放射光第 13巻第 4 号

333(2000年)

私の研究の出発点は，上記の Bragg 反射励起に伴うCTR 散乱の変調に結晶表面の構造がどのように反映されるかということであった。 CTR 散乱の強度そのものが表面構造の需報をもっているため， CTR 散乱の変調のプロ3;
ι

ファイルにも何らかの表面構造の情報が現れることが予想
取得年月日

5. ノ題目

2000年 3 月されたからである。実際，結晶表面の 1 原子面を仮想的多波間折を利用した表面 X 線回折における位に変位させた場合の変調のプロファイ jレを， 3 波の Dar幽相問題の研究

win 理論により数値計算したところ，原子面の変位が敏感

6. 要旨
最近，結晶表面の構造を原子スケールで制御，および評かしながら，結品表面付近の深さ方向の電子密度のようなV<<1.
2

一一 0%oonuVnu‑‑

重要な情報でさえ，これまでの実験手法では非破壊で甚接一一一一 004 B
ragg。。

円ぷ1•nu‑価する技術の開発に関する研究が盛んに行われている。し1.
0

観察するといったことは困難であった。本研究は， X 線戸、 8.O X109

回折の手法により，このような表面付近の電子密度を直接E百‘mO
L聞求める新しい手法の開発を目指したものである。

mCコ。

0.
6 ~

巴 6.0 x10 ~X 線回折によって結晶表部・界面の原子配列を調べる

Cコb〉、

ｭ‑
Q 4.
0x10 ‑>

ことは， 1980年代以降，シンクロトロン放射光のような

8l0.
8てコ

暗咽，

0.4

主8、φm。

強力な X 線源の出現によって，有力な実験手法として認‘同φ2.
0x10‑9められるようになったものである。結晶の表面に平行な酉内での 2 次元周期性によって生じる回折波は，表面にお0.
00.
028.
6024いて結晶の 3 次元周期性が切断されることによってはじめて存在するもので，

0.
2 .
.

造に関する情報を得るには，表面から垂直にのびるこの'Crystal Truncation Rod' に沿った強度分布を測定すればよいことが知られている。しかしながら，実験によって得られるのは回折強度，すなわち散乱振幅の絶対値の 2 乗

28.
6040incidentangle(degree)'CTR(CrystalTruncationRod) 散乱'と呼ばれている。通常， X 線によって表面付近の構28.
6032Figure1. Bragg 反射励起に伴う CTR 散乱強度の変調に現れる結晶表面の構造の影響(数値計算)2)0 Si(00 1)単結晶の 004Bragg
反射励起下での 50 ロッドに沿った CTR 散乱強度を 3 波に拡張された Darwin の動力学的回折理論により計算した (λ= 1. 3 A) 。

表面第一膚を表面に垂直な方向(結晶内から表面に向かう向き)に変位させた場合の例。図中の%は 004格子面間隔に対する変位量を表している。

のみであり，このとき散乱按幅(あるいは構造悶子)の位相の情報は失われてしまう。もし何らかの方法で位相の情2.
41.
5

報を回復できれば，散乱振幅を Fourier 変換することにより，究極的には表面付近の電子密度をモデルフリーに求め(噌・4ることが可能になる。このような表面 X 線回折における

cC

ココ

位相問題の研究は世界的にも始まったばかりであり，結晶~ 1.0

表面の 3 次元構造をモデルフリーに求めたという報告は

b1.
6~b的c的Cωω

まだない。

HCCCclOco
晋 0.5

私の研究は，この表面(あるいは界面) X 線回折の，いわゆるD4 位相問題'の解決を， Bragg 反射の励起に伴H()

00.8 緤'に2L画由。3cl江う CTR 散乱の変調を利用して試みたものである。 Bragg<1l,_ト。

∞

反射の励起により，他の方向に散乱される CTR 散乱の強度が変調を受けるという現象は， 3 波に拡張された Dar­0.
0・ 15win の動力学的回折理論の数値計算によって，高橋らがしい実験手法としての応用可能性について研究してきた。

‑505100.0
15Incidentangle(arcsec.)

1995 年にはじめて示したものである 1) 。この現象自体，私の長い間の研究テーマであり，表面構造を調べるための新・ 10Fi思lre2.

Si(OO l)の 555 Bragg 反射励起に伴う 00 ロッド(004Bragg 反射付近)の CTR 散乱の変調2) 。

o:Bragg 反射強度 (exp.) 。

木研究ではこの現象を， Si 単結品上に成長した自然酸化破線: Bragg 反射強度 (calc.) 。

膜からの散乱波の位相を実験的に求めることに応用した。

• :00 ロッド CTR 散乱強度 (exp.) 。
実線: 00 ロッド CTR 散乱強度 (calc.) 。
点線: 00 ロッド CTR 散乱強度 (calc.) 。基根結晶の長距離徴小歪みを考態。

このことにより，結品表面に垂直な方向の電子密度分布をモデルフリーに求めることができる可能性を示した。

51‑(C) 2000 The Japanese Society for Synchrotron Radiation Research放射光334(a)

4.5

第 13巻第 4 号(2000年)に反映されることが分かった (Fig. 1) 。これにより，こ2.0

用する可能性が開けた。

C

3.6

31.5 ぷ‘ー何

このような CTR 散乱の強度の変調は実験により実際にb観測された (Fig.2) 。実験は高エネルギー物理学研究機)

2.7(/)co1.
0:

構の AR (AccumulationRing) の実験ステーションであるoNE-3 で行った。多波回折の実験であるため，波長分散のc

1.
8

噌帽a()

効果を小さくした高分解能の実験が必要があった。そのた

0半。

0.
5;
;

0.9

1.
955

1.960

1.965

じめて実現されたものである。

∞、0.0

め， AR のアンジュレータからの高輝度放射光によってはol

6‘-hoaω
Cコ・esb 一ωcgc一戸O』(一H一ち23 」」何o
一コの現象を結晶表面の構造を調べるための実験手法として応(喝晴，

1.970m

しかしながら，上記の数値計算において，変調のプロフ

0.0ァイルと表面構造の対応関係は必ずしも自明ではなく，実際に実験データから表面構造を一意的に決めるのは困難とIncidentangle(deg.)

言わざるを得なかった。そこでまず，変調の物理的な意味/『、、J ，、、白目
r噌hu

4.5を明らかにする必要があった。そして，この現象を遠回り

2.5

C2』
2丘
2、2co(同コ一・円以一ぢω一芯とω一oコoaω

反射の概念から半運動学的に理解できることを示した2，3) 。
喝ー­

この定式化により，変調のプロファイルが表面の構造困子

C

3.6

2.0 コ
D.
̲
何の位相と直接関係したものであることが分かり，プロファ

王子

イルの解釈がより明瞭となった。

1.
5.あco2.7

このことを積極的に利用し， Si 単結晶上の自然酸化膜

喝・aCに応用した。 Bragg 反射励起に伴う鏡面反射 (00 ロッド

C1.
81.0(2)に沿った CTR 散乱)の強度の変調から，表面の酸化膜かQ)W凶働。

らの散乱波の位相を実験的に求めることを試みた。実験は‘“ol0.90.5 ~高エネルギー加速器研究機構の PF (Photon Factory) の‘・幽∞0.02.285

2.290

BL14B と， SP
針ring.剛8 の BL09XU で行つた。 PF で行った

0.02.295

予備的な実験では，変調のプロファイルが表面の酸化膜の存在により説明できることを示した 3) 。また， SPring-8 でIncidentangle(deg.)

は，入射 X 線の波長を変えていくつかの間様な実験を行(c)eSKEgggc一o(日Cコ一・ちω一芯」ω
」一oコoaω

2.5

2.52.02.0 コ
D<tl

い，変調のプロファイルか 00 ロッドに沿って変化することが示された (Fig.3) 。これは，表面の酸化膜からの散C乱波の位相の 00 ロッドに沿った変化を直接反映したものである。これらのプロファイルは表面層の電子密度としてb1.
5

適当なモデルを仮定することにより，無矛盾に説明され1.5l~Q)た。これらのことにより，表面からの散乱波の位相を実験

C

C

1.
0的に求める方法として有効であることが示された。そし1.02sて，このことは結品表面に垂直な方向の電子密度が実験にO
L幽0.5ol

よりモデルフリーに求まる可能性を示している。さらに，∞電子密度をモデルフリーに求める場合の手JI畏と精度につい0.5 宮て検討し，この手法の有効性を示した。

0.
0Incidentangle(deg.)

参考文献

Figure3. 224Bragg 反射励起に伴う 00 ロッドの CTR 散乱の変調。 (aLl 口1. 34 ﾅo (b)λ 口1. 35 ﾅo (c)λ= 1. 36 Å。

o:Bragg 反射強度 (exp.) 。

破線: Bragg 反射強度 (calc.) 。
0: 鏡面反射強度 (exp.) 。

1) T.TakahashiandS.Nakatani:Surf.S
ci.326 , 347(1995).
2) T.Takahashi, W.Yashiro , M.Takahasi, S.Kusano , X.W.
ZhangandM.Ando:Phys.Rev.B (tobepublished).
3) 羽T. Yashiro , K.Shimizu , K.HiranoandT.Takahash
i:Phys.
Rev.B Csubmitted).

実線:鏡菌反射強度 (calc.) 。

(受付番号00058)‑52‑