キャビティリングダウンを用いたCO2 吸収スペクトルの高精度測定
米田研究室 山嵜晃平2019 年 3 月 8 日
1. 研究背景・目的

本研究の最終目標は15 μm帯のCO2 吸収

近年,地球温暖化についての様々な議論がスペクトルを知ることである.しかし高精活発に行われている.その中で,地球温暖化度な15 μm帯のCO2 吸収スペクトル測定をの原因の一つとして,CO2ガスの増加が議題に挙げられることが多い.しかしその一方するのは容易でない. CO2 は15 μm帯の他に, 1.5 μm, 2.7 μm, 4.3 μm帯にも吸収がある.
そこで本研究では,レーザー吸収分光法をでCO2 ガスは,増加はしているが,地球温暖用いた,高精度なスペクトル計測が可能な化に寄与しているわけではないという主張

1.5 μm帯においてスペクトル計測を行い,もあり,CO2ガスの増加が実際に近年の地球気体の種類,圧力や温度を変えた場合のCO2

温暖化の主要な原因であるかどうかは未だ吸収スペクトルの形状の変化を評価するに結論付けられていない.CO2ガスの増加が[1].最初にマルチパスセルを用いたレーザ

地球温暖化の主な原因だと考えるのは, CO2 が地球からの放射(赤外放射)に対ー吸収分光法でスペクトル計測を行い,HITRAN[2]によるシミュレーションにより得られたスペクトルとの比較検討を行う.

して強い吸収(主に15 μm帯付近)を持つか次に更なる高精度なスペクトル測定が可能

らである. CO2 ガスの増加に伴い赤外放射な,キャビティリングダウンを利用したレに対する吸収も増加し,温室効果が高まる.

ーザー吸収分光法システムの構築を行う

ただし,これらのCO2ガスが担う地球温暖化[3,4].

に対する役割を解明するためには, CO2 吸収スペクトルに関する実験室レベルでの基礎実験又は模擬実験によるデータがまだ不

2. レーザー吸収分光法の原理
ランベルト・ベールの法則より,試料に入射する前の光の強度を𝐼0 と,長さが𝑑で吸収係数が𝛼(= 𝑁𝜎)の試料を透過した光の強度十分である.大気中の他の分子との分子間𝐼は次式のような関係になることが知られ衝突によるスペクトルの変化など,CO2吸収ている. 𝑁は数密度, 𝜎は吸収断面積を表す.

スペクトルの特性を実験的に測定し評価する必要がある.それらの特性を評価するには,振動回転準位も含めたスペクトル測定が必要であり,高精度なCO2吸収スペクトルの測定が必要になる.

𝐼 = 𝐼0 𝑒𝑥 𝑝(−𝛼𝑑) =…(式 2.1)
式 2.1 よりレーザーが試料を通過する前後の光強度を測定することで吸収係数𝛼を求めることが可能である.

3. マルチパスセルを用いた 𝟏. 𝟓 𝛍𝐦帯の𝐂𝐎𝟐 吸収スペクトル測定
3.1 実験装置・実験方法
次の図 3.1 に本実験で使用した実験装置の概要を示した.

(a)実測値(b)HITRAN

図 3.2.1 CO2100mbar の吸収スペクトル
次に実測値(a)とシミュレーション(b)の比較を行う.どちらも中心部分の吸収がない
図 3.1.1 マルチパスセルを用いたレーザー部分(Q 枝）を中心に R 枝,P 枝が広がってい分光装置の概形図（橙色はファイバる様子が確認できた.このことからベースー部分,赤色がレーザーの進行経路,ラインの歪みはあるものの,実測において黒色が信号の経路を表す）

測定範囲におけるCO2 吸収スペクトルのデータは取得できたと考えられる.実測値とマルチパスセルの部分は大気が経路内にシミュレーションの差異について考えるた入ることを防ぐためにガスセルで覆った.

めに,図 3.2.2 のより狭い領域部部につい光 源 と し て は DFB レ ー ザ ー を 使 用 し ,て比較を行う.

−1−1

1565 nm~1590 nm(6390 cm ~6289 cm )の範囲を0.2 GHzで掃引し測定を行った.光路 長 𝑑 を 27.0 m と な る よ う に し た . 図 のPD(1)で𝐼0 を PD(2)で𝐼を測定した.
ガスセル内を真空ポンプで真空引きした
後,CO2ガスのみを入れスペクトル計測を行った.温度は冷却器を用いて20 ℃に保った.
図 3.2.2 CO2 の圧力が100 mbar時の3.2 測定結果と考察

6330 cm−1 ~6332 cm−1 のスペクトルデータ

図 3.2.1 に実測したスペクトルデータ（左(左：実測,右：HITRAN)図）と HITRAN データベースをもとにしたシミュレーションにより得たスペクトルデー

図 3.2.2 を見ると,吸収線の波数に関してタ(右図)を示した.横軸は波数,縦軸は透過多少のずれがある.これは実測値の横軸を率とした.HITRAN の条件は本測定と同様の変換する際に位置が全体的にずれてしまっ条件とした.

たことが原因であると考えられる.吸収線の有無について,実測値(左図)には強い吸収線のすぐ右側に,シミュレーション(右4.1 構成予定のキャビティリングダウン測定の測定系図)には存在しない吸収線が確認できた.また本測定での検出限界を調べるために
HITRaN データベースを用いて同じ波長領域での吸収断面積を図 3.2.3 に示した.

図 4.1.1 構成予定の実験系
測定範囲はマルチパスと同じ範囲にて測図 3.2.3 HITRAN による吸収断面積

定 する キャ ビティ 長 ,反射 率は 吸収 長が20 kmとなるように設計する.

図 3.2.2 の左図と図 3.2.3 を見ると, 吸−24

収断面積が10

またキャビティ部分をガスセルで覆うことでエアロオーダーの部分についてゾルなどによる光の散乱などを防ぐ構成をは実測値では明確に見えていない.このこする.測定を行うためにはキャビティのモとからCO2 の圧力が100 mbar時の吸収断面ードが,およそ一回の測定時間である数十積については,27 mのマルチパスセルを用μs以上一定に保つ必要がある.

−24

いたスペクトル測定では10オーダーが検出限界であることが分かった.実際の大4.2 キャビティのモード安定化

気中のCO2 のガス圧は0.3 mbar程度であり,アライメントが容易な He-Ne レーザーをそのガス圧で更に精度を上げ測定をすると光源として使用し,図 4.2.1 のような系を考えると,吸収長を現在の300倍以上にする組んだ.

必要があると考えられる.
4. キャビティリングダウンを用いた低吸収率波長でのスペクトル計測
マルチパスを用いた吸収スペクトル測定
では測定できなかった,より大気に近づけたガス圧での吸収スペクトル,または計測

図 4.2.1 モード変化観測用の測定系できなった吸収線を計測するためにキャビ（光電子倍増間の位置に CDD を置きモードティリングダウンを用いたスペクトル計測変化の様子を観測）を試みた.

何も特殊な対策を行っていない場合モーじモードを100 ms以上一定に保つことに成ドは図 4.2.2 のように絶えず変化してしま功した.この結果から安定化後のように実っていた.

験系を組めばリングダウン測定を行うのに十分なモード安定化時間を確保可能だということが分かった.

5 結論
マルチパスセルを用いた測定系において
CO2 吸 収 ス ペ ク ト ル を 計 測 し た . 一 部
HITRAN データベースにて確認できない吸収線を計測した.
より高精度な測定を行うために,キャビティリングダウンを用いたレーザー吸収法を
図 4.2.2 安定化前のモード変化の様子行うためのキャビティの構築を試みた.そして HE-Ne レーザーを用いて,キャビティ安定化のために次の 4 つの対策を行った.
(1) 系全体をアクリルでハウジングのモード安定化を行い,測定に必要なモード安定時間を達成した(2) 素子をすべてペデスタルで固定(3)定盤をフロート

参考文献(4)キャビティ長をアクチュエータを使用[1]杉山直:気体のレーザー技術に関する研し厳密に調整

究,早稲田大学リポジトリ(2012)

上記の対策を行った後のモード変化の様子を図 4.2.3 に示す.

https://waseda.repo.nii.ac.jp/?action=
repository_action_common_download&item_id=19569&item_no=1&attribute_id=20&fi
le_no=3[2]HITRAN ON the Web
http://hitran.iao.ru[3] Giel Berden, Richard Engeln :Cavity
Ring-Down Spectroscopy Techniques andApplications, WILEY(2009)[4] Romain QUIDANT：Trapping and coolinginside a high finesse laser cavity,
prepared

図 4.2.3 安定化後のモード変化の様子
図 4.2.3 のように安定化を行った後は同

at

ICFO,

PLASMONICS

NANOOPTICS group (2012)

AND