【21年・冬】 Vol.53
中性子産業利用推進協議会

季報

2021年12月25日 発行

P1 水素科学技術の将来のために P2 自動車産業における電動化と中性子イメージングの応用 P3 量子ビーム計測とデータ駆動科学の融合
P8 半導体ソフトエラー断面積測定 P11 J-PARC MLF情報 P12 JRR-3情報 P12 活動報告 P13 お知らせ

水素科学技術の将来のために
東北大学
折茂慎一

での水素の高密度化や高速移動、電子とのカップリン

世界規模で気候変動問題がクローズアップされるなに高精度に解析・予測する先端計測・計算などの研究

か、国内でも温室効果ガス排出量を 2050 年までに実グ、また材料表界面での水素の局在（トラッピング）や
高活性化、そしてそれらの水素の挙動をこれまで以上を進めています。

質ゼロとする目標が掲げられており、今後、水素の有さらに、水素科学に関する大学・研究機構（いわゆ

効活用に向けた技術開発の推進やそれを支える水素にる学界）相互の更なる連携、そして学界での水素科学

関連する基礎科学（以下、水素科学）の構築がいっそうの集積を産業界での技術開発に展開することで「水素重要になると考えられます。

科学技術」として社会実装に貢献することを目指して、

水素はクリーンな二次エネルギーとして位置づけら

今年度、日本 MRS 研究会制度のもとで「水素科学技術れます。また同時に、水素には私たちの暮らしに欠か連携研究会（Hydrogenomics Alliance, Japan）」を設せない多様な物質・材料の合成および高性能化などの置します [３]。この研究会の理念は以下の通りです：

重要な役割もあります。いっぽうで、例えば鉄鋼材料

１）異なる学問分野を尊重して、また既存の学協会等

での水素脆化などは抑制・低減すべき長年の技術課題とも連携しながら、将来の連携研究を促進するたです。最近では、有用有機物質と水素の同時合成反応

めの最先端動向の共有の場とする。

や次世代創蓄電デバイスでの水素化物の利用、また室２）産学官の研究者・技術者が、基礎科学から技術開温にも迫る水素化物超伝導の探索など、数多くの萌芽

発・社会実装までを見通す議論の場とする。

研究も進んでいます。さらに、多様な物質・材料中で３）関連分野の先達から若手に至る全世代交流を目指の水素の挙動を精密に捉えるための中性子や放射光なすことで、特に若手研究者・技術者にとっての人どを用いた量子ビーム計測や計算科学・数理科学など

脈形成の場とする。

においても目覚ましい進展があります。

世界にも類を見ない日本独自の取り組みとして、広これらを複眼的に捉えながら水素科学を展開するた

範な学問分野をシームレスに繋ぐ複眼的な視野、基礎

めには、工学・化学・物理学・生物学・地球科学など

科学から技術開発・社会実装までを見通す中長期的なの幅広い学問分野の研究者が有機的に連携したうえ

視点、そして関連分野の将来を託す若手人材の育成なで、物質・材料中の水素が示す結合多様性 [１] やそれどの観点で、水素科学技術のプラットフォームとしてに起因する多彩な物性・機能性に関わる研究を進める

機能する研究会に育てて参りたいと思います。

ことが必要です。
このような学問分野の枠を超えた有機的な連携を加水素科学技術の将来のために、そして産業競争力強速するために、科学研究費助成事業・新学術領域研究

化やそれと連動する学界の研究力強化のために、水素「ハイドロジェノミクス：高次水素機能による革新的の挙動を捉えるために欠かせない中性子利用に関係す

材料・デバイス・反応プロセスの創成（2018 ～ 2022

る多くの産業界の皆様方に、「水素科学技術連携研究年度）」が設置されました [２]。現在、100 名以上もの会（Hydrogenomics Alliance, Japan）」の取り組みに大学・研究機構の研究者や学生が結集して、材料内部

ぜひご関心をお寄せ頂きたいと願っています。

四 季 Vol.53

1[１] 原子状態 H0 や共有結合性 Hcov.、イオン性（しかもの大きさも劇的に変わります。

プロトン H とヒドリド H の両極性）、またそれ[２] https://hydrogenomics.jp/

らの中間状態にもなり、さらに各状態で水素自体[３] https://hydrogenomics-alliance.jp/+－

自動車産業における電動化と中性子イメージングの応用
株式会社デンソー
笹田 星児

ネルギー情報を高精度に取得することを可能にし、高自動車産業は、今まさに「100 年に一度」と言われるが可能となってきました。例えば弊社では、モータの変革期を迎えています。Connected（コネクティッ

コア材料を加工するときに内部に発生する残留ひずみド ）、Autonomous（ 自 動 運 転 ）、Shared & Serviceの二次元イメージングを通して、この加工残留ひずみ（シェアリング・サービス）、Electric（電動化）の頭文が鉄損に与える影響を解析し、加工条件の最適化等へ

字からなる「CASE」という造語に示唆されるようにク適用しています。また磁石材料内部の磁化状態を非破ルマに求められる価値は大きく変化し、それを実現す

壊で可視化することで、従来の破壊的評価技術の妥当

る技術革新が求められています。この中でも、モノづ

性検証や新たな現象の解明に向けても検討を進めてい

くり目線で見ると最大の変革は電動化といえるでしょます。

の組織情報や磁界情報を二次元イメージングすることう。欧州を中心として脱炭素社会の実現に向け動き出

これらの中性子のエネルギー情報を用いたイメージ

す中、日本政府も 2050 年のカーボンニュートラル社

ング技術の発展は著しく、同じ内部の評価プローブと会の実現を目指し、2035 年までに新車販売で電動車して用いられる放射光と比較し、空間分解能では現状、100% を実現することを表明しました。自動車産業全劣るものの、バルク材料内部の 100µm を切る空間分体がこれまでの内燃機関から、モータを駆動力とする

解能での組織イメージングの可視化も実現されてお電動車へと大きくシフトチェンジを行っている真っ只り、研究だけでなく製品評価に適用可能なレベルに進中です。

化しています。放射光と中性子、それぞれのプローブ

内燃機関はエンジンやトランスミッションといったの特徴を活かし、相補的な活用を行うことで、従来手多数の機械系部品からなり、部品間の力学的なエネル法では得られない新たな知見の獲得にもつながると期

ギーの伝達により駆動力を生み出すため、部品間の精待しています。

密な「すり合わせ」がシステムとしての差別化を生み出最後に、産業利用という観点から希望を述べさせてしていました。それに対し電動車の構成部品はモータ・

いただきます。自動車産業は先に述べたように大きな

インバータ・バッテリなどで、部品点数が少なくシン

変革期を迎えており、開発トレンドが目まぐるしく変プルな構造であるため、材料素材の性能と加工技術に化する可能性があります。 そのため製品の開発期間

より性能が左右されます。これら材料と加工の「評価・の短縮や評価・解析技術のタイムリーな提供が製品競解析技術」は、電動車開発における競争力の源泉と言争力につながります。 放射光の場合、SPring-8 といえるでしょう。

う世界有数の大型施設に加え、近年では全国に産業利金属に対して高い透過能力を持つ中性子は、X 線な用に特化した中型・小型の放射光施設が建設され活用

どでは得ることができない金属材料内部の情報を非破されています。弊社でも同じ愛知県内のあいち SR に壊で取得できます。金属を中心に構成される電動車用

専用ビームラインを設置し、放射光を研究だけでなくのモータ開発において、材料・加工技術の評価に非常

製品の不良解析 / 品質管理に活用するなど、より身近に有効なプローブの一つとして中性子を注目していまな存在になってきました。中性子においても、理化学す。 また、中性子の持つ磁気モーメントを活かした研究所の RANS といった小型中性子源の開発活用が磁場のセンシングも、モータの磁石やコア内の磁束の進み、産業界にとってより身近なプローブになること

評価において有効な手段です。特に J-PARC MLF にを期待させていただきます。

おいて利用可能な大強度パルス中性子は、中性子のエ2

分解能な二次元検出器を用いることで、金属材料内部

四 季 Vol.53

量子ビーム計測とデータ駆動科学の融合
熊本大学 産業ナノマテリアル研究所
赤井 一郎

はじめに
中性子や放射光の量子ビームを用いた計測においてオペランド計測や顕微計測等は、やはりノイズとの戦いになる。データ駆動科学は、その様な状況においてもノイズまで解析する過学習をさけ、データに含まれる重要な成分を漏らさず抽出することが可能である。
またベイズ推定 [１] の枠組みを用いて、データを説明

図１

するモデルを、先入観や偏見を排し客観的に選択することが可能である。これは、計測データを起点として現象の理解を判断することに当たり、データ科学とは異なって、データ駆動で「科学」することが可能となる。
本稿では、複雑なスペクトルの分解をベイズ統計に従って行うベイズ分光法 [２,３] と、広域 X 線吸収微細構造（EXAFS）の解析に適用したベイズ的スパース
モデリング [４]（SpM）について紹介する。

ベイズ推定で因果律を遡る

b はベイズ統計の擬逆温度である。この (1) 式は、子で、
図 1 に示した様に、データを起点として因果律を遡って、原因を特徴づける θ の確率分布を評価することに当たる。

計測データ yi は、モデル関数と重畳するノイズ ni に

よって yi =fK (xi ;θ )+ni と表され、ni が標準偏差 σnoise の−2正規分布に従う場合、擬逆温度は b≔σnoiseとなり (1)式の尤度項は次式の正規分布となる。

ベイズ分光法
ベイズ推定に基づくスペクトル分解
スペクトル計測は様々な研究領域で重要な計測法で、そのピーク分離やスペクトル分解は計測対象の物性を理解する目的で行われる。従来スペクトル分解に

ここで ℇK (θ ) は、モデル関数 f K (x ;θ ) の D に対する誤は最小二乗法が用いられ、誤差関数 E(θ) を最小化す

差関数である。(1) 式の P (θ ,K ,b ) はパラメータセット θ

メータ θ を非線形に含み、誤差関数 E(θ) は高次元パラ

規格化項で、分子項を θ 空間で周辺化したベイズ分配られる解は初期値に依存してしまい、得られる解がパ－ lnZ (K ,b ) と定義されるベイズ自由エネルギーを規準る最尤推定値を求めていたが、それには本質的問題がある。スペクトル分解に用いるモデル関数は推定パラメータ空間で多数の極小値を持つ。この様な場合、パラメータ空間探索の初期値を与えて解析を行うが、得ラメータ空間全体で誤差関数を最小化する大域的最適解である統計的保証が無い。
一方ベイズ分光法 [２,３] では、パラメータ空間を確率的に探索するレプリカ交換モンテカルロ（RXMC）
法 [5] 等を用いて、データ D ≔{(x 1,y 1),…,(xN,yN )} に基づ

くパラメータ θ の事後確率分布 P(θ │D,K,b ) を (1) 式にの事前確率で、適切な根拠に基づいてパラメータ空間の探索範囲を指定する。(1) 式右辺の分母項は確率の関数 Z (K ,b ) である。

ベ イ ズ 分 光 法 で は、 Z ( K , b ) を 用 い て F ( K , b )≔としたモデル選択 [２] が可能である。D を説明するモデル関数の候補が複数ある場合 [fK (x ;θ ),K =1,2,…]、どのモデルがデータ D を説明するのに適切か？の推定
σ =^b -1⁄2 のと、データに重畳するノイズの標準偏差 ^
推定が (2) 式 [６] で可能である。

noise

よって評価する。

モデル選択が出来る利点に加えて、ベイズ分光法の最大の利点は、点推定ではなく、全ての推定パラメー
ここで、K は D を解析するモデル関数 fK (x;θ ) の識別

タの事後確率分布、つまり、推定量の統計分布を (3)四 季 Vol.53

3式で評価出来ることである。

XMCD スペクトルで、(4) 式のモデル関数でスペクトル分解を行った。

この事後確率分布の評価は、量子ビーム計測の現場
でも新しい指針を与えてくれる。放射光を用いた磁気コンプトン散乱は、電子運動量密度やスピン磁気モーここでスペクトル関数(x;θ ) は ∓ helicity の XA

メントの検出に有効な手段であるが、散乱断面積が小

ピ ー ク 構 造 成 分 で、 差 分 の た め -helicity 成 分

さく、これまで長時間の計測とデータ積算が必要と考θk - ≔{Ik -,Ek -,Γk - } の強度は正値 (Ik ->0) で、+helicity 成

えられてきた。しかしベイズ分光法を用いて事後確率分布を評価することで、積算回数を 1/20 に短縮出来
る [７] ことが明らかになった。

分 θ k +≔{I k +,E k +,Γ k +} の強度 I k + は負値 (I k +<0) とした。
∓ helicity それぞれのピーク構造の成分数 K ,K は、(2)-式を拡張した (5) 式でモデル選択を行った。

+

ベイズ分光法の適用列
ベイズ分光法は強力で汎用性も高く、様々なスペク
トル解析に適用してきた。それらの研究は、従来解析

モデル選択結果で抽出された全ての∓ helicity 成分法の課題を解決するもので、詳細は参考文献 [８-12]のパラメータセット θ ≔{θk -,θk +} を、(3) 式でサンプリを参照いただきたい。
本稿では X 線磁気円二色性 (XMCD) の解析にベイズ
分光法を適用 [13] した例を紹介する。XMCD スペク

スペクトルが図 2(a) の黒い実線スペクトルで、緑色のXMCD スペクトルをよく再現する。

トルは、磁場下の磁性材料において、左右円偏光

この XMCD スペクトルのスペクトル分解結果は、（∓ helicity）で計測される X 線吸収 (XA) スペクトルの

XMCD スペクトルだけでなく、図 2(b), (c) で青色と差分スペクトルとして計測され、L3, L2 吸収端では、赤色スペクトルとして示した元の∓ helicity XA スペ

磁性材料の軌道とスピンの磁気モーメントの推定に有クトルそれぞれも再現する。図 2(b), (c) の黒破線は (5)効である。しかし差分でスペクトル変化は強調される式のモデル選択で分離抽出された -helicity, +helicity

一方、類似した吸収ピーク構造は相殺して XMCD ス

それぞれのスペクトル成分で、それらの和である青線

ペクトルは複雑化するため、スピン分裂状態の分離抽と赤線スペクトルは元の∓ helicity XA スペクトルを出は不可能と考えられていた。この課題はベイズ分光再現できる。

法で解決出来る。

4

ングして得られる平均値で (4) 式を用いて描いた再現

この様に L3, L2 吸収端で∓ helicity それぞれのスピ

そのベイズ分光法による解析結果を図2にまとン分裂状態を分離抽出が実現できることによって、抽め た。 図 2(a) の 緑 色 ス ペ ク ト ル が 解 析 対 象 と し た

出された各成分のスペクトル強度のサンプル履歴を用

図２

図３

四 季 Vol.53

ベイズ分光法を用いて XMCD スペクトルの因果律を遡る [13]軌道磁気モーメントとスピン磁気モーメントの事後確率分布 [13]

いて、軌道とスピンの磁気モーメントの事後確率分

近接原子は、結晶対称性や化学構造に従って特定の動布の評価が図 3 の様に可能である。従来これらの磁気径距離で配位する。つまり、動径距離においてスパー

モーメントは XMCD のスペクトル積分による点推定

スに配位する。確かに有限温度で熱振動により揺らぐであったのに対し、図 3 に示した事後確率分布によりとはいえ、平衡距離近傍の振動であることから、動径推定精度評価が可能となる。

距離に対するスパース性 [14] を組み込んだ SpM の適用は妥当である。

EXAFS の SpM
EXAFS のベイズ的 SpM
EXAFS 解 析 に お け る こ れ ら の 課 題 は、 ベ イ ズ 的SpM で解決可能で、S/N 比の厳しい EXAFS データでも精密なミクロ構造解析が可能 [4] となる。
そ の 例 を 図 5 に 示 し た。 図 5(a) に 青 色 で 示 し た
EXAFS 信 号 は、SPring-8 の BL14B1 に お い て、CaF2の (111) 基板上でエピタキシャル成膜した YOx Hy 薄膜

結晶の Y 元素 K 吸収端で計測 [4] されたものである。

図４

EXAFS 振動とフーリエ変換

EXAFS
EXAFS 計測は、X 線吸収端エネルギーで元素種を選択し、X 線吸収で励振される光電子波の近接原子にしかし薄膜であるがゆえに吸収強度は弱く、EXAFS
振動に加えて重畳するノイズによって計測値が大きく 散 乱 し て し ま う。 従 来 こ の 様 な S/N 比 の 厳 し い
EXAFS 振動データからミクロ構造の抽出は困難であった。

よる後方散乱波との干渉現象を利用して、選択した元我々が開発した EXAFS のベイズ的 SpM[4] は、光素近傍のミクロ構造を解明する有効な方法である。

電子波の原子ポテンシャルによる二体多重散乱理論に

図 4 に光電子波の波数 k を横軸で示した EXAFS 振動の例を示した。ここで k は、吸収端のエネルギー基づいた基底関数 [15-17] を用い、L1 正則化法である
LASSO 法 [18] とベイズ推定 [19] を融合した SpM であE 0 と k の原点を表すエネルギーオフセット ΔE 、電子
質量 m で k = (2m (E-E0 +ΔE ))⁄ℏ と定義される。ミクロ構造が既知である場合、その構造情報を用いて、EXAFS 振動から近接原子の熱ゆらぎ等の解析が可能である。一方、新規材料等の様に構造が未知の場合、
図 4 に示したフーリエ変換が最初に用いられる。しかし、このフーリエ変換には以下の問題点がある。
⑴フーリエ変換で得られる動径分布関数は選択原子からの動径距離 r の関数として得られるが、散乱による光電子波の位相シフトを無視しているため、フーリエ変換で得た動径分布のピーク構造は青破線で示した真値からずれる。
⑵フーリエ変換は完全規格直交系の平面波基底関数を用いた展開で、データに重畳するノイズまでもスペクトル変換される。
⑶高波数側の EXAFS 振動を強調する目的で、吸収強w
度 χ (k ) に k (w =1,2,3) の荷重を掛けて解析されるた

め、解析データには波数 k に依存した計測ノイズが含まれるが、計測ノイズの k 依存性は考慮されていない。

さらにフーリエ変換で得られる動径分布関数は r の連続関数として評価されるが、本来固体材料における

図５

ノイズ耐性の高い EXAFS のベイズ的スパース
モデリング [４]四 季 Vol.53

5る。用いた基底関数には、散乱する元素の種類 β によって位相シフト、振幅減衰に違いがあることが組み込まれており、動径分布関数 nαβ (r) を元素種 β で区別し分離抽出することが可能である。

EXAFS 解析における SpM は、原子配位が r においてスパースである固体材料の特徴を組み込むともに、
データに重畳するノイズまでを再現する過学習を避けた解を得る手段として有効である。nαβ (r) に比例する回帰係数を ω ≔{ωj }［ωj∝nαβ (r )］とすると、各回帰係

数 ωj に対応する基底関数を列ベクトルにもつ計画行

列 X を用いて、EXAFS データ y ≔{yi} [yi≔kwi χα (ki )] は、y ≈Xω の線形写像と書ける。まず、ω の非ゼロ成分を抽出する SpM に (6) 式の LASSO 法 [18] を用いた。

右辺第一項は尤度項で、第二項は ω のスパース性を組み込む罰則項で、λはその制御パラメータである。
過学習を避けてデータを適切に説明する解を得るためにベイズ推定 [４,19] を用いた。ベイズ推定では、

ω の非ゼロ成分を表す 2 値 (0,1) ベクトル c の事後確
率 P (c │y ) を最大化する。ベイズの定理 [１] を用いると P (c │y ) は (7) 式の様に展開できるが、虚心坦懐な解
析では、ω のどの要素が非ゼロであるかのバイアスを掛けるべきではなく c の事前確率 P (c ) は一様と取るべきで、結果として P (c │y ) は P (y │c ) に比例するため、

P (y │c ) を最大化させる。

データ y が得られる因果律は c → ω → y であるから、P (y │c ) は (8) 式の様に ω の周辺化で評価できる。

(8) 式 の P (y │ω,c ) は デ ー タ y に 対 す る ω が 与 え る

再現データの尤度項で、重畳するノイズを正規分布
N(0,σ(k )) でモデル化することで定式化可能である。

その標準偏差 σ(k ) は、波数 k に依存しないノイズと、
X 線吸収強度 χα (k ) に乗ずる荷重（k ）に起因した k にw

依存するノイズ両方を考慮して、(9) 式 [４,19] を用いた。

6

四 季 Vol.53

こ こ で σnoise は EXAFS 振 動 が 減 衰 し た 高 波 数 領 域（k ≥k noise）における計測値 yi の標準偏差である。
(8) 式の P (ω │c ) は、回帰係数 ω の非ゼロ成分の事前確率で、正規分布 N(0,σωβ (r )) でモデル化した。この
正規分布では、固体材料においては結晶構造や化学構造を反映して、原子配位は動径距離に対しスパースであることから、平均値を 0 として確率 P (ω │c ) が ωj =0
で最大化するようにした。一方非ゼロ要素（ωj >0）の場合 ωj の値は、r の増加とともに r ∼r +Δr の球殻内に2配置する原子数が r に比例して増加することが期待で2きるため、正規分布の標準偏差は σωβ (r )=r ⁄√ζβ とした。
ベイズ推定では F (c )≔ － lnP (y │c ) で定義されるベ
イズ自由エネルギーを情報量規準とし、それを最小化して c のセットと全てのモデル化パラメータの推定[4] を行う。図 5 のデータでは、k の原点を決めるエネ
ルギーオフセット ΔE や、X 線吸収強度 χα (k ) に乗ずるw
荷重（k ）の冪数 w は、ΔE =1.0 eV、w =1 と推定された。
図 5(b) は Y 周りで分離抽出した Y, O 元素の回帰係数
ω Y, ω o で、F (c ) の最小化で得られた解である。またこれらが立つ動径距離 r は、散乱による位相シフトを基底関数に組み込んでいるため正しく推定できており、最近接 O 原子の距離 d 1 と第二近接 Y 原子の距離 d 2 の比 [4] から、YOx Hy 薄膜結晶において、O 原子は Y 原
子へ四面体配位することが推定できた。
図 5(a) の赤丸は、ω Y, ω o を用いた再現 EXAFS デー
タで、ノイズまで再現する過学習を避け、適切に再現できることが分かる。図 5(a) の下段の黒破線は計測データに対するフィッテング残差で、高波数側の1
EXAFS 振動を強調するため k の荷重が掛かっている
ことを反映して、高波数側で残差の揺らぎが顕著になることが分かる。この k 依存の重畳ノイズは (9) 式でモデル化して解析に組み込まれており、それを実線で示した。これはモデル化した正規ノイズの標準偏差±σ(k ) の範囲で、両端の灰色はモデル化された正規ノ
イズの分布である。
以上の様に、このベイズ的 SpM を用いた EXAFS の解析法は、(1) 元素種情報を必要とするが事前に構造情報を必要としない、(2) 光電子波散乱による位相シ
フトを組み込み、動径距離を正確に見積もることがでw
きる、(3)k 依存のノイズ（k の重みによる）のモデルを導入し、k によって変化するノイズ強度を適切に評価できる、(4) その結果、S/N 比の厳しい EXAFS 信号でもノイズ耐性の高い解析が可能となる利点があり、今後 EXAFS のデータ解析で有効な方法になることが期
待できる。

まとめ

ベイズ推定に基づくデータ駆動科学的アプローチ
は、従来の誤差論において結果が誤差によって確率分布する考え方と異なり、計測データを起点として、因果律を遡って原因が確率分布（事後確率分布）すると考える。本稿で紹介した例では、ノイズまでも再現する
過学習をさけ、データを説明するモデル関数（基底成分）の選択をベイズ推定の枠組みで実現した。このモデル選択は、データを起点として現象を理解する学理を選択（構築）することに当たり、科学的アプローチの新しい方法である。今後このアプローチが、新しいフ
ロンティアを開拓することを期待したい。

謝辞

本稿の内容は、JST, CREST, JPMJCR1861 の支援を受け、あいち SR・岡島敏浩先生、JASRI・水牧仁
一朗先生、東工大・青西亨先生、NIMS・山崎裕一先生、ならびに、東大・岡田真人先生、筑波大・五十嵐康彦先生、SAGA-LS・妹尾与志木先生、ならびに熊大・
岩満一功氏、熊大・熊添博之氏との共同研究に基づくものである。

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for Advanced X-ray Absorption Data-analysis:
Methodology and Practice, (TASK publishing,Gdansk, Poland, 2009).
http://gnxas.unicam.it/pag_gnxas.html[17]F. Iesari, H. Setoyama, Y. Igarashi, M. Okada,H. Kumazoe, K. Iwamitsu, I. Akai, Y. Seno,
T. Okajima, arXiv/physics.data-an, 2104.01805(2021).
https://arxiv.org/abs/2104.01805[18]R. Tibshirani, J. Roy. Stat. Soc. B 58, 267 (1996).
https://doi.org/10.1111/j.2517-6161.1996.tb02080.x[19]Y. Igarashi, F. Iesari, H. Setoyama, T. Okajima,
H. Kumazoe, I. Akai, M. Okada, arXiv/physics.
data-an, 2105.02341 (2021).
https://arxiv.org/abs/2105.02341

四 季 Vol.53

7

半導体ソフトエラー断面積測定：飛行時間法による測定を世界で初めて実現
NTT 宇宙環境エネルギー研究所

合によっては社会インフラに重大な影響をおよぼす可北海道大学 大学院工学研究院

現在も、電子機器の各種エラー対策や設備・システ

岩下 秀徳

佐藤 博隆、鬼柳 善明

能性があります（図１）。
ムの冗長化など、社会インフラを安定して運用する
ためのさまざまな対策が施されていますが、将来さ

１．はじめに宇宙線起因中性子によって電子機器に生じるソフト
エラーが年々増加しており、場合によっては社会インフラに多大な影響を及ぼす可能性があります。NTT
は、安心・安全な通信インフラを構築するため、北海道大学と協力して、小型加速器中性子源を利用したソフトエラー試験技術を確立しました [1]。既にこの技術を用いて多数の NTT のネットワークを支える通信装置の評価を行いソフトエラー耐性の高い安心・安全な通信ネットワークを構築しております。このような小型加速器中性子源を用いたソフトエラー試験を行い、その結果から自然界におけるソフトエラー発生率を見積もる上で、最も重要なデータは、中性子エネル
ギー依存のソフトエラー断面積です。そこで、我々は世界で初めて飛行時間（以下 TOF: Time-of-flight）法
を用いて 1-800 MeV の中性子に対してソフトエラー

らに半導体の高集積化・微細化が進めば、ますます
中性子の影響を受けやすくなると考えられます。図 2
は FPGA のデザインルール（微細化の度合いを示す量）とデバイス当たりの 10 億時間当たりの故障数である
Failure in time（FIT）の関係を示しています。例えば
10,000FIT の LSI を 5 つ 実 装 し た 通 信 装 置 を 10,000台運用した場合、1 日当たり 12 回ソフトエラーが発生することとなります。このような高頻度でソフトエ
ラーによる故障が発生するとネットワーク事業者は運用することができません。また、通信装置では機器の異常を検知し、自動的に通信ルートを切り替え、通信サービスを救済する機能が備わっていますが、稀にこの様な機能が正常に働かず社会インフラに多大な影響を及ぼす可能性があります。ソフトエラーによるこの様な影響は、通信機器だけではなく、現代社会で使用されている様々な電子機器でも発生する可能性があり断面積を測定しました [２]。

ます。

２．背景

連合、電気通信標準化部門）において、この様なソフ

高性能な電子機器が、さまざまな分野で私たちの暮らしを支えている一方で、宇宙現象による「ソフトエ

そこで、国連専門機関である ITU-T（国際電気通信
トエラーに対処するため、通信装置のソフトエラー対策・評価に関する勧告が制定されました [３]。この勧ラー」が増加しています。宇宙線により生じた中性子が、電子機器の半導体に衝突すると、保存されたデー
タが書き変わる現象「ソフトエラー」を引き起こし、場

図１

8

四 季 Vol.53

ソフトエラー発生メカニズム

図２

微細化によるソフトエラー発生率の増加

告では、通信装置の信頼性基準の確認方法として、加こで、TOF 法による測定を可能とするため、FPGA を

速器中性子源によるソフトエラー試験を規定していま使用して高時間分解能でソフトエラーを検出する方法

す。これは、通信装置のソフトエラーに対する信頼性を考案し、米国ロスアラモス国立研究所にてソフトエを確認する手段として、加速器中性子源による再現試

ラー断面積を測定しました。

験が現状もっとも有効な手段であるためです。
この様な加速試験において重要なパラメータは加速係数です。加速係数 FA は、加速器において自然界に対して何倍加速して試験をできるかの指標で、式（1）で表すことができます。

３．TOF 測定を可能とする高速エラー検出
回路
ソフトエラーを引き起こす Sub-GeV 領域の中性子は非常に早く、図 3 に示すように飛行距離 L = 20 mの 場 合、1 MeV 中 性 子 の 飛 行 時 間 は 1.4 μs、800

FA ＝

加速環境のソフトエラー発生率
自然界のソフトエラー発生率式（1）MeV 中性子の飛行時間は 79.3 ns です。そのため、保存されたデータをシーケンシャルに読み出し、エラーをチェックする通常の SRAM では、全領域をチェッ

また、ある環境におけるソフトエラー発生率（単位
時間当たりのソフトエラー発生数）は、中性子束 φ（E）とエネルギー毎のソフトエラー断面積σに依存し、式（2）であらわすことができます。

クするのに数 10ms の時間を要するので、TOF 法による測定は不可能です。
そこで、我々は、FPGA の論理回路を構成するコン
フィギュレーション RAM（CRAM）に発生したエラーによって引き起こされる論理回路の誤動作に着目しました。論理回路動作を決定する CRAM ビットが書き式（2）換わると、直ちに異常な回路が再構成されるため、論理異常が発生します。FPGA は数百 MHz の動作周波数で駆動できるため、論理異常を検知するユーザー回

なお、ソフトエラー断面積σは、単位面積当たりの 1 つの中性子がソフトエラーを引き起こす確率で、式（3）であらわされます。

路をプログラミングすることにより、数 ns でソフトエラーを検出することができます。そこで、多数のレジスタと監視回路を備えたユーザー回路により、TOF
法でソフトエラーを引き起こした中性子エネルギーを特定する測定装置を開発しました。

式（3）ここで、Φ（En ）はデバイスに照射された単位面積
当たりの中性子数（中性子フルエンス）で、NSEU（En）
はそれら中性子によって生じたソフトエラーの発生数を示します。
この様に、加速係数は中性子スペクトルとソフトエ
ラー断面積により算出することができますが、従来までエネルギー依存のソフトエラー断面積は（準）単色中
性子源によって測定されていたため [４]、連続的な分布の測定が困難な状況でした。そのため、この様な試
験をする際は、自然界と中性子スペクトル形状が似た
加速器中性子源が用いられていました [５]。
自然界とは異なる中性子スペクトルを持つ小型加速

図３

飛行時間と中性子エネルギーの関係

器中性子源を用いて、様々な環境の精度の高い故障数を算出するには、中性子エネルギーごとのソフトエ
ラー断面積を連続的に測定したデータが必要です。そ四 季 Vol.53

9４．LANSCE での TOF ソフトエラー断面積測定
実 験 は LANSCE（Los Alamos Neutron Science
Center）の中性子照射場 ICE-House にて実施しました。LANSCE は、800 MeV 陽子線形加速器で、125ps の 短 い 陽 子 パ ル ス ビ ー ム を 生 成 可 能 で す。 図 4は LANSCE のターゲットから 19.7 m に設置された
フィッションチャンバによって測定された中性子エネ
ルギースペクトルと、自然環境における中性子スペク
トルです [５]。LANSCE の中性子エネルギースペクト
ルは自然界スペクトルに近く、中性子束は約 8 桁高い
ため、本実験を行うのに十分な強度があります。

左へ照射されます。ここに照射用の FPGA を設置し、もう片方の領域に制御用の監視装置を設置しました。
フィッションチャンバ測定器はタングステン中性子生
成ターゲットから 19.7 m の距離に設置しました。

５．連続的なソフトエラー断面積の測定結果
3 つの FPGA について飛行時間に応じたエラーカウ
ントを図 6 に示します。この飛行時間分布を中性子エ
ネルギーへ変換し、（1）式に示した通り、照射した中性子フルエンスで割ることで、図 7 に示す中性子エネ
ルギー毎のソフトエラー断面積を得ました [２]。この
結果は、デバイスシミュレーション結果 [６] と似た傾向を示しており、5 MeV 未満のソフトエラーは酸
素およびシリコンの弾性反跳によって引き起こされ、10 MeV 付近の急激な増加は、（n,p）および（n,α）反応によって引き起こされます。

図４

LANSCE ICE-House の中性子スペクトル [5]照射したデバイスは、市販の 28 nm, 40 nm, 55
nm の 3 種 類 の デ ザ イ ン ル ー ル の FPGA で す。ICEHouse での実験系を図 5 に示します。照射エリアは、
厚いコンクリートとポリエチレンの壁によって 2 つの領域に分かれています。中性子ビームは、右から

図５10四 季 Vol.53

実験体系

図６

ソフトエラーカウントの飛行時間分布 [２]図７エネルギー依存のソフトエラー断面積 [２]（2020）2363.

６．まとめ
TOF 法により、FPGA の中性子エネルギー依存のソ
フトエラー断面積を測定する新しい手法を考案しました。この方法により、LANSCE の ICE House にて 1
から 800 MeV のエネルギー領域において、ソフトエ
ラー断面積を測定することができました。これにより、
今後、自然界と中性子スペクトルの異なる小型加速器
中性子源などでのソフトエラー試験が活発になり、世の中を支える電子機器の信頼性向上に繋がると期待し

https://ieeexplore.ieee.org/document/9201514[ ３ ]NTT 持株会社ニュースリリース“通信装置のソ
フ ト エ ラ ー 対 策、ITU-T 国 際 標 準 制 定 ” NTT.
2018-11-22.
https://www.ntt.co.jp/news2018/1811/181122a.html[ ４ ]K. Johansson et al., IEEE Trans. Nucl. Sci. 45（1998）2519.
https://ieeexplore.ieee.org/document/736493ています。

[ ５ ]B. E. Takala, Los Alamos Science, Number 30

参考文献

https://permalink.lanl.gov/object/tr?what=info:lanl-（2006）96.

[ １ ]H. Iwashita et al., IEEE Trans. Nucl. Sci. 64（2017）689.
https://ieeexplore.ieee.org/document/7742993[ ２ ]H. Iwashita et al., IEEE Trans. Nucl. Sci. 67

repo/lareport/LA-UR-05-8767[ ６ ]S. Abe and Y. Watanabe, IEEE Trans. Nucl.
Sci. 61（2014）3519.
https://ieeexplore.ieee.org/document/6975251

J-PARC MLF 情報
2021B 期の課題申請のうち、中性子線利用については成果公開課題として 336 件の申請があり、採択間企業からの課題は 8 件、5.9% でした。以下に採択された課題の分類を示します。

審査の結果、135 件が採択となりました。うち、民図１

2021B 採択

成果公開課題の申請元分類

図２

2021B 採択

成果公開課題の利用装置別分類

四 季 Vol.53

11

JRR-3 情報
JRR-3 は、2021 年 2 月 26 日に運転再開、同年 7回（下期）及び随時課題）は、80 課題（東大原子力専攻

月 12 日に供用運転を開始しました。本度中は、大大学共同利用を含む）でした。以下に所内利用も含め

きなトラブルもなく、7 月 12 日～11 月 19 日
（４サ

た原子力機構所管のビーム実験装置の課題数と申請日イクル）の供用運転を当初の計画通り実施しました。

数を示します。

2021 年度の施設供用利用課題（第 1 回（通年）、第２

表１2021 年度施設供用課題申請数集計

図１

2021 年度施設供用課題申請数集計

活動報告◆「要望書」を提出
本年度も協議会から文部科学大臣宛の「要望書」を提出しました。内容は、中性子施設が産業界が様々な視点から見て、より使いやすくなるための提案です。提出は 2021 年 7 月 13 日に中村副会長が文部科学省を訪問し、千原由幸・科学技術学術政策局長、生川浩史・
研究開発局長局長対して行いました。

物質の解析技術を中心に講演を行いましたが、今回初めての試みとして、関連する特別講演を 2 日目に開催
し、本セミナーがより理解を深めていただく場となることをめざしました。21 日は 23 名、27 日は 24 名の参加があり、熱心な議論が交されました。

◆研究開発委員会を開催（2021 年10月7 日）
協議会参加全社の研究開発担当の方の会議体である、研究開発委員会を 10 月 7 日にリモートで開催しました。暫くの間、この会議は幹事会だけの開催となっていましたが、リモートでの開催が一般化したこともあり、各社への情報提供、意見交換の場として、久々に開催しました。今回は、一昨年来の協議会の運千原局長へ提出

生川局長へ提出◆産業応用セミナーを開催（2021 年 9 月 21
日、27 日 ＪＳＲ株式会社）
ＪＳＲ（株）殿での産業応用セミナーを開催しました。今回は、同社のご要望に応じて高分子材料、生体

12

四 季 Vol.53

営、特に研究会の運営見直しの考え方と、実行の現状を中心に事務局からご説明し、意見交換を行いました。
2022 年度からはこの委員会を定期的に開催することを予定しています。

◆中性子実験技術基礎講習会（レベル１講習会）を開催（2021 年 10 月 21 日）
日本中性子科学会、CROSS との共催で毎年開催している本年度のレベル１講習会を ZOOM によるリ
モートで開催しました。本年度からは新たな講師の皆様も迎え、中性子の基礎から応用例について、回折、反射率、小角散乱、イメージング、即発γ線、準弾性・非弾性散乱、産業利用のそれぞれについて講演をいた
だきました。
「中性子の基礎」
野間敬（CROSS）「回折（結晶構造）」
小野寺陽平（京都大学）「回折（材料工学）」川崎 卓郎（JAEA）「反射率法」
阿久津和宏（CROSS）「小角散乱」
元川 竜平（JAEA）「イメージング」
林田 洋寿（CROSS）「即発ガンマ線分析」
瀬川麻里子（JAEA）「準弾性・非弾性散乱」 小田 達郎（東京大学）「中性子の産業利用」
峯村 哲郎（茨城県）

今回は当日の講義の映像を 11 月末日まで特設サイトに掲載し、参加者が復習を行うことができるようにしました。また、当日の講演時間内ではは説明が不足した先生には、講義を再収録いただき、初学の方により理解できる講義となるよう、ご配慮いただきました。
参加者は、大学教員７名、大学学生 23 名、研究機関
21 名、民間 13 名（うち協議会 11 名）。合計 64 名でした。

◆ CBI 研究機構量子構造生命科学研究所／中性子産業利用推進協議会生物・生体材料研究会合同シンポジウムを開催（2021 年 10月 29 日）生物・生体材料研究会（主査：上村みどり氏）を CBI研究機構・量子構造生命科学研究所（所長：上村みどり氏）のとの合同シンポジウムとして開催しました。
創薬に繋がる観点から、以下の４演題で（講師の方の敬称略）前半をクライオ電子顕微鏡によるタンパク質
構造解析の最新動向について、後半は中性子線によるタンパク質構造解析の最新動向について講演が行われました。
「クライオ電子顕微鏡を活用した構造創薬」
藤吉好則（（株）CeSPIA ／東京医科歯科大学）「クライオ電子顕微鏡法～高難度タンパク質構造解析への挑戦～」
葦原雅道（Thermo Fisher JAPAN）「中性子利用で広がる量子構造生命科学の世界～ SAXS、SANS を駆使する試料作製から解析まで ～」杉山正明（京都大学）「中性子結晶解析でかなうウェットとドライの融合」
玉田太郎（量子科学技術研究開発機構）
参加登録者は、CBI 研究機構４名、大学教員・学生
29 名、研究機関 24 名、一般企業 69 名、協議会参加
企業 18 名の合計 144 名でした。

お知らせ◆研究会開催予定
第２回中性子産業利用の研究会（茨城県中性子利用研
究会／ iMATERIA 研究会 合同開催）
2022年1月11日（火）
12:50～17:30（リモート開催）
金属材料研究会
2022年1月18日（火）
13:00～15:00〈会員企業限定〉
有機・高分子材料研究会
2022年1月25日（火）
13:00～15:00（リモート開催）

磁性材料研究会
2022年2月16日（水）
14:00～16:30
東北大学金属材料研究所講堂にて開催。
（リモート中継を行うハイブリッド開催）※前日2月15日（火）13:00から 2月16日（水）12:30まで
金 属 材 料 研 究 所 ワ ー ク シ ョ ッ プ「 二 大 中 性 子 源（J-PARC、JRR-3）を活用する偏極中性子スピン科学の推進」が開催されます。本研究会はこのワークショッ

四 季 Vol.53

13

プと連続して開催します。
CBI 研究機構量子構造生命科学研究所／生物・生体材
料研究会合同シンポジウム
2022年3月4日（金）
9:00～12:00（リモート開催）
ものづくり基盤研究会
2022年3月10日（木）
10:00～12:00（リモート開催）
液体・非晶質研究会
2022年3月11日（金）
10:30～17:00（リモート開催）
開催の詳細、上記以外の研究会開催情報については、協議会からのメール配信または協議会のウェブサイト
でご確認下さい。
http://j-neutron.com/◆新たな研究会を設置

協議会参加各社からの要望もあり、解析技術研究会
として「イメージング研究会」を設置することにしました。この研究会では、J-PARC MLF の「パルス中性子
イメージング研究会」と連携して、最新の情報提供を行う計画です。開催は 2022 年 3 月を予定しています。
詳細は協議会からのメール配信または協議会のウェブ
サイトでご確認下さい。

◆ 2021年度中級者向けZ-Code講習会開催（2021 年 12 月 1 日～2022 年 2 月 28 日）
本年度の本講習会も収録した映像をウェブ上で視聴して学習するオンデマンド方式で開催しています。参
加申込等詳細は協議会のウェブサイトでご確認下さい。
http://www.j-neutron.com/cat59/post-241.html◆ 2021 年度量子ビームサイエンスフェスタ
開催（2022 年 3 月 7 日～ 9 日）

（第 13 回 MLF シンポジウム , 第 39 回 PF シンポジウム）
本年の量子ビームサイエンスフェスタはオンラインで開催されます。開催の詳細、参加登録等の詳細は同フェスタのサイトでご確認下さい。
https://mlfinfo.jp/sp/qbs-festa/2021/◆中性子・ミュオン産業利用報告会開催日程

2022 年 7 月 14 日（木）午後～7 月 15 日（金）終日。
秋葉原コンベンションホール。
http://www.akibahall.jp/index.html◆中性子産業利用推進協議会総会開催日程

2022 年 7 月 14 日（木）午前。秋葉原コンベンショ
ンホール。
http://www.akibahall.jp/index.html◆リンクのご案内

中性子・ミュオン利用ポータルサイト J-JOIN：https://jrr3ring.jaea.go.jp/jjoin/
J-PARC：http://j-parc.jp/c/index.html
J-PARAC MLF（Meet ＠ MLF）：https://mlfinfo.jp/ja/
J-PARAC MLF（Meet ＠ MLF）成果検索：https://mlfinfo.jp/ja/reports/published.html
J-PARC センターユーザーズオフィス：http://is.j-parc.jp/uo/ja/index.html
茨城県中性子ビームライン：https://www.pref.ibaraki.jp/sangyo/kagaku/tyusei/bl-top.html
J-PARC MLF 成果検索：https://mlfinfo.jp/ja/publications.html
JRR-3：https://jrr3.jaea.go.jp/
JRR-3 Twitter：https://twitter.com/JAEA_JRR3
JRR-3 ユーザースオフィス：https://jrr3uo.jaea.go.jp/（一財）総合科学研究機構（CROSS）中性子科学センター：https://neutron.cross.or.jp/ja/
J-PARC MLF 利用者懇談会：http://is.j-parc.jp/MLFuser/
茨城県県内中性子利用連絡協議会：http://www.htc.co.jp/neutron/
日本中性子科学会：https://www.jsns.net/
日本中性子科学会・国内の中性子実験施設：https://www.jsns.net/facilities/
日本中間子科学会：http://jmeson.org/
季報「四季」編集委員会
委員長 杉山 純（CROSS）
委 員 勅使河原 誠（J-PARC）・佐野 亜沙美（J-PARC）・水沢 多鶴子（CROSS）
・
富安 啓輔（日産アーク）・原田 久（ヤマハ発動機）
事務局 日比 政昭・綿引 美知枝（中性子産業利用推進協議会）※「四季」のバックナンバーは下記のサイトでご覧いただくことができます：http://www.j-neutron.com/siki.htm

中性子産業利用推進協議会（IUSNA） 季報「四季」【21年・冬】Vol.53
発行日
発行元

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四 季 Vol.53

2021年12月25日
中性子産業利用推進協議会〒319-1106 茨城県那珂郡東海村白方162-1 いばらき量子ビームセンター
TEL：029-352-3934 FAX：029-352-3935 E-mail：http://j-neutron.com/

D201