,andHirofumi TOM ITA:Corrigendum: Potential of Retrieving Shallow‑Cloud Life
Cycle from Future Generation Satellite Observations through Cloud Evolution
Diagrams:A Suggestion from a Large Eddy Simulation ………………………………c1

26〝天気" 62．7．