The Japan Research and Development Center for Metals

財団法人

ISSN0913-0020

2007.10

金属系材料研究開発センター

No.252TODAY二百十日 −首都圏を直撃した台風９号から考えること−

一層事態の深刻さが伝わる。
来年の洞爺湖サミットを待つまでもなく、政治の世界でも気候変動問題は重要課題で、環境問題が将来の経済活動や経済成長の脅威であるとの認識は一般的なものとなりつつある。先の APEC でもエネルギー利用効率 25％以上の改善を含む宣言が採択されるなど、地
球温暖化対策の動きは加速して行くだろう。
幸いにして、日本の省エネルギー技術、環境対応技術には世界に誇るべきものがある。温室効果ガスの国際排出権取引有資格国第１号
として日本ほか３か国が認定されたのも、環境問題に対する着実な対応が評価されたのではないか。今年度からは元素戦略、希少金属
代替材料開発のプロジェクトが開始された。
政治状況の混沌はともかく、材料分野からの世界への貢献が必要だ。
確かに、地球温暖化は人類の危機である。
しかし、問題の複雑さは、その影響は地球規模であるが、被害は地域的な点にある。社会基盤整備の遅れた地域の被害はさらに増大する。資本の現在ですら、発展途上地域と先進国地域の格差は大きい。格差を減らすには経済成長が不可欠であり、地球温暖化を理由にその願いを非難することもできない。環境エネルギー問題の深刻化は資源ナショナリズム
をますます強くする。経済原理に反した温暖化防止技術は長い目で見れば実効性がない。
経済原理に従えば、温暖化対策にも選択と集中が必要になる。これでは近代知性が苦悩す
る漱石の世界である。今こそ哲学・思想が再び必要な時代ではないだろうか。

東京大学工学部
マテリアル工学専攻

‒

教授

鈴木

俊夫

首都圏を直撃した台風 9 号。通過後も荒川の水位が上昇し続け、一時は北千住から秋葉原まで広範囲な地域の水没が危惧されたそうだ。今夏は南欧で猛暑、ニューヨークの冷夏などの異常気候、地球温暖化の影響とする報道も目についた。地球温暖化の影響は複雑で、平均気温変動による生態系変化、気候変動増大、海洋循環の変化、砂漠化の進行、海面上昇などが予測される。結果として干ばつ、洪水、水資源・食料の不足、感染症の増大、沿岸部の土壌浸食、海洋資源枯渇などの問題が顕在化し、社会的、経済的な膨大な被害が生じる。
若年層の地球環境問題に対する関心は高い。
漠然とした不安の広がりすら感じられる。地球温暖化問題の報道に過敏に反応し、ニューオー
リンズに甚大な被害をもたらした大型ハリケー
ンカトリーナも地球温暖化の影響と思い込む。
直接の因果関係がないとの報告を意外と受け止める ･･･。気候変動についての科学的な予測を知るには、やはり IPCC（気候変動に関する政府間パネル）レポートを読むのが一番である。
様々なデータが気象学的観点から解析され、複数のシナリオでの地球温暖化、気候変動の予測が詳細に示されている。淡々とした記述だけに

1

JRCM REPORT「製鉄プロセスガス利用水素製造」プロジェクト最終報告

本プロジェクトは、経済産業省から JRCM が委託を受け、製鉄所のコークス炉から発生する副生ガス（COG(Coke Oven Gas）) が 保 有 する顕熱及び製鉄の廃熱を利用して、COG 中のメタン等を改質し、水素に転換する技術を開発することで燃料電池等に利用される水素を大量且つ効率的に供給できるプロセスを確立することを目的に、平成
13 年度〜 17 年度の 5 年間、開発を実施した。開発スケジュールとしては、最初の 3 年間で、要素技術の開発を行い、後半の 2 年間では、
主に、ベンチプラント規模の試験を行い、プロジェクトの当初の技術開発目標である水素増幅率（＝改質
COG 中の水素体積／発生 COG 中の水素体積）２以上を達成し、成功裏にプロジェクトを終了することができた。今回は、後半 2 年間の開発成果と、工業化 FS 結果を中心に報告する 1)。尚、中間報告の詳細については、既報を参照されたい。2）3）
図１に、水素製造プロセス構想と要素技術を示す。図中の数字の１から４が、開発すべき要素技術である。
本プロジェクトの特徴 4) としては、①大量供給能力が見込めること。（今回のプロジェクトの技術開発 に よ り、 水 素 供 給 量 と し て は、
約 40 億 Nm3/ 年 に な る。
（これは2020 年度の目標 500 万台 / 年の燃料電池車に必要な水素量に匹敵。））（尚、COG は通常、製鉄所内で有効利用されており、現状、水で冷却しているが、未利用の COG の顕熱分を見積ると約 10 億 Nm3/ 年に相当する。）、②低供給コストの可能性が あ る。 対 現 行 Cold-COG 法 25 ％低減可能。（本プロジェクトが提案する水素製造プロセスの水素供給
コストの詳細については、後述の
工 業 化 FS 結 果 を 参 照 さ れ た い。
）
③低環境負荷（CO2 発生増分がない。）。エネルギー総合効率（well towheel）で、現在のガソリン車 14%
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図 2 ラボ試験におけるタール変換率と水素増幅率

プロジェクトリーダーは北九州
市立大 / 藤元教授で、経済産業省より委託を受けた JRCM が新日本製鐵㈱、帝国石油㈱に委託。(JFE ス
チール㈱、（独）産業総合技術研究
所 は 平 成 15 年 度 ま で 参 加 )、 又、
平成 16 年度以降は、筑波大学冨重先生、群馬大学宝田研、同志社大学
土屋研、東北大学高村先生と共同研究を実施した。

３．研究成果概要 5)⸅ᇦႡ⍹὇䍪䍸䍏䍛䍞䍍䍖

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図 3 PDU（Process Development unlt ）設備構成図

JRCM NEWS No.252に 対 し、 本 プ ロ ジ ェ ク ト の HotCOG 法は 40%と高い。④製鉄の未利用の廃熱を利用して､ 水素エネル
ギーに転換するエネルギー高度利用システムである（低質エネルギーを高質化再利用可能な形態にもっていく為のエネルギーキャリア（媒体）として、水素が使える可能性がある。）。

２．開発実施体制೑↪వ଻᦭㗼ᾲ᦭ല೑↪(䌾800㷄)

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1． はじめに永浜䉺䊷䊦ᄌ឵₸ 㩿㩼㪀

環境・プロセス研究部次長

2

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(1) ドライガス化（高温 COG 中タールの触媒ドライガス化）①ラボ試験方法とラボ試験結果
固定床ガス流通式反応装置を用い模擬タールとして 1 −メチルナフ
タレン (C11H10 )､ 模擬 COG として(N 2/H 2=50/50､ H 2S=2000ppm)、
改 質 剤 と し て ス チ − ム を S/C（Steam/Carbon 比）=3 となるよう反応器へ導入して、Ni-MgO 系触媒を中心に 800℃での触媒特性を評
価 し た。Ni-MgO 系 触 媒 を 中 心 に
ナフサ改質用市販触媒（Ni/A1203）
や Rh 系触媒を比較材として評価し㪊㪅㪌㪊

後も水素増幅率は２以上を維持していることを確認した。

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改質 PDU（Process Development
㪈㪅㪌Unit）試験方法と試験結果
原 料 ガ ス（COG 又 は 天 然 ガ ス ）㪈
は原料加熱器により改質ガスとの㪇㪅㪌
熱交換により加熱され、廃熱ボイ
ラー、蒸気過熱器を通って発生し
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た水蒸気とともに触媒塔に供給さ㪩㪼㪸㪺㫋㫀㫆㫅㩷㫋㫀㫄㪼㪆㪟㫉れる。触媒塔は、内径 72.9mm, 塔
図 4 触媒ドライガス化による反応前後のH2,CH4, 等のガス増幅比の経時変化
長 6000mm で 外 径 12mm, 長 さ12mm の リ ン グ 状 の Ni-MgO 系 触媒が充填されており、改質炉上部から２本のバーナーにより触媒塔
表 1 触媒塔の基本設定条件
外部より触媒に熱が供給される。
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触媒塔を出た改質ガスは、合成ガ
ス冷却器、原料加熱器で熱交換さ࿶ ജ㧔 MPa㧕 ᷷ ᐲ 㧔 ͠ 㧕㧔 g࡮ hr /mol㧕
れ、燃焼後、外部に放出される。
0.6
800
2.5
4.5
触媒塔の基本設定条件を表１に示す。ここで、S/C（Steam/Carbon
た｡比）、W/F は（触媒量 / 原料供給速度）
そ の 結 果､ 最 終 的 に Ni − MgOである。
系触媒がタール変換率で優れてお
天然ガス下における触媒性能のり、且つ国プロ目標である水素増幅
到達度の評価を行った。試験結果を
率２以上をクリアすることを確認
図５に示す。触媒性能の到達度は、した（図 2）。
平衡転化率に対する実測転化率の② PDU（Process Development
比率を平衡転化率到達率として表Unit）試験方法と試験結果した。メタンの改質反応は、吸熱反
コークス炉を模擬した外熱式応であるため、反応温度上昇で平衡
ロータリーキルンを装備した PDU
転化率とともに実測転化率も上昇
試 験 装 置 を 用 い ( 図 3)、 石 炭 をした。評価範囲の反応温度では、平0.5ton/ 日で連続的に供給しながら衡転化率到達率は 95％以上を示し、乾留を行い、発生する高温 COG 中
触媒の活性が高いことを確認した。
タールを 800℃に保持した触媒塔
また、反応圧力、S/C を変化させたで、ドライガス化させた際の触媒特実験においても平衡転化率到達率性を評価した。図 4 には石炭乾留
は 95％以上を示し、本触媒がメタ開始からの触媒ドライガス化によ
ン改質に対して高い活性を示すこる反応前後の H2,CH4, 等のガス増幅とが実証された。一方、低 S/C で比の経時変化を示す。反応開始後若の触媒性能安定性の評価を行うた
干水素増幅率が低下するのは触媒
めに、反応温度 :800℃で、反応圧の硫黄被毒による性能低下が原因
力 :0.6MPaG、W/F:4.0g･hr/mo1、と思われるが､ 反応開始５時間経過の条件で S/C=2 における 100 時間㪉㪅㪌㪚㪟㪋ォൻ₸㪃㩷ᐔⴧォൻ₸೔㆐₸㩿㩼㪀

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図 5 水蒸気添加メタン成分触媒改質 PDU（Process Development Unit）試験結果

3連続運転を試みた。通常、メタン（天然ガス）の水蒸気改質は、炭素
析出による閉塞や触媒破壊をさけるため S/C ＝ 3 〜 5 程度で実施されている。試験に使用した触媒は、固体晶析法で作られた Ni-Mg 系触媒で内部から Ni 粒子を染み出させるため微細な Ni 粒子を触媒表面に分散させることができ、このため
Ni-MgO の相互作用が強く、Ni 上に炭素が析出しても MgO の作用で析出炭素が迅速に酸化させるため炭素の蓄積が起こりにくい。このことはこれまでのラボ試験でも確認されており、S/C ＝ 2 という低 S/C
条件下での改質試験において、メタ
ン転化率、平衡到達率、圧損の経時変化を試験したが、試験中、メタン
転化率は、安定しており、平衡転化
率到達率も約 95％で安定していた。
S/C ＝ 2 という低 S/C 条件下、100時間の安定運転を達成することができた。
(2)-2. 酸素導入型触媒メタン改質
試験
本プロジェクトの水素製造プロセスの構成として、水素化を効率的に行うため、メタンの水蒸気改質の後段に、熱自立型（酸素導入型触媒）
メ タ ン 改 質（ATR（Auto Thermal
Reforming））装置を設けている（図９参照）。ATR の特徴は、外部からの熱供給が不要なため反応器がコンパクトであること、水蒸気改質よりも平衡メタン転化率が高いことである。
一 方、ATR 用 の 触 媒 と し て は、
反応温度を低く保つための高い改質活性と高温下でも改質活性を保持するための耐久性が要求されるが、触媒選定の為の予備試験を行い、最終的に、触媒担体として、最も高活性且つ安定であった層状構造を持つハイドロタルサイトを前駆体とする Mg-Al 複合体を、活性金属種については、Mg-Al 複合体にインターカレーション法で Ru と P
ｔを担持させた触媒を選定した。
高速・高効率での水素製造を目的とするため、触媒の開発目標を圧 5
atm、GHSV=25,000[1/hr]、水素製
造効率を平衡転化率の 95％以上と設定した。ここで GHSV(gas hourly
space velocity) と は 原 料 ガ ス 流 量と触媒層体積の比であり、触媒に対する負荷を表す。PDU 試験では
LNG 気化ガスを原料として、圧力
5atm、GHSV=25,000[1/hr]、S/C（Steam/Carbon 比 ）=3、 酸 素 / 炭
素比 =0.5 の条件で水素製造試験を

JRCM NEWS No.252

Sr0.8Co0.9Nb0.10x）系ペロブスカイ
ト型混合伝導性固体電解質を選定した。表 2 に試験装置に搭載した分離管の仕様を示す。この材料を用いた酸素分離管（図 8-1）、百数十本を酸素分離 PDU（図 8-2）に搭載した試験を行い、900℃、10atm
空気から 20Nm3/h の速度で酸素分離することを確認した。

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酸素導入型触媒メタン改質

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実施した。使用した反応器の模式図を図 6 に、試験結果を図 7 に示す。

図 8-1 酸素分離管の外観

JRCM NEWS No.252

試験の結果、約２日間の短期間ではあるが、平衡組成に対して 98％のメタン転化率が得られた。また試験前後の触媒物性評価では、比表面積が小さくなっているものの、金属分散度は初期値を保持していることを確認した。
（3）酸素製造 ( 分離 ) システム
COG ドライガス化及び改質反応に必要な酸素を供給することを目的に、高純度な酸素を安価に製造することができる可能性を有する技術として、酸化物イオン / 電子の混合伝導性固体電解質を利用した
酸素分離技術の開発を行ってきた。
開発の結果、高い酸素透過性能を有し、且つ高温でも結晶構造の安
定 な 材 料 と し て、BSCN（Ba0.24（4）膜型反応器技術開発
膜型反応器は、前出の図 1 中の酸素分離機能とメタン改質機能の両方を兼ね備えた一体型の反応器である。膜材料の開発としては、易調整性、立方晶結晶構造、高酸素
透過性、安定性、耐還元性、耐還
元膨張性、耐酸化性等を、評価のポイントに、種々、検討した結果、表３に示すように、自立膜形態用膜材料としては、新規混合伝導体
膜材料 BaCo0.7Fe0.2Nb0.103- δペロブ
スカイト酸化物を見出し、開発目標である自立膜による膜式反応における酸素透過速度 20cc/min/cm2を達成した。また、新規混合伝導体 膜 材 料 BaCo0.6Fe0.2Y0.1Ti0.103- δ
ペロブスカイト酸化物を用いた支持膜による膜式反応試験を行い開発 目 標 で あ る 酸 素 透 過 速 度 15 〜
20cc/min/cm2 を達成した。
(5) 工業化 FS 結果
今後の水素外販市場の立ち上がりに応じたフレキシブルな水素生産
設備構造を考え、水素製造プラン
ト規模を①導入期②立ち上げ期③成 長 期 の ３ 段 階（phase1-3） に 分
け、ケース検討を行った（表 4 参照）。工業化 FS 検討内容としては、①プロセス条件の設定（要素研究、
ベンチプラント試験結果を基に）②
物質・熱収支検討③プロセスの機
器構成・仕様、用役消費量、人員等の算定④水素製造価格の算定⑤
感度分析の実施、⑥水素小売価格（水素製造価格に、圧縮・出荷、輸送、ステーション価格を加味した価格）の算定を行った。図 9 に、成長期の Phase-3 におけるプロセス
フロー図を示した（水素製造規模
は 80,000Nm3/Hr と し た。）。 設 備
主仕様、操業緒言を技術評価し、設備費・変動費を算定した結果、原料 で あ る COG 価 格 を 1 〜 2.5 円 /Mca1、電力単価を 8 〜 17 円 /kwhの範囲で、水素製造価格 5.1 円〜
11.6 円 /Nm3 が得られた。図 10 に、FS の結果得られた 2020 年断面における水素製造価格と、ステーショ
ン価格等を加味した水素小売価格を示した。別途、試算されているオ

表 2 搭載分離管仕様

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ンサイト型の水素小売価格と、ほぼ同レベルが得られた。燃料電池
実用化戦略研究会から 2020 年の目
標小売水素価格は 40 円 /Nm3 が提示されており、この目標には及ば

表 3 膜型反応器技術開発において開発された材料
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図 8-2 酸素分離 PDU の外観

表 4 水素製造プラント規模設定の考え方᳓⚛⵾ㅧࡊ࡜ࡦ࠻ⷙᮨ
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Absorption

図 9 工業化 FS 時の水素製造プロセスフロー図（phase-3）

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4．まとめ
水素社会構築という観点から、本プロジェクトが持つ、技術的な面での意義は、製鉄の未利用の廃熱を利用して､ 水素エネルギーに転換する
エネルギー高度利用システムの構築に繋がる技術に関してベンチス
ケール規模での技術検証ができたことである。今後は、燃料電池分野のみならず、バイオマスのガス化技術への展開や例えば、千葉県６) で検討されている産業間連携も含めた各種エネルギーの高度利用（石油製品の製造過程ででてくる重質
留分の活用や、京葉臨海コンビナー
ト地域で大量に発生、消費される水素について、企業グループを超えた融通の促進を図り、水素の高度利用を進める検討）等の、水素関連の幅広い実用化技術開発へと、繋げていきたいと考えている。

【 参考文献】
1) H.Nagahama

他：CAMP-ISIJ，Vol.20(2007)，NO.1,P252 他 4 件（P253 −256）2) JRCM NEWS 2004 年 11 月（No.217）40303) H. Nagahama、J. Tanaka ：CAMPISIJ，Vol.18(2005)，NO.1,P272 他 8 件
4) 永 浜 洋： 鉄 鋼 協 会 資 源 エ ネ ル ギ ー

20
10
0

ないものの、目標達成に向けた課題
が、水素製造価格よりも、その他の付帯価格の割合が大きく、今後の水素社会構築に向けた取組むべき課題と言える。

フォーラムシンポジューム予稿（2004 年 9月 27 日）䉥䊐䉰䉟䊃䋨ᧄ䊒䊨䉳䉢䉪䊃䋩5) 製鉄プロセスガス利用水素製造技術ࠝࡦࠨࠗ࠻2020ᐕ⋡ᮡ(WE㧙NET㧕 㧔Άᢱ㔚ᳰታ↪ൻᚢ⇛⎇ⓥળ㧕

図 10 水素小売価格（80,000Nm3/Hr）

開発

H16 年度〜 H17 年度成果報告書
6) 千葉県 HP：エネルギーフロントラン

ナー

ちば推進戦略（仮称）5

JRCM NEWS No.252

活動報告■鉄鋼材料研究部
9 月 4 日、第２回革新鉄鋼研究企
画委員会を JRCM で開催した。この会議は 19 年度からスタートした「鉄鋼材料の革新的高強度・高機能化基盤研究開発（19 〜 23 年度）」の研究計画や予算の策定、研究成果にかかわる評価や知的財産権帰属の裁定、また研究体制の決定など事業全体の舵取りをするもので、およそ 30 名のメンバーが参加した。会議では冒頭、宮田 GL（名古屋大学教授・副総長）の挨拶のあと、議論に移り多くの意見等が出された。NEDO との契約締結（7 月 12 日）後初めての企画委員会となったが、研究成果報告に関連して、自主評価「研究委員会」の開催（10 月予定）方法、成果報告書作成の計画や知的財産権の取り扱いについて活発な議論がなされた。今後も定期的に開催し、様々な意見を研究開発に反映しつつ事業のブラッ
シュアップを図っていく予定になっ（川端主任研究員）ている。
■非鉄材料研究部《精密部材成形用材料創製・加工プ
ロセス技術の事後評価》
９月４日、大阪大学大学院竹内芳美教授を分科会会長に、ほか６名による委員にて、精密部材プロジェ
クトの NEDO の事後評価分科会が開催された。林ＰＬがプロジェクト全体の研究成果概要の説明を行い、その後、研究開発項目ごとに研究開
発成果の詳細説明を行った。さらに事業化・実用化の見通しについて参画企業より説明がなされた。
本プロジェクトは、高精密部材創製のための材料・金型・加工３技術の連携開発であり、世界に先んじて70nm のＷＣ粉末の開発、結晶粒径が 100nm の超微粒超硬合金の開発
や、その合金の精密金型への加工（加工寸法精度≧± 0.1 μ m）
、その金型を用いての高精密部材の創製（ 加 工 寸 法 精 度 ≧ ± 0.3 μ m）を実現した。その開発技術は非常に再現性に優れている。また実用化
では、参画企業が、プロジェクト終了後もビジネス面での連携を図っていく。分科会最後に、委員の方々から下記のようなご講評を頂いた。
成果は非常に優れている。加工技術も非常に汎用性の高いものであり、評価に値する。また、早く市場に投入して欲しい。開発技術の移転を含め新たなビジネスモデルの構
築や、中小企業・地場産業の育成等、今後考えて欲しい。等々、非常に高い評価を得た。 （木曾グループ長）■産学官連携グループ《戦略的基盤技術高度化支援事業》
９月３日、「吸着・浮上機能を付与した超大型・軽量多孔質セラミッ
クス定盤の開発」の第 3 回研究開発推進委員会を開催した。委員会
では、高田 PL（㈱ナノテム社代表）
から研究開発の進捗状況について報告があった。①「大型化」のまとめとして ,「Ｇ 5(1300 × 1500) サ
イズの多孔質セラミックスの成形焼成」が可能になった、②「軽量化」のまとめとして、「有機物を媒体とした消失体を利用し、リブ構造化セ
ラミックス (500 □ )」が可能になったこと等や、③「多層構造多孔質セ
ラミックス」の試作品等についての成果も併せて報告があった。
続いて石崎 SPL（国立大学法人長
岡技術科学大学教授）から、多孔質
セラミックスにおいて低熱膨張を実現できる開発のコンセプトの説
明の後、熱膨張の研究結果のまとめとして、低熱膨張係数を持つ多孔質材料を作製することに成功したことや、今後の計画として、材料の種
類・混合比率等を変えて、特性評価等を行う等の報告があった。
今後のスケジュールとしては、今年 11 月末で 18 年度の事業が終了することから、事業年度当初の目標

達成に向けて、研究を進め最終的な取りまとめを行うこととしている。
（畑中総務企画部長）《地域コンソシアム事業》
8 月 30 日、平成 19 年度地域新生コンソシアム事業「塗装・印刷工場から排出される VOC の循環効率的な除去処理技術の研究開発」の第3 回研究開発推進委員会を開催した。今回は、７, ８月で VOC ガス除去のための耐熱性活性炭繊維シー
ト平行板型拡散スクラバーの量産化技術開発と、多孔質 PTFE 膜を用いた平行板型拡散スクラバーの改良・最適化と除去液の循環・再生技
術開発について個別試験を実施した内容について、各担当から報告があった。耐熱性活性炭繊維シートの量産化技術については確立し、今後はシートを多数枚作成して実機に組み込み、9 月 17 日から実機テストを実施する予定。多孔質 PTFE 膜を用いた技術は、シートの量産化に向けての技術はさほど難しくない
ので、最適溶媒の選定とその再生技術の確立に向けて注力している。
今後のスケジュールとしては、9月に実機テストを行い、さらに研究開発を加速するとともに、10 月 18日に「第４回研究開発委員会」を開催する予定。（伊藤（瑛）主任研究員）■ NPO LED 照明推進協議会
7 月 12 日、「LED 照 明 推 進 協 議会」が特定非営利活動法人（NPO）に認められ、『特定非営利活動法人
LED 照明推進協議会』として新たにスタートすることになった。９月 18 日に上記協議会の第１回総会
及び理事会で、今後の活動方針や体制等を決めることとしている。
なお、日本で初めて開催される「LED 照明国際会議 (11/26 〜 /30、主催：照明学会、東京）」に当協議会も共催として参加し、今後とも
LED 普及促進活動を積極的に進めていくこととしている。（伊藤（英）次長）

JRCM NEWS ／第 252 号

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The Japan Research and Development Center for Metals

2007 年 10 月 1 日
小紫正樹
財団法人 金属系材料研究開発センター〒 105-0003 東京都港区西新橋一丁目 5 番 11 号 第 11 東洋海事ビル 6 階

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