2011, Vol.18, 152-157

IASCC 発生に対する溶存水素の影響
Effects of Dissolved Hydrogen on IASCC Initiation

西岡藤井弘雅（Hiromasa Nishioka）
克彦（Katsuhiko Fujii）

福谷
鳥丸

耕司（Koji Fukuya）
忠彦（Tadahiko Torimaru）

152

IASCC 発生に対する溶存水素の影響
Effects of Dissolved Hydrogen on IASCC Initiation
西岡＊1
弘雅（Hiromasa Nishioka）

福谷＊1
耕司（Koji Fukuya）

藤井＊1
克彦（Katsuhiko Fujii）

鳥丸＊2
忠彦（Tadahiko Torimaru）

要約 PWR で 38dpa 照射された冷間加工 SUS316 ステンレス鋼を用いて PWR 1 次冷却材模擬水中で単軸定荷重引張試験を実施し，溶存水素の IASCC 発生応力への影響を調べた結果，溶存水素濃度の増加に伴い IASCC 発生応力は低下し，破断時間は短くなる傾向であった．溶存水素濃度 0.5ppm ～ 4ppm の範囲では溶存水素濃度の増加は IASCC 発生の加速要因となることが示唆された．
キーワード

ステンレス鋼，中性子照射，照射誘起応力腐食割れ，定荷重試験，溶存水素

Abstract		 Effects of dissolved hydrogen（DH）on IASCC initiation of SUS316 stainlesssteel irradiated up to 38dpa in a PWR were investigated in simulated PWR primary water.
IASCC failure stress decreased and the failure time was shorter with increasing DH. DH wasconfirmed to act as an IASCC accelerator in the range of 0.5 to 4ppm DH.
Keywords	stainless steel, neutron irradiation, IASCC（irradiation assisted stress corrosion cracking）,
constant load test, dissolved hydrogen1.

はじめにの標準的な PWR 1 次冷却材模擬水中での単軸定荷重引張試験（uniaxial constant load test：UCL 試験）

照射誘起応力腐食割れ（irradiation assisted stressを行い 30-70dpa の照射領域の IASCC 発生応力がcorrosion cracking：IASCC）は，高温水中で中性子500MPa 程度であることを確認している（4）．PWR 1

照射されたステンレス鋼に発生する粒界割れであ

次冷却材水中の溶存水素濃度については，被曝低減，る．この現象は軽水型発電用原子炉の炉内構造物の構造材料や燃料への影響を踏まえた最適化が検討さ高経年化に対する重要な技術的問題として認識されれているので（5），構造材料の重要な劣化事象であるている．加圧水型原子炉（pressurized water reactor：IASCC 発生についても溶存水素の影響を検討してPWR）では IASCC 損傷事例としてバッフルフォーおく必要がある．本報告では，38dpa 照射材についマボルトの損傷が知られており，IASCC 発生条件，て溶存水素濃度 0.5 ～ 4ppm の範囲で調べた結果を，（1）（2）発生機構や発生寿命について研究が行われている．

バ ッ フ ル フ ォ ー マ ボ ル ト は 60 年 想 定 寿 命 で 約

すでに報告した標準的な溶存水素濃度 2.8ppm の結果と合わせて検討した．

60dpa の高い中性子照射を受けると想定されており，高い信頼性をもって実機の保全対策を確立する
ためには高照射領域での IASCC 挙動を十分把握することが重要である（3）．
筆者らは PWR 実機で照射された炉内計装用シン

2.

実験方法

2.1

試験材と照射条件

ブルチューブを試験材に用いた研究を進めており，試験材は，PWR で炉内計装用シンブルチューブ

これまでに溶存水素濃度 2.8ppm（30ccH2 /kg･H2 O）として使用された冷間加工ステンレス鋼（SUS316）＊1 （株）
原子力安全システム研究所＊2 日本核燃料開発株式会社

技術システム研究所

153

温度は約 300℃であった．

2.2

UCL 試験

上記試験材を引張試験片に加工し，温度 320℃の単位：mm

PWR １次冷却材模擬水中で試験を実施した．PWR
１次冷却材模擬水の水質は，B 500ppm，Li 2ppm，（a）標準試験片（溶存水素濃度 2.8ppm）

溶存酸素濃度 1ppb 以下であり，溶存水素濃度は0.5ppm（5ccH 2 /kg･H 2 O），2.8ppm（30ccH 2 /kg･H2O），4ppm（45ccH2/kg･H2O）である．試験片の形状を図 1 に示す．全長 50mm の試験片を標準試験片，全長 21mm の試験片を短尺試験片と称する．これまでの溶存水素濃度 2.8ppm の試験では標準試験片で実施していたが，照射材を有効に活用

単位：mmする観点で溶存水素濃度 0.5ppm と 4ppm では短尺試験片を使用した．試験時間は 1000 時間を目標と（b）短尺試験片 （溶存水素濃度 0.5, 4ppm）
図1

した．1000 時間で破断しなかった試験片について試験片の形状

は，試験後表面観察を行い，き裂等の傷がないことを確認し，同じ水質条件でより高い応力の試験に供である．化学成分は重量 % で 0.04C, 0.62Si, 1.63Mn,した．負荷応力は 376MPa ～ 752MPa であり，引0.022P, 0.006S, 12.61Ni, 16.94Cr, 2.22Mo である．こ張試験で得られた耐力の平均値 940MPa を用いるのチューブは 1038-1177℃で溶体化処理され，最終と照射ステンレス鋼の耐力（σy）に対する割合は 0.4

冷間引き抜きにより肉厚を 15% 薄くする加工を施～ 0.8 である．破断後の破面を走査型電子顕微鏡している．内径と外径はそれぞれ 5.1mm と 7.6mm（scanning electron microscope：SEM）により観察である．照射中，チューブの外表面は１次冷却材，した．

内表面は二酸化炭素ガスに曝されている．試験片の照射量は，中性子スペクトルと ASTM E693-84（6）3.の鉄の dpa 断面積を用いて 38dpa と算出され，損傷速度は 7.8 × 10－8dpa/s であった．照射中の材料
表1

試験結果を表 1 に示す．溶存水素濃度が 0.5ppm

PWR 一次系模擬水中（320°C）での定荷重験結果

溶存水素濃度
負荷応力（ppm） （MPa）*1

破断有無

破断時間（時間）*2

粒界破面率（％）

564（ 0.6）

未破断（1050）－

564（ 0.6）

未破断（1050）－

658（ 0.7）

未破断（1030）－658（ 0.7）

未破断（1030）－

752（ 0.8）

破断

36839752（ 0.8）

破断

200

400.5

2.84.0* 1（470（ 0.5）

未破断

（1074）－

564（ 0.6）

未破断

1708

－

564（ 0.6）

破26

49

断

376（ 0.4）

未破断

470（ 0.5）

破）内は耐力比* 2（断実験結果（1031）－

4665）内は試験時間

備

考

溶存水素 0.5ppm，負荷応力 564MPa の試験片を再使用

溶存水素 2.8ppm，負荷応力 470MPa の試験片を再使用

154の 環 境 で は， そ れ ぞ れ 564MPa（0.6σy） お よ び

上負荷したが破断しなかった．564MPa（0.6σy）

658MPa（0.7σy）の応力を 1000 時間以上負荷したの応力を負荷すると，2 試験片のうち，1 方は 26 時が，いずれの試験片も破断しなかった．
破断しなかっ間で破断したが，他方の試験片は 1708 時間でも破た 564MPa 負荷応力の試験片を再使用し 752MPa

断 し な か っ た． 溶 存 水 素 が 4ppm の 環 境 で は（0.8σy）の応力を負荷すると，それぞれ 200 時間376MPa（0.4σy）の応力で 1000 時間以上負荷したと 368 時間で破断した．溶存水素濃度が 2.8ppm のが破断せず，470MPa（0.5σy）の応力では 46 時間

環境では 470MPa（0.5σy）の応力を 1000 時間以で破断した．
破断した場合の荷重と変位の推移の例を図 2 に示す．破断した試験片の破断時間は 26 時間から 368時間でばらつきがあったが，いずれの場合も図 2 に示すように変位は試験開始から破断直前までほぼ一定で推移し，破断直前に増加し破断した．
破断面の SEM 像の例を図 3 に示す．倍率 50 倍の破断面は粒界破面と最終破断時に発生した延性破面を示した．粒界破面は，試験片破面の凸側である炉
溶存水素 0.5ppm 負荷応力 752MPa 破断時間 368 時間

溶存水素 0.5ppm 負荷応力 752MPa 破断時間 200 時間

溶存水素 2.8ppm 負荷応力 564MPa 破断時間 26 時間

溶存水素 4.0ppm 負荷応力 470MPa 破断時間 46 時間

図2

荷重と変位の推移

図3

破断面の SEM 像

155

内計装用シンブルチューブの外面側に多く観察され与える影響として表面積の増大が IASCC 発生確率る傾向があった．粒界破面率は表 1 に示すようにを増加させることが考えられるが，試験結果は標準39% から 65% の範囲であった．5000 倍の高倍率の試験片の最大応力が短尺試験片より大きく，逆の結SEM 像を見ると，典型的な粒界破面であり，表面果となっている．UCL 試験から得られる IASCC 発には腐食生成物が付着していた．

生応力が SSRT で得られる最大応力と同程度である な ら，IASCC 発 生 応 力 を UCL 試 験 で は な く

4.

考察

SSRT で評価可能となるが，現時点ではデータ数が限られることや試験片寸法による違いもあるので，（1）破断閾応力の溶存水素濃度依存性

さらなるデータ蓄積・検討が必要である．

図 4 に溶存水素濃度を横軸とした場合の IASCCによる破断マップを示した．赤で塗りつぶした丸印（2）破断時間への溶存水素濃度の影響が破断，白抜きの赤丸印が未破断を表す．この間に溶存水素濃度が 0.5ppm の場合の破断時間は 200破断閾応力があると考えられ，その溶存水素濃度依時 間 と 368 時 間 で， 溶 存 水 素 濃 度 が 2.8ppm と存性を点線で示した．溶存水素濃度が増加するに従4ppm ではそれぞれ 26 時間と 46 時間であった．試い， 破 断 閾 応 力 は 低 下 し て お り， 溶 存 水 素 濃 度

験の負荷応力が溶存水素濃度により異なるので，溶0.5ppm から 4ppm の範囲では，溶存水素濃度増加

存水素濃度と破断時間との関係は単純ではないが，は IASCC 発生の加速因子であることを示している．

30dpa 以上の照射材の溶存水素 2.8ppm 中で負荷応

35dpa 照射材の低歪速度引張試験（SSRT）で溶存力が 470MPa から 752MPa の範囲での破断時間は水素濃度の増加に伴い粒界破面率が増加し，IASCC

約 100 時間以内であり（4）．溶存水素濃度 0.5ppm で感受性が増加する結果（7）が報告されており，本研究の破断時間が 200 時間以上であったことは，溶存水結果と整合している．

素濃度低下により破断時間が増加すると解釈でき，

図 4 には，温度 320℃の PWR １次冷却材模擬水中で実施した 35dpa 照射材の SSRT（歪速度 6.7×

溶存水素濃度低下で IASCC 感受性が低下することを示唆している．

10－8/s）での最大応力も記載したが，短尺試験片での最大応力の溶存水素濃度依存性は溶存水素濃度が（3）粒界破面率への溶存水素濃度の影響

0.5 ～ 2.8ppm の範囲で定荷重試験により得られた

負 荷 応 力 が 752MPa で 破 断 し た 溶 存 水 素 濃 度

IASCC 発生応力の推移（点線）と比較的良い一致

0.5ppm の試験片の粒界破面率は，それぞれ 39% とを示している．標準試験片は溶存水素濃度が 0 ～40% で あ っ た が， 負 荷 応 力 が 564MPa と 470MPa

2.8ppm の範囲で最大応力の減少傾向は同程度であで破断した試験片の粒界破面率はそれぞれ 49% とるが，応力値は大きく，4ppm では UCL 試験結果65% であった．図 5 に示すように負荷応力が大きと同じ応力レベルである．試験片寸法が IASCC へいと粒界破面率が低い傾向がみられた．定荷重試験

図4破断マップ（溶存水素濃度依存性）

図5

負荷応力と粒界破面率との関係

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では IASCC の進展に伴い粒界破面が形成され，負地は未照射ステンレス鋼では溶存水素濃度増加に伴荷を受ける試験片断面積が減少することで真応力がい酸化皮膜厚さがわずかではあるが増加することを増加し，材料の限界に達すると延性破壊により試験報告し，腐食増加要因を Fe 拡散速度の増加と考察片が破断する．30dpa 以上の照射材は材料強度が飽している（9）．PWR 1 次冷却材環境下での IASCC 発和しており，破断時の真応力も一定と考えられるの

生メカニズムについては，粒界偏析による粒界強度で負荷応力が大きいと粒界破面率が低くなることがの低下や照射硬化による変形の局所化が要因として（4）

報告されている ．図 2，3 に示す通り，荷重，変議論されている（4）．溶存水素濃度が粒界強度に与え位の推移や破面形態は溶存水素濃度による違いは見る影響としては，上記腐食反応増加に伴う酸化の進られないので，本研究結果も同様の傾向を示したと行が考えられる．また，腐食の増加による発生水素考えられる．

原子の粒界侵入量の増加による粒界強度低下も考えられる．変形の局所化については材料への侵入水素（4）文献データによる IASCC 破断マップとの比較

による転位の弾性応力場の緩和で転位ループと転位IASCC 発生応力は照射量を指標として評価するの相互作用が容易となり転位チャンネルの形成が低方法が提案されており，30dpa 以上照射されたステい応力で発生する可能性が考えられる．溶存水素濃ンレス鋼の IASCC 発生応力は耐力の 1/2 程度であ度の影響のメカニズムについては酸化，水素と変形（8）ることが報告されている ．図 6 に照射量と負荷応局所化の関係についてさらに詳細な研究が必要であ力で整理した破断マップを文献データとともに示る．

す． 溶 存 水 素 濃 度 0.5ppm で は 38dpa 照 射 材 のIASCC 発生応力は 752MPa 程度で耐力の 80% 程度と推定されるので，実機の溶存水素濃度を現行の5.

結論

2.8ppm から 0.5ppm に低下させれば IASCC 発生抑PWR で 38dpa 照射された冷間加工 SUS316 ステ制が期待できる．本研究では照射量が 38dpa の材

ンレス鋼を用いて PWR 1 次冷却材模擬水中で単軸料で溶存水素濃度の影響を確認したので，照射量依定荷重引張試験を実施し，溶存水素の IASCC 発生存 に 関 す る 厳 密 な 議 論 は で き な い が， 図 6 の応力への影響を調べた結果，溶存水素濃度の増加にIASCC 発生応力の照射量依存性から推察すると，伴い IASCC 発生応力が低下し，破断時間は短くな

定量的な効果は照射量により異なる可能性はあるる傾向であった．溶存水素濃度 0.5ppm ～ 4ppm のが，幅広い照射量領域で溶存水素濃度低下による範囲では溶存水素は IASCC 発生の加速要因となるIASCC 発生抑制効果を期待できると思われる．

ことが示唆された．

文献（１）	P. Scott, J. Nucl. Mater., 211, P.101（1994）.
（２）	G.S. Was and P.L. Andresen, Corrosion, 63,
P.19（2007）.
（３）	亀山雅司 , 千種直樹 , 長谷川宏司他 , 溶接学会
論文集 , 23, P.82（2005）.
（４）	H. Nishioka, K. Fukuya, K. Fujii, T. Torimaru,J.Nucl.Sci.Technol., 45, P.1072（2008）.
（５）	D. Akutagawa, N. Nagata, K. Dozaki, H.
Takiguchi, K. Norring, A. Jenssen, A. Molander,
Proceedings
図6

破断マップ（照射量依存性）（5）溶存水素の IASCC 発生メカニズムへの影響
溶存水素濃度の PWSCC への影響について，寺of

the14thInternational

Conference on Environmental Degradation ofMaterials in Nuclear Power Systems – Water
Reactors, ANS, p. 306（2009）.
（６）	S tandard

PracticeforCharacterizing

157

Neutron Exposures in Ferritic Steels inTerms of Displacements Per Atoms（DPA）,
ASTM E693-84, ASTM,（1984）.
（７）	K. Fukuya, H. Nishioka, K. Fujii, T. Torimaru,J.Nucl.Sci.Technol., 45, P.452（2008）.
（８）	K. Takakura, K. Kiyomoto, K. Fujimoto, K.
Sakima, N. Kubo, Proceedings of the 14th
International Conference on Environmental
Degradation of Materials in Nuclear Power
Systems – Water Reactors, ANS, p. 1207
（2009）.
（９）	T. Terachi, T. Yamada, T. Miyamoto, K.
Arioka, J.Nucl.Sci.Technol., 45, P.975（2008）.