「富岳」成果創出加速プログラム 物質・材料系課題 合同研究会
2021.12.8 ‐ 9

量子物質の創発と機能のための基礎科学―「富岳」と最先端実験の一体化による革新的強相関電子科学
Basic Science for Emergence and Functionality
in Quantum Matterー Innovative Strongly-Correlated Electron Scienceby Integration of “Fugaku” and Frontier Experiments ーDecember 8, 2021
早稲田大学

Masatoshi Imada

Project member &adjunct member◆代表機関[早稲田大学]今田 正俊
藤森 淳
Jean-Baptiste Morée
Schmid Michael Thobias◆協力機関[物質・材料研究機構]
山地 洋平
Chenchao Xu[東京大学]
有田 亮太郎
平山 元昭
Rico Pohle
近藤 猛
井戸 康太
吉見 一慶
河村 光晶
藤堂 眞治
大久保 毅
RuQing Xu[理化学研究所]
花栗 哲郎
幸坂 祐生
酒井 志朗
野村 悠祐
◆連携機関（国内）
橋本 幸士
井本 文裕

◆連携機関（海外）
Antoine Georges（Flatiron institute ）Andrew Millis （Flatiron institute ）Shiwei Zhang （Flatiron institute ）Olivier Parcollet （Flatiron institute ）Giuseppe Carleo （Flatiron institute ）Gabriel Kotliar （Rutgers University ）Roser Valenti （Goethe University Frankfurt ）Silke Biermann （Ecole Polytechnique ）Yong Baek Kim （University of Toronto ）Philipp Werner （University of Fribourg ）Lei Wang Chinese （Chinese Academy of Sciences ）Phillippe Corboz （University of Amsterdam）
Takahiro Misawa (BAQIS)

M. IMADAPurpose and goal of our project
富岳を駆使して

目標１：強相関高温超伝導はどうやって生まれるかという問いに答える
How does the strongly correlated high-Tc superconductivity emerges?
目標２：量子流体の本性は何か？という問いに答える
What is the nature of quantum fluids?
電子にはない機能性をもった創発粒子（スピノンやマヨラナ粒子等）や“量子スープ”の本性の解明

1. Method 1; Establish standard ab initio scheme
for strongly correlated electron systems
accuracy, wide applicability, ease of use, open accessibility
2. Method 2; Innovation of experimental data analyses using
ab initio calculation, and machine learning 実験連携；統合分光

エネルギー・運動量分解3. Physics; Reveal key concepts of strongly correlated electrons

真空中での(素)粒子がもとの姿を強相関物質で失った帰結
分数化(fractionalization)、流体化 → 特異な現象、新たな機能性
M. IMADA

Preview of our present project status
1. High Tc superconductors
cuprates; ★ comprehensive ab initio studies ⇒ 個性と普遍性★ spectroscopic data analysis by machine learning⇒ Yamaji
2. Quantum fluids; model systems ⇒ Nomura
ab initio studies; ★ Ir compounds★ molecular solids; dmit salts ⇒ Ido
3. Methodology machine learning ⇒ Yamaji, Nomura
quantum dynamics ⇒ Ido
4. Collaboration with experiments
integrated spectroscopy (統合分光) ; ARPES, RIXS, QPI
M. IMADAPurpose and goal of our project
富岳を駆使して

目標１：強相関高温超伝導はどうやって生まれるかという問いに答える
How does the strongly correlated high-Tc superconductivity emerges?
目標２：量子流体の本性は何か？という問いに答える
What is the nature of quantum fluids?
電子にはない機能性をもった創発粒子（スピノンやマヨラナ粒子等）や“量子スープ”の本性の解明

1. Method 1; Establish standard ab initio scheme
for strongly correlated electron systems
accuracy, wide applicability, ease of use, open accessibility
2. Reveal key concepts of strongly correlated electron systems
もとの真空中での(素)粒子としての姿を強相関物質で失った帰結
分数化(fractionalization)、流体化 → 特異な現象、新たな機能性

3. Innovation of experimental data analyses using
ab initio calculation, and machine learning 実験連携
M. IMADAEstablish ab initio scheme

第一原理ハミルトニアン

H

S [c , c ] = ∫ dτ L+

L = ∫ drc + ∂τ⇒Schrodingerc + Ḧ [c + , (Dirac)c]eq. L
H = H L + H H + H HL
HZ = TrL TrH exp[S ]S [ c , c ] = ∫ dτ L+EF

partial trace

L = ∫ drc ∂τ c + H [c , c ] constrained RPA (cRPA)
constrained GW (cGW)
H HTr+H HLS ], cLL] +SHL [c=+ LH= log
H exp[L L = ∂S L / ∂τターゲットバンド（L空間）だけから++H L [c + L , cL ] = L L − ∫ dxL c + L ∂τ cL 構成される部分ヒルベルト空間
M. IMADALow-energy effective Hamiltonians
H L [c L , c L ] = L L − ∫+hLK : band renormalizationdxL c L ∂τ cL
self-energy
hLV : screened
Coulomb interaction+ターゲット(低エネルギー)バンド

実空間表示；最局在ワニエ軌道
格子上の有効ハミルトニアン
Lattice fermion Hamiltonian
格子フェルミオンハミルトニアンを得るための最局在ワニエ軌道の例

Miyake et al. JPSJ 79 (2010) 044705

c.f. 最局在ワニエ軌道の導出：

Marzari,Vanderbilt, PRB 56, 12847 (1997).
Souza, Marzari, Vanderbilt, PRB 65, 035109 (2001)

M. IMADAComprehensive studies of high-Tc superconductors
effective Hamiltonian
Early studies using K computeriron-based superconductors (鉄系超伝導体） ⇒ variational Monte Carlo

実験相図を再現

competingcharge inhomogeneity and SC⇔ cuprates

Misawa, Imada, Nat. Commun. 5 (2014) 5738

M. IMADAAb initio studies of high-Tc superconductors
cuprates（銅酸化物）
HgBa2CuO4+δ

Darmawan et al.
Phys. Rev. B 98 (2018) 205132

Hubbard; toy model
超伝導相

ストライプ相dominance of stripe (inhomogeneity)
ab initio Hamiltonianでエネルギー差が逆転
ハバード模型で無視されている現実物質にあるサイト間クーロン相互作用や超伝導とストライプ相との遠方へのホッピング項が激しい競合;
超伝導が支配的ストライプへのフラストレーションとして働き
dominance of superconductivity ストライプを破壊する
M. IMADA
Ohgoe et al. PRB 101 (2020) 045124 ⇒分数化との関連
stripe order

Comprehensive ab initio studies of high-Tc
superconductors and spin liquid materials
cuprates（銅酸化物）
HgBa2CuO4+ (La,Sr)2CuO4(Sr1-xCax)1-yCuO2,
Bi2Sr2CuO6+ (Bi2201),
Bi2Sr2CaCu2O6+δ (Bi2212),Bi2Sr2Ca2Cu3O6+δ (Bi2223)

量子スピン液体X[Pd(dmit)2]2 cation X＝Me4P, Me4As,Me4Sb, Et2Me2As, EtMe3Sb

Yoshimi et al.,arXiv:2109.10542⇒井戸⇒ c.f. 正方格子J1-J2模型でのスピン液体存在の確立とスピノンへの分数化→野村

網羅計算によってTcの多様性を含めた化合物ごとの個性とその原因を明らかにする

M. IMADA
高温超伝導や量子流体を生み出す普遍的な機構を明らかにする

Purpose and goal of our project
富岳を駆使して

目標１：強相関高温超伝導はどうやって生まれるかという問いに答える
How does the strongly correlated high-Tc superconductivity emerges?
目標２：量子流体の本性は何か？という問いに答える
What is the nature of quantum fluids?
電子にはない機能性をもった創発粒子（スピノンやマヨラナ粒子等）や“量子スープ”の本性の解明

1. Method 1; Establish standard ab initio scheme
for strongly correlated electron systems
accuracy, wide applicability, ease of use, open accessibility
2. Method 2; Innovation of experimental data analyses using
ab initio calculation, and machine learning 実験連携；統合分光

エネルギー・運動量分解3. Physics; Reveal key concepts of strongly correlated electrons

真空中での(素)粒子がもとの姿を強相関物質で失った帰結
分数化(fractionalization)、流体化 → 特異な現象、新たな機能性
M. IMADAもともとの強いクーロン斥力にもかかわらず
2E= aδ + bδ + ⋅⋅⋅, b < 0 キャリア間に強い有効引力Mottness and fractionalization
d 2E<0dδ 2d 2E≥0dδ 2spinodal

ERepulsion ＋Pauli exclusion
usually makes b>>0

origin of b < 0 ?

quick recovery of coherence by carrier doping⇒ nonlinear reduction of K.E.
strong attraction 強い引力
Misawa, Imada,caused by Mottness
Phys. Rev. B 90 (2014) 115137
Hubbard ＆銅酸化物 共通の機構: Mottness
鉄系超伝導体にも共通性

bistable excitations

超伝導とストライプ、電荷不均一は同じ親（強い有効引力）の子“fractionalization”
電子の分数化への駆動力

dark fermion d= incoherent part of electronand “quasiparticle” c

two-component fermion model (TCFM)†††=H[ε(k)cc+Λ(cd+H.c.)+ε(k)d∑ c kσ kσ k kσ kσdkσ d kσ ]d tunneling c†d cdoping

kM. IMADA

分数化による予言：Self-Energy Peak Cancellation∑ ε (k )c σ c σ + ε (k )d σ d σ  + ∑σ Λ(k ) ( c σ d σ + H.c.)

H TCFMk†ckkd†k†kk,+ ∑[∆ c (k )c k ,σ c − k ,−σ + ∆ d (k )d k ,σ d − k ,−σ + H.c.]††††kkGc =k ,σCivelli, Imasa
超伝導相では？ Sakai,PRL 116, 057003 (2016)

擬ギャップ相の再現

1A(kAN , ω )Λ2(ω − ε c ) −ω − εd2ΛΣ nor (k , ω ) =1
TCFMの超伝導相への拡張
A(k,)
Im G nor (k , ω )
=−
ω−
ω
εdπ
−1nor
nor
G11 (k , ω ) = ω + µ − ε k − Σ (k , ω ) + W (k , ω )  pseudogap=hybridization gap
Σ ano (k , ω ) 2
W (k , ω ) =ω − µ + ε k + Σ nor (k , −ω )*()

peakcancellation

ImΣnorA(kAN , ω )Im W
Imada, Suzuki, JPSJ 88, 024701 (2019)
Imada J. Phys. Soc. Jpn. 90, 074702 (2021)

ImΣnor+ImW
prominent peaks
in ImΣnor and ImΣanoand their cancellation in A(k,ω)

自己エネルギーのピーク出現とM. IMADA
その相殺：分数化特有の特徴

Purpose and goal of our project
富岳を駆使して

目標１：強相関高温超伝導はどうやって生まれるかという問いに答える
How does the strongly correlated high-Tc superconductivity emerges?
目標２：量子流体の本性は何か？という問いに答える
What is the nature of quantum fluids?
電子にはない機能性をもった創発粒子（スピノンやマヨラナ粒子等）や“量子スープ”の本性の解明

1. Method 1; Establish standard ab initio scheme
for strongly correlated electron systems
accuracy, wide applicability, ease of use, open accessibility
2. Method 2; Innovation of experimental data analyses using
ab initio calculation, and machine learning 実験連携；統合分光

エネルギー・運動量分解3. Physics; Reveal key concepts of strongly correlated electrons

真空中での(素)粒子がもとの姿を強相関物質で失った帰結
分数化(fractionalization)、流体化 → 特異な現象、新たな機能性
M. IMADA

角度分解光電子分光（ARPES） data とTCFMの比較、フィッティングA(k , ω ) = −1π=Im G nor(k , ω ) H TCFM††εkccεkd+()()∑  c kσ kσ dkσ d kσ k+ ∑ Λ (k ) ( c† kσ d kσ + H.c.)k ,σk=(π,0.14π)
12K+ ∑[∆ c (k )c† k ,σ c† − k ,−σ + ∆ d (k )d † k ,σ d † − k ,−σ + H.c.]k ,σ1.0

A(ω) byTCFM

antinode~(π,0)
eVMachine learning on Kondo et al.
Nat. Phys.7, 21 (2011)

optimal doped
Bi2212
Tc~90K-0.1

photon source dependent part(mostly presumable background)subtracted

0.5

00.1

0.2

Imada, Suzuki, J. Phys. Soc. Jpn. 88, 024701 (2019)
Imada, J. Phys. Soc. Jpn. 90, 074702 (2021)
Imada, J. Phys. Soc. Jpn. 90, 111009 (2021)

ARPES データ機械学習解析⇒ 山地

M. IMADAYoshida,Fujimori,Imada
機械学習によるARPES直接解析 Yamaji,Phys.Rev. Res. 3.043099 (2021)

機械学習による正常・異常
自己エネルギーの分離抽出

antinode~(π,0)

Boltzmannmachine learning

k=(π,0.14π)

TCFM fitting

AN point

ARPES直接解析とTCFM予言の一致

Im W

A(kAN , ω )pseudogap∆ c (k ) =∆ d (k ) =0peak
cancellation

ImΣnorImΣnor+ImW

M. IMADA

Support for fractionalizationIntegrated spectroscopy
統合分光学へ

M. IMADAHow about other experimental probe?

RIXSEjω=ElEhEhjl
Ec

I RIXS (Q, ω , ω0 ; σ , ρ ) ∝ ∑ |Bli (ω0 , Q; σ , ρ ) |2 δ ( El − ω )lBli (Q, ω0 ; σ , ρ )iQ⋅ Rme∑ χ ρσ l cm,σ jj ,m(ω − El + iη ) −1
η：exciton lifetime
exciton dynamics− E j + iΓ) −1 j j c† mρ i (k 0)j (ω0 =
single-electron dynamics

Γ：inverse core hole lifetime

H=H 0 + VmmVm; core hole potential at site mEffect of Vm is small Shi et al. PRB 96 (17) 155101

B → σ=(Q, ω ) Bli (Q, ω ; ↑, ↓) + Bli (Q, ω ; ↓, ↑) =for ∆S 1n=(Q, ω )m; atomic site

Bli (Q, ω ; ↑, ↑) + Bli (Q, ω ; ↓, ↓) =for ∆S 0

Cu L3 edge Γ～0.3eV
Cu K edge
O K edge Γ～0.07eV

If Γ → ∞, I RIXS (Q, ω , ω0 ; σ , ρ ) → S (Q, ω ) for ∆S =1
can trace p-h (exciton) dynamics

N (Q, ω ) for ∆S =0M. IMADA

Ingap Wannier exciton and fractionalization
Sakai, Civelli, Imasa

Charlebois, ImadaPRL 116, 057003 (2016)
PRX 10, 041023 (2020)

Ingap band particle
擬ギ ャ ッ プ

A(k,ω)4eVd (dark fermion)とc が作る混成ギャップ(擬ギャップ)を跨いでできる励起子
Wannier-like exciton⇔ LHBとUHBの間にできるFrenkel的強束縛励起子（Mott 絶縁体でのdoublon holon pair)

2

Wannier的な弱束縛励起子を作るdとcoherent lower Hubbard
運動量空間の準粒子cとの混成
hole(量子縺れ)がクーパー対形成

1eV
擬ギャップ⇒

0

ストライプ(不均一)はcとdの空間的棲み分け-2(0,0)

(π,π)

(π,0)

(0,0)

dark fermionを生む
Wannier-like excitonの実空間描像

cとdの量子縺れ(トンネリング)が不均一を破壊し、超伝導を増幅する；
M. IMADA
off site項による制御

Enhancement by SC Imada, JPSJ 90, 074702 (2021)(π π )

ky

Experimentally, Γ ≦ 0.3eV
Cu L3 edge Γ=0.28 eVO K edge Γ=0.07 eV(π 0) kx

Cu L3 edge → Γ=0.3 eV
ISC(Q,ω) -IPG(Q,ω)

Q=(π,0)励起子ピークの2.5
超伝導による増大

Hubbard model (U/t=8, t=0.5eV)prediction

η→0
excitonlifetime→∞eV

ω0= 1.2 eV,η = 0.1 eV4PG

1eV

0.8ー SC--- Normal

0.6

1.50.41.0

Q=(π,0)0.5A(k,ω)

eV
weight of cbelow EF2SC

2.0

0.5(0,π)→(π,π)
(π,0)

1.0

0.2

1.5

eV

2.0(0,0) (π,π) (π,0) (0,0)

Q=(π/2,0)
0.5

1.0

1.5

2.0

eV

Strong mixture between c and d around (π,0) in the normal phase
Recovery of c (bare electron) weight in SC state → enhancement

Charlebois, Imada
PRX 10, 041023 (2020)see also Kohno 2012

If enhanced, strong support for fractionalization around (π,0)

M. IMADA

Absence of enhancement for single-band systems
single band case
Γ=0.3
η＝01.0ISC(Q,ω)

Q=(π,0), ω0=1.37 eV
0.8

η＝0.1 eV

IPG(Q,ω)ω0=1.6 eV
0.20

01.0eV

2.0

1.0

0.15

2.0

0.10
0.05

ISC(Q,ω) -IPG(Q,ω)

0.5

1.0

1.5

2.0

ω0=0 eV
2.0

1.5

1.0

0.5

No enhancementin the absence of the fractionalization

1.0

0.5

0.5

1.0

1.5

2.0

M. IMADA

Summary and outlook
1. 富岳あるいはそれを超える計算資源によって、強相関電子の困難な問題を第一原理的に解明する展望が開けつつある。
銅酸化物、鉄系超伝導体、分子固体への展開

Promissing scope for challenges of strongly correlated electrons thanks to Fugaku and beyond

2. 強結合(高温)超伝導は強い斥力から解放される系に生まれる強い有効引力が根本原因となる。しかし強い有効引力から同時に生まれる兄弟である電荷の不均一との激しい競合を生む。
強い有効引力はまた、電子の双安定性を生み、分数化の直接原因となる。
High-Tc is generated by strong effective attraction born out from strong repulsion.
It, however, severely competes with a brother, charge inhomogeneity.
Strong attraction generates bistability leading to electron fractionalization.

3. 2成分フェルミオン模型の予測する電子自己エネルギー構造と現実の分光実験データ（ARPES, RIXS, QPI,..)との一対一対応から銅酸化物での分数化の存在が立証されつつある。
Fractionalization is being proven by the one-to-one correspondence between predictions
M. IMADA
by the two-component fermion model and the real spectroscopic data in the cuprates

Summary and outlook

4. 強結合高温超伝導は、運動量空間で記述される従来型準粒子と実空間的なダークフェルミオンへの電子の分数化と混成が生む強い量子縺れが、実空間での電荷不均一化に打ち勝って生ずる。
ちなみに不均一化は2つの分数化した粒子の実空間での棲み分け
High-Tc is a consequence of strong quantum entanglement emerging from the fractionalizationof electrons into conventional quasiparticle in momentum space and dark fermion in real space
which wins over the charge inhomogeneity is real space.

5. 量子スピン液体の物質相としての存在が高精度量子多体計算で立証された; 理論模型と分子固体の第一原理計算
Existence of quantum spin liquid is numerically evidenced by high-accuracy quantum
many-body calculations; simple theoretical models and ab initio calculation of dmit salts

6. 量子スピン液体で代表される量子流体ではスピンの分数化によるスピノンの生成によって、励起構造が記述できる。

反強磁性と価電子固体(VBS)の双安定性、1D-2D双安定性が生む分数化？

Quantum spin liquids are described by the fractionalization into spinon and Dirac dispersion.

7. 展望；統合分光が強相関電子の困難な問題を解く鍵となる。

M. IMADA

Integrated spectroscopy is a key to challenges of strongly correlated electrons.

Thank youM. IMADA