温泉科学（J. Hot Spring Sci.），72，74-91（2022）

総説

塩原温泉の水質とその地質鉱物学的解釈
村松容一1）*，長島秀行2）（令和 4 年 6 月 26 日受付，令和 4 年 8 月 25 日受理）

Chemical compositions of the Shiobara hot spring waters,
Northeast Japan, and their geological andmineralogical interpretations
Yoichi Muramatsu1）* and Hideyuki Nagashima2）
Abstract
The chemical and isotopic compositional data reported previously for the Shiobara hot
spring waters, northeast Japan, were analyzed to constrain the formation mechanism of the
deep fluids brought these hot spring waters.
The waters belong to the Cl and Cl・HCO3 types for the Fukuwata, Shiogama, Hataori(most sources) hot springs, the Cl and Na rich HCO3 types for the Shionoyu, Monzen,
Furumachi, Nakashiobara, Kamishiobara, Motoyu hot springs, the Na rich HCO3 type for the
Sodegasawa-Amayu hot spring, and the Ca rich HCO3 type for the, Sumaki, Hataori (onesource) hot springs, and the neutral to alkaline SO4 type for the Oami hot spring. The Narich HCO3 type and neutral to alkaline SO4 type deep fluids were formed by the threealterations such as reaction of volcanic material to form Na-smectite (the main factor of theformer), dissolutions of anhydrite and gypsum in the Fukuwata green tuff formation (themain factor for the latter), ion exchange of smectite in local meteoric water origin, andmixing with the diluted fossil sea water (the former). The Ca rich HCO3 type deep fluid wasformed by the main travertine dissolution, in addition to above two alterations except ion
exchange for in local meteoric water origin, and mixing with the diluted fossil sea water.
The Cl and Cl・HCO3 type deep fluids were formed by mixing the pore diluted fossil sea
water suffered dilution of the meteoric water and the alteration processes such as reactionof volcanic material to form Mg-smectite, deposition of anhydrite, albitization of plagioclase,
sericitic alteration of K-feldspar, with the land-derived Na rich HCO3 meteoric water, and in
addition to smectite-illite transition in the deep reservoir of the Kamishiobara hot spring.
On the other hand, the Arayu hot spring water belongs to acid SO4 type, and the deep
fluid was produced by reaction of shallow groundwater and volcanic H2S, and then neutralized
through dissolution of plagioclase and pyroxene in the Takahara volcanic products.
東京理科大学名誉教授．1）Professor Emeritus, Tokyo University of Science. *Corresponding author：
E-mail muramatu@rs. noda.tus.ac.jp, TEL & FAX 047-347-0621.
2）（公財）中央温泉研究所理事長 〒114-0023 東京都北区滝野川 3-56-9．2）Hot Spring Research Center,
Chairman,Takinogawa 3-56-9, Kita-ku, Tokyo Japan.
1）74

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塩原温泉の水質とその地質鉱物学的解釈

Key words : Shiobara hot springs, Fukuwata green tuff formation, Anhydrite, gypsum andtravertine dissolutions, Pore water, Diluted fossil sea water, Fluid formation
mechanism

要旨

塩原温泉を対象に温泉水の主成分および安定同位体比データを収集し，地質鉱物学的視点で
水質形成機構を検討した．福渡，塩釜，畑下（多源泉）は Cl 型，Cl・HCO3 型，塩の湯，門前，古町，中塩原，上塩原，元湯は Cl 型，Na に富む HCO3 型，袖が沢・甘湯は Na に富む HCO3 型，
須巻，畑下（1 源泉）は Ca に富む HCO3 型，大網は中性～アルカリ性 SO4 型，新湯は酸性SO4 型に属し，各型の温泉をもたらした深部流体の水質形成機構は次のとおりである．
Na に富む HCO3 型深部流体と中性～アルカリ性 SO4 型深部流体は，地下に涵養された降水が火山性物質の Na ─スメクタイト化作用，福渡層（緑色凝灰岩）に含まれる硬石膏・石膏の溶解作用，陽イオン交換反応，および希釈化石海水の混合（前者）を受けて形成され，前者の深部流体では火山性物質の Na ─スメクタイト化作用，後者では硬石膏・石膏の溶解作用が主因になっている．Ca に富む HCO3 型深部流体は降水が石灰華の溶解作用を主とするほか，火
山性物質の Na ─スメクタイト化，硬石膏・石膏の溶解作用，および希釈化石海水の混合を受けて形成された．Cl 型，Cl・HCO3 型深部流体は長期間をかけて形成された．中新世における埋没過程で，加熱された海底堆積物（福渡層緑色凝灰岩の起源物質）に閉じ込められた間隙水（海水）は陸域から地下に涵養された降水で希釈されるとともに，火山性物質の Mg ─スメク
タイト化作用，硬石膏の沈澱作用，斜長石の曹長石化作用，カリ長石のセリサイト化作用を受けた間隙水（希釈化石海水）となり，割れ目に移流・貯留された．その後，中期～後期中新世に陸地化すると，希釈化石海水は Na に富む HCO3 型降水起源水と混合して深部流体が形成され，上塩原の深部ではスメクタイトのイライト化も受けた．
酸性 SO4 型深部流体は，高原火山北麓の冨士山深部から上昇した高温火山ガス（H2S）が浅部地下水で酸化された後，斜長石・輝石の溶解作用を受けて形成された．
キーワード：塩原温泉，福渡層（緑色凝灰岩），硬石膏・石膏・石灰華の溶解作用，間隙水，希釈化石海水，水質形成機構

1． は じ め に那須火山帯に属する那須，高原，日光の火山周辺には，栃木県内の温泉のなかで湧出量と源泉数に富む那須，塩原，日光の温泉が分布する（栃木温泉協会，2017）．このうち，那須温泉の泉質は多様であり，村松（2021）は那須茶臼岳周辺の火山ガスが関与する SO4・Cl 型，SO4 型などの温泉の水質形成機構を報告した．塩原温泉は那須湯本温泉の南西約 20 km に位置し，大網，福渡，塩釜，
塩の湯，袖が沢・甘湯，須巻，畑下，門前，古町，中塩原，上塩原，元湯，新湯の 13 の温泉からなり，153 ヶ所の源泉は多様な泉質と成分で特徴づけられる（栃木温泉協会，2017；高橋，2020）．
ふじ やま

熱源である高原火山北麓の富士山（標高 1,184 m）付近では小規模な噴気活動が現在も活発で，近くには火山ガスが関与する酸性 SO4 型温泉が存在するが，塩原温泉全体でみた泉質は Cl 型温泉を主体にしている（鈴木，1986；甘露寺ら，1999）．
塩原温泉を対象にした地球化学的研究として，温泉地質と湧出機構（鈴木・宇塚，1968；鈴木ら，
1970，1978），温泉沈殿物（山崎，1974），地質と化学成分の特徴，温泉水の賦存流動状況（平山，1974；高橋，1981；甘露寺ら，1999，2002），温泉水・沢水の酸素・水素安定同位体比（関ら，2001；
田中，2008）などがこれまでに報告されている．とくに，甘露寺ら（1999，2002）は高橋（1981）が実施した 115 ヶ所の源泉の化学分析結果をもとに，化学成分・微量成分・放射能成分などが地質
的湧出状況によって相違すること，B/Cl 比が塩原温泉の貯留層評価に適用できることなどを明ら
75

村松容一，長島秀行

温泉科学かにした．このように，塩原温泉では多くの地球化学的研究が報告されているが，地質鉱物学的視点による詳細な水質形成機構は明らかにされていないのが現状である．
本研究では，塩原温泉の主成分と安定同位体比に関する分析データを収集し，水質形成機構を地質鉱物学的視点で検討したので，ここに報告する．本論では，地表で採取された温泉水を温泉水（Spring water）と呼称し，地下に賦存する本源的な温泉水である深部流体（Deep fluid）と区別する．文中，温泉名の後の括弧付きは源泉を示す．

2． 地質および湧出岩概要
塩原温泉の地質図（栃木県，1979）および上塩原～畑下間の地質断面図（高橋，1981）を Fig. 1に示す．地質図の湯本塩原断層群は奥野ら（1997），石灰華は高橋（1981）による．塩原温泉は那珂川支流にあたる帚川の上流の塩原盆地にあり，西方には中・古生代の川治層群，白亜紀～古第三紀の花崗岩類が分布する（新野，1933a；岩生・今井，1955；鈴木，1972；高橋，1981；酒井，1986）．
塩原温泉で最下位の新第三系は下位より下部中新統の福渡層，中部～上部中新統の鹿股沢層，関谷層，上部中新統～鮮新統の小滝流紋岩に区分され，上位には塩原層群が塩原盆地に分布する（高橋・Fig. 1 Geological map and location of the hot springs in the Shiobara field (after Tochigi
Pref., 1979 ; Takahashi, 1981).   The Yumoto-Shiobara fractures and Travertine areafter Okuno et al. (1997) and Takahashi (1981), respectively.

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塩原温泉の水質とその地質鉱物学的解釈

内田，1956；栃木県，1979；酒井，1986）．このうち，福渡層は塩原盆地の東方に広く分布し，主に火山砕屑岩からなり，白亜紀～古第三紀の花崗斑岩類を不整合に覆う（酒井，1986；青島・松居，
1997）．火山砕屑岩は緑色に変質した緑色凝灰岩で，宇都宮地域の大谷層に対比され，数回に亘ってひん岩および流紋岩に貫入される（新野，1933a, b；岩生・今井，1955）．海成の鹿股沢層は砂岩，
泥岩，凝灰岩，陸成の関谷層は凝灰岩，凝灰質泥岩，凝灰質砂岩，礫岩からなる（新野，1933a；
酒井，1986；吉川，2005，2008）．
高原火山は北部の大カルデラ火山である塩原カルデラと南部の釈迦岳火山に大別され，塩原カル
デラの北半分がほぼ三日月形の塩原盆地に相当し，南半分は高原火山の新しい安山岩溶岩で埋められる（尾上，1989；井上ら，1994）．高原火山の活動は約 50 万年前に開始され，約 10 万年前に主な活動を終止させた後，高原火山北麓では約 6,500 年前にマグマの上昇・板状の貫入に伴って発達した西北西─東南東方向の湯本塩原断層群上に，富士山溶岩ドーム（安山岩，デイサイト；標高
1,184 m）が形成された（井上ら，1994；奥野ら，1997）．
塩原層群は高原火山の活動で生じた塩原カルデラに形成された湖底堆積物で，高原火山を起源にする安山岩溶岩（約 30 万年前；尾上，1989）・凝灰角礫岩を数枚挟在し，福渡層（緑色凝灰岩・流紋岩など）を不整合に覆う（Fig. 1b；高橋，1981；青島・松居，1997）．塩原層群（塩原湖成層）は下位から古町礫岩，須巻層（礫岩・泥岩・砂岩泥岩互層），中塩原火山角礫岩（安山岩角礫），宮島層（泥岩），赤川層（泥岩）からなり（Akutsu, 1964），上位は崖錐堆積物，河岸段丘礫層，ローム層，石灰華で覆われる．このうち，須巻層と段丘礫層を不整合に覆う石灰華は，中塩原から下塩原にかけての塩原層群で温泉水が湧出する付近に分布し，源三窟，須巻，畑下付近の石灰華は須巻層・段丘礫層が削られた崖に付着し，源三窟（石灰洞窟）では鍾乳石・石筍が生成している（山崎，1974）．
以下に，本研究で対象とした温泉の地下地質と湧出岩を概述する．
塩原盆地には，須巻，袖が沢・甘湯，畑下，門前，古町，中塩原，上塩原温泉が分布する．孔井地質調査層序を概観すると，須巻の掘削井（孔底深度 160 m）は深度 100 m まで塩原層群（須巻層），
それ以深は福渡層（緑色凝灰岩，流紋岩），中塩原の NT 井（同 500 m；Fig. 1）は深度 388 m まで
主に塩原層群（安山岩溶岩を挟在する泥岩），それ以深は福渡層（緑色凝灰岩，流紋岩）からなる（山崎，1998；鈴木ら，1978）．また，上塩原の K1 井（同 350 m；Fig. 1）は塩原層群，K3a 井（同
460 m）は深度約 420 m まで塩原層群，それ以深は福渡層（緑色凝灰岩，流紋岩），K4 井（同
800 m）は深度 307 m まで塩原層群，それ以深は安山岩溶岩（高原火山），福渡層（緑色凝灰岩，
流紋岩など）からなる（山崎，1998；鈴木ら，1978）．これらの温泉のうち，須巻，袖が沢・甘湯，門前，古町は塩原層群，福渡層，畑下は段丘礫層，塩原層群，福渡層（緑色凝灰岩）から湧出する（鈴木，1986）．
一方，塩原盆地周辺には，大網，福渡，塩釜，塩の湯，元湯，新湯温泉が分布する．このうち，大網・福渡・塩釜は福渡層が露出する地域にあり，福渡の W9 井（孔底深度 120 m）は孔底まで福渡層（緑色凝灰岩）からなる（鈴木・宇塚，1968）．塩の湯付近では福渡層（緑色凝灰岩）と鹿股沢層（砂岩）が接し（新野，1933a），塩の湯（多くの孔底深度は 200 m 以浅）の地下地質は福渡層（緑色凝灰岩）（甘露寺ら，1999）からなる．また，元湯の M10 井（同約 82 m）は孔底まで福渡層（緑色凝灰岩，流紋岩）からなる（鈴木ら，1970）．大網・福渡・塩釜は福渡層の割れ目（鈴木，1986），元湯は福渡層の割れ目および塩原層群（赤川層）との不整合面から湧出する（鈴木ら，1970）．新湯は富士山の西側に発達した旧爆裂火口の底部にあり，安山岩質の溶岩・集塊岩が露出する（山崎，1998）．
新湯は元湯，富士山とともに湯本塩原断層群上にあって，現在も噴気活動が確認され，本断層群から供給された火山ガス（H2S, CO2）が泉質の形成に関与すると考えられている（甘露寺ら，1999）．

77村松容一，長島秀行

温泉科学

3． 研 究 方 法
本研究で使用した塩原温泉の化学分析値の出典と温泉の位置を Table 1 と Fig. 1 にそれぞれ示す．
本解析では，甘露寺ら（1999）が公表した塩原温泉の 115 ヶ所の源泉の化学成分を主とするほか，
鈴木・宇塚（1968），山崎（1974），鈴木ら（1978）の公表分析値，および非公表分析値を加えた．
なお，鈴木・宇塚（1968）の福渡（W7～11, 15, 16）では Mg2+ 濃度は公表されていない．採水は1963 年から 2017 年に実施されたものである．酸素・水素安定同位体比は関ら（2001），田中（2008）を使用した．泉温における深部流体の Na ─スメクタイト・方解石・硬石膏に対する飽和指数の計
算は溶液─鉱物平衡計算プログラム「SOLVEQ」（Reed, 1982）を用いた．

4． 温泉水の水質概要
トリリニアダイアグラムによれば，塩原温泉の水質は Cl 型を主とするほか，Cl・HCO3 型，HCO3型，SO4 型に属する（Fig. 2, Table 1；甘露寺ら，1999）．このうち，Cl 型，Cl・HCO3 型温泉の多Table 1 Well location and data source of the hot spring waters from the Shiobara field, Tochigi
prefecture.

*1, WT, Water temperature. *2, unknown. *3, Ito et al. (1992). References : (1) Kanroji et al. (1999), (2) Suzuki
and Uzuka (1968), (3) Seki et al. (2001), (4) Yamazaki (1974), (5) Suzuki et al. (1978), (6) Unpublished data.

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塩原温泉の水質とその地質鉱物学的解釈

Fig. 2 Trilinear diagram for the hot spring waters from the Shiobara field.  The ML1 and ML2 show
the Na and Ca rich HCO3 type meteoric waters (A, B) and the diluted fossil sea water (DFSW)
mixing lines, respectively.  The location numbers are the same as in Table 1.

Fig. 3 Na+－Cl－ (a) and B－Cl－ (b) diagrams for the hot spring waters from the Shiobara field.  TheSMML in Fig. 3a shows the mixing line of sea water and meteoric water.  The large and small
symbols in Fig. 3b show the SO4, HCO3 types, and Cl, Cl・HCO3 types, respectively.   Rockspecies and fluid condition of the reservoir in Fig. 3b are after Inuyama et al. (1999).   Thelocation numbers in Fig. 3b are the same as in Table 1.

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温泉科学

くの Na+ と Cl－ 濃度は海水─降水混合線（SMML）付近にプロットされ（Fig. 3a），海水が降水起
源水によって希釈されたものである．いずれの型の温泉水も海水起源の Cl－ を含んでおり，各試料の海水混合比は次式より算出する．
fsea＝Clsample－Clrain

Clsea－Clrain⑴

ここで，fsea は試料の海水混合比，Clsample, Clrain, Clsea はそれぞれ試料，降水，海水の Cl－ 濃度．
HCO3 型温泉のうち，塩の湯（Y1～3）・袖が沢・甘湯（A1, 2）・門前（Z1）・古町（F1～10, 7a,9a）・中塩原（N1～7）・上塩原（K1～3）・元湯（M1）は Na に富む HCO3 型（海水混合比 0.02 以下，
泉温 29～61℃，Cl－ 濃度 3～314 mg/L），石灰華地域に分布する須巻（S1～5）・畑下（H1）は Caに富む HCO3 型（海水混合比 0.01 以下，泉温 35～41℃，Cl－ 濃度 10～195 mg/L）に属し，袖が沢・甘湯（A1, 2）・須巻（S1～5）の平均泉温（38～39℃）は塩原温泉のなかで最も低い（甘露寺ら，
1999）．SO4 型温泉のなかで，大網（O1～4）は中性～アルカリ性（pH 7.2～8.6）SO4 型（海水混合比 0.001，泉温 40～63℃）に属する．一方，新湯（R1～3, 1a～3a）は酸性（pH 2.0～2.9）SO4 型（泉温 58～94℃）に属し，同一時期の地区別平均泉温を比較すると，新湯（85℃）は塩原温泉のなかで最も高い（甘露寺ら，1999）．
塩原温泉で最も豊富な Cl 型温泉（泉温 32～78℃）は福渡（W1～11）・塩釜（G1～5, 1a, 1b），塩の湯（Y4～11, 4a, 4b, 11a, 11b）・畑下（H2～9, 2a, 6a）・門前（Z2～16, 9a, 12a, 13a）・古町（F11～23）・中塩原（N9, 10, 10a）・上塩原（K4～14, 3a, 4a, 4b）・元湯（M2～11, 2a, 4a, 7a, 8a），またCl・HCO3 型温泉（泉温 34～54℃）は福渡（W12～17）・塩釜（G6）・畑下（H10）・中塩原（N8）が属する．上塩原（K4b）・塩の湯（Y4～11）の Cl－ 濃度は 898～2,281 mg/L（海水混合比 0.05～0.12）と高く，塩の湯（Y4a）が最高値を示す．
袖が沢・甘湯，須巻，塩の湯，元湯の遊離 CO2 含量（平均値 250 mg/L 以上）は高く，新湯と元
湯は H2S を含む（甘露寺ら，1999）．甘露寺ら（2002）は B/Cl モル比を用いた塩原温泉の貯留層評価を行い，各温泉の貯留岩および泉質との関係などを明らかにしており，本研究でも掘削井の地質調査結果を考慮した本手法による貯留層評価を実施した（第 5 章）．
塩原温泉の温泉水の δ18O と δD 値の関係をみると，古町，畑下，門前，中塩原，須巻，塩の湯，
新湯は塩原湧水と同じ天水線（δD＝8δ18O＋14）付近にプロットされる．元湯は天水と高温火山ガスを結ぶ混合線 ML 上にあり，天水に火山ガスが僅かに混入していると推定される（Fig. 4；関，2001；田中，2008）．

5． 水質形成機構
温泉水の形成に基盤岩（福渡層）に閉じ込められた海水が関与する温泉（新湯以外）における化学
成分の起源を検討するにあたっては，海水の当該成分に対する過剰・欠損量を求める必要がある．
試料の Cl－ がすべて海水起源であることから，次式より試料の過剰・欠損する M 成分の濃度を算出する．
Δ［M］＝［M］－［M/Cl］
［Cl］
sea×

⑵

ここで，Δ［M］：試料の過剰・欠損する M 成分量，［M］：試料の M 成分の濃度，［M/Cl］
sea：海水の Cl－ に対する M 成分の濃度，［Cl］：試料の Cl－ 濃度．以下に，主に降水起源水が関与する HCO3型温泉，SO4 型温泉の水質形成機構を検討した後，中新世の希釈化石海水を主とするほかに降水起源水も関与する Cl 型および Cl・HCO3 型温泉を検討する．

80

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塩原温泉の水質とその地質鉱物学的解釈

Fig. 4 δ18O－δD value for the hot spring and spring waters from the Shiobara field.  
The high temperature (HT) volcanic gas is after Sakai and Matsuhisa (1996).

5．1

HCO3 型温泉

5．1．1

Na に富む HCO3 型温泉

Na に富む HCO3 型（海水混合比 0.02 以下）の塩の湯（Y1～3），袖が沢・甘湯（A1, 2），門前（Z1），
古町（F1～10, 7a, 9a），中塩原（N1～7），上塩原（K1～3），元湯（M1）は高原火山の縁辺部に広く分布する（Fig. 1, Table 1）．このうち，袖が沢・甘湯（A1），門前（Z1），古町（F1～8），中塩原（N2～7），上塩原（K1～3），元湯（M1）の Cl－ 濃度（74～314 mg/L）と B/Cl モル比（0.09～0.33）
は堆積岩・火山岩が貯留母岩であることを示唆する（Fig. 3b；犬山ら，1999；甘露寺ら，2002）．第2 章で述べたように，袖が沢・甘湯，門前，古町の湧出岩は塩原層群と福渡層であり，中塩原（NT）の地下地質は塩原層群と福渡層（緑色凝灰岩・流紋岩），上塩原（K1）は塩原層群であることを考慮すると，この型の温泉（塩の湯を除く）は塩原層群（堆積岩）と福渡層を貯留層にしていると判断される．塩の湯（Y1, 2）の Cl－ 濃度（3～31 mg/L）と B/Cl モル比（0.000）は浅部での熱伝導による加熱を，塩の湯（Y3），袖が沢・甘湯（A2），中塩原（N1）の Cl－ 濃度（5～21 mg/L）と B/Cl
モル比（0.11～0.26）は蒸気による加熱を示唆する（Fig. 3b）．
トリリニアダイアグラムからわかるように，Na に富む HCO3 型温泉は Na に富む HCO3 型降水起源水（A）と希釈化石海水（DFSW）を結ぶ混合線 ML1 付近にプロットされ，Na に富む HCO3型降水起源水に希釈化石海水（DFSW）が幾らか混入したものである（Fig. 2）．Na に富む HCO3 型
温泉のほとんど（F9, 9a, 10, M1 を除く）の ΔNa+ と ΔHCO3－ 間には正相関が認められ（Fig. 5a），
平衡計算結果によれば Al3+ 濃度が公表されている古町（F7a）の深部流体は Na ─スメクタイトに過飽和であることから（Fig. 6a），Na+ と HCO3－ 濃度は降水による火山性物質（曹長石組成）の Na ─
スメクタイト化作用に規制される．
+－
2.33NaAlSi3O8＋2CO2＋2H2O → Na0.33Al2.33Si3.67O10（OH）
2＋2Na ＋2HCO3 ＋3.32SiO2

⑶

緑色凝灰岩には，海水から沈殿した硬石膏・石膏が存在することが丹沢山地などで報告されている（Muramatsu et al., 2011；酒井・大木，1978）．この型の温泉のほとんどの SO42－/Cl－ 当量比81村松容一，長島秀行

温泉科学Fig. 5 ΔNa+, (ΔNa+＋ΦCa2+)－ΔHCO3－ (a), and ΔCa2+,（ΔNa+＋ΦCa2+＋ΔMg2+)－ΔHCO3－ (b)diagrams for the HCO3 type waters from the Shiobara field.  The small and large symbols in Fig.
5a represent the data for ΔNa+－ΔHCO3－ and (ΔNa+＋ΦCa2+)－ΔHCO3－ diagrams, respectively.  
The small and large symbols in Fig. 5b represent the data for ΔCa2+－ΔHCO3－ and（ΔNa+＋Φ
Ca2+＋ΔMg2+)－ΔHCO3－ diagrams, respectively.  The location numbers are the same as in Table 1.

Fig. 6 Water temperature versus saturation index for the deep fluids.  (a) Na-smectite, (b) Calciteand (c) Anhydrite, The location numbers are the same as in Table 1.

（＋0.037～＋7.34）は海水（＋0.100）より高く（ΔSO42－＝－0.6～＋1.4 meq/L；Fig. 7a），温泉貯留層である福渡層（緑色凝灰岩）に含まれる硬石膏・石膏の溶解作用を受けたと考えられる．
CaSO4 → Ca2+＋SO42－

⑷

この型の温泉は直線 ΔNa+＝ΔHCO3－ より ΔNa+ に欠損する（Fig. 5a）．Ca2+/Cl－ 当量比（0.250～
5.59）は海水（0.037）付近よりかなり高く（ΔCa2+＝＋0.3～＋5.1 meq/L；Fig. 7b），硬石膏・石膏の溶解由来の Ca2+ を除く Ca2+ 量を ΦCa2+（ΦCa2+＝ΔCa2+－ΔSO42－）とおいて（ΔNa+＋ΦCa2+）と ΔHCO3－の関係をみると，この型の温泉は直線（ΔNa+＋ΦCa2+）＝ΔHCO3－ 付近にプロットされる（Fig. 5a）．
これらの結果によれば，高原火山の高標高域から地下に涵養された降水が，高原火山噴出物を構成する火山性物質の Na ─スメクタイト化作用を主とするほか，福渡層（緑色凝灰岩）に含まれる
硬石膏・石膏の溶解作用，陽イオン交換反応（Ca ─スメクタイトの Na ─スメクタイト化）を受けて，Na に富む HCO3 型降水起源水が形成された．さらに，希釈化石海水が幾らか混入して，Na に富む HCO3 型温泉をもたらした深部流体が形成されたと推定される．
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第 72 巻（2022）

塩原温泉の水質とその地質鉱物学的解釈

Fig. 7 SO42－－Cl－ (a), Ca2+－Cl－ (b), Mg2+－Cl－ (c) and K+－Cl－ (d) diagrams for the hot spring watersfrom the Shiobara field.  The SMML shows the mixing line of sea water and meteoric water.  Thelarge and small symbols in Fig. 7a, b show the HCO3 and Cl, Cl・HCO3 types, respectively.  Thelarge and small symbols in Fig. 7c show the Ca rich HCO3 type and Cl, Cl・HCO3 types, respectively.  The location numbers are the same as in Table 1.

Ca に富む HCO3 型温泉

5．1．2

中塩原～下塩原にかけての高原火山の縁辺部に位置する源三窟，須巻，畑下付近には，方解石からなる石灰華が分布する（山崎，1974）．この石灰華は，塩原層群（須巻層）・段丘礫層が形成された後，深部流体が地下深部から上昇して地表に温泉水を湧出する過程で，CO2 ガスを放出して方解石が沈殿したものであり，わが国では二股・夏油温泉などが知られている（北野，1988；佐々木ら，
2009）．
Ca2+＋2HCO3－ → CaCO3＋CO2＋H2O

⑸

Ca に富む HCO3 型温泉に属する須巻（S1～5），畑下（H1）は石灰華地域に分布する（Fig. 1,
Table 1）．須巻（S2～5）の Cl－ 濃度（128～195 mg/L）と B/Cl モル比（0.08～0.14）は堆積岩・火山岩が貯留母岩であることを示唆する（Fig. 3b；甘露寺ら，2002）．須巻は塩原層群，福渡層，
畑下は段丘礫層，塩原層群，福渡層（緑色凝灰岩）から湧出し，須巻の地下地質は塩原層群（須巻層），福渡層（緑色凝灰岩，流紋岩）からなることを考慮すると，塩原層群（堆積岩）と福渡層が83

村松容一，長島秀行

温泉科学

温泉貯留層であると判断される．須巻（S1）の Cl－ 濃度（10 mg/L）と B/Cl モル比（0.05）は浅部での熱伝導による加熱，畑下（H1）の Cl－ 濃度（19 mg/L）と B/Cl モル比（0.28）は蒸気による加熱を示唆する（Fig. 3b）．
トリリニアダイアグラムからわかるように，Ca に富む HCO3 型温泉は Ca に富む HCO3 型降水起源
水（B）と希釈化石海水（DFSW）を結ぶ混合線 ML2 付近にプロットされ，Ca に富む HCO3 型降水
起源水を主とし，希釈化石海水（DFSW）が混入したものである（Fig. 2）．Ca2+/Cl－ 当量比（0.917～
14.6）は海水（0.037）付近よりかなり高い（ΔCa2+＝＋3.4～＋6.7 meq/L；Fig. 7b）．須巻（S1～5），
畑下（H1）は ΔCa2+ と ΔHCO3－ 間に正相関が認められ（Fig. 5b），方解石に不飽和であることから（Fig. 6b），Ca2+ と HCO3－ 濃度は石灰華の溶解作用に規制される（⑸式の逆反応）．
しかしながら，須巻（S1～5），畑下（H1）は直線 ΔCa2+＝ΔHCO3－ より ΔCa2+ にかなり欠損する（Fig. 5b）．Figure 7c からわかるように，この型の温泉の Mg2+/Cl－ 当量比（＋0.186～＋5.77）は海水（＋0.204）付近ないし高い（ΔMg2+＝－0.1～＋1.7 meq/L）．塩原温泉の石灰華（方解石）には Caと置換関係にある Mg が微量含まれており（北野，1988），海水を上回る Mg2+ は石灰華の溶解作用によってもたらされたと判断される．また，SO42－/Cl－ 当量比（＋0.119～＋5.00）も海水（＋0.100）
より高く（ΔSO42－＝＋0.1～＋1.8 meq/L；Fig. 7a），硬石膏・石膏の溶解作用が関与している．さらに，第 5．1．1 項で明らかになったように，Na に富む HCO3 型温泉が分布する高原火山の縁辺部では火山性物質の Na ─スメクタイト化が進行していることを勘案して，（ΔNa+＋ΦCa2+＋ΔMg2+）とΔHCO3－ の関係をみると，この型の温泉は直線（ΔNa+＋ΦCa2+＋ΔMg2+）＝ΔHCO3－ 付近にプロットされる（Fig. 5b）．
これらの結果によれば，降水が地下涵養過程で石灰華地域に分布する石灰華の溶解作用を主とす
るほか，火山性物質の Na ─スメクタイト化，硬石膏・石膏の溶解作用を受けるとともに，希釈化石
海水と幾らか混合して，Ca に富む HCO3 型温泉をもたらした深部流体が形成されたと推定される．
5．2

SO4 型温泉

5．2．1

中性～アルカリ性 SO4 型温泉

中性～アルカリ性（pH 7.2～8.6）SO4 型の大網（O1～4）は福渡層（緑色凝灰岩）の割れ目から湧出しており（鈴木，1986），蒸気による加熱が行われたことが Cl－ 濃度（13～27 mg/L）と B/Cl
モル比（0.155～0.335）より示唆される（Fig. 3b；甘露寺ら，2002）．海水混合比（0.001）は小さく，海水の混合はごく僅かである．大網の Ca2+/Cl－ 当量比（7.26～42.1）は海水（0.037）よりかなり高く（ΔCa2+＝＋5.2～＋15.2 meq/L），また SO42－/Cl－ 当量比（＋18.6～＋62.2）も海水（＋0.100）よりかなり高い（ΔSO42－＝＋13.3～＋22.4 meq/L）．ΔCa2+ と ΔSO42－ 間には正相関が認められ，大網（O1, 2,4）の深部流体は硬石膏にやや不飽和であることから，SO42－ は硬石膏・石膏の溶解に由来すると推定される（Figs. 8, 6c）．
しかしながら，大網は直線 ΔCa2+＝ΔSO42－ より ΔCa2+ にかなり欠損する（Fig. 8）．前述したように，塩原温泉では地下に涵養された降水による火山性物質の Na ─スメクタイト化作用が広範に進行しており，大網の HCO3－ 濃度（14.0～90.9 mg/L；ΔHCO3－＝＋0.2～＋1.5 meq/L）は低く，この風化作用を僅かに受けていると判断される．ΔNa+（＋3.6～＋12.5 meq/L）は ΔHCO3－ よりかなり高いことから，ΔNa+＝ΔHCO3－ より過剰な Na+ 量を ΦNa+（ΦNa+＝ΔNa+－ΔHCO3－）とおくと，（ΔCa2+＋
ΦNa+）と ΔSO42－ は直線（ΔCa2+＋ΦNa+）＝ΔSO42－ 付近にプロットされる（Fig. 8）．
以上の結果によれば，福渡層（緑色凝灰岩）分布地域から地下に涵養された降水が福渡層（緑色凝灰岩）を構成する硬石膏・石膏の溶解作用を主とするほか，火山性物質の Na ─スメクタイト化（僅か），および陽イオン交換反応（Na ─スメクタイトの Ca ─スメクタイト化）を受けて，大網温84

第 72 巻（2022）

塩原温泉の水質とその地質鉱物学的解釈

Fig. 8 ΔCa2+, (ΔCa2+＋ΦNa+)－ΔSO42－ diagram for the Oami hot spring waters fromthe Shiobara field.  The small and large symbols represent the data for ΔCa2+－
ΔSO42－ and (ΔCa2+＋ΦNa+)－ΔSO42－ diagrams, respectively.  The location numbers are the same as in Table 1.

泉をもたらした深部流体が形成されたと推定される．同様の成因は，栃木県内では緑色凝灰岩が分布する板室地域（村松，2021）で報告されている．
5．2．2

酸性 SO4 型温泉

酸性（pH 2.0～2.9）SO4 型の新湯（R1～3, 1a～3a）は H2S（23～128 mg/L）を含み，Cl－ 濃度（2～4 mg/L）と B/Cl モル比（0.28～52.0）は蒸気による加熱を示唆する（Fig. 3b；甘露寺ら，1999，
2002）．那須温泉では酸性・弱酸性の SO4・Cl 型と SO4 型温泉が分布するが（村松，2021），塩原
温泉では前者は確認されておらず，新湯は後者にあたる．富士山深部から上昇した火山ガス（SO2,HCl）の深部地下水への混入によって生じた深部流体が気液に分離し，気相の火山ガス（H2S）は微細な縦型割れ目を通じて噴気帯などで地上に達して噴気ガスを放出する．火山ガス（H2S）の一部は地上へ上昇する途中で酸素を含む浅部地下水で酸化され，酸性 SO4 型熱水に変化したと推定される．
H2S＋2O2 → H2SO4

⑹

新 湯 は Al を 6.2～26.2 mg/L, Ca を 8.9～126 mg/L, Mg を 0.3～25.3 mg/L, Fe2+ を 0.2～16.0
3+

2+

2+

mg/L 含んでおり（甘露寺ら，1999），これらの陽イオンは富士山溶岩（デイサイト）を構成する
斜長石・輝石（田島ら，2014）の溶解作用によってもたらされたと判断される．したがって，火山ガス（H2S）が浅部地下水で酸化された後，酸性 SO4 型熱水が斜長石・輝石の溶解作用を受けて，新湯温泉をもたらした深部流体が形成されたと推定される．
5．3

Cl 型，Cl・HCO3 型温泉Cl 型，Cl・HCO3 型 の 福 渡（W1～17）・ 塩 釜（G1～6, 1a, 1b）， 塩 の 湯（Y4～11, 4a, 4b, 11a,11b）・畑下（H2～10, 2a, 6a）・門前（Z2～16, 9a, 12a, 13a）・古町（F11～23）・中塩原（N8～10,10a）・上塩原（K4～14, 3a, 4a, 4b）・元湯（M2～11, 2a, 4a, 7a, 8a）のほとんどの Cl－ 濃度（135～85村松容一，長島秀行

温泉科学

2,184 mg/L）と B/Cl モル比（0.03～0.12）は火山岩が貯留母岩であることを示唆する（Fig. 3b；鈴木ら，1970；甘露寺ら，2002）．このうち，福渡（W9）の地下地質は福渡層（緑色凝灰岩），元湯（M10）は福渡層（緑色凝灰岩，流紋岩），上塩原（K3a, 4）は主に塩原層群，福渡層（緑色凝灰岩・流紋岩）であることを考慮すると，福渡層（緑色凝灰岩）が温泉貯留層であると判断される．したがって，Cl 型，Cl・HCO3 型温泉の形成には中新世に海底堆積物（福渡層緑色凝灰岩の起源物質）
が海底火山活動によって埋没する過程で取り込まれた間隙水（海水）が関与する．
トリリニアダイアグラムからわかるように，Cl 型，Cl・HCO3 型温泉の多くは希釈化石海水（DFSW）と Na に富む HCO3 型降水起源水（A）を結ぶ混合線 ML1 沿いにプロットされ，希釈化石海水が Na に富む HCO3 型降水起源水で幾らか希釈されたものである（Fig. 2）．以下には，時系
列的に，間隙水（海水）の進化による希釈化石海水の形成，Na に富む HCO3 型降水起源水の混合による深部流体の形成の順に検討する．
5．3．1

間隙水（海水）の進化による希釈化石海水の形成

中新世に海底堆積物に閉じ込められた間隙水（海水）が諸作用を受けて間隙水（希釈化石海水）に進化した後，希釈化石海水が割れ目に移流・貯留される過程である．
⑴

陸域由来の降水による間隙水（海水）の希釈
塩の湯（Y4～11, 4a, 4b, 11a, 11b）・上塩原（K4b）の Cl－ 濃度（898～2,281 mg/L, 海水混合比 0.05

～0.12）は Cl 型，Cl・HCO3 型温泉のなかで最も高く，陽・陰イオン組成比は上塩原（K4b）が海
水に最も近い（Fig. 2, Table 1）．海水が海底堆積物（緑色凝灰岩の起源物質）に閉じ込められたにも関わらず，上塩原（K4b）の Cl－ 濃度（1,647 mg/L）は海水よりかなり低く（Table 1），HCO3－
濃度は 45.0 mg/L 含まれるに過ぎないことから，深部流体は間隙水（海水）が火山性物質の Na ─
スメクタイト化作用をほとんど受けていない降水起源水で希釈されて形成されたと判断される．このような海水より低い Cl－ 濃度をもつ間隙水は，中新世に陸域で地下に涵養されて広域流動した降水によって希釈された海水が海底堆積物に閉じ込められたと考えられる（楡井，1980；Tsunogai
et al., 1996）．
⑵

硬石膏の沈澱作用
中新世の埋没過程で，海底堆積物（緑色凝灰岩の起源物質）に間隙水として取り込まれた海水は加熱されて硬石膏を沈澱する（酒井・大木，1978）．Cl 型，Cl・HCO3 型温泉の SO42－ 濃度はこの硬石膏の沈澱，および後述する中期～後期中新世に陸地化した後の降水による福渡層（緑色凝灰岩）の硬石膏・石膏の溶解に支配される．そのため，SO42－/Cl－ 当量比は海水を挟んだ大きな変化幅をもち，硬石膏の沈殿による低下分と溶解による上昇分の和で表される（Fig. 7a）．塩の湯（Y4～11, 4a,4b, 11a, 11b）と上塩原（K4b）の SO42－/Cl－ 当量比（0.016～0.036）は海水（0.100）よりかなり低く（ΔSO42－＝－5.3～－1.9 meq/L；Fig. 7a），この低下は硬石膏の沈澱に起因する．
⑶

火山性物質の Mg ─スメクタイト化作用
Cl 型，Cl・HCO3 型温泉の Ca2+/Cl－ 当量比（0.041～1.02）は海水（0.037）付近より高い一方（ΔCa2+＝＋0.0～＋11.6 meq/L；Fig. 7b），ほとんどの Mg2+/Cl－ 当量比（0.001～0.272）は海水（0.204）付
近より低い（ΔMg2+＝－11.9～＋0.3 meq/L；Fig. 7c）．塩の湯（Y4～11, 4a, 4b, 11a, 11b）と上塩原（K4b）の SO42－/Cl－ 当量比は海水より低く（前述），このような海水に比した Ca2+ の上昇と Mg2+,
SO42－ の低下傾向は塩原温泉と同じ緑色凝灰岩（湯ヶ島層群）を湧出母岩とする伊豆半島にある高Cl 型の下賀茂温泉（Cl－ 濃度 187～340 meq/L）などで報告されている（水谷・浜砂，1972）．
前述したように，Cl 型，Cl・HCO3 型温泉は硬石膏・石膏の沈澱および溶解作用を受けており，これらの作用で変化した Ca2+ を除く Ca2+ 量が ΦCa2+（ΦCa2+＝ΔCa2+－ΔSO42－）に相当する．Figure 9aからわかるように，硬石膏の沈殿を受けた塩の湯・上塩原（K4b）の ΦCa2+ と ΔMg2+ 間には逆相関86

第 72 巻（2022）

塩原温泉の水質とその地質鉱物学的解釈

Fig. 9 ΦCa2+－ΔMg2+ (a) and (ΦCa2+＋ΦNa+)－ΔMg2+ (b) diagrams for the Cl, Cl・HCO3 type watersfrom the Shiobara field.  The location number is the same as in Table 1.

が認められ，火山性物質の熱水変質による Mg ─スメクタイト化で間隙水の Mg2+ は消費されてCa2+ が溶出したと推定される（酒井・大木，1978；Lawrence et al., 1975；Scholz et al., 2013）．
［（K, Na）O, MgO, CaO, Al2O3, SiO2］＋7H4SiO4＋Mg2+＋nH2O→ 2（K, Na）（Mg, Al）
Si4O10（OH）（n＋12）H2O＋Ca2+
0.5
2・
⑷

⑺

斜長石の曹長石化作用
福渡層（流紋岩）の薄片観察によれば，斜長石は汚濁した曹長石に交代され，一部は方解石に交代されている（岩生・今井，1955）．この組織的特徴に，灰長石端成分の多い斜長石ほど選択的に曹長石化される特性を勘案すると，斜長石（灰長石端成分）は間隙水との反応によって曹長石化し，石基中のガラス（SiO2）は溶脱したことが示唆される（川本，2001；吉村，2001）．
CaAl2Si2O8＋2Na+＋4SiO2 → 2NaAlSi3O8＋Ca2+⑻

そして，溶出した Ca2+ の一部が CO32－ と反応して，方解石が溶脱した孔隙に沈澱したと考えられる（川本，2001；吉村，2001）．Cl 型，Cl・HCO3 型温泉が本反応を受けた根拠は，第 5．3．2 項で述べる．
⑸

カリ長石のセリサイト化作用
Figure 7d からわかるように，Cl 型，Cl・HCO3 型温泉のほとんど（K, 4, 4a, 4b を除く）の K+/Cl－

当量比（0.019～0.061）は海水（0.013）より高い（ΔK+＝＋0.1～＋1.8 meq/L）．福渡層（流紋岩）にセリサイトが顕著に認められており（岩生・今井，1955），本岩を構成するカリ長石の熱水変質作用によるセリサイト化（吉村，2001）が K+ 濃度の増加をもたらしたと考えられる．
+
3KAlSi3O8＋2H+ → KAl3Si3O10（OH）
2＋2K ＋6SiO2

⑹⑼

希釈化石海水の形成
以上の結果によれば，中新世の埋没過程で加熱された海底堆積物（緑色凝灰岩の起源物質）に閉じ込められた間隙水（海水）は陸域で地下に涵養された降水により希釈されるとともに，硬石膏を沈澱した．また，火山性物質の Mg ─スメクタイト化を受けて Mg2+ の消費と Ca2+ の溶出が進行し，溶出した Ca2+ は間隙水（海水）の SO42－ と反応して一層硬石膏を沈澱した結果，SO42－ と Mg2+ に乏しい間隙水に変化した．さらに，斜長石の曹長石化，カリ長石のセリサイト化を受けた間隙水（希釈化石海水 DFSW）となり，割れ目に移流・貯留された．その後，中期～後期中新世に陸地化す
ると，希釈化石海水は Na に富む HCO3 型降水起源水と混合する．
87

村松容一，長島秀行

5．3．2

温泉科学

Na に富む HCO3 型降水起源水の混合による深部流体の形成

中期～後期中新世に陸地化した後，希釈化石海水が Na に富む HCO3 型降水起源水と混合して，深部流体が形成される過程である．
⑴

火山性物質の Na ─スメクタイト化作用，硬石膏・石膏の溶解作用
第 5．1．1 項で述べたように，Na に富む HCO3 型降水起源水の形成には，降水の地下涵養過程における火山性物質の Na ─スメクタイト化作用，および福渡層（緑色凝灰岩）に含まれる硬石膏・石膏の溶解作用が関与する．Cl 型，Cl・HCO3 型温泉（W17, G1a, Z9a, 15, 16, K3a, M8a）の深部流
体は Na ─スメクタイトに過飽和である（Fig. 6a）．また，この型の福渡・塩釜・畑下・門前・古町・中塩原・上塩原（K4b を除く）・元湯は SO42－/Cl－ 当量比（0.025～0.732）が海水（0.100）を挟んだ値（ΔSO42－＝－2.4～＋4.3 meq/L；Fig. 7a）を示し，硬石膏の沈澱作用に加えて硬石膏・石膏の溶解作用も受けている．
Figure 9a からわかるように，Cl 型，Cl・HCO3 型温泉のほとんどは直線 ΦCa2+＝－ΔMg2+ より
ΦCa2+ に過剰であることから，（ΦCa2+＋ΦNa+）と ΔMg2+ の関係をみると，直線（ΦCa2+＋ΦNa+）＝－ΔMg2+ 付近にプロットされる（Fig. 9b）．したがって，この型の温泉は火山性物質の Mg ─スメ
クタイト化作用と Na ─スメクタイト化作用，硬石膏・石膏の溶解・沈澱作用に加えて，斜長石の曹長石化作用による陽イオン交換も行われたことがわかる．
⑵

スメクタイトのイライト化作用
スメクタイトは 58～142℃でイライトに変換する（Freed and Peacor, 1989）．イライトの生成には K+ の供給量が関係し（吉村，2001），変換が進行すると ΔK+ と Cl－ 濃度は逆相関直線 L1（傾き－0.0147）付近にプロットされるようになる（村松ら，2016）．Cl 型，Cl・HCO3 型温泉の ΔK+ と Cl－
濃度の関係をみると，ほとんどは逆相関直線 L1 付近にはプロットされないが，塩原温泉で最も深い上塩原（K4, 4a, 4b；孔底深度 800 m）は逆相関直線 L1 付近にプロットされ，スメクタイトの続成変質によるイライト化を受けている（Fig. 10）．

Fig. 10 ΔK+－Cl－ diagram for the Cl, Cl・HCO3 type waters from the Shiobara field.  
The location numbers are the same as in Table 1.  The L1 (－0.0147) sees in text.

88

第 72 巻（2022）⑶

塩原温泉の水質とその地質鉱物学的解釈

Na に富む HCO3 型降水起源水の混合による深部流体の形成
以上の結果をまとめると，Cl 型，Cl・HCO3 型温泉をもたらした深部流体の水質形成機構は次のとおりである．中新世の埋没過程で加熱された海底堆積物（緑色凝灰岩の起源物質）に閉じ込められた間隙水（海水）は間隙水（希釈化石海水）に進化し，割れ目に移流・貯留された．その後，中期～後期中新世に陸地化すると，希釈化石海水に幾らかの Na に富む HCO3 型降水起源水が混合した深部流体になり，上塩原の深部ではスメクタイトのイライト化が進行した．

6． ま

と

め

塩原温泉を対象に主成分および安定同位体比に関する温泉水の分析データを収集して，地質鉱物学的視点で水質形成機構を検討した．福渡，塩釜，畑下（多源泉）は Cl 型，Cl・HCO3 型，塩の湯，門前，古町，中塩原，上塩原，元湯は Cl 型と Na に富む HCO3 型，袖が沢・甘湯は Na に富む
HCO3 型，須巻，畑下（1 源泉）は Ca に富む HCO3 型，大網は中性～アルカリ性 SO4 型，新湯は酸性 SO4 型に属し，各型の温泉をもたらした深部流体の水質形成機構は次のとおりである．
⑴

Na に富む HCO3 型深部流体は，高原火山の高標高域から地下に涵養された降水が高原火山噴出物を構成する火山性物質の Na ─スメクタイト化を主とするほか，福渡層（緑色凝灰岩）に含まれる硬石膏・石膏の溶解作用，陽イオン交換反応，希釈化石海水の混合（幾らか）を受けて形成された．また，Ca に富む HCO3 型深部流体は降水が石灰華の溶解作用を主とするほか，火山性物質の Na ─スメクタイト化，硬石膏・石膏の溶解作用，および希釈化石海水の混合（幾らか）を受けて形成された．
⑵

中性～アルカリ性 SO4 型深部流体は，福渡層（緑色凝灰岩）分布域から地下に涵養された降水が福渡層（緑色凝灰岩）を構成する硬石膏・石膏の溶解作用を主とするほか，火山性物質の Na ─
スメクタイト化（僅か），陽イオン交換反応を受けて形成された．酸性 SO4 型深部流体は，高原火山北麓の冨士山深部から上昇した高温火山ガス（H2S）が浅部地下水で酸化された後，斜長石・輝石の溶解作用を受けて形成された．
⑶

Cl 型，Cl・HCO3 型深部流体は長期間をかけて形成された．中新世の埋没過程で加熱された海底堆積物（福渡層緑色凝灰岩の起源物質）に閉じ込められた間隙水（海水）は陸域から地下に涵養された降水で希釈されるとともに，火山性物質の Mg ─スメクタイト化，硬石膏の沈澱，斜長石の曹長石化，カリ長石のセリサイト化を受けた間隙水（希釈化石海水）となり，割れ目に移流・貯留された．その後，中期～後期中新世に陸地化すると，希釈化石海水に幾らかの Na に富む HCO3 型降水起源水が混合して深部流体が形成され，上塩原の深部ではスメクタイトのイライト化も受けた．
謝辞
匿名の 2 名の査読者には懇切丁寧なご指摘を頂きました．ここに記して深く感謝いたします．

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