福島フォーラム
2013年12月7日（土） 13:40 – 14:10

河川・湖沼水中の放射性セシウムを定量する方法	 

難波謙二	  	  	  	  	  Abukuma	  River	  in	  Fukushima	  city	  	←	  23	  Jul.	  2013.	

（野上・岸波ほか,	  2013.	  <3rd	  rept.	  184-­‐189>)	  福島大学	

河川水の放射性セシウムを分ける	
河川水の全放射性セシウム	
河川水を遠心分離	
SS	

上澄み	

粒状（懸濁）態	

ゼオライトで	  凝集沈殿	

CH3COONH4	  ,	  H2O2	  ,	  HNO3	  +加熱で有機物分解	
SS	

無機態	

上澄み	

有機態	

溶存態	

↑ 河畔で毎週４トンの河川水を連続遠心遠心機，筑波大恩田先生から借用	  	  放射性セシウム	  1.	  溶存態	  (<	  ~1	  µm)	  2.	  懸濁態	  2.1	  無機態..無機粒子に付着	  2.2	  有機態..有機粒子に付着	  2.2.1	  陸起源植物由来	  2.2.2	  河川内藻類由来	  	（野上・岸波ほか,	  2013.	  <3rd	  rept.	  184-­‐189>)	  福島大学	

水位	

Cs-­‐137	  	  水1リットル中	

溶存	  Cs-­‐137	

懸濁態の放射性セシウム	  乾燥懸濁物	  1	  Kg	  中	  有機態	  Cs-­‐137	  乾燥懸濁物	  1	  kg	  中	  2012年7月	

8月	

9月	

10月	

11月	

12月	

平成25年も観測継続中	

4月	

6月	

8月	

10月	

12月	

2月	

Cs-­‐137+Cs-­‐134	  in	  Fish	  from	  Abukuma	  Riv.	

ayu	

 ayu (Plecoglossus altivelis) 	
 yamame (landlocked
Oncorhynchus masou masou) Iwana (Salvelinus leucomaenis
leucomaenis)	
yamame	Iwana	外来魚駆除活動	  侵略的外来生物問題啓発活動	  	  「バスバスターズ」…震災後休止中	  Stable isotopes, a clue to findthe source of the radiocesium in fish

Terrestrial	  plants	  （fallen	  leaves	  ）	carnivors	

Phyto-­‐planktons	

Small	  animals	  (aqua5c	  insects	  	  	  	  etc.)	

↑ Food chain and stable isotopes

Nutrients	  N,	  P,	  Si	hervivors	
Benthic	  algae	Freshwater	  microalgae	
Primary	  producers	

阿武隈川の魚，懸濁物，藻類，落葉の	  安定同位体比 	  δ13C	  ，δ15N から食物連鎖による移行を推定する	
SS	  :	  Mixture	  of	  tree	  leaves/algae	  	  	  Fish	  	 :	  showing	  the	  diﬀerence	  	  According	  to	  	  the	  feeding	  habitat	  of	  3	  groups	  	Ecological	  study	  by	  Fukushima	  Univ.	  (2012-­‐)	  	（難波,	  2012.	  <2nd	  rept.	  2-­‐315	  ..	  2-­‐325>)	  福島大学	

阿武隈川黒岩での高水敷堆積物中
Cs-137 の鉛直分布	

22

比表面積	 (m /kg)

比表面積	 (m /kg)
0

1 00

2 00

3 00

4 00

5 00

0

1 00

2 00

3 00

4 00

5 00

28	  Nov.	  2011	  	  	  	  	  	  	  	  	  	  	  	  	  	  	  	  	  	  	  	  	  	  	  	  	  	  	  	  	  	  	  	  	  	  	  	  	  	  	  23	  Apr.	  2012	  0 -2.5
2 .5-5
5 -7.57 .5-1 0

Depth	  (cm)	  1 0-1 2 .5
1 2.5 -1 5
1 5-1 7 .5
1 7.5 -2 0
2 0-2 2 .5
2 2.5 -2 5
2 5-3 0比表面積(m2/kg)

3 0-3 5

Cs-137(Bq/kg DW)

比表面積 (m2/kg)
Cs-137 (Bq/kg DW)

3 5-4 00

1 ,00 02 ,00 0

3 ,00 0

4 ,00 05 ,00 0

6 ,00 00

Water	  level	  (m)	  3.11	

4 00

6 00

8 00

1 ,00 0

1 ,20 0 1 ,40 0

C s-1 37	 (B q /kg	 D W )C s-1 37	 (B q /kg	 D W )7654
32
102 0011.28	

4.23		  	  M	  	  	  	  	  	  A	  	  	  	  	  M	  	  	  	  	  	  J	  	  	  	  	  	  	  J	  	  	  	  	  	  	  A	  	  	  	  	  	  	  S	  	  	  	  	  	  O	  	  	  	  	  	  N	  	  	  	  	  	  D	  	  	  	  	  	  J	  	  	  	  	  	  	  	  F	  	  	  	  	  	  M	  	  	  	  	  A	  	  	  	  	  	  M	  	  	  	  	  	  J	  	  	  	  	  	  	  J	  	  	  	  	  	  	  A	  	  	  	  	  	  S	  	  	  	  	  	  O	  	  	  	  	  	  N	  	  	  2011	  	  	  	  	  	  	  	  	  	  	  	  	  	  	  	  	  	  	  	  	  	  	  	  	  	  	  	  	  	  	  	  	  	  	  	  	  	  	  	  	  	  	  	  	  	  	  	  	  	  	  	  	  	  	  	  	  	  	  	  	  	  	  	  	  	  	  	  	  	  	  	  	  	  	  	  	  	  	  	  2012	  	  	  	  	  	  	  	  	  	  	試料採取	  の高さ	  h	  =	  2.8	  m	

水の中の放射性セシウムを測る	
測る目的	  	  安全モニタリング	  ・ 水道水源や飲用水としての適性	  	  調査研究	  ・ 水による運搬と二次（or	  三次）分布	  ・ 生態系への移行を調べる	  	  	全， 懸濁態， 溶存態	

河川水の全放射性セシウム	分離（濾過or遠心）	
SS	懸濁態	ろ液	  or	  上澄み	  溶存態	「全」を測定する	• 水をそのまま測る	  （U-­‐8	  容器，マリネリ容器）	  	  利点 …	  簡単，準備に時間がかからない。	  
注意	  …	  懸濁物が沈殿によって検出器に近づく。	  
寒天で固める等，必要。	  
問題	  …	  懸濁態・溶存態の分別測定もできない。	

「全」 を測定する	
• 水を蒸発させる	  	  利点 …	  放射性セシウムは全量回収	  	  問題	  …	  スペースと時間が必要	

「懸濁態」 を測定する	
濾過で分別（懸濁態と溶存態）	  	  利点	  …	  「濾過器」 通常の水質分析機材に含まれる	  	  注意	  …	  「溶存」（←→懸濁）の定義	  濾過の孔径で操作的に定義されてきた。	  
（0.45	  µm）	  	  問題	  …	  47	  mm	  φのフィルタでは濾過量	  <数百	  ml	

サイズ毎の放射能濃度	（岩谷・高橋ほか,	  2013.	  <3rd	  rept.	  176-­‐183>広島大学)	  	・ 20	  µm	  未満の粒径の粒子はその画分の重量当たり（中図）で見ると	  Cs-­‐137	  濃度が高い。	  
・ しかし，20	  µm	  未満画分の質量の頻度は高くなく（左図），このサイズの懸濁物全体に対する	  Cs-­‐137	  濃度の寄与（右図）は大きくない。	

「懸濁態」 を測定する	
連続遠心で分別（沈殿物と上澄み：懸濁態と溶存態）	  	  利点	  …	  処理速度が大きい（通水	  4	  ton/5.5	  h）。	  
１回の回収途中で遠心を停める必要が無い。	  	  注意	  …	  回収される粒子が遠心条件等で変化する可能性	  ロータの回転半径と容量，通水速度，	  懸濁物の粒径，形状，密度，電荷	  水の温度（粘性と密度）	  	  問題	  …	  装置が高価，大型	連続遠心による回収率	

4月	

6月	

8月	

10月	

12月	

濁度回収率:	  （河川水の濁度	  –	  遠心後上澄みの濁度）／河川水の濁度	  	  濁度回収率が冬期に低下する傾向がある。	  
→	  水の粘性上昇による細粒画分回収低下の可能性。	

2月	

「溶存態」 を測定する	
リンモリブデン酸アンモニウム （AMP）	  	  利点	  …	  高い回収率，共存イオンの影響小さい	  	注意	  …	  溶液を酸性，還元状態では溶解	  「溶存態」 を測定する	
プルシアンブルー 	  	  利点	  …	  高い回収率，共存イオンの影響小さい	  	  不織布カートリッジ（産総研）	  …	  0.5	  L/min	  100	  L	  通水で測定。	  	  担体スラリー（ウクライナ）	

「溶存態」 を測定する	
ゼオライト （＋凝集沈殿）	  	  特徴	  …	  溶存だけでなく懸濁態も捕捉	  	  注意	  …	  回収率が安定しているのか？	  	  ディスク（フィルタ）も開発されている。	  ろ過装置の開発	
短時間で大量の河川・湖沼水を濾過できる装置	  	  142	  mm	  φのフィルタを	  10	  枚並列。	  	  …	  47	  mm	  φフィルタ１枚のおよそ	  90	  倍の濾過面積。	  	  30分くらいで	  40	  リットルを濾過できるはず。	  
通常のゲルマで，0.2	  Bq/sample	  あると数時間で測定できる。0.005	  Bq/L	  くらいの試料が測定できる？ 	  水質分析用濾過器 （250ml	  –	  47mmφ）	

新しい濾過器	  3段	

2013年9月1日キエフにて