J. Plasma Fusion Res. Vol.86, No.10 (2010)６
０４‐６１０

小特集 大型レーザー装置を用いた科学研究の新展開

７．パワーレーザーで拓く超高圧と物質の世界
尾 崎 典 雅，佐 野 孝 好１），真 下

茂２），佐 野 智 一，兒 玉 了 祐

大阪大学大学院工学研究科，１）大阪大学レーザーエネルギー学研究センター，２）熊本大学衝撃・極限環境センター（原稿受付：２
０
１
０年９月２
１日）

パワーレーザーによる動的圧縮法を用いると，従来法では到達できない極超高圧の物質状態を実現することができる．核融合研究と強い繋がりを持っていたレーザー超高圧および状態方程式の研究は，近年，衝撃圧縮状
態に比べてきわめて温度の低い物質状態の実現や，レーザー駆動 X 線や粒子線をプローブとして用いる診断技術の登場によって，動的超高圧分野のみならず高圧力物性科学全体にブレークスルーをもたらし得る新しい局面を迎えている．本章では，パワーレーザーを用いて拓かれようとしている超高圧物質科学の世界を，最近得られた独自の実験結果と絡めて紹介する．
Keywords:
high-power laser, Hugoniot, off Hugoniot, diamond anvil cell, isentropic compression, shock reberveration

７．
１ はじめに

凝縮媒体中において，衝撃波面が十分に急峻で不連続で「如何にして高密度エネルギーを得るか？」高エネル

あるか，波面背後の状態が定常であれば，衝撃波面前後のギー密度科学とは，制御された核融合エネルギーをめざし

状態量と衝撃波速度，粒子速度（物質速度）との間に，前た，このいわば究極の命題を基にして興った学際的な学問

述の３つの保存則が成り立つ．

の体系である［１，２］．そこでは，高温高圧の 高エネルギー密度の環境下で物質がどのように振る舞うのか，すなわ

ち物質の状態方程式が最も基本的で重要な課題のひとつである．そして，そのような極限の物質状態を生成するために，衝撃波という圧力もしくはエネルギーの波を利用した
非可逆・断熱系の動的#%!$$%!!#%#!"$（１）""!"!#!!#%$$

（２）

" "
!"!!!# "$" "" %! ! "# " ! !! !"（３）な衝撃圧縮という優れたテクここで，"，!，!，#%，$$はそれぞれ圧力，密度，比内部

ニックが広く用いられてきた．したがって，Shock phys-

エネルギー，衝撃波速度，粒子速度を表し，添字の０と１

ics，High pressure，Dynamics，Equation of state，といっはそれぞれ衝撃波面の前後を表している．また，ここではた用語は，現在においても高エネルギー密度科学を象徴的

衝撃波面前方は静止状態であるとした（$$#!）．これらに表すキーワードであり続けている．

の式を特に Rankine-Hugoniot の関係式と呼ぶ．これらの関

衝撃波圧縮の手法が状態方程式研究に威力を発揮する理係式を用いると，実験によって２つの未知数を求めること

由は，時間と距離と質量（比重）というきわめて基本的なによって，その他の状態量を一意に決定することができ物理量の測定と，質量，運動量，エネルギーに関する同じる．典型的な観測量は速度と試料の初期密度であり，例えくきわめて基本的な保存則に基づく単純な代数式から，圧ば #%は，試料の厚さ「距離」と，その試料を波が伝播する

力，比体積，比エネルギーの絶対値が得られるからである．

のに要する「時間」を測定することによって求めることが

高圧物性研究において広く用いられている大型油圧プレス

できる．この速度に初期密度を乗算するなどの計算を行うやダイヤモンドアンビルセルに代表される静的圧縮法でと，衝撃圧縮時の密度や圧力なども求めることができる．

は，一部でブリュアン散乱計測による圧力の直接決定など

近年，高強度レーザーをドライバとするレーザー衝撃圧

新しい試みがあるが，一般的には状態量としての圧力の絶縮の方法は，従来の衝撃圧縮技術に比べ一桁以上高い圧力対値を決定することはできていない．通常は，衝撃圧縮実状態を実験室で生成するほぼ唯一の方法となっている．極験データに基づいて確立された NaCl やルビーといった圧

超 高 圧 発 生 の 手 法 は，現 状 で 高 強 度 レ ー ザ ー と Z-

力目盛となる物質の状態方程式を用いて圧力が決定されてaccelerator（米サンディア国立研究所）が双璧であるが，いる．しかしながら，この状態方程式には，数 GPa からそれぞれの手法で定常的に得られる圧力に関しては守備範1 TPa のような，広範で極超高圧の領域までをカバーする

囲が若干異なる．また，レーザーの方法をとりわけユニー

ほどの汎用性はない．

クにさせているのは，他にはない光を用いた方法特有の7. High-Pressure Matter States Produced by High-Power Laser
OZAKI Norimasa, SANO Takayoshi, MASHIMO Tsutomu, SANO Tomokazu and KODAMA Ryosuke
corresponding author’s e-mail: norimasa.ozaki@eei.eng.osaka-u.ac.jp

６０４!2010 The Japan Society of Plasma
Science and Nuclear Fusion Research

Special Topic Article

高エネルギー密度性

７． High-Pressure Matter States Produced by High-Power Laser

N. Ozaki et al.

７．
２ レーザーが生成する強い衝撃波；状態方程式研究と惑星内部状態であろう．レーザーの持つエネル

ギーの時間・空間的集中性は，これまでの動圧縮研究とは異なる新奇で革新的な実験を可能にさせている．高強度

宇宙組成第一位で最も単純な構造の水素は，古くから多レーザーでしか実現が難しい圧力や温度の領域で，従来法くの科学者を惹きつけてきた．我々の太陽系で最大の惑星にはない新しい実験や計測が試みられてきた．不導体・誘である木星も，そのほとんどを水素によって構成されてお電体金属転移［３‐５］，テラパスカル域までの等エントロ

り，一般にガス惑星と呼ばれる．近年の天体観測技術の進

ピー圧縮実験
［６］などの研究が，動的超高圧の分野に真新展によって，木星の何十倍もの大きさの巨大ガス惑星が太しいトピックスを示してきたのは事実であると思うし，

陽系外で多数発見されている．このようなありふれた元素

レーザー光の高エネルギー密度性や易同期性や，ターゲッ

で構成されたありふれた惑星が，どのようなプロセスに

ト空間の微小性等を利用した，静圧縮法（ダイヤモンドア

よって誕生したのかは未だに多くの謎が残されている．惑

ンビルセル：DAC）とのカップリングや［７，８］，超短パル星進化過程を調べるには，惑星の内部構造を調べることがスレーザー駆動の先進量子プローブを用いた EXAFS［９］肝要であり，輻射や磁場の観測データに基づいた内部構造

をはじめとする吸収分光やXRD［１０］などは，きわめて特徴

モデルを拘束するのが，物質の状態方程式ということになる．

的な研究例と言える．DAC を用いた研究における大型放過去の水素に関する衝撃圧縮実験は，同位体である重水

射光施設の位置づけに対応するように，動的圧縮において素が試料として用いられることがほとんどであった［３，１３‐

これまでなかった観測のがツールとして提供されつ

１５，
１７‐２１］．その理由のひとつは，慣性核融合の燃料ター

つある．このような優位性を必要とした科学者らの需要をゲットである重水素の状態方程式を求めることが実験その満足させるべく，最近のレーザー実験では数％の精度で議ものの目的であったことである．しかしながら，宇宙のプ論できる衝撃圧縮物性実験が可能になり始めている．線結

ラズマは重水素ではなく水素であり，その質量差に起因し像

型 VISAR（Velocity Interferometer for Any Reflec-

たゼロ点エネルギーの違いから圧縮前の状態における分子tor）は，速度域にもよるが，１％を越える衝撃波速度計測

間距離が異なるとともに，分子解離のエネルギーにも違いを可能にしているし，１％未満の衝撃波面定常性も X 線閉がある［２２］．したがって，水素の状態方程式を得るためにじ込め間接駆動方式などによって可能になってきている．

重水素の状態方程式を質量比でスケールして求め，惑星内

かつて懐疑的であったガス銃や DAC をツールとしていた部構造モデルに利用することは，妥当性を欠く可能性が高研究者らが参画しはじめたことは，米国物理学会の衝撃圧

い．このような動機から，高圧域まで水素単体の状態方程縮に関するトピカルミーティングのプログラムを見れば一式計測を行う意義が大きくなってきている．ローレンスリ目瞭然であり，ローレンスリバモア研のNIFやJupiterレー

バモア研（当時）の Nellis らは，かつて２段式軽ガス銃を用

目

ザーの共同研究に参画している研究者の顔ぶれを見てもわ

いて 10 GPa までのユゴニオデータを得たが［１１］，このかる．さらに，例えば英国のインペリアルカレッジにおい

１９８３年に発表された論文以降，水素に関する実験データはてショック物理の研究所が新設されたのはごく最近の出来発表されていない．

事である．その設立の目的が，英国における従来法までも佐野をはじめとする我々の共同研究グループは，極低温を含む同分野の人材が不足しているとの観点からとのこと

液体水素の衝撃圧縮および状態方程式計測実験を新たに行で，人材育成であると聞いて驚かされたのだが，このようい，その圧力域を既往研究の５倍程度まで拡張することにに「人」の観点においても大きな変化が目につきはじめている．一方，日本国内でも，高圧力学会などでは衝撃のセッションにおける参加者・聴講者もますます増えている
し，レーザーエネルギー学研究センターの共同研究申請者の顔ぶれを見れば分野の成長を伺うことができる．とにかく，超高圧分野に確固たる地位を築くのだという気概を持った研究者とそれをサポートする技術者達の献身によって，高圧物性，特に動的超高圧の業界においてパワーレー
ザーはなくてはならないツールとなったことは事実である．
本章では，高強度レーザーを用いて拓かれる超高圧，そして物質の世界の一端を，我が国独自の方向性と絡めて紹介したいと思う．かつて米ソ大国の国立研究所を中心に行
われ，５０年以上の歴史がある凝縮体に関する衝撃圧縮研究
は，レーザーショックの進歩により新しいフェイズを迎えている．本章によってその雰囲気が伝わればと思う．また，レーザーで高圧と言えば９０年代のリバモア研 Nova レー

図１ （a）
クライオ液体水素ターゲットの概念図．（b）
レーザー衝
撃圧縮された水素のユゴニオデータ．縦軸は圧力，横軸は圧 縮 率（!/!0）．△は Dick と Kerley［１
２］，□は Nellis ら
［１
１］
のデータ．

ザーによる重水素の実験，という古い認識を変えていただ
く一助になればと思い本誌に執筆させていただいた次第である．
６０５

Journal of Plasma and Fusion Research Vol.86, No.10 October 2010

成功 し た［２３］．図１（a）は，実 験 に 用 い た液 体 水 素 タ ー

ロピー状態から大きく外れてしまうことを意味している．

ゲットの模式図である．銅製のターゲットセル中に，15 K

最近になって静的圧縮法と動的圧縮法を組み合わせた新まで冷却された液体状態の水素を充填して実験に用いた．

しい実験手法が注目されている．これはレーザーの方法が液体水素の密度は，15 K の温度下で 0.076 g/cm３である．

持つ高エネルギー密度性が効果的に用いられている良い例

ターゲットセルの前面（レーザー照射側）と裏面（観測側）

である．すなわち，高強度レーザーをダイヤモンドアンビ

は，ともに 50 μm 厚の水晶（!クォーツ）で封じられていルセルに集光し，初期密度を変えたサンプルを衝撃圧縮する．結晶状態のクォーツは近年，状態方程式標準物質としるという方法である．衝撃波をドライブするレーザーのパて新たに確立されてきた物質であり［２４，２５］，水晶の衝撃

ルス持続時間は一般的にせいぜい数 ns であるので，衝撃波波速度を計測によって求めると，その状態方程式から正確

圧力の減衰を抑えるために，アンビル形ではなく薄い板状に粒子速度をはじめユゴニオ状態量を知ることができる．

のダイヤモンドで試料を挟み込むというスキームを基本としたがって，クォーツ−水素界面前後で計測されるそれぞしている．このようなダイヤモンドの場合，アンビル形にれの衝撃波速度と，インピーダンスマッチング法［２６］とい

比べて強度が遥かに劣るので，数 GPa 程度の予備圧縮しかう非常に一般性のあるテクニックを用いて，水素のユゴニ実現されていないが，圧縮しやすい気体や液体試料においオ点を従来よりも精度良く決定することができる．クォーてはこの圧力で十分な威力を発揮する．水素の場合，極低ツ内部に衝撃波を伝搬させたとき，100 GPa 程度以上の衝温で液化させた際の密度がおおよそ 0.08 g/cm3 であるのに撃圧力では，クォーツの金属化に伴う有意な衝撃波面光反対し，DAC 圧力 1 GPa 時の密度はおよそこの 1.5 倍程度に射が認められる［２４］．クォーツは常温常圧下では透明であ達し，等しい圧力の衝撃波を伝播させた場合の温度は，るが，衝撃圧縮されたクォーツの衝撃波面でプローブ光がDAC ターゲットの方が 40％ 程度低い
［３２］．UC バークレー

反射するため，VISARを用いればクォーツ内部を伝搬すると CEA（仏）の静圧縮の研究者とローレンスリバモアの

衝撃波面そのものの速度を時間分解して直接計測すること

レーザーショックの研究者らを中心とした米仏共同研究ができる．水素でも同様に衝撃波面での光反射が起こるのチームが，このような DAC を用い，巨大惑星内部構造の解で［３］，クォーツ−水素界面前後の両者の衝撃波速度を精明をめざして水素とヘリウムの状態方程式に関する研究を度良く求めることができる．このことは，パルス持続時間行っている．静圧縮実験の中心人物の一人である R. Jean-の短いレーザーショックの手法において信頼性の高い実験

loz はレーザー核融合の会議である IFSA（神戸，２００７）で，

データを得るために，きわめて重要なことである．図１

同じく P. Loubeyre は高圧力科学の会議である AIRAPT（b）が実験によって得られた水素の状態方程式データであ（東京，
２００９）の衝撃圧縮のセッションで，レーザー超高圧

る．25 GPa から 55 GPa までの領域で初めてユゴニオデー

に関する招待講演を行っていた．このように欧米では，タを取得することに成功した．実験で得られた圧縮率を第レーザープラズマ以外の研究者が主体的に実験を提案し実一原理計算など理論モデルと比較すると，誤差の範囲で矛施するケースがますます増えており，多様な分野への応用

盾しない結果が得られた．

が活発になっている．このような活力が実験のクオリティ

一方，単一の衝撃波による水素の圧縮では厳密な木星のや精度を急速に進歩させる原動力になっているとも言え内部状態に相当する状態を作ることは難しいことも，実験る．彼らは，英ラザフォードアップルトン研究所の VAL-

的・定量的に明らかになった．我々は，衝撃圧縮された水CAN レーザーを用いて世界で最初の予備圧縮水素に関す素の温度を，時間分解の輝度温度計（Streaked Optical Py-

る実験を行い，50 GPa・5000 K の領域で液体金属相転移を

rometer: SOP）を用いて独立に計測した．衝撃圧縮下の水

観測した［７］．最近では，予備圧縮されたヘリウムに関す素が可視領域でほぼ灰色体であると仮定すると，輝度 !

る実験を行い，高圧下のイオン化に起因する圧縮率の変化と温度 # の関係は，を実験的に検討している
［３３］．
!!

&$
$&$ %#'
# !!
!
#$
#$"
#
""#
"
# !
#
$

この手法における本質的な課題は，試料空間に如何に強
く

（４）

奇麗な

平面衝撃波を伝播させられるかどうかということである．大阪大学ではこの課題に取り組み，広い開口と表せる．ここで，#は SOP の観測波長，&はプランク定面積を持ちつつ最高到達圧力を維持できるような DAC の数，$は光速，'$はボルツマン定数，"は衝撃圧縮された物開発を行うとともに［３４］，そのような DAC を用いて，水質の放射率である．この放射率 "は，VISAR によって計測

素同様，最重要物質のひとつである水の超高圧実験を行っされる衝撃波面反射率 "を用いて，""!!"として差し支ている［３５］．図２（a）が大開口の DAC の断面概念図であえない．衝撃波圧力が 40 GPa 程度では，光反射率が 16％

る．水を予備圧縮した際， オフユゴニオ

程度であり，我々の VISAR と SOP を組み合わせたシステ

本ユゴニオからどのように変化するかを表したのがムによって得られた温度は 9000 K 程度であった．理論モデ

図２（b）である．天王星や海王星などの巨大惑星の主要構

ルによると，この圧力下での水素分子は２０−４０％解離して成要素である水の超高圧状態方程式は，その内部構造や惑いると予想されている［２７］．この圧力は，最終的な研究の

星磁場の理解に必須の情報であり，天体・惑星物理分野のターゲットとなる木星内部状態の予測値に比べると 1/5 程研究者らにとって強い興味の対象となっている．これら惑

度でしかないが，温度は既に 1.5 倍程大きくなっており，液星の厳密な内部状態領域（200−800 GPa，1000−6000 K）

体水素のユゴニオ圧縮状態が木星の重力で決まる等エントの実現は静圧縮でも動圧縮でもほとんどなされておらず，
６０６

圧縮曲線が基Special Topic Article

７． High-Pressure Matter States Produced by High-Power Laser

図３

N. Ozaki et al.

重水素化ポリエチレンの衝撃圧縮データ．◇はレーザー実
験データ，◯は飛翔体衝突実験データ．

幅は数 ns である．これは，衝撃圧力の持続時間が μs である従来法で生成される物質状態と，持続時間がナノ秒の

図２ （a）
レーザー実験予備圧縮ターゲットセルの断面模式図．
（b）
理論的に予測されている水の相図［２８，２９］．点線は通常状態の水から出発した衝撃圧縮曲線（principal）と 1 GPa
予備圧縮状態から出発した曲線（DAC+shock）．一点鎖線
は，この予備圧縮状態から多段衝撃圧縮を実現した場合に到達する圧縮曲線（DAC+shock），実線は，予備圧縮状態に等エントロピー的圧縮を実現した場合に到達する圧縮曲線（300 K,500 K Ramp）．白丸と四角はガス銃を用いた単一ショックの過去の実験データ［３
０，
３
１］
．

レーザーショックの状態が，等価，すなわちともに熱力学的に平衡と考えて差しつかえないことを暗に示している．
衝撃波速度 6 km/s 付近の領域は，おおよそ圧力が 10−20
GPa，温度が 500−1000 K の領域に対応している．ここで!"!#!関係に現れるキンクは，衝撃温度による炭素−水素間の共有結合の切断を意味しており，過去のガス銃や爆薬法で得られた有機化合物に関する研究結果と矛盾しない．

この DAC を用いた研究の進展が期待されている．

このキンク後の圧力温度の領域で熱力学的に安定な炭素と水素の相は，それぞれダイヤモンドと分子性流体であり，

７．
３ レーザー生成超高圧下の化学反応・相転移

共有結合切断後の炭素と水素の相状態を単体で扱って（混衝撃波圧縮によって炭化水素系の有機化合物が数合して）求めた !"!#" 関係と非常に良く一致する［３８］．

10 GPa の圧力に達すると，その際の衝撃温度はおおよそ数

すなわち，非常に短いタイムスケールであるレーザー衝撃1000 K 程度となる．このとき，化合物中の化学結合は生じ

圧縮のデータは，その過程において，化学結合の切断や再た熱によって切断され，場合によっては，熱力学的に安定構成をはじめとする化学反応を伴った物質状態のミクロなな新しい状態へと再結合・変成を起こす．Block らの実験描像を示唆しうる．同時に，化合物の存在率や平衡度などによると，ベンゼンやナフタレンのような炭化水素化合物の定量的な評価はまったくなされていないので，これらのを９００度で4 GPaの静水圧力をかけた後に解放すると，回収

実験的な検討が今後の研究の重要な方向性だと予想されした試料の 99％ 以上はアモルファス状の炭素へと変成しる．

ていたとされている［３６］．また，化合物中に含まれていた

比較的低圧の領域で，半導体物質を中心に衝撃圧縮デー

水素原子は，気体となって試料から抜け出したと考えられ

タと静的圧縮データにおける相転移点の一致は古くから認ている．このことは，より高温となる衝撃圧縮下で，炭素められている［３９，４０］．最近では，さらに高い圧力域におい水素間の共有結合が切断されるとともに，これらの元素がても，遷移金属酸化物に対して比較的良い一致が見られて互いに不活性である可能性を示唆している．この仮定の下いる［４１，
４２］．一方で，SiO2 などの酸化物や炭素など，共有では，衝撃圧縮時の化合物を複数の構成要素を含む混合流

結合性の強い物質では，高圧域で両者がかなり異なってい体として取り扱うことができる．逆に活性である場合は，ることがわかってきた［４３］．ガドリニウムを含む酸化物で高圧高温下の励起状態でしか起こらない化学反応を通じある Gd3Ga5O12（GGG）は，常温の静圧縮下で容易にアモルて，新しい化合物が生成される可能性も期待できる．

ファス化すると報告されているが［４４］，衝撃圧縮下では

図３に，重水素置換されたポリエチレンの衝撃圧縮デー

65 GPa まで相転移は起こらない［４５］．この衝撃圧縮と静的タを示す［３７］．丸印は爆薬法によって駆動した飛翔体の衝圧縮における相転移点の差異の原因として，共有結合性が突によって得られたもので，菱形はレーザー直接照射に強い物質では強固な構造が保たれやすく，相転移の活性化

よって得られたデータである．最も正統的とされる飛翔体

エネルギーが大きいことが考えられる．また，高圧域で衝突によって得られた圧縮データと，レーザーショックのはっきりと混合相領域が確認できることから，相転移の反データが非常に良い一致を示している．レーザーのパルス

応速度も寄与していると予想される．我々は，ガス銃によ
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Journal of Plasma and Fusion Research Vol.86, No.10 October 2010

る実験で 200 GPa の領域で明らかになった高圧相よりもさ

圧縮−解放の熱力学的プロセスを辿ると予測できる．一らに高い圧力で，GGG の相転移や機械的特性を調べるため

方，ピコ秒やフェムト秒の極短パルスレーザーが誘起するにレーザー衝撃圧縮実験を行い，２テラパスカルまでの衝

パルス圧力現象については，未解明の事象が多く，例えば

撃圧縮曲線を求めた．図４は実験結果を !"!"!平面にプ

従来の衝撃圧縮法では凍結されない高圧相が回収試料中にロットしたもので，過去に得られた高圧相のデータ（菱形）

残存していることなどが明らかになっている［４７］．元々，を１次式でフィットしたラインと，ここで得られたデータ

レーザーによって誘起される衝撃波圧力や温度パルスは，を同じくフィットしたラインの間に，大きなが確

レーザーパルスの波形に強い相関がある．短パルスレー

認された．これは，衝撃誘起の熱によって起こる溶融−分ザーが誘起する圧力パルスの場合は，熱的アブレーション

解（解離）−電離反応を含む連続的な転移過程に起因してによって駆動されるナノ秒レーザー衝撃波と同等には扱えいると考えられる．レーザーショックによって実験データ

ず，物質が有する格子の緩和時間と同等か，もっと短い時が得られている領域では，VISAR によって GGG 中を伝搬

間スケールの現象となるため，平衡と非平衡の物質状態がする衝撃波面からの光反射が観測されており，衝撃圧縮下

混在したり，さらにはきわめて非平衡性の高い過渡的状態の GGG において十分な量の自由電子が生成しているといが実現される可能性があり，従来のショック物理では説明

う結果と調和的である．!"!"!図において実験データが右できない現象も起こりうるだろう．

飛びへシフトすることの物理的意味は，式（１）から明らかであ佐野らはごく最近，高 純 度 シ リ コ ン 単 結 晶 に，波 長

るが，物質の圧縮率が増加したということで，溶融分解反800 nm・パルス幅 120 fs のフェムト秒レーザーパルスを照応を経た流体状態の GGG が強度を失って機械的特性が変射し，回収された試料に関して放射光 X 線を用いたマクロ化することとも矛盾しない．GGG は，衝撃圧縮下でダイヤ

結晶構造解析と電子線を用いたミクロ結晶構造解析を行っモンドよりも高い非圧縮性を持つ物質として注目を集めてた．放射光 X 線回折による構造解析では，静圧縮を含む従いる物質であり［４５］，水素のみならず炭素（ダイヤモンド）

来法では確認されていないシリコン高圧相である !スズ構にさえ適用可能な新しいショックアンビルとしての可能性

造など数種の相の残存が確認された．図５に得られた Xを検討している．今回の結果は，GGG が超高圧域で急激に線回折パターンを示す．ここで確認されたピークは，シリ

圧縮性を増すことを示唆しているが，その大きな初期密度

コン高圧相の !スズ構造，斜方晶構造，単純六方構造に相に起因して，極超高圧域においてもダイヤモンドよりも大当した．X 線プローブのビーム径は，フェムト秒レーザー

きなインピーダンスが確認された．かつて Nellis らは，サ

照射によって形成されたクレータ部より十分大きいため，ファイアをショックアンビルとして用いた反響衝撃波圧縮

レーザー照射によって無視できない量のシリコン高圧相がの方法によって，準等エントロピー的に液体水素を圧縮照射部に残存していることを巨視的に示唆している．まし，金属性液体への転移を実現したが，GGG アンビルを使た，透過型電子顕微鏡観察では，約 150 nm 径サイズの !

えばより低温の新しい領域で金属相転移を調べることがでスズ構造の結晶粒が直接確認された．これらのシリコン高

きそうである．

圧相は高圧下では安定相として確認されているが，圧力解放後には残存せず，別の準安定相へと転移してしまうこ

７．
４ 超高速動的高圧下の物質ダイナミクスと物質創成の新しい方法論と，また，ガス銃などの従来の動的圧縮後の試料では残存

衝撃圧縮下の相転移は，これまでのすべての回収実験が圧縮と解放の持続時間や速度が従来法と決定的に異なる

常に最新の微視的観察を経ているわけではないが，完全可とどうなるのであろうか．準平衡と非平衡の狭間で，これ逆（すなわち圧縮前の相に戻る）であると論じられてきたまでになかった物質創成プロセスの方法論が垣間見えていものも多い．ナノ秒時間スケールの圧縮過程の，一般的なることをこれらの実験結果が示しているのかもしれない．

レーザーショックにおいて，衝撃波面背後では局所的な熱レーザーを用いれば，準平衡と考えられるナノ秒のタイム

していないことなどが報告されている．

力学的平衡状態が実現されていると考えられており［４６］，マイクロ秒時間スケールの従来法の場合と本質的に同等な

図５
図４

GGG のレーザー衝撃圧縮データ．◇はガス銃による真下らのデータ．Us-up 関係に不連続が見られる．

６０８

フェムト秒レーザー照射されたシリコンにおける X 線回折パターン．図に示したピークは，シリコン高圧相である!スズ，orthorhombic，単純立方晶の各構造に対応する．

Special Topic Article

７． High-Pressure Matter States Produced by High-Power Laser

N. Ozaki et al.

スケールから非平衡のフェムト秒のタイムスケールまで，なくなり，超伝導状態になるとの予測が Ashcroft によって自在に極限的物質ダイナミクスを探索できるため，動的圧なされた［５１］．実際，多くの不導体や誘電体が超高圧下で力パルスの波面を新しい物質反応場として捉えた新しい物

金属となり，かつ極低温下では超伝導体となることが知ら

質研究の展開が期待できる．

れている．レーザーを用いた衝撃圧縮下では，重水素を始

このような非平衡的な圧縮・解放に伴う相転移の凍結メ

めとして様々な物質が予想どおり導電性を示したがカニズムを理解するためには，回収試料の分析に基づく帰

［３‐５，
７，
２
４，
４６，
５２］，これは衝撃波加熱による高密度プラズ

納的手法には限界があって，それらの過程における実時間

マ・液体金属への転移に起因している．単純な衝撃波によのその場計測が決定的に重要である．現在，レーザー実験

る圧縮では，断熱圧縮に伴うエントロピーの上昇によるサ特有のターゲット空間微小性や易同期性を利用して，従来ンプルの加熱が避けられず，金属固体転移の実現は困難で法では不可能だった新しい診断計測が可能になってきていある．

る．我々は，エコールポリテクニークの LULI 研（仏）やしかしながら近年では，衝撃圧縮曲線から外れた状態をオックスフォード大（英）の研究者らと共同で，X 線や粒生成するための技術や，メゾ−ミクロスコピックな診断技

子線を用いた超高圧物質状態の超高速その場診断を試みて術が飛躍的に向上し，テラパスカルの圧力領域で新しい物いる．図６は，サンプル中を伝播する衝撃波面の単色 X性実験が現実のものになり始めた．地上で最も硬いダイヤ

線シャドウグラフである［４８］．図６（a）が上方から見た実

モンドも，テラパスカルの圧力領域で金属化すると予想さ験配置であり，衝撃波ドライブレーザーが CH-Al-CH ター

れている
［５３，
５４］．ダイヤモンドをそのような超高密度まゲットに照射されている．最裏面の CH 層は，プローブ X

で圧縮する術は，衝撃波圧縮を始めとする動圧縮の方法で線が透過できるように短冊状に細くしてある．この短冊部しかあり得ない．現在までにレーザー衝撃圧縮によって 2を伝搬する衝撃波の様子を，球面湾曲 Bragg 結晶を用いて

TPa までの圧力が得られているが，固体の炭素金属相は半X線CCD上に結像し単色X線シャドウグラフを取得してい世紀以上未解明のままである．最も単純な組成をした水素

る．X 線光源となるターゲットはバナジウム（V）であり，の固体金属も，同様に多くの科学者を惹き付けてきた研究

バナジウムレーザープラズマからの He 様遷移線（〜5.19

テーマである．現在までに，100 GPa 程度の領域で分子性keV）をプローブとして利用している．このような X 線透の水素結晶相がいくつか見いだされてはいるが，DAC を

過率のコントラストからなるシャドウグラフからは，圧縮用いて得られた 300 GPa の圧力までで，新しい相を探索す

状態の密度や衝撃波の形状を直接知ることができ，また解ることはできていない．これらの分子性結晶の低温高密度

放過程における二次元効果などを評価できる．

水素は実験により絶縁体であることがわかっており，固体
金属水素とは性質が決定的に異なる．

最近の実験では，このようなレーザー駆動の X 線や粒子
線のビームをプローブとした種々の計測，すなわちその場

これらの超高圧相が，ダイヤモンドのように準安定相とX 線回折［１０］，EXAFS［９］，X 線散乱［４９］などと，VISAR

してアンビエントで存在できるとすれば，何が起きるであや SOP との同期を取って複雑で詳細な， タフ

な診断・

ろうか．超軽量や超硬度，超伝導性など，これまでにない計測を行うことにより，多角的でかつ信頼性の高い状態量

特性や機能性を持つ物質が実現される可能性があるだろうや物理量の取得が当たり前になりつつある．このような新か．我々は，このような物質を探索するための技術をツー

しい計測・診断技術の基盤が確立されていくことによっルとして確かなものにすることをめざして研究を進めてきて，かつて放射光というを手にして静的圧縮の研究たが，幸運にも，超高圧物質創成の方法論がぼんやりと見で飛躍的に発展したように，動的圧縮においても同様の現

えてきたようである．このような日本独自の極超高圧凝縮

象が起こり，ひいては高圧物質科学全体におけるブレーク

物性に関する研究は，学際的な「高エネルギー密度状態のスルーとパラダイムシフトがもたらされると期待できる．

科学」の中で重要な役割を担うはずである．

７．
５ おわりに謝目

辞

１９３５年，Wigner と Huntington は水素に極めて高い圧力

本研究の一部は，大阪大学レーザーエネルギー学研究セを加えると分子が解離して原子となり，導電性の金属になンターの共同研究のもとに実施された．また，日本学術振ると予測した［５０］．また，超高圧固体水素では電気抵抗が興会「先端拠点研究事業」，文部科学省グローバル COE「次世代電子デバイス教育研究開発拠点」，および科学技術振興機構「JST-CREST」プログラムの支援を受けて進められた．最後に，ここでの成果は木村友亮，宮西宏併，辻野雅之氏ら学生諸君，M. Koenig（エコールポリテクニーク），
G. Gregori（オックスフォード大）博士をはじめとした，多くの研究協力者の下に得られたものです．ここに改めて謝意を表します．

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図６ （a）X 線ラディオグラフ計測実験の配置と（b）実験結果．

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