早期実用化を目指したMA‐Zr水素化物を用いた核変換処理に関する研究開発

代表機関
東北大学
再委託機関
日本核燃料開発株式会社
大阪大学
三菱FBRシステムズ株式会社
ニュークリア・デベロップメント(株)

1

2

はじめに
エネルギーセキュリティのためには幾つかのエネルギー源のミックスが理想とされています。原子力は、CO2を発生せず、備蓄が可能なエネルギーとして国内では、２０％程度の電力を担うことが期待されています。
一方、原子力発電の問題点は、放射能を発生することです。特に寿命の長い放射性核種は、廃棄することが難しく長期にわたって人類を悩ませることになります。
この研究の目的は、放射性核種を核変換炉という新しい原子炉で、中性子との反応により短寿命核種または安定核種に変換して廃棄し易くすることです。
原子炉で核変換するというアイデアは、1960年代から考えられ、いろんな方式が研究されてきました。しかし、なかなか実現しなかったのは、核変換できる量を多くすることが難しいためです。原子炉の運転中には中性子が多く作られるが、それらの多くは、原子炉の運転維持に使われ、核変換処理には数が限られた中性子しか使用することが出来ません。
この提案では、この限られた中性子を効率良く使うために、原子炉の材料としては、これまで使われた経験の少ない水素化物を利用します。
0.9基分 0.7基分
2.7基分
どれぐらい効率が良くなるか、本格的な研究に入る前に試算してみました。小型高速炉の周方向ブランケット位置にMA（マイナーアクチノイド）を置いて中性子を吸収させます。
その際にMAを水素化物、金属、酸化物と変えてみますと、水素化物にした場合は、金属や酸化物の場合の３倍以上のMAの減少が期待出来ます。

ターゲット化学形態2

最適化炉心（MFBR）
MAの中で地層処分の負担低減効果が最も⼤きいAmを対象とした。
核変換の効率化（全中性⼦束の向上策）（⇐特許申請）① 3領域炉⼼︓設計上限値となるPu富化度を有する外側炉⼼燃料（1層）
最⼤線出⼒上限値を達成するPu富化度を有する中間炉⼼燃料（2層）
運転中の臨界を維持できるPu富化度を有する内側炉⼼燃料(5層)② 円柱形状炉⼼︓中性⼦束が低い炉⼼コーナー部のターゲット(各3体)を炉中⼼側に移動

照射済みターゲットの崩壊熱対策（⇐特許申請）③ 照射済みターゲットを、中性⼦遮蔽体領域に照射後1サイクルの間仮置きする運⽤の採⽤
着眼点︓ターゲットは、中性⼦照射量が少なく、ほとんど照射変形しないため、再装荷可能
主熱源であるCm-242の崩壊熱は約163⽇で半減

原型炉仕様炉⼼

最適化炉⼼
炉⼼変更点
②炉⼼の円柱形状化①３領域化
内側炉⼼︓108体(6層)→72体(5層)中間炉⼼︓0体(0層)→60体(2層)外側炉⼼︓ 90体(2層)→48体(1層)ターゲット︓ 54体(1層)→54体(1層)③ターゲット
仮置き位置

3核変換特性及び炉心安全特性
制約条件は全て満⾜し、炉⼼安全特性は原型炉の許容範囲内であることを確認
最適化炉⼼（3領域均質炉⼼）単位

原型炉仕様炉⼼(2領域均質炉⼼)

⾼核変換割合型

⾼核変換量型t/炉⼼－W/cm

1.71
0.08（上限値）
374/－/320/243

1.84
0.10
288/374/285/280

1.91
0.25 (0.35まで可）
275/375/305/358

Naボイド反応度(注1)$2.9/－/-1.2/-0.5（炉⼼合計︓1.7)

2.7/0.2/-1.5/-0.6（炉⼼合計︓1.4)

2.7/0.2/-1.7/-0.6（炉⼼合計︓1.2)

Am核変換割合(注2)－0.18 (0.23)

0.19 (0.23)

0.10 (0.12)

Am年間核変換量(注2)kg/EFPY

54 (70)86 (102)114 (131)

Am受⼊れ可能量(注3)

GWe-LWR

4.5基分

7.2基分

9.5基分

項⽬
Pu装荷量
Am/(Zr+Am)⽐
最⼤線出⼒(注1)結果 30基の軽⽔炉が稼働している状況を考えれば、⾼核変換割合型では４基程度、⾼核変換量型では、 3基程度導⼊すれば、発⽣量と核変換量がバランスする（Am蓄積量は増加しない）
 特に、Naボイド反応度は1.5$より⼩で、Np未分離のPuを炉⼼燃料に使⽤しても原型炉より⼩(注1）原型炉では、内側炉⼼3.03、外側炉⼼-0.26（炉⼼合計2.77）(注2）カッコなしは全炉⼼(炉⼼燃料、ブランケット燃料、ターゲット)の評価値、カッコ内はターゲットのみの評価値(注3）1GWeのLWR(燃焼度45GWd/t)の年間Am発⽣量を12kgとして計算

4国内での導入シナリオ（NDC)
軽水炉発電計画
50発電量(GWe)40

・国の基本計画に基づき、軽水炉を順次再稼働し、2030年に発電容量約30GWe（原子力発電比率20%）に到達する（設備稼働率80%） 。

(参考) 原子力発電設備容量

3020

軽水炉
(低燃焼度)

・発電容量の1/3をプルサーマル運転とするが、小型高速炉導入後に必要なPu-ｆを確保するため、2050年でプルサーマル運転を軽水炉運転に切り替え。

軽水炉(高燃焼度)10
プルサーマル02010 2030 2050 2070 2090 2110 2130 2150

再処理計画
再処理量(tHM/年)

1000・Pu貯蔵量を抑制するため、再処理量は、小型高速炉を導入する時期（2040年）までは、400tHM/年（稼働率50%）とし、2041年以降は、800tHM/年とする。

プラントの再処理設備容量

800600400・小型高速炉用MAターゲット作製のために、2035年からAmを回収。

軽水炉燃料(高燃焼度)

軽水炉燃料(低燃焼度)

200

02010 2030 2050 2070 2090 2110 2130 2150

核変換用小型高速炉導入計画

・核変換用小型高速炉として、ターゲット領域での Am年間転換量が多い、高核変換量型炉心をレファレンス炉心として選定。
・可能な限り、速やかにAm貯蔵量を減らすために、2040年から3年毎に増設し、合計で最大6基を導入。
・小型高速炉に供給するPu量を確保するために、2040年、2043年に導入した小型高速炉は、2100年に廃止し、新設は行わない（廃止後は4基で運転継続）。

核変換炉導入の効果（NDC）
再処理施設におけるAm蓄積量

Amの貯蔵量が低下傾向

既存の使用済み燃料の再処理が終了した
後（2095年以降）は、核変換用小型高速炉を4基導入することで、MAターゲットでの核変換量（約0.3ton/年）がAm回収量（約0.2ton/年）を上回るため、再処理施設でのAmの貯蔵量が低下。

再処理施設におけるAm増加、減少

・軽水炉運転と再処理により、2150年時点で約70tonのAmが廃液中に貯まり、処分対象となる。
軽水炉リプレースに伴い、150

廃液中におけるAm蓄積量（廃棄物量）
100
Am量（ｔ）

軽水炉単独シナリオ(H29年度)一時的にAm回収量が増加

50
MA核変換導入シナリオ(R1年度レファレンスケース)

02010

2030

2050

2070

2090

2110

2040年から小型高速炉を導入することで、2150年時点において再処理施設で回収したAmの貯蔵量が約70tonから約20ton*まで低減し、低下傾向を示す。
*：再処理施設で回収されないで廃液中に移行するAmは約7ton（回収率99.85%を想定）

2130

2150

・小型高速炉を導入することで、2150年時点のAm量は約7tonとなり処分場への負荷が大幅に低減する。

１．MA-Zr水素化物の作製（東北大、NFD、阪大） 3
ロシア原子炉科学研究所（RIAR）においてAm-Zr水素化物を初めて作製した。
ロシア 原子炉科学研究所（RIAR）で実施

金属Am（約4g）

Am酸化物還元用グローブボックス

Am-ZrFeAl合金

Am-ZrFeAl水素化物

合金作製、水素化物作成用グローブボックス7

物性測定（阪大、東北大）
Thermal conductivity,  (Wm-1K-1)

70

国内（Nd-Zr⽔素化物、阪⼤）ロシア（Am-ZrFeAl⽔素化物）

Nd-Zr hydride
0.05Nd
0.10Nd
0.15Nd
0.20Nd
0.30Nd
NdH2.0605040

ZrH1.630

Zr-リッチ相Am-リッチ相20100300

500

7009001100

Temperture, T (K)

Nd-Zr⽔素化物の熱伝導率温度依存性

・1%酸素フロー中による測定によって、800℃付近までの⾼温データ取得に初めて成功した
・Zr⽔素化物の⺟相の中に微細なAm⽔素化物相が均⼀に分散している

Am-ZrFeAl⽔素化物
X線回折MA-Zr水素化物作製
リサイクル前処理技術開発（NFD、東北大）
国内試験でZr-Nd合⾦に⾼温酸化処理を実施した場合、Nd含有率に関わらず、ほぼ全てのNdが硝酸に溶解することを確認した。
ロシアにおいてAm-ZrFeAl⽔素化物ペレットをLiCl-KCl溶融塩に溶かして回収した
ところ90%以上が回収出来る。
硝酸溶解とLiCl-KCl溶融塩溶解を組み合わせることで99.5％以上のAmを回収出来る。

Am-ZrFeAl水素化物ペレット

国内試験結果（NFD）

LiCl-KCl溶融塩
ロシア試験結果

照射挙動評価-ペレットスエリング-（NFD）
・ペレットスエリングとしては、(1)ボイドスエリング、(2)FPガススエリング、(3)固体FPスエリングが考えられる。(2)および(3)は核分裂割合が低いために影響は小さいと推定される。(1)については、1970年代のSNAP燃料(U-ZrH1.6、785℃)の研究によってウラン相の近くのZrH1.6相に直径10-120nmのボイドが発生するとの報告が有る。
・この現象についてJMTRでの照射済み模擬水素化物ペレット(U,Th,Zr)Hx （中央部５３０℃）のTEM観察を実施した。その結果、大きなキャビティは見られなかった。
・今後より高温の照射試験が必要である。またHeガススエリングの検討も必要である。

JMTR照射済み模擬水素化物ペレット(U,Th,Zr)Hxの照射後試験結果（1.1%FIMA 180W/cm）
Upper end plug(SUS316)

Alumina pellet
SpringFuel pellet

Cladding tube(SUS316)

Lower end plug

Thermocouple(SUS316)12.0(Inconel-X750)

50110166 (mm)

濃縮UThZr(中央部)

オーバーフォーカス

アンダーフォーカス

濃縮UThZr(中央部)TEM観察

体積割合0.013 %

10

キャビティサイズと数密度の関係

安全性技術開発 （水素放出の抑制）
定常運転時• Naボンドピンを用いることにより700℃まで水素放出が抑制された。
事故時• Naが無くなった状態（800℃）でも環境の酸素分圧がPO2=1×10-4atmより大きければ水素放出が抑制される。

HeHe
H2

H2

H2

H2H2

Na

H2

He-bonded pin

Na-bonded pin
11まとめ• 現在の技術の延長線上で可能な方法として、Na冷却酸化物高速炉の径方向ブランケット領域にAm-Zr水素化物を配置した核変換炉を考案した。
• 国内に軽水炉（１GWe）が30基稼働しているとして、高核変換割合炉（280MWe）を4基、または高核変換量型炉（280MWe）を３基稼働させれば、Am蓄積を極力抑えた核燃料サイクルが確立出来る。
• Am-Zr水素化物の作製に成功した。
• 下図のロードマップの通り、現在の技術で早期に実現できる見通しを得た。

•MA-Zr水素化物 I(要素技術開発)•MA-Zr水素化物 II(ピン照射試験)•MA-水素化物 III(集合体照射試験)

Amの廃棄物量を大幅に低減出来る
実用化

20１0

2020

2030
ロードマップ

2040

2050
12