(一社)日本原子力学会「水化学部会」第28回定例研究会

ＰＷＲプラント再稼動後の被ばく低減
対策について平成28年11月18日

ZCS-GE-160090© 2016 MITSUBISHI HEAVY INDUSTRIES, LTD. All Rights Reserved.

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0内容1.被ばく低減対策
a. 線源強度に寄与する核種
b. 放射性Coの生成メカニズム

2.PWR線源低減の考え方
a. 発生抑制
b. 移行抑制c. 除去促進3.再稼動後の被ばく低減対策
a.長期保管後の亜鉛注入皮膜の健全性
b. 周辺系統の亜鉛注入効果
c. 溶存水素濃度管理
d. 海外動向（NPC2016含む）© 2016 MITSUBISHI HEAVY INDUSTRIES, LTD. All Rights Reserved.

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111.被ばく低減対策①被ばく線源量の低減（材料改良、水質管理）②被ばく線源からの距離を取るか遮へいを設置③接近時間の短縮（自動化・ロボット化）© 2016 MITSUBISHI HEAVY INDUSTRIES, LTD. All Rights Reserved.

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a.線源強度に寄与する核種蒸気発生器水室内の放射線腐食生成物核種組成
核種組成

線源強度寄与 主要線源：Co-58およびCo60
 Co-58は、SG伝熱管材料からの腐食生成物であるNi-58が放射化することで生成する。
 Co-60は、Co-59が放射化することにより生成する。Co-59の供給源は、コバルト基合金（ステライト）やSG伝熱管やステンレス鋼中の微量不純物である。
原子炉水化学ハンドブック, コロナ社， p.137, 2000

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b. 放射性Coの生成メカニズム

１次系構成材料が腐食し、冷却材中に放出⇒ 原子炉内で放射化し、炉外へ移行・取込被ばく線源（放射性Co）の蓄積
移行
付着沈着
放出付着クラッド
移行

Fe Ni Cr 外層酸化被膜
Co

Cr Fe Ni 内層酸化被膜

腐食

放射化

母材

移行

腐食浄化系

2012年軽水炉燃料・材料・水化学夏季セミナー 水化学設計の基本的な考え方(PWR） ｐ.13
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2. PWR線源低減の考え方
CP：腐食生成物a.

材料改良発生抑制腐食抑制(1)HFT水質管理改善 (2)亜鉛注入

イオン状CP移行抑制
線源強度の低減b.

移行抑制

粒子状CP移行抑制

放射能取込抑制c. 除去促進(1)pH管理 (2)低DH管理(3)クラッドバースト抑制(4)亜鉛注入浄 化
除 去(1)外層クラッド除去 (2)満水酸化

原子炉水化学ハンドブック, コロナ社, p.142, 2000

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a. 発生抑制の対策• 材料の改良• SG伝熱管材料の変更• Co含有率規制強化• Co基合金（耐磨耗性材）の代替材使用• 電解研磨、材料表面処理• 水質管理改善(1)温態機能試験（HFT）時の水化学管理改善
水素+リチウム添加(2)HFTからの亜鉛注入（腐食抑制）© 2016 MITSUBISHI HEAVY INDUSTRIES, LTD. All Rights Reserved.

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66a.-(1) HFT時の水化学管理改善• 水素＋Li添加条件でCrリッチな薄い皮膜形成

Cr3+

Cr3+

Cr3+Cr3+

E. Yamada et al., “CORROSION RATE BY CHEMISTRY CONTOL DURING HOT FUNCTIONALTEST”, 1991 JAIF Conference on Water Chemistry in Nuclear Power Plants© 2016 MITSUBISHI HEAVY INDUSTRIES, LTD. All Rights Reserved.

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77a.-(1)HFT時の水化学管理改善• 水素+Li添加条件腐食量低下（例：TT600材）

E. Yamada et al., “CORROSION RATE BY CHEMISTRY CONTOL DURING HOT FUNCTIONALTEST”, 1991 JAIF Conference on Water Chemistry in Nuclear Power Plants© 2016 MITSUBISHI HEAVY INDUSTRIES, LTD. All Rights Reserved.

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88

a.-(1)HFT時の水化学管理改善

線量率低下（例：泊1号機）

E. Yamada et al., “CORROSION RATE BY CHEMISTRY CONTOL DURING HOT FUNCTIONALTEST”, 1991 JAIF Conference on Water Chemistry in Nuclear Power Plants© 2016 MITSUBISHI HEAVY INDUSTRIES, LTD. All Rights Reserved.

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99a.-(2)亜鉛注入

亜鉛注入による金属放出速度の低下

HFTから亜鉛注入を行うことにより腐食抑制効果が期待

J.N.Esposito et al., “The Addition of Zinc to Primary Reactor Coolant for Enhanced PWSCC Resistance”,
Degradation of Materials in Nuclear Power Systems, 25-29, 1991

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1010b. 移行抑制の対策• イオン状CP移行抑制(1) pH管理改善(2) 低溶存水素濃度管理（検討中:3.項で後述）• クラッド状CP移行抑制(3) クラッドバースト抑制• 放射能取込抑制(4) Co取込抑制• 亜鉛注入法© 2016 MITSUBISHI HEAVY INDUSTRIES, LTD. All Rights Reserved.

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1111b.-(1) pH管理改善• pH管理改善：高pH側の管理により燃料付着クラッド量減少（米国Trojanプラント サイクル2及びサイクル3）
Li濃度（ppm）

2.0

1.5

400
Cycle3

Cycle2

200

1.0

100

0.5

Cycle100

Cycle1
Cycle2
Cycle3

300

1000

800

600

400

200300ポロン濃度（ppm）

Region B0*Region CRegion DRegion E
沈着クラッド量は第７スパンのデータ

Cycle1

Cycle2

Cycle3

Cycle1

Cycle2

Cycle3

Cycle1

Cycle2

Cycle3200

線量率も低下傾向（クロスオーバー配管表面）
原子力発電プラントの水化学最適化の実績と将来展望 日本原子力学会 p.66 2003年8月

線 量 率(mR/hr)

1000300200100040030020010000© 2016 MITSUBISHI HEAVY INDUSTRIES, LTD. All Rights Reserved.

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1.0

EFPY

2.0

3.0
1212

b.-(1) pH管理改善

pH管理改善：NUPECプロジェクトにてpH7.3（285℃）での被ばく線源低減効果を実証
Run-1：pH7.0、Run-2：pH7.3

小川他“PWR 1次系水質管理法の改良”, 火力原子力発電 No.499, Vol.49, 1998

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1313b.-(1) pH管理改善

改良pH管理：国内プラントの改良pH管理案• 高ほう素濃度条件でLi濃度を2.2ppmより高める• 材料健全性、燃料健全性上問題なし

リチウム濃度（ppm）

432
101800 1600 1400 1200 1000 800

600

4002000

ほう素濃度（ppm）
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日本原子力学会 p.68 2003年8月

1414

b.-(3)クラッドバースト抑制
溶存水素濃度の停止時バンド管理
 放射線源となるクラッド（腐食生成物）は、１次系配管内面の酸化被膜表面に付着し、線量の増加に寄与する。

 停止工程中は、ニッケルやフェライトの化学形態が変化しないよう、DH濃度調整を継続する（クラッドバーストの回避）。

Phase Diagram of Ni and Fe Compound
ITO, “Study on Improvement in Shutdown Chemistry for Radiation Exposure Reduction in Nuclear Plants”, Water
Chemistry of Nuclear Reactor Systems 7. BNES, 1996
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1515

b.-(4) 亜鉛注入

•亜鉛注入：PWR水質条件でのCo-60取込抑制効果•実機（米国）でも亜鉛注入により線量率低下

D. H. Lister, “The Effect of Dissolved Zincon the Transport of Corrosion Products inPWR”, EPRI NP-6975-D, 1990

C.A, Bergmann et al., “Operating and radiation level experience withzinc addition in PWRs”, Water Chemistry of Nuclear Reactor
Systems 8.BNES, 2000

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1616

b.-(4)亜鉛注入

亜鉛注入：NUPECプロジェクトにて亜鉛注入による被ばく線源低減効果を実証
Let down

インコネル部表面の沈着放射能量

Inconel Region

Make up（Material）
Inconel：MA600
SS：SS316
Zircaloy：Zry-4

SS Region
ZircaloyRegion

沈着放射能量（Bq/cm2）

RＣＰ
付着クラッド
外層酸化物
内層酸化物

Test reactor
Core Region

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p.70 2003年8月
1717b.-(4) 亜鉛注入

高浜4号機で線量率低下が認められた。
SGRegenerative HX

PRZ
Non-regenerative HX

Coolant
demineralizer

VCT
Hot leg piping：
0.63 → 0.46（-26.7%）＊
Sampling system

SG channel head center（HOT）：
53.7 → 42.3 （-21.2%）
SG channel head center（COLD）：
85.0 → 62.7 （-26.2%）

Non-regenerative HX：
0.16 → 0.10（-37.5%）Returning line＊

Crossover leg piping：
0.73 → 0.46（-37.0%）

RV

Cold leg piping：
1.77 → 0.79（-55.4%）Chargingpump(Unit: mSv/h)measurement of 17th outage →measurement of 18th outage（increase/decrease）

M. Matsuura et al., “Application of Zinc Injection to Reduce Radiation Sources atTakahama Unit 4”, SYMPOSIUM ON WATER CHEMISTRY AND CORROSION IN
NUCLEAR POWER PLANTS IN ASIA 2009, Japan© 2016 MITSUBISHI HEAVY INDUSTRIES, LTD. All Rights Reserved.

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1818

b.-(4) HFTからの亜鉛注入• HFTから亜鉛注入を開始した泊3号機では、第1回定検の線量率の低下傾向が認められた。（リファレンスプラントに比べ、約50％減）• 亜鉛注入による放射能取り込み抑制効果と腐食抑制効果による。
100Tomari 3Reference
Tomari 1
Tomari 2

Dose Rate (mSv/h)7550250SG Tube

SG CH Hot

SG CH Cold

RV Inside

H. Hayakawa et al., “EFFECTS OF ZINC INJECTION FROM HOT FUNCTIONAL TEST AT TOMARI UNIT3”, NPC2012© 2016 MITSUBISHI HEAVY INDUSTRIES, LTD. All Rights Reserved.

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1919

c. 除去促進の対策

 浄化流量増加：浄化流量増加による除去量増
 除去促進：クラッド溶解度増加による除去量増(1) 外層クラッド除去(2) 満水酸化© 2016 MITSUBISHI HEAVY INDUSTRIES, LTD. All Rights Reserved.

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2020

c.-(1) 外層クラッド除去• 外層クラッド除去：停止時の溶解源は金属Ni• 弱還元性で金属Ni溶解増：H2O2添加により溶存水素濃度0.5～1cc/kgに維持

S. Tawaki et al., “IMPROVEMENT OF SHUTDOWN CHEMISTRY FOR OUTER OXIDE LYER REMOVAL”, 1991 JAIF
Conference on Water Chemistry in Nuclear Power Plants© 2016 MITSUBISHI HEAVY INDUSTRIES, LTD. All Rights Reserved.

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2121

c.-(2) 満水酸化運転•停止操作RCS満水時に水質を酸化性状態にし、クラッドの溶解を促進させる。
•外層クラッド除去と同程度のクラッドが除去される。
•定検期間の短縮にもつながる。

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日本原子力学会

p..24 2003年8月
2222

3.再稼動後の被ばく低減対策

a. 長期保管後の亜鉛注入皮膜の健全性

b. 周辺系統の亜鉛注入効果
c. 溶存水素濃度(DH)管理（被ばく低減、材料健全性）
d. 海外動向（NPC2016含む）© 2016 MITSUBISHI HEAVY INDUSTRIES, LTD. All Rights Reserved.

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2323

3.-a長期保管後の亜鉛注入皮膜の健全性• 通常定検と長期保管模擬条件下での皮膜中亜鉛及びコバル
ト量→有意差なし →長期保管後も健全Test

Simurationof Operation

Simurationof Maintenance
Stroage in wet air
R.T. -2000hr

AＦｉｌｍ Ｆｏｒｍａｔｉｏｎ
ｗｉｔｈ Zn
B

250 ℃ -1000hr
Zn-10ppb
CStorage in wet air
95℃ -2000hr(Accelerated Test)

Simurationof Re- Operation
Corrosion Test
290 ℃ -500hr
Zn-5ppb
Co-0.1ppb
Corrosion Test
290 ℃ -500hr
Zn-20ppb
Co-0.1ppb

Analysisof Specimen

IMA
ChemicalAnalysis

A. Hirose et al., “Appropriate Zinc Addition Management Into PWR Primary Coolant
After The Plant Long-Term Maintenance”, NPC2014© 2016 MITSUBISHI HEAVY INDUSTRIES, LTD. All Rights Reserved.

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2424

3.-b 周辺系統の亜鉛注入効果• 亜鉛注入後は前述のように主系統の線量率は低下するが、原子炉容器及び加圧器周りの線量率が低下しない場合がある。
• 亜鉛が十分に回り込まない場所は効果が低い。
2Tomari 3
Reference
Tomari 1
Tomari 2

Dose Rate （mSv/h）

1.5

10.5

0
RHR Pump(outlet)RHR Pump(inlet)Prz Surge

Prz Spray

T/C(at 1m)T/C(at 30cm)

CavityRV outside(at 1m)RV outside(surface)

H. Hayakawa et al., “EFFECTS OF ZINC INJECTION FROM HOT FUNCTIONAL TEST AT TOMARI UNIT3”, NPC2012© 2016 MITSUBISHI HEAVY INDUSTRIES, LTD. All Rights Reserved.

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3.-c 溶存水素濃度管理（低DH管理：検討中）•低溶存水素濃度管理：溶存水素濃度を低く管理することによって金属Niを溶解度の高いNiOとする。
•燃料表面で放射化されるNi量を低減させCo-58の発生量を低減

原子炉水化学ハンドブック, コロナ社, p.144, 2000年© 2016 MITSUBISHI HEAVY INDUSTRIES, LTD. All Rights Reserved.

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2626

3.-c 溶存水素濃度管理（低DH管理：検討中）• 溶存水素濃度を低く管理することによって燃料付着クラッドの低下が認められる。

K. Hisamune et al., “New Aspect of DH Control in PWR Primary Water Chemistry”, 1998 JAIF Conference onWater Chemistry in Nuclear Power Plants© 2016 MITSUBISHI HEAVY INDUSTRIES, LTD. All Rights Reserved.

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2727

3.-c 溶存水素濃度管理（材料健全性）• ニッケル基合金の一次冷却材による応力腐食割れ（PWSCC）
感受性については、下図に示すように、溶存水素濃度依存性があることが知られており、今後PWSCC抑制の観点から溶存水素濃度の最適化を図ることも検討されている。

P. L. Andresen, et al., “Effect of Dissolved H2 in Primary Water on SCC Growth Rate of Ni Alloys”, NPC2008© 2016 MITSUBISHI HEAVY INDUSTRIES, LTD. All Rights Reserved.

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2828

3.-c 溶存水素濃度管理（米国高DH管理）• 近年米国では、運転中では高めの溶存水素濃度管理を志向（35～40Ncc/kg）

D. M. Wells, et.al, “Chemistry Control to Meet the Demands of Modern Nuclear Power Plant”, NPC 2016

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2929

3.-d 海外動向 更なる被ばく低減（Co除去樹脂）•Co除去樹脂による被ばく低減• 可溶性（イオン状）Coの除去性能に優れた樹脂を適用。米国BWRプラントにおいて、実機適用実績あり。
• 廃樹脂処理装置での対応が可かどうか検討が必要
PWRプラントで想定さCo除去性能れる装荷状況
通常樹脂にCo吸着樹脂をオーバーレイする。

Co除去樹脂S. E. Garcia, et.al, “COBALT SEQUESTRATION RESIN PLANT DEMONSTRATION EXPERIENCE IN BWRS”, NPC 2014
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3030

3.-d 海外動向 運転中のpH管理•運転中のpH管理
米国では、近年は一定pH管理を志向

J. Stevens, et al., “Elevated RCS pH Program at Comanche Peak”, International Conference on Water Chemistry ofNuclear Reactor Systems, 2006
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3131

3.-d 海外動向 運転中のpH管理の変遷• 米国では一定pH管理（オレンジ）プラント数が増加

D. M. Wells, et.al, “Chemistry Control to Meet the Demands of Modern Nuclear Power Plant”, NPC 2016

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3232

3.-d 海外動向 燃料の超音波除染•燃料の超音波除染（UFC、HE-UFCを適用）•適用後時間遅れはあるが、線量率が低下

M. Little, et.al, “Ultrasonic Fuel Cleaning Update: Case Studies Industry Experience and Lessons Learned”, NPC 2016
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まとめ• 再稼動前の被ばく低減対策
••
•
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•

•

HFT水質管理
pH管理
クラッドバースト抑制
亜鉛注入
停止時除去促進再稼働後の被ばく低減対策••••

長期保管後の亜鉛注入皮膜の健全性
周辺系統の亜鉛注入効果
溶存水素濃度(DH)管理（被ばく低減、材料健全性）→今後の検討課題
海外動向（Co除去樹脂、運転中の一定pH管理、燃料超音波除染）© 2016 MITSUBISHI HEAVY INDUSTRIES, LTD. All Rights Reserved.

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