Journal of Japan Solar Energy Society, 48（4）, 75-79（2022）••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••
Research Paper
研究論文

Polycrystalline GaAs Formed on a Plastic Film
Using Grain-size-controlledGe
Seed
LayersPolycrystalline
GaAs Formed on a Plastic
Film
Using
Grain-sizecontrolled Ge Seed Layers
Takeshi NISHIDA*1*2‡
Takashi SUEMASU*3
Kaoru TOKO*4
Takeshi NISHIDA*1*2‡ Takashi SUEMASU*3 Kaoru TOKO*4Ge
GaAs膜の膜のGeシード粒径制御技術を用いた多結晶
シード粒径制御技術を用いた多結晶 GaAs
プラスチックフィルム上合成
プラスチックフィルム上合成*1*2 ‡
西田 竹志西田竹志*1*2‡

*3 *3
末益
崇崇
末益

*4
都甲
薫
都甲 薫

*4

Abstract
To develop high-efficiency solar cells on inexpensive substrates, the direct synthesis of polycrystalline III–V
compound semiconductor films has been investigated for decades. Here, we propose a synthesis technique for largegrained GaAs films using recently-developed Ge seed layer technologies, including advanced solid-phasecrystallization and metal-induced layer exchange. The 500-nm-thick GaAs films epitaxially grown from the Ge seedlayers (grain size: 1‒300 μm) at 550 °C inherited the grain size (grain boundaries) in Ge. With increasing grain size,
the photoresponsivity corresponding to GaAs increased from 10−3000 mA W−1 under a bias voltage of 0.3 V. The
maximum photoresponsivity of the GaAs film reached 3000 mA W−1, which was close to that of the GaAs film formed
on a single-crystal Ge wafer. Furthermore, the GaAs film grown on a flexible plastic film (highly heat-resistantpolyimide) at 500 °C exhibited the photoresponsivity reaching 980 mA W−1. These achievements will pave the way
for high-efficiency and versatile solar cells based on polycrystalline III–V compound semiconductors.
Keywords: Polycrystalline GaAs, Solar cell, Crystal growth
キーワード：多結晶 GaAs，太陽電池，結晶成長
真空蒸着法 9–15)，非晶質結晶化 16–19)，化学合成法 20,21)など

1．はじめにが研究されてきた．しかし，大粒径な GaAs 膜の合成は困難で太陽電池の最高効率は III-V 族化合物半導体によって更あり，太陽電池動作どころか分光感度特性さえ得られた例は新され続けてきた 1)．しかし，コストが高いことから応用は宇宙

なかった．

やその

Ge は GaAs と格子整合するため，GaAs 膜のエピタキシャル

多接合構造を基板から剥離して安価な基板上に「転写」する

テンプレートとして用いられてきた 22–24)．そのため，安価な基技術 4–6)が研究されてきたが，転写前の高価な基板や，転写

板上に大粒径な Ge 膜を形成し，GaAs をエピタキシャル成長

時の均一・大面積形成に課題がある．そこで，ガラスやプラスさせる技術が研究されてきた 25–27)．近年，金属箔上に形成しチックなどの絶縁基板上に高品質な多結晶（Polycrystalline;

た Ge 膜上に GaAs を成長することで，11.5%の変換効率が得

poly-）GaAs 膜を直接合成する研究が古くから行われてきた．

られている 28)．本 GaAs 膜は数 μm 程度の粒径であることを考

一般に，多結晶膜では，粒界がキャリアの再結合中心としてえると，さらなる大粒径化により変換効率の向上が期待される．

働くため，結晶粒径が大きいほど太陽電池の変換効率は向上

我々はこれまでに，絶縁基板上の多結晶 Ge 膜の高品質合用に限られてきた2,3)．その低コスト化に向けて，GaAs

7,8)．多結晶 GaAs 太陽電池に関する理論研究により，粒成技術を開発してきた．固相成長（Solid-phase crystallization;

径 100 μm では変換効率 22%を得られるという計算がされてい

SPC）法において，成膜温度および熱処理温度の変調 29)，下る 8)．これまで，絶縁基板上に GaAs 膜を形成する技術として，

地界面層の挿入 30)，不純物（Sn, Sb, As）添加 31–33)により，多*1 Graduate School of Applied Physics, University of Tsukuba, 1-1-1
Tennodai, Tsukuba, Ibaraki 305-8573, Japan‡e-mail: take.nishida24@gmail.com*2 JSPS Research Fellow*3 Professor, Institute of Applied Physics, University of Tsukuba*4 Associate Professor, Institute of Applied Physics, University ofTsukuba
Received: April 17 2022, Accepted: May 12 2022

*1 筑波大学大学院 数理物質科学研究科（〒305-8573 茨城県つくば市天王台 1-1-1）‡e-mail: take.nishida24@gmail.com*2 日本学術振興会特別研究員 DC1*3 筑波大学数理物質系 教授*4 筑波大学数理物質系 准教授

する（原稿受付：2022 年 4 月 17 日，受理日：2022 年 5 月 12 日）－ 75 －

1

太エネ270-研究論文 西田ほか.indd

752022/07/26

8:14:48

Takeshi NISHIDA, Takashi SUEMASU and Kaoru TOKO

結晶 Ge の結晶粒径を広い範囲（0.01–20 μm）で制御した．さ(a)

らに，Al 誘起層交換（Al-induced crystallization; AIC）法 34,35)

111

により，大粒径（> 100 μm）な Ge シード層 36,37)を形成し，高い10 μm

Annealing

分光感度特性を有する大粒径 GaAs 膜 38,39)を実証した．本研
究では，これらの Ge 粒径制御技術を活用することで，多結晶(b)

GaAs 膜の結晶粒径を広い範囲（1–330 μm）で制御し，多結晶

001

101

MBE of GaAs

AlOx

GaAs 膜の結晶粒径と分光感度特性の相関を実験的に明らか

200 μmにした．さらに，本技術をプラスチック基板上に展開することで，

Annealing

安価・軽量・丈夫でありながら高い変換効率をもつ III-V 族化合物半導体系フレキシブル太陽電池のポテンシャルを示した．

Fig. 1

Al removal

試料作製の模式図．(a) SPC-Ge 上に形成した GroupA-C の試料および (b) AIC-Ge 上に形成した Group D の試

2．実験方法料．図中に SPC-Ge（Sb-doped, Tanneal = 375 °C）および AIC-

SPC 法および AIC 法により，様々な結晶粒径を持つ Ge シ
ード層を石英ガラス基板上に作製した（Fig. 1）．SPC 法（Fig.
1(a)）では，200 nm 厚の非晶質（Amorphous; a-）Ge 前駆体をGe（tAE = 3 min）の逆極点図方位（IPF）像を示す．IPF 像中で示される色は結晶方位に対応する（凡例を参照）．黒の実線は結晶粒界を示す．

堆積した．ここで，基板を 125 °C に加熱しながら堆積すること

厚の GaAs 膜を分子線エピタキシー法により基板温度 500 °C

で，a-Ge の高密度化を促した．その後，N2 雰囲気中で熱処理で成長した．

（熱処理温度：Tanneal = 375–450 °C）を行うことで結晶化を誘起した．AIC 法（Fig. 1(b)）では，50 nm 厚の Al 膜と 70 nm 厚の3．結果・考察a-Ge 膜をスパッタ法により室温堆積した．a-Ge/Al 層の間には，
Al 膜を大気暴露（暴露時間：tAE = 1–10 min）することで，AlOx

GaAs 膜の結晶方位を評価するため，ガラス基板上の試料層を形成した．その後，N2 雰囲気中で 350 °C の熱処理を行うに対し EBSD 測定を行った．Figs. 2(a)–(d)に，Group A–D のことで，Al 膜と Ge 膜の層交換を誘起した．熱処理後，試料表

GaAs 膜の逆極点図方位（Inverse pole figure; IPF）像を示す．

面の Al および AlOx 層は希釈 HF 溶液（1.5%）により除去を行

SPC-Ge をシードとする Group A–C の試料はランダム配向してった．その後，各 Ge シード層上に，500 nm 厚の GaAs 膜を分いる一方（Figs. 2(a)–(c)），AIC-Ge をシードとする Group D の子線エピタキシー法により基板温度 550 °C で成長した．

試料は(111)方向に高配向している（Fig. 2(d)）．各方位像作製した Ge シード層を 4 つの Group に分け，各 Group の（Figs. 2(a)–(d)）は，それぞれの Ge シード層と同様の特徴を示

詳細な特性を Table 1 にまとめた．SPC-Ge（Group A–C）では，していることが判る（Fig. 1）29,32,33,37)．これらの結果は，Ge から

Ge の結晶粒径を制御するために，Sb（Sb 濃度：2.8 × 1020

GaAs がエピタキシャル成長したことを示唆している．そこで，

cm−3）および As（As 濃度：CAs = 1.0 × 1019–5.9 × 1020 cm−3）をGaAs の結晶粒径を算出するため，IPF 像を粒マップに変換しa-Ge 中に添加した．Sb や As 等の不純物ドーピングは，Ge 原た（Figs. 2(e)–(h)）．ここで，結晶粒はランダム粒界（Random

子のマイグレーションを促進し横方向成長を増大させるため，

grain boundaries; RGBs）で囲まれた領域から算出した．各試

結晶粒径はドーパント濃度に大きく依存する 32,33)． 本研究で料の平均結晶粒径は，Group A が 5.4 μm（Fig. 2(e)），Groupは，各パラメータを変調することで結晶粒径を制御した．各 Ge

B が 15.2 μm（Fig. 2(f)），Group C が 27.8 μm（Fig. 2(g)），

シード層の結晶粒径は電子線後方散乱回折（Electron backGroup D が 244 μm（Fig. 2(h)）と算出された．さらに，Group A–

scattering diffraction; EBSD）法により評価した．これらのプロ

D の GaAs 膜 （ Figs. 2(e)–(h) ） に は ， 双 晶 粒 界 （ Twin

セスにより，Ge 層の結晶粒径を広い範囲（1–330 μm）で制御

boundaries; TBs）が含まれていることが判る．これは，Ge 膜中した．

に含まれる双晶粒界を GaAs 膜が引き継いだことを示唆してい同様に，プラスチック基板（高耐熱ポリイミドフィルム：る 40)．双晶粒界は電気的に不活性であるため，光学的特性に

XENOMAX）上に AIC 法により Ge シード層を形成し，500 nm

も影響を与えないと考えられる．このように，Ge シード層の結Table 1
Group

B
C
D

Film thickness[nm]

Parameters tocontrol GS

Grain size
[μm]

undoped200

Tanneal1.2-5.7

Sb-doped

200

Taneeal6.3-12.9

As-doped

200

CAs

3.5-28.3

50tAE

145.3-330.4

Seed layer

A
SPC-GeAIC-GeJournal of Japan Solar Energy Society

太エネ270-研究論文

西田ほか.indd76

Ge シード層の特性

2 －
－ 76

Vol.48, No.4, 2022

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Polycrystalline GaAs Formed on a Plastic Film Using Grain-size-controlled Ge Seed Layers

Group AGroup B(b)

Group C(c)

AIC-GeGrain map

判る．EBSD から算出された結晶粒径を鑑みると，分光感度はGroup D

(d)

IPF

(a)

SPC-Ge

結晶粒径の増大に伴い，劇的に向上していることが判る．

111

そこで，最も高い分光感度特性が得られた Group D の構造

001 101を用いてプラスチック基板上に GaAs 膜を形成した（Fig. 4(a)）．

10 μm

20 μm

50 μm

100 μm

(e)

(f)

(g)

(h)

EBSD 測定の結果から，GaAs は Ge シード層からエピタキシャ
ル成長していることが判る（Figs. 4(b),(c)）．ここで，IPF 像から算出した GaAs の結晶粒径は 56.8 μm であった．プラスチック
基板上に合成された AIC-Ge 層は，同条件でガラス上に合成

10 μm

20 μm

50 μm

RGB

Fig. 2されたものと比べて結晶粒径が小さいことが報告されており，

100 μm

その事実と整合する 34) ．分光感度測定を行った結果，GaAs

TBのバンドギャップに相当する波長 900 nm の付近で明瞭な分

GaAs 膜の EBSD 評価．(a)–(d) 逆極点図方位（IPF）
逆極点図方位（

光感度スペクトルの立ち上がりが確認された．分光感度は波像および (e)–(h) 粒マップ．(a),(e) Group A の試料（Tanneal =長 700–800 nm 付近で最大となり，ガラス上と同様の傾向を示

375 °C）．(b),(f) Group B の試料（Tanneal = 375 °C）．(c),(g)した．これまでプラスチック上に直接合成した多結晶 GaAs 膜= 1.2 × 1020 cm-3）．(d),(h) Group D の試で分光感度が得られた例はなく，本研究において初めて実証Group C の試料（CAs

料（tAE = 3 min）．IPF 像中で示される色は結晶方位に対応すされた．
本研究で得られた分光感度スペクトルの最大値を GaAs 膜る（凡例を参照）．黒の実線は結晶粒を囲むランダム粒界の結晶粒径の関数として Fig. 5 にまとめた．ガラス基板上に合（RGBs），白の実線は双晶粒界（TBs）を示す．

成した試料の分光感度は，GaAs 膜の結晶粒径の増大に伴い晶粒径を制御する ことで ，幅広い 結晶粒径をもつ多結晶

向上し，単結晶 Ge(111)基板上に形成した GaAs 膜の結果に

GaAs 膜が合成された．

漸近していることが判る．この傾向は，結晶粒径の増大に伴い，ガラス基板上の試料の光学特性を評価するため，試料表

粒界でのキャリアの再結合割合が低下することに起因すると面に円形 ITO 電極（直径 1 mm）を用意し，分光感度測定を行考えられ，多結晶 GaAs 薄膜太陽電池の変換効率に関する理った（Fig. 3）．本研究の試料構造では，pn 接合を形成してい論計算と一致している 7,8)．本研究では，結晶粒径 330 μm にないため，外部からバイアス電圧を印加することで光キャリア

おいてガラス基板上に合成した GaAs 膜として最高値となる分を取り出している．本測定では，Ge シード層に対し ITO 電極

光感度 3000 mA W−1 を達成した．さらに，プラスチック基板上に 0.3 V のバイアス電圧を印加した．Fig. 3 より，Group A–D の(a)

全ての試料において GaAs のバンドギャップに相当する波長

(b)

111

(c)

001 101

900 nm の付近で明瞭な分光感度スペクトルの立ち上がりが確認された．分光感度は波長 700–800 nm 付近で最大となり，その最大値は Ge シード層の Group に大きく依存していることが100 μm

104

103
102
101

A

100
300

Fig. 3

Photoresponsivity [mA W−1]

Photoresponsivity [mA W−1]

104

B
C
D
GaAs on sc-Ge
600
900
Wavelength [nm]

(d)

103
102
101
100
300

1200

ガラス基板上 GaAs 膜の分光感度特性評価．Group

Fig. 4100 μm

600
900
Wavelength [nm]1200

プラスチック基板上 GaAs 膜（Group D，tAE = 5 min）

A（Tanneal = 375 °C），Group B（Tanneal = 375 °C），Group C（CAsの結晶方位および分光感度特性評価．(a) 試料構造の模式= 1.2 × 1020 cm-3），および Group D（tAE = 10 min）の試料の分

図． (b) 面直方向および (c) 面内方向の逆極点図方位

光感度スペクトル．挿入された模式図は測定における試料の（IPF）像．IPF 像中で示される色は結晶方位に対応する（凡構造（バイアス電圧 0.3 V）を示す．比較のため，単結晶 Ge 基例を参照）．(d)分光感度スペクトル．本測定では，バイアス電板上に形成した GaAs 膜の結果を示す．

圧 0.3 V を印加した．

Vol.48. No.4

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3 －
－ 77

77

太陽エネルギー

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Takeshi NISHIDA, Takashi SUEMASU and Kaoru TOKO

Photoresponsivity [mA W−1]

104
103

熱ポリイミドフィルム（XENOMAX）は，長瀬産業社およびゼノ

GaAs on sc-Ge

マックスジャパン社により提供されました．また，本研究の遂行にあたり多大なご助言をいただいた富永依里子准教授（広島GaAs on glass大学），西永慈郎博士（産業技術総合研究所），および庄司

GaAs on plastic102

靖博士（産業技術総合研究所）に深く感謝します．

1 cm

101

参考文献
1) M. Green et al., Solar cell efficiency tables (version 57), Prog.

100
100

101

102

103

GS of GaAs layer [μm]

Group

A

B

C

Photovoltaics Res. Appl., 29, 3–15 (2021).
2) R. Venkatasubramanian et al., Pathways to high-efficiency GaAs
solar cells on low-cost substrates, AIP Conf. Proc., 404, 411 (1997).

D3) J. Yoon et al., GaAs photovoltaics and optoelectronics using

Fig. 5

releasable multilayer epitaxial assemblies, Nature, 465, 329–333

分光感度の結晶粒径依存性．ガラス基板上およびプ(2010).

ラスチック基板上に形成した試料の分光感度スペクトルの最大値を結晶粒径の関数としてまとめる．比較のため，単結晶

4) D. Shahrjerdi et al., High-efficiency thin-film InGaP/InGaAs/Ge

Ge(111)基板上に形成した GaAs 膜の結果を示す．挿入されtandem solar cells enabled by controlled spalling technology, Appl.

た写真はプラスチック上の試料を示す．

Phys. Lett., 100, 053901 (2012).
5) E. U. Onyegam et al., Exfoliated, thin, flexible germaniumに形成した GaAs 膜の分光感度は，柔軟性を維持しながらもheterojunction solar cell with record FF=58.1%, Sol. Energy Mater.

ガラス基板上の試料の結果に匹敵し，結晶粒径 56.8 μm におSol. Cells, 111, 206–211 (2013).

いて 980 mA W−1を達成した．本研究で得られたプラスチック

6) S. Moon et al., Highly efficient single-junction GaAs thin-film solar
cell on flexible substrate, Sci. Rep., 6, 30107 (2016).

基板上に形成した GaAs 膜の結晶粒径はガラス基板上に形成した試料に比べて小さい．Ge シード層の作製条件の最適化

7) M. Yamaguchi and Y. Itoh, Efficiency considerations forにより大粒径化することで，さらなる分光感度の向上が期待さ

polycrystalline GaAs thin‐film solar cells, J. Appl. Phys., 60, 413–

れる．

417 (1986).
8) S. R. Kurtz and R. McConnell, Requirements for a 20%-efficient

4．結論

polycrystalline GaAs solar cell, AIP Conf. Proc., 404, 191–206(1997).

本研究では，固相成長 Ge および Al 誘起層交換 Ge をエ

9) J. J. J. Yang, P. D. Dapkus, R. D. Dupuis, and R. D. Yingling,

ピタキシャルシード層として活用した結果，ガラス基板上

Electrical properties of polycrystalline GaAs films, J. Appl. Phys.,に合成した GaAs 膜の結晶粒径を幅広い範囲で制御した．

51, 3794–3800 (1980).

多結晶 GaAs 膜の結晶粒径と分光感度特性には強い相関が10) S. Tsuji, E. Iri, and H. Takakura, Electronic Properties of GaAs Thin

あり，結晶粒径 1–330 μm において分光感度が 10–3000 mA

Film Deposited on Silica Substrate by RF Sputtering, Jpn. J. Appl.

W−1 の範囲で向上した．本研究で得られた分光感度の最大

Phys., 31, 880–881 (1992).

値は，Ge 基板上に同時形成した単結晶 GaAs 膜に匹敵する値であり，大粒径 GaAs 膜のポテンシャルの高さを示している．さらに，プラスチック基板上に合成した GaAs 膜においても分光感度を初めて実証し，その値は 980 mA11) K. Mochizuki et al., Molecular beam deposition of low-resistancepolycrystalline GaAs, J. Electron. Mater., 23, 577–580 (1994).
12) M.

W−1 に及んだ．本研究で得られた成果は，安価な基板上に形成された多結晶 III-V 族化合物半導体を用いた次世代薄膜太陽電池の開発に有用な知見である．

et

al.,

Low-temperature

growthof

GaAs

application, J. Cryst. Growth, 221, 688–692 (2000).
13) A. Erlacher et al., Texture and surface analysis of thin-film GaAs on
glass formed by pulsed-laser deposition, J. Non. Cryst. Solids, 352,
193–196 (2006).

謝辞14) Y. Kajikawa, T. Okuzako, S. Takami, and M. Takushima, Electricalproperties of polycrystalline GaInAs thin films, Thin Solid Films,

本稿で紹介した筆者らの研究の一部は，（株）日本学術振興会科研費（No.17H04918，No.20J20462）および JST さきがけ（No.JPMJPR17R7）の助成の下に行われたものです．高耐
Journal of Japan Solar Energy Society

太エネ270-研究論文 西田ほか.indd

Imaizumi

polycrystalline films on glass substrates for space solar cell

78

519, 136–144 (2010).
15) V. Şenay, S. Özen, S. Pat, and Ş. Korkmaz, Optical, structural,

4 －
－ 78

morphological and compositional characterization of a Co-doped

Vol.48, No.4, 2022

2022/07/26

8:14:48

Polycrystalline GaAs Formed on a Plastic Film Using Grain-size-controlled Ge Seed Layers

GaAs semiconducting thin film produced by thermionic vacuum arc,

photovoltaics, Prog. Photovoltaics Res. Appl., 28, 1107–1119

J. Alloys Compd., 663, 829–833 (2016).

(2020).

16) R. R. Campomanes, J. H. Dias da Silva, J. Vilcarromero, and L. P.

29) K. Toko, R. Yoshimine, K. Moto, and T. Suemasu, High-hole

Cardoso, Crystallization of amorphous GaAs films prepared onto

mobility polycrystalline Ge on an insulator formed by controlling

different substrates, J. Non. Cryst. Solids, 299–302, 788–792 (2002).

precursor atomic density for solid-phase crystallization, Sci. Rep., 7,16981 (2017).

17) J. H. Epple et al., Formation of highly conductive polycrystalline
GaAs from annealed amorphous (Ga,As), J. Appl. Phys., 93, 5331–

30) T. Imajo et al., High hole mobility (≥500 cm2 V−1 s−1)

5336 (2003).

polycrystalline Ge films on GeO2-coated glass and plastic substrates,
Appl. Phys. Express, 12, 015508 (2019).

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developments in multiple pulses excimer laser crystallization of31) K. Moto, R. Yoshimine, T. Suemasu, and K. Toko, Improving

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14832 (2018).
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for n-type polycrystalline Ge on an insulator with high carrier
mobility, Appl. Phys. Lett., 114, 082105 (2019).

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Ge on an insulator formed by As-doped solid-phase crystallization,
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27) D. Pelati et al., Microstructure of GaAs thin films grown on glass
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Vol.48. No.4

太エネ270-研究論文

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太陽エネルギー

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