核変換サイクルにおけるチャレンジ

日本原子力研究開発機構
原子力基礎工学研究センター
分離変換技術開発ディビジョン
辻本 和文

平成29年3月28日 日本原子力学会2017春の大会（東海大学）
新型炉部会企画セッション「高レベル放射性廃棄物の減容化・有害度低減に向けた技術開発」

核変換システム概念
均質サイクル
高速炉サイクル利用型発電

核変換プロセス
発電用 FBR

非均質サイクル
階層型

核変換
燃料製造施設
商用発電
サイクル

Pu

発電用原子炉（軽水炉及び高速増殖炉）

使用済燃料

MA含有燃料

分離プロセス（再処理施設）

商用発電
FBRサイクル

燃料製造プロセス

使用済燃料

MA

FP
Pu,MAFP

MA含有燃料
燃料製造プロセス

分離プロセス（再処理施設）MA：マイナーアクチノイド
TRU：超ウラン元素

・発電炉を用いた分離変換技術
・ひとつの閉サイクル内でPuと共にMAをリサイクル・発電炉（高速炉）内でMAを核変換

廃棄物 廃棄物処分
処分

発電

使用済燃料

燃料処理プロセス

核変換専用システム（ADS等）
核変換
核変換サイクル

・発電用サイクルに核変換サイクルを付設・核変換専用システム（加速器駆動システム: ADS 等）
・コンパクトな核変換サイクルにMAを閉じ込める2

加速器駆動システム
陽子ビーム

超伝導陽子加速器

Max.30MW

100MW
加速器へ給電

800MW
核分裂エネルギー

170MW
電力網へ売電

核破砕ターゲット（鉛ビスマス）

発電 270MW
ADSによる核変換の原理
未臨界状態での核分裂
陽子の連鎖反応を利用
核破砕ターゲット
核分裂中性子高速中性子 ADSの特徴：

MA燃料・鉛ビスマ
ス冷却未臨界炉心
MA：マイナーアクチノイド

・加速器を止めれば連鎖反応は停止→ 核反応の暴走の心配が無い。

短寿命の核種

長寿命の核種・MA濃度の高い燃料が使用可能→ 1基で軽水炉10基分のMAを核変換。
・Pb-Biは化学的に不活性。
3

MA添加による炉心特性の変化
核反応断面積の特徴
中性子エネルギー数百keV以下：
中性子捕獲断面積： U-238の数倍

U-238、Np-237、Am-241の反応断面積の比較
中性子捕獲

中性子エネルギー1MeV以上：
核分裂断面積： Pu-239と同程度

Am-241
Np-237U-238

高いエネルギーの中性子が核分裂しやすく
低いエネルギーの中性子が吸収されやすく

Am-241
Np-237

U-238

核分裂

炉特性への影響冷却材ボイド効果（正の効果）が大きく
ドップラー効果（負の効果）が小さく

FBRやADSにおける主な中性子のエネルギー範囲

MAの遅発中性子割合は小さい
核種
遅発中性子割合

U-238 Np-237 Pu-239 Am-241 Am-243 Cm-244
1.8%

0.44%

0.21%

0.15%

0.25%

0.13%

炉特性への影響遅発中性子割合が小さく
4

ADSを中心とした「階層型」分離変換技術
ウラン[752t/年]
プルトニウム[8t/年]

使用済燃料

再処理工場

[800t/年]

分離変換技術の範囲
群分離プロセス

核分裂生成物[39t/年]
マイナーアクチノイド[1t/年]

核変換
専用燃料

白 発 そ
金 熱 の他族 元 の[4t/年] 素 元ア[5t/年] 素ク[30t/年]
チ 利用／冷却後廃棄など最適化
ノイド

マ[1t/年] イ
ナ

燃料製造プロセス[8t/年]

ー加速器駆動核変換システム（ADS）[7t/年]
回収された
燃え残りの燃料

使用済燃料
燃料処理
プロセス

[1t/年]
核分裂生成物

最終処分
5

目指すADS分離変換システム＜MA分離プロセス＞
群分離：商用サイクル高レベル廃液からの溶媒抽出法によるMAの分離回収←高速炉システムと共通技術＜ADS＞
超電導陽子加速器 ー 液体Pb-Biターゲット ー UフリーMA燃料、Pb-Bi冷却
研究開発課題：加速器開発、ビーム窓材料、Pb-Bi取扱技術、未臨界炉計測制御技術等＜MA燃料サイクル＞
MA燃料：窒化物を第一候補【高融点、高熱伝導性、高MA濃度・多様なMA組成が可】MA燃料処理：溶融塩ー液体金属を用いる乾式再処理【コンパクトな装置で、高濃度MAが取扱可能、窒素-15が回収可能】

実現性、実用性等を判断できる段階まで研究開発レベルを上げる6

JAEAで検討しているMA核変換用ADSの概略仕様• 陽子ビーム : 1.5GeV ~30MW• 核破砕ターゲット : Pb-Bi• 冷却材 : Pb-Bi• 実効増倍率 : keff = 0.97
• 熱出力 : 800MWt

加速器• 初装荷MA量 : 2.5t
• 燃料組成 :(MA+Pu)窒化物 + ZrN• 炉心設計• 原子炉物理• 材料• 核破砕ターゲット• LBE取扱技術

Zone-1 : Pu/HM = 30.0%
Zone-2 : Pu/HM = 48.5%• 核変換率 :10%MA / 年 (10基分のLWR相当)

MA燃料• 600EPFD, 1バッチ

ADS用超伝導加速器

試作クライオモジュール 超伝導加速器用のクライオモジュール（ 9セル超伝導空洞を2台実装）を試作。試作クライオモジュールの試験結果を基にADS用の超電導リニアックの概念設計を実施。
 J-PARCの陽子リニアック (400MeV, 25Hz)の運転経験の蓄積。
J-PARCの400MeVリニアック8

陽子ビーム窓の工学的成立性に関する検討 検討条件ビーム条件：1.5 GeV-20mA（30 MW）
鉛ビスマス流速: < 2m/s
ビーム窓温度: < 500ºC

 外表面温度を490 ºC程度に抑制可能 なビーム窓概念を提示 今後、さらに鉛ビスマス中の腐食、熱流動、照射データの蓄積が必要。
9液体鉛ビスマス(LBE)取扱い技術の開発
 酸素センサー校正装置– 液体鉛ビスマス中での鋼材腐食の防止に必須の酸素濃度制御用の酸素センサーの開発。

 材料腐食試験ループ：OLLOCHI (Oxygen-controlledLbe LOop for Corrosion tests in HIgh temperature)– 酸素濃度制御下での液体鉛ビスマス中における鋼材腐食試験用鉛ビスマスループ。
 TEF-Tモックアップ試験ループ：IMMORTAL(Integrated Multi-functional MOckup for TEF-T Real-scale
TArget Loop)– ADSターゲット試験施設(TEF-T)用の総合機能試験用の鉛ビスマスループ。
1010

未臨界体系の炉物理実験
 京都大学と共同で、京都大学原子炉実験所の臨界集合体を用いて、未臨界体系と陽子加速器を組み合わせたADS模擬炉物理実験を実施。
S6C1S5FFAG accelerator

KUCA A-core

100 MeV proton
beamline

F

F

F

F

F

F

F

F

F

F

F

F'F'F'FF

F'F'F'

F

F

F'F'

F

F

F

F

F

F

F

F

F

F

F

F

F

F

F

F

F

F

F

F

F

1616C2S4C3Proton beams

京都大学臨界実験装置（KUCA：Kyoto University
Critical Assembly )ADS模擬炉心体系の炉心体系図11溶媒抽出によるMA分離プロセスの開発
 MA・RE一括回収プロセス• 実廃液（再処理ラフィネート）を用いた抽出試験を実施し、Amの検出限界以下までの回収等を確認。

 MA/RE相互分離プロセス• MA・RE一括回収と組み合わせた小規模実廃液試験を実施。
 Am/Cm分離プロセス• Am/Cm間に高い分離性能を有する抽出剤ADAAMを見出し、トレーサーを用いた連続抽出試験により、AmからCmを90%以上分離を達成。
CC128H1725CH2N

CO CH2C12H178H25

C
CC128 H1725OO

希釈剤（1段目）
n-ﾄﾞﾃﾞｶﾝ
41 ml/h

供給液：再処理ラフィネート供給液（12段目）
2 M HNO30.02 M HEDTA
0.1 M H2O259 ml/h

抽出溶媒（5段目）
1.0M TDdDGA
20vo% ｲｿｵｸﾀﾉｰﾙ
in n-ﾄﾞﾃﾞｶﾝ
122 ml/hN
C12H178H25TDdDGA

希釈剤洗浄（4段）

抽出（8段)

洗浄液（20段目）
1.5 M HNO3
0.02 M HEDTA
60 ml/h

洗浄（8段)

抽出器A
ラフィネート
逆抽出液（40段目）
0.02 M HNO3
121 ml/h

希釈剤（1段目）
n-ﾄﾞﾃﾞｶﾝ
41 ml/h

HONTA

希釈剤洗浄（4段）

逆抽出（16段）
抽出器B

MA・RE
フラクション

MA分離プロセス概念

ADAAM

使用済溶媒

再処理ラフィネート
・溶液量：700ml
・U:12mM、Pu:0.3mM、Am:0.8mM (Am:135mg)

MA・RE一括回収プロセスの実廃液試験フローシート 12

MA核変換用窒化物燃料の概念
 化学形：(MA,Pu,Zr)N 窒化物単相固溶体• MA：Np, Am, Cm• ZrN：不活性母材（希釈材）
 組成• MA/Pu〜60/40 (mol%)• (MA+Pu)/Zr：45/55〜20/80 (mol%) 特徴

商用炉サイクル

MA(+Pu)

核変換サイクル

ZrN(MA,Pu,Zr)N 窒化物燃料製造(Pu,MA)N

核変換(ADS)

乾式再処理

核破砕中性子による
未臨界炉心

溶融塩中で
MA+Pu回収FP• 重元素密度大• 優れた熱特性（高熱伝導・高融点）• MA組成自由度大（全率固溶・NaCl型結晶構造）
MAを高濃度で添加するのに適した燃料形態
 MA（+Pu）窒化物への転換：2つの経路が並立• 商用サイクルからの分離MA→酸化物の炭素熱還元

ADSを用いた階層型燃料サイクルの概念図• 乾式処理回収MA+Pu→(Cd,MA,Pu)の蒸留窒化

少量の手工業レベルでは原理実証済み
13

MA核変換用窒化物燃料の製造技術の概要
商用サイクル
燃料再処理
分離回収MA
水溶液
酸化物経由
炭素熱還元

窒化物原料粉核変換サイクル
燃料再処理

MA核変換用窒化物燃料製造・設計の課題

乾式再処理
TRU回収物(TRU-Cd合金)蒸留窒化法

窒化物原料粉粉砕・混合

不活性母材(ZrN)粉成型・加熱・ 燃料挙動評価（窒化物燃料のふるまい解析）
物性データベース整備
照射データ取得
ふるまい解析要素モデル、解析コードの開発

不活性母材含有
窒化物固溶体粉末粉砕・成型

・ 燃料製造基盤技術開発（開発目標の明確化）
品質(不純物許容度、密度、均質度など)
製造時のTRU減損率（目標0.1%以下*）
工学化可能なプロセスの開発
TRUの発熱や臨界を考慮した装置設計
経済的な15N製造方法の実用化
15N回収方法の確立

加熱

窒化物燃料ペレット
ピン封入(Zr,Pu,Am)N 焼結体
3mmφ、95mg

窒化物燃料ピンJMTR 照射試験用(Pu,Zr)Nペレット

TRU減損率/プロセス*

0.1%

0.2%

0.5%

1.0%

TRU減損率(合計)

1.0%

2.0%

4.8%

9.2%

MA核変換率

99.0%

98.0%

95.2%

90.8%

MA窒化物燃料の製造プロセスの概略*ＭＡ分離、ＭＡ燃料製造、燃料再処理各プロセスでの減損率を等しいと仮定

炭素熱還元法：AnO2+2C+1/2 N2=AnN+2CO↑
蒸留窒化法： AnCdx+1/2N2=AnN+xCd ↑ (An:アクチノイド)14

MA核変換用窒化物燃料の乾式再処理技術の概要
使用済ADS燃料集合体

溶融塩電解精製
陽極（使用済燃料）+

前処理

15 N ガス2

集合体解体

電解精製・ＭＡ回収・燃料再加工
主(要工程 )

陰極
回収物
電解残渣(TRU-Cd)
TRU-Cd・硝酸・有機溶媒の替わりに高温融体(溶融塩・液体金属)を、バッチ処理で用いる−

Pu, MA○MAの高濃度の取扱い可能

ピンせん断

溶融塩
電解精製

乾式再処理法の特徴

液体Cd陰極LiCl-KCl（500℃）

塩+TRU+FP塩+TRU

廃棄物処理
塩+FP還元抽出塩

溶融塩中に 不溶解残渣廃棄物
化学溶解
TRU～550℃
化学溶解
15 N ガス
液体Cd中に酸化剤CdCl2等2
還元抽出
TRU、RE、AL、ALE

溶融塩

再窒化
溶融塩電解残渣

窒化物製品

ゼオライ
ト処理

再窒化
蒸留窒化法

15 N ガス
2～700℃

Cdを蒸留

不溶解残渣

⇒高放射性・発熱性物質でも取扱い可能⇒コンパクトなプロセスによる経済性○15Nの回収が可能
×不活性ガス雰囲気での操作が必要
×高温融体取扱技術や計量管理技術の開発が必要
MA核変換用
窒化物燃料乾式再処理の課題
・ 各工程でのMA挙動把握
・ プロセス設計（バッチ処理、複数工程）
・ 不活性母材の分離
・ TRU損失率の低減 (目標0.1%以下)
・ TRUの発熱、臨界、計量等を考慮した工学化が可能な装置の設計

TRU-Cd合金

MA窒化物燃料の乾式再処理プロセスの概略

15

MA窒化物燃料とそのリサイクルに関する研究開発
MA含有窒化物燃料の製造

MA含有窒化物燃料の物性測定評価

高密度・高純度(MA,Pu,Zr)N等の実験室規模での調製に成功

ADS燃料設計に資するMA含有窒化物の物性データベースを構築
燃料製造

80（Am,Zr)N（Pu,Zr)N(Pu0.21Am0.21Zr0.58)N

使用済燃料の高温化学処理
高濃度MA含有に適した再処理プロセスフロー構築(TRU:Pu, Np, Am)

MA核変換システムの燃料サイクル
燃料処理

照射挙動

熱伝導率 (Wm-1K-1)

ZrN
フィッティング式によるカーブ

60(Zr0.80Pu0.10Am0.10)N(Zr0.58Pu0.21Am0.21)N

4020(Pu0.50Am0.50)N

00.00.1

0.2 0.5 0.6 0.7 0.8
ZrN含有率（モル分率）

0.91.0

核変換用MA窒化物燃料の熱伝導率（873K）

MA含有窒化物燃料の照射挙動評価

電解後の液体Cd陰極

再窒化回収粉末(U,Pu)N焼結ペレット• (Pu,Zr)N 及び PuN+TiN のJMTR照射試験• 軽水炉燃料ふるまい解析コード（FEMAXI-7）
をベースに、MA核変換用窒化物燃料用のコードを整備
16

ADSによる核変換技術の実用化に向けた道筋
MA燃料の無いADSの技術（Pb-Bi炉心、加速器、運転経験）

出力規模

実用ADSプラント

実験炉級ADS ⇒国際共同
ベルギーのMYRRHA計画

30MW-beam, 800MWth
・LWR10基分のMA核変換

2.4MW-beam, 50～100MWth
・ADS技術の実証と燃料照射
ビーム窓材料の高度化

J-PARC核変換実験施設
250kW-beam
・Pb-Biターゲット技術
・核変換の炉物理
ループ実験、KUCA実験などの基礎試験

イオン源

陽子ビーム

ターゲット

未臨界
核燃料体系

隔離弁

ＫＵＣＡ－Ａ架台

ＦＦＡＧ加速器

電磁石

2010

2020

MA燃料の炉物理とターゲット材料開発
J-PARC核変換実験施設
ベルギーMYRRHA
要素技術開発照射試験、目的（ターゲット技術、物理）
未臨界炉運転経験蓄積
陽子ビーム250kW
陽子ビーム2.4MW
出力
未臨界炉熱出力：500W 未臨界炉熱出力50～100MW
大量に用いてMA
少量の照射試験のみ核変換システムを模擬• J-PARCとMYRRHAが連携し、世界における核変換技術の開発・実証・高度化を先導• 2030年代に実用規模へ展開できる知見・経験を得る

2030

年

17

J-PARCにおける核変換研究計画

将来計画：核変換実験施設(J-PARC第Ⅱ期)
Jan. 28, 2008

ハドロン実験施設

物質・生命科学実験施設

50 GeVシンクロトロン

ニュートリノスーパーカミオカンデへ

3 GeV シンクロトロン

核変換実験施設の建設予定地
LINAC

18

J-PARCにおける核変換研究計画

核変換実験施設 (TEF)の概要
目的： 低出力で未臨界炉心の物理的特性の探索とADSの運転制御経験を蓄積
施設区分 ： 原子炉（臨界実験施設）
陽子ビーム： 400MeV-10W
熱出力 ： 500W以下

臨界集合体

レーザー光源目的： 大強度陽子ビームでの核破砕ターゲットの技術開発及び材料の研究開発
施設区分 ： 放射線発生装置
陽子ビーム： 400MeV-250kW
ターゲット： 鉛･ビスマス合金

多目的照射エリア

10W

核破砕ターゲット

陽子ビーム
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まとめ
 分離変換技術
 分離変換技術は、高レベル廃棄物潜在的毒性の低減や処分場面積の低減により、高レベル廃棄物処分の負担を軽減する可能性のある技術。

 核変換システム
 核変換システムとしては、 FBRに薄く添加する方法とADSを用いて集中的に核変換する方法に大別される。
 JAEAでは、FBR及びADSによる核変換システムのR&Dを実施。

 今後の原子力利用の中での分離変換の役割
 将来の原子力利用のあり方全体の中で、現実的な議論が必要。
 研究者・技術者の役割：技術の実用化が見通せる開発段階を達成し、社会的要請があれば実用開発に展開できる技術を保有する。

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