太陽地球システム・エネルギー学講座
地球システム計測学分野

車の三元触媒からも排出されるため都市域からの発生も無視できな

Solar and Terrestrial Systems and Energy Sciences

い。Fig.2 につくばで観測された NH3 カラム全量の 2014 － 2019

Earth System Monitoring and Instrumentation

年の経年変化を示す。夏季極大、冬季極小の季節変化のほか、夏季にはしばしば通常の 2 倍前後の大きな値も見られる。これらの高濃度

大気中のオゾン等微量成分の変動の研究

准教授 村田 功

Variations of ozone and related trace species in the atmosphere

Isao Murata

を観測した日について流跡線解析を行ったところ、都市域や農地からのエミッションを示唆する結果が得られている。

Associate Professor

HCl は成層圏オゾン破壊の指標となる成分で、フロン規制によって大気中への塩素の放出量が減少したのに伴い 2000 年頃から減少傾向にある。一方、HF は HCl 同様フロンが主な発生源であるが化学的には安定なため力学輸送のトレーサーによく使われる。この 2 つの成当研究室では、「グローバルな大気環境変動」をキーワードに、オゾン減少問題や地球温暖化など、地球規模の環境変動に関わる大気中の微量成分の観測的研究を行っている。2019 年は、つくばにおけるフーリエ変換型分光器（FTIR）観測による HCHO, NH3 の経年変化の解析や2016 年に実施した光学オゾンゾンデ観測結果の論文化などを行った。また、NDACC/IRWG 会議に参加した。
Temporal variations of the total columns of formaldehyde (HCHO) and ammonia (NH 3) were observed with Fourier transform infrared spectrometer(FTIR) at Tsukuba. The paper on the profiles of stratospheric ozone and nitrogen dioxide observed by a balloon-borne optical ozone sensor in 2016 wasaccepted. We participated in the NDACC/IRWG meeting held in Wanaka, New Zealand, and presented the results of our HCl and HF observation.

分には数年毎に増減を繰り返す経年変化が見られておりこれは成層圏循環の変化の影響であるが、これとフロン規制による効果の関係をここ数年調べている。今年度は、HCl、HF の 2018 年の解析を追加して 2015 年以降の再増加が継続していることを確かめた。全球気象データから計算した質量流線関数などの解析からこの再増加も力学的要因による可能性が高いことが分かったが、一方で 3 次元化学輸送モ
デルでは再増加が再現されておらず、観測された再増加にはエミッションの影響がある可能性もあり、解析を進めている。
また、南極昭和基地において 2007、2011 年に行った FTIR 観測

我々は国立環境研究所との共同研究として、つくばにおける FTIRによる観測を 1998 年より行っている。FTIR では太陽光の 2-15 μ mの赤外領域のスペクトルから大気中の多くの微量成分の高度分布等を調べることができる。同様の観測を行っている国際的な研究グループ
NDACC/IRWG (Network for the Detection of AtmosphericComposition Change/Infrared Working Group) では、各観測ステーションの結果を総合して地球規模の変動要因を解明する研究を進めており、これまでにも HCl、CH4 等についての論文を共同で発表している。今年は新たに HCHO, NH3 の解析を行うとともに HCl、HF の解析も継続している。

質である。近年は人工衛星による観測も行われるようになっており、
FTIR の観測結果はその検証にも使われている。Fig.1 につくばで観測された HCHO カラム全量の 2001 － 2019 年の経年変化を示す。
夏季極大、冬季極小の季節変化が見られるが、経年的な増減は特に見られない。他の観測地との比較では大きめの値であり、関東地域のNH3 は生物による窒素固定やエアロゾル生成、酸性雨の中和などに関連する成分であり、農地からの発生やバイオマス燃焼の他、自動Fig.1 Temporal variation in the total column ofHCHO observed at Tsukuba from 2001 to 2019.

38 Coexistence Activity Report 2019

Ammonia is related to nitrogen fixation by organisms and affects aerosol
formation and neutralization of acid rain. Anthropogenic sources such as
agricultural emissions are dominant, but emission from three-way
catalysts in cars is also important in the urban area. Fig. 2 shows temporalvariation in the total column of NH 3 observed at Tsukuba from 2014 to2019. We can see the summer maximum and winter minimum, and values
larger than 1 x 1016 molec/cm2 were sometimes observed in summer. Backward

Fig.2 Temporal variation in the total column of
NH3 observed at Tsukuba from 2014 to 2019.

れがようやく Atmospheric Chemistry and Physics 誌に受理された。
光学オゾンゾンデによるオゾン・二酸化窒素の高度分布観測については、昨年解析方法の改善により高度分解能 3km でオゾン・二酸化窒素ともにまずまずの精度で高度分布を求めることが出来たことを報告しているが、今年はこの結果を論文にまとめ宇宙航空研究開発機構研究開発報告に受理された。
NDACC/IRWG では、毎年世界各国から 20 以上の研究グループが集まって観測手法や最新の結果に関する情報交換を行う会議を行っ

The paper on the chlorine partitioning near the polar vortex boundaryobserved with FTIR at Syowa station, Antarctica, in 2007 and 2011 wassubmitted to Atmospheric Chemistry and Physics by Prof. Nakajima in theGlobal Environment Division, and it was accepted.
The paper on the profiles of stratospheric ozone and nitrogen dioxide
observed by a balloon-borne optical ozone sensor in 2016 was accepted by
JAXA Research and Development Report.
NDACC/IRWG holds an annual meeting where scientists from more than
20 groups discuss observational results, new plans, and measurement
techniques. The 2019 meeting was held in Wanaka, New Zealand, fromMay 20 to 24, 2019 (Fig.3). We participated in the meeting and presented
the results of our CH4 , HCl, and HF observation.
Tohoku University Environmental Studies Seminar 2019 was held at
Brawijaya University, Indonesia, on Dec. 18. Assoc. Prof. Murata participatedand presented the introduction of our research (Fig.4).
Assoc. Prof. Murata serves as an evaluation committee member for theCenter for Health and Environment, Miyagi Prefectural Government, andattended two committee meetings.ているが、今年はニュージーランドで 5 月 20 - 24 日に開催され、我々も参加した（Fig.3）。メタン、HCl、HF の解析結果の発表を行ったほか、解析手法の最適化などについて情報交換を行った。
12 月にはインドネシアのヴラウィジャヤ大学で本研究科が行った東北大学セミナーに土屋研究科長らとともに参加し、研究紹介を行った（Fig.4）。また、2015 年から宮城県保健環境センターの評価委員をしており、今年度もこれまでに 2 回の評価委員会に出席して県保健環

Department of Frontier Sciences for Advanced Environment

都市域の排出源の影響を受けていると考えられる。

HCHO is an intermediate product of the oxidation of CH4 and the volatileorganic compounds, and it is one of the indicators of air quality because itis related to the production of ozone and secondary organic aerosols. There
are some satellite measurements and the FTIR measurements are usefulfor the validation of these satellite products. Fig.1 shows temporal variationin the total column of HCHO observed at Tsukuba from 2001 to 2019. We
can see the summer maximum and winter minimum but no significant
trend. The columns are larger than those in other NDACC/IRWG sites,
indicating emissions from the urban area in Kanto.

境変動学分野（国立環境研究所）の中島教授らと執筆していたが、こHCl is a good indicator of the potential for ozone depletion, and its
concentration in the atmosphere decreased in the 2000s after
chlorofluorocarbon (CFC) regulations were introduced. CFCs are also an HF
source, and HF is a good tracer of atmospheric transport because it ischemically stable. These two species have shown increasing and decreasing
trends due to short-term dynamical variability in the northern stratosphere.
We are investigating the relation between the trends and the effect of CFCregulation. This year we extended the analyses of HCl and HF to 2018 andconfirmed that the upward trend continues after 2015. Mass stream
function showed that this trend is also due to dynamical variability. On theother hand, there is some possibility of emission change because 3D
chemical transport model simulations could not reproduce the upward
trend. We will continue to analyze HCl and HF.

先端環境創成学専攻

HCHO はメタンや揮発性有機化合物の酸化過程で生成する中間物質で、オゾンや二次粒子の生成などの大気汚染に関わる指標となる物

In collaboration with the National Institute for Environmental Studies, wehave been investigating the temporal and spatial variations of atmospheric
trace species with solar infrared spectroscopy using FTIR at Tsukuba
since 1998. We have contributed to the activity of the Network for theDetection of Atmospheric Composition Change/Infrared Working Group(NDACC/IRWG) and collaborated on HCl, CH4 , etc. This year, temporalvariations in the total columns of HCHO and NH 3 were newly analyzed
and the investigation of HCl and HF continued.

から極渦境界付近の塩素化合物の分配について調べた論文を地球環

trajectories on these days show that these airmasses came from urban surface
areas or agricultural fields.

境センターが行っている研究の評価を行った。

Fig.3 NDACC/IRWG meeting held in Wanaka,
New Zealand.

Fig.4 Tohoku University Environmental Studies
Seminar 2019 at Brawijaya University.

Coexistence Activity Report 201939