JAEA-Review
2023-027
DOI:10.11484/jaea-review-2023-027

溶脱による変質を考慮した汚染コンクリート廃棄物の合理的処理・処分の検討（委託研究）－令和４年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業－

Study on Rational Treatment/Disposal of Contaminated Concrete Waste
Considering Leaching Alteration(Contract Research)– FY2022 Nuclear Energy Science & Technology and Human Resource
Development Project –福島研究開発部門

福島研究開発拠点

廃炉環境国際共同研究センター

北海道大学
Collaborative Laboratories for Advanced Decommissioning Science,
Fukushima Research Institute, Sector of Fukushima Research and Development
Hokkaido University

March 2024
Japan Atomic Energy Agency

日本原子力研究開発機構

本レポートは国立研究開発法人日本原子力研究開発機構が不定期に発行する成果報告書です。
本レポートはクリエイティブ・コモンズ 表示 4.0 国際 ライセンスの下に提供されています。
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JAEA-Review 2023-027

溶脱による変質を考慮した汚染コンクリート廃棄物の合理的処理・処分の検討（委託研究）－令和 4 年度 英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業－
日本原子力研究開発機構 福島研究開発部門 福島研究開発拠点
廃炉環境国際共同研究センター
北海道大学（2023 年 10 月 11 日受理）
日本原子力研究開発機構（JAEA）廃炉環境国際共同研究センター（CLADS）では、令和 4 年度 英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業（以下、「本事業」という）を実施している。
本事業は、東京電力ホールディングス株式会社福島第一原子力発電所の廃炉等をはじめとした
原子力分野の課題解決に貢献するため、国内外の英知を結集し、様々な分野の知見や経験を、従前の機関や分野の壁を越えて緊密に融合・連携させた基礎的・基盤的研究及び人材育成を推進することを目的としている。
平成 30 年度の新規採択課題から実施主体を文部科学省から JAEA に移行することで、JAEA とア
カデミアとの連携を強化し、廃炉に資する中長期的な研究開発・人材育成をより安定的かつ継続的に実施する体制を構築した。
本研究は、令和 2 年度に採択された研究課題のうち、「溶脱による変質を考慮した汚染コンクリ
ート廃棄物の合理的処理・処分の検討」の令和 2 年度から令和 4 年度分の研究成果について取りまとめたものである。
本研究は、汚染水との接触により変質したと考えられる 1F の地下構造物コンクリートを対象とし、核種の移行挙動及び変質コンクリートの特性を評価し、その結果に基づいて核種移行モデルを構築してコンクリート廃棄物管理シナリオを評価する手法を構築することを目的とした。
収着及び拡散実験の結果、137Cs、125I、14C 等の放射性核種の健全・変質硬化セメントペースト(HCP)中の移行挙動は、核種及びその化学形に依存すること、鉄とセメント系材料が混在する系では、高 pH では U はほとんどがセメント系材料に収着することが明らかになった。非破壊 CT-XRD
連成法及び NMR 測定の結果、溶脱試料の微細構造は、溶脱前の HCP の状態(炭酸化、水和度や Ca/Si比等)の影響を受けることがわかった。また、イオン同時輸送モデルによるシミュレーションから、骨材とセメントの境界に形成される遷移帯が溶脱の進行に影響を与える可能性が示唆された。
固体廃棄物貯蔵庫に保管されているガレキ類について、保管コンテナ外部の線量率測定データからインベントリを推定するモデルを構築した。また、核種移行挙動に及ぼす溶脱変質の影響を考慮して、1F の地下コンクリート構造物内の放射性核種(137Cs、90Sr、129I)の濃度分布を推定した。
さらに、重要核種である Pu 及び 129I、14C については、その発生起源及び原子炉内でコンクリートに到達するまでの移行モデルを検討した。以上の結果に基づき、廃棄物管理シナリオを安全性、経済性、実行可能性について比較・評価する手法を構築し、予備的な評価を実施したところ、安
全性、経済性については即時解体が、実行可能性については安全貯蔵が優位との比較評価を得た。
本報告書は、日本原子力研究開発機構の英知事業における委託業務として、北海道大学が実施した成果を取りまとめたものである。
廃炉環境国際共同研究センター：〒979-1151 福島県双葉郡富岡町大字本岡字王塚 790-1
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JAEA-Review 2023-027
Study on Rational Treatment/Disposal of Contaminated Concrete Waste Considering Leaching Alteration(Contract Research)－ FY2022 Nuclear Energy Science & Technology and Human Resource Development Project －Collaborative Laboratories for Advanced Decommissioning Science,
Fukushima Research Institute, Sector of Fukushima Research and Development
Japan Atomic Energy Agency
Tomioka-machi, Futaba-gun, Fukushima-ken
Hokkaido University(Received October 11, 2023)
The Collaborative Laboratories for Advanced Decommissioning Science (CLADS), Japan Atomic Energy
Agency (JAEA), had been conducting the Nuclear Energy Science & Technology and Human Resource
Development Project (hereafter referred to “the Project”) in FY2022.
The Project aims to contribute to solving problems in the nuclear energy field represented by thedecommissioning of the Fukushima Daiichi Nuclear Power Station, Tokyo Electric Power Company
Holdings, Inc. (TEPCO). For this purpose, intelligence was collected from all over the world, and basic
research and human resource development were promoted by closely integrating/collaborating knowledge
and experiences in various fields beyond the barrier of conventional organizations and research fields.
The sponsor of the Project was moved from the Ministry of Education, Culture, Sports, Science andTechnology to JAEA since the newly adopted proposals in FY2018. On this occasion, JAEA constructed a
new research system where JAEA-academia collaboration is reinforced and medium-to-long term
research/development and human resource development contributing to the decommissioning are stably andconsecutively implemented.
Among the adopted proposals in FY2020, this report summarizes the research results of the “Study on
rational treatment/disposal of contaminated concrete waste considering leaching alteration” conducted fromFY2020 to FY2022.
The present study aims to understand migration behaviors of radionuclides in relation to the properties ofconcrete altered by leaching, to develop migration model of radionuclides, and to evaluate waste management
scenarios, focusing on underground concrete structures in contact with contaminated water.
The results of diffusion and sorption experiments indicate that the migration of radionuclides 137Cs, 125I,
and 14C in altered/unaltered hardened cement paste (HCP) depends on nuclides and their chemical species,
and also that when iron and cementitious materials co-exist, most of U sorbs onto cementitious materials
under high pH conditions. Integrated CT-XRD method and NMR analysis revealed microstructures ofleached HCP were influenced by the structures prior to leaching, including carbonation, degree of hydration,
and Ca/Si radio. Simultaneous ion transport model simulations showed that transition bands between
aggregates and HCP may affect the progress of leaching. A method to estimate radioactivity concentrationsof concrete waste in storage facilities was developed using the radiation dose rate data. Radioactivity
concentration profiles for 137Cs, 90Sr, 129I in underground concrete structures were modeled. In addition,transfer models Pu, 129I and 14C were also considered. Framework for evaluating different waste management
scenarios was developed considering safety, cost, and feasibility. A preliminary analysis showed that
immediate dismantling has advantages in safety and cost, while safe storage is advantageous in terms offeasibility.
Keywords: Concrete Leaching, Radionuclide Migration, Modeling, Waste Management Scenario
This work was performed by Hokkaido University under contract with Japan Atomic Energy Agency.
ii

JAEA-Review 2023-027

目次

1. 英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業の概要 ............................. 1
2. 平成 30 年度 採択課題 ............................................................. 2
3. 令和元年度 採択課題 .............................................................. 5
4. 令和 2 年度 採択課題 .............................................................. 8
5. 令和 3 年度 採択課題 ............................................................. 106. 令和 4 年度 採択課題 ............................................................. 12

付録 成果報告書 ................................................................... 15

Contents

1. Outline of Nuclear Energy Science & Technology and Human Resource Development Project................................................................................. 1
2. Accepted Proposal in FY2018 ...................................................... 2
3. Accepted Proposal in FY2019 ...................................................... 5
4. Accepted Proposal in FY2020 ...................................................... 8
5. Accepted Proposal in FY2021 ..................................................... 10
6. Accepted Proposal in FY2022 ..................................................... 12

Appendix Result Report ............................................................. 15

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1.

英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業の概要

文部科学省では、「東京電力（株）福島第一原子力発電所の廃止措置等研究開発の加速プラン（平成 26 年 6 月文部科学省）」等を踏まえ、平成 27 年度から「英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業」（以下、「本事業」という。）を立ち上げ、「戦略的原子力共同研究プログラム」、「廃炉加速化研究プログラム」及び「廃止措置研究・人材育成等強化プログラム」を推進している。
具体的には、国内外の英知を結集し、国内の原子力分野のみならず様々な分野の知見や経験を、
機関や分野の壁を越え、国際共同研究も含めて緊密に融合・連携させることにより、原子力の課
題解決に資する基礎的・基盤的研究や産学が連携した人材育成の取組を推進している。
一方、日本原子力研究開発機構（以下、「JAEA」という。）では、平成 27 年に廃炉国際共同研究センター（以下、「CLADS」という。現：廃炉環境国際共同研究センター）を組織し、「東京電力ホールディングス（株）福島第一原子力発電所の廃止措置等に向けた中長期ロードマップ」等を踏
まえ、東京電力ホールディングス株式会社福島第一原子力発電所廃炉（以下、「1F 廃炉」という。
）に係る研究開発を進めている。
また、平成 29 年 4 月に CLADS の中核拠点である「国際共同研究棟」の運用を開始したことを踏
まえ、今後は CLADS を中核に、廃炉の現場ニーズを踏まえた国内外の大学、研究機関等との基礎的・基盤的な研究開発及び人材育成の取組を推進することにより、廃炉研究拠点の形成を目指す
ことが期待されている。
このため、本事業では平成 30 年度の新規採択課題から実施主体を文部科学省から JAEA に移行することで、JAEA とアカデミアとの連携を強化し、廃炉に資する中長期的な研究開発・人材育成
をより安定的かつ継続的に実施する体制を構築することとし、従来のプログラムを、①共通基盤型原子力研究プログラム、②課題解決型廃炉研究プログラム、③国際協力型廃炉研究プログラム、④研究人材育成型廃炉研究プログラム（令和元年度より新設）に再編した。

-1-

JAEA-Review 2023-027

2.

平成 30 年度 採択課題

平成 30 年度採択課題については以下のとおりである。
課題数：19 課題
共通基盤型原子力研究プログラム

11 課題（若手研究 6 課題、一般研究 5 課題）

課題解決型廃炉研究プログラム

6 課題

国際協力型廃炉研究プログラム

2 課題（日英共同研究）

平成 30 年度 採択課題一覧
共通基盤型原子力研究プログラム【若手研究】
課題名

研究代表者

所属機関

河野 仁

東京工芸大学

山﨑 信哉

筑波大学

片岡 隆浩

岡山大学

大石 佑治

大阪大学

島田 幹男

東京工業大学

岩田 圭弘

東京大学

被災地探査や原子力発電所建屋内情報収集のための
半自律ロボットを用いたセマンティックサーベイマ
ップ生成システムの開発
汚染土壌の減容を目的とした重液分離による放射性微粒子回収法の高度化
ラドンを代表としたアルファ核種の吸入による内部
被ばくの横断的生体影響評価
炉心溶融物の粘性及び表面張力同時測定技術の開発
iPS 細胞由来組織細胞における放射線依存的突然変異計測系の確立
レーザー共鳴イオン化を用いた同位体存在度の低い
ストロンチウム 90 の迅速分析技術開発-2-

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共通基盤型原子力研究プログラム【一般研究】
課題名

研究代表者

所属機関

放射性核種の長期安定化を指向した使用済みゼオ
ライト焼結固化技術の開発

新井 剛

芝浦工業大学

燃料デブリ取り出しを容易にするゲル状充填材の
開発

牟田 浩明

大阪大学

レーザー蛍光法を用いた燃料デブリ変質相の同定

斉藤 拓巳

東京大学

過酷炉心放射線環境における線量測定装置の開発

岡本 保

木更津工業
高等専門学校レーザー加工により発生する微粒子の解析と核種同定手法の開発

長谷川 秀一

東京大学

課題名

研究代表者

所属機関

合金相を含む燃料デブリの安定性評価のための基
盤研究

桐島 陽

東北大学

ガンマ線画像スペクトル分光法による高放射線場
環境の画像化による定量的放射能分布解析法

谷森 達

京都大学

燃料デブリ取出し時における放射性核種飛散防止
技術の開発

鈴木 俊一

東京大学

アルファダストの検出を目指した超高位置分解能
イメージング装置の開発

黒澤 俊介

東北大学

ナノ粒子を用いた透明遮へい材の開発研究

渡邉 隆行

九州大学

先端計測技術の融合で実現する高耐放射線燃料デブリセンサーの研究開発

萩原 雅之

高エネルギー
加速器研究機構

課題解決型廃炉研究プログラム-3-

JAEA-Review 2023-027

国際協力型廃炉研究プログラム（日英共同研究）
課題名

研究代表者

所属機関

放射性微粒子の基礎物性解明による廃炉作業リスク低減への貢献五十嵐 康人

茨城大学

三澤 毅

京都大学

放射線耐性の高い薄型 SiC 中性子検出器の開発-4-

JAEA-Review 2023-027

3.

令和元年度 採択課題

令和元年度採択課題については以下のとおりである。
課題数：19 課題
共通基盤型原子力研究プログラム

7 課題（若手研究 2 課題、一般研究 5 課題）

課題解決型廃炉研究プログラム

4 課題

国際協力型廃炉研究プログラム

4 課題（日英共同研究 2 課題、日露共同研究 2 課題）

研究人材育成型廃炉研究プログラム 4 課題

令和元年度 採択課題一覧
共通基盤型原子力研究プログラム【若手研究】
課題名

研究代表者

所属機関

ウラニル錯体化学に基づくテーラーメイド型新規海水ウラン吸着材開発

鷹尾 康一朗東京工業大学

動作不能からの復帰を可能とする多連結移動ロボッ
トの半自律遠隔操作技術の確立

田中 基康

電気通信大学-5-

JAEA-Review 2023-027

共通基盤型原子力研究プログラム【一般研究】
課題名

研究代表者

所属機関

一次元光ファイバ放射線センサを用いた原子炉建
屋内放射線源分布計測

瓜谷 章

名古屋大学

低線量・低線量率放射線被ばくによる臓器別酸化ス
トレス状態の検討

鈴木 正敏

東北大学

単一微粒子質量分析法に基づくアルファ微粒子オ
ンラインモニタリングに向けた基礎検討

豊嶋 厚史

大阪大学

幹細胞動態により放射線発がんを特徴付ける新たな評価系の構築飯塚 大輔

量子科学技術研究開発機構梅沢 仁
耐放射線性ダイヤモンド半導体撮像素子の開発（～R2.3.31）

大曲 新矢

産業技術総合研究所（R2.4.1～）

課題解決型廃炉研究プログラム
課題名

研究代表者

所属機関

Multi-Physics モデリングによる福島 2・3 号機ペデスタル燃料デブリ深さ方向の性状同定

山路 哲史

早稲田大学

渡邉 大輔

日立ＧＥ
ニュークリ
ア・エナジー

燃料デブリ取出しに伴い発生する廃棄物のフッ化技術を用いた分別方法の研究開発

竹下 健二
アパタイトセラミックスによる ALPS 沈殿系廃棄物の安定固化技術の開発（～R3.6.30）

塚原 剛彦

東京工業大学（R3.7.1～）

拡張型スーパードラゴン多関節ロボットアームによる圧力容器内燃料デブリ調査への挑戦

-6-

高橋 秀治

東京工業大学JAEA-Review 2023-027

国際協力型廃炉研究プログラム（日英共同研究）
課題名

研究代表者

所属機関

高い流動性および陰イオン核種保持性を有するア
ルカリ刺激材料の探索と様々な放射性廃棄物の安全で効果的な固化

佐藤 努

北海道大学

静岡大学
再臨界前の中性子線増に即応可能な耐放射線 FPGA
システムの開発渡邊 実（～R3.3.31）

岡山大学（R3.4.1～）

国際協力型廃炉研究プログラム（日露共同研究）
課題名

研究代表者

所属機関

燃料デブリ取出し臨界安全技術の高度化

小原 徹

東京工業大学

微生物生態系による原子炉内物体の腐食・変質に関する評価研究

金井 昭夫

慶應義塾

課題名

研究代表者

所属機関

燃料デブリ取り出し時における炉内状況把握のための遠隔技術に関する研究人材育成

淺間 一

東京大学

化学計測技術とインフォマティックスを融合したデブリ性状把握手法の開発とタイアップ型人材育
成

高貝 慶隆

福島大学

研究人材育成型廃炉研究プログラム

大貫 敏彦（～R2.3.31）

放射線・化学・生物的作用の複合効果による燃料デブリ劣化機構の解明

竹下 健二（～R3.6.30）

東京工業
大学

塚原 剛彦
（R3.7.1～）

燃料デブリ分析のための超微量分析技術の開発

-7-

永井 康介

東北大学

JAEA-Review 2023-027

4.

令和 2 年度 採択課題

令和 2 年度は、2 つのプログラムにおいて、研究課題の採択を決定した。
公募の概要は以下のとおりである。
公募期間：令和 2 年 3 月 17 日～令和 2 年 5 月 14 日（課題解決型）
令和 2 年 5 月 13 日～令和 2 年 7 月 15 日（国際協力型）
課題数：10 課題
課題解決型廃炉研究プログラム

8 課題（若手研究 2 課題、一般研究 6 課題）

国際協力型廃炉研究プログラム

2 課題（日英共同研究）

これらの提案について、外部有識者から構成される審査委員会において、書面審査及び面接審
査、日英共同研究については二国間の合同審査を実施し、採択候補課題を選定した。
その後、PD（プログラムディレクター）
・PO（プログラムオフィサー）会議での審議を経て、採択課題を決定した。

令和 2 年度 採択課題一覧
課題解決型廃炉研究プログラム【若手研究】
課題名

研究代表者

所属機関

楊 会龍
燃料デブリにおける特性の経年変化と環境劣化割れの調査（～R4.7.31）

村上 健太

東京大学

（R4.8.1～）

健全性崩壊をもたらす微生物による視認不可腐食の分子生物・電気化学的診断及び抑制技術の開発

-8-

岡本 章玄

物質・材料
研究機構

JAEA-Review 2023-027

課題解決型廃炉研究プログラム【一般研究】
課題名

研究代表者

所属機関

遮蔽不要な臨界近接監視システム用ダイヤモンド
中性子検出器の要素技術開発

田中 真伸

高エネルギー
加速器研究
機構

α／β／γ 線ラジオリシス影響下における格納容器系統内広域防食の実現：ナノバブルを用いた新規防食技術の開発

渡邉 豊

東北大学

β、γ、X 線同時解析による迅速・高感度放射性核種分析法の開発

篠原 宏文

日本分析
センター

合理的な処分のための実機環境を考慮した汚染鉄
筋コンクリート長期状態変化の定量評価

丸山 一平

東京大学

溶脱による変質を考慮した汚染コンクリート廃棄物の合理的処理・処分の検討

小崎 完

北海道大学

マイクロ波重畳 LIBS によるデブリ組成計測の高度化と同位体の直接計測への挑戦

池田 裕二

アイラボ

課題名

研究代表者

所属機関

革新的水質浄化剤の開発による環境問題低減化技
術の開拓

浅尾 直樹

信州大学

鎌田 創

海上・港湾・
航空技術研究所

国際協力型廃炉研究プログラム（日英共同研究）

無人航走体を用いた燃料デブリサンプルリターン
技術の研究開発-9-

JAEA-Review 2023-027

5.

令和 3 年度 採択課題

令和 3 年度は、2 つのプログラムにおいて、研究課題の採択を決定した。
公募の概要は以下のとおりである。
公募期間：令和 3 年 3 月 16 日～令和 3 年 5 月 17 日（課題解決型）
令和 3 年 4 月 13 日～令和 3 年 7 月 1 日（国際協力型 日英共同研究）
令和 3 年 7 月 12 日～令和 3 年 8 月 18 日（国際協力型 日露共同研究）
課題数：12 課題
課題解決型廃炉研究プログラム
国際協力型廃炉研究プログラム

8 課題
2 課題（日英）、2 課題（日露）

これらの提案について、外部有識者から構成される審査委員会において、書面審査及び面
接審査、日英・日露共同研究については二国間の合同審査を実施し、採択候補課題を選定した。
その後、PD（プログラムディレクター）
・PO（プログラムオフィサー）会議及びステアリ
ングコミッティでの審議を経て、採択課題を決定した。
令和 3 年度 採択課題一覧
課題解決型廃炉研究プログラム
課題名

研究代表者

所属機関

建屋応答モニタリングと損傷イメージング技術を活用したハイブリッド型の原子炉建屋長期健全性評価法の開発研究

前田 匡樹

東北大学

燃料デブリ周辺物質の分析結果に基づく模擬デブリの合成による実機デブリ形成メカニズムの解明と事故進展解析結果の検証によるデブリ特性デー
ターベースの高度化

宇埜 正美

福井大学

ジオポリマー等による PCV 下部の止水・補修及び安定化に関する研究

鈴木 俊一

東京大学

世界初の同位体分析装置による少量燃料デブリの性状把握分析手法の確立

坂本 哲夫

工学院大学

アルファ微粒子の実測に向けた単一微粒子質量分
析法の高度化

豊嶋 厚史

大阪大学

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JAEA-Review 2023-027

課題名

研究代表者

所属機関

連携計測による線源探査ロボットシステムの開発
研究人見 啓太朗

東北大学

安原 亮

自然科学
研究機構

中瀬 正彦

東京工業
大学

研究代表者

所属機関

中赤外レーザー分光によるトリチウム水連続モニ
タリング手法の開発
福島原子力発電所事故由来の難固定核種の新規ハ
イブリッド固化への挑戦と合理的な処分概念の構
築・安全評価国際協力型廃炉研究プログラム（日英共同研究）課題名

福島第一原子力発電所の廃止措置における放射性エアロゾル制御及び除染に関する研究

Erkan
Nejdet（～R4.1.31）

東京大学

三輪 修一郎（R4.2.1～）

燃料デブリ取り出しのための機械式マニピュレー
タのナビゲーションおよび制御

淺間 一

東京大学

課題名

研究代表者

所属機関

福島第一発電所 2、3 号機の事故進展シナリオに基づく FP・デブリ挙動の不確かさ低減と炉内汚染状
況・デブリ性状の把握

小林 能直

東京工業
大学

非接触測定法を用いた燃料デブリ臨界解析技術の
高度化

小原 徹

東京工業
大学

国際協力型廃炉研究プログラム（日露共同研究）- 11 -

JAEA-Review 2023-027

6.

令和 4 年度 採択課題

令和 4 年度は、2 つのプログラムにおいて、研究課題の採択を決定した。
公募の概要は以下のとおりである。
公募期間：令和 4 年 3 月 1 日～令和 4 年 5 月 6 日（課題解決型）
令和 4 年 4 月 7 日～令和 4 年 6 月 16 日（国際協力型 日英共同研究）
課題数：8 課題
課題解決型廃炉研究プログラム 6 課題
国際協力型廃炉研究プログラム 2 課題（日英）これらの提案について、外部有識者から構成される審査委員会において、書面審査及び面
接審査、日英・日露共同研究については二国間の合同審査を実施し、採択候補課題を選定した。
その後、PD（プログラムディレクター）
・PO（プログラムオフィサー）会議及びステアリ
ングコミッティでの審議を経て、採択課題を決定した。
令和 4 年度 採択課題一覧
課題解決型廃炉研究プログラム
課題名

研究代表者

所属機関

革新的アルファダスト撮像装置と高線量率場モニタの実用化とその応用

黒澤 俊介

東北大学

3 次元線量拡散予測法の確立と γ 線透過率差を利用した構造体内調査法の開発

谷森 達

京都大学

α汚染可視化ハンドフットクロスモニタの要素技
術開発

樋口 幹雄

北海道大学

高放射線耐性の低照度用太陽電池を利用した放射線場マッピング観測システム開発

奥野 泰希

京都大学

障害物等による劣悪環境下でも通信可能なパッシブ無線通信方式の開発

新井 宏之

横浜国立
大学

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JAEA-Review 2023-027

課題名

研究代表者

所属機関

無線 UWB とカメラ画像分析を組合せたリアルタイ
ム 3D 位置測位・組込システムの開発・評価

松下 光次郎

岐阜大学

課題名

研究代表者

所属機関

耐放射線プロセッサを用いた組み込みシステムの
開発

渡邊 実

岡山大学

マイクロ・ナノテクノロジーを利用したアルファ
微粒子の溶解・凝集分散に及ぼすナノ界面現象の
探求

塚原 剛彦

東京工業
大学

国際協力型廃炉研究プログラム（日英共同研究）- 13 -

JAEA-Review 2023-027

本報告書は、以下の課題の令和 2 年度から令和 4 年度分の研究成果を取りまとめたものである。

課題解決型廃炉研究プログラム
課題名
溶脱による変質を考慮した汚染コンクリート
廃棄物の合理的処理・処分の検討

研究代表者

所属機関

小崎 完

北海道大学

研究成果を取りまとめた成果報告書を付録として添付する。

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付録
成果報告書

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令和 4 年度

日本原子力研究開発機構
英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業

溶脱による変質を考慮した汚染コンクリート廃棄物の合理的処理・処分の検討（契約番号

R04I022）

成果報告書

令和 5 年 3 月
国立大学法人北海道大学- 17 -

JAEA-Review 2023-027

本報告書は、国立研究開発法人日本原子力研究開発機構の「英知を結集した原子力科学技術･人材育成推進事業」による委託業務として、国立大学法人北海道大学が実施した「溶脱による変質を考慮した汚染コンクリート廃棄物の合理的処理・処分の検討」の令和 2 年度から令和 4 年度分の研究成果を取りまとめたものである。

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JAEA-Review 2023-027

目次
概略 ............................................................................... ⅷ
1.

はじめに ...................................................................... 1-1

2.

業務計画 ...................................................................... 2-1
2.1 全体計画 ................................................................... 2-1
2.1.1 汚染水との接触により変質したコンクリート材料中の放射性核種の移行挙動の解明 ................................................................... 2-1
2.1.2 汚染水との接触により変質したコンクリート材料の特性評価 ................. 2-1
2.1.3 変質コンクリート材料中の放射性核種の移行挙動モデルの構築及び放射性廃棄物
物量の推計 ............................................................. 2-1
2.1.4 建屋解体から発生するコンクリート廃棄物の分別基準を含む管理シナリオの分析...................................................................... 2-1
2.1.5 分担・推進体制 ......................................................... 2-1
2.2 実施体制 ................................................................... 2-3
2.3 令和 4 年度の成果の目標及び業務の実施方法 ................................... 2-4
2.3.1 汚染水との接触により変質したコンクリート材料中の放射性核種の移行挙動の解明..................................................................... 2-4
2.3.2 汚染水との接触により変質したコンクリート材料の特性評価 ................. 2-4
2.3.3 変質コンクリート材料中の放射性核種の移行挙動モデルの構築及び放射性廃棄物
物量の推計 ............................................................. 2-4
2.3.4 建屋解体から発生するコンクリート廃棄物の分別基準を含む管理シナリオの分析.................................................................... 2-4
2.3.5 研究推進 ............................................................... 2-5

3. 実施内容及び成果 .............................................................. 3-1
3.1 汚染水との接触により変質したコンクリート材料中の放射性核種の移行挙動の解明 ... 3-1
3.1.1 令和 3 年度までの概要 ................................................... 3-1
3.1.2 令和 4 年度実施結果 [137Cs、125I 及び 14C の移行挙動の解明] ................. 3-2
3.1.3 令和 4 年度実施結果 [U の収着挙動] ..................................... 3-14
3.1.4 令和 4 年度成果のまとめ ................................................ 3-29
3.2 汚染水との接触により変質したコンクリート材料の特性評価 .................... 3-31
3.2.1 令和 3 年度までの概要 .................................................. 3-31
3.2.2 令和 4 年度実施結果 [劣化・損傷コンクリートの安定性評価] ............... 3-33
3.2.3 令和 4 年度実施結果 [C-S-H の合成・物性評価] ........................... 3-40
3.2.4 令和 4 年度実施結果 [変質コンクリート系材料の物性評価] ................. 3-44
3.2.5 令和 4 年度成果のまとめ ................................................ 3-46
3.3 変質コンクリート材料中の放射性核種の移行挙動モデルの構築及び放射性廃棄物
物量の推計 ................................................................ 3-48
3.3.1 令和 3 年度までの概要 .................................................. 3-48

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3.3.2 令和 4 年度実施結果 [多核種移行モデルの構築・評価] ..................... 3-48
3.3.3 令和 4 年度実施結果 [移行モデルの検討] ................................. 3-58
3.3.4 令和 4 年度成果のまとめ ................................................ 3-60
3.4 建屋解体から発生するコンクリート廃棄物の分別基準を含む管理シナリオの分析 .. 3-61
3.4.1 令和 3 年度までの概要 .................................................. 3-61
3.4.2 令和 4 年度実施結果 [廃棄物管理に係るデータ整備] ....................... 3-61
3.4.3 令和 4 年度実施結果 [評価手法の検討] ................................... 3-63
3.4.4 令和 4 年度実施結果 [シナリオの構築と評価] ............................. 3-71
3.4.5 令和 4 年度成果のまとめ ................................................ 3-83
3.5 研究推進 .................................................................. 3-84
4.

結言 .......................................................................... 4-1

参考文献 .......................................................................... 5-1

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執筆者リスト研究代表者
国立大学法人北海道大学

再委託先
国立大学法人福井大学
一般財団法人電力中央研究所

教授
教授
准教授
准教授
助教

小崎 完（事業代表者）
杉山 隆文
橋本 勝文
渡邊 直子
植松 慎一郎

講師
客員教授
主任研究員
上席研究員
主任研究員

川崎 大介
柳原 敏
湊 大輔
長岡 亨
森永 祐加

連携先
国立研究開発法人日本原子力研究開発機構 研究主席
香西 直文
ディビジョン長 駒 義和

ⅲ
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表一覧
表 3.1-1
表 3.1-2
表 3.1-3
表 3.1-4
表 3.1-5
表 3.2-1
表 3.2-2
表 3.2-3
表 3.2-4
表 3.3-1
表 3.3-2
表 3.3-3
表 3.4-1
表 3.4-2
表 3.4-3
表 3.4-4
表 3.4-5
表 3.4-6
表 3.4-7
表 3.4-8
表 3.4-9
表 3.4-10
表 3.4-11
表 3.4-12

HCP 試料の溶脱に伴う固相特性の変化
セメント系材料
U 収着実験条件
U 収着実験結果の概略
粉末試料の BET 比表面積
C-A-S-H 及び C-S-H の合成パラメータ
コンクリートの主な入力値
遷移帯の入力値
C-A-S-H の合成パラメータ
3 号機建屋地下部のコンクリート分類
汚染水に検出された 14C 濃度照射した PWR 被覆管の浸漬における液相、気相への移行挙動
3 号機物量の推定
固有毒性(Specific Toxic Potential)
SED 指標算出に用いたパラメータ
事故炉の解体費用の推定結果
工程遅延に係るリスク項目（例）
除染深さ
廃棄物管理シナリオごとの廃棄物発生量
3 号機における主要な核種の放出量算定結果
シナリオの比較(2)廃炉作業のコスト評価例
AHP によるコスト評価例
シナリオの比較(3)工程遅延リスクの評価例
廃棄物管理シナリオの比較例

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図一覧
図 1.1-1
図 1.1-2
図 2.1-1
図 2.1-2
図 3.1-1
図 3.1-2
図 3.1-3
図 3.1-4
図 3.1-5
図 3.1-6
図 3.1-7
図 3.1-8
図 3.1-9
図 3.1-10
図 3.1-11
図 3.1-12
図 3.1-13
図 3.1-14
図 3.1-15
図 3.1-16
図 3.1-17
図 3.1-18
図 3.1-19
図 3.1-20
図 3.1-21

図 3.2-1
図 3.2-2
図 3.2-3
図 3.2-4

福島第一原発（1F）における放射性廃棄物管理の枠組み
本研究の実施内容
全体工程表
実施体制図
透過型拡散実験の体系の模式図
HCP（未溶脱及び溶脱）試料の細孔径分布
HCP 及び合成水和物への 137Cs の Kd の温度依存性
溶脱 HCP 試料中の 137Cs の拡散実験結果例
HCP 試料中の 137Cs の見かけの拡散係数（Da）の温度依存性
HCP 試料中の 125I の拡散実験結果例
HCP 試料中の 125I の見かけの拡散係数（Da）の温度依存性
HCP 試料中の酢酸イオン（14C）の拡散実験結果例
HCP 試料中の酢酸イオン（14C）の見かけの拡散係数（Da）の温度依
存性
HCP（未溶脱）試料からの酢酸イオン（14C）の破過曲線
HCP（未溶脱）試料中の酢酸イオンの De(a)及び Kd(b)の温度依存性
合成したフェリハイドライトの XRD
C-S-H 0.83 粒子の SEM 像
ゲーサイト粒子の SEM 像
ゲーサイト―セメント No.1 混合試料を用いた U 収着実験（実験5）後のセメント粒子の SEM-EDX 分析（その 1）
ゲーサイト―セメント No.1 混合試料を用いた U 収着実験（実験5）後のセメント粒子の SEM-EDX 分析（その 2）
ゲーサイト―C-S-H 1.00 混合試料を用いた U 収着実験（実験 6）
後の C-S-H 粒子の SEM-EDX 分析
調製したフェリハイドライト
フェリハイドライト―セメント No.1 混合試料を用いた U 収着実験
（実験 7）後のフェリハイドライト粒子の SEM-EDX 分析
フェリハイドライト―C-S-H 1.00 混合試料を用いた U 収着実験
（実験 8）後のフェリハイドライト粒子の SEM-EDX 分析
フェリハイドライト―C-S-H 1.00 混合試料を用いた U 収着実験
（実験 8）後、フェリハイドライト粒子の大部分を自然沈降させた後に回収した液相に含まれていた粒子の SEM-EDX 分析
合成 C-S-H の XRD プロファイル（Ca/Si：0.83、1.4 合成温度：
20℃）
合成 C-A-S-H の XRD プロファイル（Ca/Si：0.83、1.4、Al/Si=0.15、合成温度：40 ℃）
健全コンクリートの骨材及びセメントペースト部分の分離による非晶質の変化
プッシュ缶を用いた炭酸化試験v- 23 -

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図 3.2-5
図 3.2-6
図 3.2-7
図 3.2-8
図 3.2-9
図 3.2-10
図 3.2-11
図 3.2-12
図 3.2-13
図 3.2-14
図 3.2-15
図 3.2-16
図 3.2-17
図 3.2-18

図 3.3-1
図 3.3-2
図 3.3-3
図 3.3-4
図 3.3-5
図 3.3-6
図 3.3-7
図 3.3-8
図 3.3-9
図 3.3-10
図 3.3-11
図 3.3-12
図 3.3-13
図 3.4-1
図 3.4-2
図 3.4-3
図 3.4-4
図 3.4-5
図 3.4-6
図 3.4-7
図 3.4-8
図 3.4-9

溶出に及ぼす炭酸化の影響
模擬計算の解析モデル
水酸化カルシウムの濃度分布
溶脱に及ぼす遷移帯の影響
塩化物イオンの浸透状況
フライアッシュ再生骨材コンクリートの圧縮強度試験結果
300 サイクル終了後の耐久性指数
合成 C-A-S-H 及び kaolinite の XRD プロファイル
合成 C-A-S-H（A）及び kaolinite（B）の 29Si NMR スペクトル合成 C-A-S-H（A）及び kaolinite（B）の 27Al NMR スペクトルkaolinite の 29Si-27Al 多重核磁気共鳴スペクトル合成 C-A-S-H の 29Si-27Al 多重核磁気共鳴スペクトル
C-A-S-H の微細構造モデル例
硝酸アンモニウム溶液及び中性化によって変質させたコンクリート
中の HCP の 29Si MAS NMR（A～C）及び 27Al MAS NMR スペクトル（D～F）
コンテナ内部の瓦礫のモデル化
コンテナ内部の線源モデル：均一線源モデル（左），不均一線源
モデル（右）
瓦礫重量のヒストグラムと線量率‐線源強度換算係数の例
均一線源モデルで得た 137Cs 濃度のヒストグラム
誤差の検討に用いた不均一な線源の設定
インベントリ推定値と真値の比
線源領域番号と誤差の傾向に基づく線源領域の分類
3 号機地下部のコンクリート構造物の分類（垂直断面図）
3 号機地下部のコンクリート構造物の分類（平面図）
放射性核種の濃度分布評価結果
瓦礫類の 14C と 60Co 濃度の相関
汚染水に検出された 14C と 60Co 濃度の相関
事故の進展において重要と考えられる 14C の移行経路想定した除染・解体作業の順序
コンクリート構造物の解体と廃棄物の管理シナリオ
処理工程の進展による SED 指標の減少例（熱遮蔽体）
米国 NRC の評価における即時解体（DECOM）の工程
廃棄物管理シナリオ検討のために想定した工程
廃棄物管理シナリオ評価の基本的な考え方
仮定した核種の移行割合
シナリオの比較(1)SED 指標及び廃棄物量の経時変化
AHP によるコスト評価の階層

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略語一覧
北海道大学
電力中央研究所
JAEA
福井大学
原子力学会
CLADS
1F
HCP
C-S-H
C-A-S-H
M-S-H
CH

Kd
Da
De
Ea
ΔH
IP
SEM-EDX
CT
XRD
NMR
RHP
SED

： 国立大学法人北海道大学： 一般財団法人電力中央研究所： 国立研究開発法人日本原子力研究開発機構： 国立大学法人福井大学： 一般社団法人日本原子力学会： 廃炉環境国際共同研究センター： 東京電力ホールディングス株式会社福島第一原子力発電所： 硬化セメントペースト： カルシウムシリケート水和物： カルシウムアルミニウムシリケート水和物： マグネシウムシリケート水和物： 水酸化カルシウム： 収着分配係数： 見かけの拡散係数： 実効拡散係数： 活性化エネルギー： エンタルピー： イメージングプレート： エネルギー分散型 X 線分析付き走査電子顕微鏡： コンピュータトモグラフィ： X 線回折： 核磁気共鳴： Radiological Hazard Potential（潜在的な放射線的危険度）： Safety and Environmental Detriment（安全性、環境への損傷）

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JAEA-Review 2023-027

概略
東京電力ホールディングス株式会社福島第一原子力発電所（以下、「1F」と略す。）では、建屋構造物の解体により大量の放射性コンクリート廃棄物が発生することが見込まれる。1F では、多様な放射性核種による高いレベルの汚染が広範囲で発生したばかりでなく、その汚染が長期にわたって残存した状態にあることから、これらの放射性核種が移行し、あるいはその場でコンク
リート深部へ浸透することによって汚染範囲を拡大させつつある。このため、1F の廃炉作業を円
滑かつ合理的に進めるためには、コンクリート中の放射性核種濃度分布の経時変化を考慮して、解体から最終処分までの一連の工程全体を俯瞰することが重要である。そこで、本研究では、汚染水との接触による長期溶脱変質が放射性核種の移行に大きな影響を及ぼし、また物量が多いことから解体戦略が放射性廃棄物管理のうえ重要となる地下構造物のコンクリートに焦点をあてた研究を実施した。研究内容は、汚染水との接触により変質したコンクリート材料を対象とした放射性核種の移行挙動の解明、特性評価、放射性核種の移行挙動モデルの構築及びそれらの情報をもととした放射性廃棄物物量の推計、コンクリート廃棄物の管理シナリオの分析である。
変質コンクリートの核種移行に関して、令和 2～3 年度には、I-の硬化セメントペースト（以下、「HCP」と略す。）試料への収着は期間が増加すると収着分配係数（以下、「 Kd」と略す。）
が増加すること、HCP 試料に比べてカルシウムシリケート水和物（以下、「C-S-H」と略す。）及びカルシウムアルミニウムシリケート水和物（以下、「C-A-S-H」と略す。）試料への収着は大幅に小さいこと、また、HCP 中の拡散は、自由水中の I−の拡散と類似した機構であることが示唆された。137Cs に関しては、硝酸アンモニウム溶液との接触で溶脱を模擬した場合、Ca 溶脱に伴い Kd は増加傾向を示すこと、拡散試験では HCP 試料の溶脱変質が進行した部分に 137Cs が濃集し、拡散係数が低下することを明らかにした。また、14C については、HCP 試料中の炭酸イオンの見かけの拡散係数（以下、「Da」と略す。）は極めて低く、試料固相への強い収着により移行が大幅に遅延している可能性があること、一方で、酢酸イオンの Da は 10−12～10−11 m2･s−1 のオーダーであり、毛細管空隙等の自由水中を拡散している可能性が示唆され、 14C はその化学形によって移行挙動が大きく異なることが示された。さらに、腐食した鉄骨あるいは鉄筋を模擬し、コンクリー
トと接した水の pH である pH 12 付近を中心に、酸化鉄粉末試料、セメント系材料、それらの混合試料に対して U の収着実験を行った結果、全てのセメント系材料及びセメント−ヘマタイト混合試料で Kd は 104 L・kg-1 以上と非常に高く、また、U のほぼ全てがヘマタイトでなくセメントに収着したと考えられた。
令和 4 年度には、溶脱 HCP 試料での 137Cs について拡散の活性化エネルギー（以下、「Ea」と略す。）及び収着のエンタルピー（以下、「ΔH」と略す。）を決定した結果、それらの和が自由
水中の Cs+イオンの拡散の Ea と一致し、137Cs は主に溶脱試料の内部間隙中の自由水中を、収着による遅延を受けながら拡散している可能性が示唆された。また、 125I（I−イオン）は、未溶脱試料への収着が認められた一方で、溶脱試料への収着は認められなかった。125I は溶脱処理をしていない健全試料ではセメント試料の間隙内部の自由水中を収着による遅延を受けながら拡散しているが、溶脱試料では健全試料とは異なるプロセスで拡散している可能性が示唆された。さらに、
健全 HCP 試料を用いた酢酸イオン形の 14C の透過型拡散試験では、実効拡散の Ea が自由水中の拡
散の Ea の値より高くなったことから、酢酸 14C は自由水中とは異なるプロセスで拡散していることが示唆された。一方、溶脱試料では酢酸イオン形の 14C は破過せず、溶脱が 14C の移行挙動に影響を及ぼすことが明らかになった。酸化鉄粉末試料（ヘマタイト、ゲーサイト、フェリハイドライト）- セメント系材料（健全 HCP、C-S-H）混合試料での U 収着実験より、平衡 pH が 8 と低くなったフェリハイドライト粒子には U の収着が認められたものの、全ての実験でほぼ全て（＞
99.8%）の U が固相に収着した。
viii- 26 -

JAEA-Review 2023-027

汚染水との接触により変質したコンクリート材料の特性評価とし、劣化・損傷コンクリートの安定性評価に関しては、令和 2、3 年度に、セメントペースト及び骨材から成るコンクリート供
試体を溶出した試料を X 線コンピュータトモグラフィ（以下、「CT」と略す。）を用いて測定し、その結果に基づいて既存のイオン同時輸送モデル SiTraM を改良してシミュレーションを実施した。溶脱領域では水酸化カルシウム量が減少し、空隙率が約 3 割増加することがわかった。また、
セメントペーストと骨材の界面（遷移帯）からの水酸化カルシウムの溶解が模擬され、遷移帯はカルシウムの溶出を容易にすることが検証できた。遷移帯の物性値を直接、実験から求めることは困難であるが、本研究で改良したモデルによる模擬計算により定量化が可能であると考えられた。さらに、コンクリートの再利用を模擬し、破砕処理回数を変えた破砕骨材の粒度分布、吸水率、密度を調べた。コンクリート用再生粗骨材 L に相当する低品質なコンクリート塊を用いて、
3 か月間溶出試験を実施した結果、溶出試験期間の増加とともに密度は低下した。これは、原骨材に付着したモルタル分の溶出によるものと推察された。また、溶出試験期間の増加に伴いコン
クリート塊中への吸水量が増加したことで吸水率が大きくなった。C-S-H の合成・物性評価に関しては、Ca/Si を 1.4、1.0 及び 0.83 として C-S-H の合成を行い、その微細構造の評価のために、
29
Si 及び 27Al を測定対象核として核磁気共鳴（以下、「NMR」と略す。）測定を実施した。また、
29
Si の含有率を高めた合成 C-A-S-H の微細構造解析のため、二重核磁気共鳴測定を実施し、三重核磁気共鳴のための測定パラメータの最適化を実施した。さらに、変質セメント系材料の物性評価として、解体後回収したコンクリート（材齢 50 年以上）に含有される C-S-H の微細構造評価のため、ブロモホルムによって調製した重液を用いて骨材成分とセメントペースト分を分離してC-S-H 及び C-A-S-H を抽出し、29Si を測定対象核として NMR 測定を実施した。
令和 4 年度には、劣化・損傷コンクリートの安定性評価として、経年劣化を模擬した促進炭酸化試料に対して溶脱試験を行い、炭酸化した HCP はカルサイトの生成が認められ、炭酸化なしの試料と比較して水酸化カルシウムの溶出フロントが明確でないなど溶脱挙動が異なることがわかった。また、遷移帯の空隙構造がポーラスであり、水酸化カルシウムの溶出や塩化物イオンの移動が速く進行することがシミュレーションによって示された。さらに、粗骨材の一部を L 再生粗骨材相当のコンクリート塊で置換した再生骨材コンクリートにおいては、圧縮強度は低下傾向であるのに対し、凍結融解試験後の耐久性指数は同程度であることがわかった。一方、合成 C-A-SH の微細構造解析のため多重核磁気共鳴測定を実施し、結晶性の高い kaolinite からは Si と Alの共鳴が見られた一方で、C-A-S-H では同様の共鳴は示されなかったことから、C-S-H の微細構
造はモデルで考えられている以上に非晶質的で、Si と Al の酸素原子を介した σ 結合は必ずしも担保されていない可能性が示唆された。材齢 50 年以上のコンクリート試料及び HCP 試料について溶脱、炭酸化等の劣化処理を行い、29Si 及び 27Al を測定対象核とした NMR 測定により微細構造を評価した。溶脱の程度が軽い場合にはシリカゲル様の構造への変質度合い等の微細構造に差異が出たが、これは劣化処理前の水和度や Ca/Si 比が異なるためと考えられた。
変質コンクリート材料中の放射性核種の移行挙動モデルの構築として、これまでに滞留水中に浸かったコンクリート構造物についてその性状や放射性核種の滞留水中濃度を与条件として、コンクリート内部の多核種の放射能濃度分布を推計し、核種移行計算における与条件及び放射能濃度分布推計の不確実性を定量化した。また、放射性廃棄物物量の推計では、コンクリートブロッ
ク内の放射性核種の濃度分布を推計した。また、固体廃棄物保管施設に保管されるコンクリート
瓦礫等のコンテナ外部での線量測定結果をもとに、コンテナ内のコンクリート瓦礫の放射性核種濃度を統計的に推定する手法を開発した。さらに、Pu 及び 129I、14C について放射性核種がコンクリートに到達するまでの過程を対象として移行挙動のモデルを検討した。Pu についてはそのほとんどが損傷した燃料に残留しており、滞留水への溶出は今後も継続していくこと、滞留水中のスix- 27 -

JAEA-Review 2023-027

ラッジには Pu が濃集していること、Pu はコンクリートに吸着するが浸透はしないことなどが推察された。また、129I の汚染水への移行は、Cs などの核種と同様、事故発生に伴うスパイク的な一時の移行と、その後の継続した移行に支配されると考えられた。14C のソースタームとしては、燃料の被覆管の寄与が大きく、移行の挙動を定量的に議論するには被覆管に含まれる不純物、特に窒素（N）の量の把握が重要となることがわかった。
令和 4 年度には、固体廃棄物貯蔵庫のコンテナ内部の放射能インベントリを算出するモデルを構築し、コンテナ外部の線量率測定データからコンテナ内部のコンクリート瓦礫の放射能インベ
ントリを推定する手法を構築した。コンテナ内における不均一な線源分布に由来する誤差を、コンテナ側面での線量測定結果のばらつきに基づき評価することが可能となった。また、滞留水中のコンクリート構造物中の放射性核種濃度分布については、構造物の厚さや形状、滞留水中の核種濃度を考慮して、場所に応じてコンクリートを分類し、対象となる汚染コンクリートの物量を整理した。溶脱を考慮したコンクリート構造物内の放射性核種濃度分布を推定した。さらに、14Cのソースタームに関し、瓦礫中の 14C は 60Co との相関がある可能性が考えられ、これは原子炉の運転中にこれら核種が被覆管に生成あるいは移行する挙動と矛盾しない。水へ移行する 14C の化
学種は無機とともに有機物を考慮して検討する必要があることがわかった。
建屋解体から発生するコンクリート廃棄物の分別基準を含む管理シナリオの分析としては、これまでに、基本となる解体シナリオ（即時解体、安全貯蔵-解体撤去、長期安全貯蔵-解体撤去）を作成し、シナリオ構成要素に係る留意事項や物量等の必要な情報を収集・整理した。また、英国原子力廃止措置機関（以下、「英国 NDA」と略す。）が開発した潜在的な放射線的危険度（Radiological Hazard Potential、以下、「RHP」と略す。）や安全性、環境への損傷（Safety
and Environmental Detriment、以下、「SED」と略す。）指標を参考に、シナリオ評価への適用性を検討した。これにより、廃棄物が有する状態と廃棄物を保管する施設の放射性核種漏洩防止
性能を含めて廃棄物管理工程の潜在的な放射線リスクの分析が可能になった。
令和 4 年度には、1F3 号機を廃棄物管理に係る評価の対象と設定し、原子炉建屋、タービン建屋等を領域に分割し、それぞれの領域の物量等を推定するとともに、解体工法、解体工程及び想定した時間軸を当てはめ、廃棄物管理のシナリオを設定した。また、コンクリート廃棄物の発生から処理、処分までを俯瞰した 4 つのシナリオに基づいて、RHP 値及び SED 指標の値を算出した。
続いて、シナリオの特性及び優先度を分析するために、安全性、経済性、実行可能性の観点から
SED 指標、コスト、廃棄物量、工程遅延リスクの項目について、安全貯蔵の有無、地下構造物の原位置管理を含むこれらのシナリオについて、意思決定における単純加算法を用いて半定量的に評価を実施した。総合評価は評価項目の重みづけに依存すること、評価に用いたデータの拡充が必要であるため、本検討の評価は予備的であるが、時間軸が長くなる場合（安全貯蔵を含むシナ
リオ）は実行可能性において有利となる一方、安全性及び経済性において不利となることがわかった。以上の結果より、廃棄物管理を含む 1F 廃炉を持続的に進めていくうえで、将来の状況を定量的に分析し、廃棄物管理を着実に進めるための条件を検討・抽出することが重要と考えられた。
前年度までの成果報告書：
JAEA-Review 2022-038
溶脱による変質を考慮した汚染コンクリート廃棄物の合理的処理・処分の検討(委託研究);
令和 3 年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業
https://doi.org/10.11484/jaea-review-2022-038

x- 28 -

JAEA-Review 2023-027

JAEA-Review 2021-070
溶脱による変質を考慮した汚染コンクリート廃棄物の合理的処理・処分の検討(委託研究);
令和 2 年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業
https://doi.org/10.11484/jaea-review-2021-070

xi- 29 -

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1. はじめに原子力発電所で用いられるコンクリートは膨大であり、110 万 kW 級の BWR 原子炉で約 50 万トンと見積もられている。特に 1F では、多様な放射性核種による高いレベルの汚染が広範囲で発生したばかりでなく、その汚染が長期にわたって残存した状態にあることから、これらの放射性核種が他所へ移行することによって、あるいはその場でコンクリート深部へ浸透することによって汚染範囲を拡大させつつある。このため、1F の廃炉に伴う建屋の解体作業からは、大量の放射性コンクリート廃棄物が発生し、その性状と物量は時間とともに変化すると考えられる。したがって、1F の廃炉作業を円滑に進めるためには、そのような経時変化を常に考慮して、コンクリー
ト構造物の解体から最終処分までの一連の枠組み(図 1.1-1)を俯瞰して、それらを合理的に行うことが重要である。
1F の廃炉で発生する放射性コンクリート廃棄物の問
非放射性廃棄物
題の重要性に着目した平成 28～30 年度英知事業「汚染場内・場外コンクリートの解体及びそこから生じる廃棄物の合理
再利用
埋的処理・処分の検討」（以下、「前研究」と略す。）
除染１Ｆ
設(廃棄物 解体 処理
では、原子炉建屋、タービン建屋の地下構造物の解体
廃棄体化処
発生源) 分別戦略が放射性廃棄物物量に大きな影響を及ぼすことを分
廃棄物発生抑制明らかにした。前研究における今後の課題点としては、(1)評価対象放射性核種が Cs のみであったこと、(2) Cs
図 1 福福島第一原発(1F)における島第一原発 (1F) における
図 1.1-1
及び Sr の極めて高い収着係数など、長期溶脱の影響が
放放射性廃棄物管理の枠組み
射性廃棄物管理の枠組み顕著となる条件を明らかにし、それを考慮したシナリ
オ評価を行う必要があること、が挙げられた。そこで、本研究では、前研究にて明らかにした、
地下構造物の解体戦略が放射性廃棄物物量に大きな影響を及ぼす点、地下構造物のコンクリート
では汚染水との接触による長期溶脱変質が放射性核種の移行に大きな影響を及ぼす点、の 2 つに焦点をあて、コンクリート構造物の性状把握・解体から処分に至るまでの一連の工程を俯瞰した、
実験、核種移行モデリング、シナリオ分析から成る研究を実施する。
汚染水と接触したコンクリート材料では、その界面にてセメントからアルカリ成分が溶脱、汚染水側からは放射性核種がコンクリート材料中に浸透する。また、汚染水中の放射性核種濃度が急速に低下すると、放射性核種がコンクリート側から汚染水へ脱離（逆流）する。その際、固液界面にて 2 次鉱物等の新たな固相の生成が起こり、界面での物質輸送に影響を及ぼす可能性がある。本研究では、そうした界面反応ならびにそこでの放射性核種の移行挙動（拡散及び収着挙動）を実験的に明らかにする。固相としては、変質模擬コンクリート試料または HCP 試料の他、必要に応じて、セメント系材料の主成分である C-S-H や C-A-S-H、炭酸塩、原子炉機器・構造材の腐食によって生成すると考えられる鉄酸化物を研究対象とする。また、研究対象核種は、137Cs などの FP 核種、核燃料由来の U 等とする。
一方、前研究において、長期溶脱が放射性核種の移行に顕著な影響を及ぼすことが示されたことから、変質が進行したコンクリート材料の詳細な特性を評価する。すなわち、調製した変質模
擬コンクリート試料あるいは C-S-H や C-A-S-H 試料に対して、大型放射光施設を用いた CT-X 線
回折（以下、「XRD」と略す。）連成法により、内部微細構造のその場観察を行う。また、三重核磁気共鳴法によって、H-Si-Al 結合の直接観察を行い、C-A-S-H の微細構造を詳細に把握する。
これにより、変質試料の内部微細構造と核種移行挙動との関連を明確にして、放射性核種の移行モデルの構築に反映させる。さらに、同様の研究を、変質試料をモルタル固化した廃棄体試料に

1-1- 30 -

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対しても実施することで、モルタルを充填した廃棄体の性状把握に関する基礎的データを収集するとともに、放射性コンクリート廃棄物をモルタル固化する手法の要件を整理する。
以上の実験研究によって得られた知見をもとに、核種移行モデルを高度化する。ここでは対象を 137Cs 以外の核種にも広げ、コンクリートの劣化・損傷によるひび割れなどの特徴やセメント構成鉱物の変化の影響を、拡散・収脱着などの移行挙動に反映させるなど、より複雑かつ現実的なモデルの開発を図る。また、このモデル、核種のソースタームや滞留水を経由した移行の評価
量ならびに 1F での実測データに基づき、放射能濃度分布推定を精緻化し、放射能レベル区分ごとの放射性コンクリート廃棄物物量の推計を行う。この廃棄物物量に基づき、コンクリート廃棄物管理に関する複数の選択肢（シナリオ）を設定し、各シナリオの放射性廃棄物の発生量、発生タイミング、潜在的放射線リスクの半定量的な評価及び利点・課題の抽出を行う。本研究の実施
内容を図 1.1-2 に示す。
令和 4 年度は、これまでの成果を踏まえ、拡② 変質コンクリート① コンクリートのの特性評価
核種収着, 拡散挙動解明
散係数の温度依存性より求めた拡散の活性化
・FP核種, I, C-14 等
エネルギーから支配的な拡散プロセスを推定
最先端分析
・非破壊CT-XRDした。また、収着による遅延効果も考慮に入・三重核磁気共鳴
れた移行モデルを検討した。鉄酸化物試料とセメント構成成分試料の混合相への U 収着分③ 多核種移行モデル構築
配を明らかにした。
経年劣化を模擬した促進炭酸化試料に対し④ 放射性廃棄物管理シナリオ評価て溶脱試験を行い、炭酸化が硬化体の変質に解体から処分まで全工程を俯瞰した
及ぼす影響を調べた。また、骨材とセメント管理シナリオ
ペーストの遷移帯におけるカルシウムイオン
図本 研究の実施内容と新規性
図2 1.1-2
本研究の実施内容と塩化物イオンの同時輸送をシミュレートした。さらに既存コンクリート構造物を破砕したコンクリート塊を粗骨材として用いることで、これらをセメント固化して作製した再生骨材コンクリートの強度と耐久性を明らかにした。一方、
C-A-S-H の物性評価のため、29Si を 95%以上に濃縮した試薬を用いて C-A-S-H を合成し、多重核磁気共鳴によりその微細構造解析を試みた。中性化や溶脱によって劣化したコンクリートから重液分離法等によって C-(A-)S-H を抽出し微細構造等の物性評価を行うとともに、劣化コンクリートと健全コンクリートの物性を比較し、核種移行の差をもたらす要因を整理した。
これらの情報に基づき、複数の核種の放射能濃度分布を評価するため、多核種移行モデルを構築して、区分ごとの廃棄物量を推計した。この際、コンクリートの性状や初期汚染濃度等の与条
件は固体ごとに異なり、分布を持つと想定されることから、想定した分布を考慮したコンクリー
ト物量の推計を行った。また、核種の移行挙動モデルに関して、令和 4 年度には、14C の滞留水を経由した移行を検討した。
廃棄物管理シナリオ評価のため、シナリオの構成要素（廃炉の最終状態、解体の範囲、解体物の貯蔵・保管方法等）の複数の選択肢に対し、時間軸を想定した解体工程を設定するとともに、コンクリート構造物の解体及び廃棄物の貯蔵・管理に関する情報を整理した。令和 3 年度の検討結果に基づき、英国 NDA が開発した SED 指標をもとにした安全性、コスト、工程遅延リスク、作業者の被ばく等を半定量的に評価する手法を取りまとめ、それらの手法により、各シナリオの評価を実施した。また、評価結果をもとに、各シナリオを比較し、廃棄物管理の利点・課題を整理するとともに、最適なシナリオを選択する方法論に係る検討を行った。

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2.

業務計画
2.1 全体計画
本研究では、研究期間の 3 年間に、1F の原子炉建屋及びタービン建屋の地下部の解体で発生する放射性コンクリート廃棄物を対象に、それらの性状把握・解体から処理・保管、処分までの工程全体を俯瞰して、汚染水と接触することで変質が進んだコンクリート材料の特性評価及びそこでの核種の移行機構の理解を深め、移行モデルを構築するとともに、そのモデルを用いた放射能レベル区分ごとのコンクリート廃棄物物量の推計を行う。さらに、コンクリート構造
物の解体撤去から、保管・貯蔵・処分までの工程における潜在的放射線リスクを求め、1F サイ
トの放射線安全に係る変遷を評価する計画である。
本計画は、4 つのプロジェクトより構成され、それぞれ以下を目標としている。
2.1.1 汚染水との接触により変質したコンクリート材料中の放射性核種の移行挙動の解明
汚染水との接触により変質したコンクリートを模擬した試料中の放射性核種の移行挙動を、
放射性トレーサーを用いた実験から明らかにする。拡散実験では、溶液条件をパラメータとすることで、固液界面での析出・固定化現象とセメント材料中への浸透現象との競合に関するデータの取得を目指す。収着実験では、変質模擬コンクリート試料または HCP 試料の他、必要に応じて、C-S-H や C-A-S-H、炭酸塩、鉄酸化物が単独あるいは共存した系における収着挙動を把握し、収着による移行遅延効果を明らかにする。
2.1.2 汚染水との接触により変質したコンクリート材料の特性評価
汚染水との接触により変質したコンクリート材料及び変質に伴って生じる鉱物を調製し、その内部微細構造及び原子核間の化学結合状態等を最先端分析法である CT-XRD 連成法及び三重核磁気共鳴法にて明らかにする。また、変質試料をモルタル固化した試料に対しても同様の分析ならびに機械強度等の特性評価を行い、変質試料を廃棄体化した際の影響を理解し、廃棄体化手法に関する要件の整理を行うことを目標とする。
2.1.3 変質コンクリート材料中の放射性核種の移行挙動モデルの構築及び放射性廃棄物物
量の推計
コンクリート構造物及び固体廃棄物保管施設に貯蔵されている瓦礫の放射能濃度分布を不確実性やコンクリート物量の分布とともに推計することを目標とする。
2.1.4 建屋解体から発生するコンクリート廃棄物の分別基準を含む管理シナリオの分析
建屋構造物の解体から処分（または貯蔵）までの複数のシナリオを設定し、それぞれのシ
ナリオにおける放射性廃棄物物量や発生タイミングを推計するとともに、潜在的放射線リスクを算出して 1F サイトの放射線安全に係る変遷を評価する。
2.1.5 分担・推進体制
汚染水との接触によって変質したコンクリート試料の調製、特性評価は国立大学法人北海道大学（以下、「北海道大学」と略す。）及び一般財団法人電力中央研究所（以下、「電力中央研究所」と略す。）において行う。また、その変質試料中の放射性核種の移行挙動試験のうち、U の収着挙動に関するものを国立研究開発法人日本原子力研究開発機構（以下、「JAEA」と略す。）にて、それ以外の放射性核種の試験を北海道大学にて行う。放射性核種2-1- 32 -

JAEA-Review 2023-027の移行挙動のモデル化は、国立大学法人福井大学（以下、「福井大学」と略す。）にて行う。
また、コンクリート廃棄物管理シナリオ評価は、北海道大学、福井大学、JAEA の専門家が1F に関する最新のデータならびに廃棄物管理に関する最新の知見をもとに協力して実施する。
研究代表者及び分担者は、年数回、研究打合せを行うとともに、研究期間内に 1～2 回、ワークショップを開催し、国内外の研究者との意見交換を積極的に行う。研究成果は、一般
社団法人日本原子力学会（以下、「原子力学会」と略す。）等において口頭発表する他、福島県内にて開催される研究会、国際会議、学術論文誌等において積極的に発表する。なお、
本研究で行われる試験や分析の一部は、国際共同研究棟をはじめとした JAEA の施設を積極的に活用する計画である。
本研究の全体工程を図 2.1-1 に示す。

図 2.1-1 全体工程表

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2.2 実施体制
実施体制を図 2.1-2 に示す。

課題全体の統括：研究代表者①汚染水との接触により変質した
コンクリート材料中の放射性核種の移行挙動の解明②汚染水との接触により変質した
コンクリート材料の特性評価

JAEA（連携機関）

小崎 完

電力中央研究所（再委託先）

杉山隆文

研究責任者:
香西直文

渡邊直子

小崎 完

研究責任者:
湊 大輔

橋本勝文･変質したセメントへの U の収着実験
JAEA（連携期間）･変質コンクリートの調製
植松慎一郎

・放射性核種の拡散、
収着実験

森永祐加

･劣化・損傷した
コンクリートの安定性評価

長岡 亨･合成 C-S-H の作成
・核磁気共鳴による微細構造解析

③変質コンクリート材料中の放射性核種の移行挙動モデルの構築及び放射性
廃棄物物量の推計
福井大学（再委託先）

JAEA（連携機関）

研究責任者:川崎大介

駒 義和

・多核種移行モデルの構築、評価

・移行モデルの評価④建屋解体から発生するコンクリート廃棄物の分別基準を含む管理シナリオの分析
渡邊直子

福井大学（再委託先）

JAEA（連携機関）

・管理シナリオの分析
・リスク計算柳原 敏

駒 義和

・廃棄体の性能評価
・管理シナリオ評価

・管理シナリオ評価

図 2.1-2 実施体制図

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2.3 令和 4 年度の成果の目標及び業務の実施方法
2.3.1 汚染水との接触により変質したコンクリート材料中の放射性核種の移行挙動の解明
HCP 試料及び汚染水との接触を模擬した変質コンクリート試料を調製する。令和 2 年度からの 125I、137Cs、14C を対象とした実験を継続し、拡散係数の温度依存性より求めた拡散の活性化エネルギーから支配的な拡散プロセスを推定する。収着実験は、複数の鉱物が共存した系においても実施する。最終年度は以上の結果をまとめて、収着による遅延効果も考慮に入れた移行モデルの構築を図る。
鉄酸化物試料とセメント構成成分試料の混合相への U 収着実験を行う。固相の組み合わせ、及び混合比をパラメータとしたときの U 収着量の変化とともに、電子顕微鏡による U 分布を調べる。
2.3.2 汚染水との接触により変質したコンクリート材料の特性評価(1) 劣化・損傷コンクリートの安定性評価
経年劣化を模擬した促進炭酸化試料に対して溶脱試験を行い、炭酸化が硬化体の変質に及ぼす影響を調べる。また、硬化体中の骨材周辺とペースト部との空隙構造を比較して、これらを入力情報として、カルシウムイオンと塩化物イオンの同時輸送をシミュレートする。さらに、既存コンクリート構造物を破砕したコンクリート塊を粗骨材として用いることで、これらをセメント固化して作製した再生骨材コンクリートの強度と耐久性を明らかにする。
(2) C-S-H の合成・物性評価
天然存在比が低い 29Si を 95%以上に濃縮した試薬を用いて C-A-S-H を合成する。合成した C-A-S-H を用いて多重核磁気共鳴による構造解析を試みる。
(3) 変質セメント系材料の物性評価
中性化や溶脱によって劣化したコンクリートから重液分離法等によって C-(A-)S-H を抽出し微細構造等の物性評価を行う。劣化コンクリートと健全コンクリートの物性を比較し、核種収着性の差をもたらす要因を整理する。
2.3.3

変質コンクリート材料中の放射性核種の移行挙動モデルの構築及び放射性廃棄物物量の推計(1) 多核種移行モデルの構築・評価
複数の核種の放射能濃度分布に基づき、区分ごとの廃棄物量を推計する。また、瓦礫等の形状や大きさを考慮して、放射能濃度に対応したコンクリート物量を算出するモデルを作成する。コンクリートの性状や初期汚染濃度等の与条件は固体ごとに異なり、分布を持つと想定されることから、想定した分布を考慮したコンクリート物量の推計を行う。

(2) 移行モデルの検討
核種の移行挙動モデルに関して、14C の滞留水を経由した移行を検討する。
2.3.4 建屋解体から発生するコンクリート廃棄物の分別基準を含む管理シナリオの分析(1) 廃棄物管理に係るデータ整備

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シナリオの構成要素（廃炉の最終状態、解体の範囲、解体物の貯蔵・保管方法等）の複数の選択肢に対し、解体工法の調査結果を当てはめて解体工程を設定する。また、設定した解体工程に時間軸を想定して当てはめ、コンクリート構造物の解体及び廃棄物の貯蔵・管理に関する情報を整理する。
(2) 評価手法の検討
令 和 3 年 度 の 検 討 結 果 に 基 づ き 、 英 国 NDA が 開 発 し た SED 指 標 の う ち の RHP（Radiological Hazard Potential) の考え方を参考に、1F において対象となる放射性物
質（廃棄物）の放射能インベントリ、物質の形態（スラッジ、粉状、固体状等）、放射性物質の管理状態などの指標を整理する。それらの指標をもとに、潜在的放射線リスク、コスト、工程遅延リスク、作業者の被ばく等を半定量的に評価する手法を取りまとめる。
(3) シナリオの構築・評価
シナリオの構成要素（廃炉の最終状態、解体の範囲、解体物の貯蔵・保管方法等）の複数の選択肢を組み合わせ、解体工法・解体工程の調査結果に基づいて全体工程及び時間軸を検討する。潜在的放射線リスクの時間変化や放射性廃棄物の発生量、発生タイミングなどについて各シナリオの評価を実施する。評価結果をもとに、各シナリオの比較から、廃棄物管理の利点・課題を整理するとともに、最適なシナリオを選択する方法論に係る検討を行う。
2.3.5 研究推進
研究代表者の下で、各研究項目間ならびに廃炉環境国際共同研究センター （以下、「CLADS」と略す。）等との連携を密にして研究を進める。

2-5- 36 -

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3.

実施内容及び成果
3.1 汚染水との接触により変質したコンクリート材料中の放射性核種の移行挙動の解明
3.1.1 令和 3 年度までの概要 [1、2](1) 137Cs、125I 及び 14C の移行挙動の解明
令和 2 年度には、HCP 試料及び汚染水との接触を模擬した変質セメント試料を調製した。
137
Cs 及び 125I をトレーサーとし、一次元非定常拡散法による拡散実験及びバッチ法による収着実験を開始した。異なる温度条件下で Da を求め、拡散係数の温度依存性から拡散の Eaを決定した。拡散実験においては、新たにイメージングプレート（以下、「IP」と略す。）
を用いた放射能分布測定に基づき拡散係数を算出した。また、SEM を北海道大学に導入し、試料観察を開始した。
硝酸アンモニウム溶液への浸漬により溶脱を模擬した HCP 試料では、固相からの Ca の溶脱に伴って 137Cs の収着分配係数(Kd)が増加した。溶脱セメント試料中の 137Cs の拡散実
験では、溶脱変質が進行した部分に 137Cs が濃集し Da は低下することが明らかになった。
HCP 試料中の 125I の Kd は収着期間の増加に伴い増加した。一方、125I の Ea は、自由水中のI−の Ea と近い値を示したことから、HCP 試料中の I−の拡散は自由水中の拡散と類似した機構であることが示唆された。
令和 3 年度には、模擬変質試料中の 137Cs の非定常拡散実験を実施し、IP を用いて測定した放射能分布から決定した 137Cs の見かけの拡散係数 Da は 4.4×10−12 m2･s−1、NaI（Tl）
シンチレーションカウンタを用いた測定では 3.1×10−12 m2･s−1 となり、両者はほぼ一致したことから、より簡便な IP を用いた方法により Da を決定可能と判断した。一方、HCP 試料への I−の Kd は約 400～600 L･kg−1 であり、Kd の温度依存性から決定した収着の ΔH の値
より、I−の収着は吸熱反応であることが示唆された。HCP 試料への I−の Kd に比べて、C-SH 及び C-A-S-H 試料への I−の Kd 値は 5 L･kg−1 と大幅に低く、試料により主要な収着機構が異なることが示唆された。14C の移行挙動に関して、非定常拡散実験及び透過型拡散実験を開始した。未溶脱の HCP 試料中の炭酸イオンの移行は認められず、Da は極めて低かったことから、炭酸イオンは試料固相への強い収着により移行が大幅に遅延している可能性が示唆された。一方で、未溶脱 HCP 試料中の酢酸イオンの見かけの拡散係数は 6.2×10−12～
1.4×10−11 m2･s−1 の範囲であり、酢酸イオンは毛細管空隙等の自由水中を拡散している可能性が示唆され、14C の化学形によって拡散挙動が大きく異なることが示された。
(2) U の収着挙動
令和 2 年度には、腐食した鉄骨あるいは鉄筋を模擬した酸化鉄粉末試料への U（VI）の収着実験を行った。そのため、まず U（VI）のストック溶液を調製するとともに、酸化鉄の調製及び特性評価を行った。その後、酸化鉄粉末試料への U（VI）の収着実験を行った。
収着実験は、コンクリートと接した水の pH である pH 12 付近を中心に行った。
令和 3 年度には、U（VI）を約 1 ppm 含む U 水溶液と粉末試料を 24 時間反応させた後、セメント、溶脱セメント、C-S-H 及び C-A-S-H に対する U の Kd は全て 104 L・kg-1 以上と非常に高い値であった。セメントが炭酸イオンと反応して生成する炭酸カルシウムを模擬した試薬の炭酸カルシウム微粉では Kd が 1x102 L・kg-1 と低かった。収着前後で固相の変化は認められなかった。

3-1- 37 -

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3.1.2 令和 4 年度実施結果[137Cs、125I 及び 14C の移行挙動の解明](1) 概要令和 4 年度は、令和 3 年度以前と同様の方法で調製した HCP 試料及び硝酸アンモニウム
溶液により溶脱変質処理した試料の他に、新たに人工海水及びイオン交換水への浸漬により溶脱処理した試料を作製した。これらの未溶脱（健全）及び溶脱変質試料に対して、FP核種として 137Cs 及び 129I（実験には 125I を代用）をトレーサーとした一次元非定常拡散法
による拡散実験及びバッチ法による収着実験を実施した。収着実験では、合成水和物試料を実験対象に加え、核種の収着メカニズムを明らかにするため、新たに収着温度をパラメータとして試験を実施した。また、放射化生成核種である 14C の非定常拡散実験及び透過型拡散実験を実施した。
(2) 試料及び方法①
HCP 及び模擬溶脱変質試料ならびに合成水和物試料の調製
普通ポルトランドセメントとイオン交換水を、水セメント比（w/c 比）0.36 で混錬後、直径 24.5 mm、高さ 54.5 mm の円柱型に成型し、50 ℃で 28 日間水中養生して、HCP 試料を調製した[1]。この試料を、縦 19 mm×横 40 mm×厚さ 5 mm の薄片状に切り出したものを「未溶脱試料」とする。また、円柱状の HCP 試料を粉砕後、ふるい分けにより粒径 46～75 µm 画分を選別した試料を「未溶脱粉末試料」とする。
次に、1F の汚染水との接触によるセメントの溶脱変質を模擬するため、HCP 試料を異なる組成の溶液に浸漬することにより溶脱処理を実施した。本研究の溶脱処理には、硝酸アンモニウム（NH4NO3）溶液、人工海水、またはイオン交換水を用いた。NH4NO3 溶液
による溶脱処理は、調製した HCP（未溶脱試料）のサイズが 19 mm×40 mm の 2 面を、NH4NO3 溶液に接触・浸漬させることにより行った。ここでは、溶脱変質の進行したコン
クリート中のセメントペーストを模擬するため、既往の研究において、6 mol･L−1 NH4NO3溶液による溶脱処理により HCP を構成するポルトランダイト及び C-S-H 中の Ca 成分がほぼ全量溶解したとの報告（例えば、[3]）に基づき、本研究の溶脱条件を、NH4NO3 溶
液濃度 6 mol･L−1、浸漬期間 7 日間とした。なお、浸漬の際、浸漬面以外の 4 面は、溶液との接触を防ぐとともに溶脱後の試料の強度を確保するため、事前にエポキシ樹脂で覆った。浸漬期間終了後、試料中の過剰な NH4NO3 を除くため、試料をセメント平衡水に3 日間浸漬した。このセメント試料を、高さが 20 mm となるように 2 個に切断した後、再度セメント平衡水に浸漬し水分飽和させた。なお、セメント平衡水には、普通ポルト
ランドセメントとイオン交換水を、質量比 1：10 で混合後撹拌し、2 日以上置いた後に孔径 0.45 µm のフィルタによりろ過して得た液相を用いた（以下同様）。
用いた人工海水は、市販の合成試薬（マリンアート SF-1、富田製薬製）を所定量のイオン交換水に溶解させることで調製した。浸漬期間は、NH4NO3 溶液では 7 日、人工海
水では 24 日間、イオン交換水では 54 日間とし、人工海水及びイオン交換水による溶脱処理では、浸漬期間中 1 日ごとに液相を新たな溶液と交換した。いずれの処理とも、浸漬期間終了後に、固相試料をセメント平衡水に 3 日間浸漬した後、真空乾燥した。なお、
浸漬処理はいずれも 298 K 一定の条件で実施した。
また、核種の収着実験に用いるため、以下の合成水和物試料を調製した。調製した試料は、一般に HCP の主要な構成水和物の一つである C-S-H 及び海水等による溶脱変質に伴い HCP 中において生成が報告されているマグネシウムシリケート水和物（以下、「MS-H」と略す。）である。合成 C-S-H 試料の調製には、Ca 源として Ca(OH)2 （高純度化
3-2- 38 -

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学研究所製、純度 99%以上）、Si 源として親水性ヒュームドシリカ（アエロジル社製、
AEROSIL®380）及び超純水を用いた。Ca/Si モル比 0.8 及び液固比 80 の条件で秤量した各試薬を、2 L のポリエチレン製容器内に全体量が 1.5 L になるよう混合した後、20 ℃
環境下にて調製を行った。合成期間は 1 週間とした。合成 M-S-H 試料の調製には、Mg 源として MgO（高純度化学研究所製、純度 99.99%以上）、Si 源として親水性ヒュームドシ
リカ（アエロジル社製、AEROSIL®200）及び超純水を用いた。Mg/Si モル比 1.7 及び液固比 80 の条件で秤量した各試薬を、2 L のポリエチレン製容器内に全体量が 1.5 L になる
よう混合した後、20 ℃環境下にて調製を行った。M-S-H の合成には長時間を要することが報告されているため、本研究では合成期間を 4 年 5 ヶ月とした。合成 C-S-H 及び M-SH 試料いずれも、合成期間終了後、混合液を吸引濾過することにより固液分離した後、
D-Dry 乾燥を行った固相を収着試験用の試料とした。なお、以上の合成水和物の調製は、
電力中央研究所にて行った。
② HCP 試料の特性評価
未溶脱及び溶脱 HCP 試料の一部をセメント平衡水中に浸漬・飽和させた後に真空乾燥を行い、乾燥前後の質量差及び試料サイズから、空隙率及びかさ密度を決定した。未溶
脱及び溶脱試料中の空隙径別の空隙容積分布を、水銀圧入法 （AutoPore V 9600、
Micromeritics 製）を用いて測定した。また、エネルギー分散型 X 線分析付き走査電子顕微鏡（以下、「SEM-EDX」と略す。 JCM-7000 NeoScopeTM、 日本電子株式会社）観察を行い、溶脱試料の固相中の Ca 及び Si 含有量を決定した。
③

137

Cs の収着・拡散実験
Cs をトレーサーとしてバッチ式収着実験を行った。固相には、溶脱 HCP 粉末試料な
らびに合成水和物試料を用いた。溶脱 HCP 試料は、(2)①において 6 mol･L−1 NH4NO3 溶
液、人工海水またはイオン交換水に浸漬することで溶脱処理した試料を使用した。合成
水和物試料には、本研究において電力中央研究所にて Ca/Si 比が 0.8 の条件で合成した
C-S-H 及び Mg/Si 比が 1.7 の条件で合成した M-S-H 試料を使用した。液相には、日本ア
イソトープ協会から購入した 137CsCl 溶液（製品コード 6137、Eckert & Ziegler 製）を分取し、セメント平衡水と混合し、137Cs 濃度が約 100 kBq･L−1 となるように希釈・調製した溶液を用いた。この液相中の Cs 濃度は 2×10−10 mol･L−1 であった。固相と液相を固液比 1:100 の条件で混合し、所定の収着温度（288、298、313 及び 323 K）で 28 日間振とうさせた。その後、遠心分離及び上澄み液のろ過により固液分離を行い、NaI(Tl)シンチレーションカウンター（2480 Wizard2、PerkinElmer 製）を用いて液相中の 137Cs 放射能を測定した。
一方、HCP 試料中の 137Cs の非定常拡散実験を、IP を用いた方法[1]により、拡散温度をパラメータとして実施した。実験には、6 mol･L−1 NH4NO3 溶液により溶脱変質処理した薄片状 HCP 試料を、予めセメント平衡水により水分飽和させた試料を用いた。HCP 試料への 137Cs トレーサーの塗布は、片方の HCP 試料の 5 mm×19 mm の面に 137CsCl 溶液 15µL（137Cs 10 kBq）を含ませたろ紙を置き、このろ紙をもう一方の水分飽和した HCP 試
料で挟み固定することで行った。次に、この状態の試料を所定温度（288～323 K）で所
定時間静置し、 137Cs を拡散させた。拡散期間終了後、HCP 試料からろ紙を取り除き、
137
Cs 塗布面と垂直になる面 (横 19 mm×高さ 20 mm) をラップを介して IP（BAS IP MS
137

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2025 E、富士フイルム株式会社）に密着させ、試料と IP を 50 mm 厚の鉛製の遮蔽箱中に 1 h 静置した。その後、IP 読み取り装置（FLA 7000、GE HealthCare 製）を用いて、HCP 試料中の 137Cs 放射能の二次元分布を取得した。
125

I の収着・拡散実験
I をトレーサーとして収着実験を行った。固相には、(2)①に記述した 6 mol･L−1
NH4NO3 溶液により溶脱処理した HCP 粉末試料を用いた。液相には、日本アイソトープ協会から購入した Na125I 溶液（NEZ033A、PerkinElmer 製）を分取し、セメント平衡水及び（非放射性）NaI 溶液と混合することで、125I 濃度が約 100 kBq･L−1、NaI キャリア濃度が 1×10−6 mol･L−1 となるように調製した溶液を用いた。この固相と液相を固液比 1:100
で混合し、所定温度（288～323 K）で所定期間（28 日間）振とうした。収着期間終了
後、固液分離を行い、液相中の 125I の放射能を NaI（Tl）シンチレーションカウンタにより測定した。
一方、HCP 試料中の 125I の非定常拡散実験を行った。試料には、未溶脱 HCP 試料ならびに 6 mol･L−1 NH4NO3 溶液により溶脱変質処理した薄片状 HCP 試料（縦 19 mm×横 20
mm×厚さ 5 mm）各 2 個を用いた。HCP 試料への 125I トレーサーの塗布は、飽和後の片方の試料の 5 mm×19 mm の面に Na125I 溶液（125I 濃度 10 GBq L−1、NaI キャリア濃度 1×10−6
mol･L−1 を 10 µL(125I 100 kBq）含ませたろ紙を置き、もう一方の飽和した HCP 試料で挟み固定することで行った。この試料を所定温度（288～323 K）で所定時間静置し、125Iを拡散させた。拡散期間終了後、HCP 試料からろ紙を取り除き、125I 塗布面と垂直になる面 (横 19 mm×高さ 20 mm) をラップを介して IP に密着させ、鉛製の遮蔽箱中に 1 h
静置した。その後、IP 読み取り装置を用いて、HCP 試料中の 125I 放射能の二次元分布を
取得した。
④

125

⑤ 酢酸イオン形 14C の収着及び拡散実験
HCP 試料への酢酸イオン形 14C のバッチ式収着実験を行った。固相には、未溶脱粉末
HCP 試料及び 6 mol･L−1 NH4NO3 溶液により溶脱処理した粉末 HCP 試料を用いた。液相には、14C でラベルした酢酸ナトリウム（CH314COONa）溶液（NEC084A、PerkinElmer 製）を
イオン交換水と混合して調製した原液を、セメント平衡水に混合して 14C 濃度が約 500
kBq･L−1 となるように調製した溶液を用いた。固相と液相を固液比 1:100 で混合し、298
K で 28 日間振とうした。収着期間終了後、固液分離により得た液相をシンチレーション
カクテル（Insta-Gel Plus、PerkinElmer 製）と混合し、液体シンチレーションカウン
タ（AccuFLEX LSC-8000、株式会社日立製作所）を用いて 14C の放射能を定量した。
一方、HCP 試料中の 14C の非定常拡散実験を実施した。用いた試料は、薄片状（縦 16mm×横 20 mm×厚さ 5 mm）の未溶脱及び 6 mol･L−1 NH4NO3 溶液により溶脱処理した HCP試料である。14C トレーサーの塗布及び拡散実験は、希釈した CH314COONa 溶液を微量（14C
10～30 kBq）含ませたろ紙を、水分飽和した HCP 試料の 5×16 mm の面に置き、別の HCP
試料でろ紙を挟み込み密着し固定した後、所定温度（288～323 K）で所定期間（116～
370 時間）保持することで行った。拡散期間終了後、HCP 試料をラップを介して IP 上に固定し、試料中の放射能濃度分布を決定した。
HCP 試料中の 14C の透過型拡散実験は、図 3.1-1 に示す実験体系で実施した。固相試料には、未溶脱 HCP 及び 6 mol･L−1 NH4NO3 溶液への浸漬により調製した溶脱 HCP 試料を用いた。固相試料の両端はセメント平衡水と接触し、そのうち片側の溶液のみに、14C
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濃度が 1.1 MBq･L−1 となるように酢酸ナトリウムトレーサーを加えた。拡散試験は所定温度条件下（288～323 K）で実施し、所定時間（1～7 日）間隔で高濃度側及び低濃度側の溶液を採取し、シンチレーションカクテルと混合後、 14C の放射能を液体シンチレー
ションカウンタにより測定した。

図 3.1-1 透過型拡散実験の体系の模式図(3) 結果及び考察① HCP 試料の特性評価
HCP 試料の含水量から求めた空隙率及びかさ密度ならびに SEM-EDX 観察にて得られた固相中の Ca 及び Si 含有量から算出した Ca/Si 比を表 3.1-1 に示す。また、水銀圧入法から決定した HCP 試料の細孔径分布を、図 3.1-2 に示す。溶脱処理に伴って毛細管空隙に相当する直径 0.003～1 µm の細孔容積が大幅に増加すること、これに伴って空隙率が増加すること、かさ密度が減少することが明らかになった。また、固相の Ca/Si 比が低下することが示された。これらは既往の研究[3]にて報告された溶脱に伴う HCP 固相からの Ca 成分の溶出及び空隙構造変化と整合した。溶脱 HCP 試料の Ca/Si モル比において溶脱面からの深さの影響は認められなかったことから、本実験条件下において均一な溶脱試料を調製できたと判断した。

表 3.1-1
空隙率 (−)
かさ密度 (Mg･m−3)
固相 Ca/Si モル比 (−)

HCP 試料の溶脱に伴う固相特性の変化
未溶脱試料

溶脱試料（NH4NO3 溶液処理）

0.32
1.67
1.9～3.4

0.67
0.95
0.5～0.9

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図 3.1-2 HCP（未溶脱及び溶脱）試料の細孔径分布② 137Cs の収着・拡散挙動
核種の収着挙動を評価するため、（式 3.1-1）により見かけの Kd（L･kg−1）を求めた。
Kd = CS / CL
（式 3.1-1）−1
ここで、CL（Bq･L ）は収着期間後の液相の核種濃度、 CS（Bq･kg−1）は固相に収着した核種（本項では 137Cs）の濃度であり、（式 3.1-2）により算出した。
CS = （C0 -CL）×V/w（式 3.1-2）−1
なお、C0 は初期の液相の核種濃度（Bq･L ）、V は液量（L）、w は固相重量（kg）である。
得られた 137Cs の Kd の収着温度依存性を図 3.1-3 に示す。イオン交換水により溶脱した HCP 試料では、25 ℃においてほぼ収着は認められなかった。また、合成 C-S-H 試料（Ca/Si 比 0.8）では、収着は認められたものの、収着温度による Kd の違いは見られなかった。一方、6 mol･L−1 NH4NO3 溶液及び人工海水に浸漬処理した溶脱 HCP 試料ならびに合成 M-S-H 試料では、Kd の値は比較的大きく、また収着温度の増加に伴い Kd は低下する傾向を示した。このことから、6 mol･L−1 NH4NO3 溶液及び人工海水により処理した溶脱 HCP 試料においては、試料に含まれる C-S-H の 137Cs 収着への寄与は小さく、その他の水和物が主要な収着サイトであることが示唆された。
Kd の温度依存性から求めた収着のエンタルピー（ΔH）は、6 mol･L−1 NH4NO3 溶脱 HCP
試料では－34±3.5 kJ･mol−1、人工海水溶脱試料では－21±1.9 kJ･mol−1、合成 M-S-H 試料（Mg/Si 比 1.7）で－17±1.9 kJ･mol−1 となった（図 3.1-3）。これらの ΔH はいずれも負の値であったことから、溶脱 HCP 及び合成 M-S-H 試料への 137Cs の収着は発熱反応であることが確認された。また、人工海水溶脱試料の ΔH が、合成 M-S-H 試料の ΔH と近い値となった。固相分析において、人工海水溶脱試料中に M-S-H が確認できたことから、人工海水溶脱試料への 137Cs 収着は M-S-H への収着の寄与が支配的である可能性が示唆された。

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図 3.1-3 HCP 及び合成水和物への 137Cs の Kd の収着温度依存性
実線は回帰直線、ΔH は回帰直線の傾きから決定した収着のエンタルピーを示す。
溶脱 HCP 試料中の 137Cs の拡散実験において、IP を用いて得られた試料中の輝度（137Cs
放射能濃度）の二次元分布を図 3.1-4(a)に示す。試料位置を示す図中赤枠内において、
137
Cs は塗布面（赤枠の左辺位置）から試料内を（図中右方向に）移行したことによる濃度変化が確認された。また、この濃度変化はどの塗布位置（赤枠左辺のどの高さ）でも同程度であり、HCP 試料は均質であり、Cs の拡散に差がないことが示された。
そこで、塗布面からの距離ごとの 137Cs の放射能濃度を平均し、その自然対数値を距
離の 2 乗に対してプロットした(図 3.1-4(b))。なお、137Cs 放射能濃度として IP の輝度を用いた。この 137Cs の放射能分布は良い直線性を示していることから、137Cs は薄膜拡散源からの拡散と考えられた。直線の傾きから、Fick の第二法則を所定の初期・境界条件下で解いた解を用いて 137Cs の Da を決定した。他の HCP 試料においても、IP により得た放射能二次元分布を同様の方法で解析し、試料が不均質であり亀裂等を介して拡散した可能性のある試料を除外したうえで、放射能プロファイルが直線性を示した試料について Da を決定した。決定した溶脱試料中の 137Cs の Da を、健全試料に対する報告値[4]とともに図 3.1-5 に示す。Da は溶脱によって若干減少した。
一般に、トレーサーが HCP 試料のような多孔質媒体中において、比較的大きな空隙を収着による遅延を伴って拡散する場合、その拡散係数は(式 3.1-3)により表現できる（細孔拡散モデル）。
𝜀𝜀

𝐷𝐷𝑎𝑎 = 𝜀𝜀+𝜌𝜌𝐾𝐾 𝐹𝐹𝐹𝐹 × 𝐷𝐷0
𝑑𝑑(式 3.1-3)

ここで ε は空隙率（−）, ρ はかさ密度(kg･L−1)、 Kd は収着分配係数(L･kg−1)、 FF は
幾何学的形状因子（−）、 D 0 は自由水中の拡散係数(m2･s−1)である。
一般に、HCP の溶脱に伴い 137Cs の拡散挙動が変化する主要な因子として、(1)水和物の溶出に伴う空隙率の増加と毛細管空隙サイズの増大、及び (2)溶脱変質した HCP 固相への 137Cs の Kd の増加が挙げられる。このうち前者は Da を増加させ、後者は Da を低下さ
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せる方向に寄与する。本研究では、137Cs の Da は溶脱によって若干減少したことから、
細孔拡散モデルに従えば、137Cs の Kd が増加した可能性を示唆しており、Kd の増加による Da の低下が幾何学的形状の変化に起因する Da の上昇に比べて卓越した可能性が示唆された。
対数軸上に示した Da の値は、拡散温度の逆数に対して直線性を示したため（図 3.15）、当てはめた回帰直線の傾きからアレニウスの式を用いて Ea を決定した。得られた
Ea は 52±4.3 kJ･mol−1 となった。これは、Cs＋イオンの自由水中の拡散の Ea（16.2 kJ･
mol−1）[4] より高く、また未溶脱 HCP 試料に対する報告値（37±2.2 kJ･mol−1）[5]よりも高い。一方で、Da の温度依存性から決定した Ea の値には、収着係数の温度依存性の寄与分（収着エンタルピー寄与分）も含まれる。すなわち、Da の温度依存性から決定した
拡散の Ea は、収着のエンタルピー（ΔH）との間に(式 3.1-4)の関係を持つ可能性がある。

Ea = Eanet －ΔH(式 3.1-4)

net

ここで、Eaは収着の影響を除いた拡散の活性化エネルギーである。そこで、拡散実験から得られた溶脱 HCP 試料の Ea に、収着実験から得た 137Cs の ΔH を加えたところ、収着係数の温度依存性の寄与分を除いた拡散のみの Ea（Ea net）は約 18 kJ･mol−1 となり、Cs＋イオンの自由水中の拡散の Ea とほぼ一致することが明らかになった。
以上の結果から、
1)HCP 試料中の Cs は内部の空隙を拡散経路として、収着による遅延を伴って拡散していること、
2)HCP 試料の溶脱によって、拡散経路は拡散係数を増加する方向に変化すること、しかしながら、
3)試料の溶脱によって収着係数が増加し移行遅延効果が働くこと、
4)溶脱の進行した試料では 2)の拡散経路の変化よりも 3)の収着による遅延効果が卓越していること、を考慮することで、本研究で得られた HCP 試料中の Cs の拡散係数に及ぼす溶脱の影響を矛盾なく説明できた。

図 3.1-4 溶脱 HCP 試料中の 137Cs の拡散実験結果例(a)HCP 試料中の輝度（137Cs 放射能）の二次元分布例（拡散温度 298K、拡散時間 219h）
黒枠は試料位置、赤枠は放射能プロファイルの算出に用いた領域を示す。
(b) 試料中の放射能プロファイル

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図 3.1-5 HCP 試料中の 137Cs の見かけの拡散係数（Da）の温度依存性
黒の実線は回帰直線、Ea は回帰直線の傾きから決定した拡散の活性化エネルギーを示す。
③ 125I の収着・拡散挙動
溶脱 HCP 試料への 125I（I−イオン）の収着は、いずれの温度条件においてもほぼ認められず、未溶脱試料では 125I の収着が確認されたとの報告（Kd = 400～600 L･kg−1、収着エンタルピーΔH = 2.2±0.6 kJ･mol−1）[1]と異なる結果となった。
非定常拡散実験において、IP により得られた HCP 試料中の 125I 放射能濃度分布の一例
を、図 3.1-6(a)に示す。試料位置を示す図中青枠内において、HCP 試料中に移行した
125
I の放射能濃度分布はトレーサー塗布面（青枠の左辺）のどの位置でも同程度であり、試料は均質であることが示唆された。そこで、図中赤枠内において、塗布面から一定距
離ごとの 125I 放射能を平均して得たプロファイル(図 3.1-6(b))は直線性を示したことか
ら、直線の傾きから 125I の Da を決定した。Da の温度依存性を図 3.1-7 に示す。未溶脱HCP 試料中の Da は 10−13 m2･s−1 のオーダーであったのに対して、溶脱試料中における Da
は 10−10 m2･s−1 のオーダーとなり大幅に増加した。Da の温度依存性からアレニウスの式を用いて決定した Ea は、未溶脱試料では 12.3±5.8 kJ･mol−1、溶脱試料では 1.2±1.4 kJ･
mol−1 となった。この値のうち、未溶脱試料の Ea 及び ΔH の値から(式 3.1-4)により、収着の温度依存性の影響を除いた拡散の活性化エネルギーEanet は 13.5±5.9 kJ･mol−1 となった。この値は自由水中の I−イオンの拡散の Ea（17.0 kJ･mol−1）[4]とほぼ一致する
ことから、125I は HCP 試料の間隙内部の自由水中を収着による遅延を受けながら拡散していることが示唆された。また、溶脱 HCP 試料では、健全試料とは異なるプロセスで拡散している可能性が示唆された。

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図 3.1-6 HCP 試料中の 125I の拡散実験結果例(a) HCP 試料中の輝度（125I の放射能濃度）の二次元分布例（未溶脱試料、拡散温度
288 K、拡散時間 72.2 日）。青色枠は試料位置、赤色枠は放射能濃度プロファイルの算出に用いた領域を示す。
(b) 試料中の 125I の放射能濃度プロファイル

図 3.1-7 HCP 試料中の 125I の見かけの拡散係数（Da）の温度依存性
黒の実線は回帰直線、Ea は回帰直線の傾きから決定した拡散の活性化エネルギーを示す。
④ 酢酸イオン形 14C の収着・拡散挙動
バッチ式収着試験より、試料の溶脱処理の有無に関わらず、酢酸イオン(CH314COO−)の収着は認められなかった（Kd＜5 L･kg−1）。非定常拡散試験から得た HCP 試料中の輝度（14C 放射能濃度）の二次元分布の一例を、図 3.1-8(a)に示す。14C トレーサー塗布面（黒枠の左辺）の位置に関わらず、HCP 試料中（図中黒枠内）に移行した 14C 放射能濃度は同程度であったため、図中赤枠内の放射能濃度を塗布面からの一定距離ごとに平均してその位置（拡散距離）における放射能濃度とした。得られた放射能濃度プロファイ
ルを、図 3.1-8(b)に示す。

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このプロファイルは直線性を示したため、傾きから酢酸イオンの Da を決定した。図
3.1-9 に、得られた酢酸イオンの Da の温度依存性を示す。温度 288～323 K における酢酸イオンの Da は、未溶脱 HCP 試料では 4.6×10−12～1.4×10−11 m2･s−1 であったのに対して、溶脱試料では（1.6～3.4）×10−10 m2･s−1 であり、試料の溶脱に伴い Da は約 1 桁増加した。 Da の温度依存性から決定した酢酸イオンの拡散の Ea は、未溶脱試料において15.2±4.8 kJ･mol−1、溶脱試料において 12.5±1.8 kJ･mol−1 となり、未溶脱試料中の拡散の Ea の値は自由水中の拡散の Ea（21.8±0.9 kJ･mol−1）[6，7] より僅かに低い程度であった。未溶脱試料において、バッチ式収着試験からは酢酸イオンの収着は認められなかったことから、収着係数が温度依存性を示さない場合は、酢酸イオンの支配的な拡
散経路は自由水中であり、主に試料中の毛細管空隙内を拡散している可能性が示唆された。HCP 試料の溶脱に伴う Da の増加は、3.1.2(3)①に示した空隙率の増加及び空隙サイズの増大等に伴って、毛細管空隙等の酢酸イオンの拡散経路の幾何学的形状が変化したことに起因すると考えられる。
透過型拡散試験では、未溶脱試料を用いた実験において高濃度側溶液から低濃度側溶液への酢酸イオン形 14C の破過が確認された。HCP 試料を透過した 14C の累積透過量の経時変化（破過曲線）を、図 3.1-10 に示す。いずれの温度条件においても、実験開始から 18～47 日目以降において破過曲線の増加が直線的となり、14C の拡散が定常状態に達したことが確認された。破過曲線の定常拡散の領域に当てはめた回帰直線を、図 3.110 中に赤色実線で示す。破過に伴う低濃度側溶液の 14C 濃度増加及び高濃度溶液の 14C
濃度低下は、最大で高濃度側溶液の初期濃度の 3%以下であったため、高濃度側及び低濃度側溶液いずれも 14C 濃度は初期濃度のまま一定であったとみなし、Fick の第一法則
を所定の初期及び境界条件下で解いた解[8]を用いて、直線の傾きから酢酸イオンの実
効拡散係数（以下、「De」と略す。）を、直線を外挿した切片の値から Kd をそれぞれ決定した。得られた係数の温度依存性を、図 3.1-11 に示す。298 K において得られた Kd（0.32 L･kg−1）は、既往の研究の透過型拡散試験による HCP への酢酸イオンの Kd の報告
値（温度 296 K；0.48 L･kg−1）[9]と同程度の値であった。図 3.1-11(a)において、対数軸上にプロットした De は拡散温度の逆数に対して直線性を示したことから、その直線の傾きから Ea を決定した。得られた酢酸イオンの拡散の Ea は、41.0±3.0 kJ･mol−1 となった。また、Kd の温度依存性に当てはめた直線の傾きから決定した酢酸イオンの収着のエンタルピー（ΔH）は、20.3±2.1 kJ･mol−1 であった（図 3.1-11(b)）。一方で、溶脱HCP 試料では、試験開始から 160 日間、酢酸イオンの破過が確認されていない。
De の温度依存性から決定した拡散の活性化エネルギーは、収着の影響を含まず、すな
わち Eanet に相当する。透過拡散試験から決定した未溶脱 HCP 試料における酢酸イオンのEanet は 41.0±3.0 kJ･mol−1 と、自由水中の拡散の Ea に比べて高い値となったことから、
未溶脱試料中の酢酸イオンの拡散プロセスは、自由水中とは異なることが見出された。
また、酢酸イオンの Kd は 0.30～0.59 L･kg−1 と比較的弱い収着であった一方で、Kd は温度依存性を示し、ΔH は正の値であったことから、未溶脱試料への酢酸イオンの収着は吸熱反応であることが明らかとなった。本試験から得られた Eanet 及び ΔH を用いて、Kdの温度依存性の影響を含む拡散の Ea の値を算出すると、（式 3.1-4）より、
Ea＝（41.0±3.0）－（20.3±2.1）＝20.7±3.7 （kJ･mol−1）となり、非定常拡散試験から得た Da の温度依存性から決定した Ea の値（15.2±4.8 kJ･
mol−1）とほぼ整合した。このことから、非定常拡散試験から決定した Ea の値は見かけ上自由水中の拡散の Ea の値にほぼ一致したものの、この Ea は収着係数の温度依存性の影響を含んでおり、その影響を除いた Eanet の値は自由水中の Ea より高くなるため、試料中の酢酸イオンの拡散プロセスは、自由水中が支配的ではないことが示唆された。
一方、溶脱 HCP 試料の透過型拡散試験において 14C の破過が確認されず移行が大幅に遅延したことは、溶脱に伴い空隙率が増加し空隙径が増大したこと及び非定常拡散試験において試料の溶脱に伴い酢酸イオンの Da が増加したことと整合しない。このことは、酢酸イオンの拡散プロセスは単純な自由水中の拡散のみからは説明できないことを示唆
している。
3-11
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以上のことから、未溶脱試料中において、酢酸イオンの支配的な拡散プロセスは自由
水中の拡散ではないことが示唆され、例えばゲル空隙等の微細な空隙中等を、固相表面との相互作用あるいは液相中のイオンとの相互作用等の影響を受けながら拡散している可能性が推察された。試料の溶脱変質に伴い、非定常拡散試験の結果からは、酢酸イオ
ンは試料固相からの水和物の溶出に伴い形成された毛細管空隙内部を拡散すると示唆された一方で、定常拡散試験の結果からは自由水中とは異なる拡散プロセスの寄与が示唆された。

図 3.1-8 HCP 試料中の酢酸イオン(14C)の拡散実験結果例(a) HCP 試料中の輝度（14C 放射能）の二次元分布例（溶脱試料、拡散温度 288 K、拡散
時間 21 h）。黒枠は試料位置、赤枠は放射能プロファイルの算出に用いた領域を示す。
(b) 試料中の 14C の放射能濃度プロファイル

図 3.1-9 HCP 試料中の酢酸イオン（14C）の見かけの拡散係数（Da）の温度依存性
黒の実線は回帰直線、Ea は拡散の活性化エネルギーを示す。
3-12- 48 -

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図 3.1-10 HCP（未溶脱）試料からの酢酸イオン（14C）の破過曲線
拡散温度条件：(a) 288 K、(b) 298 K、(c) 313 K、(d) 323 K。
各図中の赤色実線は、累積透過量の経時変化が定常になった範囲に当てはめた直線を示す。

図 3.1-11 HCP（未溶脱）試料中の酢酸イオンの De(a)及び Kd(b)の温度依存性
各図中の赤色実線は、当てはめた回帰直線を示す。

3-13- 49 -

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3.1.3 令和 4 年度実施結果 [U の収着挙動](1) 概要令和 4 年度は、鉄腐食生成物（酸化鉄粒子）とセメントが混在する条件での U の収
着・分配を調べるため、酸化鉄粉末とセメント系試料（健全セメント、C-S-H）の混合
試料に対する U 収着実験を行った。
(2) 方法
① U ストック溶液の調製
U（VI）の硝酸水溶液（XSTC-3325-500、SPEX 社製）をテフロンジャーに入れ、ホットプレートで加熱し蒸発乾固させた。1%硝酸を加えて溶解し、U ストック溶液とした。
ここから一部を分取し、1%硝酸水溶液で希釈した。セメント及びセメント構成成分をpH が低い水溶液に浸漬させると、その一部あるいは全部が溶解する。固相の溶解をできるだけ少なくするため、以下に述べる U 収着実験では、酸化鉄粉末とセメント系試料の混合粉末試料を純水に浸漬させて得た平衡水を液相として用いた。しかし、U 硝酸酸性水溶液を平衡水に入れることによって pH が低下する。そこで、pH の低下を少なくし、かつ U が加水分解しない pH で収着実験用 U 水溶液を保存するため、希釈した NaOH 水溶液を用いて、この収着実験用 U 水溶液の pH を約 4.0 に調整した。この収着実験用 U 水
溶液の U 濃度は約 650 ppm であった。
② 混合試料セメント系試料として、養生条件が異なる 2 つの健全セメント（セメント No.1 とNo.3）及び 2 つの C-S-H 試料（C-S-H 0.83 と 1.00）を用いた。表 3.1-2 にセメント系試料の情報をまとめた。
酸化鉄粉末として、令和 2 年度に用いたヘマタイト（α-Fe2O3、高純度化学研究所）、
天然のゲーサイト（α-FeOOH、アメリカ、ミシガン産）及び非晶質水酸化鉄であるフェリハイドライト（下記の方法により合成した）を用いた。ヘマタイトはメノウ乳鉢中で粉砕し、ステンレス篩を用いて純水をかけながら粒径を 20-46 µm または 46-105 µm に分画した。ゲーサイトは同様に粉砕分級し、20-46 µm の粒径画分を得た。
フェリハイドライトは Guo 等の方法[10]を一部変えて以下の通り合成した。0.2 M Fe
（NO3）3 9H2O 水溶液に、撹拌しながら pH が約 7.0 になるまで 1M NaOH を滴下した。撹
拌を停止してから 2 時間室温で静置した。遠心分離により固液分離し、液相を捨てた。
回収した固相に純水を加えてよく混合したのちに遠心分離により固液分離し、液相を捨てた。この純水による洗浄を合計 5 回行った。洗浄後、固相を凍結し、凍結真空乾燥した。フェリハイドライトはメノウ乳鉢中で粉砕し、ステンレス篩を用いて純水をかけながら粒径を 20-46 µm に分画した。乾燥後の試料は非晶質の 2-line フェリハイドライトであった（図 3.1-12）。一部の粉末試料の BET 比表面積を、比表面積測定装置（NOVA
touch、 Quantachrome 製）を用いて測定した。
令和 2 年度の結果から、酸化鉄粉末は pH6〜10 で最も U を収着し、pH が上昇すると Uの収着が低下することが明らかとなった。令和 3 年度の結果から、健全セメントと C-SH は U をよく収着するが、pH は健全セメントで pH12 以上、C-S-H で 10〜11 と高かった。
酸化鉄粉末とこれらセメント系試料を混合すると、pH が高くなり、U がセメント系試料に選択的に収着しやすくなると考えた。そこで、酸化鉄粉末とセメント系試料の重量比を 0.95:0.05 とし、酸化鉄が多い状態における U の収着を調べた。表 3.1-3 に混合試料の組み合わせ、表 3.1-4 に U 収着実験結果の概略をまとめた。

3-14- 50 -

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表 3.1-2 セメント系材料
試料名セメント No.1
セメント No.3
C-S-H 0.83
C-S-H 1.00

調製条件などw/c=0.60、28 日養生
w/c=0.36、28 日養生
Ca/Si=0.83
Ca/Si=1.00

図 3.1-12 合成したフェリハイドライトの XRD

表 3.1-3 U 収着実験条件
実験番号

酸化鉄粒子

セメント系粒子

1
2
3
4
5
6
7
8

ヘマタイト (46-105µm)
ヘマタイト (46-105µm)
ヘマタイト (20-46µm）
ヘマタイト (20-46µm）
ゲーサイト（20-46µm）
ゲーサイト（20-46µm）
フェリハイドライト（20-46µm）
フェリハイドライト（20-46µm）

セメント No.3
C-S-H 0.83
セメント No.3
C-S-H 0.83
セメント No.1
C-S-H 1.00
セメント No.1
C-S-H 1.00

3-15
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表 3.1-4 U 収着実験結果の概略

実験
番号

実験前の
実験後の 酸化鉄粒子
平衡水
pH
のU
pH

1
2
3
4
5
6
7
8

12.87
10.74
12.44
10.81
12.37
11.45
約 8
約 8

12.85
10.67
12.33
10.29
12.44
11.28
7.15
6.97

不検出
不検出
不検出
不検出
不検出
不検出
一部で検出
一部で検出

セメント系粒子 U 収着のU（%）

U 収着分配係数（mL･g-1）

98.6
99.7
98.8
99.7
98.5
>99.9
>99.9
>99.9

7.2×103
3.4×104
8.2×103
3.5×104
6.7×103
4.3×105
1.7×106
1.9×106

検出された
検出された
検出された
検出された
検出された
検出された
——＊
——＊

＊セメント系粒子は全て溶解したと思われる。このため U の収着は確認できなかった。
③ U 収着実験
U 収着実験の液相には、酸化鉄とセメント系試料の 0.95:0.05 混合試料を純水に 3 日以上浸漬した後、濾過して得た水相を用いた。
15 mL のプラスチック遠沈管にセメント系試料が 0.0025±0.0002 g、ヘマタイトが0.0475 ±0.0002 g となるように直接秤量した。この遠沈管に平衡水 4.68 mL を入れて振とうした後、実験用 U 水溶液（pH4、U 濃度約 650 ppm）を 0.32 mL 添加した。混合後の液相の U 初期濃度は約 40 ppm であった。遠沈管に蓋をつけ、25 ℃で振とうした。7
日後、10,000 rpm で 3 分間遠心分離したのち、液相を 0.2 µm のシリンジフィルターでろ過した。液相の pH を測定した後、U 濃度を誘導結合プラズマ質量分析法（ICP-MS、7700cs、アジレント・テクノロジー製）により測定した。U 収着の収着率（%）、分配
係数 Kd （mL･g-1）は（式 3.1-5）から（式 3.1-7）により求めた。
収着率（%） = （C0 -C )/C×100(式 3.1-5)
Kd = Q / C(式 3.1-6)
ここで C0 は U 初期濃度（g･mL-1）、C は実験後の U 濃度（g･mL-1）、Q は固相に収着した U 濃度（g･g-1）であり、Q は、
Q = （C0 -C )×V / w(式 3.1-7)である。ここで、V は液量（mL）、w は固相重量（g）である。
U 収着後の固相は、SEM-EDX（Phenom ProX、Phenom-World）により分析した。分析に用いるため、以下の方法により固相の洗浄及びセメント系試料と酸化鉄試料の分離を行った。U 収着実験の初期 U 濃度は約 40 ppm と高い。U 収着実験後に遠心分離し、上澄み液を除去した固相にも微量の液相が残っており、そこに収着しなかった U が残っている可能性があるので、この未収着の U を除去する必要があると考えた。また、固相はセメント系試料と酸化鉄粉末が混合しているため、固相をそのまま SEM-EDX により分析した
場合、微細なセメント系粒子が酸化鉄粒子に付着した状態となり、正しい評価ができな
くなると考えた。そこで、純水に希薄な NaOH 水溶液を入れて、その pH を U 収着後の液相 pH に近くなるように調整した平衡 pH 水を固相に入れ、よく混合したのち静置し、酸化鉄粒子が選択的に自然沈殿するのを待ってから、主にセメント系微粒子が懸濁している懸濁液をピペットで回収した。回収した懸濁液を 10,000 rpm で 3 分間遠心分離した
のち、液相を除去し、セメント系粒子を回収した。主に酸化鉄粒子が沈殿した固相には平衡 pH 水をもう一度入れ、酸化鉄粒子の多くが自然沈殿した後に液相をピペットで除3-16- 52 -

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去した。沈殿した酸化鉄粒子を乾燥させて分析した。このように処理した酸化鉄試料とセメント系試料をパラジウムで蒸着したのちに SEM-EDX 分析した。
(3) 結果① 実験用 U 水溶液を平衡水に混合することによる pH 変化
pH 4 の実験用 U 水溶液を平衡水に混合すると pH が低下すると予想されたものの、その低下は小さいとも予想された。平衡水がアルカリ性の場合、混合後の水溶液に pH 電極を入れて pH を測定すると、測定中に U が沈殿する可能性あるいは pH 電極に収着する可能性が考えられた。そのため、次のように模擬的に pH 変化を調べた。希薄な水酸化ナトリウム水溶液を純水に加えることによって平衡水とほぼ同じ pH になるように調整した水溶液 4.68 mL に、希薄な塩酸を純水に加えて pH を 4.0 にした水溶液 0.32 mL を加えたときの pH 変化を調べた。
平衡 pH 水の pH が 8 程度では、pH が約 0.7 低下した。pH の低下は平衡 pH 水の pH が高くなるほど小さくなり、平衡 pH 水の pH12.3 以上ではほぼ変化しなかった。
② ヘマタイト―セメント系粒子混合試料への U の収着
令和 3 年度に、粒径 46-105 µm のヘマタイトとセメント No.1 を質量比 0.95:0.05 で混合した試料を U 初期濃度が 1 ppm の平衡水に入れたときの U の収着を調べた。U の 99%
以上が収着したものの、収着実験後の固相の SEM-EDX 分析では、固相に U は検出されなかった。これは、収着した U の固相中濃度が SEM-EDX の検出下限を下回ったためと考えた。そこで、本年度は、U の初期濃度を約 40 ppm に高めた水溶液を用いて実験を行った。
表 3.1-4 に実験結果のまとめを示す。粒径 46-105 µm のヘマタイトとセメント系試料の 9.5:0.5 混合試料（実験 1, 2）では、U はセメント系粒子にのみ検出され、ヘマタイ
ト粒子には検出されなかった。無孔質のヘマタイト粒子の反応性を高める 1 つの方法は、粒径を小さくすることにより、ヘマタイト粒子の総表面積を増やすことである。そこで、ヘマタイト粒子をさらに粉砕し、粒子サイズ 20-46 µm のヘマタイト粒子を得た。目開き 20 µm は、市販品では最も小さい目開きである。このヘマタイト粒子とセメント系粒子の混合試料に対する U 収着実験（実験 3, 4）を行ったが、U はセメント系粒子にのみ検出され、ヘマタイト粒子には検出されなかった。表 3.1-5 に、収着実験に用いた粉末
試料の一部に対して得た BET 比表面積の値を示す。粒子サイズ 20-46 µm のヘマタイト
粒子の比表面積は約 1 m2/g である。この値は、セメント No.3 と C-S-H 0.83 と類似する
セメント No.1 と C-S-H 1.00 の比表面積の 1/10 以下であった。しかし、混合試料 0.05
g 中の総面積は、ヘマタイトが約 0.05 m2、セメント系試料で 0.03〜0.04 m2 であり、ヘマタイトの方が僅かに多かった。
このヘマタイト粒子は、大きな粒子を粉砕して粒径調整した。目開き 20 µm 以下の篩がないため、20 µm 以下で狭い粒子サイズ範囲の粒子を篩分することはできない。また
粒径が小さくなるほど、収着実験後にセメント系粒子と分離することが困難になる。そのため、粒子サイズ 20 µm 以下の粉末を用いた実験は行わなかった。U は酸化鉄粒子表面の水酸基に結合する可能性が高いが、粉砕して得たヘマタイトの表面は新鮮なため、表面の水酸基が少ない可能性が考えられる。そこで、③に述べる次の実験では水酸化鉄粒子（ゲーサイト）を用いた。
U 収着実験（実験 4）前後の C-S-H 0.83 の SEM 像を図 3.1-13 に示す。実験前 A)に比べて U 収着実験後 B)には、収着実験前には存在しなかった平滑かつ微細な直方体様粒子が認められる。収着実験後の任意の 20 粒子を点分析したところ、Si と Ca の原子数比
Si/Ca は、最大 6.4%、最小 0.17%、平均 1.9±1.2%であった。実験前の分析値（0.84）と比較し、概ね Ca が Si より多く溶けたことを示す。収着実験後の金属元素（Na、Al、Si、Ca、U）に占める U の原子数は、最大 4.8%、最小 0.5%、平均 2.7±1.2 であり、U は
特定の状態で著しく濃集することなく、概ね一様に全ての C-S-H 粒子に収着したことが
わかった。
3-17
- 53 -

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表 3.1-5 粉末試料の BET 比表面積
試料
比表面積（m2/g）
0.94
ヘマタイト 20-46µm
1.3
ゲーサイト 20-46µm
2.8×102
フェリハイドライト 20-46µm
セメント No.1 <74 µm
17
溶脱セメント No. 12 <74 µm
1.0×102
C-S-H 1.00
13

図 3.1-13 C-S-H 0.83 粒子の SEM 像
A) 収着実験前、B)収着実験後 （矢印は直方体様粒子の例）

3-18- 54 -

JAEA-Review 2023-027③ ゲーサイト―セメント系粒子混合試料への U 収着
新鮮なヘマタイト粒子よりも水酸基密度が高い酸化鉄として、針状結晶質の水酸化鉄であるゲーサイト（粒子サイズ 20-46 µm）を用いて同様の実験を行った。ゲーサイトのSEM 像を図 3.1-14 に示す。このゲーサイトの BET 比表面積は、同じ粒子サイズのヘマ
タイトとほぼ同じであった（表 3.1-5）。このゲーサイト粉末を用いた実験（実験 5, 6）
においても、ゲーサイト粒子には U は検出されず、セメント系粒子にのみ U が検出された。実験後の液相 pH は 11 以上であった（表 3.1-4）。この混合試料のゲーサイトの総表面積は約 0.06 m2 であり、セメント系試料の総表面積 0.03〜0.04 m2 より多かった。
酸化鉄試料の水酸基密度が高いにも関わらず酸化鉄に U が検出されなかった主な理由として、混合試料の平衡 pH が高いことが考えられる。
収着実験（実験 5）後に回収したセメントの SEM 像を図 3.1-15 と図 3.1-16 に示す。
粒子の中には、周囲の粒子よりも明るいものがある。それらの粒子には U が多く含まれていた。図 3.1-15 の B)に示した Spot1 及び図 3.1-16 の B)と C)に示した Spot1 と Spot2において、それらの粒子の主要金属元素（Na、Al、Si、Mg、Ca、Fe、U）に占める U の原子数%は 30%を超えた。64 箇所の点分析における U の最大値は 51%であった。U の原子数%が高いこれらの粒子では、U が析出したと考えられる。暗い粒子も含め、点分析した全ての箇所で U が検出され、主要金属元素に対する U の最小値は 1.2%であった。平均値は 17±13%であり、この結果は、U が不均一に分布していることを示す。また、これらの粒子の Si と Ca の原子数比 Si/Ca は、実験前で 0.21%、収着実験後では平均0.62±0.34%（64 点の分析、最大 1.35%、最小 0.03%）であり、多くの粒子で Ca が選択的に溶解したことがわかる。Si/Ca が 0.03 の粒子では、主要金属元素に占める Ca の原
子数%が 86%であり、Ca の水酸化物が沈殿したと考えられる。この粒子の U は 6%程度であり、U の割合は高くない。
収着実験（実験 6）後に回収した C-S-H の SEM 像を図 3.1-17 に示す。これらの粒子の中には、Fe が主要金属元素であるためゲーサイト粒子と推定される粒子も一部含まれていた。ただし、Fe が主要元素であっても、Ca や Si など C-S-H 由来の元素が含まれていた。これらも含めて、全ての粒子に U が検出された。セメントの結果と同様に、多くの粒子は暗く写っている。暗い粒子の内、Spot 1 と 2 の EDX スペクトルを図 3.1-17 のB)と C)に示す。これらは Ca と Si が主たる金属元素であるので C-S-H 粒子と考えられるが、U の割合は低い。主要金属元素（Al、Si、Ca、Fe、U）における U の原子数は Spot1
で約 3%、Spot2 で約 5%であった。明るい粒子では U の割合が高く、図 3.1-17 の D)に示
す Spot3 で U は約 49%、E）に示す Spot4 で約 26%であった。実験前の C-S-H の Si/Ca は0.95 であったが、収着実験後は 1.4±0.4（80 箇所の点分析の平均、最大 2.2、最小0.09）となり、多くの粒子で Ca が選択的に溶解したことがわかる。Si/Ca が 0.03 の粒子では、主要金属元素に占める Ca の原子数%が 82%であり、Ca の水酸化物が沈殿したと考えられる。この粒子の U は 1.7%程度であり、U の割合は低い。

3-19- 55 -

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図 3.1-14 ゲーサイト粒子の SEM 像

3-20- 56 -

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図 3.1-15 ゲーサイト―セメント No.1 混合試料を用いた
U 収着実験（実験 5）後のセメント粒子の SEM-EDX 分析（その 1）
A) SEM 像、B) Spot1 における EDX スペクトル、C) Spot2 における EDX スペクトル3-21- 57 -

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図 3.1-16 ゲーサイト―セメント No.1 混合試料を用いた
U 収着実験（実験 5）後のセメント粒子の SEM-EDX 分析（その 2）
A) SEM 像、B) Spot1 における EDX スペクトル、C) Spot2 における EDX スペクトル3-22- 58 -

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図 3.1-17 ゲーサイト―C-S-H 1.00 混合試料を用いた
U 収着実験（実験 6）後の C-S-H 粒子の SEM-EDX 分析
A) SEM 像、B-E) Spot1〜Spot4 における EDX スペクトル④ フェリハイド―セメント系粒子混合試料への U の収着
pH 7 で調製したフェリハイドライトの SEM 像を図 3.1-18 の A)に示す。微細な粒子が含まれるが、主な粒子は数十 µm の大きさであることがわかる。比表面積は 2.8×102
m2・g-1 であり（表 3.1-5）、この値はセメントと C-S-H の比表面積より 10 倍大きく、フェリハイドライトが多孔質であることを示す。フェリハイド―セメント系粒子混合試料

3-23- 59 -

JAEA-Review 2023-027と純水の平衡 pH は約 8 であった（表 3.1-4、pH 値は 7〜8 付近の間で安定しなかった）。
セメント系粒子と混合したにも関わらずこのように pH が低かったため、0.050 g のフェリハイドライト粒子のみを純水 5 mL に入れたところ、水相の pH は約 3.3 となった。
U 収着実験後（実験 7, 8）の pH は約 7 であり、99.9%以上の U が収着した（表 3.14）。U 収着実験後にセメント系試料の分離回収を試みたが、SEM-EDX 分析によって明らかにセメント系試料であると判断できる粒子を見つけることができなかった。実験前にpH が約 8 であった液相にセメント系粒子を含む混合試料を加えたにも関わらず収着実験
後も pH 値が高くならなかった。混合試料のフェリハイドライトが酸性であったため、セメント系粒子の大部分が溶解したと考えられる。したがって、液相から減少した U は、
フェリハイドライト粒子に収着したか沈殿したと考えられる。
U 収着実験後の固相から回収したフェリハイドライト粒子の SEM 像を図 3.1-19 の A)、
図 3.1-20 の A)及び図 3.1-21 の A)に示す。フェリハイドライト―セメント No.1 混合試料の場合（実験 7、図 3.1-19 の A)）、実験前後で粒子の形状に顕著な違いは見られなかった。フェリハイドライト―C-S-H 1.00 混合試料の場合、収着実験後に自然沈降させた粒子（実験 8、図 3.1-20 の A)）は実験前と顕著な違いは見られなかった。しかし、自然沈降させたあとの液相から回収した粒子には微細な粒子が多く含まれていた（実験8、図 3.1-21 の A)）。これらの微細粒子も Fe が主成分元素であった。どの粒子にも Ca、Al、Si が検出され（図 3.1-19 の B)、C)、図 3.1-20 の B）、C)及び図 3.1-21 の B)、
C)、Al と Si は実験前（図 3.1-18 の B)）に比べ明らかに増加した。Ca は実験前のフェ
リハイドライト粒子には全く検出されない。これらの結果は、収着実験前の平衡水に含まれるこれらの元素の一部、または収着実験中にセメント系粒子から溶け出たこれらの元素の一部がフェリハイドライト粒子に結合したことを示唆する。なお、ヘマタイト―
セメント系粒子混合試料及びゲーサイト―セメント系粒子混合試料を用いた U 収着実験
後のヘマタイト及びゲーサイト粒子にも、これらの元素が増えたものがあった。フェリハイドライト―セメント No.1 混合試料及びフェリハイドライト―C-S-H 1.00 混合試料のどちらにおいても、一部のフェリハイドライト粒子に U が検出された。セメント No.1との混合系では、54 箇所の点分析で、主要金属元素（Ca、Al、Fe、U）の原子数に対する U の原子数は 0.24±0.24%（最大 0.85%、最小 0.0%）、C-S-H1.00 との混合系では、
66 箇所の点分析で 0.42±0.40%（最大 1.4%、最小 0.0%）であった。この U 原子数の%値
は、ヘマタイト及びゲーサイトとセメント系試料を用いた実験でセメント系粒子に検出された U の値よりも小さい。これは、フェリハイドライト粒子がセメント系試料より 19倍(95÷5=19)多く含まれており、さらにフェリハイドライトが多孔質で比表面積が大きいため、フェリハイドライト粒子表面に収着した U の表面数密度が小さくなったためと考えられる。

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図 3.1-18 調製したフェリハイドライト
A)SEM 像、B)EDX 分析

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図 3.1-19 フェリハイドライト―セメント No.1 混合試料を用いた
U 収着実験(実験 7)後のフェリハイドライト粒子の SEM-EDX 分析
A) SEM 像、B) Spot1 における EDX スペクトル、C) Spot2 における EDX スペクトル3-26- 62 -

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図 3.1-20 フェリハイドライト―C-S-H1.00 混合試料を用いた
U 収着実験(実験 8)後のフェリハイドライト粒子の SEM-EDX 分析
A) SEM 像、B) Spot1 における EDX スペクトル、C) Spot2 における EDX スペクトル3-27- 63 -

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図 3.1-21 フェリハイドライト―C-S-H 1.00 混合試料を用いた U 収着実験（実験 8）後、フェリハイドライト粒子の大部分を自然沈降させた後に回収した液相に含まれていた粒子の SEM-EDX 分析
A) SEM 像、B) Spot1 における EDX スペクトル、C) Spot2 における EDX スペクトル3-28- 64 -

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3.1.4 令和 4 年度成果のまとめ(1) 137Cs、125I 及び 14C の移行挙動の解明
HCP 試料及び溶脱変質試料を調製し、137Cs、125I 及び 14C をトレーサーとした収着及び拡散実験を実施した。未溶脱試料への 137Cs の収着は認められなかった一方、溶脱試料（6mol･L−1 NH4NO3 溶液処理）への 137Cs の Kd は 40～230 L･kg−1 であり、その温度依存性から決定した収着エンタルピーΔH は－34±3.5 kJ･mol−1 と負の値、すなわち収着は発熱反応であることを明らかにした。非定常拡散試験では、試料の溶脱に伴い 137Cs の Da は低下傾向を示したことから、溶脱に伴う拡散経路の幾何学的形状の変化の影響に比べ、固相への収着分配係数の増加による移行遅延効果が卓越したことが示唆された。溶脱試料中の 137Csの見かけの拡散係数の温度依存性から決定した拡散の Ea は、52±4.3 kJ･mol−1 となった。
得られた Ea 及び ΔH の値から、137Cs は主に溶脱試料の空隙内部の自由水中を、収着による遅延を受けながら拡散している可能性が示唆された。溶脱試料中の 137Cs の移行挙動は、収着による遅延効果を考慮したモデル（細孔拡散モデル）によって矛盾なく説明できた。
125I（I−イオン）は、未溶脱試料への収着が認められた一方で、溶脱試料への収着は認められなかった。非定常拡散試験より決定した 125I の Ea は、未溶脱試料では 12.3±5.6
kJ･mol−1、溶脱試料では 1.2±1.4 kJ･mol−1 であった。未溶脱試料への 125I の Ea 及び ΔH より、125I はセメント試料の間隙内部の自由水中を収着による遅延を受けながら拡散していることが示唆された。一方で溶脱試料では、健全試料とは異なるプロセスで拡散している可能性がある。
酢酸イオン形の 14C をトレーサーとしたバッチ式収着試験より、試料の溶脱処理の有無に関わらず、固相への収着は認められなかった。非定常拡散試験から決定した 14C の Da は、
未溶脱試料では 10−12～10−11 m2･s−1、溶脱試料では 10−10 m2･s−1 のオーダーであり、試料の溶脱に伴い Da は約 1 桁増加した。未溶脱試料中の Da の温度依存性から決定した Ea は、自由水中の酢酸イオンの拡散の Ea とほぼ一致した。透過型拡散試験では、未溶脱試料への酢酸
イオン形 14C の Kd は 0.30～0.59 L･kg−1 となり、ΔH は、20.3±2.1 kJ･mol−1 と正の値であったことから、酢酸イオンの収着は吸熱反応であることが明らかになった。De の温度依存性から決定した Ea は 41.0±3.0 kJ･mol−1 であり、自由水中の拡散の Ea より高いことから、
支配的な拡散プロセスは自由水中とは異なることが示唆された。一方、溶脱試料では 14C
は破過せず、溶脱が 14C の移行挙動に影響を及ぼすことが明らかになった。
以上の研究により、溶脱変質セメント中の 137Cs、129I 及び 14C の拡散係数、収着分配係
数等の基礎データが得られた他、過去の報告例の少ない溶脱セメント中の核種の拡散の活性化エネルギーや収着のエンタルピーが得られ、核種の支配的な移行プロセスを解明した。
これらの知見は、1F における溶脱変質が進行したコンクリート構造物中の核種移行予測の高度化に寄与するとともに、1F から生じる放射性コンクリート廃棄物の物量推計なら
びに廃棄物管理シナリオ評価の高精度化に寄与すると考えられる。
(2) U の収着挙動
本研究では、酸化鉄粒子とセメント系粒子が混在する固相への U の収着と分配を調べた。
セメント系粒子が存在すると水相は強アルカリ性になる。令和 2 年度及び 3 年度に報告したように、強アルカリ性では、酸化鉄には U は収着しにくくなり、セメント系粒子には U
はよく収着する。これらの結果と、本年度に行ったヘマタイト―セメント系混合試料及びゲーサイト―セメント系混合試料の実験結果は一致する。つまり、酸化鉄粒子とセメント系粒子が混在する固相では、液相が強アルカリ性になるため U はセメント系粒子に選択的に収着し、酸化鉄粉末にはほとんど収着しない可能性が高い。これらの実験では U の初期濃度が約 40 ppm であったが、全ての実験でほぼ全て（>99.8%）の U が固相に収着した。
酸性を示す多孔質のフェリハイド粒子とセメント系粒子の混合試料では、U 収着実験後の pH は 7 であり、99.9%以上の U が収着した。収着実験後のフェリハイドライト粒子に Uが検出されたが、セメント系粒子の存在が確認できなかった。セメント系粒子の大部分は溶解したと考えられる。非酸性の多孔質酸化鉄粒子を用いて同様の実験を行った場合には、

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強アルカリ性においても酸化鉄粒子に一部の U が収着する可能性が考えられるが、酸化鉄粒子の比表面積が高くなるため、酸化鉄粒子に収着した U を機器分析することは難しい可能性が高い。
U が酸化鉄粒子に収着するケースとしては、セメント（コンクリート）から離れた水相
で、溶存形の鉄が酸化鉄として析出するときに溶存形 U が酸化鉄に収着あるいは酸化鉄と共沈するという 2 つのケースが考えられる。酸化鉄が U をよく収着することは、令和 2 年度に報告した。酸化鉄が沈殿するときに U が共沈しやすいことは、Bruno 等 (1995) [11]、Hobbs (1999)[12]、Hossain 等(2002)[13]、Noubactep 等 (2006)[14]によって報告されている。本研究では試すことができなかったが、非酸性の多孔質酸化鉄粒子がセメント系粒子と混在する場合には、アルカリ性条件でも U の一部が酸化鉄粒子に収着する可能性が考えられる。しかし、フェリハイドライトを用いた実験で示したように、多孔質酸化鉄粒子に収着した U の表面密度が小さくなるため、U を検出することが難しくなると予想される。

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3.2 汚染水との接触により変質したコンクリート材料の特性評価
3.2.1 令和 3 年度までの概要 [1、2](1) 劣化・損傷コンクリートの安定性評価
コンクリートが水と長期間接すると、セメント水和物から分離したカルシウムイオンが溶出して、細孔組織が変質する。先行研究から、主要な水和物の一つである水酸化カルシ
ウム（以下、「CH」と略す。）が溶解して、続いて C-S-H が溶解すると言われている。この結果、空隙率が増加して強度低下につながる。通常のコンクリート構造物においては、
水和物変質に伴う耐荷力の低下に至るまで長期間を要すため、あまり問題とならない。しかし、カルシウムイオンの溶出による表層品質の低下の観点から、コンクリートの微細構造を調べることが重要である。従来の検出手法の精度は数 mm 程度であり、セメント水和物組織の変質を精度よく調べるには、この範囲に及ぶ変質を再現するため比較的長期の試
験期間が必要とされた。そこで、大型放射光施設(SPring-8)のビームラインで開発された
非破壊 CT-XRD 連成法を用いて、マイクロメートルオーダーでの分析が可能な場合には溶出試験の期間を大幅に短縮できると考えた。
令和 2 年度には、水セメント比が 0.5 のセメントペースト及び骨材から成るコンクリー
ト供試体から 2.5×2.5×5.0 mm の角柱供試体を切り出して、精製水で満たしたプラスチ
ック容器内で溶出試験を実施した。試験開始 1 か月後に X 線 CT 測定を実施し、供試体の断面画像からカルシウムの溶出範囲を推定した。このとき採用した試験条件で、供試体の配合や寸法、試験期間とカルシウム溶出の関係を見出すことができた。また、実験から求めた溶脱状況と比較するために、既存の模擬計算手法を改良してコンクリート、骨材、骨材周辺の遷移帯の 3 相からなる解析モデルを構築した。さらに、コンクリート塊を用いて破砕処理に伴う粒度分布、吸水率、密度に及ぼす破砕処理回数の影響を調べ、破砕機（ジョークラッシャー）による 2 回の破砕処理まで影響を受けないことを示した。
令和 3 年度には、直径が 3 mm で高さが 6 mm の微小円柱供試体を採用し、溶出試験後の供試体に対して大型放射光施設(SPring-8)BL28B2 の放射光白色 X 線を用いた非破壊 CTXRD 連成法によってその変質状況を調べた。CT 断面画像及び関心領域の XRD 解析の結果、1 か月の溶出試験で供試体の表層部の約 500 µm の範囲まで溶出フロントが進行することが示唆された。また、骨材とセメントペーストの界面における遷移帯で溶脱領域と思われる領域が認められた。このことからコンクリートが浸漬水と接することで、遷移帯からのカ
ルシウムイオンの溶出が比較的大きく、それに伴い遷移帯の空隙が増加することが推察された。これより、遷移帯の物性値をセメントペーストと異なるように設定することで、模擬計算の結果から再現できることが示された。さらに、コンクリート用再生粗骨材に相当するコンクリート塊の水中浸漬試験を実施し、浸漬期間を増加することで密度が低下する
ことが示された。
(2)

C-S-H の合成・物性評価
令和 2 年度に C-S-H を、令和 3 年度には C-A-S-H の合成を行い、微細構造測定等の物性評価を実施するとともに、北海道大学及び JAEA に C-S-H と C-A-S-H を提供した。合成 CS-H 及び C-A-S-H の調製には、Ca 源として水酸化カルシウム（高純度化学研究所社製、純度 99%以上）、Si 源として親水性ヒュームドシリカ（日本アエロジル社製、AEROSIL
380）、Al 源として Al2O3（シグマアルドリッチ社製、粒径 50 nm 以下）及び超純水を用いた。C−A-S-H 及び C-S-H の合成パラメータは表 3.2-1 に示す通り、Ca/Si（Ca/(Si+Al)）をモル比で 0.83、1.4 とし、Al/Si をモル比で 0、0.15、液固比を 80 になるようそれぞれの薬品を秤量した後、2 リットルのポリ容器にて全体量が 1.5 リットルになるよう混和し、
20 ℃あるいは 40 ℃環境下にてそれぞれ C-S-H あるいは C-A-S-H の調製を行った。合成期間として 1 週間経過した後に吸引濾過し固相と液相を分離した後に D-Dry 乾燥を行った。
図 3.2-1 及び図 3.2-2 にそれぞれ Ca/Si：0.83、1.4、Al/Si：0 の合成 C-S-H 及び Ca/Si：
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0.83、1.4、Al/Si：0.15 の合成 C-A-S-H の XRD プロファイルを示す。Al/Si 及び Ca/Si に依らず合成 C-S-H の回折ピークのみが確認されたため、単相として C-S-H 及び C-A-S-H が合成されたことを確認した。

表 3.2-1

C−A-S-H 及び C-S-H の合成パラメータ

Ca/Si: 0.83
Ca/Si: 1.40

Intensity (a.u.): C-S-H

10

20

30

40

50

60

70

2θCuKα (degree)

図 3.2-1 合成 C-S-H の XRD プロファイル（Ca/Si：0.83、1.4 合成温度：20 ℃）

Ca/Si: 0.83
Ca/Si: 1.40

Intensity (a.u.): C-A-S-H
C-S-H

10

20

30

40

50

60

70

2θCuKα (degree)

図 3.2-2 合成 C-A-S-H の XRD プロファイル（Ca/Si：0.83、1.4、Al/Si =0.15、合成温度：40 ℃）(3) 変質コンクリート系材料の物性評価
令和 3 年度は健全コンクリートにおいてブロモホルム及びエタノールから調整した重液を用いて骨材と HCP を分離し、上澄みの粉体に対して XRD 及び NMR の測定を実施した結果、
図 3.2-3 に示すように重液分離によりセメントペースト部が抽出されていることを確認した。
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図 3.2-3 健全コンクリートの骨材及びセメントペースト部分の分離による非晶質の変化
3.2.2 令和 4 年度実施結果 [劣化・損傷コンクリートの安定性評価](1) 概要微小供試体に対して、打設後に所定の期間封緘養生し炭酸化試験を実施した。その後、溶出試験を実施した。そして、非破壊 CT-XRD 連成法によって、水和物の溶脱に及ぼす炭酸化の影響を調べた。改良した模擬計算手法を用いて、カルシウムイオン及び塩化物イオ
ンの移動を再現して、長期に及ぶコンクリートの変質を予測した。特に硬化体中のマトリックス―骨材の界面（遷移帯）が及ぼす影響を調べるために、遷移帯の空隙構造に関する
入力値を変化させて模擬計算を実施した。さらに、既存コンクリート構造物を破砕したコ
ンクリート塊を再生粗骨材として砕石と混合使用した再生骨材コンクリートの強度と耐久性を調べた。
(2) 炭酸化の影響
微小円柱供試体（直径 3 mm、高さ 6 mm）は水セメント比が 0.6 のセメントペースト硬化体である。結合材は研究用の普通ポルトランドセメントを用いた。所定の形状と寸法のアクリル製型枠を用いて、その型枠内へセメントペーストを打ち込んだ。脱型後、微小円柱供試体を直接各種試験で用いることで、作製時の供試体の乱れの原因となる切り出しや成型を不要とした。微小供試体は、恒温室（20±2 ℃）内で封緘養生を行い、その後、真空デシケータ内で一定期間乾燥させた。炭酸化試験では、デシケータ内を真空ポンプで脱気した後、バルブからプッシュ缶型の二酸化炭素ガスを注入して、硬化体を一定期間静置した。（図 3.2-4 参照）。
炭酸化した硬化体を取り出し、溶出試験用の容器内へセットして、精製水（10 mL）で満たし溶出試験を実施した。溶出試験は恒温室（20±2 ℃）において、定期的に溶液を全量交換しながら 120 日間行った。溶出試験後は、非破壊 CT-XRD 連成法によって硬化体内部を分析した。

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図 3.2-4 プッシュ缶を用いた炭酸化試験

図 3.2-5 は、非破壊 CT－XRD 連成法の測定結果である。溶出に及ぼす炭酸化の影響を調べるために、炭酸化試験の有無で比較している。CT 断面画像及び関心領域（CT 画像における 1～3）における XRD 解析結果である。XRD チャートは、測定結果に加えて、カルサイト（Calcite）、ポルトランダイト（Portlandite）の解析値を示した。
炭酸化した硬化体は、溶出後の CT 断面画像から変質は特に視認できない。また、XRD 分
析結果では硬化体の関心領域の位置に関わらず XRD チャートは同形であり、かつカルサイ
トの生成が顕著に認められる。これは炭酸化試験によって、硬化体全体が炭酸化したことによると思われる。さらに、炭酸化後、水と接することによる水和物の溶脱による変質はほとんど生じていないと思われる。一方、炭酸化なしの硬化体では水と常時接していた円縁の一部が白く変質している箇所が認められる。これは、溶出試験によって CH が溶脱し、非破壊試験の実施に伴う硬化体のハンドリングにおいて、空気中の二酸化炭素ガスと接触することで炭酸化カルシウムが生成したことによると推察される。また、関心領域 2 及び
3 ではポルトランダイトのピークが認められるが、円縁の関心領域 1 では認められない。
したがって、溶出試験によって円縁からポルトランダイトが溶脱したことを示している。
一般に空気中におけるコンクリートの炭酸化は、カルシウム型セメント水和物が二酸化炭素ガスと長期間触れることで生じるとされる。また、セメント硬化体の細孔構造が密になる場合もある。これより、炭酸化した硬化体で溶出による変質が顕著でなかった理由は、溶出の元となるポルトランダイトが炭酸化によって消失し、さらに空隙率の減少によって溶出に関係するイオン種の移動が制限されたことが原因と推察される。このように、本研
究では微小円柱供試体を用いて非破壊 CT－XRD 連成法を適用することで、数か月の試験期間で炭酸化による溶出現象への影響を評価できると考えられる。

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図 3.2-5 溶出に及ぼす炭酸化の影響
非破壊 CT－XRD 連成法の測定結果 (左：炭酸化あり、右：炭酸化なし)(3) 模擬計算
イオン同時輸送モデル SiTraM2D を用いて塩水（3%NaCl 溶液）と接するコンクリートの溶脱現象の模擬計算を行った。令和 4 年度の模擬計算では、普通コンクリートをモデル化
して複数骨材がランダムに存在するようにスケールアップして実施した。解析モデルは図3.2-6 に示すように横が 33 mm、縦が 29 mm である（実寸法：横 30 mm、縦 26 mm）。境界条件は、左辺が 3%塩水（Cl-=0.51 mol・L－1）に常時接していると設定した。
模擬計算に用いたコンクリート及び遷移帯の物性値を表 3.2-2 及び表 3.2-3 に示す。遷移帯の空隙構造及びセメント水和物の定量的な評価はほとんどなされていない。一般に遷移帯は、母材（コンクリート）と比較してポーラスであることから、初期実効拡散係数及び初期空隙率をそれぞれ 4 水準に設定した。実効拡散係数は、物質移動における屈曲度を反映する空隙構造係数であり、解析では空隙率とは別に設定している。なお、Case 1 の遷
移帯の物性値は母材と同じ物性値を用いた。また、セメント水和物である CH 及び C-S-H
量は母材の 5 割と仮定した。最大 100 か月（約 8.2 年）までの変質を予測した。

図 3.2-6 模擬計算の解析モデル
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表 3.2-2 コンクリートの主な入力値

表 3.2-3 遷移帯の入力値

図 3.2-7 は模擬計算の結果を、ポルトランダイト（CH）の分布図として示した。カルシ
ウムイオンは溶液と接する左辺から溶出して、固相水和物である CH が主要な供給源となることから、溶液との接触面に近接するほど濃度は低下する。Buil らによると CH の溶脱が終了すると、液相のカルシウムイオン濃度が低下して C-S-H からカルシウムが溶出するとされる[15]。本解析では CH の溶脱フロントを変質とみなし、100 か月後の変質範囲はおよそ 5～8 mm 程度であることがわかる。また、遷移帯の影響をみると、実効拡散係数や空隙率が母材よりも大きく設定した Case 3、Case 4 において、変質の範囲は拡大している。
図 3.2-8 は図 3.2-7 の解析結果の一部領域を拡大した図である（図 3.2-6 の赤点線で囲まれた領域）。この図からも初期実効拡散係数及び空隙率が最も大きい Case 4 において、変質は遷移帯に沿ってより深部へ進行していることがわかる。また、Case 1 と Case 2 を比較すると、初期実効拡散係数を母材と同じ値として、初期空隙率だけを 0.12 から 0.6へと大きくしても、変質範囲の相違は大きくない。空隙構造係数は、空隙率よりも屈曲度に関係しており、カルシウムイオンの拡散は屈曲度に大きく影響を受けたためである。

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図 3.2-7 水酸化カルシウムの濃度分布

図 3.2-8 溶脱に及ぼす遷移帯の影響 （図 3.2-6 の赤点線内）
図 3.2-9 は、7200 時間（10 か月）経過後の塩化物イオンの浸透状況を比較した結果である。なお、比較は、遷移帯の実効拡散係数と空隙率を母材と同じ値に設定したCase 1 及び各物性値を大きく設定した Case 3 である。コンクリート中へ浸透する塩化物イオンは、外部溶液から供給されるので、外部溶液と接する面に近いほど塩化物イオ
ン濃度は大きく、内部につれて濃度は低下する。解析結果より、Case 3 で塩化物イオン
は深部まで浸透している。このことから、外部環境から浸透する塩化物イオンの移動においても遷移帯の影響が顕著であった。
72000 時間（100 か月）経過後のコンクリート内部における塩化物イオン濃度は、すでに飽和（18.1 kg・m-3 or 0.51 mol・L－1）に達しており、塩化物イオンの浸透は比較的速く進行することを確認した。これよりカルシウム溶出によって変質する範囲を大き3-37- 73 -

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く超えて塩化物イオンは内部へ浸透することが確認された。なお、電気泳動試験からス
トロンチウムの移動係数を測定し、塩化物イオンとの差異を評価した。

図 3.2-9 塩化物イオンの浸透状況(4) 粗骨材の一部をコンクリート塊で置換したコンクリートの性質
コンクリート構造物の解体によって発生したコンクリート塊に対して、ジョークラッシ
ャーを用いて粒度調整した。粒度区分は再生粗骨材 L2005 相当である。また、破砕したコ
ンクリート塊は「JIS A 5023：2018 再生骨材コンクリート L 附属書 A（規定）コンクリ
ート用再生骨材 L」における再生粗骨材 L の吸水率（7.0%以下）及び微粒分量（3.0%以下）の規格値を満足するものである。一般に再生骨材 L は、最も低品質な再生骨材であり、破砕機による粉砕だけで製造される。逆に言うと、処理にかかる余計なエネルギーを必要とせず、さらに 2 次的な微粉末の発生も抑制できる。しかし、吸水率が大きく再生骨材コン
クリートの品質が低下することにつながる。ここでは、本研究で製造したコンクリート塊
も再生粗骨材と称する。なお、細骨材は全て普通骨材であり本配合では砕砂を用いた。
再生粗骨材の表乾密度は 2.41 g・cm-3 、吸水率は 6.59%であった。再生骨材コンクリートの配合では、再生粗骨材の容積混合率は 0%、20%、50%とした。すなわち、普通粗骨材との混合使用における上限である 50%までを再生粗骨材で置換した。これによって、再生
骨材コンクリート M（再生 M1 種）相当への適用が可能になると想定している。結合材は普通ポルトランドセメント及び混和材としてフライアッシュ（北海道電力産 JIS A 6201 II
種灰：強熱減量 2.0%、ブレーン比表面積：4500 cm2・g-1）を用いた。水結合材比は 46.6%
として、フライアッシュ(F)は普通ポルトランドセメント(C)の内割（F/(C＋F)）で 20%置換した。また、目標スランプを 12±2.5 cm、目標空気量を 6±1.0%として、高性能 AE 減水剤及び AE 剤を練混ぜ時に添加した。打設後 24 時間以内に脱型して、材齢 21 日まで水中養生を実施した。その後、圧縮強度試験及び凍結融解試験開始まで封緘養生した。養生は恒温室（20±2 ℃）で行った。
圧縮強度試験は、JIS A 1108 コンクリートの圧縮強度試験方法に準じて実施した。強
度試験の材齢は 14 日、28 日、91 日の 3 水準で行い、フライアッシュを用いた再生骨材コンクリートの強度発現について調べた。供試体の形状と寸法は標準に従い、直径が 100 mm
で高さが 200 mm の円柱供試体である。

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圧縮強度試験結果を図 3.2-10 に示す。再生骨材の容積混合率に従い、供試体名は NAF（容積混合率 0%）、RAGF20（容積混合率 20%）、RAGF50（容積混合率 50%）とする。強度
試験結果から、再生骨材コンクリートの圧縮強度は、各材齢において普通コンクリート(NAF)よりも若干小さい。NAF の各材齢における圧縮強度と比較して、材齢 14 日の場合、
RAGF20 が 98.7%、RAGF50 が 85.0%、28 日材齢でそれぞれ 96.1%、86.8%、91 日材齢でそれぞれ 96.6%、89.9%である。また、試験時の材齢が増加すると、全てのコンクリートにおいて強度が増加しており、フライアッシュのポゾラン反応による長期材齢における強度発
現が、再生骨材コンクリートに対しても確認することができた。すなわち、材齢 28 日に比較して材齢 91 日の強度比は、RAGF20 で 145.9%、RAGF50 で 152.7%の増加を示した。このように、再生骨材の混合の有無にかかわらず、フライアッシュの効果が示された。

図 3.2-10 フライアッシュ再生骨材コンクリートの圧縮強度試験結果
凍結融解試験は、供試体を用いて凍結及び融解の急速な繰り返しによって試験する方法
であり、本研究では「JIS A 1148：コンクリートの凍結融解試験方法」に準拠して、水中凍結融解試験方法（A 法）によって実施した。すなわち、供試体の断面は正方形で、その1 辺の長さは 100 mm とし、供試体の長さは 400 mm である。凍結融解の 1 サイクルは、供試体の中心部温度が 5±2 ℃から－18±2 ℃に下がり、－18±2 ℃から 5±2 ℃まで上がる。本研究では 8 サイクル/日として、300 サイクルで試験を終了した。所定の累積サイク
ル数において、共鳴振動数を測定した。相対動弾性係数及び耐久性指数は次のように計算
した。

𝑓𝑓𝑛𝑛2
𝑃𝑃𝑛𝑛 = ( 2 ) × 100
𝑓𝑓0

𝑃𝑃𝑛𝑛 : 凍結融解𝑛𝑛サイクル後の相対動弾性係数(%)

𝑓𝑓𝑛𝑛 : 凍結融解𝑛𝑛サイクル後のたわみ振動の一次共鳴振動数(𝐻𝐻𝐻𝐻)

𝑓𝑓0 : 凍結融解 0 サイクルにおけるたわみ振動の一次共鳴振動数(𝐻𝐻𝐻𝐻)

3-39- 75 -𝐷𝐷𝐹𝐹 =

𝑃𝑃 × 𝑁𝑁𝑀𝑀

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𝐷𝐷𝐹𝐹(𝐷𝐷𝐷𝐷𝐷𝐷𝐷𝐷𝐷𝐷𝐷𝐷𝐷𝐷𝐷𝐷𝐷𝐷𝐷𝐷𝐹𝐹𝐷𝐷𝐷𝐷𝐷𝐷𝐷𝐷𝐷𝐷): 耐久性指数

𝑃𝑃: 𝑁𝑁サイクルのときの相対動弾性係数(%)

𝑁𝑁: 相対動弾性係数が 60%になるサイクル数、または 300 サイクル
𝑀𝑀: 300 サイクル

凍結融解試験の結果を耐久性指数（DF：Durability Factor）として図 3.2-11 に示す。
この DF は 300 サイクル終了時の値である。一般に劣化の許容限界は 60%とされている場合がある[16]。これによると、RAGF20 及び RAGF50 の DF は 60%よりも大きく、本研究における再生骨材コンクリートは良好な耐久性を有していると判定される。凍結融解試験の結果
は、コンクリート中の空気量に大きく支配されるが、本研究における再生骨材コンクリー
トの配合計画及び供試体の作製にあたっては、質及び量において適正な気泡が導入されたためである。したがって、本研究で使用した再生骨材を容積混合率が上限の 50%で再生骨材コンクリートを作製する際にも、母材の空気量や気泡分布を適切に実現することが重要であることを示した。ただし、300 サイクル終了時の供試体の外観を調べるとスケーリン
グが生じており、供試体の質量は減少していた。これは、再生骨材を使用しない NAF でも観察され、再生骨材コンクリートとの差は明確ではなく、再生骨材によるものかは不明であった。

図 3.2-11 300 サイクル終了後の耐久性指数

3.2.3 令和 4 年度実施結果 [C-S-H の合成・物性評価](1) 実験概要
本研究における多重核磁気共鳴の測定対象核は 1H、29Si 及び 27Al である。同測定ではこれらの核種間で磁化移動等を生じさせるため、対象核同士が近傍に存在する必要がある。
1
H の天然存在比は 99.98%、29Si は 4.67%、27Al が 99.99%以上であり、29Si のみが著しく低い。このため、核種間の磁化移動が充分に行われない懸念がある。
本研究では 29Si の存在比率を 95%以上に濃縮した試薬を用いて C-A-S-H を合成すること
で、核磁気共鳴測定時の測定感度の上昇を試みた。C−A-S-H 及び C-S-H は、表 3.2-1 に示した通り、Ca/Si(Ca/(Si+Al))をモル比で 1.4(健全)、0.83(変質)、Al/Si をモル比で 0.15となるよう調製した。
3-40- 76 -

JAEA-Review 2023-027(2) 実験結果
表 3.2-4 に C-A-S-H の合成パラメータを示す。合成期間は 182 日間とし、40 ℃に保った養生槽内で 2 回/1 日ハンドシェイクにて攪拌を行った。また、天然鉱物中で Si と Al を含有し結晶性が高い試料として kaolinite（Al4Si4O10(OH)8）も用意した。
XRD（全自動多目的 X 線回折装置 SmartLab、株式会社リガク製）は、ターゲット CuKα、
管電圧 45 kV、管電流 40 mA、走査範囲 5～60 deg. 2θ、計測時間 2 s、 ステップ幅
0.02 °、発散スリット 0.5 °、 散乱スリット 0.5 °、受光スリット 0.3 mm、モノクロ
メーターを使用し測定した。図 3.2-12 に合成 C-A-S-H 及び kaolinite の XRD プロファイ
ルを示す。合成 C-A-S-H 及び kaolinite ともにそれぞれに典型的な XRD プロファイルを示した[17、18]。
NMR（JNM-ECZ500R 11.7T、日本電子株式会社製）は、シングルパルス法を用い、測定対
象核は 29Si 及び 27Al として、MAS 回転数：12000 Hz あるいは 15000 Hz、待ち時間：40 秒（積算回数：1600 回）及び 2 秒（積算回数 200 回）とした。図 3.2-13 に合成 C-A-S-H 及
び kaolinite の 29Si NMR スペクトルを、図 3.2-14 に合成 C-A-S-H 及び kaolinite の 27Al
NMR スペクトルを示す。合成 C-A-S-H 及び kaolinite はそれぞれに典型的な 29Si 及び 27Al
NMR スペクトルを示した[17、18]。特に kaolinite の 29Si NMR スペクトルは Q3 シグナル
（他の SiO44-との共有架橋を 3 つ有する）のみ、27Al NMR スペクトルは 6 配位に帰属するシグナルが得られた。これらのシグナルは一般的に結晶性の高い鉱物などに含有される
Si 及び Al から得られることが多いため[18]、本研究で用いた kaolinite もまた高い結晶性を有することが示された。
表 3.2-4 C−A-S-H の合成パラメータ
液固比
80

CASH

Ca/Si

Al/Si

CaO

SiO2(29Si)

Al2O3

(g)
1.0

(mol)
1.00

(mol)
0.15

(g)
0.4598(g)0.5000(g)
0.0627

図 3.2-12 合成 C-A-S-H 及び kaolinite の XRD プロファイル

3-41- 77 -

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図 3.2-13 合成 C-A-S-H(A)及び kaolinite(B)の 29Si NMR スペクトル

図 3.2-14 合成 C-A-S-H(A)及び kaolinite(B)の 27Al NMR スペクトル
当初、交差分極法によって 1H→29Si→27Al と磁化を移動させ NMR スペクトルを取得する計画であったが、kaolinite を用いた検討では、上記の手法では有意なスペクトルが得られないことがわかった。このため、本研究では 1H を励起せず直接 29Si→27Al への磁化移動を試みた。本測定においては交差分極法を用いて MAS 回転数： 18000 Hz として総積算回
数 10240 回とした。図 3.2-15 に kaolinite の 29Si-27Al 多重核磁気共鳴スペクトルを示す。
29
Si における約 100 ppm の Q3 シグナルと 27Al 約 0 ppm における 6 配位シグナルの共鳴が示された。これは kaolinite の微細構造において、Si と Al が磁化移動可能な距離に存在することを示す。実際に kaolinite では Si と Al は酸素原子を介して σ 結合を保持しているため、この結合が共鳴として示されたと考えられる。
図 3.2-16 に合成 C-A-S-H の 29Si-27Al 多重核磁気共鳴スペクトルを示す。Kaolinite と同様の測定を実施したが、共鳴は検出されなかった。図 3.2-17 に C-A-S-H の微細構造モデルを示す。セメント化学の分野では同モデルが C-S-H の微細構造を考えるうえでの前提となる場合が多く、微細構造において Si と Al は酸素原子を介し σ 結合を有すると考えられている。しかしながら、本研究では結晶性の高い kaolinite からは Si と Al の共鳴が見られた一方で、C-A-S-H では同様の共鳴は示されなかった。これは、C-S-H の微細構造はモデルで考えられている以上に非晶質的で、Si と Al の酸素原子を介した σ 結合は必ずしも担保されていないことを示唆する。今回は合成 C-A-S-H を対象とし、合成パラメータも限られていた。今後は検討を広げ、C-A-S-H の微細構造の同定につなげたい。

3-42- 78 -

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図 3.2-15 kaolinite の 29Si-27Al 多重核磁気共鳴スペクトル

図 3.2-16 合成 C-A-S-H の 29Si-27Al 多重核磁気共鳴スペクトル

図 3.2-17

C-A-S-H の微細構造モデル例

3-43- 79 -

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3.2.4 令和 4 年度実施結果 [変質コンクリート系材料の物性評価](1) 実験概要
コンクリート及び比較対象として HCP を用いて劣化試験を実施した。コンクリートは昨
年度健全試料として用いたものと同様の 1969 年に建設され、2021 年に解体された北海道
大学工学部のコンクリートを用いた。解体コンクリートから粗骨材部を取り除き、目視で確認できる粗粉砕の状態の試料を用意した。乳鉢を用いてコンクリート試料を 90 µm 以下まで粉砕した粉体及び 300 µm～1 mm に粉砕した試料を用意した。300 µm～1 mm の粉体は0.5M 及び 6M の硝酸アンモニウム水溶液中でそれぞれ 4 日及び 7 日間浸漬させた。90 µm以下まで粉砕した試料においては、温度 25 ℃、湿度 95%、CO2 濃度 20%に設定した中性化促進装置の中で 28 日間炭酸化を行った。浸漬あるいは炭酸化後の試料は D-dry により乾燥を実施し、ブロモホルム（密度 2.5 g･cm-3）及びエタノール（密度 0.8 g･cm-3）を用いて密度 2.3 g･cm-3 の重液を調製し、重液 50 mL に対して分離前試料を 5 g 投入し、超音波洗浄機内で 10 分程度試料を分散した後、遠心分離機にて 3500 rpm で 5 分間、試料の分離を行った。試料上部に浮遊したセメントペースト部を採取し、漏斗で固液分離を行った。
HCP 試料は 3.1.1 で記載した通り北海道大学が作製し、0.5M、6M の硝酸アンモニウム溶液に浸漬させた試料及び健全試料の 3 試料を用いた。3 種類の試料においては、NMR（JNMECZ500R 11.7T、日本電子株式会社製）を用い、シングルパルス法、測定対象核は 29Si 及
び 27Al として、MAS 回転数：12000 Hz あるいは 15000 Hz、待ち時間：40 秒（積算回数：
1600 回）及び 2 秒（積算回数 200 回）として HCP 部の測定を実施した。
(2) 実験結果
図 3.2-18(A)に健全コンクリート及び 0.5 M、6 M 硝酸アンモニウム浸漬試料及び中性化させたコンクリート試料の 29Si MAS NMR スペクトルを示す。通常のセメント中では Si は
SiO44-の正四面体で存在しており、他の SiO44-との共有架橋 O の数に応じて Q0：-66〜-78
ppm（他の SiO44-との共有架橋 O なし）、Q1：-78〜-81 ppm（他の SiO44-との共有架橋 O 一つ）、Q2 ：-81〜-86 ppm（他の SiO44- との共有架橋二つ）、Q3 ：-86〜-110 ppm（他のSiO44-との共有架橋三つ）、Q4：-110 ppm〜（他の SiO44-との共有架橋四つ/飽和）で表される[19、20]。健全な HCP 粉末において Q0 は未水和セメント、Q1、Q2 が C-S-H であることが知られているが、健全試料のシグナルにおいては Q1 及び Q2 が確認されたものの、0.5M、
6M の硝酸アンモニウム溶液浸漬させた試料においては Q1 シグナルがほとんどなく Q2 及びQ3 シグナルの比率が高いことから C-S-H はシリカゲル様の構造に変質していることが推察される。
硝酸アンモニウム 0.5M 及び 6 M の溶液で浸漬させたコンクリート試料及び HCP 試料の比較結果を図 3.2-18(B)に示す。6 M の硝酸アンモニウムで浸漬させた場合はコンクリー
トと HCP の変質の状態に大差はないものの、0.5M の硝酸アンモニウム溶液に浸漬させた場
合においては HCP が未水和セメント及び C-S-H で構成されているに対してコンクリートはシリカゲルに変質していることが推察される。図 3.2-18(C)に示す健全試料のスペクトルの比較結果よりコンクリート試料の NMR スペクトルでは Q0 シグナルが認められない且つQ2/Q1 が高いことからコンクリート試料は水和率が非常に高く C-S-H の Ca/Si は HCP に比べて低いことが考えられる。コンクリートは材齢 50 年を超える試料であり、健全試料です
でに Ca/Si が低いことから、若材齢で Ca/Si の高い HCP 試料に比べて少量の溶脱 Ca 量でシリカゲル様の構造に劣化したことが示唆される。

3-44- 80 -

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健全コンクリート及び硝酸アンモニウム 0.5 M、6 M 浸漬試料及び中性化させたコンク
リート試料の 27Al MAS NMR スペクトルを図 3.2-18(D)に示す。27Al MAS NMR においては 80～50 ppm 及び 40～30 ppm にそれぞれ 4 配位及び 5 配位のシグナルがあり、これは C-A-SH 中の Al を示す。20～0 ppm にアルミネート系水和物のシグナルが存在する。13.08 ppmにエトリンガイト、11.8 ppm にモノサルフェート（AFm）グループ、5 ppm に Third
aluminate hydrate のシグナルが存在していることが報告されている[21]。27Al MAS NMR
スペクトルにおいては、劣化させた 3 試料は劣化条件によらずスペクトルが概ね一致した。
しかし、図 3.2-18(E)に示すコンクリートと HCP 試料の比較結果においては、0.5M の硝酸アンモニウム溶液に浸漬させた HCP のみ異なるスペクトルを示した。これは 29Si MAS NMRの結果と同様にコンクリートと HCP では材齢が異なり、図 3.2-18(F)に示す健全試料のスペクトル結果においても C-S-H の構造及びアルミネート系の水和物が異なることが示されたため、低濃度の硝酸アンモニウムを用いた溶脱試験においては、溶脱試験後のコンクリ
ートと、HCP の微細構造に差異が生じたことが推察された。

3-45- 81 -

JAEA-Review 2023-027

図 3.2-18 硝酸アンモニウム溶液及び中性化によって変質させたコンクリート中のHCP の 29Si MAS NMR(A～C)及び 27Al MAS NMR スペクトル(D～F)
A、D:健全コンクリート（材齢 50 年以上）、0.5 M、6 M 硝酸アンモニウム浸漬コンクリ
ート試料及び中性化させたコンクリート試料
B、E:硝酸アンモニウム 0.5M 及び 6M の溶液で浸漬させたコンクリート試料（材齢 50 年以上）及び HCP 試料
C、F:コンクリート（材齢 50 年以上）及び HCP の健全試料
3.2.5 令和 4 年度成果のまとめ(1) 劣化・損傷コンクリートの安定性評価
炭酸化したセメントペーストに対して 120 日間の溶出試験を行い、非破壊 CT-XRD 連成法によって分析した。CT 断面画像から変質した様子は認められず、関心領域における XRD
測定では、カルサイトのピークが断面中心部まで認められた。一方、炭酸化なしでは、溶液と常時接していた硬化体円縁において画素値が大きな箇所が認められた。また、断面中心部近傍ではポルトランダイトのピークが認められた。
改良した SiTraM2D を用いた模擬計算によって、100 か月後のコンクリートの変質を予測した。カルシウムイオンの溶出に伴う水酸化カルシウムの溶脱から判定した変質深さは 5
3-46- 82 -

JAEA-Review 2023-027～8 mm 程度であった。この差は母材と骨材の界面である遷移帯が溶脱を促進するために生じたことを示した。また、塩化物イオンの浸透においても遷移帯は影響を与えるが、100か月後のコンクリート内部は塩化物イオンによって飽和状態に達していた。
コンクリート構造物から採取して粒度調整したコンクリート塊を普通粗骨材と混合して作製したフライアッシュ再生骨材コンクリートの圧縮強度試験では、容積混合率が 50%において約 1 割の強度低下を示したが、長期的に強度は増加していた。また、凍結融解試験から求めた耐久性指数は、300 サイクル終了後も 60%を上回っていたが、表面のスケーリングが比較的多く生じていた。
(2)

C-S-H の合成・物性評価
Si の存在比率を高めた試薬を用いて合成した C-A-S-H は、典型的な XRD プロファイル、
29
Si 及び 27Al NMR スペクトルを示した。この C-A-S-H を対象に、直接、29Si→27Al へ磁化移動による多重核磁気共鳴スペクトルの取得を試みた。同様の方法で結晶性の高い
kaolinite からは Si と Al の共鳴が見られた一方で、C-A-S-H では共鳴は示されなかった。
このことから、C-S-H の微細構造がセメント化学で考えられているモデル以上に非晶質的で、Si と Al の酸素原子を介した σ 結合は必ずしも担保されていない可能性が示唆された。
29(3) 変質コンクリート系材料の物性評価
材齢 50 年以上のコンクリート試料及び HCP 試料について、0.5 M、6 M の硝酸アンモニ
ウム溶液への浸漬及び中性化処理により劣化させた後、29Si 及び 27Al を対象核とした NMR
測定により微細構造を評価した。0.5 M の硝酸アンモニウムで浸漬し、溶脱の程度が軽い
場合には、シリカゲル様の構造への変質度合い等の微細構造に差異が出たが、これは劣化処理前の水和度や Ca/Si 比が異なるためと考えられた。

3-47- 83 -

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3.3 変質コンクリート材料中の放射性核種の移行挙動モデルの構築及び放射性廃棄物物量の推計
3.3.1 令和 3 年度までの概要 [1、2](1) 多核種移行モデルの構築・評価
固体廃棄物保管施設に保管されるコンクリート瓦礫等のコンテナ外部での線量測定結果をもとに、コンテナ内のコンクリート瓦礫の放射性核種濃度を統計的に推定する手法を開発した。計算の効率化及び精度向上については今後の課題である。滞留水中に浸かったコ
ンクリート構造物については、その性状や放射性核種の滞留水中濃度を与条件として、コンクリート内部の多核種の放射能濃度分布を推計した。核種移行計算における与条件及び放射能濃度分布推計の不確実性を定量化した。
(2)

移行モデルの検討
I の汚染水への移行は、事故発生に伴うスパイク的な一時の移行と、その後の継続した移行に支配されると見られ、これは Cs などの核種と同様であった。I のコンクリートへの移行を定量的に評価するためには陰イオン化学種を考慮した検討が必要であること、また、14C のソースタームとしては、燃料の被覆管の寄与が大きく、移行の挙動を定量的に議論するには被覆管に含まれる不純物、特に窒素（N）の量の把握が重要であることがわ
かった。
129

3.3.2 令和 4 年度実施結果 [多核種移行モデルの構築・評価](1) 固体廃棄物保管施設のコンクリート瓦礫等の核種インベントリの推計①概要
固体廃棄物保管施設のコンクリート瓦礫等の放射線量等の情報から 137Cs のインベン
トリを推計した。本検討で対象とする廃棄物は、コンテナに収納されたコンクリート瓦
礫等の高線量固体廃棄物（>30 mSv/h）である。コンクリート瓦礫等を収納したコンテ
ナは、コンテナ外側からの線量測定の後、固体廃棄物保管施設内に収容されている。線量は、底面及び 3 つの側面において計測され、コンテナごとに 4 つの線量測定結果がまとめられている。
昨年度のコンテナ内の放射能インベントリの推計の検討では、コンテナ内の瓦礫の形
状を直方体で模擬し、その表面に線源を配置してモデル化し、線量計での線量率測定のシミュレーションを行った。線源強度の分布をランダムに設定するモンテカルロ計算により、線量率と線源強度の関係を統計的に取得した。ただし、線源強度の分布を表現するために必要となる入力パラメータの数が多いため、モンテカルロ計算の効率や得られる統計情報の代表性・網羅性に課題が残っている。また、線源強度の確率分布に関して事前の知識を全く前提としない現状の解析においては、モンテカルロ計算によって得た線量率の確率密度分布から逆算する線源強度について、その変動範囲以外の確率分布の情報に物理的意味はない。
そこで本年度は、コンテナ内の線源強度の推計のために、より簡易なモデルを用い、効率的に誤差を求める手法の開発を目的とした。線量率のばらつきと線源のコンテナ内の分布や線源強度の誤差との関係についても検討を行った。
②方法
コンテナ内の瓦礫のモデル化は、以下の 2 つの観点に分けられる。
3-48- 84 -

JAEA-Review 2023-027

1) 線源の分布に関するモデル
2) 遮蔽体としてのモデル
本検討では、以下のように遮蔽体としての瓦礫をモデル化した。コンテナ内部の個々の瓦礫の形状は無視し、コンクリートと空気の混合物（密度 1.48 t・m-3）がコンテナ内部の底面から高さ H（cm）まで均一に充填されているものとしてモデル化した(図 3.31)。コンテナごとの重量をもとに混合物の高さ H を設定した。
線源の分布については、上記の混合物中に均一に線源が分布している均一線源モデルと、不均一性などを表現するため、混合物領域を 32 分割（4×4×2）して、分割された
各々の領域に線源強度を設定する不均一線源モデルを用いた(図 3.3-2)。
線量率測定シミュレーションにおいて、コンテナは 2.2 m×2.2 m×1.5 m（肉厚 5 mm）の鉄製容器とした。コンテナ側面に設置した 3 つの線量計は、各々の側面中央の外側表面から 1m の位置に配置した。コンテナ底面の線量計は、底面中央の外側表面から 0.5 mの位置に配置した。

図 3.3-1 コンテナ内部の瓦礫のモデル化

図 3.3-2

コンテナ内部の線源モデル：均一線源モデル(左)、不均一線源モデル(右)③

結果
線量計の値からコンテナ内部の放射能インベントリを推定するために、まずコンテナ
内の線源強度と線量率の換算係数を取得した。単一の単位放射能インベントリを持つガ
レキ等を模した線源をコンテナ内に設置し、コンテナ外に設置した線量計でコンテナからの線量率を求めるシミュレーションを行った。この単位放射能あたりの線量率が、線源と、線量率との換算係数となる。
求められた換算係数と線量率の実測データを用いることで放射能インベントリを推定することができる。ここで、コンテナ内に設置した線源の位置や、線量計の位置に依存

3-49- 85 -

JAEA-Review 2023-027

して換算係数が変化する。そのため、各々の位置の線源から各々の位置の線量計への換
算係数を取得した。コンテナ内部に複数の線源がある場合の線量計の線量率は、各々の線源からの寄与を加算したものに等しい。
さらに、コンテナ内の瓦礫重量によって瓦礫の高さ H が変化するため、線源強度と線量率の換算係数も瓦礫重量に依存して変化する。ここでは、5 種類の重量において換算係数を PHITS[22]計算から取得し、その他の重量においては換算係数を補間した（図3.3-3）。

瓦礫等重量[kg]
図 3.3-3 瓦礫重量のヒストグラムと線量率‐線源強度換算係数の例
均一線源モデルにおいては、モデルの特性上、各線量計の線量率と線源強度が 1 対 1で対応するため、4 つの線量計から個別の線源強度（137Cs インベントリ）が得られる。
本検討では、これら 4 つの値の平均値をもって均一線源モデルによるインベントリ推定値とした。得られたインベントリ（Bq）を瓦礫重量で除して放射能濃度を推定した。
786 個のコンテナについて得られた放射能濃度のヒストグラムを図 3.3-4 に示す。

図 3.3-4 均一線源モデルで得た 137Cs 濃度のヒストグラム（縦軸はコンテナ個数を表す）

3-50- 86 -

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均一線源モデルで実際には不均一な線源分布のコンテナのインベントリ推定を行うと、どれほどの誤差が生じるのかを以下のように評価した。32 分割された不均一線源モデルによる PHITS シミュレーションから得られた線量率データを用い、均一線源モデルでインベントリの推定を行い、不均一線源モデルに設定したインベントリの真値に対する均一線源モデルの推定値の比を計算した(図 3.3-5)。極端な不均一性を表現するために、
32 分割された領域のうち、線源領域 𝐷𝐷 の線源強度を 𝛼𝛼 [Bq]とし、それ以外の線源領
域 𝑗𝑗 における線源強度を 𝑘𝑘𝑘𝑘 [Bq]とした（𝑗𝑗 ≠ 𝐷𝐷、0 ≤ 𝑘𝑘 ≤ 1）。𝑘𝑘 = 0 の場合、線源は領域 𝐷𝐷 のみに分布し、線量計の値のばらつきが大きくなる。𝑘𝑘 = 1 の場合、線源は均一に分布することになり、この場合のみ均一線源モデルで正確に線源分布を表現することが可能である。
この条件で、インベントリの真値に対する均一線源モデルの推定値の比を計算した瓦礫の高さ H＝96 cm の場合の結果を図 3.3-6 に示す。図中、縦軸が真値に対する推定値の比を表す。横軸は、3 つ（右側、正面、左側）の側面線量率の平均値に対する比の標準偏差を表す。16 本の曲線は各々が領域 𝐷𝐷 に対応する（左右の対称性のため 32 個の領域は 16 本の曲線に対応する）。図 3.3-6 の各々の曲線には線源強度α (Bq）を配置した領域番号 i の値を記しており、それぞれの領域番号は図 3.3-7 に示す線源領域に対応する。図 3.3-6 の各々の曲線は、0 ≤ 𝑘𝑘 ≤ 1 の範囲で 𝑘𝑘 を変化させた際の縦軸・横軸の値の変化を表している。𝑘𝑘 = 0 において、線源の分布が最も極端に不均一となり、線量率の値も場所によってばらつくため、横軸の標準偏差σが最も大きくなる。すなわち、各々の曲線の右側の端点が 𝑘𝑘 = 0 に相当する。𝑘𝑘 の値が大きくなり 1 に近づくにつれ、
線源分布は徐々に均一になり、側面線量率に関する標準偏差σ（横軸）は小さくなり 0に向かう。𝑘𝑘 = 1 においては、均一線源モデルでの推定値が真値と一致するため、全ての曲線は縦軸の値 1 に収束する。
図 3.3-6 の曲線は、推定値/真値の比が 1 以上のものと 1 未満のものに大きく分かれる。線源領域 𝐷𝐷 の場所で色分けすると、図 3.3-7 のように線量計のあるコンテナ側面に接する外側領域（赤・緑）と接しない内側（裏側）領域（青）に分けられた。均一線源モデルでは、外側領域では過大評価される傾向が強く、内側領域では過小評価される
ことがわかる。なお、均一線源モデルでは底面側を含めた 4 つの線量計によるインベン
トリ推定値の平均をとるため、線源が下段に偏った場合の方が、上段にある場合よりもインベントリ推定値が高くなる傾向がみられた。例えば、領域 i = 1 （下段）の真上に領域 𝐷𝐷 = 7 （上段）があるが、線源が領域 1 にある場合の方が領域 7 にある場合よりもインベントリが高く推定されている。
側面線量率の平均値に対する比の標準偏差σと線源位置の関連性が示されたことにより、均一線源モデルにおけるインベントリ推定値の誤差の範囲を見積もることが可能となった。図 3.3-6 の例では σ＜0.4 においては、推定値/真値の比は 0.06～1.3 であり、推定値がインベントリを大きく過小評価する可能性が示された。一方、σ＞0.4 においては、推定値/真値の比は 0.86～1.7 の範囲に収まり、推定値が過小評価してもその誤差は比較的小さいということが言える。
以上のように、側面線量率の平均値に対する比の標準偏差から、均一線源モデルにおけるインベントリ推定値の誤差の範囲を大まかに見積もることが可能であり、不均一な線源分布に関する情報もある程度得られることがわかった。

3-51- 87 -

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線源領域
領域 以外の線源

インベントリ推定値 / 真値

図 3.3-5 誤差の検討に用いた不均一な線源の設定
2
1.8
1.6
1.4
1.2
1
0.8
0.6
0.4
0.2
0

4,20

2,3,8

18,19,24
1
17

6,7
5
21,22,23
0

0.5

1

1.5

2

側面線量率の平均値に対する比の標準偏差

図 3.3-6 インベントリ推定値と真値の比

13
線量計

9

5

1
線量計

線量計

13

9

21

17

14

10

22

18

14

10

6

2

15

11

7

3

15

11

23

19

16

12

8

4

16

12

24

20

線量計

線量計

(a) 下段(b) 上段

線量計

図 3.3-7 線源領域番号と誤差の傾向に基づく線源領域の分類(2) 滞留水中のコンクリート構造物中の放射能濃度
滞留水中に浸かったコンクリート構造物については、構造物の厚さや形状、放射性核種の滞留水中濃度を与条件として、場所に応じてコンクリートを分類し、コンクリート内部の複数核種の放射能濃度分布を推計した。
コンクリート構造物の厚さや形状によって、放射性核種濃度分布の計算における境界条
件等が異なる。ここでは、大きく以下の 4 種類の形状による分類を行った。
・ 建屋外周の壁（内側：滞留水、外側：地下水）
・ 建屋内部の壁（両面から汚染）
3-52- 88 -

JAEA-Review 2023-027

・ 格納容器台座基礎（円筒形状、側面から汚染）・ 床・基礎マット（上面：滞留水、下面：地下水）
図 3.3-8 及び図 3.3-9 に 3 号機原子炉建屋等における分類の例を図示する[25、26]。本
検討では、建屋内部の壁については厚さを 1 m に、建屋外周の壁については厚さを 1.5 mと一律に設定した。
また、建屋地下部に滞留した汚染水中の放射性核種濃度は、場所によって異なる。ここでは、原子炉建屋、タービン建屋、廃棄物処理建屋、サービス建屋に分類した。表3.3-1 に 3 号機建屋地下部のコンクリート分類と滞留水に晒されたコンクリートの物量の推計についてまとめる。ここで、3 号機原子炉建屋における滞留水の水位は時間とともに低下してきた経緯があるが、東京電力ホールディングス[23]によると、2011 年 12 月 23 日
時点で O.P.+3,434 mm あった。3 号機原子炉建屋の床面が T.P.－3,496 mm であることを考慮して[24]、床面から 8,230 mm 以上の高さまで過去に滞留水に浸かったことがわかる。
ここでは、床面から 10 m の高さまで汚染水に晒されたこととした。
滞留水中の核種濃度については、時間とともに変化させず一定な値として保守的に濃度を過大評価することとした。図 3.3-10 に 137Cs 及び 129I の事故後 10 年及び 40 年における濃度分布計算結果を示す。137Cs に関して溶脱の有無に対しては見かけの拡散係数及び収着分配係数の実験値を反映した。セメントペースト中における Cs の収着分配係数は 0 m3・kg-1（溶脱なし）及び 0.198 m3・kg-1（溶脱あり）とした。また、セメントペースト中での Cs の見かけの拡散係数は 4.52×10-12 m2・s-1（溶脱なし）及び 2.29×10-12 m2・s-1（溶脱あり）とした。これらの値と空隙率の測定値(表 3.1-1)に基づき実効拡散係数を求めた。
(a1)と(a2)及び (b1)と(b2)の比較より、溶脱が進展したコンクリートにおいては、収着分配係数がより高いため、表面付近における濃度がより高い。さらに、より深くまで Csが拡散していることがわかる。溶脱していない健全なコンクリートでは、セメントペース
ト中に侵入した Cs の大部分が骨材に拡散・収着するために、奥までの拡散が遅くなっていることがわかった。

3-53- 89 -

3-54- 90 -

復水器

図 3.3-8 3 号機地下部のコンクリート構造物の分類(垂直断面図) ([25]を参考にイメージを作成)

建屋外周の壁（内側：滞留水，外側：地下水）
建屋内部の壁（両面から汚染）
格納容器台座基礎（側面から汚染）
床・基礎マット（上面：滞留水，下面：地下水）

格納容器

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3-55- 91 -

コントロール建屋

図 3.3-9 3 号機地下部のコンクリート構造物の分類(平面図) ([25][26]を参考にイメージを作成)

廃棄物
処理建屋

原子炉建屋

タービン建屋JAEA-Review 2023-027

表 3.3-1 3 号機建屋地下部のコンクリート分類

JAEA-Review 2023-027

3-56- 92 -

JAEA-Review 2023-027(a1) 原子炉建屋外周壁における137

Cs 濃度（溶脱なし）

137(b1) 原子炉建屋内部の壁における137(a2) 原子炉建屋外周壁におけるCs 濃度（溶脱なし）(b2) 原子炉建屋内部の壁における137(c) 原子炉建屋外周壁におけるI 濃度（溶脱なし）

Cs 濃度（溶脱あり）

Cs 濃度（溶脱あり）(c) 原子炉建屋内部の壁におけるI 濃度（溶脱なし）

129

129

図 3.3-10 放射性核種の濃度分布評価結果
青線は事故から 10 年後、オレンジ線は 40 年後における濃度分布を示す。

3-57- 93 -

JAEA-Review 2023-027

3.3.3 令和 4 年度実施結果 [移行モデルの検討](1) 14C の移行挙動
14
C の移行挙動に関して、瓦礫試料の分析データを整理し、3H の濃度との相関から被覆管に含まれる放射化生成物に由来するものと考察した。瓦礫類に検出された 14C とやはり放射化生成物である 60Co 濃度の相関を図 3.3-11 に示す[27]。瓦礫中の 14C は 60Co との相関がうかがわれる。60Co は原子炉の構造材料に多く生成するが、137Cs に比べても濃度の相関が良い核種が多い[28]。事故が進展する過程の初期に 60Co が放出、移行したとすると、14Cと相関が認められることも妥当であると考えやすい。
14
C は汚染水中にも分析データの数が少ないものの検出されており、水を経由した汚染の挙動を検討した。 14C の分析値を公開されているデータベースから抽出した結果を表
3.3-2 に示す[27]。種々の汚染水が分析されている中で、データは 3 点に限られ、その内訳は、1 から 4 号機から集中廃棄物処理施設の高温焼却炉建屋（HTI/B）へと移送された滞留水が 1 点、第二セシウム吸着装置（SARRY）において処理された水が 2 点である。14C の挙動を推定するにはデータは断片的であり、これは濃度がごく低いことの証左であると見られる。
放射化生成物としての由来に関して、60Co 濃度との相関を図 3.3-12 に示す。いずれの核種についても検出されている試料は HTI/B 滞留水のみであり、60Co の濃度が 2 桁ほど高い場合にあっても 14C は検出されなかった。鉄鋼系材料に由来するであろう 60Co と明確な相関が見られず、 14C の挙動は 60Co とは独立して水中に溶存すると捉え、また、炭素が種々の化学形を取りうることを考慮しつつ検討することが適当と考えられる。

図 3.3-11 瓦礫類の 14C と 60Co 濃度の相関表 3.3-2 汚染水に検出された 14C 濃度
試料
採取日
試料番号
分析値 (Bq/cm3)
採取場所
高温焼却炉建屋 (HTI/B) 地下滞留水
2015/3/3
LI-HTI4-2(2.6±0.2)×10–1
LI-SA11-2(1.0±0.2)×10–1
第 二 セ シ ウ ム 吸 着 装 置 S-1A 出口水 2018/3/15(SARRY)
S-3A 出口水 2018/10/10
LI-SA13-2(7.9±1.2)×10–2* 1、2 及び 3 号機原子炉建屋滞留水（高温焼却炉建屋採水口にて 2017 年 2〜5 月に採取）、
集中 RW 建屋滞留水（2011 年 8 月〜2014 年 9 月）、高温焼却炉建屋滞留水（2011 年 11 月
〜2018 年 10 月）、セシウム吸着装置（KURION）出口水（2013 年 2 月）、淡水化装置濃廃水（2012 年 8 月）、蒸発濃縮装置濃廃水（2011 年 11 月）、第二セシウム吸着装置（SARRY）
工程水（2012 年 5 月〜2018 年 10 月）、多核種除去設備（ALPS）工程水（2013 年 4 月〜
2014 年 5 月）からは不検出。
*

3-58- 94 -

14

C 濃度(Bq・cm-3)

JAEA-Review 2023-02760

Co 濃度(Bq・cm-3)

図 3.3-12 汚染水に検出された 14C と 60Co 濃度の相関

ジルコニウム–水素反応により生成した水素は、水素原子として酸化物層に取り込まれる[29]。その一部はジルコニウム合金中に拡散していき、結晶中の格子間に配置される。
安定的に保持されている水素が金属から拡散する際の化学種が重要となる。
被覆管に含まれる 14C は、使用済みの被覆管を処分するうえで重要な核種であり、処分の際の挙動が調べられている。処分場において水と接触し、地中で移行するふるまいが着目されており、Yamaguchi らによる PWR 被覆管を試料とした検討では、無機と有機化学種が考慮された[30]。燃焼度が 47.9 GWd/t の PWR 被覆管を水に浸漬し、炭素の物質収支に関するデータが示された。液相、気相への移行に関する物質収支を表 3.3-3 に示す。液相へ移行した 14C は多くが有機炭素として観察され、さらに気相へと二次的に移行した 14C は検出されなかった。1F では、被覆管と過熱した水蒸気が接触、反応したので、生成した化学種と水と空気への移行挙動は異なる可能性がある。
表 3.3-3 照射した PWR 被覆管の浸漬における液相、気相への移行挙動
試験期間（月）3
5.5

液相
無機 14C<0.1%
21.1%

有機 14C
100%
78.9%

CO2
<0.1%
<0.1%

気相
CO
<0.1%
<0.1%

CH4
<0.1%
<0.1%

事故が進展する中で、被覆管が損傷し 14C が拡散する過程は、炭素が化学的に多様な形態を取りうるために現時点で未だモデル化には至らない。しかしながら、 14C の挙動は重要であり、モデル化に向けた努力を継続して進めるべきである。想定する体系は図 3.313 に示すように、被覆管の損傷時とその後の損傷した燃料の冷却時を主要な段階として考え、被覆管の損傷時には、空気と飽和水蒸気の系における 14CO2 高温の水粒子へ溶解す
る反応、損傷した燃料の冷却時には、常温下での被覆管から水への溶解する反応が重要と考えられる。

3-59- 95 -

JAEA-Review 2023-027

図 3.3-13 事故の進展において重要と考えられる 14C の移行経路

3.3.4 令和 4 年度成果のまとめ(1) 多核種移行モデルの構築・評価
固体廃棄物貯蔵庫のコンテナ内部の放射能インベントリを算出するモデルを構築し、コンテナ外部の線量率測定データからコンテナ内部のコンクリート瓦礫の放射能インベント
リを推定した。コンテナ内における不均一な線源分布に由来する誤差を、コンテナ側面での線量測定結果のばらつきに基づき評価することが可能となった。また、滞留水中のコンクリート構造物中の放射性核種濃度分布については、構造物の厚さや形状、滞留水中の核種濃度を考慮して、場所に応じてコンクリートを分類し、対象となる汚染コンクリートの物量を整理した。溶脱を考慮したコンクリート構造物内の放射性核種濃度分布を推定した。
(2) 移行モデルの検討
瓦礫試料の分析データを整理すると 14C と 3H の濃度との相関から被覆管に含まれる放射化生成物に由来する可能性が考えられる。 14C は汚染水中にも検出されているが、データが断片的であり、これは濃度がごく低いため、その挙動を推定するのは困難である。事故が進展する中で、被覆管が損傷し 14C が拡散する過程は、被覆管の損傷時とその後の損傷した燃料の冷却時を主要な段階として考え、被覆管の損傷時には、空気と飽和水蒸気の系における 14CO2 の高温の水粒子へ溶解する反応、損傷した燃料の冷却時には、常温下での被覆管から水へ溶解する反応が重要であると考えられた。また、水へ移行する 14C の化学
種は無機とともに有機物を考慮して検討すべきであることがわかった。炭素は多様な化学形態を取りうるために現時点で未だモデル化には至らないが、 14C の挙動は重要であり、モデル化に向けた努力を継続して進める必要がある。

3-60- 96 -

JAEA-Review 2023-027

3.4 建屋解体から発生するコンクリート廃棄物の分別基準を含む管理シナリオの分析
3.4.1 令和 3 年度までの概要(1) 廃棄物管理に係るデータ整備
令和 3 年度までには、1F 廃炉工程における建屋及び遮蔽体などのコンクリート構造物を対象にして、解体・撤去と廃棄物管理の最適なシナリオを検討することを目的に、SED 指標計算のためのデータ整備を行った。また、廃棄物管理を含む廃炉を持続的に進めていく
うえで、発電以外に供する施設・設備の廃止措置、汚染水の処理や燃料デブリの取り出しに伴う二次的な廃棄物、廃棄物の保管、処理に伴う廃棄物、エンドステートに導く処置（環境修復など）に伴う廃棄物を考慮する必要があり、これらの情報を整理した。
(2) 評価手法の検討
SED 指標の適用性の検討を進め、廃棄物が有する状態と廃棄物を保管する施設の放射性
核種漏洩防止性能を含めて廃棄物管理工程の潜在的な放射線リスクの分析が可能になった。
(3) シナリオの構築・評価
廃棄物を発電所内で保管管理する条件を考慮した。東京電力により保管管理の計画が講じられている 10 年後からさらに将来の状況を定量的に検討することが必要であると考えられ、特に、燃料デブリの取り出しとその後の取り扱い、廃棄物の処理（固型化する優先度）が重要と考えられた。
タイムラインとエンドステートを組み合わせて、コンクリート構造物の解体・撤去と廃棄物管理に係る具体的なシナリオを構築するための基本的考え方を整理した。廃棄物管理の基本的な工程は、容器収納（解体撤去により実施）、安定化処理、廃棄体化処理、埋設処分と分類した。このシナリオに対し、SED 指標の他、コスト、実行可能性等の観点から比較・評価を行った。
3.4.2 令和 4 年度実施結果 [廃棄物管理に係るデータ整備](1) シナリオの構成要素
廃棄物管理シナリオを構築するうえで重要な構成要素として、廃炉の最終状態、解体の範囲、解体物の貯蔵・保管方法が挙げられる。これらの観点を整理する。
① 廃炉の最終状態
廃炉は、予め定められている最終状態（エンドステート）が達成されたときに完了する。エンドステートは国の法規制に則している必要があり、環境、資金の有無、ステー
クホルダーの意向、次の土地利用の用途などの影響を受ける。エンドステートとして、施設、サイトの全部、または一部の除染・解体が完了した状態、また、跡地の将来利用についても無制限利用あるいは制限付き利用とすることができるなど、設定できる範囲が広くなっている[31]。
本検討では、エンドステートとして 1)サイト全体が無制限利用できる状態（グリーンフィールド）、2)建屋の地下構造物を残存させて管理を継続し、サイトの一部が利用可能な状態（ブラウンフィールド）を設定する。
② 解体の範囲
エンドステートに合わせて、解体範囲としては、1)グリーンフィールドとなるよう、全ての建屋構造物を解体する場合と、2)原子炉建屋及びタービン建屋の地下部分を残存させ、地上部を解体する場合の 2 通りを設定する。
③ 解体物の貯蔵・保管方法
解体物の保管方法としては、大まかに、1)容器等に収納して簡易建屋等に仮に収納、
2)安定化処理後に保管建屋に収納、3)処分施設に搬入して処分という段階を踏むと仮定する。
3-61- 97 -

JAEA-Review 2023-027(2) 除染・解体の工法と廃棄物の形状「地上構造物の撤去」は格納容器内のコンクリート構造物（熱遮蔽など）、生体遮蔽体、建屋構造物が対象になる。基本的な解体工法として、格納容器内のコンクリート構造物（熱遮蔽など）と生体遮蔽は「遠隔解体」、その他の領域は除染により放射性廃棄物となる部分を取り除いた後に、「重機等を用いる在来工法」と設定する。「地下構造物の撤去」
も、除染により放射性廃棄物となる部分を取り除いた後に「在来工法」によって解体すると設定するが、重機を適時適用して作業の効率化を図る。「地下構造物の撤去」について
は、建屋が汚染水に浸かっていた部分が存在すること、閉じ込められた空間であることな
ど、除染・解体作業の条件や廃棄物の運搬の方法が地上部の構造物と異なる。これらの作
業では粉塵の発生が予想されるため、ビニールテントなどを用いて汚染拡大の防止を図る
必要がある。
「在来工法」の前に実施する表面除染の深さが cm オーダーとなる場合には、ブレーカーなどの適用が必要となり、除染によって発生する廃棄物は塊状となる。mm オーダーの場
合にはプレーナー、サンドブラスト、ショットブラストなどの工法が用いられ、粉状の廃棄物が発生する。遠隔解体工法を用いる場合には、解体作業で発生する放射性廃棄物は固体ブロック状と想定される。図 3.4-1 に想定した除染・解体作業の順序を示す。

図 3.4-1 想定した除染・解体作業の順序
オレンジは遠隔解体、青は在来工法による解体(3) 物量
本検討は、1F3 号機を対象とし、物量については、NUREG/CR-0672[32]及び野村ら[25]に基づいて各領域に割り振った。物量の推計結果を表 3.4-1 に示す。コンクリート物量との図面[25]から概算した原子炉建屋内の壁・天井・床面積は地上部が約 3.5×104 m2、地下部が約 6.7×103 m2、タービン建屋は地上部が約 4.5×104 m2、地下部が約 2.8×103 m2、廃棄物処理建屋が約 3.0×104 m2 となった。

3-62- 98 -

JAEA-Review 2023-027

表 3.4-1 3 号機物量の推定
容積(m3)

重量(t)a

地上部(t)

地下部(t)

原子炉建屋
一般構造用

27,10062,33039,833d22,497d

遮蔽用
熱遮蔽 b
格納容器 c
生体遮蔽

14,700(320)(1,431)(12,949)

33,810(737)(3,292)(29,783)

22,787(737)(2,195)e(19,855)e

11,025(0)(1,097)e(9,928)e

人工岩

6,100

14,0300

14,030

小47,900110,170

62,62047,552タービン建屋
一般構造用

31,70072,91054,921d

17,989d

遮蔽用

19,10043,93029,287

14,643

人工岩

24,35056,005056,005

小75,150172,845

84,20888,637

2,100

4,830

4,830

0

遮蔽用

4,200

9,660

9,660

0

人工岩

1,000

2,300

0

2,300

小

7,300

16,79014,4902,300

130,350

299,805

161,318

138,489

計

計

廃棄物処理建屋
一般構造用

計
合

計

( )は内数。四捨五入のため、合計が一致しない場合がある。
a: コンクリートの比重を 2.3 t･m-3 として計算。
b、c: NUREG/CR-0672[32]から換算。
d: 野村ら[25]より各階の容積に基づいて割り振り。
e: 格納容器、生体遮蔽については 1/3 を地下とした。

3.4.3 令和 4 年度実施結果 [評価手法の検討](1) 基本的考え方
1F 廃炉で発生する放射性廃棄物の特性は多様であり、建屋構造物の除染や解体で発生するコンクリート廃棄物については比較的放射能レベルは低いものの、大量になることが予想される。発生するコンクリート廃棄物の特性や量を含めて、最終処分に向けてどのよ
うに廃棄物管理を実施するかは重要な課題である。このため、1F 廃炉の安全性、効率性、社会受容性等の観点から、3.4.2 で示した廃棄物の量と特性に基づいて廃棄物管理シナリ
オを検討することが必要である。
廃棄物管理シナリオは、除染・解体による廃棄物の発生、発生した廃棄物の一次保管、処理、長期保管、廃棄体化処理、処分場への搬出までの一連の工程が対象になる。廃棄物
管理シナリオの評価における検討項目（シナリオの属性）はその目的に応じて様々であるが、ここでは、安全性、経済性、実行可能性を評価の対象とする。すなわち、安全性に関しては「SED 指標」、経済性については「コスト」、実行可能性については「工程遅延リ
スク」を対象とする。また、本研究では 1F3 号機を例として取り上げ、廃棄物管理シナリ
オの構築と評価に係る方法を検討した。

3-63- 99 -

JAEA-Review 2023-027(2) 廃棄物管理シナリオの基本形
1F の廃止措置等に向けた中長期ロードマップ（中長期ロードマップ）[33]では 2021 年を目途に残存燃料及び燃料デブリ（コリウム〔溶融燃料とコンクリート構造物が反応したもの〕を含む）の取り出しが開始される（第 3 期計画）ことになっていたが、新型コロナ
ウイルス感染症の流行等の影響で 2 年延期となり、2023 年から第 3 期計画が始められる予定である。ただし、1F 廃炉の終了時期に変更はなく、事故から 30 年～40 年で廃炉作業が終了する計画となっている。
本検討では、1F 廃炉作業の範囲を燃料デブリ取出しから建屋構造物の解体までに限定
し、この期間に実施される工程の概略を、①燃料デブリ取り出し及び格納容器内の機器・構造物の解体、②建屋の除染、③建屋の解体、④廃棄物の管理、と想定した。通常炉の廃止措置では、設備機器の解体の後に建屋の除染が行われ、この後、管理区域が解除され、在来工法により建屋構造物の解体が行われる。しかし、1F の場合、建屋内面は放射性核種（137Cs 等）により汚染されており、地下構造物の一部は、汚染水に浸漬していたことによる汚染が存在する。このような特徴を考慮して、建屋の除染・解体は地下部と地上部に領域を分けて検討する必要がある。
以上の観点から、1F 廃炉の基本形として、燃料デブリの取り出しの完了後から格納容器内の機器・構造物の撤去、建屋内表面の除染（地上部・地下部を区分）、建屋の解体（地上部・地下部を区分）を設定した。また、除染・解体で取り出された放射性廃棄物に係る管理は、仮容器に収納、暫定的な処理後に容器に収納、分別処理後に保管容器に収納、廃棄体化処理、処分施設での処分の各段階を考慮することとした(図 3.4-2)。

図 3.4-2 コンクリート構造物の解体と廃棄物の管理シナリオ(3) SED 指標
本検討では英国 NDA が主に異なる施設の有害度を比較するために開発した SED 指標の考え方を参考に、1F コンクリート構造物の解体で発生する放射性廃棄物の管理に係る SED 指標を算出した[34、35、36、37]。SED 指標は「放射性廃棄物自身が有する人体に対する危害の可能性」と「放射性廃棄物を保管する（又は処分する）施設の健全性」の双方を加味して評価する指標であり、放射性廃棄物管理状態に係る安全性を表すと考えることができる。SED 指標の算定は以下の式による。

SED ＝ RHP × (FD × WUD)n3-64- 100 -

(式 3.4-1)

JAEA-Review 2023-027

ここで、RHP は潜在的な放射線的危険性（Radiological Hazard Potential）であり、以下のように計算する。

RHP ＝∑𝐴𝐴𝐴𝐴𝐴𝐴𝐴𝐴𝐴𝐴𝐴𝐴𝐴𝐴𝐴𝐴𝑑𝑑𝐴𝐴𝐴𝐴𝐴𝐴 𝐴𝐴𝑖𝑖 ×𝑃𝑃𝑖𝑖 ×𝐹𝐹𝐹𝐹
𝐶𝐶𝐶𝐶(式 3.4-2)

Ai は対象物に存在する核種 i の放射能、Pi は固有毒性（Specific Toxic Potential）、FF（Form Factor：形態係数）は対象物の物理特性に基づく放射性物質の放出の容易度、CF（Control Factor：監視・管理係数）は対象物の管理の程度を表している。なお、Pi は Ai
を水で希釈して人体に影響を及ぼさない程度に放射能濃度を低減する水量（m3/TBq）として定義されている。
他方、RHP 以外の項目は廃棄物を保管する施設の健全性を示す指標であり以下のように計算する。

Facility Factor= (FD × WUD)n(式 3.4-3)

ここで、FD は放射性物質の閉じ込め性能、WUD は放射性物質の不安定性、n は RHP とその閉じ込め効果との均衡を採るための係数である。

SED ＝ RHP × (FD × WUD)n(式 3.4-4)

本検討ではコンクリート構造物の除染・解体で発生する廃棄物を対象にしているため、廃棄物の管理方法（保管施設、保管容器、処理状態など）によって SED 指標は異なる。表3.4-2、表 3.4-3 に示す固有毒性 Pi、FF、CF、FD、WUD を用いて熱遮蔽体の解体から保管、処理、処分までの工程での SED 指標の変化を図 3.4-3 に例として示す。放射性核種の閉じ込め性能の向上や容器がより頑丈になることにより、SED 指標が減少する。(7)廃棄物管理シナリオの比較で詳しく述べるが、SED 指標は放射線による潜在的な危険度を表しており、工程を進め、廃棄物処理が進むと大きく減少することになる。

表 3.4-2 固有毒性（Specific Toxic Potential）[34]
放射性核種
Pi(m3・TBq-1)
2.04 ×106
Co-60
Kr-85
Sr-90
1.68 ×107
Ru-106
4.20 ×106
Cs-134
1.14 ×107
Cs-1377.80 ×106
Ce-144
3.12 ×106
Pu-2381.38 ×108
Pu-2391.50 ×108
Pu-2401.50 ×108
Pu-2412.88 ×106
Am-2411.20 ×108
Cm-2447.20 ×107

3-65- 101 -

JAEA-Review 2023-027

表 3.4-3 SED 指標算出に用いたパラメータ

FF

監視・管理

CF

1.00×10-1
1.00×10-2
1.00×10-2
1.00×10-3

現状
容器収納
安定化
廃棄体化
処分

1.00×101
1.00×102
1.00×103
1.00×104
1.00×105

廃棄物形態
粉状
塊状（容器収納）塊状（安定化）
大塊状

管理施設

FD

説明

現状
仮保管施設
廃棄物管理施設
廃棄物管理施設
処分施設

80
50
5
2
2

閉じ込め性能不足
閉じ込め性能確保/問題発生時に影響
施設損傷の場合、影響あり
施設損傷の場合でも影響なし
施設損傷の場合でも影響なし

安定性

WUD

説明

現状
容器収納
安定化
廃棄体化
処分

80
50
5
2
2

未処理で漏洩対策は十分でない
未処理であるが漏洩対策はある
処理済みであるが劣化の可能性
処理済みで劣化の可能性が小さい
処理・処分済み

図 3.4-3 処理工程の進展による SED 指標の減少例（熱遮蔽体）(4) コスト評価
プロジェクト計画を立案するうえでコスト評価は必須の要件である。通常炉の廃止措置に関しては、運転中に廃止措置に必要な費用を準備しておく必要があることから、原子力発電所の廃止措置に係るコスト評価の検討結果が多く報告されている[38、39、40、41]。

3-66- 102 -

JAEA-Review 2023-027

本検討では、実際のコストを積算するのではなく、異なる廃棄物管理シナリオ間の違いを評価することを目的とし、NRC による大型（1100 MWe 級)BWR の解体に係るコスト評価[32]及び事故炉の廃止措置に係るコスト評価[40]の報告に基づいてコストの検討を行った。
BWR（1100 MWe 級）通常炉の廃止措置のコスト評価では、即時解体、安全貯蔵-解体、原位置処分に係るシナリオの検討結果が報告されている[32]。ここでは廃止措置の作業工程
は、図 3.4-4 に示すように基本的に 4 段階に区分されており、第 2 段階で炉内構造物など
比較的放射能レベルが高い機器の解体が、第 4 段階では残りの機器・構造物が解体される。
この報告書においては、除染後の建屋解体は通常の構造物解体となるため廃止措置のコスト評価の対象にはなっておらず、コスト評価は建屋の除染までとなっている[32]。事故炉では廃止措置の作業に取りかかる前にクリーンアップ（浄化）の作業が必要となることが、通常炉と事故炉の廃止措置に係る主要な相違である[40]。
本検討では、燃料デブリ取り出しを含むクリーンアップが終了した後、廃止措置の作業に移行してからをコスト検討の対象とした。また、本来はコンクリート構造物の除染・解体及び処理・保管などの取り組みを対象にしているが、参考にしているコスト評価[32、40]でコンクリート構造物と設備機器の解体のコストが区分されていないため、格納容器内における解体作業としてまとめて検討することとした。すなわち、除染・解体作業のコストを以下のように区分して検討したが、格納容器内の解体作業においては、コンクリー
ト構造物と金属機器の解体の両方のコストが含まれている。
- 格納容器内の機器・構造汚物の解体（コンクリート構造物・金属機器）＜コンクリート構造物の解体＞- 原子炉建屋（生体遮蔽を含む）の解体（地下部・地上部を区分）- タービン建屋の解体（地下部・地上部を区分）- 廃棄物建屋の解体（地下部・地上部を区分）- 建屋の除染（地上部・地下部を区分）
上記作業に加えて、安全貯蔵、廃棄物管理、施設管理に係るコスト項目を加えてコスト評価に係る分析を実施した。NUREG 報告書[32、40]に示されたコストを整理した結果を表
3.4-4 に示す。
除染に係る費用は参考文献[32]からは直接人件費$15.5 m-2・cm-1、間接人件費$15.5 m-2・
cm-1 と概算できる。参考文献[40]では事故シナリオ 2 の場合には人工数が 1.2 倍、事故シ
ナリオ 3 の場合には 2 倍と想定されているので、原子炉建屋では＄47.1 m-2・cm-1、タービ
ン建屋、廃棄物処理建屋では$28.5 m-2・cm-1 と仮定する。

3-67- 103 -

JAEA-Review 2023-027

図 3.4-4 米国 NRC の評価における即時解体（DECOM）の工程[32]表 3.4-4 事故炉の解体費用の推定結果（1/2）[40 より抜粋]
1)即時解体の場合 （単位：百万ドル(1981 年)）
事故シナリオ 1 事故シナリオ 2 事故シナリオ 3
人件費
10.6
10.9
間接人件費
10.1
26.5
52.6
解体人件費
13.2
小 計
23.3
37.1
63.5
廃棄物管理
放射化
1.7
1.7
1.4
汚染
9.8
10.3
10.8
放射性廃棄物
2.2
2.3
2.4
小 計
13.7
14.3
14.6
エネルギー
8.9
9.3
9.7
機器・道具類
2.6
2.6
2.6
その他
2.7
2.7
2.7
特殊業者
0.4
0.4
0.4
保険・許認可
2.0
2.0
2.0
小
計
53.6
68.4
95.5
コンティンジェンシー
13.4
17.1
23.9
合
計
67.0
85.5
119.4
(廃棄物管理費を除いた合計)(53.3)(71.2)(104.8)-事故シナリオ 1：被覆管の 10%が損傷、燃料の溶融なし-事故シナリオ 2：被覆管の 50%が損傷、燃料の溶融 5%-事故シナリオ 3：被覆管の 100%が損傷、燃料の溶融 50%-事故シナリオ 2 の費用を積算し、その結果をもとに事故シナリオ 1、3 を推定。
-解体に係る作業は通常炉の解体と同じ工程とし、事故炉において作業者の被ばくが基準を超えないよう人工数を勘案。事故シナリオ 1 は解体人件費が事故シナリオ 2 の場
合の半分、事故シナリオ 3 は事故シナリオ 2 の場合の 2 倍。

3-68
- 104 -

JAEA-Review 2023-027

表 3.4-4 事故炉の解体費用の推定結果(2/2) [40 より抜粋]
2)安全貯蔵の場合 （単位：百万ドル(1981 年)）
事故シナリオ 1 事故シナリオ 2 事故シナリオ 3
安全貯蔵準備
人件費
6.2
6.4
6.6
間接人件費
5.8
8.8
13.3
解体人件費
小 計
12.0
15.2
19.9
廃棄物管理
1.7
1.8
1.9
エネルギー
5.2
5.4
5.6
機器・道具類
0.5
0.5
0.5
その他
1.6
1.6
1.6
特殊業者
0.2
0.2
0.2
保険・許認可
1.2
1.2
1.2
小
計
22.4
25.9
30.9
コンティンジェンシー（25%）
5.6
6.4
7.7
合
計
28.0
32.3
38.6
（廃棄物管理費を除いた合計）(26.3)(30.5)(36.7)
維持管理費（30 年/100 年）
3.0/10.0
3.0/10.0
3.0/10.0
解体費（30 年/100 年）
54.3/40.2
69.1/51.2
96.7/71.6（廃棄物管理費を除いた費用）
43.2/32.0
57.8/42.8
84.9/62.9
合計（30 年/100 年）
85.3/78.2
104.4/93.5
138.1/120.0（廃棄物管理費を除いた合計）
72.5/68.3
91.3/83.3
124.4/109.4
事故シナリオ 2 を積算し、その結果をもとに事故シナリオ 1、3 を推定。
安全貯蔵準備に係る作業は通常炉の安全貯蔵準備と同じ工程とし、事故炉での作業者の被ばくが基準を超えないよう人工数を勘案。事故シナリオ 1 は安全貯蔵準備人件費が事
故シナリオ 2 の場合の 2/3、事故シナリオ 3 は事故シナリオ 2 の場合の 1.5 倍。
安全貯蔵期間中の維持管理費は通常炉と同様とし、0.1（百万ドル/年）
安全貯蔵後の解体費は、通常炉の場合に即時解体:30 年安全貯蔵:100 年安全貯蔵=100：
81：60 であり、その比を用いて即時解体の積算結果より推定。
通常炉の解体費用は、即時解体 43.6（百万ドル）、30 年安全貯蔵 35.5（百万ドル）、
100 年安全貯蔵 26.3（百万ドル）。廃棄物処分費用を除くとそれぞれ、34.9、28.0、23.9（百万ドル） (1978 年)(5) 工程遅延リスク
廃止措置はプロジェクトであり、プロジェクトは期間限定の取り組みであるため、プロジェクトの開始と終了の時期は予め設定されている。本検討で設定している廃棄物管理シ
ナリオでは「エンドステート」と「廃炉終了までの期間」を主要なパラメータとしており、期間は重要な検討項目である。また、放射性廃棄物は時間の経過とともに放射能レベルが減衰するため、時間の経過に応じて除染・解体の作業は容易になる可能性があり、廃棄物の発生量も低減する。
長期にわたる 1F 廃炉の取り組みでは、計画立案時にはなかった事象が発生することがあり、これにより工期を延長せざるを得ない事態が出現する可能性が考えられる。そこで、廃棄物管理シナリオにエンドステートに至る期間を設定し、予め設定した廃棄物管理シナ
リオの工程に対して、予定通りにエンドステートを達成できるか否か、工程遅延リスクをプロジェクト評価の主要な属性として考えることとした。ここでは工程遅延に係るリスクを洗い出したうえで、そのリスクの大小を半定量的に数値化することにより廃棄物管理シ
ナリオが有する属性の値とした。

3-69- 105 -

JAEA-Review 2023-027

リスクは考えられる事象の生起確率とその事象が生起した場合の影響度の積として求めることができる。

ܴ݅‫ ݇ݏ‬ൌ∑ Qi × Ci

(式 3.4-5)

ここで、Qi は事象 i の生起確率、Ci は事象が生起したときの影響度である。本検討では、生起確率と影響度を定性的に 5 段階で設定することとした。すなわち、生起確率は、可能性が大（5 点）、可能性が中（3 点）、可能性が小（1 点）とし、また、影響度は、影響が大（3 年以上の遅延）、影響が中（1 年～3 年）、影響が小（1 年未満）とした。リスク項
目の抽出は以下に係る分野からとした。
- 規制条件- 技術課題- 社会情勢の変化- 経済的な観点
主要なリスク項目を表 3.4-5 に示す。本表に示すリスク項目に対して生起確率と影響度を設定して、全てのリスク項目に係る計算値を合計することにより、各シナリオ劣を比較する。
表 3.4-5 工程遅延に係るリスク項目（例）(6) 廃棄物量の評価
廃棄物管理において、廃棄物の放射能レベルとそれに対応した物量（重量、容積）の評
価は重要な課題である。本検討においては 1F3 号機を例とし、コンクリート廃棄物の物量を評価対象とした。コンクリート構造物の汚染状況は領域によって異なることが予想される。すなわち、原子炉建屋の格納容器内は破損した燃料棒から漏洩した揮発性の放射性核種（137Cs など）によって高度に汚染していることが予想される。さらに、地上部は格納容器から漏洩した揮発性の放射性核種が気体状態で移行し壁面が汚染した可能性がある。また、地下部は汚染水への浸漬により汚染水に含まれる放射性核種が壁面に付着または浸透して汚染している可能性がある。このような観点から、領域を原子炉建屋、タービン建屋、廃棄物建屋に区分し、さらに、原子炉建屋については格納容器、地上部、地下部を、ター
ビン建屋については地上部と地下部を区分して、3.4.2 (3)の結果をもとに廃棄物管理シ
ナリオごとの 3 号機の物量を評価した。
(7) 廃棄物管理シナリオの比較
廃棄物管理シナリオを構築するうえで構成要素、基本的な工法及び作業シナリオは3.4.2 で設定した通りである。これらを組み合わせて設定した廃棄物管理シナリオの評価
及び最適化は、意思決定に関わる課題であり、様々な手法が考案されている。ここでは、以下に示す単純加算法（simple additive weighting method）を用いることとした。
3-70- 106 -

JAEA-Review 2023-027(Si)＝ ∑ Wj＊Vj(xij)i = 1,…m（式 3.4-6）

ここで、V(Si)は選択肢 Si（廃棄物管理シナリオ）の評価値、Wj はウェイト（属性に関する重み付け）、Vj(xij)は属性 Xj の評価値である。廃棄物管理シナリオの優先度に係る評価
では、安全性、経済性、工程遅延の可能性などを属性として評価するが、これらを規格化したうえで重み付けをして、総合点を算出する。
3.4.4 令和 4 年度実施結果[シナリオの構築と評価]
3.4.2 における廃棄物管理シナリオの構成要素（最終状態、解体範囲、解体物の貯蔵・保管方法等）の複数の選択肢を組み合わせ、解体工法・解体工程の調査結果に基づいて全体工程及び時間軸を検討した。また、3.4.2 に示した評価手法を道いて、安全性、経済性、実行可能性に係る評価、すなわち、SED 指標、コスト、工程遅延リスクを数値化し、それらの結果を比較した。本検討で用いる単純加算法を含め、意思決定の手法は、どの評価項目を重視するのか、重み付けの方法が結果に影響を与える。このため、この手法を意思決定に用いる
場合には、評価項目の重要度に関して、意思決定者間での合意形成が必要となり、一つの評
価結果だけを用いて設定した廃棄物管理シナリオの優位性を議論することは適当でない。本
検討では、評価結果を用いて、廃棄物管理シナリオの属性を分析して、その特徴を明らかにするとともに、各シナリオが有する属性を比較することで、1F 廃炉計画を策定するための意
思決定に役立てることを目的とする。
(1) 令和 4 年度実施結果 [廃棄物管理シナリオの設定]
通常炉の廃止措置の選択肢（シナリオ）は IAEA などにより「即時解体」と「遅延解体（安全貯蔵）」に分類される[40]。本検討では、エンドステートとしてグリーンフィール
ド及びブラウンフィールドを設定しており、組み合わせとして、「即時解体-グリーンフ
ィールド(S-1)」、「遅延解体（安全貯蔵）-グリーンフィールド(S-2)」、「即時解体-ブ
ラウンフィールド(S-3)」、「遅延解体（安全貯蔵）-ブラウンフィールド(S-4)」のシナリオを想定した。図 3.4-5 にこれらのシナリオの時間経過を示す。1F 廃炉及び廃棄物管理の全体工程はこれらを基本にして設定した。より具体的な作業工程は、施設特性を詳細に分析した上、技術的観点、経済的観点、社会情勢など様々な要素を勘案して検討・決定されるものであるが、ここでは図 3.4-5 中の〇で囲んだ数字で示すように、- 格納容器内のコンクリート構造物の撤去が始まる時点(A)は事故発生から 25 年後- 格納容器内のコンクリート構造物の撤去作業(A-B):5 年- 建屋地上部の除染(B-C):3 年- 建屋地下部の除染(C-D):2 年- 建屋の解体(D-E):5 年と想定した。

3-71- 107 -

JAEA-Review 2023-027

図 3.4-5 廃棄物管理シナリオ検討のために想定した工程
図中〇内の数値は年数① 即時解体－グリーンフィールド (S-1)
「燃料デブリの取出し」及び「炉心部機器や系統機器などの解体撤去」が終了した後、建屋の表面除染を実施して建屋構造物を解体する。ただし、格納容器内の熱遮蔽、格納容器外側の生体遮蔽に関しては構造物表面の除染は実施しない。シナリオ終了までの時
間を 30 年と仮定する。
② 安全貯蔵－解体撤去-グリーンフィールド (S-2)
「燃料デブリの取出し」が終了した後、施設を安全貯蔵の状態で管理する。安全貯蔵
期間は、30 年と設定した。その後、「炉心部機器や系統機器などの解体撤去」を実施する。これらの作業が終了した後に、建屋表面の除染を実施して建屋構造物を解体する。
ただし、格納容器内の熱遮蔽、格納容器外側の生体遮蔽に関しては構造物表面の除染は実施しない。シナリオ終了までの時間を 60 年と仮定する。
③ 即時解体－ブラウンフィールド（地下部残存） (S-3)
「燃料デブリの取出し」及び「炉心部機器や系統機器などの解体撤去」が終了した後、建屋地上部の表面除染を実施して地上部の建屋構造物を解体する。ただし、格納容器内の熱遮蔽、格納容器外側の生体遮蔽に関しては構造物表面の除染は実施しない。地下部の建屋構造物はそのまま残して管理を継続する。S-1 に 10 年間の地下構造物管理期間を加えてシナリオ終了までの期間を 40 年と仮定する。
④ 安全貯蔵－解体撤去—ブラウンフィールド（地下部残存） (S-4)
「燃料デブリの取出し」が終了した後、施設を安全貯蔵の状態で管理する。安全貯蔵
期間は、30 年と設定した。その後、「炉心部機器や系統機器などの解体撤去」を実施する。これらの作業が終了した後に、建屋地上部の表面の除染を実施して建屋構造物を解体する。ただし、格納容器内の熱遮蔽、格納容器外側の生体遮蔽に関しては構造物表
面の除染は実施しない。地下部の建屋構造物はそのまま残して管理を継続する。S-2 に地下構造物管理期間 10 年を加えて、シナリオ終了まで 70 年と仮定する。
(2) 廃棄物管理シナリオの評価
廃棄物管理シナリオの評価の基本的な考え方を図 3.4-6 に示す。廃棄物管理シナリオの評価には、シナリオが持つ属性として、安全性（SED）、廃棄物量、廃棄物の管理コスト、工程遅延の可能性（工程遅延リスク）を考慮した。
3-72- 108 -

JAEA-Review 2023-027

図 3.4-6 廃棄物管理シナリオ評価の基本的な考え方①

物量の評価
廃棄物管理シナリオに応じて廃棄物発生量及び発生するタイミングが異なる。1F 廃炉の作業工程は領域を基本に実施されると想定して、領域ごとの物量を工程（時間軸）に割り振り、廃棄物量を算出した。A-B は格納容器の解体撤去、B-C は地上部の除染、C-D は地下部の除染、D-E は放射性廃棄物となる部分を取り除いた後の建屋構造物の解体撤去である。S-2、S-4 では安全貯蔵後の除染、解体となるため B-C 及び C-D で発生する放射性廃棄物が S-1、S-3 と比較して 1 割減少するものと仮定した。また、S-3、S-4
シナリオでは格納容器を解体撤去した後、地下部分は原位置で保管管理するものとした。
表 3.4-6 に、図 3.3-10 に示した 137Cs 濃度に基づいて求めた L2/L3、L3/CL の境界位
置及び設定した除染深さを示す。除染深さは、地上部については溶脱がなく、また、コンクリート中の空隙が水分で飽和している状態ではないことから、溶脱なし、10 年後の値を全てのシナリオに使用した。地下部については汚染水と接している部分から溶脱が進行するが、滞留水と接していない構造物内部では溶脱していないコンクリートが存在すると考えられることから、溶脱ありとなしの平均値を除染深さとした。図 3.3-10の算出条件が保守的となっていることから、この結果の廃棄物量も保守的となっていると考えられる。表 3.4-7 は 4 つの廃棄物管理シナリオに対して領域を区分し、表 3.4-6の仮定を用いて廃棄物発生量を整理した結果である。
表 3.4-6 除染深さ（図 3.3-10 をもとに設定）
建屋外周壁
溶脱なし
溶脱あり
除染深さ（地上）（地下）
建屋内部の壁
溶脱なし
溶脱あり
除染深さ（地上）（地下）

10 年後（S-1、S-3）
L2/L3 境界L3/CL 境界
3
9
15
26
3
9
9
18

(cm)
40 年後（S-2、S-4）
L2/L3 境界L3/CL 境界
6
15
31
49
3
9
19
32

10 年後（S-1、S-3）
L2/L3 境界L3/CL 境界
4
9
15
25
3
9
10
17

40 年後（S-2、S-4）
L2/L3 境界L3/CL 境界
6
15
30
50
3
9
18
33

3-73
- 109 -

JAEA-Review 2023-027

表 3.4-7 廃棄物管理シナリオごとの廃棄物発生量（t、括弧内は L2/L3 の発生量）
シナリオ/領域
工程
A-B
B-C
C-D
D-E
（非放射性)
S-1
格納容器
4,029
0
0
0
原子炉建屋（生027,201
12,53752,373体遮蔽を含む）(6,420/20,781)(3,351/9,186)
タービン建屋
0
9,361
11,01996,460(3,120/6,241)(6,074/4,946)
廃棄物処理建屋
0
6,114
0
8,376
(2,038/4,076)
計
4,029
42,67623,556
157,209(11,578/31,098)(9,425/14,131)
S-2
格納容器
4,029
0
0
0
原子炉建屋（生024,481
13,17054,460体遮蔽を含む）(5,778/18,703)(4,204/8,966)
タービン建屋
08,425
18,571
89,844(2,808/5,617)(10,487/8,084)
廃棄物処理建屋
0
5,503
0
8,987
(1,834/3,669)
計
4,029
38,40931,741
153,291(10,420/27,989) (14,691/17,050)
S-3
格納容器
4,029
0
0
0
原子炉建屋（生027,2010
32,485
体遮蔽を含む）(6,420/20,781)
タービン建屋
09,361
074,847(3,120/6,241)
廃棄物処理建屋
0
6,114
0
8,376
(2,038/4,076)
計
4,029
42,676
0
115,708(11,578/31,098)
S-4
格納容器
4,029
0
0
0
原子炉建屋（生024,4810
32,205
体遮蔽を含む）(5,778/18,703)^
タービン建屋
08,425
075,783(2,808/5,617)
廃棄物処理建屋
0
5,503
0
8,987
(1,834/3,669)
計
4,029
38,4090119,975(10,420/27,989)
四捨五入のため、合計が一致しない場合がある。
生体遮蔽は 20%が L2、80%が L3 と仮定。
人工岩は含んでいない。
安全貯蔵をするシナリオ(S-2、S-4)では減衰により放射性廃棄物となる物量が 1 割減
少すると仮定。

3-74- 110 -

JAEA-Review 2023-027② 安全性（SED 指標）の評価
SED 指標の算出では、1F 事故時に核燃料から放出された放射性核種の量（ソース）を設定することが前提条件となる。本検討においては、西原ら[42]の推計と NUREG/CR2601[40]に示されている放射性核種の核燃料からの放出割合を適用した。表 3.4-8 に 3号機における主要核種の放出量の算定結果を示す。核燃料に含まれる全ての放射性核種を対象としたが、半減期の短いものは時間経過とともに減衰すること、また、人体に及ぼす影響度（式 3.4-2 の Pi 値）が低いものを除くと、主要な核種は 137Cs と 90Sr であった。
これらの核種は、核燃料から原子炉圧力容器、格納容器、原子炉建屋、タービン建屋、廃棄物建屋、環境などに移行したことになる。本検討では、主要な核種である 137Cs を対象とし、格納容器、原子炉建屋、タービン建屋、廃棄物建屋への移行率はそれぞれ90%、7%、2%、1%と想定した（図 3.4-7）。なお、137Cs の環境への放出量は 15PBq[43]と見積もられており、3 号炉のみからの放出量よりも 1 桁小さい。このため、本検討では、
環境中に放出された量については十分に小さいものとみなし、全体量から差し引くことはしなかった。
上述した条件に基づいて算出した SED 指標の経時変化を廃棄物量の結果と合わせて図3.4-8 に示す。即時解体（S-1）と安全貯蔵-解体撤去（S-2）の相違はコンクリート構
造物の解体及び廃棄物発生～処理の時期である。S-2 の場合、30 年の安全貯蔵を経て
137
Cs の場合には約半分に放射能レベルは減少するが、SED 指標の減少は顕著ではない。
これは、SED 指標の算出の際に廃棄物処理、安定化による FD（放射性物質の閉じ込め性能）の向上及び WUD （放射性物質の不安定性）の減少を考慮しており、これに比べると安全貯蔵期間での放射性核種の減衰の効果が顕著でないことによる。このため安全貯蔵を選択するシナリオ（S-2、S-4）は、30 年間は比較的高い SED 指標が維持されることになる。
S-1 と S-3 を比較することによりエンドステートの相違を分析することができる。事故からの経過年数 30 年以降における S-3 の SED 指標は、残存している地下構造物中の放射性核種の減衰とコンクリート構造物の除染や解体で発生する放射性廃棄物の処理による減少を合わせたものとなっている。除染や解体で発生する放射性廃棄物は、どのシナリオでも発生後 10 年で処理することを想定しており、S-3 においては SED が 30 年から 40 年にかけて徐々に減少している。
S-1 から S-4 までの SED 指標を比較すると、除染、解体、廃棄物処理の工程を進める
ことにより、どのシナリオにおいても最終的に到達する SED 指標の値には大きな差がな
いことがわかる。このことから廃棄物管理を適切に実施することができれば、どのシナリオを選択したとしても同程度の安全性を確保できることを示している。シナリオ間の差異は、安全貯蔵を選択する場合に SED 指標の高い状態が安全貯蔵期間中、維持されることに表れている。
図 3.4-8 には、SED 指標と合わせて、放射性廃棄物発生量の経時変化と放射性でない
解体廃棄物の発生総量を示してある。地下構造物を残存させるシナリオ（S-3、S-4）の場合、放射性廃棄物、放射性でない解体廃棄物の発生量は両方とも、全量撤去するシナ
リオ（S-1、S-2）の場合の約 7 割程度になることがわかる。

3-75- 111 -

JAEA-Review 2023-027

表 3.4-8 3 号機における主要な核種の放出量算定結果[40、42]をもとに算定

図 3.4-7 仮定した核種の移行割合

3-76- 112 -

図 3.4-8

シナリオの比較(1)SED 指標及び廃棄物量の経時変化

JAEA-Review 2023-027- 113 -

3-77

JAEA-Review 2023-027③ コスト評価
1F 中長期ロードマップ[25]ではコストに関する検討はなされていないが、米国 NRC の報告書[34]では、事故を深刻度の異なる 3 ケースとしたシナリオについて、通常炉の廃止措置作業の積算に基づき、追加で必要となる作業や、通常炉と同様の作業が行われる
場合には作業者の被ばく線量等を考慮して、事故を経験した原子力発電所の廃止措置において必要となるコストの検討がなされている。本検討では、この報告書で最も深刻なシナリオである事故シナリオ 3（被覆管の 100%が損傷し燃料の 50%が溶融）を参考にして、コストの検討を行った。廃棄物管理シナリオの属性として以下の項目のコストを分析した。
- コンクリート構造物の解体- 廃棄物管理- 施設管理- 建屋表面の除染- 安全貯蔵の施設管理
上述したシナリオ（S-1、S-2、S-3、S-4）に要するコストを表 3.4-9 に示す。このコストには、廃棄物の保管や処分のコストは含まれていない。これらは 1981 年価格であるが、本検討では、4 つの廃棄物管理シナリオの相対的比較を目的としているため、1981 年価値のまま適用した。解体及び安全貯蔵に係るコストは、S-2＞S-4＞S-1＞S-3となった。安全貯蔵をするシナリオは安全貯蔵準備、貯蔵中の維持管理費がかかるため、即時解体の場合（S-1、S-3）の方がコストが低くなる。また、地下構造物を残存させる
場合にはその維持管理費分、コストがかかることとなる。
表 3.4-9 シナリオの比較(2)廃炉作業のコスト評価例
百万 US ドル(1981)
領域区分
格納容器
施設全体
構造物地上部
構造物地下部
廃棄物管理施設
構造物地下部

コスト項目（機器・構造物の解体（全体））
コンクリート構造物の解体
安全貯蔵準備安全貯蔵
建屋構造物の除染
建屋構造物の除染
廃棄物管理
施設管理
合
計

S-1
(63.5)
6.4*
38.0
11.0
1.9
57.3

S-2
(63.5)
6.4*
30.7
3.0
34.2
9.9
1.9
86.1

S-3
(63.5)
6.4*
38.0
1.9
1.5
47.8

S-4
(63.5)
6.4*
30.7
3.0
34.2
1.9
1.5
77.7

*格納容器の機器解体・構造物全体の解体コストのうち 10%がコンクリート構造物の解体コストと仮定した。
一方、シナリオに対するコスト比較に十分な定量的情報が得られない状況においては、
シナリオの属性に関する定性的な情報を用いる方法もある。ここでは、階層分析法（Analytic Hierarchy Process、以下、「AHP 法」と略す。）を用いることを検討した。
AHP 法は、判断の過程で客観性に欠ける点があるが、意思決定に係る評価手法として用いられている。意思決定（シナリオの比較）に係る要素を、問題、評価項目、代替案に分解し、それらを階層構造に表し、それぞれのレベルごとに評価項目の一対比較により相対的な重要度（点数）を算出し、上位レベルから下位レベルまでの重要度（点数）を統合することで、シナリオ選択（問題）の優先度（相対比）を算出する。即ち、階層レベルの一対比較から得られた重要度（点数）を用いて行列を作成し、最大固有値(𝜆𝜆𝑀𝑀𝑀𝑀𝑀𝑀)とそれに対する固有ベクトル(𝑤𝑤)を求める方法である。n 個の要素 I1,･･･,In における重要度が W1,･･･,Wn の場合、要素 Ii と Ij の重要度の一対比較値αij （i,j =｛1,2…n｝）
は式 3.4-7 で表される。

3-78- 114 -

JAEA-Review 2023-027

αij =

𝑊𝑊𝑖𝑖

(式 3.4-7）

𝑊𝑊𝑗𝑗

また、全ての階層レベルにおける n 個の要素の一対比較を示した行列 A は式 3.4-8 で表される。なお、同じ要素を比較する際には、対角要素が全て 1 の正方行列となる。

1

𝑊𝑊2
𝑊𝑊1
⋮
𝑊𝑊𝑛𝑛
𝑊𝑊1

𝑊𝑊1
𝑊𝑊1
⋯
𝑊𝑊2
𝑊𝑊𝑛𝑛
1

⋯

⋯

⋯

⋮

⋱

𝑊𝑊1
𝑊𝑊1
𝑊𝑊2
𝑊𝑊2
⋮
⋮
⋮ = 𝑛𝑛 ⋮
⋮
⋮
⋮
⋮
𝑊𝑊𝑛𝑛
𝑊𝑊𝑛𝑛

⋮

⋮

1

(12) (式 3.4-8)

一対比較行列 A に重要度ベクトル(w)を乗じると、𝑀𝑀・𝑤𝑤 = 𝜆𝜆𝑀𝑀𝐴𝐴𝑀𝑀 ・𝑤𝑤(式 3.4-9）が成り立つことから、w は A に対する固有ベクトルであり、n は最大固有値(λMAX)となる。階層ごとに求めた評価項目の相対重要度に、評価項目ごとの代替案の優先度を乗じることで、問題に対する代替案の優先度を算出することができる。
ここでは、コスト評価に AHP 法を当てはめ(図 3.4-9)、評価項目（シナリオの属性）
は「解体作業」、「廃棄物管理」、「施設管理」とし、シナリオの優劣を 5 段階で定性的に比較した。比較の判断は、同等のコスト(1)、少し高コスト(3)、かなり高コスト(5)、非常に高コスト(7)、圧倒的に高コスト(9)とした。
点数設定の考え方は以下の通りとする。
・解体作業：早期かつ短期間の支出ほど点数は高くなる（コスト高）
・廃棄物管理：放射能レベルが高く、発生量が多いほど点数は高くなる（コスト高）
・施設管理：解体作業が終了するまでの期間が長いほど点数は高くなる（コスト高）
AHP によるコスト評価例を表 3.4-10 に示す。この評価では、設定したシナリオに対して S-3>S-4>S-2>S-1 の順番で経済的に好ましくないことになり、表 3.4-9 の結果とは異なる。これは主に全貯蔵及び解体作業に必要なコストの考え方（設定）が異なるためであるが、過去の事例の分析などより定量的な情報を収集してコストの設定が必要になる。

図 3.4-9 AHP によるコスト評価の階層

3-79- 115 -

JAEA-Review 2023-027

表 3.4-10 AHP によるコスト評価例(1)属性の比較

解体作業

廃棄物管理

施設管理

解体作業

1

3.00

5.00

廃棄物管理

0.33

1

3.00

施設管理

0.20

0.67

1

（2）解体作業コストの点数

S1

S2

S3

S4

S1

1

0.14

0.33

0.20

S2

7.00

1

0.33

3.00

S3

3.00

3.00

1

5.00

S4

5.00

0.33

0.20

1

（3）廃棄物管理(処理・保管)の点数

S1

S2

S3

S4

S1

1

0.33

0.20

0.14

S2

3.00

1

0.33

0.33

S3

5.00

3.00

1

0.33

S4

7.00

3.00

3.00

1

S1

S2

S3

S4

S1

1

0.20

0.33

0.33

S2

5.00

1

0.33

0.20

S3

3.00

3.00

1

0.33

S4

3.00

5.00

3.00

1

（4）施設管理の点数（5）総合評価
属性(重み) 解体作業 廃棄物管理 施設管理

総合評価

シナリオ

0.62

0.25

0.13

S-1

0.04

0.01

0.01

0.06

S-2

0.19

0.04

0.02

0.25

S-3

0.35

0.07

0.07

0.49

S-4

0.09

0.13

0.07

0.29

④ 工程遅延リスクの評価
表 3.4-5 に示した工程遅延リスクのリスク項目に対して、廃棄物管理シナリオごとの値を設定した。評価では、作業期間が長くなる場合に起きやすいリスク、特定作業にお3-80- 116 -

- 117 -

3-81

経済性

社会情勢

技術課題

規制条件

リスク項目

5
5
1

・処分施設の建設に周辺住民が反対する・処分施設の建設にかかる予算が十分でないことが判明する

・廃棄物保管施設の維持・補修に新たな資金が必要になる

1

・燃料デブリ取り出しが予定通りできない
5

1

・施設に安全上の問題が発生する
1

1・保管容器に欠陥が見つかる

・処分施設の立地場所が見つからない

3

・保管容器の設計要件がより厳しくなる・建屋に予測しない汚染が見つかる

3

3

・処分容器の条件が決まらない

3

3

5

5

1

5

5

3

1

C

S-1
Q

生起確率 Q/影響度 C/リスク R

廃棄物管理シナリオ

3

15

25

25

1

5

5

3

3

9

R

3

3

3

3

3

1

3

3

3

1

Q

3

3

5

5

1

5

5

1

1

3

C

S-2

9

9

15

15

3

5

15

3

3

3

R

表 3.4-11 シナリオの比較(3)工程遅延リスクの評価例

5

5

1

5

3

1

5

3

1

3

Q

3

3

5

5

1

5

5

1

1

3

C

S-3

15

15

5

25

3

5

25

3

1

9

R

5

1

1

1

5

1

5

5

3

1

Q

5

1

5

5

1

5

5

1

1

3

C

S-4

25

1

5

5

5

5

25

5

3

3

R

JAEA-Review 2023-027

いて発生するリスクを考慮した。工程の期間を考えた場合、S-1 は S-2 より早期に終了、建屋地下部が残存する S-3 は S-2 よりも早期に廃棄物処理を終了、安全貯蔵と地下部残存の特徴を有する S-4 は 4 つのシナリオの中で最も遅くにエンドステートが達成される。
このような条件を考慮したうえで、特定したリスク事象の生起確率は、定性的に 5 段階
（大、中、小、それらの中間）で設定した。また、廃棄物管理シナリオに示す事象が生起した場合の影響度は工程が遅延する年数で表すこととした。工程遅延リスク事象に対する生起確率と影響度の設定例を表 3.4-11 に示す。

JAEA-Review 2023-027⑤ 廃棄物管理シナリオの比較設定した 4 つの廃棄物管理シナリオの属性を総合的に比較することにより、それぞれのシナリオの利点や課題を判断することができる。前述したように、シナリオ評価は、
安全性、経済性、実行可能性の 3 つの観点から行った。SED 指標は、その経時変化にシ
ナリオごとの特徴が表れており（図 3.4-8）、安全性については SED 指標を時間積分した値を用いた。経済性については、廃炉作業（表 3.4-9）と廃棄物処分に必要なコストについて評価した。廃棄物処分については、処分概念などが確立されておらず、具体的なコストとして評価することが難しいため廃棄物区分ごとの処分単価を用いるのではな
く、それぞれのシナリオで発生する放射性廃棄物総量（表 3.4-7）の比を用いることとした。実行可能性については工程遅延リスクの値を用いた。それぞれの属性に対して最大値を 1.0 になるようにして規格化（無次元化）したうえで、式 3.4-6 により重みを均等として廃棄物管理シナリオごとの総合点を算出した。
結果の例を表 3.4-12 に示す。この評価では、点数が低い程、優先度が高くなる。総合点は S-3 が 0.66、S-2 が 0.90、S-3 が 0.65、S-4 が 0.84 となった。S-1 と S-3 の相違は小さいが、廃棄物管理シナリオは S-3、S-1、S-4、S-2 の順に優先度が高い結果となった。
安全性（SED 指標の時間積分）については、安全貯蔵を含まず短期で作業を終了するシナリオ（S-1、S-3）で高い評価となる。経済性（廃炉作業コストと廃棄物量）については、即時解体をするシナリオ（S-1、S-3）が、安全貯蔵をするシナリオ（S-2、S-4）
よりも評価が高くなっている。これは、安全貯蔵準備、安全貯蔵期間中の維持管理にコストがかかるのに対し、30 年の安全貯蔵期間では半減期約 30 年の 137Cs が減衰することによる廃棄物量の減少があまり見込めないことによる。また、経済性については、同じ
時間軸のシナリオ（S-1 と S-3、S-2 と S-4）を比較すると、地下構造物を残すシナリオ（S-3、S-4）の方が若干、優位となっている。これは地下構造物を残すことで廃棄物処分コストを低減する効果が大きいためである。作業の実行可能性（工程遅延リスク）については、安全貯蔵期間をおくシナリオ（S-2、S-4）が優位性を示している。
それぞれのシナリオの特徴は、以下の通りである。
1) S-1
早期に作業を終了するため、危険性を考慮すべき期間が短いことから安全性において優位であり、経済性についても優位性が示されている。作業の実行可能性については評価が低い。これは比較的短い期間で廃炉作業や廃棄物に係る技術条件を決める必要があるので、条件に合わない要素が出現する可能性や処分施設の確保が困難である
可能性があるためである。
2) S-2
最も優位性が低いシナリオとして評価された。安全貯蔵準備や安全貯蔵期間中の維持管理のコストがかかること、安全貯蔵期間中の放射性核種の減衰による廃棄物量の減少が見込めないこと、エンドステートに到達するまでの時間が長く SED 指標が高い
状態が継続することなどによる。
3) S-3
総合評価では最も優位性の高いシナリオと評価された。S-1 と同様に、早期に作業を終了するため、危険性を考慮すべき期間が短いことから安全性において優位である。
経済性については、地下構造物を廃棄物としないため、廃炉作業、廃棄物処分の両方の観点について S-1 よりも評価が高い。作業の実行可能性においては、S-1 と同様に評価が低い。
4) S-4S-2 と同様に、廃炉の期間が 70 年と長いため、長期にわたり SED 指標が高い値を示すため、安全性に関して低い評価となり、作業の実行可能性において高い評価となった。経済性については、安全貯蔵に関するコストのために評価が低くなっているが、3-82- 118 -

JAEA-Review 2023-027

地下構造物の解体がないこと、放射性廃棄物量が少ないことにより、S-2 よりも評価が高い。
以上は廃棄物管理シナリオを比較する一例であり、総合評価の結果はどの評価項目を重視するかによって変わってくる。例えば、作業の実行可能性を重視し、これらの重みを大きくする場合には、S-2、S-4 の評価が高くなる。また、安全性をより重視する場
合には、S-1 と S-3 の優位性が逆転して S-1 の方が評価が高くなる可能性がある。より詳細な検討には、1F の状況に即したコストの詳細な評価、放射能レベルを含めた詳細な廃棄物量の考慮、今回含まれていない評価項目の追加など、さらなるデータの拡充が必要になる。
燃料デブリ取り出しで発生する廃棄物も含めた廃棄物管理の方法、処分場所、処理処
分に係るコストなど、1F 廃炉で発生する廃棄物の取り扱いは、廃炉シナリオを策定す
るうえで最も重要な課題である。本検討では、物量が非常に多いコンクリート廃棄物を対象とし、3 号機をとりあげてレベル区分ごとの廃棄物量を試算したが、廃棄物管理の計画策定においては、3 号機以外のプラントや施設内のその他の建屋の解体で発生するレベル区分別の廃棄物量、クリアランス物量、クリーンアップ作業で発生した瓦礫などの量や処分概念に基づく処理処分コスト、クリアランス検認に係るコストなどの総合的な分析に基づいた廃棄物管理シナリオの検討、最適化が必要となる。本検討で構築した
このような評価手法は、1F 廃炉の工程及び廃棄物管理シナリオの特徴や優位性などを分析するうえで有用なツールとなり得る。

表 3.4-12 廃棄物管理シナリオの比較例
安全性

経済性

実行可能性
総合評価

S-1

0.29

0.81

(廃炉作業/(工程遅延リスク）
廃棄物処分)(0.67/0.95)
0.89

S-2

0.95

1.00

(1.00/1.00)

0.75

0.90

S-3

0.35

0.59

(0.55/0.63)

1.00

0.65

S-4

1.00

0.74

(0.90/0.57)

0.77

0.84

（SED指標）0.66

3.4.5 令和 4 年度成果のまとめ(1) 廃棄物管理に係るデータ整備
令和 4 年度には、1F-3 号機を廃棄物管理に係る評価の対象と設定し、原子炉建屋、ター
ビン建屋等を領域に分割し、それぞれの領域の物量等を推定するとともに、解体工法、解体工程及び想定した時間軸を当てはめ、廃棄物管理のシナリオを設定した。
(2) 評価手法の検討
コンクリート廃棄物の発生から処理、処分までを俯瞰した 4 つのシナリオに基づいて、
RHP 値及び SED 指標の値を算出した。さらに、コスト、工程遅延リスク、物量について半
定量的に数値化するとともに、またそれらを総合的にシナリオ評価する手法を検討した。
(3) 廃棄物管理シナリオの構築と評価
シナリオの特性及び優先度を分析するために、安全性、経済性、実行可能性の観点から
SED 指標、コスト、廃棄物量、工程遅延リスクの項目について、安全貯蔵の有無、地下構

3-83- 119 -

JAEA-Review 2023-027

造物の原位置管理を含むこれらのシナリオについて、意思決定における単純加算法を用いて半定量的に評価を実施した。総合評価は評価項目の重みづけに依存すること、評価に用いたデータの拡充が必要であるため、本検討の評価は予備的であるが、時間軸が長くなる
場合（安全貯蔵を含むシナリオ）は実行可能性において有利となる一方、安全性及び経済性において不利となることがわかった。廃棄物管理を含む 1F 廃炉を持続的に進めていく
うえで、将来の状況を定量的に分析し、廃棄物管理を着実に進めるための条件を検討・抽出することが重要と考えられる。

3.5 研究推進研究代表者の下で、各研究項目間ならびに CLADS 等との連携を密にして研究を進めた。
PO 及び JPO による中間フォロー会議を令和 4 年 12 月 15 日に実施した。NDF の第 6 回福島第一廃炉国際フォーラム技術ポスターセッション（令和 4 年 8 月 29 日、2 件）及び英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業成果報告会（令和 5 年 3 月 17 日）に研究代表者等が参加した。また、東京大学・丸山教授らの研究グループとの情報交換会を実施した（令和 4 年 10月 12 日、同 11 月 15 日）。令和 5 年 3 月 2 日に、IMT Atlantique の Prof. Bernd Grambow を招聘し、研究代表者、分担者が進捗を報告するワークショップを開催し、意見交換を行った。
「国民との科学・技術対話」の推進活動として、研究代表者 が北海道大学「ACADEMICFANTASISTA 2022」に参加し、札幌市内の 1 高校において出張講義を行った。
研究成果の一部を、日本原子力学会 2022 年秋の大会（2 件）、日本原子力学会 2023 年春の年会（5 件）及び日本原子力学会北海道支部研究発表会（1 件）、日本原子力学会バックエンド部会第 38 回夏期セミナー（1 件）にて発表した。
以上、3 カ年計画の最終年度である令和 4 年度の事業項目を実施し、所期の目標を達成した。

3-84- 120 -

JAEA-Review 2023-027

4.

結言
1F の廃炉作業を円滑かつ合理的に進めるためには、コンクリート中の放射性核種濃度分布の経時変化を考慮して、解体から最終処分までの一連の工程全体を俯瞰することが重要である。そこ
で、本研究では、物量が多く、また、汚染水との接触による長期溶脱変質が起きている可能性のある地下構造物のコンクリートに焦点をあて、変質コンクリート材料を対象とした放射性核種の移行挙動の解明、特性評価、放射性核種の移行挙動モデルの構築、及びそれらの情報をもととした放射性廃棄物物量の推計、コンクリート廃棄物の管理シナリオの分析を行った。
溶脱 HCP 試料での 137Cs について拡散の Ea 及び収着の ΔH を決定した結果、それらの和が自由
水中の Cs+イオンの拡散の Ea と一致し、137Cs は主に溶脱試料の内部間隙中の自由水中を、収着による遅延を受けながら拡散している可能性が示唆された。また、 125I（I−イオン）は、未溶脱試料への収着が認められた一方で、溶脱試料への収着は認められなかった。125I は溶脱処理をしていない健全試料ではセメント試料の間隙内部の自由水中を収着による遅延を受けながら拡散しているが、溶脱試料では健全試料とは異なるプロセスで拡散している可能性が示唆された。さらに、
健全 HCP 試料を用いた酢酸イオン形の 14C の透過型拡散試験では、実効拡散の Ea が自由水中の拡
散の Ea の値より高くなったことから、酢酸 14C は自由水中とは異なるプロセスで拡散していることが示唆された。一方、溶脱試料では酢酸イオン形の 14C は破過せず、溶脱が 14C の移行挙動に影響を及ぼすことが明らかになった。酸化鉄粉末試料（ヘマタイト、ゲーサイト、フェリハイドライト）- セメント系材料（健全 HCP、C-S-H）混合試料での U 収着実験より、平衡 pH が 8 と低くなったフェリハイドライト粒子には U の収着が認められたものの、全ての実験でほぼ全て（＞
99.8%）の U が固相に収着した。
炭酸化したセメントペースト溶出試験を行い、非破壊 CT-XRD 連成法によって分析した結果、変質した様子は認められなかった一方、炭酸化していない試料では溶出用の溶液と常時接していた硬化体円縁において変化が認められた。試料の中心部近傍では水酸化カルシウムのピークが認められた。改良した SiTraM2D を用いた模擬計算によって、100 か月後のコンクリートの変質を予測した結果、水酸化カルシウムの溶脱から判定した変質深さは 5～8 mm 程度となり、母材と骨材の界面である遷移帯が溶脱を促進することが示された。また、塩化物イオンの浸透においても遷移帯は影響を与えるが、100 か月後のコンクリート内部は塩化物イオンによって飽和状態に達していた。また、コンクリート構造物から採取して粒度調整したコンクリート塊を普通粗骨材と混合して作製したフライアッシュ再生骨材コンクリートの圧縮強度試験では、容積混合率が 50%において約 1 割の強度低下を示したが、長期的に強度は増加していた。一方、凍結融解試験から求めた耐久性指数は、300 サイクル終了後も 60%を上回っていたが、表面のスケーリングが比較的多く生じていた。
29
Si の存在比率を高めた試薬を用いて合成した C-A-S-H は典型的な XRD プロファイル、29Si 及
27び Al NMR スペクトルを示したが、多重核磁気共鳴スペクトルを取得することはできなかった。
結晶性の高い kaolinite からは同じ分析方法で Si と Al の共鳴が見られたことから、C-S-H の微
細構造はセメント化学で考えられているモデル以上に非晶質的で、Si と Al の酸素原子を介したσ 結合は必ずしも担保されていない可能性が示唆された。材齢 50 年以上のコンクリート試料及び HCP 試料について、0.5 M、6 M の硝酸アンモニウム溶液への浸漬及び中性化処理により劣化させた後、29Si 及び 27Al を対象核とした NMR 測定により微細構造を評価したところ、0.5 M の硝酸アンモニウムで浸漬し溶脱の程度が軽い場合には、材齢 50 年以上のコンクリート試料及び HCP 試料に差異が出た。これは劣化処理前の試料の水和度や Ca/Si 比が異なるためと考えられた。
固体廃棄物貯蔵庫のコンテナ内部の放射能インベントリを算出するモデルを構築し、コンテナ
外部の線量率測定データからコンテナ内部のコンクリート瓦礫の放射能インベントリを推定した。
コンテナ内における不均一な線源分布に由来する誤差を、コンテナ側面での線量測定結果のばらつきに基づき評価することが可能となった。また、滞留水中のコンクリート構造物中の放射性核種濃度分布については、構造物の厚さや形状、滞留水中の核種濃度を考慮して、場所に応じてコンクリートを分類し、対象となる汚染コンクリートの物量を整理した。溶脱を考慮したコンクリ
ート構造物内の放射性核種濃度分布を推定した。

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瓦礫試料の分析データを整理すると 14C と 3H の濃度との相関から被覆管に含まれる放射化生成物に由来する可能性が考えられる。14C は汚染水中にも検出されているが、データが断片的であり、これは濃度がごく低いため、その挙動を推定するのは困難である。事故が進展する中で、被覆管が損傷し 14C が拡散する過程は、被覆管の損傷時とその後の損傷した燃料の冷却時を主要な段階として考え、被覆管の損傷時には、空気と飽和水蒸気の系における 14CO2 の高温の水粒子へ溶解する反応、損傷した燃料の冷却時には、常温下での被覆管から水へ溶解する反応が重要であると考えられた。また、水へ移行する 14C の化学種は無機物とともに有機物を考慮して検討すべきであることがわかった。炭素は多様な化学形態を取りうるために現時点で未だモデル化には至らないが、14C の挙動は重要であり、今後もモデル化に向けた努力を継続していく必要がある。
1F3 号機を廃棄物管理に係る評価の対象と設定し、原子炉建屋、タービン建屋等を領域に分割
し、それぞれの領域の物量等を推定するとともに、解体工法、解体工程及び想定した時間軸を当てはめ、廃棄物管理のシナリオを設定した。コンクリート廃棄物の発生から処理、処分までを俯瞰した 4 つのシナリオに基づいて、RHP 値及び SED 指標の値を算出した。さらに、コスト、工程
遅延リスク、物量について半定量的に数値化するとともに、またそれらを総合的にシナリオ評価する手法を検討した。シナリオの特性及び優先度を分析するために、安全性、経済性、実行可能性の観点から SED 指標、コスト、廃棄物量、工程遅延リスクの項目について、安全貯蔵の有無、
地下構造物の原位置管理を含むこれらのシナリオについて、意思決定における単純加算法を用いて半定量的に評価を実施した。総合評価は評価項目の重みづけに依存すること、評価に用いたデータの拡充が必要であるため、本検討の評価は予備的であるが、時間軸が長くなる場合（安全貯蔵を含むシナリオ）は実行可能性において有利となる一方、安全性及び経済性において不利となることがわかった。廃棄物管理を含む 1F 廃炉を持続的に進めていくうえで、将来の状況を定量的に分析し、廃棄物管理を着実に進めるための条件を検討・抽出することが重要と考えられた。
本年度の成果は以下のようにまとめられる。
- HCP 中の放射性核種の移行には、空隙中の自由水を収着の影響を受けながら拡散する場合（溶脱 HCP 中の 137Cs、健全 HCP 試料中の I-等）、自由水中の拡散とは異なるメカニズムで移行する場合（溶脱 HCP 試料中の I-、健全 HCP 試料中の酢酸 14C 等）、移行が認められない
場合（健全 HCP 中の炭酸 14C、溶脱 HCP 中の酢酸 14C 等）等があった。
- 137Cs については C-S-H の変質や M-S-H の生成などとの関係が示唆される結果となったが、他の核種については HCP の複雑さ等もあり微細構造との明確な関係性は示唆されず、さらなる検討が必要である。
- 鉄とセメント系材料が混在する系では、高 pH 条件下では U はそのほとんどがセメント系材料に収着する。
- 溶脱試料の微細構造は、溶脱の度合いや溶脱溶液の種類（海水/純粋）に加えて、溶脱する前の HCP の水和度や Ca/Si 比、炭酸化等の影響を受ける。
- C-S-H の微細構造はセメント化学で考えられているモデル以上に非晶質的で、Si と Al の酸
素原子を介した σ 結合は必ずしも担保されていない可能性がある。
- 溶脱の進行には骨材とセメントの境界に形成される遷移帯が影響を与えることがシミュレーションにより明らかになった。
- 1F-3 号機（原子炉建屋、タービン建屋、廃棄物処理建屋）を対象とした場合、人工岩を除く 227 千 t のコンクリートのうち約 70 千 t が放射性廃棄物、約 157 千 t が非放射性廃棄物となると推計された。放射性廃棄物は地上部が約 43 千 t、地下部が約 24 千 t となり、地下部については約 4 割程度が L2、約 6 割程度が L3 と推計された。
- 地下構造物を原位置で継続管理する場合には、放射性廃棄物量を 1/3 程度、非放射性廃棄物を 1/4 程度、減量することができる。
- コンクリート構造物の解体物の約 7 割が非放射性廃棄物であると推計され、クリアランスなど非放射性廃棄物を合理的に処理・処分する方法を整備することも重要であることがわかった。本研究では、コンクリート構造物から採取して粒度調整したコンクリート塊を普4-2- 122 -

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通粗骨材と混合して作製したフライアッシュ再生骨材コンクリートの圧縮強度試験や耐久性指数の確認も行った。
即時解体と安全貯蔵の予備的なシナリオ評価からは、安全性、経済性については即時解体
が、実行可能性については安全貯蔵が優位となった。また、構造物全てを解体する場合と地下構造物を原位置で継続管理する場合の評価結果は差が小さく、安全性、経済性、実行可能性のどの項目に重みをおいて評価するかに左右される。

本事業の成果は以下のようにまとめられる。
汚染水との接触により変質したコンクリート材料中の放射性核種の移行挙動の解明
HCP 中の核種の移行は溶脱変質により変化するが、変化の仕方は核種（137Cs、I、14C など）や
化学形態により異なることがわかった。事故による汚染の主要な核種である 137Cs については、
溶脱変質した C-S-H や海水溶脱の際に生成される M-S-H への収着の影響が大きく、溶脱による細孔構造の変化や空隙率の増大にも関わらず、見かけの拡散係数は減少する結果となった。また、
U については、鉄とセメント系材料が混在する系では、セメント系材料が存在する高 pH 条件下では U のほとんど（>99.8%）が溶脱の有無に関わらず、セメント系材料に収着した。
② 汚染水との接触により変質したコンクリート材料の特性評価
溶脱により、HCP・コンクリートではポルトランダイトの溶脱や C-S-H のシリカゲル様の構造への変質などが起こるが、その変化は変質前の HCP・コンクリートの状態（炭酸化など）に依存することが明らかになった。また、溶脱の進行には HCP と骨材の界面に形成される遷移帯でのイオンの輸送が関与している可能性が示唆された。さらにコンクリート構造物から採取して粒度調整したコンクリート塊を利用して再生骨材コンクリートを調製し、強度などの特性を評価して再資源化の実現性を確認した。
③ 変質コンクリート材料中の放射性核種の移行挙動モデルの構築及び放射性廃棄物物量の推計
固体廃棄物貯蔵庫のコンテナに保管されているガレキ類について、コンテナ外部の線量率測定
データからコンテナ内部のコンクリート瓦礫の放射能インベントリを推定するモデルを構築した。
また、構造物の厚さや形状、滞留水中の核種濃度を考慮してコンクリートを分類し、溶脱を考慮したコンクリート構造物内の放射性核種（137Cs、90Sr、129I）の濃度分布を推定し、廃棄物管理シ
ナリオの基礎とした。また、重要核種である Pu 及び 129I、14C についてそれらの起源及び放射性核種がコンクリートに到達するまでの過程を対象として移行挙動のモデルを検討した。
④ 建屋解体から発生するコンクリート廃棄物の分別基準を含む管理シナリオの分析
1F の原子炉建屋、タービン建屋、廃棄物処理建屋のコンクリートは、人工岩を除くと約 3 割が放射性廃棄物、約 7 割が非放射性廃棄物と推計され、放射性コンクリート廃棄物の減量化・減容化に加えて、非放射性コンクリート廃棄物の再資源化等による減量化・減容化が重要であることが明らかになった。また、複数の解体・廃棄物管理シナリオを安全性、経済性、実行可能性について比較・評価する手法を構築した。予備的な評価の結果、即時解体と安全貯蔵を比較すると、安全性、経済性については即時解体が、実行可能性については安全貯蔵が優位となった。構造物
全てを解体する場合と地下構造物を原位置で継続管理する場合は評価結果の差が僅かであり、安
全性、経済性、実行可能性のどの項目を重視するかに左右されることが示された。
①

今後の課題として、経年変化、溶脱変質や遷移帯の影響など 1F の HCP やコンクリートの特性を考慮したうえで、- 放射性コンクリート廃棄物の減量化・減容化のため、また、最も量の多い非放射性コンクリ
ート廃棄物の再資源化のため、骨材分離などのコンクリート処理技術の 1F コンクリートへの適用の可能性、効果の検討- コンクリート処理の際に発生する二次廃棄物及び廃棄体の製作手法の検討、廃棄体の特性把握- クリアランス制度の 1F における運用や放射性コンクリートから製作する廃棄体に関する要件の抽出などが挙げられる。

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