「富岳」成果創出加速プログラム 物質・材料系課題 合同研究会
オンライン開催，2021年12月9日「大規模計算とデータ駆動手法による高性能永久磁石の開発」

磁石課題の概要

三宅 隆(産業技術総合研究所)

永久磁石材料

磁石の性能は、主相の磁気物性と副相の微細組織で決まる。
A) 新規磁石の提案・主相の設計
希少元素に頼らない磁石、耐熱性に優れた磁石、…
B) 材料特性（保磁力）の改良指針の提示
磁化反転機構の解明、微細組織の最適化

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Rare-earth magnet compounds

3T. Miyake et al., STAM 22, 543 (2021)

Magnetic materials discovery• 広い構造・組成空間で物質探索したい• 不規則相，有限温度物性，新構造もターゲット• 電子相関の問題（3d電子, 4f電子）は重要

4

5

第一原理網羅計算

福島鉄也（東大）• Akai-KKRにより遷移金属化合物の網羅計算を実行• KKR-CPAによる非化学量論組成(不規則合金)の計算+1-x+x++ ・・・=

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第一原理計算の自動化

木野日織（NIMS）• Akai-KKRコードの自動化（計算パラメタの自動設定）• 多元素系のハイスループット計算

多目的ベイズ最適化

Ø 目標領域を薄青色で示す。
Ø 既観測物質を緑色で示す。
Ø 一度に２０物質提案を行い、赤色の物性値を観測する。観測済の結果をオレンジ色で示す。

7

ハイスループット計算 ＋ 実験データ

産総研、東大、トヨタ
T. Miyake et al., STAM 22, 543 (2021)

Y. Harashima et al., Phys. Rev. Mater. 5, 013806 (2021)

Property

Prediction
ExperimentCalculation

Composition

Ce濃度
実験（●）と計算（■）のデータ同化により得られた磁化。
白線は等高線を示す。

•少数(119サンプル)の実験データと系統的（2869組成）な第一原理計算の「データ同化」により、８元化合物の任意の組成、温度の磁化を定量評価。

•

計算精度の問題が顕在化。（有限温度物性は研究開発要素大）キュリー温度の定量予測

Nd2(Fe,Co)14B
計算

実験
Co濃度

Y. Harashima et al.,Phys. Rev. Mater. 5, 013806 (2021)

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n Fe: paramagnetic Jij キュリー温度
reproduces experiments
9n Co: ferromagnetic Jij reproduces
experiments
Miyake-Harashima-Fukazawa-Akai, STAM 22, 543 (2021)
R2Fe14B

R2Co14B

Calc.
Calc. lmd
Expt.

R2Fe14B

R2Co14B

Calc.
Calc. lmd
Expt.

2-17 systems: Origin of differences?
1000TC (K)TC (K)

1000n Fe: no reasonable wayn Co: ferromagnetic Jij’s reproduce experiments
5000500

LaCePrNd Sm Gd Tb Dy Ho Er
Rare-earth elements

Tm Yb

Lu0Y

Pr Nd Sm Gd Tb
Rare-earth elements

Yn Co: short range order might be well developed above TC ?
1500 be well developed aboven Fe: local moment (local fluctuation)
mightTC?
Calc.
Calc.
Calc. lmd
R2Fe2n1717
R2Co
Calc. lmd
17217Expt.
mean field theory works? Expt.
n mapping to Heisenberg model justifiable?

R Fe
1000

LaR Co

10TC (K)TC (K)

1000

5005000•••CePr

Nd Sm Gd Tb Dy Ho ErRare-earth elemets

Tm Yb

LuY0CePr

Nd Sm Gd Tb Dy Ho Er Tm Yb
Rare-earth elementsn Co: short range order might be well developed above T ?

LuYC
第一原理有効スピン模型＋平均場近似
n Fe: local moment (local fluctuation) might be well developed above TC?
n mean field theory works?
Jijの評価方法により結果が大きく変わる
11n mapping to Heisenberg model justifiable?
この他にフォノンの効果も重要である（合田義弘，赤井久純，…）

サイト間磁気交換結合 (Jij)10

Miyake-Harashima-Fukazawa-Akai,
STAM 22, 543 (2021)
n ferromagnetic state andLMDlocal moment disorderstateferromagnetic

LMD (paramagnetic)

EE+jjEii

E = Jij

2+ (single ion terms)

911

Crystal Structure Prediction

石河孝洋(NIMS)
Y1-x-yCoxBy

T. Ishikawa et al., Phys. Rev. Materials 5, 054408 (2021)

Evolutionary algorithm, Bayesian optimization, LAQA, …

永久磁石の課題

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磁石の性能は、主相の磁気物性と副相の微細組織で決まる。
A) 新規磁石の提案・主相の設計
希少元素に頼らない磁石、耐熱性に優れた磁石、…
B) 材料特性（保磁力）の改良指針の提示
磁化反転機構の解明、微細組織の最適化

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Nd2Fe14B 結晶の有限温度磁性
3d spinJ3d-5dFe
Hund’s couplingJ3d-3d5d spin
spin-orbit coupling
4f spincrystal field +hybridization

3d spinLatticeFef-orbital
orbital moment

Latticerare earth

磁気異方性定数
Fe-B
Fe-Fe
Fe-Nd
Nd-Nd

ex
Si JijSj [meV]

201510磁気交換結合 Jij

50−52468101214

モンテカルロシミュレーション

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Interatomic distance: rij [Å]

Magnetization [µB /atom]

25

第一原理計算等により古典スピン模型を構築→ 有限温度の磁化・磁気異方性をシミュレーション
Y. Toga et al., Phys. Rev. B 94, 174433 (2016)

2.0
Tsr

1.5!|Mz |"1.0!
!Mx2 " + !My2 "0.50.00200

400

600
800
Temp. [K]

磁化r [Å]
cut

3.52
5.28
7.048.810.6
12.3
15.8
1000

結晶粒の保磁力

Nd2Fe14B 結晶粒の保磁力

温度制限モンテカルロ法により磁化反転に伴うエネルギー障壁を算出 → 保磁力の評価
Y. Toga et al., npj Comp. Mater. 6, 67 (2020)
S. Miyashita et al., STAM 22, 658 (2021)14粒界の磁性15• 粒界における原子スケールの磁気物性の解析• 微量添加元素の安定位置と磁性への影響
Y. Tatetsu et al., Phys. Rev. Appl. 6, 064209 (2016)
Y. Gohda, STAM 22, 116 (2021)

有限温度の相安定性
クラスター展開＋Bragg-Williams近似
      第一原理フォノン計算       配置のエントロピーにより、不規則相が安定化 F. Kuroda et al.,  
Phys. Rev. Mater. 5, 124405(2021)
  

フォノン効果で鉄リッチ相が安定化
G. Xing et al.,J. Alloy. Compd. 874, 159754 (2021)








  

phonon, configuration, magnetic, …





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CaCu5型派生構造
有限温度の相安定性
m=1, n=0m=3, n=1m=2, n=1

CaCu5 構造

Th2Zn17 構造

ThMn12 構造•

希土類(R)の一部を遷移金属(T) のペアで置換（Rm-nT5m+2n ）•T-T のペアがランダムに配置した不規則相が有限温度で存在

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研究体制
アプリの広報・維持・普及
大阪大学（佐藤和則）CMDワークショップや国内・国際ワークショップの開催

社会実装
データベースの保存・管理・提供

代表
協力

産業技術総合研究所（三宅隆）
プロジェクトの統括

連携

機械学習・データ科学

富岳によるシミュレーション

試作、評価、実装検討

物質・材料研究機構（木野日織）
データ科学による安定相の評価

東京大学物性研究所（福島鉄也）
ハイスループット材料計算

トヨタ自動車（加藤晃）

東京大学大総合文化研究科（福島孝治）
データ駆動による構造と磁性の予測

東京工業大学（合田義弘）
界面の大規模電子状態計算

北陸先端科学技術大学院大学（DAM Hieu Chi）
MI による磁石の性能評価

東京大学物性研究所（宮下精二）
磁化反転シミュレーション

NIMS磁石パートナーシップ、ESICMMアドバイザー（大同特殊鋼、信越化学、TDK、日立金属、日立製作所、愛知製鋼等）

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物質の理解

M.-Q. Ha et al.,Nature Comp. Sci. 1, 470 (2021)

D.-N. Nguyen et al.,J. Phys.: Mater. 2, 034009 (2019)

DB
FeCuNi
CoCuNiFeZrNbCoZrNbFeRhAg・・・
CoRhAgFeとCoのFeとCoのFeとCoの類似性評価 類似性評価 類似性評価

証拠理論で結合
• R-T 化合物をdissimilarity voting
machineで階層クラスタリング• 特異な物質を抽出

広いマテリアル空間では？

• 元素(群)の間の類似性• 元素置換による新物質提案