2011, Vol.18, 211-217

IASCC の発生に及ぼす結晶粒径の影響検討― 照射ステンレス鋼の局所変形に及ぼす結晶粒径の影響 ―A study for effects of grain size on occurrence of IASCC― Effects of grain size on localized deformation of irradiated stainless steel ―三浦 照光（Terumitsu Miura）
福谷 耕司（Koji Fukuya）
Gary S. Was

藤井 克彦（Katsuhiko Fujii）
Zhijie Jiao

211

IASCC の発生に及ぼす結晶粒径の影響検討― 照射ステンレス鋼の局所変形に及ぼす結晶粒径の影響 ―A study for effects of grain size on occurrence of IASCC― Effects of grain size on localized deformation of irradiated stainless steel ―三浦＊1
照光（Terumitsu Miura）

Zhijie Jiao＊ 2

藤井＊1
克彦（Katsuhiko Fujii）

福谷＊1
耕司（Koji Fukuya）

Gary S. Was＊ 2

要約 照射誘起応力腐食割れ（IASCC）の発生に及ぼす結晶粒径の影響を検討するため，IASCC
発生の主要因の一つと考えられている照射材の局所変形に対する結晶粒径の影響を調べた．結晶
粒径 30µm と 14µm の SUS304 ステンレス鋼に 2.0MeV プロトンを 5dpa まで照射した後，硬さを測定するとともに 300℃の Ar ガス雰囲気で 2% まで引張変形し，表面に生じるすべり線の間
隔と段差を測定した．結晶粒径が小さくなると，照射によるすべり線の間隔と段差の増加が小さくなった．硬さは照射前後ともに結晶粒径に依らなかった．結晶粒径が小さい方が照射材の局所変形は小さくなることがわかった．
キーワード

照射誘起応力腐食割れ，結晶粒径，局所変形，ステンレス鋼，プロトン照射

Abstract		 To discuss effects of grain size on occurrence of irradiation assisted stresscorrosion cracking（IASCC）, the effects of grain size are investigated on localized deformationof irradiated stainless steel that has been thought as one of key factors for occurrence of
IASCC. After 2.0MeV proton-irradiation to 5dpa, type 304 stainless steel specimens withaverage grain sizes of 30 and 14µm were subjected to Vickers hardness measurements andtensile tests to 2% plastic strain under an argon gas atmosphere at 300℃ and then surface
slip line spacing and height were measured. Increase of slip line spacing and height due
to irradiation became small for small grain size specimens. The hardness was independentof grain size both before and after irradiation. It turned out that localized deformation of  
irradiated stainless steel became mild for small grain size materials.
Keywords	IASCC, grain size, localized deformation, stainless steel, proton irradiation.

1.

はじめに

を果たしている可能性が指摘されている（1）．照射材
では，照射によって導入された欠陥集合体の一つで照射誘起応力腐食割れ（irradiation assisted stress

ある転位ループがすべりによって消去されることにcorrosion cracking, IASCC）は高温高圧水中で中性より，照射欠陥による変形抵抗が周囲と比較して小子照射されたステンレス鋼に生じる粒界割れであさい転位チャンネルが形成され，変形が転位チャンり，軽水炉の炉内構造物における主要な高経年化課

ネルに集中する．このように変形が局所化すると，題の一つである．PWR では 1988 年にフランスの粒界に局所的に高い応力や歪みが生じ，粒界割れがブジェ発電所のバッフルフォーマボルトで最初の破発生すると考えられている．

損事例が報告されており，IASCC の発生条件や発バッフルフォーマボルトは，原子炉の想定運転年

生機構について研究が行われている．近年，照射材数を 60 年とすると，60dpa 相当の中性子照射を受の局所変形が IASCC メカニズムとして重要な役割

ける．IASCC の発生条件や発生機構を研究するた＊1 （株）
原子力安全システム研究所＊2 University of Michigan, U.S.A.

技術システム研究所

212

めには，同等の照射条件で 60dpa 相当まで照射さ結晶粒径の違いが影響している可能性が考えられる

れたステンレス鋼材料を用いることが望ましいが，が，材料組成や加工度，照射条件も異なるため，

PWR の場合，そのような材料としては炉内中性子IASCC の発生に結晶粒径が影響するのかどうかは計装の案内管として用いられたシンブルチューブが不明である．

ほぼ唯一の材料となっている．
著者らもこれまでに，

そこで本研究では，IASCC の発生に及ぼす結晶

シンブルチューブを試験材料として照射ステンレス

粒径の影響を検討するため，照射条件や材料条件が鋼の変形挙動について調べ，照射量の増加に伴って等しく，結晶粒径のみ異なるステンレス鋼の照射後転位チャンネルの間隔が増し，変形の局所化が促進

変形試験を実施し，照射材の局所変形に及ぼす結晶

されることや粗大な転位チャンネルと粒界の相互作

粒径の影響を調べた．照射には，短時間で高照射量用によって粒界はく離が発生することを明らかにしまで照射が可能であるイオン照射を用いた．ミシガている（2）．また，試料が放射化せず，照射量や照射

ン大学の Was 教授，Jiao らとの共同研究により，温度を高精度かつ比較的容易に変えて試験が行える

結晶粒径が 30µm と 14µm の SUS304 ステンレス鋼

イオン照射を用いた研究も行っており，照射によるに 2.0MeV プロトンを照射した後，300℃の Ar ガ

変形の局所化が変形温度の低下によって抑制される

ス雰囲気で引張試験し，表面に生じるすべり線の間ことや積層欠陥エネルギーの小さい金属では促進さ

隔と段差から結晶粒径が局所変形に及ぼす影響を考（3, 4）

れることを明らかにしている

察した．

．

シンブルチューブはバッフルフォーマボルトと同じ冷間加工 SUS316 製ではあるが，加工熱処理条件の違いにより結晶粒径や加工度が異なる．シンブル
チューブの平均粒径は 10µm 程度であるが，バッフ
ルフォーマボルトでは 70µm 程度である．また，原

2.

試験方法

2.1

供試材および照射条件

子 炉 内 で 使 用 さ れ る 位 置 の 違 い か ら， シ ン ブ ル

供試材には平均粒径 30µm と 14µm の SUS304 ス（5）チューブでは中性子束が高く，照射温度が低い ．

テンレス鋼を用いた（以下 SUS304R，SUS304S とTakakura ら（6）は，バッフルフォーマボルトとシン呼ぶ）．最終熱処理温度はそれぞれ 950℃と 920℃

ブルチューブの IASCC 発生応力を調べており，シであり，各温度を 30 分間保持した後，水冷した．

ンブルチューブの方が発生応力が低い傾向にあるこ

表 1 に化学組成を示す．供試材より図 1 に示す小型とを指摘している．
また，変形挙動の観点からもバッ

引張試験片を作製した．試験片表面は SiC#4000 ま

フルフォーマボルトとシンブルチューブの違いを調での湿式機械研磨を施した後，電解研磨により最表

べており，320℃の Ar ガス雰囲気において 1.3 ～面の加工層を除去した．

1.4% まで引張変形させた結果，表面に生じたすべ

プロトン照射は Michigan Ion Beam Laboratory

り線の平均間隔はバッフルフォーマボルトが 5.5µmのタンデトロン加速器を用いて行った．2.0MeV ので，シンブルチューブは 2.8µm であったことを報プロトンを試験片ゲージ部の片面に 300 ℃ で照射告している．変形試験に用いられたバッフルフォー

した．図 2 に弾き出しエネルギーを 40eV とし，損マボルトとシンブルチューブの平均照射温度と照射

傷計算コード SRIM-2006（7）を用いて評価した損傷

量はそれぞれ，302℃，18.8dpa と 290℃，19.5dpa での深さ方向分布を示す．SRIM-2006 により評価しあり，照射温度の違いなどによりミクロ組織に差異た損傷の最大深さは 20µm であった．試験片最表面はあると予想されるものの，バッフルフォーマボル

の結晶粒については SUS304R では粒内の大部分が，トの方が同等の照射量に対して変形がより局所化しSUS304S では粒全体が照射されており，中性子照ている．バッフルフォーマボルトとシンブルチュー

射材に近い条件が模擬できている．損傷速度が深さ

ブの IASCC 発生応力や局所変形の違いについては，方向にほぼ一定であるプラトー領域（深さ 10µm）

表1

供試材の化学組成（wt %）

213

2.4

引張試験および表面観察

Korros-Data 社 製 multiple-specimen CERT test
system を用いて，照射後の試験片を Ar ガス雰囲
気において引張変形させた．変形温度は 300℃，変形速度は 10－7/s とし，塑性変形量は 2％とした．
図1

引張試験片の形状

なお，ゲージ部の変形量は試験前に硬度計を用いて形成した圧痕間隔の変化量から求めた．
引張試験後の試験片表面を走査型電子顕 微 鏡（Scanning electron microscope, SEM）を用いて観察し，表面に生じた粗大なすべり線について平均間隔を結晶粒ごとに測定した．測定は試験片の未照射面と照射面についてそれぞれ行い，100 個の結晶粒についてデータを得た．また，Veeco 社製原子間力顕微鏡（Atomic force microscope, AFM）Nanoscope
IIIa を用いて，すべり線の平均段差を測定した．試験片の未照射面と照射面について，それぞれ平均
10 個の結晶粒についてデータを得た．

図2

損傷速度の深さ方向分布の計算結果－6に お け る 損 傷 速 度 を 5×10 dpa/s と し，0.25dpaと 5dpa 照射した．本報告における試験片の損傷量
は，プラトー領域の値で定義する．

3.

試験結果

3.1

硬さ

図 3 に未照射面および照射面の硬さを示す．SUS
304R では未照射面の硬さは 170HV であり，0.25dpa
照射後では 220HV，5dpa 照射後では 370HV まで硬

2.2

硬さ試験

試験片の未照射面と照射面について，Buehler 社
製ビッカース硬さ試験機 MICROMET II を用いてさが増加した．SUS304S でも硬さは同じであった．

3.2

ミクロ組織

硬さを測定した．荷重は 25g とし，圧子の押し込

転位ループが主要な照射欠陥として形成しておみ深さが照射深さの 1/3 以下となるようにした．圧り， ボ イ ド の 形 成 は 確 認 さ れ な か っ た． 図 4 に痕同士の間隔は 0.1mm とし，硬さは 20 点以上ずつ
測定した．

2.3

ミクロ組織観察

照射後のミクロ組織を透過型電子顕微鏡（Transmission
electron microscope, TEM）JEOL 2010F を用いて観察した．観察は 5dpa まで照射した SUS304R の10µm 深さについて行った．TEM 観察試料は集束
イオンビーム（Focused ion beam, FIB）加工装置を用いて作製した．FIB 加工によるダメージ層は低エネルギーのイオンビームスパッタリングにより除
去した．

図3

ビッカース硬さ

214

5dpa 照射後のミクロ組織について，（111）面上のべり線が観察されなかった．図５（b）にて，すべり積層欠陥に起因したストリークにより観察した暗視線が観察されなかった結晶粒を１，単一のすべり系

野像を示す．線状の白いコントラストは転位ループによるすべり線のみが観察された結晶粒を２，複数の像を示す．転位ループの平均直径と数密度は，そのすべり系によるすべり線が観察された結晶粒を３233で示した．照射面では未照射面と比較してすべり線

れぞれ 5.4nm と 1×10 /m であった．

が明確に観察されており，すべり線の間隔も広い．

3.3

すべり線の平均間隔と段差

照射に伴ってすべり線の間隔と段差が増加し，変形が局所化していることが伺える．

図 5 に引張試験後の SUS304R の未照射面と 5dpa

図 6 にすべり線間隔の平均値を示す．SUS304R照射面の例を示す．大部分の結晶粒ですべり線が生では未照射面で 1.4µm であり，0.25dpa 照射面ではじているが，5dpa 照射面では幾つかの結晶粒です

2.5µm，5dpa 照射面では 10.0µm まで間隔が増加した．SUS304S では，未照射面で 1.4µm であり，0.25dpa
照射面では未照射面と同じ 1.4µm，5dpa 照射面では 4.3µm であった．照射量の増加に伴って間隔が増加しており，高照射では変形がより局所化している．SUS304R と SUS304S では，未照射面での間隔は同じだが，照射面での間隔は SUS304S の方が狭
く，0.25dpa 照射面については未照射面の間隔から有意に増加していなかった．
図 7 にすべり線段差の平均値を示す．SUS304R では未照射面で 7nm であり，0.25dpa 照射面では 33nm，

図45dpa 照射後のミクロ組織の暗視野像

図55dpa 照射面では 107nm であった．SUS304S では，未引張試験後の表面

SUS304R の（a）未照射面，（b）5dpa 照射面

図6

すべり線間隔の平均値

図7

すべり線段差の平均値

215

照 射 面 で 5nm で あ り，0.25dpa 照 射 面 で は 17nm，次に，結晶粒径が照射に伴う変形の局所化に影響

5dpa 照射面では 47nm であった．段差についても間する機構について考察する．結晶粒径が変形挙動に

隔と同様に，照射量の増加に伴って増加した．また，影響を与えることは未照射材料では良く研究されてSUS304S の段差は SUS304R と比較して小さかった．

おり，巨視的な影響としては，降伏応力や引張強さ
が 結 晶 粒 径 の 1/2 乗 に 反 比 例 し て 上 昇 す る Hall-

4.

考察

4.1

照射に伴う変形の局所化に及ぼす結晶粒径の影響Petch の関係があり（8），微視的な影響としては，引張変形時に粒界近傍の局所的に生じる段差や表面荒さが結晶粒径の小さい材料では小さくなることが報告されている（9, 10）．しかし，転位チャンネルを介してすべり変形が進展する照射材の変形挙動に対するSUS304R と SUS304S では，未照射面でのすべり

結晶粒径の影響についてはほとんど研究例がない．

線の間隔と段差は同程度であったが，照射面ではそこで，まずは転位チャンネルでの変形機構から結SUS304S の方が小さくなった．これは，SUS304S

晶粒径の影響について考察する．北島らの報告（11）で は 一 つ の 転 位 チャンネルに集中する変形 量 がを引用すると，転位チャンネル内での転位運動は，

SUS304R と比較して少ないことを示す．硬さにつ欠陥集合体による転位運動に対する抵抗場（短距離

い て は 未 照 射 面 と 照 射 面 と も に SUS304R と相互作用力）とチャンネル内での転位間相互作用に

SUS304S で同じであったことから，照射により形よる加工硬化（長距離相互作用力）の競合で決定さ成された照射欠陥も同等であったと予想される．

れると考えられている．未照射の結晶粒が持つ変形

よって，結晶粒径が小さい材料では，同じ照射欠陥

抵抗を τ 0 とし，欠陥集合体による変形抵抗の増分が形成されたとしても変形の局所化は小さくなるこ

を Δτ と す る と， 照 射 領 域 内 の 変 形 抵 抗 τ b は（6）とがわかった．Takakura ら の報告において，バッτ b=τ 0+Δτ で表される．転位チャンネル内では形成フ ル フ ォ ー マ ボルトのすべり線間隔がシン ブル

過程において転位ループが消去されているため，転チューブと比較して 2 倍程度広くなっていたのは，

位 チ ャ ン ネ ル 内 の 変 形 抵 抗 τ c は τ b よ り 小 さ く，

バッフルフォーマボルトの結晶粒径が大きいからでΔτ’は転位ルー
τ c=τ 0+Δτ’+τ（n）で表される．ここで，sあったと推測される．粒界に局所的に生じる高い応

プ以外の欠陥集合体による変形抵抗であり（Δτ >力や歪みに IASCC の発生が強く依存すると仮定す

Δτ’
は転位チャンネルを通過した転位の数
）
，τ（n）
s

ると，結晶粒径の小さい材料では局所変形が小さく

n に依存して生じる加工硬化による変形抵抗であなるため，
IASCC の発生は抑制されると推察される．

る．図 8 に照射領域と転位チャンネル内の変形抵抗

図8照射領域と転位チャンネル内の変形抵抗の概略図

216の概略図を示す．転位の通過数が少ない場合，転位チャンネル内の変形抵抗は未変形の照射領域に比べ4.2

He, Fe イオン照射とプロトン照射の相違て小さいため（τ c < τ b）
，変形は転位チャンネルに集中する．変形が集中するにつれて τ（n）
が増加し，s

これまでに，結晶粒径は異なるが本研究で使用しτ c が τ b と等価になると，τ（n）
を増加させながら変s

た供試材と同じ組成の材料について He イオン照射

形を続けるよりも（τ c < τ b）
，未変形の照射領域にと Fe イオン照射を行い，Ar ガス雰囲気で同条件

新たに転位チャンネルを形成する方がより低い外部の引張試験を実施している（3, 4）．ここでは，照射深応力で変形を進行させることができるため，古いさが異なる He イオン，Fe イオン照射とプロトン

チャンネル内での転位運動は停止する．以上の変形照射を比較し，照射深さの影響について考察した．

機構は個々の転位チャンネルの形成と死滅を念頭にHe イオンや Fe イオン照射では表面から 1µm 程度置いたものであり，転位チャンネル同士の相互作用

しか損傷が導入されず，照射領域は表面近傍に限らについては考えられてはいないが，転位チャンネル

れる．He イオンや Fe イオン照射材では，変形に内の変形機構の基礎的要因は捉えられている．未照より表面に生じたすべり線の間隔はイオン種や照射射における変形抵抗や照射欠陥の形成および転位同量によって異なるが，概ね 2µm 前後であり，5dpa

士の相互作用による加工硬化は転位チャンネル変形まで照射したプロトン照射材と比較すると 1/5 程度の基礎的要因であるが，これらは結晶粒径には依存であった．Fe イオンを 5dpa 照射した SUS304 では，しない．結晶粒径が小さいほど転位チャンネルに集平均直径 12.5nm の転位ループが数密度 1×1023/m3

中する変形量が少なくなると言うことは，転位チャで形成されており（4），本研究で測定したプロトン照

ンネル外の要因，すなわち外部応力に対して結晶粒

射材での値と比較すると，数密度は同じだが，サイ径が影響していることが予想される．

ズが 2 倍以上大きい．転位ループの数密度とサイズ

多結晶材料では隣接粒との変形の連続性を確保すから判断すると，Fe イオン照射材の方がプロトンるため，変形拘束により粒界局所に応力が生じるこ照射材よりもすべりを阻害する転位ループの影響がとは良く知られており，すべり面によってはシュ

強く，変形はより局所化すると考えられる．しかし，ミット因子で計算されるせん断応力以上の応力が生プロトン照射材では He イオンや Fe イオン照射材（12）よりも深くまで照射されており，すべりが転位チャ

（13）

，

ンネルを形成して表面に到達するまでにより多くの転位チャンネルのように局所的にすべり変形が集中

転位ループを消去しなければならない．そのため，した場合，他のすべり面に転位チャンネルを新たにプロトン照射材では新たに転位チャンネルを形成す

形成し，粒界での変形集中を緩和する方向に粒界局ることが困難になり，照射領域の浅い He イオンや所応力分布が変化する可能性は十分考えられる．結Fe イオン照射材に比べて既存の転位チャンネルに晶粒径が小さい材料では結晶粒径が大きい材料と比変形が集中する傾向が強くなり，変形がより局所化

較して変形拘束が強く働くため，このような粒界局すると推察される．これまでに利用した He イオン

所応力分布の変化を仮定すると，結晶粒径が小さい

照射や Fe イオン照射は，試料が放射化しないこと

ほど転位チャンネルが多数形成され，個々の転位が利点の一つであり，照射深さが浅いために変形をチャンネルに集中する変形量は減少すると考えられ

局所化させる効果は弱いものの有効な照射方法である．この仮説が正しいのであれば，照射に伴う変形

る．プロトン照射では変形の局所化が明確に生じるの局所化は結晶粒径の小さい材料では小さくなり，利点があるが試料が放射化してしまう欠点もあり，試験結果と一致する．転位チャンネルのように局所互いの特徴を生かして使用することが重要であると的にすべり変形が集中する体系において変形に伴う考える．

じることが解析と実験を通して報告されている
粒界局所応力は変形に伴って変化することから．

粒界局所応力分布の変化を計算により解析するのは難しいが，近年，転位チャンネル変形の解析例が散（14, 15）

見されるようになっている．今後，計算解析に

5.

まとめより転位チャンネル変形と粒界局所応力分布の関係

IASCC の発生に及ぼす結晶粒径の影響を検討すが明らかになることで現象の理解が進むと思われる．

るため，照射材の局所変形に及ぼす結晶粒径の影響を調べた．プロトン照射した SUS304 ステンレス鋼

217

を 300℃の Ar ガス雰囲気で引張変形させた結果，結晶粒径 14µm の試験片では，結晶粒径 30µm の試
験片と比較して照射後のすべり線の間隔と段差は小New York,（1985）.
（８）	例 えば，講座・現代の金属学 材料編第 3 巻
材料強度の原子論 , 日本金属学会．

さくなっており，結晶粒径が小さいと照射に伴う変（９）	上谷保裕 , 片山暢 , 松田健二 , 寺山清志 , 池野形の局所化は小さくなることがわかった．結晶粒径

進 ,“Al–1%Mg2Si 基合金の粒界近傍におけるが変形の局所化に影響する機構としては，結晶粒径

局部変形に及ぼす結晶粒径の影響”，軽金属 ,の小さい材料ほど変形拘束が強く働くことにより，Vol. 47, P. 104,（1997）.

転位チャンネルが多数形成され，個々のチャンネル	王暁群 , 阿部武治 , 多田直哉 , 清水一郎 ,“多結（10）に集中する変形量が減少する可能性が推察された．

晶高純度アルミニウムの引張塑性変形に伴う粒界に局所的に生じる高い応力や歪みに IASCC の

微視的表面形状変化”，軽金属 , Vol.55, P.68,

発生が強く依存すると仮定すれば，結晶粒径の小さ（2005）.

い材料では局所変形が小さくなり，IASCC の発生（11）	北島貞吉，篠原和敏，“転位チャンネリングの立場から見た結晶塑性 中性子照射を中心としは抑制されることが推察された．

て”，日本金属学会会報，第 15 巻，第 11 号，P.

文献

675，
（1976）.
（12）	北村隆行，澄川貴志，大石和義，“銅多結晶の（１）	G. S. Was, Z. Jiao, J. T. Busby, “Recent

高サイクル疲労下における粒界近傍すべり挙Developments in Understanding the Mechanism

動と局所応力”，日本機械学会論文集 A 編 , 67

of IASCC”, Proc. of Int. Symp. Research for

巻 , 663 号，P. 1819,（2001）.

Aging Management of Light Water Reactors,（13）	酒井高行，緒方隆志，“高温構造材料の粒界局
所応力解析手法の開発 －クリープ条件下のボ

8-1,（2007）.
（２）	H. Nishioka, K. Fukuya, K. Fujii, Y. Kitsunai,“Deformation Structure in highly Irradiated
Stainless Steels”, Journal of Nuclear Scienceand Technology, Vol. 45, P. 274,（2008）（３）	三浦照光 , 藤井克彦 , 福谷耕司 , 川岸礼佳 , 伊イド成長シミュレーションへの適用－”, 電力
中央研究所報告，（2008）.
	P. Evrard, M. Sauzay, “Modelling of the（14）
effect of dislocation channel on intergranularmicrocrack

nucleationinpre-irradiated藤慶文 ,“イオン照射したステンレス鋼の変形

austenitic stainless steels during low strain挙動”, INSS JOURNAL, Vol. 14, P. 167,（2007）.

rate tensile loading”, Journal of Nuclear（４）	T. Miura, K. Fujii, K. Fukuya,“Interaction

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between Dislocation Sliding and Damage

	M. Sauzay, K. Bavard, W. Karlsen, “TEM
（15）

Structure in Ion-irradiated Stainless Steels”,

observations and finite element modelling ofMaterial

channelResearch

Society

Symposium

deformationinpre-irradiatedProceedings, Vol. 1125, 1125-R07-07,（2008）.

austenitic stainless steels – Interactions with（５）	例えば，福谷耕司 , 西岡弘雅 , 藤井克彦 “ステン,free surfaces and grain boundaries”, Journal

レス鋼の軽水炉照射挙動”INSS MONOGRAPHS

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（６）	K. Takakura, K. Nakata, K. Fujimoto, K.
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（７）	J. F. Ziegler, J. P. Biersack, U. Littmark,“TheStopping and Range of Ions in Solids”, Pergamon,