151

中性子照射した原子炉容器鋼材の照射後焼鈍試験
Investigation of Neutron Irradiated Reactor Vessel Steels using
Post-irradiation Annealing Techniques
中田 早人（Hayato Nakata）*

福谷 耕司（Koji Fukuya）*

要約 マトリックス損傷は，原子炉容器鋼材の中性子照射脆化の主要な要因の一つであると考えられており，その実体は点欠陥集合体と想定されているものの，電子顕微鏡やアトムプローブの観察では確認されていない．本研究では，マトリックス損傷に対し感度の高い陽電子消滅測定法を照射後焼鈍試験および硬さ試験と組み合わせ，加圧水型発電用原子炉の監視試験片と研究炉で照射した実用鋼材に適用し，マトリックス損傷の回復挙動，硬化への寄与について調べた．その結果，高フルエンスの研究炉照射材は欠陥量が多く硬化も大きいものの，中性子束の高い研究炉照射で生成される欠陥は熱安定性が低く硬さに対する寄与は発電用原子炉での照射材に比べて小さいことがわかった．硬化に対するマトリックス損傷分の寄与は最大でも 30 ％程度であると推定された．
キーワード

原子炉容器，中性子照射脆化，マトリックス損傷，焼鈍，陽電子消滅測定法

Abstract
The matrix damage is known to be a major factor that contributes to embrittlement andhardening of irradiated reactor vessel steels, and is assumed to be composed of the point defectclusters. However field emission gun scanning transmission electron microscopy (FEGSTEM) andatom probe (AP) could not detect any evidence of the matrix damage. In this study, post irradiation
annealing experiments combining positron annihilation lineshape analysis (PALA) and hardness
experiments were applied to an actual surveillance test specimen and a sample of reactor vessel steel
irradiated in a material test reactor (MTR) , in order to investigate the matrix damage recovery
behavior and its contribution to hardening. It was confirmed that higher fluence increased the hardness
and the volume fraction of open volume defects and that higher flux decreased the thermal stability ofmatrix damage and the effect on hardening. The contribution of matrix damage to hardening could be
estimated to be below 30%.
Keywords

reactor vessel, neutron irradiation embrittlement, matrix damage, annealing, positron annihilation

1．はじめにによる脆化予測手法を開発するため，中性子照射による原子炉容器鋼材のミクロ組織変化を詳細にとら

中性子照射脆化は，原子炉容器鋼の主要な経年変化える研究を進めている．これまでに PWR 原子炉容事象の一つであり，軽水炉の長寿命化に当たっては，器で使用されている低合金鋼（Ａ533Ｂ）を研究炉とこの照射脆化の程度を精度よく予測するために脆化

発電用原子炉で照射した試料について電界放射銃型機構に基づく予測手法の開発が必要となる．

走査透過電子顕微鏡，アトムプローブ，小角中性子

中性子照射脆化は，マトリックス損傷，銅リッチの散乱法を用いてそのミクロ組織を調査した結果を報析出物，リンの結晶粒界への偏析によると考えられ告した（2）．銅リッチの析出物およびリンの粒界偏析ており（1），当研究所においても物理的な脆化モデルについては確認できたものの，空孔集合体や格子間*（株）原子力安全システム研究所 技術システム研究所

152

原子型転位ループなどの点欠陥集合体と想定されてし，硬度等の材料特性が変化する現象を測定する方いるマトリックス損傷については前述の手法では確法である．この方法によれば，各種欠陥の熱安定性認できなかった．一方，陽電子消滅法は間接的な測を調べることができ，またそれぞれの硬化寄与分を定手法ではあるが，空孔型の欠陥に対して感度が高推定できる．本研究では，試料を 250 ℃から 450 ℃

く，特に照射後焼鈍実験と組み合わせることでマトの範囲で等時焼鈍を行って，硬さ測定と陽電子消滅

リックス損傷の性質をより詳細に調べることができ測定を行い，照射により生じた欠陥がどの程度硬化る（3）（4）．に寄与していたかを推定し，マトリックス損傷の寄与を分離する．

本研究では，マトリックス損傷の回復挙動と硬化焼鈍は，10 × 10 × 2への寄与を把握することおよび中性子束の効果を把の試料を用い，酸化を防止するためにタンタル箔で包んで真空炉にて行っ握することを目的として，照射材の等時焼鈍を行いた．250 ℃から 450 ℃まで 50 ℃間隔で 30 分間焼鈍陽電子消滅測定と硬さ試験を行った．

し，各温度での焼鈍終了後に室温で硬さ測定と陽電子消滅測定を行った．硬さは 20kg のビッカース硬2．試験方法

度計で測定した．

2.1

陽電子消滅測定として，消滅ガンマ線エネルギー供試材および照射条件スペクトルを検出するドップラー拡がり法を用い，用いた供試材は，実機で使用されている A533B

陽電子源には Ge-68 を，測定器はゲルマニウム半導鋼である．前報では，供試材としてＡ材，Ｂ材を用体検出器を用い，AEA テクノロジー社で開発されいたが，ここでは中性子束の効果を把握するためにた PALA（Positron Annihilation Lineshape Analysis）

照射条件の異なる試料が得られるＡ材を用いた．化システムを使用した．空孔型欠陥を主体としたマト学組成と照射条件をそれぞれ表１，２に示す．試料

リックス損傷にトラップされた陽電子は，外殻電子のうちＡ 1 は実際に加圧水型発電用原子炉（PWR）と消滅する確率が高いので，消滅ガンマ線のドップで照射された監視試験片であり，Ａ 2 は米国ミシガ

ラー拡がりは狭幅成分となり，この中央部分を全カン大学フォード炉（FNR）で照射されたものである．

ウントで割ったＳパラメータを用いて評価する．ま

照射温度はいずれも約 290 ℃である．

た，ドップラー拡がりの裾野成分を全体のカウントで割って規格化したものがＷパラメータであり，内2.2殻電子との消滅の量により変化するもので，欠陥に試験方法対してＳパラメータと逆の増減を示す．パラメータ
照射後焼鈍試験は，照射で形成された欠陥が照射の絶対値は装置の構成によって変化するので，ばら温度よりも高温で焼鈍されると分解等の変化を起こつきを減少させるため同じシステムで測定した照射表１wt.%

Ａ材の化学組成

CuNi

PSiMnMo

CrC

0.12

0.58

0.014

0.25

1.20

0.54

0.080.25

表２n/A 材照射条件

中性子束/s（E＞1MeV）

A１

7.8×10 10

A２

5.0×1012

中性子フルエンスn/ （E＞1MeV）
3.1×10 19
6.8×1019

153

材と未照射材のパラメータの差から以下の式で求め400 ℃で回復した．また，Ａ 1，Ａ 2 とも 450 ℃でられる変化分により評価した．

も回復が見られたが，ΔＳがゼロ以下になっており，これは焼鈍により銅析出物の再分配が生じているたΔＳ＝Ｓ（試料）−Ｓ（未照射材）めであると推定される．ΔＷもΔＳにほぼ対応した

ΔＷ＝Ｗ（試料）−Ｗ（未照射材）振る舞いを見せている．研究炉（FNR）で照射した，高中性子束でフルエンスの大きなＡ 2 の方が，実機のフルエンスの小さいＡ 1 よりも熱的に不安定な欠3．試験結果

陥が多く生じており，400 ℃での焼鈍によってこれ3.1

らがほぼ消滅するものと考えられる．

硬さ試験結果0.008

焼鈍による硬さの回復挙動を図１に示す．なお未照射材の硬さは 208 である．照射のままの状態での0.006

硬さは，Ａ 1（監視試験片）より中性子フルエンス

0.004

Ａ 2 材とも 350 ℃までは焼鈍による硬さの回復は見∆Sの大きいＡ 2（FNR 照射試料）の方が大きい．Ａ 1，0.002

られないが，400 ℃において回復が始まっている．

0450 ℃の最終の焼鈍後においても回復が見られる

A1 3E19
A2 6E19-0.002

が，回復の程度はフルエンスの大きいＡ 2 の方が大きい．

-0.004
200260300

400500焼鈍温度（℃）

250a)

Sパラメータ∆S=S（試料）−S（未照射）

230
0.006

2200.004

210
200
1900.002

A1 3E19A2 6E19∆W

硬さ（Hv）

240

180
2003004005000-0.002

焼鈍温度（℃）-0.004

照射後焼鈍による硬度の変化-0.006

A1 3E19

図１

A2 6E19-0.008

3.2100

陽電子消滅測定結果

300400b)

焼鈍前の照射のままの状態でのΔＳは，フルエンス

図２

Wパラメータ∆W=W（試料）−W（未照射）

照射後焼鈍による陽電子消滅パラメータの変化

エンスの大きい方が空孔成分が多く生じていることを示している．照射後の 250 ℃および 300 ℃焼鈍では，いずれの材料にも回復は見られなかった．Ａ 2では 350 ℃で回復が始まり，400 ℃で大きく回復した．Ａ 1 では 350 ℃で回復は見られなかったが，500

焼鈍温度（℃）

焼鈍によるΔＳおよびΔＷの回復を図２に示す．の大きいＡ 2 の方が大きくなっている．これはフル200

4．考察
照射後焼鈍試験の結果を表３に要約する．

154

表３

照射後焼鈍による硬さとＳパラメータの変化

A１A２

中性子フルエンス（n/cm ）（E＞1MeV）

3.1×10196.8×1019

中性子束（n/cm2/s）

7.8×1010

5.0×1012

硬さの上昇分

3038∆ S の上昇分

0.00250.0065

硬さの回復温度

400℃

400℃

911

∆ S の回復温度

400℃

350℃

400℃焼鈍後の∆ Sの回復

0.00220.00572照射による変化（E＞1MeV）

400℃焼鈍後の硬さの回復

焼鈍による変化

本研究により，中性子フルエンスが大きいと照射焼鈍における硬さの回復は，Ａ 1，Ａ 2 とも約 30%によるマトリックス欠陥が多く生じていることが確と同程度である．この温度では銅リッチ析出物の変認された．照射後の硬さはマトリックス欠陥と銅リ化が少ないと考えられ，これはマトリックス損傷のッチ析出物との寄与によるものと考えられる．照射寄与分の最大値と考えられる．

による硬さの増加量を 100 ％として，焼鈍による残Ｓパラメータの回復は，高フルエンスのものが留硬さの割合を図３に示す．図に示すように，400℃350 ℃から始まっているが，硬さの回復は，低フル焼鈍後残留硬さ分／照射による上昇分(%)

エンスと同じく 400 ℃から始まっている．450 ℃においても回復は起こっている．この傾向は Carter ら（3）120の高銅溶接金属の試験結果と同様である．ΔＳは100

400 ℃でほぼ０になることから，400 ℃でマトリッ30％回復
80

クス損傷は消滅したものと考えられる．A2 には，60空孔型欠陥を主体とするマトリックス損傷が A1 よりも多く生じているものの，硬さの回復は A1 と同40程度であるということは，Ａ 2 の欠陥は熱的に不安

A1 3E1920定で硬化への寄与が小さいと考えられる．

A2 6E19前報（2）で硬化の予測値をマトリックス損傷分につ01200

図３300400500

焼鈍温度（℃）

物分については Russel-Brown 式（6）を用いて示した

照射硬化に対する回復率が，ΔＳが０までの回復分をマトリックス損傷によ表４

試料A１A２いては Buswell らによる経験式（5）を，銅リッチ析出

フルエンス（n/cm2）∆硬化の予測値（2）y (ppt)

予測値(Mpa)∆y (dam)∆y

3.1×101994

2998

6.8×101999

43108

22 １／２Δσ y ＝［（Δσ y（ppt））＋（Δσ y（dam））］

Δσ y（ppt）；析出物の寄与
Δσ y（dam）；マトリックス損傷の寄与

155

る硬化，残りを銅リッチ析出物による硬化分と仮定

Formation of Deffects in Reactor Vessel Steels

すると，表４から硬化全体に対するマトリックス損MRS Symp. Proc. Vol. 439: Microstructure

傷による硬化分（Δσ y（dam）／Δσ y）は約

Evolution During Irradiation, 1997, p.515.
(5)30 ％となり，図３の結果と一致する．

J.T.Buswell and R.B.Jones,,

The Modeling ofRadiation Hardening and Embrittlement inMagnox Mild Steel Submerged-Arc Welds

5．まとめEffect

原子炉容器で使用されている低合金鋼（Ａ533Ｂ）の研究炉と発電用原子炉での照射試料について，焼鈍試験を行い，マトリックス損傷の回復挙動と硬化

of,Radiation on Materials: 16th

International Symposium, ASTM STP 1175, 424443 (1993).
(6)

K.C.Russel and L.M.Brown,

A Dispersionへの寄与について検討し，以下の知見を得た．

Strengthening Model Based on Differing Elastic（1）高フルエンスの研究炉照射材は，マトリック

Moduli Applied to the Iron-Copper System
Acta Mettallurgica, vol.20, (1972).

ス損傷が多く，硬化も大きい．
（2）陽電子消滅測定では，高フルエンスの照射材は 350 ℃でＳパラメータの回復を示すが，低フルエンスの監視試験片は 400 ℃で回復が始まっている．一方，硬さの回復はいずれの材料でも400 ℃で起こっている．このことから，中性子束の高い研究炉照射で生じた欠陥の熱的安定性は低く，硬化への寄与も小さいと考えられる．
（3）ΔＳが０となる温度での回復量をマトリック
ス損傷分と仮定すると，マトリックス損傷による硬化の寄与は約 30 ％と考えられ，銅リッチ析出物が硬化の主要因となっていることがわかった．

文献(1)

W.G.Phythian, C.A.English,

MicrostructuralEvolution in Reactor Pressure Vessel Steels,

Journal of Nuclear Materials, 205 (1993) 162-177.
(2)

大野勝巳，福谷耕司「中性子照射による原子炉容器鋼材のミクロ組織変化」

INSS Journal,

No.7( 2000) 100-111.
(3)

R.G.Carter, T.Onchi,N.Soneda,K.Dohi, Thermal

Stability of Matrix Deffects in Irradiated Pressure
Vessel Steels ,Proc.of Fontevraud Ⅳ, Contributionof materials investigation to the problems
encountered in pressurized water reactors,
September 1998, p.89.
(4)

M.Grosse, A.Hampel, J.Bohmert, G.Brauer,
Influence of the Irradiation Temperature on the,