高機能素地の開発（第２報）
常世田茂
言

笠間焼の素地土は，強度が低く業務用食器などには適さないため ，用途は個人向けが中心でした 。そこで，笠間焼の新市場開拓を図るために業務用に使用できる素地の改良研究を実施しました。
笠間素地は，磁器素地に比べると強度の不足，乾燥収縮率が大きいなど製品性能や生産性等で不利な点があるので，従来の笠間素地を主原料に量産に適した素地の開発を実施しました。その結果，笠間素地を主原料に地元産原料を配合した量産向け素地を開発したのでその結果を報告します。
２．開発素地の目標仕様と研究方法
開発素地は乾燥収縮率８％以下， SK7 〜 8 の焼成で曲げ強度 50MPa 以上，全収縮率 13 ％程度，煮沸吸水率２％未満，その他に成形性に優れ陶器の風合いを崩さないことを目標としました。
３．試験方法3.1 使用原料試験に使用した原料を下記に示します。
・主原料：笠間素地（笠間焼協同組合･単味粘土）
・副原料：珪石・長石（福島窯業 100mesh ）花崗岩飛粉（常陸稲田砕石製）
アルミナ（住友化学 AES-11 ）京都半磁器
ＡＡカオリン
天草陶石（特級品）
北茨城蛙目粘土蛙目粘土（土岐口）
各原料のノルム鉱物組成を図１に示しました。

２０８０４０６０６０４０８０16２０１００００２０４０６０＊＊

５．粉砕時間と副原料の検討試験結果
5.1粉砕時間と副原料の絞り込み結果
珪石，長石，花崗岩飛粉，アルミナ及び京都半磁器の５種類の副原料について検討を行い，その結果の内京
都半磁器土及び珪石の結果を図２に示しました。

１００８０１００

珪石30h

京都半磁器30h

珪石5h

京都半磁器5h

151413121200

1220
1240
1260
焼成温度（℃）

図２

図１．使用原料の成分組成値

3.2試験及び測定の方法
素地試験，曲げ強度及び元素組成分析等は前報 1）と同様の方法で行いました。素地の乾燥収縮曲線の常法2) に従い測定しました。

90
曲げ強度（ＭＰａ）

天草陶石①花崗岩飛粉 ②
京都半磁器 ③笠間素地④開発Ｃ素地 ⑤
北茨城蛙目 ⑥
ＡＡカオリン ⑦
蛙目粘土⑧小島均

４ 試験内容前報 1） と同様に湿式粉砕による粒度調整と副原料の配合による下記の試験を行いました。
4.1 粉砕時間と副原料の絞り込み
前報 1） の結果にもとづき， 5hr と 30hr 湿式粉砕した素地に，副原料として珪石，長石，地元産原料の花
崗岩飛粉，アルミナ及び京都半磁器土の合計５種類を選び，各 20%配合後所定の湿式粉砕を行い，曲げ強度等について検討しました。
4.2 調合条件の検討
主原料と副原料の調合条件として，原料を配合後に湿式粉砕する方法（以後同時粉砕とする）及び主原料だけを湿式粉砕して副原料を後から配合する（以後後混合とする）の２通りの方法について曲げ強度等について検討しました。なお，湿式粉砕時間は 5hr 及び副原料配合割合は各 20%としました。
4.3 最適粉砕時間の選定及び副原料配合効果の検討
湿式粉砕時間を1hr ，3hr ，及び5hrとし副原料を10%，20%及び30%の割合で配合した素地について乾燥収縮率 ，煮沸吸水率及び曲げ強度等について検討しました 。
なお，原料の調合条件は 3.1.3 の結果から後混合としました。
4.4 素地調整と調整素地の性能評価
上記の結果から開発目標を満足する湿式粉砕時間及び副原料の配合割合を決定し，素地調整を行いその性能を検討しました。
4.5 焼成素地中の鉱物組成副原料の効果を検討するために焼成素地中の鉱物組成を粉末Ｘ線回折法により測定しました。
測定方法は前報 1 ) と同様の方法で行い，焼成素地中の石英，クリストバライト，ムライトについて検討を行いました。

全収縮率（％）

１．緒

＊1280

珪石30h
珪石5h

京都半磁器30h
京都半磁器5h80706050403012001220124012601280

焼成温度（℃）

粉砕時間による全収縮率及び曲げ強度の変化（珪石または京都半磁器２０％配合）

粉砕時間 30hr で曲げ強度が 80MPa 以上になりましたが，全収縮率は 15%前後と目標値を上回りました。
5hr では副原料によっては目標強度を下回りましたが ，全収縮率はほぼ目標値であったので，湿式粉砕時間は5hr 以下が望ましいと判断しました。
副原料別では，珪石は全収縮率を改善することが判り*窯業指導所5ｈ10987601020配合割合（％）

1h3h5h20配合割合（％）

30

80706050403030108765ｈ987601020配合割合（％）

30

1ｈ3ｈ20配合割合（％）

3ｈ

図3-2調整素地の性能評価結果：花崗岩飛粉

5ｈ987601020配合割合（％）

曲げ強度（ＭＰａ）

1ｈ5ｈ20配合割合（％）

30

1ｈ3ｈ5ｈ20配合割合（％）

308070605040303010

図3-4調整素地の性能評価結果：京都半磁器
1ｈ3ｈ5ｈ10987601020配合割合（％）

30

1ｈ3ｈ5ｈ20配合割合（％）

3080706050403010

図3-5調整素地の性能評価結果：ＡＡカオリン

粉砕時間については 1hr では曲げ強度が目標に達せず， 5hr では乾燥収縮率が目標値を満足しないことがわかり，湿式粉砕時間は 3hr が適正であると判断しました。
副原料別では，脱粘材料である珪石，花崗岩飛粉及び天草陶石は乾燥収縮率を改善しましたが，配合割合が 20% を越えると曲げ強度が低下する事が分かりました。
京都半磁器及びＡＡカオリンは ，曲げ強度が向上し ，配合割合が 10% までは乾燥収縮率も改善しました。
全収縮率と煮沸吸水率について，３時間粉砕素地に副原料を 30%配合した結果について図４ -1 及び 4-2 に示しました。
珪石
天草陶石
ＡＡカオリン

花崗岩飛粉
京都半磁器

155ｈ30103010珪石
天草陶石
ＡＡカオリン

807060504030101020
配合割合（％）

3ｈ80
7060504030

図3-3調整素地の性能評価結果：天草陶石

全 収 縮 率 （％ ）3ｈ

曲げ強度（ＭＰａ）

乾燥収縮率（％）

1ｈ

曲げ強度（ＭＰａ）

乾燥収縮率（％）

9

図3-1調整素地の性能評価結果：珪石

101ｈ

煮 沸 吸 水 率 （％ ）3ｈ

曲げ強度（ＭＰａ）

乾燥収縮率（％）

1ｈ

処理法

5ｈ

曲げ強度（Ｍｐａ）

曲げ強度 乾燥収縮率 全収縮率(MPa)
(%)
(%)
同時粉砕
65.88.014.3
京都半磁器後混合
57.6
7.8
13.3
同時粉砕
49.2
8.5
15.6
ＡＡカオリン
後混合
49.3
7.5
14.4
同時粉砕
49.3
8.3
13.6
天草陶石
後混合
43.1
8.3
13.7
同時粉砕
50.4
7.7
12.6
花崗岩飛粉
後混合
48.8
7.5
12.4
同時粉砕
43.3
7.5
14.0
珪 石
後混合
39.1
8.0
14.2
曲げ強度は，同時粉砕がカオリンを除き後混合より良好でした。また，後混合では副原料によっては曲げ強度が目標に達しませんでしたが，乾燥･全収縮は同時粉砕より良好でした。
調整法による効果の違いを考慮し，乾燥，全収縮率と曲げ強度の目標達成の可能性を考えた，後混合を以後の素地調整方法としました。
5.3粉砕時間の選定及び副原料配合効果の検討結果
副原料別の粉砕時間と配合割合の変えた場合の乾燥収縮率及び曲げ強度の検討結果を図３ -1 〜３ -5 に示しました。
副原料

3ｈ100

乾燥収縮率（％）

表１ 配合条件の違いによる結果(湿式粉砕時間：5hr／副原料配合割合：各20%)1ｈ

乾燥収縮率（％）

ました 。花崗岩飛粉は乾燥 ，全収縮率を改善しました。
京都半磁器は曲げ強度，全収縮率とも向上しました。
アルミナは曲げ強度は大きく向上させるも全収縮率には余り影響を及ぼしませんでした。
この結果から効果が少ない長石と高価で実用に向かないアルミナを副原料から除きました。
また，副原料に結果の良かった京都半磁器土の素地組成を参考に，新たにムライトの生成による強度向上が望めるカオリンと，脱粘性材料で笠間素地に不足している石英分を多く含む天草陶石を加えました。
5.2 素地調整と調整素地の性能評価結果
調合条件の検討結果を表１に示しました。

14131211101220

1240 1260 1280
焼成温度（℃）

1300

図4-1 副原料30%配合・３hr粉砕素地の全収縮率

87654321012201240

花崗岩飛粉
京都半磁器

12601280

1300

焼成温度（℃ ）図4-2 副原料30%配合・３hr粉砕素地の煮沸吸水率

ＡＡカオリンは全収縮率が 14% 台と最も大きいものの煮沸吸水率は広い焼成温度幅で 2%以下であることから焼成幅の広い焼成しやすい素地になることが推察できました。
珪石は 1300 ℃で全収縮 12%前半，煮沸吸水率 2%未満となり，配合量が多いと耐火度が上がりことが分かりました。
これ以外にも試験用素地を作る際に珪石と花崗岩飛粉は配合割合が 10% を越えると可塑性が悪化することが分かりました。
5.4 焼成素地中の鉱物組成
副原料の配合し焼成した素地の粉末Ｘ線回折試験の結果を図５に示しました。

福島珪石

副原料価格

曲げ強度

焼成幅

副原料価格

成形性

曲げ強度

1600 1400 1200 1000 800 600 400 200

乾燥収縮率54321焼成幅

副原料価格

成形性

曲げ強度

珪石1280℃
珪石1260℃

副原料価格

ｶｵﾘﾝ1280℃

乾燥収縮率54321曲げ強度

成形性

乾燥収縮率
54321焼成幅

成形性

煮沸吸水率

ＡＡカオリン

Ｍ

焼成幅

天草陶石

煮沸吸水率

Ｑ

乾燥収縮率
54321煮沸吸水率

京都半磁器

曲げ強度

Ｃｒ

花崗岩飛粉

煮沸吸水率

副原料価格

北茨城蛙目

焼成幅

副原料価格

成形性

曲げ強度

乾燥収縮率
54321焼成幅

成形性

ｶｵﾘﾝ1260℃
煮沸吸水率

015202530

京都半磁器
1260℃

２θ（°）

Ｑ：石英

Ｃｒ：クリストバライト

Ｍ：ムライト

図５ 焼成素地のＸ線回折試験結果
珪石配合素地で石英が多く残留し，クリストバライトも多く生成したこと及びＡＡカオリン配合素地焼成でクリストバライトがほぼ消失したほかは明確な差異認められませんでした。またムライトの生成はＡＡカ
オリン配合素地が回折強度の比較でやや多く生成していると思われましたが，曲げ強度とムライトや石英の関係は明確ではなく素地中の各鉱物種の定量や組織について検討を行わなければならないと思われました。
5.5 副原料の効果
副原料の効果を明らかにするため，主原料に副原料を 20%後混合で配合した素地の評価を図 6 に示しました。なお，各項目の評価基準をを表２に示しました。
表2 配合素地の評価表
製造上の性能評価点 乾燥収縮率
焼成幅
1230℃
5７％未満
±80℃で安定1230℃
4７％以上±60℃で安定1230℃
37.5％以上±40℃で安定1230℃
2８％以上±20℃で焼結
範囲内で1８.5％以上
焼結せず製品としての性能
煮沸吸水率
曲げ強度
副原料価格
1230℃±60℃
優 で２％未満
70MPa以上 ￥50/kg未満
1230℃±40℃ 60MPa以上 ￥50/kg〜
良で２％未満1230〜1250℃ 50MPa以上 ￥100/kg〜
可で２％未満
1230〜1250℃ 40MPa以上 ￥200/kg〜
難で３％未満1230〜1250℃
不可40MPa未満 ￥300/kg〜
で３％以上

成形性

図６

煮沸吸水率

配合素地の評価結果：副見料を20%配合した場合

乾燥収縮率の改善に効果のある副原料は，珪石，花崗岩飛粉及び次に述べる素地調整に用いた北茨城蛙目粘土でした。
曲げ強度に効果のあるものはＡＡカオリンで，やや効果は落ちるものの京都半磁器及び北茨城蛙目粘土でした。
煮沸吸水率についてはＡＡカオリン及び北茨城蛙目，焼成幅はＡＡカオリン，北茨城蛙目及び天草陶石が効果が高い副原料でした。
６．素地調整6.1素地の調整１（開発Ａ素地）
５．に述べた検討結果から主原料の粉砕時間は 3hr，副原料の配合割合
は 30% が適正であると考えました。
また，配合する副原料は曲げ強度の向上にＡＡカオリンを，乾燥収縮の改善に珪石５％を加えた素地を調整しました。この「開発Ａ素地」とし，その性能評価

全収縮率（％）
煮沸水吸水率(%)
曲げ強度(MPa)

161412108642080706050403020100
1200 1220 1240 1260 1280 1300

焼成温度（℃）
粉砕時間：３ｈｒ
AAｶｵﾘﾝ25%珪石5%後混合
図７ 開発Ａ素地の性能評価結果

曲げ強度（ＭＰａ）

京都半磁器
1280℃

収縮率/吸水率(%)

回折強度(cps)

乾燥収縮率
54321

曲げ強度（M P a ）収縮率/吸水率（％）

曲げ強度（ＭＰａ）

収縮率／吸水率(%)

6.2素地の調整２（開発Ｂ素地）
カオリン−珪石
全収縮率（％）
系の組み合わせに煮沸水吸水率（％）
曲げ強度(MPa)
原料組成が近似している地場産原料
1680に北茨城で産出す1470る蛙目粘土があり1260ます。この蛙目粘1050
土は粘土分と珪石840分を多く含むので630
副原料として有望420と考えました。北210
茨城蛙目粘土の組
001200 1220 1240 1260 1280 1300成を図１に示しました。
焼成温度（℃）
Ａ素地で配合し粉砕時間：３ｈｒ
た副原料 30% を北北茨城蛙目粘土30%同時粉砕
茨城蛙目粘土で置
図８ 開発Ｂ素地の性能評価結果
換えた素地調整を行いましたが，可塑性が非常に悪く，実用に耐えないため主原料と混合後，湿式粉砕を 3hr 行い素地調整を行いなした。開発Ｂ素地の性状は図８に示しました。
結果はＡ素地に比べ全収縮率が 13%台に改善し，曲げ強度と煮沸吸水率も目標を達成できました。
しかし，可塑性が不十分なので，可塑性向上のための調整を行いました。
6.3 素地の調整３（開発Ｃ素地）
Ｂ素地では，可全収縮率（％）
塑性に難があり実煮沸水吸水率（％）
曲げ強度(MPa)
用に耐えないため，
1680
可塑性を改善する
1470ための配合調整を行いました。
1260
主 原 料 70% に 北1050
茨 城 蛙 目 粘 土 15%840を配合し 3hr 湿式粉630砕を行った後，蛙
420
目 粘 土 を 15% 配 合
210し「開発Ｃ素地」
00としました。開発
1220 12401260 1280
Ｃ素地の性状を図９に示めしました。
焼成温度（℃）
Ｃ素地の乾燥収
粉砕時間：３ｈｒ
縮 率 は ７ ％ ， SK7-8
北茨城蛙目粘土15%同時粉砕
焼成で曲げ強度
蛙目粘土15%後混合50MPa 台 ， 全 収 縮
図９ 開発Ｃ素地の性能評価結果率 13 ％後半，煮沸吸水率１％未満でほぼ目標を満足しました。
可塑性は，Ｂ素地に比べ向上し実用上問題がない状態になりましが ，全収縮率がが若干大きくなりました 。
笠間素地及び開発Ｃ素地の乾燥収縮曲線を図 10 に示しました。笠間素地では恒率乾燥期が終了した後も緩やかに収縮し減率乾燥期に入っても収縮が続き，乾燥管理や化粧掛が難しい素地であることがわかりました。これに対し，開発Ｃ素地は含水率約 10% で収縮が止まり，乾燥管理など容易な素地に改良できました。
1210笠間素地

8

開発Ｃ素地

乾燥収縮率（％）

結果を図７に示しました。
開発Ａ素地は，曲げ強度と煮沸吸水率は目標を満足しカオリン−珪石系の副原料配合が有効性を確認できました。しかし全収縮率が目標の 13% を越えるので，さらに改良試験を行いました。

642035302520151050

含水率（％）
図１０ 笠間素地及び開発Ｃ素地の乾燥収縮曲線

７．結言
曲げ強度や乾燥収縮率が大きく，扱いが難しい笠間素地の改良方法の研究を行い以下の知見を得ました。
1 )粗い粒子を多く含有する素地をミル等で粉砕し粒度分布を小粒径側に調整することにより，曲げ強度が向上するものの耐火度が低下し，また乾燥収縮率が大きくなることがわかりました。
2 )笠間素地の様に長石分が多い素地はカオリン−珪石質の副原料を配合することにより，曲げ強度と収縮率及が改善し耐火度を大きくする事ができることがわかりました。
3 )カオリン−珪石系原料の一つとして北茨城蛙目粘土を 30% 配合した素地は可塑性に難があるものの，曲げ強度及び乾燥収縮率は目標値を満足しました。
4 )笠間素地−北茨城蛙目系の可塑性を向上する手法として，笠間素地−北茨城蛙目の 3hr 湿式粉砕処理に加え市販蛙目粘土の配合により，可塑性を向上させることができる。
以上の知見から笠間素地 70%に北茨城蛙目 15%を配合し 3hr 湿式粉砕処理を行ったものに蛙目粘土 15% を配合し ，乾燥収縮率７％ ，SK7-8 焼成で曲げ強度 50MPa台，全収縮率 13 ％後半，煮沸吸水率１％未満の開発
目標を満足する［開発Ｃ素地］を得ました。また，笠間素地の欠点の一つであった難しい乾燥管理や化粧掛け時のはがれ等に対する改善効果も得ることができ，実用に供することができる素地が開発できました。

参考文献1 )茨城県工業技術センター研究報告第 29 号
P64 〜(2001 )2 )(社）日本セラミックス協会編，セラミックス工学
ハンドブック,1413,( 1993 )