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− 143 −3B02

土壌における 36Cl/Cl 同位体比の段階抽出測定(筑波大院・数理物質 1、筑波大・AMS2、産総研・地質情報 3、京大・防災
研 4、高エネ研 5）○天野孝洋 1、末木啓介 1、玉理美智子 1、北川潤一 1、笹公和 2、長島泰夫 2、高橋努 2、木下哲一 2、黒住和奈 2、戸崎裕貴 3、松四雄
騎 4、別所光太郎 5、松村宏 5【序論】
塩素の放射性同位体である 36Cl (半減期: 約 30 万年) は、大気中では主に宇宙線による 40Arの核破砕反応で生成されており、地球上に広く分布している。その中には水上核実験の影響を受けて大量に生成された 36Cl も含まれている。土壌中の 36Cl は塩素の循環などを調べるのに重要な役割を持つと考えられ、当研究室では今まで希硝酸によって抽出した土壌中の塩化物の 36Cl について測定を行ってきた。本研究では、希硝酸では抽出できない塩素にも注目し、段階的な抽出を用いて塩素リザーバー別の 36Cl/Cl 同位体比測定を試みた。
【実験】
表層土壌を用いて、図 1 のような実験操作を行った。それぞれのサンプル(A～C)に濃 HNO3
水溶液を加えて酸性にし、その後 0.03 mol / l AgNO3 水溶液を加えて AgCl 沈殿を生成させた。沈殿を精製し、乾燥させた後、筑波大学の加速器質量分析装置 (Accelerator Mass
Spectrometry: AMS) を用いて 36Cl/Cl 同位体比の測定を行った。
【結果と考察】抽出過程から、各サンプルの主な塩素リザーバーは A が土壌水、B が有機物、C が無機鉱物と考えることができる。
それぞれの測定結果を図 2 に載せる。今回の結果は、塩素の供給源の違いによって 36Cl/Cl
同位体比も異なることを示した。特に A と B の 36Cl/Cl 同位体比の関係に注目してみると、A<B となっていることから、土壌中の塩化物と有機塩素化合物の間には何らかの相互作用があると考えられる。一方で C の 36Cl/Cl 同位体比については、A や B との相関が見られず、無機鉱物中の塩素は土壌水中の塩素及び有機物中の塩素との関連性が低いという可能性が指摘された。
Dried soil
← 0.01 mol/l HNO3 (100 ml)~1 dayPrecipitate
30% H2O2→← 0.02 mol/l HNO3
Centrifugation (2500 rpm, 10 min) Centrifugation (2500 rpm, 10 min)Supernatant
Activated Carbon (2g)→~1 daySupernatantRemoval of impurities

Heated at 700 C

Precipitate

Removal of impurities

A

Supernatant

Precipitate

B

Precipitate Gas

36

Centrifugation (2500 rpm, 15 min)

Cl/Cl同位体比(×10 －14 )

35
30

IW-5
IW-10
IW-8

25
20
15
10
5
0

Heated at 1000 C

A

Precipitate Gas

図 1 土壌処理スキーム

Alkali trap

B

C

抽出方法

図2

36Cl/Cl 同位体比のC
段階抽出測定Measurements of 36Cl/Cl in soil by using multi-step extractions
AMANO, T., SUEKI, K., TAMARI, M., KITAGAWA, J., SASA, K., NAGASHIMA, Y.,
TAKAHASHI, T., KINOSHITA, N., TOSAKI, Y., KUROSUMI, K., MATSUSHI, Y., BESSHO,
K., MATSUMURA, H.

− 144 −

3B03

AMS を用いた東京・秋田における大気降下物中 129I/127I の経年変化(学習院大自然科学 1、学習院大理 2、気象研 3、東京大 4）○遠山知亜紀 1、
内田悠香 1、伊藤絵理佳 1、村松康行 2、五十嵐康人 3、松崎浩之 4[序論] 核実験や原子力事故などで環境中に放出される放射性ヨウ素のうち、129I は生成量は少ないが、半減期(1570 万年)が極めて長いため、環境中における濃度や挙動を調べる必要がある。129I は自然界において、238U の自発核分裂や大気上層で 129Xe と宇宙線との反応によって生成される。人工的には核実験や原子力施設(特に使用済み核燃料再処理施設)より環境中に放出される。再処理施設周辺におけるモニタリングで土壌などに含まれる 129I の分析データは出されているが、大気降下物中の 129I に関するデータはほとんどない。また、過去における大気降下物中の 129I の変動についても知られていない。そこで、本研究では 1963～2003 年までに東京・秋田で採取された大気降下物中の 129I/127I 比を加速器質量分析法 (AMS)により測定し、核実験が盛んな頃から現在までの 129I の経年変化とその起源を推定した。
[試料及び実験方法]

降下物試料は、気象研究所が 1963～2003 年までに東京と秋田で採取したものを使用した。なお、試料は月ごとに採取されているが、今回は、東京は 5 月(または、6 月)と 9 月、秋田は 5 月のものを選び分析に供した。
70 度で乾燥させた降下物試料(約 0.1g)を燃焼ボートに量り取り、石英管中で水蒸気を多く含んだ酸素を送りながら 1000 度で加熱し、揮発してきたヨウ素をアルカリ溶液で捕集した。
この溶液から 1ml を別途取り分け、適宜希釈し、ICP-MS でヨウ素と臭素の濃度を測定した。
残りの溶液は、129I/127I の測定のため、キャリアー(I-)を 2mg 加え、溶媒抽出・逆抽出を行い、ヨウ素を精製した。精製した溶液は濃縮後、硝酸銀を加えてヨウ化銀の沈澱を作り、乾燥させた。それをターゲットとし、東京大学の AMS を用いて 129I/127I 比を測定した。
[結果及び考察] これまで 129I の定量には放射化分析法が用いられてきたが、土壌試料などの分析でも通常数十 g を要した。しかし、今回、129I/127I 比が低いヨウ素をキャリアーとして用い化学分離を行った後、AMS で測定することで試料量が 0.1g 程度でも 129I を感度良く測定することができた。測定の結果、東京における 1980 年以前の 5 月の降下物中の 129I/127I 比は、1×10-8程度で大きな変動はなかった。しかし、1980 年以降になると、8×10-8 まで増加し、1991 年以降に再び減少していた。これは、核実験により放出された 137Cs や 90Sr の示す経年変化とは異なっており、129I/127I 比の変動は核実験とあまり関係していないことが分かる。一方、129I/127I比の増加が見られる 1980 年代には海外の再処理施設における処理量も増加しており、国内では東海村の核燃料再処理施設が運転を開始している。このことから、大気中の 129I は核実験ではなく再処理施設からの影響を大きく受けることが考えられる。また、興味深いことに降下物中の 127I 濃度は、年々増加傾向にあることがわかった。尚、東京で 9 月に採取された試料と秋田で 5 月に採取された試料については、現在データをまとめているところである。
Studies on the secular variation of 129I/127I ratios in the atmospheric fallout in Tokyo andAkita using AMS
Toyama, C., Uchida, Y., Ito, E., Muramatsu, Y., Igarashi, Y., Matsuzaki, H.

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3B04

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Determination of iodine in estuarine biota by ICP-OES
FUJITA, K., SHIRASAKA, J., TAGAMI, K., UCHIDA, S.

− 146 −



3B05

熊本平野地下水の 85Kr 年代測定
(九大 RI1、九大院理 2、熊大院自然 3、産総研 4、熊大理 5、京大原子炉 6、総合地球研 7）○百島則幸 1、井上史 2、杉原真司 1、嶋田純 3、小野昌彦 3、井川怜欧 4、利部慎 3、山口かほり 5、太田朋子 6、馬原保典 6、谷口真人 7【はじめに】地下水の年代測定は、核実験トリチウムを用いて行われてきたが、最近は地下水のトリチウム濃度が低くなり適応が困難になりつつある。核燃料再処理由来の 85Kr は全量が再処理施設から大気に放出されているので、85Kr の大気中濃度は漸次増加傾向にあり、現在の大気中濃度は 1.5Bq m-3 まで増加している。地下水に溶存している 85Kr を分析して、報告されている大気中濃度の経時変化と比較すれば、85Kr による地下水年代測定が行える。ここでは、85Kr 年代測定のための地下水溶存 Kr の回収法と 85Kr 分析法及び熊本の地下水に適応した例を報告する。
【実験】地下水中の溶存ガスは溶存ガス回収装置で現場でボンベに回収する。溶存ガス回収
装置は、中空糸モジュール（SEPAREL EF-040P, Dainippon Ink and Chemical Co. Ltd）
、真空ポ
ンプとコンプレッサーを組み合わせたもので、地下水を約 24L/min で処理し、Kr を気相に抽出効率 99%で回収することができる１）。気相に抽出した溶存ガスはボンベに詰めて実験室に持ち帰る。溶存ガスの大部分を占める N2 と O2 は活性炭トラップで粗分離を行い、その後 Krはガスクロマトグラフで分離する。分離した Kr は石英製のバイアルに封入し液体シンチレー
ションカウンター（ALOKA LB-5）で 85Kr 放射能を測定する２）。ガスクロの TCD で求めた
Kr 量と 85Kr 測定値から 85Kr/Kr の比放射能を求め、過去の大気中の値と比較すれば年代を決定できる。2008 年 3 月に熊本平野の大津（涵養域）と江津湖（湧出域）でサンプリングを行った。大津は観測用井戸で地下水面は地表から 65m、また、江津湖は自噴井である。
【結果と考察】熊本平野には阿蘇火砕流堆積物が基盤岩類や火山岩類を覆って広く堆積している。熊本地域の帯水層は阿蘇火砕流堆積物により形成されており、浅層の不圧帯水層（第一帯水層）と湖成層起源の難透水層で浅層と区分される深層の被圧帯水層（第二帯水層）がある。地下水は標高が高い阿蘇外輪山近傍で涵養され、有明海に向かって流動しているが、一部の第二帯
水層の地下水は熊本市内で自噴井を形成している。阿蘇外輪山で涵養された雨に、大津で白川の伏流水が30-40%混じり流動していることが18Oの分析から明らかとなっている。大津の地下水に2008年の雨が30-40%混合していると仮定すると、85Kr年代は14-18年と推定され、伏流水が地下水面に到達して混合するのに5年かかると仮定すると85Kr年代は13-16年と推定される。江津湖の湧水は、大津の地下水が第二帯水層を移動したもので移動途中での涵養はないと考えられる。過去に測定された江津湖の自噴井のトリチウム濃度は、ほぼトリチウムの半減期で減少していることから、単純なピストン流で地下水が移動していると考えてもよいであろう。大津から江津湖までの移動時間は、85Kr濃度の減少から13-14年と評価された。大津と江津湖の移動が直線的とすると、移動速度は1.1-1.3 km y-1となる。
1) Ohta, T. et al., (2009) Journal of Hydrology 376, 152-158.
2) Momoshima, N. et al., (2010) Journal of Environmental Radioactivity 101, 615-621.
Application of 85Kr dating to groundwater in Kumamoto Area, JapanMOMOSHIMA, N., INOUE, F., SUGIHARA, S., SHIMADA, J., ONO, M., IKAWA, R.,
KAGABU, M., YAMAGUCHI, K., OHTA, T., MAHARA, Y., TANIGUCHI, M.

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3B06

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An Approach Toward Identification of Radioxenon Background for Nuclear Explosion
Verification
YONEZAWA, C., ODA, T., YAMAMOTO, Y.

− 148 −

3B07

二酸化マンガンへの吸着を利用した Ba と Ra の分離(金沢大院自然1、金沢大理工2）○日南宗一郎1、佐藤 渉2、横山明彦2、中西 孝2【はじめに】 水試料中のRa分析においてBaSO4共沈法がよく用いられているが、この方法では分析に用いるBa試薬にRa汚染があるためにブランク値の補正が必要になり、そのブランク
値が試料から回収したRaの量と同程度かそれ以上である場合はRaの定量に支障をきたす。このため、Ra分析に用いるBa試薬にはRaの汚染が少ないことが望まれる。Ba試薬からRaを除去する場合には、多量のBaから極微量のRaを分離する選択性の高い分離系を構築することが求められる。昨年は、MnO2共沈法によるBaからのRaの分離について報告した[1]が、その後の実験でMnO2を共沈剤ではなく吸着剤として用いた方がより効率よくBaからRaを分離できる
ことがわかった。そこで今回はMnO2吸着法によるBaとRaの分離について報告する。
【実

験】 3M硝酸 2 mL、蒸留水 1 mL、272 mM MnCl2水溶液 1 mLを 15 mL遠沈管に採取て混合し、この混合溶液を 70 ℃の湯浴で 30 分間加温後、91.1mM KMnO4水溶液を 2 mL加え、
振とう幅 40 mm、300 rpmで 1 時間混合溶液を振り混ぜ、MnO2を調製した。その後この遠沈管から上澄みを除き、各濃度の硝酸 1 mLずつで３回洗浄した。次に洗浄に用いたのと同じ濃度の硝酸に溶かした223Ra (半減期 11.4 d、231Paから分離) のトレーサー溶液 (13-36 Bq/ mL)と安定Ba同位体を含む133Ba (半減期 10.5 y、Ba試薬への制動放射線照射で製造) のトレーサー
溶液 (3 Bq/ mL，7 mM Ba) の各 1 mLおよびトレーサー溶液と同じ濃度の硝酸 4 mLをMnO2の入った遠沈管に加えて 1 時間振り混ぜた。振り混ぜ終了後に遠心分離でMnO2沈殿と上澄みを分離し、上澄みをGe半導体検出器で測定（133Baと223Raのγ線を測定）して、MnO2へのBaとRaの吸着率 (%A) と吸着分配比 (D) を評価した。
【結果】

BaおよびRaをMnO2に吸着させる溶液の硝酸濃度を 0.1 Mから 1.0 Mの範囲で変化させた実験の結果を図に示す（図 1：吸着率、図 2：吸着分配比）。吸着率および吸着分配比の結果と、溶液中に存在するBaとRaの量が原子数比で約 1011：1 であるということから、
Raに対してBaが過剰にある系においてもRaがMnO2に優先的に吸着していることがわかった。

2）をみるとBaとRaのいずれのプロットもほぼ－2 の傾きである。
このことから、Ba2+イオンまたはRa2+ イオンのMnO2 への吸着は化
学量論的イオン交換機構に従っていると考えられる。

100
80
60
40
20
0

Ra
Ba

%A

両対数でプロットした結果（図

0

0.5

1

硝酸濃度/ M

図 1 各硝酸濃度に対する吸着率log D

また硝酸濃度 vs. 吸着分配比を
5
4
3
2
1
0

Ra
Ba

0.1

硝酸濃度/ M1

図 2 各硝酸濃度に対する分配比【参考文献】[1]日南宗一郎 他, 第 53 回放射化学討論会 研究発表要旨集 1P16 (2009).

Separation of Ba and Ra using the difference of their adsorption to manganese dioxide
HINAMI, S., SATO, W., YOKOYAMA, A., NAKANISHI, T.

− 149 −

酸溶液から

3B08
は

の Po

ン

大院自然 1(

大理工 2）○上

1

2

山

2

中

めに

222

210

Rn

料水

210

Pb

特に

てきた

210

Po が

に

210

Po

T1/2=138.376d）は環境のいたるところに

放射線の人

Po の濃度がと環境されてきている。また
210

Po の分析

が期できる上にを試みることとし

・

の

放射性

素の

は

ン

製で

24 mm

ン製

内

の

ン

の

Pb

Pb の定量には生成し
蒸発

の揮

などの

がある。

を用いることができること

・ 度・

挙動については 20 mm である。
209

液量は 5 mL とした。 Po ト

(2)

液の酸濃度の

の

を行った。

ー

さ 0.3 mm の
極

線

ン

た。

については 4の定に設定した。通

が

は

(25±3

)と 90±5

た。

の

前に

された

ルに

で Po のが液 0.5M HCl soln.など）

ア

ル

を水とア

0.2-0.3 A (～0.1 A/cm2)
放射性

ルはは 5 mm とした。

極のン酸 1 mL を加えした。

については 10 分～120 分のであった Table 1）。また

液の

で変化させ

トンで

した。

2

により

の通

酸溶液からの析出の素の酸濃度が 0.5 M 以上では度

酸やリ挙動は 酸の濃度よってRa, U, Th, Pu, Am は析出しな

Table 1 Electrodeposition yield of Po from acid solutions

かった。また特別なやは要であった。なお自然析出法と

比

において

銀

と

Solution Concentration (M)

析出法の
ン

は

に Po の自然析出が自然析出法では定しなかった。

以上のことから法は Po の測定線源を調製する
自然析出させる方法より
定的に

これに

であった。また 濃いできることが分かった。すなわち

められたが

し

）と

加した

アンモニア水 1 mL を加え

結 果
Po を 加した 0.5M の 酸溶液ではン酸からの析出も0.5 mmの0.1A, 0.2A, 0.3A, 0.4 A）を

209

90-100 %のを用いた。

溶液 37 mBq を

4 mL を

であり

な

器

の

核

年
210

験

(1)

が

核

210

在している。それらの一つに測定線源の調製に係る

い

作では

において

がいくつか
速性と

影響や Po

の影響

在する。

量の

から Po の
実

210

核用される。極

すべき
本研究では

Bi の子

下水）の

T1/2=22.3y）と

が

法の

果的

い

られることがわかった。

HCl

HNO 3

H2 SO4

H3 PO4

0.5
1
3
4
6
0.5
1
2
0.5
1
4
6
0.5
3
6

Yield *1 (%)
94
98
95
86
73
73

100
100
100
100
91
99
89
96
75 97
78 89
75－96
92 99
73 99
96
92 98

Average*2 (%)

Trials

98± 2
99± 1
97± 3
94± 6
84±10
88±13
89
96
87±8
85± 5
88±11
96± 4
86
96
96± 3

9
5
3
4
4
5
1
1
6
4
3
3
2
1
3

Electrolysis condition： With ascorbic acid, in room temperature, 0.2－0.3 A(～100 mA/cm2)
in current, for 120 min. in plating*1 Error of 5% is involved due to counting error and tracer certification.
*2 Average with standard deviation of measured yields.

Plating method of Po from acid solution onto a stainless-steel disk
UESUGI, M., YOKOYAMA, A., NAKANISH, T.

− 150 −

3B09

極微量イオン交換逐次分離法の自動化に向けた分離条件の検討(原子力機構）○宮本ユタカ、安田健一郎、間柄正明、木村貴海

Recovery / %【はじめに】岩石や大気浮遊じんなどの環境試料の成因や起源などをU, Th, Pbおよびランタ
ノイドの元素組成や同位体組成から探ることを目的とし、sub-ng量のこれら元素の簡便な化学分離法の確立を目標に分離条件を検討してきた。その結果、酢酸を主体とした混酸溶媒を用いると、一本の陰イオン交換カラムだけで目的元素を逐次分離することが出来た(1)。この分離法を自動化すると、分離時間の短縮化や閉鎖系での分離による汚染混入の削減が期待できる。そこで分離の自動化に向けて溶離液の流速など最適な分離条件を検討したので報告する。
また、分離を自動化するにあたってFe除去の溶離液組成も検討したので報告する。
【実験】分離試料はICP-MS校正溶液から調製したU, Th, Pb, ランタノイドなどの元素を含む溶液を用いた。逐次分離は臼田ら(2)が開発した圧縮ガスで溶離液を押し出すシステムを応用した。このシステムは溶離液が送液ポンプの可動部分などに触れることがないので溶離液の汚染を低く抑えられる。一端をテフロン繊維で栓をしたテフロンチューブ(内径 2 mm)に水でけん濁させた陰イオン交換樹脂(三菱化成CA08S, Cl形, 粒径 11 m)をコンプレッサーの圧縮空気(0.3 MPa)で詰めてカラムとした。このカラムをテフロン製のコネクタで切換バルブなどから成るシステムにつないだ。テフロン製ループに詰めた一定量の溶離液を圧縮空気で押し出してカラムに流した。流速は圧縮空気の圧力を変えることで調整し、手動バルブで溶離液の組成を切り換えた。一定時間毎に採取した溶出分画の重量を測定した後、蒸発乾固させてから 2％硝酸 2 mL溶液に調製してICP-MSで定量した。
【結果と考察】9 M 塩酸＋0.1 M ヨウ化水素酸の混合溶媒による U からの Fe の分離は、ヨウ化水素酸は精製や高純度試薬の入手が困難なこと、そして分解生成物であるヨウ素の除去に手間がかかるなどの問題があった。酢酸と硝酸の混合溶媒を用いると Fe の除去に効果がある
こと、そして 65 vol.%酢酸+1 M 硝酸の混合組成が最も効果的であることが分かった。この溶離液を含めた混合溶媒で ICP-MS 校正溶液を分離した場合の溶離曲線を Fig.1 に示す。カラムの長さは 4.2 cm(カラム容量 0.13 mL)、送液
Pb
120
U
用圧縮空気圧は 0.4 MPa である。分離時間
100
Th
は 3 時間で目的の元素はそれぞれ完全に分
Fe
80
La
Sr
離することができた。この実験では Pb の60
Rb
ブランクが高かったので、溶離曲線を破線40で示してある。今までの逐次分離法(自然落20
下による分離)と比べて、分離時間が 1/4 と
0
0
2
4
6
8
10
12
14
Effluent / mL
迅速化することが出来た。更に樹脂粒径をFig.1 Chromatogram of the representative elements
細かくしたことで分離ピーク幅が半分とwith a pressurized anion-exchange system.
なり分離性能が向上した。
本発表には科研費基盤研究(C) (22550143)からの助成を受けて得られた成果の一部が含まれる。

(1) Y. Miyamoto et al., J. Nucl. Radiochem. Sci., 10 [2], 7 (2009).
(2) S. Usuda et al., J. Radioanal. Nucl. Chem., 109, 353 (1987).
Optimization of Automated Sequential Anion-Exchange Separation of Ultra-trace
Elements
MIYAMOTO, Y., YASUDA, K., MAGARA, M., KIMURA, T.

− 151 −

3B10

p ê x  Ï ¦ s ½ 2 Ý (  1   8 X S 4 X ICP-DRC-M S # , / È ô ® ^ $ 5 S X E T 5 N ~ & _ ò n Ü $  ÿY c e t µ $ ā Ì£Ą  ik 1£  A 27N7?¹ 3HZ9X7ULZY>PHX 4) ăĂÔ 1dÄ{` 2ys 3­þj 4%)# 2009 ^´züikÓ%ªá¥îÓ©É$«æ~&ÐÖ\#ø/ÎÍößKS@LùÿtµðãĊICP-MSċ#,/nÜ±tµ,&ce»tµ$tµðã=?DN2¬l ao ICP-MS ðã%|À2
ą}/B4FMC:T3:=RXAUĊDRCċ¯ 2¨Ê / ICP-DRC-MS ¢ / -#Áô®ĊÈô®+Éeô®$eY¿eô®ċ$ptó2úû°#í /L:W56ZJô®vrÇðãIWZ4X>6:=RXtµĊFIAċ#ô®Â¿$ýtĆÙñICP-MS '$4X>6:=RX2ípêxÏ¦sðãĊSPEċuÚàêxý¹ç2³/8ZE<XKSZðã*±#¬l0 ´ÐÖÌï%$=?DNo$Þâ-¬lāÌ~&Æ¼hĈtµ×# /=?DN$¸¤ Č#¡õ=?DN$·Ë2Ñ ICP-DRC-MS ðãĎPerkinElmer Òñ ELAN DRC IIĊ40 MHz ĉ¾RF ²sw 1600WùÿtµØ 1~270 amuċL4:W
56ZJô®vrÇðãĎPerkinElmer Òñ Multiwave3000Ċč$L;GEWX#,/L4:W¾²sw 1400WċpêxÏ¦sðãĎGilson Òñ Model GX-271Ċêf$B4V:
E4X>6:=RXO>QZUbċ8ZE<XKSZĎCETAC Òñ ADX-500Ċêxý
¹çċ
Æ¼ hĈtµ Æć÷#¬lYÕm.´$zºìÚ«-$hĈtµĊgL5?$èå~&äé$ĀÃtµ+zì$]ÛÅ"! ċ*§ / Ċ´ë´9PXH?q$ [$ ICP-MS ðã / ċČ züik¶q#¬l0ößKS@Lùÿtµðã=?DN
Development of elemental and isotopic analyses of uranium, thorium, and macro
elements in the environment using an automatic SPE injection equipment coupled to
ICP-DRC-MS
SAKAMA, M., SAZE, T., KITADE, T., SHIKINO, O.

− 152 −

3B11

グローバルフォールアウト U-236 と日本海物質循環解明(広島大･理 1、金沢大･LLRL2、ウィーン大・VERA3)○坂口綾 1、山本政儀 2、門倉彰伸 1、吉田圭祐 2、Peter Steier3【はじめに】 近年、機器分析技術の進歩により、欧米では環境中 236U(半減期 2.342×107 年)の測定やそのトレーサー利用が試みられつつある。特に核関連施設周辺の放射能漏えいや、事故による周辺環境への飛散など、燃焼ウラン(U)汚染を特定できる有用な指標として 236U が注目されている。このような中、一般環境土壌中に核実験によるグローバルフォールアウト
236

U の存在が示唆された。本研究では、表層土壌中のグローバルフォールアウト 236U を他の代表的なフォールアウト核種(137Cs, 239+240Pu)と併せて蓄積量や深度分布を定量的に評価する。
さらに環境中 236U 測定の応用研究として、外洋の特徴を凝縮した“ミニチュアオーシャン”
日本海において、236U の深度分布やインベントリーを時空間的に分析･解析することで、水塊循環解明の一助とすることを試みる。
【方法】 2008 年 8 月石川県能美市の土壌長期観測地点にて、直径 4.8 cm 深度 0-10, 0-20, 0-30
cm の円筒土壌コア試料を併せて 12 本採取した。試料を風乾後、粉砕･均一化し Ge 半導体検出器によるJ線測定で 137Cs を定量した。それら土壌を硝酸で煮沸抽出し、ウラン、プルトニ
ウムをそれぞれ精製後Dスペクトロメトリー、高分解能誘導結合プラズマ質量分析および加速器質量分析にて 238U 濃度、236U /238U 原子比、239+240Pu 濃度を定量した。
海水試料は 2009 年 7 月の蒼鷹丸航海において日本海盆(水深 3850 m)と大和海盆(水深 2900m)にて表層から海底まで 16 深度、14 深度各 50 L)採取した。海水試料は採取後に孔径 0.5 Pmのカートリッジフィルターを用いてろ過処理後、ウラン精製を行い上記と同様な方法で 238U
濃度、236U/238U 原子比を定量した。
【結果】 土壌中 236U/238U 原子比および 236U 濃度
範 囲 は そ れ ぞ れ 1.85×10-8-1.09×10-7 、 8.92×1083.76×109 (atoms/g)であった。これはインベントリ
ーで 4.72×1012-1.39×1013 (atoms/m2)に相当する。
U-236 深度分布は 239+240Pu とよい相関を示し 236U
/239+240Pu 比は (1.56±0.10)×1011 (atoms/Bq)であった(Fig. 1)。これら測定結果と全グローバルフォール
アウト 239+240Pu (14PBq)から、グローバルフォール
アウトとして全世界にばらまかれた 236U は約900 kg と見積もられた。 このように、低い濃度の表層土壌中 236U 測定から核施設などによる燃焼

Fig.1

Comparison of ratios among fallout nuclides,
Pu/137Cs, 236U/137Cs and 236U/239+240Pu in thesoil cores form Ishikawa pref. Japan.
239+240

U 汚染を評価する際には、グローバルフォールアウト 236U の影響も考慮することが重要であると示唆された。
発表ではこのグローバルフォールアウト量と併せて、日本海における 236U の深度･空間分布も併せて報告し、今後の海水循環トレーサー利用の可能性について議論する。
Feasibility of using globalfallout 236U to construct the circulation of seawater
SAKAGUCHI, A., YAMAMOTO, M., KADOKURA, A., YOSHIDA, K., STEIER, P.

− 153 −

3B12

ほうれん草のウラン吸収について（岡山県環境保健セ 1、放医研 2）○森上嘉亮 1、信森達也 1、田上恵子 2【はじめに】一般に、リン酸肥料にはウランが多く含まれていることが知られており、施用により農耕地土壌中に蓄積されていくことが知られている。当センターが行っている環境放射線等監視事業で得られたデータを解析したところ、畑土壌とほうれん草中ウラン濃度に長期間の施肥による相関が認められた 1)。そこで、肥料濃度を変えた畑土でほうれん草を栽培し、リン酸肥料がほうれん草中ウラン濃度に短期的にどのような影響を与えるか調査した。
【実験方法】(1) 栽培条件
実験に用いたほうれん草の品種はサンライトである。岡山県西大寺地区の畑において発芽後 26
日間露天にて栽培した。リン酸施肥条件は、0、7.5、15、30、60 および 120 kg/a で行った。なお、
15 kg/a が標準施肥量である。用いたリン酸肥料のウラン濃度は 36.2μg/g 乾であった。
(2) 分析条件
(F-1) 土壌（水抽出）：土壌 3g に超純水（Milli-Q）30 mL を加え、6h 連続振とう、遠心分離、濾過の後に ICP-MS を用いて測定した。
(F-2) 土壌（0.1N HNO3 抽出）：土壌 3g に 0.1NHNO3 を 30 mL 加え、1h 振とう、遠心分離、濾過の後に 10 倍希釈液を ICP-MS を用いて測定した。
(F-3) 土壌（全量）：U-8 容器に詰め、Ge 半導体検出装置を用いて測定した。
(P) 植物体（全量）：乾燥物 1g に 0.1N HNO3 を加え加熱分解、濾過の後に希釈液を ICP-MS
用いて測定した。
【結果及び考察】
上記分析条件 F-2（0.1N HNO3 抽出）の U 濃度は施肥量と共に増加し、施肥量の違いによる影響が確認できた。また、抽出量は時間経過と共に低下したことから、F-2 画分は、徐々に土壌固相により強く収着したと考えられた。一方、F-1（水抽出）U 濃度は施肥量が増えるほど減少し、時間の経過と共に元の水準に戻る傾向が認められた。このことから、施肥による pH 低下が土壌に存在する水溶性 U を難溶性 U へと変化させたと推定された。
植物体中 U 濃度と各土壌成分 U 濃度の散布図を作成したところ、水抽出画分 U 濃度のみ相関が認められた。また、植物体中 U 濃度と Al 濃度の散布図を作成したところ、ほぼ 0 を通る近似線が得られ、相関が認められた。
U と Al は非必須元素であるため植物体は積極的に吸収しないが、これらの実験結果から、ほうれん草の根が水分を吸収する際に、水に溶け込んだイオンとして吸収されたため、U と Al が同じ挙動を示したことが示唆された。
１）森上嘉亮，道広憲秀，清水光郎，宮崎清：土壌および植物中の Ra-226 またはフッ素の U-238との濃度関係について，岡山県環境保健センター年報，32，75-81，2008

Investigation of absorption pattern of uranium in spinach.
MORIKAMI, Y., NOBUMORI, T., TAGAMI, K.

− 154 −

3B13

 '$  1 ĔL ÕN % =D 5@ $ 

K°Ø 1 ÁĂå 2Ïd 1´ÛsJ 1 RfT 2ôĀ ÁĔLÕN$&Ď & 1T%ª¡ºç(137Cs, Pu #")$b Ñ%ª
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0
230
238
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 1!ö /21 &1990 / 2007 * %²ĒĔLÕN%=D5@3Ëó¸3~q1þË ' ²ĒĔLÕĞĔÂĠûLğ3¨męè 4 m2 %ĔÂ¨mt ¨m¨mĔLÕ&\üßPwwÕ%čĎ3Ë%γõ9>7=GA=DI137
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mBq/m2/month %ív$ $.c& 1232Th ²ĒĔLĎ&¯³$»3æìe3æ232Th ĒĔLĎ$ &%Ē 164 / 463mBq/m2/year |& 280mBq/m2/year232Th ĒĔLĎ& 239,240Pu ĔLĎ!&Þ#0c&ĝä%`×Ě!ēZ # ĔLÕ¾Ê$p*21 232Th ÎĞĄĎ 232Th Îğ3Ã,¥ÀĆàĜÎ_³$`×ĄĎ 239,240Pu Î%±Î¯³$`×1!!À
)1!ĄĎ 232Th Î%ìe& 239,240Pu !&Þ# 1!aĔLÕN%230
Th/232Th À&0.71 / 1.53 * c­¯³${¿%À.0#[þË2
%ju&­¯³%{}à#ě$.1÷«ąÌ%Ď%5CHp+yî %ùK0%M%,
1!ö /21Q'%Ý{%y Ĝ 230Th/232Th À(2.5)þË2 1%!&ĔLÕ${à^ÆĈ%M%z3ær 1J¬ĝäê%Ċ¬%Ma$ &ďÕN% U/Th À$ć !ö /2QNxy%230
Th/232Th À&ð 0.6
hñ#ġ?;79B<E3ö 1!$.
230
232
Th/ Th À/ĝä#"%Ċ¬/%Mċa!{à#^ÆĈ3aė1!nø!
#1 =D5@ĔLĎ%]Ċ¬¤a3 DTh,R !1!DTh,R &½% M /21         DTh,R = DTh,o (RTh,L – RTh,o)/(RTh,L – RTh,R)#DTh,o &'þË2=D5@ĔLĎ3æ*RTh,L ! RTh,R &22'%y!Ċ¬$Üµ1-%% 230Th/232Th ªøÀ3RTh,o &'%ĔLÕN% 230Th/232Th ªøÀ3æāëó¸­¯³Ğ2 ²3 ²ğ${à#ßÙÌ$Üµ1=D5@ĔLĎ»!#1*\X!&{¤a.0Ċ¬¤a

Thorium isotopes in deposition samples observed at Tsukuba
HIROSE, K., KIKAWADA, Y., IGARASHI, Y.

− 155 −

!a