富山大学研究推進機構水素同位体科学研究センター研究報告 39：47－54，2019.

技術報告
密封小線源を利用した低エネルギーX 線検出器の校正手法
原1

正憲 1，内川稜太 1，加藤 剣一 2，伊藤 剛士 2

富山大学 研究推進機構 水素同位体科学研究センター〒930-8555 富山市五福 3190
2
株式会社 化研〒310-0903 茨城県水戸市堀町 1044

Energy calibration for low energy X-ray detector with using low active
sealed radioisotope
Masanori HARA1, Ryota Uchikawa1, Kenichi Kato2, Takeshi Ito2

1

Hydrogen Isotope Research Center, Organization for Promotion of Research,
University of Toyama
Gofuku 3190, Toyama city, Toyama 930-8555, JAPAN2
KAKEN Co. Ltd.,
Hori 1044, Mito city, Ibaraki 310-0903, JAPAN(Received February 28, 2020; accepted August 7, 2020)

Abstract
Low energy X-ray detectors have been used for the beta-ray induced X-ray spectrometry(BIXS) in tritium analysis. However, the energy calibration of detector has been done with using theX-ray from radionuclides such as 55Fe, 51Cr and 57Co. These radionuclides generate limited energylines of X-ray. The other calibration method was proposed in this study. The beta ray induced X-raywith beta radionuclide such as 90Sr and 137Cs was used. A metal plate was constituted desirable
elements which generate adequate X-ray lines for the calibration. To generate X-ray, the metal plate47

原 正憲・内川 稜太・加藤 剣一・伊藤 剛士

was irradiated by beta particles from 90Sr or 137Cs. The spectrum of X-ray generated was measured toobtain the relationship between the energy of X-ray and the pulse height (channel). The relationshiptaken by this calibration method could give more precise calibration factor in comparison with theconventional method.

1.

緒言
低エネルギーX線の検出器は蛍光X線分析などで広く利用されている。また，特別な用途としてトリチウムの測定にも利用されている。このトリチウム測定の方法はβ線誘起X線計測法（BIXS）として知られており，トリチウムのβ線で誘起されるX線を検出することで，間接的にトリチウムの測定を行うものである[1]。このため，比較的高濃度のトリチウムに対して適用でき，気体状トリチウムの定量分析，固体中のトリチウムの定性分析を行うことができる。また，固体中のトリチウムからのβ線誘起X線スペクトルは固体中でのトリチウム分布の情報を持っており，表面から深いところに存在する割合が多くなるにつれ低エネルギーのX線成分が少なくなる。さらに，固体中でトリチウムに隣接する元素からの特性X線も観測される。特性X線からの元素同定には，数百eV程度のエネルギー分解能があるのが望ましい。これまで，低エネルギーX線検出器のエネルギー校正には，密封線源より放出されるX線が利用されている。その線源として，55Fe（Mn-Kα, -Kβ,
（V-Kα，-Kβ，半減期27.704日）[2]，57Co（Fe-Kα, -Kβ,L,半減期2.747年）[2]，51Cr

半減期271.81日）[2]，133Ba（Cs-半減期10.539年）[2]などが挙げられる。しかし，校正には限られたエネルギーの特性X線しか利用できないばかりか，これら線源の半減期は短い。
X線は高エネルギーの電子を物質に衝突させることで発生させることができる。例えば，
137

Cs（半減期30.05年）[2]，90Sr（半減期28.80年）[2]の密封線源からのβ線を金属板に照射すれば，金属板の元素に応じた特性X線を発生させることができる。また，発生する特性

Table 1 Characteristic X-ray of constituent elements of Hastelloy and so on.
Kα1Kα2Kβ1

Lα1

Lα2

Lβ1Ar2957.70

2955.633190.5

Cr5414.72

5405.509

Fe6403.84

NiLβ2Lγ15.946.71

572.8

572.8

582.8

6390.84

7.057.98705.0705.0718.5

7478.157460.898264.66

851.5

851.5

868.8

Mo

17479.34

17374.3

19608.3

2293.162289.85Ba

32193.6

31817.1

36378.2

4466.26

W

59318.24

57981.767244.3

Au68803.7

66989.5

77.9842394.812518.32.623.5

4450.904827.535156.55531.1

8397.68335.29672.35

9961.511285.9

1775.4

9713.39628.011442.3

11584.7

13381.7

2122.9The unit is electron volts in this table. These data were in reference [4]48Mα1密封小線源を利用した低エネルギーX 線検出器の校正手法

X線の強度比は，線源と金属板の組成・厚みが決まれば一定であると考えられる。つまり，密封β線源と所定の金属板を用いることで，⻑期にわたり発生するX線スペクトルが変わらないX線の発生源を構築できる。このX線源を使用することで，低エネルギーX線検出器のエネルギー校正，エネルギー分解能の評価を⻑期間にわたり行うことが可能となると考えた。
そこで，下限数量以下の密封β線源と金属板を利用した特性X線発生用の体系を構築し，発生するX線を低エネルギーX線検出器で測定した。測定したX線スペクトルで検出器のエネルギー校正とピーク分離の評価ができるか検討した。ここで，下限数量以下の密封β線源を使用したのは，使用場所の制限がなく放射線管理区域外でも使用が可能なためである。

2.

実験
日本アイソトープ協会製の90Srと137Csの密封β線源(301タイプ)を利用した。この線源は，直径25 mm，厚さ6 mmの大きさのジュラルミンカプセル内に，アクリル板に固定された線源が収納され，表面はアルミニウム箔で覆われている形状である。使用した線源の放射能は，90Srでは2016年11月に10 kBq，137Csでは2016年11月に10 kBqであった。いずれの線源の放射能も下限数量以下である。
X線を発生させる金属板の選定は，(1)トリチウムのβ線のエネルギー範囲(0〜18.6 keV)で特性X線を放出し，(2)市販され容易に入手しやすい金属板であり，(3)トリチウムのβ線の最大エネルギーに近いエネルギーの特リブデンを含有し，(4)300分 の 重 量 組 成 は Ni

Ba-Kβ1Ba-Kβ2的な，ハステロイの成200

Mo-Kαロイを選択した。一般

Mo-Kβことを考慮し，ハステCounts

科学的に安定である

Ba-Kα2

Target: Hastelloy
Source: 137-Cs
Detector: SDD
Measurement time: 24 hrs

Ba-Kα1400

性X線を発生させるモ

10055% ， Mo 17% ， Cr
16.5 %，Fe 5%，W 5％である[3]。0.1 mm厚00500

1000

1500

2000

2500

3000

3500

4000

Channelのハステロイ板を直径25 mmの円板に切り出し測定に利用しFig. 1137

Cs-induced X-ray spectrum of Hastelloy.

た。Table 1にハステ
ロイを構成する元素49

原 正憲・内川 稜太・加藤 剣一・伊藤 剛士

により発生する特性X線を示す[4]。

400

低エネルギーのX線検出器として，テクノ300

た。この検出器の有効領域面積は30 mm2 で200100あり，8 μm厚のベリリウム窓を有する。検0出器に入射したX線の

0200

600

800

1000

Channel

波高は，4096チャンネ
ルの波高分析器でヒ

400

Cu-Kα
Ni-Kβ（ XS-100 ） を 使 用 し

Cr-Kα
Cr-Kβ
Fe-Kα

コンドリフト検出器

Countsエーピー社製のシリNi-Kα

Target: Hastelloy
Source: 137-Cs
Detector: SDD
Measurement time: 24 hrs

Fig. 2The narrow range of 137Cs-induced X-ray spectrum.

ストグラムとして取得された。実際の測定では，β線源の前に金属板を設置し，その同1400

軸上にX線検出器を配1200置した。
結果と考察

Fig. 1に137Csのβ線源を用いて誘起されたハステロイからのX線スペクトルを示す。
測 定 時 間 は 24 時 間 と1000Counts３.

Target: Hastelloy
Source: 90-Sr
Detector: SDD
Measurement time: 24 hrs

800
600
400
20000500 1000 1500 2000 2500 3000 3500 4000

した。Fig. 2には，0から1000チャンネルまChannel

Fig. 390

Sr-induced X-ray spectrum of Hastelloy.

でを拡大したスペクトルを示す。ここで見られているCu-Kαは使用している検出器内部の銅の部品より発生したと考えられる。Fig. 1とFig. 2よりハステロイに含まれる元素と137Csの壊変後に生ずるBaからの特性X線のピークが観測されている。また，Baの特性X線においてはKα1とKα2の分離が見られた。
Fig. 3に90Srの線源により誘起されたハステロイからのX線スペクトルを示す。Fig.1と比較するとBaの特性X線以外はハステロイを構成する元素の特性X線であり，ハステロイ起源

50

密封小線源を利用した低エネルギーX 線検出器の校正手法のX線スペクトルは同様であることが分

400

Target: hastelloy with gold foil
Source: 137-Cs
Detector: SDD
Measurement time: 24 hrs

かる。測定時間は24時間と同じであり，300

Cs と 90Sr の 放 射 能Countsはほぼ同じである
が，観察されたX線の強度は90Srの方が5倍程度大きな値が得ら

200

Au-Lα1
Au-Lβ1137100れた。これは，使用した 90Sr の 密 封 線 源 は900

Yと放射平衡にあ0500

1000

1500

2000

2500

り，90Srのみで想定される場合よりも多く

Fig. 4のβ線が線源より放gold foil.

出されている。さら137

40000

程度高エネルギーである。一方，90Srと放Energy of X-ray, E/eV513.97 keV[2]と1割4000

Ba-Kβ2Ba-Kβ1

るβ線は最大エネル
で あ り ， 137Cs の3500

Cs-induced X-ray spectrum of Hastelloy with thinに，90Srから放出されギ ー で 545.9 keV[2]3000

Channel

射平衡にある90Yから

Energy=-8.346+10.638channel

30000

Mo-KβMo-Kα20000

Ni-KβCu-Kα10000
Ni-Kα

放出されるβ線の最0

大 エ ネ ルギーは

Ba-Kα1Ba-Kα20

Au-Lβ1
Au-Lα1Fe-KαCr-KβCr-Kα1000

2000

3000

4000

Channel

2278.7 keV[2]と大きく，1つのβ線が誘起

Fig. 5するX線も多くなるとchannel (pulse height).

Calibration curve between the X-ray energy and the

考えられる。実際，90Srと90Yの1壊変当たりで放出されるβ線の最大エネルギーの和は2824 keVであり，137Csのβ線エネルギーの5.5倍のエネルギーを放出している。これらの値はおおよそ，観察されたX線の強度の違いと一致する。
ハステロイを構成する元素で発生する特性X線では，7.8 keVから16.4 keVの間でピークを持たない。この間のエネルギー校正を行うには，ハステロイには含まれない元素を用いる必要がある。しかし，ハステロイに他の元素を添加した合金の作製は簡単ではない。そこで，

51CountsCounts

5201580501001500650

50100150670

680

Channel

690

1600

1640

1660

700

710

1680

720

1700

730

890

900

910

ChannelBa-Kα1Gaussian function
Peak position: 3026 channel
FWHM: 26.4 Channel

880

Au-Lα1Gaussian function
Peak position: 912 channel
FWHM: 15.1 Channel

2950

Channel3000

Ba-Kα2Gaussian function
Peak position: 2990 channel
FWHM: 29.9 Channel

02900

1002003000870

51015202530354045505560Fitting by Gauss function of X-ray peaks obtained.

ChannelFig. 61620

Mo-Kα
Gaussian function
Peak position: 1640 channel
FWHM: 23.7 Channel

660

Ni-Kα
Gaussian function
Peak position: 702 channel
FWHM: 13.1 Channel
CountsCounts

200

920

3050

930

940

3100

950

原 正憲・内川 稜太・加藤 剣一・伊藤 剛士

密封小線源を利用した低エネルギーX 線検出器の校正手法

金属箔を線源上に載せることで特性X線のピークを出せるかを確認した。金のLα1は9.71keV，Lβ1は11.4 keVのエネルギーを持ち[4]，ハステロイで発生できない特性X線のエネルギー領域に対応する。金箔をハステロイ上にかぶせ，金の特性X線の測定を試みた。137Cs線源で金箔を載せたハステロイを照射し得られたX線スペクトルをFig. 4に示す。Fig. 1と比較して，912，及び1076チャンネルに金のL線に対応するピークが観測された。即ち，β線で照射する金属は合金としなくても金属箔の積層でもよいことが示唆された。
Fig. 4のスペクトルより，エネルギーとチャンネル数の校正を行った。その結果をFig. 5に示す。縦軸はX線のエネルギー，横軸は波高分析器のチャンネル数である。Cr-Kαの5.4 keVからBa-Kβ2の37.3 keVまで[4]，チャンネル数とエネルギーは比例しており，その比例係数は1チャンネル当たり10.63 eVであった。
Fig. 4で示すX線スペクトル中のいくつかのピークをガウス関数によりフィティングし半値全幅（FWHM）を求め，この値をもとに検出器のピーク分離を評価した。その結果をFig. 6に示す。Ni-KαとMo-KαではKα1とKα2の分離はみられなかった。Ni-Kα1とNi-Kα2のエネル
ギー差は0.02 keV，Mo-Kα1とMo-Kα2のエネルギー差は0.1 keVであり，チャンネル数としてはそれぞれ2 チャンネルと10 チャンネルの差に対応しており，今回使用した検出器ではこのエネルギー差を見分ける分解能はない。Mo-KαでFWHMが23.7 チャンネル（252 eV）と大きくなっており，分解能の評価にはピーク分離の必要があると考えられる。しかし，今回の測定データではMo-Kα1とMo-Kα2のピーク分離を試みたが，観測されたMo-Kαのピークは単一のガウス関数でよく再現されており，一義的なピーク分離はできなかった。BaのKαは明瞭にKα1とKα2に分離しており，ピーク分離によりFWHMが得られ，FWHMは26.4チャンネルと29.9 チャンネルとなった。検出された特性X線ピークのFWHMはチャンネル数が大きくなるに従い，大きくなる傾向があり，モンテカルロシミュレーション等でスペクトルのシミュレーションを行う際の基礎データとして利用できる。
４.

まとめ

低エネルギーX線検出器のエネルギー校正に10 kBq程度の密封β線源と入手容易な金属合金板を使用できるか検討した。その結果，β線により誘起された金属板を構成する元素の特性X線が明瞭に測定された。この特性X線を利用することで，X線検出器のエネルギー校正を行うことができた。また，金属箔を重ねることで金属箔を構成する元素の特性X線も観察できた。即ち，金属箔を積層したものも利用できることが明らかとなった。校正に利用した
いエネルギー領域に特性X線を発生できる元素で合金を作らずに，金属箔の積層で様々なエネルギーの特性X線を利用できる。今回使用した密封β線源の放射能は法令で定められた下限数量以下であり，管理区域外でも適用可能な簡便なX線検出器の校正法となりえる。

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原 正憲・内川 稜太・加藤 剣一・伊藤 剛士

参考文献[1] M. Hara, Y. Kawamura, T. Tanabe, “Tritium Measurement I -Tritium in Gas, Liquid andSolid”, in Ed. by T.Tanabe, Tritium: Fuel of Fusion Reactors, Springer Japan, 2017.
[2]Monographie

BIPM-5,“TableofRadionuclides”,

www.nucleide.org/DDEP_WG/DDEPdata.htm.
[3] 日本真空技術株式会社編，”真空ハンドブック“, オーム社，1992.
[4] A. Thompson, I. Lindau, D. Attwood, Y. Liu, E. Gullikson, P. Pianetta, M. Howells, A.
Robinson, K. Kim, J. Scofield, J. Kirz, J. Underwood, J. Kortright, G. Williams, H. Winick, “XRay Data Booklet”, LBNL/PUB-490 Rev.3, 2009.

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