「富岳」を活用した革新的光エネルギー変換材料の実現「富岳」成果創出加速プログラム 物質・材料系課題 合同研究会
2021年12月9日12:50–13:20

理化学研究所 計算科学研究センター

中嶋 隆人

光エネルギー変換によるグリーン・リカバリー社会の実現⚫ アフター・ウィズコロナの社会で，いかに経済や生活を立て直していくかが大きな課題⚫ 経済復興策としてグリーン・リカバリーが大きな関心：持続可能な社会を実現しつつ，同時にコロナ禍からの復興を目指す
国際エネルギー機関Sustainable Recovery報告書：太陽光などの再生可能エネルギーや低炭素電力の促進などに2021-2023年に年1兆ドルを投じると世界の経済成長を1.1%ポイント上昇 (3年で日本のGDP一国分相当) させ，その後の長期的な経済成長も期待

本課題⚫ 「富岳」を活用したハイパフォーマンス材料シミュレーション・インフォマティクスを中核としたDX技術により，世界を牽引する実験G・企業組合と連携した革新的な光エネルギー変換材料を社会実装⚫ 創出する大規模データに基づき高効率な水素製造光触媒と高効率な太陽電池を産業レベルで実現し，グリーン・リカバリーへ貢献⚫ ウイルス不活性化や過酸化水素選択的生成による感染症対策のための光触媒を実装することでウィズコロナの安全・安心な社会の実現にも貢献

本プロジェクトの研究項目と実施機関
実施機関

研究項目

中嶋隆人
革新的な水素製造光触媒の実現

理研R-CCS

神戸大

感染症対策に向けた光触媒開発

奈良先端大

京都大
高効率非鉛化
ペロブスカイト
太陽電池の新材料設計

ENEOS(松岡貴英, 川嶋英佑,佐藤賢斗, 松岡聡,今村俊幸, 黒田明義, 研究員A)

天能精一郎(土持崇嗣, 許恩華, 研究員B,西口和孝, Andreas Grüneis)

藤井幹也(研究員C)

山下晃一(金子正憲, 村岡梓)

井深 丈，渡邊 卓

富岳の新しい利用－サイバー・フィジカルループ
サイバー技術材料シミュレーション
大規模材料計算データ

フィジカル技術
合成・評価

AI

網羅的な材料予測

材料合成・デバイス試作
ARPChem (三菱ケミカル，三井化学，TOTO，INPEX帝石)，ダイセルミライズ，
フジコー，CKD，ウシオ電機，東芝

サイバーループ

材料提案

サイバー・フィジカルループ⚫ サイバー空間での材料探索だけではなく，産業界と緊密に連携することでシミュレーション–インフォマティクス–合成–計測を四位一体としたサイバー・フィジカルシステムを構築して，材料設計を実施⚫ 「富岳」を活用することで他を圧倒するサイバー空間での探索を実施し，「富岳」を用いてはじめて発見できる思いも寄らない元素の組合せや新規構造を持った革新的な光エネル
ギー変換材料を実証

実施体制
水素製造光触媒
ARPChemと連携．連携企業4社のフィジカ
ルグループと連携したサイバー ・フィジカル
ループで革新的光触媒材料を実装．

感染症対策光触媒

九工大・ダイセルミライズと連携．ウイルスの相互作用を制御した光触媒の量産システムを開発．

非鉛化ペロブスカイト太陽電池

電通大・連携企業4社と連携．非鉛化ペロ
ブスカイト太陽電池の高耐久化やタンデム化技術を確立し，産業競争力を強化．

富岳AIとの連携
理研R-CCSの計算機科学メンバー (佐藤，松岡，今村，黒田) が参画し，富岳を活用したインフォマティクス研究を加速．

協力機関としてENEOSが参画．同社のインフォ技術を活用するとともに，開発するDX技術を同社で活用することで社会実装を加速．
同社の若手研究者が参画することで企業人材を育成．
光エネルギー変換材料の計算科学分野における女性研究者の村岡准教授 (日女大) と連携．

光エネルギー変換の分野で世界トップレベルの実験研究者・関連国プロ，および実用化を目指す
産業界との強力な産学連携体制を構築

革新的な水素製造光触媒の実現
社会的意義

水素を大量に製造する安価な光触媒を使った水素社会の実現

世界的成果

日本発の技術を使った世界最高水準の高効率な水素発生光触媒の実現「富岳」利用大規模電子状態計算とAIを用いた広範・多条件のドーピングと表面・界面のシミュレーション

人工光合成化学プロセス技術研究協会 (ARPChem) と連携し，候補材料であるSrTiO3:Al，Ta3N5 ，
Y2Ti2O5S2を用いた高効率・可視光応答型光触媒の開発

HPC + AI + ARPChem
サイバー・フィジカルループによる最適なドーピング設計技術の開発 (令和3-5年度) と実証 (令和6-7年度)

KPI: ①「富岳」を用いた光触媒材料の網羅的な計算を実行し，AIにより最適光学応答と電荷分離特性を持つ半導体，助触媒，メディエータの組合せ探索を実現．②この結果を用いて，内部量子収率100%かつ可視光応答する光触媒材料探索を実現し，令和7年度に実験グループにてソーラー水素製造のモジュールを製造．
③変換効率10%を超える高効率な光触媒の条件を連携先の企業技術組合に提案し，令和6年度までに合成・測定による実証実験を実施．

奈良先端大・藤井G

サイバー技術

材料計算(富岳)
大規模材料計算データ

フィジカル技術
合成・評価
材料合成・デバイス試作

AI(富岳)
計算と実験のデータ同化①
サイバーループ①’②③④ 材料提案
実験結果【目的】：水素生成光触媒の大量の計算データと少数の実験データを同化・転移する手法を開発し、サイバー・フィジカルループによる新触媒材料開発スキームを確立【開発ポイント】：計算には含まれない合成実験に関わるプロセスデータの取り込み①：「富岳」で大量に作成した触媒活性に関連する、バンドギャップ・有効質量等の計算データから機械学習モデルを構築

材料情報①のネットワークを活用

材料情報

触媒活性関連
計算データ

計算データ

計算データ
①’：サイバー空間で候補探索しデータ増強②：プロセスデータを含んだ実験データを学習することで、プロセスデータの特徴量化手法を開発し、さらに重要な特徴量を特定

材料情報
プロセスデータ③：①および②の結果からデータ同化・転移学習手法の確立

触媒活性値

触媒活性値

②の特徴量化を活用

プロセスデータ

現状進捗：材料情報およびプロセスに対する実験の初期データ(26データ)を使って触媒活性を予測する機械学習モデルを構築済み。連携実験研究者と今後の進め方を議論中④：実験チームに材料提案神戸大学グループ 天能精一郎，土持崇嗣，西口和孝◼ 革新的な水素製造光触媒の実現
(c)

(a)

ba(b)
b

人工光合成化学プロセス技術研究協会 (略称:ARPChem) と 連 携 し 、 候 補 材 料 で あ る
SrTiO3:Al、Ta3N5 、Y2Ti2O5S2 を用いた高効率・可視光応答型光触媒の開発

ad(d)ヘテロモデルによるキャリア特性と人工光合成デバイスの設計
First-Principles Investigation on the Heterostructure Photocatalyst
Comprising BiVO4 and Few-Layer Black Phosphorus, T. Tuchimochi, K.
Takaoki, K. Nishiguchi, and S. L. Ten-no, J. Phys. Chem. C. 125, 21840 z(2021).

daza

感染症対策に向けた光触媒開発
社会的意義

光触媒でウイルス感染症に強い安全安心な社会実現

世界的成果

広範なウイルスの不活性化光触媒の実現「富岳」利用大規模量子化学計算によるウイルス不活性機構の解明・AIによるウイルス不活性化光触媒の材料設計・AIによる選択的過酸化水素生成光触媒の材料設計

連携参加者・横野 (九工大) は光触媒
酸化チタン露出表面を制御することにより，室内光による新型コロナウイルスの不活性化を世界に先駆けて実証⚫ 光触媒によるウイルス不活性機構の解明
連携参加者 (横野) と共同でウイルスのモデル物質 (脂質，アミノ酸) に対する一万原子系の量子化学計算による分解反応メカニズムの解明 (令和3-6年度)⚫ 光触媒による過酸化水素の選択的生成機構の解明
連携参加者 (横野，立川) と共同で高精度第一原理計算 (令和3-6年度) による材料設計⚫ 光触媒効果向上に向けた金属イオン担持光触媒
連携参加者 (横野)，連携機関 (ダイセルミライズ) との連携による社会実装

KPI: ①感染ウイルス不活性化のメカニズム解明．②連携実験研究者と協力して，ウイルス感染症に対してより汎用性の高い光触媒創成・実証実験を実施．③課題終了時までに，広範囲なウイルス感染症対策光触媒を社会に発信．

京都大学グループ (山下晃一，金子正憲)

連携研究者：村岡梓 (日本女子大)

感染症対策としての高機能を有する光触媒の開発
連携研究者：横野照尚 (九工大)
目的

光触媒による感染症ウイルス不活性化と過酸化水素選択的生成反応のメカニズムを明らかにし、可視光応答型のウイルス感染症対策光触媒の高効率化と実用化を目指す
大規模量子化学計算によりウイルス不活性機構を解明し、ウイルス不活性化光触媒の高機能化、また選択的過酸化水素生成光触媒を設計する

神戸大学グループ 天能精一郎，土持崇嗣，西口和孝◼ 過酸化水素を選択的に発生する光触媒の実現
エネルギーキャリアやウイルスの不活性化に用いられる過酸化水素を選択的に発生する
水酸化光触媒の設計
Z. Zhang, T. Tuchimochi, T. Ina, Y. Kamabe, S. Muto, K. Ohara, H. Yamada, S. L. Ten-no, and T. Tachikawa,submitted (2021).

高効率非鉛化ペロブスカイト太陽電池の新材料設計
社会的意義

フレキシブルで設置場所を選ばない太陽光発電システムの実用化による豊かで持続可能な社会の実現

世界的成果

シリコン系を凌駕する非鉛化ペロブスカイト太陽電池の実用化「富岳」利用一千万種のハイスループットシミュレーションは「富岳」で初めて可能
材料の粒界構造と耐劣化に関する大規模量子化学シミュレーション

連携参加者・早瀬 (電通大)は錫ペロブスカイトのドープ化により，非鉛化ペロブスカ
イト太陽電池として世界最高レベルの変換効率達成⚫ 一千万種のペロブスカイト材料のハイスループット・シミュレーションによる太陽電池材料DBの構築 (令和37年度)⚫ 高効率・高耐久化に向けたAIによる最適化と連携参加者・早瀬による実証 (令和5-7年度)⚫ 大規模量子化学計算とAIによる耐劣化に向けた粒界の構造制御と連携機関 (フジコー，CKD，ウシオ電機) による実装 (令和3-7年度)⚫ 大規模量子化学計算とAIによるタンデム・セル界面における欠陥構造制御と連携機関 (東芝) によるフレキ
シブル・軽量な太陽電池の実装 (令和5-7年度)

KPI: ①一千万種程度の非鉛化ペロブスカイトに対しハイスループット・シミュレーションで大規模な材料データベースの構築．②マテリアルズ・スクリーニングで高効率・安定な非鉛化ペロブスカイト太陽電池の材料探索を実現．③実験グループと連携してシリコン太陽電池をボトムセルとした変換効率30%以上の高効率な非鉛ペロブスカイト・タンデム太陽電池を実装．

HTシミュレーションとインフォマティクスによる太陽電池材料設計
理研グループ 中嶋隆人，松岡貴英，川嶋英佑
一千万種以上のペロブスカイトに対する元素戦略的なハイスループット・シミュレー
ションによる大規模太陽電池データベースの構築・公開⚫ A4−xA′xB4−yB′yX12−zX′z (A: 15種，B: 49種，X: 3種，x = 0, 1, 2，y = 0, 1, 2，z = x + 2y) の組成を対象にし，全一千万種組合せの候補材料に対してデータベース化⚫ 構築するデータベースから動作原理に基づくスクリーニングにより新規材料提案

インフォマティクスによる高効率・高耐久な非鉛化ペロブスカイト太陽電池の材料候補の提案⚫ 構築するデータベースを教師データとして，変換効率と安定性を推測する学習モデルを機
械学習により構築し，変換効率と安定性の両方が高くなるように推測することで，高効率で高耐久な非鉛化ペロブスカイト太陽電池の材料候補を提案⚫ Aサイト分子として20原子以下の分子を候補，PubChemでおよそ10万〜30万程度⚫ シリコン太陽電池とのタンデムにより高変換効率を持つ非鉛化ペロブスカイト材料を提案

京都大学グループ (山下晃一，金子正憲)

連携研究者：村岡梓 (日本女子大)

太陽光エネルギー変換材料のキャリア・ダイナミクス
連携研究者：早瀬修二 (電通大)
目 水分解光触媒，非鉛ペ的 ロブスカイト太陽電地材料における光誘起キャリアの拡散定数を推算し新規材料評価を行う

光誘起キャリアの拡散定数の推算を，第一原理計算により得られるキャリア・フォノン相互作用と誘電関数を用いたフレーリッヒモデルにより算出する

ENEOSグループ (井深 丈，渡邊 卓)
太陽光エネルギー変換デバイスの高効率化と実用化に向けた材料設計
目的

実用化に向けた材料設計の観点から，材料の欠陥構造，粒界欠陥構造，劣化過程に関する大規模シミュレーションを行い，欠陥パッシベーションによる高効率化，高耐久性化に向けた最適条件の提案を行う

材料の欠陥構造，粒界欠陥構造，劣化過程に関する第一原
理シミュレーションを行う連携機関 Preferred Computational Chemistry (入口広紀)
原子シミュレータに深層学習モデル
を 組 み 込 ん だ Neural Network
Potential (NNP) に基づいて，大規模な原子レベルシミュレーションを行う

準備状況
NTChemの開発

富岳において京と比較して70倍以上の実行性能を達成
富岳で高い並列性能を発揮できるように開発・チューニング実施中

GELLANの開発

高精度なキャリア特性の取扱が可能なGF2-F12法計算部において，京で60%以上の実効性能を達成

京による非鉛化ペロブスカイト太陽電池・光触媒の新材料探索

富岳におけるNTChemの並列性能

京での第一原理DFT計算の結果を使った材料探索により非鉛化ペロブスカイト太陽電池と可視光応答型水分解ペロブスカイト光触媒の新材料探索を実現

ペロブスカイト太陽電池の正孔輸送材料の新材料設計
変換効率の予測モデルをNTChemによるシミュレーションデー
タ等から機械学習で構築し，変換効率が高くなるように正孔輸送材料の中心骨格と配位子の組合せを決定することで新規正孔輸送材料を提案

ポリマー・インフォマティクスによる高耐熱バイオポリマーの提案
シミュレーション–インフォマティクス–実験を三位一体としたポリマー設計技術を開発し活用することで，バイオ合成可能な高耐熱ポリマーを実証することに成功

NTChemによる大規模DFT計算⚫ 従来の量子化学ソフトウェアでは1,000原子程度 (12,000基底程度) の丸ごと第一原理計算が「京」や「富岳」でも限度．
⚫ 理由のひとつは，多くの量子化学計算ソフトウェアでは計算に必要な全メモリをプロセス毎に分割 (分散メモリ化) できていないので，1プロセスに使えるメモリ量に計算規模が制限されるため．

⚫ もうひとつの理由は，従来の並列化アルゴリズムでは各プロセスが持つデータ構造に由来した不規則な通信が問題になるため．
⚫ ひとつ目のメモリの問題を解決するため，MPI/OpenMP並列により各プロセスにメモリ分割し，さらに高並列環境向け疎行列ライブラリ「NTPoly」を使って疎行列演算することで使用するメモリを削減．
⚫ また，通信の問題を解決するために，「京」や「富岳」で採用されているTofu高次元メッシュ/トーラスネットワークアーキテクチャを有効に活用できるアルゴリズムを設計．データを二次元に分散し，三次元目に複製する三次元分散アルゴリ
ズムにより，高いパフォーマンスを実現．

Dawson, 澤田, 神谷, 中嶋, シミュレーション, 38, 17 (2019).

DFT計算の並列性能
最新版

3次元H2O分子11,682原子2013年版⚫ 11,682原子分子 (93,456基底) のDFT計算(1SCF)を「京」16,384ノード131,072コアで38分43秒で実現．並列化効率: 38.6% (2,048ノード計算基準)⚫ 「NTChem」と「富岳」を使って100万原子規模の非経験的 (ab initio) 量子化学シミュレーションが実現できる見通しが得られた．

準備状況
NTChemの開発

富岳において京と比較して70倍以上の実行性能を達成
富岳で高い並列性能を発揮できるように開発・チューニング実施中

GELLANの開発

高精度なキャリア特性の取扱が可能なGF2-F12法計算部において，京で60%以上の実効性能を達成

京による非鉛化ペロブスカイト太陽電池・光触媒の新材料探索

富岳におけるNTChemの並列性能

京での第一原理DFT計算の結果を使った材料探索により非鉛化ペロブスカイト太陽電池と可視光応答型水分解ペロブスカイト光触媒の新材料探索を実現

ペロブスカイト太陽電池の正孔輸送材料の新材料設計変換効率の予測モデルをNTChemによるシミュレーションデータ等から機械学習で構築し，変換効率が高くなるように正孔輸送材料の中心骨格と配位子の組合せを決定することで新規正孔輸送材料を提案

ポリマー・インフォマティクスによる高耐熱バイオポリマーの提案
シミュレーション–インフォマティクス–実験を三位一体としたポリマー設計技術を開発し活用することで，バイオ合成可能な高耐熱ポリマーを実証することに成功

ペロブスカイト太陽電池の新材料探索⚫ 「京」を利用したハイスループット・シミュレーションを実施し，太陽電池の動作原理に基づいた効率の良いスクリーニングにより，非鉛化ペロブスカイト太陽電池の新材料探索を実現．
⚫ 11,025個の化合物から51個の低毒性非鉛化ペロブスカイト候補化合物を提案．
提案した二重ペロブスカイト候補は本研究により初めて提案された化合物．
⚫ B–B′に関して周期表の族の組合せで分類すると，下記6タイプに集約できる．
14族–14族 (16種類): MA2GeSnI6, FA2SiGeI6など
13族–15族 (16種類): FA2InBiI6, MA2PGaBr6など
11族–11族 (7種類): MA2CuAuBr6など

9族–13族 (6種類): FA2RhInI6など
11族–13族 (4種類): MA2CuInI6など
11族–15族 (2種類): MA2AgBiI6, MA2CuBiI6⚫ どんな元素の組合せでも太陽電池になるのなく，特定の族の組合せの化合物が太陽電池材料として有望な候補になることを発見．
Nakajima & Sawada, JPCL, 8, 4826 (2017).

ペロブスカイト光触媒の新材料探索⚫ 「京」を利用したハイスループット・シミュレーションを実施し，光触媒の発現原理に基づいた効率の良いスクリーニングにより，可視光応答型水分解ペロブスカイト光触媒の新材料探索を実現．
⚫ 29,160個の化合物から42個の可視光応答型水分解ペロブスカイト光触媒候補化合物を提案．そのうち，34個は本研究により初めて提案された化合物．
⚫ d0/d10電子配置を持つ窒素酸化物と部分占有d電子を持つ酸化物が可視光応答型水分解光触媒として望ましいペロブスカイトであることがわかった．
⚫ 元素戦略の観点から，NaWO2N, KWO2N, MgWON2, CaVO2N, CaAl1/3W2/3O2N,CaV2/3Fe1/3O3の6個のペロブスカイトを最終候補として挙げることができる．

Sawada & Nakajima, APL Mater. 6, 101103 (2018).

ペロブスカイト太陽電池の正孔輸送材料の分子設計
ペロブスカイト太陽電池の変換効率を予測する学習モデルを既知の実験データに加え，「NTChem」を使った量子化学シミュレーションによるデータから機械学習を活用して構築し，変換効率が高くなるように正孔輸送材料の中心骨格と配位子の組合せを決定することでspiro-OMeTADに代わる安価で高効率な新規正孔輸送材料を提案．
莫大な候補空間 (9千万種類) の中から最適な候補分子を求めるため，ベイズ最適化から得られる獲得関数を目的関数として，粒子群最適化により最適なフラグメントの組合せを推測．このようにして得られた候補分子の変換効率をDNN学習モデルを使った仮想実験により決定．この仮想実験と推測を繰り返すことで学習モデルが改善し，最適な候補分子が選択できることを実証．

ポリマー機能設計技術による高耐熱ポリマーの提案
シミュレーション–インフォマティクス–実験を三位一体として活用したポリマー
機能設計技術・ツールにより短期間で高耐熱ポリマーを提案することに成功
インシリコの代謝反応探索技術を使って得られたバイオ合成可能モノマーリスト (理研・白井G) の中のすべてのモノマーの組合せから重合され得るポリエステルとポリアミドに対し，量子化学シミュレーションと機械学習に基づいてガラス転移点と融点を推定することで候補を予
測 (中嶋G)．実際に合成・物性評価 (理研・阿部G，産総研・吉田G) することでバイオ合成から得られる可能性を持った高耐熱ポリマーを提案．

準備状況
藤井Gではサイバー，サイバー・フィジカルループにより新材料創出を実現
主要成果：国内新材料特許出願2件，国外新材料特許出願2件 (共に公開前)

データ収集
オープンDB

予測器構築
特徴量化

モデル化

探索
ベイズ最適化

独自DB

実証
実験研究者連携

新材料候補

関連成果：理論計算および実験のデータからAIを学習・活用
DFTとAIの融合で巨大系の物性推定

実験データからAIにより重要特徴量抽出
バルク抵抗

粒界抵抗
Liイオン伝導において、バルク抵抗には焼結時間、粒界抵抗には物資密度が重要

スーパーセルにおけるペロブスカイト酸窒化物のアニオン
オーダーを小セルのデータから予測
J. of Ene. Chem., 36, 7-14 (2019)

STAM, 21, 712–725 (2020)