ISSN0913-0020

The Japan Research and Development Center for Metals

一般財団法人

金属系材料研究開発センター

2023.7

No.438TODAY

国際銅加工業者協議会（IWCC）
理事会に参加して（CBAM: EU が、EU 排出量取引制度（EU ETS）などの温室効果ガス削減規制を強化する中で、規制の緩い
EU 域外への製造拠点の移転や域外からの輸入増加対一般社団法人策として、EU 域内の事業者が CBAM の対象となる製日本伸銅協会 （JCBA）
専務理事 桑山 広司

品を域外から輸入する際に、域内で製造した場合にEU ETS に基づいて課される炭素価格に対応した価格

日本伸銅協会の専務理事の桑山と申します。今年の支払いを義務付けるもの）や米国のインフレ抑制の 3 月に、亀井氏の後任として専務理事に就任いた法が、いわゆるブロック経済化を推進することになりしました。JRCM の評議員もさせて頂いております。 かねないため、銅加工業にとって自由な事業展開を
今後ともどうぞよろしくお願いいたします。

図るためのロビー活動の在り方などの意見交換が行

さて、当方が理事を務めている国際銅加工業者協

われました。これら制度の実際の影響は今後明らか

議（IWCC: International Wrought Copper Council） になるため、継続した意見交換が行われる予定です。
の理事会が去る 5 月バンコクにおいて開催されましそして、昨年から議論が盛んに行われてきているたので、IWCC の紹介も兼ねて、世界の銅加工業者のが、カッパーマーク（CM）についてです。CM 自の最近の議論の様子などをお話ししたいと思います。 体は、国際銅協会（ICA）によって設立されたもので、
IWCC は、1953 年 に ヨ ー ロ ッ パ の 10 銅 加 工 企

銅鉱山及び製錬所において、不正労働力や紛争鉱物業によって発足し、現在は世界の銅・銅合金加工を扱わず、社会・環境に配慮した事業活動を証明す

業 社 150 社 が 参 加 す る 団 体 と な っ て い ま す。 主る事業所の認証制度として制度設計され、既に 40

な 参 加 企 業 と し て は、 欧 州 で は、KME、Wieland、 近くの事業者が認証を取得しています（世界の銅鉱
Nexan、La Farg など、米国では、Mueller や Freeport

石生産量の 25％に当たる）。現在、この制度を銅加McMoRan、アジアでは、中国の Ningbo Boway Alloy

工業に活用できないかという議論です。

Material や Walsin Liwha、 マ レ ー シ ア の Metrod、

この背景には、IWCC 側（特に、欧州メンバー）

そして日本からは、電線 6 社と伸銅 10 社を会員が顧客や株主、政府等からの ESG 対応への圧力にワとする日本銅加工業者協議会（JWCC）などです。 ンストップで対応する制度を強く欲していること、
こ の JWCC は、IWCC へ 組 織 で 対 応 す る た め に

CM 側は、銅鉱山・製錬所向けのみならず下流のサ

1968 年 に 設 立 さ れ ま し た。 現 在 の 会 長 は、 住 友

プライチェーンへの適用拡大を図りたい（林業の電工（株）の井上社長に務めて頂いております。 FSC、漁業の MSC を念頭）といった思いがあり、昨
JWCC からは、井上社長と三菱マテリアル（株）高

年後半から、IWCC 欧州会員を中心として CM の間機能製品カンパニープレジデントの石井利昇氏と私で性急な議論の進展が図られました。

が IWCC の理事を務めています。

しかし、今回の会合では、いったんストップがか

これまで、IWCC では、組織の活性化のための会員

けられました。それは、銅加工業者にとって CM 制

獲得や LME への対応が主な議論でした。この LME へ

度が本当に期待するものになれるか不信感が表面化の対応というのは、兎角、投機筋の影響で、銅の価格したからです。銅加工業自体の専門性の少ない CM

が実態以上に変動することに対し、LME としてしっ側に、再度、制度設計をして進むべき方向を認識さ

かり値動きを監視して、その対策を講じるように要請せる作業から行うことになりました。

することです。IWCC としは、銅価格の高騰によって

ただ、CM 制度を活用するという、IWCC の基本路部材としての銅製品がアルミのような他の材料に代替

線は変わりそうにないので、JWCC としては、引き続されるリスクを強く認識しているがための対応です。

き議論の行方を注視しながら、将来の CM 制度の活

今回の会合では、欧州の炭素国境調整メカニズム

用を見越した関与を継続していくこととしています。

1

JRCM REPORT

令和２年度採択 戦略的基盤技術高度化支援事業「次世代自動車電動部品向け新規高熱伝導性薄物シート連続製造技術の開発」
株式会社髙木化学研究所
GL 永谷裕介、主任 渡邊大輔、主席研究員 松山一夫、代表取締役 高木優州
1. 研究開発の背景
自動車業界は CASE や MaaS といった著しい技
術革新の只中にあるが、特に、SDGs や ESG 投資といった世界的な環境意識の高まりの中、燃料電
池車 (FCV) や電気自動車 (EV) の普及拡大に向けた取組が進められている。こうした状況下、FCVの普及にはそのコストが、EV の場合は電力変換
系（電源）の効率化や二次電池の容量増大がボトルネックになっている。低コストで高効率な材料の製造技術の開発や採用が喫緊の課題である。
2. 開発の目的および実施体制
本事業は、FCV の燃料電池用セパレータ、EV の次世代パワーデバイス用サーマルインターフェイ
スマテリアル (TIM) に活用するため、その要求特性を満足する熱可塑性樹脂をベースとする新規有機材料および低コストで高効率な高機能性薄物シー
トの連続製造技術の開発を目的とした。管理法人
JRCM のもとに、材料の基盤研究には豊橋技術科学
大学の松本研究室、材料および燃料電池評価には
あいち産業科学技術総合センター、パワーデバイ
スプロトタイプの設計・作製・評価解析には名古屋大学山本研究室、また材料開発面は豊橋技術科
学大学名誉教授竹市力氏、パワーデバイスの実装
面は㈱デンソーの神谷有弘氏をアドバイザーに迎え、更に薄物シートの試作実験にはダブルベルト
プレス機メーカー、自動車部品製造メーカーおよび基板実装には電子基板試作メーカーの協力を得て当該サポイン事業を進めることができた。
表1
項目

3. 開発成果
3.1 薄物シートの機能性・耐久性の向上(1) 薄物シートの特性および製品ラインアップ
材料開発の指針となる燃料電池用セパレータおよび次世代パワーデバイス用 TIM の要求項目および特性を表 1 に示す。熱伝導性フィラーとして、扁平状のグラファイト（導電性）[GR] または六方晶窒化ホウ素（絶縁性）[BN] と、多様な特性を有する熱可塑性樹脂（主にエンプラ）、エラストマー等の粉末樹脂とを、下記 (2) 項で述べるメカノケミ
カル合成技術を駆使して材料を均一に混合し、粉体
コンパウンドを得て、下記 3.2 項で述べる超高温・
超高圧ダブルベルトプレス機を用いて加圧・加熱溶
融／冷却固化して薄物シートを連続的に作製した。
フィラーおよび樹脂の種類、組成等を変えて薄物
シートの特性を評価し、表 1 の要求特性を満足するような表 2 の結果を得た。フィラー、樹脂および改質剤の組合せによって、様々な顧客の要望に応えられる体制ができ、標準的な製品も品揃えできた。
(2) メカノケミカル合成技術の特徴およびその体系化
メカノケミカル合成技術を駆使することによって、① : 扁平フィラーの活性化、② : 樹脂の微粉化および、③ : 各成分素材のミクロンオーダーで均一分散することを確認でき、またシート化の際に、④ : 多成分樹脂使用によるフィラーリッチ相およびフィラー非リッチ相の発現、⑤ : 凝集フィラー併用による異方性の改善や、熱伝導性、接着性等の性能向上、⑥ : ④および⑤の併用による顕燃料電池用セパレータおよび次世代パワーデバイス用 TIM の要求項目および特性
燃料電池用セパレータ

SiC パワー半導体用 TIM①エネルギー変換効率を良くする導電性（接触抵抗値）
機能性⑤円滑な排水のための表面の粗面化・親水処理
耐久性①素子の発熱による温度上昇を抑える熱伝導性②反応性の高い水素ガスが漏れない（水素ガス不透過性） ②ハンダフロー及び高温動作のための耐熱性③燃費向上の面から軽量化（使用材料の厚さ・重さ）③高電圧に耐える絶縁性（絶縁破壊電圧）④ガス及び空気の供給や排水等のための流路形成④半導体基板や電子デバイスにするために必要な金属との接着性・密着性⑥燃料電池スタックに組み込む際に破損しない機械的強度 ⑤作業性・耐久性面からの高強度・高弾性、耐衝撃性⑦酸性下で劣化しない耐水性⑥熱サイクル性等の安全性・信頼性確保

量産化

JRCM NEWS No.438

量産化に向けた革新的な成形技術の開発による安定した品質及び低コスト化

2

表２

薄物シートの特性項目および実績

セパレータ用導電性薄物シート
特性

TIM 用絶縁性薄物シート

実績

特性

3 ～ 10 Ω cm2

①接触抵抗

①熱伝導率

実績
厚み方向

～ 23W/mK②ガス不透過性

エアリークテスト、カラーチェックで確認②耐熱性

低温、中温、高温用 3 グレード

③シート厚

0.3 ～ 0.4mm③絶縁破壊電圧10 ～ 40kV/mm④流路形成

プレス成形（外部）、切削（自社）④金属との接着性 0.75 ～ 1.2N/mm⑤親水性／撥水性 機能性添加剤により確認⑤機械的強度

強度：～ 48MPa；弾性率：13 ～ 24GPa⑥機械的強度

強度：33 ～ 57MPa；弾性率：6 ～ 19GPa⑥熱サイクル性

熱サイクル試験で顕著な変化なし⑦耐水性

含水率 1%以下①フィラー：鱗片状黒鉛、黒鉛屑等②樹脂：PPS、ポリアミド等

製品

製品③改質剤：SEBS、ナイロン 12、フッ素ポリマー等

著な相乗効果を見出し、更に材料の SEM/EDX 観察や、各成分の表面自由エネルギーをシート製造
プロセスにおけるモルフォロジーの変化と関連付けることによって、これらの発現メカニズムを体系化した。図１には、PPS 樹脂からなる単一樹脂
系に、改質剤 PPE 添加によって、フィラーリッチ／非リッチ相が発現する様子を SEM 写真で示した。フィラーリッチ相（熱伝導性パス）の発現に
よって熱伝導率が飛躍的に向上した。
鱗片状75%、PPS25%

強化材PPEHD 32 w/mK
ST 12 W/mK

単一樹脂系

鱗片状黒鉛
50μm

③改質剤：SEBS、ナイロン 12、PPE、
ポリイミド等

その後、加熱・加圧状態において溶融し、次いで、冷却・固化段階で、フィラーと樹脂が絡み合い構造を形成した薄物シートが製造される。
従来の熱プレス機ではシート厚み５～ 10mm 程度のものしか得られないが、当該ダブルベルトプレス機を用いると 0.2 ～ 1mm 厚のシートが得られる。

熱可塑性樹脂PPSHD 29 w/mK
ST 9.4 W/mK

①フィラー：BN、凝集 BN 等
②樹脂：PPS、PEEK 等

10μm

2 成分樹脂系

図１ ２成分樹脂系におけるフィラーリッチ／フィラー非リッチ相の発現（HD：ホットディスク法（面方向）熱伝導率；ST：定常法（板厚方向）熱伝導率）

3.2 薄物シートの連続製造技術の開発(1) ダブルベルトプレス機を用いる製造技術の特徴
超高温・超高圧ダブルベルトプレス機（シート幅 500mm、能力 10 万 m2/ 年以上）を用いて、0.3 ～ 2mm 厚のシートが得られる真空治具を備えたサーボプレス機との性能の比較を表 3 に示す。
熱プレス機とダブルベルトプレス機とは、熱伝導率等の物性はほぼ同じものが得られるが、サーボプレス機では、極端に異方性の高い材料となる。
このことは、シート成形（進行）方向に対する冷
却方向および体積変化の違いに起因するものと思われる。ダブルベルトプレス機は、他の成形方法に比べて、極端に生産性が高いものとなる。
(2) ダブルベルトプレス機を用いるセミ連続および連続製造技術の開発
薄物シートの膜厚、均一性等は、粉体コンパウ
ンドの供給方法に大きく依存する。図３に示す剥粉体コンパウンドから直接薄物シートを成形する
15
２．事業の研究開発報告
担当：髙木化学研究所
具体的技術目標に対する成果（成形）成形機から取り出した装置：SGIC
具体的な取組と成果方法を図 2 に示す。剥離フィルムに挟まれた粉体
型枠に粉体原料を投入 寸法と外観を決める工程
導電性薄物シート実施項目【2-2】薄物シート製造技術課題への対応
コンパウンドは、加熱・加圧ロールによって脱泡、 図 3 金属枠を用いる薄物シートのセミ連続プロセス
・粉体状コンパウンドをダブルベルトプレス機によって直接成形加工する技術を確立【開発コンセプト】

厚み方向熱伝導率向上への効果を確認

基準と同等

板状フィラー(グラファイト・BN)

成形加工プロセスにおいても低異方性を示す

熱可塑性樹脂ｴﾝﾌﾟﾗ・ｽｰﾊﾟｰｴﾝﾌﾟﾗ
改質剤
ｴﾗｽﾄﾏｰ・熱硬化性樹脂

図２

項目

新技術（熱可塑性樹脂ベース）

超高温・超高圧ダブルベルトプレス機を用いる薄物シートの成形方法

製造プロセス
機能性・耐久性の向上

・原料は粉体状で溶媒除去などの必要性なし。改質も容易。
・ダブルプレス機は特殊な操作を必要せずに脱泡が可能。
・シンプルなプロセスで生産性高く、品質も安定。

3・粉体であるためフィラー高濃度化・均一混合による改質が容易
・溶媒、触媒、相溶化剤が不要。一方、改質の選択肢は多い。

JRCM NEWS No.438

表3

熱プレス機及びサーボプレス機とダブルベルトプレス機との性能の比較

離フィルム上に縦横 300 × 600mm の金属枠内に粉体コンパウンドを、高さが均一になるように投入し、更に上部を剥離フィルムで覆って、超高温・超高圧ダブルベルトプレス機に通して均一な薄物シートが成形できるセミ連続法を確立した。0.2 ～できるような流路を形成できることを確認した。
フッ素ポリマー (PFA) を添加した GR/PPS 樹脂系
粉体コンパウンドを、熱プレス成形またはダブ
ルベルトプレス成形して得られたシート（後者については、融着により一定の厚さのシートにし0.6mm 厚シートのシート厚バラツキを 20％以内に た）を切削加工により流路形成し、図５に示す
収めて、
上記 3.1 項記載の結果を得ることができた。 セパレータを作製した。次いで、燃料電池特性
一方、当該ダブルベルトプレス機に原料ホッ を評価し、100％黒鉛セパレータ（市販品）と比
パー、振動搬送機（電磁フィーダー）、自動フィル 較した。表 4 には、セパレータ材料の特性を示
ム巻き取り機およびレーザー変位計２個を、図４ し、図５右には、フッ素ポリマーで改質したときのように取り付けた。GR/PPS 樹脂系粉体コンパ （表 4 中、GG/PPS/PFA）の燃料電池の電流密度に対ウンドを用いて、セミ連続の場合と同様の性能を するセル電圧の特性図を示す。接触抵抗および貫通もったシート幅 500mm の薄物シートが連続的に 抵抗は、フィラー濃度と共に減少し、市販の黒鉛セ量産できることを確認した。
パレータと比較して、厚み方向の電気伝導度が 1/30
3.3 導電性および絶縁性薄物シートの応用程度であるにもかかわらず、黒鉛セパレータに近い(1) 燃料電池用セパレータへの応用
材料特性が得られた。また、フッ素ポリマーを添加
シート厚 0.4mm 程度の導電性薄物シート開発 することによって、セパレータの表面は疎水化し、品が、熱プレス機による成形加工によって、セパ 電流密度を高くしてもセル電圧はそれほど高くならレータ製造メーカーにおいてセパレータとして利用 ず、生成水の排水がスムーズになると推察される。

連続式

電磁フィーダー設置
レーザー変位計設置

電磁フィーダーから粉体原料連続投入
積層厚み測定値により調整

自動フィルム巻取り装置

レーザー変位計
基準点測定し積層厚みを測定
投入量調整に反映

レーザー変位計
シートの厚み測定
原料投入量、積層厚との連動データを収集

図４ 電磁フィーダー、レーザー変位機等を取り付けた薄物シートの連続製造プロセス
JRCM NEWS No.438

4

具体的技術目標に対する成果（燃料電池）

料電池用セパレータへの応用

担当：髙木化学研究所
23
あいち産業科学技術総合センター
協力：セパレーターメーカー

は表面改質（撥水撥油化）が添加剤によって容易に可能。

タは市販品（黒鉛）よりガス拡散性および生成水滞留防止性が優位.

拡散過電圧 市販品（黒鉛）＞ D2S
水滴の接触角：・拡散過電圧 市販品（黒鉛）>
D2S⑨市販品（黒鉛）セパレータ
92.1°
水滴の接触角：⑤開発品
TTD-D2S
110.9°⑨市販品（黒鉛）セパレータ 92.1°（比較：フッ素樹脂無し
89.2°）⑤開発品TTD-D2S
110.9°
セパレータ厚み：5mm（比較 : フッ素樹脂無し 触媒89.2°）
触媒目付量：0.25mg/cm
セパレータ厚み：5 mm 2・Pt

切削加工により得られたセパレータ

表4

セパレータの材料特性

品番
フィラー
組成／材質 P: プレス 含有率
S: シート （wt%）

触媒目付量：0.25 mg/cm2・Pt

FG/PPS

TTD-1P

55

10

60

157

2

FS/PPS

TTD-2P

65

10

27

72

6

FG/PPS

TTD-3P

75

10

9

26

18

GG/FG/PPS

TTD-5P

75

10

7

22

35

GG/PPS/PFA TTD-D2S

75

5

7

23

22

⑨市販品
（黒鉛）

⑤TTD-D2S

電気伝導度
接触抵抗 貫通抵抗
厚み方向(m Ω cm2) (m Ω cm2)
( Ω cm)-1

厚み(mm)

燃料電池単セル評価装置（電圧 : ～ 20V；電流 : ～50A；電力 : ～ 125W）

プンシンポジウム（2022）ポスターセッションで発表の後川下ユーザーへの提案。
開発の延長・継続が決定。

図５ セパレータ、燃料電池単セル評価装置
および評価結果

黒鉛

市販品

-

10

2

10

560

黒鉛

市販品

-

5

1.5

8

1,045

注 ) FG：鱗片状黒鉛；GG：黒鉛屑；P: 熱プレス成形；S：ダブルベルトプレス成型(2) 次世代パワーデバイスへの応用
剥離フィルム上に銅箔を載せて、セミ連続法によりダブルベルトプレス成形によって銅箔シートを一体成形した銅張り基板を作製した。次に図６に示すように、パターン形成、エッチング、パワー素子搭載およびワイヤーボンディングによってパ
ワーデバイスのプロトタイプを作製した。基板の反り、銅箔との接着強度不足、表面汚れ等により実装不良が発生し、製品歩留まりは大幅に低下した。そこで、各工程を精査し改善することによって、表 5 に示す組成の各種実装基板を作製し、材料特性や通電してパワーデバイスとしての放熱特性を評価し、市販のアルミナ実装基板と比較した。
表 5 に示す実装基板の熱抵抗値は、材料の熱伝導率、トリスターによる過渡熱分析ならびに裏面が断熱状態およびヒートシンク装着状態でのサーモグラフィ測定によって求めた。トリスターの場
合は、基板／ヒートシンク界面の変化点を微分曲線により求め、サーモグラフィの場合は、裏面断熱で表面熱抵抗およびヒートシンクを装着し板厚
熱抵抗を求めた。実装基板の放熱特性は、ほぼ材料特性に依存し、開発品はアルミナ基板に近い特性値を示した。また、トリスターの場合、開発品
Z7' の片面銅箔に比べ、開発品 Z7 の両面銅箔の方が、基板→空気の熱抵抗が顕著に高くなるのは

パワー素子
試作対応

図６ パワーデバイスプロトタイプの試作工程

表 5 基板の材料特性およびパワーデバイスの放熱特性
サンプル

開発品 Z1樹脂 [wt% ]フィラー（BN）[wt% ]熱抵抗開発品 Z4

開発品 Z7

PPS：15
PPS：15
PPE：15
PPE：15
PEEK：35
ナイロン 12：5 ナイロン 12：5
扁平／凝集

扁平／凝集

（1/3）：65

（1/4）
：65

扁平：65

開発品 Z7'

市販品

PEEK：35
アルミナ：35
扁平：65

基板厚み [mm]

0.82
0.79
0.79
0.75
0.67
（両面銅箔） （両面銅箔） （両面銅箔） （片面銅箔） （両面銅箔）

熱変形温度（℃）

280 ～ 310

280 ～ 310

350 ～ 385

350 ～ 385-

表面熱伝導率 [W/mK]

15.9

14.8

7.7

7.7

29

板厚方向熱伝導率 [W/mK]
材料特性

10.4

11.6

3.4

3.4

29

表面 [K/W]

6.3

6.8

13.0

13.0

3.4

板厚 [K/W]

9.6

8.6

29.4

29.4

3.4

トリスター計測 板厚 [K/W]

2.0

2.4

3.2

3.2

1.9 ～ 2.3

表面 [K/W]

2.2

3.0

3.2

5.2

1.6

板厚 [K/W]

7.4

8.1

8.3

10.1

7.6

サーモ計測

JRCM NEWS No.438

5図7各種実装基板のトリスターおよびサーモグラフィによる放熱特性の比較

5. 今後の展開
弊社は、平成 23 年採択サポイン事業 1) において、メカノケミカル合成法粉体コンパウンドから熱および電気特性に優れた樹脂材料が得られる
ことを見出し、熱プレス機を用いた成形品ブロッ
クが、切削加工によって有用な放熱部品に利用できることを示した。また、平成 28 年採択サポイ
ン事業 2) において、当該粉体コンパウンドを用い、ポッティングや注型成形に利用できる分散
液は、樹脂モールドリアクトルやステータにおいて、コイル温度の低減に有用であり、また多成分樹脂からなる粉体コンパウンドが、射出成形
により放熱部品を量産できることを確認できた。
更に本サポイン事業 3) によって、燃料電池用セパレータやパワーデバイス用 TIM として有用な薄物シートが、セミ連続および一貫連続製造でき量産化の目途が立った。
このように、上記粉体コンパウンドから顧客の要望に応じた様々な樹脂系放熱材料（素材・部材・部品）を提供でき、「試作から量産まで」の開発支援が可能となった。川下メーカーとの擦り合わせによって、電機・電子部品の小型化・軽量化・高性能化に貢献していきたい。

裏面銅箔の膨れなど接着不良が原因と思われる。
こ こ で、 開 発 品 Z1 お よ び Z4 は、 作 動 温 度
175 ～ 200℃の低中温対応、開発品 7 は作動温度
225℃以上の高温対応のものである。これらの知見に基づいて、SiC 素子を搭載した PEEK 樹脂をベースとした実装基板を作製することができ、現在、通電下での放熱特性を測定中である。
4. まとめ
本事業の成果をまとめると以下のようになる。
（ⅰ）薄物シートの機能性・耐久性の向上
粉末状のフィラーおよび樹脂の多成分原料を用
いて、メカノケミカル合成技術を駆使した複合ミ
クロ均一分散により、モルフォロジー制御し、電気・熱的特性や、機械的特性に優れた高機能性薄物シートを開発できた。
（ⅱ）薄物シートの連続製造技術の開発
ダブルベルトプレス機を用いる薄物シートの製造において、粉末原料の供給方法やシート厚さの制御により、薄物シートのセミ連続および連続一貫製造技術を開発した。
（ⅲ）導電性および絶縁性薄物シートの応用
薄物シートからセパレータおよび基板用 TIM を作製し、部材としての評価を行うと共に、燃料電池およびパワーデバイスのプロトタイプを作製して、デバイスの特性評価を行った。課題摘出／改善により、使う側目線に立った新素材・部材・部品の開発ができた。

引用文献(1)JRCM ニュース , 316, 2 (2013); WO2014/080743.
(2)JRCM ニュース , 392, 6 (2019); WO2019/097852.
(3) WO2022/097852.

The Japan Research and Development Center for Metals

JRCM NEWS ／第 438 号

発 行
発行人
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2023 年 7 月 1 日
小紫 正樹
一般財団法人 金属系材料研究開発センター

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