放射性元素・核種の小さな物語

坂本浩
工藤博司

日本放射化学会

まえがき

日本放射化学会は，平成18年10月，放射化学討論会50周年記念事業の一つとして「放射化学用語辞典」を刊行し，会員に配布したその際，付録として「代表的な元素・核種など」を短く解説した放射化学を学ぶ者にとって，放射性元素・核種は第一義的に直接の対象である．存在しうる核種は6000~8000種と予想されているが，現在，安定核種約270を含めて3000種近くが既知である．それらのうち放射化学および関連分野で特に重要な役割を演じている核種と放射性元素について，それぞれの生い立ち（発見・確認の経緯）と役割を追記紹介し，さらに詳しく調べた
い読者の手引きとなる文献を加えて小冊子とした．
採録した元素・核種は，放射化学用語辞典編集委員会の当初選定分に本執筆者が任意に加えたが，まだ取り上げるべき核種がある．読者からの要望を，誤りのご指摘とともに待ちたい
本冊子の執筆にあたり，なるべく原論文にあたることとしたが，その蒐集には多くの方々の手を煩わした特に，羽場宏光，松村宏，菊永英寿の諸氏の協力がなけ
れば，執筆は進展しなかった．吉田善行氏には編集と挿入図作成で，永目諭一郎氏には超重元素の各項目の校閲，故福嶋紀子と羽場宏光の両氏には原稿作成への協力をいただいた．これらの方々に深く感謝の意を表する．

Tableof Isotopes,"
Wiley& Sons, J.N.Y.,

1996

7th ed., Forschungszentrum

Magil,
Karlsruhe,

R.B. Firestone,V.S.

LG. Pfenning,

Shirleyed., 8th ed., John

I.J. Galy, Karlsruher

Nuklidkarte,

2006と原論文による．

最後に，本書の出版に際して寄せられた多くの方々の深い理解と強力な支援に心から謝意を表します。

平成19年9月24日

坂本浩
工藤博司
（第50回放射化学討論会記念事業）

日次
重水素

H

deuteriumD)

トリチウム（三重水素）
-7,

-10

-14

beryllium-7, -10

-24

-26

3

C7Be,1 0Be) ••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••

4

-32

6

• • • • • • • • • • • • •• • • • • • • • • • • • • •• • • • • •• • • 10

C26Al)

phosphorus-32 C32P)••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••

36

chlorine-36

-40

60

(41Ca)··..................................

· · · · · · ··.......

·.... · 16

manganese-53 C53Mn) ...... ··................... ··...........................

iron-60l(6°Fe)..............................................................................

cobalt-60-85(6°Co)

krypton-85::=-

Jレビジウム-;-90

129(99Mo) • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • 28

technetium(Tc) • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • 29
palladium-107 C1°7Pd)......................................................
32(1291) • • ·.. ·.. ·.. • • • • • • • • ·.. • • • • • ·.. • • • • • ·.. ·.. ·.. ·.... • ·.. ·.. ·.. ·.. • 33

iodine-129131• • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • ·.. • • • • • • • • • • • ·.. ·.. ·.. • • • • ·.... ·.. ·.. • 23:::::::::::::::::::::::::::::::::::::::::::::::::::::::::::(90Sr) • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • 25

molybdenum-99
テクネチウムl-107

19(92Nb) • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • 26

niobium-92

-99

· 18

• • • ·.. • • • • • • • • ·.. • • • • • • • • • • • • • • • ·.. ·.. • • • • ·.. ·.. • • ·.. • • • • • • • ·.. • • • 22

(85Kr)
7'(:;b)...

strontium-90-9213(4°K) • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • ·.... • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • ·.. • 14

calcium-41-53

13• • • • • • • • • • • •• • • • •• • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • ••(36Cl)

potassium-40-41

8(32Si) • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • 12

silicon-32

iodine-131 (1311)..................................................................

35

-135

caesium-135 C135Cs)• •••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••

36

—137

caesium-137 C137Cs)••• •••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••

38

プロメチウムpromethium

-146,

-147

—176
l

(Pm)

-187
-190

(146Sm,147Sm)..............................

lutetium-176 (176Lu)・・・······················································(182Hf)..

····............................

·· · · · ··.............

40
42
44

rhenium-187 (187Re)······......................................................

46

platinum-190 C190Pt)..................................................................

48

ポロニウム

polonium

アスタチン

astatineradon

フランシウム• • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • 39

samarium-146,-147

hafnium-182

ラドン1•••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••

24 C22Na, 24Na) • • ·'· • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • •sodium-22,
aluminium-26

32

182

T)

carbon-14 (14C)••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••

-22,

-60

••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••

H

tritium(Rn)francium(Po) • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • 49
• • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • 52

(At)

• • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • 53
(Fr)

• • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • 54

r:::::::::::::::::::::::::::::::::::::::::::::::::::::::::::::::::::::::::
アクチニウムトリウム

actinium
thorium

プロトアクチニウムウラン• • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • 58

(Ac)

• • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • 59

(Th)

protactinium

uranium• • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • 61

(Pa)

• • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • 62

(U)•
アメリシウムキュリウム

americium
curium／ゞークリウム• • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • 72

(Cm)

フェルミウム• • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • 73

(Bk)

californium

アインスタイニウム• • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • 71

(Am)

berkelium

カリホルニウム

メンデレビウム• • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • 75

(Es)

(Fm) •••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••

mendelevium

ノーベリウム• • • • • • • • • • • • • • •• • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • 74

(Cf)

einsteinium
fermium

Unnll: :•••• • •• • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • 76

(Md)nobelium (No)··································································

ローレンシウム

lawrencium

超アクチニド（元素）superheavy

elements

rutherfordium

ドブニウム

dubniumIヽッシウムhassium (Hs)

マイトネリウム

meitnerium

ris
b

(Db)

roentgenium

ウンウンビウム

ununbium

ウンウントリウム• • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • 79

• • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • 85:.

::::::::::::::::::::::::::::::::::::::::::::::::::::::::::: ::(Mt)• • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • 92

darmstadtium

レントゲニウム(SHE)]• • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • 83

(Rf)

.:
ダームスタチウム77• • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • 78

(Lr)transactinides［または超重元素
ラザホージウム75• • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • 93

(Ds)
(Rg)
(Uub)

ununtrium(Uut)• • • • • • • • • • • • • • •• • • • • • • • • • • ·:· • • • • • • • • • • • •94• • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • 94
• • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • 96

ウンウンクアジウム

ununquadium

ウンウンペンチウム

ununpentium(Unp)• • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • 97

ウンウンヘキシウム

ununhexium(Unh)• •• • • •• • • • • • • • • • • • • •• •• • • •• •• • • • • • • 97

ウンウンオクチウム

ununoctium(Uno)• • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • 98(Unq)

• • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • • 96

付録
付録図 l
2

周期表 ・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・
-1

3
4
5
l

ラジオアイソトープの製造と利用・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・-6

2

加速器によるラジオアイソトープの製造…•・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・-7

3
4

ジェネレータ用ラジオアイソトープ・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・-8
年代測定に用しヽられる核種．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．
-95

消滅核種（半減期の順）重水素

deuterium(2H

Proc. Roy. Soc., 136A, 692)であった（第D)

質量数2の水素の安定同位体．原子Nature, 17 2 l

核は重陽子(deuteron)と呼び，dと表記1931年，米国コロンビア大学のユー(E.

Urey, 1893-1981)と助手のマー

(H.C.
(G.M.

Murphy,(Proc.

1903-1989)およWashburn,

1920

1871-1937)

Roy. Soc., 97 A,

3Heなどの存在を予言しているが，いずれも中性子発見以前の話である．

1881-1937)

ユーリーは，1935年までに重水（重水(F.G.

素を含む水）に関する10編の論文（総説

1903-1989)が，ウォシュバー

Brickwedde,

Rutherford,374)で，中性子，重水素，三重水素，

びNBS（国立標準局，現NIST)のウォ(E.W.

129, 312,

1932).ちなみに，チャドウィックの師を含む）を発表した．このうち，1932年

ンが水の電解で水素と酸素をつくった残液の比重が大きいことに気づき，これをに発表した論文は水の電解濃縮の工業的

分光学的に測定して水素のバルマー系列

基礎となる研究であったその後，水ののHp線に近接(0.10-0.12'A)する微かな

多段蒸留，液体水素の蒸留，化学交換

新しい線(2D線）を発見し，質量数2の反応［特にGirdler-Sulfide法と呼ばれる("2ʼ'を意味するギ

deuteriumO(l)HDO (l)ユーリーの師であり化学結合論で有名

通常の水素IHはprotiumと呼ばれる）．

(G.N.

1919年以来質量分析装置で多くの元素

Lewis,の同位体および原子量を測定したアストる方法を報告したこの年，イギリス(F.W.

1877-1945)は，160基準

Aston,

1875-1946)は望む濃度の重水を得(M.L.E.

の水素の原子量を1.00778士0.00015（化Oliphant,

学スケールで1.00756)としたのに対し，

0.5

(R.T.
(D.H.

+ H2S (g)]などの方法も開発した．1933年には，Rev.,
1, 1932 ;これに対し

39, 164
40, ;+ HDS(g)Birge)

1901-2000)はルイスから貰っmLの重水を使ってコックロフd)反応を，(Li+

Menzel)は1929年に化学スケールの値 (E.O.
を1.00777士0.00002と報告したユー

Lawrence,(D

1901-1958)

リーは，その差は未知の同位体の存在にた日本では，台北帝国大学の荒勝文起因する（同位体存在比IHI泊＝4500に(1890-1973)

相当）と考えられることから，重水素発+ d)反応を成功させ

290

見の重要な手掛りとなったと述べている(1902-1970)
mLを核反応に供した(1934).大阪大学の千谷利三は「重水素と重水」（裳華房，1935)およびその1935).

続編(1936)を刊行し，重水を使った化

1913
Soddy, 1877-1956;"isotope"

学を展開した（日本では重水を当初ノル

Fajans,1887-1975)が化学的に，

トムソ

大東亜戦争開戦からは，両教授の要請で，(F.

ウェーより輸入していたが，1941年の

(K.
(J.J.

Thomson,（株）日窒化学延岡工場で生産）．

1856-1940)とアストンが陽極分析という物理的方法で確認していた．同位体の謎が解けたのはチャド(J.

Chadwick,*isotopeの日本語訳“同位元素ʼ'は飯盛里安によるもので(1921),その後“同位体ʼ'と呼ぶようになった．

1891-1974)の中性子発見確定の報（1932年5月10日付け
- l-

TD
→

ルイスは重水恥0の中ではタバコのTaylor)らS.

+H(D + 4.03
D-T MeV)T →4He

種が発芽しない(1933)ことを，プリン型コックロフトーワルトン型加速器では蛙のおたまじゃくしや淡水魚など小さ14MeV中性子発生にも使dい生物が死ぬことを見出し，重水の有われる）を利用する．Dは海水から入手

毒性が観察された重水の化学的性質
は通常の水(H20)と同じであるが，++ n + 17.59 MeV;この反応は小T
トリ[6Li(n,a)T]によってつくる．また，高エネルギー

チウム水(HTO)とともに質量依存の同加速器からのミュー(µう粒子をD2と位体効果が大きい．Dの同位体存在度はT2の混合系（液相）に打ち込み，ミュー

0.0115％であるが，自然界のD/H比はオニック水素をつくって分子内核融合反

陸水と降水（雨，雪）では海水より小さ

4He→+ n +―+µ
17.6[(dtµ)

MeV]をい（海水のDIH比はほぼ一定であり，地誘起させるʻʻミューオン触媒核融合＇が球化学では標準平均海水SMOWとして

永嶺謙忠を中心に研究されている．熱核

NISTの標準NBS-1を碁準とする．現在

兵器（水素爆弾）では，重水素化リチウ

では，IAEAのSLAPを使用）．一般の(6LiD)

地球試料では70％にのぼる変動がある

FP+.xn+200→（酒井均，松久幸敬著“安定同位体地球を当てて出からTをつくり，D-Tおよ

235U+nMeV)で発生する中性子

びD-D反応を起こさせる．爆弾の外側

1996).
水や含水素化合物の特定位置のHをを原子番号の大きい天然ウランで覆ってDで置換した重水素誘導体の合成方法（タンパー）中性子の効率を高めて速中が開発され，DはHの移動を伴う同位性子による238Uの核分裂を引き起こすと体交換反応，配位子や置換基の置換反3F爆弾(Fission-Fusion-Fission)となる．

応，種々の転移・開裂反応などの反応機

deuteron

構解析のトレーサー（追跡子）として利子1個より成るが，結合エネルギーは用されるようになったまた，分子の振2.223 MeVと小さく，低エネルギー核反動エネルギー準位の同位体質量差による応では核子の一方のみが標的核内に入違いは赤外線吸収スペクトルなどのズレる特別の過程（オッペンハイマーーフィ
リップス過程）が起こる．ちなみに，遮shift)として現

isotope蔽不十分のy線検出器のバックグラウン

われ，有用な知見となる．重水の測定は
当初精密比重測定によったが，現在では
質量分析が主流である（参考：化学総説，

2.223
D
→

No.23,"同位体の化学＂，日本化学会編

MeVのピークが現れるのは大+ 2.223 MeVによる．

n+H

重水（恥0)による中性子吸収断面積はDの核スピ

1979).

(d)は陽子1個と中性軽水(H20)に比べて小さいので，冷却材ンが1であることから，重水素化物はに重水を用いると原子炉の中性子減速特1比核磁気共鳴測定の溶媒としても広く性は向上する．重水が減速と冷却を兼用いられる．

ねる＂重水炉＂としてカナダのCANDU­
PHWR（天然ウラン）があり，重水減速・太陽など恒星のエネルギーは，中心部

He (4H

軽水冷却方式には英国のSGHWR（濃縮+ 26.218 MeV;
D2H
→

+ 13+
+v + e―,H+D→3He,・・・）

ウラン）やカナダのCANDU-BLW（濃縮による．“制御核融合炉＂ではD-D反応(D + →
3DHeウラン）がある．

+ n + 3.27
D+ MeV-2-

トリチウム（三重水素）
tritium

反応でもつくられ，核燃料の三体核分裂(3H3や重水炉でのD(n,y)T反応でも発生すT)(Epmax147Li

MeVが起き，核融合炉のトリチウム増殖に利重陽子(triton)と呼び，tと表記1939年

用される．原子力発電サイクルで放出さAlvarez, 1911-1988)と(L.W.

れるトリチウムは，炉型にもよるが平均Cornog)は，カリ

(R.

40

フォルニア大学バークレー校放射線研究

TBq/GWe

TBq/GWe(2.6生成）した時3Heビーム源として大気(F.

X 1020 Bq)のトリチウ
Begemann,のものを使うかによって30pの生成率が

20~
4~25

TUであり，赤道40TU,付近で低く緯度とともに増加する．雨水

るガスの3He戸He比はガス井戸の12倍のみがトリチウムの供給源であった頃の(H.

Tは陸水や極地方の氷の年代測定に有効

1937)の予想とは逆に，3Heは安定核であり3Hが放射性であろうと考え，であったが，現在では難しくなった天然トリチウムの測定は，p―線エネルギー

3H (D3He+ d)は半減期が150（土40)日のP＿放射体で5.7(Phys.

keV),比例またはガイガー領域で計数ガス（メタンRev., 56, 613, 1939;など）に標識化して計数するが，低バッ

197, 1940).
トリチウムは高層大気中で宇宙線の作測が一般的である．現在ではAMS（加• s),直0.5

速器質量分析）も広く使われる．環境水

ちに水に取り込まれて地球上の水循環に試料などの測定ではトリチウム濃縮が有加わる．対流圏に入ると5~20日で雨効である．以前は試料水を蒸留精製後として降下する（大気中の平均滞留時間にアルカリ電解質溶液から電解してい2

たが，最近，固体高分子電解質膜を利TIH 10―"~10―18= 10―18を1ト

TIH

(P.

クグラウンド液体シンチレーション計

12c]でN(n,3H)73.5

用する電解濃縮が開発された（百島則幸

TUの水

(TU)
2~

I. Friedman,

14a, 1024, 1959).現在のZ. Naturforsch.,

変わることを見出した大気から得られ

58,

• yと見

込まれる．1952~1962年の大気圏水爆所の60インチーサイクロトロンからの24 MeV-3Heビームで28Siを照射（30pがBethe,• yであり，再処理施600から得られるガスを使うかガス井戸からH

T反応(n,n'a)= 18.591 keV, T112= 12.32 y).原子核は三らおよび佐久間洋一ら，第10回環境放

dpm/L—KEK2003-ll,
TU)である．天然トリチ

8TU

p.331, p.326,

2003).さらに大気中トリチウムを化学

ウムの存在比については，ファルチング

(HTO,

(V.

比例計数計測を行うトリチウムモニター

Faltings)

Harteck)がドイツのハンブルグ近郊で1949年に38

HT, CH3Tなど）に捕集して，の開発も行われている．
制御核融合炉は大量の燃料トリチ

TU)が最初である．

ウムを必要とする．フランスのカダ

トリチウムの製造には原子炉でのラッシュに建設される国際核融合実験

6Li(n,a)Tや3He(n,p)T反応が利用され

ITER)

3~

5 kg［約lo18Bq]と見積もられており，

d)-3-

その確保にはリチウムの原子炉照射—7, 10[6Li(n,a)T]による大量製造や重水炉か

beryllium-7, -10

CBe, 10Be)

子力研究所では核融合研究の一環とし

Ey = 477.6

T112= 53.3 d; 10Be: £taxて，6Li-Al合金ターゲットを材料試験炉= 0.556

らの回収が計画されている．旧日本原2

0.1(JMTR,CBe:EC,

x 1014 cm2/s)で80日
Nucl.
(N.P.

(R.B.

Roberts)

Heyden burg)およびペンシルバニアのフ媒核融合実験のD2-T2ターゲットとして(G.L.
Radiat. 6Li

+→
7Be
d

Locher)43, 577, 1992).このような大鼠ト

7Be+ nの反応か(EC, T112(Phys.
= 43 d)Rev., 53, 1016, 1938).一方，1936年，カリチウムの計量に放射線計測は不向き

リフォルニア大学バークレー校放射線で，質量容量圧力，熱量などの測定が有効である．

no y, T112 = 1.5 x 106 y).

ギー研究所地磁気研究部のロバーツ

Sci. Technol.,22, 147, 1985), ミュオン触!sot.,

MeV,

1938年，ワシントンDCのカーネg (37 TBq)の

1

keV,

McMilan)は，(E.M.

37インチーサイクロトロンで中性子発(Ed = 2-3 MeV)で照射したベd

リリウム中に9Be(d,p戸Be反応でつくられたと考えられる長寿命0放射体の発見を報告したさらにいくつかの測定報告が続いたが，9Be(d,t)8Be反応による3H生成の誤りと分かった．1943年，(S.
Ruben)は照射履歴の異なる3種のベリリウムを化学的に精製し，IOBeのP―最50

keVであり，半560

X 106年であるとの結果を1.3得た．マクミランはさらに1947年，ワシントン大学セントルイス校のサイクロトロンでdを照射したベリリウムを
max=£

10 560 T112 keV0.5) (2.5

X 10勺の値を得アルゴンヌ=
Hughes)ら(DJ.

が同年にハンフォード原子炉で中性子照
T112

BeO

= 2.9 X

106 yと一致することが分かったこの
2.5 X 106年の値はその後長く使われてきたが，フランスのオルセー国立科学セYiou)とレイスベック

(F.
(G.M.

Raisbeck)は，IOBeの宇宙・地球(1.5 0.3)-4-

(Phys.

x

Rev. Lett.,

年代以降は，飛躍的に感度が高くなっ

29, 372,

1972).そこで，マクミランは25年前の(AMS; K.

実験ノートを再点検したところ，ln2のNucl.

Kobayashi

Instr.

Methods,

B72,

因子を忘れていたことが分って落着した

579, 2000)の利用が主流になっている．

[Tl/20.4)= (1.7

7BeとIOBeの大気や海水中での滞留時間

x 106 y; Phys. Rev., C6,は短く，ほとんどは土壌や海底土に蓄積

229, 1972].
7Beしている．このことから，堆積速度の52.9~53.6日の間の値が数多く報告されて10Beから宇宙線の長期変動あるいは堆積

Segre)らが，1947

mm/103 y)海底堆積物中の

(~1

(S.
軌道電子捕獲(EC)過程は軌道電子の原

Tanaka子核内密度に依存し，化学形や圧力など

Science,160, 1348, 1968; T. Inoue他，の物理的状態によって半減期が変化する

Nature,277, 209, 1979; S. Tanaka, T. Inoue,

7Be

(EC

Earth

89.6%

Planet.

Sci. Lett.,

45, 181, 1979 ;永井尚生他，東京大学原子力総合研究センは3/2—の7Liの基底状態へ，10.4％はの第1励起状態へ遷移）— 478 keVで1/2

MALT

Reports,

2001, 2003).今村峯はその検証に適するよい対象と目されて雄らは，東北火山フロントの熔岩中のきたことによる．長年にわたる多様な10BeをAMSを用いて測定し，10Beを含化学形についての検証実験で0.2％までむ深海底堆積物が太平洋プレートに乗っの差異が見られた．2004年，東北大学て海溝下に沈み込み，部分熔融したマグ

原子核理学研究施設の大槻勤らはさらマと共に噴出したとする考えを提唱したに大きな差異を発見し注目されたフ(Nucl.

c6

7Be

Methods,

BS, 211, 1984).

わせて考古学で遺物の埋没年代や地C7Be@C60)と金属Be中の7Beの半減

層削剥速度の研究に重要な役割を果

52.68 0.05) 53.12
0.05)

Instr.

IOBeは，26Alあるいは梵lと組み合

7Be@C6

0.83%

(T.C.

Science,

Partridge

300, 607,Geochi
2003;m R. Braucher(Phys.

Cosmochim.

ゃ160の主に銀河宇宙線による核破砕の12~20万年（通常ウラン系列核種でらは最近，バルバドスとプエルトリコ

でつくられる．その生成速度は1962年(B.(D.

Acta,

69, 1473, 2005).ラル

Rev. Lett., 93, 112501, 2004).
7Be IOBe
14N

Lal)

26Al/Alお10Be/Be,

よび36Cl/Cl比を測定し，26Alと36ClはPeters)

によって緯度と高度について見積も(Handbuch

der Physik,

Springer,1967 ;旧半減期使用），それ以IOBe
は海水中の溶解Beと共に結晶格子に取46/2, p. 551,

り込まれたもので，サンゴの削剥速度や(D.
来世界各地で測定が続けられている．
477.6
7Be

Lal

keVのy線によって簡単に

Geochim.

測定することができる．10Beの検出にInstr.
1980

Methods,

Acta,

69, 5717,

2005).最近，隕石中の最も始原的な白は，化学的に純化した試料を特別にエ
Nucl.

Cosmochim.

Ca,

Al-richinclusions,

CAI)のFujita

諸鉱物中にIOB/11B比と7L択Li比の変動

128, 523, 1975)が見出された．これには，隕石母天体に
Tauri段階）

(T.
-5-

14

IOBe 7Beの壊変生成物であるIOBと7Liが関与す
26Al

(M.

carbon-14

14(Tl/2 = 7.1 X 105 y)(14C)(Epmax= 157 keV; T112= 5715 y).

1936年頃よによる26M訳Mg比の変動測定とともり，14cのエネルギー（質量）が14Nよりに，惑星形成過程の興味深い研究が展開

0.17 MeVほど大きいので，14cは放射性Geochim.
Cosmochim.

Chaussidon14C反応で14N(n,p)
確かめようとされていたカリフォルニ

Acta, 70, 224, 2006).

ア大学放射線研究所では，サイクロトロ(d,p)'4cや13c
IIB(a,p)14c反応で14cをつくる実験を進めた．1940年になって，同研究所のリュー
(M.D.
(S.

Ruben)

Kamen)

が照射したグラファイトやNHぶ03など
から炭素を放射化学的に分離・精製して，
14cは103~1が年の半減期をもつP―放(Et•xRev., 59, 349, 1941 ;同(Phys.

(J.R.

keV)であることを

5
= 145

57,

549, 1940
58, ;

1946

(A.F.

194, 1940).
Dunning)は改良

Reid)

ガイガーカウンターと質量分析計を使ってT112=4700yを得たが，1955年にリビー= 5568 yが採T112 (W.F. Libby)

用された1962年にケンブリッジ大学
で開催された第5回放射性炭素による年Mann)ら3つ

(W.B.
T112=

5730丑Oyを使うことにし，核実験など
220

PBq;原子力発電で

(1990
18

TBq/GWe・yの14cが放出された）の影響のない1950年を“年代ゼロ年'ʼ(BeforePresent,

BP)の基準とすることが確認された．
一方，14cは二次宇宙線の中性子と(n,p) 14C反応でつく

14N(1934 A.V.
Gross;
C.G.1939 D.D.

Montgomery

Montgomery).実際リビーらは1946年にワシントンDC近くのボルチモア市下
水処理場のメタンガスの中にその存在を
(E.C.
-6-

Anderson,

W.F. Libby,

Phys.

m.

Rev.,72,931, 1947). リビーはこの発見を"Radiocarbon"誌に掲載されてきた．日

14c

(E.C.

本では，1960年の初めに小田稔らの宇Anderson,

W.F. Libby,

1951; W.F. Libby,
ed.",

宙線グループが樹齢1820年の屋久杉のPhys. Rev., 81, 64,"Radiocarbon

Dating,

年輪について14c比放射能測定を行い，2nd

地磁気変動との相関を明らかにしたそPress, 1955),その研Univ. Chicago

究で1960年にノーベル化学賞を受賞しの後，学習院大の木越邦彦が日本におけた．14cは生成すると直ちに14C02となり，る14c年代測定拠点を開いた．加速器質

地球の炭素循環に入るが，生成と壊変は量分析(AMS)は世界に60以上の施設があり，多くは℃測定に関わっている．

2,200
原子／m2•sである．人類が化石燃料を

日本では名古屋大学年代測定センター

燃やし始めてから14cを含まないCO2がが1983年以来，装置更新を経ながら増加（Suess効果）し続け(1900~1950年

14c専用AMSを用いて実績を挙げ，東~3%)比放射能は低下している．

l(MALT)
も14C-AMSに重きを置いてきた．日

Bq/g-Cで

1950
0.226

本の弥生時代開始が500年遡るとの国

Bq/g-C

立歴史民俗博物館の最近(2003)の結果

であることが分かっている．
J
P―測定による14c年代測定は，求める精度にもよるが，数グラムの試料で14C-AMS
Sci., 4 Suppl.,

28, 2003).

14c標識化合物は，有機化学や生物化

2~3万年までである．生物遺体や地質学の研究に利用される．i4C02を使った学試料中の木片や木炭などについて既に膨大なデータが蓄積されており，結Calvin)による1957年の(M.

植物光合成機構解明は特筆すべき成果で

J Sci.誌，

1951

Nucl.

Radiochem.

あった(1961年ノーベル化学賞）．

1959年からはその別冊として年1回

I炭素負イオンの初段加ら1荷電変換）
PI

ど 1111111111111111111
I

u

I

1
I

｀

｀

I静電型ディフレクタ

う、

｀を］
＼しー」
｀｀l
¥

,

112c計測用／｀：-,I|

I 113c
;

I

I

1--

| t4C計測用|-

試料

— ふ
電離箱型
検出器

： ビームスリット邑電流計測用ファラデイカップ¥ 1セ シウムビーム
スパッタイオン源

W質量分析用電磁石
0 静電レンズ系

C-14測定用タンデトロン加速器質量分析装置- 7-

14Cの発見の経緯が長引いたのは，P―かったためで，逆同時計数遮蔽を用い

24 (22Na, 24Na)

ナトリウムの放射性同位体（22Na：阻たガイガー計数（t4C02)および比例計数
CH4)

-24

-22,
sodium-22,

線エネルギーが低いために測定が難し[リビー・カウンターと呼ばれる］が計数ガス封入で使われ，液体シン
1980

EC, y, Ev=

1274.542

24Na:
,y,13
―

Ev = 2754.028

1368.675

keV, Tl/2 = 2.6019

y;keVおよび1934年，

keV, T,12 = 14.9590 h).

Fermi)ら(E.

年代からは，上記のようにAMSが年代はRa-BeおよびPo-Be中性子源を用測定などでミリグラム量の試料中の極微23Na(n,y)24Na,
24Mg(n,p)24Naおよび”Al(n,a)24Naによ14cの測定に真価を発揮している．

15 24Na―,y; (13h)を見出した（この年のうちに1H~238uの59元素を照射し，化学的同定を含めて新放射性核
E.

Proc.

AmaldiRoy.

Soc., London, 149A, 522, 1935). 24Mgと21Alの反応は化学的同定を含めて早い時期に分かっていたが，23Naの反応は照射場の水の存在で反応率が高まったこと（中性子減速効果；同年10月に発見）が確認につながったカリフォルニ(E.O.
Lawrence)は，同年(1934)秋，27インチーサイクロトロンからの重陽子（当時Ect= 2.15 MeV)を"deutons"

NaClに照射し，化学的同定と放出陽子(d,p) 24Na反応に23Na

よる24Naの生成を報告するとともに物理学（高エネルギーP―線とy線の吸収）や生物学への応用（トレーサー利用）を
24Na

1970

年代前半までに20報以上を数えるが，
(R.B.

1995
Table

Firestone,
oflsotopes,

V.S. Shirley

8th ed., 1996)で現在値になった．
22Naは1935年，ナチズムに追われ一時滞在したロンドンのバークベックカ
レッジからコペンハーゲンの理論物理学研究所に移ったばかりのフリッシュ(O.R. Frisch;

1939年に叔母のリーゼ・マイトナーと共に核分裂を液滴模型で説明）によって発見されたマイトナーが-8-前年に見つけたF+a→P十の正体を確か

22Naと24Naに挟まれている．このよう

a NaF

4Be,

とLiFに照射したところ，19F(a,n)反応によって22Na((Nature,9F, 13Al, 15P,21Scなど安定同位体が1個のみの場合(Be以外はすうが得られたと報告z136, 220, 1935). 1937年，

は，壊変図式が単純な高いエネルギー

カリフォルニア大学バークレー校のラ22Na 24Naのy放射体であり，測定の標準線源と(L.J.

Laslett)はサイクロトロ

して重要な核種である．半滅期は短い

10

MeVのaビームでこの反が，24Naの主要なP―分岐（99.944%)は24Mg(d,a)22Naの転移（4＋→ 2754.028
4+)

0.2
= 3.0

y)

1368.633を報告し，22NaのP十壊変と競合する

18,

Phys. Math.

1935,

Soc. Japan,

吸収ピーク，シングルおよびダブルエス
ケープピーク，消滅放射線の全吸収ピー
22Na

Rev., 52,

は陽電子源として広く利用される．

529, 1937).インド・ボーズ研究所のサローレンスが示唆した24Naのトレー

Saha)はPoからのa線で19Fを22Na

サー利用はその後，人体を含めて生体

2.8 0.5
0.61士

Pにおけるナトリウムの循環系や組織全0.03 MeV)を求め，サージェント則から体における挙動を外部から追跡するこ

スピン変化をAI=2と推定した（現在値とに活用されてきたナトリウムに天l).IJ!)./== O).半減2,(A.K.

期の報告はその後ラスレットの3.0年

W.F.

keVのカスケードy転移が続く．

いろいろな光電ピーク(2つのy線の全17,467,4oK 128, 1936)

s.
(N.K.

keVと

このため，ガンマ線スペクトルに現れる

EC（湯川秀樹と坂田昌ーが1935年に提Proc.

keVの第2励起準位へ

4122.874
24Mg(Ed=
5.2 MeV)で金属マグネシウムを照射しBrewer,

Meritt)らの(1949),(1957),
2.58

たが，

Wyatt)(J.S.0.002 y)

Sampson,50,456, W. Bleakney,

くられ，大気エアロゾルや雨水中に検出

Meritt)

土0.0022年に基づく評価によって現在値(Tableof Isotopes,

1936).

中で宇宙線によるArの核破砕反応でつ= 2.602土
2.6026

1936)があっ(M.B.

22Naと24Naはともに，自然界では大気らの2.62年(1961)と続くが，1965年のORNL

Phys. Rev., 49, 856L,

22Na:

8th ed.).

Nuovo.L. Marquez

Cim. 6,1292, J 1957; A. Sakaguchi

22NaのEC分岐については，ラスレッ

Radioanal.

Nucl. Chem., 258, 101, 2003; 24Na: W.

トの指摘および22Neの第1励起準位へ

Rode!,Nature,のEC/

J.

Radioanal.

十分岐比(0.110)がベータ壊変に200, 999, 1963; K. Komura
Nucl.

Chem.,

269, 511,

おけるFierz干渉項の存否検証につなが2006),他の宇宙線生成核種の7Beやるとの観点から，多くの実験がなされた

IOBeなどとともに成層圏一対流圏におけA.

Wiliams,

る空気塊の移行過程の解明に役立って

Nucl. Phys., 52, 324,

1964).

(V.Yu. J= 11)

LuyanasGeophys.

75, 3665, 1970; H. Tokuyama,

で，唯一の安定同位体である23Na（同Environ.

位体存在度100%)は比較的長半減期のの項参照）．
- 9-

Radioactivity,

Res.,

S. Igarashi,J38, 147, 1998; 7·10Be

隕石中では，ケイ素，鉄，ニッケルな-26
aluminium-26

22Naの測定値も1950年代後半以降に蓄積され，地球近傍での宇宙線照射状況の知

質量数26のアルミニウムの長寿命
EC,

Ey = 1808.6 keV; T112

見を与えてきた．24Naは隕石落下後の
2sMg,

早い時刻に測定する必要があり，半減2443K, s1Niなどとと(26AI)=7.1 x 105y).
26Al

1950年頃より，半減期

P6

+ (Q

= 4 MeV)はス

0+)の準安定状態(I"=

もに明確な測定がなされたのは1996年

26Mg0+)に壊変するが，基底状(I"=1月に落下したつくば隕石と1999年9月

I"=に落下した神戸隕石であった（井上睦夫，あろうとの指摘があった．1954年にピッ5+)の方が長寿命のP十放射体で13, 2001).(T.P.
こ

Kohman)のような測定では，高感度の微弱放射能らは，同大学のサイクロトロンを用い測定装置が準備され，かつ特別の方法が

15

適用されなければならない（参考：本田26Mg (d,2n) 26Al反応で得た26Alからの雅健小村和久，坂本浩，ʻʻ宇宙放射線+~l (E 0.51 MeV

生成核種',「西村純編実験物理学講座

2.91 1.9, 0.717

25(d,n) 26Alおよび

25MgMeV-d

MeV)と
MeVのy線を見出し，半減期を104~106年と見積っ1986).
+ E

1959

max= 1.16±0.05Ey MeV
99.70%),
2.96

MeV（分

0.03
= 1.83
1.12

0.03MeV (3.7%),

0.05 MeV (0.30%)および応＝

7.4 X 10勺を求め壊変図式をほぼ確立したこの間，オークリッジ国立研究所(ORNL)の86インチーサイクロト”Al(p,pn)
27Al(p,2n)26Al26Si→26Alにより生成する26Alの，キャ
(Ed

28Si
= 5 MeV)(d,a) 26Alで生成する26Alの壊変が調べられた
コーマンらは1957年，26Al（および22Na)の無担体調製法を研究し，広い分野（無機化学，電気化学，固体物
理学，地球化学，鉱物・土壌学，金属窯業生物学等）への応用を考えた．26Alは近年，アルツハイマー病などの原因物質となるAl化合物の挙動，
河川水中の魚へのAlの吸着，酸性化土
壌からのAlの溶出などの研究のトレー(D.

BerggrenGeochim.
2005).
-10-

Cosmochim.

Acta,

69, 5263,

26Alが特に注目されたのは，惑星母天

その後の田中ら(1976)および長谷部信体の形成（半径100~200km)後の500万行ら(1977)の研究により，宇宙塵由来

年〜1億年の間に，マントルと核の分別の26Alは大気由来の10％程度以下であに必要な2,000~3,000℃に加熱する熱源

ることが示された．近年，加速器質鼠分として，104~1が年の消滅核種である
26Al, 6oFe, 36Cl, 10Be, 2J1Np, 244Pu,241Cm, 1291や析の進歩で両核種の精度の良い測定が4oKの放射熱が計算され，26Alの重要な成比の一定性を使って人骨化石の埋没(R.A.

可能となり，地上近傍での26Al氾Be生
T.C.

Fisch, G.G. Goles,
E. Anders,Astrophys.

ence,J., 132, 243, 1960; Sci
T.P.

Partridge

26Alの地表および地下での生成は，宇による．1970年代中頃に，Allende隕石

宙線のµ―粒子による2sSi(µ―,2n)26Al反CAI(Ca,Al-rich

26Al

26Mg

応が考えられ，1964年から田中グループ

inclusions)に消滅核種（坂本浩，高木仁三郎，槌本道子）は大量(T.
G.J. Wasserburg,

J.

のSi02（珪岩）からの26Alの探索によっ

Geophys. Res. Lett., 3, 109, 1976; Astrophys.

J.,て天然由来の26Alをy線計測によってはLee, D.A. Papanastassiou,
211, L107,

1977; Geochim.

Cosmochim.

じめて検出し，µ―粒子の数百万年にわた

Acta,

41, 1473, 1977).消滅核種呵とz44Puからる長期変動と岩石の削剥（地層変動）を求められた形成年代（星内核合成から隕(J.

Geophys.

Res., 73, 3303, 1968;

石母天体の形成までの時間）の1が年で80,は26Alは消滅しているはずで，別の星の使う精密再測定によりy線測定の結果をr過程の寄与が考えられるなどの議論を確認し，さらにµ―粒子束地下深度減衰(G.J.

Meteoritics,

30,365,1995).近年では，始原的隕石にJ.

materials)が究への応用も検討されている．

よる短寿命核種生成に起源を求めたり，
Tauri星）からの陽子照射に起因するとする説明もある
308, 223, 2005;

26AlはIOBeとともに高エネルギー(~GeV)銀河宇宙線(p)による大気成分（主にAr)の核破砕反応や低エネル
100 MeV)太陽宇宙線(p)によ::;:;る宇宙塵物質との核反応でつくられ，
地球上では深海底堆積物に蓄積する．
これを確かめるため，東京大学原子核研究所の田中重男らは太平洋深海底(5439

Nucl. Radiochem.
33, 2006),長期にわたる海進・海退の研見つかり，母天体集積前の宇宙線照射に(E.D.
Science,Young
1,10Be, J6Cl, sJMnの項参照）．

3757, 1975).現在ではAMSをと26Al量の相関が明らかにされつつあり

MacPharson(pre-solarm)堆積物のコア試料中の26Alと10Beを調べ，核破砕反応起源26Alの可(Science,

300, 607, 2003).

Koh.man, J. Chem. Ed, 38, 73, 1961)こと

160, 1348, 1968).
-11-

Sci., 7,

32

32Siは大気中で宇宙線によるArの核

silicon-32 (32si)

質量数32のケイ素の放射性同位体
max
(E

(M.

= 0.221

破砕反応でつくられ，その生成量につMeV, no y; T112= 160 Y) ·(D.

Lindner)は，カ (Handbuch

1953

(B.

Lal)

Peters)der Physik,

リフォルニア大学バークレー校放射線46/2, p. 551, Springer

研究所の184インチーサイクロトロン

を含む地球化学的関心は高いが，上述

1967)以来，水文学

340MeV)で塩化ナトリウムの半減期の問題などがあって大きな進

NaClを照射後，（NHふSiFを担体として歩はまだない．最近，東京大学タンデ(EP=

化学分離し，”Cl(p,a2p)反応でつくられ(MALT) 32Si-AMS

る半減期710年のP―放射体唸iを見出し，
J

Nucl.

娘核種守の放射能の成長を観測した

Radiochem.

32SiのP―線の(Phys. Rev., 91, 642, 1953).

Sci., 5, suppl.,の研究の進展が期待される．

直接測定は難しいため，その後に報告された半減期の値は100~700年にわたりGeithoff)が1962年(D.

に報告した約650年が長い間使われてきた．1977年，金沢大学の坂本浩らは東京大学原子核研究所のシンクロサイクロト
ロンでNaCl板のスタックを照射し，半MeVまでの励

500(JInorg.

Nucl. Chem.,

40, 1183, 1977).この32Si試料を使って，東京大学物性研究所の本田雅健らはカリ
フォルニア大学ラホヤ校との加速器質量
108

yの値を報

(AMS)
(D.

Phys. Elmore

Rev. Lett.,

45,

45,592,589, 1980; W. Kutschera1980).その後の再測定で172年とされたが，現在では160年が正しいとされている．

O+

1 6 0y¥B―100%I+i
Q13- 221

14.28 dP
QB- 170¥/3;+100%32
16 S

Si-32, P-32

keV)
-12-

65, 2004),今後

-32

36

phosphorus-32 (32P)
32= 1.709 MeV, no y; Tli2 = 14.28 d).ローマ

98.1max=%,E

Amaldi),フェル

(E.
(E.

(E.

1934

(D.C.

Walke)はカリフォルニア
大学バークレー校の37インチーサイク
ロトロンの照射台近くに6ヶ月以上置い射化実験の一つとして，照射した硫黄

た多量（各1ポンド）の塩素酸ナトリウ

14 P_
g/cm2

NaCl03

NaCI04を示すことから，これは同位体存在から35Cl(n,y)反応に伴うシラードチャ

度94.93％の内の（n,p)反応で生成しルマース反応を受けた36Clを水に溶解

32p

し，AgCI沈殿アンモニア溶解，不純Proc. Fermi

Roy. Soc., 146A, 483, 1934; E. Amaldi他，

物スカベンジなどの操作の後にNaClとしてその放射線をローリッツェン検出器

522, 1935).嵯峨根遼吉はと霧箱で観察し，36Clが1が年以上の半

1936年，カリフォルニア大学放射線研
(Etax
―P

究所の27インチーサイクロトロンか= 0.64 MeV)と
EC壊変をする核種であることを見出し= 4 MeV)で硫黄を照射(Ect
30p 34Cl
;T112
―
(

32p

(Phys.
=0.314d)の生

X 105~2

クリバー原子力公社のバーソロミュー(R.M.

たNaClから精製したClの質量分析とLyman)は1936年，4Jt -メタン・フロー比例計数の絶対測定

重陽子(E戸5MeV)を赤リンに照射してTl/2

32pをつくり，磁気スペクトロメーター

(Can.

1.69

Bartholomew)らは，中性子照射しRev., 50, 1141, 1936).同研(E.M.

32p P―

X 1が年との報告があったが，1955年にカナダ・チョー

T112=2.62 h)と32pの生成を確(Phys.

1941).その後半

Rev., 60,909,

2

成を，またD-D反応からの中性子照射
34S(n,a)31Si(n,p) 32P反応による
31Si
,y;

X 10勺）．

Graham)と英国リバプール大学の(H.J.

10月22日偶然に発見）による一連の放

149A,

W

学のアムハーストカレッジのグレイハム

（ま

Rn

―

0.709 MeV; EC 1.9 %,1941年，米国マサチューセッツ工科大用いる中性子（水素減速の遅い中性子；

S(36CI)

0.001 %, QEc = 1.44 MeV; T1/2=3.01

Segre)のFermi)たはRa)-BeおよびPo-Be中性子源を(E.

chlorine-36

質量数36の塩素の放射性同位体((Epmax0.03)= (3.08

X 105 yと決J Phys., 33, 43, 1955).同年，(Epmax)(P.W.P.

MeVと決定した．

(A.

Moljk)が壊変様

Drever)32pは，”Yとともに特に高いエネル(Phil.

Mag., 46, 1337, 1955).
塩素の生物科学での重要性から，ギーの純P―放射体で測定しやすく，半減期が適当に長いことからP―線の標準

38Cl 36Cl,Et""=―(P

1.643 MeV; Er=や放射化学の碁礎的諸実験に重宝され2.167 MeV;る．また，原子炉で大量に製造できるこ

レーサー利用に供されてきた．38Clは測11c, 14c,

T112= 37.2 min)とともにト

定し易いが半減期が短く，36Clは半滅期は長いが測定は難しい．36Clの測定に35Sなどとともにトレーサーとして利用され， リン酸基標識などに広く用いられは液体シンチレーション計数法が使わている．

れてきた隕石などの地球外物質では56Fe(p,X)36Clなどの反応で36Clがつくら
-13-

ー

゜

＋

tr咄

％

ElC,

ー

1c01
lfJ
XQ
ー

670
E2c .4314

5y¥¥[00lo+

||h

O+

s

36
18Ar

31
66

Cl-36

keV)

れ，宇宙線照射年代の知見を与える．地-40

球上では，高エネルギー宇宙線により地

potassium-40 (4°K)

質量数40のカリウムの天然放射性同表のKやCaあるいは大気中のArの核(Etax=
89.3%;

破砕，遅い中性子によるArの核反応，EC, y, Ey = 1.4608 MeV,11.7%EC

熱中性子による35,37Cl(n,y）

l.3116MeV,（地表・地0.048%;

T112= 1.27

中）および4oCa(µ―,a)反応（地中で卓越）

X 109 y).カリウムは地球岩石中に平均でつくられるまた，1954~58年の大3

気圏核実験（特に海洋上実験）で放出さ
36Cl

(~75

(K20
93.258kg)も拡散している．地41K

下深部やウランの多い地域では，238uの%),4°K (0.0117%)およ(6.7302%)からなる．1905年にト(J.J.

自発核分裂からの中性子の捕獲反応も起

（同位体

”k

1856-1940)がカリ

Thomson,

ウムとルビジウムから放出されるP―線

こる．近年では，36Clの高感度測定に加(Phil.

Mag.,10, 585, 1905),そ

速器質量分析(AMS)が用いられ，環境水

れぞれ4oKと87Rbによると同定したが，や大気循環のトレーサーとして，JCO事

半減期や壊変図式が確定するまでには

故，広島原爆加速器遮蔽コンクリート

時間を要したそれより前の1897年末での中性子評価などにおいて活躍してい(M.S.
36Cl

Curie,る（例えば，関李紀，放射化学ニュース，

1867-1934)はベクレル線がウランに特No.11, 22, 2005).

有かどうかを知るため，入手できるすは呵とともに，地下数キロメーターでべての材料を調べた際(Poの項参照）にの水循環のトレサーとしても注目されて(J.
Geochim. Lippmann
Acta, 67, 4597, 2003;e, 7(potassium 2

k

floxy

tantalateとniobate)に僅かな放射能を認

Cosmochim.
26Al, 1291の項もめたが，TaとNbによるとした1928年，

参照）．

(G.

von Hevesy, 1889-1966)”K

より重い方のフラクションに放射性を1935 4oK
allgem.

Chem.,

Bodenstein

Naturwiss.,(A.O.
(Phys.

1/8300)-14-(Z.

anorg.

Chem., 171, 1, 1928; Z. Phys.
Festband,

309,

1931;

23, 583, 1935).同年，ニーア

Nier)が4oKの存在（同位体存在度
Rev., 48, 283,

(K.

Site)は，質量差から1935).

報告されていた．引き続き半減期や壊変

4oKはP＝放出で40Arと4゜Caになると考(12

えたがP十の検出ができず（実際p十の分報）が，1950年のニーアの同位体比再測

岐は0.0010%),カリウムの放射能は当

定を経て，

43K
96, 593, 1935).

K.Min Geochim.

1935年，京都大学の湯川秀樹(1907-1981)

Cosmochim.

2m,c2

111, 2001).
この間，岩石鉱物中の40Kの壊変で生

electroncapture, EC)

じる40Arの蓄積量から地球岩石や隕石の2m,c2以上ではP十放出と競合するという軌道

Nier, 1948)が(A.O.

進歩したさらに，鉱物試料を中性子照

Phys.
Math. Soc. Jpn., 17,467,
18,

1935; 39128,1936). 1938

(L.W.

Alvare乙(T112= 3.26 d)のECで

1911-1988)”K(n,p)39Ar
­

C.M.

Ar

1938).この前年に，スミセ(W.X

Lanphere,for Geologist,"(T.P.

Bleuler,

M. Gabriel,

4oCaの0.1％から花閾岩の3.5％まで多様で1947)ある．土壌中のカリウム量はカリ肥料の使用量に依存する．海水中の40Kは約

X 108
H. Ahrens, R. D. Evans, 1948)の値が
1/30

K/Na
20 Bq/L
ー

27

40Ar
keV)
- 15 -

︒

+
Q 483

K-40

6

803Q+

/¢+o.001%
O+

ー
ー

R

%-4
3Cla

゜

︐

4oK
QEC1505ロ＼

EC11.7% 41460．も

2+

(Ann.

Rev. Nucl. Sci., 4, 1954)によると，石灰岩

1930)か

Mlihlhoff,(E.
X1

Ko an)

までの値が，また年代の分かった雲母類
(L.

M.A.

1969).

Rev., 51,

178, 1937). しかし，この時期までの半yDatingW.H. Freeman & Co., San Francisco,

40K

2.4

Dalrymple,"Potassium-Argon

Hemmendinger)が質量分析と放射線測定

1.6

G. Turner,

1966; 1291の項の保持性の知見が確保されるように
(G.B.

Phys.

(W.R. Smithe).

Res., 71, 2852,

し，段階加熱法の適用により鉱物内で4oK_4oAr
40Ar

67Gaなどのy転移における内部転換も調

A.

(T112

参照；近年では前述のMinら）が確立
191Hg,

106Ag, 1010,109Cd, 1Be, s4Mn)のECおよびRev., 54,486,

Merrihue,

J Geophys.

を詳しく検証したその際アルバレは，
4oK

X

Ar

= 269 y)と40Arの比を質量分析するAr

生じるZnのKX線を測定してこの理論

Ta,Acta, 64, 73, 2000: F. Begemann65,(orbital

67Ga

Leutz)らの測定(H.

(Z. Phys., 187, 151, 1965)でほぼ現在の値

Phys.,

70kgのヒトの体内に140gのカリウムが-41

40K

no y; T112= 1.03 x 105 y).カ

(EC,の放射能はlがBq程度となり，内部被0.2

calcium-41 (41Ca)

質量数41のカルシウムの放射性同ルシウムの原子核は陽子数20の魔法

mSv／年となる．

（マジック）の数をもち，質量数40から48にわたって6個の安定同位体が存在する．中性子数もマジック（二重マジック）の40Caは存在度96.94％で最も多い．4820Ca28も二重マジックで
0.187

5

X 1019年の二重ベータ壊変が報告されている．これらの同位体にはさまれる
47Ca
P_ (T112= 4.53 d)
max=(E

0.694 MeV, 1.990 MeV, Ey=“Ca
1297.1 keV)

(T112= 162.7 d)は99.9981％が低エネルギーP―放射体(Etax= 0.258 MeV)である．41Caについては，安定同位体として見当たらないこ
1940 4oCa(Ed=

8MeV)や4oCaと遅い中性子の反応で調べられてきたが，X線測定が難しかった．
(H.

T. Richard)らが1950
41K(p,n Ca(0.44MeV)から41Caの電子軌道捕獲

0.02(EC)が期待されることを示し，カナダ・
Yaffe)の(L.

グループが1950から53年にかけて注意
深く中性子照射と化学的純化実験およkeV)の比例計数

(3 KX
T112

X 105 Yの0,3)= (1.1

(F.

EC

Proc. Brown

Roy. Soc., London,

220A, 203, 1953).その

(7.5
1.1)

X
(J.R.S.
1

Drouin,L. Yaffe,

Can. J Chem., 40, 833, 1962)やワーリン
1.2

(L.
X1

Wahlin,Nucl. Phys

A, 169, 95, 1971; 214, 1, 1973)が出されたが，1973年に馬淵久夫のグループは
濃縮4oCaの中性子照射で41Caをつく
X[(1.03X 1-16-(8.85 0.35)

±0.04) X 1が年］は，
J.

Mabuchilnorg.

(H.

(J.N. Gosawami,1974)である．

Arizona,

Caのトレーサーとして4sCaが使われたことがあるが測定は難しい．41Caは半減期が長すぎ，測定も難しい．自然界で4°Ca(n,y)41Ca

41Caのトレーサー利用が考えられ，生物科
学や地球科学の観点から興味深いが目立った研究はまだない．しかし，原子力や加速器施設のコンクリート廃材のクリ
アランスレベルの観点から41Ca測定が注目され，半導体レーザーによる共鳴励
起蛍光測定や多段共嗚電離質量分析を利用する高選択性・高感度測定が達成されようとしている（若井田育夫他；第5回

EK2004-8,261,2004).クリアランスレベルの測定だけでなく，医療（骨代謝）やカルシウムが関与する他の分野への応用が期待される．
太陽系原始星雲への新しい核合成物
質の付加と物質の固化との時間間隔は(26Mg異常）26Alの研究で確立されつつあるが，41Caの(Tl/2 = 7.1 X 106 y)より短26Al

いのでより初期の太陽系生成史のヒントが得られると期待される．41Caにつ
1994

(G.

Srinivasan)

Efremovk(CV3)のCa-Alに富む含有物(CAI)中の40c IK

pyroxene perovskite（ともに高温鉱物）のイオンマイクロプ
ローブによる分析から“Kの過剰を見出したことに始まる．CAIの固化は新合成41Ca取り込みの後100万年以内で，
Ca=

41c

0.3) (1.5(Astrophys.
Nature,1996;1998).

X 10―8とJ., 431, L67,

1994; Geochim.

Cosmochim.

S. Sahijpal

Acta, 60, 1823,
391,

A.T. Vanhala,

and PlanetsUnivIV,. V. Mannings

Nucl. Chem., 36, 1687,

559,

36Cl 99Tcなども合わせて知見が深められつつある-17-

Tuson, 963, 2000).

in Protostars

-53

定と”Mn/55Mnの質量分析で半減期の再manganese-53 (53Mn)

質量数53のマンガンの長寿命放射(EC,

X 1が年を得た

0.15) 3.0

が，まだ精度不足といわれている．

no y; T,12 = 3.7 x 106 y).
マンガンの安定同位体は55Mnのみで1955

本田らは1960~61年に鉄隕石中に(Geochim.

(J.R.

Wilkinson)

53Mn

Sheline)は中性子マジック28をもつ囚Mn28しよ

1962),それ以来，鉄・石質隕石，月試料，

長寿命核種に違いないと予想し，シカ

地球物質の測定でも”Mnを検出した

e

53Mnの測定には，はじめのうちはCrの(y,p) sJMn

KaX線が使われたが，1965年にミラー反応を試みたが”Mnは見つからなかっ
92.1

(H.T.

”Cr (EP

52Mn

y;

(EC,

750

MeV-p

する”Mnを検出し，logft値の見積も15+ 5°Cr→”Mnと4種の鉄隕石中の”Mnについてこの放射化法

年，を詳しく検討し，適用した．

(W.

”Mn

Dobrowoski)

55Mn

(GCR:

galactic(SCR:cosmic

し，これに碁づき，シーラインとフー
2x面年（誤差l0%)とし，この核種の56Fe(n,p3n),

宇宙線照射年代や隕石の地球大気突入

85, 1957).鉄隕石では宇宙線の作用で53Mnなどの反前の大きさの情報を与える．これらの研究には，”Mn生成核反応断面積が必応が考えられ，数百万年にわたる宇宙空
間での宇宙線照射歴や宇宙線強度長期

要であるが，1970年代はじめは陽子工変動の知見が得られる，というものでMeVでの測定（本田他，

730あった半減期はその後，1957年のハ(J.R. (J.
(P.J. (J.H.
(1.9

1971)があるのみで，1964年の本田とラHuizenga)(D.

X 1が年以上，1965年のケ (R.C.

Wing)
Kaye)

Cressy)

4.5)
(3.7

SCR
<100

X 1が年を経て，1971年に本田雅健

測するしかなかった．1973年に古川路
Phys

52

MeVまでの陽子とFeの反応の励起関数を，1974年には柴田誠一ら

Rev., C4,
2000-2002),
1182, 1971).
本田らは，下記のような研究の進展に対MeV)による”Mnの見積もりには既報の同タイプの励起関数から推X 106年と決めて推奨値
M. Imamura,

Reedy)とArnold)や同年の田中(J.R.

X 1が年，1969年のホール

Honda,Lal)のGCRによる”Mnの見積も1972

Hohlfelder)の(10.8士(J.J.

54Fe(n,2n),56Fe(p,a)などを通じて”Mnをつくり，

179,
53Mn, Fe (p,spall)

solar

表面ではSCRが重要である．GCRのe,
56Fe(p,a)ray)

cosmic ray)の陽子線の寄与が重要で，月Hooper)は半減期を見直して

(J.E.

(M.

MeV-a

りから半減期を140年と推定した翌と同じ5/2ではなく7/2であると指摘

0.4)+ Fe→”Mnと鉄隕

石Aroos中の”Mnについて，今村峯雄

月後の壊変からCrのKaX線を放出

0.5)

(EC,

化法を提案した1970年代前半，松田d,現

Tl/2=5.7d)の影響のない100日〜26ケ

5.59

Milard,”Mn(n,y)54Mn
Jr.)

EY = 834.8 keV; Tu2 = 312.1 d)による放射MeV)で8時間照射してMnを化学

=9.5

l.3

Cosmochim.

Acta, 22, 133, 1961; J Geophys. Res., 67, 4847,

8.3

応するために，LEPSによるCrKa線測- 20
52Cr(d,n)53Mn
MeV
反応の励起関数を測定した．宇宙塵起- 18 -(Ep,

源の”Mn（深海底土）の探索も行われ，
3 ~10
―

-60

dpm/g-Mnの値から1年間に地球に,y:

X 104トンであ
近年，太陽系の最も始原的な物質で(CAI)や球粒（コンドリュール）あるいは変Tl/2 = 1.5 X 106 y）．鉄（原子番号

s4Fe

5.845

(91.754 %),57Fe(2.119%)%),(0.282%)である．間に挟まれる奇数中”Cr

Birck,e (EC, no y)の半減期は2.73年

s9Fe

Res. Lett.,,y: (l3―

T112= 44.50 d)は早くから知られていて，測定し易いガンマ線

12, 745,

1985), 26Al-26Mg対などとともにこれら(Ey = 1.292, 1.099 MeV)をもつことから，の物体の形成について100万年スケー

鉄の放射性同位体として各方面で重宝がられてきた．6oFeは偶々核の安定谷の端

ルでの時間軸と空間軸を入れた詳細なより先に位置してP―放射体と思われた

1,10Be,
26Al
G.W.
, 36Cl, 6oFe
Shukolyukov,

Lugmair,
Geochim.

56Fe

58Fe

55F

性度の高い隕石の中に”Mnの壊変にGeophys.

(6°Fe)

26)の安定同位体は中性子マジック28を1978).

C.-J. Allegre,iron-60

質量数60の鉄の長寿命放射性同位体

Cosmochim.

62, 2863 1998; Meteoritics
36, 1017, 2001: M. Gounelle,& Planet.

A.

が，Q の系統性からみてエネルギーは低く，基底状態(0+)の6oFeから60gcoのActa,

5＋へのP―遷移は第4禁制遷移となり，

Sci.,

(T112
S.A. Russell,2= 10 min)は60mco

第2禁制遷移となる．このことからQ戸

69,3129,2005).

MeV)で

0.237
0.1- 0.2 MeV
T1/2=108yと予想された。

6oFeをつくることが難しかったため，
6oFeの半減期を定めることは容易でなく失敗が続いたが，1950年代中頃にカー
CJ.-C.
(T.P.

Roy)とコー
Kohman)は，6oFeは60m,gcoを経て6°Ni（安定核存在度26.223%)に至り，その半減期は3倍の不確定性をも
X 106 yであると初0.3

めて報告した。彼らは，同大学のジョー(J.W.

Jones)が6oFe探索の試みの中で，陽子によるCuの核破砕反応によって高収率で6oFeが得られる可能性のあることを示したことから，同大学のシンクロトロンで5ヶ月前まで中間子発生用に(12003 400 MeV

h, 1 mA)

照射した銅ターゲットを入手し，鉄を化
1mCi(6 x 107 Bq)のs9Feとかなりの鼠のssFeを得た．6oFeの直接測定はできなかったので，上記の予想から
60mcoのミルキングを繰り返し，特製の-19-0.5)= (1.6

X 10-6とG.W. Lugmair,

Earth Planet.

低バックグランドGM計数装置を用いて6°Fei56Fe

6oFeの量を測定し，ジョーンズが求めた

(J.L.

Birk,

核破砕反応の系統性を使って半減期を推Sci. Lett.,

90, 131, 1988),モステフアオ(Can.

(S. Mostefaoui)らが普通コンドライト

J. Phys., 35, 649,
1957).この結果にコーマン自身が疑問

Semarkona (LL3.0)のイオンマイクロプを抱いていたが，1984年にアルゴンヌ国(Fe/Ni=5x

Kutsehera)らはW.

10りの二次イオン質鼠分析（SIMS)では6°Fe/56Fe = 0.92 x 10-6という非常に大きブルックヘブン国立研究所のラジオアイ
ソトープ製造用ライナックBLIPを使っ(Astrophys.

= 191 MeV)で銅板を28日間(EP(18.75J, 625,271,mA)照射した．1年間冷却後に鉄

2005).

Kitaら日本の地質調査所とN.T.

東京大学のグループによるSemarkona隕を化学分離し，6°Fe/Fe比をアルゴンヌ石中のフェロマグネシウムに富むコン

国立研究所のFNタンデム—超電導ライ 60Fei56Fe< 3.4 x
7 10
―

(AMS)
で測定した．6oFeの放射能は6oCoのガン(B.-G.

MeV)の成長を1年間追跡し(1.332
T112

Cosmochim.

Acta, 64, 3913,

Choi)らカリフォル

2000)

ニア大学グループによるコンドライト

6°Fei56Fe
X 10勺を得た．

0.27)= (1.49(Geochim.

Bishumpur

コーマンは当初から，6oFeは消滅核種(Lunar

< 1.6 x 10-6

Planet. Sci.

Conj,

30, 1862, 1999),(T112< 3 X 108 y)で，特に鉄は存在度が高アリゾナ州立大学の立花らによる変成度

く広く分布していることから，宇宙年代の低い普通コンドライトのBishunpurと60Fei56Fe
学にきわめて有用な核種であると考え，

Krymka

隕石母天体形成初期の熔融分化の熱源の(1.8-1.73)

Kohman,=x 10-6 (Astrophys.

J, 588, L41,

2003;同誌639,L87,2006)などに比べてN.

Saito, Ann. Rev. Nucl. Sci., 4, 401, 1954).カ

も大きい．いずれの結果も26Al-26Mg対

リフォルニア大学スクリプス海洋研究所の測定値に一致するが，この大きな初期

Shukolyukov)と値は連続合成モデルに合わない．むしろ，A.

Lugmair)は質量分(G.W.

析計を使って玄武岩質隕石であるユーク(SN:
Chervony

Kut(Fe/Ni=

生まれつつある太陽系星雲近傍（数十〜II

pc)

104 - 10りsupernova)からの付加によるものであるとされていの全岩と分離鉱物の輝石ならびにトロイ(A.G.W.
Astrophys.Cameron

ライト(FeS)で初めて6oFeの壊変で生じL53,500, 1995; G. Wasserburg

E (E = 10―4)に

2.4~50L689,

J, 447,1998).ただし，このSNが星雲収

わたる6°Ni過剰を見出し，全岩固化時の(A.G.W.

9(Science,(EarthIcarus,259, 1138, 1993).別のユーク

Juvinas6°Fe/56Fe

Cameron

X 10―9を得

6°FeJ56Fe(Fe/Ni1.5)= (4.3
Planet Sci. Lett.,= 104 - 10りについ(N.T.
X 10―10を得た

Ll89,

Cosmochim.

Acta,J, 424, 412,

1994) Wolf-Rayet (WR M.Amold(Ca, Al-rich

64,

3913, 2000).赤色巨星に至るAGB星
Astrophys.
(G. Wasserburg

AllendeCAI

J 447,

1998)

GeochimKi. ta

119, 159, 1993).両
X 106年）

30, 447, 1977; Astrophys.

L53,500,
1995; G.J. Wasserburg

inclusions)Astron.
-20-

Astrophys.,321, 452, 1997)でも説明できない量であり，原始太陽から始星雲に持ち込まれたと考える．また，”Mnや1s2Hfを含む微惑星も6oFeが存在の宇宙線照射を考慮しても説明できない
Astrophys.
CT.LeeJ, 506, 898, 1998).

(Science,

ところが最近，コペンハーゲン大学の(M.

Kerr,同誌

316,R.A.
1178, 2007;

Bizzarro)らデンマークと米

316, 1111,2007).

国のチームは，ニッケル同位体の高精度 (K.

Knie)

質量分析から，太陽系内の古い物質を代表する地球，火星，炭素質および普通らのグループは，南および中部太平洋

4830

m)から採

1300m

コンドライトでは26Alの壊変でつくら取した鉄・マンガン団塊のクラスト層中れる26Mgと違って6°Niの過剰は存在せ(K.

ず，より新しい分化した隕石母天体のKnie他，

live AMS6°Fe
Phys. Rev. Lett.,

83, 18, 1999
93, ;各部［玄武岩質地殻（エイコンドライト

171103, 2004),話題を集めている．このの1種アングライト），金属核（鉄隕石），

6oFe（クラスト層の10Be/9Be比から成長

マントルー核境界（石鉄隕石の1種パラ速度を求め，”Mnの測定から宇宙線にサイト），融解残濱（エイコンドライト

よる6oFe生成を排除）は280万年前あるの1種ウレイライト）］では，Fe/Ni比のいは500万年前に太陽系から数十pcで

°Ni=

0.02
- 0.24

起きたSNによるものと考えられる．もE

単位(10―4)の一様な欠損が存在すること報告したこれは，星内合成された
26Al 6oFe
62Ni,

しそれが本当であれば，当時の地球の気
winter)や古生物へのcosmic-ray(B.D.

Fields,s4Cr)が母天体材料の分子雲に同時に取J. Ellis,

New Astron.,

4,419,

1999).

り込まれたのではないことを示唆する．
26Alは41Caや101Pdとともに200万年ほど続くWR星でつくられるのに対して，
SN

IIではなく，太陽

AGB6oFe

質量の30倍以上の星のWR星段階のSN

b/cでつくられて太陽系原O+

l.5xl06y
2+

Fe_

沖
9ʻ

◊ 7 58.60 10.47m/3ヘ

Qp- 2372505.75i!c;; f32:]y::`+:
1332.50.7 psO+
60Ni
28
Fe-60, Co-60

keV)
-21-

60

cobalt-60(6°Co)(Eta,=y).ローマ大学で1934年か

性子吸収断面積についても1935年のプ
Dunning)らの研究以来，22から38バーンにわたる数多くの値が報告されてきたが，核(E.
1901-1954)らはコバルトからの

60mCo

y

(rl/2

(IT 99+ %,T1/2 =

10.47 min)の生成を経由することもあり

=

混乱した

2.5 h)
Aston,

59Coの熱中(K.L.

らはじめられたRn-Be中性子源を使う
Fermi,

R. B. Firestone他編

of Isotopes,

6-8th eds., 1967, 1978, 1996).

0.318 MeV; Ey = 1332.5, 1173.2 keV,

5.271

1877-1945)の質量分析測定からコ1173.2 y

keVと

6oCo

バルトの安定同位体は”Coのみである

1332.5 keVの2本のy線はカスケード放と分かっていたので，水で減速した中性出であり，y線エネルギーおよび放射能

子の吸収により生成した20分の半減期

強度の標準に，また方向角相関の基準にを示す放射能は60Coであろうと思われ用いられる最も典型的な核種の一つで(Proc.

Roy. Soc., 149, 522, 1935 ;同誌

ある．

146,483,1934).プリストン大学のサンてきたが，半減期が長過ぎることからトレーサーとしても広く利用されSampson)らは1936年，ア57Co (EC, Ey = 122 keV; T1/2 =271.8

ストンの結果を確認する（ただし”Coも55Co (13+,EC, Ey = 931.2, 477.2
T1/2 keV

(M.B.

d)や

mCi)-Be 56Fe(d,n) = 17.53 h)

68s.

(Table

質量数60のコバルトの放射性同位体

反応，後者は54Fe(d,n)反応でつくられる．

中性子源によるlヶ月のCo照射から得た6oCoの放射能は2週間の追跡でも減60Co

衰せず，半減期は1年以上であると推~100による”Co(n,y)反応でつくられ，医療

(J.R.
Ra(55

Risser)10

器具薬品あるいは食品の滅菌，農作物

mCi)-Be

Co

10

PBq)は金属コバルトの原子炉照射の品種改良，不妊化ウリウミバエの放飼

Al Pb

による吸収測定を行いP―線のみを観測
し(y線のエネルギーは1.5~2.0MeVと推定したがy線放出はなしと結論），6週
2.0 0.5)=· • • • •・

年を得た．1940~41年に，リビング(G.T. (J.J.

［ʻど＇ 照 射 物

コる溢；製＼、

Livingood)

計：：----（織遍の昇降）．．ヽ・·Seaborg)は”Coに重陽子を照射してつ
1.2

60Co

MeVのy線とリッサーらと同じP―線を見出し，半減期5.3／／／／／｀門ジ／己〉＼
Rev., 60,

53,847,913, 1941;

1938).その後，';1950年代を通じて5.20年から5.27年にわたる数多くの値が報告されたが現在採：・i［g—_—_— —;] ---ーと水ブール

Co-60織漏一ーー［］

用されている5.27年に収まった精密なy線エネルギーおよび内部転換率が決

コバルト-60ガンマ線照射装置

定したのは1970年代になってからであ-22-（日本・メキシコ）などに使われている-85

60Coのy線は透過性が高く（中くらいのcm），百万キュリー

10
15 (37 PBq)
l~10

krypton-85(85Kr)

質量数85のクリプトンの放射性同位(Et•xkWの出力があり，= 0.687 MeV,分岐比99.5％他；

T112= 10.756 y).

1946年のはじめ頃には，235Uの中性子誘導核分裂で生成する

kGy/hの線量率を与えるが，その強度は1ヶ月に1％ずつ減少する．医療

核種のベータ壊変系列は64ほど知られでは，小規模線源が癌治療のために世ていた．KrとXeは安定核が多く［最重界中の病院で日常的に使用されている．

核86Krと136Xeはそれぞれ中性子マジッ

工業用線源（溶鉱炉内のレベルゲージな

ク50および82をもち，セグレ・チャー

ど）としても使われてきたト（核種図）のハイゼンベルグの谷が広くなる］，中性子過剰核のP―壊変列の終端となる．質量数85の系列として85Kr (T1,2 = 4 h)が知られていたが，長寿(N.
Sugarman,C. Hoaglandin C. Coryell's

Address,1946).カナダ・マクマスター(R.L.

Graham)は，1944年12月から

1

(144,

ACS

Thode)とグレイハ(H.G.

407, 619日）原子炉照射したウラン板からKrとXeを抽出して質量分析を行い，そのうち407日間冷却した試料から核分裂生成の83-86Krの収率を求め，85Krは放射性であり，半減期が10年であるこ(Can.

J Res. A, 25, 1,
1947).
235Uの中性子誘導核分裂における質量数85の同重体収率は1.327％で，85krは原子炉運転中の排ガス中に残る．使用済
核燃料の再処理でも大気中に放出される量が多く，水圏への旧の排出とともに取り扱いがやっかいである．大気中の1.0

Bq/m3と推定されている

85Kr

が，85krは希ガスのため生体濃縮は起こ
らず，純ベータ核種のためにヒトの皮膚2~3mm)への影響が考えられる

ものの，原子炉からの排出は問題ないとされている．使用済核燃料の再処理過程での放出には注意を要し，冷凍分離・吸着溶解（フレオンー12,活性炭）による隔離が必要となる．
-23-

-87

rubidium-87

87Rbは寿命が長くP―線のエネルギー(87Rb)

質量数87のルビジウムの天然長寿命(Etaxが低いためP―線測定（液体シンチレー
ション，知比例計数など）では困難を= 0.282 MeV; no y; T,/2
= 4.88 X 1010y).天然のルビジウム同位体
85Rb

72.17%)

27.83%)

(P.

(W.F.
（存

87Rb

(3/2-)はP―

87Rb

87Sr

（安定）の基底状態(9/2+)に遷

1898

(M.S.

Curie,

Flynn,

Phys. Rev., 116, 744,

87Srの量は微量であるため，同位体希釈

Curie,

1859-1906)の電気計を用いて多くの鉱物

質量分析によって注意深く定量する．こ

試料の放射能を調べたが(Poの項参照），の方法による測定では，既知量の87Rbから生成する87Srの量を7年後，さらにRend. Acad. Sc. Paris,

19年後に測定して半減期を求めた努力

126,1101, 1898 ; ―線のエネルギーが低かっ(C.

たためか）．1905年，ケンブリッジ大学(J.J.

Thomson,C. McMullen

Cosmochim. Acta, 41, 1745, 1977).
238,235U-232Th-206,207,208Pb

J Phys.,87Rb-87Sr
40Ar

141Sm-'43Nd 187Re-187Os 116Lu-

るのに気づき，その後トリニティ・カレッ

116Hf対などとともに隕石，月，地球な

Campbell)とエマ

(N.R.

Can.

44, 3033, 1966; D.Geochi
W. Davim s

1856-1940)は金箔検電器でKとRbが電子( ―)を放出す

どの岩石鉱物の生成年代の測定で主要Wood)がカリウムの放射能はウランの1000分な役割を濱じ，国際地質学会(IUGS)のの1であり，ルビジウムの放射能はそ

地質年代委員会の議論を通じて壊変定数の使用取り決めがなされてきたが，測定(Proc.
Camb. Phil. Soc., 14, 15,211,577,

1906).ウの精密化に伴ってこれらの放射能時計がランやトリウムより軽いこのような元素一致せず，半減期の見直しが今なお要に自然放射能があることを発見した最初の報告である．1919年，(F.

GeochimBegemann.

ドイツのハーン

Cosmochim.

Co.Hahn, 1879-1968)らは87Rbの半減期を(R.H.

87Sr対による年代測定を提唱した（この6.3

Naturwi
X 1010ss.,
X 10!0年の範囲の値がPhys.X 10!0

Flynn)とグ
Glendenin)の1959年の(L.E.
[(4.70Phys.X 10!0

X 1010

再検討が必要であると述べている．

Rev., 103, 1045,

1956]

Steiger)Sci. Lett., 36, 359, 1977)が，ベーゲマンらはAldrich)らの1956年の値
[(5.0

(E.

0.03) (4.88 (Earth

数多く報告された．年代測定には，オル(L.C.

65, 111 2001).現在受埠er)がAr-Ar年代との比較から求めた

25, 189, 1937).その後，1960年前後まで
6.4
4.3 X 1010

Acta,

け入れられている半減期は，1977年に1937 7.3 X 10!0

0.10)

L.E. Glendenin,

1959).地質年代測定では，ルビジウム

RbおよびSm含有鉱物については言及し

0.2)

Rev., 55,を含む鉱物中に87Rbの壊変で蓄積する

1867-1934)(Compt.

Rb-

Phys. Libby

245, 1939; Anal. Chem., 29, 1566, 1957; K.F.

Rev., 116,

744, 1959]の両方が使われてきた両者
で隕石の形成年代に5.5％の差を生む．
-24-

Planet.

-90strontium-90(9°Sr)r(EC, no y; T,/2 =25.34

質量数90のストロンチウムの放射23sU,(£tax=

0.546 MeV, no y; T1/2

=28.78y).

1943

239Puなどの誘導核分裂の中でも，90Sr（お

90Y;

(CD.

d)は核
233U,

Etax = 2.281 MeV, no y;

Coryell)が235Uの中性子誘導核分裂生

2.67

成物中の90Srの半減期を30年を報告

137Csの項参照）と並んで高い核分裂収率

1946

,
―
(j3

137Cs
d)

y; T1/2=30.07（約6%；分裂核によって多少異なる）を(L.E.

Glendenin)は90Sr-9oy対の親娘関係を見もち，半減期が30年前後であるため，直し25年という値を出した1948年，

核分裂後10年以上経過すると両核種の放射能は核分裂生成物の中で卓越する．

Hayden)が質量分析と放(R.J.

90Srは娘核種の90yと3週間ほどで永射線測定を組み合わせて，25年のSrは90Sr, 60時間のYは90yと同定した．そ続平衡となり，ミルキングによって得られる90yの高エネルギーP―線の測定なPowers)とボグト(R.I.

どは放射化学基礎実験の格好の材料であ(A.F. Voigt)の1950年の値(19.9土0.3年）

る．この方法を使って，特に大気圏核実

Wiles)とトミ

D.M.

験由来の唸rの環境動態調査・研究が，Tomilinson)の1955年の(R.H.
27.7 0.4

食物連鎖の観点から盛んに行われてき(Can.

J Phys., 33, 133, 1955 ;現在の評価値はた大気中の核爆発では大部分の唸rが28.78年）．ストロンチウムの安定核種は84Sr (0.56%),
86Sr (9.86%),
87Sr (7.00%)

成層圏に放出され，1.5~2.5年の平均
tropopause)(82.58%)であり，88Srは中rにおける窓を通じて対流圏に供給され（平均滞留時間は約1年），地上に降下す

性子マジック50をもつ偶々核である．
; (
―

r
90Sr,
= 64.84 d),

83Sr
T112(EC,

Ti/2=50.52

る．この移行の研究は雨水や直接の降下d)r (EC, y; T1/2

物（巨大粒子）中の90Srの観測から詳し= 1.350 d)

い大気循環の解明に役立った（例えば，

olo

O+

28.78y...

ぐぶ・

Srp-100%¥：十↓ho-0 .0018%

2-2319 809ms
2186
1761

︒
90
40Zr
Sr-90, Y-90

keV)
-25 -

y,

“

-92

649,
1975).ストロンチウムはアルカリ土類

niobium-92(92Nb)(EC,y;

元素の一つでヒトの体内では骨に濃集す

応＝3.5xl07y).ニオブの安定同位体はるので，食物連鎖に関与する士壌，牧草，

93Nbのみである．閲Nb5。は中性子マジッ

牛乳，人骨などの中の90Srの量が詳しく91mNb

50(IT, EC;

調べられてきたが，現在では検出限界以62下に減少している．

が知られているこれらの同位体に挟ま

91gNb
d)

(EC; Tl/2 = 7 X 102 y)”Nb(!3 ― Ti/2=
,y;

94Nb

2.Q X 104 y)はともに長寿命であることが予想され，後者については1950年代に調べられた．前者については1972年，
ロスアラモス国立研究所(LANL)のナイ
1.7

(J.D.

X 1が年

Knight)と報告したが，疑問が残った．東京大学の中西（旧姓牧野）友子らは1974年5月
から翌年2月にわたって，5グラムの金属モリブデンを日本原子力研究所の(JMTR)(6.9

x 1020 cm―2)'ニオブを化学分離した後
92Nb(Li)検出器で，Ge

92Nb/94Nb比を同位体希釈質量分析で求0.6)

X 107年を(3.4得た[92NbだNbの放射能比からは(3.3土
0.5) X 107年］(D.R.

Geochim.

Cosmochim.

Acta,

41, 1521, 1977).
Nethaway)らは”Nb(n,2n)反応で”Nbを
X 107年の値を報告し0.3) 3.6(Phys.

Rev., C17, 1409, 1978).本項文頭に記した値は両者の平均値である．
92Nbは，星内核合成ではpー過程核種
”Mn,

97Tcお

pよびt46Smとともに核合成（p-捕獲あるいは光分解）理論の検証に有用である(D.L.

Lambert,Astron.

Astrophys.

Rev., 3,201, 1992; 146"147Smの項参照）．ニオブと
:安定核種

(92zr

で同位体存在度17.15%)はともに不揮発性で親石性（還元条件でのNbは親鉄性）に富み，熔融残液相に残る（固相結
晶格子に不適合，incompatible)ので，両元素の地球化学的分別はケイ酸塩の部-26-

分熔融によりジルコン(ZrSi04),イルが既知の29試料（全岩，ジルコン，チメナイト（チタン鉄鉱FeTiOかルチル
Ti02)

タンに富むルチルやイルメナイト），地
球外試料の炭素質隕石Allendeの全岩(accesaryminerals)が結晶化する際に起き，その

CAI

Nb/Zr

(Ca-, Al-rich

後に高温化現象が生じても分別しない．

inclusion),同じ炭素質のMurchisonと1982年，パリ第VIおよび第VII大Orgueil,普通コンドライトおよびエン

Minster)とアレ(J.-F.

スタタイト（E)コンドライト，ユークラ

Allegre)は炭素質コンドラ(C.J.
AllendeBeaverCreek

イト，月隕石など17試料のマルチコレ(CI),普通コンドライト

クター(MC)-ICPMS測定により，地球(H4),二つのユークライ

月およびコンドライトは同じ92Zri93Zr比を示す“太陽系平均物質ʼ'から成ること，ト(Pasamonteとlbitira),二つの月試料（砂とTiに富む玄武岩）および地球のジ

Allendeルコン2種について三重フィラメント付

CAI IAB

熱イオン化質量分析計を用いてジルコニが多い）のE92Zrが負の値(-2~-4)を示

ウム同位体を測定し，太陽系初期値とし3Nb) 92Nb

E92Zr Nb/Zr
比が小さいジルコンでも見られ，母天体

92Nb initial < 0.007

形成後の”Nbが存在している早い時期

を消滅核種として初めて検出したのは(5000万年以内）に大規模な分別（マグマHarper,Jr., Astrophys.

J, 466, 437, 1996)である．

Toluca(IA)中のNb/Zr比が大きオーシャン；集積熱と放射壊変熱による母天体融解）が起き，これらの鉱物中の92Nbは“平均物質ʼ'より少なくなったと

い60個のNbールチル粒（主成分Ti02)のニオブとジルコニウムの誘導プラズマ

289, 1938, 2000).フ(Science,

質量分析(IPCMS)から，コンドライト

(C.

(92zr

Sunlop)らもMC-ICPMSを用いて炭素質

0.98600
0.00002)

1.7 8.8

コンドライト，普通コンドライト，E­eunit (10-4)を求め，（92Nb炉Nb)initialとして
3)

(1.6

コンドライトおよび月隕石のジルコニ

X 10―5を得た．p過程安定核種

ウム同位体を調べて負のE92Zrを見出し，これは92Nbの壊変によるとするよりも，である”Moを指標とし，p過程核種の146Sm (T1/2=1.03 x 108 y) /144Sm (T1/2 =oo)
をも参照しながらIaおよびII型超新星

Zr同位体生成に寄与する核合成過程に(Earthでのp—過程の理論計算と照合し，銀河MC

Zagora(IA)のルチルの= 32-14

10-20 µmピット）

Camel DongaのZr同位体とU-Pb年代を

initialは10―3となり，p-過測定したが，”Nbの壊変による”Zrは見”Nb/93Nb) ―4 10

J, 536, L49, 2000).

(Chem.

ドイツ・ミュンスター大学のミュン
(C.

(LA:

バデレー石(Zr02)およびユークライト

E unitがあ程での生成比の議論に混乱をもたらした(Astrophys.

184,-ICPMSを用いて地球鉱物のジルコンと(Q.Z.

92Nbf3N¥J)

Sci. Lett.,

一方，東京工業大学の平田岳史は，星雲の年代学を論じたさらに新しい値
Yin)

Planet.
75, 2000).

系内核合成史と太陽系の元になった分子

E92Zr

Ca

Mlinker)らは，地球上の年代

initialGeo!., 176, 323,

2001).また，スイス・チューリッヒ工科(M.

Schonbachler)- 27 -

らは，フランスおよび米国のグループと99共同でMC-ICPMSを用いてH6コンド
Estacado
0.38
Vaca= 1.01(Epmax

Zr
0.52±

0.3)

= 2.7476 d).

リフォルニア大学バークレー校放射線研

initialとし(1.2 (0.6= 1.214
T112MeV

究所で，その後は東京の理化学研究所で，0.11 E unitを見出し，他の鉱物との等時
0.6)(99Mo)

嵯峨根遼吉は1937から38年にかけてカE unit,MuertaC92Nb/93Nb)

molybdenum-99

質量数99のモリブデンの放射性同位5.5~7.6 MeVおよび3MeVの重陽子（d)ビー

X 10
X 10-5を得た．両者の差は，p過ムでLiまたはBeを照射して得られる

Y,
程での生成率および固化時までの壊変

Zr, Cb(Nbの旧名）ならびにMoを放射化する(Science,
295, 1705, 2002).以上のように，僅少鉱

Rev., 54, 542, 1938).そ(Phys.

物のZr同位体の測定は容易でなく，結の中で，半減期64時間のP―放射体であ果の議論にはまだ困難をともなう．p-過る”Moの生成を報告したシーボーグ

程の検証には同一試料（隕石）での他の(G.T.
(E.G. Seaborg,

p過程核種の測定と合わせて議論するこSegre, 1905-1989)はdビームを直接照射とが必要であり，さらなる研究が待たれ146Sm,
141Smの項参照）．

スペクトル（内部転換電子）を研究した．

1912-1999)

して半減期6.6時間のTcを見出し，線
この短寿命のTcはMoの中性子照射で生成する”Moから成長してくる”Tcの99

99Tc mTc)の基底状態は長寿命ないし安定である(Phys.

Rev., 54,772, 1938
55,808,;1939).

99mTc
→
99Mo

(IT, Ey = 142.7 keV; T112=

6.01→
99Tc
h)

(Et•x

= 0.294 MeV;応＝2.13x105y)の”Mo-99mTcは10時間ほどで過渡平衡に達する．”Moからのミルキングで99mTcを分離して核医学診断に供することになったのは1958年（ブルッ3746)かBNL-Rept.
150keV近傍のy線イメージング

技術の発展は1960年代以降である．ミ
99mTc
HCI)に代(HN03,(1964年）と多様な錯体合成の発展(1970年代以降）が利用を大きく促した現在では，98Moの中性子照射やU02の核分裂によって得られる”Moが原子炉を用いて大量に生産され，99mTcジェネレータ
-28-

テクネチウムとして頒布されている（参考：テクネチ
A.G.

technetium(Tc)

原子番号43の人工放射性元素．同

Jones, Radiochim

位体として86Tc~114Tcが知られていActa, 70/71, 289, 1995).

るがすべて放射性である最長寿命核4.2

X 106年

98Tc

を
5碩
ムせ
チ離
クネ溶
テ

であり，地球の年齢に比べて短く，特別の場合を除き天然には存在しない．

3

(E.G.

1936

Segre,

1905-1989)は新婚旅行の途中，カリフォ
ルニア大学バークレー校のローレンス(E.O.

ジェネレータ

1901-1958)を訪ね，サLawrence,

イクロトロンで数ヶ月使用されて強放射性となったMo製ディフレクター（偏向板）を貰い受けてパレルモ大学に帰Perrier)と共にReのキノ

(C.

Tc I

リノール(8-hydroxyquinoline)錯体の沈

10 10
―

gと見
Mn
とReとの類似性について研究し，放出
X線から原子番号43の新元素と特定し(C.

テクネチウム-99mジェネレーター

Perrier,

E.G. Segre, J Chem. Phys., 5,

7,712, 1937;

155, 1939; Nature,

140,

193, 1937). 1938年にファシズムを逃れ(G.T.
Seaborg,

1912-1999)と協力して半減期が6時間の核異性体（99mTc)を見つけた(Phys. Rev., 54, 772, 1939
55, ;

808,

1939). 1940年に嵯峨根遼吉らは，バー
クレーと理研のサイクロトロンを用いて(Li,

Be+d)反応で発生する速・遅中性子

Y,

ZrおよびMoに照射し，迅速放射2.7476 d

1/2 +
99Mo
42

Q,- 121p-;:•/•

142.
7 6.0I h

9/2 ↓IT 2.13xl05y

Tc

-100

s12+

QpRu294
Mo-99, Tc-99

keV)
-29-

io1Tc[T112=

A480,

Kuroda,Rev., 57, 750, 1940]などを発見

Phys.
1947
Paneth,(F.A.
1887-1958)に新元素の命名を促(Nucl.
178, 1989).

(P.

W. Merile)は200イ

1952

ンチ望遠鏡で観測したR.アンドロメダ

的）にちなんでtechnetiumと名付けた星雲中のS型星の発光スペクトルにテク

9543TC→+d

T112(EC,

ネチウム原子による線を発見したバー= 60 d)].

(G.R.
(E.M.

(W.A.
1905年，小川正孝(1865-1930)はラム(Sir

W. Ramsay,

43

1852-1916)の研究室“nipponium
Ogawa.

Fowler)おHoyle)は，この発見を星(F.

内核合成理論の中でs—過程の証拠として

Rev.

(B2FH

(Np)"と名付け2編の論文として発(M.

Burbidge),

Burbidge),kg)からMod. Phys., 29,547, 1957).この頃，黒田和夫は温泉水中の非照射硝酸ウラニルあるいは各地のChem. News, 98, 216,

249, 1908）．帰国して東北帝国大学教授

ピッチブレンド数キログラム中の一連のに就任した後も，日本産のモリブデナ

核分裂生成核種の探索を始め，1950年にイトを対象に追試を続けたが確認でき99Mo P.K.
(P.L. Parker

なかった近年，吉原賢二による再検

99gTc

討で，小川の“ニッポニウムʼ'は当時

P.K. D.
Kenna

未発見のレニウムであったと考えられGeochim. Curtis

る（吉原賢二，日本放射化学会放射Noddak,I.

Frejacques)らはRu同位体(C.

100Ru, 101Ru, 102Ruお”Ru,

93%238U,"illmenium",

i04Ru

3%

235Uおよび4%239Puの核分裂から期待さ“luciumʼ'の名が提案されては消えて
1925

Acta, 63,

Kuroda;

1956年に黒田が予言）が発見された．フのセレンディピティー＇ʼ,東北大学出版会2006).この他多くの人々が43番“davyum",

Cosmochim.

(B.T.

働いた天然原子炉の化石（オクロ現象：;“化学者たち2001

1960-64

ン共和国で20億年前に60~150万年間魅せられた日本人”，岩波ジュニア新
372,

Kuroda),275, 1999). 1972年にはアフリカのガボ

10, 2000;"科学に

No.2,

(I.

1917-2001)
Phys., A503,がされ，ギリシャ語のtechnikos（人工[Nature, 9442Mo
159, 24, 1947;(O.

205, 1988)セグレの晩年を困惑さ（土1)分のio1Maと報 (P.K.

9 14.2 min

100Ru

(W.
1893-1960),

Noddak)Tacke,の小さな過剰は”Tc(n,yj3―)IOORuによる生Berg)

成と99Tcー（初→”Ruの壊変プラス中は，Reと共に43番元素を単離したと性子捕獲で説明され，この両過程の競争

Ma"（東プロイセンのから炉の稼働時間が推定された（自然界‘masurium,

マズリア，現在ポーランド領マズールのテクネチウムについては，例えば坂本に由来）と名付けたが，後に誤りとされ

浩，京都大学原子炉実験所報告KURRI—(H.M.

TR-362,

Van Assche)は1988年，「ノダックらの

1940

Maはコロンブ石中のUの自発核分裂に
99Tc

24, 1990参照）．
(C.S.

Wu)は，原子炉中性子によるウランの= 43の発見

核分裂生成物の中に高収率の43番元素を見出したやがて大量のTcが入手でPhys.,-30-

99Mo（核分裂収率6.13%)の壊変生成

きるようになりテクネチウムの研究が進んだ．Tc同位体（s6Tc~114Tc)の中では，
(Tl/2

99Tc

2.6

98Tc
:Tl/2 (j3―x 106y),

10勺）
l.O)

(1999)= 4.2 x

る．3％濃縮のウラン燃料lトンを原子(6.6

炉で2~3年使用すると1キログムのX 105y)99Tcが生じる．99TcのP―線最大エネルギーx―:T112=2.l
106y], 3 99Tc(j3などが長寿命である．半減期について
(G.E.

294

keVで放射性毒性は弱いが，寿命が長いことと大量生成のため，環境中でBoyd)らがオー

1955= 2.1 x
105 y),かなりの量が核燃料中に蓄積す

[EC·

”Tc

の挙動が注目されている（田上恵子，放クリッジ国立研究所(ORNL)のサイク
No.8,
=

Mo

3, 2003).

22MeV)でテクネチウムを発見して以来

c 98Tc

いくつかの研究があったが，前2核種の(99Ru,(Q.

半減期も1990年から約10年かけた小林

MeteoriYiticns,

難が避けられない．

のほぼ中央に位置し，他の遷移金属元素との対比でその化学的性質について関心が寄せられている．Tcの化学的性質はReに似ているが，必ずしも同じではな<, -1, 0, +l, +2, +3, +4, +5, +6, +7の酸
Tc02
で，酸化性水溶液中ではTc04―が安定である．還元条件下ではpHによりTcO只TcO(OH)2またはTc(OH入のTc(IV)の形をとる．テクネチウム化学の研究には秤量可能な量(~mg)の99Tcが用いられ，化合物（錯体）の結晶構造や物性につい[Proc.
Nucl.

Radiochem.

Technetium
Sci., 6(3),(IST-2005),

J.
Tcは2005].

錯体形成能が大きくて多様な標識化合物が合成され，1964年以来，放射診断薬としての99mTc標識化合物の研究が幅広く進められている．酸化数の多様性とと

Ey= 141 keV)と

99mTc
6.0

h)が体内投与や体外検出に99Mo(j3

1992)が，再クネチウムが天然に存在しないことの困

テクネチウムは周期表で遷移金属元素

Symp.

27,310,

確認の必要がある．ただし、親元素のテ

貴之らの再測定まで確定しなかった．

Intern.

98Ru)= 66 h)からのミルキングで容易に入手できることによる．99mTcは現在，核医学利用として世界で最も頒布量の多いラジオアイ
ソトープである．
- 31 -

107

palladium-107

年）26Alが消滅核種であることを見出し(1°7Pd)

質量数107のパラジウムの放射性同
,no
―

(

101Agry; T112= 6.5 x 106 y).
年，米国オークリッジ国立研究所のパー(G.W.

Parker)らは核分裂生成物(FP) Pd

7

その後Caltechグループは鉄隕石の多(IA,

X 106年と報告したその後，ユーレイ
(H.C.
(D.C.

Urey)による消滅核種としての重IIA,

Ge, IrとNiとの相関によって分J.T.

Wasson, Meteorites,

ト相(FeS)およびいくつかの球粒隕石

H.C.

Urey,

トとメソシデライト）について精力的

Science,

H.C. Urey,(J.H.

Chen, G.J. Wasserburg,

126, 1291,

1957; V.R. Murthy,

Astrophys.

J, 135, 626, 1962; V.R. Murthy,"Extinct107Pd in the early

Geochim.

Cosmochim.

implications

for planetary

Processes:

ReadingActa, 26, 481, 1962)

もあって，1969年にアルゴンヌ国立研
Flynn)とグレンデ

10 mLの貯蔵液とし，比色分析でPd濃(2.40±0.05)となり，他のIVA鉄隕石の金属からの値はこの直線上に分布することがわかっ

上記のユーレイらによる隕石中の101Pdの壊変による101Agの過剰は，(Geochim.

Acta,

54, 1729,

トは相関性が乏しいまた，IVB,ある
J.R. Dews,

IIIA

R.S.

IIIB,

IIAと11Bはそれぞれ別の直線を示すが，差は小さく，互いに

1966)が，1978年になってカ

1200万年内につくられたことが分かる．

リフォルニア工科大学(Caltech)のケ(G.J. (W.R.

Cosmochim.

1990).ちなみに，Gibeonのトロイライ(A.K.
Chakraburtty(rは107Pdの壊変分），
Ag/109 Ag = 1.10.01
l

X 1が年と決定した

Newbury,

X
s 10
―

101
= 40 keV)を互ガスフロー比例計数管で計測して4;

Code, A.
Monograph

107Agr/108Pd=

求め，パラジウム含有量の異なる3種の(6.5

the Isotopic

で，IVAのGibeonの金属相8箇所の(101Ag/109,osPd/109
Ag)Ag)はよい直線度を，質量分析で101Pdの相対存在度を電着線源からのベータ線(Eandin Earth

95, AGU, pp. 1-20, 1996).これらのうちµg)を分離してFP

solar systemevolution"

Basu, Geophys.
S. HartGlendenin)は約14年冷却し

(L.E.

IVA

W.H. Freedman（コンドライト），石鉄隕石（パラサイ

DiabloR.R. Marshall,

IIIB,& Co., NY, 1985)の金属相とトロイライ

Canyon

(K.F.

0.3)

11B, IIIA,

Ga,

要性の指摘（1955)と鉄隕石TolucaとHess,

160 Pd26Alの項参照）．

1949

石鉄隕石やコンドライトにも101Agrが認

Kelly)

められるが，等時線は明瞭でないこれ

Wasserburg)がPd/Ag比がlがという高温で形成のVIBグループに属する鉄らの事実と揮発性元素の特徴から，星Santa
Claraではじめて放射起源の107Agの過剰（101Agりを見出した．銀は雲内でのPd-Agの分別やFe-Ni合金の形

イオン化効率が低く，かつ同重体（特に天体での衝突と融解の影響が考えられてAsSいる．同じ鉄および石鉄隕石での平均寿成引き続き起きた微惑星同士ないし母Ag(EC→”Cr)との比には同位体が2つしかないことが問題で530あった．ワッサーバーグらが1976年に，

較から，隕石冷却過程での”Crの移動も”Mn指摘されている．平均寿命が210万年の6oFe（初［→60m,gco（初］→6°Ni（安定）］2300 1291 1 1500
万年のz44Puに比べて寿命の短い(103万-32-との比較に興味がもたれるが，鉄隕石で129

質量数129のヨウ素の長寿命放射性も最近やっと一つの報告が出た(6oFeの(Et•x(T112= 7.1
x 105 y),53Mn (T112 = 3.7 x 106 y),

41Ca
(T112

0.002 Gy) Allende

CAI

Science,

297, 1678, 2002)より1000万年

TeおよびIの129

129Sb(T112 = 4.2
129Te
→
h)
129mTe(Phys.
れる火成作用・元素分別は母天体集積前

129Xe
→

の熱い領域に存在した微惑星で生じたこ

54, 55,775, 1938;

Rev.,
794, 1939; 131IのSeiler)がクリ(J.

GeochiChenm.
Cosmochim.

[お(Tl/2 = 72 min)

(T112= 32 d)]→1291（長寿命）以内となり，鉄あるいは石鉄隕石でみら(J.H.

1912-1999)らの新Seaborg,

(Ca-,
Sb,

Amelin他

inclusion)

サイクロトロンおよび1939年からの(G.T.

Gy~4.566
Al-richT112= 1.57 x

60インチーサイクロトロンによるシー= 9 X 10勺）により求められる隕石形成年(Y.

= 0.15 MeV;107y).カリフォルニア大学放射線研究所における1932年からの27インチー(T112= 1.0 x 105 y), 6°Fe(T112 = 1.5 x 106 y),
107Pd (T112= 6.5 X
l82Hf
106 y)(4.559iodine-129 (1291)

ントン炉で123日間中性子照射したウ

Acta, 66, 3793, 2002).

nil(T112=

8 d)が壊変してしまったヨウ素試料の測定から，1291は極めて長寿命であるか
あるいは極めて軟らかい（エネルギーの低い）放射線を放出する，またはその両方の性質を備えるとの結論を得た(Manhattan
p. 2).

Project

Prog. Rept.,

CN-1998,

1947年，カリフォルニア大学ロ
(S.

Katcoff)はセイラーのヨウ素試料をロス(n,y) no1反応

1291
max=(E

1291

0.4, 0.62 MeV; Ey == 12.6 h)に変換

536.1, 668.6
T112keV

して1291を測定し，いくつかの仮定のもとで1291の半減期を108年以上とした．
彼はさらに，オークリッジ炉で4年間照射し，21ヶ月冷却したウラン塊からヨウ素を分離・精製した後にヨウ化メチルとし，比例計数管に導入して計測した
その試料をNa129Iに転換してAgN03滴定でヨウ素量を決めた後，いくつかに
9 1291/1271
1.72

X
5%)
(z.
-33-

Suess)(H.
Phys.,

125, 386, 1948)に

従い，彼はこの値を使って元素の生成と生成し，定常状態の海洋での1291/1271比

地球大気の形成（地球形成時間T)とのl.5

X 108年で，
3.6

(T
X 109

に取り込まれると1291の供給が止まるた
め1291/1271比は1291の半減期に従って減衰Rev.,

1951；同位体存在度の系統性からする．日本では，放医研の村松康行（現みて地球大気中の129Xeと40Arの過剰を

学習院大学）らが千葉・房総半島の地下

1291炉Kによるとして解いた）．
1960年，

1000~2000mからの鍼水中の町（堆(J.H.

積物起源）を加速器質量分析（AMS)でReynolds,

1923-2000)は，Richardton隕石に129Xeの(Phys.

Rev. Lett.,

測定してヨウ素の年代として4900万年(Earth4, 8,129'Xe (r: radiogenic)であることを示すた

36Cl,
x 1012 cm―2)した後，真1291

境界のサンファン盆地のガス井戸から
6D，炉O)によ

空中で100℃毎の段階加熱を行い，各温る歴史(6000万年）と起源を研究してい度で放出されるXe同位体を質量分析し
600)―(n,yj3(Geochim.
­Acta,

67, 4529,

1291

36Cl)

の研究もAMSを使って広く行われてproduced)との良い相関を見つけた(Xe­
Ar年代測定にXe

Cosmochim.

2003).その他，温泉，島弧噴気水，海(n: neutron

128"Xe4oK_4o192, 583,(G.T. Snyder)らは石灰層由来のメタン産
Jeffery)

9rxe

Sci. Lett.,

出の大きいコロラドーニューメキシコ

と共にAbee隕石1.5グラムを中性子で480

Planet.

2001).ロチェスター大学のスナイダー

1960).これが消滅核種呵の壊変による(6µM).ヨウ素が海底堆積物

0.5+ t = 3.35 x

109(Phys.
+ 2.7 X 1
82,688,

X 10ー12と推定されている（ヨウ素Synder Earth,Planets

Space, 54, 265, 2002 ; U. Fehn他

法を創出することになった．（4oKの項

Science,

289, 2332, 2000).

参照）．その後，高精度の129Xe-12sXe測東京大学原子核研究所の高木仁三郎らは定が多様な隕石とそれらの鉱物分につい

宇宙線のµ―粒子と地球物質との核反応てなされ，もうひとつの消滅核種である244Puの自発核分裂由来のrnxe-136Xe測の一連の研究の中で，形成年代の異なる”K(n,p)39

40Ar_J9Ar

Ar

定とともに詳細な形成時間差（約100万

テルル鉱石中の1291を放射化法により初(EarthSci. Lett.,

圏核実験や使用済核燃料再処理で環境へ論がなされるようになってきた（例えば，Brazzile

Planet.

141, 1974; 26Alの項を参照）．1291は大気年）と隕石（母天体）生成過程の関係の議GeochiR.H.
m.

1960年代末，放出され，広く分布している．自然界のCosmochim.

Acta, 過程でつ63,
— 739, 1999).星内のr
くられる244Puと違って，1291にはr—過程

ョウ素サイクルで微生物の作用は大きTauri星）からの宇であり，原子力施設近傍のモニタリング(T.

<'1291の拡散・濃縮過程の研究は重要だけでなく，地球規模でのヨウ素の挙宙線照射の寄与も考えられ，その生成過(P.K.

Kuroda,of the Chemical
Phenomenon",1291

動と生物との関わりがAMSの威力を用"The Origin

Elements

and the Oklo

Springer-Verlag,1982).

!sot.
News, 2005年5月号）．

Xeの反応や地殻中のウランの自発核分裂で
-34-

24,

-131

発電所の事故（チェルノブィリ，1986年

iodine-131 (1311)

質量数131のヨウ素の放射性同位体(Etax= 0.6064月）では揮発性であるヨウ素などの放MeV; Ey = 364.5 keV; Tll2 =出は深刻であった．1311はチェルノブィ

8.020 d).カリフォルニア大学バークレー

リ事故の際には日本でも観測された熱校放射線研究所では，1932年に世界で核兵器やメガトン級原爆の場合には成層

はじめて稼動した27インチーサイクロ(EP

圏に入り，地上に降下するまでの平均滞留時間約1年で地球一周に約3週間を要(Ed = 4 MeV= 8 MeV), (£0a

= 16 MeV)およびするので，この間にかなり減衰する．

(n)かし，小規模核実験（100キロトン）の場を使って，また1939年からは60インチ

合や原子力発電所事故では対流圏に入っ（クロッカー）サイクロトロンの重陽子て地球を周回しながら地上に降下する．

(16 MeV)を使って数多くの放射性核種

放射性ヨウ素は，植物表面に沈着し，家がつくられた．その中で，1938~40年

畜が摂取して牛乳や他の乳製品に入り，(Be+d)(G.T.

Seaborg,

1912-1999)ら

30%).
事故時に，原子炉施設周辺住民にヨウ素はテルル（アンチモンを含む）のdおよび1311n照射で生成する放射性Teとその娘核の置換排除に利用するためである．

種である放射性Iを化学分離し，一連のTeと1の放射性同位体（核異性体を含む）を見つけた．また，半減期が8日のガン
マ放射体は呵もしくは呵と同定した(Phys. Rev., 55, 794, 1939).ウランの核分裂がドイツから報じられた1939年，バーAbelson)は中

.

Teお

311

(TI/2 = 8 d)のI(Phys.

Rev., 56, l, 1939).
1311は無担体で大量に調製でき（核分裂では収率2.9%),主要な壊変経路が単純でy線測定が容易であり，半減期も手頃であるため含ヨウ素化合物の標識やト
レーサーとして広く利用されてきた医学利用では甲状腺機能冗進症や甲状腺cocktail)に使われた

atomic

近年，PET（陽電子放出断層撮影）診断
P

EC,Ey

= 602.7 keV; Tu2 = 4.176 d)が使われるよy;59.4

i26ld)(EC,,y;―

T112= 13.0 d)

とともにサイクロトロンでしかつくれな
いため利用が限定される．
大気圏核実験（1945~1962)や原子力- 35 -

し-135

caesium-135 (135Cs) Tableof Isotopes

質量数135のセシウムの長寿命放射
100
―

(13

%, Et•xの第6版(1967)と第7版(1978)では= 268.5 3.0
keV,採用され，第8版では核データグループ

Project)の核分裂生成核種のPlutonium

T1120.3)= (2.3

w7Pdおよび呵とともに79Se,

135Csからの放射線測定には成功せず，

この核種が注目されるのは，始原的隕

これらの核種は長寿命軟ベータ放射体石の包含物中のBa同位体の変動である．

と考えられた．実際，カリフォルニア

バリウムには7個の安定同位体があり，132Ba1J0Ba(M. Sugarman)は中性子照射したウラン

5I(Asymptoti
AGBct36Ba

Giant Branchstar,漸近的巨大分岐星）におけるs—過135Ba,過程—l”Baおよび138Baはs(Tl/2 = 6.7 h)(T112 = 9.2 h)の壊変を待って雲

135Xe

Supernova)

爆発時のp—過程（光核反応）で，134BaとFinkle)とシュガーマン

(B.

とr過程(SN爆発）の両過程でつくられ母窓付GMカウンターによる測定を試

135Ba

みたが検出できず，半減期は1200年以（と131Ba)は消滅核種である135Cs（と137Cs)の壊変による付(L.E.

加が考えられ，核合成から包含物の固化

Metcalf)はGlendenin)（壊変親娘核種の固定）までの時間軸（形同様の試みから，半減期は2000年より
Project,成時間）を与える．1970年代中頃，平均1945 and 1946; J Am Chem. Soc., 68, 2411,

寿命103万年の26Alに由来する26Mgが(The

PlutomiumEngelmeir)CAI

1946).
30

mCi

Allende(1.2 x 1がBq)の135Xeから(Ca, Al-rich

incusion)

中に見つかったことから，平均寿命が生成する135Csを窓なし計数器で測定し，半減期は2万5000年以上であると100万年から1億年の消滅核種候補（特4tca,
26Al, 6oFe, sJMn, 135Cs, I01Pd, is2Hf)

推定した1949年になって，シカゴ大に注目が集まった同時に．CAIなどにはコンドライトの平均と異なる同位体組

学原子核研究所に戻ったシュガーマン
36 30Ci

X 1012 Bq)のCi (1.1~1.2

成が発見され，これらの包含物は原始

135Xeを調製し，135Csのベータ線エネル

太陽系星雲物質の同位体均質化から逃れギーをアルミニウム吸収によるフェザー

たのか，あるいは別の場所でつくられて

Etax= 0.21±0.01

MeVと求

presolargrains)のかの議論に発展した包含物

X 1が年を(2.1

得た．その際135Cs試料を再放射化しや太陽系外先駆物質のSiC,グラファイ

して136Csの生成を確認し，中性子放射

ト，ダイアモンドなどではs—過程ある化断面積として14.5士4bを得た同じいはr—過程の特徴を強く示すことが分
かり，太陽系元素への複数の星および頃，オークリッジ国立研究所のセルデ
(H.
Tl/2

X 106 yが採用され現在に至っている．

大学ロスアラモス研究所に出向してい (SN,.

X 10勺として

ORNL-286

no y; Tl/2 = 2.3 x 106 y).初期（米国の進化過程の異なる段階での合成生成物

Zeldes)らは，核分裂でつくった

135Cs(ORNL-286,0.30)= (2.95

X 106 yの付加が明らかになってきた具体的には．安定同位体数の多いバリウムや1949).その後

1952年から1982年まで，135Xeのp壊

ネオジムの測定が1970年代末より行わ

135mcs IT

れた．Allende隕石のCAIで見つかった

138Ba(µ―,3n)-36-

135Ba, 1”Baおよび144Nd~15泣の異常は

M.T.

r

見出したが，135Cs起源の135Baの存在は

McCulloch,

Wasserburg,

Astrophys.

G.J.
(H.

Earth Hidaka
Planet.

J, 220, LI 5, 1978),はs過程核の134Baと1J6Baの過剰も発見
Nature,Ottoの寄与分を正しく見積もる必要があり，やや複雑である．

332, 700, 1988;

J, 353, L57, 1990; E. Zinner他，

Astrophys.

L47, 1991; C.A. Prombo他同382,1993).このs過程は，質量410,393,が太陽の5倍程度以下の星が赤色巨星過程(He中心核の外殻でのH燃焼）を経てやがて白色矮星へと移行する途中のAGB星での遅い中性子捕獲で説明され
M.

Ann.

Busso

Rev. Astron.

37, 239, 1999; M.C. Ranen他，

Astrophys.,
Science,314, 809, 2006).

セシウム-135が消滅核種であることを初めて明確にしたのは広島大学の日高洋らであり，Allende隕石のCAIと普通
BeardsleyZagの段階的酸溶解抽出分のCs/Ba比に基づ＜．セシウムとバリウムでは揮発性や化学反応性が異なるためCAIなどの高温生成物のCs/Ba比は小さいが，酸抽出分
では残濱の10~20倍の大きな値となった．さらに，CAIでの太陽系初期値と135Cs/133Cs0.8)= (4.8

X 10―4を得，二つのコンドライトはそれぞれCAIょ
820~1190

1390~1760

万年後に135Cs時計が動き出したという
(H.

Earth
Sci. Lett.,(R.H. (St.

HidakaPlanet.

193, 459, 2001).ワシントン大Louis)

Nichols,Jr.)らはOrgueil隕石の段階的酸抽出分のバリウム分析で13sBaの過剰を見出し，
日高らの結果と矛盾しないことを示した(LunarPlanet.

Sci. XXXIII,#1929,

214, 455, 2003).

起因するIJsBa過剰の評価には，r-過程

Murchison隕石のSiCとダイアモンドで(U.

Sci. Lett.,

2002).

日高らはさらに，Murchisonなど5種類の炭素質隕石と一つの玄武岩質エイコン
ドライトJuvinasで同様の測定を行い，Fおよびsー過程バリウム同位体の過剰を-37-

135Csに

137

caesium-137 (137Cs)

79

質量数137のセシウムの放射性同位体max=(E0.514,PBq)が放出された．これら

765

は陸上か海域かを問わず世界各地で観測が続けられ，陸域および海洋での物質

1.176 MeV; Ey = 661.7 keV;

応＝30.07y).第二次世界大戦中の米国

移動のトレーサーとしても利用されていの原爆製造計画（マンハッタン計画）のる．現在，降下物としては観測されな

137Cs

くなった(1986年のチェルノブイリ原子

nth (235U+ nth)反応の核分裂収率が239Pu+ nth)
高く（

カ事故等における突発放出を除く）が，6%),測定し易いために早い

137Csを指標とする地上および海洋での(N.

動態研究は今なお重要であり，地上降下

Phys. Rev., 75, 1473, 1949).セ

137Csの再浮上（例えば，中国からの黄砂

Sugarman,

シウムの安定核は133Cs（同位体存在度

一核実験場ロップノールは西部砂漠にあ100%)であるが，137Csは中性子数82のる一の飛来）の観測が注目されている．
また，使用済み核燃料再処理における液マジックで，その間にはさまれた同位(f3 ― Tl/2=,y;2.065 y),134Cs

no y; T112= 2.3 xl06

135Cs(f3 ― ,136Cs,y; (f3―y),体廃棄物の河川・海への放流は規制されているとはいえ，いまだに無視できない

T112= 13.16 d)はいずれも比較的安定で，近量が残存している（例えばアイリッシュ

辺の同重体は核分裂収率の高いグルー

海）．

(90Sr

土壌中のセシウムは，土が動かない限

137Cs

りほとんど移動しないヒトを含めてMeVのp分岐0.514
137mBa (94.4%)(IT, Ey = 661.660

動物の体内に摂取された137Csの60％はkeV;

Tl/2 = 2.552 min)を経由して137Ba（安50~定）に至る．この壊変特性の単純さのた150日（子供の全身で44日）と見積もら

め，標準y線源あるいはy線照射用大量れている．

線源として重宝される．また，137Csか
t37mBa12.
r,no (f3―(f3 ― ,y;140Ba75 d) - 140La,y; (f3―

Tl/2 = 1.678 d)y; Tu2 = 28.78 y) - 90Y,―(f3

weak y; T112= 2.67 d)などとともに放射化学の基礎実験教材として広く使われる．
1945~63年の大気圏核実験では大量
137Cs (0.95 EBq;気象研究所の青山道夫らによる北半球での降下量観測積算値

／
ー

oj
661.7

0-+
335122
137
56 Ba

keV)
-38-

2.552 m︒

4T︳＇

Cs-137

.1ー

6 ,2¥

75yB%
Qp-1176

ー

c

7
+35
5 s

ー

゜

QnP5

3

72

プロメチウム

promethium(Pm)(H.G.J.

1914

原子番号61の人工放射性元素．1947年，
米国オークリッジのクリントン研究所

振動数の平方根んの直線関係（モーズ

Marinsky),グレ(J.A.

レー則）を見出して始めてこのグルー

Glendenin)およびコリエ

(L.E.
(C.D.

Coryell,プの元素数が分ったこの時周期表

1912-1971)は原子炉照7個の空欄が残されていて，その一つ

希土類混合物を分離し，クエン酸アン
モニウムを溶離液とするAmberliteカラ

は6oNdと62Smの間にあった．1926年，

,y: (
―
J.

Harris)と(J.A.

ムの陽イオン交換分離で予想溶離位置
(J.A.

(B.S.

T1,2 = 2.62 y)をMarinsky= 43, 61, 72, 75, 85, 87および91のZ射でつくったウランの核分裂生成物から141Pm

Moseley,

1887-1915)が原子番号zと特性X線のHopkins,

モナズ石からのNdやSm試料中に新ス

Am. Chem.

Soc., 69, 2781,

1947),はじめ研究所名か

clintonium

Mrs.

1873-1952)は“illinium,
II"と名付けた．フィレンツェ大学の(L. (L.

Rolla)

Grace Mary Coryellの助言でギリシャ

Fernandes)もブラジル産モナズ石から希神話の火の神Prometheus（天から火を土類元素を分離し，61番元素が含まれ盗んで人類に与えたためにゼウスによているとして“fl.orentiumʼ'と命名した．

り拷問にかけられたが，人類は自らっ

天然には，ウラン鉱中に238Uの自発核

くった核兵器の危険という拷問に苦し

分裂で生成するプロメチウムが平衡量(M. ―IS (10prometheum(J.A.

Marinsky,

L.E.

Eng. News, 26, 2346,

Glendenin,

Chem.

K. Kuroda,

1948)を提案した．

Nucl.

J Inorg.

Nucl.

(H.B.

希土類元素の性質は互いによく似てい (J.D.

Chem.,

26, 401,
J Inorg.

Chem., 30, 699, 1968)が，分光学的
(M.L.

Low),
Kurbatov)およPool),
(L.L.

Nd

1941

Quil)

放射線の強度から
試料の厚みを算出する。

鉛コリメータ

厚み計
-39-

P.

Jr., P. K. Kuroda,

手法で見える量ではない．オハイオ州立

Eng.

News, 27, 2996, 1949).
るため20世紀初めより混乱があったが，P. Menon,

1964; M. Attrep,

IUPACは他の金属元素の名称に合わせpromethiumg/kg)

とSmをサイクロトロンからのn,dある

146,

-147

いはaで衝撃して61番元素Ilを見付け

samarium-146, -147

たとして“cyclonium"の名を提案した．
(C.S.

1942

(E.G.

(146Sm,147Sm)

サマリウムの長寿命放射性同位体
C46Sm: =2.455
E
1.03 MeV,Wu)

X 108 y;Segre, 1905-1989)もこれを支持したが決147Sm: Ea= 2.23 MeV; T112= 1.06 x 1011y).

定的証拠は得られなかった．

天然のサマリウムは，中性子マジック
82をもつ144Sms2（存在度3.07%)の他

マリンスキーとグレンデニンはPmの発見を発表した時には既にミリグラム量147Smを単離していた．1963年，ウェイゲル

m(F. Weigel)は750~1090℃の高真空中(13.82%),

でPm凡をLiで還元して金属Pmを得た

159PmがP―壊変，146PmはECと149Sm

152Sm (26.75%)(22.75%)から成り，これ145S

rn (EC, y; T112= 340 d),m

1.928 ―
,y;a, T112= 1.06 x 1011y),a, T112= 7 x 1015y),

150Sm (7.38%),

154Sm(Angew. Chem., 75, 451, 1963).
Pm同位体は12sPm~14sPmがP十およびEC壊変，
141Pm~(14.99%;(11.24%;

(a;

1.03

151Sm([3 ― ,y;x 108y),T112=93
1s3Sm(f3y)d)

はいずれも寿命が長い．これらのうちP―壊変をする．最長寿命核種は半減期が17.7年の14sPmで，t46Pmの5.53年，

星内元素合成のp—過程核146Smが消滅核

141Pmの2.62年などがこれに続く．こ種かどうかの最初の研究が，1974年に

147Pm

(Et•x

= 0.224 MeV)は薄青から

東大の野津憲治と馬淵久夫によってな

黄緑に光る夜光塗料に使われたり，寿

(K.

Earth

Notsu

Planet.

Sci. Lett., 19, 29, 1973)注目され，隕石の（142Nd/44Nd)対（144Sm/144Nd)等時線

命5年ほどのミニ電池として誘導ミサイ
ル，時計，ペースメーカー，ラジオなどに使われる．また，このP―放射体は146S

y線放出が僅かでp線厚み計としても使(G.

われている．

m/44S m比測定
W. Lugmair,
Earth

Planet.

Sci. Lett.,

35,273,K. Marti,
1977).

Sm

もNdも共に希土類に属する耐火性（不揮発性）親石元素であるが，マグマから
マフィック（鉄とマグネシウムに富む，
mafic)なケイ酸塩鉱物がつくられるときは結晶格子に不適合(incompatible)な元素として液相に残る．

しかし，不適

合性はNdの方がより強く，SmとNdの分別が生じる．この過程を，特に火星起
SNCnakhlite,(shergottite,chassignite)隕石で146Sm起源の

142Ndが測定され，火星での146Smが壊変しきっていない初期のマグマ分化史(C.

GeochiFolm,ey
Cosmochim.

Acta, 69, 1s2Hf
4557, 2005の項も参照）
146Sm-142Nd対と同じく，141Smも娘核
種の143Ndと共に岩石生成後の二次的-40-

影響に対して閉鎮性を保ちやすいこと

W.

れている最近さらに，炭素質コンドラ
イトのp過程生成核種'44Smが他の隕石

Lugmair,
Meteoritics,

9, 369, 1974; Lugmair, (~100Marti,

Earth

Sci. Lett.,

U,

Planet.

ppm)

39, 349, 1978)か11
Th, Rbなどのように太陽系の年

ことが分かり，同じp過程生成核種
146Sm

142Nd

少なくなることになる．p-過程は超新星の進化の議論が盛んである最近，ワシで起きると考えられるが，超新星で起きントン・カーネギー研究所のボイエット(R.W.

(M. Boyet)

るr過程や赤色矮星ないしAGB星（漸近的巨大分岐星）で起きるsー過程によりCarlson)による多数のコンドライトとユークライ

生成するSmとNdの他の同位体には差ト中のSmとNdの精密同位体分析の結がないことから，別の超新星の寄与を果が注目された過去25年間の測定で，(R.

Andereasen,

地球上の岩石とコンドライトで同じとされてきた142Nd/144Nd比が，この測定で後 316,
20

M. Sharma,

ppm低いことが分かったコン

314, 806, 2006;

R.W.

1175, 2007;

135Csの項も参照）．
サマリウムの放射能を測定する試みは3000万年後にマグマオーシャン（主に微 [G.K

1930

惑星の集積エネルギーによる地表付近の M.

(1885-1966)

Pahl, 1932; I. Joliot-Curie

融解ーマグマの海）でSmとNdの分別が(1897-1956)

Joliot-CurieF.

von Hevesy

生じ，146Smを含むサマリウムがマント

1933; W.F. Libby

ル上部（および地殻）に，Sm/Nd比の小さ (B.

1950

Gamero,(0.63

もに入ったと解釈される．これは，地

Hosemann)の値[(1.50土

(R.
0.11)
(M.L.

(G.

0.06) Boyet,(1.25

1960年にルグメイアーらが採用したd比と同じ

Geochi(F.m. Begemann

CosmochimActa, 65, 111, 2001),すべての宇宙・地球年代学でこの値が採用され膨大なデー

312, 1369, 2006).

月は火星の大きさの天体が地球に衝突(2000~06),中西孝と木下哲ーは，96％濃縮

Hartmann他(W.K.
of the Moon,"

X 10"年に向かって収束

0.008) (1.060

20ppm (K.

"Origin

X 1011年という半減期を与えて以降その値は1723, 2005).月

Rankenburg

Beard)

Wiedenbeck)309, 576, 2005; R.A.

の玄武岩のSmとNdの同位体測定ではコンドライトの142Nd/!

X 1011年］を含めて，1992年までに14の報告値がある．1954年にベアーダイナモの動力源さらにハワイやアイ

Kerr- 1.4) X 1炉年

位体存在度を考慮し直した1936年の中からの放射熱源不足(43%)や地球核

Science,1933].

Weaver)がという半減期が与えられていた．同Th,Kなどとと

R.W. Carlson,(1908-1980),

SmAnn. Rev. Earth Plant Sci., 28, 509, 2000)にスランドの元になったマントルプルー(1900-1958),

141Smがa放射体であることを示す前

km厚の
(D’'

Science,

Science,

Carlsonドライト組成である地球が形成された

308,

ppm

齢や全地球規模での初生142Nd/144Nd比

Lunar 0.02)
Planet (1.17
Inst.,a

Houston,カー— 781, 1984)もボイエット
ルソンの結果に整合するモデルで議論さ

141Sm
1011

I47Sm
-41-

X
141Sm
(y,n) I46Sm反応で146Smを

調製して再測定した．146Smの半減期の
1.4

176

X 1が年を得たことか

lutetium-176(176Lu)

質量数176のルテチウムの天然長寿命

ら，太陽系外由来の宇宙塵中に146Smの-(存在が期待される（244Puの項を参照）．

99.66%,

Et""=

0.565 MeV; E1 =X lOIOy).ル

306.8, 201.8
T112=3.75
keV

テチウムの天然同位体は"5Lu（同位体97.41%)

116Lu(2.59%)である．

この71番元素は，フランス・ソルボン(G.

Urbain,1872-1938;

日本の無機化学，地球科学の祖柴田雄次の師）が1907年に発見し，生地パリの古名Luteceからluteciaと呼んだがラテン語由来のlutetiaに変更された．英国生まれ
で米国ニューハンプシャ大学のジェーム(C.

James, 1880-1928)はユルバンの発表前に大量の純ルテシアをつくっていたが発見の優先を主張しなかった一方，オー
ストリアのウィーン生まれでハイデルベ(CA

Freiherrvon Welsbach,

1858-1929,白熱灯発見者として有名）も独立にこの元素を発見しcassiopeium(Cp)と名づけ，この名称はドイツ語圏内では長く使用された
116Luの放射性に関しては，1938年，Hayden)とヴェフエルマイ(M.

Wefelmeyer)が“カシオピウム

(W.
P ’'

4

X 1010年と報告したことにはじまる．彼らは"7Cpによるとしたが，同年マッ
(H.

(J.

Mattauch)

Lichtblau)が天然同位体は質量数175と176から成ることを質量分析によって示
し，同重体則［天然の奇・奇核（陽子・中性子数とも奇数の核）は隣り合う偶核の同重体へP―および（あるいは）EC壊変
1934]から•;Mattauch,

(2H,

4
40k,

6Li, 10B, 14N)を除け5°v, 138La, 176Luおよび180Taが天然長

寿命放射性核種として知られているが，半減T112>1015y)もある．

isoTa:-42-

116LuのECおよびP十分岐に関する研116Cpが放射性であろうとした．1939年(W.F.

1908-1980)はスク

Libby,

= P
―
116Lu

1947

P_keV

X 1010年と決め，その値が長い間使われ

QEc

(J.R.
Dixon)ら

Arnold)0+)からみて無視できるほど

Cosmochim.

Acta, 69, 465, 2005).

Amelin,M. Tatsumoto,

Nature,1980)（親娘核種の閉鎖時間・温度）や形成環境の違いを反映する(4oK̲4oArなどと比べ

288, 571,

13―あ

(i)

て二次変化に対する閉鎖性が強い）と考(iii)

隕石での他の放射性時計との年令比較にえられ，また星雲中のガス・塵の段階でよるなど，2006年3月現在までに36報

若い太陽ないし近傍で爆発した超新星か0.37) 3.83
- 2.1)i)i) (4.56

176mLuy

X 1010X(123.03.635 h)

1010

(EC,

1010

iii)

(3.5340.016)

り高い精度を求めて議論が続いている
Geochi(F. mBegemann.

keV)が116Hf量

116Hf対による年代測定は今後さらに高X

精度の半減期測定と共に展開するであろ
Albaredeらを参照）．

F.

176 P―

Cosmochim.

116Yb

Acta, 65, 111, 2001; F. Albarede他，同誌が遮蔽核のため，116Luは星内元素合成

70, 1261, 2006).日本では，1967年に坂r過程ではつくられず，唯一純粋な長寿

本浩が天然存在度のLu203を用いて極低命s—過程核として注目されてきた．r過(Tl)によるy-yサムコイン

程が起こる超新星爆発より以前の赤色

Nal

X 1010年， Asymptoti(AGBc0Ge(Li)による濃縮＂6Luの再測定で3.79 ― P(J.

X 1010年 Nature,（誤差は3o)および坂本のデータの再検

1989
0.03)

地球上の最古の岩石鉱物は38~40億

X 1010年を報告した．

(3.78

年（カナダ・アカスタ片麻岩，グリーン
ランドItsaq片麻岩）で，45億6720(±

singles
X 1010年を得た．

(3.63y60万）年前の太陽系形成後の6億年間は

この項のはじめに記した値は“核構造

ZrSi04file"によNSDF(Chartof Nuclides,

を除いて地質学的証拠が消滅したという意味で暗黒時代（冥王代，Hadean)と16th ed., Rockheed

Marti
Karl
ns,sruher2002)
Marktdienste

238, 8, 1972; H. Beer他，

AudouzePhys. Rev., C30, 464, 1984).

X 1010年，1983年に佐藤(3.8

Giant Branchstars)の段階の元素合成過程を探る手

1972年に小村和久，坂本浩，田中重男

0.01)

p- ; T1/2 =116Lu-

X

1010年と少しずつ食い違い，現在でもよ0.1)

Geochim.

の明瞭な統計的差異が，鉱物の冷却速度

(P.J.

ii)

W.J. Davis,

上記の(ii)と(iii)における半減期の値

リカ地質調査所（コロラド）の立本光信

ykeV)とスピン・パリティ(106.2差（7-→(Y.

による壊変図式の提案，1980年のアメPatchett,2の報告以来いくつかの探索がなされてきた(7.3 2)

1954(A.

Flammersfeld)呼ばれてきた．最近(2005年），オーNuklidkarte,
HaberbeckGmbH,

2006では(T.M.

3.8 x 1010yと記載されている．

Harrison)ら米国，フランスおよび英国
-43-

-182

Jack
Hillsの大きな集塊岩体に含まれる砕屑性ジルコン粒5000個の207Pb/206Pb比を

hafnium-182(182Hf)

質量数182のハフニウムの放射性(Et•x= 3.737 MeV,
9x y;

高分解能多重コレクター付きイオンマ10勺）．天然には質鼠数174（同位体存

イクロプローブで調べ，40億1000万年

0.16%;~43億7000万年のU-Pb年代をもつ
44個を溶液多重コレクターICP-MSで，179 (13.62%)

TはU-Pb年代）-Q= 0.5 MeVをもつが，1s2Taの基底状

182mTa45(T112 = 16.5 min;

~44億年前に大規模なマントル分化一

Ey = 503 keV, 8+)までの既知の励起状態

大陸地殻の形成(Lu/Hf比は地殻で低く，のスピンは3または3以上であり，P―転残部マントルで高くなり，この時期の火移は少なくとも第3禁止と考えられるこ

成作用で分別した物質からジルコンが形とから長寿命が予想された米国アルゴWing),ス成）が起き地球規模のプレートテクトニ (J.
クスが始まったという，教科書が書き

0,Harrison93%

Amelin3001956mg),y; (P―

182Hf

4044, 2007).ちなみに，英国マンチェ

T112=(EC, y; T112= 70 d)を数千

75175Hfd)

分の1とするよう3年間冷却後，化学

Turner)らは，ハリソンらならびに米国UCLAと(Hf02,9月から1年間照射し，二重中性子捕獲

1914, 2005; D.
181Hf
Acta,
71,

Cosmochim.

.

ence,

(J.R. Huizenga)
180Hf

310, 1947, 2005; Y.

Geochim. Trail

Swartz)およびハイゼンガ

(B.A.

(T.M.
Science,178

180

1s2Hf核は基底状態が0＋で182Taに対して(T) =(l炉単位；

177 (18.60%),(35.08%)の同位体がある．さらに重い

116Hf/119Hf+15~-10(5.26%),(27.28 %),

60個をレーザー融解IPC-MSで分析しX 1015 yのa放射

T1/2=2.0176

0.138士C182HfNal(Tl),Jack

3x3 0.001 atom%),y

Hillsの41億2000万年〜42億2000万

P―線を1/2インチのアントラセンで測年のHadeanジルコンの超高感度希ガス

271
0.4

(RELAX,
laser analyzer
244Pu
1J6Xe

for xenon)を行い，消滅核

MeVのP―

y keV

線を観測した残存の"5Hfと1s1Hfの混

refrigerator-enhanced,y; (P―

182Ta(T112 = 8.2 x131Xe/
107 y)

T112= 115 d)

MeV以上のy線の成長と4祁カウ

1ンター計数とを比較しながら放射能の絶306, 89,

182Hf2004).

(9±2)(Phys. X 106

Rev., 123, 1354,

1961).同じ頃，同様の方法でカリフォ
ルニア大学ローレンス・リバモア放射線(W.

Hutchin)と

(LRL)
(H.

8.5

Lindner)

Jnorg. Nucl. Chem., 16,369,

(J
X 106
1961),フリック化学・パルマー物理学研究所のナウマ(R.A.

Naumann)とカリフォルニア大
(LBL)

-44-

(M.C.

5) 8(J.

lnorg.
40

Michel)星集積・コア分別の時期や月の形成（火X星サイズの惑星の地球への衝突）の直接

Nuc/. Chem., 17, 189, 1961)

的議論が開始された．引き続き，多様な

1s2Hfの半減期再測定は行われずに標記の値の鉄隕石，炭素質および普通コンドライト，

ままであったが，下記の関心の高まりかC.

(D.-C.

Vockenhuber)

Lee, A. N. Haliday,

1998,
1999,
2002; Haliday

2000, 2003;

らオーストリア，スイス，アメリカ，台R. Schoenberg他，2002),玄武岩質隕石

湾のグループ12名は2004年に再測定をで小惑星ベスタ起源といわれるユークラ

0.09) 8.90

X 1が年を得た．彼ら

(G.

(R.G.

Helmer)らが30年前

他，2005），火星起源隕石といわれる

1s2Hf

J.L. Birk,

2004; T. Kleine

Bq(Shergottite,Nakhlite,
Chassignite,とy線（1s1Hfと1s2Hfの壊変率）測定を組

2005),炭素質コンドライト中の高湿鉱
Ca Al

0.089) (8.896

Lee, A.N.

Halidey,

C.N. Foley他，(CAI),

金属に富むコンドライト，玄武岩質およX 106年および (T.

9.034

SNC; D.-C.

1996;
2004; T. Kleine

量分析とy線測定という通常の方法で，2005),

X 1が年を得た．上記の値

Kleine高温・高圧条件下のマントル起源鉱物間(K.Rev.

Hf-W

Righter,C. K.

2003)などのW同位体測定がな

Lett., 93, 172501, 2004).
1s2Hfは1s2Taを経て182w（安定）になる．

Shearer,

3元素とも耐火性が高く，高温でも地球

特徴が明らかにされたこれにより地球化学過程に影響され難いHfは親石元素

月の他に火星や種々の隕石の母天体でのであり，Wは親鉄性が高いので惑星の融マントル分化・コア形成（地球のコアは解・核（コア）形成時には大きな分別が生

45億3000万年前頃）の年代順などの詳

じ，ケイ酸塩部分にHfが，コア部分に細が判明しつつある．

され，182Wの過剰ないし欠損の系統的Wが濃集する．1s2Hfが残存していれば
1s2Hf起源の182Wがケイ酸部に過剰としタングステンは第1イオン化ポテン
7.98

eVと高く，熱イオン化て期待されるというユニークな消滅核種

質量分析(TIMS)では高効率・高精度の対であるこの対が太陽系内惑星形成の質量分析は難しかったが，1990年代に強力な時計であろうことは早くから指摘入って陰イオン法(NTIMS)と多重コレ(E.B.

Norman,

クター付誘導プラズマ質量分析計(MC­

D.N. Schramm,

Nature, 304, 515, 1983). 1995年にミシICPMS)が発達してはじめて精密測定が
1s2w
186Os

Lee)とハリディ(D.-C.
(A.N.
(C.L.

Quitte,300Bq)を用い，前者は中性子放射化分析（180Hf)に質量分析（1s2Hf/1s0Hf比）
み合わせ，後者は1s2Hfの同位体希釈質

0.251)

1997,

Harper)とヤコ河宇宙線によるWの核破砕と二次中(S.B.
TolucaJacobsen)などの中の182W/184W比がケイ酸塩地球

性子誘起1s2W(n,y)反応による減少と（コアを除く全地球）ないしコンドライ

正［（l”Gd/158Gd)比（149Sml's0Sm)比おト（球粒隕石）に対して1万分の4程度

よび（54Cr/52Cr)比を用いる］が必要との欠損していることを見出し，地球の微惑(a:Tl/2 = 2.0 X 1015 y)の壊変による増加，銀Halliday)が，1996年にハーバー

181Ta(n，哨）反応による増加に対する補

CJ.
-45-

Earth Leya

Planet.

Sci.

Lett.,

175, l, 2000;

Acta,

67, 529, 2003).宇宙線の効果は月Geochim.

-187

Cosmochimrhenium-187(187Re)

質量数187のレニウムの天然放射性表面試料で大きいが，他の消滅核種につ
1s2Hf-1s2W(£tax=
185Re

0.00247 MeV, no y; T112= 4.12

X 1010 y).

10Be-10B 26Al-26Mg

187Re (62.60%)であ37.40%)

41Ca-41K ”Mn-53Cr 6oFe Ni

り，後者が長寿命のP―放射体であるこ対，92Nb-92zr対，98Tc-98Ru対，99Tc-99Ru対，(N.
I07Rd-1291_
107Ag
244Pu-1J4,136Xe
129Xe
S.N.

H. Richter

Sugarman,Naldrett,

W. F. Libby

対などによる年代学と合わせて，地球化

ともに1948)が，P―エネルギーが非常に学的性質と半減期の違いや類似性と整合低く，壊変の約1/3の電子はRe原子のする太陽系の形成進化の物語が読み取ら外に出られないために半減期測定は難し

Jacobsen,
C.L. Harper,
the Isotopic

Code,

(C.J.
Johnston)のWolf)

A. Basu,

S. Hart編，

1.2

95, Am.

Geophysicsにいくつかの半減期測定がなされた．こ

IUGG

Monograph

Union,

1996, pp. 47-74;

Rev. Earth Planet.

1962(W.H.ng
ReadiJr., in Earth Processes:

K. Righter,

X 1011Yに至るまで(1950年代）のため，鉛法（ウランの項参照）などで年Ann

代既知の鉱物試料中のReとOsの質量分Sci., 31, 135, 2003).

Herr他

(W.

16a, 1053, 1961; J.M. Luck他

Z. Naturforsh.,
Nature,4.3(B.

283, 256, 1980).ヘルらがこの方
Hirt他

X 1010

Nucl. Sci. Abst., 18, No.13118,(D.D.

1964),クレ

Clayton)が1964年に87Rbの利用と共に提唱して始まった太陽系初期の年代学への応用や多くの隕石・地球
岩石の年代測定への応用が進むことにな
る．1s60sと1870sは星内核合成のr—過程核である186Wと187Reによってそれぞれ遮蔽されたsー過程核種であり，187Osに
r

187Re P―

1870s-rad)が付加している．この1870s-rad/187Re比
はr過程の頻度と期間を表す生成関数に
87Rb,
235,238Uおよび232Thについても同様に解析することによって元素合成モデルの検証ができる（野津憲治，
宇宙年代学，岩波講座地球科学6地球年
1978).
レニウムは極微量ながら地球岩石中に一様に分布しているが，硫化鉱石，特に
X―
3~10

(5
10-7 gig)含まれることがある．1870sの-46-

同位体存在度は1.64％であるが，そのよ B.
うな鉱物では187Re起源の187Osが卓越す

Schoeneらの値

235U(2006)を使用（ウランの項参照）］．こる場合があって，鉱物生成年代が容易に“Chartof the

求められる．

Nuclides,16th ed., Lockheed Martin, 2002"
によるなお，187Re-187Os対に基く宇宙・

このようなことから，精度の高い半減期測定の努力は今なお続いている．リン
S.B.

Shirey,Lindner)らは他の放射能時計(M.

R.J. Walker,

423-500 (1998)を参照に頼らない方法として，精密に調製した
既知量のRe溶液からの187Osの生成量を2= 4.22 X 1010 y（土3%)を得た(1989).一方，スモリアー(M.I.

Smoliar)AB;小惑星核の結晶化過程で生じたと考えられる）の6試料とCaの少ない無球粒隕石の一つであるアングライト（太陽系生成の極めて初期段階で変成した）[

2

X 10勺］を用

0.0004) (4.5578
Re-Os= 4.16 X 1010 y
X
II 10
―

1.666
(Science,
1996
1.66

y―1，土1％)を271, 1099, 1996)が，壊変
(J.J.
X―
II 10

Shen)

y-1との間に正しBirck,

C.J. Allegre, Meteorite
Planet. Sci., 33, 647,
1998).分析法の進歩が187Re-187Os年代
学の汎用性と高精度化促進させる一方で，さらに187Reの壊変定数の見直しが進んだ特に，マイクロボロメータ（微小輻射エネルギー測定用の抵抗温度計）を利用した測定結果［入＝ 0.045)

1.682

x 10-11Phys.
y-1, M. Galeazzi
63, 014302,

2001;入0.004)
＝

Rev.,
1.604

X

" 10 ――
1Phys.
,y C. Amaboldi
91, 161802,(D.

Rev. Lett.,

2003]が報告されたこれら
9000

27 U-Pb

Selby)

10

種のモリブデン鉱のからスモリアーらの値と一致する入＝0.0031)

1.6689[Geochi" 10 m――1. y

XCosmochimActa, 71, 1999, 2007 ;ここでは238Uの壊A.H.

(1971)

Ann. Rev. Earth Planet.

Jaffey-47-

Sci., 26,

190

(190Pt)

0.5)

(6.9

X 1011.
1.7) (4.7

質量数190の白金の天然放射性同platinum-190

0.6)

(5.4

X 10"の平均から標準値

T112=6.5 x 1011 y).天然の白

(a:

0.22)

i90Pt

(6.50

%),

192Pt( 0.782 %),(33.832%),

194Pt( 32.967 %),196Pt(25.242%)

195Pt

1997年，メリーランド大学のウォー

19sPt

X 1が年前）中の白金属

2.51

元素(PGE)に富む鉱物の186Os/188Os比対

射能は1954年，ボン大学のポルシェ

l90ptfl880S比等時線から1％の誤差で壊W. Porschen)

Rietzler)によって，写真乾板を用いた

1.542

一連の天然a放射体探索研究中に発見
(Ea=

1,200

げて測定できる管状電離箱を製作し，希1997)が，後

1.477

X 10-12 y-lとなり，半減期

4.69

X 1011 yに改められた．これは，a計数の値と40％も違うが理由

W, PtおよびHgの濃縮同位体のa放射能を調べ，190Ptについて(F.

MeVおよび応＝0.5) X 1011y(Phys.

61, 4799,

定で0.01296％に変更されたため，壊変
cm2に拡

Ea= 3.11:!:0.03

Acta,にl90Ptの同位体存在度0.0124％が再測

Macfarlane)とコーマン

Hf,

X1210
X 1011(Geochiym

Cosmochim.

3.1 MeV, T112= 5 X 1011 y).

(T.P. Kohman)

T1120.5) = (4.495

1961年，カーネギーエ科大学のマク(R.D.

Walker)らの研究チームは，(R.J.

シベリアのNori!'skの貫入熔岩（マントも軽いi90Ptは放射性であり，そのa放(vonX 1011y(Radiochim.

Acta, 42, 159, 1987).

(7.163%)の同位体がある．そのうち最(W.

GeochimBegemanCosmochim.

6.9:!:

Acta, 65, 111, 2001).

白金，レニウムおよびオスミウムはRev., 121, 1758,

親鉄性が高く，いずれも難揮発性で，地1961).同じ頃，ソ連科学アカデミー・

球のケイ酸塩部（マントルと地殻）に比(K.A.
Petrzhak)

べて核に濃縮する．現在，上部マントル

Yakunin)もグリッド付き管状電離箱（試料表面に含まれるPGEは，核・マントル分化

cmりを使い，天然同位体比の後の原始地球に降り積もったCIコンド

2,900(321:!:5 Ea=

mg)

ライト様物質から供給されたと考えられ

3.17:!:

0.02
T112 MeV= (4.7:!:1.7)

X 1011 y

物には入り難く熔融マグマの液相部に残Graeffe)Ea=

Nurmia)り(incompatible),オスミウムから分別

3.16:!:= 6.8 X 1011 yあるJ.W.

0.05
T112 MeV
T112ている．また，マントルから地殻への分化過程では白金とレニウムはケイ酸塩鉱

14, 1265, 1962).また，ヘ(JETP,(M.

X 1011

Meteor.Morgan
Sci., 36, 1257, 2001; A. Luget他，= 5.4 (1961,
X 1011 yPlanet.

1963).これら三つの計数で得られた

Geochim.

lOIIYという値が長い間採用されてきた．

このような過程を研究する手段として187Re-187Os対が使われる(187Reの項参照）= 6.4 X

Al-Batina)
Janecke)

3.19:!:0.10
E
および応＝

6.65:!:0.28)(Tlfl

Acta, 71, 3082, 2007).

が，190pt̲l860S対ではl90Ptの同位体存在

1987年になって，ミシガン大学のアル(J.(B.

Cosmochim.

1s60s

= 2

cm2の比

X 1015 y)のa放射体であることから，利MeV用の難しさが指摘されてきた．

X 1011 yを得，

上部マントル起源の熔岩でオスミウム
-48-

しかし，

ポロニウム

Pt/Os
比やRe/Os比が小さいので，これらの鉱(Po)

原子番号84の天然放射性元素．

物が生成する以前のマントル内のでの進化の歴史(190Ptと187Reの壊変）を追跡することができると期待されている最近，

polonium

1898 7(M.

Sklodowska

Curie

(P.

1867-1934)は夫ピエー
1859-1906)と共Curie,

マントル起源の鉱物多様な始源隕石，にピッチブレンドに含まれるウランより鉄隕石などについて同位体希釈ICP質量

強い放射性のビスマスに似た新元素が分分析（ICP-MS)や陰イオン質量分析(NTI­MS)による!90ptfl88Qs比186Os/188Os比お離されたとして，マリー・キュリーの母

よび1870s/188Os比の精密測定が開始され，名称として提案した(Poの表記が最初にマントル進化の議論が展開されつつある使われたのは，P.キュリーの7月13日

Geochi(A.D.m. Brandon

国ポーランドにちなむpoloniumをその付の実験ノート；論文は7月18日付の

Cosmochim

P. Curie,

Acta, 70, 2093, 2006).

Paris,

S. Curie,

Compt.

Rend. Acad.

127, 175, 1898).

この年の12月にはRaを発見するが，一連の研究には放射化学の原点となる
いくつかの手法が導入された．1894年の夏にパリ大学で数学と物理学で学士試験を終えたマリー・スクロドフスカは翌年7月ピエール・キュリーと結婚し，1897年7月に長女イレーヌを出産したが，年末から博士論文のテーマとして前年発表されながら衆目の少なかったベク
レル線に注目し，これがウランに固有かどうかを調べることにした入手できる多様な金属類，塩，酸化物，鉱物などについて，ピエールが発明したキュリー電位計と水晶板ピエゾ電気計付電離箱を用いてʻʻ放射性radioactiveʼ'の度合，“放射能radioactivity"（キュリー夫人命名）を定量的に比較測定したすぐにThが放射能をもつこと，Uの放射能は試料の量に比例するが鉱物，特にピッチブレンドと天然のシャルコライト（リン酸銅ウラ
ニル鉱Cu(UO山(PO山・6-8H20)は金属
ウランよりそれぞれ4倍と2倍の放射能を示すことを見出した．鉱物の化学
組成は分析して分かっていたので，Uよ
り放射能の高い元素が極微量存在するに違いないと考えた1898年4月から
(G.
-49-

Bemont,1867-1932)を助手

Sci

にし，粉末にした100グラムのピッチブ

数キログラムからその1％に相当する重レンドを塩酸に溶解（不溶分はK2C03と量の放射性の高いBiOCIを抽出して電解NaOHで融解後塩酸溶液化）し，H2Sを法で，またBiOCI水溶液に金属Bi箔を

CuおよびBiを硫化物とし，Pb,

挿入することでBiと分離したさらに，(NHふSでAsとSbを可溶化した後，硫PbS04

NH40H Bi

Cu

Bi

この放射性物質はSbより電気的に陰性で，Sb-Bi属よりS-Te属に近いとして妻のPoと違って放射能は減衰しないとBiを分別分離し，対u比400倍に濃集した．
BiおよびCuの硫化物を

Pb,
700

(W.

Marckwald,

35,2285,
35,

1902

Ber. Dtsch. Chem. Ges.,
4239, 1902; Phys. Z,

4, 51, 1902/03). 1905年になって両者の

Bi

140

RdTe

とPbは高温部に残ったが，250~300℃

dとPoが同じ元素でエカテルルの位置をの位置にUの330倍の放射性を示す黒(W.

Marckwald,

Ber.

い薄層を得た．その際，分離分画分の“放Dtsch

射能ʼ'を遂次測定しながら，放射性部分

369, 1906; M. Curie, Compt. Rend. Acad. Sci.

を追跡すると言う“放射化学分離＇を初

Paris,

めて行った新元素は予想通り極微量，

Poを得るまでにさらに5年，純粋な金属

Chem. Ges., 38, 591, 1905, Phys. Z, 7,
142, 2273, 1906)が，秤鼠できる量のすなわち“tracer"レベルであって，BiをPoを単離する(1946)には約半世紀を要担体，すなわちʻʻcarrier"としたことにな

したちなみに，M.キュリーが「放射性(S.

物質に関する研究」でパリ大学より理学

Curie, Rev. Gen. Sci. 10, 41, 1899).

当時新元素発見と唱えるには純物

博士の学位を得たのは1903年6月で，夫質を単離して原子量と新しい元素に特徴
(A.H.

H.

P.

Bequerel,

的なスペクトル線を示さなければなな

1852-1908)と共にノーベル物理学賞を受かった分光分析学の大家ドマルセー

賞したのはこの年の12月であった(E.A. Demarcay,

1852-1904)がスペクトル

マリーの長女イレーヌ・ジョリオ・

測定を試みたが不純物による線スペク
トル以外は見出せなかったキュリー(IreneJoliot(Jean

Curie,

1897-1956)

Frederic

夫妻の試料(100g)のPo含鼠は6ナノグ

Curie,

ラム程度で検出限界を越えるはずもな

法を開発しつつ210Poのa線の性質を調く，放射線のみで検知しうる量であっベ，それぞれの学位論文(1925年イレーた実際にマリー・キュリーとドビエ

ヌ「ポロニウムのアルファ線に関する研(A.L.

Debieme,(0.45

40~200Rend. Acad.

Sci. Paris,

mCi; 1 mCi = 3.7 x 107Bq)などを調製したウラン鉱物から直接Curie, A. Debi1.5
eme,

12

1900-1958)は新しい化学的単離気化学」）を仕上げ，さらに強力な210p。

Ci)のPoを含む2ミリグラムの試料を用いて特性スペクトルを得たの
Compt.

gのRa溶液入

210Poりガラス瓶（ʻʻキュリー瓶＂）からとっ150, 386,

1910).このようなことから，Poの発見

たRn管を希硝酸一塩酸混合液で洗うとは疑問視された

70(W.

Joliot

究」，1930年ジョリオ「放射性元素の電1874-1949)がウラン

鉱の硫酸処理残演数トンから0.1ミリグ(M.

RdTe''と呼び，キュリー夫"radiotellurium,の分画分にUより150倍強い放射能をドイツのマルクヴァル

RaD(210Pb)が得られ，

RaF (210Po)をAgまたはNi板上に析出

Marckwald)はウラン鉱処理残濱の- 50-

させることができた彼らはこのPo線して用いたこともある．Poは既知の化源を使って数多くの軽元素中のa線透学物質中で最も毒性が強いとみなされ，過を調べた．Po-Be線源から非常に高い

pg (1 kBq)である．

7

エネルギーのガンマ線が発生することRnに気付いていたところに(1932),ボー(W.W.G.
(H.

(Po-a+(Z.

RaD(210Pb)

Becker)から210Poが生じ，Poの揮発性のため喫

Be,

→B)

14y

が生成する．タバコの葉には鉛が濃集す

1891-1957)と彼の学生

Bothe,MeV)の発煙時に吸入される．Poは特定の臓器にPhys. 66, 289, 1930)を知り，その濃集することはないが，強力なa放射体

27Al→30p（但Po-a+T,12= 3.5 minPo-a+)→のためDNA損傷が発ガンの原因となる

10B→

30Si

可能性がある．

13N (13+,Tl/2 = 9.9 min)→13c過程を確認—2,
Curie,

Joliot,Compt.

Rend. Acad.

559, 1934; F. Joliot,

Sci. Paris,

I. Curie,198,

Nature,133,賞）．なお，ボーテーベッカーの実験は，
Chadwick,

1891-1974)

129, 312, 1932)に(Nature,もつながった
1s6Po

から218Poまでが知られているが，発見
210Po
RaF

(Ea = 5.30438

MeV; Tli2= 138.38238U(4n+2)
d)
218Po

(RaA,

a 99.98%,

Ea= 6.0024 MeV,―
.02%;T1/2=
13

3.05 min),

214Po (RaC', Ea= 7.6869 MeV; T,/2

= 163.7 µs)があり，235U(4n+3)系列には215Po (AcA,

a 100%,

5X
4%;
―
10
7.450

Tl/2 = 1.781 ms),

13―

211Po (AcC',

MeV; Tl/2 = 0.516
232Th(4n)
s)

216Po

(ThA,

= 0.145212Pos)
0.3

Ea= 7.3862 MeV,

Ea= 6.7783 MeV; T,12

(ThC',

Ea= 8.785 MeV;µs)がある．最長寿命核種は209Po (Ea= 4.881
102 MeV;y)であり209Bi(p,n)反応でつくられる．210Poは現
209Bi(n,yj3―)210Po反応でつくられるが，lグラムの210Poを含むカプセルの放射熱(520+2, +4, +6をとるが，溶液中では＋4が安定である。

F.

201, 1934)した(1935年ノーベル化学(J.

PokJ/h)，容易に500℃くらいになるので人工衛星の軽量熱源に使われたり，Po-Be合金を携帯用中性子源と
-51-

1I

アスタチン

アスタチンの化学的性質は，他のハロゲ

astatine (At)

原子番号85の天然放射性元素．ハ
ロゲン族“エカヨウ素”の探索は長
1940
(K.R.

Otozai,(D.R.

Tohyama,

1914-1989),マッケン、ノーCorson,(E.G.

ン元素との比較で，大阪大学の音在研(K.
Otozai,Mackenzie)

Segre,

1993; J Radioanal.

しい60インチーサイクロトロンを用い
zo9Bi

+→
211At
a

218, 1, 1986;+ 2n反応で金属の性質(N.

てこれを確認し，元素名として“アスタ159, 24, 1947).

211At

(60%)

a

(40%)壊変をする核種であるが，最長寿命核種の2l0Atでも半減期は8.3時間と短い．現在，l91Atから22JAtまでの33の同位体が知られている．この中で，天然
238U 218Po P― 0.02%)
218 At (a: T112= 1.5 s),
(5― P

215Po

(4 100a(a:
X 10-3%)219 At (a,―
: j3
1931

235U系列中の21sAtX 10-4%)
223Fr
µs)
T1/2=56s)が知られてい(F.

Allison)らは磁気・光学的方法でAtを見つけたとして，地名から“alabamine"と名付けたが受け入れられなかったウラン
鉱物中でさえ，小さな分岐と短寿命から見て有り得ることではなかった．
アスタチンは10-11~10ー15モルのトレ
サー量でしか入手できないが，単体は揮発性であり，水に少し溶け，ベンゼン
At2 Br2で酸化するとAtO―が，HCIO―で酸化す
AtO
(Ea=

Nucl.

Chem. Lett.,

103,

35,

243,
103, 1997;

Takahashi,
Chem., 251, 299, 2002).

チン＂ （ギリシャ語のastatos不安定の意）
EC

31,もなく発見されるであろう117番元素

研究で中断した1947年に研究を再開し

7.22

Acta,

の化学的性質の推測にも役立とうとしRev., 58, 672, 1940)が，戦時(Nature,Radiochim.

631, 2000).ここで得られた知見は，間を持つと思われる85番元素を得たと報(Phys.

N. Takahashi,

201,
61, 1982; N. Takahashi

1905-1989)は，カリフォルニア大学の新I.

Z. Anal. Chem., 279, 196, 1976; K.

Atはa放射体5.868 MeV)で，ガン治療への応

用，Arの甲状腺集積などが研究されている．ヨウ素との類似性はTcとReあるいはPmと希土類元素ほどではない．
-52-

J Radioanal.

Nucl.

ラドン

radon

373, 1904).この研究から，ラザフォー(Rn)

原子番号86の天然放射性気体元素．

RaA

1899年9月，カナダのMcGill大学にが生成することを見出し，さらに長寿
RaD

Rutherford,
1871-1937)は，電気工学のオーエンス
(R.B.

(W.

ム化合物から放射性の粒子が放出されRamsay,(R.B.

Owens, Phil.

(9.7 g/L)から既知気体のうち最も重い

1, (Compt.
1900).

(P.

Curie,Curie

トン（輝き）”と呼び，精密な密度測定

Mag., 48,360,

1899; E. Rutherford,

1859-1906;

Rend.,
151, 126, 1910).名称がラジウムから生

M.S.

1867-1934)はラジウム試料の周成する希ガスという意味で「ラドン」に辺の物質に放射能が誘導されること統一されたのは1923年である．

.

ラドンの同位体として，現在195Rnか

Giesel,1852-1927)

228Rn

Debieme,.O.

Giesel,ある．上記の222Rnが最長寿命(3.825日）

Ber.

Chem. Ges., 35, 3608, 1902;同誌

36,37,342, 1903,
Debierne,

30

906, 1900;同

RnF十がつくられたことがある．融点-71℃，沸点ー62℃で，融点以下にする

1877-1956)はエマネー

Soddy,と鮮やかな燐光が見られる．以前は，ションが液体空気温度で凝縮する重い不Rnを薄い金製の管に入れてがん治療に活性気体であることを見付け，Thから226Ra(222Rn; a, Tl/2 = 3.825 d),RnAn

用いたり，a線源（中性子源）に使用しC220Rn; a, Tl/2 = 55.6 s),

Toた．
ラドンはヒトが自然放射線に被ばく

C219Rn; a, T112
2.4 =

Ac

3.96 s)が発生することを明らかにした

Rn

Rn

はXeと同じく不安定な化合物Rnf2と446, 1903).ラザフォードとソ(F.

210Rn (2.4時間）(14.6

Sci. Paris,

Rend. Acad.

129,130,
593, 1899;

136,

211Rn

1696, 1904: A.L.

Compt.

a

放射体（199Rn~211RnはEC分岐あり）で

1874-1949)もアクチニウム試料について
Dtsch.

(Proc.

Roy. Soc.,

Soc.,

81, 321,1903)..
Ra

1900

1852-1916)

Gray, 1877-1958)は“ニ(R.W.

ることに気付きエマネーション（発散）49,(210Pb), E (210Bi),

F (210Po)を発見した．1910年，ロンド

1870-1940)の協力でトリウ

Owens,(218Po), B (214Pb), C (214Bi)

18, 120, 1902; J. Chem

1902;

Phil.

Mag.,

mSv)の50％以上を占める．大気中に放出されるラドンは
220Rnと222Rnで，その壊変で生じる娘核種が塵に付着・降下する．また直接のラ

5, 561,

210Pb(RaD, T1/2が放射性気体（古名はラジウムエマネー= 22 y)の形で体内に入ると残留時間もションまたはニトン）であることを発見

長い．1980年代から90年代に，地下のHalle

ウラン鉱山労働者や花岡岩製の建物内に(F.E.

Dom, 1848-1916)
Ges., Halle,(H.

住む人へのラドンの影響が注目され，各Abh.N aturf

23, 1, 1900).また，McGil大Brooks,

国で濃度測定や疫学調査が行われたウラン鉱山労働者については肺がんとの有1876-1933)

はRnに曝された物の上に薄い層として意な関係が認められたが，一般人の場合生成する短寿命の放射性付着物を研究し(Nature,70, 270, 1904; Phil.

Mag.,

は逆相関も指摘されている．1グラムの[6], 8, 0.001 226Ra- 53 -

cm3のRnが発生するが，Raとの平衡量より多くのRn含む鉱泉

フランシウムや温泉を“ラドン泉ʼ＇，そうでない場合

francium(Fr)

原子番号87の天然放射性元素．

を“ラジウム泉ʼ'と称し，ラドンを含む

1939年パリ・キュリー研究所のペレー

気体（CO2)を吸入する療法（アレルギー，

221Ac (M. Perey, 1909-1975)

免疫系疾患など）もある．（最近の状況は(Tl/2 = 21.773 y)からわずかながら飛山田裕司による国際会議紹介：日本原子

3.5

(Tl/2

力学会誌47,260,2005を参照）

cmのa線を確認し，さらに新しp= 22 min)復活

することを見出したこのP―放射体
CeおよびPbとはBa,異なるが，Csと同じであったすなわ
ち，221Acは大部分(98.8%)がP―壊変で
RdAc(22¥0Th, a: T112= 18.7 d)になり，わずか1.2（士0.1)％がa壊変で新元素の= 21.8 min)となることをTu2 223[87]
AcK(Compt.

Rend. Acad. Sci. Paris,
AcX― P

208, 97, 1939).

AcK(223Ra, a: T112= 11.4 d)を生じるが，AcXは大量にあるRdAcのa壊変でもつくられるので見付けにくかったペレーは塩化バリウムを使ってAcXを徹底的に除去し，AcKを過塩素酸セシウムCsC104あるいは種々のCs複(IV)

Cs2PtCl6,

塩化アンチモン(V)酸セシウムCsSbCI』と共沈させ，さらにペーパークロマトグ
ラフィーやイオン交換で分離するなどしてアルカリ金属の性質をもつことを証明
し，1946年に祖国フランスにちなむ元素
名（記号Fa)を提案し，1949年にFrの元
(J

Chim.
Phys., 43,269,
43,262, 1946;

1946).

フランシウムは，天然に存在する（放射性）元素として発見された最後のもの
(AS.

1913
(F.

Russel,1888),

Fajans, 1887-1975)らの放射性

(K.
(AS.
107,

Soddy, 1877-1956),ファ1913;

Russel, Chem. News, 107, 49,
97, 1913; K. Fajans, Ber.,46, 422, 1913)が明らかにされてから未発見元素探索が精力的になされたその一つとして，エカセシウムを発見したと-54-

して“ルシウムrussium",“アルカリニウ
alkalinium",“

ラジウム

radium“モルダヴィウムmoldavium"の名が提案

1898 12 26

されたが確証が得られなかったフラン (M.

Curie,

シウムの同位体として現在，199Frから(P.

1859-1906),

Sklodowska

232Frまでが知られている．199Fr~221Frは

1867-1934)およびギュ

Curie

(G.

Bemont,1867-1932)は“ピッチブレンドに含まれる放射性のすべてa放射体（一部をEC分岐を含む）
であり，222Fr~232FrはP＿放射体（222Frと高い新物質”という論文を，radium（光る元素，光のラテン語radius:暗所で223Frは小さいa分岐あり）である最長

青く輝く）の名称とともにフランス科学

223Fr
20.0
21.8

(Ra)

原子番号88の天然放射性元素．

virginium",

212Fr min)min)des Science)に報(Academieが続き，他の同位体の半減期は5分以下(Compt.

Rend Acad Sci. Paris,

である．原子番号lから92の間の元素

1215, 1898).この年の4月，ピッチブの中で，Frは半減期25分以上の同位体

レンドの塩酸溶解液からの硫化物沈殿をもたない唯一の元素である．ペレーはをつくったとき(Poの項参照），沈殿しフランシウムをラットに注入すると排ないBaと挙動を同じくする強放射能成泄器官（膀脱や腸），腎臓，唾液そして分を見つけていたが，11月11日から肝臓に，肉腫をもつラットでは腫瘍組

その原因の追求に移った彼らは市販

1205, 1951;
226Ra 221Ac (n232Th (p,2n)Compt. Rend. Soc. boil.,145,

放射性でないことを確かめた上で，“放145,1208, 1951). 223Fr

射性塩化バリウム＂を濃塩酸（BaCl2不y)溶）に入れ，水(BaCl2可溶）とアルコー

X 104 y)ル(BaCl2不溶）を使って分別結晶を繰り21.772(a:231Pa
3.28 (a:(50 kg)を精製してBa自体がBaCl2

Perey,
A. Chevallier,

127,→221Acを経由してつくられるが，秤量 返し，ウランの60倍の，さらに11月末には900倍の放射能を得た．RaC12の溶できる量を得るのは難しい

解度はBaC12より低いことが示されたのである．これらの試料を分光学者ドマル(E.A.

ay, Demar

1852-1904)に送ったところ，発光スペクトルに新しいい3814.8A
は，はじめの試料では“大変弱い＂，後の方では“顕著＂というもので，このドマルセーの結果は，キュリーらの12月
26 Ra

(E.A.

Demarr;ay,

Comp!.

Rend. Acad.

Sci. Paris,

127, 1218, 1898)重みを加えた．
新元素として確定するには可秤量の純粋な塩化物または金属として取り出して原子量を決める必要があったが，こµgのRaが30含まれていたと見られる（産地により異
-55-

l

はRaBr2)としてがん治療に用いられて

Ra
mg).

150~350

きた時計用自発光塗料やRa針の製造

P.キュリーはセン

ト・ヨハミスタール（現在のチェコ・ヤに従事した人は放射線障害のため血球減ヒモフ）に野積みのピッチブレンドの滓少や死に至る病を得た．Raはʻ'奇跡の薬”
として貼り薬や飲み薬として広く市販さ（かす：ウランを硫酸抽出した残り）を，
1898

11

100

れ，障害を与えるもとにもなった(Rnのkg, 1899年12月に項も参照）．

lトン，1900年2月に5トン，1902年8月，1904年6月および1905年10月に各々5トンを入手した．M.キュリーはこれkgずつ遂次処理して，1902年7月

20
RaCl2

(Ra/Ba

Ra/U

=120
225
10

= 10凡放射能比mg±1 （現在値226.0254)を得，周期表中の(Compt.
Rend. Acad. Sci. Paris,

135, 161, 1902).

L.

M.

Debierne,
1874-1949)がRaCl2の電気分解(Hg陰極へのRaのアマルガム化とHg揮散）によって銀白色の金属ラジウム得たのは1910年のことである．
ラジウムの同位体はすべて放射性で，現在201Raから234Raまでが知られており，
201Ra~224Ra 226Ra a

22sRaと221Ra~234RaはP―放射体である．発
226Ra

T112

= 1599 y)で238U系列に属するが，アク

Ra

235U)
= 11.435
228Rad), 232Th
5.75

224Ra
y)

(ThX;

(AcX;

a, T112(MsTh

I; 13-,

a, T112= 3.66 d)

226Ra 1

X
1010個のa粒子を放出する．この壊変率
Ci)

1

3.7 X 1010Bqと定義されてきたラジウムの化学的性
質はBaに似ているが揮発性はより高く，酸素や水と反応し易い．BaやRaの分離
は，現在ではイオン交換法が利用される．
20世紀はじめより，226RaとBeの混
RaBr2とZnSの混合物は蛍光性夜光塗料として，また“ラジウム針ʼ'(RaCl2あるい-56-

アクチノイド

actinoides

89
89Ac,
4PU

(Ac)

(G.T.
(Lr)まで

103

15

90Th, 91Pa, 92U,

93Np

U)ないし，Pa)または核反応生(Ac,

Seaborg,

1912-1999)の超ウラン元素と希土類元素（この名称はランタノイドにScとYを含める）との類似という点を基にしたアクチニド仮説(G.T.

成物(Np,Pu)として天然に存在する．

Seaborg,
23, 2190,

95Am以降は人工元素．アクチノイドはChem. Eng. News,

1945: "アクチニドʼ'はAcを除
4PU

ランタノイドとともにf軌道に電子をもまでしか知られていなかったが，このつf—ブロック元素で，ラドンの電子配置

年の暮れに95番元素Amを，1947年にの上にまず87Frと88Raで7sが満たされ，

96番元素Cmを，1950年に97番元素
Bkと98番元素Cfを，また1954年以降

次にg9ACから，5Amまでは5f軌道また
Es,
は6d軌道のエネルギーの低いレベルに

99-103

1961

Fm,

Md, Lr（いずれもこの分野に偉大な貢献

97BK 5f電子のみの増加でLrの[Rn]5や6d17ぷでAlbert

完結する．f-ブロックの概念は1944年

EnricoFermi

1901-1954;

Einstein,

1879-1955,

Dimitrii

Ivanovich

道

元

子
電
6p 6d 7s3s3p3d 4s4p4d 4f 5s p 5d 5f
18
18
18
18
18
18
18
18
18
18
18
18
18
18
18
18
18
18
18
18
18
18
18
18
18
18
18
18
1
18
18
10
18
18
10
18
18
lO
18
18
10
18
18
u
10
18
18
Np
lO
18
Pu
18
lO
Am
18
18
10
18
18
Cm
10
18
18
Bk
10
er
18
18
10
Es
18
18
10
18
18
Fm
lO
18
18
Md
10
18
18
No
,2222222222222222222222222222222
666666666666666
222222222222222
lO 2356779101112131414
18 23456779101112131414141414141414141414141414141
5888888888888888888888888888888
888888888888888888888888888888
18
Lr K222222222222222222222222222222
ー

ラ

素
La
Ce
Pr
Nd
ン Pm
Sm
Eu
Gd
Tb
Dy
Ho
Er
Tm
Yb
Lu
Ac
Th
Pa
夕

ノ

イド

ノ
アクチ
イド

ランタノイドおよびアクチノイドの電子配置-57-Medeleev,

1901-1958にちなむ）の発見でLawrence,(P.

RaおよびPoを除去

U,した残漬からThに似た化学的性質をので新元素同定の証拠となったほどで示す高放射性新元素を発見し，アクチある．ただ，電子配置から分かるよう

actions＝光akits,

線：放射線による空気のイオン化で化

Euに較べて多様である．Acは化学的PaおよびUは

La(Compt.

V, VI価が安定で5d元素のCm

1874-1949)が，1899年にピッDebieme,

子番号（大きい方から溶出）に対応するLa~

1859-1906)(A.L.

揮した陽イオン交換法は溶離位置が原

IV,

(Ac)
Curie,

なかでも，希土類相互分離に威力を発

Ac Am

actinium

原子番号89の天然放射性元素．ピ

アクチノイドが完結した．

Th,

Gd

アクチニウム

1834-1907; Ernest Orlando

Rend. Acad. Sci. Paris,

129, 593, 1899;同

906, 1900). 1902年，ギーゼルW
Hf, Ta130,以降と類似する．4fと5d軌道に比較し(F.O. Giesel, 1852-1927)は，て5fと6d軌道が接近しているためであとは独立に，ピッチブレンドから(Thをる．このため，シーボーグのf元素仮説含まない）希土類分画に濃集するLaにには当初反論があった例えば，ハイシ

似た化学的性質をもつ新元素にエマニ(M.
6dウム(emanium,ラテン語「放出」の意）

1898-1976)はHa"issinsky,
5f 6d

(Ber.

VI

Dtsch.

価をとりうるU~Amをuranides,真の
5f

1II

37,
3608,

curiLrdesHa"issinsky,

Chem. Soc., 1949, S241; Experientia,

(O.

J

Ce~

であるため，当時は測定が難しく，娘に並べることがある（付録図l参照）．
アクチノイドのイオン半径は原子番号Hall,

Elements",
London,Loveland,Wiley,

1986;

G.T. Seaborg,

New York,

G.T.

of the在，Acはこの天然2核種の他に206Acから234Acまでが人工的に合成されている．

and206Ac~22sAcはa放射体（一部EC分岐

W. D.

あり），226Ac~234AcはP―放射体（ただし，Beyond Uranium",

226AcはP―,EC)である．最長寿命核種は1990;超ウラン元素発
Seaborg,

Radiochim.

(228Th,1 906年にハーン

射能(a)の検出によるものであった現

2nd ed., Chapman"The Elements(221Th,1 906年にハーンが

RdTh
Katz,

“
Actinide

RdAcが発見）以下の系列核種の成長による放とともに減少し，ランタノイドと同様"Chemistry(T112 = 6.13 h)もP―放射体

228Ac

Th~Puは階段状に'Am~Lrを水平

L. Morss,

1879-1968)とサックー

Saccul)は，半減期測定により両者は同じ元素（核種）であると証明した
227Ac 235U
(T112 = 21.77232Th
y)

Luのランタニドと同様に欄外に置くが，G.T. Seaborg,

Hahn,
(O.

9, 117,1953).このような事実から，近年の周’Chem. Ges., 35,

1696, 1904).化学

1902;(1904),

Cm~

Th~Lr

ドビエルヌ

221Ac.

Acta,

金属アクチニウムは銀白色で，水と70/71, 69, 1995)

反応すると水素ガスを発生し，自らはAc203になる．3価のAc溶液は無色で，化合物はすべて白色である．Laと似て
-58-

トリウム

いるため，市販のLa化合物にはAcとその系列核種が含まれている．

thorium(Th)

原子番号90の天然放射性元素．
1815年，スウェーデンのベルセリウス
1779-1848)はガドリン石に(J.J. Berzelius

似た希少鉱物の一つを分析しているとき，新金属の酸化物を発見したとして古代スカンジナビア神話の雷神Thorにちなんでトリウムと命名したが，10年余を経た1828年，この新物質はリン酸ィットリウム（ゼノタイム）であることを自身で証明した．1829年，ベルセリ(H.M.T.

Esmark,1801-1882)が発見したガドリン石に似た新鉱物の分析を依頼され，新金属のケイ酸塩であることを証明し，この鉱物を(ThSi04),金属をトリ

thorite

ウムと名付けた彼はフッ化トリウムカ
リウムと金属ナトリウムをガラス管中で加熱して金属（不純）を得た．1914年，
2 (D.
(L.

Lely, Jr.)

Hamburger)

は金属ナトリウムと塩化トリウムを減
99%
(Z.

Th

anorg.

Chem., 87, 209,1914).
1898年，(Verh.4 2 Schmidt(G.C.

1865-1949)

Dtsch. Phys. Ges. Berlin,

17,d.14, 1898;

Ann., 65, 141, 1898; Compt. Rend. Acad. Sci.
Paris,

126, 1264, 1898),フランスのマ(M.
(Compt.12 4

Sklodowska

Curie,

1867-1934)

Rend.

Acad. Sci. Paris,

126, 1101, 1898),それぞれ独立に， トリウムに放射能があることを発見・報告した．

ドイツで有機化学の学
Hahn, 1879-1968)は，(O.

1905年に希ガスの発見で有名なイギリ
Ramsay, 1852-1916)の(W.

もとに留学し，セイロン産トリアナイト
RdTh(228Th: a, T1/2=1.9(Phys. Z., 7.7,456,
412, 1906;- 59 -y)を発見し1906),

C228Ra:, 13 T1/2 =5.76
―

MsTh2

y)が

を見出した学生であったスレーター

40,

700~1000℃に加熱し，その残漬から

Th II (228Ac:―, (Phi13l.

sBi)ThCy)が1908年に発見されたため

6.13

Soddy,

Mag. [6],1905; Chem. Zentr.,

Iと呼ばれるようになった．英

MsTh
(F.

Slater)はThBを白金線上で(J.M.W.

1907).これは，40,3304,
1462, 1907;

Barrat)およびハー(T.

1877-1956)とベ

9, 628,76, 1629, 1905).マー(L.

Meitner,

1878-1968)

Marckwald) ThC'(212Po:
ThC
Iが化学的にRaと同一

MsTh

(E.

(E. Marsden,

時計の文字盤の発光に使われた

50, 1911).これにより，「a壊変の生成=

T. Barrat,

Proc. Phys. Soc., 24,

物の化学的性質は，周期系における族数

Rutherford,

1871-1937)とソディーは，Th(OH入をが親元素のそれより2つ少ない元素の化取り除いた溶液残濱はトリウム塩よりも学的性質に対応し，原子量は4単位減少する」また噴壊変では原子番号（族数）はるかに放射性であることを知り，このThX
a, Tl/2(Trans.
= 3.64 d)Soc., 81, 81,
321, 1905;[232Th→ ThX → ,238u

C224Ra:が親元素のそれより1つ大きい元素に対Chem応する」というソディーの「元素進化の(2°8Pb)で終わることが明ThD

837, 1905)(234Th)→
→ UX

(4n)系

232Th

の放射平衡にある親娘核種を化学分離(238U),
アクチニウムシリーズ（221Ac)とともにした親分画中でのX体の成長と娘分画
中の娘x体の減衰の放射能の和が一定
(A.S.

1913

の関係は，1931年にラザフォードが男

Chem. News, 107, 49, 1913; F. Soddy,同爵位を授けられたとき，ラザフォード卿

107,

209Th~238Th
209Th~230Th 232Th

1870-1940)はラザフォードと共に， トリウム・エマネーション（トロ

225Th

a

び233Th~238ThはP―放射体である．最Owens, Phil.
[5],

[5],

48, 360, 1899; E. Rutherford,同 232Th a
230Th
sJ,49, l, 1900;
49, 161,

1900).

(T,12 = 1.405
X238u1010 y)(Ionium,(H.J.W.

Marsden)はその娘核種である短寿命の空気中では表面に酸化被膜ができ内部が+3およ

2,
び＋4価が知られているが，前2者は不Z., 11, 7, 1910).

安定である．

P― ThBPb,

T112= ThC
10.6 h),Tl/2=60.6―
P

Io; T112= 7.54 x 104 y)は年代測

定に使われる．金属トリウムは銀白色で1882-1945)

ThAC216Po: T112
(Phys.
= 0.15 s)(Tl/2 = 8.72

min)の10％はEC]であり，231Thおよン，Tn)が放射性の気体(Rnの同位体）.B.

Geiger,97, 1913; K. Fajans, Ber., 46, 422,

(R.B.

Owens,

Mag.

Russel,1913).（付録図2,3,4参照）．

1899
1902

ThA

(2°8Tl:が容易になり，226Raの代わりに医療や
1902

(E.

T112

3.1 min)に壊変することを明らかにした

Iの製造

h

a, T,12ThC"= 0.3 µs)min)へと系列壊変すること

ppm存(212Bi:12U-60 -(2.4 ppm)の4倍以上である．

U)

プロトアクチニウム

Si04あるいは方トリウム石Th02の化学形で存在する．ランタノイドの資源鉱物モナ

Russel),含まれ，全世界で年間約3万トンの生産

ポーランド生れで米国ミシガン大学のトリウムの放射線障害が認識されるまでは，(K.S.

トリウム化合物は多方面でFajans,1887-1975)はそれぞれ独立に，ウラン系列にVa族に利用されていた中でも，ガス燈のマン属する新しい元素（エカタンタル）が存

トルには大量に使われ，また20世紀は在すると予測した1913年，ファヤン

じめにはトリウム入り練り歯磨粉が市場

Gohring)は，王(O.H.

に出た酸化トリウムTh02しま融点が高(W.

Crookes,
1832-1919)が1900年に238uの壊変生成

い(3390℃)ため，耐火材やアーク溶接の電極に使われ，石油精製や硝酸合成の触媒熱電子放射材，光電素子などとし+ n→233Th (13-: T112=→
233Pa
22 min)= 27.0→
233U
d)

:T112
―
(P

(W.
Proc.

Roy. Soc., 66A, 409, 1900)

からP―壊変で生じる半減期の短い放射II, 234mPa: Tl/2 = 1.1 7 min)を同定してbrevium（束の間短寿命元(a: T112= 1.592 X 105 y)素の意）と名付けたが，原子番号は決ため核燃料としての利用が提案され注目(Phys.

Z., 14, 877, 1913;

を集めているが，技術的，経済的問題もNaturwiss.,

あり開発は進んでいない（参考：山脇道(L.

Science,(O.

1913).ドイツではハー1,339,

Hahn, 1879-1968)
1878-1968)が第1次世界大戦従Meitner,

802, 2005;
20, 2006; D. Clery,ux
Crookes,
UX

でつくられる233Uは，核分裂性である

48,

(Pa)

Soddy, 1877-1956),スコッ(F.

Th02)などには商業採算量が (A.S.

(12%
がある．

protactinium

原子番号91の天然放射性元素．英国

軍中の1917年にベルリンに戻った折を

309,

見つけては実験を続け，漑青ウラン鉱粉1172, 2005).

の熱濃硝酸処理を繰り返して生じる不溶Ta
protoactinium（アクチニウムの元の意）と名付けた（すぐにprotactiniumと短くした）
19, 208,

1918; Naturwiss.,

Phys. Z.,6, 324, 1918).

(J.A.
Cranston)も“Acの親＇と題する論文を発(Nature,Soc. London,

100, 498, 1918; Proc. Roy.
94A, 384, 1918).引き続き，

ハーンとマイトナーは，ウラン(238U)のUX

I (234Tb),
UZ (234Pa)の半減

UX II (234mpa)

期分岐比を調べ，天然に存在する唯一
234mPa(UX II: T112=
1.17
234Pamin)

(O.
-61-

(UZ:

Tl/2 = 6.69 h)の対

Hahn, Ber., 54, 113, 1921).

(235U:
UYa)
→

AcU

= 1.063→
PaC231Pa:d)

Ac→

C227Ac:―,Tu2

ウラン(231Tb: -, Tl/2
a, T112= 3.28 x 104 y)

= 22
RdAc
→
y)

(227Tb:1789d)→の分岐も詳しく調べた

18.68(Phys. Z., 15,236,(F.W.

Herschel,

1738-1822)が1781年に発見した新惑星天王星（ウラヌス）に因の白色Pa205の調製に成功し，1934年(Crell'suraniumにはPa205を二つの方法で還元し，原12,387,子量として230.4と230.8の値（現在値
231.0036)

1743-1817)がピッチブレンド（泄青ウラン鉱）から分離した．ハーシェ
mg

J

(U)

(M.H.

Klaproth,1914).ハーンの協力者
Grosse)は，1927年にリ(A.V.

uranium

原子番号92の天然放射性元素．

Ann.,
1789).金属ウランは，多くの誤った試みの後，1841年にフランスのペリ(E.M.

Am. Chem. Soc., 56,

Peligot,

1811-1890)がUCl4をカリウムと共に密閉白金ルツボに入れ2200, 1934).
このように，天然放射性壊変系列の中 (Compt.

Rend., 12,にPaの3核種の存在が示された現在

735, 1841).ウランは19世紀には陶磁器

では，同位体として212Pa~239Paが知らやガラスの着色に広く用いられたガラ

れ，212Pa~225Paは短寿命のa壊変核種，(T112

スに1％以上の酸化ウランを添加した暗EC,
230Paはaと何226Pa~229Pa

a

231Pa

= 3.276 X 104 y)の

緑色のウランガラスは紀元79年（ヴェス
ヴィオ山大噴火：ポンペイ埋没）頃の帝

a，そして232Pa~239PaはP―放射性であ

政ローマ期の貴族の別荘跡から発掘されPaたガラスモザイク中にも発見されている(5f26d17 5fと6d軌道のエネルギー準位が接近して(E.R.

おり，Taの(5d36ぷ）と同様の状態をとるのヤヒモフの町のヨハミスタール鉱山でため両者の化学的性質が類似する．金採取されたウランは，16世紀はじめか

Caley, Isis, 38, 190, 1948).チェコ

らは銀（製品の硬貨は“Talerʼ'と呼ばれ，(1840 )と沸点（4000℃)は，タンタル（融点

US "Dollar”の元と言われる）の，19世紀

2996℃，沸点5425℃)よりは低いものの中頃からはガラスや陶器の色付けに用いかなり高い．酸素，水あるいは酸には侵られたその鉱山の名は，キュリー夫妻

されるが耐アルカリ性である．

(P. Curie,

1859-1906;

M. Sklodowska

Curie,

1867-1934)のRaでも有名である（参考：A. Zeman, P. Benes, Radiochim.

Acta, 70/71,

23, 1995).
ウランが放射性であることは，フラン(A.H.

Becquerel,

1852-1908)

により1896年に偶然発見されたその前年の1895年11月8日のレントゲ(W.C.

Rontgen,

1845-1923)のX線発(J.H.
Poincare)はCrookes管の中で陰極線の衝突により蛍光を発している内壁からX線が放射されていることに注目し，「強い燐光や蛍光を発する物質もX線に似た- 62 -

"Preparations

不可視で透過力のある線を出すのでないか」との疑問を提出したこれを聞い

de I'uranium''がet propriII
1896），第III報（同誌て，ウランの化合物が燐光を放つことを

122,501,

知っていたベクレルは，硫酸ウラニルカ

122,689,
122,559,
IV

リウム結晶を使ってこれを調べる実験に 122,

V取り掛かった．ゼラチン臭化物の感光板

1896),

1896),

123,

762, 1896),

VII

VIII855, 1897),

を日光に感光しないように黒い厚紙で二124,438,1897),第IX報（同誌

重に包み，その上に結晶の切片を置き，

128, 124,X 800, 1897),

771,

数時間太陽光線に曝した．この予備実験

1899)と短い報告をした後ウランの研で，感光板に燐光物質の影が現れること

究から離れゼーマン効果に興味を移しを認め2月24日のフランス科学アカデ

たしかし，キュリー夫妻の研究に剌激
1903

1 Compt.
これRend. Acad. Paris, 122, 420, 1896).

年にキュリー夫妻と共にノーベル賞を受をさらに確かめるため，新しい感光板を(H.

Becquerel,

Memoiresde l'Acad.

46, 1903).ベクレルは，この不透明の黒い布で包み，一方をアルミニ

Sci. Paris,

ウムの板で蓋をし，その上に硫酸ウラニ

放射線の正体を突き止めることはできな

ルカリウムの結晶片を固定したさらにかったが，その問題はなお数年を経てラ結晶片とアルミニウム板の間に厚さの異(E.

Rutheford,

mm厚）を

(O.l

1871-1937)やソ

Sody, 1877-1956)の研究によっ(F.

て解決された．

挟んだ試料を幾つかつくった日光に当

221uおよ22ou,てた後に現像することにしたが，曇天

び241uを除き217Uから242uまでが知らが4,5日続いた．実験を中断し，試料を机の引き出しに入れたままにしておいた238U(a, SF:が，アカデミーの例会が迫っていたの

4.468

X 109 Y)で，天然にはこので，そのまま取り出し現像してみた．驚

235U238u(a, SF: T1/2=7.038

X 108 Y)が99.2742％と0.7204％存在し，238uの壊変いたことに，前回の実験の時以上に結晶片の像も薄い銅板の影もはっきり写って

234U(a: T,12= 2.455 X 105 y)

いたのであったこのことから，ウランが0.0055％含まれる．238uは8回のa壊塩から燐光とは無関係に，X線のように変と6回のP―壊変を経て206Pbとなり，物質を透過する目に見えない線が出ていることを知り，3月2日のフランス科学+ 2)壊変系(4n 235U 4アカデミー例会で発表したベクレルは227Ac
その後も精力的に実験を続けた．5月中

.H.

+

AcU

Rend. Acad. Paris,

136,
180, 1935]（付録図2参照）．ウランは地de radiations
metallique,"

Dempster(1886-1950)が質量分析で発見；アクチ自体が“放射線”を出すことを最終的に Nature,
par I'uranium

T1/2=

21.773 y)を経由するのでアクチニウム系

1934 235U

ウラン片を借用することができ，ウラン

nouvelles: (P―207Pb3)

Moissan,A.J.
1852-1907)が調製に成功した純粋な金属

Emissi6on+ 2 (nは整数）で表される

4n

(4n

2.4

Compt.

3.3

ppm,µg/L程度含まれる．主な鉱物は閃ウラン鉱，カル122, 1086, 1896.同誌

ノー石，には，この論文に続いてモアッサンの論-63-

リン灰ウラン鉱などがある．

ウランは天然に存在する元素のうち最称核分裂の報告が注目された（参考：齋
藤信房；“日本における放射化学の黎明(23¥p 239Pu
はU鉱物中で238Uからつくられて存在すと進展1907-1957",放射化学討論会からる）．中性子照射とP―壊変で93番以上

50の元素をつくる試みが1934年頃からフェ2007).

(E.

1901-1954)らやイレーヌ・

Fermi,(IreneJ. Curie,

Szilard,1897-1956)と(L.

1898-1964)やオッペンハイマー
1904-1967)は核分裂(J. R. Oppenheimer,

Savitch)によって試みられ，

(P.

p.l,

200

2~

MeV

“Ra”や“Ac"に似たいくつもの新核種が見3個の中性子が放出され，“核分裂連鎖

つけられていた．1939年12月，ハーン

反応ʼ'が起こることを予見したフェル(O. Hahn, 1879-1968)とシュトラースマン(F. Strassmann,Ms

1902-1980)

I)を設計し1942年に連鎖反応を成功させ

Th I (228Ra)

をトレサーとしてBa担体中の“Raʼ'がるとともに，1940年12月に発見された

MsThlでなくBaと行動し，またLa担体

239Puの製造にも成功した

MsThl “Ac”

II (228Ac)

La

“Ac"

1940

(K.A.

(G.N.

Flerov)Petrzhak)

は“Ra"から成長することを見出した．

238U

Baと娘Laに対応することが分かったが，Rev., 58, 89, 1940; Compt. Rend. Akad. Sci.,

なぜそうなるかについては言及しなかっ

USSR,25, 500, 1940). 1972年にはアフ(Naturwiss.,

27,
27, 11, 1939;

リカのガボン共和国オクロ鉱山のウラ89,

ン鉱物中の235U含有皇が異常に高い（ま1939).この発見をスウェーデンで知ら

たは低い）ことから17億4千万年前にされたマイトナーと甥の物理学者フリッ(O.R.

核連鎖反応が起きた(“天然原子炉”)こ1904-1979)は直ちに液Frisch,(Phys.

とがフランスの科学者によって見出さ

235U+n→236u “ ’'(Nature,M.

Maurette,

Ann. Rev. Nucl.

Sci., 26, 319, 1976).これは，1956年に276, 1939).そ143,143,
239, 1939;

れまでの4年間の93番元素探索の困難(P.K.

Kuroda,1917-2001)が「ウは，当時の周期表では，2Uはエカタング

ラン鉱物の核物理的安定性」という論文

ステン，93番元素はエカレニウムとされ(J Chem. Phys.,ていたにもかかわらず，Reと似た化学

1295, 1956)で予言していたウランの的性質を示す新核種が見出せなかったこ

酸化数は＋2から＋6価までが知られて:G. Herrmann,

いるが，＋4価と＋6価が安定で，ハロゲRadiochim.

(X)

Acta, 70/71, 51, 1995).

ux6 X=F)の蒸気圧が最も高い(“アクチニド”の翌年早々“核分裂ʼ'の発見が報じられ項の参照）．

ると，1年のうちに約100篇の支持傍[B.B.

Turner,Rev. Mod. Phys.,

25, 25,781, 1956,

12, 1-29, 1940).これら

Boltwood,

1870-1927,

ionium(Io, 230Th)のの中で，日本の仁科芳雄，矢崎為ー，江

発見者］は，1905年にウランの最終壊変

副博彦，木村健二郎および井川正雄によ生成物はPbであると確信して古い層位の鉱物ほどPb/U比が高いことを見出し，る1938~42年のUとThの速中性子反
2”U

231Th

(UY)の発見や対U,-64-ThおよびPbの量から

鉱物生成年代を決めることができると(F.
Hutton,1726-1797)“ ’'(1785)(A.H.

で「地球は古い歴史をもつが，初期の痕

T11/38跡は見られない」と述べてから120年後
1939

(A.O.

Nier)が多数の鉛鉱物の同位体組成が一定でないことを見出し，このことから
238U-206Pb U-Pb 235U-207Pb

Walker,1929-2004)が開発した
X 10-5%)

む広い応用の道を開いた（参考：阪上正信“粒子トラックとその応用',南江堂，
1973). 235Uや238uに碁づく年代測定は，
87Rb法や40K法とともに，地球の年齢，
地殻を構成する諸岩石や鉱物，あるいは隕石や月の石の含有鉱物の年齢を与えるだけでなく，元素の星内合成過程や太陽系の歴史ならびに地球，月，隕石などの起源と進化解明の鍵でもある（参考：小嶋稔，斉藤常正編“地球年代学'ʼ，岩波
1978；木越邦彦“年代測定法ー放射能による”，紀伊国屋書店，
1965；倉沢一“同位体地質学＇，ラティス，
1970

(Io;

7.54 x 104 y),
234U (2.455
210Pb

231Pa (3.28 x 104 y)およびX 105 y)は数10万年わたる第
:T112
―
(P

X Tl
109
/2235
y

X 108 Yが1976年の国際地質学連

Geochim.

による核分裂片飛跡法は年代測定を含

6,= (7.0381±

0.0024)0.0048)Appl. Schon

Th-Pb

238u

= (4.4683土

Radiat.

Price)とウォー(RM.

Jaffey)a

れて広く使われてきたが，精度の再評法と呼ぶ年代測定法が発展した
1964

Cosmochzm

1, 2).半減期と

1971

(R.

た201Pb/206Pb法（単にPb-Pb法あるいは(P.B.

Geochim.

合(JUGS)の地球年代学委員会で推奨さ対によるAcU-Pb法の2つを組み合わせ
232Th-20sPb

Begemann,Acta, 65, 111,
Figs.2001= 22.3 y)は数十年の堆積物速度の測定に使われてきた最長寿命の親核235,238Uは他の放射能時計の標準ともなる重要性と微小試料特に酸性(felsic)火成岩中に普遍的で閉鎖性の強いジルコンなどの0.1％レ
ベルという測定精度の向上から，壊変定数の見直しの努力が今なお続けられて-65-

Isotopes,60, 263, 2004; B. Schoene
Acta, 70, 426, 2006).

ネプツニウム

neptunium

238U(n,2n)237U反応によって新しい核種(Np)

原子番号93の放射性人工元素．

を発見し，Reふとの共沈物中にそれぞFermi,

れのP―壊変により長寿命娘核が生れる

G. Segre,

ことを示したが，新元素発見には至らな

1934
1901-1954)238u+ Il→239u（的→1905-1989)
93

Fermi,

かった．一方，物の中味は核分裂生成核種が圧倒的で

133, 898, 1934)をはじめて以来，フラン

あることが分かった（ウランの項参照）．

J. Curie,(P.Savitch), (E.M.
ドイ

1939

1879-1968),マイ

1907-1991;

1897-1956)
(O.

Hahn,
(L.

Meiner,(F.

化ウランにアルミニウム箔とタバコの1902-1980)ら巻紙を重ねて中性子照射し，ウラン試

もウランの中性子照射と放射化学分離とCurie,

P. Savitch,

料から反跳で飛び出す核分裂生成物をSci. Paris,

206, 1643,

捕え（キャッチャー・ホイル法），反跳.
Compt.

Rend. Acad.

1938; Ber.,
0. Hahn69, 905,

エネルギー測定を行った．ウラン試料

1936).

日本では，仁科芳雄，矢崎為ー，江副博

232Th

McMilan,
1951年にシーボーグと共にノーベル化学賞受賞）は薄く広げた酸

1878-1968),シュト

Strassmann,

ドイツのグループは同じ試みの中で核分裂を発見し，照射生成

Nature,の方にフェルミ以来同定ができていな

彦，木村健二郎および井川正雄が理研かった半減期23分と約2日の2つのP―の26インチーサイクロトロンからの速(n,2n) 231Thおよび
239

放出核種を見つけ，前者は239uであり，

Ac

Th

Pa

U

Np

Pu

[93]であると結

Cm

Bk

Cr

Es

Fm

Md

No

△

△

△

△

△

△

(-2.59)(-2.30) (-3.5) (-2.80) (-1.6) (-1.3) (-1.2) (-0.15) (+1.45)

△

◎

Lr

△

Am

2

△
(-4.9)

3

◎

△
◎

◎

゜゜゜
゜ ゜゜ ゜゜゜゜ ゜゜゜ ゜゜(-3.8) (-2.0)
4

◎

◎

◎

(-0.553) (+0.219) (+1.047)(+2.62) (+3.0) (+1.67) (+3.2) (+4.5)
◎

△

△

゜゜

◎

◎

◎

゜

(-0.25) (+0.447) (+0.604) (+1.031) (+0.84)
5

◎

◎

？

？

(+0.088) (+l.159) (+0.936) (+l.60)

6

◎

？

(+2.04)(+2.3)( +2.5)〇△

M(Z)IM(Z+I)?

•1 ◎最も安定〇安定に存在しうる、△不安定、？提案されているが未確認
IMW *2
ChemistryofTheActinideandTransactinideElements"3• ed.,vol.4,ch.19,Eds.L.R.Morss,N.M.EdelsteinJ, .Fuger,J.J.Katz,Eds.,Springer2006
•2
-66-

◎

(E.M.

Phys.

McMilan

合物がより安定である．ウランの安定なRev.,

57, 1185, 1940). 1940年の春，彼は大学

P.H.

Abelson,

化学形としてU308が一般的であるが，Np30虐つくることは難しい．酸性の水

1913-)と共に，その化学的性質(Reにではなく溶液中では＋5価(Np02+)が最も安定でUに似て6価と4価をとる）とミルキンある（アクチノイドの項の参考を参照）．

グ実験で親娘関係を確認して93番元素
発見を確信し，海王星neptuneにちなん(Np)と名付けた．239Npはneptunium
P(K.

Starke)は酢酸ウラニルベンゾイルの中性子照射で無機性の239uを集め（シラード・チャルマース反応），半減期2.3日
239Np)

Starke,30, 107, 1942).シュトラー

Naturwiss.,

スマンとハーンも大量の照射ウランから直接239Npを化学分離し，薄窓の測定器で確認したが，発表は1942年になっ(F.

Strassmann,
Naturwiss.,

0. Hahn,

30, 256, 1942).

現在，226Npから244Npまでの同位体
231Np

233Np,

23sNp 231Np a (228Np,
2J1Np,2JJNpおよび23sNpにはEC分岐があり，2”Npは自発核分裂異性体をもつ），
23°Np~23sNp
EC,
236NpはECと阻23sNp~242NpはP―放射体である．
237Np (Tl/2 = 2.144 X 106 y)は原子炉を使えば大量に製造できる．天然には消滅核種であるが，ウラン鉱物中で生成し僅か(C.A.

Levine,G.T. Seaborg,

Am. Chem. Soc., 73, 3278, 1951).
233U

J

この核

(a: Tl/2 = 1.592 X 105
229Th
y)

(a: T,12 = 7.3 x 103 y)などを経て209Biに至るネプツニウム(4n+l)壊変系列をつくる（付録図5参照）．金属ネプツニウム[3およびyの三つの結晶a,形が知られている．a型（斜方）は常温で表面が空気酸化され易く，酸化性の試薬に溶解する．酸化数は＋2〜+7価が知ら
Np(IV),

Np(VI)

Np(V)が重要で，ウランと比べると低原子価化
-67-

5

プルトニウムplutonium(Pu) (L.B.

Cunningham)

原子番号94の人工放射性元素．カ(E.M.
239Np McMi
1940
lan,

Werner)らの協力で，数100ポンドのウランをµg)の239Pu（フッ化2.77

1907-1891)(B.B.

Cunningham,

L.B. Werner, J.

の発見に引き続き，この核種のB―壊変

Am. Chem. Soc., 71, 1521, 1949),

生成物が94番元素（質量数239)になる

用いてPuの分離・精製の研究を進めた．

と考えたがうまくゆかず，もっと短い寿Pu (VI)を共沈する“リン酸ビスマス法＇

命の同位体を求めてバークレーの60イを確立して原爆用239Puの大量生産（ワシ

これをントン州ハンフォード）と化学プラント(d)
でウランを照射した研究の途中で彼が（テネシー州オークリッジ研究所）の建
（マサ

MIT

設へと進んだ．こうして開発されたプル

チューセッツ工科大学）に移ったため，(G.T.

Seaborg,

トニウム爆弾は1945年8月9日，長崎

1912-1999)は学の空で炸裂した．

Wahl)

プルトニウム発見の報告は1941年はKennedy, 1916-1957)とともに実験を進じめに投稿されたが，軍事機密とされ，

(A.C.

(J.W.
1940

12

2380

Tl/2 = →2238d)
87.74
(G.

[94]

(d,2n) 238Np（釘公表は上記のように1946年となった（こ(T112 = 50 y,現在値の間，仲間内では94番元素と呼び，コーy)による94番元素の合成に成功
Phys.T. Seaborg

ド名は“銅＇とされた本当の銅と区別するときは“honest-to-God-copper"と呼ばRev., 69, 366,

1946).最強の酸化剤（過酸化二硫酸塩）れたそうであるなお，Npのコード名と銀イオン触媒を使って，この新元素は“銀＇とされた）．シーボーグとパール

はOsではなく，Uに似た化学的性質を

(M.L.

(G.T.

Phys.

Perlman)は，1941~42年に400 gのカナダ産ピッチブレンド（泄青ウSeaborgRev., 69, 367, 1946),冥王星Plutoにちなラン鉱）を使って自然界のPuを探索し，

plutoniu“plmutium"

238Uの自発核分裂で発生する中性子と

“Pl”

(Pu)

238Uの反応で239Puが生成することを発“Pu"とするかで議論があったそうである．

見したこの公表も1948年まで遅れた(E.G.

(J. Am. Chem. Soc., 70, 1571; D. F. Peppard

Segre, 1905-1989)の参加を得て，パラ

GeochiD.m.Curtis

Cosmochim.

Acta, 63,

275, 1999 ; Tcの項も参照）．

ウラニルを金属ベリリウムの背後に置
16 MeV)で2日間照射(Ed=

2529, 1951;近年の試みは

73,
kgの硫酸

現在，プルトニウムの同位体として228Puから241Puまでが知られており，
し，Uをエチルエーテルで抽出・除去し232Pu 228Pu
た後，CeF4とLa凡担体の存在下で酸化・236Pu~240Pu,
244Pu a 230Pu~231Pu
還元を繰り返して239Npを単離し，そのµg得たこれ239Pu

241Pu,

は半減期30,000年（現在値は24,110年）
a

EC

243Pu, 24sPu~

241Pu P―
~240Pu,235U

236Pu 238Pu

242Puおよび244Puには僅かな自より50％高い確率で核分裂することを発核分裂(SF)への分岐がある．また，見出した(1941年5月）．シーボーグは，

235Pu~24sPuには自発核分裂異性体が
244Pu

(B.B.
-68-

242Pu

(a分

99.879%,

金属プルトニウムは銀白色で反応性が高

SF 0.121 % : T,12 = 8.05 X

107 y)は1952年，西太平洋工ニウェト

く，空気中で酸化され発火する．Puは原5 kg)として

ク環礁で実施された熱核爆発（水素爆 239Pu

6Pu:T112(!3
―

Mike)

=
238Pu

10.85 d)とともに発見された極く短時
9
―

SF:

(a,

T1/2=

87.74y)は原子力電池として人工衛星用電s)の爆発で(l-4)xl炉個の中源や心臓ペースメーカー電源として使わ

性子発生が予測され，1954年には珊瑚れている．Puは放射性物質としてだけで(10

試料中に新元素汽，Esと255IOOFmが発見はなく，化学的にも毒性が強く，口や鼻された．244Puは超新星爆発時のこのよからの吸入に特別の防護が必要である．

うな多重中性子捕獲とそれに続くP―壊1945から63年にわたる大規模核実験

変（r-過程）でつくられる可能性がある．

kg,地下実験で100kgの2J9+24oPu（両核種のaエネルギー350

黒田和夫は1960年，隕石中のXe同位体の解析からz44PuのSFによるXe同接近のため和として測定）が放出された位体の寄与を予言した1964年，実際

Bqの241Pu（肛1017にパサモンテ隕石中に明確な痕跡（重

14.4

Xe

に変換し，いずれも陸上・海洋をを問(M.W.

z44Puが存在したことを示し，超新星爆SNAP陽系構成元素の年齢決定が可能であるこ

0.6

the Oklo

Phenomenon,

Elements

and

ルドとフランスのラ・アーグの両使用済

る．1970年代以降では，英国のセラフィー
核燃料再処理工場からの放流や1986年のSpringer-Verlag,

1982; 176Luの項参照）．1971年，ホフ
(D.C.
85

ウクライナ（旧ソ連）のチェルノブイル原
kgのカリ

Hoffman)

PBqのPower)

238Puが飛散し，南太平洋にも拡散していRes., 70, 709, 1965; P.K. Kuroda,of the Chemical(Systems for Nuclear
AuxilaryJ.

Rowe, P.K. Kuroda,
Geophys.

子力発電所および1979年の米国スリーマ

フォルニア産Ce鉱物バストネサイト中

イル島(TMI)原子力発電所の事故による

X面原子のz44Puを検出し，地球形

局所放出も少なくないプルトニウムは，成時に存在した244Puが濃集されたもの

陸上では土壌に吸着することが多い．海

2
(D.C.

洋ではコロイド状浮遊塵に吸着するが，Nature, Hoffman
234, 132, 1971).これに対し坂本浩は超 U,

Np, Pu,新星残骸として宇宙塵に入り，地球（太Am,CmおよびCfの長寿命核種の天然水

陽系）に恒常的に供給されているとし

中での化学挙動は複雑で，環境科学の重て，深海底堆積物中での探索を続けたE.R.
(K. Sakamoto,
Astrophys.
Paul
Radioanal.

Nature,y)た，1964年にインド洋上で大気圏に再突発時に実際につくられた244Puを基に太The Origin(a, SF: T1/2=432.2

わず，特に北半球に降下している．まRowe)と共に発見し，太陽系形成時に

(M.M.

241Am
y)

Sholkovitz,
Earth Sci. Rev.,
239Pu,
19, 95, 1983).

248, 130, 1974; M.

J., 588, Ll33,

240Pu 244Pu

2001; J.

aNucl. Chem., 272, 243, 2007).

Si(AU)

239Puと240Puのa線エネルギーが接近している

2 +7が知られているが，水溶液中では＋3〜

ため定量値は両核種の和として求められ+6が安定でそれぞれ特徴的な呈色（青→る．高感度質量分析（ICP-MS,AMS)を使

黄・赤褐→淡紫→ピンク・橙赤）を示す．

う測定法もある．
-69-

アメリシウム

americiumである．241Amと243AmはSF分岐をも(Am)

つa放射体，242mA.mはITと一部a放射，

原子番号95の人工放射性元素．

242gAm EC P―

1940年，カリフォルニア大学のシーボー(G.T.

Seaborg,

1912-1999)とその共同研究者らはNpとPuを発見するや，両237Am~246Amには自発核分裂異性体が元素の核的・化学的性質の研究を深め知られている．物理・化学的性質の多くは241Amを用いて調べられた最長寿命

る一方，95および96番元素の探索を目指した1944年夏の，6cmの発見に続

243Am

SF:

4.956
239Pu

Morgan)Ghiorso,Tl/2 = 7370 y)(EC: T112= 16.02→
242Pu
h)

James),モー(A. (L.O.

(a,

241Am(n,y)242Am

き，同年秋から1945年初めにかけてシー

R.A.

(n, y) 243Pu（釘

243Am
→
h)

1915-)はシカゴ大学冶金研究

(n,y)

ANL)

→243Amでつくられる．金属アメリシ

239Pu(n,y)240Pu
14.35y)[95](n,y)241Pu( -: T112=

(a, SF, EC: T1/2=432.2

Phys. Rev., 78,472,

241Pu (n,y)

242Pu (n,y)

2000

a

方）とp（面心立方）が知られ，常温ではy)Ghiorso他

95

240Pu (n,y)

a(1951 Am 1100

~1300℃に熱し，Baで還元して得られ

1950),ランタノイド

た）．金属プルトニウムより蒸気圧が高(Eu,

いので，高温蒸留で精製することができヨーロッパ大陸に因む）に対応して，発る．＋2から＋6価の酸化状態をとるが，americium+3価が特に安定である．241Amはa線(Am)と命名した．この241Amのさらな
:T112
―
(

241Am(n,y)242Am=

16.0 h)→24¥6Cmで242cmもつくられた源として厚み計や煙感知器に用いられ，
低エネルギーy線は蛍光X線源に用い

AmもCmも酸性水溶液では＋3価が安られる．また，241Am-Be混合物は中性

定で，U,NpおよびPuとは様子が異なる．

子源として利用される動物の体内に取このため約1年間かけた化学分離と同定り込まれたアメリシウムの25％は骨にの試みは失敗し，これらの元素をパンデ（一部は骨表面），70％は肝臓に見出されモニウム(pandemonium,伏魔殿）とかデるが，肝臓からの排出はかなり速い．

リリウム(delirium,錯乱）と名付ける主張もあったほどである．

しかし最終的には，1947年のPm発見で威力を発揮した陽イオン交換樹脂による吸着と選択的溶離を応用してAmの分離・同定に成功し，シーボーグのアクチニド仮説（ア(G.T.
Seaborg,243Pu

ウムは銀白色で融点は1170℃，沸点はの原子炉で239Puを照射し，多重中性子
241→244Am~

241AmはP―放射体である．このうち，

A.C. Wahl, J. Am. Chem. Soc., 70,1128, 1948).
アメリシウムの同位体として232Amから241Amまでが知られている．このうち，232Am~240Amはa分岐をもつEC核種
-70-

（六

キュリウムcurium240cm~248cm a(Cm)

原子番号96の人工放射性元素．

248cm

SF

Seaborg,

(R.A.
(A.

1912-1999),ジェー

James),(T1/2= 3.4 X 105
a y)91.74%,
SF 8.39％の分岐壊変をする．249cmと251cmはP―放1944年夏カリフォルニア大学のシー(G.T.

射体である（250cmはSF核種であるが核Ghiorso,Morgan)は，

1915-)

240cm~245cmには自発核分裂異性体が知られている．

バークレーの60インチーサイクロトロ
MeVのa粒子で照射した

32

247Cm

239Puをシカゴの冶金研究所に送って化

9Pu(a,n)242

107 y)である．キュリウムの物理・化学
子照射でつくられる242cmが使われたにより生成した96番元素を発見した
Seaborg

2190,

1945).また同じ頃，原子炉内で241Am (n,y)→
242[%]
SF:

が，最近では239Puの多重中性子捕獲にEng. New, 23,

239Pu(n,y)240Pu(n,y)241Pu

よる244cmが使われている．この反応は

;T112
―
(

239Pu (T112 = 24,110 y)の減量（消滅処理）= 14.4 y)= 16 h)→

242Am
,T112
―
(

にも利用されている．

T112= 162.94 d)およ(a,(a: T112= 1.56 X的性質の研究には，z41Amの原子炉中性

[96]
Chem.
(G.T.

金属キュリウムの性質はアメリシウ

239Pu (n,y) 240Pu(n,y) 241Pu(n,y) 242Pu(n,y)
243Pu
:T112
―
(

2,

= 4.96→
243Am(n,y)h)

4244Am (244mAm,-: IT

T112= 26 min; 244Am,

:T112
―
P
= 10.1→
244h)

[96]
SF:

Phys.

Am 3
242cm 244cm 245cm(a, SF: T¥/2 = 8.5 x 103 y)とともに，月探(a,

査ロケット「サーベイヤーV」に搭載さTl/2 = 18.10 y)でもつくられた（遅い中性
A.

246cm

Ghiorsoれ，a線源として月表面の岩石の分析にRev., 78,

利用されたまた，金属キュリウム1グ

472, 1950).アメリシウムの項で述べたように化学的同定に困難が続いたが，陽ラム当たり3Wの発熱があるため，ペー

イオン交換樹脂による分離・同定に成スメーカーや航海用ブイの電源などに功し，アクチニド仮説の証明に役立っも利用された一方，この発熱のため溶た．対応するランタノイドのガドリニ媒の蒸発が早く，溶液化学の研究に難しさがある．

ウム(Gd)は希土類元素研究で有名な(J.

Gadolin,1760-1852)に因むことから，96番元素は放射能研
curium
(Cm)

96

95

番元素(Am)の発見は軍事機密解除後の1945年11月11日，全米向けラジオの子ども番組でシーボーグが非公式に話したが，子どもによく理解されたかは不明
である（正式論文はこの週内に発表）．
キュリウムの同位体として234cmおよび238cmから251cmまでが知られている．
238cmと239cmはEC壊変だが核データは十分には確定していない．241Cmを除
-71-

+3

a,

パークリウムberkeliump(Bk)

原子番号97の人工放射性元素．カ
Thompson)は，学位論文

異性体も知られている．最長寿命核種はSeaborg,

1912-1999)の指揮を受け，239Puを原子247Bk (a: T,12= 1380 y)である．
物理・化学的性質の研究には239Puの炉で3年かけて照射して7ミリグラムの241Amをつくったこれを1949年

多重中性子捕獲とP―壊変の繰り返しで12月に60インチーサイクロトロンか

z49Bk= 35 MeV)で衝撃し．

(E0 a
241Am(a,2n)243[97](EC: T1/2=4.35:T112(j3―= 320 d)が使われる．可視量(~µg)のBkがつくられh)のたのは発見から9年後の1962年のこと反応で97番元素を得た最初．この元で，最初に調製された化合物は二酸化素はa放射体と予想されていたため，

バークリウム(Bk02)であった金属バー

何度照射してもなかなか見付からなかっ

クリウムは他のアクチノイドと同様に銀た．標的核である241Amの高放射能と色で，空気酸化を受け易い．バークリ
X線

2,+3,

+4の酸化状態をとるが，放出）ならびに短半減期のため苦労した+3の他＋4価も臭素酸やCe+4のようなが．最終的にはa照射後7時間かけて強い酸化剤が存在する水溶液中で比較的Amをフッ化水素酸可溶の＋4価とし，安定で，溶液は黄色を呈する．分離操作[97]とCmおよび残留AmをLa凡と共として，陽イオン交換の他に溶媒抽出法

沈で核分裂生成物から分離後，陽イオも使える．水溶液中では＋3価が安定であり黄緑色を呈し，＋2価はBkOの化学

Thompson

形でのみ存在する．

Rev., 77, 838, 1950).ランタ

Phys.

ノイドの対応する位置にあるテルビウ
ム(Tb)はスウェーデンのイッテルビの町名に因むことから，［97]番元素の名称はこの元素発見の町バークレーの名
berkelium(Bk)と命名された

シーボーグは．AmとCmを含む溶液か
らBkを溶離する際にCmとの間に大きいギャップがあることを知り驚いたが，ランタノイドのGdとTbの間も同様にギャップがあり驚いたのは間違いだったと述べている．
23sBkと240Bkから251BKまでが知られている．23sBkと240Bk~246BkはEC核種で
z43Bk
a(T112 >

9y)は主にa壊変であるが詳細は未確定である．242Bk~24sBkには自発核分裂

Ghiorso,
1915-)

30 %,

7P
―
0

24&gBkリフォルニア大学バークレー校のトン(S.G.

24&mBk(T112
EC = 23.7IT h)~2“BK
247BK EC

246Bk
248BK ~2s1Bkは-72-

カリホルニウム

californium

はa分岐をもつP―放射，255CfはP放射(Cf)

原子番号98の人工放射性元素．

zs1Cf

1950年2月，カリフォルニア大学バーG.

(a: T1,2

238U

A.

1920-),+ 4nのような重イオン核反応

でもつくることができ，質量数250以上

Street, Jr.

(G.T.

+

246Cf
→
12c

Thompson,1912= 898 y)Ghiorso,

1915-)おの核種はAmやCmの同位体と同じく原Seaborg,

1912-1999)

子炉内長期照射による239Puの多重中性

は，241Amの原子炉照射でつくったマイ 252Cf
242Cm
242Cm

(a, SF: T112=
2.65 y)は，ミリグラム量が容易につく(a: T1/2=162.94d)(a,n) 245[98] (a, EC:min)によって得た約5,000個

43.6

3.09%)(3

Ca:T112= 19.4 min)の生成と考え

244[98]

分析，悪性腫瘍の治療などに利用される．

対応するランタノイドのディスプロシウ

254Cf (Tl/2 = 60.5 d)はより分岐比の大きム(Dy,手に入れ難いの意のギリシャ語）(99.69%)SF核種である．

に相当する名が見つからなかったため，元素としての物理・化学的性質は実験が行われた州名を取り，大学名の名

249Bk (Tl/2 = 320 d)のP―壊変で得られる(Cf)と命名し

californium

a:

249Cf

T112= 350.6 y)によって研た（金鉱を探索していた1世紀前の人た究された．金属カリホルニウムは銀色で，ちにとってカリフォルニアは到達困難の

空気中の酸素および水分によって酸化され易い．水溶液中では＋3価のみが安定

S.G.Thompson
Phys.

University

(Cf)

97
sitium,at Berkeley
981950).［命名余談：

Rev., 78,298,

New

Yorker97

2 (CfBr2:

(Bk),

98

できる．

offium,99

californium,

100番

載．バークレーの科学者は当時未発見のYorkで発見されると，

100
99
UC
newium,(Cfl3, Cf203,

Berkeleyのyorkium

名が消えることになると述べたと言われ
る．］
同位体として237Cf~256Cfが知られ237Cf, 254Cf

238Cfと256Cfは自発核分裂(SF)核種，239Cfと240Cfはa放射体であり前者にEC,後者にSF分岐が報告されているが，核デー
241Cf~245Cf 247Cf a
EC,
252Cf SF

34 (Cf02,

黒； C訊，緑）の酸化状態をとることがof California

berkeliumが公衆受けするとの記事を掲
New

s)を利

ボーリングコア分析，金鉱探索の放射化[98]であること確認した．

245

X 106 n/µg-252Cf.
用する可搬中性子源として石油井戸のの原子で98番元素を同定した．当初，

246Cf,2 48Cf~2s0Cfおよa 253Cf
-73-

＇

変
︑56壊
'タ

︑一

'ベ
952の
2ら
ʻれ成
ʼそ生
：ー︑48)との,2ば成素→は中性子捕獲
数値はP―半減期

Ioo9998979695949392験

"0ウょ
:-2のこ
︳︳︱-︐でー

]'量体ン
4位
|
'
︑ラ
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超
︐ウ'

l̲︑24質同ラC,3"
MFmEsefBkemAmpUNPuik
2e
R
↑↓
↑

(N)曲職＋医実
爆
水

741

2
4
8

239Puターゲットの高中性子束炉照射による新核種生成経路

アインスタイニウム

フェルミウムeinsteinium (Es)

原子番号99の人工放射性元素．当fermium(Fm)

原子番号100番の人工放射性元素．初初，軍事機密のためにPuの中性子照め，“中性子照射による超キュリウムの射でつくった超キュリウムとして発表(B.G.

Rev., 93, 908, 1954)が，実は(S.G. CA.

1952年11月1日に西太平洋上で行われ(G.R.

Ghiorso)(Phys.

た最初の水爆実験ʻʻMike"で生じた放射Harvey),Thompson),
Choppin)(Phys.

Rev., 93, 1129,

性塵の中に，米国カリフォルニア大学，

1954)が，勇み足であった．実際には，シー

アルゴンヌおよびロスアラモス国立研究

Seaborg)らのカリフォルニア(G.T.

所の16人により1954年に100番元素 (M.H.

Es:

Fm
Phys.

Studier)
ら9人からなるアルゴンヌ国立研究所グ

A. Ghiorso
Rev., 99, 1048, 1955).アイン (C.I.

(A.

Browne),1879-1955)の名Einstein,
einsteinium(M.LSmith)(R.W.

Spence)のロスアラモス国立研究所の3グ(Es)と命名された

ループ合計16人が1952年11月1日，西(Fmの項も参照：ちなみに，Esから後(Eniwetokの元素には著名な科学者にちなむ元素名

Atoll)が付されることになる）．なお，この放で行われた第1回水爆実験“Mikeʼ'の放射射性塵サンプリング飛行でロビンソン性塵に中に99番元素(Es)と共に見出し，(J. Robinson)中尉がエニウェトク環礁に(E.

長時間滞在したために命を落とした．

Fermi,
fermium

現在では，ウランや超ウラン元素のPhys. (A. Ghiorso

1901-1954)の功績を(Fm)の名称を提案した
Rev., 99, 1048, 1955).

原子核に加速器からのa粒子や重陽子，

Fmは，フェルミが1930年代に精力的にあるいは原子炉中性子を照射して合成研究した中性子捕獲反応によって合成で

251Es(EC: T112= 1.38 d),

きる最も重い元素であり，この命名は先252Es (a,

見の明であったといわれる．

SF: T,12= 1.29 y), 253Es (a: T,12= 20.47 d),
254gEs(a: T,12= 275.7 d),
1.638

d),

255Es
,a: (!3―254mEs(13 ― ,a:T112= 39.8 d)

最初，空中採取と降下物から200原子のFmを分離・検出した．プルトニウ
ムの新同位体である244Puと246Puの存在など241Esから2”Esまでの同位体が知られており，253Esと2s4Esはミリグラム量ト

X 1炉個の(1-4)

中性子が238Uを衝撃した結果，238Uのを得ることができる．金属アインスタイ
ニウムは銀色で，空気酸化を受け易い．

多重中性子捕獲によって255Uまでの中水溶液中では＋3価（緑色）が安定である

性子過剰同位体がつくられ，それぞれが，強い還元条件下では＋2価も存在すのP―壊変で100番元素までのアクチノイド（239Pu~255Fm)に至ったと結論した

る．

(74ページの図参照；超新星内のr—過程に類似）．上記の3研究グループは後に，数トンの珊瑚礁試料から255Fmのa放射(7.1 MeV)と半減期（22時間）を確認したちなみに，アイダホ州の材料試験炉を用いてグラム置の239Puを2~3年間
高線束で中性子照射し，多様な超プルト-75-

ニウム核種がつくられた．これは，多メンデレビウム

重中性子捕獲の間にP―壊変が起き，さらに中性子吸収とP―壊変を繰り返すこ

リフォルニア大学バークレー校のシーとによる(74ページの図参照；星内核smendelevium (Md)

原子番号101番の人工放射性元素．カ
(G.T.

Seaborg,

1912-1999)のグ

ループは1955年2月，フェルミウム

1953~の項で述べたアイダホ材料試験炉での54年にスウェーデンのノーベル物理学
238U(180,3n)253Fm(EC, a:

239Pu

253Es
(a,n) 256[ 101]反応を起253Es

T112=3.0 d)により100番元素を合成した．
同位体としてz42Fm~2s9Fmが知られこさせれば，1回(1が秒）の照射で1個ており，z42Fm~2s2Fmはa放射体で偶の101番元素の生成を期待できると予数質量数の同位体は自発核分裂(SF)分岐を含む（242Fmとz44FmではSFが卓

time chemistryのはじまり：超アクチニ

測した（シングルアトム化学，atom-at-a­越）．2s3FmはECとa放出分岐をもち，
2s4Fm~[l Ol]の反跳分離（金256

岐叫mと2s9FmはSFのみとなる．最257Fm(T112= 20 d)ター

253Es

257Fmはa放射と小さいSF分

50, 87℃(Dowex(a: T112= 100.5 d)である．

a

滴ずつの溶離液分取），迅速測定，60イ

原子炉の中性子捕獲で生成する最大質量
258Fm

l

(SF: T112= 0.38 ms)であり，

ンチーサイクロトロンのaビーム増強

これより重い核種（および元素）の製造(10倍）などの工夫を重ね，2月18日夜，にはサイクロトロンなどを用いるa粒

3回の照射実験で最終的に101番元素相
当の溶離分に5個の自発核分裂事象を観子や重イオン照射が必要である．フェル

256[

ミウムの化学的性質の研究は進んでいな

101](EC, T112= 1.3
256[100]→h)

いが，＋3価が安定である．強い還元条(SF, T112= 2.63 h)→と結論した追加

件では＋2価もあり，アインスタイニウ

実験を含めて合計17原子の生成を確認

ム[Es(II)]よりは安定でメンデレビウム

し，その元素名として，周期表を創始し[Md(II)]よりは不安定である．

Dimitrii

金箔

キャッチャーフォイル（金箔）
＿卜／

反跳生成物
Md-256の合成実験の原理-76-ノーベリウム

Mendeleevに敬意を表して

lvanovichmendel[A.evium(Md)

BG. Harvey,

G.R. Choppin,

G.T. Seaborg,

アルゴンヌ国立研究所，英国ハーウェル

Phys. Rev., 98, 1518, 1955:

1950年に，7Bkの発見が公表された直後

原子力研究所およびスウェーデン・ノーに，ロシアのズノイコはmendeleviumとベル物理学研究所の合同チームは，ノーZnoiko,Semishim,(No)

見の経緯は複雑であった1957年米国

S.G. Thomson,.P.

nobelium

原子番号102の人工放射性元素．発Ghiorso,

ベル研究所の重イオンサイクロトロンで244cm →
2+5313c[102]または呵102]（半V.I.

Dok!. Akad. Nauk, SSSR, 74, 917,

1950)が，遅かったしかし，バークレー

(E0

a

10

のグループは早い機会にその名の採用を= 8.5 MeV)をa＿ヒドロキシイソ酪酸溶離の陽イオ

望み，ここで提案した］．

ン交換クロマトグラフィーの期待位置に発見し，この102番元素にノーベリウ

その後，Esを増量して数1000個のMd原子をつくって上記の結論を確認す(nobel
(P.R. ium,るとともに，典型的な＋3価のアクチノ

Phys.

No)

Field

Rev., 107, 1460,

1957).

イドであるとした．強い還元条件下では (A.

Ghiorso,
1915-)らカリフォルニア大学バーク+2と＋1の酸化状態がが確認されている．
24sMd~

(G.N.

260Md

245Md a SF,

a

246Md

SF,a

248Md a247gMdEC,

Flerov,
1913-1990)らモスクワのクルチャトフ研
究所のチームが追試をしたが，確認でき247mMdEC ~2s1Md(A.

a,2ssMd252Md
EC ~2s4Md
a, EC~ 2”MdEC, 258mMd

258gMdGhiorsoRev. Lett.,

1,

17, 1958;
Sov.G.N. Flerov

Phys.

Phys. Dok/.,

3,546, 1958).ギオルソらは1958年，バーはaのみ，2s9Mdと260MdはSFの壊変

クレーに完成したばかりの重イオン線方式が報告されている最長寿命核種は形加速器(HILAC)と反跳分離ーイオン
2+5412c→258gMd (a: T112= 51.5 d)で，255Es(a,n)反

246cm

[102]

応でつくられる．フェルミウムの項で述 (Ea= a+ 4n

べたように，257Fmより重いアクチノイ

8.3 MeV, 30% SF: T112~3m

ドは中性子照射でなくa粒子や重イオ(E0 = 7.43 MeV:

ン反応でつくられる．

102番元素を発見したと報告した．とこs)

T112= 30 m)を見出し，ろが，実は用いた246cmターゲットにその20倍の244cmが含まれていたことが
2+
→
5212c

244cm
252

[102]

[102]

+ 4nによ(£0 = 8.4 MeV, 30% SF: T112=

2.3 s)の生成であったと訂正した．
新元素とするには娘核の2s0Fmの確認が必要であるが，初めは2s2Noの孫娘核
244Cf (7.21 MeV-a:
2s0Fm

T112=2s0Fm
19 min)11

原子認められたが，このような経緯は“”(atom-at-a-timechemistry)の難しさを示している．同時
-77-

2+
→
54160

[ 102](8.9 MeV-a,

T112= 2

39Pu
254No

+n

口ーレンシウム- 40 s)の生成を報告したこのようなス放射線研究所（現LBNL)のギオルソ

Donets)らは，反跳(T. (A. Ghiorso,法と娘核2s2Fmの化学的（陽イオン交換）
(A.E.
(D.

Donets,
V.A. Ermakov,(R.M.

V.A. Schegolev,

Sov. J At. Energy,からのIOBと"Bで照射した．生成した
反跳核を金属蒸着したマイラーテープ上に捕捉し，このテープを一連のa検出
aの両グループが共有すべきとして，関係= 8.6 MeV,
2578

[103]とs)(No)の 258

nobelium
名称は残されることになった[103](£0 = 8.6 MeV, Tll2

(A. = 4.3 s)

Phys.

GhiorsoRev. Lett.,

6, 473, 1961).

現在，ノーベリウムの同位体として2s°No~2s9Noと262Noが確認され，2s2No,

2ssNoおよび262Noは自発核分裂(D.
(SF), 251No~257Noおよび2s9Noはa放(V.A.
(V.A. Schegolev
2s6No 0 2s
243Am Ermakov)
2s5No, 2s1Noおよび(a, EC: T,12= 58 min)である．
2s4No
→
Ca

2+56180
→

[103]

256

[103]とその孫に当る既aDonets他，

252Fm
(a,

At. Energy,

EC, SF: Tl/2 = 55 s)を1原子だけつくって

19,995,Si検出器に打ち込み，y線解析から，こ19, 109, 1965; Sov. J At. Energy,1965).

102番元素の名称としてギオルソらの原子核はつぶれた球形の高スピン状態

は，サイクロトロンの発明者で，一であると結論したノーベリウムはラン連の超ウラン元素の研究がなされた

タノイドのイッテルビウム(Yb)と同じ

放射線研究所の創始者であるローレン

2 3

+ 5n

え，半減期が約45秒（新データは25.9秒）

1998年，アルゴンヌ国立研究所のグルー(E.D.
o Pb+
2s

Donets),シェゴレフの反応生成物を二重反跳法を使って捕2s9NoにはEC分岐が含まれる．最長寿命
259No

1965年，ロシア（旧ソ連）・ドブナの原子核研究連合研究

2som,

SF

Cfµg

HILAC

SF: Tl/2 = 55 s)と，発見者の栄誉はバークレーとドブナ (£0, 2s

Latimer)
249,250,251,252)の混合物を(A=を初めて決定したシーボーグによるo,Larsh)および
3

16, 233,

1964).さらに1966~67年，彼らは0 25

1915-),

Sikkeland),(a: Tl/2 = 2.9 s)の発見

256No

(Lr)

1961年，米国バークレーのローレン

混乱の後，ソ連ドブナ原子核研究連合研(D.

lawrencium

原子番号103の人工放射性元素．

(E.O.

2

Lawrence, 1901-1958)を讃え

価がより安定であり，陽イオン交換ではてlawrencium（記号はLw)を提案した

102番元素が＋3価の溶離位置に現れるが，TIJPAC（国際純正応用化学連合）はことはない（ノーベル研究所の誤りの原

1963年，その記号をLrとして承認した

因！）．

1970年になって，ギオルソが比較的長(T1/2~30s)の256Lrを使って化学的性質を調べ，期待どおりランタノイドの最後に位置するルテチウム(Lu)と同じ
(R.S.

+3

Silva他

Inorg. Nucl. Chem. Lett., 6, 733, 1970),アク-78-

チノイド発見の一連の研究は完結した

超アクチニド（元素）現在，ローレンシウムの同位体として
2s2Lr~262Lr
261Lr［または超重元素(SF:

39min)(EC:

3.6transactinides
superheavy elements(SHE)]
104番元素Rfからはじまる第7周期h)を除くすべての同位体はa放4族以上の元素の総称．2006年12月現

射体である．そのうち，2s3Lrには核異在，原子番号(Z)が104から116までと性体がありどちらもSF分岐を，2s4Lrと118の14元素が加速器を用いて合成さ

2s6LrはEC分岐を，2s9Lrは大きなSF分

れており，1997年8月にラザホージウ

岐をもつ．

ム（104Rf),ドブニウム(105Db），シーボー
ギウムCo6Sg),ボーリウム(107Bh），ハッシウム（108Hs)およびマイトネリウム
Co9Mt)が，2003年8月にダームスタチ
ウム(IIODs)が，2004年11月にレントゲ
ニウム（111Rg)が国際純正応用化学連合(IUPAC)112]~[116]および[118]元素については，確証が得られ次第命名されるはずであり，現在，核物理学・核化学の最先端研究として米，独，口，日，仏，スイスなどを中‘‘(atom-at-a-timechemistry)"による超アクチノイド元素の化学的性質の解明が進められている．
化学の基本である周期表に，どれだけの元素が存在するかは重要な関心事であり，新元素の発見は国家の威信にも関わるほどであった1960年代前半まで
は，原子核の液滴モデルに基づく予想かZ= 100 (L. Meitner,

Z

0. Frisch,1939),= 110 (E. Feenberg,1939)が上限で，zが大きくなるほど自
(SF;

K.A.
G.N. Flerov

Petrjakが1940年に238Uで発見）が優先して原子核として存在し得ないと考えられていたところが，特定の陽子数または中性
子数（マジック数）からなる原子核の特(M.G.
Mayer, 1948; 0. Haxel, J.H.D. Jensen,
H.D. Suess, 1949)から，二重マジックの20¥2Pb126や中性子マジックの20983Bi126が最重安定核として理解されるようになっ
たさらに，この中性子マジックから-79-

Z = 126, (N = 184)が次の安定核ではないの組合せが使われるが，これまでのとこ
23sU,
242,244Pu,24sCmなどのアクチニド“superheavy
nuclei"

(J.A.

1966

1955)の呼称がWheeler,(H.

Meldner)

22Ne, 48Caなど軽元素イオンを組

12C,
(hot

“

fusion)",
208Pb 209Bi(W.D.

Myers)と中性子過剰の48Ca~86Krとを組み合

Swiatecki)

N= 184がマジックになることを示した

fusion)が成功している．238Uと238Uのような対(cold= 114と“1970年頃までの多くの理論計算の結果，

称的組合せではSHE合成に至っていな

lが年以上の寿命が予想され，核種図上い．SHEの生成率（反応断面積）はきわ

でこの閉殻核を中心に島状に分布する

めて小さいのでイオンビームの強度が高SHE(superheavy

く，かつ長時間にわたり安定性の良い加

elements)と呼ぶようになったこの理論に沿って速器が必要である．さらに，物理的に安数多くの実験，特に自然界での探索が定なターゲットの調製に加えて，反応生

1980年頃まで続き，いくつかの成功例

成物を迅速に分離する装置と高感度検出が報告されたもののすべて否定された．

器との一体化が不可欠であり，研究の成一方，重イオン核反応で人工的に新元否はこれらの進歩にかかっている．実際，素を合成する試みが米国とロシア（旧ソ1961連）で行われてきた米国ではローレンの合成からRfの合成・確認までに8年，ス・バークレー国立研究所(LBNL)の重1970(1957 ),次

HILAC
Super

Lr
Db

4

HILAC,さらに1992年から

Hs (1981)

88インチーサイクロトロン(1992~)が，(1974)の合成まで

Sg
Bh

10

(1981),(1984)の合成まで

Mt

Ds(1994)

Rg (1995)

ロシアではドブナの合同原子核研究所の合成には次の10年を要したそれか(JINR)

ら10年余を経た現在までに，再び熱い(FLNR)[112]

U-300(1960~) U-400(1981~)
cm,

U =

[114]

(1999),(1996),[ 113] (2004),[115](2004),[118](2006)が合成され，Uskoritelは加速器の意）が使われてき2001)

たまた，スイス・ヴィリゲンのポー確認検証を待っている．

[116]

ルシェラー研究所(PSI)のPhilipsサイク

合成が難しい理由の1つは，融合反ロトロン，1976年からはドイツ・ダル

応が熱いか冷たいかにもよるが，反応

ムシュタットの重イオン研究所(GSI)の断面積が生成核のzの増加とともに指線形加速器UNILACが参入し，最近で数関数的に減少することにある．ノーは，フランスの国立重イオン加速器研究

ベリウム合成のマイクロバーン(µb)か所(GANIL)のサイクロトロン，わが国ら[112]合成ではピコバーン(pb)とな

では日本原子力研究開発機構(JAEA)のり，2003~04年の森田浩介らによる

タンデムバンデグラーフと理化学研究所

209BiC7°zn,nY78[(RIKEN)ン（fb)［世界最低値記録］にまで低下しRILAC

113]では55フェムトバー

ている．ピコバーンレベルでは，今の技が加わった．
SHE合成のための核反応には，加速術で1ヶ月照射して1原子をつくれる程度である新元素発見にかかる核種の寿

重イオンビームとターゲットのいろいろ- 80 -(2000,

命はミリ秒レベルで，そのa壊変系列

作を繰り返すが，1時間に数原子の生成が既知核に到達するまで位置検出器の同速度をもつRfとDbが対象となり，1週

じ場所で追跡確認する(a-a相関）必要

間に数個のSgやBhでは実用的でない．

がある．自発核分裂には一群の飛跡検出自動化装置の例としては，ヨハネス・

器やシンチレーターも使われるこのよ

グーテンベルク大学およびGSIの協同

Z

162が

N=
= 108

ARCA-I,

マジック数であると考えられるようにな

Rapid Chemistry(T,12 = 3.6 s)が二重マジック

270w8Hs

びに溶媒抽出挙動の研究に活躍しているまた，陰・陽イオン交換カラムを交Dvorak他，
Phys. Rev. Lett.,120)

97, 242501,

Zが (multi-column

2006),

184の核種に

110

DbおよびSgのイオン交換ならRf, II

で比較的安定化する長寿命核であること

technique,MCT),

a壊変の娘・孫核種の分配比(Kd)を同時に測定し，かつ親娘相関をも長寿命が期待されている．
一方，既発見核種でも，中性子数がJAEA
では永目諭一郎らがARCA-IIをさらにこのようなマジック数に近づくにした
26sSg

AIDA

(Automated

Ion-Exchange

ゃ266Sgのように半減期が10~20秒にSeparation

なると化学的性質の研究が十分可能にな

Detection

る．これまで，ハロゲン化物の沈着温度を製作し，ラザホージウム化学の系統的Apparatus
Systemcoupledfor Alphawith

研究に威力を発揮している．溶媒抽出に測定する等温ガスクロマトグラフを用

SISAK(Short-lived

Isotopes

Studiedいる気相化学，あるいはミニカラムに

by AKUFVE-technique,

よるイオン交換や溶媒抽出挙動を調べ

配比の連続測定を意味するスウェーデン

る溶液化学が行われてきた．熱クロマ

語の頭文字語）が工夫され，名前の通り

Zvara)

化学実験では，ターゲットから核反跳

PSI
W. Gaeggeler)らによる

(H.

OLGA
Gas Chromatography

で飛び出した生成核を塩化カリウムなど(On-Line

あるいは溶液化学を行い，手動あるいは-IIIがある．IIの改良

OLGA-II,(HeavyVolatility Instruments)があり，自動で放射線測定系に導く．短寿命（ミElementリ秒）の新元素（核種）の探索には，核反ドイツ・跳でターゲットの前方に飛び出した生

ロッセンドルフ研究センターではIの改
HITGAS(High-Temperature

Gas Chromatography
LBNL

Thermochromatography
Hs04に付着させ，エアロゾルとしてHeガスの流れに乗せて化学実験室に運び，気相Apparatus)と改良を

HEYi LBNL

OnlineAKUFVEは抽出分

半減期l秒の核種を捉えている．

(I.

CTS

成核を数マイクロ秒内に直接検出器に導＜．生成反跳核は，圧倒的に多い目的

Apparatus)(Cryo

反応以外の生成核とターゲットを通過するビームイオンが混在するため，そSeparator)

れらの質量速度（エネルギー）およびの生成実験に使われている．溶液化学には，手動あるいはマイクロプロセッ

イオン電荷の違いを利用して巧妙な電サー付のイオン交換や液ー液抽出が行

磁気的方法で分離しながら10メートル
ほど先にある低バックグランド検出器にµL鼠で1分間の操
-81-

the

Spectroscopy)

を調べる熱クロマトグラフと保持時間を

FLNR

10

-II (AutomatedApparatus)があり，特に打込む（速度フィルター型およびエネル

ならびに同族内での系統的変化の度合い

ギーフィルター型）．ターゲット前方のが検討され，周期表内での位置付けがな

1He)されてきた．重元素領域では，s電子やmbarとの衝突を繰り返し起こさせ，反跳原子

p電子の軌道半径が相対論効果で小さくの電荷を揃える方式（気体充填型）もあなり，化学結合に関与するd電子やf電る．目的核はa壊変，EC壊変あるいは子の状態に変化を生じて軽い同族元素

自発核分裂(SF)を行うので，計測にはと化学的挙動の系統性が変わることが考細分画したSi検出器とGe検出器などをえられ，理論化学計算からもそのような興味深い結果が示されている．現在のと(TOF)
測定器を置く．成功実績の高いこの種のころ，Rfから[112]までは6d遷移元素装置として，GSIが開発した速度フィルであり，［113]~[118]では7p電子，

SHIP

RlS RIKEN(Separator

Reaction

Products;
1979;[119]~[120]では8s電子の充填が考for Heavy-Ion

えられ，［121]は8p電子が碁底状態で

G. Mlinzenberg

安定化すると考えられている．［122]で

S. Hofmannら1995)とJINRが開発したは7d電子が入って，4fのランタニド，

VASILISSA

5fのアクチニドのように6f元素群とし（ロシアのおとぎ話に出てくる人物）が[122]~[

JINR
DGFRS

(Dubna Gas-Filled

Separator), LBNL
filed

BGS

る．ただし，［122]は8s27d8pとなり，(Berkeley Gas ­4f Ce

Separator)(Gas-filed

153]のスーパーアクチノイド群が期待され

RecoilRecoilるように，違う電子配置となる可能性もIon Separator)がある．

ある．正確な相対論的理論計算はこの辺

化学的性質を調べる実験では，いずれも同族元素および擬同族元素との類似性

Z．．．．．．
．．．．．
．．．．．
．．．．．．
．．
．．．．．
分配比＝

6f, 5 g準位

7d, 123

シングルアトム化学での分配平衡の取り扱い
1個の物質の分配が対象
例えば核反応で生成する1個の金属イオン

従来の溶液化学での分配平衡の取り扱い
多敷の物質の分配が対象
IO-3M(1リットル当たり6x1020個）の金属イオンI

5d16ぶとは異な

7s2
Th

I

II

I

II

液相Iの金属イオンの濃度
液相nの金属イオンの濃度

分配比＝

I..

I

I

I

液相Iに金属イオンが存在する確率
液相nに金属イオンが存在する確率

シングルアトム化学での二液相間分配平衡の考え方-82-

Iラザホージウム

9p112, 8p312などの準位はエネ

9s,

ルギー的にさらに接近して，単純な電子

1964年，ロシア（当時ソ連）のドブ可能性がある．これまでのところ，気相ナにある合同原子核研究所(JINR)の

Db, Sg, [112]Bh, HsFlerov)のチームは，(G.N.

DbおよびSgの化

Rf,

(Rf)

原子番号104の人工放射性元素．

配置に墓づく分類は成り立たなくなる
Rf,rutherfordium

Ca,SF: T,12= 3.1 s)

242PuC22Ne,5n)259 [104]

学的性質が調べられているが，化学的性をつくったとして，JINR生みの親であ質を原子の集団運動として理解するため

Kurchatov)にちなん(I.

には，統計論的取扱いが可能になるまで

Kurchatovium“シングルアトム化学ʼ'を多数回繰り返

Sov.

Fleroc

(Ku)

(G.N.

J At. Enegy, 17, 1046, 1964;
1969年，米国カ

してデータを蓄積する必要があり，結論

Phys. Lett.,

を得るまでには多くの困難がともなう．

リフォルニア大学ローレンスバークレーより長寿命の同位体が発見されれば，こ国立研究所LBNL（当時LBL)のギオル

れらの元素の化学的性質の詳細が遠からGhiorso)らは重イオン線形加速器(A.

ず明らかにされるであろう．

13, 73, 1964).

249CfC'2C,4n)257
HILAC

このような事情から，超アクチノイ

[104]
253No
→
s)

4.7

ドの各項目では，今後内容が変更された

249Cf('3C,3n)259

り，新事実が加わる可能性が高い（参考：

255No
→

S. Hofmann,

1,000"On Beyond

to the end of the Periodic
Francis,LondonUranium,

Journey

Table",

Taylor(A.

&

ChemistryofSuperheavy

KluwerAcademic

Pub!.,

London,2003).

(a, SF: T,/2 =3.1 s)s)で[104]原子を(Rf)とrutherfordium
GhiorsoRev. Lett.,

22, 1317, 1969). 1997年に国際純正応用

and NY, 2002; M. Schadel

“The

[104]

(a: T,/2 =1.4

Phys.

(a:

(a, EC: Tl/2 = 1.6 min)

化学連合(IUPAC)がʻ、Rf'と決定するまElements",

Dordrecht/Boston/

KuRfが使われた．Rfの同位体として現在，
253Rf~263Rfおよび267Rfが知られている．
267Rf (SF, T,/2=2.3h)が最長寿命である
283[112],287[114]291[ 116]の
a壊変系列の終端として知られている核
263Rf(SF, a: Tl/2 =

262Rf
261Rf

11 min)(SF: Tl/2 =SF 2.1 s)(a:Tl/2 = 78 s)はこれまでRfの化学に使われC'80,5n)反応（断248Cm
10 nb)でつくられる．

a=

ラザホージウムは，超アクチノイドの最初の元素，すなわち新たに6d遷移のはじまりとしてZrやHfと同じ4族に属し，互いの類似性（同族性）が化学(R.J.
lnorg. Silva[Rn]1970).
-83-

Nucl.
Rf

Chem, Lett.,s2

6, 871,5f46d

のd元素というよりも[Rn]5や7s27p2あRfのフッ化物形成能が同族のHfおよび5や6d7s27pのp元素といZrとは異なり，Rfにおける相対論効果[Rn]

う計算があった当初(1966年），口によるのではないかと述べている．
Zvara)ら(Ku)発見時から逆温度勾配

259Rfのカラムでハロゲン化物の沈着温度を
(I.

Sov.

Zvara

709, 1966; Inorg.

J At. Energy,
Nucl. Chem. Lett.,

21,

7, 1109,1971). 1996年にバークレーのグルー

B.

Kadkhodayan)
らは，261Rfを使いOLGAやHEVIを用いて研究し，塩化物と臭化物の揮発(B.

Radiochim.

Kadkhodayan

Acta, 72, 169,

1996).また，シルバらは陽イオン交換法を用いて，Rfのcヒドロキシイソ酪酸との錯形成能を4族のHfやZrと，またランタノイドのTmならびにアクチノイドのCfおよびCmと比較した液ー
GSIおよびPSIでLBNL,
TIOA/HCI,
Zr, RfRf,

HF, TTA/HCI,TBP/HCIならび
Hf, Th, Puあるい

HBr

はTiとの抽出率や加水分解度の比較が
Rf 4

Zr Hf

のどちらに近いかなどが調べられてきたイオン交換法では，陽一陰一陽イオ
ン交換カラムを連続して通過させる方法
で分配比(Kd)やHF/HN03濃度の影響が
(G.

1997,
2000,
E. StrubPfrepper

1998;

A. Kronenberg,

2001).

より明瞭な結果が最近，永目諭一郎らの
Haba
J

Am. Chem. Soc., 126, 5219, 2004).
原子力研究開発機構(JAEA)のタンデム加速器を用いて261Rfをつくり，自動イ
オン交換装置AIDAを使ってHCI系とHF系およびこれらのHN03混合系での陰イオン交換挙動を系統的に調べたもの
HfおよびZrのHCl
Rf

は4族元素と考えてよいが，HF系では- 84-

ドブニウムdubnium

化学的性質の研究は，初期には243Am (22Ne,4n)261Db

(Db)
261Db

原子番号105の人工放射性元素1967年，ロシア（当時ソ連）のが塩化物と臭化物の気相化学に使われ，ドブナにある合同原子核研究所

G.N.

(JINR)
243AmC22Ne,5-6n)260'261
1.8

[105]

Nb

Flerov)らは，(T112 = 1.5 s (I.

s)による105番元素の発見を報告

Hf

JINR,

Zvara

P12-5120,

Dubna,

1970, Sov. Radiochem.,(180,Sn)反249Bk
18, 371, 1976).

者で原子構造の近代的説明に成功した

262Db

Bohr, 1885-1962)に因ん(N.H.D.

(3.3

min-169Hf)との比較でDbはHfに近い
Reportし，元素名としてデンマークの物理学

4 (14.6 h-9°Nb)[a(T112 =254Md
3.9 s)

258Lr(T112 = 28 min)に至る］と263Dbが気相・液相化学実験でニールスボーリウム(Ns)を提唱した
P7-36 l 7, 1967;同誌に使われてきたDbの基底状態の電子

P7-3808,1968). これに対して1970年，米配置は[Rn]5や6d37ぷと期待され，周期

国カリフォルニア大学ローレンス放射線

表では5族のTaの下（第7周期）に位置(JINR,

Dubna, Preprint,

LBNL)

する．ハロゲン(X)化物はDbX5となる

Ghiorso)
らは重イオン線形加速器印LACを使っが，微量の02やH20が存在すると揮発[105]で半減期が1.5秒

性の低いDb0X3のオキシハロゲン化物の105番元素の同位体をつくり，核分裂になりやすい．このため，DbX5の等温

249CfC15N,4n)260(O.

Hahn, 1879-1968)
Phys. (A. Ghiorso

Rev. Lett.,1970).
243 Am (22Ne,4-5n)
(Yad.

Taおよび

Db,

に因んでハーニウム(Ha)と命名した

Nbのハロゲン化物の挙動の相互比較は(M.

24, 1498,

Druin)ら
260,261[ 105]からの親
3
262DbFiz., 13,251,

1971).

Schadel,2003).

5族元素が濃硝酸中でガラスに吸着することから，ガµL
715

M HN03µLで洗うシ

1997年までは両方の名称が使われたが，

ングルアトム化学実験を801回繰り返し

最終的には，ロシア側の発見場所に敬262Dbをガラス板状に認めたが，Po（ター意を表してドブニウムとなり，ニールPb

スボーリウムはボーリウム(Bh)として107番元素の名称になった．

Radi
(K.E.
ochim.
3.8MTa257m,gDb

2006 8(a, EC: T1/2=1.6 s),

256Db

Fm

の除染が不十分で結論は先送りとなっ
Gregorich

HN03-

l.1 M HF溶液からメチルイソブ(a, SF: T1/2m ~0.76

s, T1/2g= 1.5 s),

258Db

チルケトン(MIBK)へ定量的に抽出され(a,EC:

259Db (a: T1/2=0.51s),るのに対しNbの抽出率は低いことに着b2

T1/2=4.3 s),(a, SF?: T1/2=1.5 s),= 1.8 s),262Db (Ea=

T112=5 34s),

261Db (a, SF: T1/2

8.45 MeV, SF 33 % :(J.V.
Kratz)をLBNLに持ち込み，88インチーサイ
クロトロンでつくった262Dbのトリイソ

Oganesian
Phys.

ところがDbは抽出されず，DbF72ーの形

(SF:

ARCA
Tl/2 = 32 h)が知られている重い方の長寿命核種261Dbは287[115]のa壊変終端

Yu.Ts.

目し，Dbの抽出実験を335回行った．
成が示唆された

263Db (a, SF: T1/2=27 s),

267Db (SF: T112
268Db
= 73 min)Acta,

43, 223, 1988).

オクチルアミン(TIOA)樹脂による逆相

Rev., C69, 021601R, 2004).
-85-

II

Taお

249BkC180,4n)

M HCI + 0.02 M HF)ある(12 Paの分離を374回行った生成断面積は
6) 7秒，SF分(10—nb,半減期は27+10

M HCI溶液からTIOA相に抽出10されアセトンに溶解することから，先8.45

Nb, Hf, Ta, Paと希土類元素のオン

Zr,

259Lr

26JDbとともに化学的性質の研究に使用でた上で，262Dbについて4回シリーズのきることが分かった．99MeVの180照射での262Dbと26JDbの生成断面積はそれぞ

シングルアトム化学実験を計1500回以Ta,
Dbの順とはならず，Dbのハロゲン化強3)RadiochimKratz.
Acta, 48, 121, 1989).

ところが，同じ研究グループによるDbのジイソブチル(DIBC)<Nb<

Db

Paの順となり，TIOAでみられたDbとPaの類似性は一般的でないと(M.K.

RadiochiGobermActa,57, 77, 1992).さらに彼らは，5族元素について新しい相対論的理論計算
HF,HCI(V. Pershina,

1998-1999)

およびHBr系でのアミン抽出(4級アミAliquat336)をARCA-IIを使って再度調べた．930回の実験の結果，抽出の分
(Kd)

Nb

Db>

Taの順となり，理論計算に一致した．377回のHF系の実験でもDbの紀値はNbとTaのKd値に近いがPaの(W.
PaulusRadiochim.

AlloysActa,Comp., 271, 292, 1998,

80, 69, 1999).

ARCA-IIを使った陽イオン交換では，5族元素のcヒドロキシイソ酪酸(a-HIB)へのキ
Ta, Paは大きく，(54, 3価の金属イオンは小さい）を調べる
実験で，Dbは確かに5価，つまり5族
Schadel他，
Radiochim.

Acta, 57, 85, 1992).

ちなみに，この実験では180ビーム
99

93 MeV

61)

Phys. Kratz

度がNbとPaの中間にありPaに近いこ
(J.V.

Nb,

(a, SF: Tl/2 = 6.2 s)に壊変することを確認し，262DbおよびPaが85土5％抽出されることを確かめ

Db

J.

MeVのa線を

57+1

Taおよび

6MHCI

263Db

MeVに下
- 86 -

2

nb

(J.V.

nb

Rev., C45, 1064, 1992).

シーボーギウム

262mRfseaborgium (Sg)

原子番号106の人工放射性元素．

.N.

6

1974

て1994年，ギオルソらはこの新元素にOganessian)ら

超ウラン元素の発見でノーベル賞を受けのロシア・ドブナの合同原子核研究

Cr,seaborgium (Sg)の名称を付すことを提fusion)"反応として
1_20) 259,260,261[ 106]を選び，207,208Pb

案したこの提案は，共同発見者の一人
Hulet)の米国化(K.

259,260[ 106]が自発核分裂(SF)で壊変す(JETP

学会(ACS)核化学賞受賞講演の中で公表

Lett., 20, 265,

(IUPAC)

Ghiorso)ら

1974).

は当初，存命者の名前を使うことは不適

米国のローレンス・バークレー放射線研として認めなかったが，1997年に正式に究所(LBL)のグループは，完成したばか

これを承認した．この決定を聞いてシー
ボーグは，ノーベル賞受賞以上の栄誉とHILAC;
SuperHILAC)からの180ビームで249Cfを
3

263[106](a: T1/2=0.9→259[104]
s)

a:

o→
25 s)

大変喜んだそうである．
258Sg~266Sgおよび211Sgが知られている．

(a: Tw =3.1 min)の過程をa-a親娘相関で調べて(Phys.

Z = [106]263Sg 20

1490, 1974).両グループは互いに自分達名を保留した10年後に，

248Cm

ドイツ・ダル(a, SF: T1/2=7.4291s)(a, SF: T112= 2.4 min)など

が長寿命核種として知られている（中性SF, 50% aの分岐壊変を

子過剰核ほど長寿命）．ただし，親核のPhys. Rev., C70, 064609,
C72,

(T112

= 6.5 ms)を見ていたことを報告したさOganesian他，(Yu.Ts.
[106]4ms) (a:034611,

2004;2005).

Cr, 6

Mo, W)の第7周期に位置する．6族元素の金らに，バークレーの88インチーサイク[l 06]合成の追試実験で，属は融点と沸点がともに高く，重くな

照射1時間あたり1原子の生成を確認しるほど高い（W)．酸化状態の多様性を

Phys.
(K.E.

含めてMoとWの化学的性質は近いがGregorichRev. Lett., 72,

1423,1994). ドブナのu-400サイクロト
ロンに付設したガス入り分離器(GNS)を

Cr

265

266

[106]

[106]について

Phys.

[M02

(OH)z]あるいMOはカルボニル錯体[M(CO)』が揮発性であることから，Sgのガスクロマトグラ

Lazarev

1990

Rev. Lett.,
21 7 73, 624, 1994;
265a(M = Mo, W; X
= F, Ci)],

は化学研究ができる10~20秒の半減[Yu.A.

6 W Mo[MX6(22Ne,4-5n)によっ(MOX4,

248Cm[116],

287[114]および町112]の壊変系列で生271Sgすることをさらに10年後1994年には，

266[106] 3(22Ne,Sn)反応で生(2006

Mi.inzenberg)らが

(G.

263

(a, SF: T1/2=

265Sg

ムシュタットの重イオン研究所(GSI)の
260[l50%06]

1974

0.9 s)が最長寿命核種であったが，現在Rev. Lett., 33,の結果に自信があったが，再確認まで命[104]

Seaborg)にちなんで(G.T.

所(JINR)グループは，最初の“冷た
(cold

(T112

= 2.3 s)がSF].これらの結果を踏まえ
Flerov),(Yu.Ts.

(Tl/2=47 z62gRf
ms)

年代のはじめに，

[106]
-87-

Rf

とDbの化学的同定に用いたものと同が，MoやWと同様にSgo42ーの化学形

じ熱クロマトグラフ装置を使って研究を進め，石英管の150~250℃の位置
41

M HN03系

0.1
169W(T,12 = 76 s)の挙動と比較したが，Sgはフッ化物イ

263Sg0Cl2の沈着によると結論した同時に用いオン(F-)なしでは陽イオン交換樹脂に(EC, y: T112= 2.5 h)はより低温

176W部に沈着し，その化学形はW02Cl2より
WOC14
J

W > Sgの

Mo>

(S.N.

Timokhin

吸着されたままで，溶離しなかったこ
Schadelらの(M.

Radioanal.

Nucl.

Chem.
Radiochim.

Acta,

212, 31, 1996; A.B. Yakushev他同Lett.,

77, 149, 1997).この実験結果は，ペルシ63, 1996). 1995~96年，米

205,

(J.V.

(V.

W, Sgの水和お

スイスのポールシェラー研究所(PSI)のInorg.

温度可変等温システムOLGAを使って
26sSg, 266Sg, i6sW (EC, y: T1,2 = 52 s)およ
io4Mo ―,y: (!3

Chem., 40, 776, 2002)の結果とも一致し
ARCA

多重カラム法(MCT)を採用し，a壊変で飽和したCl2と1,000℃で反応させて昇化エンタルピーを比較した測定結,0Kdの測定）と合わせてSgの化学的性質の= 98+2_5kJ/mol,kJ/molおよび(G.

C168W02Cl2) =1 96—/C1°4Mo02Cl2)

Pfrepper他，

kJ/molとなり，=3 90

Radiochim.

Sgの揮発性は周期表中でもっとも低い(M.

Nature,Schadel388,

55,Angew.
1997; A. Tiirler

Chem. Int.

Ed., 38, 2212, 1999).

(W.

Bri.ichle)ら

1992

ドイツの重イオン研究所(GSI)とマイン
ツ大学およびスイスのPSIグループは，
u,
”Y,

6

Mo

97yおよび”MoからW

X 10―2Maーヒドロキシイ

5(a-HIB)

,

ARCA

­

IIの陽イオン交換カラムからの溶離や，
HCl
4_(O.l―M)-HF(lO

IIに陽一陰一陽イ

GSI

オン交換カラムを交互に組み合わせる

T1,2 = 1.00
SOCl2
min)

(265Sg02Cl—M 2)

Kratz)に

Pershina)

国， ドイツおよびスイスの国際チームは (Mo,

1炉M)溶液による溶離挙動を調べた後，GSIで26sSgをつSg
は6族に典型的な挙動をとり，陽イオン
交換樹脂吸着性のa-HIB-U022+とは異な
w Sg
についてはMO尤(H20)―あるいは中性のMO出(H20らの化学形が考えられる-88-

Acta, 88, 273, 2002).

ボーリウムbohrium

SF: T112= 1.0 s)は1994年12月と2000年(Bh)

原子番号107の人工放射性元素．
イツ・ダルムシュタットにある重イオド

Hofmannン研究所(GSI)のミュンツェンベルク

Z.

(G. Mi.imzenberg)らは1979年，高感度

266Bh

Phys., A358,(a: T112= 267Bh
1 s)(a: T112=17 s)は，1999年にスイスPSIおよび米開発に成功し，1981から1984年にか国LBLの合同チームによる熱い融合反
(R.

249Bk

107~

Nature,109の新元素合成に成功した．1982年
258Db
→
ms)

6.9
246Es
→

407, 63, 2000).さらに，

219(a: Tl/2(a: T112=[115]の壊287[115]10 s)
変系列核種として知られている．

(a, EC: T,/2=

250Md
→
121
2s4Lr
→
ms)

(22Ne,4-5n)Eichlerz11Bh (a: T1/2=2.4
272Bhmin)(54Cr,n) 262Bh (a: T,12 =288
165 ms

209Bi
2

s)

107

1985

(a: T,12 = 7.7 min)→の既知子

年に国際純正応用化学連合(IUPAC)と孫核種を含む壊変系列を5回観測した(254Lrのa粒子は検出できず，2s0Mdの国際純正応用物理学連合(IUPAP)の共

半減期の上限219秒は2s4Lr分を含む；

番元素の命名権の再検討を行った評価

G. Mi.inzenberg

Phys.,

A300,

104~107(1992)の中で，GSIが信頼度の高い報告107,を行ったので発見者の栄誉を担うべき

1981).次いで1985年3月に6日間と1987年8月に11日間，s4Crのビーム工
209Bi

だが，JINRはおそらく第1発見者であ(a:ろうと述べた．それを受けて両グループ

163,

案した．

(54Cr,2n)261Bhが協議し，“ニールスボーリウムʻʻを提ms）のa壊変系列9例を観測し

11.8
Z.

(G.

Mi.inzenberg

Phys., A333,

1989).同じ反応系については，ロシ
JINR

257

Yu.Ts.

[105](Tl/2=1(Tl/2=5(SF)した- 2 ms)とそ

ボーリウムの化学的性質の研究には，

上記の249Bk(22Ne,4-5n)反応により生成s)の自発核分裂
2s4Es
261Bh
266Bh
+ 160反Oganessian
265BhPhys., A273, 505, 1976)ものの，

Nucl.

奇核の系統性からみて十分な理解が得らa:

T112= 0.94 s)が用いられる．7族元が半分充填された電子配置をとる7族の8.2

ミリ秒（基底状態）で，15例は106ミリ

Mnの安定性が高く，6族のCrや8族の秒（準安定状態）であり，基底状態の生成

Feより揮発性が高い．

[107]はさら

99pb
1.7

Z.

Hofinann

しかし同族元素同士で比較すると，Mnは＋2の酸化状態が安定で＋4と＋7の状態では酸化剤

1982 2 1997 2 266109Mt(a:(S.

(265Bhをとり，同一周期で比較すると3d軌道

[107]
14

266Bh

素は，6族元素とともに多様な酸化状態

Hofmann)
262(Bh)とすることになり，1997年にIUPACがこれを承認

Oganesian)らが1976年に核分裂飛跡検出[107]

しかし，人名由来の元素名は姓
bohrium(Yu.Ts.

261

9377, 1997).別の同位の重イオン反応生成分離装置SHIPのけて線形加速器UNILACに付設し，冷Z.

(a: T112= 1.8 ms)発見時

272111Rg
10(S.

となるこれに対して，TcとReは互いms)に似ており，高い酸化状態が安定である

Phys., A350, 281, 1995; Eur.

Phys. J, A14,264 147, 2002),[107]（ランタニド収縮の影響）．この傾向なら

(a,
-89-

びにTcとReの既知の性質から，Bhはハッシウム

酸化物(M20ふ過金属酸(HM04),オ(MOX3,

1984年3月，

MOX4, M03X)などが化学分離と同定に適していると考えられる．

600

しかし，Milnzenberg)らのグ
UNILACと速度選別器SHIPを使った10日間の208Pb(58Fe,n)265[108](M.

Schadel)(He+

l.8

20% 02)を用い

a壊変で生成した261Sgと257Rfを観測た1,050~500℃での実験ではBhの同

Z.(G.
4

1986

気相化学分離の最初の成功は，

a

176Re

(T112 = 5.3 min)を同

HofmannPhys.,

277, 1995).この108番元素の名称としてGSIグループは，ダルムシュ

IIIの(HCl-02)反応系に送タットがドイツ・ヘッセン州の前の州

り，267Bhのa壊変系列を180℃で4事都であり，GSI創立時(1969年）の研究

150 2

者にヘッセン州の出身者が多かったこ

Bh03Clとから，当地の中世の地名“Hassia"に因り揮発性が低く，同族元素間の揮発
Tc>
(R.

Re>
Naturehassium

Bhの順になることを明承認された日本の理化学研究所の森田

Eichler

浩介らは，2002年7月に理化学研究所

吸着エンタルピー(-M{ad°)は，それ51
75+6_9kJ/mol, 3 61の重イオン線形加速器RILACに付設しkJ/molおよ

GARIS
2osPb

kJ/molPershina)らの完全相対論的密度関数に(J(Hs)を提案し，1997年に国際純正応用化学連合(IUPAC)によって(M = Tc, Re, Bh)の

M03Cl

(V.

1990

Z.
A350,

は75℃で高収率を与える169Re03Clよ

3

1

(S.

267Bh

(T112=17s)
ORGA~ 5月），(a, SF: T112= 76 µs)

発核分裂(SF)の分岐比が50％であるこいたオキシ塩化物系の実験であった．
PSIのPhilipsサイクロトロンでz49BkとPhys., A317,

年代中頃にもさらに1事象見出し，自

IIIを用

A

1s9Tb 22Ne

Mi.inzenberg

235, 1984).
207Pb(58Fe,n)264 [108]Eichler)らに

1999

(a:

ms)の3事象と265[108]のppm以下の水を定に至らなかった．

R.

ドイツ・ダルムシュタッ

ドブナのズバラ (G.

用いた800~20℃での熱クロマトグラ
1984) GSI

(Hs)

トにある重イオン研究所(GSI)のミュ

Paの湿空気を(I. Zvara)

hassium

原子番号108の人工放射性元素．

Chem. Phys.,

C58Fe,n)265Hs(a: T112= l.7 ms)を3日間で10事象を観測し，GSIの結果を追認

113, 1441,

2002)とよく一致した．溶液化学につするとともに，半減期が0.8ミリ秒の核

いては，バークレーのグループにより異性体を発見した

SISAKを使う液ー液抽出が提案されていている．

264Hs,

ハッシウムの同位体として，2006年
26sm,gHs,266Hs, 261m,gHs,269Hs,

210Hs 275Hs

266Hs

210Ds
(a: GSI
T112= 2.3
2001
ms)
267Hs
59

269Hs
ms)

(a:
(a: T112= 10 s)は，271110Ds (a: T112= 56
277ms)- 90 -[ 112](a:ms)のそれぞれ娘および孫娘とよび—82℃で吸着することを見出した．

してドイツとロシア合同チームによっ

両者の吸着温度に差があるものの，こ0.7

Phys.,の結果はHs04の揮発性が0s04と同様

A354, 229, 1996; Rep. Prag. Phys., 61, 639,に高いことを示す．彼らはまた，検出

(S.

Z.

Hofmann1998).それとは別に，ロシア・ドブナ

器である窒化ケイ素表面への吸着エンのグループは1995年，238UC34S,5n)反応!ili0./Hs04)

261Hs0s04)M

Lazarev

Phys.

75, 1903, 1995).ス

Rev. Lett.,

Hs 8

イス・ポールシェラー研究所(PSI)の

Cm
GSI

J

2001
2.3 (SF:

z62Rf

s)

8族元素では，Feが—2~+6の酸化

るが，Feは異なる．RuとOsは四酸化

(SF:

.04

物(M04)とハロゲン化物やオキシハロms)に至る壊変系列を4事象s), a線のゲン化物が揮発性であり，Hsの気相化学でもこの点が着目される．また，相対

MeV)および(8.89
248cm(26Mg,4n)270Hs
(J.

pb)

Phys. Dvorak(V.

Rev. Lett.,J
l5,Pershina

ジックの可能性があると注目されてい283[l 12],

Hs04
+ 2Na0H→

Hs04

275Hs

Na2 [Hs04 (OH¥]のように反応すること(a:+ 48Ca →

242Pa
287
→
+ 48Ca24sCm→
291+ 48Caも分かり，Hs04の形成がより確実なも[ 114]およびのになった米国のローレンス・バーク[116]の壊変系列で確

レー国立研究所(LBNL)では，88イン

認されている．

OSCAR

化学的性質の研究に使える269Hsをつく
208Pb(7°zn,n)277[l 12]→l(On-line

273IIODs →269Hs

Separation

Apparatus;pb,
Mg,Sn)
248Cm

and Condensation

R.J. Dougan他，1987)を用い

Hs [116]pbと非常に小さいそれまで）は部分的に貴金属性が期待されてでも2001年5月，ドイツ，スイス，米国，

いることから，水溶液における電気化学

ロシアおよび中国の合同チームはGSIの的研究も遠からず行われるであろう．

7

248Cm

Chem. Phys.,792, 2001)もHs04の非常に安定な

97, 242501, 2006). 210108Hs162は二重マ

0.19s)— 2~+8の酸化状態をとり，RuとOsの化学的性質はよく似てい

10Hs
(22

Osは

-2~+8,

Tl/2 = 0.199 s)

210Hs

B106, 6679,

418, 859, 2002).

状態をとるのに対し，Ruは＋1を除く(SF:に至る壊変系列を2事象見つけた彼ら
444

Chem. Phys.,

2002; Nature,(26Mg,4n)

270Hs(Ch.E.

DullmannTiiler,現ミュンヘン工科大(A.

= -46 kJ/molお= -39 kJ/molと見積も(26Mg,4-5n)反UNILAC応で210Hsと269Hsを合計7原子つくり，
Hs04が0s04と似た揮発性を示すこと(In

IVO
situ Volatilization

and On-line­

Detection)を工夫し，Hs04の揮発性を低温ガスクロ
マトグラフィー（常温〜ー170℃)で調ベ，Hs04と0s04はそれぞれ—44℃お-91-マイトネリウム

meitnerium

化学的性質を調べるためには中性子数が(Mt)

原子番号109の人工放射性元素1982年8月，(G.

もう少し多い（半減期の長い）同位体のミュンツェンベル探索が望まれる．

Mtinzenberg)らドイツ・ダル

ムシュタットのGSIのグループが，zo9Bi e5sFe,n) 266[ 109 J(a)→z62Bh(a)→258Db(a）G.

→254Lr(EC)→2s4Noのa壊

1Mi.inzenberg
Z.

1

Phys., A309,A315,
89, 1982;~ 2月の1988 145, 1984).
繰り返し実験で2つのa系列を同定
Z.

(G.

Miinzenberg

Phys.,

A330,

435, 1988),この新元素の名称として1938年に核分裂の発見を導いた偉大なMeitner)の(Mt)を提meitnerium
唱したこの名称は1997年8月，国際純正応用化学連合(IUPAC)と国際純
正応用物理学連合(IUPAP)によって承認されたこれに先立つ1992年9月7日，GSIにおいてドブナのオガネシア(Yu.Ts.

Oganessian)も出席して華々し
1997

年2月，12回のa系列を確認して半
(S.

(1.7

Z.

Hofma

ms)
Phys.,

A358,

377, 1997).

1994 12 2000 10 272[111]のa系列中に新しく，より長寿命の268Mt (S.
(Tl/2 = 42
6 ms)
Eur.

HofmannPhys. J, A14, 147, 2002;

Z. Phys., A354, 229, 1996).
マイトネリウムの同位体として，
266Mt

278

12 2006(T"2 = 1.7 ms),

268Mt(T1/2=42
275Mt(T1/2

ms),

27°Mt (T,/2=5.0=9.7
276Mt ms)ms),
(a: Tl/2

270Mt = 0.72 s)[113]

275Mt 113] 287[115] 276Mt
は287[115]の壊変系列中に検出された．
いずれの核種も化学的検証に使うには寿命が短過ぎる．Mtは，原子番号からみ(Co,9Rh, Ir)に属するとされるが，- 92 -

ダームスタチウム

darmstadtium

8~12月に行われたが論文受理は(Ds)

原子番号110の人工放射性元素．
1994年11月，1994年11月22日であり，JINRの実験

ドイツ・ダルムシュ

は1994年9~12月でGSIより早く始め

タットの重イオン研究所(GSI)のホフ

たが論文受理は1996年1月19日であっ(s.
Hofmann)らは，冷たい核融合
zosPb(62Ni,n) 269[ 110]にともなうa壊変系たため，発見の優先権はGSIに与えら

269(IUPAC)(a: T112= 393
265Hs
→
µs)

[ 11o]

Tl/2=583 →
261Sg
µs)
257Rf (a:Ti/2=779(a:は2003年8月，GSIのある町名に因む(a: T112= 72 ms)→

darmstadtium (Ds)を元素名として承認

ms)→2s3No..]のしたちなみに，理化学研究所の森田

うち261Sgまでを観測した広は観測時
257Rf,

208Pb (5°Ti,2n)26sHs 50Ti 58Fe

256Rf,

浩介らは，2003年に正味40日かけて
zosPb(64Ni,n) z11Dsのa壊変系列を14事(5°Ti,n)208Pb C58Fe,n)象(GSIは7事象）観測して半減期や壊257Rf

変エネルギーの精度を上げ，核異性体のゃ265Hsの合成反応の励起関数を測定し，
(K.

Phys.

る実験結果と合わせて系統性を確立し，207Pb

GSI

269[ 110]生成の最適照射エネルギーが理応でつくられ，基底状態のほか，高ス

MeV/u)

266Hs

Hofmann,

A350,(a: Tli2 =(SF: T112= 6.5 ms)がa壊

2.3
262Sg
ms)

Z. Phys.,

277, 1995),引き続き12日間の照Hofmann他(S.

射で同じa壊変系列を3回追跡して［そ249Fm
2(64Ni,n)反るいは10-)と考えられる異性体が発見の[110]元素発見の論文を大急ぎで提(11

2001年には270Dsがピン状態（スピン・パリテイ8十，9-あMeV/uであることを予測したことにある．こ11

MoritaJ, A21, 257, 2004).

5.02 4.96

S.

Eur.

これらと54Crあるいは62NiビームによEur. Phys. J, AlO, 5, 2001).
2006年12月現在，Dsの同位体とし(a: T112= 2.6 min)まで］発見を確かなものとした次い
20sPb(64Ni,n)211[110]のa壊変系列を170 µs),

3.5日の照射で6回，次の4.8日で1回211Ds (a: T1/2=1.63 69ms

267Ds (a: T1/2=3.1 µs), 269Ds(a: T1/2=[110]を発

2(S.

Hofmann,Eur.

291[116]

Hofmann

281Ds0.18 s),2s2Ds[110]にともなう1995),ロシア・ドブナのJINRのラNi,(a: T112=
293[116][114]= 21 s)(a: T1/2(a: T1/2= 1.1 min)が報告されている．これらのGhiorso)Rev., CSl,

[112]

ms)

(SF: T112
290= 9.6 s)

一方，米国ローレンスバークレー(Phys. a(a:”3Ds,
T1/2 =0.7

279Ds

Phys. J, A14, 147, 2002).

(LBL)
zo9Bi(59Co,n)261

ms),ms)および273Ds (a: T112=
2770.17 ms)

Rep. Prag. Phys., 61,

639, 1998).ただし，もう一つの系列に

270Ds (a: T1/2=100 8.0µs

核種は，短寿命ないし低断面積であり，
R2293,

まだ化学的性質の研究結果は出ていな

10

Ds
よびPtと同族と考えられるが，その検(Y.A.
Lazarev)らは熱い核融合
244PuC34S,5n)21J [110]にともなうa壊変

証には年月を要するであろう．
Rev.,

C54, 620, 1996). LBLの実験は1991年
-93-

Pdお

レントゲニウム

ウンウンピウムroentgenium (Rg)

原子番号111の人工放射性元素．
1994年12月，

ドイツ・ダルムシュタッ1996

トの重イオン研究所(GSI)のホフマン
(S.
3.4

n

208PbC0zn,n)277 [112]Phys., A350, 281,

273Rg
→

(a:

19.7

265Sg
→
s)

(a:

(a:

(a: T,12 = 7.4 s)→

261Rf (a: T,12 = 4.7→
zs1No
s)

さらなる確認実験を求めたため，2000年

15.0 s)→2s3Fmのa壊変系列を1事象

10月の13日間の実験でさらに3事象
Eur.

pbと推定し

Phys.

Z.(S.

J, A14, 147, 2002).その結果を受けて

1845-1923)(S.

理化学研究所の森田浩介らは，理研重

Phys.
261Rf

4

~ 6月，理化学研究所

2004の追試を行い，14原子の272Rgを合成しの森田浩介らは理研重イオンライナッて事象数を20として半減期と壊変エネ

4.4

RILAC

ルギーの精度を上げるとともに，a壊変

277

349.5 MeV)

(Yu.Ts.

JINR

Oganessian)らロシア，(a: T112= 3.8 ms)の他，

ドイツおよび日本の合同チームは，1998年3月か

森田らが2004年に報告した[ll3]の同らU400サイクロトロンでエネルギー
分散静電分離装置VASSILISSAを使っ
238U(48Ca,3n)283[112]からの自発核(a: T112= 6.4 ms)ならびにロシア・ドブナのグループによりつくられた287[115]あるい(SF) 2(a: T112
Eur.

(Yu.Ts.

Oganessianz42Pu(4sca,3n)2s1(a: T112= 3.6 s)が知られている．周期表では，Cu,AgおよびAuと同じll族に属すると考えられる[112]+o.s9-0.29 pbを得

2006年12月現在，Rgの同位体とし= 0.17280Rg
s)

(E=
a

て，GSIの結果を追認した．

Phys. Soc. Jpn., 73, 1738, 2004).

[115]

X 10180.44

Morita他，J．

286

n

壊変系列を261Rfまで2事象確認し，生(a: T112= 1.0 s)が自発核

274Rg [ 113]

147, 2002;,t0Ds,（初めてSF分岐を発見）までを確認しの一環として，2004年の前半に50日間分裂(SF)または軌道電子捕獲(EC)の分

J., A14,[118]の項も参照）．2000年5月には，型反跳分離器GARISの一連の性能検査

278

229,

Hofmann
Eur.

イオン線形型加速器RILACと気体充填

272Rg

A354,

に1994年以来SHIPで測定した計34系(Rg)を元素名として承認した

264Bh

Phys.,

列の再解析から277[112]の1例で誤り(W.C.

roentogeni
Rontgen,um

Hofmann

1996: T,12は観測時点での数値．ちなみ

IUPACは2003年8月に111番元素の発見
X(a: T112=

0.5

Hofmann

T,12 = 80 µs)

T112= 110
269Hs
→
µs)

1995).国際純正応用化学連合(IUPAC)が

(S.

219Rg

X 1018の照射で，速度フィルターSHIPによ[ll]のa壊変系列を3事

Hofmannド

Hofmann)ら

24

象（うち1事象は既知核2s6Lrに至る）観
Z

~ 2月，

1

(GSI)

に変更して17日間のビームタイムで

(S.

(Uub)

イツ・ダルムシュタットの重イオン研(S. Hofmann)らは，Dsを発見した実験
208Pb 209Bi
209Bi(64Ni,n)272

ununbium

原子番号112の人工放射性元素．冗Phys. J, AS, 63, 1999).
[114]の反応では21日間の照射で4事象のSFを観測[112]を経由したと報告し283

が，化学的実証はまだない．

(Yu.Ts.
Nature,-94-

Oganessian400, 242,

244Pua(48Ca,4n) 288[ 114]にと1999).

また，電離箱をaとSFが検出ができる[ 112]を見2(Yu.Ts.

Phys.

Oganessian

ようにしたところ，SFを8例を観測しRev.,

C62, 041604, 2000).さらに2000年7月とルシェラー研究所(PSI)のグループは一

248Cm(48Ca,4n)292
5 2001

[116]

PIPS

吸着温度までの温度勾配をつけた装置

達しSFを起こしたと報告した．3事の[112]を検出したが，a壊変相関は検による実験を行い，Rn吸着位置で7例[ 112]を経由し，280110Rg

SF

At. Nucl.,

64, 1349,

2006 5 PSI

ロンを使ってz42Pu02ターゲット（少量のN屯03を添加）に48Caを照射し，z42Pu(48Ca,3n)2s1 [114]反応のa壊変生成GSI
グループによる2004年11月現在のまとPhys. News, 14(4),

277
101

0.7

2

4.0 S, 284
142N
34 s, 286 11 minとなっているが，観測例数が増すとさらに(a: T112=

き112番元素の金表面への吸着挙動を調
d (48Ca,5n)反185Hg(Tl/2 = 48242Pus)
48Ca間の核子移行反応によって生成する

変わる可能性がある．

219Rn
283[112](T112= 4 s)

112番元素は周期表で12族のHgのの吸着挙動を185Hgおよび2!9Rnと直接下に位置し，HgのようにAuなどの金属表面に強く結合すると予想され[112]は非常に283

る．しかし，相対論的計算によると揮発性が高く，金表面との相互作用はラ[Rn]5や6d107ぶの7よ電子が安定化し，ドンとは異なり水銀に似ていることを見出し，ll2番元素は12族に属するとRnのような希ガスに類似する揮発性と化学的不活性も予測されている．実
JINR
Nd

238u

2007).

48Ca[112](SF: Tli2 =s)およ185Hg(EC3 min)

220Rn (a, y: T,12 = 55.6 s: 48Caと238Uの間の核子移行反応で生成）をHeで流し
6µg/cmりおよび2個のPd蒸着の半導体検出器に導き，最後に84個の中性子用3He充填電離箱で捕獲したところ，18sHgは半導体検出器で，Rnと[112]は電離箱で検出されたと報(Radiochim.

Acta,

Eichler他，(R.

Yakushev)

283

30

283[112]4 s)を改良型熱クロマトグラフ装置に導5, 2004)では，

ms, 283

ms, 285(R.

研究所(FLNR)のU400サイクロト[116]の孫核種として[ 112]の報告もあるが，いずれも再(Nucl.

W. Giiggeler

Eichler)らはロシア・フレロフ核反応

2001).

(a: T,12 = 21 s)の娘核種である

290[114]

Nucl.

Phys., A734, 208, 2004).

Rev., C63, 011301,

Phys.

293 286[ 112]
285

(H.

(Yu.Ts.

Oganessian
2000;

A.B.

Rn

にともなうa壊変系列でも計3事象で284[ 112]を経由して280110Rgに到

284
Phys.

433, 2003).スイス・ポー

91,

89, 743, 2001).
- 95 -Nature,447, 72,ウンウントリウム

ununtrium

ウンウンクアジウム(Uut)

原子番号113の人工放射性元素．元素
名はまだない．2004年7月23日18時

素名はまだない．ロシア・ドブナの55分，理化学研究所（理研）の森田浩介

フレロフ核反応研究所(FLNR)のオ

ら，理研，東京大学原子科学研究セン
ター，埼玉大学，新潟大学，筑波大学，1999年3月にU400にサイクロトロ

日本原子力研究所，山形大学，中国科学院蘭州近代物理学研究所および中国科学

ンと反跳分離器VASSILISAを使って242Pu(48Ca,3n)287 [114](a: T112= 0.51 s)

院高エネルギー研究所の20名のグルーを4事象(aとSF)観測したと報告した(Nature,と気体充填型反跳分離器GARISを用い
209BiCOzn,n)278

[113]

= 344
274Rg
→
µs)

(LLNL)グループと共同でU400に別途付(a: T112
ms)→(a: T1/2 =9.26

DGFRS 34

270Mt (a: T112= 7.16
266Bh
→
ms)

(a: T112 244Pu(48Ca,3n)2s9= 2.47262Db→s)s)の壊 (Phys. l(SF: T1/2=40.9

47

fb

~10月
[l 14]

1999

288

るが，280[110]が未確認核種であるため，

T112= 4.93 ms)のa壊
286

[114]

変系列を確認した新元素承認の条件(a, SF: T1/2=0.13を満たすにはまだ不十分であるが，わ290 2006)[114]s; Phys. Rev., C74, 044602,(a: T112= 21 s)の報告が国初の新元素発見となることが期待もある．今や40年来夢を見続けてきたされる．ちなみに，2004年にロシア N=[114](Yu.Ts.
243Am(48Ca,3-4n)288"287

Oganessian)ら[115]
Ca: T112=ms)のそれぞれ3事象

87
32 ms

(a: T112= 283
0.10 s)[113](a: T112= 0.48 s)を経由したと報告したが，いずれの系列にも既知核種がなく，
Rev.,
C72, 034611,

2004参照）．

113

はまだ遠いものの化学的験証に耐えられる核種が現れつつある（超重元素の項参照）．

と1事象を見つけ，a壊変系列で娘核種
284[113][ 114][ 114]→

280[ 110]→の連鎖でも見られるはずであ~ 4月にわたる1ヶ月間の再実験の10日目にもう[113];

Rev.

Rev., C62, 041604, 2000).
248Cm (48Ca,4n) →2z92[
88 116]

Phys. Soc. Jpn., 73, 173 8,278 l(a: T112(a:(Phys.
T112= 0.802 s)

で，最小断面積測定（最高感度）の世界
1904).

[114]

= 2.7
a s)

Lett., 83, 3154, 1999), 7
244Pu(48Ca,4n)2883.5

既知核種で，先立つ3核種が新発見と(J

1998年末には，

400, 242, 1999).

米国ローレンスリバモアー国立研究所

変系列を1事象発見した．266Bh以下は(B, 13Oganessian)らは，(Yu.Ts.

RILAC

2005

ununquadium (Unq)

原子番号114の人工放射性元素．元Al, Ga, In, Tl)に属すると考えられるが，化学的験証には中性子数が多い寿命の長い核種の発見まで待たなければならない．

-96-

184に

ウンウンベンチウム

ウンウンヘキシウム

ununpentium (Unp)

原子番号115の人工放射性元素．元素
8月10日，ロシア・ドブナのオガネシアン(Yu.Ts.

243Am
[115]

243Am(48Ca,4n)287
287[115]

減期46.9秒，125.5秒および55秒でa壊[ 115](Ea1
288[115]280[111] 0.48s)→

2004). 288[115]は(T112 = 87
284ms)→
276[109→(T112 = 0.72→
272s)
→
a

[113]

[ 11O](Phys.

しかRev.,C63, 011301,2000).

し，既知核種を含まないことと半減期の(T112 =

(T112=3.6s)

J

[107]

(T112 = 9.8 s) (J[105]の自発核分裂= 10.56 - 10.49
2so MeV)の自発核分裂(SF)に至る系列を報告しRev.,

C69, 021601 (R),268

年5月に2事象を発見し，それぞれが半[115]を3個，288

Oganessian)
らはU400サイクロトロン照射の35日目
248Cm(48Ca,3n)2n2001 1[116]

24JAm(4sCa,3n)2ss.

名はまだない．2000年7月，ロシア・ドOganessian)らは，U400サイク
48Ca

(Unh)

原子番号116の人工放射性元素．元素

名はまだない．2003年7月14日〜(Yu.Ts.

ununhexium

291(SF)に至ったスイス・PSIのシュー

値も不確かなため，さらなる確認実験
Nucl. Radiochem.
5, 2002).

[116]

6.3 ms),293[116]

Sci., 3,(a: T112=(a: T1/2=53 ms)の292
Schumann)らは，この未知核種

(D.

[116]

268[105]の長い半減期(16時間）を利用 T1,2=

Arnと48Caとの反応生成物を銅の

243

Phys.

18 ms

Rev., C70,
2004).いずれにせよ，中性子数

キャッチャーに捕獲し，Dbの化学分離

064609,とa/SF比測定を行った．15個のSF事象が180~184の同位体の発見が望まれる．
(48Ca,xn)（半減期32時間）が観測されたことより，

245Cm

290
[ 115 Jが合成されたと結論付け

288(Radiochim.

[116]を10原子，291[116]を3原子検出しそのa壊変系列

Acta, 93, 1, 2005; Phys. Rev.,を追跡した両者ともa壊変核種であり，

C72, 034611, 2005).

期待される半減期はそれぞれ10ミリ秒

115番元素の同位体としては，
288[115]と同じ実験で観測された

0.068

MeV)および20ミリ秒

=0.84
(E

243Arn (48Ca,4n) 287[ 115]反応で生成する

115]

(a

32

(E0
0.067
= 10.74
249Cf(4sca,3n)290[116]ms)が1例知られてMeV)であると報告し294[118]のa壊変娘核種に相当することから，

いる．
290

[116]
(Phys.

Rev., C, 74,044602,

2006).
S, Se, Te, Po)に(O, 16

属することが期待され，相対論効果による金属性や揮発性の変化についての検討が待たれる．

-97-

ウンウンオクチウム

ununoctium(Uno)

原子番号118の人工放射性元素．元素
名はまだない．ロシア・ドブナのオガネ
Oganessian)らと米国ロー

(Yu.Ts.

レンスリバモア国立研究所(LLNL)の共同研究チームはJINRのU400サイクロト
ロンで加速した48Caイオンを249Cf標的[118]反応で249Cf(48Ca,3n)294
288[118] a

2002

年に1事象，2005年2~6月に2事(Phys.

Rev., C74, 044602,
2006).この共同研究チームが2002年に294[118]を発見しながら論文発表が2006年になったのは，a壊変事象の確証に慎重で，時間をかけたためである．
実は，118元素発見の報告が1999年
春に米国ローレンスバークレー国立研

s.

(LBNL)

Rev.
83, 1104, 1999)が，後にデータのね

Lett.,

つ造が発覚し取り消されたいきさつがある．オガネシアンらは今回の3事象
294[118](Ea= 11.65

T112= 0.89 +1.o7_031
290ms)→
0.09 10.80

286[114]→MeV;

0.06MeV;
[116]

(Ea=

T112= 10.0 +i1.9_39 ms)(Ea= 10.16= 0.16 +O.l9-0.06
282s)→

0.09MeV; T112
[112]

(SF; T1/2 =1.9 +8.9̲。,ms)の壊変系列を報告したこ
98 48Ca
24sCm(4sCa,xn)290291→
282 [112]

261Rf,→…
287

282[112]

286
→
287
→

[ll6]
[116]

[114]
[ 114]→

242Pu(48Ca,xn) 2s6[ll4]→
261Rf,…
→[ 114]

mu (4sca,xn)283 2s2[ 112]
[ 112]→…
→267Rfの既報結果ならびに新たな実験[ 118]の壊変系列核種を

294
確認した

118番元素は，周期表で18族のラドンの下に位置すると考えられ．希ガスに似た化学的性質をもつことが期待され
る．

-98-

付録

ヰ
I

一

1
1
H

2

13

14

1

3
Li

4
Be

6
C

7
N

11
Na

12
Mg

3

4

5

6

7

8

，

5
B
10

11

12

13
Al

14
Si

1
p

19
K

20
Ca

21
Sc

22
Ti

23

V

24
Cr

25
Mn

26
Fe

27
Co

28
Ni

29
Cu

30
Zn

31
Ga

32
Ge

3
A

37
Rb

38
Sr

39
Y

40
Zr

41
Nb

42
Mo

43
Tc

44
Ru

45
Rh

46
Pd

47
Ag

48
Cd

49
In

50
Sn

5
S

55
Cs

56
Ba

57
La

72
Hf

73
Ta

w

74

75
Re

76
Os

77
Ir

78
Pt

79
Au

80
Hg

81
Tl

82
Pb

8
B

87
Fr

88
Ra

89
Ac

104
Rf

105
Db

106
Sg

107
Bh

108
Hs

109
Mt

110
Ds

111
Rg

112

113

114

11

112 113 114 11

ラ ンタ ノ イ ド:& P59r Nd60 Pm61 S62m E63u G64d T65b Dy66 Ho67 I E68r T6m：:

ア クチ ノ イ ド

; 1
a

92

u

93
Np

p94

95
Am

96
Cm

97
Bk

98
Cf

99
Es

100
Fm

10
M

|
ほ口

|
国

I
匝

I
屈

|
ぽ

面

心 直

幽

一区

I 原子番号

□

—区

—国汀
ヰ
I
卜

―区

ィ

:

I

ー
ロ

論
沿』叶 悶器

2

ー
ロ
―

□
□

→

32611pI分
b→f3（太線が主な壊

ー
ロ

：．
｝嘉

言
[

立

四

⑮

一区

立 函

直

心

函

原子番号

22
5.7
ーロ
/// 55x:
姦躙誕

3

22

?-3
2.
43

220Rn
55.6秒

—匡

ーニ
ーニ
＿三

Fr分

—三

／

→ 3.6

／

／゜2嘉
212Bi 212p0
212Pb
10.6時間ー→ 60.6分ー
0.299 µ秒

ニ／ン／

208TI →2ospb
3.05分
安定

→

（太

トリウム系列

口 画

心

直

⑮

土

血

⑮

幽

g

原子番号

一区
—区日
鋭囀誕

—互

2216
00

—匡

／

一巨日

．
2

—/

B―

（太線が主

26/

]/

/9芯

券

国

28
061
H5

ク

→→

ーロ
ーロ

|/]

0l

ー／／

1t-4

a年

ーニ

ウラン系列[

I

ほ工l

I
⑬

|
ぽ瓦l

I
ぽ

I

ほ

|
極

心

|

ほ

|
國

I
匝

I 原子番号 I

一区

□

—区

□

—区

：

ノ 1昇
澁

—区□

謬』卜謳

冨／

1T|5

ー区□

2
―□□

[2ill

lご／こ '→f3―壊「213Bi
I45.6分

→（太線が主な／ン

国；口悶→3. ̀位9日霞[付録表 1ラ ジ オ ア イ ʻノ ト ー プ の 製 造 と 利 用

核種 （半滅期）

壊変形式

主な生成核反応

ターゲッ ト物質

利用例

3H ( I233y)

P―
(noy)

6Li(n,a) 3H

濃縮6Li-Al 合金（理工） 核融合研究， 標識 ト レーサー（生科） 標識化合物

1'c (5730y)

P―
(noy)

14
N(n,p) '℃

AIN（医薬） 制がん剤開発 ，タ ンパク代謝（工業） 厚み計線源

18F ( I 83 h)p•, EC吠 e(d,a) 18F

ネオンガス

P―

23
Na(n,y)2"Na

Na,C0324Na ( 1496h)（医薬） PET 診断薬（理工） ガンマ線校正線源（生科） 体液循環研究（工業） ガラス混合物均一性試験

32P ( 14 26d)

35S (8732d)

P―
(noy)

32s(n,p)32p

P―
(noy)

35Cl (n,p)35S

単体硫黄（医薬 ・生科） 腫瘍検出，DNA 標識（農） 作物根吸収力分布測定（工業） 印刷イ ンク厚み測定

KCI 結晶（生科） 薬物送達 ，アミ ノ酸代謝（農） 害虫卵駆除剤研究（工業） 潤滑油消費量測定

濃縮 ”Cr51Cr (2770d)

EC

5°
Cr(n,y) 51Cr

57Co (2718 d)EC

58Ni(p,pn) [13• ,Ec] 57Co

（理工） 電顕試料被覆厚み制御（工業） 鉄鋼製品均一性試験

K2Cr04結晶 ＊（医薬） 赤血球検査

金属ニッケル（理工） メ スバウアー線源（理工） ガンマ線校正線源（医） がん治療線源

6°
Co (5271y)

P―

59Co(n,y)60
Co

金属コバル ト

先 u ( 12 70h)

EC, 釘 P＋63Cu(n,y炉Cu

CuPc*

65Zn (244 3d)

Ec , r64
Zn(n,y)65Zn（農）ウリ ミバエ不妊虫放飼駆除（工業） 非破壊検査線源，
溶鉱炉壁摩耗検査
（生科） 生体内代謝研究

金属亜鉛（理工） ガンマ線校正線源ZnPc*（工業） エンジンオイル消耗量測定（生科） 生体内代謝研究

67Ga (326I d)

EC

081
Ge(p,xn) 佃］67Ga

金属ゲルマニウム

95mTc (61d)IT

93Nb(a,2n)95mTc

金属ニオブ（理工） 環境中の99
Tc 分析

99
Mo (2 75d)

6―
IT

235
U(n,f) FP分離

U02ペレッ ト（医薬） 99m
Tc ジェネレータ

99
mTc (60I h)

99
Mo[ - ] 99m
Tc（ジェネレータ）123
1 ( 132 7h)

EC

124Te(p,2n) 123
I

TeO,（医薬） SPECT 診断薬

125
1(59 41d)

キセノ ンガス（医） がん治療用小線源

EC

124
Xe(n,y) 12
5Xe[EC] 1251

叫 (802d)P―,i°Te(n,y) 11,Te[ - ] n,1

Te02

192lr (73 83d)B―

叫r(n,y) 192
Ir

金属イ リジウムP―

191Au(n,y) 19sAu

金コ ロイ ド198Au (2695d)（医薬） 骨腫瘍診断薬（医薬） 血流検査， がん診断薬（医薬） 甲状腺がん． 心不全治療（医） がん治療用線状線源（医） がん治療用線源注）網かけの反応には加速器を利用． その他は原子炉（中性子）照射．
＊反跳効果を利用して製造する高比放射能ラジオアイ ソ トープ(CuPc＝銅フタロシアニン，ZnPc＝亜鉛フタロシアニン）．
付 ー6

PECT:

付録表 2

加 速 器 に よ る ラ ジ オ ア イ ソ ト ー プ の 製 造 （医 学 診 断 用 PET お よ び

SPECT 核 種 ）PET 核 種 の例 (PET: Positron Emission Tomography )
核種
（半滅期）

核反応

エネルギー
領域 (MeV )14N (p,a ) Ile
160 (p,a) 13N

備考

f (%)

£ +max(MeV)

13-0

99 8
(EC, 0 2)

09 7,2C(d,n) '3N

17-0
8-0

100

1.20

150 (2.03 min)14N (d,n) iso

10-0

100

17 4

18F ( 1.83 h)

2°N
e(d,a) 18F
1s0 (p,n) 1sF

14-0
17-3

97
(EC, 3)0 635

99(EC, I )2.68(Er 2 17)

11C (20.4 min)13
N (9 97 min)

35Cl (a,n) 38K

22-10

40Ar (p,3n) 38K
38Ar (p,n) 3sK

33-28
16- 12

73Se (7 15 h)

75As(p,3n) 73Se
70Ge(a,n) 73Se

40-30
28-13

66
(EC, 34)

17(£1, 0 359)

75Br ( 1.6 1h)

7sA sぐHe,3n) 75Br
76Se(p,2n) 75Br

36-25

90
(EC, 10)I7(Ey,0.62)

38K (76 4 min)

SPECT

28-22

Single Photon Emission

Computed

核反応

備考

(MeV)
123I

直接法
1 2 4 T e ( p1 ,223n1)
1 2 3 T e (1p2, 3n !)i22T( de, ni )2 J I
123Xe

Tomography)

エネルギー領域[T112= 2.08 h, EC (77.5%),

2 6- 2 3
1 5- 1 0
1 6- 8f(22.5%)]→

1271(p,5n) mxe
124Xe(p,pn) mxe

123I
65 - 50
30 - 25

7

Tl/2 = 13.27 h
EC (no的EY= 0.159 MeV(83%)

付録表 3ジ ェ ネ レ ー タ 用 ラ ジ オ ア イ ソ ト ー プ (M ilk ing fro m C o w )発生源核種 （Cow)（半減期）
42Ar (32.9 y)

壊変形式

P―

生成核種 (M ilk)

壊変形式

（半滅期）
42K ( 12 36 h)

P―

エネルギー
(MeV)
E -max= 0.31
£1= 1.524
Ep+max= l .90

68Ge (270.8 d)EC

6sGa (67.63 min)+ (89.1%) , EC

81Rb (4.58 h)

EC, f

81mKr ( 13 10 s)

IT (99.95%) , EC, f

87Y (79.8 h)EC, f87mSr (2 80 h)

IT (984 %) , EC

Ev= 0.3885

99Mo (65.9 h)P―

99mTc (6 01h)

IT (99.98%) , ―互＝0 14278

Ey= 0.511
Ey= 0 1906

年代測定に用いられる核種

4

親核種

半減期（年）

娘核種

一次放射性核種
238U

測定対象4.468 X 109

206Pb

235U

7.038 X 108

207Pb

232Th

1.405 X 1010

208Pb

190Pt

6.50 X 1011

1s60s

187Re

4.12 X 1011

116Lu

3.75 X 1010

1870s
116Hf

141Sm

1.06 X 1011

143Nd

87Rb

4.88 X 1010

87Sr

4oK

1.27 X 109

40Ar

二次放射性核種
234u

1.592 X 105

230Th

岩石鉱物
岩石鉱物
岩石鉱物
岩石鉱物（特にマントル・核分化）
岩石鉱物（特にマントル・地殻分化）
岩石鉱物（特にマントル・地殻分化）
岩石鉱物（特にマントル・地殻分化）
岩石鉱物（特にマントル・地殻分化）

第四紀含ウラン鉱物，深海底土，サンゴ

2J0Th

7.54 X 104

226Ra 第四紀含ウラン鉱物，深海底土，サンゴ

231Pa

3.276 X 104

221Ac

第四紀含ウラン鉱物，深海底土，サンゴ

210Pb

22.3

210Bi

湖底堆積物

160

32P

地下水

宇宙線生成核種＊
3 2iS
14C

5715

14N

含炭素材

3H

12.32

3He

地下水

＊付録表5にあるIOBe,26Al,36Cl,”Mnなども年代測定に使われることがある（本文各項参照）．

9

WR:

付録表 5

消 滅 核 種 （半 減 期 の 順 ）

消滅核種

半減期 （年）娘核種

初期値 I)

親娘閉鎖 2)41Ca

l .03 x 105

41K

41c 祉" Ca = l 5 x 10―
8

CAI

s SN, AGB, WR

26A l

7 16 X 105

26Mg

26Al/27Al = 5 X 10―
5

CAI

p: SN, N, AGB, WR, T.T.

6oFe

J.5 X 106

6°N
i

PD

eq, s: SN, AGB, T.T.

”Mn

37 X 106

s3Cr”M虻 5Mn = 2 X JO―
5

107Pd

6.5 X 106

101Ag

'07Pd/108Pd = (2- 45 ) X 10―
5PD

r: SN, AGB, WR

1s2Hf

9 X 106

192W

182Hf/180Hf = 20 X 10―
4

PD

r· SN

129I

15 7 x l 07

129Xe

129
1/127I = l O X 10―
4

CAl

r. SN

244Pu

8.oo x 107

Il lー
tl6Xe

244puJ232Th = 3 X 10-J

CAI

r: SN

146Sm

l. Q3 X 108

142Nd

J46Smf144Sm = 1.0 x 10-2

PD

p. SN

CAI

T.T.

CAI

r, s· AGB, WR

核合成過程 と星 3)

6oFe/s6Fe= (2 8- 4) X 10―
7~ 2 X 10-8

CAI, PD, PM p SN, T.T.

以下は今後確認研究を 要す る核種
53.29 d1,10Bel)7Bei9Be = 6 1 x 10-3

6Li, '0Be

6 5 X 106

10Be!9Be = (4- 9) x 10―
499Tc

2 1 X 105

99Ru

99Tc!99
Ru = 10―4

36Cl

30 1 X 105

36Ar

36c 炉 Cl = (4- 10) X 10-6

135
Cs

2.3 X 106

13sBa

135Cs/133
Cs = 16 X 10-4?

2osPb

l.5 X 107

2osTI

zosPb/204Pb = 3 x l o-4

247c m1.56 X 107

235U

247
Cm/232Th < 6 x 10―
4

CAI

r: SN

92Nb

3.5 X }07

92Z r

92Nb炉Nb = (0.6- 2) x 10―
5

PD

p. SN

Ca-Al-rich[(4.566±0.002)

CAI:
PD: CAICAI

r, s· AGB, WR
s: AGB, WR(CAI:炭素質コンドライト中の白色含有物で太陽系最古の固化物）形成時

Inclusion
M. x lWadhwa, S.S. Russel, "Timescales of Accretion and Differentiation,"planetary differentiation

planetary

metamorphism（惑星母天体での変成）．
3)

s：遅い中性子捕獲，r：早い中性子捕獲，p：光分解，eq：平衡過程，SN：超新星，N：新星，AGB：漸T.T.:

in Protostars

Arizona Press, 2000, p. 995]での値．

and PlUni
anets
v. IV, V. Mannings
2)s, eq SN, AGB, WR

Wolf-Rayet

T. Tauri段階または（および）X-wind放出段階の原始太陽からの陽子照射．
―10＼／放 射 性 元 素 ・ 核 種 の小 さ な 物 語
著

者

伍
生
坂本 、
工藤 博 司発行

日本放射化学会
事務 局所在地 ： 〒 319 - 1195 茨城県那珂郡東海村 白方 2- 4
日本原子力研 究 開発機構 高度環境分析研 究棟 内
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印

刷

松枝 印刷株 式会社〒 303- 0034 茨城 県常総市水 海 道天満 町 2438
発行 日 平成 19 年 9 月 24 日
© 2007日本放射化学会

本誌掲載記事 の著作権 は 日本放射化 学会 に帰属 し ます。

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