〈第 55 回静岡県学生科学賞 県科学教育振興委員会賞〉

５ α線検出による天然放射性核種の同定

１ 目的
身の回りの土壌や岩石には原子核が放射線を出して崩壊し、より安定な原子核へと変わる反応を起こす核種が存在する。これまで先輩たちが岩石から出るγ線やβ線を検出して、放射性核種の同定を行った。α線を出して崩壊する岩石や土壌も多く、α線の飛跡を霧箱で観察することはできても、α線を出す放射性核種を特定することは難しかった。α線は透過力が弱く紙１枚程度で止まってしまうためである。私たちは原子核乾板という放射線に感度を持つ写真フィルムで環境放射線を捉まえ、乾板中に記録されたα線の飛跡を観察して放射性核種を同定することに挑戦する。原子核
乾板でα線の飛跡を検出し、飛跡の濃度、飛跡の長さ(飛程)、連続して出ているα線の数などの情報を分析し、α線を出す元の放射性核種の種類を同定する。
紙面の枚数の都合で研究の要旨を示す。
２ 方法（１） 原子核乾板
原子核乾板は荷電粒子の飛跡に感度を持つ写真フィルムで、臭化銀結晶をゼラチン中に分散した写真乳剤をプラスティックのベースの両面に塗布した構造を持つ。この原子核乾板は製造後から半年間感度を持った後に現像処理をした。この半年間の荷電粒子の飛跡を蓄積している。原子核乾板の現像は暗室で、予浸液、現像液、停止液、定着液、水洗、乾燥の順に処理液に浸していく。
（２） スキャニング
現像後の原子核乾板を光学顕微鏡で観察する。接眼レンズ 15 倍、対物レンズ 40 倍を使用する。ス
テージを動かしてα線の飛跡を見つけ、スケッチを取る。飛跡の長さ、濃さを写し取る。接眼マイクロメータで x 軸、y 軸の長さを測る。z 軸の長さはステージの目盛を読み取る。飛跡の長さ L は次式により算出する。
L=(x − x ) + (y − y ) + (f × (z − z ))ここで f をシュリンケージファクターと呼ぶ。原子核乾板は現像の過程で感光していない臭化銀結晶を取り除くので乳剤層の膜厚が薄くなる。正確な飛跡の長さを求めるために、現像後の膜厚を放射線が通過した時点の膜厚で割った値 f を測定時の z 軸の長さに乗じて補正する。図１に光学顕微鏡で観察した原子核乾板中のα線の飛跡を示す。

50 μ
図150μm

原子核乾板中に記録されたα線の飛跡(光学顕微鏡 600 倍)- 21 -

左上は１点から 4 本のα線が出ている 4−prong 事象。中央上は 5 本のα線が出ている5−prong 事象。濃い銀粒子の連なりからなるのがα線の飛跡で、細い点線で記録されているのがβ線の飛跡である。右上は4−prong 事象で１本のα線の始点が約10μm 離れている拡散事象である。

不安定な原子核が放射線を放出してより安定な原子核へ放射性崩壊していくときに、崩壊した先の原子核が不安定な場合、放射性崩壊を繰り返す。
放射性崩壊にはα粒子を出して崩壊するα崩壊、電子を出して崩壊するβ(−)崩壊、陽電子を出して崩壊するβ(+)崩壊、γ線を出すγ崩壊などがある。
α崩壊ではα線しか出さないので崩壊のエネルギーは崩壊元の原子核の種類に固有の値をとる。
このためα線のエネルギーを測れば、崩壊先の原子核の種類がわかる。一方β崩壊では、電子の他にニュートリノがエネルギーの一部を持っていくので、β線の値は連続分布になり１つに定まらない。α崩壊が１回起こり１本のα線の飛跡が単独で存在している事象を 1−prong 事象と呼ぶ。同様にα崩壊が２回起こり 2 本のα線が乾板中の 1 点から発生している事象を 2−prong、5 本のα線が出ている事象を 5−prong などと呼ぶ。表 1 に観察した全事象の数を示す。

1－prong449

2－prong64

表１ 原子核乾板で観測したα崩壊事象
3－prong
4－prong
5－prong
303
9941479

6－prong28

合計
3317 事象（３）パターンマッチ法の開発
スキャニングによって 3317 個のα崩壊事象を見つけ、全事象のスケッチデータと飛跡の長さを測定する。α線の飛跡の長さ(飛程)はα線のエネルギーと正の相関がある。１点から発生している複数のα線は元々1 つの放射性核種が連続的に放射性崩壊を繰り返している事象である。そこで、同一地点から発生しているα線の本数(prong 数)と、飛跡の長さの関係から放射性核種の反応を同定する。本研究で使用した原子核乾板は環境放射線を記録しているので、自然界に存在するトリウム系列、ウラン系列、アクチニウム系列、ネプツニウム系列４つの崩壊系列が検出される可能性がある。各系列の放射性核種がどのように原子核乾板中で観測されるかを、次で述べる。今回の実験に使用した原子核乾板は、製造後から現像処理により感度を持たなくなるまでに、約１年経過している。この間に崩壊がどこまで進むかを考える。放射性核種のエネルギー、寿命等のデータは本論文の最後に記す文献類から引用した。
ネプツニウム系列は半減期が全体的に短く、最も長い連続崩壊でも 230 万年程度しかない。地球は 46 億年前に誕生したので、既にほとんどのネプツニウム系列が 207Nb まで崩壊していると考えられ、この系列の核種は観測されない。
アクチニウム系列は天然存在比が 0.72%の 235U から崩壊が始まっているので、自然界に存在する量自体が少ないと考えられる。
トリウム系列では始めの 232Th の半減期が141 億年と地球寿命の46 億年に比べて十分に長いので、地球誕生時に生成した 232Th は崩壊せずにまだ存在している。トリウム系列の場合はいずれも 5－prong になり、5 本のα線のうち最初の 4 本 5.423MeV、5,685MeV、6.288MeV、6.779MeV は共通で、最後の 5 本目のみ 8.784MeV と 6.051MeV の 2 種類の崩壊様式に、64.0%と 36.0%の崩壊割合で分岐す
228224220216る。この過程で同定できる放射性核種は Th、 Ra、 Rn、 Po、212Bi、212Po の 6 種類である。
また、トリウム系列は 1－prong もしくは 5－prong として観察され、トリウム系列全体の 0.57％が6－prong となる。
ウラン系列では最初の 238U の半減期は 44.7 憶年であるので、地球誕生時の 238U は十分地球上に存在している。ウラン系列は 226Ra から 214Po までの 4.784MeV、5.490MeV、6.003MeV、7.687MeV の 4－- 22 -prong か、1－prong となる。この過程で同定できる放射性核種は 226Ra、222Rn、218Po、214Po、210Po の 5種類である。
α線の飛跡の長さはα粒子のエネルギーと正の相関がある。エネルギーの大きいα粒子ほど原子核乾板中の飛程が長くなる。飛程を測ることにより、α線が放出された元の放射性核種を同定することができる。飛跡の長さ(飛程)とα線のエネルギーの関係を求めるために、先行研究として得た160 個の 5－prong 事象を使って飛跡の長さ順に 5 種の分布を求めた。
4－prong
表２5－prong
α線のエネルギーと原子核乾板中の飛跡の長さの対応関係
212216220212224

228

214226218

222

飛跡の長さ[μm]

50.17

31.05

27.05

26.12

21.05

18.72

40.02

29.84

19.66

13.18

α線のエネルギー[MeV]

8.785

6.779

6.288

6.051

5.685

5.423

7.687

4.784

6.003

5.490

α線の飛跡の飛程[μm]α崩壊する元の核種

PoPo

RnBiRaThPo

図２60y = 10.113x - 36.457

50Ra

Po

Rn

α線のエネルギーと飛跡の長さの関係

5－prong160 事象、4－prong184 事象の計 433 事

40

象の統計的な結果を利用して求めている。各点が130つの核種に相当する。本研究に使用した原子核乾板

20では、α線のエネルギーと飛跡の長さは比例関係が10あることがわかった。1 次関数として近似したとき0の直線の傾きおよび切片の値は、文献によると、原357911子核乾板の種類によって決まる定数とされている。

α線エネルギー[MeV]

α線のエネルギーと原子核乾板中の飛跡の長さの関係が完璧に求まったので、原子核乾板中でα線の飛跡の長さを測定すれば、α線のエネルギーに換算できるようになった。しかしながら表２と図２から明らかなように、多くの放射性核種で、α線のエネルギー値が似ていて大きな差はないため、原子核乾板中の飛跡の長さの差も小さい。
飛跡の長さとエネルギーの関係が正確に求まっていても、1 本のα線の測定だけでは、崩壊元の放射性核種の同定は、同定ミスをする可能性を含む。
（４）パターンマッチ法
4－prong や 5－prong 事象の場合、これらはウラン系列やトリウム系列の候補となる。これらの系列は文献から連続しておこるα崩壊で出る４本、５本のα線のエネルギー値が求まっている。従ってこれらのα線のエネルギー値に対応する長さの飛跡が原子核乾板中の同一地点から発生していれば、一連の崩壊に伴う核種同定の精度が格段に上がる。
先に述べた「人為的なミス」を回避する方法について述べる。
ア 5－prong 事象の 1 本を見落として 4－prong 事象に分類された場合、4－prong の４本のエネルギー値のパターン(文献の値)に一致しない。
これを 5－prong の 5 本のパターンの中の４本に一致するはずである。
イ 本来 4－prong の事象のものに１本の他のα線が入り込んでいる場合、顕微鏡観察で 5－prongと判断され、5－prong のパターンとは一致しない。これを５本のうち１本を除いて 4－prongのパターンでマッチングを調べるとある１本を除いたときに 4－prong と合致すると、除いた１本のα線が別事象のα崩壊で、残り４本はウラン系列の事象として正しく評価できる。

- 23 -

このように複数のα線の飛跡の長さとエネルギーのパターンが文献の値とどの程度一致するかを判断の基準にする方法を「パターンマッチ法」と名付けた。基準値とのズレの程度を次式で示すRMS(平均２乗平方根)によって定量する。
RMS＝(x − x ) + (x − x ) + (x − x ) + ・・・ + (x − x )N

５本のα線からなる 5－prong の場合 N=5 となる。x1 は５本のうち最長の飛跡の長さ(実測値)、x2は２番目に長い飛跡の長さの実測値、N5 は５本の中で最短の飛跡の長さの実測値を表す。x 、x 、α崩壊の事象数などは基準値(文献値)の長さを表す。
RMS のヒストグラムから、「基準値と一致して解析が正しい」か、基準値と一致せず解析が間違っている」かの、閾値を決定する。図4prong RMSのヒストグラム
３は 4－prong 事象として観測さ100れた集団について、ウラン系列の8060
4－prong のパターンと比べた際許容範囲40の、ズレの RMS のヒストグラムで20ある。RMS が小さいほど基準値が00 2 4 6 8 101214161820222426283032343638404244464850とする許容範囲を決定する。本研
RMS[μm]究では、図３より求めた 4－prongである U 系列の基準値に対する
図３ ヒストグラムによる RMS の許容範囲の決定
RMS のヒストグラムから、RMS が６ウラン系列の4－prongの基準値とマッチングさせたときのRMSのヒストグラμm 以下を許容範囲とした。６μmム。横軸は 1 事象 4 本ごとの基準値とのずれの RMS を表す。
以下の場合は 4－prong として基準値と一致しているとして解析完了で、RMS が６μm 以上の場合は4 本の基準値からのズレが平均して６μm 以上ずれていることを意味し、「一致せず、基準の系列ではない」と判断する。
３ 結果
パターンマッチ法により放射性核種の同定の解析をした事象数を表３に、見つけた事象の結果を図４に示す。

1－prong262

表３ パターンマッチ法によって解析した全α崩壊事象
2－prong
3－prong
4－prong
5－prong
6－prong
30114
41571319

合計1553 事象

図４はそれぞれの prong 数ごとのパターンマッチ法による解析の結果である。枠内の数字はその枠の上に表記されている事象の数で、枠上部にどのパターンでの解析であるかを表記している。
「抜き」というのは飛跡の除外で、「落ち」というのは飛跡の見落としを意味している。
全ての prong 数の事象におけるトリウム系列と特定できた事象のうち 36%トリウム系列が 404 事
象、64%トリウム系列が 599 事象となり、分岐比は 40.0%：60.0%と理論値に非常に近い精度で一致した。パターンマッチ法が精度良く機能していることを実証した。

- 24 -

図４ パターンマッチ法による放射性核種同定の解析結果
４ 結論
天然に存在する放射性核種から出る 線を原子核乾板という写真フィルムで捉え、α線の飛跡の天然に存在する放射性核種から出るα線を原子核乾板という写真フィルムで捉え、長さとエネルギーの対応関係が比例関係であることを大統計で求めた。連続的に起こる放射性崩壊に着目し、飛跡の長さのパターンからパターンマッチ法を開発し、ウラン系列およびトリウム系列の放射性核種を同定した。
５ 今後の研究
パターンマッチ法で検証できていない、パターンマッチ法で検証できていない、3－prong、2－prong、１－prong
事象の解析を行う。原
子核乾板を用いてβ線の検出を伴う事象の検出を行う。身近な土壌中に含まれる放射性核種の同定
線の検出を伴う事象の検出を行う。身近な土壌中に含まれる放射性核種の同定をこれまでの研究手法で試す。
参考文献[１]中田祥順,他, 岐阜県土岐市の花崗岩に含まれる放射性核種同定(2010岐阜県土岐市の花崗岩に含まれる放射性核種同定
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放射線管理実習(静岡大学理学部) [11]理化学辞典 第 5 版(岩波書店) [12]放射線計測学(物理学選書 7、裳華房、裳華房) [13]アイソトープ便覧(日本アイソトープ協会日本アイソトープ協会) [14]T.
Nakamura, et al., Nucl. Instr. And Meth. A566 (2006) 80 [15]大規模実験用原子核乾板
大規模実験用原子核乾板 OPERA
Film の開発( 2005 年, 名古屋大学)
名古屋大学 [16]高等学校 物理Ⅱ 教科書(数研出版数研出版)- 25 -