JAEA-Review
2023-022
DOI:10.11484/jaea-review-2023-022

β、γ、X線同時解析による迅速・高感度放射性核種分析法の開発（委託研究）－令和４年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業－

Development of Rapid and Sensitive Radionuclide Analysis Method
by Simultaneous Analysis of β, γ, and X-rays(Contract Research)– FY2022 Nuclear Energy Science & Technology
and Human Resource Development Project –福島研究開発部門

福島研究開発拠点

廃炉環境国際共同研究センター

日本分析センター
Collaborative Laboratories for Advanced Decommissioning Science,
Fukushima Research Institute, Sector of Fukushima Research and Development
Japan Chemical Analysis Center

December 2023
Japan Atomic Energy Agency

日本原子力研究開発機構

本レポートは国立研究開発法人日本原子力研究開発機構が不定期に発行する成果報告書です。
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国立研究開発法人日本原子力研究開発機構〒 319-1112

JAEA イノベーションハブ

研究成果利活用課

茨城県那珂郡東海村大字村松 4 番地 49

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4-49 Muramatsu, Tokai-mura, Naka-gun, Ibaraki-ken 319-1112, Japan
E-mail: ird-support@jaea.go.jp© Japan Atomic Energy Agency, 2023

JAEA-Review 2023-022
β、γ、X 線同時解析による迅速・高感度放射性核種分析法の開発（委託研究）－令和 4 年度 英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業－
日本原子力研究開発機構 福島研究開発部門 福島研究開発拠点
廃炉環境国際共同研究センター
日本分析センター（2023 年 9 月 20 日受理）
日本原子力研究開発機構（JAEA）廃炉環境国際共同研究センター（CLADS）では、令和 4 年度 英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業（以下、「本事業」という。
）を実施している。
本事業は、東京電力ホールディングス株式会社福島第一原子力発電所の廃炉等を始めとした原子力分野の課題解決に貢献するため、国内外の英知を結集し、様々な分野の知見や経験を、従前の機関や分野の壁を越えて緊密に融合・連携させた基礎的・基盤的研究および人材育成を推進することを目的としている。
平成 30 年度の新規採択課題から実施主体を文部科学省から JAEA に移行することで、JAEA とア
カデミアとの連携を強化し、廃炉に資する中長期的な研究開発・人材育成をより安定的かつ継続的に実施する体制を構築した。
本研究は、令和 2 年度に採択された研究課題のうち、「β、γ、X 線同時解析による迅速・高感度放射性核種分析法の開発」の令和 2 年度から令和 4 年度分の研究成果について取りまとめたものである。
本研究は、燃料デブリ・廃棄物中放射性核種の迅速分析の実現を目指し、多重γ線検出法などの最新計測システムを整備し、スペクトル定量法（Spectral Determination Method：以下、「SDM法」という。）を開発する。令和 4 年度の研究においては、令和 3 年度に引き続き、LSC、シング
ルス Ge、2D スペクトル（多重 γ）の測定データを統一的に扱うコードを開発するとともに、40 核種のそれぞれの測定におけるスペクトルデータを実測およびシミュレーション計算により求め、統合データベースを整備した。粗化学分離法については、最終的に 7 分離法-12 ステップを経由し、10 個のフラクションとすることで、39 核種の定量が可能であることがわかった。SDM 法はス
ペクトル分析一般に適用できるため、今後広い分野への応用が期待される。また、SDM 法の高精度化のため、畳み込みニューラルネットワーク(CNN)を用いた複数核種の核種識別法を本研究で対象とする全 γ 核種について対応を行った。

本報告書は、日本原子力研究開発機構の英知事業における委託業務として、日本分析センターが実施した成果を取りまとめたものである。
廃炉環境国際共同研究センター：〒979-1151 福島県双葉郡富岡町大字本岡字王塚 790-1

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JAEA-Review 2023-022
Development of Rapid and Sensitive Radionuclide Analysis Method by Simultaneous Analysis ofβ, γ, and X-rays(Contract Research)－ FY2022 Nuclear Energy Science & Technology and Human Resource Development Project －Collaborative Laboratories for Advanced Decommissioning Science,
Fukushima Research Institute, Sector of Fukushima Research and Development
Japan Atomic Energy Agency
Tomioka-machi, Futaba-gun, Fukushima-ken
Japan Chemical Analysis Center(Received September 20, 2023)
The Collaborative Laboratories for Advanced Decommissioning Science (CLADS), Japan Atomic Energy
Agency (JAEA), had been conducting the Nuclear Energy Science & Technology and Human Resource
Development Project (hereafter referred to “the Project”) in FY2022.
The Project aims to contribute to solving problems in the nuclear energy field represented by thedecommissioning of the Fukushima Daiichi Nuclear Power Station, Tokyo Electric Power Company
Holdings, Inc. (TEPCO). For this purpose, intelligence was collected from all over the world, and basic
research and human resource development were promoted by closely integrating/collaborating knowledge
and experiences in various fields beyond the barrier of conventional organizations and research fields.
The sponsor of the Project was moved from the Ministry of Education, Culture, Sports, Science andTechnology to JAEA since the newly adopted proposals in FY2018. On this occasion, JAEA constructed a
new research system where JAEA-academia collaboration is reinforced and medium-to-long term
research/development and human resource development contributing to the decommissioning are stably andconsecutively implemented.
Among the adopted proposals in FY2020, this report summarizes the research results of the “Developmentof rapid and sensitive radionuclide analysis method by simultaneous analysis of β, γ, and X- rays” conductedfrom FY2020 to FY2022.
The present study aims to enable rapid analysis of radionuclides in fuel debris and waste, we haveestablished the latest measurement system, such as the multiple γ-ray detection methods, and the Spectral
Determination Method (hereinafter referred to as “SDM”) was developed. In the research in 2022, wedeveloped a code that handles measurement data of LSC, singles Ge, and 2D spectra (multiple γ). In addition,
to develop an integrated database, spectral data of 40 nuclides were obtained by actual measurements andsimulation calculations. In chemical separation development for SDM, it was finally found that quantificationof 39 nuclides is possible by separating into 10 fractions via 7 separation methods-12 steps. Since the SDM
method can be applied to spectrum analysis in general, it is expected to be applied to a wide range ofmeasurement fields in the future. In addition, to improve the accuracy of the SDM method, a multi-nuclides
identification method using a convolutional neural network (CNN) was applied to all gamma nuclide of thetarget in this study.
Keywords: β, γ, and X-rays Measurement, Liquid Scintillation Counter, Fuel Debris, Long-lived
Radionuclide
This work was performed by Japan Chemical Analysis Center under contract with Japan Atomic Energy
Agency.
ii

JAEA-Review 2023-022

目次

1. 英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業の概要 ............................. 1
2. 平成 30 年度 採択課題 ............................................................. 2
3. 令和元年度 採択課題 .............................................................. 5
4. 令和 2 年度 採択課題 .............................................................. 8
5. 令和 3 年度 採択課題 ............................................................. 106. 令和 4 年度 採択課題 ............................................................. 12

付録 成果報告書 ................................................................... 15

Contents

1. Outline of Nuclear Energy Science & Technology and Human Resource Development Project................................................................................. 1
2. Accepted Proposal in FY2018 ...................................................... 2
3. Accepted Proposal in FY2019 ...................................................... 5
4. Accepted Proposal in FY2020 ...................................................... 8
5. Accepted Proposal in FY2021 ..................................................... 10
6. Accepted Proposal in FY2022 ..................................................... 12

Appendix Result Report ............................................................. 15

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1.

英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業の概要

文部科学省では、「東京電力（株）福島第一原子力発電所の廃止措置等研究開発の加速プラン（平成 26 年 6 月文部科学省）」等を踏まえ、平成 27 年度から「英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業」（以下、「本事業」という。）を立ち上げ、「戦略的原子力共同研究プログラム」、「廃炉加速化研究プログラム」及び「廃止措置研究・人材育成等強化プログラム」を推進している。
具体的には、国内外の英知を結集し、国内の原子力分野のみならず様々な分野の知見や経験を、
機関や分野の壁を越え、国際共同研究も含めて緊密に融合・連携させることにより、原子力の課
題解決に資する基礎的・基盤的研究や産学が連携した人材育成の取組を推進している。
一方、日本原子力研究開発機構（以下、「JAEA」という。）では、平成 27 年に廃炉国際共同研究センター（以下、「CLADS」という。現：廃炉環境国際共同研究センター）を組織し、「東京電力ホールディングス（株）福島第一原子力発電所の廃止措置等に向けた中長期ロードマップ」等を踏
まえ、東京電力ホールディングス株式会社福島第一原子力発電所廃炉（以下、「1F 廃炉」という。
）に係る研究開発を進めている。
また、平成 29 年 4 月に CLADS の中核拠点である「国際共同研究棟」の運用を開始したことを踏
まえ、今後は CLADS を中核に、廃炉の現場ニーズを踏まえた国内外の大学、研究機関等との基礎的・基盤的な研究開発及び人材育成の取組を推進することにより、廃炉研究拠点の形成を目指す
ことが期待されている。
このため、本事業では平成 30 年度の新規採択課題から実施主体を文部科学省から JAEA に移行することで、JAEA とアカデミアとの連携を強化し、廃炉に資する中長期的な研究開発・人材育成
をより安定的かつ継続的に実施する体制を構築することとし、従来のプログラムを、①共通基盤型原子力研究プログラム、②課題解決型廃炉研究プログラム、③国際協力型廃炉研究プログラム、④研究人材育成型廃炉研究プログラム（令和元年度より新設）に再編した。

-1-

JAEA-Review 2023-022

2.

平成 30 年度 採択課題

平成 30 年度採択課題については以下のとおりである。
課題数：19 課題
共通基盤型原子力研究プログラム

11 課題（若手研究 6 課題、一般研究 5 課題）

課題解決型廃炉研究プログラム

6 課題

国際協力型廃炉研究プログラム

2 課題（日英共同研究）

平成 30 年度 採択課題一覧
共通基盤型原子力研究プログラム【若手研究】
課題名

研究代表者

所属機関

河野 仁

東京工芸大学

山﨑 信哉

筑波大学

片岡 隆浩

岡山大学

大石 佑治

大阪大学

島田 幹男

東京工業大学

岩田 圭弘

東京大学

被災地探査や原子力発電所建屋内情報収集のための
半自律ロボットを用いたセマンティックサーベイマ
ップ生成システムの開発
汚染土壌の減容を目的とした重液分離による放射性微粒子回収法の高度化
ラドンを代表としたアルファ核種の吸入による内部
被ばくの横断的生体影響評価
炉心溶融物の粘性及び表面張力同時測定技術の開発
iPS 細胞由来組織細胞における放射線依存的突然変異計測系の確立
レーザー共鳴イオン化を用いた同位体存在度の低い
ストロンチウム 90 の迅速分析技術開発-2-

JAEA-Review 2023-022

共通基盤型原子力研究プログラム【一般研究】
課題名

研究代表者

所属機関

放射性核種の長期安定化を指向した使用済みゼオ
ライト焼結固化技術の開発

新井 剛

芝浦工業大学

燃料デブリ取り出しを容易にするゲル状充填材の
開発

牟田 浩明

大阪大学

レーザー蛍光法を用いた燃料デブリ変質相の同定

斉藤 拓巳

東京大学

過酷炉心放射線環境における線量測定装置の開発

岡本 保

木更津工業
高等専門学校レーザー加工により発生する微粒子の解析と核種同定手法の開発

長谷川 秀一

東京大学

課題名

研究代表者

所属機関

合金相を含む燃料デブリの安定性評価のための基
盤研究

桐島 陽

東北大学

ガンマ線画像スペクトル分光法による高放射線場
環境の画像化による定量的放射能分布解析法

谷森 達

京都大学

燃料デブリ取出し時における放射性核種飛散防止
技術の開発

鈴木 俊一

東京大学

アルファダストの検出を目指した超高位置分解能
イメージング装置の開発

黒澤 俊介

東北大学

ナノ粒子を用いた透明遮へい材の開発研究

渡邉 隆行

九州大学

先端計測技術の融合で実現する高耐放射線燃料デブリセンサーの研究開発

萩原 雅之

高エネルギー
加速器研究機構

課題解決型廃炉研究プログラム-3-

JAEA-Review 2023-022

国際協力型廃炉研究プログラム（日英共同研究）
課題名

研究代表者

所属機関

放射性微粒子の基礎物性解明による廃炉作業リスク低減への貢献五十嵐 康人

茨城大学

三澤 毅

京都大学

放射線耐性の高い薄型 SiC 中性子検出器の開発-4-

JAEA-Review 2023-022

3.

令和元年度 採択課題

令和元年度採択課題については以下のとおりである。
課題数：19 課題
共通基盤型原子力研究プログラム

7 課題（若手研究 2 課題、一般研究 5 課題）

課題解決型廃炉研究プログラム

4 課題

国際協力型廃炉研究プログラム

4 課題（日英共同研究 2 課題、日露共同研究 2 課題）

研究人材育成型廃炉研究プログラム 4 課題

令和元年度 採択課題一覧
共通基盤型原子力研究プログラム【若手研究】
課題名

研究代表者

所属機関

ウラニル錯体化学に基づくテーラーメイド型新規海水ウラン吸着材開発

鷹尾 康一朗東京工業大学

動作不能からの復帰を可能とする多連結移動ロボッ
トの半自律遠隔操作技術の確立

田中 基康

電気通信大学-5-

JAEA-Review 2023-022

共通基盤型原子力研究プログラム【一般研究】
課題名

研究代表者

所属機関

一次元光ファイバ放射線センサを用いた原子炉建
屋内放射線源分布計測

瓜谷 章

名古屋大学

低線量・低線量率放射線被ばくによる臓器別酸化ス
トレス状態の検討

鈴木 正敏

東北大学

単一微粒子質量分析法に基づくアルファ微粒子オ
ンラインモニタリングに向けた基礎検討

豊嶋 厚史

大阪大学

幹細胞動態により放射線発がんを特徴付ける新たな評価系の構築飯塚 大輔

量子科学技術研究開発機構梅沢 仁
耐放射線性ダイヤモンド半導体撮像素子の開発（～R2.3.31）

大曲 新矢

産業技術総合研究所（R2.4.1～）

課題解決型廃炉研究プログラム
課題名

研究代表者

所属機関

Multi-Physics モデリングによる福島 2・3 号機ペデスタル燃料デブリ深さ方向の性状同定

山路 哲史

早稲田大学

燃料デブリ取出しに伴い発生する廃棄物のフッ化技術を用いた分別方法の研究開発

渡邉 大輔

日立ＧＥ
ニュークリア・エナジー

竹下 健二
アパタイトセラミックスによる ALPS 沈殿系廃棄物の安定固化技術の開発（～R3.6.30）

塚原 剛彦

東京工業大学（R3.7.1～）

拡張型スーパードラゴン多関節ロボットアームによる圧力容器内燃料デブリ調査への挑戦

-6-

高橋 秀治

東京工業大学JAEA-Review 2023-022

国際協力型廃炉研究プログラム（日英共同研究）
課題名

研究代表者

所属機関

高い流動性および陰イオン核種保持性を有するア
ルカリ刺激材料の探索と様々な放射性廃棄物の安全で効果的な固化

佐藤 努

北海道大学

静岡大学
再臨界前の中性子線増に即応可能な耐放射線 FPGA
システムの開発渡邊 実（～R3.3.31）

岡山大学（R3.4.1～）

国際協力型廃炉研究プログラム（日露共同研究）
課題名

研究代表者

所属機関

燃料デブリ取出し臨界安全技術の高度化

小原 徹

東京工業大学

微生物生態系による原子炉内物体の腐食・変質に関する評価研究

金井 昭夫

慶應義塾

課題名

研究代表者

所属機関

燃料デブリ取り出し時における炉内状況把握のための遠隔技術に関する研究人材育成

淺間 一

東京大学

化学計測技術とインフォマティックスを融合したデブリ性状把握手法の開発とタイアップ型人材育
成

高貝 慶隆

福島大学

研究人材育成型廃炉研究プログラム

大貫 敏彦（～R2.3.31）

放射線・化学・生物的作用の複合効果による燃料デブリ劣化機構の解明

竹下 健二（～R3.6.30）

東京工業
大学

塚原 剛彦
（R3.7.1～）

燃料デブリ分析のための超微量分析技術の開発

-7-

永井 康介

東北大学

JAEA-Review 2023-022

4.

令和 2 年度 採択課題

令和 2 年度は、2 つのプログラムにおいて、研究課題の採択を決定した。
公募の概要は以下のとおりである。
公募期間：令和 2 年 3 月 17 日～令和 2 年 5 月 14 日（課題解決型）
令和 2 年 5 月 13 日～令和 2 年 7 月 15 日（国際協力型）
課題数：10 課題
課題解決型廃炉研究プログラム

8 課題（若手研究 2 課題、一般研究 6 課題）

国際協力型廃炉研究プログラム

2 課題（日英共同研究）

これらの提案について、外部有識者から構成される審査委員会において、書面審査及び面接審
査、日英共同研究については二国間の合同審査を実施し、採択候補課題を選定した。
その後、PD（プログラムディレクター）
・PO（プログラムオフィサー）会議での審議を経て、採択課題を決定した。

令和 2 年度 採択課題一覧
課題解決型廃炉研究プログラム【若手研究】
課題名

研究代表者

所属機関

楊 会龍
燃料デブリにおける特性の経年変化と環境劣化割れの調査（～R4.7.31）

村上 健太

東京大学

（R4.8.1～）

健全性崩壊をもたらす微生物による視認不可腐食の分子生物・電気化学的診断及び抑制技術の開発

-8-

岡本 章玄

物質・材料
研究機構

JAEA-Review 2023-022

課題解決型廃炉研究プログラム【一般研究】
課題名

研究代表者

所属機関

遮蔽不要な臨界近接監視システム用ダイヤモンド
中性子検出器の要素技術開発

田中 真伸

高エネルギー
加速器研究
機構

α／β／γ 線ラジオリシス影響下における格納容器系統内広域防食の実現：ナノバブルを用いた新規防食技術の開発

渡邉 豊

東北大学

β、γ、X 線同時解析による迅速・高感度放射性核種分析法の開発

篠原 宏文

日本分析
センター

合理的な処分のための実機環境を考慮した汚染鉄
筋コンクリート長期状態変化の定量評価

丸山 一平

東京大学

溶脱による変質を考慮した汚染コンクリート廃棄物の合理的処理・処分の検討

小崎 完

北海道大学

マイクロ波重畳 LIBS によるデブリ組成計測の高度化と同位体の直接計測への挑戦

池田 裕二

アイラボ

課題名

研究代表者

所属機関

革新的水質浄化剤の開発による環境問題低減化技
術の開拓

浅尾 直樹

信州大学

鎌田 創

海上・港湾・
航空技術研究所

国際協力型廃炉研究プログラム（日英共同研究）

無人航走体を用いた燃料デブリサンプルリターン
技術の研究開発-9-

JAEA-Review 2023-022

5.

令和 3 年度 採択課題

令和 3 年度は、2 つのプログラムにおいて、研究課題の採択を決定した。
公募の概要は以下のとおりである。
公募期間：令和 3 年 3 月 16 日～令和 3 年 5 月 17 日（課題解決型）
令和 3 年 4 月 13 日～令和 3 年 7 月 1 日（国際協力型 日英共同研究）
令和 3 年 7 月 12 日～令和 3 年 8 月 18 日（国際協力型 日露共同研究）
課題数：12 課題
課題解決型廃炉研究プログラム
国際協力型廃炉研究プログラム

8 課題
2 課題（日英）、2 課題（日露）

これらの提案について、外部有識者から構成される審査委員会において、書面審査及び面
接審査、日英・日露共同研究については二国間の合同審査を実施し、採択候補課題を選定した。
その後、PD（プログラムディレクター）
・PO（プログラムオフィサー）会議及びステアリ
ングコミッティでの審議を経て、採択課題を決定した。
令和 3 年度 採択課題一覧
課題解決型廃炉研究プログラム
課題名

研究代表者

所属機関

建屋応答モニタリングと損傷イメージング技術を活用したハイブリッド型の原子炉建屋長期健全性評価法の開発研究

前田 匡樹

東北大学

燃料デブリ周辺物質の分析結果に基づく模擬デブリの合成による実機デブリ形成メカニズムの解明と事故進展解析結果の検証によるデブリ特性デー
ターベースの高度化

宇埜 正美

福井大学

ジオポリマー等による PCV 下部の止水・補修及び安定化に関する研究

鈴木 俊一

東京大学

世界初の同位体分析装置による少量燃料デブリの性状把握分析手法の確立

坂本 哲夫

工学院大学

アルファ微粒子の実測に向けた単一微粒子質量分
析法の高度化

豊嶋 厚史

大阪大学

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JAEA-Review 2023-022

課題名

研究代表者

所属機関

連携計測による線源探査ロボットシステムの開発
研究人見 啓太朗

東北大学

安原 亮

自然科学
研究機構

中瀬 正彦

東京工業
大学

研究代表者

所属機関

中赤外レーザー分光によるトリチウム水連続モニ
タリング手法の開発
福島原子力発電所事故由来の難固定核種の新規ハ
イブリッド固化への挑戦と合理的な処分概念の構
築・安全評価国際協力型廃炉研究プログラム（日英共同研究）課題名

福島第一原子力発電所の廃止措置における放射性エアロゾル制御及び除染に関する研究

Erkan
Nejdet（～R4.1.31）

東京大学

三輪 修一郎（R4.2.1～）

燃料デブリ取り出しのための機械式マニピュレー
タのナビゲーションおよび制御

淺間 一

東京大学

課題名

研究代表者

所属機関

福島第一発電所 2、3 号機の事故進展シナリオに基づく FP・デブリ挙動の不確かさ低減と炉内汚染状
況・デブリ性状の把握

小林 能直

東京工業
大学

非接触測定法を用いた燃料デブリ臨界解析技術の
高度化

小原 徹

東京工業
大学

国際協力型廃炉研究プログラム（日露共同研究）- 11 -

JAEA-Review 2023-022

6.

令和 4 年度 採択課題

令和 4 年度は、2 つのプログラムにおいて、研究課題の採択を決定した。
公募の概要は以下のとおりである。
公募期間：令和 4 年 3 月 1 日～令和 4 年 5 月 6 日（課題解決型）
令和 4 年 4 月 7 日～令和 4 年 6 月 16 日（国際協力型 日英共同研究）
課題数：8 課題
課題解決型廃炉研究プログラム 6 課題
国際協力型廃炉研究プログラム 2 課題（日英）これらの提案について、外部有識者から構成される審査委員会において、書面審査及び面
接審査、日英・日露共同研究については二国間の合同審査を実施し、採択候補課題を選定した。
その後、PD（プログラムディレクター）
・PO（プログラムオフィサー）会議及びステアリ
ングコミッティでの審議を経て、採択課題を決定した。
令和 4 年度 採択課題一覧
課題解決型廃炉研究プログラム
課題名

研究代表者

所属機関

革新的アルファダスト撮像装置と高線量率場モニタの実用化とその応用

黒澤 俊介

東北大学

3 次元線量拡散予測法の確立と γ 線透過率差を利用した構造体内調査法の開発

谷森 達

京都大学

α汚染可視化ハンドフットクロスモニタの要素技
術開発

樋口 幹雄

北海道大学

高放射線耐性の低照度用太陽電池を利用した放射線場マッピング観測システム開発

奥野 泰希

京都大学

障害物等による劣悪環境下でも通信可能なパッシブ無線通信方式の開発

新井 宏之

横浜国立
大学

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JAEA-Review 2023-022

課題名

研究代表者

所属機関

無線 UWB とカメラ画像分析を組合せたリアルタイ
ム 3D 位置測位・組込システムの開発・評価

松下 光次郎

岐阜大学

課題名

研究代表者

所属機関

耐放射線プロセッサを用いた組み込みシステムの
開発

渡邊 実

岡山大学

マイクロ・ナノテクノロジーを利用したアルファ
微粒子の溶解・凝集分散に及ぼすナノ界面現象の
探求

塚原 剛彦

東京工業
大学

国際協力型廃炉研究プログラム（日英共同研究）- 13 -

JAEA-Review 2023-022

本報告書は、以下の課題の令和 2 年度から令和 4 年度分の研究成果を取りまとめたものである。

課題解決型廃炉研究プログラム
課題名
β、γ、X 線同時解析による迅速・高感度放射性核種分析法の開発

研究代表者

所属機関

篠原 宏文

日本分析センター

研究成果を取りまとめた成果報告書を付録として添付する。

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JAEA-Review 2023-022

付録
成果報告書

- 15 -

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JAEA-Review 2023-022

令和 4 年度

日本原子力研究開発機構
英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業

β、γ、X 線同時解析による迅速・高感度
放射性核種分析法の開発（契約番号

R04I020）

成果報告書

令和 5 年 3 月
公益財団法人日本分析センター- 17 -

JAEA-Review 2023-022

本報告書は、国立研究開発法人日本原子力研究開発機構の「英知を結集した原子力科学技術･人材育成推進事業」による委託業務として、公益財団法人日本分析センターが実施した「β、γ、X 線同時解析による迅速・高感度放射性核種分析法の開発」の令和 2 年度から令和 4 年度分の研究成果を取りまとめたものである。

- 18 -

JAEA-Review 2023-022

目次
概略 ............................................................................... ⅶ
1. はじめに ...................................................................... 1-1
2. 業務計画 .................................................................... 2.1-1
2.1 全体計画 ................................................................. 2.1-1
2.2 実施体制 ................................................................. 2.2-1
2.3 令和 4 年度の成果の目標および業務の実施方法 ............................... 2.3-1
3. 実施内容および成果 .......................................................... 3.1-1
3.1 γ線測定装置の整備（令和 2 年度～令和 4 年度） ............................. 3.1-1
3.2 SDM 法に関する研究（令和 2 年度～令和 4 年度） ........................... 3.2.1-1
3.2.1 γ線 SDM 法開発（令和 2 年度～令和 4 年度） ........................... 3.2.1-1
3.2.2 放射線シミュレーションに関する研究（再委託先：新潟大学）（令和 2 年度～令和 4 年度）..........................................................3.2.2-1
3.2.3 機械学習を用いた核種認識法の開発（再委託先：九州大学）（令和 2 年度～令和
4 年度）.............................................................3.2.3-1
3.3 分析法バリデーション（令和 2 年度～令和 4 年度） ......................... 3.3.1-1
3.3.1 SDM 法および解析結果の検証（再委託先：量研機構）（令和 2 年度～令和 4 年度）....................................................................3.3.1-1
3.3.2 γ線 SDM 法のバリデーション（再委託先：大成建設）（令和 2 年度～令和 4 年度）........ ........................................................... 3.3.2-1
3.3.3 SDM 法のバリデーション（連携先：JAEA）（令和 2 年度～令和 4 年度） ..... 3.3.3-1
3.4 研究推進 ................................................................. 3.4-1
4.

結言 .......................................................................... 4-1

参考文献 .......................................................................... 4-3i- 19 -

JAEA-Review 2023-022

執筆者リスト

事業代表者
公益財団法人日本分析センター

委託先
国立大学法人新潟大学
国立大学法人九州大学
国立研究開発法人量子科学技術研究開発機構
大成建設株式会社
連携先
国立研究開発法人日本原子力研究開発機構

ii- 20 -

グループリーダー
技術相談役
グループサブリーダー
主任技術員
主任技術員
グループ員

篠原 宏文
大島 真澄
佐野 友一
鈴木 勝行
小林 慧人
沈 海峰

助教
准教授
上席研究員
専任課長

後藤 淳
金 政浩
早川 岳人
谷口 雅弘

マネージャー
研究主幹

原賀 智子
浅井 雅人

JAEA-Review 2023-022

表一覧
表 3.2.1-1
表 3.2.1-2
表 3.2.1-3
表 3.2.1-4
表 3.2.1-5
表 3.2.1-6
表 3.2.1-7
表 3.2.1-8
表 3.2.3-1
表 3.3.1-1
表 3.3.1-2
表 3.3.1-3
表 3.3.2-1
表 3.3.2-2
表 3.3.3-1
表 3.3.3-2

標準線源の測定スペクトルの再現度の評価
令和 4 年度に整備した RayTrek マシンのスペック一覧
SDM-BGG コードの精度
元素の回収割合
フラクションごとの回収率（理論値）
改善した化学分離フローをもとにした SDM 法におけるフラクションごとの定量精度分析に掛かる工程数の比較
核種ごとの定量限界
令和 2 年度に整備した GPU マシンのスペック一覧
解析対象となる核種
仮想試料 1（左）と仮想試料 2（右）の解析結果
仮想試料 3（左）と仮想試料 4（右）の解析結果
SDM 法と TPA 法の定量限界比較
TPA 法による解析データ
基準スペクトルを作成した核種の一覧
各 SDM 解析で得られた（出力値）/（入力値）の値の荷重平均と標準偏差iii- 21 -.......
.......
.......
.......
.......

3.2.1-3
3.2.1-93.2.1-93.2.1-14
3.2.1-15.......
.......
.......
.......
.......
.......
.......
.......
.......
.......

3.2.1-16
3.2.1-17
3.2.1-19
3.2.3-1
3.3.1-2
3.3.1-5
3.3.1-7
3.3.2-3
3.3.2-5
3.3.3-3.......

3.3.3-8

JAEA-Review 2023-022

図 2.1-1
図 2.2-1
図 3.1-1
図 3.1-2

図一覧
全体計画図
実施体制図
BGO-Ge 体系の全体図
BGO-Ge 体系による 2 次元スペクトル

.....
.....
.....
.....

図 3.1-3

4Ge 体系による 2 次元スペクトル.....

図 3.1-4
図 3.1-5
図 3.1-6
図 3.2.1-1
図 3.2.1-2
図 3.2.1-3
図 3.2.1-4
図 3.2.1-5
図 3.2.1-6
図 3.2.1-7
図 3.2.1-8
図 3.2.1-9
図 3.2.1-10
図 3.2.1-11
図 3.2.1-12
図 3.2.1-13
図 3.2.1-14
図 3.2.1-15
図 3.2.1-16
図 3.2.2-1
図 3.2.2-2

多重γ線検出装置の上部遮蔽
Ge 検出器の冷却棒
多重γ線検出装置の全体図
本法による測定スペクトルの再現（核種：Mn-54）
本法による測定スペクトルの再現（核種：Co-60）
本法による測定スペクトルの再現（核種：Cs-134）
本法により処理したスペクトル（核種：Ag-110m）
本法により処理したスペクトル（核種：Cd-113m）
本法により処理したスペクトル（核種：Sn-119m）
本法により処理したスペクトル（核種：Pm-146）
本法により処理したスペクトル（核種：Eu-154）
本法により処理したスペクトル（核種：Eu-155）
本法により処理したスペクトル（核種：Gd-153）
LSC 基準スペクトルγ線基準スペクトル
γγ基準スペクトル
統合基準スペクトル
理想的な化学分離スキームのイメージ
化学分離スキーム
シミュレーション検出器配置
シミュレーションで作成したγ線検出器配置 A（Ge 検出器）でのシングルスペクトルおよび多重γ2 次元スペクトルの例
シミュレーションで作成したγ線検出器配置 B（NaI 検出器）でのシングルスペクトルおよび多重γ2 次元スペクトルの例
シミュレーションで作成したγ線検出器配置 C（CeBr3 検出器）でのシングルスペクトルおよび多重γ2 次元スペク
トルの例
実測データを SDM 法で解析した結果
SDM-BGG 法の全核種の解析結果
SDM-BGG 法のγ線核種の解析結果

.....
.....
.....
.....
.....
.....
.....
.....
.....
.....
.....
.....
.....
.....
.....
.....
.....
.....
.....
.....

2.1-1
2.2-1
3.1-1
3.1-2
3.1-2
3.1-2
3.1-2
3.1-3
3.2.1-2
3.2.1-2
3.2.1-3
3.2.1-4
3.2.1-4
3.2.1-4
3.2.1-5
3.2.1-5
3.2.1-5
3.2.1-6
3.2.1-7
3.2.1-7
3.2.1-8
3.2.1-8
3.2.1-13
3.2.1-13
3.2.2-2.....

3.2.2-4.....

3.2.2-5.....

3.2.2-6

.....
.....
.....

3.2.2-7
3.2.2-7
3.2.2-8

図 3.2.2-3

図 3.2.2-4

図 3.2.2-5
図 3.2.2-6
図 3.2.2-7
図 3.2.3-1
図 3.2.3-2

令和 2 年度に開発した 1 次元畳み込みニューラルネット
ワークの構成.....

従来法であるコベル法に対する 1 次元畳み込みニューラルネ
ットワークの計測時間増倍係数

.....

iv
- 22 -

3.2.3-2

3.2.3-2

JAEA-Review 2023-022

図 3.2.3-3
図 3.2.3-4

図 3.2.3-5
図 3.3.1-1
図 3.3.1-2
図 3.3.1-3
図 3.3.1-4
図 3.3.2-1
図 3.3.2-2
図 3.3.2-3
図 3.3.3-1
図 3.3.3-2
図 3.3.3-3
図 3.3.3-4
図 3.3.3-5

Gaussian negative log likelihood loss を損失関数として用いる際の 1 次元 CNN モデルの構成
24 核種の存在する条件で取得したスペクトルをコベル法（左）および今回開発した機械学習モデル（右）で解析して得られた放射能の正解値に対するばらつき
学習中のスクリーニング成功率（含有、負含有の判定の正答率）の変化
仮想試料 1 のスペクトルの一部
仮想試料 2 のスペクトル
仮想試料 3 のスペクトル
仮想試料 4 のスペクトル解析用スペクトル
ピークスペクトルと BG
TPA 法と SDM 法の解析イメージ比較
多重γ線検出装置の 4 台の Ge 検出器と線源の配置
SDM 解析に使用した 40 核種混合スペクトル
分析対象 40 核種に対する SDM-B 法、SDM-BG 法、SDM-BGGG
法の解析結果Ge 検出器でγ線が観測できる 17 核種を抽出して比較した
SDM-B 法、SDM-G 法、SDM-BG 法の解析結果
Ge 検出器でγ線が観測できる 17 核種を抽出して比較した
SDM-G 法、SDM-GGG 法、SDM-BGGG 法の解析結果

v- 23 -.....

3.2.3-3.....

3.2.3-4.....

3.2.3-5

.....
.....
.....
.....
.....
.....
.....
.....
.....

3.3.1-3
3.3.1-4
3.3.1-6
3.3.1-6
3.3.2-2
3.3.2-4
3.3.2-4
3.3.3-2
3.3.3-4.....

3.3.3-5.....

3.3.3-6.....

3.3.3-7

JAEA-Review 2023-022

略語一覧
SDM 法
JAEA
量研機構
CLADS
LSC
1F

：Spectral Determination Method（スペクトル定量法）：Japan Atomic Energy Agency（国立研究開発法人日本原子力研究開発機構）：国立研究開発法人量子科学技術研究開発機構：Collaborative Laboratories for Advanced Decommissioning Science（廃炉環境国際共同研究センター）：Liquid Scintillation Counter（液体シンチレーションカウンタ）：東京電力ホールディングス株式会社福島第一原子力発電所
用語解説

SDM 法

：LSC によるβ線、X 線および Ge 検出器等によるγ線の測定スペクトルは核種ごとに異なる応答を示し、測定スペクトルはその線形重ね合わせで表せるという
第 1 原理に基づき、β、γ、X 線スペクトルデータを同時に統一的に解析する
スペクトル定量法。組み込まれた基準スペクトルとそのスペクトルサイズの違いで、以下の分類がある。
〇 SDM-B ：LSC によるスペクトル〇 SDM-G ：Ge 検出器によるスペクトル〇 SDM-GGG ：Ge 検出器によるスペクトルおよび Ge 検出器 4 台によるγγ2D スペクトル〇 SDM-BG ：LSC および Ge 検出器によるスペクトル〇 SDM-BGNN：LSC,Ge 検出器によるスペクトルおよび NaI 検出器 6 台によるγγ2D スペクトル
〇 SDM-BGCC：LSC,Ge 検出器によるスペクトルおよび CeBr3 検出器 6 台によるγγ2D スペクトル
〇 SDM-BGGG：LSC,Ge 検出器によるスペクトルおよび Ge 検出器 4 台によるγγ2D スペクトルvi- 24 -

JAEA-Review 2023-022

概略
燃料デブリ中分析対象中重核種 40 種の分析は、現在化学処理により峻別分離を行った後に、放射能分析することを想定している。我々は、LSC によるβ線、X 線と Ge 検出器等によるγ線の測定スペクトルは核種ごとに異なる応答を示し、測定スペクトルはその線形重ね合わせで表せるという第 1 原理に基づき、β、γ、X 線スペクトルデータを同時に統一的に解析するスペクトル定量法を開発する。これにより、核種分析能を大幅に改善し、峻別化学分離を不要とすることで、化学処理プロセスを大幅に軽減することを目指す。
3 カ年計画の 1 年目（令和 2 年度）および 2 年目（令和 3 年度）の成果の概要は次のとおりである。
【令和 2 年度】
(1) γ線測定装置の整備
SDM 法開発のためのγ線検出器体系（Ge 検出器、CeBr3、NaI 検出器、鉛シールドを含む検出器
架台、Ge 検出器用液体窒素容器、液体窒素補給用運搬容器等）を整備した。また、高速データ収集システムを整備し、検出器からの信号を処理し、1 次元および同時計数データ取得を可能にした。
導入したγ線検出器体系、高速データ収集システム各々の性能試験を行った。
(2) SDM 法に関する研究① γ線 SDM 法開発
β線とγ線を統合解析する SDM-BG 法の準備研究のために、γ線のみを解析するγ線 SDM 法（SDMG 法）を開発した。
② 放射線シミュレーションに関する研究（再委託先：新潟大学）
シミュレーション環境を構築した。Ge 検出器、NaI 検出器、CeBr3 検出器を用いたγ線測定試験
結果を考慮した計算パラメータのチューニングを実施し、シミュレーションの高精度化を図った。
標準線源がない核種など実測が難しい核種も含めて、SDM 用基準スペクトルをシミュレーションで作成した。
③ 機械学習を用いた核種認識法の開発（再委託先：九州大学）
高速電子計算機を整備した。畳み込みニューラルネットワークを用いて、複数核種（測定可能なエネルギーのγ線を放出する 7 核種）の核種識別が可能なモデルを構築した。
(3) 分析法バリデーション① SDM 法および解析結果の検証（再委託先：量研機構）
SDM 法について検討を開始した。従来分析法、特に代表的ピーク解析法である Total Peak Area
法と SDM-G 法との比較を行った。日本分析センターに貸与するゲルマニウム検出器の性能試験を実施し、令和 3 年度の試験に備えた。
② γ線 SDM 法のバリデーション（再委託先：大成建設）
1F 廃棄物および燃料デブリ中のγ線放出核種 24 種について、主要核種 Cs-137、Sr-90 の存在下における定量限界を、過去の文献により調査した。

vii- 25 -

JAEA-Review 2023-022③ SDM 法のバリデーション（連携先：JAEA）
多重γ線検出法および SDM 法による定量結果との比較を行うため、従来分析法に関して過去の文献を調べ、定量限界について調査を行った。1F 廃棄物中測定対象核種に対する調査を行った。
(4) 研究推進研究代表者の下で各研究項目間ならびに CLADS 等との連携を密にして、研究を進めた。また、研究実施計画を推進するための打合せや会議等を開催した。
【令和 3 年度】
(1) γ線測定装置の整備
前年度に引き続き、γ線測定装置を整備し、Ge 検出器、CeBr3 検出器、NaI 検出器からなる各計測システムを完成させた。また、高速データ収集システムを整備し、1 次元および同時計数データ取得を可能にした。
(2) SDM 法に関する研究① γ線 SDM 法開発
標準γ線源を購入し、既存線源とともに、γ線シングルス、多重γ線測定を行い、γ線標準ス
ペクトルとした。また、LSC を使用した測定を外注し、β（＋X）線の標準スペクトルを得るとともに、測定が困難な核種については、新潟大学と協力して、シミュレーションにより標準スペク
トルを生成し、全 40 核種のスペクトルデータベースを整備した。β（＋X）線、γ線を統合解析する SDM 法（SDM-BG 法）を開発した。β、γおよびβγ核種について、沈殿分離や必要に応じて各種クロマトグラフィーを組み合わせた粗化学分離スキームを想定し、安定元素を用いた実験により、SDM 法の検討に用いる試験スペクトルの生成に必要な分離後の化学組成を求めた。
② 放射線シミュレーションに関する研究（再委託先：新潟大学）
Ge 検出器、NaI 検出器、CeBr3 検出器を用いたγ線測定試験結果をもとに、計算パラメータのチューニングを実施し、シミュレーションの高精度化を図った。測定が困難な核種について、シ
ミュレーションにより、β（＋X）線、γ線、多重γ線基準スペクトルを導出した。これらを統合解析する SDM 法（SDM-BGG 法）を開発した。
③ 機械学習を用いた核種認識法の開発（再委託先：九州大学）
畳み込みニューラルネットワーク（CNN）を用いて、複数核種（Co-60, Cs-134, Cs-137, Eu152 等 7 核種）の核種識別が可能なモデルを構築した。計算パラメータのチューニングを実施し、高精度化を図った。また、玄米認証標準物質から放出されるγ線スペクトルの実測データをもとに、本モデルの実証試験を行った。
(3) 分析法バリデーション① SDM 法および解析結果の検証（再委託先：量研機構）
日本分析センターが開発した SDM 法コードの検証を行った。GAGG 検出器のスペクトルを用意し、解析結果のいくつかの例について検証した。また、保有する Ge 検出器 1 台を修理した後、日本分析センターが整備するγ線測定装置に使用した。

viii- 26 -

JAEA-Review 2023-022② γ線 SDM 法のバリデーション（再委託先：大成建設）
燃料デブリ中のγ線放出核種について、多重γ線検出装置を用いたシングルス測定を行い、得られたスペクトルの SDM-G 法および SDM-BG 法による解析を開始した。
③ SDM 法のバリデーション（連携先：JAEA）
燃料デブリ中のγ線放出核種について、多重γ線検出装置を用いたシングルスおよび多重γ線測定を行った。得られたスペクトルの SDM-BG 法および SDM-BGG 法による解析を開始した。九
州大学が実施する機械学習を用いた定性分析法とその結果について、評価を実施した。
(4) 研究推進研究代表者の下で各研究項目間ならびに CLADS 等との連携を密にして、研究を進めた。また、研究実施計画を推進するための打合せや会議等を開催した。

前年度までの成果報告書：
JAEA-Review 2021-060，β、γ、X 線同時解析による迅速・高感度放射性核種分析法の開発(委託研究); 令和 2 年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業，105p，2022，
URL：https://doi.org/10.11484/jaea-review-2021-060
JAEA-Review 2022-037，β、γ、X 線同時解析による迅速・高感度放射性核種分析法の開発(委託研究); 令和 3 年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業，118p，2023，
URL：https://doi.org/10.11484/jaea-review-2022-037

ix- 27 -

JAEA-Review 2023-022

1.

はじめに
1F の廃炉において、燃料デブリの取り出し、汚染水対策、建屋の解体作業、廃棄物の減容化、クリアランスによる廃棄物量の低減のために、非常に大量の試料の放射性核種分析が必要となる。
それらの分析には迅速性が要求されると同時に、核種濃度の不確かさが大きい場合、処理・処分においては安全側に立って過大評価する必要が出てくることから、不確かさの小さい高確度の定量法が必要である。
放射性核種分析は現在、試料の溶解後、元素に特化した精密な化学分離を行った後に、放射能測定や質量分析により定量しているが、化学分離には高度なスキルと長い作業時間が必要であると同時に、作業者の被曝量の問題が伴う。これらの課題解決のため、我々は放射能測定における核種分析能を飛躍的に向上させ、化学分離における負担を大幅に軽減することを目的として、以下の手法開発を提案する。
β線、X 線測定には、吸収のない LSC を、γ線測定は Ge, NaI 検出器等を使用し、個別に測定する。これらの放射線は、核種ごとに異なるエネルギー値、強度等を有するため、それらの測定ス
ペクトルは核種固有のものとなる。また、多核種を含む試料を測定して得られたスペクトルは、核種ごとのスペクトルの線形重ね合わせで表すことができる。この第 1 原理に基づいたコード開発を行うことで、これらのスペクトルデータを統一的に解析でき、各核種成分に分解することを可能にした。このスペクトル定量法（Spectral Determination Method、以下、SDM 法と略す。
）をβ線（X 線）、γ線および多重γ線測定におけるスペクトルデータの同時解析に発展させ、核種分析能を大幅に改善することで、精密な化学分離を不要とし、化学分離プロセスの負担を大幅に軽減できることを実証する。また、SDM 法に特化した実効的な粗化学分離法を提案し、40 核種の定量限界を導出する。
令和 4 年度の研究においては、令和 3 年度に引き続き、LSC, シングルス Ge, 2D スペクトル（多重γ）の測定データを統一的に扱うコードを開発するとともに、40 核種のそれぞれの測定におけるスペクトルデータを実測およびシミュレーション計算により求め、統合データベースを整備した。粗化学分離法については、最終的に 7 分離法-12 ステップを経由し、10 個のフラクションとすることで、39 核種の定量が可能であることがわかった。この方法は従来法により同じ核種を分析した場合と比較して、大幅に分析操作を軽減でき、さらに、対象核種を限定することでより効率的な分析スキームを構築できるため、広く応用が期待される。また、SDM 法はスペクトル分析一般に適用できるため、今後広い分野への応用が期待される。また、SDM 法の高精度化のため、畳み込みニューラルネットワーク（CNN）を用いた複数核種の核種識別法を本研究で対象とする全γ核種について対応を行った。

1-1- 28 -

JAEA-Review 2023-022

2. 業務計画
2.1 全体計画
本業務の全体計画図を図 2.1-1 に示す。

年度
項目

令和２年度

令和３年度

令和４年度

要素研究フェーズ
（要素開発、原理検討）(1)γ 線測定装置の整備

ガンマ線検出器整備

多重γ線検出装置整備、分析試験
多重

分析試験 及び評価まとめ

SDM--G法
SDM

データベース整備、SDM
SDM--BG
BG法開発、
化学分離（粗分離）スキーム検討

試験及び評価まとめ(2)SDM 法に関する研究①γ線 SDM 法開発②放射線シミュレーションに関する研究

検証フェーズ（分析法評価）シミュレーション準備

データベース整備、SDM
SDM--BGG
BGG法開発改善及び評価まとめ（新潟大学）③機械学習を用いた核種認識法の開発

モデリング改善及び評価まとめモデリングと実証試験（九州大学）(3)分析法バリデーション①SDM 法および解析結果の検証

SDM--G法検証
SDM

SDM--BG法検証
SDM

SDM--BGGSDM
BGG法検証法検証及び有効性評価

文献調査

SDM分析試験
SDM
分析試験と解析
分析試験

文献調査

SDM分析試験、定性分析法評価
SDM（量研機構）②γ線 SDM 法のバリデーション

分析試験及び評価まとめ（大成建設）③SDM 法のバリデーション

分析法評価及びまとめ（JAEA）(4)研究推進進捗確認等の打合せの実施

進捗確認等の打合せの実施

進捗確認等の打合せの実施

まとめ・評価まとめ・評価まとめ・評価図 2.1-1 全体計画図

2.1-1- 29 -

JAEA-Review 2023-022

2.2 実施体制
本業務の実施体制図を図 2.2-1 に示す。

課題全体の取りまとめ：篠原宏文（2）核種分析法に関する研究① ベータ核種分析（1）γ線測定器の整備

篠原宏文
・試験

大島真澄

鈴木勝行

・実験装置整備 ・データ収集系

大島真澄

佐野友一

沈海峰

小林慧人

・コード開発

・実験

・実験

・評価

再委託先（新潟大学）：（2）SDM 法に関する研究② SDM 法コード開発、放射線シミュレーション

再委託先（九州大学）:（2）SDM 法に関する研究③ 機械学習による核種認識

研究責任者：後藤淳

研究責任者：金政浩

再委託先（量研機構）：（3）分析法バリデーション

連携機関（JAEA）：（3）分析法バリデーション

研究責任者：早川岳人

研究責任者：原賀智子

再委託先（大成建設（株））：(3) 分析法バリデーション
研究責任者：谷口雅弘

原賀智子
・SDM 分析

図 2.2-1 実施体制図

2.2-1- 30 -

浅井雅人
・機械学習による定性分析

JAEA-Review 2023-022

2.3 令和 4 年度の成果の目標および業務の実施方法(1) γ線測定装置の整備
多重γ線検出装置について、必要な改造等を行い、γ線の高精度測定を可能にする。
(2) SDM 法に関する研究① γ線 SDM 法開発
LSC 測定が可能な核種について、外注により混合溶液を調製し、β、X 線スペクトルデータを取得し、SDM 法の検証を進める。β、γ、X 線のシングルスおよび多重γ線同時計数シミュレ
ーション計算の高精度化を行い、統合基準スペクトルデータベースを更新し、SDM 法解析の高精度化を果たす。新潟大学と協力して、統合基準スペクトルを解析する SDM-BGG 法の高度化と実証を行う。
いくつかの想定した粗化学分離スキームにおいて、各核種の定量限界を求める。
② 放射線シミュレーションに関する研究（再委託先：新潟大学）
日本分析センターで得られたスペクトルデータをもとに、シミュレーション計算の高精度化を行う。整備された多重γ線検出装置で得られた実測データを SDM 法で解析し、性能の確認と向上を目指す。日本分析センターと協力して、SDM-BGG 法の高度化と実証を行う。
③ 機械学習を用いた核種認識法の開発（再委託先：九州大学）
令和 3 年度までに開発した畳み込みニューラルネットワーク（CNN）を用いたγ線核種認識技術（7 核種）を発展させて、全γ線放出核種への対応を可能にし、その性能評価を行う。また、核種認識の性能評価を行う。JAEA が実施する定性分析法と分析結果の評価に対応する。
(3) 分析法バリデーション① SDM 法および解析結果の検証（再委託先：量研機構）
日本分析センターが開発した SDM-BGG 法のコード自体の検証を行う。また、このコードを用いて解析した結果のいくつかの例について検証する。最終的に、これら分析法の有効性を評価する。
② γ線 SDM 法のバリデーション（再委託先：大成建設）
γ線放出核種 24 核種のうち標準線源が用意できる核種について、シングルスγ線測定を行う。得られたスペクトルより、各核種の定量限界を求める。
③ SDM 法のバリデーション（連携先：JAEA）
整備された多重γ線検出装置で得られた実測データおよび SDM 法で解析した結果に対して、
β-γデータを扱う SDM-BG 法とそれに加え、γ-γデータも含めた SDM-BGG 法の分析結果のバ
リデーションを行う。九州大学が実施する機械学習を用いた定性分析法とその結果について、評価を実施する。
(4) 研究推進研究代表者の下で各研究項目間ならびに CLADS 等との連携を密にして、研究を進める。
また、研究実施計画を推進するための打合せや会議等を開催する

2.3-1- 31 -

JAEA-Review 2023-022

3. 実施内容および成果
3.1 γ線測定装置の整備（令和 2 年度～令和 4 年度）(1) 令和 3 年度までの実施内容および成果（概要）
令和 2 年度において、γ 線測定装置架台を整備し、令和 3 年度はそれに引き続き、架台内部の検出器治具および上部構造体の整備を行った。これにより、4 台の Ge 検出器、6 台の CeBr3 検出器、6 台の NaI 検出器からなる各計測システム構築を可能にした。また、令和 2 年度に整備した高速データ収集システムの自動エネルギー校正ソフトウェアおよび同時計数測定モード追加
により、1 次元および同時計数データ取得を可能にした。
(2) 令和 4 年度実施内容および成果
まず、PopTop 用ポータブルデュワーを整備した。これまで整備した多重γ線検出装置は 4Ge、
6NaI、6CeBr3 の 3 体系であるが、4 番目の体系として、BGO-Ge 体系を試験することとした。これは PopTop 型 Ge 検出器の周りに大型の BGO シンチレータで取り囲む配置を可能とし、前 3 者に比べて効率よく γ 線の同時計数測定を可能にする。しかし、既存の検出器架台には設置できないことから、図 3.1-1 に示すように鉛ブロック中に BGO 検出器を収め、ポータブル型液体窒素デュワーを整備して、これに接続した Ge 検出器を BGO 検出器中に挿入した。
以上の体系を用いて得られたγγ2 次元スペクトル図を図 3.1-2 に載せる。放射能標準線源
JSAC0731 を使用した。比較のために、4Ge 体系を用いて得られた γγ2 次元スペクトル図を図3.1-3 に載せる。

図3.1-1BGO-Ge体系の全体図

3.1-1- 32 -

JAEA-Review 2023-022

図3.1-2 BGO-Ge体系による2次元スペクトル

図3.1-3 4Ge体系による2次元スペクトル

Channel-Energy 対応は 0.25 ch/keV なので、線源中に含まれる Cs-134 の 604.7-795.9 keV 同
時計数ピークは、図 3.1-3 で顕著にわかるように、151-199 ch 付近に現れる。図 3.1-2 では横軸が Ge 検出器、縦軸が BGO 検出器に対応するため、後者の分解能の低さを反映して、縦にシャープな線が現れる。その強度とピーク対バックグラウンド比を評価した結果、4Ge 体系の方が優れていることがわかった。これは分解能の違いおよびシンチレータ結晶自体に含まれる不純物
放射能によるものであり、最終的に BGO-Ge 体系の SDM 解析への適用は見送ることとした。
次に、多重γ線検出装置の改造を行った。まず上部遮蔽体について、図 3.1-4 の赤丸部分を整備し、一体構造とすることで、遮蔽性能を改善した。また、図 3.1-5 の同じく赤丸部分を整備し、ゲルマニウム検出器の冷却棒の長さを揃えることで、液体窒素の安定補給を確保した。合わせて、γ線の高精度測定を可能にした。
図 3.1-6 に完成した多重γ線検出装置の全体図を載せる。

図3.1-4 多重γ線検出装置の上部遮蔽

3.1-2- 33 -

図3.1-5 Ge検出器の冷却棒

JAEA-Review 2023-022

図3.1-6 多重γ線検出装置の全体図(3) まとめ
多重γ線検出装置の新たな体系として、BGO 検出器および Ge 検出器を用いた体系を実現し、
同時計数測定による検討を行ったが、BGO 検出器結晶に起因するバックグラウンド値の高さにより採用には至らなかった。多重γ線検出装置について、遮蔽性能向上のための改造および液体窒素による検出器冷却能力の安定化のための改造等を行い、多重γ線検出装置を完成させた。
この装置は 6 台の NaI、6 台の CeBr3、4 台の Ge 検出器の 3 種の体系に対応でき、γ線のシング
ルスおよび同時計数の高精度測定を可能にする。

3.1-3- 34 -

JAEA-Review 2023-022

3.2 SDM 法に関する研究（令和 2 年度～令和 4 年度）
3.2.1 γ線 SDM 法開発（令和 2 年度～令和 4 年度）(1) 令和 3 年度までの実施内容および成果（概要）Mn-54 および Ru-106 標準γ線源を購入した。これにより、既存の Co-60、Ba-133、Cs-134、Cs-137、Eu-152 線源と合わせて、計 7 種のデブリ分析対象核種が揃った。また、エネルギー校
正用線源として、Na-22 を購入した。既存線源とともに、γ線シングルス、多重γ線測定を行い、γ線標準スペクトルとした。
測定が困難な核種については、新潟大学と協力して、シミュレーションにより標準スペクト
ルを生成し、全 40 核種のスペクトルデータベースを整備した。基準スペクトルデータベース
を以下の形式で整備した。
(2) 令和 4 年度実施内容および成果① γ線 SDM 法開発
ⅰ β（＋X）線の基準スペクトルデータベースの整備
令和 3 年度は Geant4 を用いたシミュレーションにより得られたスペクトルから LSC の測定
スペクトルを再現するコンボリューション法を開発した。これにより標準線源の測定が困難な核種の基準スペクトルの作成が可能となり、SDM-B 法で使用する LSC における本事業 40 核種のβ（＋X）線基準スペクトルのデータベースを整備した。
令和 4 年度はコンボリューション法に用いる関数であるコンボリューションファンクションの最適化を実施し、データベースに用いる基準スペクトルの高精度化を図った。
前年度ではコンボリューションファンクションとして次の式（1）で示される疑似フォークト関数（Pseudo-Voigt function）を採用していた。
(𝑥𝑥 − 𝑥𝑥0 − 𝑓𝑓ℎ )2
1
𝑓𝑓𝜎𝜎
1
(1
}
+
−
𝜂𝜂)
exp
{−
}
𝑔𝑔(𝑥𝑥) = 𝑓𝑓𝑣𝑣 𝜂𝜂 {𝜋𝜋 (𝑥𝑥 − 𝑥𝑥0 − 𝑓𝑓ℎ )2 + 𝑓𝑓𝜎𝜎 22𝑓𝑓𝜎𝜎 22√2𝜋𝜋𝑓𝑓𝜎𝜎[]
𝑓𝑓𝑣𝑣 = a + b𝐸𝐸 + c𝐸𝐸 2(1)𝑓𝑓𝜎𝜎 = √d + e𝐸𝐸 + f𝐸𝐸 2
𝑓𝑓ℎ = g + h𝐸𝐸 + i𝐸𝐸 2

なお、𝑓𝑓𝑣𝑣 、𝑓𝑓𝜎𝜎 、𝑓𝑓ℎ はチャンネルごとの計数効率、エネルギー分解能、エネルギー直線性を考慮したパラメータでエネルギー（𝐸𝐸）の関数である。本年度では次の式（2）で示されるガウス関数を 2 つ組み合わせた関数（以下、Double Gaussian という。）を用いてコンボリューション
法を実施し、疑似フォークト関数を用いた場合と結果を比較した。
𝑔𝑔(𝑥𝑥) = 𝑓𝑓𝑣𝑣 𝜂𝜂1

2

𝑒𝑒𝑥𝑥𝑒𝑒 {−√[ 2𝜋𝜋𝑓𝑓𝜎𝜎1
𝑓𝑓𝑣𝑣 = a + b𝐸𝐸 + c𝐸𝐸 2(𝑥𝑥 − 𝑥𝑥0 − 𝑓𝑓ℎ )22𝑓𝑓𝜎𝜎1 2} + (1 − 𝜂𝜂)

𝑓𝑓𝜎𝜎1 = √d + e𝐸𝐸 + f𝐸𝐸 2
𝑓𝑓𝜎𝜎2 = g𝑓𝑓𝜎𝜎1
𝑓𝑓ℎ = h + i𝐸𝐸 + j𝐸𝐸 21√2𝜋𝜋𝑓𝑓𝜎𝜎22𝑒𝑒𝑥𝑥𝑒𝑒 {−(𝑥𝑥 − 𝑥𝑥0 − 𝑓𝑓ℎ )22𝑓𝑓𝜎𝜎2 2

}

]

(2)

なお、𝑓𝑓𝑣𝑣 、𝑓𝑓𝜎𝜎1 、𝑓𝑓𝜎𝜎2 、𝑓𝑓ℎ はチャンネルごとの計数効率、エネルギー分解能、エネルギー直線性を考慮したパラメータでエネルギー（𝐸𝐸）の関数である。コンボリューションファンクション

3.2.1-1- 35 -

JAEA-Review 2023-022に疑似フォークト関数および Double Gaussian を用いて標準線源の測定が可能な核種についてコンボリューション法を実施し、それぞれの測定スペクトルの再現度を reduced chisquare χ2𝑣𝑣 を用いて評価した。図 3.2.1-1 から図 3.2.1-3 にコンボリューションファンク
ションに疑似フォークト関数および Double Gaussian を用いたときの本法による標準線源の測定スペクトルの再現の例を示す。また、表 3.2.1-1 に χ2𝑣𝑣 による標準線源の測定スペ
クトルの再現度の評価一覧を示す。

図 3.2.1-1 本法による測定スペクトルの再現（核種：Mn-54）（左：疑似フォークト関数、右：Double Gaussian）

図 3.2.1-2 本法による測定スペクトルの再現（核種：Co-60）（左：疑似フォークト関数、右：Double Gaussian）

3.2.1-2- 36 -

JAEA-Review 2023-022

図 3.2.1-3 本法による測定スペクトルの再現（核種：Cs-134）（左：疑似フォークト関数、右：Double Gaussian）

核種
Cl-36
Ca-41
Mn-54
Fe-55
Co-60
Ni-63
Sr-90
Y -90
Tc-99
Ru-106
Sb-125
I -129
Cs-134
Cs-137
Ba-133
Eu-152

表 3.2.1-1 標準線源の測定スペクトルの再現度の評価
評価領域*（keV）
𝛘𝛘𝟐𝟐𝒗𝒗 （疑似フォークト関数）
𝛘𝛘𝟐𝟐𝒗𝒗 （Double Gaussian）
20 ～ 950
10 ～ 40
20 ～ 1000
20 ～ 80
20 ～ 2000
20 ～ 170
20 ～ 2000
20 ～ 2000
20 ～ 500
20 ～ 2000
20 ～ 800
20 ～ 300
20 ～ 1700
20 ～ 1200
20 ～ 600
20 ～ 1800

593.5914644.57
7.68
344.35
2.30
52.92
5.74
2.77
1287.457.64
8.33
869.5525.41
54.00
100.4310.90

547.0430656.23
7.31
1318.35
1.89
172.384.09
2.65
984.02
4.48
11.13
1214.40
21.61
53.07
152.03
16.19* 0～20 keV は測定値と Geant4 の計数値のズレが大きいため（LSC の LLD に起因すると考えられる）、評価領域を 20 keV（Ca-41 は 10 keV）からとした。
再現度の評価から、コンボリューションファンクションは Double Gaussian を採用した。なお、Cl-36、Ca-41、Fe-55、Tc-99、I-129 および Cs-137 は再現度が低い結果となった。この結果に関して、Ca-41 および Fe-55 については数 keV の特性 X 線のみを放出する核種であり、そのエネルギー領域では LSC の LLD との関係から本法を用いて測定スペクトルを再現するのは困難である。また、Cl-36、Tc-99、I-129 および Cs-137 についてはβ崩壊の遷移形式のシミュレーションに起因するとものと推測される。図 3.2.1-4 から図 3.2.1-10 に標準線源の測定が困

3.2.1-3- 37 -

JAEA-Review 2023-022

難な核種のシミュレーションスペクトルを Double Gaussian を用いて本法により処理した例を示す。

図 3.2.1-4 本法により処理したスペクトル（核種：Ag-110m）

図 3.2.1-5 本法により処理したスペクトル（核種：Cd-113m）

図 3.2.1-6 本法により処理したスペクトル（核種：Sn-119m）
3.2.1-4- 38 -

JAEA-Review 2023-022

図 3.2.1-7 本法により処理したスペクトル（核種：Pm-146）

図 3.2.1-8 本法により処理したスペクトル（核種：Eu-154）

図 3.2.1-9 本法により処理したスペクトル（核種：Eu-155）

3.2.1-5- 39 -

JAEA-Review 2023-022

図 3.2.1-10 本法により処理したスペクトル（核種：Gd-153）
ⅱ SDM 法コードの開発
LSC測 定 が 可 能 な 5核 種（ Cl-36, Sr-90, Sb-125, Cs-137, Ba-133）に つ い て 、（株）
化 研 へ の 外 注 に よ り 、8種 類 の ク エ ン チ ン グ レ ベ ル の 混 合 溶 液 を 調 製 し 、β 、γ 、X線
スペクトルデータを取得した。これにより、昨年度までに整備した核種を含め、全16核 種 の LSC基 準 ス ペ ク ト ル の 測 定 デ ー タ を 整 備 し た 。
今 回 の 研 究 の 対 象 で あ る 、 1Fの 燃 料 組 成 評 価 に お け る 事 故 後 10年 で 強 い 方 か ら 40
核 種 は 以 下 で あ る 。こ れ ら の 放 出 す る β 、γ 、X線 の 種 類 と エ ネ ル ギ ー 、強 度 は 核 種
ごとに全て異なり、それらは以下のように大別される。
〇 β 核 種 （ β 線 放 出 、 13種 ）H-3, Cl-36, Ni-63, Kr-85, Sr-90, Y-90, Zr-93, Tc-99, Ru-106,
Cd-113m, Sn-121, Pm-147, Sm-151〇 EC核 種 （ X線 放 出 2種 ）Ca-41, Fe-55〇 β -γ 核 種 （ β -γ 線 放 出 、 19種 ）Co-60, Rh-106, Ag-110,Ag-110m, Sn-126+Sb-126m, Sb-126, Sb-125,
I-129, Cs-134, Cs-137+Ba-137m, Ce-144+Pr-144m, Pr-144, Pm-146,
Eu-152, Eu-154, Eu-155〇 γ 核 種 （ X、 γ 線 放 出 、 6種 ）Mn-54, Sn-119m, Sn-121m, Te-125m, Ba-133, Gd-153
対 象 40核 種 の 中 に は 以 下 の 6セ ッ ト の 連 鎖 崩 壊 核 種 が 存 在 す る 。中 間 状 態 の 寿 命 により、以下のように取り扱うこととする。
〇 Cs-137 (30.1 y)➡ Ba-137m (2.55 m)→ 両 ス ペ ク ト ル を 足 し て Cs-137と す る 。
〇 Ce-144 (285 d)➡ Pr-144 (17 m), Pr-144m (7.2 m)→ 3ス ペ ク ト ル を 足 し 合 わ せ る 。
〇 Sr-90 (28.8 y)➡ Y-90 (2.67 d)→ 独立に扱う。
〇 Ru-106 (1.02 y)➡ Rh-106 (30.1 s)→ 独立に扱う。

3.2.1-6- 40 -

JAEA-Review 2023-022

Sn-126 (2.3×10 5 y)
➡ Sb-126m (19 m)➡ Sb-126 (12.4 d)→ 3者 を 足 し 合 わ せ る 。
〇 Sb-125 (2.76 y)➡ Te-125m (57.4 d)→ 独立に扱う。
以 上 の 見 直 し に よ り 、 核 種 ス ペ ク ト ル 数 は 40種 か ら 36種 に 縮 小 で き た 。
〇

整備した基準スペクトルを以下に紹介する。
a. LSC 基 準 ス ペ ク ト ル （ 図 3.2.1-11）16核 種 に つ い て は 、 Parkin Elmer社 製 Tri-Carb 3110TR型 LSC装 置 を 用 いて 実 測 し 、そ れ 以 外 の 24核 種 に つ い て は 、Geant simulation 計 算（ 新 潟 大
学 後 藤 氏 ）お よ び Convolution計 算（ 日 本 分 析 セ ン タ ー 鈴 木 氏 ）に よ る 計
算 値 を 使 用 し た 。LSCは β 、γ 、X線 に 感 ず る た め 、上 記 40核 種 す べ て に 応 答がある。
b. γ 基 準 ス ペ ク ト ル （ 図3.2.1-12）7核 種 に つ い て は 、 AMETEK社 製 GMX4020型 Ge検 出 器 を 用 い て 実 測 し 、 そ れ
以 外 の 30核 種 に つ い て は 、 Geant simulation 計 算 （ 新 潟 大 学 後 藤 氏 ） によ る 計 算 値 を 使 用 し た 。Ge検 出 器 は ア ル ミ 製 キ ャ ッ プ に 覆 わ れ て い る た め 、
高 エ ネ ル ギ ー β 線 、γ 線 に 感 度 が あ り 、低 エ ネ ル ギ ー β 線 、X線 に は 応 答 がない。

図3.2.1-11

LSC基準スペクトル

図3.2.1-12

γ線基準スペクトル

c. γ γ 基 準 ス ペ ク ト ル （ 図3.2.1-13）12核 種 に つ い て は 、 多 重 γ 線 検 出 装 置 を 用 い て 実 測 し 、 そ れ 以 外 の 28核
種 に つ い て は 、 Geant simulation 計 算 （ 新 潟 大 学 後 藤 氏 ） に よ る 計 算 値
を 使 用 し た 。 多 重 γ 線 検 出 装 置 と し て 、 6NaI, 6CeBr 3 , 4Geの 3種 の 体 系 を用いたが、すべての検出器はアルミ製キャップに覆われているため、高エネ ル ギ ー β 線 、γ 線 に 感 度 が あ る が 、低 エ ネ ル ギ ー β 線 、X線 に は 応 答 が ない。

3.2.1-7- 41 -

JAEA-Review 2023-022

図3.2.1-13

γ γ 基準スペクトルd. 統 合 ス ペ ク ト ル デ ー タ ベ ー ス （ 図3.2.1-14）
測 定 対 象 核 種 40種 に つ い て 、 LSC、 Geシ ン グ ル 、 γ γ 2次 元 （ 4Ge, 6NaI,
6CeBr 3 )ス ペ ク ト ル デ ー タ を す べ て 連 結 し て 、 1列 の テ キ ス ト か ら な る 統 合ス ペ ク ト ル デ ー タ ベ ー ス を 作 成 し た 。 昨 年 度 は LSCに 対 し て 、 100倍 強 度 のγ線データを用いたが、γ核種に対するβ核種の感度向上のため、今回は同強度に改めた。

図3.2.1-14

統 合 基準スペクトル

令 和 3年 度 に 整 備 し た SDM-BGGコ ー ド の File Sizeは 約 1GBで あ る が 、 読 込 み に
4分 45秒 、処 理 時 間 1分 15秒 で あ っ た 。こ れ に は 令 和 3年 度 に 整 備 し た TEGARAワ －ク ス テ ー シ ョ ン を 使 用 し た が 、よ り 迅 速 処 理 の た め に 、RayTrekマ シ ン を 整 備 した 。表 3.2.1-2に そ の 仕 様 を 示 す 。こ れ に よ り 、上 記 フ ァ イ ル の 読 込 み に 2分 20
秒 、 処 理 時 間 32秒 と 、 約 2倍 高 速 化 す る こ と が で き た 。

3.2.1-8- 42 -

JAEA-Review 2023-022

表 3.2.1-2 令 和 4年 度 に 整 備 し た RayTrekマ シ ン の ス ペ ッ ク 一 覧
700 W [80PLUS BRONZE 認証] / ATX 電源
インテル Core i9-13900KF プロセッサー[5.80 GHz(P3.00 GHz-5.40 GHz/E2.20 GHz-4.30 GHz)/24 コア(P8+E16)/32 スレッド/36 MB キャッシュ/TDP 125 W-253 W]
本体メモリ
64 GB(32 GB×2) [DDR5-4800 / デュアルチャンネル]本体ストレージ 1TB SSD / NVMe M.2 [PCIe 4.0×4]
ネットワーク
10 GB × 2 (on board)
グラフィックアクセラレーター
NVIDIA GeForce RTX 3060 12 GB GDDR6OSWindows 11 Pro (DSP)
ソフトウェアMicrosoft Office Professional 2021
電源
CPU

開 発 し た SDM-BGGコ ー ド の 精 度 検 証 を 以 下 の よ う に 行 っ た 。 入 力 ス ペ ク ト ルと し て 、36個 の 基 準 ス ペ ク ト ル す べ て を 足 し 合 わ せ て 、SDM解 析 を 行 っ た 結 果 が
表 3.2.1-3で あ る 。定 量 値 が す べ て 1.0000、定 量 誤 差 が 3×10 - 4 以 下 と な り 、充 分
な精度であることがわかった。
表3.2.1-3

SDM-BGGコ ー ド の 精 度

上 記 で 作 成 し た 統 合 ス ペ ク ト ル デ ー タ ベ ー ス を 用 い て 、複 数 の 核 種 が 混 在 する ス ペ ク ト ル を 合 成 し 、SDM解 析 を 行 う こ と で 、解 析 法 の 評 価 を 行 っ た 。ま ず 、
40核 種 す べ て 10 9 decaysの 場 合 の 以 下 の 4つ の SDM法 の 比 較 を 行 っ た 。 SDM-BG法
は LSC, Ge singles, γ γ 2Dス ペ ク ト ル 解 析 の 総 称 で あ る が 、 多 重 γ 線 検 出 装
置 の 3種 の 体 系 に よ り 、γ γ 2Dス ペ ク ト ル の 違 い が あ る た め 、以 下 の 議 論 に お いては、下記名称を用いることとした。
〇 SDM-BG： LSC, Ge singles〇 SDM-BGCC： LSC, Ge singles, γ γ 2D with 6CeBr 3〇 SDM-BGNN： LSC, Ge singles, γ γ 2D with 6NaI
〇 SDM-BGGG： LSC, Ge singles, γ γ 2D with 4Ge

3.2.1-9- 43 -

JAEA-Review 2023-022

以 上 の 4つ の 解 析 コ ー ド の 検 証 は 、量 研 機 構 、大 成 建 設 、JAEAの 3機 関 に お いて 実 施 さ れ た 。そ れ に つ い て は 3.3節 に 詳 述 さ れ て い る が 、そ れ ぞ れ 異 な る 条 件を想定し、解析コードの検証と、複数解析コード間の比較・評価を実施した。
新 潟 大 学 は 、以 下 の 測 定 条 件 で 合 成 し た ス ペ ク ト ル を 異 な る 手 法（ BGNN,BGC
C,BGGG法 ） で 解 析 し た 結 果 を 比 較 し た 。
〇 Totally 10 8 decays, 1% for 40 nuclides except Cs-137 （ 60%）
〇 10 4 Bqの 試 料 を 10 4 sec測 定 す る こ と で 、 崩 壊 数 10 8 の ス ペ ク ト ル を 計 算
し 、乱 数 を 用 い て 、正 規 分 布 の 誤 差 を 加 え る こ と で 、実 測 に 近 い（ と 思 わ れ る ）スペクトルを合成した。
40核 種 に つ い て 、 各 々 崩 壊 数 10 6 decays（ 1%強 度 ） と し 、 主 成 分 と し て 、 Cs
-137が 6×10 7 decaysが 含 ま れ る こ と を 想 定 し た 。
量 研 機 構 は 、日 本 分 析 セ ン タ ー が 開 発 し た SDM法 コ ー ド に つ い て 、既 存 の デ ー
タ を 入 れ 変 え る 操 作 に よ り 、正 常 に 動 作 す る こ と を 確 認 し た 。γ 核 種 お よ び β
核 種 に つ い て 、い く つ か の 強 度 分 布 を 想 定 し て 入 力 ス ペ ク ト ル を 作 成 し 、乱 数を 用 い て 、正 規 分 布 の 誤 差 を 加 え る こ と で 、実 測 に 近 い 評 価 ス ペ ク ト ル を 合 成した。出力結果が入力値を再現することを確認した。
大 成 建 設 は 燃 料 デ ブ リ 中 の γ 線 放 出 核 種 に つ い て 、多 重 γ 線 検 出 装 置 を 用 いた シ ン グ ル ス 測 定 を 行 い 、 γ 線 の 実 測 ス ペ ク ト ル と LSC測 定 を 行 い β 線 の 実 測ス ペ ク ト ル を 作 成 し 、得 ら れ た ス ペ ク ト ル を 個 別 の SDM-B法 、SDM-G法 お よ び 統
合 し た SDM-BG法 に よ る 解 析 を 実 施 し た 。
そ の 結 果 、SDM-B法 ま た は SDM-G法 に よ る 個 別 解 析 と 比 較 し て 、SDM-BG法 に よる 統 合 解 析 の 方 が よ り 精 度 の 高 い 定 量 値 を 得 ら れ 、こ の 統 合 解 析 SDM-BG法 の 有
効 性 が 示 さ れ た 。ま た 、γ 線 核 種 を 対 象 の ス ペ ク ト ル を 得 て 、2つ の 手 法 に よ り
定 量 下 限 を 調 査 し た 結 果 、 従 来 法 に 比 較 し て SDM法 が 優 位 な 状 況 で あ っ た 。
JAEAは 、 以 下 の 測 定 条 件 で 合 成 し た ス ペ ク ト ル を 異 な る 手 法 （ B,G,GGG,BG，BGGG法 ） で 解 析 し た 結 果 を 比 較 し た 。
○ Totally 10 8 decays, 1 for 40 nuclides except Cs-137（ 60%）
○ 10 4 Bqの 試 料 を 10 4 sec測 定 す る こ と で 、 崩 壊 数 10 8 の ス ペ ク ト ル を 計 算
し 、乱 数 を 用 い て 、正 規 分 布 の 誤 差 を 加 え る こ と で 、実 測 に 近 い（ と 思 わ れ る ）スペクトルを合成した。

ⅲ 粗化学分離スキームの検討(1) 令和 3 年度までの概要
SDM 法では、測定試料中の核種間の濃度レベルの差が大きい場合、低濃度核種の定量精度が低くなることが分かっている。そのため、令和 3 年度は、デブリ中の測定対象核種を SDM 法による測定に適した濃度レベルにするための化学分離スキームの検討を開始した。図 3.2.1-15に理想的な化学分離スキームのイメージを示す。
デブリ中測定対象核種のうち、安定元素を入手可能な核種を対象とし、8 種類の化学分離方法での回収割合を ICP-AES または ICP-MS 測定により求めた。また、この結果から化学分離ス
キームを提案した。

3.2.1-10- 44 -

JAEA-Review 2023-022(2) 令和 4 年度実施内容および成果
令和 3 年度に提案した化学分離スキームの改善を目的として実施した具体的な内容および成果は、以下のとおり。
① 化学分離方法の追加
令和 4 年度は、以下のとおり令和 3 年度までに検討した 8 種類の化学分離方法に加え、2 種
類の化学分離方法を追加で検討を行った。
〇 AMP（リンモリブデン酸アンモニウム）による分離〇 炭酸塩沈殿による分離〇 水酸化物沈殿による分離（水酸化ナトリウム使用）〇 水酸化物沈殿による分離（アンモニア水使用）〇 Sr レジンによる分離〇 Ni レジンによる分離〇 硫化物沈殿による分離（塩基性溶液）〇 硫化物沈殿による分離（酸性溶液）○ RE レジンによる分離 【R4 年度追加分】○ MetaSEP AnaLigTE-05 による分離 【R4 年度追加分】
令和 3 年度と同様に、Ba、Ca、Cd、Ce、Co、Cs、Eu、Fe、Gd、Mn、Ni、Pr、Rh、Ru、Sb、Sm、
Sn、Sr、Te、Y、Zr の 21 元素について、これらを混合した溶液で検討実験を行った。なお、混合溶液は、調製後 1 週間程度で沈殿が形成されるので、溶液の調製は実験の直前に行うこととした。
測定は、ICP-AES または ICP-MS を使用した。ICP-AES は 0、0.1、0.5、1、2 ppm の濃度で検量線を作成した。ICP-MS は 0、1、2、5、10 ppb の濃度で検量線を作成した。試料溶液は、検量線のレンジ内に入るように希釈調製した。
それぞれの元素の回収割合を表 3.2.1-4 に示す。沈殿を使った分離では、上澄みはそのまま希釈し、沈殿は溶解して希釈・測定した。レジンを使った分離では通過液、洗浄液、溶離液を希釈・測定した。赤字は 80%以上回収できた元素、青字は回収割合が小さく効果的に除去できた元素、黄緑字は不検出のため検出下限値を記載した元素を示している。
RE レジンは、デブリ中強度比が高い希土類元素（Eu,Pr,Sm,Y 等）を選択的に分離することが可能であり、本法に適した分離方法であることがわかった。
MetaSEP AnaLig TE-05 は、遷移元素（Fe,Co,Ni,Mn 等）の分離に適したキレート樹脂であり、特に EC 核種である Fe-55 と希土類元素の分離の際に適した分離方法であることがわかった。
また、試料溶液の pH により元素の吸着挙動が変化することがわかった。
② 化学分離スキームの改善
化学分離の検討結果から、図 3.2.1-16 の化学分離スキームを提案する。7 つの分離方法を組み合わせ、分離操作の実施回数（ステップ数）12 回 で、10 個のフラクション（A0, A1, B1,
B2, C, D, E, F1, F2, G）が得られる。化学分離の検討を実施していない核種（元素）の挙動
は文献調査をもとに設定し、回収割合は 80%と仮定した。デブリ中強度比が高い核種の目的外のフラクションへの混入を除くために、必要に応じて同様の分離法を繰り返し行っている。

3.2.1-11- 45 -

JAEA-Review 2023-022

続いて、提案する化学分離スキームにより得られる 10 個のフラクションごとに、理論的な回収割合および SDM 法での測定精度を以下の条件で求めた。それぞれ表 3.2.1-5 および表
3.2.1-6 に示す。
・初期濃度は JAEA インベントリ濃度を設定した。
・中重核種のみを想定（アクチニド核種は含まず。）
・提案する化学分離フローにより得られる 10 個のフラクションを測定対象とした。
・化学分離での回収率の誤差は 2-4%であるため、一律 4%を含めた。
・γ線、LSC 測定は各試料について、104 Bq、105 sec 測定とした。
表 3.2.1-6 より、デブリ中の対象 40 核種のうち、36 核種が SDM 法による定量で誤差 30%未満であり、Ni-63, Pm-146 および Sn-119 が誤差 70%未満であった。また、Gd-153 は同じフラクションに強度比が 107 倍程度高い希土類元素（Eu-154, Y-90 等）が存在することから、SDM 法
による定量では誤差 70%を超えることがわかった。これらの核種は同じ希土類元素同士であり、分離が難しいことから、改善のためには化学分離とは異なるアプローチが必要となることがわかった。
③ 分析に掛かる工程の削減
本法で対象とする核種について、高レベル放射性廃棄物分析に係る文献を調査し、分析に掛かる従来の工程数（ステップ数）を集計した。表 3.2.1-7 に本法との比較を示す。定量可能な核種あたりの必要ステップ数を比較すると、本法は従来の方法に比べて分析に掛かる工程を大幅に削減できることがわかった。
また、対象核種を設定すれば、より効率的な分析スキームを提案できるため、今後の応用についても期待される。

3.2.1-12- 46 -

JAEA-Review 2023-022

デブリ中放射性核種強度比
核種生成反応 γ線等放出

Csとの比

Cs-137↓β1.0.E+00

Ba-137m

γ

9.5.E-01

Y-90

β7.4.E-01

Sr-90

β7.4.E-01

Pm-147β1.5.E-01

Kr-85

β(γ)

7.9.E-02

Cs-134βγγ

4.5.E-02

βγγ

Eu-154βγγ

9.1.E-03

βγγ

6.9.E-03

β↓βγγ4.6.E-03β(γ)

4.2.E-03

β3.5.E-03

Te-125m

γγ

2.6.E-03

Ce-144↓βγγ

1.5.E-03

Pr-144βγ

1.5.E-03

βCd-113m

EC

1.7.E-04

β1.7.E-04

β
β6.9.E-05

βγγ3.0.E-05

β2.3.E-05

Sn-121m↓γ

2.3.E-05

Pr-144m↓γ

2.2.E-05

Nb-93m

2.3.E-05↓βγ

Sn-126↓βγγ

7.4.E-06↓γ

5.3.E-06

βγγ

Eu, Sb, Ru, , ,X, β, γ, γ -γ

10-4 ～ 10-6

Cd, Fe, Tc, , ,X, β, γ, γ -γ

Pm, Co, Sn, ,X, β, γ, γ -γ

4.6.E-06

Sn-119m

γ

3.3.E-06

Ag-110m↓βγγ1.2.E-06

βγγ

Sb-126

10-2 ～ 10-4

7.5.E-06

Sb-126m
Pm-146Co-60

X, β, γ, γ -γ

8.4.E-05

Ni-63
Eu-152
Zr-93

Cs, Sr, Pm, , ,1.8.E-04

Fe-55
Tc-99
Sn-121

1 ～ 10-2

廃棄

4.6.E-03

Rh-106
Sm-151H-3

測定、定量

2.3.E-02

Eu-155
Sb-125
Ru-106

化学分離（抽出）1.0.E-06

I-129

βγ

3.7.E-07

Ba-133Ecγγ

1.7.E-07

Mn-54

ECγ

1.5.E-07

Ag-110βγ

1.6.E-08

Gd-153ECγγ

1.2.E-08

Ca-41

EC

4.7.E-08

10-6 ～ 10-8

図 3.2.1-15 理想的な化学分離スキームのイメージ

Sample

塩化物沈殿
による分離

上澄み

1

沈殿

吸着

I

2

②溶離
(希HF)

MetaSEP
レジン
吸着

10

Fraction B1

Fraction B2

Ce Eu

Fe

Gd Pm
Pr

通過液

3

①溶離
(希硝酸)

通過液

(H) (I) Kr

RE レジン

Fraction A
Ag

Gas

硫化物沈殿（酸性）による分離 4
沈殿

Fraction C
Zr

Nb

5 (精製)

12

分解中に揮散・拡散するため、定量的な回収には特別な措置が必要
上澄み

硫化物沈殿（塩基性）
による分離 6

Fraction D

沈殿

Rh

Ru

Fraction E

Sb

Sn

Cd

Tc

Te

Ni

7 (精製)Co

上澄み

炭酸塩（沈殿）による分離 8沈殿

上澄み

Fraction G
9(精製)

Cs

Sr レジン

Sm

吸着

Y

H
通過液

11

Fraction F2

図 3.2.1-16 化学分離スキーム

3.2.1-13- 47 -

Fraction F1

Ba

Sr

Mn

Ca

Ca
Mn
Fe
Co
Ni
Sr
Y
Zr
Ru
Rh
Cd
Sn
Sb
Te
I
Cs
Ba
Ce
Pr
Sm
Eu
Gd

炭酸塩
沈殿

水酸化物
沈殿
（NaOH）

水酸化物
沈殿
（NH3）
Srレジン

Niレジン

REレジン

MetaSEP pH1

MetaSEP pH4

MetaSEP pH6

硫化物
沈殿
（塩基性）

硫化物
沈殿
（酸性）

沈殿 上澄み 沈殿 上澄み 沈殿 上澄み 沈殿 通過液 洗浄液 溶離液 通過液 洗浄液 溶離液 通過液 溶離液 通過液 溶離液 通過液 溶離液 通過液 溶離液 上澄み 沈殿 上澄み 沈殿
1.0
0.1
1.0
0.2
0.7
0.5
0.02 0.9 1
0.01
0.009
0.9
0.1
0.005
1.0
0.000
1
0.04
1
0.03 Ca
0.9
0.00
1.0
0.00
0.0
0.00
0.02
1
0.05
0.9
1
0.02
0.02
0.9
0.1
0.02
0.9
0.03
1
0.05
1
0.002 Mn
0.009
0.02
0.9
0.4
0.6
0.05
1.0
0.04
1.1
0.9
0.007 0.0009
0.9
0.1
0.002
0.01
1.0
0.5
0.4
0.9
0.02 Fe
0.01
0.2 0.006 0.7
0.0
0.001
0.0 0.0005
0.007
0.4
0.6
0.02
0.9
0.3
0.7
1
0.002 0.0004
0.8
0.1
0.007
0.9
0.0
0.9
1
0.006 Co
0.01
0.6
0.2
0.9
0.0
0.0
0.001
0.9
1
0.004 Ni
0.004
0.004
1
0.004
1
0.8
0.2
0.9
0.004
0.004
0.004
0.03
0.9
1
0.0
0.0
0.5
0.9
0.0
0.8
0.0
1
0.01
1
0.006 Sr
0.0008
0.08
0.9
0.4
0.5
0.9
0.1
0.001
0.001
1
0.9
0.1
0.001
0.9
0.0
0.6
0.01
0.9
0.0
0.001
0.0
0.008
0.02
1 0.0003
1
0.01
0.9
1
0.003 0.0009
0.9
0.1
0.001
0.002
0.9
0.4
0.6
1
0.008 Y
0.1
0.6
0.4
0.2
0.8
0.04
0.1
0.8
0.9
0.08 Zr
0.9
0.2
0.9
0.01
1
0.02
0.9
0.9
0.09
0.01
0.8
0.2
0.02 0.3
0.1
0.8
0.03
0.9
0.0
0.009
0.9
0.06
0.8 Ru0.01
0.01
1 0.0005
1
0.09
0.9
0.9
0.005
0.001
0.8
0.1 0.0002
1
0.005
0.8
0.005
1.0
0.01
0.9
0.01
0.04
0.8
0.02
0.8 Rh
0.01
0.07
0.9
0.003
1
0.09
0.9
1
0.002 0.00002
0.8
0.1
0.002
0.9 0.0002
0.6
0.01
0.2
0.8
0.003
0.0
0.004
0.9
1
0.03 Cd
0.002
0.3
0.7
0.001
1
0.7
0.3
1
0.003 0.00008
0.9
0.1
0.003
1 0.00005
0.002
0.7
0.03
0.6
0.8
0.1
0.07
0.8
0.03
0.9 Sn
0.3
1
0.02
0.3
0.6
0.01
1
0.2
0.004 0.0002
0.2
0.04
0.001
0.9
0.1
0.1
0.5
0.5
0.5
0.9
0.0
0.2
0.6
0.01
0.8 Sb
0.02
0.9
0.2
0.2
0.8
0.1
0.9
0.1
0.01
0.002
0.8
0.2
0.03
1
0.0
0.4
0.1
0.9
0.06
1.0
0.004
0.02
0.9
0.07
1 Te
0.1
0.3
0.7
0.2
0.8
0.02
1
0.7
0.02
0.01
0.8
0.2
0.03
1 0.0001
0.6
0.1
I
1.0 0.0003
0.9
0.0
0.00041
1 0.0004
1
0.001
1
0.01
1
0.003
0.002
0.9
0.1 0.00006
1 0.00003
10.009
10.007 Cs
0.7
0.001
1.0
0.02
0.8
0.04
1
0.01
0.1
0.9
0.5
0.4
0.7
0.2
0.5
0.5
0.005
0.9
0.1
0.001
1
0.01
0.9
0.06
1
0.008 Ba
0.7
0.02
1.0
0.0
0.3
0.7
0.001
0.0
0.9
0.1
0.004 0.0002
0.9
0.4
0.6
1
0.009 Ce
1
0.009
0.001
1
0.001
1
0.01
1
1
0.004 0.0008
1.0
0.008
0.1
0.8
0.001
0.8
1
0.02 0.0006
1 0.00007
1
0.01
0.9
1
0.003
0.001
0.9
0.1
0.004 0.0001
0.9
0.3
0.6
1
0.01 Pr
0.8
0.1
0.03
0.9
0.001
0.8
0.01 Sm10.1
0.002
1 0.0004
1
0.01
0.9
1
0.002 0.0002
0.9
0.1
0.005 0.00004
1
0.3
0.7
1
0.8
0.2
0.03
0.9
0.002
0.8
1
0.008
0.003
1 0.0002
1
0.01
1
1
0.004
0.002
0.9
0.1
0.004 0.0002
1
0.3
0.7
1
0.01 Eu
1
0.007
0.002
1 0.0005
1
0.01
1
1
0.005
0.003
0.9
0.1
0.005 0.0001
1
0.8
0.0
0.03
0.9
0.001
0.8
0.3
0.6
1
0.01 Gd

1
1
1
1
1
1
1
0.1
1
1
1
0.6
1
0.6

上澄み

AMP

表 3.2.1-4 元素の回収割合

JAEA-Review 2023-022

3.2.1-14- 48 -

6.3E-02 80%(仮)1.3E-08 80%(仮)3.0E-07 80%(仮)Ag-110I-129

備考

77% βγγ

77% βγγ

1.8E-02

Eu-1543.2.1-15- 49 -

5.3E-06

1.2E-08

Pm-146

Gd-153

1.6E-04

1.8E-05

1.8E-05

Nb-93m

備考

80%(仮) β

80% ECβ放射能比 回収率

Zr-93

核種

96% EC

備考

100% Ecγγ

100% γ89% ↓β0% β↓

89% βγ

放射能比 回収率

Fraction C

Fe-55

核種

Fraction B2

1.7E-05

Pr-144m

77% βγγ2.3E-05

1.7E-05

Eu-152

1.3E-03

Ce-144

Ru-10689% ↓βγγ

1.3E-03

Pr-14482% β(γ)

7.0E-03

3.4E-03

Eu-155

Sm-15177% β

6.4E-01

1.1E-01

Y-90

86% β

放射能比 回収率

βγ

βγ

↓βγγ

備考

β

備考

Pm-147

核種

Fraction B1

9.4E-07 80%(仮)放射能比 回収率

Ag-110m

核種

Fraction A1

Kr-85

放射能比 回収率

Fraction A0

核種

夾雑物

6.7E-05
1.8E-05

Sn-121
Sn-121m

3.4.E-06
4.9.E-05
2.2.E-04
7.1.E-05
1.6.E-04

Eu-154
Sb-125
Ru-106
Rh-106
Te-125m

Co-60

Ni-63

4.1.E-06

6.6.E-05

1.7.E-04

3.7.E-04

Cd-113m

9.2.E-03

Cs-1348.5.E-04

8.2.E-03

1%

1%

1%

91% 3.9.E-06

95% 6.1.E-05

96% 1.6.E-04

6% 1.5.E-04

2% 5.8.E-05

5% 1.9.E-04

1% 2.9.E-05

0% 2.2.E-06

1% 3.3.E-06

1% 1.3.E-04

0% 4.9.E-04

0% βγγ

0% β

0% ↓β

85% βγγ

88% β

90% β

6% γγ

1% βγγ4% β↓

0% βγγ0% βγγ0% βγγ

0% β

0% β

0% ↓β

備考

59% βγγ69% γ59% ↓βγγ

69% ↓βγ

69% ↓γ69% β64%(仮) β

96% γγ57% βγγ

64% β↓

59% βγγ

放射能比 回収率

2回目

6.1E-07

2.3E-06

4.4E-06

5.1E-06

1.6E-05

5.8E-05

1.1E-04

2.5E-03

2.6E-033.0E-03

4.1E-032.0E-06

2.1E-05

4.5E-05

放射能比 回収率

2回目

1% 7.2.E-05

76%

79%

76%

79%

79%

79%

80%(仮)

98%

74%

81%

76%

放射能比 回収率

1回目

Sr-90

Y-90

Cs-137

核種

Fraction E

7.9E-07

1.3E-04

Tc-99

Sb-1262.6E-03

Te-125m

2.6E-06

3.4E-03

Rh-106

5.7E-06

3.7E-03

Ru-106

Sn-119m

5.3E-03

Sb-125

Sb-126m

2.9E-04

Cs-134

5.9E-06

3.8E-03Sn-126

6.5E-03

Sr-90

放射能比 回収率

Cs-137

核種

1回目

Fraction D

夾雑物

夾雑物

夾雑物

夾雑物

夾雑物

夾雑物

夾雑物

夾雑物

夾雑物

夾雑物

夾雑物

表 3.2.1-5 フラクションごとの回収率（理論値）

3.5.E-06

Sb-1254.4.E-08

Mn-54
Ca-41

2.8.E-03

Cs-134
H-3

誤差>70%

誤差<70%

誤差<30%

5.2.E-02
4.4.E-02

Sr-90

9.8.E-01

Cs-1370% 1.1.E-07

0% 4.8.E-08

0% 2.4.E-06

0% 4.3.E-08

0% 6.2.E-07

0% 5.7.E-07

0% 1.4.E-06

0% 6.2.E-09

0% 1.4.E-07

存在比

2回目

80%(仮) β

98% βγγ7% β98% ↓β

備考

夾雑物

夾雑物

夾雑物

夾雑物

夾雑物

夾雑物

夾雑物

夾雑物

夾雑物

85% EC

77% ECγ

65% ECγγ

0% ↓βγγ 夾雑物

0% βγ

0% γγ

0% β(γ)0% βγγ0% βγγ0% βγγ0% βγγ0% ↓β放射能比 備考

夾雑物

95% 4.0.E-08

85% 1.2.E-07

76% 1.1.E-07

放射能比 回収率

1.3.E-07

Ba-133Fraction G

1.3.E-07

Ce-144核種

4.9.E-08
1.1.E-07

Pr-1444.4.E-08

5.8.E-07

3.2.E-06

1.5.E-06

Eu-154Eu-155
Sm-151

1.6.E-05

Cs-134Te-125m

3.5.E-04

備考

77% β-

回収率

放射能比 回収率

Cs-137核種

1回目

5.7.E-01

Fraction F2

Sr-90

存在比

Fraction F1
核種

JAEA-Review 2023-022

A0

1.25
1.00
1.00
0.75
0.75
1.06
0.88
0.99
1.00
1.00
0.76
0.76
0.76
1.02
0.98
1.02
-

Fraction

H-3
Ca-41
Mn-54
Fe-55
Co-60
Ni-63
Kr-85
Sr-90
Y-90
Zr-93
Nb-93
Tc-99
Ru-106++Rh-106
Ag-110m++Ag-110
Cd-113m
Sn-119m
Sn-121m++Sn-121Sn-126+
Sb-126m+
Sb-126
Sb-125
Te-125m
I-129
Cs-134
Cs-137++Ba137m
Ba-133Ce-144++Pr-144m++Pr-144
Pm-146
Pm-147
Sm-151
Eu-152
Eu-154Eu-155
Gd-153

0.07
0.04
0.04
0.05
0.05
0.04
0.26
0.04
0.04
0.04
0.11
0.11
0.11
0.05
0.04
0.04
-

1.00
1.00
1.00
1.00
1.00
1.00
0.99
1.01
-

A1

B2

1.04
1.01 0.04- -2.04 0.71
- -2.04 0.71
0.04
0.04
0.04
0.04 0.97 0.04
0.04 0.97 0.04
0.04 0.97 0.04
1.47 0.60
0.99 0.04
1.62 1.16 0.80
- -0.23 0.19 0.98
0.04 0.99 0.04 1.00
0.04 1.00 0.04 1.00
- 753.7 385.8
-

B1

D

E

F1

F2

G

- 1.14 0.33
1.04 0.05
1.00 0.04
0.06
0.92 0.04
1.25 0.64
1.64 0.45 1.00 0.04 1.00 0.04
- 0.99 0.04
1.00 0.04
1.00 0.04
1.00 0.04
1.00 0.05
1.00 0.04 0.97 0.04
1.00 0.04 0.97 0.04
0.67 0.19
0.97 0.65
1.03 0.07
1.03 0.07
0.85 0.04
0.85 0.04
0.85 0.04
1.00 0.04 1.04 0.04
1.00 0.04
1.00 0.04 1.03 0.05
1.00 0.04
0.79 0.05 0.98 0.04
0.96 0.04 0.99 0.04
1.01 0.04 1.00 0.04
1.00 0.04 1.00 0.04
1.00 0.04 1.00 0.04
1.00 0.04 1.00 0.04
1.00 0.04
0.98 0.04
0.98 0.04
0.98 0.04
0.16
1.76 1.39
0.05
0.04
0.74 0.05
1.00 0.04
0.04
1.00 0.04-

C

3.2.1-16- 50 -

Interference by Eu-154

Interference by Eu-154

Gaseous element

Low energy g ray
Low energy g ray

Gaseous element

Low energy X ray

Gaseous element

Comments

表 3.2.1-6 改善した化学分離フローをもとにした SDM 法におけるフラクションごとの定量精度

誤差>70%

誤差<70%

誤差<30%

JAEA-Review 2023-022

3.2.1-17- 51 -

11 核種

放射能測定法シリーズ*4(文部科学省及び原子力規制庁）

(合計)

34

(合計)

28

12

ステップ

3.1

1.6

0.3

核種あたりのステップ

Sr-90(Y-90)⑦, Cs-137(Ba-137m)⑥, I-129②, Co-60③, Zr⑧,
H-3②, Ru-106(Rh-106)③,
Ce-144③(Csを除く高存在比核種の除去操作は含まない)

Ca-41④, Cs-137(Ba-137m)⓪,Co-60①, H-3②, I-129②, Tc99⑤, Eu-152, Eu-154①, Ni-63④, Sr-90(Y-90)②, Sn126(Sb-126m,Sb-126)②, Sm-151②, Zr-93(Nb-93m)③(Csを除く高存在比核種の除去操作を含まない場合がある)

SDM解析による誤差＜30%：36核種 (略)誤差＜70%：Ni-63,Sn-119m,Pm-146
誤差＞70%：Gd-153

内訳 (〇内の数字はステップ数)＊1 Tc-99, Pm-146, Pm-147 (文献値) 及び Ag-110m(Ag-110), H-3, I-129, Kr-85, Nb-93m (分離・回収の検討外) を含む。
＊2 IRID 『平成30年度補正予算「廃炉・汚染水対策事業費補助金（固体廃棄物の処理・処分に関する研究開発）』＊3 JAEA (METI委託事業)『 平成24年度地層処分技術調査等事業 高レベル放射性廃棄物概念・性能評価技術高度化開発-原子力事故廃棄物の処理・処分に係る対応- 報告書』
＊4 対象試料が異なるものを含む 。

(本法と重複するもの)

18核種(本法と重複するもの)

40(39)核種*1

高レベル放射性
廃棄物分析に係る参考文献等*2,3

SDM法のための
化学分離

対象核種

表 3.2.1-7 分析に掛かる工程数の比較

JAEA-Review 2023-022

JAEA-Review 2023-022

ⅳ. 化学分離スキームにおける各核種の定量限界
前 項 で 想 定 し た 化 学 分 離 ス キ ー ム に お け る 定 量 限 界（ DL）を 求 め た 。3.3.2項 の 補
足 説 明 で 紹 介 す る 方 法 で 、DLを 求 め た 。従 来 の ピ ー ク 解 析 法（ TPA）で は 、紹 介 し た
方 法 に よ り DLを 求 め ら れ る が 、 SDM法 で は ス ペ ク ト ル 全 体 を 用 い る た め 、 TPA法 は その ま ま 適 用 で き な い 。そ こ で 、TPA法 を ピ ー ク だ け で な く ス ペ ク ト ル 全 体 に 拡 張 し た
拡 張 TPA法 と 、SDMの フ ィ ッ テ ィ ン グ 誤 差 を 含 む 定 量 精 度 か ら 求 め る SDM法 の 両 者 に よる 評 価 を 行 っ た 。 こ れ ら は い ず れ の Fractionに お い て も 、 試 料 強 度 が 10 4 Bqで 、 10 4
秒 測 定 を 想 定 し て い る 。 そ の 結 果 を 表 3.2.1-8に 載 せ る 。 2つ の 評 価 法 に よ り 、 違 いがある核種については、大きい方の値をとるのが安全と思われる。

3.2.1-18- 52 -

JAEA-Review 2023-022

表 3.2.1-8
Nuclide

核種ごとの定量限界

Fraction

Determination limit(Bq)
拡張 TPA

SDM

H-3

G

1.82

2.25

Ca-41

F2

0.22

0.39

Mn-54

F2

0.73

0.09

Fe-55

B2

2.48

2.12

Co-60

E

0.23

0.01

Ni-63

E

0.57

4.62

Kr-85

A0

0.35

3.35

Sr-90

F1

2.16

0.17

Y-90

E

0.35

2.04

Zr-93

C

3.42

1.18

Nb-93

C

3.42

1.18

Tc-99

D

0.40

1.87

Ru-106

D

0.18

0.25

Rh-106

D

0.18

0.25

Ag-110m

A1

0.20

0.16

Ag-110

A1

0.20

0.16

Cd-113m

E

0.33

3.47

Sn-119m

D

0.35

0.42

Sn-121m

D

0.26

2.14

Sn-121

D

0.26

2.14

Sn-126

D

0.41

0.01

Sb-126m

D

0.41

0.01

Sb-126

D

0.41

0.01

Sb-125

D

0.27

0.20

Te-125m

D

0.35

0.38

I-129

A1

0.43

0.38

Cs-134

G

0.22

0.05

Cs-137

G

0.26

0.28

Ba-137m

G

0.26

0.28

Ba-133

F2

0.25

0.06

Ce-144

F2

0.29

0.15

Pr-144m

F2

0.29

0.15

Pr-144

F2

0.29

0.15

Pm-146

B1

0.26

0.01

Pm-147

B1

0.31

0.16

Sm-151

B2

0.45

23.33

Eu-152

B2

0.27

0.06

Eu-154

B2

0.23

0.18

Eu-155

B2

0.31

0.23

Gd-153B1--

3.2.1-19- 53 -

JAEA-Review 2023-022(3) まとめ
LSC 測定が可能な核種について、異なるクエンチングレベルの混合溶液を調製し、β、γ、X 線スペクトルデータを取得した。β、γ、X 線のシングルスおよび多重γ線同時計数シミュ
レーション計算の高精度化を行い、LSC 測定におけるβ線、X 線スペクトルを再現するための関数の最適化を行った。以上により、統合基準スペクトルデータベースを更新し、SDM 法解析の高精度化を果たした。新潟大学と協力して、統合基準スペクトルを解析する SDM-BGG 法の高度化と実証を行った。化学分離方法の追加および対象核種の化学分離時の挙動についての文献調査等により検討を進め、化学分離スキームを改善した。改善した化学分離フローを想定される仮想のデブリ試料に適用した際の SDM 法による測定精度を求め、デブリ中の対象 40 核種の
うち 39 核種について一定の精度での定量が可能であることがわかった。本法および既存の分析手法（放射性核種分析の公定法、放射性廃棄物の分析手法）において分析に掛かる工程数を比較し、本法において工程数を大幅に削減できることを確認した。最終的に確立した粗化学分
離スキームにおいて、各核種の DL を求めた。

3.2.1-20- 54 -

JAEA-Review 2023-022

3.2.2 放射線シミュレーションに関する研究（再委託先：新潟大学）（令和 2 年度～令和 4 年度）(1) 令和 3 年度までの実施内容および成果（概要）
令和 2 年度から令和 3 年度に、放射線シミュレーションツールキット Geant4[1][2][3][4]を実行するために必要な環境を構築し、Co-60 などの標準線源を 1 台の Ge 検出器、
NaI 検出器、
CeBr3 検出器およびそれらを組み合わせた 3 種類の配置 A～C（図 3.2.2-1 参照）で測定した場
合のシミュレーションを実施した。同条件の実測スペクトルをよく再現するようにシミュレー
ションパラメータをチューニングし、高精度化を図った。高精度化したシミュレーションにより、標準線源がない核種など実測が難しい核種も含めて、β（+X）遷移、γ線、多重γ線の SDM
用基準スペクトルを作成した。日本分析センターで開発した SDM-G 法解析プログラム[5]を日本分析センターと協力し、拡張することで SDM-BGG 法用の解析プログラムを開発した。

3.2.2-1- 55 -

JAEA-Review 2023-022

配置 A（Ge×4 台）

配置 B（NaI×6 台＋Ge×1 台）

配置 C（CeBr3×6 台＋Ge×1 台）
図 3.2.2-1 シミュレーション検出器配置
それぞれ配置 A は Ge 検出器 4 台、配置 B は NaI 検出器 6 台と Ge 検出器 1 台、配置 C は
CeBr3 検出器 6 台と Ge 検出器 1 台で試料の周囲を囲った。配置 B と配置 C は 6 台のシンチ
レーション検出器で周囲を囲われた試料の下側に Ge 検出器が設置されている。検出器周
囲と上部は 10cm 厚の鉛遮蔽で覆われているが、図では見やすくするため、手前の鉛遮蔽は表示していない。

3.2.2-2- 56 -

JAEA-Review 2023-022(2) 令和 4 年度実施内容および成果
日本分析センターで得られたスペクトルデータをもとに、シミュレーション計算の高精度化を行った。整備された多重γ線検出装置で得られた実測データを SDM 法で解析し、性能の確認と向上を目指した。日本分析センターと協力して、SDM-BGG 法の高度化と実証を行った。具体的な実施内容および成果について以下に記す。
日本分析センターより、整備された多重γ線検出装置で得られた実測データの提供を受け、シミュレーションで設定する各種パラメータを調整し、シミュレーションの高精度化を図った。
高精度化したシミュレーション配置を決定し、対象 40 核種の計算を各 10 億イベント実行し、γ線検出器配置 A～C でのシングルスペクトルおよび多重γ2 次元スペクトルを解析プログラ
ムで読み込める形式で作成した。図 3.2.2-2～図 3.2.2-4 にそれぞれ配置 A～C 用に作成したスペクトルの例（Co-60、Cs-134、Ba-133）を示す。それぞれの配置で用いた検出器のエネルギ
ー分解能の違いによるスペクトルの変化がよく再現されている。なお、図 3.2.2-3 と図 3.2.24 ではシングルスとして、NaI と CeBr3 のスペクトルを参考のために記したが、以下に記した
BGNN 法と BGCC 法の解析では、シングルススペクトルは Ge 検出器のスペクトルを用いた。
整備された多重γ線検出装置で得られた実測データを SDM 法で解析した結果を図 3.2.2-5 に示す。Cs-137 を主成分とし、他の 5 核種（Mn-54、Ba-133、Co-60、Ru-106、Eu-152）の強度を変化させたデータを SDM 法で解析した。5 核種が 1/1000 強度においても、誤差 20%以下の精度で定量できることを確認した。
SDM-BGG 法の高度化と実証のため、1/100 強度（主成分を Cs-137（60%）とし、残りの対象核種がそれぞれ 1%含まれている）での BGGG 法（LSC シングルス、Ge 検出器シングルス、4 台のGe 検出器コインシデンスの統合解析）、BGNN 法（LSC シングルス、Ge 検出器シングルス、6 台の NaI 検出器コインシデンスの統合解析）、BGCC 法（LSC シングルス、Ge 検出器シングルス、
6 台の CeBr3 検出器コインシデンスの統合解析）の解析を行った。図 3.2.2-6 と図 3.2.2-7 にそれぞれ全核種およびγ線核種の解析結果を示す。これらの結果より、BGNN 法および BGCC 法
よりも Ge 検出器を用いた BGGG 法が定量精度に勝ること、また今回仮定した 1/100 強度ではほぼ数十%以内の制度で定量できること、BGGG 法では競合核種（Ag-110g,m と Sn-121g,m）を除く
γ線核種に対しては 3%以内の十分な精度があることがわかった。以上の今回の結果より、競合
核種やβ線最大エネルギーが近いβ線核種および X 線核種のときに精度が低くなることがわかった。さらなる性能向上を目指し、この問題について検討した結果、競合核種については放射平衡が成立する条件下で測定と解析を実施すること、またβ線最大エネルギーが近いβ線核種
および X 線核種については干渉する核種を化学分離で除くことが有効であるため化学分離スキームの検討に考慮した方が良いことがわかった。

3.2.2-3- 57 -

JAEA-Review 2023-022

10

10

10

10

-3

-4

-5

-6

0

500

1000

1500

2000

Energy (keV)(1) Co-60 の配置 A でのシングルスペクトルおよび多重γ2 次元スペクトルCounts/Channel（1崩壊あたり）

10
10
10
10
10
10
10

-3

-4

-5

-6

-7

-8

-9

0

500

1000

1500

2000

Energy (keV)(2) Cs-134 の配置 A でのシングルスペクトルおよび多重γ2 次元スペクトルCounts/Channel（1崩壊あたり）

10
10
10
10
10
10
10

-3

-4

-5

-6

-7

-8

-9

0

100

200

300

400

500

Energy (keV)(3) Ba-133 の配置 A でのシングルスペクトルおよび多重γ2 次元スペクトル
図 3.2.2-2 シミュレーションで作成したγ線検出器配置 A（Ge 検出器）でのシングル
スペクトルおよび多重γ2 次元スペクトルの例

3.2.2-4- 58 -

JAEA-Review 2023-022

Counts/Channel（1崩壊あたり）

10

10

10

10

10

10

-4

-5

-6

-7

-8

-9

0

500

1000

1500

2000

Energy (keV)（1崩壊あたり）

10Counts/Channel(1) Co-60 の配置 B でのシングルスペクトルおよび多重γ2 次元スペクトル

10

10

10

10

-4

-5

-6

-7

-8

0

500

1000

1500

2000

Energy (keV)(2) Cs-134 の配置 B でのシングルスペクトルおよび多重γ2 次元スペクトルCounts/Channel（1崩壊あたり）

10
10
10
10
10
10
10
10

-2

-3

-4

-5

-6

-7

-8

-9

0

100

200

300

400

500

Energy (keV)(3) Ba-133 の配置 B でのシングルスペクトル及び多重γ2 次元スペクトル
図 3.2.2-3 シミュレーションで作成したγ線検出器配置 B（NaI 検出器）でのシングル
スペクトルおよび多重γ2 次元スペクトルの例

3.2.2-5- 59 -

Counts/Channel（1崩壊あたり）

JAEA-Review 2023-022

10

10

10

-4

-5

-6

0

500

1000

1500

2000

Energy (keV)(1) Co-60 の配置 C でのシングルスペクトルおよび多重γ2 次元スペクトル（1崩壊あたり）

10Counts/Channel

10

10

10

10
10
10

-3

-4

-5

-6

-7

-8

-9

0

500

1000

1500

2000

Energy (keV)Counts/Channel（1崩壊あたり）(2) Cs-134 の配置 C でのシングルスペクトルおよび多重γ2 次元スペクトル

10
10
10
10
10
10
10

-3

-4

-5

-6

-7

-8

-9

0

100

200

300

400

500

Energy (keV)(3) Ba-133 の配置 C でのシングルスペクトル及び多重γ2 次元スペクトル
図 3.2.2-4 シミュレーションで作成したγ線検出器配置 C（CeBr3 検出器）でのシングル
スペクトルおよび多重γ2 次元スペクトルの例

3.2.2-6- 60 -

JAEA-Review 2023-022(1) 実測スペクトル(2) 定量結果(3) 定量結果の比

図 3.2.2-5 実測データを SDM 法で解析した結果(1)は実測したスペクトルの例。(2)は、
Cs-137 を主成分とし、他の 5 核種（Mn54、Ba-133、Co-60、Ru-106、Eu-152）の強度を変化させたときの設定強度と定量結果。(3)は（2）を比で表したもので、1/1000 強度においても、誤差 20%以下の精度で定量できることがわかる。

(2) BGNN 解析結果。全核種（NaI 検出器コインシデンス）(1) BGGG 解析結果。全核種（Ge 検出器コインシデンス）(3) BGCC 解析結果。全核種（CeBr3 検出器コインシデンス）

3.2.2-7- 61 -

図 3.2.2-6 SDM-BGG 法の全核種の解析結果(1)～(3)は多重γ線測定を行った検出器の違いで、それぞれ 4
台の Ge 検出器(配置 A)、6 台のNaI 検出器(配置 B)、6 台の CeBr3
検出器(配置 C)を用いた配置での解析結果。

JAEA-Review 2023-022(1) BGGG 解析結果。γ線核種のみ（Ge 検出器コインシデンス）(2) BGNN 解析結果。γ線核種のみ（NaI 検出器コインシデンス）

図 3.2.2-7 SDM-BGG 法のγ線核種の解析結果(1)～（3）は多重γ線測定を行った検出器の違いで、それぞれ 4 台の Ge検出器（配置 A）、6 台の NaI 検出器（配置 B）、6 台の CeBr3 検出器（配置 C）を用いた配置での解析結果。
(3) BGCC 解析結果。γ線核種のみ（CeBr3 検出器コインシデンス）(3) まとめ日本分析センターが多重γ線検出装置で測定した実測データを用いて、シミュレーションのチューニングを行い、高精度化を図った。整備された多重γ線検出装置で得られた実測データ
を SDM 法で解析し、性能の確認と向上を目指した。また、高精度化したシミュレーションを用いて Ge 検出器、NaI 検出器、CeBr3 検出器で構成されるγ線検出器配置に対する対象核種の計算を実施し、シングルスペクトルおよび多重γ2 次元スペクトルを作成した。日本分析センターと協力して、1/100 強度での BGGG 法、BGNN 法、BGCC 法の解析を行い、定量精度を評価した。

3.2.2-8- 62 -

JAEA-Review 2023-022

3.2.3 機械学習を用いた核種認識法の開発（再委託先：九州大学）（令和 2 年度～令和 4 年度）(1) 令和 3 年度までの実施内容および成果（概要）
この開発課題では、測定試料に含まれていない核種を迅速に識別することで、SDM 法の高精度な解析に用いることができる機械学習モデルの開発を目的としている。これを達成するために、以下のような研究開発を実施してきた。
ⅰ）開発環境の整備
令和 2 年度にはまず、高速 GPU サーバーを整備し、機械学習に必要な環境を整えた。これは
令和 3、4 年度も引き続き活用してモデルチューニングや学習データの前処理に用いている。
そのスペックを表 3.2.3-1 に示す。
表 3.2.3-1 令和 2 年度に整備した GPU マシンのスペック一覧
筐体
CPU
本体メモリ
本体ストレージ
ネットワークVGA
OS

5U 水冷静音ケース
AMD EPYC 7232 (3.1 GHz, 8 core) L3/32 MB
128 GB (16 GB × 8) DDR4-2933 ECC Reg
SSD 500 MB M.2/ HDD 4 TB SATA
10 GB × 2 (on board)
NVIDIA GeForce RTX3090 × 2(CUDA コア：10496, メモリ：24 GB GDDR6X）
Ubuntu Linux プリインストールⅱ）機械学習モデルの核種予測精度の確認
令和 2 年度は、従来モデルによる解析に比べ、機械学習モデルの方が有意に迅速な核種識別ができることを示すため、このサーバーを用いて、ゲルマニウム検出器で得られるγ線スペク
トルの核種識別を行う機械学習モデルを構築した。順方向全結合型および畳み込みニューラル
ネットワーク（CNN））を用いて、シミュレーションで求めたスペクトルの試験解析を実行した。
その結果、単核種識別についてはほぼ 100%、複数核種（Co-60, Cs-134, Cs-137, Eu-152 等 7
核種）の場合も 80%程度で核種識別が可能であることを明らかにした。
ⅲ）機械学習モデルとコベル法の比較による計測時間優位性の確認
計測時間に関して機械学習モデルの優位性を示すための指標として以下の式で定義される「計測時間増倍係数 c」を提案している。
𝑐𝑐 ≡ (𝜎𝜎𝑛𝑛𝑛𝑛𝑛𝑛𝑛𝑛 /𝜎𝜎𝑀𝑀𝑀𝑀 )2(𝐴𝐴)

ここで、𝜎𝜎𝑛𝑛𝑛𝑛𝑛𝑛𝑛𝑛 および𝜎𝜎𝑀𝑀𝑀𝑀 は各々評価用データについて既存の手法で解析した場合と機械学習モデルで推定した場合の放射能の標準偏差を表す。既存の方法は光電ピークのカウント数による統計的不確かさから導出しているため、半減期が計測時間に対して十分に長い場合を考えると計数率は一定とみなすことができ、計測時間増倍係数は、従来法で機械学習モデルと同程度の標準偏差を得るためには 𝑐𝑐 倍の計測時間を掛けて光電ピークのカウント数を増加させる必要があるということを示している。この指標は令和 3 年度の研究でも引続き使用している。
令和 2 年度には 1 次元畳み込みニューラルネットワーク（CNN）モデルによる Cs-134, 137の放射能推定を目的として、妨害核種 K-40 が含まれる環境のシミュレーションを実施し、学3.2.3-1- 63 -

JAEA-Review 2023-022

習および評価用のデータを生成した。この 1 次元 CNN モデルをベースとして実施しているため、その概要図を図 3.2.3-1 に示す。

図 3.2.3-1 令和 2 年度に開発した 1 次元畳み込みニューラルネットワークの構成（放射性核種ごとに学習済みモデルを整備する。
）≡

新潟大学で作成したシミュレーションデータは、8 割を学習データに用いて、残り 2 割は学
習には用いず、評価用のデータとした。この評価用データを学習済みモデルに適用し、正解値が等しい多数のデータの放射能を推定して、その分布から𝜎𝜎𝑀𝑀𝑀𝑀 解析することで、図 3.2.3-2 に示すような計測時間増倍係数を得た。その結果、低放射能領域を除いて、機械学習モデルによる解析の方が高速に放射能推定できる性能を有していることを示した。

図 3.2.3-2 従来法であるコベル法に対する 1 次元畳み込みニューラルネットワークの計測時間増倍係数（低放射能域を除き 1 を上回っており、従来法より高速に放射能推定ができている。
）
3.2.3-2- 64 -

JAEA-Review 2023-022

ⅳ) 機械学習による推定値の不確かさを導出するモデルの作成
一般的に機械学習モデルの出力には不確かさが含まれない。これは学習データが入力デー
タと正解の出力データで与えられているからであり、学習過程では機械学習モデルは正解値と推測値のずれが小さくなるようにパラメータを調整していくからである。しかし、スクリーニ
ングでは核種が含まれていないことを示す必要があり、そのためには許容可能なリスクのもとで、十分含まれていないと判別できる必要がある。リスク計算のためには得られた放射能の標
準偏差、すなわち不確かさが必要となる。
そこで、本研究では、新たな損失関数 Gaussian negative log likelihood loss(GNLLLoss)を適用することで、不確かさを予測するモデルを開発した。GNLLLoss では、入力データおよび学習済み機械学習モデルに依存する不確かさ𝜎𝜎̂𝑛𝑛 (𝒙𝒙𝑛𝑛 ; 𝒘𝒘)を導入することで、以下のような損失関数の最小化を行う。
𝑁𝑁

𝐸𝐸GNLL (𝒘𝒘) = ∑𝑛𝑛=1(𝑦𝑦̂(𝒙𝒙𝑛𝑛 ; 𝒘𝒘) − 𝑦𝑦𝑛𝑛 )2– ln 𝜎𝜎̂𝑛𝑛 (𝒙𝒙𝑛𝑛 ; 𝒘𝒘)𝜎𝜎̂𝑛𝑛 (𝒙𝒙𝑛𝑛 ; 𝒘𝒘)2(𝐺𝐺)

𝜎𝜎̂𝑛𝑛 の正解値が損失関数に含まれていないため誤差逆伝播法で学習させる際に、不確かさの正解
値は不要となっている。機械学習モデルの出力に対する不確かさの正解値は本質的に求められないため、この条件があることで損失関数として破綻しないようになっている。すなわち、放射能の推定値 𝑦𝑦̂ と正解 𝑦𝑦𝑛𝑛 の差のみが学習過程で用いられ、 𝜎𝜎̂𝑛𝑛 は単に式全体が最小となる
ように推定されるが、その値が不確かさにガウス分布を仮定した際の標準偏差と自然になるよ
うに設計されている。
よって、最終的な機械学習モデルは図 3.2.3-1 の出力に放射能だけではなく、不確かさも出力される図 3.2.3-3 に示すモデルとなる。

図 3.2.3-3 Gaussian negative log likelihood loss を損失関数として用いる際の 1 次元 CNN
モデルの構成3.2.3-3- 65 -

JAEA-Review 2023-022(2) 令和 4 年度実施内容および成果
i) まず、令和 4 年度はこれを全γ線放出核種に適用可能とした。学習データの条件は以下のとおりである。
・24 核種（ Mn-54, Co-60, Rh-106, Ag-110, Ag-110m, Sn-119m, Sn-121m, Sn-126, Sb-126m,
Sb-126, Sb-125, Te-125m, I-129, Cs-134, Ba-137m, Ba-133, Ce-144, Pr-144m, Pr-144,
Pm-146, Eu-152, Eu-154, Eu-155, Gd-153 ）が混ざっている。
・24 核種はそれぞれ 50%の確率で存在する。
・計測時間は 60 min(3600sec)。
・存在する場合の放射能は 0～12 kBq の範囲で一様乱数を用いて決定する。
・放射能は離散値（1Bq 刻み）
・放射能が 24 核種すべて 0 Bq のものはデータを出力しない。
・低エネルギーγ線しか放出しない核種があるため、検出器は低エネルギーγ 用 Ge に変更。
・200 万スペクトルを用意し、2 万スペクトルを学習用、20 万スペクトルを評価用として使用
今後、200 万スペクトルをすべて使って、より機械学習モデルの高精度化を目指すことも可能だが、今回、学習データを 10 分の 1 に減らしても十分な性能を有することもわかった。
ii) 24 核種がランダムに含まれるサンプルから得られたスペクトルの解析結果
学習データに含まれる核種数が 7 核種から 24 核種に増えたことに伴って、各核種の放射能を予測する際、妨害核種が増えた形になるため、機械学習モデルの結果にどう影響するかを調査した。ここでは例として Mn-54 の結果を図 3.2.3-4 に示す。

図 3.2.3-4 24 核種の存在する条件で取得したスペクトルをコベル法（左）および今回開発した
機械学習モデル（右）で解析して得られた放射能の正解値に対するばらつき
コベル法では妨害核種が増えた影響が明確に現れており、解析値が正解値に対して大きくばらついている一方で、機械学習モデルによる解析結果は主要なγ線放出核 7 核種（Cs-137,
Cs-134, Nb-94, Na-22, Co-60, Eu-154, Eu-152）については、昨年度までの成果とほぼ同等で、 妨害核種の影響を従来法より低減した安定したモデルとなっていることがわかった。一
方で今回追加した核種のうち、特に低エネルギーのγ線しか放出しないものは、精度が低かったり、ハイパーパラメータの最適化が困難であったりするものがある。現状では、低エネ

3.2.3-4- 66 -

JAEA-Review 2023-022

ルギーγ線放出核種については、今後のモデルの改良で迅速な核種識別を可能としていく必要がある。
iii）簡易スクリーニングの実施（含まれていない核種の識別）リスク率を 5%に設定した解析で評価用データを用いた簡易スクリーニングの性能を調査した結果を図 3.2.3-5 に示す。調査対象核種は Cs-137 である。検証用データにおいてはリスク率を 5%に設定しているため、95%に漸近しており、学習が進むにつれ、ほぼ 95%の試料を正確にスクリーニングすることができている。残りの 5%はリスク率として設定した値なので、統計学上これを上回ることはない。学習用データは若干過学習の傾向が見られるが、検証用データの正答率が低下していないため、汎化性能は失われていない。今後、SDM 法の解析結果の高精度化に必要なリスク率を調査していく必要がある。

図 3.2.3-5 学習中のスクリーニング成功率（含有、負含有の判定の正答率）の変化
青線が学習用データ、赤線が検証用データによる結果(3) まとめ
令和 3 年度までに開発した畳み込みニューラルネットワーク（CNN）を用いたγ線核種認識技術（7 核種）を発展させて、全γ線放出核種への対応を可能にし、その性能評価を行った。
また、核種認識の性能評価を行った。JAEA が実施する定性分析法と分析結果の評価に対応した。

3.2.3-5- 67 -

JAEA-Review 2023-022

3.3 分析法バリデーション（令和 2 年度～令和 4 年度）
3.3.1 SDM 法および解析結果の検証（再委託先：量研機構）（令和 2 年度～令和 4 年度）(1) 令和 3 年度までの実施内容および成果（概要）
令和 2 年度においては、従来分析法、特に代表的ピーク解析法である Total Peak Area 法とSDM-G 法との比較を行った。日本分析センターに貸与するゲルマニウム検出器の性能試験を実施し、令和 3 年度の試験に備えた。令和 3 年度においては、日本分析センターが開発した SDM
法コードについて、既存のデータを入れ変える操作および放射能標準試料を GAGG 結晶検出器で測定した新しいデータを入力して、正常に動作することを確認することで、検証を行った。
また、保有する Ge 検出器 1 台を修理した後、日本分析センターが整備するγ線測定装置に使用した。
(2) 令和 4 年度実施内容および成果
SDM-BGG 法：
Ge 半導体検出器で計測したシングルスγ線スペクトル（G スペクトル）、主にベータ崩壊核種に対して有効な液体シンチレータによって測定した LSC スペクトルに対しクエンチング補正を行ったスペクトル（B スペクトル）、4 台の Ge 検出器、6 台の NaI 検出器、6 台の CeBr3 検出器による同時計数測定により得られる 2 次元γ線スペクトルデータを統合されたスペクトルを分析対象とする。解析対象となる核種を表 3.3.1-1 に示す。
シングルスγ線スペクトル ：Ge 半導体検出器で測定したスペクトル。エネルギー分解能が高いため、γ線放出核種に対して有効。
ベータ線スペクトル：γ線を放出しないベータ核種に対して特に有効。ベータ線のエネルギースペクトルからスペクトルの解析に寄与する。
γ線の 2 次元データ：エネルギー分解能が高い Ge 半導体検出器、エネルギー分解能が低いが検出効率が高い NaI（Tl）シンチレーターション検出器、Ge 半導体検出器よりはエネルギー分解能が低いが、NaI 検
出器よりは分解能が高い CeBr3 シンチレーション検出器によって、それぞれ 2 本以上のγ線を同時に放出する核種に対して同時計数を行ったときの 2 次元データスペクトル。シング
ルスγ線スペクトルに対して、検出効率は落ちるが 2 次元データになるため特に弱いγ線放出核種に分析に有効。
これらのうち、γ線を実測した核種は Mn-54, Co-60, Ru-106, Cs-134, Cs-137, Ba-133,
Eu-152 の 7 核種である。γ線シミュレーション計算で得られた核種は、Ag-110, Ag-110m, Sn119m, Sn-121m, Sn-126, Sb-125, Sb-126, Sb-126m, Te-125m, I-129, Ce-134, Pr-144, Pr144m, Pm-146, Eu-154, Eu-155, Gd-153 の 17 核種で、γ核種は合計 24 核種である。
BGG data 形式
それぞれの核種のデータ構造は下記のようになっている。
1 行目
：核種名
2-10 行目：液シンスペクトル情報（測定/計算、測定機器、測定日時、事象数、他）
11-20 行目
：シングルスγ線スペクトル情報（測定/計算、測定機器、測定日時、
事象数、他）

3.3.1-1- 68 -

JAEA-Review 2023-022

21-30 行目
：多重γ線スペクトル情報（測定/計算、測定機器、測定日時、事象数、他）
1-1030 行目：液シンスペクトル（1000 channel）
1031-2030 行目 ：シングルスγ線スペクトル（1000 channel）
2031-64530 行目 ：多重γ線スペクトル（250 × 250 = 62,500 channel）
解析するデータのヘッダー（1-30 行目）は解析には直接的には用いないため、違っていても問題ない。
表 3.3.1-1 解析対象となる核種
H-3
Cl-36
Ca-41
Mn-54
Fe-55
Co-60
Ni-63
Kr-85
Sr-90
Y-90
Zr-93
Tc-99
Ru-106+Rh-106
Ag-110m+Ag-110
Cd-113m
Sn-119m
Sn-121m+Sn-121
Sn-126+Sbm+Sb
Sb-125
Te-125m
I-129
Cs-134
Cs-137+Ba137m
Ba-133Ce-144
Pm-146
Pm-147
Sm-151
Eu-152
Eu-154Eu-155
Gd-153
Nb-93m

3.3.1-2- 69 -

JAEA-Review 2023-022

まず、解析コードは Excel のスプレッドシートとなっているので、そのセルの中身を追っていった。上記のデータ構造で述べたように、データが約 64530 行あり、その行列演算を行う
ために膨大な数のセルが計算に使われている。そのため、通常のパーソナルコンピューター
では一つの Excel ファイルの処理（ファイルオープン、セーブ、値の変更）に対して数分間の時間を要する。そのため、入力値の変更にも同様の時間がかかる。そのため、Excel ファイ
ルの操作は慎重を期する必要がある。すべてのセルを確認することは現実的ではないので、それぞれの処理でいくつかのセルの内容を確認した。本コードは SDM 法の処理コードと本質的には同じであり、ランダムに選んだセルの内容を確認し正常なコードと判断した。
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2953
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3773
3937
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4265
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4593
4757
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5249
5413
5577
5741
5905
6069
6233
6397
6561
6725
6889
7053
7217
7381
7545
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7873
8037
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8365
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解析データ

再現データ

図 3.3.1-1 仮想試料 1 のスペクトルの一部

3.3.1-3- 70 -

1
165
329
493
657
821
985
1149
1313
1477
1641
1805
1969
2133
2297
2461
2625
2789
2953
3117
3281
3445
3609
3773
3937
4101
4265
4429
4593
4757
4921
5085
5249
5413
5577
5741
5905
6069
6233
6397
6561
6725
6889
7053
7217
7381
7545
7709
7873
8037
8201
8365
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10000

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100

解析データ
再現データ

図 3.3.1-2 仮想試料 2 のスペクトル3.3.1-4- 71 -

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表 3.3.1-2 仮想試料 1（左）と仮想試料 2（右）の解析結果
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1.00000
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1.00000
1.00000
1.00000
1.00000+-

0.02926 H-3
0.00517 Cl-36
0.00167 Ca-41
0.00025 Mn-54
0.04204 Fe-55
0.00058 Co-60
0.01940 Ni-63
0.01094 Kr-85
0.00286 Sr-90
0.00305 Y-90
0.07901 Zr-93
0.00866 Tc-99
0.00037 Ru-106+Rh-106
0.00012 Ag-110m+Ag-110
0.01025 Cd-113m
0.00252 Sn-119m
0.00880 Sn-121m+Sn-121
0.00012 Sn-126+Sbm+Sb
0.00044 Sb-125
0.00226 Te-125m
0.00375 I-129
0.00014 Cs-134
0.00097 Cs-137+Ba137m
0.00017 Ba-133
0.00069 Ce-144
0.00025 Pm-146
0.01500 Pm-147
0.08213 Sm-151
0.00022 Eu-152
0.00019 Eu-154
0.00026 Eu-155
0.00019 Gd-153
0.00390 Nb-93m

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1.00000
1.00000
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1.00000
1.00000
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1.00000
1.00000
1.00000
1.00000
1.00000
1.00000+-

0.01957 H-3
0.00212 Cl-36
0.00123 Ca-41
0.00014 Mn-54
0.03034 Fe-55
0.00008 Co-60
0.00961 Ni-63
0.00464 Kr-85
0.00199 Sr-90
0.00213 Y-90
0.03223 Zr-93
0.00352 Tc-99
0.00021 Ru-106+Rh-106
0.00006 Ag-110m+Ag-110
0.00482 Cd-113m
0.00092 Sn-119m
0.00392 Sn-121m+Sn-121
0.00007 Sn-126+Sbm+Sb
0.00016 Sb-125
0.00083 Te-125m
0.00140 I-129
0.00008 Cs-134
0.00014 Cs-137+Ba137m
0.00009 Ba-133
0.00028 Ce-144
0.00011 Pm-146
0.00554 Pm-147
0.03241 Sm-151
0.00011 Eu-152
0.00010 Eu-154
0.00014 Eu-155
0.00011 Gd-153
0.00222 Nb-93m

次に仮想的にスペクトルを作成して、SDM-BGG 法コードの確認を行った。まず、解析のための基準となるそれぞれの核種のスペクトルに適当な値を掛けて、重ね合わせることで仮想ス
ペクトルを作成した。まず、γ線の挙動を確認するために Co-60 および Cs-137 が他の核種より 100 倍多い場合のスペクトルを作成した。これらの核種はγ線放出核種であり、強いγ線ピークを形成する。Cs-137 は 662 keV の 1 本のγ線を放出する一方、Co-60 は 1173 keV と1332 keV の 2 本のγ線を放出するため、γ線のコンプトン散乱によるバックグランドが Ge
検出器スペクトルとγγ線同時計数のデータ部分で増加する。図 3.3.1-1 に生成されたスペクトルの一部を示す。エネルギーの低い部分（左側）に対応する 1～1000 チャンネルが LSCのスペクトル、次の 1001～2000 チャンネルが Ge 検出器によるシングルスγ線スペクトルに対応する。2001 チャンネル以降はγγ同時計数の 2 次元スペクトルを 1 次元スペクトルで表記した部分に対応する。似たような波形が周期的に現れるのは 2 次元スペクトルを 1 次元ス
ペクトルに変換したためである。

3.3.1-5- 72 -

1
165
329
493
657
821
985
1149
1313
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2789
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3609
3773
3937
4101
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4593
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5249
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5577
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7053
7217
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2953
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3773
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7053
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解析データ

解析データ

再現データ

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図 3.3.1-3 仮想試料 3 のスペクトル

10000000000

1000000000

100000000

10000000

1000000

100000

10000

1000

100

再現データ

図 3.3.1-4 仮想試料 4 のスペクトル3.3.1-6- 73 -

JAEA-Review 2023-022

表 3.3.1-3 仮想試料 3（左）と仮想試料 4（右）の解析結果
1.00000
1.00000
1.00000
1.00000
1.00000
1.00000
1.00000
1.00000
1.00000
100.00000
1.00000
30.00000
1.00000
1.00000
1.00000
1.00000
1.00000
1.00000
30.00000
1.00000
1.00000
1.00000
1.00000
1.00000
1.00000
50.00000
1.00000
20.00000
1.00000
1.00000
1.00000
1.00000
1.00000+-

0.04264 H-3
0.00557 Cl-36
0.00305 Ca-41
0.00014 Mn-54
0.07221 Fe-55
0.00009 Co-60
0.01918 Ni-63
0.01172 Kr-85
0.00717 Sr-90
0.00759 Y-90
0.06996 Zr-93
0.00749 Tc-99
0.00040 Ru-106+Rh-106
0.00007 Ag-110m+Ag-110
0.01282 Cd-113m
0.00202 Sn-119m
0.00861 Sn-121m+Sn-121
0.00009 Sn-126+Sbm+Sb
0.00062 Sb-125
0.00183 Te-125m
0.00335 I-129
0.00010 Cs-134
0.00016 Cs-137+Ba137m
0.00013 Ba-133
0.00057 Ce-144
0.00054 Pm-146
0.01204 Pm-147
0.07091 Sm-151
0.00014 Eu-152
0.00012 Eu-154
0.00022 Eu-155
0.00017 Gd-153
0.00459 Nb-93m

1.00000
1.00000
1.00000
1.00000
1.00000
1.00000
300.00000
1.00000
1.00000
100.00000
1.00000
30.00000
1.00000
1.00000
1.00000
200.00000
1.00000
1.00000
30.00000
1.00000
1.00000
1.00000
1.00000
1.00000
1.00000
50.00000
1.00000
20.00000
300.00000
200.00000
1.00000
1.00000
1.00000+-

0.08029 H-3
0.00974 Cl-36
0.00504 Ca-41
0.00033 Mn-54
0.12354 Fe-55
0.00014 Co-60
0.04039 Ni-63
0.02096 Kr-85
0.00929 Sr-90
0.00990 Y-90
0.17334 Zr-93
0.01546 Tc-99
0.00081 Ru-106+Rh-106
0.00013 Ag-110m+Ag-110
0.02134 Cd-113m
0.00471 Sn-119m
0.01667 Sn-121m+Sn-121
0.00018 Sn-126+Sbm+Sb
0.00091 Sb-125
0.00445 Te-125m
0.00980 I-129
0.00020 Cs-134
0.00035 Cs-137+Ba137m
0.00027 Ba-133
0.00126 Ce-144
0.00076 Pm-146
0.02740 Pm-147
0.17725 Sm-151
0.00130 Eu-1520.00118 Eu-154
0.00061 Eu-155
0.00050 Gd-153
0.00995 Nb-93m

図 3.3.1-1 のスペクトルでは、1001～2000 チャンネルの Ge 検出器スペクトル部分で、Co60 および Cs-137+Ba137m の典型的なγ線ピークが見られるのがわかる。また、7000 チャンネ
ルから 10000 チャンネルの 2 次元データ部分においても、類似の波形が繰り返されているが、その中でもピーク部分が増加していることがわかる。これは、Co-60 の 2 本のγ線の同時計
数のイベントに起因すると思われるが、このスペクトルを見て判断するのは困難である。
表 3.3.1-2（左）に分析結果を示す。設定したように、Co-60 と Cs-137+Ba137m が 100 になっていることがわかる。
次にベータ崩壊核種として H-3 を 100、Cl-36、Ca-41 を 10 とし、他の核種を 1 として仮想
スペクトルを作成した。図 3.3.1-2 にそのスペクトルを示す。特に、LSC によるベータ線スペ
クトル部分（1～1000 チャンネル）において増加が見られる。表 3.3.1-2（右）に分析結果が示すが、H-3 が 100、Cl-36 と Ca-41 を 10 と分析されており、正常に分析されていることがわかる。
次に、Y-90 を 100、Tc-99 を 30、Sb-125 を 30、Pm-146 を 50、Sm-151 を 20 とし、他の核種を 1 として仮想スペクトルを作成した結果が図 3.3.1-3 と表 3.3.1-3（左）である。複雑な状況でも正常に分析できていることがわかる。さらに、複雑なスペクトルとして、上記の条件から Ni-63 を 300 に、Sn-119m を 200 に、Eu-152 を 300 に、Eu-154 を 200 に設定した。γ線を多数放出する核種が増えているので、図 3.3.1-4 に示すように 1001～2000 チャンネルの3.3.1-7- 74 -

JAEA-Review 2023-022

γ線シングルス部分も、2001 チャンネル以降のγγ同時計数の 2 次元スペクトル部分も変化している。表 3.3.1-3（右）に示すように正常に分析できている。
以上のように、γ線やベータ線が増加した場合や複雑な組み合わせなど、いくつかの例について試験したが正常に動作していることが確認できた。SDM-BGG 法のコードは正常に動作していると結論した。
ただし、本コードの操作には 3 GHz のクロックを持つある程度、強力な CPU を持つ PC を使うことが望ましいことがわかった。128 GB のメモリを搭載した PC で試験を行ったが、メモリはそこまで必要でないことが判明した。また、本試験では 27 インチの高解像度の PC 用モニターを用いたが、Excel ファイルの使用されているスプレッドシートの面積が大きいために、可能であれば 30 インチ以上の大きさのモニターを用いることが望ましい。また、操作の前には、その操作が正しいか入念に確認してから操作を行うことが望ましい。この点に気をつければ簡易に解析を行うことができ、信頼性の高いコードである。
(3) まとめ日本分析センターが開発した SDM-BGG 法の解析コード（Excel のスプレッドシート）の内容を確認し、コード自体の検証を行った。また、仮想的に作成したいくつかのスペクトルについてこのコードを用いて解析を行い検証した。最終的に、これら分析法の有効性を評価し、正常な結果を得られること確認した。

3.3.1-8- 75 -

JAEA-Review 2023-022

3.3.2 γ線 SDM 法のバリデーション（再委託先：大成建設）（令和 2 年度～令和 4 年度）(1) 令和 3 年度までの実施内容および成果（概要）
令和 2 年度の実施内容は、1F 廃棄物および燃料デブリ中のγ線放出核種 24 種について、主要核種 Cs-137, Sr-90 の存在下における定量限界を過去の文献により調査することである。そこで、1F サイト内の廃棄物を主体とした測定と、1F サイト外の環境放射能の測定を対象として公開文献調査を行った。これは次年度以降測定に関しての基礎データとしての定量限界数値の把握と核種の濃度幅、混在状況を把握するものである。また、参考として放射能測定事例の公開データを追加調査した。
令和 3 年度においては、本研究の測定対象核種である燃料デブリ中の中重領域放射性核種はβ線、γ線のみを放出するβ、γ核種と、両方放出するβγ核種、X 線を放出する EC 核種に大別される。我々はこれまでに、放射線測定スペクトルが複数の核種スペクトルの線形和で表せるという第 1 原理を用いたスペクトル定量法（SDM 法）[5] を、LSC により測定したβ線、X線スペクトルと、Ge 半導体検出器で測定したγ線スペクトルに独立に適用し、その有効性を実証してきた。これら 2 種類のスペクトルデータを新たに開発された SDM 法（SDM-BG 法）で一括解析することにより、定量の迅速化と高精度化が図れると考えられた。

◯成果◎令和 2 年度成果
福島第一原子力発電所事故によるサイト内、サイト外の放射能測定についての状況を調査し、次年度以降に用いるデータベースを構築できた。
また、処理対象水は Sr-90 が支配的で、Co-60、Eu-152、Eu-154 は検出されない傾向があり、固体系では Co-60、Cs-137、Eu-152、Eu-154 が主体の傾向がある。
本調査は、DL を目的としたが、そのような公開データは少ないので、測定結果が ND でかつND の数値を記載している資料から、数値を参照している。したがって、測定結果が ND を超えた場合、ND に関する記載はないが、実際は全ての測定に DL はあると考えた。
◎令和 3 年度成果
SDM 解析による Cl-36 および Mn-54 の定量結果をまとめた。ここで、LSC、γ線スペクトル
解析結果を各々B、G で、統合解析結果を BG で表わした。β核種 Cl-36 は B 値、γ核種 Mn-54
は G 値の精度が優れていた。前者より後者の精度が良いのは、両者のエネルギー分解能の違いによるものと解釈される。しかし BG 値（SDM-BG の BG）はそれらよりも精度が勝り、β、γ両核種への適用性から、この定量法の有効性が示された。
(2) 令和 4 年度実施内容および成果① 緒言
複数の核種が混在し、それぞれの放射能量が異なり、観測したスペクトルから、カウント数の低い核種の放射能量を測定することは容易ではないとされる。そこで SDM 法を用いた解析か
ら、そういった課題の解決に向けられることを想定される。
令和 4 年度は、燃料デブリ中の主要γ線放出核種 Cs-137,Cs-134,Eu-152,Ba-133,Na-22（全吸収ピークのエネルギー順）について、多重γ線検出装置を用いたシングルス測定を行った。
得られたスペクトルを放射能濃度補正とバックグラウンドの削除により合成したスペクトルを用いて TPA 法、SDM-G 法による解析を行い、対象核種の放射能量の導出を行い、定量精度、

3.3.2-1- 76 -

JAEA-Review 2023-022

DL の観点から、その有効性について調査した。具体的な実施内容および成果について以下に記す。
② 実験と解析
実験は、日本分析センターにて行い、GE 半導体検出器による既知の放射能量を持つ各核種ごとにシングルス測定を行い、6 核種のスペクトルを放射能量（試験では測定時間で調整）による強度調整を行い足し合わせ、バックグラウンドを差し引いた合成スペクトルを設定した。従来型の TPA 法および SDM 法によるスペクトル解析を行い、各核種の放射能量についての定量下限、定量精度について調査を行い、検討結果を表に記載する。
測定の条件については、
測定装置：GE 半導体検出器（ORTEC 製）
測定時間（Co-60）：10,000 sec
測定時間（Cs-137、Cs-134、Eu-152、Ba-133、Na-22）：10 sec

COUNTS③ 結果と結論
Co-60 支配環境下に、放射能量が既知であり、放射能量を 1/1000 程度として、存在させた 5
核種 Cs-137、Cs-134、Eu-152、Ba-133、Na-22（全吸収ピークのエネルギー順）の解析用合成
スペクトルを図 3.3.2-1 に示す。

チャンネル番号

図 3.3.2-1 解析用スペクトル
また、解析用（合成）スペクトルを SDM 法および TPA 法を用いて、スペクトル解析により、放射能量を求め、既知である各核種の放射能量暫定値と比較することにより、DL について各核種ごとに比較を行った。その結果を表 3.3.2-1 に示す。
DL を放射能量 R で割ったものを DL/R として、核種ごとに TPA と SDM の比較を表 3.3.2-1 に示す。
この結果から、SDM が優位な値を示した核種は、Cs-137、Cs-134、Eu-152、Ba-133、Na-22 の5 核種（全吸収ピークのエネルギー順）で、TPA が優位な値を示した核種は、Eu-152 の 1 核種であった。
この比較から、SDM 法が全般的に TPA 法に比べ低い定量下限を示し、相対的に少ない放射能量の核種を測定できるため有効であると考えられる。

3.3.2-2- 77 -

JAEA-Review 2023-022

表 3.3.2-1 SDM 法と TPA 法の定量限界比較
核種

TPA結果

SDM結果

Cs-1370.40

0.19

Cs-1340.62

0.12

Eu-1520.19

0.22

Ba-133

0.31

0.18

Na-22

0.08

0.03

(3) まとめ
燃料デブリ中のγ線放出核種について、多重γ線検出装置を用いたシングルス測定を行い、γ線の実測スペクトルと LSC 測定を行いβ線の実測スペクトルを作成し、得られたスペクトルを個別の SDM-B 法、SDM-G 法および統合した SDM-BG 法による解析を実施しその結果、SDM-B 法
または SDM-G 法による個別解析と比較して、SDM-BG 法による統合解析の方がより精度の高い定量値を得られ、この統合解析 SDM-BG 法の有効性が示された。
また、γ線核種を対象にスペクトルを得て、2 つの手法により定量下限を調査した結果、従来法に比較して SDM 法が優位な状況であった。
以上、3 カ年計画の 3 年目である本年度の業務項目を実施し目標を達成した。

3.3.2-3- 78 -

JAEA-Review 2023-022【補足説明】〇前提
ピーク解析法（TPA）における定量精度と DL
ピークを解析する。A はピーク領域をカバーし、B のチャンネル幅は A と同じにとる。ピークカウントを P とすると
P = A – B
定量限界は B の統計誤差になるので、定量限界（DL）= √B / P ・R(Bq)
また、P の誤差は以下で求められる。
σ(P) = √σ(A)2 +σ(B) 2 = √(A + B)
定量精度（DA）= σ(P) / P = √(A + B) / P
A ≒ B の時DL ≒ √B / P・R(Bq)DA ≒ √2B / P⇒ DL ≒ DA・R / √2
ピークスペクトルと BG の関係を図 3.3.2-2 に示す。
図 3.3.2-2 ピークスペクトルと BG
ピーク解析法（TPA）と SDM の比較
TPA 法と SDM 法の解析イメージ比較を図 3.3.2-3 に示す。

TPA

SDM

図 3.3.2-3 TPA 法と SDM 法の解析イメージ比較
一方の TPA は全吸収ピークの解析、他方の SDM はスペクトル全体の解析の違いはあるが、領域の違いだけなので、定量精度と DL の関係は同じと考えられ、以下の関係とした。
DL ＝F・DA・R / √2
F：ファクター
ここで定量精度は・TPA では、ピークの Gross count と BG count から直接求められる。
・SDM では、最小二乗法のフィッティング誤差から求められる。

3.3.2-4- 79 -

JAEA-Review 2023-022

TPA 法による各核種のスペクトル解析結果を表 3.3.2-2 に示す。
表 3.3.2-2 TPA 法による解析データ

核種

ピークエネルギー

領域

Cs-137661keVA=

42237.50

B=41722.28

A=

41973.62

B=

41646.95

A=

63085.09

B=61780.42A=

61330.43

B=

60535.60

A=

10138.25

B=

8899.19

Cs-134Eu-152

Ba-133Na-22

604keV344keV356keV1274keV

3.3.2-5- 80 -

カウント数

JAEA-Review 2023-022

3.3.3 SDM 法のバリデーション（連携先：JAEA）（令和 2 年度～令和 4 年度）(1) 令和 3 年度までの実施内容および成果（概要）
令和 2 年度は、本事業で新たに開発する SDM 法の有効性を評価するために、比較対象となる
従来分析法に関して過去の文献を調べ、DL について調査を行った。従来分析法として、主に環境中および放射性廃棄物中の放射性核種に対する分析法に関する文献を調査するとともに、1F
廃棄物中測定対象核種の分析に関する文献を調査した。調査対象とした分析手法は、γ線放出
核種に対する分析法として、主に多重γ線検出法を適用している文献を中心に調査するとともに、β線放出核種に対する分析法として、主に液体シンチレーション法を適用している文献を中心に調査した。
その結果、環境試料や放射性廃棄物試料に含まれるγ線放出核種に対して、多重γ線検出法の適用例を収集するとともに、β線放出核種に対する液体シンチレーション法の適用例を多数収集することができた。また、1F 廃棄物中測定対象核種に関する調査では、1F の構内に保管されている瓦礫等に対する分析法の報告例を収集できたことから、本研究で開発する新しい分析法と従来法を比較するための基礎的なデータを整備することができた。
これらの文献調査の結果、多重γ線検出法を用いることにより、化学分離操作を省力化した例が報告されているものの、1F 廃棄物のように Cs-137 が多く含まれる条件下で、多重γ線検出法を実廃棄物試料に対して適用した例はないことがわかった。また、β線放出核種の分析では、液体シンチレーション測定の妨害となる核種を除去するための化学分離操作が必須であり、
1F 廃棄物のように、測定を妨害する核種が多数、かつ、それらの濃度もさまざまである試料においては、妨害核種の化学的性質等に従って、多段階の化学分離操作が避けられず、分析操作を煩雑化させていることがわかった。本研究のテーマにおいて新規分析法を開発することにより、1F 廃棄物に対する分析法の迅速化・効率化が十分に見込めることがわかった。
令和 3 年度は、本事業で新たに開発した SDM 法の有効性を評価し、バリデーションを行うため、実測されたスペクトルデータを用いて SDM 法の解析を開始した。γ線については、本事業で開発・整備した多重γ線検出装置を用いて、燃料デブリ中のγ線放出核種のうち線源の入手が容易な 6 核種について、γ線シングルス測定および多重γ線測定を実施し、γ線シングルス
スペクトルおよび多重γ線スペクトルのデータを取得した。β線については、同じ 6 核種について LSC を用いて測定したβ線スペクトルのデータを取得した。これらのデータを用いて、新たに開発した SDM-BG 法および SDM-BGG 法による解析を開始した。
また同じデータを用いて SDMG 法および SDM-B 法による解析も実施し、4 者の結果を比較した。異なる種類のスペクトルを統合解析する SDM-BG 法および SDM-BGG 法は、単一のスペクトルを用いる SDM-G 法や SDM-B 法と比較して高い定量精度を与えることが明らかになり、SDM-BG 法および SDM-BGG 法の有効性を確認することができた。
九州大学が実施した機械学習を用いた定性分析法の開発に関する評価では、令和 3 年度の九州大学の成果である新しい損失関数を用いた不確かさ評価と有意差検定をもとにした核種識別について、核種の有無を判断する際の客観的な判断基準をどう定めるか、という問題を解決する重要な成果であると評価した。
(2) 令和 4 年度実施内容および成果
令和 4 年度は、新たに開発した SDM-BG 法と SDM-BGG 法を、分析対象 40 核種全てに対して適用し、その有効性を評価することで、SDM 法のバリデーションを行った。SDM-BGG 法について
は、JAEA では 4 台の Ge 半導体検出器を用いて測定される多重γ線スペクトルを解析に使用す

3.3.3-1- 81 -

JAEA-Review 2023-022

る SDM-BGGG 法を評価対象とした。40 核種全てが混在したスペクトルデータを作成し、SDM-B
法、SDM-G 法、SDM-GGG 法、SDM-BG 法、SDM-BGGG 法など異なる種類の SDM 法で解析してそれらの定量精度を比較・評価した。また、九州大学が実施した機械学習を用いた定性分析法の開発とその結果について評価した。
①

SDM 解析法の概要
SDM 法は、複数の核種が混在したスペクトルの解析において、スペクトルの全体形状を単一
核種のスペクトルの重ね合わせで再現することで含有核種の放射能を最小二乗法によって導出する方法である。γ線スペクトルの場合、ピークカウントだけを使用する従来法に比べて、スペクトルの全体形状を使用するため精度の向上が期待できる。またピークが観測されないβ線スペクトルやエネルギー分解能が低いシンチレーション検出器のスペクトル解析では特に有効であると期待される。本研究では、SDM 法をさらに発展させて、β線スペクトルとγ線シングルススペクトル、多重γ線スペクトルなど複数の異なる種類のスペクトルを SDM 法で統合解析する方法を新たに開発した。例えば SDM-BG 法では、放射能が未知の混合試料に対してβ線スペクトルとγ線シングルススペクトルの 2 つのデータを取得し、各々を基準スペクトルの重ね合わせで再現するように放射能の値を決定する。このときフリーパラメータである放射能値を 2 つのスペクトルの解析において共通とすることで、1 つの放射能値を導出する。SDM-BGGG
法ではさらに多重γ線スペクトルを追加し、3 種類の測定スペクトルに対して同様のフィッテ
ィングを実施する。今回 JAEA では、以下の 5 種類の SDM 法解析の定量精度を比較・評価した。
1)
2)
3)
4)
5)

SDM-B 法（β線スペクトルのみ使用して解析）
SDM-G 法（γ線シングルススペクトルのみ使用して解析）
SDM-GGG 法（γ線シングルススペクトルと多重γ線スペクトルの 2 種類を統合解析）
SDM-BG 法（β線スペクトルとγ線シングルススペクトルの 2 種類を統合解析）
SDM-BGGG 法（β線スペクトルとγ線シングルススペクトル、多重γ線スペクトルの 3 種類を統合解析）② SDM 解析用スペクトルデータの作成
40 核種全てに対して SDM 法を適用し評価するため、全放射能に対して個々の核種がそれぞれ 1/100 の放射能強度で含まれる線源を想定し、解析データを作成した。全体の放射能を 10 kBq とし、主成分の Cs-137 が
6 kBq、残り 39 核種がそれぞれ 100 Bq ずつ含まれる線源を仮定し、10000 秒間測定すると仮定した。
γ線スペクトルの測定条件は、本事業で整備した 4台の Ge 検出器を用いた多重γ線検出装置を用いて測定するものとした。検出器と線源の配置を図 3.3.3-1に示す。垂直型の Ge 検出器 4 台を束ねて配置し、その中心に線源を配置した。線源の形状は U8 容器を想定
し、U8 容器がちょうど束ねた 4 台の検出器の中心に入るように線源ホルダーを作成した。今回の測定では点線源を使用したため、U8 容器の中心に点線源を配置し3.3.3-2- 82 -

図 3.3.3-1 多重γ線検出装置の 4 台の Ge 検出器と線源の配置

JAEA-Review 2023-022て測定した。検出器は厚さ 10 cm の鉛で遮蔽し、ルームバックグラウンドを低減した。4 台の検出器から出力されるプリアンプ信号を、4 チャンネルの DSP（Digital Signal Processer）に入力し、検出された信号の波高値と検出時間を導出した。波高値から 4 台の検出器それぞれのγ線シングルススペクトルを作成し、検出時間からγ線の同時計数関係を判定して、2 次元の多重γ線スペクトルを作成した。SDM 法の解析では、γ線シングルススペクトルは特定の 1台の検出器のみのデータを使用し、多重γ線スペクトルはあらゆる 2 台の検出器の組み合わせに関する同時計数データを加算して一つの多重γ線スペクトルを作成して使用した。
分析対象 40 核種のうち、Ge 検出器を用いてγ線を観測できる核種は 17 核種ある。入手できる線源の制約から、17 核種全てについてγ線スペクトルを実測することができないため、シミュレーション計算によりスペクトルを作成した。シミュレーション計算は新潟大学が担当した。
詳細は 3.2.2 項に記載されているが、前述した多重γ線検出装置を用いて、線源のある 6 核種についてγ線シングルススペクトルおよび多重γ線スペクトルを実測し、それらのスペクトルを再現するようにシミュレーション計算のパラメータを微調整した。再現精度は非常に高かったため、SDM 解析に使用する基準スペクトルは、17 核種全てについてシミュレーション計算で作成したスペクトルを使用した。
β線スペクトルについては、日本分析センターが依頼して測定した LSC を用いて測定したス
ペクトルおよび測定条件を使用した。β線スペクトルは線源が入手できた 19 核種に対して測定した。これら 19 核種については実測されたβ線スペクトルを基準スペクトルとして SDM 解析に使用した。実測できなかった 21 核種については、シミュレーション計算と応答関数を用いたコンボルーション法によりエネルギースペクトルを作成し、基準スペクトルとした。シミュレーション計算は新潟大学が、コンボルーション法については日本分析センターが担当した
ため、それらの詳細は 3.2.2, 3.2.1 項に詳しく記載されている。なお、LSC はβ線だけでなくγ線に対しても感度があるため、β線を放出しない核種についてもスペクトルを測定できる。
したがってβ線スペクトルについては、40 核種全てについて基準スペクトルを準備した。
表 3.3.3-1 に、基準スペクトルを作成した核種の一覧を示す。
表 3.3.3-1 基準スペクトルを作成した核種の一覧
分析対象 40 核種（β線基

H-3, Cl-36, Ca-41, Mn-54, Fe-55, Co-60, Ni-63, Kr-85, Sr-90,

準スペクトルを作成した
核種）

Y-90, Zr-93, Tc-99, Ru-106, Rh-106, Ag-110, Ag-110m, Cd-113m,
Sn-119m, Sn-121, Sn-121m, Sn-126（Sb-126,126m 含む）, Sb-125,
Sb-126, Te-125m, I-129, Cs-134, Cs-137, Ba-133, Ce-144（娘核Pr-144,144m 含む）, Pm-146, Pm-147, Sm-151, Eu-152, Eu-154,
Eu-155, Gd-153

実測によりβ線基準スペクトルを作成した核種

H-3, Cl-36, Ca-41, Mn-54, Fe-55, Co-60, Ni-63, Sr-90, Y-90,
Tc-99, Ru-106, Sn-121, Sn-126, Sb-125, I-129, Cs-134, Cs-137,
Ba-133, Eu-152

γ線基準スペクトルを作成した核種（40 核種）（19 核種）Mn-54, Co-60, Rh-106, Ag-110m, Sn-126（Sb-126,126m 含む）, Sb125, Sb-126, Te-125m, Cs-134, Cs-137, Ba-133, Ce-144（娘核 Pr144,144m 含む）, Pm-146, Eu-152, Eu-154, Eu-155, Gd-153（21 核種）

このようにして作成した個々の基準スペクトルに対して、乱数を用いて統計変動を加えたの
ち、前述の放射能割合で 40 核種全てのスペクトルを加算して、SDM 解析に使用するスペクトル3.3.3-3- 83 -

JAEA-Review 2023-022を作成した。
スペクトルのエネルギー範囲はβ線とγ線についてはどちらも 0～2000 keV とし、
スペクトルのチャンネル数は、β線スペクトル 1000 ch、γ線シングルススペクトル 1000 ch、
多重γ線スペクトル 250 ch×250 ch = 62500 ch とした。解析に使用した 40 核種混合のβ線スペクトル、γ線シングルススペクトル、多重γ線スペクトルを図 3.3.3-2 に示す。

5

104
103
102

104
103
102
101

101
100
0

 spectrum

105Counts / Channel

Counts / Channel

10

106

-ray singles spectrum

106

200

400
600
Channel Number

800

1000

100
0

200

400
600
Channel Number

800

1000

250
Ch
an
nel
Nu
mb
er

0

0

Channel Number250

図 3.3.3-2 SDM 解析に使用した 40 核種混合スペクトル（左上：γ線シングルススペク
トル、右上：β線スペクトル、下：多重γ線スペクトル）③

解析結果
前節で作成したスペクトルに対して実施した SDM 法の解析結果を図 3.3.3-3 から図 3.3.3-5に示す。混合スペクトルに含まれる放射能の入力値（Cs-137：6 kBq、その他 39 核種：100 Bq）
に対して、最小二乗法によって導出された各核種の放射能の出力値およびその不確かさを、入力値に対する比の値としてプロットした。
図 3.3.3-3 には、β線スペクトルを解析に使用する SDM-B 法、SDM-BG 法、SDM-BGGG 法の 3 種類の解析結果を示した。40 核種全てについて結果をプロットし、Ge 検出器でγ線が観測できる 17 核種を青色で示した。図 3.3.3-4 および図 3.3.3-5 には、SDM-B 法、SDM-G 法、SDM-GGG
法、SDM-BG 法、SDM-BGGG 法の 5 種類の解析結果を、Ge 検出器でγ線が観測できる 17 核種の結果のみを抽出して示した。
各 SDM 解析で得られた（出力値）/（入力値）の値の荷重平均とその標準偏差を表 3.3.3-2 に示す。また標準偏差の値は、図 3.3.3-3 から図 3.3.3-5 の各結果の図中にも示した。

3.3.3-4- 84 -

H-3
Cl-36
Ca-41
Mn-54
Fe-55
Co-60
Ni-63
Kr-85
Sr-90
Y-90
Zr-93
Tc-99
Ru-106
Rh-106
Ag-110m
Ag-110
Cd-113m
Sn-119m
Sn-121m
Sn-121
Sn-126+Sb
Sb-126
Sb-125
Te-125m
I-129
Cs-134
Cs-137
Ba-133Ce-144+Pr
Pm-146
Pm-147
Sm-151
Eu-152
Eu-154Eu-155
Gd-153

2.0
1.8
1.6
1.4
1.2
1.0
0.8
0.6
0.4
0.2
0

H-3
Cl-36
Ca-41
Mn-54
Fe-55
Co-60
Ni-63
Kr-85
Sr-90
Y-90
Zr-93
Tc-99
Ru-106
Rh-106
Ag-110m
Ag-110
Cd-113m
Sn-119m
Sn-121m
Sn-121
Sn-126+Sb
Sb-126
Sb-125
Te-125m
I-129
Cs-134
Cs-137
Ba-133Ce-144+Pr
Pm-146
Pm-147
Sm-151
Eu-152
Eu-154Eu-155
Gd-153

Output / Input
2.0
1.8
1.6
1.4
1.2
1.0
0.8
0.6
0.4
0.2
0

H-3
Cl-36
Ca-41
Mn-54
Fe-55
Co-60
Ni-63
Kr-85
Sr-90
Y-90
Zr-93
Tc-99
Ru-106
Rh-106
Ag-110m
Ag-110
Cd-113m
Sn-119m
Sn-121m
Sn-121
Sn-126+Sb
Sb-126
Sb-125
Te-125m
I-129
Cs-134
Cs-137
Ba-133Ce-144+Pr
Pm-146
Pm-147
Sm-151
Eu-152
Eu-154Eu-155
Gd-153

Output / Input
2.0
1.8
1.6
1.4
1.2
1.0
0.8
0.6
0.4
0.2
0

Output / Input

JAEA-Review 2023-022

SDM-B (All nuclides)

 = 0.0045

SDM-BG (All nuclides)

 = 0.0011

SDM-BGGG (All nuclides)

 = 0.0002

図 3.3.3-3 分析対象 40 核種に対する SDM-B 法、SDM-BG 法、SDM-BGGG 法の解析結果（青色で示した核種は Ge 検出器でγ線が観測できる核種）

3.3.3-5- 85 -

Output / Input

2.0
1.8
1.6
1.4
1.2
1.0
0.8
0.6
0.4
0.2
0

3.3.3-6- 86 -

Eu-152
Eu-154Eu-155
Gd-153

Cs-134
Cs-137
Ba-133Ce-144+Pr
Pm-146

Sn-126+Sb
Sb-126
Sb-125
Te-125m

Rh-106
Ag-110m

Co-60

2.0
1.8
1.6
1.4
1.2
1.0
0.8
0.6
0.4
0.2
0

Eu-152
Eu-154Eu-155
Gd-153

Cs-134
Cs-137
Ba-133Ce-144+Pr
Pm-146

Sn-126+Sb
Sb-126
Sb-125
Te-125m

Rh-106
Ag-110m

Co-60

Mn-54

Output / Input

Eu-152
Eu-154Eu-155
Gd-153

Cs-134
Cs-137
Ba-133Ce-144+Pr
Pm-146

Sn-126+Sb
Sb-126
Sb-125
Te-125m

Rh-106
Ag-110m

Co-60

Mn-54

2.0
1.8
1.6
1.4
1.2
1.0
0.8
0.6
0.4
0.2
0

Mn-54

Output / Input

JAEA-Review 2023-022

SDM-B (Gamma nuclides)

 = 0.0182

SDM-G (Gamma nuclides)

 = 0.0006

SDM-BG (Gamma nuclides)

 = 0.0011

図 3.3.3-4 Ge 検出器でγ線が観測できる 17 核種を抽出して比較した SDM-B 法、SDM-G法、SDM-BG 法の解析結果

Output / Input

2.0
1.8
1.6
1.4
1.2
1.0
0.8
0.6
0.4
0.2
0

3.3.3-7- 87 -

Eu-152
Eu-154Eu-155
Gd-153

Cs-134
Cs-137
Ba-133Ce-144+Pr
Pm-146

Sn-126+Sb
Sb-126
Sb-125
Te-125m

Rh-106
Ag-110m

Co-60

2.0
1.8
1.6
1.4
1.2
1.0
0.8
0.6
0.4
0.2
0

Eu-152
Eu-154Eu-155
Gd-153

Cs-134
Cs-137
Ba-133Ce-144+Pr
Pm-146

Sn-126+Sb
Sb-126
Sb-125
Te-125m

Rh-106
Ag-110m

Co-60

Mn-54

Output / Input

Eu-152
Eu-154Eu-155
Gd-153

Cs-134
Cs-137
Ba-133Ce-144+Pr
Pm-146

Sn-126+Sb
Sb-126
Sb-125
Te-125m

Rh-106
Ag-110m

Co-60

Mn-54

2.0
1.8
1.6
1.4
1.2
1.0
0.8
0.6
0.4
0.2
0

Mn-54

Output / Input

JAEA-Review 2023-022

SDM-G (Gamma nuclides)

 = 0.0006

SDM-GGG (Gamma nuclides)

 = 0.0003

SDM-BGGG (Gamma nuclides)

 = 0.0002

図 3.3.3-5 Ge 検出器でγ線が観測できる 17 核種を抽出して比較した SDM-G 法、SDM-GGG
法、SDM-BGGG 法の解析結果

JAEA-Review 2023-022

表 3.3.3-2 各 SDM 解析で得られた（出力値）/（入力値）の値の荷重平均と標準偏差（出力値）/（入力値）の荷重平均（出力値)/（入力値)の標準偏差

SDM-B 法（40 核種）0.99610.0045SDM-BG 法（40 核種）0.99630.0011

SDM-BGGG 法（40 核種）

0.99960.0002

SDM-B 法（γ17 核種）

1.13140.0182SDM-G 法（γ17 核種）

1.00320.0006

SDM-GGG 法 （γ17 核種）

0.99950.0003

SDM-BG 法 （γ17 核種）

0.99580.0011

SDM-BGGG 法（γ17 核種）

0.99960.0002④ 考察
最初に、
Ge 検出器でγ線が観測できる 17 核種について各 SDM 法の結果を考察する。図 3.3.35 に示すように SDM-G 法と SDM-GGG 法の比較では、多重γ線スペクトルを追加した後者の方が明らかに定量精度が上がっている。標準偏差は 1/2 に減少しており、SDM-G 法で真値から大きくずれていた 2 点の結果も大きく改善している。さらにβ線スペクトルを追加した SDM-BGGG
法では、標準偏差がさらに小さくなっており、異なる種類の複数のスペクトルを使った SDM 統合解析が極めて有効な解析手法であると評価できる。
次に、SDM-B 法と SDM-G 法および SDM-BG 法の結果を比較する。図 3.3.3-4 に示すように、真値からのずれは SDM-B 法、SDM-G 法、SDM-BG 法の順に小さくなっている。一方で、標準偏差はSDM-BG 法の方が SDM-G 法よりも大きく、矛盾しているように見える。真値からのずれは SDMBG 法の方が小さいが、個々の定量値の不確かさはほとんどの核種で SDM-BG 法の方が大きい。
そのため、全体としての標準偏差が大きくなっている。β線スペクトル解析における定量精度の低さが、統合解析の結果にも影響していることが考えられる。
最後に、40 核種全てに対する SDM-B 法、SDM-BG 法、SDM-BGGG 法の結果を比較する。図 3.3.33 に示すように、SDM-B 法、SDM-BG 法、SDM-BGGG 法の順に定量精度が大幅に向上している。真値からのずれは明らかに改善されており、全体の標準偏差も大幅に改善されている。SDM-B 法と SDM-BG 法の比較では、γ線が観測できる核種の定量精度が大幅に向上することは当然として、γ線が観測できない核種についても真値からのずれが大きく改善していることは興味深い。
この原因は、SDM-G 法による解析でγ線が観測できる核種の定量精度が上がるため、β線スペ
クトル中に含まれるそれらの核種のβ線スペクトルの強度も精度よく定まり、その効果によってその他の核種のβ線スペクトルの強度についても決定精度が上がるためと考えられる。統合
解析の有効性を示す好例である。一方で、SDM-BG 法と SDM-BGGG 法を比較すると、真値からのずれや全体の標準偏差は SDM-BGGG 法によって大きく改善されているが、個々の定量値の不確
かさについては SDM-BGGG 法の方が大きい核種が半数以上存在する。不確かさの大きい核種はγ線が観測できない核種で、γ線が観測できる 17 核種については SDM-BGGG 法の方が不確かさが小さい。これは前述の SDM-B 法と SDM-BG 法の比較で考察した説明と矛盾するようにも思えるが、これについては今後より詳細な検討を行う必要がある。

3.3.3-8- 88 -

JAEA-Review 2023-022⑤

機械学習を用いた定性分析法に対する評価
九州大学が実施した機械学習を用いた定性分析法の開発とその結果について、評価を実施した。
機械学習では、解析の際に想定した全ての核種に対して何らかの推定値が得られるため、核種の有無を判断する場合何らかの判断基準を定める必要があり、その基準をどう客観的に定めるかが問題であった。令和 3 年度に九州大学は、機械学習に用いる損失関数の改良を行うこと
で、得られた推定値の不確かさを正確に評価できるようにし、有意差検定をもとにした核種識別を可能にした。この改良によって核種識別性能を定量的に比較・評価できるようになり、核種の有無を判断する際の客観的な判断基準を得られるようになった。この方法を用いて令和 4
年度には、γ線放出核種全 24 核種がランダムに混合したスペクトルに対して機械学習を用いた定性分析を行った。結果として、多くの核種が混合するスペクトルの解析においても、本事業で開発した機械学習を用いた定性分析法がよく機能していることが確認され、本手法が定性分析法として極めて有効であると評価した。
今後、機械学習による核種識別と SDM 法による定量分析を適切に組み合わせることで、分析精度の向上と実用化への進展が期待できる。
(3) まとめ
分析対象 40 核種全てが混在した線源を想定し、その線源を測定して観測されるβ線スペク
トル、γ線シングルススペクトル、多重γ線スペクトルに対して、5 種類の異なる SDM 法（SDMB 法、SDM-G 法、SDM-GGG 法、SDM-BG 法、SDM-BGGG 法）解析を実施し、それらの定量精度を比較・評価することで、SDM 法のバリデーションを実施した。特に、異なる複数のスペクトルを統合解析する SDM-BG 法および SDM-BGGG 法の定量精度について重点的に考察し、統合解析が定量精度の向上に極めて有効であることを明らかにした。SDM-BG 法および SDM-BGGG 法によって、40 核種ほとんどについて、全放射能の 1/100 の混入率であっても、数十%以内の精度で定量できることがわかった。また、そのうちγ線が観測できる核種に限れば、数%以内の精度で定量できることもわかった。統合解析によって、個々の核種の定量値の真値からのずれと全体的な標
準偏差が大きく改善することが明らかとなり、統合解析法の有効性を実証することができた。
九州大学が実施した機械学習を用いた定性分析法の開発とその結果について、評価を実施した。新しい損失関数を用いた不確かさ評価と有意差検定をもとにした核種識別により、γ線放出核種全 24 核種がランダムに混合したスペクトルに対して機械学習を用いた定性分析を行った結果について評価し、この定性分析法が極めて強力な分析法になり得ると評価した。

3.3.3-9- 89 -

JAEA-Review 2023-022

3.4 研究推進研究代表者の下で各研究項目間ならびに CLADS 等との連携を密にして、研究を進めた。また、研究実施計画を推進するための打合せや会議等を開催した。研究推進に係る打合せ等の実施内
容は次のとおりである。
令和 4 年 5 月 25 日-26 日
7 月 14 日
8 月 29 日
8 月 30 日
9 月 10 日
11 月 1 日- 2 日
11 月 9 日-10 日
11 月 18 日
11 月 22 日
1 月 12 日
2 月 14 日
2 月 28 日

新潟大学との研究打合せ（＠新潟大学）
九州大学との研究打合せ（＠九州大学）
第 6 回福島第一廃炉国際フォーラム参加（ポスター発表）
福島第一原子力発電所構内視察会参加
福島第一原子力発電所の廃炉に関する技術戦略ワークショップ参加
新潟大学との研究打合せ（＠新潟大学、ハイブリッド会議）
新潟大学との研究打合せ（＠日本分析センター）
九州大学との研究打合せ（＠日本分析センター）
再委託先、連携機関との全体会議（ウェブ会議、RS（リサーチサポーター）深澤様 傍聴）量研機構との研究打合せ（＠量研機構京都）
新潟大学との研究打合せ（＠新潟大学）
九州大学との研究打合せ（＠九州大学）

3.4-1- 90 -

JAEA-Review 2023-022

4.

結言
燃料デブリ・廃棄物中放射性核種の迅速分析の実現を目指し、多重γ線検出法などの最新計測システムを整備した。これを用いた測定、また放射線シミュレーション計算によりβ線、X 線を含む核種ごとのスペクトルデータベースを構築し、これらを統合解析する SDM 法を開発することにより、多核種同時定量を可能にし、化学分離プロセスを軽減することを目的とした。
以下に、3 カ年計画の最終年度である令和 4 年度の業務実績を述べる。
(1) γ線測定装置の整備
多重γ線検出装置について、必要な改造等を行い、γ線の高精度測定を可能にした。
(2) SDM 法に関する研究① γ線 SDM 法開発
β、γ、X 線のシングルスおよび多重γ線同時計数シミュレーション計算の高精度化を行い、統合基準スペクトルデータベースを更新し、SDM 法解析の高精度化を果たした。LSC 測定が可能な核種について、外注により混合溶液を調製し、β、X 線スペクトルデータを取得し、SDM 法の検証を進めた。新潟大学と協力して、統合基準スペクトルを解析する SDM-BGG 法の高度化と実証を行った。検討の結果確立した粗化学分離スキームにおいて、各核種の定量限界を求めた。
② 放射線シミュレーションに関する研究（再委託先：新潟大学）
日本分析センターで得られたスペクトルデータをもとに、シミュレーション計算の高精度化を行った。整備された多重γ線検出装置で得られた実測データを SDM 法で解析し、性能の確認と向上を目指した。日本分析センターと協力して、SDM-BGG 法の高度化と実証を行った。
③ 機械学習を用いた核種認識法の開発（再委託先：九州大学）
令和 3 年度までに開発した畳み込みニューラルネットワーク（CNN）を用いたγ線核種認識技術（7 核種）を発展させて、全γ線放出核種への対応を可能にし、その性能評価を行った。また、核種認識の性能評価を行った。JAEA が実施する定性分析法と分析結果の評価に対応した。
(3) 分析法バリデーション① SDM 法および解析結果の検証（再委託先：量研機構）
日本分析センターが開発した SDM-BGG 法のコード自体の検証を行った。また、このコードを用いて解析した結果のいくつかの例について検証した。最終的に、これら分析法の有効性を評価した。
② γ線 SDM 法のバリデーション（再委託先：大成建設）
γ線放出核種 24 核種のうち標準線源が用意できる核種について、シングルスγ線測定を行った。得られたスペクトルより、各核種の DL を求めた。
③ SDM 法のバリデーション（連携先：JAEA）
整備された多重γ線検出装置で得られた実測データおよび SDM 法で解析した結果に対して、
β-γデータを扱う SDM-BG 法とそれに加え、γ-γデータも含めた SDM-BGG 法の分析結果のバリ

4-1- 91 -

JAEA-Review 2023-022

デーションを行った。九州大学が実施する機械学習を用いた定性分析法とその結果について、評価を実施した。
(4) 研究推進研究代表者の下で各研究項目間ならびに CLADS 等との連携を密にして、研究を進めた。また、研究実施計画を推進するための打合せや会議等を開催した。
以上、3 カ年計画の最終年度である本年度の業務項目を実施し、所期の目標を達成した。本研
究で開発した核種分析法は、対象核種を限定することでより簡便な粗化学分離スキームに変更が可能であるため、分析の目的に応じてより効率的な核種分析法を迅速に開発することが可能である。また、SDM 法はスペクトル分析一般に適用できるため、今後 1F 廃炉における核種分析
のみならず幅広い計測分野への応用が期待される。
本技術を将来的に廃炉の現場で使用していくうえで、今後、公的にオーソライズされた分析法とするためには、放射性核種濃度が既知の廃棄物試料または模擬試料を用いた妥当性確認を行うことが必要である。また、濃度既知の適当な試料の入手が困難な場合には、濃度未知の試料を
既存の分析手法と本法とで分析を行い、得られた分析値について En スコアなどにより一致の度合いを評価するなどの方法が考えられる。

4-2- 92 -

JAEA-Review 2023-022

参考文献[1] Geant4 ホームページ, https://geant4.web.cern.ch （参照：2023 年 3 月 1 日）.
[2] Agostinelli, S. et al., Geant4 – a Simulation Toolkit, Nucl. Instrum. Meth. Phys.
Res. A, vol. 506, no. 3, 2003, pp.250-303.
[3] Allison, J. et al., Geant4 Developments and Applications, IEEE Transactions on
Nuclear, vol. 53, no. 1, 2006, pp.270-278.
[4] Allison, J. et al., Recent Development in Geant4, Nucl. Instrum. Meth. Phys. Res.
A, vol. 835, 2016, pp.186-225.
[5] Oshima M. et al., Spectral determination method and its application to γ-ray
determination, J. Nucl. Sci. Technol., vol. 59, 2021, pp.472-483.

4-3- 93 -

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