東日本大震災から既に 4 か月になりますが，原子力発電所からの放射性物質の環境への漏洩は今なお憂慮される事態であり，今後，広範囲，かつ長期間にわたるモニタリングが必要とされるでしょう。本誌では，今回の事故に関連した放射性物質について，そのふるまいなどを正しく理解するために最小限必要となる基礎的知識を広く会員に提供する必要があると考え，6 号より緊急連載記事を企画しました。本連載は，原発事故で注目される放射性物質に関し，分析化学的視点に基づいて事態を正しく解釈できることを目指して企画するものであります。
この 7 号においては，環境中に放出された放射性物質について，大気，土壌を対象試料とした場合の計測技術を中心に記事を組みました。既に，色々な機関から，大気・土壌・水などの環境試料中の放射性物質のモニタリング結果が公表されています。会員皆様の理解の一助としていただければ幸いです。
〔「ぶんせき」編集委員会〕

大気中浮遊粒子における放射性物質の g 線計測によるモニタリング

五十棲

1泰人， 宮 武秀 男， 戸 崎充 男

は じ め に微量放射能汚染の核種同定や環境放射能の定性，定量には高分解能の g 線測定が必要である。京都大学放射性同位元素総合センターでは，低バックグラウンド g 線測定装置が 1981 年に設置されて以来，大気，土壌，雨水，河川水等に含まれる放射性核種の測定が行われている。本稿では大気中微量放射能モニタリングの現状をまとめるとともに， 1981 年の中国における核実験， 1986年のチェルノブイリ原発爆発事故および今回（2011 年）

図1

低バックグラウンド g 線測定装置の東日本大震災に伴う福島第一原発の一連の事故によるフォールアウトの観測データを紹介する。

2

低バックグラウンド g 線測定装置

2･ 1

ゲルマニウム半導体検出器

し，かつ，できる限り電気ノイズのレベルを下げるため液体窒素で冷却しなければならない。そのためゲルマニウム結晶および組み込みの前置増幅器の初段の FETg 線測定装置を図 1 に示す。検出器本体は高純度ゲル（field effect transister）は液体窒素デュアーから伸びたマニウム検出器（EG&G ORTEC 社，GMX 18200 S）

銅の冷却棒で冷やされている。デュアーの容量は 30で ゲ ル マ ニ ウ ム 結 晶 の 大 き さ は 102 cm3 ， 相 対 効 率リットル，連続測定の場合約 5 日ごとに満杯にする必（ 137Cs 662 keV g 線に対して 3″× 3″NaI (Tl）（76×76要がある。

mm ）結晶の効率との相対比）は 22.3 ％ である。放射線の入射窓は 0.5 mm 厚のベリリウム板で 3 keV 以上の2･ 2X 線および g 線を高い効率で測定できる。エネルギー遮へい容器は A, B, C の三つの部分からなる。総重量

5.9 keV ( Mn Ka ） に 対 し て 0.54 keV,は約 1.5 トンである。B の部分に試料交換用の扉を取り

分 解 能 は 55Fe

60Co 1.33 MeV g 線に対して 1.8 keV である。

ゲルマニウム検出器は g 線に対する有感領域を大きくぶんせき  

遮へい容器とバックグラウンド放射線付けてある。検出器本体を遮へい容器内に収めるには，A および B の部分を取り外すための専用クレーンを使387用する。容器外部から来るバックグラウンド g 線を効率る。

よく遮へいするためには，容器内部と外部の間で鉛材のまた，図 3 に示すように宇宙線，特に m 中間子やそない隙間をできる限り少なくする必要がある。図 1 かれを起源とする高エネルギーの陽子および中性子がゲルら分かるように，この隙間は検出器の冷却棒部分とそれマニウム検出器に検出され数十 MeV に達する連続スペを通す直径 5 cm 長さ 10 cm の穴との間隙だけで，容器クトルとなる。このバックグラウンド成分を通常の実験の A, B, C および試料交換用扉の部分の組み合せ部は隙室で効果的に減少させることは不可能に近い。

間がない構造になっている。
自然放射能として存在する 210Pb（半減期：22.3 年）

2･3

エレクトロニクスの娘核種 210Po からの 803.1 keV g 線（放出割合：10－5 ）g 線用ゲルマニウム半導体検出器と高分解能（ 1.33がバックグラウンド計数になるので，遮へい容器の鉛材

MeV g 線に対して 2 keV 以下）用に最適化されたエレは製錬後時間が経った古いものほどよい。遮へい材は試

クトロニクスは多くのメーカーから市販されている。そ料からの g 線の鉛による後方散乱線や X 線を効率よく

れらは主に検出器に電圧（～ 3000 V ）を印加するため減衰させるため，容器の内側に 3 mm 厚錫板，1 mm 厚銅板および 5 mm 厚アクリル樹脂板で内張してある。

g 線測定装置を設置した室内の放射性エアロゾル｛主に地中で発生するラドン（ 222Rn）の娘核種 214Pb, 214Bi
じんあい等を含む微粒子が付着したコロイド状態の塵埃｝が遮へい容器内に入りバックグラウンド g 線を増加させることがある。筆者らの装置がある京都大学北部キャンパスは花折断層近くに位置し，地下室での放射性エアロゾルの発生が著しい。図 1 に示すように，放射性エアロゾルによるバックグラウンド計数を減らすため，液体窒素デュアーで気化した窒素ガスを遮へい容器内に流している。図 2 に 210Po および放射性エアロゾルによるバックグラウンドスペクトルの例を示す。 A は窒素ガスを流さない場合，B は流した場合に得られたスペクトルである。流した場合には 214Pb および 214Bi からの g 線によるピークは現れない。このように活断層近くの実験室に装置を設置する場合，窒素ガス流入は不可欠の措置であ

図3388

図2g 線測定装置のバックグラウンドスペクトル高エネルギー（＜10 MeV）部分を含むバックグラウンドスペクトル
ぶんせき  表1の高電圧回路，突発的な停電時に検出器を痛めないよう印加電圧を徐々に下げるための高圧バファー，前置増幅器からの信号を低雑音で増幅するための線形増幅器，線形 増 幅器 か ら の パ ルス 波 高 を デ ジ タ ル 化 す る た め のADC（analog to digital converter）および ADC からのデジタル信号を集積してエネルギースペクトルを作るた

152Eu 標準線源

混合標準溶液LMRI, Bureau deM áetrologie, France(EGMA 2)Radiochemical Center Ltd., Amersham(QCY.44)

検定日：1992.5.4

検定日：1992.4.23

強度：2.87 MBq

重量：5.3273 g

半減期：13.54 年

密度：1.066 g/cm3

めの MCA（multichannel analyzer）からなる。
特に MCA は PC（personal computer）に組み込まれて，スペクトルデータを直接定量分析コードにかけて分検出効率決定に使用する標準線源

エネルギー 放出割合 核種名(％)(keV)

析結果まで出力できるようにしたものが多い。筆者らは

40.12

37.90

109Cd

現在 Princeton Gamma Tech 社製 QuantumMCA およ121.78

28.67

57Co

び QuantumGold を使用している。

244.70

7.61

139Ce

344.28

26.60

203Hg

443.97

2.83

113Sn

778.90

12.96

85Sr

捕集装置を使って大気中からエアロゾルを濾し取った

867.37

4.26

137Cs

フィルターを測定試料とする。今回，捕集装置は 2 台

964.08

14.65

88Y

1085.87

10.24

60Co

1112.0713.69

1408.0121.07

3

試 料 採 取こ使用した。 1 台（ SIBATA HVC 500 ）は空気捕集量500 リットル/分で径 110 mm のフィルター（ ADVAN-

半減期

エネルギー 強度(keV) (/g/秒)

461.4 日271.7 日

88.03

631

122.06582

137.6 日46.6 日165.86752

279.191920

115.09 日
64.84 日391.702097

514.013888

30.08 日106.63 日661.66

2512

898.046118

1173.23

3275

60Co

1225.98 日
1225.98 日

1332.49

3279

88Y

106.06 日

1836.06

6522

TEC, GB 100R）を装着する。もう 1 台（SIBATA SL 15P ）の空気捕集量は 200 リットル/分で径 55 mm のフィルター（ ADVANTEC, CP 20）を装着する。CP 液を比較的簡単に作製できる。表 1 には 152Eu から放出

20 はチャコールフィルターでヨウ素に対しても十分なされる主な g 線のエネルギーと放出割合（＞2 ％/壊変）吸収能力を持つ。

が与えられている。 g 線は最大 1408 keV で適度な間隔検出感度を上げたモニタリングを行うためには，大容量の大気捕集装置を使う必要がある。 1981 年から数年で分布しているのが分かる。 1408 keV までの検出効率が決まれば，大抵の放射性核種を定量できる。

間は核爆発実験による低濃度のフォールアウトをできる混合標準溶液を使うとさらに高い領域まで検出効率をだけ効率よく捕らえるため，大型のフィルター（ AD-求めることができる。表 1 には 109Cd, 57Co, 139Ce, 203Hg,VANTEC, GB 100R; 203 mm × 255 mm ）と大型の捕113Sn, 85Sr, 137Cs, 88Y, 60Co を混合した標準溶液の主な g集装置（柴田科学 HV 1000； 1000 リットル/分）を使線とその強度が与えられている。最大の g 線エネルギー用していた。

は 88Y の 1836 keV である。 g 線強度は検定日における4

検 出 効 率それぞれの核種の g 線の，溶液 1 g 当たり，1 秒当たりの放出数である。

エアロゾルを捕集したフィルターは一定の容器に詰め込んで g 線スペクトルを測定する。g 線スペクトルから

4･ 2

エアロゾルに含まれる放射能強度（Bq）を決めるには，筆者らは図 4 および表 2 で示す円筒型容器 D1, D2 と試料容器と標準体積線源の作製

あらかじめ容器に対応した体積線源の検出効率を求めてマリネリ型容器 M1, M2 の 4 種類の容器を使用していおく必要がある。体積線源の作製や検出効率の求め方にる。空気中放射能モニタリングのフィルター試料の測定

ついては文献 1 に詳しくまとめられている。それに準には D1 と D2 を使用する。土壌や水試料はその量に応じた筆者らのやり方を説明する。

じて D1～M2 を使い分ける。
標準体積線源を作製する場合，母材として水，クロマ

4･ 1

標準線源および標準溶液

ト用アルミナ粉末（ Al2O3 ），寒天等を使用する。筆者

市販の標準線源や標準溶液のうち検出効率を求めるた

ら は ア ル ミ ニ ウ ム シ リ ケ ー ト （ Al2O3 ･ SiO2, 200 メ ッめに利用されるものに，152Eu の標準線源と多くの放射シュ）の粉末を母材とし，市販の混合標準溶液を使って性核種を混合した標準溶液がある。筆者らが使用した線次の手順に沿って作製した。

源の仕様を表 1 に示す。

1)

標準線源には検定日の放射能強度（ Bq ）が与えられる。線源の実際の大きさは径 1.5 mm 程度で距離を離せ
ば 点 線 源 と し て 扱 え る 。152 Eu 標 準 線 源 を 基 に し て
152Eu の非密封の原液から放射能強度が決まった標準溶

ぶんせき 
 

混合標準溶液（ 4M HCl ，容量：約 5 cm3 ）の全量を 2 倍に薄める。
2)

希釈した溶液の正確な半分量にメチレンブルー溶液約 5 cm3 を加える。
3)

メチレンブルーを加えた溶液（約 10 cm3 ）をアル389

図4円

試料容器

表2

体積試料のための容器の寸法

筒型

マ リ ネ リ 型

D1D2d（mm)49.059.0h（mm)内容積(cm3)

9.042.0

15.1

115.0

M1

M2

d1（mm)d2（mm)

116.0

90.0

76.0

76.0

h1（mm)
h2（mm)

98.0

50.0

77.0

35.0

内容積(cm3)

689.0

199.0

図5

容器 D2 に対する検出効率

表3検出効率エネルギー(keV)

D1

D2

M1

M2

88

0.14730.06550.05480.0809122

0.13840.06230.05460.0788166

0.10400.05020.04650.0649279

0.06360.03200.02880.0415392

0.04860.02380.02190.0304

約 20 リットルのポリエチレン容器に約 2 kg のア

514

0.03670.01800.01680.0234

ルミニウムシリケート粉末を入れておき，それに 3 )662

0.02820.01410.01330.0183898

0.01940.01010.00970.01321173

0.01610.00780.00750.01021333

0.01320.00680.00670.00901836

0.00980.00520.00510.0068

ミニウムシリケートの粉末約 200 g を入れて，粉末全体が一様になるまで攪拌器を使ってかき混ぜる。
4)の粉末をすべて加える。
5)

ポリエチレン容器内の粉末のメチレンブルーの色が一様になるまで撹拌する。
6)

粉末の総重量を正確に計量する。

7)

粉末内の放射能分布が一様と見なせるかを調べるため，容器 D1 に粉末を詰めた試料を複数個（＞ 3 ）keV の点を除いて最小自乗法でフィットした曲線の値作製し，NaI（Tl）シンチレーションカウンター等をを使用している。表 3 に D1 ～ M2 の体積試料に対して使って計数を比較する。

得られた検出効率の数値を表にした。

8)

明らかに計数が ばらついて一様性が充分で得ないと判断する場合はさらに撹拌を続ける。充分と見なせる場合は各試料容器に粉末を詰め粉末の重量を正確に計量する。

5

大気中放射能濃度のモニタリング

2011 年 3 月 11 日の東日本大震災の際，福島第一原

子力発電所で水素爆発，引き続いて大規模な放射能漏れ粉末の重量を計量した容器を標準体積線源とし，事故が発生した。京都大学放射性同位元素総合センター

各線源から放出される g 線の絶対強度（/秒）を容器

では 3 月 13 日に測定システムを立ち上げ，3 月 15 日以

内の粉末の重量と総重量の比，検定日の混合標準溶液

降大気中の放射能モニタリングを毎日実行している。捕全量の g 線放出数（/秒），検定日から線源作成日まで

集時間はタイマーを付けて午前 9 時から 11 時の 2 時間の時間および混合標準溶液を構成する核種の半減期をに設定してる。測定試料は容器 D1 に詰め込み， g 線ス使って計算する。

ペクトル解析に必要な検出効率は容器 D1 に対応する値

各容器の体積試料の検出効率は，実際にゲルマニウムを使った。 3 月 15 日以降，福島第一原発事故のフォー

9)検出器で標準体積線源からの g 線を測定して得た計数率

ルアウトが観測にかかったのは 4 月 7 日と 4 月 18 日の（/秒）とその g 線の絶対強度（/秒）との比で与えられみである。4 月 18 日と 19 日の試料で得た g 線スペクトる。図 5 に D2 の体積試料の検出効率を示す。明らかにル を 図 6 に 示 す 。 18 日 の ス ペ ク ト ル に は 131I, 134Cs,203Hg の 279 keV g 線の値が周りから期待される値より137Cs の g 線によるピークがはっきりと見えるが， 19 日下がっている。ポリエチレン容器内の撹拌時に水銀が容にはこれらのピークは確認できない。表 4 にデータ解器壁に一部吸着したためである。実際の定量では 279

析で得られた濃度値（mBq/m3 ）を示す。

390

ぶんせき  図6表4

福島第一原発事故のフォールアウト

京都における空気中放射性同位元素濃度の測定結果る。これは核実験や事故の内容，放射性核種の大気中放空気中放射性同位元素濃度（mBq/m3)
起源

核爆発実験 チェルノブイリ 福島第一原発事故
原発事故

採集期間

1981.7.24 
8.3

1986.5.3 
5.5

大気量(m3)

14600

2650

54Mn

0.001795Zr

0.4295Nb

図 6 から図 8 でスペクトルのパターンが大きく異な2011.4.7 2011.4.18

出から捕集までの空間的および時間的経過により観測される核種とその濃度が変わるためである。また，京都では，今回の福島の事故による 131I, 134Cs, 137Cs のフォー
ルアウト量はチェルノブイリの事故より 1 桁は低かっ

62.4

62.4たことが分かる。 1981 年の核実験で観測できた 137Csのファールアウトの濃度は 0.056 mBq/m3 で今回の観測1.4した量より 2～ 3 桁低い。この感度の違いは主に捕集大103Ru

0.13

気 量 の 違 い に あ る 。 1981 年 か ら 数 年 間 は 低 濃 度 の106Ru 
Rh

0.37

フォールアウトをできるだけ効率よく捕らえるため，大125Sb
131I

0.37


1150

62110

134Cs



803

2054（1000 リットル/分）を使用し，1 回の捕集期間を 10 日

137Cs

0.0566372040とした。今回の福島第一原発の事故に対しては，放射性141Ce

0.074

144Ce

0.74型のフィルター（ 20.3 cm × 25.5 cm ）と大気捕集装置

核種の濃度の経時変化を少なくとも半日単位で追えるように捕集時間を 2 時間とした。この場合，検出限界は137Cs で 0.1 mBq/m3 程度になる。

同様のモニタリングは 1981 年から約 12 年間月 1 回

6お わ り にの頻度で行った。その間に得た典型的なフォールアウト

京都大学放射性同位元素総合センターの大気中放射性の例を図 7 と図 8 に示す。図 7 は 1981 年 7 月 24 日か

物質のモニタリングは 10 年以上も休止の状態にあっら 8 月 3 日までの 10 日間エアロゾルを捕集した試料でた。福島第一原発の事故のニュースを聞いて 急 遽再開得られた g 線スペクトルで，当時の中国の核実験によるすることになったが，以前専用に使用していたデータ解フォールアウトによるものである。図 8 は 1986 年 4 月

析装置，解析コードや大容量大気捕集装置は使いものに26 日のチェルノブイリ原発の爆発事故のフォールアウならず，有り合わせの装置を集めてシステムを組み上げトのスペクトルで，試料捕集期間は 5 月 3 日から 5 日た。それでも 137Cs にして 0.1 mBq/m3 の感度で日 1 回までの実質 2 日間である。主な放射性核種の濃度を表 4のモニタリングを続けることができた。その後，大容量に示しておいた。

大気捕集装置の設置が決まり，より感度の高いモニタリ

きゅう きょぶんせき  391

図7

核実験のフォールアウト

文献1)“ゲルマニウム半導体検出器によるガンマ線スペクトロメト，（1991），（日本分析センター）．
リー（2 訂）”
五十棲泰人（Yasuhito ISOZUMI）
京都大学放射性同位元素総合センター（名誉教授）（〒 611 8501 京都市左京区吉田近衛町）。京都大学工学部原子核工学科博士課程修了。工学博士。≪現在の研究テー
マ≫放射線計測のための回路技術と新しい検出器の開発。≪趣味≫“もの作り”と“お酒の伴う団欒”。
E mail : y.isozumi＠isoshield.jp

宮武秀男（Hideo MIYATAKE）

図8

チェルノブイリ事故のフォールアウト

京都大学放射性同位元素総合センター（〒611 8501 京都市左京区吉田近衛町）。近

畿大学理工学部化学科卒。≪現在の研究テーマ≫大学における放射線安全管理。

ングが可能になった。
福島の事故以来，土壌や食品中の放射性核種の濃度を測定する機会が増加している。測定結果の信頼性は，主に，いろいろな体積試料に対応した検出効率をあらかじめ求めておくことにかかっている。152Eu を使った標準溶液から系統的に標準体積線源を作製し，関連する研究機関とのクロスチェックを経て，今後予想される大量の濃度測定に備えたい。152Eu による標準線源の作製は混合標準溶液を使う場合より安価であり，その半減期≪趣味≫“四季折々の釣り”と“酒と肴”を楽しむ。
E mail : miyatake.hideo.7v ＠ kyoto u.ac.
jp

戸崎充男（Mitsuo TOSAKI）
京都大学放射性同位元素総合センター（〒606 8501 京都市左京区吉田近衛町）。大阪大学大学院理学研究科理学博士課程修了。理学博士。≪現在の研究テーマ≫核共鳴を伴う原子過程環境放射線計測。≪趣味≫“カメラ”。
E mail : tosaki.mitsuo.3v＠kyoto u.ac.jp（ 13.54 年）の長さから数年にわたり長期間使用できるからである。

392

ぶんせき  