129

MA600合金の１次冷却水中応力腐食割れ(PWSCC)
進展速度に関する研究
Research on Crack Growth Rate of Primary Water Stress Corrosion Cracking（PWSCC）of MA600 Alloy酒井 俊治（Shunji Sakai）*
釜谷 昌幸（Masayuki Kamaya）*

戸塚 信夫（Nobuo Totsuka）*
中島 宣雄（Nobuo Nakajima）*

要約 応力腐食割れ（SCC）は，粒界等に微小なき裂が発生成長する発生段階と長いき裂になって急速にき裂が進展する伝播段階に分けて考えられる．本研究では，Ni基MA600合金の１次冷却水中応力腐食割れ（PWSCC）の進展速度を各段階に分けて明らかにするため，まず定荷重試験により発生域の進展速度を求めた．一方また，CT試験片を用いたき裂進展試験により伝播域の進展速度を求めた．その結果，600合金のPWSCC発生域の進展速度は伝播域の進展速度より約１桁遅いことがわかった．また，得られた進展速度を基にPWSCC進展予測曲線を求め，加圧水型原子炉の実機試料との比較検証を試みた結果，SCCの進展が比較的精度良く予測ができることを確認した．
キーワード ：600合金，PWSCC，微小き裂，SCC進展予測，PWR

Abstract
Stress Corrosion cracking（SCC）occurs in two stages: one is the nucleation stage inwhich microcracks occur and develop in grain boundaries, and the other is the propagation stage inwhich extended cracks propagate rapidly. In this study, constant load tests were conducted in order toidentify the growth kinetics at each stage of the primary water stress corrosion cracking（PWSCC）
in MA 600 alloy. The crack growth rates at the propagation stage were also studied by conducting
crack propagation tests using CT specimens. It was revealed that the crack growth rate of PWSCC inMA 600 alloy at the nucleation stage was smaller than those at the propagation stage byapproximately one order of magnitude. At the same time, a predicted PWSCC growth rate curve
based on the obtained growth rate was compared with samples from an actual PWR. The
comparison results indicate that the SCC growth can be predicted with relatively high accuracy.
Keywords

1.

600 alloy, PWSCC, microcrack, prediction of SCC growth, PWR.

はじめにやSSRT(Slow Strain Rate Technique)試験によりSCC発生から伝播までをまとめて評価した研究(6)〜(11)がほNi基600合金（以下600合金）が加圧水型原子炉

とんどであり，PWRﾌﾟﾗﾝﾄ機器の使用可能期間を支(PWR)１次冷却水中で応力腐食割れ（PWSCC）感配していると考えられるSCC発生域の進展を評価す

受性を有することは，Coriouらの研究以来広く知らる十分なﾃﾞｰﾀが得られていない．そこで本研究では，れており(1) (2)，PWRの高経年化に伴い考慮されるべ(3)

主としてPWSCC発生域の段階である微小な割れのき問題の一つと考えられている ．これまでの600進展ﾃﾞｰﾀを取得して，発生域の割れ進展に重点を置合金のPWSCCの研究は，CT試験片等によるき裂伝いた600合金のPWSCC進展予測を試みたので報告す

播域に関する研究(4) (5)と定荷重試験による破断試験*（株）原子力安全システム研究所

技術システム研究所

る．

130

2．実験方法験が望ましいが，そのような使用条件下温度では非常に長時間の試験が必要となる．そこで，一般的に2.1 き裂進展速度試験法についての考え方

PWSCCは高温度ほど割れ速度が速くなることが知られている（7）〜（11）ことから，PWRの１次冷却水温

SCCの進行は図１に模式的に示すように，潜伏期度（285〜325℃）より高温(360℃)で加速試験し，間のあと孔食や粒界腐食部を起点に微小なき裂が発進展速度を求めた．そのため第３の試験は，温度に生し，それらの成長や合体により割れが成長するよる加速倍率を明らかにするため，SSRT試験によSCC発生域を経たあと臨界き裂長さに達するとSCCってSCC進展速度におよぼす温度の影響を調べた．

き裂伝播域に移行して，き裂が急速に進展し許容限以上３種類の試験結果を組み合わせることによっ界に達して寿命に至ると考えられている（12）て，実環境（使用温度）でのSCC発生域，伝播域に．そこわたって予測することを試みた．

で，次の３種類の試験によりPWSCC進展予測のﾃﾞｰﾀを取得した．まず第１の試験は，PWSCCの寿命期間の大部分を占めると考えられるPWSCC発生域の2.2

供試材進展速度を明らかにするため，定荷重試験により破断前の微小な割れの段階で試験片を取り出して割れ実験に使用した試料は真空溶解材を熱間鍛造，熱深さを計測し進展速度を求めた．第２の試験は，非間圧延，冷間圧延した後，MA(Mill Anneal)処理し破壊検査でき裂検知後の余寿命予測に必要なき裂伝たもので，炭素含有量が0.03%と0.06%の材料（以播域である長いき裂の進展速度を明らかにするた

下0.03%C材，0.06%C材と記す）を使用した．各々め，CT(Compact Tension)試験片を用いたき裂進展の化学成分，MA処理温度および機械的性質を表１

試験によって進展速度を求めた．これら二つの試験に示す．

は，実際に材料が使用されている温度条件下での試図１

SCC進展の模式図

表１ 供試材化学成分（wt%）
CSi

Mn

0.03%C材

0.030.360.350.005 0.001 74.70 16.23 8.35980

2436290.06%C材

0.060.350.350.005 0.001 74.88 16.14 8.25

1050236644

供試材

PS

Ni

CrFeMA
機械的性質
処理（N/mm2）
温度
0.2% 引張（℃） 耐力 強度

131

図３

図２2.3

定荷重試験装置

SCC試験

定荷重試験片（数字はmm）

図４

CT試験片

試験後，再度疲労によってCT試験片のｸﾗｯｸを進展させ試験片を破断した．試験片の破断面を走査型（1）定荷重試験

電子顕微鏡（SEM）で観察し，破面に生じている

図２に示す系統構成の定荷重試験装置と図３に示

粒界応力腐食割れ（IGSCC）の最大長さを測定し，す定荷重試験片を用い，PWR１次系模擬水

この長さを試験時間で割って進展速度を求めた．ま（500ppmB＋2ppmLi＋2.75ppmH2）中温度360℃で，た，CT試験片に付加した最大荷重 P maxと，その荷0.2％耐力以上の3〜4水準の一定荷重で応力腐食割重を付加した点と最大IGSCCの生じている点までのれ試験を行った．所定時間（1000〜5000時間）経過

距離から最大IGSCCを生じさせた部分の応力拡大係後に試験片を取り出して，試験片の平行部を樹脂に数Kmaxを算出（13）した．これにより，PWSCC伝播域埋め，試験片端面から1mm程度研磨した後，王水における長いき裂の進展に関して，き裂先端部の応（硝酸１：塩酸２：グリセリン２）でエッチングし力拡大係数Kmaxと進展速度との関係を求めた．て，光学顕微鏡で平行部全長にわたって表面から内部方向への粒界割れ深さを観察し，最大割れ深さを測定した．その最大割れ深さを試験時間で割って得られる進展速度と応力との関係を求めた．

（3）SSRT試験600合金のPWSCCに対する活性化ｴﾈﾙｷﾞｰは18〜70kcal/mol（7）〜（11）と広い範囲の値が報告されており，材料，水質等試験条件によってSCCにおよぼす温度（2）CT試験片を用いたき裂進展試験の影響が大きく異なることが考えられた．そこで，

前記定荷重試験と同じ温度および水質条件にした前記試験で使用した材料のPWSCC割れ速度の温度

腐食疲労試験装置中で，疲労によって1mm以上の加速倍率を明らかにするため，戸塚式促進SSRT法

予き裂を入れたCT試験片（図４）に一定荷重の上により（14），同じ試験材を用いて温度の影響を調べた．に低サイクル変動荷重(0.0017HZの正弦波，R比＝

この方法は，図５に示すように平板試験片の平行最小荷重／最大荷重＝0.85)を付加した条件にて所部を金型でプレスし，試験片中央部に冷間加工と多定時間(500〜1500時間)試験した．なお疲労予き裂

軸応力状態が共存するようにしたものであり，これの導入方法はASTM Standards E399に準拠した．

によって従来SSRT法の数十倍にPWSCCを加速でき132るようにしたものである．試験は，SSRT試験装置

炭素の影響に関しては，粒界に析出するクロム炭化を用い，PWR１次系模擬水（500ppmB＋2ppmLi＋物の割合が大きいほど進展速度が遅くなることが報2.75ppmH 2 ）中で実施した．試験温度は360℃，告（15）されており，炭素含有量のみで影響度合いが350℃，340℃の3水準とした．SSRT試験における歪決まるものでなく，粒界への炭化物析出に影響する-7-1

速度は，5×10 S とした．

炭素含有量とMA処理温度との関係によって進展速度に影響するものと考えられる．

20μm

試験材料：0.03%CのMA材
付加応力：530N/mm2
試験時間：2006時間
最大割れ深さ：50μｍ
進展速度：6.9×10-12m/s

図５

写真１

促進SSRT法試験片試験片平行部の光学顕微鏡写真

1E−103．実験結果
3-1

PWSCC発生域の微小き裂の進展速度（定荷重試験）進展速度（m／s）

温度：360℃
水質：500ppmB＋２ppmLi＋2.75ppmH20.03％C材
0.06％C材

1E−11

1E−12

試験片平行部に生じている微小な割れを光学顕微鏡で観察し，最大深さを測定して求めた進展速度と付加応力の関係を図６に示す．写真１に観察例を示

1E−13300す．
図６の最小２乗法で得られた各材料の近似直線か

図６

350

400
450
500
応力（N／mm2）

550

600

応力とPWSCC発生域の進展速度との関係

ら，0.03%C材および0.06%C材ともに付加応力が100N/mm2高くなると進展速度が約２倍速くなってお3-2 PWSCC伝播域のき裂進展速度（CT試験）

り，PWSCC発生域の進展速度には応力依存性があることがわかる．また，450N/mm2 程度の付加応力にお-12ける進展速度は，0.03%C材では3.6×10 m/s,0.06%C

写真２に試験後のCT試験片破面のSEM観察例を示す．

材では1.8×10 -12m/sと0.03%C材の方が２倍程度速最大SCC長さから求めた応力拡大係数 K max とく，炭素含有量の影響が大きいことが認められた．

PWSCC伝播域の進展速度との関係を図７に示す．

133

図７より，試験した K max の範囲においては，最小Kmax が10.6MPa√mでは進展速度が2×10-11m/s，最促進SSRT試験後の試料破断面のSEM観察例を写真３に示す．

大Kmax が32MPa√mでは進展速度が7×10-11m/sであり， K max の増大と共に進展速度が速くなっているが，Kmax が15〜25MPa√mの間ではき裂進展速度がK値に依存しないいわゆるプラトー域 （16）が生じていることも認められた．また，プラトー域での0.03%C材と0.06%C材の進展速度に差がほとんど認められないことから，伝播域の進展速度には炭素含有量による材料の差は小さいものと考えられる．

写真３ 促進SSRT試験片破断面SEM写真
試験温度：350℃
試験材料：0.06%C材-7-1
歪速度 ：5×10 s
破断時間：87.7時間
IGSCC％ ：42.6％
本試験法では，粒界割れが試験前のプレスによる試験材料：0.03%C，MA材
応力拡大係数Ｋmax：10.6MPa√m
試験時間：1550時間
最大SCC長さ：110μm-11進展速度：2.0×10 m/s

写真２真の下側の面）のみから発生，伝播するので割れ進展速度は次式で求めた．
割れ進展速度＝板厚×IGSCC％／破断時間
図８にPWSCC進展速度と温度との関係を示すが，CT試験片破面のSEM写真

割れ進展速度は温度が高くなるほど早くなる．

1次系模擬水360℃

1.E−07

0.06％C材
0.03％C材

1.E−10

き裂進展速度（m／s）

進展速度（m／s）

1.E−09

冷間加工で引張残留応力を有する凹面側（SEM写

1.E−11340℃

350℃

360℃

材料：0.06％C材
水質：500ppmB＋2ppmLi＋2.75ppmH

1.E−081.E−091.E−12110
応力拡大係数Kmax（Mpa√m）100

図７ 応力拡大係数KmaxとPWSCC伝播域進展速度

1.E−10
1.64

1.63

1.62

1.61
1.6
1.59
温度１／T（K）×103

1.58

1.57の関係
図８ PWSCC進展速度と温度との関係

3-3

PWSCC進 展 に 及 ぼ す 温 度 の 影 響（促進SSRT試験）

この割れ進展速度はアレニウスの式に従っていると考えられるので，図８の直線の傾きから割れ進展速度の見かけの活性化エネルギーを求めた．

134v 1 ＝v 0 exp｛（-Ea/R）*（1/T1−1/T0）｝(1)

進展速度を縦軸にして，定荷重試験で得られたSCC

Ea＝−R*ln（v 1 / v 0 ）/（1/T1−1/T0）(2)

発生域の進展速度とCTき裂進展試験で得られた伝播域の進展速度を同一ｸﾞﾗﾌ（図９）に示した．

ここで, Ea：見かけの活性化エネルギー-3

R：気体定数＝1.9862×10 kcal/(mol･K)

1.E−0.9
0.06％C材，定荷重試験
0.03％C材，定荷重試験
0.06％C材，CT試験
0.03％C材，CT試験

T 0，T1：絶対温度
T 1＝360+273＝633K
v 0：温度T0の速度＝1.8×10-9 m/s
v 1：温度T1の速度＝5.8×10-9 m/s
これを(2)式に代入し，0.06%C材のPWSCC割れ進展進展速度（m／s）

T 0＝340+273＝613K

1.E−101.E−11

1.E−12速度の活性化エネルギーとして，45kcal/molを得た．
この値は従来報告されている値18〜70kcal/molの範1.E−130.1

囲に含まれ，MA600合金のPWSCCの活性化エネル

1.010.0100.0

J値（kN／m）

ギーとしては平均的な値である．

図９

PWSCC発生域の進展速度と伝播域の進展速度

4．考察
4.1

PWSCC発生域の進展速度と伝播域の進展速度との比較評価

図９の定荷重試験の結果から，0.03%C材のSCC発生域における進展速度式を最小２乗法で求め，(3)式を得た．

da /dt ＝2.31×10-12Ｊ0.473
定荷重試験で得られたPWSCC発生域の進展速度とCT試験片を用いたき裂進展試験で得られた伝播同様に，0.06%C材のPWSCC発生域における進展速度として，(4)式を得た．

da /dt ＝1.81×10-12Ｊ0.375域の進展速度を比較するため，両試験での試験片割れ先端部の応力状態をＪ積分で求めた．
(1) 定荷重試験片の割れ先端部の応力定荷重試験片の割れ先端部の応力拡大係数Ｋ

また，CT試験片を用いたき裂進展試験の結果かほとんど差が見られず，両材料の進展速度式として，最小２乗法により(5)式を得た．

板の引張りおよび曲げについて求められている

da /dt ＝2.71×10-11Ｊ0.511

Raju-Newmanの式(4)

ら，伝播域の進展速度には0.03%C材と0.06%C材には，半楕円表面き裂をもつ有限幅，有限厚さの
（17）

(3)

(5)

を適用して求めた．ただし，これらの結果から，PWSCC発生域の進展速度は定荷重試験片には0.2%耐力以上の応力を付加しき裂伝播域の進展速度に比べて１桁程度遅いことがていることから，大規模降伏状態となっているわかった．

ため，Ｊ積分簡易解析法（18）により定荷重試験片の割れ先端部のＪ値を算出した．

4.2

PWSCC進展予測曲線の導出(2) CT試験片の割れ先端部の応力CT試験片の割れ先端部は，試験条件より平面定荷重試験で得られたPWSCC発生域の進展速度

歪状態および小規模降伏状態であると考えられとCT試験片を用いたき裂進展試験で得られた（19）

PWSCC伝播域の進展速度から，板厚15mmの2Ｊ＝（１−ν ）Ｋ ／Ｅ

0.06%C材料について2mmまでSCC割れが進展する

191GPa場合の進展予測曲線の導出を試みた．

ることから，次式2

Ｅ：ヤング率ν：ポアソン比によってＪ値を算出した．

0.3

上記により得られた割れ先端部のＪ値を横軸に，原子力発電所に使用されている配管等の厚肉材において，1mm以下の浅い割れはPWSCC発生域と考135

えられる（20）〜（22）ことから，1mmまでの割れ進展は，6.

今後の課題

定荷重試験で求めたPWSCC発生域の進展速度（4）式に従うものと仮定し，1mm以上の長いき裂の進（1） PWSCC進展予測に際しては，SCC発生域から展は，SCCき裂伝播域の進展速度（5）式に従うもSCC伝播域へ移る点を1mmのき裂深さと仮定しのと仮定して，それぞれ進展予測曲線を求め図10にているが，この遷移点は今後明らかにすべき課示した．

題である．
（2） PWSCC発生域の進展速度は，材料組成の影響（mm）2を強く受けるので，可能な限り実機に近い模擬
（5）式

割 1.5
れ深さ

材によりデータを採取し，予測精度の向上を図ることが望ましい．

SCC伝播域〜1mm

1SCC発生域

文献

（4）式

0.5

0.06％CのMA材
SCC進展予測曲線（1）H.Coriou,L.Grall,M.Pelras and S.Vettier : Third

実機サンプル

Metallurgy Conference on Corrosion,Saclay,

0060000

120000

図10180000
240000
時間（h）

300000360000

pp.161, North Holland Publishing Co.,Amsterdam（1959）.

PWSCC進展予測曲線（2）P.E.MacDoonald,V.N.Shah,L.W.Ward andP.G.Ellison : Steam Generater Tube Failures,

これより，き裂が1mmにまで成長するには約2.6×105時間かかることが予測される．
また，これと同じ使用条件でかつ材料もほぼ同等のものである実機サンプルを調査（23）した結果，ほぼ進展予測曲線と合致しており，本法によるPWSCC進展予測は比較的精度良く実機材のPWSCCのき裂進展を予測できるものと考えられる．

NUREGICR-6365,INEL-95/0383 （1996）.
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（4）M.O.Speidel and R.Magdowski:CORROSION/2000,
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（5）R.B.Rebak and Z.S.Smialowska:7th Int. Symp. on
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5.

まとめ（1995）.
（6）N.Ogawa,T.Kohno,M.Yamada,Y.Arimoto,S.Okamoto（1）

PWSCCの進展をSCC発生域の進展とSCC伝and T.Tsuruta : "Materials Integrity under

播域の進展に分離して，各々の進展速度を明ら

Elevated pH Control of RCS Water for the Reduction

かにすることにより，微小な割れの進展が比較

of Radiation Source", ICONE-4（1996）.

的精度良く予測できた．
（2）

PWSCC発生域の進展速度と応力状態との関係を明らかにすることにより，SCC発生域の進展速度は，SCC伝播域の進展速度に比べ，約１桁遅いことがわかった．
（3）

材料因子は，SCC伝播域よりもSCC発生域への影響が大きいことが推測された．

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