核データニュース，No.79 (2004)

話題・解説 (II)

崩壊熱計算に対するＴＡＧＳデータの影響

武蔵工業大学吉田正＊、本間明＊

yos@ph.ns.musashi-tech.ac.jp―――――――――――――――――――――――――――――――――――――――

1. ことのおこり
まず表題の TAGS というあまり馴染みのない略称であるが、Total Absorption Gamma-ray
Spectrometer の頭文字を取ったものである。訳せば全吸収ガンマ線分光であろうか。定訳があればお教え願いたい。この手法の概略と問題点については次節で述べる。
ことは 3 年前の筑波での核データ国際会議にさかのぼる。早稲田の橘孝博氏が、髭のスペイン人が吉田を探しているからと教えてくれた。会ってみると Jose L. Tain 氏という小柄で精悍な感じの人物で、CERN あるいはフィンランド・ヨヴァスキラ大学のオンライン同位体分離装置を使って、テクネチウムを中心に短半減期同位体の TAGS 測定を計画中とのこと。ついてはテクネチウム同位体（Tc-102,-104,-105）の、崩壊熱総和計算における重要性についての我々の指摘に興味があると言う。
その後、メイルやデータのやり取りを続けたが、測定計画のヒヤリング過程で、アイダホのグループ（現在の Idaho National Engineering and Environmental Laboratory）が長期にわたり取ってきた FP 領域の TAGS データ[1]が崩壊熱計算にどう反映されているのか、という質問が出たという。実は、日本も、ヨーロッパも、お膝元アメリカも、崩壊熱計算ではアイダホのデータを採っていない。そこでアイダホの一連の論文を調べ、シグマ委員会の崩壊熱評価ワーキンググループでは、名大におられた加藤敏郎氏に測定手法の観点から論文の内容をレビューして頂いた。
一方、早稲田の橘氏はアイダホのβ強度データを読み取り、これから一崩壊あたりの放出β線、γ線の平均エネルギーを、44 の FP 核種（Rb, Sr, Y, Cs, Ba, La, Ce, Pr, Nd, Pm, Sm, Euの同位体）について計算された。これは普通 Eβ、Eγと表記され、核分裂収率や崩壊定数と並び、FP 崩壊熱における最も重要な核データといえる。

― 70 ―

2. TAGS：全吸収ガンマ線分光
アイダホの Greenwood や Helmer を中心とするグループが使っている TAGS（TotalAbsorption Gamma-ray Spectrometer）の中核は直径 25.4cm、長さ 30.5cm の大きな円柱状NaI(Tl)シンチレーターである。同位体分離されたサンプルは、この円柱の中心線に沿ってくりぬかれた導入孔を通って、円柱の真ん中にセットされる。サンプルから出たガンマ線のエネルギーはすべて発光に寄与し、系外には逃れないと考える。実際には、シンチレーターの有限の大きさ、サンプル導入孔の存在等さまざまな理由から、この理想どおりには行かない。なるべく理想に近づけるため、Greenwood らはいろいろ工夫し、補正計算を行っている。この辺が技術の妙なのだろうが、ここでは文献[1]とそこに示されている関連文献に譲るしかない。
図 1 で TAGS の理想的なシナリオを説明すると次のようになる。親核のβ崩壊で娘核のエネルギーEx の励起状態が励起されたとする。この励起状態はγ崩壊で脱励起する。この時放出されるγ線は、この、説明のために単純化

Parent (Z,N)

した崩壊スキームでは、
イ、ロ＋ハ、二＋ホ、ヘEx

β-transition

ロ＋ト、チ＋リの五つのパターンのいずれかであり、エネルギーの和はど

ニ

Qβ

ヘ
チ

れも励起エネルギーExに等しい。検出効率を度外視すれば、上に述べた

イ

TAGS の仮定から、いずれの場合にもエネル
ギーEx のピークが得ら

ハ

ホ

ト

リ

Daughter (Z+1,N-1)0

図１ 単純化されたβ，γ崩壊スキーム

れることになる。したがって、各ピークのエネルギーは親核からβフィードされた娘核の励起エネルギーに等しいということになる。このようにして、娘核の各励起レベルへのβ遷移強度の相対値が、全励起レベルについて得られる。
この手法を評価するのはなかなか難しい。TAGS には多くの仮定があり、ハード上の工夫や補正計算により、現実がどれだけ理想に近づいているのか、読み取りにくい。冒頭に記したように、1990 年代の大半を使って、アイダホグループは 44 に及ぶ FP 同位体核種のβ強度分布を測定したが、お膝元のアメリカでもこのデータを使っての FP 崩壊熱計算を行っていない。あるいは、われわれが特に注目した核種のひとつである La-144 を例
にとっても Nuclear Date Sheets はアイダホの TAGS データを引用しつつも崩壊スキームに反映させていない[2]。

― 71 ―

3. TAGS データと崩壊熱計算
崩壊熱総和計算の結果は、積分測定値と比較され、信頼性や精度の議論がなされる。
ウランやプルトニウムサンプルを実験炉炉心で照射し、取り出し後の発熱量の時間経過を、β線成分、γ線成分に分け測定する場合が多い。両成分の和が崩壊熱となる。中でも東大弥生炉での測定は、精度や網羅性の観点から評価が高い。この種の測定では、照射時間が冷却時間に比べ非常に短い場合がほとんどで、瞬時照射測定とよばれる。本題とは離れるが、「常陽」では集合体をまるごと特製のカロリメーターに入れ、長期にわたって崩壊熱を測るというたいへんユニークな測定が行われてきた[3]。ここでは照射も長期にわたっている。
さて、日本の JENDL FP Decay Data File[4]を使った計算は、弥生炉をはじめとする積分測定値を、β、γ成分ともに非常に良好に再現する。従って、上記 44 核種について、JENDLの Eβ、Eγデータをアイダホのデータで置き換えても、積分測定値との一致はそのまま保持されるものと期待した。
図1、図2は U-235 の弥生炉での瞬時照射後の FP 崩壊熱積分測定値と、JENDL 及び JEF2.2に基づく計算値とを比較したものである。縦軸は慣例に従い、崩壊熱 f(t)そのものではなく、それに冷却時間 t を掛けた t × f (t) で表示してある。また、崩壊特性の知られていない、もしくは不十分にしか知られていない短寿命 FP 核種の Eβ、Eγ値を、日本に習ってβ崩壊の大局的理論に基いて推定している ENDF/B-VI は JEDNL と殆ど同じ挙動を見せるので、煩雑さを避け、これらの図には載せていない。
図 2 のβ線成分では、アイダホの TAGS データ（以下 TAGS データと記す）の導入前（実線）と導入後（点線）で顕著な差異はなく、どの場合もほぼ測定誤差内に収まっている。
しかし、図 3 のγ線成分では TAGS データ導入の効果は顕著である。TAGS データ導入前は著しく過小評価であった JEF2.2 は誤差棒の下端にはぼ収まるところまで改善されている。一方、測定値そのもの（○）をほぼ貫いて走っていた JENDL は、冷却時間 10 秒から数百秒で特に増加し、実験値の誤差棒上端をつなぐような結果となっている。
図 4 には瞬時照射後の全崩壊熱（あるいは単に崩壊熱）を示す。これはすでに示したβ線成分とγ線成分の和であり、実際の原子炉崩壊熱ではこの和がまず問題となる訳である。
全崩壊熱で見ると冷却時間 10 秒～1000 秒で明らかに過小評価であった JEF2.2 が誤差棒の下端になんとか入り、JENDL ではやや大きくなりながらもほぼ測定値を再現している。
このように、全崩壊熱で見る限り、期待どおり JENDL の Eβ、Eγデータをアイダホのデータで置き換えても積分測定値との一致ははぼ保持された。しかし、 β線とγ線の両成分に分けてみると、特にγ線成分で、これまで合っていなかった JEF2.2 では顕著な改善が見られる一方、JENDL ではかえって一致が悪くなってしまった。

― 72 ―

0.90
0.80

JENDL
JEF2.2JENDL+TAGS
JEF2.2+TAGS
Yayoi

Decay Heat t*f(t) (MeV/fission)

0.70
0.60
0.50
0.40
0.30
0.20
0.10
0.00
10100

1000

10000

Cooling time (s)図2TAGS データ導入の効果；U-235 瞬時照射後の崩壊熱β線成分

0.800.60

t*f(t)

0.500.40

Decay Heat(MeV/fission)

0.70

0.30

JENDL
JEF2.2JENDL+TAGS
JEF2.2+TAGS
yayoi

0.20

0.100.00
101001000
Cooling time(s)図3TAGS データ導入の効果；U-235 瞬時照射後の崩壊熱γ線成― 73 ―10000

1.60(MeV/fission)

1.20

Decay Heat t*f(t)

1.40

0.80

1.00

JENDL
JEF2.2JENDL+TAGS
JEF2.2+TAGS
yayoi

0.60
0.40
0.20
0.00
10100

1000

10000

Cooling time(s)図4TAGS データ導入の効果；U-235 瞬時照射後の全崩壊熱（β＋γ）

4. 長期照射後の崩壊熱への影響
前節では実験値との比較を目的に、瞬時照射後の崩壊熱を、そのβ線成分、γ線成分に分けて見てきた。ここで問題とされた冷却時間 10 秒～10000 秒は、原子炉の冷却材喪失事故（LOCA）に関連して重要となる時間帯である。しかし実際に考えられる LOCA では、瞬時照射ではなく長期照射が問題となる。そこで一年照射後の崩壊熱に対して TAGS導入の効果を見たのが図 5 である。この図では縦軸は照射時間のかからない崩壊熱値そのものであるので、値は時間とともに一様に減少してゆく。しかしこの表示では各計算値間の差異が見にくいので、図 6 に JENDL、JEF2.2 への TAGS データ導入によって、それぞれの一年照射後の崩壊熱が何%変化したかを、同じく冷却時間の関数として示した。
JENDL の場合、冷却時間 10 秒での 0.7%強から次第に減少し、1500 秒でマイナスに転じ、数千秒で−0.2%程度となる。学会推奨値[5]では、この冷却時間帯で 1.1%～0.8%とかなり小さな誤差値をとっているが、TAGS 導入効果はこの推定誤差より小さい。JEF2.2 の場合
TAGS 導入による変化は JENDL の場合の 2 倍強と大きい。以上、U-235 だけを採り上げて議論してきたが、参考のため Pu-239 についての同様な図を付す（図 7）。

― 74 ―10.00

Decay Heat f(t)(MeV/s/fission)

9.00

JENDL

8.00

JEF2.2

7.00

JENDL+TAGS
JEF2.2+TAGS

6.00
5.00
4.00
3.00
2.00
1.00
0.00
10100

1000

10000

Cooling time(s)図5TAGS データ導入の効果；U-235 一年照射後の全崩壊熱（β＋γ）

2.00%

JENDL

TAGS Intriduced/Original

1.50%

JEF2.2
1.00%

0.50%

0.00%

-0.50%
10100

1000

10000

Cooling time(s)図6TAGS データ導入の効果；U-235 一年照射後の全崩壊熱（β＋γ）

TAGS データ導入によるの JENDL、JEF2.2 計算値のパーセンテージ変化― 75 ―

2.00%TAGS Imtroduced/Original

1.50%

JENDL
JEF2.2

1.00%

0.50%

0.00%

-0.50%
10

100

1000

10000

Cooling time(s)図7TAGS データ導入の効果；Pu-239 一年照射後の全崩壊熱（β＋γ）

4. おわりに
ここまで、TAGS データの導入により、積分実験値を非常に良好に再現していた JENDLで、特にそのγ線成分の再現性が低下（過大評価）することを述べた。しかし、一方では、実際に問題となる長期照射後の冷却時間 10～10000 秒での TAGS データの導入による変動は高々0.7%強であり、崩壊熱総和計算の実用上、影響はそれほど大きなものではない。
また、TAGS データそのものの信頼性評価はたいへん難しい。OECD/NEA の核データ評
価ワーキングパーティー（WPEC）も TAGS データの扱いに興味をもち、サブグループの立ち上げを打診されているが、問題を詰めてゆくための方向性が出しにくく大いに悩んでいる。本稿脱稿後の 9 月、筑波に続く核データ国際会議（ND2004）が Santa Fe 開催されるが、参加者リストに、冒頭で述べた Jose L. Tain 氏の名が見える。欧州 TAGS 計画の進捗をぜひ詳しく聞いてきたいと思っている。

参考文献[1] R.C. Greenwood et al., Nucl. Instr. and Meth.: A390 (1997) 95 and references therein[2] A.A. Sonzogni, Nucl. Data Sheets: 93 (2001) 599[3] S. Maeda et al., Annals Nucl. Engery: 31 (2004) 1119
[4] J. Katakura et al.: JENDL FP Decay Data File 2000, JAERI 1343 (2001)[5] 崩壊熱の推奨値とその使用法（「原子炉崩壊熱とその推奨値」別冊）、日本原子力学会(1990)― 76 ―