Vol.9, No.2, pp.77-96, 2021 / 環境放射能除染学会誌

寄 稿

福島第一原発事故で発生した高放射線土「黒い土」とその高い放射線の原因－スメクタイト内の放射性セシウム濃集の詳細－

鈴木 和博 1、 千葉 茂樹 2*、 諏訪 兼位 3
【要約】 2011 年 3 月の福島第一原発事故により、福島県には放射性物質が降り注いだ。その結果、アスファルトやコンクリートの人工物周辺の窪地には、高い放射線を発する土、いわゆ
る「黒い土」が出現した。その放射線源は、原発から放出された放射性セシウムである。本論
では、黒い土をいくつかの手法で分析し、高い放射線を出す原因を調べた。まず、黒い土を粒度で区分し、構成物を腐植群と鉱物群に分け線量を比較した。その結果、鉱物群の線量が高く、「放射性セシウムは鉱物群に存在する」と推定した。次に、どの鉱物に放射性セシウムが存在するかを X 線回折で分析した。その結果、X 線回折のピーク（2 θ ）が底面間隔 1.4 nm と 0.71 nmにあることから、「放射性セシウムが存在する鉱物はスメクタイトである」と特定した。次に、スメクタイトの層間の陽イオンの挙動を、イオン交換処理と γ 線スペクトル分析・蛍光 X 線分析

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r's peで調べた。その結果、「スメクタイトの層間では、陽イオンの多くが移動（溶脱）するのに対し、セシウムイオンは移動（溶脱）しにくいこと」が分かった。この特異性のために、地表水などに溶けている放射性セシウムは、スメクタイトの層間に段階的（徐々）に濃集すると推定した。
これらの要因により、黒い土が高い放射線を出すようになったと結論した。

キーワード：黒い土、放射性セシウム、福島第一原発事故、スメクタイト、層間陽イオン

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1．はじめにこの異変を後世に残すべく、原発事故汚染の調査を2011 年 3 月 11 日に東北地方太平洋沖地震が発生開始した。調査の中で千葉は、空間線量率が高い

し、直後に福島第一原子力発電所事故（以下、原場所の地面に、特徴的な黒い土があることに気が発事故）が発生した。このため、福島県を中心とす付いた 2-11）。その黒い土の線量の最高値は、134Cs：

1）。
る東日本は放射性物質に濃厚に汚染された（図1）

4.30 MBq / kg、137Cs：10.00 MBq / kg（2012 年 4 月

著者の千葉は、当時福島市渡利に居住し、同地

30 日千葉採集、2013 年 7 月 10 日小出裕章氏測定）

2）

域の環境変化や著者自身の身体的異変を感じた 。

であった 11, 12）。このように高い放射線を発する土2020 年 10 月 18 日受付2020 年 12 月 21 日受理*Corresponding author : E-mail: s.chiba@vesta.ocn.ne.jp1
名古屋大学名誉教授（故人）（〒 468 - 0008 愛知県名古屋市天白区一本松 1-109 -101）2
福島自然環境研究室（〒 969 -3141 福島県耶麻郡猪苗代町大字磐里字村東 4 -3）
3
名古屋大学名誉教授（故人）（〒 465 - 0065 愛知県名古屋市名東区梅森坂 1-1020）

77Suzuki K. et al.

図 1 2011 年の福島第一原発事故による放射性物質の汚染地図 1）
出典：放射線量等分布マップ―航空機モニタリング―． 文部科学省，https://ramap.jmc.or.jp/map/mapdf/area2.html

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r's peはインターネット上でも話題となり、「黒い土」やの記載と試料を採集した。鈴木は名古屋大学の実

13 -15）

験設備を用いて試料を分析した。諏訪は全体のプ「路傍の土」と呼ばれた。しかし、学術的報告は少ない。諏訪 16）はこの黒い土に着目し、著書「地

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球科学の開拓者たち」の中で「福島第一原発事故にまた、本論を査読付き論文ではなく、寄稿としよる放射性物質汚染−特に黒い物質について−」た経緯は以下の通りである。鈴木は 2012〜2015 年の 項 を 設 け、2014 年 ま で の 千 葉 茂 樹

2 -12）、に実験を行い、その結果をまとめて論文の下書き

赤井純治 17）、田崎和江 18）、鈴木和博ら 19）の業績を原稿（本論の元となるもの）を作成した。ところが、

5 頁にわたって紹介した。

2016 年 10 月 15 日に鈴木が急死した。著者らは、本論の先駆となる報告書

19）

では、福島県内の黒「黒い土が高本論の先駆となる報告書 19）において、い土について X 線回折による分析・蛍光 X 線によい放射線を出す原因は、黒い土に含まれるスメクタ

る分析を行い、「黒い土が高い放射線を出す原因は、

イトに放射性セシウムが選択的に吸着するため」と

黒い土に含まれるスメクタイトに放射性セシウム結論した。しかし、この選択的に吸着するメカニが選択的に吸着するため」と結論した。本論では、ズムの解明は残されたままであった。鈴木が残しこれを踏まえて、スメクタイト内での放射性セシ

た下書き原稿は、その「選択的に吸着するメカニ

ウムの挙動（濃集）について論じる。

ズムを解明したもの」であり、公表すべき内容で次に、本研究の経緯と著者らの分担を説明する。

あった。また千葉の手元には、鈴木から送られた

上記のように、福島県在住の千葉は 2011 年 3 月の「実験結果・考察の原稿」と「関連資料」があった。

原発事故直後から調査を行い、状況を報告した

2-9）

。

この報告書を見た諏訪が千葉に連絡し、当時名古屋大学の招聘教員であった鈴木も含め 3 人で共同

78

ロデュースをした。

この経緯から、2020 年に千葉が鈴木の原稿を基に本論を作成した。本論の項目の 2、5、6（3）は、鈴木の残した原稿に千葉が修正を加えた。項目の 6

研究をすることとなった。三者の研究分担は以下（1）、6（2）は、千葉が鈴木から送られた資料を基の通りである。千葉は野外において黒い土の産状に作成した。これ以外は千葉が新たに執筆した。

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このようにして作成した本論であるが、鈴木の逝式サーベイメーター。エネルギー保障回路内蔵。

去により追加の実験や再検証はできない。このよう

福島県の公的機関で空間線量率の測定に使用さな理由から本論を寄稿として発表することとした。

れているもの。
・НЕЙВА ИР-001：ロシア製デジタル式放射線測2．これまでの研究。
定器（GM 管）まず、黒い土に含まれる放射線を出す物質について検討する。2011 年 3 月の福島第一原発事故で131

は、初期の放出物にヨウ素（

I,La）、テルル（ Te,

Te,

132

132

I,

133

（2）野外の産状I）、ランタン

著者の千葉は空間線量率の調査の中で、高い空Te）、テクネチウム

間線量率を測定した地点の地表に、特徴的な黒い（99m Tc）など比較的半減期の短い物質の放射線が大土があることに気が付いた 2, 10）。その土は周囲と量に含まれていた。しかし、2011 年 6 月〜7 月には、は明らかに違った黒色で、表面には皺模様や乾裂

（

140

129

129m

20 -22）。

（クラック）が発達し、お菓子のマコロンや歌舞伎

この事実から、黒い土の高い放射線の線源は放射

揚げのようであった。これらの面積は、最大でも性セシウムと考えられる。

数平方メートル程度で、厚さも 3 cm 程度であった。

放射線源の主体はCs と Cs になっていた

134

137

黒い土は植物起源の黒色微細片を比較的多く含

これらが存在する場所はアスファルトやコンク

んでいるため、放射性セシウムは「主として植物

リートからできた平面の隅の部分であった。このに濃集している」と考えられたこともあった。し他に高い空間線量率が検出されたのは、人工物のかし、2012 年の福島県の野草の線量は 600〜9,000

継ぎ目・裂け目、雨樋の下、水溜まりの跡
（干上がっ

Bq/kg

23）

11, 12）たもの）であった。具体的には、駐車場の端や道あるいはミミズ・路の端が多かった。

であり、黒い土の線量

一方、地衣類やイシクラゲに及ばない。

18, 24）

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r's peが、放射性セシウム

また、これらの黒い土は移動することがあった 10）。

を選択的に吸収して高い線量になった可能性も指一例を挙げると、2011 年 7 月 4 日、福島市渡利字摘されている。また、放射性セシウムは土壌の粘岩崎町の仏眼寺の駐車場に線量 500 cps（ 地表 1珪藻などの微生物

土粒子

17, 26）

25）

・細菌

17）

、特に風化黒雲母

28）

27 ）

あるいは鉄スメク
19）

cm、Rad-Monitor GM1、β 線 + γ 線）の乾裂のある

タイト に濃集するとの報告もある。鈴木ら は、

黒い土があった。同年 8 月 18 日、同じ場所には粗黒い土が高い放射線を出す原因として、「スメクタ

粒砂のみがあり、線量は 40 cps（地表 1 cm、Rad-

イトに放射性セシウムが吸着しているため」と結Monitor GM1、β 線 + γ 線）に下がった。2012 年 4

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29）

「道路・
論した。一方、千葉 は黒い土の産状から、

月 21 日には再度、乾裂の発達した黒い土が確認さ

駐車場・屋根などの広い範囲から放射性セシウム

れ、線量は 15,200 cpm（地表 1 cm、LUDLUM3 +を含む物質が雨で洗い流されて、水溜まりに集積

44 - 9、β 線 + γ 線、Rad-Monitor GM1 の 換 算 値したために高い線量になった」と考えた。

116 cps）に上昇した。これらの原因は雨水による物質の移動と考えられる 10）。2011 年 7 月 4 日から 8

3．黒い土の野外の産状

月 18 日までの間、福島市には大雨洪水警報が複数（1）放射線測定器回発令された。この豪雨により、地表に多量の雨水

本論で使用した放射線計を以下に記載する。

が流れ、黒い土が移動したと考えられる。また、・RPI 社製 Rad-Monitor GM1：アナログ対数メー

2012 年 1 月 9 日に岩手県一関市花泉町永井の住宅のターで表示は 0〜2000 cps。GM 管プローブは開雨樋の下で見つかった黒い土の線量は 10,000 cpm

口 6 cm2。2011.05.06 EHSS 校正。

（地表 1 cm、LUDLUM3 + 44 - 9、β 線 + γ 線、Rad-

・LUDLUM 社製 MODEL3 + プローブ 44 - 9 型：

Monitor GM1 の換算値 76 cps）であったが、これアナログメーター。パンケーキ型 GM 管プローブ。

より半年前の 2011 年 8 月の時点では、雨樋の下に開口 15 cm 。販売者校正。

黒い土は無かった。これらの観察から、高線量の両者の実測値（β 線 + γ 線）の換算は、LUDLUM3

黒い土は、雨水で生じた地表水で運ばれ窪地に堆+ 44 - 9 の 実 測 値（cpm）× 0.0076 ＝ Rad-

積することもあれば、逆に大雨の際には削り取られ2

11）

Monitor GM1 の値（cps） である。

て下流に運ばれることもあると考えられる。

：NaI シンチレーション
・日立製 TCS-172B（171）79

Suzuki K. et al.

4．試料

鉱物のスメクタイトに選択的に濃集する」と結論

本稿の実験で使用した黒い土の線量率を表 1 に、した。本論では、これを踏まえ、「放射性セシウム

野外で撮影した写真を図 2 に示す。

がスメクタイトに濃集する要因」を検討する。

5．肉眼および顕微鏡下での特徴（1）機材

多くの場合、黒い土の表層部はシルト〜粘土サ

鉱物の分析には、いくつかの方法があるが、今イズの鉱物粒子・植物起源と考えられる不規則形

回は二つの方法で分析した。ひとつは「X 線回折の 黒 色 細 片 か ら な る。 下 層 部 に は 粗 粒 シルト

計を用いて結晶構造を調べる方法」、もうひとつは（φ1/16〜1/32 mm）や 砂（φ2〜1/16 mm）サイズ の「蛍光 X 線分析装置を用いて化学組成を調べる方法」

鉱物粒子・岩石片や黒色の植物片が多く存在する。

である。この二つの方法を用いて、結晶構造や化黒色細片には、アスファルト片やゴム片、植物起学組成から鉱物を特定し、放射性セシウムがスメ源と考えられる細長い物が含まれている。アスクタイトに濃集した原因を調べた。

ファルト片やゴム片は、試料採集の際に、千葉が実験は、名古屋大学年代測定総合研究センター

肉眼でその存在を確認した。後述の実験の灰化の（現宇宙地球環境研究所）で行った。X 線回折計は際に、試料 0430 ではアスファルト片やゴム片に由理学製 MiniFlex X 線回折計、蛍光 X 線分析装置は来すると推定される弱い異臭が検知された。

島津製 XRF1800 を使用した。試料の γ 線スペクト

試料 0430（表 1）の表層部は、極めて細粒で、肉ルはキャンベラ製 InSpector1000 に NaI プローブを眼で植物片とわかるものは少ない。これを顕微鏡装着して行った。さらに、試料の線量率（γ 線）測で観察すると、黒色細片の中に植物片を確認した

定は日立製 TCS-171 を用いた。

。この植物片は、透過光で褐色〜濃褐色の（図 3）

実験機器の設定は、MiniFlex X 線回折計（加速電

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r's pe、草の茎（B）、細胞膜を含む植物片（C）、
もの（A）/min.）、島津製 XRF1800
圧 30 kV、電流 15 mA、1 °イシクラゲ（D）である。これらを 800ºC で灰化す

（管球電圧 40 kV、管球電流 70 mA（微量成分は 95

ると、黒色が消えて茶褐色となり、質量は 55〜mA））である。

70% に減少した。

a）X 線回折分析の原理（図 4）

6．分析と、回折によって特定の方向で強い X 線が観察さ

原子が規則的に並んだ結晶に X 線を照射させる

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鈴木ら 19）は黒い土を粒度ごとに分け、鉱物と有れる。原子のつくる一群の面（面間隔 d）に対して機物の割合を測定した。粒度分けした試料を灰化

角度 θ で波長 λ の X 線が入射するとき、最初の面と後、ホウ酸リチウムを添加してガラスビードを作

次の面で反射した X 線には 2 d sin θ の光路差が生成し、線量を測定した。その結果、有機物が多い。この光路差が X 線の波長の整数倍、じる（図 4A）

試料ほど線量が低いことが分かった。この事実か

即ち、2 d sin θ = n λ（n は整数）であるとき、位相がら、「放射性セシウムは、鉱物に存在する可能性が一致して回折が起きる（ブラッグの法則）。した高い」と考えた。さらに、X 線回折による分析・

がって試料を X 線回折装置（図 4B）にかけると、含「放射性セシウムが粘土
蛍光 X 線による分析から、まれている結晶の面間隔（d）に応じた角度（θ ）に

表 1 「黒い土」の線量率
試料 No

採取日

0430

2012.04.30

0519

2012.05.19

1006A
1006B
1006C

2012.10.06
2012.10.06
2012.10.06

採取場所
飯舘村「ニュートラックいいたて」
アスファルト駐車場
飯舘村長泥 ガソリンスタンド
コンクリート敷地
猪苗代町磐里 アスファルト借家敷地
猪苗代町磐里 アスファルト借家敷地
猪苗代町磐里 アスファルト借家敷地

空間線量率 （地上 1 m）
3.24 μSv/h (ИP-001)
8.01 μSv/h (TCS-172B)
0.12 μSv/h (ИP-001)
0.16 μSv/h (ИP-001)
0.11 μSv/h (ИP-001)

地表線量
80000 CPM
(LUDLUM3+44-9)
90000 CPM
(LUDLUM3+44-9)

出典：千葉茂樹，諏訪兼位，鈴木和博：福島県の放射性汚染土壌−とくに黒い物質−の野外の産状について．名古屋大学
加速度器質量分析計業績報告書，XXIV，78-96（2013）80

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図2

黒い土の野外の産状ピークをもつ X 線回折パターンが得られる。しば回折ピーク位置（面間隔 d）の組合せ及びその強度

しば入射 X 線としては CuKα 線（特性 X 線、図 5A・比から鉱物の種類を調べることができる。

B 参照）が使われ、その波長は λ = 0.15418 nm であb）蛍光 X 線分析の原理（図 5）る。鉱物によって原子配列や周期が異なるため、

蛍光 X 線分析は、試料に X 線を照射したときに81

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図 3 試料 0430 の鏡下（透過光）の状態（A）黒色細片の薄いものは褐～濃褐色であるが、内部組織は判然としない。 （B）維管束の明瞭な植物片。
（C）細胞壁が見える植物細片。 （D）イシクラゲ（念珠藻、矢印）

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図 4 X 線回折の原理（A）結晶における X 線の回折 （B）X 線回折計のゴニオメーター（角度計測器）

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発生する特性 X 線の強度を測定することによって、して検出器に到達するので、θ を変えることによ

化学組成を推定するものである。

り特性 X 線の波長（エネルギー）が決定できる。X

物質に一定以上のエネルギーをもつ X 線が照射

線回折の場合には波長既知の入射 X 線を用いて結されると、その物質を構成する原子の内殻（K 殻）晶の面間隔 d を測定するのに対して、蛍光 X 線分

電子が励起されて（弾き出されて）空孔が生じる（図

析では面間隔 d が既知の分光結晶を用いて、蛍光5A）。この空孔に外殻（例えば L 殻）の電子が遷移

X 線の波長を測定する。θ 範囲は有限であるので、。これをするときに特性 X 線が放射される（図 5B）

複数の分光結晶を組合せて、波長の長い軽元素か検出して、物質の化学組成を推定する。特性 X 線

ら波長の短い重元素までを分析する。

の波長（エネルギー）は内殻と外殻のエネルギー差に対応し、その値は元素ごとに固有である。波長（2）スメクタイトとは（図 6、図 7）（エネルギー）を決める分光法には、ブラッグの法「黒い土が高い放射線を出す原鈴木ほか 19）では、則を使って結晶により分光する方法（波長分散法）

因は、スメクタイトに放射性セシウムが吸着していと高いエネルギー分析能力をもつ半導体検出器をるため」とした。ここでは、本論を深める前に、使用する方法（エネルギー分散法）がある。

スメクタイトとはどのような鉱物かを説明する。

今回行った蛍光 X 線分析は、島津製 XRF-1800

スメクタイトは層状珪酸塩鉱物である。まず、珪を用いた。XRF-1800 は波長分散法を採用してい酸塩鉱物について説明し、続いて層状珪酸塩鉱物。波長分散法では、試料から発生した蛍る（図 5C）

について説明する。なお、文中の A〜D は図 6 の

光 X 線のうち、ソーラースリット（薄板を 0.1 mm

記号 A〜D に対応する。

くらいの間隔で平行に並べたもの）を通過した、珪酸塩鉱物の骨格は、珪素（Si）原子と酸素（O）

ほぼ平行な成分を分光結晶に入射させる。分光結

原子がつくる SiO4 四面体である。これは正四面体

晶ではブラッグの条件を満たした波長のみが回折各頂点に酸素原子があり、このピラミッドの中心

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図 5 蛍光Ⅹ線分析の原理（A）入射 X 線により K 殻の電子が弾き出され、K 殻に空所ができる。 （B）その空所に L 殻の電子が移動する。その際、両殻のエネルギーの差の電磁波（この場合 X 線）が放射される。 （C）蛍光 X 線分析装置の模式図。

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図6

層状珪酸塩鉱物の模式図 1に珪素原子がある（A）。

つの酸素原子（破線で結んだ三角形）が、上側にも状に連結して層格子（四面体層）を構成している。

3 つの酸素原子（実線で結んだ正三角形）が配置しそれぞれの四面体は 4 つの頂点のうち、3 つの頂点ている。このような正八面体を D のように層状には隣の四面体と連結しているが、ひとつの頂点だ

連結すると八面体層を形成する。

けは連結せずに同じ方向を向いている（B では紙面
手前を向いている）。

84。C では、下側に 3いに結ぶと正八面体になる（C）

層状珪酸塩鉱物では SiO4 四面体が B のように層B と D をよく見ると、四面体層や八面体層は、ある単位（破線で囲った部分）が周期的に繰り返す

一方、Si より大きな Al や Mg は 6 個の酸素原子ことによって平面的に拡がる構造であることがわがつくる空間に入る。6 個の酸素原子の中心を互、この単位の中に、Oかる。四面体層の場合（B）

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図7

層状珪酸塩鉱物の模式図 2

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r's peは辺上に 8 個、内部に 6 個あるため、全体では実八面体の中に陽イオンが入る八面体層を 3 八面体

質的に 10 個（＝ 1/2 × 8 + 1 × 6）ある。またこの中層という。2八面体層や3八面体層の2や3の意味は、に四面体は辺上に 4 個、内部に 2 個あるので、全八面体層の 1/3 単位内に Al や Mg が入る数である。

体では 4 個存在する。ひとつの四面体の中にひと2 八面体層が積み重なってできた鉱物がギブサイ

つの Si が入っていることから、Si の数もやはり 4、3 八面体層が積み重なってでき
ト（A1（
4 OH）
12 ）

個である。したがって Si と O の比は 4 : 10 である。

た鉱物がブルーサイト（Mg（
6 OH）
12 ）である。こ八面体層（D）で、同様に繰り返し単位内の原子こにあげた化学式は、繰り返しの単位における原を数えると、O が 12 個、八面体が 6 個含まれるこ子の数を表している（以下も同様）。なお、ギブサ。八面体層のみからなる鉱物では、とがわかる（D）

イトやブルーサイトは SiO4 四面体層を含んでいな

酸素原子は水素と結合して OH となる。酸素原子

いので、層状珪酸塩鉱物ではない。

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を OH に置き換えても、H 原子の半径は大変小さ
30）

層状珪酸塩鉱物は四面体層と八面体層の両方を。す含んでいる。四面体層と八面体層とでは周期の単べての酸素が OH になっている場合、OH は 1 価の位（太い点線の四角）がほぼ同じ大きさなので（図陰イオンとなるので、この単位内での OH の総電7）、八面体層の底面の OH（塗りつぶしたもの 4 個）

荷は - 12 である。八面体層のみからなる鉱物では、を四面体層の頂点酸素で置き換えて共有して結合八面体の中の陽イオン（A1 や Mg ）によって電する。こうして四面体層 2 枚と八面体層 1 枚が結いので、八面体層の構造は殆ど変化しない

3+2+荷のバランスがとられる（単位内で陽イオンの総合すると、2 : 1 の 3 層構造が形成される。この 3。A13+ の場合、6電荷が + 12 になる必要がある）

層構造では、単位内に、Si が 4 + 4 個、O を10 + 10 個、個の八面体のうち 4 個に入ると、+ 12（＝ + 3 × 4）

OH を4（＝ 12 - 4 - 4）個含む。そして、四面体層のとなるので、残りの 2 個の八面体内は空席になる。

Si（ + 4 価）を 8 個に 2 個の割合で Al（ + 3 価）に置換

このように、2/3 の八面体に陽イオンが入り 1/3 のすると、単位の 3 層構造に - 2 の負電荷が生じる。

八面体は空席となる八面体層を 2 八面体層（D）とこの負電荷を補完するために層間に K が単位内にいう。これに対して、Mg2+ の場合では、6 個の八2 つ加えられた鉱物が雲母であり、三層構造が積面体の中にすべて入ると、+ 12（＝ + 2 × 6）となっみ重なる周期（底面間隔）は 1.0 nm である。2 八面て電荷のバランスがとれる。このように、全てのO 20（OH）
体 型 の 雲 母が白雲 母（K 2A1（
4 A12 Si 6 ）4）85

Suzuki K. et al.

であり、3 八面体型が金雲母（K 2 Mg（
O20
6 Al2Si 6 ）和処理で変化しない 1.4 nm の回折は緑泥石の底面（OH）である。金雲母中の Mg を Fe が置換して4）反射と考えられる。B の 1.0 nm のピークは雲母のFe の割合が多くなると、黒雲母と呼ばれるように

底面反射である。厳密に見ると、試料 0430 の黒雲なる。

母のピークは、天然では 1.0 nm より低角側にあり、四面体層の Si を置換する Al は、8 個に 2 個の割

EG - 飽和型では 1.0 nm に移動する。試料 1006A で合より、大きいことも小さいこともある。単位の四は、1.0 nm のピークの低角側にショルダーがあり、面体層中の数が 1.8 〜1.2 個のものはバーミキュライ

1.4 nm ピークの高角側にも巾の広いピークがある

ト、1.2〜0.4 個のものはスメクタイトと呼ばれている。

。これらは雲母とスメクタイト（バーミキュラ（B）

バーミキュライトやスメクタイトは 層間 に Ca、Mg、イト）の不規則混合層の回折である。黒い土に共Na、K などの陽イオンと水分子（層）が入る。この通して存在する細粒の粘土鉱物はスメクタイト・

層間陽イオンは交換性である。バーミキュライト

雲母・雲母−スメクタイト不規則混合層・緑泥石

やスメクタイトの底面間隔は層間陽イオンが水和である。粘土鉱物粒子と有機物の黒色細片は強くすると長くなる。その長さは、層間陽イオンの種

絡み合っていて、超音波洗浄や水簸（比重による類や三層構造の負電荷・水蒸気圧によって異なる。

選別法）などの手段を使っても分離することが困

通常の湿度条件下では、スメクタイトの層間 K は難である。

水和しないので、底面間隔が 1.0 nm に止まっていb）蛍光 X 線分析による化学組成（表 2）（1 水分子層）、る。Na - 飽和型の底面間隔は 1.25 nm

黒い土は有機物の量が多いため、灰化した試料

Mg - 飽和型と Ca - 飽和型は 1.5 nm（2 水分子層）でで蛍光 X 線分析をした。試料 0430 と試料 0519 は、あることが多い。スメクタイトは水に接すると層細粒のため粒度を分けずに、全試料を空気中で間の水分子層の数が無限大に増加（底面間隔が広800ºC に保って灰化した。試料 1006A・1006B・

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r's peがって）して膨潤する性質がある。三層構造の負1006C は、粗粒な鉱物粒子や植物片が混在するた電荷が大きいバーミキュライトの場合、通常の湿め、細粒（< 75 nm）フラクションを篩で選別して度条件下では層間イオンの水和が不十分で、Mg -灰化した。灰化によって、試料 0430 の質量はもと飽和型や Ca - 飽和型の底面間隔が 1.25 nm であっの約 54% に、試料 0519 の質量は約 66% に減少したり、あるいは 1.0 nm に止まっていたりすることた。試料1006A・1006B・1006Cの細粒フラクションがある。

では、灰化により、質量が 70〜80% に減少した。

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A

（3）黒い土が高い放射線を出す原因a）X 線回折による分析（図 8）

試料 0430 と試料 0519 の主な鉱物は、肉眼およ86

灰化試料はメノウ乳鉢で粉末にして蛍光 X 線分析を行った。なお、主成分の合計が 96 〜 97% にとどまるのは、灰化や脱水が不完全であったためと推定される。

び顕微鏡観察から石英・斜長石・カリ長石・角閃

試料 0430 と 0519 は主に石英・斜長石・カリ長石・石で、この他に X 線回折分析から 1.4 nm と 0.71

/ CaO + Na2O + K2O）モル角閃石からなる。Al2O3（

nm に回折を示す鉱物が存在する（A）。この 1.4 nm

比は、試料 0430 が 1.026、試料 0519 が 0.738 である。

と 0.71 nm の回折は、他の黒い土でも普遍的に認

これは、X 線回折の結果の「試料 0430 は緑泥石・められる。この 2 つの回折は 800ºC で灰化するとスメクタイト・黒雲母−スメクタイト不規則混合

見られなくなる。また、試料を湯煎上で 6N-HCl層に富み、試料 0519 は角閃石が多い」と調和する。

に 2 時間浸した後、洗浄して X 線回折しても、1.4

試料 1006A・1006B・1006C1 の細粒フラクション

nm と 0.71 nm の回折が見られなくなる。従って、/ CaO + Na2O + K2O）モル比は 1.34〜1.20の Al2O3（

黒い土にカオリナイトが入っていたとしても、そであり、同様の鉱物を含む試料 0430 より大きい。

の量は僅かである。エチレングリコール（EG）蒸試料 1006A・1006B・1006C の方が過 Al のスメク

気で飽和処理すると、0.71 nm の低角側（0.74 nm

タイト・雲母・雲母−スメクタイト不規則混合層・付近）に明瞭なショルダーが現れる（B）ので、黒い緑泥石の相対的な割合が大きいと考えられる。た土の中に膨潤性の 2 : 1 型珪酸塩鉱物が存在するこ

だし、試料採取場所が住宅に近接しているので、とが確実である。本稿では、膨潤性の 2 : 1 型鉱物

アルミニウム製品由来の微粉末が混入した可能性

を便宜的にスメクタイトと呼ぶことにする。EG 飽も考えられる。

Vol.9, No.2, 2021 / 環境放射能除染学会誌

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図 8 試料のⅩ線回折パターン
X 線回折は理学製 MiniFlex X 線回折計を使用し、加速電圧 30 kV、電流 15 mA、1°/min. で行った。

87

Suzuki K. et al.

表 2 「黒い土」の蛍光Ｘ線分析結果
試料
SiO2 (%)
TiO2
Al2O3
FeO
MnO
MgO
CaO
Na2O
K2O
P2O5
Total
V (ppm)
Cr
Co
Ni
Cu
Zn
Rb
Sr
Y
Zr
Nb
Ba
Pb
Th

0430
55.53
2.66
15.79
7.89
0.22
3.82
5.80
1.69
1.91
0.56
95.87
204
197
22
77
154

0519
58.54
0.73
15.76
6.05
0.18
2.50
9.10
1.45
2.24
0.51
97.06
131
130
17
41

1006A
61.29
1.29
13.71
10.49
0.73
1.73
3.14
1.86
1.33
0.74
96.31
133
347
24
48

1006B
61.16
1.27
13.87
10.30
0.68
1.73
3.82
1.61
1.01
0.73
96.18
155
1020
36
64

1006C1
64.83
1.08
13.96
7.34
0.27
1.76
3.31
2.16
1.92
0.52
97.15
119
540
27
39

228

112

248

188

1010
126
257
57
229
3
476
188
6

1260
142
319
55
270
nd
764
148
13

8020
103
166
35
141
14
454
179
9

16700
100
160
35
155
17
366
270
9

7880
68
221
28
356
14
729
181
7

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注；ガラスビード：主成分分析用は試料粉末0.7 g と無水ホウ酸リチウム6 g、微量成分分析用は試料粉末2 g と無水ホウ酸リチウム 3 g を混合して作成した。分析は、島津XRF1800 を用いて 40 kv − 70 mA（微量成分は 95 mA）の条件で、中崎らの方法 31）で行った。

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A

微量成分では Cr・Cu・Zn・Pb の含有量が大きい。

以下は、鈴木ほか 19）の実験を再度検証した。黒

特に、Zn と Pb の濃度は通常の土壌や地殻構成岩

い土の高い線量は、有機物の黒色細片か鉱物のどの範囲を逸脱している。これらは、放射能汚染とちらかが放射性セシウムを吸収（吸着）しているたは別に、人為的に放出されたものと考えられる。

めである。有機物の黒色細片と鉱物粒の分離は困試料 1006A・1006B・1006C の高 Zn は、近傍に異難であるので、有機物量と線量の関係から、放射常に錆びたトタン屋根があることから、この屋根性セシウムを吸収しているのが有機物片か鉱物粒から供給されたと推定される。

子かを再度検討した。

c）放射線を出すのは有機物片か鉱物粒子か試料 0430 の γ 線スペクトルを図 9 に示す。662あるが、細粒のフラクションを沈降法で繰り返し

keV の Cs と共に 605 keV や 796 keV など Cs 壊変に伴う強い γ 線が出ている。これが黒い土の高

分離すると、沈み易いもの（相対的に粗粒）と沈みい線量の原因である。半減期が 2.0652 年の 134Cs がと鉱物粒子の割合）が違ってくる。試料 1006A の容易に検出できる（多く存在している）ことから、

細粒（< 30 μm 程度）フラクションを 3 つの粒度に黒い土中の放射性セシウムが、1940〜1960 年代の分けた。各粒度の試料 2 g を白金皿に取って灰化

137

88

有機物の黒色細片と鉱物粒子の分離は困難では134

にくいもの（相対的に細粒）で灰化減量（黒色細片

核実験や 1986 年のチェルノブイリ原子力発電所事

して質量減を測定後、ホウ酸リチウム 5 g を加え故で放出されたものではないことを示している。

て一定形状のガラスビードを作成し、線量を測定

これらの事実から、「黒い土の放射性セシウムは。試料中の有機物量は、細粒が 26.4%、
した（表 3）2011 年の福島第一原子力発電所事故で大気中に放中粒が 32.8%、粗粒が 37.7% である。線量の中央出されたもの」とほぼ断定できる。

値は、細粒が 0.25 μSv/h、中粒が 0.18 μSv/h、粗粒

Vol.9, No.2, 2021 / 環境放射能除染学会誌

図 9 試料 430 のγ線スペクトル
測定は、キャンベラ製 Inspector 1000 ポータブルスペクトロメーターに 2 × 2 インチ NaI プローブを装着し、5 ～10 回のスキャンを積算して回折パターンを得た。
（A）試 料 0430 と試料 0519 の全試料 X 線回折パターン。角閃石の回折を明瞭化する為、前処理で試料
0430 を 800 ºC で灰化して有機物の量を減じた。
（B）試料 0430 の天然と EG- 飽和型、および試料 1006 A の＜ 75 µm フラクションの X 線回折パターン。
試料 0430 は、前処理で粗粒の鉱物片や有機物片を取り除いた。

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Aが 0.14 μSv/h である。有機物が多いほど線量が低26）待できる。試料 1006B の約 30 nm 以下のフラクい。これは、Mukai et al. の有機物溶脱実験の結ションの一部を 2 つに分けた。一方は 1 M - MgCl2

果と調和し、「放射性セシウムが有機物の黒色細片溶液、他方は脱イオン水に浸して層間イオンを交ではなく鉱物に含まれていること」を示唆する。

換した。その後、同一形状のガラスビードを作成

Cs が鉱物に入っている場合、それはスメクタイと線量を測定した（表4）。
して、化学組成（X線強度）

トの層間イオンとなっている可能性が高い。通常、

1 M - MgCl2 溶液処理した試料は、脱イオン水処理

スメクタイト の 層 間 イオン は 交 換 性 な の で、イした試料に比べて、CaKα・SrKα・KKα の計数がオン交換することによって線量が下がることが期減少し、MgKα の計数が増加した。NaKα・KKα・

表3

質量

試料 1006A の <30 µm フラクションを沈降法で分離した粒度別有機物含有量と線量

試料
灰化後
有機物
線量率

細粒（< 5 μm）

2.000 g1.472 g0.538 g(26.4 %)
0.25 μSv/h

粒径
中粒（5 〜10 μm）

2.000 g1.345 g0.655 g(32.8 %)
0.18 μSv/h

粗粒（10 〜 30 μm）

2.000 g1.246 g0.754 g(37.7 %)
0.14 μSv/h

注；有機物質量は、試料 2 g を平底白金坩堝に入れ灰化し、灰化前後の質量差から算出した。線量は、ガラスビード（直径40 mm、灰化後の資料に無水ホウ酸リチウム5 gを加えて作成）を、日立TCS −171で測定した。表示は中央値である。

89

Suzuki K. et al.

RbKα を含め他の元素の特性 X 線強度には殆ど変メクタイトは、天然状態（層間陽イオンが主とし化が見られなかった。この特性 X 線強度の変化は、。このて Ca）で 1.49 nm の底面反射を示す（図 10）

試料中のスメクタイトの層間陽イオン（主に Ca）が回折線の高角側（2 θ ＝8.6 付近）に明瞭なショルダー

Mg に交換されたことを反映している。しかし、があり、グリセロール飽和処理により約 1.0 nm の

線量は脱イオン水処理済みのガラスビードが 0.42

ブロードな回折が現れる。この試料には雲母もしく

μSv/h、Mg - 飽和型のガラスビードが 0.36 μSv/h なは雲母を主とする雲母−スメクタイト不規則混合層がので、層間にある放射性セシウムが交換されたと混在しているが、ここではスメクタイトと見なすこと「層間は言い難い。この Mg - 飽和処理実験から、にする。

の放射性セシウムは、Ca や K に比べて、交換されスメクタイトの Mg - 飽和型の底面間隔は 1.44

にくいこと」が示唆される。

nm、Ca - 飽 和 型 が 1.49 nm で あ り、 共 に 層 間 のd）スメクタイトの層間におけるセシウムの挙動

Mg や Ca が水和して水の 2 分子層が生じている、

バーミキュライト層間に Cs イオンが入ると、珪K -飽和型は底面間隔が1.04 nmであるので、Kイオン

酸塩シートの 6 員環（hexagonal pocket）と内圏錯体

は内圏錯体を形成していると考えられる。K より（水を介さない結合）が形成されるため層間が崩壊

水和エネルギーの小さい Cs では、層間崩壊が起り（collapse）して、Cs は K イオンと同様に非交換性易いので底面間隔が 1.0 nm になることが予想されになる

32, 33）。バーミキュライトより層電荷が小さる。しかし、Cs - 飽和型で実際に観察される底面

いスメクタイトでは、K も交換性である。スメク

間隔は 1.21 nm（1 水分子層）である。この原因は、タイトの層間に取り込まれた Cs が、他のイオンよまだ解明できていない。

K - 飽和型に Ca - 飽和処理を行なうと、底面間隔り交換し難いのかどうかを検討した。
実験に使用したスメクタイトは新城市の三都端が 1.04 nm から 1.48 nm に広がる。従って、K と

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花崗岩中の断層ガウジ （断層面に存在する破砕さ

Ca の交換は可逆的とみなすことができる。一方、れて粘土状になった物質）から採取した。このス

Cs - 飽和型に Ca - 飽和処理を行った場合は、ピー

表4

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A

試料 1006B の <30 µm フラクションの天然と Mg - 飽和 型の特性Ｘ線強度と線量
Ｘ線
AlKα
SiKα
PKα
TiKα
VKα
CrKα
FeKα
CoKα
NiKα
CuKα
Ykα
ZrKα
MgKα
CaKα
SrKα
NaKα
KKα
RbKα
線量率
(μSv/h)天然
94.67 kcps
322.66
7.51
7.19
0.28
0.51
145.82
1.19
1.10
2.33
1.33
5.93
4.66
119.30
6.71
1.39
70.49
2.78
0.42
(0.38-0.47)

Mg - 飽和型
94.10 kcps
321.34
7.58
7.29
0.28
0.52
149.05
1.20
1.07
2.28
1.31
5.65
7.50
66.03
5.29
1.38
69.27
2.77
0.36
(0.32-0.41)

注：層間陽イオンは、ガラス製遠沈管の中で、試料粉末3 gを1M塩化物溶液50 mlで懸濁し、60 分間撹拌後に遠心分離を 4 回繰り返して交換した。その後、脱イオン水で洗浄（塩素イオン非検出まで）して 110 ºC で 24 時間乾燥した後、試料 2 g を灰化しホウ酸リチ
ウム 5 g を混合して、ガラスビード（直径 40 mm、同一形状）を作成した。Mg - 飽和型の特性Ⅹ線強度は、島津 XRF1800 の 40 kV− 95 mAにおける値（kcps）である。線量は、日立TCS-171 の検出器をガラスビードに当てて測定（中央値と範囲）した。

90Vol.9, No.2, 2021 / 環境放射能除染学会誌

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図 10 スメクタイト試料の X 線回折パターン
天然は、断層ガウジから分離したスメクタイト。そのほかは、層間を各種陽イオンで飽和したスメクタイト。

ク位置が 1.31 nm に変化するが、Ca - 飽和型の 1.48

飽和型の試料には 2.56% の K2O が残る。この K2O

nm にはならない。Ca - 飽和処理を 2 回（合計 8 回のは雲母もしくは雲母を主とする不規則混合層に含1M - CaCl2 溶液とのイオン交換）行うと、底面間隔

まれている非交換性のものと考えられる。

が 1.45 nm になり、回折強度も Ca - 飽和型の 60%

K - 飽和型では、CaO・MgO・Na2O 含有量が NH4 -程度に回復する。
「層電荷の小さいスメクタイトで飽和型のレベルに減少し、K2O が 5.86% になっても、層間の Cs は層間の K に比べて安定（溶液の Ca（+）/kgになる。
いる。このK2Oの増加分は70.1 cmolと交換しにくい）」と結論できる。

Ca - 飽和型にすると K2O が NH4 - 飽和型のレベルにスメクタイトの蛍光 X 線分析値を表 5 に掲げる。

減少して、CaO が 2.26% になる。CaO の増加分

NH4 - 飽和型は、天然のものに比べて、CaO が明ら（1.96%）は 70.0 cmol（+）/kg に相当する。これら

かに少ない。また、MgO・Na2O・K2O も NH4 - 飽の値は、NH4 - 飽和型と天然含有量の差から推定し和型で少なくなっている。NH4 - 飽和型で減少した

た陽イオン交換能（68.7 cmol（+）/kg）に一致する。

Ca・Mg・Na・K を天然試料の層間イオンと仮定

このことから、スメクタイトの層間にある Ca イ

すると、その陽イオン交換容量は 68.7 cmol（+）/

オンや K イオンは、1 M - 塩化物溶液を使った飽和kg（Ca が 48.67 cmol（+）/ kg）である。なお、NH4-

処理で、完全に交換されると見なせる。Cs - 飽和

91

Suzuki K. et al.

表5

 層ガウジから分離したスメクタイトと、その NH4 - 飽和型・K - 飽和型・Ca - 飽和型・Cs - 飽和型、
断および Cs - 飽和型を Ca で飽和した Ca - 再飽和型の蛍光 X 線分析値

(%)

SiO2
TiO2
Al2O3
FeO
MnO
MgO
CaO
Na2O
K2O
Cs2O
P2O5
Total

54.44
0.62
18.71
6.89
0.07
3.77
1.66
0.18
2.65

天然

NH4- 飽和型
55.01
0.65
18.80
7.03
0.07
3.46
0.30
0.09
2.56

K- 飽和型
54.56
0.63
18.67
6.88
0.07
3.45
0.29
0.09
5.86

Ca- 飽和型
54.61
0.62
18.70
6.87
0.07
3.41
2.26
0.15
2.60

0.05
89.04

0.05
88.02

0.05
90.55

0.05
89.34

0.31
1.36
0.09
0.09

−
−
−
−
−

−
−
−

1.96

−

層間陽イオン

MgO
CaO
Na2O
K2O
Cs2O
Mg
Ca
Na
K
Cs

(mol/kg)

−

−

0.077
0.243
0.029
0.019

−

3.30
−

−

Cs- 飽和型
52.18
0.57
18.14
5.89
0.06
3.25
0.30
0.05
2.27
9.98
0.06
92.75

−

−
−
−

−
−
−
−

9.98

0.350
0.701

Ca- 再飽和型
54.32
0.61
18.67
6.56
0.08
3.39
2.00
0.09
2.40
2.27
0.06
90.45
−

1.70
−
−

2.27
0.303

0.708

0.161

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注；層間イオンの量は NH4 - 飽和型との差と仮定して計算した。

型のスメクタイトは 9.98% の Cs2O（70.8 cmol（+）③黒い土（粒径 30 μm 以下のフラクション）を沈降/kg）を含む。これに Ca - 飽和処理を施して、底面法で粒度分離すると、細粒のものほど有機物が間隔が 1.31 nm になったスメクタイトでは、CaO

少なく、線量が高い。この原因は、放射性セシが 1.7%（60.6 cmol（+）/kg）増 加 す る が、Cs2O もウムの濃集が、有機物ではなく、粘土粒子であ2.27%（16.1 cmol（+）/kg）残っている。この結果は、ることを示唆している。

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A

「化学組成からも、スメクタイトの層間に入った④放 射 性 セシウム は、 スメクタイト の 層 間 陽 イ

Cs は安定（溶液の Ca と交換しにくい）」と言える。

オンとして存在すると推定される。この理由は、
黒 い 土 の 粒 径 30 μm 以 下 の フラクシ ョ ン に、

7．まとめ

Mg - 飽和処理を施しても線量の低下が僅かであ

実験から以下の①〜⑤がわかった。

⑤スメクタイトの層間に入った Cs は、K と異なっ不規則形の黒色細片（植物起源と思われる）からて、1M - CaCl2 溶液で Ca - 飽和処理（層間陽イなる。下層部は、鉱物粒子・岩石片（粗粒シルト〜

オンの交換）を施しても未交換分が残るほど安砂）や黒色細片・植物片が多い。粘土サイズの定である。

鉱物（分析した試料に共通して存在）は、スメク

以上の①〜⑤から、黒い土が高い放射線を発す

タイト・雲母−スメクタイト不規則混合層・雲母・る理由を、以下のように推定する。スメクタイト

緑泥石である。粘土サイズの鉱物粒子と黒色細は、風化作用で生成され、微粒子として土壌中に片は強く絡み合っていて、超音波洗浄などの手普遍的に存在する。その過程を考える。降雨で生段を使っても分離することが困難である。

じた水は地表水となり、岩石や土壌を溶解して無②黒い土の高い線量の原因は

92

る（放射性セシウムが溶脱しにくい）ことによる。

（シルト〜粘土）と、①黒い土の表層部は、鉱物粒子

Cs と Cs である。

機成分（イオン）の濃度を上げていく。地表水の中

黒い土の中では、黒色の強い土（一般に細粒）のでは、Ca・Mg・Na・K などのイオン濃度が高く方が、有機物が多く、線量が高い。

なる。これらは、スメクタイトに層間イオンとし

137

134

Vol.9, No.2, 2021 / 環境放射能除染学会誌て入り込む。原発事故により、地表水には放射性Cs が増加した。この放射性 Cs もスメクタイトに
層間イオンとして取り込まれた。

文献1） 放射線量等分布マップ−航空機モニタリング−．文部科学省，https://ramap.jmc.or.jp/map/

次に放射性 Cs の濃縮を考える。降雨の初めは水

mapdf/area2.html,（参照 2021-06-11）．

成分が多く、スメクタイトの層間では、層間イオン

2） 千葉茂樹 : 放射性物質に汚染された福島市のが水の水素イオンと交換し溶脱する。雨が上ると状況．そくほう（地学団体研究会機関誌），No.

相対的に H2O の割合が減り、Ca・Mg・Na・K な

670，4-5（2011）．http://www.wattandedison.

どのイオン濃度が上がり、これらが水素イオンと

com/Chiba_sokuho_670.677.678.679.681.

交換になる。この一連のイオン交換では、Cs は層

683.685. 687.713.pdf,（参照 2021-06-11）．

間に留まる割合が大きく、溶脱は主に Cs 以外の層

3） 千葉茂樹 : 福島原発事故の汚染Ⅱ（その 1）．そ

間イオンで行われる。このため、雨が降る度に、くほう（地学団体研究会機関誌），No.677，5

スメクタイトの層間に放射性 Cs が濃集したと考え（2012）．http://www.wattandedison.com/Chiba

られる。

_sokuho_670.677.678.679.681.683.685. 687.

また、スメクタイトなどの粘土粒子は細粒であ713.pdf,（参照 2021-06-11）．

行く。従って、泥だけの水溜まりでは濃集の割合

4） 千葉茂樹 : 福島原発事故の汚染Ⅱ（その 2）−飯舘村で α 線を感知−．そくほう（地学団体研は僅かである。しかし、凝集の起点となる物質（例，http://www.
究会機関誌），No.678，5（2012）

えば、腐植やアスファルトなど）があると、それ

wattandedison.com/Chiba_sokuho_670.677.

に凝集して沈澱する。実際に、黒い土があるのは、678.679.681.683.685.687.713.pdf,（参照 2021-

住宅地・道路脇・駐車場などの窪地（水溜りの跡）

06-11）．

るため、多くの場合は水に懸濁し水と共に流れて

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r's peである。水溜りが干上がって、堆積物が乾燥し亀裂が生したものが「黒い土」である。

5） 千葉茂樹 : 福島原発事故の汚染Ⅱ（その 3）−
飯舘村に「真黒」な高放射線土 8 万 cpm −．そくほう（地学団体研究会機関誌），No.679，6

謝辞本研究を実施するに当り、名古屋大学 中村俊夫
名誉教授には、高線量の黒い土の取り扱いで遺漏

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（ 2012 ）， http://www.wattandedison.com/

Chiba_sokuho_670.677.678.679.681.683.685.
687.713.pdf,（参照 2021-06-11）．

がないように適切な御指導をいただき、さらに

6） 千葉茂樹 : 福島原発事故の汚染Ⅱ（その 4）−

種々の措置をとっていただいた。名古屋大学の田原発事故直後に黒い降灰−．そくほう（地学団

中剛名誉教授には、実験試料の線量測定を教示し，http://
体研究会機関誌），No.681，5（2012）ていただいた。三星砿業の片岡達也氏にはご協力

www.wattandedison.com/Chiba_sokuho_670.

いただいた。ここに記して感謝する。

677.678.679.681.683.685.687.713.pdf,（参照

最後に、筆頭著者の鈴木和博氏が 2016 年 10 月

2021-06-11）．

15 日に、著者の諏訪兼位氏が 2020 年 3 月 15 日に7） 千葉茂樹 : 福島原発事故の汚染Ⅲ−その 1 福逝去された。2011 年の福島原発事故後、千葉は独島県中通りには住めるのか−．そくほう（地学

自に調査・研究をし、発表の場所を求めていた。

，http://
団体研究会機関誌），No.683，5（2012）

諏訪氏には、名古屋大学年代測定総合研究セン

www.wattandedison.com/Chiba_sokuho_670.

ター（現宇宙地球環境研究所）のシンポジウムでの677.678.679.681.683.685.687.713.pdf,（参照

発表の道を拓いていただいた。また、鈴木氏には、

2021-06-11）．

千葉が現地調査で採集し分析を欲していた高放射線土「黒い土」を、各種機器を用いて多角的に分析

8） 千葉茂樹 : 福島原発事故の汚染Ⅲ−その 2 福島の空間線量 5 μSv/h 超−．そくほう（地学団体

していただいた。千葉が、今まで原発事故の調査，http://www.
研究会機関誌），No.685, 5（2013）を続けられたのは、両氏のご厚意によるものであwattandedison.com/Chiba_sokuho_670.677.

る。両氏の生前のご厚意に感謝するとともにご冥678.679.681.683.685.687.713.pdf,（参照 2021-

福を祈る（千葉）。

06-11）．
9） 千葉茂樹 : 福島原発事故の汚染Ⅲ−その 3 中通

93Suzuki K. et al.

りの白菜から放射線を感知−．そくほう（地学

福島県の放射性汚染土壌−とくに黒い物質−．http://
団体研究会機関誌），No.687，6（2013）の鉱物組成と放射性 Cs の存在状態．名古屋大

www.wattandedison.com/Chiba_sokuho_670.

学加速度器質量分析計業績報告書．XXV．

677.678.679.681.683.685.687.713.pdf,（参照248-267（2014）．https://www.nendai.nagoya-u.

2021-06-11）．
10）千葉茂樹，諏訪兼位，鈴木和博：福島県の放射性汚染土壌−とくに黒い物質−の野外の産状に20）高エネルギー加速器研究機構 HP：福島第一原

ついて．名古屋大学加速度器質量分析計業績報

発事故直後の福島県中通りにおける放射性物

告 書，XXIV，78-96（2013）.http://www.nendai.

質の飛散状況はどのようなものだったか−事

nagoya-u.ac.jp/tande_report/2012/chiba2012.

故直後に行われた高エネルギー加速器研究機

pdf,（参照 2021-06-11）．

構と理化学研究所の合同チームによる調査結

11）千葉茂樹：福島原発大事故に伴う福島県の放射性物質汚染−汚染地域の住民から見た汚染果−（ 2011 ）， http://rcwww.kek.jp/hmatsu/

fukushima/,（参照 2021-06-11）．

（2013）．
の実態−．日本地質学会News，16，7-8

21）松村 宏，斎藤 究，石岡 純，上蓑義朋（2011）：

http://www.geosociety.jp/faq/content0463.html,

高速道路上のガンマ線測定により得られた福（参照 2021-06-11）．

島第一原子力発電所から飛散した放射性物質

12）千葉茂樹，諏訪兼位，鈴木和博：福島第一原発の拡散状況．日本原子力学会和文論文誌，10

事故に伴う放射性物質による汚染− 2013 年の（ 3），152-162（2011），https://www.jstage.jst.

福島県の状況−．名古屋大学加速度器質量分析

go.jp/article/taesj/10/3/10_J11.004/_pdf,（参照．http://
計業績報告書，XXV，188-205（2014）

2021-06-11）．

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22）日本国際問題研究所／軍縮・不拡散促進セン
ター HP：高崎に設置された CTBT 放射性核

13）原発被災地の真実 HP：南相馬「109 万 Bq/kg

種探知観測所における放射性核種探知状況の黒い粉」分析データ公開（2012）．http://blade（ 2011 ）， http://www.cpdnp.jp/pdf/110427

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の会 HP（2015）2012年、https://hiroakikoide.wordpress.com/

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2012/07/12/kuroibussitu_2012jun29/,（参照 2021-

16/01/20150410report-201511.pdf,（参照 2021-

06-11）．

06-11）．

15）触媒生活 HP：土壌分析等の独自調査を実施し24）福島民報：“ 高割合でセシウム吸収，微細藻類．http://sugar5030.blog98.fc2.com/
ました（2020），https://「イシクラゲ」”．
（2012 年 6 月 26 日 ）blog-entry-350.html,（参照 2021-06-11）．

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定量分析．名古屋大学博物館報告，20．79-91

編」，鳳来寺山自然科学博物館．
（2015）.

寄稿は正規の査読を受けていない報告であり、内容については著者の責任で

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Journal of the Society for Remediation of Radioactive Contamination in the Environment Vol. 9, No. 2, pp.77-96 (2021)

On-site ReportHigh Radiation Soil “Black Soil” Generated in the Fukushima Daiichi
Nuclear Power Plant Accident and the Cause of the High Radiation:
Details of Radioactive Cesium Concentration in Smectite
SUZUKI Kazuhiro, CHIBA Shigeki* and SUWA Kanenori● Summary ●Dark dirt along with extraordinarily high radiation, referred often as “BlackSoil”, occurs as patches in hollows on roads, parking lots, residential quarters, and lawn andgrass lands in Fukushima. The patches appear suddenly after rain and often disappear in few
weeks. The surface is very fine-grained with the silk luster and characterized by thedevelopment of hexagonal sun cracks. The dirt consists of clay minerals including smectite andorganic matter as well as grains of quartz, feldspars, amphibole and biotite, and contains
radiocesium 137Cs and 134Cs. Studies were undertaken to examine the inﬂuence of smectite on
the uptake of radiocesium. X-ray diﬀraction and XRF analysis of smectite indicated that Cs,
unlike K, in the interlayer space was hardly removed even by the conventional ion-exchange
experiment with 1M-CaCl2 solution. This suggests that Cs taken once into clays by ion
exchange with rainwater is not removed on the next ion-exchange with rainwater. The highaffinity of Cs toward smectite caused selective and gradual uptake of Cs from environment.
Micrometer-sized clay minerals are normally blown away by wind and/or washed away by
rainwater. They, however, can aggregate with organic matter and deposit in a pool ball on
ground. Such pool balls became the patches of dark dirt by drying-up.

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Key Words: soil contaminated with radioactive materials, radioactive cesium, Fukushima Daiichi

Nuclear Power Plant, smectite, interlayer cation

Received October 18, 2020; Accepted December 21, 2020
*Correspondence author: Address : F ukushima Natural Environment Laboratory, 4-3 Murahigasi, Iwasato, Inawashiro-machi,

Yama-gun, Fukushima 969-3141, Japan
E-mail: s.chiba@vesta.ocn.ne.jp96