流体物理洗浄（3）ジェット洗浄、ブラシ洗浄、その他
Physical Fluid Cleaning (3) Jet, Brush, and other topics
静岡大学

学術院

工学領域

准教授

真田 俊之

Sanada Toshiyuki (Associate Professor)
College of Engineering, Academic Institute, Shizuoka University
北海道大学

大学院工学研究院

機械宇宙工学専攻教授

渡部正夫

Watanabe Masao (Professor)
Division of Mechanical and Space Engineering, Faculty of Engineering, Hokkaido University

1. はじめに2. ジェット洗浄

3 度目となる流体物理洗浄の紹介は、前回の超音波ジェットとは英語のJetのことで、広辞苑では、「孔口かに引き続き、幅広く使用されている洗浄手法であるジェッら流体が連続的に噴出する形態。また、その噴出物。

ト洗浄やブラシ洗浄について、現在理解されているメカ噴流。」となっている。第一回で紹介したように、気体のニズムを紹介する。このようなシンプルな現象でさえ、未噴流のみでは洗浄効果は低い。そのため、物理的作用解決な物理がふんだんに含まれていることを強調したが必要な洗浄物では、液滴などを衝突させることによっい。その後、微細な孔やパターンの中などの洗浄で問て高い圧力や局所的な高速な流れを発生させ洗浄を題になる、細孔内への液体侵入について私見を述べ可能としている。このような気体と液体を混合させ高速たい。

で噴射し洗浄する技術を2 流体ジェットと呼ぶが、この 2

微細な液滴群であるスプレーは、工業上幅広い分野流体にすることのメリットや周囲気体の影響などについで使用されている。しかしジェット洗浄を行うには一工夫ては他にもレビュー記事を執筆しているのでそちらを参が必要である。その工夫や、液滴を衝突させることに考にしていただきたい 1-2）。簡単に述べれば、簡単に圧よって発生する高い圧力や速い流れはどのように形成さ縮できる気体を用いて高速な流れを作り、密度が気体れるのかを紹介する。の 1,000 倍近い液体を加速させて被洗浄物へと衝突さ一方、接触式のブラシ洗浄はどうやって不純物を除去しているのだろうか。ブラシの種類にもよるが、まだ完せるのである。今回は高い圧力や高速な流れが発生する理由について紹介する。

全には理解されていない。半導体デバイス製品から洗前回の記事において、非圧縮性流体のベルヌーイの車まで幅広く使用されているPVAブラシの洗浄メカニズ定理と呼ばれる式を紹介した。ベルヌーイの式は、速度ムについて現在提案されているモデルを述べると共に、と圧力の関係を示した式であり、研究者によって行われてきた議論を紹介する。
最後に、表面を濡らしたい場合、表面張力は低い方が良いのか、それとも高い方が良いのであろうか。どうと示された。ここで、p は圧力、V は速度、ρは密度であやって液体は細孔へと侵入しているのであろうか。表面る。この式によれば、流れが遅くなる地点では圧力が高張力という分かりにくい物理量と、洗浄で重要となる濡くなる。一方で、流体の流れを急にせき止めた場合にれについて議論したい。

は、流体が圧縮され、その際の圧力上昇Δp は次式で示される。
ここで、C は音速、ΔV は速度の変化である。この圧力

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流体物理洗浄（3） ジェット洗浄、ブラシ洗浄、その他の急激な上昇は密度や音速の大きな液体で顕著に観図 1 にモデル図を示す。原点で対称な放物線が x =察され、流体が水の場合には水撃（Water hammer）と呼0の壁面へと衝突することを考える。この時、壁は剛体壁ばれている。水道などで急激に蛇口を閉めるとカーンと（変形しない）とする。t = 0 で衝突したと仮定し、その後いう音がすることがあるが、これはこの水撃現象と関係の時刻の放物線を求めると、次式で示される。

しており、バルブ等を破壊する恐れがあり注意が必要である。
それでは、この一次元の水撃理論によって発生する

ここで、L は液滴径程度の大きさで、長さの次元を持つ圧力を見積もってみよう。また流れをせき止めて発生す量、V は衝突速度である。液滴が衝突して圧縮されるとるベルヌーイの定 理から導かれる圧 力とも比 較してみ考えると、y < 0 の領域の面積が圧縮されることになる。

る。V = 10 m/s 程度の水の流れを考える。水の密度はそのとき、接触点（X e, Ye）の座標を考える。この接触点

1,000 kg/m 程度、音速は1500 m/s程度となる。ベルヌーの x 座標の値は液滴が衝突後どのように変化するかをイの定理から導かれる圧力は 1/2 × 1,000 × 10 = 5×10

見るため、X e を求めると324Pa 程度と、1 気圧が 101.3 kPa ≒ 10 Paであることを考え5るとそれほど大きな値では無い。一 方、水 撃 圧 力は、となる。この接触点の速度は時間微分となるため

1,000 × 1,500 × 10 = 1.5×10 Paと150 気圧程度となる。
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非常に大きな値である。さらに高速な場合、例えば数100 m/s程度になると、水撃圧力はさらに大きくなってしま
い、材料の降伏応力と同程度の値となってしまう。これと表される。すなわち、横方向速度 Ve は、衝突時 t = 0でが、液滴衝突によって発生するエロージョン（前回のキャは無限大となって発散してしまう（数学的には特異点とビテーションエロージョンも同じ）の原因となる。このよう呼ばれる）。実際には無限大の速度は無いので、t = 0に、液体の流れを急激にせき止めると非常に高い圧力を除いて考えれば良い。速度は時間と共に放物線的にが発生する。なお、液滴が衝突した際に発生する圧力減少するものの、初期の段階では非常に高速となる。

は、液滴が曲率を持つため、さらに複雑となり、局所的

実際に、数値解析や実験の観察結果においても、衝突にはこの水撃圧力よりも高い圧力が発生し、水撃圧程速度の数倍に達することが観察されており6）、条件に度では破壊されない材料でさえも、エロージョンが観察

よっては液中の音速を大きく超える。

されることが知られている 3）。
液滴などを高速で衝突させ、局所的に高圧を発生させると、表面が振動し、その振動の加速度による慣性力が付着力を上まわれば、表面の粒子を除去することができる。これは Hoppingや Tramplingと言った粒子除去モデルとして知られている。実際にレーザーを使って局所的にかつ短時間で対象物を熱膨張させ、その作用によって不純物が除去できることが観察されている 4）。
一方、第一回で紹介したように、流体の流れを使用して微粒子を除去する場合には粒子を回転させるRollingが主たるメカニズムである。液滴が衝突した際には高速

図 1 放物線を持つ曲率の衝突な横方向流れが観察されることが知られているが、何以上のように曲率を持った液滴を高速で衝突させる故だろうか。場合によっては、衝突速度の数倍にもなると、単純には予想できないような様々な物理現象があり、高速な流れを発生させることができる。その理由の一つ

このような現象が洗浄に絡んでいるのである。なお、今として液滴の曲率が挙げられる。簡単な2 次関数（放物回は接触線の詳細物理については割愛したが、固体と線）を使って説明する 5）。

液体および気体の三相界面は非常に深い物理があり、THE CHEMICAL TIMES

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多くの研究者が熱心に研究を続けている 7）。
これまで説明したように、二流体ジェットでは高速な液研磨剤のように扱うメラミン系のスポンジも存在するが、今回は除外して検討する。

滴衝突が重要となる。一方で、気体と液体を混合して雑巾のようなスポンジによる洗 浄も複 数の研 究 者に噴射するノズルは様々な目的のために開発されており、よって調査されてきた。しかし、その文献を見る限りとて二流体ノズルと呼ばれるものであってもそれが洗浄に適も混乱しているように思う。例えば CMPと呼ばれる半導しているとは限らない。特に二流体用のノズルは、微細体製造プロセスの工程後の洗浄のモデルにおける提案な液滴を発生させ、液滴の表面積を増加させることを目を見てみると、主として 2 つのメカニズムが提案され、同的にしたものが多い。そのため状況に応じてノズルは自一の著 者であっても、時 期によって主 張が異なったり、作する必 要がある。このような場 合には混 相用のノズ

その 2 つのメカニズムが同時に発生しているという説明

ル、例えば溶射技術などを参考にすれば良いだろう8）。

が多い。この洗浄工程では PVAブラシと呼ばれる高分気相の加速だけでなく、液相の加速区間も十分に考慮子が使用されるが、その PVAブラシで提案されている2する必要がある点が重要である。すなわち液体と気体つの洗浄メカニズムを見てみよう。には相対速度が存在する。このことは数値解析によってノズル設計を行う際にも重要である 9）。

一つは第一回で紹介したせん断流れによって粒子がRollingを行うというものである。この洗浄メカニズムを主張している論文では、図 2 に示すように、スポンジと洗浄対象物とは接しておらず、その間の流体に速度勾配が3. ブラシ洗浄存在し、その速度勾配によって除去されるというもので筆者の経験ではブラシ洗浄は大きく2 種類に分けらある。このような速度勾配は固体表面間では十分に考れる。1 つは歯ブラシのようにナイロン系樹脂を使用したえられる（軸受けは、おおよそこのような速度分布と考えもので、他方は水を十分に染み込ませたスポンジ状のもられている）。しかしこの仮定には、筆者は疑問を感じのである。この 2 種類の特長について、ある展示会にてる。多孔質体とも見なせ、複数の孔が開いているスポン洗浄用スポンジを販売しているメーカーより聞いた言葉

ジにおいて、表面は滑り無し境界条件（速度がゼロ）とが的を射ており、ここで紹介したい。その説明とは、ナイは限らない。そのため、このような速度勾配がそもそも発ロンは「ほうき」、スポンジは「雑巾」というものである。

生しているかは自明ではなく、また信頼できる観察結果

ナイロン系の樹脂での洗浄は、ほうきとしての機能が重要となる。不純物を掃いて取り除くのである。そのた

さて、PVAブラシの研究では摩擦力を測定して、そのめ、どの程度の弾性を持っているかが重要となり、たわ摩擦力からどのような接触状態になっているかを予測すみを持たせた後にどの程度の時間で元に戻り、その際る研究が多い。固体と表面との間に液膜があり、一定のにどの程度の力を発生させるかが詳細に調査されてい速度勾配が形成される条件になると摩擦はどうなるのでる 10）。また歯磨きなどで使用される場合には、歯磨き粉あろうか。固体間が液体で満たされて相対運動する状などとの相性や歯磨きの方法が重要となるようである。

態を流体潤滑と呼ぶが、このような状態での摩擦係数

このようなほうきにおいては、対象物に応じて工夫が必は 0.001から0.01 程度と言われている。一方で PVAブラ要だが、洗浄のメカニズムとしては樹脂などに蓄えられシの表面との摩擦係数は、様々な研究者が測定しておた弾性エネルギーを開放する際に、その樹脂が高速でり液体のpHに依存するが、0.1から1.0程度である11-13）。

動き、粒子を除去すると言えよう。そのため、ブラシが変

これは流体潤滑とは言いがたい。そのため、単純なせ形してしまい、へたってしまったら交換時期となる。

ん断流れによって粒子が除去されているモデルは、現実

一方、スポンジによる洗浄は、十分に水を保有してい18も報告されていない。とは異なると予想する。

るため弾性を持つ固体と粘性を持つ液体とが混在し表

なお、ロールブラシを回転させるためのトルクは測定し面をこする。この固液混相状態が洗浄メカニズムの理やすい物理量である。その際に、どの程度の粒子が除解を難しくしている。本稿では、この点について議論し去可能かを見積もるため、トルクと粒子除去の関連も検てみたい。スポンジをこすることによって一部脱落させ、討されている 14）。しかしその解析手法は、一定の速度

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流体物理洗浄（3） ジェット洗浄、ブラシ洗浄、その他勾配を持つ液膜が存在すると仮定し、この速度勾配にけの接触面積の 1％程度、1 つの真実接触点の大きさ

よって散逸するエネルギーとブラシを回転させるためのトは 10 µm 程度かそれ以下と言われている 16）。接触してルクによる仕事が釣り合うとの仮定によって、液膜厚さをいるように見えても、ミクロスケールで見てみれば接触し見積もる解析となる。
しかしながら、そもそもブラシを回転ている箇所は非常に限られている。そのため、PVAブラさせるための仕事は、液膜内での粘性散逸のみとは限シの場合を考えてもブラシと表面の微小パーティクルがらず、ブラシを回転させるための仕事と表面摩擦による直接接触する確率は極めて低いことが予想される。以仕事の組み合わせであるため、その仮定から間違って上ように接触と言っても未だに未解明な点は多い。

おり、結果が正しい保証は無い。

なお、筆 者らの研 究によって、ブラシと表 面の摩 擦は、特にロール型ブラシを使用する際に対象物濡れ性に依存することや、ブラシの粘弾性とノジュール（表面の突起物）によって局所的に摩擦力を増加させることができることなどを示した。詳細は文献を参照されたい 17-18）。
今後、よりミクロな領域での研究を続ける予定である。

図 2 PVAブラシの洗浄モデル 左：rolling、右：full-contact 15）

4. 微細パターンへの液体侵入

もう一つのモデル洗浄モデルは、付着である。図 2に示

洗浄対象物は平坦とは限らない。このような表面を洗すようにブラシが接触する際に、表面に存在する不純物浄する際には、液体と表面の濡れ性や液体自身の表面がブラシと付着し、取り除かれるというメカニズムである。

張力が重要となる。微細パターン内の洗浄を行う際に、雑巾等で表面を掃除すれば、雑巾が汚れるため、まず予洗浄液がパターンに入らない限り効果的な洗浄が期待想するメカニズムである。しかし、微小なスケールの不純できないためである。本節ではこのような凹凸を持つ表面物の除去を考えると、それほど現象は単純では無い。

において、表面はどのように濡れるのかを検討する。表面

例えば、ブラシ洗浄のモデルに関するNortheastern

張力の説明には力の考え方とエネルギーの考え方があ、様々な理論を用いるが、筆者には界面近傍分子の圧力テンソルの非等方て表面に存在する微粒子除去メカニズムを検討してい性という力の概念が分かりやすい 19）。しかし、この表面る。前述した rollingによる作用では、微粒子を除去する

張力の概念は難解であり、その説明のみで一つの解説ことは困難で、直接接触（full-contact）
によるモーメントをになってしまうためここでは省略する。参考のため、表面評価している。直接接触で得られるモーメントは、除去張力をイメージするのに優れた文献を引用しておく20-21）。に必要な値に比べ 1015 倍以上も大きなオーダーであり、なお、最近、細管内に液体が侵入している際の現象をこのメカニズムであれば 100％除去可能である。しかし説明するにはエネルギーのみでは不十分で、力の概念現実には 100％除去することは困難であり、このような付が必要だという主張の論文も報告されている 22）。

Universityのグループの論文では

15）着力が発生していれば、洗浄後ブラシに接触した粒子

さて、表面張力と濡れおよび洗浄に関して以下のようは取り除くことが出来ないだろう。しかし、実際のプロセな説明が一般的である。例えば、なぜフッ素系洗浄剤

スでは、PVAブラシは繰り返し使用され、洗浄時には粒が精密部品などの微粒子洗浄に用いられるか、という子を表面から取り除き、その後クロスコンタミネーション

質問であれば、洗浄液の表面張力が小さいからという防止のため、ブラシから粒子を取り除く必要があるため、答えである。表面の微細な隙間に洗浄液が入り込むこそれほど単純では無いことが予想される。とが容易であるからである。表面張力が低い方が微細

一般的に摩擦は、真実接触面積と呼ばれるミクロス
ケールで実際に表面と接している面積に強く関連しておな隙間に洗浄液が入りやすいのだろうか。ここで、力学的視点から表面張力による濡れを考えてみよう。

り、見かけの接触面積とは大きく異なる。ここで一般的

まず、表面張力が低いほど濡れるとは、どのような場な固体において、真実接触面積は荷重に比例し、みか合であろうか。例えば同じ表面エネルギーを持った固体

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の場合には、液体の表面張力が低いほど、接触角は小接触角θで正負が逆転することからも、濡れやすさを接さくなる。例えば図 3 に示すように、比較的表面エネル触角によって整理できることが理解できるだろう。この点

ギーの小さな高分子の膜の上では、表面張力の大きなにおいても、同じ材料であれば、接触角が重要となる。

水は丸くなり接 触 角は大きく、表 面 張 力の小さなアル視点を変えこの毛管現象について、細管の大きさにコールは接触角が小さい。先ほどの回答は、このようなついて考えてみる。式によれば、管が小さいほど上昇量考え方に依存していると予想する。これは、油汚れなどは大きくなる（図5）。接触角が異なる場合でも、管が小さの除去のイメージ図と一致する。例えば図 4 のような油くなることで上昇量を同じにすることができる。これは検が水中の表面に存在した際に、界面活性剤を添加した討している系における表面張力の支配度を示しており、とする。界 面 活 性 剤の添 加は接 触 角を徐々に変 化さ微細な管では重力などの作用に比べ表面張力が支配せ、最終的に油が離脱する。ローリングアップと呼ばれ的になることを意味する。

る現象である。この際には、表面張力を低くすることで水の濡れが促進し、油の除去が可能となる。すなわち表面張力を低くすることで、表面と油の間にその液体が濡れていくのである。

図 3 シリコンラバー上の液滴（左：水右：エタノール）
図 5 毛細管現象

このような視点から表面張力を考えるとどうであろうか？ つまり細管では、通常の管に比べて表面張力が支配的であり、表面張力が（相対的に）大きいから上昇量が大きくなるといえる。例えば、筆者は以下のような質問を頻繁に受ける。近年のパターンの微細化によって洗浄液が細孔に入らなくなる。どうすれば良いか。この回答として言えることは、同じ材料である限り、孔が小さく
図 4 界 面 活 性 剤によるローリングアップモデルなることで洗浄液が入らなくなることは無い。むしろ、小さな孔の方が表面張力が（相対的に）大きくなって、入りやすくなるはずである。入らないのは、新規材料等を導一方、凹凸や微細なパターンなどを持った表面の場入することによって、そもそも接触角が大きな液体と材料合どうであろうか？例えば毛細管現象という微細な管のの組み合わせであることが多い。これらの効果は微細中を液体が上昇（もしくは下降）する場合を考える。図 5になればなるほど強調されるため、問題が表面化するに示すように固体表面上の接触角と同様に考え、濡れのであろう。

やすい細管、例えばガラスなどは液体が上昇する。逆細管の先端が封じられている場合はどうであろうか。に、濡れにくいテフロンなどの細管では下降してしまう。

このような場合には、表面張力と空気の溶解、外部圧この際の上昇（下降）量 h は、力が重要となる。液体が侵入するということは、気体の体積を小さくすることで、気体の液体への溶解や気体排出のための流路が確保されない限り、圧力が上昇しで示される。ここでσは表面張力、d は細管径である。

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（通巻 238 号）てしまうためである。これらに関しては、空気の溶解の流体物理洗浄（3） ジェット洗浄、ブラシ洗浄、その他

みでの見 積もり23）や実 験による調 査 24）が報 告されている。著者らの見積もりによれば、数ミリメートルから数

参考文献

十マイクロメートルまでは表面張力は支配的では無く、

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ジェット等の液滴の衝突が必要である。さらにサブマイ

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クロメートルの微細管になれば、表面張力が支配的となり気体が圧縮され高圧に、気体が高圧になればヘンリーの法 則によって溶 解が促 進されるという現 象が予測できる。すなわち、管が小さいほど液体侵入は問題では無くなるのである。なおナノスケールの表面では表面ナノバブルなど、まだ物 理 学の問 題としても活 発に議論がされている話題もある。また、ナノスケールでは表 面 張 力の作 用を大きくすれば（接 触 角が 小さければ）液体は簡単に侵入するが、一方で乾燥時のパターン倒壊の原因となりうる。そのため接触角の制御が重要となる。

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6. 流体物理洗浄のまとめと謝辞
3 回に渡って流 体が絡む物 理 洗 浄について紹 介を行った。今回紹介したように、その物理現象は非常に

10）Vanegas Useche, L.V.; Abdel Wahab, M.M.; Parker, G.A. J.
Sound Vib. 2007, 307（3-5）, 778-801.
11）Philipossian, A.; Mustapha, L. J. Electrochem. Soc. 2004, 151（7）, G456-G460.

複雑であり、未だに解明されていない事項も多い。その

12）Dedy, N.; Hong, L. J. Tribol. 2008, 130（2）, 021603-021603-5.

ため技術開発の際には試行錯誤になり易い。一方で、

13）Fujiwara, T.; Sanada, T.; Fukunaga, A.; Hiyama, H. Solid State
Phenomena. 2013, 195, 213-216.

単なる試 行 錯 誤 のみによらず、原 理 原 則に従えば、様々な洗浄可能性も見えてくる場合が多い。試行錯誤の際にも、メカニズムを再考することで、検討しなかった

14）Xu, K.; Vos, R.; Vereecke, G.; Doumen, G.; Fyen, W.; Mertens,P.W.; Heyns, M.M.; Vinckier, C.; Fransaer, J.; Kovacs, F. J. Vac.
Sci. Technol. B. 2005, 23（5）, 2160-2175.

いただきたい。なお、この物理洗浄という技術は広範囲

15）Busnaina, A.A.; Lin, H.; Moumen, N.; Feng, J.; Taylor, J. IEEE
Transactions on Semiconductor Manufacturing. 2002, 15（4）,374-382.

で使用されているにも関わらず、その基本概念が体系

16）松川宏 . 摩擦の物理 . 岩波書店 , 2012, 116p.

パラメータが浮上する可能性もある。ぜひ、再検討して的に整理されているとは言い難い。他の技術と比べ、論文等も極めて少ない。そのため、これからも体系化に向けて研究を続ける予定である。
最後に、本研究遂行には科研費等の支援を受けたものが多く、また多く知見は、共同研究の成果として得られたものである。特にアクアサイエンス株式会社との 2
流体ジェットの共同開発、および株式会社荏原製作所との PVAブラシの洗浄メカニズム解明の共同研究によ17）Hara, Y.; Sanada, T.; Fukunaga, A.; Hiyama, H. Solid State
Phenomena. 2015, 219, 148-152.
18）Hara, Y.; Sanada, T.; Fukunaga, A.; Hiyama, H. ECS J. Solid
State Sci. Technol. 2015, 4（5）, 141-148.
19）小野周 . 表面張力 . 共立出版 , 1980, 146p.
20）Berry, M.V. Phys. Educ. 1971, 6（2）, 79-84.
21）Marchand, A.; Weijs, J.H.; Snoeijer, J.H.; Andreott, B. Am. J.
Phys. 2011, 79（10）, 999-1008.

る経験に依存している点が多い。また応用物理学会界

22）Extrand, C.W.; Moon, S.I.; Langmuir. 2012, 28（44）, 1562915633.

面ナノ電子化学研究会での交流によっても様々な知見

23）Olim, M. J. Electrochem. Soc. 1997, 144（12）, 4331-4335.

を得た。ここに記して関係者への謝辞としたい。

24）Ota, K.; Tsutsumi, A. ECS Trans. 2007, 11（2）, 299-306.
25）Ogawa, Y. Solid State Phenomena. 2012, 195, 7-12.

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