セラミックス板のレーザ突合せ溶接技術の開発
大阪産業技術研究所 応用材料化学研究部
主任研究員 園村 浩介(2020 年度 奨励研究助成（若手研究者枠） AF-2020235-C2)
キーワード：アルミナセラミックス，レーザ突合せ接合，メタライズ処理

１．研究の背景と目的バイスを取り付け，セラミックス板端面が上になるようにレーザを用いたろう付け 1,2)は，従来の雰囲気炉を使用板を挟んで固定した．なお，Mo 棒の可動性を向上させるした手法と比べて，大気中かつ局所加熱により短時間で接ため，ステージ台を水平から 3°傾けて固定した．回転数合出来る等のメリットがある．本接合技術は炉を使用しなは 1590 min-1 とし，Mo 棒をセラミックス板端面に押し付いため，部材の大きさの制限がなく，接合する周辺部材へけながら，セラミックス板端面上を移動させて，線状にメの熱の影響が少ない．本接合技術が確立されれば，電子電タライズを行った（図 1）．

気機器に使用される小さなセラミックス部品から構造材

図1

ボール盤を用いたメタライズ処理のような大型のセラミックス部材の接合まであらゆる分野で適用でき，高い生産性をもたらすことが期待される．
一般に，セラミックスのろう付けは，セラミックスに対するろう材（金属）のぬれ性，ならびにそれら材料の熱膨張差による熱応力が接合強度に大きく影響する．レーザを用いたろう付けについても，セラミックスへのろう材のぬれ性の改善，ならびに熱膨張差の低減が課題となる 3)．
これまでセラミックスと金属の接合について，摩擦攪拌現象を用いてセラミックスのメタライズ処理を行ってきた 4, 5）．摩擦攪拌にて Al2O3 板端面上に Mg をメタライズ処理した結果，23 MPa 程度の強度で強固に接合された．この摩擦攪拌によるメタライズ処理は，セラミックス上に強固にメタライズ膜を形成させることができるため，急速加熱冷却過程を伴う突合せレーザ接合の前処理として効果

金属膜の付着力は卓上型引張り圧縮試験機（A&D 製 MCT-的であり，ぬれ性の改善も期待できる．またメタライズに2150）を用いて評価を行った．直径 4 ㎜，長さ 70 ㎜の炭使用する金属を，線熱膨張係数が 5×10- 6/K の Mo に変更

素鋼製棒をアクリル樹脂系接着剤でメタライズ膜に固定することで，Al2O3 の値（6.5–8.8×10-6/K）と同程度となし，室温，速度 10 ㎜/min にて面直方向に破断するまで引り，熱膨張差を低減がすることが出来る 6)．このような背張り試験を行った．測定された最大荷重を付着した面積で景のもと，Al2O3 板同士の突合せレーザ接合が可能となる規格化し，付着力とした．結晶学的な性質については，Xと考えられるが，検討された報告は無い．

線回折装置（リガク製 Smart Lab）を用いて評価した．Cu

そこで，本研究では良好な接合体を得ることを目指して，

Kα線を用い，40 kV, 150 mA の出力にて測定した．

前処理として摩擦攪拌にて Al2O3 板の端面に Mo をメタライズ処理した後に，いくつかのレーザ接合条件（メタライ2・2ズ処理の有無, 出力，インサート材の種類や厚さ，板の固メタライズされた面同士を突き合わせてバイスに固定定方法）を変更し，接合ならびに評価を行った．

突合せレーザ接合

し, 連続発振レーザ（IPG 社製 YLR-200-AC）にてレーザを両面から照射した（図 2）．波長 1070 nm，出力 46，又は２．実験方法

69 W，走査速度 10 mm/s， 最小スポット径 30 μm であっ

2・1 メタライズ処理た．
Ar ガスを 15 l/min にて流しながら不活性雰囲気中で，供試材として厚さ 1 mm の Al2O3 板（相対密度が 99.5 %，表 1，2 に示した 6 条件にて実施した．図 3 に示したよう純度が 99.5 ％）のものを用い，メタライズには，直径 6 mmに，条件 1-3 は治具によりセラミックス板を固定せずに，の Mo 棒（純度 99.95 ％）を用い，インサート材として厚メタライズの有無，インサート材の種類，出力を変更した．

さ 10，20 µm の Mo 箔（純度 99.95 ％）を用意した．摩擦

次に，条件 4-6 については，バイスに固定する前に予め，攪拌にてセラミックス板の端面をメタライズするため，ボ治具によりセラミックス板を固定し，Ni インサート材のール盤（HiKOKI 製 B23S）及びクロスバイスを使用した．

厚さを変更した．

装置のチャック部に Mo 棒を装着し，ステージ側はクロス接合体の接合強度は，卓上型引張圧縮試験機（A&D 製MCT-2150）を用いて評価した．接合体の片方の板には，アクリル樹脂系接着剤にて炭素繊維のフックを取り付けた．
図 4 に示すように，接合体の片方の板をチャックで固定し，もう片方のフックを掛けて，室温，速度 10 mm/min にて接合の面直方向に破断するまで引張り試験を行った．測定された最大荷重を接合された面積で規格化し，引張強度とした．接合界面の元素分析は走査電子顕微鏡－エネルギー分散型 X 線分析（日立ハイテク製 TM3030Plus）にて，15 kV の加速電圧で実施した．接合破断面の結晶学的な性質については，X 線回折装置（リガク製 Smart Lab）を用いにて評価した．Cu Kα線を用い，40
図2表1条件kV, 150 mA の出力にて測定した．

接合条件 1-3（治具による板の固定無し）
メタライズ

インサートの有無

材

1有2無3有表2レーザ突合せ接合

20 µm Mo 箔(2 枚)
20 µm Mo 箔(2 枚)
20 µm Ni 箔(2 枚)

出力
69 W
69 W
46 W

接合条件 4-6（治具による板の固定有り）
条件
456

インサート
材
図 4 接合体の引張強度試験

20 µm Ni 箔(2 枚)
10 µm Ni 箔(2 枚)
10 µm Ni 箔(1 枚)

３．実験結果
3・1Al2O3 板端面への Mo メタライズ処理

ボール盤にてクロスバイスを動かしながら，Al2O3 板端面に線状に Mo 膜を形成することに成功した(図 5)．図 6に示すように，Mo 膜表面に凹凸が観察されることなく，滑らかな膜が形成されている．

図 3 治具による板の固定の有無

図5

Al2O3 板端面への Mo メタライズ処理の様子

図9
図6

条件 2 にて得られた接合体の破断面

Al2O3 板端面に形成された Mo 膜
引張強度評価の結果，条件 1 及び 3 の接合体の引張強度付着力評価の結果，図 7 に示したように炭素鋼製棒とはそれぞれ 0.21 および 0.63 MPa であった．条件 3 の接合Mo 膜との間のアクリル樹脂系接着剤にて破断したため，体の引張強度が高いことが分かった．一方，条件 1 の接合Mo 膜と Al2O3 板端面との間の付着力は 7.16 MPa 以上の強の引張強度が低かった理由として，インサート材の Mo 箔度であることが分かった．摩擦攪拌にてメタライズ処理をが十分に溶融しなかったためだと考えられる．Mo 箔を溶行うことで，強固な金属膜が形成されたことが明らかとな融させるためには，より高出力での接合が必要である．しった．

かしながら，現行の出力において，Al2O3 板の接合界面付近に平行にクラックが見られた（図 10）．条件 1 の出力が高かったために熱衝撃によりクラックが生じたと思われる．
このことより，Al2O3 板の接合においては，インサート材はMo 箔よりも Ni 箔の方が良好である．また条件 3 の接合体における破断面の一部において Al2O3 板内部での破壊が見られた（図 11）．接合界面の強度の方が Al2O3 板内部の強度よりも高かったため，板内部で破壊が見られたと考えられる．

図 7 Mo 膜の付着力評価後，炭素鋼製棒と Mo 膜との間のアクリル樹脂系接着剤にて破断し，観察された破断面
3・2 条件 1-3 でのレーザ突合せによる接合体作製の可否ならびに接合体の評価
図 8 に示すように条件 1 および 3 において良好な接合体が得られた．一方，メタライズ処理を行っていない条件
2 では接合されず，図 9 に示すように Al2O3 板端面において未反応の Al2O3 と Mo が観察された．この原因は，溶融さ

図 10 条件 1 にて得られた接合体の界面付近のクラックれた Mo による Al2O3 のぬれ性が良くなかったためである．
レーザ突合せ接合においても，前処理によるセラミックスのぬれ性の改善が効果的であることが確認された．

図8(a)条件 1 及び(b)条件 3 にて得られた接合体

図 11 条件 3 にて得られた接合体の破断面

条件 3 の接合体における界面付近の断面観察結果をまた条件 3 の接合体における破断面の結晶学的な調査

図 12 に示す．突合せした Al2O3 板同士は 0.5 mm 程度ずれを行った結果，Al2O3，Ni，Mo 由来のピークが見られ，他のて接合されていた．この原因については，バイスを用いて化合物由来のピークは見られなかった．ただし，図 14 にAl2O3 板同士を突合せた際に既にずれて固定されていた，示すように，Ni 由来のピークに割れが見られた．これは，あるいはレーザにより Mo 膜及び Ni 箔が溶融し，Al2O3 板Ni の一部に Al が置換され，格子が歪んだことにより生じ同士が滑りながら凝固されたためだと考えられる．このこたと示唆される．図 12 に示すようにレーザ接合後，Al2O3とから，密着面積が大きい接合体を得るためには，上下方板端面の形状に変化が見られ，Ar ガスを流しながら接合法から治具で固定する必要があると考えられる．

したことから，Al2O3 の一部が昇華し，Ni 箔と反応したとIntensity (a.u.)Ni 111

Al2O3 113

考えられる．

43

図 12 条件 3 の接合体における界面付近の断面図 13 に条件 3 の接合体における界面の電子顕微鏡写真
ならびに元素分析結果を示す．レーザ接合後も Mo が，Ni内部に拡散することなく，Al2O3 板端面に存在していることが分かった．レーザ接合は，急速加熱冷却を伴うプロセ

43.5

4444.52  (degree)45

図 14 条件 3 の接合体における回折プロファイル
3・3 条件 4-6 でのレーザ突合せによる接合体作製の可否ならびに接合体の評価
いずれの条件においても接合することが可能であり，接合体が得られた（図 15）．

スであるため，接合に悪影響を及す可能性がある化合物の形成を抑制することができると示唆された．化合物の有無については，走査透過電子顕微鏡等を用いた詳細な分析が必要である．

図 15（a）条件 4，（b）条件 5，および（c）条件 6 にて得られた接合体引張強度評価の結果，条件 4-6 の接合体の引張強度はそれぞれ 0.22，0.50，および 0.06 MPa であった．出力ならびにインサート材が同条件であったにもかかわらず，条件3 より条件 4 が低かった理由として，Al2O3 板を治具で固定することにより，バイスによる突合せ方向の力が弱くなり，引張強度が低かったと思われる．条件 4-6 の中では，条件5 の接合体の引張強度が最も高かった．一般に，セラミッ
図 13 条件 3 の接合体における界面の元素分析結果

クス同士をろう付けする際，厚いインサート材は界面内部に欠陥が入りやすいため，必要以上の厚さは強度の低下をもたらす．また薄すぎても，十分な強度は得られない．条

件 6 の接合体の引張強度は，他に比べて極端に低かった．

は Mo 箔より Ni 箔を用いた接合体の引張強度が高い．

これはインサート材の厚さの問題だけではなく，使用した

4) Al2O3 板同士の突合せ方向の力が強い方が，接合強度が最小スポット径 30 μm のレーザが，インサート材を含むAl2O3 板の接合界面近傍に広く照射され，Al2O3 板に悪影響を及ぼしたと考えられる．

高い．
5) Al2O3 板を上下方向から治具で固定することにより，接合部において，ずれが無い接合体が得られる．

条件 4 の接合体における界面付近の断面観察結果を図6) 上下方向から治具で固定した Al2O3 板の接合体におい16 に示す．Al2O3 板を治具で固定することにより，Al2O3 板て，インサート材の厚さ 20 μm の接合体が最も引張同士は，ずれることなく接合されていた．また接合界面の強度が高い．

両端には欠損が見られた．これはレーザ照射により Al2O3

今後の課題は，より厚いセラミックス板を接合することが昇華したためだと思われる．Al2O3 板をより厚くするこである．レーザ条件や材料の選定により，厚いセラミックとで密着面積が増加し，接合強度の向上が期待できる．

ス板の接合が実現可能であると考えられる．

謝

辞本研究開発は，公益財団法人天田財団 2020 年度奨励研究助成（若手研究者枠）により行われたものであり，ここに深く感謝の意を表します．また本研究を遂行するにあたり，大阪産業技術研究所の片桐一彰氏，山口拓人氏，田中慶吾氏，尾崎友厚氏，長谷川泰則氏，田中努氏，垣辻篤氏から多大なるご助言，ご協力を賜ったことに深く感謝いた
します．

参考文献
1) M. Rohde, I. Sudmeyer, A. Urbanek, M. Torge,Joining of alumina and steel by a laser supported
図 16 条件 4 の接合体における界面付近の断面

brazing process, Ceram. Int. 35 (2009) 333-337.
2) K. Nagatsuka, Y. Sechi, K. Nakata, Dissimilar

４．結言
Al2O3 板同士のレーザ突合せ接合において，摩擦攪拌によるメタライズ処理の有効性を検証しつつ，良好な接合体を得ることを目指して，レーザ接合条件（メタライズ処理の有無, 出力，インサート材の種類や厚さ，板の固定方法）を変更し，接合ならびに評価を行い，以下の知見を得た．

joint characteristics of SiC and WC-Co alloy bylaser brazing, J. Phys.: Conf. Ser. 379 (2012)
012047.
3) 速水諒三:セラミックスの接着と接合技術，
シーエムシー出版（2002）49-68.
4) H. Sonomura, T. Ozaki, K. Katagiri, Y. Hasegawa,T. Tanaka, A. Kakitsuji, Metallization of Al2O31) Al2O3 板端面のぬれ性改善のために，前処理として Mo膜を形成することが有効である．

ceramic with Mg by friction stir spot welding,Ceram. Int. 48 (2022) 864-871.

2) レーザ出力が高い場合，Al2O3 板接合界面付近にクラッ

5) 園村浩介，尾崎友厚，片桐一彰，山口拓人，長谷川泰クが生じてしまうため，より低出力での接合が望まれ

則，田中努，垣辻篤：摩擦攪拌スポット溶接を用いたる．

アルミナセラミックスのメタライズ，溶接学会全国大3) インサート材は，部材の使用環境を考慮しつつ，低融点かつ低い線膨張係数のものが良好である．本研究で会講演概要 (2021) 146-147.
6) B.D. Dunn, Materials and Processes, SpringerPraxis Books 2016.