2011, Vol.18, 228-236

Fe 系合金の熱電能と材料組成の関係
Influence of Chemical Composition on Thermoelectric Power of Iron-based Alloy

上坊寺

克郎（Katsuo Joubouji）

228

Fe 系合金の熱電能と材料組成の関係
Influence of Chemical Composition on Thermoelectric Power of Iron-based Alloy
上坊寺＊1
克郎（Katsuo Joubouji）

要約 熱起電力を利用した低合金鋼の照射脆化の非破壊評価法の開発に関連して，低合金鋼に含有される添加元素の熱電能に対する影響度を表す評価式を，それらの元素を単独で Fe に添加した 2 元モデル合金材を用いて導出した．そして，導出した添加元素の熱電能に対する影響度の評
価式を，複数の元素を Fe に添加した多元モデル合金材を用いて検証した．その結果，Mn と他の元素（Si，Ni，Cu）が混在する場合の熱電能に対する影響は，それぞれの元素が単独で存在する場合の影響を重ね合わせることでは再現できないことが分かった．そこで，Mn と Si，Ni，Cuが混在する場合の熱電能に対する影響を表す補正項を導入して，合金の熱電能に対する元素添加の影響を表す式を修正した．これにより，低合金鋼の熱電能について，材料組成から計算される値と測定値の差は小さくなった．
キーワード

熱電能，鉄系合金，添加元素，低合金鋼

Abstract		 In development of non-destructive method using thermoelectric power forevaluating irradiation embrittlement of low alloy steel, an expression for predicting theinfluence of additional elements contained in low alloy steel on thermoelectric power wasinvestigated using binary alloys composed of iron and one of the additional elements, andtested using multi component alloys composed of iron and a few of them. It was found that the
influence of adding manganese and another element such as silicon, nickel or copper to iron on
thermoelectric power was not the same as adding the individual element to iron. Therefore acorrection term for influence of a mixture of manganese and another element was introduced
into the expression for predicting the influence of additional elements on thermoelectric
power. The difference between thermoelectric power calculated on the basis of the chemicalcomposition and the measured thermoelectric power became smaller in low alloy steel due tothe correction.
Keywords	thermoelectric power, iron-based alloy, additional element, low alloy steel

1.

はじめに

また，監視試験片の脆化の非破壊的な評価手法の研究も実施されている（7）-（15）．その 1 つは熱起電力を原子炉容器は 1 次冷却材の圧力バウンダリを構成利用した非破壊評価法（12）-（15）であり，低合金鋼の熱する重要機器であり，ステンレス鋼を内張りした低電能（温度差 1℃あたりの熱起電力）が照射により合金鋼から成る．低合金鋼は中性子照射により遷移敏感に変化することを利用する．これまでに，研究

温度の上昇と上部棚エネルギーの低下が生じること

炉や商業炉で照射された低合金鋼やそのモデル合金（1）（中性子照射脆化）が知られており ，あらかじめにおいて，熱電能が照射量に合わせて上昇すること

炉内に挿入された原子炉容器と同一の材料から製作が報告されている（12）-（15）．低合金鋼の照射脆化の主された監視試験片を計画的に取り出して破壊試験を

要因の 1 つに，鋼中の不純物である Cu を多く含む

実施し，健全性が維持されていることを確認してい析出物の発生が挙げられているが（1），Acoste ら（13）る（2）-（4）．しかし，供用期間の延長に伴い，炉内に装は照射に伴い観測される熱電能の変化について，照備された監視試験片に不足が生じる可能性があり，射により生じる析出物のためにマトリックス部の

（5）
（6）

使用済監視試験片の再生等の研究が進められた＊1 （株）
原子力安全システム研究所

技術システム研究所．

Cu が 減 少 す る の を 捉 え て い る と 推 定 し て い る．

229

Fe-Cu 合金においては，Fe 中に固溶している Cu がNi，Mo，Cu，Cr の 8 元素である．各元素について，

熱時効等により析出すると Fe-Cu 合金の熱電能が正

添加濃度が低合金鋼における濃度範囲を包含するよ

（16）
（17）

，照

うにし，2 ～ 5 種類の材料を製作した．材料組成は射に伴う低合金鋼の熱電能の変化とその方向が一致

表 1 のとおりである．なお，表中の「－」は測定をしている．しかし，照射に伴い生じる析出物には実施していないことを示す．これらの製作に当たり，の方向に変化することが報告されており

（1）
（18）

，

Fe-Cu 合金と FMn13 を除く合金材の熱処理は，組照射に伴う低合金鋼の熱電能の変化を析出によるマ織の均一化のため，1000℃で 1 時間保持した後，空トリックス部からの溶質原子の減少により説明しよ冷とした．Fe-Cu 合金の熱処理は，添加した Cu をうとすると，Cu 以外の元素についても熱電能に対Fe 中に固溶させるため，850℃で 2 時間保持した後，する影響を把握しておくことが必要である．

水冷とした．FMn13 は後述する多元モデル合金材

Cu の他に Ni や Mn 等の元素も含まれておりそこで，低合金鋼に含まれる元素について，各元素をそれぞれ単独で Fe に添加した 2 元モデル合金の母材に当たり，多元モデル合金材と同一の熱処理を施している．

材を製作し，合金の熱電能に対するそれぞれの添加
元素の影響を測定した．そして，測定結果をもとに

2.1.2

多元モデル合金材

導出した熱電能に対する添加元素の影響度の評価式を検証するため，複数の元素を Fe に添加した多元多元モデル合金材は，Fe 中に複数の元素を添加しモデル合金材を製作し，その材料組成から推定された 材 料 で あ り， 対 象 と し た 元 素 は，Si，Mn，Ni，る熱電能と測定される熱電能とを比較した．また，Cu の 4 元素である．これらの元素は，低合金鋼の実用鋼についても同様の比較を実施した．

中性子照射時に発生する析出物を構成している元素である．目標とする添加濃度は Si : 0.3%，Mn : 1.25%，

2.

実験方法

2.1

供試体

2.1.1

2 元モデル合金材

Ni : 0.6%，Cu : 0.2% と元素毎に固定し，2 ～ 4 種類の添加元素が混在するようにした．材料組成は表 2 のとおりである．これらの製作に当たり，母材となる
2 元モデル合金材に所定の元素を添加する形をとった．Mn を含有する 7 種類の合金材（FMn13－･･･）については表 1 の FMn13，Cu を含有して Mn を含2 元モデル合金材は，低合金鋼に含まれる添加元有しない 3 種類の合金材（FCu2－･･･）については素および不純物元素のうちの 1 元素を Fe に添加し

表 1 の FCu2，Mn と Cu を含有しない 1 種類の合金た材料であり，対象とした元素は C，Si，Mn，P，材（FSi3-6Ni）については表 1 の FSi3 をそれぞれ

表1

2 元モデル合金材の材料組成

230

表2

多元モデル合金材の材料組成

母材としている．また，これらの合金材の熱処理はすべて同一とし，フェライト単相に添加元素を固溶させるため，740℃で 2 時間保持した後，水冷とした．

2.2

測定方法

本研究では，熱起電力測定に 1×10×55（mm）の試験片を 1 枚，電気抵抗率測定に 3×4×60（mm）（a）電極形状の試験片を 1 本，それぞれ使用した．
使用した熱起電力測定装置（19）の電極廻りの概要を図 1 に示す．温度の異なる 2 つの電極を試験片の材料表面に押し当てると，接触点間に温度差が生じることに伴い，接触点間に電位差（熱起電力）が発生するが（ゼーベック効果），電位差は温度差に比例し，比例係数は接触する 2 つの金属の絶対熱電能の差を示す．使用した 2 つの Cu 電極は同一ロットの材料から加工してあり，電極の温度はヒータを内蔵した加熱ブロックとペルチェ素子を貼り付けた冷却ブロックからの伝熱により制御される．また，測定時のサンプルと電極の接触状態を良好に維持するため，錘と梃子を利用して電極上に位置するサンプ（b）電極付近の構成

ルの上方から片側の電極当たり約 130N の荷重を負荷する．電極の温度は電極に挿入された測温抵抗体

図1

使用した熱起電力測定装置の電極廻りの概要（RTD）により測定し，電極間の電位差は電極から引き出した導線を電圧計に接続して測定する．採取した電極温度と電位差に対し，測定系内部で生じる
熱起電力等の影響を補正することにより，サンプルの Cu に対する相対熱電能が得られる．熱電能は温度により変化するため，本研究では 26.85℃（300K）

3.

実験結果

3.1

添加元素の影響度の評価式

における値になるように温度補正を加えている．
電気抵抗率としては，JIS C2526 金属抵抗材料の合金材の熱電能に対する添加元素の影響を定量的に評価するため，Gorter-Nordheim 則（20）を利用し，電気抵抗 - 温度特性試験方法に基づき，直流 4 端子

合金の熱電能 S の計算式を以下のように表す．

法により室温における値を測定した．



（1）

231

ここで，ρ は合金の電気抵抗率，S0 は Fe の熱電能，

また，Mn を添加した合金材の測定結果は図 2（g）

c は Fe に溶けている添加元素の濃度（wt%），m はのようになり，電気抵抗率の変化は添加濃度に正比

添加元素の熱電能に対する影響度である．式（1）を例したが，熱電能の変化と電気抵抗率の積に明確な使用する場合に必要となる電気抵抗率については傾向は確認できなかった．そこで，電気抵抗率につ（21）Mattissen 則

いては式（2）を適用し，熱電能の変化と電気抵抗率を利用し，以下のように表す．
（2）の 積については測定データが存在する濃度 範 囲

ここで，ρ0 は Fe の電気抵抗率，k は添加元素の電（0.55 ～ 1.9%）において式（1）の右辺が定数になる

気抵抗率に対する影響度である．また，合金に複数と仮定し，その値に 5 点のデータの平均値を採用すの不純物元素が存在する場合は各不純物元素の影響ることにした．

を加算できるとして評価し，Fe に溶けている不純

kMn ＝ 5.04±0.08（ μΩcm/wt%）

物元素 i の濃度（wt%）を ci として，以下の通り表mMncMn ＝－7.24±1.72（ μV・μΩcm/℃）

す．

ところで，Fe に C を添加するとフェライトに溶（3）

どがセメンタイト等の炭化物となって存在する（24）．

（4）

そこで，C の添加の影響については，フェライトにより，以下の値を使用した．

溶ける濃度範囲とそれを超える濃度範囲の 2 通りで


（22）
（23）

なお，ρ0，S0 には文献

ける C が最大でも 0.02% 程度であるため，ほとんρ0 ＝ 10.1（μΩcm）at 20℃，

区別し，前者については文献より kc＝30（ μΩcm/

－3

（25）
（26）
wt%）
と mC＝－517.5（ μV・μΩcm/ ℃・wt%）

S0 ＝ 13.17（μV/℃）at 26.85℃を採用し，後者については，製作した Fe-C 合金材

温度変化率 : 6.5×10 （/℃）
（Cu に対する相対熱電能）の測定結果より評価することにした．図 2（h）に示
す Fe-C 合金材の電気抵抗率の測定結果より，C が3.2

添加元素の影響度の決定

フェライトに溶けない濃度範囲において，添加濃度に合わせて電気抵抗率が上昇することが分かる．添2 元モデル合金材の測定結果と式（1）（2）を用い，加した C がフェライト中に溶けていないので式（2）をて，Fe に各種元素を添加した場合の影響度を計算適用することが妥当ではないため，2 点の測定データ

する．Si，P，Ni，Cr，Mo，Cu をそれぞれ添加しより添加濃度当たりの変化率を計算し，4.74 μΩcm/

た合金材の測定結果を図 2（a）～（f）に示す．これら

wt% を得た．図 2（h）に示す Fe-C 合金材の熱電能の図より，これら 6 元素においては，元素添加によの 測 定 結 果 も 同 様 に 考 え る と， 変 化 率 と し て－る影響が添加濃度に正比例していることが分かり，4.45μV/℃・wt% が得られた．

式（1）（2）を適用することが妥当であると判断され，以上より，Fe に各添加元素が溶けている場合のる．そこで，式（1）（2）をもとに測定結果を最小 2，合金の熱電能および電気抵抗率に対する影響度が決

乗法により整理し，以下を得た．

定した．

ksi ＝ 13.3±0.3（ μΩcm/wt%）
msi ＝－323±4（ μV・μΩcm/℃・wt%）
kp ＝ 10.7±1.6（μΩcm/wt%）
mp ＝－190±8（ μV・μΩcm/℃・wt%）
kNi ＝ 2.40±0.09（ μΩcm/wt%）
mNi ＝－50.3±0.7（ μV・μΩcm/℃・wt%）
kMo ＝ 3.03±0.02（ μΩcm/wt%）
mMo ＝ 16.2±1.0（ μV・μΩcm/℃・wt%）
kCr ＝ 5.21±0.04（ μΩcm/wt%）
mCr ＝ 52.9±2.1（ μV・μΩcm/℃・wt%）
kCu ＝ 3.90±0.20（ μΩcm/wt%）
mCu ＝－85.5±1.6（ μV・μΩcm/℃・wt%）

232

図２

２元モデル合金材の測定結果

233

3.3

多元モデル合金材における添加元素の影響度の検証

Mn を含有する合金材において測定結果を再現できなかった原因として，Mn 添加の影響度の評価が適当でなかった可能性が挙げられる．Fe-Mn 合金

2 元モデル合金材の測定結果より決定した各添加材の熱電能の変化と電気抵抗率の積の添加濃度に対元素の電気抵抗率と熱電能への影響度を多元モデル

する変化が他の 2 元モデル合金材に比べて不明瞭で合金材に適用し，測定結果と比較した．図 3（a）があるために，影響度の評価式を変更したのは前述し電気抵抗率，図 3（b）が熱電能の結果であり，図中

た通りである．しかし，図 4 に Fe-Mn 合金材の熱の直線は傾きが 1 の直線である．図 3 より，電気抵抗

電能の変化量の測定結果と前節で決定した影響度に率においては，各添加元素の濃度から計算した結果はよる計算結果，および他の合金材と同様な取扱いを

測定結果を概ね再現しているが，熱電能については，した場合の計算結果を示すが，どちらの計算結果も各添加元素の濃度から計算した結果が測定結果と大き

約 1.2％の Mn 添加による熱電能の変化量の評価にく外れる場合があることが分かる．そこで，熱電能の大きな差は見られない．また，Mn 添加に伴う変化

計算結果が測定結果を再現しない場合を調べると，

量自体が小さいため，これを再現できるように導出

FMn13-2Cu-6Ni-3Si，FMn13-6Ni-3Si，FMn13-2Cu-

した影響度では Mn 含有の多元モデル合金材におい3Si，FMn13-3Si，FMn13-2Cu-6Ni の 5 個 の 合 金 がて生じた 1μV/℃超の測定結果と計算結果の違いを該当し，いずれも Mn を含む材料となった．また，説明できない．ところで，Odett らは 0.8wt% 以上の

これら 5 個のデータを結ぶ直線の延長上に FMn13-

Mn 添 加 に 対 す る 合 金 の 熱 電 能 の 変 化 率 を

2Cu，FMn13-6Ni のデータが存在しており，この 2+0.40μV/℃/wt% としており（27），今回の 5 個の測定

種類の合金で見られる計算結果と測定結果の差は小

データの単純回帰直線の傾きが +0.32μV/℃/wt% とさいが，前者のグループと共通の要因が関係してい大きく外れていないことから，測定結果に誤りがあるように思われた．そこで，2 元モデル合金材の測るとは考え難い．

定結果より導出した各添加元素の影響度を用いて測定結果を再現できない場合は，合金中に Mn を含有する場合と考えた．

図4

Fe-Mn 合金材の熱電能の変化（a）電気抵抗率

そこで，多元モデル合金材の測定結果と計算結果の違いの原因は，導出した Mn 添加の影響度の評価が適当でなかったためではないと考え，Mn と他の添加元素（Si，Ni，Cu）が混在する場合には添加
元素が単独で存在する時にはない影響が熱電能に現れると仮定し，式（3）を以下のように改めてその影
響を評価することにした．

（b）熱電能図3

多元モデル合金材への適用結果

（5）

ここで，mMn_ j は Mn と不純物元素 j が混在するときの熱電能に対する影響度とする．7 種類の Mn を234

含有する多元モデル合金材（FMn13－･･･）の測定

図 5 に，これらの熱電能の測定結果と計算結果を示

結果を最小 2 乗法により式 5 に適用すると以下が得す．なお，Mn と他の添加元素（Si，Ni，Cu）が混られ，多元モデル合金の組成と熱電能の関係が決定在する場合の影響を考慮しない場合の計算結果も示した．

している．図中の点線は，Mn を含有する多元モデ
ル合金材における添加元素の混在の影響を考慮しな

mMn_ Si＝－90.3±4.4（ μV・μΩcm/℃・wt%）

い場合の計算結果と測定結果の関係（図 3 における

mMn_ Ni＝－13.3±1.9（ μV・μΩcm/℃・wt%）

実線）である．図 5 より，低合金鋼の熱電能は，

mMn_ Cu＝－8.77±5.83（ μV・μΩcm/℃・wt%）

Mn を含有する多元モデル合金材の場合と同様に，
Mn と他の添加元素の混在の影響を考慮しないと測（28）は ChoozA 炉の監視試験

定結果を再現しないことが分かる．一方，クロムモ

片について，照射による熱電能変化と照射の前後でリブデン鋼では Mn と他の添加元素の混在の影響をのマトリックス部の組成の変化を報告している．そ考慮しても測定結果を十分に再現せず，炭素鋼ではこで，今回得られた結果を利用し，照射に伴う低合

逆に Mn と他の添加元素の混在の影響を考慮すると

金鋼の熱電能変化を析出によるマトリックス部から測定結果の再現程度が悪くなっている．

ところで，Pareige らの溶質原子の減少に起因するマトリックス部の熱電

Mn と Cr，Mo が混在する合金材を準備していな能変化の現れと見なして，Pareige らの測定結果をいため，Mn と Cr，Mo が混在する場合の影響につ基に熱電能変化を試算した．Pareige らは受入時といては断定できないが，0.5wt% 程度の Mo を含有

232

照射量が 12×10 /m （E>1MeV）の時のマトリッする低合金鋼の熱電能を概ね再現できたことから

クス組成を測定し，熱電能変化は照射量が 15 ×

Mn と Mo の混在は大きく影響しないと推測される．

23

2

10 /m （E>1MeV）まで測定しており，報告され232

一方，炭素鋼における結果は，Mn と他の添加元素ている熱電能変化のグラフから 12×10 /m の照射の混在の影響についてさらに検討が必要であること

量 に お け る 熱 電 能 変 化 を 読 み 取 る と +1.3 ～を示すように思われる．今回導入した Mn と他の添

1.4μV/℃であった．一方，今回得られた結果を利用

加元素の混在の影響は，1.2wt% 程度の Mn を含有すると，受入時の組成から計算される熱電能と照射する多元モデル合金材の結果を踏まえたものである

後の組成から計算される熱電能の差より熱電能変化
は +1.1μV/℃と計算され，Pareige らの測定結果に近い結果を得ることができた．

3.4

実用鋼の熱電能の測定結果と計算結果の比較

今回得られた各添加元素の熱電能に対する影響度を利用して，実用鋼の熱電能をその材料組成から計算し，測定結果との比較を行った．比較のために使用した実用鋼は表 3 に示す 3 種類の低合金鋼，2 種類の炭素鋼，1 種類のクロムモリブデン鋼である．

表3

実用鋼の材料組成

図5

実用鋼の熱電能

235

ため，同程度の Mn を含有する低合金鋼において適技術評価等報告書に対する技術審査報告書（関当で，より少ない Mn を含有する炭素鋼では適当で

西電力株式会社美浜発電所 3 号機）（2006）.

なかったとも考えられるが，今回の結果だけでは判（５）
原子力安全基盤機構，原子炉圧力容器監（独）	

断できない．クロムモリブデン鋼については，Mn

視試験片の再生に関する調査報告書，JNES-と Cr の混在する影響，および，Mn の含有量が少SS-0601（2006）.

ない場合の添加元素の混在の影響に加えて，Cr 添加の影響について確認している濃度範囲を超えて適用する形になり，計算結果と測定結果に差を引き起こした可能性がある．以上を踏まえると，今回得ら（６）	土肥謙次，電力中央研究所研究年報 2000 年版，
pp. 2-3（2000）.
（７）	大 岡 紀 一， 石 井 敏 満， 非 破 壊 検 査，52［5］，pp. 235-239（2003）.

れた添加元素の熱電能に対する影響度は，今後より（８）	鎌田康寛，高橋正氣，荒克之他，日本保全学会

多くの材料に適用してその妥当性についてさらに検第 2 回学術講演会要旨集，pp. 173-174（2005）.

証することが必要である．

（９）
	中東重雄，程衛英，志波光晴他，技術レビュー ,2, pp. 34-40（2006）.

4.

まとめ

（10）
	M. Delnondedieu, J.F. Coste, H. Hegeman, etal., FISA2003 EU Research in Reactor Safety,

照射に伴う低合金鋼の熱電能変化を説明する場合

Luxembourg, 10-13 November,（2003）.

に必要となる低合金鋼に含有される添加元素の熱電（11）	G. Dobmann, I. Altpeter, M. Kopp, Rus. J.

能に対する影響度の評価式を，それらの元素を単独

Nondestr. Testing, 42[4], pp. 272-277（2006）.

で Fe に添加した 2 元モデル合金材の測定結果をも（12）
	M. Delnondedieu, M. Houze, Сборник докладов

とに導出した．対象とした元素は C，Si，Mn，P，седьмой Российской конференции по реакторному

Ni，Cr，Mo，Cu である．そして，導出した添加материаловедению, 8-12 September,（2003）.

元素の熱電能に対する影響度の評価式を，複数の元（13）	B. Acosta, L. Debarberis, A. Rito, 4th International

素を Fe に添加した多元モデル合金材の測定結果にConference on NDE in Relation to Structural Integrity

対して検証した．その結果，Mn と他の元素（Si，for Nuclear and Pressurised Components, London,

Ni，Cu）が混在する場合の熱電能に対する影響は，

6-8 December,（2004）.

それぞれの元素が単独で存在する場合の影響を加算
した結果と一致しなかった．そこで，合金の熱電能に対する元素添加の影響を表す式を修正し，Mn とSi，Ni，Cu が混在する場合の熱電能に対する影響を表す補正項を導入した．この補正項の導入は低合金鋼の熱電能の計算値を測定値に近づけたが，炭素鋼の熱電能については逆の結果となり，さらなる検討が必要である．

	B. Acosta, F. Sevini, Nucl. Eng. Des., 229, pp.
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