P1-004B ＜固体物理（磁性, 強相関電子系）＞
MLF-S1La2-xSrxCuO4 ナノ粒子における Cu スピンゆらぎの可能性
A Possible Cu Spin Fluctuations in La2-xSrxCuO4
Nanoparticles
Suci Winarsih1,2,3、Faisal Budiman4,5、Hirofumi Tanaka4、Tadashi Adachi6、Takayuki Goto6、Akihiro Koda7、Bambang Soegijono2、Budhy Kurniawan2、and Isao Watanabe1,2,3
１ RIKEN Nishina Center、２ Universitas Indonesia、3 Hokkaido University、
4 Kyushu Institute of Technology、5 Telkom University、6 Sophia University、
7 High Energy Accelerator Research Organization (KEK)The observation of weak magnetism was recently reported in
antiferromagnetic nanoparticles such as CuO and La2CuO4, and insuperconducting (SC) nanoparticles such as Sn and high-Tc superconductor
YBa2Cu3O7-δ. Yin et al. also reported the possibility of weak magnetism inhigh-Tc La2-xSrxCuO4 (LSCO) when the particle size was reduced down to 113
nm. A large surface-to-volume ratio and a surface defect that happen in
nanoparticles were proposed to explain these phenomena. In order to clarify
the correlation between the weak magnetism and superconductivity, we areinvestigating particle size effects in LSCO with much smaller particle size thanthat reported by Yin et al. LSCO nanoparticle samples were synthesized by
the sol-gel method. Particle sizes of samples were evaluated by transmission
electron microscope (TEM) and by applying the Scherrer equation to the X-ray
diffraction (XRD) patterns. From magnetization measurements, the SC state
started to appear below 27 K with the less volume fraction in the amount of
0.036%. The small value of the SC volume fraction might be due to the particle
size of our sample smaller than the London penetration depth of LSCO. There
was an upturn in the temperature dependence of the magnetic susceptibility
below 10 K. ZF-µSR results show that muon-spin precession was missing,indicating the absence of any long-range ordered states. ZF-µSR time spectra
were gradually diverted from the Gaussian behavior to the exponential one bylowering the temperature. The muon-spin relaxation rate started to increase
below 10 K. These results indicate a possibility of the development of the
Cu-spin fluctuations at low temperatures which is not observed in the bulk
case. The results suggest that the reduction of particle size causes the
suppression of the SC state and the appearance of the Cu-spin fluctuations
even below Tc.

P1-005B ＜固体物理（磁性, 強相関電子系）＞
MLF-S1

ホールドープされた (Eu1-xCax)2Ir2O7 における磁気秩序とスピンダイナミクスの SR を用いた研究
SR Study of Magnetic Order and Spin Dynamics inHole-Doped (Eu1-xCax)2Ir2O7
Utami Widyaiswari1,2,3, Julia Angel1,2, Hironori Nomura4, Tomoya Taniguchi4,
松平和之 4, 幸田章宏 5, Budhy Kurniawan3, 渡邊功雄 1,2,3
1 理研仁科センター, 2 北海道大学, 3 Universitas Indonesia,
4 九州工業大学, 5 高エ研-物構研
Pyrochlore iridates, R2Ir2O7 (R = 4f rare earth elements), exhibit some exotic
electronic states, such as the metal-insulator transition (MIT) accompanying
with a magnetic ordered state, due to the strong spin-orbit coupling (SOC) of
its 5d5 electrons. We investigated changes in the magnetic ground state of thehole doped systems for R = Eu. We measured the zero-field (ZF) muon spin
relaxation (µSR) for various concentrations of doped holes. We used a pulsed
muon beam on the Artemis spectrometer of MLF-S1 Line at J-PARC. Time
spectra were measured within the temperature range from 3 to 200 K. Time
spectra did not show any coherent muon-spin oscillations. Instead, we
observed the decreases in the initial asymmetry with decreasing temperatures.
This decrease is the typical behavior of the pulsed muon when magnetic
orderings occurred. The initial asymmetry for the non-doped sample
decreased below the MIT temperature, TMI = 120 K. This transition
temperature seems to shift to the lower temperature and become broader withincreasing the hole doping. The temperature dependence of the muon-spin
relaxation rate,  showed no critical slowing down behavior at TMI. But 
exhibited a peak around 75 K and remained at the lower temperatures. By
increasing the doped-hole concentration, we confirmed that the magnetic
ordered state was suppressed and seemed to disappear for more than the 10%
hole doping. We also carried out longitudinal-field (LF) SR measurements inorder to achieve information of static and dynamics properties of the internal
field at the muon site. We applied the Redfield function to the field dependenceof  to estimate the fluctuation frequency and amplitude of the internal field
for the non-doped sample.

P1-006B ＜固体物理（磁性, 強相関電子系）＞
PF-BL4C,8A

La3(Co1-xFex)4Sn13 の低温カイラル構造相における短距離秩序
Short range correlation of low-temperature chirallattice structure in superconductor La3(Co1-xFex)4Sn13
塩澤真未１, 岩佐和晃２, 中里晟也１, 橋本大輔１, 桑原慶太郎１,
石角元志３, 中尾裕則４, 佐賀山基４
1 茨城大院理工, 2 茨城大学フロンティアセンター,
3 CROSS, 4 KEK 物構研

La3T4Sn13 (T = 遷移金属元素) の多くは超伝導体であり、La3Co4Sn13 の転移温度は 2.85 K であると報告された[1]。さらに 160 K において、高温側の空間群 Pm-3n から低温側の I213 のカイラル対称性をもつ結晶構造へ相転移することも見出され[2]、カイラル構造での超伝導という特徴を示す。本研究では、
カイラル構造相転移を抑制することで創りだされうる量子臨界現象に注目し、Co を Fe で元素置換した試料での構造相転移や超伝導の振る舞いを調べた。
Sn フラックス法によって、異なる仕込み置換量 x = 0, 0.2, 0.3, 0.4, 0.5 のLa3(Co1-xFex)4Sn13 を合成した。実際の元素置換量を蛍光 X 線分析で調べた結果、上記の仕込み値によらず Fe は約 8％程度しか置換しないことがわかった。
高エネルギー加速器研究機構(KEK)・フォトンファクトリーの BL-4C などでの放射光 X 線回折実験の結果、元素置換試料の構造相転移温度は約 120 K であり、x = 0 の系と比べて 40 K ほど低下した。さらに、図に示したように置換系の構造相転移を特徴づける低温での超格子反射ピーク(2.5, 2.5, 0)［図中の○など］の幅が基本反射(2, 2, 0)［図中の◇］よりも大きく、カイラル構造の相関長は短距離であると言える。一方、SQUID による磁化測定の結果、超伝導転移温
度は置換量にほとんど依存しない
ことがわかった。Fe 置換でカイラル構造相を完全には抑制できないものの構造相転移温度が低下する。
しかし超伝導相はそれに影響されずに強固であると考えられる。
[1] E. L. Thomas et al., J. Solid
State Chem. 179, 1642 (2006).
[2] Y. Otomo et al., Phys. Rev. B 94,
075109 (2016).

P1-007B ＜固体物理（磁性, 強相関電子系）＞
MLF／D1 ライン

ブリージングパイロクロア格子系 Ba3Yb2Zn5O11 のミュオンスピン緩和実験
Muon spin relaxation on Breathing Pyrochlore
Lattice Ba3Yb2Zn5O11
東大物性研、高エ研 A、東大新領域 B
菊地 帆高、浅井 晋一郎、幸田 章宏 A、木村 健太 B、益田 隆嗣
フラストレーション系において、隣接する正四面体が交替的なブリージング
パイロクロア格子は実験理論両面から注目を集めている。希土類化合物
Ba3Yb2Zn5O11 [1]は、Yb3+(4f 13, J = 7/2)イオンに有効スピン S = 1/2 が局在す
る歪みのないブリージングパイロクロア反強磁性体として報告された[1]。中性子非弾性散乱研究から本物質が S = 1/2 正四面体クラスタモデル物質であること、大きな DM 相互作用を有することが明らかとなった[2]。さらに最新の報
告では、回折実験では検出困難な微小な四面体歪みによる基底二重項の分裂と、微小な四面体間相互作用の存在による励起線幅の広がりが確認された[3]。DM 相互作用が存在するブリージングパイロクロア反強磁性体では、低温で部分ダイマー秩序やカイラル秩序の存在が理論的に予想されており[4]、
詳細な実験研究が待たれている。
今回我々は、低温磁気相の知見を得るために希釈冷凍機温度におけるBa3Yb2Zn5O11 のミュオンスピン緩和実験を行った。その結果、88 mK においてアシンメトリーの振動は観測されなかった。このことは、極低温において磁気秩序が存在しないことを意味する。アシンメトリーは 2 種類の指数関数の和でよくフィッティングされた。ここから、成分比、緩和時間、内部磁場の磁場・温度依存性の見積もりを行った。詳細は当日議論する。
[1] K. Kimura et al., Phys. Rev. B 90, 060414(R) (2014).
[2] T. Haku et al., Phys. Rev. B 93, 220407(R) (2016).
[3] H. Kikuchi et al., 日本物理学会 2019 年春の年会, 16pF304-4.
[4] H. Tsunetsugu, Phys. Rev. B 65, 024415 (2001), V. N. Kotov et al., Phys.
Rev. B 72, 014421 (2005).

P1-008B ＜固体物理（磁性, 強相関電子系）＞
J-PARC MLF／BL08

対称中心を持たない酸フッ化物
Co3Sb4O6F6 の結晶・磁気構造
Crystal and magnetic structure of
non-centrosymmetric oxyfluoride Co3Sb4O6F6○下野聖矢 1，石橋広記 2，河口彰吾 3，Sanghyun Lee4，萩原雅人 4，鳥居周輝 4，神山崇 4，市橋克哉 5，西原禎文 5,6，井上克也 5，
石井悠衣 7，森茂生 7，久保田佳基 1
1
防衛大材料，2 阪府大院理，3JASRI/SPring-8，4KEK 物構研，
5広大院理，6JST さきがけ，7 阪府大院工
立体化学的に活性な孤立電子対を有する p ブロック元素は，配位多面体に非対称性を生じさせるため，しばしば対称中心を持たない構造を形成し，第二次高周波発生，圧電性，および強誘電性などの物理的性質を示す可能性がある。最近，酸素とフッ素を含む複合アニオン化合物 Co3Sb4O6F6 が水熱合成法によって合成され TN ~ 67 K で反強磁性転移を起こすことが報告された[1]。この物質は， Sb3+が 5s2 の孤立電子対を有していることから，低温下で反強磁性強誘電性を示す BiFeO3 のような歪んだ構造を有する可能性が示唆される。そこで本研究では，中性子（J-PRAC MLF, BL08）を用いた高分解能粉
末回折実験および磁化・誘電率測定を行い，低温の磁気・結晶構造について調べた。
結晶構造解析の結果，室温で立方晶（I4̅ 3m）の結晶構造を有するが，
CoO2F4 八面体に異方的な熱振動が観測された。 TS ~ 180 K において
CoO2F4 八面体の回転を伴う正方晶（c > a）への構造相転移を観測した。なお，
そ の 歪 み の 大 き さ （ 1 ‒ c/a ） は 最 大 で0.3%であった。図 1 に磁気構造解析に
よって得られた反強磁性相の磁気構造を示す。Co の磁気モーメントは c 軸方向を向いた G-type の磁気構造であることが分かった。当日は，リートベルト法による磁気・結晶構造解析を行った結果および Co と Sb の配位構造に着目して構造
相転移の起源について議論する。
図 1. 反強磁性相の磁気構造[1] S. Hu et al., Chem. Mater. 26, 3631 (2014).

P1-009B ＜固体物理（磁性, 強相関電子系）＞
MLF-D1µSR 法で見た反転対称性を破る結晶構造を持つ系における超伝導状態
Superconductivity with noncentrosymmetric crystal
structure probed by muon spin rotation
東工大理 1, 原子力機構先端研 2, 物材機構 3
宮崎一輝 1, 髭本亘 1,2, 網田裕斗 1,2, 伊藤孝 2, 磯部雅朗 3
近年、様々な反転対称性を持たない結晶構造を持つ超伝導体において、非対称なスピン軌道相互作用によりシングレットとトリプレットが混ざった状態など、特異な超伝導状態が実現している可能性が指摘されているが、実験的には明確ではない。特に、イリジウム等の重い元素を含む化合物の結晶構造が反転対称性を破っていた場合、強いスピン軌道相互作用に基づいた特異な超伝導状態が観測される可能性が高まり、様々な研究が進展している[1]。
我々は上記の元素を含み、反転対称性を持たない結晶構造を持つ超伝導体について詳細に理解するため、J-PARC でミュオンスピン回転法(µSR)
を用い、磁場侵入長の温度依存性を測定した。磁場侵入長は超伝導キャリア
密度を反映するため、その温度依存性測定は超伝導ギャップの構造を調べるための有効な手段である。発表では、超伝導ギャップ構造及び超伝導の時間反転対称性について議論する。
[1] M. Isobe, K. Kimoto, M. Arai, and E. Takayama-Muromachi, Phys. Rev. B99,
054514 (2019).

P1-010B ＜固体物理（磁性, 強相関電子系）＞

μSR 法による僅少電子ドープ Sr2-xLaxIrO4 の磁気秩序状態の研究
μSR study in lightly electron doped Sr2-xLaxIrO4
堀金和正 A、角田了 B、岡部博孝 C、町田一樹 B、堀江理恵 A、
小林夏野 A,B、秋光正子 A、幸田章宏 C、門野良典 C、秋光純 A
岡山大基礎研 A、岡山大自然 B、KEK 物構研 C

Asymmetry

Sr2IrO4 はスピン S=1/2 を持つ反強磁性体であり，強いスピン軌道相互作用と電子相関によりモット絶縁体 TN(=240K)が実現する。La 置換による電子ドープにより磁気秩序状態は抑制されるが、過去の STM による研究により La が x=0.1 付近で不均一に置換され、かつモットギャップ相と擬ギャップ相に相分離することを報告した[1]。近年、我々のグループにおいても同組成においてμSR 実験を実施し、常磁性相に短距離反強磁性
秩序相が存在する Griffiths 相を示唆する結果が得られた[2]。本研究ではLa 置換に伴うモット絶縁体相から Griffiths 相への変遷を明らかにするために、僅少電子ドープ Sr2-xLaxIrO4 (x=0.015, 0.03)に着目し、μSR 実験を実
施した。
0.25
40K
図 1 に x=0.015 における ZF-μSR タイムス
89K
125K
ペクトルの結果を示す。TN=225K 付近から
201K
0.20
225K
磁気秩序相へと転移するが、タイムスペク
243K
302K
トルの解析からミュオンスピンの緩和成分
0.15(Asy3)および回転周波数が 0.7MHz 程度を0.10持つ成分(Asy1)に加え、母物質と同程度の周波数(~3MHz)を持つ成分(Asy2)が観測さ
Sr La IrO (x=0.015)
0.05
れた。この結果は僅少 La 置換領域において
0
1
2
3
4
5
t
(s)
磁気秩序状態に不均一が生じることを示し
0.20
Sr La IrO (x=0.015)ている。また、緩和率は磁気転移点近傍で0.15増大する一方、100K 付近で再度増大する傾向が観測され、頂点酸素サイトの磁気秩序0.10を示唆する結果が得られた。x=0.03 では
Asy2 が抑制され、Asy1 が主として観測される結果が得られた。当日はこれまで行って 0.050
Asy1
Asy2
きた La 置換(x<0.15)における μSR 実験[3]
Asy3
0.0
0
50
100
150
200
250
300
350
と比較することにより Ir モーメントサイズ
Temperature (K)の La 依存性および磁気秩序状態の電子ド
図 1 Sr2-xLaxIrO4 (x=0.015)におープによる変遷を議論する。
2-x

x

4

4

Asymmetry2-xx[1] I Battisti et al., Nat. Phys. 110, 027002 (2013).
[2] K. Horigane et al., Phys. Rev. B 97 064425 (2018).
[3] S. Tsunoda et al., to be published in JPS Conf. Proc.

ける ZF-μSR タイムスペクトルおよび各アシンメトリーの温度依存性

P1-011B ＜固体物理（磁性, 強相関電子系）＞
PF-BL4C、PF-BL8A

カイラル半金属 Ce3Rh4Sn13 の構造相転移と磁性におけるRu 置換効果の研究
Ru-substitution effect on structural transition and magnetism ofchiral semimetal Ce3Rh4Sn13
橋本大輔, 岩佐和晃 A, 中里晟也, 塩澤真未, 桑原慶太郎
石角元志 B, 中尾裕則 C, 佐賀山基 C
茨城大院理工, 茨城大フロンティアセンターA, CROSSB, KEK 物構研 C

空間群 Pm-3n の立方晶系 Ce3Rh4Sn13 は、350 K 以下で波数ベクトル q = （1/2, 1/2,0）で特徴付けられた X 線超格子反射を示し、空間群 I213 のカイラル立方晶系に構
造相転移することや、低温においても磁気秩序を示さないことが最近の研究で証明された[1]。一方、同様の構造相転移は Ce3Ru4Sn13 では観測されず、また磁化率の温度依存性は 4K に極大を持つ反強磁性的振る舞いをすることが分かっている[2]。
今回の研究では、Ce3(Rh1-xRux)4Sn13 の Ru 置換量 x に対する構造相転移温度、磁気的振る舞いの変化を明らかにすることを目的とし、Sn フラックス法を用いて試料合成を行い放射光 X 線回折測定と磁化率測定を行った。
X 線回折測定の結果、Ru 置換量 x の増加に従って構造相転移温度が低下し、相転移の抑制が見られた。特に x=0.48 サンプルでは、下図に示したように最低測定温
度 20K で同様の波数ベクトルを持つブロードなピークが観測された。これは 20K においても長距離の相関をもつ超格子構造がないことを意味しており、かなりソフト化したフォノンによる散漫散乱であると考えられる。このことから、x=0.48 サンプルはカイラ
ル構造相転移の QCP 近傍であると予想される。
磁化率測定の結果、Rh 濃度の高いサンプルは常磁性的振る舞いである 1.9 K までの磁化率の増加が観測され、Ru 濃度の高いサンプルは約 5 K 未満で磁化率の抑制が観測された。この結果は、Ce
イオン間の反強磁性相互作用がRu 置換量 x の増加に従い強くなっていることを示している。
[1] K. Suyama et al., Phys. Rev. B
97, 235138 (2018).
[2] K. Iwasa, R. Karino, K.
Miyakawa, K. Kuwahara, H.
Sagayama, S. OhiraKawamura, T.
Kikuchi,K.
Nakajima,
M.
Ishikado,inpreparation.

P1-012B ＜固体物理（磁性, 強相関電子系）＞
MLF/BL15

極性キラル磁性体 Ni2InSbO6 におけるらせん磁気秩序の電場制御
Electric field control of helimagnetic order in a chiral polar magnet Ni2InSbO6
荒木勇介 1、中島多朗 2,3、 大石一城 4、 阿部伸行 1、 徳永祐介 1、有馬孝尚 1,2
1 東大新領域、2 理研 CEMS、3 東大物性研、4 CROSS

電場による磁気相あるいは磁気ドメインの制御はマルチフェロイックの中心的な研究課題である。Ni2InSbO6 は空間群 R3 に属し、c 軸方向に自発電気分極をもち、かつ掌性を有する磁性体である[1]。この物質は 77 K 以下で c 面内に伝搬する Dzyaloshinskii-Moriya 相互作用由来のねじ巻型に近いらせん磁気秩序を示す[2]。らせん磁気秩序の発現に伴い、対称性が点群 3 から 1 に落ちるため、c 面
内の任意の方向に磁気秩序由来の電気分極が生じ得る。このことから、c 面内の
外部電場印加によって電気磁気結合を介して磁気伝搬ベクトル q の方向を制御できることが示唆される。しかし、らせん磁性相の低い対称性から、電場印加によってどの方向の q が選択されるかは非自明である。
本研究では、[110]方向に電場を印加した際のらせん磁気秩序の変化を
J-PARC MLF BL15 大観を用いて調べた。電場±25.9 kV/cm を印加しながら磁気転移温度以下の 25 K まで冷却し、(003)周りの中性子磁気衛星散乱を観測した。 その結果、[110]方向の電場印
加により、[110]方向から約 45°ずれた
方向に q が偏る傾向が明らかになった
図. 逆空間における L = 3 plane 上の中性
(図)。さらに、この方向は試料冷却時の電 子散乱強度の変化。正電場印加冷却後の強度から負電場印加冷却後の強度を引い
場の符号反転によって ｃ 面内で 90°変化 て表示している。Qx, Qy の向きはそれぞれ[-110], [110]方向である。
した。この振舞は、電場の印加により、らせん伝搬ベクトル q の方向が制御できたことを示唆している。また、得られた電気分極と伝搬ベクトル q の関係は、微視
的には、ねじ巻型らせん磁気構造がスピン依存 p-d 軌道混成機構により c 面内に有限の電気分極を誘起した結果として説明できる。
[1] S. A. Ivanov et al., Chem. Mater. 25, 935-945 (2013).
[2] Y. Araki et al., arXiv:1912. 02363 (2019).

P1-013B ＜固体物理（磁性, 強相関電子系）＞

開放系の量子力学に基づく µSR スペクトルの解析
Analysis of µSR spectrum on the basis ofopen quantum dynamics
髙橋秀顕、谷村吉隆
京大理化µSR スペクトルはミュオンスピンの偏極度の時間変化をプロットした緩和関数として表され、ゼロ磁場あるいは初期偏極方向に磁場を印加したものを縦緩和関数と呼ぶ。この縦緩和関数の一般理論として主に、ス
ピン緩和の問題を確率過程論に基づいて解析した久保・鳥谷部理論［1］が知られている。本研究においてはモデルとしてスピン系に３次元の磁場揺動に対応する３自由度のボゾン熱浴がそれぞれ独立に結合している系を考える。ゼロ磁場の場合はもちろん、タンパク質などノイズが分子振動に由来した構造を持つ場合にも適用可能な、散逸系の量子階
層型運動方程式（HEOM）［2］を用いる。ノイズをドルーデ型に選ぶと久保・鳥谷部理論の拡張になっており、温度効果や局所磁場の異方性、時間依存する任意の外場の効果を考慮することも可能となる。本発表においては、縮約密度行列の時間発展を計算することによって、これらの動的性質をドルーデ系について調べた。
揺動の相関時間、熱浴との結合強度などのパラメー
タを変化させスペクトルを数値計算し解析を行った。
3 次元的ノイズに空間的な相関のある場合の結果を図１に示す。発表では温度効
果や時間依存する外場下について計算した µSR スペク
図１：階層方程式を用いて計算したノイズに異方的な相トルを示し、その効果につい関がある場合の µSR スペクトルて議論する。
［3］[1] R. Kubo and T. Toyabe, in Magnetic Resonance and Relaxation, ed.
R. Blinc (North-Holland, Amsterdam, 1967) p. 810.
[2] Y. Tanimura, J. Phys. Soc. Jpn. 75, 082001 (2006).
[3] H. Takahashi and Y. Tanimura, to be submitted to J. Phys. Soc. Jpn

P1-014B ＜固体物理（磁性, 強相関電子系）＞
MLF-BL08

高分解能中性子回折による高ホールドープ Pr2−xSrxNiO4 の結晶構造解析
Crystal structures of highly hole-doped Pr2−xSrxNiO4
studied by high-resolution neutron diffraction
梶本亮一 1、中島健次 1、藤田全基 2、石角元志 3、鳥居周輝 4,1、石川喜久 4,1,†、
Ping Miao4,1,‡、神山 崇 4,1
1 J-PARC、2 東北大金研、3 CROSS、4 KEK
ホールがドープされた層状ペロブスカイト Ni 酸化物 R2−xSrxNiO4 はホール濃度 x < 1/2 でストライプ型の電荷・磁気秩序を示し、x > 1/2 では市松模様型の
電荷秩序を広い濃度範囲で示すことが知られている [1]。x > 1/2 の高ホール濃度領域ではホールが面間の軌道に入ることで面内の市松模様型電荷秩序を保つと考えられ、x = 1 付近で金属に転移しても、依然として市松模様型電荷秩序の相関が強く残った異常金属状態となっていると考えられている [2]。
そこで、x > 1/2 の高ホール濃度領域における電荷・軌道状態を結晶構造の観点から探るため、高分解能中性子回折による結晶構造解析を行った [3]。
試料は Pr2−xSrxNiO4 の x = 0.7 と 0.9 の粉末試料を用い、中性子回折実験はMLF BL08 の SuperHRPD にて行った。x = 0.7 では 格子定数、Ni-O 結合
長、原子変位パラメータ共に滑らかな温度変化を示し、その変化の様子は低ホール濃度の x = 1/3 で報告されているもの [4] と同程度であった。一方、x= 0.9 では、NiO6 八面体の頂点方向の Ni-O 結合長が高温領域で大きな熱収縮を示し、さらに、頂点酸素の面間方向の原子変位パラメータが、他の組成の試料に比べて特に大きな値を示すことを見いだした。本発表では、この x =0.9 における特異な構造的特徴を電荷の伝導性、Ni3+サイト上の軌道状態と関連づけて考察する。

†現所属: CROSS‡現所属: CSNS
[1] R. Kajimoto, T. Kakeshita, H. Yoshizawa, T. Tanabe, T. Katsufuji, andY. Tokura, Phys. Rev. B 64, 144432 (2001), and references therein.
[2] M. Uchida, Y. Yamasaki, Y. Kaneko, K. Ishizaka, J. Okamoto, H.
Nakao, Y. Murakami, and Y. Tokura, Phys. Rev. B 86, 165126 (2012).
[3] R. Kajimoto, K. Nakajima, M. Fujita, M. Ishikado, S. Torii, Y. Ishikawa,
P. Miao, and T. Kamiyama, J. Phys. Soc. Jpn. 88, 114602 (2019).
[4] G. Wu, J. J. Neumeier, C. D. Ling, and D. N. Argyriou, Phys. Rev. B 65,
174113 (2002).

P1-015B ＜固体物理（磁性, 強相関電子系）＞
PF/BL6Cベリル構造 [Be3Al2Si6O18] に固溶する Fe と Mn
The location of Fe and Mu in beryl structure
児玉惟衣、中村友梨江、徳田誠、杉山和正
東北大学 金属材料研究所
入射 X 線のエネルギーが試料に含まれる元素の吸収端に近い場合、その元素は異常(共鳴)散乱を起こす．着目する元素の吸収端近傍の低エネルギ
ー側で 100eV 程度の異なる 2 つの波長を用いて散乱強度を測定すると、散乱強度には着目元素の異常分散項実部を反映するエネルギー依存性が観測され る ． 本 研 究 で は 単 結 晶 X 線 異 常 散 乱 (AXS) 法 を 用 い て ， beryl[Be3Al2Si6O18]に固溶する微量成分 Fe と Mn に関する構造情報を取得した．
天然に産する beryl には含有する微量成分に応じて様々な色があり，美しいものはエメラルドに代表される宝石として珍重されている．例えば，red beryl
は紅紫色，aquamarine は淡青色を呈し，それぞれ Mn および Fe が Al を置換することが発色の原因であると考えられている．今回の実験では red beryl(Utah，USA 産) および aquamarine (Gilgit, Pakistan 産) の Fe の分布に関して異常散乱の実験を行った．
実験は BL-6C の四軸回折計を用いて Fe-K 吸収端の単結晶 AXS 実験を行った．Si(111)二結晶モノクロメータを用いて Fe-K 吸収端(7112eV)の近傍(7087eV)と十分に離れた領域(6962eV)のＸ線を選択し，それぞれのエネルギ
ーでの回折強度を測定した．Fe 吸収端で得られた構造因子の差をフーリエ変換した結果，Fe の分布を決定することができた{図 1 (a) red beryl, (b)aquamarine}．両試料とも Al サイトにコントラストが観測され，Fe が Al サイトに分布することを可視化することに成功した．

図 1. 構造因子の差をフーリエ変換した結果得られた Fe の分布図 (c 軸に沿った投影図； z= 1/4)．

P1-016B ＜固体物理（磁性, 強相関電子系）＞
J-PARC MLF： BL14, BL01, Spring-8： BL35XU

What is the origin of a streak (column, continuum)
scattering of frustrated spin system RBaFe4O7 (R = Y, Ho,
Tm, Yb, Lu) in inelastic neutron scattering?
K. Kamazawa, Comprehensive Research Organization for Science and Society(CROSS)
RBaFe4O7 (R = Y, Ho, Tm, Yb, Lu) is considered as a 3-dimensional classicalfrustrated spin system. The crystal structure has cubic symmetry with arelatively small ionic radius of R ions, and Fe2+ and Fe3+ reside on
corner-sharing-tetrahedra with a number ratio of 3 : 1. Thanks to recent
developments in neutron-scattering technology, in particular facilities withchopper-type spectrometers, we can easily access wide ħω and Q regions at oncewith high-intensity and low-background signals. Accordingly, a lot of neutron
time-of-flight works on frustrated systems have been carried out. In the neutron
scattering measurements of RBaFe4O7, when R ion is nonmagnetic (i.e., R = Y,Lu), we can see two type of inelastic scattering in the system. One is inelastic
scattering along energy (ħω) axis at specific Q positions (we called this as“streak scattering”) and the other is dispersionless inelastic scattering around(ħω ~) 2meV. The Q position suggests existence of antiferromagnetic hexagonal
spin cluster correlation. When R is magnetic ion (i.e., R = Ho, Tm, Yb), we cansee also streak scattering and several dispersionless inelastic scattering in
addition to the ħω ~ 2meV excitation. The two scatterings, however, lookobscure compared to those of scatterings when R is nonmagnetic ion. A similar
streak inelastic scattering along ħω axis is also observed in itinerant frustrated
spin system, e.g. YMn2 etc. Interestingly, a similar inelastic scattering which iscalled “column scattering" is also observed in Relaxors and lattice system. In
addition, a similar scattering which is called “continuum scattering” is reported
in several quantum spin liquid candidates. With recent results of RBaFe4O7 (R =Y, Ho, Tm, Yb, Lu (including inelastic X-ray scattering), we would like todiscuss about the origin of a streak scattering of RBaFe4O7.

P1-017B ＜固体物理（磁性, 強相関電子系）＞
MLF-BL01

中性子飛行時間分光法により測定した Tb3Fe5O12の磁気励起とその温度変化
Magnetic excitations and its temperaturedependence in Tb3Fe5O12 measured by neutron
time-of-flight spectroscopy
川本 陽 1，蒲沢和也 2，池内和彦 2，吉川貴史 3,4
齊藤英治 3,4,5,6，藤田全基 4，加倉井和久 2，南部雄亮 41 東北大院理，2 CROSS， 3 東北大材料高等研
4 東北大金研，5 東大物工，6 原研先端研
スピントロニクス分野において、鉄ガーネット系物質のスピンゼーベック効
果 (SSE) に関する研究が活発に行われている。SSE は、温度勾配を印加した強磁性あるいはフェリ磁性絶縁体と常磁性金属の接合系においてスピン流が誘起される現象である。絶縁体内ではマグノンがキャリアーとなりマグノン
スピン流が流れ、金属との界面相互作用を経て自由電子のスピンを偏極させる。スピン偏極した自由電子は、金属内におけるスピン軌道相互作用を起源とする逆スピンホール効果により信号が電気的に検出される。
本研究では、Gd3Fe5O12 (GdIG) におけるSSE信号の温度変化が示す二度の符号反転に着目した。高温側の符号反転は磁気補償温度を境とした各副格子における磁化の再配列によって理解できるものの、低温側の符号反転は磁気構造だけでは説明できず、磁化の歳差運動の回転方向 (極性) [1] を含めたマグノンの機構が寄与していると考えられる。実際、先行研究におけるGdIGの磁気励起のシミュレーションでは、光学モードの温度上昇によるソフト化が示唆され、音響モードと光学モードのSSEに与える寄与が温度上昇に伴い競合する機構が提案されている [2]。
GdIG におけるマグノンの振る舞いを極性も含めて実験的に明らかにするた
めには、中性子非弾性散乱を行う必要があるが、Gd は非常に大きい中性子
吸収断面積を持つ。そこで本研究では他の希土類母物質について系統的にSSE 信号の測定を行い，Tb3Fe5O12 (TbIG) が二度の符号反転を示すことを見出したため、TbIG の磁気励起を通じて SSE 信号の符号反転の機構を探ることを目指した。本発表では、飛行時間分光法による中性子非弾性散乱の測定により得られた、TbIG における磁気励起の分散関係とその温度変化から、光学モードが温度上昇に伴いソフト化する事を示す。また、TbIG における三つの副格子の磁化が一様に歳差運動をするマクロスピンモデルを考えることで、各モードの極性を同定できることを示した後、光学モードにおけるエネルギーギャ
ップの温度依存性と合わせて SSE 信号の振る舞いを議論する。
[1] Y. Nambu et al., arXiv:1911.11968.
[2] S. Geprägs et al., Nat. Commun. 7, 10452 (2016).

P1-018B ＜固体物理（磁性, 強相関電子系）＞
KEK-PF／BL-14A, BL-8B

原田石 SrV4+Si2O7 における t2g 軌道整列と一次元反強磁性
t2g orbital ordering and one-dimensional
antiferromagnetism in natural mineral haradaite
相澤遥奈１、山本孟１、坂倉輝俊１、木村宏之１、岸本俊二２、佐賀山基２
１ 東北大多元研、２ KEK
原田石は 1960 年に岩手県野田玉川鉱山において、1962 年に鹿児島県大和鉱山において発見された鉱物である[1,2]。化学式は SrVSi2O7 で表され、天然鉱物では非常に珍しい V4+(S = 1/2) が含まれる。図１に示すように、VO5 ピ
ラミッド型多面体が SiO4 四面体を挟んで一次元的に並んだ結晶構造を持つ。
ピラミッド型配位では t2g 軌道と eg 軌道の縮退が解けて 3dxy 軌道が最も安定となるため、V4+の唯一の価電子は 3dxy 軌道にのみ占有されると考えられる[3]。
3dxy 軌道は隣接する V4+方向にロープが伸びていることから、一次元的な磁性を示すことが期待される。原田石は 3d 軌道整列や一次元磁性系として興味深いが、これらの物性に関する研究は今のところ行われていなかった。
本研究では、鹿児島県大和鉱山で採取された原田石試料を鉱物店（大江理工社）から購入し、実験に用いた（図２）。単結晶 X 線回折（VariMax DW with
IP、Rigaku）により軸立てを行ったところ、試料の一部分が単結晶であることがわかった。本試料を用いて磁化測定を行ったが、磁性不純物の存在により原田石の本質的な性質を評価することは困難であった。本試料の単結晶部分のみを切り出し、KEK-PF BL-14A、BL-8B において単結晶 X 線回折を測定し、結晶構造解析を行った。その結果、原田石の実際の結晶構造が、これまで報告されていたものとは異なる可能性があることがわかった。現在、磁性不純物の除去や高圧合成法を用いた原田石の単結晶試料の合成、磁性評価を進めており、これらの結果については当日議論をする。

図 1 原田石 SrVSi2O7 の結晶構造

図 2 天然の原田石試料顕微鏡写真。
画像の目盛りは 1 mm を示す。

[1] Y. Takeuchi et al., Mineral. J. 5, 98 (1967) [2] J. Ito, Mineral. J. 4, 299 (1965)[3] M. A. Korotin et al., Phys. Rev. Lett. 83, 1387 (1999).

P1-019B ＜固体物理（磁性, 強相関電子系）＞
MLF／BL-12

量子臨界点近傍の三角格子反強磁性体
RbFeCl3 における混成マグノンの観測
Observation of Hybridized Magnon on Triangular
Lattice Antiferromagnet RbFeCl3
長谷川舜介 1、浅井晋一郎 1、松本正茂 2、伊藤晋一 3、益田隆嗣 1
1 東大物性研、2 静岡大理、3 KEK

量子臨界点近傍における磁性体では、準粒子励起として秩序変数の位相の揺らぎとともに、強い量子揺らぎにより秩序変数の振幅の揺らぎも観測される。結晶場とスピン軌道相互作用により擬スピン S = 1 で記述される磁性体
AFeCl3 (A = Rb, Cs)の軌道状態は、容易面型の磁気異方性により一重項状態と二重項状態に分裂する。また ab 面内で形成される三角格子には幾何学的
フラストレーションが存在する。イオン半径の大きい A = Cs の場合は相互作用が小さいため、基底状態は非磁性な一重項状態であり、圧力を 0.9GPa 程度以上印加するとスピンが ab 面内を向いた 120 度構造に量子相転移する[1]。
さらに、この非共線的な磁気構造に由来した位相揺らぎと振幅揺らぎの混成
モードの存在が CsFeCl3 の圧力下非弾性中性子散乱実験にて報告された[2]。
一方、Cs をよりイオン半径の小さい Rb に置換することで化学的圧力を加えた
RbFeCl3 では常圧、1.8K 以下で 120 度構造を示す[3]。そのため、RbFeCl3 は量子臨界点近傍において磁気秩序相側に位置する物質といえる。よって、
RbFeCl3 でも CsFeCl3 と同様に混成モードの観測が予想される。
我々は 120 度構造での RbFeCl3 の中性子スペクトルを J-PARC MLF の
BL-12/HRC にて測定した。その結果、CsFeCl3 同様、ギャップレスな励起とギャップを持つ励起が 2meV 以下に観測された。拡張スピン波理論によりこれらはスピンの位相揺らぎと振幅揺らぎが混成したモードであることがわかった。
ポスターでは観測された磁気励起及び、解析の詳細について発表する。
[1] S. Hayashida et al., Phys. Rev. B 97, 140405 (2018).
[2] S. Hayashida et al., Sci. Adv. 5, eaaw5639 (2019).
[3] H. Yoshizawa et al., J. Phys. Soc. Jpn. 49, 144 (1980).

P2-004B ＜固体物理（磁性, 強相関電子系）＞

中性子回折と第一原理計算による希土類磁石の構造解析
The structure analysis of rare-earth magnets byneutron diffraction and ab-initio calculation
羽合孝文 1、松本宗久 1、JamesHester2、小野寛太 1

KEK 物構研、2ANSTO

1

希土類磁石の詳細な結晶および磁気構造を明らかにすることは、物質探索
および理論計算によるシミュレーションの両面に対して多大な貢献がある。優れた高温特性から次世代永久磁石として着目を浴びている(Sm,Zr)(Fe,Co)11Ti[1]は同一のサイトに複数種類の原子が存在するため、その必要性が特に高い。中性子は原子番号の近い原子に対しても散乱長が大きく異なり、また磁気モーメントによっても散乱するため、このような実験に対して最も適した方法の一つである。しかし、(Sm,Zr)(Fe,Co)11Ti においては Sm が強い吸収体となってしまうため、回折強度が極端に弱く実験データからだけでは詳細な構造を評価しきれない。吸収の小さな同位体は酸化物の形でしか入手できないため、金属である(Sm,Zr)(Fe,Co)11Ti に対して用いるのは現実的でない。そこで、本研究ではリートベルト解析と第一原理計算を組み合わせ、構造決定を行なった。リートベルト解析で構造を最適化し、その構造を第一原理計算に入力し磁気モーメントの値を決定する。計算で得られた磁気モーメントをリートベルト解
析にフィードバックし、モーメントを固定したまま再度結晶構造を最適化、第一原理計算に渡す。このループを構造が収束するまで行うことで、実験だけからでは決まらない詳細なパラメータを第一原理計算という束縛条件のもと決定した。
粉末中性子回折実験は ANSTO の ECHIDNA を用いて行った[2]。第一原理
計算には Akai-KKR を用いた[3]。その結果、(Sm,Zr)(Fe,Co)11Ti において、遷移金属の占有率および各サイトでの磁気モーメントを評価することができた。
また、Zr はこれまで希土類サイトのみに存在すると考えられていたが、遷移金属サイトにも入りうることがわかった。発表ではこれらの詳細について議論する。
[1] K. Kobayashi, et al., JAC 694, 914 (2017). [2] M. Avdeev and J. R. Hester,
JAC 51, 1597 (2018). [3] H. Shiba, Prog. Theor. Phys. 46, 77 (1971); H. Akai,
Physica 86 – 88B, 539 (1977).

P2-005B ＜固体物理（磁性, 強相関電子系）＞
KEK PF/BL8B、J-PARC MLF/BL21 NOVA

ペロブスカイト型 CaMn1-xSbxO3 の磁化反転起源の解明
Elucidation of the mechanism of magnetization
reversal in the perovskite-type CaMn1-xSbxO3
東北大学多元研、岩手大学理工 A、東工大 MSLB、
KEK 物構研 C、阪大産研 D
関川曉、山本孟、木村宏之、谷口晴香 A、松川倫明 A、東正樹 B、
石井祐太 C、佐賀山基 C、本田孝志 C、大友季哉 C、山内邦彦 D
ペロブスカイト型マンガン酸化物は、Mn3+と Mn4+の混合原子価数状態において強磁性金属相や電荷秩序相、絶縁体反強磁性相など多彩な電子相を作る。本研究では CaMn4+O3 の B サイトへ Sb5+を置換す
る(CaMn1-xSbxO3)ことで電子ドープを行い、結晶構造や磁気構造の変化を調べた。過去の報告より、x ≥ 0.20 で Mn-O 八面体回転パターンの変化による直方晶(空間群 Pnma)から単斜晶(空間群 P21/m)への構造相転移[1]や、x = 0.05、0.08 での磁場中冷却過程での起源不明の磁化反転を示すことが知られている[2]。
KEK PF BL-8B において粉末放射光 X 線回折実験を行い、直方晶
Pnma から単斜晶 P21/m への構造相転移が温度変化でも起こることが分かり、温度-組成の詳細な相図を得た。単斜晶相の出現は eg 軌道秩序に由来すると予想できる結果を得た。
J-PARC MLF BL21 NOVA において、磁化反転の前後での磁気構造を明らかにするため、20 K および 90 K で CaMn0.95Sb0.05O3 の粉末中
性子回折実験を行った。両測定温度で G 型反強磁性相と A 型反強磁性相が共存し、温度の低下に伴って A 型反強磁性相の体積分率が大きくなることが明らかになった。A 型反強磁性相が安定することは、単斜晶相で予想される eg 軌道秩序パターンから説明できた。
磁化反転のメカニズムとして、G 型反強磁性相と A 型反強磁性相
でジャロシンスキー-守谷相互作用による弱強磁性磁化方向が異なることを予想した。

図：CaMn0.95Sb0.05O3 の 20 K における回折パターンと磁気構造解析結果
および磁化反転のメカニズムの予想[1]V.Poltavets et al., J. Solid State Chem. 177, 1285 (2004)[2]Y.Murano et al., Phys. Rev. B, 83, 054437 (2011)

P2-006B ＜固体物理（磁性, 強相関電子系）＞
KEK-PF／BL-14A、BL-8B

岡山県布賀鉱山に産出する逸見石における非極性-極性構造相転移と二次元反強磁性
Nonpolar-to-Polar phase transition and two-dimensional antiferromagnetismin natural mineral henmilite from Fuka mine, Okayama prefecture
山本孟１、坂倉輝俊１、木村宏之１、野田幸男１、岸本俊二 2、佐賀山基 2、松原正和 3、関根大輝 3、壁谷典幸 3、落合明 3
１ 東北大多元研、２ KEK、３ 東北大理
逸見石 Ca2Cu(OH)4[B(OH)4]2 は世界でも岡山県布賀鉱山にのみ産出するホウ酸塩鉱物の一種である[1]。その結晶構造は空間群 P-1 に属し、Cu(OH)4 平
面四角形のユニットが、歪んだ二次元正方格子状に並んだ構造を持つ。低次元性や幾何学的フラストレーション、孤立性を持った量子スピン系(S = 1/2)として興味深い。本研究では天然の逸見石単結晶を用いて、結晶構造の詳細と磁気特性を調べ、約 270 K で非極性-極性構造相転移を示すことや二次元反強磁性体としての特徴があることを明らかにした。
単結晶 X 線回折(KEK-PF BL-14A)から、逸見石は水素結合のネットワーク
により 270 K 以上では非極性（空間群: P-1）、270 K 以下では極性（空間群:P1）構造を取ることが明らかとなった。空間反転対称性の破れは、SHG 測定からも確認することができた。この相転移に伴う誘電異常や焦電流の観測もできたが、低温においても P-E ヒステリシスループは描くことはできなかった。
今回決定した結晶構造[図 1(a)]から、本物質は水素結合型の焦電体ないしフェリ誘電体であることを明らかにした。
逸見石の磁化率温度依存測定では、スピン-1/2 二次元正方格子ハイゼン
ベルグモデルで良く再現できる挙動が見られた。0.1 K までの比熱を測定した
ところ、ゼロ磁場下では 0.2 K、3 T 印加下では 0.8 K で反強磁性相転移が見られた[磁気相図⇒図 1(b)]。これらの詳細については当日議論する。
(a)(b)

図 1 (a) 今回決定した逸見石の結晶構造。（b） 温度-磁場の磁気相図[1] I. Nakai et al., American Mineralogist, 71, 1234-1239, (1986).

P2-007B ＜固体物理（磁性, 強相関電子系）＞
MLF／BL21

金属磁性体 Mn3RhSi の磁気 PDF 解析
Magnetic PDF analysis on metallic magnet Mn3RhSi
樹神克明 1、本田孝志 2、山内宏樹 1、社本真一 1、池田一貴 2、大友季哉 2
1 原子力機構、2 KEK 物構研-2

Gmag(r) (Å )磁気対相関関数（磁気 PDF）は、ある磁気モーメントから距離 r に位置する
磁気モーメントの数および方向を表す実空間の関数である。これの原子版である原子対相関関数（PDF）が長距離周期をもたない原子配列を調べるうえで有効であるのと同様に、磁気 PDF は長距離周期をもたない磁気構造を調べる
うえで有効と考えられる。今回我々は磁気 PDF 解析の適用例として金属磁性体 Mn3RhSi を取り上げた。
Mn3RhSi は Mn 原子が形成する正三角形が 3 次元的につながった構造をもち、β-Mn と同様の結晶構造をもつ。この系は TN～190 K 以下で反強磁性長距離秩序を示すが、中性子回折実験ではその転移温度 TN 上下の広い温度領域で磁気散漫散乱が観測されている[1]。我々は高強度全散乱装置 NOVA
を用いて粉末中性子回折実験を行い、得られた回折データから磁気散乱成分を抽出して磁気 PDF を導出した。TN の上下 220 K および 180 K で得られた磁気 PDF を図 1 に示す。220 K の磁気 PDF は最近接 Mn 距離に対応する 2.7 Å付近で大きな負のピークを示すが、長距離秩序をもたないことに対応してそれより長距離領域では顕著な磁気対相関ピークを示さない。一方 180 K の磁気
PDF は 220 K と同様に 2.7 Åに負のピークをもち、さらに長距離領域まで明確な磁気対相関ピークを示す。図中の実線は、中性子回折実験[1]で決定された TN 以下の長距離磁気構造を用いて計算された磁気 PDF である。6 Å以上の領域では計算値は 180 K の磁気 PDF をほぼ再現できている。しかしそれ以下の短距離領域では実験値と計算
4
220K
値は一致せず、特に 2.7 Åの負の180K
3
ピークは計算値では再現できない。
calculation2
このことは、2.7 Åの負のピークはTN 以下の長距離磁気秩序とは異な
1
る磁気構造をもつ短距離磁気秩序0によるものであり、TN 以下ではこの-1
短距離磁気秩序が長距離磁気秩序と共存していることを示唆している。
-2
5

10

15

20

r (Å)

[1] 山 内 宏 樹 他 、 日 本 物 理 学 会
2016 年秋季大会 13aPS-14

図 1 220 K（●）および 180 K（○）で得られた磁気 PDF。実線は TN 以下の反強磁性磁気構造から計算された磁気 PDF。

P2-008B ＜固体物理（磁性, 強相関電子系）＞
MLF-S1／RIKEN-RALSR からみた電子とホールをドープした Ce フリー超伝導体
T'-La1.8-xEu0.2SrxCuO4-yFy の電子状態
Electronic State in the Electron- and Hole-doped
Ce-Free Superconductor T'-La1.8-xEu0.2SrxCuO4-yFy
Studied by SR
川股隆行 1，春原稔樹 1，塩坂浩太 1，足立匡 2，渡邊功雄 3，幸田章宏４，
中村惇平４，西村昇一郎４，加藤雅恒 1，小池洋二 11 東北大学大学院工学研究科，2 上智大学理工学部，3 理研仁科センター，
４KEK 物質構造科学研究所
T'構造を持つ銅酸化物超伝導体 RE2CuO4 (RE：希土類)の薄膜試料において、還元処理により過剰酸素を適切に除去すると、キャリアドープなしでも超伝導が発現することが報告され[1]、現在、そのノンドープ超伝導の電子状態の解明が望まれている。現在、Cu3dx2-y2 の上部ハバードバンドと O2p バンドがオー
バーラップして電荷移動ギャップがつぶれたモデル[2]と電荷移動ギャップの存在するモット絶縁体に酸素欠損によって電子キャリアがドープされたモデル[3]の２つが提案されている。これを明らかにするため、我々は、ノンドープ超伝導体 T'-La1.8Eu0.2CuO4 にホールドープ[4-5]と電子ドープ[6]を行った試料
T'-La1.8-xEu0.2SrxCuO4-yFy（x = 0-0.03；y = 0-0.15）を用いてミュオンスピン緩和（SR）実験を行い、得られたSR スペクトルを解析して、磁気相転移温度 TNのキャリアドープ量依存性を調べた。
電子ドープによって TN は低下する一方、ホールドープによって TN はほとんど変化しないことがわかった。もし、ノンドープ超伝導体の電子状態が電荷移動ギャップの存在する後者のモデルである場合、ホールドープによって電子キャ
リア濃度が低下してモット絶縁体に近づくため、TN は上昇するはずである。したがって、今回の結果はそれと矛盾する。そのため、ノンドープ超伝導体の電子状態は、電荷移動ギャップがつぶれた前者のモデルである可能性が高いことがわかった。
References[1] O. Matusmoto et al. Physica C 469, 924 (2009).
[2] T. Adachi et al., J. Phys. Soc. Jpn. 82, 063713 (2013).
[3] M. Horio et al., Nat. Commun. 7, 10567 (2016).
[4] T. Takamatsu et al., Appl. Phys. Express 5, 073101 (2012).
[5] T. Takamatsu et al., Phys. Procedia 58, 46 (2014).
[6] T. Sunohara et al., J. Phys. Soc. Jpn. 89, 014701 (2020).

P2-009B ＜固体物理（磁性, 強相関電子系）＞
MLF-BL15

中性子小角散乱による MnSi の臨界磁場付近の磁気状態
SANS Study of Magnetic State near Critical Field
in MnSi
大石一城 1、高阪勇輔 2、岩崎賢 3、秋光純 3、V. Laliena4、J. Campo4、
大隈理央 5、美藤正樹 5
1 CROSS、2 大阪府大工、3 岡山大基礎研、4 サラゴサ大、5 九工大工

スピンの渦状構造であるスキルミオンが近年注目を集め、盛んに研究されている。このスキルミオンは強磁性相互作用と Dzyaloshinskii-Moriya 相互作
用によって実現する長周期らせん磁性を示す系において現れることが多く、特にバルク試料では転移温度近傍の磁場誘起相として観測される。その発端となったのが、中性子散乱実験による MnSi での発見あり[1]、その後、数多くの物質においてスキルミオンの存在が報告されている。
最近の理論的アプローチによると、スキルミオンが発現する系において、低温の臨界磁場付近の温度－磁場領域において、コニカル相と強制強磁性相の間に、熱ゆらぎによる未知の磁気中間相が出現することが示唆された[2]。
更には、交流帯磁率測定により、理論で示唆された低温・高磁場領域において帯磁率の振る舞いに異常が観測された[3]。これらの結果を受けて、交流帯磁率測定にて異常が観測された温度・磁場領域における磁気状態を調べるため、J-PARC MLF BL15 中性子小角・広角散乱装置「大観」を用いて小角散乱実験を行った。
実験は、[111]方向に磁場を印加し、入射中性子ベクトル ki || H 及び ki⊥Hの条件で行った。未知の磁気中間相として、スキルミオンの存在が示唆されていることから、交流帯磁率に異常があった温度・磁場領域で測定を行った結果、ki⊥H の条件でコニカル相に由来する 2 つの Bragg ピークが観測された。
一方、ki || H の条件では、Bragg ピークは観測されなかった。この結果から、磁気中間相は、いわゆる、磁気転移温度近傍に出現するスキルミオン相とは異なることが示唆される。
[1] S. Muhlbauer et al., Science 323, 915 (2009).
[2] V. Laliena and J. Campo, Phys. Rev. B 96, 134420 (2017).
[3] M. Ohkuma, M. Mito et al., private communication.

P2-010B ＜固体物理（磁性, 強相関電子系）＞
MLF-S1

T*型銅酸化物高温超伝導体 La1-x/2Eu1-x/2SrxCuO4 の磁性に対する不純物効果を通したSR 研究
The SR study on impurity effects on magnetism
in T* structure cuprate La1-x/2Eu1-x/2SrxCuO4
谷口貴紀 1, 工藤康太 2, 高濱元史 2, 浅野駿 2,
岡部博孝 3, 幸田章宏 3, 門野良典 3, 渡邊功雄 4, 藤田全基 1
1
東北大金研, 2 東北大院理, 3 高エネ機構物構研, 4 理研仁科センター
214 型結晶構造には、T, T’, T*の 3 種類が報告されており、それぞれ Cu サイ
ト周りの O の配位数は 6, 4, 5 である。最近、上記の銅酸化物高温超伝導体において、Cu サイト周りの O サイトに関する局所構造と物性の関係が活発に議論されている。例えば、T’型の場合、還元アニールにより頂点酸素が除去された場合に超伝導転移が現れると考えられているが、母物質においても超伝導発現の可能性が示唆されており、未解明な問題がある[1]。一方、T*型の場
合、高圧酸素アニールを施すと、超伝導転移が現れる。これは、as-sintered
試料で欠損している頂点酸素が補充されるにより、ホールのモビリティが促されるためとの指摘があるが、試料合成の困難さから、これまで系統的にキャリアを変化させた研究報告はなかった。
銅酸化物高温超伝導体では、反強磁性スピン揺らぎを伴ったホールのモビリ
ティが、クーパー対形成に重要な役割を果たしていることが分かっているが、T*構造銅酸化物における Cu スピンの詳細は明らかになっていない。我々は、T*構造を持つ La1-x/2Eu1-x/2SrxCuO4 (LESCO)において、Sr 濃度を変化させることで、ホール濃度を制御することに成功し [2]、これまで、磁化測定、電気抵
抗測定、NMR、SR 測定を行い、多角的に磁性と超伝導について調べてきた。
今回、ホールと Cu スピンの関係を明らかにするために、Cu サイトに、非磁性不純物である Zn、または、磁性不純物である Fe をドープして超伝導を抑制した系の磁性研究を進めた。本講演では、特に磁化測定とSR 測定の結果について報告する。
References[1] J. Akimitsu et al., J. Jpn. Appl. Phys. 27, L1859 (1988).
[2] S. Asano et al., J. Phys. Soc. Jpn. 88, 084709 (2019).

P2-011B ＜固体物理（磁性, 強相関電子系）＞
Photon Factory BL-16A, 11B, 3A, 4C

共鳴 X 線散乱による PrFe4P12 の p-f 混成状態の観測の試み
p-f hybridization in PrFe4P12 investigatedby resonant X-ray scattering
中尾裕則 1，岩佐和晃 2
1
KEK 物構研、2 茨城大フロンティアセンター
充填スクッテルダイト RT4X12（希土類 R、遷移金属 T、プニクトゲン X）は、重い
電子状態、金属・絶縁体転移、多極子秩序、超伝導といった多彩な物性を示し、多くの研究がなされてきた。結晶構造は X12 の 20 面体の中の空間に R が充填されたカゴ状構造をもち、カゴを形成している X の p 軌道からなる分子軌
道とカゴの中の f 電子が強い混成を示すのが特徴である。この p-f 混成の強さが１つのパラメータとなり、スクッテルダイトにおける多彩な物性が発現すると考えられている。これまでに我々は、元素・電子軌道を選択的に観測できる実験手法である共鳴 X 線散乱を用い、金属絶縁体転移を示す PrRu4P12 の研究を行ってきた[1]。その結果、p-f 混成状態を反映していると期待される強い共鳴信号を、Pr M4,5 吸収端(3d->4f 遷移)と P K 吸収端(1s->3p 遷移)で観測することに成功した。今回は、重い電子状態から非磁性秩序を示す PrFe4P12 において、共鳴 X 線散乱による観測を試みたので報告する。
[1] H. Nakao et al., J. Phys.: Conf. Ser. 969 (2018) 012118.

P2-012B ＜固体物理（磁性, 強相関電子系）＞
PF/BL6C

AXS 法による角閃石に含まれる Mn2+, Mn3+の分布決定
Site occupancy of Mn2+ and Mn3+ in amphibole
determined by x-ray anomalous scattering
徳田誠、児玉惟衣、中村友梨江、杉山和正
東北大学 金属材料研究所
角閃石はその複雑な構造から多様な構造組成を持ち得る．特に構造中の陽イオンの価数は構造組成に直接的に関連する重要な要素である．本研究は、単結晶 X 線異常散乱(AXS)法を用い，マンガンを主成分とする kôzulite お
よび ungarettiite 中の Mn2+と Mn3+の分布を直接決定することを目的とした．
岩手県田野畑鉱山産 kôzulite および Australia, Woods mine 産 ungarettiiteを用いた．実験は Si(111)二結晶モノクロメータを用いて、 Mn2+ の吸収端(6542eV)より低い 6540eV(E1), 6515eV(E2)および 6405eV(E3)を選択し、BL-6Cの四軸回折計を用いてそれぞれの波長での回折強度を測定した．
各エネルギーで測定した構造因子の差をフーリエ変換して得られた結果を図１に示す．E2 と E3 のエネルギーを用いた AXS 法(図 1a)では元素のコントラストが、E1 と E2 のエネルギーを用いた AXS 法(図 1ｂ)では価数のコントラストが生じると考えられる．図 1a において M1, M2 および M3 サイトにコントラストが確認でき、Mn はこれらのサイトにのみ分布することが分かる．図 1b において、
M2 サイトは M1 および M3 サイトに対してコントラストが現れている．図 1a と比較することで、Mn2+が M2 サイトに濃集していることが示唆される．

図１. Kôzulite における a) 元素コントラストおよび b) 価数コントラスト (X = 0.5, 等
高線間隔 0.3 eÅ–3).

P2-013B ＜固体物理（磁性, 強相関電子系）＞
PF-BL6C

マグネタイトの価数選択蛍光Ｘ線ホログラフィー
Valence-selective X-ray fluorescence holography
on Magnetite
八方直久 1、細川伸也 2、木村耕治 3、Ang Kevin Roquero Artoni 3、林好一 31 広島市大院情報、2 熊本大院先端、3 名工大院工
蛍光Ｘ線ホログラフィー（XFH）は、物質中、特定元素周辺の局所原子配列を、
EXAFS（広域Ｘ線吸収微細構造法）よりも広範囲に３次元で見ることができる
結晶構造解析手法である。様々な機能性材料の活性サイトを探ることにより、機能発現のメカニズム解明が期待され、最近は価数選択 XFH が試みられている。これは、入射 X 線を吸収端付近での価数に特徴的なエネルギーに設定することにより、その価数を持つ原子のみが蛍光 X 線を放出することを利用する。例えば、Stellhorn らは、同じ Y 酸化物薄膜から表面の Y3+と内部のY2+のまわりの局所構造の違いを明らかにした[1]。本講演では、マグネタイト
Fe3O4 の XFH について紹介する。図(a) に回折実験によって得られた
Fe3O4 の結晶構造を示す。正四面体配置を持つ A サイトには Fe2+のみが、正八面体配置を持つ B サイトには Fe2+と Fe3+の双方が存在すると考えられている。図(b)に XAFS を示す。また 、 図 (c) 、 (d) に 7.114
keV と 7.120 keV で測定したホログラムを示す。
わずか 6 eV の違いにも関わらずホログラムには明瞭な違いが見られた。Fe2+と Fe3+の周辺の構造の違いを反映して
図 Fe3O4 の結晶構造、XAFS とホログラムいると考えられる。
[1] J. Stellhorn et al., J. Appl. Cryst. 50, 1583 (2017).

P2-014B ＜固体物理（磁性, 強相関電子系）＞
MLF/BL12HRC

金属反強磁性体 CeRh2Si2 の磁気励起の異方性
The anisotropy of magnetic excitations on
antiferromagnetic metal CeRh2Si2
齋藤開 1,5、羽合孝文 2、今布咲子 3、日髙宏之 3、網塚浩 3、
益田隆嗣 1,4、横尾哲也 1,5、伊藤晋一 1,5
１
KEK 物構研中性子、2KEK 物構研放射光、3 北大理、
4
東大物性研、5J-PARC センター
近年、複数の磁気イオンサイトや軌道を一つのクラスターとして捉えると、それをその対称性から特定の多極子の秩序とみなせる、とする理論が注目を集めている[1]。私たちはこの理論を基に、UNi4B、CeRh2Si2、CeRu2Al10 において
電流印加による磁化誘起現象を発見した[2]。電気磁気(ME)効果の発現は、系の空間反転対称性が破れ、反転操作に反対称な奇パリティ多極子が有限に存在していることを期待させる。しかしながら、私たちが ME 効果を観測した
どの系も、過去に報告されている結晶・磁気構造には反転中心が存在する。
そこで、私たちはそれらの系の対称性を改めて確認すること、及び奇パリティ
多極子に由来した物性を磁化以外のプローブを用いて観測することを目指している。 本 講 演 では J-PARC、 MLF の BL12 HRC で行わ れ た 単 結 晶
CeRh2Si2 における非弾性中性子散乱実験について報告する。
一次元鎖における理論計算[3]によれば、局所的な空間反転対称性の破れに由来して系が交代的な DM 相互作用を持つ系においては、反強磁性（AF）
秩序に伴いマグノンバンドのスピン依存のない非対称な変形が生じる。本研
究の目標はこの磁気励起の変調を観測することである。
CeRh2Si2 の結晶構造は ThCr2Si2 型の正方晶(空間群: I4/mmm, 𝐷 , No.
139)である。Ce イオンは空間反転中心に存在する。本系は TN1 = 36 K でAF1 相へ、TN2 = 25 K で AF2 相へ逐次の AF 相転移を示す。各相はそれぞれ、秩序波数ベクトル q = [1/2, 1/2, 0]と[1/2, 1/2, 1/2] + [1/2, 1/2, 0]で特徴づけられる。どちらの相においても Ce が磁気モーメントを持ち、c 軸を向いて整列する。ME 効果は AF1 相でのみ観測されている。
これまでに、どちらの相においても、遷移エネルギーが 8 meV 程度の磁気励起を観測している。また、AF1 相においては単純なスピン間相互作用のみか
らは説明できない振る舞いが僅かに見られている。本講演では、入射中性子のエネルギーと測定領域を適当に選ぶことでより高い精度で得た AF1 相におけるスピン波の異方性から、系が内包する相関を考察する。
[1] S. Hayami, H kusunose, and Y. Motome, Phys. Rev. B 90, 024432 (2014)など.
[2] H. Saito et al., J. Phys. Soc. Jpn. 87, 033702 (2018).
[3] S. Hayami, H kusunose, and Y. Motome, J. Phys. Soc. Jpn. 85, 053705 (2016).