2021 年 3 月 19 日
北陸先端科学技術大学院大学

世界初: 第一原理量子モンテカルロ法による格子振動計算に成功
ポイント

中野助教らが開発しているソフトウェアパッケージ「TurboRVB」により、第⼀原理量⼦モンテカルロ法に基づいた固体周期系の格⼦振動計算に世界で初めて成功。

第⼀原理量⼦モンテカルロ法は、従前の電⼦状態計算では定量的に扱えない強相関系物質への適⽤に強みを持つ。本成果により、強相関系物質の物性解明に対する、計算科学からのアプローチがさらに加速することが期待される。

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近年、⼤型計算機の発展に伴い、計算科学に基づいた演繹的な材料設計を⽬指す「マテリアルズ・インフォマティクス」の研究が盛んに⾏われるようになった。本研究の成果は、従前法よりも⾼精度な演繹的材料設計を可能とする基盤技術となる。
北陸先端科学技術⼤学院⼤学(JAIST)（学⻑:寺野 稔、⽯川県能美市）、先端科学技術研究科/環境・エネルギー領域の前園研究室に所属する中野 晃佑 助教らは、国際先端研究⼤学院⼤学(SISSA/伊)の Sandro Sorella 教授、ソルボンヌ⼤学(仏)の Michele Casula 研究員 (CNRS 常勤研究員)、同 Tommaso Morresi 博⼠研究員、及び、本学の前園 涼 教授と共同で、第⼀原理量⼦モンテカルロ法のソフトウェア「TurboRVB」を利⽤し、世界初となる第⼀原理量⼦モンテカルロ法による固体周期系の格⼦振動計算 (フォノン分散計算)に成功したと発表した。
本成果は、⽶国物理学会が発⾏する Physical Review B に 3 ⽉ 15 ⽇付けで Letter 論⽂ (旧 Rapidcommunication)として掲載され、特に重要な成果として Editors' Suggestion にも選ばれた。
シュレーディンガー⽅程式は、物質の電⼦物性を記述するための基本的な⽅程式であり、ミクロなスケールを対象とする計算科学の研究は、この⽅程式を厳密に解くことを究極の⽬標とする。シュレーディンガー⽅程式を実験値に依らず解く計算⼿法を、総称的に「第⼀原理計算」と呼ぶ。現在、最も普及している第⼀原理計算は、密度汎関数理論 (DensityFunctional Theory:DFT)に基づく⽅法であり、凝縮系物理学分野において、数多くの成功を収めている。しかしながら、密度汎関数法は、交換相関汎関数の選択によって⼤きく予⾒が変わるという⼤きな問題点があり、より厳密な、次世代の電⼦状態計算開発が望まれてきた。
「第⼀原理量⼦モンテカルロ法」は、本学の中野助教が主務とする、モンテカルロ法を利⽤して多体シュレーディンガー⽅程式を解く⼿法であり、結果が交換相関汎関数に依存しない点などから、次世代の厳密計算⼿法として期待されてきた。しかしながら、第⼀原理量⼦モンテカルロ法においては、厳密なエネルギー値は計算可能でも、その微分値 (e.g., 原⼦に働く⼒)の評価が容易ではないという問題が⻑年残されてきた。そのため、材料開発研究において重要になる、安定構造の探索 (i.e., 構造最適化)や、格⼦振動 (i.e., フォノン)、⾃由エネルギー等の計算が出来ないことで、その応⽤範囲が限定されていた。
今回、中野助教らは、第⼀原理量⼦モンテカルロ法における、固体周期系での原⼦に働く⼒の評価値が持つ統計誤差発散の問題が、利⽤する基底関数の重なり⾏列の条件数、つまり、基底関数同⼠の線形従属性に起因することを発⾒し、その基底関数の重なりをうまく排除してやることで、これまで問題となっていた統計誤差の発散を劇的に抑えることに成功した(図 1)。中野助教らは、その開発した⼿法を、参照系として典型的な物質であるダイヤモンドに適⽤し、実験値と⼀致するフォノン分散が得られることを確認した(図 1)。今回の成果は、これまで限定されてきた第⼀原理量⼦モンテカルロ計算の応⽤範囲の裾野を⼤きく広げる成果であり、これまで計算材料科学が取り扱いに難渋してきた物質に対しても精度の⾼い格⼦物性計算を可能にする、画期的な成果である。

(a)

(b)

Diamond

図 1 (a) TurboRVB により計算されたダイヤモンドのフォノン分散。実験結果とよく一致しており、また、これまで利用されてきた密度汎関数計算の結果を有意に改善する。(b) 周期系における原子に働く力の評価値が持つ統計誤差が、利用する基底関数の重なり行列の条件数に依存することを示した図。

本研究における第⼀原理量⼦モンテカルロ計算は、本学の情報社会基盤研究センターが有する⼤型計算機 (Cray‐XC40)、及び、HPCI システム利⽤研究課題 (課題番号：hp200164)を通じて提供を受けた、スーパーコンピュータ「富岳」の計算資源を利⽤して実施された。また、本研究に関連し、中野助教が課題代表者である「第⼀原理量⼦モンテカルロ法：ジェミナル型多体波動関数に基づく強相関物質の動的物性研究」
が令和 3 年度の富岳における HPCIシステム利⽤研究課題として採択されている (課題番号： hp210038)。今後は、富岳 などのエクサスケール級スーパーコンピュータの計算機能⼒を最⼤限に活⽤し、従前の電⼦状態計算が取り扱いに難渋する強相関系物質への本⼿法の適⽤を本格的に進めていく計画である。
【論文情報】
掲載誌：Physical Review B (Selected as an “Editors' Suggestion”)

論⽂題⽬："Atomic forces by quantum Monte Carlo: Application to phonon dispersion calculations"
著者：Kousuke Nakano*, Tommaso Morresi, Michele Casula, Ryo Maezono, and Sandro Sorella*.

掲載⽇：2021 年 3 ⽉ 15 ⽇にオンライン版に掲載

DOI：10.1103/PhysRevB.103.L121110【リンク】・TurboRVB (英)[https://people.sissa.it/~sorella/TurboRVB_Manual/build/html/index.html]

・第⼀原理量⼦モンテカルロ法のソフトウェア「TurboRVB」を開発‐密度汎関数法を超える次世代の電⼦状態計算を⽬指して‐（2020 年 6 ⽉ 1 ⽇プレスリリース）[https://www.jaist.ac.jp/whatsnew/press/2020/06/01_2.html]
・前園研究室 (⽇/英) [https://www.jaist.ac.jp/is/labs/maezono‐lab/homepage2019/index.html]【お問合せ先】
研究内容に関すること
北陸先端科学技術⼤学院⼤学
先端科学技術研究科

環境・エネルギー領域

助教

中野晃佑（なかのWebsite: https://www.kosuke‐nakano‐research.info〒923‐1292 ⽯川県能美市旭台１―１
TEL: 0761‐51‐1240

E‐mail: nkousuke@jaist.ac.jp

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